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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024092719
(43)【公開日】2024-07-08
(54)【発明の名称】Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石
(51)【国際特許分類】
H01F 1/057 20060101AFI20240701BHJP
C22C 38/00 20060101ALI20240701BHJP
【ＦＩ】
H01F1/057
C22C38/00 303D
H01F1/057 170
【審査請求】未請求
【請求項の数】5
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022208847
(22)【出願日】2022-12-26
(71)【出願人】
【識別番号】000003067
【氏名又は名称】ＴＤＫ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001494
【氏名又は名称】前田・鈴木国際特許弁理士法人
(72)【発明者】
【氏名】古田 敦
【テーマコード（参考）】
5E040
【Ｆターム（参考）】
5E040AA04
5E040AA19
5E040CA01
5E040NN01
(57)【要約】
【課題】室温でのＢｒと室温でのＨｃＪとが向上し、かつ、Ｈｋ／ＨｃＪが高いＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を提供する。
【解決手段】希土類元素、遷移金属元素、ホウ素およびＭを含むＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石である。希土類元素として少なくともＮｄおよびＰｒを含む。ＭがＡｌ、Ｃｕ、ＧａおよびＺｒから選択される１種以上である。希土類元素の含有量をＴＲＥとし、Ｐｒの含有量をＴＲＥで割った値をＰｒ／ＴＲＥとして、ＴＲＥが２９．００質量％以上３１．００質量％以下、重希土類元素の含有量が０質量％以上０．２０質量％以下、Ｐｒ／ＴＲＥが０．３０以上０．５０以下、ホウ素の含有量が０．９０質量％以上１．００質量％以下、炭素の含有量が０質量％以上０．１０質量％以下、酸素の含有量が０質量％以上０．１５質量％以下、窒素の含有量が０質量％以上０．１５質量％以下、Ｍの含有量が０．３０質量％以上１．５０質量％以下である。
【選択図】なし
【解決手段】希土類元素、遷移金属元素、ホウ素およびＭを含むＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石である。希土類元素として少なくともＮｄおよびＰｒを含む。ＭがＡｌ、Ｃｕ、ＧａおよびＺｒから選択される１種以上である。希土類元素の含有量をＴＲＥとし、Ｐｒの含有量をＴＲＥで割った値をＰｒ／ＴＲＥとして、ＴＲＥが２９．００質量％以上３１．００質量％以下、重希土類元素の含有量が０質量％以上０．２０質量％以下、Ｐｒ／ＴＲＥが０．３０以上０．５０以下、ホウ素の含有量が０．９０質量％以上１．００質量％以下、炭素の含有量が０質量％以上０．１０質量％以下、酸素の含有量が０質量％以上０．１５質量％以下、窒素の含有量が０質量％以上０．１５質量％以下、Ｍの含有量が０．３０質量％以上１．５０質量％以下である。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
希土類元素、遷移金属元素、ホウ素およびＭを含むＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石であって、
前記希土類元素として少なくともＮｄおよびＰｒを含み、
前記遷移金属元素として少なくともＦｅ、または、ＦｅおよびＣｏを含み、
ＭがＡｌ、Ｃｕ、ＧａおよびＺｒから選択される１種以上であり、
質量基準での前記希土類元素の含有量をＴＲＥとし、質量基準でのＰｒの含有量をＴＲＥで割った値をＰｒ／ＴＲＥとして、
ＴＲＥが２９．００質量％以上３１．００質量％以下、
重希土類元素の含有量が０質量％以上０．２０質量％以下、
Ｐｒ／ＴＲＥが０．３０以上０．５０以下、
ホウ素の含有量が０．９０質量％以上１．００質量％以下、
炭素の含有量が０質量％以上０．１０質量％以下、
酸素の含有量が０質量％以上０．１５質量％以下、
窒素の含有量が０質量％以上０．１５質量％以下、
Ｍの含有量が０．３０質量％以上１．５０質量％以下であるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石。
前記希土類元素として少なくともＮｄおよびＰｒを含み、
前記遷移金属元素として少なくともＦｅ、または、ＦｅおよびＣｏを含み、
ＭがＡｌ、Ｃｕ、ＧａおよびＺｒから選択される１種以上であり、
質量基準での前記希土類元素の含有量をＴＲＥとし、質量基準でのＰｒの含有量をＴＲＥで割った値をＰｒ／ＴＲＥとして、
ＴＲＥが２９．００質量％以上３１．００質量％以下、
重希土類元素の含有量が０質量％以上０．２０質量％以下、
Ｐｒ／ＴＲＥが０．３０以上０．５０以下、
ホウ素の含有量が０．９０質量％以上１．００質量％以下、
炭素の含有量が０質量％以上０．１０質量％以下、
酸素の含有量が０質量％以上０．１５質量％以下、
窒素の含有量が０質量％以上０．１５質量％以下、
Ｍの含有量が０．３０質量％以上１．５０質量％以下であるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石。
【請求項2】
質量基準でのＰｒの含有量を質量基準での炭素の含有量で割った値をＰｒ／Ｃとして、Ｐｒ／Ｃが１００以上である請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石。
【請求項3】
Ｃｕの含有量が０質量％以上０．２０質量％以下である請求項１または２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石。
【請求項4】
ホウ素と炭素との合計の含有量が０．９３質量％以上１．０７質量％以下である請求項１または２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石。
【請求項5】
Ｍの含有量が０．５０質量％以上１．００質量％以下である請求項１または２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に関する。
【背景技術】
【0002】
特許文献１にはＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法に関する発明が記載されている。特にＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石素材に対して重希土類元素ＲＨを拡散させる方法が記載されている。
【0003】
特許文献２には希土類磁石に関する発明が記載されている。特に二粒子粒界相が強磁性体とは異なる磁性を有する相、例えばＲ6Ｔ13Ｍ相からなる希土類磁石が記載されている。
【0004】
特許文献３には異方性希土類磁石の製造方法に関する発明が記載されている。特に非晶質組織の急冷薄帯を焼結、次いで熱間加工時の加熱により結晶化するとともに異方化する製造方法が記載されている。
【0005】
