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特開2024-69210粒子を含む（メタ）アクリルポリマー組成物、その調製方法及びマスターバッチとしてのその使用
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024069210
(43)【公開日】2024-05-21
(54)【発明の名称】粒子を含む（メタ）アクリルポリマー組成物、その調製方法及びマスターバッチとしてのその使用
(51)【国際特許分類】
C08L 33/04 20060101AFI20240514BHJP
C08L 83/04 20060101ALI20240514BHJP
C08J 3/22 20060101ALI20240514BHJP
【ＦＩ】
C08L33/04
C08L83/04
C08J3/22
【審査請求】有
【請求項の数】28
【出願形態】ＯＬ
【外国語出願】
(21)【出願番号】P 2024019794
(22)【出願日】2024-02-13
(62)【分割の表示】P 2020540816の分割
【原出願日】2019-01-31
(31)【優先権主張番号】1850808
(32)【優先日】2018-01-31
(33)【優先権主張国・地域又は機関】FR
(71)【出願人】
【識別番号】510288530
【氏名又は名称】トリンゼオ ヨーロッパ ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング
(74)【代理人】
【識別番号】110002077
【氏名又は名称】園田・小林弁理士法人
(72)【発明者】
【氏名】ロワ， セドリック
(72)【発明者】
【氏名】キュルエル， シルヴァン
(72)【発明者】
【氏名】クローマー， ブライアン
(72)【発明者】
【氏名】メールマン， フロランス
(72)【発明者】
【氏名】ライリー， ジャック
(57)【要約】 （修正有）
【課題】光透過性と拡散特性のバランスの良い高分子シリコーン粒子と高分子（メタ）アクリル粒子を含む高分子組成物を提供する。
【解決手段】本発明は、１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子と、場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子を含む高分子（メタ）アクリル組成物に関する。本発明は、高分子シリコーン粒子と場合によっては高分子（メタ）アクリル粒子を含むそのような高分子（メタ）アクリル組成物のマスターバッチとしての使用にも関する。本発明は、高分子シリコーン粒子と場合によっては高分子（メタ）アクリル粒子を含む高分子（メタ）アクリルマスターバッチ組成物から、高分子シリコーン粒子と高分子（メタ）アクリル粒子を含む（メタ）アクリル組成物を作製するための方法にも関する。
【選択図】なし
【解決手段】本発明は、１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子と、場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子を含む高分子（メタ）アクリル組成物に関する。本発明は、高分子シリコーン粒子と場合によっては高分子（メタ）アクリル粒子を含むそのような高分子（メタ）アクリル組成物のマスターバッチとしての使用にも関する。本発明は、高分子シリコーン粒子と場合によっては高分子（メタ）アクリル粒子を含む高分子（メタ）アクリルマスターバッチ組成物から、高分子シリコーン粒子と高分子（メタ）アクリル粒子を含む（メタ）アクリル組成物を作製するための方法にも関する。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、
粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＭＢ１。
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、
粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＭＢ１。
【請求項2】
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を更に含む、請求項１に記載の高分子組成物ＭＢ１。
を更に含む、請求項１に記載の高分子組成物ＭＢ１。
【請求項3】
高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２が１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする、請求項２に記載の高分子組成物ＭＢ１。
【請求項4】
高分子シリコーン粒子ＰＰ１が１０重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする、請求項１又は２に記載の組成物。
【請求項5】
高分子シリコーン粒子ＰＰ１が１１重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする、請求項１又は２に記載の高分子組成物ＭＢ１。
【請求項6】
高分子シリコーン粒子ＰＰ１が１５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする、請求項１又は２に記載の高分子組成物ＭＢ１。
【請求項7】
高分子シリコーン粒子ＰＰ１が１６重量％と４０重量％の間を占めることを特徴とする、請求項１又は２に記載の高分子組成物ＭＢ１。
【請求項8】
高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２が３０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする、請求項２又は３に記載の高分子組成物ＭＢ１。
【請求項9】
高分子シリコーン粒子ＰＰ１が１．３０と１．４５の間、好ましくは１．３５と１．４５の間、有利には１．３６と１．４４の間の屈折率を有することを特徴とする、請求項１から８の何れか一項に記載の高分子組成物ＭＢ１。
【請求項10】
高分子シリコーン粒子ＰＰ１が、１μｍと９μｍの間、より好ましくは１μｍと８μｍの間、更により好ましくは１μｍと７μｍの間、尚もより好ましくは１μｍと６μｍの間、有利には１μｍと５μｍの間、より有利には１μｍと４μｍの間の重量平均粒径を有していることを特徴とする、請求項１から９の何れか一項に記載のポリマー組成物ＭＢ１。
【請求項11】
高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２において、モノマーの少なくとも５０重量％が、高分子粒子ＰＰ２のポリマー鎖中のアクリル及び／又はメタクリルモノマーに由来することを特徴とする、請求項２から３又は８の何れか一項に記載のポリマー組成物ＭＢ１。
【請求項12】
高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２が、３５μｍと９０μｍの間、より好ましくは３５μｍと６０μｍの間の重量平均粒径を有していることを特徴とする、請求項２から３又は８の何れか一項に記載の高分子組成物。
【請求項13】
（メタ）アクリルポリマーＡＰ１が、アクリル及び／又はメタクリルモノマーに由来する少なくとも５０重量％のモノマーを含むことを特徴とする、請求項１から１２の何れか一項に記載の高分子組成物。
【請求項14】
（メタ）アクリルポリマーＡＰ１が、少なくとも５０重量％、好ましくは少なくとも６０重量％、有利には少なくとも７０重量％、より有利には少なくとも８０重量％のメチルメタクリレート（ＭＭＡ）を含むメチルメタクリレートのコポリマー又はホモポリマーであることを特徴とする、請求項１から１３の何れか一項に記載の高分子組成物。
【請求項15】
高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の重量平均粒径が、シリコーン粒子ＰＰ１の重量平均粒径より少なくとも３倍大きいことを特徴とする、請求項２又は３に記載の高分子組成物ＭＢ１。
【請求項16】
高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の重量平均粒径が、シリコーン粒子ＰＰ１の重量平均粒径よりも最大で１００倍大きいことを特徴とする、請求項２又は３に記載の高分子組成物ＭＢ１。
【請求項17】
（メタ）アクリルポリマーＡＰ１とシリコーン粒子ＰＰ１の間の屈折率の差が少なくとも０．０１、より好ましくは少なくとも０．０２、更により好ましくは少なくとも０．０３であることを特徴とする、請求項１から１６の何れか一項に記載の高分子組成物ＭＢ１。
