特許 7049450 金属コンポーネントとポリマーコンポーネントとの接合方法、ならびにこれらのコンポーネントを含む構造物

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-03-29

(45)【発行日】2022-04-06

(54)【発明の名称】金属コンポーネントとポリマーコンポーネントとの接合方法、ならびにこれらのコンポーネントを含む構造物

(51)【国際特許分類】

   B29C 65/06 20060101AFI20220330BHJP

   B23K 20/12 20060101ALI20220330BHJP

   B29C 65/44 20060101ALI20220330BHJP

   B32B 3/26 20060101ALI20220330BHJP

   B32B 15/20 20060101ALI20220330BHJP

【ＦＩ】

B29C65/06

B23K20/12 360

B29C65/44

B32B3/26 Z

B32B15/20

【請求項の数】 10

(21)【出願番号】P 2020522791

(86)(22)【出願日】2018-06-28

(65)【公表番号】

(43)【公表日】2020-08-27

(86)【国際出願番号】 FI2018050516

(87)【国際公開番号】W WO2019002693

(87)【国際公開日】2019-01-03

【審査請求日】2021-06-08

(31)【優先権主張番号】20170098

(32)【優先日】2017-06-28

(33)【優先権主張国・地域又は機関】FI

(73)【特許権者】

【識別番号】520002003

【氏名又は名称】アールト ユニバーシティ ファンデーション エスアール

(74)【代理人】

【識別番号】100079108

【弁理士】

【氏名又は名称】稲葉 良幸

(74)【代理人】

【識別番号】100109346

【弁理士】

【氏名又は名称】大貫 敏史

(74)【代理人】

【識別番号】100117189

【弁理士】

【氏名又は名称】江口 昭彦

(74)【代理人】

【識別番号】100134120

【弁理士】

【氏名又は名称】内藤 和彦

(72)【発明者】

【氏名】ヴィラカ，ペドロ

【審査官】酒井 英夫

(56)【参考文献】

【文献】特開２００５－０２１９４８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００６－１５０３８９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１５－１３１４４３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１１－１１６１２７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１５－１８９１７２（ＪＰ，Ａ）

【文献】欧州特許出願公開第２９９３０２９（ＥＰ，Ａ１）

【文献】米国特許出願公開第２００７／０４４９０１（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ２９Ｃ ６５／００－６５／８２

Ｂ２１Ｄ ３９／００－３９／２０

Ｂ２３Ｋ ２０／００－２０／２６

Ｂ３２Ｂ １／００－４３／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

金属コンポーネントとポリマーコンポーネントとを接合する方法であって、
－前記金属コンポーネントおよび前記ポリマーコンポーネントを得ることと、
－１つの貫通穴を有する押し出しダイプレートを得ることと、
－前記金属コンポーネントと前記ポリマーコンポーネントとの間に前記押し出しダイプレートを配置することと、
－非消耗性で剛性のツールのプローブを前記金属コンポーネントの厚さにわたって、最終的に前記押し出しダイプレートの前記貫通穴を介して回転およびプランジし、それにより、前記金属コンポーネントの一部を前記押し出しダイプレートの前記貫通穴を介してポリマーコンポーネント中に押し出すことと、を含み、
その際、前記プローブが、回転およびプランジ動作中に、前記押し出しダイプレートの前記貫通穴の中心に対してオフセットを有する回転軸を有する、方法。

【請求項2】

前記方法が、
－前記ツールの前記プローブを引き込むことと、
－前記ポリマーコンポーネントを、前記プローブの回転およびプランジによって作られた前記金属コンポーネント内の空洞に逆流させることと、をさらに含む、請求項１に記載の方法。

【請求項3】

前記ツールが肩部を含み、かつ、前記方法が、
－前記金属コンポーネントの自由表面と接触している前記ツールの前記肩部を移動させることをさらに含む、請求項１または２に記載の方法。

