特許 7027836 電極の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-02-21

(45)【発行日】2022-03-02

(54)【発明の名称】電極の製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 4/1395 20100101AFI20220222BHJP

【ＦＩ】

H01M4/1395

【請求項の数】 4

(21)【出願番号】P 2017223921

(22)【出願日】2017-11-21

(65)【公開番号】P2019096437

(43)【公開日】2019-06-20

【審査請求日】2020-08-21

(73)【特許権者】

【識別番号】000003218

【氏名又は名称】株式会社豊田自動織機

(74)【代理人】

【識別番号】100105957

【弁理士】

【氏名又は名称】恩田 誠

(74)【代理人】

【識別番号】100068755

【弁理士】

【氏名又は名称】恩田 博宣

(72)【発明者】

【氏名】濱口 陽平

(72)【発明者】

【氏名】山口 祐良

(72)【発明者】

【氏名】塩野 憲太朗

(72)【発明者】

【氏名】衣川 達哉

(72)【発明者】

【氏名】河端 栄克

(72)【発明者】

【氏名】木下 恭一

【審査官】鈴木 雅雄

(56)【参考文献】

【文献】特開２００２－０５０４００（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－１０３５０３（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｍ ４／１３９５

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

集電体、及び前記集電体の片面又は両面に存在する活物質層を有する電極材料と、ベースフィルム、及び前記ベースフィルムの片面に存在するとともに前記活物質層よりも外形の大きいリチウム箔を有する層状シートとを、前記活物質層と前記リチウム箔とが対向し、かつ前記リチウム箔の外形を形成する縁部が前記活物質層の外形を形成する縁部の外側に位置するように重ねて配置する配置工程と、
弾性変形可能であり、前記活物質層よりも外形の大きい一対の加圧部材によって、前記層状シート及び前記電極材料を加圧する加圧工程と、
前記電極材料から前記ベースフィルムを剥離する剥離工程と、
を備え、
前記加圧工程において、前記一対の加圧部材の外形を形成する縁部は、前記リチウム箔の縁部よりも内側に位置する前記活物質層の縁部よりも外側に位置し、前記層状シート及び前記電極材料を加圧した状態で、前記一対の加圧部材に接続された超音波装置によって、前記電極材料及び前記層状シートが重ねられた方向に前記一対の加圧部材を振動させて、前記リチウム箔における前記活物質層と対向する側の面に前記活物質層の縁部に沿った切欠を形成することを特徴とする電極の製造方法。

【請求項2】

前記活物質層及び前記リチウム箔は矩形状であり、
前記加圧部材はそれぞれ、前記層状シート又は前記電極材料と対向し、かつ前記活物質層よりも外形の大きい矩形状の加圧面を備え、
前記配置工程において、前記リチウム箔の各縁部は、前記活物質層の各縁部よりも外側に位置し、
前記加圧工程において、前記加圧部材の加圧面の外形を形成する各縁部は、前記活物質層の各縁部よりも外側に位置する請求項１に記載の電極の製造方法。

【請求項3】

前記加圧部材はそれぞれ、弾性変形可能であり、回転する筒状の本体部と、前記本体部よりも硬質であり、前記本体部の外周面に前記本体部の周方向に間隔を空けて存在する複数の硬質部とを有するロール状であり、
前記本体部の軸方向において、前記複数の硬質部の少なくとも一部は、前記活物質層の縁部に沿うように配置される請求項１に記載の電極の製造方法。

【請求項4】

前記一対の加圧部材は、前記層状シート及び前記電極材料に加える圧力が大きくなるような互いに近付く方向への移動と、前記層状シート及び前記電極材料に加える圧力が小さくなるような互いに遠ざかる方向への移動を繰り返すように振動する請求項１に記載の電極の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、集電体と、集電体の両面又は片面に存在する活物質層と、活物質層の表面に存在するドープ層とを有する電極の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

蓄電装置としての二次電池に使用される電極は、集電体と、集電体の両面又は片面に存在する活物質層と、活物質層の表面に存在するドープ層とを有する。このような電極の製造方法は、集電体、及び集電体の両面又は片面に存在する活物質層を有する電極材料を製造する工程と、電極材料の活物質層の表面にリチウム箔を貼り付けてドープ層を形成する工程とを有する。

【0003】

特許文献１には、ドープ層を形成する方法が開示されている。ドープ層の形成には、シート状のベースフィルムと、ベースフィルムの片面に存在するリチウム箔とを有する層状シートが用いられる。ドープ層の形成方法は、電極材料と層状シートとを、リチウム箔と活物質層とが対向するように重ねて配置する配置工程と、層状シート及び電極材料を加圧し、リチウム箔と活物質層との密着性を向上させる加圧工程と、電極材料からベースフィルムを剥離する剥離工程とを備える。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】特開平１０－２８９７０８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

ところで、リチウム箔の外形が活物質層の外形より大きい場合、リチウム箔は、厚さ方向から見たとき、活物質層と重なる重なり部と、活物質層の縁部からはみ出すはみ出し部とを有する。はみ出し部は、剥離工程においてベースフィルムとともに電極材料から除去される。このとき、はみ出し部は、活物質層の縁部に沿って重なり部から分断されないまま電極材料から除去されることがある。例えば、リチウム箔の重なり部の一部がはみ出し部とともに除去されると、活物質層の表面の一部にドープ層が形成されない部分が生じることになり好ましくない。

【0006】

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、その目的は、活物質層の縁部に沿ってリチウム箔のはみ出し部を除去できる電極の製造方法を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0007】

上記問題点を解決するための電極の製造方法は、集電体、及び前記集電体の片面又は両面に存在する活物質層を有する電極材料と、ベースフィルム、及び前記ベースフィルムの片面に存在するとともに前記活物質層よりも外形の大きいリチウム箔を有する層状シートとを、前記活物質層と前記リチウム箔とが対向し、かつ前記リチウム箔の外形を形成する縁部が前記活物質層の外形を形成する縁部の外側に位置するように重ねて配置する配置工程と、弾性変形可能であり、前記活物質層よりも外形の大きい一対の加圧部材によって、前記層状シート及び前記電極材料を加圧する加圧工程と、前記電極材料から前記ベースフィルムを剥離する剥離工程と、を備え、前記加圧工程において、前記一対の加圧部材の外形を形成する縁部は、前記リチウム箔の縁部よりも内側に位置する前記活物質層の縁部よりも外側に位置し、前記層状シート及び前記電極材料を加圧した状態で、前記電極材料及び前記層状シートが重ねられた方向に前記一対の加圧部材を振動させて、前記リチウム箔における前記活物質層と対向する側の面に前記活物質層の縁部に沿った切欠を形成することを要旨とする。