【請求項18】
高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と（メタ）アクリルポリマーＡＰ１の間の屈折率の差が、少なくとも０．００５、より好ましくは少なくとも０．０１、更により好ましくは少なくとも０．０１５であることを特徴とする、請求項２又は３に記載の高分子組成物ＭＢ１。
【請求項19】
請求項１から１８の何れか一項に記載の高分子組成物ＭＢ１の調製のための方法において、成分ａ）、ｂ）及び場合によってはｃ）を混合する工程を含むことを特徴とする、方法。
【請求項20】
混合が配合により行われることを特徴とする、請求項１９に記載の方法。
【請求項21】
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１の調製のための方法において、
請求項１から１８の何れか一項に記載の組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１及び２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と少なくとも１回混合する工程を含むことを特徴とする、方法。
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１の調製のための方法において、
請求項１から１８の何れか一項に記載の組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１及び２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と少なくとも１回混合する工程を含むことを特徴とする、方法。
【請求項22】
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１の調製のための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
の何れかを含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）とｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程、
あるいは
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢＩを、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程
の何れかを含む、方法。
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１の調製のための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
の何れかを含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）とｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程、
あるいは
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢＩを、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程
の何れかを含む、方法。
【請求項23】
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１の調製のための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、かつ粒子ＰＰ１が、成分ａ）とｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含むことを特徴とする、方法。
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１の調製のための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、かつ粒子ＰＰ１が、成分ａ）とｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含むことを特徴とする、方法。
【請求項24】
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１の調製のための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含むことを特徴とする、方法。
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１の調製のための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含むことを特徴とする、方法。
【請求項25】
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１を作製するための、請求項１から１８の何れか一項に記載の組成物ＭＢ１の使用。
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１を作製するための、請求項１から１８の何れか一項に記載の組成物ＭＢ１の使用。
【請求項26】
請求項２２又は２３又は２４に記載の高分子組成物ＰＣ１を変形及び／又は加工することにより物体を作製するための方法。
【請求項27】
物体又は成形体を作製するための、高分子組成物ＭＢ１から得られる、請求項２２又は２３又は２４に記載の組成物ＰＣ１の使用。
【請求項28】
請求項２６の方法又は請求項２７の使用によって得られ、５０μｍを超え、より好ましくは１００μｍを超え、更により好ましくは５００μｍを超える厚さを有する物体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、高分子シリコーン粒子と場合によっては高分子（メタ）アクリル粒子を含む高分子（メタ）アクリル組成物に関する。
【0002】
特に、本発明は、１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子と、場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子を含む高分子（メタ）アクリル組成物に関する。
【0003】
本発明は、高分子シリコーン粒子と場合によっては高分子（メタ）アクリル粒子を含むそのような高分子（メタ）アクリル組成物のマスターバッチとしての使用にも関する。
【0004】
本発明は、高分子シリコーン粒子と場合によっては高分子（メタ）アクリル粒子を含む高分子（メタ）アクリルマスターバッチ組成物から、高分子シリコーン粒子と高分子（メタ）アクリル粒子を含む（メタ）アクリル組成物を作製するための方法にも関する。
【技術的課題】
【0005】
熱可塑性ポリマー、特に（メタ）アクリルポリマーは、ライトニング用途を含め、広く使用されている。これは主に、紫外線耐性や耐候性に優れた透明性の高い高分子材料としてのその特徴によるものである。よって、（メタ）アクリルポリマーは、例えば、ランプ、照明器具、照明カバー、ディスプレイ、照明付き棚、表面、照明標識に使用される。
【0006】
ライトニング用途では、（メタ）アクリルポリマー又は（メタ）アクリルポリマーをベースとする組成物に対して、光透過、拡散力など、様々な要求がある。（メタ）アクリルポリマーをベースとするこれら組成物は、一般に程度の差はあれ球状の粒子を含み、これらもまた高分子粒子又は有機もしくは無機粒子である。
【0007】
加えて、光透過性と拡散特性との間の良好な妥協点を示す高分子組成物があることもまた非常に興味深い。
【0008】
この妥協点は、高分子組成物中の各粒子の正確なもしくは最適な量、又は高分子組成物中の各粒子の異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比に基づいている。
【0009】
従って、高分子組成物中に正確なもしくは最適な量の各粒子、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各粒子を含む高分子組成物があることは重要である。従って、高分子組成物中に正確なもしくは最適な量の各粒子、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各粒子を含む高分子組成物を得ることを達成する方法があることもまた重要である。従って、高分子組成物中に正確なもしくは最適な量の各粒子、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各粒子を含む高分子組成物を得ることを達成する方法において使用することができる高分子組成物があることが加えて重要である。
