ホーム > 特許ランキング > サンアロマー株式会社
知財求人 - 知財ポータルサイト「IP Force」
特開2024-90864ポリプロピレン系樹脂組成物、フィルム成形体、食品に接する包装体、食品に接する容器、及びレトルト用パウチ
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024090864
(43)【公開日】2024-07-04
(54)【発明の名称】ポリプロピレン系樹脂組成物、フィルム成形体、食品に接する包装体、食品に接する容器、及びレトルト用パウチ
(51)【国際特許分類】
C08L 23/12 20060101AFI20240627BHJP
C08L 23/08 20060101ALI20240627BHJP
C08F 210/06 20060101ALI20240627BHJP
B65D 65/02 20060101ALI20240627BHJP
【ＦＩ】
C08L23/12
C08L23/08
C08F210/06
B65D65/02 E
【審査請求】未請求
【請求項の数】9
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022207037
(22)【出願日】2022-12-23
(71)【出願人】
【識別番号】597021842
【氏名又は名称】サンアロマー株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100141139
【弁理士】
【氏名又は名称】及川 周
(74)【代理人】
【識別番号】100152272
【弁理士】
【氏名又は名称】川越 雄一郎
(74)【代理人】
【識別番号】100181722
【弁理士】
【氏名又は名称】春田 洋孝
(72)【発明者】
【氏名】水谷 容子
(72)【発明者】
【氏名】川原田 博
(72)【発明者】
【氏名】神村 尭洋
(72)【発明者】
【氏名】大坪 彰博
【テーマコード（参考）】
3E086
4J002
4J100
【Ｆターム（参考）】
3E086AD01
3E086BA02
3E086BA04
3E086BA15
3E086BB41
3E086BB51
3E086CA01
3E086DA06
4J002BB121
4J002BB152
4J002GG01
4J002GG02
4J100AA02Q
4J100AA03P
4J100CA04
4J100FA35
4J100FA37
4J100JA58
4J100JA59
(57)【要約】
【課題】透明性の高いフィルム成形に適したポリプロピレン系樹脂組成物を提供する。
【解決手段】プロピレン重合体（ａ１）からなる連続相と、エチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体（ａ２）からなるゴム相とを含むポリプロピレン系樹脂（Ａ）を含有し、プロピレン重合体（ａ１）のアイソタクチック・ペンタッド分率が９３．０％～９８．０％であり、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが０．５～４．０ｇ／１０分である、ポリプロピレン系樹脂組成物。
【選択図】なし
【解決手段】プロピレン重合体（ａ１）からなる連続相と、エチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体（ａ２）からなるゴム相とを含むポリプロピレン系樹脂（Ａ）を含有し、プロピレン重合体（ａ１）のアイソタクチック・ペンタッド分率が９３．０％～９８．０％であり、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが０．５～４．０ｇ／１０分である、ポリプロピレン系樹脂組成物。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
プロピレン重合体（ａ１）からなる連続相と、エチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体（ａ２）からなるゴム相とを含むポリプロピレン系樹脂（Ａ）、及びエチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体である、任意成分のエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）を含有するポリプロピレン系樹脂組成物であって、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有割合が、前記ポリプロピレン系樹脂組成物の総質量に対して９０質量％以上１００質量％以下であり、
前記エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の含有割合が、前記（Ａ）及び前記（Ｂ）の総質量に対して０～１０質量％であり、
前記ポリプロピレン系樹脂組成物の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが０．５～４．０ｇ／１０分であり、
前記プロピレン重合体（ａ１）中のプロピレン以外のαオレフィン由来単位含有量が、前記プロピレン重合体（ａ１）の総質量に対して１．０質量％以下であり、
前記プロピレン重合体（ａ１）のアイソタクチック・ペンタッド分率が９３．０％～９８．０％であり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが０．５～４．０ｇ／１０分であり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分量が、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の総質量に対して２３～４０質量％であり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分中のエチレン由来単位含有量が、前記キシレン可溶分の総質量に対して２０～３６質量％である、
ポリプロピレン系樹脂組成物。
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有割合が、前記ポリプロピレン系樹脂組成物の総質量に対して９０質量％以上１００質量％以下であり、
前記エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の含有割合が、前記（Ａ）及び前記（Ｂ）の総質量に対して０～１０質量％であり、
前記ポリプロピレン系樹脂組成物の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが０．５～４．０ｇ／１０分であり、
前記プロピレン重合体（ａ１）中のプロピレン以外のαオレフィン由来単位含有量が、前記プロピレン重合体（ａ１）の総質量に対して１．０質量％以下であり、
前記プロピレン重合体（ａ１）のアイソタクチック・ペンタッド分率が９３．０％～９８．０％であり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが０．５～４．０ｇ／１０分であり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分量が、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の総質量に対して２３～４０質量％であり、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分中のエチレン由来単位含有量が、前記キシレン可溶分の総質量に対して２０～３６質量％である、
ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項2】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のＧＰＣ－ＩＲで測定されたＳＣＢカーブを線形近似した直線の傾きが０よりも大きい、請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項3】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度が１．５～２．５ｄｌ／ｇである、請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項4】
下記の粘度比が１．２未満である、請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
粘度比＝［前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度］／［前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン不溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度］
粘度比＝［前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度］／［前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン不溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度］
【請求項5】
前記ポリプロピレン系樹脂組成物の固化物の、フィルム状に成形された厚さ６０μｍの試験片の、ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準拠して測定されるヘーズ値が２０％以下である、
請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項6】
請求項１～５のいずれか一項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなるフィルム成形体。
【請求項7】
請求項６に記載のフィルム成形体から形成された、食品に接する包装体。
【請求項8】
請求項６に記載のフィルム成形体から形成された、食品に接する容器。
【請求項9】
請求項６に記載のフィルム成形体から形成された、レトルト用パウチ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物、フィルム成形体、食品に接する包装体、食品に接する容器、及びレトルト用パウチに関する。
【背景技術】
【0002】
ポリプロピレンは、耐衝撃性、剛性、耐薬品性、耐熱性等の物性に優れることから、その用途は多様である。例えば特許文献１には、剛性および耐衝撃性のバランスに優れ、外観が良好な射出成形体を得るのに好適なポリプロピレン系樹脂組成物が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開２０１９－１８９８１８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
ポリプロピレン系樹脂組成物のフィルム成形体の用途として、例えば、食品のレトルト用パウチ等の包装材等が挙げられる。これらの用途には、ヒートシール性（溶着性）や食品衛生性の他、内容物を視認するために高い透明性が求められる場合がある。
【0005】
特許文献１に開示したポリプロピレン系樹脂組成物は、ＭＦＲが高いので射出成形に適しているが、フィルム成形には適していない。また、フィルム用途における透明性、食品衛生性、ヒートシール性を満たすことも考慮されていない。
【0006】
本発明は、透明性の高いフィルム成形に適したポリプロピレン系樹脂組成物を提供することを目的の一つとする。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明は、以下の態様を有する。
［１］ プロピレン重合体（ａ１）からなる連続相と、エチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体（ａ２）からなるゴム相とを含むポリプロピレン系樹脂（Ａ）、及びエチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体である、任意成分のエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）を含有するポリプロピレン系樹脂組成物であって、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有割合が、前記ポリプロピレン系樹脂組成物の総質量に対して９０質量％以上１００質量％以下であり、前記エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の含有割合が、前記（Ａ）及び前記（Ｂ）の総質量に対して０～１０質量％であり、前記ポリプロピレン系樹脂組成物の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが０．５～４．０ｇ／１０分であり、前記プロピレン重合体（ａ１）中のプロピレン以外のαオレフィン由来単位含有量が、前記プロピレン重合体（ａ１）の総質量に対して１．０質量％以下であり、前記プロピレン重合体（ａ１）のアイソタクチック・ペンタッド分率が９３．０％～９８．０％であり、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが０．５～４．０ｇ／１０分であり、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分量が、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の総質量に対して２３～４０質量％であり、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分中のエチレン由来単位含有量が、前記キシレン可溶分の総質量に対して２０～３６質量％である、ポリプロピレン系樹脂組成物。
［２］ 前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のＧＰＣ－ＩＲで測定されたＳＣＢカーブを線形近似した直線の傾きが０よりも大きい、［１］に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
［３］ 前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度が１．５～２．５ｄｌ／ｇである、［１］又は［２］に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
［４］ 下記の粘度比が１．２未満である、［１］～［３］のいずれか一項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。粘度比＝［前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度］／［前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン不溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度］
［５］ 前記ポリプロピレン系樹脂組成物の固化物の、フィルム状に成形された厚さ６０μｍの試験片の、ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準拠して測定されるヘーズ値が２０％以下である、［１］～［４］のいずれか一項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
［６］ ［１］～［５］のいずれか一項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなるフィルム成形体。
［７］ ［６］に記載のフィルム成形体から形成された、食品に接する包装体。
［８］ ［６］に記載のフィルム成形体から形成された、食品に接する容器。
［９］ ［６］に記載のフィルム成形体から形成された、レトルト用パウチ。
［１］ プロピレン重合体（ａ１）からなる連続相と、エチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体（ａ２）からなるゴム相とを含むポリプロピレン系樹脂（Ａ）、及びエチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体である、任意成分のエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）を含有するポリプロピレン系樹脂組成物であって、
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有割合が、前記ポリプロピレン系樹脂組成物の総質量に対して９０質量％以上１００質量％以下であり、前記エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の含有割合が、前記（Ａ）及び前記（Ｂ）の総質量に対して０～１０質量％であり、前記ポリプロピレン系樹脂組成物の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが０．５～４．０ｇ／１０分であり、前記プロピレン重合体（ａ１）中のプロピレン以外のαオレフィン由来単位含有量が、前記プロピレン重合体（ａ１）の総質量に対して１．０質量％以下であり、前記プロピレン重合体（ａ１）のアイソタクチック・ペンタッド分率が９３．０％～９８．０％であり、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲが０．５～４．０ｇ／１０分であり、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分量が、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の総質量に対して２３～４０質量％であり、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分中のエチレン由来単位含有量が、前記キシレン可溶分の総質量に対して２０～３６質量％である、ポリプロピレン系樹脂組成物。
［２］ 前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のＧＰＣ－ＩＲで測定されたＳＣＢカーブを線形近似した直線の傾きが０よりも大きい、［１］に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
［３］ 前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度が１．５～２．５ｄｌ／ｇである、［１］又は［２］に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
［４］ 下記の粘度比が１．２未満である、［１］～［３］のいずれか一項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。粘度比＝［前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度］／［前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン不溶分の、１３５℃のテトラヒドロナフタレン中での極限粘度］
［５］ 前記ポリプロピレン系樹脂組成物の固化物の、フィルム状に成形された厚さ６０μｍの試験片の、ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準拠して測定されるヘーズ値が２０％以下である、［１］～［４］のいずれか一項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
［６］ ［１］～［５］のいずれか一項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなるフィルム成形体。
［７］ ［６］に記載のフィルム成形体から形成された、食品に接する包装体。
［８］ ［６］に記載のフィルム成形体から形成された、食品に接する容器。
［９］ ［６］に記載のフィルム成形体から形成された、レトルト用パウチ。
【発明の効果】
【0008】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を使用すれば、透明性の高いフィルム成形体を製造することができる。
本発明に係るフィルム成形体は、ヒートシール性（溶着性）、耐白化性、剛性、低温耐衝撃性の機械特性のバランスが良好である。また、油や溶剤に接触したときの溶出成分が少ないという化学特性も良好である。