【0008】

これによれば、配置工程により、リチウム箔には、活物質層と重なる重なり部と、活物質層の縁部からはみ出したはみ出し部とが形成される。また、加圧工程において、一対の加圧部材には、活物質層の縁部からはみ出した余剰部が形成される。そして、層状シート及び電極材料を加圧した状態で一対の加圧部材を振動させると、加圧部材の余剰部とともにリチウム箔が撓むことで、リチウム箔における活物質層と対向する側の面には、活物質層の縁部に沿って応力が集中する。これにより、リチウム箔における活物質層と対向する側の面には、活物質層の縁部に沿った切欠が形成される。その後、電極材料からベースフィルムを剥離することで、リチウム箔のはみ出し部は、切欠に沿って重なり部から分断され、ベースフィルムとともに電極材料から除去される。よって、活物質層の縁部に沿ってリチウム箔のはみ出し部を除去できる。

【0009】

また、上記電極の製造方法について、前記活物質層及び前記リチウム箔は矩形状であり、前記加圧部材はそれぞれ、前記層状シート又は前記電極材料と対向し、かつ前記活物質層よりも外形の大きい矩形状の加圧面を備え、前記配置工程において、前記リチウム箔の各縁部は、前記活物質層の各縁部よりも外側に位置し、前記加圧工程において、前記加圧部材の加圧面の外形を形成する各縁部は、前記活物質層の各縁部よりも外側に位置するのが好ましい。

【0010】

これによれば、一度の加圧工程でリチウム箔に活物質層の各縁部に沿う４本の切欠を形成できる。
また、上記電極の製造方法について、前記配置工程において、前記電極材料は、２枚の前記層状シートによって挟まれ、前記加圧工程において、一方の前記層状シートのリチウム箔における前記活物質層と対向する側の面と他方の前記層状シートのリチウム箔における前記活物質層と対向する側の面との間に、前記活物質層の縁部に沿うように、円柱状の棒材を配置するのが好ましい。

【0011】

これによれば、層状シート及び電極材料を加圧した状態で一対の加圧部材を振動させると、加圧部材の余剰部とともにリチウム箔が撓むことで、リチウム箔における活物質層と対向する側の面には、電極材料及び層状シートが重ねられた方向における棒材の端部に沿って応力が集中する。これにより、リチウム箔における活物質層と対向する側の面には、活物質層の縁部に沿った切欠が形成される。この場合、棒材の端部に応力が集中するため、活物質層の角部のみに応力が集中することによる活物質層の脱落を抑制できる。

【0012】

また、上記電極の製造方法について、前記加圧部材はそれぞれ、弾性変形可能であり、回転する筒状の本体部と、前記本体部よりも硬質であり、前記本体部の外周面に前記本体部の周方向に間隔を空けて存在する複数の硬質部とを有するロール状であり、前記本体部の軸方向において、前記複数の硬質部の少なくとも一部は、前記活物質層の縁部に沿うように配置されるのが好ましい。

【0013】

これによれば、リチウム箔において加圧部材の硬質部と対向する部分に形成される切欠の深さは、加圧部材の本体部と対向する部分に形成される切欠の深さと比較して深くなる。このため、切欠の深さが深いところと浅いところとは、活物質層の縁部に沿って交互に存在する。この場合、深さが同じ切欠が活物質層の縁部に沿って形成される場合と比較して、リチウム箔のはみ出し部を切欠に沿って重なり部から分断することがより容易になる。

【発明の効果】

【0014】

本発明によれば、活物質層の縁部に沿ってリチウム箔のはみ出し部を除去できる。

【図面の簡単な説明】

【0015】

【図1】負極電極の斜視図。

【図2】層状シートの斜視図。

【図3】（ａ）は第１の実施形態の配置工程を示す斜視図、（ｂ）は第１の実施形態の配置工程を示す側面図。

【図4】（ａ）は第１の実施形態の加圧工程を示す平面図、（ｂ）は第１の実施形態の加圧工程を示す底面図。

【図5】（ａ），（ｃ）は第１の実施形態の加圧工程を示す断面図、（ｂ）は（ａ）の部分拡大図、（ｄ）は（ｃ）の部分拡大図。

【図6】第１の実施形態の剥離工程を示す斜視図。

【図7】第２の実施形態の加圧工程を示す断面図。

【図8】（ａ）は第２の実施形態の加圧工程を示す断面図、（ｂ）は（ａ）の部分拡大図。

【図9】（ａ）は第２の実施形態の加圧工程を示す断面図、（ｂ）は（ａ）の部分拡大図。

【図10】第２の実施形態の加圧ロールを示す斜視図。

【図11】加圧工程の別例を示す断面図。

【発明を実施するための形態】

【0016】

（第１の実施形態）
以下、電極の製造方法を具体化した第１の実施形態を図１～図６にしたがって説明する。

【0017】

本実施形態の製造方法によって製造される電極は、蓄電装置としての二次電池に使用される。二次電池は、図示しないが、外観が角型をなす角型電池であり、リチウムイオン二次電池である。この二次電池は、ケース内に電極組立体を備える。電極組立体は、複数の正極電極と複数の負極電極とを備える。電極組立体は、正極電極と負極電極とが両者の間をセパレータで絶縁した状態で交互に積層されて構成されている。以下、負極電極を例に説明する。

