特開 2024-31409 高純度液化メタンの製造装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024031409

(43)【公開日】2024-03-07

(54)【発明の名称】高純度液化メタンの製造装置

(51)【国際特許分類】

   F25J 3/02 20060101AFI20240229BHJP

   C07C 9/04 20060101ALI20240229BHJP

   C07C 7/09 20060101ALI20240229BHJP

   C07C 7/04 20060101ALI20240229BHJP

【ＦＩ】

F25J3/02 B

C07C9/04

C07C7/09

C07C7/04

【審査請求】未請求

【請求項の数】12

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022134945

(22)【出願日】2022-08-26

(71)【出願人】

【識別番号】000126115

【氏名又は名称】エア・ウォーター株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110002837

【氏名又は名称】弁理士法人アスフィ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】河原 伸哉

(72)【発明者】

【氏名】福永 峻之

【テーマコード（参考）】

4D047

4H006

【Ｆターム（参考）】

4D047AA10

4D047AB08

4D047BA08

4D047CA06

4D047CA09

4D047DA04

4H006AA04

4H006AB84

4H006AD11

4H006AD18

4H006BD84

(57)【要約】

【課題】液化天然ガスから高純度液化メタンを製造する装置であって、液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを有効活用しつつ、液化天然ガスから高純度の液化メタンを比較的簡便に製造できる装置を提供する。
【解決手段】液化天然ガスから高純度液化メタンを製造する装置であって、液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽と、液化天然ガスからメタンガスを分離する精留塔と、メタンガスを液化するメタンガス凝縮器と、液化メタンを貯留する液化メタン貯留槽と、前記液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを前記精留塔に供給する第１ボイルオフガス供給経路とを備える高純度液化メタンの製造装置。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

液化天然ガスから高純度液化メタンを製造する装置であって、
前記液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽と、
前記液化天然ガスからメタンガスを分離する精留塔と、
メタンガスを液化するメタンガス凝縮器と、
液化メタンを貯留する液化メタン貯留槽と、
前記液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを前記精留塔に供給する第１ボイルオフガス供給経路と、
を備える高純度液化メタンの製造装置。

【請求項2】

液化天然ガスから高純度液化メタンを製造する装置であって、
前記液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽と、
前記液化天然ガスからメタンガスを分離する精留塔と、
メタンガスを液化するメタンガス凝縮器と、
液化メタンを貯留する液化メタン貯留槽と、
前記液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを前記液化メタン貯留槽に供給する第２ボイルオフガス供給経路と、
を備える高純度液化メタンの製造装置。

【請求項3】

前記第２ボイルオフガス供給経路に、該第２ボイルオフガス供給経路内のメタン濃度を特定できる装置が備えられている請求項２に記載の製造装置。

【請求項4】

前記液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを前記精留塔に供給する第１ボイルオフガス供給経路が備えられている請求項３に記載の製造装置。

【請求項5】

前記液化メタン貯留槽が再液化装置を備えており、
前記再液化装置には、熱媒体を供給する熱媒体供給経路が接続されており、
前記再液化装置は、前記熱媒体と前記液化メタン貯留槽内のメタンガスとの間における熱交換により液化メタンを生成するものである請求項１または２に記載の製造装置。

【請求項6】

前記精留塔が熱交換器を備えており、
前記再液化装置において熱交換された熱媒体を当該精留塔の熱交換器に供給する経路を有する請求項５に記載の製造装置。

【請求項7】

前記液化天然ガス貯留槽内の液化天然ガスを前記精留塔に供給する液化天然ガス供給経路を備える請求項１または２に記載の製造装置。

【請求項8】

前記液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを排出する排出経路を備える請求項１または２に記載の製造装置。

【請求項9】

前記ボイルオフガスが窒素を含むものである請求項８に記載の製造装置。

【請求項10】

前記液化メタン貯留槽内に生じるボイルオフガスを排出する排出経路を備える請求項１または２に記載の製造装置。

【請求項11】

前記ボイルオフガスが窒素を含むものである請求項１０に記載の製造装置。

【請求項12】

前記高純度液化メタンの純度は、９９ｍｏｌ％以上である請求項１または２に記載の製造装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、液化天然ガスから高純度液化メタンを製造する装置に関する。

【背景技術】

【0002】

メタンは、化学プロセスに使用する原料として用いられており、通常、純度が９９．９９９９％以上の超高純度液化メタンが用いられている。メタンの原料は、液化天然ガス（ＬＮＧ）であり、ＬＮＧの主成分はメタンである。ＬＮＧ中のメタン濃度は、ＬＮＧの産地によってバラついており、例えば、オーストラリア産のＬＮＧは８７％程度のメタンを含有し、インドネシア産やマレーシア産のＬＮＧは８９％程度のメタンを含有し、アラスカ産のＬＮＧは９９％程度のメタンを含有している。そのため、化学プロセスの原料にメタンを用いるには、ＬＮＧを精製し、メタンの純度が９９．９９９９％以上の超高純度液化メタンにする必要がある。