なお、特に食品に接触するレトルト用パウチの用途には、フィルム成形体の成分が食品に滲出し難いことが求められる。例えば米国食品医薬品局（ＦＤＡ）が定める試験には、ｎ－ヘキサンへの溶出量（抽出量）が２．６質量％以下であることが規定されている。
本発明に係るフィルム成形体は、ヒートシール性（溶着性）、耐白化性、剛性、低温耐衝撃性の機械特性のバランスが良好である。また、油や溶剤に接触したときの溶出成分が少ないという化学特性も良好である。
なお、特に食品に接触するレトルト用パウチの用途には、フィルム成形体の成分が食品に滲出し難いことが求められる。例えば米国食品医薬品局（ＦＤＡ）が定める試験には、ｎ－ヘキサンへの溶出量（抽出量）が２．６質量％以下であることが規定されている。
【図面の簡単な説明】
【0009】
【発明を実施するための形態】
【0010】
≪ポリプロピレン系樹脂組成物≫
本発明の第一態様は、プロピレン重合体（以下、成分（ａ１）ともいう）からなる連続相と、エチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体（以下、成分（ａ２）ともいう）からなるゴム相とを含むポリプロピレン系樹脂（Ａ）（以下、成分（Ａ）ともいう）を含有する、ポリプロピレン系樹脂組成物である。
本態様のポリプロピレン系樹脂組成物は、さらに、任意成分として、エチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体であるエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）（以下、成分（Ｂ）ともいう）を含有してもよいし、含有しなくてもよい。
本発明の第一態様は、プロピレン重合体（以下、成分（ａ１）ともいう）からなる連続相と、エチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体（以下、成分（ａ２）ともいう）からなるゴム相とを含むポリプロピレン系樹脂（Ａ）（以下、成分（Ａ）ともいう）を含有する、ポリプロピレン系樹脂組成物である。
本態様のポリプロピレン系樹脂組成物は、さらに、任意成分として、エチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体であるエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）（以下、成分（Ｂ）ともいう）を含有してもよいし、含有しなくてもよい。
【0011】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の含有割合は、前記ポリプロピレン系樹脂組成物の総質量に対して９０質量％以上１００質量％以下であり、９５質量％以上１００質量％未満が好ましい。
前記範囲の下限値以上であると、本発明の上述の効果が充分に得られる。
前記範囲のうち１００質量％未満であると、成分（Ｂ）や他の成分を含有する余地が得られる。
前記範囲の下限値以上であると、本発明の上述の効果が充分に得られる。
前記範囲のうち１００質量％未満であると、成分（Ｂ）や他の成分を含有する余地が得られる。
【0012】
前記エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の含有割合は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）の総質量に対して０～１０質量％であり、上限値として１０質量％以下が好ましく、５質量％以下がより好ましく、０質量％がさらに好ましい。
前記範囲の下限値である０質量％を超えると、フィルム成形体の耐衝撃性が高まる。ただし、剛性維持の点で０質量％である方が好ましい。
前記範囲の上限値である１０質量％以下であると、フィルム成形体のＦＤＡ試験におけるｎ－ヘキサンへの溶出量を充分に低減できる。
前記範囲の下限値である０質量％を超えると、フィルム成形体の耐衝撃性が高まる。ただし、剛性維持の点で０質量％である方が好ましい。
前記範囲の上限値である１０質量％以下であると、フィルム成形体のＦＤＡ試験におけるｎ－ヘキサンへの溶出量を充分に低減できる。
【0013】
ポリプロピレン系樹脂組成物の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲは、０．５～４．０ｇ／１０分であり、０．５～３．５ｇ／１０分、０．５～３．０ｇ／１０分、１．０～４．０ｇ／１０分、１．０～３．５ｇ／１０分、１．０～３．０ｇ／１０分、１．５～４．０ｇ／１０分、１．５～３．５ｇ／１０分、１．５～３．０ｇ／１０分、等の範囲が例示できる。ここで、前記ＭＦＲは後述する測定方法で測定された値である。
前記範囲の下限値以上であると、フィルム成形性が優れる。
前記範囲の上限値以下であると、フィルム成形体の機械物性を高めることができる。
前記範囲の下限値以上であると、フィルム成形性が優れる。
前記範囲の上限値以下であると、フィルム成形体の機械物性を高めることができる。
【0014】
［ポリプロピレン系樹脂（Ａ）］
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に含有されるポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、ＪＩＳ Ｋ６９２１－１で規定される耐衝撃性ポリプロピレンポリマーの一態様であり、プロピレン重合体（成分（ａ１））の連続相と、その連続相の中に分散相として存在するエチレン・αオレフィン共重合体（成分（ａ２））のゴム相を含む二つ以上の相で構成される。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、成分（ａ１）と成分（ａ２）とが重合時に混合された混合樹脂であってもよいし、別々に得られた成分（ａ１）と成分（ａ２）とが、溶融混練によって混合された混合樹脂であってもよい。剛性と低温耐衝撃性と引張特性とのバランス（以下「機械物性バランス」ともいう。）に優れるものがより安価で得られることから、成分（ａ１）と成分（ａ２）とが重合時に混合されたもの（重合混合物）であることが好ましい。
重合混合物では、成分（ａ１）と成分（ａ２）とがサブミクロンオーダーで混じり合うことが可能であるため、重合混合物をベースとしたポリプロピレン系樹脂組成物は、優れた機械物性バランスを示す。
一方、別々に得られた成分（ａ１）と成分（ａ２）とを溶融混練して得た単なる機械混合物で同様な均一混合を実現して優れた機械物性バランスを得る場合には、貯蔵・保管・移送・計量・混合・溶融混練等の別工程を経る必要性から製造コストが高くなる。エネルギーコストの観点からも好ましくない。
なお、前記重合混合物と機械混合物とが異なる物性を示す場合があるのは、成分（ａ１）中の成分（ａ２）の分散状態が異なっているためと推測されるが、成分（ａ２）の成分（ａ１）との界面の状態を含めた分子レベルでの分散状態を分析する現実的手段は現状知られていない。ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の製造方法については後で詳しく説明する。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に含有されるポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、ＪＩＳ Ｋ６９２１－１で規定される耐衝撃性ポリプロピレンポリマーの一態様であり、プロピレン重合体（成分（ａ１））の連続相と、その連続相の中に分散相として存在するエチレン・αオレフィン共重合体（成分（ａ２））のゴム相を含む二つ以上の相で構成される。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、成分（ａ１）と成分（ａ２）とが重合時に混合された混合樹脂であってもよいし、別々に得られた成分（ａ１）と成分（ａ２）とが、溶融混練によって混合された混合樹脂であってもよい。剛性と低温耐衝撃性と引張特性とのバランス（以下「機械物性バランス」ともいう。）に優れるものがより安価で得られることから、成分（ａ１）と成分（ａ２）とが重合時に混合されたもの（重合混合物）であることが好ましい。
重合混合物では、成分（ａ１）と成分（ａ２）とがサブミクロンオーダーで混じり合うことが可能であるため、重合混合物をベースとしたポリプロピレン系樹脂組成物は、優れた機械物性バランスを示す。
一方、別々に得られた成分（ａ１）と成分（ａ２）とを溶融混練して得た単なる機械混合物で同様な均一混合を実現して優れた機械物性バランスを得る場合には、貯蔵・保管・移送・計量・混合・溶融混練等の別工程を経る必要性から製造コストが高くなる。エネルギーコストの観点からも好ましくない。
なお、前記重合混合物と機械混合物とが異なる物性を示す場合があるのは、成分（ａ１）中の成分（ａ２）の分散状態が異なっているためと推測されるが、成分（ａ２）の成分（ａ１）との界面の状態を含めた分子レベルでの分散状態を分析する現実的手段は現状知られていない。ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の製造方法については後で詳しく説明する。
【0015】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲは、０．５～４．０ｇ／１０分であり、０．５～３．５ｇ／１０分、０．５～３．０ｇ／１０分、１．０～４．０ｇ／１０分、１．０～３．５ｇ／１０分、１．０～３．０ｇ／１０分、１．５～４．０ｇ／１０分、１．５～３．５ｇ／１０分、１．５～３．０ｇ／１０分、等の範囲が例示できる。ここで、前記ＭＦＲは後述する測定方法で測定された値である。
前記範囲の下限値以上であると、フィルム成形性が優れる。
前記範囲の上限値以下であると、フィルム成形体のシール強度を高め、低温耐衝撃性を高めることができる。
前記範囲の下限値以上であると、フィルム成形性が優れる。
前記範囲の上限値以下であると、フィルム成形体のシール強度を高め、低温耐衝撃性を高めることができる。
【0016】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分は、結晶性を有しない成分である。このキシレン可溶分量は、前記ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の総質量に対して２３～４０質量％であり、２３～３５質量％が好ましく、２３～３０質量％がより好ましい。前記キシレン可溶分量は後述する測定方法で測定された値である。
上記範囲の下限値以上であると、フィルム成形体の低温耐衝撃性が高まる。
上記範囲の上限値以下であると、フィルム成形体の剛性が高まる。
上記範囲の下限値以上であると、フィルム成形体の低温耐衝撃性が高まる。
上記範囲の上限値以下であると、フィルム成形体の剛性が高まる。
【0017】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分中のエチレン由来単位含有量は、前記キシレン可溶分の総質量に対して２０～３６質量％であり、２３～３３質量％が好ましく、２５～３０質量％がより好ましく、２５～２８質量％がさらに好ましい。前記キシレン可溶分中のエチレン含有量は後述する測定方法で測定された値である。
上記範囲の下限値以上であると、フィルム成形体の低温耐衝撃性が高まる。
上記範囲の上限値以下であると、フィルム成形体の透明性と食品衛生性と耐白化性が高まる。
上記範囲の下限値以上であると、フィルム成形体の低温耐衝撃性が高まる。
上記範囲の上限値以下であると、フィルム成形体の透明性と食品衛生性と耐白化性が高まる。
【0018】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン可溶分の極限粘度（以下、「ＸＳＩＶ」ともいう。）は１．５～２．５ｄｌ／ｇが好ましく、１．５～２．２ｄｌ／ｇがより好ましく、１．７～２．１ｄｌ／ｇがさらに好ましい。ここでＸＳＩＶは後述する測定方法で測定された値である。
前記範囲の下限値以上であると、フィルム成形体のシール強度が高まる。
前記範囲の上限値以下であると、フィルム成形体の透明性がより一層高まる。
前記範囲の下限値以上であると、フィルム成形体のシール強度が高まる。
前記範囲の上限値以下であると、フィルム成形体の透明性がより一層高まる。
【0019】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン不溶分は、結晶性を有する成分であり、キシレン可溶分を除いた成分である。理論的には、キシレン不溶分量とキシレン可溶分量の和がポリプロピレン系樹脂（Ａ）の質量になる。
【0020】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のキシレン不溶分の極限粘度（以下、「ＸＩＩＶ」ともいう。）は、１．５～３．５ｄｌ／ｇが好ましく、１．７～３．５ｄｌ／ｇがより好ましく、１．８～３．０ｄｌ／ｇがさらに好ましい。ここでＸＩＩＶは後述する測定方法で測定された値である。
上記範囲の下限値以上であると、フィルム成形体のシール強度と低温耐衝撃性の観点で好ましい。
上記範囲の上限値以下であると、フィルム成形性の観点で好ましい。
上記範囲の下限値以上であると、フィルム成形体のシール強度と低温耐衝撃性の観点で好ましい。
上記範囲の上限値以下であると、フィルム成形性の観点で好ましい。
【0021】
上記のＸＳＩＶ／ＸＩＩＶで表される粘度比（ＩＶ比）は、１．２未満が好ましく、１．１以下がより好ましく、１．０以下がさらに好ましい。
上記範囲の上限値未満であると、フィルム成形体の透明性の観点で好ましい。
上記範囲の上限値未満であると、フィルム成形体の透明性の観点で好ましい。
【0022】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のＧＰＣ－ＩＲで測定されたＳＣＢカーブを線形近似した直線の傾き（ＳＣＢカーブの一次近似式の１次の係数の傾き）は０よりも大きいことが好ましい。この傾きが０よりも大きいと、本態様のポリプロピレン系樹脂組成物の固化物の透明性が高まる。
ここでＧＰＣ－ＩＲは、赤外線分光検出器を備えたゲル浸透クロマトグラフィーシステム（ＧＰＣ）である。ＩＲはフーリエ変換赤外分光法を利用するＦＴＩＲでもよい。
ここでＧＰＣ－ＩＲは、赤外線分光検出器を備えたゲル浸透クロマトグラフィーシステム（ＧＰＣ）である。ＩＲはフーリエ変換赤外分光法を利用するＦＴＩＲでもよい。
【0023】
ＳＣＢカーブとは、１０００個の炭素原子当たりの短鎖分岐の数（ＳＣＢ／１０００ＴＣ）と、測定した樹脂の分子量Ｍの常用対数とを、それぞれ縦軸と横軸にとり、測定値をプロットした散布図として描かれる曲線である。ここで短鎖分岐の炭素数は１～６である。また、分子量Ｍは、ＧＰＣによって測定される標準ポリスチレン換算のモル質量（ｇ／ｍｏｌ）である。ＳＣＢ／１０００ＴＣは、例えば、赤外分光器で測定されるメチル基とメチレン鎖の伸縮振動の吸光度比により求めてもよい。
前記散布図にプロットした測定値のうち、ＧＰＣの累積分子量分布曲線全体の累積値を１とした場合、累積値が０．２～０．８に対応する分子量の範囲にある測定値を用い、ＳＣＢカーブの一次近似式を公知の数学的方法により求める。この範囲のＳＣＢカーブの一次近似式（直線式）は、簡易的には、累積値が０．２と０．８の２点の測定値を結ぶ直線式としてもよい。
なお、ＳＣＢカーブの一次近似式の上記傾きを０よりも大きくするためには、例えば、重合触媒の種類、重合に用いる電子供与体の種類と量に加えて、一段目と二段目の反応器における重合温度、水素濃度、エチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合等の重合条件を適宜選択すればよい。
前記散布図にプロットした測定値のうち、ＧＰＣの累積分子量分布曲線全体の累積値を１とした場合、累積値が０．２～０．８に対応する分子量の範囲にある測定値を用い、ＳＣＢカーブの一次近似式を公知の数学的方法により求める。この範囲のＳＣＢカーブの一次近似式（直線式）は、簡易的には、累積値が０．２と０．８の２点の測定値を結ぶ直線式としてもよい。
なお、ＳＣＢカーブの一次近似式の上記傾きを０よりも大きくするためには、例えば、重合触媒の種類、重合に用いる電子供与体の種類と量に加えて、一段目と二段目の反応器における重合温度、水素濃度、エチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合等の重合条件を適宜選択すればよい。
【0024】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を構成するプロピレン重合体（成分（ａ１））の分子量分布の指標である重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１３以下が好ましく、１１以下がより好ましく、９以下がさらに好ましい。
１３以下であると、フィルム成形体の低温耐衝撃性と耐白化性がより一層高まる。
上記比の下限値は特に制限されず、目安として例えば３以上が挙げられる。
ここで、成分（ａ１）の重量平均分子量Ｍｗ及び数平均分子量Ｍｎは、後述するＧＰＣ－ＩＲを使用した方法で測定された値である。
１３以下であると、フィルム成形体の低温耐衝撃性と耐白化性がより一層高まる。
上記比の下限値は特に制限されず、目安として例えば３以上が挙げられる。
ここで、成分（ａ１）の重量平均分子量Ｍｗ及び数平均分子量Ｍｎは、後述するＧＰＣ－ＩＲを使用した方法で測定された値である。
【0025】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を構成するプロピレン重合体（成分（ａ１））中のプロピレン以外のαオレフィン（例えばエチレン）由来単位含有量（以下、「Ｃα－ａ１」ともいう。）は、前記プロピレン重合体の総質量に対して１．０質量％以下であり、０．５質量％以下が好ましい。
Ｃα－ａ１が前記上限値以下であると、フィルム成形体の剛性が高まる。
Ｃα－ａ１の下限は特に限定されず、０質量％であってもよい。
つまりプロピレン重合体は、プロピレン由来単位のみからなるポリプロピレンホモポリマーであってもよく、９９．５質量％以上１００質量％未満のプロピレン由来単位と０質量％超１．０質量％以下のプロピレン以外のαオレフィン由来単位とからなる共重合体であってもよい。Ｃα－ａ１は、１３Ｃ－ＮＭＲ法によって測定される。
Ｃα－ａ１が前記上限値以下であると、フィルム成形体の剛性が高まる。
Ｃα－ａ１の下限は特に限定されず、０質量％であってもよい。
つまりプロピレン重合体は、プロピレン由来単位のみからなるポリプロピレンホモポリマーであってもよく、９９．５質量％以上１００質量％未満のプロピレン由来単位と０質量％超１．０質量％以下のプロピレン以外のαオレフィン由来単位とからなる共重合体であってもよい。Ｃα－ａ１は、１３Ｃ－ＮＭＲ法によって測定される。
【0026】
成分（ａ１）の立体規則性の指標の１つである、分子鎖中のメチル基のペンタッド単位でのアイソタクチック分率ｍｍｍｍ（アイソタクチック・ペンタッド分率）は、９３．０％～９８．０％であり、９３．５～９７．５％が好ましく、９４．０～９７．０％がより好ましい。１００％に近いほど、その成分（ａ１）の分子構造の立体規則性が高く、結晶性と融点が高い。
上記ｍｍｍｍが９３．０％未満であると、本態様のポリプロピレン系樹脂組成物の固化物の剛性が低下するとともに、前記溶出成分が増加する。一方、上記ｍｍｍｍが９８．０％を超える場合は、融点が高くなり過ぎる結果、ヒートシール性、ひいてはヒートシール強度が低下する。
なお、アイソタクチック・ペンタッド分率を特定の範囲とするためには、例えば、重合触媒の種類、重合に用いる電子供与体の種類と量に加えて、重合温度等の重合条件を適宜選択すればよい。
上記ｍｍｍｍが９３．０％未満であると、本態様のポリプロピレン系樹脂組成物の固化物の剛性が低下するとともに、前記溶出成分が増加する。一方、上記ｍｍｍｍが９８．０％を超える場合は、融点が高くなり過ぎる結果、ヒートシール性、ひいてはヒートシール強度が低下する。
なお、アイソタクチック・ペンタッド分率を特定の範囲とするためには、例えば、重合触媒の種類、重合に用いる電子供与体の種類と量に加えて、重合温度等の重合条件を適宜選択すればよい。
【0027】
前記エチレン・αオレフィン共重合体（成分（ａ２））を構成するαオレフィンとしては、プロピレン（１－プロペン）、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン等が挙げられる。
具体的な成分（ａ２）としては、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・ブテン共重合体、エチレン・ペンテン共重合体、エチレン・ヘキセン共重合体、エチレン・オクテン共重合体等が挙げられる。
