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特開2025-40487インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物及びその製造方法、インフレーションフィルム及びフィルムの製造方法、並びに包装体
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2025040487
(43)【公開日】2025-03-25
(54)【発明の名称】インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物及びその製造方法、インフレーションフィルム及びフィルムの製造方法、並びに包装体
(51)【国際特許分類】
C08L 23/12 20060101AFI20250317BHJP
C08J 5/18 20060101ALI20250317BHJP
B65D 65/00 20060101ALI20250317BHJP
【ＦＩ】
C08L23/12
C08J5/18 CES
B65D65/00 A
【審査請求】未請求
【請求項の数】7
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023147320
(22)【出願日】2023-09-12
(71)【出願人】
【識別番号】596133485
【氏名又は名称】日本ポリプロ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100104499
【弁理士】
【氏名又は名称】岸本 達人
(74)【代理人】
【識別番号】100101203
【弁理士】
【氏名又は名称】山下 昭彦
(74)【代理人】
【識別番号】100129838
【弁理士】
【氏名又は名称】山本 典輝
(72)【発明者】
【氏名】吉田 真司
【テーマコード（参考）】
3E086
4F071
4J002
【Ｆターム（参考）】
3E086AB01
3E086AD01
3E086BB22
3E086CA01
3E086CA28
3E086CA31
3E086CA32
3E086CA34
3E086CA35
3E086DA08
4F071AA20
4F071AA81
4F071AA84
4F071AA88
4F071AF20Y
4F071AF30Y
4F071AF61Y
4F071AH04
4F071BA01
4F071BB06
4F071BB09
4F071BC01
4F071BC12
4F071BC16
4J002BB12W
4J002BB12X
4J002BB14W
4J002BB14X
4J002FD040
4J002FD050
4J002FD070
4J002GG02
(57)【要約】
【課題】インフレーション成形によって製造されるフィルムの強度を損なわずに、当該フィルムの透明性、表面粗さ、又はこれらのうち複数を改善するポリプロピレン系樹脂組成物の提供。
【解決手段】特定の特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、特定の特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量１００質量％に対して前記樹脂（Ｘ）を１質量％～８０質量％及び前記樹脂（Ｙ）を２０～９９質量％含有するインフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物。
【選択図】なし
【解決手段】特定の特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、特定の特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量１００質量％に対して前記樹脂（Ｘ）を１質量％～８０質量％及び前記樹脂（Ｙ）を２０～９９質量％含有するインフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
下記特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、
下記特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、
前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量１００質量％に対して前記樹脂（Ｘ）を１質量％～８０質量％及び前記樹脂（Ｙ）を２０～９９質量％含有する、インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物。
特性（Ｘ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分である。
特性（Ｘ－２）：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られるｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．５～４．０である。
特性（Ｘ－３）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．６０～０．７５である。
特性（Ｘ－４）：動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）ｋＪ／ｍｏｌとＭＦＲとが下記の式（１）を満たす。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋６６ 式（１）
特性（Ｙ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満である。
特性（Ｙ－２）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．９５以上である。
下記特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、
前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量１００質量％に対して前記樹脂（Ｘ）を１質量％～８０質量％及び前記樹脂（Ｙ）を２０～９９質量％含有する、インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物。
特性（Ｘ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分である。
特性（Ｘ－２）：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られるｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．５～４．０である。
特性（Ｘ－３）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．６０～０．７５である。
特性（Ｘ－４）：動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）ｋＪ／ｍｏｌとＭＦＲとが下記の式（１）を満たす。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋６６ 式（１）
特性（Ｙ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満である。
特性（Ｙ－２）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．９５以上である。
【請求項2】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）が、プロピレンの単独重合体である、請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項3】
下記特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、
下記特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、ドライブレンドする工程を含む、インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
特性（Ｘ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分である。
特性（Ｘ－２）：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られるｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．５～４．０である。
特性（Ｘ－３）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．６０～０．７５である。
特性（Ｘ－４）：動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）ｋＪ／ｍｏｌとＭＦＲとが下記の式（１）を満たす。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋６６ 式（１）
特性（Ｙ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満である。
特性（Ｙ－２）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．９５以上である。
下記特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、ドライブレンドする工程を含む、インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
特性（Ｘ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分である。
特性（Ｘ－２）：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られるｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．５～４．０である。
特性（Ｘ－３）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．６０～０．７５である。
特性（Ｘ－４）：動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）ｋＪ／ｍｏｌとＭＦＲとが下記の式（１）を満たす。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋６６ 式（１）
特性（Ｙ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満である。
特性（Ｙ－２）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．９５以上である。
【請求項4】
請求項１または２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなる、インフレーションフィルム。
【請求項5】
請求項１または２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物をインフレーション法によって成形する工程を有する、フィルムの製造方法。
【請求項6】
前記インフレーション法が空冷インフレーション法である、請求項５に記載のフィルムの製造方法。
【請求項7】
請求項４に記載のインフレーションフィルムを含む包装体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物及びその製造方法、インフレーションフィルム及びフィルムの製造方法、並びに包装体に関する。
【背景技術】
【0002】
特許文献１は、メタロセン化合物を用いたプロピレン－α－オレフィンランダム共重合体及び造核剤を含有する空冷インフレーション成形によって製造されるポリプロピレンフィルムを開示する。
特許文献２は、メタロセン化合物を用いた融点１１０～１５５℃のプロピレン－α－オレフィン共重合体及び分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂を含有する空冷インフレーション成形によって製造されるポリプロピレンフィルムを開示する。
特許文献２は、メタロセン化合物を用いた融点１１０～１５５℃のプロピレン－α－オレフィン共重合体及び分岐構造を有するポリプロピレン系樹脂を含有する空冷インフレーション成形によって製造されるポリプロピレンフィルムを開示する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開２００４－１８２９６７号
【特許文献2】特開２０１４－１３２０６８号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
しかしながら、従来技術によるインフレーション成形によって製造されるポリプロピレンフィルムは、成形速度が速くなると、強度が不十分になり、フィルムの透明性が低く、フィルムに印刷した際に表面粗さによる高級感を損なうという問題があった。
【0005】
本発明の目的は、前述の問題点に鑑み、高速インフレーション成形によって製造されるフィルムの強度を損なわずに、当該フィルムの透明性、表面粗さ、又はこれらのうち複数を改善するポリプロピレン系樹脂組成物及びその製造方法、並びにインフレーションフィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明者は、鋭意検討した結果、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）に、特定の特性を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を含有させたポリプロピレン系樹脂組成物を用いて高速インフレーション成形することで、フィルムの強度を損なわずに、透明性、表面粗さ、又はこれらのうち複数が改善されたインフレーションフィルムを与えることが出来ることを見出し、本発明に到達した。
本発明は以下の＜１＞～＜７＞に関する。
＜１＞ 下記特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、
下記特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、
前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量１００質量％に対して前記樹脂（Ｘ）を１質量％～８０質量％及び前記樹脂（Ｙ）を２０～９９質量％含有する、インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物。
特性（Ｘ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分である。
特性（Ｘ－２）：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られるｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．５～４．０である。
特性（Ｘ－３）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．６０～０．７５である。
特性（Ｘ－４）：動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）ｋＪ／ｍｏｌとＭＦＲとが下記の式（１）を満たす。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋６６ 式（１）
特性（Ｙ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満である。
特性（Ｙ－２）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．９５以上である。
＜２＞ 前記ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）が、プロピレンの単独重合体である、前記＜１＞に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜３＞ 下記特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、
下記特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、ドライブレンドする工程を含む、インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
特性（Ｘ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分である。
特性（Ｘ－２）：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られるｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．５～４．０である。
特性（Ｘ－３）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．６０～０．７５である。
特性（Ｘ－４）：動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）ｋＪ／ｍｏｌとＭＦＲとが下記の式（１）を満たす。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋６６ 式（１）
特性（Ｙ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満である。
特性（Ｙ－２）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．９５以上である。
＜４＞ 前記＜１＞または＜２＞に記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなる、インフレーションフィルム。
＜５＞ 前記＜１＞または＜２＞に記載のポリプロピレン系樹脂組成物をインフレーション法によって成形する工程を有する、フィルムの製造方法。
＜６＞ 前記インフレーション法が空冷インフレーション法である、前記＜５＞に記載のフィルムの製造方法。
＜７＞ 前記＜４＞に記載のインフレーションフィルムを含む包装体。
本発明は以下の＜１＞～＜７＞に関する。
＜１＞ 下記特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、
下記特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、
前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量１００質量％に対して前記樹脂（Ｘ）を１質量％～８０質量％及び前記樹脂（Ｙ）を２０～９９質量％含有する、インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物。
特性（Ｘ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分である。
特性（Ｘ－２）：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られるｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．５～４．０である。
特性（Ｘ－３）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．６０～０．７５である。
特性（Ｘ－４）：動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）ｋＪ／ｍｏｌとＭＦＲとが下記の式（１）を満たす。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋６６ 式（１）
特性（Ｙ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満である。
特性（Ｙ－２）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．９５以上である。
＜２＞ 前記ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）が、プロピレンの単独重合体である、前記＜１＞に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
＜３＞ 下記特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、
下記特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、ドライブレンドする工程を含む、インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
特性（Ｘ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分である。
特性（Ｘ－２）：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られるｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．５～４．０である。
特性（Ｘ－３）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．６０～０．７５である。
特性（Ｘ－４）：動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）ｋＪ／ｍｏｌとＭＦＲとが下記の式（１）を満たす。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋６６ 式（１）
特性（Ｙ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満である。
特性（Ｙ－２）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．９５以上である。
＜４＞ 前記＜１＞または＜２＞に記載のポリプロピレン系樹脂組成物からなる、インフレーションフィルム。
＜５＞ 前記＜１＞または＜２＞に記載のポリプロピレン系樹脂組成物をインフレーション法によって成形する工程を有する、フィルムの製造方法。
＜６＞ 前記インフレーション法が空冷インフレーション法である、前記＜５＞に記載のフィルムの製造方法。
＜７＞ 前記＜４＞に記載のインフレーションフィルムを含む包装体。
【発明の効果】
【0007】
本発明によれば、高速インフレーション成形によって製造されるフィルムの強度を損なわずに、当該フィルムの透明性、表面粗さ、又はこれらのうち複数を改善するポリプロピレン系樹脂組成物及びその製造方法、並びにフィルムが提供される。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、高速インフレーション成形時に、適切な歪硬化と応力緩和が発現され、周期的なバブルの振動が抑制されることによって、製造されるフィルムは、その強度を損なわないだけでなく、当該フィルムの透明性、表面粗さ、又はこれらのうち複数を改善することができる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、高速インフレーション成形時に、適切な歪硬化と応力緩和が発現され、周期的なバブルの振動が抑制されることによって、製造されるフィルムは、その強度を損なわないだけでなく、当該フィルムの透明性、表面粗さ、又はこれらのうち複数を改善することができる。
【図面の簡単な説明】
【0008】
【図2】図２は、横軸にＭＦＲの対数ｌｏｇ（ＭＦＲ）をとり、縦軸にＷ２００万／Ｗ１００万をとり、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）～（Ｘ３）と参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）～（ＣＸ３）のデータをプロットしたグラフである。
【図4】横軸にＭＦＲの対数ｌｏｇ（ＭＦＲ）をとり、縦軸にＥａをとり、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）～（Ｘ３）と参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）～（ＣＸ３）のデータをプロットしたグラフである。
【発明を実施するための形態】
【0009】
Ｉ．インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物
本発明のインフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物は、下記特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、
下記特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、
前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量１００質量％に対して前記樹脂（Ｘ）を１質量％～８０質量％及び前記樹脂（Ｙ）を２０～９９質量％含有する。
特性（Ｘ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分である。
特性（Ｘ－２）：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られるｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．５～４．０である。
特性（Ｘ－３）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．６０～０．７５である。
特性（Ｘ－４）：動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）ｋＪ／ｍｏｌとＭＦＲとが下記の式（１）を満たす。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋６６ 式（１）
特性（Ｙ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満である。
特性（Ｙ－２）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．９５以上である。
本発明のインフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物は、下記特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、
下記特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、
前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量１００質量％に対して前記樹脂（Ｘ）を１質量％～８０質量％及び前記樹脂（Ｙ）を２０～９９質量％含有する。
特性（Ｘ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分である。
特性（Ｘ－２）：ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られるｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．５～４．０である。
特性（Ｘ－３）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．６０～０．７５である。
特性（Ｘ－４）：動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）ｋＪ／ｍｏｌとＭＦＲとが下記の式（１）を満たす。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋６６ 式（１）
特性（Ｙ－１）：温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満である。
特性（Ｙ－２）：３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．９５以上である。
【0010】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、前記特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）、すなわち、特定の分子量分布と分岐分布を有し、ＭＦＲ見合いでのＥａが高い特定の分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、前記特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを含有することにより、高速インフレーション成形によって製造されるフィルムの強度を損なわずに、当該フィルムの透明性、表面粗さ、又はこれらのうち複数を改善することができる。
【0011】
前記ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するＭＦＲが、０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満であることから、分子量が高い成分を多く含有し、一般に溶融張力及び剛性が大きく、インフレーション成形の製造に適している。しかしながらポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は単独で高速インフレーション成形を行うと、後述の比較例に示したように、フィルムの透明性や表面粗さが不十分になりやすい。高速インフレーション成形時には、通常、溶融した樹脂がチューブ状でダイスから連続的に押し出されてくるが、当該押し出された溶融チューブ状樹脂（バブル）が冷却されて固化するまで風船のように膨らんだり萎んだりするなど振動するように不安定化しやすい（以下、当該溶融チューブ状樹脂の不安定化を“バブル振動”ということがある）。このようなバブル振動がインフレーション成形時に生じると、得られるインフレーションフィルムの透明性や表面粗さが不十分になりやすい。
それに対して、本発明においては、前記特定のＭＦＲを有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）に、前記特定の特性を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を組み合わせる。
前記特定の特性を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、中～高分子量領域に多数の分岐鎖が導入された分子構造を有する多分岐分子を含有する。一方で、緩和時間が極端に長い超高分子量域成分を減らし、さらに分岐特性の指標となる動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）とＭＦＲとが好ましい関係となっている分岐状ポリプロピレン系樹脂である。上記のように特定されている分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ある程度短い緩和時間をもつ成分が多く、極端に長い緩和時間をもつ成分は少ない緩和時間分布を示す、つまり適度な分子量分布を有するため、歪硬化が発現し、高速延伸特性を向上させることが可能になる。そのため、前記特定の特性を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、高速インフレーション成形時の周期的なバブル振動を抑制し、バブルの安定化に影響を及ぼすことになる。
これにより、前記特定のＭＦＲを有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）に、前記分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を含有すると、高速インフレーション成形時に、歪硬化が発現し、周期的なバブルの振動が抑制され、更に、高速インフレーション成形時の成形用丸ダイスによる応力の緩和時間も短くなる。そのため、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、高速インフレーション成形によって製造されるフィルムの強度を損なわずに、当該フィルムの透明性、表面粗さ、又はこれらのうち複数を改善することができると考えられる。
それに対して、本発明においては、前記特定のＭＦＲを有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）に、前記特定の特性を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を組み合わせる。
前記特定の特性を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、中～高分子量領域に多数の分岐鎖が導入された分子構造を有する多分岐分子を含有する。一方で、緩和時間が極端に長い超高分子量域成分を減らし、さらに分岐特性の指標となる動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）とＭＦＲとが好ましい関係となっている分岐状ポリプロピレン系樹脂である。上記のように特定されている分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ある程度短い緩和時間をもつ成分が多く、極端に長い緩和時間をもつ成分は少ない緩和時間分布を示す、つまり適度な分子量分布を有するため、歪硬化が発現し、高速延伸特性を向上させることが可能になる。そのため、前記特定の特性を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、高速インフレーション成形時の周期的なバブル振動を抑制し、バブルの安定化に影響を及ぼすことになる。
