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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024077319
(43)【公開日】2024-06-07
(54)【発明の名称】白金族金属の可溶化方法及び金属の分離方法
(51)【国際特許分類】
C22B 11/00 20060101AFI20240531BHJP
C22B 1/02 20060101ALI20240531BHJP
C22B 3/04 20060101ALI20240531BHJP
C22B 3/44 20060101ALI20240531BHJP
C22B 3/10 20060101ALI20240531BHJP
C22B 3/22 20060101ALI20240531BHJP
C22B 3/26 20060101ALI20240531BHJP
【ＦＩ】
C22B11/00 101
C22B1/02
C22B3/04
C22B3/44 101A
C22B3/10
C22B3/22
C22B3/26
【審査請求】未請求
【請求項の数】7
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022189353
(22)【出願日】2022-11-28
(71)【出願人】
【識別番号】000000974
【氏名又は名称】川崎重工業株式会社
(71)【出願人】
【識別番号】504145320
【氏名又は名称】国立大学法人福井大学
(71)【出願人】
【識別番号】514132268
【氏名又は名称】日本管機工業株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110000556
【氏名又は名称】弁理士法人有古特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】中山 耕輔
(72)【発明者】
【氏名】馬場 広太郎
(72)【発明者】
【氏名】永井 良介
(72)【発明者】
【氏名】田尻 浩範
(72)【発明者】
【氏名】岡田 敬志
(72)【発明者】
【氏名】西出 勉
【テーマコード（参考）】
4K001
【Ｆターム（参考）】
4K001AA41
4K001BA22
4K001CA11
4K001DB04
4K001DB07
4K001DB26
4K001JA05
(57)【要約】
【課題】原料に含まれる白金族金属を酸化することにより水や希薄酸に可溶な白金族金属化合物を生成する白金族金属の可溶化方法において、処理にかかるコストを削減する。
【解決手段】白金族金属の可溶化方法は、白金族金属を含む原料と、アルカリ金属の炭酸塩及び水酸化物の少なくとも一方、並びに、酸化ホウ素を含む添加剤との混合物を加熱して、水溶性の白金族金属化合物を含む熱処理物を得ること、熱処理物を水に浸漬し、熱処理物から添加剤の成分が浸出した水溶媒と、熱処理物の水浸出残渣とを分離すること、水溶媒を蒸発乾固させて固体残渣を得ること、及び、固体残渣を加熱前の混合物に添加すること、を含む。
【選択図】図１
【解決手段】白金族金属の可溶化方法は、白金族金属を含む原料と、アルカリ金属の炭酸塩及び水酸化物の少なくとも一方、並びに、酸化ホウ素を含む添加剤との混合物を加熱して、水溶性の白金族金属化合物を含む熱処理物を得ること、熱処理物を水に浸漬し、熱処理物から添加剤の成分が浸出した水溶媒と、熱処理物の水浸出残渣とを分離すること、水溶媒を蒸発乾固させて固体残渣を得ること、及び、固体残渣を加熱前の混合物に添加すること、を含む。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
白金族金属を含む原料と、アルカリ金属の炭酸塩及び水酸化物の少なくとも一方、並びに、酸化ホウ素を含む添加剤との混合物を加熱して、水溶性の白金族金属化合物を含む熱処理物を得ること、
前記熱処理物を水に浸漬し、前記熱処理物から前記添加剤の成分が浸出した水溶媒と、前記熱処理物の水浸出残渣とを分離すること、
前記水溶媒を蒸発乾固させて固体残渣を得ること、及び、
前記固体残渣を加熱前の前記混合物に添加すること、を含む、
白金族金属の可溶化方法。
前記熱処理物を水に浸漬し、前記熱処理物から前記添加剤の成分が浸出した水溶媒と、前記熱処理物の水浸出残渣とを分離すること、
前記水溶媒を蒸発乾固させて固体残渣を得ること、及び、
前記固体残渣を加熱前の前記混合物に添加すること、を含む、
白金族金属の可溶化方法。
【請求項2】
前記水溶媒の水を蒸発させる前に、前記水溶媒を中性に調整して沈殿物を除去することを、更に含む、
請求項１に記載の白金族金属の可溶化方法。
請求項１に記載の白金族金属の可溶化方法。
【請求項3】
前記水溶媒に二酸化炭素ガスを吹き込むことにより前記水溶媒を中性に調整する、
請求項２に記載の白金族金属の可溶化方法。
請求項２に記載の白金族金属の可溶化方法。
【請求項4】
前記白金族金属は、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｏｓ、及びＲｕの少なくとも１つである、
請求項１又は２に記載の白金族金属の可溶化方法。
請求項１又は２に記載の白金族金属の可溶化方法。
【請求項5】
前記アルカリ金属は、Ｎａ、Ｋ、Ｌｉ、Ｒｂ、及びＣｓの少なくとも１つである、
請求項１又は２に記載の白金族金属の可溶化方法。
請求項１又は２に記載の白金族金属の可溶化方法。
【請求項6】
請求項１の白金族金属の可溶化方法で得られた前記水浸出残渣を希塩酸水溶液に浸漬し、前記白金族金属化合物が浸出した酸溶媒と不溶性残渣とを分離すること、及び、
前記酸溶媒から前記白金族金属を抽出して回収すること、を含む、
金属の分離方法。
前記酸溶媒から前記白金族金属を抽出して回収すること、を含む、
金属の分離方法。
【請求項7】
前記不溶性残渣から金属を回収することを、更に含む、
請求項６に記載の金属の分離方法。
請求項６に記載の金属の分離方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、原料に含まれる白金族金属を水溶性の白金族金属化合物とする白金族金属の可溶化方法、及び、この方法を用いた金属の分離方法に関する。
