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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024064930
(43)【公開日】2024-05-14
(54)【発明の名称】樹脂組成物
(51)【国際特許分類】
C08L 71/12 20060101AFI20240507BHJP
C08L 53/02 20060101ALI20240507BHJP
C08K 7/10 20060101ALI20240507BHJP
【ＦＩ】
C08L71/12
C08L53/02
C08K7/10
【審査請求】有
【請求項の数】10
【出願形態】ＯＬ
【外国語出願】
(21)【出願番号】P 2023002760
(22)【出願日】2023-01-12
(31)【優先権主張番号】111140855
(32)【優先日】2022-10-27
(33)【優先権主張国・地域又は機関】TW
(71)【出願人】
【識別番号】501296612
【氏名又は名称】南亞塑膠工業股▲分▼有限公司
【氏名又は名称原語表記】ＮＡＮ ＹＡ ＰＬＡＳＴＩＣＳ ＣＯＲＰＯＲＡＴＩＯＮ
(74)【代理人】
【識別番号】100204490
【弁理士】
【氏名又は名称】三上 葉子
(72)【発明者】
【氏名】廖 ▲徳▼超
(72)【発明者】
【氏名】黄 威儒
(72)【発明者】
【氏名】張 宏毅
(72)【発明者】
【氏名】劉 家霖
【テーマコード（参考）】
4J002
【Ｆターム（参考）】
4J002BH02Y
4J002BP01X
4J002CH07W
4J002CP034
4J002DJ016
4J002EW047
4J002FA086
4J002FD016
4J002FD137
4J002GQ00
(57)【要約】 （修正有）
【課題】低誘電を維持しつつ、流動性およびＴｇを向上させることができ、それにより全体的な加工性を向上させる樹脂組成物を提供する。
【解決手段】新規低誘電樹脂と、ＳＢＳ樹脂と、架橋剤と、ＰＰＥ樹脂と、ハロゲンフリー難燃剤と、球状シリカと、シロキサンカップリング剤とを含む樹脂組成物を提供する。新規低誘電樹脂は、マレイミド樹脂である。
【選択図】なし
【解決手段】新規低誘電樹脂と、ＳＢＳ樹脂と、架橋剤と、ＰＰＥ樹脂と、ハロゲンフリー難燃剤と、球状シリカと、シロキサンカップリング剤とを含む樹脂組成物を提供する。新規低誘電樹脂は、マレイミド樹脂である。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
新規低誘電樹脂と、
ＳＢＳ樹脂と、
架橋剤と、
ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂と、
ハロゲンフリー難燃剤と、
球状シリカと、
シロキサンカップリング剤と、を含み、
前記新規低誘電樹脂が、マレイミド樹脂である、樹脂組成物。
ＳＢＳ樹脂と、
架橋剤と、
ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂と、
ハロゲンフリー難燃剤と、
球状シリカと、
シロキサンカップリング剤と、を含み、
前記新規低誘電樹脂が、マレイミド樹脂である、樹脂組成物。
【請求項2】
前記マレイミド樹脂の数平均分子量が３５０～１０００であり、当量が５５０グラム／当量である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項3】
前記樹脂組成物の総重量に基づき、前記新規低誘電樹脂の添加量が１０重量％～３０重量％であり、前記ＳＢＳ樹脂の添加量が１０重量％～４０重量％であり、前記ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂の添加量が４０重量％～６０重量％である、
請求項１に記載の樹脂組成物。
請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項4】