【請求項4】

前記回転およびプランジ動作が、前記金属コンポーネントの押し出された金属のフックを前記ポリマーコンポーネント中に作製する、請求項１～３のいずれか一項に記載の方法。

【請求項5】

前記金属コンポーネントが、アルミニウムから構成されている、請求項１～４のいずれか一項に記載の方法。

【請求項6】

前記金属コンポーネントおよび前記ポリマーコンポーネントが、接着、拡散、および密着接合メカニズムによって接合される、請求項１～５のいずれか一項に記載の方法。

【請求項7】

前記方法が、
－前記ツールの前記プローブを回転およびプランジしながら、前記プローブを移動させることをさらに含む、請求項１～６のいずれか一項に記載の方法。

【請求項8】

金属コンポーネントと、ポリマーコンポーネントとを含み、前記金属コンポーネントと前記ポリマーコンポーネントとの間にスポット溶接または異種のオーバーラップ接合を有する構造物であって、前記構造物が、オーバーラップしている金属コンポーネントとポリマーコンポーネントとの間に配置された押し出しダイプレートを含み、前記押し出しダイプレートは１つ以上の貫通穴を有し、その際、前記構造物が、前記金属コンポーネントで作製されて、前記１つ以上の貫通穴を介して前記ポリマーコンポーネント中に押し出された非軸対称フックを含む、構造物。

【請求項9】

前記金属コンポーネントが、アルミニウムから構成されている、請求項８に記載の構造物。

【請求項10】

前記金属コンポーネントおよび前記ポリマーコンポーネントが、接着、拡散、および密着接合メカニズムによって接合されている、請求項８または９に記載の構造物。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

この特許出願に開示された発明は、接合、好ましくはスポット溶接または金属とポリマー間の異種オーバーラップ接合（以下ＴＨＥ－ＦＳｐＷとも呼ばれる）を作製するためのツールおよび方法に関する。

【0002】

主に輸送の分野で、いくつかの産業による軽量設計のニーズが絶えず増大しているため、代替的な軽量材料と新しい解決策が使用されている。より無駄のない効率的な設計を求めるにあたり、新たな障害が生じている。これらの障害の１つは、さまざまな種類の材料を十分な結合性能で一緒に接合（ハイブリッド接合）する必要性である。経済的および財政的な動機が高まっているためだけでなく、ますます厳しく、ますます要求される環境規制に準拠する必要があることから、ハイブリッド接合技術が追求されている。複数の軽量材料を統合した最適化された構造設計の使用により、コスト削減、エネルギー消費の削減、二酸化炭素排出量の削減を実現する。ハイブリッド接合の中で、アルミニウム合金とポリマーベースのコンポーネント間の接合は、航空産業や自動車産業などの高品質の産業分野で要求される信頼性と強度を備えつつ、より優れた軽量性能を有し、達成するのが最も複雑なものである。物理的性質がまったく異なる材料間のこれらのハイブリッド接合の課題は、物理的に強く、化学的に安定した接合メカニズムを活性化することである。

【0003】

ＴＨＥ－ＦＳｐＷは、アルミニウム合金に焦点を当てた、金属コンポーネントとポリマーベースのコンポーネントとの間のオーバーラッピング接合の新しい接合プロセスである。接合部は、接合するコンポーネント間に配置された薄くて非常に剛性の高い押し出しダイプレートの貫通穴を介して金属がポリマーに押し出されるスポットで得られる。この新しい解決策は、既存の選択肢と比較して明確な利点があり、これらの金属とポリマーとのハイブリッド接合に対する認識されたニーズと市場が成長している時代に即している。

【背景技術】

【0004】

建設産業の非常に競争の激しい市場は、ますます厳しく、ますます要求される厳しい環境規制に準拠する必要がある。アルミニウム製の構造物と、ポリマーベースの材料で作製された構造物とが良好に統合された現実である場合、耐腐食性および耐熱性を備えつつ、強度と軽量の設計要件に到達する唯一の実行可能な方法、複数の軽量材料で作製された構造物を考慮することである。実行可能で信頼性の高い接合プロセスは、これらの高性能コンポーネントの生産における主要な制限であり、高エネルギー効率の運用を可能にする。

【0005】

ＴＨＥ－ＦＳｐＷは、新しい接合プロセスであり、アルミニウム合金を焦点を当てた、金属コンポーネントとポリマーベースのコンポーネントと間のオーバーラップした接合の性能を向上させる将来の解決策である。