【背景技術】
【0002】
白金族金属は、優れた触媒性能を有することから、自動車の排ガス浄化触媒等の様々な用途に用いられている。白金族金属は希少性が高い。そこで、天然の鉱石よりも白金族金属濃度が高い廃触媒等の廃製品から白金族金属を抽出する方法が提案されている。
【0003】
例えば、特許文献１に開示された分離方法では、水酸化カリウム及び酸化ホウ素の混合物を加熱して溶融物を得る溶融工程と、原料、溶融物、及び炭酸カリウムの混合物を加熱して熱処理産物を得る熱処理工程と、熱処理産物を水、０．０１Ｍ塩酸、０．１Ｍ塩酸及び１Ｍ塩酸の順にそれぞれ２時間浸漬した後、浸漬により熱処理産物の成分が溶出した各溶液と不溶性の残渣とを得る浸漬工程と、各溶液に溶解した白金族金属をそれぞれ回収し、且つ、不溶性の残渣として金を回収する回収工程とを含む。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開２０２１－１２７４９３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
特許文献１の方法では、王水と比較して安価な水や希薄酸溶液に白金族金属を溶解させた白金族金属溶液が得られる。一方で、白金族金属の酸化剤である炭酸カリウムや、白金族金属を酸化するための反応助剤である水酸化カリウム及び酸化ホウ素などの「添加剤」に係るコストが嵩むという課題が残されている。また、高濃度の酸化ホウ素を含む排水の処理のためのコストが嵩むという課題も残されている。
【0006】
本開示は以上の事情に鑑みてされたものであり、原料に含まれる白金族金属を酸化することにより水や希薄酸に可溶な白金族金属化合物を生成する白金族金属の可溶化方法において、処理にかかるコストを削減することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0007】
上記課題を解決するために、本開示の一態様に係る白金族金属の可溶化方法は、
白金族金属を含む原料と、アルカリ金属の炭酸塩及び水酸化物の少なくとも一方、並びに、酸化ホウ素を含む添加剤との混合物を加熱して、水溶性の白金族金属化合物を含む熱処理物を得ること、
前記熱処理物を水に浸漬し、前記熱処理物から前記添加剤の成分が浸出した水溶媒と、前記熱処理物の水浸出残渣とを分離すること、
前記水溶媒を蒸発乾固させて固体残渣を得ること、及び、
前記固体残渣を加熱前の前記混合物に添加すること、を含むものである。
白金族金属を含む原料と、アルカリ金属の炭酸塩及び水酸化物の少なくとも一方、並びに、酸化ホウ素を含む添加剤との混合物を加熱して、水溶性の白金族金属化合物を含む熱処理物を得ること、
前記熱処理物を水に浸漬し、前記熱処理物から前記添加剤の成分が浸出した水溶媒と、前記熱処理物の水浸出残渣とを分離すること、
前記水溶媒を蒸発乾固させて固体残渣を得ること、及び、
前記固体残渣を加熱前の前記混合物に添加すること、を含むものである。
【0008】
また、本開示の一態様に係る金属の分離方法は、
前記白金族金属の可溶化方法で得られた前記水浸出残渣を希塩酸水溶液に浸漬し、前記白金族金属化合物が浸出した酸溶媒と不溶性残渣とを分離すること、及び、
前記酸溶媒から前記白金族金属を抽出して回収すること、を含むものである。
前記白金族金属の可溶化方法で得られた前記水浸出残渣を希塩酸水溶液に浸漬し、前記白金族金属化合物が浸出した酸溶媒と不溶性残渣とを分離すること、及び、
前記酸溶媒から前記白金族金属を抽出して回収すること、を含むものである。
【発明の効果】
【0009】
本開示によれば、原料に含まれる白金族金属を酸化することにより水や希薄酸に可溶な白金族金属化合物を生成する白金族金属の可溶化方法において、処理にかかるコストを削減できる。
【図面の簡単な説明】
【0010】
【発明を実施するための形態】
【0011】
以下、本開示の実施形態について、図面を参照して詳細に説明する。
【0012】
〔第１実施形態〕
本開示の第１実施形態に係る金属の分離方法は、白金族金属を含む原料１から、白金族金属を分離する方法である。金属の分離方法は、原料１に含まれる白金族金属を水や希薄酸溶液に可溶な状態とする白金族金属の可溶化方法を含む。図１は、本開示に係る金属の分離方法の流れ図である。図１に示す金属の分離方法は、熱処理工程Ｓ１と、水浸出工程Ｓ２と、酸浸出工程Ｓ３と、回収工程Ｓ４と、添加剤再生工程Ｓ５とを含む。
本開示の第１実施形態に係る金属の分離方法は、白金族金属を含む原料１から、白金族金属を分離する方法である。金属の分離方法は、原料１に含まれる白金族金属を水や希薄酸溶液に可溶な状態とする白金族金属の可溶化方法を含む。図１は、本開示に係る金属の分離方法の流れ図である。図１に示す金属の分離方法は、熱処理工程Ｓ１と、水浸出工程Ｓ２と、酸浸出工程Ｓ３と、回収工程Ｓ４と、添加剤再生工程Ｓ５とを含む。
【0013】
（熱処理工程Ｓ１）
熱処理工程Ｓ１では、白金族金属を含む原料１と添加剤２の混合物を加熱して、熱処理物５を得る。熱処理物５は、白金族金属が添加剤２と共に加熱されることにより生成した酸化生成物である、水溶性の白金族金属化合物５０を含む。添加剤２は、白金族金属の酸化剤３と、白金族金属を酸化させるための反応助剤４とを含む。
熱処理工程Ｓ１では、白金族金属を含む原料１と添加剤２の混合物を加熱して、熱処理物５を得る。熱処理物５は、白金族金属が添加剤２と共に加熱されることにより生成した酸化生成物である、水溶性の白金族金属化合物５０を含む。添加剤２は、白金族金属の酸化剤３と、白金族金属を酸化させるための反応助剤４とを含む。
【0014】
上記の原料１に含まれる白金族金属は、例えば、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｏｓ、及びＲｕのうち少なくとも１つである。また、このような白金族金属を含む原料１として、廃自動車触媒及び電子機器スクラップ等が例示される。
【0015】
上記の酸化剤３は、アルカリ金属の炭酸塩及び／又は水酸化物である。このアルカリ金属として、例えば、Ｎａ、Ｋ、Ｌｉ、Ｒｂ、又はＣｓが挙げられる。より効率良く白金族金属を水溶性の物質に変換するという観点から、この中でも、Ｎａ及びＫが好ましく、Ｋがより好ましい。上記アルカリ金属の炭酸塩及び水酸化物は、単独で用いられてもよく、複数種類の混合物で用いられてもよい。
