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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2022-03-07
(45)【発行日】2022-03-15
(54)【発明の名称】合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
(51)【国際特許分類】
C03C 27/12 20060101AFI20220308BHJP
B32B 17/10 20060101ALI20220308BHJP
B32B 27/30 20060101ALI20220308BHJP
C08L 29/14 20060101ALI20220308BHJP
C08L 101/00 20060101ALI20220308BHJP
【ＦＩ】
C03C27/12 F
B32B17/10
B32B27/30 102
C08L29/14
C08L101/00
【請求項の数】
11
(21)【出願番号】P 2018519979
(86)(22)【出願日】2018-03-29
(86)【国際出願番号】 JP2018013326
(87)【国際公開番号】W WO2018181748
(87)【国際公開日】2018-10-04
【審査請求日】2020-08-18
(31)【優先権主張番号】P 2017072898
(32)【優先日】2017-03-31
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(73)【特許権者】
【識別番号】000002174
【氏名又は名称】積水化学工業株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001232
【氏名又は名称】特許業務法人 宮▲崎▼・目次特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】進藤 郁
(72)【発明者】
【氏名】千葉 陽介
【審査官】永田 史泰
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０１６／０５２６７０（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１５／０４６５８３（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１５／１２５９３２（ＷＯ，Ａ１）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０３Ｃ２７／１２
Ｂ３２Ｂ１７／１０，２７／３０
Ｃ０８Ｌ２９／１４，１０１／００
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
単層の合わせガラス用中間膜であり、
ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂と、可塑剤とを含み、前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、前記可塑剤の含有量が３重量部以上２０重量部未満であり、
相分離構造を有し、前記相分離構造において、前記第２の樹脂が島部であり、かつ、前記相分離構造において、前記島部の径の平均が１０ｎｍ以上１μｍ以下であり、
ガラス転移温度が－４０℃以上０℃以下に存在する、合わせガラス用中間膜。
【請求項2】
１０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、せん断貯蔵弾性率が３ＭＰａ以上２０００ＭＰａ以下である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項3】
前記ポリビニルアセタール樹脂と前記第２の樹脂との合計１００重量％中、前記第２の樹脂の含有量が２０重量％以上である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項4】
前記第２の樹脂が架橋構造を有するか、又は、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記第２の樹脂とが架橋している、請求項１～３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項5】
－４０℃以上０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１５以上である、請求項１～４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項6】
厚みが３ｍｍ以下である、請求項１～５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項7】
厚みが１．６ｍｍ以下である第１のガラス板を用いて、前記第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる、請求項１～６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項8】
第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である、請求項１～７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項9】
第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、
請求項１～８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【請求項10】
前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、前記第１のガラス板の厚みが１．６ｍｍ以下である、請求項９に記載の合わせガラス。
【請求項11】
前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、前記第２の合わせガラス部材が第２のガラス板であり、
前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である、請求項９又は１０に記載の合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【0002】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
【0003】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０～８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１～１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
【0004】
さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０～８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１～１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。
【0005】
下記の特許文献２には、３３℃以上のガラス転移温度を有するポリマー層である中間膜が開示されている。特許文献２では、上記ポリマー層が、厚みが４．０ｍｍ以下であるガラス板の間に配置されることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0006】
【文献】特開２００７－０７０２００号公報
【文献】ＵＳ２０１３／０２３６７１１Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
特許文献１，２に記載のような従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、曲げ剛性が低いことがある。このため、例えば合わせガラスが窓ガラスとして、自動車のサイドドアに使用される場合には、合わせガラスを固定する枠がなく、合わせガラスの剛性が低いことに起因する撓みが原因で、窓ガラスの開閉に支障をきたすことがある。
【0008】
また、近年、合わせガラスを軽量化するために、ガラス板の厚みを薄くすることが求められている。２つのガラス板の間に中間膜が挟み込まれた合わせガラスにおいて、ガラス板の厚みを薄くすると、曲げ剛性を充分に高く維持することが極めて困難であるという問題がある。
【0009】
例えば、ガラス板の厚みが薄くても、中間膜に起因して合わせガラスの曲げ剛性を高めることができれば、合わせガラスを軽量化することができる。合わせガラスが軽量であると、合わせガラスに用いる材料の量を少なくすることができ、環境負荷を低減することができる。さらに、軽量である合わせガラスを自動車に用いると、燃費を向上させることができ、結果として環境負荷を低減することができる。
【0010】
また、中間膜を用いた合わせガラスでは、曲げ剛性が高いことに加えて、遮音性及び耐貫通性も高いことが望まれる。
【0011】
従来の中間膜では、高い曲げ剛性と、高い遮音性と、高い耐貫通性とのうち、１つ又は２つではなく、３つの全てを良好にすることは困難である。
【0012】
本発明の目的は、合わせガラスの２０℃での曲げ剛性を高めることができ、かつ合わせガラスの遮音性及び耐貫通性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0013】
本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂と、可塑剤とを含み、前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、前記可塑剤の含有量が３重量部以上２０重量部未満であり、相分離構造を有し、前記相分離構造において、前記第２の樹脂が島部であり、前記相分離構造において、前記島部の径の平均が１０ｎｍ以上１μｍ以下であり、ガラス転移温度が－４０℃以上０℃以下に存在する、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。
【0014】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、１０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、せん断貯蔵弾性率が３ＭＰａ以上２０００ＭＰａ以下である。