【0003】

ＬＮＧを精製してメタンの純度が９９．９９９９％以上の超高純度メタンを製造できる装置が特許文献１、２に記載されている。

【0004】

特許文献１には、コンデンサ及びリボイラを備え、内部に液化天然ガスが導入される高沸点成分分離用の第１蒸留装置と、コンデンサ及びリボイラを備え、底液が超高純度メタンとして取り出される低沸点成分分離用の第２蒸留装置と、上記第１蒸留装置の頂部から窒素及びメタンの混合流体を取出し、上記第２蒸留装置に送るための移送通路と、上記第１蒸留装置の底部の液を少なくとも一方の蒸留装置のコンデンサに通し、このコンデンサで蒸発されるためのコンデンサ冷却通路とを備えた超高純度メタンの製造装置が記載されている。

【0005】

特許文献２には、天然ガスを粗精製するための粗メタン精留塔と、該粗メタン精留塔で粗精製されたメタンを更に精製するメタン精留塔とを備える高純度メタンの精製装置が記載されている。

【0006】

メタンは、都市ガスの主成分でもあり、工業用や家庭用の燃料としても用いられている。都市ガスに要求されるメタン濃度は９０％程度であるため、ＬＮＧをそのまま用いることができるが、ＬＮＧ中のメタン濃度が基準値を下回る場合は、精製してメタン濃度を９０％程度に高める必要がある。

【0007】

メタンは、化学プロセスに使用する原料や工業用や家庭用の燃料として用いられる他に、近年では、ロケットなどの移動体の燃料として用いられたり、メタン純度が９９．９％以上の液化バイオメタン（ＬＢＭ）をＬＮＧに混合したものをＬＮＧトラックの燃料として用いたり、ボイラーなど燃焼設備の燃料として用いられることがある。こうした燃料には、純度が９９％以上の高純度液化メタンが用いられている。アラスカ産のＬＮＧは、メタンを９９％程度含有するため、アラスカ産のＬＮＧであれば、精製してメタンの純度を高めることなくそのまま用いることができる。しかし、アラスカ産のＬＮＧが常に入手できる訳ではなく、また、ＬＮＧは天然物であるためメタン濃度が変動し、９９％を下回ることがある。こうした場合には、メタン濃度が９９％未満のＬＮＧを精製してメタン濃度を９９％程度に高める必要がある。メタン濃度を高めるには、上述した特許文献１や２に記載されている装置を用いればよい。しかし、特許文献１、２に記載の装置で得られるメタンの純度は９９．９９９９％以上の超高純度であるため、工業用や家庭用の燃料やロケットなどの移動体の燃料として用いるにはオーバースペックである。また、特許文献１、２に記載されている装置では、メタン純度を９９．９９９９％以上に高めるために、大型の精留塔が必要となる。精留塔が大型化することにより予冷等に時間がかかり、高純度液化メタンの製造に時間がかかる。また、大型の装置を建設するには、広大な敷地が必要となるため、精留装置を液化メタンが使用される場所ごとに建設することは難しい。そのため、精製設備で所定の純度に精製された液化メタンをトラックなどに積載し、液化メタンが使用される場所まで輸送する必要がある。しかし、輸送時に液化メタンが気化し、資源のロスになる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0008】

【特許文献1】特開平４－２２５７７８号公報

【特許文献2】特開２０１０－２７５２１５号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0009】

上記特許文献１や２に記載の装置では、精製する前の液化天然ガスは、液化天然ガス貯留槽に一旦貯留される。液化天然ガス貯留槽に貯留された液化天然ガスは液体状であるが、貯留槽内の温度が変化すると、液化天然ガスに含まれる成分の一部が気化することがある。気化して生成した気体は、一般にボイルオフガスと呼ばれている。液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスは、通常、液化天然ガス貯留槽から系外へ排出され、例えば、大型のＬＮＧ基地の場合は、フレアスタックで燃焼排気したり、ベントスタックを用いて高所から大気に排気している。また、液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを圧縮し、パイプラインからユーザーにガスを供給したり、ボイルオフガスを再液化する場合もある。

【0010】

本発明は上記の様な事情に着目してなされたものであって、その目的は、液化天然ガスから高純度液化メタンを製造する装置であって、液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを有効活用しつつ、液化天然ガスから高純度の液化メタンを比較的簡便に製造できる装置を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0011】

