特許 7060515 樹脂膜及びガラス板含有積層体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-04-18

(45)【発行日】2022-04-26

(54)【発明の名称】樹脂膜及びガラス板含有積層体

(51)【国際特許分類】

   B32B 27/42 20060101AFI20220419BHJP

   B32B 17/10 20060101ALI20220419BHJP

   B32B 27/30 20060101ALI20220419BHJP

   C03C 27/12 20060101ALI20220419BHJP

【ＦＩ】

B32B27/42 101

B32B17/10

B32B27/30 Z

C03C27/12 D

【請求項の数】 8

(21)【出願番号】P 2018546712

(86)(22)【出願日】2018-07-23

(86)【国際出願番号】 JP2018027475

(87)【国際公開番号】W WO2019022000

(87)【国際公開日】2019-01-31

【審査請求日】2021-03-04

(31)【優先権主張番号】P 2017143118

(32)【優先日】2017-07-24

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000002174

【氏名又は名称】積水化学工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001232

【氏名又は名称】特許業務法人 宮▲崎▼・目次特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】石川 由貴

(72)【発明者】

【氏名】岩本 達矢

(72)【発明者】

【氏名】河田 晋治

(72)【発明者】

【氏名】永井 康晴

(72)【発明者】

【氏名】羽根田 聡

【審査官】佐藤 玲奈

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１７－０７８１５４（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１３／０４２７７１（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２００２－１８８０６８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－０４８３６８（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１６／１９０３６１（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０１７／０４７７０３（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２０１１－２１９５６９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭６１－１８３３１２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－１９６５６７（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０８Ｋ ３／００－ １３／０８

Ｃ０８Ｌ １／００－１０１／１４

Ｂ３２Ｂ １／００－ ４３／００

Ｃ０７Ｃ ２７／１２

Ｃ０８Ｊ ５／１８

ＣＡｐｌｕｓ／ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ）

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

２層以上の構造を有する樹脂膜であって、
熱可塑性樹脂、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物である樹脂成分と、テルペンフェノール樹脂とを含む第１の層を備え、
熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む第２の層を備え、
前記第２の層は、前記第１の層の第１の表面側に配置されており、
自動車用、鉄道車両用、航空機用、船舶用又は建築物用のガラス板含有積層体を得るためにガラス板に貼り合わされて用いられる、樹脂膜。

【請求項2】

前記第１の層中の前記樹脂成分が、ポリビニルアセタール樹脂、ポリ酢酸ビニル、又は（メタ）アクリロイル重合体である、請求項１に記載の樹脂膜。

【請求項3】

前記第１の層が、前記ポリビニルアセタール樹脂又は前記ポリ酢酸ビニルを含む場合に、前記第１の層が可塑剤を含む、請求項２に記載の樹脂膜。

【請求項4】

前記テルペンフェノール樹脂の水酸基価が、５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上２００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である、請求項１～３のいずれか１項に記載の樹脂膜。

【請求項5】

前記第１の層において、前記樹脂成分１００重量部に対して、前記テルペンフェノール樹脂の含有量が１０重量部以上１５０重量部以下である、請求項１～４のいずれか１項に記載の樹脂膜。

【請求項6】

熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む第３の層を備え、
前記第３の層は、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置されている、請求項１～５のいずれか１項に記載の樹脂膜。

【請求項7】

自動車用、鉄道車両用、航空機用、船舶用又は建築物用のガラス板含有積層体であって、
第１のガラス板と、
請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂膜とを備え、
前記第１のガラス板に、前記樹脂膜が貼り合わされている、ガラス板含有積層体。

【請求項8】

第１の合わせガラス部材として前記第１のガラス板と、
前記樹脂膜と、
第２の合わせガラス部材とを備え、
前記第１のガラス板に、前記樹脂膜が貼り合わされており、
前記第２の合わせガラス部材に、前記樹脂膜が貼り合わされており、
前記第１のガラス板と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記樹脂膜が配置されている、請求項７に記載のガラス板含有積層体。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ガラス板等の他の部材に貼り合わされて好適に用いられる樹脂膜に関する。また、本発明は、上記樹脂膜を用いたガラス板含有積層体に関する。

【背景技術】

【0002】

樹脂膜が、ガラス板に貼り合わされたガラス板含有積層体が知られている。ガラス板含有積層体の中でも、合わせガラスが広く用いられている。

【0003】

上記合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に熱可塑性樹脂膜を挟み込むことにより、製造されている。また、合わせガラス以外にも、ガラス板以外の他の部材に、熱可塑性樹脂膜が貼り合わされて用いられることがある。

【0004】

上記合わせガラスに用いられる熱可塑性樹脂膜は、例えば、下記の特許文献１，２に開示されている。

【0005】

下記の特許文献１には、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と、粘着付与剤とを含む熱可塑性樹脂膜が開示されている。特許文献１の実施例では、粘着付与剤として、ロジン樹脂が用いられている。特許文献１では、粘着付与剤の使用によって、遮音性を高めることができることが記載されている。

【0006】

下記の特許文献２には、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－アルキル（メタ）アクリレート共重合体又はポリビニルアセタールと、水素化重合ロジンエステルとを含む熱可塑性樹脂膜が開示されている。特許文献２には、水素化重合ロジンエステルの使用によって、透明性、耐候性、耐水性、接着性及び耐衝撃性などの性能を満足できることが記載されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【文献】ＷＯ２０１３／０４２７７１Ａ１

【文献】特開２０１５－１０１５３０号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

従来の熱可塑性樹脂膜では、遮音性を十分に高めることが困難であったり、透明性を十分に高めることが困難であったりする。

【0009】

従来の熱可塑性樹脂膜では、遮音性と透明性とのうちの一方だけでなく、双方を高めることが困難である。

【0010】

また、特許文献１，２に記載のように、ロジン樹脂を用いれば、遮音性をある程度高めることができる。しかし、ロジン樹脂では、遮音性を高めるには限界がある。さらに、ロジン樹脂では、遮音性と透明性との双方を良好にするのは困難である。ロジン樹脂を用いた場合よりも遮音性を更に一層高めることができれば、より高品質なガラス板含有積層体を提供できる。

【0011】

本発明の目的は、遮音性と透明性との双方を高めることができる樹脂膜を提供することである。また、本発明は、上記樹脂膜を用いたガラス板含有積層体を提供することも目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0012】

