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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024079635
(43)【公開日】2024-06-11
(54)【発明の名称】徐溶性肥料用被覆材組成物および徐溶性肥料
(51)【国際特許分類】
C05G 5/30 20200101AFI20240604BHJP
B01J 2/00 20060101ALI20240604BHJP
【ＦＩ】
C05G5/30 ZBP
B01J2/00 B
B01J2/00 C
【審査請求】未請求
【請求項の数】7
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023201242
(22)【出願日】2023-11-29
(31)【優先権主張番号】P 2022191280
(32)【優先日】2022-11-30
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(71)【出願人】
【識別番号】522261525
【氏名又は名称】株式会社バイオマスレジンホールディングス
(71)【出願人】
【識別番号】000002288
【氏名又は名称】三洋化成工業株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110000671
【氏名又は名称】ＩＢＣ一番町弁理士法人
(72)【発明者】
【氏名】神谷 雄仁
(72)【発明者】
【氏名】坂口 和久
(72)【発明者】
【氏名】和田 全展
(72)【発明者】
【氏名】佐藤 智恵
【テーマコード（参考）】
4G004
4H061
【Ｆターム（参考）】
4G004BA00
4H061AA01
4H061DD18
4H061EE22
4H061EE25
4H061EE27
4H061EE35
4H061EE61
4H061EE70
4H061FF15
4H061GG15
4H061GG16
4H061GG18
4H061GG19
4H061GG28
4H061GG42
4H061GG43
4H061GG46
4H061HH03
4H061LL02
4H061LL12
4H061LL15
4H061LL26
4H061LL30
(57)【要約】
【課題】肥料を徐々に放出でき、耐衝撃性に優れる肥料用被覆材組成物および徐溶性肥料を提供することを課題とする。
【解決手段】生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とを含有する徐溶性肥料用被覆材組成物であり、下記（１）～（５）のすべてを満たす徐溶性肥料用被覆材組成物：（１）前記被覆材組成物中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である；（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である；（４）前記被覆材組成物の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する、および、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である、ことの少なくとも一方を満たす化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２。
【選択図】なし
【解決手段】生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とを含有する徐溶性肥料用被覆材組成物であり、下記（１）～（５）のすべてを満たす徐溶性肥料用被覆材組成物：（１）前記被覆材組成物中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である；（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である；（４）前記被覆材組成物の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する、および、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である、ことの少なくとも一方を満たす化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とを含有する徐溶性肥料用被覆材組成物であり、下記（１）～（５）のすべてを満たす徐溶性肥料用被覆材組成物：
（１）前記被覆材組成物中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である；
（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；
（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である；
（４）前記被覆材組成物の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；
（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する、および、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である、ことの少なくとも一方を満たす化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。
（１）前記被覆材組成物中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である；
（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；
（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である；
（４）前記被覆材組成物の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；
（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する、および、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である、ことの少なくとも一方を満たす化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。
【請求項2】
前記化合物（Ｄ１）が、脂肪酸エステル化合物、脂肪族系ウレタン化合物、脂肪酸アミド化合物、および、炭化水素化合物からなる群から選択される少なくとも１種以上を含む、請求項１に記載の徐溶性肥料用被覆材組成物。
【請求項3】
前記化合物（Ｄ１）の融点が６０～１００℃である請求項１に記載の徐溶性肥料用被覆材組成物。
【請求項4】
前記徐溶性調整剤（Ｄ）が更に有機化クレイ（Ｄ３）を含有し、前記（Ｄ３）のメジアン径が０．０１～４０μｍである請求項１に記載の徐溶性肥料用被覆材組成物。
【請求項5】
前記（Ｄ１）と（Ｄ３）の含有重量比［（Ｄ１）／（Ｄ３）］が４０／６０～９０／１０である請求項４に記載の徐溶性肥料用被覆材組成物。
【請求項6】
１以上の被覆層で肥料（Ｃ）の表面の少なくとも一部が被覆されてなる徐溶性肥料であり、前記１以上の被覆層に、請求項１～５のいずれか１項に記載の徐溶性肥料用被覆材組成物からなる被覆層（Ｌ）が少なくとも１層含まれる徐溶性肥料。
【請求項7】
１以上の被覆層で肥料（Ｃ）の表面の少なくとも一部が被覆されてなる、生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とを含有する徐溶性肥料であり、前記１以上の被覆層に、下記（１）～（５）のすべてを満たす被覆層（Ｍ）が少なくとも１層含まれる徐溶性肥料：
（１）前記被覆層（Ｍ）中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である；
（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；
（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である；
（４）前記被覆層（Ｍ）の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；
（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する、および、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である、ことの少なくとも一方を満たす化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。
（１）前記被覆層（Ｍ）中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である；
（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；
（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である；
（４）前記被覆層（Ｍ）の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；
（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する、および、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である、ことの少なくとも一方を満たす化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、徐溶性肥料用被覆材組成物および徐溶性肥料に関する。
【背景技術】
【0002】
近年カーボンニュートラルの観点等から、バイオマス材料の活用が注目されており、従来プラスチックが使用されてきた用途においても、バイオマス材料（米系材料等）を配合した製品の開発が進んでいる。
【0003】
例えば、肥料成分を徐溶する徐溶性肥料として、粒状肥料を被覆材料で被覆することにより肥料成分の放出速度が遅くなるように調整した被覆肥料が幅広く使用されているが、このような用途にもバイオマス材料が用いられうる。
【0004】
例を挙げると、特許文献１には、糖重合体若しくはその誘導体を主成分とする粉体から選ばれた少なくとも一種を樹脂に分散した被膜により被覆してなる時限溶出機能を有する被覆肥料、および、当該樹脂がオレフィン重合体等から選ばれた一種以上である被覆肥料が開示されている。
【0005】
しかしながら特許文献１に開示されているようなオレフィン重合体等を使用するとそれは本質的に生分解しないため、肥料成分が放出された後にそれが被膜殻として残り、そのようなものが多く河川や海洋等に流出すると、プラスチックごみとなり環境保護の観点から好ましくない。
【0006】
そこでこのような重合体を生分解性樹脂のものに変更することを検討することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0007】
【特許文献1】特開平０６－０８７６８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0008】
しかしながらこのような重合体を生分解性樹脂のものに変更すると肥料の放出速度の制御が困難となり、特には肥料の放出速度が早くなり過ぎることがある。また、肥料用被覆材組成物を適用した肥料を使用する前に、肥料の被覆層にひび割れや欠けが生じると実用性の観点で問題となる。
【0009】
そこで本発明は肥料を徐々に放出でき、耐衝撃性に優れる肥料用被覆材組成物および徐溶性肥料を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【0010】
本発明の一態様は、生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とを含有する徐溶性肥料用被覆材組成物であり、下記（１）～（５）のすべてを満たす徐溶性肥料用被覆材組成物：（１）前記被覆材組成物中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である；（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である；（４）前記被覆材組成物の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。
【0011】
本発明の一態様は、１以上の被覆層で肥料（Ｃ）の表面の少なくとも一部が被覆されてなる、生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とを含有する徐溶性肥料であり、前記１以上の被覆層に、下記（１）～（５）のすべてを満たす被覆層（Ｍ）が少なくとも１層含まれる徐溶性肥料：（１）前記被覆層（Ｍ）中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である；（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である；（４）前記被覆層（Ｍ）の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。
【発明の効果】
【0012】
本発明によれば、肥料を徐々に放出でき、耐衝撃性に優れる肥料用被覆材組成物および徐溶性肥料を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0013】
【図1】本発明の一実施形態に係る米含有生分解性樹脂組成物の製造装置を示す斜視図である。
【図4】本発明の一実施形態に係る米含有生分解性樹脂組成物の製造装置を構成する第１収容部の第１収容空間を示す図である。
【図6】本発明の一実施形態に係る米含有生分解性樹脂組成物の製造方法を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【0014】
以下、添付した図面を参照しながら、本発明の実施形態を説明する。図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。ここで示す実施形態は、本発明の技術的思想を具体化するために例示するものであって、本発明を限定するものではない。よって、本発明の要旨を逸脱しない範囲で当業者等により考え得る実施可能な他の形態、使用方法及び運用技術等は全て本発明の範囲、要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。本明細書において、範囲を示す「Ｘ～Ｙ」は「Ｘ以上Ｙ以下」を意味する。また、特記しない限り、操作及び物性等の測定は室温（２０～２５℃）／相対湿度４０～５０％ＲＨの条件で測定する。また、本明細書に添付する図面は、図示と理解のしやすさの便宜上、適宜縮尺、縦横の寸法比、形状等について、実物から変更し模式的に表現される場合があるが、あくまで一例であって、本発明の解釈を限定するものではない。
【0015】
＜溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）＞
本発明の一態様は、生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とを含有する徐溶性肥料用被覆材組成物であり、下記（１）～（５）のすべてを満たす徐溶性肥料用被覆材組成物：（１）前記被覆材組成物中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０；（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが４０μｍ以下である；（４）前記被覆材組成物の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。かかる態様であることによって肥料を徐々に放出でき、耐衝撃性に優れる。かような構成であることで、徐溶性のコントロール性と肥料溶出後の被覆殻の生分解性の両方に優れる被覆肥料を与えることができまた、バイオマス度が高い材料でありうる。
本発明の一態様は、生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とを含有する徐溶性肥料用被覆材組成物であり、下記（１）～（５）のすべてを満たす徐溶性肥料用被覆材組成物：（１）前記被覆材組成物中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０；（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが４０μｍ以下である；（４）前記被覆材組成物の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。かかる態様であることによって肥料を徐々に放出でき、耐衝撃性に優れる。かような構成であることで、徐溶性のコントロール性と肥料溶出後の被覆殻の生分解性の両方に優れる被覆肥料を与えることができまた、バイオマス度が高い材料でありうる。
【0016】
（（１）重量比［（Ａ）／（Ｂ）］）
本発明の一態様において、前記被覆材組成物中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である。
本発明の一態様において、前記被覆材組成物中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である。
【0017】
本発明の一実施形態の徐溶性肥料用被覆材組成物において、前記被覆材組成物中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９５／５～２３／７７、９０／１０～２８／７２、８５／１５～３３／７５、８０／２０～３８／７２、７５／２５～４３／６７、７０／３０～３８／６２、あるいは、７０／３０～４０／６０である。
【0018】
（生分解性樹脂（Ａ））
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、生分解性樹脂（Ａ）を含む。徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）が生分解性樹脂を含むことによって、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、微生物の生産する酵素によって分解されうる。本明細書において、「生分解性樹脂」を単に「樹脂」と称する場合もある。また、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）、後述の米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）あるいはマスターバッチ（Ｖ）中に存在する生分解性樹脂（Ａ）となる原料（つまり仕込み）としての生分解性樹脂を、生分解性樹脂（ａ）とも称する場合がある。また、単に「生分解性樹脂」、「樹脂」と称する場合、生分解性樹脂（Ａ）および／または生分解性樹脂（ａ）を意味する。生分解性樹脂は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、生分解性樹脂（Ａ）を含む。徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）が生分解性樹脂を含むことによって、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、微生物の生産する酵素によって分解されうる。本明細書において、「生分解性樹脂」を単に「樹脂」と称する場合もある。また、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）、後述の米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）あるいはマスターバッチ（Ｖ）中に存在する生分解性樹脂（Ａ）となる原料（つまり仕込み）としての生分解性樹脂を、生分解性樹脂（ａ）とも称する場合がある。また、単に「生分解性樹脂」、「樹脂」と称する場合、生分解性樹脂（Ａ）および／または生分解性樹脂（ａ）を意味する。生分解性樹脂は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0019】
生分解性樹脂は、生分解性を有していれば特に制限されず、任意の樹脂を用いることができる。ここで、生分解とは、土中・水中の微生物が生産する酵素によって、物質の分子結合が切断され、最終的に水と二酸化炭素とに分解されることを指す。一実施形態によれば、生分解性とは、ＩＳＯ ９４０８、ＩＳＯ ９４３９、ＩＳＯ １０７０７、ＪＩＳ Ｋ ６９５０、ＪＩＳ Ｋ ６９５１、ＪＩＳ Ｋ ６９５３、および、ＪＩＳ Ｋ ６９５５の少なくとも１つを満たすものである。
【0020】
生分解性樹脂の融点の上限は、混合時に米が焦げ付かないために、１９０℃以下であることが好ましく、１８０℃以下であることがより好ましく、１７０℃以下であることが特に好ましい。また、生分解性樹脂の融点の下限は、米との混合を容易に行うことができる観点から、１２０℃以上であることが好ましく、１３０℃以上であることがより好ましく、１４０℃以上であることが特に好ましい。なお、本明細書において、生分解性樹脂の融点の測定は、例えば株式会社 島津製作所社製の定試験力押出形 細管式レオメータ フローテスタ（ＣＦＴ－５００ＥＸ）を用いて行うことができる。
【0021】
本発明の一実施形態において、生分解性樹脂は、２価のカルボン酸と、２価のアルコールとの重縮合反応によって得られうる。換言すれば、生分解性樹脂は、２価のカルボン酸由来の構成単位と、２価のアルコールの構成単位とを含む。２価のカルボン酸としては、例えば、炭素数１～４あるいは２～３の脂肪族炭化水素における２つの水素がカルボキシ基に置換されたもの、あるいは、芳香族炭化水素における２つの水素がカルボキシ基に置換されたものがある。より詳しくは、例えば、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、オルトフタル酸、オキシプロピオン酸、ε－カプロラクトンが好適である。２種以上のものが適宜組み合わされてもよい。２価のアルコールとしては、炭素数２～６あるいは３～５の脂肪族炭化水素における２つの水素が水酸基に置換されたものがある。より詳しくは、例えば、エタンジオール、プロパンジオール、ブタンジオール、ヘキサンジオール等が好適である。
【0022】
本発明の一実施形態において、生分解性樹脂は、例えば、ＰＢＳＴ（ポリブチレンサクシネートテレフタレート）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリグリコール酸（ＰＧＡ）、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）、ポリブチレンサクシネート－ｃｏ－アジペート（ＰＢＳＡ）、ポリブチレンアジペートテレフタレート（ＰＢＡＴ）、ポリエチレンテレフタレートサクシネート（ＰＥＴＳ）、ＰＢＡＴ・ＰＬＡコンパウンド、澱粉ポリエステル樹脂、酢酸セルロース、ポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ）、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）及び３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート重合体（ＰＨＢＨ）からなる群から選択される少なくとも１種であってもよい。粘性等の力学特性の観点から、生分解性樹脂は、ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンアジペートテレフタレートおよびポリブチレンサクシネート－ｃｏ－アジペートからなる群より選ばれる１種以上を含むことが好ましく、米との複合材料化の容易性という観点から、ポリブチレンサクシネートを含むことが最もよい。
【0023】
本発明の一実施形態において、生分解性樹脂（ａ）としての樹脂ペレットの平均直径は、０．５～３０ｍｍ、０．５～２０ｍｍ、０．５～１０ｍｍ、１～８ｍｍ、２～６ｍｍ、あるいは、２～５ｍｍである。生分解性樹脂（ａ）としての樹脂ペレットの平均直径は、具体的には、複数の樹脂ペレットから統計学的に信頼できる数（あるいは、１０個、５０個、１００個、５００個、１０００個またはそれ以上）を任意に選び出し、それらの直径を相加平均したものでありうる。測定に用いる機器としては、例えば、ノギス（ＪＩＳ Ｂ ７５０７：２０１６）や顕微鏡が挙げられる。
【0024】
（米（Ｂ））
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、米（Ｂ）を含む。本明細書において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）、後述の米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）あるいはマスターバッチ（Ｖ）中に存在する米（Ｂ）となる原料（仕込み）としての米を、米（ｂ）とも称する場合があり、単に「米」と称する場合、米（Ｂ）および／または米（ｂ）を意味する。
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、米（Ｂ）を含む。本明細書において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）、後述の米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）あるいはマスターバッチ（Ｖ）中に存在する米（Ｂ）となる原料（仕込み）としての米を、米（ｂ）とも称する場合があり、単に「米」と称する場合、米（Ｂ）および／または米（ｂ）を意味する。
