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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024028173
(43)【公開日】2024-03-01
(54)【発明の名称】積層体及びその製造方法
(51)【国際特許分類】
B32B 3/30 20060101AFI20240222BHJP
G01N 37/00 20060101ALI20240222BHJP
B30B 15/34 20060101ALI20240222BHJP
B81B 1/00 20060101ALI20240222BHJP
B81C 1/00 20060101ALI20240222BHJP
B32B 7/022 20190101ALI20240222BHJP
B32B 27/00 20060101ALI20240222BHJP
B01J 19/00 20060101ALN20240222BHJP
【ＦＩ】
B32B3/30
G01N37/00 101
B30B15/34 A
B81B1/00
B81C1/00
B32B7/022
B32B27/00 C
B32B27/00 B
B01J19/00 321
【審査請求】未請求
【請求項の数】14
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023130120
(22)【出願日】2023-08-09
(31)【優先権主張番号】P 2022131368
(32)【優先日】2022-08-19
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(71)【出願人】
【識別番号】000003964
【氏名又は名称】日東電工株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110002000
【氏名又は名称】弁理士法人栄光事務所
(72)【発明者】
【氏名】鈴木 達也
(72)【発明者】
【氏名】田中 亜樹子
(72)【発明者】
【氏名】水野 瑞穂
【テーマコード（参考）】
3C081
4E090
4F100
4G075
【Ｆターム（参考）】
3C081AA07
3C081AA17
3C081BA09
3C081BA23
3C081CA31
3C081CA32
3C081CA40
3C081DA06
3C081DA07
3C081DA10
3C081DA11
3C081DA31
3C081EA27
4E090AA01
4E090AB01
4E090BA02
4E090DA01
4F100AH02
4F100AH02B
4F100AH03
4F100AH03B
4F100AK25
4F100AK52
4F100AN02
4F100AR00B
4F100AT00A
4F100AT00C
4F100BA03
4F100BA07
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4F100BA21C
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4F100CB00B
4F100DD01
4F100DD01A
4F100EH46
4F100EH46B
4F100EJ17
4F100EJ17A
4F100EJ17B
4F100EJ17C
4F100EJ42
4F100EJ42A
4F100EJ42B
4F100EJ42C
4F100EJ52B
4F100EJ55
4F100EJ86
4F100EJ86B
4F100JK07
4F100JK07A
4F100JK07C
4F100JL11
4F100JL11B
4F100YY00A
4F100YY00C
4G075AA02
4G075AA39
4G075AA56
4G075AA65
4G075BA10
4G075BB05
4G075BB10
4G075DA02
4G075DA18
4G075EB50
4G075FA05
4G075FA12
4G075FB01
4G075FB02
4G075FB04
4G075FB06
4G075FB12
4G075FB13
(57)【要約】
【課題】本発明は、シート面の凹凸構造が保持されつつ、シート同士が強固に接着した積層体およびその製造方法を提供することを目的とする。
【解決手段】本発明は、第１の基材と、分子接合層と、第２の基材とをこの順に有する積層体であって、前記第１の基材は分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有し、前記第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａであり、前記第２の基材の２３℃における貯蔵弾性率は２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである、積層体に関する。
【選択図】図１
【解決手段】本発明は、第１の基材と、分子接合層と、第２の基材とをこの順に有する積層体であって、前記第１の基材は分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有し、前記第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａであり、前記第２の基材の２３℃における貯蔵弾性率は２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである、積層体に関する。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
第１の基材と、分子接合層と、第２の基材とをこの順に有する積層体であって、
前記第１の基材は分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有し、
前記第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａであり、
前記第２の基材の２３℃における貯蔵弾性率は２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである、積層体。
前記第１の基材は分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有し、
前記第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａであり、
前記第２の基材の２３℃における貯蔵弾性率は２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである、積層体。
【請求項2】
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面の少なくとも一部と、前記第２の基材の表面の少なくとも一部とが分子接合層を介して結合された、請求項１に記載の積層体。
【請求項3】
前記分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２のいずれか少なくとも１つを有する化合物を含有し、
前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、
前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である、請求項１に記載の積層体。
前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、
前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である、請求項１に記載の積層体。
【請求項4】
前記分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２とを有する化合物を含有し、
前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、
前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である、請求項１に記載の積層体。
前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、
前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である、請求項１に記載の積層体。
【請求項5】
前記化合物はトリアジン環をさらに有し、前記第１反応性基ＲＧ１を含む基及び前記第２反応性基ＲＧ２を含む基が前記トリアジン環に結合している、請求項４に記載の積層体。
【請求項6】
前記分子接着剤が下記の一般式［Ｉ］で表される化合物を含む、請求項４に記載の積層体。
［一般式［Ｉ］中、Ｅは、２価の連結基を表し、Ｆは、ＯＨまたはＯＨ生成基を表す。 Ｑ１及びＱ２は、それぞれ独立に、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
【化1】
［一般式［Ｉ］中、Ｅは、２価の連結基を表し、Ｆは、ＯＨまたはＯＨ生成基を表す。 Ｑ１及びＱ２は、それぞれ独立に、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
【請求項7】
前記第２の基材は、炭化水素基、カルボニル基、カルボキシル基および水酸基からなる群から選択される少なくとも１種の反応性基を有し、
前記第１の基材と前記第２の基材とが前記分子接合層を介して共有結合により結合されている、請求項１に記載の積層体。
前記第１の基材と前記第２の基材とが前記分子接合層を介して共有結合により結合されている、請求項１に記載の積層体。
【請求項8】
前記分子接合層の厚みが２μｍ以下である、請求項１に記載の積層体。
【請求項9】
前記凹凸構造は検体を流す流路を形成する、請求項１に記載の積層体。
【請求項10】
前記流路がマイクロ流路である、請求項９に記載の積層体。
【請求項11】
請求項１～１０のいずれか１項に記載の積層体を製造する方法であって、
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における前記分子接合層と接する表面の少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程と、
前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における前記分子接合層と接する表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程と、を包含する、製造方法。
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における前記分子接合層と接する表面の少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程と、
前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における前記分子接合層と接する表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程と、を包含する、製造方法。
【請求項12】
請求項１～１０のいずれか１項に記載の積層体を製造する方法であって、
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における表面の少なくとも一方に、下記一般式［Ｉ’］で表される分子接着剤を付与する工程と、
前記分子接着剤に光を照射する工程と、
前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程と、を包含する、製造方法。
［一般式［Ｉ’］中、Ｅは、２価の連結基を表し、ＦはＯＨまたはＯＨ生成基を表す。
Ｑは、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。
Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における表面の少なくとも一方に、下記一般式［Ｉ’］で表される分子接着剤を付与する工程と、
前記分子接着剤に光を照射する工程と、
前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程と、を包含する、製造方法。
【化2】
［一般式［Ｉ’］中、Ｅは、２価の連結基を表し、ＦはＯＨまたはＯＨ生成基を表す。
Ｑは、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。
Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
【請求項13】
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における表面の少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程の後、前記分子接着剤を３０～９０℃で乾燥させる、請求項１１に記載の製造方法。
【請求項14】
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程において、前記第１の基材及び前記第２の基材の少なくとも一方の側から加熱する、請求項１１に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、積層体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
チップ基板内に液体や気体等からなる流体の微細な流路、バルブ、流体の導入口、排出口等を形成した小型デバイスであるマイクロ流路積層体（マイクロ化学チップ等ともいう）が開発されており、多様な物質の分離分析、センサー、化学反応等の多様な用途への応用が図られている。
【0003】
マイクロ流路積層体は、流路の幅、深さ等が詳細に設計されることで、極少量の検体であっても、分析、検出が可能となる。しかし、積層体形成の際、層同士を接合する等のために接着剤や粘着剤等の接着材料を用いると、接着材料の流路への浸入のため、極小に設計された流路の形状を保持するのが困難であるという問題があった。また、検体が接着剤や粘着剤に含まれる薬品の影響を受けてしまう問題もあった。
【0004】
上記問題に鑑み、接着剤や粘着剤ではなく、分子接着剤が用いられたマイクロ流路積層体も開発されている。例えば、特許文献１には、マイクロ化学チップの流路上に微細気泡が発生・滞留するのを抑制する被覆層を基材シートに接合するためにシランカップリング剤等の分子接着剤を用いる方法が記載されている。また特許文献２には、マイクロ化学チップを構成するシート同士をシランカップリング剤等の分子接着剤により接合する方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【特許文献1】特許第６７６４２２２号公報
【特許文献2】特許第５８６６４７０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
しかしながら、分子接着剤を用いたマイクロ流路積層体においては、シート材料としてＳｉゴム等のゴム材料を用いるものが主流であるところ、ゴム材料は弾性率が低いため、微細な流路を形成することが困難であった。一方、高弾性率材料同士の分子接着では、材料同士を反応のために接近させることが難しいため高温高圧条件での接着が必要であるが、その場合、検体を流す流路を形成する凹凸構造の保持が難しかった。
【0007】
本発明は、上述した状況に鑑みてなされたものであり、基材表面の凹凸構造が保持されつつ、基材同士が強固に接着した積層体およびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明者らは上記課題を解決するために鋭意検討を行った。その結果、基材の貯蔵弾性率を特定の範囲に設定することにより、基材表面の凹凸構造が保持されつつ、基材同士が強固に接着した積層体が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