【0015】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記第２の樹脂との合計１００重量％中、前記第２の樹脂の含有量が２０重量％以上である。
【0016】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の樹脂が架橋構造を有するか、又は、前記ポリビニルアセタール樹脂と前記第２の樹脂とが架橋している。
【0017】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、単層の中間膜である。
【0018】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、－４０℃以上０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値が０．１５以上である。
【0019】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、厚みが３ｍｍ以下である。
【0020】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下である第１のガラス板を用いて、前記第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる。
【0021】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である。
【0022】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【0023】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、前記第１のガラス板の厚みが１．６ｍｍ以下である。
【0024】
本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第１の合わせガラス部材が第１のガラス板であり、前記第２の合わせガラス部材が第２のガラス板であり、前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．５ｍｍ以下である。
【発明の効果】
【0025】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂と、可塑剤とを含む。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量が３重量部以上２０重量部未満である。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、相分離構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記相分離構造において、上記第２の樹脂が島部であり、上記相分離構造において、上記島部の径の平均が１０ｎｍ以上１μｍ以下であり、ガラス転移温度が－４０℃以上０℃以下に存在する。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの２０℃での曲げ剛性を高めることができ、かつ合わせガラスの遮音性及び耐貫通性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【0026】
【発明を実施するための形態】
【0027】
以下、本発明を詳細に説明する。
【0028】
（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第１の層を備える。本発明に係る中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第１の層を備える。本発明に係る中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。
【0029】
本発明に係る中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂と、可塑剤とを含む。本発明に係る中間膜では、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量が３重量部以上２０重量部未満である。ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂を、ポリビニルアセタール樹脂と区別して、第２の樹脂と呼ぶ。
【0030】
本発明に係る中間膜は、相分離構造を有する。本発明に係る中間膜では、上記相分離構造において、上記第２の樹脂が島部（ドメイン）である。また、本発明に係る中間膜では、上記島部の径の平均が１０ｎｍ以上１μｍ以下である。
【0031】
さらに、本発明に係る中間膜では、ガラス転移温度が－４０℃以上０℃以下に存在する。
【0032】
本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスの２０℃での曲げ剛性を高めることができる。また、合わせガラスを得るために、中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されることが多い。第１のガラス板の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの曲げ剛性を充分に高くすることができる。また、第１のガラス板と第２のガラス板との双方の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの曲げ剛性を充分に高くすることができる。なお、第１のガラス板と第２のガラス板との双方の厚みが厚いと、合わせガラスの曲げ剛性はより一層高くなる。
【0033】
さらに、本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスの遮音性を高めることができる。
【0034】
さらに、本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。合わせガラスが外部衝撃を受けて破損しても、ガラスの破片の飛散量が少なくなる。
【0035】
本発明では、高い曲げ剛性と、高い遮音性と、高い耐貫通性とのうち、１つ又は２つではなく、３つの全てを良好にすることができる。
【0036】
上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含むので、遮音性が効果的に高くなる。また、上記中間膜では、ポリビニルアセタール樹脂とともに可塑剤が用いられているので、耐貫通性が効果的に高くなる。
【0037】
また、上記中間膜は、相分離構造を有し、該相分離構造において、上記第２の樹脂が島部であるので、曲げ剛性及び耐貫通性が効果的に高くなる。さらに、上記島部の径の平均が１０ｎｍ以上１μｍ以下であるので、曲げ剛性及び耐貫通性がより一層効果的に高くなる。本発明において上記の効果が奏される１つの要因として、上記の島部の径の半径を持つ相分離構造によって、効果的に界面が増えることによりエネルギー分配及び吸収が円滑に進むためであると考えられる。
【0038】
上記ポリビニルアセタール樹脂がドメインを取り囲んでいることが好ましく、上記ポリビニルアセタール樹脂がマトリックスであることが好ましい。上記相分離構造は、海島構造であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂とが異なる相に含まれることが好ましい。海島構造の場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂が海部であり、かつ上記第２の樹脂が島部であることが好ましい。上記相分離構造をとることにより、効果的に曲げ剛性と耐貫通性とを発現させることができる。
【0039】
曲げ剛性及び耐貫通性をより一層高める観点からは、上記相分離構造において、島部の径の平均は、好ましくは１０ｎｍ以上、より好ましくは１５ｎｍ以上、更に好ましくは２０ｎｍ以上、特に好ましくは３０ｎｍ以上である。１つあたりの島部の径は、最大径を示し、島部の径の平均は、複数の島部の径（最大径）を平均することにより求められる。
【0040】
上記島部の径の平均を上記の範囲内とするには、中間膜を形成するための組成物を機械的に高せん断条件で混錬する方法、中間膜に界面活性剤を添加する方法、及び水酸基やカルボキシ基等の極性官能基を有する第２の樹脂を用いる方法等が挙げられる。
【0041】
遮音性を高める観点から、上記中間膜では、ガラス転移温度が－４０℃以上０℃以下に存在する。遮音性をより一層高める観点からは、上記中間膜では、ガラス転移温度が－３５℃以上－２℃以下に存在することが好ましい。ガラス転移温度が上記下限以上及び上記上限以下であると、時間温度換算則よりコインシデンス周波数に対応する温度とすることができ、遮音性を効果的に改善することができる。また、早い速度に対応可能になるため、高速の衝撃のエネルギー吸収性が高くなり、耐貫通性が効果的に向上する。
【0042】
上記ガラス転移温度を測定する方法として、上記中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「ＤＶＡ－２００」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。中間膜を長さ８ｍｍ、幅５ｍｍで切り出し、せん断モードで３℃／分の昇温速度で－５０℃から１５０℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ、歪０．０８％の条件で、ガラス転移温度を測定することが好ましい。
【0043】
遮音性を高める観点から、上記中間膜の－４０℃以上０℃以下の温度領域におけるｔａｎδの最大値は好ましくは０．１以上、より好ましくは０．１１以上、更に好ましくは０．１５以上、好ましくは１以下、より好ましくは０．８以下、更に好ましくは０．６以下である。ｔａｎδの最大値が上記下限以上であると、エネルギー損失が多くなるため、遮音性、耐貫通性、及び曲げ合わせ性が効果的に高くなる。ｔａｎδの最大値が上記上限以下であると、せん断貯蔵弾性率が適度に高くなり、曲げ剛性及び耐貫通性が効果的に高くなる。
【0044】
なお、湾曲した合わせガラスを得ることなどを目的として、中間膜は、曲げガラスに適用されることがある。上記曲げ合わせ性とは、曲げガラスに合わせる時の合わせやすさを意味する。