本発明の広い局面によれば、１層の構造又は２層以上の構造を有する樹脂膜であって、熱可塑性樹脂、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物である樹脂成分と、テルペンフェノール樹脂とを含む第１の層を備える、樹脂膜が提供される。

【0013】

本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂、ポリ酢酸ビニル、又は（メタ）アクリロイル重合体である。

【0014】

本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記第１の層が、前記ポリビニルアセタール樹脂又は前記ポリ酢酸ビニルを含む場合に、前記第１の層が可塑剤を含む。

【0015】

本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記テルペンフェノール樹脂の水酸基価が、５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上２００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。

【0016】

本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記第１の層において、前記樹脂成分１００重量部に対して、前記テルペンフェノール樹脂の含有量が１０重量部以上１５０重量部以下である。

【0017】

本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記樹脂膜は、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む第２の層を備え、前記第２の層は、前記第１の層の第１の表面側に配置されている。

【0018】

本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記樹脂膜は、熱可塑性樹脂と、可塑剤とを含む第３の層を備え、前記第３の層は、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置されている。

【0019】

本発明に係る樹脂膜のある特定の局面では、前記樹脂膜は、ガラス板に貼り合わされて用いられる樹脂膜である。

【0020】

本発明の広い局面によれば、第１のガラス板と、上述した樹脂膜とを備え、前記第１のガラス板に、前記樹脂膜が貼り合わされている、ガラス板含有積層体が提供される。

【0021】

本発明に係るガラス板含有積層体のある特定の局面では、前記ガラス板含有積層体は、第１の合わせガラス部材として前記第１のガラス板と、前記樹脂膜と、第２の合わせガラス部材とを備え、前記第１のガラス板に、前記樹脂膜が貼り合わされており、前記第２の合わせガラス部材に、前記樹脂膜が貼り合わされており、前記第１のガラス板と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記樹脂膜が配置されている。

【発明の効果】

【0022】

本発明に係る樹脂膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る樹脂膜は、熱可塑性樹脂、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物である樹脂成分と、テルペンフェノール樹脂とを含む第１の層を備える。本発明に係る樹脂膜では、上記の構成が備えられているので、遮音性と透明性との双方を高めることができる。

【図面の簡単な説明】

【0023】

【図1】図１は、本発明の第１の実施形態に係る樹脂膜を模式的に示す断面図である。

【図2】図２は、本発明の第２の実施形態に係る樹脂膜を模式的に示す断面図である。

【図3】図３は、図１に示す樹脂膜を用いたガラス板含有積層体の一例を模式的に示す断面図である。

【図4】図４は、図２に示す樹脂膜を用いたガラス板含有積層体の一例を模式的に示す断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0024】

以下、本発明を詳細に説明する。

【0025】

（樹脂膜）
本発明に係る樹脂膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。

【0026】

本発明に係る樹脂膜は、熱可塑性樹脂、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物である樹脂成分と、テルペンフェノール樹脂とを含む第１の層を備える。

【0027】

本発明に係る樹脂膜では、上記の構成が備えられているので、遮音性と透明性との双方を高めることができる。

【0028】

本発明では、ロジン樹脂を用いた場合と比べて、遮音性をかなり向上させることができる。しかも、かなり向上された遮音性に加えて、透明性も高めることができる。

【0029】

本発明に係る樹脂膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る樹脂膜は、２層の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る樹脂膜は、第１の層を備える。本発明に係る樹脂膜は、第１の層のみを備える単層の樹脂膜であってもよく、第１の層と他の層とを備える多層の樹脂膜であってもよい。

【0030】

上記樹脂膜は、２層以上の構造を有していてもよく、第１の層に加えて第２の層を備えていてもよい。上記樹脂膜は、第２の層をさらに備えることが好ましい。上記樹脂膜が上記第２の層を備える場合に、上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置される。

【0031】

上記樹脂膜は、３層以上の構造を有していてもよく、第１の層及び第２の層に加えて第３の層を備えていてもよい。上記樹脂膜は、第３の層をさらに備えることが好ましい。上記樹脂膜が上記第２の層及び上記第３の層を備える場合に、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に、上記第３の層が配置される。

【0032】

上記第２の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。上記第１の層の第１の表面（上記第２の層側の表面）とは反対の第２の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であってもよい。上記第３の層の上記第１の層側とは反対の表面は、合わせガラス部材又はガラス板が積層される表面であることが好ましい。

【0033】

上記樹脂膜は、熱可塑性樹脂膜であることが好ましい。該熱可塑性樹脂膜は、少なくとも１つの層中に熱可塑性樹脂を含む。

【0034】

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

【0035】

図１は、本発明の第１の実施形態に係る樹脂膜を模式的に示す断面図である。

【0036】

図１に示す樹脂膜１１は、２層以上の構造を有する多層の樹脂膜である。樹脂膜１１は、ガラス板含有積層体を得るために用いられる。樹脂膜１１は、合わせガラス用中間膜であることが好ましい。樹脂膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａ側に、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂ側に、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、樹脂膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。

【0037】

なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。

【0038】

図２は、本発明の第２の実施形態に係る樹脂膜を模式的に示す断面図である。

【0039】

図２に示す樹脂膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の樹脂膜である。樹脂膜１１Ａは、第１の層である。樹脂膜１１Ａは、ガラス板含有積層体を得るために用いられる。樹脂膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜であることが好ましい。

【0040】

以下、本発明に係る樹脂膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに本発明に係る樹脂膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。

【0041】

（熱可塑性樹脂、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物である樹脂成分）
上記樹脂膜は、熱可塑性樹脂、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物である樹脂成分を含む。上記樹脂膜は、テルペンフェノール樹脂とは異なる樹脂として、上記樹脂成分（熱可塑性樹脂、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物）を含む。上記第１の層（単層の樹脂膜を含む）は、上記樹脂成分（以下、樹脂成分（１）と記載することがある）を含む。

【0042】

上記樹脂としては、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂が挙げられる。上記樹脂は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であってもよい。上記光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物が、熱可塑性樹脂となることもある。

【0043】

上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物（以下、硬化物（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。熱可塑性樹脂（１）及び硬化物（１）を併せて、樹脂成分（１）と呼ぶ。上記樹脂成分（１）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0044】

上記第１の層中のテルペンフェノール樹脂とは異なる樹脂１００重量％中、上記樹脂成分（１）の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第１の層中のテルペンフェノール樹脂とは異なる樹脂の全てが、上記樹脂成分（１）であってもよい。

