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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024031677
(43)【公開日】2024-03-07
(54)【発明の名称】水素製造装置
(51)【国際特許分類】
C01B 3/04 20060101AFI20240229BHJP
C01B 3/56 20060101ALI20240229BHJP
【ＦＩ】
C01B3/04 B
C01B3/56 Z
【審査請求】未請求
【請求項の数】4
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022135374
(22)【出願日】2022-08-26
(71)【出願人】
【識別番号】000002967
【氏名又は名称】ダイハツ工業株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100103517
【弁理士】
【氏名又は名称】岡本 寛之
(74)【代理人】
【識別番号】100149607
【弁理士】
【氏名又は名称】宇田 新一
(72)【発明者】
【氏名】松山 翔
(72)【発明者】
【氏名】内藤 一哉
(72)【発明者】
【氏名】間所 和彦
(72)【発明者】
【氏名】大西 哲郎
(72)【発明者】
【氏名】島村 遼一
(72)【発明者】
【氏名】玉木 竜太郎
(72)【発明者】
【氏名】江原 達哉
【テーマコード（参考）】
4G140
【Ｆターム（参考）】
4G140FA02
4G140FB06
4G140FC01
4G140FE01
(57)【要約】
【課題】より効率的に、水素を製造できる水素製造装置を提供すること。
【解決手段】水素製造装置１は、アンモニアを貯留するアンモニアタンク２と、アンモニアタンク２から供給されるアンモニアを、窒素および水素に分解するプラズマリアクタ３、４と、プラズマリアクタ３、４から供給される窒素および水素の混合物から水素を分離する分離膜６とを備える。プラズマリアクタ３、４は、アンモニア吸着部材３５、３６を備える。
【選択図】図１
【解決手段】水素製造装置１は、アンモニアを貯留するアンモニアタンク２と、アンモニアタンク２から供給されるアンモニアを、窒素および水素に分解するプラズマリアクタ３、４と、プラズマリアクタ３、４から供給される窒素および水素の混合物から水素を分離する分離膜６とを備える。プラズマリアクタ３、４は、アンモニア吸着部材３５、３６を備える。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
アンモニアを貯留するアンモニアタンクと、
前記アンモニアタンクから供給されるアンモニアを、窒素および水素に分解するプラズマリアクタと、
前記プラズマリアクタから供給される窒素および水素の混合物から水素を分離する分離膜とを備え、
前記プラズマリアクタは、アンモニア吸着部材を備える、水素製造装置。
前記アンモニアタンクから供給されるアンモニアを、窒素および水素に分解するプラズマリアクタと、
前記プラズマリアクタから供給される窒素および水素の混合物から水素を分離する分離膜とを備え、
前記プラズマリアクタは、アンモニア吸着部材を備える、水素製造装置。
【請求項2】
さらに、制御部を備え、
前記プラズマリアクタは、第１プラズマリアクタおよび第２プラズマリアクタを備え、
前記第１プラズマリアクタは、第１アンモニア吸着部材を備え、
前記第２プラズマリアクタは、第２アンモニア吸着部材を備え、
前記制御部は、第１モードまたは第２モードを選択的に制御し、
前記第１モードは、前記アンモニアタンクから、前記第１プラズマリアクタに、アンモニアを供給することによって、前記第１アンモニア吸着部材に、アンモニアを吸着させるとともに、前記第２プラズマリアクタにおいて、前記第２アンモニア吸着部材に吸着されるアンモニアを、窒素および水素に分解し、
前記第２モードは、前記アンモニアタンクから、前記第２プラズマリアクタに、アンモニアを供給することによって、前記第２アンモニア吸着部材に、アンモニアを吸着させるとともに、前記第１プラズマリアクタにおいて、前記第１アンモニア吸着部材に吸着されるアンモニアを、窒素および水素に分解する、請求項１に記載の水素製造装置。
前記プラズマリアクタは、第１プラズマリアクタおよび第２プラズマリアクタを備え、
前記第１プラズマリアクタは、第１アンモニア吸着部材を備え、
前記第２プラズマリアクタは、第２アンモニア吸着部材を備え、
前記制御部は、第１モードまたは第２モードを選択的に制御し、
前記第１モードは、前記アンモニアタンクから、前記第１プラズマリアクタに、アンモニアを供給することによって、前記第１アンモニア吸着部材に、アンモニアを吸着させるとともに、前記第２プラズマリアクタにおいて、前記第２アンモニア吸着部材に吸着されるアンモニアを、窒素および水素に分解し、
前記第２モードは、前記アンモニアタンクから、前記第２プラズマリアクタに、アンモニアを供給することによって、前記第２アンモニア吸着部材に、アンモニアを吸着させるとともに、前記第１プラズマリアクタにおいて、前記第１アンモニア吸着部材に吸着されるアンモニアを、窒素および水素に分解する、請求項１に記載の水素製造装置。
【請求項3】
さらに、窒素を貯留する窒素タンクを備え、
前記第１モードは、前記第１アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、前記アンモニアタンクに回収するとともに、前記窒素タンクから、前記第２プラズマリアクタに、窒素を供給して、前記第２アンモニア吸着部材に吸着するアンモニアを脱離させ、
前記第２モードは、前記第２アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、前記アンモニアタンクに回収するとともに、前記窒素タンクから、前記第１プラズマリアクタに、窒素を供給して、前記第１アンモニア吸着部材に吸着するアンモニアを脱離させる、請求項２に記載の水素製造装置。
前記第１モードは、前記第１アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、前記アンモニアタンクに回収するとともに、前記窒素タンクから、前記第２プラズマリアクタに、窒素を供給して、前記第２アンモニア吸着部材に吸着するアンモニアを脱離させ、
前記第２モードは、前記第２アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、前記アンモニアタンクに回収するとともに、前記窒素タンクから、前記第１プラズマリアクタに、窒素を供給して、前記第１アンモニア吸着部材に吸着するアンモニアを脱離させる、請求項２に記載の水素製造装置。
【請求項4】
前記アンモニアタンクから、前記第１プラズマリアクタに、アンモニアを供給するための第１アンモニア供給ラインと、
前記アンモニアタンクから、前記第２プラズマリアクタに、アンモニアを供給するための第２アンモニア供給ラインと、
前記第１アンモニア供給ラインおよび前記第２アンモニア供給ラインを切り替える第１切替手段と、
前記窒素タンクから、前記第１プラズマリアクタに、窒素を供給するための第１窒素供給ラインと、
前記窒素タンクから、前記第２プラズマリアクタに、窒素を供給するための第２窒素供給ラインと、
前記第１窒素供給ラインおよび前記第２窒素供給ラインを切り替える第２切替手段と、
前記第１プラズマリアクタから、前記分離膜に、前記第１プラズマリアクタによって分解された窒素および水素を供給する第１窒素水素供給ラインと、
前記第２プラズマリアクタから、前記分離膜に、前記第２プラズマリアクタによって分解された窒素および水素を供給する第２窒素水素供給ラインと、
前記第１プラズマリアクタにおいて、前記第１アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、前記アンモニアタンクに回収する第１アンモニア回収ラインと、
前記第２プラズマリアクタにおいて、前記第２アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、前記アンモニアタンクに回収する第２アンモニア回収ラインと、
前記第１窒素水素供給ラインおよび前記第１アンモニア回収ラインを切り替える第３切替手段と、
前記第２窒素水素供給ラインおよび前記第２アンモニア回収ラインを切り替える第４切替手段とを備える、請求項３に記載の水素製造装置。
前記アンモニアタンクから、前記第２プラズマリアクタに、アンモニアを供給するための第２アンモニア供給ラインと、
前記第１アンモニア供給ラインおよび前記第２アンモニア供給ラインを切り替える第１切替手段と、
前記窒素タンクから、前記第１プラズマリアクタに、窒素を供給するための第１窒素供給ラインと、
前記窒素タンクから、前記第２プラズマリアクタに、窒素を供給するための第２窒素供給ラインと、
前記第１窒素供給ラインおよび前記第２窒素供給ラインを切り替える第２切替手段と、
前記第１プラズマリアクタから、前記分離膜に、前記第１プラズマリアクタによって分解された窒素および水素を供給する第１窒素水素供給ラインと、
前記第２プラズマリアクタから、前記分離膜に、前記第２プラズマリアクタによって分解された窒素および水素を供給する第２窒素水素供給ラインと、
前記第１プラズマリアクタにおいて、前記第１アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、前記アンモニアタンクに回収する第１アンモニア回収ラインと、
