特開 2024-88452 複合積層体およびその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024088452

(43)【公開日】2024-07-02

(54)【発明の名称】複合積層体およびその製造方法

(51)【国際特許分類】

   B32B 5/28 20060101AFI20240625BHJP

   B29C 65/02 20060101ALI20240625BHJP

【ＦＩ】

B32B5/28 A

B29C65/02

【審査請求】未請求

【請求項の数】9

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022203635

(22)【出願日】2022-12-20

(71)【出願人】

【識別番号】511041857

【氏名又は名称】ＡＲＴ＆ＴＥＣＨ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100114258

【弁理士】

【氏名又は名称】福地 武雄

(74)【代理人】

【識別番号】100125391

【弁理士】

【氏名又は名称】白川 洋一

(72)【発明者】

【氏名】渡邊 泰

(72)【発明者】

【氏名】城野 秀治

【テーマコード（参考）】

4F100

4F211

【Ｆターム（参考）】

4F100AB01D

4F100AJ10D

4F100AK01D

4F100AK07A

4F100AK07B

4F100AK23C

4F100AP00D

4F100AT00B

4F100BA03

4F100BA04

4F100BA07

4F100DC11D

4F100DG06D

4F100DG11A

4F100DG11C

4F100DG15A

4F100DH01A

4F100DH02A

4F100DH02C

4F100EH36

4F100EJ17

4F100EJ42

4F100JA04B

4F100JB16D

4F211AA11

4F211AA13

4F211AA21

4F211AA24

4F211AA28

4F211AD06

4F211AD16

4F211AG01

4F211AG03

4F211AR02

4F211AR06

4F211AR12

4F211TA13

4F211TC01

4F211TN07

4F211TQ04

(57)【要約】

【課題】接合層が介在することで、被接合層と形状安定性に優れたＰＰ－ＦＲＰ層とが接合された複合積層体およびその製造方法を提供する。
【解決手段】ＰＰ－ＦＲＰを応用した複合積層体１００であって、シート状の第１のテキスタイルおよび第１のテキスタイルの網目内に浸潤し、固着されたポリプロピレンを有する複数の複合層１１１～１１４からなるＰＰ－ＦＲＰ層１１０と、ＰＰ－ＦＲＰ層１１０の一方の主面に設けられ、シート状の第２のテキスタイルおよび第２のテキスタイルの網目内に浸潤し、固着されたＰＶＢを有する接合層１２０と、接合層１２０に接し、接合層１２０の介在によりＰＰ－ＦＲＰ層１１０に接合される被接合層１３０と、を備える。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

ＰＰ－ＦＲＰを応用した複合積層体であって、
シート状の第１のテキスタイルおよび前記第１のテキスタイルの網目内に浸潤し、固着されたポリプロピレンを有する複数の複合層からなるＰＰ－ＦＲＰ層と、
前記ＰＰ－ＦＲＰ層の一方の主面に設けられ、シート状の第２のテキスタイルおよび前記第２のテキスタイルの網目内に浸潤し、固着されたＰＶＢを有する接合層と、
前記接合層に接し、前記接合層の介在により前記ＰＰ－ＦＲＰ層に接合される被接合層と、を備えることを特徴とする複合積層体。

【請求項2】

前記被接合層は、熱可塑性樹脂で形成されていることを特徴とする請求項１記載の複合積層体。

【請求項3】

前記被接合層は、木材、スエードまたはメタルメッシュの一つで形成されている加飾層であることを特徴とする請求項１記載の複合積層体。

【請求項4】

前記接合層は、高融点のポリプロピレンで形成され、前記ＰＰ－ＦＲＰ層に接するフィルム層をさらに有することを特徴とする請求項１または請求項２記載の複合積層体。

【請求項5】

前記複数の複合層に挟まれて設けられた回路部材をさらに備えることを特徴とする請求項１または請求項２記載の複合積層体。

【請求項6】

不織布および前記不織布に含浸されたポリプロピレンを有する複数のプリプレグシートを重ね、熱プレスしてＰＰ－ＦＲＰ層を生成する工程と、
前記ＰＰ－ＦＲＰ層に対し、テキスタイルとＰＶＢフィルムとを重ねて配置し、熱プレスして接合層を形成する工程と、を含むことを特徴とする複合積層体の製造方法。

【請求項7】

織布および前記織布に含浸されたポリプロピレンを有する複数のプリプレグシートとシート状のテキスタイルを交互に重ね、熱プレスしてＰＰ－ＦＲＰ層を生成する工程と、
前記ＰＰ－ＦＲＰ層に対し、テキスタイルとＰＶＢフィルムとを重ねて配置し、熱プレスして接合層を形成する工程と、を含むことを特徴とする複合積層体の製造方法。

【請求項8】

前記ＰＰ－ＦＲＰ層および前記接合層からなる中間部材に対し、前記接合層側に熱可塑性樹脂を射出成形する工程をさらに含むことを特徴とする請求項６または請求項７記載の複合積層体の製造方法。

【請求項9】

前記ＰＰ－ＦＲＰ層および前記接合層からなる中間部材に対し、前記接合層側に加飾層を配置して熱圧着する工程をさらに含むことを特徴とする請求項６または請求項７記載の複合積層体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ＰＰ－ＦＲＰ(Fiber Reinforced Plastics)を応用した複合積層体およびその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、樹脂の加飾成形技術として、樹脂を繊維内に浸潤させて部材を作製する方法が知られている（例えば、特許文献１、２）。その際に浸潤させる樹脂として、例えばＰＶＢ（ポリビニルブチラール）等が用いられる。樹脂と繊維層とが一体化された部材は、十分な強度を有する。このような部材では、射出成形される基盤樹脂層も、不織布層の各繊維の隙間に浸潤しつつ固着される。