【0006】

従来技術の説明
現在、異なる種類の材料を接合するために使用されている従来の２つの手法は、機械的固定と接着接合である［１］。熱可塑性プラスチックを接合する場合、例えば、力の適用による接合部の固化および圧密を伴うポリマー材料の局所的融解の結果としてマルチポリマーマトリックスを生成することにより、溶接を使用して接続を実行できる［２］、［３］。しかしながら、ポリマーと金属とのハイブリッド接合の場合のように、接合する材料の物理的性質が大きく異なる場合、これらのプロセスは適用できない［１］。従来の設計ではなく、より軽量の材料をエンジニアリング設計に導入する必要があるため、いくつかの代替接合技術が開発された。

【0007】

これらの技術の中には、摩擦リベット（ＦｒｉｃＲｉｖｅｔｉｎｇ）［４］などの最近開発されたプロセスがある。このプロセスは、金属とポリマー／複合材のハイブリッド接合を実行することを目的としている。この技術の基本構成は、回転することにより、金属インサートのような円筒リベットで構成されており、ポリマープレートに押し付けられると、摩擦により温度が上昇し、それにより、プレートが溶けるか柔らかくなって挿入を可能にすることである。リベットがそれに加えられる軸方向の力と結びついた特定の温度に達すると、塑性変形が起こり、変形したアンカー形状のリベットの先端がポリマープレートの内側に生ずる。ポリマーが固化した後、接合が形成される。このプロセスには、事前接合操作［１］、［５］を必要としないという利点がある。別の代替プロセスは、摩擦スポット接合（ＦＳｐＪ）である［６］。この技術は、ポリマー／複合材を金属に接合するためにも使用され、摩擦熱が金属シート表面の１つで発生し、ワークは金属コンポーネントのみに適用され、ポリマー／複合材料には適用されず、ポリマー材料の劣化が比較的小さい、機械的な連結オーバーラップ接合が作り出される。

【発明の概要】

【0008】

ＴＨＥ－ＦＳｐＷは、オーバーラップしている金属コンポーネントとポリマーコンポーネントとの間に配置された、薄くて非消耗性で剛性の押し出しダイプレートを使用する。押し出しダイプレートには、１つ以上の貫通穴を有し、該貫通穴は、金属コンポーネントの一部を押し出し、それをその穴からポリマーコンポーネント中に押し出すよう機能する。穴を介して押し出された金属コンポーネントの部分は、金属コンポーネントの厚さにわたってプランジする、回転する非消耗性ツールのプローブによって押される。金属コンポーネントからの処理された材料のこの部分は、局所的な熱機械処理作用のために、高圧および比較的高温下でポリマー中に強制される。したがって、接着、拡散、および密着接合メカニズムが、金属コンポーネントとポリマーコンポーネントとの間で活性化される。薄い押し出しダイプレートは、スポット溶接部の近傍にのみ局所的に適用され、サンドイッチ構造のままであり、接合部の幾何学的安定性を促進し、疲労荷重下で接合部とその寿命を保護する。

【0009】

ＴＨＥ－ＦＳｐＷプロセスは、ポリマーベースのコンポーネントに押し出された金属の非軸対称の大容量フックを生成し、これは、既存の技術では生成できないものである。さらに、ＴＨＥ－ＦＳｐＷプロセスは、接着技術の化学結合を含むマルチ接合メカニズムの活性化、および機械的固定、ＦＳｐＪ、およびＦｒｉｃＲｉｖｅｔｉｎｇの機械的引張せん断容量を提供する。ＴＨＥ－ＦＳｐＷプロセスは、剥離に対する高い耐性と、ねじり機械的荷重を支持する新しいパラダイムを提供する。対照的に、ＦＳｐＪとＦｒｉｃＲｉｖｅｔｉｎｇは、ＦＳｐＪの場合、回転対称ツールに、あるいはＦｒｉｃＲｉｖｅｔｉｎｇの場合、対称リベットによって引き起こされる摩擦処理に基づいているため、機械的固定の場合のように、接合は本質的に対称であり、ねじれに対する抵抗が低い。

