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特開2024-6468グラフェン同士を接合したグラフェン接合体を、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体として製造する方法
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024006468
(43)【公開日】2024-01-17
(54)【発明の名称】グラフェン同士を接合したグラフェン接合体を、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体として製造する方法
(51)【国際特許分類】
C01B 32/194 20170101AFI20240110BHJP
【ＦＩ】
C01B32/194
【審査請求】未請求
【請求項の数】4
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022107350
(22)【出願日】2022-07-01
(71)【出願人】
【識別番号】512150358
【氏名又は名称】小林 博
(72)【発明者】
【氏名】小林 博
【テーマコード（参考）】
4G146
【Ｆターム（参考）】
4G146AA01
4G146AB07
4G146BA02
4G146BC16
4G146CB03
4G146CB17
(57)【要約】 （修正有）
【課題】第一に、グラフェンの集まりを、有機化合物中に分散したペーストを製造する。第二に、ペーストを用いて、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を、多くの種類のグラフェン接合体として製造する。第三に、グラフェン接合体の集まりを、有機化合物中に分散したペーストを製造する。第四に、ペーストを用いて、多くの種類のグラフェン接合体として製造する。
【解決手段】大きさと深さが異なる円柱の溝に、１－ブタノール中にグラフェン接合体が分散したペーストを注入し、グラフェン接合体の集まりを円柱の突起で圧縮し、大きさと厚みが異なる円板のグラフェン接合体を製造し、該円板のグラフェン接合体の集まりを、１－ブタノール中に分散したペーストを作成する。大きさと深さとが異なる四角柱の溝にペーストを注入し、グラフェン接合体の集まりを四角柱の突起で圧縮し、大きさと厚みが異なる四角形のグラフェン接合体を製造する。
【選択図】図１
【解決手段】大きさと深さが異なる円柱の溝に、１－ブタノール中にグラフェン接合体が分散したペーストを注入し、グラフェン接合体の集まりを円柱の突起で圧縮し、大きさと厚みが異なる円板のグラフェン接合体を製造し、該円板のグラフェン接合体の集まりを、１－ブタノール中に分散したペーストを作成する。大きさと深さとが異なる四角柱の溝にペーストを注入し、グラフェン接合体の集まりを四角柱の突起で圧縮し、大きさと厚みが異なる四角形のグラフェン接合体を製造する。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体の集まりを１－ブタノール中に均一に分散したペーストを製造する方法は、
２枚の平行平板電極からなる電極板対の一方の平行平板電極を第一の容器に配置させ、該一方の平行平板電極の表面に、鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは塊状黒鉛粒子の集まりを平坦に引き詰め、さらに、前記第一の容器に１－ブタノールを注入し、前記一方の平行平板電極と前記鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは前記塊状黒鉛粒子の集まりを、前記１－ブタノール中に浸漬させる、さらに、前記電極板対を構成する他方の平行平板電極板を、前記鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは前記塊状黒鉛粒子の集まりを介して、前記一方の平行平板電極の上に重ね合わせ、前記２枚の平行平板電極からなる電極板対を前記１－ブタノール中に浸漬させる、この後、該電極板対の間隙に、前記鱗片状黒鉛粒子ないしは前記塊状黒鉛粒子を形成する黒鉛結晶からなる基底面の層間結合を破壊させることができる大きさからなる直流の電位差を印加する、これによって、該直流の電位差の大きさを前記電極板対の間隙の大きさで割った値に相当する電界が、前記鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは前記塊状黒鉛粒子の集まりに印加され、該電界の印加によって、前記鱗片状黒鉛粒子ないしは前記塊状黒鉛粒子を形成する黒鉛結晶からなる基底面の層間結合の全てが同時に破壊され、前記電極板対の間隙に前記基底面からなるグラフェンの集まりが析出する、この後、前記電極板対の間隙を拡大し、さらに、該電極板対を１－ブタノール中で傾斜させ、さらに、前記第一の容器に左右、前後、上下の３方向の０．２－０．３Ｇからなる振動加速度を、各々の方向の振動加速度として５秒間ずつ加え、前記グラフェンの集まりを、前記電極板対の間隙から前記１－ブタノール中に移動させる、この後、前記第一の容器から前記電極板対を取り出す、１－ブタノールが注入された容器内にグラフェンの集まりを該１－ブタノール中に析出させる第一の工程と、
前記容器内の１－ブタノール中でホモジナイザー装置を稼働させ、前記１－ブタノールを介して前記グラフェンの集まりに衝撃波を１－２分間加え、該グラフェンの集まりを、前記１－ブタノール中で１枚１枚のグラフェンに分離させ、この後、前記容器から前記ホモジナイザー装置を取り出す、１－ブタノール中に１枚１枚のグラフェンが分離して分散した該グラフェンの集まりを作成する第二の工程と、
前記容器内の前記１－ブタノール中に分散された前記グラフェンの集まりを撹拌する、この後、予め設定した同一の形状と、予め設定した同一の深さとからなる複数の溝を第一の板材に形成し、前記１－ブタノール中に分散された前記グラフェンの集まりの予め設定した同じ量を、前記複数の溝の各々に注入し、さらに、前記第一の板材に対し、左右、前後、上下の３方向の０．３－０．５Ｇからなる振動加速度を、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を５秒間加える、これによって、前記溝に注入した１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりが、前記１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだグラフェンの集まりが前記１－ブタノールを介して重なり合って積層し、該１－ブタノールを介して重なり合って積層したグラフェンの集まりが前記溝内に形成される、同一の形状と同一の深さからなる複数の溝に、１－ブタノール中でグラフェンの集まりが平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだグラフェンが重なり合って積層した該グラフェンの集まりを前記溝の内部に形成する第三の工程と、
前記第一の板材を前記１－ブタノールの沸点に昇温し、該第一の板材の前記複数の溝から前記１－ブタノールを気化させ、該複数の溝の底面に、平面状に並んだグラフェンの集まりが重なり合って積層した該グラフェンの集まりを形成させる、この後、前記第一の板材の溝の側面と接触する位置に形成される第一の特徴と、前記第一の板材の溝の深さより長さが長い同一の長さを持つ第二の特徴と、前記第一の板材の前記複数の溝と同じ数からなる第三の特徴とを兼備する複数の突起を第二の板材に形成し、該第二の板材の複数の突起が、前記第一の板材の前記複数の溝に挿入するように、該第二の板材を前記第一の板材の上に重ね合わせ、該第二の板材の前記突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮し、前記複数の突起の先端が、前記複数の溝の底面に形成された前記平面状に並んだグラフェンの集まりが重なり合って積層した該グラフェンの集まりを圧縮する、これによって、該平面状に重なり合ったグラフェン同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が前記複数の溝の底面に、該底面の形状として形成される、さらに、前記複数の溝が形成された前記第一の板材の底面に該当する複数の部位に、０．３－０．５Ｇからなる衝撃加速度を５秒間断続的に加え、前記複数の溝の底面に形成された前記グラフェン接合体を、該複数の溝の底面から引き剥がす、複数の溝の底面に、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を形成し、該グラフェン接合体を前記複数の溝の底面から引き剥がす第四の工程と、
前記複数の溝の底面に形成された前記グラフェン接合体の全てを、該複数の溝から取り出し、前記第一の板材に形成された前記複数の溝の体積の総和よりさらに体積が大きい第二の容器に、前記取り出したグラフェン接合体の全てを、予め決めた量からなる１－ブタノールとともに注入し、該グラフェン接合体の集まりを前記１－ブタノール中に浸漬させる、この後、前記第二の容器に対し、左右、前後、上下の３方向の振動加速度を、前記第三の工程で加えた２倍の大きさの振動加速度を、各々の方向の振動加速度として５秒間ずつ加え、前記グラフェン接合体の集まりが、前記１－ブタノール中に均一に分散したペーストを、前記第二の容器内に製造する、グラフェン接合体の集まりが１－ブタノール中に均一に分散したペーストを容器内に製造する第五の工程とからなり、
前記５つの工程における処理を連続して実施することで、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体の集まりが、１－ブタノール中に均一に分散したペーストが製造される該ペーストの製造方法。
２枚の平行平板電極からなる電極板対の一方の平行平板電極を第一の容器に配置させ、該一方の平行平板電極の表面に、鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは塊状黒鉛粒子の集まりを平坦に引き詰め、さらに、前記第一の容器に１－ブタノールを注入し、前記一方の平行平板電極と前記鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは前記塊状黒鉛粒子の集まりを、前記１－ブタノール中に浸漬させる、さらに、前記電極板対を構成する他方の平行平板電極板を、前記鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは前記塊状黒鉛粒子の集まりを介して、前記一方の平行平板電極の上に重ね合わせ、前記２枚の平行平板電極からなる電極板対を前記１－ブタノール中に浸漬させる、この後、該電極板対の間隙に、前記鱗片状黒鉛粒子ないしは前記塊状黒鉛粒子を形成する黒鉛結晶からなる基底面の層間結合を破壊させることができる大きさからなる直流の電位差を印加する、これによって、該直流の電位差の大きさを前記電極板対の間隙の大きさで割った値に相当する電界が、前記鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは前記塊状黒鉛粒子の集まりに印加され、該電界の印加によって、前記鱗片状黒鉛粒子ないしは前記塊状黒鉛粒子を形成する黒鉛結晶からなる基底面の層間結合の全てが同時に破壊され、前記電極板対の間隙に前記基底面からなるグラフェンの集まりが析出する、この後、前記電極板対の間隙を拡大し、さらに、該電極板対を１－ブタノール中で傾斜させ、さらに、前記第一の容器に左右、前後、上下の３方向の０．２－０．３Ｇからなる振動加速度を、各々の方向の振動加速度として５秒間ずつ加え、前記グラフェンの集まりを、前記電極板対の間隙から前記１－ブタノール中に移動させる、この後、前記第一の容器から前記電極板対を取り出す、１－ブタノールが注入された容器内にグラフェンの集まりを該１－ブタノール中に析出させる第一の工程と、
前記容器内の１－ブタノール中でホモジナイザー装置を稼働させ、前記１－ブタノールを介して前記グラフェンの集まりに衝撃波を１－２分間加え、該グラフェンの集まりを、前記１－ブタノール中で１枚１枚のグラフェンに分離させ、この後、前記容器から前記ホモジナイザー装置を取り出す、１－ブタノール中に１枚１枚のグラフェンが分離して分散した該グラフェンの集まりを作成する第二の工程と、
前記容器内の前記１－ブタノール中に分散された前記グラフェンの集まりを撹拌する、この後、予め設定した同一の形状と、予め設定した同一の深さとからなる複数の溝を第一の板材に形成し、前記１－ブタノール中に分散された前記グラフェンの集まりの予め設定した同じ量を、前記複数の溝の各々に注入し、さらに、前記第一の板材に対し、左右、前後、上下の３方向の０．３－０．５Ｇからなる振動加速度を、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を５秒間加える、これによって、前記溝に注入した１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりが、前記１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだグラフェンの集まりが前記１－ブタノールを介して重なり合って積層し、該１－ブタノールを介して重なり合って積層したグラフェンの集まりが前記溝内に形成される、同一の形状と同一の深さからなる複数の溝に、１－ブタノール中でグラフェンの集まりが平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだグラフェンが重なり合って積層した該グラフェンの集まりを前記溝の内部に形成する第三の工程と、
前記第一の板材を前記１－ブタノールの沸点に昇温し、該第一の板材の前記複数の溝から前記１－ブタノールを気化させ、該複数の溝の底面に、平面状に並んだグラフェンの集まりが重なり合って積層した該グラフェンの集まりを形成させる、この後、前記第一の板材の溝の側面と接触する位置に形成される第一の特徴と、前記第一の板材の溝の深さより長さが長い同一の長さを持つ第二の特徴と、前記第一の板材の前記複数の溝と同じ数からなる第三の特徴とを兼備する複数の突起を第二の板材に形成し、該第二の板材の複数の突起が、前記第一の板材の前記複数の溝に挿入するように、該第二の板材を前記第一の板材の上に重ね合わせ、該第二の板材の前記突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮し、前記複数の突起の先端が、前記複数の溝の底面に形成された前記平面状に並んだグラフェンの集まりが重なり合って積層した該グラフェンの集まりを圧縮する、これによって、該平面状に重なり合ったグラフェン同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が前記複数の溝の底面に、該底面の形状として形成される、さらに、前記複数の溝が形成された前記第一の板材の底面に該当する複数の部位に、０．３－０．５Ｇからなる衝撃加速度を５秒間断続的に加え、前記複数の溝の底面に形成された前記グラフェン接合体を、該複数の溝の底面から引き剥がす、複数の溝の底面に、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を形成し、該グラフェン接合体を前記複数の溝の底面から引き剥がす第四の工程と、
前記複数の溝の底面に形成された前記グラフェン接合体の全てを、該複数の溝から取り出し、前記第一の板材に形成された前記複数の溝の体積の総和よりさらに体積が大きい第二の容器に、前記取り出したグラフェン接合体の全てを、予め決めた量からなる１－ブタノールとともに注入し、該グラフェン接合体の集まりを前記１－ブタノール中に浸漬させる、この後、前記第二の容器に対し、左右、前後、上下の３方向の振動加速度を、前記第三の工程で加えた２倍の大きさの振動加速度を、各々の方向の振動加速度として５秒間ずつ加え、前記グラフェン接合体の集まりが、前記１－ブタノール中に均一に分散したペーストを、前記第二の容器内に製造する、グラフェン接合体の集まりが１－ブタノール中に均一に分散したペーストを容器内に製造する第五の工程とからなり、
前記５つの工程における処理を連続して実施することで、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体の集まりが、１－ブタノール中に均一に分散したペーストが製造される該ペーストの製造方法。
【請求項2】
請求項１に記載したペーストを製造する方法は、
請求項１に記載した第三の工程における処理は、請求項１に記載した第一の板材に設ける複数の溝が、円柱からなる複数の溝であり、該円柱からなる溝は、該溝の断面の大きさが、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍに及ぶ１６種類の大きさからなる第一の特徴と、該溝の深さが、前記断面の大きさに比例した深さからなる１－１６ｍｍの深さである第二の特徴とを兼備する同一形状からなる複数の溝であり、該複数の溝を、請求項１に記載した第一の板材に形成する第一の処理を行い、また、該複数の溝の各々の溝に、請求項１に記載した方法で製造したペーストを、同一の量として注入する量を、前記溝の断面の大きさに比例させて増やし、前記直径が４．９９ｍｍからなる円柱の溝には、１０枚のグラフェンの集まりが重なり合って積層する量として注入し、前記直径が１９．９９ｍｍからなる円柱の溝には、１５７枚のグラフェンの集まりが重なり合って積層する量として注入する第二の処理を行う、これら２つの処理を、請求項１に記載した第三の工程において実施する、
請求項１に記載した第四の工程における処理は、請求項１に記載した第二の板材に形成する複数の突起が、円柱からなる複数の突起であり、該円柱からなる突起の形状は、該第二の板材を前記第一の板材に重ね合わせた際に、該円柱の突起の側面が、前記円柱の溝の側面と接触する形状からなる第一の特徴と、該円柱の突起の長さが、前記円柱の溝の深さより１ｍｍ長い長さを持つ第二の特徴とを兼備する円柱からなる突起であり、該円柱からなる複数の突起を、請求項１に記載した第二の板材に形成する第一の処理を行い、また、該第二の板材を前記第一の板材の上に重ね合わせ、該第二の板材の前記複数の突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮し、前記複数の突起の先端が、前記複数の溝の底面に形成された平面状に重なり合って積層したグラフェンの集まりを圧縮する、これによって、該平面状に重なり合ったグラフェン同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が、前記円柱の溝の底面に該底面の形状として形成される第二の処理を行う、これら２つの処理を、請求項１に記載した第四の工程において実施する、
前記第三の工程における２つの処理を、請求項１に記載した第三の工程において実施することを特徴とし、また、前記第四の工程における２つの処理を、請求項１に記載した第四の工程において実施することを特徴とする、請求項１に記載したペーストを製造する方法。
請求項１に記載した第三の工程における処理は、請求項１に記載した第一の板材に設ける複数の溝が、円柱からなる複数の溝であり、該円柱からなる溝は、該溝の断面の大きさが、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍに及ぶ１６種類の大きさからなる第一の特徴と、該溝の深さが、前記断面の大きさに比例した深さからなる１－１６ｍｍの深さである第二の特徴とを兼備する同一形状からなる複数の溝であり、該複数の溝を、請求項１に記載した第一の板材に形成する第一の処理を行い、また、該複数の溝の各々の溝に、請求項１に記載した方法で製造したペーストを、同一の量として注入する量を、前記溝の断面の大きさに比例させて増やし、前記直径が４．９９ｍｍからなる円柱の溝には、１０枚のグラフェンの集まりが重なり合って積層する量として注入し、前記直径が１９．９９ｍｍからなる円柱の溝には、１５７枚のグラフェンの集まりが重なり合って積層する量として注入する第二の処理を行う、これら２つの処理を、請求項１に記載した第三の工程において実施する、
請求項１に記載した第四の工程における処理は、請求項１に記載した第二の板材に形成する複数の突起が、円柱からなる複数の突起であり、該円柱からなる突起の形状は、該第二の板材を前記第一の板材に重ね合わせた際に、該円柱の突起の側面が、前記円柱の溝の側面と接触する形状からなる第一の特徴と、該円柱の突起の長さが、前記円柱の溝の深さより１ｍｍ長い長さを持つ第二の特徴とを兼備する円柱からなる突起であり、該円柱からなる複数の突起を、請求項１に記載した第二の板材に形成する第一の処理を行い、また、該第二の板材を前記第一の板材の上に重ね合わせ、該第二の板材の前記複数の突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮し、前記複数の突起の先端が、前記複数の溝の底面に形成された平面状に重なり合って積層したグラフェンの集まりを圧縮する、これによって、該平面状に重なり合ったグラフェン同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が、前記円柱の溝の底面に該底面の形状として形成される第二の処理を行う、これら２つの処理を、請求項１に記載した第四の工程において実施する、
前記第三の工程における２つの処理を、請求項１に記載した第三の工程において実施することを特徴とし、また、前記第四の工程における２つの処理を、請求項１に記載した第四の工程において実施することを特徴とする、請求項１に記載したペーストを製造する方法。
【請求項3】
請求項１に記載した第三の工程における処理と、請求項１に記載した第四の工程における処理とを、請求項２に記載した処理方法によって実施し、請求項１に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、請求項１に記載した処理方法によって実施し、これら５つ工程における処理によって、請求項１に記載したペーストを製造し、該ペーストを用い、該ペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、厚みが厚く、かつ、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を製造する方法は、
予め設定した形状からなる第一の特徴と、予め設定した深さからなる第二の特徴と、請求項２に記載した円柱の溝より広い底面積からなる第三の特徴を兼備する溝を第三の板材に形成し、該第三の板材の溝に、請求項２に記載した方法で製造したペーストの予め設定した量を注入し、該第三の板材に対し、左右、前後、上下の３方向の振動加速度を、請求項１に記載した第三の工程で加えた振動加速度より大きな振動加速度として、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を、請求項１に記載した第三の工程で加えた振動加速度より大きな振動加速度として５秒間加える、これによって、前記ペーストを構成するグラフェン接合体が、前記ペーストを構成する１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだグラフェン接合体同士が前記１－ブタノールを介して重なり合って積層した該グラフェン接合体の集まりが、前記第三の板材の溝に形成される第一の工程と、
該第三の板材を、前記１－ブタノールの沸点に昇温し、該第三の板材の溝から前記１－ブタノールを気化させる、これによって、該第三の板材の溝の底面に、グラフェン接合体が平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだグラフェン接合体の集まりが、重なり合って積層した該グラフェン接合体の集まりが形成される、さらに、該第三の板材の溝の側面と接触する位置に形成される第一の特徴と、前記第三の板材の溝の深さより長さが長い第二の特徴とを兼備する突起を第四の板材に形成し、該第四の板材の突起が、前記第三の板材の溝に挿入されるように、該第四の板材を前記第三の板材の上に重ね合わせ、該第四の板材の前記突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮し、前記突起の先端が、前記溝の底面に形成された前記平面状に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりを圧縮する、これによって、該平面状に重なり合ったグラフェン接合体同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェン接合体の集まりからなるグラフェン接合体が、前記溝の底面に、該底面の形状として形成される、摩擦圧接で接合したグラフェン接合体の集まりからなるグラフェン接合体を、溝の底面に、該底面の形状として形成する第二の工程と、
前記溝が形成された前記第三の板材の底面に該当する部位に、請求項１に記載した第四の工程で加えた衝撃加速度より大きな衝撃加速度を５秒間断続的に加え、前記溝に形成された前記グラフェン接合体を、該溝の底面から引き剥がす、溝の底面からグラフェン接合体を引き剥がす第三の工程とからなり、
前記３つの工程における処理を連続して実施することで、請求項１に記載した第三の工程における処理と、請求項１に記載した第四の工程における処理とを、請求項２に記載した処理方法によって実施し、かつ、請求項１に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、請求項１に記載した処理方法によって実施し、これら５つの工程における処理によって、請求項１に記載したペーストを製造し、該ペーストを用い、該ペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、厚みが厚く、かつ、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を製造する方法。
予め設定した形状からなる第一の特徴と、予め設定した深さからなる第二の特徴と、請求項２に記載した円柱の溝より広い底面積からなる第三の特徴を兼備する溝を第三の板材に形成し、該第三の板材の溝に、請求項２に記載した方法で製造したペーストの予め設定した量を注入し、該第三の板材に対し、左右、前後、上下の３方向の振動加速度を、請求項１に記載した第三の工程で加えた振動加速度より大きな振動加速度として、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を、請求項１に記載した第三の工程で加えた振動加速度より大きな振動加速度として５秒間加える、これによって、前記ペーストを構成するグラフェン接合体が、前記ペーストを構成する１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだグラフェン接合体同士が前記１－ブタノールを介して重なり合って積層した該グラフェン接合体の集まりが、前記第三の板材の溝に形成される第一の工程と、
該第三の板材を、前記１－ブタノールの沸点に昇温し、該第三の板材の溝から前記１－ブタノールを気化させる、これによって、該第三の板材の溝の底面に、グラフェン接合体が平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだグラフェン接合体の集まりが、重なり合って積層した該グラフェン接合体の集まりが形成される、さらに、該第三の板材の溝の側面と接触する位置に形成される第一の特徴と、前記第三の板材の溝の深さより長さが長い第二の特徴とを兼備する突起を第四の板材に形成し、該第四の板材の突起が、前記第三の板材の溝に挿入されるように、該第四の板材を前記第三の板材の上に重ね合わせ、該第四の板材の前記突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮し、前記突起の先端が、前記溝の底面に形成された前記平面状に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりを圧縮する、これによって、該平面状に重なり合ったグラフェン接合体同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェン接合体の集まりからなるグラフェン接合体が、前記溝の底面に、該底面の形状として形成される、摩擦圧接で接合したグラフェン接合体の集まりからなるグラフェン接合体を、溝の底面に、該底面の形状として形成する第二の工程と、
前記溝が形成された前記第三の板材の底面に該当する部位に、請求項１に記載した第四の工程で加えた衝撃加速度より大きな衝撃加速度を５秒間断続的に加え、前記溝に形成された前記グラフェン接合体を、該溝の底面から引き剥がす、溝の底面からグラフェン接合体を引き剥がす第三の工程とからなり、
前記３つの工程における処理を連続して実施することで、請求項１に記載した第三の工程における処理と、請求項１に記載した第四の工程における処理とを、請求項２に記載した処理方法によって実施し、かつ、請求項１に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、請求項１に記載した処理方法によって実施し、これら５つの工程における処理によって、請求項１に記載したペーストを製造し、該ペーストを用い、該ペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、厚みが厚く、かつ、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を製造する方法。
【請求項4】
請求項３に記載したグラフェン接合体を製造する方法は、
請求項３に記載した第三の板材に設ける溝が、四角柱からなる溝であり、該溝の形状は、該溝の断面の四角形の一方の辺と他方の辺との長さを、請求項２に記載した円板形状からなるグラフェン接合体の直径の長さに近い整数値の長さに、１倍から１倍ごとに１０倍までの倍数を掛けた１０種類の長さとして、前記一方の辺と前記他方の辺の長さに、前記１０種類の長さの幅を持たせ、該１０種類の長さの幅を持つ２つの辺の互いに異なる辺の組み合わせによって、前記四角形の一方の辺と他方の辺の長さを構成する前記溝の形状とし、また、前記溝の深さを、請求項２に記載した円板からなるグラフェン接合体を形成する際に用いる円柱の溝の深さに、前記四角形からなる溝の底面に、前記円板からなるグラフェン接合体を平面状に並べる際の該円板からなるグラフェン接合体の数を掛け合わせた深さを前記溝の深さとし、前記溝の形状と、前記溝の深さからなる四角形の溝を、請求項３に記載した第三の板材に形成する第一の処理と、
該四角柱の溝に、請求項２に記載した方法で製造したペーストを注入する量を、前記四角柱の溝に注入されたグラフェン接合体同士が重なり合って積層し、該積層したグラフェン接合体の集まりが、最大で２０層を形成して積層する量として、前記ペーストを前記四角柱の溝に注入する第二の処理を行う、
これら２つの処理を、請求項３に記載した第一の工程における処理として実施することを特徴とする、請求項３に記載したグラフェン接合体を製造する方法。
請求項３に記載した第三の板材に設ける溝が、四角柱からなる溝であり、該溝の形状は、該溝の断面の四角形の一方の辺と他方の辺との長さを、請求項２に記載した円板形状からなるグラフェン接合体の直径の長さに近い整数値の長さに、１倍から１倍ごとに１０倍までの倍数を掛けた１０種類の長さとして、前記一方の辺と前記他方の辺の長さに、前記１０種類の長さの幅を持たせ、該１０種類の長さの幅を持つ２つの辺の互いに異なる辺の組み合わせによって、前記四角形の一方の辺と他方の辺の長さを構成する前記溝の形状とし、また、前記溝の深さを、請求項２に記載した円板からなるグラフェン接合体を形成する際に用いる円柱の溝の深さに、前記四角形からなる溝の底面に、前記円板からなるグラフェン接合体を平面状に並べる際の該円板からなるグラフェン接合体の数を掛け合わせた深さを前記溝の深さとし、前記溝の形状と、前記溝の深さからなる四角形の溝を、請求項３に記載した第三の板材に形成する第一の処理と、
該四角柱の溝に、請求項２に記載した方法で製造したペーストを注入する量を、前記四角柱の溝に注入されたグラフェン接合体同士が重なり合って積層し、該積層したグラフェン接合体の集まりが、最大で２０層を形成して積層する量として、前記ペーストを前記四角柱の溝に注入する第二の処理を行う、
これら２つの処理を、請求項３に記載した第一の工程における処理として実施することを特徴とする、請求項３に記載したグラフェン接合体を製造する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、第一に、１－ブタノール中で天然黒鉛粒子の集まりにおける黒鉛結晶の層間結合を同時に破壊して、グラフェンの集まりを製造する。第二に、前記グラフェンの集まりを、１－ブタノール中に分散した第一のペーストを製造する。第三に、予め設定した複数種類の大きさからなり、かつ、複数種類の大きさからなる各々の溝を、同一の形状からなる複数の溝として第一の溝を形成する。第四に、前記第一の溝の大きさに応じて前記第一のペーストを注入する量を増やすとともに、同一の大きさからなる前記第一の溝に、予め設定した同一の量からなる前記第一のペーストを注入し、全てのグラフェン同士を摩擦圧接させ、前記第一の溝の大きさに応じた面積を持ち、かつ、前記第一の溝に注入した前記第一のペーストの量に応じた厚みからなる複数種類のグラフェン接合体が、予め設定した面積の大きさと厚みとからなる第一のグラフェン接合体として、前記複数の第一の溝の底面に形成され、該複数の第一のグラフェン接合体を前記複数の第一の溝の底面から引き剥がす。第五に、前記面積と厚みとが異なる複数種類の第一のグラフェン接合体について、同一の大きさと同一の厚みとからなるグラフェン接合体の集まりを、１－ブタノール中に分散させた複数種類の第二のペーストを製造する。第六に、前記第一の溝の大きさより大きく、かつ、予め設定した複数種類の大きさからなり、かつ、複数種類の大きさからなる溝を、同一の形状からなる複数の溝として第二の溝を形成する。第七に、第二の溝の大きさに応じて第二のペーストの注入量を変えるとともに、同一の大きさからなる複数の第二の溝の各々に、予め設定した同一の量からなる前記第二のペーストを全ての溝に注入し、全てのグラフェン接合体同士を摩擦圧接させ、予め設定した面積の大きさと厚みとからなる第二のグラフェン接合体を第二の溝の底面に形成し、該第二のグラフェン接合体を前記第二の溝の底面から引き剥がす。これによって、面積と厚みとが各々異なる第一のグラフェン接合体の集まりが製造される。さらに、前記第一のグラフェン接合体の面積より面積が大きく、厚みが厚い第二のグラフェン接合体が、面積と厚みとが各々異なる第二のグラフェン接合体の集まりとして製造される。この結果、予め設定した面積と、予め設定した厚みとからなるグラフェン接合体が、面積の大きさと厚みとが各々異なる極めて多くの種類からなるグラフェン接合体が製造できる。いっぽう、グラフェン接合体は様々な用途に用いられ、用途に応じてグラフェン接合体の面積と厚みとが異なる。本発明によって製造された面積の大きさと厚みとが各々異なる極めて多くの種類からなるグラフェン接合体は、様々な用途に用いることができる。
【背景技術】
【0002】
