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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2025099465
(43)【公開日】2025-07-03
(54)【発明の名称】樹脂組成物
(51)【国際特許分類】
C08L 63/00 20060101AFI20250626BHJP
C08L 35/00 20060101ALI20250626BHJP
C08K 3/013 20180101ALI20250626BHJP
C08K 3/36 20060101ALI20250626BHJP
H05K 1/03 20060101ALI20250626BHJP
【ＦＩ】
C08L63/00 A
C08L35/00
C08K3/013
C08K3/36
H05K1/03 610H
H05K1/03 610R
【審査請求】未請求
【請求項の数】9
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023216144
(22)【出願日】2023-12-21
(71)【出願人】
【識別番号】000000066
【氏名又は名称】味の素株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110002147
【氏名又は名称】弁理士法人酒井国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】川合 賢司
【テーマコード（参考）】
4J002
【Ｆターム（参考）】
4J002BC023
4J002BG023
4J002BH022
4J002CC034
4J002CC294
4J002CD041
4J002CD071
4J002DE146
4J002DJ016
4J002EH008
4J002EH107
4J002EN008
4J002FD016
4J002FD030
4J002FD050
4J002FD090
4J002FD130
4J002FD144
4J002FD148
4J002FD150
4J002FD200
4J002GF00
4J002GQ01
4J002HA01
(57)【要約】
【課題】高温高周波での誘電正接が低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に優れる絶縁層を形成できる樹脂組成物を提供する。
【解決手段】（Ａ）特定のエポキシ樹脂、（Ｂ）マレイミド樹脂、及び、（Ｃ）無機充填材を含む樹脂組成物であって；（Ｂ）マレイミド樹脂の量が、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、２質量％以上、３０質量％以下であり、（Ｃ）無機充填材の量が、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、６５％質量以上である、樹脂組成物。
【選択図】なし
【解決手段】（Ａ）特定のエポキシ樹脂、（Ｂ）マレイミド樹脂、及び、（Ｃ）無機充填材を含む樹脂組成物であって；（Ｂ）マレイミド樹脂の量が、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、２質量％以上、３０質量％以下であり、（Ｃ）無機充填材の量が、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、６５％質量以上である、樹脂組成物。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
（Ａ）式（Ａ－１）で表されるエポキシ樹脂、（Ｂ）マレイミド樹脂、及び、（Ｃ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、
（Ｂ）マレイミド樹脂の量が、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、２質量％以上、３０質量％以下であり、
（Ｃ）無機充填材の量が、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、６５％質量以上である、樹脂組成物。
（前記式において、
Ｒａ１は、それぞれ独立に、炭素原子数１～８の炭化水素基を示し；
Ｒａ２は、それぞれ独立に、水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、式（Ａ－３ａ）で表される基、又は、式（Ａ－３ｂ）で表される基を示し；少なくとも２つのＲａ２のうち、１つは式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基を示し、もう１つは式（Ａ－３ａ）もしくは式（Ａ－３ｂ）で表される基を示し；
Ｒａ３は、それぞれ独立に、水素原子又は炭素原子数１～８の炭化水素基を示し；
Ｒａ４は、それぞれ独立に、水素原子又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示し；
Ａａは、式（Ａ－１）から２つのＲａ２を除いた残基であって、残基中のＲａ２は水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示し；
ｉａは、０～２の整数を示し；
ｎａは、繰り返し数を示し、その平均値は０～５の数であり；
ｐａは、繰り返し数を示し、その平均値は０．０１～３の数である。）
（Ｂ）マレイミド樹脂の量が、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、２質量％以上、３０質量％以下であり、
（Ｃ）無機充填材の量が、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、６５％質量以上である、樹脂組成物。
【化1】
Ｒａ１は、それぞれ独立に、炭素原子数１～８の炭化水素基を示し；
Ｒａ２は、それぞれ独立に、水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、式（Ａ－３ａ）で表される基、又は、式（Ａ－３ｂ）で表される基を示し；少なくとも２つのＲａ２のうち、１つは式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基を示し、もう１つは式（Ａ－３ａ）もしくは式（Ａ－３ｂ）で表される基を示し；
Ｒａ３は、それぞれ独立に、水素原子又は炭素原子数１～８の炭化水素基を示し；
Ｒａ４は、それぞれ独立に、水素原子又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示し；
Ａａは、式（Ａ－１）から２つのＲａ２を除いた残基であって、残基中のＲａ２は水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示し；
ｉａは、０～２の整数を示し；
ｎａは、繰り返し数を示し、その平均値は０～５の数であり；
ｐａは、繰り返し数を示し、その平均値は０．０１～３の数である。）
【請求項2】
（Ｂ）マレイミド樹脂が、芳香族マレイミド樹脂を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項3】
（Ｂ）マレイミド樹脂が、脂環式骨格を含有するマレイミド樹脂を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項4】
（Ｄ）重合性不飽和樹脂を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項5】
（Ｅ－１）活性エステル系樹脂を含む（Ｅ）硬化剤を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項6】
支持体と、該支持体上に設けられた樹脂組成物層と、を備え、
樹脂組成物層が、請求項１～５のいずれか一項に記載の樹脂組成物を含む、樹脂シート。
樹脂組成物層が、請求項１～５のいずれか一項に記載の樹脂組成物を含む、樹脂シート。
【請求項7】
請求項１～５のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物。
【請求項8】
請求項１～５のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む、回路基板。
【請求項9】
請求項８に記載の回路基板を含む、半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、樹脂組成物及びその硬化物、樹脂シート、回路基板及び半導体装置に関する。
【背景技術】
【0002】
プリント配線板等の回路基板は、各種電子機器に広く使用されている。回路基板の製造方法としては、内層基板に絶縁層と導体層とを交互に積み重ねるビルドアップ方式による製造方法が知られている。絶縁層は、例えば、樹脂組成物の硬化物によって形成される。具体例を挙げると、樹脂組成物を含む樹脂組成物層を形成し、その樹脂組成物層を硬化させることにより、樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層が形成される。このような樹脂組成物としては、エポキシ樹脂を含むエポキシ樹脂組成物が知られていた（特許文献１及び２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】国際公開第２０２３／１００５７２号
【特許文献2】特開２０２２－１５０７９８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
第５世代移動通信システム（５Ｇ）などの高速通信では、高周波環境で作動させる際に伝送損失を抑制することが求められる。また、回路基板は半導体チップの発熱によって高温になることがある。そこで、本発明者は、高温高周波での誘電正接を低くできる絶縁層の開発を試みた。
【0005】
ところが、本発明者の検討によれば、高温高周波での誘電正接を低くした絶縁層は、導体層との密着性に劣ることが判明した。具体的には、下記の通りである。一般に、絶縁層は、導体層と接合するように形成されることがあり、回路基板の信頼性向上のためには絶縁層と導体層との間の密着性が高いことが望まれる。特に、長期間にわたって高い信頼性を達成して回路基板の長寿命化を実現する観点では、ＨＡＳＴ（Ｈｉｇｈ Ａｃｃｅｌｅｒａｔｅｄ Ｓｔｒｅｓｓ Ｔｅｓｔ；加速環境試験）後において絶縁層と導体層との間の密着性に優れることが望ましい。ところが、高温高周波での誘電正接の低い絶縁層は、ＨＡＳＴ後の密着性に劣る傾向があった。
【0006】
本発明は前記の課題に鑑みて創案されたものであって、高温高周波での誘電正接が低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に優れる絶縁層を形成できる樹脂組成物；当該樹脂組成物を含む樹脂シート；当該樹脂組成物の硬化物；当該樹脂組成物の硬化物を含む回路基板；並びに、前記回路基板を含む半導体装置；を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明者は、前記の課題を解決するべく鋭意検討した。その結果、本発明者は、特定のエポキシ樹脂と、特定範囲の量のマレイミド樹脂と、特定範囲の量の無機充填材と、を組み合わせて含む樹脂組成物が、前記の課題を解決できることを見出し、本発明を完成させた。
すなわち、本発明は、下記のものを含む。
すなわち、本発明は、下記のものを含む。
【0008】
＜１＞ （Ａ）式（Ａ－１）で表されるエポキシ樹脂、（Ｂ）マレイミド樹脂、及び、（Ｃ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、
（Ｂ）マレイミド樹脂の量が、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、２質量％以上、３０質量％以下であり、
（Ｃ）無機充填材の量が、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、６５％質量以上である、樹脂組成物。
（前記式において、
Ｒａ１は、それぞれ独立に、炭素原子数１～８の炭化水素基を示し；
Ｒａ２は、それぞれ独立に、水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、式（Ａ－３ａ）で表される基、又は、式（Ａ－３ｂ）で表される基を示し；少なくとも２つのＲａ２のうち、１つは式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基を示し、もう１つは式（Ａ－３ａ）もしくは式（Ａ－３ｂ）で表される基を示し；
Ｒａ３は、それぞれ独立に、水素原子又は炭素原子数１～８の炭化水素基を示し；
Ｒａ４は、それぞれ独立に、水素原子又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示し；
Ａａは、式（Ａ－１）から２つのＲａ２を除いた残基であって、残基中のＲａ２は水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示し；
ｉａは、０～２の整数を示し；
ｎａは、繰り返し数を示し、その平均値は０～５の数であり；
ｐａは、繰り返し数を示し、その平均値は０．０１～３の数である。）
＜２＞ （Ｂ）マレイミド樹脂が、芳香族マレイミド樹脂を含む、＜１＞に記載の樹脂組成物。
＜３＞ （Ｂ）マレイミド樹脂が、脂環式骨格を含有するマレイミド樹脂を含む、＜１＞又は＜２＞に記載の樹脂組成物。
＜４＞ （Ｄ）重合性不飽和樹脂を含む、＜１＞～＜３＞のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
＜５＞ （Ｅ－１）活性エステル系樹脂を含む（Ｅ）硬化剤を含む、＜１＞～＜４＞のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
＜６＞ 支持体と、該支持体上に設けられた樹脂組成物層と、を備え、
樹脂組成物層が、＜１＞～＜５＞のいずれか一項に記載の樹脂組成物を含む、樹脂シート。
＜７＞ ＜１＞～＜５＞のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物。
＜８＞ ＜１＞～＜５＞のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む、回路基板。
＜９＞ ＜８＞に記載の回路基板を含む、半導体装置。
（Ｂ）マレイミド樹脂の量が、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、２質量％以上、３０質量％以下であり、
（Ｃ）無機充填材の量が、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、６５％質量以上である、樹脂組成物。
【化1】
Ｒａ１は、それぞれ独立に、炭素原子数１～８の炭化水素基を示し；
Ｒａ２は、それぞれ独立に、水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、式（Ａ－３ａ）で表される基、又は、式（Ａ－３ｂ）で表される基を示し；少なくとも２つのＲａ２のうち、１つは式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基を示し、もう１つは式（Ａ－３ａ）もしくは式（Ａ－３ｂ）で表される基を示し；
Ｒａ３は、それぞれ独立に、水素原子又は炭素原子数１～８の炭化水素基を示し；
Ｒａ４は、それぞれ独立に、水素原子又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示し；
Ａａは、式（Ａ－１）から２つのＲａ２を除いた残基であって、残基中のＲａ２は水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示し；
ｉａは、０～２の整数を示し；
ｎａは、繰り返し数を示し、その平均値は０～５の数であり；
ｐａは、繰り返し数を示し、その平均値は０．０１～３の数である。）
＜２＞ （Ｂ）マレイミド樹脂が、芳香族マレイミド樹脂を含む、＜１＞に記載の樹脂組成物。
＜３＞ （Ｂ）マレイミド樹脂が、脂環式骨格を含有するマレイミド樹脂を含む、＜１＞又は＜２＞に記載の樹脂組成物。
＜４＞ （Ｄ）重合性不飽和樹脂を含む、＜１＞～＜３＞のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
＜５＞ （Ｅ－１）活性エステル系樹脂を含む（Ｅ）硬化剤を含む、＜１＞～＜４＞のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
＜６＞ 支持体と、該支持体上に設けられた樹脂組成物層と、を備え、
樹脂組成物層が、＜１＞～＜５＞のいずれか一項に記載の樹脂組成物を含む、樹脂シート。
＜７＞ ＜１＞～＜５＞のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物。
＜８＞ ＜１＞～＜５＞のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む、回路基板。
＜９＞ ＜８＞に記載の回路基板を含む、半導体装置。
【発明の効果】
【0009】
本発明によれば、高温高周波での誘電正接が低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に優れる絶縁層を形成できる樹脂組成物；当該樹脂組成物を含む樹脂シート；当該樹脂組成物の硬化物；当該樹脂組成物の硬化物を含む回路基板；並びに、前記回路基板を含む半導体装置；を提供できる。
【発明を実施するための形態】
【0010】
以下、本発明について実施形態及び例示物を示して説明する。ただし、本発明は、下記に示す実施形態及び例示物に限定されるものではなく、特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において変更して実施してもよい。
【0011】
本明細書において「誘電率」とは、別に断らない限り、「比誘電率」を意味する。
【0012】
本明細書において、化合物又は基についていう「置換基を有していてもよい」という用語は、該化合物又は基の水素原子が置換基で置換されていない場合、及び、該化合物又は基の水素原子の一部又は全部が置換基で置換されている場合の双方を意味する。
【0013】
＜樹脂組成物の概要＞
本発明の一実施形態に係る樹脂組成物は、（Ａ）式（Ａ－１）で表されるエポキシ樹脂、特定範囲の量の（Ｂ）マレイミド樹脂、及び、特定範囲の量の（Ｃ）無機充填材、を組み合わせて含む。以下の説明では、「（Ａ）式（Ａ－１）で表されるエポキシ樹脂」を「（Ａ）特定エポキシ樹脂」ということがある。
本発明の一実施形態に係る樹脂組成物は、（Ａ）式（Ａ－１）で表されるエポキシ樹脂、特定範囲の量の（Ｂ）マレイミド樹脂、及び、特定範囲の量の（Ｃ）無機充填材、を組み合わせて含む。以下の説明では、「（Ａ）式（Ａ－１）で表されるエポキシ樹脂」を「（Ａ）特定エポキシ樹脂」ということがある。
【0014】
【化2】
【0015】
（前記式において、Ｒａ１は、それぞれ独立に、炭素原子数１～８の炭化水素基を示し；Ｒａ２は、それぞれ独立に、水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、式（Ａ－３ａ）で表される基、又は、式（Ａ－３ｂ）で表される基を示し；少なくとも２つのＲａ２のうち、１つは式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基を示し、もう１つは式（Ａ－３ａ）もしくは式（Ａ－３ｂ）で表される基を示し；Ｒａ３は、それぞれ独立に、水素原子又は炭素原子数１～８の炭化水素基を示し；Ｒａ４は、それぞれ独立に、水素原子又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示し；Ａａは、式（Ａ－１）から２つのＲａ２を除いた残基であって、残基中のＲａ２は水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示し；ｉａは、０～２の整数を示し；ｎａは、繰り返し数を示し、その平均値は０～５の数であり；ｐａは、繰り返し数を示し、その平均値は０．０１～３の数である。＊（アスタリスク）は、結合部位を表す。）
【0016】
前記の樹脂組成物によれば、高温高周波での誘電正接が低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に優れる絶縁層を形成できる。また、この樹脂組成物によれば、通常、絶縁層の比誘電率を低くすること、ＨＡＳＴ前の導体層と絶縁層との密着性を優れたものにすること、絶縁層のスミア除去性を良好にすること、絶縁層のクラック耐性を改善すること、及び、絶縁層のガラス転移温度を高くすること、が可能である。
【0017】
前記のように優れた効果が得られる仕組みを、本発明者は、下記のように推察する。ただし、本発明の技術的範囲は、下記の仕組みによって制限されるものでは無い。
【0018】
（Ａ）特定エポキシ樹脂は、主鎖中のベンゼン環に結合したグリシジルオキシ基を含有する。このグリシジルオキシ基は、分子骨格から理解できるように、主鎖に対して自由に動くことができる。そうすると、グリシジルオキシ基は樹脂組成物中で他の分子間に容易に進入し、それら分子間の相互作用を妨げることができる。よって、極性基同士の相互作用が妨げられる結果、極性部位が集合したり、極性基間の相互作用で微小なレベルでの分子配向が生じたりすることを抑制できるので、樹脂組成物全体としての極性の偏りが生じることを抑制できる。したがって、樹脂組成物及びその硬化物の極性を低減できるから、当該硬化物を含む絶縁層の誘電正接を低くでき、更に通常は比誘電率も低くできる。
【0019】
また、このような（Ａ）特定エポキシ樹脂は、グリシジルオキシ基が分子間の相互作用を低減するので、（Ａ）特定エポキシ樹脂を含む樹脂組成物の硬化物の分子間には小さい水分子が浸入しやすい傾向があった。よって、硬化物を高温高湿環境に置いた場合、一般に、水蒸気の浸入による加水分解によって硬化物が劣化し、密着性の大きな低下を生じることがあった。これに対し、本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ｂ）マレイミド樹脂を用いている。（Ｂ）マレイミド樹脂は、ラジカル重合を生じて炭素－炭素結合を形成できる。この炭素－炭素結合は、エポキシ基の反応によって形成されるエステル結合等の結合と比べ、加水分解に対する耐性に優れる。また、（Ｂ）マレイミド樹脂は、酸素原子及び窒素原子等のヘテロ原子を含有するから、それらのヘテロ原子の作用により、（Ａ）特定エポキシ樹脂による相互作用の低減が生じる条件でも、樹脂組成物の硬化物が金属等の無機材料に高い親和性を発揮できる。よって、本実施形態に係る樹脂組成物によれば、水蒸気に対する耐性が高く、かつ、無機材料に対して高い親和性を有する硬化物によって絶縁層を形成できるから、ＨＡＳＴ後の導体層と絶縁層との密着性を良好にできる。さらに、前記のヘテロ原子の作用による密着性の向上は、ＨＡＳＴ前でも発揮できるから、本実施形態に係る樹脂組成物によれば、通常、ＨＡＳＴ前の導体層と絶縁層との密着性も良好にできる。
【0020】
さらに、（Ａ）特定エポキシ樹脂のグリシジルオキシ基は、硬化時に反応して架橋構造を形成するが、その架橋構造は、（Ａ）特定エポキシ樹脂の主鎖部分に比べて自由に動くことができる。よって、そのグリシジルオキシ基に由来する架橋構造が、応力を緩和するように動くことができるので、硬化物の靭性を高めることができる。よって、絶縁層の破壊による剥離（デラミネーション）を抑制できる。このようにデラミネーションを抑制できることも、本実施形態に係る絶縁層が優れた密着性を発揮できる一因と考えられる。しかし、（Ｂ）マレイミド樹脂が過剰であると、グリシジルオキシ基に由来する架橋構造が相対的に少なくなり、応力を緩和する作用が不足して、かえって密着性の低減を生じることがありうる。よって、（Ｂ）マレイミド樹脂の量は、適切な範囲に収めることが求められる。
【0021】
また、前記のように、（Ａ）特定エポキシ樹脂は、グリシジルオキシ基が分子間の相互作用を低減するので、スミアを除去するデスミア処理で使用される膨潤液及び酸化剤溶液の成分は、樹脂組成物の硬化物中に浸入しやすい。また、（Ｂ）マレイミド樹脂のラジカル重合によって形成される炭素－炭素結合は、酸化剤による酸化を受けやすい。したがって、通常、硬化物を含む絶縁層は、優れたスミア除去性を有することができる。
【0022】
さらに、（Ａ）特定エポキシ樹脂のグリシジルオキシ基に由来する架橋構造は、前記のように、応力を緩和するように動くことができるので、樹脂組成物の硬化物の応力に対する耐性を高めることができる。したがって、応力によるクラックの発生を抑制することができるから、クラック耐性に優れる絶縁層を形成できる。
【0023】
＜（Ａ）特定エポキシ樹脂＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ａ）成分としての（Ａ）特定エポキシ樹脂を含む。（Ａ）特定エポキシ樹脂は、式（Ａ－１）で表される。
本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ａ）成分としての（Ａ）特定エポキシ樹脂を含む。（Ａ）特定エポキシ樹脂は、式（Ａ－１）で表される。
【0024】
【化3】
【0025】
式（Ａ－１）において、Ｒａ１は、それぞれ独立に、炭素原子数１～８の炭化水素基を示す。Ｒａ１が示す炭化水素基は、炭素原子数１～８のアルキル基、炭素原子数６～８のアリール基、炭素原子数７～８のアラルキル基、又はアリル基が好ましい。Ｒａ１におけるアルキル基は、直鎖状、分岐状及び環状のいずれでもよい。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、ｔ－ブチル基、ヘキシル基、シクロヘキシル基、メチルシクロヘキシル基等が挙げられる。Ｒａ１におけるアリール基としては、例えば、フェニル基、トリル基、キシリル基、エチルフェニル基等が挙げられる。Ｒａ１におけるアラルキル基としては、例えば、ベンジル基、α－メチルベンジル基等が挙げられる。これらの中でも、入手の容易性及び硬化物とするときの反応性の観点から、フェニル基及びメチル基が好ましく、メチル基が更に好ましい。（Ａ）特定エポキシ樹脂が１分子中に複数のＲａ１を含有する場合、それらのＲａ１は、同じでもよく、異なっていてもよい。ベンゼン環へのＲａ１の結合位置は、オルト位、メタ位及びパラ位のいずれであってもよいが、オルト位が好ましい。
【0026】
式（Ａ－１）において、Ｒａ２は、それぞれ独立に、水素原子、ジシクロペンテニル基、式（Ａ－３ａ）で表される基、又は、式（Ａ－３ｂ）で表される基を示す。ここで、少なくとも２つのＲａ２のうち、１つはジシクロペンテニル基を示し、もう１つは式（Ａ－３ａ）もしくは式（Ａ－３ｂ）で表される基を示す。
【0027】
ジシクロペンテニル基は、ジシクロペンタジエンに由来する基であり、式（Ａ－２а）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表される。（Ａ）特定エポキシ樹脂が１分子中にジシクロペンテニル基を複数含有する場合、それらのジシクロペンテニル基は、同じでもよく、異なっていてもよい。
【0028】
【化4】
【0029】
式（Ａ－３ａ）又は式（Ａ－３ｂ）で表される基は、以下のとおりである。
【0030】
【化5】
【0031】