前記第２プラズマリアクタにおいて、前記第２アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、前記アンモニアタンクに回収する第２アンモニア回収ラインと、
前記第１窒素水素供給ラインおよび前記第１アンモニア回収ラインを切り替える第３切替手段と、
前記第２窒素水素供給ラインおよび前記第２アンモニア回収ラインを切り替える第４切替手段とを備える、請求項３に記載の水素製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、水素製造装置に関する。
【背景技術】
【0002】
近年、環境保護の観点から、水素燃料が注目されている。このような水素燃料は、例えば、燃料改質装置によって製造される。燃料改質装置では、アンモニアを、窒素および水素に分解し、分解された水素を抽出する。
【0003】
このような燃料改質装置として、例えば、アンモニアを、プラズマにより改質して、高濃度水素ガスを生成する改質器を備える燃料改質装置が提案されている（例えば、下記特許文献１参照。）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開２０２０－１８０５９２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
一方、より効果的に、水素を製造することが要求される。
【0006】
本発明は、より効率的に、水素を製造できる水素製造装置を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明［１］は、アンモニアを貯留するアンモニアタンクと、前記アンモニアタンクから供給されるアンモニアを、窒素および水素に分解するプラズマリアクタと、前記プラズマリアクタから供給される窒素および水素の混合物から水素を分離する分離膜とを備え、前記プラズマリアクタは、アンモニア吸着部材を備える、水素製造装置である。このような構成によると、アンモニアは、一旦、プラズマリアクタにおけるアンモニア吸着部材に吸着し、アンモニアが、十分に吸着した後に、アンモニアを、窒素および水素に分解する。そのため、より効率的に、水素を製造できる。
【0008】
本発明［２］は、さらに、制御部を備え、前記プラズマリアクタは、第１プラズマリアクタおよび第２プラズマリアクタを備え、前記第１プラズマリアクタは、第１アンモニア吸着部材を備え、前記第２プラズマリアクタは、第２アンモニア吸着部材を備え、前記制御部は、第１モードまたは第２モードを選択的に制御し、前記第１モードは、前記アンモニアタンクから、前記第１プラズマリアクタに、アンモニアを供給することによって、前記第１アンモニア吸着部材に、アンモニアを吸着させるとともに、前記第２プラズマリアクタにおいて、前記第２アンモニア吸着部材に吸着されるアンモニアを、窒素および水素に分解し、前記第２モードは、前記アンモニアタンクから、前記第２プラズマリアクタに、アンモニアを供給することによって、前記第２アンモニア吸着部材に、アンモニアを吸着させるとともに、前記第１プラズマリアクタにおいて、前記第１アンモニア吸着部材に吸着されるアンモニアを、窒素および水素に分解する、上記［１］に記載の水素製造装置を含んでいる。このような構成によると、第１モードまたは第２モードを選択的に制御することによって、第１プラズマリアクタにおいて、アンモニアの吸着を実施するときには、第２プラズマリアクタにおいて、アンモニアの分解を実施できる。一方、第２プラズマリアクタにおいて、アンモニアの吸着を実施するときには、第１プラズマリアクタにおいて、アンモニアの分解を実施できる。そのため、より一層効率的に、水素を製造できる。
【0009】
本発明［３］は、さらに、窒素を貯留する窒素タンクを備え、前記第１モードは、前記第１アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、前記アンモニアタンクに回収するとともに、前記窒素タンクから、前記第２プラズマリアクタに、窒素を供給して、前記第２アンモニア吸着部材に吸着するアンモニアを脱離させ、前記第２モードは、前記第２アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、前記アンモニアタンクに回収するとともに、前記窒素タンクから、前記第１プラズマリアクタに、窒素を供給して、前記第１アンモニア吸着部材に吸着するアンモニアを脱離させる、上記［２］に記載の水素製造装置を含んでいる。このような構成によると、まず、窒素を供給し、アンモニア吸着部材に吸着したアンモニアを脱離させた後、その脱離させたアンモニアを分解する。そのため、より一層効率的に、水素を製造できる。また、アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、アンモニアタンクに回収する。そのため、アンモニアの有効利用を図ることができる。
【0010】
本発明［４］は、前記アンモニアタンクから、前記第１プラズマリアクタに、アンモニアを供給するための第１アンモニア供給ラインと、前記アンモニアタンクから、前記第２プラズマリアクタに、アンモニアを供給するための第２アンモニア供給ラインと、前記第１アンモニア供給ラインおよび前記第２アンモニア供給ラインを切り替える第１切替手段と、前記窒素タンクから、前記第１プラズマリアクタに、窒素を供給するための第１窒素供給ラインと、前記窒素タンクから、前記第２プラズマリアクタに、窒素を供給するための第２窒素供給ラインと、前記第１窒素供給ラインおよび前記第２窒素供給ラインを切り替える第２切替手段と、前記第１プラズマリアクタから、前記分離膜に、前記第１プラズマリアクタによって分解された窒素および水素を供給する第１窒素水素供給ラインと、前記第２プラズマリアクタから、前記分離膜に、前記第２プラズマリアクタによって分解された窒素および水素を供給する第２窒素水素供給ラインと、前記第１プラズマリアクタにおいて、前記第１アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、前記アンモニアタンクに回収する第１アンモニア回収ラインと、前記第２プラズマリアクタにおいて、前記第２アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニアを、前記アンモニアタンクに回収する第２アンモニア回収ラインと、前記第１窒素水素供給ラインおよび前記第１アンモニア回収ラインを切り替える第３切替手段と、前記第２窒素水素供給ラインおよび前記第２アンモニア回収ラインを切り替える第４切替手段とを備える、上記［３］に記載の水素製造装置を含んでいる。このような構成によると、確実に、第１モードまたは第２モードを選択的に制御することができる。詳しくは、第１モードでは、第１切替手段の切り替えによって、第１アンモニア供給ラインを開放し、第２アンモニア供給ラインを閉鎖する。これにより、第１アンモニア吸着部材に、アンモニアを吸着させる。併せて、第３切替手段の切り替えによって、第１アンモニア回収ラインを開放し、第１窒素水素供給ラインを閉鎖する。これにより、第１アンモニア吸着部材に吸着しないアンモニア（余剰のアンモニア）を、アンモニアタンクに回収する。また、第２切替手段の切り替えによって、第２窒素供給ラインを開放し、第１窒素供給ラインを閉鎖する。これにより、窒素タンクから、第２プラズマリアクタに、窒素を供給して、第２アンモニア吸着部材に吸着するアンモニアを脱離させる。併せて、第２プラズマリアクタを起動する（第２プラズマリアクタにおいて、プラズマを発生させる）。これにより、第２プラズマリアクタにおいて、第２アンモニア吸着部材に吸着するアンモニア（具体的には、上記窒素の供給によって、第２アンモニア吸着部材から脱離したアンモニア）を、窒素および水素に分解する。そして、第４切替手段の切り替えによって、第２窒素水素供給ラインを開放し、第２アンモニア回収ラインを閉鎖する。これにより、第２プラズマリアクタによって分解された窒素および水素の混合物を、分離膜に供給する。
【0011】
一方、第２モードでは、第１切替手段の切り替えによって、第２アンモニア供給ラインを開放し、第１アンモニア供給ラインを閉鎖する。これにより、第２アンモニア吸着部材に、アンモニアを吸着させる。併せて、第４切替手段の切り替えによって、第２アンモニア回収ラインを開放し、第２窒素水素供給ラインを閉鎖する。これにより、第２アンモニア吸着部材３６に吸着しないアンモニア（余剰のアンモニア）を、アンモニアタンク２に回収する。また、第２切替手段の制御によって、第１窒素供給ラインを開放し、第２窒素供給ラインを閉鎖する。これにより、窒素タンクから、第１プラズマリアクタに、窒素を供給して、第１アンモニア吸着部材に吸着するアンモニアを脱離させる。併せて、第１プラズマリアクタを起動する（第１プラズマリアクタにおいて、プラズマを発生させる）。これにより、第１プラズマリアクタにおいて、第１アンモニア吸着部材に吸着するアンモニア（具体的には、上記窒素の供給によって、第１アンモニア吸着部材から脱離したアンモニア）を、窒素および水素に分解する。そして、第３切替手段の制御によって、第１窒素水素供給ラインを開放し、第１アンモニア回収ラインを閉鎖する。これにより、第１プラズマリアクタによって分解された窒素および水素の混合物を、分離膜に供給する。
【発明の効果】
【0012】
本発明の水素製造装置によれば、より効率的に、水素を製造できる。
【図面の簡単な説明】
【0013】
【発明を実施するための形態】
【0014】
