特開 2025-16132 レーザ装置、元素分析システム、及び元素分析方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2025016132

(43)【公開日】2025-01-31

(54)【発明の名称】レーザ装置、元素分析システム、及び元素分析方法

(51)【国際特許分類】

   G01N 21/71 20060101AFI20250124BHJP

   G01N 29/04 20060101ALI20250124BHJP

【ＦＩ】

G01N21/71

G01N29/04

【審査請求】未請求

【請求項の数】15

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2023119201

(22)【出願日】2023-07-21

【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第２項適用申請有り 令和５年６月２６日～３０日に開催されたＣｏｌｌｏｑｕｉｕｍ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｉｃｕｍ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌｅ ＸＬＩＩＩ ａｎｄ Ｔｈｅ ５ｔｈ Ａｓｉａｎ Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ ｏｎ Ｌａｓｅｒ Ｉｎｄｕｃｅｄ Ｂｒｅａｋｄｏｗｎ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ（ＣＳＩ ＸＬＩＩＩ＆ＡＳＬＩＢＳ ２０２３）にて予稿集の配布及び発表

(71)【出願人】

【識別番号】505374783

【氏名又は名称】国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

(74)【代理人】

【識別番号】110000442

【氏名又は名称】弁理士法人武和国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】バットセーハン ムンクバット

(72)【発明者】

【氏名】大場 弘則

【テーマコード（参考）】

2G043

2G047

【Ｆターム（参考）】

2G043BA03

2G043EA08

2G043HA05

2G043KA01

2G043KA08

2G043KA09

2G043LA07

2G047AA06

2G047CA04

2G047CA07

2G047GD02

(57)【要約】

【課題】レーザ光を用いて対象物に含有する元素を分析する際に、対象物の表面の破壊を抑制し、高精度な元素分析を可能とする。
【解決手段】対象物（Ｍ）に対してレーザ光（２２）を照射するレーザ照射部（４０）を備えたレーザ装置（３０）において、レーザ光（２２）の照射により対象物（Ｍ）から生じる音波（２４）を取得する音波取得部（５０）を備え、レーザ照射部（４０）は、音波取得部（５０）にて取得された音波に基づいて所定の焦点位置に制御される、ことを特徴とする。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

対象物に対してレーザ光を照射するレーザ照射部を備えたレーザ装置において、
前記レーザ光の照射により前記対象物から生じる音波を取得する音波取得部を備え、
前記レーザ照射部は、前記音波取得部にて取得された前記音波に基づいて所定の焦点位置に制御される、
ことを特徴とするレーザ装置。

【請求項2】

請求項１に記載のレーザ装置において、
前記レーザ照射部と前記音波取得部とは、隣接して配置される、
ことを特徴とするレーザ装置。

【請求項3】

請求項２に記載のレーザ装置において、
前記レーザ照射部と前記音波取得部とのレーザ光軸に直交する方向における距離ａは、１００ｍｍ以下である、
ことを特徴とするレーザ装置。

【請求項4】

請求項１に記載のレーザ装置において、
前記レーザ照射部による前記レーザ光の照射タイミングと、前記音波取得部による前記音波の取得タイミングとが同期する、
ことを特徴とするレーザ装置。

【請求項5】

請求項１に記載のレーザ装置において、
複数の前記音波取得部を備える、
ことを特徴とするレーザ装置。

【請求項6】

請求項５に記載のレーザ装置において、
複数の前記音波取得部は、レーザ光軸方向から見て前記レーザ照射部の周囲に均等に配置される、
ことを特徴とするレーザ装置。

【請求項7】

請求項１に記載のレーザ装置において、
前記音波取得部が光マイクロフォンである、
ことを特徴とするレーザ装置。

【請求項8】

請求項１に記載のレーザ装置において、
前記レーザ照射部は、前記対象物によるプラズマ発光が不能な所定のパワー密度に設定された前記レーザ光を前記対象物に照射し、
前記音波取得部は、前記所定のパワー密度で照射された前記レーザ光により励起した前記音波を取得する、
ことを特徴とするレーザ装置。

【請求項9】

請求項８に記載のレーザ装置において、
前記対象物が金属材料の場合に、前記所定のパワー密度は、６００ＭＷ／ｃｍ^２以下に設定される、
ことを特徴とするレーザ装置。

【請求項10】

対象物に対してレーザ光を照射するレーザ照射部と、
前記レーザ光の照射により前記対象物に含有する元素を分析する分析部と、を備えた元素分析システムにおいて、
前記レーザ光の照射により前記対象物から生じる音波を取得する音波取得部と、
前記音波取得部にて取得された前記音波に基づいて、前記レーザ照射部の焦点位置を決定する焦点位置決定部と、
前記焦点位置決定部により決定された前記焦点位置に前記レーザ照射部を位置合わせする位置調整機構と、を備えた、
ことを特徴とする元素分析システム。

【請求項11】

請求項１０に記載の元素分析システムにおいて、
前記レーザ光を生成する半導体レーザと、
前記半導体レーザにより生成された前記レーザ光を前記レーザ照射部へ伝送する光ファイバと、を備え、
前記レーザ照射部と前記音波取得部とは、前記光ファイバの先端部において隣接配置される、
ことを特徴とする元素分析システム。

【請求項12】

請求項１０に記載の元素分析システムにおいて、
前記位置調整機構としての二次元ステージまたは三次元ステージを備え、
前記二次元ステージまたは前記三次元ステージは、前記焦点位置決定部からの指令に従い、前記レーザ照射部の位置を制御する、
ことを特徴とする元素分析システム。

【請求項13】

請求項１０に記載の元素分析システムにおいて、
前記位置調整機構としてのロボットアームを備え、
前記レーザ照射部及び前記音波取得部は、前記ロボットアームの先端に設けられ、
前記ロボットアームは、前記焦点位置決定部からの指令に従い、前記レーザ照射部の位置を制御する、
ことを特徴とする元素分析システム。