【0010】
本発明の目的は、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物中に正確なもしくは最適な量の各高分子粒子、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子を含む高分子組成物の調製に適した高分子粒子を含む（メタ）アクリルポリマー組成物を提供することである。
【0011】
本発明の目的はまたライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物中に正確なもしくは最適な量の各高分子粒子、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子を含む高分子組成物の調製のためのマスターバッチとして使用することができる高分子粒子を含む（メタ）アクリルポリマー組成物を提供することである。
【0012】
本発明の更なる目的は、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物中に正確なもしくは最適な量の各高分子粒子、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子を含む高分子組成物を、高分子粒子を含む（メタ）アクリルポリマー組成物から製造するための方法を提供することである。
【0013】
本発明の別の目的は、高分子組成物中に正確なもしくは最適な量の各高分子粒子、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子を含む高分子組成物であって、優れた透過特性と拡散特性を同時に組み合わせる高分子組成物の調製に適した高分子粒子を含む（メタ）アクリルポリマー組成物を提供することである。
【0014】
本発明の更に別の目的は、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物中に正確なもしくは最適な量の各高分子粒子、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子を含む高分子組成物であって、少なくとも８０％の高い光透過率を有し、同時に高い相対拡散力と光源を隠すための隠蔽力を有する高分子組成物の調製に適した（メタ）アクリルポリマー組成物を提供することである。
【0015】
また、本発明の更に別の目的は、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物中に正確なもしくは最適な量の各高分子粒子、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子を含む高分子組成物であって、少なくとも８０％の高い光透過率を有し、同時に散乱粒子の量を減らして、高い相対拡散力と光源を隠すために隠蔽力を有する、高分子組成物の調製に適した（メタ）アクリルポリマー組成物を提供することである。
【背景技術】
【0016】
相対拡散力と隠蔽力を増加させる光の拡散は、通常、組成物に散乱粒子を添加することによって増大する。
【0017】
文献ＷＯ２００４／０３４１３６は、フラットパネルディスプレイ用のバルクディフューザーを開示している。バルク光ディフューザー材料は、ポリカーボネート製で粒状光拡散成分を含むシート又はフィルムでありうる。ＰＭＭＡ及びシリコーン粒子は、実施例では別々に使用されており、一緒に組み合わされてはいない。
【0018】
文献ＪＰ１１０６０９６６は、高い光拡散性能のための組成物を開示している。開示された組成物は、一種は５μｍ未満の平均粒径を持ち、もう一種は５μｍと１０μｍの間の平均粒径を持つ二種類の粒子を含む。粒子はシリコーン又はスチレン系粒子である。しかしながら、この組成物は透過率が低い。
【0019】
文献ＤＥ１０２０１２２１６０８１は、射出成形による光拡散成形部品の製造を開示している。射出成形用の組成物は、ポリメチルメタクリレートのマトリックスと、１～２４μｍの粒径の球状プラスチック粒子を含む。
【0020】
文献ＵＳ７８９７７１４は、シリコーン微粒子とその粒子を使用した熱可塑性樹脂組成物を開示している。シリコーン微粒子はディフューザーとして使用されており、約２．５μｍ～３．５μｍの平均粒径を有している。
【0021】
文献ＷＯ２００４／０９８８５７は、光拡散成形品を製造するための射出成形方法を開示している。成形材料は、ポリメチルメタクリレートのマトリックスと、１～２４μｍの粒径を持つ球状プラスチック粒子を含む。
【0022】
文献ＪＰ１００８７９４１は、光拡散アクリル樹脂組成物と光拡散成形品を開示している。０．１～５０μｍの平均粒径を有するシリコンゴム粉末が使用されている。
【0023】
文献ＪＰ１００８７９４５は、光拡散アクリル樹脂組成物と光拡散成形体を開示している。０．１～５０μｍの平均粒径を有するシリコンゴム粉末が使用されている。
【0024】
文献ＪＰ１１０２１３５７は、１～１０重量部の架橋シリコーン樹脂を含む、架橋シリコーン樹脂の球状粒子を含むメタクリル樹脂を開示している。また、このメタクリル樹脂組成物のマスターバッチペレットの押出し法と、その樹脂を使用して調製した導光板を開示している。
【0025】
文献ＵＳ５８３１７７４は光拡散複合材を開示している。前記光拡散材料の光拡散層は、バインダー樹脂としてのアクリル樹脂と、アクリル樹脂粒子及びシリコーン樹脂粒子を含む光拡散剤を含む。該二種の粒子は樹脂の少なくとも４０重量部を占める。
【0026】
文献ＪＰ０１－２６９９０２は、アクリル樹脂とシリコーン樹脂粒子を含む光拡散板を開示している。樹脂組成物は、配合により調製される。
【0027】
文献ＫＲ２００８００６２４７０は、光拡散板を開示している。光拡散板は、シロキサン粒子を含むスチレン樹脂とメタクリル系光拡散剤からなる基材層を有している。
【0028】
従来技術は、一種の粒子もしくは二種の粒子を有する高分子組成物の調製に適したマスターバッチも、組成物中に一種のみの粒子又は粒子の混合物を含む組成物の調製方法も開示しておらず、光透過特性と拡散特性の間に満足のいく妥協点はない。
【発明の概要】
【0029】
驚くべきことに、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１が、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子を含む高分子組成物ＰＣ１の調製に適していることが発見された。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１が、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子を含む高分子組成物ＰＣ１の調製に適していることが発見された。
【0030】
驚くべきことに、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１が、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子ＰＰ１及びＰＰ２を含む高分子組成物ＰＣ１の調製に適していることが発見された。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１が、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子ＰＰ１及びＰＰ２を含む高分子組成物ＰＣ１の調製に適していることが発見された。
【0031】
驚くべきことに、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１が、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子を含む高分子組成物ＰＣ１の調製のためのマスターバッチとして使用することができることが発見された。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１が、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子を含む高分子組成物ＰＣ１の調製のためのマスターバッチとして使用することができることが発見された。
【0032】
