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特開2024-30848燃料電池用セパレータ材料、これを用いた燃料電池用セパレータの製造方法、及び燃料電池用セパレータ
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024030848
(43)【公開日】2024-03-07
(54)【発明の名称】燃料電池用セパレータ材料、これを用いた燃料電池用セパレータの製造方法、及び燃料電池用セパレータ
(51)【国際特許分類】
H01M 8/0221 20160101AFI20240229BHJP
H01M 8/0226 20160101ALI20240229BHJP
H01M 8/0206 20160101ALI20240229BHJP
H01M 8/0213 20160101ALI20240229BHJP
【ＦＩ】
H01M8/0221
H01M8/0226
H01M8/0206
H01M8/0213
【審査請求】有
【請求項の数】5
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022134030
(22)【出願日】2022-08-25
(71)【出願人】
【識別番号】000003207
【氏名又は名称】トヨタ自動車株式会社
(71)【出願人】
【識別番号】000155698
【氏名又は名称】株式会社有沢製作所
(74)【代理人】
【識別番号】100129838
【弁理士】
【氏名又は名称】山本 典輝
(74)【代理人】
【識別番号】100101203
【弁理士】
【氏名又は名称】山下 昭彦
(74)【代理人】
【識別番号】100104499
【弁理士】
【氏名又は名称】岸本 達人
(72)【発明者】
【氏名】服部 拓也
(72)【発明者】
【氏名】野々山 順朗
(72)【発明者】
【氏名】田井 誠
(72)【発明者】
【氏名】吉田 陽
(72)【発明者】
【氏名】石川 優里奈
(72)【発明者】
【氏名】出口 英明
【テーマコード（参考）】
5H126
【Ｆターム（参考）】
5H126AA12
5H126DD03
5H126DD04
5H126EE03
5H126EE04
5H126HH01
5H126HH02
5H126HH03
5H126JJ00
5H126JJ03
(57)【要約】
【課題】簡易な工程で、導電性を確保しつつ、排水性を向上可能な燃料電池用セパレータを製造することができる燃料電池用セパレータ材料を提供する。
【解決手段】導電性粒子とバインダー樹脂とを含む複合材料と、複合材料の両面に配置された可溶性樹脂層と、を備える燃料電池用セパレータ材料である。
【選択図】図１
【解決手段】導電性粒子とバインダー樹脂とを含む複合材料と、複合材料の両面に配置された可溶性樹脂層と、を備える燃料電池用セパレータ材料である。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
導電性粒子及びバインダー樹脂を含む複合材料と、
前記複合材料の両面に配置された可溶性樹脂層と、を備える、
燃料電池用セパレータ材料。
前記複合材料の両面に配置された可溶性樹脂層と、を備える、
燃料電池用セパレータ材料。
【請求項2】
前記可溶性樹脂層は極性溶媒に可溶な可溶性樹脂を含み、
前記可溶性樹脂はポリビニルアルコール、セルロール類、ポリアクリル酸、及びでんぷんから選択される少なくとも１種を含む、
請求項１に記載の燃料電池用セパレータ材料。
前記可溶性樹脂はポリビニルアルコール、セルロール類、ポリアクリル酸、及びでんぷんから選択される少なくとも１種を含む、
請求項１に記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項3】
前記可溶性樹脂層の厚さが０．５μｍ以上１０μｍ以下である、
請求項１又は２に燃料電池用セパレータ材料。
請求項１又は２に燃料電池用セパレータ材料。
【請求項4】
請求項１又は２に記載の燃料電池用セパレータ材料を作製する作製工程と、
前記セパレータ材料の表面に流路となる凹凸形状を付与する加熱成形工程と、
前記加熱成形工程の後、前記セパレータ材料を極性溶媒に浸漬して前記可溶性樹脂層を除去する除去工程と、を備える、
燃料電池用セパレータの製造方法。
前記セパレータ材料の表面に流路となる凹凸形状を付与する加熱成形工程と、
前記加熱成形工程の後、前記セパレータ材料を極性溶媒に浸漬して前記可溶性樹脂層を除去する除去工程と、を備える、
燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項5】
表面に流路となる凹凸形状を有する燃料電池セパレータであって、
前記燃料電池セパレータは導電性粒子とバインダー樹脂とを含む複合材料から形成されており、
前記凹凸形状は凸部と、凹部と、前記凸部及び前記凹部を接続する縦壁と、を有し、
前記縦壁の表面の水接触角が８０°以下である、
燃料電池用セパレータ。
前記燃料電池セパレータは導電性粒子とバインダー樹脂とを含む複合材料から形成されており、
前記凹凸形状は凸部と、凹部と、前記凸部及び前記凹部を接続する縦壁と、を有し、
前記縦壁の表面の水接触角が８０°以下である、
燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本願は燃料電池用セパレータ材料、これを用いた燃料電池用セパレータの製造方法、及び燃料電池用セパレータに関する。
【背景技術】
【0002】
燃料電池は燃料ガス及び酸化剤ガスとの電気化学反応によって電気エネルギーを取り出す発電装置であり、複数の単セルを積層して形成される。単セルは、電解質膜の両面に触媒層が配置されたＭＥＡ（膜電極接合体）又はＭＥＧＡ（膜電極ガス拡散層接合体）と、この両面を挟むセパレータとから形成されている。
【0003】
セパレータは、高いガスバリア性、高い導電性、及び適切な機械的強度を有する材料から形成される。材料としては、例えば黒鉛とバインダー樹脂とを混合した複合材料が挙げられる。また、セパレータは、このような複合材料を用いて、燃料ガス、酸化剤ガス、又は冷媒の流路となる凹凸形状が付与されるように加熱成形される。
【0004】
セパレータの材料に黒鉛とバインダー樹脂とが混合された複合材料を用いた技術を開示する文献として、次の特許文献１、２がある。
【0005】
特許文献１は、表面にリブ部及び溝部が設けられた黒鉛樹脂複合成形体からなる基材の主表面に親水性樹脂熱硬化被膜が設けられてなる燃料電池用セパレータであって、リブ部及び溝部の少なくとも一部において、表面粗さが０．１５～１．５μｍとなるように粗面処理がされていることを開示している。また、同文献には、粗面処理としてブラスト処理が記載されている。
【0006】
特許文献２は、黒鉛及び樹脂を含む成形材料を、離型性のあるフィルムで介在してなる燃料電池用セパレータ成形部材を開示している。また、同文献には当該燃料電池用セパレータ成形部材を熱圧縮成形した後、離型性のあるフィルムを除去する燃料電池用セパレータの製造方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0007】
【特許文献1】特開２０１５－３８８４０号公報