本発明の水素製造装置は、アンモニアを貯留するアンモニアタンクと、アンモニアタンクから供給されるアンモニアを、窒素および水素に分解するプラズマリアクタと、プラズマリアクタから供給される窒素および水素の混合物から水素を分離する分離膜とを備える。また、プラズマリアクタは、アンモニア吸着部材を備える。以下の説明では、２つのプラズマリアクタ（第１プラズマリアクタおよび第２プラズマリアクタ）を備える水素製造装置について詳述する。また、第１プラズマリアクタおよび第２プラズマリアクタは、それぞれ、第１アンモニア吸着部材および第２アンモニア吸着部材を備える。
【0015】
＜水素製造装置＞
図１を参照して、本発明の水素製造装置の一実施形態を詳述する。
図１を参照して、本発明の水素製造装置の一実施形態を詳述する。
【0016】
水素製造装置１は、例えば、燃料電池１００（図１破線参照）に接続される燃料供給装置である。燃料電池１００としては、例えば、燃料電池自動車、および、家庭用燃料電池が挙げられる。また、水素製造装置１と燃料電池１００とで、燃料電池システムを構成する。つまり、燃料電池システムは、水素製造装置１と燃料電池１００とを備える。水素製造装置１は、アンモニアタンク２と、第１プラズマリアクタ３と、第２プラズマリアクタ４と、第１アンモニア供給ライン１０と、第２アンモニア供給ライン１１と、第１切替手段としての第１三方弁１２と、窒素タンク５と、第１窒素供給ライン１３と、第２窒素供給ライン１４と、第２切替手段としての第２三方弁１５と、分離膜６と、第１窒素水素供給ライン１６と、第１窒素水素供給ライン１７と、第１アンモニア回収ライン１８と、第２アンモニア回収ライン１９と、第３切替手段としての第３三方弁２０と、第４切替手段としての第４三方弁２１と、窒素回収ライン２２と、水素供給ライン２３と、制御部７とを備える。また、水素製造装置１は、図示しないポンプを、適宜の位置に備える。そして、ポンプの駆動により、後述するアンモンア、水素、および、窒素を供給可能としている。
【0017】
＜アンモニアタンク＞
アンモニアタンク２は、アンモニア（気体）を貯留するタンクである。
アンモニアタンク２は、アンモニア（気体）を貯留するタンクである。
【0018】
＜第１プラズマリアクタ、第２プラズマリアクタ＞
第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４は、アンモニアタンク２から供給されるアンモニアを、窒素および水素に分解する。第１プラズマリアクタ３は、図２に示すように、ケーシング３０と、複数の電極３１と、アンモニアの吸着量を測定するセンサー３２Ａとを備える。第２プラズマリアクタ４は、ケーシング３０と、複数の電極３１と、センサー３２Ａと同様の構成を有するセンサー３２Ｂとを備える。
第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４は、アンモニアタンク２から供給されるアンモニアを、窒素および水素に分解する。第１プラズマリアクタ３は、図２に示すように、ケーシング３０と、複数の電極３１と、アンモニアの吸着量を測定するセンサー３２Ａとを備える。第２プラズマリアクタ４は、ケーシング３０と、複数の電極３１と、センサー３２Ａと同様の構成を有するセンサー３２Ｂとを備える。
【0019】
ケーシング３０は、中空の筒形状を有し、その長手方向が、アンモニアの流れ方向に沿うように、配置されている。複数の電極３１は、ケーシング３０内において、ケーシング３０の長手方向に沿って、配置されている。また、複数の電極３１は、ケーシング３０の長手方向に直交する方向に沿って、互いに間隔を隔てて配置されている。
【0020】
第１プラズマリアクタ３において、電極３１は、導体３３と、導体３３を被覆する誘電体３４と、誘電体３４を被覆する第１アンモニア吸着部材３５とを備える。第２プラズマリアクタ４において、電極３１は、導体３３と、導体３３を被覆する誘電体３４と、誘電体３４を被覆し、第１アンモニア吸着部材３５と同様の構成を有する第２アンモニア吸着部材３６とを備える。つまり、第１プラズマリアクタ３は、第１アンモニア吸着部材３５を備え、第２プラズマリアクタ４は、第２アンモニア吸着部材３６を備える。
【0021】
導体３３の材料として、例えば、タングステンが挙げられる。誘電体３４の材料として、例えば、アルミナが挙げられる。
【0022】
第１アンモニア吸着部材３５および第２アンモニア吸着部材３６は、誘電体３４の表面に、アンモニア吸着剤を塗布して形成される層である。アンモニア吸着剤として、例えば、ゼオライトが挙げられる。
【0023】
センサー３２Ａおよびセンサー３２Ｂは、ケーシング３０の内壁において、アンモニアの流れ方向下流側に設けられ、アンモニアの吸着量を測定する公知のセンサーである。
【0024】
＜第１アンモニア供給ライン、第２アンモニア供給ライン＞
第１アンモニア供給ライン１０および第２アンモニア供給ライン１１は、アンモニアタンク２から、それぞれ、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４に、アンモニアを供給する。
第１アンモニア供給ライン１０および第２アンモニア供給ライン１１は、アンモニアタンク２から、それぞれ、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４に、アンモニアを供給する。
【0025】
第１アンモニア供給ライン１０および第２アンモニア供給ライン１１のアンモニア供給方向における上流側端部は、アンモニアタンク２に接続されている。第１アンモニア供給ライン１０および第２アンモニア供給ライン１１のアンモニア供給方向における下流側端部は、それぞれ、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４に接続されている。第１アンモニア供給ライン１０は、第１管４１と、第２管４２と、第３管４３とを備える。第２アンモニア供給ライン１１は、第１管４１と、第４管４４と、第５管４５とを備える。
【0026】
第１管４１のアンモニア供給方向における上流側端部は、アンモニアタンク２に接続されている。第１管４１のアンモニア供給方向における下流側端部は、第２管４２のアンモニア供給方向における上流側端部に接続されている。第２管４２のアンモニア供給方向における下流側端部は、第３管４３のアンモニア供給方向における上流側端部に接続されている。第３管４３のアンモニア供給方向における下流側端部は、第１プラズマリアクタ３に接続されている。第４管４４のアンモニア供給方向における上流側端部は、第１管４１のアンモニア供給方向における下流側端部および第２管４２のアンモニア供給方向における上流側端部の接続部分に接続されている。第４管４４のアンモニア供給方向における下流側端部は、第５管４５のアンモニア供給方向における上流側端部に接続されている。第５管４５のアンモニア供給方向における下流側端部は、第２プラズマリアクタ４に接続されている。
【0027】
＜第１三方弁＞
第１三方弁１２は、第１アンモニア供給ライン１０および第２アンモニア供給ライン１１を切り替える。第１三方弁１２は、第１管４１のアンモニア供給方向における下流側端部と、第２管４２のアンモニア供給方向における上流側端部と、第４管４４のアンモニア供給方向における上流側端部との接続部分に介在する。
第１三方弁１２は、第１アンモニア供給ライン１０および第２アンモニア供給ライン１１を切り替える。第１三方弁１２は、第１管４１のアンモニア供給方向における下流側端部と、第２管４２のアンモニア供給方向における上流側端部と、第４管４４のアンモニア供給方向における上流側端部との接続部分に介在する。
【0028】
第１三方弁１２の切り替えにより、アンモニアタンク２から、第１アンモニア供給ライン１０を介して、第１プラズマリアクタ３に、アンモニアを供給するか、または、アンモニアタンク２から、第２アンモニア供給ライン１１を介して、第２プラズマリアクタ４に、アンモニアを供給するかを切り替える。詳しくは、第１三方弁１２は、第４管４４のアンモニア供給方向における上流側端部を閉鎖し、第２管４２のアンモニア供給方向における上流側端部を開放する第１位置（第２アンモニア供給ライン１１を閉鎖して、第１アンモニア供給ライン１０を開放する第１位置）と、第２管４２のアンモニア供給方向における上流側端部を閉鎖し、第４管４４のアンモニア供給方向における上流側端部を開放する第２位置（第１アンモニア供給ライン１０を閉鎖して、第２アンモニア供給ライン１１を開放する第２位置）とに切り替え可能である。
【0029】
＜窒素タンク＞
窒素タンク５は、窒素を貯留するタンクである。窒素は、第１アンモニア吸着部材３５に吸着するアンモニア、および、第２アンモニア吸着部材３６に吸着するアンモニアを脱離させるためのパージガスである。また、窒素タンク５は、圧力弁（図示せず）を備える。余剰の窒素ガスは、所定圧力以上になると、圧力弁の開放により放出される。
窒素タンク５は、窒素を貯留するタンクである。窒素は、第１アンモニア吸着部材３５に吸着するアンモニア、および、第２アンモニア吸着部材３６に吸着するアンモニアを脱離させるためのパージガスである。また、窒素タンク５は、圧力弁（図示せず）を備える。余剰の窒素ガスは、所定圧力以上になると、圧力弁の開放により放出される。
【0030】
＜第１窒素供給ライン、第２窒素供給ライン＞
第１窒素供給ライン１３および第２窒素供給ライン１４は、窒素タンク５から、それぞれ、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４に、窒素を供給する。
第１窒素供給ライン１３および第２窒素供給ライン１４は、窒素タンク５から、それぞれ、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４に、窒素を供給する。
【0031】
