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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2025013552
(43)【公開日】2025-01-24
(54)【発明の名称】タンタル酸化合物分散液およびその製造方法
(51)【国際特許分類】
C01G 35/00 20060101AFI20250117BHJP
【ＦＩ】
C01G35/00 D
C01G35/00 Z
【審査請求】未請求
【請求項の数】19
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2024194827
(22)【出願日】2024-11-07
(62)【分割の表示】P 2023555568の分割
【原出願日】2022-10-25
(31)【優先権主張番号】P 2022037839
(32)【優先日】2022-03-11
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(71)【出願人】
【識別番号】000006183
【氏名又は名称】三井金属鉱業株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100094536
【弁理士】
【氏名又は名称】高橋 隆二
(74)【代理人】
【識別番号】100129805
【弁理士】
【氏名又は名称】上野 晋
(74)【代理人】
【識別番号】100189315
【弁理士】
【氏名又は名称】杉原 誉胤
(72)【発明者】
【氏名】荒川 泰輝
(72)【発明者】
【氏名】関（佐藤） 理子
(72)【発明者】
【氏名】原 周平
(57)【要約】
【課題】極性溶媒、とりわけ水への分散性が高く、水に対する溶解性が良好で、且つ保存安定性に優れたタンタル酸化合物分散液及びその製造方法を提供する。
【解決手段】本発明のタンタル酸化合物分散液は、タンタルをＴａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上３０質量％未満含有するタンタル酸化合物分散液であって、動的光散乱法による前記タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）が１００ｎｍ以下である。また、本発明のタンタル酸化合物分散液の製造方法は、過酸化水素を、フッ化タンタル水溶液に添加し、タンタル化合物水溶液を生成する反応工程と、前記タンタル化合物水溶液を、アルカリ性水溶液に添加し、タンタル含有沈殿物を生成する逆中和工程と、を有する。
【選択図】なし
【解決手段】本発明のタンタル酸化合物分散液は、タンタルをＴａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上３０質量％未満含有するタンタル酸化合物分散液であって、動的光散乱法による前記タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）が１００ｎｍ以下である。また、本発明のタンタル酸化合物分散液の製造方法は、過酸化水素を、フッ化タンタル水溶液に添加し、タンタル化合物水溶液を生成する反応工程と、前記タンタル化合物水溶液を、アルカリ性水溶液に添加し、タンタル含有沈殿物を生成する逆中和工程と、を有する。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
タンタルをＴａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上３０質量％未満含有するタンタル酸化合物分散液であって、
動的光散乱法による前記タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）が１００ｎｍ以下であることを特徴とするタンタル酸化合物分散液。
動的光散乱法による前記タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）が１００ｎｍ以下であることを特徴とするタンタル酸化合物分散液。
【請求項2】
有機窒素化合物を含有することを特徴とする請求項１に記載のタンタル酸化合物分散液。
【請求項3】
アルカリ金属元素、又はアルカリ土類金属元素からなる群から選択された１種以上の元素Ｍを含有することを特徴とする請求項１に記載のタンタル酸化合物分散液。
【請求項4】
前記元素Ｍが、Ｌｉであることを特徴とする請求項３に記載のタンタル酸化合物分散液。
【請求項5】
前記タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸濃度がＴａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上１５質量％以下であることを特徴する請求項４に記載のタンタル酸化合物分散液。
【請求項6】
前記タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸リチウムのリチウム（Ｌｉ）とタンタル（Ｔａ）とのモル比Ｌｉ／Ｔａが、０．８以上１．５以下であることを特徴する請求項４、又は５に記載のタンタル酸化合物分散液。
【請求項7】
前記タンタル酸化合物分散液が、水分散液であることを特徴とする請求項１～５の何れか１つに記載のタンタル酸化合物分散液。
【請求項8】
前記タンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）が３０ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１～５の何れか１つに記載のタンタル酸化合物分散液。
【請求項9】
前記タンタル酸化合物分散液のｐＨが７超であることを特徴とする請求項１～５の何れか１つに記載のタンタル酸化合物分散液。
【請求項10】
請求項１～５の何れか１つに記載のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物を含有することを特徴とするタンタル酸化合物粉末。
【請求項11】
請求項１～５の何れか１つに記載のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物を含有することを特徴とするタンタル酸化合物膜。
【請求項12】
請求項１～５の何れか１つに記載のタンタル酸化合物分散液を含有することを特徴とするコーティング剤。
【請求項13】
請求項１０に記載のタンタル酸化合物粉末を含有することを特徴とするコーティング剤。
【請求項14】
請求項１～５の何れか１つに記載の前記タンタル酸化合物分散液に含まれるタンタル酸化合物でその表面が被覆されていることを特徴とするリチウムイオン二次電池用正極活物質。
【請求項15】
請求項１４に記載された前記正極活物質が被覆した正極を有することを特徴とするリチウムイオン二次電池。
【請求項16】
過酸化水素を、フッ化タンタル水溶液に添加し、タンタル化合物水溶液を生成する反応工程と、
前記タンタル化合物水溶液を、アルカリ性水溶液に添加し、タンタル含有沈殿物を生成する逆中和工程と、
を有することを特徴とするタンタル酸化合物分散液の製造方法。
前記タンタル化合物水溶液を、アルカリ性水溶液に添加し、タンタル含有沈殿物を生成する逆中和工程と、
を有することを特徴とするタンタル酸化合物分散液の製造方法。
【請求項17】
前記タンタル含有沈殿物と、有機窒素化合物とを混合する工程を有することを特徴とする請求項１６に記載のタンタル酸化合物分散液の製造方法。
【請求項18】
前記タンタル含有沈殿物と、アルカリ金属元素、又はアルカリ土類金属元素からなる群から選択された１種以上の元素Ｍを含有する元素Ｍの水酸化物とを混合する工程を有することを特徴とする請求項１６に記載のタンタル酸化合物分散液の製造方法。
【請求項19】
前記元素Ｍの水酸化物は、水酸化リチウムであることを特徴とする請求項１８に記載のタンタル酸化合物分散液の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、タンタル酸化合物分散液およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
タンタル酸化合物は、オプトエレクトロニクス、触媒等の材料に利用されている。各種部品の表面をコーティング剤として、均一な粒子で構成されており、長期間の保存が可能なタンタル酸化合物として、特許文献１には酸化タンタルゾルが開示されている。また、タンタル酸化合物、特にタンタル酸リチウムは、光学特性、非線形特性、電気光学特性に優れており、圧電素子などに利用されている。例えば、特許文献２には、全固体リチウムイオン電池に生じる電池抵抗を低下させることが可能な複合活物質粒子が開示されている。その複合活物質粒子の表面の少なくとも一部を被覆するリチウムイオン伝導性酸化物の一つとして、タンタル酸リチウムがニオブ酸リチウムと共に挙げられている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開平８－１４３３１５号公報
【特許文献2】特開２０１８－１２５２１４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
しかしながら、特許文献１に開示された酸化タンタルゾルは、しゅう酸といった、揮発し難い有機成分を含んでいることから、当該有機成分が均一な製膜の形成を妨げる要因となり、触媒の添加剤に使用する際には触媒作用を阻害する要因となり得る。また、タンタル酸リチウムは、ニオブ酸リチウムと比して、水への分散性や、溶解性が悪く、経時変化によって、沈殿物が生じやすく、特許文献２に開示されたニオブ酸リチウムの製造方法を用いて、製造したタンタル酸リチウムは、水への分散性が低く、水に対する溶解性が不良で、且つ保存安定性に優れたものではなかった。
【0005】
本発明は、上記課題に鑑みて、極性溶媒、とりわけ水への分散性が高く、水に対する溶解性が良好で、且つ保存安定性に優れたタンタル酸化合物分散液及びその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0006】
上記課題を解決するためになされた本発明のタンタル酸化合物分散液は、タンタルをＴａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上３０質量％未満含有するタンタル酸化合物分散液であって、動的光散乱法による前記タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）が１００ｎｍ以下であることを特徴とする。
本発明のタンタル酸化合物分散液は、タンタルをＴａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上３０質量％未満含有すると、極性溶媒、とりわけ水への分散性及び溶解性が向上する点で好ましい。また、本発明のタンタル酸化合物分散液は、０．５質量％以上であるとより好ましく、１質量％以上であるとさらに好ましい。一方、本発明のタンタル酸化合物分散液は、２５質量％以下であるとより好ましく、２０質量％以下であるとさらに好ましい。
本発明のタンタル酸化合物分散液は、タンタルをＴａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上３０質量％未満含有すると、極性溶媒、とりわけ水への分散性及び溶解性が向上する点で好ましい。また、本発明のタンタル酸化合物分散液は、０．５質量％以上であるとより好ましく、１質量％以上であるとさらに好ましい。一方、本発明のタンタル酸化合物分散液は、２５質量％以下であるとより好ましく、２０質量％以下であるとさらに好ましい。
【0007】
ここで、タンタル酸化合物分散液中のタンタル濃度は、当該分散液を必要に応じて希塩酸で適度に希釈し、ＩＣＰ発光分析（アジレント・テクノロジー社製：ＡＧ－５１１０）を用いて、ＪＩＳ Ｋ０１１６：２０１４に準拠し、酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）換算のＴａ重量分率を測定して算出する。なお、本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸は、必ずしもＴａ２Ｏ５の状態で存在するものではない。タンタル酸の含有量を、Ｔａ２Ｏ５換算で示しているのは、タンタル濃度を示す際の慣例に基づくものである。
【0008】
ここで、本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物は、タンタル酸と、後述する有機窒素化合物や、アルカリ金属、又はアルカリ土類金属とがイオン結合した状態のイオンとして当該分散液中に存在するものと推測する。本発明のタンタル酸化合物分散液には、陰イオンとして水酸化物イオンは存在する一方、フッ化物イオンおよび塩化物イオンなどのハロゲン化物イオンはほとんど存在せず、有機窒素化合物や、アルカリ金属は陽イオンとして存在すると考えられるため、タンタルはＴａＯ３
－のような陰イオンか、複数のタンタル原子と酸素原子とが結合したポリオキソメタレート（ポリ酸）イオンとして存在していると考えられる。
【0009】
また、本発明のタンタル酸化合物分散液は、タンタル酸化合物の他に、イオン化したアルカリ性水溶液、例えばアンモニアも含まれる。後述する本発明のタンタル酸化合物分散液の製造方法で詳しく説明するが、当該製造工程において、酸性のタンタル錯体水溶液をアルカリ性水溶液、例えばアンモニア水に添加する逆中和法により、タンタルを含有する沈殿スラリーであるタンタル酸含有沈殿物、例えば含水タンタル酸アンモニウムケーキを生成した後、本発明のタンタル酸化合物分散液が生成されることから、アンモニアは、アンモニウムイオンを含み、陽イオンとして当該分散液中に存在すると考えられる。
【0010】
当該分散液中に存在するアンモニア濃度の測定方法は、当該分散液に水酸化ナトリウムを加えてアンモニアを蒸留分離し、イオンメータによりアンモニア濃度を定量する方法、ガス化した試料中のＮ２分を熱伝導度計で定量する方法、ケルダール法、ガスクロマトグラフィー（ＧＣ）、イオンクロマトグラフィー、ガスクロマトグラフィー質量分析法（ＧＣ－ＭＳ）などが挙げられる。特に、イオンメータによりアンモニア濃度を定量する方法が好ましい。
【0011】
さらに、動的光散乱法による前記タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）が１００ｎｍ以下であると、分散性が高く、経時変化が少なく安定し、他の物質との反応や複合化に際する反応性、成膜時における膜均一性の観点から好ましい。また、当該タンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）は、より小粒径であると好ましく、５０ｎｍ以下であるとより好ましく、３０ｎｍ以下であるとさらに好ましく、２０ｎｍ以下であると特に好ましく、１０ｎｍ以下であるとまた特に好ましく、１ｎｍ以下であるとさらに特に好ましく、０．６ｎｍ以下であるとより特に好ましい。このように、本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）が、動的光散乱法を用いて測定した結果、タンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）が１００ｎｍ以下である状態の液を、本発明の「タンタル酸化合物分散液」とする。