これにより、前記特定のＭＦＲを有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）に、前記分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を含有すると、高速インフレーション成形時に、歪硬化が発現し、周期的なバブルの振動が抑制され、更に、高速インフレーション成形時の成形用丸ダイスによる応力の緩和時間も短くなる。そのため、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、高速インフレーション成形によって製造されるフィルムの強度を損なわずに、当該フィルムの透明性、表面粗さ、又はこれらのうち複数を改善することができると考えられる。
【0012】
以下、本発明を詳細に説明する。なお、本明細書において数値範囲を示す「～」とは、その前後に記載された数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。
また、本明細書において数値範囲を示す上限値と下限値は任意の組合せを採用できる。さらに、本明細書において、各特性の好ましい範囲同士も任意の組み合わせを採用できる。
本発明において、対数は、常用対数の意味、すなわち底を１０として表示される。
本発明において、特記のない限り、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｙ）についての樹脂組成物中の含有量は、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）との合計質量を１００質量％としたときの、質量比で表す。
また、本明細書において数値範囲を示す上限値と下限値は任意の組合せを採用できる。さらに、本明細書において、各特性の好ましい範囲同士も任意の組み合わせを採用できる。
本発明において、対数は、常用対数の意味、すなわち底を１０として表示される。
本発明において、特記のない限り、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｙ）についての樹脂組成物中の含有量は、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）との合計質量を１００質量％としたときの、質量比で表す。
【0013】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、前記分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、前記特性（Ｙ－１）～（Ｙ－２）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量を１００質量％に対して前記樹脂（Ｘ）を１質量％～８０質量％及び前記樹脂（Ｙ）を２０～９９質量％含有するものであり、さらに後述する添加剤等、その他の成分を含んでよいものである。
【0014】
１．分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、プロピレンの単独重合体でもよく、プロピレンとプロピレンを除く炭素数２～２０のα－オレフィンコモノマー、例えば、エチレン、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン、４－メチル－１－ペンテン等から選ばれる一種又は二種以上のコモノマーとの共重合体でもよい。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、プロピレンと、エチレン及び炭素数４以上のα－オレフィン０～１１ｍｏｌ％からなる分岐状プロピレン系重合体であってよい。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、プロピレンの単独重合体でもよく、プロピレンとプロピレンを除く炭素数２～２０のα－オレフィンコモノマー、例えば、エチレン、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン、４－メチル－１－ペンテン等から選ばれる一種又は二種以上のコモノマーとの共重合体でもよい。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、プロピレンと、エチレン及び炭素数４以上のα－オレフィン０～１１ｍｏｌ％からなる分岐状プロピレン系重合体であってよい。
【0015】
１－１．分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の特性
特性（Ｘ－１）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション成形のしやすさから、温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分である。
ＭＦＲは、好ましくは１．０ｇ／１０分以上であり、３．０ｇ／１０分以上であってもよい。一方、ＭＦＲは、好ましくは８０ｇ／１０分以下、より好ましくは５０ｇ／１０分以下、更に好ましくは４０ｇ／１０分以下であり、３０ｇ／１０分以下であってもよい。インフレーション成形で得られるフィルムの表面粗さを小さくしやすい点からは、２５ｇ／１０分以下であってよく、１０ｇ／１０分未満であってもよい。
本発明において、ＭＦＲは、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）をペレット化し、ＪＩＳ Ｋ７２１０－１：２０１４「プラスチック－熱可塑性プラスチックのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）及びメルトボリュームフローレイト（ＭＶＲ）の求め方－第１部：標準的試験方法」に準拠して、試験条件：２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定する値である。なお、ペレット化は、後述の実施例に記載した「造粒」と同様に行うものとする。
分岐状ポリプロピレン系樹脂のＭＦＲは、（ｉ）ポリプロピレン系樹脂の重合の際の温度および／または圧力の変更および／または（ｉｉ）ポリプロピレン系樹脂の重合の際に水素そのほかの連鎖移動剤をモノマーに添加することで、調整できる。
特性（Ｘ－１）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション成形のしやすさから、温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～１００ｇ／１０分である。
ＭＦＲは、好ましくは１．０ｇ／１０分以上であり、３．０ｇ／１０分以上であってもよい。一方、ＭＦＲは、好ましくは８０ｇ／１０分以下、より好ましくは５０ｇ／１０分以下、更に好ましくは４０ｇ／１０分以下であり、３０ｇ／１０分以下であってもよい。インフレーション成形で得られるフィルムの表面粗さを小さくしやすい点からは、２５ｇ／１０分以下であってよく、１０ｇ／１０分未満であってもよい。
本発明において、ＭＦＲは、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）をペレット化し、ＪＩＳ Ｋ７２１０－１：２０１４「プラスチック－熱可塑性プラスチックのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）及びメルトボリュームフローレイト（ＭＶＲ）の求め方－第１部：標準的試験方法」に準拠して、試験条件：２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定する値である。なお、ペレット化は、後述の実施例に記載した「造粒」と同様に行うものとする。
分岐状ポリプロピレン系樹脂のＭＦＲは、（ｉ）ポリプロピレン系樹脂の重合の際の温度および／または圧力の変更および／または（ｉｉ）ポリプロピレン系樹脂の重合の際に水素そのほかの連鎖移動剤をモノマーに添加することで、調整できる。
【0016】
特性（Ｘ－２）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション成形のしやすさから、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られるｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．５～４．０である。
Ｍｚ、Ｍｗ、数平均分子量（Ｍｎ）は、それぞれ重合体の平均分子量を表す指標である。Ｍｚは高分子量側の比重が高くなる平均分子量の指標であり、Ｍｎは低分子量側の比重が高くなる平均分子量の指標であり、Ｍｗはその中間の平均分子量の指標である。また、それぞれの比、Ｍｗ／Ｍｎ、Ｍｚ／Ｍｗはその重合体の分子量分布の広がりの指標である。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション成形のしやすさから、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られるｚ平均分子量（Ｍｚ）と重量平均分子量（Ｍｗ）との比（Ｍｚ／Ｍｗ）が２．５～４．０である。
Ｍｚ、Ｍｗ、数平均分子量（Ｍｎ）は、それぞれ重合体の平均分子量を表す指標である。Ｍｚは高分子量側の比重が高くなる平均分子量の指標であり、Ｍｎは低分子量側の比重が高くなる平均分子量の指標であり、Ｍｗはその中間の平均分子量の指標である。また、それぞれの比、Ｍｗ／Ｍｎ、Ｍｚ／Ｍｗはその重合体の分子量分布の広がりの指標である。
【0017】
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）において、緩和時間の長い成分が適度な量で存在すること、及び溶融張力の低下を抑制する観点から、Ｍｚ／Ｍｗは、２．５～４．０である。Ｍｚ／Ｍｗの上限は、好ましくは３．６以下であり、より好ましくは３．４以下であり、更に好ましくは３．２以下である。Ｍｚ／Ｍｗの下限は好ましくは２．６以上であり、より好ましくは２．８以上であり、更に好ましくは２．９以上である。
【0018】
また、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション成形のしやすさから、ＧＰＣによって得られるＭｗとＭｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、３．０～７．０であってもよい。Ｍｗ／Ｍｎの上限は、６．０以下であってもよく、５．０以下であってもよく、４．５以下であってもよく、４．３以下であってもよい。一方、Ｍｗ／Ｍｎの下限は、３．２以上であってもよく、３．３以上であってもよい。
さらに、分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション成形のしやすさから、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のＭｗは、１５．０万～３５．０万であってよく、１８．０万～３３．０万であってもよく、２０．０万～３２．０万であってもよい。
さらに、分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション成形のしやすさから、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のＭｗは、１５．０万～３５．０万であってよく、１８．０万～３３．０万であってもよく、２０．０万～３２．０万であってもよい。
【0019】
Ｍｚ、Ｍｗ、Ｍｎ、Ｍｗ／Ｍｎ、Ｍｚ／Ｍｗの値は、いずれもＧＰＣによって得られる。その測定法、測定機器の詳細は以下のとおりである。
・装置：Ｗａｔｅｒｓ社製ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ、１５０Ｃ）
・検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製ＭＩＲＡＮ、１Ａ、ＩＲ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
・カラム：昭和電工社製ＡＴ－８０６ＭＳ（３本）
・移動相溶媒：ｏ－ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）
・測定温度：１４０℃
・流速：１．０ｍＬ／分
・注入量：０．２ｍＬ
測定試料の調製は、以下のように行う。試料とＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む）を用いて、１ｍｇ／ｍＬの溶液を調製し、１４０℃で約１時間要して前記試料を溶解させ、測定試料を調製する。
なお、得られたクロマトグラムのベースラインと区間は、図１のように定める。
また、ＧＰＣ測定で得られた保持容量から分子量への換算は、あらかじめ作成しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行う。使用する標準ポリスチレンは、いずれも東ソー社製の以下の銘柄である：Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００。
各々の標品が０．５ｍｇ／ｍＬとなるようにＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのＢＨＴを含む）に溶解させた溶液を、０．２ｍＬ注入して、較正曲線を作成する。較正曲線は、最小二乗法で近似して得られる三次式を用いる。
分子量への換算に使用する粘度式：［η］＝Ｋ×Ｍαは、以下の数値を用いる。
・ＰＳ：Ｋ＝１．３８×１０－４、α＝０．７
・ＰＰ：Ｋ＝１．０３×１０－４、α＝０．７８
・装置：Ｗａｔｅｒｓ社製ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ、１５０Ｃ）
・検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製ＭＩＲＡＮ、１Ａ、ＩＲ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
・カラム：昭和電工社製ＡＴ－８０６ＭＳ（３本）
・移動相溶媒：ｏ－ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）
・測定温度：１４０℃
・流速：１．０ｍＬ／分
・注入量：０．２ｍＬ
測定試料の調製は、以下のように行う。試料とＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む）を用いて、１ｍｇ／ｍＬの溶液を調製し、１４０℃で約１時間要して前記試料を溶解させ、測定試料を調製する。
なお、得られたクロマトグラムのベースラインと区間は、図１のように定める。
また、ＧＰＣ測定で得られた保持容量から分子量への換算は、あらかじめ作成しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行う。使用する標準ポリスチレンは、いずれも東ソー社製の以下の銘柄である：Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００。
各々の標品が０．５ｍｇ／ｍＬとなるようにＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのＢＨＴを含む）に溶解させた溶液を、０．２ｍＬ注入して、較正曲線を作成する。較正曲線は、最小二乗法で近似して得られる三次式を用いる。
分子量への換算に使用する粘度式：［η］＝Ｋ×Ｍαは、以下の数値を用いる。
・ＰＳ：Ｋ＝１．３８×１０－４、α＝０．７
・ＰＰ：Ｋ＝１．０３×１０－４、α＝０．７８
【0020】
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のＧＰＣで測定する平均分子量、分子量分布（Ｍｚ、Ｍｗ、Ｍｎ、Ｍｗ／Ｍｎ、Ｍｚ／Ｍｗ）及びこれらのバランスは、重合条件、例えば触媒種の選択、重合温度、モノマー濃度、水素の量等によって調整できる。
【0021】
特性（Ｘ－２－２）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ＧＰＣによって得られる積分分子量分布曲線において、分子量が２００万以上の成分の割合（Ｗ２００万）と分子量が１００万以上の成分の割合（Ｗ１００万）の比（Ｗ２００万／Ｗ１００万）とＭＦＲとが下記の式（２）を満たすことが好ましい。
（Ｗ２００万／Ｗ１００万）＜－０．０５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．３４ 式（２）
Ｗ２００万／Ｗ１００万は、高分子量領域の成分量に対するその中でもさらに高分子量な成分量の比である。前記式（２）は、Ｗ２００万／Ｗ１００万がＭＦＲの増加に対して負の相関がある関数と考えて、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、実施例と同水準の流動性を有する従来技術の参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ）のデータに基づき、Ｗ２００万／Ｗ１００万とＭＦＲとの関係式を近似的に決定した。Ｗ２００万／Ｗ１００万とＭＦＲとの関係式は、成形時の高速延伸特性が向上する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と当該効果に劣る参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ）を区別するように近似的に決定した（図２参照）。
前記式（２）を満たすということは、Ｗ２００万／Ｗ１００万がＭＦＲ見合いで特定の値未満であることを示す。すなわち、分子量１００万以上の高分子量の成分量に対して、それよりもさらに高分子量な分子量２００万以上の成分量が相対的に少ないことを表す。
ＭＦＲ見合いでＷ２００万／Ｗ１００万が上記の範囲にあると、緩和時間の長い成分が多くなりすぎることが抑制され、高速延伸特性は維持されると考えられる。よって、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、前記式（２）を満たすことが好ましい。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ＧＰＣによって得られる積分分子量分布曲線において、分子量が２００万以上の成分の割合（Ｗ２００万）と分子量が１００万以上の成分の割合（Ｗ１００万）の比（Ｗ２００万／Ｗ１００万）とＭＦＲとが下記の式（２）を満たすことが好ましい。
（Ｗ２００万／Ｗ１００万）＜－０．０５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋０．３４ 式（２）
Ｗ２００万／Ｗ１００万は、高分子量領域の成分量に対するその中でもさらに高分子量な成分量の比である。前記式（２）は、Ｗ２００万／Ｗ１００万がＭＦＲの増加に対して負の相関がある関数と考えて、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、実施例と同水準の流動性を有する従来技術の参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ）のデータに基づき、Ｗ２００万／Ｗ１００万とＭＦＲとの関係式を近似的に決定した。Ｗ２００万／Ｗ１００万とＭＦＲとの関係式は、成形時の高速延伸特性が向上する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と当該効果に劣る参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ）を区別するように近似的に決定した（図２参照）。
前記式（２）を満たすということは、Ｗ２００万／Ｗ１００万がＭＦＲ見合いで特定の値未満であることを示す。すなわち、分子量１００万以上の高分子量の成分量に対して、それよりもさらに高分子量な分子量２００万以上の成分量が相対的に少ないことを表す。
ＭＦＲ見合いでＷ２００万／Ｗ１００万が上記の範囲にあると、緩和時間の長い成分が多くなりすぎることが抑制され、高速延伸特性は維持されると考えられる。よって、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、前記式（２）を満たすことが好ましい。
【0022】
また、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｗ１００万が１．００質量％以上、９．５０質量％以下であってよい。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、高分子量域の成分が存在することにより、溶融張力が増大すると考えられる。そこで、本発明では分子量が１００万以上の成分に着目し、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｗ１００万が１．００質量％以上であってよく、２．００質量％以上であってもよい。
一方、高分子量域の成分量が適度に存在することで、緩和時間の長い成分が適量維持され、高速延伸特性も維持されると考えられる。そこで、Ｗ１００万は、９．５０質量％以下であってもよく、８．００質量％以下であってもよく、６．００質量％以下であってもよく、５．００質量％以下であってもよい。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、高分子量域の成分が存在することにより、溶融張力が増大すると考えられる。そこで、本発明では分子量が１００万以上の成分に着目し、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｗ１００万が１．００質量％以上であってよく、２．００質量％以上であってもよい。
一方、高分子量域の成分量が適度に存在することで、緩和時間の長い成分が適量維持され、高速延伸特性も維持されると考えられる。そこで、Ｗ１００万は、９．５０質量％以下であってもよく、８．００質量％以下であってもよく、６．００質量％以下であってもよく、５．００質量％以下であってもよい。
【0023】
さらに、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｗ２００万が２．００質量％以下であってよい。
上記と同様に、非常に高い分子量域の成分量が適度に存在することで、極端に緩和時間の長い成分が適度に維持され、高速延伸特性も維持されると考えられる。そこで、本発明では分子量が２００万以上の成分に着目し、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｗ２００万が、２．００質量％以下であってもよく、１．００質量％以下であってもよく、０．７０質量％以下であってもよい。本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｗ２００万が、０．０５質量％以上であってよい。
上記と同様に、非常に高い分子量域の成分量が適度に存在することで、極端に緩和時間の長い成分が適度に維持され、高速延伸特性も維持されると考えられる。そこで、本発明では分子量が２００万以上の成分に着目し、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｗ２００万が、２．００質量％以下であってもよく、１．００質量％以下であってもよく、０．７０質量％以下であってもよい。本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｗ２００万が、０．０５質量％以上であってよい。
【0024】
さらに、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｗ２００万／Ｗ１００万が０．２５以下であってよく、０．２０以下であってよく、０．１７以下であってよい。
上記と同様に、Ｗ２００万／Ｗ１００万が上記の範囲にあると、緩和時間の長い成分が多くなりすぎることが抑制され、高速延伸特性は維持されると考えられる。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｗ２００万／Ｗ１００万が、０．０２以上であってよく、０．０３以上であってよく、０．０５以上であってよい。
上記と同様に、Ｗ２００万／Ｗ１００万が上記の範囲にあると、緩和時間の長い成分が多くなりすぎることが抑制され、高速延伸特性は維持されると考えられる。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｗ２００万／Ｗ１００万が、０．０２以上であってよく、０．０３以上であってよく、０．０５以上であってよい。
【0025】
本発明において、Ｗ１００万及びＷ２００万は、ＧＰＣによって得られる積分分子量分布曲線（全量を１に規格化）において、分子量（Ｍ）が１００万（Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．０）、分子量（Ｍ）が２００万（Ｌｏｇ（Ｍ）＝６．３）までの積分値を、１から減じた値に、１００を乗じた値として定義する。積分分子量分布曲線の一例を図３に示す。
本発明において、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のＷ１００万及びＷ２００万は、特性（Ｘ－２）で説明したのと同様に、重合条件、例えば触媒種の選択、重合温度、モノマー濃度、水素の量等によって調整できる。
本発明において、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のＷ１００万及びＷ２００万は、特性（Ｘ－２）で説明したのと同様に、重合条件、例えば触媒種の選択、重合温度、モノマー濃度、水素の量等によって調整できる。
【0026】
特性（Ｘ－３）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、インフレーション成形法によって作製するフィルムの品質向上の点から、３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．６０～０．７５である。
分岐指数ｇ’は、長鎖分岐構造を有するポリマーの固有粘度［η］ｂｒと同じ分子量を有する線状ポリマーの固有粘度［η］ｌｉｎとの比（［η］ｂｒ／［η］ｌｉｎ）によって与えられる。ポリマー分子に長鎖分岐構造が存在すると、同じ分子量の線状ポリマー分子と比較して慣性半径が小さくなり、固有粘度が小さくなることから、ｇ’は１．０よりも小さな値をとる。また、分岐構造の量が同じでも分岐鎖長が長いと、同じ分子量の線状ポリマー分子と比較して慣性半径が小さくなり、固有粘度が小さくなることから、ｇ’は１．０よりも小さな値をとる。線状ポリマーは、定義上、１．０となる。
ｇ’の定義は、「Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ ｉｎ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒａｃｔａｒｉｚａｔｉｏｎ－４」（Ｊ．Ｖ． Ｄａｗｋｉｎｓ ｅｄ． Ａｐｐｌｉｅｄ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ、１９８４）に記載されており、当業者にとって公知の指標である。
ｇ’は、３Ｄ－ＧＰＣを使用することによって、Ｍａｂｓの関数として得ることができる。
本明細書において、３Ｄ－ＧＰＣとは、３つの検出器が接続されたＧＰＣ装置をいう。
係る３つの検出器は、示差屈折計（ＲＩ）、粘度検出器（Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ）及び多角度レーザー光散乱検出器（ＭＡＬＬＳ）である。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、インフレーション成形法によって作製するフィルムの品質向上の点から、３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．６０～０．７５である。
分岐指数ｇ’は、長鎖分岐構造を有するポリマーの固有粘度［η］ｂｒと同じ分子量を有する線状ポリマーの固有粘度［η］ｌｉｎとの比（［η］ｂｒ／［η］ｌｉｎ）によって与えられる。ポリマー分子に長鎖分岐構造が存在すると、同じ分子量の線状ポリマー分子と比較して慣性半径が小さくなり、固有粘度が小さくなることから、ｇ’は１．０よりも小さな値をとる。また、分岐構造の量が同じでも分岐鎖長が長いと、同じ分子量の線状ポリマー分子と比較して慣性半径が小さくなり、固有粘度が小さくなることから、ｇ’は１．０よりも小さな値をとる。線状ポリマーは、定義上、１．０となる。
ｇ’の定義は、「Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ ｉｎ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒａｃｔａｒｉｚａｔｉｏｎ－４」（Ｊ．Ｖ． Ｄａｗｋｉｎｓ ｅｄ． Ａｐｐｌｉｅｄ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ、１９８４）に記載されており、当業者にとって公知の指標である。
ｇ’は、３Ｄ－ＧＰＣを使用することによって、Ｍａｂｓの関数として得ることができる。
本明細書において、３Ｄ－ＧＰＣとは、３つの検出器が接続されたＧＰＣ装置をいう。
係る３つの検出器は、示差屈折計（ＲＩ）、粘度検出器（Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ）及び多角度レーザー光散乱検出器（ＭＡＬＬＳ）である。
【0027】
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、絶対分子量Ｍａｂｓの重量平均分子量（Ｍｗａｂｓ）が１００万未満であってよく、また、ＭｗａｂｓからＭａｂｓ＝１００万の高分子量領域に分岐構造をもつことが、高い溶融張力をもつ点から好ましいと考えられる。
したがって、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ｇ’（１００万）が０．７５以下であり、好ましくは０．７４以下、より好ましくは０．７２以下である。一方、Ｍａｂｓ＝１００万の高分子量領域に分岐構造が適度に存在し、導入されている分岐構造の分岐鎖長が適度な長さであると、極端に緩和時間の長い成分が多くなりすぎることが抑制されて高速延伸特性も維持できると考えられる。そのため、ｇ’（１００万）は、０．６０以上であり、好ましくは０．６２以上、より好ましくは０．６５以上である。
このように、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、高分子量成分に相当するＭａｂｓ＝１００万の分子量領域に分岐構造をもつ成分の量が特定範囲で適切に多いことにより、溶融強度が増大し、非線形性粘弾性特性として伸長粘度の測定において歪硬化度（ＳＨＩ）や溶融張力（ＭＴ）が大きくなると考えられる。重合体全体として分岐数が多くても、高分子量成分に相当するＭａｂｓ＝１００万の部分に分岐をもつ成分の量が少ないと、ＳＨＩは大きくならない。一方で、本発明の分岐状プロピレン重合体は、Ｍａｂｓ＝１００万に適度な量の分岐構造を有し、さらに導入されている分岐構造の分岐鎖長が長すぎないため、高速延伸特性の悪化を抑制できると考えられる。
したがって、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ｇ’（１００万）が０．７５以下であり、好ましくは０．７４以下、より好ましくは０．７２以下である。一方、Ｍａｂｓ＝１００万の高分子量領域に分岐構造が適度に存在し、導入されている分岐構造の分岐鎖長が適度な長さであると、極端に緩和時間の長い成分が多くなりすぎることが抑制されて高速延伸特性も維持できると考えられる。そのため、ｇ’（１００万）は、０．６０以上であり、好ましくは０．６２以上、より好ましくは０．６５以上である。
このように、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、高分子量成分に相当するＭａｂｓ＝１００万の分子量領域に分岐構造をもつ成分の量が特定範囲で適切に多いことにより、溶融強度が増大し、非線形性粘弾性特性として伸長粘度の測定において歪硬化度（ＳＨＩ）や溶融張力（ＭＴ）が大きくなると考えられる。重合体全体として分岐数が多くても、高分子量成分に相当するＭａｂｓ＝１００万の部分に分岐をもつ成分の量が少ないと、ＳＨＩは大きくならない。一方で、本発明の分岐状プロピレン重合体は、Ｍａｂｓ＝１００万に適度な量の分岐構造を有し、さらに導入されている分岐構造の分岐鎖長が長すぎないため、高速延伸特性の悪化を抑制できると考えられる。
【0028】
特性（Ｘ－３－２）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、上記特性（３）と同様に、緩和時間の長い成分が適度に存在することで高速延伸特性を維持することができると考えられることから、３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、Ｍｗａｂｓでの分岐指数ｇ’（Ｍｗａｂｓ）は、０．７０～０．９０であってよい。
ｇ’（Ｍｗａｂｓ）の下限は、０．７３以上であってよく、０．７５以上であってもよく、その上限は、０．８７以下であってよく、０．８６以下であってもよい。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、上記特性（３）と同様に、緩和時間の長い成分が適度に存在することで高速延伸特性を維持することができると考えられることから、３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、Ｍｗａｂｓでの分岐指数ｇ’（Ｍｗａｂｓ）は、０．７０～０．９０であってよい。
ｇ’（Ｍｗａｂｓ）の下限は、０．７３以上であってよく、０．７５以上であってもよく、その上限は、０．８７以下であってよく、０．８６以下であってもよい。
【0029】
特性（Ｘ－３－３）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）とｇ’（１００万）とが下記の式（３）を満たしていてもよい。
０．１０≦ｇ’（Ｍｗａｂｓ）－ｇ’（１００万） 式（３）
上記のように、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）では、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）とｇ’（１００万）の差が大きいことにより、緩和時間が長い成分が多くなり、溶融強度を大きくすることができると考えられる。
さらに、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）とｇ’（１００万）とが下記の式（３－２）を満たしていてもよい。
ｇ’（Ｍｗａｂｓ）－ｇ’（１００万）≦０．２０ 式（３－２）