【0045】

上記第１の層（単層の樹脂膜を含む）は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことがより好ましい。接着性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことがより好ましい。

【0046】

上記第２の層中の熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第２の層中の熱可塑性樹脂の全てが、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）であってもよい。

【0047】

上記第３の層中の熱可塑性樹脂１００重量％中、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記第３の層中の熱可塑性樹脂の全てが、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）であってもよい。

【0048】

上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリ酢酸ビニル、（メタ）アクリロイル重合体、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－アクリル酸共重合体、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリ酢酸ビニル及びポリエステル樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。

【0049】

上記樹脂成分（１）は、ポリビニルアセタール樹脂、ポリ酢酸ビニル、又は（メタ）アクリロイル重合体であることが好ましい。上記第１の層（単層の樹脂膜を含む）は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）、ポリ酢酸ビニル（以下、ポリ酢酸ビニル（１）と記載することがある）、又は（メタ）アクリロイル重合体（以下、（メタ）アクリロイル重合体（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。

【0050】

遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂成分（１）は、ポリ酢酸ビニル（１）、又は（メタ）アクリロイル重合体（１）であることが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の層（単層の樹脂膜を含む）は、ポリ酢酸ビニル（１）、又は（メタ）アクリロイル重合体（１）を含むことが好ましい。

【0051】

上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（２）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（２）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。ポリビニルアセタール樹脂（１）、ポリ酢酸ビニル（１）及び（メタ）アクリロイル重合体（１）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0052】

上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％の範囲内である。

【0053】

上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、ガラス板含有積層体の耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、樹脂膜の成形が容易になる。

【0054】

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

【0055】

上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、樹脂膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

【0056】

上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。上記アルデヒドは、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドであることが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドであることがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドであることが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0057】

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１０モル％以上、より好ましくは１５モル％以上、更に好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、樹脂膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、樹脂膜の柔軟性が高くなり、樹脂膜の取扱いが容易になる。

【0058】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１０モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、好ましくは２８モル％以下、より好ましくは２４モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、樹脂膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２８モル％以下であると、ガラス板含有積層体の遮音性がより一層高くなる。上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、樹脂膜の柔軟性が高くなり、樹脂膜の取扱いが容易になる。

【0059】

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、更に好ましくは３０モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３７モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、樹脂膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、樹脂膜の柔軟性が高くなり、樹脂膜の取扱いが容易になる。

【0060】

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

【0061】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、樹脂膜及びガラス板含有積層体の耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。

【0062】

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、樹脂膜及びガラス板含有積層体の耐湿性が高くなる。

【0063】

上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

【0064】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

【0065】

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

【0066】

上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。

【0067】

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

【0068】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。

【0069】

上記ポリ酢酸ビニル（１）は、酢酸ビニルと、水素結合性を有する官能基Ａ１を有するモノマーＡとを含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。

【0070】

上記ポリ酢酸ビニル（１）は、酢酸ビニルに由来する構造単位と、モノマーＡに由来する構造単位とを有することが好ましい。

【0071】

水素結合性を有する官能基Ａ１は、水酸基、アミド基、アミノ基、及びカルボキシル基である。上記水酸基はフェノール性水酸基であってもよい。遮音性を効果的に高める観点からは、上記官能基Ａ１は、水酸基又はアミド基であることが好ましく、水酸基であることがより好ましい。

【0072】

モノマーＡとしては、水酸基を有するモノマー、アミド基を有するモノマー、アミノ基を有するモノマー、及びカルボキシル基を有するモノマー等が挙げられる。上記水酸基を有するモノマーとしては、３－メチル－３－ブテン－１－オール、エチレングリコールモノビニルエーテル、（メタ）アクリル酸－２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸－２－ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸－４－ヒドロキシブチル及びジエチレングリコールモノビニルエーテル等が挙げられる。上記アミド基を有するモノマーとしては、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド及びＮ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。上記アミノ基を有するモノマーとしては、Ｎ－ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド及びＮ，Ｎ－ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。上記カルボキシル基を有するモノマーとしては、２－アクリロイルオキシエチルサクシネート及び（メタ）アクリル酸等が挙げられる。

【0073】

遮音性を効果的に高める観点からは、ポリ酢酸ビニル（１）の重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。透明性と遮音性を効果的に高める観点からは、ポリ酢酸ビニル（１）の重量平均分子量は、好ましくは２００万以下、より好ましくは１７０万以下、更に好ましくは１２０万以下、特に好ましくは９０万以下である。

【0074】

上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。

【0075】

上記重合性組成物を重合させて上記ポリ酢酸ビニル（１）を合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。上記ポリ酢酸ビニル（１）を製造する方法は、溶液重合法又は懸濁重合法であってもよい。上記ポリ酢酸ビニル（１）を製造する方法は、溶液重合法であってもよく、溶液重合法以外の方法であってもよく、懸濁重合法であってもよい。

【0076】

樹脂膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた樹脂膜において、遮音性を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニル（１）の合成方法は、溶液重合法であることが好ましい。上記ポリ酢酸ビニル（１）の合成方法が懸濁重合法である場合に、樹脂膜のヘーズ（クリアガラス２枚の間に上記樹脂膜が挟み込まれたガラス板含有積層体の、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定されるヘーズ）が高くなる傾向がある。上記ポリ酢酸ビニル（１）の合成方法が溶液重合法である場合に、樹脂膜のヘーズ（クリアガラス２枚の間に上記樹脂膜が挟み込まれたガラス板含有積層体の、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定されるヘーズ）がかなり低くなる。ヘーズの測定に用いるクリアガラスは、ＪＩＳ Ｒ３２０２：１９９６に準拠したクリアガラスであることが好ましい。

【0077】

ただし、上記ポリ酢酸ビニル（１）の合成方法が懸濁重合法であっても、界面活性剤や分散剤を適切に選択することで、樹脂膜のヘーズ（クリアガラス２枚の間に上記樹脂膜が挟み込まれたガラス板含有積層体の、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定されるヘーズ）を低くすることができる。懸濁重合法で上記ポリ酢酸ビニル（１）を合成する場合に使用される分散剤は、接着性と透明性の観点から、有機溶剤と相溶する高分子分散剤又は反応性界面活性剤であることが好ましい。分散剤が高分子であると、樹脂膜を積層したときに分散剤が別の層に移行しにくく、分散剤が層界面やガラス界面にブリードすることで生じる層間接着力の低下を抑制できる。上記高分子分散剤としては、エチレンオキサイド・プロピレンオキサイドのブロック共重合体等が挙げられる。上記反応性界面活性剤としては、後述する重合性化合物等が挙げられる。