【0018】

図１に示すように、電極としての負極電極１０は、矩形シート状の集電体１１と、集電体１１の両面に存在する矩形状の活物質層１２と、活物質層１２の表面全体を覆うドープ層１５とを備える。集電体１１は、例えば銅箔である。集電体１１の一方の面に存在する活物質層１２を第１活物質層１２ａとし、集電体１１の他方の面に存在する活物質層１２を第２活物質層１２ｂとする。第１活物質層１２ａにおいて、集電体１１の一方の面と対向する面を第１主面Ａ１とし、第１活物質層１２ａの厚さ方向で第１主面Ａ１と反対側の面を第２主面Ａ２とし、第１活物質層１２ａの厚みを構成する面を側面Ｂとする。第１活物質層１２ａは、第２主面Ａ２と側面Ｂとによって形成される角部１２ｃを備える。同様に、第２活物質層１２ｂにおいて、集電体１１の他方の面と対向する面を第１主面Ａ１とし、第２活物質層１２ｂの厚さ方向で第１主面Ａ１と反対側の面を第２主面Ａ２とし、第２活物質層１２ｂの厚みを構成する面を側面Ｂとする。第２活物質層１２ｂは、第２主面Ａ２と側面Ｂとによって形成される角部１２ｃを備える。負極電極１０は、その一辺に沿って活物質層１２が存在せず、集電体１１が露出した未塗工部１３を有する。そして、負極電極１０において、未塗工部１３の一部には、負極タブ１４が突出する状態に存在する。

【0019】

負極電極１０の製造方法は、長尺帯状の集電体１１の両面に活物質層１２（第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂ）を形成する工程を備える。活物質層１２は、長尺帯状の集電体１１に対し、活物質、導電剤、溶媒、及びバインダを混合したペースト状の活物質合剤を塗布して乾燥させた後、プレスすることで所定の活物質密度まで上げることで形成される。また、負極電極１０の製造方法は、第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂが形成された集電体１１を負極電極１０の形状に切断し、図３（ａ）に示す電極材料１６を形成する工程を備える。電極材料１６において、第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂの外形を形成する縁部のうち、長手方向に沿う縁部を長縁部ＥＬとし、短手方向に沿う縁部を短縁部ＥＳとする。また、負極電極１０の製造方法は、電極材料１６の第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂの第２主面Ａ２にリチウム箔を貼り付けてドープ層１５を形成する工程を備える。ドープ層１５を形成する工程には、層状シートが用いられる。

【0020】

図２に示すように、層状シート２０は、矩形シート状のベースフィルム２１と、ベースフィルム２１の片面に存在する矩形シート状のリチウム箔２２とを備える。本実施形態のリチウム箔２２の厚みは５μｍであり、第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂの第２主面Ａ２に貼り付けられるリチウム箔２２の厚みとして要求される１～２０μｍを満たす。リチウム箔２２の長手方向及び短手方向は、ベースフィルム２１の長手方向及び短手方向と一致する。リチウム箔２２の長手方向の寸法は、電極材料１６の活物質層１２の長手方向の寸法よりも大きく、ベースフィルム２１の長手方向の寸法よりも小さい。また、リチウム箔２２の短手方向の寸法は、電極材料１６の活物質層１２の短手方向の寸法よりも大きく、ベースフィルム２１の短手方向の寸法よりも小さい。つまり、リチウム箔２２の外形は、電極材料１６の活物質層１２の外形よりも大きく、ベースフィルム２１の外形よりも小さい。リチウム箔２２の外形を形成する縁部のうち、長手方向に沿う一対の縁部を長縁部Ｌ１とし、短手方向に沿う一対の縁部を短縁部Ｓ１とする。

【0021】

ここで、層状シート２０の製造方法について説明する。
まず、後にベースフィルム２１となり得る矩形シート状の第１フィルムと、後にベースフィルム２１となり得る矩形シート状の第２フィルムとによって、後にリチウム箔２２となり得る矩形シート状のリチウム箔前駆体を挟む。リチウム箔前駆体の厚みは、例えば２０μｍである。次に、一対の加圧ロール間を、第１フィルム、第２フィルム、及びリチウム箔前駆体を通過させ、リチウム箔前駆体を圧延する。これにより、リチウム箔前駆体は、５μｍまで圧延されてリチウム箔２２となる。なお、本実施形態のリチウム箔２２は、リチウム箔前駆体が長手方向に沿う方向に圧延されることで形成される。そして、リチウム箔及び第１フィルムから、第２フィルムを剥離する。これにより、第１フィルムがベースフィルム２１になり、ベースフィルム２１と、ベースフィルム２１の片面に存在するリチウム箔２２とを有する層状シート２０が完成する。層状シート２０のリチウム箔２２において、ベースフィルム２１と対向する面を第１面２２ａとし、リチウム箔２２の厚さ方向において第１面２２ａと反対側の面を第２面２２ｂとする。

【0022】

次に、層状シート２０を用いて、電極材料１６の活物質層１２の第２主面Ａ２にドープ層１５を形成する工程について説明する。ドープ層１５を形成する工程は、配置工程、加圧工程、及び剥離工程を含む。電極材料１６の第１活物質層１２ａの第２主面Ａ２にドープ層１５を形成するのに用いられる層状シート２０を第１層状シート２０ａとし、第２活物質層１２ｂの第２主面Ａ２にドープ層１５を形成するのに用いられる層状シート２０を第２層状シート２０ｂとする。

【0023】

図３（ａ）及び図３（ｂ）に示すように、電極材料配置工程は、第１層状シート２０ａと第２層状シート２０ｂとの間に電極材料１６を配置する工程である。なお、図３（ａ）では、第１層状シート２０ａのみを図示し、第２層状シート２０ｂの図示を省略している。

【0024】

第１層状シート２０ａと電極材料１６とは、リチウム箔２２の第２面２２ｂと第１活物質層１２ａの第２主面Ａ２とが対向するように重ねて配置される。電極材料１６の長手方向及び短手方向は、第１層状シート２０ａの長手方向及び短手方向と一致する。リチウム箔２２の長縁部Ｌ１及び短縁部Ｓ１は、第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳよりも１～２ｍｍ程度外側に位置する。換言すると、第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳは、リチウム箔２２の長縁部Ｌ１及び短縁部Ｓ１よりも内側に位置する。よって、リチウム箔２２は、厚さ方向から見たとき、電極材料１６の第１活物質層１２ａと重なる重なり部２３と、電極材料１６の第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳからはみ出したはみ出し部２４とを備える。重なり部２３の第２面２２ｂは、第１活物質層１２ａの第２主面Ａ２と対向し、はみ出し部２４の第２面２２ｂは、第２層状シート２０ｂのリチウム箔２２の第２面２２ｂと対向する。