【特許文献2】特開２００６－１２８０２７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0008】
セパレータに黒鉛とバインダー樹脂とを混合した複合材料を用いる場合、加圧成形においてバインダー樹脂が流動して表面側（金型と複合材料との界面側）に移動し、セパレータ表面が樹脂で覆われることとなる。そのため、導電性を向上するために、特許文献１に記載されているようにブラスト処理が実施される。ブラスト処理では、ブラスト投射剤をセパレータ表面に噴射することにより、セパレータ表面の樹脂が除去され、かつ、セパレータ表面の表面粗さが調整される。これにより導電性粒子が表面に露出するため、セパレータの導電性が確保される。
【0009】
しかしながら、ブラスト処理を行う場合、セパレータの凸部が主に削られ、凸部及び凹部を接続する縦壁はほとんど削られず、縦壁は樹脂で覆われることになる。そうすると、流路の排水性が低い状態となる。流路の排水性が低いと、フラッディングなどの問題が生じる。
【0010】
特許文献２に開示されているように、複合材料の両面に剥離フィルムが配置されたセパレータ材料を用いる場合、加熱成形後、剥離フィルムを除去してセパレータを製造する。この場合、加熱成形時において、黒鉛が複合材料の表面（複合材料と剥離フィルムの界面）まで移動するため、ブラスト処理等の表面処理が不要となる。しかしながら、剥離フィルムを除去する際、剥離フィルムがセパレータに残留する虞がある。剥離フィルムが残留すると、導電性の低下が懸念される。
【0011】
そこで、本開示の主な目的は、上記実情を鑑み、簡易な工程で、導電性を確保しつつ、排水性を向上可能な燃料電池用セパレータを製造することができる燃料電池用セパレータ材料、これを用いた燃料電池用セパレータの製造方法、及び燃料電池用セパレータを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0012】
本開示は、上記課題を解決するための一つの態様として、導電性粒子及びバインダー樹脂を含む複合材料と、複合材料の両面に配置された可溶性樹脂層と、を備える、燃料電池用セパレータ材料を提供する。
【0013】
上記セパレータ材料において、可溶性樹脂層は極性溶媒に可溶な可溶性樹脂を含んでもよく、可溶性樹脂はポリビニルアルコール、セルロール類、ポリアクリル酸、及びでんぷんから選択される少なくとも１種を含んでもよい。また、可溶性樹脂層の厚さは０．５μｍ以上１０μｍ以下としてもよい。
【0014】
本開示は、上記課題を解決するための一つの態様として、上記燃料電池用セパレータ材料を作製する作製工程と、セパレータ材料の表面に流路となる凹凸形状を付与する加熱成形工程と、加熱成形工程の後、セパレータ材料を極性溶媒に浸漬して可溶性樹脂層を除去する除去工程と、を備える、燃料電池用セパレータの製造方法を提供する。
【0015】
本開示は、表面に流路となる凹凸形状を有する燃料電池セパレータであって、燃料電池セパレータは導電性粒子とバインダー樹脂とを含む複合材料から形成されており、凹凸形状は凸部と、凹部と、凸部及び凹部を接続する縦壁と、を有し、縦壁の表面の水接触角が８０°以下である、燃料電池用セパレータを提供する。
【発明の効果】
【0016】
本開示の燃料電池用セパレータ材料によれば、簡易な工程で、導電性を確保しつつ、排水性が向上した燃料電池用セパレータを製造することができる。本開示の燃料電池用セパレータの製造方法によれば、簡易な工程で、導電性を確保しつつ、排水性が向上した燃料電池用セパレータを製造することができる。本開示の燃料電池用セパレータによれば、導電性を確保しつつ、排水性を向上することができる。
【図面の簡単な説明】
【0017】
【図1】セパレータ材料５０の製造方法の断面概略図である。
【図2】一実施形態の製造方法のフローチャートである。
【図3】一実施形態の製造方法の概略図である。
【図4】従来のセパレータの製造方法の概略図である。
【図5】セパレータ１００の断面概略図である。
【図6】セパレータ１００の断面を拡大した概略図である。
【図7】導電性評価の方法を示す概略図である。
【図8】排水性評価（水接触角評価）の結果である。
【発明を実施するための形態】
【0018】
本開示の燃料電池用セパレータ材料、これを用いた燃料電池用セパレータの製造方法、及び燃料電池用セパレータについて、一実施形態を用いて以下に説明する。
【0019】
［燃料電池用セパレータ材料］
本開示の燃料電池用セパレータ材料について、一実施形態である燃料電池用セパレータ材料５０を用いて説明する。図１に燃料電池用セパレータ材料５０の概略断面図を示した。
本開示の燃料電池用セパレータ材料について、一実施形態である燃料電池用セパレータ材料５０を用いて説明する。図１に燃料電池用セパレータ材料５０の概略断面図を示した。
【0020】
図１に示した通り、セパレータ材料５０は、導電性粒子１０及びバインダー樹脂２０を含む複合材料３０と、複合材料３０の両面に配置された可溶性樹脂層４０と、を備えている。
【0021】
セパレータ材料５０はシート状形状を有しており、所定の金型で凹凸形状を付与することができる。また、成形後、可溶性樹脂層４０が除去されることで、燃料電池用セパレータを製造することができる。すなわち、セパレータ材料５０において、複合材料はセパレータとして機能する部分であり、可溶性樹脂層４０は成形時の保護層として機能する部分である。
【0022】
＜導電性粒子１０＞
導電性粒子１０は、複合材料３０の導電性を確保するための材料である。導電性粒子１０の種類は特に限定されないが、例えば黒鉛粒子、金属粉末、及び炭素繊維が挙げられる。黒鉛粒子としては、人造黒鉛粒子、天然黒鉛粒子、天然黒鉛粒子、膨張黒鉛粒子等が挙げられる。金属粉末としては、耐腐食性を有する金属化合物の粉末が挙げられる。例えば、窒化チタン等である。導電性粒子１０は目的とする性能に応じて、複数の種類の材料を混合して用いてもよい。いくつかの実施形態では、導電性粒子１０は黒鉛粒子及び炭素繊維の混合物であってもよい。黒鉛粒子及び炭素繊維の割合は特に限定されないが、例えば黒鉛粒子：炭素繊維＝１０：１～１５：１としてよい。
導電性粒子１０は、複合材料３０の導電性を確保するための材料である。導電性粒子１０の種類は特に限定されないが、例えば黒鉛粒子、金属粉末、及び炭素繊維が挙げられる。黒鉛粒子としては、人造黒鉛粒子、天然黒鉛粒子、天然黒鉛粒子、膨張黒鉛粒子等が挙げられる。金属粉末としては、耐腐食性を有する金属化合物の粉末が挙げられる。例えば、窒化チタン等である。導電性粒子１０は目的とする性能に応じて、複数の種類の材料を混合して用いてもよい。いくつかの実施形態では、導電性粒子１０は黒鉛粒子及び炭素繊維の混合物であってもよい。黒鉛粒子及び炭素繊維の割合は特に限定されないが、例えば黒鉛粒子：炭素繊維＝１０：１～１５：１としてよい。
【0023】
導電性粒子１０の一次粒子径は特に限定されないが、例えば１μｍ以上としてもよく、１００μｍ以下としてもよく、３０μｍ以下としてもよい。導電性粒子１０の一次粒子径はフェレ径を採用する。導電性粒子１０の一次粒子径の測定方法は、例えばＳＥＭを用いて、１０個以上の導電性粒子１０の一次粒子径を測定し、その平均値から算出することができる。測定する導電性粒子１０は１００個以上でもよい。