本発明は、以下の通りである。
［１］ 液化天然ガスから高純度液化メタンを製造する装置であって、前記液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽と、前記液化天然ガスからメタンガスを分離する精留塔と、メタンガスを液化するメタンガス凝縮器と、液化メタンを貯留する液化メタン貯留槽と、前記液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを前記精留塔に供給する第１ボイルオフガス供給経路と、を備える高純度液化メタンの製造装置。
［２］ 液化天然ガスから高純度液化メタンを製造する装置であって、前記液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽と、前記液化天然ガスからメタンガスを分離する精留塔と、メタンガスを液化するメタンガス凝縮器と、液化メタンを貯留する液化メタン貯留槽と、前記液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを前記液化メタン貯留槽に供給する第２ボイルオフガス供給経路と、を備える高純度液化メタンの製造装置。
［３］ 前記第２ボイルオフガス供給経路に、該第２ボイルオフガス供給経路内のメタン濃度を特定できる装置が備えられている［２］に記載の製造装置。
［４］ 前記液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを前記精留塔に供給する第１ボイルオフガス供給経路が備えられている［３］に記載の製造装置。
［５］ 前記液化メタン貯留槽が再液化装置を備えており、前記再液化装置には、熱媒体を供給する熱媒体供給経路が接続されており、前記再液化装置は、前記熱媒体と前記液化メタン貯留槽内のメタンガスとの間における熱交換により液化メタンを生成するものである［１］～［４］のいずれかに記載の製造装置。
［６］ 前記精留塔が熱交換器を備えており、前記再液化装置において熱交換された熱媒体を当該精留塔の熱交換器に供給する経路を有する［５］に記載の製造装置。
［７］ 前記液化天然ガス貯留槽内の液化天然ガスを前記精留塔に供給する液化天然ガス供給経路を備える［１］～［６］のいずれかに記載の製造装置。
［８］ 前記液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを排出する排出経路を備える［１］～［７］のいずれかに記載の製造装置。
［９］ 前記ボイルオフガスが窒素を含むものである［８］に記載の製造装置。
［１０］ 前記液化メタン貯留槽内に生じるボイルオフガスを排出する排出経路を備える［１］～［９］のいずれかに記載の製造装置。
［１１］ 前記ボイルオフガスが窒素を含むものである［１０］に記載の製造装置。
［１２］ 前記高純度液化メタンの純度は、９９ｍｏｌ％以上である［１］～［１１］のいずれかに記載の製造装置。

【発明の効果】

【0012】

本発明に係る高純度液化メタンの製造装置は、液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽と、液化天然ガスからメタンガスを分離する精留塔と、メタンガスを液化するメタンガス凝縮器と、液化メタンを貯留する液化メタン貯留槽と、を備えている。装置構成がシンプルであるため、液化天然ガスから高純度液化メタンを簡便に製造できる。また、装置は比較的小型となり、液化メタンが使用される場所ごとに建設できる。その結果、長距離輸送が不要となるため、輸送時における液化メタンのロスを削減できる。また、本発明に係る高純度液化メタンの製造装置は、液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを精留塔または液化メタン貯留槽に供給する経路を備えているため、ボイルオフガスを有効活用できる。

【図面の簡単な説明】

【0013】

【図1】図１は、本発明に係る高純度液化メタンの製造装置における実施の形態１を示す模式図である。

【図2】図２は、本発明に係る高純度液化メタンの製造装置における実施の形態２を示す模式図である。

【発明を実施するための形態】

【0014】

本発明に係る高純度液化メタンの製造装置は、液化天然ガスから高純度液化メタンを製造する装置であって、液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽と、液化天然ガスからメタンガスを分離する精留塔と、メタンガスを液化するメタンガス凝縮器と、液化メタンを貯留する液化メタン貯留槽と、を備えるものである。当該高純度液化メタンの製造装置における実施の形態１では、前記液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを前記精留塔に供給する第１ボイルオフガス供給経路を備えており、実施の形態２では、前記液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを前記液化メタン貯留槽に供給する第２ボイルオフガス供給経路を備えている。実施の形態１と実施の形態２では、液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを供給する供給先が異なる点以外は、共通している。

【0015】

本発明に係る高純度液化メタン製造装置は、装置構成がシンプルであるため、液化天然ガスから高純度液化メタンを比較的簡便に製造できる。また、装置は比較的小型となるため、液化メタンが使用される場所ごとに建設できる。その結果、長距離輸送が不要となり、輸送時における液化メタンのロスを削減できる。また、本発明の高純度液化メタン製造装置では、液化天然ガス貯留槽内に生じるボイルオフガスを有効活用できる。

【0016】

以下、本発明に係る高純度液化メタンの製造装置に関して、実施の形態を示す図面を参照しつつ具体的に説明するが、本発明は図示例に限定される訳ではなく、前記および後記の趣旨に適合し得る範囲で変更を加えて実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に包含される。

【0017】

（実施の形態１）
本発明に係る高純度液化メタンの製造装置における実施の形態１について図１を用いて説明する。実施の形態１における高純度液化メタンの製造装置は、液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽１と、液化天然ガスからメタンガスを分離する精留塔２と、メタンガスを液化するメタンガス凝縮器３と、液化メタンを貯留する液化メタン貯留槽４と、を備えている。

【0018】

液化天然ガス貯留槽１は、液化天然ガスを貯留する容器である。液化天然ガス貯留槽１に貯留する液化天然ガス中のメタン濃度は特に限定されず、例えば、８５ｍｏｌ％未満であってもよいが、８５ｍｏｌ％以上が好ましい。メタン濃度は、より好ましくは８９ｍｏｌ％以上、更に好ましくは９０ｍｏｌ％以上である。メタン濃度の上限は特に限定されないが、例えば、９９．９ｍｏｌ％であってもよい。

【0019】

液化天然ガス貯留槽１内は、液化天然ガスに含まれる液化メタンが気化しない条件（即ち、温度および圧力）に管理することが好ましい。具体的には、メタンの沸点以下（常圧の場合、－１６１℃以下）に管理することが好ましい。メタンの沸点以下に管理することにより、液化天然ガスに含まれるメタンの気化を抑えることができる。