特許文献４にはＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法に関する発明が記載されている。特に、Ｐｒの含有量をＲ全体の７５質量％以上とし、かつ、焼結時間をＲに対するＰｒの割合に応じて長くすることを特徴とする磁石の製造方法が記載されている。当該製造方法により得られる磁石は、低温で高いＢｒを有するとともに、室温で高いＨｋ／ＨｃＪを有する。なお、特許文献４での低温は－１８０℃±２０℃である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0006】
【特許文献1】国際公開第２０１６／１２１７９０号
【特許文献2】特開２０１４－２０９５４６号公報
【特許文献3】特開２０１２－２３１９０号公報
【特許文献4】特開２０２１－１５５７８２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
本発明の例示的な実施形態の目的は、室温での残留磁束密度（Ｂｒ）と室温での保磁力（ＨｃＪ）とがバランスよく向上し、かつ、角形比（Ｈｋ／ＨｃＪ）が高いＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を提供することである。
【0008】
以下、特に記載がなければ磁気特性は室温（２３．０℃±１．０℃）での磁気特性とする。
【課題を解決するための手段】
【0009】
本発明の例示的な実施形態のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、希土類元素、遷移金属元素、ホウ素およびＭを含むＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石であって、
前記希土類元素として少なくともＮｄおよびＰｒを含み、
前記遷移金属元素として少なくともＦｅ、または、ＦｅおよびＣｏを含み、
ＭがＡｌ、Ｃｕ、ＧａおよびＺｒから選択される１種以上であり、
質量基準での前記希土類元素の含有量をＴＲＥとし、質量基準でのＰｒの含有量をＴＲＥで割った値をＰｒ／ＴＲＥとして、
ＴＲＥが２９．００質量％以上３１．００質量％以下、
重希土類元素の含有量が０質量％以上０．２０質量％以下、
Ｐｒ／ＴＲＥが０．３０以上０．５０以下、
ホウ素の含有量が０．９０質量％以上１．００質量％以下、
炭素の含有量が０質量％以上０．１０質量％以下、
酸素の含有量が０質量％以上０．１５質量％以下、
窒素の含有量が０質量％以上０．１５質量％以下、
Ｍの含有量が０．３０質量％以上１．５０質量％以下である。
前記希土類元素として少なくともＮｄおよびＰｒを含み、
前記遷移金属元素として少なくともＦｅ、または、ＦｅおよびＣｏを含み、
ＭがＡｌ、Ｃｕ、ＧａおよびＺｒから選択される１種以上であり、
質量基準での前記希土類元素の含有量をＴＲＥとし、質量基準でのＰｒの含有量をＴＲＥで割った値をＰｒ／ＴＲＥとして、
ＴＲＥが２９．００質量％以上３１．００質量％以下、
重希土類元素の含有量が０質量％以上０．２０質量％以下、
Ｐｒ／ＴＲＥが０．３０以上０．５０以下、
ホウ素の含有量が０．９０質量％以上１．００質量％以下、
炭素の含有量が０質量％以上０．１０質量％以下、
酸素の含有量が０質量％以上０．１５質量％以下、
窒素の含有量が０質量％以上０．１５質量％以下、
Ｍの含有量が０．３０質量％以上１．５０質量％以下である。
【0010】
質量基準でのＰｒの含有量を質量基準での炭素の含有量で割った値をＰｒ／Ｃとして、Ｐｒ／Ｃが１００以上であってもよい。
【0011】
Ｃｕの含有量が０質量％以上０．２０質量％以下であってもよい。
【0012】
ホウ素と炭素との合計の含有量が０．９３質量％以上１．０７質量％以下であってもよい。
【0013】
Ｍの含有量が０．５０質量％以上１．００質量％以下であってもよい。
【発明を実施するための形態】
【0014】
以下、本発明の実施形態を説明する。
【0015】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石のＲは希土類元素、Ｔは遷移金属元素、Ｂはホウ素を表す。希土類元素は、スカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）およびランタノイドを表す。Ｔは鉄族元素を表してもよい。すなわち、Ｔは鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）およびニッケル（Ｎｉ）から選択される１種以上を表してもよい。Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石はＲ2Ｔ14Ｂ型の結晶構造を有する主相粒子を含む。Ｒ2Ｔ14Ｂ型の結晶構造に含まれるホウ素の一部が炭素に置換されていてもよい。なお、「Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石」、「Ｒ2Ｔ14Ｂ型の結晶構造」という場合において遷移金属元素Ｔに希土類元素Ｒは含まれない。
【0016】
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、少なくとも希土類元素、遷移金属元素、ホウ素およびＭを含有する。本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、希土類元素として少なくともネオジム（Ｎｄ）およびプラセオジム（Ｐｒ）を含む。本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、遷移金属元素として少なくともＦｅ、または、ＦｅおよびＣｏを含む。Ｍがアルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、ガリウム（Ｇａ）およびジルコニウム（Ｚｒ）から選択される１種以上である。
【0017】
以下、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に含まれる各成分の含有量について記載するが、特に記載がなければＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を１００質量％とする場合の含有量である。Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を１００質量％とするとは、全ての元素の含有量の合計を１００質量％とするという意味である。
【0018】
質量基準でのＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石における希土類元素の含有量をＴＲＥとして、ＴＲＥが２９．００質量％以上３１．００質量％以下である。３０．００質量％３１．００質量％以下であってもよい。ＴＲＥが小さすぎる場合にはＨｃＪが低下する。ＴＲＥが大きすぎる場合にはＢｒが低下する。
【0019】
希土類元素のうち、ガドリニウム（Ｇｄ）、テルビウム（Ｔｂ）、ジスプロシウム（Ｄｙ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）およびルテチウム（Ｌｕ）を重希土類元素（ＲＨ）とし、その他の希土類元素を軽希土類元素（ＲＬ）とする。
【0020】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に含まれるＲＬの種類に関しては、少なくともＮｄおよびＰｒが含まれる点以外は特に制限はない。ＮｄおよびＰｒの含有量の合計には特に制限はない。例えば、２９．００質量％以上３１．００質量％以下であってもよい。Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の磁気特性を大きく損なわない範囲でその他のＲＬを含んでもよい。具体的には、ＮｄおよびＰｒ以外のＲＬの含有量が合計で０質量％以上０．２０質量％以下であってもよい。