【0024】
複合材料３０において、導電性粒子１０の含有量は特に限定されないが、６０重量％以上としてよく、７５重量％以上としてよく、９０重量％以下としてよく、８５重量％以下としてよい。導電性粒子１０の含有量が６０重量％未満であると、セパレータ１００の導電性が低下し、電気抵抗が高くなる虞がある。導電性粒子１０の含有量が９０重量％を超えると、複合材料３０の強度が低下する虞がある。
【0025】
＜バインダー樹脂２０＞
バインダー樹脂２０は複合材料３０の強度を確保するための材料である。バインダー樹脂２０の種類は特に限定されないが、例えばエポキシ樹脂、フェノール樹脂、及びポリプロピレン樹脂等が挙げられる。
バインダー樹脂２０は複合材料３０の強度を確保するための材料である。バインダー樹脂２０の種類は特に限定されないが、例えばエポキシ樹脂、フェノール樹脂、及びポリプロピレン樹脂等が挙げられる。
【0026】
複合材料３０において、バインダー樹脂２０の含有量は特に限定されないが、１０重量％以上としてよく、１５重量％以上としてよく、４０重量％以下としてよく、３０重量％以下としてよく、２５重量％以下としてよい。バインダー樹脂２０の含有量が１０重量％未満であると、複合材料３０の強度が低下する虞がある。バインダー樹脂２０の含有量が４０重量％を超えると、複合材料３０の導電性が低下し、電気抵抗が高くなる虞がある。
【0027】
＜複合材料３０＞
複合材料３０は導電性粒子１０及びバインダー樹脂２０以外の材料が含まれていてもよいが、導電性粒子１０及びバインダー樹脂２０からなっていてもよい。複合材料３０の厚みは特に限定されず、目的に応じて適宜設定してよい。例えば、１００μｍ以上１０００μｍ以下の範囲としてよい。
複合材料３０は導電性粒子１０及びバインダー樹脂２０以外の材料が含まれていてもよいが、導電性粒子１０及びバインダー樹脂２０からなっていてもよい。複合材料３０の厚みは特に限定されず、目的に応じて適宜設定してよい。例えば、１００μｍ以上１０００μｍ以下の範囲としてよい。
【0028】
複合材料３０の製造方法は特に限定されず、公知の方法により製造することができる。例えば、導電性粒子１０とバインダー樹脂２０とを溶媒中で混合し、得られた混合物を剥離シート上に塗布・乾燥することにより得られる。混合物を塗布する方法は特に限定されず、公知の方法を適宜採用してよい。例えば、バーコーターを用いて、混合物を塗布してもよい。
【0029】
＜可溶性樹脂層４０＞
可溶性樹脂層４０は極性溶媒に可溶な可溶性樹脂を含む。可溶性樹脂層４０において、可溶性樹脂は５０重量％以上含まれていればよい。より可溶性を向上する観点から、可溶性樹脂は８０重量％以上含まれていてもよく、９０重量％以上含まれていてもよく、９５重量％以上含まれていてもよく、１００重量％（可溶性樹脂層４０が可溶性樹脂からなる）でもよい。
可溶性樹脂層４０は極性溶媒に可溶な可溶性樹脂を含む。可溶性樹脂層４０において、可溶性樹脂は５０重量％以上含まれていればよい。より可溶性を向上する観点から、可溶性樹脂は８０重量％以上含まれていてもよく、９０重量％以上含まれていてもよく、９５重量％以上含まれていてもよく、１００重量％（可溶性樹脂層４０が可溶性樹脂からなる）でもよい。
【0030】
可溶性樹脂は極性溶媒に可溶な樹脂であれば特に限定されない。極性溶媒により容易に除去する観点から、可溶性樹脂はポリビニルアルコール、セルロース類、ポリアクリル酸、及びでんぷんから選択される少なくとも１種を含んでいてもよい。セルロース類は可溶性を有するセルロール類であればよい。例えば、カルボキシメチルセルロールが挙げられる。可溶性を向上する観点から、可溶性樹脂はポリビニルアルコールからなっていてもよく、セルロース類からなっていてもよく、ポリアクリル酸からなっていてもよく、でんぷんからなっていてもよい。可溶性樹脂はポリビニルアルコール、セルロース類、ポリアクリル酸、及びでんぷんから選択される少なくとも１種からなっていてもよい。
【0031】
極性溶媒の種類は可溶性樹脂４０を除去可能であれば特に限定されない。例えば、水、Ｃ１～３の低級アルコール（例えば、エタノール）、グリコール類、ＤＭＳＯ、フェノール等が挙げられる。溶媒除去の容易さを考慮し、揮発性の高い水やエタノールを用いてもよい。取り扱いの容易さ及び安全性の観点から、水を選択してよい。
【0032】
可溶性樹脂層４０の厚さは特に限定されないが、金型による凹凸形状の転写を良好に実施し、かつ、凹凸形状の厚みのばらつきを抑制する観点から、０．５μｍ以上１０μｍ以下としてよい。極性溶媒により容易に除去する観点から、可溶性樹脂層５０の厚さは５ｍｍ以下としてよく、３ｍｍ以下としてよい。
【0033】
シート状の複合材料３０に可溶性樹脂層４０を配置する方法は特に限定されず、公知の方法を適宜採用することができる。例えば、バーコーターやスプレー塗布が挙げられる。
【0034】
＜効果＞
セパレータ材料５０は、シート状の複合材料３０の両面全体に可溶性樹脂層４０が配置されたものである。これにより、セパレータ材料５０を成形後、極性溶媒に浸漬することにより、容易に可溶性樹脂層４０を除去することができるので、簡易な工程で燃料電池用セパレータを製造することができる。また、このような方法で得られた燃料電池用セパレータは、導電性が確保され、かつ、高い排水性を有する。詳しくは後述する。
セパレータ材料５０は、シート状の複合材料３０の両面全体に可溶性樹脂層４０が配置されたものである。これにより、セパレータ材料５０を成形後、極性溶媒に浸漬することにより、容易に可溶性樹脂層４０を除去することができるので、簡易な工程で燃料電池用セパレータを製造することができる。また、このような方法で得られた燃料電池用セパレータは、導電性が確保され、かつ、高い排水性を有する。詳しくは後述する。
【0035】
以上、一実施形態を用いて、本開示の燃料電池用セパレータ材料を説明した。本開示の燃料電池用セパレータ材料によれば、簡易な工程で、導電性を確保しつつ、排水性が向上した燃料電池用セパレータを製造することができる。
【0036】
［燃料電池用セパレータの製造方法］
本開示の燃料電池用セパレータの製造方法について、一実施形態を用いて説明する。一実施形態は、上述した燃料電池用セパレータ材料５０を用いた燃料電池セパレータ１００の製造方法である。図２に一実施形態の製造方法のフローチャートを示した。また、図３に一実施形態の製造方法を説明する概略図を示した。
本開示の燃料電池用セパレータの製造方法について、一実施形態を用いて説明する。一実施形態は、上述した燃料電池用セパレータ材料５０を用いた燃料電池セパレータ１００の製造方法である。図２に一実施形態の製造方法のフローチャートを示した。また、図３に一実施形態の製造方法を説明する概略図を示した。
【0037】
図２、図３に示した通り、一実施形態の製造方法は、上述したセパレータ材料５０を作製するセパレータ材料作製工程Ｓ１と、セパレータ材料５０の表面に流路となる凹凸形状６０を付与する加熱成形工程Ｓ２と、加熱成形工程Ｓ２の後、セパレータ材料５０を極性溶媒に浸漬し可溶性樹脂層４０を除去する除去工程Ｓ３と、を備える。これにより、燃料電池用セパレータ１００を製造することができる。
【0038】
＜セパレータ材料作製工程Ｓ１＞