【0078】

遮音性を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニル（１）の全構造単位１００モル％中、モノマーＡに由来する構造単位の割合は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．２モル％以上、更に好ましくは０．４モル％以上、特に好ましくは０．５モル％以上である。遮音性を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニル（１）の全構造単位１００モル％中、モノマーＡに由来する構造単位の割合は、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３０モル％以下である。ポリ酢酸ビニル（１）は、この好ましい割合で、モノマーＡに由来する構造単位を含むことが好ましい。

【0079】

上記ポリ酢酸ビニル（１）には、酢酸ビニル及びモノマーＡと、これらの化合物以外の重合性化合物（共重合成分）との共重合体も含まれる。上記重合性組成物は、酢酸ビニル及びモノマーＡ以外の重合性化合物を含んでいてもよい。上記重合性組成物は、重合性化合物として、酢酸ビニルを主成分として含むことが好ましい。上記ポリ酢酸ビニル（１）の全構造単位（骨格）１００モル％中、酢酸ビニルに由来する構造単位（骨格）の割合は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは７０モル％以上、特に好ましくは８０モル％以上、最も好ましくは９０モル％以上である。酢酸ビニル以外の重合性化合物としては、（メタ）アクリル化合物、スチレン化合物及びイソプレン化合物等が挙げられる。

【0080】

酢酸ビニル以外の重合性化合物としては、例えば、ベンジルアクリレート、スチレン、安息香酸ビニル、安息香酸アリル、エトキシ化ｏ－フェニルフェノールアクリレート、ペンタブロモフェニルアクリレート及びペンタブロモベンジルアクリレート等が挙げられる。これらの重合性化合物の使用により、上記第１の層を他の層又は合わせガラス部材と積層した場合に、他の層又は合わせガラス部材との屈折率調整が容易になり、光学歪が抑えられる。

【0081】

酢酸ビニル以外の重合性化合物の他の例としては、ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレンノニルプロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレン－１－（アリルオキシメチル）アルキルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル、及びポリオキシエチレン－１－（アリルオキシメチル）アルキルエーテル等が挙げられる。これらの重合性化合物を反応性界面活性剤として用いると、懸濁重合法でも透明性が高い樹脂膜が得られる。

【0082】

遮音性をより一層効果的に高める観点からは、上記（メタ）アクリロイル重合体（１）を構成する（メタ）アクリロイルモノマーは、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステル、又は側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。

【0083】

上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート；（３－プロピルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－ブチルオキセタン－３－イル）メチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）エチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３－エチルオキセタン－３－イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；γ－ブチロラクトン（メタ）アクリレート、（２，２－ジメチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－メチル－２－イソブチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、（２－シクロヘキシル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、及び（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。遮音性をより一層効果的に高める観点からは、上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルは、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートであることが好ましい。

【0084】

上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート、及びヒドロキシフェノキシプロピルアクリレート等が挙げられる。

【0085】

上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、及びブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。本発明の効果をより一層効果的に得るために、（メタ）アクリロイルモノマー１００重量％中、上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルの配合量は、２０重量％未満であることが好ましい。

【0086】

上記（メタ）アクリロイルモノマーとして、上述した好ましい化合物を用いることで、遮音性等の樹脂膜の特性のバランスがより一層良好になる。

【0087】

（メタ）アクリロイルモノマーとしては、上述した化合物以外に、ジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、イソボロニル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジメタクリレート、１，９－ノナンジオールジアクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２－ビス［４－（メタクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレート、トリ（２－アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、及びテトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート等が挙げられる。上記の化合物は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0088】

遮音性を効果的に高める観点からは、（メタ）アクリロイル重合体（１）の重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。透明性を効果的に高める観点からは、（メタ）アクリロイル重合体（１）の重量平均分子量は、好ましくは２００万以下、より好ましくは１７０万以下、更に好ましくは１２０万以下、特に好ましくは９０万以下である。

【0089】

上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。

【0090】

上記（メタ）アクリロイル重合体（１）を合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。上記（メタ）アクリロイル重合体（１）を製造する方法は、溶液重合法又は懸濁重合法であってもよい。上記（メタ）アクリロイル重合体（１）を製造する方法は、溶液重合法であってもよく、溶液重合法以外の方法であってもよく、懸濁重合法であってもよい。

【0091】

樹脂膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた樹脂膜において、遮音性を効果的に高める観点からは、上記（メタ）アクリロイル重合体（１）の合成方法は、溶液重合法であることが好ましい。上記（メタ）アクリロイル重合体（１）の合成方法が懸濁重合法である場合に、樹脂膜のヘーズ（クリアガラス２枚の間に上記樹脂膜が挟み込まれたガラス板含有積層体の、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定されるヘーズ）が高くなる傾向がある。上記（メタ）アクリロイル重合体（１）の合成方法が溶液重合法である場合に、樹脂膜のヘーズ（クリアガラス２枚の間に上記樹脂膜が挟み込まれたガラス板含有積層体の、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定されるヘーズ）がかなり低くなる。

【0092】

ただし、上記（メタ）アクリロイル重合体（１）の合成方法が懸濁重合法であっても、界面活性剤や分散剤を適切に選択することで、樹脂膜のヘーズ（クリアガラス２枚の間に上記樹脂膜が挟み込まれたガラス板含有積層体の、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定されるヘーズ）を低くすることができる。懸濁重合法で上記（メタ）アクリロイル重合体（１）を合成する場合に使用される分散剤は、接着性の観点から、有機溶剤と相溶する高分子分散剤又は反応性界面活性剤であることが好ましい。分散剤が高分子であると、樹脂膜を積層したときに分散剤が別の層に移行しにくく、分散剤が層界面やガラス界面にブリードすることで生じる層間接着力の低下を抑制できる。上記高分子分散剤としては、エチレンオキサイド・プロピレンオキサイドのブロック共重合体等が挙げられる。