第１窒素供給ライン１３および第２窒素供給ライン１４の窒素供給方向における上流側端部は、窒素タンク５に接続されている。第１窒素供給ライン１３および第２窒素供給ライン１４の窒素供給方向における下流側端部は、それぞれ、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４に接続されている。第１窒素供給ライン１３は、第６管４６と、第７管４７と、第３管４３とを備える。第２窒素供給ライン１４は、第６管４６と、第８管４８と、第５管４５とを備える。
【0032】
第６管４６の窒素供給方向における上流側端部は、窒素タンク５に接続されている。第６管４６の窒素供給方向における下流側端部は、第７管４７の窒素供給方向における上流側端部に接続されている。第７管４７の窒素供給方向における下流側端部は、第２管４２のアンモニア供給方向における下流側端部および第３管４３のアンモニア供給方向における上流側端部の接続部分に接続されている。第８管４８の窒素供給方向における上流側端部は、第６管４６の窒素供給方向における下流側端部および第７管４７の窒素供給方向における上流側端部の接続部分に接続されている。第８管４８の窒素供給方向における下流側端部は、第４管４４のアンモニア供給方向における下流側端部および第５管４５のアンモニア供給方向における上流側端部の接続部分に接続されている。
【0033】
＜第２三方弁＞
第２三方弁１５は、第１窒素供給ライン１３および第２窒素供給ライン１４を切り替える。第２三方弁１５は、第６管４６の窒素供給方向における下流側端部と、第７管４７の窒素供給方向における上流側端部と、第８管４８の窒素供給方向における上流側端部との接続部分に介在する。
第２三方弁１５は、第１窒素供給ライン１３および第２窒素供給ライン１４を切り替える。第２三方弁１５は、第６管４６の窒素供給方向における下流側端部と、第７管４７の窒素供給方向における上流側端部と、第８管４８の窒素供給方向における上流側端部との接続部分に介在する。
【0034】
第２三方弁１５の切り替えにより、窒素タンク５から、第１窒素供給ライン１３を介して、第１プラズマリアクタ３に、窒素を供給するか、または、窒素タンク５から、第２窒素供給ライン１４を介して、第２プラズマリアクタ４に、窒素を供給するかを切り替えることができる。詳しくは、第２三方弁１５は、第８管４８の窒素供給方向における上流側端部を閉鎖し、第７管４７の窒素供給方向における上流側端部を開放する第３位置（第２窒素供給ライン１４を閉鎖して、第１窒素供給ライン１３を開放する第３位置）と、第７管４７の窒素供給方向における上流側端部を閉鎖し、第８管４８の窒素供給方向における上流側端部を開放する第４位置（第１窒素供給ライン１３を閉鎖して、第２窒素供給ライン１４を開放する第４位置）とに切り替え可能である。
【0035】
＜分離膜＞
分離膜６は、プラズマリアクタ（第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４）から供給される窒素および水素の混合物から水素を分離する。分離膜６として、窒素および水素を分離できる膜であれば、特に限定されず、例えば、パラジウム膜が挙げられる。
分離膜６は、プラズマリアクタ（第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４）から供給される窒素および水素の混合物から水素を分離する。分離膜６として、窒素および水素を分離できる膜であれば、特に限定されず、例えば、パラジウム膜が挙げられる。
【0036】
＜第１窒素水素供給ライン、第２窒素水素供給ライン＞
第１窒素水素供給ライン１６および第２窒素水素供給ライン１７は、それぞれ、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４から、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４によって分解された窒素および水素を分離膜６に供給する。
第１窒素水素供給ライン１６および第２窒素水素供給ライン１７は、それぞれ、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４から、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４によって分解された窒素および水素を分離膜６に供給する。
【0037】
第１窒素水素供給ライン１６および第２窒素水素供給ライン１７の窒素および水素の供給方向における上流側端部は、それぞれ、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４に接続されている。第１窒素水素供給ライン１６および第２窒素水素供給ライン１７の窒素および水素の供給方向における下流側端部は、分離膜６に接続されている。第１窒素水素供給ライン１６は、第９管４９と、第１０管５０と、第１１管５１とを備える。第２窒素水素供給ライン１７は、第１２管５２と、第１３管５３と、第１１管５１とを備える。
【0038】
第９管４９の窒素および水素の供給方向における上流側端部は、第１プラズマリアクタ３に接続されている。第９管４９の窒素および水素の供給方向における下流側端部は、第１０管５０の窒素および水素の供給方向における上流側端部に接続されている。第１０管５０の窒素および水素の供給方向における下流側端部は、第１１管５１の、窒素および水素の供給方向における上流側端部に接続されている。第１１管５１の窒素および水素の供給方向における下流側端部は、分離膜６に接続されている。第１２管５２の窒素および水素の供給方向における上流側端部は、第２プラズマリアクタ４に接続されている。第１２管５２の窒素および水素の供給方向における下流側端部は、第１３管５３の窒素および水素の供給方向における上流側端部に接続されている。第１３管５３の窒素および水素の供給方向における下流側端部は、第１０管５０の窒素および水素の供給方向における下流側端部および第１１管５１の窒素および水素の供給方向における上流側端部の接続部分に接続されている。
【0039】
＜第１アンモニア回収ライン、第２アンモニア回収ライン＞
第１アンモニア回収ライン１８は、第１プラズマリアクタ３において、第１アンモニア吸着部材３５に吸着しないアンモニアを、アンモニアタンク２に回収（供給）する。第２アンモニア回収ライン１９は、第２プラズマリアクタ４において、第２アンモニア吸着部材３６に吸着しないアンモニアを、アンモニアタンク２に回収（供給）する。
第１アンモニア回収ライン１８は、第１プラズマリアクタ３において、第１アンモニア吸着部材３５に吸着しないアンモニアを、アンモニアタンク２に回収（供給）する。第２アンモニア回収ライン１９は、第２プラズマリアクタ４において、第２アンモニア吸着部材３６に吸着しないアンモニアを、アンモニアタンク２に回収（供給）する。
【0040】
第１アンモニア回収ライン１８および第２アンモニア回収ライン１９のアンモニア供給方向における上流側端部は、第１プラズマリアクタ３に接続されている。第１アンモニア回収ライン１８および第２アンモニア回収ライン１９のアンモニア供給方向における下流側端部は、アンモニアタンク２に接続されている。第１アンモニア回収ライン１８は、第９管４９と、第１４管５４とを備える。第２アンモニア回収ライン１９は、第１２管５２と、第１５管５５とを備える。
【0041】
第１４管５４のアンモニア供給方向における上流側端部は、第９管４９の窒素および水素の供給方向における下流側端部および第１０管５０の窒素および水素の供給方向における上流側端部の接続部分に接続されている。第１４管５４のアンモニア供給方向における下流側端部は、アンモニアタンク２に接続されている。第１５管５５のアンモニア供給方向における上流側端部は、第１２管５２の窒素および水素の供給方向における下流側端部および第１３管５３の窒素および水素の供給方向における上流側端部の接続部分に接続されている。第１５管５５のアンモニア供給方向における下流側端部は、アンモニアタンク２に接続されている。
【0042】
＜第３三方弁＞
第３三方弁２０は、第１窒素水素供給ライン１６および第１アンモニア回収ライン１８を切り替える。第３三方弁２０は、第９管４９の窒素および水素の供給方向における下流側端部と、第１０管５０の窒素および水素の供給方向における上流側端部と、第１４管５４のアンモニア供給方向における上流側端部との接続部分に介在する。
第３三方弁２０は、第１窒素水素供給ライン１６および第１アンモニア回収ライン１８を切り替える。第３三方弁２０は、第９管４９の窒素および水素の供給方向における下流側端部と、第１０管５０の窒素および水素の供給方向における上流側端部と、第１４管５４のアンモニア供給方向における上流側端部との接続部分に介在する。
【0043】
第３三方弁２０の切り替えにより、第１プラズマリアクタ３から、第１窒素水素供給ライン１６を介して、分離膜６に、第１プラズマリアクタ３によって分解された窒素および水素を供給するか、または、第１プラズマリアクタ３から、第１アンモニア回収ライン１８を介して、アンモニアタンク２に、第１アンモニア吸着部材３５に吸着しないアンモニアを供給するかを切り替えることができる。詳しくは、第３三方弁２０は、第１４管５４のアンモニア供給方向における上流側端部を閉鎖し、第１０管５０の窒素および水素の供給方向における上流側端部を開放する第５位置（第１アンモニア回収ライン１８を閉鎖して、第１窒素水素供給ライン１６を開放する第５位置）と、第１０管５０の窒素および水素の供給方向における上流側端部を閉鎖し、第１４管５４のアンモニア供給方向における上流側端部を開放する第６位置（第１窒素水素供給ライン１６を閉鎖して、第１アンモニア回収ライン１８を開放する第６位置）とに切り替え可能である。
【0044】
＜第４三方弁＞
