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特許7010586合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

書誌要約請求の範囲詳細な説明課題実施例実施するための形態図面の説明

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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-01-17

(45)【発行日】2022-01-26

(54)【発明の名称】合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

(51)【国際特許分類】

C03C 27/12 20060101AFI20220119BHJP

B32B 17/10 20060101ALI20220119BHJP

B32B 27/00 20060101ALI20220119BHJP

B32B 27/30 20060101ALI20220119BHJP

【ＦＩ】

C03C27/12 D

B32B17/10

B32B27/00 B

B32B27/30 Z

【請求項の数】 11

(21)【出願番号】P 2016508879

(86)(22)【出願日】2016-02-05

(86)【国際出願番号】 JP2016053520

(87)【国際公開番号】W WO2016125895

(87)【国際公開日】2016-08-11

【審査請求日】2018-10-16

【審判番号】

【審判請求日】2020-03-19

(31)【優先権主張番号】P 2015021626

(32)【優先日】2015-02-05

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(31)【優先権主張番号】P 2015021627

(32)【優先日】2015-02-05

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(31)【優先権主張番号】P 2015021628

(32)【優先日】2015-02-05

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(31)【優先権主張番号】P 2015021629

(32)【優先日】2015-02-05

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000002174

【氏名又は名称】積水化学工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001232

【氏名又は名称】特許業務法人宮▲崎▼・目次特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】岩本達矢

(72)【発明者】

【氏名】水口奈美

【合議体】

【審判長】宮澤尚之

【審判官】伊藤真明

【審判官】後藤政博

(56)【参考文献】

【文献】国際公開第２０１２／０４３８１７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０１２／１３３６６８（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

C03C27/12

B32B7/02

B32B27/20

B32B27/30

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

１層の構造又は２層以上の構造を有し、かつ全ての層が、熱可塑性樹脂であるポリビニルアセタール樹脂を含む合わせガラス用中間膜であって、
熱可塑性樹脂であるポリビニルアセタール樹脂を含む第１の層を備え、
前記第１の層の軟化点が６０℃以上であり、
ＭＤ方向とＴＤ方向とを有する中間膜（但し、ＭＤ方向の寸法が５ｃｍ未満である中間膜を除く、かつ、ＴＤ方向の寸法が１５ｃｍ未満である中間膜を除く）であり、
下記の第１の内側部分、下記の第２の内側部分及び下記の中央部分をそれぞれ８０℃で２分間加熱したときの熱収縮率に関して、下記の熱収縮率ＭＤＭＡＸと下記の熱収縮率ＭＤＭＩＮとの差の絶対値が１０％未満であり、
下記の熱収縮率ＭＤＭＡＸが、１４％以下である、合わせガラス用中間膜。
第１の内側部分：中間膜のＴＤ方向の一端と他端との間の距離をＸとしたときに、中間膜のＴＤ方向の一端から内側に向かって０．０５Ｘの距離部分である５ｃｍ角の部分を表す
第２の内側部分：中間膜のＴＤ方向の一端と他端との間の距離をＸとしたときに、中間膜のＴＤ方向の他端から内側に向かって０．０５Ｘの距離部分である５ｃｍ角の部分を表す
中央部分：中間膜のＴＤ方向の一端と他端との間の距離をＸとしたときに、中間膜のＴＤ方向の一端及び他端のそれぞれから内側に向かって０．５Ｘの距離部分である５ｃｍ角の部分を表す
熱収縮率ＭＤ１ＭＡＸ及び熱収縮率ＭＤ１ＭＩＮ：第１の内側部分のＭＤ方向と平行である２辺の熱収縮率が異なる場合は、熱収縮率が高い辺の熱収縮率をＭＤ１ＭＡＸ、熱収縮率が低い辺の熱収縮率をＭＤ１ＭＩＮとし、第１の内側部分のＭＤ方向と平行である２辺の熱収縮率が同じ場合は、一方の熱収縮率をＭＤ１ＭＡＸとし、他方の熱収縮率をＭＤ１ＭＩＮとする
熱収縮率ＭＤ２ＭＡＸ及び熱収縮率ＭＤ２ＭＩＮ：第２の内側部分のＭＤ方向と平行である２辺の熱収縮率が異なる場合は、熱収縮率が高い辺の熱収縮率をＭＤ２ＭＡＸ、熱収縮率が低い辺の熱収縮率をＭＤ２ＭＩＮとし、第２の内側部分のＭＤ方向と平行である２辺の熱収縮率が同じ場合は、一方の熱収縮率をＭＤ２ＭＡＸとし、他方の熱収縮率をＭＤ２ＭＩＮとする
熱収縮率ＭＤ３ＭＡＸ及び熱収縮率ＭＤ３ＭＩＮ：中央部分のＭＤ方向と平行である２辺の熱収縮率が異なる場合は、熱収縮率が高い辺の熱収縮率をＭＤ３ＭＡＸ、熱収縮率が低い辺の熱収縮率をＭＤ３ＭＩＮとし、中央部分のＭＤ方向と平行である２辺の熱収縮率が同じ場合は、一方の熱収縮率をＭＤ３ＭＡＸとし、他方の熱収縮率をＭＤ３ＭＩＮとする
熱収縮率ＭＤＭＡＸ：熱収縮率ＭＤ１ＭＡＸと熱収縮率ＭＤ２ＭＡＸと熱収縮率ＭＤ３ＭＡＸとのうちの最も大きい熱収縮率を表す
熱収縮率ＭＤＭＩＮ：熱収縮率ＭＤ１ＭＩＮと熱収縮率ＭＤ２ＭＩＮと熱収縮率ＭＤ３ＭＩＮとのうちの最も小さい熱収縮率を表す