【0016】
上記の反応助剤４は、酸化物である。この酸化物は、例えば、Ｎａ２Ｏ、Ｂ２Ｏ３、Ｋ２Ｏ、ＳｉＯ２、Ｌｉ２Ｏ、Ｒｂ２Ｏ、Ｃｓ２Ｏ、及びＰ２Ｏ５からなる群から選択される少なくとも１つであってもよい。このような酸化物として、例えば、ガラス（例えば、廃ガラス）等が挙げられる。上記酸化物は、単独で用いられてもよく、複数種類の混合物として用いられてもよい。単独の酸化物を用いる場合は、酸化物はＢ２Ｏ３（酸化ホウ素）であることが好ましい。また、酸化物を複数種類の混合物として用いる場合、少なくともＢ２Ｏ３を含む混合物であることが好ましい。
【0017】
原料１及び添加剤２の混合物の加熱温度は、６００℃以上１１００℃以下が好ましく、８００℃以上１１００℃以下がより好ましい。加熱の時間は３０分以上であることが好ましく、６０分以上であることがより好ましく、１２０分であることがより好ましい。
【0018】
混合物の加熱によって原料１中の白金族金属が酸化されて白金族金属化合物５０が生成する。白金族金属化合物５０を水性溶媒に溶解した溶解液にはアニオンが多く含まれている。このアニオンが白金族金属に対して配位結合を形成することで白金族金属の溶解液が得られる。即ち、熱処理物５に含まれる白金族金属化合物５０は水や希薄塩酸水溶液等の水性溶媒に可溶である。ここで、「水性溶媒」は、水を主成分として含む溶媒である。
【0019】
（水浸出工程Ｓ２）
水浸出工程Ｓ２では、熱処理物５を水に浸漬する。このとき、熱処理物５を水に沈めた浸漬槽内が攪拌されてもよい。水浸漬の時間は、３０分以上であることが好ましく、６０分以上であることがより好ましく、１２０分程度であることが更に好ましい。水浸漬で用いられる水は、イオン交換水、蒸留水、及び純水等であってもよく、水道水等のように微量の不純物（塩素等）が含まれる水であってもよい。熱処理物５を水に浸漬すると、熱処理物５に含まれる添加剤２の成分が溶媒としての水に浸出する。水浸漬後の熱処理物５の残渣（以下、「水浸出残渣５１」と称する）は、水から分離されて次の酸浸出工程Ｓ３へ送られる。また、熱処理物５を浸漬した後の水（以下、「水溶媒６」と称する）は添加剤再生工程Ｓ５へ送られる。
水浸出工程Ｓ２では、熱処理物５を水に浸漬する。このとき、熱処理物５を水に沈めた浸漬槽内が攪拌されてもよい。水浸漬の時間は、３０分以上であることが好ましく、６０分以上であることがより好ましく、１２０分程度であることが更に好ましい。水浸漬で用いられる水は、イオン交換水、蒸留水、及び純水等であってもよく、水道水等のように微量の不純物（塩素等）が含まれる水であってもよい。熱処理物５を水に浸漬すると、熱処理物５に含まれる添加剤２の成分が溶媒としての水に浸出する。水浸漬後の熱処理物５の残渣（以下、「水浸出残渣５１」と称する）は、水から分離されて次の酸浸出工程Ｓ３へ送られる。また、熱処理物５を浸漬した後の水（以下、「水溶媒６」と称する）は添加剤再生工程Ｓ５へ送られる。
【0020】
（酸浸出工程Ｓ３）
酸浸出工程Ｓ３では、水浸出残渣５１を、複数の異なる濃度の希塩酸水溶液に段階的に浸漬させる。希塩酸水溶液の濃度は、段階ごとに高くなる。例えば、三段階で酸浸出を行う場合、０．０１Ｍ塩酸水溶液、０．１Ｍ塩酸水溶液、及び、１Ｍ塩酸水溶液の順に熱処理物５を浸漬させる。なお、Ｍ＝ｍｏｌ／ｄｍ３である。具体的には、先ず、水浸出残渣５１を０．０１Ｍ塩酸水溶液に浸漬する。次いで、０．０１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣を、０．１Ｍ塩酸水溶液に浸漬する。最後に、０．１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣を、１Ｍ塩酸水溶液に浸漬する。各希塩酸水溶液への浸漬時間は３０分以上であることが好ましく、６０分以上であることがより好ましく、１２０分程度であることが更に好ましい。水浸出残渣５１やその酸浸出残渣を希塩酸水溶液に浸漬すると、これらの残渣に含まれる白金族金属化合物５０が溶媒としての希塩酸水溶液に浸出する。このように、水浸出残渣５１やその酸浸出残渣を浸漬した後の希塩酸水溶液（以下、「酸溶媒７」と称する）は残渣から分離されて回収工程Ｓ４へ送られる。また、１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣（以下、「不溶性残渣５２」と称する）が回収工程Ｓ４へ送られてもよい。
酸浸出工程Ｓ３では、水浸出残渣５１を、複数の異なる濃度の希塩酸水溶液に段階的に浸漬させる。希塩酸水溶液の濃度は、段階ごとに高くなる。例えば、三段階で酸浸出を行う場合、０．０１Ｍ塩酸水溶液、０．１Ｍ塩酸水溶液、及び、１Ｍ塩酸水溶液の順に熱処理物５を浸漬させる。なお、Ｍ＝ｍｏｌ／ｄｍ３である。具体的には、先ず、水浸出残渣５１を０．０１Ｍ塩酸水溶液に浸漬する。次いで、０．０１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣を、０．１Ｍ塩酸水溶液に浸漬する。最後に、０．１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣を、１Ｍ塩酸水溶液に浸漬する。各希塩酸水溶液への浸漬時間は３０分以上であることが好ましく、６０分以上であることがより好ましく、１２０分程度であることが更に好ましい。水浸出残渣５１やその酸浸出残渣を希塩酸水溶液に浸漬すると、これらの残渣に含まれる白金族金属化合物５０が溶媒としての希塩酸水溶液に浸出する。このように、水浸出残渣５１やその酸浸出残渣を浸漬した後の希塩酸水溶液（以下、「酸溶媒７」と称する）は残渣から分離されて回収工程Ｓ４へ送られる。また、１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣（以下、「不溶性残渣５２」と称する）が回収工程Ｓ４へ送られてもよい。
【0021】
酸浸出工程Ｓ３では、異なる溶媒を用いて白金族金属化合物５０の溶出操作を行うことで、特定の種類の白金族金属を溶解した酸溶媒７が得られる。但し、複数種類の白金族金属を１つの溶媒に溶解させてもよく、複数種類の溶媒に１つの白金族金属を溶解させてもよい。