【0009】
前記課題を解決するための手段は、以下の通りである。
【0010】
〔１〕
第１の基材と、分子接合層と、第２の基材とをこの順に有する積層体であって、
前記第１の基材は分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有し、
前記第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａであり、
前記第２の基材の２３℃における貯蔵弾性率は２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである、積層体。
〔２〕
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面の少なくとも一部と、前記第２の基材の表面の少なくとも一部とが分子接合層を介して結合された、〔１〕に記載の積層体。
〔３〕
前記分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２のいずれか少なくとも１つを有する化合物を含有し、
前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、
前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である、〔１〕に記載の積層体。
〔４〕
前記分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２とを有する化合物を含有し、
前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、
前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である、〔１〕に記載の積層体。
〔５〕
前記化合物はトリアジン環をさらに有し、前記第１反応性基ＲＧ１を含む基及び前記第２反応性基ＲＧ２を含む基が前記トリアジン環に結合している、〔４〕に記載の積層体。
〔６〕
前記分子接着剤が下記の一般式［Ｉ］で表される化合物を含む、〔４〕に記載の積層体。
第１の基材と、分子接合層と、第２の基材とをこの順に有する積層体であって、
前記第１の基材は分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有し、
前記第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａであり、
前記第２の基材の２３℃における貯蔵弾性率は２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである、積層体。
〔２〕
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面の少なくとも一部と、前記第２の基材の表面の少なくとも一部とが分子接合層を介して結合された、〔１〕に記載の積層体。
〔３〕
前記分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２のいずれか少なくとも１つを有する化合物を含有し、
前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、
前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である、〔１〕に記載の積層体。
〔４〕
前記分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２とを有する化合物を含有し、
前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、
前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である、〔１〕に記載の積層体。
〔５〕
前記化合物はトリアジン環をさらに有し、前記第１反応性基ＲＧ１を含む基及び前記第２反応性基ＲＧ２を含む基が前記トリアジン環に結合している、〔４〕に記載の積層体。
〔６〕
前記分子接着剤が下記の一般式［Ｉ］で表される化合物を含む、〔４〕に記載の積層体。
【0011】
【化1】
【0012】
［一般式［Ｉ］中、Ｅは、２価の連結基を表し、Ｆは、ＯＨまたはＯＨ生成基を表す。 Ｑ１及びＱ２は、それぞれ独立に、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
〔７〕
前記第２の基材は、炭化水素基、カルボニル基、カルボキシル基および水酸基からなる群から選択される少なくとも１種の反応性基を有し、
前記第１の基材と前記第２の基材とが前記分子接合層を介して共有結合により結合されている、〔１〕に記載の積層体。
〔８〕
前記分子接合層の厚みが２μｍ以下である、〔１〕に記載の積層体。
〔９〕
前記凹凸構造は検体を流す流路を形成する、〔１〕に記載の積層体。
〔１０〕
前記流路がマイクロ流路である、〔９〕に記載の積層体。
〔１１〕
〔１〕～〔１０〕のいずれか１項に記載の積層体を製造する方法であって、
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における前記分子接合層と接する表面の少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程と、
前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における前記分子接合層と接する表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程と、を包含する、製造方法。
〔１２〕
〔１〕～〔１０〕のいずれか１項に記載の積層体を製造する方法であって、
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における表面の少なくとも一方に、下記一般式［Ｉ’］で表される分子接着剤を付与する工程と、
前記分子接着剤に光を照射する工程と、
前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程と、を包含する、製造方法。
〔７〕
前記第２の基材は、炭化水素基、カルボニル基、カルボキシル基および水酸基からなる群から選択される少なくとも１種の反応性基を有し、
前記第１の基材と前記第２の基材とが前記分子接合層を介して共有結合により結合されている、〔１〕に記載の積層体。
〔８〕
前記分子接合層の厚みが２μｍ以下である、〔１〕に記載の積層体。
〔９〕
前記凹凸構造は検体を流す流路を形成する、〔１〕に記載の積層体。
〔１０〕
前記流路がマイクロ流路である、〔９〕に記載の積層体。
〔１１〕
〔１〕～〔１０〕のいずれか１項に記載の積層体を製造する方法であって、
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における前記分子接合層と接する表面の少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程と、
前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における前記分子接合層と接する表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程と、を包含する、製造方法。
〔１２〕
〔１〕～〔１０〕のいずれか１項に記載の積層体を製造する方法であって、
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における表面の少なくとも一方に、下記一般式［Ｉ’］で表される分子接着剤を付与する工程と、
前記分子接着剤に光を照射する工程と、
前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程と、を包含する、製造方法。
【0013】
【化2】
【0014】
［一般式［Ｉ’］中、Ｅは、２価の連結基を表し、ＦはＯＨまたはＯＨ生成基を表す。
Ｑは、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。
Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
〔１３〕
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における表面の少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程の後、前記分子接着剤を３０～９０℃で乾燥させる、〔１１〕に記載の製造方法。
〔１４〕
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程において、前記第１の基材及び前記第２の基材の少なくとも一方の側から加熱する、〔１１〕に記載の製造方法。
Ｑは、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。
Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
〔１３〕
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における表面の少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程の後、前記分子接着剤を３０～９０℃で乾燥させる、〔１１〕に記載の製造方法。
〔１４〕
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程において、前記第１の基材及び前記第２の基材の少なくとも一方の側から加熱する、〔１１〕に記載の製造方法。
【発明の効果】
【0015】
本発明によれば、基材面の凹凸構造が保持されつつ、基材同士の接着性に優れた積層体およびその製造方法を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【0016】
【発明を実施するための形態】
【0017】
以下、本発明を詳細に説明するが、本発明は以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、任意に変形して実施できる。また、数値範囲を示す「～」とは、その前後に記載された数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。また、以下の図面において、同じ作用を奏する部材、部位には同じ符号を付して説明することがあり、重複する説明は省略または簡略化することがある。また、図面に記載の実施形態は、本発明を明瞭に説明するために模式化されており、実際の装置等のサイズや縮尺を必ずしも正確に表したものではない。
【0018】
≪積層体≫
本発明の実施形態に係る積層体は、
第１の基材と、分子接合層と、第２の基材とをこの順に有する積層体であって、
前記第１の基材は分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有し、
前記第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａであり、
前記第２の基材の２３℃における貯蔵弾性率は２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである。
本発明の実施形態に係る積層体は、
第１の基材と、分子接合層と、第２の基材とをこの順に有する積層体であって、
前記第１の基材は分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有し、
前記第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａであり、
前記第２の基材の２３℃における貯蔵弾性率は２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである。
【0019】
上記貯蔵弾性率は、回転式粘弾性測定レオメーター（ＡＲＥＳ－Ｇ２，ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ製）を用いて、第１の基材および第２の基材をそれぞれ、幅１ｃｍ、長さ５ｃｍの短冊状にカットしたものをサンプルとして使用し、２３℃（室温）、昇温速度１０℃／ｍｉｎ、チャック間距離２０ｍｍ、周波数１．０Ｈｚの条件で測定される。
【0020】
本発明の実施形態に係る積層体は、第１の基材における表面の少なくとも一部に凹凸構造が形成されている。一方、第２の基材の表面には凹凸構造が形成されていても、形成されていなくてもよい。
本発明の実施形態に係る積層体は、第１の基材における凹凸構造を有する表面の少なくとも一部と、第２の基材の表面の少なくとも一部とが分子接合層を介して結合されていることが好ましい。
本発明の実施形態に係る積層体は、第１の基材における凹凸構造を有する表面の少なくとも一部と、第２の基材の表面の少なくとも一部とが分子接合層を介して結合されていることが好ましい。
【0021】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る積層体を示す概略断面図である。第１の実施形態は、第１の基材のみ凹凸構造を有し、第２の基材は凹凸構造を有しない態様である。
図１に示す積層体１００は、第１の基材１０と、分子接合層２０と、第２の基材３０とをこの順に有する積層体であって、第１の基材１０は分子接合層２０と接する表面１１ｓの少なくとも一部に凹凸構造を有する。
第１の基材は表面の少なくとも一部が分子接合層２０と接するものであればよく、分子接合層と接する表面１１ｓの少なくとも一部に凹凸構造を有していればよい。
表面１１ｓが有する凹凸構造は、複数の凹部１３と、複数の平坦部１０ｓとを含む。第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓは平坦であることが好ましく、第１の基材の分子接合層と接する表面１１ｓと第２の基材の分子接合層と接する表面３１ｓとは、分子接合層２０を介して、化学結合（好ましくは共有結合）で結合されていることが好ましい。
図１に示す積層体１００は、第１の基材１０と、分子接合層２０と、第２の基材３０とをこの順に有する積層体であって、第１の基材１０は分子接合層２０と接する表面１１ｓの少なくとも一部に凹凸構造を有する。
第１の基材は表面の少なくとも一部が分子接合層２０と接するものであればよく、分子接合層と接する表面１１ｓの少なくとも一部に凹凸構造を有していればよい。
表面１１ｓが有する凹凸構造は、複数の凹部１３と、複数の平坦部１０ｓとを含む。第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓは平坦であることが好ましく、第１の基材の分子接合層と接する表面１１ｓと第２の基材の分子接合層と接する表面３１ｓとは、分子接合層２０を介して、化学結合（好ましくは共有結合）で結合されていることが好ましい。
【0022】
第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓが有する複数の凹部１３のそれぞれと、第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓとによって複数の内部空間１３ａが画定される。内部空間１３ａは、典型的には、内部に空気が充填された空隙部であり、例えばマイクロ流路積層体において、検体を流す流路を形成する。
【0023】
図２は、本発明の第２の実施形態に係る積層体を示す概略断面図である。第２の実施形態は、第１の基材および第２の基材の両方が、表面の少なくとも一部に凹凸構造を有する態様である。
図２に示す積層体２００は、第１の基材４０と、分子接合層５０と、第２の基材６０とをこの順に有する積層体であって、第１の基材４０は分子接合層５０と接する表面４１ｓの少なくとも一部に凹凸構造を有し、第２の基材６０は分子接合層５０と接する表面６１ｓの少なくとも一部に凹凸構造を有する。