上記のように、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）では、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）とｇ’（１００万）の差が大きすぎないことが、極端に長い緩和時間をもつ成分が相対的に多くなりすぎず、高速延伸特性が良くなる点から好ましいと考えられる。
また、本発明の分岐状ポリプロピレン系重合体は、分岐分布が、上記範囲にあることにより、全体としての溶融強度と高速延伸特性のバランスを保つことができる点から好ましいと考えられる。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）とｇ’（１００万）とが下記の式（３）を満たしていてもよい。
０．１０≦ｇ’（Ｍｗａｂｓ）－ｇ’（１００万） 式（３）
上記のように、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）では、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）とｇ’（１００万）の差が大きいことにより、緩和時間が長い成分が多くなり、溶融強度を大きくすることができると考えられる。
さらに、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）とｇ’（１００万）とが下記の式（３－２）を満たしていてもよい。
ｇ’（Ｍｗａｂｓ）－ｇ’（１００万）≦０．２０ 式（３－２）
上記のように、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）では、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）とｇ’（１００万）の差が大きすぎないことが、極端に長い緩和時間をもつ成分が相対的に多くなりすぎず、高速延伸特性が良くなる点から好ましいと考えられる。
また、本発明の分岐状ポリプロピレン系重合体は、分岐分布が、上記範囲にあることにより、全体としての溶融強度と高速延伸特性のバランスを保つことができる点から好ましいと考えられる。
【0030】
Ｍａｂｓによる分子量分布及び、各分子量における分岐指数の測定方法は以下の通りである。検出器は、ＭＡＬＬＳ、ＲＩ、Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒの順で接続する。
・装置：Ｗａｔｅｒｓ社製Ａｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣＶ２０００（ＲＩ及びＶｉｓｃｏｍｅｔｅｒを装備したＧＰＣ）、Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ社製ＤＡＷＮ－Ｅ（ＭＡＬＬＳ）
・カラム：東ソー社製ＧＭＨＨＲ－Ｈ（Ｓ）ＨＴ（２本）
・移動相溶媒：１，２，４－トリクロロベンゼン（ＢＡＳＦジャパン社製酸化防止剤Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６を０．５ｍｇ／ｍＬの濃度で添加）
・測定温度：１４０℃
・流量：１ｍＬ／分
・試料濃度：１ｍｇ／ｍＬ
・注入量：０．２１７５ｍＬ
ＭＡＬＬＳから得られるＭａｂｓ、二乗平均慣性半径（Ｒｇ）及びＶｉｓｃｏｍｅｔｅｒから得られる固有粘度（［η］）を求めるにあたっては、ＭＡＬＬＳ付属のデータ処理ソフトＡＳＴＲＡ（ｖｅｒｓｉｏｎ４．７３．０４）を利用し、下記の文献を参考にして計算する。
参考文献：
１．Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ ｉｎ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ， ｖｏｌ．４． Ｅｓｓｅｘ： Ａｐｐｌｉｅｄ Ｓｃｉｅｎｃｅ； １９８４． Ｃｈａｐｔｅｒ１．
２．Ｐｏｌｙｍｅｒ， ４５， ６４９５－６５０５（２００４）
３．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ， ３３， ２４２４－２４３６（２０００）
４．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ， ３３， ６９４５－６９５２（２０００）
ｇ’は、サンプルを上記Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒで測定して得られる固有粘度（［η］ｂｒ）と、別途、線状ポリマーを測定して得られる固有粘度（［η］ｌｉｎ）との比（［η］ｂｒ／［η］ｌｉｎ）として算出する。
ここで、線状ポリマーとして市販のホモポリプロピレン（日本ポリプロ社製ノバテックＰＰ（登録商標）グレード名：ＦＹ６）を用いて［η］ｌｉｎを得る。線状ポリマーの［η］ｌｉｎの対数は、分子量の対数と線形の関係があることは、Ｍａｒｋ－Ｈｏｕｗｉｎｋ－Ｓａｋｕｒａｄａ式として公知であるから、［η］ｌｉｎは低分子量側や高分子量側に適宜外挿して数値を得ることができる。
・装置：Ｗａｔｅｒｓ社製Ａｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣＶ２０００（ＲＩ及びＶｉｓｃｏｍｅｔｅｒを装備したＧＰＣ）、Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ社製ＤＡＷＮ－Ｅ（ＭＡＬＬＳ）
・カラム：東ソー社製ＧＭＨＨＲ－Ｈ（Ｓ）ＨＴ（２本）
・移動相溶媒：１，２，４－トリクロロベンゼン（ＢＡＳＦジャパン社製酸化防止剤Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６を０．５ｍｇ／ｍＬの濃度で添加）
・測定温度：１４０℃
・流量：１ｍＬ／分
・試料濃度：１ｍｇ／ｍＬ
・注入量：０．２１７５ｍＬ
ＭＡＬＬＳから得られるＭａｂｓ、二乗平均慣性半径（Ｒｇ）及びＶｉｓｃｏｍｅｔｅｒから得られる固有粘度（［η］）を求めるにあたっては、ＭＡＬＬＳ付属のデータ処理ソフトＡＳＴＲＡ（ｖｅｒｓｉｏｎ４．７３．０４）を利用し、下記の文献を参考にして計算する。
参考文献：
１．Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ ｉｎ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ， ｖｏｌ．４． Ｅｓｓｅｘ： Ａｐｐｌｉｅｄ Ｓｃｉｅｎｃｅ； １９８４． Ｃｈａｐｔｅｒ１．
２．Ｐｏｌｙｍｅｒ， ４５， ６４９５－６５０５（２００４）
３．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ， ３３， ２４２４－２４３６（２０００）
４．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ， ３３， ６９４５－６９５２（２０００）
ｇ’は、サンプルを上記Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒで測定して得られる固有粘度（［η］ｂｒ）と、別途、線状ポリマーを測定して得られる固有粘度（［η］ｌｉｎ）との比（［η］ｂｒ／［η］ｌｉｎ）として算出する。
ここで、線状ポリマーとして市販のホモポリプロピレン（日本ポリプロ社製ノバテックＰＰ（登録商標）グレード名：ＦＹ６）を用いて［η］ｌｉｎを得る。線状ポリマーの［η］ｌｉｎの対数は、分子量の対数と線形の関係があることは、Ｍａｒｋ－Ｈｏｕｗｉｎｋ－Ｓａｋｕｒａｄａ式として公知であるから、［η］ｌｉｎは低分子量側や高分子量側に適宜外挿して数値を得ることができる。
【0031】
本発明において、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のｇ’（１００万）及びｇ’（Ｍｗａｂｓ）、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）－ｇ’（１００万）は、特性（Ｘ－２）で説明したのと同様に、重合条件、例えば触媒種の選択、重合温度、モノマー濃度、水素の量等を調整することで、調整することができる。中でも触媒種の選択により調整することが好ましく、特に制限はないが、複数のメタロセン化合物を含む触媒を利用したマクロモノマー共重合法における触媒種の選択により調整することが適当である。
【0032】
中でもｇ’（Ｍｗａｂｓ）－ｇ’（１００万）が、式（３）又は式（３－２）を満たすことは、複数の触媒種又は複数のメタロセン化合物による触媒の選択により調整することが好ましい。
例えば、複数の触媒種又は複数のメタロセン化合物による触媒ではなく単一の触媒種又は単一のメタロセン化合物による触媒（併せて以下、単一の触媒ということがある）を使用した場合、式（３）又は式（３－２）を満たさないと考えられる。単一の触媒では、生成するマクロモノマーの分子量分布が狭いため、分子量が大きく異なるマクロモノマーが供給されないことから、式（３）の値は小さくなる、又は式（３－２）の値は大きくなると予想されるからである。参考例２を例に挙げて説明すると（表２参照）、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）が大きいことから、Ｍｗａｂｓに短い分岐鎖をもつ成分がなく、この触媒が生成するマクロモノマーの分子量は大きいと推定される。一方、ｇ’（１００万）が小さいことから、高分子量領域（Ｍａｂｓ＝１００万）には分子量の大きいマクロモノマーによる分岐成分が存在していると推定される。このように、分子量分布が狭いマクロモノマーを生成する単一の触媒では、例えばｇ’（Ｍｗａｂｓ）－ｇ’（１００万）が大きくなり、式（３－２）が満たされない。
例えば、複数の触媒種又は複数のメタロセン化合物による触媒ではなく単一の触媒種又は単一のメタロセン化合物による触媒（併せて以下、単一の触媒ということがある）を使用した場合、式（３）又は式（３－２）を満たさないと考えられる。単一の触媒では、生成するマクロモノマーの分子量分布が狭いため、分子量が大きく異なるマクロモノマーが供給されないことから、式（３）の値は小さくなる、又は式（３－２）の値は大きくなると予想されるからである。参考例２を例に挙げて説明すると（表２参照）、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）が大きいことから、Ｍｗａｂｓに短い分岐鎖をもつ成分がなく、この触媒が生成するマクロモノマーの分子量は大きいと推定される。一方、ｇ’（１００万）が小さいことから、高分子量領域（Ｍａｂｓ＝１００万）には分子量の大きいマクロモノマーによる分岐成分が存在していると推定される。このように、分子量分布が狭いマクロモノマーを生成する単一の触媒では、例えばｇ’（Ｍｗａｂｓ）－ｇ’（１００万）が大きくなり、式（３－２）が満たされない。
【0033】
特性（Ｘ－４）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、インフレーション成形法によって作製するフィルムの品質向上の点から、動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）ｋＪ／ｍｏｌとＭＦＲとが下記の式（１）を満たす。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋６６ 式（１）
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、インフレーション成形法によって作製するフィルムの品質向上の点から、動的粘弾性を測定して得られる流動活性化エネルギー（Ｅａ）ｋＪ／ｍｏｌとＭＦＲとが下記の式（１）を満たす。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋６６ 式（１）
【0034】
一般に物体の粘性は温度の上昇に伴い減少し、その粘度の対数ｌｎηは絶対温度の逆数１／Ｔに比例し、下式で表されることが古くから経験的にも知られている（化学辞典 第２版 「アンドレ―ドの粘度式」）。
【0035】
【数1】
Ｅａ：流動活性化エネルギー
Ｒ：気体定数
【0036】
このエネルギー項Ｅａは、アレニウスの化学反応における反応速度を流動に見立てた場合の活性化エネルギーに相当するもので、流動活性化エネルギーと呼ばれる。
「Ｅａが高い」とは、「流動させるためのエネルギーが大きい」ということである。分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の場合には、分岐量が多かったり、また分岐長が長かったりすると分子鎖の絡み合いが増え、分子鎖を流動させるためのエネルギーが大きくなると考えられる。すなわちＥａは、主に重合体中の長鎖分岐の量や長さ等に依存する。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）では、インフレーション成形法によって作製するフィルムの品質向上及び加工性を得るために適切な分岐特性を得る指標としてＥａに着目し、ＥａとＭＦＲとの関係を特定した。
「Ｅａが高い」とは、「流動させるためのエネルギーが大きい」ということである。分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の場合には、分岐量が多かったり、また分岐長が長かったりすると分子鎖の絡み合いが増え、分子鎖を流動させるためのエネルギーが大きくなると考えられる。すなわちＥａは、主に重合体中の長鎖分岐の量や長さ等に依存する。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）では、インフレーション成形法によって作製するフィルムの品質向上及び加工性を得るために適切な分岐特性を得る指標としてＥａに着目し、ＥａとＭＦＲとの関係を特定した。
【0037】
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、フィルムの品質向上及び加工性を得る点から、Ｅａは５５．０ｋＪ／ｍｏｌ以上であってよく、５８．０ｋＪ／ｍｏｌ以上であってもよく、一方で、７０．０ｋＪ／ｍｏｌ以下であってよい。
【0038】
前記式（１）を満たすということは、すなわち、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、動的粘弾性を測定して得られるＥａが、ＭＦＲ見合いで特定の値以上にあることを示す。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｅａが、従来のプロピレン系重合体とは異なるＭＦＲ見合いの値になり、すなわち式（１）を満たすものである。
ＭＦＲ見合いでＥａが小さすぎると、分岐量、分岐長、分岐分布を含む分岐特性が不適切となり、成形時の高速延伸特性が悪くなってしまう。そこで、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、前記式（１）を満たす。
より好ましくは、下記の式（１－２）を満たすものであってよい。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋７２ 式（１－２）
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、Ｅａが、従来のプロピレン系重合体とは異なるＭＦＲ見合いの値になり、すなわち式（１）を満たすものである。
ＭＦＲ見合いでＥａが小さすぎると、分岐量、分岐長、分岐分布を含む分岐特性が不適切となり、成形時の高速延伸特性が悪くなってしまう。そこで、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、前記式（１）を満たす。
より好ましくは、下記の式（１－２）を満たすものであってよい。
Ｅａ≧－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋７２ 式（１－２）
【0039】
一般に、溶融樹脂の流動性を高くするとＥａは低下するため、必要な流動性と、成形時の高速延伸特性の向上に適した分岐特性の指標となるＥａを両立した分岐状ポリプロピレン系樹脂であることが望まれる。優れた流動性を有しながら式（１）を満たす分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、溶融樹脂の流動性と分岐特性が高度にバランスされたものであるといえる。なお、前記式は、ＥａはＭＦＲの増加に対して負の相関がある関数と考えて、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、実施例と同水準の流動性を有する従来技術の参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ）のデータに基づき、Ｅａ及びＭＦＲの関係式を近似的に決定した。Ｅａ及びＭＦＲの関係式は、成形時の高速延伸特性が向上する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と当該効果に劣る参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ）を区別するように近似的に決定した（図４参照）。
【0040】
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、分岐量、分岐長、分岐分布を含む分岐特性が成形時の高速延伸特性の向上に適していることから、ＭＦＲ見合いでの流動活性化エネルギー（Ｅａ）が高いと推定される。
ＭＦＲ見合いでＥａが高いと、同じＭＦＲの分岐状ポリプロピレン系樹脂と比べて成形加工時の押出負荷をより低減できると考えられる。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、上記式（１）を満たすことから、成形加工時の押出負荷を低減しつつ高速延伸特性を高めることができる。
ＭＦＲ見合いでＥａが高いと、同じＭＦＲの分岐状ポリプロピレン系樹脂と比べて成形加工時の押出負荷をより低減できると考えられる。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、上記式（１）を満たすことから、成形加工時の押出負荷を低減しつつ高速延伸特性を高めることができる。
【0041】
ＭＦＲ見合いでのＥａの上限値は特に限定されるものではないが、下記の式（１－３）を満たすものであってよく、下記の式（１－４）を満たすものであってもよい。
Ｅａ≦－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋８２ 式（１－３）
Ｅａ≦－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋７７ 式（１－４）
Ｅａ≦－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋８２ 式（１－３）
Ｅａ≦－１２．５×ｌｏｇ（ＭＦＲ）＋７７ 式（１－４）
【0042】
Ｅａは、溶融粘弾性の測定において、温度－時間重ね合わせ原理に基づいて、マスターカーブを作成する際のシフトファクター（ａＴ）からアレニウス型方程式により算出される数値である。本発明において、当該マスターカーブは、２００℃での溶融複素粘度（単位：Ｐａ・秒）の角周波数（単位：ｒａｄ／秒）依存性を示す曲線である。Ｅａは以下に示す方法で求められる。
まず、１８０℃、２００℃、２２０℃の３つの温度について、それぞれの温度（Ｔ、単位：℃）における分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の溶融複素粘度－角周波数曲線を求める。温度－時間重ね合わせ原理に基づいて、各溶融複素粘度－角周波数曲線を、２００℃での融複素粘度－角周波数曲線に重ね合わせて、それぞれのシフトファクター（ａＴ）を求める。それぞれの温度（Ｔ）と、各温度（Ｔ）でのａＴとから、最小自乗法により［ｌｎ（ａＴ）］と［１／（Ｔ＋２７３．１６）］との一次近似式（下記式（４））を算出する。次に、該一次式の傾きｍと下記式（５）とからＥａを求める。
ｌｎ（ａＴ）＝ｍ（１／（Ｔ＋２７３．１６））＋ｎ 式（４）
Ｅａ＝｜０．００８３１４×ｍ｜ 式（５）
ａＴ：シフトファクター
Ｅａ：流動活性化エネルギー（単位：ｋＪ／ｍｏｌ）
Ｔ：温度（単位：℃）
上記計算には、市販のソフトウェアを用いてもよく、該ソフトウェアとしては、ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製Ｔｒｉｏｓ等が挙げられる。
なお、ａＴは、それぞれの温度（Ｔ）における溶融複素粘度－角周波数の両対数曲線を、ｘ軸（角周波数）及びｙ軸（溶融複素粘度）方向に移動させて、２００℃での溶融複素粘度－角周波数曲線に重ね合わせた際のｘ軸方向の移動量である。
上記の溶融複素粘度－角周波数曲線の測定は、粘弾性測定装置（例えば、ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製ＡＲＥＳ－Ｇ２）を用い、窒素雰囲気下、下記の条件で行われる。
プロピレン系重合体を、気泡が入らないように１８０℃で５分間プレスして圧縮成形し、厚さ２．０ｍｍ、直径２５ｍｍの円盤状の測定用サンプルとする。サンプルの測定は、１８０℃、２００℃、２２０℃の３つの温度について、各温度で保温された直径２５ｍｍの平行円板を使用し、厚さ２．０ｍｍの測定用サンプルを厚さ１．５ｍｍまで圧縮後に行う。
・ジオメトリー：パラレルプレート
・プレート直径：２５ｍｍ
・プレート間隔：２ｍｍ
・ストレイン：５％
・角周波数：０．０１～１００ｒａｄ／秒
まず、１８０℃、２００℃、２２０℃の３つの温度について、それぞれの温度（Ｔ、単位：℃）における分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の溶融複素粘度－角周波数曲線を求める。温度－時間重ね合わせ原理に基づいて、各溶融複素粘度－角周波数曲線を、２００℃での融複素粘度－角周波数曲線に重ね合わせて、それぞれのシフトファクター（ａＴ）を求める。それぞれの温度（Ｔ）と、各温度（Ｔ）でのａＴとから、最小自乗法により［ｌｎ（ａＴ）］と［１／（Ｔ＋２７３．１６）］との一次近似式（下記式（４））を算出する。次に、該一次式の傾きｍと下記式（５）とからＥａを求める。
ｌｎ（ａＴ）＝ｍ（１／（Ｔ＋２７３．１６））＋ｎ 式（４）
Ｅａ＝｜０．００８３１４×ｍ｜ 式（５）
ａＴ：シフトファクター
Ｅａ：流動活性化エネルギー（単位：ｋＪ／ｍｏｌ）
Ｔ：温度（単位：℃）
上記計算には、市販のソフトウェアを用いてもよく、該ソフトウェアとしては、ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製Ｔｒｉｏｓ等が挙げられる。
なお、ａＴは、それぞれの温度（Ｔ）における溶融複素粘度－角周波数の両対数曲線を、ｘ軸（角周波数）及びｙ軸（溶融複素粘度）方向に移動させて、２００℃での溶融複素粘度－角周波数曲線に重ね合わせた際のｘ軸方向の移動量である。
上記の溶融複素粘度－角周波数曲線の測定は、粘弾性測定装置（例えば、ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製ＡＲＥＳ－Ｇ２）を用い、窒素雰囲気下、下記の条件で行われる。
プロピレン系重合体を、気泡が入らないように１８０℃で５分間プレスして圧縮成形し、厚さ２．０ｍｍ、直径２５ｍｍの円盤状の測定用サンプルとする。サンプルの測定は、１８０℃、２００℃、２２０℃の３つの温度について、各温度で保温された直径２５ｍｍの平行円板を使用し、厚さ２．０ｍｍの測定用サンプルを厚さ１．５ｍｍまで圧縮後に行う。
・ジオメトリー：パラレルプレート
・プレート直径：２５ｍｍ
・プレート間隔：２ｍｍ
・ストレイン：５％
・角周波数：０．０１～１００ｒａｄ／秒
【0043】
本発明において、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のＥａとＭＦＲとが前記の式（１）を満たすには、特性（Ｘ－２）で説明したのと同様に、重合条件、例えば触媒種の選択、重合温度、モノマー濃度、水素の量等を調整することで可能となる。中でも触媒種の選択により調整することが好ましく、特に制限はないが、複数のメタロセン化合物を含む触媒を利用したマクロモノマー共重合法における触媒種の選択により調整することが適当である。
【0044】
特性（Ｘ－５）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、１３Ｃ－ＮＭＲで測定するメソトライアッド分率（ｍｍ）が９５．０％以上、９９．０％未満であることが好ましい。
特性（Ｘ－５－２）：
また、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、異種結合（［２，１結合］）量が０ｍｏｌ％～０．３０ｍｏｌ％、及び異種結合（［１，３結合］）量が０ｍｏｌ％～０．２５ｍｏｌ％であることが好ましい。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、１３Ｃ－ＮＭＲで測定するメソトライアッド分率（ｍｍ）が９５．０％以上、９９．０％未満であることが好ましい。
特性（Ｘ－５－２）：
また、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、異種結合（［２，１結合］）量が０ｍｏｌ％～０．３０ｍｏｌ％、及び異種結合（［１，３結合］）量が０ｍｏｌ％～０．２５ｍｏｌ％であることが好ましい。
【0045】
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の結晶性は、メソトライアッド分率（ｍｍ）やメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）で示される立体規則性と、［２，１結合］及び［１，３結合］で示される位置規則性の影響を受ける。すなわち、規則性欠損部分（立体不規則結合や異種結合部分）からラメラが折り返すことで結晶化が進行する。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、立体規則性及び位置規則性が上記の範囲にあると、せん断や伸長変形に起因する結晶化プロセスにより、成形加工時に徐々に冷却して固化していく間の樹脂の流動性と、固化していく間の溶融張力が向上すると考えられる。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、立体規則性及び位置規則性が上記の範囲にあると、せん断や伸長変形に起因する結晶化プロセスにより、成形加工時に徐々に冷却して固化していく間の樹脂の流動性と、固化していく間の溶融張力が向上すると考えられる。
【0046】
そこで、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）が固化時の溶融張力を向上させるために、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のｍｍは、９５．０％以上が好ましく、９６．０％以上がより好ましく、９７．０％以上が更に好ましい。
一方、ｍｍが高すぎると、剛性、ヤング率が高くなり、フィルムのコシが強くなりすぎるおそれがあることから、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のｍｍは、９９．０％未満が好ましく、９８．５％以下が好ましく、９８．２％以下がより好ましい。
一方、ｍｍが高すぎると、剛性、ヤング率が高くなり、フィルムのコシが強くなりすぎるおそれがあることから、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のｍｍは、９９．０％未満が好ましく、９８．５％以下が好ましく、９８．２％以下がより好ましい。
【0047】
同様に、固化時の溶融張力向上の観点から、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の［２，１結合］量は、０ｍｏｌ％～０．３０ｍｏｌ％が好ましく、０ｍｏｌ％～０．２５ｍｏｌ％がより好ましく、０ｍｏｌ％～０．２０ｍｏｌ％が更に好ましく、０．０３０ｍｏｌ％～０．２５ｍｏｌ％がより更に好ましく、０．０５ｍｏｌ％～０．２０ｍｏｌ％が特に好ましい。当該［２，１結合］量の上限値は０．１５ｍｏｌ％以下であってもよい。また、前記［２，１結合］量との組み合わせにおいて、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の［１，３結合］量は、０ｍｏｌ％～０．２５ｍｏｌ％が好ましく、０ｍｏｌ％～０．２０ｍｏｌ％がより好ましく，０ｍｏｌ％～０．１５ｍｏｌ％が更に好ましく、０．０５ｍｏｌ％～０．２０ｍｏｌ％がより更に好ましく、０．１０ｍｏｌ％～０．１５ｍｏｌ％が特に好ましい。
【0048】
１３Ｃ－ＮＭＲで測定するｍｍ、［２，１結合］及び［１，３結合］量の測定方法と算出方法は以下の通りである。
試料２００ｍｇをｏ－ジクロロベンゼン／重水素化臭化ベンゼン（Ｃ６Ｄ５Ｂｒ）＝２／１（体積比）２．４ｍｌ及び化学シフトの基準物質であるヘキサメチルジシロキサンと共に内径１０ｍｍφのＮＭＲ試料管に入れ、１５０℃のブロックヒーターで均一に溶解することで、測定試料を調製する。
（１Ｈ－ＮＭＲ）
・装置：ブルカー・バイオスピン社製ＡＶ４００型ＮＭＲ装置
・プローブ：１０ｍｍφクライオプローブ
・試料温度：１２０℃
・パルス角：４．５°
・パルス間隔：２秒
・積算回数：１０２４回
・化学シフト：化学シフトはヘキサメチルジシロキサンのプロトンシグナルを０．０９ｐｐｍに設定し、他のプロトンによるシグナルの化学シフトはこれを基準とする。
（１３Ｃ－ＮＭＲ）
・装置：ブルカー・バイオスピン社製ＡＶ４００型ＮＭＲ装置
・プローブ：１０ｍｍφクライオプローブ
・試料温度：１２０℃
・パルス角：４５°
・パルス間隔：１７．２秒
・積算回数：３０７２回
・デカップリング条件：ブロードバンドデカップリング法
・化学シフト：化学シフトはヘキサメチルジシロキサンの１３Ｃシグナルを１．９８ｐｐｍに設定し、他の１３Ｃによるシグナルの化学シフトはこれを基準とする。
試料２００ｍｇをｏ－ジクロロベンゼン／重水素化臭化ベンゼン（Ｃ６Ｄ５Ｂｒ）＝２／１（体積比）２．４ｍｌ及び化学シフトの基準物質であるヘキサメチルジシロキサンと共に内径１０ｍｍφのＮＭＲ試料管に入れ、１５０℃のブロックヒーターで均一に溶解することで、測定試料を調製する。
（１Ｈ－ＮＭＲ）
・装置：ブルカー・バイオスピン社製ＡＶ４００型ＮＭＲ装置
・プローブ：１０ｍｍφクライオプローブ
・試料温度：１２０℃
・パルス角：４．５°
・パルス間隔：２秒
・積算回数：１０２４回
・化学シフト：化学シフトはヘキサメチルジシロキサンのプロトンシグナルを０．０９ｐｐｍに設定し、他のプロトンによるシグナルの化学シフトはこれを基準とする。
（１３Ｃ－ＮＭＲ）
・装置：ブルカー・バイオスピン社製ＡＶ４００型ＮＭＲ装置
・プローブ：１０ｍｍφクライオプローブ
・試料温度：１２０℃
・パルス角：４５°
・パルス間隔：１７．２秒
・積算回数：３０７２回
・デカップリング条件：ブロードバンドデカップリング法
・化学シフト：化学シフトはヘキサメチルジシロキサンの１３Ｃシグナルを１．９８ｐｐｍに設定し、他の１３Ｃによるシグナルの化学シフトはこれを基準とする。
【0049】
プロピレン単位３連鎖のメソトライアッド分率（ｍｍ）は、１３Ｃ－ＮＭＲにより測定された１３Ｃシグナルの積分強度を、下記式（６）に代入することにより求められる。
ｍｍ（％）＝Ｉｍｍ×１００／（Ｉｍｍ＋３×Ｉｍｒｒｍ） 式（６）
ここでＩｍｍは、プロピレン単位３連鎖がｍｍの結合様式に帰属される１３Ｃシグナルの積分強度を表し、化学シフトが２３．６～２１．１ｐｐｍの範囲のシグナルの積分強度（以下「Ｉ２３．６～２１．１」のように記載する）として算出する。Ｉｍｒｒｍは、プロピレン単位５連鎖がｍｒｒｍの結合様式に帰属される１３Ｃシグナルの積分強度を表し、Ｉ１９．９～１９．７で示される値である。
スペクトルの帰属は、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｊｏｕｎｒａｌ，１６巻，７１７頁（１９８４年），朝倉書店や、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８巻，６８７頁（１９７５年）や、Ｐｏｌｙｍｅｒ，３０巻，１３５０頁（１９８９年）を参考に行うことができる。化学シフト範囲は、重合体の分子量等で若干シフトするが、領域の識別は、容易である。
ｍｍ（％）＝Ｉｍｍ×１００／（Ｉｍｍ＋３×Ｉｍｒｒｍ） 式（６）
ここでＩｍｍは、プロピレン単位３連鎖がｍｍの結合様式に帰属される１３Ｃシグナルの積分強度を表し、化学シフトが２３．６～２１．１ｐｐｍの範囲のシグナルの積分強度（以下「Ｉ２３．６～２１．１」のように記載する）として算出する。Ｉｍｒｒｍは、プロピレン単位５連鎖がｍｒｒｍの結合様式に帰属される１３Ｃシグナルの積分強度を表し、Ｉ１９．９～１９．７で示される値である。
スペクトルの帰属は、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｊｏｕｎｒａｌ，１６巻，７１７頁（１９８４年），朝倉書店や、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８巻，６８７頁（１９７５年）や、Ｐｏｌｙｍｅｒ，３０巻，１３５０頁（１９８９年）を参考に行うことができる。化学シフト範囲は、重合体の分子量等で若干シフトするが、領域の識別は、容易である。
【0050】
［２，１結合］量及び［１，３結合］量は、１３Ｃ－ＮＭＲにより測定された１３Ｃシグナルの積分強度を用い、以下の式から求める。
［２，１結合］量（ｍｏｌ％）＝Ｉ２，１－Ｐ×１００／（Ｉ１，２－Ｐ＋Ｉ２，１－Ｐ＋Ｉ１，３－Ｐ）
［１，３結合］量（ｍｏｌ％）＝Ｉ１，３－Ｐ×１００／（Ｉ１，２－Ｐ＋Ｉ２，１－Ｐ＋Ｉ１，３－Ｐ）
ここで、Ｉ１，２－Ｐ、Ｉ２，１－Ｐ、Ｉ１，３－Ｐはそれぞれプロピレン単位が［１，２結合］、［２，１結合］、［１，３結合］の結合様式に帰属される１３Ｃシグナルの積分強度を表し、下記のように求める。
Ｉ１，２－Ｐ＝Ｉ４８．８０～４４．５０
Ｉ２，１－Ｐ＝（Ｉ３４．６８～３４．６３＋Ｉ３５．４７～３５．４０＋Ｉ３５．９４～３５．７０）／２
Ｉ１，３－Ｐ＝Ｉ３７．５０～３７．２０／２
［２，１結合］量（ｍｏｌ％）＝Ｉ２，１－Ｐ×１００／（Ｉ１，２－Ｐ＋Ｉ２，１－Ｐ＋Ｉ１，３－Ｐ）
［１，３結合］量（ｍｏｌ％）＝Ｉ１，３－Ｐ×１００／（Ｉ１，２－Ｐ＋Ｉ２，１－Ｐ＋Ｉ１，３－Ｐ）
ここで、Ｉ１，２－Ｐ、Ｉ２，１－Ｐ、Ｉ１，３－Ｐはそれぞれプロピレン単位が［１，２結合］、［２，１結合］、［１，３結合］の結合様式に帰属される１３Ｃシグナルの積分強度を表し、下記のように求める。
Ｉ１，２－Ｐ＝Ｉ４８．８０～４４．５０
Ｉ２，１－Ｐ＝（Ｉ３４．６８～３４．６３＋Ｉ３５．４７～３５．４０＋Ｉ３５．９４～３５．７０）／２
Ｉ１，３－Ｐ＝Ｉ３７．５０～３７．２０／２
【0051】
前記特性（Ｘ－５）及び（Ｘ－５－２）を満たすには、触媒種の選択、重合温度、モノマー濃度、水素量等の重合条件を調整することで可能となる。
【0052】