【0025】
米の種類は、特に制限されないが、市場価格や安定供給の観点から、米（ｂ）として、精米（生米）または米ぬか（中白粉）あるいはこれに由来するものであることが好ましい。なお由来するものとは米（ｂ）に任意の公知の加工処理を行ったものである。精米（生米）は玄米から米ぬかを取ることによって準備することができる。精米（生米）は、吟醸米（例えば、３分精米～７分精米、４分精米～６分精米等）の形態であってもよい。また、米（ｂ）として米ぬかを用いることができる。米ぬかは、精米される過程で廃棄されることが多いため、米ぬかを使用することも、環境負荷が低くエコロジーであり、ライフサイクルアセスメントの観点からも好適である。なお、米（ｂ）として米粉を用いることもできる。中でも、樹脂ペレットの一般的なサイズとサイズとが類似し、ハンドリングが容易であるという観点から、米は精米であることが好ましい。
【0026】
本発明の一実施形態において、原料としての米（ｂ）は、ベータ構造（結晶構造）からなっている。
【0027】
本発明の一実施形態において、生分解性樹脂（Ａ）中の米（Ｂ）は、アルファ化されている。
【0028】
本発明の一実施形態において、米（ｂ）の平均直径は、（ここで、直径とは、任意の二点を取ったときの最大径）１００μｍ以上、１１０μｍ以上、５００μｍ以上、７５０μｍ以上、１ｍｍ以上、２ｍｍ以上、３ｍｍ以上、４ｍｍ以上、あるいは、４．５ｍｍ以上でありうる。本発明の一実施形態において、米（ｂ）の平均直径は、１５ｍｍ以下、１０ｍｍ以下、９ｍｍ以下、８ｍｍ以下、７ｍｍ以下、あるいは、６ｍｍ以下でありうる。本発明の一実施形態において、米（ｂ）の平均直径は、樹脂ペレットの平均直径と同様に測定されうる。つまり、複数の米（ｂ）から統計学的に信頼できる数（あるいは、１０個、５０個、１００個、５００個、１０００個またはそれ以上）を任意に選び出し、それらの直径を相加平均したものでありうる。測定に用いる機器としては、例えば、ノギス（ＪＩＳ Ｂ ７５０７：２０１６）や顕微鏡が挙げられる。
【0029】
（（２）（Ｂ）が粒子状に分散）
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）において、前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している。前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散しているとは、米（Ｂ）が樹脂（Ａ）に完全に相溶しているのではなく、米（Ｂ）の一部が樹脂（Ａ）中にその界面が認識される形態でドメインを形成していることを言う。換言すると、米（Ｂ）が生分解性樹脂（Ａ）中に海島状に存在している。ここで、粒子状とは、任意形状の粒子またはその凝集体であればよく、また粒子の形状としては、特に制限されず、例えば、球状、立方体状、柱状、板状、燐片状、棒状、針状、繊維状、板状、塊状、および不定形状等どのような形状であってもよい。
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）において、前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している。前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散しているとは、米（Ｂ）が樹脂（Ａ）に完全に相溶しているのではなく、米（Ｂ）の一部が樹脂（Ａ）中にその界面が認識される形態でドメインを形成していることを言う。換言すると、米（Ｂ）が生分解性樹脂（Ａ）中に海島状に存在している。ここで、粒子状とは、任意形状の粒子またはその凝集体であればよく、また粒子の形状としては、特に制限されず、例えば、球状、立方体状、柱状、板状、燐片状、棒状、針状、繊維状、板状、塊状、および不定形状等どのような形状であってもよい。
【0030】
（（３）（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ）
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）において、前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である。最小外接矩形の短辺の平均長さの測定方法は、実施例の記載に基づく。
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）において、前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である。最小外接矩形の短辺の平均長さの測定方法は、実施例の記載に基づく。
【0031】
本発明の一実施形態において、前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが、０．５μｍ以上、１．０μｍ以上、１．５μｍ以上、２．０μｍ以上、あるいは、２．２μｍ以上である。本発明の一実施形態において、前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが、３９μｍ以下、３７μｍ以下、３４μｍ以下、３０μｍ以下、２５μｍ以下、２０μｍ以下、１７μｍ以下、１５μｍ以下、１２μｍ以下、１０μｍ以下、９．０μｍ以下、７．０μｍ以下、５．０μｍ以下、４．０μｍ以下、３．０μｍ以下、あるいは、２．５μｍ以下である。被覆層の透湿性および徐溶性のコントロールの観点から３０μｍ以下であることが特に好ましい。
【0032】
（（４）（Ｂ）の断面積の合計面積）
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）において、前記被覆材組成物（Ｘ）の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である。断面積の合計面積の測定方法は、実施例の記載に基づく。
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）において、前記被覆材組成物（Ｘ）の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である。断面積の合計面積の測定方法は、実施例の記載に基づく。
【0033】
本発明の一実施形態において、前記被覆材組成物（Ｘ）の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして、４．５％以下、４％以下、３％以下、２．５％以下、２％以下、１．９％以下、１．７％以下、１．５％以下、１．３％以下、１．１％以下、０．９％以下、０．７％以下、０．５％以下、０．３％以下、あるいは、０．２％以下である。被覆層の透湿性および徐溶性のコントロールの観点から４％以下であることが特に好ましい。本発明の一実施形態において、前記被覆材組成物（Ｘ）の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして、０．１％以上でありうる。最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の合計面積を５％以下とするには、例えば、米が軟化（可塑化）することによって米同士が合着しないように、後述の、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と徐溶性調整剤（ｄ）との混合の際の有機溶媒を適宜選択すること等が好適であるがこれに制限されない。
【0034】
（（５）徐溶性調整剤（Ｄ））
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、徐溶性調整剤（Ｄ）を含有する。以下、徐溶性調整剤（Ｄ）についての説明を、化合物（Ｄ１）、化合物（Ｄ２）、化合物（Ｄ１）と化合物（Ｄ２）とを含む化合物（Ｄ１２）、および、化合物（Ｄ３）を例に挙げながら説明するが、これらの説明は、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）、後述の米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）あるいはマスターバッチ（Ｖ）中に存在する徐溶性調整剤（Ｄ）となる原料（仕込み）である徐溶性調整剤（ｄ）（化合物（ｄ１）、化合物（ｄ２）、化合物（ｄ１２）および化合物（ｄ３））にも同様に妥当できるものである。よって、それらに読み替えた説明が以下でなされていると理解されなければならない。なお、徐溶性調整剤（Ｄ）は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、徐溶性調整剤（Ｄ）を含有する。以下、徐溶性調整剤（Ｄ）についての説明を、化合物（Ｄ１）、化合物（Ｄ２）、化合物（Ｄ１）と化合物（Ｄ２）とを含む化合物（Ｄ１２）、および、化合物（Ｄ３）を例に挙げながら説明するが、これらの説明は、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）、後述の米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）あるいはマスターバッチ（Ｖ）中に存在する徐溶性調整剤（Ｄ）となる原料（仕込み）である徐溶性調整剤（ｄ）（化合物（ｄ１）、化合物（ｄ２）、化合物（ｄ１２）および化合物（ｄ３））にも同様に妥当できるものである。よって、それらに読み替えた説明が以下でなされていると理解されなければならない。なお、徐溶性調整剤（Ｄ）は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0035】
本発明の一態様の徐溶性調整剤（Ｄ）は、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する、および、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である、ことの少なくとも一方を満たす化合物（Ｄ１）を含有し、その溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。本発明の一実施形態の徐溶性調整剤（Ｄ）は、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である有機化合物（Ｄ１）を有する。ここで、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２未満であると、生分解性や透湿度の評価が悪化する虞がある。溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２超であると、耐衝撃性が悪化する虞がある。また、［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２を超えると化合物（Ｄ１）の生分解性樹脂（Ａ）中での分散性が悪くなり、耐衝撃性が悪化する虞がある。また、［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２未満であると透湿度が悪化する（高くなりすぎる）虞がある。
【0036】
本明細書中、溶解性パラメータは、Ｆｅｄｏｒｓによる方法［Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ ａｎｄ Ｓｃｉｅｎｃｅ，Ｆｅｂｒｕａｒｙ，１９７４，Ｖｏｌ．１４、Ｎｏ．２、Ｐ１４７～１５４］の１５２頁（Ｔａｂｌｅ．５）に記載の数値（原子又は官能基の２５℃における蒸発熱及びモル体積）を用いて、同１５３頁の数式（２８）により算出される値を意味する。
【0037】
ここで数平均分子量（Ｍｎ）について、例えば、製造例１７に記載のベヘニルアルコール及びセバシン酸を原料とする徐溶性調整剤は分子量を理論上は計算することもできるが、実際は原料の炭素数に若干分布があったり、若干のモノエステルが生成したりすることも考えられる、つまり、単一化合物でなく混合物の可能性もある。そのため、分子量を理論上計算することができる場合も、数平均分子量を採用している。ただし、数平均分子量を分子量と読み替えることを制限するものではない。
【0038】
数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である化合物（Ｄ１）の一例として、Ｍｎが３００～１５００の炭化水素化合物が挙げられる。炭化水素化合物であれば特に限定されず、飽和炭化水素化合物でも不飽和炭化水素化合物でもよい。樹脂組成物の表面に化合物（Ｄ１）がブリードアウトして樹脂組成物の外観不良・表面のべたつきやその他の性能低下が生じやすくならないようにするにはＭｎが３００以上であるとよい。Ｍｎが１５００超であると、樹脂組成物の生分解性が悪化する傾向があるため、徐溶性調整剤（Ｄ１）が、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種（特にエステル基）の官能基を有することが好ましい。特にエステル基を有すると加水分解による生分解が促進されうる。
【0039】
Ｍｎが３００～１５００の炭化水素化合物の具体例としては、パラフィン（エイコサン、ヘンイコサン、テトラコサン、トリアコンタン等を含む）、多環芳香族炭化水素（ベンゾピレン、ポリアセン等を含む）及びポリオレフィン（ポリエチレン等）等が挙げられる。また、炭化水素化合物を主成分とする石油ワックス（パラフィンワックス、マイクロクリスタリンワックス、ペトロラタム等を含む）も用いることができる。
【0040】
本発明の一実施形態において、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である化合物（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８．１～９．８（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、８．２～９．６（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、８．３～９．４（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、８．４～９．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、８．５～９．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、８．６～８．９（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、あるいは、８．６（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２超～８．９（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２未満である。本発明の一実施形態において、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する化合物（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８．１～９．８（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、８．２～９．６（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、８．３～９．４（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、８．４～９．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、８．５～９．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、８．６～８．９（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、あるいは、８．６（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２超～８．９（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２未満である。
【0041】
本発明の一実施形態において、生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）は、好ましくは８～１３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、より好ましくは９．５～１２．６（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。
【0042】
本発明の一実施形態において、前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］は、被覆材組成物の透湿性及び肥料の徐溶性の調整と耐衝撃性の観点から、０．１～２．９（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、０．５～２．６（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、１．０～２．４（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、あるいは、２．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２超～２．３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２未満である。
【0043】
本発明の一実施形態において、前記化合物（Ｄ１）の具体例としては、脂肪酸エステル化合物、脂肪族系ウレタン化合物、脂肪酸アミド化合物、及び、炭化水素化合物等が挙げられる。
【0044】
本発明の一実施形態において、脂肪酸エステル化合物としては、炭素数（カルボキシル炭素を除く）１～３４（好ましくは、炭素数２～３０、炭素数４～２５、炭素数６～２０、あるいは、炭素数８～１５）の脂肪族カルボン酸と、炭素数１～３６（好ましくは、炭素数５～３５、炭素数１０～３５、炭素数１５～３５、あるいは、炭素数２２～３５）のアルコールとのエステル等が挙げられる。分子内にエステル基を１個有する１官能脂肪酸エステル、及び分子内に２個以上のエステル基を有する多官能脂肪酸エステルを使用できる。耐湿熱性の観点から好ましいのは１～８官能の脂肪酸エステルであり、更に好ましいのは１～３官能の脂肪酸エステルである。本発明の一実施形態において、脂肪族カルボン酸の炭素数と、アルコール（脂肪族アルコール）との炭素数は、脂肪酸エステル化合物の数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００となるように適宜組み合わされうる。
【0045】
具体例としては、アルコール｛１官能アルコール（ラウリルアルコール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール（炭素数２２）、ゲジルアルコール（炭素数３４）等）、２官能アルコール（エチレングリコール、ジエチレングリコール、１，３－プロパンジオール、１，４－ブタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、ドデカンジオール（炭素数１２）等）又は３官能以上の多官能アルコール（グリセリン、ペンタエリスリトール、ジペンタエリスリトール、トリペンタエリスリトール等）｝と、カルボン酸｛脂肪族モノカルボン酸（パルミチン酸、ステアリン酸、ベヘン酸、デカン酸等）、脂肪族ジカルボン酸（コハク酸、アジピン酸、セバシン酸（炭素数１０）、アゼライン酸、ドデカン二酸及び１，１８－オクタデカンジカルボン酸）｝とのエステル化物等が好適に使用できる。
【0046】
本発明の一実施形態において、脂肪族系ウレタン化合物としては、アルキルアルコールと脂肪族イソシアネートのウレタン等が挙げられる。アルキルアルコールとしては炭素数１～３６（好ましくは、炭素数５～３２、炭素数１０～２８、あるいは、炭素数１５～２５）のアルコールが好適であり、脂肪族イソシアネートとしては炭素数（ＮＣＯ基の炭素を含む）４～２２のイソシアネート（好ましくは、炭素数５～２０、炭素数６～１５、あるいは、炭素数７～１２）が好適である。本発明の一実施形態において、アルキルアルコールの炭素数と、脂肪族イソシアネートとの炭素数は、脂肪族イソシアネートの数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００となるように適宜組み合わされうる。
【0047】
本発明の一実施形態において、炭素数１～３６のアルコールとしては、直鎖アルコール（メタノール、エタノール、ｎ－プロパノール、ｎ－ドデシルアルコール、ｎ－オクタデシルアルコール、ｎ－トリアコンチルアルコール、ベヘニルアルコール（炭素数２２）、ゲジルアルコール等）、炭素数３～３６の分岐アルコール（イソプロパノール及びイソブタノール等）等が挙げられる。
【0048】
本発明の一実施形態において、炭素数４～２２の脂肪族イソシアネートとしては、特に制限されないが、例えば、エチレンジイソシアネート、テトラメチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート（炭素数８）、ドデカメチレンジイソシアネート、１，６，１１－ウンデカントリイソシアネート、２，２，４－トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、リジンジイソシアネート、２，６－ジイソシアナトメチルカプロエート、ビス（２－イソシアナトエチル）フマレート、ビス（２－イソシアナトエチル）カーボネート及び２－イソシアナトエチル－２，６－ジイソシアナトヘキサノエートが挙げられる。
【0049】
本発明の一実施形態において、脂肪酸アミド化合物は、脂肪酸とアミン（あるいはアンモニア）とのアミドである。本発明の一実施形態において、脂肪酸は、炭素数（カルボキシル炭素を除く）１～３４（好ましくは、炭素数２～３０、炭素数４～２５、炭素数６～２０、あるいは、炭素数８～１５）の脂肪族カルボン酸でありうる。本発明の一実施形態において、脂肪酸は、カルボン酸｛脂肪族モノカルボン酸（パルミチン酸、ステアリン酸、ベヘン酸、デカン酸等）、脂肪族ジカルボン酸（コハク酸、アジピン酸、セバシン酸（炭素数１０）、アゼライン酸、ドデカン二酸及び１，１８－オクタデカンジカルボン酸）｝でありうる。本発明の一実施形態において、アミンは、炭素数１～３４、炭素数３～３０、炭素数５～２５、あるいは、炭素数１０～２０のジアミンでありうる。本発明の一実施形態において、アミドの具体例としては、ペラルゴン酸アミド、カプリン酸アミド、ウンデシル酸アミド、ラウリン酸アミド、トリデシル酸アミド、ミリスチン酸アミド、ペンタデシル酸アミド、パルミチン酸アミド、ヘプタデシル酸アミド、ステアリン酸アミド、ノナデカン酸アミド、アラキン酸アミド、ベヘン酸アミド、リグノセリン酸アミド、オレイン酸アミド、セトレイン酸アミド、リノール酸アミド、リノレン酸アミド、これらの混合物及び動植物油脂脂肪酸アミド等が挙げられる。本発明の一実施形態において、脂肪酸の炭素数と、アミンとの炭素数は、脂肪酸アミド化合物の数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００となるように適宜組み合わされうる。本発明の一実施形態において、アンモニアと脂肪酸とに由来する脂肪酸アミド化合物における脂肪酸の炭素数は、脂肪酸アミド化合物の数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００となるように適宜選択されうる。
【0050】
（Ｄ１）のうち、生分解性の観点から特に好ましいのは脂肪酸エステル化合物及びＭｎ３００～１５００の炭化水素化合物である。（Ｄ１）は１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0051】
本発明の一実施形態において、前記化合物（Ｄ１）の数平均分子量（Ｍｎ）は、徐溶性と生分解性の調整の観点から３００～１５００であることが好ましく、より好ましくは４００～１５００であり、さらに好ましくは４５０～１４５０である。後述のように（Ｄ１）を（Ｄ２）との混合物である（Ｄ１２）として含有する場合、（Ｄ１２）としての数平均分子量（Ｍｎ）は、徐溶性と生分解性の調整の観点から３００～１５００であることが好ましく、より好ましくは４００～１５００であり、さらに好ましくは４５０～１４５０である。
【0052】
なお、数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより、例えば以下の条件で測定することができる。
装置：「ＨＬＣ－８１２０ＧＰＣ」［東ソー（株）製］
カラム：「Ｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ ＨＸＬ－Ｈ」（１本）、「ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＸＬ」（２本）［いずれも東ソー（株）製］
試料溶液：０．２５重量％のテトラヒドロフラン溶液
溶液注入量：１００μＬ
流量：１ｍＬ／分
測定温度：４０℃
検出装置：屈折率検出器
基準物質：標準ポリスチレン。
装置：「ＨＬＣ－８１２０ＧＰＣ」［東ソー（株）製］
カラム：「Ｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ ＨＸＬ－Ｈ」（１本）、「ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＸＬ」（２本）［いずれも東ソー（株）製］