表面４１ｓ、６１ｓが有する凹凸構造は、複数の凹部４３、６３と、複数の平坦部４０ｓ、６０ｓとを含む。分子接合層と接する表面４１ｓは平坦であることが好ましい。
第１の基材４０における分子接合層５０と接する表面４１ｓと第２の基材６０における分子接合層５０と接する表面６１ｓとは、分子接合層５０を介して、共有結合で結合されていることが好ましい。
図２に示す積層体２００は、第１の基材４０と、分子接合層５０と、第２の基材６０とをこの順に有する積層体であって、第１の基材４０は分子接合層５０と接する表面４１ｓの少なくとも一部に凹凸構造を有し、第２の基材６０は分子接合層５０と接する表面６１ｓの少なくとも一部に凹凸構造を有する。
表面４１ｓ、６１ｓが有する凹凸構造は、複数の凹部４３、６３と、複数の平坦部４０ｓ、６０ｓとを含む。分子接合層と接する表面４１ｓは平坦であることが好ましい。
第１の基材４０における分子接合層５０と接する表面４１ｓと第２の基材６０における分子接合層５０と接する表面６１ｓとは、分子接合層５０を介して、共有結合で結合されていることが好ましい。
【0024】
第１の基材４０の分子接合層５０と接する表面４１ｓが有する複数の凹部４３のそれぞれと、第２の基材６０の分子接合層と接する表面６１ｓとによって複数の内部空間４３ａが画定される。また、第２の基材６０の分子接合層５０と接する表面６１ｓが有する複数の凹部６３のそれぞれと、第１の基材４０の分子接合層と接する表面４１ｓとによって複数の内部空間６３ａが画定される。
内部空間４３ａ及び６３ａは、典型的には、内部に空気が充填された空隙部であり、例えばマイクロ流路積層体において、検体を流す流路を形成する。
内部空間４３ａ及び６３ａは、典型的には、内部に空気が充填された空隙部であり、例えばマイクロ流路積層体において、検体を流す流路を形成する。
【0025】
なお、図２に示す積層体では、内部空間４３ａと内部空間６３ａが、図の横方向に沿って交互に形成されているが、第２の実施形態においては当該態様に限定されるものではなく、第１の基材における隣接する凹部４３の間に、第２の基材における隣接する凹部６３を有しない箇所があってもよい。また、第１の基材における凹部４３と第２の基材における凹部６３とが対向するものであってもよい。
【0026】
＜第１の基材、第２の基材＞
第１の基材１０および第２の基材３０（以下、これらをまとめて基材ともいう）は、後述する分子接合層２０に含まれる化合物と強固に化学結合することが好ましい。すなわち、少なくとも第１の基材１０における分子接合層と接する表面および第２の基材３０における分子接合層と接する表面とが分子接合層２０を介して化学結合を形成することができるように、基材の材料は選択されることが好ましい。
第１の基材１０および第２の基材３０（以下、これらをまとめて基材ともいう）は、後述する分子接合層２０に含まれる化合物と強固に化学結合することが好ましい。すなわち、少なくとも第１の基材１０における分子接合層と接する表面および第２の基材３０における分子接合層と接する表面とが分子接合層２０を介して化学結合を形成することができるように、基材の材料は選択されることが好ましい。
【0027】
上記の観点から、基材の材料は、第１の基材１０における分子接合層と接する表面および第２の基材３０における分子接合層と接する表面が、炭化水素基、カルボニル基、カルボキシル基、および水酸基からなる群から選択される少なくとも１種の反応性基を有し、接着剤分子と共有結合を形成するように、選択されるのが好ましい。このような基材を使用することにより、分子接合層との間で高い接着力を得ることができ、基材と分子接合層との間が剥離するのを防止することができる。
【0028】
（第１の基材）
本発明の実施形態に係る積層体において、第１の基材は、分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有し、第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである。
第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は、微細な凹凸構造を形成し、凹凸構造の保持を可能とする観点から、２３℃（室温）における貯蔵弾性率が、好ましくは１×１０８Ｐａ以上１×１０１０Ｐａ以下であり、より好ましくは５×１０８Ｐａ以上５×１０９Ｐａ以下であり、さらに好ましくは１×１０９Ｐａ以上５×１０９Ｐａ以下である。１×１０８Ｐａ以上５×１０１０Ｐａ以下であってもよく、５×１０８Ｐａ以上５×１０１０Ｐａ以下であってもよく、１×１０９Ｐａ以上５×１０１０Ｐａ以下であってもよい。
本発明の実施形態に係る積層体において、第１の基材は、分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有し、第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである。
第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は、微細な凹凸構造を形成し、凹凸構造の保持を可能とする観点から、２３℃（室温）における貯蔵弾性率が、好ましくは１×１０８Ｐａ以上１×１０１０Ｐａ以下であり、より好ましくは５×１０８Ｐａ以上５×１０９Ｐａ以下であり、さらに好ましくは１×１０９Ｐａ以上５×１０９Ｐａ以下である。１×１０８Ｐａ以上５×１０１０Ｐａ以下であってもよく、５×１０８Ｐａ以上５×１０１０Ｐａ以下であってもよく、１×１０９Ｐａ以上５×１０１０Ｐａ以下であってもよい。
【0029】
本発明の実施形態に係る積層体において、第１の基材の形状は、特に限定されず、任意の形状であってもよく、例えば、シート（フィルム）や筐体等であってもよい。第１の基材の表面は平面であっても曲面であってもよい。また、凹凸構造は、分子接合層と接する表面の一部に有していてもよく、第１の基材における分子接合層と接する表面だけでなく、分子接合層と接していない表面に有していてもよく、第１の基材の表面の全面に有していてもよい。例えば、第１の基材がシートである場合、一方の面の一部または全面に凹凸構造を有していてもよく、両方の面の一部または全面に凹凸構造を有していてもよい。
凹凸構造は、少なくとも１の凹部と、少なくとも１の平坦部とを含むものであってもよい。
凹凸構造は、少なくとも１の凹部と、少なくとも１の平坦部とを含むものであってもよい。
【0030】
第１の基材を構成する材料としては、貯蔵弾性率が特定の範囲のものであれば特に限定されず、例えば、樹脂、ゴム、金属、ガラス、セラミックス等の材料を含んでいてもよい。
また、第１の基材は単一の材料からなるものであっても複数の材料からなるものであってもよく、単層からなるものであっても複数層からなるものであってもよい。
第１の基材は、樹脂を含むことが好ましく、樹脂からなることがより好ましく、樹脂からなるシート（第１のシート）がさらに好ましく用いられる。
また、第１の基材は単一の材料からなるものであっても複数の材料からなるものであってもよく、単層からなるものであっても複数層からなるものであってもよい。
第１の基材は、樹脂を含むことが好ましく、樹脂からなることがより好ましく、樹脂からなるシート（第１のシート）がさらに好ましく用いられる。
【0031】
また、第１の基材１０の材料として、凹部１３が変形しない剛性（耐熱性）を有することが好ましく、例えば硬化性樹脂の硬化物を有していてもよい。硬化性樹脂の硬化物は、架橋構造を有するので、熱変形しにくい。したがって、分子接着剤を介して、第２の基材３０と接着する際の加熱・加圧される際に、第１の基材１０が有する凹部１３が変形することを抑制することができる。
なお、予備的な実験を行い、接着時の変形を予測して凹部１３を形成してもよい。
なお、予備的な実験を行い、接着時の変形を予測して凹部１３を形成してもよい。
【0032】
また、第１の基材は単一の材料からなるものであっても複数の材料からなるものであってもよく、単層からなるものであっても複数層からなるものであってもよい。
【0033】
第１の基材に含有される樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、オレフィン系樹脂、オレフィン系アイオノマー樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂等が挙げられ、オレフィン系アイオノマー樹脂、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、またはポリアミド系樹脂がより好ましく、アクリル系樹脂が更に好ましい。
【0034】
アクリル系樹脂としては、例えば（メタ）アクリル系単量体の単独重合体、（メタ）アクリル系単量体の共重合体、（メタ）アクリル系単量体と、これと共重合可能な単量体との共重合体が挙げられる。
（メタ）アクリル系単量体としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸エステル；（メタ）アクリル酸；が挙げられる。
（メタ）アクリル系単量体と共重合可能な単量体としては、エチレン；スチレン、α－メチルスチレン、クロロスチレン等の芳香族ビニル単量体；アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアノ基含有エチレン性不飽和単量体；（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ブトキシメチル（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド系単量体；等が挙げられる。
加工性および積層体における凹凸構造の保持の観点から、第１の基材に含有される樹脂としては、アクリル系樹脂の中でもポリメチルメタアクリレート（ＰＭＭＡ）が好ましい。
（メタ）アクリル系単量体としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸エステル；（メタ）アクリル酸；が挙げられる。
（メタ）アクリル系単量体と共重合可能な単量体としては、エチレン；スチレン、α－メチルスチレン、クロロスチレン等の芳香族ビニル単量体；アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアノ基含有エチレン性不飽和単量体；（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ブトキシメチル（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド系単量体；等が挙げられる。
加工性および積層体における凹凸構造の保持の観点から、第１の基材に含有される樹脂としては、アクリル系樹脂の中でもポリメチルメタアクリレート（ＰＭＭＡ）が好ましい。
【0035】
アクリル系樹脂以外の樹脂としては、例えば、具体的には、ＰＰ（ポリプロピレン）、ＰＡ（ポリアミド）、ＰＰＥ（ポリフェニレンエーテル）、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）、ＰＯＭ（ポリアセタール）、ＰＥＥＫ（ポリエーテルエーテルケトン）、ＰＣ（ポリカーボネート）、ＰＥＳ（ポリエーテルサルファイド）等が挙げられる。これらの樹脂の中でも、本発明の効果を有利に発現し得る熱可塑性樹脂としては、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）、ＰＡ（ポリアミド）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＥＳ（ポリエーテルサルファイド）が挙げられ、ＰＭＭＡ（ポリメチルメタアクリレート）、ＰＡ（ポリアミド）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）がより好ましい。
【0036】
ゴムとしては、天然ゴム、合成ゴムのいずれであってもよい。上記ゴムとして、例えば、ニトリルゴム（ＮＢＲ）、メチルメタクリレート－ブタジエンゴム（ＭＢＲ）、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリルゴム（ＡＣＭ、ＡＮＭ）、ウレタンゴム（ＡＵ）、シリコーンゴムなどが挙げられる。これらの中でも、ニトリルゴム（ＮＢＲ）、メチルメタクリレート－ブタジエンゴム（ＭＢＲ）、シリコーンゴムが好ましい。
【0037】
金属としては、例えば、金、銀、銅、アルミニウム、鉄、チタン、これらのうちの１以上を含む合金等より選択される金属を含む材料が挙げられる。これらの中でも、銅、アルミニウム、又はチタンを含む材料が好ましく、アルミニウム、又はチタンを含む材料がより好ましい。
【0038】
ガラスとしては、例えば、無アルカリガラス、ソーダガラス、ホウケイ酸ガラス、アルミノケイ酸ガラスなどが挙げられる。
【0039】
セラミックとしては、例えば、アルミナセラミック、ジルコニアセラミック、窒化ケイ素セラミック、窒化アルミニウムセラミック、炭化ケイ素セラミックなどが挙げられる。
【0040】
（第２の基材）
本発明の実施形態に係る積層体において、第２の基材は、２３℃（室温）における貯蔵弾性率が２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである。
本発明の実施形態に係る積層体において、第２の基材は、２３℃（室温）における貯蔵弾性率が２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである。
【0041】
本発明の実施形態に係る第２の基材は、積層体における凹凸構造の保持の観点から２３℃（室温）における貯蔵弾性率が、好ましくは１×１０７Ｐａ以上５×１０９Ｐａ以下であり、より好ましくは１×１０８Ｐａ以上５×１０９Ｐａ以下であり、さらに好ましくは１×１０９Ｐａ以上５×１０９Ｐａ以下である。
【0042】
本発明の実施形態に係る積層体において、第２の基材の形状は、特に限定されず、任意の形状であってもよく、例えば、シート（フィルム）や筐体等であってもよい。また、第２の基材の表面には凹凸構造を有していてもよい。第２の基材の表面に凹凸構造を有する場合は第２の基材の表面の全面に有していてもよく、表面の一部に有していてもよい。例えば、第２の基材がシートである場合、一方の面に凹凸構造を有していてもよく、両方の面に凹凸構造を有していてもよい。
【0043】
本発明の実施形態に係る積層体において、貯蔵弾性率が特定の範囲のものであれば第２の基材を構成する材料に特に限定はなく、樹脂（樹脂材料）、ゴム、金属、ガラス、セラミックス等の材料を含んでいてもよい。
また、第２の基材は単一の材料からなるものであっても複数の材料からなるものであってもよく、単層からなるものであっても複数層からなるものであってもよい。
第２の基材は、樹脂を含むことが好ましく、樹脂からなることがより好ましく、樹脂からなるシート（第２のシート）がさらに好ましく用いられる。
また、第２の基材は単一の材料からなるものであっても複数の材料からなるものであってもよく、単層からなるものであっても複数層からなるものであってもよい。
第２の基材は、樹脂を含むことが好ましく、樹脂からなることがより好ましく、樹脂からなるシート（第２のシート）がさらに好ましく用いられる。
【0044】
上記樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、オレフィン系樹脂、オレフィン系アイオノマー樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂等が挙げられ、オレフィン系アイオノマー樹脂、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、またはポリアミド系樹脂がより好ましく、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、またはポリアミド系樹脂が更に好ましい。
樹脂、ゴム、金属、ガラス、セラミックスとして、具体的には、第１の基材の説明において挙げたものを例示できる。