【請求項14】

対象物に対してレーザ光を照射する第１ステップと、
前記レーザ光の照射により前記対象物から生じる音波を取得する第２ステップと、
前記第２ステップで取得した前記音波に基づいて、前記レーザ光を照射する焦点位置を決定する第３ステップと、
前記第３ステップで決定した前記焦点位置から前記レーザ光を照射して、前記対象物に含有する元素を分析する第４ステップと、
を含む元素分析方法。

【請求項15】

請求項１４に記載の元素分析方法において、
前記第３ステップにおいて、前記音波のピークに対応する位置を前記焦点位置として決定する、
ことを特徴とする元素分析方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、レーザ装置、元素分析システム、及び元素分析方法に関する。

【背景技術】

【0002】

従来より、レーザ光を用いて対象物に含有する元素を分析する技術が知られている。その一例であるレーザ誘起ブレークダウン分光法（Ｌａｓｅｒ－Ｉｎｄｕｃｅｄ Ｂｒｅａｋｄｏｗｎ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ：ＬＩＢＳ）は、パルスレーザをサンプルに照射し、発生するプラズマの波長を分光器で分解して、波長ごとの光強度を分析することで含有する元素成分を特定する元素分析手法である。

【0003】

このＬＩＢＳを用いた分析装置として、例えば特許文献１には、制御装置と、レーザ光源と、レーザ発振器と、レーザ発振用光ファイバと、蛍光検出用光ファイバと、分光器と、蛍光検出器とを有する分析装置が記載されている。

【0004】

特許文献１に記載の分析装置を用いて溶融物の元素を分析する場合、作業者は、モニタにより溶融物の位置を確認し、レーザ発振用光ファイバの先端部と蛍光検出用光ファイバの先端部の位置を調整すると共に、レーザ発振用光ファイバの先端部から溶融物の表面までの距離と蛍光検出用光ファイバの先端部から溶融物の表面までの距離を調整する。そして、レーザ発振器がレーザ発振用光ファイバを通して溶融物の表面に向けてパルスレーザ光を発振し、蛍光検出器が、蛍光検出用光ファイバにより分光器を介して溶融物の表面で生成された蛍光を検出する。この蛍光に基づいて、溶融物に含有する元素が特定される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０１５－１９０７９２号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

しかしながら、上記従来技術において、溶融物（対象物／試料）の元素分析を正しく行うためには、溶融物に対してパルスレーザ光を複数回照射して、プラズマ発光したときの信号強度を確認しながら、レーザ光の焦点位置を調整する必要がある。そのため、焦点位置の調整の度に溶融物の表面が破壊されてしまい、溶融物の元素分析の精度が低下することが懸念される。

【0007】

そこで、本発明は、レーザ光を用いて対象物に含有する元素を分析する際に、対象物の表面の破壊を抑制することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

上記目的を達成するために、本発明の第一の態様は、対象物に対してレーザ光を照射するレーザ照射部を備えたレーザ装置において、前記レーザ光の照射により前記対象物から生じる音波を取得する音波取得部を備え、前記レーザ照射部は、前記音波取得部にて取得された前記音波に基づいて所定の焦点位置に制御される、ことを特徴とする。

【0009】

また、上記目的を達成するために、本発明の第二の態様は、対象物に対してレーザ光を照射するレーザ照射部と、前記レーザ光の照射により前記対象物に含有する元素を分析する分析部と、を備えた元素分析システムにおいて、前記レーザ光の照射により前記対象物から生じる音波を取得する音波取得部と、前記音波取得部にて取得された前記音波に基づいて、前記レーザ照射部の焦点位置を決定する焦点位置決定部と、前記焦点位置決定部により決定された前記焦点位置に前記レーザ照射部を位置合わせする位置調整機構と、を備えたことを特徴とする。

【0010】

また、上記目的を達成するために、本発明の第三の態様は、対象物に対してレーザ光を照射する第１ステップと、前記レーザ光の照射により前記対象物から生じる音波を取得する第２ステップと、前記第２ステップで取得した前記音波に基づいて、前記レーザ光を照射する焦点位置を決定する第３ステップと、前記第３ステップで決定した前記焦点位置から前記レーザ光を照射して、前記対象物に含有する元素を分析する第４ステップと、を含む元素分析方法である。

【発明の効果】

【0011】

本発明によれば、レーザ光を用いて対象物に含有する元素を分析する際に、対象物の表面の破壊を抑制できる。よって、本発明によれば、高精度な元素分析が可能である。なお、上記した以外の課題、構成、及び効果は、以下の実施形態の説明により明らかにされる。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】第１実施形態に係る元素分析システムの全体構成図である。

【図2】プローブの内部構成を示す図である。

【図3】プローブと溶融物との位置関係を示すモデル図である。

【図4】レーザ光軸とマイク部との距離ａに対する音波の減衰割合を示す図である。

【図5】照射部と溶融物との距離に対する音波振幅値及びＬＩＢＳ分析の総カウント数の関係を示す図である。

【図6】元素分析の手順を示すフローチャートである。

【図7】変形例に係るプローブの構成を示す図であり、（ａ）はプローブの上面図、（ｂ）はプローブの正面図、（ｃ）はプローブに入射する音波の方向を示す図である。

【図8】第２実施形態にかかる元素分析システムの構成図である。

【図9】元素分析システムを原子炉建屋内の溶融物の元素分析に適用した例を示す図である。

【図10】第３実施形態にかかる元素分析システムの構成図である。

【図11】燃料デブリを模擬した複数元素の混合酸化物を均一に混合し焼結した試料を示す図であり、（ａ）は試料の組成比、（ｂ）は試料の外観写真、（ｃ）は試料の外形寸法を示す。

【図12】図１１に示す試料について、元素分析システムを用いて測定した表面形状測定結果を示す図である。

【図13】燃料デブリを模擬した複数元素を不均一に混合した酸化物試料を示す図であり、（ａ）は試料の組成比、（ｂ）は試料の外観写真を示す。

【図14】図１３に示す試料に対して、元素分析システムを用いて取得した２次元元素マッピングを示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0013】

