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特開2025-12297重水分子除去装置、重水分子除去方法、重水生成方法、溶質分子除去装置、及び、溶質分子除去方法
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2025012297
(43)【公開日】2025-01-24
(54)【発明の名称】重水分子除去装置、重水分子除去方法、重水生成方法、溶質分子除去装置、及び、溶質分子除去方法
(51)【国際特許分類】
G21F 9/06 20060101AFI20250117BHJP
B01D 59/02 20060101ALI20250117BHJP
【ＦＩ】
G21F9/06 591
B01D59/02
【審査請求】未請求
【請求項の数】7
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023115032
(22)【出願日】2023-07-13
(71)【出願人】
【識別番号】506218664
【氏名又は名称】公立大学法人名古屋市立大学
(74)【代理人】
【識別番号】100098394
【弁理士】
【氏名又は名称】山川 茂樹
(72)【発明者】
【氏名】松本 貴裕
(72)【発明者】
【氏名】石原 正司
(72)【発明者】
【氏名】杉本 秀彦
(57)【要約】
【課題】簡便な方法により、第１原子（例えば、軽水素）を含む溶媒分子とこの第１原子の同位体（例えば、トリチウムなどの重水素）を含む溶質分子とを含む液相から溶質分子を除去する。
【解決手段】トリチウム分子の除去装置１０は、軽水素を含む軽水分子とトリチウムを含むトリチウム水分子とを実質的に含む汚染水を貯留する容器２０と、実質的に軽水分子のみからなる水蒸気を容器２０に順次供給する供給装置３０と、を備える。水蒸気は、大気中の空気の水蒸気であり、供給装置３０は、容器２０内を換気する換気装置３１を含む。供給装置３０は、換気装置３０が容器２０内に導入する空気を加湿する加湿器を含んでもよい。
【選択図】図２
【解決手段】トリチウム分子の除去装置１０は、軽水素を含む軽水分子とトリチウムを含むトリチウム水分子とを実質的に含む汚染水を貯留する容器２０と、実質的に軽水分子のみからなる水蒸気を容器２０に順次供給する供給装置３０と、を備える。水蒸気は、大気中の空気の水蒸気であり、供給装置３０は、容器２０内を換気する換気装置３１を含む。供給装置３０は、換気装置３０が容器２０内に導入する空気を加湿する加湿器を含んでもよい。
【選択図】図２
【特許請求の範囲】
【請求項1】
軽水素を含む軽水分子と重水素を含む重水分子とを実質的に含む重水を貯留する容器と、
実質的に軽水分子のみからなる水蒸気を前記容器に順次供給する供給装置と、
を備える重水分子除去装置。
実質的に軽水分子のみからなる水蒸気を前記容器に順次供給する供給装置と、
を備える重水分子除去装置。
【請求項2】
前記水蒸気は、大気中の空気の水蒸気であり、
前記供給装置は、前記容器内を換気する換気装置を含む、
請求項１に記載の重水分子除去装置。
前記供給装置は、前記容器内を換気する換気装置を含む、
請求項１に記載の重水分子除去装置。
【請求項3】
前記供給装置は、前記換気装置が前記容器内に導入する空気を加湿する加湿器を含む、
請求項２に記載の重水分子除去装置。
請求項２に記載の重水分子除去装置。
【請求項4】
軽水素を含む軽水分子と重水素を含む重水分子とを実質的に含む重水を貯留する容器に、実質的に軽水分子のみからなる水蒸気を順次供給するステップ
を含む重水分子除去方法。
を含む重水分子除去方法。
【請求項5】
請求項４に記載の重水分子除去方法と、
前記重水との分子交換により前記重水分子を含む前記水蒸気に含まれる前記重水分子を捕捉して、前記重水分子の濃度が所定値以上の高濃度の重水を生成するステップと、
を含む重水生成方法。
前記重水との分子交換により前記重水分子を含む前記水蒸気に含まれる前記重水分子を捕捉して、前記重水分子の濃度が所定値以上の高濃度の重水を生成するステップと、
を含む重水生成方法。
【請求項6】
第１原子を含む溶媒分子と前記第１原子の同位体を含む溶質分子とを含む液相を貯留する容器と、
溶媒分子及び溶質分子のうちの少なくとも溶媒分子を含む気相を前記容器に順次供給することで、前記気相と前記液相との間での分子交換を順次生じさせる供給装置と、を有し、
前記気相の、単位体積当たりの前記溶媒分子の個数に対する前記溶質分子の個数の割合である個数濃度は、前記液相の溶質分子の個数濃度又は前記液相に接する飽和蒸気層における溶質分子の個数濃度よりも低く、前記液相の前記溶媒分子よりも前記液相の前記溶質分子の方が優先的に前記気相の前記溶媒分子と分子交換される個数濃度である、
溶質分子除去装置。
溶媒分子及び溶質分子のうちの少なくとも溶媒分子を含む気相を前記容器に順次供給することで、前記気相と前記液相との間での分子交換を順次生じさせる供給装置と、を有し、
前記気相の、単位体積当たりの前記溶媒分子の個数に対する前記溶質分子の個数の割合である個数濃度は、前記液相の溶質分子の個数濃度又は前記液相に接する飽和蒸気層における溶質分子の個数濃度よりも低く、前記液相の前記溶媒分子よりも前記液相の前記溶質分子の方が優先的に前記気相の前記溶媒分子と分子交換される個数濃度である、
溶質分子除去装置。
【請求項7】