樹脂、ゴム、金属、ガラス、セラミックスとして、具体的には、第１の基材の説明において挙げたものを例示できる。
【0045】
本発明の実施形態に係る積層体において、第２の基材は、炭化水素基、カルボニル基、カルボキシル基および水酸基からなる群から選択される少なくとも１種の反応性基を有し、第１の基材と前記第２の基材とが分子接合層を介して共有結合により結合されていることが好ましい。
【0046】
以下では、第１の基材及び第２の基材がシートである場合について説明する場合があるが第１の基材及び第２の基材の形状はシートに限定されるものではない。
【0047】
第１の基材１０および第２の基材３０（以下、これらをまとめて基材ともいう）は、後述する分子接合層２０に含まれる化合物と強固に化学結合することが好ましい。すなわち、少なくとも第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓに設けた凹凸構造を有する領域および第２の基材の表面３１ｓが分子接合層２０を介して化学結合を形成することができるように、基材の材料は選択されることが好ましい。
【0048】
上記の観点から、基材に用いられる材料は、第１の基材１０における分子接合層と接する表面１１ｓおよび第２の基材における分子接合層と接する表面３１ｓが、炭化水素基、カルボニル基、カルボキシル基、および水酸基からなる群から選択される少なくとも１種の反応性基を有し、接着剤分子と化学結合を形成するように、選択されるのが好ましい。このような基材を使用することにより、分子接合層との間で高い接着力を得ることができ、基材と分子接合層との間が剥離するのを防止することができる。
【0049】
なお、第１の基材１０と第２の基材３０は、同一の材料からなるものであっても、互いに異なる材料からなるものであってもよい。
【0050】
必要に応じて、第１の基材における分子接合層と接する表面１１ｓおよび第２の基材における分子接合層と接する表面３１ｓは表面改質されていてもよい。
表面改質としては、例えば、コロナ処理によって水酸基を導入することが挙げられる。
表面改質としては、例えば、コロナ処理によって水酸基を導入することが挙げられる。
【0051】
また、分子接合層と接する表面１１ｓ、および分子接合層と接する表面３１ｓの平坦性は、例えば、原子間力顕微鏡で測定した表面粗さＲａが２０ｎｍ以下であることが好ましく、１０ｎｍ以下がより好ましく、５ｎｍ以下がさらに好ましい。
【0052】
本発明の実施形態において、第１の基材及び第２の基材がシートである場合、内部空間の形成および加工性の観点で第１の基材（第１シート）の厚さは第２の基材（第２シート）の厚さよりも大きい方が好ましい。
第１シートの厚さは１００μｍ以上であることが好ましく、２００μｍ以上であることがより好ましく、３００μｍ以上であることがさらに好ましく、また、１０ｃｍ以下であることが好ましく、５ｃｍ以下であることがより好ましく、１ｃｍ以下であることがさらに好ましい。また、第２シートの厚さは１０μｍ以上であることが好ましく、３０μｍ以上であることがより好ましく、５０μｍ以上であることがさらに好ましく、また、１０００μｍ以下であることが好ましく、５００μｍ以下であることがより好ましく、１５０μｍ以下であることがさらに好ましい。
第１シートの厚さは１００μｍ以上であることが好ましく、２００μｍ以上であることがより好ましく、３００μｍ以上であることがさらに好ましく、また、１０ｃｍ以下であることが好ましく、５ｃｍ以下であることがより好ましく、１ｃｍ以下であることがさらに好ましい。また、第２シートの厚さは１０μｍ以上であることが好ましく、３０μｍ以上であることがより好ましく、５０μｍ以上であることがさらに好ましく、また、１０００μｍ以下であることが好ましく、５００μｍ以下であることがより好ましく、１５０μｍ以下であることがさらに好ましい。
【0053】
また、本実施形態において、第１の基材及び第２の基材の融点（Ｔｍ）は、接着時の取り扱いの観点から４０℃以上であることが好ましく、５０℃以上であることがさらに好ましい。また、接着工程の観点から２００℃以下であることが好ましく、１８０℃以下であることがより好ましく、１５０℃以下であることがさらに好ましい。
【0054】
＜分子接合層＞
以下では、分子接合層について一実施形態を例にとり、説明するが、特段の記載が無い限り、他の実施形態においても、本実施形態における説明が同様に当てはまるものとする。
以下では、分子接合層について一実施形態を例にとり、説明するが、特段の記載が無い限り、他の実施形態においても、本実施形態における説明が同様に当てはまるものとする。
【0055】
第１の基材と、第２の基材とは、分子接合層を介して、積層されている。
分子接合層は、通常の接着剤のように分子間力で基材に接着されるのではなく、化学結合により基材と分子接合層とが化学的に結合する。このため、第１の基材と第２の基材とが異種の材料であったり、難接着材料であっても、接着強度に優れ、密着性の高い積層体を形成することができる。
ここで、化学結合とは、共有結合、配位結合、イオン結合を含み、分子間力は含まない。
分子接合層は、通常の接着剤のように分子間力で基材に接着されるのではなく、化学結合により基材と分子接合層とが化学的に結合する。このため、第１の基材と第２の基材とが異種の材料であったり、難接着材料であっても、接着強度に優れ、密着性の高い積層体を形成することができる。
ここで、化学結合とは、共有結合、配位結合、イオン結合を含み、分子間力は含まない。
【0056】
分子接合層は分子接着剤により形成することができる。
分子接着剤は、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２とのいずれか少なくとも１つを有する化合物を含むことが好ましい。
分子接着剤は、第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓと共有結合を形成することができる第１反応性基ＲＧ１と、第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓと共有結合を形成することができる第２反応性基ＲＧ２とを有する化合物を含むことが好ましい。第１反応性基ＲＧ１と第２反応性基とは互いに異なっていてもよい。
なお、以下では、分子接合層を構成する個々の分子を接着剤分子ということがある。また、第１の基材１０および第２の基材３０と共有結合を形成する前または後の状態にかかわらず、分子接着剤または接着剤分子というものとする。ただし、分子接着剤は、接着剤分子以外の成分（例えば、重合開始剤）を含有し得る。
分子接着剤は、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２とのいずれか少なくとも１つを有する化合物を含むことが好ましい。
分子接着剤は、第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓと共有結合を形成することができる第１反応性基ＲＧ１と、第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓと共有結合を形成することができる第２反応性基ＲＧ２とを有する化合物を含むことが好ましい。第１反応性基ＲＧ１と第２反応性基とは互いに異なっていてもよい。
なお、以下では、分子接合層を構成する個々の分子を接着剤分子ということがある。また、第１の基材１０および第２の基材３０と共有結合を形成する前または後の状態にかかわらず、分子接着剤または接着剤分子というものとする。ただし、分子接着剤は、接着剤分子以外の成分（例えば、重合開始剤）を含有し得る。
【0057】
上述のように、接着剤分子が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２とを有する場合、第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓと化学結合を形成することができる第１反応性基ＲＧ１と、第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓとは、１つの接着剤分子と、この接着剤分子が有する第１反応性基ＲＧ１と第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓとによって形成された化学結合と、この接着剤分子が有する第２反応性基ＲＧ２と第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓとによって形成された化学結合によって結合されてもよい。
【0058】
第１反応性基ＲＧ１または第２反応性基ＲＧ２が、それ自身と反応し化学結合を形成し得る場合（例えば、第２反応性基ＲＧ２同士が反応し共有結合を形成し得る場合）、複数の接着剤分子が、第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓと第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓとの間の化学結合に介在し得る。例えば、接着剤分子が、複数のシラノール基および／またはアルコキシシリル基を有している場合は、接着剤分子が、シラノール基および／またはアルコキシシリル基同士の反応によって化学結合を形成し得る。このとき、例えば、分子接合層の数十から数百の接着剤分子が、分子接合層と接する表面１１ｓと第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓとの間の化学結合に介在し得る。もちろん、分子接合層と接する表面１１ｓと第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓとの間の化学結合に介在する最少の接着剤分子は、単分子層であり得る。
【0059】
第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓと第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓとの距離、すなわち、分子接合層の厚みは、０．５ｎｍ以上であってよく、１ｎｍ以上が好ましい。また、内部空間への分子接着剤の混入を防ぐ観点から、２μｍ以下が好ましく、５００ｎｍ以下がより好ましく、２００ｎｍ以下がより好ましく、１５０ｎｍ以下がさらに好ましく、１００ｎｍ以下が特に好ましく、５０ｎｍ以下が最も好ましい。
分子接着剤は、このような化学結合を形成する接着剤分子を多数含んでいるが、接着剤分子の緻密な層を形成するとは限らない。分子接合層と接する表面１１ｓおよび分子接合層と接する表面３１ｓにおける化学結合を形成する反応点が少ないと、接着剤分子はまばらに存在することもある。
分子接着剤は、このような化学結合を形成する接着剤分子を多数含んでいるが、接着剤分子の緻密な層を形成するとは限らない。分子接合層と接する表面１１ｓおよび分子接合層と接する表面３１ｓにおける化学結合を形成する反応点が少ないと、接着剤分子はまばらに存在することもある。
【0060】
また、接着剤分子の第１反応性基ＲＧ１が、第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓおよび第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓの両方と化学結合を形成してもよい。このとき、第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓと第１反応性基ＲＧ１で化学結合を形成した接着剤分子（以下、第１接着剤分子という）と、第２基材の分子接合層と接する表面３１ｓと第１反応性基ＲＧ１で化学結合を形成した接着剤分子（以下、第２接着剤分子という）とは、第１接着剤分子の第２反応性基ＲＧ２と第２接着剤分子の第２反応性基ＲＧ２とが化学結合を形成することによって、第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓと第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓとが、化学結合で結合されることになる。このとき、第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓと第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓとの間に、２つの接着剤分子が存在することになる。また、上述したように、第１反応性基ＲＧ１または第２反応性基ＲＧ２が、それ自身と反応し化学結合を形成し得る場合、第１接着剤分子および第２接着剤分子のいずれでもない、１または２以上の第３接着剤分子が、第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓと第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓとの間の化学結合に介在し得る。したがって、第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓと第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓとの距離は、２ｎｍ以上であってよく、５００ｎｍ以下が好ましく、１００ｎｍ以下がより好ましい。
【0061】
接着剤分子は、例えば、アミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基、エポキシ基、シラノール基、およびアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくとも１種の反応性基を有することが好ましく、アミノ基、アジド基、シラノール基、およびアルコキシシリル基からなる群から選択される少なくとも１種の反応性基を有することがより好ましく、アミノ基またはアジド基と、シラノール基またはアルコキシシリル基とを有することが更に好ましい。アルコキシシリル基は加水分解反応によってシラノール基を生成する。
上記接着剤分子を用いることにより、第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１に設けられた凹凸構造が保持されつつ、第１の基材１０と第２の基材３０とが強固に接合された積層体を得ることが可能となる。
上記接着剤分子を用いることにより、第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１に設けられた凹凸構造が保持されつつ、第１の基材１０と第２の基材３０とが強固に接合された積層体を得ることが可能となる。
【0062】
また、分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２とのいずれか少なくとも１つを有する化合物を含有し、前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選択される少なくとも１種であり、前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種であることが好ましい。これにより、基材表面の凹凸構造が保持されつつ、基材同士を強固に接着することが可能となる。
【0063】
また、分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２とを有する化合物を含有し、前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基、アジド基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基及びエポキシ基からなる群から選択される少なくとも１種であり、前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種であることが好ましい。より好ましくは、分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２とのいずれか少なくとも１つを有する化合物を含有し、前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基、及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である。さらに好ましくは、分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２とを有する化合物を含有し、前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基、及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である。これにより、基材面の凹凸構造が保持されつつ、基材同士を強固に接着することが可能となる。分子接合層を形成する分子接着剤が、１分子中に第１反応性基ＲＧ１を２以上有する化合物を含有することも好ましい。これにより、基材同士をより強固に接着することが可能となる。