以下、本発明に係るレーザ装置、元素分析システム、及び元素分析方法の実施形態について、図面を参照しながら説明する。

【0014】

（第１実施形態）
図１は、第１実施形態に係る元素分析システム１００の全体構成図である。図１に示す元素分析システム１００は、ＬＩＢＳ分析に用いられる。元素分析システム１００は、レーザ光源１０と、分光分析部（分析部）１５と、プローブ（レーザ装置）３０と、コントローラ（焦点位置決定部）６０と、ステージ（位置調整機構）７０と、を備える。レーザ光源１０は、光ファイバケーブル２１（以下、「光ファイバ２１」という）を介してプローブ３０と接続される。分光分析部１５も、同様に、光ファイバ２１を介してプローブ３０と接続される。また、レーザ光源１０、分光分析部１５、プローブ３０、及びステージ７０は、電気ケーブル（図中の点線）を介してコントローラ６０と電気的に接続されている。

【0015】

本実施形態に係る元素分析システム１００は、過酷環境下（例えば、放射線量が高い環境下など）で溶融物Ｍの元素を分析するために使用される。そのため、プローブ３０は、放射線に対する耐性を有している。また、放射線に対する耐性がある高濃度ＯＨ基ドープ型や水素ドープアニール型の光ファイバ２１が用いられている。

【0016】

なお、図１において、符号２２はレーザ光、符号２３はプラズマ発光、符号２４は音波を、それぞれ示している。次に、図１の各構成について詳細に説明する。

【0017】

＜レーザ光源１０＞
レーザ光源１０は、所定周波数のレーザを発振する。ここで、レーザ光源１０としては、例えば、半導体レーザを用いるのが好ましい。これは、一般的に使用される例えば近赤外あるいは可視パルス発振Ｎｄ^３＋：ＹＡＧレーザと比較すると、レーザ光を伝送する光ファイバ２１の口径および適用できる長さに利点を有するからである。特に、上記した過酷環境下では、遠隔操作により分析作業を行う必要があり、作業性が重要視されることから、長距離伝送が可能な半導体レーザが好ましい。なお、レーザ光源１０の動作は、コントローラ６０により制御されている。

【0018】

＜分光分析部１５＞
分光分析部１５では、溶融物（例えば放射性物質／燃料デブリ）Ｍにレーザ光２２を照射することで生成されたプラズマ発光２３を分光分析する。具体的には、分光分析部１５は、プラズマ発光２３を波長と強度に分割し、プラズマ発光２３の波長及び強度に関するスペクトル情報を生成している。そして、これらの情報は、コントローラ６０に入力される。

【0019】

＜プローブ３０＞
プローブ３０は、光ファイバ２１の先端部に設けられ、レーザ照射部４０と、音波取得部５０と、を備える。プローブ３０は、本発明に係るレーザ装置の一例である。

【0020】

図２は、プローブ３０の内部構成を示す図である。図２に示すように、プローブ３０は、レーザ照射部４０と音波取得部５０とが、互いの長手方向が照射方向（図２の左右方向）を向くように隣接して配置されると共に、両者が一体化された構成である。ただし、詳細は後述するが、両者が必ずしも一体化された構造である必要はなく、離間していても良い。

【0021】

（レーザ照射部４０）
レーザ照射部４０は、レーザ光伝送部４１と、レーザ共振部４２と、光学部４３，４４，４６，４７と、窓部４５と、プラズマ発光伝送部４８と、筐体４９と、を備える。レーザ光伝送部４１及びプラズマ発光伝送部４８は、光ファイバ２１で構成されている（図１参照）。筐体４９は、レーザ共振部４２、光学部４３，４４，４６，４７、及び窓部４５を収容する。

【0022】

レーザ共振部４２は、Ｎｄ^３＋：ＹＡＧ及びＣｒ^４＋：ＹＡＧのコンポジット結晶からなる。レーザの入射側にレーザ媒体であるＮｄ^３＋：ＹＡＧ結晶（以下「Ｎｄ^３＋結晶」という）が配置され、レーザの出射側に可飽和吸収体であるＣｒ^４＋：ＹＡＧ結晶（以下「Ｃｒ^４＋結晶」という）が配置される。Ｎｄ^３＋結晶に、レーザ光源１０から波長８０８ｎｍのレーザ光が準連続的に入射すると、当該結晶中のＮｄ^３＋が励起し、波長１０６４ｎｍのレーザを発振する。一方、Ｃｒ^４＋結晶は通常不透明であるため、当該レーザを透過しないが、Ｃｒ^４＋結晶に当該レーザが吸収され続けることで、当該結晶が透明になり、１０６４ｎｍのパルスレーザ（＜１０００ｐｓ）を発振する。この種のレーザは、受動Ｑスイッチ型パルスレーザ発振器といわれている。

【0023】

なお、Ｎｄ^３＋結晶の８０８ｎｍ入射面は、１０６４ｎｍ高反射率、８０８ｎｍ高透過率のコーティングが施されている。また、Ｃｒ^４＋結晶のパルスレーザ出射面には、１０６４ｎｍ部分反射コーティングが施されている。これらの結晶及びコーティングが、レーザ共振部４２を形成している。

【0024】

光ファイバ２１の端面から出射される光は、光ファイバ２１内で全反射条件を満たす多重反射光束でなければならないことから、もはや並行光ではなく、光ファイバ２１の屈折率で定義される仰角内の角度を有する光束の集合となる。このため、端面光束の光学系による縮小像転送によってのみ集光されることから、十分なエネルギー密度を得ることが困難である。そこで、本実施形態では、半導体レーザ光が伝送された光ファイバ２１の先端に、レーザ媒体であるレーザ共振部４２を装備している。