【0025】

同様に、第２層状シート２０ｂと電極材料１６とは、リチウム箔２２の第２面２２ｂと第２活物質層１２ｂの第２主面Ａ２とが対向するように重ねて配置される。電極材料１６の長手方向及び短手方向は、第２層状シート２０ｂの長手方向及び短手方向と一致する。リチウム箔２２の長縁部Ｌ１及び短縁部Ｓ１は、第２活物質層１２ｂの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳよりも１～２ｍｍ程度外側に位置する。換言すると、第２活物質層１２ｂの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳは、リチウム箔２２の長縁部Ｌ１及び短縁部Ｓ１よりも内側に位置する。よって、リチウム箔２２は、厚さ方向から見たとき、電極材料１６の第２活物質層１２ｂと重なる重なり部２３と、電極材料１６の第２活物質層１２ｂの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳからはみ出したはみ出し部２４とを備える。重なり部２３の第２面２２ｂは、第２活物質層１２ｂの第２主面Ａ２と対向し、はみ出し部２４の第２面２２ｂは、第１層状シート２０ａのリチウム箔２２の第２面２２ｂと対向する。

【0026】

以下、第１層状シート２０ａ、第１層状シート２０ａに重ねられた電極材料１６、及び電極材料１６に重ねられた第２層状シート２０ｂをまとめて電極複合体Ｗとする。また、第１層状シート２０ａ、電極材料１６、及び第２層状シート２０ｂが重ねられた方向を上下方向とする。電極複合体Ｗにおいて、第１層状シート２０ａが上側であり、第２層状シート２０ｂが下側である。

【0027】

図５（ａ）及び図５（ｃ）に示すように、加圧工程は、電極複合体Ｗを加圧する工程である。加圧工程には、電極複合体Ｗを加圧するプレス装置５０が用いられる。
プレス装置５０は、真空プレス装置である。プレス装置５０は、上下方向に対をなす直方体状の第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２を備える。第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２はそれぞれ、デュロメータ硬さ６０～９０の硬質ゴム製であり、弾性変形可能である。デュロメータ硬さは、新ＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｋ６２５３－３：２０１２ 加硫ゴム及び熱可塑性ゴム－硬さの求め方－第３部：デュロメータ硬さ）に基づく「デュロメータ」を計測器に用いた方法で計測される。

【0028】

図４（ａ）、図５（ａ）、及び図５（ｃ）に示すように、第１加圧部材５１は、電極複合体Ｗの上側に配置される。第１加圧部材５１は、電極複合体Ｗを加圧する加圧面としての下面５１ａを備える。下面５１ａの長手方向及び短手方向の寸法は、第１活物質層１２ａの長手方向及び短手方向の寸法よりも大きい。つまり、第１加圧部材５１の下面５１ａの外形は、第１活物質層１２ａの外形よりも大きい。下面５１ａの外形を形成する縁部のうち、長手方向に沿う一対の縁部を長縁部Ｌ２とし、短手方向に沿う一対の縁部を短縁部Ｓ２とする。

【0029】

図４（ｂ）、図５（ａ）、及び図５（ｃ）に示すように、第２加圧部材５２は、電極複合体Ｗの下側に配置される。第２加圧部材５２は、電極複合体Ｗを加圧する加圧面としての上面５２ａを備える。上面５２ａの長手方向及び短手方向の寸法は、第２活物質層１２ｂの長手方向の寸法よりも大きい。つまり、第２加圧部材５２の上面５２ａの外形は、第２活物質層１２ｂの外形よりも大きい。上面５２ａの外形を形成する縁部のうち、長手方向に沿う縁部を長縁部Ｌ２とし、短手方向に沿う縁部を短縁部Ｓ２とする。

【0030】

プレス装置５０は、第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２に接続された超音波装置５３を備える。第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２は、電極複合体Ｗを加圧した状態で、超音波装置５３により上下方向に振動する。すなわち、第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２は、電極複合体Ｗを加圧した状態で、第１層状シート２０ａ、電極材料１６、及び第２層状シート２０ｂが重ねられた方向に振動する。

【0031】

第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２が電極複合体Ｗを加圧した状態で上下方向に振動することにより、第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２が電極複合体Ｗに加える圧力は、１ｋ～５０００ｋ［Ｎ］の範囲で変化する。

【0032】

第１加圧部材５１が上下方向の上側から下側に向けて移動するとき、第２加圧部材５２は上下方向の下側から上側に向けて移動する。すなわち、第１加圧部材５１と第２加圧部材５２とは互いに近付くように移動する。このとき、第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２が電極複合体Ｗに加える圧力は大きくなる。一方、第１加圧部材５１が上下方向の下側から上側に向けて移動するとき、第２加圧部材５２は上下方向の上側から下側に向けて移動する。すなわち、第１加圧部材５１と第２加圧部材５２とは互いに遠ざかるように移動する。このとき、第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２が電極複合体Ｗに加える圧力は小さくなる。

【0033】

なお、第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２が電極複合体Ｗに加える最大圧力が５０００ｋＮを超えると、活物質層１２の形成時の圧力よりも高くなることで活物質層１２における活物質密度が高くなり、負極電極１０の寿命が低下する虞がある。また、集電体１１が引き延ばされ、負極電極１０が破れる虞がある。一方、第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２に加える最小圧力が１ｋＮ未満になると、電極複合体Ｗの加圧が十分でなくなることで、電極材料１６の活物質層１２に対して層状シート２０のリチウム箔２２が位置ずれする虞がある。

【0034】

加圧工程では、第１加圧部材５１と第２加圧部材５２との間に電極複合体Ｗを配置する。このとき、第１加圧部材５１は、下面５１ａが第１層状シート２０ａのベースフィルム２１と対向するように配置される。第２加圧部材５２は、上面５２ａが第２層状シート２０ｂのベースフィルム２１と対向するように配置される。また、第１加圧部材５１は、下面５１ａの長縁部Ｌ２及び短縁部Ｓ２が第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳよりも外側に位置するように配置される。第２加圧部材５２は、上面５２ａの長縁部Ｌ２及び短縁部Ｓ２が第２活物質層１２ｂの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳよりも外側に位置するように配置される。よって、第１加圧部材５１は、電極材料１６の第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳからはみ出した余剰部５１ｂを備える。第２加圧部材５２は、電極材料１６の第２活物質層１２ｂの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳからはみ出した余剰部５２ｂを備える。