【請求項2】

前記第１の層の軟化点が６１．５℃以上である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項3】

前記第１の層のガラス転移温度が３５℃以上である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項4】

熱可塑性樹脂であるポリビニルアセタール樹脂を含む第２の層を備え、
前記第２の層の第１の表面側に、前記第１の層が配置されている、請求項１～３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項5】

前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも９．５モル％以上多い、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項6】

前記第２の層がフィラーを含む、請求項４又は５に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項7】

熱可塑性樹脂であるポリビニルアセタール樹脂を含む第３の層を備え、
前記第２の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面側に、前記第３の層が配置されている、請求項４～６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項8】

前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以上である、請求項１～７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項9】

前記第１の層が可塑剤を含み、
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、前記第１の層中の前記可塑剤の含有量が２５重量部以上、３５重量部以下である、請求項１～８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項10】

前記熱収縮率ＭＤＭＡＸと前記熱収縮率ＭＤＭＩＮとの差の絶対値が、８％以下である、請求項１～９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項11】

第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１～１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

【背景技術】

【0002】

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

【0003】

上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。

【0004】

上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０～８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１～１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。

【0005】

さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０～８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１～１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。

【0006】

下記の特許文献２には、３３℃以上のガラス転移温度を有するポリマー層である中間膜が開示されている。

【0007】

下記の特許文献３には、幅方向の厚さ分布が１０％以下、揮発分が１．０質量％以下であるポリビニルアセタール系樹脂フィルムが開示されている。このポリビニルアセタール系樹脂フィルムでは、幅方向の両端からフィルム全幅の５％内側部分について、それぞれ１５０℃で３０分加熱した際に、フィルムに平行かつ幅方向に垂直である流れ方向の熱収縮率が大きい方の値を熱収縮率ＭＤ１、もう一方の値を熱収縮率ＭＤ２とし、フィルムの幅方向の中央部分を１５０℃で３０分加熱した際のフィルムに平行かつ幅方向に垂直である流れ方向の熱収縮率を熱収縮率ＭＤ３とした場合に、熱収縮率ＭＤ１、熱収縮率ＭＤ２および熱収縮率ＭＤ３のいずれも３～２０％である。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0008】

【文献】特開２００７－０７０２００号公報

【文献】ＵＳ２０１３／０２３６７１１Ａ１

【文献】ＷＯ２０１２／１３３６６８Ａ１

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0009】

軟化点が高い中間膜では、ＴＤ方向における中間膜の端部とＴＤ方向における中間膜の中心部分とで顕著に加熱収縮率が異なるという課題が、本発明者らにより見出された。

【0010】

このような加熱収縮率が部分的に異なる中間膜を用いて、合わせガラスを製造すると、合わせガラスの角部分に、中間膜が欠けた空隙が生じるという問題がある。なお、空隙とは、２枚のガラス板の間に合わせガラス用中間膜が存在しない状態をいう。

【0011】

本発明の目的は、合わせガラスにおいて中間膜が欠けた空隙を生じ難くすることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0012】

本発明の広い局面によれば、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、熱可塑性樹脂を含む第１の層を備え、前記第１の層の軟化点が６０℃以上であり、中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有し、下記の第１の内側部分、下記の第２の内側部分及び下記の中央部分をそれぞれ８０℃で２分間加熱したときの熱収縮率に関して、下記の熱収縮率ＭＤＭＡＸと下記の熱収縮率ＭＤＭＩＮとの差の絶対値が１０％未満である、合わせガラス用中間膜が提供される。

【0013】

第１の内側部分：中間膜のＴＤ方向の一端と他端との間の距離をＸとしたときに、中間膜のＴＤ方向の一端から内側に向かって０．０５Ｘの距離部分である５ｃｍ角の部分を表す。

【0014】

第２の内側部分：中間膜のＴＤ方向の一端と他端との間の距離をＸとしたときに、中間膜のＴＤ方向の他端から内側に向かって０．０５Ｘの距離部分である５ｃｍ角の部分を表す。

【0015】

中央部分：中間膜のＴＤ方向の一端と他端との間の距離をＸとしたときに、中間膜のＴＤ方向の一端及び他端のそれぞれから内側に向かって０．５Ｘの距離部分である５ｃｍ角の部分を表す。

【0016】

熱収縮率ＭＤ１ＭＡＸ及び熱収縮率ＭＤ１ＭＩＮ：第１の内側部分のＭＤ方向と平行である２辺の熱収縮率が異なる場合は、熱収縮率が高い辺の熱収縮率をＭＤ１ＭＡＸ、熱収縮率が低い辺の熱収縮率をＭＤ１ＭＩＮとし、第１の内側部分のＭＤ方向と平行である２辺の熱収縮率が同じ場合は、一方の熱収縮率をＭＤ１ＭＡＸとし、他方の熱収縮率をＭＤ１ＭＩＮとする。

【0017】

熱収縮率ＭＤ２ＭＡＸ及び熱収縮率ＭＤ２ＭＩＮ：第２の内側部分のＭＤ方向と平行である２辺の熱収縮率が異なる場合は、熱収縮率が高い辺の熱収縮率をＭＤ２ＭＡＸ、熱収縮率が低い辺の熱収縮率をＭＤ２ＭＩＮとし、第２の内側部分のＭＤ方向と平行である２辺の熱収縮率が同じ場合は、一方の熱収縮率をＭＤ２ＭＡＸとし、他方の熱収縮率をＭＤ２ＭＩＮとする。