【0093】

上記（メタ）アクリロイル重合体（１）は、（メタ）アクリロイルモノマー以外の重合性化合物を構成成分として含んでいてもよい。上記（メタ）アクリロイル重合体（１）は、（メタ）アクリロイルモノマーを主成分として含むことが好ましい。上記（メタ）アクリロイル重合体（１）の全構造単位（骨格）１００モル％中、（メタ）アクリロイルモノマーに由来する構造単位（骨格）の割合は、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは７０モル％以上、特に好ましくは８０モル％以上、最も好ましくは９０モル％以上である。

【0094】

（メタ）アクリロイルモノマー以外の重合性化合物としては、例えば、酢酸ビニル、スチレン化合物、スチレン、イソプレン化合物、安息香酸ビニル及び安息香酸アリル等が挙げられる。これらの重合性化合物の使用により、上記第１の層を他の層又は合わせガラス部材と積層した場合に、他の層又は合わせガラス部材との屈折率調整が容易になり、光学歪が抑えられる。

【0095】

（メタ）アクリロイルモノマー以外の重合性化合物の他の例としては、ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレンノニルプロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレン－１－（アリルオキシメチル）アルキルエーテル硫酸エステルアンモニウム、ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル、及びポリオキシエチレン－１－（アリルオキシメチル）アルキルエーテル等が挙げられる。これらの重合性化合物を反応性界面活性剤として用いると、懸濁重合法でも透明性が高い樹脂膜が得られる。

【0096】

（可塑剤）
上記樹脂膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の樹脂膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0097】

本発明の効果を効果的に発揮する観点からは、上記第１の層が、ポリビニルアセタール樹脂又はポリ酢酸ビニルを含む場合に、上記第１の層は可塑剤を含むことが好ましい。本発明の効果を効果的に発揮する観点からは、上記第１の層がポリビニルアセタール樹脂を含む場合には、上記第１の層は可塑剤を含むことが好ましい。本発明の効果を効果的に発揮する観点からは、上記第１の層がポリ酢酸ビニルを含む場合には、上記第１の層は可塑剤を含むことが好ましい。本発明の効果を効果的に発揮する観点からは、上記第１の層が（メタ）アクリロイル重合体を含む場合には、上記第１の層は可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層が（メタ）アクリロイル重合体を含む場合には、上記第１の層は可塑剤を含んでいなくてもよい。

【0098】

上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

【0099】

上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

【0100】

上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～１０の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

【0101】

上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、マレイン酸ジブチル、アジピン酸ビス（２－ブトキシエチル）、アジピン酸ジブチル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸２，２―ブトキシエトキシエチル、安息香酸グリコールエステル、アジピン酸１，３－ブチレングリコールポリエステル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、クエン酸トリブチル、アセチルクエン酸トリブチル、炭酸ジエチル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

【0102】

上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

【0103】

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

【0104】

【化1】

【0105】

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。

【0106】

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。

【0107】

上記第１の層が上記ポリ酢酸ビニル（１）を含む場合、上記第１の層は、上記可塑剤として、アジピン酸エステルを含むことが好ましく、アジピン酸ビス（２－ブトキシエチル）、又はアジピン酸ジブチルを含むことが特に好ましい。

【0108】

上記第１の層が上記（メタ）アクリロイル重合体（１）を含む場合、上記第１の層は、上記可塑剤として、有機エステル可塑剤を含むことが好ましい。

【0109】

上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３５重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、樹脂膜の柔軟性が高くなり、樹脂膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。

【0110】

上記第１の層において、上記樹脂成分（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記含有量（１）は、好ましくは１重量部以上、より好ましくは５重量部以上、より一層好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８５重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、樹脂膜の柔軟性が高くなり、樹脂膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、ガラス板含有積層体の耐貫通性がより一層高くなる。

【0111】

上記第１の層において、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１ａ）とする。上記含有量（１ａ）は、好ましくは１重量部以上、より好ましくは２重量部以上、より一層好ましくは３重量部以上、更に好ましくは５重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８５重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１ａ）が上記下限以上であると、樹脂膜の柔軟性が高くなり、樹脂膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１ａ）が上記上限以下であると、ガラス板含有積層体の耐貫通性がより一層高くなる。

【0112】

上記第１の層において、上記ポリ酢酸ビニル（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１ｂ）とする。上記含有量（１ｂ）は、好ましくは３０重量部以上、より好ましくは５０重量部以上、更に好ましくは５５重量部以上、特に好ましくは６０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下、更に好ましくは８５重量部以下、特に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１ｂ）が上記下限以上であると、樹脂膜の柔軟性が高くなり、樹脂膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１ｂ）が上記上限以下であると、ガラス板含有積層体の耐貫通性がより一層高くなる。

【0113】

上記第１の層において、上記（メタ）アクリロイル重合体（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１ｃ）とする。上記含有量（１ｃ）は、０重量部以上（未含有を含む）であってもよく、０重量部を超えていてもよく、好ましくは１５重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。上記含有量（１ｃ）が上記下限以上であると、樹脂膜の柔軟性が高くなり、樹脂膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１ｃ）が上記上限以下であると、ガラス板含有積層体の耐貫通性がより一層高くなる。

【0114】

上記樹脂膜が２層以上である場合には、ガラス板含有積層体の遮音性を高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。

【0115】

ガラス板含有積層体の遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。

【0116】

（テルペンフェノール樹脂）
上記樹脂膜は、テルペンフェノール樹脂を含む。上記第１の層（単層の樹脂膜を含む）は、テルペンフェノール樹脂を含む。上記テルペンフェノール樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0117】

上記テルペンフェノール樹脂の水酸基価は、好ましくは５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは７０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、好ましくは２００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは１８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。上記水酸基価が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮音性及び透明性がより一層高くなる。

【0118】

上記水酸基価は、ＪＩＳ Ｋ００７０：１９９２「化学製品の酸価，けん化価，エステル価，よう素価，水酸基価及び不けん化物の試験方法」に記載の測定方法に従って測定される。

【0119】

上記第１の層において、上記樹脂成分（１）１００重量部に対して、上記テルペンフェノール樹脂の含有量は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは１５０重量部以下、より好ましくは１００重量部以下である。上記テルペンフェノール樹脂の含有量が上記下限以上であると、遮音性がより一層高くなる。上記テルペンフェノール樹脂の含有量が上記上限以下であると、透明性がより一層高くなる。