グラフェン同士を接合したグラフェン接合体は、グラフェンの近い性質を持つ。グラフェンは、例えば、銀の熱伝導率の４．５倍に相当する熱伝導性と、銅の比抵抗の２３倍に過ぎない電気導電性を兼備する。このため、グラフェン接合体は、例えば、面積が１ｃｍ×１ｃｍより小さく、厚みが０．１μｍより薄い電極や接点として、また、例えば、面積が０．５ｃｍ×１０ｃｍで、厚みが０．１μｍ前後の細長い配線パターンとして用いることができる。いっぽう、グラフェンの導電性によって、グラフェン接合体は、帯電防止被膜や電磁波遮蔽被膜として用いることができる。また、グラフェンの熱伝導性によって、グラフェン接合体は、放熱被膜として用いることができる。さらに、グラフェン接合体の表面は、グラフェンの厚みに相当する０．３３２ｎｍに過ぎない平坦度を有するため、完全な平面に近く、潤滑性被膜として用いることができる。また、グラフェンが耐食性と耐熱性とに優れているため、グラフェン接合体を、耐食性被膜や耐熱性被膜としても用いることができる。さらに、グラフェンは、せん断弾性率が４４０ＧＰａで、最も強靭な物質であるため、グラフェン接合体を、耐摩耗性被膜や非破壊性被膜として用いることができる。これらの被膜の面積は、例えば、面積が１ｍ×１ｍ近くに及び、厚みが１μｍを超える場合もある。こうした被膜を基材や部品の表面に接合すれば、前記したグラフェン接合体の様々な性質が、基材や部品に付与できる。
このように、グラフェン接合体の用途が広いため、グラフェン接合体は、用途に応じた面積と厚みが必要になる。いっぽう、グラフェンのせん断弾性率が４４０ＧＰａで、最も強靭な物質であるため、グラフェン接合体を切断することができない。従って、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を容易に製造する方法が必要になり、本発明に至った。
このように、グラフェン接合体の用途が広いため、グラフェン接合体は、用途に応じた面積と厚みが必要になる。いっぽう、グラフェンのせん断弾性率が４４０ＧＰａで、最も強靭な物質であるため、グラフェン接合体を切断することができない。従って、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を容易に製造する方法が必要になり、本発明に至った。
【0003】
ここで、本発明に関わりがある本発明者の先行出願特許を説明する。
第一の先行出願特許は、天然黒鉛粒子の集まりにおける黒鉛結晶の層間結合を同時に破壊して、グラフェンの集まりを製造する特許である（特許文献１）。すなわち、黒鉛の単結晶のみで構成され、黒鉛の結晶化が１００％進み、さらに、最も安価な炭素材料である、天然の黒鉛結晶の塊を破砕し、該破砕した黒鉛結晶から黒鉛粒子の集まりのみを精製して選別した、鱗片状黒鉛粒子ないしは塊状黒鉛粒子の集まりを、２枚の平行平板電極の間隙に引き詰め、該２枚の平行平板電極に電界を印加し、該電界の印加によって、黒鉛粒子を形成する黒鉛結晶からなる基底面の層間結合の全てを同時に破壊し、基底面、すなわち、グラフェンを大量に製造する方法に関わる特許である。この方法に依れば、鱗片状黒鉛粒子ないしは塊状黒鉛粒子の僅か１ｇから、１．６２×１０１３個に及ぶグラフェンの集まりが得られる。
第二の先行出願特許は、メタノール中で、天然黒鉛粒子の集まりにおける黒鉛結晶の層間結合を同時に破壊して、グラフェンの集まりを容器内に製造し、該容器に３方向の振動を繰り返し加え、グラフェンの扁平面同士がメタノールを介して重なり合った該グラフェンの集まりを、容器の底面に該底面の形状として形成し、この後、グラフェンの集まりの上方の平面を均等に圧縮し、グラフェン同士を同時に摩擦圧接によってグラフェン接合体を製造する方法に関わる特許である（特許文献２）。
第三の先行出願特許は、有機化合物のメタノール希釈液中にグラフェンの集まりを分散させ、該グラフェンの集まりを新たな容器に移し、この後、該新たな容器に３方向の振動加速度を繰り返し加え、前記グラフェン同士を前記有機化合物のメタノール希釈液を介して重なり合わせ、該グラフェン同士が前記有機化合物のメタノール希釈液を介して重なり合った該グラフェンの集まりからなるペーストを製造する方法に関わる特許である（特許文献３）。
第一の先行出願特許は、天然黒鉛粒子の集まりにおける黒鉛結晶の層間結合を同時に破壊して、グラフェンの集まりを製造する特許である（特許文献１）。すなわち、黒鉛の単結晶のみで構成され、黒鉛の結晶化が１００％進み、さらに、最も安価な炭素材料である、天然の黒鉛結晶の塊を破砕し、該破砕した黒鉛結晶から黒鉛粒子の集まりのみを精製して選別した、鱗片状黒鉛粒子ないしは塊状黒鉛粒子の集まりを、２枚の平行平板電極の間隙に引き詰め、該２枚の平行平板電極に電界を印加し、該電界の印加によって、黒鉛粒子を形成する黒鉛結晶からなる基底面の層間結合の全てを同時に破壊し、基底面、すなわち、グラフェンを大量に製造する方法に関わる特許である。この方法に依れば、鱗片状黒鉛粒子ないしは塊状黒鉛粒子の僅か１ｇから、１．６２×１０１３個に及ぶグラフェンの集まりが得られる。
第二の先行出願特許は、メタノール中で、天然黒鉛粒子の集まりにおける黒鉛結晶の層間結合を同時に破壊して、グラフェンの集まりを容器内に製造し、該容器に３方向の振動を繰り返し加え、グラフェンの扁平面同士がメタノールを介して重なり合った該グラフェンの集まりを、容器の底面に該底面の形状として形成し、この後、グラフェンの集まりの上方の平面を均等に圧縮し、グラフェン同士を同時に摩擦圧接によってグラフェン接合体を製造する方法に関わる特許である（特許文献２）。
第三の先行出願特許は、有機化合物のメタノール希釈液中にグラフェンの集まりを分散させ、該グラフェンの集まりを新たな容器に移し、この後、該新たな容器に３方向の振動加速度を繰り返し加え、前記グラフェン同士を前記有機化合物のメタノール希釈液を介して重なり合わせ、該グラフェン同士が前記有機化合物のメタノール希釈液を介して重なり合った該グラフェンの集まりからなるペーストを製造する方法に関わる特許である（特許文献３）。
【0004】
本発明では、１－ブタノール中で、天然黒鉛粒子の集まりにおける黒鉛結晶の層間結合を同時に破壊して、グラフェンの集まりを製造する点が、特許文献１と特許文献２と異なる。つまり、１－ブタノール中でグラフェンの集まりを製造することで、殆ど質量を持たないグラフェンが飛散しない。また、１－ブタノールを気化させる際に、黒鉛結晶から黒鉛粒子の集まりを精製する際に、鱗片状黒鉛粒子ないしは塊状黒鉛粒子の表面に付着した水分が１－ブタノールとともに気化する。これによって、グラフェンおよびグラフェン接合体が清浄化され、清浄化されたグラフェン同士を、ないしは、清浄化されたグラフェン接合体同士を重ね合わせ、接合強度が高いグラフェン接合体を製造する。
また、本発明は、予め設定した面積と厚みとからなるグラフェン接合体の集まりを、１－ブタノール中に均一に分散した第一のペーストを製造する方法に関わる。この予め設定した面積と厚みとからなるグラフェン接合体の集まりを１－ブタノール中に均一に分散したペーストを製造する点で、グラフェン接合体を製造する方法に関わる特許文献２と、有機化合物を介してグラフェン同士を重ね合わせたグラフェンの集まりからなるペーストを製造する方法に関わる特許文献３とは異なる。
さらに、本発明は、第一のペーストを用いて、第一のペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、厚みが厚く、かつ、予め設定した面積の大きさと厚みとからなる第二のグラフェン接合体を製造する方法に関わる。
つまり、黒鉛粒子における黒鉛結晶を破壊して製造したグラフェンは、黒鉛粒子が微細な粒子であるため、グラフェンの大きさは１－３００μｍと小さく、かつ、グラフェンの大きさのばらつきが大きい。また、グラフェンの厚みは、０．３３２ｎｍと極めて薄い。このため、グラフェン同士を重ね合わせ、全てのグラフェン同士を同時に摩擦圧接し、グラフェン接合体を製造する際に、グラフェン接合体の面積が大きくなるほど、ないしは、グラフェン接合体の厚みが厚くなるほど、重なり合ったグラフェンの集まりの面積と厚みとが増えるため、全てのグラフェンを均等に圧縮し、全てのグラフェンを同時に摩擦圧接することが難しくなる。また、グラフェン接合体の集まりを重ね合わせ、全てのグラフェン接合体同士を同時に摩擦圧接し、さらに面積が大きい、さらに厚みが厚いグラフェン接合体を製造する際にも、製造するグラフェン接合体の面積が大きくなるほど、ないしは、製造するグラフェン接合体の厚みが厚くなるほど、重なり合ったグラフェン接合体の集まりの数が多くなり、全てのグラフェン接合体を均等に圧縮し、全てのグラフェン接合体を同時に摩擦圧接することが難しくなる。しかし、グラフェン接合体の面積と厚みとは、グラフェン接合体の用途に応じて大きく変わる。また、グラフェンが最も固い物質であるため、グラフェン接合体を切断することができない。従って、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を、面積と厚みとが各々異なる極めて多くの種類のグラフェン接合体を製造する方法を見出すことができれば、用途に応じてグラフェン接合体が選択できる。この理由から本発明に至った。
また、本発明は、予め設定した面積と厚みとからなるグラフェン接合体の集まりを、１－ブタノール中に均一に分散した第一のペーストを製造する方法に関わる。この予め設定した面積と厚みとからなるグラフェン接合体の集まりを１－ブタノール中に均一に分散したペーストを製造する点で、グラフェン接合体を製造する方法に関わる特許文献２と、有機化合物を介してグラフェン同士を重ね合わせたグラフェンの集まりからなるペーストを製造する方法に関わる特許文献３とは異なる。
さらに、本発明は、第一のペーストを用いて、第一のペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、厚みが厚く、かつ、予め設定した面積の大きさと厚みとからなる第二のグラフェン接合体を製造する方法に関わる。
つまり、黒鉛粒子における黒鉛結晶を破壊して製造したグラフェンは、黒鉛粒子が微細な粒子であるため、グラフェンの大きさは１－３００μｍと小さく、かつ、グラフェンの大きさのばらつきが大きい。また、グラフェンの厚みは、０．３３２ｎｍと極めて薄い。このため、グラフェン同士を重ね合わせ、全てのグラフェン同士を同時に摩擦圧接し、グラフェン接合体を製造する際に、グラフェン接合体の面積が大きくなるほど、ないしは、グラフェン接合体の厚みが厚くなるほど、重なり合ったグラフェンの集まりの面積と厚みとが増えるため、全てのグラフェンを均等に圧縮し、全てのグラフェンを同時に摩擦圧接することが難しくなる。また、グラフェン接合体の集まりを重ね合わせ、全てのグラフェン接合体同士を同時に摩擦圧接し、さらに面積が大きい、さらに厚みが厚いグラフェン接合体を製造する際にも、製造するグラフェン接合体の面積が大きくなるほど、ないしは、製造するグラフェン接合体の厚みが厚くなるほど、重なり合ったグラフェン接合体の集まりの数が多くなり、全てのグラフェン接合体を均等に圧縮し、全てのグラフェン接合体を同時に摩擦圧接することが難しくなる。しかし、グラフェン接合体の面積と厚みとは、グラフェン接合体の用途に応じて大きく変わる。また、グラフェンが最も固い物質であるため、グラフェン接合体を切断することができない。従って、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を、面積と厚みとが各々異なる極めて多くの種類のグラフェン接合体を製造する方法を見出すことができれば、用途に応じてグラフェン接合体が選択できる。この理由から本発明に至った。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【特許文献1】特許第６１６６８６０号
【特許文献2】特願２０１９－１０７５３７
【特許文献3】特願２０２０－１１２１９７
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
２段落で説明したように、グラフェン接合体の用途が広いため、グラフェン接合体は、用途に応じて面積と厚みとが大きく異なる。また、グラフェンが最も固い物質であるため、グラフェン接合体を切断することができない。従って、面積と厚みとが互いに異なる多くの種類のグラフェン接合体が、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体として製造できれば、用途に応じた面積と厚みとを有するグラフェン接合体が選択できる。これを実現するには、次の４つの課題がある。本発明が解決しようとする課題は、これら４つの課題である。
第一の課題は、１個１個に分離したグラフェンの集まりを、有機化合物中に分散したペーストを製造することである。これによって、グラフェン同士を接合してグラフェン接合体を製造する際に、グラフェンの集まりからグラフェン接合体を製造する際の原料となるペーストを、容器に注入することができる。
第二の課題は、前記のペーストを用いて、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を、面積と厚みとが互いに異なる多くの種類のグラフェン接合体として製造することである。これによって、さらに面積が大きく、さらに厚みが厚いグラフェン接合体の原料となるグラフェン接合体が製造されたことになる。
第三の課題は、第二の課題を解決させる方法で製造したグラフェン接合体の集まりを、有機化合物中に分散したペーストを製造することである。これによって、グラフェン接合体同士を接合し、さらに面積が大きく、さらに厚みが厚いグラフェン接合体を製造する際に、原料となるペーストが製造できる。
第四の課題は、前記のペーストを用いて、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を、さらに面積が大きく、厚みが厚く、互いに異なる多くの種類のグラフェン接合体として製造することである。この結果、面積と厚みとが互いに異なる多くの種類のグラフェン接合体から、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を選択できる。
第一の課題は、１個１個に分離したグラフェンの集まりを、有機化合物中に分散したペーストを製造することである。これによって、グラフェン同士を接合してグラフェン接合体を製造する際に、グラフェンの集まりからグラフェン接合体を製造する際の原料となるペーストを、容器に注入することができる。
第二の課題は、前記のペーストを用いて、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を、面積と厚みとが互いに異なる多くの種類のグラフェン接合体として製造することである。これによって、さらに面積が大きく、さらに厚みが厚いグラフェン接合体の原料となるグラフェン接合体が製造されたことになる。
第三の課題は、第二の課題を解決させる方法で製造したグラフェン接合体の集まりを、有機化合物中に分散したペーストを製造することである。これによって、グラフェン接合体同士を接合し、さらに面積が大きく、さらに厚みが厚いグラフェン接合体を製造する際に、原料となるペーストが製造できる。
第四の課題は、前記のペーストを用いて、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を、さらに面積が大きく、厚みが厚く、互いに異なる多くの種類のグラフェン接合体として製造することである。この結果、面積と厚みとが互いに異なる多くの種類のグラフェン接合体から、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を選択できる。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明における予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体の集まりを１－ブタノール中に均一に分散したペーストを製造する方法は、
２枚の平行平板電極からなる電極板対の一方の平行平板電極を第一の容器に配置させ、該一方の平行平板電極の表面に、鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは塊状黒鉛粒子の集まりを平坦に引き詰め、さらに、前記第一の容器に１－ブタノールを注入し、前記一方の平行平板電極と前記鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは前記塊状黒鉛粒子の集まりを、前記１－ブタノール中に浸漬させる、さらに、前記電極板対を構成する他方の平行平板電極板を、前記鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは前記塊状黒鉛粒子の集まりを介して、前記一方の平行平板電極の上に重ね合わせ、前記２枚の平行平板電極からなる電極板対を前記１－ブタノール中に浸漬させる、この後、該電極板対の間隙に、前記鱗片状黒鉛粒子ないしは前記塊状黒鉛粒子を形成する黒鉛結晶からなる基底面の層間結合を破壊させることができる大きさからなる直流の電位差を印加する、これによって、該直流の電位差の大きさを前記電極板対の間隙の大きさで割った値に相当する電界が、前記鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは前記塊状黒鉛粒子の集まりに印加され、該電界の印加によって、前記鱗片状黒鉛粒子ないしは前記塊状黒鉛粒子を形成する黒鉛結晶からなる基底面の層間結合の全てが同時に破壊され、前記電極板対の間隙に前記基底面からなるグラフェンの集まりが析出する、この後、前記電極板対の間隙を拡大し、さらに、該電極板対を１－ブタノール中で傾斜させ、さらに、前記第一の容器に左右、前後、上下の３方向の０．２－０．３Ｇからなる振動加速度を、各々の方向の振動加速度として５秒間ずつ加え、前記グラフェンの集まりを、前記電極板対の間隙から前記１－ブタノール中に移動させる、この後、前記第一の容器から前記電極板対を取り出す、１－ブタノールが注入された容器内にグラフェンの集まりを該１－ブタノール中に析出させる第一の工程と、
前記容器内の１－ブタノール中でホモジナイザー装置を稼働させ、前記１－ブタノールを介して前記グラフェンの集まりに衝撃波を１－２分間加え、該グラフェンの集まりを、前記１－ブタノール中で１枚１枚のグラフェンに分離させ、この後、前記容器から前記ホモジナイザー装置を取り出す、１－ブタノール中に１枚１枚のグラフェンが分離して分散した該グラフェンの集まりを作成する第二の工程と、
前記容器内の前記１－ブタノール中に分散された前記グラフェンの集まりを撹拌する、この後、予め設定した同一の形状と、予め設定した同一の深さとからなる複数の溝を第一の板材に形成し、前記１－ブタノール中に分散された前記グラフェンの集まりの予め設定した同じ量を、前記複数の溝の各々に注入し、さらに、前記第一の板材に対し、左右、前後、上下の３方向の０．３－０．５Ｇからなる振動加速度を、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を５秒間加える、これによって、前記溝に注入した１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりが、前記１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだグラフェンの集まりが前記１－ブタノールを介して重なり合って積層し、該１－ブタノールを介して重なり合って積層したグラフェンの集まりが前記溝内に形成される、同一の形状と同一の深さからなる複数の溝に、１－ブタノール中でグラフェンの集まりが平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだグラフェンが重なり合って積層した該グラフェンの集まりを前記溝の内部に形成する第三の工程と、
前記第一の板材を前記１－ブタノールの沸点に昇温し、該第一の板材の前記複数の溝から前記１－ブタノールを気化させ、該複数の溝の底面に、平面状に並んだグラフェンの集まりが重なり合って積層した該グラフェンの集まりを形成させる、この後、前記第一の板材の溝の側面と接触する位置に形成される第一の特徴と、前記第一の板材の溝の深さより長さが長い同一の長さを持つ第二の特徴と、前記第一の板材の前記複数の溝と同じ数からなる第三の特徴とを兼備する複数の突起を第二の板材に形成し、該第二の板材の複数の突起が、前記第一の板材の前記複数の溝に挿入するように、該第二の板材を前記第一の板材の上に重ね合わせ、該第二の板材の前記突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮し、前記複数の突起の先端が、前記複数の溝の底面に形成された前記平面状に並んだグラフェンの集まりが重なり合って積層した該グラフェンの集まりを圧縮する、これによって、該平面状に重なり合ったグラフェン同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が前記複数の溝の底面に、該底面の形状として形成される、さらに、前記複数の溝が形成された前記第一の板材の底面に該当する複数の部位に、０．３－０．５Ｇからなる衝撃加速度を５秒間断続的に加え、前記複数の溝の底面に形成された前記グラフェン接合体を、該複数の溝の底面から引き剥がす、複数の溝の底面に、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を形成し、該グラフェン接合体を前記複数の溝の底面から引き剥がす第四の工程と、
前記複数の溝の底面に形成された前記グラフェン接合体の全てを、該複数の溝から取り出し、前記第一の板材に形成された前記複数の溝の体積の総和よりさらに体積が大きい第二の容器に、前記取り出したグラフェン接合体の全てを、予め決めた量からなる１－ブタノールとともに注入し、該グラフェン接合体の集まりを前記１－ブタノール中に浸漬させる、この後、前記第二の容器に対し、左右、前後、上下の３方向の振動加速度を、前記第三の工程で加えた２倍の大きさの振動加速度を、各々の方向の振動加速度として５秒間ずつ加え、前記グラフェン接合体の集まりが、前記１－ブタノール中に均一に分散したペーストを、前記第二の容器内に製造する、グラフェン接合体の集まりが１－ブタノール中に均一に分散したペーストを容器内に製造する第五の工程とからなり、
前記５つの工程における処理を連続して実施することで、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体の集まりが、１－ブタノール中に均一に分散したペーストが製造される該ペーストの製造方法である。
２枚の平行平板電極からなる電極板対の一方の平行平板電極を第一の容器に配置させ、該一方の平行平板電極の表面に、鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは塊状黒鉛粒子の集まりを平坦に引き詰め、さらに、前記第一の容器に１－ブタノールを注入し、前記一方の平行平板電極と前記鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは前記塊状黒鉛粒子の集まりを、前記１－ブタノール中に浸漬させる、さらに、前記電極板対を構成する他方の平行平板電極板を、前記鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは前記塊状黒鉛粒子の集まりを介して、前記一方の平行平板電極の上に重ね合わせ、前記２枚の平行平板電極からなる電極板対を前記１－ブタノール中に浸漬させる、この後、該電極板対の間隙に、前記鱗片状黒鉛粒子ないしは前記塊状黒鉛粒子を形成する黒鉛結晶からなる基底面の層間結合を破壊させることができる大きさからなる直流の電位差を印加する、これによって、該直流の電位差の大きさを前記電極板対の間隙の大きさで割った値に相当する電界が、前記鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは前記塊状黒鉛粒子の集まりに印加され、該電界の印加によって、前記鱗片状黒鉛粒子ないしは前記塊状黒鉛粒子を形成する黒鉛結晶からなる基底面の層間結合の全てが同時に破壊され、前記電極板対の間隙に前記基底面からなるグラフェンの集まりが析出する、この後、前記電極板対の間隙を拡大し、さらに、該電極板対を１－ブタノール中で傾斜させ、さらに、前記第一の容器に左右、前後、上下の３方向の０．２－０．３Ｇからなる振動加速度を、各々の方向の振動加速度として５秒間ずつ加え、前記グラフェンの集まりを、前記電極板対の間隙から前記１－ブタノール中に移動させる、この後、前記第一の容器から前記電極板対を取り出す、１－ブタノールが注入された容器内にグラフェンの集まりを該１－ブタノール中に析出させる第一の工程と、
前記容器内の１－ブタノール中でホモジナイザー装置を稼働させ、前記１－ブタノールを介して前記グラフェンの集まりに衝撃波を１－２分間加え、該グラフェンの集まりを、前記１－ブタノール中で１枚１枚のグラフェンに分離させ、この後、前記容器から前記ホモジナイザー装置を取り出す、１－ブタノール中に１枚１枚のグラフェンが分離して分散した該グラフェンの集まりを作成する第二の工程と、
前記容器内の前記１－ブタノール中に分散された前記グラフェンの集まりを撹拌する、この後、予め設定した同一の形状と、予め設定した同一の深さとからなる複数の溝を第一の板材に形成し、前記１－ブタノール中に分散された前記グラフェンの集まりの予め設定した同じ量を、前記複数の溝の各々に注入し、さらに、前記第一の板材に対し、左右、前後、上下の３方向の０．３－０．５Ｇからなる振動加速度を、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を５秒間加える、これによって、前記溝に注入した１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりが、前記１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだグラフェンの集まりが前記１－ブタノールを介して重なり合って積層し、該１－ブタノールを介して重なり合って積層したグラフェンの集まりが前記溝内に形成される、同一の形状と同一の深さからなる複数の溝に、１－ブタノール中でグラフェンの集まりが平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだグラフェンが重なり合って積層した該グラフェンの集まりを前記溝の内部に形成する第三の工程と、
前記第一の板材を前記１－ブタノールの沸点に昇温し、該第一の板材の前記複数の溝から前記１－ブタノールを気化させ、該複数の溝の底面に、平面状に並んだグラフェンの集まりが重なり合って積層した該グラフェンの集まりを形成させる、この後、前記第一の板材の溝の側面と接触する位置に形成される第一の特徴と、前記第一の板材の溝の深さより長さが長い同一の長さを持つ第二の特徴と、前記第一の板材の前記複数の溝と同じ数からなる第三の特徴とを兼備する複数の突起を第二の板材に形成し、該第二の板材の複数の突起が、前記第一の板材の前記複数の溝に挿入するように、該第二の板材を前記第一の板材の上に重ね合わせ、該第二の板材の前記突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮し、前記複数の突起の先端が、前記複数の溝の底面に形成された前記平面状に並んだグラフェンの集まりが重なり合って積層した該グラフェンの集まりを圧縮する、これによって、該平面状に重なり合ったグラフェン同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が前記複数の溝の底面に、該底面の形状として形成される、さらに、前記複数の溝が形成された前記第一の板材の底面に該当する複数の部位に、０．３－０．５Ｇからなる衝撃加速度を５秒間断続的に加え、前記複数の溝の底面に形成された前記グラフェン接合体を、該複数の溝の底面から引き剥がす、複数の溝の底面に、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を形成し、該グラフェン接合体を前記複数の溝の底面から引き剥がす第四の工程と、
前記複数の溝の底面に形成された前記グラフェン接合体の全てを、該複数の溝から取り出し、前記第一の板材に形成された前記複数の溝の体積の総和よりさらに体積が大きい第二の容器に、前記取り出したグラフェン接合体の全てを、予め決めた量からなる１－ブタノールとともに注入し、該グラフェン接合体の集まりを前記１－ブタノール中に浸漬させる、この後、前記第二の容器に対し、左右、前後、上下の３方向の振動加速度を、前記第三の工程で加えた２倍の大きさの振動加速度を、各々の方向の振動加速度として５秒間ずつ加え、前記グラフェン接合体の集まりが、前記１－ブタノール中に均一に分散したペーストを、前記第二の容器内に製造する、グラフェン接合体の集まりが１－ブタノール中に均一に分散したペーストを容器内に製造する第五の工程とからなり、
前記５つの工程における処理を連続して実施することで、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体の集まりが、１－ブタノール中に均一に分散したペーストが製造される該ペーストの製造方法である。
【0008】
つまり、４段落で説明したように、黒鉛粒子が微細な粒子であるため、黒鉛粒子における黒鉛結晶を破壊して製造したグラフェンの大きさは、１－３００μｍと小さく、また、グラフェンの大きさのばらつきが大きい。さらに、グラフェンの厚みは、０．３３２ｎｍと極めて薄い。従って、グラフェンのアスペクト比を、厚みに対する長径の比率とすると、アスペクト比は、３×１０３－９×１０６と極めて大きい。いっぽう、グラフェンを平面状に並べ、平面状に並んだグラフェンを重ね合わせて積層し、該グラフェンの集まりからなるグラフェン接合体を容器の底面に製造する際に、グラフェンが微細で大きさにばらつきがあり、厚みが極めて薄いため、全てのグラフェンの集まりを均等に圧縮し、重なり合ったグラフェン同士が重なり合った面で摩擦圧接し、これによって、グラフェン接合体を製造するには、グラフェン接合体の面積が大きくなるほど、また、厚みが厚くなるほど、グラフェンの量が多くなるため、全てのグラフェンを接合することが難しくなる。これに対し、面積が相対的に小さく、厚みが相対的に薄いグラフェン接合体を形成することは、グラフェンの量が少ないため、全てのグラフェンを接合することが可能になる。このグラフェン接合体の集まりを、平面状に並ばせるとともに、平面状に並んだグラフェン接合体を重ね合わせて積層し、重なり合ったグラフェン接合体同士を接合すれば、より面積が大きく、より厚みが厚いグラフェン接合体の形成が可能になる。従って、グラフェンの集まりを、平面状に並べるとともに、平面状に並んだグラフェンを重ね合わせて積層し、重なり合ったグラフェン同士を重なり合った面で摩擦圧接し、グラフェン接合体を製造することが可能なグラフェン接合体の面積と厚みを、予め明らかする必要がある。さらに、このグラフェン接合体の集まりを有機化合物に分散したペーストを作成し、このペーストを用い、より面積が大きく、より厚みが厚いグラフェン接合体を、予め設定した面積と厚みとからなるグラフェン接合体として製造できれば、グラフェン接合体の予め設定した面積の幅が広がり、予め設定した厚みの幅が広がる。こうした考えに基づき、本発明のペーストを製造した。
本発明は、予め設定した大きさと厚みとからなるグラフェン接合体の集まりが、１－ブタノール中に分散したペーストを製造する方法に関わる。本発明において、グラフェン接合体の大きさは、第一の板材の溝の底面積の大きさで決まる。また、グラフェン接合体の厚みは、第一の板材の溝に注入する１－ブタノールに分散したグラフェンの量で決まる。このため、ペーストを作成する前に、グラフェンの集まりを、平面状に並べるとともに、平面状に並んだグラフェンを重ね合わせて積層し、重なり合ったグラフェン同士を、重なり合った面で摩擦圧接し、グラフェン接合体が製造できるグラフェン接合体の面積の大きさと、厚みとを、予め実験によって明らかにする。この実験結果に基づき、第一の板材の溝の形状を決め、第一の板材の溝に注入するグラフェンの量を予め求める。
以上に説明したように、溝に注入したグラフェンの集まりを、平面状に並べるとともに、平面状に並んだグラフェンを重ね合わせて積層させ、この後、全てのグラフェンを均等に圧縮し、重なり合ったグラフェン同士が、重なり合った面で摩擦圧接し、摩擦圧接で接合したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が製造される溝の大きさと、溝に注入するペーストの量を、予め実験によって明らかにする。これによって、予め設定した大きさと厚みとからなるグラフェン接合体が製造できる。
本発明は、予め設定した大きさと厚みとからなるグラフェン接合体の集まりが、１－ブタノール中に分散したペーストを製造する方法に関わる。本発明において、グラフェン接合体の大きさは、第一の板材の溝の底面積の大きさで決まる。また、グラフェン接合体の厚みは、第一の板材の溝に注入する１－ブタノールに分散したグラフェンの量で決まる。このため、ペーストを作成する前に、グラフェンの集まりを、平面状に並べるとともに、平面状に並んだグラフェンを重ね合わせて積層し、重なり合ったグラフェン同士を、重なり合った面で摩擦圧接し、グラフェン接合体が製造できるグラフェン接合体の面積の大きさと、厚みとを、予め実験によって明らかにする。この実験結果に基づき、第一の板材の溝の形状を決め、第一の板材の溝に注入するグラフェンの量を予め求める。
以上に説明したように、溝に注入したグラフェンの集まりを、平面状に並べるとともに、平面状に並んだグラフェンを重ね合わせて積層させ、この後、全てのグラフェンを均等に圧縮し、重なり合ったグラフェン同士が、重なり合った面で摩擦圧接し、摩擦圧接で接合したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が製造される溝の大きさと、溝に注入するペーストの量を、予め実験によって明らかにする。これによって、予め設定した大きさと厚みとからなるグラフェン接合体が製造できる。
【0009】
本発明は次の５つの工程からなる。
第一の工程は、最初に、１－ブタノール中で黒鉛粒子の集まりからグラフェンの集まりを製造する。すなわち、２枚の平行平板電極対の間隙に引き詰められた鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは塊状黒鉛粒子の集まりを、絶縁体である１－ブタノール中に浸漬させ、２枚の平行平板電極対に直流の電位差を印加させる。これによって、電位差を２枚の平行平板電極対の間隙の大きさで割った値に相当する電界が、鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは塊状黒鉛粒子の集まりが存在する電極間隙に発生する。この電界は、前記した黒鉛粒子の全てに対し、黒鉛結晶からなる基底面の層間結合を破壊させるのに十分なクーロン力を、基底面の層間結合の担い手である全てのπ電子に同時に与える。これによって、π電子はπ軌道上の拘束から解放され、全てのπ電子がπ軌道から離れて自由電子となる。つまり、π電子に作用するクーロン力が、π軌道の相互作用より大きな力としてπ電子に与えられると、π電子はπ軌道の拘束から解放されて自由電子になる。この結果、基底面の層間結合の担い手である全てのπ電子が、π軌道上に存在しなくなり、黒鉛粒子の全てについて、黒鉛粒子を形成する黒鉛結晶からなる基底面の層間結合の全てが同時に破壊される。この結果、２枚の平行平板電極対の間隙に、黒鉛結晶からなる基底面の集まり、すなわち、グラフェンの集まりが瞬時に製造される。２枚の平行平板電極対が１－ブタノール中に浸漬しているため、２枚の平行平板電極対の間隙に析出したグラフェンの集まりは飛散しない。