驚くべきことに、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１が、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子ＰＰ１及びＰＰ２を含む高分子組成物ＰＣ１の調製のためのマスターバッチとして使用することができることがまた発見された。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１が、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子ＰＰ１及びＰＰ２を含む高分子組成物ＰＣ１の調製のためのマスターバッチとして使用することができることがまた発見された。
【0033】
高分子組成物ＰＣ１であって、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１を得るための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）とｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含む方法が、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子ＰＰ１及びＰＰ２を含む高分子組成物ＰＣ１を生じることがまた見出された。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１を得るための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）とｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含む方法が、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子ＰＰ１及びＰＰ２を含む高分子組成物ＰＣ１を生じることがまた見出された。
【0034】
高分子組成物ＰＣ１であって、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１を得るための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と混合する工程を含む方法が、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子ＰＰ１及びＰＰ２を含む高分子組成物ＰＣ１を生じることがまた見出された。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする高分子組成物ＰＣ１を得るための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と混合する工程を含む方法が、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子ＰＰ１及びＰＰ２を含む高分子組成物ＰＣ１を生じることがまた見出された。
【発明の詳細な説明】
【0035】
第一の態様によれば、本発明は、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、
粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物ＭＢＩの０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする組成物ＭＢ１に関する。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、
粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物ＭＢＩの０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする組成物ＭＢ１に関する。
【0036】
第二の態様によれば、本発明は、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、
粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする、組成物ＭＢ１に関する。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、
粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする、組成物ＭＢ１に関する。
【0037】
第三の態様によれば、本発明は、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子を含む高分子組成物ＰＣ１の調製のためのマスターバッチとしての、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１の使用に関する。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１の使用に関する。
【0038】
第四の態様によれば、本発明は、ライトニング用途における高分子組成物の光学特性を満たすために、高分子組成物ＰＣ１中に正確なもしくは最適な量の高分子シリコーン粒子ＰＰ１、又は高分子組成物中に異なる種類間の正確なもしくは最適な重量比の各高分子粒子ＰＰ１及びＰＰ２を含む高分子組成物ＰＣ１の調製のためのマスターバッチとしての、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１の使用に関する。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１の使用に関する。
【0039】
他の態様によれば、本発明は、高分子組成物ＰＣ１であって、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする組成物ＰＣ１を得るための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）とｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含む方法に関する。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする組成物ＰＣ１を得るための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）とｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含む方法に関する。
【0040】
本発明の更に別の態様は、高分子組成物ＰＣ１であって、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする組成物ＰＣ１を得るための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含む方法に関する。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする組成物ＰＣ１を得るための方法において、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含む方法に関する。
【0041】
使用される「アルキル（メタ）アクリレート」という用語は、アルキルアクリレートとアルキルメタクリレートの両方を意味する。
【0042】
使用される「コポリマー」という用語は、ポリマーが少なくとも二種の異なるモノマーからなることを意味する。
【0043】
ここで使用される「部」という用語は「重量部」を意味する。
【0044】
使用される「熱可塑性ポリマー」という用語は、加熱されると液体に変わるか、又はより液状もしくは低粘性になり、熱と圧力を加えることによって新しい形状をとりうるポリマーを意味する。
【0045】
本発明において使用される「ＰＭＭＡ」という用語は、メチルメタクリレート（ＭＭＡ）のホモポリマー又はコポリマーを意味し、ＭＭＡのコポリマーの場合、ＰＭＭＡ内部のＭＭＡの重量比は少なくとも５０重量％である。
【0046】
使用される「マスターバッチ」という用語は、担体材料中に高濃度の添加剤を含む組成物と理解される。添加剤は担体材料中に分散される。
【0047】
本発明におけるｘからｙまでの範囲とは、この範囲の上限値と下限値が含まれることを意味し、少なくともｘでかつｙまでと等価である。
【0048】
本発明において範囲がｘとｙの間であると言うのは、この範囲の上限値と下限値が除外されることを意味し、ｘより大きくかつｙより少ないと等価である。
【0049】
本発明に係る高分子組成物ＭＢ１に関し、それは、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、１μｍと１０μｍの重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、及び場合によっては２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２を含む。
