知財求人 - 知財ポータルサイト「IP Force」
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024078023
(43)【公開日】2024-06-10
(54)【発明の名称】断熱材及び断熱材の製造方法
(51)【国際特許分類】
F16L 59/02 20060101AFI20240603BHJP
B32B 5/26 20060101ALI20240603BHJP
C04B 35/83 20060101ALI20240603BHJP
C04B 38/00 20060101ALI20240603BHJP
【ＦＩ】
F16L59/02
B32B5/26
C04B35/83
C04B38/00 303A
【審査請求】未請求
【請求項の数】11
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022190321
(22)【出願日】2022-11-29
(71)【出願人】
【識別番号】000000158
【氏名又は名称】イビデン株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110000914
【氏名又は名称】弁理士法人ＷｉｓｅＰｌｕｓ
(72)【発明者】
【氏名】伊藤 敏樹
(72)【発明者】
【氏名】太田 祐介
(72)【発明者】
【氏名】野村 健太
(72)【発明者】
【氏名】藤井 伸
【テーマコード（参考）】
3H036
4F100
4G019
【Ｆターム（参考）】
3H036AA09
3H036AB15
3H036AB24
3H036AC03
4F100AA37B
4F100AD11A
4F100AD11B
4F100AG00B
4F100AK01A
4F100BA01
4F100BA02
4F100BA07
4F100BA10A
4F100BA10B
4F100DE01B
4F100DE02A
4F100DG01A
4F100JA13A
4F100JJ02
4F100JJ02A
4G019EA07
(57)【要約】
【課題】 放射伝熱及び伝導伝熱の両方に対して優れた断熱特性を発揮することのできる断熱材を提供する。
【解決手段】 炭素繊維と鱗片状黒鉛とを含む成形体からなる断熱材であって、上記炭素繊維と上記鱗片状黒鉛とは、炭素質結着剤を介して接合されており、上記成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に、上記鱗片状黒鉛が含まれている、ことを特徴とする断熱材。
【選択図】 図１
【解決手段】 炭素繊維と鱗片状黒鉛とを含む成形体からなる断熱材であって、上記炭素繊維と上記鱗片状黒鉛とは、炭素質結着剤を介して接合されており、上記成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に、上記鱗片状黒鉛が含まれている、ことを特徴とする断熱材。
【選択図】 図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
炭素繊維と鱗片状黒鉛とを含む成形体からなる断熱材であって、
前記炭素繊維と前記鱗片状黒鉛とは、炭素質結着剤を介して接合されており、
前記成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に、前記鱗片状黒鉛が含まれている、ことを特徴とする断熱材。
前記炭素繊維と前記鱗片状黒鉛とは、炭素質結着剤を介して接合されており、
前記成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に、前記鱗片状黒鉛が含まれている、ことを特徴とする断熱材。
【請求項2】
前記成形体の少なくとも一方の表面において、前記鱗片状黒鉛が占める面積が５％以上である請求項１に記載の断熱材。
【請求項3】
前記成形体の表面に、前記炭素繊維間に炭素系粒子を含有する層である被覆層が設けられている、請求項１又は２に記載の断熱材。
【請求項4】
前記被覆層の前記炭素系粒子及び前記炭素繊維は、互いに炭素系接着材で接合されている、請求項３に記載の断熱材。
【請求項5】
前記炭素系粒子は、鱗片状黒鉛以外の黒鉛、カーボンブラック、ガラス状カーボン粒子、及び炭素繊維を粉砕した粒子からなる群から選択される少なくとも１つの炭素系粒子である、請求項３に記載の断熱材。
【請求項6】
前記炭素系粒子は、平均粒子径が１０ｎｍ～５００μｍである、請求項３に記載の断熱材。
【請求項7】
前記被覆層は、厚さが１０μｍ～１０００μｍである、請求項３に記載の断熱材。
【請求項8】
前記鱗片状黒鉛が含まれる領域における前記成形体の密度は、０．１～０．８ｇ／ｃｍ３である、請求項１又は２に記載の断熱材。
【請求項9】
炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含み、厚さ方向の１／２以上の領域に前記鱗片状黒鉛を含む炭素繊維集合体を得る成形工程と、
前記炭素繊維集合体に含まれる前記有機バインダを炭化させて、前記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって前記炭素繊維と前記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする断熱材の製造方法。
前記炭素繊維集合体に含まれる前記有機バインダを炭化させて、前記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって前記炭素繊維と前記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする断熱材の製造方法。
【請求項10】
前記成形工程における前記炭素繊維集合体の成形方法が、前記炭素繊維、前記鱗片状黒鉛及び前記有機バインダを含む溶液を抄造する方法である、請求項９に記載の断熱材の製造方法。
【請求項11】
炭素繊維からなる集合体の少なくとも一方の表面に鱗片状黒鉛を配置する鱗片状黒鉛配置工程と、
前記鱗片状黒鉛が載せられた前記集合体の表面に有機バインダを添加する有機バインダ添加工程と、
前記有機バインダを炭化させて、前記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって、前記炭素繊維と前記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする断熱材の製造方法。
前記鱗片状黒鉛が載せられた前記集合体の表面に有機バインダを添加する有機バインダ添加工程と、
前記有機バインダを炭化させて、前記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって、前記炭素繊維と前記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする断熱材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、断熱材及び断熱材の製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
