特許 7002377 ハニカム構造体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-01-04

(45)【発行日】2022-01-20

(54)【発明の名称】ハニカム構造体

(51)【国際特許分類】

   B01D 46/00 20220101AFI20220113BHJP

   C04B 37/00 20060101ALI20220113BHJP

   C04B 38/00 20060101ALI20220113BHJP

   B01D 39/20 20060101ALI20220113BHJP

   F01N 3/022 20060101ALI20220113BHJP

【ＦＩ】

B01D46/00 302

C04B37/00 Z

C04B38/00 303Z

B01D39/20 D

F01N3/022 C

【請求項の数】 3

(21)【出願番号】P 2018050893

(22)【出願日】2018-03-19

(65)【公開番号】P2019162577

(43)【公開日】2019-09-26

【審査請求日】2020-10-19

(73)【特許権者】

【識別番号】000004064

【氏名又は名称】日本碍子株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100088616

【弁理士】

【氏名又は名称】渡邉 一平

(74)【代理人】

【識別番号】100154829

【弁理士】

【氏名又は名称】小池 成

(72)【発明者】

【氏名】結城 一也

【審査官】長谷部 智寿

(56)【参考文献】

【文献】特開２００６－３２６３８１（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許第０４３３５７８３（ＵＳ，Ａ）

【文献】特開２００２－０６０２７９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２００６－５２２２６７（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許出願公開第２００６／０１９１２４４（ＵＳ，Ａ１）

【文献】実開平０２－１１７０３３（ＪＰ，Ｕ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０４Ｂ ３５／００－３５／８４

Ｃ０４Ｂ ３７／００－３８／００

Ｂ０１Ｄ ３９／２０

Ｂ０１Ｄ ４６／００

Ｂ０１Ｊ ３５／０４

Ｆ０１Ｎ ３／０２２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

複数個の角柱状のハニカムセグメントと、
複数個の前記ハニカムセグメントの側面同士を互いに接合する接合層と、
前記接合層によって前記ハニカムセグメントが格子状に配列した状態で接合されたハニカムセグメント接合体の外周を囲繞するように配設された外周壁と、を備え、
前記ハニカムセグメントは、流入端面から流出端面まで軸方向に延びる複数のセルを取り囲むように配設された多孔質の隔壁、及び前記隔壁を取り囲むように配設されたセグメント外壁を有し、
それぞれの前記ハニカムセグメントにおける前記セルは、前記流入端面側又は前記流出端面側のいずれか一方の端部が、目封止部によって目封止されており、
前記接合層は、前記ハニカムセグメント接合体の最外周に配置された前記ハニカムセグメント同士を接合する外周部接合層の一部に、前記流入端面側又は前記流出端面側から前記軸方向の内部側に向かって延びる有底中空の非接合部を有し、
前記非接合部は、前記流入端面側又は前記流出端面側において、前記ハニカムセグメント接合体の当該流入端面又は当該流出端面の重心に最も近い位置に存在する前記接合層の交点部分から前記接合層の延びる方向に延長した延長線上にそれぞれ存在し、且つ、当該非接合部は、前記外周部接合層のうちの、前記重心に最も近い位置に存在する前記接合層の交点部分から前記接合層の延びる方向に延長した延長線上、及び前記重心に２番目に近い位置に存在する前記接合層の交点部分から前記接合層の延びる方向に延長した延長線上のみに存在し、
前記流入端面側又は前記流出端面側において、前記非接合部の前記接合層の延びる方向の開口長さが１～１０ｍｍであり、
前記ハニカムセグメントの前記軸方向の長さに対する、前記非接合部の前記軸方向の開口深さの比率が１０～４５％であり、
前記流入端面側又は前記流出端面側において、前記外周部接合層の前記接合層の延びる方向の長さに対する、前記外周壁から前記非接合部の開口部が途切れる箇所までの距離の比率が５～１００％である、ハニカム構造体。

【請求項2】

前記非接合部が、前記ハニカムセグメント接合体の前記流入端面側及び前記流出端面側のそれぞれに存在する、請求項１に記載のハニカム構造体。

【請求項3】

前記ハニカムセグメント接合体の前記流入端面側又は前記流出端面側における前記接合層の幅が０．３～３．０ｍｍである、請求項１又は２に記載のハニカム構造体。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ハニカム構造体に関する。更に詳しくは、複数個のハニカムセグメントを接合層によって接合したセグメント構造のハニカム構造体に関する。

【背景技術】

【0002】

ディーゼルエンジン等の各種内燃機関から排出される排ガスの中には、塵、スス、及びカーボン微粒子等の多くの粒子状物質（パティキュレートマター：Ｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅ Ｍａｔｔｅｒ）が含まれている。このため、例えば、ディーゼルエンジンを動力源とする自動車から排出される排ガスを浄化する浄化装置として、ディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ：Ｄｉｅｓｅｌ Ｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅ Ｆｉｌｔｅｒ）が用いられている。以下、粒子状物質を「ＰＭ」ということがある。また、ディーゼルパティキュレートフィルタを「ＤＰＦ」ということがある。

【0003】

上記ＤＰＦは、通常、多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルが区画されたものであり、複数のセルの開口部を交互に目封止することで、セルを形成する多孔質の隔壁がフィルタの役目を果たす構造である。

【0004】

ＤＰＦによって排ガス中のＰＭの除去を継続して行うと、ＤＰＦの内部にＰＭが堆積し、浄化効率が低下するとともに、ＤＰＦの圧力損失が大きくなる。そこで、ＤＰＦを用いた浄化装置においては、ディーゼル機関から発生する高温の排ガスにより、堆積したＰＭを燃焼させる「再生処理」を行う必要がある。