【0050】
第一の好ましい実施態様では、高分子組成物ＭＢ１は、ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む高分子組成物ＭＢ１の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする。成分ｂ）の粒子の重量比は、二種の成分ａ）及びｂ）の合計に基づいて計算される。第一の好ましい実施態様においてより好ましくは、粒子ＰＰ１は、組成物ＭＢ１の０．６重量％と５０重量％の間、更により好ましくは０．７重量％と５０重量％の間、有利には０．８重量％と５０重量％の間を占める。
【0051】
第二の好ましい実施態様では、高分子組成物ＭＢ１は、ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、及びｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする。成分ｂ）及びｃ）の粒子の重量比は、三種の成分ａ）、ｂ）及びｃ）の合計に基づいて計算される。第二の好ましい実施態様においてより好ましくは、粒子ＰＰ１は、組成物ＭＢ１の０．６重量％と１４重量％の間、更により好ましくは０．７重量％と１３重量％の間、有利には０．８重量％と１１重量％の間を占める。第二の好ましい実施態様においてより好ましくは、粒子ＰＰ２は、組成物ＭＢ１の４５重量％と８０重量％の間、更により好ましくは５０重量％と７５重量％の間、有利には５５重量％と７０重量％の間を占める。
【0052】
第三の好ましい実施態様では、高分子組成物ＭＢ１は、ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む高分子組成物ＭＢ１の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする。成分ｂ）の粒子の重量比は、二種の成分ａ）及びｂ）の合計に基づいて計算される。第三の好ましい実施態様においてより好ましくは、粒子ＰＰ１は、組成物ＭＢ１の１０重量％と５０重量％の間、更により好ましくは１１重量％と５０重量％の間、尚もより好ましくは１５重量％と５０重量％の間、有利には１５重量％と４０重量％の間、最も有利には、組成物ＭＢ１の１６重量％と４０重量％の間を占める。
【0053】
第四の好ましい実施態様では、高分子組成物ＭＢ１は、ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、及びｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする。成分ｂ）及びｃ）の粒子の重量比は、三種の成分ａ）、ｂ）及びｃ）の合計に基づいて計算される。第四の好ましい実施態様においてより好ましくは、粒子ＰＰ１は、組成物ＭＢ１の１０重量％と５０重量％の間、更により好ましくは１１重量％と５０重量％の間、尚もより好ましくは１５重量％と５０重量％の間、有利には１５重量％と４０重量％の間、最も有利には、組成物ＭＢ１の１６重量％と４０重量％の間を占める。第四の好ましい実施態様においてより好ましくは、粒子ＰＰ２は、組成物ＭＢ１の１５重量％と４９重量％の間、更により好ましくは２０重量％と４９重量％の間、有利には３０重量％と４９重量％の間を占める。
【0054】
（メタ）アクリルポリマーＡＰ１に関し、それは、アクリル及び／又はメタクリルモノマーに由来する少なくとも５０重量％のモノマーを含む高分子ポリマー鎖である。（メタ）アクリルポリマーは、また二種以上の（メタ）アクリルポリマーＡＰ１からＡＰｘの混合物でありうる。
【0055】
アクリル及び／又はメタクリルモノマーは、アクリル酸、メタクリル酸、アクリル酸のエステル、メタクリル酸のエステル、アルキルアクリルモノマー、アルキルメタクリルモノマー及びそれらの混合物から選択される。
【0056】
好ましくは、モノマーは、アクリル酸、メタクリル酸、アルキルアクリルモノマー、アルキルメタクリルモノマー及びそれらの混合物から選択され、アルキル基は、１から２２個の炭素を有し、直鎖、分岐又は環状である；好ましくは、アルキル基は、１から１２個の炭素を有し、直鎖、分岐又は環状である。
【0057】
有利には、（メタ）アクリルモノマーは、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、メチルアクリレート、エチルアクリレート、メタクリル酸、アクリル酸、ｎ－ブチルアクリレート、イソブチルアクリレート、ｎ－ブチルメタクリレート、イソブチルメタクリレート、シクロヘキシルアクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、イソボルニルアクリレート、イソボルニルメタクリレート及びそれらの混合物から選択される。
【0058】
他のコモノマーは、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１がそのポリマー鎖中にアクリル及び／又はメタクリルモノマーに由来する少なくとも５０重量％のモノマーを含んでいる限り、アクリル及び／又はメタクリルモノマーと共重合されうる。他のコモノマーは、スチレン又はスチレン誘導体などのスチレン系モノマー、アクリロニトリル、酢酸ビニルなどのビニルエステルから選択されうる。これらのコモノマーの量は、０重量％から５０重量％、好ましくは０重量％から４０重量％、より好ましくは０重量％から３０重量％、有利には０重量％から２０重量％である。
【0059】
第一の好ましい実施態様では、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１は、少なくとも５０重量％、好ましくは少なくとも６０重量％、有利には少なくとも７０重量％、より有利には少なくとも８０重量％のメチルメタクリレートを含むメチルメタクリレート（ＭＭＡ）のコポリマー又はホモポリマーである。
【0060】
メチルメタクリレート（ＭＭＡ）のコポリマーは、５０重量％と９９．９重量％の間のメチルメタクリレートと、メチルメタクリレートと共重合できる少なくとも一つのエチレン性不飽和を有する０．１重量％と５０重量％の間の少なくとも一種のモノマーとを含む。
【0061】
これらのモノマーはよく知られており、特に、アクリル及びメタクリル酸、並びにアルキル基が１から１２個の炭素原子を有するアルキル（メタ）アクリレートを挙げることができる。例として、メチルアクリレート及びエチル、ブチル又は２－エチルヘキシル（メタ）アクリレートを挙げることができる。好ましくは、コモノマーは、アルキル基が１から４個の炭素原子を有するアルキルアクリレートである。
【0062】
第一のより好ましい実施態様によれば、メチルメタクリレート（ＭＭＡ）のコポリマーは、８０重量％から９９．８重量％、有利には９０重量％から９９．７重量％、より有利には９０重量％から９９．５重量％のメチルメタクリレートと、０．２重量％から２０重量％、有利には０．３重量％から１０重量％、より有利には０．５重量％から１０重量％の、メチルメタくリレートと共重合できる少なくとも一つのエチレン性不飽和を有する少なくとも一種のモノマーを含む。好ましくは、コモノマーは、メチルアクリレート又はエチルアクリレート又はそれらの混合物から選択される。
【0063】
（メタ）アクリルポリマーＡＰ１は、０．１ｇ／１０分と２０ｇ／１０分の間の、ＩＳＯ１１３３（２３０℃／３．８ｋｇ）によるメルトフローインデックス（ＭＦＩ）を有する。好ましくはメルトフローインデックスは、０．２ｇ／１０分と１８ｇ／１０分の間、より好ましくは０．３ｇ／１０分と１６ｇ／１０分の間、有利には０．４ｇ／１０分と１３ｇ／１０分の間である。
【0064】
（メタ）アクリルポリマーＡＰ１は、１．４６と１．５２の間、好ましくは１．４７と１．５２の間、より好ましくは１．４８と１．５２の間の屈折率を有する。
【0065】
（メタ）アクリルポリマーＡＰ１は、少なくとも８５％、好ましくは８６％、より好ましくは８７％のＡＳＴＭ Ｄ－１００３（３ｍｍ厚のシート）による光透過率を有する。
【0066】
（メタ）アクリルポリマーＡＰ１は、少なくとも９０℃のビカット軟化温度を有する。ビカット軟化温度は、ＩＳＯ３０６：２０１３（Ｂ５０法）によって測定される。
【0067】