式（Ａ－３ａ）において、Ｒａ３は、それぞれ独立に、水素原子又は炭素原子数１～８の炭化水素基を示す。Ｒａ３における炭素原子数１～８の炭化水素基としては、Ｒａ１における炭素原子数１～８の炭化水素基と同じものが例示される。中でも、Ｒａ３は、硬化物の耐熱性の観点から、水素原子、メチル基、エチル基、及びビニル基が好ましく；水素原子、メチル基及びエチル基がより好ましく；水素原子及びエチル基が更に好ましい。（Ａ）特定エポキシ樹脂が１分子中にＲａ３を複数含有する場合、それらのＲａ３は、同じでもよく、異なっていてもよい。中でも、共通のベンゼン環に結合するＲａ３のうち、１つがエチル基であり、残りが水素原子であることが特に好ましい。また、Ｒａ３としての炭素原子数１～８の炭化水素基のベンゼン環への結合位置は、オルト位、メタ位、パラ位のいずれであってもよいが、メタ位及びパラ位が好ましい。
【0032】
式（Ａ－３ｂ）において、Ｒａ３は、式（Ａ－３ａ）におけるＲａ３と同義である。
【0033】
式（Ａ－３ｂ）において、Ａａは、式（Ａ－１）から２つのＲａ２を除いた２価の残基を示す。この２価の残基中のＲａ２は、水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示す。（Ａ）特定エポキシ樹脂が１分子中にＡａを複数含有する場合、それらのＡａは、同じでもよく、異なっていてもよい。
【0034】
式（Ａ－３ｂ）において、Ｒａ４は、それぞれ独立に、水素原子又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示す。（Ａ）特定エポキシ樹脂が１分子中にＲａ４を複数含有する場合、それらのＲａ４は、同じでもよく、異なっていてもよい。
【0035】
式（Ａ－３ｂ）において、ｐａは、繰り返し数を表す０以上の数を示す。ｐａの平均値（数平均）は、通常０．０１～３．０であり、好ましくは０．１～２．０であり、より好ましくは０．２～１．０であり、更に好ましくは０．３～０．８である。
【0036】
式（Ａ－１）において、ｉａは、０～２の整数を示す。ｉａは、基Ｒａ１の数を表し、通常０～２であり、好ましくは１又は２であり、より好ましくは２である。
【0037】
式（Ａ－１）において、ｎａは繰り返し数を表す０以上の数を示す。ｎａの平均値（数平均）は、通常０～５．０であり、好ましくは１．０～４．０であり、より好ましくは１．１～３．０であり、更に好ましくは１．２～２．５である。
【0038】
（Ａ）特定エポキシ樹脂は、例えば、下記式（Ａ－４）で表される多価ヒドロキシ樹脂と、エピクロロヒドリン等のエピハロヒドリンとを反応させることによって製造できる。具体的な製造方法は、国際公開第２０２３／１００５７２号を参照しうる。
【0039】
【化6】
【0040】
（前記式において、Ｒａ５は、それぞれ独立に、水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、式（Ａ－３ａ）で表される基、又は、式（Ａ－３ｃ）で表される基を示し；少なくとも２つのＲａ５のうち、１つは式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基を示し、もう１つは式（Ａ－３ａ）もしくは式（Ａ－３ｃ）で表される基を示し；Ａａ１は、式（Ａ－４）から２つのＲａ５を除いた残基であって、残基中のＲａ５は水素原子、式（Ａ－２ａ）もしくは式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、又は式（Ａ－３ａ）で表される基を示し；その他の記号は上述した通りである。＊は、結合部位を表す。）
【0041】
（Ａ）特定エポキシ樹脂のエポキシ当量は、好ましくは２００ｇ／ｅｑ．以上、より好ましくは２５０ｇ／ｅｑ．以上、更に好ましくは３００ｇ／ｅｑ．以上、更に好ましくは３５０ｇ／ｅｑ．以上であり、好ましくは４，０００ｇ／ｅｑ．以下、より好ましくは２，０００ｇ／ｅｑ．以下、更に好ましくは１，０００ｇ／ｅｑ．以下、更に好ましくは５００ｇ／ｅｑ．以下である。エポキシ当量は、エポキシ基１当量あたりの樹脂の質量を表す。このエポキシ当量は、ＪＩＳ Ｋ７２３６に従って測定することができる。
【0042】
ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）測定を行った場合の（Ａ）特定エポキシ樹脂の組成としては、式（Ａ－１）において、好ましくは、ｎａ＝０体が２０面積％以下、ｎａ＝１体が４０面積％～９０面積％、ｎａ＝２体以上が０面積％～６０面積％の範囲にある。
【0043】
（Ａ）特定エポキシ樹脂の全塩素含有量は、２０００ｐｐｍ以下が好ましく、１５００ｐｐｍ以下が更に好ましい。
【0044】
（Ａ）特定エポキシ樹脂の１５０℃における溶融粘度は、好ましくは１．０Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは０．７Ｐａ・ｓ以下、更に好ましくは０．５Ｐａ・ｓ以下である。下限は、例えば、０．０１Ｐａ・ｓ以上、０．０５Ｐａ・ｓ以上、０．１Ｐａ・ｓ以上などでありうる。
【0045】
（Ａ）特定エポキシ樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0046】
（Ａ）特定エポキシ樹脂の量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、更に好ましくは４質量％以上であり、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、更に好ましくは１０質量％以下である。樹脂組成物中の不揮発成分とは、別に断らない限り、樹脂組成物中の成分のうちで（Ｉ）溶剤を除いた成分を表す。（Ａ）特定エポキシ樹脂の量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0047】
（Ａ）特定エポキシ樹脂の量は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、更に好ましくは１５質量％以上であり、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下、更に好ましくは４０質量％以下である。樹脂組成物中の樹脂成分とは、別に断らない限り、樹脂組成物中の不揮発成分のうちで（Ｃ）無機充填材を除いた成分を表す。（Ａ）特定エポキシ樹脂の量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0048】
樹脂組成物は、後述するように、（Ａ）特定エポキシ樹脂に組み合わせて（Ａ’）任意のエポキシ樹脂を含んでいてもよい。このとき、（Ａ）特定エポキシ樹脂の量は、（Ａ）特定エポキシ樹脂及び（Ａ’）任意のエポキシ樹脂を含むエポキシ樹脂の全体量１００質量％に対して、好ましくは３０質量％以上、より好ましくは４０質量％以上、更に好ましくは５０質量％以上であり、通常１００質量％以下である。（Ａ）特定エポキシ樹脂の量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0049】
（Ａ）特定エポキシ樹脂及び（Ａ’）任意のエポキシ樹脂を含むエポキシ樹脂の全体量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、更に好ましくは４質量％以上であり、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、更に好ましくは１５質量％以下である。エポキシ樹脂の全体量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0050】
（Ａ）特定エポキシ樹脂及び（Ａ’）任意のエポキシ樹脂を含むエポキシ樹脂の全体量は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、更に好ましくは２０質量％以上であり、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６０質量％以下、更に好ましくは５０質量％以下である。エポキシ樹脂の全体量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0051】
＜（Ｂ）マレイミド樹脂＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ｂ）成分としての（Ｂ）マレイミド樹脂を含む。（Ｂ）マレイミド樹脂は、１分子中に１個以上、好ましくは２個以上のマレイミド基（２，５－ジヒドロ－２，５－ジオキソ－１Ｈ－ピロール－１－イル基）を含有する樹脂を表す。（Ｂ）マレイミド樹脂には、上述した（Ａ）成分に該当するものは含めない。
本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ｂ）成分としての（Ｂ）マレイミド樹脂を含む。（Ｂ）マレイミド樹脂は、１分子中に１個以上、好ましくは２個以上のマレイミド基（２，５－ジヒドロ－２，５－ジオキソ－１Ｈ－ピロール－１－イル基）を含有する樹脂を表す。（Ｂ）マレイミド樹脂には、上述した（Ａ）成分に該当するものは含めない。
【0052】
（Ｂ）マレイミド樹脂としては、例えば、芳香環に直接結合したマレイミド基を有する芳香族マレイミド樹脂、脂肪族基に直接結合したマレイミド基を有する脂肪族マレイミド樹脂、が挙げられる。（Ｂ）マレイミド樹脂は、芳香族マレイミド樹脂のみを含んでいてもよく、脂肪族マレイミド樹脂のみを含んでいてもよく、芳香族マレイミド樹脂及び脂肪族マレイミド樹脂を組み合わせて含んでいてもよい。中でも、ガラス転移温度の高い硬化物を得る観点では、（Ｂ）マレイミド樹脂は、芳香族マレイミド樹脂を含むことが好ましく、芳香族マレイミド樹脂のみを含むことがより好ましい。
【0053】
また、（Ｂ）マレイミド樹脂は、特定の分子骨格を含有するものが好ましい。好ましい分子骨格としては、例えば、ビフェニル骨格、脂環式骨格などが挙げられる。これらの分子骨格を含有する（Ｂ）マレイミド樹脂によれば、誘電正接、比誘電率、密着性、スミア除去性及びクラック耐性といった特性を特に良好にできる。また、脂環式骨格の中でも、インダン骨格を含有するマレイミド樹脂は、相溶性に優れることから、前記の特性を特に良好に改善できる。
【0054】
（Ｂ）マレイミド樹脂の好ましい例としては、下記式（Ｂ－１）で表される部分構造を含有するマレイミド樹脂が挙げられる。通常、式（Ｂ－１）で表される部分構造を含有するマレイミド樹脂は、脂肪族マレイミド樹脂である。また、式（Ｂ－１）で表される部分構造を含有するマレイミド樹脂が１分子に有するマレイミド基の数は、２以上であることが好ましく、２であることが更に好ましい。
【0055】
【化7】
【0056】
（式（Ｂ－１）において、環Ｂｂは、置換基を有していてもよい脂肪族炭化水素環を示し；ｉｂ及びｊｂは、それぞれ独立に、０又は１以上の整数を示し、且つｉｂとｊｂの合計が６以上であり；＊は、結合部位を示す。）
【0057】
式（Ｂ－１）において、環Ｂｂは、置換基を有していてもよい脂肪族炭化水素環を表す。脂肪族炭化水素環は、飽和脂肪族炭化水素環であってもよく、不飽和脂肪族炭化水素環であってもよい。また、脂肪族炭化水素環は、１つの環を有する単環式の脂肪族炭化水素環であってもよく、複数の環を有する多環式の脂肪族炭化水素環であってもよい。脂肪族炭化水素環の炭素原子数は、好ましくは４以上、より好ましくは５以上であり、好ましくは１４以下、より好ましくは１０以下、更に好ましくは６以下である。
【0058】
環Ｂｂの脂肪族炭化水素環は、前記の中でも、単環式の脂肪族炭化水素環が好ましく、単環式の飽和脂肪族炭化水素環がより好ましい。単環式の飽和脂肪族炭化水素環としては、シクロブタン環、シクロペンタン環、シクロヘキサン環、シクロヘプタン環、シクロオクタン環等のモノシクロアルカン環が挙げられ、シクロヘキサン環が好ましい。
【0059】
環Ｂｂの脂肪族炭化水素環が有していてもよい置換基としては、例えば、ハロゲン原子、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、アルキル－オキシ基、アルケニル－オキシ基、アリール－オキシ基、アラルキル－オキシ基等が挙げられる。中でも、アルキル基及びアルケニル基が好ましく、アルキル基が更に好ましい。
【0060】
ハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、及びヨウ素原子が挙げられる。
【0061】
アルキル基は、直鎖、分枝鎖又は環状の１価の脂肪族飽和炭化水素基でありうる。アルキル基の炭素原子数は、好ましくは１～１４、より好ましくは１～６、更に好ましくは１～３である。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ｓｅｃ－ペンチル基、ネオペンチル基、ｔｅｒｔ－ペンチル基、ヘキシル基、イソヘキシル基、ヘプチル基、イソヘプチル基、オクチル基、イソオクチル基、ｔｅｒｔ－オクチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘキシルメチル基等が挙げられる。
【0062】
アルケニル基は、少なくとも１つの炭素－炭素二重結合を有する直鎖、分枝鎖又は環状の１価の脂肪族不飽和炭化水素基でありうる。アルケニル基の炭素原子数は、好ましくは２～１４、より好ましくは２～６、更に好ましくは２又は３である。アルケニル基としては、例えば、ビニル基、プロペニル基（アリル基、１－プロペニル基、イソプロペニル基）、ブテニル基（１－ブテニル基、クロチル基、メタリル基、イソクロチル基等）、ペンテニル基（１－ペンテニル基等）、ヘキセニル基（１－ヘキセニル基等）、ヘプテニル基（１－ヘプテニル基等）、オクテニル基（１－オクテニル基等）、シクロペンテニル基（２－シクロペンテニル基等）、シクロヘキセニル基（３－シクロヘキセニル基）等が挙げられる。
【0063】
アリール基は、芳香族炭素環の１個の水素原子を除いてなる１価の芳香族炭化水素基でありうる。アリール基の炭素原子数は、好ましくは６～１４、より好ましくは６～１０である。アリール基としては、例えば、フェニル基、１－ナフチル基、２－ナフチル基等が挙げられる。
【0064】
アラルキル基は、１個又は２個以上（好ましくは１個）のアリール基で置換されたアルキル基でありうる。アラルキル基の炭素原子数は、好ましくは７～１５、より好ましくは７～１１である。アラルキル基としては、例えば、ベンジル基、フェネチル基、ヒドロシンナミル基、α－メチルベンジル基、α－クミル基、１－ナフチルメチル基、２－ナフチルメチル基等が挙げられる。
【0065】
式（Ｂ－１）において、ｉｂ及びｊｂは、それぞれ独立して、０又は１以上の整数を示す。また、ｉｂとｊｂの合計は、通常６以上、好ましくは８以上、より好ましくは１０以上である。ｉｂ及びｊｂは、好ましくは０～２０の整数であり、より好ましくは１～２０の整数であり、更に好ましくは５～１０の整数である。ｉｂ及びｊｂは、同じでもよく、異なっていてもよい。中でも、ｉｂ及びｊｂは、特に好ましくは８である。
【0066】
式（Ｂ－１）で表される部分構造を含有するマレイミド樹脂の例としては、下記式（Ｂ－２）で表されるマレイミド樹脂が挙げられる。
【0067】
【化8】
【0068】
（式（Ｂ－２）において、Ｒｂ１０は、それぞれ独立して、置換基を示し；環Ｃｂは、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環を示し；Ｄｂ１及びＤｂ２は、それぞれ独立して、単結合、－Ｃ（Ｒｘ）２－、－Ｏ－、－ＣＯ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ２－、－ＣＯＮＨ－、－ＮＨＣＯ－、－ＣＯＯ－、又は－ＯＣＯ－を示し；Ｒｘは、それぞれ独立して、水素原子、又はアルキル基を示し；ｃｂは、それぞれ独立して、０又は１を示し；ｄｂは、それぞれ独立して、０又は１以上の整数を示し；ｅｂは、それぞれ独立して、０、１又は２を示し；ｎｂは、０又は１以上の整数を示し；その他の記号は上述した通りである。ｃｂ単位、ｄｂ単位及びｎｂ単位は、それぞれ、単位毎に同一であってもよく、異なっていてもよい。）
【0069】
式（Ｂ－２）において、Ｒｂ１０は、それぞれ独立して、置換基を示す。Ｒｂ１０が示す置換基としては、例えば、ハロゲン原子、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、アルキル－オキシ基、アルケニル－オキシ基、アリール－オキシ基、アラルキル－オキシ基等が挙げられる。
【0070】
式（Ｂ－２）において、環Ｃｂは、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環を示す。芳香環は、環上のπ電子系に含まれる電子数が４ｐ＋２個（ｐは自然数）であるヒュッケル則に従う環でありうる。芳香環は、炭素原子のみを環構成原子とする芳香族炭素環；又は環構成原子として、炭素原子に加えて、酸素原子、窒素原子、硫黄原子等のヘテロ原子を有する芳香族複素環；がありうるが、芳香族炭素環が好ましい。芳香環は、５～１４員の芳香環が好ましく、６～１４員の芳香環がより好ましく、６～１０員の芳香環がさらに好ましい。芳香環としては、例えば、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、フェナントレン環等が挙げられ、より好ましくは、ベンゼン環又はナフタレン環であり、更に好ましくはベンゼン環である。
【0071】
環Ｃｂの芳香環が有していてもよい置換基としては、例えば、ハロゲン原子、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、アルキル－オキシ基、アルケニル－オキシ基、アリール－オキシ基、アラルキル－オキシ基等が挙げられる。中でも、アルキル基が好ましい。
【0072】
式（Ｂ－２）において、Ｄｂ１及びＤｂ２は、それぞれ独立して、単結合、－Ｃ（Ｒｘ）２－、－Ｏ－、－ＣＯ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ２－、－ＣＯＮＨ－、－ＮＨＣＯ－、－ＣＯＯ－、又は－ＯＣＯ－を示し、好ましくは、単結合、－Ｃ（Ｒｘ）２－、又は－Ｏ－であり、より好ましくは－Ｏ－である。Ｒｘは、それぞれ独立して、水素原子、又はアルキル基を示し、好ましくは、水素原子、又はメチル基である。
【0073】
式（Ｂ－２）において、ｃｂは、それぞれ独立して、０又は１を示し、好ましくは１である。
【0074】
式（Ｂ－２）において、ｄｂは、それぞれ独立して、０又は１以上の整数を示し、好ましくは０、１、２又は３であり、より好ましくは０、１又は２であり、更に好ましくは０である。
【0075】
式（Ｂ－２）において、ｅｂは、それぞれ独立して、０、１又は２を示し、好ましくは０である。
【0076】
式（Ｂ－２）において、ｎｂは、０又は１以上の整数を示し、好ましくは０である。
【0077】
式（Ｂ－２）中に含まれる下記式（Ｂ－３）で表される部分構造の例としては、後述する式（ｂ－１）～（ｂ－３）で表される部分構造が挙げられる。
【0078】
【化9】
【0079】
【化10】
【0080】
（式中、＊は結合部位を示す。）
【0081】
式（Ｂ－１）で表される部分構造を含有するマレイミド樹脂の市販品としては、例えば、Ｄｅｓｉｇｎｅｒ Ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ Ｉｎｃ．社製の「ＢＭＩ－６８９」、「ＢＭＩ－１５００」、「ＢＭＩ－１７００」、「ＢＭＩ－３０００Ｊ」；信越化学工業社製の「ＳＬＫ－１５００－Ｔ８０」（下記式（ｂ－４）の化合物）、「ＳＬＫ－６８９５－Ｔ９０」（式（ｂ－５）の化合物）等が挙げられる。
【0082】
【化11】
【0083】
（Ｂ）マレイミド樹脂の別の好ましい例としては、式（Ｂ－４）で表されるマレイミド樹脂が挙げられる。
【0084】
【化12】
【0085】
（式（Ｂ－４）において、Ｒｂ２０は、それぞれ独立して、水素原子、又はアルキル基を示し；環Ｅｂ、環Ｆｂ及び環Ｇｂは、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環を示し；Ｚｂ１は、それぞれ独立して、単結合、－Ｃ（Ｒｚ）２－、－Ｏ－、－ＣＯ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ２－、－ＣＯＮＨ－、又は－ＮＨＣＯ－を示し；Ｒｚは、それぞれ独立して、水素原子、又はアルキル基を示し；ｆｂは、１以上の整数を示し；ｇｂは、それぞれ独立して、０又は１を示し；ｈｂは、それぞれ独立して、０、１、２又は３を示す。ｆｂ単位及びｈｂ単位は、それぞれ、単位毎に同一であってもよく、異なっていてもよい。）
【0086】
式（Ｂ－４）において、Ｒｂ２０は、それぞれ独立して、水素原子、又はアルキル基を示し、好ましくは水素原子又はメチル基であり、より好ましくは水素原子である。
【0087】
式（Ｂ－４）において、環Ｅｂ、環Ｆｂ及び環Ｇｂは、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環を示す。環Ｅｂ、環Ｆｂ及び環Ｇｂにおける置換基としては、例えば、ハロゲン原子、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、アルキル－オキシ基、アルケニル－オキシ基、アリール－オキシ基、アラルキル－オキシ基等が挙げられる。環Ｅｂ、環Ｆｂ及び環Ｇｂは、好ましくは置換基を有していてもよいベンゼン環であり、より好ましくはアルキル基及びアリール基から選ばれる基で置換されていてもよいベンゼン環であり、更に好ましくは無置換のベンゼン環である。
【0088】
式（Ｂ－４）において、Ｚｂ１は、それぞれ独立して、単結合、－Ｃ（Ｒｚ）２－、－Ｏ－、－ＣＯ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ２－、－ＣＯＮＨ－、又は－ＮＨＣＯ－を示し、好ましくは単結合である。Ｒｚは、それぞれ独立して、水素原子又はアルキル基を示し、好ましくは水素原子又はメチル基である。
【0089】
式（Ｂ－４）において、ｆｂは、１以上の整数を示し、好ましくは１～１０の整数である。
【0090】
式（Ｂ－４）において、ｇｂは、それぞれ独立して、０又は１を示し、好ましくは１である。
【0091】
式（Ｂ－４）において、ｈｂは、それぞれ独立して、０、１、２又は３を示し、好ましくは０、１又は２であり、より好ましくは０又は１であり、更に好ましくは１である。
【0092】
式（Ｂ－４）で表されるマレイミド樹脂の市販品としては、例えば、日本化薬社製の「ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ」、「ＭＩＲ－５０００－６０Ｔ」等が挙げられる。
【0093】
（Ｂ）マレイミド樹脂の更に別の好ましい例としては、式（Ｂ－５）で表されるマレイミド樹脂が挙げられる。
【0094】
【化13】
【0095】
（式（Ｂ－５）において、Ｒｂ３０は、それぞれ独立して、アルキル基を示し；環Ｈｂ及び環Ｉｂは、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環を示し；ｍｂは、１以上の整数を示す。ｍｂ単位は、それぞれ、単位毎に同一であってもよく、異なっていてもよい。）
【0096】
式（Ｂ－５）において、Ｒｂ３０は、それぞれ独立して、アルキル基を示し、好ましくはメチル基である。
【0097】
式（Ｂ－５）において、環Ｈｂは、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環を示す。環Ｈｂにおける置換基としては、例えば、ハロゲン原子、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、アルキル－オキシ基、アルケニル－オキシ基、アリール－オキシ基、アラルキル－オキシ基等が挙げられる。環Ｈｂは、好ましくは置換基を有していてもよいベンゼン環であり、より好ましくはアルキル基で置換されていてもよいベンゼン環であり、更に好ましくはアルキル基で置換されたベンゼン環である。
【0098】
式（Ｂ－５）において、環Ｉｂは、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環を示す。環Ｉｂにおける置換基としては、例えば、ハロゲン原子、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、アルキル－オキシ基、アルケニル－オキシ基、アリール－オキシ基、アラルキル－オキシ基等が挙げられる。環Ｉｂは、好ましくは置換基を有していてもよいベンゼン環であり、より好ましくはアルキル基で置換されていてもよいベンゼン環であり、更に好ましくは無置換のベンゼン環である。
【0099】
式（Ｂ－５）において、ｍｂは、１以上の整数を示し、好ましくは１～２０の整数である。
【0100】
式（Ｂ－５）で表されるマレイミド樹脂は、例えば、発明協会公開技報公技番号２０２０－５００２１１号に記載の方法又はそれに準ずる方法を用いて製造することができる。
【0101】
（Ｂ）マレイミド樹脂のマレイミド基当量は、好ましくは３０ｇ／ｅｑ．以上、より好ましくは７５ｇ／ｅｑ．以上、更に好ましくは１５０ｇ／ｅｑ．以上、更に好ましくは２００ｇ／ｅｑ．以上、更に好ましくは２５０ｇ／ｅｑ．以上、更に好ましくは３００ｇ／ｅｑ．以上であり、好ましくは２，５００ｇ／ｅｑ．以下、より好ましくは２，０００ｇ／ｅｑ．以下、更に好ましくは１，５００ｇ／ｅｑ．以下、更に好ましくは１，０００ｇ／ｅｑ．以下、更に好ましくは５００ｇ／ｅｑ．以下である。マレイミド基当量は、マレイミド基１当量当たりの樹脂の質量を表す。
【0102】
（Ｂ）マレイミド樹脂の重量平均分子量は、好ましくは１００以上、より好ましくは１５０以上、更に好ましくは２００以上、更に好ましくは４００以上、更に好ましくは５００以上、更に好ましくは６００以上であり、好ましくは１０，０００以下、より好ましくは７，０００以下、更に好ましくは５，０００以下、更に好ましくは３，０００以下である。重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により、ポリスチレン換算の値として測定できる。
【0103】
（Ｂ）マレイミド樹脂の量は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、通常２質量％以上、好ましくは４質量％以上、より好ましくは６質量％以上であり、通常３０質量％以下、好ましくは２５質量％以下、より好ましくは２０質量％以下である。（Ｂ）マレイミド樹脂の量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、絶縁層の比誘電率を低くすること、ＨＡＳＴ前の導体層と絶縁層との密着性を優れたものにすること、絶縁層のスミア除去性を良好にすること、絶縁層のクラック耐性を改善すること、及び、絶縁層のガラス転移温度を高くすること、が可能である。
【0104】
（Ｂ）マレイミド樹脂の量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは１質量％以上、更に好ましくは１．５質量％以上であり、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、特に好ましくは５質量％以下である。（Ｂ）マレイミド樹脂の量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0105】
（Ａ）特定エポキシ樹脂及び（Ｂ）マレイミド樹脂の合計量は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは７質量％以上、より好ましくは１５質量％以上、更に好ましくは２０質量％以上であり、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６０質量％以下、更に好ましくは５０質量％以下である。（Ａ）特定エポキシ樹脂及び（Ｂ）マレイミド樹脂の合計量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0106】