炭素繊維を用いた断熱材は、耐熱温度が高く断熱性能も優れることから、単結晶引き上げ装置、セラミック焼結炉など、高温炉用断熱材として広く利用されている。
【0003】
炭素繊維を用いた断熱材は、炭素繊維による伝熱を抑制するため、気孔率の高いフェルト、抄造体などの形態で広く利用されている。一般に、フェルトは変形性があるため、空いた空間に充填して当該空間を埋める部材や、他の部品を囲む断熱材として利用される。一方、抄造体は高い形状保持性を有するため、所定の形状に加工し、断熱部品として利用される。なお、フェルトは、圧縮した後、バインダによって固定することにより、形状保持性の良い断熱部品として使用することもできる。
【0004】
炭素繊維を用いた断熱材は、炉内での酸化、機械的な摩擦などにより、繊維の脱落を起こし、パーティクルを発生させることがある。また、このような不具合が、放射に対する断熱性の低下を引き起こすことがある。
【0005】
このような課題を解決するため、特許文献１には、嵩密度０．１～０．４ｇ／ｃｍ３の炭素質断熱部材と、嵩密度０．３～２．０ｇ／ｃｍ３の炭素質保護層と、炭素質保護層よりも嵩密度の大きい熱分解炭素皮膜と、を有する複合炭素質断熱材において、炭素質断熱部材と炭素質保護層とを、鱗片状黒鉛を含む緻密炭素質中間層によって接合すること、炭素質断熱部材と熱分解炭素皮膜とを、鱗片状黒鉛を含む緻密炭素質表面層を介して設けることで、使用時の炭素繊維の消耗、劣化、粉化を抑制し、断熱特性に優れた複合炭素質断熱材を得ることが開示されている。
【0006】
特許文献２には、断熱特性の向上、炭素繊維粉の飛散防止、焼結金属から発生するガスの浸透防止を図るために、鱗状黒鉛を含むコーティング剤を炭素繊維成形断熱材の表面にコーティングすることが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0007】
【特許文献1】特開２０００－３２７４４１号公報
【特許文献2】特開２００５－１３３０３３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0008】
特許文献１、２はいずれも、中間層や表面といった断熱材の一部を緻密化する目的で鱗片状黒鉛を使用している。しかしながら、鱗片状黒鉛が緻密化された部分が中間層だけであったり、表面の一部のみであったりするため、放射伝熱を充分に防ぐことができなかった。また、緻密質となるために、伝導伝熱を効率的に防ぐことはできなかった。
特許文献１、２はいずれも鱗片状黒鉛の緻密化という作用に着目しており、鱗片状黒鉛自体の断熱特性については特に検討されていなかった。
特許文献１、２はいずれも鱗片状黒鉛の緻密化という作用に着目しており、鱗片状黒鉛自体の断熱特性については特に検討されていなかった。
【0009】
本発明は、上記課題を解決するためになされた発明であり、本発明の目的は、放射伝熱及び伝導伝熱の両方に対して優れた断熱特性を発揮することのできる断熱材を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0010】
本発明の断熱材は、炭素繊維と鱗片状黒鉛とを含む成形体からなる断熱材であって、上記炭素繊維と上記鱗片状黒鉛とは、炭素質結着剤を介して接合されており、上記成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に、上記鱗片状黒鉛が含まれている、ことを特徴とする。
【0011】
鱗片状黒鉛は、他の炭素系材料と比較して放射光の反射率が高い。
本発明の断熱材では、成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に鱗片状黒鉛が含まれているため、放射光を効率的に反射することができ、１４００℃以上の温度領域において、放射による伝熱を抑制して、断熱性能を高めることができる。
また、本発明の断熱材では、鱗片状黒鉛が一部の領域に密集しているわけではないため、鱗片状黒鉛が含まれている部分であっても断熱材が緻密化しておらず、伝導による伝熱を抑制して、断熱性能を高めることができる。
本発明の断熱材では、成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に鱗片状黒鉛が含まれているため、放射光を効率的に反射することができ、１４００℃以上の温度領域において、放射による伝熱を抑制して、断熱性能を高めることができる。
また、本発明の断熱材では、鱗片状黒鉛が一部の領域に密集しているわけではないため、鱗片状黒鉛が含まれている部分であっても断熱材が緻密化しておらず、伝導による伝熱を抑制して、断熱性能を高めることができる。
【0012】
成形体の鱗片状黒鉛が含まれている領域の割合は、成形体の断面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真から測定することが可能である。具体的には、断面のＳＥＭ写真をみて、鱗片状黒鉛が含まれている領域と鱗片状黒鉛が含まれていない領域とを区別した後、成形体を厚さ方向に走査した際に、鱗片状黒鉛が含まれている領域が占める長さを、成形体の厚さで割ることで、１／２以上の領域に含まれるかが判別できる。
【0013】
本発明の断熱材においては、上記成形体の少なくとも一方の表面において、上記鱗片状黒鉛が占める面積が５％以上であることが好ましい。
成形体の表面における鱗片状黒鉛が占める面積の比率が５％以上であると、放射光の反射率をより高めることができる。
上記比率は、断熱材の表面のＳＥＭ写真から鱗片状黒鉛の部分の面積を画像解析により特定し、全体の面積で割ることで求めることができる。
成形体の表面における鱗片状黒鉛が占める面積の比率が５％以上であると、放射光の反射率をより高めることができる。
上記比率は、断熱材の表面のＳＥＭ写真から鱗片状黒鉛の部分の面積を画像解析により特定し、全体の面積で割ることで求めることができる。
【0014】
本発明の断熱材においては、上記成形体の表面に、上記炭素繊維間に炭素系粒子を含有する層である被覆層が設けられていることが好ましい。
被覆層が設けられていると、断熱材のガス遮断性を向上させることができる。また、被覆層によって、炭素繊維の劣化によるパーティクルの発生を抑制することができる。
被覆層が設けられていると、断熱材のガス遮断性を向上させることができる。また、被覆層によって、炭素繊維の劣化によるパーティクルの発生を抑制することができる。
【0015】
本発明の断熱材において、上記被覆層の上記炭素系粒子及び上記炭素繊維は、互いに炭素系接着材で接合されていることが好ましい。
被覆層を構成する炭素系粒子及び炭素繊維が、互いに炭素系接着材で接合されていると、被覆層が強固となる。
被覆層を構成する炭素系粒子及び炭素繊維が、互いに炭素系接着材で接合されていると、被覆層が強固となる。
【0016】
本発明の断熱材において、上記炭素系粒子は、鱗片状黒鉛以外の黒鉛、カーボンブラック、ガラス状カーボン粒子、及び炭素繊維を粉砕した粒子からなる群から選択される少なくとも１つの炭素系粒子であることが好ましい。