【0045】
曲げ剛性をより一層高める観点からは、上記中間膜の３０℃でのせん断貯蔵弾性率は、好ましくは３ＭＰａ以上、より好ましくは１０ＭＰａ以上、好ましくは２０００ＭＰａ以下、より好ましくは１０００ＭＰａ以下である。
【0046】
曲げ剛性をより一層高める観点からは、１０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上（好ましくは８２％以上）の温度領域で、中間膜のせん断貯蔵弾性率が３ＭＰａ以上２０００ＭＰａ以下であることが好ましい。
【0047】
なお、上記中間膜が多層の中間膜である場合には、上記せん断貯蔵弾性率は、せん断貯蔵等価弾性率を意味する。上記せん断貯蔵等価弾性率は、多層体を単層とみなした時のせん断貯蔵弾性率のことを示す。層間で滑らない場合、例えば、中間膜を構成する層構成のまま、一般的な動的粘弾性測定方法にてせん断貯蔵弾性率を測定することにより、上記せん断貯蔵等価弾性率を測定することができる。
【0048】
上記せん断貯蔵弾性率及び上記せん断貯蔵等価弾性率は以下のようにして求められる。
【0049】
上記せん断貯蔵弾性率及び上記せん断貯蔵等価弾性率を測定する方法として、中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「ＤＶＡ－２００」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。中間膜を長さ８ｍｍ、幅５ｍｍで切り出し、せん断モードで３℃／分の昇温速度で－５０℃から１５０℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ、歪０．０８％の条件で測定することが好ましい。
【0050】
また、せん断貯蔵等価弾性率Ｇ’＊は以下の式（Ａ）により求められる。
【0051】
Ｇ’＊＝（Σｉａｉ）／（Σｉａｉ／Ｇ’ｉ） …式（Ａ）
【0052】
上記式（Ａ）中のＧ’ｉは中間膜におけるｉ層目のせん断貯蔵弾性率を示し、ａｉは中間膜におけるｉ層目の厚みを示す。Σｉはｉ層の数値の和を計算することを意味する。
【0053】
曲げ剛性性をより一層高める観点から、上記中間膜において、下記式（Ｘ）により求められるゲル分率は好ましくは１０重量％以上である。耐貫通性をより一層高める観点から、上記中間膜において、下記式（Ｘ）により求められるゲル分率は好ましくは１０重量％以上、好ましくは８０重量％以下である。上記ゲル分率が１０重量％以上である場合に、曲げ剛性及び耐貫通性の向上効果が高くなる。上記ゲル分率が８０重量％以下であることで、耐貫通性がかなり高くなる。曲げ剛性及び耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ゲル分率は、より好ましくは３０重量％以上である。耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ゲル分率は、より好ましくは５０重量％以下である。
【0054】
ゲル分率（重量％）＝Ｗ２／Ｗ１×１００ ・・・式（Ｘ）
Ｗ１：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬する前の中間膜の重量
Ｗ２：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬した後に取り出し、乾燥した後の中間膜の重量
Ｗ１：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬する前の中間膜の重量
Ｗ２：中間膜を２３℃のテトラヒドロフランに浸漬した後に取り出し、乾燥した後の中間膜の重量
【0055】
上記中間膜は、単層の中間膜であってもよく、多層の中間膜であってもよい。単層の中間膜である場合には、曲げ剛性がより一層良好になる。多層の中間膜である場合には、耐貫通性がより一層良好になる。
【0056】
上記中間膜は、２層以上の構造を有していてもよく、第１の層に加えて第２の層を備えていてもよい。上記中間膜は、第２の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層を備える場合に、上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置される。
【0057】
上記中間膜は、３層以上の構造を有していてもよく、第１の層及び第２の層に加えて第３の層を備えていてもよい。上記中間膜は、第３の層をさらに備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層及び上記第３の層を備える場合に、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に、上記第３の層が配置される。
【0058】
上記第２の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第２の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは１．６ｍｍ以下、より好ましくは１．３ｍｍ以下である。上記第１の層の第１の表面（上記第２の層側の表面）とは反対の第２の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であってもよい。上記第１の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは１．６ｍｍ以下、より好ましくは１．３ｍｍ以下である。上記第３の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第３の層に積層されるガラス板の厚みは好ましくは１．６ｍｍ以下、より好ましくは１．３ｍｍ以下である。
【0059】
上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は好ましくは３．５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができるので、上記中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第１のガラス板を用いて、該第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。上記中間膜は、厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第１のガラス板と厚みが１．６ｍｍ以下（好ましくは１．３ｍｍ以下）である第２のガラス板とを用いて、上記第１のガラス板と上記第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るためにより好適に用いられる。この場合にも、中間膜に起因して曲げ剛性を充分に高くすることができる。
【0060】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【0061】
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【0062】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
【0063】
なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【0064】
図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【0065】
図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
【0066】
以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【0067】
（樹脂）
中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含む。上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記第２の樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂とを含む。上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記第２の樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0068】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、更に好ましくは３０重量％以上、特に好ましくは３５重量％以上、好ましくは１００重量％未満である。上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上であると、曲げ剛性が効果的に高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂の含有量は、９０重量％以下であってもよく、８０重量％以下であってもよく、７５重量％以下であってもよく、７０重量％以下であってもよく、６５重量％以下であってもよい。
【0069】
樹脂成分と可塑剤との親和性を効果的に高め、耐貫通性を効果的に高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアセトアセタール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリビニルベンジルアセタール樹脂又はポリビニルクミンアセタール樹脂であることが好ましい。曲げ剛性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアセトアセタール樹脂、ポリビニルベンジルアセタール樹脂又はポリビニルクミンアセタール樹脂であることが好ましい。本明細書において、ポリビニルアセタール樹脂には、アセトアセタール化された樹脂、ベンジルアセタール化された樹脂及びクミンアセタール化された樹脂が含まれる。
【0070】