【0005】

上述した再生処理の際には、ＰＭの燃焼熱によってＤＰＦに高い熱応力が発生するため、ＤＰＦの破損を防止するための対策が必要である。特に、乗用車等は、再生処理の頻度が多くなる傾向があり、ＤＰＦの破損を防止するための対策が特に重要視されている。

【0006】

従来、こうしたＤＰＦの破損を防止するための技術として、ＤＰＦを一つのハニカム構造体によって製造するのではなく、ハニカム構造を有するセグメントの複数個を、接合材を介して接合する技術が提案されている（特許文献１参照）。以下、「ハニカム構造を有するセグメント」を、「ハニカムセグメント」ということがある。また、「複数個のハニカムセグメントが接合層によって接合されたハニカム構造体」を、「セグメント構造のハニカム構造体」ということがある。なお、このようなセグメント構造のハニカム構造体と対比されるハニカム構造体として、ハニカム構造体を構成する隔壁の全てが連続した１つの構造物となっているハニカム構造体がある。このような「隔壁の全てが連続した１つの構造物となっているハニカム構造体」を、「一体構造のハニカム構造体」ということがある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【文献】特開２００３－３４０２２４号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

セグメント構造のハニカム構造体は、ハニカム構造体全体の熱応力を緩和することができるものの、ハニカム構造体の外周部の接合層に、クラック（ｃｒａｃｋ）等が発生し易いという問題があった。例えば、ＤＰＦ用のハニカム構造体は、再生処理時のＰＭの酸化・燃焼を促進するために、酸化触媒が担持されることがある。酸化触媒を担持する際には、ハニカム構造体に、酸化触媒を含むスラリーをコートした後、高温で熱処理して焼き付ける操作が行われるが、この熱処理時に、外周部の接合層にクラック等が発生することがある。また、車両走行時に発生する排ガスの急昇温や急降温においても、接合層にクラック等が発生することがある。

【0009】

昨今、大型トラック等においては、ＤＰＦのダウンサイジング等の要求により、コージェライト製のＤＰＦからＳｉＣ製のＤＰＦへ切り替える傾向があり、大型サイズのＳｉＣ製のＤＰＦの採用が高まっている。大型サイズのＤＰＦでは、触媒を担持する際に、ＤＰＦの内外温度差がよりつきやすく、クラックが入りやすいという問題があった。

【0010】

また、ＳｉＣ化においても、ＳＣＲとＤＰＦを一体化したＤＰＦにおいては、担持する触媒量も多く、ＤＰＦの材料として高気孔率で熱伝導の低い材料を使う傾向がある。ここで、「ＳＣＲ」とは、「Ｓｅｌｅｃｔｉｖｅ Ｃａｔａｌｉｔｉｃ Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ：選択還元型ＮＯｘ触媒」の略である。高気孔率の材料は、特性的に低熱伝導となるため、ＤＰＦの材料として使用した場合に、触媒を担持する際に、ＤＰＦの内外温度差がつきやすく、クラックが入りやすいという問題があった。

【0011】

本発明は、このような従来技術の有する問題点に鑑みてなされたものである。本発明によれば、複数個のハニカムセグメントを接合する接合層に生じるクラックの伸展を有効に抑制することが可能なハニカム構造体が提供される。

【課題を解決するための手段】

【0012】

本発明によれば、以下に示す、ハニカム構造体が提供される。

【0013】

［１］ 複数個の角柱状のハニカムセグメントと、
複数個の前記ハニカムセグメントの側面同士を互いに接合する接合層と、
前記接合層によって前記ハニカムセグメントが格子状に配列した状態で接合されたハニカムセグメント接合体の外周を囲繞するように配設された外周壁と、を備え、
前記ハニカムセグメントは、流入端面から流出端面まで軸方向に延びる複数のセルを取り囲むように配設された多孔質の隔壁、及び前記隔壁を取り囲むように配設されたセグメント外壁を有し、
それぞれの前記ハニカムセグメントにおける前記セルは、前記流入端面側又は前記流出端面側のいずれか一方の端部が、目封止部によって目封止されており、
前記接合層は、前記ハニカムセグメント接合体の最外周に配置された前記ハニカムセグメント同士を接合する外周部接合層の一部に、前記流入端面側又は前記流出端面側から前記軸方向の内部側に向かって延びる有底中空の非接合部を有し、
前記非接合部は、前記流入端面側又は前記流出端面側において、前記ハニカムセグメント接合体の当該流入端面又は当該流出端面の重心に最も近い位置に存在する前記接合層の交点部分から前記接合層の延びる方向に延長した延長線上にそれぞれ存在し、且つ、当該非接合部は、前記外周部接合層のうちの、前記重心に最も近い位置に存在する前記接合層の交点部分から前記接合層の延びる方向に延長した延長線上、及び前記重心に２番目に近い位置に存在する前記接合層の交点部分から前記接合層の延びる方向に延長した延長線上のみに存在し、
前記流入端面側又は前記流出端面側において、前記非接合部の前記接合層の延びる方向の開口長さが１～１０ｍｍであり、
前記ハニカムセグメントの前記軸方向の長さに対する、前記非接合部の前記軸方向の開口深さの比率が１０～４５％であり、
前記流入端面側又は前記流出端面側において、前記外周部接合層の前記接合層の延びる方向の長さに対する、前記外周壁から前記非接合部の開口部が途切れる箇所までの距離の比率が５～１００％である、ハニカム構造体。

【0015】

［２］ 前記非接合部が、前記ハニカムセグメント接合体の前記流入端面側及び前記流出端面側のそれぞれに存在する、前記［１］に記載のハニカム構造体。

【0016】

［３］ 前記ハニカムセグメント接合体の前記流入端面側又は前記流出端面側における前記接合層の幅が０．３～３．０ｍｍである、前記［１］又は［２］に記載のハニカム構造体。