【0120】

上記第１の層において、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部に対して、上記テルペンフェノール樹脂の含有量は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは１５０重量部以下、より好ましくは１００重量部以下である。上記テルペンフェノール樹脂の含有量が上記下限以上であると、遮音性がより一層高くなる。上記テルペンフェノール樹脂の含有量が上記上限以下であると、透明性がより一層高くなる。

【0121】

上記第１の層において、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対して、上記テルペンフェノール樹脂の含有量は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは１５０重量部以下、より好ましくは１００重量部以下である。上記テルペンフェノール樹脂の含有量が上記下限以上であると、遮音性がより一層高くなる。上記テルペンフェノール樹脂の含有量が上記上限以下であると、透明性がより一層高くなる。

【0122】

上記第１の層において、上記ポリ酢酸ビニル（１）１００重量部に対して、上記テルペンフェノール樹脂の含有量は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは１５０重量部以下、より好ましくは１００重量部以下である。上記テルペンフェノール樹脂の含有量が上記下限以上であると、遮音性がより一層高くなる。上記テルペンフェノール樹脂の含有量が上記上限以下であると、透明性がより一層高くなる。

【0123】

上記第１の層において、上記（メタ）アクリロイル重合体（１）１００重量部に対して、上記テルペンフェノール樹脂の含有量は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、好ましくは１５０重量部以下、より好ましくは１００重量部以下である。上記テルペンフェノール樹脂の含有量が上記下限以上であると、遮音性がより一層高くなる。上記テルペンフェノール樹脂の含有量が上記上限以下であると、透明性がより一層高くなる。

【0124】

（遮熱性物質）
上記樹脂膜は、遮熱性物質（遮熱性化合物）を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の樹脂膜を含む）は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0125】

上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物又はアントラシアニン化合物（以下、これらを成分Ｘと記載することがある）を含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。

【0126】

成分Ｘ：
上記樹脂膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物又はアントラシアニン化合物である成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層（単層の樹脂膜を含む）は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0127】

上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

【0128】

樹脂膜及びガラス板含有積層体の遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン又はナフタロシアニンの誘導体であることが好ましく、フタロシアニン又はフタロシアニンの誘導体であることがより好ましい。

【0129】

上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。

【0130】

遮熱粒子：
上記樹脂膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の樹脂膜を含む）は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0131】

ガラス板含有積層体の遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。

【0132】

上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。

【0133】

樹脂膜及びガラス板含有積層体の遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。

【0134】

上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。

【0135】

（金属塩）
上記樹脂膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩又はマグネシウム塩（以下、これらを金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の樹脂膜を含む）は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、樹脂膜と合わせガラス部材との接着性又は樹脂膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0136】

上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ又はＢａを含むことが好ましい。樹脂膜中に含まれている金属塩は、Ｋ又はＭｇを含むことが好ましい。

【0137】

また、上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。

【0138】

上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

【0139】

上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上である。上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、樹脂膜と合わせガラス部材との接着性又は樹脂膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。

【0140】

（紫外線遮蔽剤）
上記樹脂膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の樹脂膜を含む）は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、樹脂膜及びガラス板含有積層体が長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0141】

上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

【0142】

上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。

【0143】

上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

【0144】

上記紫外線遮蔽剤は、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましい。上記紫外線遮蔽剤は、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましい。上記紫外線遮蔽剤は、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましい。

【0145】

上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

【0146】

上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。

【0147】

上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

【0148】

上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

【0149】

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

【0150】

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

【0151】

上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

【0152】

上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

【0153】

上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下がより一層抑制される。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、樹脂膜及びガラス板含有積層体の期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。

【0154】

（酸化防止剤）
上記樹脂膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の樹脂膜を含む）は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0155】

上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

【0156】

上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。

【0157】

上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

【0158】

上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

【0159】

上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ－ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０」等が挙げられる。

【0160】

上記樹脂膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。この場合には、樹脂膜及びガラス板含有積層体の高い可視光線透過率を長期間に渡り維持することができる。

【0161】

（他の成分）
上記樹脂膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、他の成分を含んでいてもよい。上記他の成分としては、ケイ素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、フィラー、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等が挙げられる。上記他の成分は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0162】

せん断貯蔵弾性率を好適な範囲に制御するために、樹脂膜、第１の層、第２の層及び第３の層は、フィラーを含んでいてもよい。上記フィラーとしては、炭酸カルシウム粒子、及びシリカ粒子等が挙げられる。曲げ剛性及を効果的に高め、透明性の低下を効果的に抑える観点からは、シリカ粒子が好ましい。

【0163】

フィラーを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記フィラーの含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは５重量％以上、更に好ましくは１０重量％以上、好ましくは６０重量％以下、より好ましくは５０重量％以下である。

【0164】

（樹脂膜の他の詳細）
上記樹脂膜は、ガラス板に貼り合わされて用いられる樹脂膜であることが好ましい。

【0165】

上記樹脂膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びにガラス板含有積層体の耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、樹脂膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。樹脂膜の厚みが上記下限以上であると、ガラス板含有積層体の耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。樹脂膜の厚みが上記上限以下であると、樹脂膜の透明性がより一層良好になる。

【0166】

上記樹脂膜は、厚みが均一な樹脂膜であってもよく、厚みが変化している樹脂膜であってもよい。上記樹脂膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。

【0167】

本発明に係る樹脂膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る樹脂膜の製造方法としては、単層の樹脂膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る樹脂膜の製造方法としては、多層の樹脂膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

【0168】

上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。この場合には、樹脂膜の製造効率に優れる。樹脂膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。樹脂膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。

【0169】

上記樹脂膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記樹脂膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。

【0170】

（ガラス板含有積層体）
図３は、図１に示す樹脂膜を用いたガラス板含有積層体の一例を模式的に示す断面図である。

【0171】

図３に示すガラス板含有積層体３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、樹脂膜１１とを備える。樹脂膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

【0172】

樹脂膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。樹脂膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

【0173】

図４は、図２に示す樹脂膜を用いたガラス板含有積層体の一例を模式的に示す断面図である。

【0174】

図４に示すガラス板含有積層体３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、樹脂膜１１Ａとを備える。樹脂膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

【0175】

樹脂膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。樹脂膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

【0176】

このように、本発明に係るガラス板含有積層体は、第１のガラス板と、本発明に係る樹脂膜とを備えていればよい。上記樹脂膜は、上記第１の合わせガラス部材（第１のガラス板）と上記第２の合わせガラス部材との間に配置されていることが好ましい。