【0012】
ここで、動的光散乱法とは、懸濁溶液などの溶液にレーザ光などの光を照射することにより、ブラウン運動する粒子群からの光散乱強度を測定し、その強度の時間的変動から粒子径と分布を求める方法である。具体的には、粒度分布の評価方法は、ゼータ電位・粒径・分子量測定システム（大塚電子株式会社製：ＥＬＳＺ－２０００）を用いて、ＪＩＳ Ｚ ８８２８：２０１９「粒子径解析－動的光散乱法」に準拠して実施する。なお、測定直前に測定対象である溶液中の埃等を除去するため、１μｍ孔径のフィルタで当該溶液を濾過し、超音波洗浄機（アズワン社製：ＶＳ－１００ＩＩＩ）にて、２８ｋＨｚ、３分間の超音波処理を実施する。なお、粒子径（Ｄ５０）は、積算分布曲線の５０％積算値を示す粒子径であるメジアン径（Ｄ５０）をいう。
【0013】
なお、本発明における「分散液」とは、溶質が溶媒中に単分子の状態で分散又は混合しているものに限られず、複数の分子が分子間の相互作用により引き合った集合体、例えば（１）多量体分子、（２）溶媒和分子、（３）分子クラスター、（４）コロイド粒子などが溶媒に分散しているものも含まれる。
【0014】
また、本発明のタンタル酸化合物分散液は、有機窒素化合物を含有することを特徴とする。
本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸は、有機窒素化合物とイオン結合した状態のイオンとして当該分散液中に存在するものと推測する。
本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸は、有機窒素化合物とイオン結合した状態のイオンとして当該分散液中に存在するものと推測する。
【0015】
ここで、有機窒素化合物としては、脂肪族アミン、芳香族アミン、アミノアルコール、アミノ酸、ポリアミン、４級アンモニウム、グアニジン化合物、アゾール化合物が挙げられる。
【0016】
脂肪族アミンとしては、例えば、メチルアミン、ジメチルアミン、トリメチルアミン、エチルアミン、メチルエチルアミン、ジエチルアミン、トリエチルアミン、メチルジエチルアミン、ジメチルエチルアミン、ｎ－プロピルアミン、ジｎ-プロピルアミン、トリｎ－プロピルアミン、ｉｓｏ－プロピルアミン、ジｉｓｏ－プロピルアミン、トリｉｓｏ－プロピルアミン、ｎ－ブチルアミン、ジｎ－ブチルアミン、トリｎ－ブチルアミン、ｉｓｏ－ブチルアミン、ジｉｓｏ－ブチルアミン、トリｉｓｏ－ブチルアミンおよびｔｅｒｔ－ブチルアミン、ｎ－ペンタアミン、ｎ－ヘキシルアミン、シクロヘキシルアミン、ピペリジンなどが挙げられる。
【0017】
芳香族アミンとしては、例えば、アニリン、フェニレンジアミン、ジアミノトルエンなどが挙げられる。さらに、アミノアルコールとしては、例えば、メタノールアミン、エタノールアミン、プロパノールアミン、ブタノールアミン、ペンタノールアミン、ジメタノールアミン、ジエタノールアミン、トリメタノールアミン、メチルメタノールアミン、メチルエタノールアミン、メチルプロパノールアミン、メチルブタノールアミン、エチルメタノールアミン、エチルエタノールアミン、エチルプロパノールアミン、ジメチルメタノールアミン、ジメチルエタノールアミン、ジメチルプロパノールアミン、メチルジメタノールアミン、メチルジエタノールアミン、ジエチルメタノールアミン、トリスヒドロキシメチルアミノメタン、ビス(２－ヒドロキシエチル)アミノトリス(ヒドロキシメチル)メタンおよびアミノフェノールなどが挙げられる。また、アミノ酸としては、例えば、アラニン、アルギニン、アスパラギン酸、ＥＤＴＡなどが挙げられる。さらに、ポリアミンとしては、例えば、ポリアミン、ポリエーテルアミンなどが挙げられる。
【0018】
４級アンモニウムとしては、例えば、アルキルイミダゾリウム、ピリジニウム、ピロリジウム、テトラアルキルアンモニウムなどが挙げられる。ここで、アルキルイミダゾリウムの具体例としては、１－メチル－３－メチルイミダゾリウム、１－エチル－３－メチルイミダゾリウム、１－プロピル－３－メチルイミダゾリウム、１－ブチル－３－メチルイミダゾリウム、１－ヘキシル－３－メチルイミダゾリウム、１－メチル－２，３－ジメチルイミダゾリウム、１－エチル－２，３－ジメチルイミダゾリウム、１－プロピル－２，３－ジメチルイミダゾリウム、１－ブチル－２，３－ジメチルイミダゾリウムなどが挙げられる。また、ピリジニウム、ピロリジウムの具体例としては、Ｎ－ブチル－ピリジニウム、Ｎ－エチル－３－メチル－ピリジニウム、Ｎ－ブチル－３－メチル－ピリジニウム、Ｎ－ヘキシル－４－（ジメチルアミノ）－ピリジニウム、Ｎ－メチル－１－メチルピロリジニウム、Ｎ－ブチル－１－メチルピロリジニウムなどが挙げられる。さらに、テトラアルキルアンモニウムの具体例としては、テトラメチルアンモニウム、テトラエチルアンモニウム、テトラブチルアンモニウム、エチル－ジメチル－プロピルアンモニウムが挙げられる。なお、上述したカチオンと塩を形成するアニオンとしては、ＯＨ－、Ｃｌ－、Ｂｒ－、Ｉ－、ＢＦ４
－、ＨＳＯ４
－などが挙げられる。
【0019】
グアニジン化合物としては、グアニジン、ジフェニルグアニジン、ジトリルグアニジンなどが挙げられる。また、アゾール化合物としては、イミダゾール化合物、トリアゾール化合物などが挙げられる。ここで、イミダゾール化合物の具体例としては、イミダゾール、２－メチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾールなどが挙げられる。また、トリアゾール化合物の具体例としては、１，２，４－トリアゾール、１，２，４－トリアゾール－３－カルボン酸メチル、１，２，３－ベンゾトリアゾールなどが挙げられる。
【0020】
ここで、有機窒素化合物は、脂肪族アミンであると、揮発性が高く、低毒性でもあるから好ましい。具体的には、炭素数１以上４以下の脂肪族アミンであるとより好ましく、炭素数１以上２以下の脂肪族アミンであると特に好ましい。例えば、メチルアミン、ジメチルアミンなどが挙げられる。
【0021】
また、有機窒素化合物は、４級アンモニウムであると、溶解性が高いだけでなく、高い結晶化抑制や、高いゾル化抑制を有する点で好ましい。例えば、テトラアルキルアンモニウム塩が好ましく、水酸化テトラアルキルアンモニウム塩がより好ましく、水酸化テトラメチルアンモニウム、テトラエチルアンモニウムが特に好ましく、水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）がまた特に好ましい。
【0022】
さらに、有機窒素化合物は、脂肪族アミン、芳香族アミン、アミノアルコール、アミノ酸、ポリアミン、４級アンモニウム、グアニジン化合物、アゾール化合物から選択された１種ではなく、２種以上を混合したものであってもよい。例えば、脂肪族アミンと４級アンモニウムとの２種を混合したものであれば、毒性が上がらないように添加量を抑えつつ、溶解度をあげることができる点で好ましい。
【0023】
具体的には、メチルアミン及び水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）、ジメチルアミン及び水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）、メチルアミン及びジメチルアミンのように２種の有機窒素化合物を混合したものや、メチルアミン、ジメチルアミン及び水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）のように３種の有機窒素化合物を混合したものが挙げられる。
【0024】
なお、本発明のタンタル酸化合物分散液中に存在する有機窒素化合物濃度の測定方法は、ガスクロマトグラフィー（ＧＣ）、液体クロマトグラフィー（ＬＣ）、質量分析（ＭＳ）、ガスクロマトグラフィー・質量分析（ＧＣ－ＭＳ）、液体クロマトグラフィー・質量分析（ＬＣ－ＭＳ）などが挙げられる。揮発性の低い有機窒素化合物を含む場合、液体クロマトグラフィー（ＬＣ）、液体クロマトグラフィー・質量分析（ＬＣ－ＭＳ）による有機窒素化合物濃度の測定が好ましい。
【0025】
また、本発明のタンタル酸化合物分散液は、アルカリ金属元素、又はアルカリ土類金属元素からなる群から選択された１種以上の元素Ｍを含有することを特徴とする。さらに、前記元素Ｍが、Ｌｉであると好ましい。
本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸は、アルカリ金属元素、又はアルカリ土類金属元素からなる群から選択された１種以上の元素Ｍのイオンとイオン結合した状態のイオンとして当該分散液中に存在するものと推測する。さらに、前記元素Ｍが、Ｌｉであると好ましい。また、元素Ｍは、Ｌｉの１種のアルカリ金属元素だけに限定されるものではなく、ＬｉとＮａ、或いはＫとの２種のアルカリ金属元素や、Ｌｉ、Ｎａ、及びＫの３種のアルカリ金属元素であると好適である。さらに、元素Ｍは、Ｎａ、或いはＫの１種のアルカリ金属元素、又はＮａとＫとの２種のアルカリ金属元素であってもよい。
本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸は、アルカリ金属元素、又はアルカリ土類金属元素からなる群から選択された１種以上の元素Ｍのイオンとイオン結合した状態のイオンとして当該分散液中に存在するものと推測する。さらに、前記元素Ｍが、Ｌｉであると好ましい。また、元素Ｍは、Ｌｉの１種のアルカリ金属元素だけに限定されるものではなく、ＬｉとＮａ、或いはＫとの２種のアルカリ金属元素や、Ｌｉ、Ｎａ、及びＫの３種のアルカリ金属元素であると好適である。さらに、元素Ｍは、Ｎａ、或いはＫの１種のアルカリ金属元素、又はＮａとＫとの２種のアルカリ金属元素であってもよい。
【0026】
また、本発明のタンタル酸化合物分散液は、前記タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸濃度がＴａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上１５質量％以下であることを特徴する。
前記タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸濃度が、Ｔａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上１５質量％以下であると、タンタル酸リチウム分散液の実用性及び安定性を両立する点で好ましく、またＴａ２Ｏ５換算で１質量％以上１５質量％以下であるとより好ましく、Ｔａ２Ｏ５換算で３質量％以上１０質量％以下であるとさらに好ましく、Ｔａ２Ｏ５換算で５質量％以上１０質量％以下であると特に好ましい。
前記タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸濃度が、Ｔａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上１５質量％以下であると、タンタル酸リチウム分散液の実用性及び安定性を両立する点で好ましく、またＴａ２Ｏ５換算で１質量％以上１５質量％以下であるとより好ましく、Ｔａ２Ｏ５換算で３質量％以上１０質量％以下であるとさらに好ましく、Ｔａ２Ｏ５換算で５質量％以上１０質量％以下であると特に好ましい。
【0027】
ここで、タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸濃度は、当該分散液を必要に応じて希塩酸で適度に希釈し、ＩＣＰ発光分析（アジレント・テクノロジー社製：ＡＧ－５１１０）を用いて、ＪＩＳ Ｋ０１１６：２０１４に準拠し、Ｔａ２Ｏ５換算のＴａ重量分率を測定して算出する。本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸濃度をＴａ２Ｏ５換算で示すことにより、タンタルの複数の酸化物状態をまとめて求めることができる。また、本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸が、アルカリ金属、又はアルカリ土類金属とイオン結合したもの、例えば、リチウムイオンとイオン結合した、タンタル酸リチウム塩である場合、リチウム濃度をＬｉ換算のＬｉ重量分率を測定して算出してもよい。本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸濃度とリチウム濃度を特定することにより、本発明のタンタル酸化合物分散液に含まれるタンタル酸リチウムのリチウム（Ｌｉ）とタンタル（Ｔａ）とのモル比Ｌｉ／Ｔａを特定することができる。
【0028】
さらに、本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸濃度を、Ｔａ換算で示すこともできる。上述したタンタル酸濃度をＴａ換算で示すと、以下の通りである。当該タンタル酸化合物分散液中のタンタル酸濃度が、Ｔａ換算で０．０８質量％以上１２．３質量％以下であると、タンタル酸リチウム分散液の実用性及び安定性を両立する点で好ましく、またＴａ換算で０．８質量％以上１２．３質量％以下であるとより好ましく、Ｔａ換算で２．４質量％以上８．２質量％以下であるとさらに好ましく、Ｔａ換算で４．１質量％以上８．２質量％以下であると特に好ましい。
【0029】
また、本発明のタンタル酸化合物分散液は、前記タンタル酸化合物分散液に含まれるタンタル酸リチウムのリチウム（Ｌｉ）とタンタル（Ｔａ）のモル比Ｌｉ／Ｔａが０．８以上１．５以下であると好ましい。
前記タンタル酸化合物分散液に含まれるタンタル酸リチウムのリチウム（Ｌｉ）とタンタル（Ｔａ）のモル比Ｌｉ／Ｔａが０．８以上１．５以下であると、水への分散性及び溶解性が向上する点で好ましく、０．８以上１．３以下であるとより好ましく、０．９以上１．２以下であるとさらに好ましく、０．９以上１．１以下であると特に好ましい。
前記タンタル酸化合物分散液に含まれるタンタル酸リチウムのリチウム（Ｌｉ）とタンタル（Ｔａ）のモル比Ｌｉ／Ｔａが０．８以上１．５以下であると、水への分散性及び溶解性が向上する点で好ましく、０．８以上１．３以下であるとより好ましく、０．９以上１．２以下であるとさらに好ましく、０．９以上１．１以下であると特に好ましい。
【0030】
さらに、タンタル酸リチウムを含む本発明のタンタル酸化合物分散液中のアンモニア濃度は、任意の濃度であればよい。例えば、当該アンモニア濃度は、０質量％超１０質量％以下であればよく、０．００１質量％以上１０質量％以下であればよく、０．００３質量％以上５質量％以下であればよい。
【0031】
また、本発明のタンタル酸化合物分散液は、有機酸が含まれないと好ましい。
本発明のタンタル酸化合物分散液は、有機酸を含まないことにより、当該タンタル酸化合物分散液に含まれるポリ酸イオンが安定する。
本発明のタンタル酸化合物分散液は、有機酸を含まないことにより、当該タンタル酸化合物分散液に含まれるポリ酸イオンが安定する。
【0032】
また、本発明のタンタル酸化合物分散液が、水分散液であることを特徴とする。
本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物は、水への分散性が高く、水に対する溶解性が良好であるため、溶媒として純水を用いることができる。溶媒としては、有機溶媒を用いてもよい。有機溶媒としては、アルコール溶媒、ケトン溶媒、エーテル溶媒、エステル溶媒、芳香族炭化水素溶媒、脂肪族炭化水素類溶媒等が挙げられ、これら有機溶媒と純水とを混合した溶媒であってもよい。また、アルコール溶媒としては、炭素数５以下のアルコール（メタノール、エタノール、ｎ－プロパノール、イソプロピルアルコール、ブタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン）や、アセトンなどが挙げられる。