【0018】

熱収縮率ＭＤ３ＭＡＸ及び熱収縮率ＭＤ３ＭＩＮ：中央部分のＭＤ方向と平行である２辺の熱収縮率が異なる場合は、熱収縮率が高い辺の熱収縮率をＭＤ３ＭＡＸ、熱収縮率が低い辺の熱収縮率をＭＤ３ＭＩＮとし、中央部分のＭＤ方向と平行である２辺の熱収縮率が同じ場合は、一方の熱収縮率をＭＤ３ＭＡＸとし、他方の熱収縮率をＭＤ３ＭＩＮとする。

【0019】

熱収縮率ＭＤＭＡＸ：熱収縮率ＭＤ１ＭＡＸと熱収縮率ＭＤ２ＭＡＸと熱収縮率ＭＤ３ＭＡＸとのうちの最も大きい熱収縮率を表す。

【0020】

熱収縮率ＭＤＭＩＮ：熱収縮率ＭＤ１ＭＩＮと熱収縮率ＭＤ２ＭＩＮと熱収縮率ＭＤ３ＭＩＮとのうちの最も小さい熱収縮率を表す。

【0021】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層の軟化点が６１．５℃以上である。

【0022】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層のガラス転移温度が３５℃以上である。

【0023】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、熱可塑性樹脂を含む第２の層を備え、前記第２の層の第１の表面側に、前記第１の層が配置されている。

【0024】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。

【0025】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも９．５モル％以上多い。

【0026】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第２の層がフィラーを含む。

【0027】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、熱可塑性樹脂を含む第３の層を備え、前記第２の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面側に、前記第３の層が配置されている。

【0028】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が３３モル％以上である。

【0029】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が可塑剤を含み、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、前記第１の層中の前記可塑剤の含有量が２５重量部以上、３５重量部以下である。

【0030】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記熱収縮率ＭＤＭＡＸが、２０％以下である。

【0031】

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記熱収縮率ＭＤＭＡＸと前記熱収縮率ＭＤＭＩＮとの差の絶対値が、８％以下である。

【0032】

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

【発明の効果】

【0033】

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、熱可塑性樹脂を含む第１の層を備え、上記第１の層の軟化点が６０℃以上であり、中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有し、上記第１の内側部分、上記第２の内側部分及び上記中央部分をそれぞれ８０℃で２分間加熱したときの熱収縮率に関して、上記熱収縮率ＭＤＭＡＸと上記熱収縮率ＭＤＭＩＮとの差の絶対値が、１０％未満であるので、合わせガラスにおいて中間膜が欠けた空隙を生じ難くすることができる。

【図面の簡単な説明】

【0034】

【図1】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【図2】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【図3】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

【図4】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

【図5】図５は、熱収縮率を測定するための測定対象物（中間膜）を説明するための図である。

【発明を実施するための形態】

【0035】

以下、本発明を詳細に説明する。

【0036】

本発明は、上記の課題を解決するために、以下の構成を備える。

【0037】

本発明に係る合わせガラス用中間膜（本明細書において、「中間膜」と略記することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、熱可塑性樹脂を含む第１の層を備える。

【0038】

本発明に係る中間膜では、上記第１の層の軟化点が６０℃以上である。第１の層は比較的硬い。このような第１の層を備える中間膜は比較的硬くなる。

【0039】

本発明に係る中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有する。中間膜は、例えば、溶融押出成形により得られる。ＭＤ方向は、中間膜の製造時の中間膜の流れ方向である。ＴＤ方向は、中間膜の製造時の中間膜の流れ方向と直交する方向であり、かつ中間膜の厚み方向と直交する方向である。

【0040】

本発明に係る中間膜では、下記の第１の内側部分、下記の第２の内側部分及び下記の中央部分をそれぞれ８０℃で２分間加熱したときの熱収縮率に関して、下記の熱収縮率ＭＤＭＡＸと下記の熱収縮率ＭＤＭＩＮとの差の絶対値が、１０％未満である。

【0041】

第１の内側部分：中間膜のＴＤ方向の一端と他端との間の距離をＸとしたときに、中間膜のＴＤ方向の一端から内側に向かって０．０５Ｘの距離部分（０．０５Ｘ離れた部分）である５ｃｍ角の部分を表す。

【0042】

第２の内側部分：中間膜のＴＤ方向の一端と他端との間の距離をＸとしたときに、中間膜のＴＤ方向の他端から内側に向かって０．０５Ｘの距離部分（０．０５Ｘ離れた部分）である５ｃｍ角の部分を表す。

【0043】

中央部分：中間膜のＴＤ方向の一端と他端との間の距離をＸとしたときに、中間膜のＴＤ方向の一端及び他端のそれぞれから内側に向かって０．５Ｘの距離部分（０．５Ｘ離れた部分）である５ｃｍ角の部分を表す。

【0044】

【0045】

【0046】

【0047】

熱収縮率ＭＤＭＡＸ：熱収縮率ＭＤ１ＭＡＸと熱収縮率ＭＤ２ＭＡＸと熱収縮率ＭＤ３ＭＡＸとのうちの最も大きい熱収縮率を表す。

【0048】

熱収縮率ＭＤＭＩＮ：熱収縮率ＭＤ１ＭＩＮと熱収縮率ＭＤ２ＭＩＮと熱収縮率ＭＤ３ＭＩＮとのうちの最も小さい熱収縮率を表す。

【0049】

本発明に係る中間膜における上述した構成の採用により、合わせガラスにおいて中間膜が欠けた空隙を生じ難くすることができる。

【0050】

本発明に係る中間膜では、軟化点が６０℃以上である第１の層が存在するにもかかわらず、ＭＤ方向における中間膜の端部とＭＤ方向における中間膜の中心部分とで加熱収縮率の差異を小さくして、合わせガラスの角部分に、中間膜が欠けた空隙を生じ難くなる。