【0177】

本発明に係るガラス板含有積層体は、上記第１のガラス板に、上記樹脂膜が貼り合わされていることが好ましい。本発明に係るガラス板含有積層体は、上記第１のガラス板に、上記樹脂膜が貼り合わされており、上記第２の合わせガラス部材に、上記樹脂膜が貼り合わされていることが好ましい。

【0178】

上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。

【0179】

上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。ガラス板含有積層体には、２枚のガラス板の間に樹脂膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に樹脂膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記ガラス板含有積層体は、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。

【0180】

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

【0181】

上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上である。上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、より一層好ましくは２．３ｍｍ以下、更に好ましくは２．１ｍｍ以下、更に一層好ましくは２．０ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．８ｍｍ以下、特に好ましくは１．６ｍｍ以下、最も好ましくは１．４ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材が強化ガラスである場合は、上記ガラス板の厚みは、０．５ｍｍ以上であってもよく、０．７ｍｍ以上であってもよい。上記合わせガラス部材が強化ガラスである場合は、上記ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以下、より好ましくは０．７ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

【0182】

上記ガラス板含有積層体の製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、樹脂膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と樹脂膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、ガラス板含有積層体を得ることができる。上記ガラス板含有積層体の製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。

【0183】

上記樹脂膜及び上記ガラス板含有積層体は、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記樹脂膜及び上記ガラス板含有積層体は、これらの用途以外にも使用できる。上記樹脂膜及び上記ガラス板含有積層体は、車両用又は建築用の樹脂膜及びガラス板含有積層体であることが好ましく、車両用の樹脂膜及びガラス板含有積層体であることがより好ましい。上記樹脂膜及び上記ガラス板含有積層体は、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記樹脂膜及び上記ガラス板含有積層体は、自動車に好適に用いられる。上記樹脂膜は、自動車のガラス板含有積層体を得るために用いられる。

【0184】

上記合わせガラスの使用時には、上記建築物又は上記車両において、上記第１の合わせガラス部材が、上記外部空間側に位置するように、かつ上記第２の合わせガラス部材が上記内部空間側に位置するように、上述した合わせガラスを上記開口部に取り付けることができる。上記合わせガラスは、上記開口部に取付けられた状態で用いることができる。

【0185】

上記自動車のガラス板含有積層体においては、車外側と車内側とで、合わせガラス部材の厚みが異なっていてもよい。車外側の合わせガラス部材の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、更に好ましくは１．０ｍｍ以上、特に好ましくは１．５ｍｍ以上である。車外側の合わせガラス部材の厚みは、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、より一層好ましくは２．３ｍｍ以下、更に好ましくは２．１ｍｍ以下、更に一層好ましくは２．０ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．８ｍｍ以下、特に好ましくは１．６ｍｍ以下である。車内側の合わせガラス部材の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上である。車内側の合わせガラス部材の厚みは、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは２．３ｍｍ以下、より一層好ましくは２．１ｍｍ以下、更に好ましくは２．０ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．８ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．６ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．４ｍｍ以下、特に好ましくは１．０ｍｍ以下、最も好ましくは０．７ｍｍ以下である。

【0186】

以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

【0187】

以下の材料を用意した。

【0188】

（参考例１）
樹脂膜（第１の層）を形成するための組成物の作製：
以下の成分を配合し、樹脂膜を形成するための組成物を得た。

【0189】

ポリビニルアセタール樹脂（平均重合度３０００、ｎ－ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率２０モル％、アセチル化度１４．５モル％、アセタール化度６５．５モル％）１００重量部
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）５０重量部
テルペンフェノール樹脂（ヤスハラケミカル社製「Ｎ１２５」）４０重量部
得られる樹脂膜中で金属元素濃度（Ｍｇ濃度）が７０ｐｐｍとなる量のＭｇ混合物（２－エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの５０：５０（重量比）混合物）
得られる樹脂膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２－（２－ヒドロキシ－３－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール）
得られる樹脂膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）

【0190】

樹脂膜の作製：
樹脂膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、樹脂膜（厚み８００μｍ）を作製した。

【0191】

合わせガラスの作製：
得られた樹脂膜を縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアガラス、縦３０ｃｍ×横２．５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、樹脂膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。

【0192】

（参考例２）
以下の変更をしたこと以外は参考例１と同様にして、樹脂膜及び合わせガラスを得た。

【0193】

ポリビニルアセタール樹脂を、ポリビニルアセタール樹脂（平均重合度３０００、ｎ－ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率２０．５モル％、アセチル化度７モル％、アセタール化度７２．５モル％）に変更
３ＧＯの配合量を６０重量部に変更
テルペンフェノール樹脂４０重量部を、テルペンフェノール樹脂（ヤスハラケミカル社製「Ｇ１２５」）５０重量部に変更

【0194】

（参考例３）
以下の変更をしたこと以外は参考例１と同様にして、樹脂膜及び合わせガラスを得た。

【0195】

ポリビニルアセタール樹脂を、ポリビニルアセタール樹脂（平均重合度２５００、ｎ－ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率２４モル％、アセチル化度１２．５モル％、アセタール化度６３．５モル％）に変更
３ＧＯの配合量を７０重量部に変更
テルペンフェノール樹脂４０重量部を、テルペンフェノール樹脂（ヤスハラケミカル社製「ポリスターＮＨ」）７０重量部に変更

【0196】

（比較例１）
以下の変更をしたこと以外は参考例１と同様にして、樹脂膜及び合わせガラスを得た。

【0197】

ポリビニルアセタール樹脂を、ポリビニルアセタール樹脂（平均重合度２５００、ｎ－ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率２４モル％、アセチル化度１２．５モル％、アセタール化度６３．５モル％）に変更
テルペンフェノール樹脂４０重量部を、ロジン樹脂（荒川化学社製「Ｄ１６０」）７０重量部に変更

【0198】

（比較例２）
以下の変更をしたこと以外は参考例１と同様にして、樹脂膜及び合わせガラスを得た。

【0199】

ポリビニルアセタール樹脂を、ポリビニルアセタール樹脂（平均重合度３０００、ｎ－ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率２０．５モル％、アセチル化度７モル％、アセタール化度７２．５モル％）に変更
３ＧＯの配合量を６０重量部に変更
テルペンフェノール樹脂４０重量部を、ロジン樹脂（荒川化学社製「Ｄ１２５」）５０重量部に変更