なお、１－ブタノールは、導電率が９．１２×１０－７Ｓ／ｍで、比誘電率が１７．５からなる絶縁体である。このため、１－ブタノール中に浸漬した２枚の平行平板電極間に、電位差を印加させると、２枚の平行平板電極の間隙に電界が発生する。
次に、グラフェンの集まりを、２枚の平行平板電極の間隙から１－ブタノール中に移動させる。このため、２枚の平行平板電極の間隙を、１－ブタノール中で拡大させ、さらに、１－ブタノール中で傾斜させ、この後、１－ブタノールが注入された容器に３方向の振動加速度を、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ加える。これによって、グラフェンの集まりが、２枚の平行平板電極の間隙から１－ブタノール中に移動する。この後、２枚の平行平板電極を容器から取り出す。なお、容器に加える振動加速度の大きさは、容器の大きさに応じて、０．２－０．３Ｇからなる振動加速度を加える。
第二の工程は、容器内の１－ブタノール中でホモジナイザー装置を稼働させ、１－ブタノールを介してグラフェンの集まりに衝撃波を１－２分間加え、該グラフェンの集まりを、１－ブタノール中で１枚１枚のグラフェンに分離させる。この後、容器からホモジナイザー装置を取り出す。つまり、２枚の平行平板電極対の狭い間隙にグラフェンが析出した際に、一部のグラフェンがグラフェン同士で重なり合うため、１－ブタノール中で、１個１個のグラフェンに分離する。このため、ホモジナイザー装置を１－ブタノール中で稼働させ、１－ブタノールを介してグラフェンの集まりに衝撃波を繰り返し加える。いっぽう、グラフェン同士の接合は、単純にグラフェン同士が重なり合っているだけで、グラフェン同士の接合力は極めて小さい。また、グラフェンは殆ど質量を持たない。いっぽう、１－ブタノールに加えられた衝撃波の一部が、１－ブタノールの分子振動に消費されるが、１－ブタノールが低粘度で低密度であるため、１－ブタノールの分子振動に消費される割合は少なく、多くの衝撃波のエネルギーがグラフェンの集まりに加わる。この衝撃波が、グラフェン同士が重なり合った部位に加わり、重なり合ったグラフェン同士が容易に分離し、分離したグラフェンの間隙に１－ブタノールが入り込む。この結果、グラフェンの集まりに衝撃波を繰り返し加えると、１－ブタノール中で１枚１枚のグラフェンに分離され、分離されたグラフェンは１－ブタノールで覆われる。なお、１枚１枚のグラフェンに分離できたか否かは、１－ブタノール中から複数の試料を取り出し、電子顕微鏡で試料を観察し、１枚１枚のグラフェンに分離できたか否かを判断する。この結果から、ホモジナイザー装置の稼働条件と稼働時間とを予め求める。
なお、超音波方式のホモジナイザー装置を用いると、グラフェンよりさらに1桁以上小さい極微細で莫大な数からなる気泡の発生と該気泡の消滅とが、超音波の振動周波数の振動周期に応じて、１－ブタノール中で連続的に繰り返され（この現象をキャビテーションという）、莫大な数からなる気泡がはじける際の衝撃波が、１－ブタノールを介してグラフェンの集まりに連続的に繰り返し加わる。グラフェン同士が重なり合った部位に衝撃波が加わると、重なり合ったグラフェン同士が分離し、分離したグラフェンの間隙に１－ブタノールが入り込み、短時間で１枚１枚のグラフェンに分離される。なお、超音波の振動周波数が低いほど、超音波の振動エネルギーは大きい。このため、２０ｋＨｚの振動周波数を用いるとよい。
第三の工程は、容器内の１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりを撹拌する。この後、予め設定した同一の底面の形状と予め設定した同一の深さとからなる複数の溝を有する第一の板材を用意し、該複数の溝の各々に、１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりの予め設定した量からなる同じ量を注入する。なお、１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりを溝に注入し、１－ブタノールを気化させた後に、グラフェンの集まりを均等に圧縮し、全てのグラフェンが摩擦圧接されるグラフェン接合体の大きさと厚みを、実験によって予め明らかにする。この実験結果から、グラフェン接合体の大きさに相当する溝を、第一の板材に形成する。また、グラフェン接合体の厚みを形成するのに必要な量からなる、１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりを、第一の板材の溝に注入する。さらに、第一の板材に対し、左右、前後、上下の３方向の０．３－０．５Ｇからなる振動加速度を、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を５秒間加える。これによって、溝に注入した１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりは、１－ブタノール中でグラフェンの集まりが平面状に並ぶとともに、平面状に並んだグラフェンの集まりが１－ブタノールを介して重なり合って積層した該グラフェンの集まりが、第一の板材の全ての溝に形成される。なお、加える振動加速度の大きさは、溝の大きさに応じて、０．３－０．５Ｇからなる振動加速度を加える。つまり、ホモジナイザー装置に依る処理で、全てのグラフェンは、低粘度で低密度の１－ブタノールで覆われ、１－ブタノール中に分散している。１－ブタノール中に分散しているグラフェンの集まりが注入されている溝に、３方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加えると、低粘度で低密度の１－ブタノールが、殆ど質量を持たないグラフェンを伴って振動加速度の方向に移動する。いっぽう、グラフェンのアスペクト比を、厚みに対する長径の比率とすると、アスペクト比は、３×１０３－９×１０６と極めて大きい。このため、グラフェンは、面を上にして、１－ブタノールと共に、振動加速度の方向に移動する。また、面を上にしてグラフェンが１－ブタノール中で再配列する動きが継続する。これによって、グラフェンの集まりが、１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、平面状に並んだグラフェンが重なり合って積層する現象が、１－ブタノール中で進む。この結果、グラフェンが１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、平面状に並んだグラフェンが重なり合って積層したグラフェンの集まりが、溝に形成される。この後、上下方向の振動加速度を５秒間加え、平面状に並んだグラフェンが重なり合って積層したグラフェンの集まりを、確実に溝に形成する。これによって、グラフェンの集まりが、１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、平面状に並んだグラフェンが１－ブタノールを介して重なり合って積層した該グラフェンの集まりの同じ量が、全ての溝に形成される。なお、第一の板材に加える振動加速度の大きさは、容器の大きさに応じて、０．３－０．５Ｇからなる振動加速度を加える。
なお、黒鉛粒子における黒鉛結晶を破壊して製造したグラフェンは、黒鉛粒子が微細な粒子であるため、グラフェンの大きさは１－３００μｍである。また、グラフェンの厚みは、０．３３２ｎｍと極めて薄い。従って、グラフェンのアスペクト比を、厚みに対する長径の比率とすると、アスペクト比は、前記したように、３×１０３－９×１０６と極めて大きい。このため、１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりに３方向の振動を加えると、グラフェンは、面を上にして、１－ブタノールと共に、振動加速度の方向に移動する。また、面を上にしてグラフェンが１－ブタノール中で再配列する動きが継続する。この結果、グラフェンが１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、平面状に並んだグラフェンが重なり合って積層したグラフェンの集まりが、溝に形成される。
第四の工程は、第一の板材を１－ブタノールの沸点に昇温し、第一の板材の全ての溝から１－ブタノールを気化させる。この後、複数の溝の側面に接触する形状を有し、複数の溝の深さより長さが長く、同一の長さを持ち、複数の溝と同数からなる複数の突起を第二の板材に形成する。この第二の板材を、第一の板材の上に重ね合わせる。さらに、第二の板材の表面の全体を均等に圧縮し、複数の突起によって、複数の溝の底面に形成されたグラフェンの集まりを圧縮する。これによって、平面状に並んだグラフェンの集まりが重なり合って積層したグラフェンの集まりが圧縮され、重なり合ったグラフェン同士が該重なり合った面で摩擦圧接し、摩擦圧接で接合したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が、複数の溝の底面に、該底面の形状として形成される。さらに、複数の溝が形成された第一の板材の複数の底面に該当する部位に、衝撃加速度を５秒間断続的に加え、複数の溝に形成されたグラフェン接合体を、複数の溝の底面から引き剥がす。なお、第一の板材に加える衝撃加速度の大きさは、第一の板材の大きさに応じて、０．３－０．５Ｇからなる振動加速度を加える。
つまり、２段落で説明したように、グラフェン接合体の用途が広いため、グラフェン接合体は、用途に応じた面積と厚みが必要になる。このため、本発明において、予め設定した大きさと、予め設定した厚みからなるグラフェン接合体を、溝の底面に形成し、このグラフェン接合体の集まりが１－ブタノールに分散したペーストを作成した。つまり、ペーストを構成するグラフェン接合体は、大きさが相対的に小さく、厚みが相対的に薄いため、溝の大きさが相対的に小さく、溝に注入する１－ブタノールに分散したグラフェンの量が相対的に少ない。このため、１－ブタノールを気化させた後に、溝の底面に存在するグラフェンの集まりを、均等に圧縮することができる。従って、大きさが小さく、厚みが薄く、かつ、予め設定した面積の大きさと、予め設定した厚みを有するグラフェン接合体として、グラフェン接合体を形成し、このグラフェン接合体の集まりを分散したペーストを作成し、ペーストの予め設定した量を、予め設定した底面積を持つ容器に注入し、ペーストを構成するグラフェン接合体同士を接合すれば、より面積が広く、より厚みが厚く、かつ、予め設定した面積の大きさと、予め設定した厚みのグラフェン接合体が形成できる。
第五の工程は、複数の溝の底面に形成したグラフェン接合体を、複数の溝から取り出し、第一の板材に形成された複数の溝の体積の総和よりさらに体積が大きい第二の容器に、１－ブタノールとともに注入し、グラフェン接合体の集まりを１－ブタノール中に浸漬させる。この後、第二の容器に対し、左右、前後、上下の３方向の振動加速度を、第三の工程で加えた２倍の大きさの振動加速度として、各々の方向の振動加速度として５秒間ずつ繰り返し加え、１－ブタノールに均一に分散したグラフェン接合体の集まりからなるペーストを、第二の容器内に形成する。
つまり、第四の工程で第一の板材の溝から取り出した面積が小さく、厚みが薄いグラフェン接合体は、グラフェンが殆ど質量を持たないため、グラフェン接合体の質量も極めて僅かである。また、グラフェンのアスペクト比は極めて大きいが、グラフェン接合体のアスペクト比はさらに大きい。こうしたグラフェン接合体の集まりが１－ブタノールに分散した第二の容器に振動加速度を加えると、第三の工程における現象と同様に、１－ブタノールを伴って、グラフェン接合体の集まりが、振動加速度の方向に繰り返し移動する。また、面を上にしてグラフェン接合体が再配列して１－ブタノールを介して重なり合う。この結果、グラフェン接合体の集まりが、１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、平面状に並んだグラフェン接合体が、１－ブタノールを介して重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりが、第二の容器内に形成される。この結果、６段落に記載した第一と第二の課題が解決される。
なお、２段落で説明したように、グラフェン接合体の用途が広いため、グラフェン接合体は、用途に応じて面積と厚みとが大きく異なる。従って、第四の工程で作成したグラフェン接合体を、最も面積が小さく、最も厚みが薄いグラフェン接合体として使用できる。
以上に説明した５つの工程における処理は、いずれも簡単な処理である。また、１－ブタノールは、汎用的な工業用の有機溶剤である。さらに、黒鉛粒子も安価な工業用素材である。従って、本方法は、安価な黒鉛粒子と安価な１－ブタノールとを用い、極めて簡単な５つの工程における処理を連続して実施すると、１－ブタノールを介してグラフェン接合体同士が平面状に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりからなる安価なペーストが製造できる。
第一の工程は、最初に、１－ブタノール中で黒鉛粒子の集まりからグラフェンの集まりを製造する。すなわち、２枚の平行平板電極対の間隙に引き詰められた鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは塊状黒鉛粒子の集まりを、絶縁体である１－ブタノール中に浸漬させ、２枚の平行平板電極対に直流の電位差を印加させる。これによって、電位差を２枚の平行平板電極対の間隙の大きさで割った値に相当する電界が、鱗片状黒鉛粒子の集まりないしは塊状黒鉛粒子の集まりが存在する電極間隙に発生する。この電界は、前記した黒鉛粒子の全てに対し、黒鉛結晶からなる基底面の層間結合を破壊させるのに十分なクーロン力を、基底面の層間結合の担い手である全てのπ電子に同時に与える。これによって、π電子はπ軌道上の拘束から解放され、全てのπ電子がπ軌道から離れて自由電子となる。つまり、π電子に作用するクーロン力が、π軌道の相互作用より大きな力としてπ電子に与えられると、π電子はπ軌道の拘束から解放されて自由電子になる。この結果、基底面の層間結合の担い手である全てのπ電子が、π軌道上に存在しなくなり、黒鉛粒子の全てについて、黒鉛粒子を形成する黒鉛結晶からなる基底面の層間結合の全てが同時に破壊される。この結果、２枚の平行平板電極対の間隙に、黒鉛結晶からなる基底面の集まり、すなわち、グラフェンの集まりが瞬時に製造される。２枚の平行平板電極対が１－ブタノール中に浸漬しているため、２枚の平行平板電極対の間隙に析出したグラフェンの集まりは飛散しない。
なお、１－ブタノールは、導電率が９．１２×１０－７Ｓ／ｍで、比誘電率が１７．５からなる絶縁体である。このため、１－ブタノール中に浸漬した２枚の平行平板電極間に、電位差を印加させると、２枚の平行平板電極の間隙に電界が発生する。
次に、グラフェンの集まりを、２枚の平行平板電極の間隙から１－ブタノール中に移動させる。このため、２枚の平行平板電極の間隙を、１－ブタノール中で拡大させ、さらに、１－ブタノール中で傾斜させ、この後、１－ブタノールが注入された容器に３方向の振動加速度を、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ加える。これによって、グラフェンの集まりが、２枚の平行平板電極の間隙から１－ブタノール中に移動する。この後、２枚の平行平板電極を容器から取り出す。なお、容器に加える振動加速度の大きさは、容器の大きさに応じて、０．２－０．３Ｇからなる振動加速度を加える。
第二の工程は、容器内の１－ブタノール中でホモジナイザー装置を稼働させ、１－ブタノールを介してグラフェンの集まりに衝撃波を１－２分間加え、該グラフェンの集まりを、１－ブタノール中で１枚１枚のグラフェンに分離させる。この後、容器からホモジナイザー装置を取り出す。つまり、２枚の平行平板電極対の狭い間隙にグラフェンが析出した際に、一部のグラフェンがグラフェン同士で重なり合うため、１－ブタノール中で、１個１個のグラフェンに分離する。このため、ホモジナイザー装置を１－ブタノール中で稼働させ、１－ブタノールを介してグラフェンの集まりに衝撃波を繰り返し加える。いっぽう、グラフェン同士の接合は、単純にグラフェン同士が重なり合っているだけで、グラフェン同士の接合力は極めて小さい。また、グラフェンは殆ど質量を持たない。いっぽう、１－ブタノールに加えられた衝撃波の一部が、１－ブタノールの分子振動に消費されるが、１－ブタノールが低粘度で低密度であるため、１－ブタノールの分子振動に消費される割合は少なく、多くの衝撃波のエネルギーがグラフェンの集まりに加わる。この衝撃波が、グラフェン同士が重なり合った部位に加わり、重なり合ったグラフェン同士が容易に分離し、分離したグラフェンの間隙に１－ブタノールが入り込む。この結果、グラフェンの集まりに衝撃波を繰り返し加えると、１－ブタノール中で１枚１枚のグラフェンに分離され、分離されたグラフェンは１－ブタノールで覆われる。なお、１枚１枚のグラフェンに分離できたか否かは、１－ブタノール中から複数の試料を取り出し、電子顕微鏡で試料を観察し、１枚１枚のグラフェンに分離できたか否かを判断する。この結果から、ホモジナイザー装置の稼働条件と稼働時間とを予め求める。
なお、超音波方式のホモジナイザー装置を用いると、グラフェンよりさらに1桁以上小さい極微細で莫大な数からなる気泡の発生と該気泡の消滅とが、超音波の振動周波数の振動周期に応じて、１－ブタノール中で連続的に繰り返され（この現象をキャビテーションという）、莫大な数からなる気泡がはじける際の衝撃波が、１－ブタノールを介してグラフェンの集まりに連続的に繰り返し加わる。グラフェン同士が重なり合った部位に衝撃波が加わると、重なり合ったグラフェン同士が分離し、分離したグラフェンの間隙に１－ブタノールが入り込み、短時間で１枚１枚のグラフェンに分離される。なお、超音波の振動周波数が低いほど、超音波の振動エネルギーは大きい。このため、２０ｋＨｚの振動周波数を用いるとよい。
第三の工程は、容器内の１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりを撹拌する。この後、予め設定した同一の底面の形状と予め設定した同一の深さとからなる複数の溝を有する第一の板材を用意し、該複数の溝の各々に、１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりの予め設定した量からなる同じ量を注入する。なお、１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりを溝に注入し、１－ブタノールを気化させた後に、グラフェンの集まりを均等に圧縮し、全てのグラフェンが摩擦圧接されるグラフェン接合体の大きさと厚みを、実験によって予め明らかにする。この実験結果から、グラフェン接合体の大きさに相当する溝を、第一の板材に形成する。また、グラフェン接合体の厚みを形成するのに必要な量からなる、１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりを、第一の板材の溝に注入する。さらに、第一の板材に対し、左右、前後、上下の３方向の０．３－０．５Ｇからなる振動加速度を、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を５秒間加える。これによって、溝に注入した１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりは、１－ブタノール中でグラフェンの集まりが平面状に並ぶとともに、平面状に並んだグラフェンの集まりが１－ブタノールを介して重なり合って積層した該グラフェンの集まりが、第一の板材の全ての溝に形成される。なお、加える振動加速度の大きさは、溝の大きさに応じて、０．３－０．５Ｇからなる振動加速度を加える。つまり、ホモジナイザー装置に依る処理で、全てのグラフェンは、低粘度で低密度の１－ブタノールで覆われ、１－ブタノール中に分散している。１－ブタノール中に分散しているグラフェンの集まりが注入されている溝に、３方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加えると、低粘度で低密度の１－ブタノールが、殆ど質量を持たないグラフェンを伴って振動加速度の方向に移動する。いっぽう、グラフェンのアスペクト比を、厚みに対する長径の比率とすると、アスペクト比は、３×１０３－９×１０６と極めて大きい。このため、グラフェンは、面を上にして、１－ブタノールと共に、振動加速度の方向に移動する。また、面を上にしてグラフェンが１－ブタノール中で再配列する動きが継続する。これによって、グラフェンの集まりが、１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、平面状に並んだグラフェンが重なり合って積層する現象が、１－ブタノール中で進む。この結果、グラフェンが１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、平面状に並んだグラフェンが重なり合って積層したグラフェンの集まりが、溝に形成される。この後、上下方向の振動加速度を５秒間加え、平面状に並んだグラフェンが重なり合って積層したグラフェンの集まりを、確実に溝に形成する。これによって、グラフェンの集まりが、１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、平面状に並んだグラフェンが１－ブタノールを介して重なり合って積層した該グラフェンの集まりの同じ量が、全ての溝に形成される。なお、第一の板材に加える振動加速度の大きさは、容器の大きさに応じて、０．３－０．５Ｇからなる振動加速度を加える。
なお、黒鉛粒子における黒鉛結晶を破壊して製造したグラフェンは、黒鉛粒子が微細な粒子であるため、グラフェンの大きさは１－３００μｍである。また、グラフェンの厚みは、０．３３２ｎｍと極めて薄い。従って、グラフェンのアスペクト比を、厚みに対する長径の比率とすると、アスペクト比は、前記したように、３×１０３－９×１０６と極めて大きい。このため、１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりに３方向の振動を加えると、グラフェンは、面を上にして、１－ブタノールと共に、振動加速度の方向に移動する。また、面を上にしてグラフェンが１－ブタノール中で再配列する動きが継続する。この結果、グラフェンが１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、平面状に並んだグラフェンが重なり合って積層したグラフェンの集まりが、溝に形成される。
第四の工程は、第一の板材を１－ブタノールの沸点に昇温し、第一の板材の全ての溝から１－ブタノールを気化させる。この後、複数の溝の側面に接触する形状を有し、複数の溝の深さより長さが長く、同一の長さを持ち、複数の溝と同数からなる複数の突起を第二の板材に形成する。この第二の板材を、第一の板材の上に重ね合わせる。さらに、第二の板材の表面の全体を均等に圧縮し、複数の突起によって、複数の溝の底面に形成されたグラフェンの集まりを圧縮する。これによって、平面状に並んだグラフェンの集まりが重なり合って積層したグラフェンの集まりが圧縮され、重なり合ったグラフェン同士が該重なり合った面で摩擦圧接し、摩擦圧接で接合したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が、複数の溝の底面に、該底面の形状として形成される。さらに、複数の溝が形成された第一の板材の複数の底面に該当する部位に、衝撃加速度を５秒間断続的に加え、複数の溝に形成されたグラフェン接合体を、複数の溝の底面から引き剥がす。なお、第一の板材に加える衝撃加速度の大きさは、第一の板材の大きさに応じて、０．３－０．５Ｇからなる振動加速度を加える。
つまり、２段落で説明したように、グラフェン接合体の用途が広いため、グラフェン接合体は、用途に応じた面積と厚みが必要になる。このため、本発明において、予め設定した大きさと、予め設定した厚みからなるグラフェン接合体を、溝の底面に形成し、このグラフェン接合体の集まりが１－ブタノールに分散したペーストを作成した。つまり、ペーストを構成するグラフェン接合体は、大きさが相対的に小さく、厚みが相対的に薄いため、溝の大きさが相対的に小さく、溝に注入する１－ブタノールに分散したグラフェンの量が相対的に少ない。このため、１－ブタノールを気化させた後に、溝の底面に存在するグラフェンの集まりを、均等に圧縮することができる。従って、大きさが小さく、厚みが薄く、かつ、予め設定した面積の大きさと、予め設定した厚みを有するグラフェン接合体として、グラフェン接合体を形成し、このグラフェン接合体の集まりを分散したペーストを作成し、ペーストの予め設定した量を、予め設定した底面積を持つ容器に注入し、ペーストを構成するグラフェン接合体同士を接合すれば、より面積が広く、より厚みが厚く、かつ、予め設定した面積の大きさと、予め設定した厚みのグラフェン接合体が形成できる。
第五の工程は、複数の溝の底面に形成したグラフェン接合体を、複数の溝から取り出し、第一の板材に形成された複数の溝の体積の総和よりさらに体積が大きい第二の容器に、１－ブタノールとともに注入し、グラフェン接合体の集まりを１－ブタノール中に浸漬させる。この後、第二の容器に対し、左右、前後、上下の３方向の振動加速度を、第三の工程で加えた２倍の大きさの振動加速度として、各々の方向の振動加速度として５秒間ずつ繰り返し加え、１－ブタノールに均一に分散したグラフェン接合体の集まりからなるペーストを、第二の容器内に形成する。
つまり、第四の工程で第一の板材の溝から取り出した面積が小さく、厚みが薄いグラフェン接合体は、グラフェンが殆ど質量を持たないため、グラフェン接合体の質量も極めて僅かである。また、グラフェンのアスペクト比は極めて大きいが、グラフェン接合体のアスペクト比はさらに大きい。こうしたグラフェン接合体の集まりが１－ブタノールに分散した第二の容器に振動加速度を加えると、第三の工程における現象と同様に、１－ブタノールを伴って、グラフェン接合体の集まりが、振動加速度の方向に繰り返し移動する。また、面を上にしてグラフェン接合体が再配列して１－ブタノールを介して重なり合う。この結果、グラフェン接合体の集まりが、１－ブタノール中で平面状に並ぶとともに、平面状に並んだグラフェン接合体が、１－ブタノールを介して重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりが、第二の容器内に形成される。この結果、６段落に記載した第一と第二の課題が解決される。
なお、２段落で説明したように、グラフェン接合体の用途が広いため、グラフェン接合体は、用途に応じて面積と厚みとが大きく異なる。従って、第四の工程で作成したグラフェン接合体を、最も面積が小さく、最も厚みが薄いグラフェン接合体として使用できる。
以上に説明した５つの工程における処理は、いずれも簡単な処理である。また、１－ブタノールは、汎用的な工業用の有機溶剤である。さらに、黒鉛粒子も安価な工業用素材である。従って、本方法は、安価な黒鉛粒子と安価な１－ブタノールとを用い、極めて簡単な５つの工程における処理を連続して実施すると、１－ブタノールを介してグラフェン接合体同士が平面状に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりからなる安価なペーストが製造できる。
【0010】
１－ブタノール中でグラフェン接合体を平面状に並べるとともに、平面状に並んだグラフェン接合体が１－ブタノールを介して重なり合って積層した該グラフェン接合体の集まりからなるペーストは、次の作用効果をもたらす。
グラフェンより面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体が、１－ブタノールに分散したペーストが作成できた。つまり、溝の内部に、グラフェンの集まりを、１－ブタノール中で平面状に並べるとともに、平面状に並んだグラフェンが１－ブタノールを介して重なり合って積層したグラフェンの集まりを形成し、１－ブタノールを気化させた後に、グラフェンの集まりを均等に圧縮すると、重なり合ったグラフェン同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、摩擦圧接したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が製造できた。このグラフェン接合体の大きさと厚みとを、予め実験によって明らかにし、この結果に基づき、１－ブタノールに分散したグラフェンの集まりを注入する溝の底面積の大きさと、溝に注入する量を設定する。これによって、ペーストに分散させるグラフェン接合体の大きさと厚みとが決まる。このペーストを用いて、グラフェン接合体同士を接合する際にも、ペーストを注入する新たな溝の底面積の大きさと、新たな溝へのペーストの注入量とによって、グラフェン接合体の大きさと厚みが変わる。つまり、ペーストを注入する新たな溝の底面積の大きさを予め設定し、該溝に注入するペーストの量を予め設定することで、さらに面積が大きく、さらに厚みが厚いグラフェン接合体が、予め設定した面積の大きさと厚みとからグラフェン接合体として製造される。
グラフェンより面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体が、１－ブタノールに分散したペーストが作成できた。つまり、溝の内部に、グラフェンの集まりを、１－ブタノール中で平面状に並べるとともに、平面状に並んだグラフェンが１－ブタノールを介して重なり合って積層したグラフェンの集まりを形成し、１－ブタノールを気化させた後に、グラフェンの集まりを均等に圧縮すると、重なり合ったグラフェン同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、摩擦圧接したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が製造できた。このグラフェン接合体の大きさと厚みとを、予め実験によって明らかにし、この結果に基づき、１－ブタノールに分散したグラフェンの集まりを注入する溝の底面積の大きさと、溝に注入する量を設定する。これによって、ペーストに分散させるグラフェン接合体の大きさと厚みとが決まる。このペーストを用いて、グラフェン接合体同士を接合する際にも、ペーストを注入する新たな溝の底面積の大きさと、新たな溝へのペーストの注入量とによって、グラフェン接合体の大きさと厚みが変わる。つまり、ペーストを注入する新たな溝の底面積の大きさを予め設定し、該溝に注入するペーストの量を予め設定することで、さらに面積が大きく、さらに厚みが厚いグラフェン接合体が、予め設定した面積の大きさと厚みとからグラフェン接合体として製造される。
【0011】
７段落に記載したペーストを製造する方法は、
７段落に記載した第三の工程における処理は、７段落に記載した第一の板材に設ける複数の溝が、円柱からなる複数の溝であり、該円柱からなる溝は、該溝の断面の大きさが、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍに及ぶ１６種類の大きさからなる第一の特徴と、該溝の深さが、前記断面の大きさに比例した深さからなる１－１６ｍｍの深さである第二の特徴とを兼備する同一形状からなる複数の溝を、７段落に記載した第一の板材に形成する第一の処理を行い、また、該複数の溝の各々の溝に、７段落に記載した方法で製造したペーストを、同一の量として注入する量を、前記溝の断面の大きさに比例させて増やし、前記直径が４．９９ｍｍからなる円柱の溝には、１０枚のグラフェンの集まりが重なり合って積層する量として注入し、前記直径が１９．９９ｍｍからなる円柱の溝には、１５７枚のグラフェンの集まりが重なり合って積層する量として注入する第二の処理を行う、これら２つの処理を、７段落に記載した第三の工程において実施する、
７段落に記載した第四の工程における処理は、７段落に記載した第二の板材に形成する複数の突起が、円柱からなる複数の突起であり、該円柱からなる突起の形状は、前記第二の板材を前記第一の板材に重ね合わせた際に、該円柱の突起の側面が、前記円柱の溝の側面と接触する形状からなる第一の特徴と、該円柱の突起の長さが、前記円柱の溝の深さより１ｍｍ長い長さを持つ第二の特徴とを兼備する円柱からなる突起であり、該円柱からなる複数の突起を、７段落に記載した第二の板材に形成する第一の処理を行い、また、該第二の板材を前記第一の板材の上に重ね合わせ、該第二の板材の前記複数の突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮した際に、前記複数の突起の先端が、前記複数の円柱の溝の底面に形成された、平面状に並んだグラフェンの集まりが重なり合って積層したグラフェンの集まりを圧縮する、これによって、該平面状に重なり合ったグラフェン同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が、前記円柱の溝の底面に該底面の形状として形成される第二の処理を行う、これら２つの処理を、７段落に記載した第四の工程において実施する、
前記第三の工程における２つの処理を、７段落に記載した第三の工程において実施することを特徴とし、また、前記第四の工程における２つの処理を、７段落に記載した第四の工程において実施することを特徴とする、７段落に記載したペーストを製造する方法である。
７段落に記載した第三の工程における処理は、７段落に記載した第一の板材に設ける複数の溝が、円柱からなる複数の溝であり、該円柱からなる溝は、該溝の断面の大きさが、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍに及ぶ１６種類の大きさからなる第一の特徴と、該溝の深さが、前記断面の大きさに比例した深さからなる１－１６ｍｍの深さである第二の特徴とを兼備する同一形状からなる複数の溝を、７段落に記載した第一の板材に形成する第一の処理を行い、また、該複数の溝の各々の溝に、７段落に記載した方法で製造したペーストを、同一の量として注入する量を、前記溝の断面の大きさに比例させて増やし、前記直径が４．９９ｍｍからなる円柱の溝には、１０枚のグラフェンの集まりが重なり合って積層する量として注入し、前記直径が１９．９９ｍｍからなる円柱の溝には、１５７枚のグラフェンの集まりが重なり合って積層する量として注入する第二の処理を行う、これら２つの処理を、７段落に記載した第三の工程において実施する、
７段落に記載した第四の工程における処理は、７段落に記載した第二の板材に形成する複数の突起が、円柱からなる複数の突起であり、該円柱からなる突起の形状は、前記第二の板材を前記第一の板材に重ね合わせた際に、該円柱の突起の側面が、前記円柱の溝の側面と接触する形状からなる第一の特徴と、該円柱の突起の長さが、前記円柱の溝の深さより１ｍｍ長い長さを持つ第二の特徴とを兼備する円柱からなる突起であり、該円柱からなる複数の突起を、７段落に記載した第二の板材に形成する第一の処理を行い、また、該第二の板材を前記第一の板材の上に重ね合わせ、該第二の板材の前記複数の突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮した際に、前記複数の突起の先端が、前記複数の円柱の溝の底面に形成された、平面状に並んだグラフェンの集まりが重なり合って積層したグラフェンの集まりを圧縮する、これによって、該平面状に重なり合ったグラフェン同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェンの集まりからなるグラフェン接合体が、前記円柱の溝の底面に該底面の形状として形成される第二の処理を行う、これら２つの処理を、７段落に記載した第四の工程において実施する、