（Ａ）特定エポキシ樹脂と（Ｂ）マレイミド樹脂との質量比（（Ｂ）マレイミド樹脂の量／（Ａ）特定エポキシ樹脂の量）は、特定の範囲にあることが好ましい。前記の質量比（（Ｂ）マレイミド樹脂の量／（Ａ）特定エポキシ樹脂の量）は、具体的には、好ましくは０．１以上、より好ましくは０．１５以上、更に好ましくは０．２以上であり、好ましくは１．０以下、より好ましくは０．８以下、更に好ましくは０．６以下である。質量比（（Ｂ）マレイミド樹脂の量／（Ａ）特定エポキシ樹脂の量）が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0107】
（Ａ）特定エポキシ樹脂及び（Ａ’）任意のエポキシ樹脂を含むエポキシ樹脂の全体量と（Ｂ）マレイミド樹脂との質量比（（Ｂ）マレイミド樹脂の量／エポキシ樹脂の全体量）は、特定の範囲にあることが好ましい。前記の質量比（（Ｂ）マレイミド樹脂の量／エポキシ樹脂の全体量）は、具体的には、好ましくは０．０５以上、より好ましくは０．１以上、更に好ましくは０．１５以上であり、好ましくは１．０以下、より好ましくは０．６以下、更に好ましくは０．４以下である。質量比（（Ｂ）マレイミド樹脂の量／エポキシ樹脂の全体量）が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0108】
＜（Ｃ）無機充填材＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ｃ）成分としての（Ｃ）無機充填材を含む。（Ｃ）無機充填材は、無機材料の粒子である。よって、（Ｃ）無機充填材は、粒子の状態で樹脂組成物に含まれ、通常は、当該粒子の状態を維持したまま硬化物に含まれる。
本実施形態に係る樹脂組成物は、（Ｃ）成分としての（Ｃ）無機充填材を含む。（Ｃ）無機充填材は、無機材料の粒子である。よって、（Ｃ）無機充填材は、粒子の状態で樹脂組成物に含まれ、通常は、当該粒子の状態を維持したまま硬化物に含まれる。
【0109】
（Ｃ）無機充填材を形成する無機材料としては、通常、無機化合物を用いる。（Ｃ）無機充填材の材料としては、例えば、シリカ、アルミナ、ガラス、コーディエライト、シリコン酸化物、硫酸バリウム、炭酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、酸化亜鉛、ハイドロタルサイト、ベーマイト、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化マンガン、ホウ酸アルミニウム、炭酸ストロンチウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、リン酸ジルコニウム、及びリン酸タングステン酸ジルコニウム等が挙げられる。これらの中でもシリカ及びアルミナが好適であり、シリカが特に好適である。よって、（Ｃ）無機充填材は、シリカを含むことが好ましく、シリカのみを含んでいてもよい。シリカとしては、例えば、無定形シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカ、中空シリカ等が挙げられる。また、シリカとしては球形シリカが好ましい。（Ｃ）無機充填材は、１種類単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0110】
（Ｃ）無機充填材の市販品としては、例えば、日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＰ６０－０５」、「ＳＰ５０７－０５」；アドマテックス社製の「ＹＣ１００Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ－ＭＪＥ」、「ＹＡ０１０Ｃ」、「ＳＣ２５００ＳＱ」、「ＳＯ－Ｃ４」、「ＳＯ－Ｃ２」、「ＳＯ－Ｃ１」；デンカ社製の「ＵＦＰ－３０」、「ＤＡＷ－０３」、「ＦＢ－１０５ＦＤ」；トクヤマ社製の「シルフィルＮＳＳ－３Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－４Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－５Ｎ」；太平洋セメント社製の「セルスフィアーズ」「ＭＧＨ－００５」；日揮触媒化成社製の「エスフェリーク」「ＢＡ－１」などが挙げられる。
【0111】
（Ｃ）無機充填材の平均粒径は、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０５μｍ以上、さらに好ましくは０．１μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、更に好ましくは３μｍ以下、更に好ましくは１μｍ以下である。
【0112】
（Ｃ）無機充填材の平均粒径は、ミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的には、レーザー回折散乱式粒径分布測定装置により、無機充填材の粒径分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、無機充填材１００ｍｇ、メチルエチルケトン１０ｇをバイアル瓶に秤取り、超音波にて１０分間分散させたものを使用することができる。測定サンプルを、レーザー回折式粒径分布測定装置を使用して、使用光源波長を青色及び赤色とし、フローセル方式で無機充填材の体積基準の粒径分布を測定し、得られた粒径分布からメディアン径として平均粒径を算出しうる。レーザー回折式粒径分布測定装置としては、例えば堀場製作所社製「ＬＡ－９６０」等が挙げられる。
【0113】
（Ｃ）無機充填材の比表面積は、好ましくは０．１ｍ２／ｇ以上、より好ましくは０．５ｍ２／ｇ以上、さらに好ましくは１ｍ２／ｇ以上、特に好ましくは３ｍ２／ｇ以上であり、好ましくは１００ｍ２／ｇ以下、より好ましくは７０ｍ２／ｇ以下、さらに好ましくは５０ｍ２／ｇ以下、特に好ましくは４０ｍ２／ｇ以下である。（Ｃ）無機充填材の比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（マウンテック社製Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ－１２１０）を使用して試料表面に窒素ガスを吸着させ、ＢＥＴ多点法を用いて比表面積を算出することで測定できる。
【0114】
（Ｃ）無機充填材は、耐湿性及び分散性を高める観点から、表面処理剤で処理されていることが好ましい。表面処理剤としては、例えば、フッ素含有シランカップリング剤、アミノシラン系カップリング剤、エポキシシラン系カップリング剤、メルカプトシラン系カップリング剤、シラン系カップリング剤、アルコキシシラン、オルガノシラザン化合物、チタネート系カップリング剤等が挙げられる。表面処理剤は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。
【0115】
表面処理剤の市販品としては、例えば、信越化学工業社製「ＫＢＭ４０３」（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ８０３」（３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＥ９０３」（３－アミノプロピルトリエトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」（Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＳＺ－３１」（ヘキサメチルジシラザン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ１０３」（フェニルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ－４８０３」（長鎖エポキシ型シランカップリング剤）、信越化学工業社製「ＫＢＭ－７１０３」（３，３，３－トリフルオロプロピルトリメトキシシラン）等が挙げられる。
【0116】
表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の分散性向上の観点から、特定の範囲に収まることが好ましい。具体的には、無機充填材１００質量％は、０．２質量％～５質量％の表面処理剤で表面処理されていることが好ましく、０．２質量％～３質量％の表面処理剤で表面処理されていることがより好ましく、０．３質量％～２質量％の表面処理剤で表面処理されていることがさらに好ましい。
【0117】
表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量によって評価することができる。無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、無機充填材の分散性向上の観点から、０．０２ｍｇ／ｍ２以上が好ましく、０．１ｍｇ／ｍ２以上がより好ましく、０．２ｍｇ／ｍ２以上がさらに好ましい。一方、樹脂組成物層の溶融粘度の上昇を防止する観点から、１．０ｍｇ／ｍ２以下が好ましく、０.８ｍｇ／ｍ２以下がより好ましく、０．５ｍｇ／ｍ２以下がさらに好ましい。
【0118】
（Ｃ）無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、表面処理後の無機充填材を溶剤（例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ））により洗浄処理した後に測定することができる。具体的には、溶剤として十分な量のＭＥＫを表面処理剤で表面処理された無機充填材に加えて、２５℃で５分間超音波洗浄する。上澄液を除去し、固形分を乾燥させた後、カーボン分析計を用いて無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量を測定することができる。カーボン分析計としては、堀場製作所社製「ＥＭＩＡ－３２０Ｖ」等を使用することができる。
【0119】
（Ｃ）無機充填材の量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、通常６５質量％以上、好ましくは６８質量％以上、より好ましくは７０質量％以上であり、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８５質量％以下、更に好ましくは８０質量％以下である。前記のように（Ｃ）無機充填材が多い場合、相対的に樹脂成分が少なくなるので、一般的には絶縁層と導体層との密着性は低くなる傾向があり、特にＨＡＳＴ後の密着性は大きく低下する傾向があった。これに対し、本実施形態に係る樹脂組成物によれば、前記のように（Ｃ）無機充填材が多くてもＨＡＳＴ後の密着性に優れる絶縁層を得ることができる。また、（Ｃ）無機充填材の量が前記範囲にある場合、通常は、誘電正接、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0120】
（Ａ）特定エポキシ樹脂、（Ｂ）マレイミド樹脂及び（Ｃ）無機充填材の合計量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは７５質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上であり、好ましくは９５質量％以下、より好ましくは９０質量％以下、更に好ましくは８５質量％以下である。
【0121】
＜（Ａ’）任意のエポキシ樹脂＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ａ）特定エポキシ樹脂以外の（Ａ’）任意のエポキシ樹脂を含んでいてもよい。（Ａ’）成分としての（Ａ’）任意のエポキシ樹脂としては、エポキシ基を有する硬化性樹脂であって、（Ａ）特定エポキシ樹脂に該当しない樹脂を用いうる。よって、（Ａ’）任意のエポキシ樹脂には、上述した（Ａ）～（Ｃ）成分に該当するものは含めない。（Ａ’）任意のエポキシ樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ａ）特定エポキシ樹脂以外の（Ａ’）任意のエポキシ樹脂を含んでいてもよい。（Ａ’）成分としての（Ａ’）任意のエポキシ樹脂としては、エポキシ基を有する硬化性樹脂であって、（Ａ）特定エポキシ樹脂に該当しない樹脂を用いうる。よって、（Ａ’）任意のエポキシ樹脂には、上述した（Ａ）～（Ｃ）成分に該当するものは含めない。（Ａ’）任意のエポキシ樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0122】
（Ａ’）任意のエポキシ樹脂としては、例えば、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｔｅｒｔ－ブチル－カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、トリメチロール型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂、イソシアヌラート型エポキシ樹脂、フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂等が挙げられる。
【0123】
（Ａ’）任意のエポキシ樹脂は、耐熱性に優れる硬化物を得る観点から、芳香族構造を含有するエポキシ樹脂を含むことが好ましい。芳香族構造とは、一般に芳香族と定義される化学構造であり、多環芳香族及び芳香族複素環をも含む。芳香族構造を含有するエポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｔｅｒｔ－ブチル－カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ビシキレノール型エポキシ樹脂、芳香族構造を有するグリシジルアミン型エポキシ樹脂、芳香族構造を有するグリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、芳香族構造を有する線状脂肪族エポキシ樹脂、芳香族構造を有するブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、芳香族構造を有する脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、芳香族構造を有するスピロ環含有エポキシ樹脂、芳香族構造を有するシクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、芳香族構造を有するトリメチロール型エポキシ樹脂、芳香族構造を有するテトラフェニルエタン型エポキシ樹脂等が挙げられる。
【0124】
（Ａ’）任意のエポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂を含むことが好ましい。（Ａ’）任意のエポキシ樹脂の不揮発成分１００質量％に対して、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂の割合は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、更に好ましくは７０質量％以上である。
【0125】
（Ａ’）任意のエポキシ樹脂には、温度２０℃で液状のエポキシ樹脂（以下「液状エポキシ樹脂」ということがある。）と、温度２０℃で固体状のエポキシ樹脂（以下「固体状エポキシ樹脂」ということがある。）とがある。（Ａ’）任意のエポキシ樹脂は、液状エポキシ樹脂のみを含んでいてもよく、固体状エポキシ樹脂のみを含んでいてもよく、液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂とを組み合わせて含んでいてもよい。
【0126】
液状エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する液状エポキシ樹脂が好ましい。液状エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、及びブタジエン構造を有するエポキシ樹脂が好ましい。
【0127】
液状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ－４０３２」、「ＨＰ－４０３２－Ｄ」、「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「８２８ＵＳ」、「８２８ＥＬ」、「ｊＥＲ８２８ＥＬ」、「８２５」、「エピコート８２８ＥＬ」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ８０７」、「１７５０」（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１５２」（フェノールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「６３０」、「６３０ＬＳＤ」、「６０４」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＤ－５２３Ｔ」（グリシロール型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－３９５０Ｌ」、「ＥＰ－３９８０Ｓ」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－４０８８Ｓ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ１０５９」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合品）；ナガセケムテックス社製の「ＥＸ－７２１」（グリシジルエステル型エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「セロキサイド２０２１Ｐ」（エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「ＰＢ－３６００」、日本曹達社製の「ＪＰ－１００」、「ＪＰ－２００」（ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル製の「ＺＸ１６５８」、「ＺＸ１６５８ＧＳ」（液状１，４－グリシジルシクロヘキサン型エポキシ樹脂）等が挙げられる。
【0128】
固体状エポキシ樹脂としては、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する固体状エポキシ樹脂が好ましく、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する芳香族系の固体状エポキシ樹脂がより好ましい。固体状エポキシ樹脂としては、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂、フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂が好ましい。
【0129】
固体状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ４０３２Ｈ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＨＰ－４７００」、「ＨＰ－４７１０」（ナフタレン型４官能エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「Ｎ－６９０」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「Ｎ－６９５」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＨＰ－７２００」、「ＨＰ－７２００ＨＨ」、「ＨＰ－７２００Ｈ」、「ＨＰ－７２００Ｌ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＥＸＡ－７３１１」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ３」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４Ｓ」、「ＨＰ６０００」（ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＥＰＰＮ－５０２Ｈ」（トリスフェノール型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＮＣ７０００Ｌ」（ナフトールノボラック型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＮＣ３０００Ｈ」、「ＮＣ３０００」、「ＮＣ３０００Ｌ」、「ＮＣ３０００ＦＨ」、「ＮＣ３１００」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ４７５Ｖ」、「ＥＳＮ４１００Ｖ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ４８５」（ナフトール型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ３７５」（ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ４０００Ｈ」、「ＹＸ４０００」、「ＹＸ４０００ＨＫ」、「ＹＬ７８９０」（ビキシレノール型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＬ６１２１」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ８８００」（アントラセン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ７７００」（フェノールアラルキル型エポキシ樹脂）；大阪ガスケミカル社製の「ＰＧ－１００」、「ＣＧ－５００」；三菱ケミカル社製の「ＹＸ７７６０」（ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７８００」（フルオレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１０１０」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１０３１Ｓ」（テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＷＨＲ９９１Ｓ」（フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂）等が挙げられる。
【0130】
（Ａ’）任意のエポキシ樹脂が液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂とを組み合わせて含む場合、それらの質量比（液状エポキシ樹脂：固体状エポキシ樹脂）は、好ましくは２０：１～１：２０、より好ましくは１０：１～１：１０、特に好ましくは７：１～１：７である。
【0131】
（Ａ’）任意のエポキシ樹脂のエポキシ当量の範囲は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～５，０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは６０ｇ／ｅｑ．～３，０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは８０ｇ／ｅｑ．～２，０００ｇ／ｅｑ．、特に好ましくは１１０ｇ／ｅｑ．～１，０００ｇ／ｅｑ．である。
【0132】
（Ａ’）任意のエポキシ樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）の範囲は、好ましくは１００～５，０００、より好ましくは２５０～３，０００、さらに好ましくは４００～１，５００である。
【0133】
（Ａ’）任意のエポキシ樹脂の量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは１質量％以上、更に好ましくは２質量％以上であり、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、更に好ましくは５質量％以下である。（Ａ’）任意のエポキシ樹脂の量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0134】
（Ａ’）任意のエポキシ樹脂の量は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、更に好ましくは１０質量％以上であり、好ましくは４０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、更に好ましくは２０質量％以下である。（Ａ’）任意のエポキシ樹脂の量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0135】
＜（Ｄ）重合性不飽和樹脂＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｂ）マレイミド樹脂以外の（Ｄ）重合性不飽和樹脂を含んでいてもよい。（Ｄ）成分としての（Ｄ）重合性不飽和樹脂には、上述した（Ａ）～（Ｃ）成分又は（Ａ’）成分に該当するものは含めない。（Ｄ）重合性不飽和樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｂ）マレイミド樹脂以外の（Ｄ）重合性不飽和樹脂を含んでいてもよい。（Ｄ）成分としての（Ｄ）重合性不飽和樹脂には、上述した（Ａ）～（Ｃ）成分又は（Ａ’）成分に該当するものは含めない。（Ｄ）重合性不飽和樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0136】
（Ｄ）重合性不飽和樹脂としては、非芳香族性の炭素－炭素不飽和結合を含有する樹脂を用いうる。よって、（Ｄ）重合性不飽和樹脂は、通常、非芳香族性の炭素－炭素不飽和結合を含む重合性不飽和基を有しうる。重合性不飽和基としては、例えば、ビニル基、アリル基、１－プロペニル基、３－シクロヘキセニル基、３－シクロペンテニル基、２－ビニルフェニル基、３－ビニルフェニル基、４－ビニルフェニル基等の不飽和炭化水素基；アクリロイル基、メタクリロイル基等のα，β－不飽和カルボニル基等が挙げられる。これらの重合性不飽和基を有する（Ｄ）重合性不飽和樹脂は、通常、ラジカル重合によって、（Ｂ）マレイミド樹脂と反応したり、（Ｄ）重合性不飽和樹脂同士で反応したりできる。（Ｄ）重合性不飽和樹脂は、重合性不飽和基を２個以上有することが好ましい。
【0137】
（Ｄ）重合性不飽和樹脂としては、例えば、（メタ）アクリル系重合性不飽和樹脂、スチレン系重合性不飽和樹脂、アリル系重合性不飽和樹脂などが挙げられる。
【0138】