【0035】

次に、第１加圧部材５１を下降させるとともに第２加圧部材５２を上昇させることによって電極複合体Ｗを加圧する。第１層状シート２０ａのリチウム箔２２の重なり部２３の第２面２２ｂは、電極材料１６の第１活物質層１２ａの第２主面Ａ２に対して押圧される。これにより、リチウム箔２２の重なり部２３の第２面２２ｂと、第１活物質層１２ａの第２主面Ａ２との密着性が向上する。同様に、第２層状シート２０ｂのリチウム箔２２の重なり部２３の第２面２２ｂは、電極材料１６の第２活物質層１２ｂの第２主面Ａ２に対して押圧される。これにより、リチウム箔２２の重なり部２３の第２面２２ｂと、第２活物質層１２ｂの第２主面Ａ２との密着性が向上する。なお、第１及び第２層状シート２０ａ，２０ｂのリチウム箔２２のはみ出し部２４は、リチウム箔２２同士の間に電極材料１６が存在していないため、活物質層１２の第２主面Ａ２に対して押圧されない。

【0036】

また、加圧工程では、電極複合体Ｗを加圧した状態で第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２を振動させる。すると、第１加圧部材５１の余剰部５１ｂとともに第１層状シート２０ａのリチウム箔２２が撓み、リチウム箔２２の第２面２２ｂには、第１活物質層１２ａの角部１２ｃに沿って応力が集中する。これにより、図５（ｂ）及び図５（ｄ）に示すように、第１層状シート２０ａのリチウム箔２２の第２面２２ｂには、第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳに沿った切欠２５が形成される。切欠２５は、リチウム箔２２の重なり部２３とはみ出し部２４との境界と一致する。切欠２５は、図５（ｄ）に示すように第１活物質層１２ａの一対の長縁部ＥＬに沿って形成される一対の長側切欠２５ａと、図５（ｂ）に示すように第１活物質層１２ａの一対の短縁部ＥＳに沿って形成される一対の短側切欠２５ｂとを有する。

【0037】

また、第２加圧部材５２の余剰部５２ｂとともに第２層状シート２０ｂのリチウム箔２２が撓み、リチウム箔２２の第２面２２ｂには、第２活物質層１２ｂの角部１２ｃに沿って応力が集中する。これにより、図５（ｂ）及び図５（ｄ）に示すように、第２層状シート２０ｂのリチウム箔２２の第２面２２ｂには、第２活物質層１２ｂの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳに沿った切欠２５が形成される。切欠２５は、リチウム箔２２の重なり部２３とはみ出し部２４との境界と一致する。切欠２５は、図５（ｄ）に示すように第２活物質層１２ｂの一対の長縁部ＥＬに沿って形成される一対の長側切欠２５ａと、図５（ｂ）に示すように第２活物質層１２ｂの一対の短縁部ＥＳに沿って形成される一対の短側切欠２５ｂとを有する。

【0038】

剥離工程は、電極材料１６から層状シート２０のベースフィルム２１を剥離する工程である。第１層状シート２０ａのベースフィルム２１の長手方向の一端部を把持し、長手方向の他端部側に折り返すように移動させる。同様に、第２層状シート２０ｂのベースフィルム２１の長手方向の一端部を把持し、長手方向の他端側に折り返すように移動させる。つまり、第１層状シート２０ａ及び第２層状シート２０ｂのベースフィルム２１は、リチウム箔前駆体が圧延された方向に沿う方向に剥離される。

【0039】

図６に示すように、第１層状シート２０ａ及び第２層状シート２０ｂのベースフィルム２１は、電極材料１６から剥離される。なお、図６では、第１層状シート２０ａを図示し、第２層状シート２０ｂの図示を省略している。このとき、リチウム箔２２のはみ出し部２４は、切欠２５に沿って重なり部２３から分断され、ベースフィルム２１とともに電極材料１６から除去される。一方、リチウム箔２２の重なり部２３は、電極材料１６の第１及び第２活物質層１２ａの第２主面Ａ２に貼り付けられている。これにより、第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂの第２主面Ａ２にドープ層１５が形成され、負極電極１０が完成する。

【0040】

次に、第１の実施形態の効果について作用とともに記載する。
（１）第１層状シート２０ａのリチウム箔２２は、第１活物質層１２ａよりも外形が大きい。このため、配置工程により、リチウム箔２２には、厚さ方向から見たとき第１活物質層１２ａと重なる重なり部２３と、第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳからはみ出したはみ出し部２４とが形成される。また、加圧工程において、第１加圧部材５１には、第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳからはみ出した余剰部５１ｂが形成される。そして、電極複合体Ｗを加圧した状態で第１加圧部材５１を振動させると、第１加圧部材５１の余剰部５１ｂとともにリチウム箔２２が撓み、リチウム箔２２の第２面２２ｂには、第１活物質層１２ａの角部１２ｃに沿って応力が集中する。これにより、リチウム箔２２の第２面２２ｂには、第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳに沿った切欠２５が形成される。その後、電極材料１６からベースフィルム２１を剥離することで、リチウム箔２２のはみ出し部２４は、切欠２５に沿って重なり部２３から分断され、ベースフィルム２１とともに電極材料１６から除去される。よって、第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳに沿ってリチウム箔２２のはみ出し部２４を除去できる。第２層状シート２０ｂのリチウム箔２２についても同様に、第２活物質層１２ｂの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳに沿ってリチウム箔２２のはみ出し部２４を除去できる。

【0041】

（２）第１層状シート２０ａのリチウム箔２２の長縁部Ｌ１及び短縁部Ｓ１は、第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳよりも外側に位置する。また、第１加圧部材５１の下面５１ａの長縁部Ｌ２及び短縁部Ｓ２は、第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬ及び短縁部ＥＳよりも外側に位置する。よって、一度の加圧工程でリチウム箔２２の第２面２２ｂに４本の切欠２５（一対の長側切欠２５ａ及び一対の短側切欠２５ｂ）を形成できる。第２層状シート２０ｂのリチウム箔２２についても同様である。

【0042】

（第２の実施形態）
以下、電極の製造方法を具体化した第２の実施形態を図７～図１０にしたがって説明する。なお、配置工程については、第１の実施形態と同様であるため、説明を省略する。

【0043】

図７、図８（ａ）、及び図９（ａ）に示すように、加圧工程を行うプレス装置６０は、上下方向に対をなす加圧部材としての円筒状の第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２を備える。第１加圧ロール６１は、電極複合体Ｗの上側に配置され、第２加圧ロール６２は、電極複合体Ｗの下側に配置される。第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２の軸方向は、電極複合体Ｗの短手方向と一致する。第１加圧ロール６１の軸方向の寸法は、第１活物質層１２ａの短手方向の寸法よりも大きく、第２加圧ロール６２の軸方向の寸法は、第２活物質層１２ｂの短手方向の寸法よりも大きい。