特性（Ｘ－６）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、成形時に高い溶融張力を保持する点から、１３Ｃ－ＮＭＲで測定する長鎖分岐数（ＬＣＢ数）が０．１個／１０００モノマー～０．５個／１０００モノマーであることが好ましく、０．２個／１０００モノマー～０．５個／１０００モノマーであることがより好ましい。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、成形時に高い溶融張力を保持する点から、１３Ｃ－ＮＭＲで測定する長鎖分岐数（ＬＣＢ数）が０．１個／１０００モノマー～０．５個／１０００モノマーであることが好ましく、０．２個／１０００モノマー～０．５個／１０００モノマーであることがより好ましい。
【0053】
ＬＣＢ数は、１３Ｃ－ＮＭＲにより、４９．００～４４．３３ｐｐｍのプロピレン主鎖のメチレン炭素の強度を１０００に規格化したときの、３１．７２～３１．６６ｐｐｍの分岐点の炭素（メチン炭素）及び４４．０９～４４．０３ｐｐｍ、４４．７８～４４．７２ｐｐｍ及び４４．９０～４４．８４ｐｐｍの分岐点の炭素（メチン炭素）に結合する３つのメチレン炭素のシグナル積分強度を用いて下式により算出し、１０００プロピレンモノマー当たりの数とする。
ＬＣＢ数＝［（Ｉ４４．０９～４４．０３＋Ｉ４４．７８～４４．７２＋Ｉ４４．９０～４４．８４＋Ｉ３１．７２～３１．６６）／４］／Ｉ４９．００～４４．３３
ＬＣＢ数を求める際の１３Ｃ－ＮＭＲ測定は、下記測定条件に変更する以外は、前記特性（Ｘ－５）の１３Ｃ－ＮＭＲ測定と同様に行うことができる。
・パルス間隔：４．２秒
・積算回数：２００００回
ＬＣＢ数＝［（Ｉ４４．０９～４４．０３＋Ｉ４４．７８～４４．７２＋Ｉ４４．９０～４４．８４＋Ｉ３１．７２～３１．６６）／４］／Ｉ４９．００～４４．３３
ＬＣＢ数を求める際の１３Ｃ－ＮＭＲ測定は、下記測定条件に変更する以外は、前記特性（Ｘ－５）の１３Ｃ－ＮＭＲ測定と同様に行うことができる。
・パルス間隔：４．２秒
・積算回数：２００００回
【0054】
前記特性（Ｘ－６）を満たすには、特性（Ｘ－４）で説明したのと同様に、重合条件、例えば触媒種の選択、重合温度、モノマー濃度、水素量等により調整できる。
【0055】
特性（Ｘ－７）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、歪速度（ｄε／ｄｔ）が１．０／秒での歪硬化度（ＳＨＩ＠１ｓ－１）が０．７０～２．５０であることが好ましい。
ここで、ＳＨＩ＠１ｓ－１とは、温度１８０℃、歪速度１．０／秒での伸長粘度（ηＥ）の測定において、ヘンキー歪（ε）が１から３の間の区間における、横軸にヘンキー歪の対数（ｌｏｇ（ε））、縦軸に伸長粘度の対数（ｌｏｇ（ηＥ））をプロットした場合の傾きである。
溶融張力を増加させて成形性を向上させるとともに、高速延伸特性を向上させる観点から、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のＳＨＩ＠１ｓ－１は、０．７０～２．５０が好ましく、０．８０～２．００がより好ましく、１．００～１．８０が更に好ましい。
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ＳＨＩ＠１ｓ－１がある程度大きい場合には、速い歪速度で緩和しない成分が当該重合体中に存在することにより伸長粘度が大きくなる。そのため、速い歪速度で歪硬化性をもたない直鎖状の重合体や、ＳＨＩ＠１ｓ－１が小さい重合体とくらべて、伸長粘度が高くなるために溶融張力が増加しており、シート成形、ブロー成形、熱成形、発泡成形での成形性がよくなると考えられる。
かかる観点から、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ＳＨＩ＠１ｓ－１が０．７０以上であることが好ましい。
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ＳＨＩ＠１ｓ－１が適度に大きいと、緩和しない成分又は緩和が長い成分の量が適度に維持された適度な分子量分布による歪硬化の発現で、高速インフレーション成形時の周期的なバブル振動を抑制され、高速延伸特性が維持される観点から、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ＳＨＩ＠１ｓ－１が２．５０以下であることが好ましい。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、歪速度（ｄε／ｄｔ）が１．０／秒での歪硬化度（ＳＨＩ＠１ｓ－１）が０．７０～２．５０であることが好ましい。
ここで、ＳＨＩ＠１ｓ－１とは、温度１８０℃、歪速度１．０／秒での伸長粘度（ηＥ）の測定において、ヘンキー歪（ε）が１から３の間の区間における、横軸にヘンキー歪の対数（ｌｏｇ（ε））、縦軸に伸長粘度の対数（ｌｏｇ（ηＥ））をプロットした場合の傾きである。
溶融張力を増加させて成形性を向上させるとともに、高速延伸特性を向上させる観点から、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のＳＨＩ＠１ｓ－１は、０．７０～２．５０が好ましく、０．８０～２．００がより好ましく、１．００～１．８０が更に好ましい。
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ＳＨＩ＠１ｓ－１がある程度大きい場合には、速い歪速度で緩和しない成分が当該重合体中に存在することにより伸長粘度が大きくなる。そのため、速い歪速度で歪硬化性をもたない直鎖状の重合体や、ＳＨＩ＠１ｓ－１が小さい重合体とくらべて、伸長粘度が高くなるために溶融張力が増加しており、シート成形、ブロー成形、熱成形、発泡成形での成形性がよくなると考えられる。
かかる観点から、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ＳＨＩ＠１ｓ－１が０．７０以上であることが好ましい。
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ＳＨＩ＠１ｓ－１が適度に大きいと、緩和しない成分又は緩和が長い成分の量が適度に維持された適度な分子量分布による歪硬化の発現で、高速インフレーション成形時の周期的なバブル振動を抑制され、高速延伸特性が維持される観点から、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、ＳＨＩ＠１ｓ－１が２．５０以下であることが好ましい。
【0056】
歪硬化度（ＳＨＩ）は、Ｐｏｌｙｍｅｒ，Ｖｏｌ．４２，ｐ．８６６３（２００１）に記載されているような一軸伸長粘度の測定によって求めることができる。本発明において、ＳＨＩ＠１ｓ－１は、以下の方法により測定する。
・装置：ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製ＡＲＥＳ－Ｇ２
・治具：ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製Ｅｘｔｅｎｔｉｏｎａｌ Ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ Ｆｉｘｔｕｒｅ
・測定温度：１８０℃
・歪速度：１．０／秒
・試験片の作製：プレス成形にて１８ｍｍ×１０ｍｍ、厚さ０．７ｍｍのシートを作製
・装置：ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製ＡＲＥＳ－Ｇ２
・治具：ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製Ｅｘｔｅｎｔｉｏｎａｌ Ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ Ｆｉｘｔｕｒｅ
・測定温度：１８０℃
・歪速度：１．０／秒
・試験片の作製：プレス成形にて１８ｍｍ×１０ｍｍ、厚さ０．７ｍｍのシートを作製
【0057】
ＳＨＩを求めるには、上記の測定方法により、あらかじめ定められた一定の歪速度で伸長粘度の時間変化データを取得し、測定データを、横軸にｌｏｇ（ε）、縦軸にｌｏｇ（ηＥ）をとったグラフ上にプロットする。そして、グラフからヘンキー歪が１から３の間の区間における伸長粘度の傾きを特定し、その傾きを測定条件の歪速度におけるＳＨＩとする。
【0058】
前記特性（Ｘ－７）を満たすには、特性（Ｘ－４）で説明したのと同様に、重合条件、例えば触媒種の選択、重合温度、モノマー濃度、水素量等により調整できる。
【0059】
特性（Ｘ－８）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、成形時の高速延伸特性を優れたものとする点から多分岐指数（ＭＢＩ）が０．２０以上であることが好ましく、歪硬化度の歪速度依存性を抑制することによって溶融張力の安定性を得る点から、１．００以下であることが好ましい。
ＭＢＩの下限はより好ましくは０．２６以上であり、上限はより好ましくは０．８０以下、更に好ましくは０．６０以下である。
ここでＭＢＩとは、歪速度が０．１／秒から１０／秒での重合体のＳＨＩを求め、横軸に歪速度の対数（ｌｏｇ（ｄε／ｄｔ））、縦軸に歪速度が０．１／秒から１０／秒でのＳＨＩをプロットした場合の傾きである。
重合体のＳＨＩは、歪速度によって変化する。ＭＢＩは、ＳＨＩの歪速度に対する依存性を示す。ＭＢＩの値が大きいほど、ＳＨＩが歪速度の増加につれて大きく増加することを意味する。
ＭＢＩを求めるには、歪速度が０．１／秒から１０／秒の範囲で複数の歪速度におけるＳＨＩを測定し、各歪速度におけるＳＨＩを、横軸にｌｏｇ（ｄε／ｄｔ）、縦軸にＳＨＩをとったグラフ上にプロットし、歪速度が０．１／秒から１０／秒の範囲におけるプロットの近似直線の傾きを、ＭＢＩとする。本発明においては、ＳＨＩ＠０．１ｓ－１、ＳＨＩ＠１．０ｓ－１、ＳＨＩ＠１０．０ｓ－１の３点のプロットを最小二乗法により直線で近似した場合の傾きをＭＢＩとした。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、成形時の高速延伸特性を優れたものとする点から多分岐指数（ＭＢＩ）が０．２０以上であることが好ましく、歪硬化度の歪速度依存性を抑制することによって溶融張力の安定性を得る点から、１．００以下であることが好ましい。
ＭＢＩの下限はより好ましくは０．２６以上であり、上限はより好ましくは０．８０以下、更に好ましくは０．６０以下である。
ここでＭＢＩとは、歪速度が０．１／秒から１０／秒での重合体のＳＨＩを求め、横軸に歪速度の対数（ｌｏｇ（ｄε／ｄｔ））、縦軸に歪速度が０．１／秒から１０／秒でのＳＨＩをプロットした場合の傾きである。
重合体のＳＨＩは、歪速度によって変化する。ＭＢＩは、ＳＨＩの歪速度に対する依存性を示す。ＭＢＩの値が大きいほど、ＳＨＩが歪速度の増加につれて大きく増加することを意味する。
ＭＢＩを求めるには、歪速度が０．１／秒から１０／秒の範囲で複数の歪速度におけるＳＨＩを測定し、各歪速度におけるＳＨＩを、横軸にｌｏｇ（ｄε／ｄｔ）、縦軸にＳＨＩをとったグラフ上にプロットし、歪速度が０．１／秒から１０／秒の範囲におけるプロットの近似直線の傾きを、ＭＢＩとする。本発明においては、ＳＨＩ＠０．１ｓ－１、ＳＨＩ＠１．０ｓ－１、ＳＨＩ＠１０．０ｓ－１の３点のプロットを最小二乗法により直線で近似した場合の傾きをＭＢＩとした。
【0060】
前記特性（Ｘ－８）を満たすには、特性（Ｘ－４）で説明したのと同様に、重合条件、例えば触媒種の選択、重合温度、モノマー濃度、水素量等により調整できる。
【0061】
特性（Ｘ－９）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、成形に必要な溶融張力を保持しながら、高速延伸特性に優れるプロピレン系重合体を得る点から、２３０℃の溶融張力（ＭＴ２３０）は、０．３ｇ～１５ｇであってもよく、０．５ｇ～１５ｇであってもよい。
本発明において、ＭＴ２３０は、メルトテンションテスター（例えば、東洋精機社製キャピログラフ１Ｂ）を用い、下記条件で樹脂を紐状に押し出してローラーに巻き取っていった際にプーリーに検出される張力とする。
・樹脂温度：２３０℃
・キャピラリー：直径２．０ｍｍ、長さ４０ｍｍ
・シリンダー径：９．５５ｍｍ
・シリンダー押出速度：２０ｍｍ／分
・巻取速度：４．０ｍ／分
なお、巻取速度４．０ｍ／分で樹脂が破断する場合は、溶融張力は「評価不可」とする。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、成形に必要な溶融張力を保持しながら、高速延伸特性に優れるプロピレン系重合体を得る点から、２３０℃の溶融張力（ＭＴ２３０）は、０．３ｇ～１５ｇであってもよく、０．５ｇ～１５ｇであってもよい。
本発明において、ＭＴ２３０は、メルトテンションテスター（例えば、東洋精機社製キャピログラフ１Ｂ）を用い、下記条件で樹脂を紐状に押し出してローラーに巻き取っていった際にプーリーに検出される張力とする。
・樹脂温度：２３０℃
・キャピラリー：直径２．０ｍｍ、長さ４０ｍｍ
・シリンダー径：９．５５ｍｍ
・シリンダー押出速度：２０ｍｍ／分
・巻取速度：４．０ｍ／分
なお、巻取速度４．０ｍ／分で樹脂が破断する場合は、溶融張力は「評価不可」とする。
【0062】
特性（Ｘ－１０）：
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、２３０℃での最高巻取速度（ＭａｘＤｒａｗ）ｍ／分とＭＦＲとが下記式（７）で示される関係を満たしていてもよい。
（ＭａｘＤｒａｗ）＞２００×ｌｏｇ（ＭＦＲ）－３８ 式（７）
ここでＭａｘＤｒａｗとは、溶融張力測定において、樹脂を紐状に押し出してローラーに巻き取りながら、巻取速度を４．０ｍ／分から加速度１８．１ｍｍ／秒２で徐々に上げていったときに、紐状樹脂が破断する直前の巻取速度である。
なお、巻取速度４．０ｍ／分で樹脂が破断を引き起こす場合には、「評価不可」とする。
高速延伸特性はＭａｘＤｒａｗを指標として評価することができ、ＭａｘＤｒａｗが大きいほど高速延伸特性が良いことを意味する。本発明において、ＭａｘＤｒａｗは以下の条件で測定した。
・機器：ＩＮＳＴＲＯＮ社製キャピラリーレオメーターＣＥＡＳＴ ＳＲ５０
・キャピラリー：直径２．０ｍｍ、長さ４０ｍｍ
・バレル径：１５ｍｍ
・バレル長：２９０ｍｍ
・シリンダー押出速度：２０ｍｍ／分
・樹脂温度：２３０℃
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、２３０℃での最高巻取速度（ＭａｘＤｒａｗ）ｍ／分とＭＦＲとが下記式（７）で示される関係を満たしていてもよい。
（ＭａｘＤｒａｗ）＞２００×ｌｏｇ（ＭＦＲ）－３８ 式（７）
ここでＭａｘＤｒａｗとは、溶融張力測定において、樹脂を紐状に押し出してローラーに巻き取りながら、巻取速度を４．０ｍ／分から加速度１８．１ｍｍ／秒２で徐々に上げていったときに、紐状樹脂が破断する直前の巻取速度である。
なお、巻取速度４．０ｍ／分で樹脂が破断を引き起こす場合には、「評価不可」とする。
高速延伸特性はＭａｘＤｒａｗを指標として評価することができ、ＭａｘＤｒａｗが大きいほど高速延伸特性が良いことを意味する。本発明において、ＭａｘＤｒａｗは以下の条件で測定した。
・機器：ＩＮＳＴＲＯＮ社製キャピラリーレオメーターＣＥＡＳＴ ＳＲ５０
・キャピラリー：直径２．０ｍｍ、長さ４０ｍｍ
・バレル径：１５ｍｍ
・バレル長：２９０ｍｍ
・シリンダー押出速度：２０ｍｍ／分
・樹脂温度：２３０℃
【0063】
一般的に流動性を高くすると高速延伸特性は優れるようになるが、溶融張力は低下し、高速延伸特性を優れるように流動性を高くすると、溶融張力が不十分になるという問題があるため、成形に必要な溶融張力と、優れた高速延伸特性を両立したプロピレン系重合体であることが望まれる。上記式（７）で規定するＭａｘＤｒａｗとＭＦＲとの関係式は、流動性見合いの高速延伸特性の指標として用いることができる。上記式（７）を満たすことは、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）が、従来のプロピレン系重合体に比べて、流動性見合いの高速延伸特性に優れることを示すものである。
すなわち、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と従来のものを区別するために、高速延伸特性（指標としてＭａｘＤｒａｗ）は流動性（指標としてＭＦＲ）の増加に対して正の相関がある関数と考えて、当該関数のパラメータを設定し、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のＭａｘＤｒａｗが、当該関数で規定される従来のプロピレン系重合体のＭａｘＤｒａｗよりもＭＦＲ見合いで大きいことを示す。具体的には、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、実施例と同水準の流動性を有する従来技術の参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ）のデータに基づき、ＭａｘＤｒａｗ及びＭＦＲの関係式を近似的に決定した。成形時の高速延伸特性が向上する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と当該効果に劣る参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ）を区別するＭａｘＤｒａｗ及びＭＦＲの値を仮定して、当該ＭａｘＤｒａｗとＭＦＲとの間に成立する関係式について、最小二乗法により当該関係式のパラメータを決定した（図５参照）。
すなわち、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と従来のものを区別するために、高速延伸特性（指標としてＭａｘＤｒａｗ）は流動性（指標としてＭＦＲ）の増加に対して正の相関がある関数と考えて、当該関数のパラメータを設定し、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のＭａｘＤｒａｗが、当該関数で規定される従来のプロピレン系重合体のＭａｘＤｒａｗよりもＭＦＲ見合いで大きいことを示す。具体的には、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、実施例と同水準の流動性を有する従来技術の参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ）のデータに基づき、ＭａｘＤｒａｗ及びＭＦＲの関係式を近似的に決定した。成形時の高速延伸特性が向上する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と当該効果に劣る参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ）を区別するＭａｘＤｒａｗ及びＭＦＲの値を仮定して、当該ＭａｘＤｒａｗとＭＦＲとの間に成立する関係式について、最小二乗法により当該関係式のパラメータを決定した（図５参照）。
【0064】
１－２．分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の製造方法
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を製造する方法については、本発明の特徴である上記の特性を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）が得られる方法であればよく、特に制限はないが、複数のメタロセン化合物を含む触媒を利用したマクロモノマー共重合法が適当である。
本発明者らは、複数のメタロセン化合物を含む触媒を利用したマクロモノマー共重合法における機構を以下のように推測している。
主にマクロモノマーを生成する触媒を形成するメタロセン化合物（化合物１とする）と主にマクロモノマーとプロピレンモノマーとを共重合し分岐鎖を有するポリマーを生成する触媒を形成するメタロセン化合物（化合物２とする）を含む触媒を用いて重合を行うと、次のような重合挙動をとる。
化合物１、化合物２を含むプロピレン重合用触媒を用いることにより、単純には、化合物１を含む触媒（触媒１とする）から生成するポリマーの分子量及び分子量分布と、化合物２を含む触媒（触媒２とする）から生成するポリマーの分子量及び分子量分布とを重ね合わせたような分子量領域を含む広がりをもつポリマーが得られる。
また分岐構造が形成する過程では、触媒１から生成するポリマーが末端ビニル基を有する場合、かかる末端ビニル基含有のポリマーがマクロモノマー（マクロモノマー１とする）となり、さらに、触媒１からプロピレンとマクロモノマー１との共重合物、触媒２からプロピレンとマクロモノマー１との共重合物が生成する。
触媒２から生成するポリマーが末端ビニル基を有する場合、かかる末端ビニル基含有のポリマーがマクロモノマー（マクロモノマー２とする）となり、さらに、触媒１からプロピレンとマクロモノマー２との共重合物、触媒２からプロピレンとマクロモノマー２との共重合物が生成する。
また、触媒１から生成するポリマーがマクロモノマー１となり、触媒２から生成するポリマーがマクロモノマー２となる場合、さらにまた、触媒１からプロピレンとマクロモノマー１とマクロモノマー２との共重合物、触媒２からプロピレンとマクロモノマー１とマクロモノマー２との共重合物が生成する。
このように、触媒１から生成するポリマーの分子量、分子量分布、末端ビニル率や触媒１の共重合性、触媒２から生成するポリマーの分子量、分子量分布、末端ビニル率や触媒２の共重合性、触媒１と触媒２との量比や立体的位置関係等に応じて最終生成物たる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の平均分子量、高分子量、非常に高い分子量の他に、分岐量及び分岐分布が変化する。すなわち、Ｍｎ、Ｍｗ、Ｍｚ、Ｗ１００万、Ｗ２００万、ｇ’（１００万）、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）、［ｇ’（Ｍｗａｂｓ）－ｇ’（１００万）］、Ｅａ、ＳＨＩ、ＭＢＩ、ＭＴ等が変化すると考えられる。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を製造する方法については、本発明の特徴である上記の特性を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）が得られる方法であればよく、特に制限はないが、複数のメタロセン化合物を含む触媒を利用したマクロモノマー共重合法が適当である。
本発明者らは、複数のメタロセン化合物を含む触媒を利用したマクロモノマー共重合法における機構を以下のように推測している。
主にマクロモノマーを生成する触媒を形成するメタロセン化合物（化合物１とする）と主にマクロモノマーとプロピレンモノマーとを共重合し分岐鎖を有するポリマーを生成する触媒を形成するメタロセン化合物（化合物２とする）を含む触媒を用いて重合を行うと、次のような重合挙動をとる。
化合物１、化合物２を含むプロピレン重合用触媒を用いることにより、単純には、化合物１を含む触媒（触媒１とする）から生成するポリマーの分子量及び分子量分布と、化合物２を含む触媒（触媒２とする）から生成するポリマーの分子量及び分子量分布とを重ね合わせたような分子量領域を含む広がりをもつポリマーが得られる。
また分岐構造が形成する過程では、触媒１から生成するポリマーが末端ビニル基を有する場合、かかる末端ビニル基含有のポリマーがマクロモノマー（マクロモノマー１とする）となり、さらに、触媒１からプロピレンとマクロモノマー１との共重合物、触媒２からプロピレンとマクロモノマー１との共重合物が生成する。
触媒２から生成するポリマーが末端ビニル基を有する場合、かかる末端ビニル基含有のポリマーがマクロモノマー（マクロモノマー２とする）となり、さらに、触媒１からプロピレンとマクロモノマー２との共重合物、触媒２からプロピレンとマクロモノマー２との共重合物が生成する。
また、触媒１から生成するポリマーがマクロモノマー１となり、触媒２から生成するポリマーがマクロモノマー２となる場合、さらにまた、触媒１からプロピレンとマクロモノマー１とマクロモノマー２との共重合物、触媒２からプロピレンとマクロモノマー１とマクロモノマー２との共重合物が生成する。
このように、触媒１から生成するポリマーの分子量、分子量分布、末端ビニル率や触媒１の共重合性、触媒２から生成するポリマーの分子量、分子量分布、末端ビニル率や触媒２の共重合性、触媒１と触媒２との量比や立体的位置関係等に応じて最終生成物たる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の平均分子量、高分子量、非常に高い分子量の他に、分岐量及び分岐分布が変化する。すなわち、Ｍｎ、Ｍｗ、Ｍｚ、Ｗ１００万、Ｗ２００万、ｇ’（１００万）、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）、［ｇ’（Ｍｗａｂｓ）－ｇ’（１００万）］、Ｅａ、ＳＨＩ、ＭＢＩ、ＭＴ等が変化すると考えられる。
【0065】
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を製造する好ましい方法は、かかる機構に制約されるものではないが、例えば以下が挙げられる。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の製造方法では、前記特性を満たしやすい点から、マクロモノマーを生成する成分［Ａ－１］と成分［Ａ－２］の２つの触媒成分を用い、成分［Ａ－１］と成分［Ａ－２］が下記条件を満たすように種類、量及び量比を選択して組み合わせた重合用触媒を用いて重合を行うことが好ましい。
ａ）成分［Ａ－２］から生成する重合体の分子量は成分［Ａ－１］から生成する重合体より分子量が高く、
ｂ）成分［Ａ－１］から生成する重合体の末端ビニルの割合が、成分［Ａ－２］から生成する重合体の末端ビニルの割合よりも大きく、
ｃ）成分［Ａ－２］は成分［Ａ－１］よりもマクロモノマーの共重合性がよい。
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の製造方法では、前記特性を満たしやすい点から、マクロモノマーを生成する成分［Ａ－１］と成分［Ａ－２］の２つの触媒成分を用い、成分［Ａ－１］と成分［Ａ－２］が下記条件を満たすように種類、量及び量比を選択して組み合わせた重合用触媒を用いて重合を行うことが好ましい。
ａ）成分［Ａ－２］から生成する重合体の分子量は成分［Ａ－１］から生成する重合体より分子量が高く、
ｂ）成分［Ａ－１］から生成する重合体の末端ビニルの割合が、成分［Ａ－２］から生成する重合体の末端ビニルの割合よりも大きく、
ｃ）成分［Ａ－２］は成分［Ａ－１］よりもマクロモノマーの共重合性がよい。
【0066】
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を製造するためのプロピレン重合用触媒は、好ましくは下記の成分［Ａ－１］、成分［Ａ－２］、成分［Ｂ］及び成分［Ｃ］を含む。
成分［Ａ－１］：７０℃でプロピレン単独重合を行った場合に、末端ビニル率（Ｒｖ）が０．５以上のプロピレン単独重合体ａ－１を与えるメタロセン化合物、
成分［Ａ－２］：７０℃でプロピレン単独重合を行った場合に、プロピレン単独重合体ａ－１よりもＭｎが大きく、Ｒｖが０．１以上、０．５未満のプロピレン単独重合体ａ－２を与えるメタロセン化合物
成分［Ｂ］：成分［Ａ－１］及び成分［Ａ－２］と反応してイオン対を形成する化合物又は層状珪酸塩
成分［Ｃ］：有機アルミニウム化合物
成分［Ａ－１］：７０℃でプロピレン単独重合を行った場合に、末端ビニル率（Ｒｖ）が０．５以上のプロピレン単独重合体ａ－１を与えるメタロセン化合物、
成分［Ａ－２］：７０℃でプロピレン単独重合を行った場合に、プロピレン単独重合体ａ－１よりもＭｎが大きく、Ｒｖが０．１以上、０．５未満のプロピレン単独重合体ａ－２を与えるメタロセン化合物
成分［Ｂ］：成分［Ａ－１］及び成分［Ａ－２］と反応してイオン対を形成する化合物又は層状珪酸塩
成分［Ｃ］：有機アルミニウム化合物
【0067】
成分［Ａ－１］は、７０℃でプロピレン単独重合を行った場合に、Ｒｖが０．５以上のプロピレン単独重合体ａ－１を与えるメタロセン化合物である。成分［Ａ－１］は、好ましくはＲｖが０．６５以上、より好ましくは０．７５以上、理想的には１．０（すべての分子鎖の片方の末端がビニル構造）となるメタロセン化合物である。Ｒｖがより高いプロピレン単独重合体を生成する重合用触媒を形成するメタロセン化合物を用いることで、より効率の高いマクロモノマー合成工程を行うことができる。
ここで、末端ビニル率（Ｒｖ）、末端ビニリデン率（Ｒｖｄ）は、下式で定義する。
Ｒｖ＝［Ｖｉ］／｛（総末端数－ＬＣＢ数）÷２｝
Ｒｖｄ＝［Ｖｄ］／｛（総末端数－ＬＣＢ数）÷２｝
（ただし、［Ｖｉ］、［Ｖｄ］は、１Ｈ－ＮＭＲにより算出される１０００モノマーあたりの末端ビニル基の数、末端ビニリデン基の数である。総末端数は、１Ｈ－ＮＭＲと１３Ｃ－ＮＭＲにより算出される１０００モノマーあたりの末端の総数である。
ＬＣＢ数は、１３Ｃ－ＮＭＲにより算出される１０００モノマーあたりのＬＣＢ数である。）
ここで、末端ビニル率（Ｒｖ）、末端ビニリデン率（Ｒｖｄ）は、下式で定義する。
Ｒｖ＝［Ｖｉ］／｛（総末端数－ＬＣＢ数）÷２｝
Ｒｖｄ＝［Ｖｄ］／｛（総末端数－ＬＣＢ数）÷２｝
（ただし、［Ｖｉ］、［Ｖｄ］は、１Ｈ－ＮＭＲにより算出される１０００モノマーあたりの末端ビニル基の数、末端ビニリデン基の数である。総末端数は、１Ｈ－ＮＭＲと１３Ｃ－ＮＭＲにより算出される１０００モノマーあたりの末端の総数である。
ＬＣＢ数は、１３Ｃ－ＮＭＲにより算出される１０００モノマーあたりのＬＣＢ数である。）
【0068】
［反応機構と末端構造との関係］、［末端ビニル率（Ｒｖ）及び末端ビニリデン率（Ｒｖｄ）の評価方法］、＜飽和末端の数の算出方法＞、＜不飽和末端の数の算出方法＞、＜ＬＣＢ数の算出方法＞、＜総末端数の算出方法＞、及び、＜末端ビニル率（Ｒｖ）・末端ビニリデン率（Ｒｖｄ）の算出方法＞は、国際公開２０２２／２０９７７３号公報の段落００７３～００８０の記載を参照することができる。
なお、触媒成分のＲｖ、Ｒｖｄを判定するときのプロピレンの重合条件は以下とする。
２０Ｌオートクレーブ槽内をプロピレンで置換した後、トリイソブチルアルミニウムのヘプタン溶液（１４０ｍｇ／ｍＬ）１８．７ｍＬを投入し、水素０．５１ＮＬを導入し、液体プロピレン５０００ｇを導入する。その後、槽内に、成分［Ａ－１］を含む触媒を、予備重合ポリマーを除いた質量で３００ｍｇ圧送して重合を開始し、７０℃で１時間重合する。最後に未反応のプロピレンをすばやくパージし、重合を停止してプロピレン重合体を得る。
なお、触媒成分のＲｖ、Ｒｖｄを判定するときのプロピレンの重合条件は以下とする。
２０Ｌオートクレーブ槽内をプロピレンで置換した後、トリイソブチルアルミニウムのヘプタン溶液（１４０ｍｇ／ｍＬ）１８．７ｍＬを投入し、水素０．５１ＮＬを導入し、液体プロピレン５０００ｇを導入する。その後、槽内に、成分［Ａ－１］を含む触媒を、予備重合ポリマーを除いた質量で３００ｍｇ圧送して重合を開始し、７０℃で１時間重合する。最後に未反応のプロピレンをすばやくパージし、重合を停止してプロピレン重合体を得る。
【0069】
成分［Ａ－１］としては、例えば、インデニル基の２位に嵩高い複素環基を有し、４位に置換されてもよいアリール基又は窒素、酸素若しくは硫黄原子を含有する複素環基等を有するビスインデニル錯体を挙げることができる。成分［Ａ－１］の具体例としては、国際公開２０２２／２０９７７３号公報の段落００８１～００８８を参照することができる。
【0070】
成分［Ａ－２］は、７０℃でプロピレン単独重合を行った場合に、前記プロピレン単独重合体ａ－１よりもＭｎが大きく、Ｒｖが０．１以上、０．５より小さいプロピレン単独重合体ａ－２を与えるメタロセン化合物である。
【0071】
成分［Ａ－２］は、プロピレンモノマーとプロピレンマクロモノマーとを共重合するため、及び、プロピレンマクロモノマーを生成するための重合用触媒を形成するメタロセン化合物である。
したがって、成分［Ａ－２］は、Ｒｖが０．１以上であり、好ましくは０．１５以上であり、より好ましくは０．２以上となるメタロセン化合物である。
一方、成分［Ａ－２］としては、高分子量かつＲｖが低いが、効率よくマクロモノマーを共重合する重合用触媒を形成するメタロセン化合物を用いることで、長い分岐をもつ高分子量の分岐成分が生成するのを抑制することができる。
したがって、成分［Ａ－２］は、Ｒｖが０．５より小さく、好ましくは０．４５以下であり、より好ましくは０．３以下となるメタロセン化合物である。
したがって、成分［Ａ－２］は、Ｒｖが０．１以上であり、好ましくは０．１５以上であり、より好ましくは０．２以上となるメタロセン化合物である。
一方、成分［Ａ－２］としては、高分子量かつＲｖが低いが、効率よくマクロモノマーを共重合する重合用触媒を形成するメタロセン化合物を用いることで、長い分岐をもつ高分子量の分岐成分が生成するのを抑制することができる。
したがって、成分［Ａ－２］は、Ｒｖが０．５より小さく、好ましくは０．４５以下であり、より好ましくは０．３以下となるメタロセン化合物である。
【0072】
また、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の特徴である、Ｍｗ、Ｍｚ、ｇ’（１００万）が前記特性を有し、好ましくは、Ｗ２００万／Ｗ１００万が前記特性を満たすような、平均分子量、分子量分布と分岐分布を得るためには、成分［Ａ－２］は、成分［Ａ－１］より、高分子量の重合体を生成することが必要である。
したがって、成分［Ａ－２］は、成分［Ａ－１］より、７０℃でプロピレン単独重合を同一水素量で重合した場合に、高分子量の重合体を生成するメタロセン化合物である。
したがって、成分［Ａ－２］は、成分［Ａ－１］より、７０℃でプロピレン単独重合を同一水素量で重合した場合に、高分子量の重合体を生成するメタロセン化合物である。
【0073】
また、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）が前記特性を満たすような、平均分子量、分子量分布と分岐分布を得るためには、成分［Ａ－２］は成分［Ａ－１］よりもマクロモノマーの共重合性がよいことが好ましい。
したがって、成分［Ａ－２］は、７０℃でプロピレン単独重合した場合に、生成した末端ビニルの数のうち共重合してＬＣＢになった割合｛ＬＣＢ数／（［Ｖｉ］＋ＬＣＢ数）｝が、成分［Ａ－１］より大きいメタロセン化合物であることが好ましい。
したがって、成分［Ａ－２］は、７０℃でプロピレン単独重合した場合に、生成した末端ビニルの数のうち共重合してＬＣＢになった割合｛ＬＣＢ数／（［Ｖｉ］＋ＬＣＢ数）｝が、成分［Ａ－１］より大きいメタロセン化合物であることが好ましい。
【0074】