本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物は、水への分散性が高く、水に対する溶解性が良好であるため、溶媒として純水を用いることができる。溶媒としては、有機溶媒を用いてもよい。有機溶媒としては、アルコール溶媒、ケトン溶媒、エーテル溶媒、エステル溶媒、芳香族炭化水素溶媒、脂肪族炭化水素類溶媒等が挙げられ、これら有機溶媒と純水とを混合した溶媒であってもよい。また、アルコール溶媒としては、炭素数５以下のアルコール（メタノール、エタノール、ｎ－プロパノール、イソプロピルアルコール、ブタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン）や、アセトンなどが挙げられる。
【0033】
また、本発明のタンタル酸化合物分散液は、前記タンタル酸化合物分散液のｐＨが７超であることを特徴とする。
本発明のタンタル酸化合物分散液のｐＨが７超であると、当該分散液中に含まれるポリ酸イオンが安定する点で好ましい。また、本発明のタンタル酸化合物分散液のｐＨが８以上であるとより好ましく、９以上であるとさらに好ましく、１０以上であると特に好ましく、１１以上であるとまた特に好ましく、１２以上であってもよい。なお、本発明のタンタル酸化合物分散液中に有機酸が含まれるとｐＨを低下させる点においても、有機酸が含まれないことが好ましい。
本発明のタンタル酸化合物分散液のｐＨが７超であると、当該分散液中に含まれるポリ酸イオンが安定する点で好ましい。また、本発明のタンタル酸化合物分散液のｐＨが８以上であるとより好ましく、９以上であるとさらに好ましく、１０以上であると特に好ましく、１１以上であるとまた特に好ましく、１２以上であってもよい。なお、本発明のタンタル酸化合物分散液中に有機酸が含まれるとｐＨを低下させる点においても、有機酸が含まれないことが好ましい。
【0034】
本発明のタンタル酸化合物分散液の内、有機窒素化合物を含有するタンタル酸化合物分散液のｐＨは、１０．０～１４．１であると好適である。一方、本発明のタンタル酸化合物分散液の内、アルカリ金属元素、又はアルカリ土類金属元素からなる群から選択された１種以上の元素Ｍを含有するタンタル酸化合物分散液のｐＨは、１１～１３であると好適である。
【0035】
ここで、本発明のタンタル酸化合物分散液のｐＨの測定は、本発明のタンタル酸化合物分散液にｐＨメータ（ＨＯＲＩＢＡ製：ガラス電極式水素イオン濃度指示器 Ｄ－５１）の電極（ＨＯＲＩＢＡ製：スタンダード ＴｏｕｐＨ 電極 ９６１５Ｓ－１０Ｄ）を浸漬し、液温が２５℃に安定したことを確認した後、実施する。
【0036】
また、本発明のタンタル酸化合物分散液は、本発明のタンタル酸化合物分散液に含まれるタンタル酸化合物を構成しない元素、又はその化合物を添加物として含有してもよい。当該添加物として、Ｌｉ、Ｎａ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｋ、Ｃａ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｓｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ｂａ、Ｌａ、Ｗなどの元素、又は化合物が挙げられる。ここで、化合物とは、例えば酸化物、金属酸アルカリ金属塩、金属酸アルカリ土類金属塩、塩化物、金属酸アルコキシド、ポリオキソメタレート等が挙げられる。また、本発明のタンタル酸化合物分散液における添加物の含有量は、添加物である各元素の総含有ｍｏｌ数をＸとしたとき、タンタル（Ｔａ）に対する添加物である各元素の総含有ｍｏｌ数（Ｘ）のモル比Ｘ／Ｔａは、０．００１～７５であってもよく、０．００２～５０であってもよく、０．０１～４０であってもよく、０．２～３０であってもよく、０．５～２５であってもよく、０．８～１．５であってもよく、０．８～１．３であってもよく、０．９～１．２であってもよく、０．９～１．１であってもよい。さらに、本発明のタンタル酸化合物分散液は、均一な分散液であることから、これらの化合物が懸濁状態であっても、均一性の向上、反応性（反応率）の向上が見込まれるからである。また、これらの化合物が本発明のタンタル酸化合物分散液に溶解し、均一な分散液となれば、複合化元素が最も反応性が良好な状態にすることができる。
【0037】
さらに、本発明のタンタル酸化合物分散液は、その作用効果を阻害しない範囲で、タンタル乃至タンタル酸に由来する成分、アンモニア、有機窒素化合物、及び元素Ｍに由来する成分以外の成分（「他成分」という。）を含有してもよい。他成分としては、例えばＬｉ、Ｎａ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｋ、Ｃａ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｓｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｓｎ、Ｂａ、Ｌａ、Ｗなどが挙げられる。但し、これらに限定するものではない。本発明のタンタル酸化合物分散液を１００質量％としたとき、他成分の含有量は、５質量％以下であるのが好ましく、４質量％以下であるのがより好ましく、３質量％以下であるとさらに好ましい。なお、本発明のタンタル酸化合物分散液は、意図したものではなく、不可避不純物を含むことが想定される。不可避不純物の含有量は０．０１質量％以下であるのが好ましい。
【0038】
本発明のタンタル酸化合物粉末は、上述した本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物を含有することを特徴とする。
本発明のタンタル酸化合物粉末は、本発明のタンタル酸化合物分散液を乾燥、例えば真空乾燥などによって得られる乾燥粉末と、得られた乾燥粉末を焼成することにより得られる焼成粉末とを包含する。また、本発明のタンタル酸化合物粉末は、本発明のタンタル酸化合物分散液を真空乾燥や、焼成することによって生じる、結晶構造等の物性の異なるタンタル酸化合物粉末も包含し、アモルファス構造であってもよく、単結晶構造であってもよく、多結晶構造であってもよい。なお、本発明のタンタル酸化合物粉末の製造方法は、後述する。
本発明のタンタル酸化合物粉末は、本発明のタンタル酸化合物分散液を乾燥、例えば真空乾燥などによって得られる乾燥粉末と、得られた乾燥粉末を焼成することにより得られる焼成粉末とを包含する。また、本発明のタンタル酸化合物粉末は、本発明のタンタル酸化合物分散液を真空乾燥や、焼成することによって生じる、結晶構造等の物性の異なるタンタル酸化合物粉末も包含し、アモルファス構造であってもよく、単結晶構造であってもよく、多結晶構造であってもよい。なお、本発明のタンタル酸化合物粉末の製造方法は、後述する。
【0039】
本発明のタンタル酸化合物膜は、上述した本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物を含有することを特徴とする。
本発明のタンタル酸化合物膜は、本発明のタンタル酸化合物分散液を基材の表面に塗布した後、乾燥、例えば真空乾燥などによって得られる乾燥膜と、得られた乾燥膜を焼成することにより得られる焼成膜とを包含する。また、本発明のタンタル酸化合物膜は、本発明のタンタル酸化合物分散液を真空乾燥や、焼成することによって生じる、結晶構造等の物性の異なるタンタル酸化合物膜も包含し、アモルファス構造であってもよく、単結晶構造であってもよく、多結晶構造であってもよい。本発明のタンタル酸化合物膜の原料であるタンタル化合物は耐薬品性が高いため、本発明のタンタル酸化合物膜により基材の表面が被覆されることにより、基材の高温特性（例えば基材の熱による劣化からの保護等）・耐薬品性を向上させることができる。なお、本発明のタンタル酸化合物膜の製造方法は、後述する。
本発明のタンタル酸化合物膜は、本発明のタンタル酸化合物分散液を基材の表面に塗布した後、乾燥、例えば真空乾燥などによって得られる乾燥膜と、得られた乾燥膜を焼成することにより得られる焼成膜とを包含する。また、本発明のタンタル酸化合物膜は、本発明のタンタル酸化合物分散液を真空乾燥や、焼成することによって生じる、結晶構造等の物性の異なるタンタル酸化合物膜も包含し、アモルファス構造であってもよく、単結晶構造であってもよく、多結晶構造であってもよい。本発明のタンタル酸化合物膜の原料であるタンタル化合物は耐薬品性が高いため、本発明のタンタル酸化合物膜により基材の表面が被覆されることにより、基材の高温特性（例えば基材の熱による劣化からの保護等）・耐薬品性を向上させることができる。なお、本発明のタンタル酸化合物膜の製造方法は、後述する。
【0040】
本発明のコーティング剤は、上述した本発明のタンタル酸化合物分散液、又は上述した本発明のタンタル酸化合物粉末の少なくとも１種を含有することを特徴とする。
本発明のコーティング剤は、水への分散性が高く、水に対する溶解性が良好で、且つ保存安定性に優れた本発明のタンタル酸化合物分散液、又は本発明のタンタル酸化合物粉末の少なくとも１種を含有しており、例えば、リチウムイオン二次電池用正極活物質の表面に塗布することにより、均一な塗膜を形成することが可能である。
本発明のコーティング剤は、水への分散性が高く、水に対する溶解性が良好で、且つ保存安定性に優れた本発明のタンタル酸化合物分散液、又は本発明のタンタル酸化合物粉末の少なくとも１種を含有しており、例えば、リチウムイオン二次電池用正極活物質の表面に塗布することにより、均一な塗膜を形成することが可能である。
【0041】
上述した本発明のタンタル酸化合物分散液は、リチウムイオン二次電池用正極材、或いは正極の被覆用とすることができる。また、本発明のタンタル酸化合物分散液は、全固体リチウムイオン電池用正極材、或いは正極の被覆用とすることができる。
本発明のタンタル酸化合物分散液は、室温（２５℃）に設定した恒温器内で１カ月静置した後の当該分散液の状態を目視観察する経時安定性試験、及び動的光散乱法により当該分散液中のタンタル酸化合物粒子の経時粒子径（Ｄ５０）を測定した結果に加えて、リチウムイオン二次電池用正極の集電板の代替品としたガラス基板上に塗布し、その塗膜の状態を光学顕微鏡にて観察する成膜性試験の結果より、本発明のタンタル酸化合物分散液は、リチウムイオン二次電池用正極材、或いは正極の被覆用として好適である。
本発明のタンタル酸化合物分散液は、室温（２５℃）に設定した恒温器内で１カ月静置した後の当該分散液の状態を目視観察する経時安定性試験、及び動的光散乱法により当該分散液中のタンタル酸化合物粒子の経時粒子径（Ｄ５０）を測定した結果に加えて、リチウムイオン二次電池用正極の集電板の代替品としたガラス基板上に塗布し、その塗膜の状態を光学顕微鏡にて観察する成膜性試験の結果より、本発明のタンタル酸化合物分散液は、リチウムイオン二次電池用正極材、或いは正極の被覆用として好適である。
【0042】
また、本発明のタンタル酸化合物分散液は、リチウムイオン二次電池用正極活物質の表面を被覆するものとして好適である。本発明のタンタル酸化合物が被覆したリチウムイオン二次電池用正極活物質を正極の表面に被覆させることにより、リチウム二次電池としての性能向上を図ることができる。
【0043】
上述した本発明のタンタル酸化合物分散液の製造方法について、以下説明する。
【0044】
本発明のタンタル酸化合物分散液の製造方法は、過酸化水素を、フッ化タンタル水溶液に添加し、タンタル化合物水溶液を生成する反応工程と、前記タンタル化合物水溶液を、アルカリ性水溶液に添加し、タンタル含有沈殿物を生成する逆中和工程と、を有することを特徴とする。
【0045】
先ず、フッ化タンタル水溶液は、タンタル、タンタル酸化物又は水酸化タンタルを、フッ化水素酸水溶液などのフッ酸（ＨＦ）と反応させてフッ化タンタル（Ｈ２ＴａＦ７）とし、これを水に溶解して作製することができる。
【0046】
ここで、フッ化物イオンを含有する酸性タンタル溶液、例えばフッ化タンタル水溶液は、水（例えば純水）を加えてタンタルをＴａ２Ｏ５換算で１～１００ｇ／Ｌ含有するように調整すると好ましい。この際、タンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１ｇ／Ｌ以上であると、水に溶けやすいタンタル酸化合物水和物となることから好ましく、生産性を考えた場合、１０ｇ／Ｌ以上がより好ましく、２０ｇ／Ｌ以上であるとさらに好ましい。他方、タンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１００ｇ／Ｌ以下であれば、水に溶けやすいタンタル酸化合物水和物になることから好ましく、より確実に水に溶けやすいタンタル酸化合物水和物を合成するには、９０ｇ／Ｌ以下であるとより好ましく、８０ｇ／Ｌ以下であるとさらに好ましく、７０ｇ／Ｌ以下であると特に好ましい。なお、フッ化タンタル水溶液のｐＨは、タンタル乃至タンタル酸化物を完全溶解させる観点から、２以下であると好ましく、１以下であるとより好ましい。
【0047】
次に、過酸化水素を、フッ化タンタル水溶液に添加し、タンタル化合物水溶液を生成する反応工程では、過酸化水素水をフッ化タンタル水溶液に添加して、混合することにより、タンタル化合物水溶液が得られる。なお、得られたタンタル化合物水溶液の少なくとも一部は、ペルオキソ錯体を形成していると推測する。
【0048】
ここで、フッ化タンタル水溶液に添加される過酸化水素水の過酸化水素濃度は、０．５質量％～３５質量％であると好ましい。また、過酸化水素は、過酸化水素とタンタルとのモル比Ｈ２Ｏ２/Ｔａが０．６以上１．５以下となるように添加すると好ましく、過酸化水素が混合中に分解する可能性があることから、０．７以上１．２以下であるとより好ましい。
【0049】
得られたタンタル化合物水溶液を、アルカリ性水溶液に添加し、タンタル酸含有沈殿物を生成する逆中和工程では、タンタル化合物水溶液を、アルカリ性水溶液、例えばアンモニア水に添加、すなわち逆中和法により、タンタルを含有する沈殿スラリーが得られる。そして、得られたタンタルを含有する沈殿スラリーからフッ化物イオンを除去することにより、フッ化物イオンが除去されたタンタル含有沈殿物が得られる。
【0050】
逆中和に用いるアンモニア水のアンモニア濃度は１０質量％～３０質量％であると好ましい。当該アンモニア濃度が１０質量％であると、タンタルが溶け残りにくくなり、タンタル乃至タンタル酸を水に完全に溶解させることができる。他方、当該アンモニア濃度が３０質量％以下であると、アンモニアの飽和水溶液付近であるから好ましい。
【0051】
かかる観点から、アンモニア水のアンモニア濃度は１０質量％以上であると好ましく、１５質量％以上であるとより好ましく、２０質量％以上であるとさらに好ましく、２５質量％以上であると特に好ましい。他方、当該アンモニア濃度は３０質量％以下であると好ましく、２９質量％以下であるとより好ましく、２８質量％以下であるとさらに好ましい。
【0052】