セパレータ材料作製工程Ｓ１では、セパレータ材料５０を作製する。セパレータ材料５０の構成・作製方法については上述したため、ここでは説明を省略する。
セパレータ材料作製工程Ｓ１では、セパレータ材料５０を作製する。セパレータ材料５０の構成・作製方法については上述したため、ここでは説明を省略する。
【0039】
＜加熱成形工程Ｓ２＞
加熱成形工程Ｓ２では、セパレータ材料５０の表面に流路となる凹凸形状６０を付与する。典型的には、凹凸形状６０は加熱した金型をセパレータ材料５０に押し付けることによって付与される。
加熱成形工程Ｓ２では、セパレータ材料５０の表面に流路となる凹凸形状６０を付与する。典型的には、凹凸形状６０は加熱した金型をセパレータ材料５０に押し付けることによって付与される。
【0040】
金型の加熱温度は特に限定されず、バインダー樹脂２０のガラス転移温度＋５０℃程度に設定すればよい。例えば、１８０℃～２００℃の範囲である。金型を押し付ける圧力は特に限定されず、凹凸形状６０が適切に付与できる圧力であればよい。例えば、２０ＭＰａ～５０ＭＰａの範囲である。金型を押し付ける時間は特に限定されず、凹凸形状６０が適切に付与できる時間であればよい。例えば５～１２０秒である。加熱成形時間が長すぎると可溶性樹脂層４０が除去できなくなる虞がある。
【0041】
一実施形態は、加熱成形工程Ｓ２において、離型剤をセパレータ材料５０に塗布しなくてもよい。セパレータ材料５０の両面に可溶性樹脂層４０が配置されているためである。
【0042】
＜除去工程Ｓ３＞
除去工程Ｓ３は加熱成形工程Ｓ２の後に実施され、セパレータ材料５０を極性溶媒に浸漬して可溶性樹脂層４０を除去する（溶解する）。これにより、セパレータ材料５０から可溶性樹脂層４０が完全に除去され、セパレータ１００が得られる。
除去工程Ｓ３は加熱成形工程Ｓ２の後に実施され、セパレータ材料５０を極性溶媒に浸漬して可溶性樹脂層４０を除去する（溶解する）。これにより、セパレータ材料５０から可溶性樹脂層４０が完全に除去され、セパレータ１００が得られる。
【0043】
除去工程Ｓ３において用いられる極性溶媒の種類は可溶性樹脂５０を除去可能であれば特に限定されない。例えば、水、Ｃ１～３の低級アルコール（例えば、エタノール）、グリコール類、ＤＭＳＯ、フェノール等が挙げられる。溶媒除去の容易さを考慮し、揮発性の高い水やエタノールを用いてもよい。取り扱いの容易さ、及び安全性の観点から、水を選択してよい。
【0044】
除去工程Ｓ３において、極性溶媒を加温してもよい。これにより、可溶性樹脂層５０を容易に除去・溶解することができる。極性溶媒の加温温度は、例えば５０℃以上としてもよく、８５℃以上としてもよい。上限は特に限定されないが、極性溶媒の加温温度は９５℃以下としてよい。また、除去工程Ｓ３において、セパレータ材料５０に対し超音波を付与してもよい。これにより、可溶性樹脂層４０を容易に除去・溶解することができる。除去工程Ｓ３において、セパレータ材料５０を極性溶媒に浸漬する時間は特に限定されないが、例えば５分～３０分としてよい。
【0045】
除去工程Ｓ３後、得られたセパレータ１００を乾燥してもよい。乾燥方法は特に限定されず、自然乾燥でもよく、加熱乾燥でもよい。
【0046】
＜表面処理が不要である理由＞
図４に表面処理としてブラスト処理を用いた従来の燃料電池用セパレータの製造方法を説明する概略図を示した。図４に示した通り、従来の製造方法では、まず、シート状の複合材料１３０を準備し（工程Ｓ１１）、複合材料１３０を加熱成形し、その表面に凹凸形状１６０を付与する（工程Ｓ１２）。そして、凹凸形状１６０が付与された複合材料１３０に対し、ブラスト処理を実施する（工程Ｓ１３）。これにより、セパレータを製造している。
図４に表面処理としてブラスト処理を用いた従来の燃料電池用セパレータの製造方法を説明する概略図を示した。図４に示した通り、従来の製造方法では、まず、シート状の複合材料１３０を準備し（工程Ｓ１１）、複合材料１３０を加熱成形し、その表面に凹凸形状１６０を付与する（工程Ｓ１２）。そして、凹凸形状１６０が付与された複合材料１３０に対し、ブラスト処理を実施する（工程Ｓ１３）。これにより、セパレータを製造している。
【0047】
このように、従来の製造方法で用いられるシート状の複合材料１３０は、その表面に可溶性樹脂層を有していない。そのため、加熱成形されると導電性粒子１１０が複合材料１３０の表面側に移動するが、バインダー樹脂１２０が表面に残り、導電性粒子１１０が表面に露出できない。従って、従来の製造方法では、導電性を確保するために、凸部１６１表面に対しブラスト処理を実施し、導電性粒子１１０を露出させている。しかしながら、このようなブラスト処理では、凸部１６１が主に削られ、凹部１６２及び縦壁１６３（特に縦壁１４３）はほとんど削られず、その表面はバインダー樹脂１２０で覆われることになる。そうすると、流路の排水性が低くなる。流路の排水性が低いと、フラッディングなどの問題が生じる。特許文献１では、このような排水性の問題を解決するために、凹部１６２及び縦壁１６３に対して親水性樹脂を塗布している。
【0048】
これに対し、一実施形態の製造方法では、工程Ｓ１において、シート状の複合材料３０の両面に可溶性樹脂層４０を配置したセパレータ材料５０を準備している。そして、加熱成形し、凹凸形状６０をセパレータ材料５０に付与している。この際、導電性粒子１０は複合材料３０の表面（複合材料３０と可溶性樹脂層４０との界面）にめり込むように移動する。そして、セパレータ材料５０を極性溶媒に浸漬させ、可溶性樹脂層４０を除去することで、導電性粒子１０が表面に露出したセパレータ１００を得ることができる。
【0049】
このように、一実施形態の製造方法では、複合材料３０の両面に可溶性樹脂層５０が配置されているため、加熱成形の際に導電性粒子１０を複合材料３０の表面まで移動させることができる。すなわち、複合材料３０の表面に導電性粒子１０を選択的に露出させることができる。また、可溶性樹脂層５０は極性溶媒で容易に除去できる。従って、一実施形態の製造方法で作製されたセパレータ１００は、導電性粒子１０が表面（凸部４１、凹部４２、及び立壁４３を含むすべての表面）に平滑に露出して存在しているため、ブラスト処理のような表面処理が不要である。また、表面処理が不要であるため、例えばブラスト投射材のような研磨剤を洗浄する必要もない。
【0050】
＜可溶性樹脂層５０を用いることの利点＞
加熱成形の際、通常、離型剤を塗布し、材料が金型から容易に取り出せるようにしている。従来の製造方法では、複合材料１３０の表面に可溶性樹脂層が配置されていないため、離型剤が複合材料１３０に直接塗布されることになる。そうすると、離型剤は複合材料１３０内に浸透する。浸透した離型剤は、燃料電池内で放出され、ＭＥＧＡ等の発電要素を汚染し、燃料電池性能を低下させる可能性がある。
加熱成形の際、通常、離型剤を塗布し、材料が金型から容易に取り出せるようにしている。従来の製造方法では、複合材料１３０の表面に可溶性樹脂層が配置されていないため、離型剤が複合材料１３０に直接塗布されることになる。そうすると、離型剤は複合材料１３０内に浸透する。浸透した離型剤は、燃料電池内で放出され、ＭＥＧＡ等の発電要素を汚染し、燃料電池性能を低下させる可能性がある。
【0051】