【0025】

本実施形態によるビーム形状は、方向の定まったビームである。当該ビーム形状によれば、容易にエネルギー密度を高めることが可能であり、レーザ生成プラズマ発光を生じやすく、低エネルギーでの効率的な分析を可能にするという効果を奏する。

【0026】

レーザ共振部４２では近赤外波長のパルスレーザが発振するが、当該レーザ光を非線形光学結晶などに入射することで高調波のパルスレーザが抽出できる。例えば、レーザ共振部４２から出射した波長１０６４ｎｍのパルスレーザ光をＬＢＯ（三ホウ酸リチウム）結晶に入射すると、半分の波長である５３２ｎｍの光が発生して、１０６４ｎｍと共にパルスレーザ光を発振する。なお、ＬＢＯ結晶が高い放射線量照射下においても機能を保持できることは、本発明者らにより確認実証済みである。

【0027】

ＬＩＢＳ分析において、核燃料物質の発光スペクトルは、特に紫外波長域から可視波長域に亘って代表的な発光線がある。短い波長（光子エネルギーが高い）のレーザ光を使用することは、イオンやより高励起状態レーザ生成プラズマが形成できる、すなわち紫外波長域から可視波長域での発光スペクトル出現において有効な手段であり、最終形では高調波レーザ光の適用が望ましい。

【0028】

なお、５３２ｎｍレーザ光発振後にＬＢＯ結晶を設置することで、１０６４ｎｍの１／３の波長、即ち３５５ｎｍのレーザ光を発生させることができる。この波長のレーザ光の利用は、イオンやより高励起状態レーザ生成プラズマ発光分光に適している。

【0029】

レーザ共振部４２が発振したレーザ光２２は、光学部４３，４４を通過し、窓部４５を介して溶融物Ｍに照射される。溶融物Ｍで発生したプラズマ発光２３は、窓部４５からレーザ照射部４０内に進入し、光学部４４，４６で反射され、光学部４７を通過して、プラズマ発光伝送部４８から分光分析部１５（図１参照）に入射される。

【0030】

（音波取得部５０）
音波取得部５０は、マイク部５１と、音波伝送部５２と、を備える。音波伝送部５２は、光ファイバ２１で構成される（図１参照）。

【0031】

マイク部５１は、放射線量の高い過酷環境下での使用に適した、例えば、光マイクロフォンやガラス薄膜を採用するマイク、あるいはファイバ・ブラッグ・グレーティング（以下「光マイクロフォン等」という。）などが用いられる。これらのマイクは、構造が簡易であり、耐放射線性に優れているため、放射線量の高い過酷環境下の使用に適している。なお、入手性および費用面から光マイクロフォンが最も望ましい。また、例えば、マイク部として一般的なマイクロフォンであれば、その電気信号は出力インピーダンスが高い為、一般的には長距離伝送が困難である。そのまま伝送した場合、減衰が生じるだけでなく、ループノイズや誘導ノイズが混入するために使用に適さないが、光マイクロフォン等であれば、出力インピーダンスが低いことから、長距離伝送が可能となり、過酷環境下であっても遠隔にて当該電気信号を取得することが可能になる。レーザ光２２が溶融物Ｍに照射されると、当該溶融物Ｍの温度変化によって、音波２４が発生する。マイク部５１は、この音波２４を取得する。なお、過酷環境下でなく、かつ、電気信号の長距離伝送が不要であれば、一般的なマイクの使用も可能である。

【0032】

次に、マイク部５１のレーザ照射部４０に対する好ましい取付位置について、図３及び図４を参照しながら説明する。図３は、プローブ３０と溶融物Ｍとの位置関係を示すモデル図である。図４は、レーザ光軸とマイク部５１との距離ａ（即ち、レーザ光軸に直交する方向における両者間の距離）に対する音波２４の減衰割合を示す図である。図４において、横軸はマイク部５１とレーザ光軸との距離ａ（ｍｍ）、縦軸はマイク部５１が取得する溶融物Ｍからの音波振幅値（ピーク値：Ｖ）である。なお、図４に示すグラフは、図３におけるレーザ照射部４０と溶融物Ｍとの距離Ｚ（ＬＴＳＤ）を一定（例えば、２０ｍｍ）にしたときの結果を示している。

【0033】

図４に示すように、レーザ光軸からの距離ａが大きくなるほど、音波振幅値が低下していくことが分かる。マイク部５１のレーザ光軸からの距離ａが１００ｍｍを超えれば、音波振幅値の低下により、ノイズ成分が主となるため、音波の測定が困難になる。また、距離ａが２０ｍｍの場合と５０ｍｍの場合とを比べると、音波振幅値は半分未満となる。そのため、マイク部５１はレーザ光軸に近づけることが好ましく、なるべく、レーザ光軸と同軸上であることが望ましい。ただし、実際には、レーザ照射部４０の構造上、マイク部５１をレーザ光軸上に配置するのは困難であるため、マイク部５１のレーザ光軸からの距離ａは１００ｍｍ以下であれば良く、５０ｍｍ以下が好ましく、２０ｍｍ以下が最も好ましい。なお、マイク部５１はレーザ照射部４０と必ずしも一体化している必要はなく、距離ａが上記の記載の範囲内であれば、離間していても良い。なお、ＬＩＢＳ分析において、距離Ｚは概ね２０ｍｍ程度であるため、図３において、距離ａを２０ｍｍとした場合、レーザ光軸と音波２４との成す角度θは４５度程度である。

【0034】

＜コントローラ６０＞
コントローラ６０は、各種演算等を行うＣＰＵ、ＣＰＵによる演算を実行するためのプログラムを格納するＲＯＭやＨＤＤ等の記憶装置、ＣＰＵがプログラムを実行する際の作業領域となるＲＡＭ、及び他の機器とデータを送受信する際のインタフェースである通信インタフェースを含むハードウェアと、記憶装置に記憶され、ＣＰＵにより実行されるソフトウェアとから構成される。コントローラ６０の各機能は、ＣＰＵが、記憶装置に格納された各種プログラムをＲＡＭにロードして実行することにより、実現される。