【発明の効果】

【0017】

本発明のハニカム構造体は、ハニカムセグメント接合体の接合層に生じるクラックの伸展を有効に抑制することができる。即ち、接合層は、ハニカムセグメント接合体の最外周に配置されたハニカムセグメント同士を接合する外周部接合層の一部に、有底中空の非接合部を有するため、接合層にクラックが生じた際に、非接合部によりクラックの伸展を有効に抑制することができる。

【図面の簡単な説明】

【0018】

【図1】本発明のハニカム構造体の一の実施形態を模式的に示す斜視図である。

【図2】図１に示すハニカム構造体の流入端面側を示す平面図である。

【図3】図２のＡ－Ａ’断面を模式的に示す断面図である。

【図4】図２のＢ－Ｂ’断面を模式的に示す断面図である。

【図5】本発明のハニカム構造体の他の実施形態を模式的に示す断面図である。

【図6】本発明のハニカム構造体の更に他の実施形態を模式的に示す平面図である。

【図7】本発明のハニカム構造体の更に他の実施形態を模式的に示す平面図である。

【図8】本発明のハニカム構造体の更に他の実施形態を模式的に示す平面図である。

【発明を実施するための形態】

【0019】

以下、本発明の実施の形態について説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではない。したがって、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当業者の通常の知識に基づいて、以下の実施の形態に対し適宜変更、改良等が加えられたものも本発明の範囲に入ることが理解されるべきである。

【0020】

（１）ハニカム構造体：
本発明のハニカム構造体の一の実施形態は、図１～図４に示すように、複数個のハニカムセグメント４と、接合層１４と、外周壁１３と、を備えた、ハニカム構造体１００である。本実施形態のハニカム構造体１００は、所謂、セグメント構造のハニカム構造体１００である。本実施形態のハニカム構造体１００は、排ガス中に含まれる粒子状物質を除去するための捕集フィルタとして好適に利用することができる。

【0021】

ここで、図１は、本発明のハニカム構造体の一の実施形態を模式的に示す斜視図である。図２は、図１に示すハニカム構造体の流入端面側を示す平面図である。図３は、図２のＡ－Ａ’断面を模式的に示す断面図である。図４は、図２のＢ－Ｂ’断面を模式的に示す断面図である。

【0022】

ハニカムセグメント４は、流入端面１１から流出端面１２まで延びる複数のセル２を取り囲むように配設された多孔質の隔壁１を有するものである。ハニカムセグメント４は、隔壁１の外周部分に、セグメント外壁を更に有することにより、その全体形状が、例えば、角柱状となるように構成されている。なお、本発明において、セル２とは、隔壁１によって取り囲まれた空間のことを意味する。

【0023】

ハニカム構造体１００は、複数個のハニカムセグメント４を備え、この複数個のハニカムセグメント４の側面同士が接合層１４を介して接合されている。複数個のハニカムセグメント４のうち、ハニカム構造体１００の中央部分に配置されたハニカムセグメント４は、流入端面１１から流出端面１２に向かう方向を軸方向とする「角柱状」となるものとなっている。一方で、複数個のハニカムセグメント４のうち、外周壁１３と接している外周部分に配置されたハニカムセグメント４は、角柱状に形成されたハニカムセグメント４の一部が、外周壁１３の形状に沿って研削された柱状のものとなっている。以下、本明細書において、「軸方向」とは、特に断りのない限り、ハニカムセグメント４の流入端面１１側から流出端面１２側に向かう方向に平行な方向のことを意味する。

【0024】

接合層１４は、複数個のハニカムセグメント４の側面同士を互いに接合する接合材によって構成されたものである。複数個のハニカムセグメント４が接合層１４を介して接合された接合体を、以下、「ハニカムセグメント接合体８」ということがある。本実施形態のハニカム構造体１００においては、複数個のハニカムセグメント４が、接合層１４によって格子状に配列した状態で接合されることにより、ハニカムセグメント接合体８が形成されている。外周壁１３は、このようなハニカムセグメント接合体８の外周を囲繞するように配設されている。

【0025】

それぞれのハニカムセグメント４におけるセル２は、流入端面１１側又は流出端面１２側のいずれか一方の端部が、目封止部５によって目封止されている。即ち、目封止部５は、それぞれのハニカムセグメント４の流入端面１１における所定のセル２の開口部、及び流出端面１２における所定のセル２以外の残余のセル２の開口部に配設されている。

【0026】

以下、ハニカムセグメント４の流入端面１１におけるセル２の開口部に目封止部５が配設されたセル２（即ち、上述した所定のセル２）を、「流出セル」ということがある。ハニカムセグメント４の流出端面１２におけるセル２の開口部に目封止部５が配設されたセル２（即ち、上述した残余のセル２）を、「流入セル」ということがある。

【0027】

ハニカム構造体１００は、特に、ハニカムセグメント４を接合する接合層１４の構成に関して、主要な特徴を有している。即ち、接合層１４は、ハニカムセグメント接合体８の最外周に配置されたハニカムセグメント４同士を接合する外周部接合層１４ａの一部に、流入端面１１側又は流出端面１２側から軸方向の内部側に向かって延びる有底中空の非接合部１５を有している。ここで、接合層１４の「外周部接合層１４ａ」とは、図２に示すように、接合層１４によって複数個のハニカムセグメント４が格子状に接合されている場合において、ハニカムセグメント接合体８の最外周に配置されたハニカムセグメント４の側面同士を接合する接合層（外周部接合層１４ａ）のことである。「非接合部１５」とは、２つのハニカムセグメント４の側面同士を接合していない有底中空の空隙部分のことを意味する。