【0051】

合わせガラスに空隙をより一層生じ難くする観点からは、上記熱収縮率ＭＤＭＡＸと上記熱収縮率ＭＤＭＩＮとの差の絶対値は好ましくは０以上（差がない場合が含まれる）、好ましくは９．５％以下、より好ましくは８％以下である。

【0052】

空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、熱収縮率ＭＤ１ＭＩＮ、熱収縮率ＭＤ２ＭＩＮ、熱収縮率ＭＤ３ＭＩＮ及び熱収縮率ＭＤＭＩＮはそれぞれ、好ましくは０％以上、より好ましくは０．５％以上、より一層好ましくは１．５％以上、更に好ましくは３％以上、特に好ましくは４％以上である。空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、熱収縮率ＭＤ１ＭＡＸ、熱収縮率ＭＤ２ＭＡＸ、熱収縮率ＭＤ３ＭＡＸ及び熱収縮率ＭＤＭＡＸはそれぞれ、好ましくは１７．５％以下、より好ましくは１７％以下、より一層好ましくは１６％以下、更に好ましくは１４％以下、特に好ましくは１０％以下、最も好ましくは８％以下である。

【0053】

上記の熱収縮率を達成する方法としては、中間膜の応力を緩和する方法等が挙げられる。具体的には、中間膜をアニール処理したり、押出工程において、中間膜を引っ張る力を弱くしたりする方法等がある。押出工程において、中間膜の温度が高い（例えば、９０℃を超える場合）状態で中間膜を引っ張る場合１、及び、中間膜の温度が低い（例えば、９０℃以下の場合）状態で中間膜を引っ張る場合２を比較すると、上記場合２の中間膜の熱収縮率は上記場合１の中間膜の熱収縮率よりも高くなる傾向がある。更に、押出工程において、中間膜の温度が同じであったとしても、中間膜を引っ張る力が強い場合３（例えば、線速が相対的に速い場合）、及び、中間膜を引っ張る力が弱い場合４（例えば、線速が相対的に遅い場合）を比較すると、上記場合３の中間膜の熱収縮率は上記場合４の中間膜の熱収縮率よりも高くなる傾向がある。また、ポリビニルアセタール樹脂の合成時に熟成温度を調整することで、得られる中間膜の加熱収縮を制御できる。

【0054】

上記第１の内側部分のＭＤ方向の熱収縮率、上記第２の内側部分のＭＤ方向の熱収縮率、及び上記中央部分のＭＤ方向の熱収縮率を測定するための測定対象物（中間膜Ａ１、中間膜Ａ２及び中間膜Ａ３）は、以下のようにして得ることができる。

【0055】

図５に示すように、中間膜のＴＤ方向の一端から他端にわたって、中間膜のＭＤ方向の寸法が１０ｃｍとなるように中間膜を切り出し、中間膜Ａを得る。中間膜Ａの寸法変化を抑制しない方法（そのまま網棚の上に置く等）で２３℃、３０％ＲＨにて２日間調湿を行う。その後、図５に示すように、調湿した中間膜Ａから、ＴＤ方向の一端から内側に向かって０．０５Ｘの距離部分である５ｃｍ角の部分の中間膜Ａ１（試験片）、ＴＤ方向の他端から内側に向かって０．０５Ｘの距離部分である５ｃｍ角の部分の中間膜Ａ２（試験片）、及び、中間膜のＴＤ方向の一端及び他端のそれぞれから内側に向かって０．５Ｘの距離部分である５ｃｍ角の部分の中間膜Ａ３（試験片）を得る。ＴＤ方向の一端から内側に向かって０．０５Ｘの位置が、中間膜Ａ１の中心線と重なるように、５ｃｍ角の正方形の大きさの中間膜Ａ１を得る。ＴＤ方向の他端から内側に向かって０．０５Ｘの位置が、中間膜Ａ２の中心線と重なるように、５ｃｍ角の正方形の大きさの中間膜Ａ２を得る。ＴＤ方向の一端及び他端のそれぞれから内側に向かって０．５Ｘの位置が、中間膜Ａ３の中心線と重なるように、５ｃｍ角の正方形の大きさの中間膜Ａ３を得る。

【0056】

中間膜Ａ１、中間膜Ａ２及び中間膜Ａ３をそれぞれ、８０℃で２分間加熱する。加熱時に、中間膜Ａ１、中間膜Ａ２及び中間膜Ａ３は固定することなく、熱風乾燥機（アズワン社製プログラム定温乾燥器「型式ＤＯ－６００ＦＰＡ」）内に置いたフッ素樹脂シート（アズワン社製「品番７－３６３」、厚み５ｍｍ）の上に水平に置く。なお、８０℃の熱風乾燥機内にフッ素樹脂シートを２０分間置き予熱した後に、中間膜Ａ１、中間膜Ａ２及び中間膜Ａ３をそれぞれ、予熱されたフッ素樹脂シートの上に水平に置く。