試料溶液：０．２５重量％のテトラヒドロフラン溶液
溶液注入量：１００μＬ
流量：１ｍＬ／分
測定温度：４０℃
検出装置：屈折率検出器
基準物質：標準ポリスチレン。
【0053】
本発明の一実施形態において、前記化合物（Ｄ１）の融点は、６０～１００℃であることが好ましく、６０～９０℃であることが更に好ましい。融点が６０℃以上であると被覆材組成物（Ｘ）の耐熱性が良好となり、肥料の輸送及び保管条件が比較的高温の場合でも、ブロッキングが起こりにくい。１００℃以下であると、生分解性が更に良好となる。後述のように（Ｄ１）を（Ｄ２）との混合物である（Ｄ１２）として含有する場合、（Ｄ１２）としての融点が６０～１００℃であることが好ましく、６０～９０℃であることが更に好ましい。
【0054】
ここで、ＤＳＣ測定装置を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１２１に準拠して、試料（Ａ）１０ｍｇを、窒素ガス流量５０ｍＬ／分の条件下、２０℃から２０℃／分の速度で２００℃まで昇温［１次昇温］し、２００℃に到達後３分間保持した後、２００℃から２０℃／分の速度で－１００℃まで降温する。次いで、－１００℃から２０℃／分の速度で２００℃まで昇温［２次昇温］を行なう。２次昇温時の溶融ピークの頂点の温度である融解ピーク温度（Ｔｐｍ）を、本発明における（Ｄ１）の融点（℃）とする。（Ｄ１２）の融点（℃）も同様に測定できる。
【0055】
前記化合物（Ｄ１）は、後述する高級脂肪酸（Ｄ２）との混合物｛後述する（Ｄ１）及び（Ｄ２）を含有する天然ロウ（Ｄ１２）等｝として含有してもよい。
【0056】
前記徐溶性調整剤（Ｄ）は、更に高級脂肪酸（Ｄ２）を含有してもよい。高級脂肪酸（Ｄ２）としては、炭素数１０～３４、炭素数１４～２２の飽和脂肪酸及び不飽和脂肪酸等が挙げられる。
【0057】
飽和脂肪酸としては、カプリン酸、ウンデカン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、マーガリン酸、ステアリン酸及びアラキジン酸等が挙げられる。
【0058】
不飽和脂肪酸としては、リンデル酸、ツズ酸、ペトロセリン酸、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸及びアラキドン酸等が挙げられる。
【0059】
高級脂肪酸（Ｄ２）は、牛脂脂肪酸、ヤシ油脂肪酸及びパーム油脂肪酸等の混合脂肪酸であってもよい。
【0060】
（Ｄ２）は１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0061】
高級脂肪酸（Ｄ２）は、前記化合物（Ｄ１）との混合物｛（Ｄ１）及び（Ｄ２）を含有する天然ロウ（Ｄ１２）等｝として含有してもよい。
【0062】
（Ｄ１）及び（Ｄ２）を含有する天然ロウ（Ｄ１２）としては、高級脂肪酸（Ｄ２）と前記脂肪酸エステル化合物との混合物が挙げられ、植物系天然ロウ｛キャンデリラロウ（キャンデリラワックス）、カルナウバロウ（カウナウバワックス）、米ぬかロウ（ライスワックス）、木蝋等｝、カスターワックス、動物系天然ロウ｛蜜蝋、セラックワックス及びラノリンワックス等｝、鉱物系天然ロウ｛モンタンワックス、オゾケライト等｝等が挙げられる。（Ｄ１２）としては、キャンデリラワックス、カウナウバワックス、ライスワックス、カスターワックス及び蜜蝋が、適度な生分解性を有し、かつ生分解性樹脂（Ａ）中に分散することで優れた透湿性を低下させることから好ましい。
【0063】
前記徐溶性調整剤（Ｄ）が（Ｄ１）及び（Ｄ２）の両方を含有する場合、（Ｄ２）と（Ｄ１）の含有重量比［（Ｄ２）／（Ｄ１）］は、生分解性等の観点から２／９８～２０／８０であることが好ましい。本発明の一実施形態においては、（Ｄ２）と（Ｄ１）の含有重量比［（Ｄ２）／（Ｄ１）］は、２／９８～１０／９０、あるいは、２／９８～５／９５でありうる。
【0064】
前記徐溶性調整剤（Ｄ）は、徐溶性の調整しやすさの観点（特に、徐溶日数を長くしたい場合）からは、更に有機化クレイ（Ｄ３）を含有することが好ましい。有機化クレイ（Ｄ３）は、クレイ（層状珪酸塩）の層間陽イオンを有機陽イオンでイオン交換したものである。
【0065】
クレイ（層状珪酸塩）としては、スメクタイト系鉱物（モンモリロナイト、ヘクトライト、フッ素ヘクトライト及びサポナイト等）、雲母（マイカ）、バーミキュライト及びマイカ等が挙げられる。
【0066】
有機陽イオンとしては、４級アンモニウムイオン、有機ホスホニウムイオン、有機ピリジニウムイオン及び有機スルホニウムイオン等が挙げられ、前記（Ａ）中での分散性及び安全性等の観点から、４級アンモニウムイオンが好ましい。
【0067】
４級アンモニウムイオンの具体例としては、ドデシルトリメチルアンモニウムイオン、ラウリルトリメチルアンモニウムイオン、ヘキサデシルトリメチルアンモニウムイオン、ドデシルアンモニウムイオン、ジメチルジステアリルアンモニウムイオン、ベンジルジメチルステアリルアンモニウムイオン、ジアルキルジメチルアンモニウムイオン、テトラブチルアンモニウムイオン、テトラペンチルアンモニウムイオン、テトラエチルアンモニウムイオン、トリエチルメチルアンモニウムイオン等が挙げられる。４級アンモニウムイオンは１種単独であっても２種以上の混合物であってもよい。
【0068】
有機陽イオンの対イオン（アニオン）としては、特に限定されないが、環境への影響を低減する観点からは塩化物イオン、臭化物イオン及び酢酸イオン等が好ましい。
【0069】
クレイの層間陽イオンを有機陽イオンでイオン交換して有機クレイ（Ｄ３）を得る方法は、特に限定されず、公知の方法で得ることができる。例えば、水、有機溶媒あるいは水と有機溶媒の混合溶媒中にクレイを浸漬した後、有機陽イオン塩を添加・撹拌して一定時間静置後、ろ過して得られた固体を洗浄・乾燥することにより得ることができる。また、有機クレイ（Ｄ３）は、市場から入手したものを使用してもよい。
【0070】
有機クレイ（Ｄ３）のメジアン径は、被覆材組成物の透湿性及び肥料の徐溶性の調整しやすさの観点から、０．０１～４０μｍであることが好ましい。
【0071】
なお、本発明における有機クレイのメジアン径（μｍ）は、レーザー回折／散乱式粒子径分布測定装置（ＬＡ－３００、堀場製作所社製）を用い、トリクロロエチレンを分散媒として超音波非照射下で測定された値である。なお、後述の被覆層中の有機クレイのメジアン径は、例えば以下のように測定してもよい。すなわち、肥料に穴をあけて中の尿素を抜く。被覆殻のみを良溶媒（例えばＤＭＦまたは塩素系溶剤（例えばトリクロロエチレン））に溶解し、遠沈により無機物を回収する。この時点ではクレイと有機化クレイが含有されている。無機物を塩素系溶剤（例えばトリクロロエチレン）に溶解・分散させて、上澄みを回収する。クレイは塩素系溶剤（例えばトリクロロエチレン）には分散しないので、有機化クレイのみを回収する。回収した有機化クレイを上記と同様にトリクロロエチレンを分散媒として分散させ上述のとおり測定することができる。
【0072】
前記徐溶性調整剤（Ｄ）が（Ｄ１）及び（Ｄ３）の両方を含有する場合、（Ｄ１）と（Ｄ３）の含有重量比［（Ｄ１）／（Ｄ３）］は、被覆材組成物の透湿性と肥料の耐衝撃性との両立の観点から４０／６０～９０／１０であることが好ましい。本発明の一実施形態において、（Ｄ１）と（Ｄ３）の含有重量比［（Ｄ１）／（Ｄ３）］は、４５／５５～７０／３０、４５／５５～６０／４０、あるいは、４５／５５～５５／４５でありうる。
【0073】
（相溶化剤（Ｅ））
本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、相溶化剤（Ｅ）を含む。本明細書において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）、後述の米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）あるいはマスターバッチ（Ｖ）中に存在する相溶化剤（Ｅ）となる原料（仕込み）としての相溶化剤を相溶化剤（ｅ）とも称する場合があり、単に「相溶化剤」と称する場合、相溶化剤（Ｅ）および／または相溶化剤（ｅ）を意味する。相溶化剤は、生分解性樹脂と米とをスムーズに混合することを促進させるために含有される。相溶化剤は、生分解性樹脂と米とに対して相溶性を付与することができれば、特に制限されず、種々の相溶化剤を用いることができる。
本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、相溶化剤（Ｅ）を含む。本明細書において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）、後述の米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）あるいはマスターバッチ（Ｖ）中に存在する相溶化剤（Ｅ）となる原料（仕込み）としての相溶化剤を相溶化剤（ｅ）とも称する場合があり、単に「相溶化剤」と称する場合、相溶化剤（Ｅ）および／または相溶化剤（ｅ）を意味する。相溶化剤は、生分解性樹脂と米とをスムーズに混合することを促進させるために含有される。相溶化剤は、生分解性樹脂と米とに対して相溶性を付与することができれば、特に制限されず、種々の相溶化剤を用いることができる。
【0074】
本発明の一実施形態において、相溶化剤は、生分解性を有している。相溶化剤が生分解性を有することにより、相溶化剤が自然界に残存することを防ぐことができる。また、非生分解性の相溶化剤を用いた場合、組成物全体の生分解を阻害する可能性もあるが、生分解性の相溶化剤を用いる場合は組成物全体の生分解を阻害する可能性は極めて低い。なお、日本バイオプラスチック協会（ＪＢＰＡ）の生分解性プラポジティブリスト（ＰＬ）（分類番号Ｂ－３（滑剤））に列挙されている物質は、参照により全体として引用され、本明細書に組み込まれ、補正の適法な根拠となる。
【0075】
本発明の一実施形態において、相溶化剤（ｅ）は液状でありうる。
【0076】
本発明の一実施形態において、相溶化剤は、特に制限されないが、米との相溶性の観点から、グリセロール、ポリグリセロール、ポリグリセリン脂肪酸エステル、及び、グリセリン脂肪酸エステルからなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。
【0077】
上記のグリセリン脂肪酸エステルとしては、モノエステル、ジエステル、トリエステルの３種が挙げられ、より具体的には、例えば、酢酸モノグリセリド、乳酸モノグリセリド、クエン酸モノグリセリド、ジアセチル酒石酸モノグリセリド、グリセリンジアセトモノラウレート等のアセチル化グリセライド（ジアセチル脂肪酸モノグリセリド）、コハク酸モノグリセリド、ポリグリセリン縮合リノシール酸エステル、グリセリンジアセトモノラウレートが挙げられる。本発明の一実施形態において、ジアセチル脂肪酸モノグリセリドは、炭素数が８～１５、９～１４、あるいは、１０～１３のアルキル基を有する。
【0078】
本発明の一実施形態において、（ポリ）グリセリン脂肪酸エステルは、以下の構造を有し、ｎは、例えば、２～６、あるいは、２～５であり、Ｒは、炭素数が１１～２０、１３～１９、あるいは、１５～１８のアルキル基である。
【0079】
【化1】
【0080】
以上のような相溶化剤を用いることで、米のアルファ化の程度を適切にすることができ、前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散することに資する。
【0081】
＜徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）の製造方法＞
本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、生分解性樹脂（ａ）、米（ｂ）および徐溶性調整剤（ｄ）を混合することによって製造することができる。また、本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と、徐溶性調整剤（ｄ）とを混合することを有して製造することができる。以下では後者の実施形態の例に挙げて説明を行う。
本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、生分解性樹脂（ａ）、米（ｂ）および徐溶性調整剤（ｄ）を混合することによって製造することができる。また、本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と、徐溶性調整剤（ｄ）とを混合することを有して製造することができる。以下では後者の実施形態の例に挙げて説明を行う。
【0082】
（米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）の準備）
米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）は、生分解性樹脂（ａ）および米（ｂ）を含む材料を混合することを有することによって作製することができる。本発明の一実施形態において、当該材料は、相溶化剤（ｅ）を含む。本発明の一実施形態において、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）は、生分解性樹脂（ａ）および米（ｂ）を含む材料を混合することを有して米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）のマスターバッチ（Ｖ）を作製して、当該マスターバッチ（Ｖ）と、追加の生分解性樹脂（ａ）とをさらに混合することを有して作製することもできる。
米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）は、生分解性樹脂（ａ）および米（ｂ）を含む材料を混合することを有することによって作製することができる。本発明の一実施形態において、当該材料は、相溶化剤（ｅ）を含む。本発明の一実施形態において、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）は、生分解性樹脂（ａ）および米（ｂ）を含む材料を混合することを有して米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）のマスターバッチ（Ｖ）を作製して、当該マスターバッチ（Ｖ）と、追加の生分解性樹脂（ａ）とをさらに混合することを有して作製することもできる。
【0083】
材料の混合には、種々の装置を制限なく用いることができる。ただし、装置に投入される米（ｂ）が気乾状態である場合には、装置内に水を投入することが好ましく、そうすることで、米（ｂ）が水の存在下で加温された状態で混合されることになり米（ｂ）のアルファ化が装置内で開始され、これにより、生分解性樹脂と、米とが混合時にアモルファスの状態となり、混合を容易にすることができる。そのため、装置は水が投入される場合に用いることができる装置であることが好ましい。
【0084】
（製造装置）
以下では、生分解性樹脂（ａ）と米（ｂ）を含む材料を混合することを有して、必要に応じて追加の生分解性樹脂（ａ）を用いて、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）を製造することができる製造装置の好適な実施形態について説明を行う。
以下では、生分解性樹脂（ａ）と米（ｂ）を含む材料を混合することを有して、必要に応じて追加の生分解性樹脂（ａ）を用いて、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）を製造することができる製造装置の好適な実施形態について説明を行う。
【0085】
当該製造装置は、二軸混練装置１００でありうる。二軸混練装置１００は、図１～図５に示すように第１収容部１０と、投入部２０と、回転部３０と、脱水部５０と、第１脱気部６０と、第２脱気部７０と、排出部８０と、冷却部９０と、切断部１１０と、を有する。
【0086】
なお、二軸混練装置１００の説明にあたり、図面には直交座標系を表記している。Ｘは後述する回転部３０の回転軸の延在する方向であり、長手方向Ｘとする。Ｙは長手方向Ｘと交差する第１収容部１０の幅方向に相当し、幅方向Ｙとする。Ｚは長手方向Ｘ及び幅方向Ｙと交差する方向であり、高さ方向Ｚとする。以下、詳述する。
【0087】
（第１収容部１０）
第１収容部１０は、生分解性樹脂（ａ）および米（ｂ）、相溶化剤（ｅ）、マスターバッチ（Ｖ）や、追加の生分解性樹脂（ａ）（以下、これらを単に「材料」とも称する）を、必要に応じて水とともに収容できる第１収容空間Ｓ１を形成する。第１収容部１０は、二軸混練装置１００を設置する空間の長手方向Ｘに延在するように長尺に構成している。
第１収容部１０は、生分解性樹脂（ａ）および米（ｂ）、相溶化剤（ｅ）、マスターバッチ（Ｖ）や、追加の生分解性樹脂（ａ）（以下、これらを単に「材料」とも称する）を、必要に応じて水とともに収容できる第１収容空間Ｓ１を形成する。第１収容部１０は、二軸混練装置１００を設置する空間の長手方向Ｘに延在するように長尺に構成している。
【0088】
第１収容部１０は、回転部３０を構成する複数の回転部材３１、３２、３３、３４、３５、３６、３７、３８、３９、４１、４２を収容する第１収容空間Ｓ１を形成するように構成している。第１収容部１０によって形成される第１収容空間Ｓ１は投入部２０の直下から第２脱気部７０と接続される部位まで一続きになるように構成している。第１収容空間Ｓ１は、本実施形態において回転部３０の回転部材の回転軸を二軸設けるように、図４に示すように断面の内周部分を、２つの円弧を合わせたような形状に構成している。第１収容部１０には第１収容空間Ｓ１の温度を調整するためのヒーター等の加熱装置（図示省略）を設けることができる。上述したヒーターは第１収容部１０の第１収容空間Ｓ１の長手方向Ｘにおいて後述する回転部材の特定の区間毎に温度を調整できるように例えば長手方向Ｘに複数配置することができる。
【0089】
（投入部）
投入部２０は、図１に示すように第１収容空間Ｓ１に上述した材料と水を投入可能なホッパー（フィーダー）を備える。投入部２０のホッパーは、漏斗状に形成している。
投入部２０は、図１に示すように第１収容空間Ｓ１に上述した材料と水を投入可能なホッパー（フィーダー）を備える。投入部２０のホッパーは、漏斗状に形成している。
【0090】
（回転部）
回転部３０は、第１収容空間Ｓ１において回転可能に配置される。回転部３０は、複数の回転部材３１～３９、４１、４２を長手方向Ｘに平行な方向を回転軸として回転軸に沿って並べて配置するように構成している。回転部材３１～３９、４１、４２は、図５に示すように幅方向Ｙに沿って２軸並べて設けている。回転部材３１は、本明細書において第１スクリュー、回転部材３２は第１パドル、回転部材３３は第２スクリュー、回転部材３４は第２パドル、回転部材３５は第４スクリュー、回転部材４１は第６スクリュー、回転部材４２は第７スクリューに相当する。以下に各々の回転部材について詳述する。
回転部３０は、第１収容空間Ｓ１において回転可能に配置される。回転部３０は、複数の回転部材３１～３９、４１、４２を長手方向Ｘに平行な方向を回転軸として回転軸に沿って並べて配置するように構成している。回転部材３１～３９、４１、４２は、図５に示すように幅方向Ｙに沿って２軸並べて設けている。回転部材３１は、本明細書において第１スクリュー、回転部材３２は第１パドル、回転部材３３は第２スクリュー、回転部材３４は第２パドル、回転部材３５は第４スクリュー、回転部材４１は第６スクリュー、回転部材４２は第７スクリューに相当する。以下に各々の回転部材について詳述する。
【0091】
（回転部材３１）
回転部材３１は、第１収容部１０の第１収容空間Ｓ１において投入部２０のホッパーの直下に配置している。回転部材３１は、スクリューを形成するように構成している。本明細書において回転部材３１が配置される第１収容空間Ｓ１の部位は材料と水が投入される材料投入部と称する。
回転部材３１は、第１収容部１０の第１収容空間Ｓ１において投入部２０のホッパーの直下に配置している。回転部材３１は、スクリューを形成するように構成している。本明細書において回転部材３１が配置される第１収容空間Ｓ１の部位は材料と水が投入される材料投入部と称する。
【0092】
（回転部材３２、３３）
回転部材３２は、図５に示すように第１収容空間Ｓ１の回転部材３１よりも下流側において回転部材３１に隣接して設けている。回転部材３２は、板状部材を回転軸に沿って並べて配置するように構成している。回転部材３２は、回転部材３１と回転部材３３との間に配置している。
回転部材３２は、図５に示すように第１収容空間Ｓ１の回転部材３１よりも下流側において回転部材３１に隣接して設けている。回転部材３２は、板状部材を回転軸に沿って並べて配置するように構成している。回転部材３２は、回転部材３１と回転部材３３との間に配置している。
【0093】
回転部材３３は、第１収容空間Ｓ１の回転部材３２よりも下流側において回転部材３２に隣接して設けている。回転部材３３は、回転部材３１と同様にスクリューを形成するように構成している。回転部材３３は、回転部材３１よりも螺旋の溝を浅く形成している。回転部材３３は、回転部材３１よりも螺旋の径方向における最外周と最内周の差が大きくなるように構成している。回転部材３３は、回転部材３１と最外周の大きさが同等で、最内周が回転部材３１よりも小さくなるように構成している。回転部材３２、３３が配置される第１収容空間Ｓ１の部位は、投入部２０から投入された樹脂を溶解させる樹脂溶解部と称することができる。
【0094】
（回転部材３４）
回転部材３４は、回転部材３２と同様に板状部材を回転軸に沿って複数並べるように配置しており、第１収容空間Ｓ１において回転部材３３よりも回転軸の下流側に配置するように構成している。回転部材３４は、図５において板状部材の板厚が一種類となるように図示しているが、一種類でなくてもよい。回転部材３４は、回転部材３２よりも薄く形成することによってせん断応力をより発揮させて材料を分散させるとともに均一な撹拌を行うように構成している。回転部材３４が配置される第１収容空間Ｓ１の部位は、投入部２０から投入された材料を混練する混練部と称することができる。回転部材３３と回転部材３４との境界近傍には、上述した材料に加えられた水等の気液成分を排出するために脱水部５０を接続するように構成している。詳細は後述する。
回転部材３４は、回転部材３２と同様に板状部材を回転軸に沿って複数並べるように配置しており、第１収容空間Ｓ１において回転部材３３よりも回転軸の下流側に配置するように構成している。回転部材３４は、図５において板状部材の板厚が一種類となるように図示しているが、一種類でなくてもよい。回転部材３４は、回転部材３２よりも薄く形成することによってせん断応力をより発揮させて材料を分散させるとともに均一な撹拌を行うように構成している。回転部材３４が配置される第１収容空間Ｓ１の部位は、投入部２０から投入された材料を混練する混練部と称することができる。回転部材３３と回転部材３４との境界近傍には、上述した材料に加えられた水等の気液成分を排出するために脱水部５０を接続するように構成している。詳細は後述する。
【0095】
（回転部材３５）
回転部材３５は、第１収容空間Ｓ１において回転部材３４よりも下流側において回転部材３４に隣接して設けている。回転部材３５は、回転部材３３と同様にスクリューを形成するように構成している。回転部材３５は、螺旋の溝の深さが回転部材３３と同等になるように構成している。回転部材３５は、第１収容空間Ｓ１において混練された材料を脱気する第１脱気部６０と接続される。詳しくは後述する。
回転部材３５は、第１収容空間Ｓ１において回転部材３４よりも下流側において回転部材３４に隣接して設けている。回転部材３５は、回転部材３３と同様にスクリューを形成するように構成している。回転部材３５は、螺旋の溝の深さが回転部材３３と同等になるように構成している。回転部材３５は、第１収容空間Ｓ１において混練された材料を脱気する第１脱気部６０と接続される。詳しくは後述する。
【0096】
（回転部材３６～３９）
回転部材３６、３７は、第１収容空間Ｓ１の回転部材３５の下流側において回転部材３５に隣接して設けている。回転部材３６、３７は、回転部材３２と同様に板状部材を並べるように構成している。回転部材３６、３７には起伏の小さい螺旋を形成しており、回転部材３６と回転部材３７の螺旋の回転方向は異なるように構成している。
回転部材３６、３７は、第１収容空間Ｓ１の回転部材３５の下流側において回転部材３５に隣接して設けている。回転部材３６、３７は、回転部材３２と同様に板状部材を並べるように構成している。回転部材３６、３７には起伏の小さい螺旋を形成しており、回転部材３６と回転部材３７の螺旋の回転方向は異なるように構成している。
【0097】
回転部材３８、３９は、第１収容空間Ｓ１の回転部材３７よりも下流側において回転部材３７に隣接して設けている。回転部材３８、３９は、回転部材３３と同様にスクリューを形成するように構成している。回転部材３８、３９のスクリューは螺旋の溝の深さを回転部材３３と同様に構成している。回転部材３８と回転部材３９は螺旋の回転方向が逆転するように構成している。
【0098】
このように回転部材３６、３８と回転部材３７、３９の螺旋の回転方向を逆転させることによって、回転部材３５から送られる材料は回転部材３７、３９で回転軸の上流側に一時的に押し返されるようにしたうえで下流側に移動する。これにより、材料が回転部材３６～３９に比較的長く滞留し、材料の密度が向上するように圧縮が行われる。回転部材３６～３９が配置される第１収容空間Ｓ１の部位は材料の圧縮を行う圧縮部と称することができる。
【0099】
（回転部材４１、４２）
回転部材４１は、第１収容空間Ｓ１の回転部材３５、３９よりも下流側において回転部材３９に隣接して設けている。回転部材４２は、第１収容空間Ｓ１の回転部材４１よりも下流側において回転部材４１に隣接して設けている。回転部材４１、４２は、回転部材３３と同様にスクリューを形成するように構成しており、回転部材４２は回転部材４１よりも螺旋のピッチが短くなるように構成している。回転部材４１、４２は第１収容空間Ｓ１に収容された材料の脱気を行う第２脱気部７０と接続される。