【0021】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＲＨの含有量が合計で０質量％以上０．２０質量％以下である。すなわち、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石がＲＨを含まなくてもよい。Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に含まれるＲＨの種類には特に制限はない。例えば、Ｇｄ、Ｔｂ、ＤｙおよびＨｏから選択される１種以上であってもよく、Ｔｂ、ＤｙおよびＨｏから選択される１種以上であってもよい。ＲＨの含有量が多すぎる場合にはＢｒが低下する。
【0022】
質量基準でのＰｒの含有量をＴＲＥで割った値をＰｒ／ＴＲＥとして、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＰｒ／ＴＲＥが０．３０以上０．５０以下である。すなわち、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に含まれる希土類元素におけるＰｒの割合が質量基準で３０％以上５０％以下である。Ｐｒ／ＴＲＥが０．４０以上０．５０以下であってもよい。Ｐｒ／ＴＲＥが小さすぎる場合にはＨｃＪが低下する。Ｐｒ／ＴＲＥが大きすぎる場合にはＨｋ／ＨｃＪが低下しやすい。
【0023】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は少なくともＦｅ、またはＦｅおよびＣｏを含む。Ｒ－Ｔ－Ｂ系磁石におけるＣｏの含有量には特に制限はない。例えば０質量％以上２．００質量％以下であってもよく、１．１０質量％以上１．５０質量％以下であってもよい。Ｃｏの含有量が２．００質量％より大きい場合には原料コストが増加しやすくなる。特に、高い特性を維持したままコストを低下させる観点からはＣｏの含有量が０質量％以上０．５０質量％以下であってよい。
【0024】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるホウ素の含有量（以下、ホウ素のことを単にＢと記載する場合がある）は０．９０質量％以上１．００質量％以下である。０．９０質量％以上０．９５質量％以下であってもよい。Ｂの含有量が少なすぎる場合にはＨｋ／ＨｃＪが低下しやすい。Ｂの含有量が多すぎる場合にはＨｃＪが低下しやすい。
【0025】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石における炭素の含有量（以下、炭素のことを単にＣと記載する場合がある）は０質量％以上０．１０質量％以下である。すなわち、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石がＣを含まなくてもよい。Ｃの含有量が０．０２質量％以上０．０９質量％以下であってもよい。Ｃの含有量が０．０２質量％より少ないＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を作製する場合には微粉砕の効率が低下する。Ｃの含有量が多すぎる場合にはＨｃＪが低下する。
【0026】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＢとＣとの合計の含有量（以下、単にＢ＋Ｃと記載する場合がある）は０．９３質量％以上１．０７質量％以下であってもよく、０．９３質量％以上１．０２質量％以下であってもよい。Ｂ＋Ｃが上記の範囲内であることにより、ＢｒおよびＨｃＪがさらに向上しやすくなる。
【0027】
質量基準でのＰｒの含有量を質量基準でのＣの含有量で割った値をＰｒ／Ｃとして、Ｐｒ／Ｃが１００以上であってもよく、１５０以上であってもよい。Ｐｒ／Ｃに上限は特にない。例えばＰｒ／Ｃが６００以下であってもよく、４００以下であってもよい。Ｐｒ／Ｃが１００以上であることによりＨｃＪがさらに向上しやすくなる。
【0028】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石における酸素の含有量（以下、酸素のことを単にＯと記載する場合がある）は０質量％以上０．１５質量％以下である。すなわち、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石がＯを含まなくてもよい。Ｏの含有量が０．０４質量％以上０．１５質量％以下であってもよく、０．０４質量％以上０．１０質量％以下であってもよい。Ｏの含有量が０．０４質量％より少ないＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を作製する場合には製造コストが増加する。Ｏの含有量が多すぎる場合にはＨｃＪが低下する。
【0029】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石における窒素の含有量（以下、窒素のことを単にＮと記載する場合がある）は０質量％以上０．１５質量％以下である。すなわち、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石がＮを含まなくてもよい。Ｎの含有量が０．０３質量％以上０．１０質量％以下であってもよく、０．０５質量％以上０．０７質量％以下であってもよい。Ｎの含有量が０．０３質量％より少ないＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を作製する場合には製造コストが増加する。Ｎの含有量が多すぎる場合にはＨｃＪが低下する。
【0030】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＭの含有量、すなわち、Ａｌ、Ｃｕ、ＧａおよびＺｒの含有量の合計は０．３０質量％以上１．５０質量％以下である。０．５０質量％以上１．００質量％以下であってもよく、０．６５質量％以上１．００質量％以下であってもよい。Ｍの含有量が少なすぎる場合にはＨｃＪが低下する。
【0031】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＣｕの含有量が０質量％以上０．４０質量％以下であってもよく、０質量％以上０．２０質量％以下であってもよく、０．０５質量％以上０．２０質量％以下であってもよく、０．０５質量％以上０．１９質量％以下であってもよい。Ｃｕの含有量が０．２０質量％以下であることにより、ＨｃＪが向上しやすくなり、０．１９質量％以下であることによりＨｃＪがさらに向上しやすくなる。
【0032】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＡｌの含有量が０．０２質量％以上０．３５質量％以下であってもよく、０．０５質量％以上０．２０質量％以下であってもよい。
【0033】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＺｒの含有量が０質量％以上０．３５質量％以下であってもよく、０．１５質量％以上０．３５質量％以下であってもよく、０．２０質量％以上０．３５質量％以下であってもよい。
【0034】
Ｇａの含有量が０質量％以上０．５０質量％以下であってもよく、０．２０質量％以上０．４０質量％以下であってもよく、０．２５質量％以上０．４０質量％以下であってもよい。