前記樹脂組成物の総重量に基づき、前記架橋剤の添加量が５重量％～２５重量％である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項5】
前記樹脂組成物の総重量に基づき、前記球状シリカの添加量が２０重量％～５０重量％である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項6】
前記樹脂組成物の総重量に基づき、前記ハロゲンフリー難燃剤の添加量が２０ｐｈｒ～５０ｐｈｒである、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項7】
前記樹脂組成物の総重量に基づき、前記シロキサンカップリング剤の添加量が０．１ｐｈｒ～５ｐｈｒである、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項8】
前記樹脂組成物の誘電率が３．０～３．２であり、誘電正接が０．００２０未満である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項9】
前記樹脂組成物の樹脂流動性が３８％～４３％である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項10】
前記樹脂組成物のガラス転移温度（Ｔｇ）が２２０℃以上である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、樹脂組成物に関し、特に、低誘電樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【0002】
近年、５Ｇ通信の発展に伴い、低誘電特性の目的のために銅張積層板材料が開発されている。現在の基板の誘電率（Ｄｋ）は約３．２～５．０であり、これは将来における高周波数高速伝送の応用に対して役に立たない。現在の低誘電処方では、電気特性を低下させるために一定の比率の液状ゴムおよびポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂が添加される。しかし、液状ゴムおよびＰＰＥ樹脂の比率が高い場合、樹脂流動性が低下する傾向があり、不完全な回線充填および基板の欠陥を引き起こす。
加えて、ガラス転移温度（Ｔｇ）も低下し、これにより基板の耐熱性が劣ることが全体的な加工性に影響する。
加えて、ガラス転移温度（Ｔｇ）も低下し、これにより基板の耐熱性が劣ることが全体的な加工性に影響する。
【0003】
従って、当業者にとって喫緊の課題である低誘電の電気的仕様に影響を与えずに、全体的な加工性を向上させるために流動性／充填性およびＴｇが向上させる低誘電樹脂組成物が開発されている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
本発明は、低誘電を維持しつつ、流動性およびＴｇを向上させることができ、それにより全体的な加工性を向上させる樹脂組成物を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0005】
本発明の樹脂組成物は、新規低誘電樹脂と、ＳＢＳ樹脂と、架橋剤と、ＰＰＥ樹脂と、ハロゲンフリー難燃剤と、球状シリカと、シロキサンカップリング剤とを含む。新規低誘電樹脂は、マレイミド樹脂である。
【0006】
本発明の一つの実施の形態によれば、上述したマレイミド樹脂の数平均分子量が３５０～１０００であり、当量が５５０グラム／当量である。
【0007】
本発明の一つの実施の形態によれば、上述した樹脂組成物の総重量に基づき、新規低誘電樹脂の添加量が１０重量％～３０重量％であり、ＳＢＳ樹脂の添加量が１０重量％～４０重量％であり、ＰＰＥ樹脂の添加量が４０重量％～６０重量％である。
【0008】
本発明の一つの実施の形態によれば、上述した樹脂組成物の総重量に基づき、架橋剤の添加量が５重量％～２５重量％である。
【0009】
本発明の一つの実施の形態によれば、上述した樹脂組成物の総重量に基づき、球状シリカの添加量が２０重量％～５０重量％である。