【0057】

熱処理前後に、ＭＤ方向の長さを０．１ｃｍ単位で測定する。中間膜Ａ１のＭＤ方向と平行である２辺のうち、ＴＤ方向の一端側の辺の長さを測定し、熱収縮率を計算する。同様な方法で熱収縮率の測定を３回行い、平均値を中間膜Ａ１のＭＤ方向と平行である２辺のうち、ＴＤ方向の一端側の熱収縮率とする。次いで、中間膜Ａ１のＭＤ方向と平行である２辺のうち、ＴＤ方向の他端側の辺の長さを測定し、熱収縮率を計算する。同様な方法で熱収縮率の測定を３回行い、平均値を中間膜Ａ１のＭＤ方向と平行である２辺のうち、ＴＤ方向の他端側の熱収縮率とする。更に、中間膜Ａ１のＴＤ方向の一端側の熱収縮率とＴＤ方向の他端側の熱収縮率とを比較し、熱収縮率が高い方の熱収縮率をＭＤ１ＭＡＸとし、熱収縮率が低い方の熱収縮率をＭＤ１ＭＩＮとする。なお、中間膜Ａ１のＴＤ方向の一端側の熱収縮率とＴＤ方向の他端側の熱収縮率とが同じ場合は、ＭＤ１ＭＡＸとＭＤ１ＭＩＮとが同じ数値となる。同様に、中間膜Ａ２及び中間膜Ａ３それぞれのＭＤ２ＭＡＸ、ＭＤ２ＭＩＮ、ＭＤ３ＭＡＸ、及び、ＭＤ３ＭＩＮを求める。熱収縮率は下記式（Ｘ）により求められる。

【0058】

熱収縮率％＝（熱処理前のＭＤ方向の寸法－熱処理後のＭＤ方向の寸法）／熱処理前のＭＤ方向の寸法×１００・・・式（Ｘ）

【0059】

また、例えば、中間膜のＴＤ方向の寸法が１５ｃｍ以上５０ｃｍ未満である場合は、中間膜Ａ１及び中間膜Ａ２については、中間膜の一端及び他端からそれぞれ、ＴＤ方向に５ｃｍ、ＭＤ方向に５ｃｍの正方形の中間膜を切り出す。さらに、中間膜のＴＤ方向の寸法が１５ｃｍ未満である場合は、中間膜Ａ１、中間膜Ａ２及び中間膜Ａ３について、ＴＤ方向の距離を３等分した場合のＴＤ方向の寸法を基準として、正方形の中間膜を切り出す。なお、中間膜のＴＤ方向の寸法の好ましい下限は５０ｃｍ、より好ましい下限は７０ｃｍ、更に好ましい下限は８０ｃｍ、好ましい上限は５００ｃｍ、より好ましい上限は４００ｃｍ、更に好ましい上限は３００ｃｍである。

【0060】

上記中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。上記中間膜が１層の構造を有する中間膜である場合には、上記第１の層が中間膜である。上記中間膜が２層以上の構造を有する中間膜である場合には、上記中間膜は、上記第１の層と、他の層（第２の層、第３の層など）とを備える。

【0061】

空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記中間膜は、上記第１の層を表面層として備えることが好ましい。上記中間膜は、後述する第３の層を表面層として備えることが好ましい。

【0062】

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

【0063】

図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。

【0064】

図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第２の層２の第１の表面２ａに、第１の層１が配置されており、積層されている。第２の層２の第１の表面２ａとは反対側の第２の表面２ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第２の層２は中間層である。第１の層１及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第２の層２は、第１の層１と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第１の層１と第２の層２と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第１の層１／第２の層２／第３の層３）を有する。

【0065】

なお、第１の層１と第２の層２との間、及び、第２の層２と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層１と第２の層２、及び、第２の層２と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。

【0066】

図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。

【0067】

図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。

【0068】

中間膜は、中間膜における中間層又は中間膜における表面層ではない層として、第２の層を備えていてもよい。中間膜は、中間膜における表面層として、第１の層を備えることが好ましい。中間膜は、中間膜における表面層として、第３の層を備えることが好ましい。

【0069】

以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。

【0070】

（ポリビニルアセタール樹脂又は熱可塑性樹脂）
上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含み、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含み、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含み、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよいが、遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）と異なっていることが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0071】

上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。

【0072】

上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。

【0073】

上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

【0074】

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳＫ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

【0075】

上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、４又は５であることが好ましい。

【0076】

上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0077】

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２７モル％未満、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２５モル％未満である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２７モル％未満であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

【0078】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１モル％を超え、更に好ましくは３１．５モル％以上、更に一層好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６．５モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

【0079】

合わせガラスの剛性を高くし、空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、３３モル％以上であることが特に好ましい。

【0080】

遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率はそれぞれ、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも多いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、及び、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、更に一層好ましくは９．５モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、及び、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは２０モル％以下である。

【0081】

合わせガラスの剛性を高くし、空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも９．５モル％以上多いことが特に好ましい。空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも９．５モル％以上多いことが特に好ましい。

【0082】

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して、測定することにより求めることができる。

【0083】

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下、特に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。

【0084】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

【0085】

上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

【0086】

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

【0087】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

【0088】

上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。

【0089】

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭＤ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

【0090】

合わせガラスの耐貫通性をより一層良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）は、アセチル化度（ａ）が８モル％未満であり、かつアセタール化度（ａ）が６５モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。

【0091】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は８モル％未満、好ましくは７．９モル％以下、より好ましくは７．８モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは６モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは５モル％以上、特に好ましくは５．５モル％以上である。上記アセチル化度（ａ）が０．１モル％以上、８モル％未満であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

【0092】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は６５モル％以上、好ましくは６６モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、更に好ましくは６７．５モル％以上、特に好ましくは７５モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８４モル％以下、更に好ましくは８３モル％以下、特に好ましくは８２モル％以下である。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

【0093】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２３モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、上記第２の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

【0094】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％以上、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

【0095】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは７８モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７２モル％以下、特に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

【0096】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２３モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、上記第２の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

【0097】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。

【0098】

（可塑剤）
上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0099】

上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

【0100】

上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

【0101】

上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

【0102】

上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

【0103】

上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

【0104】

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

【0105】

【化1】

【0106】

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。

【0107】

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。

【0108】

上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）、並びに上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、更に一層好ましくは２５重量部以上、特に好ましくは３０重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３９重量部以下、更に好ましくは３５重量部以下、更に一層好ましくは３４重量部以下、特に好ましくは３３重量部以下である。上記含有量（１）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