これに対し、一実施形態の製造方法では、セパレータ材料６０の両面に可溶性樹脂層５０を配置することにより、バインダー樹脂２０と金型との接触が抑制されるため、離型剤の塗布が不要になる。従って、上記のような問題は生じない。
【0052】
また、特許文献２のように、シート状の複合材料の両面に剥離層を配置したセパレータ材料を加熱成形した後、剥離層を除去し、セパレータを製造する技術がある。このような技術は、確かに、導電性粒子を表面に露出可能である。しかしながら、加熱成形後、剥離層がセパレータに残留する可能性がある。剥離層がセパレータに残留すると、導電性の低下が懸念される。また、加熱成形後に剥離層を完全に除去するためには、剥離層に一定以上の厚さが必要であり、かつ、破れないように、材料において伸び率や耐熱性に関し制約がある。そのため、剥離層に高価な樹脂を用いる必要がある。さらに、剥離層を一定以上に厚くすると、凹凸形状の転写が適切に実施できない虞がある。
【0053】
これに対し、一実施形態の製造方法では、単にセパレータ材料６０を極性溶媒に浸漬することにより可溶性樹脂層５０を完全に除去できるため、この点で優位性がある。また、可溶性樹脂層５０は極性溶媒に溶解可能であればよく、剥離層のように必要以上に厚くする必要がないため、凹凸形状３０の転写も容易である。
【0054】
以上、一実施形態を用いて、本開示の燃料電池用セパレータの製造方法を説明した。本開示の燃料電池用セパレータの製造方法によれば、導電性を確保しつつ、排水性が向上した燃料電池用セパレータを製造することができる。また、ブラスト処理等の表面処理が不要であるため、簡易な工程で燃料電池用セパレータを製造することができる。
【0055】
［燃料電池用セパレータ］
本開示の燃料電池用セパレータについて、一実施形態である燃料電池用セパレータ１００を用いて説明する。燃料電池セパレータ１００は上述の製造方法により製造されたものである。図５にセパレータ１００の断面概略図を示した。また、図６にセパレータ１００の断面を拡大した概略図を示した。
本開示の燃料電池用セパレータについて、一実施形態である燃料電池用セパレータ１００を用いて説明する。燃料電池セパレータ１００は上述の製造方法により製造されたものである。図５にセパレータ１００の断面概略図を示した。また、図６にセパレータ１００の断面を拡大した概略図を示した。
【0056】
セパレータ１００は導電性粒子１０とバインダー樹脂２０とを含む複合材料３０から形成されており、その表面に流路となる凹凸形状６０を有している。複合材料３０については上述したため、ここでは説明を省略する。
【0057】
＜凹凸形状６０＞
図５に示した通り、セパレータ１００（複合材料３０）はその表面に流路となる凹凸形状６０を有する。凹凸形状６０は凸部６１と、凹部６２と、凸部６１及び凹部６２を接続する縦壁６３と、を有する。流路とは、燃料電池において燃料ガス、酸化剤ガス、又は冷媒を流通させるための流路である。典型的には、セパレータ１００の一方の面に燃料ガス又は酸化剤ガスの流路が形成されており、他方の面に冷媒の流路が形成されている。
図５に示した通り、セパレータ１００（複合材料３０）はその表面に流路となる凹凸形状６０を有する。凹凸形状６０は凸部６１と、凹部６２と、凸部６１及び凹部６２を接続する縦壁６３と、を有する。流路とは、燃料電池において燃料ガス、酸化剤ガス、又は冷媒を流通させるための流路である。典型的には、セパレータ１００の一方の面に燃料ガス又は酸化剤ガスの流路が形成されており、他方の面に冷媒の流路が形成されている。
【0058】
（凸部６１）
凸部６１は、燃料電池において、ＭＥＡやＭＥＧＡ等の発電要素と接触する部分であり、セパレータ１００と発電要素との導電性を確保するための部分である。凸部６１はその表面に導電性粒子１０が露出して存在している。これにより、導電性が確保される。
凸部６１は、燃料電池において、ＭＥＡやＭＥＧＡ等の発電要素と接触する部分であり、セパレータ１００と発電要素との導電性を確保するための部分である。凸部６１はその表面に導電性粒子１０が露出して存在している。これにより、導電性が確保される。
【0059】
凸部６１の表面粗さは特に限定されないが、例えば０．１μｍ以上としてよく、０．５μｍ以上としてよく、２μｍ以下としてよく、１．８μｍ以下としてよい。凸部６１の表面粗さが上記の範囲にあることにより、表面に導電性粒子１０が十分露出していることを示しており、導電性を向上することができる。
【0060】
凸部６１表面の水接触角は特に限定されないが、例えば８０°以下としてよい。凸部６１表面の水接触角が８０％以下であると、表面に導電性粒子１０が十分露出していることを示しており、導電性を向上することができる。当該効果は、水接触角が小さいほど向上する。
【0061】
本開示において、表面粗さはマイクロスコープを用いて、ＩＳＯ ２５１７８に準拠して測定することができる。また、水接触角は接触角計を用いて、液適法（ＪＩＳ Ｅ３２５７準拠）に基づいて測定することができる。
【0062】
（凹部６２）
凹部６２は流路の底面を形成する部分である。凹部６２はその表面に導電性粒子１０が露出して存在している。これにより、排水性が確保される。
凹部６２は流路の底面を形成する部分である。凹部６２はその表面に導電性粒子１０が露出して存在している。これにより、排水性が確保される。
【0063】
凹部６２の表面粗さは特に限定されないが、例えば０．１μｍ以上としてよく、０．５μｍ以上としてよく、２μｍ以下としてよく、１．８μｍ以下としてよい。凹部６２の表面粗さが上記の範囲にあることにより、表面に導電性粒子１０が十分露出していることを示しており、排水性を向上することができる。
【0064】
凹部６２表面の水接触角は特に限定されないが、例えば８０°以下としてよい。凸部６１の水接触角が８０％以下であると、表面に導電性粒子１０が十分露出していることを示しており、排水性を向上することができる。当該効果は、水接触角が小さいほど向上する。
【0065】
（縦壁６３）
縦壁６３は流路の側面を形成する部分である。縦壁６３はその表面に導電性粒子１０が露出して存在している。これにより、排水性が確保される。
縦壁６３は流路の側面を形成する部分である。縦壁６３はその表面に導電性粒子１０が露出して存在している。これにより、排水性が確保される。
【0066】
セパレータ１００は縦壁６３の構成に１つの特徴を有している。すなわち、縦壁６３の表面粗さが０．１μｍ以上２μｍ以下であり、かつ、水接触角が８０°以下である。これにより、表面に導電性粒子１０が十分露出していることを示しており、排水性を向上することができる。
【0067】
縦壁６３の表面粗さは０．５μｍ以上としてよく、１．８μｍ以下としてよい。縦壁６３の水接触角は小さいほど、上記の効果が向上する。
【0068】
以上、一実施形態を用いて、本開示の燃料電池用セパレータを説明した。本開示の燃料電池用セパレータによれば、導電性を確保しつつ、排水性を向上することができる。
【実施例0069】
以下、実施例を用いて、本開示についてさらに説明する。
【0070】
［セパレータの作製］
以下の方法で、実施例及び比較例１～４のセパレータを作製した。
以下の方法で、実施例及び比較例１～４のセパレータを作製した。
【0071】
＜実施例１＞