鱗片状黒鉛以外の黒鉛、カーボンブラック、ガラス状カーボン粒子、及び炭素繊維を粉砕した粒子からなる群から選択される少なくとも１つの炭素系粒子は、不純物が少なく、断熱材を構成する炭素繊維と同じカーボン系の材料であるため、高温域での耐久性が高い。
鱗片状黒鉛以外の黒鉛、カーボンブラック、ガラス状カーボン粒子、及び炭素繊維を粉砕した粒子からなる群から選択される少なくとも１つの炭素系粒子は、不純物が少なく、断熱材を構成する炭素繊維と同じカーボン系の材料であるため、高温域での耐久性が高い。
【0017】
本発明の断熱材において、上記炭素系粒子は、平均粒子径が１０ｎｍ～５００μｍであることが好ましい。
炭素系粒子の平均粒子径が１０ｎｍ～５００μｍであると、炭素繊維のすき間に薄く被覆層を形成することができ、断熱材において、炭素繊維との接合を高いレベルで確保することができる。また、熱伝導率が大きくなりやすい被覆層の厚さが厚くなり過ぎることを防止することができる。
炭素系粒子の平均粒子径が１０ｎｍ～５００μｍであると、炭素繊維のすき間に薄く被覆層を形成することができ、断熱材において、炭素繊維との接合を高いレベルで確保することができる。また、熱伝導率が大きくなりやすい被覆層の厚さが厚くなり過ぎることを防止することができる。
【0018】
本発明の断熱材において、上記被覆層は、厚さが１０μｍ～１０００μｍであることが好ましい。
被覆層の厚さが１０００μｍ以下であると、断熱性能の低下を抑えることができる。
被覆層の厚さが１０００μｍ以下であると、断熱性能の低下を抑えることができる。
【0019】
本発明の断熱材において、上記鱗片状黒鉛が含まれる領域における上記成形体の密度は、０．１～０．８ｇ／ｃｍ３であることが好ましい。
鱗片状黒鉛が含まれる領域の密度を０．１～０．８ｇ／ｃｍ３とすることで、鱗片状黒鉛が含まれている部分であっても断熱材が緻密化しておらず、伝導による伝熱を抑制して、断熱性能を高めることができる。
鱗片状黒鉛が含まれる領域の密度を０．１～０．８ｇ／ｃｍ３とすることで、鱗片状黒鉛が含まれている部分であっても断熱材が緻密化しておらず、伝導による伝熱を抑制して、断熱性能を高めることができる。
【0020】
本発明の断熱材の製造方法の第１実施形態は、炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダをみ、厚さ方向の１／２以上の領域に上記鱗片状黒鉛を含む炭素繊維集合体を得る成形工程と、上記炭素繊維集合体に含まれる上記有機バインダを炭化させて、上記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって上記炭素繊維と上記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする。
【0021】
本発明の断熱材の製造方法の第１実施形態は、上記成形工程における上記炭素繊維集合体の成形方法が、上記炭素繊維、上記鱗片状黒鉛及び上記有機バインダを含む溶液を抄造する方法であることが好ましい。
【0022】
本発明の断熱材の製造方法の第２実施形態は、炭素繊維からなる集合体の少なくとも一方の表面に鱗片状黒鉛を配置する鱗片状黒鉛配置工程と、上記鱗片状黒鉛が載せられた上記集合体の表面に有機バインダを添加する有機バインダ添加工程と、上記有機バインダを炭化させて、上記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって、上記炭素繊維と上記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする。
【図面の簡単な説明】
【0023】
【発明を実施するための形態】
【0024】
以下、本発明の実施形態について具体的に説明する。しかしながら、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を変更しない範囲において適宜変更して適用することができる。
【0025】
［断熱材］
本発明の断熱材は、炭素繊維と鱗片状黒鉛とを含む成形体からなる断熱材であって、上記炭素繊維と上記鱗片状黒鉛とは、炭素質結着剤を介して接合されており、上記成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に、上記鱗片状黒鉛が含まれている、ことを特徴とする。
本発明の断熱材は、炭素繊維と鱗片状黒鉛とを含む成形体からなる断熱材であって、上記炭素繊維と上記鱗片状黒鉛とは、炭素質結着剤を介して接合されており、上記成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に、上記鱗片状黒鉛が含まれている、ことを特徴とする。
【0026】
断熱材は、炭素繊維と鱗片状黒鉛とを含む成形体からなる。
【0027】
（炭素繊維）
成形体を構成する炭素繊維の平均繊維径は、１μｍ～２０μｍが好ましい。
炭素繊維の平均繊維径が２０μｍ以下であると、炭素繊維自体による伝導伝熱の効果を抑制することができる。また炭素繊維の平均繊維径が１μｍ以上であると、遮光性に優れ、放射伝熱を抑制することができる。
成形体を構成する炭素繊維の平均繊維径は、１μｍ～２０μｍが好ましい。
炭素繊維の平均繊維径が２０μｍ以下であると、炭素繊維自体による伝導伝熱の効果を抑制することができる。また炭素繊維の平均繊維径が１μｍ以上であると、遮光性に優れ、放射伝熱を抑制することができる。
【0028】
炭素繊維の平均繊維長は、２ｍｍ～１００００ｍｍが好ましい。
また、炭素繊維の平均繊維長は、２ｍｍ～８ｍｍであってもよく、１０ｍｍ～１００００ｍｍであってもよい。
また、炭素繊維の平均繊維長は、２ｍｍ～８ｍｍであってもよく、１０ｍｍ～１００００ｍｍであってもよい。
【0029】
炭素繊維は、ピッチ系炭素繊維、ＰＡＮ系炭素繊維のいずれでも利用できるとともに、黒鉛質、炭素質いずれの炭素繊維も利用することができる。
【0030】
成形体は、炭素繊維のニードルマット、又は、炭素繊維の抄造体で構成されていることが好ましい。
炭素繊維のニードルマット及び炭素繊維の抄造体は、ランダムに配置された炭素繊維で構成されるため、高い断熱性を発揮することができ、断熱材を構成する成形体として特に好適である。
炭素繊維のニードルマット及び炭素繊維の抄造体は、ランダムに配置された炭素繊維で構成されるため、高い断熱性を発揮することができ、断熱材を構成する成形体として特に好適である。
【0031】
成形体が炭素繊維のニードルマットで構成されている場合、炭素繊維の平均繊維長は、１０ｍｍ～１００００ｍｍであることが好ましい。
成形体が炭素繊維の抄造体で構成されている場合、炭素繊維の平均繊維長は、２ｍｍ～８ｍｍであることが好ましい。
成形体が炭素繊維の抄造体で構成されている場合、炭素繊維の平均繊維長は、２ｍｍ～８ｍｍであることが好ましい。
【0032】
（鱗片状黒鉛）
鱗片状黒鉛は、薄い鱗状の形状を有する黒鉛である。
具体的には、フレーク状であり、厚さが１００μｍ以下の黒鉛を鱗片状黒鉛とする。