第１原子を含む溶媒分子と前記第１原子の同位体を含む溶質分子とを含む液相を貯留する容器に、溶媒分子及び溶質分子のうちの少なくとも溶媒分子を含む気相を順次供給することで、前記気相と前記液相との間での分子交換を順次生じさせるステップを有し、
前記気相の、単位体積当たりの前記溶媒分子の個数に対する前記溶質分子の個数の割合である個数濃度は、前記液相の溶質分子の個数濃度又は前記液相に接する飽和蒸気層における溶質分子の個数濃度よりも低く、前記液相の前記溶媒分子よりも前記液相の前記溶質分子の方が優先的に前記気相の前記溶媒分子と分子交換される個数濃度である、
溶質分子除去方法。
前記気相の、単位体積当たりの前記溶媒分子の個数に対する前記溶質分子の個数の割合である個数濃度は、前記液相の溶質分子の個数濃度又は前記液相に接する飽和蒸気層における溶質分子の個数濃度よりも低く、前記液相の前記溶媒分子よりも前記液相の前記溶質分子の方が優先的に前記気相の前記溶媒分子と分子交換される個数濃度である、
溶質分子除去方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、重水分子除去装置、重水分子除去方法、重水生成方法、溶質分子除去装置、及び、溶質分子除去方法に関する。
【背景技術】
【0002】
第１原子（例えば、軽水素）を含む溶媒分子（例えば、軽水分子）とこの第１原子の同位体（例えば、トリチウム）を含む溶質分子（例えば、トリチウム水分子）とを含む液相から溶質分子を除去する方法として、種々の方法が開発されている。このような方法として、特許文献１には、フラーレン及び／またはフラーレン化合物を有した通液性の繊維状材料からなるトリチウム吸着材により、汚染水からトリチウムを除去する方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開２０２３－４０７９２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
上記のような従来の溶質分子の除去方法では、溶質分子を吸着する吸着材などが必要となるため、溶質分子除去に手間がかかる。例えば、上記特許文献１に記載の技術では、トリチウム吸着材の交換などが必要になる。
【0005】
本発明は、上記点に鑑みてなされたものであり、簡便な方法により、第１原子（例えば、軽水素）を含む溶媒分子（例えば、軽水分子）とこの第１原子の同位体（例えば、トリチウムなどの重水素）を含む溶質分子（例えば、トリチウム水分子）とを含む液相から溶質分子を除去することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【0006】
上記課題を解決するため、本発明に係る重水分子除去装置は、軽水素を含む軽水分子と重水素を含む重水分子とを実質的に含む重水を貯留する容器と、実質的に軽水分子のみからなる水蒸気を前記容器に順次供給する供給装置と、を備える。
【0007】
前記水蒸気は、大気中の空気の水蒸気であってもよく、前記供給装置は、前記容器内を換気する換気装置を含んでもよい。
【0008】
前記供給装置は、前記換気装置が前記容器内に導入する空気を加湿する加湿器を含んでもよい。
【0009】
本発明に係る重水分子除去方法は、軽水素を含む軽水分子と重水素を含む重水分子とを実質的に含む重水を貯留する容器に、実質的に軽水分子のみからなる水蒸気を順次供給するステップを備える。
【0010】
本発明に係る重水生成方法は、上記重水分子除去方法と、前記重水との分子交換により前記重水分子を含む前記水蒸気に含まれる前記重水分子を捕捉して、前記重水分子の濃度が所定値以上の高濃度の重水を生成するステップを含む。
【0011】
本発明に係る重水分子除去装置は、第１原子を含む溶媒分子と前記第１原子の同位体を含む溶質分子とを含む液相を貯留する容器と、溶媒分子及び溶質分子のうちの少なくとも溶媒分子を含む気相を前記容器に順次供給することで、前記気相と前記液相との間での分子交換を順次生じさせる供給装置と、を有し、前記気相の、単位体積当たりの前記溶媒分子の個数に対する前記溶質分子の個数の割合である個数濃度は、前記液相の溶質分子の個数濃度又は前記液相に接する飽和蒸気層における溶質分子の個数濃度よりも低く、前記液相の前記溶媒分子よりも前記液相の前記溶質分子の方が優先的に前記気相の前記溶媒分子と分子交換される個数濃度である。
【0012】
本発明に係る溶質分子除去方法は、第１原子を含む溶媒分子と前記第１原子の同位体を含む溶質分子とを含む液相を貯留する容器に、溶媒分子及び溶質分子のうちの少なくとも溶媒分子を含む気相を順次供給することで、前記気相と前記液相との間での分子交換を順次生じさせるステップを有し、前記気相の、単位体積当たりの前記溶媒分子の個数に対する前記溶質分子の個数の割合である個数濃度は、前記液相の溶質分子の個数濃度又は前記液相に接する飽和蒸気層における溶質分子の個数濃度よりも低く、前記液相の前記溶媒分子よりも前記液相の前記溶質分子の方が優先的に前記気相の前記溶媒分子と分子交換される個数濃度である。
【発明の効果】
【0013】
本発明によれば、簡便な方法により、第１原子（例えば、軽水素）を含む溶媒分子（例えば、軽水分子）とこの第１原子の同位体（例えば、トリチウムなどの重水素）を含む溶質分子（例えば、トリチウム水分子）とを含む液相から溶質分子を除去できる。
【図面の簡単な説明】
【0014】
【発明を実施するための形態】
【0015】
以下、本発明の実施形態を、図面を参照して説明する。
【0016】