【0003】

特許文献１記載のハウジングでは、不織布層が接着樹脂層を介して加飾層に接着されている。接着樹脂層には、例えば軟化により接着樹脂層内の気泡を逃すことができる程度の粘度を有するＰＶＢ（ポリビニルブチラール）が用いられている。特許文献１には、ハウジングを構成する基盤樹脂層の材料の一例としてポリプロピレンが用いられることや、接着樹脂層が導線を内蔵していることも開示されている。

【0004】

特許文献２には、突板の裏面と樹脂フィルムとの間に、樹脂フィルムの融点よりも高い温度での形状維持が可能な繊維を主体とした不織布を介装させ、樹脂フィルムをあたかもＦＲＰのように構成した突板シートとその応用製品が開示されている。そして、不織布の例としてＰＥＴ繊維、樹脂フィルムの例としてプロピレンのフィルムが挙げられている。特許文献２記載の突板シートでは、不織布と基材樹脂との間でアンカー効果を発揮させることで両者を強固に接合させている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０２０－１７５６４１号公報

【特許文献2】再表２０１３－１９０８３９号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

ポリプロピレンは、低コストで調達できるだけでなく、耐薬品性にも優れており、様々な用途への応用の可能性を有しているものの、ポリプロピレンで形成された複数のシートを重ねて熱圧着しても、容易には一体化しない。

【0007】

これに対し、本発明の発明者らは、不織布の繊維内に浸潤させる樹脂としてポリプロピレンのみを用い、一体化した積層体としてＰＰ－ＦＲＰ部材を開発した。ＰＰ－ＦＲＰ部材は、形状安定性に優れており、これを一層として他層と接合することで様々な積層体へ展開可能であり、産業上の観点で非常に大きな意味を持つ。

【0008】

しかしながら、ポリプロピレンに代表されるポリオレフィンは、分子内に極性基を持たないために接着性に劣る。ＰＰ－ＦＲＰ部材は表面がポリプロピレンで形成されており、これをＰＰ－ＦＲＰ層として他層と接合することは容易ではない。

【0009】

本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、接合層が介在することで、被接合層と形状安定性に優れたＰＰ－ＦＲＰ層とが接合された複合積層体およびその製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0010】

（１）上記の目的を達成するために、本発明は、以下のような手段を講じた。すなわち、本発明の複合積層体は、ＰＰ－ＦＲＰを応用した複合積層体であって、シート状の第１のテキスタイルおよび前記第１のテキスタイルの網目内に浸潤し、固着されたポリプロピレンを有する複数の複合層からなるＰＰ－ＦＲＰ層と、前記ＰＰ－ＦＲＰ層の一方の主面に設けられ、シート状の第２のテキスタイルおよび前記第２のテキスタイルの網目内に浸潤し、固着されたＰＶＢを有する接合層と、前記接合層に接し、前記接合層の介在により前記ＰＰ－ＦＲＰ層に接合される被接合層と、を備えることを特徴としている。このように接合層が介在することで、被接合層と形状安定性に優れたＰＰ－ＦＲＰ層とが接合された複合積層体を形成できる。

【0011】

（２）また、上記（１）記載の複合積層体において、前記被接合層は、熱可塑性樹脂で形成されていることを特徴としている。これにより、ＰＰ－ＦＲＰ層に熱可塑性樹脂を射出成形した複合積層体を形成できる。

【0012】

（３）また、上記（１）または（２）記載の複合積層体において、前記被接合層は、木材、スエードまたはメタルメッシュの一つで形成されている加飾層であることを特徴としている。これにより、表層材として用いられる加飾層のバッカーに形状安定性に優れたＰＰ－ＦＲＰ層を利用できる。

【0013】

（４）また、上記（１）から（３）のいずれかに記載の複合積層体において、前記接合層は、高融点のポリプロピレンで形成され、前記ＰＰ－ＦＲＰ層に接するフィルム層をさらに有することを特徴としている。これにより、ＰＰ－ＦＲＰ層と接合層とをさらに強固に接合できる。

【0014】

（５）また、上記（１）から（４）のいずれかに記載の複合積層体において、前記複数の複合層に挟まれて設けられた回路部材をさらに備えることを特徴としている。これにより、複合積層体をワイヤーハーネスやヒータの部品として用いることができる。

【0015】

（６）また、本発明の複合積層体の製造方法は、不織布および前記不織布に含浸されたポリプロピレンを有する複数のプリプレグシートを重ね、熱プレスしてＰＰ－ＦＲＰ層を生成する工程と、前記ＰＰ－ＦＲＰ層に対し、テキスタイルとＰＶＢフィルムとを重ねて配置し、熱プレスして接合層を形成する工程と、を含むことを特徴としている。このように、テキスタイルとＰＶＢフィルムとを重ねて接合層を形成することで、基盤樹脂層や加飾層である被接合層に対しＰＰ－ＦＲＰ層を接合できる。