【0035】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＦｅの含有量には特に制限はない。Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＦｅの含有量は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石における実質的な残部であってもよい。具体的には、希土類元素、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｂ、Ｃ、Ｏ、ＮおよびＭ以外の元素（例えば、Ｎｂ、Ｓｉ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｚｎ等）の含有量がそれぞれ０質量％以上０．０５質量％以下であってもよい。
【0036】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石における希土類元素、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｂ、Ｃ、Ｏ、ＮおよびＭ以外の元素（例えば、Ｎｂ、Ｓｉ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｚｎ等）の含有量がそれぞれ０質量％以上０．０１質量％以下であってもよい。
【0037】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石における希土類元素、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｂ、Ｃ、Ｏ、ＮおよびＭ以外の元素の含有量が合計で０質量％以上０．５０質量％以下であってもよい。
【0038】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石における希土類元素、Ｆｅ、Ｃｏ、ＢおよびＭ以外の元素（例えば、Ｃ、Ｏ、Ｎ、Ｎｂ、Ｓｉ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｚｎ等）は、後述するＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の製造時に意図的に添加されてもよく、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の原料由来の不純物として含まれてもよい。
【0039】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石が上記の組成を有することにより、室温でのＢｒと室温でのＨｃＪとがバランスよく向上し、かつ、Ｈｋ／ＨｃＪが高いＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石とすることができる。
【0040】
一般的に、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＰｒ／ＴＲＥが小さいほどＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の温度特性が良好であり昇温時における保磁力の低下が小さい傾向にある。また、実質的にＮｄおよびＰｒのみからなりＰｒ／ＴＲＥが０．２０～０．２５程度であるジジム合金を軽希土類元素の原料として用いる場合にＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の製造における原料コストが最も小さくなりやすい。Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＰｒ／ＴＲＥがジジム合金におけるＰｒ／ＴＲＥよりも大きくても小さくても原料コストが増大しやすい。
【0041】
本発明者らは、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石におけるＰｒ／ＴＲＥを０．３０以上０．５０以下とし、かつ、他の元素の含有量を所定の範囲内とすることにより、室温での残留磁束密度（Ｂｒ）と室温での保磁力（ＨｃＪ）とがバランスよく向上し、かつ、角形比（Ｈｋ／ＨｃＪ）が高いＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石が得られることを見出した。
【0042】
＜Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の製造方法＞
以下、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を製造する方法の一例について説明する。本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石（Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石）を製造する方法は、以下の工程を有する。なお、以下に示す（ｇ）～（ｉ）の各工程は省略してもよい。
以下、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を製造する方法の一例について説明する。本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石（Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石）を製造する方法は、以下の工程を有する。なお、以下に示す（ｇ）～（ｉ）の各工程は省略してもよい。
【0043】
（ａ）原料合金を作製する合金準備工程
（ｂ）原料合金を粉砕する粉砕工程
（ｃ）得られた合金粉末を成形する成形工程
（ｄ）成形体を焼結し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を得る焼結工程
（ｅ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を時効処理する時効処理工程
（ｆ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を冷却する冷却工程
（ｇ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を加工する加工工程
（ｈ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の粒界に重希土類元素を拡散させる粒界拡散工程
（ｉ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に表面処理する表面処理工程
（ｂ）原料合金を粉砕する粉砕工程
（ｃ）得られた合金粉末を成形する成形工程
（ｄ）成形体を焼結し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を得る焼結工程
（ｅ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を時効処理する時効処理工程
（ｆ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を冷却する冷却工程
（ｇ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を加工する加工工程
（ｈ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の粒界に重希土類元素を拡散させる粒界拡散工程
（ｉ）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に表面処理する表面処理工程
【0044】
［合金準備工程］
まず、原料合金を準備する（合金準備工程）。以下、合金準備方法の一例としてストリップキャスティング法について説明するが、合金準備方法はストリップキャスティング法に限定されない。