回転部材４１は、第１収容空間Ｓ１の回転部材３５、３９よりも下流側において回転部材３９に隣接して設けている。回転部材４２は、第１収容空間Ｓ１の回転部材４１よりも下流側において回転部材４１に隣接して設けている。回転部材４１、４２は、回転部材３３と同様にスクリューを形成するように構成しており、回転部材４２は回転部材４１よりも螺旋のピッチが短くなるように構成している。回転部材４１、４２は第１収容空間Ｓ１に収容された材料の脱気を行う第２脱気部７０と接続される。
【0100】
このように、回転部材３１～３９、４１、４２は、螺旋形状を備え、投入部２０の直下に配置された回転部材３１と、回転部材３１よりも回転軸の下流側に配置され、回転部材３１よりも螺旋の溝が浅く形成された回転部材３３を備える。このように構成することによって、材料の少なくとも一部が通常、二軸混練装置ではスクリューによって下流側に送られ難くても、回転部材３１によって材料の少なくとも一部を下流側に送るようにして混練を行うことによって米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）を効率的に製造することができる。
【0101】
また、回転部材３１～３９、４１、４２は、第１収容空間Ｓ１において回転部材３４よりも下流側に設けられる回転部材３５を備える。回転部材３５の近傍には、第１脱気部６０を接続している。第１脱気部６０は、スクリュー６１と、第３収容部６２と、を備える。スクリュー６１は、回転部材３１～３９、４１、４２の回転軸と交差する方向に平行な方向を回転軸として回転し、対になるように構成している。第３収容部６２は、スクリュー６１を収容する第３収容空間Ｓ３を備えるとともに第１収容部１０と接続され、第１収容空間Ｓ１で発生した気体を吸引により排出可能なポンプ等と接続される。このように構成することによって、脱水部５０と同様に材料の固形成分を第１収容空間Ｓ１に残しつつ、不要な水分をさらに排出するようにできる。
【0102】
また、回転部材３１～３９、４１、４２は、第１収容空間Ｓ１において回転部材３５よりも下流側に設けられる回転部材４１と、回転部材４１に隣接して設けられる回転部材４２と、を備える。回転部材４１の近傍には、第２脱気部７０を接続している。第２脱気部７０は、スクリュー７１と、第４収容部７２と、を備える。スクリュー７１は、回転部材４１の回転軸と交差する方向に平行な方向を回転軸として回転し、対になるように構成している。第４収容部７２は、スクリュー７１を収容する第４収容空間Ｓ４を備えるとともに第１収容部１０と接続され、第１収容空間Ｓ１で発生した気体を吸引により排出可能なポンプと接続される。このように構成することによって、第１脱気部６０と同様に材料の固形成分を第１収容空間Ｓ１に残しつつ、不要な水分をさらに排出することができる。また、第２脱気部７０を回転部材４２ではなく、螺旋のピッチが比較的大きい回転部材４１の近傍で接続することによって、不要な水分を第１収容空間Ｓ１から排出し易くすることができる。
【0103】
なお、回転部材３１～３９、４１、４２の長手方向Ｘの全体長さに対する回転部材３２、３４の比率（すなわち、ニーディングブロック比率）は、例えば、１８～３２％、あるいは、２２～２７％でありうる。
【0104】
（脱水部５０）
脱水部５０は、第１収容部１０で混練される水分等の気液成分を排出（脱水）するように構成している。脱水部５０は、図５に示すように回転部材３３と回転部材３４との境界近傍において回転部材３３、３４の回転軸と交差する方向から第１収容部１０に接続している。第１収容空間Ｓ１における回転部材３３と回転部材３４の境界付近では、少なくとも混練の際の第１収容空間Ｓ１における内部圧力が飽和蒸気圧となるように構成できる。
脱水部５０は、第１収容部１０で混練される水分等の気液成分を排出（脱水）するように構成している。脱水部５０は、図５に示すように回転部材３３と回転部材３４との境界近傍において回転部材３３、３４の回転軸と交差する方向から第１収容部１０に接続している。第１収容空間Ｓ１における回転部材３３と回転部材３４の境界付近では、少なくとも混練の際の第１収容空間Ｓ１における内部圧力が飽和蒸気圧となるように構成できる。
【0105】
脱水部５０は、図５に示すようにスクリュー５１（第３スクリューに相当）と、第２収容部５２と、駆動部５３と、を備える。スクリュー５１は、回転部材３１～３９、４１、４２と交差する方向に回転し、対になるように構成している。駆動部５３は、スクリュー５１を回転させるモーターを備えるように構成している。第２収容部５２は、図５に示すように第１収容部１０と接続され、スクリュー５１を収容する第２収容空間Ｓ２を設けた筐体等を備える。第２収容部５２は、第２収容空間Ｓ２から水分を排出する。第２収容部５２には水分を排出可能な開口部（図示省略）を設けている。開口部は、第２収容部５２の上部等に設けることができる。
【0106】
上述のとおり、回転部材３１～３９、４１、４２は、回転部材３１と回転部材３３の間に配置され、板状部材を回転軸に並べて配置した回転部材３２と、回転部材３３よりも回転軸の下流側に配置される板状の回転部材３４と、を備える。回転部材３３と回転部材３４の近傍には、脱水部５０を接続している。脱水部５０は、スクリュー５１と、第２収容部５２と、を備える。スクリュー５１は、回転軸と交差する幅方向Ｙに平行な方向を回転軸として回転し、対となるように構成している。第２収容部５２は、スクリュー５１を収容する第２収容空間Ｓ２を備えるとともに第１収容部１０と接続され水分を排出可能な開口部を設けている。このように構成することによって、材料に含まれる固形成分を第１収容部１０の第１収容空間Ｓ１に残しつつ、不要な水分等を取り除くことができる。
【0107】
（第１脱気部６０）
第１脱気部６０は、第１収容部１０において回転部材３５が配置される近傍に接続するように構成している。第１脱気部６０は、図５に示すようにスクリュー６１（第５スクリューに相当）と、第３収容部６２と、駆動部６３と、を備える。スクリュー６１は、回転部材３１～３９、４１、４２の回転軸と交差する方向に回転し、対になるように構成している。駆動部６３は、脱水部５０と同様にスクリュー６１を回転駆動させるモーター等を備えるように構成している。第３収容部６２は、回転部材３５の近傍で第１収容部１０と接続され、スクリュー６１を収容する第３収容空間Ｓ３を設けた筐体等を備える。第３収容部６２は、第３収容空間Ｓ３を介して第１収容空間Ｓ１で発生した気液成分を吸引可能な真空ポンプ等と接続している。
第１脱気部６０は、第１収容部１０において回転部材３５が配置される近傍に接続するように構成している。第１脱気部６０は、図５に示すようにスクリュー６１（第５スクリューに相当）と、第３収容部６２と、駆動部６３と、を備える。スクリュー６１は、回転部材３１～３９、４１、４２の回転軸と交差する方向に回転し、対になるように構成している。駆動部６３は、脱水部５０と同様にスクリュー６１を回転駆動させるモーター等を備えるように構成している。第３収容部６２は、回転部材３５の近傍で第１収容部１０と接続され、スクリュー６１を収容する第３収容空間Ｓ３を設けた筐体等を備える。第３収容部６２は、第３収容空間Ｓ３を介して第１収容空間Ｓ１で発生した気液成分を吸引可能な真空ポンプ等と接続している。
【0108】
（第２脱気部７０）
第２脱気部７０は、第１収容部１０において回転部材４１が配置される近傍において接続するように構成している。第２脱気部７０は、図５に示すようにスクリュー７１（第８スクリューに相当）と、第４収容部７２と、駆動部７３と、を、備える。スクリュー７１は、回転部材３１～３９、４１、４２の回転軸と交差する方向に回転し、対になるように構成している。駆動部７３は、第１脱気部６０と同様にスクリュー７１を回転駆動させるモーター等を備えるように構成している。第４収容部７２は、回転部材４１の近傍で第１収容部１０と接続され、スクリュー７１を収容する第４収容空間Ｓ４を設けた筐体等を備える。脱水部５０のスクリュー５１と第１脱気部６０のスクリュー６１と第２脱気部７０のスクリュー７１は、回転部材３１～３９、４１、４２の動作を妨げない程度に幅方向Ｙに沿って回転部材３１～３９、４１、４２に接近するように延在している。第４収容部７２は、第４収容空間Ｓ４を介して第１収容空間Ｓ１で発生した気液成分を吸引可能な真空ポンプ等と接続している。なお、第２収容部５２、第３収容部６２、第４収容部７２は、図５において便宜上、簡略化して図示している。
第２脱気部７０は、第１収容部１０において回転部材４１が配置される近傍において接続するように構成している。第２脱気部７０は、図５に示すようにスクリュー７１（第８スクリューに相当）と、第４収容部７２と、駆動部７３と、を、備える。スクリュー７１は、回転部材３１～３９、４１、４２の回転軸と交差する方向に回転し、対になるように構成している。駆動部７３は、第１脱気部６０と同様にスクリュー７１を回転駆動させるモーター等を備えるように構成している。第４収容部７２は、回転部材４１の近傍で第１収容部１０と接続され、スクリュー７１を収容する第４収容空間Ｓ４を設けた筐体等を備える。脱水部５０のスクリュー５１と第１脱気部６０のスクリュー６１と第２脱気部７０のスクリュー７１は、回転部材３１～３９、４１、４２の動作を妨げない程度に幅方向Ｙに沿って回転部材３１～３９、４１、４２に接近するように延在している。第４収容部７２は、第４収容空間Ｓ４を介して第１収容空間Ｓ１で発生した気液成分を吸引可能な真空ポンプ等と接続している。なお、第２収容部５２、第３収容部６２、第４収容部７２は、図５において便宜上、簡略化して図示している。
【0109】
このように、二軸混練装置１が２つの脱気部として第１脱気部６０と第２脱気部７０を備えるように構成することによって、含水率が高い材料を用いて混練を行った際に、第１脱気部６０と第２脱気部７０によって更に効率的に脱水を行うことができ米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）に不要な水分等を取り除くことができる。
【0110】
（排出部８０）
排出部８０は、図１等に示すように第１収容部１０の下流側における外側に隣接して設けている。排出部８０は、第１収容部１０の第１収容空間Ｓ１において脱気された材料（以下、混練物とも称する）を紐状に形成するために設けられる。排出部８０は、本実施形態において第１収容部１０の長手方向Ｘにおける端部であって第１収容部１０の第１収容空間Ｓ１と外部とを繋ぐ部位に設けた複数の穴形状を設けた部材を備えるように構成している。排出部８０は、第１収容部１０に配置された回転部材３１～３９、４１、４２等と同様にヒーター等の加熱装置を設けることによって加温することができる。
排出部８０は、図１等に示すように第１収容部１０の下流側における外側に隣接して設けている。排出部８０は、第１収容部１０の第１収容空間Ｓ１において脱気された材料（以下、混練物とも称する）を紐状に形成するために設けられる。排出部８０は、本実施形態において第１収容部１０の長手方向Ｘにおける端部であって第１収容部１０の第１収容空間Ｓ１と外部とを繋ぐ部位に設けた複数の穴形状を設けた部材を備えるように構成している。排出部８０は、第１収容部１０に配置された回転部材３１～３９、４１、４２等と同様にヒーター等の加熱装置を設けることによって加温することができる。
【0111】
（冷却部９０）
冷却部９０は、第１収容部１０から排出された紐状の混練物を冷却するために設けられる。冷却部９０は、図１に示すようにコンベヤー９１と、液体供給部９２と、気体供給部９３と、を備える。
冷却部９０は、第１収容部１０から排出された紐状の混練物を冷却するために設けられる。冷却部９０は、図１に示すようにコンベヤー９１と、液体供給部９２と、気体供給部９３と、を備える。
【0112】
コンベヤー９１は、排出部８０に隣接して設けている。コンベヤー９１は、図２に示すように排出部８０から排出された混練物を切断部１１０まで搬送するように構成している。コンベヤー９１は、本実施形態において図２に示すように長手方向Ｘから高さ方向Ｚの正の方向に向かって傾斜した斜め方向に沿って延在するように構成している。ただし、コンベヤー９１の延在方向は一例であって混練物を切断部１１０に搬送できれば、コンベヤーの具体的な搬送方向は図２等に限定されない。
【0113】
液体供給部９２は、コンベヤー９１上で搬送される混練物に比較的温度の低い冷却水を供給するように構成している。液体供給部９２は、ホース等によって冷却水の供給源と接続された噴射ノズルをコンベヤー９１の搬送方向に複数配置することによって構成している。
【0114】
気体供給部９３は、所定の温度に調整された空気等の気体をコンベヤー９１上で搬送される混練物に供給するように構成している。気体供給部９３は、不図示のダクトと、ダクトに接続され、気体をコンベヤー９１上の混練物に向けて噴射可能なブロワーを備えるように構成している。
【0115】
（切断部１１０）
切断部１１０は、排出部８０から排出され、冷却部９０において冷却された混練物を所定の長さにて切断するように構成している。切断部１１０は、図１に示すように混練物を送る送りローラー１１１と、送られた混練物を切断する刃物を備えた切断ローラー１１２と、を備えることができる。また、冷却された混練物は、乾燥を行うチャンバー等の設備（乾燥部と呼ぶことができる）において乾燥工程を実施することができる。
切断部１１０は、排出部８０から排出され、冷却部９０において冷却された混練物を所定の長さにて切断するように構成している。切断部１１０は、図１に示すように混練物を送る送りローラー１１１と、送られた混練物を切断する刃物を備えた切断ローラー１１２と、を備えることができる。また、冷却された混練物は、乾燥を行うチャンバー等の設備（乾燥部と呼ぶことができる）において乾燥工程を実施することができる。
【0116】
続いて、図６のフローチャートを参照しながら、二軸混練装置１００を用いた場合の典型的な米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）の製造方法について具体的に説明する。
【0117】
まず、生分解性樹脂（ａ）と米（ｂ）を含む材料を、製造装置内に投入する（ＳＴ１）。材料は相溶化剤（ｅ）を含みうる。ここで投入される米（ｂ）は気乾状態であるため、これらの材料に加えて製造装置内に水も投入する。この場合、投入される水の量は、米の重量部（１００重量部）に対して０．１～２０重量部、０．５～１５重量部、１～１０重量部、２～６重量部、あるいは、２．５～５重量部の範囲とすることができる。この時点で第１収容部１０の第１収容空間Ｓ１に配置された回転部材３１～３９、４１、４２は所定の温度に加温した状態（例えば、１２０～１９０℃）に設定することができる。回転部材３１～３９、４１、４２の温度は全て同じでも行っていてもよい。
【0118】
次に、投入部２０のホッパーから投入された材料及び水は回転部材３１に送られて樹脂溶解部に相当する回転部材３２、３３に搬送される。本発明の一実施形態において、第１収容空間Ｓ１における投入部に相当する部位の温度は、水分の突沸抑制の観点で、例えば４０～９０℃、５０～８５℃、あるいは、７０～８２℃である。本発明の一実施形態において、第１収容空間Ｓ１における樹脂溶解部に相当する部位の温度は、樹脂（ａ）を溶融させる観点で、例えば１２０～１９０℃、１３０～１７０℃、もしくは、１３２～１６５℃である。第１収容空間Ｓ１の樹脂溶解部で加温された状態において回転部材３２、３３によって上述した材料が水分と混練され、溶解する（ＳＴ２）。この際に材料に含まれる米（ｂ）は加温された状態で水と混練されることによりアルファ化が開始される。
【0119】
そして、材料は混練部に相当する回転部材３４へと送られ、混練が行われる（ＳＴ３）。混練部に相当する回転部材３４では、上述のように回転部材３４が樹脂溶解部に相当する回転部材３２よりも薄く構成されることによって分散と撹拌が促進される。なお材料は混練が進むにつれて相溶が促進され形状・性状が変わっていくがその形態も含めて材料とも呼ぶ。回転部材３４を通過した材料はさらに回転部材３５に送られる。なお、本発明の一実施形態において、第１収容空間Ｓ１における混練部に相当する部位の温度は、効率的に混練する観点で、例えば１３０～１９５℃、１５０～１９０℃、あるいは、１６０～１８５℃である。
【0120】
また、材料が回転部材３３から回転部材３４へ送られる際に水分は脱水部５０によって脱水される。このとき、スクリュー５１が脱水部５０の入り口付近で回転することによって材料の固形成分は第１収容空間Ｓ１に残ったまま下流側に送られ、水分等の気液成分が第２収容部５２の開口部からある程度排出される。
【0121】
回転部材３５では、材料が回転部材３５によって下流側に送られつつ、第１脱気部６０によって気液成分がさらに排出される（ＳＴ４）。第１脱気部６０は、ポンプ等に接続されての水分等の気液成分が吸引される一方で、スクリュー６１によって材料の固形成分は第１収容空間Ｓ１に残り、圧縮部に相当する回転部材３６～３９に送られる。
【0122】
圧縮部に相当する回転部材３６～３９では回転部材３７、３９の位置において上記の材料が上流側に送り戻されたうえで下流側に送られることによって、材料の密度が高くなるように圧縮の工程が行われる（ＳＴ５）。本発明の一実施形態において、第１収容空間Ｓ１における圧縮部に相当する部位の温度は、効率的に圧縮する観点で、例えば１２５～１９３℃、１４５～１８８℃、あるいは、１５５～１８２℃である。
【0123】
回転部材３６～３９を通過した材料は、回転部材４１、４２において排出部８０に向けてさらに送られる。第２脱気部７０では、ピッチの異なる回転部材４１、４２のうち、回転部材４１の位置においてポンプ等によって水分等の気液成分がさらに吸引されて脱気される（ＳＴ６）。材料は、回転部材４２によって回転部材４１よりも送り速度が上昇しつつ、排出部８０において複数の紐形状の混練物になって第１収容空間Ｓ１の外部に排出される。本発明の一実施形態において、排出部に相当する部位の温度は、効率的に排出する観点で、例えば１２５～１９３℃、１４５～１８８℃、あるいは、１５５～１８２℃である。
【0124】
本発明の一実施形態において、回転部材３１～３９、４１、４２の回転数は、１００～３００ｒｐｍ、１５０～２９５ｒｐｍ、あるいは、２００～２９０ｒｐｍである。
【0125】
本発明の一実施形態において、二軸混練装置１００における回転部材のＬ／Ｄ（図５中の（ｘ方向のスクリュー全体長さ）÷（スクリュー１つの断面直径長さ））は、２０～７０、３０～６５、あるいは、４０～６０である。これを大きくすることによって材料の二軸混練装置１００中での滞留時間を長くすることができ、アルファ化の程度を高めることができる。これによって前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さを小さく制御することができる。換言すれば、これを小さくすることによって最小外接矩形の短辺の平均長さを大きく制御することができる。アルファ化の程度を調整することによって前記（Ａ）中に前記（Ｂ）を粒子状に分散させ、前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さを適切な範囲とさせることができる。
【0126】
冷却部９０では、紐形状の混練物がコンベヤー９１によって切断部１１０に向けて搬送される。この間に紐形状の混練物は、液体供給部９２によって冷却水を吹きかけられて冷却され、その後、気体供給部９３において冷却風に曝されることによって冷却される（ＳＴ７）。
【0127】
冷却部９０を経た紐状の混練物は、送りローラー１１１によって搬送され、切断ローラー１１２によって所定の長さに切断され、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）を得ることができる（ＳＴ８）。このようにして得られた米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）は、ペレット状でありうる。
【0128】
以上のように、生分解性樹脂（ａ）と米（ｂ）を含む材料を混合することを有して米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）を一段階で作製することができるが、上述のとおり多段階で作製を行ってもよく、例えば、生分解性樹脂（ａ）と米（ｂ）を含む材料を混合することを有して得られた米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）をマスターバッチ（Ｖ）として、当該マスターバッチ（Ｖ）と、追加の生分解性樹脂（ａ）とをさらに混合することを有することによって米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）を製造してもよい。マスターバッチ（Ｖ）を使用した米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）の製造方法における条件等は上述の説明をそのまま適用することができる。
【0129】
（米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）における好ましい組成）
続いて、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）における好ましい組成の説明を行う。
続いて、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）における好ましい組成の説明を行う。
【0130】
本発明の一実施形態において、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）中の生分解性樹脂（Ａ）の含有率の上限は、米含有生分解性樹脂組成物の強度の観点から、９５重量％以下、９０重量％以下、８５重量％以下、８０重量％以下、７５重量％以下、７０重量％以下、６５重量％以下、６０重量％以下、５５重量％以下、あるいは、５０重量％以下である。本発明の一実施形態において、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）中の生分解性樹脂（Ａ）の含有率の下限は、生分解の速度を高める観点から、２０重量％以上、３０重量％以上、４０重量％以上、４５重量％以上、５０重量％以上、５５重量％以上、６０重量％以上、６５重量％以上、７０重量％以上、７５重量％以上、８０重量％以上、あるいは、８５重量％以上である。なお、仕込みの材料における各組成と、その結果物の各組成とは、同様でありうる。そのため、本実施形態で言えば、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）中の生分解性樹脂（Ａ）の含有率は、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）の材料中の生分解性樹脂（ａ）の含有率と読み替えることができる。その意味では、例えば、以下の生分解性樹脂（Ａ）中のポリブチレンサクシネートの含有率についての説明は、生分解性樹脂（ａ）中のポリブチレンサクシネートの含有率と読み替えることができる。本明細書において同様に考える。
【0131】
本発明の一実施形態において、生分解性樹脂（Ａ）中のポリブチレンサクシネートの含有率が、７０重量％以上、８０重量％以上、８９重量％以上、９０重量％以上、９２重量％以上、９５重量％以上、９８重量％以上、あるいは１００重量％である。
【0132】
本発明の一実施形態において、生分解性樹脂（Ａ）中のポリブチレンアジペートテレフタレートの含有率が、７０重量％以上、８０重量％以上、８９重量％以上、９０重量％以上、９２重量％以上、９５重量％以上、９８重量％以上、あるいは１００重量％である。
【0133】
本発明の一実施形態において、生分解性樹脂（Ａ）中のポリブチレンサクシネートの含有率が、９９重量％以下、９８重量％以下、あるいは、９７重量％以下であり、かつ、生分解性樹脂（Ａ）中のポリ乳酸ＰＬＡおよびポリブチレンアジペートテレフタレートの少なくとも１種の含有率が、１重量％以上、２重量％以上、あるいは、３重量％以上である。本発明の一実施形態において、生分解性樹脂（Ａ）中のポリブチレンサクシネートの含有率が、８５重量％以上、９０重量％以上、あるいは、９５重量％以上であり、かつ、生分解性樹脂（Ａ）中のポリ乳酸およびポリブチレンアジペートテレフタレートの少なくとも１種の含有率が、１５重量％以下、１０重量％以下、あるいは、５重量％以下である。
【0134】
本発明の一実施形態において、生分解性樹脂（Ａ）中のポリブチレンサクシネートの含有率が、９９．９重量％以下、９９．５重量％以下、あるいは、９９重量％以下であり、かつ、生分解性樹脂（Ａ）中のポリカプロラクトンの含有率が、０．１重量％以上、０．５重量％以上、あるいは、１重量％以上である。本発明の一実施形態において、生分解性樹脂（Ａ）中のポリブチレンサクシネートの含有率が、９７重量％以上、９９重量％以上、あるいは、９９重量％以上であり、かつ、生分解性樹脂（Ａ）中のポリカプロラクトンの含有率が、３重量％以下、２重量％以下、あるいは、１重量％以下である。
【0135】
本発明の一実施形態において、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）は、生分解性ではない樹脂が含まれていてもよい。生分解性ではない樹脂の含有率は、徐溶性肥料用被覆材組成物の生分解性を維持する観点から、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）中、１０重量％以下、５重量％以下、１重量％以下、あるいは０．５重量％以下であり得るが、徐溶性肥料用被覆材組成物が生分解性ではない樹脂を含まないことが好ましい。
【0136】