【0016】

（７）また、上記（６）記載の複合積層体の製造方法において、織布および前記織布に含浸されたポリプロピレンを有する複数のプリプレグシートとシート状のテキスタイルを交互に重ね、熱プレスしてＰＰ－ＦＲＰ層を生成する工程と、前記ＰＰ－ＦＲＰ層に対し、テキスタイルとＰＶＢフィルムとを重ねて配置し、熱プレスして接合層を形成する工程と、を含むことを特徴としている。このように、テキスタイルとＰＶＢフィルムとを重ねて接合層を形成することで、基盤樹脂層や加飾層である被接合層に対しＰＰ－ＦＲＰ層を接合できる。

【0017】

（８）また、上記（６）または（７）記載の複合積層体の製造方法において、前記ＰＰ－ＦＲＰ層および前記接合層からなる中間部材に対し、前記接合層側に熱可塑性樹脂を射出成形する工程をさらに含むことを特徴としている。これにより、ＰＰ－ＦＲＰ層に対する被接合層として基盤樹脂層を形成できる。

【0018】

（９）また、上記（６）から（８）のいずれかに記載の複合積層体の製造方法において、前記ＰＰ－ＦＲＰ層および前記接合層からなる中間部材に対し、前記接合層側に加飾層を配置して熱圧着する工程をさらに含むことを特徴としている。これにより、ＰＰ－ＦＲＰ層に対する被接合層として加飾層を形成できる。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】複合積層体を示す断面図である。

【図2】（ａ）～（ｃ）それぞれプリプレグ作製の工程を示す断面図である。

【図3】ＰＰ－ＦＲＰ層の形成工程を示す斜視図である。

【図4】（ａ）～（ｄ）それぞれ接合層の形成およびトリミングの工程を示す断面図である。

【図5】（ａ）、（ｂ）射出成形による被接合層の形成工程を示す断面図である。

【図6】プリプレグとテキスタイルとを熱圧着する工程を示す斜視図である。

【図7】（ａ）、（ｂ）それぞれ導線および素子を埋設したＰＰ－ＦＲＰ層を示す断面図である。

【図8】被接合層の接合工程を示す断面図である。

【図9】切断面の顕微鏡写真である。

【発明を実施するための形態】

【0020】

以下、本発明の実施形態について図面を参照しつつ詳細に説明する。

【0021】

［第１実施形態］
［複合積層体］
図１は、複合積層体１００を示す断面図である。図１に示す形態は一例である。複合積層体１００は、ＰＰ－ＦＲＰ技術を応用したものであり、ＰＰ－ＦＲＰ層１１０、接合層１２０および被接合層１３０を備えている。

【0022】

（ＰＰ－ＦＲＰ層）
ＰＰ－ＦＲＰ層１１０は、ＰＰ複合層１１１～１１４で構成されている。ＰＰ複合層１１１～１１４は積層されており、ＰＰ複合層１１１～１１４のそれぞれは、シート状の第１のテキスタイルおよび第１のテキスタイルの網目内に浸潤し固着されたポリプロピレンで形成されている。

【0023】

ＰＰ複合層１１１～１１４では、ポリプロピレンが層を超えて連続的に存在しており、第１のテキスタイルの網目内に浸潤している。浸潤したポリプロピレンのアンカー効果により、ＰＰ複合層１１１～１１４のそれぞれが隣り合う層と強固に接合している。このようにして強固に一体化された板状部材が構成される。

【0024】

ポリプロピレンは、５ｗｔ％以上３０ｗｔ％以下のタッキファイヤを含むことが好ましい。タッキファイヤは、粘着付与樹脂であり、例えば石油系が用いられる。これにより、ホットメルトによりプリプレグの準備が容易になる。

【0025】

ポリプロピレンとしては、高融点のものを用いることができる。このような高融点ポリプロピレンは、高収縮タイプの材料であり、高弾性率を要する製品向けの部材に用いることができる。高融点ポリプロピレンとしては、例えば、融点１５０℃以上のものが好ましい。このような高融点ポリプロピレンは、８５ｗｔ％以上９５ｗｔ％以下のポリプロピレンと５ｗｔ％以上１５ｗｔ％以下のタッキファイヤで構成されることが好ましい。

【0026】

また、ポリプロピレンとして低融点のものも用いることができる。このような低融点ポリプロピレンは低収縮タイプであり、高融点ポリプロピレンより若干柔らかい。ポリエチレン強化繊維等の耐熱温度の低い合成繊維織物への含浸に用いることができる。低融点ポリプロピレンとしては、例えば、融点１００℃以下のものが好ましい。このような低融点ポリプロピレンは、７０ｗｔ％以上８５ｗｔ％以下のポリプロピレンと１５ｗｔ％以上３０ｗｔ％以下のタッキファイヤで構成されることが好ましい。

【0027】

ポリプロピレンの融点は少なくとも１６０℃以下であることが好ましい。これにより、低い温度での加工が可能になり、融点の異なる層との接合が可能になる。例えば融点の高いポリプロピレンで表層加飾した部材を形成し、その部材とＰＰ－ＦＲＰ層とを接合できる。

【0028】

ＰＰ複合層１１１～１１４のそれぞれに含まれる第１のテキスタイルは、すべて不織布であるか不織布と織布とが交互に重なっていることが好ましい。不織布は、スパンボンド系不織布が好ましく、特にポリエステルを含むスパンボンド系不織布が好ましい。不織布は、ポリエステルを含む抄紙系不織布またはフェルトであってもよい。織布には、ポリエチレン強化繊維織布を用いることもできる。ポリエステル不織布を用いる場合の坪数は、３０ｇ／ｍ^２以上２５０ｇ／ｍ^２以下であることが好ましい。これにより、軟化したポリプロピレンが含浸しやすくなる。