【0044】

第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２は、回転軸６３によって回転可能に支持され、図示しないモータによって回転する。第１加圧ロール６１の回転方向は、第２加圧ロール６２の回転方向と逆方向である。第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２は、回転することで電極複合体Ｗを長手方向に搬送する。

【0045】

プレス装置６０は、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２に接続された超音波装置６４を備える。第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２は、電極複合体Ｗを加圧した状態で、超音波装置６４により上下方向に振動する。すなわち、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２は、電極複合体Ｗを加圧した状態で、第１層状シート２０ａ、電極材料１６、及び第２層状シート２０ｂが重ねられた方向に振動する。

【0046】

第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２が電極複合体Ｗを加圧した状態で上下方向に振動することにより、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２が電極複合体Ｗに加える圧力は、１００～１６０００［Ｎ／ｃｍ］の範囲で変化する。

【0047】

第１加圧ロール６１が上下方向の上側から下側に向けて移動するとき、第２加圧ロール６２は上下方向の下側から上側に向けて移動する。すなわち、第１加圧ロール６１と第２加圧ロール６２とは互いに近付くように移動する。このとき、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２が電極複合体Ｗに加える圧力は大きくなる。一方、第１加圧ロール６１が上下方向の下側から上側に向けて移動するとき、第２加圧ロール６２は上下方向の上側から下側に向けて移動する。すなわち、第１加圧ロール６１と第２加圧ロール６２とは互いに遠ざかるように移動する。このとき、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２が電極複合体Ｗに加える圧力は小さくなる。

【0048】

なお、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２が電極複合体Ｗに加える最大圧力が１６０００［Ｎ／ｃｍ］を超えると、活物質層１２の形成時の圧力よりも高くなることで活物質層１２における活物質密度が高くなり、負極電極１０の寿命が低下する虞がある。また、集電体１１が引き延ばされ、負極電極１０が破れる虞がある。一方、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２に加える最小圧力が１００［Ｎ／ｃｍ］未満になると、電極複合体Ｗの加圧が十分でなくなることで、電極材料１６の活物質層１２に対して層状シート２０のリチウム箔２２が位置ずれする虞がある。

【0049】

図１０に示すように、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２はそれぞれ、筒状の本体部６５と、本体部６５の外周面に存在する複数の硬質部６６とを備える。本体部６５は、デュロメータ硬さ２０～５０の軟質ゴム製である。一方、硬質部６６は、デュロメータ硬さ６０～９０の硬質ゴム製である。よって、硬質部６６は、本体部６５よりも硬質である。複数の硬質部６６は、本体部６５の周方向に間隔を空けて、本体部６５の周方向全体に亘って直線状に配列されている。すなわち、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２の外周面には、本体部６５の外周面と硬質部６６とが周方向で交互に存在する。各硬質部６６は、本体部６５の外周面から径方向内側に向けて形成された孔部６５ａに円柱状の硬質ゴムを圧入することで形成される。第１及び第２加圧ロール６１，６２の周方向に沿った硬質部６６の断面形状は円形状である。

【0050】

また、本実施形態の硬質部６６は、第１及び第２加圧ロール６１，６２の軸方向、すなわち電極複合体Ｗの短手方向に５つ配置されている。第１及び第２加圧ロール６１，６２の軸方向に並ぶ５つの硬質部６６のうち、最外に位置する硬質部６６の中心同士の距離は、活物質層１２の短手方向の寸法と同じである。

【0051】

加圧工程では、回転する第１加圧ロール６１と第２加圧ロール６２との間に電極複合体Ｗを通過させることで、電極複合体Ｗを搬送しながら加圧する。このとき、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２は、軸方向の最外に位置する硬質部６６が活物質層１２の長縁部ＥＬに沿うように配置される。第１加圧ロール６１の外周面は、第１層状シート２０ａのベースフィルム２１と対向し、第２加圧ロール６２の外周面は、第２層状シート２０ｂのベースフィルム２１と対向する。また、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２を上下方向から見たとき、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２は、軸方向に対をなす縁部が活物質層１２の長縁部ＥＬよりも外側に位置する。よって、第１加圧ロール６１の軸方向の両端部は、電極材料１６の第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬからはみ出した余剰部６１ａであり、第２加圧ロール６２の両端部は、電極材料１６の第２活物質層１２ｂの長縁部ＥＬからはみ出した余剰部６２ａである。

【0052】

第１層状シート２０ａのリチウム箔２２の重なり部２３の第２面２２ｂは、電極材料１６の第１活物質層１２ａの第２主面Ａ２に対して押圧される。これにより、リチウム箔２２の重なり部２３の第２面２２ｂと、第１活物質層１２ａの第２主面Ａ２との密着性が向上する。同様に、第２層状シート２０ｂのリチウム箔２２の重なり部２３の第２面２２ｂは、電極材料１６の第２活物質層１２ｂの第２主面Ａ２に対して押圧される。これにより、リチウム箔２２の重なり部２３の第２面２２ｂと、第２活物質層１２ｂの第２主面Ａ２との密着性が向上する。なお、第１及び第２層状シート２０ａ，２０ｂのリチウム箔２２のはみ出し部２４は、リチウム箔２２同士の間に電極材料１６が存在していないため、活物質層１２の第２主面Ａ２に対して押圧されない。

【0053】

また、加圧工程では、電極複合体Ｗを加圧した状態で第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２を振動させる。すると、第１加圧ロール６１の余剰部６１ａとともに第１層状シート２０ａのリチウム箔２２が撓み、リチウム箔２２の第２面２２ｂには、第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬに沿う角部１２ｃに沿って応力が集中する。これにより、図８（ｂ）及び図９（ｂ）に示すように、第１層状シート２０ａのリチウム箔２２の第２面２２ｂには、第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬに沿った切欠としての長側切欠２６が形成される。長側切欠２６は、重なり部２３とはみ出し部２４との境界のうち、リチウム箔２２の長縁部Ｌ１に沿う境界と一致する。