【0010】

ＴＨＥ－ＦＳｐＷプロセスは、ポリマーベースのコンポーネントに押し出された金属の非軸対称の大容量フックを生成し、これは、既存の技術では生成できない。ＴＨＥ－ＦＳｐＷプロセスの概念は、１つのツール処理動作で複数のスポット溶接の生産を可能にすることでもある。

【0011】

ＴＨＥ－ＦＳｐＷプロセスは破壊的な発明であり、補完するだけでなく、製造技術の実際の最新技術の一部を置き換えるものでもある。ＴＨＥ－ＦＳｐＷプロセスは高いエネルギー効率で固体状態で動作するため、環境に優しいプロセスと見なすことができ、さらに環境に優しい構造コンポーネントを使用した構造最適化へと導く新しい１歩に解決策を提供するものである。

【0012】

ＴＨＥ－ＦＳｐＷプロセスにより、全体的な性能が向上した接合を作製できる。独自の強化された特性により、１つのコンポーネントに必要なスポット溶接の数を大幅に削減できるため、オーバーラップの延長を減らして生産性を高め、材料と構造物の重量を節約する。

【図面の簡単な説明】

【0013】

【図1】非消耗性ツールとして、押し出しダイプレート３、貫通穴４、回転およびプランジ可能なツール５を使用した、金属コンポーネント１をポリマーコンポーネント２に接合するＴＨＥ－ＦＳｐＷプロセスのコンポーネントを示している。

【図2】ＴＨＥ－ＦＳｐＷプロセスのシーケンスを示している：左）開始位置。右）金属コンポーネント１をポリマーコンポーネント２中に強制する、最も深くプランジされた位置にあるプローブでの押し出し期間。

【図3】局所的なプランジを使用したＴＨＥ－ＦＳｐＷプロセスのアプリケーションを示している：左）ツール５の軸と穴４の間にオフセットがない。右）ツール５の軸と穴４との間の小さなオフセット。

【図4】押し出しダイプレート３の一連の穴４で画定される経路に沿って移動する、連続的にプランジしたツール５を使用したＴＨＥ－ＦＳｐＷプロセスの適用を示している。

【図5】非消耗性ツール５のプローブ５ａの代替形状を示している。

【図6】押し出しダイプレート３に接触するポリマーコンポーネント２の表面を示しており、このダイは、平坦（左）であるか、押し出しダイプレート３の穴４と位置合わせされた浅い穴２ａを有する。

【発明を実施するための形態】

【0014】

ＴＨＥ－ＦＳｐＷは、オーバーラップ接合で金属とポリマーとの間にスポット溶接を生成するプロセスである。この方法では、オーバーラップしている金属コンポーネント１とポリマーコンポーネント２との間に位置する、薄くて非消耗性で剛性の押し出しダイプレート３、およびプローブ５ａおよび肩部５ｂを備えた非消耗性で剛性のプランジ可能で回転可能なツール５を使用する（図１を参照）。このプロセスのツールは、押し出しダイプレート３とツール５である。

【0015】

押し出しダイプレート３は、１つまたは複数の貫通穴４を有し、この貫通穴４は、金属コンポーネント１の一部を押し出す働きをし、このコンポーネントは、該穴を通ってポリマーコンポーネント２中に押し込まれる（図２）。穴４を介して押し出された金属コンポーネント１の一部は、金属コンポーネント１の厚さ全体にわたってプランジする回転ツール５のプローブ５ａによって穴４を介して押され、最終的に押し出し穴４を通り続ける（図２）。ツール５の肩部５ｂは、金属コンポーネント１の自由表面と永続的に接触して回転するか、静止していることができるか、または、プローブが金属コンポーネント１内の最も深いプランジ位置の近くにあるとき、プローブの動きに追従することで金属コンポーネント１の自由表面にちょうど接触する。肩部の動作は、金属コンポーネント１の変形ゾーンを閉じることであり、フラッシュ中に材料を失うことを避けることができる。この作用により、金属コンポーネント１が押し出しダイプレートよりも局所的に耐性が低い場合、押し出し穴４の近くにある金属コンポーネント１からの材料が、ポリマー中に強制されて／押し出される。金属コンポーネント１からの処理された材料のこの部分は、熱機械的処理作用により、高圧下で比較的高温でポリマー中に押し込まれる。それゆえ、接着、拡散、および密着の接合メカニズムが、金属コンポーネント１とポリマーコンポーネント２との間で活性化される。