（実施形態の概要）
トリチウムＴを含むトリチウム水分子ＨＴＯにより汚染された汚染水（例えば、１Ｌ当たり、１×１０１１個以上、特に、５×１０１４個以上のＨＴＯを有する水）の水面に接する気液界面空間には、厚さが１μｍ以下の薄い飽和水蒸気層が存在する。この飽和水蒸気層の蒸気は、汚染水と同程度の個数濃度のトリチウム水分子を含む。ここで、トリチウム水分子の個数濃度とは、単位体積当たりの、軽水分子Ｈ２Ｏの個数に対するトリチウム水分子の個数の割合とする。この個数濃度は、トリチウム水分子と軽水分子との各平衡蒸気圧が同じと仮定すると、飽和水蒸気層と汚染水とで同じであるが、実際の各平衡蒸気圧は互いに異なる（例えば、２０℃の場合、前者の方が１０％程度低い）。このため、実際のトリチウム水分子の個数濃度は、飽和水蒸気層と汚染水とで、同じとはならないが、近い値にはなるので同程度となる。
トリチウムＴを含むトリチウム水分子ＨＴＯにより汚染された汚染水（例えば、１Ｌ当たり、１×１０１１個以上、特に、５×１０１４個以上のＨＴＯを有する水）の水面に接する気液界面空間には、厚さが１μｍ以下の薄い飽和水蒸気層が存在する。この飽和水蒸気層の蒸気は、汚染水と同程度の個数濃度のトリチウム水分子を含む。ここで、トリチウム水分子の個数濃度とは、単位体積当たりの、軽水分子Ｈ２Ｏの個数に対するトリチウム水分子の個数の割合とする。この個数濃度は、トリチウム水分子と軽水分子との各平衡蒸気圧が同じと仮定すると、飽和水蒸気層と汚染水とで同じであるが、実際の各平衡蒸気圧は互いに異なる（例えば、２０℃の場合、前者の方が１０％程度低い）。このため、実際のトリチウム水分子の個数濃度は、飽和水蒸気層と汚染水とで、同じとはならないが、近い値にはなるので同程度となる。
【0017】
気液界面空間は、巨視的に見れば静的であり平衡状態に保たれているが、微視的に見ると汚染水から水蒸気および水蒸気から汚染水へと激しく分子の交換が起こっている。図１に示すように、この気液界面空間に、大気の水蒸気又は加湿器で加湿された水蒸気などの、実質的に軽水分子のみからなる新鮮な水蒸気を供給すると、気液界面空間において汚染水中の水分子と水蒸気中の水分子との分子交換が起こる。この分子交換では、新鮮な水蒸気のトリチウム水分子の個数濃度が低く、汚染水のトリチウム水分子の個数濃度が高いため、トリチウム水分子が優先的に水蒸気に排出されると同時に軽水分子が汚染水中に取り込まれる交換反応が起こる。これは、汚染水のトリチウム水分子の個数濃度が、水蒸気のトリチウム水分子の個数濃度と同程度になろうとする性質があるからと考えられる。このような性質は、エントロピーの観点から説明される。つまり、汚染水と水蒸気とを含む系のエントロピーは、汚染水と水蒸気とでトリチウム水分子の個数濃度に差があるときよりも、差が無いときの方が高くなる。通常、エントロピーが高い方が安定するので、汚染水におけるトリチウム水分子の個数濃度と水蒸気におけるトリチウム水分子の個数濃度とで差がなくなるように上記の分子交換が起こる。その結果、汚染水と、新鮮な水蒸気との間では、汚染水のトリチウム水分子が軽水分子よりも優先的に交換され、汚染水内のトリチウム水分子が水蒸気に移動し、汚染水のトリチウム水分子の濃度が低下する。
【0018】
トリチウム水分子の個数濃度が、汚染水と水蒸気とで同程度になろうとする性質によれば、汚染水の水面上に、新鮮な水蒸気を順次供給し、当該水蒸気の延べ体積を増やすほど、より多くのトリチウム水分子が重水から水蒸気の方に移動する。現在接している汚染水のトリチウム水分子の個数濃度と、現在気液界面空間に存在する水蒸気のトリチウム水分子の個数濃度とが近づいても、新鮮な水蒸気が新たに供給されることで、汚染水のトリチウム分子が新たな水蒸気に順次移動するようになるからである。このようなことからすると、汚染水の水面上に新鮮な水蒸気を順次供給することで、トリチウム水分子を汚染水から水蒸気に効率的に移すことができ、当該トリチウム水分子を汚染水から素早く減らすことができる。なお。これらメカニズムは、水分子とトリチウム水分子との交換反応を利用しているため、汚染水の蒸発とは異なり、汚染水の総量を減少させない。
【0019】
本実施形態の用途は、任意であるが、例えば、福島第１原発で発生した汚染水の処理に使用することができる。
【0020】
（実施形態）
図２に示す本発明の実施形態に係る除去装置１０は、汚染水Ｗに含まれるトリチウム水分子の少なくとも一部を除去して汚染水Ｗにおけるトリチウム水分子の濃度を低減するように構成されている。除去装置１０は、汚染水Ｗを貯留する容器２０と、実質的に軽水分子のみからなる水蒸気を容器２０に順次供給することで、供給する水蒸気の少なくとも一部を気液界面空間２０ＡＡに順次流す供給装置３０と、を備える。「実質的に軽水分子のみからなる水蒸気」の「実質的に」とは、その水蒸気に、宇宙線などによって自然界で生成されるトリチウムが含まれることを許容する表現である。つまり、「実質的に軽水分子のみからなる水蒸気」は、軽水分子と、自然界で生成される微量のトリチウム水分子とを含む水蒸気を含む概念である。「実質的に軽水分子のみからなる水蒸気」としては、例えば、大気中の水蒸気、又は、軽水を用いて加湿された空気中の水蒸気（大気中の元々の水蒸気と加湿された水蒸気との合計）が挙げられる。このような表現の対比として、汚染水Ｗは、軽水分子とトリチウム水分子とを実質的に含む。この表現は、トリチウム水分子の量が自然界で生成される微量にはとどまらない意味である。水蒸気を順次供給する具体的態様は、供給装置３０を連続動作させて新鮮な水蒸気を容器２０の空間２０Ａに連続して導入する態様であっても、供給装置３０を間欠動作させて新鮮な水蒸気を空間２０Ａに間欠的に導入する態様であってもよい。