【0028】

非接合部１５は、流入端面１１側又は流出端面１２側において、ハニカムセグメント接合体８の流入端面１１又は流出端面１２の重心に最も近い位置に存在する接合層１４の交点部分から接合層１４の延びる方向に延長した延長線上にそれぞれ存在する。なお、ハニカム構造体１００の流入端面１１又は流出端面１２の「重心」とは、幾何学的な意味での重心のことをいう。接合層１４の「交点部分」とは、図２に示すように、接合層１４によって複数個のハニカムセグメント４が格子状に接合されている場合において、例えば、流入端面１１において縦横に延びる接合層１４が交差する交点のことを意味する。

【0029】

本実施形態のハニカム構造体１００は、流入端面１１側又は流出端面１２側において、非接合部１５の接合層１４の延びる方向の開口長さＢ１が１～１０ｍｍである。また、ハニカムセグメント４の軸方向の長さＬ２に対する、非接合部１５の軸方向の開口深さＬ１の比率（Ｌ１／Ｌ２×１００％）が１０～４５％である。更に、流入端面１１側又は流出端面１２側において、外周部接合層１４ａの接合層１４の延びる方向の長さＣ２に対する、外周壁１３から非接合部１５の開口部が途切れる箇所までの距離Ｃ１の比率（Ｃ１／Ｃ２×１００％）が５～１００％である。

【0030】

本実施形態のハニカム構造体１００は、接合層１４に生じるクラックの伸展を有効に抑制することができる。即ち、接合層１４の外周部接合層１４ａの一部に、所定形状の非接合部１５を有しているため、接合層１４にクラックが生じた際に、非接合部１５にてクラックの伸展を堰き止めて、これ以降のクラックの伸展を有効に抑制することができる。特に、セグメント構造のハニカム構造体１００では、接合層１４の外周壁１３側にクラックが発生し易く、外周壁１３側に発生したクラックは、接合層１４に沿ってハニカム構造体１００の各端面の内側に向かって進展する。このため、本実施形態のハニカム構造体１００によれば、非接合部１５によってクラックの伸展を有効に抑制することができる。なお、本実施形態のハニカム構造体１００において、接合層１４の外周部接合層１４ａ以外の箇所には、非接合部１５のような、２つのハニカムセグメント４の側面同士を接合していない箇所が設けられていないことが好ましい。

【0031】

非接合部１５の接合層１４の延びる方向の開口長さＢ１が１ｍｍ未満であると、クラックの伸展を抑制する効果が十分に得られない。非接合部１５の接合層１４の延びる方向の開口長さＢ１が１０ｍｍを超えると、接合強度が低下する。以下、「非接合部１５の接合層１４の延びる方向の開口長さＢ１」を、単に、「非接合部１５の開口長さＢ１」ということがある。非接合部１５の開口長さＢ１は、２～８ｍｍであることが好ましく、２～５ｍｍであることが更に好ましい。

【0032】

ハニカムセグメント４の軸方向の長さＬ２に対する、非接合部１５の軸方向の開口深さＬ１の比率が１０％未満であると、クラックの伸展を抑制する効果が十分に得られない。ハニカムセグメント４の軸方向の長さＬ２に対する、非接合部１５の軸方向の開口深さＬ１の比率が４５％を超えると、接合強度が低下する。以下、非接合部１５の軸方向の開口深さＬ１のことを、単に、非接合部１５の「空隙深さＬ１」ということがある。また、ハニカムセグメント４の軸方向の長さＬ２に対する、非接合部１５の空隙深さＬ１の比率を、単に、非接合部１５の「空隙深さの比率」ということがある。非接合部１５の空隙深さの比率は、１０～４０％であることが好ましく、２０～４０％であることが更に好ましい。

【0033】

外周部接合層１４ａの接合層１４の延びる方向の長さＣ２に対する、外周壁１３から非接合部１５の開口部が途切れる箇所までの距離Ｃ１の比率が５％未満であると、ハニカム構造体１００の外周部の強度低下（例えば、ふち欠け等）が生じることがある。外周部接合層１４ａの接合層１４の延びる方向の長さＣ２に対する、外周壁１３から非接合部１５の開口部が途切れる箇所までの距離Ｃ１の比率が１００％を超えると、クラック抑制効果の点で好ましくない。以下、外周部接合層１４ａの接合層１４の延びる方向の長さＣ２に対する、外周壁１３から非接合部１５の開口部が途切れる箇所までの距離Ｃ１の比率を、非接合部１５の「開口部の位置比率」ということがある。非接合部１５の開口部の位置比率は、１０～８０％であることが好ましく、１０～５０％であることが更に好ましい。

【0034】

図１～図４に示すハニカム構造体１００において、非接合部１５は、流入端面１１側から軸方向の内部側に向かって延びるように形成されている。但し、非接合部１５は、流入端面１１側又は流出端面１２側のいずれか一方から軸方向の内部側に向かって延びるように形成されていればよい。例えば、図５に示すハニカム構造体２００においては、流入端面１１側及び流出端面１２側の双方から、軸方向の内部側に向かって延びるような非接合部１５，１５Ａが形成されている。ここで、図５は、本発明のハニカム構造体の他の実施形態を模式的に示す断面図である。図５に示すハニカム構造体２００において、図１～図４に示すハニカム構造体１００と同様の構成要素については、同一の符号を付し、その説明を省略する。図５に示す断面は、図２のＡ－Ａ’断面（別言すれば、図３に示す断面）に対応する断面を示している。また、図示は省略するが、非接合部は、流出端面側から軸方向の内部側に向かって延びるように形成されたもののみであってもよい。

【0035】

図５に示すハニカム構造体２００のように、流入端面１１側及び流出端面１２側の双方に非接合部１５，１５Ａが形成されていると、クラックの発生箇所数をより少なくすることができるという利点がある。勿論、図３に示すハニカム構造体１００のように、一方の端面側（図３においては、流入端面１１側）のみに非接合部１５が形成されている場合であっても、その端面側でのクラックの伸展を有効に抑制することができる。このため、ハニカム構造体１００の使用環境等に応じて、適宜、非接合部１５を形成する端面を選択することができる。また、このようなハニカム構造体１００は、製造工程が簡便になり、生産性に優れるという利点もある。