【0022】
（回収工程Ｓ４）
回収工程Ｓ４では、酸浸出工程Ｓ３で得られた酸溶媒７から白金族金属５３を抽出して回収する。なお、回収工程Ｓ４において、不溶性残渣５２から金属の回収が行われてもよい。酸溶媒７からの白金族金属５３の抽出は、公知の有機溶媒よる白金族金属の溶媒抽出法によって行われてよい。このような白金族金属の抽出方法によれば、有害な王水又は濃塩酸等の強酸性溶媒を用いることなく、低腐食環境下において、廃触媒やスクラップ中の白金族金属を選択的に抽出できる。
回収工程Ｓ４では、酸浸出工程Ｓ３で得られた酸溶媒７から白金族金属５３を抽出して回収する。なお、回収工程Ｓ４において、不溶性残渣５２から金属の回収が行われてもよい。酸溶媒７からの白金族金属５３の抽出は、公知の有機溶媒よる白金族金属の溶媒抽出法によって行われてよい。このような白金族金属の抽出方法によれば、有害な王水又は濃塩酸等の強酸性溶媒を用いることなく、低腐食環境下において、廃触媒やスクラップ中の白金族金属を選択的に抽出できる。
【0023】
（添加剤再生工程Ｓ５）
水浸出工程Ｓ２で得られた水溶媒６には、添加剤２の成分が溶け出している。そこで、添加剤再生工程Ｓ５では、水浸出工程Ｓ２において熱処理物５を浸漬したあとの水溶媒６を回収し、水溶媒６から再生添加剤８を生成する。再生添加剤８は、熱処理工程Ｓ１で原料１と混合されて再利用される。
水浸出工程Ｓ２で得られた水溶媒６には、添加剤２の成分が溶け出している。そこで、添加剤再生工程Ｓ５では、水浸出工程Ｓ２において熱処理物５を浸漬したあとの水溶媒６を回収し、水溶媒６から再生添加剤８を生成する。再生添加剤８は、熱処理工程Ｓ１で原料１と混合されて再利用される。
【0024】
図２は、添加剤２の再生方法の流れ図である。図２に示すように、添加剤再生工程Ｓ５では、水溶媒６を２００℃以上で加熱することにより、水溶媒６の水を蒸発させて残渣を乾固させる。この乾固した固体残渣が再生添加剤８である。水溶媒６に溶出していた酸化剤３及び反応助剤４の成分は、加熱によって水分子が除去されることにより無水物となる。例えば、酸化剤３としてのアルカリ金属の炭酸塩が炭酸カリウムである場合、水溶媒６に存在する炭酸カリウムは加熱によって無水炭酸カリウムＫ２ＣＯ３となる。また、反応助剤４が酸化ホウ素である場合、水溶媒６に存在するホウ酸イオンＢ（ＯＨ）４－は、加熱によって水分子が除去されることにより酸化ホウ素（無水ホウ酸）Ｂ２Ｏ３となる。このように、水溶媒６を乾固させて得られる固体残渣である再生添加剤８には、酸化剤３及び反応助剤４が含まれる。
【0025】
固体残渣として回収された再生添加剤８は、熱処理工程Ｓ１において添加剤２の一部として用いられる。このように、再生添加剤８が熱処理工程Ｓ１において添加剤２として再利用されることによって、新規に導入する添加剤２の量を低減できるので薬剤コストを削減できる。また、水溶媒６がホウ素を含む場合には、水溶媒６を排水する際にホウ素含有水に定められた排水基準を順守するために所定の排水処理が必要となる。これに対し、水溶媒６から加熱によって分離された水（即ち、蒸留水）にはホウ素が含まれないためホウ素の排水処理が不要であり、排水処理コストを削減できる。更に、水溶媒６に含まれる酸化剤３及び反応助剤４の成分が水と分離された固体残渣（即ち、再生添加剤８）の状態で取り扱われることで、原料１に添加される再生添加剤８の量の調整が容易である。更に、再生添加剤８に存在する酸化剤３及び反応助剤４は何れも無水物の状態とされているので、水溶媒６の状態で再利用に供される場合と比較して設備等の腐食が抑制される。
【0026】
なお、熱処理工程Ｓ１においてアルミナ製坩堝が使用されると、水溶媒６に僅かなアルミニウム化合物（アルミン酸塩）が含まれる。この水溶媒６を加熱すると、再生添加剤８にはアルミニウム化合物が含まれる。この再生添加剤８が熱処理工程Ｓ１で再利用されて、熱処理工程Ｓ１における混合物中のアルミニウム混入量が過剰となると、白金族金属の可溶化が阻害されるおそれがある。そこで、図３に示すように、加熱前の水溶媒６からアルミニウム化合物を除去するために、水溶媒６を中性（ｐＨ６）にして生じた沈殿物９を除去してから、水溶媒６を加熱することが好ましい。水溶媒６のｐＨの調整は、水溶媒６の収容容器への二酸化炭素ガスの吹き込みによって行われることが好ましい。或いは、水溶媒６のｐＨの調整は、塩酸などの酸をｐＨ調整剤として添加することによって行われてもよい。水溶媒６が中性となると、水酸化アルミニウムの沈殿が生じ、水溶媒６からアルミニウム化合物を除去できる。
【0027】
〔第２実施形態〕
本開示の第２実施形態に係る金属の分離方法は、複数種類の白金族金属とＡｕを含む原料１から、白金族金属とＡｕを分離する方法である。金属の分離方法は、原料１に含まれる白金族金属を水や希薄酸溶液に可溶な状態とする白金族金属の可溶化方法を含む。第２実施形態に係る金属の分離方法は、第１実施形態に係る金属の分離方法と同様に図１を参照して、熱処理工程Ｓ１と、水浸出工程Ｓ２と、酸浸出工程Ｓ３と、回収工程Ｓ４と、添加剤再生工程Ｓ５とを含む。
本開示の第２実施形態に係る金属の分離方法は、複数種類の白金族金属とＡｕを含む原料１から、白金族金属とＡｕを分離する方法である。金属の分離方法は、原料１に含まれる白金族金属を水や希薄酸溶液に可溶な状態とする白金族金属の可溶化方法を含む。第２実施形態に係る金属の分離方法は、第１実施形態に係る金属の分離方法と同様に図１を参照して、熱処理工程Ｓ１と、水浸出工程Ｓ２と、酸浸出工程Ｓ３と、回収工程Ｓ４と、添加剤再生工程Ｓ５とを含む。
【0028】
（熱処理工程Ｓ１）
熱処理工程Ｓ１では、複数種類の白金族金属及び金を含む原料１と添加剤２との混合物を加熱することにより熱処理物５を得る。熱処理物５は、白金族金属が添加剤２と共に加熱されることにより生成した酸化生成物である、水溶性の白金族金属化合物５０を含む。添加剤２は、酸化剤３及び反応助剤４を含む。
熱処理工程Ｓ１では、複数種類の白金族金属及び金を含む原料１と添加剤２との混合物を加熱することにより熱処理物５を得る。熱処理物５は、白金族金属が添加剤２と共に加熱されることにより生成した酸化生成物である、水溶性の白金族金属化合物５０を含む。添加剤２は、酸化剤３及び反応助剤４を含む。