本発明の断熱材において、成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に鱗片状黒鉛が含まれている。
鱗片状黒鉛は、薄い鱗状の形状を有する黒鉛である。
具体的には、フレーク状であり、厚さが１００μｍ以下の黒鉛を鱗片状黒鉛とする。
本発明の断熱材において、成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に鱗片状黒鉛が含まれている。
【0033】
鱗片状黒鉛は、他の炭素系材料と比較して放射光の反射率が高い。
成形体の厚さ方向における、鱗片状黒鉛が含まれている領域の割合は、以下の方法で求めることができる。
まず、成形体を厚さ方向に切断した切断面をＳＥＭで撮影する。
続いて、得られたＳＥＭ写真（画像）から、「鱗片状黒鉛」を特定し、鱗片状黒鉛が含まれた領域と、鱗片状黒鉛が含まれていない領域とを区別する。
そして、成形体の厚さ方向における鱗片状黒鉛が含まれた領域の長さをＴ２、成形体の厚さをＴ１として、Ｔ２／Ｔ１により、成形体の厚さ方向における、鱗片状黒鉛が含まれている領域の割合を求めることができる。
成形体の厚さ方向における、鱗片状黒鉛が含まれている領域の割合は、以下の方法で求めることができる。
まず、成形体を厚さ方向に切断した切断面をＳＥＭで撮影する。
続いて、得られたＳＥＭ写真（画像）から、「鱗片状黒鉛」を特定し、鱗片状黒鉛が含まれた領域と、鱗片状黒鉛が含まれていない領域とを区別する。
そして、成形体の厚さ方向における鱗片状黒鉛が含まれた領域の長さをＴ２、成形体の厚さをＴ１として、Ｔ２／Ｔ１により、成形体の厚さ方向における、鱗片状黒鉛が含まれている領域の割合を求めることができる。
【0034】
本発明の断熱材において、成形体の厚さ方向における、鱗片状黒鉛が含まれている領域の割合は１／２以上である。
成形体の厚さ方向における、鱗片状黒鉛が含まれている領域の割合は、３／４以上であることが好ましい。
成形体の厚さ方向における、鱗片状黒鉛が含まれている領域の割合は、３／４以上であることが好ましい。
【0035】
鱗片状黒鉛としては、天然黒鉛を用いることができる。
【0036】
鱗片状黒鉛の平均粒子径は特に限定されないが、２～５００μｍであることが好ましい。
鱗片状黒鉛の平均粒子径が２μｍ～５００μｍであると、放射光の反射率が高く、鱗片状黒鉛による熱伝導を抑えることができる。
なお、鱗片状黒鉛の平均粒子径は、ＪＩＳ Ｍ ８５１１（２０１４）に記載された「天然黒鉛の工業分析及び試験法」に準拠した篩分析法により測定することができる。
鱗片状黒鉛の平均粒子径が２μｍ～５００μｍであると、放射光の反射率が高く、鱗片状黒鉛による熱伝導を抑えることができる。
なお、鱗片状黒鉛の平均粒子径は、ＪＩＳ Ｍ ８５１１（２０１４）に記載された「天然黒鉛の工業分析及び試験法」に準拠した篩分析法により測定することができる。
【0037】
成形体の少なくとも一方の表面において、鱗片状黒鉛が露出していることが好ましい。
鱗片状黒鉛が露出する成形体の表面は放射光を反射する特性が高いため、１４００℃以上の温度領域における断熱性能をさらに高めることができる。
鱗片状黒鉛が露出する成形体の表面は放射光を反射する特性が高いため、１４００℃以上の温度領域における断熱性能をさらに高めることができる。
【0038】
本発明の断熱材においては、成形体の少なくとも一方の表面において、鱗片状黒鉛が占める面積比率が５％以上であることが好ましい。
成形体の少なくとも一方の表面における鱗片状黒鉛が占める面積比率が５％以上であると、当該表面における放射光の反射率をより高めることができる。
成形体の少なくとも一方の表面における鱗片状黒鉛が占める面積比率が５％以上であると、当該表面における放射光の反射率をより高めることができる。
【0039】
なお、成形体の表面における鱗片状黒鉛が占める面積比率は、成形体表面のＳＥＭ写真から、成形体表面に露出した鱗片状黒鉛が占める面積を画像解析等により特定し、全体の面積で割ることで求めることができる。
【0040】
成形体中の鱗片状黒鉛は、成形体の厚さ方向に平行な方向に配向していることが好ましい。
成形体中の鱗片状黒鉛の上記配向度が上記範囲内であると、鱗片状黒鉛による放射光を反射する作用が特に強くなるため、１４００℃以上の温度領域における断熱性能をさらに高めることができる。
成形体中の鱗片状黒鉛の上記配向度が上記範囲内であると、鱗片状黒鉛による放射光を反射する作用が特に強くなるため、１４００℃以上の温度領域における断熱性能をさらに高めることができる。
【0041】
（炭素質結着剤）
炭素繊維と、鱗片状黒鉛とは、炭素質結着剤を介して接合されている。
炭素繊維と、鱗片状黒鉛とは、炭素質結着剤を介して接合されている。
【0042】
炭素質結着剤とは、有機バインダが非酸化性雰囲気下で加熱されることで炭化したものである。詳細は後述する。
【0043】
（成形体）
成形体の形状は、特に限定されないが、例えば平板状や筒状等が挙げられる。
成形体の形状は、断熱対象物の形状に合わせて適宜設定すればよい。
成形体の厚さは特に限定されないが、３～５５０ｍｍであることが好ましい。
成形体の形状は、特に限定されないが、例えば平板状や筒状等が挙げられる。
成形体の形状は、断熱対象物の形状に合わせて適宜設定すればよい。
成形体の厚さは特に限定されないが、３～５５０ｍｍであることが好ましい。
【0044】
成形体の、鱗片状黒鉛が含まれる領域における成形体の嵩密度は、０．１～０．８ｇ／ｃｍ３であることが好ましい。
【0045】
（被覆層）
成形体の表面には、被覆層が設けられていてもよい。
被覆層は、成形体の一方表面の一部を覆っていてもよいし、全部を覆っていてもよい。
成形体の表面には、被覆層が設けられていてもよい。
被覆層は、成形体の一方表面の一部を覆っていてもよいし、全部を覆っていてもよい。
【0046】
被覆層は、成形体の第１主面だけに設けられていてもよいし、第２主面だけに設けられていてもよいし、第１主面と第２主面の両方に設けられていてもよい。
【0047】
被覆層は、炭素繊維間に炭素系粒子を含有する層である。
【0048】
被覆層の厚さは特に限定されないが、１０μｍ～１０００μｍであることが好ましい。
【0049】
被覆層を構成する炭素繊維としては、成形体を構成する炭素繊維と同様のものを好適に用いることができる。
【0050】
被覆層において、炭素繊維と炭素系粒子は、互いに炭素系接着材で接合されていることが好ましい。
炭素繊維と炭素系粒子が互いに炭素系接着材で接合されていると、被覆層が強固となり、断熱材のガス遮断性をより向上させることができる。
炭素繊維と炭素系粒子が互いに炭素系接着材で接合されていると、被覆層が強固となり、断熱材のガス遮断性をより向上させることができる。
【0051】
なお、炭素系接着材とは、有機バインダが非酸化性雰囲気下で加熱されることで炭化したものである。詳細は後述する。
【0052】
なお、炭素系接着材及び炭素質結着剤は、いずれも、有機バインダが非酸化性雰囲気下で加熱されることで炭化したものであり、実質的な違いはないが、接合対象が異なるため、便宜的に区別している。
【0053】