【0029】

ＰＰ－ＦＲＰ層１１０では、ＰＰ複合層１１１～１１４が４層構造を有しているが、その他の数の積層であってもよい。４層構造以上とすることでＰＰ－ＦＲＰ層１１０の強度を向上し形状を安定にすることができる。一方で、４層構造未満であれば成形が容易になる。

【0030】

（接合層）
接合層１２０は、ＰＰ－ＦＲＰ層１１０の一方の主面に設けられ、ＰＰ－ＦＲＰ層１１０と被接合層１３０とを接合している。図１に示す例では、接合層１２０が、ＰＶＢ複合層１２１、１２３およびＰＶＢフィルム層１２２を有している。

【0031】

ＰＶＢ複合層１２１、１２３は、シート状の第２のテキスタイルおよび第２のテキスタイルの網目内に浸潤し、固着されたＰＶＢ（ポリビニルブチラール）を有する。ＰＶＢは、溶融温度を上回る温度で即溶融し、凝固温度を下回る温度で即凝固する性質を有し、接合層１２０を構成する接着剤として非常に有効である。

【0032】

第２のテキスタイルは、織布であってもよいが、不織布であることが好ましい。不織布は調達容易であり、低コストで複合積層体１００を製造できる。不織布は、スパンボンド系不織布が好ましく、特にポリエステルを含むスパンボンド系不織布が好ましい。不織布は、ポリエステルを含む抄紙系不織布またはフェルトであってもよい。織布として、ポリエチレン強化繊維織布を用いることもできる。

【0033】

ＰＶＢフィルム層１２２は、ＰＶＢフィルムに由来する層であり、ＰＶＢで構成された薄い層である。ＰＶＢは、層を超えて連続的に存在しており、ＰＶＢフィルム層１２２を構成するＰＶＢは、第２のテキスタイルの網目内に浸潤しているＰＶＢと連続している。ＰＶＢの接着力と浸潤したＰＶＢのアンカー効果により、ＰＶＢ複合層１２１、１２３のそれぞれが隣り合う層と強固に接合している。なお、ＰＶＢフィルムのすべてのＰＶＢが浸潤し、隣り合う第２のテキスタイルが接する場合には、ＰＶＢフィルム層１２２が無くＰＶＢ複合層１２１、１２３同士が接する状態となる。

【0034】

接合層１２０は、高融点のポリプロピレンで形成され、ＰＰ－ＦＲＰ層１１０に接するＰＰフィルム層をさらに有することが好ましい。ポリプロピレンは、分子内に極性基を持たないために接着性に劣る。高融点のポリプロピレンのフィルムをＰＰ－ＦＲＰ層１１０と第２のテキスタイルとの間に配置して圧着することで、ＰＰ－ＦＲＰ層１１０と接合層１２０とをさらに強固に接合できる。

【0035】

図１に示す例では、接合層１２０は、３層で形成されているが、ＰＶＢ複合層を有していれば１～２層であってもよいし、３層以上であってもよい。接合層１２０が複数層で形成される場合、ＰＶＢフィルム層とＰＶＢ複合層とが交互に形成されているか、ＰＶＢ複合層が連続して形成される。ＰＶＢ複合層が連続して形成される場合には、隣り合う第２のテキスタイルが接している。

【0036】

（被接合層）
被接合層１３０は、接合層に接し、接合層の介在によりＰＰ－ＦＲＰ層に接合される。接合層１２０が介在することで、被接合層１３０と形状安定性に優れたＰＰ－ＦＲＰ層１１０とが接合された複合積層体１００を形成できる。

【0037】

被接合層１３０は、熱可塑性樹脂で形成されていることが好ましい。これにより、ＰＰ－ＦＲＰ層に射出成形を施した複合積層体を形成できる。熱可塑性樹脂には、ＡＢＳ樹脂、ＰＰ、ＰＣ、ＰＭＭＡが挙げられる。熱可塑性樹脂以外で形成された被接合層については後述する。

【0038】

［複合積層体の製造方法］
上記のように構成された複合積層体１００の製造方法を説明する。

【0039】

（ＰＰ－ＦＲＰ層の形成）
まずはＰＰ－ＦＲＰ層１１０を生成する。ＰＰ－ＦＲＰ層１１０は、プリプレグ作製、熱圧着、プレフォーム成形およびトリミングの工程で製造される。図２（ａ）～（ｃ）は、それぞれプリプレグ作製の工程を示す断面図である。

【0040】

まず、プリプレグを作製する。例えば図２（ａ）に示すように、表面を水平にした状態でシート状のテキスタイル１０を置き、その上から軟化点を超える温度に加熱し軟化したポリプロピレン２０を塗布し浸潤、固着させることでプリプレグ３０を作製できる。テキスタイル１０としては、厚さ５０μｍ以上５００μｍ以下のものを用いるのが好ましい。

【0041】

塗布には、ホットメルトによる塗布機としてメルターと呼ばれる装置を用いることができる。図２（ａ）に示す装置例は、枚葉塗布機であり、テキスタイル１０を固定し、噴霧式のノズル部Ｍ１をテキスタイル１０の全体にわたって移動させることでポリプロピレン２０をテキスタイル１０に塗布しプリプレグ３０を作製できる。