【0036】

ここで、図６～図８を参照しつつ、本発明のハニカム構造体の更に他の実施形態について説明する。図６～図８のそれぞれは、本発明のハニカム構造体の更に他の実施形態を模式的に示す平面図である。なお、図６～図８においては、各ハニカムセグメント４の隔壁１（図２参照）及びセル２（図２参照）を捨象した状態で作図している。図６～図８に示すハニカム構造体３００，４００，５００において、図１～図４に示すハニカム構造体１００と同様の構成要素については、同一の符号を付し、その説明を省略する。

【0037】

図６に示すハニカム構造体３００は、紙面の縦横方向に、最大６個のハニカムセグメント４が接合層１４によって接合されたものである。接合層１４によって接合されたハニカムセグメント４は、その外周部分が円形状に研削加工され、研削加工されたハニカムセグメント４を囲繞するように外周壁１３が配設されている。図６に示すハニカム構造体３００においては、ハニカムセグメント接合体８の流入端面１１の重心に存在する接合層１４の交点部分から接合層１４の延びる方向に延長した延長線上の外周部接合層１４ａのそれぞれに、非接合部１５が存在する。非接合部１５の数は、流入端面１１側において、合計４個である。

【0038】

図７に示すハニカム構造体４００は、紙面の縦横方向に、最大７個のハニカムセグメント４が接合層１４によって接合されたものである。図７に示すハニカム構造体３００においては、ハニカムセグメント接合体８の流入端面１１の重心に最も近いに存在する接合層１４の交点部分が、当該重心を中心として４つ存在する。このため、図７に示すハニカム構造体３００においては、重心に最も近いに存在する接合層１４の交点部分のそれぞれから接合層１４の延びる方向に延長した延長線上の外周部接合層１４ａのそれぞれに、非接合部１５が存在する。非接合部１５の数は、流入端面１１側において、合計８個である。

【0039】

図８に示すハニカム構造体５００は、紙面の縦横方向に、最大６個のハニカムセグメント４が接合層１４によって接合されたものである。図８に示すハニカム構造体５００においては、ハニカムセグメント接合体８の流入端面１１の重心に存在する接合層１４の交点部分から接合層１４の延びる方向に延長した延長線上の外周部接合層１４ａのそれぞれに、非接合部１５が存在する。更に、図８に示すハニカム構造体５００においては、重心に存在する接合層１４の交点部分から１つ外側に位置する交点部分を起点とし、その交点部分から接合層１４の延びる方向に延長した延長線上の外周部接合層１４ａのそれぞれにも、非接合部１５が存在する。したがって、非接合部１５の数は、流入端面１１側において、合計１２個である。このように、非接合部１５が、重心に存在する接合層１４の交点部分から１つ外側に位置する交点部分を起点とした外周部接合層１４ａにも存在することにより、それぞれの非接合部１５によって、接合層１４に生じたクラックの伸展を有効に抑制することができる。

【0040】

ハニカム構造体１００の流入端面１１側又は流出端面１２側における接合層１４の幅が０．３～３．０ｍｍであることが好ましく、０．５～２．０ｍｍであることが更に好ましく、０．５～１．５ｍｍであることが特に好ましい。接合層１４の幅が０．３ｍｍ未満であると、ハニカム構造体１００の接合強度が低下し易くなることがある。接合層１４の幅が３．０ｍｍを超えると、ハニカム構造体１００の圧力損失が増大することがある。

【0041】

接合層１４の材料については、特に制限はなく、従来公知のハニカム構造体における接合層の材料を用いることができる。

【0042】

ハニカムセグメント４に形成されているセル２の形状については特に制限はない。例えば、セル２の延びる方向に直交する断面における、セル２の形状としては、多角形、円形、楕円形等を挙げることができる。多角形としては、三角形、四角形、五角形、六角形、八角形等を挙げることができる。なお、セル２の形状は、三角形、四角形、五角形、六角形、八角形であることが好ましい。また、セル２の形状については、全てのセル２の形状が同一形状であってもよいし、異なる形状であってもよい。例えば、図示は省略するが、四角形のセルと、八角形のセルとが混在したものであってもよい。また、セル２の大きさについては、全てのセル２の大きさが同じであってもよいし、異なっていてもよい。例えば、図示は省略するが、複数のセルのうち、一部のセルの大きさを大きくし、他のセルの大きさを相対的に小さくしてもよい。

【0043】

隔壁１によって区画されるセル２のセル密度が、１５～９０個／ｃｍ^２であることが好ましく、３０～６０個／ｃｍ^２であることが更に好ましい。このように構成することによって、本実施形態のハニカム構造体１００を、自動車のエンジンから排出される排ガスを浄化するためのフィルタとして好適に利用することができる。

【0044】

隔壁１の気孔率が、３０～８０％であることが好ましく、３５～７５％であることが更に好ましく、４０～７０％であることが特に好ましい。隔壁１の気孔率は、水銀圧入法によって測定された値である。隔壁１の気孔率の測定は、例えば、Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ社製のオートポア９５００（商品名）を用いて行うことができる。気孔率の測定は、各ハニカムセグメント４の隔壁１の一部を切り出して試験片とし、その試験片を用いて行うことができる。隔壁１の気孔率が、３０％未満であると、ハニカム構造体１００自体の圧力損失が増大することや、触媒の担持後における圧力損失のばらつきが大きくなることがある。隔壁１の気孔率が、８０％を超えると、ハニカム構造体１００の、フィルタとしての強度、捕集性能が低下してしまうことがある。