逆中和工程の際、アンモニア水に添加するフッ化タンタル水溶液の添加量は、ＮＨ３／Ｔａのモル比が９５以上５００以下とするのが好ましく、１００以上４５０以下とするのがより好ましく、１１０以上４００以下とするのがさらに好ましい。また、アンモニア水に添加するフッ化タンタル水溶液の添加量は、アミンや薄いアンモニア水に溶けるタンタル酸化合物が生成する観点から、ＮＨ３／ＨＦのモル比が３．０以上とするのが好ましく、４．０以上とするとより好ましく、５．０以上とするとさらに好ましい。他方、コスト低減の観点から、ＮＨ３／ＨＦのモル比が１００以下とするのが好ましく、５０以下とするとより好ましく、４０以下とするとさらに好ましい。
【0053】
逆中和工程において、フッ化タンタル水溶液のアンモニア水への添加に係る時間は、１０分以内であると好ましく、８分以内であるとより好ましく、５分以内であるとさらに好ましい。すなわち、時間をかけて徐々にフッ化タンタル水溶液を添加するのではなく、例えば一気に投入するなど、出来るだけ短い時間でアンモニア水へ投入し、中和反応させると好適である。また、逆中和工程では、アルカリ性のアンモニア水へ、酸性のフッ化タンタル水溶液を添加することから、高いｐＨを保持したまま中和反応させることができる。なお、フッ化タンタル水溶液及びアンモニア水は、常温のまま用いることができる。
【0054】
そして、逆中和工程では、逆中和法により得られたタンタルを含有する沈殿スラリーからフッ化物イオンを除去することにより、フッ化物イオンが除去されたタンタル含有沈殿物を得ることができる。逆中和法により得られたタンタルを含有する沈殿スラリーには、不純物として、フッ化アンモニウムなどのフッ素化合物が存在するため、これらを除去することが好ましい。
【0055】
フッ素化合物の除去方法は任意であるが、例えばアンモニア水や純水を用いた逆浸透ろ過、限外ろ過、精密ろ過などの膜を用いたろ過による方法や、遠心分離、その他の公知の方法を採用することができる。なお、タンタルを含有する沈殿スラリーからフッ化物イオンを除去する際、温度調節は特に必要なく、常温で実施することが可能である。
【0056】
具体的には、逆中和法により得られたタンタルを含有する沈殿スラリーを、遠心分離機を用いてデカンテーションし、遊離したフッ化物イオン量が１００ｍｇ／Ｌ以下になるまで洗浄を繰り返すことにより、フッ化物イオンが除去されたタンタル含有沈殿物が得られる。なお、当該洗浄を繰り返すことにより、反応工程で、添加された過酸化水素も除去される。
【0057】
フッ化物イオンの除去に用いられる洗浄液はアンモニア水であると好適である。具体的には、１質量％以上３５質量％以下のアンモニア水が好ましい。このようなアンモニア水であると、アンモニアがフッ化物イオンに対して適切であり不要なコストの増加を回避することができる。
【0058】
また、本発明のタンタル酸化合物分散液の製造方法は、上述した反応工程、及び逆中和工程を経て、生成されたタンタル含有沈殿物と、有機窒素化合物と混合する工程を有する。
【0059】
上述した反応工程、及び逆中和工程を経て、生成されたフッ化物イオンが除去されたタンタル含有沈殿物を純水などで希釈することにより、フッ化物イオンが除去された、タンタル含有沈殿スラリーが得られる。なお、タンタル含有沈殿スラリーのタンタル濃度は、タンタル含有沈殿スラリーの一部を採取し、１１０℃で２４時間乾燥させた後、１，０００℃で４時間焼成し、Ｔａ２Ｏ５を生成する。このように生成したＴａ２Ｏ５の重量を測定し、その重量からタンタル含有沈殿スラリーのタンタル濃度を算出することができる。
【0060】
そして、フッ化物イオンが除去された、タンタル含有沈殿スラリーと、有機窒素化合物と、純水とを混合した混合物を撹拌しながら５℃～９０℃、０．１時間～４８時間保持することにより、本発明のタンタル酸化合物分散液が得られる。
【0061】
タンタル含有沈殿スラリーと混合する有機窒素化合物は、上述したように脂肪族アミン、芳香族アミン、アミノアルコール、アミノ酸、ポリアミン、４級アンモニウム、グアニジン化合物、アゾール化合物であれば好ましく、特に脂肪族アミン、およびまたは、４級アンモニウム化合物であるとより好ましい。
【0062】
脂肪族アミンは、溶解性の観点から、タンタル含有沈殿スラリー中の脂肪族アミン濃度が４０質量％以下になるように混合するのが好ましく、２０質量％以下であるとより好ましい。また、同様な観点から、タンタル含有沈殿スラリー中の脂肪族アミン濃度が０．１質量％以上になるように混合するのが好ましく、１質量％以上になるように混合するのがより好ましく、また５質量％以上であってもよく、１０質量％以上であってもよい。なお、脂肪族アミンは、メチルアミン、又はジメチルアミンであるとより好ましい。
【0063】
また、４級アンモニウム化合物は、溶解性の観点から、タンタル含有沈殿スラリー中の４級アンモニウム化合物濃度が４０質量％以下になるように混合するのが好ましく、２０質量％以下であるとより好ましい。また、同様な観点から、タンタル含有沈殿スラリー中の４級アンモニウム化合物濃度が０．１質量％以上になるように混合するのが好ましく、１質量％以上になるように混合するのがより好ましく、また５質量％以上であってもよく、１０質量％以上であってもよい。なお、４級アンモニウム化合物は、水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）や水酸化テトラエチルアンモニウム（ＴＥＡＨ）であるとより好ましい。
【0064】
また、本発明のタンタル酸化合物分散液の製造方法は、上述した反応工程、及び逆中和工程を経て、生成されたタンタル酸含有沈殿物と、アルカリ金属元素、又はアルカリ土類金属元素からなる群から選択された１種以上の元素Ｍを含有する元素Ｍの水酸化物とを混合する工程を有する。ここで、元素Ｍの水酸化物は、水酸化リチウムであると好ましい。
【0065】
上述した反応工程、及び逆中和工程を経て、生成されたフッ化物イオンが除去されたタンタル含有沈殿物を純水などで希釈することにより、フッ化物イオンが除去された、タンタル含有沈殿スラリーが得られる。そして、フッ化物イオンが除去された、タンタル含有沈殿スラリーと、元素Ｍの水酸化物、例えば水酸化リチウム一水和物と、純水とを混合した混合物を撹拌しながら５℃～１００℃、０．１時間～７２時間保持することにより、本発明のタンタル酸化合物分散液が得られる。さらに、得られた本発明のタンタル酸化合物分散液に含まれるアンモニア成分を除去するために、以下の濃度調節工程を行ってもよい。濃度調節工程では、例えば６０℃～９０℃で１時間～１００時間加熱撹拌した後、室温まで冷却する。その後、蒸発した溶媒（純水等）を補給するため、溶媒（純水等）を添加する。当該溶媒の添加量は、アンモニア成分を除去した後のタンタル酸化合物分散液のタンタル酸濃度が、アンモニア成分を除去する前のタンタル酸化合物分散液のタンタル酸濃度と一致するように調節する。
【0066】
具体的には、最終的な混合物のタンタル酸濃度がタンタルをＴａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上１５質量％以下、且つリチウムとタンタルのモル比Ｌｉ／Ｔａが０．８以上１．５以下となるように、得られたタンタル含有沈殿スラリーと、水酸化リチウム一水和物と、純水と混合し、撹拌することにより、本発明のタンタル酸化合物分散液、すなわちタンタル酸リチウム分散液が得られる。また、本発明のタンタル酸化合物分散液に含まれる元素Ｍがリチウム以外の他のアルカリ金属元素、又はアルカリ土類金属元素から選択された１種の元素Ｍの場合も、元素Ｍとタンタルとのモル比Ｍ／Ｔａは、０．８以上１．５以下であると好ましく、０．８以上１．３以下であるとより好ましく、０．９以上１．２以下であるとさらに好ましく、０．９以上１．１以下であると特に好ましい。さらに、本発明のタンタル酸化合物分散液に含まれる元素Ｍが複数元素の場合であっても、元素Ｍとタンタルとのモル比Ｍ／Ｔａは、０．８以上１．５以下であると好ましく、０．８以上１．３以下であるとより好ましく、０．９以上１．２以下であるとさらに好ましく、０．９以上１．１以下であると特に好ましい。具体的には、元素Ｍが、リチウムと他のアルカリ金属元素、又はアルカリ土類金属元素との複数元素である場合や、リチウム以外のアルカリ金属元素、又はアルカリ土類金属から選択された複数元素である場合を含む。
【0067】
次に、本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物を含有するタンタル酸化合物粉末の製造方法について、以下説明する。
【0068】
タンタル酸化合物粉末の内、タンタル酸化合物の乾燥粉末の製造方法は、上述した本発明のタンタル酸化合物分散液の製造方法により得られたタンタル酸化合物分散液を静置炉内に載置し、加熱温度約６０℃～２００℃で１時間～７２時間に亘って、乾燥、例えば真空乾燥などをすることにより、本発明のタンタル酸化合物分散液の水分が蒸発し、本発明のタンタル酸化合物分散液に含まれるタンタル酸化合物の結晶粒子を含有するタンタル酸化合物の乾燥粉末が得られる。
【0069】
一方、タンタル酸化合物の焼成粉末の製造方法は、上述したように本発明のタンタル酸化合物分散液を真空乾燥し、得られたタンタル酸化合物の乾燥粉末を静置炉内に載置し、大気下で、焼成温度が３００℃以上１，２００℃以下で、焼成時間が１時間以上７２時間以下で焼成することにより、タンタル酸化合物の焼成粉末が得られる。
【0070】
なお、上述したタンタル酸化合物の乾燥粉末、及び焼成粉末を粉砕したものをタンタル酸化合物粉末として用いてもよい。また、粉砕されるか否かに拘らず、上述したタンタル酸化合物の乾燥粉末、及び焼成粉末を篩などによって分級して得られた篩下（微粒側）をタンタル酸化合物粉末として用いてもよい。篩上（粗粒側）は再度粉砕し、分級して用いてもよい。なお、ナイロン、またはフッ素樹脂によりコーティングした鉄球等が粉砕メディアとして投入された振動篩を使用して粉砕と分級とを兼ねることも可能である。このように分級と粉砕とを兼ねることにより、大き過ぎるタンタル酸化合物粉末が存在しても除去が可能である。具体的には、篩を用いて分級する場合、目開きが１５０μｍ～１，０００μｍのものを用いると好ましい。１５０μｍ～１，０００μｍであると、篩上の割合が多くなりすぎることがなく再粉砕を繰り返すことがなく、また篩下に再粉砕が必要なタンタル酸化合物粉末が分級されることがない。
【0071】
このようにして得られたタンタル酸化合物粉末を、分散媒として水や、有機溶媒と混合し、ビーズ等のメディアを用いて湿式粉砕することにより、タンタル酸化合物粉末分散液を得ることができる。ここで、分散媒として用いられる有機溶媒は、例えばアルコール類、エステル類、ケトン類、芳香族炭化水素類、脂肪族炭化水素類、エーテル類、及びそれらの混合溶媒が挙げられる。さらに、タンタル酸化合物粉末分散液を用いた、タンタル酸化合物膜の成膜性を向上させるために、樹脂成分等のバインダーを添加してもよい。バインダーとして用いられる樹脂成分は、例えばアクリル樹脂、ポリウレタン、エポキシ樹脂、ポリスチレン、ポリカーボネート、グリコール系樹脂、セルロース系樹脂、及びそれらの混合樹脂、共重合樹脂が挙げられる。
【0072】
さらに、本発明のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物を含有するタンタル酸化合物膜の製造方法について、以下説明する。
【0073】
タンタル酸化合物膜の内、タンタル酸化合物乾燥膜の製造方法は、タンタル酸化合物分散液を、基材の表面に塗布する塗布工程と、前記基材の表面に塗布された前記タンタル酸化合物分散液を乾燥し、乾燥膜を得る膜乾燥工程とを有する。
【0074】
具体的には、上述した本発明のタンタル酸化合物分散液の製造方法により得られたタンタル酸化合物分散液を、必要に応じて、例えば１μｍ孔径のフィルタで濾過しながらシリンジを用いて基材の表面上に滴下し、スピンコート（１，５００ｒｐｍ、３０秒）により、塗布する。次に、１１０℃で３０分間乾燥させることにより、基材の表面上にタンタル酸化合物乾燥膜を形成させる。
【0075】
タンタル酸化合物膜の内、タンタル酸化合物焼成膜の製造方法は、タンタル酸化合物分散液を、基材の表面に塗布する塗布工程と、前記基材の表面に塗布された前記タンタル酸化合物分散液を大気下、又は真空下で乾燥し、乾燥膜を得る膜乾燥工程と、当該乾燥膜を大気下で、焼成温度が３００℃以上１，２００℃以下で、焼成時間が１時間以上１２時間以下で焼成し、焼成膜を得る膜焼成工程とを有する。
【0076】
具体的には、上述したようにタンタル酸化合物分散液を、基材の表面に塗布し、乾燥させることにより得られたタンタル酸化合物乾燥膜が形成された基材を、静置炉内に載置し、大気下、焼成温度が３００℃以上１，２００℃以下で、焼成時間が１時間以上１２時間以下で焼成することにより、基材の表面上にタンタル酸化合物焼成膜を形成させる。
【0077】
さらに、上述した本発明のタンタル酸化合物分散液が被覆したリチウムイオン二次電池用正極活物質の製造方法について、以下説明する。
【0078】
本発明のタンタル酸化合物分散液が被覆したリチウムイオン二次電池用正極活物質の製造方法は、本発明のタンタル酸化合物分散液と、正極活物質と、必要に応じて水酸化リチウム水溶液とを混合して、タンタル酸化合物を含有する電池用正極活物質スラリーを生成する工程と、前記タンタル酸化合物を含有する電池用正極活物質スラリーを乾燥する工程と、を有することを特徴とする。
【0079】
先ず、本発明のタンタル酸化合物分散液である、タンタル酸リチウム分散液を純水で希釈したタンタル酸リチウム分散液中に、電池用正極活物質、例えばＬｉＭｎ２Ｏ４（メルク社製：スピネル型、粒径＜０．５μｍ）を添加することにより、タンタル酸リチウムを含有するスラリーが得られる。そして、タンタル酸リチウムを含有するスラリーを撹拌しながら、水酸化リチウム水溶液を滴下し、１０分間９０℃に保持することにより、タンタル酸リチウムを含有する電池用正極活物質スラリーが生成される。
【0080】
電池用正極活物質として、上述したＬｉＭｎ２Ｏ４の他、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＦｅＯ２、Ｌｉ２ＭｎＯ３、ＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４、ＬｉＮｉＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４、ＬｉＮｉ０．５Ｍｎ１．５Ｏ４、ＬｉＭｎ１／３Ｃｏ１／３Ｎｉ１／３Ｏ２、ＬｉＣｏ０．２Ｎｉ０．４Ｍｎ０．４Ｏ２、モリブデン酸リチウム、ＬｉＭｎＯ４、ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２、ＬｉＭｎＯ２等を用いることができる。
【0081】
次に、タンタル酸リチウムを含有する電池用正極活物質スラリーを、炉内温度を１１０℃で保持し、１５時間に亘って大気乾燥炉内で乾燥させることにより、タンタル酸リチウムにより被覆されたリチウムイオン二次電池用正極活物質を製造することができる。なお、本発明のタンタル酸化合物分散液が被覆したリチウムイオン二次電池用正極活物質の製造方法としては、上述した製造方法の他に、浸漬法、スプレー噴霧法、流動層法、循環流動層法、転動流動層法、共沈法などを用いてもよい。
【0082】
上述したタンタル酸リチウム分散液が被覆したリチウムイオン二次電池用正極活物質では、本発明のタンタル酸リチウム分散液を用いたが、本発明のタンタル酸リチウム分散液を乾燥させた乾燥粉末や、本発明のタンタル酸リチウム分散液を乾燥し、焼成した焼成粉末を分散媒に分散させたものを用いてもよい。