【0042】

図２（ｂ）に示す装置例は、ロール・トゥ・ロールの連続含浸装置である。噴霧式のノズル部Ｍ２を固定し、テキスタイル１０をロールＲ１からロールＲ２に移動させることでテキスタイル１０の全体にポリプロピレン２０を塗布しプリプレグ３０を作製できる。以上のような塗布機では、塗布の際には、塗布機側またはテキスタイル側の一方を他方に対して一定速度で移動させることが好ましい。

【0043】

図２（ｃ）に示す装置例も、ロールを用いた連続含浸装置である。吐出式のノズル部Ｍ３を固定し、ロールＲ３、Ｒ４間の位置にポリプロピレン２０を供給する。ロールＲ３、Ｒ４間に挟まれて送り出されるテキスタイル１０には、ポリプロピレン２０が浸潤する。このような連続含浸装置を用いてプリプレグ３０の生産効率を向上させることができる。

【0044】

加熱し軟化したポリプロピレンを容器に溜め、容器内にシート状のテキスタイルを浸漬してもよい（いわゆる「どぶ漬け」）。このようにしてテキスタイルに浸潤したポリプロピレンを冷却して硬化させることでプリプレグを形成する。この場合、ローラー等の回転によりテキスタイルを一定速度で連続的に移動させてポリプロピレン内をくぐらせることが好ましい。

【0045】

このようにして得られたシート状のプリプレグは、厚さ１００μｍ以上１５００μｍ以下であることが好ましく、厚さ１００μｍ以上５００μｍ以下であることがさらに好ましい。

【0046】

得られた複数のシート状のプリプレグ３０は、所定の設計通りに重ねて配置し、重畳体（第１の重畳体）を形成する。そして、配置された重畳体を加熱した上でプレスして熱圧着する。図３は、ＰＰ－ＦＲＰ層の形成工程を示す斜視図である。図３に示す例では、４枚のプリプレグ３１～３４を重ねた重畳体４０ａを上下から加熱しつつプレスしている。その結果、シート状の積層体が形成される。

【0047】

熱圧着は、油圧熱プレス機または多段プレス機を用いて、所定の温度以上かつ所定の圧力以上で熱プレスするのが好ましい。所定の温度は、ポリプロピレンの融点以下軟化点以上の温度である。例えば、１４０℃以上１６０℃以下に加熱することが好ましい。所定の圧力は、１．５ＭＰａ以上２．５ＭＰａ以下であることが好ましい。これにより、ポリプロピレンがテキスタイル内の網目に浸潤し、固着することでアンカー効果が生じ、層を強固に一体化できる。

【0048】

このように、ポリプロピレンの軟化点より高く融点より低い温度でプリプレグが熱圧着されることで、網目内に浸潤したポリプロピレンが連続的に一体化し、アンカー効果により強固に網目に固着する。その結果、浸潤により行き渡ったポリプロピレンにより複数のテキスタイルが堅固に接合された積層シートとしてＰＰ－ＦＲＰ層１１０のシートが生成される。

【0049】

ＰＰ－ＦＲＰ層１１０は、形状安定性に優れており、１００℃以上１５０℃以下の温度および２．５ＭＰａ以下の圧力で熱プレスしたとき、プレス前後の長さの変化率の絶対値が１％以下である。このようにＰＰ－ＦＲＰ層は、プレスの前後で寸法に変化が生じにくい。そのため、設計通りにＰＰ－ＦＲＰ層を形成でき、応用も容易になる。

【0050】

ＰＰ－ＦＲＰ層１１０は、熱圧着による積層化の後、自然冷却により形状の安定化が可能である。したがって、多段プレス機を用いて同時に大量生産することも可能である。多段プレスは、上下の熱板の他に、中間にも熱板を配置し、材料を挟む段として開口部を複数設けた熱プレス機である。複数段に材料を挟み、加熱しながらプレスで加圧して同時に複数のＰＰ－ＦＲＰ層を形成できる。

【0051】

ＰＰ－ＦＲＰ層は、ポリプロピレンがテキスタイル内に浸潤して固着された複合層の構造を有しているため、高強度を有している。これにより、自動車のボディなどの軽量で強度が必要とされる層に利用できる。

【0052】

（接合層の形成）
上記の工程で得られたＰＰ－ＦＲＰ層のシート上には、接合層が形成され、成形およびトリミングがなされる。図４（ａ）～（ｄ）は、それぞれ接合層の形成およびトリミングの工程を示す断面図である。まず、図４（ａ）に示すように、オス金型Ｄ１とメス金型Ｄ２との間に、積層体４１に対し、その表面から順番にテキスタイル５１、ＰＶＢフィルム５２およびテキスタイル５３を重ねて配置する。そして、それらを１２０℃以上１３０℃以下で加熱しながら加圧する。その際には、ＰＶＢが軟化し、テキスタイル５１、５３の網目内に浸潤する。

【0053】

次に、図４（ｂ）に示すようにオス金型Ｄ１とメス金型Ｄ２とを型締めする。その結果、積層体４１、テキスタイル５１、５３およびＰＶＢフィルム５２が賦形される。型締め後、図４（ｃ）に示すように、オス金型Ｄ１とメス金型Ｄ２とを型開きし、得られた成形体４２を離型する。そして、図４（ｄ）に示すように、不要な部分をトリミングにより除去し、プレフォーム成形体４３を得る。