まず、原料合金を準備する（合金準備工程）。以下、合金準備方法の一例としてストリップキャスティング法について説明するが、合金準備方法はストリップキャスティング法に限定されない。
【0045】
まず、原料合金の組成に対応する原料金属を準備し、真空またはＡｒガスなどの不活性ガス雰囲気中で準備した原料金属を溶解する。その後、溶解した原料金属を金属製の回転ロールに注いで急冷したのちに破砕することによって薄片状の原料合金を作製する。なお、本実施形態では、１合金法について説明するが、第１合金と第２合金との２合金を混合して原料合金を作製する２合金法でもよい。
【0046】
原料金属の種類には特に制限はない。例えば、希土類金属、純鉄、純コバルト等の金属希土類合金等の合金、および／または、フェロボロン等の化合物等を使用することができる。原料金属を鋳造する鋳造方法には特に制限はない。例えばインゴット鋳造法やストリップキャスト法やブックモールド法や遠心鋳造法などが挙げられる。得られた原料合金は、凝固偏析がある場合は必要に応じて均質化処理（溶体化処理）を行ってもよい。
【0047】
［粉砕工程］
原料合金を作製した後、原料合金を粉砕する（粉砕工程）。粉砕工程は、粒径が数百μｍ～数ｍｍ程度になるまで粉砕する粗粉砕工程と、粒径が数μｍ程度になるまで微粉砕する微粉砕工程との２段階で行ってもよいが、微粉砕工程のみの１段階で行ってもよい。
原料合金を作製した後、原料合金を粉砕する（粉砕工程）。粉砕工程は、粒径が数百μｍ～数ｍｍ程度になるまで粉砕する粗粉砕工程と、粒径が数μｍ程度になるまで微粉砕する微粉砕工程との２段階で行ってもよいが、微粉砕工程のみの１段階で行ってもよい。
【0048】
（粗粉砕工程）
原料合金を粒径が数百μｍ～数ｍｍ程度になるまで粗粉砕する（粗粉砕工程）。これにより、原料合金の粗粉砕粉末を得る。粗粉砕は、例えば水素吸蔵粉砕により行ってもよい。一般的に、原料合金に水素を吸蔵させると原料合金を構成する各相が膨張する場合がある。水素吸蔵粉砕は、原料合金に水素を吸蔵させた際の異なる相間の体積膨張率の差による自己崩壊的な粉砕を生じさせることによって行うことができる。
原料合金を粒径が数百μｍ～数ｍｍ程度になるまで粗粉砕する（粗粉砕工程）。これにより、原料合金の粗粉砕粉末を得る。粗粉砕は、例えば水素吸蔵粉砕により行ってもよい。一般的に、原料合金に水素を吸蔵させると原料合金を構成する各相が膨張する場合がある。水素吸蔵粉砕は、原料合金に水素を吸蔵させた際の異なる相間の体積膨張率の差による自己崩壊的な粉砕を生じさせることによって行うことができる。
【0049】
水素吸蔵粉砕により得られた粗粉砕粉末に対して脱水素を行ってもよい。脱水素の方法には特に制限はない。例えば、粗粉砕粉末を加熱して水素を放出させてもよい。粗粉砕粉末を加熱して水素を放出させる場合における加熱条件には特に制限はない。例えば３００～６５０℃、アルゴンフロー中または真空中で加熱する。
【0050】
なお、粗粉砕の方法は、上記の水素吸蔵粉砕に限定されない。例えば、不活性ガス雰囲気中にて、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等の粗粉砕機を用いて粗粉砕を行ってもよい。これらの方法で粗粉砕を行う場合には脱水素は不要である。
【0051】
また、高い磁気特性を有するＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を得るために、粗粉砕工程から後述する焼結工程までの各工程の雰囲気は、低酸素濃度の雰囲気とすることが好ましい。酸素濃度は、各製造工程における雰囲気の制御等により調節される。
【0052】
一般的に、希土類元素、Ｔ元素、Ｍ元素が粒界に析出することにより希土類リッチ相が形成される。希土類リッチ相が主相粒子を磁気的に分断することによりＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石のＨｃＪが向上する。
【0053】
各製造工程の酸素濃度が高いと原料合金を粉砕して得られる合金粉末中の希土類元素が酸化して希土類元素の酸化物が生成されてしまう。希土類元素の酸化物は、焼結中に還元されず、希土類元素の酸化物の形でそのまま粒界に析出する。すなわち、各製造工程で酸化されない希土類元素の割合が減少し、希土類リッチ相の体積割合が減少する。主相粒子を磁気的に分断する希土類リッチ相の体積割合が減少してしまうため、得られるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石のＨｃＪが低下する。そのため、例えば、各工程（微粉砕工程、成形工程）は酸素濃度を１００ｐｐｍ以下の雰囲気で実施することが好ましい。
【0054】
（微粉砕工程）
原料合金を粗粉砕した後、得られた原料合金の粗粉砕粉末を平均粒子径が数μｍ程度になるまで微粉砕する（微粉砕工程）。これにより、原料合金の微粉砕粉末を得る。粗粉砕した粉末を更に微粉砕することで、微粉砕粉末を得ることができる。微粉砕粉末に含まれる粒子のＤ５０には特に制限はない。例えば、Ｄ５０が２．０μｍ以上４．５μｍ以下であってもよく、２．５μｍ以上３．５μｍ以下であってもよい。Ｄ５０が小さいほど本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石のＨｃＪが向上しやすくなる。しかし、焼結工程で異常粒成長が発生しやすくなり、Ｈｋ／ＨｃＪが低下しやすくなる。Ｄ５０が大きいほど焼結工程で異常粒成長が発生しにくくなり、Ｈｋ／ＨｃＪが低下しにくくなる。しかし、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石のＨｃＪが低下しやすくなる。
原料合金を粗粉砕した後、得られた原料合金の粗粉砕粉末を平均粒子径が数μｍ程度になるまで微粉砕する（微粉砕工程）。これにより、原料合金の微粉砕粉末を得る。粗粉砕した粉末を更に微粉砕することで、微粉砕粉末を得ることができる。微粉砕粉末に含まれる粒子のＤ５０には特に制限はない。例えば、Ｄ５０が２．０μｍ以上４．５μｍ以下であってもよく、２．５μｍ以上３．５μｍ以下であってもよい。Ｄ５０が小さいほど本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石のＨｃＪが向上しやすくなる。しかし、焼結工程で異常粒成長が発生しやすくなり、Ｈｋ／ＨｃＪが低下しやすくなる。Ｄ５０が大きいほど焼結工程で異常粒成長が発生しにくくなり、Ｈｋ／ＨｃＪが低下しにくくなる。しかし、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石のＨｃＪが低下しやすくなる。
【0055】
微粉砕は、粉砕時間等の条件を適宜調整しながら、例えばジェットミル、ボールミル、振動ミル、湿式アトライター等の微粉砕機を用いて粗粉砕した粉末の更なる粉砕を行なうことで実施される。以下、ジェットミルについて説明する。ジェットミルは、高圧の不活性ガス（たとえば、Ｈｅガス、Ｎ2ガス、Ａｒガス）を狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により原料合金の粗粉砕粉末を加速して原料合金の粗粉砕粉末同士の衝突やターゲットまたは容器壁との衝突を発生させて粉砕する微粉砕機である。ジェットミルには分級機が付属している場合がある。分級機の使用条件を調整することで微粉末の粒度を制御してもよい。
【0056】