【0016】

ツール５の軸が押し出しし貫通穴４の軸に対して小さなオフセットを有する場合（図３）、最も強力な接合部に対応する、特定の高レベルの密着接合効果が得られる。これらの条件では、押し出された材料は非対称の壁の厚さを有し、押し出しプロセス中に、より低い厚さのゾーンで破壊が起こり、このツール５が溶接サイクルの最後に収縮したとき（図３）、フックが形成されて、ポリマーコンポーネント２からの材料を、ツール５によって自由にされた空隙の体積中に逆流させる。

【0017】

同じ接合方法の別のアプローチは、押し出しダイプレート３の一連の穴４によって画定される経路に沿って、連続してプランジされた非消耗性ツールを移動させることである（図４）。このアプローチでは、肩部は常に金属コンポーネント１の自由表面と接触しており、プローブ５ａの先端は、局所的により深くプランジするだけで、押し出しダイプレート３の上を押し出しダイプレート３の各穴４の近傍内で移動する。

【0018】

押し出しダイプレート３は、各スポット位置にのみ、１つの穴４のみで配置できる。別の１つの押し出しダイプレート３では、２つまたはより多くの穴４を有し、複数の場所で押し出しダイとして機能し、ツール５は局所的なプランジにより適用される（図２および図３）か、連続して適用される（図４）。

【0019】

ツール５のプローブ５ａおよび肩部５ｂは、１つの単一のコンポーネントで作られるか、または一緒に組み立てられた複数のコンポーネントで作製することができる。ツール５の肩部５ｂは、平坦、凹面または凸面であり得る。肩部５ｂおよびプローブ５ａが複数のコンポーネントでできている場合、肩部は回転していても静止していてもよい。肩部５ｂおよびプローブ５ａが複数のコンポーネントで作られている場合、肩部は、プローブ５ａのプランジおよび抽出動作中、金属コンポーネント１の自由表面と恒久的に接触して静止していてもよい。ツール５のプローブ５ａは、円筒形、または円錐形、または円錐形と円筒形の組み合わせであってよい。すなわち、ツール５のプローブ５ａは、上部が円錐形で、先端が円筒形であることができ（図５）、押し出しダイプレート３の貫通穴４内への貫通を可能にする。この最後の解決策は、金属コンポーネント１をポリマーコンポーネント２中に押し出すのに最も効率的である。

【0020】

押し出しダイプレート３に接触するポリマーコンポーネント２の表面は、平坦であるか、押し出しダイプレート３の穴４と位置合わせされた浅い穴２ａを有することができる。この浅い止まり穴２ａは、制御された鍛造圧力で押し出された金属コンポーネント１を受容できる（図６）。

【0021】

プロセスＴＨＥ－ＦＳｐＷを制御するパラメータは次のとおりである。
１．プローブ５ａの寸法形状
２．肩部５ｂの寸法形状
３．肩部５ｂが静止している場合、ツール５またはプローブ５ａの回転速度
４．ツール５のプランジ速度またはプランジ力
５．プランジ力または垂直位置制御における、最大プランジ深度での滞留時間
６．ツール５の抽出し速度
７．プローブ５ａが金属コンポーネント１に連続してプランジし、押し出しダイプレート１の穴４の経路に沿って移動した場合の、ツール５の移動速度
８．ツールの軸と穴４の軸との間のオフセット距離
９．押し出しダイプレート１の材料と厚さ
１０．押し出しダイプレート１の寸法形状（厚さを含む）
１１．押し出しダイプレート１の穴４の直径
１２．押し出しダイプレート１の穴４の数
１３．２つ以上の穴４がある場合、穴４間の距離
１４．金属コンポーネント１の材料と厚さ
１５．ポリマーコンポーネント１の材料および厚さ