本発明の一実施形態において、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）中の米（Ｂ）の含有率の上限は、６０重量％以下、５０重量％以下、あるいは、４０重量％以下である。本発明の一実施形態において、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）中の米（Ｂ）の含有率の下限は、２重量％以上、５重量％以上、１０重量％以上、２０重量％以上、あるいは、３０重量％以上である。米（Ｂ）（米（ｂ））の重量は、米が含水している場合（気乾状態の場合を含む）、その水の量を除いた量（つまり固形分）に基づく。なお、含水率の計算は、カールフィッシャー電量滴定法（ＪＩＳ Ｋ０１１３：２００５）の方法に基づきうる。
【0137】
本発明の一実施形態において、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）中の相溶化剤（Ｅ）の含有率の上限は、複合材料化の観点から、１０重量％以下、８重量％以下、５重量％以下、４．５重量％以下、４重量％以下、３重量％以下、あるいは、２．５重量％以下である。本発明の一実施形態において、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）中の相溶化剤（Ｅ）の含有率の下限は、相溶性の観点から、０．１重量％以上、０．５重量％以上、１重量％以上、１．５重量％以上、あるいは、１．８重量％以上である。
【0138】
本発明の一実施形態において、米（Ｂ）に対する相溶化剤（Ｅ）の含有率の上限は、１０重量％以下、９重量％以下、８重量％以下、７重量％以下、あるいは、６重量％以下である。本発明の一実施形態において、米（Ｂ）に対する相溶化剤（Ｅ）の含有率の下限は、０．５重量％以上、１重量％以上、２重量％以上、３重量％以上、４重量％以上、４．６重量％以上、あるいは、５重量％以上である。
【0139】
（米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と、徐溶性調整剤（ｄ）との混合）
本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と、徐溶性調整剤（ｄ）とを混合することを有して製造されうる。
本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と、徐溶性調整剤（ｄ）とを混合することを有して製造されうる。
【0140】
本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）中の米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）の含有率は、２０重量％以上、２５重量％以上、３０重量％以上、あるいは、３５重量％以上であり、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）中の徐溶性調整剤（Ｄ）の含有率は、８０重量％以下、７５重量％以下、７０重量％以下、あるいは、６５重量％以下である。本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）中の徐溶性調整剤（Ｄ）の含有率は、１０重量％以上、２０重量％以上、３０重量％以上、３５重量％以上、４５重量％以上、あるいは、５５重量％以上であり、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）中の米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）の含有率は、９０重量％以下、８０重量％以下、７０重量％以下、６５重量％以下、５０重量％以下、あるいは、４５重量％以下である。上述のとおり、これらの含有率は仕込みにおける含有率に読み替えることができる。
【0141】
本発明の一実施形態において、生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とに対する徐溶性調整剤（Ｄ）の含有率は、１０重量％以上、２０重量％以上、３０重量％以上、３５重量％以上、４５重量％以上、あるいは、５５重量％以上である。本発明の一実施形態において、生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とに対する徐溶性調整剤（Ｄ）の含有率は、９０重量％以下、８０重量％以下、７５重量％以下、７０重量％以下、７０重量％未満、あるいは、６５重量％以下である。透湿度と耐衝撃性の観点から、３５重量％以上７０重量％未満が特に好ましい。
【0142】
本発明の一実施形態において、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と徐溶性調整剤（ｄ）との混合は溶媒の存在下で行われる。溶媒は有機溶媒であることが好ましく、低分子アルコール（例えば、炭素数１～３のアルコール）以外の有機溶媒であることがより好ましい。本発明の一実施形態において、有機溶媒の種類は、塩素系溶剤（例えばトリクロロエチレン、塩化メチレン、ジクロロエタン、テトラクロロエチレン及びクロロホルム等）、ケトン系溶剤（メチルエチルケトン及びメチルイソブチルケトン等）、芳香族系溶剤（ベンゼン、トルエン、キシレン及びオルトジクロロベンゼン等）、アミド系溶剤（Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド及びＮ，Ｎ－ジメチルホルムアミド）及びこれらの混合物等が好適である。米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と徐溶性調整剤（ｄ）との混合に使用される溶媒は微量であれば水や低分子アルコールを含んでもよいが、より効率的に最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の合計面積を５％以下にするためには水や低分子アルコールの含有率（２種以上ならその合計）は溶媒中、５重量％以下、３重量％以下、１重量％以下、０．１重量％以下、あるいは、０．０１重量％以下である。
【0143】
本発明の一実施形態において、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と徐溶性調整剤（ｄ）との混合は、溶媒の非存在下で行われる。例えば、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と徐溶性調整剤（ｄ）との混合を、溶媒の非存在下で、本態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）が得られるような条件で加熱溶融混練等することによって行う。なお、かかる加熱溶融混練等は有機溶媒を存在させて行ってもよい。
【0144】
本発明の一実施形態において、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と徐溶性調整剤（ｄ）との合計重量１００ｇに、有機溶媒は、０．６～１．４Ｌ、０．７～１．３Ｌ、あるいは、０．８～１．２Ｌ使用される。
【0145】
本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と徐溶性調整剤（Ｄ）が溶媒の存在下で混合されることにより得られた溶液または分散液の形態である。本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、当該溶液または当該分散液を必要に応じて乾燥を行うことにより得られた固体の成形体の形態である。本発明の一実施形態において、当該成形体は、フィルム状や、粒状でありうる。フィルム状にするには溶液または分散液をキャストしてから溶剤を乾燥させる方法がある。粒状にするには溶液または分散液をスプレードライで噴霧乾燥させる方法がある。あるいは、上述のとおり、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は溶媒の非存在下で、加熱溶融混練で得ることもでき、その場合、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は粒状の成形体となる。なお、粒状の成形体をフィルム状の成形体にコンバートするには、粒状の成形体（ペレット）をヒートプレス等する方法もある。ヒートプレス等の条件には特に制限はないが、例えば１８０℃程度で、１分程度が好適である。
【0146】
本発明の一実施形態において、当該成形体が粒状である場合、その平均直径は、０．５～３０ｍｍでありうる。この平均直径の測定方法は生分解性樹脂（ａ）や米（ｂ）と同様でありうる。
【0147】
本発明の一態様の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）は、農業用途（田畑、水田等）、とりわけ、水田に散布する肥料の被覆層（肥料コーティング層）として有用である。
【0148】
＜徐溶性肥料＞
本発明の一態様においては、１以上の被覆層で肥料（Ｃ）の表面の少なくとも一部が被覆されてなる徐溶性肥料であり、前記１以上の被覆層に、上記の徐溶性肥料用被覆材組成物からなる被覆層（Ｌ）が少なくとも１層含まれる徐溶性肥料が提供される。肥料（Ｃ）は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。本明細書において、「被覆層で肥料（Ｃ）の表面の少なくとも一部が被覆されてなる」とは、被覆層が肥料（Ｃ）の表面を直接被覆することのみならず、保護層等の別の層を介在して被覆することを含む。
本発明の一態様においては、１以上の被覆層で肥料（Ｃ）の表面の少なくとも一部が被覆されてなる徐溶性肥料であり、前記１以上の被覆層に、上記の徐溶性肥料用被覆材組成物からなる被覆層（Ｌ）が少なくとも１層含まれる徐溶性肥料が提供される。肥料（Ｃ）は、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。本明細書において、「被覆層で肥料（Ｃ）の表面の少なくとも一部が被覆されてなる」とは、被覆層が肥料（Ｃ）の表面を直接被覆することのみならず、保護層等の別の層を介在して被覆することを含む。
【0149】
すなわち、本発明の一態様においては、１以上の被覆層で肥料（Ｃ）の表面の少なくとも一部が被覆されてなる、生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とを含有する徐溶性肥料であり、前記１以上の被覆層に、下記（１）～（５）のすべてを満たす被覆層（Ｍ）が少なくとも１層含まれる徐溶性肥料：（１）前記被覆層（Ｍ）中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である；（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である；（４）前記被覆層（Ｍ）の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する、および、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である、ことの少なくとも一方を満たす化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２が提供される。なお、（１）～（５）についての説明は上記の説明が同様に妥当する。
【0150】
本発明の一実施形態において、被覆層（Ｌ）および被覆層（Ｍ）の膜厚は、徐溶性コントロール及び生産性とコストの観点から、１０～１５０μｍが好ましく、１０～１３０μｍが特に好ましい。
【0151】
被覆層（Ｌ）および被覆層（Ｍ）の膜厚は、以下のように測定することができる。すなわち、本発明の徐溶性肥料の重心を通るようにカミソリで２分割に切断し、断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて撮影し、任意の１か所の被覆層（Ｌ）又は被覆層（Ｍ）の厚み（μｍ）を計測する。５つの粒子をランダムに選択し上記のように切断、被覆層（Ｌ）又は被覆層（Ｍ）の厚みを計測し、５つの粒子の被覆層（Ｌ）又は被覆層（Ｍ）の厚みの平均を被覆層（Ｌ）又は被覆層（Ｍ）の平均膜厚（μｍ）とする。
【0152】
（肥料（Ｃ））
本発明の一実施形態において、肥料（Ｃ）としては、公知の粒状化学肥料を用いることができる。具体例としては、窒素肥料、リン酸肥料、カリ肥料、カルシウム塩、マグネシウム塩、鉄塩及びこれらを二つ以上複合したもの等が挙げられる。また、上記肥料（Ｃ）表面にワックス類（パラフィンワックス、ライスワックス及びエステルワックス等の少なくとも１種）等からなる保護層を有する肥料も用いることができる。
本発明の一実施形態において、肥料（Ｃ）としては、公知の粒状化学肥料を用いることができる。具体例としては、窒素肥料、リン酸肥料、カリ肥料、カルシウム塩、マグネシウム塩、鉄塩及びこれらを二つ以上複合したもの等が挙げられる。また、上記肥料（Ｃ）表面にワックス類（パラフィンワックス、ライスワックス及びエステルワックス等の少なくとも１種）等からなる保護層を有する肥料も用いることができる。
【0153】
仮に、上記表面に存在する保護層に含まれる成分あるいは保護層全体が、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する、および、数平均分子量（Ｍｎ）３００～１５００である、ことの少なくとも一方を満たし、かつ、溶解性パラメータ（ＳＰ）８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２にも該当する場合は、当該成分および当該保護層全体は、徐溶性肥料においては、徐溶性調整剤（Ｄ１）の範疇と見做す。本発明の一実施形態において、保護層に含まれる成分あるいは保護層全体は、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有さず、数平均分子量（Ｍｎ）３００～１５００の範囲外で、かつ、溶解性パラメータ（ＳＰ）８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２に該当しない。
【0154】
保護層の膜厚は、徐溶性コントロール及び生産性とコストの観点から、３～１００μｍが好ましく、５～７０μｍが特に好ましい。膜厚の測定方法は、被覆層（Ｌ）および被覆層（Ｍ）の膜厚の測定方法と同様である。
【0155】
保護層の作製は、保護層を形成する成分を有機溶媒に溶解または分散させ、肥料に噴霧し、その後乾燥することによってなしうる。これに、被覆層（Ｌ）または被覆層（Ｍ）を形成することで、本発明の徐溶性肥料となる。
【0156】
窒素肥料は主成分として含窒素化合物を含有する肥料であり、特に限定されないが、尿素、ホルムアルデヒド縮合尿素やイソブチルアルデヒド縮合尿素等のアルデヒド縮合尿素類、硫酸グアニル尿素類、石灰窒素、硝酸アンモニウム、硫酸アンモニウム、塩化アンモニウム等が挙げられる。
【0157】
リン酸肥料としては、特に限定されないが、リン酸二水素アンモニウム、過リン酸石灰、重過リン酸石灰、熔成リン肥及び焼成リン肥料等が挙げられる。
【0158】
カリ肥料はカリウムを主成分とする肥料であり、特に限定されないが、硝酸カリウム、塩化カリウム、硫酸カリウム及びケイ酸カリウム等が挙げられる。
【0159】
カルシウム塩としては、リン酸カルシウム、硫酸カルシウム、硝酸カルシウム及び塩化カルシウム等が挙げられる。マグネシウム塩としては、硝酸マグネシウム、塩化マグネシウム、硫酸マグネシウム及びリン酸マグネシウム等が挙げられる。鉄塩としては、硝酸第一鉄、硝酸第二鉄、リン酸第一鉄、リン酸第二鉄、硫酸第一鉄、硫酸第二鉄、塩酸第一鉄及び塩酸第二鉄等が挙げられる。
【0160】
本発明の一実施形態において、肥料（Ｃ）としては、粒状のものが好ましい。その場合、重量平均粒子径は、好ましくは１ｍｍ～２０ｍｍ、さらに好ましくは２ｍｍ～１０ｍｍである。
【0161】
（被覆層の作製）
被覆層の作製、すなわち、徐溶性肥料を作製する方法は、公知の方法をそのままあるいは組み合わせることでなしうる。本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）の作製のために、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と徐溶性調整剤（ｄ）とが溶媒の存在下で混合されることにより得られた溶液または分散液をそのまま既知のコーティング装置を用いて肥料（Ｃ）に噴霧等で適用し、その後、乾燥する方法がある。
被覆層の作製、すなわち、徐溶性肥料を作製する方法は、公知の方法をそのままあるいは組み合わせることでなしうる。本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ）の作製のために、米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ）と徐溶性調整剤（ｄ）とが溶媒の存在下で混合されることにより得られた溶液または分散液をそのまま既知のコーティング装置を用いて肥料（Ｃ）に噴霧等で適用し、その後、乾燥する方法がある。
【0162】
本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物１００重量部が適用される、肥料（Ｃ）の重量部は、４００重量部以上、５００重量部以上、６００重量部以上、７００重量部以上、あるいは、８００重量部以上である。本発明の一実施形態において、徐溶性肥料用被覆材組成物１００重量部が適用される、肥料（Ｃ）の重量部は、４０００重量部以下、３０００重量部以下、２５００重量部以下、２０００重量部以下、１５００重量部以下、１２００重量部以下、あるいは、１０００重量部以下である。肥料の徐溶性及び生産性とコストの観点から４００重量部以上４０００重量部以下が好ましく、５００重量部以上４０００重量部以下が更に好ましい。なお表面に保護層を有する肥料（Ｃ）の重量は、保護層の重量を除外して計算する。本発明の一実施形態において、肥料（Ｃ）の重量に対する保護層の重量は、０．５～１８．８重量％、あるいは、０．９～１３．１重量％が好適である。
【0163】
本発明の一実施形態において、肥料（Ｃ）を加熱しておいてもよい。肥料予熱温度は、３５～６０℃、あるいは、３８～５０℃程度がよい。
【0164】
本発明の一実施形態において、噴霧する際の給気温度の温度を調整することもできる。給気温度は、例えば、３５～６０℃、あるいは、３８～５０℃程度がよい。
【0165】
本発明の一実施形態において、噴霧時のパルス圧は、０．２～０．５ＭＰａ程度が好適である。
【0166】
本発明の一実施形態において、噴霧後の乾燥温度は、１０～１２０℃程度がよい。
【0167】
本発明の一態様の徐溶性肥料は、農業用途（田畑、水田等）、とりわけ、水田に散布する肥料として有用である。
【実施例0168】
以下実施例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【0169】
実施例および比較例に使用した原料の組成、記号等は次の通りである。
【0170】
＜生分解性樹脂（Ａ）＞
（Ａ－１）：ポリブチレンサクシネート ［フォゼアス（登録商標）ＺＡ９００５、三菱ケミカル社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１０．９（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］
（Ａ－２）：ポリブチレンアジペートテレフタレート ［Ｅｃｏｆｌｅｘ（登録商標）Ｆ Ｂｌｅｎｄ Ｃ１２００、ＢＡＳＦ社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１１．１（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］
（Ａ－３）：ポリカプロラクトン ［ＣＡＰＡ（登録商標）６５００、Ｐｅｒｓｔｏｒｐ社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］
（Ａ－４）：ポリ乳酸 ［Ｌｕｍｉｎｙ（登録商標）Ｌ１３０、トタルコービオンＰＬＡ社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１１．１（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］
（Ａ－５）：ポリブチレンサクシネート ［ＢｉｏＰＢＳ（登録商標）ＦＺ９１、三菱ケミカル社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１０．９（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］
（Ａ－６）：ポリブチレンサクシネート－ｃｏ－アジペート ［ＢｉｏＰＢＳ（登録商標）ＦＤ９２、三菱ケミカル社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１０．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］
（Ａ－７）ポリブチレンサクシネートテレフタレート ［Ｅｃｏｆｌｅｘ（登録商標）ＦＳ ＢｌｅｎｄＢ１１００、ＢＡＳＦ社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１１．３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］。
（Ａ－１）：ポリブチレンサクシネート ［フォゼアス（登録商標）ＺＡ９００５、三菱ケミカル社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１０．９（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］
（Ａ－２）：ポリブチレンアジペートテレフタレート ［Ｅｃｏｆｌｅｘ（登録商標）Ｆ Ｂｌｅｎｄ Ｃ１２００、ＢＡＳＦ社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１１．１（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］
（Ａ－３）：ポリカプロラクトン ［ＣＡＰＡ（登録商標）６５００、Ｐｅｒｓｔｏｒｐ社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１０．２（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］
（Ａ－４）：ポリ乳酸 ［Ｌｕｍｉｎｙ（登録商標）Ｌ１３０、トタルコービオンＰＬＡ社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１１．１（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］
（Ａ－５）：ポリブチレンサクシネート ［ＢｉｏＰＢＳ（登録商標）ＦＺ９１、三菱ケミカル社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１０．９（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］
（Ａ－６）：ポリブチレンサクシネート－ｃｏ－アジペート ［ＢｉｏＰＢＳ（登録商標）ＦＤ９２、三菱ケミカル社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１０．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］
（Ａ－７）ポリブチレンサクシネートテレフタレート ［Ｅｃｏｆｌｅｘ（登録商標）ＦＳ ＢｌｅｎｄＢ１１００、ＢＡＳＦ社製、ＳＰ値（ＳＰＡ）１１．３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］。
【0171】
＜米（Ｂ）＞
（Ｂ－１）：精米 ［中白米、含水率１２％、新潟ケンベイ社製］。
（Ｂ－１）：精米 ［中白米、含水率１２％、新潟ケンベイ社製］。
【0172】
＜肥料（Ｃ）＞
（Ｃ－１）：尿素［粒子径２．０～４．０ｍｍ、平均粒子径３．３ｍｍ、円形度係数０．９］
（Ｃ－２）：製造例２１で製造した化合物［平均粒子径３．３ｍｍ、円形度係数０．９］
（Ｃ－３）：製造例２２で製造した化合物［平均粒子径３．３ｍｍ、円形度係数０．９］
（Ｃ－４）：製造例２３で製造した化合物［平均粒子径３．３ｍｍ、円形度係数０．９］
（Ｃ－５）：製造例２４で製造した化合物［平均粒子径３．４ｍｍ、円形度係数０．９］。
（Ｃ－１）：尿素［粒子径２．０～４．０ｍｍ、平均粒子径３．３ｍｍ、円形度係数０．９］
（Ｃ－２）：製造例２１で製造した化合物［平均粒子径３．３ｍｍ、円形度係数０．９］
（Ｃ－３）：製造例２２で製造した化合物［平均粒子径３．３ｍｍ、円形度係数０．９］
（Ｃ－４）：製造例２３で製造した化合物［平均粒子径３．３ｍｍ、円形度係数０．９］
（Ｃ－５）：製造例２４で製造した化合物［平均粒子径３．４ｍｍ、円形度係数０．９］。
【0173】
＜徐溶性調整剤（Ｄ）＞
（Ｄ１－１）：製造例１７で製造した化合物
（Ｄ１－２）：製造例１８で製造した化合物
（Ｄ１－３）：製造例１９で製造した化合物
（Ｄ１－４）：製造例２０で製造した化合物
（Ｄ１－５）：パラフィンワックス［「Ｐａｒａｆｆｉｎ Ｗａｘ－１２０」、日本精蝋社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点５０℃、数平均分子量３００］
（Ｄ１－６）：パラフィンワックス［「ＨＮＰ－９」、日本精蝋社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点７５℃、数平均分子量５００］
（Ｄ１－７）：マイクロクリスタリンワックス［「Ｈｉ－Ｍｉｃ－１０９０」、日本精蝋社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点８８℃、数平均分子量８００］。
（Ｄ１－１）：製造例１７で製造した化合物