これらの中でも、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の生産性向上を考慮すると、エチレン・プロピレン共重合体が好ましい。
具体的な成分（ａ２）としては、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・ブテン共重合体、エチレン・ペンテン共重合体、エチレン・ヘキセン共重合体、エチレン・オクテン共重合体等が挙げられる。
これらの中でも、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の生産性向上を考慮すると、エチレン・プロピレン共重合体が好ましい。
【0028】
［エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）］
エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）は、エチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体である。αオレフィンとしては、プロピレン（１－プロペン）、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン等が挙げられる。
具体的なエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）としては、エチレン・ブテン共重合体、エチレン・ペンテン共重合体、エチレン・ヘキセン共重合体、エチレン・オクテン共重合体等が挙げられる。
これらの中でも、原料としての調達容易性や経済性等を考慮すると、エチレン・ブテン共重合体またはエチレン・オクテン共重合体が好ましい。
エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）は、エチレンと炭素数３～１０のαオレフィンとの共重合体である。αオレフィンとしては、プロピレン（１－プロペン）、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン等が挙げられる。
具体的なエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）としては、エチレン・ブテン共重合体、エチレン・ペンテン共重合体、エチレン・ヘキセン共重合体、エチレン・オクテン共重合体等が挙げられる。
これらの中でも、原料としての調達容易性や経済性等を考慮すると、エチレン・ブテン共重合体またはエチレン・オクテン共重合体が好ましい。
【0029】
エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇでのＭＦＲは、０．１～２５ｇ／１０分が好ましく、０．５～２０ｇ／１０分がより好ましい。ここで、ＭＦＲは後述する測定方法で測定された値である。
前記範囲の下限値以上であると、前記ポリプロピレン系樹脂組成物の流動性が高まる。
前記範囲の上限値以下であると、前記ポリプロピレン系樹脂組成物におけるブロッキングの発生を抑制し、当該組成物の連続生産性を高めることができる。また、フィルム成形体の低温耐衝撃性および引張特性が高まる。
前記範囲の下限値以上であると、前記ポリプロピレン系樹脂組成物の流動性が高まる。
前記範囲の上限値以下であると、前記ポリプロピレン系樹脂組成物におけるブロッキングの発生を抑制し、当該組成物の連続生産性を高めることができる。また、フィルム成形体の低温耐衝撃性および引張特性が高まる。
【0030】
［その他の成分］
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、任意成分として、本発明の効果を損なわない範囲で、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）、及びエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）以外のポリマー（その他のポリマー）及び／又は添加剤が含まれてもよい。
前記その他のポリマーとしては、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）以外のプロピレン重合体、エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）以外のエチレン系重合体、エラストマー、プラストマー、３元共重合体、リサイクルポリマー等が挙げられる。その他のポリマーは１種が含まれてもよいし、２種以上が含まれていてもよい。その他のポリマーの含有量は、用途に応じて適宜調整すればよいが、ポリプロピレン系樹脂組成物の総質量に対して１０質量％以下である。例えば８質量％以下、６質量％以下、４質量％以下、２質量％以下、又は１質量％以下とすることができる。
前記添加剤としては、例えば、酸化防止剤、中和剤、核剤、耐候剤、顔料（有機または無機）、内部滑剤および外部滑剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、塩素吸収剤、耐熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、スリップ剤、防曇剤、難燃剤、分散剤、銅害防止剤、可塑剤、発泡剤、気泡防止剤、架橋剤、過酸化物、油展等が挙げられる。これらの添加剤は１種のみでもよいし、２種以上でもよい。含有量は公知の量としてよい。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、任意成分として、本発明の効果を損なわない範囲で、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）、及びエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）以外のポリマー（その他のポリマー）及び／又は添加剤が含まれてもよい。
前記その他のポリマーとしては、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）以外のプロピレン重合体、エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）以外のエチレン系重合体、エラストマー、プラストマー、３元共重合体、リサイクルポリマー等が挙げられる。その他のポリマーは１種が含まれてもよいし、２種以上が含まれていてもよい。その他のポリマーの含有量は、用途に応じて適宜調整すればよいが、ポリプロピレン系樹脂組成物の総質量に対して１０質量％以下である。例えば８質量％以下、６質量％以下、４質量％以下、２質量％以下、又は１質量％以下とすることができる。
前記添加剤としては、例えば、酸化防止剤、中和剤、核剤、耐候剤、顔料（有機または無機）、内部滑剤および外部滑剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、塩素吸収剤、耐熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、スリップ剤、防曇剤、難燃剤、分散剤、銅害防止剤、可塑剤、発泡剤、気泡防止剤、架橋剤、過酸化物、油展等が挙げられる。これらの添加剤は１種のみでもよいし、２種以上でもよい。含有量は公知の量としてよい。
【0031】
＜ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法＞
本発明の第二態様は、第一態様のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法である。その製造方法としては、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、任意成分のエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）とを混合した後、溶融混練する方法が挙げられる。
混合方法としては、ヘンシェルミキサー、タンブラーおよびリボンミキサー等の混合機を使用してドライブレンドする方法が挙げられる。
溶融混練方法としては、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ニーダー、ロールミル等の混合機を用いて溶融しながら混合する方法が挙げられる。溶融混練する場合の溶融温度は１６０～３５０℃であることが好ましく、１７０～２６０℃であることがより好ましい。溶融混練した後でさらにペレット化してもよい。
本発明の第二態様は、第一態様のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法である。その製造方法としては、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、任意成分のエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）とを混合した後、溶融混練する方法が挙げられる。
混合方法としては、ヘンシェルミキサー、タンブラーおよびリボンミキサー等の混合機を使用してドライブレンドする方法が挙げられる。
溶融混練方法としては、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ニーダー、ロールミル等の混合機を用いて溶融しながら混合する方法が挙げられる。溶融混練する場合の溶融温度は１６０～３５０℃であることが好ましく、１７０～２６０℃であることがより好ましい。溶融混練した後でさらにペレット化してもよい。
【0032】
［ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の製造方法］
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン重合体（成分（ａ１））とエチレン・αオレフィン共重合体（成分（ａ２））とを重合時に混合して得てもよいし、別々に製造された成分（ａ１）と成分（ａ２）とを溶融混練によって混合して得てもよい。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、成分（ａ１）と成分（ａ２）とが重合時に混合された重合混合物であることが好ましい。
このような重合混合物は、成分（ａ１）の存在下で、エチレン単量体及びαオレフィン単量体を重合することにより得られる。この方法によれば、生産性が高くなる上に、成分（ａ１）中の成分（ａ２）の分散性が高くなるため、これを用いて得たフィルム成形体の機械物性バランスが向上する。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、プロピレン重合体（成分（ａ１））とエチレン・αオレフィン共重合体（成分（ａ２））とを重合時に混合して得てもよいし、別々に製造された成分（ａ１）と成分（ａ２）とを溶融混練によって混合して得てもよい。
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、成分（ａ１）と成分（ａ２）とが重合時に混合された重合混合物であることが好ましい。
このような重合混合物は、成分（ａ１）の存在下で、エチレン単量体及びαオレフィン単量体を重合することにより得られる。この方法によれば、生産性が高くなる上に、成分（ａ１）中の成分（ａ２）の分散性が高くなるため、これを用いて得たフィルム成形体の機械物性バランスが向上する。
【0033】
以下、αオレフィン単量体としてプロピレン単量体を使用する場合を説明するが、他のαオレフィン単量体を使用する場合にも同様にして製造することができる。
【0034】
前記重合混合物の製造方法としては、典型的には、多段重合法が用いられる。例えば、二段の重合反応器を備える重合装置の一段目の重合反応器にて、プロピレン単量体及び必要に応じてエチレン単量体を重合してプロピレン重合体を得て、得られたプロピレン重合体を二段目の重合反応器に供給すると共に、この二段目の重合反応器にてエチレン単量体及びプロピレン単量体を重合することで前記重合混合物を得ることができる。
重合条件は、公知の重合条件と同様であってよい。例えば一段目の重合条件としては、プロピレンが液相でモノマー密度と生産性の高いスラリー重合法が挙げられる。二段目の重合条件としては、一般的にプロピレンへの溶解性が高い共重合体の製造が容易な気相重合法が挙げられる。
重合温度は５０～９０℃が好ましく、６０～９０℃がより好ましく、７０～９０℃がさらに好ましい。該重合温度が上記範囲の下限値以上であると、生産性及び得られたポリプロピレンの立体規則性がより優れる。
重合圧力は、液相中で行われる場合には２５～６０ｂａｒ（２．５～６．０ＭＰａ）が好ましく、３３～４５ｂａｒ（３．３～４．５ＭＰａ）がより好ましい。気相中で行われる場合には、５～３０ｂａｒ（０．５～３．０ＭＰａ）が好ましく、８～３０ｂａｒ（０．８～３．０ＭＰａ）がより好ましい。
重合（プロピレン単量体の重合、エチレン単量体及びプロピレン単量体等の重合）は、通常、触媒を用いて行われる。重合の際、必要に応じて、分子量の調整のために、水素が添加されてもよい。プロピレン重合体やエチレン・プロピレン共重合体の分子量を調整することで、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のＭＦＲ、ひいてはポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲを調整できる。
一段目の重合反応器での重合の前に、その後の本重合の足がかりとなるポリマー鎖を固体触媒成分に形成させるために、プロピレンの予重合を行ってもよい。予重合は、通常は４０℃以下、好ましくは３０℃以下、より好ましくは２０℃以下で行われる。
重合条件は、公知の重合条件と同様であってよい。例えば一段目の重合条件としては、プロピレンが液相でモノマー密度と生産性の高いスラリー重合法が挙げられる。二段目の重合条件としては、一般的にプロピレンへの溶解性が高い共重合体の製造が容易な気相重合法が挙げられる。
重合温度は５０～９０℃が好ましく、６０～９０℃がより好ましく、７０～９０℃がさらに好ましい。該重合温度が上記範囲の下限値以上であると、生産性及び得られたポリプロピレンの立体規則性がより優れる。
重合圧力は、液相中で行われる場合には２５～６０ｂａｒ（２．５～６．０ＭＰａ）が好ましく、３３～４５ｂａｒ（３．３～４．５ＭＰａ）がより好ましい。気相中で行われる場合には、５～３０ｂａｒ（０．５～３．０ＭＰａ）が好ましく、８～３０ｂａｒ（０．８～３．０ＭＰａ）がより好ましい。
重合（プロピレン単量体の重合、エチレン単量体及びプロピレン単量体等の重合）は、通常、触媒を用いて行われる。重合の際、必要に応じて、分子量の調整のために、水素が添加されてもよい。プロピレン重合体やエチレン・プロピレン共重合体の分子量を調整することで、ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のＭＦＲ、ひいてはポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲを調整できる。
一段目の重合反応器での重合の前に、その後の本重合の足がかりとなるポリマー鎖を固体触媒成分に形成させるために、プロピレンの予重合を行ってもよい。予重合は、通常は４０℃以下、好ましくは３０℃以下、より好ましくは２０℃以下で行われる。
【0035】
触媒としては、公知のオレフィン重合触媒を用いることができる。
前記プロピレン重合体の存在下でエチレン単量体及びプロピレン単量体を重合する際の触媒としては、立体特異性チーグラー・ナッタ触媒が好ましく、以下の成分（ア）と成分（イ）と成分（ウ）とを含む触媒（以下、「触媒（Ｘ）」ともいう。）が特に好ましい。
（ア）マグネシウム、チタン、ハロゲン及び電子供与体化合物としてフタレート系化合物を必須成分として含有する固体触媒。
（イ）有機アルミニウム化合物。
（ウ）外部電子供与体化合物である有機ケイ素化合物。
前記プロピレン重合体の存在下でエチレン単量体及びプロピレン単量体を重合する際の触媒としては、立体特異性チーグラー・ナッタ触媒が好ましく、以下の成分（ア）と成分（イ）と成分（ウ）とを含む触媒（以下、「触媒（Ｘ）」ともいう。）が特に好ましい。
（ア）マグネシウム、チタン、ハロゲン及び電子供与体化合物としてフタレート系化合物を必須成分として含有する固体触媒。
（イ）有機アルミニウム化合物。
（ウ）外部電子供与体化合物である有機ケイ素化合物。
【0036】
ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、触媒（Ｘ）を用いて、前記プロピレン重合体の存在下で、エチレン単量体及びαオレフィン単量体（例えばプロピレン単量体）を重合して前記ポリプロピレン系樹脂を得る工程を有する方法で製造することが好ましい。触媒（Ｘ）を用いることで、各物性が前記範囲内であるポリプロピレン系樹脂（Ａ）が容易に得られる。
なお、使用する触媒（特に成分（ア）の電子供与体化合物）によって得られるプロピレン重合体の分子量や立体規則性の分布は異なり、その違いは結晶化挙動等に影響を与えるが、その関係性についての詳細が明らかになっていない。これを明らかにしようとする場合、分子構造として分子量分布と立体規則性分布を併せて解析する必要があるが、結晶化過程において分子量と立体規則性が異なる成分同士が影響を及ぼし合うため複雑であり、分子量や立体規則性の分布が結晶化挙動に及ぼす影響についての解釈をより困難にしている。さらに、実際の成形は溶融樹脂の流動状態にて実施されるので、たとえ高度な解析技術を用いてもその現象を把握することは容易ではない。よって、特定の触媒を用いて得られたポリプロピレン系樹脂組成物において、分子量や立体規則性の分布による結晶化挙動の違いを数値等で特定することはおよそ不可能である。分子量分布や立体規則性分布は、上述した触媒の種類以外に溶融混錬時の熱劣化や過酸化物処理等によっても変化する。
なお、使用する触媒（特に成分（ア）の電子供与体化合物）によって得られるプロピレン重合体の分子量や立体規則性の分布は異なり、その違いは結晶化挙動等に影響を与えるが、その関係性についての詳細が明らかになっていない。これを明らかにしようとする場合、分子構造として分子量分布と立体規則性分布を併せて解析する必要があるが、結晶化過程において分子量と立体規則性が異なる成分同士が影響を及ぼし合うため複雑であり、分子量や立体規則性の分布が結晶化挙動に及ぼす影響についての解釈をより困難にしている。さらに、実際の成形は溶融樹脂の流動状態にて実施されるので、たとえ高度な解析技術を用いてもその現象を把握することは容易ではない。よって、特定の触媒を用いて得られたポリプロピレン系樹脂組成物において、分子量や立体規則性の分布による結晶化挙動の違いを数値等で特定することはおよそ不可能である。分子量分布や立体規則性分布は、上述した触媒の種類以外に溶融混錬時の熱劣化や過酸化物処理等によっても変化する。
【0037】
成分（ア）は、例えば、チタン化合物、マグネシウム化合物及び電子供与体化合物を用いて調製される。
成分（ア）に用いられるチタン化合物として、一般式：Ｔｉ（ＯＲ）ｇＸ４－ｇ（Ｒは炭化水素基、Ｘはハロゲン、０≦ｇ≦４）で表される４価のチタン化合物が好適である。
炭化水素基としては、メチル、エチル、プロピル、ブチル等が挙げられ、ハロゲンとしては、Ｃｌ、Ｂｒ等が挙げられる。
より具体的なチタン化合物としては、ＴｉＣｌ４、ＴｉＢｒ４、ＴｉＩ４のようなテトラハロゲン化チタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）Ｃｌ３、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）Ｃｌ３、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）Ｃｌ３、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）Ｂｒ３、Ｔｉ（Ｏ－ｉｓｏＣ４Ｈ９）Ｂｒ３のようなトリハロゲン化アルコキシチタン;Ｔｉ（ＯＣＨ３）２Ｃｌ２、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）２Ｃｌ２、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）２Ｃｌ２、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）２Ｂｒ２のようなジハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）３Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）３Ｃｌ、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）３Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）３Ｂｒなどのモノハロゲン化トリアルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）４、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）４、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）４のようなテトラアルコキシチタン等が挙げられる。これらチタン化合物は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