符号の説明
１－金属コンポーネント
２－ポリマーコンポーネント
２ａ－押し出しダイプレート３の貫通穴４と位置合わせされた、ポリマーコンポーネント２の浅い止まり穴（オプション）
３－押し出しダイプレート（金属１およびポリマー２と加工条件で比較して、薄くて剛性のプレート）
４－押し出しダイプレートの穴
５－非消耗性で剛性の溶接ツール
５ａ－非消耗品性で剛性の溶接ツール５のプローブ
５ｂ－非消耗性で剛性の溶接ツール５の肩部


引用文献
［１］Ｓ．Ｔ．Ａｍａｎｃｉｏ－Ｆｉｌｈｏ，Ｊ．Ｆ．Ｄｏｓ Ｓａｎｔｏｓ，Ｊｏｉｎｉｎｇ ｏｆ ｐｏｌｙｍｅｒｓ ａｎｄ ｐｏｌｙｍｅｒ－ｍｅｔａｌ ｈｙｂｒｉｄ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ： Ｒｅｃｅｎｔ ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ ａｎｄ ｔｒｅｎｄｓ，Ｐｏｌｙｍ．Ｅｎｇ．Ｓｃｉ．４９（２００９）１４６１－１４７６．ｄｏｉ：１０．１００２／ｐｅｎ．２１４２４．
［２］Ｐ Ｍａｌｌｉｃｋ，Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，Ｄｅｓｉｇｎ ａｎｄ Ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｉｎｇ ｆｏｒ Ｌｉｇｈｔｗｅｉｇｈｔ Ｖｅｈｉｃｌｅｓ，２０１０．ｄｏｉ：１０．１５３３／９７８１８４５６９７８２２．２．３０９．
［３］Ｅ．Ｇｈａｓｓｅｍｉｅｈ，Ｍａｔｅｒｉａｌｓ ｉｎ Ａｕｔｏｍｏｔｉｖｅ Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ，Ｓｔａｔｅ ｏｆ ｔｈｅ Ａｒｔ ａｎｄ Ｐｒｏｓｐｅｃｔｓ，Ｎｅｗ Ｔｒｅｎｄｓ Ｄｅｖ．Ａｕｔｏｍｏｔ．Ｉｎｄ．（２０１１）３６５－３９４．ｄｏｉ：１０．５７７２／１８２１．
［４］Ｓ．Ｔ．Ａｍａｎｃｉｏ－Ｆｉｌｈｏ，Ｍ．Ｂｅｙｅｒ，Ｊ．Ｆ．ｄｏｓ Ｓａｎｔｏｓ，Ｍｅｔｈｏｄ ｏｆ ｃｏｎｎｅｃｔｉｎｇ ａ ｍｅｔａｌｌｉｃ ｂｏｌｔ ｔｏ ａ ｐｌａｓｔｉｃ ｗｏｒｋｐｉｅｃｅ，２００９．ｉｎｔｅｒｎａｌ－ｐｄｆ：／／３３５２３３７２９４／ＵＳ７５７５１４９Ｂ２＿ｆｒｉｃｒｉｖｅｔｉｎｇ．ｐｄｆ．
［５］Ｊ．Ａｌｔｍｅｙｅｒ，Ｊ．Ｆ．Ｆ．ｄｏｓ Ｓａｎｔｏｓ，Ｓ．Ｔ．Ｔ．Ａｍａｎｃｉｏ－Ｆｉｌｈｏ，Ｅｆｆｅｃｔ ｏｆ ｔｈｅ ｆｒｉｃｔｉｏｎ ｒｉｖｅｔｉｎｇ ｐｒｏｃｅｓｓ ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ ｏｎ ｔｈｅ ｊｏｉｎｔ ｆｏｒｍａｔｉｏｎ ａｎｄ ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ ｏｆ Ｔｉ ａｌｌｏｙ／ｓｈｏｒｔ－ｆｉｂｒｅ ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ ｐｏｌｙｅｔｈｅｒ ｅｔｈｅｒ ｋｅｔｏｎｅ ｊｏｉｎｔｓ，Ｍａｔｅｒ．Ｄｅｓ．６０（２０１４）１６４－１７６．
［６］Ｅ．Ｐ．Ｓｐｅｃｉｆｉｃａｔｉｏｎ，Ｅｐ ２ ３４３ ９７５ ｂ１（１２），１（２０１２）１－１２．

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】