第４三方弁２１は、第２窒素水素供給ライン１７および第２アンモニア回収ライン１９を切り替える。第４三方弁２１は、第１２管５２の窒素および水素の供給方向における下流側端部と、第１３管５３の窒素および水素の供給方向における上流側端部と、第１５管５５のアンモニア供給方向における上流側端部との接続部分に介在する。
第４三方弁２１は、第２窒素水素供給ライン１７および第２アンモニア回収ライン１９を切り替える。第４三方弁２１は、第１２管５２の窒素および水素の供給方向における下流側端部と、第１３管５３の窒素および水素の供給方向における上流側端部と、第１５管５５のアンモニア供給方向における上流側端部との接続部分に介在する。
【0045】
第４三方弁２１の切り替えにより、第２プラズマリアクタ４から、第２窒素水素供給ライン１７を介して、分離膜６に、第２プラズマリアクタ４によって分解された窒素および水素を供給するか、または、第２プラズマリアクタ４から、第２アンモニア回収ライン１９を介して、アンモニアタンク２に、第２アンモニア吸着部材３６に吸着しないアンモニアを供給するかを切り替えることができる。詳しくは、第４三方弁２１は、第１５管５５のアンモニア供給方向における上流側端部を閉鎖し、第１３管５３の窒素および水素の供給方向における上流側端部を開放する第７位置（第２アンモニア回収ライン１９を閉鎖して、第２窒素水素供給ライン１７を開放する第７位置）と、第１３管５３の窒素および水素の供給方向における上流側端部を閉鎖し、第１５管５５のアンモニア供給方向における上流側端部を開放する第８位置（第２窒素水素供給ライン１７を閉鎖して、第２アンモニア回収ライン１９を開放する第８位置）とに切り替え可能である。
【0046】
＜窒素回収ライン＞
窒素回収ライン２２は、分離膜６において、分離された窒素を、窒素タンク５に回収（供給）する。窒素回収ライン２２の窒素供給方向における上流側端部は、分離膜６に接続されている。窒素回収ライン２２の窒素供給方向における下流側端部は、窒素タンク５に接続されている。
窒素回収ライン２２は、分離膜６において、分離された窒素を、窒素タンク５に回収（供給）する。窒素回収ライン２２の窒素供給方向における上流側端部は、分離膜６に接続されている。窒素回収ライン２２の窒素供給方向における下流側端部は、窒素タンク５に接続されている。
【0047】
＜水素供給ライン＞
水素供給ライン２３は、分離膜６から、燃料電池１００に、分離膜６によって分解された水素を供給する。水素供給ライン２３の水素供給方向における上流側端部は、分離膜６に接続されている。窒素回収ライン２２の水素供給方向における下流側端部は、燃料電池１００に接続されている。
水素供給ライン２３は、分離膜６から、燃料電池１００に、分離膜６によって分解された水素を供給する。水素供給ライン２３の水素供給方向における上流側端部は、分離膜６に接続されている。窒素回収ライン２２の水素供給方向における下流側端部は、燃料電池１００に接続されている。
【0048】
＜制御部＞
制御部７は、水素製造装置１における電気的な制御を実行するユニット（例えば、ＥＣＵ：Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ Ｃｏｎｔｒｏｌ Ｕｎｉｔ）であり、演算処理部およびメモリなどを備えるマイクロコンピュータから構成されている。制御部７は、図１において破線で示すように、第１三方弁１２と、第２三方弁１５と、第３三方弁２０と、第４三方弁２１と、第１プラズマリアクタ３におけるセンサー３２Ａと、第２プラズマリアクタ４におけるセンサー３２Ｂとに接続されている。これにより、詳しくは後述するが、制御部７は、センサー３２Ａより測定されるアンモニアの吸着量、および、センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量に基づいて、第１三方弁１２と、第２三方弁１５と、第３三方弁２０と、第４三方弁２１とを作動可能としている。また、制御部７は、第１プラズマリアクタ３と、第２プラズマリアクタ４と、ポンプ（図示せず）に接続されている。これにより、制御部７は、第１プラズマリアクタ３と第２プラズマリアクタ４と、ポンプ（図示せず）とを適宜制御している。
制御部７は、水素製造装置１における電気的な制御を実行するユニット（例えば、ＥＣＵ：Ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃ Ｃｏｎｔｒｏｌ Ｕｎｉｔ）であり、演算処理部およびメモリなどを備えるマイクロコンピュータから構成されている。制御部７は、図１において破線で示すように、第１三方弁１２と、第２三方弁１５と、第３三方弁２０と、第４三方弁２１と、第１プラズマリアクタ３におけるセンサー３２Ａと、第２プラズマリアクタ４におけるセンサー３２Ｂとに接続されている。これにより、詳しくは後述するが、制御部７は、センサー３２Ａより測定されるアンモニアの吸着量、および、センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量に基づいて、第１三方弁１２と、第２三方弁１５と、第３三方弁２０と、第４三方弁２１とを作動可能としている。また、制御部７は、第１プラズマリアクタ３と、第２プラズマリアクタ４と、ポンプ（図示せず）に接続されている。これにより、制御部７は、第１プラズマリアクタ３と第２プラズマリアクタ４と、ポンプ（図示せず）とを適宜制御している。
【0049】
＜水素製造装置の動作＞
図３を参照して、水素製造装置１の動作について、詳述する。
図３を参照して、水素製造装置１の動作について、詳述する。
【0050】
水素製造装置１の動作は、制御部７によって制御される。制御部７は、詳しくは後述するが、準備モード、第１モードまたは第２モードを選択的に制御するプログラムをメモリに備えており、そのプログラムが、演算処理部によって実行されることにより、水素製造装置１が、以下のように、駆動される。
【0051】
すなわち、水素製造装置１では、まず、準備モードを実施する（Ｓ１）。詳しくは、第１プラズマリアクタ３における第１アンモニア吸着部材３５、または、第２プラズマリアクタ４における第２アンモニア吸着部材３６のうち、いずれか一方に、アンモニアを吸着させる。以下の説明では、第２アンモニア吸着部材３６に、アンモニアを吸着させる場合について、詳述する。
【0052】
第２アンモニア吸着部材３６に、アンモニアを吸着させる場合には、制御部７は、第１三方弁１２を第２位置に切り替える。具体的には、第２アンモニア供給ライン１１を開放し、第１アンモニア供給ライン１０を閉鎖する。これにより、アンモニアタンク２から、第２アンモニア供給ライン１１（具体的には、第１管４１、第４管４４および第５管４５）を介して、第２プラズマリアクタ４に、アンモニアを供給して、第２アンモニア吸着部材３６に、アンモニアを吸着させる。併せて、制御部７は、第４三方弁２１を第８位置に切り替える。具体的には、第２アンモニア回収ライン１９を開放し、第２窒素水素供給ライン１７を閉鎖する。これにより、第２アンモニア吸着部材３６に吸着しないアンモニア（余剰のアンモニア）を、第２アンモニア回収ライン１９（具体的には、第１２管５２および第１５管５５）を介して、アンモニアタンク２に回収する。以上により、準備モードを実施する。
【0053】
次いで、制御部７は、センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量が、予めメモリに設定された閾値を超えるか否かを判断する（Ｓ２）。閾値は、例えば、１Ｌ／分である。センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量が、閾値を超えていない場合（Ｓ２のＮｏ）には、Ｓ１に戻って、準備モードを実施する（継続する）。一方、センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量が、閾値を超える場合（Ｓ２のＹｅｓ）には、第１モードを実施する（Ｓ３）。
【0054】
第１モードでは、制御部７は、第１三方弁１２を第１位置に切り替える。具体的には、第１アンモニア供給ライン１０を開放し、第２アンモニア供給ライン１１を閉鎖する。これにより、アンモニアタンク２から、第１アンモニア供給ライン１０（具体的には、第１管４１、第２管４２および第３管４３）を介して、第１プラズマリアクタ３に、アンモニアを供給して、第１アンモニア吸着部材３５に、アンモニアを吸着させる。併せて、制御部７は、第３三方弁２０を第６位置に切り替える。具体的には、第１アンモニア回収ライン１８を開放し、第１窒素水素供給ライン１６を閉鎖する。これにより、第１アンモニア吸着部材３５に吸着しないアンモニア（余剰のアンモニア）を、第１アンモニア回収ライン１８（具体的には、第９管４９および第１４管５４）を介して、アンモニアタンク２に回収する。併せて、制御部７は、第２三方弁１５を第４位置に切り替える。具体的には、第２窒素供給ライン１４を開放し、第１窒素供給ライン１３を閉鎖する。これにより、窒素タンク５から、第２窒素供給ライン１４（具体的には、第６管４６、第８管４８および第５管４５）を介して、第２プラズマリアクタ４に、窒素を供給して、第２アンモニア吸着部材３６に吸着するアンモニアを脱離させる。併せて、制御部７は、第１モードの間において、第２プラズマリアクタ４を起動する（第２プラズマリアクタ４において、プラズマを発生させる）。これにより、第２プラズマリアクタ４において、第２アンモニア吸着部材３６に吸着するアンモニア（具体的には、上記窒素の供給によって、第２アンモニア吸着部材３６から脱離したアンモニア）を、窒素および水素に分解する。
【0055】