図２に示す本発明の実施形態に係る除去装置１０は、汚染水Ｗに含まれるトリチウム水分子の少なくとも一部を除去して汚染水Ｗにおけるトリチウム水分子の濃度を低減するように構成されている。除去装置１０は、汚染水Ｗを貯留する容器２０と、実質的に軽水分子のみからなる水蒸気を容器２０に順次供給することで、供給する水蒸気の少なくとも一部を気液界面空間２０ＡＡに順次流す供給装置３０と、を備える。「実質的に軽水分子のみからなる水蒸気」の「実質的に」とは、その水蒸気に、宇宙線などによって自然界で生成されるトリチウムが含まれることを許容する表現である。つまり、「実質的に軽水分子のみからなる水蒸気」は、軽水分子と、自然界で生成される微量のトリチウム水分子とを含む水蒸気を含む概念である。「実質的に軽水分子のみからなる水蒸気」としては、例えば、大気中の水蒸気、又は、軽水を用いて加湿された空気中の水蒸気（大気中の元々の水蒸気と加湿された水蒸気との合計）が挙げられる。このような表現の対比として、汚染水Ｗは、軽水分子とトリチウム水分子とを実質的に含む。この表現は、トリチウム水分子の量が自然界で生成される微量にはとどまらない意味である。水蒸気を順次供給する具体的態様は、供給装置３０を連続動作させて新鮮な水蒸気を容器２０の空間２０Ａに連続して導入する態様であっても、供給装置３０を間欠動作させて新鮮な水蒸気を空間２０Ａに間欠的に導入する態様であってもよい。
【0021】
容器２０は、例えば、汚染水Ｗを貯蔵するタンクである。
【0022】
供給装置３０は、容器２０の空間２０Ａ内を順次換気する換気装置３１と、容器２０内に導入する空気を加湿する加湿器３５と、を備える。
【0023】
換気装置３１は、容器２０の外部から新鮮な空気を空間２０Ａに供給する給気装置３２と、空間２０Ａの空気を外部に排気する排気装置３３と、を備える。給気装置３２は、ファン又はポンプを含んで構成される。同様に、排気装置３３も、ファン又はポンプを含んで構成される。換気装置３１は、給気装置３２と排気装置３３との少なくとも一方のみを備えてもよい。換気装置３１は、給気装置３２と、容器２０内の空間２０Ａに給気された空気を適宜排気する容器２０に設けられた開口と、を含んで構成されてもよい。換気装置３１は、開口の代わりに、空間２０Ａ内の気圧が所定の閾値を超えたときに開いて空間２０Ａの空気を排気する排気弁を備えてもよい。換気装置３１が、排気装置３３と、空間２０Ａから空気が排気されることに応じて容器２０の外部の新鮮な空気を空間２０Ａに導入する開口と、を含んで構成されてもよい。換気装置３１は、開口の代わりに、空間２０Ａの気圧が所定の閾値を下回ったときに開く吸気弁を備えてもよい。
【0024】
空間２０Ａ内の換気により、容器２０外の大気中の空気（新鮮な空気ともいう）に含まれる実質的に軽水素のみからなる水蒸気（新鮮な水蒸気ともいう）が以下のように流れる。まず、換気により空間２０Ａ内に導入された新鮮な水蒸気の少なくとも一部が、空間２０Ａ内の気液界面空間２０ＡＡに流入して汚染水Ｗに接触し、ここで、汚染水との分子交換が行われ、その後に容器２０外部に排気される。排気された水蒸気は、軽水分子とトリチウム分子との混合気体となる。このような水蒸気の移動は、換気される空気ごと行われる。気液界面空間２０ＡＡは、例えば、水面から当該水面を基準とした所定高さまでの空間であり、水面に接する空間であればよい。
【0025】
上記のような換気により、汚染水Ｗの水面に接する気液界面空間２０ＡＡの水蒸気の延べ体積を増やすことができ、これにより、汚染水Ｗのトリチウム水分子を効率的に水蒸気に移行させることができ、汚染水Ｗのトリチウム水分子が素早く汚染水Ｗから除去され、短期間で汚染水Ｗのトリチウム濃度（Ｂｑ／Ｌ）が、例えば、１／１０、１／１００などとなる。なお、トリチウム水分子の除去スピードは、気液界面空間２０ＡＡの水蒸気の延べ体積の増加スピードと相関関係がある。つまり、換気スピードにより、除去スピードを制御できる。
【0026】
換気装置３１により排気される空気（つまり、トリチウム水分子が汚染水Ｗから移行した水蒸気を含む空気）のトリチウム濃度（Ｂｑ／Ｌ）は、通常低い。例えば、後述の実施例に示すように、トリチウム濃度は、０．２Ｂｑ／Ｌ程度となる。この濃度は、日本国等で定められている排気基準である５Ｂｑ／Ｌ以下である。従って、容器２０から排気される空気は、そのまま大気に放出できる。
【0027】
加湿器３５は、容器２０内に導入する空気の湿度が低い場合に、空気を加湿することで水蒸気量を増やす。加湿器３５は、空間２０Ａに供給される空気の湿度が一時的に高いときに停止してもよい。空気の湿度が常時高い場合には、加湿器３５自体が省略されてもよい。除去装置１０が、例えば、福島第一原発で発生している汚染水の処理に使用される場合、福島第一原発の地域の年間平均気温は２０度で、年間平均湿度が７０％である。この地域は、海沿いの地域なので、湿度が常時高い傾向がある。このような場合、加湿器３５は設けなくてもよい。
【0028】
容器２０内の汚染水Ｗに含まれるトリチウム水分子が一様となるように、容器２０内のたとえば底には、汚染水Ｗを撹拌する撹拌装置４０を備えてもよい。撹拌装置４０の採用は任意であり、撹拌装置４０は無くてもよい。
【0029】