【0035】

コントローラ６０は、元素分析システム１００全体を制御する。具体的には、コントローラ６０は、レーザ光源１０からレーザ照射部４０へのレーザ光の照射タイミングと、音波取得部５０による音波２４の取得タイミングとが同期するよう制御する。そして、コントローラ６０は、プローブ３０から入力される音波情報に基づいて、ステージ７０を制御し、溶融物Ｍの位置を調整する（詳細後述）。また、コントローラ６０は、分光分析部１５から入力されるＬＩＢＳ分析の結果に基づいて、図示しないモニタへ所定の表示を行う。

【0036】

＜ステージ７０＞
ステージ７０は、三次元ステージである。ステージ７０には溶融物Ｍが載置されており、ステージ７０はコントローラ６０からの指令に従い、プローブ３０（レーザ照射部４０）に対する溶融物Ｍの相対位置を制御する。別言すれば、ステージ７０が溶融物Ｍの位置を三次元座標上の所定位置に移動することで、レーザ照射部４０の焦点位置合わせが行われる。なお、ステージ７０は、二次元ステージであっても良い。

【0037】

以上のように構成された元素分析システム１００において、レーザ照射部４０が溶融物Ｍに対して所定強度のレーザ光２２を照射すると、それにより生じた音波２４がマイク部５１により取得される。この音波２４の振幅値（振幅強度）に基づいて、コントローラ６０は、レーザ照射部４０（プローブ３０）の焦点位置を演算し、ステージ７０の駆動を制御する。すると、溶融物Ｍの位置が変化し、レーザ照射部４０と溶融物Ｍとの相対位置が定まり、その結果、レーザ照射部４０が適切な焦点位置に位置合わせされる。

【0038】

次に、レーザ照射部４０の焦点位置を音波振幅値に基づいて決定する方法について、図３及び図５を参照しながら説明する。図５は、レーザ照射部４０と溶融物Ｍとの距離に対する音波振幅値及びＬＩＢＳ分析の総カウント数（波長に対する発光スペクトル強度）の関係を示す図である。図５において、横軸はレーザ照射部４０の窓部４５と溶融物Ｍとの距離ＬＴＳＤ（ｍｍ）（図３参照）、縦軸左側は音波振幅値（ピーク値：Ｖ）、縦軸右側はＬＩＢＳ強度（ａ．ｕ：任意単位）である。なお、図５は、溶融物Ｍとして銅（Ｃｕ）を用いた場合の測定結果を示している。

【0039】

図５から明らかなように、マイク部５１で取得した音波振幅値は、距離ＬＴＳＤ：２０ｍｍまたは２１ｍｍにおいて高く、ＬＩＢＳ強度も距離ＬＴＳＤ：２０ｍｍまたは２１ｍｍにおいて高い。このことから、音波２４の振幅値が概ね最大となる距離ＬＴＳＤ（以下、「特定距離」という）が分かれば、その特定距離だけ離れた位置からレーザ照射部４０が溶融物Ｍにレーザ光を照射すれば、高い強度のプラズマ発光２３を得ることができる。つまり、溶融物Ｍから特定距離だけ離れた位置が、レーザ照射部４０の最適な焦点位置となる。

【0040】

なお、本発明者らは、同様の実験をその他の元素、例えば、Ａｌ、Ｆｅ、Ｚｒ金属について行ったところ、Ｃｕと同様の傾向を示すことが確認できた。よって、音波に基づくレーザ照射部４０と溶融物Ｍとの特定距離を把握することで、広範な金属元素を含有する溶融物Ｍに対して、適切な焦点位置を求めることができることが分かった。本発明は、この知見に基づき、音波振幅値から最適な焦点位置を演算し、レーザ照射部４０の焦点位置を制御している点が、従来にはなかった大きな特徴である。

【0041】

ここで、音波は、プラズマ発光より低パワー密度のレーザ光であっても生成可能である。例えば、パワー密度が所定閾値である６００ＭＷ／ｃｍ^２以下であれば、酸化物に対してプラズマ発光しない。ところが、低パワー密度のレーザ光を酸化物に照射しても、酸化物から音波が生成されることが、本発明者らの実験により確認できた。なお、音波が生成されるのは４００ＭＷ／ｃｍ^２以上であれば良いことが分かった。

【0042】

このことから、金属材料から成る溶融物Ｍに対して、例えば対象物の破壊を抑制しつつ、音波を生成するという観点では、４００ＭＷ／ｃｍ^２以上６００ＭＷ／ｃｍ^２以下の低パワー密度（所定のパワー密度）のパルスレーザ光を照射することで、コントローラ６０が音波２４に基づいて焦点位置を演算できる。その際、低パワー密度のパルスレーザ光では、溶融物Ｍからプラズマ発光しないため、溶融物Ｍの表面が破壊の抑制ができる。なお、所定閾値として４００ＭＷ／ｃｍ^２以上６００ＭＷ／ｃｍ^２以下を例示したが、この閾値は、パルスレーザ光の照射対象となる物体の性質に応じて、適宜定めれば良い。

【0043】

このようにレーザ光のパワー密度を制御することで、溶融物Ｍの表面の破壊を抑制しつつ、レーザ照射部４０の焦点位置合わせが可能となり、その後の溶融物Ｍの元素分析を高精度で行うことができる。