以上のような成分［Ａ－２］を選定することで、成分［Ａ－１］で生成する相対的に分子量の小さいマクロモノマーが、成分［Ａ－２］で共重合する反応を優先的に生じさせることができる。
なお、Ｒｖ及びＲｖｄの評価方法は、成分［Ａ－１］の評価方法において、成分［Ａ－２］を含む触媒を、予備重合ポリマーを除いた質量で１００ｍｇ、水素を１．１９ＮＬ導入して重合する以外は同様に行う。
また、Ｍｗの特性については、Ｒｖ及びＲｖｄの評価方法と同様に、７０℃でバルク重合を行い、成分［Ａ－２］と、成分［Ａ－１］から生成する重合体をＧＰＣ測定して得られるそれぞれのＭｗを比較することで評価することができる。
さらに、マクロモノマーの共重合性の特性については、Ｒｖ及びＲｖｄの評価方法と同様に、７０℃でバルク重合を行い、成分［Ａ－２］と、成分［Ａ－１］から生成する重合体をＮＭＲ測定して得られる、生成した末端ビニルの数のうち共重合してＬＣＢになった割合｛ＬＣＢ数／（［Ｖｉ］＋ＬＣＢ数）｝を比較することで評価することができる。
なお、Ｒｖ及びＲｖｄの評価方法は、成分［Ａ－１］の評価方法において、成分［Ａ－２］を含む触媒を、予備重合ポリマーを除いた質量で１００ｍｇ、水素を１．１９ＮＬ導入して重合する以外は同様に行う。
また、Ｍｗの特性については、Ｒｖ及びＲｖｄの評価方法と同様に、７０℃でバルク重合を行い、成分［Ａ－２］と、成分［Ａ－１］から生成する重合体をＧＰＣ測定して得られるそれぞれのＭｗを比較することで評価することができる。
さらに、マクロモノマーの共重合性の特性については、Ｒｖ及びＲｖｄの評価方法と同様に、７０℃でバルク重合を行い、成分［Ａ－２］と、成分［Ａ－１］から生成する重合体をＮＭＲ測定して得られる、生成した末端ビニルの数のうち共重合してＬＣＢになった割合｛ＬＣＢ数／（［Ｖｉ］＋ＬＣＢ数）｝を比較することで評価することができる。
【0075】
上述のように、成分［Ａ－２］から生成する重合体中のマクロモノマーの割合は、成分［Ａ－１］から生成する重合体中のマクロモノマーの割合より低いため、マクロモノマー２の共重合量が抑制される。その一方、成分［Ａ－１］よりマクロモノマー共重合性がよいので、マクロモノマー１を効率的に共重合することにより、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の導入された分岐構造において分岐鎖長を調整することができる。この分岐鎖長の調整を利用し、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の特徴である、Ｍｗ、Ｍｚ、ｇ’（１００万）が前記特性を満たすような、平均分子量、分子量分布と分岐分布、分岐構造、それによる溶融物性（Ｅａ等）をもつ分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を得ることができる。
【0076】
成分［Ａ－２］は、例えば、特表２００７－５２８９２５号公報に記載の式（Ｉ）のメタロセン化合物を挙げることができる。中でも、特表２００７－５２８９２５号公報に記載の式（ＩＶ）のメタロセン化合物であってよい。
【0077】
前記特表２００７－５２８９２５号公報に記載の式（ＩＶ）のメタロセン化合物の具体例を以下に示すが、これらに限定されるものではない。
ジメチルシリレンビス（シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（５－メチル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，３，５－トリメチル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－（４－ｔ－ブチルフェニル）－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－（２，５－ジメチルフェニル）－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－（３，５－ジメチルフェニル）－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－（３，５－ジ－ｔ－ブチルフェニル）－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（５－メチル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，３，５－トリメチル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－（４－ｔ－ブチルフェニル）－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－（２，５－ジメチルフェニル）－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－（３，５－ジメチルフェニル）－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－（３，５－ジ－ｔ－ブチルフェニル）－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド
【0078】
この他にも、上記に例示した化合物のジクロライドの代わりに、片方、若しくは両方が臭素原子、ヨウ素原子、メチル基、フェニル基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基等に代わった化合物も、例示することができる。また、これらのメタロセン化合物に不斉炭素が生じる場合には、特に記載が無い場合、立体異性体の１つ又はその混合物（ラセミ体を含む）を示す。
【0079】
一般式［ａ２］で表されるメタロセン錯体の合成方法としては、従来公知の合成方法を適宜選択して用いることができ、例えば、特表２００７－５２８９２５号公報や、特開２０２１－１５２１５５号公報を参照して合成することができる。
【0080】
成分［Ｂ］は、成分［Ａ－１］及び成分［Ａ－２］と反応してイオン対を形成する化合物又は層状珪酸塩である。
成分［Ｂ］は単独でもよいし、二種以上を用いてもよい。成分［Ｂ］は、好ましく層状珪酸塩である。
成分［Ｂ］としては従来公知のものを適宜選択して用いることができる。成分［Ｂ］の具体例としては、国際公開２０２２／２０９７７３号公報の段落０１０３～０１１１を参照することができる。
成分［Ｂ］は単独でもよいし、二種以上を用いてもよい。成分［Ｂ］は、好ましく層状珪酸塩である。
成分［Ｂ］としては従来公知のものを適宜選択して用いることができる。成分［Ｂ］の具体例としては、国際公開２０２２／２０９７７３号公報の段落０１０３～０１１１を参照することができる。
【0081】
本発明に用いられる成分［Ｃ］は、有機アルミニウム化合物であり、従来公知のものを適宜選択して用いることができる。成分［Ｃ］としては、国際公開２０２２／２０９７７３号公報の段落０１１２を参照することができる。
【0082】
また、本発明に好ましく用いられるオレフィン重合用触媒の調製は、従来公知の方法を適宜選択して用いることができ、例えば国際公開２０２２／２０９７７３号公報の段落０１１３～０１１６を参照して調製することができる。
【0083】
また、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の重合方法としては、成分［Ａ－１］、成分［Ａ－２］、成分［Ｂ］及び成分［Ｃ］を含むプロピレン重合用触媒の存在下にプロピレンを単独重合又はプロピレンとコノモマーとを共重合する方法が挙げられる。具体的な重合方法としては、従来公知の方法を適宜選択して用いることができ、例えば国際公開２０２２／２０９７７３号公報の段落０１１７～０１２３を参照することができる。
【0084】
本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の形状は、パウダー状および粒子状などであってもよい。ここで粒子状の分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）は、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の造粒物を含む。
【0085】
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）に添加剤を混合する場合、ヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、混練機および／またはタンブラーブレンダー等を利用できる。造粒物の製造は、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリミキサー等の混練機を利用できる。
【0086】
２．ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、プロピレンの単独重合体でもよく、プロピレンとプロピレンを除く炭素数２～２０のα－オレフィンコモノマー、例えば、エチレン、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン、４－メチル－１－ペンテン等から選ばれる一種又は二種以上のコモノマーとの共重合体でもよい。但し、本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、下記特性（Ｙ－２）を有するものであり、前記分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とは異なる。
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、プロピレンと、エチレン及び炭素数４以上のα－オレフィン０～１１ｍｏｌ％からなるプロピレン系重合体であってよい。
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、フィルムの高強度化の点から、プロピレンの単独重合体であることが好ましい。
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、プロピレンの単独重合体でもよく、プロピレンとプロピレンを除く炭素数２～２０のα－オレフィンコモノマー、例えば、エチレン、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン、４－メチル－１－ペンテン等から選ばれる一種又は二種以上のコモノマーとの共重合体でもよい。但し、本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、下記特性（Ｙ－２）を有するものであり、前記分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とは異なる。
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、プロピレンと、エチレン及び炭素数４以上のα－オレフィン０～１１ｍｏｌ％からなるプロピレン系重合体であってよい。
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、フィルムの高強度化の点から、プロピレンの単独重合体であることが好ましい。
【0087】
２－１．ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の特性
特性（Ｙ－１）：
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション成形のしやすさ並びにフィルムの透明性および強度の点から、温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満である。ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）のＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）は、０．１ｇ／１０分～８ｇ／１０分が好ましく、０．１ｇ／１０分～６ｇ／１０分がより好ましい。
プロピレン重合の際の温度条件の変更、プロピレン重合の際の圧力条件の変更および／または水素等の連鎖移動剤を重合時に添加する方法の変更により、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）のＭＦＲを調整できる。
特性（Ｙ－１）：
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション成形のしやすさ並びにフィルムの透明性および強度の点から、温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分以上１０ｇ／１０分未満である。ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）のＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）は、０．１ｇ／１０分～８ｇ／１０分が好ましく、０．１ｇ／１０分～６ｇ／１０分がより好ましい。
プロピレン重合の際の温度条件の変更、プロピレン重合の際の圧力条件の変更および／または水素等の連鎖移動剤を重合時に添加する方法の変更により、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）のＭＦＲを調整できる。
【0088】
特性（Ｙ－２）：
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション成形のしやすさ並びにフィルムの強度の点から、３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．９５以上であり、０．９７以上であってよい。前述のように、ｇ’の上限は定義上１．００である。ポリプロピレン系樹脂のｇ’（１００万）がおよそ１であることは、分子形状が直鎖状であることを示す。
ｇ’（１００万）は、上記特性（Ｘ－３）と同様の方法で求めることができる。
ｇ’（１００万）は、特性（Ｘ－３）で説明したのと同様に、重合条件、例えば触媒種の選択、重合温度、モノマー濃度、水素の量等を調整することで、調整することができる。中でも触媒種の選択により調整することが好ましい。
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）は、ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション成形のしやすさ並びにフィルムの強度の点から、３Ｄ－ＧＰＣによって得られる分子量分布曲線において、絶対分子量Ｍａｂｓが１００万の分岐指数ｇ’（１００万）が０．９５以上であり、０．９７以上であってよい。前述のように、ｇ’の上限は定義上１．００である。ポリプロピレン系樹脂のｇ’（１００万）がおよそ１であることは、分子形状が直鎖状であることを示す。
ｇ’（１００万）は、上記特性（Ｘ－３）と同様の方法で求めることができる。
ｇ’（１００万）は、特性（Ｘ－３）で説明したのと同様に、重合条件、例えば触媒種の選択、重合温度、モノマー濃度、水素の量等を調整することで、調整することができる。中でも触媒種の選択により調整することが好ましい。
【0089】
特性（Ｙ－３）：
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）において、高速インフレーションの加工性並びに高速インフレーションによるフィルムの透明性および強度の点から、示差走査熱量測定により測定した融点（Ｔｍ）は、１４０℃～１８０℃が好ましく、１５０℃～１７０℃がより好ましく、１６０℃～１７０℃がさらに好ましい。
本発明において、融点（Ｔｍ）は、セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣ（ＤＳＣ６２００）を用い、ペレット状のサンプル片５ｍｇをアルミパンに詰め、室温から２００℃まで昇温速度１００℃／分で昇温し、２００℃で５分間保持した後、２００℃から４０℃まで降温速度１０℃／分で降温し、結晶化させたときの結晶化最大ピーク温度（℃）を結晶化温度（Ｔｃ）として求め、その後、４０℃から２００℃まで昇温速度１０℃／分で昇温し、融解させたときの融解最大ピーク温度（℃）を融点（Ｔｍ）として求めることができる。
なお、ペレット状のサンプルは、造粒機を用いて樹脂を溶融混錬し、ストランドダイから押し出された溶融樹脂を、冷却水槽で冷却固定化させながら引き取り、ストランドカッターを用いてストランドを切断することにより、得ることができる。
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）において、高速インフレーションの加工性並びに高速インフレーションによるフィルムの透明性および強度の点から、示差走査熱量測定により測定した融点（Ｔｍ）は、１４０℃～１８０℃が好ましく、１５０℃～１７０℃がより好ましく、１６０℃～１７０℃がさらに好ましい。
本発明において、融点（Ｔｍ）は、セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣ（ＤＳＣ６２００）を用い、ペレット状のサンプル片５ｍｇをアルミパンに詰め、室温から２００℃まで昇温速度１００℃／分で昇温し、２００℃で５分間保持した後、２００℃から４０℃まで降温速度１０℃／分で降温し、結晶化させたときの結晶化最大ピーク温度（℃）を結晶化温度（Ｔｃ）として求め、その後、４０℃から２００℃まで昇温速度１０℃／分で昇温し、融解させたときの融解最大ピーク温度（℃）を融点（Ｔｍ）として求めることができる。
なお、ペレット状のサンプルは、造粒機を用いて樹脂を溶融混錬し、ストランドダイから押し出された溶融樹脂を、冷却水槽で冷却固定化させながら引き取り、ストランドカッターを用いてストランドを切断することにより、得ることができる。
【0090】
プロピレン重合の際のプロピレンモノマー以外のコモノマー含有量によって融点（Ｔｍ）は調整され、プロピレンモノマーが増えるほどに融点（Ｔｍ）は増加し、プロピレン単独重合体が最も融点が高くなる。一方、プロピレン以外のコモノマー含有量が増える程に融点（Ｔｍ）は低下する。よって融点（Ｔｍ）は、プロピレンモノマー以外のコモノマーの種類や含有量の調整により、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の融点（Ｔｍ）を調整できる。
【0091】
２－２．ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の製造方法
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を製造するための重合触媒としては、チーグラー・ナッタ系触媒および／またはメタロセン系触媒が挙げられるが、そのほかの触媒であってもよい。
チーグラー・ナッタ系触媒は、「ポリプロピレンハンドブック」エドワード・Ｐ・ムーアＪｒ．編著、保田哲男・佐久間暢翻訳監修、工業調査会（１９９８）の２．３．１節（２０～５７ページ）に記載されている。チーグラー・ナッタ系触媒は、（１）三塩化チタンとハロゲン化有機アルミニウムからなる三塩化チタニウム系触媒、塩化マグネシウム、ハロゲン化チタン、（２）電子供与性化合物を含有する固体触媒成分と有機アルミニウムと有機珪素化合物からなるマグネシウム担持系触媒、（３）固体触媒成分を有機アルミニウム及び有機珪素化合物を接触させて形成した有機珪素処理固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物成分を組み合わせた触媒などを含む。
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を製造するための重合触媒としては、チーグラー・ナッタ系触媒および／またはメタロセン系触媒が挙げられるが、そのほかの触媒であってもよい。
チーグラー・ナッタ系触媒は、「ポリプロピレンハンドブック」エドワード・Ｐ・ムーアＪｒ．編著、保田哲男・佐久間暢翻訳監修、工業調査会（１９９８）の２．３．１節（２０～５７ページ）に記載されている。チーグラー・ナッタ系触媒は、（１）三塩化チタンとハロゲン化有機アルミニウムからなる三塩化チタニウム系触媒、塩化マグネシウム、ハロゲン化チタン、（２）電子供与性化合物を含有する固体触媒成分と有機アルミニウムと有機珪素化合物からなるマグネシウム担持系触媒、（３）固体触媒成分を有機アルミニウム及び有機珪素化合物を接触させて形成した有機珪素処理固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物成分を組み合わせた触媒などを含む。
【0092】
メタロセン系触媒は、（ｉ）メタロセン化合物、（ｉｉ）メタロセン化合物と反応して安定なイオン状態に活性化しうる助触媒、（ｉｉｉ）有機アルミニウム化合物を組み合わせた触媒などを含む。
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の機械的特性向上のため、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を合成するメタロセン化合物は、プロピレンの立体規則性重合が可能な架橋型のメタロセン化合物が好ましく、プロピレンのアイソ規則性重合が可能な架橋型のメタロセン化合物がより好ましい。
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の機械的特性向上のため、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を合成するメタロセン化合物は、プロピレンの立体規則性重合が可能な架橋型のメタロセン化合物が好ましく、プロピレンのアイソ規則性重合が可能な架橋型のメタロセン化合物がより好ましい。
【0093】
（ｉ）のメタロセン化合物としては、特開昭６０－３５００７号、特開昭６１－１３０３１４号、特開昭６３－２９５６０７号、特開平１－２７５６０９号、特開平２－４１３０３号、特開平２－１３１４８８号、特開平２－７６８８７号、特開平３－１６３０８８号、特開平４－３００８８７号、特開平４－２１１６９４号、特開平５－４３６１６号、特開平５－２０９０１３号、特開平６－２３９９１４号、特表平７－５０４９３４号および特開平８－８５７０８号等が挙げられる。
【0094】
（ｉ）のメタロセン化合物の具体例としては、
メチレンビス（２－メチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビス（２－メチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、
エチレン１，２－（４－フェニルインデニル）（２－メチル－４－フェニル－４Ｈ－アズレニル）ジルコニウムジクロリド、
イソプロピリデン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（４－メチルシクロペンタジエニル）（３－ｔ－ブチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレン（２－メチル－４－ｔ－ブチル－シクロペンタジエニル）（３’－ｔ－ブチル－５’－メチル－シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス（４，５，６，７－テトラヒドロインデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－メチル－４－フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［４－（１－フェニル－３－メチルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレン（フルオレニル）ｔ－ブチルアミドジルコニウムジクロリド、
メチルフェニルシリレンビス［１－（２－メチル－４－（１－ナフチル）－インデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－メチル－４，５－ベンゾインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－メチル－４－フェニル－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－（４－クロロフェニル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－ナフチル－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジフェニルシリレンビス［１－（２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－（３－フルオロビフェニリル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルゲルミレンビス［１－（２－エチル－４－（４－クロロフェニル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、および
ジメチルゲルミレンビス［１－（２－エチル－４－フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド
などのジルコニウム化合物等が挙げられる。
メチレンビス（２－メチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビス（２－メチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、
エチレン１，２－（４－フェニルインデニル）（２－メチル－４－フェニル－４Ｈ－アズレニル）ジルコニウムジクロリド、
イソプロピリデン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（４－メチルシクロペンタジエニル）（３－ｔ－ブチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレン（２－メチル－４－ｔ－ブチル－シクロペンタジエニル）（３’－ｔ－ブチル－５’－メチル－シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス（４，５，６，７－テトラヒドロインデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－メチル－４－フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［４－（１－フェニル－３－メチルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレン（フルオレニル）ｔ－ブチルアミドジルコニウムジクロリド、
メチルフェニルシリレンビス［１－（２－メチル－４－（１－ナフチル）－インデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－メチル－４，５－ベンゾインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－メチル－４－フェニル－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－（４－クロロフェニル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－ナフチル－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジフェニルシリレンビス［１－（２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－（３－フルオロビフェニリル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルゲルミレンビス［１－（２－エチル－４－（４－クロロフェニル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、および
ジメチルゲルミレンビス［１－（２－エチル－４－フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド
などのジルコニウム化合物等が挙げられる。
【0095】
（ｉ）のメタロセン化合物のジルコニウムを、チタニウムまたはハフニウムに置き換えたもの、および／またはこれらの混合物も、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を製造するための重合触媒に利用できる。（ｉ）のメタロセン化合物のクロリドを、他のハロゲン化合物、メチル、イソブチル、ベンジル等の炭化水素基、ジメチルアミド、ジエチルアミド等のアミド基、メトキシ基、フェノキシ基等のアルコキシド基、ヒドリド基等に置き換えたものも、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を製造するための重合触媒に利用できる。
【0096】
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を含む樹脂組成物の成形性向上のため、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を製造するための重合触媒である（ｉ）のメタロセン化合物は、インデニル基あるいはアズレニル基を珪素あるいはゲルミル基で架橋したメタロセン化合物が好ましい。
【0097】
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を製造するための重合触媒は、無機または有機化合物に担持させてもよい。ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の生産量向上のため、当該担体は、多孔質が好ましい。当該担体は、イオン交換性層状珪酸塩、ゼオライト、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、シリカアルミナ、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ｂ２Ｏ３、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ２、等の無機化合物、多孔質のポリオレフィン、スチレン・ジビニルベンゼン共重合体、オレフィン・アクリル酸共重合体等からなる有機化合物、またはこれらの混合物が好ましい。
【0098】
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の生産量向上のため、メタロセン化合物とともに助触媒を併用することが好ましい。助触媒は、アルミノキサン化合物などの有機アルミニウムオキシ化合物、イオン交換性層状珪酸塩、ルイス酸、ホウ素含有化合物、イオン性化合物、フッ素含有有機化合物が好ましい。
【0099】
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の生産量向上のため、（ｉｉｉ）の有機アルミニウム化合物は、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリオクチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウムハライド、アルキルアルミニウムセスキハライド、アルキルアルミニウムジハライド、ジエチルアルミニウムクロライド、エチルアルミニウムクロライド、ジエチルアルミニウムエトキサイド、メチルアルモキサン、アルキルアルミニウムハイドライド、有機アルミニウムアルコキサイドなどが好ましい。
【0100】
ポリプロピレン系樹脂の製造効率向上のため、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の製造方法は、スラリー重合法、バルク重合法、気相重合法などが好ましい。ポリプロピレン及びプロピレン系ランダム共重合体の製造のため、スラリー重合法、バルク重合法、気相重合法などの多段重合法が利用できる。
【0101】
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）に添加剤を混合する場合、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の製造は、必要な添加剤とともに、ヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダー等により混合して得てもよい。混練によるポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の製造は、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリミキサーなどの混練機で混練して得てもよい。
【0102】
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の形状は、パウダー状および粒子状などであってもよい。ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の粒子状は、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の造粒物を含む。
【0103】
３．ポリプロピレン系樹脂組成物
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を以下で詳述する特定の比率で含む分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物である。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、高速インフレーションの加工性、高速インフレーションによるフィルムの透明性の点から、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量を１００質量％に対して１質量％～８０質量％含有する。分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の含有量は、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量を１００質量％に対して、５質量％以上であってよく、１０質量％以上であってよく、２０質量％以上であってよく、３０質量％以上であってもよく、一方で、７０質量％以下であってよく、５０質量％以下であってもよい。