表１に示した主剤、硬化剤、強化剤を溶媒（メチルエチルケトン）で溶解し、撹拌混合後、メタノールで溶解した硬化促進剤を添加し、バインダー樹脂（エポキシ樹脂）を作製した。その後、導電性粒子（黒鉛粉末と炭素繊維の混合物、黒鉛粉末：炭素繊維＝１４：１（重量比））を添加し、撹拌した。得られた混合物を、バーコーターを用いて離型フィルム上に塗布・乾燥し、シート状の複合材料（厚さ６００μｍ）を得た。複合材料において、導電性粒子とバインダー樹脂との割合は導電性粒子：バインダー樹脂＝７５：２５（重量％）であった。また、純水に溶解したポリビニルアルコールを、バーコーターを用いて離型フィルム上に塗布・乾燥し、シート状の可溶性樹脂層（厚さ５μｍ）を得た。得られた可溶性樹脂層を複合材料の両面に貼り付け、セパレータ材料を得た。
表１に示した主剤、硬化剤、強化剤を溶媒（メチルエチルケトン）で溶解し、撹拌混合後、メタノールで溶解した硬化促進剤を添加し、バインダー樹脂（エポキシ樹脂）を作製した。その後、導電性粒子（黒鉛粉末と炭素繊維の混合物、黒鉛粉末：炭素繊維＝１４：１（重量比））を添加し、撹拌した。得られた混合物を、バーコーターを用いて離型フィルム上に塗布・乾燥し、シート状の複合材料（厚さ６００μｍ）を得た。複合材料において、導電性粒子とバインダー樹脂との割合は導電性粒子：バインダー樹脂＝７５：２５（重量％）であった。また、純水に溶解したポリビニルアルコールを、バーコーターを用いて離型フィルム上に塗布・乾燥し、シート状の可溶性樹脂層（厚さ５μｍ）を得た。得られた可溶性樹脂層を複合材料の両面に貼り付け、セパレータ材料を得た。
【0072】
次に、セパレータ材料に対し、金型を用いて１８０℃、１分、３０ＭＰａの条件でプレス成型（加熱成形）を実施し、凹凸形状を付与した。続いて、プレスされたセパレータ材料を８０℃の温水に１０分間浸漬し、可溶性樹脂層を完全に除去した。この際、超音波を照射して温水を撹拌した。最後に、得られたセパレータを１００℃に加温し、１時間乾燥させ、実施例１のセパレータを得た。
【0073】
＜比較例１＞
比較例１のセパレータは、表２に示した通り、シート状の複合材料（実施例１で作製）に離型剤を塗布し、実施例１と同様の条件で加熱成形して得られたものである。
比較例１のセパレータは、表２に示した通り、シート状の複合材料（実施例１で作製）に離型剤を塗布し、実施例１と同様の条件で加熱成形して得られたものである。
【0074】
＜比較例２＞
比較例２のセパレータは、表２に示した通り、シート状の複合材料（実施例１で作製）に離型剤を塗布し、実施例１と同様の条件で加熱成形した後、ブラスト処理を実施して得られたものである。
比較例２のセパレータは、表２に示した通り、シート状の複合材料（実施例１で作製）に離型剤を塗布し、実施例１と同様の条件で加熱成形した後、ブラスト処理を実施して得られたものである。
【0075】
＜比較例３＞
比較例３のセパレータは、表２に示した通り、シート状の複合材料（実施例１で作製）に離型剤を塗布し、実施例１と同様の条件で加熱成形した後、レーザー処理を実施して得られたものである。
比較例３のセパレータは、表２に示した通り、シート状の複合材料（実施例１で作製）に離型剤を塗布し、実施例１と同様の条件で加熱成形した後、レーザー処理を実施して得られたものである。
【0076】
＜比較例４＞
比較例４のセパレータは、表２に示した通り、シート状の複合材料（実施例１で作製）の両面に不溶性樹脂層（ＰＥＴフィルム、厚さ１２．５ｍｍ）を配置したセパレータ材料を作製し、実施例１と同様の条件で加熱成形した後、不溶性樹脂層を剥離して得られたものである。
比較例４のセパレータは、表２に示した通り、シート状の複合材料（実施例１で作製）の両面に不溶性樹脂層（ＰＥＴフィルム、厚さ１２．５ｍｍ）を配置したセパレータ材料を作製し、実施例１と同様の条件で加熱成形した後、不溶性樹脂層を剥離して得られたものである。
【0077】
【表1】
【0078】
【表2】
【0079】
［評価］
実施例及び比較例１～４のセパレータの性能を評価した。
実施例及び比較例１～４のセパレータの性能を評価した。
【0080】
＜導電性評価＞
図７に示したように、２枚のセパレータＳを密着させ、その外側にガス拡散層Ｇ及び金メッキ電極Ｅをそれぞれ配置した。そして、平均面圧１．０ＭＰａまで加圧した後、平均面圧０．８ＭＰａまで減圧した状態で電極間の電位差を測定し、セパレータの抵抗を算出した。試験は各３回実施した。結果を表３に示した。
図７に示したように、２枚のセパレータＳを密着させ、その外側にガス拡散層Ｇ及び金メッキ電極Ｅをそれぞれ配置した。そして、平均面圧１．０ＭＰａまで加圧した後、平均面圧０．８ＭＰａまで減圧した状態で電極間の電位差を測定し、セパレータの抵抗を算出した。試験は各３回実施した。結果を表３に示した。
【0081】
【表3】
【0082】
表３により、実施例の抵抗値は最も低かった。これは、比較例１～４に比べて、凸部表面に露出している導電性粒子の比率が最も高いためであると考えられる。なお、比較例４は抵抗値が最も高かったため、後述の評価を実施しなかった。
【0083】
＜排水性評価＞
セパレータの凸部、凹部、立壁のそれぞれの水接触角を測定した。測定は、接触角計（協和界面科学製、自動極小接触角計ＭＣＡ－Ｊ２）を用いて、液適法（ＪＩＳ Ｅ３２５７準拠）に基づいて実施して。結果を図８に示した。
セパレータの凸部、凹部、立壁のそれぞれの水接触角を測定した。測定は、接触角計（協和界面科学製、自動極小接触角計ＭＣＡ－Ｊ２）を用いて、液適法（ＪＩＳ Ｅ３２５７準拠）に基づいて実施して。結果を図８に示した。
【0084】
図８より、凸部、凹部及び立壁の全ての部位において、実施例のセパレータの水接触角が比較例１～３の水接触よりも小さかった。このことから、実施例は比較例１～３に比べて、排水性が高いと考えられる。また、この結果から、全ての部位において、比較例１～３に比べて実施例１のセパレータの表面における導電性粒子の比率が高いことを示していると考えられる。
【0085】
＜表面粗さ評価＞
マイクロスコープ（キーエンス製、ＶＨＸ－７０００）を用いて、ＩＳＯ ２５１７８に準拠して、セパレータの凸部について、任意の３点を非接触で表面粗さを測定し、平均値を算出した。結果を表４に示した。
マイクロスコープ（キーエンス製、ＶＨＸ－７０００）を用いて、ＩＳＯ ２５１７８に準拠して、セパレータの凸部について、任意の３点を非接触で表面粗さを測定し、平均値を算出した。結果を表４に示した。
【0086】
【表4】
【0087】
表４より、実施例１の表面粗さは最も小さかった。これは、露出した導電性粒子が平滑であることを示している。なお、実施例のセパレータにおいて、凸部、凹部、縦壁のいずれの表面粗さを測定した場合であっても、有意差がないことが分かっている。
【符号の説明】
【0088】
１０、１１０ 導電性粒子
２０、１２０ バインダー樹脂
３０、１３０ 複合材料
４０ 可溶性樹脂層
５０ セパレータ材料
６０、１６０ 凹凸形状
６１、１６１ 凸部
６２、１６２ 凹部
６３、１６３ 縦壁
１００ セパレータ
２０、１２０ バインダー樹脂
３０、１３０ 複合材料
４０ 可溶性樹脂層
５０ セパレータ材料
６０、１６０ 凹凸形状
６１、１６１ 凸部
６２、１６２ 凹部
６３、１６３ 縦壁
１００ セパレータ