【0064】
また、接着剤分子は、１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。２種以上の接着剤分子は混合して用いてもよく、２種以上の接着剤分子を用いてそれぞれ形成した分子接合層を積層して用いてもよい。
例えば、分子接合層は、第１反応性基ＲＧ１としてアミノ基を含有し、第２反応性基ＲＧ２としてシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種を含有する接着剤分子を含有する分子接着剤と、第１反応性基ＲＧ１としてアジド基を含有し、第２反応性基ＲＧ２としてシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種を含有する接着剤分子を含有する分子接着剤との２種の分子接着剤を用いて形成してもよい。これにより、基材面の凹凸構造が保持されつつ、基材同士をより強固に接着することが可能となる。
例えば、分子接合層は、第１反応性基ＲＧ１としてアミノ基を含有し、第２反応性基ＲＧ２としてシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種を含有する接着剤分子を含有する分子接着剤と、第１反応性基ＲＧ１としてアジド基を含有し、第２反応性基ＲＧ２としてシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種を含有する接着剤分子を含有する分子接着剤との２種の分子接着剤を用いて形成してもよい。これにより、基材面の凹凸構造が保持されつつ、基材同士をより強固に接着することが可能となる。
【0065】
接着剤分子（化合物）は、トリアジン環をさらに有し、第１反応性基ＲＧ１を含む基及び第２反応性基ＲＧ２を含む基がトリアジン環に結合するのが好ましい。第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種であるとき、第１反応性基で第１および第２基材の表面と化学結合を形成し、第２反応性基同士で化学結合を形成してもよい。
【0066】
接着剤分子としては、下記の一般式［Ｉ］で表わされる化合物であってもよい。すなわち、分子接着剤が下記の一般式［Ｉ］で表される化合物を含むことが好ましい。
【0067】
【化3】
【0068】
［一般式［Ｉ］中、Ｅは、２価の連結基を表し、Ｆは、ＯＨまたはＯＨ生成基を表す。
Ｑ１及びＱ２は、それぞれ独立に、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。
Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
Ｑ１及びＱ２は、それぞれ独立に、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。
Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
【0069】
一般式［Ｉ］中、Ｅが表す２価の連結基としては、特に限定されないが、例えば、２価の炭化水素基、ヘテロ原子を含む２価の連結基を挙げることができる。
一般式［Ｉ］中、Ｅにおける２価の炭化水素基としては、例えば、炭素数が１～１２の分岐若しくは鎖状若しくは環状の炭化水素基を挙げることができ、炭素数が１～１２の鎖状の炭化水素基であることが好ましい。中でも炭素数が１～６の直鎖状のアルキレン基が好ましく、具体的には、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンタメチレン基等が挙げられ、エチレン基が好ましい。
一般式［Ｉ］中、Ｅにおける２価の炭化水素基としては、例えば、炭素数が１～１２の分岐若しくは鎖状若しくは環状の炭化水素基を挙げることができ、炭素数が１～１２の鎖状の炭化水素基であることが好ましい。中でも炭素数が１～６の直鎖状のアルキレン基が好ましく、具体的には、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンタメチレン基等が挙げられ、エチレン基が好ましい。
【0070】
Ｅが表すヘテロ原子を含む２価の連結基としては、例えば、－Ｏ－、－Ｎ（Ｒ２０１）－、－Ｃ（＝Ｏ）－Ｏ－、－Ｃ（＝Ｏ）－より選択される少なくとも一種を含む２価の連結基を挙げることができ、－Ｏ－、－Ｎ（Ｒ２０１）－、－Ｃ（＝Ｏ）－Ｏ－、又は－Ｃ（＝Ｏ）－と２価の炭化水素基を組み合わせた基であることが好ましく、＊－Ｏ－Ｅ１０１－、＊－Ｎ（Ｒ２０１）－Ｅ１０１－、＊－Ｃ（＝Ｏ）－Ｏ－Ｅ１０１－、＊－Ｃ（＝Ｏ）－Ｅ１０１－がより好ましく、＊－Ｎ（Ｒ２０１）－Ｅ１０１－がさらに好ましい。
Ｒ２０１は、水素原子、アルキル基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表し、水素原子を表すことが好ましい。
Ｅ１０１は上述のＥにおける２価の炭化水素基を表し、好ましいものも同様である。
＊－はトリアジン環に結合する結合手を表す。
Ｒ２０１が表す－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎにおけるＡは、後述するＡと同様であり、好ましいものも同様である。
Ｒ２０１は、水素原子、アルキル基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表し、水素原子を表すことが好ましい。
Ｅ１０１は上述のＥにおける２価の炭化水素基を表し、好ましいものも同様である。
＊－はトリアジン環に結合する結合手を表す。
Ｒ２０１が表す－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎにおけるＡは、後述するＡと同様であり、好ましいものも同様である。
【0071】
一般式［Ｉ］におけるＯＨ生成基は、水酸基を含む基、または水若しくは水酸基を含む化合物と反応して水酸基を生成する基である。
ＯＨ生成基としては、例えば、－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（Ｆ１）３－ｎ、ハロゲン原子、またはアルコキシ基を表すことが好ましく、－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（Ｆ１）３－ｎ、であることがより好ましい。
Ｆ１は水酸基、アルコキシ基またはハロゲン原子を表し、水酸基またはアルコキシ基を表すことが好ましい。
すなわち、Ｆはシラノール基またはアルコキシシリル基を含むことが好ましい。
ハロゲン原子としては、例えば、フッ素、塩素、ヨウ素を挙げることができ、塩素が好ましい。
ＯＨ生成基としては、例えば、－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（Ｆ１）３－ｎ、ハロゲン原子、またはアルコキシ基を表すことが好ましく、－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（Ｆ１）３－ｎ、であることがより好ましい。
Ｆ１は水酸基、アルコキシ基またはハロゲン原子を表し、水酸基またはアルコキシ基を表すことが好ましい。
すなわち、Ｆはシラノール基またはアルコキシシリル基を含むことが好ましい。
ハロゲン原子としては、例えば、フッ素、塩素、ヨウ素を挙げることができ、塩素が好ましい。
【0072】
Ｒ１及びＲ２が表す炭素数が１～２４の炭化水素基は、炭素数が１～１２の炭化水素基であることが好ましく、炭素数が１～６の炭化水素基であることがより好ましく、炭素数が１～６のアルキル基であることがさらに好ましい。
Ｒ２０１、Ｒ１及びＲ２が表すアミノアルキル基としては、炭素数が１～１２のアミノアルキル基が好ましく、炭素数が１～６のアミノアルキル基がより好ましく、アミノメチル基、アミノエチル基、アミノプロピル基、アミノブチル基、アミノペンチル基、アミノヘキシル基が挙げられ、アミノエチル基（－ＣＨ２ＣＨ２ＮＨ２）が特に好ましい。
Ｒが表す炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基は、炭素数が１～１０の鎖状の２価の炭化水素基であることが好ましい。中でも炭素数が１～６の直鎖状のアルキレン基が好ましく、具体的には、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンタメチレン基等が挙げられ、エチレン基が好ましい。
Ｒ２０１、Ｒ１及びＲ２が表すアミノアルキル基としては、炭素数が１～１２のアミノアルキル基が好ましく、炭素数が１～６のアミノアルキル基がより好ましく、アミノメチル基、アミノエチル基、アミノプロピル基、アミノブチル基、アミノペンチル基、アミノヘキシル基が挙げられ、アミノエチル基（－ＣＨ２ＣＨ２ＮＨ２）が特に好ましい。
Ｒが表す炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基は、炭素数が１～１０の鎖状の２価の炭化水素基であることが好ましい。中でも炭素数が１～６の直鎖状のアルキレン基が好ましく、具体的には、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンタメチレン基等が挙げられ、エチレン基が好ましい。
【0073】
Ｒ’及びＡが表す炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基が挙げられ、エチル基を表すことが好ましい。
ｎは０～２の整数を表し、ｎは０であることが好ましい。
ｎは０～２の整数を表し、ｎは０であることが好ましい。
【0074】
上記一般式［Ｉ］で表されるトリアジン環を有する接着剤分子のうち、アミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種と、シラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種とを有する接着剤分子が好ましい。この接着剤分子のアミノ基またはアジド基はトリアジン環に結合している。
【0075】
トリアジン環に結合しているアミノ基またはアジド基の数は、例えば、１個または２個である。ＯＨまたはＯＨ生成基は、好ましくは、２価の連結基を介して、間接的に、トリアジン環（Ｃ原子）に結合している。間接的に結合しているアルコキシシリル基は、例えば、１個または２個以上である。
【0076】
トリアジン環（電子局在化共役系骨格）に結合したアジド基は、ナイトレンへの分解エネルギーが高い。従って、近紫外線、可視光による影響が起き難い。このため、紫外線露光の作業性が改善される。トリアジン環に結合したナイトレンは、そうではないナイトレンに比べて、安定である。ナイトレン同士の結合が抑制される。Ｃ－Ｈ結合に対する水素引抜き活性や不飽和結合に対する付加活性が増強する。すなわち、少ない露光量で効果的な反応が可能である。
【0077】
前記アルコキシシリル基は、トリアジン環（電子局在化共役系骨格）に対して、スペーサ（例えば、アミノ基、オキシ基および／または炭化水素基）を介して結合している。このため、接着剤分子が樹脂表面に結合した場合、他方の樹脂表面との接触において、化学結合を生成する為のエントロピー効果が高まる。エントロピー効果の向上は、樹脂の表面同士（第１基材の表面と第２基材の表面と）の接触後、界面反応における頻度因子の増大に反映させる。そして、スペーサの長さが長すぎると、コストが高くなる。かつ、接着剤分子の吸収量の減少が生ずる。従って、適度な長さのスペーサが好ましい。このような観点から、下記の一般式［Ｉｏ］、［Ｉａ］、［Ｉｂ］で表される接着剤分子が好ましい。
【0078】
【化4】
【0079】
【化5】
【0080】
【化6】
【0081】
［Ｒ１０１は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒ１０２は、－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒ２０１は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
【0082】
一般式［Ｉｏ］、［Ｉａ］、［Ｉｂ］におけるアミノアルキル基、Ｒ、Ｒ’、Ａ、及びｎは、それぞれ一般式［Ｉ］におけるアミノアルキル基、Ｒ、Ｒ’、Ａ、及びｎと同義であり、好ましいものも同様である。
【0083】
一般式［Ｉｏ］、［Ｉａ］、［Ｉｂ］において、Ｒ１０１はアミノアルキル基を表すことが好ましく、Ｒ２０１は水素原子を表すことが好ましい。
【0084】
界面反応における頻度因子項の増大の観点から、１分子中に存在するシラノール基、アルコキシシリル基、アミノ基又はアジド基等の反応性基の数は多い方が好ましい。しかしながら、コスト等の観点から、その数にも制約がある。すなわち、前記一般式［Ｉｏ］、［Ｉａ］、［Ｉｂ］で表わされる接着剤分子が好ましい。
【0085】
前記一般式［Ｉｏ］、［Ｉａ］、［Ｉｂ］におけるアルコキシシリル基は、ほとんどの場合、ＯＨ生成基（ＯＨ前駆体）である。ＯＨ生成基をＯＨ基に変性するため、例えば水（中性水、酸性水、アルカリ水）で処理してもよい。その他にも、コロナ放電処理やプラズマ処理をしてもよい。但し、水処理が好ましい。
【0086】
分子接着剤が含む、反応性基を有する化合物として、より具体的には、下記の化合物を例示することができる。
【0087】
アミノ基を有する化合物としては、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－アミノプロピルジメトキシメチルシラン、３－アミノプロピルジエトキシメチルシラン、［３－（Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノ）プロピル］トリメトキシシラン、［３－（フェニルアミノ）プロピル］トリメトキシシラン、トリメチル［３－（トリエトキシシリル）プロピル］アンモニウムクロリド、トリメチル［３－（トリメトキシシリル）プロピル］アンモニウムクロリド、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルトリメトキシシラン、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルトリエトキシシラン、３－（２－アミノエチルアミノ）プロピルジメトキシメチルシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、下記（１１）～（１６）の化合物等が挙げられる。
【0088】
アジド基を有する化合物としては、（１１－アジドウンデシル）トリメトキシシラン、（１１－アジドウンデシル）トリエトキシシラン、下記（１７）～（１９）の化合物等が挙げられる。
【0089】
メルカプト基を有する化合物としては、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３－メルカプトプロピルジメトキシメチルシラン等が挙げられる。
【0090】
イソシアネート基を有する化合物としては、３－（トリメトキシシリル）プロピルイソシアネート、３－（トリエトキシシリル）プロピルイソシアネート等が挙げられる。
【0091】
ウレイド基を有する化合物としては、３－ウレイドプロピルトリメトキシシラン、３－ウレイドプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。