また、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、高速インフレーションの加工性、高速インフレーションによるフィルムの透明性の点から、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量を１００質量％に対して２０質量％～９９質量％含有する。ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の含有量は、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量を１００質量％に対して、３０質量％以上であってよく、５０質量％以上であってもよく、一方で、９５質量％以下であってよく、９０質量％以下であってよく、８０質量％以下であってよく、７０質量％以下であってもよい。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を以下で詳述する特定の比率で含む分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物である。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、高速インフレーションの加工性、高速インフレーションによるフィルムの透明性の点から、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量を１００質量％に対して１質量％～８０質量％含有する。分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）の含有量は、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量を１００質量％に対して、５質量％以上であってよく、１０質量％以上であってよく、２０質量％以上であってよく、３０質量％以上であってもよく、一方で、７０質量％以下であってよく、５０質量％以下であってもよい。
また、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、高速インフレーションの加工性、高速インフレーションによるフィルムの透明性の点から、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量を１００質量％に対して２０質量％～９９質量％含有する。ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）の含有量は、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量を１００質量％に対して、３０質量％以上であってよく、５０質量％以上であってもよく、一方で、９５質量％以下であってよく、９０質量％以下であってよく、８０質量％以下であってよく、７０質量％以下であってもよい。
【0104】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、前記分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と前記ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を必須成分として含む分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物であり、更に添加剤や、前記分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とは異なるその他のポリマーなどのその他の成分を含んでもよい。
【0105】
３－１．添加剤
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上述の分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｙ）以外に、さらに必要に応じ、添加剤を含むことができる。添加剤を適宜選択することで、ポリプロピレン系樹脂組成物の機能を向上させることができる。添加剤は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
添加剤としては、例えば、酸化防止剤、滑剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、中和剤からなる群から選択される少なくとも１種が挙げられる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上述の分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｙ）以外に、さらに必要に応じ、添加剤を含むことができる。添加剤を適宜選択することで、ポリプロピレン系樹脂組成物の機能を向上させることができる。添加剤は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
添加剤としては、例えば、酸化防止剤、滑剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、中和剤からなる群から選択される少なくとも１種が挙げられる。
【0106】
酸化防止剤としては、例えば、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール、テトラキス［メチレン－３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタンおよびｎ－オクタデシル－３－（４’－ヒドロキシ－３，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）プロピオネートで代表されるフェノール系安定剤、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトやトリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイトなどで代表されるホスファイト系安定剤等が挙げられる。
滑剤としては、例えば、高級脂肪酸アミドや高級脂肪酸エステル等が挙げられる。
帯電防止剤としては、例えば、炭素原子数８～２２の脂肪酸のグリセリンエステルやソルビタン酸エステル、ポリエチレングリコールエステル等が挙げられる。
ブロッキング防止剤としては、例えば、シリカ、炭酸カルシウム、タルク等が挙げられる。
滑剤としては、例えば、高級脂肪酸アミドや高級脂肪酸エステル等が挙げられる。
帯電防止剤としては、例えば、炭素原子数８～２２の脂肪酸のグリセリンエステルやソルビタン酸エステル、ポリエチレングリコールエステル等が挙げられる。
ブロッキング防止剤としては、例えば、シリカ、炭酸カルシウム、タルク等が挙げられる。
【0107】
また、ポリプロピレン系樹脂組成物中に紫外線吸収剤および光安定剤を配合することで、ポリプロピレン系樹脂組成物の耐候性を向上させることができる。
紫外線吸収剤としては、例えば、トリアゾール系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、サリシレート系紫外線吸収剤、シアノアクリレート系紫外線吸収剤、ニッケルキレート系紫外線吸収剤、無機微粒子系紫外線吸収剤などの、紫外線領域に吸収帯を持つ化合物が挙げられる。このうちトリアゾール系紫外線吸収剤が典型例である。
トリアゾール系紫外線吸収剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－５’－ｔ－オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５’－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール等が挙げられる。
ベンゾフェノン系紫外線吸収剤としては、例えば、２－ヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－ｎ－オクトキシベンゾフェノン等が挙げられる。
サリシレート系紫外線吸収剤としては、例えば、４－ｔ－ブチルフェニルサリシレート等が挙げられる。
シアノアクリレート系紫外線吸収剤としては、例えば、エチル（３，３－ジフェニル）シアノアクリレート等が挙げられる。
ニッケルキレート系紫外線吸収剤としては、例えば、ジブチルジチオカルバミン酸ニッケル等が挙げられる。
無機微粒子系紫外線吸収剤としては、例えば、ＴｉＯ２、ＺｎＯ２、ＣｅＯ２等が挙げられる。
紫外線吸収剤としては、例えば、トリアゾール系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、サリシレート系紫外線吸収剤、シアノアクリレート系紫外線吸収剤、ニッケルキレート系紫外線吸収剤、無機微粒子系紫外線吸収剤などの、紫外線領域に吸収帯を持つ化合物が挙げられる。このうちトリアゾール系紫外線吸収剤が典型例である。
トリアゾール系紫外線吸収剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－５’－ｔ－オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５’－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール等が挙げられる。
ベンゾフェノン系紫外線吸収剤としては、例えば、２－ヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－ｎ－オクトキシベンゾフェノン等が挙げられる。
サリシレート系紫外線吸収剤としては、例えば、４－ｔ－ブチルフェニルサリシレート等が挙げられる。
シアノアクリレート系紫外線吸収剤としては、例えば、エチル（３，３－ジフェニル）シアノアクリレート等が挙げられる。
ニッケルキレート系紫外線吸収剤としては、例えば、ジブチルジチオカルバミン酸ニッケル等が挙げられる。
無機微粒子系紫外線吸収剤としては、例えば、ＴｉＯ２、ＺｎＯ２、ＣｅＯ２等が挙げられる。
【0108】
典型的な光安定剤としては、ヒンダードアミン骨格を有する化合物（以下、「ＨＡＬＳ」という。）等が挙げられる。
ＨＡＬＳには、セバケート型化合物、ブタンテトラカルボキシレート型化合物、コハク酸ポリエステル型化合物、トリアジン型化合物などがある。
セバケート型化合物としては、例えば、ビス（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）セバケート等が挙げられる。
ブタンテトラカルボキシレート型化合物としては、例えば、テトラキス（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）－１，２，３，４－ブタンテトラカルボキシレート、テトラキス（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）－１，２，３，４－ブタンテトラカルボキシレート、１，２，３，４－ブタンテトラカルボン酸と２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジノール及びトリデシルアルコールとの縮合物、１，２，３，４－ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジノール及びトリデシルアルコールとの縮合物等が挙げられる。
コハク酸ポリエステル型化合物としては、例えば、コハク酸と１－（２－ヒドロキシエチル）－４－ヒドロキシ－２，２，６，６－テトラメチルピペリジンとの縮合重合体等が挙げられる。
トリアジン型化合物としては、Ｎ，Ｎ’－ビス（３－アミノプロピル）エチレンジアミン・２，４－ビス｛Ｎ－ブチル－Ｎ－（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）アミノ｝－６－クロロ－１，３，５－トリアジン縮合物、ポリ｛６－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジイル｝｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ、ポリ（６－モルホリノ－ｓ－トリアジン－２，４－ジイル）｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ等が挙げられる。
ＨＡＬＳには、セバケート型化合物、ブタンテトラカルボキシレート型化合物、コハク酸ポリエステル型化合物、トリアジン型化合物などがある。
セバケート型化合物としては、例えば、ビス（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）セバケート等が挙げられる。
ブタンテトラカルボキシレート型化合物としては、例えば、テトラキス（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）－１，２，３，４－ブタンテトラカルボキシレート、テトラキス（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）－１，２，３，４－ブタンテトラカルボキシレート、１，２，３，４－ブタンテトラカルボン酸と２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジノール及びトリデシルアルコールとの縮合物、１，２，３，４－ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジノール及びトリデシルアルコールとの縮合物等が挙げられる。
コハク酸ポリエステル型化合物としては、例えば、コハク酸と１－（２－ヒドロキシエチル）－４－ヒドロキシ－２，２，６，６－テトラメチルピペリジンとの縮合重合体等が挙げられる。
トリアジン型化合物としては、Ｎ，Ｎ’－ビス（３－アミノプロピル）エチレンジアミン・２，４－ビス｛Ｎ－ブチル－Ｎ－（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）アミノ｝－６－クロロ－１，３，５－トリアジン縮合物、ポリ｛６－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジイル｝｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ、ポリ（６－モルホリノ－ｓ－トリアジン－２，４－ジイル）｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ等が挙げられる。
【0109】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、添加剤の合計含有量は、添加剤の性質に合わせて適宜選択されればよく特に限定されない。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、添加剤の合計含有量は、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）との合計１００質量部に対して、上限値は例えば、１０質量部以下であってよく、１質量部以下であってよく、０．５質量部以下であってもよく、下限値は、０質量部であってよいが、０．１質量部以上であってもよい。
【0110】
３－２．その他のポリマー
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上述の分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｙ）以外に、さらに必要に応じ、その他のポリマーを含んでもよい。その他のポリマーは、ポリプロピレン系樹脂組成物中の改質剤として、分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物の性能を向上または性質を調整し得る。改質剤として用いられるその他のポリマーは、例えば、エラストマー、ポリエチレン系樹脂等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
エラストマーとしては、例えば、エチレン－α－オレフィン共重合体、プロピレンと炭素数４～１２のα－オレフィンとの二元ランダム共重合体樹脂、プロピレンとエチレンと炭素数４～１２のα－オレフィンとの三元ランダム共重合体樹脂等が挙げられる。
また、スチレン系エラストマーとしては、例えば、スチレン－ブタジエンブロック共重合体の水素添加物、スチレン－イソプレンブロック共重合体の水素添加物、スチレン－ビニル化ポリイソプレンブロック共重合体の水素添加物、スチレン－ブタジエンランダム共重合体の水素添加物等が挙げられる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上述の分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）及びポリプロピレン系樹脂（Ｙ）以外に、さらに必要に応じ、その他のポリマーを含んでもよい。その他のポリマーは、ポリプロピレン系樹脂組成物中の改質剤として、分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物の性能を向上または性質を調整し得る。改質剤として用いられるその他のポリマーは、例えば、エラストマー、ポリエチレン系樹脂等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
エラストマーとしては、例えば、エチレン－α－オレフィン共重合体、プロピレンと炭素数４～１２のα－オレフィンとの二元ランダム共重合体樹脂、プロピレンとエチレンと炭素数４～１２のα－オレフィンとの三元ランダム共重合体樹脂等が挙げられる。
また、スチレン系エラストマーとしては、例えば、スチレン－ブタジエンブロック共重合体の水素添加物、スチレン－イソプレンブロック共重合体の水素添加物、スチレン－ビニル化ポリイソプレンブロック共重合体の水素添加物、スチレン－ブタジエンランダム共重合体の水素添加物等が挙げられる。
【0111】
また、ポリエチレン系樹脂としては、低密度ポリエチレンや直鎖状低密度ポリエチレンといったエチレン／α－オレフィン共重合体が挙げられ、その密度は０．８６０ｇ／ｃｍ３～０．９１０ｇ／ｃｍ３の範囲であることが好ましく、０．８７０ｇ／ｃｍ３～０．９０５ｇ／ｃｍ３であることがより好ましく、０．８７５ｇ／ｃｍ３～０．８９５ｇ／ｃｍ３であることがさらに好ましい。上記の範囲を超えると、透明性が低下するおそれがある。
なお、密度は、ＪＩＳ Ｋ７１１２に準拠し、２３℃で測定した値である。
エチレン／α－オレフィン共重合体に用いられるα－オレフィンとしては、好ましくは炭素数３～１８のα－オレフィンである。具体的には、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－ヘプテン、４－メチル－ペンテン－１、４－メチル－ヘキセン－１、４，４－ジメチルペンテン－１等を挙げることができる。また、α－オレフィンとしては、１種または２種以上の組み合わせでもよい。
かかるエチレン／α－オレフィン共重合体としては、エチレン系エラストマー、エチレン－プロピレン系ゴム等を例示できる。特に、透明性低下の少ないメタロセン系触媒を用いて製造された、メタロセン系ポリエチレンと称されるエチレン／α－オレフィン共重合体が好適である。
なお、密度は、ＪＩＳ Ｋ７１１２に準拠し、２３℃で測定した値である。
エチレン／α－オレフィン共重合体に用いられるα－オレフィンとしては、好ましくは炭素数３～１８のα－オレフィンである。具体的には、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－ヘプテン、４－メチル－ペンテン－１、４－メチル－ヘキセン－１、４，４－ジメチルペンテン－１等を挙げることができる。また、α－オレフィンとしては、１種または２種以上の組み合わせでもよい。
かかるエチレン／α－オレフィン共重合体としては、エチレン系エラストマー、エチレン－プロピレン系ゴム等を例示できる。特に、透明性低下の少ないメタロセン系触媒を用いて製造された、メタロセン系ポリエチレンと称されるエチレン／α－オレフィン共重合体が好適である。
【0112】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、その他のポリマーの合計含有量は、効果が損なわれない限り、目的に合わせて適宜選択されればよく特に限定されない。その他のポリマーの合計含有量は、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）との合計１００質量部に対して、上限値は例えば、５０質量部以下であってよく、３０質量部以下であってよく、１０質量部以下であってもよく、下限値は、０質量部であってよいが、１質量部以上であってよく、３質量部以上であってもよい。
【0113】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）との合計１００質量部、あるいは必要に応じて本発明の効果を損なわないその他の成分を配合する。これら成分の混合方法としてはヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダー等で混合する手法と、必要に応じて、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリミキサー等の混練機により溶融混練する方法の２種類が例として挙げられる。いずれにおいても本発明の効果を損なわなければ、特に混合方法においては限定されない。
【0114】
４．ポリプロピレン系樹脂組成物の特性
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション法の加工性並びにフィルムの透明性および強度の点から、温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～５０ｇ／１０分であってよく、０．１ｇ／１０分～３０ｇ／１０分が好ましく、１ｇ／１０分～１０ｇ／１０分がより好ましい。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン系樹脂組成物のインフレーション法の加工性並びにフィルムの透明性および強度の点から、温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定するメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１ｇ／１０分～５０ｇ／１０分であってよく、０．１ｇ／１０分～３０ｇ／１０分が好ましく、１ｇ／１０分～１０ｇ／１０分がより好ましい。
【0115】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、インフレーションフィルムの透明性および強度の点から、示差走査熱量測定により測定した融点（Ｔｍ）は、１４０℃～１８０℃が好ましく、１５０℃～１７０℃がより好ましく、１６０℃～１７０℃がさらに好ましい。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、インフレーションフィルムの透明性および強度の点から、示差走査熱量測定により測定した結晶化温度（Ｔｃ）は、１００℃～１４０℃が好ましく、１１０℃～１３０℃がより好ましく、１２０℃～１３０℃がさらに好ましい。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物において、インフレーションフィルムの透明性および強度の点から、示差走査熱量測定により測定した結晶化温度（Ｔｃ）は、１００℃～１４０℃が好ましく、１１０℃～１３０℃がより好ましく、１２０℃～１３０℃がさらに好ましい。
【0116】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、高強度化の観点から、２３０℃の溶融張力（ＭＴ２３０）は、０．１ｇ～５ｇであってもよく、０．３ｇ～４ｇであってもよい。
【0117】
５．ポリプロピレン系樹脂組成物の用途
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを含有し、成形時の高速延伸特性が向上したものであることから、中でもインフレーション成形に好適に用いることができる。従って、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、インフレーションフィルム用の分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物である。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを含有し、成形時の高速延伸特性が向上したものであることから、中でもインフレーション成形に好適に用いることができる。従って、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、インフレーションフィルム用の分岐状ポリプロピレン系樹脂組成物である。
【0118】
６．ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）と、必要に応じて使用される添加剤とを、上記した含有量となるような割合で、従来公知の方法により配合、混合、及び溶融混練することにより、製造することができる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とポリプロピレン系樹脂（Ｙ）と、必要に応じて使用される添加剤とを、上記した含有量となるような割合で、従来公知の方法により配合、混合、及び溶融混練することにより、製造することができる。
【0119】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の混合方法は、ヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダーなどによるドライブレンドなどがある。
また、溶融混練・造粒して製造する際には、前記各成分の配合物を同時に混練してもよく、さらに、性能向上をはかるべく各成分を分割して混練する、すなわち、例えば、先ず使用される成分の一部を混練し、その後に残りの成分を混練・造粒するといった方法を採用することもできる。
また、溶融混練・造粒して製造する際には、前記各成分の配合物を同時に混練してもよく、さらに、性能向上をはかるべく各成分を分割して混練する、すなわち、例えば、先ず使用される成分の一部を混練し、その後に残りの成分を混練・造粒するといった方法を採用することもできる。
【0120】
また、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、使用される成分をドライブレンドにて混合して製造されることが好ましい。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法の好ましい実施形態としては、前記特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、
前記特性（Ｙ－１）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、ドライブレンドする工程を含む、インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法である。
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とをドライブレンドにより混合することにより、比較的短時間に、低コストで均一混合でき、安定した性能が得られる。
得られた混合物は、上述のとおり、通常、溶融混練が行われる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法の好ましい実施形態としては、前記特性（Ｘ－１）～（Ｘ－４）を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、
前記特性（Ｙ－１）を有するポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とを、ドライブレンドする工程を含む、インフレーションフィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法である。
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）と、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）とをドライブレンドにより混合することにより、比較的短時間に、低コストで均一混合でき、安定した性能が得られる。
得られた混合物は、上述のとおり、通常、溶融混練が行われる。
【0121】
ＩＩ．インフレーションフィルム、及びフィルムの製造方法
１．インフレーションフィルム
本発明のインフレーションフィルムは、前記本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなる。
本発明のインフレーションフィルムは、空冷インフレ―ションフィルム、水冷インフレーションフィルム、その他の媒体で冷やすことにより製造されるインフレーションフィルムを含む。
本発明のインフレーションフィルムは、前記本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなることにより、良好なフィルム強度を有しながら、フィルムの透明性、表面粗さ、又はこれらのうち複数が改善されたものである。
１．インフレーションフィルム
本発明のインフレーションフィルムは、前記本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなる。
本発明のインフレーションフィルムは、空冷インフレ―ションフィルム、水冷インフレーションフィルム、その他の媒体で冷やすことにより製造されるインフレーションフィルムを含む。
本発明のインフレーションフィルムは、前記本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなることにより、良好なフィルム強度を有しながら、フィルムの透明性、表面粗さ、又はこれらのうち複数が改善されたものである。
【0122】
本発明のインフレーションフィルムの厚みは、用途に応じて適宜選択されればよく、特に限定されない。フィルムの厚みは、通常１μｍ～２５０μｍであり、３μｍ～２００μｍであってよく、５μｍ～１５０μｍであってもよい。
【0123】
本発明のインフレーションフィルムは、透明性に優れるものであり、全ヘイズ（ＨＡＺＥ）は、６０％以下であることが好ましく、５０％以下であることがより好ましい。全ヘイズの値（単位：％）が小さいほど透明性に優れる点から好ましい。
本発明において、全ヘイズ（ＨＡＺＥ）はＪＩＳ Ｋ７１３６：２０００に準拠して、計測する。
本発明において、全ヘイズ（ＨＡＺＥ）はＪＩＳ Ｋ７１３６：２０００に準拠して、計測する。
【0124】
本発明のインフレーションフィルムは、表面粗さが低減されたものであり、外側及び内側の少なくとも一方の表面粗さＲｚが、２．０μｍ以下であることが好ましく、１．５μｍ以下であることがより好ましい。本発明のインフレーションフィルムは、外側の表面粗さＲｚが、２．０μｍ以下であってよく、１．５μｍ以下であってよく、外側及び内側の両面の表面粗さＲｚが、２．０μｍ以下であることが好ましく、１．５μｍ以下であることがより好ましい。
表面粗さＲｚの値が小さいほどフィルムの表面の凸凹の程度が少ないため、フィルムの表面で光の乱反射が起きにくい。このため、Ｒｚが小さいフィルムの印刷物は、印刷物がはっきりと見えやすく、フィルムの印刷高級感を演出する。
表面粗さＲｚの値が小さいほどフィルムの表面の凸凹の程度が少ないため、フィルムの表面に塵などが付着し難くなるというメリットもある。
なお、本発明において、表面粗さＲｚは、ＪＩＳ Ｂ０６０１：２０１３に準拠して測定される最大高さＲｚをいい、形状解析レーザー顕微鏡（キーエンス製、ＶＫ－Ｘ２００）により計測する。ここで測定は、Ｒｍｒは基準ｍｒの５０％、Ｒｍｒ（ｃ）は切断レベル１０μｍ、５０％、Ｒｃは基準ｍｒの２５％、比較ｍｒ７５％で行う。
表面粗さＲｚの値が小さいほどフィルムの表面の凸凹の程度が少ないため、フィルムの表面で光の乱反射が起きにくい。このため、Ｒｚが小さいフィルムの印刷物は、印刷物がはっきりと見えやすく、フィルムの印刷高級感を演出する。
表面粗さＲｚの値が小さいほどフィルムの表面の凸凹の程度が少ないため、フィルムの表面に塵などが付着し難くなるというメリットもある。
なお、本発明において、表面粗さＲｚは、ＪＩＳ Ｂ０６０１：２０１３に準拠して測定される最大高さＲｚをいい、形状解析レーザー顕微鏡（キーエンス製、ＶＫ－Ｘ２００）により計測する。ここで測定は、Ｒｍｒは基準ｍｒの５０％、Ｒｍｒ（ｃ）は切断レベル１０μｍ、５０％、Ｒｃは基準ｍｒの２５％、比較ｍｒ７５％で行う。
【0125】
また、本発明のインフレーションフィルムは、強度に優れるものであり、製膜方向に対して水平方向（ＭＤ）とその垂直方向（ＴＤ）のヤング率はいずれも、１８００ＭＰａ以上であることが好ましく、２０００ＭＰａ以上であることがより好ましい。
本発明において、ヤング率はＪＩＳ Ｋ ７１２７：１９９９に準拠して計測する。ヤング率の値が大きいほど強度がある。
本発明において、ヤング率はＪＩＳ Ｋ ７１２７：１９９９に準拠して計測する。ヤング率の値が大きいほど強度がある。
【0126】
本発明のインフレーションフィルムは、前述のように透明度が高いため、透明性を生かして、光学機材の包装に利用できる。しかしながら、これらの光学機材は、熱吸収による寸法変化により、性能が変化することがある。この光学機材の性能の変化は、光学機材の包装フィルムに付着した１～５μｍ程度の塵により、赤外光の吸収することが原因である。これに対して、本発明のインフレーションフィルムで包装した光学機材は、当該フィルムの表面粗さＲｚが小さいため、当該フィルムに赤外光を吸収する塵が付着しにくい。よって、本発明のインフレーションフィルムは、包装した光学機材の性能の変化を防止できる。
中でも、表面粗さＲｚが２．０μｍ以下、更に１．５μｍ以下であるインフレーションフィルムは、１～５μｍ程度の塵が付着しにくい。よって、このような表面粗さを有する本発明のインフレーションフィルムは、中でも包装した光学機材の性能の変化を防止できる。
中でも、表面粗さＲｚが２．０μｍ以下、更に１．５μｍ以下であるインフレーションフィルムは、１～５μｍ程度の塵が付着しにくい。よって、このような表面粗さを有する本発明のインフレーションフィルムは、中でも包装した光学機材の性能の変化を防止できる。
【0127】