（メタ）アクリル系重合性不飽和樹脂としては、1分子中に１個以上、好ましくは２個以上のアクリロイル基及び／又はメタクリロイル基を有する樹脂を用いうる。（メタ）アクリル系重合性不飽和樹脂としては、例えば、シクロヘキサン－１，４－ジメタノールジ（メタ）アクリレート、シクロヘキサン－１，３－ジメタノールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，８－オクタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１０－デカンジオールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート、グリセリントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレートなどの低分子量（分子量１０００未満）の脂肪族（メタ）アクリル酸エステル化合物；ジオキサングリコールジ（メタ）アクリレート、３，６－ジオキサ－１，８－オクタンジオールジ（メタ）アクリレート、３，６，９－トリオキサウンデカン－１，１１－ジオールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、９，９－ビス［４－（２－アクリロイルオキシエトキシ）フェニル］フルオレン、エトキシ化ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、プロポキシ化ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレートなどの低分子量（分子量１０００未満）のエーテル含有（メタ）アクリル酸エステル化合物；トリス（３－ヒドロキシプロピル）イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレート、トリス（２－ヒドロキシエチル）イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレート、エトキシ化イソシアヌル酸トリ（メタ）アクリレートなどの低分子量（分子量１０００未満）のイソシアヌレート含有（メタ）アクリル酸エステル化合物；（メタ）アクリル変性ポリフェニレンエーテル樹脂などの高分子量（分子量１０００以上）のアクリル酸エステル化合物などが挙げられる。（メタ）アクリル系重合性不飽和樹脂の市販品としては、例えば、新中村化学工業社製の「Ａ－ＤＯＧ」（ジオキサングリコールジアクリレート）、共栄社化学社製の「ＤＣＰ－Ａ」（トリシクロデカンジメタノールジアクリレート）、「ＤＣＰ」（トリシクロデカンジメタノールジメタクリレート）、「ＢＰＥ－１３００Ｎ」（エトキシ化ビスフェノールＡジメタクリレート）、日本化薬社製の「ＫＡＹＡＲＡＤ Ｒ－６８４」（トリシクロデカンジメタノールジアクリレート）、「ＫＡＹＡＲＡＤ Ｒ－６０４」（ジオキサングリコールジアクリレート）、ＳＡＢＩＣ社製の「ＳＡ９０００」、「ＳＡ９０００－１１１」（メタクリル変性ポリフェニレンエーテル）などが挙げられる。
【0139】
スチレン系重合性不飽和樹脂としては、芳香族炭素原子に直接結合したビニル基を１分子中に１個以上、好ましくは２個以上有する樹脂を用いうる。スチレン系重合性不飽和樹脂としては、例えば、ジビニルベンゼン、２，４－ジビニルトルエン、２，６－ジビニルナフタレン、１，４－ジビニルナフタレン、４，４’－ジビニルビフェニル、１，２－ビス（４－ビニルフェニル）エタン、２，２－ビス（４－ビニルフェニル）プロパン、ビス（４－ビニルフェニル）エーテルなどの低分子量（分子量１０００未満）のスチレン系化合物；ビニルベンジル変性ポリフェニレンエーテル樹脂、スチレン－ジビニルベンゼン共重合体などの高分子量（分子量１０００以上）のスチレン系化合物；などが挙げられる。これらのスチレン系重合性不飽和樹脂の中でも、モノビニル芳香族化合物単位及びジビニル芳香族化合物単位を組み合わせて含む樹脂が好ましい。モノビニル芳香族化合物単位とは、ビニル基１個が単独で直接結合した芳香環を有するスチレン等のモノビニル化合物を重合して形成される構造を有する構造単位を表す。また、ジビニル芳香族化合物単位とは、ビニル基２個が直接結合した芳香環を有するジビニルベンゼン等のジビニル芳香族化合物を重合して形成される構造を有する構造単位を表す。かかる好ましいスチレン系重合性不飽和樹脂としては、例えば、国際公開第２０１７／１１５８１３号に記載の樹脂が挙げられる。スチレン系重合性不飽和樹脂の市販品としては、例えば、日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＯＤＶ－ＸＥＴ（Ｘ０３）」、「ＯＤＶ－ＸＥＴ（Ｘ０４）」、「ＯＤＶ－ＸＥＴ（Ｘ０５）」（スチレン－ジビニルベンゼン共重合体）、三菱ガス化学社製の「ＯＰＥ－２Ｓｔ １２００」、「ＯＰＥ－２Ｓｔ ２２００」（ビニルベンジル変性ポリフェニレンエーテル樹脂）が挙げられる。
【0140】
アリル系重合性不飽和樹脂としては、１分子中に１個以上、好ましくは２個以上のアリル基を有する樹脂を用いうる。アリル系重合性不飽和樹脂としては、例えば、ジフェン酸ジアリル、トリメリット酸トリアリル、フタル酸ジアリル、イソフタル酸ジアリル、テレフタル酸ジアリル、２，６－ナフタレンジカルボン酸ジアリル、２，３－ナフタレンカルボン酸ジアリルなどの芳香族カルボン酸アリルエステル化合物；１，３，５－トリアリルイソシアヌレート、１，３－ジアリル－５－グリシジルイソシアヌレートなどのイソシアヌル酸アリルエステル化合物；２，２－ビス［３－アリル－４－（グリシジルオキシ）フェニル］プロパンなどのエポキシ含有芳香族アリル化合物；ビス［３－アリル－４－（３，４－ジヒドロ－２Ｈ－１，３－ベンゾオキサジン－３－イル）フェニル］メタンなどのベンゾオキサジン含有芳香族アリル化合物；１，３，５－トリアリルエーテルベンゼンなどのエーテル含有芳香族アリル化合物；ジアリルジフェニルシランなどのアリルシラン化合物などが挙げられる。中でも、末端にアリル基を有する樹脂が好ましい。アリル系重合性不飽和樹脂の市販品としては、例えば、日本化成社製の「ＴＡＩＣ」（１，３，５－トリアリルイソシアヌレート）、日触テクノファインケミカル社製の「ＤＡＤ」（ジフェン酸ジアリル）、富士フィルム和光純薬社製の「ＴＲＩＡＭ－７０５」（トリメリット酸トリアリル）、日触テクノファインケミカル社製の商品名「ＤＡＮＤ」（２，３－ナフタレンカルボン酸ジアリル）、四国化成工業社製「ＡＬＰ－ｄ」（ビス［３－アリル－４－（３，４－ジヒドロ－２Ｈ－１，３－ベンゾオキサジン－３－イル）フェニル］メタン）、日本化薬社製の「ＲＥ－８１０ＮＭ」（２，２－ビス［３－アリル－４－（グリシジルオキシ）フェニル］プロパン）、四国化成工業社製の「ＤＡ－ＭＧＩＣ」（１，３－ジアリル－５－グリシジルイソシアヌレート）、ＤＩＣ社製の「ＮＥ－Ｖ－１１００－７０Ｔ」などが挙げられる。
【0141】
（Ｄ）重合性不飽和樹脂としては、ラジカル反応が可能な重合性不飽和基に組み合わせて、ラジカル反応以外の反応によって結合を形成できる活性基を含む樹脂を用いてもよい。このような活性基としては、例えば、フェノール性水酸基（芳香環に直接結合した水酸基）、活性エステル基、などが挙げられる。
【0142】
（Ｄ）重合性不飽和樹脂は、分子骨格にインダン骨格を含む樹脂を含んでいてもよい。インダン骨格を含む重合性不飽和樹脂は、通常、他の樹脂成分との相溶性に優れる。
【0143】
（Ｄ）重合性不飽和樹脂は、分子骨格にポリフェニレンエーテル骨格を含む樹脂を含んでいてもよい。
【0144】
（Ｄ）重合性不飽和樹脂の重合性不飽和基当量は、好ましくは２０ｇ／ｅｑ．～３，０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～２，５００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは７０ｇ／ｅｑ．～２，０００ｇ／ｅｑ．、特に好ましくは９０ｇ／ｅｑ．～１，５００ｇ／ｅｑ．である。重合性不飽和基当量は、重合性不飽和基１当量あたりの樹脂の質量を表す。
【0145】
（Ｄ）重合性不飽和樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは４０，０００以下、より好ましくは１０，０００以下、さらに好ましくは５，０００以下、特に好ましくは３，０００以下である。下限は、特に限定されるものではないが、例えば、１５０以上などでありうる。
【0146】
（Ｄ）重合性不飽和樹脂の量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、更に好ましくは１質量％以上であり、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下、更に好ましくは３質量％以下である。（Ｄ）重合性不飽和樹脂の量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0147】
（Ｄ）重合性不飽和樹脂の量は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、更に好ましくは５質量％以上であり、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、更に好ましくは１０質量％以下である。（Ｄ）重合性不飽和樹脂の量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0148】
＜（Ｅ）硬化剤＞
本実施形態に係る樹脂組成物に含まれる（Ａ）特定エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂は、エポキシ樹脂同士が反応して結合を形成してもよいが、（Ｅ）硬化剤と反応して結合を形成してもよい。よって、樹脂組成物は、任意の成分として、エポキシ樹脂と反応して樹脂組成物を硬化させることができる（Ｅ）硬化剤を含んでいてもよい。（Ｅ）成分として（Ｅ）硬化剤には、上述した（Ａ）～（Ｄ）成分又は（Ａ’）成分に該当するものは含めない。例えば、適切な触媒下では（Ｂ）マレイミド樹脂はエポキシ樹脂と反応することがありえるが、（Ｂ）マレイミド樹脂は（Ｅ）硬化剤には分類しない。（Ｅ）硬化剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施形態に係る樹脂組成物に含まれる（Ａ）特定エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂は、エポキシ樹脂同士が反応して結合を形成してもよいが、（Ｅ）硬化剤と反応して結合を形成してもよい。よって、樹脂組成物は、任意の成分として、エポキシ樹脂と反応して樹脂組成物を硬化させることができる（Ｅ）硬化剤を含んでいてもよい。（Ｅ）成分として（Ｅ）硬化剤には、上述した（Ａ）～（Ｄ）成分又は（Ａ’）成分に該当するものは含めない。例えば、適切な触媒下では（Ｂ）マレイミド樹脂はエポキシ樹脂と反応することがありえるが、（Ｂ）マレイミド樹脂は（Ｅ）硬化剤には分類しない。（Ｅ）硬化剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0149】
（Ｅ）硬化剤は、（Ｅ－１）活性エステル系樹脂を含むことが好ましい。（Ｅ－１）成分としての（Ｅ－１）活性エステル系樹脂としては、１分子中に１個以上、好ましくは２個以上の活性エステル基を有する樹脂を用いうる。（Ｅ－１）活性エステル系樹脂はエポキシ樹脂との反応によって水酸基等の極性基を生成しないので、硬化物の極性を低くでき、よって絶縁層の誘電正接及び比誘電率を低くできる。また、従来、（Ｅ－１）活性エステル系樹脂を用いて形成した絶縁層はスミア除去性に劣る傾向があったが、本実施形態に係る樹脂組成物によれば、通常は、（Ｅ－１）活性エステル系樹脂を用いながらスミア除去性を良好にできる。
【0150】
（Ｅ－１）活性エステル系樹脂としては、フェノールエステル類、チオフェノールエステル類、Ｎ－ヒドロキシアミンエステル類、複素環ヒドロキシ化合物のエステル類等の、反応活性の高いエステル基を１分子中に２個以上有する化合物が好ましい。
【0151】
（Ｅ－１）活性エステル系樹脂は、カルボン酸化合物及び／又はチオカルボン酸化合物とヒドロキシ化合物及び／又はチオール化合物との縮合反応によって得られるものが好ましい。特に耐熱性向上の観点から、カルボン酸化合物とヒドロキシ化合物とから得られる活性エステル系樹脂が好ましく、カルボン酸化合物とフェノール化合物及び／又はナフトール化合物とから得られる活性エステル系樹脂がより好ましい。カルボン酸化合物としては、例えば、安息香酸、酢酸、コハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ピロメリット酸等が挙げられる。フェノール化合物又はナフトール化合物としては、例えば、ハイドロキノン、レゾルシン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、フェノールフタリン、メチル化ビスフェノールＡ、メチル化ビスフェノールＦ、メチル化ビスフェノールＳ、フェノール、ｏ－クレゾール、ｍ－クレゾール、ｐ－クレゾール、カテコール、α－ナフトール、β－ナフトール、１，５－ジヒドロキシナフタレン、１，６－ジヒドロキシナフタレン、２，６－ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物、フェノールノボラック等が挙げられる。ここで、「ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物」とは、ジシクロペンタジエン１分子にフェノール２分子が縮合して得られるジフェノール化合物をいう。
【0152】
具体的には、（Ｅ－１）活性エステル系樹脂としては、ジシクロペンタジエン型活性エステル系樹脂、ナフタレン構造を含むナフタレン型活性エステル系樹脂、フェノールノボラックのアセチル化物を含む活性エステル系樹脂、フェノールノボラックのベンゾイル化物を含む活性エステル系樹脂が好ましく、中でもナフタレン型活性エステル系樹脂がより好ましい。ジシクロペンタジエン型活性エステル系樹脂としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル系樹脂が好ましい。
【0153】
（Ｅ－１）活性エステル系樹脂の市販品としては、例えば、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル系樹脂として、「ＥＸＢ９４５１」、「ＥＸＢ９４６０」、「ＥＸＢ９４６０Ｓ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ－６５Ｍ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ－６５ＴＭ」、「ＨＰＣ－８０００Ｌ－６５ＴＭ」、「ＨＰＣ－８０００」、「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ－６５ＴＭ」（ＤＩＣ社製）；ナフタレン構造を含む活性エステル系樹脂として「ＨＰ－Ｂ－８１５１－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－８１００Ｌ－６５Ｔ」、「ＥＸＢ－８１５０－６０Ｔ」、「ＥＸＢ－８１５０－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－９４１６－７０ＢＫ」、「ＨＰＣ－８１５０－６０Ｔ」、「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」、「ＨＰＣ－８１５１－６２Ｔ」（ＤＩＣ社製）；りん含有活性エステル系樹脂として、「ＥＸＢ９４０１」（ＤＩＣ社製）；フェノールノボラックのアセチル化物である活性エステル系樹脂として「ＤＣ８０８」（三菱ケミカル社製）；フェノールノボラックのベンゾイル化物である活性エステル系樹脂として「ＹＬＨ１０２６」、「ＹＬＨ１０３０」、「ＹＬＨ１０４８」（三菱ケミカル社製）；スチリル基及びナフタレン構造を含む活性エステル系樹脂として「ＰＣ１３００－０２－６５ＭＡ」（エア・ウォーター社製）等が挙げられる。
【0154】
（Ｅ－１）活性エステル系樹脂は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0155】
（Ｅ－１）活性エステル系樹脂の活性エステル基数は、（Ａ）特定エポキシ樹脂のエポキシ基数を１とした場合、好ましくは０．１以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは１以上であり、好ましくは１０以下、より好ましくは７以下、更に好ましくは５以下である。樹脂組成物中の「（Ａ）特定エポキシ樹脂のエポキシ基数」とは、樹脂組成物中に存在する（Ａ）特定エポキシ樹脂の不揮発成分の質量をそのエポキシ当量で割り算した値を全て合計した値を表す。また、樹脂組成物中の「（Ｅ－１）活性エステル系樹脂の活性エステル基数」とは、樹脂組成物中に存在する（Ｅ－１）活性エステル系樹脂の不揮発成分の質量をその活性エステル基当量で割り算した値を全て合計した値を表す。さらに、活性エステル基当量は、活性エステル基１当量あたりの樹脂の質量を表す。
【0156】
（Ｅ－１）活性エステル系樹脂の活性エステル基数は、（Ａ）特定エポキシ樹脂及び（Ａ’）任意のエポキシ樹脂を含めた全エポキシ樹脂のエポキシ基数を１とした場合、好ましくは０．１以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは１以上であり、好ましくは６以下、より好ましくは４以下、更に好ましくは２以下である。樹脂組成物中の「全エポキシ樹脂のエポキシ基数」とは、樹脂組成物中に存在するエポキシ樹脂の不揮発成分の質量をそのエポキシ当量で割り算した値を全て合計した値を表す。
【0157】
（Ｅ－１）活性エステル系樹脂の量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは３質量％以上、更に好ましくは６質量％以上であり、好ましくは２５質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、更に好ましくは１５質量％以下である。（Ｅ－１）活性エステル系樹脂の量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0158】
（Ｅ－１）活性エステル系樹脂の量は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、更に好ましくは３０質量％以上であり、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下、更に好ましくは４０質量％以下である。（Ｅ－１）活性エステル系樹脂の量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0159】
（Ａ）特定エポキシ樹脂、（Ｂ）マレイミド樹脂及び（Ｅ－１）活性エステル系樹脂の合計量は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは３０質量％以上、より好ましくは４０質量％以上、更に好ましくは５０質量％以上であり、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８５質量％以下、更に好ましくは８０質量％以下である。（Ａ）特定エポキシ樹脂、（Ｂ）マレイミド樹脂及び（Ｅ－１）活性エステル系樹脂の合計量が前記範囲にある場合、高温高周波での誘電正接が特に低く、かつ、ＨＡＳＴ後の導体層との密着性に特に優れる絶縁層を形成できる。また、通常は、比誘電率、ＨＡＳＴ前の密着性、スミア除去性、クラック耐性、及び、ガラス転移温度を特に良好にできる。
【0160】
（Ｅ－１）活性エステル系樹脂以外の（Ｅ）硬化剤の好ましい例としては、フェノール系樹脂、ベンゾオキサジン系樹脂、シアネートエステル系樹脂、カルボジイミド系樹脂、酸無水物系樹脂、アミン系樹脂などが挙げられる。
【0161】
フェノール系樹脂としては、ベンゼン環、ナフタレン環等の芳香環に結合した水酸基（フェノール性水酸基）を１分子中に１個以上、好ましくは２個以上有する樹脂を用いうる。耐熱性及び耐水性の観点からは、ノボラック構造を有するフェノール系樹脂が好ましい。また、密着性の観点からは、含窒素フェノール系樹脂が好ましく、トリアジン骨格含有フェノール系樹脂がより好ましい。中でも、耐熱性、耐水性、及び密着性を高度に満足させる観点から、トリアジン骨格含有フェノールノボラック樹脂が好ましい。
【0162】
フェノール系樹脂の具体例としては、明和化成社製の「ＭＥＨ－７７００」、「ＭＥＨ－７８１０」、「ＭＥＨ－７８５１」、「ＭＥＨ－８０００Ｈ」；日本化薬社製の「ＮＨＮ」、「ＣＢＮ」、「ＧＰＨ」；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＮ－１７０」、「ＳＮ－１８０」、「ＳＮ－１９０」、「ＳＮ－４７５」、「ＳＮ－４８５」、「ＳＮ－４９５」、「ＳＮ－４９５Ｖ」、「ＳＮ－３７５」、「ＳＮ－３９５」；ＤＩＣ社製の「ＴＤ－２０９０」、「ＴＤ－２０９０－６０Ｍ」、「ＬＡ－７０５２」、「ＬＡ－７０５４」、「ＬＡ－１３５６」、「ＬＡ－３０１８」、「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、「ＬＡ－１３５６」、「ＴＤ２０９０」、「ＴＤ－２０９０－６０Ｍ」；群栄化学社製の「ＧＤＰ－６１１５Ｌ」、「ＧＤＰ－６１１５Ｈ」、「ＥＬＰＣ７５」等が挙げられる。
【0163】
ベンゾオキサジン系樹脂としては、１分子内中に１個以上、好ましくは２個以上のベンゾオキサジン環を有する樹脂を用いうる。ベンゾオキサジン系樹脂の具体例としては、ＪＦＥケミカル社製の「ＪＢＺ－ＯＰ１００Ｄ」、「ＯＤＡ－ＢＯＺ」；昭和高分子社製の「ＨＦＢ２００６Ｍ」；四国化成工業社製の「Ｐ－ｄ」、「Ｆ－ａ」、「ＡＬＰ－ｄ」などが挙げられる。
【0164】
シアネートエステル系樹脂としては、１分子内中に１個以上、好ましくは２個以上のシアネート基を有する樹脂を用いうる。シアネートエステル系樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡジシアネート、ポリフェノールシアネート、オリゴ（３－メチレン－１，５－フェニレンシアネート）、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルフェニルシアネート）、４，４’－エチリデンジフェニルジシアネート、ヘキサフルオロビスフェノールＡジシアネート、２，２－ビス（４－シアネート）フェニルプロパン、１，１－ビス（４－シアネートフェニルメタン）、ビス（４－シアネート－３，５－ジメチルフェニル）メタン、１，３－ビス（４－シアネートフェニル－１－（メチルエチリデン））ベンゼン、ビス（４－シアネートフェニル）チオエーテル、及びビス（４－シアネートフェニル）エーテル等の２官能シアネートエステル系樹脂；フェノールノボラック及びクレゾールノボラック等から誘導される多官能シアネートエステル系樹脂；これらシアネートエステル系樹脂が一部トリアジン化したプレポリマー；などが挙げられる。シアネートエステル系樹脂の具体例としては、ロンザ社製の「ＰＴ３０」及び「ＰＴ６０」（フェノールノボラック型多官能シアネートエステル系樹脂）、「ＢＡ２３０」、「ＢＡ２３０Ｓ７５」（ビスフェノールＡジシアネートの一部又は全部がトリアジン化され三量体となったプレポリマー）等が挙げられる。
【0165】
カルボジイミド系樹脂としては、１分子内中に１個以上、好ましくは２個以上のカルボジイミド構造を有する樹脂を用いうる。カルボジイミド系樹脂の具体例としては、テトラメチレン－ビス（ｔ－ブチルカルボジイミド）、シクロヘキサンビス（メチレン－ｔ－ブチルカルボジイミド）等の脂肪族ビスカルボジイミド；フェニレン－ビス（キシリルカルボジイミド）等の芳香族ビスカルボジイミド等のビスカルボジイミド；ポリヘキサメチレンカルボジイミド、ポリトリメチルヘキサメチレンカルボジイミド、ポリシクロヘキシレンカルボジイミド、ポリ（メチレンビスシクロヘキシレンカルボジイミド）、ポリ（イソホロンカルボジイミド）等の脂肪族ポリカルボジイミド；ポリ（フェニレンカルボジイミド）、ポリ（ナフチレンカルボジイミド）、ポリ（トリレンカルボジイミド）、ポリ（メチルジイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（トリエチルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（ジエチルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（トリイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（ジイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（キシリレンカルボジイミド）、ポリ（テトラメチルキシリレンカルボジイミド）、ポリ（メチレンジフェニレンカルボジイミド）、ポリ［メチレンビス（メチルフェニレン）カルボジイミド］等の芳香族ポリカルボジイミド等のポリカルボジイミドが挙げられる。カルボジイミド系樹脂の市販品としては、例えば、日清紡ケミカル社製の「カルボジライトＶ－０２Ｂ」、「カルボジライトＶ－０３」、「カルボジライトＶ－０４Ｋ」、「カルボジライトＶ－０５」、「カルボジライトＶ－０７」及び「カルボジライトＶ－０９」；ランクセス社製の「スタバクゾールＰ」、「スタバクゾールＰ４００」、「ハイカジル５１０」等が挙げられる。
【0166】
酸無水物系樹脂としては、１分子内中に１個以上、好ましくは２個以上の酸無水物基を有する樹脂を用いうる。酸無水物系樹脂の具体例としては、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルナジック酸無水物、水素化メチルナジック酸無水物、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ドデセニル無水コハク酸、５－（２，５－ジオキソテトラヒドロ－３－フラニル）－３－メチル－３－シクロヘキセン－１，２－ジカルボン酸無水物、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンソフェノンテトラカルボン酸二無水物、ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、オキシジフタル酸二無水物、３，３’－４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、１，３，３ａ，４，５，９ｂ－ヘキサヒドロ－５－（テトラヒドロ－２，５－ジオキソ－３－フラニル）－ナフト［１，２－Ｃ］フラン－１，３－ジオン、エチレングリコールビス（アンヒドロトリメリテート）、スチレンとマレイン酸とが共重合したスチレン・マレイン酸樹脂などのポリマー型の酸無水物などが挙げられる。酸無水物系樹脂の市販品としては、例えば、新日本理化社製の「ＨＮＡ－１００」、「ＭＨ－７００」、「ＭＴＡ－１５」、「ＤＤＳＡ」、「ＯＳＡ」；三菱ケミカル社製の「ＹＨ－３０６」、「ＹＨ－３０７」；レゾナック社製の「ＨＮ－２２００」；クレイバレー社製「ＥＦ－３０」、「ＥＦ－４０」「ＥＦ－６０」、「ＥＦ－８０」等が挙げられる。
【0167】
アミン系樹脂としては、１分子内中に１個以上、好ましくは２個以上のアミノ基を有する樹脂を用いうる。アミン系樹脂としては、例えば、脂肪族アミン類、ポリエーテルアミン類、脂環式アミン類、芳香族アミン類等が挙げられ、中でも、芳香族アミン類が好ましい。アミン系樹脂は、第１級アミン又は第２級アミンが好ましく、第１級アミンがより好ましい。アミン系樹脂の具体例としては、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルアニリン）、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、ｍ－フェニレンジアミン、ｍ－キシリレンジアミン、ジエチルトルエンジアミン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジヒドロキシベンジジン、２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、３，３－ジメチル－５，５－ジエチル－４，４－ジフェニルメタンジアミン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、１，３－ビス（３－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、ビス（４－（３－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、等が挙げられる。アミン系樹脂の市販品としては、例えば、セイカ社製「ＳＥＩＫＡＣＵＲＥ－Ｓ」；日本化薬社製の「ＫＡＹＡＢＯＮＤ Ｃ－２００Ｓ」、「ＫＡＹＡＢＯＮＤ Ｃ－１００」、「カヤハードＡ－Ａ」、「カヤハードＡ－Ｂ」、「カヤハードＡ－Ｓ」；三菱ケミカル社製の「エピキュアＷ」；住友精化社製「ＤＴＤＡ」等が挙げられる。