【0020】

精留塔２は、液化天然ガスからメタンガスを分離する装置である。精留塔２は、下部に熱交換器１３を備えていることが好ましい。

【0021】

メタンガス凝縮器３は、精留塔２で分離されたメタンガスを冷却し、液化し、液化メタンを生成する装置である。メタンガス凝縮器３は、容器３ａに備えられている。

【0022】

液化メタン貯留槽４は、メタンガス凝縮器３で得られた液化メタンを貯留する容器である。液化メタン貯留槽４内は、液化メタンが気化しない条件（即ち、温度および圧力）に管理することが好ましい。具体的には、メタンの沸点以下（常圧の場合、－１６１℃以下）に管理することが好ましい。メタンの沸点以下に管理することにより、メタンの気化を抑えることができる。

【0023】

本発明の高純度液化メタンの製造装置は、更に、熱媒体貯留槽５を備えていることが好ましい。熱媒体貯留槽５は、メタンの沸点よりも温度が低い熱媒体を貯留する容器である。メタンの沸点よりも温度が低い熱媒体の形態は、液体が好ましく、具体的には、酸素、アルゴン、窒素、ヘリウムなどの液体が挙げられる。これらのなかでも、安全面やコストの面で、液化窒素が好ましい。

【0024】

液化天然ガス貯留槽１と精留塔２は、液化天然ガス貯留槽１内の液化天然ガスを精留塔２に供給する液化天然ガス供給経路１０３で接続されている。精留塔２とメタンガス凝縮器３は、経路１１４で接続されており、メタンガス凝縮器３と液化メタン貯留槽４は、経路１１６で接続されている。熱媒体貯留槽５と、精留塔２に備えられた熱交換器１３は、経路１１１で接続されている。該経路１１１は、途中で分岐しており、分岐路１１５は、メタンガス凝縮器３を備えた容器３ａに接続されている。

【0025】

液化天然ガス貯留槽１に貯留された液化天然ガスは、液化天然ガス供給経路１０３を経て精留塔２に供給される。精留塔２に供給された液化天然ガスは、精留塔２に備えられた熱交換器１３において、該熱交換器１３に接続された経路１１１から供給される熱媒体との間で熱交換される。

【0026】

経路１１１を経て熱交換器１３に供給される熱媒体の温度は、メタンの沸点以上であることが好ましい。熱媒体の温度を、メタンの沸点以上とすることにより、精留塔２に供給された液化天然ガスに含まれるメタンを気化させることができる。熱媒体の温度は、具体的には、－１６１℃以上に管理すればよい。一方、熱媒体の温度の上限は特に限定されないが、熱媒体の温度は、例えば、３５℃以下に管理することが好ましい。熱媒体の温度は、エタンの沸点未満（具体的には、－８８℃未満）に管理してもよい。熱媒体の温度を、エタンの沸点未満とすることにより、精留塔２に供給された液化天然ガスに含まれるメタンよりも炭素数が多い炭化水素の気化を抑えることができるため、精留塔２から排出されるメタンの純度を高めることができる。

【0027】

熱交換器１３に供給される熱媒体の温度を上記範囲に制御するために、熱媒体貯留槽５と精留塔２に備えられた熱交換器１３とを接続する経路１１１の途中に、熱媒体貯留槽５から供給される液体を気化させる気化器７を配することが好ましい。気化器７において、熱媒体貯留槽５から供給される熱媒体と大気との間で熱交換することにより、熱媒体の温度を上記範囲に制御できる。

【0028】

経路１１１を経て精留塔２の熱交換器１３に供給され、該熱交換器１３で熱交換された熱媒体は、経路１１３を経て系外へ排出すればよい。経路１１３から排出した熱媒体は、例えば、計装ガスや、プロセス中のパージガスなどに利用できる。

【0029】

熱交換器１３で熱交換されて気化して得られた気体は、精留塔２内を上昇し、精留塔２の上部に溜まる。精留塔２の上部には、精留塔２内で生じた気体を取り出すための排出口が設けられている。該排出口には、経路１１４が接続されており、該経路１１４は、メタンガス凝縮器３に接続されている。

【0030】

メタンガス凝縮器３を備えた容器３ａには、熱媒体貯留槽５から分岐路１１５を経て熱媒体が供給されている。メタンガス凝縮器３では、分岐路１１５を経て供給される熱媒体と、経路１１４を経て供給される気体との間で熱交換される。熱交換された気体に含まれるメタンガスは、冷却されて液化し、得られた液化メタンは、経路１１６を経て液化メタン貯留槽４へ供給され、貯留される。

【0031】

容器３ａには、容器３ａの上部に溜まった気体を取り出すための排出口が設けられていることが好ましい。該排出口には、経路１１８が接続されており、該経路１１８は、熱媒体貯留槽５と、精留塔２の熱交換器１３とを接続する経路１１１のうち、該経路１１１の途中に設けられた気化器７よりも下流側で、熱交換器１３よりも上流側に接続されていることが好ましい。容器３ａの上部に溜まった気体を経路１１８および経路１１１を経て精留塔２の熱交換器１３へ供給することにより、容器３ａの上部に溜まった気体を熱媒体として再利用できる。