上記チタン化合物の中で好ましいものはハロゲン含有チタン化合物であり、より好ましくはテトラハロゲン化チタンであり、特に好ましくは四塩化チタン（ＴｉＣｌ４）である。
成分（ア）に用いられるチタン化合物として、一般式：Ｔｉ（ＯＲ）ｇＸ４－ｇ（Ｒは炭化水素基、Ｘはハロゲン、０≦ｇ≦４）で表される４価のチタン化合物が好適である。
炭化水素基としては、メチル、エチル、プロピル、ブチル等が挙げられ、ハロゲンとしては、Ｃｌ、Ｂｒ等が挙げられる。
より具体的なチタン化合物としては、ＴｉＣｌ４、ＴｉＢｒ４、ＴｉＩ４のようなテトラハロゲン化チタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）Ｃｌ３、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）Ｃｌ３、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）Ｃｌ３、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）Ｂｒ３、Ｔｉ（Ｏ－ｉｓｏＣ４Ｈ９）Ｂｒ３のようなトリハロゲン化アルコキシチタン;Ｔｉ（ＯＣＨ３）２Ｃｌ２、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）２Ｃｌ２、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）２Ｃｌ２、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）２Ｂｒ２のようなジハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）３Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）３Ｃｌ、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）３Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）３Ｂｒなどのモノハロゲン化トリアルコキシチタン；Ｔｉ（ＯＣＨ３）４、Ｔｉ（ＯＣ２Ｈ５）４、Ｔｉ（Ｏｎ－Ｃ４Ｈ９）４のようなテトラアルコキシチタン等が挙げられる。これらチタン化合物は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
上記チタン化合物の中で好ましいものはハロゲン含有チタン化合物であり、より好ましくはテトラハロゲン化チタンであり、特に好ましくは四塩化チタン（ＴｉＣｌ４）である。
【0038】
成分（ア）に用いられるマグネシウム化合物として、マグネシウム－炭素結合やマグネシウム－水素結合を有するマグネシウム化合物、例えばジメチルマグネシウム、ジエチルマグネシウム、ジプロピルマグネシウム、ジブチルマグネシウム、ジアミルマグネシウム、ジヘキシルマグネシウム、ジデシルマグネシウム、エチル塩化マグネシウム、プロピル塩化マグネシウム、ブチル塩化マグネシウム、ヘキシル塩化マグネシウム、アミル塩化マグネシウム、ブチルエトキシマグネシウム、エチルブチルマグネシウム、ブチルマグネシウムハイドライド等が挙げられる。これらのマグネシウム化合物は、例えば有機アルミニウム等との錯化合物の形で用いることもでき、また、液状であっても固体状であってもよい。さらに好適なマグネシウム化合物として、塩化マグネシウム、臭化マグネシウム、ヨウ化マグネシウム、フッ化マグネシウムのようなハロゲン化マグネシウム；メトキシ塩化マグネシウム、エトキシ塩化マグネシウム、イソプロポキシ塩化マグネシウム、ブトキシ塩化マグネシウム、オクトキシ塩化マグネシウムのようなアルコキシマグネシウムハライド；フェノキシ塩化マグネシウム、メチルフェノキシ塩化マグネシウムのようなアリロキシマグネシウムハライド；エトキシマグネシウム、イソプロポキシマグネシウム、ブトキシマグネシウム、ｎ－オクトキシマグネシウム、２－エチルヘキソキシマグネシウムのようなアルコキシマグネシウム；ジメトキシマグネシウム、ジエトキシマグネシウム、ジプロポキシマグネシウム、ジブトキシマグネシウム、エトキシメトキシマグネシウムのようなジアルコキシマグネシウム；エトキシプロポキシマグネシウム、ブトキシエトキシマグネシウム、フェノキシマグネシウム、ジメチルフェノキシマグネシウムのようなアリロキシマグネシウム等を挙げることができる。これらマグネシウム化合物は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【0039】
成分（ア）に用いられる電子供与体化合物は、フタレート系化合物を必須成分として含有することが好ましい。フタレート系化合物を電子供与体として含む触媒（Ｘ）を用いると、プロピレン重合体のＭｗ／Ｍｎが前記範囲内であるポリプロピレン系樹脂が容易に得られる。
フタレート系化合物としては、例えば、モノエチルフタレート、ジメチルフタレート、メチルエチルフタレート、モノイソブチルフタレート、モノノルマルブチルフタレート、ジエチルフタレート、エチルイソブチルフタレート、エチルノルマルブチルフタレート、ジｎ－プロピルフタレート、ジイソプロピルフタレート、ジｎ－ブチルフタレート、ジイソブチルフタレート、ジｎ－ヘプチルフタレート、ジ－２－エチルヘキシルフタレート、ジｎ－オクチルフタレート、ジネオペンチルフタレート、ジデシルフタレート、ベンジルブチルフタレート、ジフェニルフタレート等が挙げられる。中でもジイソブチルフタレートが特に好ましい。
フタレート系化合物としては、例えば、モノエチルフタレート、ジメチルフタレート、メチルエチルフタレート、モノイソブチルフタレート、モノノルマルブチルフタレート、ジエチルフタレート、エチルイソブチルフタレート、エチルノルマルブチルフタレート、ジｎ－プロピルフタレート、ジイソプロピルフタレート、ジｎ－ブチルフタレート、ジイソブチルフタレート、ジｎ－ヘプチルフタレート、ジ－２－エチルヘキシルフタレート、ジｎ－オクチルフタレート、ジネオペンチルフタレート、ジデシルフタレート、ベンジルブチルフタレート、ジフェニルフタレート等が挙げられる。中でもジイソブチルフタレートが特に好ましい。
【0040】
フタレート系化合物以外の前記固体触媒中の電子供与体化合物としては、スクシネート系化合物、ジエーテル系化合物等が挙げられる。
【0041】
スクシネート系化合物は、コハク酸のエステルであってもよく、コハク酸の１位又は２位にアルキル基等の置換基を持つ置換コハク酸のエステルであってもよい。具体例としては、ジエチルスクシネート、ジブチルスクシネート、ジエチルメチルスクシネート、ジエチルジイソプロピルスクシネート、ジアリルエチルスクシネート等が挙げられる。
【0042】
ジエーテル系化合物としては、例えば、２－（２－エチルヘキシル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－イソプロピル－１，３－ジメトキシプロパン、２－ブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－ｓｅｃ－ブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－シクロヘキシル－１，３－ジメトキシプロパン、２－フェニル－１，３－ジメトキシプロパン、２－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－クミル－１，３－ジメトキシプロパン、２－（２－フェニルエチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（２－シクロヘキシルエチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（ｐ－クロロフェニル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（ジフェニルメチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（１－ナフチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（ｐ－フルオロフェニル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（１－デカヒドロナフチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジシクロヘキシル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジエチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジプロピル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジエチル－１，３－ジエトキシプロパン、２，２－ジシクロペンチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジプロピル－１，３－ジエトキシプロパン、２，２－ジブチル－１，３－ジエトキシプロパン、２－メチル－２－エチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－プロピル－１，３－ジメトキシプロパン、２－プロピル－２－ペンチル－１，３－ジエトキシプロパン、２－メチル－２－ベンジル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－フェニル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－シクロヘキシル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－メチルシクロヘキシル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（ｐ－クロロフェニル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（２－フェニルエチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（２－シクロヘキシルエチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－イソブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－（２－エチルヘキシル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（２－エチルヘキシル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（ｐ－メチルフェニル）－１，３－ジメトキシプロパン、２－メチル－２－イソプロピル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジイソブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジフェニル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジベンジル－１，３－ジメトキシプロパン、２－イソプロピル－２－シクロペンチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ビス（シクロヘキシルメチル）－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジイソブチル－１，３－ジエトキシプロパン、２，２－ジイソブチル－１，３－ジブトキシプロパン、２－イソブチル－２－イソプロピル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジ－ｓｅｃ－ブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ジメトキシプロパン、２，２－ジネオペンチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－イソプロピル－２－イソペンチル－１，３－ジメトキシプロパン、２－フェニル－２－ベンジル－１，３－ジメトキシプロパン、２－シクロヘキシル－２－シクロヘキシルメチル－１，３－ジメトキシプロパン等の１，３－ジエーテルが挙げられる。
また、１，３－ジエーテル系化合物のさらなる具体例としては、以下が挙げられる。
１，１－ビス（メトキシメチル）－シクロペンタジエン；１，１－ビス（メトキシメチル）－２，３，４，５－テトラメチルシクロペンタジエン；１，１－ビス（メトキシメチル）－２，３，４，５－テトラフェニルシクロペンタジエン；
１，１－ビス（メトキシメチル）－２，３，４，５－テトラフルオロシクロペンタジエン；
１，１－ビス（メトキシメチル）－３，４－ジシクロペンチルシクロペンタジエン；１，１－ビス（メトキシメチル）インデン；
１，１－ビス（メトキシメチル）－２，３－ジメチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－４，５，６，７－テトラヒドロインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－２，３，６，７－テトラフルオロインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－４，７－ジメチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－３，６－ジメチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－４－フェニルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－４－フェニル－２－メチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－４－シクロヘキシルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－（３，３，３－トリフルオロプロピル）インデン；
１，１－ビス（メトキシメチル）－７－トリメチルシリルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－トリフルオロメチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－４，７－ジメチル－４，５，６，７－テトラヒドロインデン；
１，１－ビス（メトキシメチル）－７－メチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－シクロペンチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－イソプロピルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－シクロヘキシルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－ｔｅｒｔ－ブチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－ｔｅｒｔ－ブチル－２－メチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－フェニルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－２－フェニルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－１Ｈ－ベンズインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－１Ｈ－２－メチルベンズインデン；９，９－ビス（メトキシメチル）フルオレン；
９，９－ビス（メトキシメチル）－２，３，６，７－テトラメチルフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－２，３，４，５，６，７－ヘキサフルオロフルオレン；
９，９－ビス（メトキシメチル）－２，３－ベンゾフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－２，３，６，７－ジベンゾフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－２，７－ジイソプロピルフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－１，８－ジクロロフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－２，７－ジシクロペンチルフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－１，８－ジフルオロフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－１，２，３，４－テトラヒドロフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－１，２，３，４，５，６，７，８－オクタヒドロフルオレン；
９，９－ビス（メトキシメチル）－４－ｔｅｒｔ－ブチルフルオレン。
また、１，３－ジエーテル系化合物のさらなる具体例としては、以下が挙げられる。
１，１－ビス（メトキシメチル）－シクロペンタジエン；１，１－ビス（メトキシメチル）－２，３，４，５－テトラメチルシクロペンタジエン；１，１－ビス（メトキシメチル）－２，３，４，５－テトラフェニルシクロペンタジエン；
１，１－ビス（メトキシメチル）－２，３，４，５－テトラフルオロシクロペンタジエン；
１，１－ビス（メトキシメチル）－３，４－ジシクロペンチルシクロペンタジエン；１，１－ビス（メトキシメチル）インデン；
１，１－ビス（メトキシメチル）－２，３－ジメチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－４，５，６，７－テトラヒドロインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－２，３，６，７－テトラフルオロインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－４，７－ジメチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－３，６－ジメチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－４－フェニルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－４－フェニル－２－メチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－４－シクロヘキシルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－（３，３，３－トリフルオロプロピル）インデン；
１，１－ビス（メトキシメチル）－７－トリメチルシリルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－トリフルオロメチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－４，７－ジメチル－４，５，６，７－テトラヒドロインデン；