炭素系粒子は、鱗片状黒鉛以外の黒鉛、カーボンブラック、ガラス状カーボン粒子、及び炭素繊維を粉砕した粒子からなる群から選択される少なくとも１つの炭素系粒子であることが好ましい。
以下の説明において、「炭素系粒子」の語には鱗片状黒鉛を含まない。
以下の説明において、「炭素系粒子」の語には鱗片状黒鉛を含まない。
【0054】
ガラス状カーボン粒子とは、フェノール樹脂の炭化物などの難黒鉛化性炭素を粉砕したものである。
炭素繊維を粉砕した粒子は、ミルド炭素繊維ともいう。ミルド炭素繊維の平均繊維長は、例えば２０μｍ～５００μｍであることが好ましい。
炭素繊維を粉砕した粒子は、ミルド炭素繊維ともいう。ミルド炭素繊維の平均繊維長は、例えば２０μｍ～５００μｍであることが好ましい。
【0055】
炭素系粒子は、平均粒子径が１０ｎｍ～５００μｍであることが好ましい。
炭素系粒子の平均粒子径が１０ｎｍ～５００μｍであると、炭素繊維のすき間に炭素系粒子が侵入しやすく、薄い被覆層を形成しやすい。
炭素系粒子の平均粒子径が１０ｎｍ～５００μｍであると、炭素繊維のすき間に炭素系粒子が侵入しやすく、薄い被覆層を形成しやすい。
【0056】
以下、図面を参照しながら、本発明の断熱材の一例を説明する。
図１は、本発明の断熱材の一例を模式的に示す断面図である。
図１は、本発明の断熱材の一例を模式的に示す断面図である。
【0057】
図１に示すように、断熱材１は、成形体１０を備える。
成形体１０は、厚さ方向に対向する第１主面１０ａ及び第２主面１０ｂを有する平板形状である。
成形体１０は、炭素繊維（図１では省略）と鱗片状黒鉛２０からなる。
成形体１０は、鱗片状黒鉛２０を含む領域１２と、鱗片状黒鉛２０を含まない領域１３を有している。
鱗片状黒鉛２０を含む領域１２の厚さは、図１中、Ｔ２で示される長さである。
この領域の長さＴ２は、成形体１０の厚さＴ１の２／３である。
従って、図１に示す断熱材１は、成形体１０の厚さ方向の１／２以上の領域に、鱗片状黒鉛２０が含まれているといえる。
成形体１０は、厚さ方向に対向する第１主面１０ａ及び第２主面１０ｂを有する平板形状である。
成形体１０は、炭素繊維（図１では省略）と鱗片状黒鉛２０からなる。
成形体１０は、鱗片状黒鉛２０を含む領域１２と、鱗片状黒鉛２０を含まない領域１３を有している。
鱗片状黒鉛２０を含む領域１２の厚さは、図１中、Ｔ２で示される長さである。
この領域の長さＴ２は、成形体１０の厚さＴ１の２／３である。
従って、図１に示す断熱材１は、成形体１０の厚さ方向の１／２以上の領域に、鱗片状黒鉛２０が含まれているといえる。
【0058】
【0059】
図３は、図１に記載の断熱材を成形体の第１主面から見た図である。
図３に示すように、成形体１０の第１主面１０ａには、鱗片状黒鉛２０が露出している。
図３に示す鱗片状黒鉛２０が占める面積を、図２に占める第１主面１０ａの面積で割ることで、第１主面１０ａにおいて鱗片状黒鉛２０が占める面積比率を求めることができる。
第１主面において鱗片状黒鉛が占める面積比率が５％以上であると、放射光の反射率をより高めることができる。
図３に示すように、成形体１０の第１主面１０ａには、鱗片状黒鉛２０が露出している。
図３に示す鱗片状黒鉛２０が占める面積を、図２に占める第１主面１０ａの面積で割ることで、第１主面１０ａにおいて鱗片状黒鉛２０が占める面積比率を求めることができる。
第１主面において鱗片状黒鉛が占める面積比率が５％以上であると、放射光の反射率をより高めることができる。
【0060】
図４は、本発明の断熱材の別の一例を模式的に示す断面図である。
図４に示す断熱材２は、成形体１０と、成形体１０の第１主面１０ａに設けられた被覆層５０と、を有している。
被覆層が設けられていると、断熱材のガス遮断性を向上させることができる。また、被覆層によって、炭素繊維の劣化によるパーティクルの発生を抑制することができる。
図４に示す断熱材２は、成形体１０と、成形体１０の第１主面１０ａに設けられた被覆層５０と、を有している。
被覆層が設けられていると、断熱材のガス遮断性を向上させることができる。また、被覆層によって、炭素繊維の劣化によるパーティクルの発生を抑制することができる。
【0061】
［断熱材の製造方法］
本発明の断熱材の製造方法の第１実施形態は、炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含み、厚さ方向の１／２以上の領域に上記鱗片状黒鉛を含む炭素繊維集合体を得る成形工程と、上記炭素繊維集合体に含まれる上記有機バインダを炭化させて、上記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって上記炭素繊維と上記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする。
本発明の断熱材の製造方法の第１実施形態は、炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含み、厚さ方向の１／２以上の領域に上記鱗片状黒鉛を含む炭素繊維集合体を得る成形工程と、上記炭素繊維集合体に含まれる上記有機バインダを炭化させて、上記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって上記炭素繊維と上記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする。
【0062】
（成形工程）
成形工程では、炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含み、厚さ方向の１／２以上の領域に鱗片状黒鉛を含む炭素繊維集合体を得る。
上記炭素繊維集合体を得る方法としては、例えば、炭素繊維からなる集合体を、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含む溶液中に含浸させる方法や、炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含む溶液を抄造する方法が挙げられる。
成形工程では、炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含み、厚さ方向の１／２以上の領域に鱗片状黒鉛を含む炭素繊維集合体を得る。
上記炭素繊維集合体を得る方法としては、例えば、炭素繊維からなる集合体を、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含む溶液中に含浸させる方法や、炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含む溶液を抄造する方法が挙げられる。
【0063】
これらのなかでは、炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含む溶液を抄造する方法が好ましい。すなわち、本発明の断熱材の製造方法の第１実施形態においては、成形工程における炭素繊維集合体の成形方法が、炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含む溶液を抄造する方法であることが好ましい。