前記第三の工程における２つの処理を、７段落に記載した第三の工程において実施することを特徴とし、また、前記第四の工程における２つの処理を、７段落に記載した第四の工程において実施することを特徴とする、７段落に記載したペーストを製造する方法である。
【0012】
つまり、２段落で説明したように、グラフェン接合体の用途が広いため、グラフェン接合体は、用途に応じた面積と厚みが必要になる。このため、７段落に記載したペーストを構成するグラフェン接合体は、予め設定した大きさと厚みとを持つ。さらに、ペーストを注入する溝の大きさに幅を持たせ、また、溝に注入するペーストの量にも幅を持たせると、面積の大きさと厚みが互いに異なる多くの種類のグラフェン接合体が、溝の底面に形成される。
すなわち、面積が小さく、厚みが薄い第一のグラフェン接合体でペーストを構成する場合は、７段落に記載した第一の板材に形成した溝が、狭い底面積からなり、溝に注入するペーストの量が少ない量である。１－ブタノールを気化した後に、溝の底面に形成されたグラフェンの集まりを摩擦圧接すると、面積が小さく、厚みが薄い第一のグラフェン接合体が溝に形成される。
次に、面積が前記した第一のグラフェン接合体と同じ面積で、厚みが第一のグラフェン接合体より薄い第二のグラフェン接合体でペーストを構成する場合は、溝の底面積が、第一のグラフェン接合体を形成する際の溝の底面積と同じで、溝に注入するペーストの量が、第一のグラフェン接合体を形成する際の量より少なくすれば、第一のグラフェン接合体と同じ面積で、厚みが第一のグラフェン接合体より薄い第二のグラフェン接合体が溝に形成される。
さらに、面積が第二のグラフェン接合体の面積より広く、厚みが第二のグラフェン接合体より厚い第三のグラフェン接合体でペーストを構成する場合は、溝の底面積が、第一のグラフェン接合体を形成する際の底面積より広く、溝に注入するペーストの量が、第二のグラフェン接合体を製造する際のペーストの量より多くすれば、面積が第二のグラフェン接合体より広く、厚みが第二のグラフェン接合体より厚い第三のグラフェン接合体が形成される。
また、面積が第三のグラフェン接合体の同じ面積で、厚みが第三のグラフェン接合体より薄い第四のグラフェン接合体でペーストを構成する場合は、溝の底面積が、第三のグラフェン接合体を形成する際の底面積と同じで、溝に注入するペーストの量を、第三のグラフェン接合体を形成する際の量より少なくすれば、面積が第三のグラフェン接合体と同じ面積で、厚みが第三のグラフェン接合体より薄い第四のグラフェン接合体が形成される。
このように、第一の板材に形成される溝の底面積と、溝に注入するペーストの量によって、第一の板材の溝の底面に形成されるグラフェン接合体の面積と厚みが決まる。従って、ペーストを作成する前に、グラフェン接合体の面積の大きさと、グラフェン接合体の厚みとを予め設定する。さらに、溝の大きさに幅を持たせ、また、溝に注入するペーストの量にも幅を持たせると、面積の大きさと、厚みが異なる多くの種類のグラフェン接合体が、溝の底面に形成される。このため、溝の底面の大きさと、溝に注入するペーストの量と、溝の底面に形成されるグラフェン接合体の大きさと厚みとの関係を、実験を繰り返し、予め明らかにした。
なお、第一の板材に形成する溝を円柱形状にした。この理由は、溝の底面の形状が円になり、円は中心から端部までの距離が同一である。これに対し、四角形は中心から端部までの距離は同一でなく、角部で最も長くなる。従って、底面が円からなる溝に注入したグラフェンの集まりを圧縮すると、グラフェンの集まりが均一に圧縮されやすい。これに対し、底面が四角形からなる溝に注入したグラフェンの集まりは、同一の形状の四角柱の突起で圧縮しても、角部で同一の圧縮応力が加わりにくいため、角部に近い領域では、グラフェン同士が摩擦圧接しない。つまり、黒鉛粒子における黒鉛結晶の基底面同士の層間結合を同時に破壊して製造したグラフェンの大きさが、１－３００μｍの幅である。このため、微細なグラフェンほど、角部に近い領域に存在するグラフェンが圧縮されにくくなる。このため、第一の板材の溝の底面に、円板形状からなるグラフェン接合体が形成される。
また、円柱の溝の円からなる断面の大きさを、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍまで増やし、１６種類の大きさからなる円柱の溝にした。この理由は、溝の大きさに幅を持たせ、さらに、溝に注入するペーストの量にも幅を持たせると、面積の大きさと厚みが互いに異なる多くの種類のグラフェン接合体が、溝の底面に形成されるためである。
さらに、本発明のペーストを用いて、円柱の底面に該底面の形状として形成するグラフェン接合体は、グラフェン接合体の厚みに対する円板の面積の比を、グラフェン接合体のアスペクト比とすると、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍからなるグラフェン接合体のアスペクト比は、（６．０±０．１）×１０６の極めて大きな値を持つ。こうした極めてアスペクト比が大きい円板形状のグラフェン接合体の集まりを、１－ブタノールに分散した新たなペーストに、３方向の振動加速度を加え、さらに、上下方向の振動加速度を加えると、溝の内部において、グラフェン接合体は、１－ブタノール中で平面状に並び、平面状に並んだグラフェン接合体が重なり合って積層する。この後、１－ブタノールを気化させると、重なり合ったグラフェン接合体の集まりを、溝の底面に該底面の形状として形成する。このグラフェン接合体の集まりを突起で均等に圧縮すると、グラフェン接合体同士が、重なり合った面で摩擦圧接する。これによって、より面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体が、溝の底面に該底面の形状として形成される。
すなわち、１６段落以降で、円板形状からなるグラフェン接合体の集まりが１－ブタノール中に分散された本発明のペーストを四角柱の溝に注入し、ペーストを構成するグラフェン接合体を摩擦圧接し、より面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体を製造することを説明する。この際に、ペーストを注入する四角柱の溝の断面の四角形の形状は、円板形状からなるグラフェン接合体の直径の長さに近い整数値に、１倍から１倍ごとに１０倍までの倍数を掛けた１０種類の長さとして、一方の辺と他方の辺の長さに、１０種類の長さの幅を持たせ、１０種類の長さの幅を持つ２つの辺の互いに異なる辺の組み合わせによって、四角形の一方の辺と他方の辺の長さを構成する溝の形状とする。いっぽう、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍからなる円板形状のグラフェン接合体は、四角形の溝の辺の長さが、円板からなるグラフェン接合体の直径の整数倍に近い。このため、四角形の溝に注入したペーストに、３方向の振動加速度を加え、さらに、上下方向の振動加速度を加えると、溝の内部において、グラフェン接合体は、１－ブタノール中で平面状に並び、平面状に並んだグラフェン接合体が１－ブタノールを介して重なり合って積層することが、実験の結果で分かった。この結果は、円板形状のグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に平面状に並ぶことに依る。この平面状に並んだグラフェン接合体が、１－ブタノールを介して重ね合って積層する。さらに、１－ブタノールを気化すると、四角形の溝の底面に、平面状に並んだグラフェン接合体が積層したグラフェンの集まりが形成される。このグラフェン接合体の集まりを均等に圧縮すると、重なり合った面でグラフェン接合体同士が摩擦圧接し、全てのグラフェン接合体が面で摩擦圧接するため、グラフェン接合体同士の接合力が増大することも分かった。
ところで、本発明においては、１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりからなるペーストを、円柱の溝に注入し、円柱の溝に３方向の振動加速度を加え、さらに、上下方向の振動加速度を加え、１－ブタノールを気化させた後に、グラフェンの集まりを円柱の突起によって均等に圧縮し、円柱の溝の底面にグラフェン接合体を形成する。このグラフェン接合体の面積と厚みと、円柱の溝の大きさと、溝に注入するペーストの量との関係を、実験を繰り返すことで明らかにした。
すなわち、深さが１ｍｍで、断面積の直径が４．９９ｍｍからなる円柱の溝にペーストを注入し、円柱の溝に、３方向の振動加速度を加え、さらに、上下方向の振動加速度を加え、１－ブタノールを気化させた後に、円柱の溝の底面に形成されたグラフェンの集まりを、長さが２ｍｍで、断面積の直径が４．９９ｍｍからなる円柱の突起で圧縮した。この後、溝からグラフェンの集まりを引き剥がし、グラフェンの集まりを、再度同じ大きさの圧縮応力を加える実験を繰り返した。この結果、取り出したグラフェンの集まりに、再度圧縮応力を加えた際に、摩擦圧接するグラフェンの数が１０枚を超えると、グラフェンの集まりが変形する場合があった。この結果から、深さが１ｍｍで、直径が４．９９ｍｍからなる円柱の溝に、全てのグラフェンが確実に摩擦圧接するグラフェンの枚数を最大で１０枚として、ペーストを注入することにした。従って、摩擦圧接するグラフェンの枚数が１０枚より少ないペーストの注入量の場合は、全てのグラフェンが確実に摩擦圧接する。この結果、深さが１ｍｍで、直径が４．９９ｍｍからなる円柱の溝に、ペーストを注入する量を変えると、直径が４．９９ｍｍからなる円板で、厚みが３．３ｎｍ以下の厚みからなるグラフェン接合体が溝に形成される。なお、直径が５ｍｍより小さい円板からなるグラフェン接合体の用途がないため、溝の最小形状を、直径が４．９９ｍｍからなる円柱の溝として設定した。
次に、溝の断面積の大きさが、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍまでの幅からなる円柱の溝にペーストを注入する量を、円柱の溝の断面積の大きさに比例させて増やした。このため、円柱の溝の深さを、円柱の断面積の大きさに比例した１－１６ｍｍに設定した。これによって、ペーストを溝に注入する量は、円柱の溝の断面積の大きさに比例して増える。また、円柱からなる突起の長さを、円柱の溝の深さより１ｍｍ長くし、円柱からなる突起が、円柱からなる溝の底面に存在するグラフェンの集まりを、均等に圧縮させた。
従って、直径が５．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを１．４ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを２．４ｍｍとして加工した。直径が６．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを２．０ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを３．０ｍｍとして加工した。直径が７．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを２．６ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを３．６ｍｍとして加工した。直径が８．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを３．２ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを４．２ｍｍとして加工した。直径が９．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを４．０ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを５．０ｍｍとして加工した。直径が１０．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを４．８ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを５．８ｍｍとして加工した。直径が１１．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを５．５ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを６．５ｍｍとして加工した。直径が１２．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを６．８ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを７．８ｍｍとして加工した。直径が１３．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを７．８ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを８．８ｍｍとして加工した。直径が１４．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを９．０ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを１０．０ｍｍとして加工した。直径が１５．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを１０．２ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを１１．２ｍｍとして加工した。直径が１６．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを１１．６ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを１２．６ｍｍとして加工した。直径が１７．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを１３．０ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを１４．０ｍｍとして加工した。直径が１８．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを１４．４ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを１５．４ｍｍとして加工した。直径が１９．９９ｍｍからなる円柱の溝は、深さを１６．０ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを１７．０ｍｍとして加工した。
以上に説明した１５種類の大きさからなる円柱の溝に、ペーストを注入し、３方向の振動加速度を円柱の溝に加え、さらに、上下方向の振動加速度を加え、この後、１－ブタノールを気化させた。さらに、円柱の溝の底面に存在するグラフェンの集まりを、円柱の溝と同一形状からなり、長さが円柱の溝の深さより１ｍｍ長い円柱の突起によって圧縮した。この後、溝からグラフェンの集まりを引き剥がし、グラフェンの集まりを、再度同じ大きさの圧縮応力を加えた。こうした実験を繰り返し、１５種類の大きさからなる円柱の溝に形成できるグラフェン接合体の厚みを特定した。
すなわち、直径が５．９９ｍｍの溝の底面には１４枚のグラフェンが重なり、直径が６．９９ｍｍの溝の底面には１９枚のグラフェンが重なり、直径が７．９９ｍｍの溝の底面には２５枚のグラフェンが重なり、直径が８．９９ｍｍの溝の底面には３２枚のグラフェンが重なり、直径が９．９９ｍｍの溝の底面には３９枚のグラフェンが重なり、直径が１０．９９ｍｍの溝の底面には４７枚のグラフェンが重なり、直径が１１．９９ｍｍの溝の底面には５６枚のグラフェンが重なり、直径が１２．９９ｍｍの溝の底面には６６枚のグラフェンが重なり、直径が１３．９９ｍｍの溝の底面には７７枚のグラフェンが重なり、直径が１４．９９ｍｍの溝の底面には８８枚のグラフェンが重なり、直径が１５．９９ｍｍの溝の底面には１００枚のグラフェンが重なり、直径が１６．９９ｍｍの溝の底面には１１３枚のグラフェンが重なり、直径が１７．９９ｍｍの溝の底面には１２７枚のグラフェンが重なり、直径が１８．９９ｍｍの溝の底面には１４２枚のグラフェンが重なり、直径が１９．９９ｍｍの溝の底面には１５７枚のグラフェンが重なった。これらの結果は、円板からなるグラフェン接合体の面積に比例して、グラフェンの積層数が増加した。このため、円柱の溝の底面に形成されるグラフェン接合体のアスペクト比が、グラフェン接合体の大きさに関わらず、ほぼ同一の値を持つことになった。
以上の実験結果から、第一の板材の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、様々な面積と厚みを持つことができる。ここで、様々な面積と厚みとからなるグラフェン接合体を製造する際に、直径が４．９９ｍｍからなる円板で、厚みが１０枚のグラフェンが摩擦圧接したグラフェン接合体を、第一のグラフェン接合体として用い、様々な面積と厚みとからなるグラフェン接合体を製造する例を説明する。面積が第一のグラフェン接合体と同一で、厚みが第一のグラフェン接合体より薄い第二のグラフェン接合体の製造は、第一のグラフェン接合体を形成する際に、直径４．９９ｍｍからなる円柱の溝に、１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを注入する量を減らせば、第二のグラフェン接合体が形成される。また、底面積が第二のグラフェン接合体より広く、厚みが第二のグラフェン接合体より薄い第三のグラフェン接合体の製造は、直径５．９９ｍｍからなる溝に、第一のグラフェン接合体を形成する際に、溝に注入した１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりの量を注入すれば、第三のグラフェン接合体が形成される。さらに、面積が第三のグラフェン接合体と同一で、厚みが第三のグラフェン接合体より厚い第四のグラフェン接合体の製造は、直径５．９９ｍｍからなる溝に、第一のグラフェン接合体を形成する際に、溝に注入した１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりの量の１．５倍の量を、直径５．９９ｍｍからなる溝に注入すれば、第四のグラフェン接合体が形成される。このように、第一の板材に形成する溝の底面積と、溝に注入する１－ブタノールに分散されたグラフェンの量と、第一の板材の溝の底面に形成されるグラフェン接合体の面積と厚みとの関係を、事前に実験で明らかにし、予め設定した面積と厚みとからなるグラフェン接合体を、溝の底面に形成した。
これらの実験結果から、第一の板材に設ける同一の底面形状からなる複数の溝を、最小の底面積の大きさを、直径が４．９９ｍｍからなる円とし、最大の底面積の大きさを、直径が１９．９９ｍｍからなる円とした。また、複数の溝に同一の量からなる１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを注入する量を、溝の断面積の大きさに比例して増やし、最小の直径が４．９９ｍｍの溝には、１０枚のグラフェンの集まりが重なり合う量として溝に注入し、最大の直径が１９．９９ｍｍの溝には、１５７枚のグラフェンの集まりが重なり合う量として溝に注入する。これによって、第一の板材の溝の底面に形成されるグラフェン接合体の面積と厚みとの双方に幅がもたらされる。
また、第一の板材に設ける溝の数は、例えば、溝の大きさが、直径が４．９９ｍｍからなる円である場合は９００個を設ける。溝を等間隔に設けると、溝の底面積の大きさが、直径が４．９９ｍｍからなる円である場合は、第一の板材の横方向に３０個の溝を設け、縦方向に３０個の溝を設けることになり、第一の板材の形状は３１ｃｍ×３１ｃｍになる。
第一の板材の溝に形成されたグラフェン接合体を溝から引き剥がし、全てのグラフェン接合体を、予め決めた量からなる１－ブタノールとともに、第一の板材に形成された全ての溝の体積の総和よりさらに体積が大きい第二の容器に注入し、グラフェン接合体の集まりを１－ブタノール中に浸漬させた。この後、第二の容器に振動加速度を加え、第二の容器内に、１－ブタノールを介してグラフェン接合体が平面状に重なり合って積層した該グラフェン接合体の集まりからなるペーストを作成した。
なお、第一の板材の溝が、直径４．９９ｍｍからなる円柱で、深さが１ｍｍからなり、９００個の溝が第一の板材に設けられた場合は、溝の総体積は７０．６５ｃｍ３になる。直径が４．９９ｍｍからなる円の９００個が、平面状に接触して並べると、７０６．５ｃｍ２の面積を占める。前記の７０．６５ｃｍ３からなる体積を、７０６．５ｃｍ２の面積で割ると、１０ｃｍになる。従って、第二の容器の体積は、直径が４．９９ｍｍからなる円板の９００個のグラフェン接合体を、１－ブタノールに分散させるのに十分の体積になる。
ところで、第一の板材の溝から取り出したグラフェン接合体は、面積が小さく、厚みが薄く、また、グラフェンが殆ど質量を持たないため、グラフェン接合体の質量も極めて僅かである。さらに、グラフェンのアスペクト比を、厚みに対する長径の比率とすると、アスペクト比は、３×１０３－９×１０６になる。これに対し、グラフェン接合体のアスペクト比を、厚みに対する円板の面積の比とすると、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍからなる円板のグラフェン接合体のアスペクト比は、（６．０±０．１）×１０６と極めて大きな値を持つ。こうしたグラフェン接合体の集まりが１－ブタノールに分散した容器に、第三の工程で加えた振動加速度の２倍の振動加速度を加えると、第三の工程における現象と同様に、１－ブタノールを伴って、グラフェン接合体の集まりが、振動加速度の方向に移動する。また、面を上にしてグラフェン接合体が再配列して重なり合う。この結果、グラフェン接合体が１－ブタノールを介して平面状に並び、平面状に並んだグラフェン接合体が重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりが、第二の容器に形成される。
すなわち、面積が小さく、厚みが薄い第一のグラフェン接合体でペーストを構成する場合は、７段落に記載した第一の板材に形成した溝が、狭い底面積からなり、溝に注入するペーストの量が少ない量である。１－ブタノールを気化した後に、溝の底面に形成されたグラフェンの集まりを摩擦圧接すると、面積が小さく、厚みが薄い第一のグラフェン接合体が溝に形成される。
次に、面積が前記した第一のグラフェン接合体と同じ面積で、厚みが第一のグラフェン接合体より薄い第二のグラフェン接合体でペーストを構成する場合は、溝の底面積が、第一のグラフェン接合体を形成する際の溝の底面積と同じで、溝に注入するペーストの量が、第一のグラフェン接合体を形成する際の量より少なくすれば、第一のグラフェン接合体と同じ面積で、厚みが第一のグラフェン接合体より薄い第二のグラフェン接合体が溝に形成される。
さらに、面積が第二のグラフェン接合体の面積より広く、厚みが第二のグラフェン接合体より厚い第三のグラフェン接合体でペーストを構成する場合は、溝の底面積が、第一のグラフェン接合体を形成する際の底面積より広く、溝に注入するペーストの量が、第二のグラフェン接合体を製造する際のペーストの量より多くすれば、面積が第二のグラフェン接合体より広く、厚みが第二のグラフェン接合体より厚い第三のグラフェン接合体が形成される。
また、面積が第三のグラフェン接合体の同じ面積で、厚みが第三のグラフェン接合体より薄い第四のグラフェン接合体でペーストを構成する場合は、溝の底面積が、第三のグラフェン接合体を形成する際の底面積と同じで、溝に注入するペーストの量を、第三のグラフェン接合体を形成する際の量より少なくすれば、面積が第三のグラフェン接合体と同じ面積で、厚みが第三のグラフェン接合体より薄い第四のグラフェン接合体が形成される。
このように、第一の板材に形成される溝の底面積と、溝に注入するペーストの量によって、第一の板材の溝の底面に形成されるグラフェン接合体の面積と厚みが決まる。従って、ペーストを作成する前に、グラフェン接合体の面積の大きさと、グラフェン接合体の厚みとを予め設定する。さらに、溝の大きさに幅を持たせ、また、溝に注入するペーストの量にも幅を持たせると、面積の大きさと、厚みが異なる多くの種類のグラフェン接合体が、溝の底面に形成される。このため、溝の底面の大きさと、溝に注入するペーストの量と、溝の底面に形成されるグラフェン接合体の大きさと厚みとの関係を、実験を繰り返し、予め明らかにした。
なお、第一の板材に形成する溝を円柱形状にした。この理由は、溝の底面の形状が円になり、円は中心から端部までの距離が同一である。これに対し、四角形は中心から端部までの距離は同一でなく、角部で最も長くなる。従って、底面が円からなる溝に注入したグラフェンの集まりを圧縮すると、グラフェンの集まりが均一に圧縮されやすい。これに対し、底面が四角形からなる溝に注入したグラフェンの集まりは、同一の形状の四角柱の突起で圧縮しても、角部で同一の圧縮応力が加わりにくいため、角部に近い領域では、グラフェン同士が摩擦圧接しない。つまり、黒鉛粒子における黒鉛結晶の基底面同士の層間結合を同時に破壊して製造したグラフェンの大きさが、１－３００μｍの幅である。このため、微細なグラフェンほど、角部に近い領域に存在するグラフェンが圧縮されにくくなる。このため、第一の板材の溝の底面に、円板形状からなるグラフェン接合体が形成される。
また、円柱の溝の円からなる断面の大きさを、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍまで増やし、１６種類の大きさからなる円柱の溝にした。この理由は、溝の大きさに幅を持たせ、さらに、溝に注入するペーストの量にも幅を持たせると、面積の大きさと厚みが互いに異なる多くの種類のグラフェン接合体が、溝の底面に形成されるためである。
さらに、本発明のペーストを用いて、円柱の底面に該底面の形状として形成するグラフェン接合体は、グラフェン接合体の厚みに対する円板の面積の比を、グラフェン接合体のアスペクト比とすると、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍからなるグラフェン接合体のアスペクト比は、（６．０±０．１）×１０６の極めて大きな値を持つ。こうした極めてアスペクト比が大きい円板形状のグラフェン接合体の集まりを、１－ブタノールに分散した新たなペーストに、３方向の振動加速度を加え、さらに、上下方向の振動加速度を加えると、溝の内部において、グラフェン接合体は、１－ブタノール中で平面状に並び、平面状に並んだグラフェン接合体が重なり合って積層する。この後、１－ブタノールを気化させると、重なり合ったグラフェン接合体の集まりを、溝の底面に該底面の形状として形成する。このグラフェン接合体の集まりを突起で均等に圧縮すると、グラフェン接合体同士が、重なり合った面で摩擦圧接する。これによって、より面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体が、溝の底面に該底面の形状として形成される。
すなわち、１６段落以降で、円板形状からなるグラフェン接合体の集まりが１－ブタノール中に分散された本発明のペーストを四角柱の溝に注入し、ペーストを構成するグラフェン接合体を摩擦圧接し、より面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体を製造することを説明する。この際に、ペーストを注入する四角柱の溝の断面の四角形の形状は、円板形状からなるグラフェン接合体の直径の長さに近い整数値に、１倍から１倍ごとに１０倍までの倍数を掛けた１０種類の長さとして、一方の辺と他方の辺の長さに、１０種類の長さの幅を持たせ、１０種類の長さの幅を持つ２つの辺の互いに異なる辺の組み合わせによって、四角形の一方の辺と他方の辺の長さを構成する溝の形状とする。いっぽう、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍからなる円板形状のグラフェン接合体は、四角形の溝の辺の長さが、円板からなるグラフェン接合体の直径の整数倍に近い。このため、四角形の溝に注入したペーストに、３方向の振動加速度を加え、さらに、上下方向の振動加速度を加えると、溝の内部において、グラフェン接合体は、１－ブタノール中で平面状に並び、平面状に並んだグラフェン接合体が１－ブタノールを介して重なり合って積層することが、実験の結果で分かった。この結果は、円板形状のグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に平面状に並ぶことに依る。この平面状に並んだグラフェン接合体が、１－ブタノールを介して重ね合って積層する。さらに、１－ブタノールを気化すると、四角形の溝の底面に、平面状に並んだグラフェン接合体が積層したグラフェンの集まりが形成される。このグラフェン接合体の集まりを均等に圧縮すると、重なり合った面でグラフェン接合体同士が摩擦圧接し、全てのグラフェン接合体が面で摩擦圧接するため、グラフェン接合体同士の接合力が増大することも分かった。
ところで、本発明においては、１－ブタノール中に分散されたグラフェンの集まりからなるペーストを、円柱の溝に注入し、円柱の溝に３方向の振動加速度を加え、さらに、上下方向の振動加速度を加え、１－ブタノールを気化させた後に、グラフェンの集まりを円柱の突起によって均等に圧縮し、円柱の溝の底面にグラフェン接合体を形成する。このグラフェン接合体の面積と厚みと、円柱の溝の大きさと、溝に注入するペーストの量との関係を、実験を繰り返すことで明らかにした。
すなわち、深さが１ｍｍで、断面積の直径が４．９９ｍｍからなる円柱の溝にペーストを注入し、円柱の溝に、３方向の振動加速度を加え、さらに、上下方向の振動加速度を加え、１－ブタノールを気化させた後に、円柱の溝の底面に形成されたグラフェンの集まりを、長さが２ｍｍで、断面積の直径が４．９９ｍｍからなる円柱の突起で圧縮した。この後、溝からグラフェンの集まりを引き剥がし、グラフェンの集まりを、再度同じ大きさの圧縮応力を加える実験を繰り返した。この結果、取り出したグラフェンの集まりに、再度圧縮応力を加えた際に、摩擦圧接するグラフェンの数が１０枚を超えると、グラフェンの集まりが変形する場合があった。この結果から、深さが１ｍｍで、直径が４．９９ｍｍからなる円柱の溝に、全てのグラフェンが確実に摩擦圧接するグラフェンの枚数を最大で１０枚として、ペーストを注入することにした。従って、摩擦圧接するグラフェンの枚数が１０枚より少ないペーストの注入量の場合は、全てのグラフェンが確実に摩擦圧接する。この結果、深さが１ｍｍで、直径が４．９９ｍｍからなる円柱の溝に、ペーストを注入する量を変えると、直径が４．９９ｍｍからなる円板で、厚みが３．３ｎｍ以下の厚みからなるグラフェン接合体が溝に形成される。なお、直径が５ｍｍより小さい円板からなるグラフェン接合体の用途がないため、溝の最小形状を、直径が４．９９ｍｍからなる円柱の溝として設定した。
次に、溝の断面積の大きさが、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍまでの幅からなる円柱の溝にペーストを注入する量を、円柱の溝の断面積の大きさに比例させて増やした。このため、円柱の溝の深さを、円柱の断面積の大きさに比例した１－１６ｍｍに設定した。これによって、ペーストを溝に注入する量は、円柱の溝の断面積の大きさに比例して増える。また、円柱からなる突起の長さを、円柱の溝の深さより１ｍｍ長くし、円柱からなる突起が、円柱からなる溝の底面に存在するグラフェンの集まりを、均等に圧縮させた。
従って、直径が５．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを１．４ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを２．４ｍｍとして加工した。直径が６．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを２．０ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを３．０ｍｍとして加工した。直径が７．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを２．６ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを３．６ｍｍとして加工した。直径が８．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを３．２ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを４．２ｍｍとして加工した。直径が９．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを４．０ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを５．０ｍｍとして加工した。直径が１０．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを４．８ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを５．８ｍｍとして加工した。直径が１１．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを５．５ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを６．５ｍｍとして加工した。直径が１２．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを６．８ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを７．８ｍｍとして加工した。直径が１３．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを７．８ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを８．８ｍｍとして加工した。直径が１４．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを９．０ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを１０．０ｍｍとして加工した。直径が１５．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを１０．２ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを１１．２ｍｍとして加工した。直径が１６．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを１１．６ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを１２．６ｍｍとして加工した。直径が１７．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを１３．０ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを１４．０ｍｍとして加工した。直径が１８．９９ｍｍからなる円柱の溝を、深さを１４．４ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを１５．４ｍｍとして加工した。直径が１９．９９ｍｍからなる円柱の溝は、深さを１６．０ｍｍとして加工し、円柱からなる突起の長さを１７．０ｍｍとして加工した。