１，１－ビス（メトキシメチル）－７－メチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－シクロペンチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－イソプロピルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－シクロヘキシルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－ｔｅｒｔ－ブチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－ｔｅｒｔ－ブチル－２－メチルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－７－フェニルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－２－フェニルインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－１Ｈ－ベンズインデン；１，１－ビス（メトキシメチル）－１Ｈ－２－メチルベンズインデン；９，９－ビス（メトキシメチル）フルオレン；
９，９－ビス（メトキシメチル）－２，３，６，７－テトラメチルフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－２，３，４，５，６，７－ヘキサフルオロフルオレン；
９，９－ビス（メトキシメチル）－２，３－ベンゾフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－２，３，６，７－ジベンゾフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－２，７－ジイソプロピルフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－１，８－ジクロロフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－２，７－ジシクロペンチルフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－１，８－ジフルオロフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－１，２，３，４－テトラヒドロフルオレン；９，９－ビス（メトキシメチル）－１，２，３，４，５，６，７，８－オクタヒドロフルオレン；
９，９－ビス（メトキシメチル）－４－ｔｅｒｔ－ブチルフルオレン。
【0043】
なお、上記の成分（ア）に用いられる電子供与体化合物は、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【0044】
成分（ア）を構成するハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素又はこれらの混合物が挙げられ、特に塩素が好ましい。
【0045】
成分（イ）の有機アルミニウム化合物としては、例えば、トリエチルアルミニウム、トリブチルアルミニウムのようなトリアルキルアルミニウム、トリイソプレニルアルミニウムのようなトリアルケニルアルミニウム、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムブトキシドのようなジアルキルアルミニウムアルコキシド、エチルアルミニウムセスキエトキシド、ブチルアルミニウムセスキブトキシドのようなアルキルアルミニウムセスキアルコキシド、Ｒ１
２．５Ａｌ（ＯＲ２）０．５（Ｒ１，Ｒ２は、各々異なってもよいし同じでもよい炭化水素基である。）で表される平均組成を有する、部分的にアルコキシ化されたアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムクロリド、ジブチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムブロミドのようなジアルキルアルミニウムハロゲニド、エチルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミドのようなアルキルアルミニウムセスキハロゲニド、エチルアルミニウムジクロリド、プロピルアルミニウムジクロリド、ブチルアルミニウムジブロミドのようなアルキルアルミニウムジハロゲニド等が部分的にハロゲン化されたアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリドのようなジアルキルアルミニウムヒドリド、エチルアルミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリドのようなアルキルアルミニウムジヒドリドなどの部分的に水素化されたアルキルアルミニウム、エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウムエトキシブロミドのような部分的にアルコキシ化及びハロゲン化されたアルキルアルミニウム等が挙げられる。上記成分（イ）は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【0046】
成分（ウ）の外部電子供与体化合物としては、有機ケイ素化合物が用いられる。
好ましい有機ケイ素化合物として、例えば、トリメチルメトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、t－ブチルメチルジメトキシシラン、t－ブチルメチルジエトキシシラン、t－アミルメチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ビスｏ－トリルジメトキシシラン、ビスｍ－トリルジメトキシシラン、ビスｐ－トリルジメトキシシラン、ビスｐ－トリルジエトキシシラン、ビスエチルフェニルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、デシルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、γ－クロルプロピルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、t－ブチルトリエトキシシラン、テキシルトリメトキシシラン、ｎ－ブチルトリエトキシシラン、ｉｓｏ－ブチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、クロルトリエトキシシラン、エチルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、２－ノルボルナントリメトキシシラン、２－ノルボルナントリエトキシシラン、２－ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ケイ酸エチル、ケイ酸ブチル、トリメチルフエノキシシラン、メチルトリアリルオキシシラン、ビニルトリス（β－メトキシエトキシシラン）、ビニルトリアセトキシシラン、ジメチルテトラエトキシジシロキサン、メチル（３，３，３－トリフルオロ－ｎ－プロピル）ジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、シクロペンチル－ｔ－ブトキシジメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、イソブチルイソプロピルジメトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ジ－ｎ－プロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルエチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチル－ｔ－ブトキシジメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、シクロヘキシルイソブチルジメトキシシラン、ジ－ｓｅｃ－ブチルジメトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、ビス（デカヒドロイソキノリン－２－イル）ジメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、ジシクロペンチル－ビス（エチルアミノ）シラン、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン、ｔ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルセク－ブチルジメトキシシラン、エチル（パーヒドロイソキノリン２－イル）ジメトキシシラン、トリ（イソプロペニロキシ）フェニルシラン、ｉ－ブチルｉ－プロピルジメトキシシラン、シクロヘキシルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルイソプロピルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシラン、ｐ－トリルメチルジメトキシシラン等が挙げられる。
これらの中でも、エチルトリエトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ｔ－ブチルトリエトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジエトキシシラン、ｔ－ブチルエチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルｔ－ブトキシジメトキシシラン、ｔ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルトリメトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、ｉ－ブチルセク－ブチルジメトキシシラン、エチル（パーヒドロイソキノリン２－イル）ジメトキシシラン、ビス（デカヒドロイソキノリン－２－イル）ジメトキシシラン、トリ（イソプロペニロキシ）フェニルシラン、テキシルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、ｉ－ブチルｉ－プロピルジメトキシシラン、シクロペンチルｔ－ブトキシジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルイソプロピルジメトキシシラン、ジ－ｓｅｃ－ブチルジメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシラン、ビスｐ－トリルジメトキシシラン、ｐ－トリルメチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、２－ノルボルナントリエトキシシラン、２－ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、メチル（３、３、３－トリフルオロ－ｎ－プロピル）ジメトキシシラン、ケイ酸エチル等が好ましい。
上記成分（ウ）は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
好ましい有機ケイ素化合物として、例えば、トリメチルメトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、t－ブチルメチルジメトキシシラン、t－ブチルメチルジエトキシシラン、t－アミルメチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ビスｏ－トリルジメトキシシラン、ビスｍ－トリルジメトキシシラン、ビスｐ－トリルジメトキシシラン、ビスｐ－トリルジエトキシシラン、ビスエチルフェニルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、デシルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、γ－クロルプロピルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、t－ブチルトリエトキシシラン、テキシルトリメトキシシラン、ｎ－ブチルトリエトキシシラン、ｉｓｏ－ブチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、クロルトリエトキシシラン、エチルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、２－ノルボルナントリメトキシシラン、２－ノルボルナントリエトキシシラン、２－ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ケイ酸エチル、ケイ酸ブチル、トリメチルフエノキシシラン、メチルトリアリルオキシシラン、ビニルトリス（β－メトキシエトキシシラン）、ビニルトリアセトキシシラン、ジメチルテトラエトキシジシロキサン、メチル（３，３，３－トリフルオロ－ｎ－プロピル）ジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、シクロペンチル－ｔ－ブトキシジメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、イソブチルイソプロピルジメトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ジ－ｎ－プロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルエチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチル－ｔ－ブトキシジメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、シクロヘキシルイソブチルジメトキシシラン、ジ－ｓｅｃ－ブチルジメトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、ビス（デカヒドロイソキノリン－２－イル）ジメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、ジシクロペンチル－ビス（エチルアミノ）シラン、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン、ｔ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルセク－ブチルジメトキシシラン、エチル（パーヒドロイソキノリン２－イル）ジメトキシシラン、トリ（イソプロペニロキシ）フェニルシラン、ｉ－ブチルｉ－プロピルジメトキシシラン、シクロヘキシルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルイソプロピルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシラン、ｐ－トリルメチルジメトキシシラン等が挙げられる。
これらの中でも、エチルトリエトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ｔ－ブチルトリエトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルメチルジエトキシシラン、ｔ－ブチルエチルジメトキシシラン、ｔ－ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔ－ブチルｔ－ブトキシジメトキシシラン、ｔ－ブチルトリメトキシシラン、ｉ－ブチルトリメトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、ｉ－ブチルセク－ブチルジメトキシシラン、エチル（パーヒドロイソキノリン２－イル）ジメトキシシラン、ビス（デカヒドロイソキノリン－２－イル）ジメトキシシラン、トリ（イソプロペニロキシ）フェニルシラン、テキシルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、ｉ－ブチルｉ－プロピルジメトキシシラン、シクロペンチルｔ－ブトキシジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルｉ－ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルイソプロピルジメトキシシラン、ジ－ｓｅｃ－ブチルジメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシラン、ビスｐ－トリルジメトキシシラン、ｐ－トリルメチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、２－ノルボルナントリエトキシシラン、２－ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、メチル（３、３、３－トリフルオロ－ｎ－プロピル）ジメトキシシラン、ケイ酸エチル等が好ましい。
上記成分（ウ）は１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
【0047】
有機ケイ素化合物は、特にキシレン不溶分の量を調整するのに重要な役割を果たす。他の触媒成分が同じ場合、キシレン不溶分の量は、有機ケイ素化合物の種類と量および重合温度に依存するが、適切な有機ケイ素化合物を用いた場合においても、通常ジエーテル系触媒を除き、有機ケイ素化合物の量が特定の値以下になると大きく低下する。このため、重合温度が７５℃の場合、有機ケイ素化合物と有機アルミニウム化合物とのモル比（有機ケイ素化合物／有機アルミニウム）の下限は０．０１５が好ましく、０．０１８がより好ましい。当該比の上限は、０．３０が好ましく、０．２０がより好ましく、０．１０がさらに好ましい。つまり、０．０１５～０．３０、０．０１５～０．２０、０．０１５～０．１０、０．０１８～０．３０、０．０１８～０．２０、０．０１８～０．１０、等の範囲が例示できる。
内部電子供与体化合物としてフタレート系化合物を用いる場合は、重合温度を上げるとキシレン不溶分が増加するので、好ましい有機ケイ素化合物と有機アルミニウム化合物とのモル比（有機ケイ素化合物／有機アルミニウム）の下限および上限が低下する。具体的には、フタレート系化合物を用いて８０℃で重合する場合の前記モル比の下限は、０．０１０が好ましく、０．０１５がより好ましく、０．０１８がさらに好ましい。前記モル比の上限は、０．２０が好ましく、０．１４がより好ましく、０．０８がさらに好ましい。つまり、０．０１０～０．２０、０．０１０～０．１４、０．０１０～０．０８、０．０１５～０．２０、０．０１５～０．１４、０．０１５～０．０８、０．０１８～０．２０、０．０１８～０．１４、０．０１８～０．０８、等の範囲が例示できる。
内部電子供与体化合物としてフタレート系化合物を用いる場合は、重合温度を上げるとキシレン不溶分が増加するので、好ましい有機ケイ素化合物と有機アルミニウム化合物とのモル比（有機ケイ素化合物／有機アルミニウム）の下限および上限が低下する。具体的には、フタレート系化合物を用いて８０℃で重合する場合の前記モル比の下限は、０．０１０が好ましく、０．０１５がより好ましく、０．０１８がさらに好ましい。前記モル比の上限は、０．２０が好ましく、０．１４がより好ましく、０．０８がさらに好ましい。つまり、０．０１０～０．２０、０．０１０～０．１４、０．０１０～０．０８、０．０１５～０．２０、０．０１５～０．１４、０．０１５～０．０８、０．０１８～０．２０、０．０１８～０．１４、０．０１８～０．０８、等の範囲が例示できる。
【0048】
触媒（Ｘ）としては、成分（イ）が、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウムであり、成分（ウ）が、ジシクロペンチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン等の有機ケイ素化合物であるものが好ましい。
【0049】
なお、多段重合法により前記重合混合物を得る方法は上記の方法に限定されず、プロピレン重合体（成分（ａ１））を複数の重合反応器にて重合してもよいし、エチレン・αオレフィン共重合体（成分（ａ２））を複数の重合反応器にて重合してもよい。
前記重合混合物を得る方法として、単量体濃度や重合条件の勾配を有する重合器を用いて行う方法も挙げられる。このような重合器では、例えば、少なくとも２つの重合領域が接合されたものを使用し、気相重合でモノマーを重合することができる。