本発明のインフレーションフィルムは、単層フィルムでも多層フィルムであってもよい。多層フィルムの場合、例えば、一方の層に本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、他の層に他のポリオレフィン系樹脂を含む二層のインフレーションフィルム、一方の層に本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、他の層に組成比が異なる本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を含む二層のインフレーションフィルム等が挙げられる。このようなインフレーションフィルムは、高速インフレーション成形時の安定性及び透明性に優れる。また、三層以上のフィルムについても同様に、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を少なくとも一層に配することにより高速インフレーション成形時の安定性及び透明性が改善される。他の層には最終使用のフィルムの要求物性に応じて適当なポリオレフィン系樹脂あるいはポリオレフィン系樹脂組成物を用いることができる。
【0128】
２．フィルムの製造方法
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムの製造方法は、インフレーション法による。
本発明のポリプロピレン系樹脂フィルムの製造方法は、前記本発明のポリプロピレン系樹脂組成物をインフレーション法によって製膜する工程を有する。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムの製造方法は、インフレーション法による。
本発明のポリプロピレン系樹脂フィルムの製造方法は、前記本発明のポリプロピレン系樹脂組成物をインフレーション法によって製膜する工程を有する。
【0129】
小ロット多品種生産、連続品種切替えなど作業性の観点から、インフレーション法によるフィルムの成形は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を環状ダイ付きの押出機により溶融させてチューブ状にして押出し、ブロアーなどから供給される空気を空冷リングから溶融チューブ状樹脂（バブル）に吹き付けて冷却固化させた後、ガイド板を経てピンチロールにて折り畳み、引取機にて引き取ることにより行うことが好ましい。
【0130】
空冷インフレーション成形法によるフィルムの作製においては、ダイ径はφ５０ｍｍ～φ５００ｍｍが典型的であり、ダイリップ幅は０．８ｍｍ～４．０ｍｍが典型的である。フィルムの透明性などの意匠性、安定した連続成形などの生産性の観点から、当該成形温度は１７０～２５０℃が好ましく、１７０～２２０℃がより好ましい。本発明では、インフレーション成形時のバブル振動の抑制によってフィルムの均質性が改善され、高速、例えば、成形速度は５～１００ｍ／分、好ましくは１０～５０ｍ／分で成形することができる。
【0131】
インフレーション成形方法は、空冷インフレーション、水冷インフレーション法およびチューブラー式二軸延伸形法があるが、製造設備コストおよび作業性の観点から、空冷インフレーションで行うことが好ましい。
インフレーション成形方法のフィルムの冷却は、チューブ状フィルムの外部及び／又は内部から行う。
インフレーション成形方法のフィルムの冷却は、チューブ状フィルムの外部及び／又は内部から行う。
【0132】
チューブ状フィルムの吹込み製膜方法は、上向き方式、水平方式又は下向き方式などがある。製造設備の低コスト化および小型化など並びに当該フィルム冷却効率化などの生産性向上のため、チューブ状フィルムの吹込み製膜方法は、上向き方向による製膜方法が、好ましい。
【0133】
以上のようにして製造される本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルム（インフレーションフィルム）は、表面粗さを表す指標であるＲｚが小さくなることから、フィルムの表面の凸凹の程度が少ないため、フィルムの表面で光の乱反射が起きにくい。このため、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルム（インフレーションフィルム）の印刷物は、印刷物がはっきりと見えやすく、フィルムの印刷高級感を演出する。
従って、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルム（インフレーションフィルム）は、そのまま包装フィルムや包装体として使用することができる。
従って、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルム（インフレーションフィルム）は、そのまま包装フィルムや包装体として使用することができる。
【0134】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルム（インフレーションフィルム）は、用途に応じて他の層と貼り合わせて、積層体にすることができる。他の層には最終用途のフィルムの要求物性に応じて、樹脂、紙、金属、皮革等を用いることができる。
【0135】
ＩＩＩ．包装体
本発明の包装体は、前記本発明のインフレーションフィルムを含むことを特徴とする。
本発明の包装体としては、例えば、ポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルム（インフレーションフィルム）同士をヒートシールして製袋された袋が挙げられる。包装体の形態としては、例えば、合掌貼り袋、三方シール袋、四方シール袋、ガゼット袋、スタンド袋、これらのチャック付き袋等が挙げられる。
本発明の包装体は、例えば、飲料、食品、医薬品、化粧料、文具、日用品、衣服、電子部品、光学機材等を包装する用途に用いることができる。なかでも、フィルムの印刷高級感を演出可能であることから、例えば、パン包装、文具包装、日用品包装等の用途に好適である。なかでも、フィルム表面に塵などが付着し難いことから、電子部品、光学機材等の包装用途にも好適である。
本発明の包装体は、前記本発明のインフレーションフィルムを含むことを特徴とする。
本発明の包装体としては、例えば、ポリプロピレン系樹脂組成物からなるフィルム（インフレーションフィルム）同士をヒートシールして製袋された袋が挙げられる。包装体の形態としては、例えば、合掌貼り袋、三方シール袋、四方シール袋、ガゼット袋、スタンド袋、これらのチャック付き袋等が挙げられる。
本発明の包装体は、例えば、飲料、食品、医薬品、化粧料、文具、日用品、衣服、電子部品、光学機材等を包装する用途に用いることができる。なかでも、フィルムの印刷高級感を演出可能であることから、例えば、パン包装、文具包装、日用品包装等の用途に好適である。なかでも、フィルム表面に塵などが付着し難いことから、電子部品、光学機材等の包装用途にも好適である。
【実施例0136】
次に、本発明を実施例によって更に具体的に説明するが、本発明は、その要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
以下の実施例においてオートクレーブは、加熱下、窒素を流通させることにより予めよく乾燥させてから使用した。また、触媒調製および重合は、すべて不活性ガス下で行った。
また、本実施例において、「ＭＤ方向」は、押出成形するときのフィルムの送り方向をいう。本実施例において、「ＴＤ方向」は、押出成形するときのフィルムの送りと垂直であってフィルム面と平行の方向をいう。
以下の実施例においてオートクレーブは、加熱下、窒素を流通させることにより予めよく乾燥させてから使用した。また、触媒調製および重合は、すべて不活性ガス下で行った。
また、本実施例において、「ＭＤ方向」は、押出成形するときのフィルムの送り方向をいう。本実施例において、「ＴＤ方向」は、押出成形するときのフィルムの送りと垂直であってフィルム面と平行の方向をいう。
【0137】
Ｉ．測定及び評価の方法
下記（１）～（１６）は、上記本明細書記載の方法で測定及び算出した。
（１）ＭＦＲまた、測定したＭＦＲの値を用いて、上記式（１）、式（２）及び式（７）の右辺により算出される値を求めた。
（２）ＧＰＣによって得られるＭｗ／Ｍｎ、及びＭｚ／Ｍｗ
（３）ＧＰＣによって得られる積分分子量分布曲線におけるＷ１００万、Ｗ２００万、及びＷ２００万／Ｗ１００万
（４）３Ｄ－ＧＰＣによって得られるｇ’（１００万）、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）、及び［ｇ’（Ｍｗａｂｓ）－ｇ’（１００万）］
（５）動的粘弾性測定におけるＥａ
（６）１３Ｃ－ＮＭＲで測定するｍｍ、［２，１結合］量、及び［１，３結合］量
（７）１３Ｃ－ＮＭＲで測定するＬＣＢ数
（８）伸長粘度測定から得られるＳＨＩ＠１．０ｓ－１及びＭＢＩ
（９）溶融張力（ＭＴ２３０）
（１０）ＭａｘＤｒａｗ
（１１）［Ｖｉ］、末端ビニル率、ＬＣＢ数／(［Ｖｉ］＋ＬＣＢ数)
（１２）融点（Ｔｍ）
下記（１）～（１６）は、上記本明細書記載の方法で測定及び算出した。
（１）ＭＦＲまた、測定したＭＦＲの値を用いて、上記式（１）、式（２）及び式（７）の右辺により算出される値を求めた。
（２）ＧＰＣによって得られるＭｗ／Ｍｎ、及びＭｚ／Ｍｗ
（３）ＧＰＣによって得られる積分分子量分布曲線におけるＷ１００万、Ｗ２００万、及びＷ２００万／Ｗ１００万
（４）３Ｄ－ＧＰＣによって得られるｇ’（１００万）、ｇ’（Ｍｗａｂｓ）、及び［ｇ’（Ｍｗａｂｓ）－ｇ’（１００万）］
（５）動的粘弾性測定におけるＥａ
（６）１３Ｃ－ＮＭＲで測定するｍｍ、［２，１結合］量、及び［１，３結合］量
（７）１３Ｃ－ＮＭＲで測定するＬＣＢ数
（８）伸長粘度測定から得られるＳＨＩ＠１．０ｓ－１及びＭＢＩ
（９）溶融張力（ＭＴ２３０）
（１０）ＭａｘＤｒａｗ
（１１）［Ｖｉ］、末端ビニル率、ＬＣＢ数／(［Ｖｉ］＋ＬＣＢ数)
（１２）融点（Ｔｍ）
【0138】
（１３）全ＨＡＺＥ（単位 ％）
（１４）ヤング率
ＭＤ方向のフィルムのヤング率を「ヤング率（ＭＤ）」とし、ＴＤ方向のフィルムのヤング率を「ヤング率（ＴＤ）」とする。
（１５）表面粗さ（Ｒｚ）
インフレーションフィルムの外側の表面粗さを、「Ｒｚ（外面）」とする。
（１４）ヤング率
ＭＤ方向のフィルムのヤング率を「ヤング率（ＭＤ）」とし、ＴＤ方向のフィルムのヤング率を「ヤング率（ＴＤ）」とする。
（１５）表面粗さ（Ｒｚ）
インフレーションフィルムの外側の表面粗さを、「Ｒｚ（外面）」とする。
【0139】
（１６）加熱収縮率
ＪＩＳ Ｚ １７１２：２００９に準拠して、フィルムの加熱収縮率を計測する。当該規格の温度１２０℃を、１４０℃、１６０℃、１８０℃に変更した場合も、測定する。
１２０℃１５分間で生じたＭＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１２０ＭＤ」とする。
１２０℃１５分間で生じたＴＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１２０ＴＤ」とする。
１４０℃１５分間で生じたＭＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１４０ＭＤ」とする。
１４０℃１５分間で生じたＴＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１４０ＴＤ」とする。
１６０℃１５分間で生じたＭＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１６０ＭＤ」とする。
１６０℃１５分間で生じたＴＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１６０ＴＤ」とする。
１８０℃１５分間で生じたＭＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１８０ＭＤ」とする。
１８０℃１５分間で生じたＴＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１８０ＴＤ」とする。
計測対象のフィルムが溶融し、加熱収縮率が計測できないときは、「溶融」と表記する。
ＪＩＳ Ｚ １７１２：２００９に準拠して、フィルムの加熱収縮率を計測する。当該規格の温度１２０℃を、１４０℃、１６０℃、１８０℃に変更した場合も、測定する。
１２０℃１５分間で生じたＭＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１２０ＭＤ」とする。
１２０℃１５分間で生じたＴＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１２０ＴＤ」とする。
１４０℃１５分間で生じたＭＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１４０ＭＤ」とする。
１４０℃１５分間で生じたＴＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１４０ＴＤ」とする。
１６０℃１５分間で生じたＭＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１６０ＭＤ」とする。
１６０℃１５分間で生じたＴＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１６０ＴＤ」とする。
１８０℃１５分間で生じたＭＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１８０ＭＤ」とする。
１８０℃１５分間で生じたＴＤ方向のフィルムの加熱収縮率を、「ＨＳＲ１８０ＴＤ」とする。
計測対象のフィルムが溶融し、加熱収縮率が計測できないときは、「溶融」と表記する。
【0140】
ＩＩ．ポリプロピレン系樹脂組成物及びフィルムの製造
１．分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）
１－１．分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）の製造
（１）触媒成分（Ａ）の合成
（１－１）合成例１：触媒成分［Ａ－１］の合成
（錯体１）
ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－イソプロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウムの合成：
ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－イソプロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウムを、特開２０１２－１４９１６０号公報の合成例１の方法に準じて合成した。
１．分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）
１－１．分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）の製造
（１）触媒成分（Ａ）の合成
（１－１）合成例１：触媒成分［Ａ－１］の合成
（錯体１）
ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－イソプロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウムの合成：
ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－イソプロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウムを、特開２０１２－１４９１６０号公報の合成例１の方法に準じて合成した。
【0141】
（１－２）合成例２：触媒成分［Ａ－２］の合成
（錯体２）
１）ｒａｃ－ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド（錯体２）の合成：
（１－ａ）２，５－ジメチル－３－フェニル－ヒドロシクロペンタ［ｂ］チオフェンの合成：
特表２００３－５１７０１０号公報の実施例１に記載の方法を参考に合成を行った。
（１－ｂ）ジメチルビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－ヒドロシクロペンタ［ｂ］チオフェン）シランの合成：
５００ｍｌのガラス製反応容器に、２，５－ジメチル－３－フェニル－ヒドロシクロペンタ［ｂ］チオフェン（８．８ｇ，３９ｍｍｏｌ）、ＴＨＦ（２００ｍｌ）を加え、－７０℃まで冷却した。ここにｎ－ブチルリチウム－ｎ－ヘキサン溶液（１．５５ｍｏｌ／Ｌ，２５ｍｌ，３９ｍｍｏｌ）を滴下した。滴下後、混合物を徐々に室温まで戻しながら２時間攪拌した。混合物を再び－７０℃まで冷却し、１－メチルイミダゾール（０．１５ｍｌ，１．９ｍｍｏｌ）を加え、ジメチルジクロロシラン（２．５ｇ，１９ｍｍｏｌ）を含むＴＨＦ溶液（３０ｍｌ）を滴下した。滴下後、混合物を徐々に室温に戻しながら一夜攪拌した。
得られた反応液に蒸留水を加え、分液ロートに移し食塩水で中性になるまで洗浄した。ここに硫酸ナトリウムを加え一晩放置し反応液を乾燥させた。硫酸ナトリウムをろ過し、溶媒を減圧留去して、得られた固形分をシリカゲルカラムで精製することにより、ジメチルビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－ヒドロシクロペンタ［ｂ］チオフェン）シランの白色粉末（９．８ｇ，収率９９％）を得た。
（１－ｃ）ｒａｃ－ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド（錯体Ａ）の合成：
５００ｍｌのガラス製反応容器に、ジメチルビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－ヒドロシクロペンタ［ｂ］チオフェン）シラン（６．１ｇ，１２ｍｍｏｌ）、ジエチルエーテル２００ｍｌを加え、ドライアイス－メタノール浴で－７０℃まで冷却した。ここにｎ－ブチルリチウム－ｎ－ヘキサン溶液（１．５５ｍｏｌ／Ｌ，１６ｍｌ，２４ｍｍｏｌ）を滴下した。滴下後、混合物を室温に戻し２時間攪拌した。得られた反応液の溶媒を２０ｍｌ程度まで減圧濃縮した後、トルエン２５０ｍｌ，ＴＨＦ１０ｍｌを加え、混合物をドライアイス－メタノール浴で－７０℃まで冷却した。そこに、四塩化ハフニウム３．８ｇ（１２ｍｍｏｌ）を加えた。その後、混合物を徐々に室温に戻しながら一晩攪拌した。
溶媒を減圧留去して、得られた固形分を、トルエン／ヘキサンで再結晶することにより、ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライドのラセミ体（純度９７％）を黄色結晶として０．８７ｇ（収率１０％）得た。
（錯体２）
１）ｒａｃ－ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド（錯体２）の合成：
（１－ａ）２，５－ジメチル－３－フェニル－ヒドロシクロペンタ［ｂ］チオフェンの合成：
特表２００３－５１７０１０号公報の実施例１に記載の方法を参考に合成を行った。
（１－ｂ）ジメチルビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－ヒドロシクロペンタ［ｂ］チオフェン）シランの合成：
５００ｍｌのガラス製反応容器に、２，５－ジメチル－３－フェニル－ヒドロシクロペンタ［ｂ］チオフェン（８．８ｇ，３９ｍｍｏｌ）、ＴＨＦ（２００ｍｌ）を加え、－７０℃まで冷却した。ここにｎ－ブチルリチウム－ｎ－ヘキサン溶液（１．５５ｍｏｌ／Ｌ，２５ｍｌ，３９ｍｍｏｌ）を滴下した。滴下後、混合物を徐々に室温まで戻しながら２時間攪拌した。混合物を再び－７０℃まで冷却し、１－メチルイミダゾール（０．１５ｍｌ，１．９ｍｍｏｌ）を加え、ジメチルジクロロシラン（２．５ｇ，１９ｍｍｏｌ）を含むＴＨＦ溶液（３０ｍｌ）を滴下した。滴下後、混合物を徐々に室温に戻しながら一夜攪拌した。
得られた反応液に蒸留水を加え、分液ロートに移し食塩水で中性になるまで洗浄した。ここに硫酸ナトリウムを加え一晩放置し反応液を乾燥させた。硫酸ナトリウムをろ過し、溶媒を減圧留去して、得られた固形分をシリカゲルカラムで精製することにより、ジメチルビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－ヒドロシクロペンタ［ｂ］チオフェン）シランの白色粉末（９．８ｇ，収率９９％）を得た。
（１－ｃ）ｒａｃ－ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド（錯体Ａ）の合成：
５００ｍｌのガラス製反応容器に、ジメチルビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－ヒドロシクロペンタ［ｂ］チオフェン）シラン（６．１ｇ，１２ｍｍｏｌ）、ジエチルエーテル２００ｍｌを加え、ドライアイス－メタノール浴で－７０℃まで冷却した。ここにｎ－ブチルリチウム－ｎ－ヘキサン溶液（１．５５ｍｏｌ／Ｌ，１６ｍｌ，２４ｍｍｏｌ）を滴下した。滴下後、混合物を室温に戻し２時間攪拌した。得られた反応液の溶媒を２０ｍｌ程度まで減圧濃縮した後、トルエン２５０ｍｌ，ＴＨＦ１０ｍｌを加え、混合物をドライアイス－メタノール浴で－７０℃まで冷却した。そこに、四塩化ハフニウム３．８ｇ（１２ｍｍｏｌ）を加えた。その後、混合物を徐々に室温に戻しながら一晩攪拌した。
溶媒を減圧留去して、得られた固形分を、トルエン／ヘキサンで再結晶することにより、ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライドのラセミ体（純度９７％）を黄色結晶として０．８７ｇ（収率１０％）得た。
【0142】
得られたラセミ体についてのプロトン核磁気共鳴法（１Ｈ－ＮＭＲ）による同定値を以下に記す。
１Ｈ－ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）同定結果
ラセミ体：δ１．０６（ｓ，６Ｈ），δ２．４２（ｓ，６Ｈ），δ２．５９（ｓ，６Ｈ），δ８．５１（ｓ，２Ｈ），δ７．２８～δ７．３３（ｍ，２Ｈ），δ７．３９～δ７．４３（ｍ，４Ｈ），δ７．４６～δ７．５０（ｍ，４Ｈ）
１Ｈ－ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３）同定結果
ラセミ体：δ１．０６（ｓ，６Ｈ），δ２．４２（ｓ，６Ｈ），δ２．５９（ｓ，６Ｈ），δ８．５１（ｓ，２Ｈ），δ７．２８～δ７．３３（ｍ，２Ｈ），δ７．３９～δ７．４３（ｍ，４Ｈ），δ７．４６～δ７．５０（ｍ，４Ｈ）
【0143】
（２）成分（Ｂ）の合成例：イオン交換性層状ケイ酸塩の化学処理
撹拌翼と還流装置を取り付けた１Ｌの３つ口フラスコに、蒸留水６４５．１ｇと９８％硫酸８２．６ｇを加え、９５℃まで昇温した。
そこへ市販のモンモリロナイト（水澤化学工業社製ベンクレイＫＫ、Ａｌ＝９．７８質量％、Ｓｉ＝３１．７９質量％、Ｍｇ＝３．１８質量％、Ａｌ／Ｓｉ（モル比）＝０．３２０、平均粒径１４μｍ）１００ｇを添加し、９５℃で３２０分反応させた。３２０分後、蒸留水０．５Ｌを加えて反応を停止し、濾過することでケーキ状固体物２５５ｇを得た。
このケーキ１ｇには、０．３１ｇの化学処理モンモリロナイト（中間物）が含まれていた。化学処理モンモリロナイト（中間物）の化学組成は、Ａｌ＝７．６８質量％、Ｓｉ＝３６．０５質量％、Ｍｇ＝２．１３質量％、Ａｌ／Ｓｉ（モル比）＝０．２２２であった。
上記ケーキに蒸留水１５４５ｇを加えスラリー化し、４０℃まで昇温した。スラリーに水酸化リチウム・水和物５．７３４ｇを固体のまま加え、４０℃で１時間反応させた。１時間後、反応スラリーを濾過し、１Ｌの蒸留水で３回洗浄し、再びケーキ状固体物を得た。
得られたケーキ状固体物を９０℃以上、常圧で一晩予備乾燥させた後、２００℃のオイルバスを使用して突沸が収まってから２時間以上減圧乾燥することにより、化学処理モンモリロナイト８０ｇを得た。この化学処理モンモリロナイトの化学組成は、Ａｌ＝７．６８質量％、Ｓｉ＝３６．０５質量％、Ｍｇ＝２．１３質量％、Ａｌ／Ｓｉ（モル比）＝０．２２２、Ｌｉ＝０．５３質量％であった。
撹拌翼と還流装置を取り付けた１Ｌの３つ口フラスコに、蒸留水６４５．１ｇと９８％硫酸８２．６ｇを加え、９５℃まで昇温した。
そこへ市販のモンモリロナイト（水澤化学工業社製ベンクレイＫＫ、Ａｌ＝９．７８質量％、Ｓｉ＝３１．７９質量％、Ｍｇ＝３．１８質量％、Ａｌ／Ｓｉ（モル比）＝０．３２０、平均粒径１４μｍ）１００ｇを添加し、９５℃で３２０分反応させた。３２０分後、蒸留水０．５Ｌを加えて反応を停止し、濾過することでケーキ状固体物２５５ｇを得た。
このケーキ１ｇには、０．３１ｇの化学処理モンモリロナイト（中間物）が含まれていた。化学処理モンモリロナイト（中間物）の化学組成は、Ａｌ＝７．６８質量％、Ｓｉ＝３６．０５質量％、Ｍｇ＝２．１３質量％、Ａｌ／Ｓｉ（モル比）＝０．２２２であった。
上記ケーキに蒸留水１５４５ｇを加えスラリー化し、４０℃まで昇温した。スラリーに水酸化リチウム・水和物５．７３４ｇを固体のまま加え、４０℃で１時間反応させた。１時間後、反応スラリーを濾過し、１Ｌの蒸留水で３回洗浄し、再びケーキ状固体物を得た。
得られたケーキ状固体物を９０℃以上、常圧で一晩予備乾燥させた後、２００℃のオイルバスを使用して突沸が収まってから２時間以上減圧乾燥することにより、化学処理モンモリロナイト８０ｇを得た。この化学処理モンモリロナイトの化学組成は、Ａｌ＝７．６８質量％、Ｓｉ＝３６．０５質量％、Ｍｇ＝２．１３質量％、Ａｌ／Ｓｉ（モル比）＝０．２２２、Ｌｉ＝０．５３質量％であった。
【0144】
（３）触媒の調製
３つ口フラスコ（容積１Ｌ）中に、上記で得られた化学処理モンモリロナイト１０ｇを入れ、ヘプタン（６６ｍＬ）を加えてスラリーとした。スラリーにトリイソブチルアルミニウム（２５ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を３４．０ｍＬ）を加えて１時間撹拌後、ヘプタンで残液率が１／１００になるまで洗浄し、全容量を５０ｍＬとした。
また、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、前記触媒成分［Ａ－１］の合成例で作製したｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－イソプロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウム（錯体１）（１０５μｍｏｌ）をトルエン（２１ｍＬ）に溶解し、溶液１を調製した。更に、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、前記触媒成分［Ａ－２］の合成例で作製したｒａｃ－ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド（錯体２）（４５μｍｏｌ）をトルエン（９ｍＬ）に溶解し、溶液２を調製した。
３つ口フラスコ（容積１Ｌ）中に、上記で得られた化学処理モンモリロナイト１０ｇを入れ、ヘプタン（６６ｍＬ）を加えてスラリーとした。スラリーにトリイソブチルアルミニウム（２５ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を３４．０ｍＬ）を加えて１時間撹拌後、ヘプタンで残液率が１／１００になるまで洗浄し、全容量を５０ｍＬとした。
また、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、前記触媒成分［Ａ－１］の合成例で作製したｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－イソプロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウム（錯体１）（１０５μｍｏｌ）をトルエン（２１ｍＬ）に溶解し、溶液１を調製した。更に、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、前記触媒成分［Ａ－２］の合成例で作製したｒａｃ－ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド（錯体２）（４５μｍｏｌ）をトルエン（９ｍＬ）に溶解し、溶液２を調製した。
【0145】
前記した化学処理モンモリロナイトが入った１Ｌフラスコに、トリイソブチルアルミニウム（０．４２ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を０．６ｍＬ）を加えた後、上記溶液１（２１ｍＬ）を加えて２０分間室温で撹拌した。
その後、更にトリイソブチルアルミニウム（０．１８ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を０．２５ｍＬ）を加えた後、上記溶液２を加えて、１時間室温で撹拌した。
その後、前記混合物にヘプタンを１７０ｍＬ追加し、このスラリーを１Ｌオートクレーブに導入した。
オートクレーブの内部温度を４０℃にしたのちプロピレンを５ｇ／時の速度でフィードし、４時間４０℃を保ちつつ予備重合を行った。その後、プロピレンフィードを止めて、１時間残重合を行った。得られた触媒スラリーの上澄みをデカンテーションで除去した後、残った部分に、トリイソブチルアルミニウム（６ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を８．５ｍＬ）を加えて５分撹拌した。
この触媒スラリーを１時間減圧乾燥し、予備重合触媒（触媒１）２８．２ｇを得た。予備重合倍率（予備重合ポリマー量を固体触媒量で除した値）は１．８２であった。
その後、更にトリイソブチルアルミニウム（０．１８ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を０．２５ｍＬ）を加えた後、上記溶液２を加えて、１時間室温で撹拌した。
その後、前記混合物にヘプタンを１７０ｍＬ追加し、このスラリーを１Ｌオートクレーブに導入した。
オートクレーブの内部温度を４０℃にしたのちプロピレンを５ｇ／時の速度でフィードし、４時間４０℃を保ちつつ予備重合を行った。その後、プロピレンフィードを止めて、１時間残重合を行った。得られた触媒スラリーの上澄みをデカンテーションで除去した後、残った部分に、トリイソブチルアルミニウム（６ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を８．５ｍＬ）を加えて５分撹拌した。
この触媒スラリーを１時間減圧乾燥し、予備重合触媒（触媒１）２８．２ｇを得た。予備重合倍率（予備重合ポリマー量を固体触媒量で除した値）は１．８２であった。
【0146】
（４）重合
２０Ｌオートクレーブは、槽内をプロピレンで置換して室温まで冷却して使用した。重合槽に、トリイソブチルアルミニウムのヘプタン溶液（１４０ｍｇ／ｍＬ）１８．７ｍＬ、液体プロピレン５０００ｇを導入した後、６３℃まで昇温した。その後、上記触媒１を、予備重合ポリマーを除いた質量で７００ｍｇ、高圧アルゴンで重合槽に圧送して重合を開始し、槽内を速やかに７０℃まで昇温した。そのまま７０℃で保持し、重合開始から１時間後、未反応のプロピレンをすばやくパージし重合を停止した。そうしたところ１６８７ｇのプロピレン単独重合体が得られた。得られた重合体を用いて、ＧＰＣ、３Ｄ－ＧＰＣ、１３Ｃ－ＮＭＲの測定を行った。
２０Ｌオートクレーブは、槽内をプロピレンで置換して室温まで冷却して使用した。重合槽に、トリイソブチルアルミニウムのヘプタン溶液（１４０ｍｇ／ｍＬ）１８．７ｍＬ、液体プロピレン５０００ｇを導入した後、６３℃まで昇温した。その後、上記触媒１を、予備重合ポリマーを除いた質量で７００ｍｇ、高圧アルゴンで重合槽に圧送して重合を開始し、槽内を速やかに７０℃まで昇温した。そのまま７０℃で保持し、重合開始から１時間後、未反応のプロピレンをすばやくパージし重合を停止した。そうしたところ１６８７ｇのプロピレン単独重合体が得られた。得られた重合体を用いて、ＧＰＣ、３Ｄ－ＧＰＣ、１３Ｃ－ＮＭＲの測定を行った。
【0147】
（５）分岐状ポリプロピレン系樹脂のペレット（Ｘ１）の製造（造粒）
得られた分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）１００質量部に対し、フェノール系酸化防止剤ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０（ＢＡＳＦジャパン社製、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ジ－ｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン）０．１２５質量部、フォスファイト系酸化防止剤ＩＲＧＡＦＯＳ１６８（ＢＡＳＦジャパン社製、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）フォスファイト）０．１２５質量部を配合し、高速撹拌式混合機（ヘンシェルミキサー、日本コークス工業社製）を用い、室温下で３分間混合した。その後、二軸押出機ＫＺＷ－１５（テクノベル社製）を用い、スクリュー回転数は４００ｒｐｍ、混練温度はホッパー下から８０、１２０、２３０℃（以降、ダイス出口まで同温度）にて溶融混練した。ストランドダイから押し出された溶融樹脂を、冷却水槽で冷却固定化させながら引き取り、ストランドカッターを用いてストランドを切断・ペレット化した。
得られたペレットのＭＦＲは４．５ｇ／１０分であった。各特性の評価結果を表１に示す。
得られた分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）１００質量部に対し、フェノール系酸化防止剤ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０（ＢＡＳＦジャパン社製、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ジ－ｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン）０．１２５質量部、フォスファイト系酸化防止剤ＩＲＧＡＦＯＳ１６８（ＢＡＳＦジャパン社製、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）フォスファイト）０．１２５質量部を配合し、高速撹拌式混合機（ヘンシェルミキサー、日本コークス工業社製）を用い、室温下で３分間混合した。その後、二軸押出機ＫＺＷ－１５（テクノベル社製）を用い、スクリュー回転数は４００ｒｐｍ、混練温度はホッパー下から８０、１２０、２３０℃（以降、ダイス出口まで同温度）にて溶融混練した。ストランドダイから押し出された溶融樹脂を、冷却水槽で冷却固定化させながら引き取り、ストランドカッターを用いてストランドを切断・ペレット化した。
得られたペレットのＭＦＲは４．５ｇ／１０分であった。各特性の評価結果を表１に示す。
【0148】
１－２．分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ２）の製造
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）の製造の重合において、触媒１を、予備重合ポリマーを除いた質量で５００ｍｇ、水素を０．０９ＮＬ導入する以外は同様に重合した。そうしたところ１７５０ｇの重合体が得られた。