【0032】

液化天然ガス貯留槽１内は、上述したように、液化天然ガスに含まれる液化メタンが気化しない条件（即ち、温度および圧力）に管理されるが、液化天然ガス貯留槽１内には、ボイルオフガスが生じる。ボイルオフガスとは、液化天然ガス貯留槽１内に貯留されている液化天然ガスの一部が蒸発して気化した気体である。液化天然ガス貯留槽１内に生じたボイルオフガスは、従来では大気中へ排気されていた。

【0033】

一方、実施の形態１では、液化天然ガス貯留槽１内に生じるボイルオフガスを精留塔２に供給する第１ボイルオフガス供給経路１０１を備えている。第１ボイルオフガス供給経路１０１は、液化天然ガス貯留槽１の上部に設けられたボイルオフガス排出口に接続されている。液化天然ガス貯留槽１内に生じるボイルオフガスは、第１ボイルオフガス供給経路１０１を経て精留塔２に供給され、該精留塔２内で精製されることにより、ボイルオフガスに含まれるメタンガスと、メタンより重質の炭化水素を含む液体に分離される。その結果、ボイルオフガスに含まれるメタンを有効活用できる。

【0034】

精留塔２において分離されたメタンより重質の炭化水素を含む液体は、精留塔２内を下降し、精留塔２の下部に溜められる。精留塔２の底には、精留塔２の下部に溜まった液体を取り出すための排出口が設けられていることが好ましい。該排出口には、経路１１２が接続されており、精留塔２の下部に溜まった液体は経路１１２から系外へ排出される。経路１１２から排出された液体は、例えば、他の設備の燃料として利用できる。

【0035】

本発明の高純度液化メタンの製造装置において、精留塔２の数は、複数でもよいが、１つで充分である。

【0036】

精留塔２は、内部に精留手段が設けられていることが好ましい。精留手段としては、例えば、精留棚や充填物が挙げられる。充填物としては、例えば、規則充填物や不規則充填物が挙げられる。

【0037】

なお、液化天然ガス貯留槽１は、上記第１ボイルオフガス供給経路１０１とは別に、液化天然ガス貯留槽１内に生じるボイルオフガスを系外へ排出する排出経路１０４を備えていてもよい。排出経路１０４は、液化天然ガス貯留槽１の上部に設けられた排出口に接続されていることが好ましい。排出経路１０４からボイルオフガスを系外へ排出することにより、液化天然ガス貯留槽１内に貯留されている液化天然ガス中のメタン純度を高めることができる。

【0038】

排出経路１０４から排出するボイルオフガスは、メタンの沸点よりも沸点が低い物質を含むことが好ましく、例えば、窒素を含むことが好ましい。

【0039】

本発明の高純度液化メタンの製造装置は、メタンガス凝縮器３と液化メタン貯留槽４とを接続する経路１１６の途中に、気液分離器６を備えてもよい。気液分離器６において、メタンガス凝縮器３から経路１１６を経て供給された液体を気液分離し、該液体から気体を分離することにより、液体に含まれるメタン純度を一層高めることができる。一方、気液分離器６において液体から分離された気体は、該気液分離器６の上部に備えられている排出口に接続された経路１２１から系外へ排出すればよい。

【0040】

気液分離器６内の温度は、容器３ａ内に供給した熱媒体の沸点よりも高く、且つメタンの沸点以下の温度域となるように制御することが好ましい。これにより、液化メタンに含まれ、メタンよりも低沸点の物質（例えば、窒素など）を気化させることができるため、メタンの純度を高めることができる。

【0041】

気液分離器６と液化メタン貯留槽４とを接続する経路１１６は、途中で分岐していてもよく、分岐している場合の分岐路１１７は、精留塔２に接続されていることが好ましい。気液分離器６で分離された液体を、分岐路１１７を経て精留塔２に返送し、該精留塔２において再度精製することにより、液化メタンの純度を一層高めることができる。

【0042】

本発明に係る高純度液化メタンの製造装置は、液化メタン貯留槽４が再液化装置１２を備えており、該再液化装置１２には、熱媒体を供給する熱媒体供給経路１１９が接続されていることが好ましい。

【0043】

熱媒体供給経路１１９は、熱媒体貯留槽５と、液化メタン貯留槽４に備えられた再液化装置１２とを接続する経路であり、例えば、熱媒体貯留槽５と、精留塔２の熱交換器１３とを接続する経路１１１を途中で分岐させた分岐路を熱媒体供給経路１１９とすればよい。

【0044】

再液化装置１２は、該再液化装置１２に供給される熱媒体と、液化メタン貯留槽４内で生成したメタンガスとの間で熱交換し、液化メタンを生成する装置である。液化メタン貯留槽４内で生成したメタンガスを再液化することにより、液化メタン貯留槽４内に貯留している液化メタンの損失を削減できる。

【0045】

再液化装置１２において熱交換された熱媒体は、該再液化装置１２に接続された経路１２０を経て系外へ排出すればよい。経路１２０は、例えば、精留塔２に備えられた熱交換器１３に接続されていてもよく、図１に示すように、経路１２０は、気化器７と、精留塔２の熱交換器１３とを接続する経路１１１に接続されていてもよい。再液化装置１２において熱交換された熱媒体を、経路１２０を経て精留塔２に備えられた熱交換器１３に供給することにより、熱媒体を再利用できる。