【0010】
本発明の一つの実施の形態によれば、上述した樹脂組成物の総重量に基づき、ハロゲンフリー難燃剤の添加量が２０ｐｈｒ～５０ｐｈｒである。
【0011】
本発明の一つの実施の形態によれば、上述した樹脂組成物の総重量に基づき、シロキサンカップリング剤の添加量が０．１ｐｈｒ～５ｐｈｒである。
【0012】
本発明の一つの実施の形態によれば、上述した樹脂組成物の誘電率が３．０～３．２であり、誘電正接が０．００２０未満である。
【0013】
本発明の一つの実施の形態によれば、上述した樹脂組成物の樹脂流動性が３８％～４３％である。
【0014】
本発明の一つの実施の形態によれば、上述した樹脂組成物のＴｇが２２０℃以上である。
【発明の効果】
【0015】
上記に基づき、新規低誘電性樹脂を樹脂の処方に導入することにより、処方中の他の成分（例えば、ＳＢＳ樹脂、ＰＰＥ樹脂、市販のゴムなど）の配合比率が低減させ、本発明は、低誘電の電気的仕様を維持しつつ、樹脂流動性、充填性およびＴｇを効果的に向上させ、それにより全体的な加工性を向上させることができる。
【発明を実施するための形態】
【0016】
以下に、本発明の実施形態を詳細に説明する。ただし、これら実施形態は例示であり、本発明はこれらに限定されない。
【0017】
ここで用いられる場合、「１つの数値～もう１つの数値」により表される範囲は、本明細書において該範囲内の全ての数値の列記を避けるための一般的表現である。このため、特定の数値範囲の記述は、その数値範囲内の任意の数値、並びに該範囲内の任意の数値により定義される最小数値を含み、本明細書における任意の数値及びそれ以下の数値範囲についても同様である。
【0018】
本発明の樹脂組成物は、新規低誘電樹脂と、ＳＢＳ樹脂と、架橋剤と、ＰＰＥ樹脂と、ハロゲンフリー難燃剤と、球状シリカと、シロキサンカップリング剤とを含む。以下に、上述した様々な成分を詳細に説明する。
【0019】
新規低誘電樹脂
本実施形態において、新規低誘電樹脂は、例えば、高耐熱性及び低誘電特性を有する次世代マレイミド樹脂製品ＭＩＲ－５０００（日本化薬から購入）である。数平均分子量は、例えば、３５０～１０００であり、当量は、例えば、５５０グラム／当量（ｇ／ｅｑ.）である。いくつかの実施形態において、新規低誘電樹脂の添加量は、樹脂組成物の総重量に基づき、例えば、１０重量％～３０重量％である。適宜の量の新規低誘電性樹脂を樹脂の処方に導入することにより、処方中の他の成分（例えば、ＳＢＳ樹脂、ＰＰＥ樹脂、市販のゴムなど）の配合比率を低減させ、本発明は、低誘電の電気的仕様を維持しつつ、樹脂流動性、充填性およびＴｇを効果的に向上させる。
本実施形態において、新規低誘電樹脂は、例えば、高耐熱性及び低誘電特性を有する次世代マレイミド樹脂製品ＭＩＲ－５０００（日本化薬から購入）である。数平均分子量は、例えば、３５０～１０００であり、当量は、例えば、５５０グラム／当量（ｇ／ｅｑ.）である。いくつかの実施形態において、新規低誘電樹脂の添加量は、樹脂組成物の総重量に基づき、例えば、１０重量％～３０重量％である。適宜の量の新規低誘電性樹脂を樹脂の処方に導入することにより、処方中の他の成分（例えば、ＳＢＳ樹脂、ＰＰＥ樹脂、市販のゴムなど）の配合比率を低減させ、本発明は、低誘電の電気的仕様を維持しつつ、樹脂流動性、充填性およびＴｇを効果的に向上させる。
【化1】
【0020】
ＳＢＳ樹脂
本実施形態において、ＳＢＳ樹脂は、１０％～４０％のスチレン比率と、６０％～９０％の１，２ビニル比率と、１０％～３０％の１，４ビニル比率とを有する。ＳＢＳ樹脂は、約３５００～５５００の重量平均分子量（ＭＷ）を有する。ＳＢＳ樹脂の添加量は、樹脂組成物の総重量に基づき、例えば１０重量％～４０重量％である。液状ゴムの代わりにＳＢＳ樹脂を用いることにより、樹脂間の相分離、流動性及び充填性が向上され、これにより低誘電特性を維持しつつ全体的な加工性を向上させる。