【0045】

ハニカムセグメント４の形状については、特に制限はない。例えば、ハニカムセグメント４の形状として、当該ハニカムセグメント４の軸方向に直交する断面形状が四角形や六角形等の多角形の角柱状を挙げることができる。なお、ハニカム構造体１００の最外周に配設されるハニカムセグメント４は、ハニカム構造体１００の全体形状に応じて、角柱状の一部が研削等により加工されたものであってもよい。

【0046】

ハニカム構造体１００の全体形状については、特に制限はない。例えば、図１に示すハニカム構造体１００の全体形状は、流入端面１１及び流出端面１２が円形の円柱状である。その他、図示は省略するが、ハニカム構造体の全体形状としては、流入端面及び流出端面が、楕円形やレーストラック（Ｒａｃｅｔｒａｃｋ）形や長円形等の略円形の柱状であってもよい。また、ハニカム構造体の全体形状としては、流入端面及び流出端面が、四角形や六角形等の多角形の角柱状であってもよい。

【0047】

ハニカムセグメント４を構成する材料に特に制限はないが、強度、耐熱性、耐久性等の観点から、下記材料群から選択される少なくとも１種の材質が好ましい。材料群とは、炭化珪素、珪素－炭化珪素系複合材料、窒化珪素、コージェライト、ムライト、アルミナ、スピネル、炭化珪素－コージェライト系複合材料、リチウムアルミニウムシリケート、チタン酸アルミニウム、及びＦｅ－Ｃｒ－Ａｌ系金属の材料群である。これらの中でも、炭化珪素、又は珪素－炭化珪素系複合材料が更に好ましい。珪素－炭化珪素系複合材料は、炭化珪素（ＳｉＣ）を骨材とし、且つ珪素（Ｓｉ）を結合材とする複合材料である。

【0048】

目封止部５の材料については特に制限はない。目封止部５の材料は、例えば、ハニカムセグメント４を構成する材料として例示した材料と同様な材料が好ましい。

【0049】

ハニカム構造体１００の大きさ、例えば、流入端面１１から流出端面１２までの長さや、ハニカム構造体１００のセル２の延びる方向に直交する断面の大きさについては、特に制限はない。本実施形態のハニカム構造体１００を、排ガス浄化用のフィルタとして用いた際に、最適な浄化性能を得るように、各大きさを適宜選択すればよい。例えば、ハニカム構造体１００の流入端面１１から流出端面１２までの長さは、１５０～３０５ｍｍであることが好ましく、１５０～２００ｍｍであることが特に好ましい。また、ハニカム構造体１００のセル２の延びる方向に直交する断面の面積は、１４４～３３０ｍｍ^２であることが好ましく、１４４～１７８ｍｍ^２であることが特に好ましい。

【0050】

本実施形態のハニカム構造体１００においては、所定のセル２（流出セル）の流入端面１１側の開口部、及び残余のセル２（流入セル）の流出端面１２側の開口部に、目封止部５が配設されている。流入セルと流出セルとは、隔壁１を隔てて交互に配設されていることが好ましい。そして、それによって、ハニカム構造体１００の両端面に、目封止部５と「セル２の開口部」とにより、市松模様が形成されていることが好ましい。

【0051】

本実施形態のハニカム構造体１００においては、複数のセル２を形成する隔壁１に触媒が担持されていてもよい。隔壁１に触媒を担持するとは、隔壁１の表面及び隔壁に形成された細孔の内壁に、触媒がコーティングされることをいう。このように構成することによって、排ガス中のＣＯやＮＯｘやＨＣなどを触媒反応によって無害な物質にすることができる。また、捕集した煤等のＰＭの酸化を促進させることができる。

【0052】

（２）ハニカム構造体の製造方法：
実施形態のハニカム構造体の製造方法については、特に制限はなく、例えば、以下のような方法により製造することができる。まず、ハニカムセグメントを作製するための可塑性の坏土を調製する。ハニカムセグメントを作製するための坏土は、原料粉末として、前述のハニカムセグメントの好適な材料の中から選ばれた材料に、適宜、バインダ等の添加剤、及び水を添加することによって調製することができる。

【0053】

次に、このようにして得られた坏土を押出成形することにより、複数のセルを取り囲むように配設された隔壁、及び最外周に配設されたセグメント外壁を有する、角柱状のハニカム成形体を作製する。ハニカム成形体は、複数個作製する。

【0054】

得られたハニカム成形体を、例えば、マイクロ波及び熱風で乾燥し、ハニカム成形体の作製に用いた材料と同様の材料で、セルの開口部を目封止することで目封止部を作製する。目封止部を作製した後に、ハニカム成形体を更に乾燥してもよい。

【0055】

次に、目封止部を作製したハニカム成形体を焼成することにより、ハニカムセグメントを得る。焼成温度及び焼成雰囲気は原料により異なり、当業者であれば、選択された材料に最適な焼成温度及び焼成雰囲気を選択することができる。

【0056】

次に、複数のハニカムセグメントを、接合材を用いて互いに接合し、乾燥硬化させた後、所望の形状となるよう外周を加工することによって、セグメント構造のハニカム構造体を得ることができる。接合材としては、セラミックス材料に、水等の溶媒を加えてペースト状又はスラリー状にしたものを用いることができる。

【0057】

本発明のハニカム構造体を製造する際には、例えば、以下の方法で、接合層の外周部接合層に対して、有底中空の非接合部を形成する。ドリル等の切削工具を用いて、ハニカム構造体の流入端面側又は流出端面側から、接合層の所定の箇所を削り、非接合部を形成する。非接合部を形成する際には、所定の幅及び深さとなるように、接合層を削り取る量を調整することが好ましい。