【0046】

本発明に係る高純度液化メタンの製造装置は、液化メタン貯留槽４内に生じるボイルオフガスを排出する排出経路１０５を備えていることが好ましい。排出経路１０５は、液化メタン貯留槽４の上部に設けられた排出口に接続されていることが好ましい。排出経路１０５からボイルオフガスを系外へ排出することにより、液化メタン貯留槽４内に貯留されている液化メタン中のメタン純度を高めることができる。

【0047】

排出経路１０５から排出するボイルオフガスは、メタンの沸点よりも沸点が低い物質を含むことが好ましく、例えば、窒素を含むことが好ましい。

【0048】

（実施の形態２）
次に、本発明に係る高純度液化メタンの製造装置における実施の形態２について図２を用いて説明する。図２において、図１と重複する箇所には同一の符号を付すことにより重複説明を避ける。

【0049】

実施の形態２における高純度液化メタンの製造装置は、液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽１と、液化天然ガスからメタンガスを分離する精留塔２と、メタンガスを液化するメタンガス凝縮器３と、液化メタンを貯留する液化メタン貯留槽４と、を備えている点で、上記実施の形態１と一致している。

【0050】

一方、実施の形態１では、上記第１ボイルオフガス供給経路１０１を備えているのに対し、実施の形態２では、液化天然ガス貯留槽１内に生じるボイルオフガスを液化メタン貯留槽４に供給する第２ボイルオフガス供給経路１０２を備えている点で相違している。液化天然ガス貯留槽１内に生じたボイルオフガスに含まれるメタン濃度が高い場合は、実施の形態１のように、ボイルオフガスを精留塔２へ供給するのではなく、液化メタン貯留槽４へ供給することにより、液化メタンとして有効活用できる。液化天然ガス貯留槽１内に生じたボイルオフガスは、気体状態で液化メタン貯留槽４へ供給し、該液化メタン貯留槽４内に備えられた再液化装置１２で液化し、液化メタンを生成してもよいし、第２ボイルオフガス供給経路１０２の途中にメタンガス凝縮器（図示せず）を設け、液体状態としたものを液化メタン貯留槽４へ供給してもよい。なお、第２ボイルオフガス供給経路１０２は、液化天然ガス貯留槽１の上部に設けられたボイルオフガス排出口に接続されていればよい。

【0051】

実施の形態２においては、液化メタン貯留槽４が再液化装置１２を備えており、該再液化装置１２には、熱媒体を供給する熱媒体供給経路１１９が接続されている。再液化装置１２において、該再液化装置１２に供給される熱媒体と、液化メタン貯留槽４内で生成したメタンガスおよび第２ボイルオフガス供給経路１０２から供給されたボイルオフガスとの間で熱交換し、液化メタンを生成する。液化メタン貯留槽４内で生成したメタンガスおよび第２ボイルオフガス供給経路１０２から供給されたボイルオフガスを再液化することにより、液化メタン貯留槽４内に貯留している液化メタンの損失を削減でき、しかも液化天然ガス貯留槽１から供給されたボイルオフガスを資源として有効活用できる。

【0052】

第２ボイルオフガス供給経路１０２には、該第２ボイルオフガス供給経路１０２を経て液化メタン貯留槽４に供給するボイルオフガス中のメタン濃度を特定できる装置が備えられていることが好ましい。メタン濃度を特定できる装置を備え、ボイルオフガス中のメタン濃度が所定値未満になったことが検知された場合は、液化天然ガス貯留槽１から液化メタン貯留槽４へのボイルオフガスの供給を停止すればよい。これにより、メタン濃度が所定値未満のボイルオフガスが液化メタン貯留槽４へ流入することを防止できるため、液化メタン貯留槽４内における液化メタンの純度を維持できる。ボイルオフガス中のメタン濃度が所定値未満になった場合のボイルオフガスは、系外へ排出すればよい。

【0053】

メタン濃度を特定できる装置の構成は特に限定されず、ボイルオフガス中のメタン濃度を測定できる濃度計であってもよいし、ボイルオフガス中のメタン以外の濃度（例えば、窒素などの不純物ガスの濃度）を測定できる濃度計であってもよい。ボイルオフガス中のメタン以外の濃度を測定できる濃度計を配する場合は、該濃度計で測定されたメタン以外の濃度を、１００ｍｏｌ％から引くことにより、ボイルオフガス中のメタン濃度を算出できる。

【0054】

液化天然ガス貯留槽１から液化メタン貯留槽４へのボイルオフガスの供給を停止するか否かのメタン濃度の閾値は、例えば、９９ｍｏｌ％とすることが好ましい。メタン濃度が９９ｍｏｌ％以上の場合は、液化天然ガス貯留槽１から液化メタン貯留槽４へのボイルオフガスの供給を継続し、メタン濃度が９９ｍｏｌ％未満の場合は、液化天然ガス貯留槽１から液化メタン貯留槽４へのボイルオフガスの供給を停止することが好ましい。メタン濃度が９９ｍｏｌ％未満の場合は、例えば、液化天然ガス貯留槽１内に生成したボイルオフガスを、排出経路１０４を経て系外へ排出し、液化天然ガス貯留槽１内におけるボイルオフガス中のメタンガス濃度を高めることが好ましい。なお、メタン濃度の閾値は、例えば、９８ｍｏｌ％や９７ｍｏｌ％であってもよいし、９９．５ｍｏｌ％であってもよい。