【0168】
（Ｅ）硬化剤の活性基当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～３，０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～１，０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～５００ｇ／ｅｑ．、特に好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～３００ｇ／ｅｑ．である。活性基当量は、活性基１当量あたりの樹脂の質量を表す。例えば、フェノール系樹脂の活性基当量はフェノール性水酸基当量を表し、フェノール性水酸基１当量あたりの樹脂の質量を表す。
【0169】
（Ｅ）硬化剤の重量平均分子量（Ｍｗ）の範囲は、（Ａ’）任意のエポキシ樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）の範囲と同じであってもよい。
【0170】
（Ｅ）硬化剤の活性基数は、（Ａ）特定エポキシ樹脂のエポキシ基数を１とした場合、好ましくは０．１以上、より好ましくは１以上、更に好ましくは２以上であり、好ましくは１０以下、より好ましくは７以下、更に好ましくは５以下である。樹脂組成物中の「（Ｅ）硬化剤の活性基数」とは、樹脂組成物中に存在する（Ｅ）硬化剤の不揮発成分の質量をその活性基当量で割り算した値を全て合計した値を表す。
【0171】
（Ｅ）硬化剤の活性基数は、（Ａ）特定エポキシ樹脂及び（Ａ’）任意のエポキシ樹脂を含めた全エポキシ樹脂のエポキシ基数を１とした場合、好ましくは０．１以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは１以上であり、好ましくは１０以下、より好ましくは６以下、更に好ましくは３以下である。
【0172】
（Ｅ）硬化剤の量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、更に好ましくは８質量％以上であり、好ましくは２５質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、更に好ましくは１５質量％以下である。
【0173】
（Ｅ）硬化剤の量は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、更に好ましくは３０質量％以上であり、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６０質量％以下、更に好ましくは５０質量％以下である。
【0174】
＜（Ｆ）硬化促進剤＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｆ）硬化促進剤を含んでいてもよい。（Ｆ）成分としての（Ｆ）硬化促進剤には、上述した（Ａ）～（Ｅ）成分又は（Ａ’）成分に該当するものは含めない。（Ｆ）硬化促進剤は、（Ａ）特定エポキシ樹脂及び（Ａ’）任意のエポキシ樹脂といったエポキシ樹脂の反応に触媒として作用して樹脂組成物の硬化を促進することができる。
本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｆ）硬化促進剤を含んでいてもよい。（Ｆ）成分としての（Ｆ）硬化促進剤には、上述した（Ａ）～（Ｅ）成分又は（Ａ’）成分に該当するものは含めない。（Ｆ）硬化促進剤は、（Ａ）特定エポキシ樹脂及び（Ａ’）任意のエポキシ樹脂といったエポキシ樹脂の反応に触媒として作用して樹脂組成物の硬化を促進することができる。
【0175】
（Ｆ）硬化促進剤としては、例えば、リン系硬化促進剤、ウレア系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、金属系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤等が挙げられる。（Ｆ）硬化促進剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0176】
リン系硬化促進剤としては、例えば、テトラブチルホスホニウムブロマイド、テトラブチルホスホニウムクロライド、テトラブチルホスホニウムアセテート、テトラブチルホスホニウムデカノエート、テトラブチルホスホニウムラウレート、ビス（テトラブチルホスホニウム）ピロメリテート、テトラブチルホスホニウムハイドロジェンヘキサヒドロフタレート、テトラブチルホスホニウム２，６－ビス［（２－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）メチル］－４－メチルフェノラート、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルジメチルホスホニウムテトラフェニルボレート等の脂肪族ホスホニウム塩；メチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、エチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、プロピルトリフェニルホスホニウムブロマイド、ブチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、ベンジルトリフェニルホスホニウムクロライド、テトラフェニルホスホニウムブロマイド、ｐ－トリルトリフェニルホスホニウムテトラ－ｐ－トリルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラｐ－トリルボレート、トリフェニルエチルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリス（３－メチルフェニル）エチルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリス（２－メトキシフェニル）エチルホスホニウムテトラフェニルボレート、（４－メチルフェニル）トリフェニルホスホニウムチオシアネート、テトラフェニルホスホニウムチオシアネート、ブチルトリフェニルホスホニウムチオシアネート等の芳香族ホスホニウム塩；トリフェニルホスフィン・トリフェニルボラン等の芳香族ホスフィン・ボラン複合体；トリフェニルホスフィン・ｐ－ベンゾキノン付加反応物等の芳香族ホスフィン・キノン付加反応物；トリブチルホスフィン、トリ－ｔｅｒｔ－ブチルホスフィン、トリオクチルホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル（２－ブテニル）ホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル（３－メチル－２－ブテニル）ホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン等の脂肪族ホスフィン；ジブチルフェニルホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、ジフェニルシクロヘキシルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリ－ｏ－トリルホスフィン、トリ－ｍ－トリルホスフィン、トリ－ｐ－トリルホスフィン、トリス（４－エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，５－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（３，５－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６－トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチル－４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（２－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブトキシフェニル）ホスフィン、ジフェニル－２－ピリジルホスフィン、１，２－ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン、１，３－ビス（ジフェニルホスフィノ）プロパン、１，４－ビス（ジフェニルホスフィノ）ブタン、１，２－ビス（ジフェニルホスフィノ）アセチレン、２，２’－ビス（ジフェニルホスフィノ）ジフェニルエーテル等の芳香族ホスフィン等が挙げられる。
【0177】
ウレア系硬化促進剤としては、例えば、１，１－ジメチル尿素；１，１，３－トリメチル尿素、３－エチル－１，１－ジメチル尿素、３－シクロヘキシル－１，１－ジメチル尿素、３－シクロオクチル－１，１－ジメチル尿素等の脂肪族ジメチルウレア；３－フェニル－１，１－ジメチル尿素、３－（４－クロロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３，４－ジクロロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３－クロロ－４－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（２－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３，４－ジメチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－イソプロピルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－メトキシフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－ニトロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－［４－（４－メトキシフェノキシ）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、３－［４－（４－クロロフェノキシ）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、３－［３－（トリフルオロメチル）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、Ｎ，Ｎ－（１，４－フェニレン）ビス（Ｎ’，Ｎ’－ジメチル尿素）、Ｎ，Ｎ－（４－メチル－１，３－フェニレン）ビス（Ｎ’，Ｎ’－ジメチル尿素）〔トルエンビスジメチルウレア〕等の芳香族ジメチルウレア等が挙げられる。
【0178】
グアニジン系硬化促進剤としては、例えば、ジシアンジアミド、１－メチルグアニジン、１－エチルグアニジン、１－シクロヘキシルグアニジン、１－フェニルグアニジン、１－（ｏ－トリル）グアニジン、ジメチルグアニジン、ジフェニルグアニジン、トリメチルグアニジン、テトラメチルグアニジン、ペンタメチルグアニジン、１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、７－メチル－１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、１－メチルビグアニド、１－エチルビグアニド、１－ｎ－ブチルビグアニド、１－ｎ－オクタデシルビグアニド、１，１－ジメチルビグアニド、１，１－ジエチルビグアニド、１－シクロヘキシルビグアニド、１－アリルビグアニド、１－フェニルビグアニド、１－（ｏ－トリル）ビグアニド等が挙げられる。
【0179】
イミダゾール系硬化促進剤としては、例えば、２－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－ウンデシルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－エチル－４’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物、２－フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２，３－ジヒドロ－１Ｈ－ピロロ［１，２－ａ］ベンズイミダゾール、１－ドデシル－２－メチル－３－ベンジルイミダゾリウムクロライド、２－メチルイミダゾリン、２－フェニルイミダゾリン等のイミダゾール化合物及びイミダゾール化合物とエポキシ樹脂とのアダクト体が挙げられる。イミダゾール系硬化促進剤の市販品としては、例えば、四国化成工業社製の「１Ｂ２ＰＺ」、「２Ｅ４ＭＺ」、「２ＭＺＡ－ＰＷ」、「２ＭＺ－ＯＫ」、「２ＭＡ－ＯＫ」、「２ＭＡ－ＯＫ－ＰＷ」、「２ＰＨＺ」、「２ＰＨＺ－ＰＷ」、「Ｃｌ１Ｚ」、「Ｃｌ１Ｚ－ＣＮ」、「Ｃｌ１Ｚ－ＣＮＳ」、「Ｃ１１Ｚ－Ａ」；三菱ケミカル社製の「Ｐ２００－Ｈ５０」等が挙げられる。
【0180】
金属系硬化促進剤としては、例えば、コバルト、銅、亜鉛、鉄、ニッケル、マンガン、スズ等の金属の、有機金属錯体又は有機金属塩が挙げられる。有機金属錯体の具体例としては、コバルト（ＩＩ）アセチルアセトナート、コバルト（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機コバルト錯体、銅（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機銅錯体、亜鉛（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機亜鉛錯体、鉄（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機鉄錯体、ニッケル（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機ニッケル錯体、マンガン（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機マンガン錯体等が挙げられる。有機金属塩としては、例えば、オクチル酸亜鉛、オクチル酸錫、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、ステアリン酸スズ、ステアリン酸亜鉛等が挙げられる。
【0181】
アミン系硬化促進剤としては、例えば、トリエチルアミン、トリブチルアミン等のトリアルキルアミン、４－ジメチルアミノピリジン、ベンジルジメチルアミン、２，４，６，－トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、１，８－ジアザビシクロ（５，４，０）－ウンデセン等が挙げられる。アミン系硬化促進剤としては、市販品を用いてもよく、例えば、味の素ファインテクノ社製の「ＭＹ－２５」等が挙げられる。
【0182】
（Ｆ）硬化促進剤の量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、更に好ましくは０．２質量％以上であり、好ましくは５質量％以下、より好ましくは２質量％以下、更に好ましくは１質量％以下である。
【0183】
（Ｆ）硬化促進剤の量は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、更に好ましくは１質量％以上であり、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは６質量％以下、更に好ましくは３質量％以下である。
【0184】
＜（Ｇ）有機充填材＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｇ）有機充填材を含んでいてもよい。（Ｇ）成分としての（Ｇ）有機充填材には、上述した（Ａ）～（Ｆ）成分又は（Ａ’）成分に該当するものは含めない。（Ｇ）有機充填材は、通常、（Ｇ）有機充填材以外の樹脂成分と相溶せず粒子の状態で樹脂組成物に含まれ、当該粒子の状態を維持したまま硬化物に含まれる。また、（Ｇ）有機充填材は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｇ）有機充填材を含んでいてもよい。（Ｇ）成分としての（Ｇ）有機充填材には、上述した（Ａ）～（Ｆ）成分又は（Ａ’）成分に該当するものは含めない。（Ｇ）有機充填材は、通常、（Ｇ）有機充填材以外の樹脂成分と相溶せず粒子の状態で樹脂組成物に含まれ、当該粒子の状態を維持したまま硬化物に含まれる。また、（Ｇ）有機充填材は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0185】
（Ｇ）有機充填材としては、有機材料の粒子を用いうる。（Ｇ）有機充填材に含まれる有機材料としては、ゴム成分が好ましい。ゴム成分としては、例えば、ポリジメチルシロキサン等のシリコーン系エラストマー；ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロロブタジエン、エチレン－酢酸ビニル共重合体、スチレン－ブタジエン共重合体、スチレン－イソプレン共重合体、スチレン－イソブチレン共重合体、アクリロニトリル－ブタジエン共重合体、イソプレン－イソブチレン共重合体、イソブチレン－ブタジエン共重合体、エチレン－プロピレン－ジエン三元共重合体、エチレン－プロピレン－ブテン三元共重合体等のオレフィン系熱可塑性エラストマー；ポリ（メタ）アクリル酸プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸オクチル等のアクリル系熱可塑性エラストマー等の熱可塑性エラストマー等が挙げられる。さらにゴム成分には、ポリオルガノシロキサンゴム等のシリコーン系ゴムを混合してもよい。ゴム粒子に含まれるゴム成分は、ガラス転移温度が例えば０℃以下であり、－１０℃以下が好ましく、－２０℃以下がより好ましく、－３０℃以下がさらに好ましい。
【0186】
（Ｇ）有機充填材は、上記で挙げたゴム成分を含むコア粒子と、コア粒子に含まれるゴム成分と共重合可能なモノマー成分をグラフト共重合させたシェル部からなるコア－シェル型ゴム粒子であってもよい。ここでコア－シェル型とは、必ずしもコア粒子とシェル部が明確に区別できるもののみを指しているわけではなく、コア粒子とシェル部の境界が不明瞭なものも含み、コア粒子はシェル部で完全に被覆されていなくてもよい。
【0187】
（Ｇ）有機充填材の具体例としては、例えば、サムスンＳＤＩ社製の「ＣＨＴ」；テクノＵＭＧ社製の「Ｂ６０２」；ダウ社製の「パラロイドＥＸＬ－２６０２」、「パラロイドＥＸＬ－２６０３」、「パラロイドＥＸＬ－２６５５」、「パラロイドＥＸＬ－２３１１」、「パラロイド－ＥＸＬ２３１３」、「パラロイドＥＸＬ－２３１５」、「パラロイドＫＭ－３３０」、「パラロイドＫＭ－３３６Ｐ」、「パラロイドＫＣＺ－２０１」、三菱レイヨン社製の「メタブレンＣ－２２３Ａ」、「メタブレンＥ－９０１」、「メタブレンＳ－２００１」、「メタブレンＷ－４５０Ａ」「メタブレンＳＲＫ－２００」、カネカ社製の「カネエースＭ－５１１」、「カネエースＭ－６００」、「カネエースＭ－４００」、「カネエースＭ－５８０」、「カネエースＭＲ－０１」、アイカ工業社製の「スタフィロイドＡＣ３３５５」、「スタフィロイドＡＣ３８１６」、「スタフィロイドＡＣ３８１６Ｎ」、「スタフィロイドＡＣ３８３２」、「スタフィロイドＡＣ４０３０」、「スタフィロイドＡＣ３３６４」等が挙げられる。
【0188】
（Ｇ）有機充填材の量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、更に好ましくは０．５質量％以上であり、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下、更に好ましくは２質量％以下である。
【0189】
（Ｇ）有機充填材の量は、樹脂組成物中の樹脂成分１００質量％に対して、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、更に好ましくは１質量％以上であり、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１５質量％以下、更に好ましくは１０質量％以下である。
【0190】
＜（Ｈ）任意の添加剤＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、更に（Ｈ）任意の添加剤を含んでもよい。（Ｈ）成分としての（Ｈ）任意の添加剤には、上述した（Ａ）～（Ｇ）成分又は（Ａ’）成分に該当するものは含めない。（Ｈ）任意の添加剤としては、有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー、クリスタルバイオレット、酸化チタン、カーボンブラック等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤、無機系難燃剤（例えば三酸化アンチモン）等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤、カルボン酸無水物系安定剤等の安定剤等が挙げられる。（Ｈ）任意の添加剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施形態に係る樹脂組成物は、任意の成分として、更に（Ｈ）任意の添加剤を含んでもよい。（Ｈ）成分としての（Ｈ）任意の添加剤には、上述した（Ａ）～（Ｇ）成分又は（Ａ’）成分に該当するものは含めない。（Ｈ）任意の添加剤としては、有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー、クリスタルバイオレット、酸化チタン、カーボンブラック等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤、無機系難燃剤（例えば三酸化アンチモン）等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤、カルボン酸無水物系安定剤等の安定剤等が挙げられる。（Ｈ）任意の添加剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0191】
＜（Ｉ）溶剤＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、上述した（Ａ）～（Ｈ）成分及び（Ａ’）成分といった不揮発成分に組み合わせて、更に任意の揮発性成分として（Ｉ）溶剤を含んでいてもよい。（Ｉ）溶剤としては、通常、有機溶剤を用いる。有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶剤；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸イソアミル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ-ブチロラクトン等のエステル系溶剤；テトラヒドロピラン、テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジフェニルエーテル、アニソール等のエーテル系溶剤；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等のアルコール系溶剤；酢酸２－エトキシエチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチルジグリコールアセテート、γ－ブチロラクトン、メトキシプロピオン酸メチル等のエーテルエステル系溶剤；乳酸メチル、乳酸エチル、２－ヒドロキシイソ酪酸メチル等のエステルアルコール系溶剤；２－メトキシプロパノール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルカルビトール）等のエーテルアルコール系溶剤；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等のアミド系溶剤；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶剤；アセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル系溶剤；ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶剤；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶剤等を挙げることができる。（Ｉ）溶剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施形態に係る樹脂組成物は、上述した（Ａ）～（Ｈ）成分及び（Ａ’）成分といった不揮発成分に組み合わせて、更に任意の揮発性成分として（Ｉ）溶剤を含んでいてもよい。（Ｉ）溶剤としては、通常、有機溶剤を用いる。有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶剤；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸イソアミル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ-ブチロラクトン等のエステル系溶剤；テトラヒドロピラン、テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジフェニルエーテル、アニソール等のエーテル系溶剤；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等のアルコール系溶剤；酢酸２－エトキシエチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチルジグリコールアセテート、γ－ブチロラクトン、メトキシプロピオン酸メチル等のエーテルエステル系溶剤；乳酸メチル、乳酸エチル、２－ヒドロキシイソ酪酸メチル等のエステルアルコール系溶剤；２－メトキシプロパノール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルカルビトール）等のエーテルアルコール系溶剤；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等のアミド系溶剤；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶剤；アセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル系溶剤；ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶剤；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶剤等を挙げることができる。（Ｉ）溶剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0192】
（Ｉ）溶剤の量は、樹脂組成物中の全成分１００質量％に対して、例えば、６０質量％以下、４０質量％以下、３０質量％以下、２０質量％以下、１５質量％以下、又は１０質量％以下でありえ、０質量％であってもよい。
【0193】
＜樹脂組成物の製造方法＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、例えば、樹脂組成物に含まれうる成分を混合することによって、製造することができる。上述した成分は、一部又は全部を同時に混合してもよく、順に混合してもよい。各成分を混合する過程で、温度を適宜設定してもよく、よって、一時的に又は終始にわたって、加熱及び／又は冷却してもよい。また、各成分を混合する過程において、撹拌又は振盪を行ってもよい。