曲げ剛性及び遮音性を効果的に高くする観点から、中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂を含む。曲げ剛性及び遮音性を効果的に高くする観点からは、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂を含むことが好ましい。上記第２の樹脂としては、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂が挙げられる。上記中間膜は、上記第２の樹脂として、熱可塑性樹脂（ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の熱可塑性樹脂）を含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性樹脂を、ポリビニルアセタール樹脂と区別して、第２の熱可塑性樹脂と呼ぶことがある。上記第２の樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。曲げ剛性及び遮音性を効果的に高める観点からは、中間膜は、上記第２の樹脂として、ポリビニルアセタール樹脂と相溶しない樹脂を含むことが好ましい。曲げ剛性及び遮音性を効果的に高める観点からは、中間膜は、ポリオレフィン樹脂、アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、又は酢酸ビニル重合体を含むことが好ましい。曲げ剛性及び遮音性を効果的に高める観点からは、中間膜は、性能のバランスを取りやすいアクリル重合体を含むことがより好ましい。
【0071】
上記アクリル重合体は、（メタ）アクリル酸エステルを含む重合性成分の重合体であることが好ましい。上記アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。
【0072】
上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルは特に限定されない。上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｎ－プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ｉ－プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ｎ－ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｉ－ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ｔ－ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、ポリ（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシプロピル、ポリ（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル、ポリ（メタ）アクリル酸グリシジル、ポリ（メタ）アクリル酸オクチル、ポリ（メタ）アクリル酸プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸２－エチルオクチル、ポリ（メタ）アクリル酸ノニル、ポリ（メタ）アクリル酸イソノニル、ポリ（メタ）アクリル酸デシル、ポリ（メタ）アクリル酸イソデシル、ポリ（メタ）アクリル酸ラウリル、ポリ（メタ）アクリル酸イソテトラデシル、ポリ（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸イソボルニル、及びポリ（メタ）アクリル酸ベンジル等が挙げられる。また、極性基を有する（メタ）アクリル酸、及び、（メタ）アクリル酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸４－ヒドロキシブチル、及び（メタ）アクリル酸グリシジル等が挙げられる。動的粘弾性スペクトルにおいて、ｔａｎδの最大値を示す温度を適度な範囲内に容易に制御することができることから、ポリアクリル酸エステルが好ましく、ポリアクリル酸エチル、ポリアクリル酸ｎ－ブチル、ポリアクリル酸２－エチルヘキシル又はポリアクリル酸オクチルがより好ましい。これらの好ましいポリ（メタ）アクリル酸エステルの使用により、中間膜の生産性と中間膜の特性のバランスとがより一層良好になる。上記ポリ（メタ）アクリル酸エステルは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0073】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、ポリビニルアセタール樹脂以外の第２の樹脂の含有量は好ましくは２０重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、更に好ましくは３０重量％以上、特に好ましくは３５重量％以上、好ましくは１００重量％未満である。上記第２の樹脂の含有量が上記下限以上であると、曲げ剛性、遮音性と耐貫通性が効果的に高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、上記第２の樹脂の含有量は、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８０重量％以下、更に好ましくは７５重量％以下、特に好ましくは７０重量％以下、最も好ましくは６５重量％以下である。上記第２の樹脂の含有量が上記上限以下であると、曲げ剛性、遮音性と耐貫通性が効果的に高くなる。
【0074】
上記ポリビニルアセタール樹脂と上記アクリル重合体との合計１００重量％中、アクリル重合体の含有量は好ましくは２０重量％以上、より好ましくは２５重量％以上、更に好ましくは３０重量％以上、特に好ましくは３５重量％以上、好ましくは１００重量％未満である。上記アクリル重合体の含有量が上記下限以上であると、曲げ剛性、遮音性と耐貫通性が効果的に高くなる。上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との合計１００重量％中、上記アクリル重合体の含有量は、好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８０重量％以下、更に好ましくは７５重量％以下、特に好ましくは７０重量％以下、最も好ましくは６５重量％以下である。上記アクリル重合体の含有量が上記上限以下であると、曲げ剛性、遮音性と耐貫通性が効果的に高くなる。
【0075】
上記第２の樹脂が架橋構造を有するか、又は、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂とが架橋していることが好ましい。上記中間膜は、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂とを、上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂とが架橋した架橋物として含んでいてもよい。上記熱可塑性樹脂は架橋構造を有してもよい。上記架橋構造により、せん断貯蔵弾性率を制御でき、優れた可撓性と高い強度とを併せ持つ中間膜を作製することができる。
【0076】
樹脂を架橋させる方法としては、以下の方法等が挙げられる。樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法。樹脂のポリマー構造中に存在する官能基に対して反応する官能基を２つ以上有する架橋剤を用いて架橋させる方法。過酸化物等の水素引き抜き能を有するラジカル発生剤を用いてポリマーを架橋させる方法。電子線照射により架橋させる方法。せん断貯蔵弾性率を制御しやすく、中間膜の生産性が高くなることから、樹脂のポリマー構造中に互いに反応する官能基を導入しておき、架橋を形成させる方法が好適である。
【0077】
なお、中間膜が上記ポリビニルアセタール樹脂と上記第２の樹脂との架橋物を含む場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度は、上記架橋物における上記ポリビニルアセタール樹脂に由来するガラス転移温度を示し、上記第２の樹脂のガラス転移温度は、上記架橋物における上記第２の樹脂に由来するガラス転移温度を示す。
【0078】
上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層のみの単層の中間膜である場合に、中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂（１）を含む。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0079】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリアクリル樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【0080】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。
【0081】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性と曲げ剛性とがより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【0082】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【0083】
上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は２～１０であることが好ましく、２～５であることがより好ましく、２、３又は４であることが更に好ましい。また、上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が２又は４であることが好ましく、この場合には、ポリビニルアセタール樹脂の生産が効率的である。
【0084】