具体的には、触媒の存在下、上昇管からなる重合領域にてモノマーを供給して重合し、上昇管に接続された下降管にてモノマーを供給して重合し、上昇管と下降管とを循環しながら、重合生成物を回収する。この方法では、上昇管中に存在する気体混合物が下降管に入るのを全面的又は部分的に防止する手段を備える。また、上昇管中に存在する気体混合物とは異なる組成を有する気体及び／又は液体混合物を下降管中に導入する。この重合方法は、例えば、特表２００２－５２０４２６号公報に記載された方法を適用することができる。
前記重合混合物を得る方法として、単量体濃度や重合条件の勾配を有する重合器を用いて行う方法も挙げられる。このような重合器では、例えば、少なくとも２つの重合領域が接合されたものを使用し、気相重合でモノマーを重合することができる。
具体的には、触媒の存在下、上昇管からなる重合領域にてモノマーを供給して重合し、上昇管に接続された下降管にてモノマーを供給して重合し、上昇管と下降管とを循環しながら、重合生成物を回収する。この方法では、上昇管中に存在する気体混合物が下降管に入るのを全面的又は部分的に防止する手段を備える。また、上昇管中に存在する気体混合物とは異なる組成を有する気体及び／又は液体混合物を下降管中に導入する。この重合方法は、例えば、特表２００２－５２０４２６号公報に記載された方法を適用することができる。
【0050】
＜エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）の製造方法＞
エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）は、重合の際にメタロセン触媒又はハーフメタロセン触媒を用いる公知の方法（例えば、ＷＯ２００６／１０２１５５号に記載の方法）によって製造することができる。重合の際に、連鎖移動剤（例えば、水素またはジエチル亜鉛）等の公知の分子量自動調整剤を使用してもよい。
エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）は、重合の際にメタロセン触媒又はハーフメタロセン触媒を用いる公知の方法（例えば、ＷＯ２００６／１０２１５５号に記載の方法）によって製造することができる。重合の際に、連鎖移動剤（例えば、水素またはジエチル亜鉛）等の公知の分子量自動調整剤を使用してもよい。
【0051】
≪ポリプロピレン系樹脂組成物の固化物のヘーズ≫
本態様のポリプロピレン系樹脂組成物の固化物のヘーズは、次の方法で測定された値である。すなわち、１７０～２６０℃程度で溶融させたものを厚さ６０μｍのフィルム状の試験片に成形し、ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準拠して、その試験片のヘーズを測定する。
上記ヘーズ値が小さいほどポリプロピレン系樹脂組成物の固化物の透明性が高いことを意味する。上記ヘーズ値は２０％以下が好ましく、１５％以下がより好ましく、１２％以下がさらに好ましく、１０％以下が特に好ましく、８％以下が最も好ましい。
本態様のポリプロピレン系樹脂組成物の固化物のヘーズは、次の方法で測定された値である。すなわち、１７０～２６０℃程度で溶融させたものを厚さ６０μｍのフィルム状の試験片に成形し、ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準拠して、その試験片のヘーズを測定する。
上記ヘーズ値が小さいほどポリプロピレン系樹脂組成物の固化物の透明性が高いことを意味する。上記ヘーズ値は２０％以下が好ましく、１５％以下がより好ましく、１２％以下がさらに好ましく、１０％以下が特に好ましく、８％以下が最も好ましい。
【0052】
≪ポリプロピレン系樹脂組成物の用途≫
本発明の第一態様のポリプロピレン系樹脂組成物は透明性に優れ、ヒートシール性も良好であるので、透明なレトルト食品包装向けフィルムに特に適している。食品以外の包装する物品としては、フィルムに耐白化性が求められるリチウムイオン二次電池などの電池素子が挙げられる。
また、第一態様のポリプロピレン系樹脂組成物の用途は包装に限定されず、汎用のキャストフィルムの成形材料としても好適である。二軸延伸ポリプロピレンフィルム（ＢＯＰＰ）やインフレーション成形の材料としても好適である。
本発明の第一態様のポリプロピレン系樹脂組成物は透明性に優れ、ヒートシール性も良好であるので、透明なレトルト食品包装向けフィルムに特に適している。食品以外の包装する物品としては、フィルムに耐白化性が求められるリチウムイオン二次電池などの電池素子が挙げられる。
また、第一態様のポリプロピレン系樹脂組成物の用途は包装に限定されず、汎用のキャストフィルムの成形材料としても好適である。二軸延伸ポリプロピレンフィルム（ＢＯＰＰ）やインフレーション成形の材料としても好適である。
【0053】
＜フィルム成形体＞
本発明の第三態様は、第一態様のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなるフィルム成形体である。
本態様のフィルム成形体は、例えば、キャスト成形法により製造することができる。成形温度は例えば１５０～３５０℃、好ましくは１７０～２５０℃で実施される。
本発明の第三態様は、第一態様のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなるフィルム成形体である。
本態様のフィルム成形体は、例えば、キャスト成形法により製造することができる。成形温度は例えば１５０～３５０℃、好ましくは１７０～２５０℃で実施される。
【0054】
本態様のフィルム成形体の厚さは、例えば０．００１ｍｍ～０．１ｍｍ、好ましくは０．０１～０．０９ｍｍ、より好ましくは０．０３～０．０９ｍｍとすることができる。フィルム成形体の厚さは、ベータ線膜厚計等の公知の非接触式測定法で測定される。
【0055】
本態様のフィルム成形体の引張弾性率は、レトルト処理前において、ＭＤ方向は４００ＭＰａ以上が好ましく、ＴＤ方向は３５０ＭＰａ以上が好ましく、それぞれ高い程より好ましい。ここで、引張弾性率は後述する試験方法で測定された値である。
引張弾性率が高い程、剛性に優れたフィルム成形体であり、内部に固形物を収納する包装体又は容器としての利用に適している。
引張弾性率が高い程、剛性に優れたフィルム成形体であり、内部に固形物を収納する包装体又は容器としての利用に適している。
【0056】
本態様のフィルム成形体は低温耐衝撃性に優れるので、例えば、－２０～１０℃、好ましくは－１０～４℃、より好ましくは－５～０℃の低温環境下で使用することができる。
本態様のフィルム成形体の－５℃におけるフィルムインパクトは、後述する試験方法で測定したとき、レトルト処理前において、３０ｋＪ／ｍ以上が好ましく、高い程より好ましい。また、レトルト処理後においても、３０ｋＪ／ｍ以上が好ましく、高い程より好ましい。
本態様のフィルム成形体の－５℃におけるフィルムインパクトは、後述する試験方法で測定したとき、レトルト処理前において、３０ｋＪ／ｍ以上が好ましく、高い程より好ましい。また、レトルト処理後においても、３０ｋＪ／ｍ以上が好ましく、高い程より好ましい。
【0057】
本態様のフィルム成形体は、食品衛生性に優れたポリプロピレン系樹脂組成物によって形成されているので、食品に接する用途、特に包装体又は容器としての用途に適している。
本態様のフィルム成形体について、後述するＦＤＡ試験におけるｎ－ヘキサンへの溶出量は、２．６質量％未満が好ましく、少ない程より好ましい。
本態様のフィルム成形体について、後述するＦＤＡ試験におけるｎ－ヘキサンへの溶出量は、２．６質量％未満が好ましく、少ない程より好ましい。
【0058】
本態様のフィルム成形体は、熱圧着した溶着部の加熱殺菌後の接着強度（レトルト処理後のシール強度）が優れるので、レトルト用パウチ（加熱殺菌を行うことが前提としてある食品用の袋体）としての用途に適している。レトルトパウチにおいて、本発明のフィルム成形体は食品に接する内側の表面を形成していることが好ましい。レトルトパウチは本態様のフィルム成形体のみを用いて形成されたものでもよいし、アルミニウム層等の他の層が積層された積層フィルムによって形成されていてもよい。本態様のフィルム成形体は積層フィルムのうちの任意の層を構成することができる。なお、レトルトパウチは食品に接する包装体の一例である。
【0059】
本態様のフィルム成形体を１６０℃でヒートシールした試験片について、後述する試験方法で測定される、１３５℃、３０分間のレトルト処理後のシール強度は、２５Ｎ／１５ｍｍ以上が好ましく、高い程より好ましい。
本態様のフィルム成形体を１７０℃でヒートシールした試験片について、後述する試験方法で測定される、１３５℃、３０分間のレトルト処理後のシール強度は、３５Ｎ／１５ｍｍ以上が好ましく、高い程より好ましい。
本態様のフィルム成形体を１７０℃でヒートシールした試験片について、後述する試験方法で測定される、１３５℃、３０分間のレトルト処理後のシール強度は、３５Ｎ／１５ｍｍ以上が好ましく、高い程より好ましい。
【0060】
本態様のフィルム成形体を１６０℃でヒートシールした試験片について、後述する試験方法で測定される、１１５℃、４０分間のレトルト処理後のシール強度は、２５Ｎ／１５ｍｍ以上が好ましく、高い程より好ましい。
本態様のフィルム成形体を１７０℃でヒートシールした試験片について、後述する試験方法で測定される、１１５℃、４０分間のレトルト処理後のシール強度は、３５Ｎ／１５ｍｍ以上が好ましく、高い程より好ましい。
本態様のフィルム成形体を１７０℃でヒートシールした試験片について、後述する試験方法で測定される、１１５℃、４０分間のレトルト処理後のシール強度は、３５Ｎ／１５ｍｍ以上が好ましく、高い程より好ましい。
【実施例0061】
以下に実施例及び比較例を示すが、本発明は以下の実施例だけに限定されない。
【0062】
＜触媒の作製１＞
ＭｇＣｌ２上にＴｉＣｌ４と内部ドナーとしてのジイソブチルフタレートを担持させた固体触媒を、欧州特許第７２８７６９号公報の実施例５の４６～５３行に記載された方法により調製した。具体的には下記のように行った。
ＭｇＣｌ２上にＴｉＣｌ４と内部ドナーとしてのジイソブチルフタレートを担持させた固体触媒を、欧州特許第７２８７６９号公報の実施例５の４６～５３行に記載された方法により調製した。具体的には下記のように行った。
【0063】
微小長球形ＭｇＣｌ２・２．１Ｃ２Ｈ５ＯＨを、次のようにして製造した。タービン撹拌機および吸引パイプを備えた２Ｌオートクレーブ中に、不活性ガス中、常温で、無水ＭｇＣｌ２ ４８ｇ、無水Ｃ２Ｈ５ＯＨ ７７ｇ、および灯油８３０ｍＬを入れた。内容物を撹拌しながら１２０℃に加熱することにより、ＭｇＣｌ２とアルコールの間の付加物が生じたが、この付加物を融解し、分散剤と混合した。オートクレーブ内の窒素圧を１５気圧に維持した。オートクレーブの吸引パイプを加熱ジャケットを用いて外部から１２０℃に加熱した。吸引パイプは内径が１ｍｍで、加熱ジャケットの一端から他端までの長さが３ｍであった。このパイプを通して混合物を７ｍ／ｓｅｃの速度で流した。パイプの出口にて、灯油２．５Ｌを含み、初期温度を－４０℃に維持したジャケットで外部から冷却されている５Ｌフラスコ中に、分散液を撹拌しながら採取した。分散液の最終温度は０℃であった。エマルションの分散相を構成する球状固体生成物を沈降させ、濾過して分離し、ヘプタンで洗浄して乾燥した。これらの操作はすべて不活性ガス雰囲気中で行った。最大直径が５０μｍ以下の固体球状粒子形のＭｇＣｌ２・３Ｃ２Ｈ５ＯＨを得た。収量は１３０ｇであった。こうして得られた生成物から、ＭｇＣｌ２ １モルあたりのアルコール含有量が２．１モルに減少するまで、窒素気流中で温度を５０℃から１００℃に徐々に上昇してアルコールを除去した。
【0064】
濾過バリヤーを備えた５００ｍＬ円筒形ガラス製反応器に０℃で、ＴｉＣｌ４ ２２５ｍＬを入れ、さらに上記のようにして得た微小長球形ＭｇＣｌ２・２．１Ｃ２Ｈ５ＯＨ １０．１ｇ（５４ｍｍｏｌ）を、内容物を撹拌しながら１５分間かけて入れた。その後、温度を４０℃に上げフタル酸ジイソブチル９ｍｍｏｌを入れた。温度を１時間かけて１００℃に上げ、撹拌をさらに２時間続行した。次いで、ＴｉＣｌ４を濾過により除去し、１２０℃でさらに１時間撹拌しながらＴｉＣｌ４ ２００ｍＬを加えた。最後に、内容物を濾過し、濾液から塩素イオンが完全に消失するまで６０℃のｎ－ヘプタンで洗浄した。このようにして得た触媒成分は、Ｔｉ＝３．３質量％、フタル酸ジイソブチル＝８．２質量％を含んでいた。
【0065】
次いで、上記固体触媒と、有機アルミニウム化合物としてトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）と、外部電子供与体化合物としてジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＭＳ）を用い、固体触媒に対するＴＥＡＬの質量比が２０、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの質量比が１０（上述した有機ケイ素化合物／有機アルミニウムのモル比に換算すると０．０５）となるような量で、１２℃において２４分間接触させ、触媒（Ｘ）を得た。
表１に、フタレート系化合物を成分（ア）として含む、上記の方法で得た触媒（Ｘ）を「Ｐｈｔ－１」と記載した。
表１に、フタレート系化合物を成分（ア）として含む、上記の方法で得た触媒（Ｘ）を「Ｐｈｔ－１」と記載した。
【0066】
＜共重合体１の作製＞
得られた触媒（Ｘ）を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃にて５分間保持することによって予重合を行った。
得られた予重合物を、二段の重合反応器を直列に備える重合装置の一段目の重合反応器に導入し、プロピレンを供給して成分（ａ１）であるプロピレン単独重合体を製造した。続いて、二段目の重合反応器に、プロピレン単独重合体、プロピレン及びエチレンを供給して成分（ａ２）であるエチレン－プロピレン共重合体（表中、C2C3と表記。）を製造した。重合中は、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。
重合温度と反応物の比率は、一段目の反応器では、重合温度、水素濃度が、それぞれ７０℃、０．０４４モル％、二段目の反応器では、重合温度、水素濃度、エチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合が、それぞれ８０℃、２．９６モル％、０．１８モル比であった。また、エチレン－プロピレン共重合体（成分（ａ２））に相当する成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２８質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した。以上の方法により、目的の共重合体１を得た。
得られた触媒（Ｘ）を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃にて５分間保持することによって予重合を行った。
得られた予重合物を、二段の重合反応器を直列に備える重合装置の一段目の重合反応器に導入し、プロピレンを供給して成分（ａ１）であるプロピレン単独重合体を製造した。続いて、二段目の重合反応器に、プロピレン単独重合体、プロピレン及びエチレンを供給して成分（ａ２）であるエチレン－プロピレン共重合体（表中、C2C3と表記。）を製造した。重合中は、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。
重合温度と反応物の比率は、一段目の反応器では、重合温度、水素濃度が、それぞれ７０℃、０．０４４モル％、二段目の反応器では、重合温度、水素濃度、エチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合が、それぞれ８０℃、２．９６モル％、０．１８モル比であった。また、エチレン－プロピレン共重合体（成分（ａ２））に相当する成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２８質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した。以上の方法により、目的の共重合体１を得た。
【0067】
得られた共重合体１は、連続相を構成するプロピレン重合体である成分（ａ１）とゴム相を構成するエチレン・プロピレン共重合体である成分（ａ２）との重合混合物であり、前述のポリプロピレン系樹脂（Ａ）である。
共重合体１について、成分（ａ１）のアイソタクチック・ペンタッド分率（％）、成分（ａ１）のプロピレン以外のαオレフィン由来単位含有量、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分量（質量％）、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分中のエチレン由来単位含有量（質量％）、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のＭＦＲ、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のＧＰＣ－ＩＲのＳＣＢカーブの１次近似式の１次の係数（傾き）、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のＸＳＩＶ、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のＩＶ比（ＸＳＩＶ／ＸＩＩＶ）、
は表１に示すものであった。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
共重合体１について、成分（ａ１）のアイソタクチック・ペンタッド分率（％）、成分（ａ１）のプロピレン以外のαオレフィン由来単位含有量、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分量（質量％）、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分中のエチレン由来単位含有量（質量％）、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のＭＦＲ、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のＧＰＣ－ＩＲのＳＣＢカーブの１次近似式の１次の係数（傾き）、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のＸＳＩＶ、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のＩＶ比（ＸＳＩＶ／ＸＩＩＶ）、
は表１に示すものであった。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
【0068】
＜共重合体２の作製＞
一段目の反応器の水素濃度を０．０３１モル％に、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ２．６９モル％と０．２０モル比に変更するとともに、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２４質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した以外は、共重合体１と同様にして表１に示す共重合体２を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
一段目の反応器の水素濃度を０．０３１モル％に、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ２．６９モル％と０．２０モル比に変更するとともに、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２４質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した以外は、共重合体１と同様にして表１に示す共重合体２を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
【0069】
＜共重合体３の作製＞
一段目の反応器の水素濃度を０．０７１モル％に、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ２．４５モル％と０．２１モル比に変更した以外は、共重合体１と同様にして表１に示す共重合体３を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