本実施形態において、ＳＢＳ樹脂は、１０％～４０％のスチレン比率と、６０％～９０％の１，２ビニル比率と、１０％～３０％の１，４ビニル比率とを有する。ＳＢＳ樹脂は、約３５００～５５００の重量平均分子量（ＭＷ）を有する。ＳＢＳ樹脂の添加量は、樹脂組成物の総重量に基づき、例えば１０重量％～４０重量％である。液状ゴムの代わりにＳＢＳ樹脂を用いることにより、樹脂間の相分離、流動性及び充填性が向上され、これにより低誘電特性を維持しつつ全体的な加工性を向上させる。
【0021】
架橋剤
本実施形態において、架橋剤は熱硬化性樹脂の架橋度を高め、基板の剛性及び靭性、加工性を調整するために用いられる。使用されるタイプは、１，３，５－トリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）、トリメタアリルイソシアヌレート（ＴＭＡＩＣ）、ジアリルフタレート、ジビニルベンゼン、又は１，２，４－トリアリルトリメリテートの１つ以上の組合せであってよい。架橋剤の添加量は、樹脂組成物の総重量に基づき、例えば、５重量％～２５重量％である。
本実施形態において、架橋剤は熱硬化性樹脂の架橋度を高め、基板の剛性及び靭性、加工性を調整するために用いられる。使用されるタイプは、１，３，５－トリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）、トリメタアリルイソシアヌレート（ＴＭＡＩＣ）、ジアリルフタレート、ジビニルベンゼン、又は１，２，４－トリアリルトリメリテートの１つ以上の組合せであってよい。架橋剤の添加量は、樹脂組成物の総重量に基づき、例えば、５重量％～２５重量％である。
【0022】
ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂
本実施形態において、ＰＰＥ樹脂は熱硬化性ＰＰＥ樹脂であり、末端基にスチレン系ポリフェニレンエーテルとアクリル系ポリフェニレンエーテルを有する組成物である。ＰＰＥ樹脂の添加量は、樹脂組成物の総重量に基づき、例えば、４０重量％～６０重量％である。
本実施形態において、ＰＰＥ樹脂は熱硬化性ＰＰＥ樹脂であり、末端基にスチレン系ポリフェニレンエーテルとアクリル系ポリフェニレンエーテルを有する組成物である。ＰＰＥ樹脂の添加量は、樹脂組成物の総重量に基づき、例えば、４０重量％～６０重量％である。
【0023】
例えば、スチレン系ポリフェニレンエーテルの構造は構造式（Ａ）に示すものである：
【化2】
【0024】
Ｒ１～Ｒ８は、アリル基、水素基、又は炭素数１～６のアルキル基、又は上述した基から選択された１つ以上であってよい。ＸはＯ（酸素原子）又は下記に示す構成単位であってよい。
Ｐ１はスチレン又は下記に示す構成単位であり、そしてａは１～９９の整数である。
【化3】
【化4】
【0025】
アクリル系ポリフェニレンエーテルの構造は構造式（Ｂ）に示すものである：
【化5】
【0026】
Ｒ１～Ｒ８は、アリル基、水素基、又は炭素数１～６のアルキル基、又は上述した基から選択された１つ以上であってよい。ＸはＯ（酸素原子）又は下記に示す構成単位であってよい。
Ｐ２は下記に示す構成単位であり、ｂは１～９９の整数である。
【化6】
【化7】
【0027】
ＰＰＥ樹脂の特定の例には、ビスヒドロキシポリフェニレンエーテル樹脂（例えば、ＳＡ－９０、ＳＡＢＩＣから入手可能）、ビニルベンジルポリフェニレンエーテル樹脂（例えば、ＯＰＥ－２ｓｔ、三菱ガス化学から入手可能）、メタクリレートポリフェニレンエーテル樹脂（例えば、ＳＡ－９０００、ＳＡＢＩＣから入手可能）、ビニルベンジル変性ビスフェノールＡポリフェニレンエーテル樹脂、又はビニル基鎖延長ポリフェニレンエーテル樹脂を含むが、これらに限定されない。上述したポリフェニレンエーテルはビニルポリフェニレンエーテルであることが好ましい。
【0028】
ハロゲンフリー難燃剤