【0029】
原料１に含まれる複数種類の白金族金属は、例えば、Ｐｄ、Ｐｔ及びＲｈからなる群から選択される少なくとも２つ（例えば、（i）Ｐｄ及びＰｔ、（ii）Ｐｄ及びＲｈ、（iii）Ｐｔ及びＲｈ、又は、（iv）Ｐｄ、Ｐｔ及びＲｈ）であってよい。また、複数種類の白金族金属及びＡｕを含む原料１として、廃自動車触媒及び電子機器スクラップ等が例示される。
【0030】
上記の反応助剤４は、アルカリ金属の水酸化物及び酸化ホウ素の溶融物である。このアルカリ金属として、例えば、Ｎａ、Ｋ、Ｌｉ、Ｒｂ、又はＣｓが挙げられる。より効率良く白金族金属を水溶性の物質に変換するという観点から、この中でも、Ｎａ及びＫが好ましく、Ｋがより好ましい。溶融物は、アルカリ金属の水酸化物及び酸化ホウ素の混合物が６００℃以上１１００℃以下、好ましくは８００℃以上１１００℃以下の温度で加熱されることにより生成される。
【0031】
上記の酸化剤３は、アルカリ金属の炭酸塩である。このアルカリ金属として、例えば、Ｎａ、Ｋ、Ｌｉ、Ｒｂ、又はＣｓが挙げられる。より効率良く白金族金属を水溶性の物質に変換するという観点から、この中でも、Ｎａ及びＫが好ましく、Ｋがより好ましい。アルカリ金属の炭酸塩の量は、反応助剤４である溶融物の量の４倍以上８倍以下、より好ましくは５倍以上７倍以下、最も好ましくは６倍である。
【0032】
原料１と添加剤２の混合物はアルミナ製坩堝に投入されて加熱される。混合物の加熱温度は、６００℃以上１１００℃以下が好ましく、８００℃以上１１００℃以下がより好ましい。混合物の加熱時間は、３０分以上であることが好ましく、６０分以上であることがより好ましく、１２０分であることが更に好ましい。
【0033】
（水浸出工程Ｓ２）
水浸出工程Ｓ２では、熱処理物５を水に浸漬する。このとき、熱処理物５を水に沈めた浸漬槽内が攪拌されてもよい。水浸漬の時間は、３０分以上であることが好ましく、６０分以上であることがより好ましく、１２０分以上であることが更に好ましい。水浸漬で用いられる水は、イオン交換水、蒸留水、及び純水等であってもよく、水道水等のように微量の不純物（塩素等）が含まれる水であってもよい。熱処理物５を水に浸漬すると、熱処理物５に含まれる添加剤２の成分が溶媒としての水に浸出する。水浸漬後の熱処理物５の残渣である水浸出残渣５１は、水から分離されて次の酸浸出工程Ｓ３へ送られる。また、熱処理物５を浸漬した後の水である水溶媒６は添加剤再生工程Ｓ５へ送られる。
水浸出工程Ｓ２では、熱処理物５を水に浸漬する。このとき、熱処理物５を水に沈めた浸漬槽内が攪拌されてもよい。水浸漬の時間は、３０分以上であることが好ましく、６０分以上であることがより好ましく、１２０分以上であることが更に好ましい。水浸漬で用いられる水は、イオン交換水、蒸留水、及び純水等であってもよく、水道水等のように微量の不純物（塩素等）が含まれる水であってもよい。熱処理物５を水に浸漬すると、熱処理物５に含まれる添加剤２の成分が溶媒としての水に浸出する。水浸漬後の熱処理物５の残渣である水浸出残渣５１は、水から分離されて次の酸浸出工程Ｓ３へ送られる。また、熱処理物５を浸漬した後の水である水溶媒６は添加剤再生工程Ｓ５へ送られる。
【0034】
（酸浸出工程Ｓ３）
酸浸出工程Ｓ３では、水浸出残渣５１を、複数の異なる濃度の希塩酸水溶液に段階的に浸漬させる。希塩酸水溶液の濃度は、段階ごとに高くなる。例えば、三段階で酸浸出を行う場合、０．０１Ｍ塩酸水溶液、０．１Ｍ塩酸水溶液、及び、１Ｍ塩酸水溶液の順に熱処理物５を浸漬させる。具体的には、具体的には、先ず、水浸出残渣５１を０．０１Ｍ塩酸水溶液に浸漬する。次いで、０．０１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣を、０．１Ｍ塩酸水溶液に浸漬する。最後に、０．１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣を、１Ｍ塩酸水溶液に浸漬する。各塩酸水溶液への浸漬時間は３０分以上であることが好ましく、６０分以上であることがより好ましく、１２０分以上であることが更に好ましい。これにより、溶媒の各々に特定の白金族金属化合物が選択的に溶解する。水浸出残渣５１やその酸浸出残渣を浸漬した後の希塩酸水溶液である酸溶媒７は残渣から分離されて回収工程Ｓ４へ送られる。なお、原料１に含まれるＡｕは、いずれの溶媒にもほとんど溶解しない。そのためＡｕは１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った不溶性残渣５２に主に含まれる。不溶性残渣５２は、１Ｍ塩酸水溶液から分離されて回収工程Ｓ４へ送られる。
酸浸出工程Ｓ３では、水浸出残渣５１を、複数の異なる濃度の希塩酸水溶液に段階的に浸漬させる。希塩酸水溶液の濃度は、段階ごとに高くなる。例えば、三段階で酸浸出を行う場合、０．０１Ｍ塩酸水溶液、０．１Ｍ塩酸水溶液、及び、１Ｍ塩酸水溶液の順に熱処理物５を浸漬させる。具体的には、具体的には、先ず、水浸出残渣５１を０．０１Ｍ塩酸水溶液に浸漬する。次いで、０．０１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣を、０．１Ｍ塩酸水溶液に浸漬する。最後に、０．１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣を、１Ｍ塩酸水溶液に浸漬する。各塩酸水溶液への浸漬時間は３０分以上であることが好ましく、６０分以上であることがより好ましく、１２０分以上であることが更に好ましい。これにより、溶媒の各々に特定の白金族金属化合物が選択的に溶解する。水浸出残渣５１やその酸浸出残渣を浸漬した後の希塩酸水溶液である酸溶媒７は残渣から分離されて回収工程Ｓ４へ送られる。なお、原料１に含まれるＡｕは、いずれの溶媒にもほとんど溶解しない。そのためＡｕは１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った不溶性残渣５２に主に含まれる。不溶性残渣５２は、１Ｍ塩酸水溶液から分離されて回収工程Ｓ４へ送られる。
【0035】