【0044】

次に、元素分析システム１００による溶融物Ｍの元素分析方法について説明する。図６は、元素分析システム１００を用いた元素分析の手順を示すフローチャートである。

【0045】

まず、レーザ光源１０がレーザ（例えば半導体レーザ）を出力する（Ｓ１）。次いで、レーザ共振部４２が低パワー密度（例えば、４００ＭＷ／ｃｍ^２以上６００ＭＷ／ｃｍ^２以下）のレーザ光２２を溶融物Ｍ全体に亘って照射する（Ｓ２）。次いで、マイク部５１が溶融物Ｍから誘起された音波２４を取得する（Ｓ３）。コントローラ６０は、音波振幅の最大値に対応する溶融物Ｍに対する距離ＬＴＳＤを求め、溶融物Ｍに対するレーザ照射部４０の焦点位置を決定する（Ｓ４）。次いで、コントローラ６０は、ステージ７０の駆動を制御して、レーザ照射部４０と溶融物Ｍとの距離が、求めた値（ＬＴＳＤ）になるように溶融物Ｍの位置を調整する（Ｓ５）。結果として、レーザ照射部４０の溶融物Ｍに対する焦点位置合わせが完了する。

【0046】

Ｓ１～Ｓ５においてレーザ照射部４０の焦点位置合わせが完了したら、レーザ共振部４２が高パワー密度（例えば、６００ＭＷ／ｃｍ^２を超える）のレーザ光２２を溶融物Ｍに照射し、溶融物Ｍから生じたプラズマ発光２３に基づいて元素分析を行う（Ｓ６）。こうして、溶融物Ｍの元素分析が完了する。なお、Ｓ５において、コントローラ６０がステージ７０の駆動を制御する代わりに、作業者が距離計等を用いてプローブ３０の位置を手動で調節して、レーザ照射部４０と溶融物Ｍとの距離が上記により求めた距離（ＬＴＳＤ）になるように、レーザ照射部４０の焦点位置合わせを行っても良い。

【0047】

次に、このように構成された本実施形態の作用効果について説明する。

【0048】

低パワー密度のレーザ光２２を照射して、音波２４を検出する構成としたので、元素分析の準備段階において、溶融物Ｍの表面の破壊を抑制しつつ、レーザ照射部４０（プローブ３０）の焦点位置を調整できる。よって、高精度で元素分析を行うことができる。特に、従来であれば、元素分析の準備段階でプラズマ発光するレベルの高パワー密度のレーザを照射して焦点位置を合わせる必要があったため、実際の元素分析を行う前に溶融物Ｍの表面の破壊を抑制しつつ、正しい元素分析ができない虞があった。ところが、上記した本実施形態によれば、焦点位置の調整のために溶融物Ｍの表面の破壊を抑制しつつ、高精度でＬＩＢＳ分析が可能である。

【0049】

図５に示すように、距離ＬＴＳＤに対する音波振幅値の特性と、距離ＬＴＳＤに対するプラズマ発光強度の特性とは、傾向が一致している。そのため、低パワー密度のレーザ光２２を溶融物Ｍ全体に照射することで、溶融物Ｍの表面の破壊を抑制しつつ、元素分布及び全体形状を把握することができる。

【0050】

放射線に耐性を有する光マイクロフォン等のマイク部５１を用いることで、過酷環境下での焦点位置合わせも可能である。仮に、マイク部５１の代わりにレーザ距離計等を使用しても、溶融物Ｍの表面の破壊を抑制しつつ、焦点位置合わせを行うことは可能であるが、レーザ距離計は放射線に対する耐性がないため、過酷環境下を想定した場合、本実施形態の構成が有利である。

【0051】

光ファイバ２１の先端部にプローブ３０（レーザ照射部４０、音波取得部５０）を取り付け、レーザ照射部４０のレーザ共振部４２からパルスレーザを発振する構成としたので、長距離伝送が可能となる。特に、レーザ光源１０として半導体レーザを用いると、理論上、光ファイバ２１による伝送距離を無限にできる。また、レーザ共振部４２でパルスレーザを発振することにより、レーザ光源１０からプローブ３０までの間の光ファイバ２１を大口径にしなくて済む。そのため、過酷環境下での元素分析作業の作業性が向上する。また、小口径の光ファイバ２１を使用できることから、経済的にも有利となる。

【0052】

レーザ共振部４２として、Ｎｄ^３＋結晶を用いているので、核燃料物質を含有する溶融物Ｍの元素分析に好適である。

【0053】

コントローラ６０が、音波取得部５０による音波２４の取得タイミングとレーザ照射部４０によるレーザ光２２の照射タイミングとが同期するよう制御しているので、ノイズ成分と音波との違いを精度良く判定することができ、焦点位置の制御が高精度で行える。

【0054】

（変形例）
上記した実施形態例では、マイク部５１を１つ用いた構成を説明したが、マイク部５１の数は複数であっても良い。図７は、変形例に係るプローブ３０－１の構成を示す図であり、（ａ）はプローブ３０－１の上面図、（ｂ）はプローブ３０－１の正面図、（ｃ）はプローブ３０－１に入射する音波２４の方向を示す図である。

【0055】

図７（ａ），（ｂ）に示すように、プローブ３０－１は、４つの音波取得部５０ａ，５０ｂ，５０ｃ，５０ｄを備えている。即ち、プローブ３０－１は４つのマイク部５１ａ，５１ｂ，５１ｃ，５１ｄを備えている。そして、音波取得部５０ａ，５０ｂ，５０ｄ，５０ｃ（マイク部５１ａ，５１ｂ，５１ｃ，５１ｄ）は、レーザ光軸の方向から見て、レーザ照射部４０の周囲に９０度ずつ間隔を空けて均等に配置されている。

【0056】

図７（ｃ）に示すように、溶融物Ｍの表面に凸部Ｍ１が形成されていた場合、音波２４－１は凸部Ｍ１によって阻止されるために、マイク部５１ｂは音波２４－１を取得できない。しかし、音波取得部５０が複数設けられていると、凸部Ｍ１が存在していても、マイク部５１ｄが音波２４－２を取得できる。よって、音波取得部５０が溶融物Ｍからの音波２４を確実に取得できる。その結果、レーザ照射部４０の焦点位置が正確に定まり、元素分析をより高精度で行うことができる。