本実施形態において、ハロゲンフリー難燃剤の特定の例には、トリフェニルフォスフェート（ＴＰＰ）、レゾルシノールジホスフェート（ＲＤＰ）、ビスフェノールＡビス（ジフェニル）ホスフェート（ＢＰＡＰＰ）、ビスフェノールＡビス（ジメチル）ホスフェート（ＢＢＣ）、レゾルシノールジホスフェート（ＣＲ－７３３Ｓ）、又はレゾルシノール－ビス（ジ－２，６－ジメチルフェニルホスフェート）（ＰＸ－２００）といったリン酸エステルから選択されたリン系難燃剤であってよく、ポリジ（フェノキシ）ホスファゼン（ＳＰＢ－１００）、ポリリン酸アンモニウム、リン酸メラミン（ＭＰＰ、即ちポリリン酸メラミン）、又はメラミンシアヌレートといったホスファゼンから選択されてよく、ＤＯＰＯ（例えば構造式（Ｃ））、ＤＯＰＯ－ＨＱ（例えば構造式（Ｄ））、二重ＤＯＰＯ由来の構造（例えば構造式（Ｅ））等といったＤＯＰＯ系の難燃剤の１つ以上の組合せから選択されてよく、又はアルミニウム含有次亜リン酸塩（例えば構造式（Ｆ））であってよい。ハロゲンフリー難燃剤の添加量は、例えば２０ｐｈｒ～５０ｐｈｒである。
本実施形態において、ハロゲンフリー難燃剤の特定の例には、トリフェニルフォスフェート（ＴＰＰ）、レゾルシノールジホスフェート（ＲＤＰ）、ビスフェノールＡビス（ジフェニル）ホスフェート（ＢＰＡＰＰ）、ビスフェノールＡビス（ジメチル）ホスフェート（ＢＢＣ）、レゾルシノールジホスフェート（ＣＲ－７３３Ｓ）、又はレゾルシノール－ビス（ジ－２，６－ジメチルフェニルホスフェート）（ＰＸ－２００）といったリン酸エステルから選択されたリン系難燃剤であってよく、ポリジ（フェノキシ）ホスファゼン（ＳＰＢ－１００）、ポリリン酸アンモニウム、リン酸メラミン（ＭＰＰ、即ちポリリン酸メラミン）、又はメラミンシアヌレートといったホスファゼンから選択されてよく、ＤＯＰＯ（例えば構造式（Ｃ））、ＤＯＰＯ－ＨＱ（例えば構造式（Ｄ））、二重ＤＯＰＯ由来の構造（例えば構造式（Ｅ））等といったＤＯＰＯ系の難燃剤の１つ以上の組合せから選択されてよく、又はアルミニウム含有次亜リン酸塩（例えば構造式（Ｆ））であってよい。ハロゲンフリー難燃剤の添加量は、例えば２０ｐｈｒ～５０ｐｈｒである。
【化8】
【0029】
球状シリカ
本実施形態において、球状シリカは、電気特性を低下させて流動性と充填性を維持するため、合成法によって調製することが好ましい。球状シリカは、アクリル又はビニルの表面改質を有し、純度９９．０％以上を有し、平均粒径Ｄ５０が約２．０μｍ～３．０μｍである。球状シリカの添加量は、樹脂組成物の総重量に基づき、例えば、２０重量％～５０重量％である。
本実施形態において、球状シリカは、電気特性を低下させて流動性と充填性を維持するため、合成法によって調製することが好ましい。球状シリカは、アクリル又はビニルの表面改質を有し、純度９９．０％以上を有し、平均粒径Ｄ５０が約２．０μｍ～３．０μｍである。球状シリカの添加量は、樹脂組成物の総重量に基づき、例えば、２０重量％～５０重量％である。
【0030】
シロキサンカップリング剤
本実施形態において、シロキサンカップリング剤はシロキサンを含んでよいが、これに限定されない。加えて、官能基の種類によって、アミノシラン化合物、エポキシドシラン化合物、ビニルシラン化合物、エステルシラン化合物、ヒドロキシシラン化合物、イソシアネートシラン化合物、メタクリルオキシシラン化合物、アクリルオキシシラン化合物に分けられる。シロキサンカップリング剤の添加量は、例えば、０．１ｐｈｒ～５ｐｈｒであり、ガラス繊維布および粉末に対する相溶性および架橋度を高めることができる。
本実施形態において、シロキサンカップリング剤はシロキサンを含んでよいが、これに限定されない。加えて、官能基の種類によって、アミノシラン化合物、エポキシドシラン化合物、ビニルシラン化合物、エステルシラン化合物、ヒドロキシシラン化合物、イソシアネートシラン化合物、メタクリルオキシシラン化合物、アクリルオキシシラン化合物に分けられる。シロキサンカップリング剤の添加量は、例えば、０．１ｐｈｒ～５ｐｈｒであり、ガラス繊維布および粉末に対する相溶性および架橋度を高めることができる。
【0031】