【0083】
なお、上述したリチウムイオン二次電池用正極活物質の製造方法では、電池用正極活物質を添加したが、適宜用途に合わせて変更してもよい。例えば、分散剤、ｐＨ調整剤、着色剤、増粘剤、湿潤剤、バインダー樹脂等を添加してもよい。
【0084】
上述したリチウムイオン二次電池用正極活物質の製造方法では、本発明のタンタル酸リチウム分散液を用いているが、有機窒素化合物を含有する本発明のタンタル酸化合物分散液に置き換えてもよく、同様な工程を経て、タンタル酸により被覆されたリチウムイオン二次電池用正極活物質を製造することができる。
【0085】
このように本発明のタンタル酸化合物分散液がリチウムイオン二次電池用正極活物質粒子表面を被覆していることにより、二次電池の正極活物質粒子のリチウムイオン二次電池の正極と電解質との間で生じる界面抵抗を低減させることができる。
【0086】
さらに、二次電池の正極活物質粒子のリチウムイオン二次電池の正極と電解質との間で生じる界面抵抗を低減させる目的として、本発明のタンタル酸化合物分散液と、ニオブ酸化合物、例えばニオブ酸リチウムやニオブ酸とを混合したタンタル酸化合物分散液により、リチウムイオン二次電池用正極活物質粒子表面を被覆してもよい。なお、本発明のタンタル酸化合物分散液とニオブ酸化合物とを混合したタンタル酸化合物分散液中の動的光散乱法によるタンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）や、ニオブ酸化合物粒子径（Ｄ５０）が１００ｎｍ以下であるとよい。
【0087】
なお、本明細書において「Ｘ～Ｙ」（Ｘ，Ｙは任意の数字）と表現する場合、特に断らない限り、「Ｘ以上Ｙ以下」の意と共に、「好ましくはＸより大きい」或いは「好ましくはＹより小さい」旨の意も包含する。また、「Ｘ以上」（Ｘは任意の数字）或いは「Ｙ以下」（Ｙは任意の数字）と表現する場合、「Ｘより大きいことが好ましい」或いは「Ｙ未満であることが好ましい」旨の意図も包含する。
【発明の効果】
【0088】
本発明のタンタル酸化合物分散液は、極性溶媒、とりわけ水への分散性が高く、水に対する溶解性も良好で、且つ保存安定性に優れている。
【発明を実施するための最良の形態】
【0089】
以下、本発明に係る実施形態のタンタル酸化合物分散液について、以下の実施例によりさらに説明する。但し、以下の実施例は、本発明を限定するものではない。
【0090】
（実施例１）
三井金属鉱業社製水酸化タンタル１３７．９ｇ（Ｔａ２Ｏ５濃度６６質量％）を５５質量％フッ化水素酸水溶液１２０ｇに溶解させ、イオン交換水を８４９ｍＬ添加することによって、フッ化タンタル水溶液（Ｔａ２Ｏ５濃度８．２質量％）を得た。
三井金属鉱業社製水酸化タンタル１３７．９ｇ（Ｔａ２Ｏ５濃度６６質量％）を５５質量％フッ化水素酸水溶液１２０ｇに溶解させ、イオン交換水を８４９ｍＬ添加することによって、フッ化タンタル水溶液（Ｔａ２Ｏ５濃度８．２質量％）を得た。
【0091】
このフッ化タンタル水溶液１，０００ｇに、過酸化水素水２７．５ｇ（Ｈ２Ｏ２濃度３５質量％）を添加し（Ｈ２Ｏ２／Ｔａモル比＝０．７６）、５分間撹拌することにより、タンタル化合物水溶液を得た。
【0092】
このタンタル化合物水溶液１，０００ｇを、アンモニア水（ＮＨ３濃度２５質量％）６．８２Ｌに、１０分間未満の時間で添加して（ＮＨ３／Ｔａモル比＝２４５、ＮＨ３／ＨＦモル比＝３０．７）、反応液（ｐＨ１１）を得た。この反応液はタンタル酸化合物水和物のスラリー、言い換えればタンタル含有沈殿物のスラリーであった。
【0093】
次に、この反応液を、遠心分離機を用いてデカンテーションし、遊離したフッ化物イオン量が１００ｍｇ／Ｌ以下になるまで洗浄して、当該フッ化物イオンを除去したタンタル含有沈殿物を得た。この際、洗浄液にはアンモニア水を用いた。
【0094】
さらに、当該フッ化物イオンを除去したタンタル含有沈殿物を純水で希釈しタンタル含有沈殿スラリーを得た。このタンタル含有沈殿スラリーの一部を１１０℃で２４時間乾燥後、１，０００℃で４時間焼成することでＴａ２Ｏ５を生成し、その重量からタンタル含有沈殿スラリーに含まれるＴａ２Ｏ５濃度を算出した。
【0095】
そして、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと、有機窒素化合物として５質量％のジメチルアミンと、純水とを、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で５質量％、且つＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が１．０となるように混合することにより、実施例１に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．０であった。
【0096】
（実施例２）
実施例２では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が２０質量％のメチルアミンであること、及びＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が４．０であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例２に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例２に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．９であった。
実施例２では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が２０質量％のメチルアミンであること、及びＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が４．０であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例２に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例２に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．９であった。
【0097】
（実施例３）
実施例３では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が５質量％の水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例３に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例３に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１３．３であった。
実施例３では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が５質量％の水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例３に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例３に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１３．３であった。
【0098】
（実施例４）
実施例４では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が１質量％のジメチルアミンであること、及び最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１質量％であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例４に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例４に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１１．４であった。
実施例４では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が１質量％のジメチルアミンであること、及び最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１質量％であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例４に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例４に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１１．４であった。
【0099】
（実施例５）
実施例５では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が１０質量％のジメチルアミンであること、及び最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１０質量％であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例５に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例５に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．２であった。
実施例５では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が１０質量％のジメチルアミンであること、及び最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１０質量％であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例５に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例５に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．２であった。
【0100】
（実施例６）
実施例６では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が１０質量％の水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）であること、及び最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１０質量％であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例６に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例６に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１３．９であった。
実施例６では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が１０質量％の水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）であること、及び最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１０質量％であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例６に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例６に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１３．９であった。
【0101】
（実施例７）
実施例７では、過酸化水素水（Ｈ２Ｏ２濃度３５質量％）が、フッ化タンタル水溶液に対して、Ｈ２Ｏ２／Ｔａモル比＝０．９となるように添加されること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例７に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例７に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１１．９であった。
実施例７では、過酸化水素水（Ｈ２Ｏ２濃度３５質量％）が、フッ化タンタル水溶液に対して、Ｈ２Ｏ２／Ｔａモル比＝０．９となるように添加されること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例７に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例７に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１１．９であった。
【0102】
（実施例８）
実施例８では、過酸化水素水（Ｈ２Ｏ２濃度３５質量％）が、フッ化タンタル水溶液に対して、Ｈ２Ｏ２／Ｔａモル比＝０．７０となるように添加されること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例８に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例８に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．０であった。
実施例８では、過酸化水素水（Ｈ２Ｏ２濃度３５質量％）が、フッ化タンタル水溶液に対して、Ｈ２Ｏ２／Ｔａモル比＝０．７０となるように添加されること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例８に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例８に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．０であった。
【0103】
（実施例９）
実施例９では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が２０質量％のジメチルアミンであること、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１２質量％であること、及びＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が１．７であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例９に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例９に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．５であった。