【0054】

成形の加工を経ても、積層体４１の長さの変化率は１％以内であり、ＰＰ－ＦＲＰ層は形状安定性に優れている。このように、テキスタイル５１、５３とＰＶＢフィルム５２とを重ねて接合層１２０を形成することで、基盤樹脂層や加飾層である被接合層１３０に対しＰＰ－ＦＲＰ層１１０を接合できる。

【0055】

（被接合層の形成）
上記のように形成されたＰＰ－ＦＲＰ層と接合層とが接合されたプレフォーム成形体４３（中間部材）に対し、接合層側に熱可塑性樹脂を射出成形することで被接合層１３０を形成できる。射出成形で得られる被接合層１３０は基盤樹脂層を構成する。図５（ａ）、（ｂ）は、射出成形による被接合層１３０の形成工程を示す断面図である。熱可塑性樹脂として、ＡＢＳ樹脂、ＰＰ、ＰＣ、ＰＭＭＡ等をそれぞれの溶融温度で用いることができる。例えば、ＡＢＳ樹脂を用いる場合には、２４０℃～２６０℃でＡＢＳ樹脂を溶融させて用いる。

【0056】

図５（ａ）に示すように、ＰＰ－ＦＲＰ層側を表にしてプレフォーム成形体４３を射出成形用のメス金型Ｍ１２内に装着した上で、メス金型Ｍ１２を射出成形用のオス金型Ｍ１３に向けて移動する。それとともに射出機の射出孔Ｍ１５をオス金型Ｍ１３の射出成形孔Ｍ１６に押し当てた上で、射出スクリューＭ１１を時計回りに回転させてタンクＴ１内の基盤樹脂層の原料Ｐ１をプレフォーム成形体４３と射出成形用のオス金型Ｍ１３とで規定される空間に射出する。すなわち、中間部材の接合層１２０側である裏側の主面に、熱可塑性樹脂を射出成型する。

【0057】

基盤樹脂層の原料Ｐ１である熱可塑性樹脂の溶融液は、射出成形機Ｍ１０で加熱溶融され、プレフォーム成形体４３が装着されたメス金型Ｍ１２の中に射出されて、テキスタイル層の各繊維の隙間に浸潤して固着される。このとき、熱可塑性樹脂はテキスタイルの各繊維の隙間に浸潤し、原料Ｐ１の冷却固化時における収縮によりプレフォーム成形体４３と基盤樹脂層との固着がより強固になる。

【0058】

そして、図５（ｂ）に示すように、射出成形された基盤樹脂層が冷却固化した後、射出機および射出成形用のオス金型Ｍ１３をメス金型Ｍ１２から離間し、ＰＰ－ＦＲＰ層１１０、接合層１２０、被接合層１３０を備えた複合積層体１００が取り出される。得られた複合積層体１００は、適宜、用途に応じて切削加工される。得られた複合積層体１００は、熱可塑性樹脂を表層材とする様々な製品に応用できる。このように例えば１２０～１５０℃程度での加工による様々な用途に応用できる。

【0059】

［第２実施形態］
上記の実施形態では、ＰＰ－ＦＲＰ層をプリプレグのみを重ねて熱圧着しているが、プリプレグとテキスタイルとを交互に重ねてそれらを熱圧着してもよい。図６は、プリプレグとテキスタイルとを熱圧着する工程を示す斜視図である。プリプレグと交互に重ねるテキスタイルは、織布または不織布である。図６に示す例では、２枚のプリプレグ３５～３６と２枚のテキスタイル６１～６２とを交互に重ねた重畳体４０ｂ（第２の重畳体）を形成し、その重畳体４０ｂの熱圧着を行っている。その結果、シート状の積層体が形成される。この場合の熱圧着も、第１実施形態と同様の機器を用いて同様の温度条件で行うことができる。

【0060】

この場合も、ポリプロピレンの軟化点より高く融点より低い温度でプリプレグとテキスタイルとが熱圧着されることで、プリプレグ内のポリプロピレンがテキスタイルの網目内にも浸潤し、アンカー効果により強固に網目に固着する。その結果、浸潤により連続的に行き渡ったポリプロピレンによりプリプレグとテキスタイルとが接合された積層シートとしてＰＰ－ＦＲＰ層のシートが生成される。なお、接合層および被接合層の形成は、第１実施形態と同様である。

【0061】

［第３実施形態］
［回路部材埋設型のＰＰ－ＦＲＰ層の構成］
上記のＰＰ－ＦＲＰ層１１０の本体層には導電体を埋設することができる。図７（ａ）、（ｂ）は、それぞれ本体層に導線および素子を埋設したＰＰ－ＦＲＰ層２１０、３１０を示す断面図である。ＰＰ－ＦＲＰ層２１０は、基本的にＰＰ－ＦＲＰ層１１０と同様に構成されているが、導線２３１の埋設およびそれに関連する特徴を有している。

【0062】

ＰＰ－ＦＲＰ層２１０には、ＰＰ複合層２１１とＰＰ複合層２１２との間に導線２３１が設けられている。このように、ポリプロピレンにより強固に一体化され、かつ内部に設けられた導線２３１で機能を付加されたＰＰ－ＦＲＰ層２１０を構成できる。