【0109】

合わせガラスの剛性を高くし、空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記含有量（１）は２５重量部以上、３５重量部以下であることが好ましい。空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記含有量（３）は２５重量部以上、３５重量部以下であることが好ましい。

【0110】

上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）は、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、更に好ましくは６０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下、更に好ましくは８５重量部以下、特に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（２）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

【0111】

合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量（２）は上記含有量（１）よりも多いことが好ましく、上記含有量（２）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。

【0112】

合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（２）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２５重量部を超えることである。上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（２）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。

【0113】

（フィラー）
上記第２の層はフィラーを含むことが好ましい。上記第１の層はフィラーを含んでいてもよい。上記第３の層はフィラーを含んでいてもよい。

【0114】

上記フィラーとしては、炭酸カルシウム粒子、及びシリカ粒子等が挙げられる。上記フィラーは、炭酸カルシウム粒子、又は、シリカ粒子であることが好ましく、シリカ粒子であることがより好ましい。フィラーの使用により、遮音性及び曲げ剛性が高くなり、更に各層間接着力も高くなる。上記フィラーは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0115】

上記シリカ粒子のＢＥＴ法による比表面積は好ましくは５０ｍ^２／ｇ以上、より好ましくは１００ｍ^２／ｇ以上、更に好ましくは２００ｍ^２／ｇ以上、特に好ましくは２５０ｍ^２／ｇ以上、最も好ましくは３００ｍ^２／ｇ以上、好ましくは５００ｍ^２／ｇ以下である。上記比表面積は、比表面積／細孔分布測定装置を用いてガス吸着法により測定できる。上記測定装置としては、例えば島津製作所社製「アサップ２４２０」等が挙げられる。

【0116】

上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部に対して、上記フィラーの含有量は、好ましくは２重量部以上、より好ましくは５重量部以上、更に好ましくは１０重量部以上、好ましくは６５重量部以下、より好ましくは６０重量部以下、更に好ましくは５０重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記フィラーの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、各層間の接着力がより一層高くなり、曲げ剛性がより一層高くなる。上記フィラーの含有量が上記上限以下であると、遮音性がより一層高くなる。

【0117】

（遮熱性化合物）
上記中間膜は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記遮熱性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0118】

成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性化合物である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0119】

上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

【0120】

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。

【0121】

遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。

【0122】

上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。

【0123】

遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性化合物である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0124】

合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。

【0125】

可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

【0126】

上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。なかでも、熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。

【0127】

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。

【0128】

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ_０．３３ＷＯ_３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。

【0129】

上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。

【0130】

上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ－ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。

【0131】

上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。

【0132】

（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0133】

上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。

【0134】

また、上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。

【0135】

上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

【0136】

上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性をより一層良好に制御できる。

【0137】

（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0138】

上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

【0139】

上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤等が挙げられる。

【0140】

上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

【0141】

上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。

【0142】

上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

【0143】

上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等のベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。

【0144】

上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

【0145】

上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

【0146】

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

【0147】

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、ＨｏｓｔａｖｉｎＢ－ＣＡＰ、ＨｏｓｔａｖｉｎＰＲ－２５、ＨｏｓｔａｖｉｎＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

【0148】

上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

【0149】

上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

【0150】

期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。

【0151】

（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0152】

上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

【0153】

上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。

【0154】

上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

【0155】

上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

【0156】

上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ１６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０」等が挙げられる。

【0157】

中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。

【0158】

（他の成分）
上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、ケイ素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0159】

（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
中間膜の剛性を高くし、合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点から、上記第１の層の軟化点は６０℃以上である。中間膜の剛性をより一層高くし、空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記第１の層の軟化点は好ましくは６１．５℃以上、より好ましくは６２．５℃以上、より一層好ましくは６４℃以上、更に好ましくは６５℃以上、更に一層好ましくは６６℃以上、特に好ましくは７０℃以上である。中間膜の剛性をより一層高くし、空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記第３の層の軟化点は好ましくは５８℃以上、より好ましくは６０℃以上、より一層好ましくは６１．５℃以上、更に好ましくは６２．５℃以上、更に好ましくは６４℃以上、更に好ましくは６５℃以上、更に一層好ましくは６６℃以上、最も好ましくは７０℃以上である。上記第１の層及び上記第３の層のそれぞれの軟化点の上限は特に限定されない。上記第１の層及び上記第３の層のそれぞれの軟化点は好ましくは８０℃以下、より好ましくは７８℃以下、更に好ましくは７６℃以下、特に好ましくは７５℃以下である。

【0160】

中間膜の剛性をより一層高くし、空隙が抑制された合わせガラスの製造効率を効果的に高める観点からは、上記第１の層及び上記第３の層のそれぞれのガラス転移温度は好ましくは３１℃以上、より好ましくは３５℃以上、更に好ましくは３８℃以上である。上記第１の層及び上記第３の層のそれぞれのガラス転移温度の上限は特に限定されない。上記第１の層及び上記第３の層のそれぞれのガラス転移温度は好ましくは４８℃以下である。