アルデヒドとして、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、クミンアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドがより好ましい。アセトアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0085】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、ポリビニルアセタール樹脂（２）、及びポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２２モル％以上、より好ましくは２４モル％以上、より一層好ましくは２６モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、ポリビニルアセタール樹脂（２）、及びポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率（水酸基量）は、更に好ましくは２８モル％以上、特に好ましくは３０モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、ポリビニルアセタール樹脂（２）、及びポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６．５モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、曲げ剛性がより一層高くなり、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【0086】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【0087】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤や他の熱可塑性樹脂との相溶性が高くなり、遮音性や耐貫通性により一層優れる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性により一層優れる。
【0088】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【0089】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【0090】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは６８モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【0091】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【0092】
上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
【0093】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【0094】
（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0095】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【0096】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【0097】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【0098】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、マレイン酸ジブチル、アジピン酸ビス（２－ブトキシエチル）、アジピン酸ジブチル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸２，２―ブトキシエトキシエチル、安息香酸グリコールエステル、アジピン酸１，３－ブチレングリコールポリエステル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、クエン酸トリブチル、アセチルクエン酸トリブチル、炭酸ジエチル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【0099】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【0100】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【0101】
【化1】
【0102】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。
【0103】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
【0104】
耐貫通性を効果的に高める観点から、上記中間膜において、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量は３重量部以上、２０重量部未満である。耐貫通性をより一層高める観点からは、上記中間膜において、上記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量は好ましくは５重量部以上、好ましくは１８重量部以下である。上記可塑剤が上記下限以上及び上記上限未満であると、低温における柔軟性を付与することができ、そのため、時間温度換算則に則り、低温に相当する高速領域での衝撃吸収性に優れる中間膜とすることができる。
【0105】
上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３５重量部以下、更に好ましくは３２重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
【0106】
多層の中間膜である場合に、上記第１の層において、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは１重量部以上、より好ましくは２重量部以上、より一層好ましくは３重量部以上、更に好ましくは５重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８５重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記含有量（１）は、５０重量部以上であってもよく、５５重量部以上であってもよく、６０重量部以上であってもよい。上記含有量（１）は、３０重量部以下であってもよく、２０重量部以下であってもよく、１０重量部以下であってもよい。
【0107】
（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質（遮熱性化合物）を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記中間膜は、遮熱性物質（遮熱性化合物）を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0108】
上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
【0109】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0110】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【0111】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【0112】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【0113】
上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【0114】
遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0115】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
【0116】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【0117】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【0118】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【0119】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【0120】
上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【0121】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ－ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【0122】
上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
【0123】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0124】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
【0125】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【0126】
上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【0127】
上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
【0128】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0129】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【0130】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【0131】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【0132】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【0133】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【0134】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【0135】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【0136】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【0137】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【0138】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【0139】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【0140】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【0141】