【0063】

図７（ａ）に示す例では、ＰＰ複合層２１１とＰＰ複合層２１２との間に、断面円形の導線２３１を設けている。導線２３１は、例えば各装置の電力供給用または制御用の導線である。ＰＰ－ＦＲＰ層２１０は、導線２３１を挟んで熱圧着することで形成されるため、導線２３１に押圧されたＰＰ複合層２１２には、導線の断面形状に応じた半円形の窪みが生じている。このようにＰＰ複合層２１１および２１２が柔軟に変形するため、ＰＰ複合層２１１上の表面を平滑にすることができる。ＰＰ複合層の間に埋設されるため、導線２３１は、絶縁性の被覆無しで導電性の材料が露出していても問題ない。上記の例のような回路部材を埋設した複合積層体は、ワイヤーハーネスやヒータの部品として応用できる。

【0064】

なお、上記の例では、導線２３１が、ＰＰ複合層内の不織布の間に設けられているが、不織布と織布とが交互に設けられる場合には、不織布と織布との間に設けられていてもよい。すなわち、導線２３１は、ＰＰ－ＦＲＰ層２１０を構成する複数の層構造の内部に埋設されていればよく、その場合、いずれの層の間に埋設されていてもよい。

【0065】

一方、ＰＰ－ＦＲＰ層３１０も、基本的にＰＰ－ＦＲＰ層２１０と同様に構成されているが、ＰＰ－ＦＲＰ層３１０に埋設されている素子３３１およびこれに関連する特徴が異なる。図７（ｂ）に示す例では、ＰＰ複合層３１１とＰＰ複合層３１２との間に、素子３３１として断面平板状の素子を設けている。製造工程で素子３３１に押圧されたＰＰ複合層３１２には、素子の断面形状に応じた平板形の窪みが生じている。

【0066】

ＰＰ－ＦＲＰ層２１０、３１０の製造工程は、ＰＰ－ＦＲＰ層１１０のものと同様である。ただし、プリプレグおよびテキスタイルの配置の際にそれらの間に導線２３１または素子３３１を配置する点が異なる。ＰＰ－ＦＲＰ層２１０または３１０を用いた接合層および被接合層の形成は、第１実施形態と同様である。接合層および被接合層により導線２３１または素子３３１の形状による凹凸の変形を吸収または緩和することができる。

【0067】

［第４実施形態］
上記の実施形態では、基盤樹脂として、ＡＢＳ樹脂、ＰＰ、ＰＣ、ＰＭＭＡその他の樹脂を接合層側に射出成形しているが、被接合層として加飾層を用いることもできる。その場合、表層材のバッカーとしてＰＰ－ＦＲＰ層を用いることになる。木材、スエードまたはメタルメッシュの一つで形成されている加飾層を被接合層として形成することもできる。これにより、表層材として用いられる加飾層のバッカーに形状安定性に優れたＰＰ－ＦＲＰ層を利用できる。

【0068】

図８は、被接合層の接合工程を示す断面図である。図８に示す例では、ＰＰ－ＦＲＰ層と接合層とが接合されたプレフォーム成形体４３（中間部材）に対し、接合層側に加飾層７０を配置して熱圧着する。これにより、ＰＰ－ＦＲＰ層に対する被接合層として加飾層７０を形成できる。

【0069】

［実験１］
タッキファイヤを添加したホットメルトポリプロピレン（ＨＭＰＰ）を加熱して軟化させ、スパンボンド系のポリエステルで形成された不織布に、上記の軟化されたポリプロピレンを塗布することでプリプレグを準備した。不織布には、東レ株式会社製不織布Ｎ２０７０－６Ｓを用いた。低融点（９５℃）のホットメルトポリプロピレン（ＰＰ８０ｗｔ％、タッキファイヤ２０ｗｔ％）を用いたプリプレグを便宜上「プリプレグ２」と呼ぶ。得られたプリプレグを用いて以下の組み合わせで材料を重ねた。

【0070】

【表1】

【0071】

黒不織布は、通常の不織布より密度が高く硬い。黒不織布として、東レ株式会社製不織布Ｇ２２００－ＢＫＯを用いた。粗白不織布は、通常の不織布より密度が低い。粗白不織布として東レ株式会社製不織布Ｄ５１００を用いた。

【0072】

材料を重ねた試料の表面にペン先太さ０．５ｍｍのサインペンで概ね一辺１００ｍｍの正方形を描き、各辺の長さを２回測定し、それらを平均した。長さはデジタルノギスを用いて０．０１ｍｍ単位まで測定した（以下同様）。油圧熱プレス機を用いて各試料を１分間プレスすることで熱圧着を行った。積層体試料３の熱圧着時には、圧着の目的を逸脱して試料が平らになり潰れすぎることを防止するために１５ｍｍのスペーサーを噛ませた。

【0073】

熱圧着後に正方形の各辺の長さを２回測定し、それらを平均した。ＰＰ－ＦＲＰ層として得られた積層体試料１～３はいずれも正方形の長さの変化率が１％以内であった。測定結果は、以下の表に示す通りである。

【0074】

【表2】

【0075】

次に、高融点（１５５℃）のホットメルトポリプロピレン（ＰＰ９０ｗｔ％、タッキファイヤ１０ｗｔ％）を用いたプリプレグと低融点（９５℃）のホットメルトポリプロピレンを用いたプリプレグとを積層し、両端を不織布で挟んだ試料を熱圧着した。高融点（１５５℃）のホットメルトポリプロピレンを用いたプリプレグを便宜上「プリプレグ１」と呼ぶ。以下の組み合わせで材料を重ねた。