一段目の反応器の水素濃度を０．０７１モル％に、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ２．４５モル％と０．２１モル比に変更した以外は、共重合体１と同様にして表１に示す共重合体３を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
【0070】
＜触媒の作製２＞
ＭｇＣｌ２上にＴｉと内部ドナーとしてのジイソブチルフタレートを担持した固体触媒を、特開２００４－２７２１８公報の段落００３２の２１～３６行に記載された方法により調製した。具体的には下記のように行った。
窒素雰囲気下、１２０℃にて、無水塩化マグネシウム５６．８ｇを、無水エタノール１００ｇ、出光興産株式会社製のワセリンオイル「ＣＰ１５Ｎ」５００ｍＬおよび信越シリコーン株式会社製のシリコーン油「ＫＦ９６」５００ｍＬに完全に溶解した。この溶液を、特殊機化工業株式会社製のＴＫホモミキサーを用いて１２０℃、５０００回転／分で２分間撹拌した。撹拌を保持しながら、２Ｌの無水ヘプタン中に０℃を越えないようにして注いだ。得られた白色固体を無水ヘプタンで十分に洗浄し室温下で真空乾燥し、さらに窒素気流下で部分的に脱エタノール化し、ＭｇＣｌ２・１．２Ｃ２Ｈ５ＯＨの球状固体３０ｇを得た。
上記球状固体３０ｇを無水ヘプタン２００ｍＬ中に懸濁した。０℃で撹拌しながら、四塩化チタン５００ｍＬを１時間かけて滴下した。次に、加熱を始めて４０℃になったところで、フタル酸ジイソブチル４．９６ｇを加えて、１００℃まで約１時間で昇温した。１００℃で２時間反応した後、熱時濾過にて固体部分を採取した。その後、この反応物に四塩化チタン５００ｍＬを加え撹拌した後、１２０℃で１時間反応を行った。反応終了後、再度、熱時濾過にて固体部分を採取し、６０℃のヘキサン１．０Ｌで７回、室温のヘキサン１．０Ｌで３回洗浄して固体触媒を得た。得られた固体触媒成分中のチタン含有率を測定したところ、２．３６質量％であった。
ＭｇＣｌ２上にＴｉと内部ドナーとしてのジイソブチルフタレートを担持した固体触媒を、特開２００４－２７２１８公報の段落００３２の２１～３６行に記載された方法により調製した。具体的には下記のように行った。
窒素雰囲気下、１２０℃にて、無水塩化マグネシウム５６．８ｇを、無水エタノール１００ｇ、出光興産株式会社製のワセリンオイル「ＣＰ１５Ｎ」５００ｍＬおよび信越シリコーン株式会社製のシリコーン油「ＫＦ９６」５００ｍＬに完全に溶解した。この溶液を、特殊機化工業株式会社製のＴＫホモミキサーを用いて１２０℃、５０００回転／分で２分間撹拌した。撹拌を保持しながら、２Ｌの無水ヘプタン中に０℃を越えないようにして注いだ。得られた白色固体を無水ヘプタンで十分に洗浄し室温下で真空乾燥し、さらに窒素気流下で部分的に脱エタノール化し、ＭｇＣｌ２・１．２Ｃ２Ｈ５ＯＨの球状固体３０ｇを得た。
上記球状固体３０ｇを無水ヘプタン２００ｍＬ中に懸濁した。０℃で撹拌しながら、四塩化チタン５００ｍＬを１時間かけて滴下した。次に、加熱を始めて４０℃になったところで、フタル酸ジイソブチル４．９６ｇを加えて、１００℃まで約１時間で昇温した。１００℃で２時間反応した後、熱時濾過にて固体部分を採取した。その後、この反応物に四塩化チタン５００ｍＬを加え撹拌した後、１２０℃で１時間反応を行った。反応終了後、再度、熱時濾過にて固体部分を採取し、６０℃のヘキサン１．０Ｌで７回、室温のヘキサン１．０Ｌで３回洗浄して固体触媒を得た。得られた固体触媒成分中のチタン含有率を測定したところ、２．３６質量％であった。
【0071】
次いで、上記固体触媒と、有機アルミニウム化合物としてトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）と、外部電子供与体化合物としてジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＭＳ）を用い、固体触媒に対するＴＥＡＬの質量比が２０、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの質量比が１０（上述した有機ケイ素化合物／有機アルミニウムのモル比に換算すると０．０５）となるような量で、１２℃において２４分間接触させ、触媒（Ｘ）を得た。
表１に、フタレート系化合物を成分（ア）として含む、上記の方法で得た触媒（Ｘ）を「Ｐｈｔ－２」と記載した。
表１に、フタレート系化合物を成分（ア）として含む、上記の方法で得た触媒（Ｘ）を「Ｐｈｔ－２」と記載した。
【0072】
＜共重合体４の作製＞
上記固体触媒を用いた以外は共重合体１と同様の製造方法にて、表１に記載した共重合体４を得た。ただし、一段目の反応器の水素濃度を０．０７１モル％に、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ１．５２モル％と０．２７モル比に変更するとともに、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２１質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
上記固体触媒を用いた以外は共重合体１と同様の製造方法にて、表１に記載した共重合体４を得た。ただし、一段目の反応器の水素濃度を０．０７１モル％に、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ１．５２モル％と０．２７モル比に変更するとともに、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２１質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
【0073】
＜共重合体５の作製＞
一段目の反応器の水素濃度を０．０５８モル％に、二段目の反応器の水素濃度を１．８８モル％に変更するとともに、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２９質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した以外は、共重合体３と同様にして表１に示す共重合体５を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
一段目の反応器の水素濃度を０．０５８モル％に、二段目の反応器の水素濃度を１．８８モル％に変更するとともに、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２９質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した以外は、共重合体３と同様にして表１に示す共重合体５を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
【0074】
＜共重合体６の作製＞
一段目の反応器の水素濃度を０．０７１モル％に、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合をそれぞれ１．６１モル％と０．２０モル比に変更するとともに、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２７質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した以外は、共重合体１と同様にして表１に示す共重合体６を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
一段目の反応器の水素濃度を０．０７１モル％に、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合をそれぞれ１．６１モル％と０．２０モル比に変更するとともに、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２７質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した以外は、共重合体１と同様にして表１に示す共重合体６を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
【0075】
＜共重合体７の作製＞
一段目の反応器の水素濃度を０．０８６モル％に、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ１．２２モル％と０．２１モル比に変更した以外は、共重合体６と同様にして表１に示す共重合体７を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
一段目の反応器の水素濃度を０．０８６モル％に、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ１．２２モル％と０．２１モル比に変更した以外は、共重合体６と同様にして表１に示す共重合体７を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
【0076】
＜共重合体８の作製＞
一段目の反応器に０．０７１モル％のエチレンを導入するとともに、水素濃度を０．０４９モル％に変更し、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ１．７５モル％と０．２２モル比に変更するとともに、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２７質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した以外は、共重合体４と同様にして表１に示す共重合体８を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは１０であった。
一段目の反応器に０．０７１モル％のエチレンを導入するとともに、水素濃度を０．０４９モル％に変更し、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ１．７５モル％と０．２２モル比に変更するとともに、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２７質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した以外は、共重合体４と同様にして表１に示す共重合体８を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは１０であった。
【0077】
＜共重合体９の作製＞
一段目の反応器の水素濃度を０．１１６モル％に、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ１．３３モル％と０．４１モル比に変更するとともに、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２６質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した以外は、共重合体１と同様にして表１に示す共重合体９を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
一段目の反応器の水素濃度を０．１１６モル％に、二段目の反応器の水素濃度とエチレンとプロピレンとの合計に対するエチレンの割合を、それぞれ１．３３モル％と０．４１モル比に変更するとともに、成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分の量が２６質量％となるように一段目と二段目の重合時間を調整した以外は、共重合体１と同様にして表１に示す共重合体９を得た。なお、成分（ａ１）の分子量分布 Ｍｗ／Ｍｎは８であった。
【0078】
以上の共重合体について、共重合体１と同様に測定した結果を表１に示す。
【0079】
【表1】
【0080】
表１の各測定値は下記の方法によって測定した。
【0081】
＜アイソタクチック・ペンタッド分率＞
成分（ａ１）のアイソタクチック・ペンタッド分率（ｍｍｍｍ、単位：％）は、１３Ｃ－ＮＭＲ（共鳴周波数１００ＭＨｚ）を測定し、Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉら、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１３，２６７，１９８０年、の記載に基づいて帰属したスペクトルのピーク強度比から算出した。
成分（ａ１）のアイソタクチック・ペンタッド分率（ｍｍｍｍ、単位：％）は、１３Ｃ－ＮＭＲ（共鳴周波数１００ＭＨｚ）を測定し、Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉら、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１３，２６７，１９８０年、の記載に基づいて帰属したスペクトルのピーク強度比から算出した。
【0082】
＜共重合体の成分（ａ１）のエチレン由来単位含有量＞
１，２，４－トリクロロベンゼン／重水素化ベンゼンの混合溶媒に溶解した共重合体の成分（ａ１）の試料について、Ｂｒｕｋｅｒ社製ＡＶＡＮＣＥIII ＨＤ４００（１３Ｃ共鳴周波数１００ＭＨｚ）を用い、測定温度１２０℃、フリップ角４５度、パルス間隔７秒、試料回転数２０Ｈｚ、積算回数６０００回の条件で１３Ｃ－ＮＭＲのスペクトルを得た。
上記で得られたスペクトルを用いて、Kakugo，Y.Naito，K.Mizunuma and T.Miyatake，Macromolecules，15，1150-1152（1982）の文献に記載された方法により、試料のエチレン由来単位含有量（質量％）を求めた。
なお、成分（ａ１）のプロピレン以外のαオレフィン由来含有量として、エチレン由来以外の場合も同様に求められる。
１，２，４－トリクロロベンゼン／重水素化ベンゼンの混合溶媒に溶解した共重合体の成分（ａ１）の試料について、Ｂｒｕｋｅｒ社製ＡＶＡＮＣＥIII ＨＤ４００（１３Ｃ共鳴周波数１００ＭＨｚ）を用い、測定温度１２０℃、フリップ角４５度、パルス間隔７秒、試料回転数２０Ｈｚ、積算回数６０００回の条件で１３Ｃ－ＮＭＲのスペクトルを得た。
上記で得られたスペクトルを用いて、Kakugo，Y.Naito，K.Mizunuma and T.Miyatake，Macromolecules，15，1150-1152（1982）の文献に記載された方法により、試料のエチレン由来単位含有量（質量％）を求めた。
なお、成分（ａ１）のプロピレン以外のαオレフィン由来含有量として、エチレン由来以外の場合も同様に求められる。
【0083】
＜成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分量＞
以下の方法によって共重合体のキシレン可溶分を得て、その質量を電子天秤にて測定し、共重合体の総質量に対するキシレン可溶分量（単位：質量％）を算出した。
共重合体のサンプル２．５ｇを、ｏ－キシレン（溶媒）を２５０ｍＬ入れたフラスコに入れ、ホットプレート及び還流装置を用いて、１３５℃で、窒素パージを行いながら、３０分間撹拌し完全溶解させた後、２５℃で１時間、冷却した。これにより得られた溶液を、濾紙を用いて濾過した。濾過後の濾液を１００ｍＬ採取し、アルミニウムカップ等に移し、窒素パージを行いながら、１４０℃で蒸発乾固を行い、室温で３０分間静置して、キシレン可溶分を得た。
以下の方法によって共重合体のキシレン可溶分を得て、その質量を電子天秤にて測定し、共重合体の総質量に対するキシレン可溶分量（単位：質量％）を算出した。
共重合体のサンプル２．５ｇを、ｏ－キシレン（溶媒）を２５０ｍＬ入れたフラスコに入れ、ホットプレート及び還流装置を用いて、１３５℃で、窒素パージを行いながら、３０分間撹拌し完全溶解させた後、２５℃で１時間、冷却した。これにより得られた溶液を、濾紙を用いて濾過した。濾過後の濾液を１００ｍＬ採取し、アルミニウムカップ等に移し、窒素パージを行いながら、１４０℃で蒸発乾固を行い、室温で３０分間静置して、キシレン可溶分を得た。
【0084】
＜成分（ａ１）＋成分（ａ２）のキシレン可溶分中のエチレン由来単位含有量＞
上述の方法で得た共重合体のキシレン可溶分を試料として、上述した共重合体の成分（ａ１）のエチレン由来単位含有量と同様の方法で、測定試料の総質量に対するエチレン由来単位含有量（単位：質量％）を測定した。
上述の方法で得た共重合体のキシレン可溶分を試料として、上述した共重合体の成分（ａ１）のエチレン由来単位含有量と同様の方法で、測定試料の総質量に対するエチレン由来単位含有量（単位：質量％）を測定した。
【0085】
＜成分（ａ１）＋成分（ａ２）のＭＦＲ＞
共重合体の試料５ｇに対し本州化学工業株式会社製Ｈ－ＢＨＴを０．０５ｇ添加し、ドライブレンドにより均一化した後、ＪＩＳ Ｋ７２１０－１に従い、ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に基づき温度２３０℃および荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。
共重合体の試料５ｇに対し本州化学工業株式会社製Ｈ－ＢＨＴを０．０５ｇ添加し、ドライブレンドにより均一化した後、ＪＩＳ Ｋ７２１０－１に従い、ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に基づき温度２３０℃および荷重２．１６ｋｇの条件で測定した。
【0086】
＜ＧＰＣ－ＩＲによる分析；成分（ａ１）＋成分（ａ２）のＳＣＢカーブの傾き、成分（ａ１）のＭｗ／Ｍｎ＞
ＧＰＣの分子量分布曲線全体の累積値を１とした場合、累積値が０．２と０．８の際の炭素原子１０００個当たりの短鎖分岐の数（ＳＣＢ／１０００ＴＣ）の点を取り、これを結んだ直線の傾きを算出してＳＣＢカーブの傾きとした。
分子量分布および短鎖分岐分布の測定は、共重合体を測定試料とし、以下のように行った。
装置としてＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ社製ＧＰＣ－ＩＲ５を使用し、酸化防止剤を含む１，２，４－トリクロロベンゼンを移動相とし、カラムとしてアジレント・テクノロジー社製ＰＬｇｅｌ Ｏｌｅｘｉｓガードカラム（１本）、ＰＬｇｅｌ Ｏｌｅｘｉｓカラム（３本）を直列に接続したものを使用し、検出器として赤外検出器を使用した。
試料溶液の溶媒 としては移動相と同じく酸化防止剤を含む１，２，４－トリクロロベンゼンを使用し、１ｍｇ／ｍＬの試料濃度で、１５０℃の温度で振とうさせながら２時間溶解して測定試料を調製した。
これにより得た試料溶液２００μＬをカラムに注入し、流速１．０ｍＬ／分、温度１５０℃、データ取り込み間隔１秒で測定した。
カラムの較正には、分子量５８０～７４５万のポリスチレン標準試料（Ｓｈｏｄｅｘ ＳＴＡＮＤＡＲＤ、昭和電工社製）を使用し、三次式近似で行った。
この較正曲線を使って得られたポリスチレン相当の分子量（ＭＰＳ）を、以下の式によりポリプロピレンの分子量に（ＭＰＰ）に換算した。
ｌｏｇ ＭＰＰ＝－０．１４７５０＋ｌｏｇ ＭＰＳ
短鎖分岐の較正には、ホモポリプロピレン（サンアロマー社製 ＰＬ４００Ａ）及び高密度ポリエチレン（日本ポリエチレン社製 ＨＹ５４０）を１００／０、８０／２０、６０／４０、４０／６０、２０／８０、０／１００に混合したサンプルを使用し、２次近似で行った。
成分（ａ１）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、一段目の反応器で重合した成分（ａ１）を採取した試料を測定試料とし、上記の分子量分布の測定方法を用いて、数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の測定を行い、重量平均分子量（Ｍｗ）を数平均分子量（Ｍｎ）で除して求めた。
実施例２で製造した共重合体２のＳＣＢカーブの簡易的な一次近似式を図１に示す。
比較例１で製造した共重合体４のＳＣＢカーブの簡易的な一次近似式を図２に示す。
ＧＰＣの分子量分布曲線全体の累積値を１とした場合、累積値が０．２と０．８の際の炭素原子１０００個当たりの短鎖分岐の数（ＳＣＢ／１０００ＴＣ）の点を取り、これを結んだ直線の傾きを算出してＳＣＢカーブの傾きとした。
分子量分布および短鎖分岐分布の測定は、共重合体を測定試料とし、以下のように行った。
装置としてＰｏｌｙｍｅｒＣｈａｒ社製ＧＰＣ－ＩＲ５を使用し、酸化防止剤を含む１，２，４－トリクロロベンゼンを移動相とし、カラムとしてアジレント・テクノロジー社製ＰＬｇｅｌ Ｏｌｅｘｉｓガードカラム（１本）、ＰＬｇｅｌ Ｏｌｅｘｉｓカラム（３本）を直列に接続したものを使用し、検出器として赤外検出器を使用した。