注意すべき点として、本発明の樹脂組成物は、実際の設計要件によってプリプレグ及び銅箔基板（ＣＣＬ）に加工されてよい。このため、本発明の樹脂組成物を用いて製造されたプリプレグ及び銅箔基板も良好な信頼性を有する（必要とされる電気特性を維持することができる）。さらに詳細に言うと、該樹脂組成物により製造された基板の誘電率は約３．０～３．２であり、誘電正接は約０．００２０未満である。
【0032】
以下に、本発明の上述した樹脂組成物を実験例にて詳細に説明する。ただし、下記の実験例は本発明を限定することを意図していない。
【0033】
実験例
本発明により提供される新規低誘電樹脂組成物が、低誘電特性を維持しつつ、樹脂流動性、充填性およびガラス転移温度を効果的に向上できることを証明するため、以下に実験例を示す。
本発明により提供される新規低誘電樹脂組成物が、低誘電特性を維持しつつ、樹脂流動性、充填性およびガラス転移温度を効果的に向上できることを証明するため、以下に実験例を示す。
【0034】
＜樹脂組成物の調製＞
熱硬化性樹脂組成物のワニスを形成するため、表１に示す樹脂組成物（比較例１、実施例１、実施例２、実施例３、実施例４を含む）をトルエンと混合し、上記ワニスをガラス繊維布に室温で含浸させ（南亜プラスチック、布タイプ１０７８ＬＤ）、次いで７９％の樹脂含有量を有するプリプレグを取得するため、１７０℃で数分間乾燥させた（含浸装置）。最後に、４つのプリプレグを２つの３５μｍの厚さの銅箔の間で互いに上に積み重ね、圧力２５ｋｇ／ｃｍ２及び温度８５℃において２０分間一定温度に保ち、再び毎分３℃の加熱速度で２１０℃まで加熱し、再び１２０分間一定温度に保ち、そして１３０℃までゆっくり冷却して０．５９ｍｍの銅箔基板を取得し、その様々な特性を評価した。
熱硬化性樹脂組成物のワニスを形成するため、表１に示す樹脂組成物（比較例１、実施例１、実施例２、実施例３、実施例４を含む）をトルエンと混合し、上記ワニスをガラス繊維布に室温で含浸させ（南亜プラスチック、布タイプ１０７８ＬＤ）、次いで７９％の樹脂含有量を有するプリプレグを取得するため、１７０℃で数分間乾燥させた（含浸装置）。最後に、４つのプリプレグを２つの３５μｍの厚さの銅箔の間で互いに上に積み重ね、圧力２５ｋｇ／ｃｍ２及び温度８５℃において２０分間一定温度に保ち、再び毎分３℃の加熱速度で２１０℃まで加熱し、再び１２０分間一定温度に保ち、そして１３０℃までゆっくり冷却して０．５９ｍｍの銅箔基板を取得し、その様々な特性を評価した。
【0035】
＜評価方法＞
それぞれの実施例及び比較例において製造された銅箔基板を下記方法で評価して、結果を表１に示す。
（１）ガラス転移温度（℃）を動的機械分析装置（ＤＭＡ）で試験した。
（２）吸水率（％）：サンプルを１２０℃、２ａｔｍの圧力釜で１２０分加熱した後、加熱前後の重量変化を算出した。
（３）２８８℃でのはんだ耐熱性（秒）：サンプルを１２０℃、２ａｔｍの圧力釜で１２０分加熱した後、２８８℃のはんだ炉に浸漬し、サンプルが分解して剥離するのに要した時間を記録した。
（４）誘電率（Ｄｋ）：１０ＧＨｚの周波数での誘電率Ｄｋを誘電分析装置ＨＰアジレントＥ４９９１Ａで試験した。
（５）誘電正接（Ｄｆ）：１０ＧＨｚの周波数での誘電正接Ｄｆを誘電分析装置ＨＰアジレントＥ４９９１Ａで試験した。
（６）樹脂流動率：２００ＰＳＩ±２５ＰＳＩで１０分間デプレスするため１７０℃±２．８℃でのプレスを用いた。溶融及び冷却の後、ディスクを打ち抜き、ディスクの重量を正確に量り、樹脂の流出を算出した。
（７）樹脂相分離（スライス分析）
ステップ１：銅箔基板を１ｃｍ×１ｃｍのサイズに切断し、樹脂グラウトのための金型に配置した。
ステップ２：樹脂が完全に乾燥して硬化した後、サンプルを研削・研磨した。
ステップ３：サンプルの内部で相分離が存在するか否かを確認するため、ＯＭ／ＳＥＭといった高解像度顕微鏡でサンプルを分析した。
それぞれの実施例及び比較例において製造された銅箔基板を下記方法で評価して、結果を表１に示す。
（１）ガラス転移温度（℃）を動的機械分析装置（ＤＭＡ）で試験した。
（２）吸水率（％）：サンプルを１２０℃、２ａｔｍの圧力釜で１２０分加熱した後、加熱前後の重量変化を算出した。