実施例９では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が２０質量％のジメチルアミンであること、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１２質量％であること、及びＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が１．７であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例９に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例９に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．５であった。
【0104】
（実施例１０）
実施例１０では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が１２質量％の水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）であること、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で２０質量％であること、及び最終的な混合物のＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が０．６であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例１０に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１０に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１４．１であった。
実施例１０では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が１２質量％の水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）であること、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で２０質量％であること、及び最終的な混合物のＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が０．６であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例１０に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１０に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１４．１であった。
【0105】
（実施例１１）
実施例１１では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が４質量％のジメチルアミンであること、及び最終的な混合物のＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が０．８であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例１１に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１１に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１１．８であった。
実施例１１では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が４質量％のジメチルアミンであること、及び最終的な混合物のＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が０．８であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例１１に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１１に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１１．８であった。
【0106】
（実施例１２）
実施例１２では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が４０質量％のジメチルアミンであること、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１質量％であること、及びＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が４０．０であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例１２に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１２に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１３．４であった。
実施例１２では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が４０質量％のジメチルアミンであること、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１質量％であること、及びＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が４０．０であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例１２に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１２に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１３．４であった。
【0107】
（実施例１３）
実施例１３では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が３５質量％のジメチルアミンであること、及び最終的な混合物のＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が７．０であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例１３に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１３に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１３．０であった。
実施例１３では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が３５質量％のジメチルアミンであること、及び最終的な混合物のＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が７．０であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例１３に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１３に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１３．０であった。
【0108】
（実施例１４）
実施例１４では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が４質量％のジメチルアミン、０．５質量％のメチルアミン、及び０．５質量％の水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）の３種の有機窒素化合物を混合したものであること、及び最終的な混合物のＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比がそれぞれ０．８、０．１、０．１であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例１４に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１４に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．１であった。
実施例１４では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が４質量％のジメチルアミン、０．５質量％のメチルアミン、及び０．５質量％の水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）の３種の有機窒素化合物を混合したものであること、及び最終的な混合物のＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比がそれぞれ０．８、０．１、０．１であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、実施例１４に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１４に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．１であった。
【0109】
（比較例１）
比較例１では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が３０質量％のジメチルアミンであること、及び最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で３０質量％であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、比較例１に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例１に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．７であった。
比較例１では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が３０質量％のジメチルアミンであること、及び最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で３０質量％であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、比較例１に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例１に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．７であった。
【0110】
（比較例２）
比較例２では、フッ化タンタル水溶液に過酸化水素水を添加しないこと、及び最終的な混合物のＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が１．０であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、比較例２に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例２に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．０であった。
比較例２では、フッ化タンタル水溶液に過酸化水素水を添加しないこと、及び最終的な混合物のＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が１．０であること以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、比較例２に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例２に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．０であった。
【0111】
（比較例３）
比較例３では、フッ化タンタル水溶液に過酸化水素水を添加しないこと、及び純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーに有機窒素化合物を添加しないこと以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、比較例３に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例３に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１０．７であった。
比較例３では、フッ化タンタル水溶液に過酸化水素水を添加しないこと、及び純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーに有機窒素化合物を添加しないこと以外は、実施例１と同様な製造方法を実施し、比較例３に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例３に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１０．７であった。
【0112】
（比較例４）
比較例４に係るタンタル酸化合物分散液は、以下のように生成した。
比較例４に係るタンタル酸化合物分散液は、以下のように生成した。
【0113】
三井金属鉱業社製水酸化タンタル１３７．９ｇ（Ｔａ２Ｏ５濃度６６質量％）を５５質量％フッ化水素酸水溶液１２０ｇに溶解させ、イオン交換水を８４９ｍＬ添加することによって、フッ化タンタル水溶液（Ｔａ２Ｏ５濃度８．２質量％）を得た。
【0114】
このフッ化タンタル水溶液１００ｇを、５０質量％ジメチルアミン１００ｍＬに、１０分未満の時間で添加した。その後、１５分間撹拌し、一次反応液（ｐＨ１１）を得た。この一次反応液を、アンモニア水（ＮＨ３濃度２５質量％）２Ｌに、１０分未満の時間で添加し、二次反応液（ｐＨ１１）を得た。この二次反応液はタンタル酸化合物水和物のスラリー、言い換えればタンタル含有沈殿物のスラリーであった。
【0115】
次に、この二次反応液を、遠心分離機を用いてデカンテーションし、遊離したフッ化物イオン量が１００ｍｇ／Ｌ以下になるまで洗浄して、当該フッ化物イオンを除去したタンタル含有沈殿物を得た。この際、洗浄液にはアンモニア水を用いた。
【0116】
さらに、当該フッ化物イオンを除去したタンタル含有沈殿物を純水で希釈しタンタル含有沈殿スラリーを得た。このタンタル含有沈殿スラリーの一部を１１０℃で２４時間乾燥後、１，０００℃で４時間焼成することでＴａ２Ｏ５を生成し、その重量からタンタル含有沈殿スラリーに含まれるＴａ２Ｏ５濃度を算出した。
【0117】
そして、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと、有機窒素化合物として５質量％のジメチルアミンと、純水とを、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で５質量％、且つＴａ２Ｏ５／有機窒素化合物の重量比が１．０となるように混合することにより、比較例４に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例４に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．０であった。