以上に説明した１５種類の大きさからなる円柱の溝に、ペーストを注入し、３方向の振動加速度を円柱の溝に加え、さらに、上下方向の振動加速度を加え、この後、１－ブタノールを気化させた。さらに、円柱の溝の底面に存在するグラフェンの集まりを、円柱の溝と同一形状からなり、長さが円柱の溝の深さより１ｍｍ長い円柱の突起によって圧縮した。この後、溝からグラフェンの集まりを引き剥がし、グラフェンの集まりを、再度同じ大きさの圧縮応力を加えた。こうした実験を繰り返し、１５種類の大きさからなる円柱の溝に形成できるグラフェン接合体の厚みを特定した。
すなわち、直径が５．９９ｍｍの溝の底面には１４枚のグラフェンが重なり、直径が６．９９ｍｍの溝の底面には１９枚のグラフェンが重なり、直径が７．９９ｍｍの溝の底面には２５枚のグラフェンが重なり、直径が８．９９ｍｍの溝の底面には３２枚のグラフェンが重なり、直径が９．９９ｍｍの溝の底面には３９枚のグラフェンが重なり、直径が１０．９９ｍｍの溝の底面には４７枚のグラフェンが重なり、直径が１１．９９ｍｍの溝の底面には５６枚のグラフェンが重なり、直径が１２．９９ｍｍの溝の底面には６６枚のグラフェンが重なり、直径が１３．９９ｍｍの溝の底面には７７枚のグラフェンが重なり、直径が１４．９９ｍｍの溝の底面には８８枚のグラフェンが重なり、直径が１５．９９ｍｍの溝の底面には１００枚のグラフェンが重なり、直径が１６．９９ｍｍの溝の底面には１１３枚のグラフェンが重なり、直径が１７．９９ｍｍの溝の底面には１２７枚のグラフェンが重なり、直径が１８．９９ｍｍの溝の底面には１４２枚のグラフェンが重なり、直径が１９．９９ｍｍの溝の底面には１５７枚のグラフェンが重なった。これらの結果は、円板からなるグラフェン接合体の面積に比例して、グラフェンの積層数が増加した。このため、円柱の溝の底面に形成されるグラフェン接合体のアスペクト比が、グラフェン接合体の大きさに関わらず、ほぼ同一の値を持つことになった。
以上の実験結果から、第一の板材の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、様々な面積と厚みを持つことができる。ここで、様々な面積と厚みとからなるグラフェン接合体を製造する際に、直径が４．９９ｍｍからなる円板で、厚みが１０枚のグラフェンが摩擦圧接したグラフェン接合体を、第一のグラフェン接合体として用い、様々な面積と厚みとからなるグラフェン接合体を製造する例を説明する。面積が第一のグラフェン接合体と同一で、厚みが第一のグラフェン接合体より薄い第二のグラフェン接合体の製造は、第一のグラフェン接合体を形成する際に、直径４．９９ｍｍからなる円柱の溝に、１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを注入する量を減らせば、第二のグラフェン接合体が形成される。また、底面積が第二のグラフェン接合体より広く、厚みが第二のグラフェン接合体より薄い第三のグラフェン接合体の製造は、直径５．９９ｍｍからなる溝に、第一のグラフェン接合体を形成する際に、溝に注入した１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりの量を注入すれば、第三のグラフェン接合体が形成される。さらに、面積が第三のグラフェン接合体と同一で、厚みが第三のグラフェン接合体より厚い第四のグラフェン接合体の製造は、直径５．９９ｍｍからなる溝に、第一のグラフェン接合体を形成する際に、溝に注入した１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりの量の１．５倍の量を、直径５．９９ｍｍからなる溝に注入すれば、第四のグラフェン接合体が形成される。このように、第一の板材に形成する溝の底面積と、溝に注入する１－ブタノールに分散されたグラフェンの量と、第一の板材の溝の底面に形成されるグラフェン接合体の面積と厚みとの関係を、事前に実験で明らかにし、予め設定した面積と厚みとからなるグラフェン接合体を、溝の底面に形成した。
これらの実験結果から、第一の板材に設ける同一の底面形状からなる複数の溝を、最小の底面積の大きさを、直径が４．９９ｍｍからなる円とし、最大の底面積の大きさを、直径が１９．９９ｍｍからなる円とした。また、複数の溝に同一の量からなる１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを注入する量を、溝の断面積の大きさに比例して増やし、最小の直径が４．９９ｍｍの溝には、１０枚のグラフェンの集まりが重なり合う量として溝に注入し、最大の直径が１９．９９ｍｍの溝には、１５７枚のグラフェンの集まりが重なり合う量として溝に注入する。これによって、第一の板材の溝の底面に形成されるグラフェン接合体の面積と厚みとの双方に幅がもたらされる。
また、第一の板材に設ける溝の数は、例えば、溝の大きさが、直径が４．９９ｍｍからなる円である場合は９００個を設ける。溝を等間隔に設けると、溝の底面積の大きさが、直径が４．９９ｍｍからなる円である場合は、第一の板材の横方向に３０個の溝を設け、縦方向に３０個の溝を設けることになり、第一の板材の形状は３１ｃｍ×３１ｃｍになる。
第一の板材の溝に形成されたグラフェン接合体を溝から引き剥がし、全てのグラフェン接合体を、予め決めた量からなる１－ブタノールとともに、第一の板材に形成された全ての溝の体積の総和よりさらに体積が大きい第二の容器に注入し、グラフェン接合体の集まりを１－ブタノール中に浸漬させた。この後、第二の容器に振動加速度を加え、第二の容器内に、１－ブタノールを介してグラフェン接合体が平面状に重なり合って積層した該グラフェン接合体の集まりからなるペーストを作成した。
なお、第一の板材の溝が、直径４．９９ｍｍからなる円柱で、深さが１ｍｍからなり、９００個の溝が第一の板材に設けられた場合は、溝の総体積は７０．６５ｃｍ３になる。直径が４．９９ｍｍからなる円の９００個が、平面状に接触して並べると、７０６．５ｃｍ２の面積を占める。前記の７０．６５ｃｍ３からなる体積を、７０６．５ｃｍ２の面積で割ると、１０ｃｍになる。従って、第二の容器の体積は、直径が４．９９ｍｍからなる円板の９００個のグラフェン接合体を、１－ブタノールに分散させるのに十分の体積になる。
ところで、第一の板材の溝から取り出したグラフェン接合体は、面積が小さく、厚みが薄く、また、グラフェンが殆ど質量を持たないため、グラフェン接合体の質量も極めて僅かである。さらに、グラフェンのアスペクト比を、厚みに対する長径の比率とすると、アスペクト比は、３×１０３－９×１０６になる。これに対し、グラフェン接合体のアスペクト比を、厚みに対する円板の面積の比とすると、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍからなる円板のグラフェン接合体のアスペクト比は、（６．０±０．１）×１０６と極めて大きな値を持つ。こうしたグラフェン接合体の集まりが１－ブタノールに分散した容器に、第三の工程で加えた振動加速度の２倍の振動加速度を加えると、第三の工程における現象と同様に、１－ブタノールを伴って、グラフェン接合体の集まりが、振動加速度の方向に移動する。また、面を上にしてグラフェン接合体が再配列して重なり合う。この結果、グラフェン接合体が１－ブタノールを介して平面状に並び、平面状に並んだグラフェン接合体が重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりが、第二の容器に形成される。
【0013】
７段落に記載した第三の工程における処理と、７段落に記載した第四の工程における処理とを、１１段落に記載した処理方法によって実施し、かつ、７段落に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、７段落に記載した処理方法によって実施し、これによって、７段落に記載したペーストを製造し、該ペーストを用い、該ペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、厚みが厚く、かつ、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を製造する方法は、
予め設定した形状からなる第一の特徴と、予め設定した深さからなる第二の特徴と、１１段落に記載した円柱の溝より広い底面積からなる第三の特徴を兼備する溝を第三の板材に形成し、該第三の板材の溝に、１１段落に記載した方法で製造したペーストの予め設定した量を注入し、該第三の板材に対し、左右、前後、上下の３方向の振動加速度を、７段落に記載した第三の工程で加えた振動加速度より大きな振動加速度として、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、さらに、上下方向の振動加速度を、７段落に記載した第三の工程で加えた振動加速度より大きな振動加速度として５秒間加える、これによって、前記ペーストを構成するグラフェン接合体の集まりが、平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだ該グラフェンの集まりが重なり合って積層した該グラフェン接合体の集まりが、前記第三の板材の溝の底面に該底面の形状として形成される第一の工程と、
該第三の板材を、前記ペーストを構成する１－ブタノールの沸点に昇温し、該第三の板材の溝から前記１－ブタノールを気化させ、該第三の板材の溝の底面に、平面状に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりを形成する、さらに、該第三の板材の溝の側面と接触する位置に形成される第一の特徴と、前記第三の板材の溝の深さより長さが長い第二の特徴とを兼備する突起を第四の板材に形成し、該第四の板材の突起が、前記第三の板材の溝に挿入されるように、該第四の板材を前記第三の板材の上に重ね合わせ、該第四の板材の前記突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮し、前記突起の先端が、前記溝の底面に形成された前記平面状に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりを圧縮する、これによって、該平面状に重なり合ったグラフェン接合体同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェン接合体の集まりからなるグラフェン接合体が、前記溝の底面に、該底面の形状として形成される、摩擦圧接で接合したグラフェン接合体の集まりからなるグラフェン接合体を、溝の底面に、該底面の形状として形成する第二の工程と、
前記溝が形成された前記第三の板材の底面に該当する部位に、７段落に記載した第四の工程で加えた衝撃加速度より大きな衝撃加速度を５秒間断続的に加え、前記溝に形成された前記グラフェン接合体を、該溝の底面から引き剥がす、溝の底面からグラフェン接合体を引き剥がす第三の工程とからなり、
前記３つの工程における処理を連続して実施することで、７段落に記載した第三の工程における処理と、７段落に記載した第四の工程における処理とを、１１段落に記載した処理方法によって実施し、かつ、７段落に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、７段落に記載した処理方法によって実施し、これによって、７段落に記載したペーストを製造し、該ペーストを用い、該ペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、厚みが厚く、かつ、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を製造する方法である。
予め設定した形状からなる第一の特徴と、予め設定した深さからなる第二の特徴と、１１段落に記載した円柱の溝より広い底面積からなる第三の特徴を兼備する溝を第三の板材に形成し、該第三の板材の溝に、１１段落に記載した方法で製造したペーストの予め設定した量を注入し、該第三の板材に対し、左右、前後、上下の３方向の振動加速度を、７段落に記載した第三の工程で加えた振動加速度より大きな振動加速度として、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、さらに、上下方向の振動加速度を、７段落に記載した第三の工程で加えた振動加速度より大きな振動加速度として５秒間加える、これによって、前記ペーストを構成するグラフェン接合体の集まりが、平面状に並ぶとともに、該平面状に並んだ該グラフェンの集まりが重なり合って積層した該グラフェン接合体の集まりが、前記第三の板材の溝の底面に該底面の形状として形成される第一の工程と、
該第三の板材を、前記ペーストを構成する１－ブタノールの沸点に昇温し、該第三の板材の溝から前記１－ブタノールを気化させ、該第三の板材の溝の底面に、平面状に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりを形成する、さらに、該第三の板材の溝の側面と接触する位置に形成される第一の特徴と、前記第三の板材の溝の深さより長さが長い第二の特徴とを兼備する突起を第四の板材に形成し、該第四の板材の突起が、前記第三の板材の溝に挿入されるように、該第四の板材を前記第三の板材の上に重ね合わせ、該第四の板材の前記突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮し、前記突起の先端が、前記溝の底面に形成された前記平面状に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりを圧縮する、これによって、該平面状に重なり合ったグラフェン接合体同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェン接合体の集まりからなるグラフェン接合体が、前記溝の底面に、該底面の形状として形成される、摩擦圧接で接合したグラフェン接合体の集まりからなるグラフェン接合体を、溝の底面に、該底面の形状として形成する第二の工程と、
前記溝が形成された前記第三の板材の底面に該当する部位に、７段落に記載した第四の工程で加えた衝撃加速度より大きな衝撃加速度を５秒間断続的に加え、前記溝に形成された前記グラフェン接合体を、該溝の底面から引き剥がす、溝の底面からグラフェン接合体を引き剥がす第三の工程とからなり、
前記３つの工程における処理を連続して実施することで、７段落に記載した第三の工程における処理と、７段落に記載した第四の工程における処理とを、１１段落に記載した処理方法によって実施し、かつ、７段落に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、７段落に記載した処理方法によって実施し、これによって、７段落に記載したペーストを製造し、該ペーストを用い、該ペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、厚みが厚く、かつ、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を製造する方法である。
【0014】
つまり、２段落で説明したように、グラフェン接合体の用途が広いため、グラフェン接合体は、用途に応じて面積と厚みとが大きく異なる。従って、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を製造することが求められる。このため、７段落に記載した第三の工程における処理と、７段落に記載した第四の工程における処理とを、１１段落に記載した方法で実施し、７段落に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、７段落に記載した方法で実施して製造したペーストを用い、該ペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、かつ、厚みが厚く、かつ、予め設定した面積の大きさと厚みとからなるグラフェン接合体を製造することとした。
すなわち、面積が広いグラフェン接合体、ないしは、厚みが厚いグラフェン接合体を製造する際に、平面状に重なり合って積層した全てのグラフェンを均等に圧縮し、グラフェン同士が摩擦圧接したグラフェン接合体を製造することは、グラフェン接合体の面積が大きくなるほど、また、厚みが厚くなるほど、全てのグラフェンを均等に圧縮することが難しくなる。これに対し、本発明で用いるペーストを構成するグラフェン接合体は、グラフェンより面積が大きく、かつ、厚みも厚い。このため、本発明で用いるグラフェン接合体の数は、１１段落に記載した方法でグラフェン接合体を製造する際に用いるグラフェンの数より少ない。従って、全てのグラフェン接合体を均等に圧縮することが容易になる。この考えから、７段落に記載した第三の工程における処理と、７段落に記載した第四の工程における処理とを、１１段落に記載した方法で実施し、７段落に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、７段落に記載した方法で実施して製造したペーストを用い、１１段落に記載した第一の板材の円柱からなる複数の溝より底面積が広い第三の板材の溝に、予め設定した量からなるペーストを注入し、第三の板材の溝の底面に、ペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、かつ、厚みが厚いグラフェン接合体を、製造することとした。なお、グラフェン接合体同士を平面状に重ね合わせて積層し、重なり合ったグラフェン接合体同士を、該重なり合った面で摩擦圧接させ、グラフェン接合体を製造する、グラフェン接合体の面積の大きさと厚みは、１２段落に記載した方法と同様に、多くの実験によって予め明らかにする。この実験結果に基づき、第三の板材の溝の底面の大きさを予め決め、溝に注入するペーストの量を予め決める。なお、全てのグラフェン接合体の集まりが同時に摩擦圧接し、より面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体が製造できたか否かは、第三の板材の溝に形成したグラフェン接合体を溝から剥ぎ取り、平面状に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりに加えた同じ大きさの圧縮応力を、再度、グラフェン接合体に加える。この際に、グラフェン接合体が変形しないことを確認し、全てのグラフェン接合体の集まりが同時に摩擦圧接し、より面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体が製造できたと判断した。
本発明で製造するグラフェン接合体の面積と厚みは、ペーストを構成するグラフェン接合体の面積と厚みに依存する。このため、全てのグラフェン接合体の集まりが同時に摩擦圧接し、グラフェン接合体が製造できる面積の大きさと、厚みとを、予め実験によって明らかにする。この実験結果に基づき、第三の板材に設ける溝の底面積の大きさと、第三の板材の全ての溝に注入するペーストの量を事前に明らかにする。
すなわち、面積が広いグラフェン接合体、ないしは、厚みが厚いグラフェン接合体を製造する際に、平面状に重なり合って積層した全てのグラフェンを均等に圧縮し、グラフェン同士が摩擦圧接したグラフェン接合体を製造することは、グラフェン接合体の面積が大きくなるほど、また、厚みが厚くなるほど、全てのグラフェンを均等に圧縮することが難しくなる。これに対し、本発明で用いるペーストを構成するグラフェン接合体は、グラフェンより面積が大きく、かつ、厚みも厚い。このため、本発明で用いるグラフェン接合体の数は、１１段落に記載した方法でグラフェン接合体を製造する際に用いるグラフェンの数より少ない。従って、全てのグラフェン接合体を均等に圧縮することが容易になる。この考えから、７段落に記載した第三の工程における処理と、７段落に記載した第四の工程における処理とを、１１段落に記載した方法で実施し、７段落に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、７段落に記載した方法で実施して製造したペーストを用い、１１段落に記載した第一の板材の円柱からなる複数の溝より底面積が広い第三の板材の溝に、予め設定した量からなるペーストを注入し、第三の板材の溝の底面に、ペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、かつ、厚みが厚いグラフェン接合体を、製造することとした。なお、グラフェン接合体同士を平面状に重ね合わせて積層し、重なり合ったグラフェン接合体同士を、該重なり合った面で摩擦圧接させ、グラフェン接合体を製造する、グラフェン接合体の面積の大きさと厚みは、１２段落に記載した方法と同様に、多くの実験によって予め明らかにする。この実験結果に基づき、第三の板材の溝の底面の大きさを予め決め、溝に注入するペーストの量を予め決める。なお、全てのグラフェン接合体の集まりが同時に摩擦圧接し、より面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体が製造できたか否かは、第三の板材の溝に形成したグラフェン接合体を溝から剥ぎ取り、平面状に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりに加えた同じ大きさの圧縮応力を、再度、グラフェン接合体に加える。この際に、グラフェン接合体が変形しないことを確認し、全てのグラフェン接合体の集まりが同時に摩擦圧接し、より面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体が製造できたと判断した。
本発明で製造するグラフェン接合体の面積と厚みは、ペーストを構成するグラフェン接合体の面積と厚みに依存する。このため、全てのグラフェン接合体の集まりが同時に摩擦圧接し、グラフェン接合体が製造できる面積の大きさと、厚みとを、予め実験によって明らかにする。この実験結果に基づき、第三の板材に設ける溝の底面積の大きさと、第三の板材の全ての溝に注入するペーストの量を事前に明らかにする。
【0015】
本発明は次の３つの工程からなる。
第一の工程は、次の２つの処理からなる。同一の形状と、同一の深さとからなり、底面積が１１段落に記載した円柱からなる第一の板材の溝の底面積より広い底面積からなる溝を形成した第三の板材を事前に用意する。この溝に、７段落に記載した第三の工程における処理と、７段落に記載した第四の工程における処理とを、１１段落に記載した方法で実施し、７段落に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、７段落に記載した方法で実施して製造したペーストの予め設定した量を注入する。この後、第三の板材に対し、左右、前後、上下の３方向の振動加速度を、７段落に記載した第五の工程で加えた振動加速度より大きな振動加速度として加え、最後に上下方向の振動加速度を、７段落に記載した第五の工程で加えた振動加速度より大きな振動加速度として加える。これによって、第三の板材の溝の底面に、ペーストの集まりが底面の形状として形成される。
第二の工程は、ペーストを構成するグラフェン接合体同士を接合し、より面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体を第三の板材の溝の底面に、該底面の形状として形成する。このため、第三の板材の溝の側面と接触する位置に形成する第一の特徴と、第三の板材の溝の深さより長さが長い第二の特徴とを兼備する突起が形成された第四の板材を予め用意する。この後、次の３つの処理を行う。第一の処理は、第三の板材を１－ブタノールの沸点に昇温し、第三の板材の溝から１－ブタノールを気化させる。この際、第一のペーストに存在する水分が、１－ブタノールとともに気化し、グラフェン接合体の集まりが清浄化される。第二の処理は、第四の板材の突起が、第三の板材の溝に挿入するように、第四の板材を第三の板材の上に重ね合わせ、第四の板材の突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮する。この際、突起の先端が、溝の底面に形成された平面状に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりを圧縮し、これによって、平面状に重なり合ったグラフェン接合体同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェン接合体の集まりからなるグラフェン接合体が、溝の底面に、底面の形状として形成される。この結果、ペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体が、第三の板材の溝の底面に、底面の形状として形成される。
第三の工程は、第三の板材の溝の底面に形成されたグラフェン接合体を、第三の板材の底面から引き剥がす工程である。すなわち、溝が形成された第三の板材の底面に該当する部位に、７段落に記載した第四の工程で加えた衝撃加速度より大きな衝撃加速度を繰り返し加え、溝に形成されたグラフェン接合体を、溝の底面から引き剥がす。
以上に説明した３つの工程は、いずれも簡単な処理からなる。従って、本方法は、７段落に記載した方法で製造したペースト構成するグラフェン接合体より面積が大きく、かつ、厚みが厚いグラフェン接合体を安価に製造できる。
なお、製造したグラフェン接合体に、全体を覆う板材を被せ、該板材に第二の工程の第二の処理で加えた圧縮応力と同じ大きさの圧縮応力を再度加え、製造したグラフェン接合体が変形しないことを確認し、全てのグラフェン接合体が摩擦圧接していると判断した。
この結果、第三の板材の溝の底面積の大きさと、第三の板材の溝に注入するペーストの量に応じた面積と厚みとを有するグラフェン接合体が製造できる。従って、第三の板材の溝の底面の面積が広ければ、より広い面積のグラフェン接合体が製造でき、また、第三の板材の溝に注入するペーストの量が多ければ、より厚みの厚いグラフェン接合体が製造できる。これとは反対に、第三の板材の溝の底面の面積が狭ければ、より面積が小さいグラフェン接合体が製造でき、また、第三の板材の溝に注入するペーストの量が少なければ、より厚みが薄いグラフェン接合体が製造できる。
このため、グラフェン接合体同士を平面状に重ね合わせて積層し、平面状に重なり合ったグラフェン接合体同士を摩擦圧接し、摩擦圧接で接合したグラフェン接合体の集まりからなるグラフェン接合体は、製造できるグラフェン接合体の面積の大きさと厚みとを、１２段落に記載した方法と同様な方法で、予め実験によって明らかにする。この実験結果に基づき、第三の板材の溝の底面の大きさを決め、第三の板材の溝に注入するペーストの量を予め求めておく。これらの検討結果に基づき、７段落に記載した第三の工程における処理と、７段落に記載した第四の工程における処理とを、１１段落に記載した方法で実施して製造したペーストを用いて、本発明におけるグラフェン接合体を作成する。
従って、本発明におけるグラフェン接合体の製造は、製造するグラフェン接合体の面積の大きさと厚みとを予め設定し、このグラフェン接合体が製造できる第三の板材の溝の底面の大きさと、溝に注入するペーストの量を事前に実験によって明らかにする。これらの結果に基づいて、７段落に記載した第三の工程における処理と、７段落に記載した第四の工程における処理とを、１１段落に記載した方法で実施し、７段落に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、７段落に記載した方法で実施して製造したペーストを用いて、本発明におけるグラフェン接合体を作成する。これによって、６段落に記載した第三と第四の課題が解決される。このため、６段落に記載した４つの課題の全てが解決される。
第一の工程は、次の２つの処理からなる。同一の形状と、同一の深さとからなり、底面積が１１段落に記載した円柱からなる第一の板材の溝の底面積より広い底面積からなる溝を形成した第三の板材を事前に用意する。この溝に、７段落に記載した第三の工程における処理と、７段落に記載した第四の工程における処理とを、１１段落に記載した方法で実施し、７段落に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、７段落に記載した方法で実施して製造したペーストの予め設定した量を注入する。この後、第三の板材に対し、左右、前後、上下の３方向の振動加速度を、７段落に記載した第五の工程で加えた振動加速度より大きな振動加速度として加え、最後に上下方向の振動加速度を、７段落に記載した第五の工程で加えた振動加速度より大きな振動加速度として加える。これによって、第三の板材の溝の底面に、ペーストの集まりが底面の形状として形成される。
第二の工程は、ペーストを構成するグラフェン接合体同士を接合し、より面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体を第三の板材の溝の底面に、該底面の形状として形成する。このため、第三の板材の溝の側面と接触する位置に形成する第一の特徴と、第三の板材の溝の深さより長さが長い第二の特徴とを兼備する突起が形成された第四の板材を予め用意する。この後、次の３つの処理を行う。第一の処理は、第三の板材を１－ブタノールの沸点に昇温し、第三の板材の溝から１－ブタノールを気化させる。この際、第一のペーストに存在する水分が、１－ブタノールとともに気化し、グラフェン接合体の集まりが清浄化される。第二の処理は、第四の板材の突起が、第三の板材の溝に挿入するように、第四の板材を第三の板材の上に重ね合わせ、第四の板材の突起が形成された反対側の表面の全体を均等に圧縮する。この際、突起の先端が、溝の底面に形成された平面状に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりを圧縮し、これによって、平面状に重なり合ったグラフェン接合体同士が、該重なり合った面で摩擦圧接し、該摩擦圧接で接合したグラフェン接合体の集まりからなるグラフェン接合体が、溝の底面に、底面の形状として形成される。この結果、ペーストを構成するグラフェン接合体より面積が大きく、厚みが厚いグラフェン接合体が、第三の板材の溝の底面に、底面の形状として形成される。
第三の工程は、第三の板材の溝の底面に形成されたグラフェン接合体を、第三の板材の底面から引き剥がす工程である。すなわち、溝が形成された第三の板材の底面に該当する部位に、７段落に記載した第四の工程で加えた衝撃加速度より大きな衝撃加速度を繰り返し加え、溝に形成されたグラフェン接合体を、溝の底面から引き剥がす。
以上に説明した３つの工程は、いずれも簡単な処理からなる。従って、本方法は、７段落に記載した方法で製造したペースト構成するグラフェン接合体より面積が大きく、かつ、厚みが厚いグラフェン接合体を安価に製造できる。
なお、製造したグラフェン接合体に、全体を覆う板材を被せ、該板材に第二の工程の第二の処理で加えた圧縮応力と同じ大きさの圧縮応力を再度加え、製造したグラフェン接合体が変形しないことを確認し、全てのグラフェン接合体が摩擦圧接していると判断した。
この結果、第三の板材の溝の底面積の大きさと、第三の板材の溝に注入するペーストの量に応じた面積と厚みとを有するグラフェン接合体が製造できる。従って、第三の板材の溝の底面の面積が広ければ、より広い面積のグラフェン接合体が製造でき、また、第三の板材の溝に注入するペーストの量が多ければ、より厚みの厚いグラフェン接合体が製造できる。これとは反対に、第三の板材の溝の底面の面積が狭ければ、より面積が小さいグラフェン接合体が製造でき、また、第三の板材の溝に注入するペーストの量が少なければ、より厚みが薄いグラフェン接合体が製造できる。
このため、グラフェン接合体同士を平面状に重ね合わせて積層し、平面状に重なり合ったグラフェン接合体同士を摩擦圧接し、摩擦圧接で接合したグラフェン接合体の集まりからなるグラフェン接合体は、製造できるグラフェン接合体の面積の大きさと厚みとを、１２段落に記載した方法と同様な方法で、予め実験によって明らかにする。この実験結果に基づき、第三の板材の溝の底面の大きさを決め、第三の板材の溝に注入するペーストの量を予め求めておく。これらの検討結果に基づき、７段落に記載した第三の工程における処理と、７段落に記載した第四の工程における処理とを、１１段落に記載した方法で実施して製造したペーストを用いて、本発明におけるグラフェン接合体を作成する。
従って、本発明におけるグラフェン接合体の製造は、製造するグラフェン接合体の面積の大きさと厚みとを予め設定し、このグラフェン接合体が製造できる第三の板材の溝の底面の大きさと、溝に注入するペーストの量を事前に実験によって明らかにする。これらの結果に基づいて、７段落に記載した第三の工程における処理と、７段落に記載した第四の工程における処理とを、１１段落に記載した方法で実施し、７段落に記載した第一の工程と、第二の工程と、第五の工程とにおける処理を、７段落に記載した方法で実施して製造したペーストを用いて、本発明におけるグラフェン接合体を作成する。これによって、６段落に記載した第三と第四の課題が解決される。このため、６段落に記載した４つの課題の全てが解決される。
【0016】
１３段落に記載したグラフェン接合体を製造する方法は、
１３段落に記載した第三の板材に設ける溝が、四角柱からなる溝であり、該四角柱からなる溝の断面の四角形の一方の辺と他方の辺との長さを、１１段落に記載した円板形状からなるグラフェン接合体の直径の長さに近い整数値の長さに、１倍から１倍ごとに１０倍までの倍数を掛けた長さとし、前記一方の辺と前記他方の辺の長さに、１０種類の長さの幅を持たせ、該１０種類の長さの幅を持つ２つの辺の互いに異なる辺の組み合わせによって、前記四角形の一方の辺と他方の辺の長さを構成し、該四角柱の溝の深さを、１１段落に記載した円板からなるグラフェン接合体を形成する際の円柱の溝の深さに、前記四角形からなる溝の底面に、前記円板からなるグラフェン接合体を平面状に並べる該グラフェン接合体の数を掛け合わせた深さとし、該四角形の溝を１３段落に記載した第三の板材に形成する第一の処理と、
該四角柱の溝に、１１段落に記載した方法で製造したペーストを注入する量を、前記四角柱の溝に注入されたグラフェン接合体同士が重なり合って積層し、該積層したグラフェン接合体の集まりが、最大で２０層まで積層する量として前記ペーストを注入する第二の処理を行う、
これら２つの処理を、１３段落に記載した第一の工程における処理として実施することを特徴とする、１３段落に記載したグラフェン接合体を製造する方法である。
１３段落に記載した第三の板材に設ける溝が、四角柱からなる溝であり、該四角柱からなる溝の断面の四角形の一方の辺と他方の辺との長さを、１１段落に記載した円板形状からなるグラフェン接合体の直径の長さに近い整数値の長さに、１倍から１倍ごとに１０倍までの倍数を掛けた長さとし、前記一方の辺と前記他方の辺の長さに、１０種類の長さの幅を持たせ、該１０種類の長さの幅を持つ２つの辺の互いに異なる辺の組み合わせによって、前記四角形の一方の辺と他方の辺の長さを構成し、該四角柱の溝の深さを、１１段落に記載した円板からなるグラフェン接合体を形成する際の円柱の溝の深さに、前記四角形からなる溝の底面に、前記円板からなるグラフェン接合体を平面状に並べる該グラフェン接合体の数を掛け合わせた深さとし、該四角形の溝を１３段落に記載した第三の板材に形成する第一の処理と、
該四角柱の溝に、１１段落に記載した方法で製造したペーストを注入する量を、前記四角柱の溝に注入されたグラフェン接合体同士が重なり合って積層し、該積層したグラフェン接合体の集まりが、最大で２０層まで積層する量として前記ペーストを注入する第二の処理を行う、
これら２つの処理を、１３段落に記載した第一の工程における処理として実施することを特徴とする、１３段落に記載したグラフェン接合体を製造する方法である。