上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制することができる。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【0142】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0143】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【0144】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【0145】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【0146】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【0147】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ－ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０」等が挙げられる。
【0148】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【0149】
（他の成分）
上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、ケイ素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、フィラー、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、ケイ素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、フィラー、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0150】
せん断貯蔵弾性率を好適な範囲に制御するために、中間膜、第１の層、第２の層及び第３の層は、フィラーを含んでいてもよい。上記フィラーとしては、炭酸カルシウム粒子、及びシリカ粒子等が挙げられる。曲げ剛性及を効果的に高め、透明性の低下を効果的に抑える観点からは、シリカ粒子が好ましい。
【0151】
フィラーを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記フィラーの含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは５重量％以上、更に好ましくは１０重量部以上、好ましくは６０重量％以下、より好ましくは５０重量％以下である。
【0152】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【0153】
上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
【0154】
本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【0155】
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【0156】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【0157】
【0158】
図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【0159】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【0160】
【0161】
図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【0162】
中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【0163】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【0164】
上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。
【0165】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。
【0166】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【0167】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【0168】
本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの厚みが薄くても、合わせガラスの曲げ剛性を高く維持することができる。上記ガラス板の厚みは、好ましくは２ｍｍ以下、より好ましくは１．８ｍｍ以下、より一層好ましくは１．６ｍｍ以下、より一層好ましくは１．５ｍｍ以下、更に好ましくは１．４ｍｍ以下、更に好ましくは１．３ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．０ｍｍ以下、特に好ましくは０．７ｍｍ以下である。この場合には、合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりすることができる。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は、好ましくは３．５ｍｍ以下、より好ましくは３．２ｍｍ以下、更に好ましくは３ｍｍ以下、特に好ましくは２．８ｍｍ以下である。この場合には、合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりすることができる。
【0169】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
【0170】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【0171】
以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【0172】
以下の材料を用意した。
【0173】
（ポリビニルアセタール樹脂）
下記の表１～３に示すポリビニルアセタール樹脂を適宜用いた。
下記の表１～３に示すポリビニルアセタール樹脂を適宜用いた。
【0174】
ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。また、アセタールの種類がアセトアセタール、ベンジルアセタール又はクミンアセタールである場合には、アセタール化度は、同様に、アセチル化度、水酸基の含有率を測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度及び水酸基の含有率を引くことにより、算出される。
【0175】
表１～３において、ブチラール化度（アセタール化度）の値が記載されている場合に、ポリビニルブチラール樹脂が用いられており、アセトアセタール化度（アセタール化度）の値が記載されている場合に、ポリビニルアセトアセタール樹脂が用いられている。
【0176】
（第２の樹脂）
下記の表１～３に示すアクリル重合体を適宜用いた。
下記の表１～３に示すアクリル重合体を適宜用いた。
【0177】
下記の表１～３に示すアクリル重合体は、以下の化合物を下記の表１～３に示す含有量で含む重合性成分を重合させたアクリル重合体である。
【0178】
アクリル酸エチル
アクリル酸ブチル
アクリル酸ベンジル
アクリル酸２－ヒドロキシエチル
アクリル酸
メタクリル酸グリシジル（架橋剤）
トリプロピレングリコールジアクリレート（架橋剤）
アクリル酸ブチル
アクリル酸ベンジル
アクリル酸２－ヒドロキシエチル
アクリル酸
メタクリル酸グリシジル（架橋剤）
トリプロピレングリコールジアクリレート（架橋剤）
【0179】
（可塑剤）
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
【0180】
（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
【0181】
（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）
ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）
【0182】
（参考例１）
第１の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、下記の表１に示す種類のアクリル重合体１５０重量部と、可塑剤（３ＧＯ）１５重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物を得た。
第１の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、下記の表１に示す種類のアクリル重合体１５０重量部と、可塑剤（３ＧＯ）１５重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【0183】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）１８重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）１８重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【0184】
中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層／第１の層／第３の層の積層構造を有する中間膜を作製した。各層の厚みは、下記の表１に記載した。