図３に示すように、除去装置１０は、容器２０から排気される、軽水分子とトリチウム水分子との混合気体からトリチウム水分子を捕捉し、トリチウム水分子の濃度（上記個数濃度又はトリチウム濃度（Ｂｑ／Ｌ））が所定値以上の高濃度のトリチウム水を生成する生成装置５０をさらに備えてもよい。生成装置５０は、容器２０と、容器２０内の空気を排気するポンプなどからなる排気装置３３と、を接続する空気流路の途中に配置されている。軽水分子の凝固点は０℃で、トリチウム水分子の凝固点は２℃であるので、容器２０から排気される空気を２℃で冷却すれば、トリチウム水分子を氷の状態で捕捉できる。このため、生成装置５０は、容器２０からの軽水分子とトリチウム水分子との混合水蒸気を含む空気を２℃に冷却する冷却装置５１を備え、当該冷却装置５１により、高濃度のトリチウム水を氷の状態で得る。冷却装置５１を通った空気中の軽水分子は、液体となり、排気装置３３に引かれる空気とともに、生成装置５０が備える軽水回収装置５２（後述の三角フラスコなど）に送られ、当該軽水回収装置５２により回収される。軽水回収装置５２に送られた空気は、排気装置３３により排気される。これにより、排気された空気は、トリチウム水分子が浄化された空気となる。
【0030】
（実験例）
図４に示すように、トリチウムの濃度が１８５ＭＢｑ／Ｌの汚染水Ｗ１を５００ｍＬ入れた容器１０１を、気圧Ｐ＝１ａｔｍ、室温Ｔ＝３０３Ｋ、湿度９０％の恒温恒湿槽１０２に入れた。恒温恒湿槽１０２内の気圧、室温、湿度は、一定に保たれるように調節装置１０３により調節されている。この恒温恒湿槽１０２の湿度９０％を含む空気を、容器１０１の開口に対向するフード１０４を介してポンプ１０５で順次、ここでは連続的に引いて、温度２℃に設定されたグラハム冷却管１０６に導入した。グラハム冷却管１０６により、氷の状態のトリチウム水が捕捉され、他の軽水分子は液体の状態となる。液体の状態の軽水分子は、三角フラスコ１０７により回収される。恒温恒湿槽１０２から引く空気の流量は、流量制御装置１０８により制御される。グラハム冷却管１０６を通った空気（トリチウム水及び軽水が取り出された冷却空気）は、三角フラスコ１０７を介して、ポンプ１０５により引かれる。
図４に示すように、トリチウムの濃度が１８５ＭＢｑ／Ｌの汚染水Ｗ１を５００ｍＬ入れた容器１０１を、気圧Ｐ＝１ａｔｍ、室温Ｔ＝３０３Ｋ、湿度９０％の恒温恒湿槽１０２に入れた。恒温恒湿槽１０２内の気圧、室温、湿度は、一定に保たれるように調節装置１０３により調節されている。この恒温恒湿槽１０２の湿度９０％を含む空気を、容器１０１の開口に対向するフード１０４を介してポンプ１０５で順次、ここでは連続的に引いて、温度２℃に設定されたグラハム冷却管１０６に導入した。グラハム冷却管１０６により、氷の状態のトリチウム水が捕捉され、他の軽水分子は液体の状態となる。液体の状態の軽水分子は、三角フラスコ１０７により回収される。恒温恒湿槽１０２から引く空気の流量は、流量制御装置１０８により制御される。グラハム冷却管１０６を通った空気（トリチウム水及び軽水が取り出された冷却空気）は、三角フラスコ１０７を介して、ポンプ１０５により引かれる。
【0031】
空気をポンプ１０５で引くことにより、容器１０１内の汚染水Ｗ１の水面に接する気液界面空間の空気は、容器１０１外の空気と順次入れ替えられ、従って、当該気液界面空間には、恒温恒湿槽１０２の湿度９０％を含有する新鮮な空気、つまり、湿度９０％分の、実質的に軽水分子のみからなる水蒸気が供給される。このような空気、特に水蒸気の入れ替えを１４日間続け、一定期間ごとに汚染水を、０．１ｍＬ採取し、液体シンチレーションカウンタ（ＬＳＣ－６０００，アロカ株式会社製）で、汚染水中のトリチウム濃度（Ｂｑ／Ｌ）を測定した（実験１）。さらに、このような実験を、恒温恒湿槽１０２の湿度を３０％に代えて行った（実験２）。実験１及び２でのポンプ１０５による吸気量は、２０（Ｌ／ｍｉｎ）である。さらに、ポンプ１０４を動作させない状態、つまり、容器１０１内の空気の入れ替えのない状態での実験も行った（実験３）。
【0032】
図５に測定結果を示す。図５の実線及び丸点は、実験１の理論曲線及び測定結果をそれぞれ示す。一点鎖線及び四角点は、実験２の理論曲線及び測定結果をそれぞれ示す。破線及び菱形点は、実験３の理論曲線及び測定結果をそれぞれ示す。
【0033】
理論曲線に必要な論理式は、下記式（１）により表される。ここで、αは、除去装置１０又は本実験装置などのトリチウム除去を行う装置の構造に起因するパラメータ、Ｎ０は、汚染水内のトリチウム水分子の分子数、ＮＡ（ｔ）は、汚染水の水面に接する気液界面空間つまり水面上を通過した水蒸気量、つまり、ポンプ１０５で排気した軽水分子及び重水分子を含む水分子の数である。
η＝１／（１＋αＮＡ（ｔ）／Ｎ０）・・・（１）
η＝１／（１＋αＮＡ（ｔ）／Ｎ０）・・・（１）
【0034】
実験１のときは、α＝０．９、Ｎ０＝２７．７ｍｏｌ（５００ｃｃ）、ＮＡ（ｔ）＝２０（Ｌ／ｍｉｎ）×ｔ（ｍｉｎ）×１／２２．４（ｍｏｌ／Ｌ）×１／３５とした。１／３５は湿度９０％の時に大気１ｍｏｌ中に含まれる水分子の割合（無次元）を示す。実験２のときは、α＝０．９、Ｎ０＝２７．７ｍｏｌ（５００ｃｃ）、ＮＡ（ｔ）＝２０（Ｌ／ｍｉｎ）×ｔ（ｍｉｎ）×１／２２．４（ｍｏｌ／Ｌ）×１／１０５とした。１／１０５は湿度３０％の時に大気１ｍｏｌ中に含まれる水分子の割合（無次元）を示す。実験３のときは、α＝０．９、Ｎ０＝２７．７ｍｏｌ（５００ｃｃ）、ＮＡ（ｔ）＝０（Ｌ／ｍｉｎ）×ｔ（ｍｉｎ）×１／２２．４（ｍｏｌ／Ｌ）×１／３２＝０とした。１／３２は湿度１００％の時に大気１ｍｏｌ中に含まれる水分子の割合（無次元）を示す。