（３）２８８℃でのはんだ耐熱性（秒）：サンプルを１２０℃、２ａｔｍの圧力釜で１２０分加熱した後、２８８℃のはんだ炉に浸漬し、サンプルが分解して剥離するのに要した時間を記録した。
（４）誘電率（Ｄｋ）：１０ＧＨｚの周波数での誘電率Ｄｋを誘電分析装置ＨＰアジレントＥ４９９１Ａで試験した。
（５）誘電正接（Ｄｆ）：１０ＧＨｚの周波数での誘電正接Ｄｆを誘電分析装置ＨＰアジレントＥ４９９１Ａで試験した。
（６）樹脂流動率：２００ＰＳＩ±２５ＰＳＩで１０分間デプレスするため１７０℃±２．８℃でのプレスを用いた。溶融及び冷却の後、ディスクを打ち抜き、ディスクの重量を正確に量り、樹脂の流出を算出した。
（７）樹脂相分離（スライス分析）
ステップ１：銅箔基板を１ｃｍ×１ｃｍのサイズに切断し、樹脂グラウトのための金型に配置した。
ステップ２：樹脂が完全に乾燥して硬化した後、サンプルを研削・研磨した。
ステップ３：サンプルの内部で相分離が存在するか否かを確認するため、ＯＭ／ＳＥＭといった高解像度顕微鏡でサンプルを分析した。
【0036】
＜評価結果＞
表１：比較例１及び実施例１～４の配合比率及び特性の評価
表１：比較例１及び実施例１～４の配合比率及び特性の評価
【0037】
【表1】
【0038】
表１における処方情報：
ＰＰＥ樹脂：ＳＡ－９０００（ＳＡＢＩＣから購入）
ＳＢＳ樹脂：ＳＢＳ（日本曹達から購入）
新規低誘電樹脂：ＭＩＲ－５０００（日本化薬から購入）
架橋剤：トリアリルイソシアヌル酸
ハロゲンフリー難燃剤：ＰＱ－６０（晋一化工から購入）
合成シリカ：ＥＱ２４１０－ＳＭＣ（三時紀から購入）
過酸化物：Ｌｕｆ
シロキサンカップリング剤：シロキサン化合物
ＰＰＥ樹脂：ＳＡ－９０００（ＳＡＢＩＣから購入）
ＳＢＳ樹脂：ＳＢＳ（日本曹達から購入）
新規低誘電樹脂：ＭＩＲ－５０００（日本化薬から購入）
架橋剤：トリアリルイソシアヌル酸
ハロゲンフリー難燃剤：ＰＱ－６０（晋一化工から購入）
合成シリカ：ＥＱ２４１０－ＳＭＣ（三時紀から購入）
過酸化物：Ｌｕｆ
シロキサンカップリング剤：シロキサン化合物
【0039】
表１を参照して、比較例１と比較して、実施例１、２はそれぞれ添加量が異なる新規低誘電樹脂を処方に導入することにより、処方中のＳＢＳ樹脂の添加量を低減（または置換）し、実施例３、４はそれぞれ添加量が異なる新規低誘電樹脂を処方に導入することにより、処方中のＰＰＥ樹脂の添加量が低減（または置換）する。その結果、適宜の量の新規低誘電性樹脂の添加（樹脂組成物の総重量に基づき、添加量が１０重量％～３０重量％）は、銅箔基材のＴｇおよび樹脂流動性を改善することに有益であり、例えば、実施例１、実施例２、実施例３および実施例４のＴｇは、いずれも２２０℃より高い（新規低誘電樹脂を有しない比較例１のＴｇは２０５℃）であり、そして、樹脂流動性は３８％～４３％（新規低誘電樹脂を有しない比較例１の樹脂流動性は３６％）である。加えて、Ｔｇおよび樹脂流動性は、新規低誘電樹脂の添加量の増加に伴い増加することができる。さらに、比較例１と比較して、新規低誘電樹脂が添加される実施例１～４は同時に良好な低誘電の電気的仕様（誘電率が３．０～３．２で、誘電正接が０．００２０未満）を維持することができる。
【0040】
まとめると、本発明は適宜の量の新規低誘電性樹脂を樹脂の処方に導入することにより、処方中の他の成分（例えば、ＳＢＳ樹脂、ＰＰＥ樹脂、市販のゴムなど）の配合比率を低減でき、低誘電の電気的仕様を維持しつつ、樹脂流動性、充填性およびＴｇを効果的に向上させ、それにより全体的な加工性を向上させることができる。
【0041】
本発明を上記の実施形態を参照して説明したが、該実施形態は本開示を限定することを意図していない。当業者は本発明の精神及び範囲から逸脱することなく、いくつかの変更及び改変を行うことができる。このため、本発明の範囲は添付の特許請求の範囲において定義される。
【産業上の利用可能性】
【0042】
本発明の樹脂組成物は、低誘電を維持しつつ、樹脂流動性およびＴｇを効果的に向上させることができ、それにより全体的な加工性を向上し、５Ｇ通信の分野に適用することができる。
【外国語明細書】