【0057】

なお、音波取得部５０の数や配置については、図７に示す構成に限定されない。例えば、数は４つ未満でも良いし、５つ以上でも良い。また、複数の音波取得部５０がレーザ照射部４０の周囲に必ずしも均等に配置されていなくて良い。ただし、音波取得部５０をレーザ照射部４０の周囲に均等に配置することで、音波２４をより確実に取得できるといった効果を奏する。

【0058】

（第２実施形態）
次に、本発明に係る元素分析システムの第２実施形態について説明する。図８は、第２実施形態にかかる元素分析システム２００の構成図であり、ロボットアーム７１でレーザ照射部４０の焦点位置合わせを行う構成例を示している。なお、以下の説明において、第１実施形態にて既に説明した構成については、同一符号を付して説明は省略する。

【0059】

図８に示す元素分析システム２００では、プローブ３０をロボットアーム（位置調整機構）７１が把持している。コントローラ６０は、プローブ３０から入力された音波に基づいて、レーザ照射部４０の焦点位置を決定し、レーザ照射部４０がその焦点位置に配置されるようロボットアーム７１を制御して、プローブ３０の位置合わせを行っている。つまり、元素分析システム１００では、ステージ７０により溶融物Ｍの位置を移動することで、間接的にレーザ照射部４０の焦点位置を調整したが、元素分析システム２００では、溶融物Ｍの位置は固定したまま、プローブ３０をロボットアーム７１により移動させ、レーザ照射部４０の焦点位置合わせを行っている。

【0060】

このような構成であるため、元素分析システム２００は、例えば、原子炉内に形成された燃料デブリと称される溶融物Ｍの元素分析を行うのに適している。図９は、元素分析システム２００を原子炉建屋８０内の溶融物Ｍの元素分析に適用した例を示している。

【0061】

図９に示すように、原子炉建屋８０は、原子炉容器８５を収容する。原子炉容器８５には、図示しないが、核燃料物質を含む燃料集合体、制御棒等が格納されている。このような原子炉容器８５において、事故等の予期せぬ事態により放射性物質を含む溶融物Ｍが堆積すると、この溶融物Ｍを処理する（外部に搬出する）ために、元素分析を行う必要がある。放射線量の高い過酷環境下では、作業者が溶融物Ｍを直接目視により確認して元素分析を行うことはできないため、図９に示すように、原子炉建屋８０の開口部８１からロボットアーム７１を挿入し、遠隔にてロボットアーム７１を操作し、原子炉容器８５の底部に堆積した溶融物Ｍの元素分析を行う。

【0062】

この場合においても、まず、ロボットアーム７１を操作してプローブ３０を溶融物Ｍに接近させた後、レーザ照射部４０から低パワー密度のレーザ光を照射する。そして、マイク部５１が溶融物Ｍから発生する音波を取得し、その音波のピークに基づいて、コントローラ６０がレーザ照射部４０の焦点位置を決定し、ロボットアーム７１を制御してレーザ照射部４０の焦点位置合わせを行う。レーザ照射部４０の焦点位置が適切な位置に制御された後、コントローラ６０が高パワー密度のレーザ光を溶融物Ｍに照射し、溶融物Ｍから発生するプラズマ発光を分析して、溶融物Ｍの元素を分析する。

【0063】

このように、元素分析システム２００によれば、第１実施形態と同様に、溶融物Ｍの表面の破壊を抑制しつつ、レーザ照射部４０の焦点位置を調整できるため、元素分析を高精度で行うことができる。

【0064】

ここで、原子炉容器８５内に堆積した溶融物Ｍを処理する際、溶融物Ｍの形状等を把握することが必要である。従来であれば、放射線量が高い過酷環境下において、耐放射性の照明及びカメラを用いて当該形状を把握していた。しかし、狭隘な環境下では、カメラ等は作業性を低下させる要因となり、また、これらの装置を用意するためシステムとしてコストが嵩むなどの課題があった。

【0065】

しかしながら、第２実施形態に係る元素分析システム２００では、レーザ誘起音波で溶融物Ｍの形状の把握が可能であるため、カメラ等は不要である。そのため、低コスト化を実現できる。また、過酷環境下においては、装置のエラー動作が生じるなど、安定した動作が望めない虞があるところ、元素分析システム２００によれば、レーザ誘起音波により溶融物Ｍの形状を把握する元素マッピング分析が可能である（詳細後述）。そのため、音波による溶融物Ｍの分析結果と、ＬＩＢＳ分析結果とを重畳することで、取得したデータの正確性を検証できる。したがって、元素分析システム２００によれば、特に過酷環境下において、より高精度に元素分析を行うことができる。

【0066】

なお、元素分析システム１００または２００によれば、溶融物Ｍの形状を把握し、元素マッピング分析をすることが可能になる。たとえば、プローブ３０またはステージ７０を移動しながら、図６のＳ１からＳ６のステップを繰り返すことで、当該溶融物Ｍの表面形状および元素分布を取得することができる。

【0067】

図１１は、燃料デブリを模擬した複数元素の混合酸化物を均一に混合し焼結した試料を示したものであり、（ａ）は試料の組成比、（ｂ）は試料の外観写真、（ｃ）は試料の外形寸法を示す。図１２は、図１１に示す試料について、元素分析システム１００を用いて、試料の縦２０箇所、横４０箇所の８００箇所をステージ移動させながら測定した表面形状測定結果である。図１２に示すように、本実施形態に係る元素分析システム１００によれば、図１１に示す試料の表面形状を精度良く再現できていることが分かる。

【0068】

なお、図１２の上部の点群はレーザ照射スポット位置を示しており、本測定ではレーザ光スポット径は約０．１ｍｍで空間分解能は０．５ｍｍであるが、移動距離を細かくしてスポット径を小さくすることで、より高い空間分解能で詳細な形状情報を得ることが可能である。

【0069】

図１３は、燃料デブリを模擬した複数元素を不均一に混合した酸化物試料を示したものであり、（ａ）は試料の組成比、（ｂ）は試料の外観写真を示す。図１４は、図１３に示す試料に対して、元素分析システム１００を用いて取得した２次元元素マッピングである。