【0092】
エポキシ基を有する化合物としては、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン等が挙げられる。
【0093】
分子接着剤が第１反応性基ＲＧ１を１分子中に２以上有する化合物としては、例えば、下記（１１）～（１９）の化合物が挙げられる。
【0094】
（１１）：Ｎ，Ｎ’－ビス（２－アミノエチル）－６－（３－トリヒドロキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミン
（１２）：Ｎ，Ｎ’－ビス（２－アミノエチル）－６－（３－トリメトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミン
（１３）：Ｎ，Ｎ’－ビス（２－アミノエチル）－６－（３－トリエトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミン
（１４）：Ｎ，Ｎ’－ビス（２－アミノメチル）－６－（３－トリヒドロキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミン
（１５）：Ｎ，Ｎ’－ビス（２－アミノメチル）－６－（３－トリメトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミン
（１６）：Ｎ，Ｎ’－ビス（２－アミノメチル）－６－（３－トリエトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミン
（１７）：６－（３－トリヒドロキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアジド
（１８）：６－（３－トリメトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアジド
（１９）：６－（３－トリエトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアジド
（１２）：Ｎ，Ｎ’－ビス（２－アミノエチル）－６－（３－トリメトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミン
（１３）：Ｎ，Ｎ’－ビス（２－アミノエチル）－６－（３－トリエトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミン
（１４）：Ｎ，Ｎ’－ビス（２－アミノメチル）－６－（３－トリヒドロキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミン
（１５）：Ｎ，Ｎ’－ビス（２－アミノメチル）－６－（３－トリメトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミン
（１６）：Ｎ，Ｎ’－ビス（２－アミノメチル）－６－（３－トリエトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミン
（１７）：６－（３－トリヒドロキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアジド
（１８）：６－（３－トリメトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアジド
（１９）：６－（３－トリエトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアジド
【0095】
【化7】
【0096】
【化8】
【0097】
第１反応性基ＲＧ１と第２反応性基ＲＧ２を有する分子接合化合物としては、上記（１１）～（１９）の化合物が好ましく、その中でも、（１１）Ｎ，Ｎ’－ビス（２－アミノエチル）－６－（３－トリヒドロキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミン又は（１９）６－（３－トリエトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアジドの化合物が好ましい。
【0098】
基材の接着処理（表面処理および改質処理等）は、例えば、以下のようにして行うことができる。
【0099】
まず、接着剤分子を含む処理液（溶液または分散液）が用意される。用いられる溶媒としては、水、アルコール（例えば、メタノール、エタノール、イソプロパノール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、セルソルブ、カルビトール）、ケトン（例えば、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン）、芳香族炭化水素（例えば、ベンゼン、トルエン、キシレン）、脂肪族炭化水素（例えば、ブタン、ヘキサン、オクタン、デカン、ドデカン、オクタデカン）、エステル（例えば、酢酸エチル、酢酸ブチル、プロピオン酸メチル、フタル酸メチル）、エーテル（例えば、テトラヒドロフラン、ブチルエーテル、エチルブチルエーテル、アニソール）、塩化メチレン等の含ハロゲン化合物系溶媒、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ－メチルピロリドン等のアミド系溶媒等である。異なる種類の接着剤分子の混合物を用いてもよい。接着剤分子の含有量は０．０５～１０質量％であってよい。好ましくは０．１０～１質量％である。これは、接着剤分子の含有量が少なすぎると、効果が乏しいからである。逆に、基材との反応量は限られており、多すぎても意味が乏しい。このような観点から、上記の割合が好ましい。
【0100】
処理液中には、必要に応じて、表面張力の調整の観点から、界面活性剤が添加される。例えば、ノニオン系界面活性剤（例えば、長鎖アルキル鎖とポリエチレングリコールからなるノニオン系界面活性剤）、カチオン系界面活性剤（例えば、第４級アンモニウム塩）、又はアニオン系界面活性剤（例えば、有機カルボン酸塩、スルホン酸塩）が用いられる。
【0101】
処理液中に基材が浸漬され、または、処理液が基材に噴霧されることにより、接着剤分子（分子接着剤）が基材の表面に付着する。
【0102】
接着剤分子がアジド基を含む場合、例えば、下記一般式［Ｉ’］で表される化合物（上記一般式［Ｉ］におけるＱ１がＮ３のもの）を含む分子接着剤を用いる場合、その後、基材に光（紫外線）が照射される。
【0103】
【化9】
【0104】
［一般式［Ｉ’］中、Ｅは、２価の連結基を表し、Ｆは、ＯＨまたはＯＨ生成基を表す。Ｑは、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
【0105】
特に、基材に接着剤分子を結合させたい箇所にのみ光は照射される。このためには、適宜なパターンのマスクが使用されてもよい。光（紫外線）照射によって、接着剤分子のアジド基が分解し、ナイトレンが生成する。このナイトレンが基材表面の官能基（例えば、－ＣＨ３，－ＣＨ２－，－ＣＨ＜，－ＣＨ＝ＣＨ－）を攻撃する。そして、水素引抜きラジカル付加あるいはラジカル付加反応が起き、接着剤分子と基材表面との間で化学結合が生じる。未照射箇所では、化学結合が起きない。
【0106】
光（紫外線）照射には、例えばＵＶ照射装置（例えば、高圧水銀ＵＶランプ、低圧水銀ＵＶランプ、蛍光式ＵＶランプ（ショートＡＲＣキセノンランプ、ケミカルランプ）、メタルハライドランプ）が用いられる。そして、例えば２００～４５０ｎｍの紫外線が照射される。照射光量が少な過ぎると、反応が進み難い。逆に、照射光量が多すぎると、基材の劣化のおそれがある。従って、好ましい照射光量（光源波長：２５４ｎｍ）は１ｍＪ／ｃｍ２～５Ｊ／ｃｍ２であり、より好ましくは５ｍＪ／ｃｍ２～１Ｊ／ｃｍ２である。
【0107】
基材が複雑な形状の場合において、ＵＶ光を基材に均一に照射する為には、反射板の使用が有効である。反射板としては、例えば鏡、表面研磨された金属箔、ＡＩ鏡面箔、ＳＵＳ鏡面箔、銀めっき鏡面板などが挙げられる。反射板の形状、寸法、材質などは、反射効率の観点から、適宜、選択される。
【0108】
基材が複雑な形状の場合において、ＵＶ光を基材に均一に照射する為には、反射板の使用が有効である。反射板としては、例えば鏡、表面研磨された金属箔、ＡＩ鏡面箔、ＳＵＳ鏡面箔、銀めっき鏡面板などが挙げられる。反射板の形状、寸法、材質などは、反射効率の観点から、適宜、選択される。
【0109】
＜凹凸構造＞
本発明の実施形態にかかる第１の基材は、分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有する。
本発明の実施形態にかかる第１の基材は、分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有する。
【0110】
本発明の実施形態において、凹凸構造の形状に特に限定はなく、積層体が流路積層体である場合、凹凸構造と第２の基材とで内部空間を形成し得る形状であればよく、内部空間を流路として使用することができる。
凹凸構造は、少なくとも１の凹部と、少なくとも１の平坦部とを含むことが好ましく、第１の基材の平坦部と第２の基材とが、分子接合層を介して結合され、内部空間（流路）を形成していてもよい。
凹凸構造は、少なくとも１の凹部と、少なくとも１の平坦部とを含むことが好ましく、第１の基材の平坦部と第２の基材とが、分子接合層を介して結合され、内部空間（流路）を形成していてもよい。
【0111】
本発明の実施形態に係る積層体がマイクロ流路積層体である場合、凹凸構造のサイズはマイクロスケールとなる。このような、マイクロスケールの凹凸構造で形成される流路をマイクロ流路という。そのため、凹凸構造における開口部の幅（平坦部と平坦部の間の幅）は、通常１～１０００μｍであり、好ましくは１～５００μｍであり、より好ましくは１～２００μｍである。５００～１００００μｍであってもよく、２００～５００μｍであってもよく、１～２００μｍであってもよい。また、凹凸構造の深さ（平坦部の高さ）は、通常５～１０００μｍであり、好ましくは５～５００μｍであり、より好ましくは５～２００μｍである。５００～１０００μｍであってもよく、２００～５００μｍであってもよく、５～２００μｍであってもよい。
【0112】
＜接着評価＞
本発明の実施形態の積層体は、第１の基材と第２の基材の貯蔵弾性率を特定の範囲に設定しているため、良好な接着性を有する。
本発明の実施形態の積層体は、エタノール溶液に１週間浸漬したときに第１の基材と第２の基材との接着が保持されているものが好ましい。具体的には、室温（２３℃）環境下、エタノールの入った容器内に１週間浸漬した積層体を、エタノール浴から取り出し、周囲に付着したエタノールを乾いた布で拭き取った後、第１の基材又は第２の基材の表面に指を触れ、第１の基材と第２の基材の積層方向および積層方向と垂直の方向に押圧したときに、第１の基材と第２の基材が剥離せず、第１の基材と第２の基材の接着が保持されているものが好ましい。
本発明の実施形態の積層体は、第１の基材と第２の基材の貯蔵弾性率を特定の範囲に設定しているため、良好な接着性を有する。
本発明の実施形態の積層体は、エタノール溶液に１週間浸漬したときに第１の基材と第２の基材との接着が保持されているものが好ましい。具体的には、室温（２３℃）環境下、エタノールの入った容器内に１週間浸漬した積層体を、エタノール浴から取り出し、周囲に付着したエタノールを乾いた布で拭き取った後、第１の基材又は第２の基材の表面に指を触れ、第１の基材と第２の基材の積層方向および積層方向と垂直の方向に押圧したときに、第１の基材と第２の基材が剥離せず、第１の基材と第２の基材の接着が保持されているものが好ましい。
【0113】
≪積層体の製造方法≫
積層体１００は、例えば、以下の製造方法で製造され得る。
本発明の実施形態による製造方法は、第１の基材１０における分子接合層と接する表面１１ｓおよび第２の基材３０における分子接合層と接する表面３１ｓの少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程（工程Ａ）と、分子接合層と接する表面１１ｓと第２の基材における分子接合層と接する表面３１ｓとを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程（工程Ｂ）とを包含する。
積層体１００は、例えば、以下の製造方法で製造され得る。
本発明の実施形態による製造方法は、第１の基材１０における分子接合層と接する表面１１ｓおよび第２の基材３０における分子接合層と接する表面３１ｓの少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程（工程Ａ）と、分子接合層と接する表面１１ｓと第２の基材における分子接合層と接する表面３１ｓとを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程（工程Ｂ）とを包含する。
【0114】
＜分子接着剤を付与する工程（工程Ａ）＞
本工程では、第１の基材１０における凹凸構造を有する表面および第２の基材３０における分子接合層と接する表面３１ｓの少なくとも一方に分子接着剤を付与する。
分子接着剤としては、上述の分子接合層の項で説明したものを用いることができ、上記一般式［Ｉ’］で表わされる化合物を用いることが好ましい。その場合は、前記分子接着剤に光（紫外線）を照射する工程（工程Ｃ）をさらに含む。光（紫外線）の照射については、上述の分子接合層の項で説明したとおりである。
本工程では、第１の基材１０における凹凸構造を有する表面および第２の基材３０における分子接合層と接する表面３１ｓの少なくとも一方に分子接着剤を付与する。
分子接着剤としては、上述の分子接合層の項で説明したものを用いることができ、上記一般式［Ｉ’］で表わされる化合物を用いることが好ましい。その場合は、前記分子接着剤に光（紫外線）を照射する工程（工程Ｃ）をさらに含む。光（紫外線）の照射については、上述の分子接合層の項で説明したとおりである。
【0115】
分子接着剤は、例えば、以下のようにして、第１の基材１０の凹凸構造を有する表面および第２の基材３０における分子接合層と接する表面の少なくとも一方に付与され得る。例えば、分子接着剤を含有する分子接着剤溶液を調製し、この溶液を基材上に塗布し、次いで、得られた塗膜の乾燥処理や、分子接着剤を第１の基材、第２の基材に固定する処理を行う。
【0116】
分子接着剤溶液を調製する際に用いる溶媒は特に限定されない。溶媒としては、メタノール、エタノール、イソプロパノール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、セルソルブ、カルビトール等のアルコール系溶媒；アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶媒；酢酸エチル、酢酸ブチル、プロピオン酸メチル、フタル酸メチル等のエステル系溶媒；塩化メチレン等の含ハロゲン化合物系溶媒；ブタン、ヘキサン、オクタン、デカン、ドデカン、オクタデカン等の脂肪族炭化水素系溶媒；テトラヒドロフラン、ブチルエーテル、エチルブチルエーテル、アニソール等のエーテル系溶媒；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族化合物系溶媒；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ－メチルピロリドン等のアミド系溶媒；水；等が挙げられる。これらは１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【0117】
分子接着剤溶液中の分子接着剤の濃度は特に限定されない。その濃度は、好ましくは０．０５～１０質量％、より好ましくは０．１０～１質量％である。接着剤分子の濃度を０．０５質量％以上とすることで、分子接着剤を基材上に効率よく付与することができる。また１０質量％以下とすることで分子接着剤溶液の意図しない反応を抑制することができ、溶液の安定性に優れる。
【0118】