原料合金の粗粉砕粉末を微粉砕する際には粉砕助剤を添加してもよい。粉砕助剤の種類には特に制限はない。例えば、有機物潤滑剤や固体潤滑剤を用いてもよい。有機物潤滑剤としては、例えばオレイン酸アミド、ラウリン酸アミド、ステアリン酸亜鉛などが挙げられる。固体潤滑剤としては、例えばグラファイトなどが挙げられる。粉砕助剤を添加することで、成形工程において磁場を印加した際に配向が生じやすい微粉砕粉末を得ることができる。有機物潤滑剤および固体潤滑剤は、いずれか一方のみを使用してもよいが、両方を混合して使用してもよい。特に固体潤滑剤のみを使用する場合には、配向度が低下する場合があるためである。
【0057】
［成形工程］
微粉砕粉末を目的の形状に成形する（成形工程）。成形工程では、微粉砕粉末を、電磁石中に配置された金型内に充填して加圧することによって、微粉砕粉末を成形し、成形体を得る。このとき、磁場を印加しながら成形することで微粉砕粉末を磁化容易軸方向に配向させた状態で成形することができる。その結果、微粉砕粉末が磁化容易軸方向に配向された成形体が得られる。当該成形体を用いることで、より高い磁気異方性を有するＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石が得られる。また、成形助剤を添加してもよい。成形助剤の種類には特に制限はない。粉砕助剤と同一の潤滑剤を用いてもよい。また、粉砕助剤が成形助剤を兼ねてもよい。成形工程は金型離型剤等を用いて行ってもよい。
微粉砕粉末を目的の形状に成形する（成形工程）。成形工程では、微粉砕粉末を、電磁石中に配置された金型内に充填して加圧することによって、微粉砕粉末を成形し、成形体を得る。このとき、磁場を印加しながら成形することで微粉砕粉末を磁化容易軸方向に配向させた状態で成形することができる。その結果、微粉砕粉末が磁化容易軸方向に配向された成形体が得られる。当該成形体を用いることで、より高い磁気異方性を有するＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石が得られる。また、成形助剤を添加してもよい。成形助剤の種類には特に制限はない。粉砕助剤と同一の潤滑剤を用いてもよい。また、粉砕助剤が成形助剤を兼ねてもよい。成形工程は金型離型剤等を用いて行ってもよい。
【0058】
加圧時の圧力は、例えば３０ＭＰａ以上３００ＭＰａ以下としてもよい。印加する磁場は、例えば１０００ｋＡ／ｍ以上１６００ｋＡ／ｍ以下としてもよい。印加する磁場は静磁場に限定されず、パルス状磁場とすることもできる。また、静磁場とパルス状磁場とを併用することもできる。
【0059】
なお、成形方法としては、上記のように微粉砕粉末をそのまま成形する乾式成形のほか、微粉砕粉末を油等の溶媒に分散させたスラリーを成形する湿式成形を適用することもできる。
【0060】
微粉砕粉末を成形して得られる成形体の形状は特に限定されるものではなく、例えば直方体、平板状、柱状、リング状等、所望とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の形状に応じた形状とすることができる。
【0061】
［焼結工程］
目的の形状に成形して得られた成形体を真空または不活性ガス雰囲気中で焼結し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を得る（焼結工程）。焼結時の保持温度および保持時間は、組成（主に希土類元素やＢの含有量）、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要がある。保持温度は、例えば、１０００℃以上１１００℃以下としてもよく、１０２０℃以上１０７０℃以下としてもよい。保持時間には特に制限はないが、例えば２時間以上５０時間以下としてもよく、４時間以上４０時間以下としてもよい。保持時間が短いほど生産効率が向上する。保持時の雰囲気には特に制限はない。例えば、不活性ガス雰囲気としてもよく、１００Ｐａ未満の真空雰囲気としてもよく、１０Ｐａ未満の真空雰囲気としてもよい。保持温度までの加熱速度には特に制限はない。成形体が加熱されることにより、成形体に含まれる微粉砕粉末が液相焼結されて、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石が得られる。成形体を焼結して焼結体を得た後の冷却速度には特に制限はないが、生産効率を向上させるために焼結体を急冷してもよい。３０℃／分以上の速度で急冷してもよい。
目的の形状に成形して得られた成形体を真空または不活性ガス雰囲気中で焼結し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を得る（焼結工程）。焼結時の保持温度および保持時間は、組成（主に希土類元素やＢの含有量）、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要がある。保持温度は、例えば、１０００℃以上１１００℃以下としてもよく、１０２０℃以上１０７０℃以下としてもよい。保持時間には特に制限はないが、例えば２時間以上５０時間以下としてもよく、４時間以上４０時間以下としてもよい。保持時間が短いほど生産効率が向上する。保持時の雰囲気には特に制限はない。例えば、不活性ガス雰囲気としてもよく、１００Ｐａ未満の真空雰囲気としてもよく、１０Ｐａ未満の真空雰囲気としてもよい。保持温度までの加熱速度には特に制限はない。成形体が加熱されることにより、成形体に含まれる微粉砕粉末が液相焼結されて、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石が得られる。成形体を焼結して焼結体を得た後の冷却速度には特に制限はないが、生産効率を向上させるために焼結体を急冷してもよい。３０℃／分以上の速度で急冷してもよい。
【0062】
［時効処理工程］
成形体を焼結した後、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を時効処理する（時効処理工程）。焼結後、得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を、焼結工程における保持温度よりも低い温度で保持することなどによって、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に時効処理を施す。以下、時効処理を第１時効処理と第２時効処理との２段階に分ける場合について説明するが、いずれか一つの時効処理のみを行ってもよく、３段階以上の時効処理を行ってもよい。
成形体を焼結した後、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を時効処理する（時効処理工程）。焼結後、得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を、焼結工程における保持温度よりも低い温度で保持することなどによって、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に時効処理を施す。以下、時効処理を第１時効処理と第２時効処理との２段階に分ける場合について説明するが、いずれか一つの時効処理のみを行ってもよく、３段階以上の時効処理を行ってもよい。
【0063】
各時効処理における保持温度および保持時間には特に制限はない。例えば、第１時効処理は、８００℃以上９００℃以下の保持温度で３０分以上４時間以下、行ってもよい。保持温度までの昇温速度は５℃／分以上５０℃／分以下としてもよい。第１時効処理時の雰囲気は大気圧以上の圧力の不活性ガス雰囲気（例えば、Ｈｅガス、Ａｒガス）としてもよい。第２時効処理は、保持温度を４５０℃以上５５０℃以下としてもよい点以外は第１時効処理と同条件で実施してもよい。時効処理によって、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の磁気特性を向上させることができる。また、時効処理工程は後述する加工工程の後に行ってもよい。