【0054】

また、第２加圧ロール６２の余剰部６２ａとともに第２層状シート２０ｂのリチウム箔２２が撓み、リチウム箔２２の第２面２２ｂには、第２活物質層１２ｂの長縁部ＥＬに沿う角部１２ｃに沿って応力が集中する。これにより、図８（ｂ）及び図９（ｂ）に示すように、第２層状シート２０ｂのリチウム箔２２の第２面２２ｂには、第２活物質層１２ｂの長縁部ＥＬに沿った長側切欠２６が形成される。長側切欠２６は、重なり部２３とはみ出し部２４との境界のうち、リチウム箔２２の長縁部Ｌ１に沿う境界と一致する。

【0055】

リチウム箔２２の第２面２２ｂに形成される長側切欠２６は、図９（ｂ）に示すようにリチウム箔２２の第２面２２ｂの表面から第１面２２ａに向かう切り欠き深さが深い深部２６ａと、図８（ｂ）に示すように深部２６ａよりも切り欠き深さが浅い浅部２６ｂとを有する。リチウム箔２２の第２面２２ｂにおいて、第１加圧ロール６１の硬質部６６が対向した部分に深部２６ａが形成され、第１加圧ロール６１の本体部６５が対向した部分に浅部２６ｂが形成される。深部２６ａと浅部２６ｂは、第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂの長縁部ＥＬに沿って交互に存在する。

【0056】

剥離工程では、電極材料１６から第１層状シート２０ａ及び第２層状シート２０ｂのベースフィルム２１を剥離する。このとき、リチウム箔２２のはみ出し部２４は、長側切欠２６に沿って重なり部２３から分断され、ベースフィルム２１とともに電極材料１６から除去される。

【0057】

第２の実施形態では、第１の実施形態の効果（１）と同様の効果に加えて、以下の効果を得ることができる。
（３）第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２は、本体部６５と、本体部６５の外周面に本体部６５の周方向に間隔を空けて存在する複数の硬質部６６とを有する。第１及び第２加圧ロール６１，６２の軸方向の最外に位置する硬質部６６は、第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬに沿って配置される。このため、第１層状シート２０ａのリチウム箔２２の第２面２２ｂには、長側切欠２６の深部２６ａと浅部２６ｂとが第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬに沿って交互に形成される。この場合、深さが同じ切欠が第１活物質層１２ａの長縁部ＥＬに沿って形成される場合と比較して、リチウム箔２２のはみ出し部２４を長側切欠２６に沿って重なり部２３から分断することがより容易になる。第２層状シート２０ｂについても同様である。

【0058】

なお、上記実施形態は、以下のように変更してもよい。
○ 活物質層１２及びドープ層１５は、集電体１１の片面に設けられていてもよい。
○ 未塗工部１３は、負極タブ１４のみから構成されていてもよい。

【0059】

○ 集電体１１の両面又は片面に存在する活物質層１２の第２主面Ａ２にドープ層１５を形成した後で、負極電極１０の形状に切断してもよい。この場合、長尺帯状の層状シート２０を用いる。

【0060】

○ 上記実施形態の層状シート２０は、１枚のベースフィルム２１と１枚のリチウム箔２２とから構成されていたが、１枚のベースフィルム２１と複数枚のリチウム箔２２とから構成されていてもよい。この場合、ベースフィルム２１の片面に全てのリチウム箔２２が存在する。

【0061】

○ 上記実施形態では、１枚の層状シート２０を用いて１枚の負極電極１０の片面にドープ層１５を形成したが、１枚の層状シート２０を用いて２枚以上の負極電極１０の片面にドープ層１５を形成してもよい。この場合、リチウム箔２２の長手方向の寸法は、電極材料１６の枚数分の長手方向の寸法よりも大きいものとする。

【0062】

○ リチウム箔前駆体は、短手方向に沿う方向に圧延されてもよい。
○ 第２の実施形態において、電極複合体Ｗが加圧される方向は、電極複合体Ｗの短手方向に沿う方向でもよい。

【0063】

○ ベースフィルム２１が電極材料１６から剥離される方向は、電極材料１６の短手方向に沿う方向でもよい。切欠２５は、ベースフィルム２１が電極材料１６から剥離される方向に沿って形成されるのが好ましい。

【0064】

○ 第１活物質層１２ａの第２主面Ａ２にドープ層１５を形成した後で、第２活物質層１２ｂの第２主面Ａ２にドープ層１５を形成してもよい。つまり、第１層状シート２０ａ及び電極材料１６を加圧し、電極材料１６から第１層状シート２０ａのベースフィルム２１を剥離した後で、第２層状シート２０ｂ及び電極材料１６を加圧し、電極材料１６から第２層状シート２０ｂのベースフィルム２１を剥離してもよい。

【0065】

○ 第１及び第２の実施形態において、プレス装置５０，６０は、複数の電極複合体Ｗをまとめて加圧してもよい。
○ 第１の実施形態のプレス装置５０は、真空プレス装置に限定されない。例えば、プレス装置５０は、水圧プレス装置や油圧プレス装置であってもよい。

【0066】

○ 上記の第１の実施形態では、プレス装置５０は、一度の加圧工程で１枚のリチウム箔２２に４本の切欠２５（一対の長側切欠２５ａ及び一対の短側切欠２５ｂ）を形成したが、一度の加圧工程で１本～３本の切欠２５を形成してもよい。

【0067】

例として、長手方向の寸法が活物質層１２の長手方向の寸法と同じであり、短手方向の寸法が活物質層１２の短手方向の寸法より長いリチウム箔２２に、２本の切欠２５（一対の長側切欠２５ａ）を形成する場合の配置工程及び加圧工程について説明する。

【0068】

配置工程では、リチウム箔２２の一対の長縁部Ｌ１が活物質層１２の一対の長縁部ＥＬよりも外側に位置し、かつリチウム箔２２の一対の短縁部Ｓ１が活物質層１２の一対の短縁部ＥＳと一致するように、層状シート２０と電極材料１６とを重ねて配置する。換言すると、活物質層１２の一対の長縁部ＥＬがリチウム箔２２の長縁部Ｌ１よりも内側に位置し、かつリチウム箔２２の一対の短縁部Ｓ１が活物質層１２の一対の短縁部ＥＳと一致するように、層状シート２０と電極材料１６とを重ねて配置する。