（Ｄ１－２）：製造例１８で製造した化合物
（Ｄ１－３）：製造例１９で製造した化合物
（Ｄ１－４）：製造例２０で製造した化合物
（Ｄ１－５）：パラフィンワックス［「Ｐａｒａｆｆｉｎ Ｗａｘ－１２０」、日本精蝋社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点５０℃、数平均分子量３００］
（Ｄ１－６）：パラフィンワックス［「ＨＮＰ－９」、日本精蝋社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点７５℃、数平均分子量５００］
（Ｄ１－７）：マイクロクリスタリンワックス［「Ｈｉ－Ｍｉｃ－１０９０」、日本精蝋社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点８８℃、数平均分子量８００］。
【0174】
（Ｄ１）及び（Ｄ２）を含有する天然ロウ（Ｄ１２）：
（Ｄ１２－１）：ライスワックス［「ライスブランワックス ＸＥＣＯ－０００２Ｂ」、日本精蝋社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．６（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点８７℃、Ｄ１の数平均分子量７９０］；（Ｄ１）９５重量％及び（Ｄ２）２重量％を含有する。全体の数平均分子量もＤ１の数平均分子量とほとんど同じである、
（Ｄ１２－２）：ライスワックス［「ライスワックスＡ－１」、セラリカＮＯＤＡ社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．６（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点８０℃、Ｄ１の数平均分子量７９０］；（Ｄ１）９０重量％及び（Ｄ２）７重量％を含有する。全体の数平均分子量もＤ１の数平均分子量とほとんど同じである、
（Ｄ１２－３）：ライスワックス［「Ｒ ＷＡＸ ＫＧ－Ｎ」、小倉合成工業社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点７８℃、Ｄ１の数平均分子量７９０］；（Ｄ１）７５重量％及び（Ｄ２）２０重量％を含有する。全体の数平均分子量もＤ１の数平均分子量とほとんど同じである、
（Ｄ１２－４）：蜜蝋［「精製未晒蜜蝋 ガードナーＮｏ．５」、三木化学工業社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．６（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点８０～８６℃、Ｄ１の数平均分子量６７０］；（Ｄ１）７０重量％及び（Ｄ２）１５重量％を含有する。全体の数平均分子量もＤ１の数平均分子量とほとんど同じである。
（Ｄ１２－１）：ライスワックス［「ライスブランワックス ＸＥＣＯ－０００２Ｂ」、日本精蝋社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．６（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点８７℃、Ｄ１の数平均分子量７９０］；（Ｄ１）９５重量％及び（Ｄ２）２重量％を含有する。全体の数平均分子量もＤ１の数平均分子量とほとんど同じである、
（Ｄ１２－２）：ライスワックス［「ライスワックスＡ－１」、セラリカＮＯＤＡ社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．６（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点８０℃、Ｄ１の数平均分子量７９０］；（Ｄ１）９０重量％及び（Ｄ２）７重量％を含有する。全体の数平均分子量もＤ１の数平均分子量とほとんど同じである、
（Ｄ１２－３）：ライスワックス［「Ｒ ＷＡＸ ＫＧ－Ｎ」、小倉合成工業社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点７８℃、Ｄ１の数平均分子量７９０］；（Ｄ１）７５重量％及び（Ｄ２）２０重量％を含有する。全体の数平均分子量もＤ１の数平均分子量とほとんど同じである、
（Ｄ１２－４）：蜜蝋［「精製未晒蜜蝋 ガードナーＮｏ．５」、三木化学工業社製、溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）８．６（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点８０～８６℃、Ｄ１の数平均分子量６７０］；（Ｄ１）７０重量％及び（Ｄ２）１５重量％を含有する。全体の数平均分子量もＤ１の数平均分子量とほとんど同じである。
【0175】
有機化クレイ（Ｄ３）：
（Ｄ３－１）：有機化ベントナイト［「クニビス２１７」、クニミネ工業社製、メジアン径１０～２０μｍ］
（Ｄ３－２）：有機化ベントナイト［「クニビス１２７」、クニミネ工業社製、メジアン径１０～２０μｍ］
（Ｄ３－３）：有機化マイカ［「ソマシフＭＡＥ」、片倉コープアグリ社製、メジアン径１０～２０μｍ］。
（Ｄ３－１）：有機化ベントナイト［「クニビス２１７」、クニミネ工業社製、メジアン径１０～２０μｍ］
（Ｄ３－２）：有機化ベントナイト［「クニビス１２７」、クニミネ工業社製、メジアン径１０～２０μｍ］
（Ｄ３－３）：有機化マイカ［「ソマシフＭＡＥ」、片倉コープアグリ社製、メジアン径１０～２０μｍ］。
【0176】
＜比較の添加剤（ＲＤ）＞
（ＲＤ１－１）：パラフィンワックス［「ハイワックス（登録商標）２００Ｐ」、三井化学社製、溶解性パラメータ８．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点１２２℃、数平均分子量２０００］
（ＲＤ１－２）：低密度ポリエチレン［「ノバテック（登録商標）ＬＪ４０１」、日本ポリエチレン社製、溶解性パラメータ７．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、数平均分子量＞１万］
（ＲＤ１－３）：グリセリンモノオレート［「リケマール ＯＬ－１００」、理研ビタミン社製、溶解性パラメータ１１．１（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点約３７℃］。
（ＲＤ１－１）：パラフィンワックス［「ハイワックス（登録商標）２００Ｐ」、三井化学社製、溶解性パラメータ８．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点１２２℃、数平均分子量２０００］
（ＲＤ１－２）：低密度ポリエチレン［「ノバテック（登録商標）ＬＪ４０１」、日本ポリエチレン社製、溶解性パラメータ７．７（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、数平均分子量＞１万］
（ＲＤ１－３）：グリセリンモノオレート［「リケマール ＯＬ－１００」、理研ビタミン社製、溶解性パラメータ１１．１（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２、融点約３７℃］。
【0177】
＜相溶化剤（Ｅ）＞
（Ｅ－１）：グリセリン脂肪酸エステル［アセチル化モノグリセライド；グリセリンジアセトモノラウレート、「バイオサイザー」、理研ビタミン社製］
（Ｅ－２）：脂肪酸エステル系界面活性剤［ポリグリセリン脂肪酸エステル、「チラバゾールＶＲ－０７」、太陽化学社製］。
（Ｅ－１）：グリセリン脂肪酸エステル［アセチル化モノグリセライド；グリセリンジアセトモノラウレート、「バイオサイザー」、理研ビタミン社製］
（Ｅ－２）：脂肪酸エステル系界面活性剤［ポリグリセリン脂肪酸エステル、「チラバゾールＶＲ－０７」、太陽化学社製］。
【0178】
製造例１［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１）の製造］
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）４７．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－１）を作製した。
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）４７．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－１）を作製した。
【0179】
二軸混練装置１００の回転部材のＬ／Ｄは５０とした。回転部３０の回転部材は上述した回転部材３１～３９、４１、４２を用いた。回転部材３１～３９、４１、４２の長手方向Ｘの全体長さに対する回転部材３２、３４の比率（ニーディングブロック比率）は２５％とした。上記の材料は投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給した。なお、材料が固体である場合は、ホッパーから供給し、材料が液体である場合はホッパーからチューブポンプを用いて供給した。また、蒸留水３重量部も、ホッパーからチューブポンプを用いて第１収容空間Ｓ１に供給した。回転部材３１～３９、４１、４２の回転数は、２８０ｒｐｍとした。そして、第１収容空間Ｓ１における投入部に相当する部位を８０℃、樹脂溶解部に相当する部位を１６０℃、混練部に相当する部位を１８０℃に加温した。
【0180】
また、第１収容空間Ｓ１における第１脱気部６０と第２脱気部７０との接続部を１６０℃、圧縮部に相当する部位を１７０℃、排出部８０を１８０℃に加温した。
【0181】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－１）６０．０重量部と、（Ａ－１）４０．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝３０重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１）のペレットを得た。
【0182】
得られた（Ｗ－１）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は６９／３１、（Ｗ－１）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは２．３μｍ、（Ｗ－１）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0183】
製造例２［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－２）の製造］
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）５７．０重量部、精米（Ｂ－１）４０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：４４．８重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率４０重量％生分解性樹脂組成物（Ｗ－２）を得た。
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）５７．０重量部、精米（Ｂ－１）４０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：４４．８重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率４０重量％生分解性樹脂組成物（Ｗ－２）を得た。
【0184】
なお、混練条件は製造例１と同様とした。
【0185】
得られた（Ｗ－２）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は５９／４１であり、（Ｗ－２）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは２．５μｍ、（Ｗ－２）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0186】
製造例３［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－３）の製造］
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）３７．０重量部、精米（Ｂ－１）６０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：６７．２重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率６０％生分解性樹脂組成物（Ｗ－３）を得た。
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）３７．０重量部、精米（Ｂ－１）６０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：６７．２重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率６０％生分解性樹脂組成物（Ｗ－３）を得た。
【0187】
なお、混練条件は製造例１と同様とした。
【0188】
得られた（Ｗ－３）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は３８／６２であり、（Ｗ－３）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは２．６μｍ、（Ｗ－３）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0189】
製造例４［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－４）の製造］
ポリブチレンアジペートテレフタレート（Ａ－２）４７．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－２）を作製した。
ポリブチレンアジペートテレフタレート（Ａ－２）４７．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－２）を作製した。
【0190】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－２）６０．０重量部と、（Ａ－２）４０．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率３０重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－４）のペレットを得た。
【0191】
得られた（Ｗ－４）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は６９／３１であり、（Ｗ－４）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは１５μｍ、（Ｗ－４）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は１．０％であった。
【0192】
なお、混練条件は製造例１と同様とした。
【0193】
製造例５［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－５）の製造］
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）４６．５重量部、ポリカプロラクトン（Ａ－３）０．５重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－３）を作製した。
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）４６．５重量部、ポリカプロラクトン（Ａ－３）０．５重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－３）を作製した。
【0194】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－３）６０．０重量部と、（Ａ－１）３９．６重量部と、（Ａ－３）０．４部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率３０重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－５）のペレットを得た。
【0195】
得られた（Ｗ－５）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は６９／３１であり、（Ｗ－４）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは３．８μｍ、（Ｗ－５）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0196】
なお、混練条件は製造例１と同様とした。
【0197】
製造例６［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－６）の製造］
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）２８．２重量部、ポリブチレンアジペートテレフタレート（Ａ－２）９．４重量部、ポリ乳酸（Ａ－４）９．４重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）、グリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）２．４重量部及び脂肪酸エステル系界面活性剤（Ｅ－２）０．６重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－４）を作製した。
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）２８．２重量部、ポリブチレンアジペートテレフタレート（Ａ－２）９．４重量部、ポリ乳酸（Ａ－４）９．４重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）、グリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）２．４重量部及び脂肪酸エステル系界面活性剤（Ｅ－２）０．６重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－４）を作製した。
【0198】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－４）６０．０重量部と、（Ａ－２）８．０重量部と、（Ａ－４）８．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率３０重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－６）のペレットを得た。
【0199】
得られた（Ｗ－６）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は６９／３１であり、（Ｗ－６）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは５．１μｍ、（Ｗ－６）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は１．０％であった。
【0200】
なお、混練条件は製造例１と同様とした。
【0201】
製造例７［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－７）の製造］ ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）４９．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）１．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－５）を作製した。
【0202】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－５）５０．０重量部と、（Ａ－１）５０．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率２５重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－７）のペレットを得た。
【0203】
得られた（Ｗ－７）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は７４／２６であり、（Ｗ－７）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは３５μｍ、（Ｗ－７）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は３．０％であった。
【0204】
なお、混練条件は製造例１と同様とした。
【0205】
製造例８［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－８）の製造］
製造例１と同様にして、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－１）を作製した。
製造例１と同様にして、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－１）を作製した。
【0206】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－１）４．０重量部と、（Ａ－１）９６．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率２重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－８）のペレットを得た。
【0207】
得られた（Ｗ－８）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は９８／２であり、（Ｗ－８）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは１．９μｍ、（Ｗ－７）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0208】
なお、混練条件は製造例１と同様とした。
【0209】
製造例９［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－９）の製造］
製造例７と同様にして、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－５）を作製した。
製造例７と同様にして、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－５）を作製した。
【0210】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－５）６０．０重量部と、（Ａ－１）４０．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率３０重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－９）のペレットを得た。
【0211】
得られた（Ｗ－９）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は６９／３１であり、（Ｗ－９）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは４０μｍ、（Ｗ－７）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は５．０％であった。
【0212】
なお、混練条件は製造例１と同様とした。
【0213】
製造例１０［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１０）の製造］
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）４７．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－６）を作製した。
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）４７．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－６）を作製した。
【0214】
混練条件は、二軸混練装置１００の回転部材のＬ／Ｄを７０に変更する以外は製造例１と同様とした。
【0215】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－６）６０．０重量部と、（Ａ－１）４０．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率３０重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１０）のペレットを得た。
【0216】
得られた（Ｗ－１０）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は６９／３１であり、（Ｗ－１０）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは０．５μｍ、（Ｗ－１０）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0217】