【0017】
つまり、２段落で説明したように、グラフェン接合体の用途が広いため、グラフェン接合体は、用途に応じた面積と厚みが必要になる。このため、１３段落において、１１段落に記載したペーストを用い、該ペーストを構成する円板からなるグラフェン接合体より面積が広く、厚みが厚いグラフェン接合体を製造する際に、１１段落に記載した円柱からなる溝より底面積が広い四角柱の同一形状からなる複数の溝に、同一の量のペーストを注入し、１－ブタノールを気化させ、この後、グラフェン接合体同士を摩擦圧接させた。この際に、予め設定した面積と厚みを持つグラフェン接合体を製造するため、実験の結果に基づき、四角柱の溝の断面積の大きさを予め設定し、また、溝に注入するペーストの量を予め設定した。
すなわち、１１段落に記載したペーストを構成するグラフェン接合体は、最も小さいグラフェン接合体が、直径が４．９９ｍｍからなる円板で、厚みは３．３ｎｍ以下である。最も大きいグラフェン接合体が、直径が１９．９９ｍｍからなる円板で、厚みは５２ｎｍ以下である。これら１６種類のグラフェン接合体のアスペクト比は、１２段落に記載したように、（６．０±０．１）×１０６の極めて大きな値を持つ。また、ペーストを構成する円板形状からなるグラフェン接合体の直径が、４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍまでに至る大きさの幅があるが、グラフェン接合体の直径の大きさは、いずれも５ｍｍから１ｍｍごとに２０ｍｍに至る整数値に極めて近い値である。このような形状からなるグラフェン接合体の集まりが１－ブタノール中に分散したペーストに、３方向の振動加速度を加え、さらに、上下方向の振動加速度を加えると、四角形の溝の底面に、グラフェン接合体が２次元的に平面状に並ぶとともに、２次元的に平面状に並んだグラフェン接合体の集まりが、３次元的に重なり合って積層する。この重なり合ったグラフェン接合体同士を、重なり合った面で摩擦圧接し、摩擦圧接したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成できれば、円板より面積が広く、厚みが厚いグラフェン接合体が、四角柱の溝の底面に形成できる。このため、多くの実験を重ね、四角柱からなる溝の断面の四角形の一方の辺と他方の辺との長さを、円板形状からなるグラフェン接合体の直径の長さに近い整数値の長さに、１倍から１倍ごとに１０倍までの倍数を掛けた長さとし、一方の辺と他方の辺の長さに、１０種類の長さの幅を持たせ、１０種類の長さの幅を持つ２つの辺の互いに異なる辺の組み合わせによって、四角形の一方の辺と他方の辺の長さを構成すると、様々な大きさからなる四角形の底面に、円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせることができることが、実験の結果で分かった。さらに、２次元的に平面状に並んだグラフェン接合体の集まりを、最大で２０層まで３次元的に重ね合わせて積層し、この積層したグラフェン接合体を圧縮すると、全てのグラフェン接合体が面同士で摩擦圧接することも、実験の結果で分かった。この実験結果に基づき、ペーストを注入する四角形からなる溝の大きさを第三の板材に形成した。さらに、四角形の溝に注入するペーストの量を、２次元的に平面状に並んだグラフェン接合体の集まりが、最大で２０層まで３次元的に重なり合って積層する量として注入させた。以下に、多くの実験で検討した内容を説明する。
なお、溝の形状を四角柱とした理由は、グラフェン接合体の用途の多くが四角形であることによる。１１段落に記載したペーストの製造において、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍにいたる大きさからなる１６種類の大きさからなる円板のグラフェン接合体をすでに製造している。さらに、製造したグラフェン接合体のアスペクト比が、（６．０±０．１）×１０６の極めて大きな値を持つ。従って、グラフェン接合体は一定の面積を持つ極めて扁平な物質である。このため、四角柱の溝の底面に形成したグラフェン接合体の集まりは、互いに面同士で重なり合うとともに、重なり合った面で確実に圧縮される。しかし、四角柱の角部に近い領域には、グラフェン接合体が入り込めない。いっぽう、ペーストを構成するグラフェン接合体はいずれも円板で、グラフェン接合体が溝の底面に２次元的に平面状に並べば、四角柱の角部に近い領域には、グラフェン接合体は入り込まない。従って、四角柱の溝の底面に形成したグラフェン接合体を、四角柱の溝から一旦剥がし、グラフェン接合体の全体を覆う板材を再度被せ、該板材に第二の工程の第二の処理で加えた圧縮応力と同じ大きさの圧縮応力を再度加え、グラフェン接合体が変形しないことを確認し、全てのグラフェン接合体が摩擦圧接していると判断した。
前記したように、円板からなるグラフェン接合体の直径が、４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍまでに至る長さで、いずれの長さも、整数値にかなり近い長さである。従って、四角柱の溝の断面の四角形を形成する２辺の長さを、円板からなるグラフェン接合体の直径に近い整数値とすれば、四角形の辺の長さに応じて、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍからなるグラフェン接合体を、四角形の底面に２次元的に平面状に並ばせることができる。さらに、グラフェン接合体のアスペクト比が極めて大きいため、２次元的に平面状に並んだグラフェン接合体の集まりを、３次元的に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりとすることが可能である。このグラフェン接合体の集まりから１－ブタノールを気化させた後に、グラフェン接合体の集まりを均等に圧縮すると、清浄化された全てのグラフェン接合体同士が、重なり合った面で摩擦圧接するため、グラフェン接合体同士の接合力が増大する。
以下に、実験の結果を詳細に説明する。
１１段落に記載した円柱の溝の底面に形成した円板からなるグラフェン接合体の直径が、４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍからなり、いずれも整数値に極めて近い長さである。従って、四角柱の断面の四角形の辺の長さを、円板からなる全てのグラフェン接合体の直径の長さに近い整数値の長さに、１倍から１０倍までの倍数を掛けた長さとし、一方の辺の長さと他方の辺の長さに、１０種類の長さの幅を持たせ、該１０種類の長さの幅を持つ２つの辺の互いに異なる辺の組み合わせによって、四角形の一方の辺と他方の辺の長さとを構成すると、四角形の底面に、円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせることができた。
すなわち、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、断面が四角形の溝に注入する際には、４．９９ｍｍの２倍が１ｃｍに近いため、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、２の１倍から１０倍までの１０種類の長さである、１ｃｍから１ｃｍごとに１０ｃｍまでの長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。この際、四角形からなる溝の深さは、１１段落に記載した円板からなるグラフェン接合体を形成する際の円柱の溝の深さに、四角形からなる溝の底面に円板からなるグラフェン接合体を２次元的に平面状に並ばせる数を掛けた深さとした。例えば、四角形の形状が１ｃｍ×１ｃｍである場合は、四角柱の底面に４個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１ｍｍであった。従って、四角柱の溝の深さは、１ｍｍの４倍である４ｍｍになる。
なお、溝の深さが４ｍｍになった理由は、ペーストを構成する１－ブタノールの量が、グラフェン接合体の量に比べると、過剰であることによる。つまり、厚みが３．３ｎｍで、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体の２０枚を、重ね合わせたグラフェン接合体の厚みは僅かに６６ｎｍであり、４枚のグラフェン接合体の面積の合計は僅かに０．７８５ｃｍ２である。しかし、厚みが３．３ｎｍで、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体の４×２０からなる８０枚を、１－ブタノール中で４個のグラフェン接合体を平面状に並ばせ、平面状に並んだグラフェン接合体を、１－ブタノールを介して２０層積層させるには、グラフェン接合体のアスペクト比が極めて大きいため、過剰な１－ブタノールが必要になる。従って、ペーストを注入する四角柱の溝の断面積が大きくなるほど、ペースを構成するグラフェン接合体の数が増える。このため、四角柱の溝の断面積が大きくなるほど、溝の深さが長くなる。例えば、直径が１９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１６ｍｍであった。従って、断面積が２０ｃｍ×２０ｃｍの四角柱の溝の場合は、四角柱の底面に１０×１０の１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。このため、溝の深さは、１６．０ｍｍの１００倍である１６０ｃｍになる。この際、厚みが５２ｎｍで、直径が１９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体の１００×２０からなる２０００枚を、１－ブタノールに分散させることになる。このため、過剰な１－ブタノールからペーストを、１６０ｃｍの深さから溝に注入することになる。
ここで、２辺の組み合わせを説明する。四角形の形状は、一方の辺の長さが１ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、１ｃｍ×１ｃｍ、１ｃｍ×２ｃｍ、１ｃｍ×３ｃｍ、―――、１ｃｍ×１０ｃｍの１０種類になる。一方の辺の長さが２ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、２ｃｍ×２ｃｍ、２ｃｍ×３ｃｍ、２ｃｍ×４ｃｍ、―――、２ｃｍ×１０ｃｍの９種類になる。一方の辺の長さが３ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、３ｃｍ×３ｃｍ、３ｃｍ×４ｃｍ、３ｃｍ×５ｃｍ、―――、３ｃｍ×１０ｃｍの８種類になる。一方の辺の長さが４ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、４ｃｍ×４ｃｍ、４ｃｍ×５ｃｍ、４ｃｍ×６ｃｍ、―――、４ｃｍ×１０ｃｍの７種類になる。一方の辺の長さが５ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、５ｃｍ×５ｃｍ、５ｃｍ×６ｃｍ、５ｃｍ×７ｃｍ、―――、５ｃｍ×１０ｃｍの６種類になる。一方の辺の長さが６ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、６ｃｍ×６ｃｍ、６ｃｍ×７ｃｍ、６ｃｍ×８ｃｍ、―――、６ｃｍ×１０ｃｍの５種類になる。一方の辺の長さが７ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、７ｃｍ×７ｃｍ、７ｃｍ×８ｃｍ、７ｃｍ×９ｃｍ、―――、７ｃｍ×１０ｃｍの４種類になる。一方の辺の長さが８ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、８ｃｍ×８ｃｍ、８ｃｍ×９ｃｍ、８ｃｍ×１０ｃｍの３種類になる。一方の辺の長さが９ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、９ｃｍ×９ｃｍ、９ｃｍ×１０ｃｍの２種類になる。一方の辺の長さが１０ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、１０ｃｍ×１０ｃｍの１種類になる。この結果、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１ｃｍ×１ｃｍからなる１ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１０ｃｍ×１０ｃｍからなる１００ｃｍ２になる。また、２次元的に平面状に並ばせた直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体の集まりは、アスペクト比が極めて大きいため、四角形の溝に、２０層まで積層させることが可能になった。四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は６６ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。
次に、直径が５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、断面が四角形の溝に注入する際には、５．９９ｍｍに近い整数の長さが、０．６の５倍である３ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、３の１倍から１０倍までの長さである、３ｃｍから３ｃｍごとに３０ｃｍまでの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。すなわち、一方の辺の長さが３ｃｍの場合は、他方の辺の長さを、３の１倍から１０倍までの、３ｃｍから３ｃｍごとに３０ｃｍまでの１０種類の長さで、１０種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが６ｃｍの場合は、３の２倍から１０倍までの９種類の長さで、９種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが９ｃｍの場合は、３の３倍から１０倍までの８種類の長さで、８種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが１２ｃｍの場合は、３の４倍から１０倍までの７種類の長さで、７種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが１５ｃｍの場合は、３の５倍から１０倍までの６種類の長さで、６種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが１８ｃｍの場合は、３の６倍から１０倍までの５種類の長さで、５種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが２１ｃｍの場合は、３の７倍から１０倍までの４種類の長さで、４種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが２４ｃｍの場合は、３の８倍から１０倍までの３種類の長さで、３種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが２７ｃｍの場合は、３の９倍から１０倍までの２種類の長さで、２種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが３０ｃｍの場合は、３０ｃｍ×３０ｃｍの１種類の四角形を形成する。この結果、直径が５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、３ｃｍ×３ｃｍからなる９ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、３０ｃｍ×３０ｃｍからなる９００ｃｍ２になる。また、２次元的に平面状に並ばせた直径が５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体の集まりは、アスペクト比が極めて大きいため、四角形の溝に、２０層まで積層させることが可能になった。四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は９２ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が３ｃｍ×３ｃｍである場合は、四角柱の底面に２５個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１．４ｍｍであった。従って、３ｃｍ×３ｃｍの四角柱の溝の深さは、１．４ｍｍの２５倍である３．５ｃｍになる。
さらに、直径が６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、断面が四角形の溝に注入する際には、６．９９ｍｍに近い整数の長さが、０．７の１０倍である７ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、７の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、７ｃｍ×７ｃｍからなる４９ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、７０ｃｍ×７０ｃｍからなる４９００ｃｍ２になる。最も面積が小さい四角形が４９ｃｍ２で、最も面積が大きい四角形が４９００ｃｍ２になる。また、直径が６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は１２６ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が７ｃｍ×７ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは２．０ｍｍであった。従って、７ｃｍ×７ｃｍの四角柱の溝の深さは、２．０ｍｍの１００倍である２０ｃｍになる。
また、直径が７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、断面が四角形の溝に注入する際には、７．９９ｍｍに近い整数の長さが、０．８の１０倍である８ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、８の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、８ｃｍ×８ｃｍからなる６４ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、８０ｃｍ×８０ｃｍからなる６４００ｃｍ２になる。また、直径が７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は１６６ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が８ｃｍ×８ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは２．６ｍｍであった。従って、８ｃｍ×８ｃｍの四角柱の溝の深さは、２．６ｍｍの１００倍である２６ｃｍになる。
さらに、直径が８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、８．９９ｍｍに近い整数の長さが、０．９の１０倍である９ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、９の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、９ｃｍ×９ｃｍからなる８１ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、９０ｃｍ×９０ｃｍからなる８１００ｃｍ２になる。また、直径が８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は２１２ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が９ｃｍ×９ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは３．２ｍｍであった。従って、９ｃｍ×９ｃｍの四角柱の溝の深さは、３．２ｍｍの１００倍である３２ｃｍになる。
また、直径が９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、９．９９ｍｍに近い整数の長さが１ｃｍであり、整数倍の長さが、２ｃｍから１ｃｍごとに９ｃｍになる。しかし、一方の辺の長さが１ｃｍから１ｃｍごとに９ｃｍまでの四角形組み合わせは、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で使用したため、ここでは、一方の辺の長さを、１ｃｍの１０倍である１０ｃｍとする。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１０の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１０ｃｍ×１０ｃｍからなる１００ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１００ｃｍ×１００ｃｍからなる１００００ｃｍ２になる。また、直径が９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は２６０ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１０ｃｍ×１０ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは４．０ｍｍであった。従って、１０ｃｍ×１０ｃｍの四角柱の溝の深さは、４．０ｍｍの１００倍である４０ｃｍになる。
さらに、直径が１０．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１０．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．１の１０倍である１１ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１１の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１０．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１１ｃｍ×１１ｃｍからなる１２１ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１１０ｃｍ×１１０ｃｍからなる１２１００ｃｍ２になる。また、直径が１０．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は３１４ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１１ｃｍ×１１ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１０．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは４．８ｍｍであった。従って、１１ｃｍ×１１ｃｍの四角柱の溝の深さは、４．８ｍｍの１００倍である４８ｃｍになる。
また、直径が１１．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１１．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．２の１０倍である１２ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１２の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１１．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１２ｃｍ×１２ｃｍからなる１４４ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１２０ｃｍ×１２０ｃｍからなる１４４００ｃｍ２になる。また、直径が１１．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は３７２ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１２ｃｍ×１２ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１１．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは５．５ｍｍであった。従って、１２ｃｍ×１２ｃｍの四角柱の溝の深さは、５．５ｍｍの１００倍である５５ｃｍになる。
さらに、直径が１２．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１２．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．３の１０倍である１３ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１３の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１２．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１３ｃｍ×１３ｃｍからなる１６９ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１３０ｃｍ×１３０ｃｍからなる１６９００ｃｍ２になる。また、直径が１２．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は４３８ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１３ｃｍ×１３ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１２．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは６．８ｍｍであった。従って、１３ｃｍ×１３ｃｍの四角柱の溝の深さは、６．８ｍｍの１００倍である６８ｃｍになる。
また、直径が１３．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１３．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．４の１０倍である１４ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１４の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１３．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１４ｃｍ×１４ｃｍからなる１９６ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１４０ｃｍ×１４０ｃｍからなる１９６００ｃｍ２になる。また、直径が１３．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は５１２ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１４ｃｍ×１４ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１３．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは７．８ｍｍであった。従って、１４ｃｍ×１４ｃｍの四角柱の溝の深さは、７．８ｍｍの１００倍である７８ｃｍになる。
さらに、直径が１４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１４．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．５の１０倍である１５ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１５の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１５ｃｍ×１５ｃｍからなる２２５ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１５０ｃｍ×１５０ｃｍからなる２２５００ｃｍ２になる。また、直径が１４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は５８４ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１５ｃｍ×１５ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは９．０ｍｍであった。従って、１５ｃｍ×１５ｃｍの四角柱の溝の深さは、９．０ｍｍの１００倍である９０ｃｍになる。
また、直径が１５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１５．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．６の１０倍である１６ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１６の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１６ｃｍ×１６ｃｍからなる２５６ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１６０ｃｍ×１６０ｃｍからなる２５６００ｃｍ２になる。また、直径が１５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は６６４ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１６ｃｍ×１６ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１０．２ｍｍであった。従って、１６ｃｍ×１６ｃｍの四角柱の溝の深さは、１０．２ｍｍの１００倍である１０２ｃｍになる。
さらに、直径が１６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１６．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．７の１０倍である１７ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１７の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１７ｃｍ×１７ｃｍからなる２８９ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１７０ｃｍ×１７０ｃｍからなる２８９００ｃｍ２になる。また、直径が１６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は７５０ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１７ｃｍ×１７ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１１．６ｍｍであった。従って、１７ｃｍ×１７ｃｍの四角柱の溝の深さは、１１．６ｍｍの１００倍である１１６ｃｍになる。
また、直径が１７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１７．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．８の１０倍である１８ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１８の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１８ｃｍ×１８ｃｍからなる３２４ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１８０ｃｍ×１８０ｃｍからなる３２４００ｃｍ２になる。また、直径が１７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は８４４ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１８ｃｍ×１８ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１３．０ｍｍであった。従って、１８ｃｍ×１８ｃｍの四角柱の溝の深さは、１３．０ｍｍの１００倍である１３０ｃｍになる。
さらに、直径が１８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１８．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．９の１０倍である１９ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１９の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１９ｃｍ×１９ｃｍからなる３６１ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１９０ｃｍ×１９０ｃｍからなる３６１００ｃｍ２になる。また、直径が１８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は９４２ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１９ｃｍ×１９ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１４．４ｍｍであった。従って、１９ｃｍ×１９ｃｍの四角柱の溝の深さは、１４．４ｍｍの１００倍である１４４ｃｍになる。
最後に、直径が１９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１９．９９ｍｍに近い整数の長さが２ｃｍであり、２ｃｍの整数倍である。しかし、一方の辺の長さが２ｃｍの１倍から５倍までの四角形組み合わせは、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体ですでに使用している。また、一方の辺の長さが２ｃｍの６倍と、７倍と、８倍と９倍とからなる四角形組み合わせも、すでに使用している。従って、ここでは、２ｃｍの１０倍である２０ｃｍとする。このため、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、２０の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、２０ｃｍ×２０ｃｍからなる４００ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、２００ｃｍ×２００ｃｍからなる４００００ｃｍ２になる。また、直径が１９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は１０４２ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が２０ｃｍ×２０ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１６．０ｍｍであった。従って、２０ｃｍ×２０ｃｍの四角柱の溝の深さは、１６．０ｍｍの１００倍である１６０ｃｍになる。