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層／第１の層／第３の層の積層構造を有する中間膜を作製した。各層の厚みは、下記の表１に記載した。
【0185】
合わせガラスの作製（曲げ剛性測定用）：
得られた中間膜を縦２０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、下記の表１に示す厚みの２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦２０ｃｍ×横２．５ｃｍ）を用意した。この２つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２６６０Ｐａ（２０ｔｏｒｒ）の真空度で２０分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に９０℃で３０分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で１３５℃、圧力１．２ＭＰａ（１２ｋｇ／ｃｍ２）の条件で２０分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
得られた中間膜を縦２０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、下記の表１に示す厚みの２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦２０ｃｍ×横２．５ｃｍ）を用意した。この２つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２６６０Ｐａ（２０ｔｏｒｒ）の真空度で２０分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に９０℃で３０分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で１３５℃、圧力１．２ＭＰａ（１２ｋｇ／ｃｍ２）の条件で２０分間圧着を行い、合わせガラスを得た。
【0186】
合わせガラスの作製（遮音性測定用）：
得られた中間膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、下記の表１に示す厚みの２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ）を用意した。２つのガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。
得られた中間膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、下記の表１に示す厚みの２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ）を用意した。２つのガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。
【0187】
合わせガラスの作製（耐貫通性試験用）：
得られた中間膜を縦１５ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、下記の表１に示す厚みの２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦１５ｃｍ×横１５ｃｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。
得られた中間膜を縦１５ｃｍ×横１５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、下記の表１に示す厚みの２つのガラス板（クリアフロートガラス、縦１５ｃｍ×横１５ｃｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。
【0188】
（参考例２及び比較例１）
第１の層を形成するための組成物の組成及び第２の層及び第３の層を形成するための組成物の組成を下記の表１に示すように設定したこと、並びに第１の層、第２の層、第３の層、第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材の厚みを下記の表１に示すように設定したこと以外は参考例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、参考例２及び比較例１では、参考例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、参考例１と同様の配合量（ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．２重量部）で配合した。
第１の層を形成するための組成物の組成及び第２の層及び第３の層を形成するための組成物の組成を下記の表１に示すように設定したこと、並びに第１の層、第２の層、第３の層、第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材の厚みを下記の表１に示すように設定したこと以外は参考例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、参考例２及び比較例１では、参考例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、参考例１と同様の配合量（ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．２重量部）で配合した。
【0189】
（実施例３）
中間膜（第１の層）を形成するための組成物の作製：
下記の表２に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、下記の表２に示す種類のアクリル重合体１２０重量部と、可塑剤（３ＧＯ）７．５重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、中間膜を形成するための組成物を得た。
中間膜（第１の層）を形成するための組成物の作製：
下記の表２に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、下記の表２に示す種類のアクリル重合体１２０重量部と、可塑剤（３ＧＯ）７．５重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、中間膜を形成するための組成物を得た。
【0190】
中間膜の作製：
中間膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、下記の表２に示す厚みの中間膜を作製した。
中間膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、下記の表２に示す厚みの中間膜を作製した。
【0191】
合わせガラスの作製（曲げ剛性測定用）：
得られた中間膜を用いて、参考例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
得られた中間膜を用いて、参考例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【0192】
合わせガラスの作製（遮音性測定用）：
得られた中間膜を用いて、参考例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
得られた中間膜を用いて、参考例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【0193】
合わせガラスの作製（耐貫通性試験測定用）：
得られた中間膜を用いて、参考例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
得られた中間膜を用いて、参考例１と同様にして、合わせガラスを作製した。
【0194】
（実施例４～９及び比較例２～６）
中間膜を形成するための組成物の組成を下記の表２，３に示すように設定したこと、並びに中間膜、第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材の厚みを下記の表２，３に示すように設定したこと以外は実施例３と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例４～９及び比較例２～６では、実施例３と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例３と同様の配合量（ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．２重量部）で配合した。
中間膜を形成するための組成物の組成を下記の表２，３に示すように設定したこと、並びに中間膜、第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材の厚みを下記の表２，３に示すように設定したこと以外は実施例３と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例４～９及び比較例２～６では、実施例３と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例３と同様の配合量（ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．２重量部）で配合した。
【0195】
（評価）
（１）粘弾性
せん断貯蔵弾性率：
周波数１Ｈｚにて、せん断貯蔵弾性率（多層の中間膜の場合には、せん断貯蔵等価弾性率）を測定した。具体的には、得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「ＤＶＡ－２００」を用いて、粘弾性を測定した。中間膜を長さ８ｍｍ、幅５ｍｍで切り出し、せん断モードで３℃／分の昇温速度で－５０℃から１５０℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ、歪０．０８％の条件で測定を行った。多層の中間膜において、各層間の滑りによる測定不具合がない場合には、せん断貯蔵弾性率を以下の基準で判定した。不具合がある場合には、多層中間膜において、各層の粘弾性を上記の方法で測定し、計算によりせん断貯蔵弾性率を算出した。せん断貯蔵弾性率を以下の基準で判定した。
（１）粘弾性
せん断貯蔵弾性率：