【0055】

メタン濃度を特定できる装置を配する位置は、特に限定されず、液化天然ガス貯留槽１と第２ボイルオフガス供給経路１０２との接続位置でもよいし、第２ボイルオフガス供給経路１０２と液化メタン貯留槽４との接続位置でもよい。もちろん、第２ボイルオフガス供給経路１０２の途中であってもかまわない。

【0056】

第２ボイルオフガス供給経路１０２に、液化メタン貯留槽４に供給するボイルオフガス中のメタン濃度を特定できる装置が備えられている場合は、高純度液化メタンの製造装置は、更に、第１ボイルオフガス供給経路１０１ａを備えることが好ましい。

【0057】

第１ボイルオフガス供給経路１０１ａは、例えば、第２ボイルオフガス供給経路１０２とは別に、液化天然ガス貯留槽１と精留塔２を接続する経路として備えてもよいが、液化天然ガス貯留槽１と液化メタン貯留槽４を接続する第２ボイルオフガス供給経路１０２の分岐路として備えることが好ましい。第２ボイルオフガス供給経路１０２の分岐路として第１ボイルオフガス供給経路１０１ａを備える場合は、第２ボイルオフガス供給経路１０２と第１ボイルオフガス供給経路１０１ａとの接続位置に、弁１２２を配することが好ましい。ボイルオフガス中のメタン濃度を特定できる装置により検知されたメタン濃度が閾値未満となった場合、弁１２２を切り替え、液化天然ガス貯留槽１内におけるボイルオフガスを精留塔２へ供給し、精留塔２で精製することにより、メタン濃度を高めることができる。

【0058】

以上の通り、実施の形態１と実施の形態２では、液化天然ガス貯留槽１内に生じるボイルオフガスの供給先が相違しているが、液化天然ガス貯留槽１内に生じるボイルオフガスを有効活用している点で一致している。従って、実施の形態１および実施の形態２のいずれの形態であっても、液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽１内に生じるボイルオフガスを有効活用しつつ、液化天然ガスから高純度の液化メタンを比較的簡便に製造できる。

【0059】

本発明に係る高純度液化メタンの製造装置によれば、メタンの純度が９９ｍｏｌ％以上の高純度液化メタンを製造できる。メタンの純度は、より好ましくは９９．９ｍｏｌ％以上、更に好ましくは９９．９９ｍｏｌ％以上、特に好ましくは９９．９９９ｍｏｌ％以上である。メタンの純度は、例えば、９９．９９９９ｍｏｌ％未満が好ましい。

【0060】

本発明に係る高純度液化メタンの製造装置を用いれば、ボイルオフガス（ＢＯＧ）の大気への放出量を削減でき、液化天然ガス（ＬＮＧ）から高純度液化メタンを高収率で製造できる。そのため、地球温暖化ガスを削減でき、持続可能な開発目標（ＳＤＧｓ）の一部活動に貢献できる。

【0061】

以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明は下記実施例によって制限を受けるものではなく、前記および後記の趣旨に適合し得る範囲で変更を加えて実施することも勿論可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に包含される。

【実施例0062】

（実施例１）
実施の形態１における高純度液化メタンの製造装置を用い、液化天然ガスから得られる液化メタンの純度を定常状態を計算するソフトを用いて計算した。計算は、液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽１と、液化天然ガスからメタンガスを分離する精留塔２と、メタンガスを液化するメタンガス凝縮器３と、気液分離器６と、液化メタンを貯留する液化メタン貯留槽４と、前記液化天然ガス貯留槽１内に生じるボイルオフガスを前記精留塔２に供給する第１ボイルオフガス供給経路１０１とを備えた高純度液化メタンの製造装置について行った。計算条件は次の通りである。

【0063】

液化天然ガス貯留槽１内は、温度を－１４０℃、圧力を３００ｋＰａＧとし、精留塔２内は、温度を－１３９℃、圧力を２７０ｋＰａＧとし、液化メタン貯留槽４内は、温度を－１４５℃、圧力を２７０ｋＰａＧとした。精留塔２に備えられている熱交換器１３には、経路１１１から熱媒体として２０℃の液化窒素を供給した。また、液化天然ガス貯留槽１から液化天然ガス供給経路１０３を経て精留塔２へ供給される液化天然ガスの流量は７６．６Ｎｍ^３／時間、液化天然ガス貯留槽１から第１ボイルオフガス供給経路１０１を経て精留塔２へ供給されるボイルオフガスの流量は２．３Ｎｍ^３／時間、精留塔２の下部に接続されている経路１１２を経て系外へ排出される液体の流量は７．１Ｎｍ^３／時間、気液分離器６の下部に接続されている経路１１６を経て液化メタン貯留槽４へ供給される液化メタンの流量は６９．８Ｎｍ^３／時間、気液分離器６の上部に接続されている経路１２１を経て系外へ排出される気体の流量は２．０Ｎｍ^３／時間とした。なお、単位「Ｎｍ^３」は、０℃、１０１．３ｋＰａの気体の体積に換算した物質の量を意味する。液体の場合は、液体を、０℃、１０１．３ｋＰａの気体の体積に換算した物質の量とする。以下、同じ。