本発明に係る組成物は、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１の他に（メタ）アクリルポリマーＡＰ２をまた含みうる。（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と（メタ）アクリルポリマーＡＰ２は、混合物又はブレンドを形成する。この混合物又はブレンドは、少なくとも一種のホモポリマーと少なくとも一種のＭＭＡのコポリマー、又は少なくとも二種のホモポリマー又は異なる平均分子量を持つ二種のＭＭＡのコポリマーの混合物あるいは異なるモノマー組成を持つ少なくとも二種のＭＭＡのコポリマーの混合物からなる。
【0068】
高分子シリコーン粒子ＰＰ１に関し、それは１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有しており、粒子はシリコーン－酸素骨格鎖を有するポリシロキサン鎖を含む。
【0069】
高分子シリコーン粒子ＰＰ１は、１．３０と１．４５の間、好ましくは１．３５と１．４５の間、有利には１．３６と１．４４の間の屈折率を有する。
【0070】
高分子シリコーン粒子ＰＰ１の重量平均粒径は、好ましくは１μｍと９μｍの間、より好ましくは１μｍと８μｍの間、更により好ましくは１μｍと７μｍの間、尚もより好ましくは１μｍと６μｍの間、有利には１μｍと５μｍの間、より有利には１μｍと４μｍの間である。
【0071】
高分子シリコーン粒子ＰＰ１の粉末のかさ密度は、０．１ｇ／ｍｌと０．４ｇ／ｍｌの間、好ましくは０．１５ｇ／ｍｌと０．４５ｇ／ｍｌの間である。
【0072】
高分子シリコーン粒子ＰＰ１は、例えば、ＵＳ２００８／１２４５４９に従って調製することができる。
【0073】
高分子シリコーン粒子は、また、全てのシリコーン粒子が前述の特性を備えている限り、二種以上の異なるシリコーン粒子ＰＰ１ａ、ＰＰ１ｂ…のブレンドでありうる。
【0074】
２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２に関し、それは、高分子粒子ＰＰ２のポリマー鎖中にアクリル及び／又はメタクリルモノマーに由来する少なくとも５０重量％のモノマーを含む。
【0075】
第一の好ましい実施態様では、高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２は、少なくとも５０重量％、好ましくは少なくとも６０重量％、有利には少なくとも６５重量％、より有利には少なくとも７０重量％のメチルメタクリレートを含むメチルメタクリレート（ＭＭＡ）のコポリマー又はホモポリマーである。
【0076】
高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の重量平均粒径は、好ましくは３５μｍと９０μｍの間、より好ましくは３５μｍと６０μｍの間、有利には４５μｍと６０μｍの間である。
【0077】
好ましくは、高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２は架橋される。（メタ）アクリル粒子ＰＰ２中の架橋剤の重量比は５重量％未満である。架橋剤は、好ましくは、少なくとも一つのアクリル又はメタクリル官能基とまた重合することができる第二の二重結合を有している有機化合物から選択される。
【0078】
高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２は、１．４９と１．５６の間、好ましくは１．５０と１．５５の間の屈折率を有する。
【0079】
高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２は、懸濁重合により調製されうる。
【0080】
高分子（メタ）アクリル粒子は、また、全てのシリコーン粒子が前述の特性を備えている限り、二種以上の異なる（メタ）アクリル粒子ＰＰ２ａ、ＰＰ２ｂ…のブレンドでありうる。
【0081】
高分子組成物ＰＣ１に関し、前記組成物ＰＣ１は、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とする。
【0082】
好ましくは、組成物ＰＣ１は、０．０６重量％と１０重量％の間、より好ましくは０．０７重量％と９重量％の間、更により好ましくは０．１重量％と８重量％の間の高分子粒子ＰＰ１を含む。
【0083】
第一の好ましい実施態様において好ましくは、組成物ＰＣ１は、６重量％と１９重量％の間、より好ましくは７重量％と１８重量％の間、更により好ましくは８重量％と１７重量％の間の高分子粒子ＰＰ２を含む。
【0084】
より好ましくは、第一の好ましい実施態様の組成物ＰＣ１は、０．０６重量％と１．８重量％の高分子粒子ＰＰ１と、６重量％と１９重量％の間の高分子粒子ＰＰ２を含み；更により好ましくは、０．１重量％と１重量％の間の高分子粒子ＰＰ１と、８重量％と１７重量％の間の高分子粒子ＰＰ２を含む。
【0085】
第二の好ましい実施態様において好ましくは、組成物ＰＣ１は、１０重量％と２０重量％の間、より好ましくは１０重量％と１８重量％の間、更により好ましくは１１重量％と１７重量％の間の高分子粒子ＰＰ２を含む。
【0086】
より好ましくは、第二の好ましい実施態様の組成物ＰＣ１は、０．０６重量％と１．８重量％の高分子粒子ＰＰ１と、１０重量％と２０重量％の間の高分子粒子ＰＰ２を含み；更により好ましくは、０．１重量％と１重量％の間の高分子粒子ＰＰ１と、１１重量％と１７重量％の間の高分子粒子ＰＰ２を含む。
【0087】
本発明に係る高分子組成物ＭＢ１の調製のための方法に関し、それは、成分ａ）、ｂ）及び場合によってはｃ）を混合する工程を含む。
【0088】
好ましくは、この方法は、配合によって行われる。
【0089】
前記方法は、マスターバッチＭＢ１を用いて高分子組成物ＰＣ１を作製するためのマスターバッチとして適切な高分子組成物ＭＢ１の調製もまた可能である。高分子組成物ＭＢ１、高分子組成物ＰＣ１、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、高分子シリコーン粒子ＰＰ１及び高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２は、前に定義したものと同じである。
【0090】
好ましくは、高分子組成物ＰＣ１を作製するためのマスターバッチとして適切な高分子組成物ＭＢ１の調製のための方法は、次の工程：
－ ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１を、ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１と混合する工程；
－ ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１とｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１を含む組成物を、ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２及び追加量の（メタ）アクリルポリマーＡＰ１又は（メタ）アクリルポリマーＡＰ２と混合する工程；
－ ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１とｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１を含む組成物を、ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２及び（メタ）アクリルポリマーＡＰ１又は（メタ）アクリルポリマーＡＰ２を含む組成物と混合する工程；
－ ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、及びｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２を含む組成物を、追加量の（メタ）アクリルポリマーＡＰ１又は（メタ）アクリルポリマーＡＰ２と混合する工程
の少なくとも一つをまた含む。
－ ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１を、ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１と混合する工程；
－ ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１とｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１を含む組成物を、ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２及び追加量の（メタ）アクリルポリマーＡＰ１又は（メタ）アクリルポリマーＡＰ２と混合する工程；
－ ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１とｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１を含む組成物を、ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２及び（メタ）アクリルポリマーＡＰ１又は（メタ）アクリルポリマーＡＰ２を含む組成物と混合する工程；
－ ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、及びｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２を含む組成物を、追加量の（メタ）アクリルポリマーＡＰ１又は（メタ）アクリルポリマーＡＰ２と混合する工程
の少なくとも一つをまた含む。
【0091】
前記方法における（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、高分子シリコーン粒子ＰＰ１及び高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２は、先に記載したものと同じである。
【0092】
高分子組成物ＰＣ１を得るための方法に関し、前記組成物ＰＣ１は、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、及び
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占めることを特徴とし；
前記方法は、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を何れか含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含むか、
あるいは
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含む。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、及び
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占めることを特徴とし；
前記方法は、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を何れか含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含むか、
あるいは
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含む。
【0093】
高分子組成物ＰＣ１を得る方法の第一の好ましい実施態様によれば、前記組成物ＰＣ１は、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とし；
前記方法は、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含む。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とし；
前記方法は、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）及びｂ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含む。
【0094】
高分子組成物ＰＣ１を得る方法の第二の好ましい実施態様によれば、前記組成物ＰＣ１は、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とし；
前記方法は、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含む。
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．０５重量％と１０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．１重量％と２０重量％の間を占めることを特徴とし；
前記方法は、
ａ）（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、
ｂ）１μｍと１０μｍの間の重量平均粒径を有する高分子シリコーン粒子ＰＰ１、
ｃ）２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２
を含み、粒子ＰＰ１が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の０．５重量％と５０重量％の間を占め、かつ粒子ＰＰ２が、成分ａ）、ｂ）及びｃ）を含む組成物の１０重量％と４９重量％の間を占めることを特徴とする（メタ）アクリルポリマー組成物ＭＢ１を、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と、２０μｍと１００μｍの間の重量平均粒径を有する高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と混合する工程を含む。
【0095】
高分子組成物ＰＣ１を得る方法における（メタ）アクリルポリマーＡＰ１、高分子シリコーン粒子ＰＰ１及び高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２は、先に記載したものと同じである。
【0096】
組成物ＰＣ１中におけるシリコーン粒子ＰＰ１と高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の間の重量比は、高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２が常に過剰になるように選択される。これは、高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の存在が任意選択的である高分子組成物ＭＢ１の場合はそうではない。
【0097】
好ましくは、高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２のシリコーン粒子ＰＰ１に対する重量比は、少なくとも２／１、より好ましくは５／２、更により好ましくは少なくとも１０／１、有利には少なくとも２０／１、最も有利には少なくとも２５／１である。
【0098】
本発明によれば、組成物ＰＣ１中のシリコーン粒子ＰＰ１の重量比は、高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の重量比ほど大きくはない。高分子組成物ＰＣ１において、シリコーン粒子ＰＰ１の絶対重量は、高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２を考慮すると少量である。
【0099】
本発明によれば、組成物ＰＣ１中の高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の重量比は、シリコーン粒子ＰＰ１の重量比よりも大きい。高分子組成物において、高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の絶対重量は、シリコーン粒子ＰＰ１を考慮すると過剰である。
【0100】
組成物ＰＣ１の高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２は、組成物ＰＣ１において、シリコーン粒子ＰＰ１の量の少なくとも２倍である過剰量（重量％）を有する。本発明に係る組成物の高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２は、シリコーン粒子ＰＰ１の量より多くとも４００倍である組成物中の重量％での過剰量を有する。
【0101】
組成物中の高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の重量平均粒径は、シリコーン粒子ＰＰ１の重量平均粒径よりも大きい。本発明に係る組成物の高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２は、シリコーン粒子ＰＰ１の重量平均粒子直径よりも少なくとも３倍大きい重量平均粒径を有する。好ましくは、高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の重量平均粒径は、シリコーン粒子ＰＰ１の重量平均粒径よりも少なくとも５倍大きく、より好ましくは少なくとも７倍大きく、更により好ましくは１０倍大きい。
【0102】