以上の実験の結果をまとめると、９４４種類の面積からなる四角形のグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成できた。さらに、グラフェン接合体の積層数が最大で２０層まで積層できたため、９４４種類よりさらに多くの種類の四角形のグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成できた。これらのグラフェン接合体の中で最も面積が小さいグラフェン接合体の面積が１ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体の面積が４００００ｃｍ２である。従って、１ｃｍ２のグラフェン接合体は、１ｃｍ×１ｃｍであり、４００００ｃｍ２のグラフェン接合体は、２ｍ×２ｍの大きさである。また、最も厚みが薄いグラフェン接合体の厚みが３３ｎｍで、最も厚みが厚いグラフェン接合体の厚みが２０８４ｎｍである。このように、９４４種類の面積の大きさを持ち、さらに、厚みが異なるグラフェン接合体が実現できたため、用途に応じた面積と厚みを持つグラフェン接合体が選択できる。
すなわち、１１段落に記載したペーストを構成するグラフェン接合体は、最も小さいグラフェン接合体が、直径が４．９９ｍｍからなる円板で、厚みは３．３ｎｍ以下である。最も大きいグラフェン接合体が、直径が１９．９９ｍｍからなる円板で、厚みは５２ｎｍ以下である。これら１６種類のグラフェン接合体のアスペクト比は、１２段落に記載したように、（６．０±０．１）×１０６の極めて大きな値を持つ。また、ペーストを構成する円板形状からなるグラフェン接合体の直径が、４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍまでに至る大きさの幅があるが、グラフェン接合体の直径の大きさは、いずれも５ｍｍから１ｍｍごとに２０ｍｍに至る整数値に極めて近い値である。このような形状からなるグラフェン接合体の集まりが１－ブタノール中に分散したペーストに、３方向の振動加速度を加え、さらに、上下方向の振動加速度を加えると、四角形の溝の底面に、グラフェン接合体が２次元的に平面状に並ぶとともに、２次元的に平面状に並んだグラフェン接合体の集まりが、３次元的に重なり合って積層する。この重なり合ったグラフェン接合体同士を、重なり合った面で摩擦圧接し、摩擦圧接したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成できれば、円板より面積が広く、厚みが厚いグラフェン接合体が、四角柱の溝の底面に形成できる。このため、多くの実験を重ね、四角柱からなる溝の断面の四角形の一方の辺と他方の辺との長さを、円板形状からなるグラフェン接合体の直径の長さに近い整数値の長さに、１倍から１倍ごとに１０倍までの倍数を掛けた長さとし、一方の辺と他方の辺の長さに、１０種類の長さの幅を持たせ、１０種類の長さの幅を持つ２つの辺の互いに異なる辺の組み合わせによって、四角形の一方の辺と他方の辺の長さを構成すると、様々な大きさからなる四角形の底面に、円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせることができることが、実験の結果で分かった。さらに、２次元的に平面状に並んだグラフェン接合体の集まりを、最大で２０層まで３次元的に重ね合わせて積層し、この積層したグラフェン接合体を圧縮すると、全てのグラフェン接合体が面同士で摩擦圧接することも、実験の結果で分かった。この実験結果に基づき、ペーストを注入する四角形からなる溝の大きさを第三の板材に形成した。さらに、四角形の溝に注入するペーストの量を、２次元的に平面状に並んだグラフェン接合体の集まりが、最大で２０層まで３次元的に重なり合って積層する量として注入させた。以下に、多くの実験で検討した内容を説明する。
なお、溝の形状を四角柱とした理由は、グラフェン接合体の用途の多くが四角形であることによる。１１段落に記載したペーストの製造において、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍにいたる大きさからなる１６種類の大きさからなる円板のグラフェン接合体をすでに製造している。さらに、製造したグラフェン接合体のアスペクト比が、（６．０±０．１）×１０６の極めて大きな値を持つ。従って、グラフェン接合体は一定の面積を持つ極めて扁平な物質である。このため、四角柱の溝の底面に形成したグラフェン接合体の集まりは、互いに面同士で重なり合うとともに、重なり合った面で確実に圧縮される。しかし、四角柱の角部に近い領域には、グラフェン接合体が入り込めない。いっぽう、ペーストを構成するグラフェン接合体はいずれも円板で、グラフェン接合体が溝の底面に２次元的に平面状に並べば、四角柱の角部に近い領域には、グラフェン接合体は入り込まない。従って、四角柱の溝の底面に形成したグラフェン接合体を、四角柱の溝から一旦剥がし、グラフェン接合体の全体を覆う板材を再度被せ、該板材に第二の工程の第二の処理で加えた圧縮応力と同じ大きさの圧縮応力を再度加え、グラフェン接合体が変形しないことを確認し、全てのグラフェン接合体が摩擦圧接していると判断した。
前記したように、円板からなるグラフェン接合体の直径が、４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍまでに至る長さで、いずれの長さも、整数値にかなり近い長さである。従って、四角柱の溝の断面の四角形を形成する２辺の長さを、円板からなるグラフェン接合体の直径に近い整数値とすれば、四角形の辺の長さに応じて、直径が４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍからなるグラフェン接合体を、四角形の底面に２次元的に平面状に並ばせることができる。さらに、グラフェン接合体のアスペクト比が極めて大きいため、２次元的に平面状に並んだグラフェン接合体の集まりを、３次元的に重なり合って積層したグラフェン接合体の集まりとすることが可能である。このグラフェン接合体の集まりから１－ブタノールを気化させた後に、グラフェン接合体の集まりを均等に圧縮すると、清浄化された全てのグラフェン接合体同士が、重なり合った面で摩擦圧接するため、グラフェン接合体同士の接合力が増大する。
以下に、実験の結果を詳細に説明する。
１１段落に記載した円柱の溝の底面に形成した円板からなるグラフェン接合体の直径が、４．９９ｍｍから１ｍｍごとに１９．９９ｍｍからなり、いずれも整数値に極めて近い長さである。従って、四角柱の断面の四角形の辺の長さを、円板からなる全てのグラフェン接合体の直径の長さに近い整数値の長さに、１倍から１０倍までの倍数を掛けた長さとし、一方の辺の長さと他方の辺の長さに、１０種類の長さの幅を持たせ、該１０種類の長さの幅を持つ２つの辺の互いに異なる辺の組み合わせによって、四角形の一方の辺と他方の辺の長さとを構成すると、四角形の底面に、円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせることができた。
すなわち、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、断面が四角形の溝に注入する際には、４．９９ｍｍの２倍が１ｃｍに近いため、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、２の１倍から１０倍までの１０種類の長さである、１ｃｍから１ｃｍごとに１０ｃｍまでの長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。この際、四角形からなる溝の深さは、１１段落に記載した円板からなるグラフェン接合体を形成する際の円柱の溝の深さに、四角形からなる溝の底面に円板からなるグラフェン接合体を２次元的に平面状に並ばせる数を掛けた深さとした。例えば、四角形の形状が１ｃｍ×１ｃｍである場合は、四角柱の底面に４個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１ｍｍであった。従って、四角柱の溝の深さは、１ｍｍの４倍である４ｍｍになる。
なお、溝の深さが４ｍｍになった理由は、ペーストを構成する１－ブタノールの量が、グラフェン接合体の量に比べると、過剰であることによる。つまり、厚みが３．３ｎｍで、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体の２０枚を、重ね合わせたグラフェン接合体の厚みは僅かに６６ｎｍであり、４枚のグラフェン接合体の面積の合計は僅かに０．７８５ｃｍ２である。しかし、厚みが３．３ｎｍで、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体の４×２０からなる８０枚を、１－ブタノール中で４個のグラフェン接合体を平面状に並ばせ、平面状に並んだグラフェン接合体を、１－ブタノールを介して２０層積層させるには、グラフェン接合体のアスペクト比が極めて大きいため、過剰な１－ブタノールが必要になる。従って、ペーストを注入する四角柱の溝の断面積が大きくなるほど、ペースを構成するグラフェン接合体の数が増える。このため、四角柱の溝の断面積が大きくなるほど、溝の深さが長くなる。例えば、直径が１９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１６ｍｍであった。従って、断面積が２０ｃｍ×２０ｃｍの四角柱の溝の場合は、四角柱の底面に１０×１０の１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。このため、溝の深さは、１６．０ｍｍの１００倍である１６０ｃｍになる。この際、厚みが５２ｎｍで、直径が１９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体の１００×２０からなる２０００枚を、１－ブタノールに分散させることになる。このため、過剰な１－ブタノールからペーストを、１６０ｃｍの深さから溝に注入することになる。
ここで、２辺の組み合わせを説明する。四角形の形状は、一方の辺の長さが１ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、１ｃｍ×１ｃｍ、１ｃｍ×２ｃｍ、１ｃｍ×３ｃｍ、―――、１ｃｍ×１０ｃｍの１０種類になる。一方の辺の長さが２ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、２ｃｍ×２ｃｍ、２ｃｍ×３ｃｍ、２ｃｍ×４ｃｍ、―――、２ｃｍ×１０ｃｍの９種類になる。一方の辺の長さが３ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、３ｃｍ×３ｃｍ、３ｃｍ×４ｃｍ、３ｃｍ×５ｃｍ、―――、３ｃｍ×１０ｃｍの８種類になる。一方の辺の長さが４ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、４ｃｍ×４ｃｍ、４ｃｍ×５ｃｍ、４ｃｍ×６ｃｍ、―――、４ｃｍ×１０ｃｍの７種類になる。一方の辺の長さが５ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、５ｃｍ×５ｃｍ、５ｃｍ×６ｃｍ、５ｃｍ×７ｃｍ、―――、５ｃｍ×１０ｃｍの６種類になる。一方の辺の長さが６ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、６ｃｍ×６ｃｍ、６ｃｍ×７ｃｍ、６ｃｍ×８ｃｍ、―――、６ｃｍ×１０ｃｍの５種類になる。一方の辺の長さが７ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、７ｃｍ×７ｃｍ、７ｃｍ×８ｃｍ、７ｃｍ×９ｃｍ、―――、７ｃｍ×１０ｃｍの４種類になる。一方の辺の長さが８ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、８ｃｍ×８ｃｍ、８ｃｍ×９ｃｍ、８ｃｍ×１０ｃｍの３種類になる。一方の辺の長さが９ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、９ｃｍ×９ｃｍ、９ｃｍ×１０ｃｍの２種類になる。一方の辺の長さが１０ｃｍである場合は、２辺の組み合わせが、１０ｃｍ×１０ｃｍの１種類になる。この結果、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１ｃｍ×１ｃｍからなる１ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１０ｃｍ×１０ｃｍからなる１００ｃｍ２になる。また、２次元的に平面状に並ばせた直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体の集まりは、アスペクト比が極めて大きいため、四角形の溝に、２０層まで積層させることが可能になった。四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は６６ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。
次に、直径が５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、断面が四角形の溝に注入する際には、５．９９ｍｍに近い整数の長さが、０．６の５倍である３ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、３の１倍から１０倍までの長さである、３ｃｍから３ｃｍごとに３０ｃｍまでの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。すなわち、一方の辺の長さが３ｃｍの場合は、他方の辺の長さを、３の１倍から１０倍までの、３ｃｍから３ｃｍごとに３０ｃｍまでの１０種類の長さで、１０種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが６ｃｍの場合は、３の２倍から１０倍までの９種類の長さで、９種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが９ｃｍの場合は、３の３倍から１０倍までの８種類の長さで、８種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが１２ｃｍの場合は、３の４倍から１０倍までの７種類の長さで、７種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが１５ｃｍの場合は、３の５倍から１０倍までの６種類の長さで、６種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが１８ｃｍの場合は、３の６倍から１０倍までの５種類の長さで、５種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが２１ｃｍの場合は、３の７倍から１０倍までの４種類の長さで、４種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが２４ｃｍの場合は、３の８倍から１０倍までの３種類の長さで、３種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが２７ｃｍの場合は、３の９倍から１０倍までの２種類の長さで、２種類の四角形を形成する。一方の辺の長さが３０ｃｍの場合は、３０ｃｍ×３０ｃｍの１種類の四角形を形成する。この結果、直径が５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、３ｃｍ×３ｃｍからなる９ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、３０ｃｍ×３０ｃｍからなる９００ｃｍ２になる。また、２次元的に平面状に並ばせた直径が５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体の集まりは、アスペクト比が極めて大きいため、四角形の溝に、２０層まで積層させることが可能になった。四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は９２ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が３ｃｍ×３ｃｍである場合は、四角柱の底面に２５個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１．４ｍｍであった。従って、３ｃｍ×３ｃｍの四角柱の溝の深さは、１．４ｍｍの２５倍である３．５ｃｍになる。
さらに、直径が６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、断面が四角形の溝に注入する際には、６．９９ｍｍに近い整数の長さが、０．７の１０倍である７ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、７の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、７ｃｍ×７ｃｍからなる４９ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、７０ｃｍ×７０ｃｍからなる４９００ｃｍ２になる。最も面積が小さい四角形が４９ｃｍ２で、最も面積が大きい四角形が４９００ｃｍ２になる。また、直径が６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は１２６ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が７ｃｍ×７ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは２．０ｍｍであった。従って、７ｃｍ×７ｃｍの四角柱の溝の深さは、２．０ｍｍの１００倍である２０ｃｍになる。
また、直径が７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、断面が四角形の溝に注入する際には、７．９９ｍｍに近い整数の長さが、０．８の１０倍である８ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、８の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、８ｃｍ×８ｃｍからなる６４ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、８０ｃｍ×８０ｃｍからなる６４００ｃｍ２になる。また、直径が７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は１６６ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が８ｃｍ×８ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは２．６ｍｍであった。従って、８ｃｍ×８ｃｍの四角柱の溝の深さは、２．６ｍｍの１００倍である２６ｃｍになる。
さらに、直径が８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、８．９９ｍｍに近い整数の長さが、０．９の１０倍である９ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、９の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、９ｃｍ×９ｃｍからなる８１ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、９０ｃｍ×９０ｃｍからなる８１００ｃｍ２になる。また、直径が８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は２１２ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が９ｃｍ×９ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは３．２ｍｍであった。従って、９ｃｍ×９ｃｍの四角柱の溝の深さは、３．２ｍｍの１００倍である３２ｃｍになる。
また、直径が９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、９．９９ｍｍに近い整数の長さが１ｃｍであり、整数倍の長さが、２ｃｍから１ｃｍごとに９ｃｍになる。しかし、一方の辺の長さが１ｃｍから１ｃｍごとに９ｃｍまでの四角形組み合わせは、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で使用したため、ここでは、一方の辺の長さを、１ｃｍの１０倍である１０ｃｍとする。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１０の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１０ｃｍ×１０ｃｍからなる１００ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１００ｃｍ×１００ｃｍからなる１００００ｃｍ２になる。また、直径が９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は２６０ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１０ｃｍ×１０ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは４．０ｍｍであった。従って、１０ｃｍ×１０ｃｍの四角柱の溝の深さは、４．０ｍｍの１００倍である４０ｃｍになる。
さらに、直径が１０．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１０．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．１の１０倍である１１ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１１の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１０．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１１ｃｍ×１１ｃｍからなる１２１ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１１０ｃｍ×１１０ｃｍからなる１２１００ｃｍ２になる。また、直径が１０．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は３１４ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１１ｃｍ×１１ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１０．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは４．８ｍｍであった。従って、１１ｃｍ×１１ｃｍの四角柱の溝の深さは、４．８ｍｍの１００倍である４８ｃｍになる。
また、直径が１１．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１１．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．２の１０倍である１２ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１２の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１１．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１２ｃｍ×１２ｃｍからなる１４４ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１２０ｃｍ×１２０ｃｍからなる１４４００ｃｍ２になる。また、直径が１１．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は３７２ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１２ｃｍ×１２ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１１．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは５．５ｍｍであった。従って、１２ｃｍ×１２ｃｍの四角柱の溝の深さは、５．５ｍｍの１００倍である５５ｃｍになる。
さらに、直径が１２．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１２．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．３の１０倍である１３ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１３の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１２．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１３ｃｍ×１３ｃｍからなる１６９ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１３０ｃｍ×１３０ｃｍからなる１６９００ｃｍ２になる。また、直径が１２．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は４３８ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１３ｃｍ×１３ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１２．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは６．８ｍｍであった。従って、１３ｃｍ×１３ｃｍの四角柱の溝の深さは、６．８ｍｍの１００倍である６８ｃｍになる。
また、直径が１３．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１３．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．４の１０倍である１４ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１４の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１３．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１４ｃｍ×１４ｃｍからなる１９６ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１４０ｃｍ×１４０ｃｍからなる１９６００ｃｍ２になる。また、直径が１３．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は５１２ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１４ｃｍ×１４ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１３．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは７．８ｍｍであった。従って、１４ｃｍ×１４ｃｍの四角柱の溝の深さは、７．８ｍｍの１００倍である７８ｃｍになる。
さらに、直径が１４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１４．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．５の１０倍である１５ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１５の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１５ｃｍ×１５ｃｍからなる２２５ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１５０ｃｍ×１５０ｃｍからなる２２５００ｃｍ２になる。また、直径が１４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は５８４ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１５ｃｍ×１５ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは９．０ｍｍであった。従って、１５ｃｍ×１５ｃｍの四角柱の溝の深さは、９．０ｍｍの１００倍である９０ｃｍになる。
また、直径が１５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１５．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．６の１０倍である１６ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１６の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１６ｃｍ×１６ｃｍからなる２５６ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１６０ｃｍ×１６０ｃｍからなる２５６００ｃｍ２になる。また、直径が１５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は６６４ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１６ｃｍ×１６ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１５．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１０．２ｍｍであった。従って、１６ｃｍ×１６ｃｍの四角柱の溝の深さは、１０．２ｍｍの１００倍である１０２ｃｍになる。
さらに、直径が１６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１６．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．７の１０倍である１７ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１７の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１７ｃｍ×１７ｃｍからなる２８９ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１７０ｃｍ×１７０ｃｍからなる２８９００ｃｍ２になる。また、直径が１６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は７５０ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１７ｃｍ×１７ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１６．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１１．６ｍｍであった。従って、１７ｃｍ×１７ｃｍの四角柱の溝の深さは、１１．６ｍｍの１００倍である１１６ｃｍになる。
また、直径が１７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１７．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．８の１０倍である１８ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１８の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１８ｃｍ×１８ｃｍからなる３２４ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１８０ｃｍ×１８０ｃｍからなる３２４００ｃｍ２になる。また、直径が１７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は８４４ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１８ｃｍ×１８ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１７．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１３．０ｍｍであった。従って、１８ｃｍ×１８ｃｍの四角柱の溝の深さは、１３．０ｍｍの１００倍である１３０ｃｍになる。
さらに、直径が１８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１８．９９ｍｍに近い整数の長さが、１．９の１０倍である１９ｃｍになる。従って、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、１９の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、１９ｃｍ×１９ｃｍからなる３６１ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、１９０ｃｍ×１９０ｃｍからなる３６１００ｃｍ２になる。また、直径が１８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は９４２ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が１９ｃｍ×１９ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１８．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１４．４ｍｍであった。従って、１９ｃｍ×１９ｃｍの四角柱の溝の深さは、１４．４ｍｍの１００倍である１４４ｃｍになる。