そして、制御部７は、第４三方弁２１を第７位置に切り替える。具体的には、第２窒素水素供給ライン１７を開放し、第２アンモニア回収ライン１９を閉鎖する。これにより、第２プラズマリアクタ４によって分解された窒素および水素の混合物を、第２窒素水素供給ライン１７（具体的には、第１２管５２、第１３管５３および第１１管５１）を介して、分離膜６に供給する。
【0056】
分離膜６では、上記混合物から、窒素および水素を分離する。分離された窒素は、窒素回収ライン２２を介して、窒素タンク５に回収される。これにより、窒素の有効利用を図ることができる。一方、分離された水素は、水素供給ライン２３を介して、燃料電池１００に供給される。
【0057】
次いで、制御部７は、センサー３２Ａより測定されるアンモニアの吸着量が、予めメモリに設定された閾値を超えるか否かを判断する（Ｓ４）。センサー３２Ａより測定されるアンモニアの吸着量が、閾値を超えていない場合（Ｓ４のＮｏ）には、Ｓ３に戻って、第１モードを実施する（継続する）。一方、センサー３２Ａより測定されるアンモニアの吸着量が、閾値を超える場合（Ｓ４のＹｅｓ）には、第１モードを終了し、第２モードを実施する（Ｓ５）。
【0058】
以上、第１モードでは、アンモニアタンク２から、第１アンモニア供給ライン１０（具体的には、第１管４１、第２管４２および第３管４３）を介して、第１プラズマリアクタ３に、アンモニアを供給することによって、第１アンモニア吸着部材３５に、アンモニアを吸着させるとともに、第２プラズマリアクタ４において、第２アンモニア吸着部材３６に吸着するアンモニアを、窒素および水素に分解する。つまり、第１モードでは、第１プラズマリアクタ３において、アンモニアの吸着を実施し、第２プラズマリアクタ４において、アンモニアの分解を実施する。
【0059】
第１プラズマリアクタ３におけるアンモニアを吸着する時間は、例えば、アンモニア吸着剤、アンモニアの流量によって、適宜設定され、また、第２プラズマリアクタ４におけるアンモニアを分解する時間は、例えば、第２プラズマリアクタ４の電力、窒素タンク５からの窒素の流量によって、適宜設定されるが、好ましくは、第１プラズマリアクタ３におけるアンモニアを吸着する時間と、第２プラズマリアクタ４におけるアンモニアを分解する時間とが同じになるように、設定する。
【0060】
次いで、第２モードでは、制御部７は、第１三方弁１２を第２位置に切り替える。具体的には、第２アンモニア供給ライン１１を開放し、第１アンモニア供給ライン１０を閉鎖する。これにより、アンモニアタンク２から、第２アンモニア供給ライン１１（具体的には、第１管４１、第４管４４および第５管４５）を介して、第２プラズマリアクタ４に、アンモニアを供給して、第２アンモニア吸着部材３６に、アンモニアを吸着させる。併せて、制御部７は、第４三方弁２１を第８位置に切り替える。具体的には、第２アンモニア回収ライン１９を開放し、第２窒素水素供給ライン１７を閉鎖する。これにより、第２アンモニア吸着部材３６に吸着しないアンモニア（余剰のアンモニア）を、第２アンモニア回収ライン１９（具体的には、第１２管５２および第１５管５５）を介して、アンモニアタンク２に回収する。併せて、制御部７は、第２三方弁１５を第３位置に切り替える。具体的には、第１窒素供給ライン１３を開放し、第２窒素供給ライン１４を閉鎖する。これにより、窒素タンク５から、第１窒素供給ライン１３（具体的には、第６管４６、第７管４７および第３管４３）を介して、第１プラズマリアクタ３に、窒素を供給して、第１アンモニア吸着部材３５に吸着するアンモニアを脱離させる。併せて、制御部７は、第２モードの間において、第１プラズマリアクタ３を起動する（第１プラズマリアクタ３において、プラズマを発生させる）。これにより、第１プラズマリアクタ３において、第１アンモニア吸着部材３５に吸着するアンモニア（具体的には、上記窒素の供給によって、第１アンモニア吸着部材３５から脱離したアンモニア）を、窒素および水素に分解する。
【0061】
そして、制御部７は、第３三方弁２０を第５位置に切り替える。具体的には、第１窒素水素供給ライン１６を開放し、第１アンモニア回収ライン１８を閉鎖する。これにより、第１プラズマリアクタ３によって分解された窒素および水素の混合物を、第１窒素水素供給ライン１６（具体的には、第９管４９、第１０管５０および第１１管５１）を介して、分離膜６に供給する。
【0062】
分離膜６では、上記混合物から、窒素および水素を分離する。分離された窒素は、窒素回収ライン２２を介して、窒素タンク５に回収される。これにより、窒素の有効利用を図ることができる。一方、分離された水素は、水素供給ライン２３を介して、燃料電池１００に供給される。
【0063】
次いで、制御部７は、センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量が、予めメモリに設定された閾値を超えるか否かを判断する（Ｓ６）。センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量が、閾値を超えていない場合（Ｓ６のＮｏ）には、Ｓ５に戻って、第２モードを実施する（継続する）。一方、センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量が、閾値を超える場合（Ｓ６のＹｅｓ）には、第２モードを終了する（Ｓ３）。
【0064】
以上、第２モードでは、アンモニアタンク２から、第２アンモニア供給ライン１１（具体的には、第１管４１、第４管４４および第５管４５）を介して、第２プラズマリアクタ４に、アンモニアを供給することによって、第２アンモニア吸着部材３６に、アンモニアを吸着させるとともに、第１プラズマリアクタ３において、第１アンモニア吸着部材３５に吸着するアンモニアを、窒素および水素に分解する。つまり、第２モードでは、第２プラズマリアクタ４において、アンモニアの吸着を実施し、第１プラズマリアクタ３において、アンモニアの分解を実施する）。好ましくは、第２プラズマリアクタ４におけるアンモニアを吸着する時間と、第１プラズマリアクタ３におけるアンモニアを分解する時間とが同じになるように、設定する。
【0065】
その後、制御部７は、水素製造装置１の停止信号が入力されていない場合（Ｓ７のＮｏ）には、Ｓ３に戻って、第１モードを実施する。このような水素製造装置１は、停止信号が入力されるまで（Ｓ７のＹｅｓ）、上記した動作を繰り返す。
【0066】
＜作用効果＞
水素製造装置１によれば、より効率的に、水素を製造できる。詳しくは、水素製造装置１では、一旦、プラズマリアクタ（第１プラズマリアクタおよび第２プラズマリアクタ４）におけるアンモニア吸着部材（第１アンモニア吸着部材３５および第２アンモニア吸着部材３６）に、アンモニアが十分に吸着した後に、アンモニアを、窒素および水素に分解する。そのため、とりわけ、単に、アンモニアをプラズマにより分解する特許文献１の燃料改質装置よりも、より効率的に、水素を製造できる。
水素製造装置１によれば、より効率的に、水素を製造できる。詳しくは、水素製造装置１では、一旦、プラズマリアクタ（第１プラズマリアクタおよび第２プラズマリアクタ４）におけるアンモニア吸着部材（第１アンモニア吸着部材３５および第２アンモニア吸着部材３６）に、アンモニアが十分に吸着した後に、アンモニアを、窒素および水素に分解する。そのため、とりわけ、単に、アンモニアをプラズマにより分解する特許文献１の燃料改質装置よりも、より効率的に、水素を製造できる。
【0067】
また、水素製造装置１によれば、第１モードまたは第２モードを選択的に制御することによって、第１プラズマリアクタ３において、アンモニアの吸着を実施するときには、第２プラズマリアクタ４において、アンモニアの分解を実施する。一方、第２プラズマリアクタ４において、アンモニアの吸着を実施するときには、第１プラズマリアクタ３において、アンモニアの分解を実施する。そのため、より一層効率的に、水素を製造できる。
【0068】
また、水素製造装置１によれば、まず、窒素タンク５から、窒素を供給し、アンモニア吸着部材（第１アンモニア吸着部材３５および第２アンモニア吸着部材３６）に吸着したアンモニアを脱離させた後、その脱離させたアンモニアを分解する。そのため、より一層効率的に、水素を製造できる。
【0069】
また、水素製造装置１によれば、アンモニア吸着部材（第１アンモニア吸着部材３５および第２アンモニア吸着部材３６）に吸着しないアンモニアを、アンモニアタンク２に回収する。そのため、アンモニアの有効利用を図ることができる。
【0070】
＜変形例＞
変形例において、一実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。また、変形例は、特記する以外、一実施形態と同様の作用効果を奏することができる。さらに、一実施形態およびその変形例を適宜組み合わせることができる。
変形例において、一実施形態と同様の部材および工程については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。また、変形例は、特記する以外、一実施形態と同様の作用効果を奏することができる。さらに、一実施形態およびその変形例を適宜組み合わせることができる。
【0071】
一実施形態では、水素製造装置１は、燃料電池１００に対して、水素を供給するが、供給先は、限定されない。水素製造装置１は、例えば、水素発電の燃料として、水素を供給することもできる。
【0072】
また、一実施形態では、プラズマリアクタの数は、複数（２つ）であるが、プラズマリアクタの数は、特に限定されず、例えば、１つでもよい。プラズマリアクタの数が１つである場合には、プラズマリアクタにおいて、アンモニアの吸着を実施した後、アンモニアの分解を実施し、これを繰り返す。プラズマリアクタの数は、より一層効率的に、水素を製造する観点から、好ましくは、複数（２以上）である。また、プラズマリアクタの数が複数である場合には、その数は、３つ以上でもよい。