試料溶液の溶媒 としては移動相と同じく酸化防止剤を含む１，２，４－トリクロロベンゼンを使用し、１ｍｇ／ｍＬの試料濃度で、１５０℃の温度で振とうさせながら２時間溶解して測定試料を調製した。
これにより得た試料溶液２００μＬをカラムに注入し、流速１．０ｍＬ／分、温度１５０℃、データ取り込み間隔１秒で測定した。
カラムの較正には、分子量５８０～７４５万のポリスチレン標準試料（Ｓｈｏｄｅｘ ＳＴＡＮＤＡＲＤ、昭和電工社製）を使用し、三次式近似で行った。
この較正曲線を使って得られたポリスチレン相当の分子量（ＭＰＳ）を、以下の式によりポリプロピレンの分子量に（ＭＰＰ）に換算した。
ｌｏｇ ＭＰＰ＝－０．１４７５０＋ｌｏｇ ＭＰＳ
短鎖分岐の較正には、ホモポリプロピレン（サンアロマー社製 ＰＬ４００Ａ）及び高密度ポリエチレン（日本ポリエチレン社製 ＨＹ５４０）を１００／０、８０／２０、６０／４０、４０／６０、２０／８０、０／１００に混合したサンプルを使用し、２次近似で行った。
成分（ａ１）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、一段目の反応器で重合した成分（ａ１）を採取した試料を測定試料とし、上記の分子量分布の測定方法を用いて、数平均分子量（Ｍｎ）と重量平均分子量（Ｍｗ）の測定を行い、重量平均分子量（Ｍｗ）を数平均分子量（Ｍｎ）で除して求めた。
実施例２で製造した共重合体２のＳＣＢカーブの簡易的な一次近似式を図１に示す。
比較例１で製造した共重合体４のＳＣＢカーブの簡易的な一次近似式を図２に示す。
【0087】
＜成分（ａ１）＋成分（ａ２）のＸＳＩＶ＞
上述の方法で得た共重合体のキシレン可溶分を試料として、その極限粘度（ＸＳＩＶ）を測定した。具体的には、テトラヒドロナフタレン中、１３５℃において毛細管自動粘度測定装置（ＳＳ－７８０－Ｈ１、株式会社柴山科学器械製作所製）を用いて測定した。
上述の方法で得た共重合体のキシレン可溶分を試料として、その極限粘度（ＸＳＩＶ）を測定した。具体的には、テトラヒドロナフタレン中、１３５℃において毛細管自動粘度測定装置（ＳＳ－７８０－Ｈ１、株式会社柴山科学器械製作所製）を用いて測定した。
【0088】
＜成分（ａ１）＋成分（ａ２）のＸＩＩＶ＞
上述の方法で共重合体のキシレン可溶分を濾過して得る際、濾紙上にはキシレン不溶分と溶媒の混合物が残った。これにキシレンを加えて再度濾過を行いながらキシレン不溶分を洗浄し、さらにアセトンで洗浄しキシレンを除去した。得られた濾紙上のキシレン不溶分を、８０℃設定の真空乾燥オーブンにて、蒸発乾固させ、キシレン不溶分（ＸＩ）の乾固物を得た。
この乾固物を試料として、その極限粘度（ＸＩＩＶ）を測定した。具体的には、テトラヒドロナフタレン中、１３５℃において毛細管自動粘度測定装置（ＳＳ－７８０－Ｈ１、株式会社柴山科学器械製作所製）を用いて測定した。
上述の方法で共重合体のキシレン可溶分を濾過して得る際、濾紙上にはキシレン不溶分と溶媒の混合物が残った。これにキシレンを加えて再度濾過を行いながらキシレン不溶分を洗浄し、さらにアセトンで洗浄しキシレンを除去した。得られた濾紙上のキシレン不溶分を、８０℃設定の真空乾燥オーブンにて、蒸発乾固させ、キシレン不溶分（ＸＩ）の乾固物を得た。
この乾固物を試料として、その極限粘度（ＸＩＩＶ）を測定した。具体的には、テトラヒドロナフタレン中、１３５℃において毛細管自動粘度測定装置（ＳＳ－７８０－Ｈ１、株式会社柴山科学器械製作所製）を用いて測定した。
【0089】
＜成分（ａ１）＋成分（ａ２）の粘度比＞
上述の方法で測定した成分（ａ１）＋成分（ａ２）の、［ＸＳＩＶ／ＸＩＩＶ］で表される粘度比（ＩＶ比）を算出した。
上述の方法で測定した成分（ａ１）＋成分（ａ２）の、［ＸＳＩＶ／ＸＩＩＶ］で表される粘度比（ＩＶ比）を算出した。
【0090】
＜成分（Ａ）の工場生産性＞
成分（ａ１）＋成分（ａ２）からなる成分（Ａ）の製造容易さの程度を下記の４段階で評価した。
「◎」：優＝全く問題なく製造できた。
「○」：良＝問題なく製造できた。
「△」：可＝辛うじて製造できたが、生産量とフラフ（パウダー）性状がやや劣る。
「×」：不可＝製造中に問題が生じ、製造できなかった。
成分（ａ１）＋成分（ａ２）からなる成分（Ａ）の製造容易さの程度を下記の４段階で評価した。
「◎」：優＝全く問題なく製造できた。
「○」：良＝問題なく製造できた。
「△」：可＝辛うじて製造できたが、生産量とフラフ（パウダー）性状がやや劣る。
「×」：不可＝製造中に問題が生じ、製造できなかった。
【0091】
＜ポリプロピレン系樹脂組成物の調製＞
［実施例、比較例］
表２に示す組成で成分（Ａ）の総量１００質量部に対し、酸化防止剤としてＢＡＳＦ社製Ｂ２２５を０．２質量部、中和剤として淡南化学工業株式会社製カルシウムステアレートを０．０５質量部加え、ヘンシェルミキサーで１分間撹拌、混合した。当該混合物を、株式会社ＪＳＷ製同方向２軸押出機ＴＥＸ－３０αを用いて、シリンダ温度２３０℃で溶融混練して押出した。ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ポリプロピレン系樹脂組成物のペレットを得た。このようにして製造したポリプロピレン系樹脂組成物、およびこれを用いて得たフィルム成形体について各種物性を評価した。結果を表２に示す。
［実施例、比較例］
表２に示す組成で成分（Ａ）の総量１００質量部に対し、酸化防止剤としてＢＡＳＦ社製Ｂ２２５を０．２質量部、中和剤として淡南化学工業株式会社製カルシウムステアレートを０．０５質量部加え、ヘンシェルミキサーで１分間撹拌、混合した。当該混合物を、株式会社ＪＳＷ製同方向２軸押出機ＴＥＸ－３０αを用いて、シリンダ温度２３０℃で溶融混練して押出した。ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ポリプロピレン系樹脂組成物のペレットを得た。このようにして製造したポリプロピレン系樹脂組成物、およびこれを用いて得たフィルム成形体について各種物性を評価した。結果を表２に示す。
【0092】
【表2】
【0093】
表２の測定結果及び評価結果は下記の方法によって測定及び評価された値である。
【0094】
＜流動性 ＭＦＲ＞
ポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０－１に従い、ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に基づき温度２３０℃および荷重２．１６ｋｇの条件下で測定した。
ポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０－１に従い、ＪＩＳ Ｋ６９２１－２に基づき温度２３０℃および荷重２．１６ｋｇの条件下で測定した。
【0095】
＜ヘーズの測定＞
サーモプラステイックス工業社製３種３層φ２５ｍｍフィルム・シート成形装置を用い、シリンダ～ダイス温度を２５０℃に温調し、前記ペレットを原料として、ダイスより押し出した溶融樹脂を成形速度５．７ｍ／分にて冷却ロールで冷却・固化しながら引取り、厚さ６０μｍのフィルム状の試験片を得た。
成形されたフィルムは４０℃で２４時間以上エージング処理を行い、さらに２３℃恒温室で１時間以上状態調節した後、試験片として用いた。
この試験片について、ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準拠して、ヘーズを測定した。
サーモプラステイックス工業社製３種３層φ２５ｍｍフィルム・シート成形装置を用い、シリンダ～ダイス温度を２５０℃に温調し、前記ペレットを原料として、ダイスより押し出した溶融樹脂を成形速度５．７ｍ／分にて冷却ロールで冷却・固化しながら引取り、厚さ６０μｍのフィルム状の試験片を得た。
成形されたフィルムは４０℃で２４時間以上エージング処理を行い、さらに２３℃恒温室で１時間以上状態調節した後、試験片として用いた。
この試験片について、ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準拠して、ヘーズを測定した。
【0096】
＜フィルム成形＞
サーモプラステイックス工業社製３種３層φ２５ｍｍフィルム・シート成形装置を用い、シリンダ～ダイス温度を２５０℃に温調し、前記ペレットを原料として、ダイスより押し出した溶融樹脂を成形速度５．７ｍ／分にて冷却ロールで冷却・固化しながら引取り、厚さ６０μｍのフィルムを得た。
成形されたフィルムは４０℃で２４時間以上エージング処理を行い、さらに２３℃恒温室で１時間以上状態調節した後、サンプルとして用いた。
サーモプラステイックス工業社製３種３層φ２５ｍｍフィルム・シート成形装置を用い、シリンダ～ダイス温度を２５０℃に温調し、前記ペレットを原料として、ダイスより押し出した溶融樹脂を成形速度５．７ｍ／分にて冷却ロールで冷却・固化しながら引取り、厚さ６０μｍのフィルムを得た。
成形されたフィルムは４０℃で２４時間以上エージング処理を行い、さらに２３℃恒温室で１時間以上状態調節した後、サンプルとして用いた。
【0097】
＜剛性 引張弾性率＞
ＪＩＳ Ｋ７１６１に基づき、フィルムサンプルから切り出した試料を、Ｔ・Ｓ・Ｅ社製テンシロン（オートコム）で引張速度５ｍｍ／分の速度で引張り、応力－ひずみ曲線のゼロ点から引いた接線の伸度２％時の荷重を試料の断面積で除した値を引張弾性率とした。フィルムサンプルのＭＤ方向とＴＤ方向について、それぞれ引張弾性率を測定した。
ＪＩＳ Ｋ７１６１に基づき、フィルムサンプルから切り出した試料を、Ｔ・Ｓ・Ｅ社製テンシロン（オートコム）で引張速度５ｍｍ／分の速度で引張り、応力－ひずみ曲線のゼロ点から引いた接線の伸度２％時の荷重を試料の断面積で除した値を引張弾性率とした。フィルムサンプルのＭＤ方向とＴＤ方向について、それぞれ引張弾性率を測定した。
【0098】
＜レトルト処理１；高温＞
フィルムサンプルを日阪製作所製の高温高圧調理殺菌装置（ＲＣＳ－４０ＲＴＧ－ＦＡＭ）に投入し、熱水置換方式で１３５℃、３０分間の加熱殺菌処理を行い、冷水で冷却した後、フィルムサンプルを装置から取り出した。このようにしてレトルト処理済（高温高圧殺菌処理済）のフィルムサンプルを得た。
本明細書に記載の試験条件において、単に「レトルト処理」という場合、上記の高温条件における処理をいう。
フィルムサンプルを日阪製作所製の高温高圧調理殺菌装置（ＲＣＳ－４０ＲＴＧ－ＦＡＭ）に投入し、熱水置換方式で１３５℃、３０分間の加熱殺菌処理を行い、冷水で冷却した後、フィルムサンプルを装置から取り出した。このようにしてレトルト処理済（高温高圧殺菌処理済）のフィルムサンプルを得た。
本明細書に記載の試験条件において、単に「レトルト処理」という場合、上記の高温条件における処理をいう。
【0099】
＜レトルト処理２；中温＞
フィルムサンプルを日阪製作所製の高温高圧調理殺菌装置（ＲＣＳ－４０ＲＴＧ－ＦＡＭ）に投入し、熱水置換方式で１１０℃、４０分間の加熱殺菌処理を行い、冷水で冷却した後、フィルムサンプルを装置から取り出した。このようにしてレトルト処理済（中温高圧殺菌処理済）のフィルムサンプルを得た。
フィルムサンプルを日阪製作所製の高温高圧調理殺菌装置（ＲＣＳ－４０ＲＴＧ－ＦＡＭ）に投入し、熱水置換方式で１１０℃、４０分間の加熱殺菌処理を行い、冷水で冷却した後、フィルムサンプルを装置から取り出した。このようにしてレトルト処理済（中温高圧殺菌処理済）のフィルムサンプルを得た。
【0100】
＜フィルムインパクト＞
ＡＳＴＭ－Ｄ３４２０に基づき、プラスチックフィルムの振り子耐衝撃性の試験を行った。具体的には、幅１００ｍｍ（ＴＤ方向）のフィルムサンプルを、恒温槽付きインパクトテスター（東洋精機製作所社製）を用い、－５℃の雰囲気下で衝撃強度を測定した。この測定値をサンプルの厚さで除して、フィルムインパクト強度（単位：ｋＪ／ｍ）を算出した。この算出値が大きいほど、低温耐衝撃性が優れる。上記のレトルト処理を行う前のサンプルと、行った後のサンプルについて、それぞれ測定した。
ＡＳＴＭ－Ｄ３４２０に基づき、プラスチックフィルムの振り子耐衝撃性の試験を行った。具体的には、幅１００ｍｍ（ＴＤ方向）のフィルムサンプルを、恒温槽付きインパクトテスター（東洋精機製作所社製）を用い、－５℃の雰囲気下で衝撃強度を測定した。この測定値をサンプルの厚さで除して、フィルムインパクト強度（単位：ｋＪ／ｍ）を算出した。この算出値が大きいほど、低温耐衝撃性が優れる。上記のレトルト処理を行う前のサンプルと、行った後のサンプルについて、それぞれ測定した。
【0101】
＜ＦＤＡ試験＞
フィルムサンプル（レトルト処理を未だ行っていないもの）から溶出する成分の量（溶出量）を試験する目的で、ＦＤＡ（米国食品医薬局）が定めるポリオレフィン試験法に準拠し、ｎ－ヘキサン溶出量（試験方法：§177.1520 (d)(3)(ii)、適合番号：§177.1520(c)3.2a）を試験した。
なお、フィルムの用途にレトルト処理が含まれる場合は、溶出量が２．６質量％未満であることがＦＤＡの現行規格で求められている。
フィルムサンプル（レトルト処理を未だ行っていないもの）から溶出する成分の量（溶出量）を試験する目的で、ＦＤＡ（米国食品医薬局）が定めるポリオレフィン試験法に準拠し、ｎ－ヘキサン溶出量（試験方法：§177.1520 (d)(3)(ii)、適合番号：§177.1520(c)3.2a）を試験した。
なお、フィルムの用途にレトルト処理が含まれる場合は、溶出量が２．６質量％未満であることがＦＤＡの現行規格で求められている。
【0102】
＜シール強度＞
ＪＩＳ Ｚ０２３８に基づき、フィルムサンプル同士をヒートシールした試料のシール強度を試験した。まず、２枚のフィルムサンプル（レトルト処理１，２を未だ行っていないもの）の表面を互いに向い合わせた。次に、ヒートシールテスター（テスター産業社製）で所定温度に調節された一対のアルミ製シールバーの間に前記サンプルを挟み、０．２ＭＰａのゲージ圧力で１秒間、１７０℃で熱圧着し、前記シールバーの熱でシールされたサンプルを得た。このサンプルを１５ｍｍ幅に切断し、上記のレトルト処理１又はレトルト処理２を行った後、オートコム（Ｔ・Ｓ・Ｅ社製）を用い、シール箇所に続く一対のフィルムタブを互いに正反対に引張り（引張速度３００ｍｍ／分）、シール箇所が剥離または破断するときの強度（単位：Ｎ／１５ｍｍ）を測定し、シール強度とした。
ＪＩＳ Ｚ０２３８に基づき、フィルムサンプル同士をヒートシールした試料のシール強度を試験した。まず、２枚のフィルムサンプル（レトルト処理１，２を未だ行っていないもの）の表面を互いに向い合わせた。次に、ヒートシールテスター（テスター産業社製）で所定温度に調節された一対のアルミ製シールバーの間に前記サンプルを挟み、０．２ＭＰａのゲージ圧力で１秒間、１７０℃で熱圧着し、前記シールバーの熱でシールされたサンプルを得た。このサンプルを１５ｍｍ幅に切断し、上記のレトルト処理１又はレトルト処理２を行った後、オートコム（Ｔ・Ｓ・Ｅ社製）を用い、シール箇所に続く一対のフィルムタブを互いに正反対に引張り（引張速度３００ｍｍ／分）、シール箇所が剥離または破断するときの強度（単位：Ｎ／１５ｍｍ）を測定し、シール強度とした。
【0103】
＜耐白化性＞
１０ｃｍ角に切断したフィルムサンプル（レトルト処理を行っていないもの）を半分に折り曲げて開いたときに折り曲げた跡が白化する度合いを下記の４段階の基準で評価した。
「◎」：優：白化しなかった。
「〇」：良：ごく薄く白化が見られた。
「△」：可：白化するが、白化の程度は薄かった。
「×」：不可：濃く白化し、折り曲げ跡がはっきり見えた。
１０ｃｍ角に切断したフィルムサンプル（レトルト処理を行っていないもの）を半分に折り曲げて開いたときに折り曲げた跡が白化する度合いを下記の４段階の基準で評価した。
「◎」：優：白化しなかった。
「〇」：良：ごく薄く白化が見られた。
「△」：可：白化するが、白化の程度は薄かった。
「×」：不可：濃く白化し、折り曲げ跡がはっきり見えた。
【0104】
＜フィッシュアイ（ＦＥ）＞
フィルムサンプル（レトルト処理を行っていないもの）の基準面積当たりに発生した、大きさ０．１～０．５ｍｍφのＦＥの個数を計測し、下記の４段階で評価した。
「◎」：優：１０個／ｍ２以下
「○」：良：１１～２０個／ｍ２
「△」：可：２１～３０個／ｍ２
「×」：不可：３１個／ｍ２以上
フィルムサンプル（レトルト処理を行っていないもの）の基準面積当たりに発生した、大きさ０．１～０．５ｍｍφのＦＥの個数を計測し、下記の４段階で評価した。
「◎」：優：１０個／ｍ２以下
「○」：良：１１～２０個／ｍ２
「△」：可：２１～３０個／ｍ２
「×」：不可：３１個／ｍ２以上
【0105】
＜フィルム成形性＞
上記の成形方法により得たフィルムを下記の３段階で評価した。
「〇」：良：形状や厚さ等に問題のない良品が得られた。
「△」：可：一部不良品がでた。
「×」：不可：良品が得られなかった。
上記の成形方法により得たフィルムを下記の３段階で評価した。
「〇」：良：形状や厚さ等に問題のない良品が得られた。
「△」：可：一部不良品がでた。
「×」：不可：良品が得られなかった。
【0106】
＜フィルム生産性＞
上記のフィルム成形をＦＥ発生を抑えて実施するに当たり、生産速度低下の問題によるフィルム生産性の程度を下記の３段階で評価した。
「〇」：良：問題はなく、生産は容易であった。
「△」：可：ポリマーフィルター等の特殊設備を使用すれば成形は可能だが、生産速度が低下する。
「×」：不可：生産速度が大きく低下し、フィルムを生産し難かった。
上記のフィルム成形をＦＥ発生を抑えて実施するに当たり、生産速度低下の問題によるフィルム生産性の程度を下記の３段階で評価した。
「〇」：良：問題はなく、生産は容易であった。
「△」：可：ポリマーフィルター等の特殊設備を使用すれば成形は可能だが、生産速度が低下する。
「×」：不可：生産速度が大きく低下し、フィルムを生産し難かった。
【0107】
≪作用効果≫
実施例１～３のフィルムは、所定の物性を有するポリプロピレン系樹脂組成物を用いているので、ヘーズ値が低く、透明性に優れる。
また、剛性、低温耐衝撃性、ＦＤＡ試験におけるｎ－ヘキサンへの溶出量、シール強度、折り曲げに対する耐白化性、フィッシュアイの発生量、フィルム成形性、及びフィルム生産性の各評価も良好である。
実施例１～３のフィルムは、所定の物性を有するポリプロピレン系樹脂組成物を用いているので、ヘーズ値が低く、透明性に優れる。
また、剛性、低温耐衝撃性、ＦＤＡ試験におけるｎ－ヘキサンへの溶出量、シール強度、折り曲げに対する耐白化性、フィッシュアイの発生量、フィルム成形性、及びフィルム生産性の各評価も良好である。
【0108】
比較例１～６のフィルムは、いずれもヘーズ値が高く、透明性が劣っている。
各比較例の透明性が劣る要因として、表１から、成分（Ａ）のＸＳＩＶ値が高いことが可能性の一つとして読み取れる。
各比較例の透明性が劣る要因として、表１から、成分（Ａ）のＳＣＢカーブの１次近似式の１次の係数（傾き）が負の値であることが可能性の一つとして読み取れる。
各比較例の透明性が劣る要因として、表１から、上述した成分（Ａ）（成分（ａ１）＋成分（ａ２））の粘度比［ＸＳＩＶ／ＸＩＩＶ］が１．２以上の値であることが可能性の一つとして読み取れる。
したがって、本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物を構成する成分（Ａ）に関して、ＸＳＩＶ値が２．２以下であること、前記１次の係数が正の値であること、及び、前記粘度比が１．２未満であること、のうちいずれか１つ以上が満たされることが、透明性を高める観点から好ましい。
また、比較例１は成分（Ａ）のキシレン可溶分量が少ないので、上記理由による透明性に加えて低温耐衝撃性が劣る。
また、比較例６は成分（Ａ）のキシレン可溶分中のエチレン由来単位含有量が多いので、透明性と食品衛生性（ＦＤＡ試験結果）と耐白化性が劣る。
各比較例の透明性が劣る要因として、表１から、成分（Ａ）のＸＳＩＶ値が高いことが可能性の一つとして読み取れる。
各比較例の透明性が劣る要因として、表１から、成分（Ａ）のＳＣＢカーブの１次近似式の１次の係数（傾き）が負の値であることが可能性の一つとして読み取れる。
各比較例の透明性が劣る要因として、表１から、上述した成分（Ａ）（成分（ａ１）＋成分（ａ２））の粘度比［ＸＳＩＶ／ＸＩＩＶ］が１．２以上の値であることが可能性の一つとして読み取れる。
したがって、本発明に係るポリプロピレン系樹脂組成物を構成する成分（Ａ）に関して、ＸＳＩＶ値が２．２以下であること、前記１次の係数が正の値であること、及び、前記粘度比が１．２未満であること、のうちいずれか１つ以上が満たされることが、透明性を高める観点から好ましい。
また、比較例１は成分（Ａ）のキシレン可溶分量が少ないので、上記理由による透明性に加えて低温耐衝撃性が劣る。
また、比較例６は成分（Ａ）のキシレン可溶分中のエチレン由来単位含有量が多いので、透明性と食品衛生性（ＦＤＡ試験結果）と耐白化性が劣る。
【図1】
【図2】