分子接着剤溶液の塗布方法としては特に限定されず、公知の塗布方法を使用することができる。塗布方法としては、例えば、スピンコート法、スプレーコート法、バーコート法、ナイフコ＿卜法、ロ＿ルナイフコート法、ロールコート法、ブレードコート法、ディップコート法、カーテンコート法、ダイコート法、グラビアコート法等が挙げられる。なかでもバーコート法、グラビアコート法が好ましい。
【0119】
分子接着剤溶液を塗布した後は、通常、得られた塗膜を乾燥するために、自然乾燥や乾燥機構への投入による乾燥処理を行う。これらの中でも、乾燥機構への投入による乾燥処理を行うことが生産性の向上の観点から好ましい。
【0120】
本発明の実施形態においては、分子接着剤の乾燥熱を調整することで接着熱を低温化することが好ましい。具体的には、乾燥機構で調整される乾燥温度は、好ましくは３０～１１０℃、より好ましくは３０～９０℃、よりさらに好ましくは３０～８０℃である。乾燥時間によっては、３０～７０℃であってもよい。これにより、分子接着剤の接着熱を低温化でき、分子接着剤の失活を抑制できる。
乾燥時間は、通常１秒～１２０分、好ましくは１０秒～１０分、より好ましくは２０秒～１０分、特に好ましくは３０秒～１０分である。乾燥温度によっては、２０秒～５分であってもよく、３０秒～３分であってもよい。
乾燥時間は、通常１秒～１２０分、好ましくは１０秒～１０分、より好ましくは２０秒～１０分、特に好ましくは３０秒～１０分である。乾燥温度によっては、２０秒～５分であってもよく、３０秒～３分であってもよい。
【0121】
乾燥機構としては、例えば、エアーオーブン等のバッチ式の乾燥機構や、ヒートロールおよびホットエアースルー機構（開放式の乾燥炉内を被乾燥体が移動、通過しながら、送風を受けつつ加熱・乾燥される設備等）等の連続式の乾燥機構等が挙げられる。なお、これら乾燥機構の一部としても用いることができる装置、例えば、高周波加熱、オイルヒーター等の熱媒循環式ヒーター、及び遠赤外線式ヒーター等のヒーター自体も乾燥機構として用いることができる。これらの中でも生産性の向上の観点からホットエアースルー機構が好ましい。
【0122】
また、本工程における第１の基材１０の分子接合層と接する表面１１ｓおよび第２の基材３０の分子接合層と接する表面３１ｓの少なくとも一方に分子接着剤を付与する前に、当該分子接着剤を付与する面に対し、洗浄処理又は表面処理を実施する前処理工程を有していてもよい。前処理は、第１の基材および第２の基材のいずれか一方にのみ行ってもよく、両方に行ってもよい。前処理工程により、第１の基材と第２の基材とをより強固に接合させることができる。
【0123】
洗浄処理としては、アルカリ脱脂処理等が挙げられる。
アルカリ脱脂処理は、アルカリ洗浄液で洗浄した後、表面を蒸留水で洗浄し、乾燥させる処理である。
表面処理としては、例えば、コロナ処理、スパッタエッチング処理、プラズマ処理等が挙げられる。
アルカリ脱脂処理は、アルカリ洗浄液で洗浄した後、表面を蒸留水で洗浄し、乾燥させる処理である。
表面処理としては、例えば、コロナ処理、スパッタエッチング処理、プラズマ処理等が挙げられる。
【0124】
コロナ処理としては、例えば、コロナ処理機により常圧空気中で放電する方式が挙げられる。例えば、コロナ処理は、高周波電源のコロナ表面処理装置を用いて、基材の表面に放電照射することにより実施される。コロナ処理における放電量は、１０～５００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２が好ましく、３０～３００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２がより好ましく、５０～２００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２がさらに好ましい。放電量は、放電出力強度（ｋＷ）やコロナ処理の処理速度（ｍ／ｍｉｎ）を適宜調整することにより上記範囲とすることができる。放電出力強度は、好ましくは０．０５ｋＷ以上であり、より好ましくは０．０８ｋＷ以上であり、さらに好ましくは０．１ｋＷ以上である。
【0125】
スパッタエッチング処理は、例えば、ガスに由来するエネルギー粒子を基材の表面に衝突させる。基材における当該粒子が衝突した部分において、基材の表面に存在する原子または分子が放出されて反応性基が形成され、これにより接着性が向上する。
スパッタエッチング処理は、例えば、基材をチャンバーに収容し、次いでチャンバー内を減圧した後、雰囲気ガスを導入しながら高周波電圧を印加することによって実施できる。
スパッタエッチング処理は、例えば、基材をチャンバーに収容し、次いでチャンバー内を減圧した後、雰囲気ガスを導入しながら高周波電圧を印加することによって実施できる。
【0126】
雰囲気ガスは、例えば、ヘリウム、ネオン、アルゴン、クリプトン等の希ガス、窒素ガスおよび酸素ガスからなる群より選ばれる少なくとも１種である。
印加する高周波電圧の周波数は、例えば１～１００ＭＨｚ、好ましくは５～５０ＭＨｚである。
高周波電圧を印加する際のチャンバー内の圧力は、例えば０．０５～２００Ｐａ、好ましくは１～１００Ｐａである。スパッタエッチングのエネルギー（処理時間と印加した電力との積）は、例えば１～１０００Ｊ／ｃｍ２、好ましくは２～２００Ｊ／ｃｍ２である。
印加する高周波電圧の周波数は、例えば１～１００ＭＨｚ、好ましくは５～５０ＭＨｚである。
高周波電圧を印加する際のチャンバー内の圧力は、例えば０．０５～２００Ｐａ、好ましくは１～１００Ｐａである。スパッタエッチングのエネルギー（処理時間と印加した電力との積）は、例えば１～１０００Ｊ／ｃｍ２、好ましくは２～２００Ｊ／ｃｍ２である。
【0127】
プラズマ処理は、例えば、プラズマ放電機により常圧空気中で放電する方式が挙げられる。基材をプラズマ装置内にセットし、所定のガスでプラズマ照射することにより行われ得る。
プラズマ処理の条件は、本発明の効果が得られる限りにおいて、任意の適切な条件に設定され得る。
上記プラズマ処理は、大気圧下で行われるプラズマ処理であってもよく、減圧下で行われるプラズマ処理であってもよい。プラズマ処理時の圧力（真空度）は、例えば０．０５Ｐａ～２００Ｐａであり、好ましくは０．５Ｐａ～１００Ｐａである。
プラズマ処理の条件は、本発明の効果が得られる限りにおいて、任意の適切な条件に設定され得る。
上記プラズマ処理は、大気圧下で行われるプラズマ処理であってもよく、減圧下で行われるプラズマ処理であってもよい。プラズマ処理時の圧力（真空度）は、例えば０．０５Ｐａ～２００Ｐａであり、好ましくは０．５Ｐａ～１００Ｐａである。
【0128】
プラズマ処理に用いる高周波電源の周波数は、例えば１ＭＨｚ～１００ＭＨｚであり、好ましくは５ＭＨｚ～５０ＭＨｚである。
プラズマ処理時のエネルギー量は、好ましくは０．１Ｊ／ｃｍ２～１００Ｊ／ｃｍ２であり、より好ましくは１Ｊ／ｃｍ２～２０Ｊ／ｃｍ２である。
プラズマ処理時間は、好ましくは１秒～５分であり、より好ましくは５秒～３分である。
プラズマ処理時のガス供給量は、好ましくは１ｓｃｃｍ～１５０ｓｃｃｍであり、より好ましくは１０ｓｃｃｍ～１００ｓｃｃｍである。
プラズマ処理時のエネルギー量は、好ましくは０．１Ｊ／ｃｍ２～１００Ｊ／ｃｍ２であり、より好ましくは１Ｊ／ｃｍ２～２０Ｊ／ｃｍ２である。
プラズマ処理時間は、好ましくは１秒～５分であり、より好ましくは５秒～３分である。
プラズマ処理時のガス供給量は、好ましくは１ｓｃｃｍ～１５０ｓｃｃｍであり、より好ましくは１０ｓｃｃｍ～１００ｓｃｃｍである。
【0129】
上記プラズマ処理に用いる反応ガスとしては、例えば、水蒸気、空気、酸素、窒素、水素、アンモニア、アルコール（例えば、エタノール、メタノール、イソプロピルアルコール）等のガスが挙げられる。このような反応ガスを用いれば、接着性に優れる基材を得ることができる。また、反応ガスと併用して、例えば、ヘリウム、ネオン、アルゴン等の不活性ガスが用いられ得る。
【0130】
表面処理の種類は、基材を構成する材料に応じて適宜選択することができる。
【0131】
＜加圧・加熱工程（工程Ｂ）＞
次に、第１の基材における凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する。本工程により、分子接着剤が第１の基材と第２の基材の間に固定され、分子接合層が形成される。
本発明の実施形態においては、微細な凹凸構造を形成、保持が可能な積層体を実現するために、分子接着剤の反応性基の種類、第１基材材料の種類、第２基材材料の種類等に応じて、加熱および加圧の条件を適切に設定することが重要である。
次に、第１の基材における凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する。本工程により、分子接着剤が第１の基材と第２の基材の間に固定され、分子接合層が形成される。
本発明の実施形態においては、微細な凹凸構造を形成、保持が可能な積層体を実現するために、分子接着剤の反応性基の種類、第１基材材料の種類、第２基材材料の種類等に応じて、加熱および加圧の条件を適切に設定することが重要である。
【0132】
加熱は、第１の基材側から加熱してもよいし、第２の基材側から加熱してもよいし、その両方から加熱してもよい。なかでも、凹凸構造の形状保持の観点から、第１の基材側または第２の基材側のいずれか一方からのみ加熱するのが好ましく、第２の基材側からのみ加熱するのがより好ましい。
加熱温度は、好ましくは４０～２５０℃、より好ましくは６０～２００℃、さらに好ましくは８０～１２０℃である。特に、第１の基材側から加熱する場合の加熱温度は、好ましくは４０～２５０℃、より好ましくは６０～２００℃、さらに好ましくは９０～１１０℃である。また、第２の基材側から加熱する場合の加熱温度は、好ましくは４０～２５０℃、より好ましくは６０～２００℃、さらに好ましくは８０～１１０℃である。
加熱時間は、好ましくは１秒～１２０分、より好ましくは１分～６０分、さらに好ましくは１分～３０分である。
加熱温度は、好ましくは４０～２５０℃、より好ましくは６０～２００℃、さらに好ましくは８０～１２０℃である。特に、第１の基材側から加熱する場合の加熱温度は、好ましくは４０～２５０℃、より好ましくは６０～２００℃、さらに好ましくは９０～１１０℃である。また、第２の基材側から加熱する場合の加熱温度は、好ましくは４０～２５０℃、より好ましくは６０～２００℃、さらに好ましくは８０～１１０℃である。
加熱時間は、好ましくは１秒～１２０分、より好ましくは１分～６０分、さらに好ましくは１分～３０分である。
【0133】
加熱方法としては特に限定されず、上述の乾燥機構と同様の機構及び装置を用いることができる。
【0134】
また、加圧圧力は、好ましくは０．０１ＭＰａ以上５０ＭＰａ以下、より好ましくは０．１ＭＰａ以上５ＭＰａ以下である。加圧時間は、好ましくは０．１分以上２００分以下である。
加圧方法としては特に限定されず、公知の加熱プレス機（例えば、新東工業社製、精密恒温プレス機ＣＹＰＴ－１０等）を用いることができる。
加圧方法としては特に限定されず、公知の加熱プレス機（例えば、新東工業社製、精密恒温プレス機ＣＹＰＴ－１０等）を用いることができる。
【0135】
微細な凹凸構造を形成、保持が可能な基材を実現するという観点で、最も好ましい加熱の態様としては、第２の基材側からのみ加熱温度８０～１００℃で５～１０分加熱する態様であり、最も好ましい加圧の態様としては、加圧圧力を０．５～１．５ＭＰａで５～１０分加圧する態様である。加熱と加圧は同時に行ってもよく、加熱後に加圧してもよく、加圧後に加熱をしてもよく、加熱と加圧を同時に行うことが好ましい。
【0136】
以上説明したように、本明細書には次の事項が開示されている。
【0137】
〔１〕
第１の基材と、分子接合層と、第２の基材とをこの順に有する積層体であって、
前記第１の基材は分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有し、
前記第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａであり、
前記第２の基材の２３℃における貯蔵弾性率は２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである、積層体。
〔２〕
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面の少なくとも一部と、前記第２の基材の表面の少なくとも一部とが分子接合層を介して結合された、〔１〕に記載の積層体。
〔３〕
前記分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２のいずれか少なくとも１つを有する化合物を含有し、
前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、
前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である、〔１〕又は〔２〕に記載の積層体。
〔４〕
前記分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２とを有する化合物を含有し、
前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、
前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である、〔１〕～〔３〕のいずれか１に記載の積層体。
〔５〕
前記化合物はトリアジン環をさらに有し、前記第１反応性基ＲＧ１を含む基及び前記第２反応性基ＲＧ２を含む基が前記トリアジン環に結合している、〔４〕に記載の積層体。
〔６〕
前記分子接着剤が下記の一般式［Ｉ］で表される化合物を含む、〔３〕～〔５〕のいずれか１に記載の積層体。
第１の基材と、分子接合層と、第２の基材とをこの順に有する積層体であって、
前記第１の基材は分子接合層と接する表面の少なくとも一部に凹凸構造を有し、
前記第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａであり、
前記第２の基材の２３℃における貯蔵弾性率は２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａである、積層体。
〔２〕
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面の少なくとも一部と、前記第２の基材の表面の少なくとも一部とが分子接合層を介して結合された、〔１〕に記載の積層体。
〔３〕
前記分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２のいずれか少なくとも１つを有する化合物を含有し、
前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、
前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である、〔１〕又は〔２〕に記載の積層体。
〔４〕
前記分子接合層を形成する分子接着剤が、第１反応性基ＲＧ１と、第２反応性基ＲＧ２とを有する化合物を含有し、
前記第１反応性基ＲＧ１がアミノ基及びアジド基からなる群から選択される少なくとも１種であり、
前記第２反応性基ＲＧ２がシラノール基及びアルコキシシリル基から選択される少なくとも１種である、〔１〕～〔３〕のいずれか１に記載の積層体。
〔５〕
前記化合物はトリアジン環をさらに有し、前記第１反応性基ＲＧ１を含む基及び前記第２反応性基ＲＧ２を含む基が前記トリアジン環に結合している、〔４〕に記載の積層体。
〔６〕
前記分子接着剤が下記の一般式［Ｉ］で表される化合物を含む、〔３〕～〔５〕のいずれか１に記載の積層体。
【0138】
【化10】
【0139】
［一般式［Ｉ］中、Ｅは、２価の連結基を表し、Ｆは、ＯＨまたはＯＨ生成基を表す。 Ｑ１及びＱ２は、それぞれ独立に、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
〔７〕
前記第２の基材は、炭化水素基、カルボニル基、カルボキシル基および水酸基からなる群から選択される少なくとも１種の反応性基を有し、