【0064】
炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含む溶液を抄造する方法では、炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含む溶液を所定の型に流し込み、溶媒（分散媒）を除去することで、炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含む炭素繊維集合体が得られる。
型に流し込まれた溶液中では、鱗片状黒鉛がほぼ均一に分散している。当該溶液から溶媒（分散媒）を除去する際に、溶媒（分散媒）とともに鱗片状黒鉛が移動することがあるが、通常の方法で溶媒（分散媒）を除去する限りにおいて、鱗片状黒鉛が極端に移動することはなく、得られる炭素繊維集合体では、厚さ方向の１／２以上の領域に鱗片状黒鉛が含まれた状態となる。
型に流し込まれた溶液中では、鱗片状黒鉛がほぼ均一に分散している。当該溶液から溶媒（分散媒）を除去する際に、溶媒（分散媒）とともに鱗片状黒鉛が移動することがあるが、通常の方法で溶媒（分散媒）を除去する限りにおいて、鱗片状黒鉛が極端に移動することはなく、得られる炭素繊維集合体では、厚さ方向の１／２以上の領域に鱗片状黒鉛が含まれた状態となる。
【0065】
（接合工程）
接合工程では、炭素繊維集合体に含まれる有機バインダを炭化させて、有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって炭素繊維と鱗片状黒鉛とを接合する。
接合工程では、炭素繊維集合体に含まれる有機バインダを炭化させて、有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって炭素繊維と鱗片状黒鉛とを接合する。
【0066】
接合工程における加熱条件は特に限定されないが、温度７００～２１００℃、非酸化性雰囲気で１～１２時加熱することが好ましい。
なお、非酸化性雰囲気には、不活性雰囲気及び還元性雰囲気を含む。
なお、非酸化性雰囲気には、不活性雰囲気及び還元性雰囲気を含む。
【0067】
不活性雰囲気は、主成分を不活性ガスとする雰囲気である。
不活性ガスとしては、窒素、アルゴン等が挙げられる。
不活性ガスとしては、窒素、アルゴン等が挙げられる。
【0068】
還元性雰囲気は、主成分を還元性ガスとする雰囲気である。
還元性ガスとしては、水素、一酸化炭素、炭化水素、塩素等が挙げられる。
還元性ガスとしては、水素、一酸化炭素、炭化水素、塩素等が挙げられる。
【0069】
有機バインダとしては、例えば、フェノール樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）及びピッチ等が挙げられる。
【0070】
上記工程を経ることにより、本発明の断熱材が得られる。
なお、成形体の第１主面に被覆層を形成したい場合、下記に示す被覆層形成工程を行うことが好ましい。
なお、成形体の第１主面に被覆層を形成したい場合、下記に示す被覆層形成工程を行うことが好ましい。
【0071】
（被覆層形成工程）
被覆層形成工程では、例えば、少なくとも炭素系粒子を含有するスラリーを、成形体の第１主面上に塗布し、焼成することにより被覆層を形成する。
上記工程により、成形体の第１主面上に、成形体を構成する炭素繊維と、上記スラリーに含まれる炭素系粒子と、からなる被覆層が形成される。
焼成条件は、上述下接合工程における加熱条件と同様の条件が好ましい。
また、上記スラリーは、有機バインダを含有していてもよい。
上記スラリーが有機バインダを含有していると、焼成により有機バインダが、炭素繊維と炭素系粒子とを接合する炭素系接着剤となり、被覆層が強固となる。
被覆層形成工程では、例えば、少なくとも炭素系粒子を含有するスラリーを、成形体の第１主面上に塗布し、焼成することにより被覆層を形成する。
上記工程により、成形体の第１主面上に、成形体を構成する炭素繊維と、上記スラリーに含まれる炭素系粒子と、からなる被覆層が形成される。
焼成条件は、上述下接合工程における加熱条件と同様の条件が好ましい。
また、上記スラリーは、有機バインダを含有していてもよい。
上記スラリーが有機バインダを含有していると、焼成により有機バインダが、炭素繊維と炭素系粒子とを接合する炭素系接着剤となり、被覆層が強固となる。
【0072】
本発明の断熱材の製造方法の第２実施形態は、炭素繊維からなる集合体の少なくとも一方の表面に鱗片状黒鉛を配置する鱗片状黒鉛配置工程と、上記鱗片状黒鉛が載せられた上記集合体の表面に有機バインダを添加する有機バインダ添加工程と、上記有機バインダを炭化させて、上記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって、上記炭素繊維と上記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする。
【0073】
炭素繊維からなる集合体を準備する方法としては、例えば、ニードリング法や抄造法が挙げられる。
ニードリング法の場合、例えば、平均繊維長が１０ｍｍ～１００００ｍｍの炭素繊維をシート状に積層し、ニードリングにより炭素繊維同士を交絡させることで炭素繊維からなる集合体を得ることができる。
ニードリング法の場合、例えば、平均繊維長が１０ｍｍ～１００００ｍｍの炭素繊維をシート状に積層し、ニードリングにより炭素繊維同士を交絡させることで炭素繊維からなる集合体を得ることができる。
【0074】
抄造法の場合、例えば、平均繊維長が２ｍｍ～８ｍｍの炭素繊維を水等の分散媒に分散させた懸濁液を準備し、型を用いて抄造することで、炭素繊維からなる集合体を得ることができる。
【0075】
抄造法の場合、懸濁液には有機バインダが含まれていてもよい。
懸濁液に有機バインダが含まれていると、抄造時に炭素繊維同士が固定されて、成形性が向上する。また、炭素繊維からなる成形体に有機バインダが残留して炭素繊維同士を拘束することができるため、後述の接合工程よりも前の段階における成形体のハンドリング性を向上させることができる。
懸濁液に有機バインダが含まれていると、抄造時に炭素繊維同士が固定されて、成形性が向上する。また、炭素繊維からなる成形体に有機バインダが残留して炭素繊維同士を拘束することができるため、後述の接合工程よりも前の段階における成形体のハンドリング性を向上させることができる。
【0076】
なお、懸濁液に含まれていてもよい有機バインダには、後述する接合工程で用いてもよい有機バインダと同様のものを好適に用いることができる。
【0077】
（鱗片状黒鉛配置工程）
鱗片状黒鉛配置工程では、炭素繊維からなる集合体の少なくとも一方の表面に鱗片状黒鉛を配置する。
配置する鱗片状黒鉛の量は、炭素繊維からなる集合体の重量の５重量％～６０重量％の鱗片状黒鉛を配置することが好ましい。
鱗片状黒鉛配置工程では、炭素繊維からなる集合体の少なくとも一方の表面に鱗片状黒鉛を配置する。
配置する鱗片状黒鉛の量は、炭素繊維からなる集合体の重量の５重量％～６０重量％の鱗片状黒鉛を配置することが好ましい。