【0058】

ハニカムセグメント接合体の外周を加工した後の加工面は、セルが露出した状態となっているため、ハニカムセグメント接合体の加工面に外周コート材を塗工して、外周壁を形成してもよい。外周コート材の材料としては、例えば、無機繊維、コロイダルシリカ、粘土、セラミック粒子等の無機原料に、有機バインダ、発泡樹脂、分散剤等の添加剤と水とを加えて混練し、スラリー状としたものを挙げることができる。

【実施例】

【0059】

以下、本発明を実施例によって更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら限定されるものではない。

【0060】

（実施例１）
セラミックス原料として、炭化珪素（ＳｉＣ）粉末と金属珪素（Ｓｉ）粉末とを８０：２０の質量割合で混合した混合原料を準備した。この混合原料に、バインダとしてヒドロキシプロピルメチルセルロース、造孔材として吸水性樹脂を添加するとともに、水を添加して成形原料を作製した。得られた成形原料を、ニーダー（ｋｎｅａｄｅｒ）を用いて混練し、坏土を得た。

【0061】

次に、得られた坏土を、真空押出成形機を用いて成形し、四角柱状のハニカム成形体を３６個作製した。この四角柱状のハニカム成形体の１個ずつが、ハニカムセグメントとなる。

【0062】

次に、得られたハニカム成形体を高周波誘電加熱乾燥した後、熱風乾燥機を用いて１２０℃で２時間乾燥した。

【0063】

次に、乾燥後のハニカム成形体に、目封止部を形成した。まず、乾燥後のハニカム成形体の流入端面にマスクを施した。次に、マスクの施された端部（流入端面側の端部）を目封止スラリーに浸漬し、マスクが施されていないセル（流出セル）の開口部に目封止スラリーを充填した。このようにして、乾燥後のハニカム成形体の流入端面側に、目封止部を形成した。そして、乾燥後のハニカム成形体の流出端面についても同様にして、流入セルにも目封止部を形成した。

【0064】

そして、目封止部の形成されたハニカム成形体を脱脂し、焼成し、ハニカムセグメントを得た。脱脂の条件は、５５０℃で３時間とし、焼成の条件は、アルゴン雰囲気下で、１４５０℃、２時間とした。

【0065】

以上のようにして、実施例１のハニカム構造体の製造に使用するハニカムセグメントを作製した。作製したハニカムセグメントは、軸方向に直交する断面が正方形で、その正方形の一辺の長さ（セグメントサイズ）が３９ｍｍであった。結果を、表１の「ハニカムセグメント」の「一辺の長さ（ｍｍ）」の欄に示す。また、ハニカムセグメントは、その軸方向の長さが２０３ｍｍであった。

【0066】

ハニカムセグメントは、隔壁の厚さが０．３ｍｍで、セル密度が４６個／ｃｍ^２であった。また、隔壁の気孔率は、４１％であった。隔壁の気孔率は、Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ社製のオートポア９５００（商品名）によって測定した。

【0067】

次に、ハニカムセグメントを接合するための接合材を調製した。次に、３６個のハニカムセグメントを、互いの側面同士が対向するように配置された状態で、接合材によって接合し、７００℃にて熱処理を行って、ハニカムセグメント接合体を作製した。この際、切削工具としてのドリルを用いて、所定の外周部接合層に、有底中空の非接合部を形成した。

【0068】

ハニカムセグメント接合体は、その端面において、図６に示すように、縦方向に最大６個、横方向に最大６個の合計３６個のハニカムセグメント４が配列するように接合して作製した。表１の「ハニカムセグメント」における「個数（個）」及び「配置（個数×個数）」の欄には、各実施例に用いたハニカムセグメントの個数、及びその配置を示す。例えば、「配置（個数×個数）」の欄に、「６×６」と記載されている場合には、図６に示すように、縦方向に最大６個、横方向に最大６個のハニカムセグメント４を用いたことを意味する。

【0069】

次に、ハニカムセグメント接合体の外周を円柱状に研削加工し、その外周面にコート材を塗布して、実施例１のハニカム構造体を得た。実施例１のハニカム構造体は、端面の直径が２２９ｍｍであり、軸方向の長さが２０３ｍｍであった。また、実施例１のハニカム構造体は、接合層の幅が１．０ｍｍであった。表１に各結果を示す。

【0070】

実施例１のハニカム構造体は、流入端面側及び流出端面側の外周部接合層に、非接合部がそれぞれ４個ずつ形成されていた。即ち、流入端面側及び流出端面側で合計８個の非接合部が形成されていた。非接合部の開口長さＢ１は、それぞれ２ｍｍであった。非接合部の開口部の位置比率は、それぞれ２０％であった。非接合部の空隙深さの比率は、それぞれ１０％であった。表２の「外周部接合層」の各欄に、それぞれの値を示す。表２の「非接合部の位置」の「端面」の欄には、非接合部が形成されているハニカム構造体の端面を示す。即ち、非接合部がハニカム構造体の流入端面側又は流入端面側のいずれか一方に形成されている場合には、上記欄に「片端面」と記す。なお、非接合部がハニカム構造体の流入端面側及び流出端面の双方に形成されている場合には、上記欄に「両端面」と記す。また、表２の「非接合部の形成位置」の「参照図」の欄には、非接合部の形成されている交点部分の位置を参照する図面を示す。

【0071】

実施例１のハニカム構造体について、以下の方法で、「急速冷却試験」を行い、「外周部接合層のクラック発生温度（℃）」及び「外周部接合層の最大クラック長さ（ｍｍ）」を測定した。また、以下の方法で、「外周部接合層の接合強度」についての評価を行った。各結果を表３に示す。なお、「外周部接合層の最大クラック長さ（ｍｍ）」は、非接合部が形成された端面側の外周部接合層の最大クラック長さ（ｍｍ）のことである。