酸浸出工程Ｓ３では、異なる溶媒を用いて白金族金属化合物の溶出操作を行うことで、各溶媒に特定の種類の白金族金属を溶解した酸溶媒７が得られる。例えば、０．０１Ｍ塩酸水溶液に第１の白金族金属を選択性高く溶解し、０．１Ｍ塩酸水溶液に第２の白金族金属を選択性高く溶解し、１Ｍ塩酸水溶液に第３の白金族金属を選択性高く溶解できる。但し、複数種類の白金族金属を１つの溶媒に溶解させてもよく、複数種類の溶媒に１つの白金族金属化合物を溶解させてもよい。
【0036】
（回収工程Ｓ４）
回収工程Ｓ４では、酸浸出工程Ｓ３で得られた酸溶媒７（即ち、水浸出残渣５１を浸漬後の０．０１Ｍ塩酸水溶液、酸浸出残渣を浸漬後の０．１Ｍ塩酸水溶液、及び、酸浸出残渣を浸漬後の１Ｍ塩酸水溶液）に溶解した白金族金属５３をそれぞれ抽出し、且つ、不溶性残渣５２としてＡｕを回収する。酸溶媒７からの白金族金属５３の抽出は、公知の有機溶媒よる白金族金属の溶媒抽出法によって行われてよい。このような白金族金属の抽出方法によれば、有害な王水又は濃塩酸等の強酸性溶媒を用いることなく、低腐食環境下において、廃触媒やスクラップ中の白金族金属を選択的に抽出できる。また、Ａｕは、水、０．０１Ｍ塩酸水溶液、０．１Ｍ塩酸水溶液及び１Ｍ塩酸水溶液に対する溶解性が低いことから、Ａｕを不溶性残渣５２として回収できる。
回収工程Ｓ４では、酸浸出工程Ｓ３で得られた酸溶媒７（即ち、水浸出残渣５１を浸漬後の０．０１Ｍ塩酸水溶液、酸浸出残渣を浸漬後の０．１Ｍ塩酸水溶液、及び、酸浸出残渣を浸漬後の１Ｍ塩酸水溶液）に溶解した白金族金属５３をそれぞれ抽出し、且つ、不溶性残渣５２としてＡｕを回収する。酸溶媒７からの白金族金属５３の抽出は、公知の有機溶媒よる白金族金属の溶媒抽出法によって行われてよい。このような白金族金属の抽出方法によれば、有害な王水又は濃塩酸等の強酸性溶媒を用いることなく、低腐食環境下において、廃触媒やスクラップ中の白金族金属を選択的に抽出できる。また、Ａｕは、水、０．０１Ｍ塩酸水溶液、０．１Ｍ塩酸水溶液及び１Ｍ塩酸水溶液に対する溶解性が低いことから、Ａｕを不溶性残渣５２として回収できる。
【0037】
（添加剤再生工程Ｓ５）
水浸出工程Ｓ２において熱処理物５を浸漬したあとの水には、添加剤２の成分が溶け出している。そこで、添加剤再生工程Ｓ５では、水浸出工程Ｓ２において熱処理物５を浸漬した水を水溶媒６として回収し、水溶媒６から再生添加剤８を生成する。再生添加剤８は、熱処理工程Ｓ１で原料１と混合されて再利用される。第２実施形態の添加剤再生工程Ｓ５は、第１実施形態の添加剤再生工程Ｓ５と実施雨滴に同じであり、第１実施形態の添加剤再生工程Ｓ５を引用することにより詳細な説明を省略する。
水浸出工程Ｓ２において熱処理物５を浸漬したあとの水には、添加剤２の成分が溶け出している。そこで、添加剤再生工程Ｓ５では、水浸出工程Ｓ２において熱処理物５を浸漬した水を水溶媒６として回収し、水溶媒６から再生添加剤８を生成する。再生添加剤８は、熱処理工程Ｓ１で原料１と混合されて再利用される。第２実施形態の添加剤再生工程Ｓ５は、第１実施形態の添加剤再生工程Ｓ５と実施雨滴に同じであり、第１実施形態の添加剤再生工程Ｓ５を引用することにより詳細な説明を省略する。
【0038】
〔実施例１〕
以下に説明する実施例１では、水浸出工程Ｓ２において熱処理物５を浸漬したあとの水溶媒６に添加剤２の成分が溶け出していることを確認した。
以下に説明する実施例１では、水浸出工程Ｓ２において熱処理物５を浸漬したあとの水溶媒６に添加剤２の成分が溶け出していることを確認した。
【0039】
－実験方法－
白金族金属を含む原料（二輪排ガス浄化用触媒）と、炭酸カリウムと、酸化ホウ素を含むガラスと水酸化カリウムの溶融物（Ｋ２Ｏ－Ｂ２Ｏ３）との混合物を、大気雰囲気の１０００℃で２時間加熱して熱処理物５を生成した。この熱処理物５について、各種金属元素の溶解率を分析した。溶解率の分析方法は次の通りである。
〈溶解率の分析方法〉
熱処理物５をイオン交換水に２時間浸漬し、水に溶解せずに残った水浸出残渣５１をろ過で回収して０．０１Ｍ塩酸水溶液に２時間浸漬し、０．０１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣をろ過で回収して０．１Ｍ塩酸水溶液に２時間浸漬し、０．１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣をろ過で回収して１Ｍ塩酸水溶液に２時間浸漬した。そして、熱処理物５が浸漬された後の水（水溶媒６）と、水浸出残渣５１が浸漬された後の０．０１Ｍ塩酸水溶液（第１酸溶媒７）、０．１Ｍ塩酸水溶液（第２酸溶媒７）、及び、１Ｍ塩酸水溶液（第３酸溶媒７）とをそれぞれ回収し、水溶媒６及び酸溶媒７に溶け出している金属元素について溶解率を測定した。ここで、加熱前の原料１及び添加剤２に含まれる各金属元素の量［ａ］をＩＣＰ発光分析により測定し、回収した各溶媒に溶解している各金属元素の量［ｂ］をＩＣＰ発光分析により測定して、原料１及び添加剤２に含まれる各金属元素の量［ａ］を１００％として、各金属元素の溶解率［溶解率（％）＝ｂ÷ａ×１００］を算出した。なお、金属元素の量として質量を用いた。
この溶解率の分析結果が図４に示されている。
白金族金属を含む原料（二輪排ガス浄化用触媒）と、炭酸カリウムと、酸化ホウ素を含むガラスと水酸化カリウムの溶融物（Ｋ２Ｏ－Ｂ２Ｏ３）との混合物を、大気雰囲気の１０００℃で２時間加熱して熱処理物５を生成した。この熱処理物５について、各種金属元素の溶解率を分析した。溶解率の分析方法は次の通りである。
〈溶解率の分析方法〉
熱処理物５をイオン交換水に２時間浸漬し、水に溶解せずに残った水浸出残渣５１をろ過で回収して０．０１Ｍ塩酸水溶液に２時間浸漬し、０．０１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣をろ過で回収して０．１Ｍ塩酸水溶液に２時間浸漬し、０．１Ｍ塩酸水溶液に溶解せずに残った固体の残渣をろ過で回収して１Ｍ塩酸水溶液に２時間浸漬した。そして、熱処理物５が浸漬された後の水（水溶媒６）と、水浸出残渣５１が浸漬された後の０．０１Ｍ塩酸水溶液（第１酸溶媒７）、０．１Ｍ塩酸水溶液（第２酸溶媒７）、及び、１Ｍ塩酸水溶液（第３酸溶媒７）とをそれぞれ回収し、水溶媒６及び酸溶媒７に溶け出している金属元素について溶解率を測定した。ここで、加熱前の原料１及び添加剤２に含まれる各金属元素の量［ａ］をＩＣＰ発光分析により測定し、回収した各溶媒に溶解している各金属元素の量［ｂ］をＩＣＰ発光分析により測定して、原料１及び添加剤２に含まれる各金属元素の量［ａ］を１００％として、各金属元素の溶解率［溶解率（％）＝ｂ÷ａ×１００］を算出した。なお、金属元素の量として質量を用いた。