【0078】
（有機バインダ添加工程）
有機バインダ添加工程では、鱗片状黒鉛が配置された炭素繊維からなる集合体の表面に有機バインダを添加する。
このとき、有機バインダを溶媒に分散させた分散液（有機バインダ分散液）の状態で用いることで、有機バインダ分散液が炭素繊維からなる集合体の深さ方向に侵入する。
このときに、炭素繊維からなる集合体の表面に配置された鱗片状黒鉛の一部が有機バインダと共に炭素繊維からなる集合体の深さ方向に侵入する。このことにより、炭素繊維からなる集合体の深さ方向に鱗片状黒鉛が拡散した状態となる。
有機バインダ添加工程では、鱗片状黒鉛が配置された炭素繊維からなる集合体の表面に有機バインダを添加する。
このとき、有機バインダを溶媒に分散させた分散液（有機バインダ分散液）の状態で用いることで、有機バインダ分散液が炭素繊維からなる集合体の深さ方向に侵入する。
このときに、炭素繊維からなる集合体の表面に配置された鱗片状黒鉛の一部が有機バインダと共に炭素繊維からなる集合体の深さ方向に侵入する。このことにより、炭素繊維からなる集合体の深さ方向に鱗片状黒鉛が拡散した状態となる。
【0079】
得られた鱗片状黒鉛が配置され、有機バインダが添加された炭素繊維の集合体を複数枚積層させることで、厚さ方向の１／２以上の領域に鱗片状黒鉛が含まれた状態となる。
【0080】
（接合工程）
接合工程では、加熱により有機バインダを炭化させて、有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって、炭素繊維と鱗片状黒鉛とを接合する。
上述した鱗片状黒鉛配置工程及び有機バインダ添加工程によって、得られる成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に鱗片状黒鉛が含まれた状態となる。
接合工程では、加熱により有機バインダを炭化させて、有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって、炭素繊維と鱗片状黒鉛とを接合する。
上述した鱗片状黒鉛配置工程及び有機バインダ添加工程によって、得られる成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に鱗片状黒鉛が含まれた状態となる。
【0081】
以上の工程により、本発明の断熱材が得られる。
なお、成形体の第１主面に被覆層を形成したい場合、さらに被覆層形成工程を行うことが好ましい。
被覆層形成工程は、本発明の断熱材の製造方法の第１実施形態で説明した被覆層形成工程と同様である。
なお、成形体の第１主面に被覆層を形成したい場合、さらに被覆層形成工程を行うことが好ましい。
被覆層形成工程は、本発明の断熱材の製造方法の第１実施形態で説明した被覆層形成工程と同様である。
【0082】
本明細書には以下の事項が開示されている。
【0083】
本開示（１）は、炭素繊維と鱗片状黒鉛とを含む成形体からなる断熱材であって、
前記炭素繊維と前記鱗片状黒鉛とは、炭素質結着剤を介して接合されており、
前記成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に、前記鱗片状黒鉛が含まれている、ことを特徴とする断熱材である。
前記炭素繊維と前記鱗片状黒鉛とは、炭素質結着剤を介して接合されており、
前記成形体の厚さ方向の１／２以上の領域に、前記鱗片状黒鉛が含まれている、ことを特徴とする断熱材である。
【0084】
本開示（２）は、前記成形体の少なくとも一方の表面において、前記鱗片状黒鉛が占める面積が５％以上である本開示（１）に記載の断熱材である。
【0085】
本開示（３）は、前記成形体の表面に、前記炭素繊維間に炭素系粒子を含有する層である被覆層が設けられている、本開示（１）又は（２）に記載の断熱材である。
【0086】
本開示（４）は、前記被覆層の前記炭素系粒子及び前記炭素繊維は、互いに炭素系接着材で接合されている、本開示（３）に記載の断熱材である。
【0087】
本開示（５）は、前記炭素系粒子は、鱗片状黒鉛以外の黒鉛、カーボンブラック、ガラス状カーボン粒子、及び炭素繊維を粉砕した粒子からなる群から選択される少なくとも１つの炭素系粒子である、本開示（３）又は（４）に記載の断熱材である。
【0088】
本開示（６）は、前記炭素系粒子は、平均粒子径が１０ｎｍ～５００μｍである、本開示（３）～（５）のいずれかに記載の断熱材である。
【0089】
本開示（７）は、前記被覆層は、厚さが１０μｍ～１０００μｍである、本開示（３）～（６）のいずれかに記載の断熱材である。
【0090】
本開示（８）は、前記鱗片状黒鉛が含まれる領域における前記成形体の密度は、０．１～０．８ｇ／ｃｍ３である、本開示（１）～（７）のいずれかに記載の断熱材である。
【0091】
本開示（９）は、炭素繊維、鱗片状黒鉛及び有機バインダを含み、厚さ方向の１／２以上の領域に前記鱗片状黒鉛を含む炭素繊維集合体を得る成形工程と、
前記炭素繊維集合体に含まれる前記有機バインダを炭化させて、前記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって前記炭素繊維と前記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする断熱材の製造方法である。
前記炭素繊維集合体に含まれる前記有機バインダを炭化させて、前記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって前記炭素繊維と前記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする断熱材の製造方法である。
【0092】
本開示（１０）は、前記成形工程における前記炭素繊維集合体の成形方法が、前記炭素繊維、前記鱗片状黒鉛及び前記有機バインダを含む溶液を抄造する方法である、本開示（９）に記載の断熱材の製造方法である。
【0093】
本開示（１１）は、炭素繊維からなる集合体の少なくとも一方の表面に鱗片状黒鉛を配置する鱗片状黒鉛配置工程と、
前記鱗片状黒鉛が載せられた前記集合体の表面に有機バインダを添加する有機バインダ添加工程と、
前記有機バインダを炭化させて、前記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって、前記炭素繊維と前記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする断熱材の製造方法である。
前記鱗片状黒鉛が載せられた前記集合体の表面に有機バインダを添加する有機バインダ添加工程と、
前記有機バインダを炭化させて、前記有機バインダが炭化して得られる炭素質結着剤によって、前記炭素繊維と前記鱗片状黒鉛とを接合する接合工程と、を含むことを特徴とする断熱材の製造方法である。
【0094】
（実施例）
以下、本発明をより具体的に開示した実施例を示す。なお、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。