最後に、直径が１９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体で構成されたペーストを、円柱の溝に注入する際には、１９．９９ｍｍに近い整数の長さが２ｃｍであり、２ｃｍの整数倍である。しかし、一方の辺の長さが２ｃｍの１倍から５倍までの四角形組み合わせは、直径が４．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体ですでに使用している。また、一方の辺の長さが２ｃｍの６倍と、７倍と、８倍と９倍とからなる四角形組み合わせも、すでに使用している。従って、ここでは、２ｃｍの１０倍である２０ｃｍとする。このため、四角形の一方の辺の長さと他方の辺の長さとを、２０の１倍から１０倍までの１０種類の長さとし、この１０種類の長さで２辺を組み合わせると、円板からなるグラフェン接合体の集まりを、２次元的に平面状に並ばせることができた。直径が１９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、２次元的に平面状に並ばせる四角形の形状の組み合わせが５９種類になった。詳細の説明は省くが、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も面積が小さいグラフェン接合体が、２０ｃｍ×２０ｃｍからなる４００ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体が、２００ｃｍ×２００ｃｍからなる４００００ｃｍ２になる。また、直径が１９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を四角形の溝に、２０層まで積層させるため、四角形の溝の底面に形成されるグラフェン接合体は、最も厚みが厚いグラフェン接合体は１０４２ｎｍになる。この結果、四角形の大きさが５９種類からなるグラフェン接合体が、最大で２０層まで積層したグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成することができた。なお、四角形の形状が２０ｃｍ×２０ｃｍである場合は、四角柱の底面に１００個のグラフェン接合体を平面状に並ばせる。いっぽう、直径が１９．９９ｍｍの円板からなるグラフェン接合体を、円柱の溝の底面に形成した際の溝の深さは１６．０ｍｍであった。従って、２０ｃｍ×２０ｃｍの四角柱の溝の深さは、１６．０ｍｍの１００倍である１６０ｃｍになる。
以上の実験の結果をまとめると、９４４種類の面積からなる四角形のグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成できた。さらに、グラフェン接合体の積層数が最大で２０層まで積層できたため、９４４種類よりさらに多くの種類の四角形のグラフェン接合体が、四角形の溝の底面に形成できた。これらのグラフェン接合体の中で最も面積が小さいグラフェン接合体の面積が１ｃｍ２で、最も面積が大きいグラフェン接合体の面積が４００００ｃｍ２である。従って、１ｃｍ２のグラフェン接合体は、１ｃｍ×１ｃｍであり、４００００ｃｍ２のグラフェン接合体は、２ｍ×２ｍの大きさである。また、最も厚みが薄いグラフェン接合体の厚みが３３ｎｍで、最も厚みが厚いグラフェン接合体の厚みが２０８４ｎｍである。このように、９４４種類の面積の大きさを持ち、さらに、厚みが異なるグラフェン接合体が実現できたため、用途に応じた面積と厚みを持つグラフェン接合体が選択できる。
【図面の簡単な説明】
【0018】
【図1】グラフェンの扁平面同士が重なり合ったグラフェン接合体の側面の一部を拡大し、模式的に表した説明図である。
【発明を実施するための形態】
【0019】
実施例１
本実施例は、７段落に記載した製造方法に従って、２枚の平行平板電極の間隙に黒鉛粒子の集まりを引き詰めるとともに、該平行平板電極を１－ブタノール中に浸漬させ、該平行平板電極の間隙に直流の電位差を加え、黒鉛粒子の基底面の層間結合を同時に破壊し、１－ブタノール中にグラフェンの集まりを析出させ、さらに、析出したグラフェンの集まりに衝撃波を繰り返し加え、グラフェンの集まりを１個１個のグラフェンに分離させ、分離したグラフェンを、１－ブタノール中に分散させる実施例である。
最初に、２リットルの１－ブタノールを、１．２ｍ×１．２ｍの底面をもち、深さが１０ｃｍからなる容器に充填した。
次に、２枚の平行平板電極の間隙に電界が発生する電極の有効面積が、１ｍ×１ｍである２枚の平行平板電極を用意し、この電極版の間隙に黒鉛粒子を満遍なく引き詰め、２枚の平行平板電極を１００μｍの間隙で重ね合わせる。なお、黒鉛粒子を粒径が２５μｍの球と仮定し、黒鉛粒子の厚みの平均値が１０μｍと仮定した場合、２枚の平行平板電極で作られる１００μｍの間隙に、黒鉛粒子を満遍なく引き詰めた場合、６．４×１０７個の黒鉛粒子が存在する。この黒鉛粒子の集まりに、１０．６キロボルト以上の直流電圧を印加すると、全ての黒鉛粒子の基底面の層間結合が同時に破壊される。この際、１．９×１０１３個のグラフェンの集まりが得られ、用いる黒鉛粒子の集まりは、僅かに１．１８ｇである。
電界が発生する電極の有効面積が１ｍ×１ｍである一方の平行平板電極板の表面に、鱗片状黒鉛粒子（例えば、伊藤黒鉛工業株式会社のＸＤ１００）の１０ｇを重ねて引き詰めた。この一方の平行平板電極板を、１－ブタノールが充填された前記容器に浸漬し、さらに、もう一方の平行平板電極板を前記の一方の平行平板電極板の上に重ね合わせ、２枚の平行平板電極板を１００μｍの間隙で離間させ、１２キロボルトの直流電圧を電極間に加えた。次に、２枚の平行平板電極板の間隙を１ｃｍに拡大し、さらに、２枚の平行平板電極板を１－ブタノール中で僅かに傾斜させ、０．２Ｇからなる３方向の振動加速度を、各々の方向の振動加速度として５秒間ずつ容器に加え、この後、容器から２枚の平行平板電極板を取り出した。さらに、容器内の１－ブタノールに、超音波ホモジナイザー装置（ヤマト科学株式会社の製品ＬＵＨ３００）によって２０ｋＨｚの超音波振動を２分間加えた。この後、超音波ホモジナイザー装置を、容器から取り出した。この後、容器内にある１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを撹拌した。
この後、容器内に存在するグラフェンの極少量を取り出し、電子顕微鏡を用いて観察と分析を行なった。電子顕微鏡は、ＪＦＥテクノリサーチ株式会社の極低加速電圧ＳＥＭを用いた。この装置は、１００ボルトからの極低加速電圧による表面観察が可能で、試料に導電性の被膜を形成せずに直接試料の表面が観察できる特徴を持つ。
最初に、試料の表面からの反射電子線の９００－１０００ボルトの間にある２次電子線を取り出して画像処理を行った。試料は、厚みが極めて薄い扁平な物質であることが確認できた。次に、特性エックス線のエネルギーとその強度を画像処理した結果、炭素原子のみが存在した。従って、試料は、グラフェンであることが確認できた。
これによって、２枚の平行平板電極の間隙に、鱗片状黒鉛粒子の集まりを引き詰め、電極間に直流の電位差を与え、この電位差を２枚の平行平板電極対の間隙の大きさで割った値に相当する電界が、鱗片状黒鉛粒子の集まりが存在する電極間隙に発生し、この電界によって、全ての黒鉛粒子に対し、黒鉛結晶からなる基底面の層間結合を破壊させるのに十分なクーロン力を、基底面の層間結合の担い手である全てのπ電子に同時に与えられ、この結果、黒鉛結晶の層間結合の全てが同時に破壊され、黒鉛結晶からなる基底面、すなわち、グラフェンの集まりが製造できることが確認された。
本実施例は、７段落に記載した製造方法に従って、２枚の平行平板電極の間隙に黒鉛粒子の集まりを引き詰めるとともに、該平行平板電極を１－ブタノール中に浸漬させ、該平行平板電極の間隙に直流の電位差を加え、黒鉛粒子の基底面の層間結合を同時に破壊し、１－ブタノール中にグラフェンの集まりを析出させ、さらに、析出したグラフェンの集まりに衝撃波を繰り返し加え、グラフェンの集まりを１個１個のグラフェンに分離させ、分離したグラフェンを、１－ブタノール中に分散させる実施例である。
最初に、２リットルの１－ブタノールを、１．２ｍ×１．２ｍの底面をもち、深さが１０ｃｍからなる容器に充填した。
次に、２枚の平行平板電極の間隙に電界が発生する電極の有効面積が、１ｍ×１ｍである２枚の平行平板電極を用意し、この電極版の間隙に黒鉛粒子を満遍なく引き詰め、２枚の平行平板電極を１００μｍの間隙で重ね合わせる。なお、黒鉛粒子を粒径が２５μｍの球と仮定し、黒鉛粒子の厚みの平均値が１０μｍと仮定した場合、２枚の平行平板電極で作られる１００μｍの間隙に、黒鉛粒子を満遍なく引き詰めた場合、６．４×１０７個の黒鉛粒子が存在する。この黒鉛粒子の集まりに、１０．６キロボルト以上の直流電圧を印加すると、全ての黒鉛粒子の基底面の層間結合が同時に破壊される。この際、１．９×１０１３個のグラフェンの集まりが得られ、用いる黒鉛粒子の集まりは、僅かに１．１８ｇである。
電界が発生する電極の有効面積が１ｍ×１ｍである一方の平行平板電極板の表面に、鱗片状黒鉛粒子（例えば、伊藤黒鉛工業株式会社のＸＤ１００）の１０ｇを重ねて引き詰めた。この一方の平行平板電極板を、１－ブタノールが充填された前記容器に浸漬し、さらに、もう一方の平行平板電極板を前記の一方の平行平板電極板の上に重ね合わせ、２枚の平行平板電極板を１００μｍの間隙で離間させ、１２キロボルトの直流電圧を電極間に加えた。次に、２枚の平行平板電極板の間隙を１ｃｍに拡大し、さらに、２枚の平行平板電極板を１－ブタノール中で僅かに傾斜させ、０．２Ｇからなる３方向の振動加速度を、各々の方向の振動加速度として５秒間ずつ容器に加え、この後、容器から２枚の平行平板電極板を取り出した。さらに、容器内の１－ブタノールに、超音波ホモジナイザー装置（ヤマト科学株式会社の製品ＬＵＨ３００）によって２０ｋＨｚの超音波振動を２分間加えた。この後、超音波ホモジナイザー装置を、容器から取り出した。この後、容器内にある１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを撹拌した。
この後、容器内に存在するグラフェンの極少量を取り出し、電子顕微鏡を用いて観察と分析を行なった。電子顕微鏡は、ＪＦＥテクノリサーチ株式会社の極低加速電圧ＳＥＭを用いた。この装置は、１００ボルトからの極低加速電圧による表面観察が可能で、試料に導電性の被膜を形成せずに直接試料の表面が観察できる特徴を持つ。
最初に、試料の表面からの反射電子線の９００－１０００ボルトの間にある２次電子線を取り出して画像処理を行った。試料は、厚みが極めて薄い扁平な物質であることが確認できた。次に、特性エックス線のエネルギーとその強度を画像処理した結果、炭素原子のみが存在した。従って、試料は、グラフェンであることが確認できた。
これによって、２枚の平行平板電極の間隙に、鱗片状黒鉛粒子の集まりを引き詰め、電極間に直流の電位差を与え、この電位差を２枚の平行平板電極対の間隙の大きさで割った値に相当する電界が、鱗片状黒鉛粒子の集まりが存在する電極間隙に発生し、この電界によって、全ての黒鉛粒子に対し、黒鉛結晶からなる基底面の層間結合を破壊させるのに十分なクーロン力を、基底面の層間結合の担い手である全てのπ電子に同時に与えられ、この結果、黒鉛結晶の層間結合の全てが同時に破壊され、黒鉛結晶からなる基底面、すなわち、グラフェンの集まりが製造できることが確認された。
【0020】
実施例２
本実施例は、１１段落に記載した円柱の溝を形成した第一の板材と、円柱の溝と同じ形状からなる突起を形成した第二の板材を用意し、円柱形状の溝に、実施例１で作成した１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを注入し、第一の板材を１－ブタノールの沸点に昇温し、溝から１－ブタノールを気化させた後に、突起が形成された第二の板材を第一の板材に重ね合わせ、第二の板材の表面を均等に圧縮し、突起の先端によって、円柱の溝の底面に重なり合ったグラフェンの集まりを圧縮し、円柱の溝の底面にグラフェン接合体を形成した。
２．５ｃｍ×２．５ｃｍ×２ｍｍ（厚み）の機械構造用炭素鋼材Ｓ４５Ｃに、直径の大きさが４．９９ｍｍで、深さが１ｍｍからなる４つの円柱の溝を等間隔に加工し、その後、焼き入れし、第一の板材とした。また、２．５ｃｍ×２．５ｃｍ×２ｍｍ（厚み）の機械構造用炭素鋼材Ｓ４５Ｃに、直径の大きさが４．９９ｍｍで、長さが２ｍｍからなる４つの円柱の突起を、前記の第一の板材に設けた円柱の溝と同じ位置に等間隔に接合し、第二の板材とした。２枚の板材をメタノールで洗浄し、乾燥させた。
４つの円柱の溝の各々の溝に、実施例１で作成した１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりの０．０２ｇを注入し、第一の板材に０．２Ｇの３方向の振動加速度を、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を５秒間加えた。さらに、第一の板材を１－ブタノールの沸点に昇温し、４つの円柱の溝から１－ブタノールを気化させた。この後、円柱の突起が設けられた第二の板材を重ね合わせ、円柱の突起が形成された部位に該当する反対側の表面に、１０ｋｇからなる４個の重りを置いて、円柱の突起の先端で、円柱の溝の底面に存在するグラフェンの集まりを圧縮した。この後、重ね合わせた第二の板材を取り外し、円柱の溝が形成された部位に相当する裏面の４か所に、０．４Ｇからなる衝撃加速度を３回繰り返し加え、溝の底面に形成された試料を、溝の底面から引き剥がした。溝から剥がした試料の表面に、板材をかぶせ、板材に４０ｋｇの重りを置いたが、試料に変化は見られなかったので、一定の接合力で接合されている。
次に、溝の底面から剥がした試料を、実施例１で用いた電子顕微鏡を用いて観察と分析を行なった。最初に、試料の側面からの反射電子線の９００－１０００ボルトの間にある２次電子線を取り出して画像処理を行った。試料の側面は、極めて厚みが薄い物質が積層して２．６６ｎｍの厚みを形成しているのが確認できた。次に、特性エックス線のエネルギーとその強度を画像処理した結果、炭素原子のみが存在した。従って、試料は、グラフェンの扁平面同士が８層積層した試料であることが確認できた。
この結果から、円柱の溝に注入した１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりが少なかったため、グラフェンが８枚積層した。いっぽう、１１段落に記載したように、直径が４．９９ｍｍからなる溝に形成するグラフェン接合体は、１０枚のグラフェンが積層して摩擦圧接したグラフェン接合体を作成する。このため、溝に注入する１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを０．０２５ｇに増やして溝に注入し、前記と同様の処理を行い、溝の底面にグラフェン接合体を形成した。前記と同様に、電子顕微鏡で試料の側面を観察した結果、１０枚のグラフェンが積層して摩擦圧接したグラフェン接合体であることが確認できた。こうした１０枚のグラフェンが積層して摩擦圧接したグラフェン接合体を、８０枚製造した。図１に、グラフェンの扁平面同士が重なり合ったグラフェン接合体の側面の一部を拡大し、模式的に表した。１はグラフェンである。
従って、直径が４．９９ｍｍからなり、グラフェンが１０枚重なり合って接合したグラフェン接合体が、繰り返し形成できる。これによって、予め設定したグラフェン接合体の大きさと厚みからなるグラフェン接合体が製造できることになる。
本実施例は、１１段落に記載した円柱の溝を形成した第一の板材と、円柱の溝と同じ形状からなる突起を形成した第二の板材を用意し、円柱形状の溝に、実施例１で作成した１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを注入し、第一の板材を１－ブタノールの沸点に昇温し、溝から１－ブタノールを気化させた後に、突起が形成された第二の板材を第一の板材に重ね合わせ、第二の板材の表面を均等に圧縮し、突起の先端によって、円柱の溝の底面に重なり合ったグラフェンの集まりを圧縮し、円柱の溝の底面にグラフェン接合体を形成した。
２．５ｃｍ×２．５ｃｍ×２ｍｍ（厚み）の機械構造用炭素鋼材Ｓ４５Ｃに、直径の大きさが４．９９ｍｍで、深さが１ｍｍからなる４つの円柱の溝を等間隔に加工し、その後、焼き入れし、第一の板材とした。また、２．５ｃｍ×２．５ｃｍ×２ｍｍ（厚み）の機械構造用炭素鋼材Ｓ４５Ｃに、直径の大きさが４．９９ｍｍで、長さが２ｍｍからなる４つの円柱の突起を、前記の第一の板材に設けた円柱の溝と同じ位置に等間隔に接合し、第二の板材とした。２枚の板材をメタノールで洗浄し、乾燥させた。
４つの円柱の溝の各々の溝に、実施例１で作成した１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりの０．０２ｇを注入し、第一の板材に０．２Ｇの３方向の振動加速度を、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を５秒間加えた。さらに、第一の板材を１－ブタノールの沸点に昇温し、４つの円柱の溝から１－ブタノールを気化させた。この後、円柱の突起が設けられた第二の板材を重ね合わせ、円柱の突起が形成された部位に該当する反対側の表面に、１０ｋｇからなる４個の重りを置いて、円柱の突起の先端で、円柱の溝の底面に存在するグラフェンの集まりを圧縮した。この後、重ね合わせた第二の板材を取り外し、円柱の溝が形成された部位に相当する裏面の４か所に、０．４Ｇからなる衝撃加速度を３回繰り返し加え、溝の底面に形成された試料を、溝の底面から引き剥がした。溝から剥がした試料の表面に、板材をかぶせ、板材に４０ｋｇの重りを置いたが、試料に変化は見られなかったので、一定の接合力で接合されている。
次に、溝の底面から剥がした試料を、実施例１で用いた電子顕微鏡を用いて観察と分析を行なった。最初に、試料の側面からの反射電子線の９００－１０００ボルトの間にある２次電子線を取り出して画像処理を行った。試料の側面は、極めて厚みが薄い物質が積層して２．６６ｎｍの厚みを形成しているのが確認できた。次に、特性エックス線のエネルギーとその強度を画像処理した結果、炭素原子のみが存在した。従って、試料は、グラフェンの扁平面同士が８層積層した試料であることが確認できた。
この結果から、円柱の溝に注入した１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりが少なかったため、グラフェンが８枚積層した。いっぽう、１１段落に記載したように、直径が４．９９ｍｍからなる溝に形成するグラフェン接合体は、１０枚のグラフェンが積層して摩擦圧接したグラフェン接合体を作成する。このため、溝に注入する１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを０．０２５ｇに増やして溝に注入し、前記と同様の処理を行い、溝の底面にグラフェン接合体を形成した。前記と同様に、電子顕微鏡で試料の側面を観察した結果、１０枚のグラフェンが積層して摩擦圧接したグラフェン接合体であることが確認できた。こうした１０枚のグラフェンが積層して摩擦圧接したグラフェン接合体を、８０枚製造した。図１に、グラフェンの扁平面同士が重なり合ったグラフェン接合体の側面の一部を拡大し、模式的に表した。１はグラフェンである。
従って、直径が４．９９ｍｍからなり、グラフェンが１０枚重なり合って接合したグラフェン接合体が、繰り返し形成できる。これによって、予め設定したグラフェン接合体の大きさと厚みからなるグラフェン接合体が製造できることになる。
【0021】
実施例３
実施例２では、Ｓ４５Ｃの第一の板材に直径が４．９９ｍｍで、深さが１ｍｍの円柱の溝を形成したが、本実施例では、直径が１９．９９ｍｍで、深さが１６．０ｍｍの円柱の溝を４個形成する。従って、第二の板材に接合する突起は、直径が１９．９９ｍｍで、深さが１７．０ｍｍである。
４つの溝の各々に、１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを、直径が１９．９９ｍｍで、深さが１６．０ｍｍの溝に、直径が４．９９ｍｍで、深さが１ｍｍの溝に注入した０．０２ｇの直径の比率の二乗である１６倍に相当する０．３２ｇを注入した。実施例２で実施した処理に従って、グラフェン接合体を、直径が１９．９９ｍｍで、深さが１６．０ｍｍの溝に形成した。電子顕微鏡で試料の側面を観察した結果、グラフェン接合体の厚みが５２．１ｎｍであった。このため、グラフェンの集まりが１５７枚積層し、グラフェンの面同士で摩擦圧接したグラフェン接合体を形成した。こうした１５７枚のグラフェンが積層して摩擦圧接したグラフェン接合体を、１０００枚製造した。
従って、直径が１９．９９ｍｍからなり、グラフェンを１５７枚重ね合わせて接合したグラフェン接合体が、繰り返し形成できる。また、円柱形状の溝に１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを注入する量を、円柱の断面積の大きさに比例した量として注入することで、予め設定したグラフェン接合体の大きさと厚みからなるグラフェン接合体が製造できることが確認できた。
実施例２では、Ｓ４５Ｃの第一の板材に直径が４．９９ｍｍで、深さが１ｍｍの円柱の溝を形成したが、本実施例では、直径が１９．９９ｍｍで、深さが１６．０ｍｍの円柱の溝を４個形成する。従って、第二の板材に接合する突起は、直径が１９．９９ｍｍで、深さが１７．０ｍｍである。
４つの溝の各々に、１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを、直径が１９．９９ｍｍで、深さが１６．０ｍｍの溝に、直径が４．９９ｍｍで、深さが１ｍｍの溝に注入した０．０２ｇの直径の比率の二乗である１６倍に相当する０．３２ｇを注入した。実施例２で実施した処理に従って、グラフェン接合体を、直径が１９．９９ｍｍで、深さが１６．０ｍｍの溝に形成した。電子顕微鏡で試料の側面を観察した結果、グラフェン接合体の厚みが５２．１ｎｍであった。このため、グラフェンの集まりが１５７枚積層し、グラフェンの面同士で摩擦圧接したグラフェン接合体を形成した。こうした１５７枚のグラフェンが積層して摩擦圧接したグラフェン接合体を、１０００枚製造した。
従って、直径が１９．９９ｍｍからなり、グラフェンを１５７枚重ね合わせて接合したグラフェン接合体が、繰り返し形成できる。また、円柱形状の溝に１－ブタノール中に分散したグラフェンの集まりを注入する量を、円柱の断面積の大きさに比例した量として注入することで、予め設定したグラフェン接合体の大きさと厚みからなるグラフェン接合体が製造できることが確認できた。
【0022】
実施例４
実施例４は、１６段落に記載した四角柱の溝を形成した第三の板材と、四角柱の溝と同じ形状からなる突起を形成した第四の板材を用意し、実施例２で製造したグラフェン接合体の集まりを１－ブタノール中に分散したペーストを作成する。次に、四角柱の溝にペーストを注入し、溝から１－ブタノールを気化させた後に、突起が形成された第四の板材を第三の板材に重ね合わせ、第四の板材の表面を均等に圧縮し、突起の先端が四角柱の溝の底面のグラフェン接合体の集まりを圧縮し、四角柱の溝の底面により面積が大きく、より厚みが厚いグラフェン接合体を形成した。
２ｃｍ×２ｃｍ×５ｍｍ（厚み）の機械構造用炭素鋼材Ｓ４５Ｃに、断面の形状が１ｃｍ×１ｃｍで、深さが４ｍｍからなる四角柱の溝を加工し、その後、焼き入れした。また、２ｃｍ×２ｃｍ×５ｍｍ（厚み）の機械構造用炭素鋼材Ｓ４５Ｃに、断面の四角形の形状が１ｃｍ×１ｃｍで、長さが５ｍｍからなる四角柱の突起を、前記の板材に設けた四角柱の溝と同じ位置に接合した。２枚の板材をメタノールで洗浄し、乾燥させた。
四角柱の溝に、実施例２で作成したグラフェン接合体の８０枚が１－ブタノール中に分散したペーストを注入し、板材に０．３Ｇの３方向の振動加速度を、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を５秒間加えた。この後、板材を１－ブタノールの沸点に昇温し、四角柱の溝から１－ブタノールを気化させた。さらに、四角柱の突起が設けられた板材を重ね合わせ、四角柱の突起が形成された部位に該当する反対側の表面に、５０ｋｇの重りを置いて、四角柱の突起の先端で、四角柱の溝の底面に存在するグラフェン接合体の集まりを圧縮した。この後、重ね合わせた板材を取り外し、四角柱の溝が形成された部位に相当する裏面に、０．５Ｇからなる衝撃加速度を３回断続的に加え、溝の底面に形成された試料を、溝の底面から引き剥がした。溝から剥がした試料の表面に板材をかぶせ、板材の上に５０ｋｇの重りを置いたが、試料に変化は見られなかったので、一定の接合力で接合されている。
次に、溝の底面から剥がした試料を、実施例２と同様に、電子顕微鏡を用いて観察と分析を行なった。最初に、試料の側面からの反射電子線の９００－１０００ボルトの間にある２次電子線を取り出して画像処理を行った。試料の側面に、極めて厚みが薄い物質が、６６．４ｎｍの厚みをなして積層していた。次に、特性エックス線のエネルギーとその強度を画像処理した結果、炭素原子のみが存在し、試料は、グラフェン接合体の扁平面同士が積層した物質であることが確認できた。なお、グラフェン接合体の厚みは、実施例２で作成したグラフェン接合体が２０層をなして積層した厚みに相当する。
この結果は、１ｃｍ×１ｃｍ×４ｍｍの四角柱の溝の底面に、実施例２で作成したグラフェン接合体の４枚が平面状に並び、平面状に並んだ４枚のグラフェン接合体が、重なり合って積層して２０層を形成し、全てのグラフェン接合体が、互いに接触する面同士で摩擦圧接してグラフェン接合体を形成した結果である。
従って、１ｃｍ×１ｃｍの四角形からなる四角柱の溝に、実施例２で作成したグラフェン接合体の８０枚が１－ブタノールに分散されたペーストを注入し、１－ブタノールを気化させた後に、溝の底面に形成されたグラフェン接合体の集まりを、突起で圧縮すると、直径が４．９９ｍｍからなり、グラフェンが１０枚重なり合ったグラフェン接合体の４個を平面状に並ばせ、このグラフェン接合体が２０層重なり合って接合したグラフェン接合体が、繰り返し形成できる。このため、予め設定したグラフェン接合体の大きさと厚みからなるグラフェン接合体が製造できることになる。
実施例４は、１６段落に記載した四角柱の溝を形成した第三の板材と、四角柱の溝と同じ形状からなる突起を形成した第四の板材を用意し、実施例２で製造したグラフェン接合体の集まりを１－ブタノール中に分散したペーストを作成する。次に、四角柱の溝にペーストを注入し、溝から１－ブタノールを気化させた後に、突起が形成された第四の板材を第三の板材に重ね合わせ、第四の板材の表面を均等に圧縮し、突起の先端が四角柱の溝の底面のグラフェン接合体の集まりを圧縮し、四角柱の溝の底面により面積が大きく、より厚みが厚いグラフェン接合体を形成した。
２ｃｍ×２ｃｍ×５ｍｍ（厚み）の機械構造用炭素鋼材Ｓ４５Ｃに、断面の形状が１ｃｍ×１ｃｍで、深さが４ｍｍからなる四角柱の溝を加工し、その後、焼き入れした。また、２ｃｍ×２ｃｍ×５ｍｍ（厚み）の機械構造用炭素鋼材Ｓ４５Ｃに、断面の四角形の形状が１ｃｍ×１ｃｍで、長さが５ｍｍからなる四角柱の突起を、前記の板材に設けた四角柱の溝と同じ位置に接合した。２枚の板材をメタノールで洗浄し、乾燥させた。
四角柱の溝に、実施例２で作成したグラフェン接合体の８０枚が１－ブタノール中に分散したペーストを注入し、板材に０．３Ｇの３方向の振動加速度を、各々の方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を５秒間加えた。この後、板材を１－ブタノールの沸点に昇温し、四角柱の溝から１－ブタノールを気化させた。さらに、四角柱の突起が設けられた板材を重ね合わせ、四角柱の突起が形成された部位に該当する反対側の表面に、５０ｋｇの重りを置いて、四角柱の突起の先端で、四角柱の溝の底面に存在するグラフェン接合体の集まりを圧縮した。この後、重ね合わせた板材を取り外し、四角柱の溝が形成された部位に相当する裏面に、０．５Ｇからなる衝撃加速度を３回断続的に加え、溝の底面に形成された試料を、溝の底面から引き剥がした。溝から剥がした試料の表面に板材をかぶせ、板材の上に５０ｋｇの重りを置いたが、試料に変化は見られなかったので、一定の接合力で接合されている。
次に、溝の底面から剥がした試料を、実施例２と同様に、電子顕微鏡を用いて観察と分析を行なった。最初に、試料の側面からの反射電子線の９００－１０００ボルトの間にある２次電子線を取り出して画像処理を行った。試料の側面に、極めて厚みが薄い物質が、６６．４ｎｍの厚みをなして積層していた。次に、特性エックス線のエネルギーとその強度を画像処理した結果、炭素原子のみが存在し、試料は、グラフェン接合体の扁平面同士が積層した物質であることが確認できた。なお、グラフェン接合体の厚みは、実施例２で作成したグラフェン接合体が２０層をなして積層した厚みに相当する。
この結果は、１ｃｍ×１ｃｍ×４ｍｍの四角柱の溝の底面に、実施例２で作成したグラフェン接合体の４枚が平面状に並び、平面状に並んだ４枚のグラフェン接合体が、重なり合って積層して２０層を形成し、全てのグラフェン接合体が、互いに接触する面同士で摩擦圧接してグラフェン接合体を形成した結果である。
従って、１ｃｍ×１ｃｍの四角形からなる四角柱の溝に、実施例２で作成したグラフェン接合体の８０枚が１－ブタノールに分散されたペーストを注入し、１－ブタノールを気化させた後に、溝の底面に形成されたグラフェン接合体の集まりを、突起で圧縮すると、直径が４．９９ｍｍからなり、グラフェンが１０枚重なり合ったグラフェン接合体の４個を平面状に並ばせ、このグラフェン接合体が２０層重なり合って接合したグラフェン接合体が、繰り返し形成できる。このため、予め設定したグラフェン接合体の大きさと厚みからなるグラフェン接合体が製造できることになる。
【0023】
実施例５
実施例５は、実施例３で製造したグラフェン接合体の集まりを１－ブタノール中に分散したペーストを用い、断面形状が２０ｃｍ×２０ｃｍの四角柱の溝にペーストを注入し、溝から１－ブタノールを気化させた後に、突起の先端が四角柱の溝の底面のグラフェンの集まりを圧縮し、四角柱の溝の底面にグラフェン接合体を形成した。
３０ｃｍ×３０ｃｍ×１６５ｃｍ（厚み）の機械構造用炭素鋼材Ｓ４５Ｃに、断面の形状が２０ｃｍ×２０ｃｍで、深さが１６０ｃｍからなる四角柱の溝を加工し、その後、焼き入れした。また、３０ｃｍ×３０ｃｍ×５ｃｍ（厚み）の機械構造用炭素鋼材Ｓ４５Ｃに、断面の四角形の形状が２０ｃｍ×２０ｃｍで、長さが１６５ｃｍからなる四角柱の突起を接合し、その後、焼き入れした。２枚の板材をメタノールで洗浄し、乾燥させた。
四角柱の溝に、実施例３で作成したグラフェン接合体の１０００枚が１－ブタノール中に分散したペーストを注入し、板材に０．５Ｇの３方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を５秒間加えた。さらに、板材を１－ブタノールの沸点に昇温し、四角柱の溝から１－ブタノールを気化させた。さらに、四角柱の突起が設けられた板材を重ね合わせ、四角柱の突起が形成された部位に該当する反対側の表面に、１００ｋｇからなる重りを置いて、四角柱の突起の先端で、四角柱の溝の底面に存在するグラフェン接合体の集まりを圧縮した。この後、重ね合わせた板材を取り外し、四角柱の溝が形成された部位に相当する裏面に、０．８Ｇからなる衝撃加速度を３回断続的に加え、溝の底面に形成された試料を、溝の底面から引き剥がした。溝から剥がした物質の表面に板材をかぶせ、板材に１００ｋｇの重りを置いたが、試料に変化は見られなかったので、一定の接合力で接合されている。
次に、溝の底面から剥がした試料を、実施例２と同様に、電子顕微鏡を用いて観察と分析を行なった。最初に、試料の側面からの反射電子線の９００－１０００ボルトの間にある２次電子線を取り出して画像処理を行った。試料の側面は、極めて厚みが薄い物質が５２１ｎｍの厚みで積層しているのが確認できた。次に、特性エックス線のエネルギーとその強度を画像処理した結果、炭素原子のみが存在し、試料は、グラフェンの扁平面同士が積層した物質であることが確認できた。グラフェンの厚みは、実施例３で製造したグラフェン接合体が１０層をなして積層した厚みに相当する。
従って、２０ｃｍ×２０ｃｍ×１６０ｃｍの四角柱の溝の底面に、実施例３で作成したグラフェン接合体の１０００枚が１－ブタノールに分散されたペーストを注入し、１－ブタノールを気化させた後に、溝の底面に形成されたグラフェン接合体の集まりを、突起で圧縮すると、直径が１９．９９ｍｍからなり、グラフェンが１５７枚重なり合ったグラフェン接合体の１００個を平面状に並ばせ、このグラフェン接合体が１０層重なり合って接合したグラフェン接合体が、繰り返し形成できる。このため、予め設定したグラフェン接合体の大きさと厚みからなるグラフェン接合体が製造できることになる。
実施例５は、実施例３で製造したグラフェン接合体の集まりを１－ブタノール中に分散したペーストを用い、断面形状が２０ｃｍ×２０ｃｍの四角柱の溝にペーストを注入し、溝から１－ブタノールを気化させた後に、突起の先端が四角柱の溝の底面のグラフェンの集まりを圧縮し、四角柱の溝の底面にグラフェン接合体を形成した。
３０ｃｍ×３０ｃｍ×１６５ｃｍ（厚み）の機械構造用炭素鋼材Ｓ４５Ｃに、断面の形状が２０ｃｍ×２０ｃｍで、深さが１６０ｃｍからなる四角柱の溝を加工し、その後、焼き入れした。また、３０ｃｍ×３０ｃｍ×５ｃｍ（厚み）の機械構造用炭素鋼材Ｓ４５Ｃに、断面の四角形の形状が２０ｃｍ×２０ｃｍで、長さが１６５ｃｍからなる四角柱の突起を接合し、その後、焼き入れした。２枚の板材をメタノールで洗浄し、乾燥させた。
四角柱の溝に、実施例３で作成したグラフェン接合体の１０００枚が１－ブタノール中に分散したペーストを注入し、板材に０．５Ｇの３方向の振動加速度を５秒間ずつ３回繰り返して加え、この後、上下方向の振動加速度を５秒間加えた。さらに、板材を１－ブタノールの沸点に昇温し、四角柱の溝から１－ブタノールを気化させた。さらに、四角柱の突起が設けられた板材を重ね合わせ、四角柱の突起が形成された部位に該当する反対側の表面に、１００ｋｇからなる重りを置いて、四角柱の突起の先端で、四角柱の溝の底面に存在するグラフェン接合体の集まりを圧縮した。この後、重ね合わせた板材を取り外し、四角柱の溝が形成された部位に相当する裏面に、０．８Ｇからなる衝撃加速度を３回断続的に加え、溝の底面に形成された試料を、溝の底面から引き剥がした。溝から剥がした物質の表面に板材をかぶせ、板材に１００ｋｇの重りを置いたが、試料に変化は見られなかったので、一定の接合力で接合されている。
次に、溝の底面から剥がした試料を、実施例２と同様に、電子顕微鏡を用いて観察と分析を行なった。最初に、試料の側面からの反射電子線の９００－１０００ボルトの間にある２次電子線を取り出して画像処理を行った。試料の側面は、極めて厚みが薄い物質が５２１ｎｍの厚みで積層しているのが確認できた。次に、特性エックス線のエネルギーとその強度を画像処理した結果、炭素原子のみが存在し、試料は、グラフェンの扁平面同士が積層した物質であることが確認できた。グラフェンの厚みは、実施例３で製造したグラフェン接合体が１０層をなして積層した厚みに相当する。
従って、２０ｃｍ×２０ｃｍ×１６０ｃｍの四角柱の溝の底面に、実施例３で作成したグラフェン接合体の１０００枚が１－ブタノールに分散されたペーストを注入し、１－ブタノールを気化させた後に、溝の底面に形成されたグラフェン接合体の集まりを、突起で圧縮すると、直径が１９．９９ｍｍからなり、グラフェンが１５７枚重なり合ったグラフェン接合体の１００個を平面状に並ばせ、このグラフェン接合体が１０層重なり合って接合したグラフェン接合体が、繰り返し形成できる。このため、予め設定したグラフェン接合体の大きさと厚みからなるグラフェン接合体が製造できることになる。
【符号の説明】
【0024】
１ グラフェン
【図1】