製造例１１［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１１）の製造］
製造例１０と同様にして、米固形分含有率５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－６）を作製した。
製造例１０と同様にして、米固形分含有率５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－６）を作製した。
【0218】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－６）２０．０重量部と、（Ａ－１）８０．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率１０重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１１）のペレットを得た。
【0219】
得られた（Ｗ－１１）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は９０／１０であり、（Ｗ－１１）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは０．１μｍ、（Ｗ－１１）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0220】
なお、混練条件は製造例１０と同様とした。
【0221】
製造例１２［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１２）の製造］
ポリブチレンサクシネート（Ａ－５）４７．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－８）を作製した。
ポリブチレンサクシネート（Ａ－５）４７．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－８）を作製した。
【0222】
混練条件は、製造例１と同様とした。
【0223】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－８）６０．０重量部と、（Ａ－５）４０．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率３０重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１２）のペレットを得た。
【0224】
得られた（Ｗ－１２）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は６９／３１であり、（Ｗ－１２）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは２．３μｍ、（Ｗ－１２）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0225】
製造例１３［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１３）の製造］
ポリブチレンサクシネート－ｃｏ－アジペート（Ａ－６）４７．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－９）を作製した。
ポリブチレンサクシネート－ｃｏ－アジペート（Ａ－６）４７．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－９）を作製した。
【0226】
混練条件は、製造例１と同様とした。
【0227】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－９）６０．０重量部と、（Ａ－６）４０．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率３０重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１３）のペレットを得た。
【0228】
得られた（Ｗ－１３）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は６９／３１であり、（Ｗ－１３）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは２．２μｍ、（Ｗ－１３）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0229】
製造例１４［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１４）の製造］
ポリブチレンサクシネート（Ａ－５）２３．５重量部、ポリブチレンサクシネート－ｃｏ－アジペート（Ａ－６）２３．５重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－１０）を作製した。
ポリブチレンサクシネート（Ａ－５）２３．５重量部、ポリブチレンサクシネート－ｃｏ－アジペート（Ａ－６）２３．５重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－１０）を作製した。
【0230】
混練条件は、製造例１と同様とした。
【0231】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－１０）６０．０重量部と、（Ａ－５）２０．０重量部と、（Ａ－６）２０．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率３０重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１４）のペレットを得た。
【0232】
得られた（Ｗ－１４）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は６９／３１であり、（Ｗ－１４）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは２．４μｍ、（Ｗ－１４）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0233】
製造例１５［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１５）の製造］
ポリブチレンサクシネートテレフタレート（Ａ－７）４７．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－１１）を作製した。
ポリブチレンサクシネートテレフタレート（Ａ－７）４７．０重量部、精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率｛（Ｖ）の重量に基づく（Ｂ）の含有量｝５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－１１）を作製した。
【0234】
混練条件は、製造例１と同様とした。
【0235】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－１１）６０．０重量部と、（Ａ－７）４０．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率３０重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１５）のペレットを得た。
【0236】
得られた（Ｗ－１５）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は６９／３１であり、（Ｗ－１５）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは２．１μｍ、（Ｗ－１５）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0237】
製造例１６［米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１６）の製造］
製造例１３と同様にして、米固形分含有率５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－９）を作製した。
製造例１３と同様にして、米固形分含有率５０重量％の米含有生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－９）を作製した。
【0238】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－９）４．０重量部と、（Ａ－６）９６．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率２重量％である米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１６）のペレットを得た。
【0239】
得られた（Ｗ－１６）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は９８／２であり、（Ｗ－１６）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは２．１μｍ、（Ｗ－１６）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0240】
比較製造例１［比較の米含有樹脂組成物（ＲＷ－１）の製造］
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）１０．０重量部、精米（Ｂ－１）９０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：１０２．３重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、ラボプラストミル（株式会社東洋精機製作所製、容量６０ｍＬ）を使用して１５０℃で５分、１００回転の条件で混練することにより、米固形分含有率９０重量％である比較の米含有樹脂組成物（ＲＷ－１）の製造を試みたが、（Ｂ－１）が（Ａ－１）中に粒子状に分散した組成物を得ることができず、（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ、及び、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は計測していない。
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）１０．０重量部、精米（Ｂ－１）９０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：１０２．３重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、ラボプラストミル（株式会社東洋精機製作所製、容量６０ｍＬ）を使用して１５０℃で５分、１００回転の条件で混練することにより、米固形分含有率９０重量％である比較の米含有樹脂組成物（ＲＷ－１）の製造を試みたが、（Ｂ－１）が（Ａ－１）中に粒子状に分散した組成物を得ることができず、（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ、及び、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は計測していない。
【0241】
比較製造例２［比較の米含有樹脂組成物（ＲＷ－２）の製造］
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）１５．０重量部、精米（Ｂ－１）８５．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：９６．６重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、ラボプラストミル（株式会社東洋精機製作所製、容量６０ｍＬ）を使用して１５０℃で５分、１００回転の条件で混練することにより、米固形分含有率８５重量％である比較の米含有樹脂組成物（ＲＷ－２）の製造を試みたが、（Ｂ－１）が（Ａ－１）中に粒子状に分散した組成物を得ることができず、（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ、及び、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は計測していない。
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）１５．０重量部、精米（Ｂ－１）８５．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：９６．６重量部）及びグリセリン脂肪酸エステル（Ｅ－１）３．０重量部を、ラボプラストミル（株式会社東洋精機製作所製、容量６０ｍＬ）を使用して１５０℃で５分、１００回転の条件で混練することにより、米固形分含有率８５重量％である比較の米含有樹脂組成物（ＲＷ－２）の製造を試みたが、（Ｂ－１）が（Ａ－１）中に粒子状に分散した組成物を得ることができず、（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ、及び、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は計測していない。
【0242】
比較製造例３［比較の米含有樹脂組成物（ＲＷ－３）の製造］
製造例１と同様にして、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－１）を作製した。
製造例１と同様にして、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－１）を作製した。
【0243】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－１）２．０重量部と、（Ａ－１）９８．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率１重量％である米含有生分解性樹脂組成物（ＲＷ－３）のペレットを得た。
【0244】
得られた（ＲＷ－３）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は９９／１であり、（ＲＷ－３）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは１．８μｍ、（ＲＷ－３）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は０．１％未満であった。
【0245】
なお、混練条件は製造例１と同様とした。
【0246】
比較製造例４［比較の米含有樹脂組成物（ＲＷ－４）の製造］
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）５０．０重量部及び精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－７）を作製した。
ポリブチレンサクシネート（Ａ－１）５０．０重量部及び精米（Ｂ－１）５０．０重量部（含水率１２％の（Ｂ－１）の仕込量：５６．０重量部）を、同方向に回転する二軸混練装置１００を使用して混練することにより、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－７）を作製した。
【0247】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－７）５０．０重量部と、（Ａ－１）５０．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率２５重量％である米含有生分解性樹脂組成物（ＲＷ－４）のペレットを得た。
【0248】
得られた（ＲＷ－４）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は７５／２５であり、（ＲＷ－４）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは５０μｍ、（ＲＷ－４）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は５．０％であった。
【0249】
なお、混練条件は製造例１と同様とした。
【0250】
比較製造例５［比較の米含有樹脂組成物（ＲＷ－５）の製造］
比較製造例４と同様にして、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－７）を作製した。
比較製造例４と同様にして、米固形分含有率５０重量％の生分解性樹脂組成物マスターバッチ（Ｖ－７）を作製した。
【0251】
次に、同一の二軸混練装置１００を使用して、上記で得られたマスターバッチ（Ｖ－７）６０．０重量部と、（Ａ－１）４０．０重量部とを投入部２０から第１収容空間Ｓ１に供給し、前段と同じ条件で再混練することによって米固形分含有率３０重量％である米含有生分解性樹脂組成物（ＲＷ－５）のペレットを得た。
【0252】
得られた（ＲＷ－５）における重量比［（Ａ）／（Ｂ）］は７０／３０であり、（ＲＷ－５）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さは４０μｍ、（ＲＷ－４）における（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は１０．０％であった。
【0253】
なお、混練条件は製造例１と同様とした。
【0254】
製造例１７［徐溶性調整剤（Ｄ１－１）の製造］
減圧操作可能なコルベンにベヘニルアルコール１００重量部及びセバシン酸３１重量部を仕込み、窒素ガスを通じながら撹拌し、常圧下で徐々に２３０℃まで昇温した後、２３０℃にて１０時間反応させた。次に、同温度で徐々に減圧し７６０～４０ｍｍＨｇにて１０時間反応させることにより、エステル基を有する徐溶性調整剤（Ｄ１－１）［数平均分子量７９０、融点７８℃、ＳＰ値（ＳＰＤ１）８．８（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］を得た。
減圧操作可能なコルベンにベヘニルアルコール１００重量部及びセバシン酸３１重量部を仕込み、窒素ガスを通じながら撹拌し、常圧下で徐々に２３０℃まで昇温した後、２３０℃にて１０時間反応させた。次に、同温度で徐々に減圧し７６０～４０ｍｍＨｇにて１０時間反応させることにより、エステル基を有する徐溶性調整剤（Ｄ１－１）［数平均分子量７９０、融点７８℃、ＳＰ値（ＳＰＤ１）８．８（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］を得た。
【0255】
製造例１８［徐溶性調整剤（Ｄ１－２）の製造］
減圧操作可能なコルベンにゲジルアルコール１００重量部、ドデカンジオール２３重量部及びセバシン酸４６重量部を仕込み、製造例１７と同様の条件で反応させることにより、エステル基を有する徐溶性調整剤（Ｄ１－２）［数平均分子量１４７０、融点８８℃、ＳＰ値（ＳＰＤ１）８．９（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］を得た。
減圧操作可能なコルベンにゲジルアルコール１００重量部、ドデカンジオール２３重量部及びセバシン酸４６重量部を仕込み、製造例１７と同様の条件で反応させることにより、エステル基を有する徐溶性調整剤（Ｄ１－２）［数平均分子量１４７０、融点８８℃、ＳＰ値（ＳＰＤ１）８．９（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］を得た。
【0256】
製造例１９［徐溶性調整剤（Ｄ１－３）の製造］
減圧操作可能なコルベンにベヘニルアルコール１００重量部を仕込み、窒素ガスを通じながら撹拌し、常圧下で徐々に８０℃まで昇温した。そこに、ヘキサメチレンジイソシアネート１８部を仕込み、８０℃にて約１０時間反応させることにより、ウレタン基を有する徐溶性調整剤（Ｄ１－３）［数平均分子量８２０、融点７５℃、ＳＰ値（ＳＰＤ１）９．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］を得た。
減圧操作可能なコルベンにベヘニルアルコール１００重量部を仕込み、窒素ガスを通じながら撹拌し、常圧下で徐々に８０℃まで昇温した。そこに、ヘキサメチレンジイソシアネート１８部を仕込み、８０℃にて約１０時間反応させることにより、ウレタン基を有する徐溶性調整剤（Ｄ１－３）［数平均分子量８２０、融点７５℃、ＳＰ値（ＳＰＤ１）９．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］を得た。
【0257】
製造例２０［徐溶性調整剤（Ｄ１－４）の製造］
減圧操作可能なコルベンにデカン酸１００重量部、ヘキサメチレンジアミン１３５重量部を仕込み、窒素ガスを通じながら撹拌し、常圧下で徐々に１５０℃まで昇温した後、１５０℃にて５時間反応させた。次に、２１０℃に昇温して５時間反応させることにより、アミド基を有する徐溶性調整剤（Ｄ１－４）［数平均分子量４２０、融点９８℃、ＳＰ値（ＳＰＤ１）１０．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］を得た。
減圧操作可能なコルベンにデカン酸１００重量部、ヘキサメチレンジアミン１３５重量部を仕込み、窒素ガスを通じながら撹拌し、常圧下で徐々に１５０℃まで昇温した後、１５０℃にて５時間反応させた。次に、２１０℃に昇温して５時間反応させることにより、アミド基を有する徐溶性調整剤（Ｄ１－４）［数平均分子量４２０、融点９８℃、ＳＰ値（ＳＰＤ１）１０．０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２］を得た。
【0258】
各製造例および各比較製造例の組成のまとめを表１（表１－１、表１－２）に示す。
【0259】
【表1-1】
【0260】
【表1-2】
【0261】
実施例１［徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ－１）の製造］
米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１）４０重量部と徐溶性調整剤（Ｄ１－１）３０重量部と有機化クレイ（Ｄ３－１）３０重量部を合計１００ｇとなるよう、１Ｌのトリクロロエチレンにスターラーを用いて溶解もしくは分散させた。その後、５０℃に保温したホットプレートの上に２０ｃｍ×２０ｃｍ×０．５ｃｍのガラス板を乗せ、そのガラス板上面の両端に厚み５０μｍの養生テープを貼った。４５℃の熱風をガラス板と平行になるような風向きでガラスから５ｃｍ離れたところに吸気しながら、ガラス板の両端に貼った養生テープの間に上記溶液を５ｇ流し込み、ガラス棒を用いて均した。その後、残留している溶剤を揮発させる目的で１０分静置することにより、キャスト膜状の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ－１）を得た。
米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ－１）４０重量部と徐溶性調整剤（Ｄ１－１）３０重量部と有機化クレイ（Ｄ３－１）３０重量部を合計１００ｇとなるよう、１Ｌのトリクロロエチレンにスターラーを用いて溶解もしくは分散させた。その後、５０℃に保温したホットプレートの上に２０ｃｍ×２０ｃｍ×０．５ｃｍのガラス板を乗せ、そのガラス板上面の両端に厚み５０μｍの養生テープを貼った。４５℃の熱風をガラス板と平行になるような風向きでガラスから５ｃｍ離れたところに吸気しながら、ガラス板の両端に貼った養生テープの間に上記溶液を５ｇ流し込み、ガラス棒を用いて均した。その後、残留している溶剤を揮発させる目的で１０分静置することにより、キャスト膜状の徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ－１）を得た。
【0262】
実施例２～３９及び比較例１～１０［徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ－２）～（Ｘ－３９）及び比較用の被覆材組成物（ＲＸ－１）～（ＲＸ－１０）の製造］
それぞれ表２（表２－１～表２－３）に示す原料（重量部）を用いる以外は実施例１と同様にして、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ－２）～（Ｘ－３９）及び比較用の被覆材組成物（ＲＸ－１）～（ＲＸ－１０）を得た。得られた各（Ｘ）及び（ＲＸ）における（Ｄ１）のＳＰ値［ＳＰＤ１］（又は（ＲＤ１）のＳＰ値［ＳＰＲＤ１］、（Ａ）のＳＰ値と（Ｄ１）のＳＰ値の差［（ＳＰＡ）－（ＳＰＤ１）］｛又は（Ａ）のＳＰ値と（ＲＤ１）のＳＰ値の差［（ＳＰＡ）－（ＳＰＲＤ１）］｝、重量比［（Ａ）／（Ｂ）］、重量比［（Ｄ１）／（Ｄ２）］、重量比［（Ｄ）／（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｄ）］と、下記の方法で測定した各（Ｘ）における（Ａ）中の（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ及び被覆材組成物の成形体の断面における、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積に対する最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の割合（％）を表２（表２－１～表２－３）に示した。ただし、比較例４の（ＲＸ－４）と比較例７の（ＲＸ－７）は、（Ｂ－１）が（Ａ－１）中に粒子状に分散した組成物が得ることができず、（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ、及び、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は計測しておらず「－」と示した。