この溶解率の分析結果が図４に示されている。
【0040】
－実験結果－
図４に示す棒グラフは、金属元素ごとに、各溶媒への溶解率を表している。図４に示された溶解率の分析結果から、熱処理物５に含まれていたアルミニウムＡｌ、カリウムＫ、及びホウ素Ｂの各元素の大部分が熱処理物５を浸漬した水（即ち、水溶媒６）に溶け出していることが分かった。また、熱処理物５に含まれていたパラジウムＰｄ、ロジウムＲｈ、セリウムＣｅ、ジルコニウムＺｒの各元素の大部分が第２酸溶媒７に溶け出していることが分かった。この実験結果から、熱処理工程Ｓ１で添加した添加剤２の多くを熱処理物５を浸漬した水である水溶媒６から回収することが可能であり、水溶媒６から回収した再生添加剤８を再利用することによって、添加剤２の使用量が抑えられることが明らかとなった。
図４に示す棒グラフは、金属元素ごとに、各溶媒への溶解率を表している。図４に示された溶解率の分析結果から、熱処理物５に含まれていたアルミニウムＡｌ、カリウムＫ、及びホウ素Ｂの各元素の大部分が熱処理物５を浸漬した水（即ち、水溶媒６）に溶け出していることが分かった。また、熱処理物５に含まれていたパラジウムＰｄ、ロジウムＲｈ、セリウムＣｅ、ジルコニウムＺｒの各元素の大部分が第２酸溶媒７に溶け出していることが分かった。この実験結果から、熱処理工程Ｓ１で添加した添加剤２の多くを熱処理物５を浸漬した水である水溶媒６から回収することが可能であり、水溶媒６から回収した再生添加剤８を再利用することによって、添加剤２の使用量が抑えられることが明らかとなった。
【0041】
〔実施例２〕
以下に説明する実施例２では、水溶媒６に溶解しているアルミニウムがｐＨの調整によって除去可能であることを確認した。
以下に説明する実施例２では、水溶媒６に溶解しているアルミニウムがｐＨの調整によって除去可能であることを確認した。
【0042】
－実験方法－
炭酸カリウムと、酸化ホウ素を含むガラスと水酸化カリウムの溶融物（Ｋ２Ｏ－Ｂ２Ｏ３）との混合物を、大気雰囲気の１０００℃で２時間加熱して熱処理物５を生成した。この熱処理物５をイオン交換水に２時間浸漬し、その水溶媒６に対して収容容器内で二酸化炭素ガスを０．３Ｌ/ｍｉｎで１時間吹き込むことで、ｐＨをアルカリ性から中性に調整した。中性に調整された水溶媒６には白色の沈殿が生じていたため、この沈殿物をろ過により除去した。ｐＨ調整前及びｐＨ調整後（沈殿物を除去後）の水溶媒６についてＩＣＰ発光分析を行い、溶解している各金属元素の濃度を測定した。その測定結果が、次表１に示されている。
炭酸カリウムと、酸化ホウ素を含むガラスと水酸化カリウムの溶融物（Ｋ２Ｏ－Ｂ２Ｏ３）との混合物を、大気雰囲気の１０００℃で２時間加熱して熱処理物５を生成した。この熱処理物５をイオン交換水に２時間浸漬し、その水溶媒６に対して収容容器内で二酸化炭素ガスを０．３Ｌ/ｍｉｎで１時間吹き込むことで、ｐＨをアルカリ性から中性に調整した。中性に調整された水溶媒６には白色の沈殿が生じていたため、この沈殿物をろ過により除去した。ｐＨ調整前及びｐＨ調整後（沈殿物を除去後）の水溶媒６についてＩＣＰ発光分析を行い、溶解している各金属元素の濃度を測定した。その測定結果が、次表１に示されている。
【0043】
【表1】
【0044】
－実験結果－
表１に示すように、水溶媒６には熱処理に用いたアルミナ坩堝由来のアルミニウムが溶解していることが確認された。二酸化炭素の吹き込みによるｐＨの調整によって、水溶媒６に溶解していたアルミニウムの９０％以上が除去されたことが確認された。また、カリウム及びホウ素については、ｐＨ調整前の水溶媒６に溶解していたものの９０％以上がｐＨ調整後も水溶媒６に残留していることが確認された。なお、本実施例において水溶媒６に含まれていたアルミニウムはアルミナ坩堝に由来するものであったが、実際の触媒の担体に含まれているアルミニウムに由来して水溶媒６に溶解するアルミニウムＡｌについても同様にｐＨの調整で除去可能であることが推察される。
表１に示すように、水溶媒６には熱処理に用いたアルミナ坩堝由来のアルミニウムが溶解していることが確認された。二酸化炭素の吹き込みによるｐＨの調整によって、水溶媒６に溶解していたアルミニウムの９０％以上が除去されたことが確認された。また、カリウム及びホウ素については、ｐＨ調整前の水溶媒６に溶解していたものの９０％以上がｐＨ調整後も水溶媒６に残留していることが確認された。なお、本実施例において水溶媒６に含まれていたアルミニウムはアルミナ坩堝に由来するものであったが、実際の触媒の担体に含まれているアルミニウムに由来して水溶媒６に溶解するアルミニウムＡｌについても同様にｐＨの調整で除去可能であることが推察される。
【0045】
〔実施例３〕
以下に説明する実施例３では、水溶媒６から回収した再生添加剤８を添加剤として使用した際も、白金族の溶解率は低下しないことを確認した。
以下に説明する実施例３では、水溶媒６から回収した再生添加剤８を添加剤として使用した際も、白金族の溶解率は低下しないことを確認した。
【0046】
－実験方法－
実施例２で得た水溶媒６をホットスターラーにより加熱して水を蒸発させ、その固体残渣を２００℃で１時間加熱し、再生添加剤８を得た。得られた再生添加剤８を白金族金属の試薬と混合し、再び、大気雰囲気の１０００℃で２時間加熱して熱処理物５を得た。再生添加剤８を用いた熱処理物５について、各種金属元素の溶解率を分析した。溶解率の分析方法は、実施例１と同様である。溶解率の分析結果が次の表２に示されている。
実施例２で得た水溶媒６をホットスターラーにより加熱して水を蒸発させ、その固体残渣を２００℃で１時間加熱し、再生添加剤８を得た。得られた再生添加剤８を白金族金属の試薬と混合し、再び、大気雰囲気の１０００℃で２時間加熱して熱処理物５を得た。再生添加剤８を用いた熱処理物５について、各種金属元素の溶解率を分析した。溶解率の分析方法は、実施例１と同様である。溶解率の分析結果が次の表２に示されている。