【0161】

上記軟化点及び上記ガラス転移温度は以下のようにして測定される。

【0162】

得られた中間膜を温度２３℃、湿度３０％で１ヶ月以上、又は、１ヶ月保管した後に、中間膜が多層の場合は第１の層及び第３の層を剥がすことによって単離し、プレス成型機でプレス成型した測定対象物について、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」を用いて測定を行う。なお、中間膜が単層の場合は直径８ｍｍに切断し、測定を行う。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から－１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行う。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とする。１００℃からＴｇ（℃）の間の温度領域において損失正接の値が極小となる温度を軟化点とする。得られた中間膜を温度２３℃、湿度３０％で保管する期間は１ヶ月以上であれば特に限定されないが、１ヵ月であることが好ましい。また、測定対象物の厚みは特に限定されないが、例えば、厚みが３００～８００μｍの範囲内であることが好ましい。

【0163】

上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

【0164】

上記中間膜は、溶融押出成形により得られることが好ましい。

【0165】

上記中間膜の製造方法としては特に限定されない。上記中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。上記中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

【0166】

中間膜の製造効率が優れることから、上記第１の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第１の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第１の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。また、上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。

【0167】

上記中間膜の表面にエンボスを付与することが好ましい。上記中間膜の最表面の軟化点が高いと、エンボスを付与することが困難な場合や、合わせガラスの製造工程においてエンボスが潰れず、合わせガラスに発泡が生じる場合があるが、エンボスを付与する際に、中間膜の温度、プレス圧力、又は、エンボスロールの温度を適宜調整することにより、適切なエンボスを付与することができる。また、上記中間膜の最表面の軟化点が高いと、中間膜同士や、上記中間膜とガラス板との間における摩擦が生じにくくなるという問題があるが、適切なエンボスを付与することにより、上記の問題を解決することができる。

【0168】

（合わせガラス）
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

【0169】

図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

【0170】

中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第１の層１の外側の表面１ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

【0171】

図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

【0172】

図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

【0173】

中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

【0174】

このように、上記合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。上記合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。

【0175】

上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の双方が、ガラス板（第１のガラス板及び第２のガラス板）であることが好ましい。上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。

【0176】

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

【0177】

上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、更に好ましくは１．８ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材は平板ガラスであってもよく、湾曲ガラスであってもよいが、上記合わせガラス部材の厚みが、例えば、１．８ｍｍ以下である場合は、湾曲ガラスを用いることにより、合わせガラスの剛性を高めることができる。また、軟化点が高い中間膜は、湾曲ガラスの湾曲形状に一致させることが困難なことがあるが、中間膜にエンボスを付与することにより、湾曲ガラスの湾曲形状に中間膜を一致させることが容易になる。

【0178】

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。

【0179】

上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。

【0180】

透明性により一層優れた合わせガラスを得る観点からは、合わせガラスの上記可視光線透過率は、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０％以上である。合わせガラスの可視光線透過率は、ＪＩＳＲ３２１１（１９９８）に準拠して測定できる。本発明の合わせガラス用中間膜を、ＪＩＳＲ３２０８に準拠した、厚さ２ｍｍの２枚のグリーンガラス（熱線吸収板ガラス）の間に挟み込むことにより得られた合わせガラスの可視光線透過率は７０％以上であることが好ましい。可視光線透過率は、より好ましくは７５％以上である。

【0181】

以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

【0182】

（ポリビニルアセタール樹脂）
下記の表１～４に示すポリビニルアセタール樹脂を適宜用いた。用いたポリビニルアセタール樹脂では全て、アセタール化に、炭素数４のｎ－ブチルアルデヒドが用いられている。

【0183】

ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭＤ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳＫ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。

【0184】

（可塑剤）
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）

【0185】

（フィラー）
種類（１）（下記表において（１）と記載する）：ＮｉｐｇｅｌＡＺ２０１（シリカ粒子、東ソー・シリカ社製、ＢＥＴ法による比表面積３００ｍ^２／ｇ）
種類（２）（下記表において（２）と記載する）：ＡＥＲＯＳＩＬ３８０（シリカ粒子、日本アエロジル社製、ＢＥＴ法による比表面積３８０±３０ｍ^２／ｇ）
種類（３）（下記表において（３）と記載する）：ＮｉｐｇｅｌＡＺ２０４（シリカ粒子、東ソー・シリカ社製、ＢＥＴ法による比表面積３００ｍ^２／ｇ）
種類（４）（下記表において（４）と記載する）：ＳＹＬＹＳＩＡ３１０Ｐ（シリカ粒子、富士シリシア化学社製、ＢＥＴ法による比表面積３００ｍ^２／ｇ）

【0186】

（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）

【0187】

（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）

【0188】

（実施例１）
第１の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）３１重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。

【0189】

第２の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）６０重量部と、フィラー（ＮｉｐｇｅｌＡＺ２０１）２０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第２の層を形成するための組成物を得た。

【0190】

中間膜の作製：
第１の層及び第３の層を形成するための組成物と、第２の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第１の層（厚み３４０μｍ）／第２の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３４０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み７８０μｍ）を作製した。

【0191】

なお、共押出の条件は以下のとおりであった。共押出機に使用する金型出口と、金型に最も近い第１ロールの接触点との距離を１２ｃｍ、金型出口と第１ロールとの間の中間膜の線速を０．６ｍ／分、中間膜の温度を１７５℃となるように調整した。第１ロール及び第２ロール（冷却用ロール）を通過させることにより、中間膜の温度を２５℃に冷却した。更に、中間膜を、第３ロール（温度調整ロール）を通過させることにより、中間膜の温度が９０℃となるように調整し、１３５℃に温度調整された第４ロール（例えば、エンボス賦型用ロール）を通過させた。第３ロールに対する第４ロールの速度比を１．４５倍に調整した。第４ロールを通過した後に、中間膜を、第５ロール（冷却用ロール）を通過させることにより、中間膜の温度を２５℃に調整した後に、中間膜を線速０．９ｍ／分で芯に巻き取った。なお、中間膜を芯に巻き取る前に、ＴＤ方向の長さが１５０ｃｍであった中間膜のそれぞれの端部を、それぞれの端部から２５ｃｍ切断し、ＴＤ方向の長さが１００ｃｍである中間膜を芯に巻き取った。