【0118】
（比較例５）
比較例５では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が１０質量％のジメチルアミンであること、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１０質量％であること及び以外は、比較例４と同様な製造方法を実施し、比較例５に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例５に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．１であった。
比較例５では、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと混合される有機窒素化合物が１０質量％のジメチルアミンであること、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１０質量％であること及び以外は、比較例４と同様な製造方法を実施し、比較例５に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例５に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．１であった。
【0119】
（実施例１５）
実施例１５に係るタンタル酸化合物分散液は、以下のように生成した。
実施例１５に係るタンタル酸化合物分散液は、以下のように生成した。
【0120】
三井金属鉱業社製水酸化タンタル１３７．９ｇ（Ｔａ２Ｏ５濃度６６質量％）を５５質量％フッ化水素酸水溶液１２０ｇに溶解させ、イオン交換水を８４９ｍＬ添加することによって、フッ化タンタル水溶液（Ｔａ２Ｏ５濃度８．２質量％）を得た。
【0121】
このフッ化タンタル水溶液１，０００ｇに、過酸化水素水３６．１ｇ（Ｈ２Ｏ２濃度３５質量％）を添加し（Ｈ２Ｏ２／Ｔａモル比＝１．０）、５分間撹拌することにより、タンタル化合物水溶液を得た。
【0122】
このタンタル化合物水溶液１，０００ｇを、アンモニア水（ＮＨ3濃度２５質量％）６．８２Ｌに、１分間未満の時間で添加して（ＮＨ３／Ｔａモル比＝２４５、ＮＨ３／ＨＦモル比＝３０．７）、反応液（ｐＨ１１）を得た。この反応液はタンタル酸化合物水和物のスラリー、言い換えればタンタル含有沈殿物のスラリーであった。
【0123】
次に、この反応液を、遠心分離機を用いてデカンテーションし、遊離したフッ化物イオン量が１００ｍｇ／Ｌ以下になるまで洗浄して、当該フッ化物イオンを除去したタンタル含有沈殿物を得た。この際、洗浄液にはアンモニア水を用いた。
【0124】
さらに、当該フッ化物イオンを除去したタンタル含有沈殿物を純水で希釈しタンタル含有沈殿スラリーを得た。このタンタル含有沈殿スラリーの一部を１１０℃で２４時間乾燥後、１，０００℃で４時間焼成することでＴａ２Ｏ５を生成し、その重量からタンタル含有沈殿スラリーに含まれるＴａ２Ｏ５濃度を算出した。
【0125】
そして、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと、０．５４質量％の水酸化リチウムと、純水とを、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で５質量％、且つＬｉ／Ｔａのモル比が１．０となるように混合することにより、実施例１５に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１５に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．２であり、アンモニア濃度は０．７質量％であった。
【0126】
（実施例１６）
実施例１６では、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１質量％であること以外、実施例１５と同様な製造方法を実施し、実施例１６に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１６に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１１．９であり、アンモニア濃度は０．２質量％であった。
実施例１６では、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１質量％であること以外、実施例１５と同様な製造方法を実施し、実施例１６に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１６に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１１．９であり、アンモニア濃度は０．２質量％であった。
【0127】
（実施例１７）
実施例１７では、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１０質量％であること以外、実施例１５と同様な製造方法を実施し、実施例１７に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１７に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．３であり、アンモニア濃度は１．５質量％であった。
実施例１７では、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１０質量％であること以外、実施例１５と同様な製造方法を実施し、実施例１７に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１７に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．３であり、アンモニア濃度は１．５質量％であった。
【0128】
（実施例１８）
実施例１８では、最終的な混合物のＬｉ／Ｔａのモル比が０．８であること以外、実施例１５と同様な製造方法を実施し、実施例１８に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１８に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．０であり、アンモニア濃度は０．７質量％であった。
実施例１８では、最終的な混合物のＬｉ／Ｔａのモル比が０．８であること以外、実施例１５と同様な製造方法を実施し、実施例１８に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１８に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．０であり、アンモニア濃度は０．７質量％であった。
【0129】
（実施例１９）
実施例１９では、最終的な混合物のＬｉ／Ｔａのモル比が１．５であること以外、実施例１５と同様な製造方法を実施し、実施例１９に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１９に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．４であり、アンモニア濃度は０．７質量％であった。
実施例１９では、最終的な混合物のＬｉ／Ｔａのモル比が１．５であること以外、実施例１５と同様な製造方法を実施し、実施例１９に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例１９に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．４であり、アンモニア濃度は０．７質量％であった。
【0130】
（実施例２０）
実施例２０では、実施例１５で得られたタンタル酸化合物分散液をウォーターバスで７０℃に加熱し、撹拌しながら１０時間保持した後、室温まで冷却した。この加熱によって、蒸発した水分を補給するため、純水を添加し、タンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で５質量％となるように濃度調節を行い、実施例２０に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例２０に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１１．８であり、アンモニア濃度は０．０２質量％であった。
実施例２０では、実施例１５で得られたタンタル酸化合物分散液をウォーターバスで７０℃に加熱し、撹拌しながら１０時間保持した後、室温まで冷却した。この加熱によって、蒸発した水分を補給するため、純水を添加し、タンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で５質量％となるように濃度調節を行い、実施例２０に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例２０に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１１．８であり、アンモニア濃度は０．０２質量％であった。
【0131】
（実施例２１）
実施例２１では、実施例１５で得られたタンタル酸化合物分散液をウォーターバスで８０℃に加熱し、撹拌しながら１０時間保持した後、室温まで冷却した。この加熱によって、蒸発した水分を補給するため、純水を添加し、タンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で５質量％となるように濃度調節を行い、実施例２０に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例２１に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１１．７であり、アンモニア濃度は０．００６質量％であった。
実施例２１では、実施例１５で得られたタンタル酸化合物分散液をウォーターバスで８０℃に加熱し、撹拌しながら１０時間保持した後、室温まで冷却した。この加熱によって、蒸発した水分を補給するため、純水を添加し、タンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で５質量％となるように濃度調節を行い、実施例２０に係るタンタル酸化合物分散液を得た。実施例２１に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１１．７であり、アンモニア濃度は０．００６質量％であった。
【0132】
（比較例６）
比較例６では、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１５質量％であること以外、実施例１５と同様な製造方法を実施し、比較例６に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例６に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは測定不能であった。
比較例６では、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で１５質量％であること以外、実施例１５と同様な製造方法を実施し、比較例６に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例６に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは測定不能であった。
【0133】
（比較例７）
比較例７に係るタンタル酸化合物分散液は、以下のように生成した。
比較例７に係るタンタル酸化合物分散液は、以下のように生成した。
【0134】
三井金属鉱業社製水酸化タンタル１３７．９ｇ（Ｔａ２Ｏ５濃度６６質量％）に、純水１，８２４ｇ及び過酸化水素水１，２８５ｇ（Ｈ２Ｏ２濃度３５質量％）を添加し（Ｈ２Ｏ２／Ｔａモル比＝３２．１）、０．５時間撹拌することにより、タンタル含有分散液を得た。
【0135】
次に、このタンタル含有分散液３，２４６．９ｇを、アンモニア水（ＮＨ３濃度２５質量％）１６８．４ｍＬに、１０分間未満の時間で添加して（ＮＨ３／Ｔａモル比＝６．０）、反応液（ｐＨ１１）を得た。
【0136】
そして、この反応液と、０．２８９質量％の水酸化リチウムとを、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で２．７質量％、且つＬｉ／Ｔａのモル比が１．０となるように混合することにより、比較例７に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例７に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．１であった。
【0137】
（比較例８）
比較例８では、過酸化水素水が、Ｈ２Ｏ２／Ｔａモル比＝１．０となるように水酸化タンタルへ添加されたこと以外、比較例７と同様な製造方法を実施し、比較例８に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例８に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．１であった。
比較例８では、過酸化水素水が、Ｈ２Ｏ２／Ｔａモル比＝１．０となるように水酸化タンタルへ添加されたこと以外、比較例７と同様な製造方法を実施し、比較例８に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例８に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．１であった。
【0138】
（比較例９）
比較例９では、過酸化水素水が、フッ化タンタル水溶液へ添加されていないこと以外、実施例１５と同様な製造方法を実施し、比較例９に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例９に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．２であった。
比較例９では、過酸化水素水が、フッ化タンタル水溶液へ添加されていないこと以外、実施例１５と同様な製造方法を実施し、比較例９に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例９に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．２であった。
【0139】
（比較例１０）
比較例１０に係るタンタル酸化合物分散液は、以下のように生成した。
比較例１０に係るタンタル酸化合物分散液は、以下のように生成した。
【0140】
三井金属鉱業社製水酸化タンタル１３７．９ｇ（Ｔａ２Ｏ５濃度６６質量％）を５５質量％フッ化水素酸水溶液１２０ｇに溶解させ、イオン交換水を８４９ｍＬ添加することによって、フッ化タンタル水溶液（Ｔａ２Ｏ５濃度８．２質量％）を得た。
【0141】