周波数１Ｈｚにて、せん断貯蔵弾性率（多層の中間膜の場合には、せん断貯蔵等価弾性率）を測定した。具体的には、得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「ＤＶＡ－２００」を用いて、粘弾性を測定した。中間膜を長さ８ｍｍ、幅５ｍｍで切り出し、せん断モードで３℃／分の昇温速度で－５０℃から１５０℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ、歪０．０８％の条件で測定を行った。多層の中間膜において、各層間の滑りによる測定不具合がない場合には、せん断貯蔵弾性率を以下の基準で判定した。不具合がある場合には、多層中間膜において、各層の粘弾性を上記の方法で測定し、計算によりせん断貯蔵弾性率を算出した。せん断貯蔵弾性率を以下の基準で判定した。
【0196】
［せん断貯蔵弾性率の判定基準］
Ａ：１０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、せん断貯蔵弾性率が３ＭＰａ以上２０００ＭＰａ以下
Ｂ：Ａの基準に相当しない
Ａ：１０℃以上３０℃以下の温度領域のうちの８０％以上の温度領域で、せん断貯蔵弾性率が３ＭＰａ以上２０００ＭＰａ以下
Ｂ：Ａの基準に相当しない
【0197】
ガラス転移温度：
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「ＤＶＡ－２００」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。中間膜を長さ８ｍｍ、幅５ｍｍで切り出し、せん断モードで３℃／分の昇温速度で－５０℃から１５０℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ、歪０．０８％の条件で測定を行った。ｔａｎδの最大値を示す温度をガラス転移温度とし、－４０℃以上０℃以下にｔａｎδの最大値が存在しない場合には「無」とした。
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置「ＤＶＡ－２００」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。中間膜を長さ８ｍｍ、幅５ｍｍで切り出し、せん断モードで３℃／分の昇温速度で－５０℃から１５０℃まで温度を上昇させる条件、及び周波数１Ｈｚ、歪０．０８％の条件で測定を行った。ｔａｎδの最大値を示す温度をガラス転移温度とし、－４０℃以上０℃以下にｔａｎδの最大値が存在しない場合には「無」とした。
【0198】
（２）相分離構造観察
得られた中間膜をマイクロトームで処理することにより、厚さ１００ｎｍの切片を作製した。得られた切片を四酸化オスミウムにて染色し、透過型電子顕微鏡で観察した。相分離構造の有無を判断した。
得られた中間膜をマイクロトームで処理することにより、厚さ１００ｎｍの切片を作製した。得られた切片を四酸化オスミウムにて染色し、透過型電子顕微鏡で観察した。相分離構造の有無を判断した。
【0199】
［相分離構造の有無の判定基準］
○：相分離構造あり
×：相分離構造なし
○：相分離構造あり
×：相分離構造なし
【0200】
さらに、相分離構造がありかつマトリックスがある場合に、マトリックス及び島部（ドメイン）を構成する樹脂成分が、ポリビニルアセタール樹脂であるか、第２の樹脂であるかを確認した。
【0201】
［マトリックス及び島部を構成する樹脂成分の判定基準］
Ａ：マトリックスを構成する成分がポリビニルアセタール樹脂かつ島部を構成する成分が第２の樹脂
Ｂ：マトリックスを構成する成分が第２の樹脂かつ島部を構成する成分がポリビニルアセタール樹脂
Ａ：マトリックスを構成する成分がポリビニルアセタール樹脂かつ島部を構成する成分が第２の樹脂
Ｂ：マトリックスを構成する成分が第２の樹脂かつ島部を構成する成分がポリビニルアセタール樹脂
【0202】
さらに、相分離構造がありかつ島部（ドメイン）がある場合に、島部の径（最大径）を３０００倍又は５０００倍で観察し、平均値を求めた。
【0203】
（３）ゲル分率
中間膜０．２ｇをテトラヒドロフラン４０ｇに浸漬し、２３℃で２４時間振蘯浸漬させた。その後、遠心分離機（ＫＵＢＯＴＡ社製、高速大容量冷却遠心分離機７７８０）により、１０℃及び１００００ｒｐｍで遠心を行った後、上澄み用液を除去した。容器内の残存物を１１０℃で１時間加熱し乾燥させた。その後、残存物の重量を測定した。上記式（Ｘ）によりゲル分率の算出を行った。ゲル分率を下記の基準で判定した。
中間膜０．２ｇをテトラヒドロフラン４０ｇに浸漬し、２３℃で２４時間振蘯浸漬させた。その後、遠心分離機（ＫＵＢＯＴＡ社製、高速大容量冷却遠心分離機７７８０）により、１０℃及び１００００ｒｐｍで遠心を行った後、上澄み用液を除去した。容器内の残存物を１１０℃で１時間加熱し乾燥させた。その後、残存物の重量を測定した。上記式（Ｘ）によりゲル分率の算出を行った。ゲル分率を下記の基準で判定した。
【0204】
［ゲル分率の判定基準］
Ａ：ゲル分率が１０重量％以上
Ｂ：ゲル分率が１０重量％未満
Ａ：ゲル分率が１０重量％以上
Ｂ：ゲル分率が１０重量％未満
【0205】
（４）曲げ剛性
図５に模式的に示す試験方法で、曲げ剛性を評価した。測定装置としては、３点曲げ試験治具を備えたオリエンテック社製のＵＴＡ－５００を使用した。測定条件としては、測定温度２０℃（２０℃±３℃）、距離Ｄ１は１２ｃｍ、距離Ｄ２は２０ｃｍとし、変位速度１ｍｍ／分でＦの方向に合わせガラスに変形を加え、１．５ｍｍの変位を加えたときの応力を測定し、曲げ剛性を算出した。曲げ剛性を以下の基準で判定した。曲げ剛性の数値が高いほど、曲げ剛性に優れる。
図５に模式的に示す試験方法で、曲げ剛性を評価した。測定装置としては、３点曲げ試験治具を備えたオリエンテック社製のＵＴＡ－５００を使用した。測定条件としては、測定温度２０℃（２０℃±３℃）、距離Ｄ１は１２ｃｍ、距離Ｄ２は２０ｃｍとし、変位速度１ｍｍ／分でＦの方向に合わせガラスに変形を加え、１．５ｍｍの変位を加えたときの応力を測定し、曲げ剛性を算出した。曲げ剛性を以下の基準で判定した。曲げ剛性の数値が高いほど、曲げ剛性に優れる。
【0206】
［２０℃での曲げ剛性の判定基準］
○○：曲げ剛性が５５Ｎ／ｍｍ以上
〇：曲げ剛性が５０Ｎ／ｍｍ以上５５Ｎ／ｍｍ未満
△：曲げ剛性が４５Ｎ／ｍｍ以上５０Ｎ／ｍｍ未満
×：曲げ剛性が４５Ｎ／ｍｍ未満
○○：曲げ剛性が５５Ｎ／ｍｍ以上
〇：曲げ剛性が５０Ｎ／ｍｍ以上５５Ｎ／ｍｍ未満
△：曲げ剛性が４５Ｎ／ｍｍ以上５０Ｎ／ｍｍ未満
×：曲げ剛性が４５Ｎ／ｍｍ未満
【0207】
（５）遮音性
得られた合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１－００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ－８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレットパッカード社製「ＦＦＴアナライザー ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。
得られた合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１－００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ－８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレットパッカード社製「ＦＦＴアナライザー ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。
【0208】
このようにして得られた損失係数と合わせガラスとの共振周波数との比から、２０℃における音周波数（Ｈｚ）と音響透過損失（ｄＢ）との関係を示すグラフを作成し、音周波数３０００Ｈｚ付近における極小の音響透過損失（ＴＬ値）を求めた。このＴＬ値が高いほど、遮音性が高くなる。遮音性を下記の基準で判定した。
【0209】
［遮音性の判定基準］
○○：ＴＬ値が３５ｄＢ以上
○：ＴＬ値が３０ｄＢ以上３５ｄＢ未満
×：ＴＬ値が３０ｄＢ未満
○○：ＴＬ値が３５ｄＢ以上
○：ＴＬ値が３０ｄＢ以上３５ｄＢ未満
×：ＴＬ値が３０ｄＢ未満
【0210】
（６）耐貫通性
得られた合わせガラスを、表面温度が２０℃となるように調整した。次いで、２．０ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、２５ｃｍずつ高くし、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性（最大高さ）を評価した。耐貫通性を以下の基準で判定した。
得られた合わせガラスを、表面温度が２０℃となるように調整した。次いで、２．０ｍの高さから、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させた。６枚の合わせガラス全てについて、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった合わせガラスが３枚以下であった場合は不合格とした。４枚の場合には、新しく６枚の合わせガラスの耐貫通性を評価した。５枚の場合には、新しく１枚の合わせガラスを追加試験し、剛球が衝突した後５秒以内に剛球が貫通しなかった場合を合格とした。同様の方法で、２５ｃｍずつ高くし、６枚の合わせガラスに対してそれぞれ、質量２２６０ｇ及び直径８２ｍｍの剛球を、合わせガラスの中心部分に落下させ、合わせガラスの耐貫通性（最大高さ）を評価した。耐貫通性を以下の基準で判定した。
【0211】
［耐貫通性の判定基準］
○○：最大高さが４ｍ以上
○：最大高さが３．７５ｍ
×：最大高さが３．５ｍ以下
○○：最大高さが４ｍ以上
○：最大高さが３．７５ｍ
×：最大高さが３．５ｍ以下
【0212】
詳細及び結果を下記の表１～３に示す。なお、下記の表１～３では、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の記載は省略した。
【0213】
【表1】
【0214】
【表2】
【0215】
【表3】
【符号の説明】
【0216】
１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
３１Ａ…合わせガラス
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
３１Ａ…合わせガラス
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】