【0064】
［冷却工程］
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に時効処理（第１時効処理または第２時効処理）を施した後、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は不活性ガス雰囲気中で冷却される（冷却工程）。これにより、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を得ることができる。冷却速度は、特に限定されるものではない。３０℃／分以上としてもよい。
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に時効処理（第１時効処理または第２時効処理）を施した後、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は不活性ガス雰囲気中で冷却される（冷却工程）。これにより、本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を得ることができる。冷却速度は、特に限定されるものではない。３０℃／分以上としてもよい。
【0065】
［加工工程］
得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、必要に応じて所望の形状に加工してもよい（加工工程）。加工方法は、例えば切断、研削などの形状加工や、バレル研磨などの面取り加工などが挙げられる。
得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、必要に応じて所望の形状に加工してもよい（加工工程）。加工方法は、例えば切断、研削などの形状加工や、バレル研磨などの面取り加工などが挙げられる。
【0066】
［粒界拡散工程］
加工されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に対して、さらに重希土類元素を拡散させてもよい（粒界拡散工程）。粒界拡散の方法には特に制限はない。例えば、重希土類元素の化合物を含む塗料をＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の表面に塗布した後に熱処理を行うことで実施してもよく、蒸着等により重希土類元素を含む化合物をＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の表面に付着させた後に熱処理を行うことで実施してもよい。粒界拡散により、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石のＨｃＪをさらに向上させることができる。
加工されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石に対して、さらに重希土類元素を拡散させてもよい（粒界拡散工程）。粒界拡散の方法には特に制限はない。例えば、重希土類元素の化合物を含む塗料をＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の表面に塗布した後に熱処理を行うことで実施してもよく、蒸着等により重希土類元素を含む化合物をＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の表面に付着させた後に熱処理を行うことで実施してもよい。粒界拡散により、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石のＨｃＪをさらに向上させることができる。
【0067】
［表面処理工程］
以上の工程により得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、めっきや樹脂被膜や酸化処理、化成処理などの表面処理を施してもよい（表面処理工程）。これにより、耐食性をさらに向上させることができる。
以上の工程により得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、めっきや樹脂被膜や酸化処理、化成処理などの表面処理を施してもよい（表面処理工程）。これにより、耐食性をさらに向上させることができる。
【0068】
以上のようにして得られるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石は、ＢｒとＨｃＪとがバランスよく向上し、かつＨｋ／ＨｃＪが高いＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石となる。
【0069】
なお、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲内で種々に改変することができる。例えば、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の製造方法に関して、焼結の代わりに熱間成型および熱間加工を行ってもよい。
【0070】
本発明のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の用途には特に制限はない。特に室温付近で使用されるモータおよび発電機、例えば、ボイスコイルモータおよび風力発電機等に好適に用いられる。なお、当該用途に用いる場合には、Ｈｋ／ＨｃＪが高いことにより、モータの動作点における磁石の磁束密度を高くしやすい。
【実施例0071】
以下、実施例により発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【0072】
（実験例１）
（合金準備工程）
合金準備工程では、最終的に表１～表５に示す組成を有するＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石が得られる原料合金を準備した。表１～表５に記載されていない元素であってＦｅ以外の元素の含有量は全て０．０１質量％未満である。
（合金準備工程）
合金準備工程では、最終的に表１～表５に示す組成を有するＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石が得られる原料合金を準備した。表１～表５に記載されていない元素であってＦｅ以外の元素の含有量は全て０．０１質量％未満である。
【0073】
まず、所定の元素を有する原料金属を準備した。原料金属としては、例えば、表１～表５に記載した元素の単体、表１～表５に記載した元素を含む合金、および／または、表１～表５に記載した元素を含む化合物などを適宜選択して準備した。
【0074】
次に、これらの原料金属を秤量し、ストリップキャスティング法により原料合金を準備した。その際に、最終的に表１～表５に示す組成を有する磁石が得られる原料合金を準備した。
【0075】
（粉砕工程）
粉砕工程では調製工程により得られた原料合金を粉砕し、合金粉末を得た。粗粉砕と微粉砕との２段階で粉砕を行った。粗粉砕は、水素吸蔵粉砕により行った。原料合金に対して水素を吸蔵させた後、アルゴンフロー中または真空中、３００～６００℃で脱水素を行った。粗粉砕により、数百μｍ～数ｍｍ程度の粒径の合金粉末を得た。
粉砕工程では調製工程により得られた原料合金を粉砕し、合金粉末を得た。粗粉砕と微粉砕との２段階で粉砕を行った。粗粉砕は、水素吸蔵粉砕により行った。原料合金に対して水素を吸蔵させた後、アルゴンフロー中または真空中、３００～６００℃で脱水素を行った。粗粉砕により、数百μｍ～数ｍｍ程度の粒径の合金粉末を得た。