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【手続補正書】
【提出日】2023-11-15
【手続補正1】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項1】
導電性粒子及びバインダー樹脂を含む複合材料と、
前記複合材料の両面に配置された可溶性樹脂層と、を備える、
燃料電池用セパレータ材料。
前記複合材料の両面に配置された可溶性樹脂層と、を備える、
燃料電池用セパレータ材料。
【請求項2】
前記可溶性樹脂層は極性溶媒に可溶な可溶性樹脂を含み、
前記可溶性樹脂はポリビニルアルコール、セルロース類、ポリアクリル酸、及びでんぷんから選択される少なくとも１種を含む、
請求項１に記載の燃料電池用セパレータ材料。
前記可溶性樹脂はポリビニルアルコール、セルロース類、ポリアクリル酸、及びでんぷんから選択される少なくとも１種を含む、
請求項１に記載の燃料電池用セパレータ材料。
【請求項3】
前記可溶性樹脂層の厚さが０．５μｍ以上１０μｍ以下である、
請求項１又は２に燃料電池用セパレータ材料。
請求項１又は２に燃料電池用セパレータ材料。
【請求項4】
請求項１又は２に記載の燃料電池用セパレータ材料を作製する作製工程と、
前記セパレータ材料の表面に流路となる凹凸形状を付与する加熱成形工程と、
前記加熱成形工程の後、前記セパレータ材料を極性溶媒に浸漬して前記可溶性樹脂層を除去する除去工程と、を備える、
燃料電池用セパレータの製造方法。
前記セパレータ材料の表面に流路となる凹凸形状を付与する加熱成形工程と、
前記加熱成形工程の後、前記セパレータ材料を極性溶媒に浸漬して前記可溶性樹脂層を除去する除去工程と、を備える、
燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項5】
表面に流路となる凹凸形状を有する燃料電池セパレータであって、
前記燃料電池セパレータは導電性粒子とバインダー樹脂とを含む複合材料から形成されており、
前記凹凸形状は凸部と、凹部と、前記凸部及び前記凹部を接続する縦壁と、を有し、
前記縦壁の表面の水接触角が８０°以下である、
燃料電池用セパレータ。
前記燃料電池セパレータは導電性粒子とバインダー樹脂とを含む複合材料から形成されており、
前記凹凸形状は凸部と、凹部と、前記凸部及び前記凹部を接続する縦壁と、を有し、
前記縦壁の表面の水接触角が８０°以下である、
燃料電池用セパレータ。
【手続補正2】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0013】
上記セパレータ材料において、可溶性樹脂層は極性溶媒に可溶な可溶性樹脂を含んでもよく、可溶性樹脂はポリビニルアルコール、セルロース類、ポリアクリル酸、及びでんぷんから選択される少なくとも１種を含んでもよい。また、可溶性樹脂層の厚さは０．５μｍ以上１０μｍ以下としてもよい。
【手続補正3】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0021】
セパレータ材料５０はシート状形状を有しており、所定の金型で凹凸形状を付与することができる。また、成形後、可溶性樹脂層４０が除去されることで、燃料電池用セパレータを製造することができる。すなわち、セパレータ材料５０において、複合材料３０はセパレータとして機能する部分であり、可溶性樹脂層４０は成形時の保護層として機能する部分である。
【手続補正4】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0022】
＜導電性粒子１０＞
導電性粒子１０は、複合材料３０の導電性を確保するための材料である。導電性粒子１０の種類は特に限定されないが、例えば黒鉛粒子、金属粉末、及び炭素繊維が挙げられる。黒鉛粒子としては、人造黒鉛粒子、天然黒鉛粒子、膨張黒鉛粒子等が挙げられる。金属粉末としては、耐腐食性を有する金属化合物の粉末が挙げられる。例えば、窒化チタン等である。導電性粒子１０は目的とする性能に応じて、複数の種類の材料を混合して用いてもよい。いくつかの実施形態では、導電性粒子１０は黒鉛粒子及び炭素繊維の混合物であってもよい。黒鉛粒子及び炭素繊維の割合は特に限定されないが、例えば黒鉛粒子：炭素繊維＝１０：１～１５：１としてよい。
導電性粒子１０は、複合材料３０の導電性を確保するための材料である。導電性粒子１０の種類は特に限定されないが、例えば黒鉛粒子、金属粉末、及び炭素繊維が挙げられる。黒鉛粒子としては、人造黒鉛粒子、天然黒鉛粒子、膨張黒鉛粒子等が挙げられる。金属粉末としては、耐腐食性を有する金属化合物の粉末が挙げられる。例えば、窒化チタン等である。導電性粒子１０は目的とする性能に応じて、複数の種類の材料を混合して用いてもよい。いくつかの実施形態では、導電性粒子１０は黒鉛粒子及び炭素繊維の混合物であってもよい。黒鉛粒子及び炭素繊維の割合は特に限定されないが、例えば黒鉛粒子：炭素繊維＝１０：１～１５：１としてよい。
【手続補正5】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0030】
可溶性樹脂は極性溶媒に可溶な樹脂であれば特に限定されない。極性溶媒により容易に除去する観点から、可溶性樹脂はポリビニルアルコール、セルロース類、ポリアクリル酸、及びでんぷんから選択される少なくとも１種を含んでいてもよい。セルロース類は可溶性を有するセルロース類であればよい。例えば、カルボキシメチルセルロースが挙げられる。可溶性を向上する観点から、可溶性樹脂はポリビニルアルコールからなっていてもよく、セルロース類からなっていてもよく、ポリアクリル酸からなっていてもよく、でんぷんからなっていてもよい。可溶性樹脂はポリビニルアルコール、セルロース類、ポリアクリル酸、及びでんぷんから選択される少なくとも１種からなっていてもよい。
【手続補正6】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0031】
極性溶媒の種類は可溶性樹脂層４０を除去可能であれば特に限定されない。例えば、水、Ｃ１～３の低級アルコール（例えば、エタノール）、グリコール類、ＤＭＳＯ、フェノール等が挙げられる。溶媒除去の容易さを考慮し、揮発性の高い水やエタノールを用いてもよい。取り扱いの容易さ及び安全性の観点から、水を選択してよい。
【手続補正7】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0032】
可溶性樹脂層４０の厚さは特に限定されないが、金型による凹凸形状の転写を良好に実施し、かつ、凹凸形状の厚みのばらつきを抑制する観点から、０．５μｍ以上１０μｍ以下としてよい。極性溶媒により容易に除去する観点から、可溶性樹脂層４０の厚さは５ｍｍ以下としてよく、３ｍｍ以下としてよい。
【手続補正8】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0043】
除去工程Ｓ３において用いられる極性溶媒の種類は可溶性樹脂層４０を除去可能であれば特に限定されない。例えば、水、Ｃ１～３の低級アルコール（例えば、エタノール）、グリコール類、ＤＭＳＯ、フェノール等が挙げられる。溶媒除去の容易さを考慮し、揮発性の高い水やエタノールを用いてもよい。取り扱いの容易さ、及び安全性の観点から、水を選択してよい。