【0069】

リチウム箔２２の加圧工程では、第１加圧部材５１の下面５１ａの長縁部Ｌ２及び第２加圧部材５２の上面５２ａの長縁部Ｌ２が、活物質層１２の一対の長縁部ＥＬよりも外側に位置するように、第１及び第２加圧部材５１，５２を配置する。そして、第１及び第２加圧部材５１，５２を振動させることで、リチウム箔２２の第２面２２ｂには、活物質層１２の一対の長縁部ＥＬに沿った一対の長側切欠２５ａが形成される。

【0070】

○ 上記の第２の実施形態では、プレス装置６０は、一度の加圧工程で一対の長側切欠２６を形成したが、一方の長側切欠２６を形成してもよい。
○ 第１の実施形態のプレス装置５０と第２の実施形態のプレス装置６０を組み合わせてもよい。例えば、第２の実施形態のプレス装置６０によって、リチウム箔２２に一対の長側切欠２５ａを形成した後で、第１の実施形態のプレス装置５０によって、リチウム箔２２に一対の短側切欠２５ｂを形成してもよい。

【0071】

○ 第１の実施形態において、第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２が電極複合体Ｗに加える最大圧力は、二次電池のエネルギー密度及び寿命の観点から設定された活物質層１２における活物質密度が維持される範囲で適宜変更してよい。

【0072】

○ 第１の実施形態において、第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２が電極複合体Ｗに加える最小圧力は、電極材料１６の活物質層１２に対して層状シート２０のリチウム箔２２が位置ずれせず、かつリチウム箔２２の重なり部２３の第２面２２ｂと活物質層１２の第２主面Ａ２との密着性を向上させられる範囲で適宜変更してよい。

【0073】

○ 第２の実施形態において、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２が電極複合体Ｗに加える最大圧力は、二次電池のエネルギー密度及び寿命の観点から設定された活物質層１２における活物質密度が維持される範囲で適宜変更してよい。

【0074】

○ 第２の実施形態において、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２が電極複合体Ｗに加える最小圧力は、電極材料１６の活物質層１２に対して層状シート２０のリチウム箔２２が位置ずれせず、かつリチウム箔２２の重なり部２３の第２面２２ｂと活物質層１２の第２主面Ａ２との密着性を向上させられる範囲で適宜変更してよい。

【0075】

○ 第１の実施形態において、第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２を上下方向に振動させる装置は、超音波装置５３に限定されない。同様に、第２の実施形態において、第１加圧ロール６１及び第２加圧ロール６２を上下方向に振動させる装置は、超音波装置６４に限定されない。

【0076】

○ 第１加圧ロール６１の硬質部６６を省略してもよい。この場合、長側切欠２６の深さは、活物質層１２の長縁部ＥＬに沿って同じ深さになる。
○ 硬質部６６の材料は、硬質ゴムに限定されない。硬質部６６の材料は、弾性変形しない材料（例えば竹）であってもよい。

【0077】

○ 第１及び第２加圧ロール６１，６２の軸方向、すなわち活物質層１２の短手方向に配置される硬質部６６の個数は、適宜変更してよい。
○ 第１及び第２加圧ロール６１，６２における硬質部６６の配置態様は、適宜変更してよい。例えば、軸方向の最外に位置する硬質部６６以外の硬質部６６は、軸方向に蛇行しながら周方向全体に亘って配列されてもよい。ただし、軸方向の最外に位置する硬質部６６は、活物質層１２の長縁部ＥＬに沿うように直線状に配列されるものとする。

【0078】

○ 第１の実施形態において、加圧工程は、例えば図１１に示すように行ってもよい。
第１層状シート２０ａのリチウム箔２２の第２面２２ｂと第２層状シート２０ｂのリチウム箔２２の第２面２２ｂとの間には、円柱状の棒材３０が配置されている。棒材３０の直径は、電極材料１６の厚みとほぼ同じである。棒材３０は、電極材料１６の第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂの短縁部ＥＳに沿って配置される。

【0079】

電極複合体Ｗを加圧した状態で第１加圧部材５１及び第２加圧部材５２を振動させると、第１及び第２層状シート２０ａ，２０ｂのリチウム箔２２の第２面２２ｂには、第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂの長縁部ＥＬに沿う長側切欠が形成される。長側切欠は、重なり部２３とはみ出し部２４との境界のうち、リチウム箔２２の長縁部Ｌ１に沿う境界と一致する。

【0080】

また、第１及び第２加圧部材５１，５２の余剰部５１ｂ，５２ｂとともに第１及び第２層状シート２０ａ，２０ｂのリチウム箔２２が撓むことで、リチウム箔２２の第２面２２ｂには、棒材３０の端部３０ａに沿って応力が集中する。これにより、リチウム箔２２の第２面２２ｂには、第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂの短縁部ＥＳに沿った短側切欠２５ｂが形成される。短側切欠２５ｂは、重なり部２３とはみ出し部２４との境界のうち、リチウム箔２２の短縁部Ｓ１に沿う境界よりも僅かに外側に位置する。

【0081】

この場合、棒材３０の端部３０ａに応力が集中するため、第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂの短縁部ＥＳに沿う角部１２ｃのみに応力が集中することによる第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂの脱落を抑制できる。なお、棒材３０は、第１及び第２活物質層１２ａ，１２ｂの長縁部ＥＬに沿って配置されてもよい。

【0082】

○ 二次電池は、リチウムイオン二次電池以外の他の二次電池であってもよい。
○ 層状シート２０は、二次電池以外の蓄電装置（例えばキャパシタ）が備える電極の製造に使用されてもよい。

【符号の説明】

【0083】

１０…電極としての負極電極、１１…集電体、１２…活物質層、ＥＬ…縁部としての長縁部、ＥＳ…縁部としての短縁部、１６…電極材料、２０…層状シート、２１…ベースフィルム、２２…リチウム箔、２２ｂ…面としての第２面、Ｌ１…縁部としての長縁部、Ｓ１…縁部としての短縁部、２５…切欠、２６…切欠としての長側切欠、３０…棒材、５１…加圧部材としての第１加圧部材、５１ａ…加圧面としての下面、５２…加圧部材としての第２加圧部材、５２ａ…加圧面としての上面、Ｌ２…縁部としての長縁部、Ｓ２…縁部としての短縁部、６１…加圧部材としての第１加圧ロール、６２…加圧部材としての第２加圧ロール、６５…本体部、６６…硬質部。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】