このフッ化タンタル水溶液１００ｇを、５０質量％ジメチルアミン１００ｍＬに、１０分未満の時間で添加した。その後、１５分間撹拌し、一次反応液（ｐＨ１１）を得た。この一次反応液を、アンモニア水（ＮＨ３濃度２５質量％）２Ｌに、１０分未満の時間で添加し、二次反応液（ｐＨ１１）を得た。この二次反応液はタンタル酸化合物水和物のスラリー、言い換えればタンタル含有沈殿物のスラリーであった。
【0142】
次に、この二次反応液を、遠心分離機を用いてデカンテーションし、遊離したフッ化物イオン量が１００ｍｇ／Ｌ以下になるまで洗浄して、当該フッ化物イオンを除去したタンタル含有沈殿物を得た。この際、洗浄液にはアンモニア水を用いた。
【0143】
さらに、当該フッ化物イオンを除去したタンタル含有沈殿物を純水で希釈しタンタル含有沈殿スラリーを得た。このタンタル含有沈殿スラリーの一部を１１０℃で２４時間乾燥後、１，０００℃で４時間焼成することでＴａ２Ｏ５を生成し、その重量からタンタル含有沈殿スラリーに含まれるＴａ２Ｏ５濃度を算出した。
【0144】
そして、純水で希釈したタンタル含有沈殿スラリーと、０．５４質量％の水酸化リチウムと、純水とを、最終的な混合物のタンタル濃度がＴａ２Ｏ５換算で５質量％、且つＬｉ／Ｔａのモル比が１．０となるように混合することにより、比較例１０に係るタンタル酸化合物分散液を得た。比較例１０に係るタンタル酸化合物分散液のｐＨは１２．２であった。
【0145】
そして、実施例１～２１、及び比較例１～１０のタンタル酸化合物分散液について、次のような物性を測定した。以下、測定した物性値、及びその物性値の測定方法を示すとともに、実施例１～１０、及び比較例１～５のタンタル酸化合物分散液の測定結果を表１に示し、実施例１５～２１、及び比較例６～１０のタンタル酸化合物分散液の測定結果を表２に示す。
【0146】
〈元素分析〉
必要に応じて試料を希塩酸で適度に希釈し、ＩＣＰ発光分析（アジレント・テクノロジー社製：ＡＧ－５１１０）を用いて、ＪＩＳ Ｋ０１１６：２０１４に準拠し、実施例１～１４、及び比較例１～５に係るタンタル酸化合物分散液については、Ｔａ２Ｏ５換算のＴａ重量分率を測定し、実施例１５～２１、及び比較例６～１０に係るタンタル酸化合物分散液については、Ｔａ２Ｏ５換算のＴａ重量分率、又はＬｉ換算のＬｉ重量分率を測定した。
必要に応じて試料を希塩酸で適度に希釈し、ＩＣＰ発光分析（アジレント・テクノロジー社製：ＡＧ－５１１０）を用いて、ＪＩＳ Ｋ０１１６：２０１４に準拠し、実施例１～１４、及び比較例１～５に係るタンタル酸化合物分散液については、Ｔａ２Ｏ５換算のＴａ重量分率を測定し、実施例１５～２１、及び比較例６～１０に係るタンタル酸化合物分散液については、Ｔａ２Ｏ５換算のＴａ重量分率、又はＬｉ換算のＬｉ重量分率を測定した。
【0147】
〈アンモニア定量分析〉
水酸化ナトリウム溶液（３０g／１００ｍｌ）２５ｍｌを、試料溶液１～５ｍｌに加え、この混合液を沸騰させて蒸留し、その蒸留液（約２００ｍｌ）を純水２０ｍｌと硫酸０．５ｍｌとを入れた容器に流出させることによりアンモニアを分離した。次に、分離したアンモニアを２５０ｍｌのメスフラスコに転移し純水で２５０ｍｌに定容した。さらに、２５０ｍｌに定容した溶液を１００ｍｌのメスフラスコに１０ｍｌ分取し、分取した溶液に、水酸化ナトリウム溶液（３０g／１００ｍL）１ｍｌを加え、純水で１００ｍｌに定容した。このようにして得られた溶液をイオンメータ（本体：ＨＯＲＩＢＡ Ｆ－５３、電極：ＨＯＲＩＢＡ ５００ ２Ａ）を用いて定量分析することにより、実施例１５～２１に係るタンタル酸化合物分散液中に含まれるアンモニア濃度（質量％）を測定した。
水酸化ナトリウム溶液（３０g／１００ｍｌ）２５ｍｌを、試料溶液１～５ｍｌに加え、この混合液を沸騰させて蒸留し、その蒸留液（約２００ｍｌ）を純水２０ｍｌと硫酸０．５ｍｌとを入れた容器に流出させることによりアンモニアを分離した。次に、分離したアンモニアを２５０ｍｌのメスフラスコに転移し純水で２５０ｍｌに定容した。さらに、２５０ｍｌに定容した溶液を１００ｍｌのメスフラスコに１０ｍｌ分取し、分取した溶液に、水酸化ナトリウム溶液（３０g／１００ｍL）１ｍｌを加え、純水で１００ｍｌに定容した。このようにして得られた溶液をイオンメータ（本体：ＨＯＲＩＢＡ Ｆ－５３、電極：ＨＯＲＩＢＡ ５００ ２Ａ）を用いて定量分析することにより、実施例１５～２１に係るタンタル酸化合物分散液中に含まれるアンモニア濃度（質量％）を測定した。
【0148】
〈ｐＨ測定〉
実施例１～２１、及び比較例１～１０に係るタンタル酸化合物分散液にｐＨメータ（ＨＯＲＩＢＡ製：ガラス電極式水素イオン濃度指示器 Ｄ－５１）の電極（ＨＯＲＩＢＡ製：スタンダード ＴｏｕｐＨ 電極 ９６１５Ｓ－１０Ｄ）、液温が２５℃に安定したことを確認した後、ｐＨを測定した。
実施例１～２１、及び比較例１～１０に係るタンタル酸化合物分散液にｐＨメータ（ＨＯＲＩＢＡ製：ガラス電極式水素イオン濃度指示器 Ｄ－５１）の電極（ＨＯＲＩＢＡ製：スタンダード ＴｏｕｐＨ 電極 ９６１５Ｓ－１０Ｄ）、液温が２５℃に安定したことを確認した後、ｐＨを測定した。
【0149】
〈動的光散乱法〉
粒度分布の評価は、ゼータ電位・粒径・分子量測定システム（大塚電子株式会社製：ＥＬＳＺ－２０００）を用いて、ＪＩＳ Ｚ ８８２８：２０１９に準じた動的光散乱法により行った。また、測定直前に測定対象である実施例１～２１、及び比較例１～１０に係るタンタル酸化合物分散液中の埃等を除去するため、１μｍ孔経のフィルタで当該分散液を濾過して、フィルタリングを行った。そして、超音波洗浄機（アズワン社製：ＶＳ－１００ＩＩＩ）にて、２８ｋＨｚ、３分間の超音波処理を実施し、超音波を用いた分散処理を行った。さらに、Ｄ５０は体積分率にして５０％に至る粒子径を示す。表１の「初期粒子径Ｄ５０（ｎｍ）」とは、生成された直後のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）をいう。また、表１の「経時粒子径Ｄ５０（ｎｍ）」とは、室温２５℃に設定した恒温器内で１カ月静置した後のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）をいう。そして、測定した「初期粒子径Ｄ５０（ｎｍ）」及び「経時粒子径Ｄ５０（ｎｍ）」を、評価基準「Ａ」、「Ｂ」、「Ｃ」、又は「Ｄ」により評価した。評価基準「Ａ」は、「Ｄ５０≦１０ｎｍ」を満たすものを示す。評価基準「Ｂ」は、「１０ｎｍ＜Ｄ５０≦５０ｎｍ」を満たすものを示す。評価基準「Ｃ」は、「５０ｎｍ＜Ｄ５０≦１００ｎｍ」を満たすものを示す。評価基準「Ｄ」は、「１００ｎｍ＜Ｄ５０」を満たすものを示す。なお、上述したフィルタリングは、「初期粒子径Ｄ５０（ｎｍ）」の測定時に行ったが、「経時粒子径Ｄ５０（ｎｍ）」の測定時は行わず、超音波処理のみを実施した。
粒度分布の評価は、ゼータ電位・粒径・分子量測定システム（大塚電子株式会社製：ＥＬＳＺ－２０００）を用いて、ＪＩＳ Ｚ ８８２８：２０１９に準じた動的光散乱法により行った。また、測定直前に測定対象である実施例１～２１、及び比較例１～１０に係るタンタル酸化合物分散液中の埃等を除去するため、１μｍ孔経のフィルタで当該分散液を濾過して、フィルタリングを行った。そして、超音波洗浄機（アズワン社製：ＶＳ－１００ＩＩＩ）にて、２８ｋＨｚ、３分間の超音波処理を実施し、超音波を用いた分散処理を行った。さらに、Ｄ５０は体積分率にして５０％に至る粒子径を示す。表１の「初期粒子径Ｄ５０（ｎｍ）」とは、生成された直後のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）をいう。また、表１の「経時粒子径Ｄ５０（ｎｍ）」とは、室温２５℃に設定した恒温器内で１カ月静置した後のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物粒子径（Ｄ５０）をいう。そして、測定した「初期粒子径Ｄ５０（ｎｍ）」及び「経時粒子径Ｄ５０（ｎｍ）」を、評価基準「Ａ」、「Ｂ」、「Ｃ」、又は「Ｄ」により評価した。評価基準「Ａ」は、「Ｄ５０≦１０ｎｍ」を満たすものを示す。評価基準「Ｂ」は、「１０ｎｍ＜Ｄ５０≦５０ｎｍ」を満たすものを示す。評価基準「Ｃ」は、「５０ｎｍ＜Ｄ５０≦１００ｎｍ」を満たすものを示す。評価基準「Ｄ」は、「１００ｎｍ＜Ｄ５０」を満たすものを示す。なお、上述したフィルタリングは、「初期粒子径Ｄ５０（ｎｍ）」の測定時に行ったが、「経時粒子径Ｄ５０（ｎｍ）」の測定時は行わず、超音波処理のみを実施した。
【0150】
〈経時安定性試験〉
実施例１～２１、及び比較例１～１０に係るタンタル酸化合物分散液を室温２５℃に設定した恒温器内で１カ月間静置した後、白色沈殿やゲル化の有無を目視観察することにより行った。白色沈殿やゲル化が一つも観察されなかったものは経時安定性を有するとして「○」と評価し、白色沈殿やゲル化が一つでも観察されたものは経時安定性を有しないとして「×」と評価した。ここで、ゲル化の判定は、各タンタル酸化合物分散液をプラスチック容器に入れ、当該容器を逆さまにした際、速やかに落下しない分散液をゲル化していると判定した。また、１カ月静置後の実施例１～２１、及び比較例１～１０のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物の経時粒子径（Ｄ５０）を、上述した動的光散乱法を用いて測定した。
実施例１～２１、及び比較例１～１０に係るタンタル酸化合物分散液を室温２５℃に設定した恒温器内で１カ月間静置した後、白色沈殿やゲル化の有無を目視観察することにより行った。白色沈殿やゲル化が一つも観察されなかったものは経時安定性を有するとして「○」と評価し、白色沈殿やゲル化が一つでも観察されたものは経時安定性を有しないとして「×」と評価した。ここで、ゲル化の判定は、各タンタル酸化合物分散液をプラスチック容器に入れ、当該容器を逆さまにした際、速やかに落下しない分散液をゲル化していると判定した。また、１カ月静置後の実施例１～２１、及び比較例１～１０のタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物の経時粒子径（Ｄ５０）を、上述した動的光散乱法を用いて測定した。
【0151】
〈成膜性試験〉
集電板の代替品であるガラス基板の表面に形成した塗膜の外観評価を光学顕微鏡で観察することによって行った。実施例１～２１、及び比較例１～１０に係るタンタル酸化合物分散液を２μｍ孔径のフィルタで濾過しながらシリンジを用いて、アセトンにより脱脂洗浄した後、乾燥を行った５０ｍｍ×５０ｍｍのガラス基板に滴下し、スピンコート（１，５００ｒｐｍ、１５秒）により、塗布した。そして、塗布した箇所を、自然乾燥することにより、ガラス基板上に塗膜を形成した。形成した塗膜の中央１５ｍｍ×１５ｍｍの範囲において、光学顕微鏡（倍率：４０倍）で当該ガラス基板を観察し、気泡、塗工ムラ、ひび割れが、一つも観察されなかったものは成膜性に優れているとして「○」と評価し、一つでも観察されたものを成膜性に優れていないとして「×」と評価した。
集電板の代替品であるガラス基板の表面に形成した塗膜の外観評価を光学顕微鏡で観察することによって行った。実施例１～２１、及び比較例１～１０に係るタンタル酸化合物分散液を２μｍ孔径のフィルタで濾過しながらシリンジを用いて、アセトンにより脱脂洗浄した後、乾燥を行った５０ｍｍ×５０ｍｍのガラス基板に滴下し、スピンコート（１，５００ｒｐｍ、１５秒）により、塗布した。そして、塗布した箇所を、自然乾燥することにより、ガラス基板上に塗膜を形成した。形成した塗膜の中央１５ｍｍ×１５ｍｍの範囲において、光学顕微鏡（倍率：４０倍）で当該ガラス基板を観察し、気泡、塗工ムラ、ひび割れが、一つも観察されなかったものは成膜性に優れているとして「○」と評価し、一つでも観察されたものを成膜性に優れていないとして「×」と評価した。
【0152】
【表1】
【0153】
【表2】
【0154】
表１に示す通り、実施例１～１４に係るタンタル酸化合物分散液は、タンタルをＴａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上３０質量％未満含有し、当該分散液中の動的光散乱法によるタンタル酸化合物の粒子径（Ｄ５０）が１００ｎｍ以下であると、分散媒への分散性が高く、溶解性も優れるものであった。また、実施例１５～２１に係るタンタル酸化合物分散液は、Ｔａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上３０質量％未満含有し、当該分散液中の動的光散乱法によるタンタル酸化合物の粒子径（Ｄ５０）が１００ｎｍ以下であると、分散媒への分散性が高く、溶解性も優れるものであった。
【0155】
実施例１～２１に係るタンタル酸化合物分散液は、１カ月経過した後であってもタンタル酸化合物の経時粒子径（Ｄ５０）は初期粒子径（Ｄ５０）と比して大きな差は見られず、経時安定性に優れるものであった。なお、比較例１～３、７～１０に係るタンタル酸化合物分散液は、沈殿物が見られた。また、比較例４、５に係るタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物の初期粒子径（Ｄ５０）及び経時粒子径（Ｄ５０）は１００ｎｍ以上となり、経時安定性の面でも劣っていた。さらに、比較例６に係るタンタル酸化合物分散液中のタンタル酸化合物の初期粒子径（Ｄ５０）及び経時粒子径（Ｄ５０）は、ゲル化のため測定が不可能であった。
【0156】
実施例１５～２１に係るタンタル酸化合物分散液は、リチウムとタンタルのモル比Ｌｉ／Ｔａが０．８以上２．０以下であり、当該分散液中のタンタル酸濃度がタンタルをＴａ２Ｏ５換算で０．１質量％以上１５質量％以下であると、長期保管時の安定性が向上した。
【0157】
実施例１～２１に係るタンタル酸化合物分散液は、当該分散液のｐＨが７超であると、経時安定性に優れていた。なお、比較例６に係るタンタル酸化合物分散液は、ゲル化しており、ｐＨを測定することができなかった。
【0158】
実施例１～２１に係るタンタル酸化合物分散液から形成したタンタル酸化合物膜は、各タンタル酸化合物分散液から形成した塗膜を光学顕微鏡で観察した結果、当該塗膜中に粗粒子が存在せず、且つ気泡、塗工ムラ、ひび割れが一つも観察されず、成膜性に優れるものであった。
【0159】
本明細書開示の発明は、各発明や実施形態の構成の他に、適用可能な範囲で、これらの部分的な構成を本明細書開示の他の構成に変更して特定したもの、或いはこれらの構成に本明細書開示の他の構成を付加して特定したもの、或いはこれらの部分的な構成を部分的な作用効果が得られる限度で削除して特定した上位概念化したものを含む。
【産業上の利用可能性】
【0160】
本発明に係るタンタル酸化合物分散液は、極性溶媒、とりわけ水への分散性が高く、水に対する溶解性も良好で、且つ保存安定性も優れていることから、リチウムイオン二次電池の正極活物質を被覆するものとして好適である。また、本発明に係るタンタル酸化合物分散液が保存安定性に優れており、経時変化によって、沈殿物が生じることによる不良品の発生率を抑えられることから、廃棄物を減らすことができ、廃棄物の処分におけるエネルギーコストも削減することが可能となる。さらに、本発明に係るタンタル酸化合物分散液は、成膜の形成も良好であるため、被覆されたリチウムイオン二次電池の正極活物質においても同様に廃棄物を減らすことができ、また不良品の発生率を抑えることができる。これらの点により、天然資源の持続可能な管理及び効率的な利点、並びに脱炭素（カーボンニュートラル）化を達成することにつながる。