【0064】

液化天然ガス貯留槽１内に貯留した液化天然ガスの組成は、窒素が０．０３ｍｏｌ％、メタンが９１．４９ｍｏｌ％、エタンなどメタンよりも炭素数が多い炭化水素が８．４８ｍｏｌ％とし、液化天然ガス貯留槽１内に生じるボイルオフガスの組成は、窒素が５ｍｏｌ％、メタンが９５ｍｏｌ％とした。その結果、精留塔２において液体として回収されたメタンは８．８ｍｏｌ％であり、液体として回収されたエタンなどメタンよりも炭素数が多い炭化水素は９１．２ｍｏｌ％であった。

【0065】

メタンガス凝縮器３および気液分離器６を経て液化メタン貯留槽４で回収された液化メタンの純度は、９９．０２ｍｏｌ％であり、不純物として、窒素を０．９８ｍｏｌ％含んでいた。

【0066】

以上の通り、実施の形態１における高純度液化メタンの製造装置によれば、メタン純度が９１．４９ｍｏｌ％の液化天然ガスから、メタン純度が９９．０２ｍｏｌ％の液化メタンを製造できた。

【0067】

（実施例２）
実施の形態２における高純度液化メタンの製造装置を用い、液化天然ガスから得られる液化メタンの純度を定常状態を計算するソフトを用いて計算した。計算は、液化天然ガスを貯留する液化天然ガス貯留槽１と、液化天然ガスからメタンガスを分離する精留塔２と、メタンガスを液化するメタンガス凝縮器３と、気液分離器６と、液化メタンを貯留する液化メタン貯留槽４と、前記液化天然ガス貯留槽１内に生じるボイルオフガスを前記液化メタン貯留槽４に供給する第２ボイルオフガス供給経路１０２とを備えた高純度液化メタンの製造装置について行った。計算条件は次の通りである。

【0068】

液化天然ガス貯留槽１内は、温度を－１４０℃、圧力を３００ｋＰａＧとし、精留塔２内は、温度を－８６℃、圧力を２７０ｋＰａＧとし、液化メタン貯留槽４内は、温度を－１４３℃、圧力を２７０ｋＰａＧとした。精留塔２に備えられている熱交換器１３には、経路１１１から熱媒体として２０℃の液化窒素を供給した。また、液化天然ガス貯留槽１から液化天然ガス供給経路１０３を経て精留塔２へ供給される液化天然ガスの流量は７９Ｎｍ^３／時間、液化天然ガス貯留槽１から第２ボイルオフガス供給経路１０２を経て液化メタン貯留槽４へ供給されるボイルオフガスの流量は２．３Ｎｍ^３／時間、精留塔２の下部に接続されている経路１１２を経て系外へ排出される液体の流量は７．２Ｎｍ^３／時間、気液分離器６の下部に接続されている経路１１６を経て液化メタン貯留槽４へ供給される液化メタンの流量は６９．８Ｎｍ^３／時間、気液分離器６の上部に接続されている経路１２１を経て系外へ排出される気体の流量は２．０Ｎｍ^３／時間とした。

【0069】

液化天然ガス貯留槽１内に貯留した液化天然ガスの組成は、窒素が０．０３ｍｏｌ％、メタンが９１．４９ｍｏｌ％、エタンなどメタンよりも炭素数が多い炭化水素が８．４８ｍｏｌ％とし、液化天然ガス貯留槽１内に生じるボイルオフガスの組成は、メタンが９９ｍｏｌ％とした。その結果、精留塔２において液体とした回収されたメタンは７．６ｍｏｌ％であり、液体として回収されたエタンなどメタンよりも炭素数が多い炭化水素は９２．４ｍｏｌ％であった。

【0070】

メタンガス凝縮器３および気液分離器６を経て液化メタン貯留槽４で回収された液化メタンの純度は、９９．９７ｍｏｌ％であり、不純物として、窒素を０．０３ｍｏｌ％含んでいた。

【0071】

以上の通り、実施の形態２における高純度液化メタンの製造装置によれば、メタン純度が９１．４９ｍｏｌ％の液化天然ガスから、メタン純度が９９．９７ｍｏｌ％の液化メタンを製造できた。

【符号の説明】

【0072】

１ 液化天然ガス貯留槽
２ 精留塔
３ メタンガス凝縮器
３ａ 容器
４ 液化メタン貯留槽
５ 熱媒体貯留槽
６ 気液分離器
７ 気化器
１２ 再液化装置
１３ 熱交換器
１０１ 第１ボイルオフガス供給経路
１０２ 第２ボイルオフガス供給経路
１０３ 液化天然ガス供給経路
１０４、１０５ 排出経路
１１１～１１４、１１６、１１８、１２０、１２１ 経路
１１５、１１７ 分岐路
１１９ 熱媒体供給経路
１２２ 弁

【図1】

【図2】