【0076】

【表3】

【0077】

材料を重ねた試料の表面にサインペンで概ね一辺１００ｍｍの正方形を描き、各辺の長さを２回測定し、それらを平均した。油圧熱プレス機を用いて各試料を１分間プレスすることで熱圧着を行った。熱圧着後に正方形の各辺の長さを２回測定し、それらを平均した。ＰＰ－ＦＲＰ層として得られた積層体試料４、５はいずれも正方形の長さの変化率が１％以内であった。測定結果は、以下の表に示す通りである。

【0078】

【表4】

【0079】

次に、高融点（１５５℃）のホットメルトポリプロピレンを用いたプリプレグと不織布とを積層した試料を熱圧着した。以下の組み合わせで材料を重ねた。

【表5】

【0080】

材料を重ねた試料の表面にサインペンで概ね一辺１００ｍｍの正方形を描き、各辺の長さを２回測定し、それらを平均した。油圧熱プレス機を用いて各試料を１分間プレスすることで熱圧着を行った。熱圧着後に正方形の各辺の長さを２回測定し、それらを平均した。ＰＰ－ＦＲＰ層として得られた積層体試料６、７はいずれも正方形の長さの変化率が１％以内であった。測定結果は、以下の表に示す通りである。

【0081】

【表6】

【0082】

以上の通り、いずれの積層体試料においても熱圧着前後で長さの変化率が１％以外であり、形状安定性に極めて優れていることが示された。特に低融点のホットメルトポリプロピレンを用いたプリプレグを積層し、１２０℃以下の比較的に低い温度で熱圧着をする場合には、変化率が０．４％以下であった。このような結果からＰＰ－ＦＲＰ層の製造時の形状安定性はもちろんのこと、製造後のＰＰ－ＦＲＰ層は１００℃以上１５０℃以下の温度および２．５ＭＰａ以下の圧力で熱プレスしたときにも変化率が１％以外であり、形状安定性に極めて優れていることも分かる。

【0083】

［実験２］
比較のため、厚さ０．５ｍｍの１００％ポリプロピレン（ＰＰ）フィルムを１分間熱処理した。熱処理は、以下の通りの温度、圧力および測定条件で行った。熱処理の前に、試料の表面にサインペンで概ね一辺１００ｍｍの正方形を描き、各辺の長さを２回測定し、それらを平均した。また、熱処理後に正方形の各辺の長さを２回測定し、それらを平均し、変化率を算出した。

【0084】

【表7】

【0085】

ポリプロピレンフィルム試料４、６のように軟化点を超えた温度で２ＭＰａの圧力を加えると形状が変化することが分かった。これらについては変化率が１％を超えており、ポリプロピレンフィルムを圧着して積層体を作製しても十分な形状安定性が得られないことが分かる。

【0086】

［実験３］
実験１で得られたＰＰ－ＦＲＰ層を切断し、切断面を顕微鏡で観察した。図９は、切断面の顕微鏡写真である。図９に示すように、プリプレグ由来のＰＰ複合層４１１および不織布由来のＰＰ複合層４１２が積層したＰＰ－ＦＲＰ層４１０が形成されていることが分かる。不織布４１１ａ内に浸潤したポリプロピレン４１１ｂが連続的に一体化していることが分かる。

【0087】

［実験４］
４層構造の第１層と第２層との間に直径０．１ｍｍヒータ線を埋設し、ＰＰ－ＦＲＰ層を作製した。得られたＰＰ－ＦＲＰ層の表面を観察したところ、ヒータ線に由来する凹凸は無く平滑であった。得られたＰＰ－ＦＲＰ層に対し、導線に３Ｖ、４．５Ａの電流を流したところ問題無く導通した。

【符号の説明】

【0088】

１０ テキスタイル
２０ ポリプロピレン
３０ プリプレグ
３１～３６ プリプレグ
４０ａ、４０ｂ 重畳体
４１ 積層体
４２ 成形体
４３ プレフォーム成形体（中間部材）
５１、５３ テキスタイル
５２ ＰＶＢフィルム
６１～６２ テキスタイル
１００ 複合積層体
１１０ ＰＰ－ＦＲＰ層
１１１～１１４ ＰＰ複合層
１２０ 接合層
１２１、１２３ ＰＶＢ複合層
１２２ ＰＶＢフィルム層
１３０ 被接合層
２１０ ＰＰ－ＦＲＰ層
２１１～２１２ ＰＰ複合層
２３１ 導線
３１０ ＰＰ－ＦＲＰ層
３１１～３１２ ＰＰ複合層
３３１ 素子
４１０ ＰＰ－ＦＲＰ層
４１１ ＰＰ複合層
４１１ａ 不織布
４１１ｂ ポリプロピレン
４１２ ＰＰ複合層
Ｄ１ オス金型
Ｄ２ メス金型
Ｍ１～Ｍ３ ノズル部
Ｒ１～Ｒ４ ロール
Ｍ１０ 射出成形機
Ｍ１１ 射出スクリュー
Ｍ１２ メス金型
Ｍ１３ オス金型
Ｍ１５ 射出孔
Ｍ１６ 射出成形孔
Ｐ１ 原料
Ｔ１ タンク

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】