前記第１の基材と前記第２の基材とが前記分子接合層を介して共有結合により結合されている、〔１〕～〔６〕のいずれか１に記載の積層体。
〔８〕
前記分子接合層の厚みが２μｍ以下である、〔１〕～〔７〕のいずれか１に記載の積層体。
〔９〕
前記凹凸構造は検体を流す流路を形成する、〔１〕～〔８〕のいずれか１に記載の積層体。
〔１０〕
前記流路がマイクロ流路である、〔９〕に記載の積層体。
〔１１〕
〔１〕～〔１０〕のいずれか１に記載の積層体を製造する方法であって、
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における前記分子接合層と接する表面の少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程と、
前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における前記分子接合層と接する表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程と、を包含する、製造方法。
〔１２〕
〔１〕～〔１０〕のいずれか１に記載の積層体を製造する方法であって、
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における表面の少なくとも一方に、下記一般式［Ｉ’］で表される分子接着剤を付与する工程と、
前記分子接着剤に光を照射する工程と、
前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程と、を包含する、製造方法。
〔７〕
前記第２の基材は、炭化水素基、カルボニル基、カルボキシル基および水酸基からなる群から選択される少なくとも１種の反応性基を有し、
前記第１の基材と前記第２の基材とが前記分子接合層を介して共有結合により結合されている、〔１〕～〔６〕のいずれか１に記載の積層体。
〔８〕
前記分子接合層の厚みが２μｍ以下である、〔１〕～〔７〕のいずれか１に記載の積層体。
〔９〕
前記凹凸構造は検体を流す流路を形成する、〔１〕～〔８〕のいずれか１に記載の積層体。
〔１０〕
前記流路がマイクロ流路である、〔９〕に記載の積層体。
〔１１〕
〔１〕～〔１０〕のいずれか１に記載の積層体を製造する方法であって、
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における前記分子接合層と接する表面の少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程と、
前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における前記分子接合層と接する表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程と、を包含する、製造方法。
〔１２〕
〔１〕～〔１０〕のいずれか１に記載の積層体を製造する方法であって、
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における表面の少なくとも一方に、下記一般式［Ｉ’］で表される分子接着剤を付与する工程と、
前記分子接着剤に光を照射する工程と、
前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程と、を包含する、製造方法。
【0140】
【化11】
【0141】
［一般式［Ｉ’］中、Ｅは、２価の連結基を表し、ＦはＯＨまたはＯＨ生成基を表す。
Ｑは、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。
Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
〔１３〕
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における表面の少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程の後、前記分子接着剤を３０～９０℃で乾燥させる、〔１１〕に記載の製造方法。
〔１４〕
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程において、前記第１の基材及び前記第２の基材の少なくとも一方の側から加熱する、〔１１〕に記載の製造方法。
Ｑは、Ｎ３または－ＮＲ１（Ｒ２）を表す。
Ｒ１及びＲ２は、それぞれ独立に、水素原子、炭素数が１～２４の炭化水素基、アミノアルキル基、または－Ｒ－Ｓｉ（Ｒ’）ｎ（ＯＡ）３－ｎを表す。Ｒは、炭素数が１～１２の鎖状の２価の炭化水素基を表す。Ｒ’は、複数存在する場合はそれぞれ独立に、炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。Ａは、複数存在する場合はそれぞれ独立に、水素原子または炭素数が１～４の鎖状の炭化水素基を表す。ｎは０～２の整数を表す。］
〔１３〕
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面および前記第２の基材における表面の少なくとも一方に分子接着剤を付与する工程の後、前記分子接着剤を３０～９０℃で乾燥させる、〔１１〕に記載の製造方法。
〔１４〕
前記第１の基材における前記凹凸構造を有する表面と前記第２の基材における表面とを対向させた状態で加圧しつつ加熱する工程において、前記第１の基材及び前記第２の基材の少なくとも一方の側から加熱する、〔１１〕に記載の製造方法。
【実施例0142】
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例になんら限定されるものではない。
【0143】
＜接着評価＞
積層体を、室温（２３℃）環境下で、エタノールの入った容器内に１週間浸漬し、エタノール浴から取り出し、周囲に付着したエタノールを乾いた布で拭き取った後、第１の基材（第１シート）又は第２の基材（第２シート）の表面に指を触れ、シートの積層方向および積層方向と垂直の方向に押圧したときに、第１シートと第２シートが剥離せず、両シートの接着が保持されているものを〇、第１シートと第２シートが剥離したものを×とした。
積層体を、室温（２３℃）環境下で、エタノールの入った容器内に１週間浸漬し、エタノール浴から取り出し、周囲に付着したエタノールを乾いた布で拭き取った後、第１の基材（第１シート）又は第２の基材（第２シート）の表面に指を触れ、シートの積層方向および積層方向と垂直の方向に押圧したときに、第１シートと第２シートが剥離せず、両シートの接着が保持されているものを〇、第１シートと第２シートが剥離したものを×とした。
【0144】
＜積層体の作製＞
以下に記載の方法で実施例１～５の積層体を作製した。
（実施例１）
第１の基材（第１シート）として凹凸構造を有するＰＭＭＡ（ポリメチルメタアクリレート，Ａｓｉｃｏｎ株式会社製、十字型流路チップ，１．５ｍｍ厚）、及び、第２の基材としてＳｉゴム（シリコーンゴム、十川ゴム社製、Ｋ－１２５、１ｍｍ厚）を用意した。
まず、第１の基材の凹凸構造を有する表面と、第２の基材の一方の面に対し、それぞれ放電量１２２Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の条件でコロナ処理を行った。
次に、第２の基材（第２シート）のコロナ処理した面に対し、分子接着剤としてＮ，Ｎ’－ビス（２－アミノエチル）－６－（３－トリヒドロキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミンの０．５質量％水溶液を塗布し、乾燥機にて８０℃で乾燥することで分子接合層を成膜した。
そして、新東工業製の精密恒温プレス機ＣＹＰＴ－１０を用いて、第１の基材の凹凸構造を有する表面および第２の基材に形成した分子接合層とを対向させ、表１に記載の温度、圧力、時間で、加圧・加熱し、実施例１の積層体を得た。なお、加熱は第２の基材側からのみ行った。
以下に記載の方法で実施例１～５の積層体を作製した。
（実施例１）
第１の基材（第１シート）として凹凸構造を有するＰＭＭＡ（ポリメチルメタアクリレート，Ａｓｉｃｏｎ株式会社製、十字型流路チップ，１．５ｍｍ厚）、及び、第２の基材としてＳｉゴム（シリコーンゴム、十川ゴム社製、Ｋ－１２５、１ｍｍ厚）を用意した。
まず、第１の基材の凹凸構造を有する表面と、第２の基材の一方の面に対し、それぞれ放電量１２２Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の条件でコロナ処理を行った。
次に、第２の基材（第２シート）のコロナ処理した面に対し、分子接着剤としてＮ，Ｎ’－ビス（２－アミノエチル）－６－（３－トリヒドロキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミンの０．５質量％水溶液を塗布し、乾燥機にて８０℃で乾燥することで分子接合層を成膜した。
そして、新東工業製の精密恒温プレス機ＣＹＰＴ－１０を用いて、第１の基材の凹凸構造を有する表面および第２の基材に形成した分子接合層とを対向させ、表１に記載の温度、圧力、時間で、加圧・加熱し、実施例１の積層体を得た。なお、加熱は第２の基材側からのみ行った。
【0145】
（実施例２～４）
第２の基材を表１に記載のものに変更し、表１に記載の圧力に変更して加圧・加熱した点を除いては、実施例１と同様の方法で積層体を作製した。
第２の基材を表１に記載のものに変更し、表１に記載の圧力に変更して加圧・加熱した点を除いては、実施例１と同様の方法で積層体を作製した。
【0146】
（実施例５）
第１の基材（第１シート）として凹凸構造を有するＰＭＭＡ（ポリメチルメタアクリレートシート、Ａｓｉｃｏｎ株式会社製、十字型流路チップ，１．５ｍｍ厚）、及び、第２の基材（第２シート）としてＰＥＴ（ポリエチレンテレフタラートシート、東レ株式会社製 ルミラーＴ６０ １２５μｍ厚）を用意した。
第１の基材の凹凸構造を有する表面に対し、分子接着剤として６－（３－トリエトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアジドの０．５質量％エタノール溶液を塗布し、塗布面についてドライヤー乾燥した後、クォークテクノロジー製ＵＶ－ＬＥＤ照射装置を用いてＵＶ照射（２６５ｎｍ，１００ｍＪ／ｃｍ２）することで、分子接合層を成膜した。
次に、第２の基材の一方の面に対し、放電量１２２Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の条件でコロナ処理を行った。そして、コロナ処理した面に対し、分子接着剤として６－（３－トリエトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアジドの０．５質量％エタノール溶液を塗布し、塗布面についてドライヤー乾燥した後、クォークテクノロジー製ＵＶ－ＬＥＤ照射装置を用いてＵＶ照射（２６５ｎｍ，１００ｍＪ／ｃｍ２）した。その後、さらにＮ，Ｎ’－ビス（２－アミノエチル）－６－（３－トリヒドロキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミンの０．５質量％水溶液を塗布し、乾燥機にて８０℃１０分間乾燥することで、第２の基材の表面上に分子接合層を成膜した。
そして、新東工業製の精密恒温プレス機ＣＹＰＴ－１０を用いて、第１の基材および第２の基材に形成した分子接合層同士を対向させ、表１に記載の温度、圧力、時間で、加圧・加熱し、実施例５の積層体を得た。なお、加熱は第２の基材側からのみ行った。
第１の基材（第１シート）として凹凸構造を有するＰＭＭＡ（ポリメチルメタアクリレートシート、Ａｓｉｃｏｎ株式会社製、十字型流路チップ，１．５ｍｍ厚）、及び、第２の基材（第２シート）としてＰＥＴ（ポリエチレンテレフタラートシート、東レ株式会社製 ルミラーＴ６０ １２５μｍ厚）を用意した。
第１の基材の凹凸構造を有する表面に対し、分子接着剤として６－（３－トリエトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアジドの０．５質量％エタノール溶液を塗布し、塗布面についてドライヤー乾燥した後、クォークテクノロジー製ＵＶ－ＬＥＤ照射装置を用いてＵＶ照射（２６５ｎｍ，１００ｍＪ／ｃｍ２）することで、分子接合層を成膜した。
次に、第２の基材の一方の面に対し、放電量１２２Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の条件でコロナ処理を行った。そして、コロナ処理した面に対し、分子接着剤として６－（３－トリエトキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアジドの０．５質量％エタノール溶液を塗布し、塗布面についてドライヤー乾燥した後、クォークテクノロジー製ＵＶ－ＬＥＤ照射装置を用いてＵＶ照射（２６５ｎｍ，１００ｍＪ／ｃｍ２）した。その後、さらにＮ，Ｎ’－ビス（２－アミノエチル）－６－（３－トリヒドロキシシリルプロピル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジアミンの０．５質量％水溶液を塗布し、乾燥機にて８０℃１０分間乾燥することで、第２の基材の表面上に分子接合層を成膜した。
そして、新東工業製の精密恒温プレス機ＣＹＰＴ－１０を用いて、第１の基材および第２の基材に形成した分子接合層同士を対向させ、表１に記載の温度、圧力、時間で、加圧・加熱し、実施例５の積層体を得た。なお、加熱は第２の基材側からのみ行った。
【0147】
【0148】
【表1】
【0149】
表１中に記載の第２の基材は下記のものを使用した。
Ｓｉゴム：シリコーンゴムシート、十川ゴム株式会社製 Ｋ－１２５ １ｍｍ厚
ＰＭＭＡ：ポリメチルメタアクリレートシート、三菱ケミカル株式会社製ＨＢＳ００６ １２５μｍ厚
ガラス：ガラス板、松浪ガラス工業株式会社製 Ｃ０１８３２１ １４０μｍ厚
ＰＡ６：ポリアミドシート、三菱ケミカル株式会社製 ＳＰ－Ｒ ２５μｍ厚
ＰＥＴ：ポリエチレンテレフタラートシート、東レ株式会社製 ルミラーＴ６０ １２５μｍ厚
Ｓｉゴム：シリコーンゴムシート、十川ゴム株式会社製 Ｋ－１２５ １ｍｍ厚
ＰＭＭＡ：ポリメチルメタアクリレートシート、三菱ケミカル株式会社製ＨＢＳ００６ １２５μｍ厚
ガラス：ガラス板、松浪ガラス工業株式会社製 Ｃ０１８３２１ １４０μｍ厚
ＰＡ６：ポリアミドシート、三菱ケミカル株式会社製 ＳＰ－Ｒ ２５μｍ厚
ＰＥＴ：ポリエチレンテレフタラートシート、東レ株式会社製 ルミラーＴ６０ １２５μｍ厚
【0150】
実施例の積層体はいずれも第１の基材の２３℃における貯蔵弾性率は５×１０７Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａの範囲内であり、第２の基材の２３℃における貯蔵弾性率は２．７×１０６Ｐａ～３．２×１０１０Ｐａの範囲内であるため、微細な流路を形成することが可能となり、さらに、第１の基材と第２の基材とを反応のために接近させることが可能となり、９０℃で接着できた。その結果、従来の技術においては保持が難しかったシート（第１の基材）面の凹凸構造が保持され、かつ接着評価も良好であり、シート同士（第１の基材及び第２の基材）が強固に接着した積層体が得られた。
【0151】
本発明は前述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。
【符号の説明】
【0152】
１００，２００ 積層体
１０，４０ 第１の基材
３０，６０ 第２の基材
２０，５０ 分子接合層
１１ｓ，４１ｓ 分子接合層と接する表面
３１ｓ，６１ｓ 分子接合層と接する表面
１３，４３，６３ 凹部
１０ｓ，４０ｓ、６０ｓ 平坦部
１３ａ，４３ａ，６３ａ 内部空間
１０，４０ 第１の基材
３０，６０ 第２の基材
２０，５０ 分子接合層
１１ｓ，４１ｓ 分子接合層と接する表面
３１ｓ，６１ｓ 分子接合層と接する表面
１３，４３，６３ 凹部
１０ｓ，４０ｓ、６０ｓ 平坦部
１３ａ，４３ａ，６３ａ 内部空間
【図1】
【図2】
【図3】