本実施形態に係る樹脂組成物は、例えば、樹脂組成物に含まれうる成分を混合することによって、製造することができる。上述した成分は、一部又は全部を同時に混合してもよく、順に混合してもよい。各成分を混合する過程で、温度を適宜設定してもよく、よって、一時的に又は終始にわたって、加熱及び／又は冷却してもよい。また、各成分を混合する過程において、撹拌又は振盪を行ってもよい。
【0194】
＜樹脂組成物及びその硬化物の特性＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、通常、低い最低溶融粘度を有することができる。よって、例えば表面に配線を備える内層基板上に樹脂組成物層を形成する場合に、内層基板表面の配線を樹脂組成物層に良好に埋め込むことができる。樹脂組成物の具体的な最低溶融粘度の範囲は、好ましくは１９００ｐｏｉｓｅ以下、より好ましくは１８００ｐｏｉｓｅ以下、更に好ましくは１７００ｐｏｉｓｅ以下である。下限は、例えば、５００ｐｏｉｓｅ以上、１０００ｐｏｉｓｅ以上などでありうる。（Ａ）特定エポキシ樹脂のグリシジルオキシ基が樹脂組成物中で他の分子間に容易に進入し、それら分子間の相互作用を妨げることができるので、このように低い最低溶融粘度が得られるものと推察される。ただし、本発明の技術的範囲は、この推察によって制限されない。
本実施形態に係る樹脂組成物は、通常、低い最低溶融粘度を有することができる。よって、例えば表面に配線を備える内層基板上に樹脂組成物層を形成する場合に、内層基板表面の配線を樹脂組成物層に良好に埋め込むことができる。樹脂組成物の具体的な最低溶融粘度の範囲は、好ましくは１９００ｐｏｉｓｅ以下、より好ましくは１８００ｐｏｉｓｅ以下、更に好ましくは１７００ｐｏｉｓｅ以下である。下限は、例えば、５００ｐｏｉｓｅ以上、１０００ｐｏｉｓｅ以上などでありうる。（Ａ）特定エポキシ樹脂のグリシジルオキシ基が樹脂組成物中で他の分子間に容易に進入し、それら分子間の相互作用を妨げることができるので、このように低い最低溶融粘度が得られるものと推察される。ただし、本発明の技術的範囲は、この推察によって制限されない。
【0195】
樹脂組成物の最低溶融粘度は、動的粘弾性測定装置を使用して、周波数１Ｈｚ、歪み５度、荷重１００ｇ、昇温速度５℃／分、温度範囲６０℃～１８０℃の測定条件で昇温しながら溶融粘度を測定し、測定された溶融粘度の最低値を最低溶融粘度として得ることができる。
【0196】
樹脂組成物を硬化させることにより、当該樹脂組成物の硬化物を得ることができる。そして、この硬化物によって、絶縁層を形成できる。通常、樹脂組成物の硬化時には熱が加えられるので、樹脂組成物に含まれる成分のうち、（Ｉ）溶剤等の揮発性成分は、硬化時の熱によって揮発しうる。よって、樹脂組成物を硬化して得られる硬化物は、（Ａ）～（Ｈ）成分及び（Ａ’）成分といった不揮発成分又はその反応生成物を含みうる。
【0197】
本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物は、優れた誘電特性を有することができ、具体的には、低い誘電正接Ｄｆを有することができる。一例において、硬化物の誘電正接Ｄｆは、好ましくは０．００３０以下、より好ましくは０．００２７以下、更に好ましくは０．００２５以下である。誘電正接Ｄｆの下限は、特に制限は無く、例えば、０．００１０以上でありうる。
【0198】
本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物は、通常、低い比誘電率Ｄｋを有することができる。一例において、硬化物の比誘電率Ｄｋは、好ましくは５．０以下、より好ましくは４．０以下、更に好ましくは３．５以下である。誘電正接Ｄｋの下限は、特に制限は無く、例えば、１．５以上でありうる。
【0199】
前記の硬化物の誘電正接Ｄｆ及び比誘電率Ｄｋは、スプリットシリンダー法により、測定周波数１０ＧＨｚ、測定温度９０℃で測定できる。試料が硬化前の樹脂組成物である場合、その樹脂組成物を１９０℃で９０分の硬化条件で硬化して硬化物を得て、その硬化物の誘電正接Ｄｆ及び比誘電率Ｄｋを測定してもよい。具体的な測定方法は、後述する実施例の＜試験１．比誘電率Ｄｋ及び誘電正接Ｄｆの測定試験＞に記載の方法を採用しうる。
【0200】
本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物は、導体層との間の密着性に優れ、特にＨＡＳＴ後の密着性に優れることができる。例えば、後述する実施例の＜試験５．導体層との密着性の測定試験＞に記載の方法で硬化物によって絶縁層を形成し、ＨＡＳＴ後の絶縁層と導体層との間の密着強度を測定した場合、高い密着強度を得ることができる。具体的なＨＡＳＴ後の密着強度の範囲は、好ましくは０．２Ｎ／ｃｍ以上、より好ましくは０．３Ｎ／ｃｍ以上、更に好ましくは０．４Ｎ／ｃｍ以上である。上限は、特に制限は無く、例えば１．５Ｎ／ｃｍ以下でありうる。
【0201】
本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物は、通常、ＨＡＳＴ前の導体層との間の密着性に優れることができる。例えば、後述する実施例の＜試験５．導体層との密着性の測定試験＞に記載の方法で硬化物によって絶縁層を形成し、そのＨＡＳＴ前に絶縁層と導体層との間の密着強度を測定した場合、高い密着強度を得ることができる。具体的なＨＡＳＴ前の密着強度の範囲は、好ましくは０．４Ｎ／ｃｍ以上、より好ましくは０．５Ｎ／ｃｍ以上、更に好ましくは０．６Ｎ／ｃｍ以上である。上限は、特に制限は無く、例えば２Ｎ／ｃｍ以下でありうる。
【0202】
本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物は、通常、優れたスミア除去性を有することができる。例えば、後述する実施例の＜試験３．スミア除去性の評価試験＞に記載の方法で硬化物によって絶縁層を形成し、そのスミア除去性を評価した場合、最大スミア長を５μｍ未満にできる。
【0203】
本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物は、通常、優れたクラック耐性を有することができる。例えば、後述する実施例の＜試験４．デスミア処理後のクラック耐性の評価試験＞に記載の方法で硬化物によって絶縁層を形成し、そのクラック耐性の評価を行った場合、クラックの数を１０個以下にできる。
【0204】
本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物は、高いガラス転移温度Ｔｇを有することができる。一例において、硬化物のガラス転移温度Ｔｇは、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１４０℃以上、更に好ましくは１５０℃以上、特に好ましくは１６０℃以上であるガラス転移温度Ｔｇの上限は、特に制限は無く、例えば、２４０℃以下、２２０℃以下、２００℃以下などでありうる。
【0205】
前記の硬化物のガラス転移温度Ｔｇは、熱機械分析装置を用い、測定範囲２５℃から２５０℃、昇温速度５℃／分の条件で測定できる。試料が硬化前の樹脂組成物である場合、その樹脂組成物を１９０℃で９０分の硬化条件で硬化して硬化物を得て、その硬化物のガラス転移温度Ｔｇを測定してもよい。具体的な測定方法は、後述する実施例の＜試験２．ガラス転移温度Ｔｇの測定試験＞に記載の方法を採用しうる。
【0206】
＜樹脂組成物の用途＞
本実施形態に係る樹脂組成物は、絶縁層の形成用途に用いることができ、特に回路基板の絶縁層形成用途に用いることが好ましい。また、樹脂組成物は、樹脂シートの製造用に用いてもよい。通常、この樹脂シートを用いて、絶縁層の形成が行われる。また、樹脂組成物は、その他の用途に用いてもよく、例えば、ソルダーレジスト、アンダーフィル材、ダイボンディング材、穴埋め樹脂、封止樹脂、部品埋め込み樹脂等の用途に用いてもよい。
本実施形態に係る樹脂組成物は、絶縁層の形成用途に用いることができ、特に回路基板の絶縁層形成用途に用いることが好ましい。また、樹脂組成物は、樹脂シートの製造用に用いてもよい。通常、この樹脂シートを用いて、絶縁層の形成が行われる。また、樹脂組成物は、その他の用途に用いてもよく、例えば、ソルダーレジスト、アンダーフィル材、ダイボンディング材、穴埋め樹脂、封止樹脂、部品埋め込み樹脂等の用途に用いてもよい。
【0207】
＜樹脂シート＞
本発明の一実施形態に係る樹脂シートは、支持体と、該支持体上に形成された樹脂組成物層と、を備える。樹脂組成物層は、上述した樹脂組成物を含み、好ましくは上述した樹脂組成物のみを含む。
本発明の一実施形態に係る樹脂シートは、支持体と、該支持体上に形成された樹脂組成物層と、を備える。樹脂組成物層は、上述した樹脂組成物を含み、好ましくは上述した樹脂組成物のみを含む。
【0208】
樹脂シートが備える樹脂組成物層の厚みは、薄型化の観点から、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１５０μｍ以下、さらに好ましくは１００μｍ以下である。樹脂組成物層の厚みの下限は、例えば、１μｍ以上、３μｍ以上、５μｍ以上等でありうる。
【0209】
支持体としては、例えば、プラスチック材料のフィルム、金属箔、離型紙が挙げられ、プラスチック材料のフィルム及び金属箔が好ましい。
【0210】
支持体としてプラスチック材料のフィルムを使用する場合、プラスチック材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（以下「ＰＥＴ」と略称することがある。）、ポリエチレンナフタレート（以下「ＰＥＮ」と略称することがある。）等のポリエステル、ポリカーボネート（以下「ＰＣ」と略称することがある。）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル、環状ポリオレフィン、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエーテルサルファイド（ＰＥＳ）、ポリエーテルケトン、ポリイミド等が挙げられる。中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートが好ましく、安価なポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。
【0211】
支持体として金属箔を使用する場合、金属箔としては、例えば、銅箔、アルミニウム箔等が挙げられ、銅箔が好ましい。銅箔としては、銅の単金属からなる箔を用いてもよく、銅と他の金属（例えば、スズ、クロム、銀、マグネシウム、ニッケル、ジルコニウム、ケイ素、チタン等）との合金からなる箔を用いてもよい。
【0212】
支持体は、樹脂組成物層と接合する面にマット処理、コロナ処理、帯電防止処理等の表面処理が施されていてもよい。
【0213】
支持体としては、樹脂組成物層と接合する面に離型層を有する離型層付き支持体を使用してもよい。離型層付き支持体の離型層に使用する離型剤としては、例えば、アルキド系離型剤、ポリオレフィン系離型剤、ウレタン系離型剤、及びシリコーン系離型剤からなる群から選択される１種以上の離型剤が挙げられる。離型層付き支持体は、市販品を用いてもよく、例えば、シリコーン系離型剤又はアルキド樹脂系離型剤を主成分とする離型層を有するＰＥＴフィルムである、リンテック社製の「ＰＥＴ５０１０１０」、「ＳＫ－１」、「ＡＬ－５」、「ＡＬ－７」；東レ社製の「ルミラーＴ６０」；帝人社製の「ピューレックス」；ユニチカ社製の「ユニピール」等が挙げられる。
【0214】
支持体の厚みは、特に限定されないが、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上、更に好ましくは１０μｍ以上であり、好ましくは７５μｍ以下、より好ましくは６０μｍ以下、更に好ましくは５０μｍ以下である。離型層付き支持体を使用する場合、離型層付き支持体全体の厚さが上記範囲であることが好ましい。
【0215】
樹脂シートは、必要に応じて任意の部材を備えていてもよい。例えば、樹脂シートは、樹脂組成物層を保護する保護フィルムを備えていてもよい。保護フィルムは、通常、樹脂組成物層の支持体と接合していない面（即ち、支持体とは反対側の面）に設けられる。保護フィルムの厚さは、特に限定されるものではないが、例えば、１μｍ～４０μｍである。保護フィルムを備える場合、樹脂組成物層の表面へのゴミの付着及びキズを抑制できる。
【0216】
樹脂シートは、例えば、支持体上に樹脂組成物層を形成することを含む方法によって、製造できる。具体例を挙げると、液状（ワニス状）の樹脂組成物をそのまま、或いは溶剤と樹脂組成物とを混合して液状（ワニス状）の樹脂組成物を調製し、これを支持体上に塗布し、更に必要に応じて乾燥させて熱樹脂組成物層を形成させることによって、樹脂シートを製造してもよい。溶剤としては、樹脂組成物の成分として説明した（Ｉ）溶剤と同様のものを用いてもよい。
【0217】
樹脂組成物の塗布は、ダイコーター等の塗布装置を用いて行いうる。また、乾燥は、例えば、加熱、熱風吹きつけ等の乾燥方法により実施しうる。乾燥条件は、特に限定されないが、樹脂組成物層中の溶剤の含有量が通常１０質量％以下、好ましくは５質量％以下となるように乾燥させる。溶剤の沸点によっても異なりうるが、例えば３０質量％～６０質量％の溶剤を含む樹脂組成物を用いる場合、５０℃～１５０℃で３分間～１０分間乾燥させることにより、樹脂組成物層を形成することができる。
【0218】
製造された樹脂シートは、ロール状に巻きとって保存することが可能である。樹脂シートが保護フィルムを有する場合、通常は、保護フィルムを剥がすことによって樹脂シートが使用可能となる。
【0219】
＜回路基板＞
本発明の一実施形態に係る回路基板は、上述した樹脂組成物の硬化物を含む。通常、回路基板は絶縁層を備え、この絶縁層が樹脂組成物の硬化物を含む。絶縁層は、樹脂組成物の硬化物のみを含んでいてもよい。絶縁層の厚みは、特に制限はなく、例えば、樹脂シートが備える樹脂組成物層の厚みと同じ範囲にありうる。また、絶縁層は、通常、上述した樹脂組成物の硬化物と同様の特性を有することができる。
本発明の一実施形態に係る回路基板は、上述した樹脂組成物の硬化物を含む。通常、回路基板は絶縁層を備え、この絶縁層が樹脂組成物の硬化物を含む。絶縁層は、樹脂組成物の硬化物のみを含んでいてもよい。絶縁層の厚みは、特に制限はなく、例えば、樹脂シートが備える樹脂組成物層の厚みと同じ範囲にありうる。また、絶縁層は、通常、上述した樹脂組成物の硬化物と同様の特性を有することができる。
【0220】
好ましくは、回路基板は内層基板を備え、この内層基板上に前記の絶縁層を備える。また、回路基板は、導体層を備えていてもよい。例えば、絶縁層上に導体層を備えていてもよい。以下、好ましい回路基板の製造方法の例を説明する。
【0221】
好ましい例に係る回路基板の製造方法は、
内層基板上に樹脂組成物層を形成する工程（Ｉ）と、
樹脂組成物層を硬化させる工程（ＩＩ）と
を含む。
内層基板上に樹脂組成物層を形成する工程（Ｉ）と、
樹脂組成物層を硬化させる工程（ＩＩ）と
を含む。
【0222】
「内層基板」とは、回路基板の基材となる部材であって、例えば、ガラスエポキシ基板、金属基板、ポリエステル基板、ポリイミド基板、ＢＴレジン基板、熱硬化型ポリフェニレンエーテル基板等が挙げられる。また、内層基板は、その片面又は両面に導体層を有していてもよい。また、内層基板が備える導体層は、パターン加工されていてもよい。基板の片面または両面に導体層（回路）が形成された内層基板は「内層回路基板」ということがある。また、回路基板を製造する際に、更に絶縁層及び／又は導体層が形成されるべき中間製造物も、用語「内層基板」に含まれる。また、部品を内蔵した内層基板を使用してもよい。
【0223】
内層基板上への樹脂組成物層の形成は、例えば、内層基板上に樹脂組成物を塗布し、必要に応じて乾燥することを含む形成方法によって行ってもよいが、樹脂シートを用いて行なうことが好ましい。樹脂シートを用いた樹脂組成物層の形成方法は、通常、樹脂シートと内層基板とを積層することを含む。樹脂シートと内層基板との積層は、樹脂シートの樹脂組成物層と内層基板とが接合するように行われる。この積層は、例えば、支持体側から樹脂シートを内層基板に加熱圧着することにより行ってもよい。樹脂シートを内層基板に加熱圧着する部材（以下、「加熱圧着部材」ともいう。）としては、例えば、加熱された金属板（ＳＵＳ鏡板等）又は金属ロール（ＳＵＳロール等）が挙げられる。なお、加熱圧着部材を樹脂シートに直接プレスするのではなく、内層基板の表面凹凸に樹脂シートが十分に追随するよう、耐熱ゴム等の弾性材を介してプレスすることが好ましい。
【0224】
内層基板と樹脂シートとの積層は、真空ラミネート法により実施してよい。真空ラミネート法において、加熱圧着温度は、好ましくは６０℃～１６０℃、より好ましくは８０℃～１４０℃の範囲であり、加熱圧着圧力は、好ましくは０．０９８ＭＰａ～１．７７ＭＰａ、より好ましくは０．２９ＭＰａ～１．４７ＭＰａの範囲であり、加熱圧着時間は、好ましくは２０秒間～４００秒間、より好ましくは３０秒間～３００秒間の範囲である。積層は、好ましくは圧力２６．７ｈＰａ以下の減圧条件下で実施する。
【0225】
積層は、市販の真空ラミネーターによって行ってもよい。市販の真空ラミネーターとしては、例えば、名機製作所社製の真空加圧式ラミネーター、ニッコー・マテリアルズ社製のバキュームアップリケーター、バッチ式真空加圧ラミネーター等が挙げられる。
【0226】
回路基板の製造方法は、積層の後に、常圧下（大気圧下）、例えば、加熱圧着部材を支持体側からプレスすることにより、樹脂シートの平滑化処理を行うことを含んでいてもよい。平滑化処理のプレス条件は、上記積層の加熱圧着の条件と同様の条件としてもよい。平滑化処理は、市販のラミネーターによって行うことができる。積層と平滑化処理とは、上記の市販の真空ラミネーターを用いて連続的に行ってもよい。
【0227】
本例に係る回路基板の製造方法は、工程（Ｉ）の後で、樹脂組成物層を硬化させる工程（ＩＩ）を含む。工程（ＩＩ）において樹脂組成物層を硬化することにより、樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層を形成できる。
【0228】
樹脂組成物層の硬化は、通常、熱硬化によって行う。樹脂組成物層の熱硬化条件は、樹脂組成物の種類によっても異なりうる。例えば、硬化温度は、好ましくは１２０℃～２４０℃、より好ましくは１５０℃～２２０℃、さらに好ましくは１７０℃～２１０℃である。また、硬化時間は、好ましくは５分間～１２０分間、より好ましくは１０分間～１００分間、さらに好ましくは１５分間～１００分間でありうる。
【0229】
回路基板の製造方法は、樹脂組成物層の熱硬化の前に、当該樹脂組成物層を硬化温度よりも低い温度にて予備加熱することを含んでいてもよい。例えば、樹脂組成物層を熱硬化させるのに先立ち、通常５０℃～１５０℃、好ましくは６０℃～１４０℃、より好ましくは７０℃～１３０℃の温度にて、樹脂組成物層を通常５分間以上、好ましくは５分間～１５０分間、より好ましくは１５分間～１２０分間、さらに好ましくは１５分間～１００分間予備加熱してもよい。予備加熱は、通常は工程（Ｉ）の後に行われる。また、内層基板と樹脂シートとの積層の後に平滑化処理が行われる場合、予備加熱は、通常、その平滑化処理の後に行われうる。
【0230】
樹脂シートを用いた場合、回路基板の製造方法は、内層基板と樹脂シートとの積層の後に、樹脂シートの支持体を剥離する工程を含みうる。支持体の剥離は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）との間に行ってもよく、工程（ＩＩ）の後に行ってもよい。また、回路基板の製造方法が、後述するように絶縁層にホールを形成する工程（ＩＩＩ）、絶縁層に粗化処理を施す工程（ＩＶ）、導体層を形成する工程（Ｖ）を含む場合、支持体の剥離は、工程（ＩＩ）と工程（ＩＩＩ）との間、工程（ＩＩＩ）と工程（ＩＶ）の間、又は工程（ＩＶ）と工程（Ｖ）との間に実施してよい。
【0231】
回路基板の製造方法は、工程（ＩＩ）の後で、絶縁層にビアホール、スルーホール等のホールを形成する工程（ＩＩＩ）を含んでいてもよい。ホールの形成方法は、絶縁層の形成に使用した樹脂組成物の組成等の要素に応じて選択しうる。例えば、ドリル加工、レーザー加工、プラズマ加工等の加工方法によってホールを形成してもよく、中でもレーザー加工が好ましい。例えば、支持体の剥離後に絶縁層にレーザー光を照射してホールを形成してもよく、支持体を介して絶縁層にレーザー光を照射してホールを形成してもよい。ホールの寸法及び形状は、回路基板のデザインに応じて適宜決定してよい。
【0232】
回路基板の製造方法は、絶縁層に粗化処理を施す工程（ＩＶ）を含んでいてもよい。粗化処理によれば、絶縁層の表面の粗化を行うことができる。また、粗化処理によれば、絶縁層からスミア（樹脂残渣）を除去できる。よって、この粗化処理は「デスミア処理」と呼ばれることがある。例えば、工程（ＩＩＩ）でホールの形成を行うと、そのホール内にスミアが形成されることがありうるので、工程（ＩＩＩ）の後で工程（ＩＶ）の粗化処理を行って、前記のスミアを除去することが好ましい。
【0233】
粗化処理の手順及び条件は特に限定されず、回路基板の絶縁層を形成するに際して通常使用される公知の手順、条件を採用することができる。例えば、膨潤液による膨潤処理、酸化剤による酸化処理、中和液による中和処理を絶縁層に対してこの順に施して、粗化処理を実施してもよい。
【0234】
粗化処理に用いる膨潤液としては、例えば、アルカリ溶液、界面活性剤溶液等が挙げられ、好ましくはアルカリ溶液である。該アルカリ溶液としては、水酸化ナトリウム溶液、水酸化カリウム溶液がより好ましい。市販されている膨潤液としては、例えば、アトテックジャパン社製の「スウェリング・ディップ・セキュリガントＰ」、「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＳＢＵ」等が挙げられる。膨潤液による膨潤処理は、例えば、３０℃～９０℃の膨潤液に絶縁層を１分間～２０分間浸漬することにより行うことができる。絶縁層の樹脂の膨潤を適度なレベルに抑える観点から、４０℃～８０℃の膨潤液に絶縁層を５分間～１５分間浸漬させることが好ましい。
【0235】
粗化処理に用いる酸化剤としては、例えば、水酸化ナトリウムの水溶液に過マンガン酸カリウム又は過マンガン酸ナトリウムを溶解したアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。アルカリ性過マンガン酸溶液等の酸化剤による酸化処理は、６０℃～１００℃に加熱した酸化剤溶液に絶縁層を１０分間～３０分間浸漬させて行うことが好ましい。また、アルカリ性過マンガン酸溶液における過マンガン酸塩の濃度は、５質量％～１０質量％が好ましい。市販されている酸化剤としては、例えば、アトテックジャパン社製の「コンセントレート・コンパクトＣＰ」、「ドージングソリューション・セキュリガンスＰ」等のアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。
【0236】
粗化処理に用いる中和液としては、酸性の水溶液が好ましく、市販品としては、例えば、アトテックジャパン社製の「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」が挙げられる。中和液による中和処理は、酸化剤による酸化処理がなされた処理面を３０℃～８０℃の中和液に５分間～３０分間浸漬させることにより行うことができる。作業性の観点から、酸化剤による酸化処理がなされた対象物を、４０℃～７０℃の中和液に５分間～２０分間浸漬する方法が好ましい。
【0237】
回路基板の製造方法は、絶縁層上に導体層を形成する工程（Ｖ）を含んでいてもよい。回路基板の製造方法が工程（ＩＩＩ）又は（ＩＶ）を含む場合、導体層を形成する工程（Ｖ）は、通常、工程（ＩＩＩ）及び（ＩＶ）の後に行うことが好ましい。
【0238】
導体層に使用する導体材料は特に限定されない。好適な実施形態では、導体層は、金、白金、パラジウム、銀、銅、アルミニウム、コバルト、クロム、亜鉛、ニッケル、チタン、タングステン、鉄、スズ及びインジウムからなる群から選択される１種以上の金属を含む。導体層は、単金属層であっても合金層であってもよい。合金層としては、例えば、上記の群から選択される２種以上の金属の合金（例えば、ニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金及び銅・チタン合金）から形成された層が挙げられる。中でも、導体層形成の汎用性、コスト、パターニングの容易性等の観点から、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金、銅・チタン合金の合金層が好ましく、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層がより好ましく、銅の単金属層が更に好ましい。
【0239】
導体層は、単層構造を有していてもよく、異なる種類の金属若しくは合金からなる単金属層又は合金層を２層以上含む複層構造を有していてもよい。導体層が複層構造を有する場合、絶縁層と接する層は、クロム、亜鉛若しくはチタンの単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層であることが好ましい。
【0240】
導体層の厚さは、回路基板のデザインによるが、好ましくは３μｍ～３５μｍ、より好ましくは５μｍ～３０μｍである。
【0241】
導体層は、めっきにより形成してよい。例えば、セミアディティブ法、フルアディティブ法等の従来公知の技術により絶縁層の表面にめっきして、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。製造の簡便性の観点から、セミアディティブ法が好ましい。以下、導体層をセミアディティブ法により形成する例を示す。
【0242】
まず、絶縁層の表面に、無電解めっきにより無電解めっき層（めっきシード層）を形成する。次いで、形成された無電解めっき層上に、所望の配線パターンに対応して無電解めっき層の一部を露出させるマスクパターンを形成する。露出した無電解めっき層上に、電解めっきにより電解めっき層を形成した後、マスクパターンを除去する。その後、不要な無電解めっき層をエッチングにより除去して、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。
【0243】
別の例として、導体層は、金属箔を使用して形成してよい。金属箔を使用して導体層を形成する場合、工程（Ｖ）は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に実施することが好適である。例えば、工程（Ｉ）の後、支持体を除去し、露出した樹脂組成物層の表面に金属箔を積層する。樹脂組成物層と金属箔との積層は、真空ラミネート法により実施してよい。積層の条件は、工程（Ｉ）について説明した条件と同様としてよい。次いで、工程（ＩＩ）を実施して絶縁層を形成する。その後、絶縁層上の金属箔を利用して、サブトラクティブ法、モディファイドセミアディティブ法等の公知の技術により、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。金属箔は、例えば、電解法、圧延法等の公知の方法により製造することができる。金属箔の市販品としては、例えば、ＪＸ金属社製のＨＬＰ箔、ＪＸＵＴ－ＩＩＩ箔、三井金属鉱業社製の３ＥＣ－ＩＩＩ箔、ＴＰ－ＩＩＩ箔等が挙げられる。
【0244】
絶縁層上に導体層を形成した場合、回路基板の製造方法は、導体層の形成後にアニール処理を行うことを含んでいてもよい。アニール処理によれば、絶縁層と導体層との密着性を高めることができる。アニール処理は、例えば、１５０℃～２１０℃で２０分～１８０分間加熱することにより行いうる。