【0073】
また、一実施形態では、制御部７は、センサー３２Ａより測定されるアンモニアの吸着量およびセンサー３２Ｂにより測定されるアンモニアの吸着量に基づいて、第１モードおよび第２モードを制御するが、例えば、予め設定された時間に基づいて、第１モードおよび第２モードを制御することもできる。また、流量センサーにより測定されるアンモニアに対する吸着後の流量変化、および、濃度センサーにより測定されるアンモニアの量に基づいて、第１モードおよび第２モードを制御することもできる。
【0074】
また、一実施形態では、第１三方弁１２と、第２三方弁１５と、第３三方弁２０と、第４三方弁２１とによって、第１モードまたは第２モードを選択的に制御するが、第１モードまたは第２モードを選択的に制御する方法は、これに限定されず、例えば、二方弁を用いて、第１モードまたは第２モードを選択的に制御することもできる。また、第１モードまたは第２モードを選択的に制御する方法としては、例えば、第１プラズマリアクタ３と第２プラズマリアクタ４との位置を入れ替える位置移動部材を用いる方法も挙げられる。
【0075】
以下の説明では、位置移動部材として、回転部材３４（後述）を用いた変形例について、図４Ａおよび図４Ｂを参照して、詳述する。なお、詳しくは後述するが、第１プラズマリアクタ３の位置と第２プラズマリアクタ４の位置とは、第１モードまたは第２モードの制御に応じて、入れ替え可能である。図４Ａは、第１モードを示し、図４Ｂは、第２モードを示す。
【0076】
水素製造装置１は、アンモニアタンク２と、第１プラズマリアクタ３と、第２プラズマリアクタ４と、アンモニア供給ライン３０と、アンモニア回収ライン３１と、窒素タンク５と、窒素供給ライン３２と、分離膜６と、窒素水素供給ライン３３と、窒素回収ライン２２と、水素供給ライン２３と、位置移動部材としての回転部材３４と、制御部７とを備える。
【0077】
［アンモニアタンク、第１プラズマリアクタ、第２プラズマリアクタ、窒素タンク、分離膜、窒素回収ラインおよび水素供給ライン］
アンモニアタンク２、第１プラズマリアクタ３、第２プラズマリアクタ４、窒素タンク５、分離膜６、窒素回収ライン２２、および、水素供給ライン２３は、一実施形態と同様である。
アンモニアタンク２、第１プラズマリアクタ３、第２プラズマリアクタ４、窒素タンク５、分離膜６、窒素回収ライン２２、および、水素供給ライン２３は、一実施形態と同様である。
【0078】
［アンモニア供給ライン］
アンモニア供給ライン３０は、第１モードでは、アンモニアタンク２から、第１プラズマリアクタ３に、アンモニアを供給する。また、第２モードでは、アンモニア供給ライン３０は、アンモニアタンク２から、第２プラズマリアクタ４に、アンモニアを供給する。アンモニア供給ライン３０のアンモニア供給方向における上流側端部は、第１モードおよび第２モードともに、アンモニアタンク２に接続されている。アンモニア供給ライン３０のアンモニア供給方向における下流側端部は、第１モードでは、第１プラズマリアクタ３に接続されており、第２モードでは、第２プラズマリアクタ４に接続されている。
アンモニア供給ライン３０は、第１モードでは、アンモニアタンク２から、第１プラズマリアクタ３に、アンモニアを供給する。また、第２モードでは、アンモニア供給ライン３０は、アンモニアタンク２から、第２プラズマリアクタ４に、アンモニアを供給する。アンモニア供給ライン３０のアンモニア供給方向における上流側端部は、第１モードおよび第２モードともに、アンモニアタンク２に接続されている。アンモニア供給ライン３０のアンモニア供給方向における下流側端部は、第１モードでは、第１プラズマリアクタ３に接続されており、第２モードでは、第２プラズマリアクタ４に接続されている。
【0079】
［アンモニア回収ライン］
アンモニア回収ライン３１は、第１モードでは、第１プラズマリアクタ３における第１アンモニア吸着部材３５に吸着しないアンモニアを、アンモニアタンク２に回収（供給）する。また、第２モードでは、アンモニア回収ライン３１は、第２プラズマリアクタ４における第２アンモニア吸着部材３６に吸着しないアンモニアを、アンモニアタンク２に回収（供給）する。アンモニア回収ライン３１のアンモニア供給方向における上流側端部は、第１モードでは、第１プラズマリアクタ３に接続されており、第２モードでは、第２プラズマリアクタ４に接続されている。アンモニア回収ライン３１のアンモニア供給方向における下流側端部は、第１モードおよび第２モードともに、アンモニアタンク２に接続されている。
アンモニア回収ライン３１は、第１モードでは、第１プラズマリアクタ３における第１アンモニア吸着部材３５に吸着しないアンモニアを、アンモニアタンク２に回収（供給）する。また、第２モードでは、アンモニア回収ライン３１は、第２プラズマリアクタ４における第２アンモニア吸着部材３６に吸着しないアンモニアを、アンモニアタンク２に回収（供給）する。アンモニア回収ライン３１のアンモニア供給方向における上流側端部は、第１モードでは、第１プラズマリアクタ３に接続されており、第２モードでは、第２プラズマリアクタ４に接続されている。アンモニア回収ライン３１のアンモニア供給方向における下流側端部は、第１モードおよび第２モードともに、アンモニアタンク２に接続されている。
【0080】
［窒素供給ライン］
窒素供給ライン３２は、第１モードでは、窒素タンク５から、第２プラズマリアクタ４に、窒素を供給する。また、第２モードでは、窒素供給ライン３２は、窒素タンク５から、第１プラズマリアクタ３に、窒素を供給する。窒素供給ライン３２の窒素供給方向における上流側端部は、第１モードおよび第２モードともに、窒素タンク５に接続されている。窒素供給ライン３２の窒素供給方向における下流側端部は、第１モードでは、第２プラズマリアクタ４に接続されており、第２モードでは、第１プラズマリアクタ３に接続されている。
窒素供給ライン３２は、第１モードでは、窒素タンク５から、第２プラズマリアクタ４に、窒素を供給する。また、第２モードでは、窒素供給ライン３２は、窒素タンク５から、第１プラズマリアクタ３に、窒素を供給する。窒素供給ライン３２の窒素供給方向における上流側端部は、第１モードおよび第２モードともに、窒素タンク５に接続されている。窒素供給ライン３２の窒素供給方向における下流側端部は、第１モードでは、第２プラズマリアクタ４に接続されており、第２モードでは、第１プラズマリアクタ３に接続されている。
【0081】
［窒素水素供給ライン］
窒素水素供給ライン３３は、第１モードでは、第２プラズマリアクタ４から、分離膜６に、第２プラズマリアクタ４によって分解された窒素および水素を供給する。また、第２モードでは、窒素水素供給ライン３３は、第１プラズマリアクタ３から、分離膜６に、第１プラズマリアクタ３によって分解された窒素および水素を供給する。窒素水素供給ライン３３の、窒素および水素の供給方向における上流側端部は、第１モードでは、第２プラズマリアクタ４に接続されており、第２モードでは、第１プラズマリアクタ３に接続されている。窒素水素供給ライン３３の、窒素および水素の供給方向における下流側端部は、第１モードおよび第２モードともに、分離膜６に接続されている。
窒素水素供給ライン３３は、第１モードでは、第２プラズマリアクタ４から、分離膜６に、第２プラズマリアクタ４によって分解された窒素および水素を供給する。また、第２モードでは、窒素水素供給ライン３３は、第１プラズマリアクタ３から、分離膜６に、第１プラズマリアクタ３によって分解された窒素および水素を供給する。窒素水素供給ライン３３の、窒素および水素の供給方向における上流側端部は、第１モードでは、第２プラズマリアクタ４に接続されており、第２モードでは、第１プラズマリアクタ３に接続されている。窒素水素供給ライン３３の、窒素および水素の供給方向における下流側端部は、第１モードおよび第２モードともに、分離膜６に接続されている。
【0082】
［回転部材］
回転部材３４は、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４を収容する部材であって、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４の位置を、入れ替える部材である。回転部材３４は、それ自体が回転することにより、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４の位置を、入れ替える。
回転部材３４は、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４を収容する部材であって、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４の位置を、入れ替える部材である。回転部材３４は、それ自体が回転することにより、第１プラズマリアクタ３および第２プラズマリアクタ４の位置を、入れ替える。
【0083】
［制御部］
制御部７は、一実施形態と同様のマイクロコンピュータから構成されている。制御部７は、図４Ａおよび図４Ｂにおいて破線で示すように、第１プラズマリアクタ３におけるセンサー３２Ａと、第２プラズマリアクタ４におけるセンサー３２Ｂと、回転部材３４とに接続されている。これにより、詳しくは後述するが、制御部７は、センサー３２Ａより測定されるアンモニアの吸着量、および、センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量に基づいて、回転部材３４を作動可能としている。また、制御部７は、第１プラズマリアクタ３と、第２プラズマリアクタ４と、ポンプ（図示せず）に接続されている。これにより、制御部７は、第１プラズマリアクタ３と第２プラズマリアクタ４と、ポンプ（図示せず）とを適宜制御している。