【0076】
微粉砕は、粗粉砕で得られた合金粉末１００質量部に対して粉砕助剤としてオレイン酸アミドを添加し、混合した後にジェットミルを用いて行った。最終的に表１～表５に示す組成を有する磁石が得られるようにオレイン酸アミドの添加量を制御した。ジェットミルでは窒素ガスを用いた。微粉砕は、合金粉末のＤ５０が３．６μｍ程度となるまで行った。
【0077】
酸素量を他の実験例から大きく変化させた試料番号２４では、窒素ガスに対して酸素ガスを５００ｐｐｍ混入させた。酸素量を他の実験例から大きく変化させた試料番号２５では、窒素ガスに対して酸素ガスを２０００ｐｐｍ混入させた。
【0078】
（成形工程）
成形工程では粉砕工程により得られた合金粉末を磁場中で成形して成形体を得た。合金粉末を電磁石中に配置された金型内に充填した後に、電磁石により磁場を印加しながら加圧して成形した。印加する磁場の大きさは１２００ｋＡ／ｍとした。成形時の圧力は４０ＭＰａとした。
成形工程では粉砕工程により得られた合金粉末を磁場中で成形して成形体を得た。合金粉末を電磁石中に配置された金型内に充填した後に、電磁石により磁場を印加しながら加圧して成形した。印加する磁場の大きさは１２００ｋＡ／ｍとした。成形時の圧力は４０ＭＰａとした。
【0079】
（焼結工程）
焼結工程では、得られた成形体を焼結して焼結体を得た。焼結時の保持温度は１０７０℃、保持時間は４時間とした。とした。焼結時の雰囲気は真空雰囲気または不活性ガス雰囲気化とした。
焼結工程では、得られた成形体を焼結して焼結体を得た。焼結時の保持温度は１０７０℃、保持時間は４時間とした。とした。焼結時の雰囲気は真空雰囲気または不活性ガス雰囲気化とした。
【0080】
（時効工程）
時効工程では、得られた焼結体に時効処理を行いＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を得た。第１時効処理と第２時効処理との２段階で時効処理を行った。
時効工程では、得られた焼結体に時効処理を行いＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石を得た。第１時効処理と第２時効処理との２段階で時効処理を行った。
【0081】
第１時効処理では保持温度は８５０℃、保持時間は１．０時間とした。第１時効処理時の雰囲気はＡｒ雰囲気とした。
【0082】
第２時効処理では保持温度は４８０℃、保持時間は１．５時間とした。第２時効処理時の雰囲気はＡｒ雰囲気とした。
【0083】
各実施例および比較例において最終的に得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の組成が表１～表５に示す組成となっていることは、蛍光Ｘ線分析法、誘導結合プラズマ質量分析法（ＩＣＰ法）、およびガス成分分析により組成分析することで確認した。特にＣの含有量は、酸素気流中燃焼－赤外線吸収法により測定した。また、Ｂの含有量は、ＩＣＰ法により測定した。
【0084】
（評価）
各実施例および比較例の原料合金から作成されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の磁気特性をＢ－Ｈトレーサーを用いて測定した。磁気特性としてＢｒ、ＨｃＪおよびＨｋ／ＨｃＪを測定した。結果を表１～表５に示す。
各実施例および比較例の原料合金から作成されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石の磁気特性をＢ－Ｈトレーサーを用いて測定した。磁気特性としてＢｒ、ＨｃＪおよびＨｋ／ＨｃＪを測定した。結果を表１～表５に示す。
【0085】
本実施例のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石では、Ｂｒが１４５０ｍＴ以上、ＨｃＪが１２００ｋＡ／ｍ以上、Ｈｋ／ＨｃＪが９５％以上の全てを満たす場合を良好とした。Ｂｒに関しては、Ｂｒが１４６０ｍＴ以上である場合をさらに良好とした。ＨｃＪに関しては、ＨｃＪが１３２０ｋＡ／ｍ以上である場合をさらに良好とし、１３５０ｋＡ／ｍである場合を特に良好とした。
【0086】
【表1】
【0087】
【表2】
【0088】
【表3】
【0089】
【表4】
【0090】
【表5】
【0091】
表１にはＴＲＥまたはＰｒ／ＴＲＥを主に変化させた実施例および比較例を示した。ＴＲＥが２９．００質量％以上３１．００質量％以下であり、かつ、Ｐｒ／ＴＲＥが０．３０以上０．５０以下である各実施例は磁気特性が良好であった。ＴＲＥが３０．００質量％以上３１．００質量％以下であり、かつ、Ｐｒ／ＴＲＥが０．４０以上０．５０以下である各実施例は磁気特性、特にＨｃＪが良好であった。これに対し、ＴＲＥが小さすぎる比較例およびＰｒ／ＴＲＥが小さすぎる比較例はＨｃＪが低下した。ＴＲＥが大きすぎる比較例はＢｒが低下した。Ｐｒ／ＴＲＥが大きすぎる比較例はＨｋ／ＨｃＪが低下した。
【0092】
表２にはＢの含有量、Ｃの含有量またはＯの含有量を主に変化させた実施例および比較例を示した。全ての元素の含有量が所定の範囲内である各実施例は磁気特性が良好であった。Ｂの含有量が０．９５質量％以下であり、Ｃの含有量が０．０９質量％以下であり、Ｏの含有量が０．０４質量％以上０．１０質量％以下である各実施例は磁気特性、特にＨｃＪが良好であった。これに対し、Ｂの含有量が小さすぎる比較例はＨｋ／ＨｃＪが低下した。Ｂの含有量が大きすぎる比較例はＨｃＪが低下した。Ｃの含有量が大きすぎる比較例はＨｃＪが低下した。Ｏの含有量が大きすぎる比較例はＨｃＪが低下した。
【0093】
表３にはＭの含有量およびＣｕの含有量を主に変化させた実施例及び比較例を示した。全ての元素の含有量が所定の範囲内である各実施例は磁気特性が良好であった。これに対し、Ｍの含有量が小さすぎる比較例はＨｃＪが低下した。Ｍの含有量が大きすぎる比較例はＢｒが低下した。
【0094】
また、Ｍの含有量が０．５０質量％以上１．００質量％以下である実施例はＭの含有量が０．５０質量％未満である実施例と比較してＨｃＪが向上した。Ｍの含有量が０．５０質量％以上１．００質量％以下である実施例はＭの含有量が１．００質量％を上回る実施例と比較してＢｒが向上した。
【0095】
Ｍの含有量が０．５０質量％以上１．００質量％以下であり、かつ、Ｃｕの含有量が０質量％以上０．１９質量％以下である実施例は、Ｍの含有量が０．５０質量％以上１．００質量％以下であり、かつ、Ｃｕの含有量が０．１９質量％を上回る実施例と比較してＨｃＪが特に向上した。
【0096】
さらに、Ｍの含有量が０．６５質量％以上１．００質量％以下であり、かつ、Ｃｕ含有量が０．０５質量％以上０．２０質量％以下である各実施例は他の実施例と比較してＨｃＪが特に向上した。
【0097】
Ｍの含有量が１．００質量％を上回り、かつ、Ｃｕの含有量が０質量％以上０．２０質量％以下である実施例は、Ｍの含有量が１．００質量％を上回り、かつ、Ｃｕの含有量が０．２０質量％を上回る実施例と比較してＨｃＪが特に向上した。
【0098】
表４にはＣｏの含有量、Ｐｒ／ＣまたはＢ＋Ｃを主に変化させた実施例を示した。全ての元素の含有量が所定の範囲内である各実施例は磁気特性が良好であった。特に、Ｃｏの含有量が１．１０質量％以上１．５０質量％以下、Ｐｒ／Ｃが１００以上４００以下、Ｂ＋Ｃが０．９３以上１．０７以下である場合に磁気特性がさらに良好になった。
【0099】
表５にはＲＨの種類および含有量を主に変化させた実施例および比較例を示した。全ての元素の含有量が所定の範囲内である各実施例は磁気特性が良好であった。これに対し、ＲＨの含有量が多すぎる比較例はＢｒが低下した。