【手続補正9】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0044】
除去工程Ｓ３において、極性溶媒を加温してもよい。これにより、可溶性樹脂層４０を容易に除去・溶解することができる。極性溶媒の加温温度は、例えば５０℃以上としてもよく、８５℃以上としてもよい。上限は特に限定されないが、極性溶媒の加温温度は９５℃以下としてよい。また、除去工程Ｓ３において、セパレータ材料５０に対し超音波を付与してもよい。これにより、可溶性樹脂層４０を容易に除去・溶解することができる。除去工程Ｓ３において、セパレータ材料５０を極性溶媒に浸漬する時間は特に限定されないが、例えば５分～３０分としてよい。
【手続補正10】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0047】
このように、従来の製造方法で用いられるシート状の複合材料１３０は、その表面に可溶性樹脂層を有していない。そのため、加熱成形されると導電性粒子１１０が複合材料１３０の表面側に移動するが、バインダー樹脂１２０が表面に残り、導電性粒子１１０が表面に露出できない。従って、従来の製造方法では、導電性を確保するために、凸部１６１表面に対しブラスト処理を実施し、導電性粒子１１０を露出させている。しかしながら、このようなブラスト処理では、凸部１６１が主に削られ、凹部１６２及び縦壁１６３（特に縦壁１６３）はほとんど削られず、その表面はバインダー樹脂１２０で覆われることになる。そうすると、流路の排水性が低くなる。流路の排水性が低いと、フラッディングなどの問題が生じる。特許文献１では、このような排水性の問題を解決するために、凹部１６２及び縦壁１６３に対して親水性樹脂を塗布している。
【手続補正11】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0049】
このように、一実施形態の製造方法では、複合材料３０の両面に可溶性樹脂層４０が配置されているため、加熱成形の際に導電性粒子１０を複合材料３０の表面まで移動させることができる。すなわち、複合材料３０の表面に導電性粒子１０を選択的に露出させることができる。また、可溶性樹脂層４０は極性溶媒で容易に除去できる。従って、一実施形態の製造方法で作製されたセパレータ１００は、導電性粒子１０が表面（凸部６１、凹部６２、及び縦壁６３を含むすべての表面）に平滑に露出して存在しているため、ブラスト処理のような表面処理が不要である。また、表面処理が不要であるため、例えばブラスト投射材のような研磨剤を洗浄する必要もない。
【手続補正12】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0050】
＜可溶性樹脂層４０を用いることの利点＞
加熱成形の際、通常、離型剤を塗布し、材料が金型から容易に取り出せるようにしている。従来の製造方法では、複合材料１３０の表面に可溶性樹脂層が配置されていないため、離型剤が複合材料１３０に直接塗布されることになる。そうすると、離型剤は複合材料１３０内に浸透する。浸透した離型剤は、燃料電池内で放出され、ＭＥＧＡ等の発電要素を汚染し、燃料電池性能を低下させる可能性がある。
加熱成形の際、通常、離型剤を塗布し、材料が金型から容易に取り出せるようにしている。従来の製造方法では、複合材料１３０の表面に可溶性樹脂層が配置されていないため、離型剤が複合材料１３０に直接塗布されることになる。そうすると、離型剤は複合材料１３０内に浸透する。浸透した離型剤は、燃料電池内で放出され、ＭＥＧＡ等の発電要素を汚染し、燃料電池性能を低下させる可能性がある。
【手続補正13】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0051】
これに対し、一実施形態の製造方法では、セパレータ材料５０の両面に可溶性樹脂層４０を配置することにより、バインダー樹脂２０と金型との接触が抑制されるため、離型剤の塗布が不要になる。従って、上記のような問題は生じない。
【手続補正14】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0053】
これに対し、一実施形態の製造方法では、単にセパレータ材料５０を極性溶媒に浸漬することにより可溶性樹脂層４０を完全に除去できるため、この点で優位性がある。また、可溶性樹脂層４０は極性溶媒に溶解可能であればよく、剥離層のように必要以上に厚くする必要がないため、凹凸形状６０の転写も容易である。
【手続補正15】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0060】
凸部６１表面の水接触角は特に限定されないが、例えば８０°以下としてよい。凸部６１表面の水接触角が８０°以下であると、表面に導電性粒子１０が十分露出していることを示しており、導電性を向上することができる。当該効果は、水接触角が小さいほど向上する。
【手続補正16】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0061】
本開示において、表面粗さはマイクロスコープを用いて、ＩＳＯ ２５１７８に準拠して測定することができる。また、水接触角は接触角計を用いて、液適法（ＪＩＳＲ３２５７準拠）に基づいて測定することができる。
【手続補正17】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0064】
凹部６２表面の水接触角は特に限定されないが、例えば８０°以下としてよい。凹部６２の水接触角が８０°以下であると、表面に導電性粒子１０が十分露出していることを示しており、排水性を向上することができる。当該効果は、水接触角が小さいほど向上する。
【手続補正18】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0077】
【表1】
【手続補正19】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0083】
＜排水性評価＞
セパレータの凸部、凹部、縦壁のそれぞれの水接触角を測定した。測定は、接触角計（協和界面科学製、自動極小接触角計ＭＣＡ－Ｊ２）を用いて、液適法（ＪＩＳＲ３２５７準拠）に基づいて実施して。結果を図８に示した。
セパレータの凸部、凹部、縦壁のそれぞれの水接触角を測定した。測定は、接触角計（協和界面科学製、自動極小接触角計ＭＣＡ－Ｊ２）を用いて、液適法（ＪＩＳＲ３２５７準拠）に基づいて実施して。結果を図８に示した。
【手続補正20】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【0084】
図８より、凸部、凹部及び縦壁の全ての部位において、実施例のセパレータの水接触角が比較例１～３の水接触よりも小さかった。このことから、実施例は比較例１～３に比べて、排水性が高いと考えられる。また、この結果から、全ての部位において、比較例１～３に比べて実施例１のセパレータの表面における導電性粒子の比率が高いことを示していると考えられる。