それぞれ表２（表２－１～表２－３）に示す原料（重量部）を用いる以外は実施例１と同様にして、徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ－２）～（Ｘ－３９）及び比較用の被覆材組成物（ＲＸ－１）～（ＲＸ－１０）を得た。得られた各（Ｘ）及び（ＲＸ）における（Ｄ１）のＳＰ値［ＳＰＤ１］（又は（ＲＤ１）のＳＰ値［ＳＰＲＤ１］、（Ａ）のＳＰ値と（Ｄ１）のＳＰ値の差［（ＳＰＡ）－（ＳＰＤ１）］｛又は（Ａ）のＳＰ値と（ＲＤ１）のＳＰ値の差［（ＳＰＡ）－（ＳＰＲＤ１）］｝、重量比［（Ａ）／（Ｂ）］、重量比［（Ｄ１）／（Ｄ２）］、重量比［（Ｄ）／（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｄ）］と、下記の方法で測定した各（Ｘ）における（Ａ）中の（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ及び被覆材組成物の成形体の断面における、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積に対する最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の割合（％）を表２（表２－１～表２－３）に示した。ただし、比較例４の（ＲＸ－４）と比較例７の（ＲＸ－７）は、（Ｂ－１）が（Ａ－１）中に粒子状に分散した組成物が得ることができず、（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ、及び、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は計測しておらず「－」と示した。
【0263】
＜「（Ａ）中の（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ」と、「被覆材組成物の成形体の断面における、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積に対する最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の割合（％）」の測定・算出方法＞
各実施例で得られた徐溶性肥料用被覆材組成物のキャスト膜を、可視光硬化性包埋樹脂（Ｄ－８００、日新ＥＭ社製）で包埋し、ウルトラミクロトーム（ＥＭ６、ライカ社製）により８０ｎｍ厚にキャスト膜の厚み方向の断面が観察できるように切削して得られた断面（被覆材組成物の成形体の断面）を、真空染色装置（フィルジェン社製）によりルテニウム染色した。その後、透過型電子顕微鏡（ＪＥＭ－１４００Ｆｌａｓｈ、日本電子社製）を用い、加速電圧８０ｋＶ、倍率３００倍（測定視野１００μｍ×１００μｍ）で断面を観察・撮影した。
各実施例で得られた徐溶性肥料用被覆材組成物のキャスト膜を、可視光硬化性包埋樹脂（Ｄ－８００、日新ＥＭ社製）で包埋し、ウルトラミクロトーム（ＥＭ６、ライカ社製）により８０ｎｍ厚にキャスト膜の厚み方向の断面が観察できるように切削して得られた断面（被覆材組成物の成形体の断面）を、真空染色装置（フィルジェン社製）によりルテニウム染色した。その後、透過型電子顕微鏡（ＪＥＭ－１４００Ｆｌａｓｈ、日本電子社製）を用い、加速電圧８０ｋＶ、倍率３００倍（測定視野１００μｍ×１００μｍ）で断面を観察・撮影した。
【0264】
撮影した画像を画像解析ソフトウェア（Ｗｉｎｒｏｏｆ２０１８、三谷商事社製）に取り込み、測定視野（１００μｍ×１００μｍ）に含まれるすべての前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さを算出した。また、測定視野に含まれるすべての前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さの合計値を、測定視野に含まれる前記（Ｂ）の粒子の数で割ることにより、被覆材組成物における、前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ（μｍ）を算出した。
【0265】
また、測定視野に含まれるすべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積と、前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積を求め、前記被覆材組成物の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積の、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にした百分率（％）を算出した。
【0266】
なお、「（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ（μｍ）」と「最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積の、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にした百分率（％）」は、各被覆材組成物について５ヶ所の断面を切り出し、同じ方法で５回解析を行い、５回の平均値を分析値とした。
【0267】
なお、米含有樹脂組成物（Ｗ）、徐溶性肥料の被覆層（Ｍ）および被覆層（Ｌ）の断面についても、同様に測定・算出できる。
【0268】
・米含有樹脂組成物（Ｗ）：ペレットサンプル（ペレット状の米含有生分解性樹脂組成物（Ｗ））を、可視光硬化性包埋樹脂（Ｄ－８００、日新ＥＭ社製）で包埋し、ウルトラミクロトーム（ＥＭ６、ライカ社製）により、流れ方向に対して垂直に８０ｎｍ厚で切断して得られた断面を、真空染色装置（フィルジェン社製）によりルテニウム染色し、その余は、上記の徐溶性肥料用被覆材組成物における方法と同じである。
【0269】
・徐溶性肥料の被覆層（Ｌ）又は（Ｍ）：各徐溶性肥料を、可視光硬化性包埋樹脂（Ｄ－８００、日新ＥＭ社製）で包埋し、ウルトラミクロトーム（ＥＭ６、ライカ社製）により被覆層の表面を８０ｎｍ厚で肥料は切らないように切削して得られた断面を、真空染色装置（フィルジェン社製）によりルテニウム染色し、その余は、上記の徐溶性肥料用被覆材組成物における方法と同じである。
【0270】
実施例及び比較例で得られた各被覆材組成物について、透湿度及び生分解性（崩壊度）を下記方法で測定・評価した結果を表２（表２－１～表２－３）に示す。なお、透湿度及び生分解性（崩壊度）については被覆材組成物に対して行い、残りは徐溶性肥料に対して行う。
【0271】
（１）被覆材組成物の透湿度
実施例及び比較例で得られた各被覆材組成物のフィルムを測定用試料とし、透湿度カップ法（ＪＩＳ Ｚ０２０８－１９７６）に準じて、透湿度（単位：ｇ／ｍ２・２４ｈｒ）を測定した。
実施例及び比較例で得られた各被覆材組成物のフィルムを測定用試料とし、透湿度カップ法（ＪＩＳ Ｚ０２０８－１９７６）に準じて、透湿度（単位：ｇ／ｍ２・２４ｈｒ）を測定した。
【0272】
（２）被覆材組成物の生分解性（崩壊度）
実施例及び比較例で得られた各被覆材組成物のフィルムを１５ｍｍ×１５ｍｍ×各膜厚の厚さにせん断したのち、ＪＩＳ Ｋ６９５４に準じて、崩壊度（％）を測定した。２５℃、９０日後の崩壊度を下記基準で評価した。
実施例及び比較例で得られた各被覆材組成物のフィルムを１５ｍｍ×１５ｍｍ×各膜厚の厚さにせん断したのち、ＪＩＳ Ｋ６９５４に準じて、崩壊度（％）を測定した。２５℃、９０日後の崩壊度を下記基準で評価した。
【0273】
＜評価基準＞
◎：８０％以上、
〇：６０％以上８０％未満、
△：１０％以上６０％未満、
×：１０％未満。
◎：８０％以上、
〇：６０％以上８０％未満、
△：１０％以上６０％未満、
×：１０％未満。
【0274】
【表2-1】
【0275】
【表2-2】
【0276】
【表2-3】
【0277】
実施例４０［徐溶性肥料（Ｙ－１）の製造］
徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ－１）１００ｇを、１Ｌのトリクロロエチレンに溶解もしくは分散させた。その後、噴流層による流動コーティング装置［スパイラフローＳＦＣ－ＬＡＢＯ、フロイント社製］を用いて、尿素（Ｃ－１）７８８ｇに噴霧、乾燥することにより被覆肥料（Ｙ－１）を得た。
徐溶性肥料用被覆材組成物（Ｘ－１）１００ｇを、１Ｌのトリクロロエチレンに溶解もしくは分散させた。その後、噴流層による流動コーティング装置［スパイラフローＳＦＣ－ＬＡＢＯ、フロイント社製］を用いて、尿素（Ｃ－１）７８８ｇに噴霧、乾燥することにより被覆肥料（Ｙ－１）を得た。
【0278】
肥料予熱温度：４０℃
給気温度：５０℃
パルス圧：０．３ＭＰａ。
給気温度：５０℃
パルス圧：０．３ＭＰａ。
【0279】
製造例２１［肥料（Ｃ－２）の製造］
ライスワックス［「ライスブランワックス ＸＥＣＯ－０００２Ｂ」、日本精蝋社製］５０ｇを、０．５Ｌのトリクロロエチレンに溶解もしくは分散させた。その後、噴流層による流動コーティング装置［スパイラフローＳＦＣ－ＬＡＢＯ、フロイント社製］を用いて、尿素（Ｃ－１）７１０ｇに噴霧、乾燥することにより、エステルワックスからなる保護層を有する肥料（Ｃ－２）を得た。
ライスワックス［「ライスブランワックス ＸＥＣＯ－０００２Ｂ」、日本精蝋社製］５０ｇを、０．５Ｌのトリクロロエチレンに溶解もしくは分散させた。その後、噴流層による流動コーティング装置［スパイラフローＳＦＣ－ＬＡＢＯ、フロイント社製］を用いて、尿素（Ｃ－１）７１０ｇに噴霧、乾燥することにより、エステルワックスからなる保護層を有する肥料（Ｃ－２）を得た。
【0280】
なお、肥料予熱温度：４０℃、給気温度：５０℃、パルス圧：０．３ＭＰａとした。
【0281】
製造例２２［肥料（Ｃ－３）の製造］
パラフィンワックス［「ＨＮＰ－９」、日本精蝋社製］５０ｇを、０．５Ｌのトリクロロエチレンに溶解もしくは分散させた。その後、噴流層による流動コーティング装置［スパイラフローＳＦＣ－ＬＡＢＯ、フロイント社製］を用いて、尿素（Ｃ－１）７１０ｇに噴霧、乾燥することにより、パラフィンワックスからなる保護層を有する肥料（Ｃ－３）を得た。
パラフィンワックス［「ＨＮＰ－９」、日本精蝋社製］５０ｇを、０．５Ｌのトリクロロエチレンに溶解もしくは分散させた。その後、噴流層による流動コーティング装置［スパイラフローＳＦＣ－ＬＡＢＯ、フロイント社製］を用いて、尿素（Ｃ－１）７１０ｇに噴霧、乾燥することにより、パラフィンワックスからなる保護層を有する肥料（Ｃ－３）を得た。
【0282】
なお、肥料予熱温度：４０℃、給気温度：５０℃、パルス圧：０．３ＭＰａとした。
【0283】
製造例２３［肥料（Ｃ－４）の製造］
パラフィンワックス［「ＨＮＰ－９」、日本精蝋社製］］１０ｇを、０．５Ｌのトリクロロエチレンに溶解もしくは分散させた。その後、噴流層による流動コーティング装置［スパイラフローＳＦＣ－ＬＡＢＯ、フロイント社製］を用いて、尿素（Ｃ－１）７１０ｇに噴霧、乾燥することにより、パラフィンワックスからなる保護層を有する肥料（Ｃ－３）を得た。
パラフィンワックス［「ＨＮＰ－９」、日本精蝋社製］］１０ｇを、０．５Ｌのトリクロロエチレンに溶解もしくは分散させた。その後、噴流層による流動コーティング装置［スパイラフローＳＦＣ－ＬＡＢＯ、フロイント社製］を用いて、尿素（Ｃ－１）７１０ｇに噴霧、乾燥することにより、パラフィンワックスからなる保護層を有する肥料（Ｃ－３）を得た。
【0284】
なお、肥料予熱温度：４０℃、給気温度：５０℃、パルス圧：０．３ＭＰａとした。
【0285】
製造例２４［肥料（Ｃ－５）の製造］
パラフィンワックス［「ＨＮＰ－９」、日本精蝋社製］］９０ｇを、０．５Ｌのトリクロロエチレンに溶解もしくは分散させた。その後、噴流層による流動コーティング装置［スパイラフローＳＦＣ－ＬＡＢＯ、フロイント社製］を用いて、尿素（Ｃ－１）７１０ｇに噴霧、乾燥することにより、パラフィンワックスからなる保護層を有する肥料（Ｃ－３）を得た。
パラフィンワックス［「ＨＮＰ－９」、日本精蝋社製］］９０ｇを、０．５Ｌのトリクロロエチレンに溶解もしくは分散させた。その後、噴流層による流動コーティング装置［スパイラフローＳＦＣ－ＬＡＢＯ、フロイント社製］を用いて、尿素（Ｃ－１）７１０ｇに噴霧、乾燥することにより、パラフィンワックスからなる保護層を有する肥料（Ｃ－３）を得た。
【0286】
なお、肥料予熱温度：４０℃、給気温度：５０℃、パルス圧：０．３ＭＰａとした。
【0287】
なお、肥料（Ｃ－２）～肥料（Ｃ－５）は、肥料（Ｃ－１）（尿素）の表面に保護層を設けることによってそれぞれ形成されており、表３（表３－４～表３－５）に示されている肥料（Ｃ－２）～肥料（Ｃ－５）の部数はあくまで肥料（Ｃ－１）に相当する部数が示されている。
【0288】
実施例４１～８７［徐溶性肥料（Ｙ－２）～（Ｙ－４８）及び比較用の肥料（ＲＹ－１）～（ＲＹ－１０）の製造］
それぞれ表３（表３－１～表３－６）に示す原料（ｇ）を用いる以外は実施例４０と同様にして、徐溶性肥料（Ｙ－２）～（Ｙ－４８）及び比較用の肥料（ＲＹ－１）～（ＲＹ－１０）を得た。得られた各（Ｙ）及び（ＲＹ）における（Ｄ１）のＳＰ値［ＳＰＤ１］（又は（ＲＤ１）のＳＰ値［ＳＰＲＤ１］、（Ａ）のＳＰ値と（Ｄ１）のＳＰ値の差［（ＳＰＡ）－（ＳＰＤ１）］｛又は（Ａ）のＳＰ値と（ＲＤ１）のＳＰ値の差［（ＳＰＡ）－（ＳＰＲＤ１）］｝、重量比［（Ａ）／（Ｂ）］、重量比［（Ｄ１）／（Ｄ２）］、重量比［（Ｄ）／（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｄ）］と、上述の方法で測定した被覆層における（Ａ）中の（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ及び被覆層の断面における、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積に対する最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の割合（％）を表３（表３－１～表３－６）に示した。
それぞれ表３（表３－１～表３－６）に示す原料（ｇ）を用いる以外は実施例４０と同様にして、徐溶性肥料（Ｙ－２）～（Ｙ－４８）及び比較用の肥料（ＲＹ－１）～（ＲＹ－１０）を得た。得られた各（Ｙ）及び（ＲＹ）における（Ｄ１）のＳＰ値［ＳＰＤ１］（又は（ＲＤ１）のＳＰ値［ＳＰＲＤ１］、（Ａ）のＳＰ値と（Ｄ１）のＳＰ値の差［（ＳＰＡ）－（ＳＰＤ１）］｛又は（Ａ）のＳＰ値と（ＲＤ１）のＳＰ値の差［（ＳＰＡ）－（ＳＰＲＤ１）］｝、重量比［（Ａ）／（Ｂ）］、重量比［（Ｄ１）／（Ｄ２）］、重量比［（Ｄ）／（Ａ）＋（Ｂ）＋（Ｄ）］と、上述の方法で測定した被覆層における（Ａ）中の（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ及び被覆層の断面における、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積に対する最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の割合（％）を表３（表３－１～表３－６）に示した。
【0289】
実施例及び比較例で得られた各徐溶性肥料について、肥料の徐溶性（初期溶出率及び８０％溶出日数）と耐衝撃性を下記方法で評価した結果を表３（表３－１～表３－６）に示す。なお、比較例１４の（ＲＹ－４）と比較例１７の（ＲＹ－７）は、（Ｂ－１）が（Ａ－１）中に粒子状に分散した組成物を得ることができず、（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さ、及び、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の（Ｂ）の断面積の割合は計測せず、「－」と示した。ただし、肥料（Ｃ）の表面の少なくとも一部が被覆されてなる肥料の製造はできたため、耐衝撃性及び徐溶性の評価については行った。
【0290】
（３）肥料の徐溶性
各被覆肥料（Ｙ）５０ｇとイオン交換水１００ｇを密閉できるガラス製広口サンプル瓶容器に入れ加え、２５℃の恒温槽内で保管し、一定期間ごとに液を撹拌し、１ｇ程度サンプリングし、サンプリング液中に含まれる尿素（Ｃ－１）を液体クロマトグラフィー質量分析計（ＬＣ／ＭＳ）で定量した。
各被覆肥料（Ｙ）５０ｇとイオン交換水１００ｇを密閉できるガラス製広口サンプル瓶容器に入れ加え、２５℃の恒温槽内で保管し、一定期間ごとに液を撹拌し、１ｇ程度サンプリングし、サンプリング液中に含まれる尿素（Ｃ－１）を液体クロマトグラフィー質量分析計（ＬＣ／ＭＳ）で定量した。
【0291】
＜測定条件＞
装置：ＬＣＭＳ－８０３０（（株）島津製作所製）
カラム：Ｉｎｅｒｔ Ｓｕｓｔａｉｎ Ｃ１８（シリカゲル粒子径２μｍ、内径２．１ｍｍ、長さ１００ｍｍ）
カラム温度：４０℃
移動相Ａ：１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液／メタノール＝８０／２０
移動相Ｂ：メタノール
流量：０．２ｍｌ／ｍｉｎ。
装置：ＬＣＭＳ－８０３０（（株）島津製作所製）
カラム：Ｉｎｅｒｔ Ｓｕｓｔａｉｎ Ｃ１８（シリカゲル粒子径２μｍ、内径２．１ｍｍ、長さ１００ｍｍ）
カラム温度：４０℃
移動相Ａ：１０ｍＭ酢酸アンモニウム水溶液／メタノール＝８０／２０
移動相Ｂ：メタノール
流量：０．２ｍｌ／ｍｉｎ。
【0292】
＜評価方法＞
＜１＞初期溶出率（％）：２５℃の恒温槽内で試験５日保管後の溶出率とする
下記式により初期溶出率（％）を求め、下記基準で判定した。
初期溶出率（％）＝｛２５℃の恒温槽内で５日保管後のサンプリング液中の尿素（Ｃ－１）の重量分率／被覆肥料（Ｙ）中に含まれる尿素（Ｃ－１）が全量溶出した場合のサンプリング液中の重量分率｝×１００。
＜１＞初期溶出率（％）：２５℃の恒温槽内で試験５日保管後の溶出率とする
下記式により初期溶出率（％）を求め、下記基準で判定した。
初期溶出率（％）＝｛２５℃の恒温槽内で５日保管後のサンプリング液中の尿素（Ｃ－１）の重量分率／被覆肥料（Ｙ）中に含まれる尿素（Ｃ－１）が全量溶出した場合のサンプリング液中の重量分率｝×１００。
【0293】
［評価基準］
◎：５％以下
〇：５％超２０％以下
△：２０％超５０％以下
×：５０％超
上段が初期溶出率（％）、下段が判定である。
◎：５％以下
〇：５％超２０％以下
△：２０％超５０％以下
×：５０％超
上段が初期溶出率（％）、下段が判定である。
【0294】
＜２＞８０％溶出日数（日）：試験前の被覆肥料（Ｙ）中に含まれる尿素（Ｃ－１）の８０重量％が溶出するまでの日数を下記基準で判定した。
【0295】
［評価基準］
◎：３０日以上
〇：２０日以上２９日以下
△：１０日以上１９日以下
×：９日以下
上段が溶出日数（日）、下段が判定である。
◎：３０日以上
〇：２０日以上２９日以下
△：１０日以上１９日以下
×：９日以下
上段が溶出日数（日）、下段が判定である。
【0296】
（４）耐衝撃性
各被覆肥料（Ｙ）５００ｇを肩掛け式電動散粒機（商品名「ブロキャスＪｒ」、向井工業（株）製）を用いて地上１００ｃｍの高さからコンクリート地面上に散布した。散布された該（Ｙ）５０ｇをサンプルとして、上記（３）＜１＞と同様に初期溶出率（％）を測定、算出した。コンクリート地面上への散布時の衝撃により被覆肥料の被覆層にひび割れや欠け等が生じた場合、初期溶出率は（３）＜１＞よりも大きくなるため、散布前後の初期溶出率の差ΔＡを下記式により求め、下記基準で耐衝撃性を評価した。
各被覆肥料（Ｙ）５００ｇを肩掛け式電動散粒機（商品名「ブロキャスＪｒ」、向井工業（株）製）を用いて地上１００ｃｍの高さからコンクリート地面上に散布した。散布された該（Ｙ）５０ｇをサンプルとして、上記（３）＜１＞と同様に初期溶出率（％）を測定、算出した。コンクリート地面上への散布時の衝撃により被覆肥料の被覆層にひび割れや欠け等が生じた場合、初期溶出率は（３）＜１＞よりも大きくなるため、散布前後の初期溶出率の差ΔＡを下記式により求め、下記基準で耐衝撃性を評価した。
【0297】
ΔＡ（％）＝｛散布後の（Ｙ）の初期溶出率（％）｝－｛散布前（上記（２）＜１＞）の（Ｙ）の初期溶出率（％）｝
［評価基準］
◎：０～５％以下
○：５％超１０％以下
△：１０％超２０％以下
×：２０％超。
［評価基準］
◎：０～５％以下
○：５％超１０％以下
△：１０％超２０％以下
×：２０％超。
【0298】
【表3-1】
【0299】
【表3-2】
【0300】
【表3-3】
【0301】
【表3-4】
【0302】
【表3-5】
【0303】
【表3-6】
【0304】
なお、本発明は上述した実施形態にのみ限定されず、特許請求の範囲において種々の変更が可能である。
【0305】
本発明は、下記態様および形態を包含する。
【0306】
１．生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とを含有する徐溶性肥料用被覆材組成物であり、下記（１）～（５）のすべてを満たす徐溶性肥料用被覆材組成物：（１）前記被覆材組成物中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である；（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である；（４）前記被覆材組成物の成形体の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。
【0307】
２．前記化合物（Ｄ１）が、脂肪酸エステル化合物、脂肪族系ウレタン化合物、脂肪酸アミド化合物、および炭化水素化合物からなる群から選択される少なくとも１種以上を含む、１．に記載の徐溶性肥料用被覆材組成物。
【0308】
３．前記化合物（Ｄ１）の融点が６０～１００℃である１．または２．に記載の徐溶性肥料用被覆材組成物。
【0309】
４．前記徐溶性調整剤（Ｄ）が更に有機化クレイ（Ｄ３）を含有し、前記（Ｄ３）のメジアン径が０．０１～４０μｍである１．～３．のいずれか１つに記載の徐溶性肥料用被覆材組成物。
【0310】
５．前記（Ｄ１）と（Ｄ３）の含有重量比［（Ｄ１）／（Ｄ３）］が４０／６０～９０／１０である４．に記載の徐溶性肥料用被覆材組成物。
【0311】
６．１以上の被覆層で肥料（Ｃ）の表面の少なくとも一部が被覆されてなる徐溶性肥料であり、前記１以上の被覆層に、１．～５．のいずれか１つに記載の徐溶性肥料用被覆材組成物からなる被覆層（Ｌ）が少なくとも１層含まれる徐溶性肥料。
【0312】
７．１以上の被覆層で肥料（Ｃ）の表面の少なくとも一部が被覆されてなる、生分解性樹脂（Ａ）と米（Ｂ）と徐溶性調整剤（Ｄ）とを含有する徐溶性肥料であり、前記１以上の被覆層に、下記（１）～（５）のすべてを満たす被覆層（Ｍ）が少なくとも１層含まれる徐溶性肥料：（１）前記被覆層（Ｍ）中の前記（Ａ）と前記（Ｂ）の重量比［（Ａ）／（Ｂ）］が９８／２～２０／８０である；（２）前記（Ａ）中に前記（Ｂ）が粒子状に分散している；（３）前記（Ａ）中の前記（Ｂ）の最小外接矩形の短辺の平均長さが０．１μｍ以上４０μｍ以下である；（４）前記被覆層（Ｍ）の断面における、最小外接矩形の短辺の長さが６０μｍ以上の前記（Ｂ）の断面積の合計面積が、すべての前記（Ｂ）の断面積の合計面積を基準にして５％以下である；（５）前記徐溶性調整剤（Ｄ）が、エステル基、ウレタン基及びアミド基からなる群より選ばれる少なくとも１種の官能基を有する、および、数平均分子量（Ｍｎ）が３００～１５００である、ことの少なくとも一方を満たす化合物（Ｄ１）を含有し、前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）が８～１０（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２であり、かつ前記生分解性樹脂（Ａ）の溶解性パラメータ（ＳＰＡ）と前記（Ｄ１）の溶解性パラメータ（ＳＰＤ１）の差［ＳＰＡ－ＳＰＤ１］が０～３（ｃａｌ／ｃｍ３）１／２である。
【符号の説明】
【0313】
１００ 二軸混練装置（米含有樹脂組成物の製造装置）、
１０ 第１収容部、
２０ 投入部、
３０ 回転部、
３１ 回転部材（第１スクリュー）、
３２ 回転部材（第１パドル）、
３３ 回転部材（第２スクリュー）、
３４ 回転部材（第２パドル）、
３５ 回転部材（第４スクリュー）、
４１ 回転部材（第６スクリュー）、
４２ 回転部材（第７スクリュー）、
５０ 脱水部、
５１ スクリュー（第３スクリュー）、
５２ 第２収容部、
６０ 第１脱気部、
６１ スクリュー（第５スクリュー）、
６２ 第３収容部、
７０ 第２脱気部、
７１ スクリュー（第８スクリュー）、
７２ 第４収容部、
Ｓ１ 第１収容空間、
Ｓ２ 第２収容空間、
Ｓ３ 第３収容空間、
Ｓ４ 第４収容空間、
Ｘ 長手方向、
Ｙ 幅方向（回転軸と交差する方向）。
１０ 第１収容部、
２０ 投入部、
３０ 回転部、
３１ 回転部材（第１スクリュー）、
３２ 回転部材（第１パドル）、
３３ 回転部材（第２スクリュー）、
３４ 回転部材（第２パドル）、
３５ 回転部材（第４スクリュー）、
４１ 回転部材（第６スクリュー）、
４２ 回転部材（第７スクリュー）、
５０ 脱水部、
５１ スクリュー（第３スクリュー）、
５２ 第２収容部、
６０ 第１脱気部、
６１ スクリュー（第５スクリュー）、
６２ 第３収容部、
７０ 第２脱気部、
７１ スクリュー（第８スクリュー）、
７２ 第４収容部、
Ｓ１ 第１収容空間、
Ｓ２ 第２収容空間、
Ｓ３ 第３収容空間、
Ｓ４ 第４収容空間、
Ｘ 長手方向、
Ｙ 幅方向（回転軸と交差する方向）。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