上記得られた重合体を分岐状ポリプロピレン系樹脂のペレット（Ｘ１）の製造と同様に造粒したところ、得られたペレットのＭＦＲは９．０ｇ／１０分であった。各特性を評価した結果を表１に示す。
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）の製造の重合において、触媒１を、予備重合ポリマーを除いた質量で５００ｍｇ、水素を０．０９ＮＬ導入する以外は同様に重合した。そうしたところ１７５０ｇの重合体が得られた。
上記得られた重合体を分岐状ポリプロピレン系樹脂のペレット（Ｘ１）の製造と同様に造粒したところ、得られたペレットのＭＦＲは９．０ｇ／１０分であった。各特性を評価した結果を表１に示す。
【0149】
１－３．分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ３）の製造
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）の製造の重合において、触媒１を、予備重合ポリマーを除いた質量で４００ｍｇ、水素を０．４３ＮＬ導入する以外は同様に重合した。そうしたところ２１０９ｇの重合体が得られた。
上記得られた重合体を分岐状ポリプロピレン系樹脂のペレット（Ｘ１）の製造と同様に造粒したところ、得られたペレットのＭＦＲは２１ｇ／１０分であった。実施例１と同様に各特性を評価した結果を表１に示す。
分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）の製造の重合において、触媒１を、予備重合ポリマーを除いた質量で４００ｍｇ、水素を０．４３ＮＬ導入する以外は同様に重合した。そうしたところ２１０９ｇの重合体が得られた。
上記得られた重合体を分岐状ポリプロピレン系樹脂のペレット（Ｘ１）の製造と同様に造粒したところ、得られたペレットのＭＦＲは２１ｇ／１０分であった。実施例１と同様に各特性を評価した結果を表１に示す。
【0150】
［参照分岐状ポリプロピレン系樹脂の製造］
＜参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）の製造＞
（１）触媒の調製
（１－１）比較触媒成分［ＣＡ－２］の合成
ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４－ヒドロアズレニル｝］ハフニウムの合成：
ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４－ヒドロアズレニル｝］ハフニウム（錯体３）を、特開平１１―２４０９０９号公報の実施例７の方法に準じて合成した。
＜参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）の製造＞
（１）触媒の調製
（１－１）比較触媒成分［ＣＡ－２］の合成
ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４－ヒドロアズレニル｝］ハフニウムの合成：
ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４－ヒドロアズレニル｝］ハフニウム（錯体３）を、特開平１１―２４０９０９号公報の実施例７の方法に準じて合成した。
【0151】
（１－２）触媒２の合成例
３つ口フラスコ（容積１Ｌ）中に、上記で得られた化学処理モンモリロナイト１０ｇを入れ、ヘプタン（６６ｍＬ）を加えてスラリーとした。スラリーにトリイソブチルアルミニウム（２５ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を３４．０ｍＬ）を加えて１時間撹拌後、ヘプタンで残液率が１／１００になるまで洗浄し、全容量を５０ｍＬとした。
また、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、前記触媒成分［Ａ－１］の合成例で作製したｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－イソプロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウム（錯体１）（１０５μｍｏｌ）をトルエン（２１ｍＬ）に溶解し、溶液１を調製した。更に、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、前記比較触媒成分［ＣＡ－２］の合成例で作製したｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４－ヒドロアズレニル｝］ハフニウム（錯体３）（４５μｍｏｌ）をトルエン（９ｍＬ）に溶解し、溶液２を調製した。
３つ口フラスコ（容積１Ｌ）中に、上記で得られた化学処理モンモリロナイト１０ｇを入れ、ヘプタン（６６ｍＬ）を加えてスラリーとした。スラリーにトリイソブチルアルミニウム（２５ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を３４．０ｍＬ）を加えて１時間撹拌後、ヘプタンで残液率が１／１００になるまで洗浄し、全容量を５０ｍＬとした。
また、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、前記触媒成分［Ａ－１］の合成例で作製したｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－イソプロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウム（錯体１）（１０５μｍｏｌ）をトルエン（２１ｍＬ）に溶解し、溶液１を調製した。更に、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、前記比較触媒成分［ＣＡ－２］の合成例で作製したｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４－ヒドロアズレニル｝］ハフニウム（錯体３）（４５μｍｏｌ）をトルエン（９ｍＬ）に溶解し、溶液２を調製した。
【0152】
前記した化学処理モンモリロナイトが入った１Ｌフラスコにトリイソブチルアルミニウム（０．４２ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を０．６ｍＬ）を加えた後、上記溶液１（２１ｍＬ）を加えて２０分間室温で撹拌した。
その後、更にトリイソブチルアルミニウム（０．１８ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を０．２５ｍＬ）を加えた後、上記溶液２を加えて、１時間室温で撹拌した。
その後、前記混合物にヘプタンを１７０ｍＬ追加し、このスラリーを１Ｌオートクレーブに導入した。
オートクレーブの内部温度を４０℃にしたのちプロピレンを５ｇ／時の速度でフィードし、４時間４０℃を保ちつつ予備重合を行った。その後、プロピレンフィードを止めて、１時間残重合を行った。得られた触媒スラリーの上澄みをデカンテーションで除去した後、残った部分に、トリイソブチルアルミニウム（６ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を８．５ｍＬ）を加えて５分撹拌した。
この触媒スラリーを１時間減圧乾燥し、予備重合触媒（触媒２）３０．９を得た。予備重合倍率は２．０９であった。
その後、更にトリイソブチルアルミニウム（０．１８ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を０．２５ｍＬ）を加えた後、上記溶液２を加えて、１時間室温で撹拌した。
その後、前記混合物にヘプタンを１７０ｍＬ追加し、このスラリーを１Ｌオートクレーブに導入した。
オートクレーブの内部温度を４０℃にしたのちプロピレンを５ｇ／時の速度でフィードし、４時間４０℃を保ちつつ予備重合を行った。その後、プロピレンフィードを止めて、１時間残重合を行った。得られた触媒スラリーの上澄みをデカンテーションで除去した後、残った部分に、トリイソブチルアルミニウム（６ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を８．５ｍＬ）を加えて５分撹拌した。
この触媒スラリーを１時間減圧乾燥し、予備重合触媒（触媒２）３０．９を得た。予備重合倍率は２．０９であった。
【0153】
（２）重合及び造粒
２０Ｌオートクレーブは、槽内をプロピレンで置換して室温まで冷却して使用した。重合槽に、トリイソブチルアルミニウムのヘプタン溶液（１４０ｍｇ／ｍＬ）１８．７ｍＬ、水素を０．６８ＮＬ導入した後に液体プロピレン５０００ｇを導入した後、６３℃まで昇温した。その後、上記触媒２を、予備重合ポリマーを除いた質量で３１０ｍｇ、高圧アルゴンで重合槽に圧送して重合を開始し、槽内を速やかに７０℃まで昇温した。そのまま７０℃で保持し、重合開始から１時間後、未反応のプロピレンをすばやくパージし重合を停止した。そうしたところ２２８８ｇのプロピレン単独重合体が得られた。
上記得られた重合体を分岐状ポリプロピレン系樹脂のペレット（Ｘ１）の製造と同様に造粒したところ、得られたペレットのＭＦＲは３．３ｇ／１０分であった。各特性を評価した結果を表１に示す。
２０Ｌオートクレーブは、槽内をプロピレンで置換して室温まで冷却して使用した。重合槽に、トリイソブチルアルミニウムのヘプタン溶液（１４０ｍｇ／ｍＬ）１８．７ｍＬ、水素を０．６８ＮＬ導入した後に液体プロピレン５０００ｇを導入した後、６３℃まで昇温した。その後、上記触媒２を、予備重合ポリマーを除いた質量で３１０ｍｇ、高圧アルゴンで重合槽に圧送して重合を開始し、槽内を速やかに７０℃まで昇温した。そのまま７０℃で保持し、重合開始から１時間後、未反応のプロピレンをすばやくパージし重合を停止した。そうしたところ２２８８ｇのプロピレン単独重合体が得られた。
上記得られた重合体を分岐状ポリプロピレン系樹脂のペレット（Ｘ１）の製造と同様に造粒したところ、得られたペレットのＭＦＲは３．３ｇ／１０分であった。各特性を評価した結果を表１に示す。
【0154】
＜参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ２）の製造＞
参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）の製造の重合において、触媒２を、予備重合ポリマーを除いた質量で２３０ｍｇ、水素を１．０２ＮＬ導入する以外は同様に重合した。そうしたところ１９７８ｇの重合体が得られた。
上記得られた重合体を分岐状ポリプロピレン系樹脂のペレット（Ｘ１）の製造と同様に造粒したところ、得られたペレットのＭＦＲは９．９ｇ／１０分であった。各特性を評価した結果を表１に示す。
参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）の製造の重合において、触媒２を、予備重合ポリマーを除いた質量で２３０ｍｇ、水素を１．０２ＮＬ導入する以外は同様に重合した。そうしたところ１９７８ｇの重合体が得られた。
上記得られた重合体を分岐状ポリプロピレン系樹脂のペレット（Ｘ１）の製造と同様に造粒したところ、得られたペレットのＭＦＲは９．９ｇ／１０分であった。各特性を評価した結果を表１に示す。
【0155】
＜参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ３）の製造＞
参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）の製造の重合において、触媒２を、予備重合ポリマーを除いた質量で２２０ｍｇ、水素を１．１１ＮＬ導入する以外は同様に重合した。そうしたところ１９３６ｇの重合体が得られた。
上記得られた重合体を分岐状ポリプロピレン系樹脂のペレット（Ｘ１）の製造と同様に造粒したところ、得られたペレットのＭＦＲは１５．０ｇ／１０分であった。各特性を評価した結果を表１に示す。
参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）の製造の重合において、触媒２を、予備重合ポリマーを除いた質量で２２０ｍｇ、水素を１．１１ＮＬ導入する以外は同様に重合した。そうしたところ１９３６ｇの重合体が得られた。
上記得られた重合体を分岐状ポリプロピレン系樹脂のペレット（Ｘ１）の製造と同様に造粒したところ、得られたペレットのＭＦＲは１５．０ｇ／１０分であった。各特性を評価した結果を表１に示す。
【0156】
【表1】
【0157】
図２は、横軸にＭＦＲの対数ｌｏｇ（ＭＦＲ）をとり、縦軸にＷ２００万／Ｗ１００万をとり、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）～（Ｘ３）と参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）～（ＣＸ３）のデータをプロットしたグラフである。
また、図４は、横軸にＭＦＲの対数ｌｏｇ（ＭＦＲ）をとり、縦軸にＥａをとり、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）～（Ｘ３）と参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）～（ＣＸ３）のデータをプロットしたグラフである。
また、図５は、横軸にＭＦＲの対数ｌｏｇ（ＭＦＲ）をとり、縦軸に２３０℃における最高巻取速度（ＭａｘＤｒａｗ）をとり、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）～（Ｘ３）と参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）～（ＣＸ３）のデータをプロットしたグラフである。
また、図４は、横軸にＭＦＲの対数ｌｏｇ（ＭＦＲ）をとり、縦軸にＥａをとり、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）～（Ｘ３）と参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）～（ＣＸ３）のデータをプロットしたグラフである。
また、図５は、横軸にＭＦＲの対数ｌｏｇ（ＭＦＲ）をとり、縦軸に２３０℃における最高巻取速度（ＭａｘＤｒａｗ）をとり、本発明に用いられる分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）～（Ｘ３）と参照分岐状ポリプロピレン系樹脂（ＣＸ１）～（ＣＸ３）のデータをプロットしたグラフである。
【0158】
２．ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）として、以下のポリプロピレン系樹脂（Ｙ１）～（Ｙ２）を準備した。
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ１）：日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＦＬ４」、ＭＦＲ＝４ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６４℃、ｇ’（１００万）＝１．００
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ２）：日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＳＡ４Ｌ」、ＭＦＲ＝６ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６１℃、ｇ’（１００万）＝１．００
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）として、以下のポリプロピレン系樹脂（Ｙ１）～（Ｙ２）を準備した。
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ１）：日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＦＬ４」、ＭＦＲ＝４ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６４℃、ｇ’（１００万）＝１．００
ポリプロピレン系樹脂（Ｙ２）：日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＳＡ４Ｌ」、ＭＦＲ＝６ｇ／１０分、Ｔｍ＝１６１℃、ｇ’（１００万）＝１．００
【0159】
３．ポリプロピレン系樹脂組成物の製造、及びフィルムの製造
［実施例１～４および比較例１～２］
（１）ポリプロピレン系樹脂組成物の製造
表２に記載の量の分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のペレット（Ｘ２）、及び、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）のペレット（Ｙ１）～（Ｙ２）を、高速攪拌式混合機に投入し、３分間攪拌した混合ペレットを得た。なお、表２に記載の量は、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量１００質量％に対する質量％で示す。
ポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲの測定に用いたペレットに関しては、本混合ペレットを更に二軸押出機ＫＺＷ－１５（テクノベル社製）を用いて、スクリュー回転数を４００ｒｐｍ、混練温度をホッパー下から８０、１２０、２３０℃（以降、ダイス出口まで同温度）にて溶融混練し、ストランドダイから押し出された溶融樹脂を、冷却水槽で冷却固定化させながら引き取り、ストランドカッターを用いてストランドを切断・ペレット化したものを用いた。
［実施例１～４および比較例１～２］
（１）ポリプロピレン系樹脂組成物の製造
表２に記載の量の分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）のペレット（Ｘ２）、及び、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）のペレット（Ｙ１）～（Ｙ２）を、高速攪拌式混合機に投入し、３分間攪拌した混合ペレットを得た。なお、表２に記載の量は、前記樹脂（Ｘ）と前記樹脂（Ｙ）の合計質量１００質量％に対する質量％で示す。
ポリプロピレン系樹脂組成物のＭＦＲの測定に用いたペレットに関しては、本混合ペレットを更に二軸押出機ＫＺＷ－１５（テクノベル社製）を用いて、スクリュー回転数を４００ｒｐｍ、混練温度をホッパー下から８０、１２０、２３０℃（以降、ダイス出口まで同温度）にて溶融混練し、ストランドダイから押し出された溶融樹脂を、冷却水槽で冷却固定化させながら引き取り、ストランドカッターを用いてストランドを切断・ペレット化したものを用いた。
【0160】
【表2】
【0161】
（２）インフレーションフィルムの製造
上記で得られたポリプロピレン系樹脂組成物の混合ペレットを、押出機温度２２０℃、環状ダイ温度２３０℃、吐出量７．５ｋｇ／ｈとなる条件で押出し、フィルム折幅５００ｍｍ（ブロー比１．６）、引取速度１０ｍ／分の条件で、単層３０μｍのである空冷インフレーションフィルムを得た。得られたインフレーションフィルムの物性を表３に記載する。
上記で得られたポリプロピレン系樹脂組成物の混合ペレットを、押出機温度２２０℃、環状ダイ温度２３０℃、吐出量７．５ｋｇ／ｈとなる条件で押出し、フィルム折幅５００ｍｍ（ブロー比１．６）、引取速度１０ｍ／分の条件で、単層３０μｍのである空冷インフレーションフィルムを得た。得られたインフレーションフィルムの物性を表３に記載する。
【0162】
【表3】
【0163】
実施例１～４および比較例１～２から、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）に、従来とは異なる分岐状ポリプロピレンの構造を有する分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を組み合わせて含有することにより、インフレーション成形によって製造されるフィルムの強度を損なわずに、当該フィルムの透明性、及び表面粗さを改善することが示された。
【0164】
以下に、本発明の分岐状ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）を製造する際の触媒を調製するための性能評価を示す。
［参考例１］：錯体１の触媒成分（Ａ）としての性能評価
（触媒Ｒ１の調製）
３つ口フラスコ（容積１Ｌ）中に、上記で得られた化学処理モンモリロナイト１０ｇを入れ、ヘプタン（６５ｍＬ）を加えてスラリーとした。スラリーにトリイソブチルアルミニウム（２５ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を３５ｍＬ）を加えて１時間攪拌後、ヘプタンで残液率が１／１００になるまで洗浄し、全容量を５０ｍＬとした。
また、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、合成例１で合成したｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－イソプロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウム（錯体１）（０．１５ｍｍｏｌ）をトルエン（３０ｍＬ）に溶解し、溶液を調製した。
［参考例１］：錯体１の触媒成分（Ａ）としての性能評価
（触媒Ｒ１の調製）
３つ口フラスコ（容積１Ｌ）中に、上記で得られた化学処理モンモリロナイト１０ｇを入れ、ヘプタン（６５ｍＬ）を加えてスラリーとした。スラリーにトリイソブチルアルミニウム（２５ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を３５ｍＬ）を加えて１時間攪拌後、ヘプタンで残液率が１／１００になるまで洗浄し、全容量を５０ｍＬとした。
また、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、合成例１で合成したｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－イソプロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウム（錯体１）（０．１５ｍｍｏｌ）をトルエン（３０ｍＬ）に溶解し、溶液を調製した。
【0165】
前記した化学処理モンモリロナイトが入った１Ｌフラスコに、トリイソブチルアルミニウム（０．６０ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を０．８５ｍＬ）を加えた後、上記溶液を加えて６０分間室温で攪拌した。
その後前記混合物にヘプタンを１７０ｍＬ追加し、このスラリーを１Ｌオートクレーブに導入した。
オートクレーブの内部温度を４０℃にした後、プロピレンを５ｇ／時の速度でフィードし、４時間４０℃を保ちつつ予備重合を行った。その後、プロピレンフィードを止めて、１時間残重合を行った。得られた触媒スラリーの上澄みをデカンテーションで除去した後、残った部分に、トリイソブチルアルミニウム（６ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を８．５ｍＬ）を加えて５分撹拌した。
この触媒スラリーを４０分間減圧乾燥し、予備重合触媒（触媒Ｒ１）２９．５ｇを得た。予備重合倍率は１．９５であった。
その後前記混合物にヘプタンを１７０ｍＬ追加し、このスラリーを１Ｌオートクレーブに導入した。
オートクレーブの内部温度を４０℃にした後、プロピレンを５ｇ／時の速度でフィードし、４時間４０℃を保ちつつ予備重合を行った。その後、プロピレンフィードを止めて、１時間残重合を行った。得られた触媒スラリーの上澄みをデカンテーションで除去した後、残った部分に、トリイソブチルアルミニウム（６ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を８．５ｍＬ）を加えて５分撹拌した。
この触媒スラリーを４０分間減圧乾燥し、予備重合触媒（触媒Ｒ１）２９．５ｇを得た。予備重合倍率は１．９５であった。
【0166】
（重合）
２０Ｌオートクレーブは、槽内をプロピレンで置換して室温まで冷却して使用した。重合槽に、トリイソブチルアルミニウムのヘプタン溶液（１４０ｍｇ／ｍＬ）１８．７ｍＬ、水素を０．５１ＮＬ導入した後に液体プロピレン５０００ｇを導入した後、６３℃まで昇温した。その後、上記触媒Ｒ１を、予備重合ポリマーを除いた質量で３００ｍｇ、高圧アルゴンで重合槽に圧送して重合を開始し、速やかに７０℃まで昇温した。そのまま７０℃で保持し、重合開始から１時間後、未反応のプロピレンをすばやくパージし重合を停止した。そうしたところ１７４０ｇのプロピレン単独重合体が得られた。得られた重合体を用いて、ＭＦＲ、ＧＰＣ、ＮＭＲの測定を行った結果を表２に示す。
２０Ｌオートクレーブは、槽内をプロピレンで置換して室温まで冷却して使用した。重合槽に、トリイソブチルアルミニウムのヘプタン溶液（１４０ｍｇ／ｍＬ）１８．７ｍＬ、水素を０．５１ＮＬ導入した後に液体プロピレン５０００ｇを導入した後、６３℃まで昇温した。その後、上記触媒Ｒ１を、予備重合ポリマーを除いた質量で３００ｍｇ、高圧アルゴンで重合槽に圧送して重合を開始し、速やかに７０℃まで昇温した。そのまま７０℃で保持し、重合開始から１時間後、未反応のプロピレンをすばやくパージし重合を停止した。そうしたところ１７４０ｇのプロピレン単独重合体が得られた。得られた重合体を用いて、ＭＦＲ、ＧＰＣ、ＮＭＲの測定を行った結果を表２に示す。
【0167】
［参考例２］：錯体２の触媒成分（Ａ）としての性能評価
（触媒Ｒ２の調製）
３つ口フラスコ（容積１Ｌ）中に、上記で得られた化学処理モンモリロナイト１０ｇを入れ、ヘプタン（６６ｍＬ）を加えてスラリーとした。スラリーにトリイソブチルアルミニウム（２５ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を３４．０ｍＬ）を加えて１時間撹拌後、ヘプタンで残液率が１／１００になるまで洗浄し、全容量を５０ｍＬとした。
また、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、前記合成例２で合成したｒａｃ－ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド（錯体２）（０．１５ｍｍｏｌ）をトルエン（３０ｍＬ）に溶解し、溶液を調製した。
（触媒Ｒ２の調製）
３つ口フラスコ（容積１Ｌ）中に、上記で得られた化学処理モンモリロナイト１０ｇを入れ、ヘプタン（６６ｍＬ）を加えてスラリーとした。スラリーにトリイソブチルアルミニウム（２５ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を３４．０ｍＬ）を加えて１時間撹拌後、ヘプタンで残液率が１／１００になるまで洗浄し、全容量を５０ｍＬとした。
また、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、前記合成例２で合成したｒａｃ－ジメチルシリレンビス（２，５－ジメチル－３－フェニル－シクロペンタ［ｂ］チエニル）ハフニウムジクロライド（錯体２）（０．１５ｍｍｏｌ）をトルエン（３０ｍＬ）に溶解し、溶液を調製した。
【0168】
前記した化学処理モンモリロナイトが入った１Ｌフラスコに、トリイソブチルアルミニウム（０．６０ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を０．８５ｍＬ）を加えた後、上記溶液を加えて６０分間室温で攪拌した。
その後、前記混合物にヘプタンを１７０ｍＬ追加し、このスラリーを１Ｌオートクレーブに導入した。
オートクレーブの内部温度を４０℃にした後、プロピレンを５ｇ／時の速度でフィードし、４時間４０℃を保ちつつ予備重合を行った。その後、プロピレンフィードを止めて、１時間残重合を行った。得られた触媒スラリーの上澄みをデカンテーションで除去した後、残った部分に、トリイソブチルアルミニウム（６ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を８．５ｍＬ）を加えて５分撹拌した。
この触媒スラリーを１時間減圧乾燥し、予備重合触媒（触媒Ｒ２）３２．０ｇを得た。予備重合倍率は２．２０であった。
その後、前記混合物にヘプタンを１７０ｍＬ追加し、このスラリーを１Ｌオートクレーブに導入した。
オートクレーブの内部温度を４０℃にした後、プロピレンを５ｇ／時の速度でフィードし、４時間４０℃を保ちつつ予備重合を行った。その後、プロピレンフィードを止めて、１時間残重合を行った。得られた触媒スラリーの上澄みをデカンテーションで除去した後、残った部分に、トリイソブチルアルミニウム（６ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を８．５ｍＬ）を加えて５分撹拌した。
この触媒スラリーを１時間減圧乾燥し、予備重合触媒（触媒Ｒ２）３２．０ｇを得た。予備重合倍率は２．２０であった。
【0169】
（重合）
参考例１の重合において、触媒Ｒ１の代わりに触媒Ｒ２を、予備重合ポリマーを除いた質量で１００ｍｇ、水素を１．１９ＮＬ導入する以外は、参考例１と同様に重合した。そうしたところ１１５３ｇの重合体が得られた。得られた重合体を用いて、ＭＦＲ、ＧＰＣ、ＮＭＲの測定を行った結果を表２に示す。
参考例１の重合において、触媒Ｒ１の代わりに触媒Ｒ２を、予備重合ポリマーを除いた質量で１００ｍｇ、水素を１．１９ＮＬ導入する以外は、参考例１と同様に重合した。そうしたところ１１５３ｇの重合体が得られた。得られた重合体を用いて、ＭＦＲ、ＧＰＣ、ＮＭＲの測定を行った結果を表２に示す。
【0170】
［参考例３］：錯体３の触媒成分（Ａ）としての性能評価
（触媒Ｒ３の調製）
３つ口フラスコ（容積１Ｌ）中に、上記で得られた化学処理モンモリロナイト１０ｇを入れ、ヘプタン（６６ｍＬ）を加えてスラリーとした。スラリーにトリイソブチルアルミニウム（２５ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を３４．０ｍＬ）を加えて１時間撹拌後、ヘプタンで残液率が１／１００になるまで洗浄し、全容量を５０ｍＬとした。
また、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、前記合成例３で合成したｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４－ヒドロアズレニル｝］ハフニウム（錯体３）（０．１５ｍｍｏｌ）をトルエン（３０ｍＬ）に溶解し、溶液を調製した。
（触媒Ｒ３の調製）
３つ口フラスコ（容積１Ｌ）中に、上記で得られた化学処理モンモリロナイト１０ｇを入れ、ヘプタン（６６ｍＬ）を加えてスラリーとした。スラリーにトリイソブチルアルミニウム（２５ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を３４．０ｍＬ）を加えて１時間撹拌後、ヘプタンで残液率が１／１００になるまで洗浄し、全容量を５０ｍＬとした。
また、別のフラスコ（容積２００ｍＬ）中で、前記合成例３で合成したｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４－ヒドロアズレニル｝］ハフニウム（錯体３）（０．１５ｍｍｏｌ）をトルエン（３０ｍＬ）に溶解し、溶液を調製した。
【0171】
前記した化学処理モンモリロナイトが入った１Ｌフラスコに、トリイソブチルアルミニウム（０．６０ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を０．８５ｍＬ）を加えた後、上記溶液を加えて６０分間室温で攪拌した。
その後、前記混合物にヘプタンを１７０ｍＬ追加し、このスラリーを１Ｌオートクレーブに導入した。
オートクレーブの内部温度を４０℃にしたのちプロピレンを５ｇ／時の速度でフィードし、４時間４０℃を保ちつつ予備重合を行った。その後、プロピレンフィードを止めて、１時間残重合を行った。得られた触媒スラリーの上澄みをデカンテーションで除去した後、残った部分に、トリイソブチルアルミニウム（６ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を８．５ｍＬ）を加えて５分撹拌した。
この触媒スラリーを１時間減圧乾燥し、予備重合触媒（触媒Ｒ３）３１．０ｇを得た。予備重合倍率は２．１０であった。
その後、前記混合物にヘプタンを１７０ｍＬ追加し、このスラリーを１Ｌオートクレーブに導入した。
オートクレーブの内部温度を４０℃にしたのちプロピレンを５ｇ／時の速度でフィードし、４時間４０℃を保ちつつ予備重合を行った。その後、プロピレンフィードを止めて、１時間残重合を行った。得られた触媒スラリーの上澄みをデカンテーションで除去した後、残った部分に、トリイソブチルアルミニウム（６ｍｍｏｌ：濃度１４３ｍｇ／ｍＬのヘプタン溶液を８．５ｍＬ）を加えて５分撹拌した。
この触媒スラリーを１時間減圧乾燥し、予備重合触媒（触媒Ｒ３）３１．０ｇを得た。予備重合倍率は２．１０であった。
【0172】
（重合）
参考例１の重合において、触媒Ｒ１の代わりに触媒Ｒ３を、予備重合ポリマーを除いた質量で３００ｍｇ、水素を０．５１ＮＬ導入する以外は参考例１と同様に重合した。そうしたところ１５７０ｇの重合体が得られた。得られた重合体を用いて、ＭＦＲ、ＧＰＣ、ＮＭＲの測定を行った結果を表４に示す。
参考例１の重合において、触媒Ｒ１の代わりに触媒Ｒ３を、予備重合ポリマーを除いた質量で３００ｍｇ、水素を０．５１ＮＬ導入する以外は参考例１と同様に重合した。そうしたところ１５７０ｇの重合体が得られた。得られた重合体を用いて、ＭＦＲ、ＧＰＣ、ＮＭＲの測定を行った結果を表４に示す。
【0173】
表４による前記参考例１～３の結果より、錯体１は、成分［Ａ－１］：７０℃でプロピレン単独重合を行った場合に、末端ビニル率（Ｒｖ）が０．５以上のプロピレン単独重合体ａ－１を与えるメタロセン化合物として用いることができ、錯体２は、成分［Ａ－２］：７０℃でプロピレン単独重合を行った場合に、前記プロピレン単独重合体ａ－１よりも数平均分子量（Ｍｎ）が大きく、Ｒｖが０．１以上、０．５より小さいプロピレン単独重合体ａ－２を与え、プロピレン単独重合体ａ－２は、生成した末端ビニルの数のうち共重合してＬＣＢになった割合｛ＬＣＢ数／（［Ｖｉ］＋ＬＣＢ数）｝が前記プロピレン単独重合体ａ－１よりも大きい、メタロセン化合物として用いることができることが示された。
錯体３は、７０℃でプロピレン単独重合を行った場合に、前記プロピレン単独重合体ａ－１よりもＭｎが大きいが、Ｒｖが０であるプロピレン単独重合体を与えるメタロセン化合物であった。
錯体３は、７０℃でプロピレン単独重合を行った場合に、前記プロピレン単独重合体ａ－１よりもＭｎが大きいが、Ｒｖが０であるプロピレン単独重合体を与えるメタロセン化合物であった。
【0174】
【表4】
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】