制御部７は、一実施形態と同様のマイクロコンピュータから構成されている。制御部７は、図４Ａおよび図４Ｂにおいて破線で示すように、第１プラズマリアクタ３におけるセンサー３２Ａと、第２プラズマリアクタ４におけるセンサー３２Ｂと、回転部材３４とに接続されている。これにより、詳しくは後述するが、制御部７は、センサー３２Ａより測定されるアンモニアの吸着量、および、センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量に基づいて、回転部材３４を作動可能としている。また、制御部７は、第１プラズマリアクタ３と、第２プラズマリアクタ４と、ポンプ（図示せず）に接続されている。これにより、制御部７は、第１プラズマリアクタ３と第２プラズマリアクタ４と、ポンプ（図示せず）とを適宜制御している。
【0084】
［水素製造装置の動作］
図３を参照して、水素製造装置１の動作について、詳述する。
図３を参照して、水素製造装置１の動作について、詳述する。
【0085】
水素製造装置１では、まず、準備モードを実施する（Ｓ１）。以下の説明では、第２アンモニア吸着部材３６に、アンモニアを吸着させる場合について、詳述する。
【0086】
第２アンモニア吸着部材３６に、アンモニアを吸着させる場合には、図４Ｂに示すように、制御部７は、回転部材３４の制御によって、第２プラズマリアクタ４を、アンモニア供給ライン３０およびアンモニア回収ライン３１と接続できる位置に移動するとともに、第１プラズマリアクタ３を、窒素供給ライン３２および窒素水素供給ライン３３と接続できる位置に移動する。これにより、アンモニアタンク２から、アンモニア供給ライン３０を介して、第２プラズマリアクタ４に、アンモニアを供給して、第２アンモニア吸着部材３６に、アンモニアを吸着させる。また、第２アンモニア吸着部材３６に吸着しないアンモニア（余剰のアンモニア）を、アンモニア回収ライン３１を介して、アンモニアタンク２に回収する。以上により、準備モードを実施する。
【0087】
次いで、制御部７は、センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量が、予めメモリに設定された閾値を超えるか否かを判断する（Ｓ２）。センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量が、閾値を超えていない場合（Ｓ２のＮｏ）には、Ｓ１に戻って、準備モードを実施する（継続する）。一方、センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量が、閾値を超える場合（Ｓ２のＹｅｓ）には、第１モードを実施する（Ｓ３）。
【0088】
第１モードでは、図４Ａに示すように、制御部７は、回転部材３４の制御によって、第１プラズマリアクタ３を、アンモニア供給ライン３０およびアンモニア回収ライン３１と接続できる位置に移動するとともに、第２プラズマリアクタ４を、窒素供給ライン３２および窒素水素供給ライン３３と接続できる位置に移動する。これにより、アンモニアタンク２から、アンモニア供給ライン３０を介して、第１プラズマリアクタ３に、アンモニアを供給して、第１アンモニア吸着部材３５に、アンモニアを吸着させる。また、第１アンモニア吸着部材３５に吸着しないアンモニア（余剰のアンモニア）を、アンモニア回収ライン３１を介して、アンモニアタンク２に回収する。
【0089】
また、窒素タンク５から、窒素供給ライン３２を介して、第２プラズマリアクタ４に、窒素を供給して、第２アンモニア吸着部材３６に吸着するアンモニアを脱離させる。併せて、制御部７は、第２プラズマリアクタ４を起動する（第２プラズマリアクタ４において、プラズマを発生させる）。これにより、第２プラズマリアクタ４において、第２アンモニア吸着部材３６に吸着するアンモニア（具体的には、上記窒素の供給によって、第２アンモニア吸着部材３６から脱離したアンモニア）を、窒素および水素に分解する。そして、第２プラズマリアクタ４によって分解された窒素および水素の混合物を、窒素水素供給ライン３３を介して、分離膜６に供給する。
【0090】
分離膜６では、上記混合物から、窒素および水素を分離する。分離された窒素は、窒素回収ライン２２を介して、窒素タンク５に回収される。これにより、窒素の有効利用を図ることができる。
【0091】
また、分離された水素は水素供給ライン２３を介して、燃料電池１００に供給される。
【0092】
次いで、制御部７は、センサー３２Ａより測定されるアンモニアの吸着量が、予めメモリに設定された閾値を超えるか否かを判断する（Ｓ４）。センサー３２Ａより測定されるアンモニアの吸着量が、閾値を超えていない場合（Ｓ４のＮｏ）には、Ｓ３に戻って、第１モードを実施する（継続する）。一方、センサー３２Ａより測定されるアンモニアの吸着量が、閾値を超える場合（Ｓ４のＹｅｓ）には、第１モードを終了し、第２モードを実施する（Ｓ５）。
【0093】
次いで、第２モードでは、図４Ｂに示すように、回転部材３４の制御によって、第２プラズマリアクタ４を、アンモニア供給ライン３０およびアンモニア回収ライン３１と接続できる位置に移動するとともに、第１プラズマリアクタ３を、窒素供給ライン３２および窒素水素供給ライン３３と接続できる位置に移動する。これにより、アンモニアタンク２から、アンモニア供給ライン３０を介して、第２プラズマリアクタ４に、アンモニアを供給して、第２アンモニア吸着部材３６に、アンモニアを吸着させる。また、第２アンモニア吸着部材３６に吸着しないアンモニア（余剰のアンモニア）を、アンモニア回収ライン３１を介して、アンモニアタンク２に回収する。
【0094】
また、窒素タンク５から、窒素供給ライン３２を介して、第１プラズマリアクタ３に、窒素を供給して、第１アンモニア吸着部材３５に吸着するアンモニアを脱離させる。併せて、制御部７は、第１プラズマリアクタ３を起動する（第１プラズマリアクタ３において、プラズマを発生させる）。これにより、第１プラズマリアクタ３において、第１アンモニア吸着部材３５に吸着するアンモニア（具体的には、上記窒素の供給によって、第１アンモニア吸着部材３５から脱離したアンモニア）を、窒素および水素に分解する。そして、第１プラズマリアクタ３によって分解された窒素および水素の混合物を、窒素水素供給ライン３３を介して、分離膜６に供給する。
【0095】
分離膜６では、上記混合物から、窒素および水素を分離する。分離された窒素は、窒素回収ライン２２を介して、窒素タンク５に回収される。これにより、窒素の有効利用を図ることができる。また、分離された水素は水素供給ライン２３を介して、燃料電池１００に供給される。
【0096】
次いで、制御部７は、センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量が、予めメモリに設定された閾値を超えるか否かを判断する（Ｓ６）。センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量が、閾値を超えていない場合（Ｓ６のＮｏ）には、Ｓ５に戻って、第２モードを実施する（継続する）。一方、センサー３２Ｂより測定されるアンモニアの吸着量が、閾値を超える場合（Ｓ６のＹｅｓ）には、第２モードを終了する。
【0097】
その後、制御部７は、水素製造装置１の停止信号が入力されていない場合（Ｓ７のＮｏ）には、Ｓ３に戻って、第１モードを実施する。このような水素製造装置１は、停止信号が入力されるまで（Ｓ７のＹｅｓ）、上記した動作を繰り返す。
【0098】
また、第１モードまたは第２モードを選択的に制御する方法としては、例えば、図４Ａおよび図４Ｂにおいて、アンモニア供給ライン３０およびアンモニア回収ライン３１の位置と、窒素供給ライン３２および窒素水素供給ライン３３の位置とを入れ替えることもできる。具体的には、第１モードでは、アンモニア供給ライン３０およびアンモニア回収ライン３１を、第１プラズマリアクタ３と接続できる位置に移動するとともに、窒素供給ライン３２および窒素水素供給ライン３３を、第２プラズマリアクタ４と接続できる位置に移動する。一方、第２モードでは、窒素供給ライン３２および窒素水素供給ライン３３を、第１プラズマリアクタ３と接続できる位置に移動するとともに、アンモニア供給ライン３０およびアンモニア回収ライン３１を、第２プラズマリアクタ４と接続できる位置に移動する。
【符号の説明】
【0099】
１ 水素製造装置
２ アンモニアタンク
３ 第１プラズマリアクタ
４ 第２プラズマリアクタ
５ 窒素タンク
６ 分離膜
７ 制御部
１０ 第１アンモニア供給ライン
１１ 第２アンモニア供給ライン
１２ 第１三方弁
１３ 第１窒素供給ライン
１４ 第２窒素供給ライン１４
１５ 第２三方弁
１６ 第１窒素水素供給ライン
１７ 第２窒素水素供給ライン
１８ 第１アンモニア回収ライン
１９ 第２アンモニア回収ライン
２０ 第３三方弁
２１ 第４三方弁
２ アンモニアタンク
３ 第１プラズマリアクタ
４ 第２プラズマリアクタ
５ 窒素タンク
６ 分離膜
７ 制御部
１０ 第１アンモニア供給ライン
１１ 第２アンモニア供給ライン
１２ 第１三方弁
１３ 第１窒素供給ライン
１４ 第２窒素供給ライン１４
１５ 第２三方弁
１６ 第１窒素水素供給ライン
１７ 第２窒素水素供給ライン
１８ 第１アンモニア回収ライン
１９ 第２アンモニア回収ライン
２０ 第３三方弁
２１ 第４三方弁
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】