【0035】
縦軸のトリチウム濃度比は、汚染水についての濃度比であり、汚染水Ｗ１の初期のトリチウム濃度、つまり、上記１８５ＭＢｑ／Ｌを、基準つまり「１」としている。
【0036】
図５に示すように、汚染水Ｗ１上に新鮮な水蒸気を供給する実験１及び２において、汚染水Ｗ１のトリチウム水分子が優位に除去されている。また、実験１と実験２とでは、湿度を高くした実験１の方が、トリチウム水分子が早い速度で除去されている。特に実験１の湿度９０％のときは、１００００分つまり約７日という短期間で、トリチウム水分子濃度が１／１０となる。
【0037】
（理論計算）
実験の測定値と理論曲線とは、ほぼ一致しているといえ、上記理論曲線は正しいともいえる。そこで、福島第１原発で汚染水を貯蔵しているタンクに本実施形態に係る除去装置１０を適用したときの、上記理論曲線を用いた理論値について説明する。ここでは、トリチウム水分子濃度が１０６Ｂｑ／Ｌの汚染水を１３００トン、即ち７．２×１０７ｍｏｌ貯蔵したタンクを容器２０とする。容器２０の汚染水の水面の面積は、１３３ｍ２とする。また、換気する空気を、気温２０℃及び湿度７０％の空気とする。これは、福島第１原発の地域の年間平均気温及び年間平均湿度による。換気装置３１による、容器２０の空間２０Ａからの排気速度Ｖ（ｍ／ｓ）を０．１ｍ／ｓ、１ｍ／ｓ、１０ｍ／ｓとしたときの、汚染水のトリチウム濃度が１０６Ｂｑ／Ｌから海洋放出可能な１０４Ｂｑ／Ｌとなる、つまりトリチウム濃度が１／１００となる時間（日数）を上記式（１）から算出した。式（１）のαは、概ね０．８から１．２の値を取るが、本計算では１．０と仮定した。
実験の測定値と理論曲線とは、ほぼ一致しているといえ、上記理論曲線は正しいともいえる。そこで、福島第１原発で汚染水を貯蔵しているタンクに本実施形態に係る除去装置１０を適用したときの、上記理論曲線を用いた理論値について説明する。ここでは、トリチウム水分子濃度が１０６Ｂｑ／Ｌの汚染水を１３００トン、即ち７．２×１０７ｍｏｌ貯蔵したタンクを容器２０とする。容器２０の汚染水の水面の面積は、１３３ｍ２とする。また、換気する空気を、気温２０℃及び湿度７０％の空気とする。これは、福島第１原発の地域の年間平均気温及び年間平均湿度による。換気装置３１による、容器２０の空間２０Ａからの排気速度Ｖ（ｍ／ｓ）を０．１ｍ／ｓ、１ｍ／ｓ、１０ｍ／ｓとしたときの、汚染水のトリチウム濃度が１０６Ｂｑ／Ｌから海洋放出可能な１０４Ｂｑ／Ｌとなる、つまりトリチウム濃度が１／１００となる時間（日数）を上記式（１）から算出した。式（１）のαは、概ね０．８から１．２の値を取るが、本計算では１．０と仮定した。
【0038】
排気速度Ｖを０．１（ｍ／ｓ）、１（ｍ／ｓ）、１０（ｍ／ｓ）としたときの上記式（１）のパラメータは以下の通りである。
（Ａ）Ｖ＝０．１（ｍ／ｓ）のとき
α＝１．０、Ｎ０＝７．２×１０７ｍｏｌ（１３００トン）、ＮＡ（ｔ）＝１３３（ｍ２）×０．１（ｍ／ｓ）×ｔ（ｓ）×１/（２２．４×１０－３）（ｍｏｌ／ｍ３）×（１／４２）とした。ここで１／４２は気温２０℃及び湿度７０％の時に大気１ｍｏｌ中に含まれる水分子の割合（無次元）を示す。
（Ｂ）Ｖ＝１．０（ｍ／ｓ）のとき
α＝１．０、Ｎ０＝７．２×１０７ｍｏｌ（１３００トン）、ＮＡ（ｔ）＝１３３（ｍ２）×１．０（ｍ／ｓ）×ｔ（ｓ）×１/（２２．４×１０－３）（ｍｏｌ／ｍ３）×（１／４２）とした。ここで１／４２は気温２０℃及び湿度７０％の時に大気１ｍｏｌ中に含まれる水分子の割合（無次元）を示す。
（Ｃ）Ｖ＝１０．０（ｍ／ｓ）のとき
α＝１．０、Ｎ０＝７．２×１０７ｍｏｌ（１３００トン）、ＮＡ（ｔ）＝１３３（ｍ２）×１０．０（ｍ／ｓ）×ｔ（ｓ）×１/（２２．４×１０－３）（ｍｏｌ／ｍ３）×（１／４２）とした。ここで１／４２は気温２０℃及び湿度７０％の時に大気１ｍｏｌ中に含まれる水分子の割合（無次元）を示す。
（Ａ）Ｖ＝０．１（ｍ／ｓ）のとき
α＝１．０、Ｎ０＝７．２×１０７ｍｏｌ（１３００トン）、ＮＡ（ｔ）＝１３３（ｍ２）×０．１（ｍ／ｓ）×ｔ（ｓ）×１/（２２．４×１０－３）（ｍｏｌ／ｍ３）×（１／４２）とした。ここで１／４２は気温２０℃及び湿度７０％の時に大気１ｍｏｌ中に含まれる水分子の割合（無次元）を示す。
（Ｂ）Ｖ＝１．０（ｍ／ｓ）のとき
α＝１．０、Ｎ０＝７．２×１０７ｍｏｌ（１３００トン）、ＮＡ（ｔ）＝１３３（ｍ２）×１．０（ｍ／ｓ）×ｔ（ｓ）×１/（２２．４×１０－３）（ｍｏｌ／ｍ３）×（１／４２）とした。ここで１／４２は気温２０℃及び湿度７０％の時に大気１ｍｏｌ中に含まれる水分子の割合（無次元）を示す。
（Ｃ）Ｖ＝１０．０（ｍ／ｓ）のとき
α＝１．０、Ｎ０＝７．２×１０７ｍｏｌ（１３００トン）、ＮＡ（ｔ）＝１３３（ｍ２）×１０．０（ｍ／ｓ）×ｔ（ｓ）×１/（２２．４×１０－３）（ｍｏｌ／ｍ３）×（１／４２）とした。ここで１／４２は気温２０℃及び湿度７０％の時に大気１ｍｏｌ中に含まれる水分子の割合（無次元）を示す。
【0039】
上記（Ａ）～（Ｃ）それぞれのパラメータを式（１）に代入することによって、汚染水のトリチウム濃度が１／１００になる時間ｔとして、上記（Ａ）の場合にｔ＝６０００日、上記（Ｂ）の場合にｔ＝６００日、上記（Ｂ）の場合にｔ＝６０日を得た。この結果を下記の表に示す。