【0047】
【表2】
【0048】
－実験結果－
表２に示すように、新品の（即ち、再生添加剤８ではない）炭酸カリウム及び酸化ホウ素を含むガラスと水酸化カリウムの溶融物（Ｋ２Ｏ－Ｂ２Ｏ３）との混合物である添加剤２を用いた場合と比較して、再生添加剤８を使用した場合にも同程度の溶解率が得られた。このことから、再生添加剤８を使用しても目的の白金族金属の可溶化が進行することが確認された。
表２に示すように、新品の（即ち、再生添加剤８ではない）炭酸カリウム及び酸化ホウ素を含むガラスと水酸化カリウムの溶融物（Ｋ２Ｏ－Ｂ２Ｏ３）との混合物である添加剤２を用いた場合と比較して、再生添加剤８を使用した場合にも同程度の溶解率が得られた。このことから、再生添加剤８を使用しても目的の白金族金属の可溶化が進行することが確認された。
【0049】
〔総括〕
本開示の第１の項目に係る白金族金属の可溶化方法は、
白金族金属５３を含む原料１と、アルカリ金属の炭酸塩及び水酸化物の少なくとも一方、並びに、酸化ホウ素を含む添加剤２との混合物を加熱して、水溶性の白金族金属化合物５０を含む熱処理物５を得ること、
熱処理物５を水に浸漬し、熱処理物５から添加剤２の成分が浸出した水溶媒６と、熱処理物５の水浸出残渣５１とを分離すること、
水溶媒６を蒸発乾固させて固体残渣（即ち、再生添加剤８）を得ること、及び、
固体残渣８を加熱前の混合物に添加すること、を含むものである。
本開示の第１の項目に係る白金族金属の可溶化方法は、
白金族金属５３を含む原料１と、アルカリ金属の炭酸塩及び水酸化物の少なくとも一方、並びに、酸化ホウ素を含む添加剤２との混合物を加熱して、水溶性の白金族金属化合物５０を含む熱処理物５を得ること、
熱処理物５を水に浸漬し、熱処理物５から添加剤２の成分が浸出した水溶媒６と、熱処理物５の水浸出残渣５１とを分離すること、
水溶媒６を蒸発乾固させて固体残渣（即ち、再生添加剤８）を得ること、及び、
固体残渣８を加熱前の混合物に添加すること、を含むものである。
【0050】
上記の白金族金属の可溶化方法によれば、固体残渣として回収された再生添加剤８は添加剤２の一部として用いられる。このように、再生添加剤８が添加剤２として再利用されることによって、新規に導入する添加剤２の量を低減できるので薬剤コストを削減できる。また、水溶媒６はホウ素を含むが、水溶媒６から加熱によって分離された水（即ち、蒸留水）にはホウ素が含まれないためホウ素の排水処理が不要であり、排水処理コストを削減できる。このように、本開示の白金族金属の可溶化方法によれば、白金族金属を可溶化する処理にかかるコストを削減できる。更に、再生添加剤８が水と分離された固体の状態で取り扱われることで、固体状の再生添加剤８を原料１と混ぜて１０００℃近くの高温で再度加熱することが可能であるため、アルカリと白金族の可溶化反応が安定して進行する。更に、再生添加剤８が水と分離された固体の状態で取り扱われることで、原料１に添加される再生添加剤８の量の調整が容易であり、また、水溶媒６の状態で再利用に供される場合と比較して設備等の腐食が抑制される。
【0051】
本開示の第２の項目に係る白金族金属の可溶化方法は、第１の項目に係る白金族金属の可溶化方法において、水溶媒６の水を蒸発させる前に、水溶媒６を中性に調整して沈殿物９を除去することを、更に含むものである。
【0052】
本開示の第３の項目に係る白金族金属の可溶化方法は、第２の項目に係る白金族金属の可溶化方法において、水溶媒６に二酸化炭素ガスを吹き込むことにより水溶媒６を中性に調整するものである。
【0053】
上記第２及び第３の項目に係る白金族金属の可溶化方法によれば、水溶媒６にアルミニウム成分が含まれている場合にそれが沈殿物９として除去されるので、固体残渣（即ち、再生添加剤８）から、白金族金属の可溶化を阻害するおそれのあるアルミニウム成分を低減できる。
【0054】
本開示の第４の項目に係る白金族金属の可溶化方法は、第１乃至３のいずれかの項目に係る白金族金属の可溶化方法において、白金族金属は、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｏｓ、及びＲｕの少なくとも１つであるものである。
【0055】
本開示の第５の項目に係る白金族金属の可溶化方法は、第１乃至４のいずれかの項目に係る白金族金属の可溶化方法において、アルカリ金属は、Ｎａ、Ｋ、Ｌｉ、Ｒｂ、及びＣｓの少なくとも１つであるものである。
【0056】
本開示の第６の項目に係る金属の分離方法は、
第１乃至５のいずれかの項目に係る白金族金属の可溶化方法で得られた水浸出残渣５１を希塩酸水溶液に浸漬し、白金族金属化合物５０が浸出した酸溶媒７と不溶性残渣５２とを分離すること、及び、
酸溶媒７から白金族金属５３を抽出して回収すること、を含むものである。
第１乃至５のいずれかの項目に係る白金族金属の可溶化方法で得られた水浸出残渣５１を希塩酸水溶液に浸漬し、白金族金属化合物５０が浸出した酸溶媒７と不溶性残渣５２とを分離すること、及び、
酸溶媒７から白金族金属５３を抽出して回収すること、を含むものである。
【0057】
また、本開示の第７の項目に係る金属の分離方法は、第６の項目に係る金属の分離方法において、不溶性残渣５２から金属を回収することを、更に含むものである。
【0058】
上記第６及び第７の項目に係る金属の分離方法によれば、前述の通り白金族金属を可溶化する処理にかかるコストを削減できるうえ、可溶化された白金族金属を水性溶媒に溶解させたのち抽出することによって、原料１から白金族金属５３を分離して回収できる。
【符号の説明】
【0059】
１ ：原料
２ ：添加剤
３ ：酸化剤
４ ：反応助剤
５ ：熱処理物
６ ：水溶媒
７ ：酸溶媒
８ ：再生添加剤（固体残渣）
９ ：沈殿物
５０：白金族金属化合物
５１：水浸出残渣
５２：不溶性残渣
５３：白金族金属
２ ：添加剤
３ ：酸化剤
４ ：反応助剤
５ ：熱処理物
６ ：水溶媒
７ ：酸溶媒
８ ：再生添加剤（固体残渣）
９ ：沈殿物
５０：白金族金属化合物
５１：水浸出残渣
５２：不溶性残渣
５３：白金族金属
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】