【0245】
回路基板の製造方法において、上述した各工程は、１回のみ行ってもよく、２回以上繰り返して行ってもよい。例えば、工程（Ｉ）～工程（Ｖ）を繰り返し実施して、複数の絶縁層及び導体層を備える多層プリント配線板等の多層構造を有する回路基板を形成してもよい。
【0246】
回路基板の製造方法は、上述した工程に組み合わせて、更に任意の工程を含んでいてもよい。例えば、回路基板の製造方法は、導体層と接合するように半導体チップを設ける工程を含んでいてもよい。具体例を挙げると、半導体チップを備える半導体チップパッケージ用の回路基板を製造する場合に、回路基板の製造方法は、半導体チップを設ける工程を含んでいてもよい。半導体チップは、半導体チップの端子電極と絶縁層上に形成された導体層とが導体接続できる適切な条件を採用できる。例えば、フリップチップ実装において使用される条件を採用してもよい。また、半導体チップは、絶縁性の接着剤を介して接合してもよく、リフローにより接合してもよい。さらに、必要に応じて、設けた半導体チップをモールドアンダーフィル材で充填してもよい。また、回路基板の製造方法は、例えば、封止層を形成する工程、ソルダーレジスト層を形成する工程、製造した回路基板をダイシングして個片化する工程などを含んでいてもよい。
【0247】
回路基板としては、例えば、プリント配線板及び半導体チップパッケージ等が挙げられる。半導体チップパッケージとしては、例えば、ＦＣ－ＣＳＰ、ＭＩＳ－ＢＧＡパッケージ、ＥＴＳ－ＢＧＡパッケージ、Ｆａｎ－ｏｕｔ型ＷＬＰ（Ｗａｆｅｒ Ｌｅｖｅｌ Ｐａｃｋａｇｅ）、Ｆａｎ－ｉｎ型ＷＬＰ、Ｆａｎ－ｏｕｔ型ＰＬＰ（Ｐａｎｅｌ Ｌｅｖｅｌ Ｐａｃｋａｇｅ）、Ｆａｎ－ｉｎ型ＰＬＰが挙げられる。これらの半導体チップパッケージにおいては、上述した樹脂組成物を硬化させた硬化物により、絶縁層としての再配線形成層を形成することが好ましい。ただし、回路基板は、ここで例示するものには限られない。
【0248】
＜半導体装置＞
前記の回路基板は、半導体装置の製造に用いることができる。半導体装置は、上述した回路基板を備える。半導体装置としては、例えば、電気製品（例えば、コンピューター、携帯電話、スマートフォン、タブレット型デバイス、ウェラブルデバイス、デジタルカメラ、医療機器、及びテレビ等）及び乗物（例えば、自動二輪車、自動車、電車、船舶及び航空機等）等に供される各種半導体装置が挙げられる。
前記の回路基板は、半導体装置の製造に用いることができる。半導体装置は、上述した回路基板を備える。半導体装置としては、例えば、電気製品（例えば、コンピューター、携帯電話、スマートフォン、タブレット型デバイス、ウェラブルデバイス、デジタルカメラ、医療機器、及びテレビ等）及び乗物（例えば、自動二輪車、自動車、電車、船舶及び航空機等）等に供される各種半導体装置が挙げられる。
【実施例0249】
以下、実施例を示して本発明について具体的に説明する。ただし、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
以下の説明において、量を表す「部」及び「％」は、別途明示のない限り、それぞれ「質量部」及び「質量％」を意味する。また、特に指定が無い場合の温度条件及び圧力条件は、室温（２３℃）及び大気圧（１ａｔｍ）であった。
以下の説明において、別途明示の無い限り、「ＭＩＢＫ」は、メチルイソブチルケトンを表す。
以下の説明において、量を表す「部」及び「％」は、別途明示のない限り、それぞれ「質量部」及び「質量％」を意味する。また、特に指定が無い場合の温度条件及び圧力条件は、室温（２３℃）及び大気圧（１ａｔｍ）であった。
以下の説明において、別途明示の無い限り、「ＭＩＢＫ」は、メチルイソブチルケトンを表す。
【0250】
＜合成例１：特定エポキシ樹脂（Ａ１）の製造＞
（測定方法の説明）
（１）水酸基当量：
水酸基当量は、ＪＩＳ Ｋ００７０規格に準拠して測定を行い、単位は「ｇ／ｅｑ．」で表した。なお、別途明示が無い限り、フェノール系樹脂の水酸基当量は、フェノール性水酸基当量を表す。
（測定方法の説明）
（１）水酸基当量：
水酸基当量は、ＪＩＳ Ｋ００７０規格に準拠して測定を行い、単位は「ｇ／ｅｑ．」で表した。なお、別途明示が無い限り、フェノール系樹脂の水酸基当量は、フェノール性水酸基当量を表す。
【0251】
（２）軟化点：
軟化点は、ＪＩＳ Ｋ７２３４規格、環球法に準拠して測定した。具体的には、自動軟化点装置（メイテック社製「ＡＳＰ－ＭＧ４」）を使用した。
軟化点は、ＪＩＳ Ｋ７２３４規格、環球法に準拠して測定した。具体的には、自動軟化点装置（メイテック社製「ＡＳＰ－ＭＧ４」）を使用した。
【0252】
（３）エポキシ当量：
エポキシ当量は、ＪＩＳ Ｋ７２３６規格に準拠して測定を行い、単位は「ｇ／ｅｑ．」で表した。具体的には自動電位差滴定装置（平沼産業社製「ＣＯＭ－１６００ＳＴ」）を用いて、溶媒としてクロロホルムを使用し、臭素化テトラエチルアンモニウム酢酸溶液を加え、０．１ｍｏｌ／Ｌ過塩素酸－酢酸溶液で滴定した。
エポキシ当量は、ＪＩＳ Ｋ７２３６規格に準拠して測定を行い、単位は「ｇ／ｅｑ．」で表した。具体的には自動電位差滴定装置（平沼産業社製「ＣＯＭ－１６００ＳＴ」）を用いて、溶媒としてクロロホルムを使用し、臭素化テトラエチルアンモニウム酢酸溶液を加え、０．１ｍｏｌ／Ｌ過塩素酸－酢酸溶液で滴定した。
【0253】
（４）全塩素含有量：
全塩素含有量は、ＪＩＳ Ｋ７２４３－３規格に準拠して測定を行い、単位は「ｐｐｍ」で表した。具体的には、溶媒としてジエチレングリコールモノブチルエーテルを使用し、１ｍｏｌ／Ｌ水酸化カリウム１，２－プロパンジオール溶液を加えて加熱処理した後、自動電位差滴定装置（平沼産業社製「ＣＯＭ－１７００」）を用いて、０．０１ｍｏｌ／Ｌの硝酸銀溶液で滴定した。
全塩素含有量は、ＪＩＳ Ｋ７２４３－３規格に準拠して測定を行い、単位は「ｐｐｍ」で表した。具体的には、溶媒としてジエチレングリコールモノブチルエーテルを使用し、１ｍｏｌ／Ｌ水酸化カリウム１，２－プロパンジオール溶液を加えて加熱処理した後、自動電位差滴定装置（平沼産業社製「ＣＯＭ－１７００」）を用いて、０．０１ｍｏｌ／Ｌの硝酸銀溶液で滴定した。
【0254】
（５）溶融粘度：
溶融粘度は、ＩＣＩ粘度測定装置（東亜工業社製「ＣＶ－１Ｓ」）を使用し、１５０℃で測定した。
溶融粘度は、ＩＣＩ粘度測定装置（東亜工業社製「ＣＶ－１Ｓ」）を使用し、１５０℃で測定した。
【0255】
（６）ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）測定：
ＧＰＣ測定は、本体（東ソー社製「ＨＬＣ－８２２０ＧＰＣ」）にカラム（東ソー社製「ＴＳＫｇｅｌＧ４０００ＨＸＬ」、「ＴＳＫｇｅｌＧ３０００ＨＸＬ」、「ＴＳＫｇｅｌＧ２０００ＨＸＬ」）を直列に備えたものを使用し、カラム温度４０℃で行った。溶離液にはテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を使用し、１ｍＬ／分の流速とし、検出器は示差屈折率検出器を使用した。測定試料はサンプル０．１ｇを１０ｍＬのＴＨＦに溶解し、マイクロフィルターで濾過したものを５０μＬ使用した。データ処理は、東ソー社製の「ＧＰＣ－８０２０モデルＩＩバージョン６．００」を使用した。
ＧＰＣ測定は、本体（東ソー社製「ＨＬＣ－８２２０ＧＰＣ」）にカラム（東ソー社製「ＴＳＫｇｅｌＧ４０００ＨＸＬ」、「ＴＳＫｇｅｌＧ３０００ＨＸＬ」、「ＴＳＫｇｅｌＧ２０００ＨＸＬ」）を直列に備えたものを使用し、カラム温度４０℃で行った。溶離液にはテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を使用し、１ｍＬ／分の流速とし、検出器は示差屈折率検出器を使用した。測定試料はサンプル０．１ｇを１０ｍＬのＴＨＦに溶解し、マイクロフィルターで濾過したものを５０μＬ使用した。データ処理は、東ソー社製の「ＧＰＣ－８０２０モデルＩＩバージョン６．００」を使用した。
【0256】
（７）ＩＲ（赤外吸光スペクトル）：
フーリエ変換型赤外分光光度計（Ｐｅｒｋｉｎ Ｅｌｍｅｒ Ｐｒｅｃｉｓｅｌｙ社製「Ｓｐｅｃｔｒｕｍ Ｏｎｅ ＦＴ－ＩＲ Ｓｐｅｃｔｒｕｍｅｔｅｒ １７６０Ｘ」）を用い、セルには塩化ナトリウムを使用し、クロロホルムに溶解させたサンプルをセル上に塗布、乾燥させた後、波数４５０ｃｍ－１～４０００ｃｍ－１の透過率を測定した。
フーリエ変換型赤外分光光度計（Ｐｅｒｋｉｎ Ｅｌｍｅｒ Ｐｒｅｃｉｓｅｌｙ社製「Ｓｐｅｃｔｒｕｍ Ｏｎｅ ＦＴ－ＩＲ Ｓｐｅｃｔｒｕｍｅｔｅｒ １７６０Ｘ」）を用い、セルには塩化ナトリウムを使用し、クロロホルムに溶解させたサンプルをセル上に塗布、乾燥させた後、波数４５０ｃｍ－１～４０００ｃｍ－１の透過率を測定した。
【0257】
（８）ＥＳＩ－ＭＳ：
質量分析計（島津製作所製「ＬＣＭＳ－２０２０」）を用い、移動相としてアセトニトリルと水を用い、アセトニトリルに溶解させたサンプルを測定することにより、質量分析を行った。
質量分析計（島津製作所製「ＬＣＭＳ－２０２０」）を用い、移動相としてアセトニトリルと水を用い、アセトニトリルに溶解させたサンプルを測定することにより、質量分析を行った。
【0258】
（工程１．多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ１）の合成）
撹拌機、温度計、窒素吹き込み管、滴下ロート、及び冷却管を備えたガラス製セパラブルフラスコからなる反応装置に、２，６－キシレノール５００部、及び、４７％ＢＦ３エーテル錯体７．１部を仕込み、撹拌しながら１００℃に加温した。同温度に保持しながら、ジシクロペンタジエン６０．１部（２，６－キシレノールに対し０．１１倍モル）を１時間で滴下した。さらに、１１５℃～１２５℃の温度で４時間反応した。その後、ＭＩＢＫ５６０部を加えて生成物を溶解した。炭酸水素ナトリウム１９．０部を加え、８０℃の温水５０７部を加えて水洗し、下層の水層を分離除去した。その後、１６０℃まで加温して脱水した。その後、５ｍｍＨｇの減圧下、２００℃まで加温して、未反応の原料を蒸発除去した。ＭＩＢＫ１３２０部を加えて生成物を溶解し、８０℃の温水４００部を加えて水洗し、下層の水槽を分離除去した。１２０℃まで加温して還流脱水し、ろ過した。その後、５ｍｍＨｇの減圧下、１６０℃に加温してＭＩＢＫを蒸発除去して、赤褐色の多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ１、式（Ａ－５）において、Ｒａ１はメチル基、ｉａは２である）を１６４部得た。
撹拌機、温度計、窒素吹き込み管、滴下ロート、及び冷却管を備えたガラス製セパラブルフラスコからなる反応装置に、２，６－キシレノール５００部、及び、４７％ＢＦ３エーテル錯体７．１部を仕込み、撹拌しながら１００℃に加温した。同温度に保持しながら、ジシクロペンタジエン６０．１部（２，６－キシレノールに対し０．１１倍モル）を１時間で滴下した。さらに、１１５℃～１２５℃の温度で４時間反応した。その後、ＭＩＢＫ５６０部を加えて生成物を溶解した。炭酸水素ナトリウム１９．０部を加え、８０℃の温水５０７部を加えて水洗し、下層の水層を分離除去した。その後、１６０℃まで加温して脱水した。その後、５ｍｍＨｇの減圧下、２００℃まで加温して、未反応の原料を蒸発除去した。ＭＩＢＫ１３２０部を加えて生成物を溶解し、８０℃の温水４００部を加えて水洗し、下層の水槽を分離除去した。１２０℃まで加温して還流脱水し、ろ過した。その後、５ｍｍＨｇの減圧下、１６０℃に加温してＭＩＢＫを蒸発除去して、赤褐色の多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ１、式（Ａ－５）において、Ｒａ１はメチル基、ｉａは２である）を１６４部得た。
【0259】
【化14】
【0260】
得られた多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ１）は、水酸基当量は１９５ｇ／ｅｑ．であり、軟化点は７３℃であった。また、多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ１）のＧＰＣで測定した重量平均分子量Ｍｗは４７０、数平均分子量Ｍｎは４４０、ｍａ＝０体含有量は２．８面積％、ｍａ＝１体含有量は８６．２面積％、ｍａ＝２体以上の含有量は１１．０面積％であった。多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ１）の１５０℃での溶融粘度は、０．０５Ｐａ・ｓであった。
【0261】
（工程２．多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ２）の合成）
工程１と同様の反応装置に、工程１で得た多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ１）５００部、及び、ＭＩＢＫ１２５部を仕込み、撹拌しながら１００℃に加温した。４７％ＢＦ３エーテル錯体５．０部を仕込み、同温度に保持しながら、ジシクロペンタジエン７５．０部（多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ１）の水酸基に対し０．２２倍モル）を１時間で滴下した。さらに、１１５℃～１２５℃の温度で４時間反応した。その後、ＭＩＢＫ６６９部を加えて生成物を溶解した。炭酸水素ナトリウム１３．３部を加え、８０℃の温水５２１部を加えて水洗し、下層の水層を分離除去した。１２０℃まで加温して還流脱水し、ろ過した。その後、５ｍｍＨｇの減圧下、１６０℃に加温してＭＩＢＫを蒸発除去して、赤褐色の多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ２、式（Ａ－６）において、Ｒａ１はメチル基、ｉａは２である）を５５８部得た。
工程１と同様の反応装置に、工程１で得た多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ１）５００部、及び、ＭＩＢＫ１２５部を仕込み、撹拌しながら１００℃に加温した。４７％ＢＦ３エーテル錯体５．０部を仕込み、同温度に保持しながら、ジシクロペンタジエン７５．０部（多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ１）の水酸基に対し０．２２倍モル）を１時間で滴下した。さらに、１１５℃～１２５℃の温度で４時間反応した。その後、ＭＩＢＫ６６９部を加えて生成物を溶解した。炭酸水素ナトリウム１３．３部を加え、８０℃の温水５２１部を加えて水洗し、下層の水層を分離除去した。１２０℃まで加温して還流脱水し、ろ過した。その後、５ｍｍＨｇの減圧下、１６０℃に加温してＭＩＢＫを蒸発除去して、赤褐色の多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ２、式（Ａ－６）において、Ｒａ１はメチル基、ｉａは２である）を５５８部得た。
【0262】
【化15】
【0263】
得られた多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ２）のＦＴ－ＩＲ測定において、側鎖Ｒａ６としてジシクロペンテニル基が導入されていることを示すジシクロペンタジエン骨格のオレフィン部位のＣ－Ｈ伸縮振動に由来するピークが３０４０ｃｍ－１付近に現れた。多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ２）の水酸基当量は２３４ｇ／ｅｑ．であり、軟化点は８６℃であった。多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ２）のＧＰＣで測定した重量平均分子量Ｍｗは５６０、数平均分子量Ｍｎは４７０、ｋａ＝０体含有量は６．２面積％、ｋａ＝１体含有量は７４．０面積％、ｋａ＝２体以上の含有量は１９．８面積％であった。多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ２）の１５０℃での溶融粘度は、０．１５Ｐａ・ｓであった。
【0264】
（工程３．多価ヒドロキシ樹脂（Ｐ１）の合成）
工程１と同様の反応装置に、工程２で得られた多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ２）１００部、パラトルエンスルホン酸・１水和物１．０部、及び、ＭＩＢＫ２５部を仕込み、撹拌しながら１２０℃に加温した。同温度に保持しながら、ジビニルベンゼン（アルドリッチ社製、ジビニルベンゼン５５％、エチルビニルベンゼン４５％）２０部（ＰＨ２の水酸基に対し０．３６倍モル）を１時間で滴下した。さらに、１２０℃～１３０℃の温度で４時間反応した。ＭＩＢＫ１５５部を加えて生成物を溶解し、炭酸水素ナトリウム１．３部で中和し、９０℃の温水１０５部を加えて水洗し、下層の水槽を分離除去した。１２０℃まで加温して還流脱水し、ろ過した。その後、５ｍｍＨｇの減圧下、１８０℃に加温してＭＩＢＫを蒸発除去して、赤褐色の多価ヒドロキシ樹脂（Ｐ１）を１１６部得た。
工程１と同様の反応装置に、工程２で得られた多価ヒドロキシ樹脂（ＰＨ２）１００部、パラトルエンスルホン酸・１水和物１．０部、及び、ＭＩＢＫ２５部を仕込み、撹拌しながら１２０℃に加温した。同温度に保持しながら、ジビニルベンゼン（アルドリッチ社製、ジビニルベンゼン５５％、エチルビニルベンゼン４５％）２０部（ＰＨ２の水酸基に対し０．３６倍モル）を１時間で滴下した。さらに、１２０℃～１３０℃の温度で４時間反応した。ＭＩＢＫ１５５部を加えて生成物を溶解し、炭酸水素ナトリウム１．３部で中和し、９０℃の温水１０５部を加えて水洗し、下層の水槽を分離除去した。１２０℃まで加温して還流脱水し、ろ過した。その後、５ｍｍＨｇの減圧下、１８０℃に加温してＭＩＢＫを蒸発除去して、赤褐色の多価ヒドロキシ樹脂（Ｐ１）を１１６部得た。
【0265】
多価ヒドロキシ樹脂（Ｐ１）の水酸基当量は２７２ｇ／ｅｑ．であり、軟化点は７７℃であった。吸収比（Ａ３０４０／Ａ１２１０）は０．２３であった。多価ヒドロキシ樹脂（Ｐ１）のＥＳＩ－ＭＳ（ネガティブ）によるマススペクトルを測定したところ、Ｍ－＝３７５、５０７、６２９、６３９、７６１が確認され、式（Ａ－４）の多価ヒドロキシ樹脂であって、式（Ａ－２ａ）又は式（Ａ－２ｂ）で表されるジシクロペンテニル基、及び式（Ａ－３ａ）又は式（Ａ－３ｃ）で表されるジビニルベンゼンに由来する基をいずれも置換基として有する構造であることを確認した。多価ヒドロキシ樹脂（Ｐ１）のＧＰＣで測定した重量平均分子量Ｍｗは６９３、数平均分子量Ｍｎは４７２、ｎａ＝０体含有量は１０．８面積％、ｎａ＝１体含有量は６１．４面積％、ｎａ＝２体以上の含有量は２７．８面積％であった。多価ヒドロキシ樹脂（Ｐ１）の１５０℃での溶融粘度は、０．１１Ｐａ・ｓであった。
【0266】
（工程４．特定エポキシ樹脂（Ａ１）の合成）
撹拌機、温度計、窒素吹き込み管、滴下ロート、及び冷却管を備えた反応装置に、工程３で得た多価ヒドロキシ樹脂（Ｐ１）１００部、エピクロルヒドリン（下記式（Ｘ１））１７０．１部、及び、ジエチレングリコールジメチルエーテル２５．５部を加えて６５℃に加温した。
撹拌機、温度計、窒素吹き込み管、滴下ロート、及び冷却管を備えた反応装置に、工程３で得た多価ヒドロキシ樹脂（Ｐ１）１００部、エピクロルヒドリン（下記式（Ｘ１））１７０．１部、及び、ジエチレングリコールジメチルエーテル２５．５部を加えて６５℃に加温した。
【0267】
【化16】
【0268】
１２５ｍｍＨｇの減圧下、６３℃～６７℃の温度に保ちながら、４９％水酸化ナトリウム水溶液２５．５部を３時間で滴下した。この間、エピクロルヒドリンは水と共沸させて、流出してくる水は順次系外へと除去した。反応終了後、５ｍｍＨｇ、１８０℃になる条件でエピクロルヒドリンを回収し、ＭＩＢＫ２８１部を加えて生成物を溶解した。その後、２４０部の水を加えて副生した食塩を溶解し、静置して下層の食塩水を分離除去した。リン酸水溶液にて中和した後、水洗液が中性になるまで樹脂溶液を水洗し、ろ過した。５ｍｍＨｇの減圧下、１８０℃に加温して、ＭＩＢＫを留去し、赤褐色の特定エポキシ樹脂（Ａ１）を１１７部得た。
【0269】
特定エポキシ樹脂（Ａ１）のエポキシ当量は３５４ｇ／ｅｑ．、全塩素含有量は１３６２ｐｐｍ、軟化点は５９℃であった。ＥＳＩ－ＭＳ（ネガティブ）によるマススペクトルを測定したところ、Ｍ－＝４８７、６１９、７９７が確認された。特定エポキシ樹脂（Ａ１）のＧＰＣで測定した重量平均分子量Ｍｗは７５５、数平均分子量Ｍｎは４７５、ｎａ＝０体含有量は９．１面積％、ｎａ＝１体含有量は４１．１面積％、ｎａ＝２体以上の含有量は４９．８面積％であった。特定エポキシ樹脂（Ａ１）の１５０℃での溶融粘度は、０．１５Ｐａ・ｓであった。
【0270】
＜合成例２：マレイミド樹脂（Ｂ１）の合成＞
発明協会公開技報公技番号２０２０－５００２１１号の合成例１にしたがって、下記式（ｂ－６）で表されるマレイミド樹脂（Ｂ１）のＭＥＫ溶液（不揮発成分６２質量％）を用意した。このマレイミド樹脂（Ｂ１）のＭｗ／Ｍｎは１．８１、式（ｂ－６）中のｔ’’は１．４７（主に１、２又は３）であった。
発明協会公開技報公技番号２０２０－５００２１１号の合成例１にしたがって、下記式（ｂ－６）で表されるマレイミド樹脂（Ｂ１）のＭＥＫ溶液（不揮発成分６２質量％）を用意した。このマレイミド樹脂（Ｂ１）のＭｗ／Ｍｎは１．８１、式（ｂ－６）中のｔ’’は１．４７（主に１、２又は３）であった。
【0271】
【化17】
【0272】
＜合成例３：ビニル樹脂（Ｄ１）の合成＞
国際公開第２０１７／１１５８１３号の実施例１に従って、ジビニルベンゼン３．０モル（３９０．６ｇ）、エチルビニルベンゼン１．８モル（２２９．４ｇ）、スチレン１０．２モル（１０６６．３ｇ）、及び酢酸ｎ－プロピル１５．０モル（１５３２．０ｇ）を５．０Ｌの反応器内に投入し、７０℃で６００ミリモルの三フッ化ホウ素のジエチルエーテル錯体を添加し、４時間反応させた。重合溶液を炭酸水素ナトリウム水溶液で停止させた。その後、純水で３回油層を洗浄し、６０℃で減圧脱揮し、重合体を回収した。得られた重合体を秤量して、当該重合体としてビニル樹脂（Ｄ１）８９６．７ｇが得られたことを確認した。ビニル樹脂（Ｄ１）の重量平均分子量Ｍｗは、４１３００であった。
国際公開第２０１７／１１５８１３号の実施例１に従って、ジビニルベンゼン３．０モル（３９０．６ｇ）、エチルビニルベンゼン１．８モル（２２９．４ｇ）、スチレン１０．２モル（１０６６．３ｇ）、及び酢酸ｎ－プロピル１５．０モル（１５３２．０ｇ）を５．０Ｌの反応器内に投入し、７０℃で６００ミリモルの三フッ化ホウ素のジエチルエーテル錯体を添加し、４時間反応させた。重合溶液を炭酸水素ナトリウム水溶液で停止させた。その後、純水で３回油層を洗浄し、６０℃で減圧脱揮し、重合体を回収した。得られた重合体を秤量して、当該重合体としてビニル樹脂（Ｄ１）８９６．７ｇが得られたことを確認した。ビニル樹脂（Ｄ１）の重量平均分子量Ｍｗは、４１３００であった。
【0273】
＜合成例４：ビニル樹脂（Ｄ２）の合成＞
温度計、冷却管、ディーンスタークトラップ、攪拌機を取り付けた１Ｌフラスコに２，６－ジメチルフェノール４８．９ｇ（０．４ｍｏｌ）、α，α’－ジヒドロキシ－１，３－ジイソプロピルベンゼン２７２．０ｇ（１．４ｍｏｌ）、キシレン２８０ｇ、及び、活性白土７０ｇを仕込み、攪拌しながら１２０℃まで加熱した。さらに留出水をディーンスターク管で取り除きながら２１０℃になるまで昇温し、３時間反応させた。その後、１４０℃まで冷却し、２，６－ジメチルフェノール１４６．６ｇ（１．２ｍｏｌ）を仕込んだ。その後、２２０℃まで昇温し、３時間反応させた。反後、１００℃まで空冷し、トルエン３００ｇで希釈して、ろ過により活性白土を除いた。その後、減圧下で、溶剤及び未反応物等の低分子量物を留去することにより、中間体フェノール化合物３６５．３ｇを得た。得られた中間体フェノール化合物の水酸基当量（フェノール当量）は、２９９ｇ／ｅｑ．であった。
温度計、冷却管、ディーンスタークトラップ、攪拌機を取り付けた１Ｌフラスコに２，６－ジメチルフェノール４８．９ｇ（０．４ｍｏｌ）、α，α’－ジヒドロキシ－１，３－ジイソプロピルベンゼン２７２．０ｇ（１．４ｍｏｌ）、キシレン２８０ｇ、及び、活性白土７０ｇを仕込み、攪拌しながら１２０℃まで加熱した。さらに留出水をディーンスターク管で取り除きながら２１０℃になるまで昇温し、３時間反応させた。その後、１４０℃まで冷却し、２，６－ジメチルフェノール１４６．６ｇ（１．２ｍｏｌ）を仕込んだ。その後、２２０℃まで昇温し、３時間反応させた。反後、１００℃まで空冷し、トルエン３００ｇで希釈して、ろ過により活性白土を除いた。その後、減圧下で、溶剤及び未反応物等の低分子量物を留去することにより、中間体フェノール化合物３６５．３ｇを得た。得られた中間体フェノール化合物の水酸基当量（フェノール当量）は、２９９ｇ／ｅｑ．であった。
【0274】
温度計、冷却管、攪拌機を取り付けた２Ｌフラスコに、得られた中間体フェノール化合物３６５．３ｇ、２，４－ジニトロフェノール（２，４－ＤＮＰ）０．１８４ｇ（０．００１ｍｏｌ）、テトラブチルアンモニウムブロミド（ＴＢＡＢ）２３．５ｇ（０．０７３ｍｏｌ）、クロロメチルスチレン２０９ｇ（１．３７ｍｏｌ）、及び、メチルエチルケトン４００ｇを加え、攪拌しながら７５℃に昇温した。次いで、７５℃に保った反応容器に４８％ＮａＯＨ水溶液を２０分かけて滴下した。滴下終了後、更に７５℃で４時間攪拌を継続した。４時間後、室温まで冷却し、トルエン１００ｇを加え、さらに１０％ＨＣｌを加えて中和した。その後、水相を分液することにより分離し、さらに水３００ｍで３回分液洗浄した。得られた有機相を蒸留することにより濃縮し、メタノールを加えて生成物を再沈殿した。沈殿を濾過及び乾燥し、下記式（Ｄ２）で表されるビニル樹脂（Ｄ２）を得た。ビニル樹脂（Ｄ２）の重量平均分子量は１５００であった。
【0275】
【化18】
【0276】
＜合成例５．活性エステル化合物（Ｅ１）の合成＞
温度計、滴下ロート、冷却管、分留管、及び撹拌器を取り付けたフラスコに、２，７－ジヒドロキシナフタレン３２０ｇ（２．０モル）、ベンジルアルコール１８４ｇ（１．７モル）、パラトルエンスルホン酸・１水和物５．０ｇを仕込み、室温下、窒素を吹き込みながら撹拌した。その後、１５０℃に昇温し、生成する水を系外に留去しながら４時間攪拌した。反応終了後、メチルイソブチルケトン９００ｇ及び２０％水酸化ナトリウム水溶液５．４ｇを添加して中和した。その後、分液により水層を除去し、水２８０ｇで３回水洗を行い、メチルイソブチルケトンを減圧下除去して、ベンジル変性ナフタレン化合物（Ｅ０）４６０ｇ得た。得られたベンジル変性ナフタレン化合物（Ｅ０）は黒色固体であり、水酸基当量は１８０ｇ／ｅｑ．であった。
温度計、滴下ロート、冷却管、分留管、及び撹拌器を取り付けたフラスコに、２，７－ジヒドロキシナフタレン３２０ｇ（２．０モル）、ベンジルアルコール１８４ｇ（１．７モル）、パラトルエンスルホン酸・１水和物５．０ｇを仕込み、室温下、窒素を吹き込みながら撹拌した。その後、１５０℃に昇温し、生成する水を系外に留去しながら４時間攪拌した。反応終了後、メチルイソブチルケトン９００ｇ及び２０％水酸化ナトリウム水溶液５．４ｇを添加して中和した。その後、分液により水層を除去し、水２８０ｇで３回水洗を行い、メチルイソブチルケトンを減圧下除去して、ベンジル変性ナフタレン化合物（Ｅ０）４６０ｇ得た。得られたベンジル変性ナフタレン化合物（Ｅ０）は黒色固体であり、水酸基当量は１８０ｇ／ｅｑ．であった。
【0277】
温度計、滴下ロート、冷却管、分留管、及び撹拌器を取り付けたフラスコに、イソフタル酸クロリド２０３．０ｇ（酸クロリド基のモル数：２．０モル）とトルエン１４００ｇを仕込み、系内を減圧窒素置換し溶解させた。次いで、オルトクレゾール７２．４ｇ（０．６７モル）、ベンジル変性ナフタレン化合物（Ｅ０）２４０ｇ（フェノール性水酸基のモル数：１．３３モル）を仕込み、系内を減圧窒素置換し溶解させた。その後、テトラブチルアンモニウムブロマイド０．７０ｇを溶解させ、窒素ガスパージを施しながら、系内を６０℃以下に制御して、２０％水酸化ナトリウム水溶液４００ｇを３時間かけて滴下した。次いで、この条件下で、１．０時間撹拌を続けて反応を進行させた。