【0040】
表１中の大気放出濃度は、容器２０内の換気により容器２０から大気に放出される空気、つまり、トリチウム分子交換後の水蒸気を含む空気のトリチウム濃度である。汚染水蒸発量は、汚染水のトリチウム濃度が１／１００となる時間での上記容器２０内の汚染水の蒸発量である。これらは以下のように算出した。
【0041】
大気中に放出される空気のトリチウム濃度は、容器２０内のトリチウム総量が１．３×１０１２Ｂｑ（１０６Ｂｑ／Ｌ×１３００×１０００Ｌ）で、そのトリチウムがおおよそ６．９×１０１２Ｌの空気と一緒に排出されているので、希釈濃度ρはおおよそ０．２Ｂｑ／Ｌとなる。ただし、この値は平均なので、初期はその値が高くなることに留意する。これを解決するためには、複数の汚染水タンクである容器２０が配置される敷地面積を、容器２０の汚染水の水面の４倍程度確保すれば良い。さらに、隣り合ったタンクで同時に換気を行わないように留意する。
【0042】
汚染水の蒸発量は，シャーウッド数を用いた流体ソフト計算で軽水の蒸発速度を算出し（例えば、https://cattech-lab.com/science-tools/evap-water/）、その蒸発速度から算出した。気温２０℃及び湿度７０％で風速０．１（ｍ／ｓ）のとき、１３３ｍ２の面積で深さ１０ｍを有する容器２０では、水の蒸発速度はおおよそ６．０×１０－２（ｍｍ／ｄａｙ）と見積もることができるので、６０００日では３．６％の汚染水がタンクより消失する。風速を１．０（ｍ／ｓ）に変更したときの水の蒸発速度もおおよそ６．０×１０－１（ｍｍ／ｄａｙ）と見積もることができるので、６００日では３．６％の汚染水がタンクより消失する。風速を１０．０（ｍ／ｓ）に変更したときの水の蒸発速度は、おおよそ３．７（ｍｍ／ｄａｙ）と見積もることができるので、６０日では２．２％の汚染水がタンクより消失する。
【0043】
上記表１から、排気速度を早めることでトリチウム水分子の除去量を多くでき、汚染水のトリチウム分子濃度を、短時間で海洋放出可能な濃度とすることができることが分かる。また、容器２０から外部に放出される空気のトリチウム水分子濃度も、０，２Ｂｑ／Ｌと大気放出可能な濃度となっている。
【0044】
（本実施形態による効果）
以上のように、容器２０の汚染水Ｗの水面に接する空間２０Ａに、大気中の水蒸気又はこれを加湿器３５により加湿した水蒸気といった、実質的に軽水素のみからなる水蒸気を順次供給するだけで、トリチウム水分子を汚染水Ｗから除去できる。従って、簡便な方法により、トリチウム水分子が汚染水Ｗから除去される。また、水蒸気の供給に必要な装置がファン又はポンプのみで済むので、トリチウム吸着剤の交換といった装置コストが不要となり、かつ、トリチウム吸着剤の製造などのエネルギーが不要となるので全体として省エネルギーでのトリチウム水分子の除去が実現される。さらに、供給する水蒸気を大気中の水蒸気とすることで、水蒸気を別途生成する必要なく、トリチウム水分子が汚染水Ｗから除去される。なお、湿度が低い場合などに加湿器３５を用いても、加湿器３５自体はありふれたものであるので、簡便な方法により、トリチウム水分子が汚染水Ｗから除去される。また、水蒸気の供給スピードを速めることで、トリチウム水分子の除去スピードを速めることができる。さらに、分子交換後の水蒸気に含まれるトリチウム水分子を捕捉することで、高濃度のトリチウム水を生成できる。高濃度のトリチウム水は、核融合炉、生体試験用のトレーサー、オートラジオグラフィー用試薬として使用可能である。
以上のように、容器２０の汚染水Ｗの水面に接する空間２０Ａに、大気中の水蒸気又はこれを加湿器３５により加湿した水蒸気といった、実質的に軽水素のみからなる水蒸気を順次供給するだけで、トリチウム水分子を汚染水Ｗから除去できる。従って、簡便な方法により、トリチウム水分子が汚染水Ｗから除去される。また、水蒸気の供給に必要な装置がファン又はポンプのみで済むので、トリチウム吸着剤の交換といった装置コストが不要となり、かつ、トリチウム吸着剤の製造などのエネルギーが不要となるので全体として省エネルギーでのトリチウム水分子の除去が実現される。さらに、供給する水蒸気を大気中の水蒸気とすることで、水蒸気を別途生成する必要なく、トリチウム水分子が汚染水Ｗから除去される。なお、湿度が低い場合などに加湿器３５を用いても、加湿器３５自体はありふれたものであるので、簡便な方法により、トリチウム水分子が汚染水Ｗから除去される。また、水蒸気の供給スピードを速めることで、トリチウム水分子の除去スピードを速めることができる。さらに、分子交換後の水蒸気に含まれるトリチウム水分子を捕捉することで、高濃度のトリチウム水を生成できる。高濃度のトリチウム水は、核融合炉、生体試験用のトレーサー、オートラジオグラフィー用試薬として使用可能である。
【0045】
（変形例）
供給装置３０は、例えば、実質的に軽水素のみからなる水蒸気を容器２０に順次供給すればよく、その具体的態様は任意である。上記では、供給装置３０は、実質的に軽水素のみからなる新鮮な水蒸気を容器２０に順次供給することで、気液界面空間２０ＡＡに水蒸気を流し、気液界面空間２０ＡＡの水蒸気を順次新鮮な空気に入れ替え、これにより、トリチウム水素の汚染水からの除去を促進している。他の例として、供給装置は、汚染水中に新鮮な水蒸気を含む空気を直接供給するエアレーションを行うことで、当該空気を気泡の状態で汚染水に接触させるように構成されてもよい。エアレーションも従来のエアポンプなどで簡単に実現できるので、汚染水の除去が簡便な方法で実現される。また、供給装置は、水蒸気のみを発生させて容器２０に供給するように構成されてもよい。