【0192】

（実施例２～４）
第１の層及び第３の層を形成するための組成物、第２の層を形成するための組成物の配合成分の種類及び配合量、並びに、第１の層、第２の層及び第３の層の厚みを下記の表１に示すように設定し、第１の層、第２の層及び第３の層の厚みを下記の表１に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を作製した。

【0193】

（比較例１）
第３ロールを中間膜が通過した際に、中間膜の温度が１００℃となるように調整し、第３ロールに対する第４ロールの速度比を１．４８倍とした以外は実施例１と同様の条件で中間膜を得た。

【0194】

（実施例５～１５、２１～２６）
第１の層及び第３の層を形成するための組成物、第２の層を形成するための組成物の配合成分の種類及び配合量、並びに、第１の層、第２の層及び第３の層の厚みを下記の表２～４に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜を作製した。なお、共押出の条件は、実施例１と同じである。

【0195】

（実施例１６～２０）
第１の層及び第３の層を形成するための組成物、第２の層を形成するための組成物の配合成分の種類及び配合量を下記の表３～４に示すように設定し、中間膜を作製するための組成物を作製した。

【0196】

なお、共押出の条件は以下のとおりとし、第１の層、第２の層及び第３の層の厚みを下記の表３～４に示すように設定した中間膜を作製した。共押出機に使用する金型出口と、金型に最も近い第１ロールの接触点との距離を１２ｃｍ、金型出口と第１ロールとの間の中間膜の線速を０．６ｍ／分、中間膜の温度を１７５℃となるように調整した。第１ロール及び第２ロール（冷却用ロール）を通過させることにより、中間膜の温度を２５℃に冷却した。更に、中間膜を、第３ロール（温度調整ロール）を通過させることにより、中間膜の温度が９０℃となるように調整し、１３５℃に温度調整された第４ロール（例えば、エンボス賦型用ロール）を通過させた。第３ロールに対する第４ロールの速度比を１．２倍に調整した。第４ロールを通過した後に、中間膜を、第５ロール（冷却用ロール）を通過させることにより、中間膜の温度を２５℃に調整した後に、第５ロールを通過した後に、中間膜を１１０℃で２分間アニールした。中間膜を線速０．７ｍ／分で芯に巻き取った。なお、中間膜を芯に巻き取る前に、ＴＤ方向の長さが１５０ｃｍであった中間膜のそれぞれの端部を、それぞれの端部から２５ｃｍ切断し、ＴＤ方向の長さが１００ｃｍである中間膜を芯に巻き取った。

【0197】

なお、表１～４では、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の含有量の記載を省略した。実施例２～２６及び比較例１では、第１の層及び第３の層を形成するための組成物において、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、実施例１と同じ紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を０．２重量部で配合し、第２の層を形成するための組成物において、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、実施例１と同じ紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を０．２重量部で配合した。

【0198】

（評価）
（１）軟化点及びガラス転移温度
得られた中間膜を温度２３℃、湿度３０％で１ヶ月間保管した後に、表面層（第１の層及び第３の層）を剥がすことによって単離し、プレス成型機でプレス成型した測定対象物について、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製「ＡＲＥＳ－Ｇ２」を用いて測定を行った。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から－１０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定した。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。また、１００℃からＴｇ（℃）の間の温度領域において損失正接の値が極小となる温度を軟化点とした。なお、単離された表面層をプレス成型機でプレス成型する際に測定対象物の厚みを８００μｍに制御しても同様の結果が得られた。

【0199】

（２）熱収縮率
上述した方法により、ＴＤ方向の一端から内側に向かって０．０５Ｘの距離部分である５ｃｍ角の部分の中間膜Ａ１（試験片）、ＴＤ方向の他端から内側に向かって０．０５Ｘの距離部分である５ｃｍ角の部分の中間膜Ａ２（試験片）、及び、中間膜のＴＤ方向の一端及び他端のそれぞれから内側に向かって０．５Ｘの距離部分である５ｃｍ角の部分の中間膜Ａ３（試験片）を得て、上述した方法により熱収縮率を測定した。

【0200】

（３）空隙の形成
得られた中間膜を、２枚のクリアガラス（縦２．５ｃｍ×横３０．５ｃｍ×厚み２ｍｍ）（縦方向が中間膜のＭＤ方向に対応）の間に挟み込み、積層体を得た。中間膜のトリム部分が５ｍｍとなるように、中間膜を切断した。このとき、２枚のクリアガラスと中間膜との中心、縦方向（ＭＤ方向）及び横方向（ＴＤ方向）は揃っていた。なお、得られた中間膜のＴＤ方向における中心部分が、２枚のクリアガラスの横方向の中心部分と一致するように積層した。次に、中間膜を切断した後の積層体を、ニッパーロール法により、８０℃で２分間加熱して、予備圧着した。予備圧着後に、積層体をオートクレーブに入れ、通常のオートクレーブ条件で、合わせガラスを得た。得られた合わせガラスの角部分を観察して、中間膜が欠けた空隙の形成を下記の基準で判定した。

【0201】

［空隙の形成の判定基準］
○：合わせガラスの角部分に空隙がない
×：合わせガラスの角部分の少なくとも１か所に空隙がある

【0202】

詳細及び結果を下記の表１～４に示す。なお、下記の表１～４では、ポリビニルアセタール樹脂、可塑剤及びフィラー以外の配合成分の記載は省略した。

【0203】

【表1】