本発明に係る組成物の高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２は、シリコーン粒子ＰＰ１の重量平均粒径よりも最大で１００倍大きい重量平均粒径を有する。好ましくは、高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の重量平均粒径は、シリコーン粒子ＰＰ１の重量平均粒径よりも最大で８０倍、より好ましくは最大で７０倍、更により好ましくは５０倍大きい。
【0103】
シリコーン粒子ＰＰ１の屈折率は、本発明に係る組成物の（メタ）アクリルポリマーＡＰ１の屈折率ほど大きくない。好ましくは、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１とシリコーン粒子ＰＰ１との間の屈折率の差は、少なくとも０．０１、より好ましくは少なくとも０．０２、更により好ましくは少なくとも０．０３である。
【0104】
高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の屈折率は、本発明に係る組成物の（メタ）アクリルポリマーＡＰ１の屈折率よりも大きい。好ましくは、高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２と（メタ）アクリルポリマーＡＰ１との間の屈折率の差は、少なくとも０．００５、より好ましくは少なくとも０．０１、更により好ましくは少なくとも０．０１５である。
【0105】
好ましくは、本発明に係る組成物において、シリコーン粒子ＰＰ１の屈折率は、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１の屈折率ほど大きくなく、高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２の屈折率は、（メタ）アクリルポリマーＡＰ１の屈折率より大きい。
【0106】
更なる態様によれば、本発明は、本発明に係る高分子組成物ＭＢ１から得られた高分子組成物ＰＣ１を変形し及び／又は加工することによって物体を作製するための方法に関する。
【0107】
変形は、射出成形、押出し、共押出し、又は押出し／ブロー成形によって行うことができる。好ましくは、変形は、射出成形又は押出によって行われる。
【0108】
物体を作製するための方法の第一の好ましい実施態様では、射出成形によって行われる。成形体が得られる。
【0109】
本発明に係る成形体を作製するための方法は、
－ （メタ）アクリルポリマーＡＰ１、シリコーン粒子ＰＰ１及び高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２を含む組成物を溶融する工程
－ 溶融した組成物を鋳型に注入する工程
－ 少なくとも鋳型が溶融した組成物で完全に満たされるまで、鋳型に圧力を加える工程
を含む。
－ （メタ）アクリルポリマーＡＰ１、シリコーン粒子ＰＰ１及び高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２を含む組成物を溶融する工程
－ 溶融した組成物を鋳型に注入する工程
－ 少なくとも鋳型が溶融した組成物で完全に満たされるまで、鋳型に圧力を加える工程
を含む。
【0110】
物体を作製するための方法の第二の好ましい実施態様では、変形方法は、押出しによって行われる。
【0111】
本発明に係る成形体を作製するための方法は、
－ （メタ）アクリルポリマーＡＰ１、シリコーン粒子ＰＰ１及び高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２を含む高分子組成物を押出機に供給する工程、
－ （メタ）アクリルコポリマーを含む組成物を押出機で溶融する工程
－ 溶融組成物を押出す工程
を含む。
－ （メタ）アクリルポリマーＡＰ１、シリコーン粒子ＰＰ１及び高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２を含む高分子組成物を押出機に供給する工程、
－ （メタ）アクリルコポリマーを含む組成物を押出機で溶融する工程
－ 溶融組成物を押出す工程
を含む。
【0112】
なお更なる態様によれば、本発明は、物体又は成形体を作製するための、高分子組成物ＭＢ１から得られる組成物ＰＣ１の使用に関する。
【0113】
本発明に係る組成物ＰＣ１は、物体又は成形体又は物品を作製するために使用されうるか、又は物品の一部として使用されうる。好ましくは、本発明に係る組成物から作製される物体又は成形体又は物品、又は物品の一部として使用されるものは、５０μｍを超え、より好ましくは１００μｍを超え、更により好ましくは５００μｍを超える厚さを有する。
【0114】
本発明に係る方法により得られる組成物ＰＣ１は、物品又は物体に直接的に変形するために使用することができ、又は物品もしくは物体の一部でありうる。
【0115】
更に別の態様によれば、本発明は、本発明に係る高分子組成物ＭＢ１から得られる高分子組成物ＰＣ１で作製された物体又は成形体に関する。
【0116】
本発明の物体又は成形体は、シート、ブロック、フィルム、チューブ又は異形部材の形態でありうる。好ましくは、成形体はシートであり、これは、平面であっても、僅かに折曲されていても湾曲していてもよい。
【0117】
物体又は成形体又は物品の例は、照明装置用のカバー又はプレートである。
【0118】
一実施態様では、成形体は、光源のカバーである。カバーは、一般に、０．００１ｃｍと１５ｃｍの間、好ましくは０．０１ｃｍと１０ｃｍの間、より好ましくは０．０５ｃｍと７ｃｍの間、より好ましくは０．１ｃｍと５ｃｍの間、更により好ましくは０．２ｃｍと４ｃｍの間の厚さを有する。
【0119】
加えて、本発明の別の態様によれば、本発明に係る高分子組成物ＭＢ１から得られる組成物は、点光源のカバーとして使用することができる。光源とカバーは照明装置を形成する。カバーは、単層であっても、多層構造であってもよい。カバーは、０．１１ｃｍと５０ｃｍの間、好ましくは１ｃｍと４０ｃｍの間、好ましくは２ｃｍと２０ｃｍの間、更により好ましくは３ｃｍと２０ｃｍの間の距離だけ光源から分離される。
【0120】
本発明に係る照明装置は、例えば、次のような様々な用途を有する：
－ 室内照明（リビングルームランプ、オフィスランプなど）；
－ 広告ディスプレイ；
－ 照明標識（この場合、カバーは特に文字、数字、記号、又はその他の標識の形をとりうる）；
－ 産業用ライトニング；
－ 屋外のライトニング；及び
－ 自動車の照明（例えば、照明装置は、ヘッドランプ、デイタイムライト、方向指示器、ストップライト、フォグランプ、バックライトなどでありうる）。
－ 室内照明（リビングルームランプ、オフィスランプなど）；
－ 広告ディスプレイ；
－ 照明標識（この場合、カバーは特に文字、数字、記号、又はその他の標識の形をとりうる）；
－ 産業用ライトニング；
－ 屋外のライトニング；及び
－ 自動車の照明（例えば、照明装置は、ヘッドランプ、デイタイムライト、方向指示器、ストップライト、フォグランプ、バックライトなどでありうる）。
【0121】
［方法］
ポリマーの光学特性は次の方法に従って測定される：光透過率とヘイズは、ＡＳＴＭ Ｄ１００３標準に従って、成形サンプルの場合は２ｍｍ厚のシートで測定される。ＢＹＫ－Ｇａｒｄｎｅｒ製のｈａｚｅ－ｇａｒｄ ｐｌｕｓ装置が使用される。
ポリマーの光学特性は次の方法に従って測定される：光透過率とヘイズは、ＡＳＴＭ Ｄ１００３標準に従って、成形サンプルの場合は２ｍｍ厚のシートで測定される。ＢＹＫ－Ｇａｒｄｎｅｒ製のｈａｚｅ－ｇａｒｄ ｐｌｕｓ装置が使用される。
【0122】
屈折率は屈折計で測定される。
【0123】
粒径：Ｃｏｕｌｔｅｒカウンターを用いたレーザー回折により測定される。
【実施例0124】
シリコーン粒子ＰＰ１は、Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇの添加剤３０－４２４である。重量平均粒径は１μｍと３μｍの間である。
【0125】
実施例における高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２として、３５μｍと６０μｍの間の重量平均粒径を一般に有しているＡＬＴＵＧＬＡＳ ＢＳ１１０の市販製品が使用され、５０μｍの重量平均粒径を有しているバッチが使用された。
【0126】
（メタ）アクリルポリマーＡＰ１として、８ｇ／１０分のメルトフローインデックスを有するメチルメタクリレートのコポリマーが使用され、シリコーン粒子ＰＰ１と高分子（メタ）アクリル粒子ＰＰ２がそれぞれ（メタ）アクリルポリマーＡＰ１と混合される。混合は、二軸スクリュー押出機で配合することにより行われる。
【0127】
実施例１－マスターバッチ組成物Ｃ１は、３．５ｋｇのＰＰ１を６．５ｋｇのＡＰ１と混合することにより調製される。
【外国語明細書】