供給装置３０は、例えば、実質的に軽水素のみからなる水蒸気を容器２０に順次供給すればよく、その具体的態様は任意である。上記では、供給装置３０は、実質的に軽水素のみからなる新鮮な水蒸気を容器２０に順次供給することで、気液界面空間２０ＡＡに水蒸気を流し、気液界面空間２０ＡＡの水蒸気を順次新鮮な空気に入れ替え、これにより、トリチウム水素の汚染水からの除去を促進している。他の例として、供給装置は、汚染水中に新鮮な水蒸気を含む空気を直接供給するエアレーションを行うことで、当該空気を気泡の状態で汚染水に接触させるように構成されてもよい。エアレーションも従来のエアポンプなどで簡単に実現できるので、汚染水の除去が簡便な方法で実現される。また、供給装置は、水蒸気のみを発生させて容器２０に供給するように構成されてもよい。
【0046】
（実施形態の拡張）
上述の、汚染水と水蒸気とで、トリチウム水分子の個数濃度が同程度になろうとする性質は、トリチウムに限られず、第１原子を含む溶媒分子と第１原子の同位体である第２原子を含む溶質分子とを含む液相、及び、少なくとも溶媒分子を有する気相一般に存在する。このため、汚染水は、第１原子を含む溶媒分子と第１原子の同位体を含む溶質分子とを含む液相に一般化される。汚染水との分子交換の対象の水蒸気は、溶媒分子と溶質分子とのうちの溶媒分子を少なくとも含む気相に一般化される。また、溶質分子の気相への移動は、気相の溶質分子の個数濃度が、気相供給前の液相に接する気液界面空間での溶質分子の個数濃度よりも低いか、気相供給前の液相における溶質分子の個数濃度よりも低いことで生じると考えられる。気相の溶質分子の個数濃度が液相における溶質分子の個数濃度よりどの程度低い必要があるかは、溶媒分子と溶質分子との平衡蒸気圧の違いが考慮される。以上のようなことから、容器に供給される前の気相の、単位体積当たりの溶媒分子の個数に対する溶質分子の個数の割合である個数濃度は、例えば、気相の供給前の液相の溶質分子の個数濃度、又は、気相の供給前の液相に接する飽和蒸気層における溶質分子の個数濃度よりも低く、液相の溶媒分子よりも液相の溶質分子の方が優先的に気相の溶媒分子と分子交換される個数濃度であるとよい。トリチウムについては、重水素に一般化される。重水素としては、トリチウムＴの他、例えば二重水素Ｄがある。重水分子は、ＨＴＯ、Ｔ２Ｏ、ＨＤＯ、Ｄ２Ｏなどのいずれかであってもよい。
上述の、汚染水と水蒸気とで、トリチウム水分子の個数濃度が同程度になろうとする性質は、トリチウムに限られず、第１原子を含む溶媒分子と第１原子の同位体である第２原子を含む溶質分子とを含む液相、及び、少なくとも溶媒分子を有する気相一般に存在する。このため、汚染水は、第１原子を含む溶媒分子と第１原子の同位体を含む溶質分子とを含む液相に一般化される。汚染水との分子交換の対象の水蒸気は、溶媒分子と溶質分子とのうちの溶媒分子を少なくとも含む気相に一般化される。また、溶質分子の気相への移動は、気相の溶質分子の個数濃度が、気相供給前の液相に接する気液界面空間での溶質分子の個数濃度よりも低いか、気相供給前の液相における溶質分子の個数濃度よりも低いことで生じると考えられる。気相の溶質分子の個数濃度が液相における溶質分子の個数濃度よりどの程度低い必要があるかは、溶媒分子と溶質分子との平衡蒸気圧の違いが考慮される。以上のようなことから、容器に供給される前の気相の、単位体積当たりの溶媒分子の個数に対する溶質分子の個数の割合である個数濃度は、例えば、気相の供給前の液相の溶質分子の個数濃度、又は、気相の供給前の液相に接する飽和蒸気層における溶質分子の個数濃度よりも低く、液相の溶媒分子よりも液相の溶質分子の方が優先的に気相の溶媒分子と分子交換される個数濃度であるとよい。トリチウムについては、重水素に一般化される。重水素としては、トリチウムＴの他、例えば二重水素Ｄがある。重水分子は、ＨＴＯ、Ｔ２Ｏ、ＨＤＯ、Ｄ２Ｏなどのいずれかであってもよい。
【0047】
（本発明の範囲）
以上、実施の形態及び変形例を参照して本発明を説明したが、本発明は、上記の実施の形態及び変形例に限定されるものではない。例えば本発明には、本発明の技術思想の範囲内で当業者が理解し得る、上記の実施の形態及び変形例に対する様々な変更が含まれる。上記実施の形態及び変形例に挙げた各構成は、矛盾の無い範囲で適宜組み合わせることができる。また、各構成の省略も任意である。
以上、実施の形態及び変形例を参照して本発明を説明したが、本発明は、上記の実施の形態及び変形例に限定されるものではない。例えば本発明には、本発明の技術思想の範囲内で当業者が理解し得る、上記の実施の形態及び変形例に対する様々な変更が含まれる。上記実施の形態及び変形例に挙げた各構成は、矛盾の無い範囲で適宜組み合わせることができる。また、各構成の省略も任意である。
【符号の説明】
【0048】
１０…除去装置、２０…容器、２０Ａ…空間、３０…供給装置、３１…換気装置、３２…給気装置、３３…排気装置、３５…加湿器、４０…撹拌装置、５０…生成装置、５１…冷却装置、Ｗ…汚染水、１０１…容器１０１、１０２…恒温恒湿槽、１０３…調節装置、１０４…フード、１０５…ポンプ、１０６…グラハム冷却管、１０７…三角フラスコ、Ｗ１…汚染水。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】