【0070】

図１４（ａ）は、音波検出に基づいて最適化したＬＴＳＤ環境において、図１３の試料のＬＩＢＳ分析を行った結果であり、試料構成元素であるＧｄ、Ｃｅ、Ｆｅ、Ｚｒの代表的な波長での発光強度分布を示している。この図１４（ａ）から、元素の定性的な分布状況が確認できる。

【0071】

一方、図１４（ｂ）は、同サンプルを電子顕微鏡付属のＥＤＳ（エネルギー分散型Ｘ線分光）で分析した元素分布である。図１４（ａ）、（ｂ）の点線領域を比較して明らかなように、ＬＩＢＳとＥＤＳの結果から元素の分布状態の傾向は一致しており、定性分析が正しく行われていることが示された。

【0072】

（第３実施形態）
次に、本発明に係る元素分析システムの第３実施形態について説明する。図１０は、第３実施形態にかかる元素分析システム３００の構成図である。図１０に示すように、第３実施形態に係る元素分析システム３００は、ＬＡ（Ｌａｓｅｒ Ａｂｌａｔｉｏｎ）－ＩＣＰ－ＭＳ分析へ適用した例である。なお、以下の説明において、第１実施形態または第２実施形態にて既に説明した構成については、同一符号を付して説明は省略する。

【0073】

ＬＡ－ＩＣＰ－ＭＳとは、試料の表面にレーザ照射を行い、生じた試料由来の微粒子を分析することで、元素分析を行うものである。つまり、ＬＩＢＳ分析とＬＡ－ＩＣＰ－ＭＳとは、レーザ照射をし、試料の元素分析を行うという点で共通している。

【0074】

ここで、従前のＬＡ－ＩＣＰ－ＭＳの装置においては、プローブと試料との焦点合わせのために、サンプルの１点に対してレーザ照射する時間が長くなり、当該照射部の穴が深くなることで、レーザ光のフォーカスに変動が生じることがあった。

【0075】

この場合、安定した信号を得ることができないため、正確な測定ができないといった課題が生じてしまう。また、ＬＡ－ＩＣＰ－ＭＳでは、深さ方向分析や面分析といった元素マッピング分析が行われるところ、当該分析においても高精度に分析できないという課題が生じる。

【0076】

図１０に示す元素分析システム３００は、ガス源９１と、ＩＣＰ（誘導結合プラズマ）源９２と、質量分析部９３と、を備える。プローブ３０及びステージ７０は、密閉空間９０内に収容されており、試料Ｓはステージ７０に固定されている。密閉空間９０は、ガス源９１と配管２５で接続されて、ガス源９１から供給されるガスで満たされている。なお、ＩＣＰ源９２は、密閉空間９０と配管２６で接続されると共に、質量分析部９３と配管２７で接続されている。

【0077】

元素分析システム３００によれば、ＬＡ－ＩＣＰ－ＭＳ分析においても、試料Ｓに低パワー密度のレーザ光を照射することで、試料Ｓの表面の破壊を抑制しつつ、最適な焦点位置の調整が可能となる。このため、試料Ｓの質量分析する際に、安定した信号を取得可能となり、高精度な分析を行うことができる。

【0078】

ここで、元素分析システム３００によれば、試料Ｓの破壊を抑制しつつ、レーザ光の焦点位置の調整が可能となるため、前述のＬＡ－ＩＣＰ－ＭＳに係る課題を解決し得る手段となる。このことからも、本発明は、音波振幅値から最適な焦点位置を演算し、レーザ照射部４０の焦点位置を制御している点が、従来にはなかった点であり、それを展開できる分野であれば、ＬＩＢＳ測定のみならず、様々な分野への産業利活用性が期待できることが分かる。

【0079】

また、元素分析システム３００においても、元素分析システム１００または２００と同様に、サンプル形状の把握が可能である。たとえば、試料Ｓに所定時間レーザ照射しつつ、ステージ７０を２次元又は３次元方向に動かせば、試料Ｓの２次元または３次元形状の把握のみならず、試料Ｓが含有する元素の２次元または３次元マッピングが可能となる。なお、この場合、プローブ３０を移動させることでもマッピングは可能である。

【0080】

さらに、レーザ照射に係るスポット径を調整することで、試料Ｓの高解像度なイメージングを取得することができる。

【0081】

なお、本発明は上記した実施形態に限定されず、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変形が可能であり、特許請求の範囲に記載された技術思想に含まれる技術的事項の全てが本発明の対象となる。前記実施形態は、好適な例を示したものであるが、当業者ならば、本明細書に開示の内容から、各種の代替例、修正例、変形例や組合せ例あるいは改良例を実現することができ、これらは添付の特許請求の範囲に記載された技術的範囲に含まれる。

【0082】

本発明は、上記した過酷環境下における元素分析の分野だけでなく、宇宙環境下や海底環境下などあらゆる環境下における元素分析に適用できることは言うまでもない。

【符号の説明】

【0083】

１０ レーザ光源（半導体レーザ）
１５ 分光分析部（分析部）
２１ 光ファイバケーブル
２２ レーザ光
２３ プラズマ発光
２４ 音波
３０ プローブ（レーザ装置）
４０ レーザ照射部
４１ レーザ光伝送部
４２ レーザ共振部
４３，４４，４６，４７ 光学部
４５ 窓部
４８ プラズマ発光伝送部
４９ 筐体
５０ 音波取得部
５１ マイク部
５２ 音波伝送部
６０ コントローラ（焦点位置決定部）
７０ ステージ（位置調整機構）
７１ ロボットアーム（位置調整機構）
８０ 原子炉建屋
８５ 原子炉容器
９０ 密閉空間
９１ ガス源
９２ ＩＣＰ源
９３ 質量分析部（分析部）
１００，２００，３００ 元素分析システム
Ｍ 溶融物（対象物）
Ｓ 試料（対象物）

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】