【0278】
反応終了後、静置分液し、水層を取り除いた。さらに、反応物が溶解しているトルエン層に水を投入して１５分間撹拌混合し、静置分液して水層を取り除いた。水層のｐＨが７になるまでこの操作を繰り返した。その後、デカンタ脱水で水分を除去して、不揮発成分６５質量％のトルエン溶液状態にある活性エステル化合物（Ｅ１）を得た。得られた活性エステル化合物（Ｅ１）の活性エステル基当量は、２３８ｇ／ｅｑ．であった。
【0279】
＜実施例１～１０、及び、比較例１～３＞
（１）樹脂組成物の製造：
後述する表１及び表２に記載の配合組成にしたがって各成分を秤量及び混合し、更にＭＥＫ１０部及びシクロヘキサノン１０部を混合し、高速回転ミキサーを用いて均一に分散して、樹脂組成物（樹脂ワニス）を得た。なお、表１及び表２に記載の配合組成は、不揮発性成分の量（質量部）を表す。また、表１及び表２に記載の各成分の詳細は、以下のとおりである。
（１）樹脂組成物の製造：
後述する表１及び表２に記載の配合組成にしたがって各成分を秤量及び混合し、更にＭＥＫ１０部及びシクロヘキサノン１０部を混合し、高速回転ミキサーを用いて均一に分散して、樹脂組成物（樹脂ワニス）を得た。なお、表１及び表２に記載の配合組成は、不揮発性成分の量（質量部）を表す。また、表１及び表２に記載の各成分の詳細は、以下のとおりである。
【0280】
（Ａ）特定エポキシ樹脂：
・エポキシ樹脂Ａ１：合成例１で製造した特定エポキシ樹脂（Ａ１）。エポキシ当量３５４ｇ／ｅｑ．。
・エポキシ樹脂Ａ１：合成例１で製造した特定エポキシ樹脂（Ａ１）。エポキシ当量３５４ｇ／ｅｑ．。
【0281】
（Ａ’）任意のエポキシ樹脂：
・ＨＰ－４０３２－ＳＳ：ＤＩＣ社製のナフタレン型エポキシ樹脂、エポキシ当量１４４ｇ／ｅｑ。
・ＮＣ－３０００Ｌ：日本化薬社製のビフェニル型エポキシ樹脂、エポキシ当量２７０ｇ／ｅｑ。
・ＨＰ－４０３２－ＳＳ：ＤＩＣ社製のナフタレン型エポキシ樹脂、エポキシ当量１４４ｇ／ｅｑ。
・ＮＣ－３０００Ｌ：日本化薬社製のビフェニル型エポキシ樹脂、エポキシ当量２７０ｇ／ｅｑ。
【0282】
（Ｂ）マレイミド樹脂：
・マレイミドＢ１：合成例２で合成したマレイミド樹脂（Ｂ１）。
・ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ：下記式（Ｂ２）で表される構造を有する日本化薬社製の芳香族マレイミド樹脂（式（Ｂ２）において、ｎは１～１００を示す）、不揮発成分７０質量％のトルエン・ＭＥＫ溶液。
・ＳＬＫ－６８９５：信越化学工業社製の脂肪族マレイミド化合物。
・ＳＬＫ－１５００：信越化学工業社製の脂肪族マレイミド化合物。
・マレイミドＢ１：合成例２で合成したマレイミド樹脂（Ｂ１）。
・ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ：下記式（Ｂ２）で表される構造を有する日本化薬社製の芳香族マレイミド樹脂（式（Ｂ２）において、ｎは１～１００を示す）、不揮発成分７０質量％のトルエン・ＭＥＫ溶液。
・ＳＬＫ－６８９５：信越化学工業社製の脂肪族マレイミド化合物。
・ＳＬＫ－１５００：信越化学工業社製の脂肪族マレイミド化合物。
【0283】
【化19】
【0284】
（Ｃ）無機充填材：
・ＳＯ－Ｃ２：アミノ系シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」）で表面処理された球形シリカ、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ、アドマテックス社製。
・ＳＯ－Ｃ２：アミノ系シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」）で表面処理された球形シリカ、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ、アドマテックス社製。
【0285】
（Ｄ）重合性不飽和樹脂：
・ＯＰＥ－２Ｓｔ－１２００：三菱瓦斯化学社製のポリフェニレンエーテル骨格を有するスチレン系重合性不飽和樹脂、不揮発成分６５質量％のトルエン溶液。
・ビニル樹脂Ｄ１：合成例３で合成したビニル樹脂（Ｄ１）。
・ＮＥ－Ｖ－１１００－７０Ｔ：ＤＩＣ社製のアリル系重合性不飽和樹脂。末端にアリル基を有し、かつ、活性エステル基を含む樹脂。不揮発成分７０質量％のトルエン溶液。
・ビニル樹脂Ｄ２：合成例４で合成したビニル樹脂（Ｄ２）。
・ＯＰＥ－２Ｓｔ－１２００：三菱瓦斯化学社製のポリフェニレンエーテル骨格を有するスチレン系重合性不飽和樹脂、不揮発成分６５質量％のトルエン溶液。
・ビニル樹脂Ｄ１：合成例３で合成したビニル樹脂（Ｄ１）。
・ＮＥ－Ｖ－１１００－７０Ｔ：ＤＩＣ社製のアリル系重合性不飽和樹脂。末端にアリル基を有し、かつ、活性エステル基を含む樹脂。不揮発成分７０質量％のトルエン溶液。
・ビニル樹脂Ｄ２：合成例４で合成したビニル樹脂（Ｄ２）。
【0286】
（Ｅ－１）活性エステル系樹脂：
・ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ：ＤＩＣ社製のナフタレン構造を有する活性エステル系樹脂、活性エステル基当量２３０ｇ／ｅｑ．、不揮発成分６１．５質量％のトルエン溶液。
・ＨＰＣ－８０００Ｌ－６５ＭＴ：ＤＩＣ社製のジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル系樹脂、活性エステル基当量２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分６５質量％のトルエン／ＭＥＫ溶液。
・活性エステル系樹脂Ｅ１：合成例５で合成した活性エステル系樹脂（Ｅ１）、活性エステル基当量２３８ｇ／ｅｑ．。
・ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ：ＤＩＣ社製のナフタレン構造を有する活性エステル系樹脂、活性エステル基当量２３０ｇ／ｅｑ．、不揮発成分６１．５質量％のトルエン溶液。
・ＨＰＣ－８０００Ｌ－６５ＭＴ：ＤＩＣ社製のジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル系樹脂、活性エステル基当量２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分６５質量％のトルエン／ＭＥＫ溶液。
・活性エステル系樹脂Ｅ１：合成例５で合成した活性エステル系樹脂（Ｅ１）、活性エステル基当量２３８ｇ／ｅｑ．。
【0287】
（Ｅ－２）任意の硬化剤：
・ＬＡ－３０１８－５０Ｐ：ＤＩＣ社製のフェノール系樹脂、フェノール性水酸基当量１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分５０質量％の１－メトキシ－２－プロパノール溶液。
・ＬＡ－３０１８－５０Ｐ：ＤＩＣ社製のフェノール系樹脂、フェノール性水酸基当量１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分５０質量％の１－メトキシ－２－プロパノール溶液。
【0288】
（Ｆ）硬化促進剤：
・１Ｂ２ＰＺ：四国化成工業社製のイミダゾール系硬化促進剤。
・１Ｂ２ＰＺ：四国化成工業社製のイミダゾール系硬化促進剤。
【0289】
（Ｇ）有機充填材：
・ＥＸＬ－２６５５：ダウ社製のゴム成分を含む有機充填材。
・ＥＸＬ－２６５５：ダウ社製のゴム成分を含む有機充填材。
【0290】
（２）樹脂シートの製造：
支持体として、離型層を備えたポリエチレンテレフタレートフィルム（リンテック社製「ＡＬ５」、厚さ３８μｍ）を用意した。この支持体の離型層上に、得られた樹脂組成物を、乾燥後の樹脂組成物層の厚さが４０μｍとなるように均一に塗布した。その後、樹脂組成物を８０℃～１００℃（平均９０℃）で４分間乾燥させて、樹脂組成物層／支持体の層構成を有する樹脂シートＡを得た。
支持体として、離型層を備えたポリエチレンテレフタレートフィルム（リンテック社製「ＡＬ５」、厚さ３８μｍ）を用意した。この支持体の離型層上に、得られた樹脂組成物を、乾燥後の樹脂組成物層の厚さが４０μｍとなるように均一に塗布した。その後、樹脂組成物を８０℃～１００℃（平均９０℃）で４分間乾燥させて、樹脂組成物層／支持体の層構成を有する樹脂シートＡを得た。
【0291】
また、乾燥後の樹脂組成物層の厚さが２５μｍとなるように樹脂組成物の塗布厚みを変更した以外は、樹脂シートＡと同じ製造方法により、樹脂シートＢを製造した。
【0292】
＜試験１．比誘電率Ｄｋ及び誘電正接Ｄｆの測定試験＞
樹脂シートＡを１９０℃のオーブンで９０分間加熱し、樹脂組成物層を硬化させた。次いで、支持体を剥離して樹脂組成物層の硬化物を得た。その硬化物を長さ８０ｍｍ、幅２ｍｍに切り出し、誘電特性測定用の硬化物サンプルを得た。
樹脂シートＡを１９０℃のオーブンで９０分間加熱し、樹脂組成物層を硬化させた。次いで、支持体を剥離して樹脂組成物層の硬化物を得た。その硬化物を長さ８０ｍｍ、幅２ｍｍに切り出し、誘電特性測定用の硬化物サンプルを得た。
【0293】
硬化物サンプルについて、測定装置（アジレントテクノロジーズ（ＡｇｉｌｅｎｔＴｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）社製「ＨＰ８３６２Ｂ」）を用いて、スプリットシリンダー法により、測定周波数１０ＧＨｚ、測定温度９０℃にて、比誘電率Ｄｋ及び誘電正接Ｄｆを測定した。２本の試験片にて測定を実施し、その平均を算出した。
【0294】
＜試験２．ガラス転移温度Ｔｇの測定試験＞
樹脂シートＡを１９０℃のオーブンで９０分加熱し、樹脂組成物層を硬化させた。次いで、支持体を剥離して樹脂組成物層の硬化物を得た。その硬化物を長さ２０ｍｍ、幅６ｍｍに切り出し、ガラス転移温度測定用の硬化物サンプルとした。この硬化物サンプルについてＴＭＡ装置（熱機械分析装置、リガク社製）を用い、２５℃から２５０℃まで、５℃／分の昇温速度でガラス転移温度Ｔｇを測定した。同一の硬化物サンプルについて２回測定を行い、２回目の値を記録した。
樹脂シートＡを１９０℃のオーブンで９０分加熱し、樹脂組成物層を硬化させた。次いで、支持体を剥離して樹脂組成物層の硬化物を得た。その硬化物を長さ２０ｍｍ、幅６ｍｍに切り出し、ガラス転移温度測定用の硬化物サンプルとした。この硬化物サンプルについてＴＭＡ装置（熱機械分析装置、リガク社製）を用い、２５℃から２５０℃まで、５℃／分の昇温速度でガラス転移温度Ｔｇを測定した。同一の硬化物サンプルについて２回測定を行い、２回目の値を記録した。
【0295】
＜試験３．スミア除去性の評価試験＞
（１）内層基板の用意：
内層回路を形成したガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（銅箔の厚さ１８μｍ、基板の厚さ０．４ｍｍ、パナソニック社製「Ｒ１５１５Ａ」）の両面をマイクロエッチング剤（メック社製「ＣＺ８１０１」）にて１μｍエッチングして、銅表面の粗化処理を行い、内層基板を得た。
（１）内層基板の用意：
内層回路を形成したガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（銅箔の厚さ１８μｍ、基板の厚さ０．４ｍｍ、パナソニック社製「Ｒ１５１５Ａ」）の両面をマイクロエッチング剤（メック社製「ＣＺ８１０１」）にて１μｍエッチングして、銅表面の粗化処理を行い、内層基板を得た。
【0296】
（２）樹脂シートＡの積層：
バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製、２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、樹脂シートＡを、樹脂組成物層が内層基板と接するように、内層基板の両面に積層した。積層は、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下に調整した後、１２０℃、圧力０．７４ＭＰａにて３０秒間圧着させることにより実施した。次いで、１００℃、圧力０．５ＭＰａにて６０秒間熱プレスして、樹脂組成物層を平滑化した。
バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製、２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、樹脂シートＡを、樹脂組成物層が内層基板と接するように、内層基板の両面に積層した。積層は、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下に調整した後、１２０℃、圧力０．７４ＭＰａにて３０秒間圧着させることにより実施した。次いで、１００℃、圧力０．５ＭＰａにて６０秒間熱プレスして、樹脂組成物層を平滑化した。
【0297】
（３）樹脂組成物層の熱硬化：
その後、樹脂シートＡが積層された内層基板を、１３０℃のオーブンに投入して３０分間加熱し、次いで１７０℃のオーブンに移し替えて３０分間加熱して、樹脂組成物層を熱硬化させて、絶縁層を形成した。その後、支持体を剥離して、絶縁層／内層基板／絶縁層の構造を有する硬化基板を得た。
その後、樹脂シートＡが積層された内層基板を、１３０℃のオーブンに投入して３０分間加熱し、次いで１７０℃のオーブンに移し替えて３０分間加熱して、樹脂組成物層を熱硬化させて、絶縁層を形成した。その後、支持体を剥離して、絶縁層／内層基板／絶縁層の構造を有する硬化基板を得た。
【0298】
（４）ビアホールの形成：
得られた硬化基板の絶縁層に対し、ＣＯ２レーザー加工機（ビアメカニクス社製「ＬＫ－２Ｋ２１２／２Ｃ」）を使用して、周波数２０００Ｈｚでパルス幅３μ秒、出力０．９５Ｗ、ショット数３の条件で穴あけ加工を施して、ビアホールを形成した。形成されたビアホールの絶縁層表面における開口径（直径、トップ径）は５０μｍ、絶縁層底面における直径（ボトム径）は５０μｍであった。
得られた硬化基板の絶縁層に対し、ＣＯ２レーザー加工機（ビアメカニクス社製「ＬＫ－２Ｋ２１２／２Ｃ」）を使用して、周波数２０００Ｈｚでパルス幅３μ秒、出力０．９５Ｗ、ショット数３の条件で穴あけ加工を施して、ビアホールを形成した。形成されたビアホールの絶縁層表面における開口径（直径、トップ径）は５０μｍ、絶縁層底面における直径（ボトム径）は５０μｍであった。
【0299】
（５）粗化処理：
ビアホールを形成された硬化基板の絶縁層に、粗化処理としてのデスミア処理を施した。デスミア処理としては、下記の湿式デスミア処理を実施した。
ビアホールを形成された硬化基板の絶縁層に、粗化処理としてのデスミア処理を施した。デスミア処理としては、下記の湿式デスミア処理を実施した。
【0300】
（湿式デスミア処理）
硬化基板を、膨潤液（アトテックジャパン社製「スウェリングディップ・セキュリガントＰ」、ジエチレングリコールモノブチルエーテル及び水酸化ナトリウムの水溶液）に６０℃で１０分間浸漬した。次いで、硬化基板を、酸化剤溶液（アトテックジャパン社製「コンセントレート・コンパクトＰ」、過マンガン酸カリウム濃度約６％、水酸化ナトリウム濃度約４％の水溶液）に８０℃で２５分間浸漬した。最後に、硬化基板を、中和液（アトテックジャパン社製「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」、硫酸水溶液）に４０℃で５分間浸漬した。その後、硬化基板を８０℃で１５分間乾燥した。このデスミア処理後の硬化基板を、以下「評価用基板Ａ」と称することがある。
硬化基板を、膨潤液（アトテックジャパン社製「スウェリングディップ・セキュリガントＰ」、ジエチレングリコールモノブチルエーテル及び水酸化ナトリウムの水溶液）に６０℃で１０分間浸漬した。次いで、硬化基板を、酸化剤溶液（アトテックジャパン社製「コンセントレート・コンパクトＰ」、過マンガン酸カリウム濃度約６％、水酸化ナトリウム濃度約４％の水溶液）に８０℃で２５分間浸漬した。最後に、硬化基板を、中和液（アトテックジャパン社製「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」、硫酸水溶液）に４０℃で５分間浸漬した。その後、硬化基板を８０℃で１５分間乾燥した。このデスミア処理後の硬化基板を、以下「評価用基板Ａ」と称することがある。
【0301】
（６）スミア除去性の評価：
評価用基板Ａについて、ビアホールの底部の周囲を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察した。得られた画像から、ビアホール底部の壁面からの延びるスミア（樹脂残渣）のうち、最も長いスミアの長さ（最大スミア長）を測定し、以下の基準で評価した。
「なし」：最大スミア長が５μｍ未満。スミア長が５μｍ以上のスミアなし。
「あり」：最大スミア長が５μｍ以上。
評価用基板Ａについて、ビアホールの底部の周囲を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察した。得られた画像から、ビアホール底部の壁面からの延びるスミア（樹脂残渣）のうち、最も長いスミアの長さ（最大スミア長）を測定し、以下の基準で評価した。
「なし」：最大スミア長が５μｍ未満。スミア長が５μｍ以上のスミアなし。
「あり」：最大スミア長が５μｍ以上。
【0302】
＜試験４．デスミア処理後のクラック耐性の評価試験＞
（１）内層基板の用意：
内層基板として、残銅率６０％になるように直径３５０μｍの円形の銅パッド（銅厚３５μｍ）を４００μｍ間隔で格子状に形成したコア材（レゾナック社製「Ｅ７０５ＧＲ」、厚さ４００μｍ）を用意した。
（１）内層基板の用意：
内層基板として、残銅率６０％になるように直径３５０μｍの円形の銅パッド（銅厚３５μｍ）を４００μｍ間隔で格子状に形成したコア材（レゾナック社製「Ｅ７０５ＧＲ」、厚さ４００μｍ）を用意した。
【0303】
（２）樹脂シートＢの積層：
バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製、２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、樹脂シートＢを、樹脂組成物層が内層基板と接するように、内層基板の両面に積層した。積層は、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下に調整した後、１００℃、圧力０．７４ＭＰａにて３０秒間圧着させることにより実施した。次いで、１００℃、圧力０．５ＭＰａにて６０秒間熱プレスして、樹脂組成物層を平滑化した。
バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製、２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、樹脂シートＢを、樹脂組成物層が内層基板と接するように、内層基板の両面に積層した。積層は、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下に調整した後、１００℃、圧力０．７４ＭＰａにて３０秒間圧着させることにより実施した。次いで、１００℃、圧力０．５ＭＰａにて６０秒間熱プレスして、樹脂組成物層を平滑化した。
【0304】
（３）樹脂組成物層の熱硬化：
その後、樹脂シートＢが積層された内層基板を、１３０℃のオーブンに投入して３０分間加熱し、次いで１７５℃のオーブンに移し替えて４０分間加熱して、樹脂組成物層を熱硬化させて、絶縁層を形成した。その後、支持体を剥離して、絶縁層／内層基板／絶縁層の構造を有する硬化基板を得た。
その後、樹脂シートＢが積層された内層基板を、１３０℃のオーブンに投入して３０分間加熱し、次いで１７５℃のオーブンに移し替えて４０分間加熱して、樹脂組成物層を熱硬化させて、絶縁層を形成した。その後、支持体を剥離して、絶縁層／内層基板／絶縁層の構造を有する硬化基板を得た。
【0305】
（４）デスミア処理：
得られた硬化基板を、膨潤液（アトテックジャパン社製「スウェリングディップ・セキュリガントＰ」、ジエチレングリコールモノブチルエーテル及び水酸化ナトリウムの水溶液）に６０℃で１０分間浸漬した。次いで、硬化基板を、酸化剤溶液（アトテックジャパン社製「コンセントレート・コンパクトＰ」、過マンガン酸カリウム濃度約６％、水酸化ナトリウム濃度約４％の水溶液）に８０℃で３０分間浸漬した。最後に、硬化基板を、中和液（アトテックジャパン社製「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」、硫酸水溶液）に４０℃で５分間浸漬した。その後、硬化基板を８０℃で１５分間乾燥した。このデスミア処理後の硬化基板を、以下「評価用基板Ｂ」と称することがある。
得られた硬化基板を、膨潤液（アトテックジャパン社製「スウェリングディップ・セキュリガントＰ」、ジエチレングリコールモノブチルエーテル及び水酸化ナトリウムの水溶液）に６０℃で１０分間浸漬した。次いで、硬化基板を、酸化剤溶液（アトテックジャパン社製「コンセントレート・コンパクトＰ」、過マンガン酸カリウム濃度約６％、水酸化ナトリウム濃度約４％の水溶液）に８０℃で３０分間浸漬した。最後に、硬化基板を、中和液（アトテックジャパン社製「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」、硫酸水溶液）に４０℃で５分間浸漬した。その後、硬化基板を８０℃で１５分間乾燥した。このデスミア処理後の硬化基板を、以下「評価用基板Ｂ」と称することがある。
【0306】
（５）クラック耐性の評価：
評価用基板Ｂについて、銅パッド部を１００個観察し、絶縁層のクラックの有無を確認し、以下の基準でクラック耐性を評価した。
「良」：クラックが１０個以下。
「不良」：クラックが１０個より多い。
評価用基板Ｂについて、銅パッド部を１００個観察し、絶縁層のクラックの有無を確認し、以下の基準でクラック耐性を評価した。
「良」：クラックが１０個以下。
「不良」：クラックが１０個より多い。
【0307】
＜試験５．導体層との密着性の測定試験＞
（１）銅箔の下地処理：
電界銅箔（三井金属鉱業社製「３ＥＣ－ＩＩＩ」、厚み３５μｍ）の光沢面を、マイクロエッチング剤（メック社製「ＣＺ８１０１」）に浸漬した。前記の浸漬により、銅箔の表面に粗化処理が施され、当該表面の算術平均粗さＲａが１μｍとなった。その後、その表面に防錆処理（メック社製「ＣＬ８３００」）を施した。この得られた銅箔を、以下「ＣＺ銅箔」ということがある。このＣＺ銅箔に、更に１３０℃のオーブンで３０分間加熱処理した。
（１）銅箔の下地処理：
電界銅箔（三井金属鉱業社製「３ＥＣ－ＩＩＩ」、厚み３５μｍ）の光沢面を、マイクロエッチング剤（メック社製「ＣＺ８１０１」）に浸漬した。前記の浸漬により、銅箔の表面に粗化処理が施され、当該表面の算術平均粗さＲａが１μｍとなった。その後、その表面に防錆処理（メック社製「ＣＬ８３００」）を施した。この得られた銅箔を、以下「ＣＺ銅箔」ということがある。このＣＺ銅箔に、更に１３０℃のオーブンで３０分間加熱処理した。
【0308】
（２）銅箔の積層と絶縁層形成：
前記＜試験３．スミア除去性の評価試験＞の工程（１）及び工程（２）と同じ方法によって、樹脂シートＡが積層された内層基板を用意した。その後、両面にある支持体を剥離し、双方の樹脂組成物層を露出させた。それらの樹脂組成物層上に、前記のＣＺ銅箔を積層した。この積層は、ＣＺ銅箔の処理面（粗化処理及び防錆処理が施された面）と樹脂組成物層とが接合するように行った。また、前記の積層は、前記＜試験３．スミア除去性の評価試験＞の工程（２）と同じ条件でラミネートすることにより実施した。その後、１９０℃、９０分の硬化条件で樹脂組成物層を硬化して絶縁層を形成した。絶縁層の形成により、ＣＺ銅箔／絶縁層／内層基板／絶縁層／ＣＺ銅箔の構造を有するサンプル基板を得た。
前記＜試験３．スミア除去性の評価試験＞の工程（１）及び工程（２）と同じ方法によって、樹脂シートＡが積層された内層基板を用意した。その後、両面にある支持体を剥離し、双方の樹脂組成物層を露出させた。それらの樹脂組成物層上に、前記のＣＺ銅箔を積層した。この積層は、ＣＺ銅箔の処理面（粗化処理及び防錆処理が施された面）と樹脂組成物層とが接合するように行った。また、前記の積層は、前記＜試験３．スミア除去性の評価試験＞の工程（２）と同じ条件でラミネートすることにより実施した。その後、１９０℃、９０分の硬化条件で樹脂組成物層を硬化して絶縁層を形成した。絶縁層の形成により、ＣＺ銅箔／絶縁層／内層基板／絶縁層／ＣＺ銅箔の構造を有するサンプル基板を得た。
【0309】
（３）ＨＡＳＴ前の密着強度の測定：
作製したサンプル基板を１５０×３０ｍｍの小片に切断して、試験片を得た。試験片の銅箔に、カッターを用いて幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍの矩形部分を囲む切込みを形成した。銅箔の矩形部分の一端を剥がしてつかみ具（ＴＳＥ社製「ＡＣ－５０Ｃ－ＳＬ」）で掴み、垂直方向に３５ｍｍを引き剥がした時の荷重［ｋｇｆ／ｃｍ（Ｎ／ｃｍ）］を、密着強度として測定した。密着強度の測定は、インストロン万能試験機を用いて、室温中にて、５０ｍｍ／分の速度で、ＪＩＳ Ｃ６４８１に準拠して行った。前記の密着強度は、下地に相当する銅箔を絶縁層から引き剥がすために要する荷重を表すから、導体層と絶縁層との密着性を示す。以下、この工程（３）で測定された密着強度を「密着強度（ＨＡＳＴ前）」ということがある。
作製したサンプル基板を１５０×３０ｍｍの小片に切断して、試験片を得た。試験片の銅箔に、カッターを用いて幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍの矩形部分を囲む切込みを形成した。銅箔の矩形部分の一端を剥がしてつかみ具（ＴＳＥ社製「ＡＣ－５０Ｃ－ＳＬ」）で掴み、垂直方向に３５ｍｍを引き剥がした時の荷重［ｋｇｆ／ｃｍ（Ｎ／ｃｍ）］を、密着強度として測定した。密着強度の測定は、インストロン万能試験機を用いて、室温中にて、５０ｍｍ／分の速度で、ＪＩＳ Ｃ６４８１に準拠して行った。前記の密着強度は、下地に相当する銅箔を絶縁層から引き剥がすために要する荷重を表すから、導体層と絶縁層との密着性を示す。以下、この工程（３）で測定された密着強度を「密着強度（ＨＡＳＴ前）」ということがある。
【0310】
（４）ＨＡＳＴ後の密着強度の測定：
前記のサンプル基板に、温度１３０℃、湿度８５％ＲＨの環境で１００時間保存するＨＡＳＴ試験を行った。その後、当該サンプル基板について、前記の工程（３）と同じ方法によって密着強度を測定した。以下、この工程（４）で測定された密着強度を「密着強度（ＨＡＳＴ後）」ということがある。
前記のサンプル基板に、温度１３０℃、湿度８５％ＲＨの環境で１００時間保存するＨＡＳＴ試験を行った。その後、当該サンプル基板について、前記の工程（３）と同じ方法によって密着強度を測定した。以下、この工程（４）で測定された密着強度を「密着強度（ＨＡＳＴ後）」ということがある。
【0311】
＜試験６．溶融粘度の測定＞
樹脂シートＡの樹脂組成物層を支持フィルムから剥がし、その樹脂組成物層の溶融粘度を動的粘弾性測定装置（ユービーエム社製「Ｇ－３０００」）にて周波数１Ｈｚ、歪み５度、荷重１００ｇ、昇温速度５℃／分、温度範囲６０℃～１８０℃で測定して、樹脂組成物の最低溶融粘度を求めた。
樹脂シートＡの樹脂組成物層を支持フィルムから剥がし、その樹脂組成物層の溶融粘度を動的粘弾性測定装置（ユービーエム社製「Ｇ－３０００」）にて周波数１Ｈｚ、歪み５度、荷重１００ｇ、昇温速度５℃／分、温度範囲６０℃～１８０℃で測定して、樹脂組成物の最低溶融粘度を求めた。
【0312】
＜結果＞
上述した実施例及び比較例の結果を、下記の表に示す。
上述した実施例及び比較例の結果を、下記の表に示す。
【0313】
【表1】
【0314】
【表2】