以下、本発明をより具体的に開示した実施例を示す。なお、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。
【0095】
（実施例１）
［成形工程］
炭素繊維（平均繊維径：１３μｍ、平均繊維長：３．３ｍｍ）、鱗片状黒鉛（平均粒子径：１００μｍ）及び有機バインダ（フェノール樹脂）を１００：４０：２０（重量比、有機バインダは固形分換算）で含む分散液を抄造法により成形し、炭素繊維からなるシート状の集合体（厚さ３ｍｍ）を得た。
［成形工程］
炭素繊維（平均繊維径：１３μｍ、平均繊維長：３．３ｍｍ）、鱗片状黒鉛（平均粒子径：１００μｍ）及び有機バインダ（フェノール樹脂）を１００：４０：２０（重量比、有機バインダは固形分換算）で含む分散液を抄造法により成形し、炭素繊維からなるシート状の集合体（厚さ３ｍｍ）を得た。
【0096】
［接合工程］
この集合体を不活性雰囲気下で２０００℃に加熱して、成形体に含まれる有機バインダ（フェノール樹脂）を炭化して、炭素繊維と鱗片状黒鉛とが炭素質結着剤により接合された炭素繊維の成形体を得た。
この集合体を不活性雰囲気下で２０００℃に加熱して、成形体に含まれる有機バインダ（フェノール樹脂）を炭化して、炭素繊維と鱗片状黒鉛とが炭素質結着剤により接合された炭素繊維の成形体を得た。
【0097】
得られた成形体を厚さ方向に切断し、鱗片状黒鉛が含まれている領域の割合を調べたところ、１００％であった。
成形体の表面における鱗片状黒鉛が占める面積割合を求めたところ、一方主面（第１主面）で１０．３％、他方主面（第２主面）で９．４％であった。
成形体の表面における鱗片状黒鉛が占める面積割合を求めたところ、一方主面（第１主面）で１０．３％、他方主面（第２主面）で９．４％であった。
【0098】
（実施例２）
鱗片状黒鉛の平均粒子径を４００μｍとし、分散液を抄造する前に１時間静置させた以外は実施例１と同様の手順で、実施例２に係る断熱材を得た。
得られた成形体を厚さ方向に切断し、鱗片状黒鉛が含まれている領域の割合を調べたところ、６０％であった。
成形体の表面における鱗片状黒鉛が占める面積割合を求めたところ、一方主面（第１主面）で１６．８％、他方主面（第２主面）で０％であった。
鱗片状黒鉛の平均粒子径を４００μｍとし、分散液を抄造する前に１時間静置させた以外は実施例１と同様の手順で、実施例２に係る断熱材を得た。
得られた成形体を厚さ方向に切断し、鱗片状黒鉛が含まれている領域の割合を調べたところ、６０％であった。
成形体の表面における鱗片状黒鉛が占める面積割合を求めたところ、一方主面（第１主面）で１６．８％、他方主面（第２主面）で０％であった。
【0099】
（比較例１）
鱗片状黒鉛を混合しなかった以外は実施例１と同様の手順で、比較例１に係る断熱材を得た。比較例１に係る断熱材には、鱗片状黒鉛が含まれていない。
鱗片状黒鉛を混合しなかった以外は実施例１と同様の手順で、比較例１に係る断熱材を得た。比較例１に係る断熱材には、鱗片状黒鉛が含まれていない。
【0100】
（比較例２）
炭素繊維（平均繊維径：１３μｍ、平均繊維長：３．３ｍｍ）及び有機バインダ（フェノール樹脂）を１００：２０（重量比、有機バインダは固形分換算）で含む分散液を抄造法により成形し、炭素繊維からなるシート状の集合体（厚さ１ｍｍ）を得た。
炭素繊維（平均繊維径：１３μｍ、平均繊維長：３．３ｍｍ）及び有機バインダ（フェノール樹脂）を１００：２０（重量比、有機バインダは固形分換算）で含む分散液を抄造法により成形し、炭素繊維からなるシート状の集合体（厚さ１ｍｍ）を得た。
【0101】
［鱗片状黒鉛配置工程］
炭素繊維からなるシート状の集合体の一方主面に、鱗片状黒鉛（平均粒子径：１００μｍ）を配置した。このとき、配置した鱗片状黒鉛の重量は、炭素繊維からなるシート状の集合体の重量の３３重量％とした。
炭素繊維からなるシート状の集合体の一方主面に、鱗片状黒鉛（平均粒子径：１００μｍ）を配置した。このとき、配置した鱗片状黒鉛の重量は、炭素繊維からなるシート状の集合体の重量の３３重量％とした。
【0102】
［有機バインダ添加工程］
続いて、有機バインダ（フェノール樹脂）を溶媒に分散させた有機バインダ分散液を、鱗片状黒鉛が配置された炭素繊維からなるシート状の集合体の表面に添加した。
続いて、有機バインダ（フェノール樹脂）を溶媒に分散させた有機バインダ分散液を、鱗片状黒鉛が配置された炭素繊維からなるシート状の集合体の表面に添加した。
【0103】
［接合工程］
最後に、炭素繊維からなるシート状の集合体を３枚得積層して不活性雰囲気下で２０００℃に加熱して、成形体に含まれる有機バインダ（フェノール樹脂）を炭素化して、炭素繊維と鱗片状黒鉛とが炭素質結着剤により接合された炭素繊維の成形体（比較例２に係る断熱材）を得た。
最後に、炭素繊維からなるシート状の集合体を３枚得積層して不活性雰囲気下で２０００℃に加熱して、成形体に含まれる有機バインダ（フェノール樹脂）を炭素化して、炭素繊維と鱗片状黒鉛とが炭素質結着剤により接合された炭素繊維の成形体（比較例２に係る断熱材）を得た。
【0104】
得られた成形体を厚さ方向に切断し、鱗片状黒鉛が含まれている領域の割合を調べたところ、３％であった。
また、成形体の表面における鱗片状黒鉛が占める面積割合を求めたところ、一方主面（第１主面）で３０．８％、他方主面（第２主面）で０％であった。
また、成形体の表面における鱗片状黒鉛が占める面積割合を求めたところ、一方主面（第１主面）で３０．８％、他方主面（第２主面）で０％であった。
【0105】
［断熱特性評価］
以下の手順で、実施例１～２及び比較例１～２に係る断熱材の断熱特性を評価した。結果を表１に示す。
２０００℃不活性雰囲気下に各断熱材を入れ、レーザーフラッシュ法により断熱特性を評価した。比較例１の断熱材を基準にして熱伝導率が２０％以上低減できたものを◎、１０％以上低減できたものを〇、１０％未満のものを×とした。
以下の手順で、実施例１～２及び比較例１～２に係る断熱材の断熱特性を評価した。結果を表１に示す。
２０００℃不活性雰囲気下に各断熱材を入れ、レーザーフラッシュ法により断熱特性を評価した。比較例１の断熱材を基準にして熱伝導率が２０％以上低減できたものを◎、１０％以上低減できたものを〇、１０％未満のものを×とした。
【0106】
【表1】
【0107】
表１の結果より、実施例１～２に係る断熱材の断熱特性が、比較例１～２に係る断熱材よりも優れていることを確認した。
【符号の説明】
【0108】
１、２ 断熱材
１０ 成形体
１０ａ 成形体の第１主面
１０ｂ 成形体の第２主面
１２ 鱗片状黒鉛を含む領域
１３ 鱗片状黒鉛を含まない領域
２０ 鱗片状黒鉛
３０ 炭素繊維
４０ 炭素質結着剤
５０ 被覆層
Ｔ１ 成形体の厚さ
Ｔ２ 鱗片状黒鉛を含む領域の長さ
１０ 成形体
１０ａ 成形体の第１主面
１０ｂ 成形体の第２主面
１２ 鱗片状黒鉛を含む領域
１３ 鱗片状黒鉛を含まない領域
２０ 鱗片状黒鉛
３０ 炭素繊維
４０ 炭素質結着剤
５０ 被覆層
Ｔ１ 成形体の厚さ
Ｔ２ 鱗片状黒鉛を含む領域の長さ
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】