【0072】

（急速冷却試験）
急速冷却試験として、以下の方法で、電気炉スポーリング試験によるＥ－ｓｐ評価を行った際の外周部接合層のクラックの長さを測定した。まず、ハニカム構造体を、炉内の温度が２００℃の電気炉に入れて２時間加熱し、ハニカム構造体を均一な温度にした。その後、加熱したハニカム構造体を電気炉から取り出し、室温まで急速に冷却した。急速冷却後のハニカム構造体について、外周部接合層におけるクラックの発生を確認し、クラックが発生していない場合には、炉内の温度を２５℃ずつ上昇させて、外周部接合層にクラックが発生するまで、上記した加熱と急速冷却とを繰り返し行った。以上のようにして、外周部接合層にクラックを発生させて、その長さを測定した。

【0073】

（外周部接合層の接合強度）
以下の方法で、外周部接合層の接合強度を測定した。まず、後述する比較例１のような、外周部接合層に非接合部が形成されていないハニカム構造体を作製した。このハニカム構造体を、以下、「基準ハニカム構造体」という。作製した基準ハニカム構造体から、外周部接合層によって相互に接合された最外周の２つのハニカムセグメントを切り出し、外周部における接合強度（下記「接合強度Ａ１」）を測定するための測定試料ａを作製した。なお、測定試料ａに含まれる外周部接合層は、測定対象のハニカム構造体（例えば、実施例１のハニカム構造体）において、非接合部が形成されている部位を含むものとする。次に、作製した測定試料ａを、せん断荷重測定器を使用し、測定試料ａ中のハニカムセグメントの端面に、荷重速度が２ｍｍ／ｍｉｎとなるように荷重を加えていき、測定試料ａ中の外周部接合層が破壊する際の破壊荷重Ｆ１を測定した。また、測定試料ａ中のハニカムセグメント同士を接合する外周部接合層の接合面の面積Ｓを測定した。そして、下記式（１）に基づいて、接合強度Ａ１としての「外周部における接合強度（ｋＰａ）」を求めた。次に、測定対象のハニカム構造体（例えば、実施例１のハニカム構造体）から、外周部接合層によって相互に接合された最外周の２つのハニカムセグメントを切り出し、外周部における接合強度（下記「接合強度Ａ２」）を測定するための測定試料ｂを作製した。測定試料ｂは、上記した測定試料ａと同部位から採取することとし、測定試料ｂに含まれる外周部接合層は、非接合部が形成されている部位を含んでいる。作製した測定試料ｂについても、測定試料ａと同様の方法で、外周部接合層が破壊する際の破壊荷重Ｆ２を測定した。下記式（２）に基づいて、接合強度Ａ２としての「外周部における接合強度（ｋＰａ）」を求めた。更に、下記式（３）に基づいて、測定試料ａの接合強度Ａ１に対する、測定試料ｂの接合強度Ａ２の低下率（下記「接合強度低下率Ｃ（％）」）を求めた。接合強度低下率Ｃ（％）が１０％未満である場合を「Ａ」、１０％以上の場合を「Ｂ」とした。上記評価が「Ａ」の場合を合格とした。
式（１）：接合強度Ａ１＝破壊荷重Ｆ１／接合面の面積Ｓ
式（２）：接合強度Ａ２＝破壊荷重Ｆ２／接合面の面積Ｓ
式（３）：接合強度低下率Ｃ（％）＝（１－Ａ２／Ａ１）×１００％

【0074】

【表1】

【0075】

【表2】

【0076】

【表3】

【0077】

（実施例２～８）
ハニカム構造体の構成を、表１に示すように変更し、且つ、非接合部の構成を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様の方法で、ハニカム構造体を製造した。

【0078】

（比較例１）
ハニカム構造体の構成を、表１に示すように変更し、且つ、非接合部の構成を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様の方法で、ハニカム構造体を製造した。

【0079】

（比較例２）
ハニカム構造体の構成を、表１に示すように変更し、且つ、非接合部を形成しなかったこと以外は、実施例１と同様の方法で、ハニカム構造体を製造した。

【0080】

（比較例３）
ハニカム構造体の構成を、表１に示すように変更し、且つ、非接合部の構成を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様の方法で、ハニカム構造体を製造した。

【0081】

実施例２～８及び比較例１～３のハニカム構造体についても、実施例１と同様の方法で、「急速冷却試験」を行い、「外周部接合層のクラック発生温度（℃）」及び「外周部接合層の最大クラック長さ（ｍｍ）」を測定した。また、実施例２～８及び比較例３のハニカム構造体について、実施例１と同様の方法で、「外周部接合層の接合強度」についての評価を行った。各結果を表３に示す。

【0082】

（結果）
実施例１～８のハニカム構造体は、急速冷却試験において、非接合部が形成された端面側の外周部接合層の最大クラック長さが、比較例１～３と比較して、極めて短いものであった。実施例１のハニカム構造体は、非接合部の個数が、実施例２等に比して少ないものであるが、最もクラックが発生し易い箇所に、非接合部が適切に形成されているため、比較例１等と比較して、最大クラック長さの大幅な減少が確認された。また、比較例３のハニカム構造体は、外周部接合層の接合強度が大きく減少し、それに伴い、最大クラック長さについての増大も確認された。

【産業上の利用可能性】

【0083】

本発明のハニカム構造体は、直噴ガソリンエンジンやディーゼルエンジン等から排出される排ガスに含まれる微粒子等を除去するための捕集フィルタとして利用することができる。

【符号の説明】

【0084】

１：隔壁、２：セル、４：ハニカムセグメント、５：目封止部、８：ハニカムセグメント接合体、１１：流入端面、１２：流出端面、１３：外周壁、１４：接合層、１４ａ：外周部接合層、１５，１５Ａ：非接合部、１００，２００，３００，４００，５００：ハニカム構造体。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】