【0200】

（比較例３）
以下の変更をしたこと以外は参考例１と同様にして、樹脂膜及び合わせガラスを得た。

【0201】

ポリビニルアセタール樹脂を、ポリビニルアセタール樹脂（平均重合度３０００、ｎ－ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率２４モル％、アセチル化度１２．５モル％、アセタール化度６３．５モル％）に変更
３ＧＯの配合量を７０重量部に変更
テルペンフェノール樹脂４０重量部を、配合しないように変更

【0202】

（参考例４）
ポリ酢酸ビニルの作製：
還流冷却器、滴下漏斗、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、酢酸ビニルモノマー１００重量部と、エチレングリコールモノビニルエーテル（ＨＥＶＥ）１．０重量部と、メタノール３．８重量部とを入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。次に、上記重合容器内の温度を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ－ブチルパーオキシネオデカネート０．０２重量部と、酢酸ビニルモノマー１５０重量部と、エチレングリコールモノビニルエーテル（ＨＥＶＥ）１．５重量部とを、４時間かけて滴下し、滴下終了後１時間重合させて、ポリ酢酸ビニルを含む溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、ポリ酢酸ビニルを得た。ポリ酢酸ビニルでは、ＨＥＶＥに由来する構造単位の割合は、０．２モル％であった。ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は６９９０００であった。

【0203】

以下の変更をしたこと以外は参考例１と同様にして、樹脂膜及び合わせガラスを得た。

【0204】

ポリビニルアセタール樹脂を、得られたポリ酢酸ビニルに変更
３ＧＯ５０重量部を、アジピン酸ビス（２－ブトキシエチル）（Ｄ９３１）４０重量部に変更
テルペンフェノール樹脂４０重量部を、テルペンフェノール樹脂（ヤスハラケミカル社製「ポリスターＮＨ」）３０重量部に変更

【0205】

（参考例５）
（メタ）アクリロイル重合体の作製：
還流冷却器、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に以下の成分を入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。

【0206】

イオン交換水２３０重量部
ポリオキシエチレンスチレン化プロペニルフェニルエーテル硫酸エステルアンモニウム（第一工業製薬社製「ＡＲ－３０」）０．１重量部
エチレンオキサイド・プロピレンオキサイド共重合体（明成化学工業社製「ＥＰ－１０」）０．００５重量部

【0207】

次に上記重合容器内を６０℃にして、以下の成分を添加し、６時間重合させて粒子状の（メタ）アクリロイル重合体（１）を得た。

【0208】

ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシネオデカノエート（重合開始剤）０．０８重量部
アクリル酸ベンジル（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０）（ＢｚＡ）５重量部
（２ーメチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチルアクリレート（大阪有機化学工業社製）（ＭＥＤＯＬ－１０）１０重量部
ヒドロキシプロピルアクリレート（大阪有機化学工業社製）（ＨＰＡ）１５重量部
イソボルニルアクリレート（日本触媒社製、ＩＢＯＡ）７０重量部

【0209】

以下の変更をしたこと以外は参考例１と同様にして、樹脂膜及び合わせガラスを得た。

【0210】

ポリビニルアセタール樹脂を、得られた（メタ）アクリロイル重合体に変更
３ＧＯの配合量を４０重量部に変更
テルペンフェノール樹脂４０重量部を、テルペンフェノール樹脂（ヤスハラケミカル社製「ポリスターＮＨ」）２０重量部に変更

【0211】

（単層の樹脂膜の評価）
（１）遮音性（低温側のｔａｎδのピークの最大値）
得られた樹脂膜を直径８ｍｍの円形に切り抜いた。この樹脂膜について、粘弾性装置（レオメトリックス社製「ＡＲＥＳ」）を用いてせん断法にて、ひずみ１％及び周波数１Ｈｚの条件で、昇温速度５℃／分で動的粘弾性測定を行った。最も低温側に現れる損失正接の最大値（極大値）を測定した。

【0212】

（２）透明性（ヘーズ値）
得られた合わせガラスについて、ヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ－ＨＩＩＩＤＰＫ」）を用いて、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して、ヘーズ値を測定した。

【0213】

詳細及び結果を下記の表１に示す。なお、表１において、Ｍｇ混合物、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の配合量は省略した。

【0214】

【表1】

【0215】

（実施例６）
第１の層を形成するための組成物：
参考例１で得られた第１の層を形成するための組成物を用意した。

【0216】

第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
以下の成分を配合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。

【0217】

ポリビニルアセタール樹脂（平均重合度１７００、ｎ－ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率３０．７モル％、アセチル化度０．８モル％、アセタール化度６８．５モル％）１００重量部
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３７．５重量部
得られる樹脂膜中で金属元素濃度（Ｍｇ濃度）が７０ｐｐｍとなる量のＭｇ混合物（２－エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの５０：５０（重量比）混合物）
得られる樹脂膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２－（２－ヒドロキシ－３－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール）
得られる樹脂膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール）

【0218】

樹脂膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する樹脂膜（厚み８００μｍ）を作製した。

【0219】

得られた樹脂膜を用いたこと以外は参考例１と同様にして、合わせガラスを得た。

【0220】

（実施例７～１０及び比較例４～６）
以下の変更をしたこと以外は実施例６と同様にして、樹脂膜及び合わせガラスを得た。

【0221】

実施例７：第１の層を形成するための組成物を、参考例２で得られた第１の層を形成するための組成物に変更。第２，３の層を形成するための組成物におけるポリビニルアセタール樹脂の種類及び可塑剤の配合量を表２に示すように変更。第２，３の層の厚みを表２に示すように変更。
実施例８：第１の層を形成するための組成物を、参考例３で得られた第１の層を形成するための組成物に変更。第２，３の層を形成するための組成物におけるポリビニルアセタール樹脂の種類及び可塑剤の配合量を表２に示すように変更。第２，３の層の厚みを表２に示すように変更。
実施例９：第１の層を形成するための組成物を、参考例４で得られた第１の層を形成するための組成物に変更。第２，３の層を形成するための組成物におけるポリビニルアセタール樹脂の種類及び可塑剤の種類、配合量を表２に示すように変更。第２，３の層の厚みを表２に示すように変更。
実施例１０：第１の層を形成するための組成物を、参考例５で得られた第１の層を形成するための組成物に変更。第２，３の層を形成するための組成物におけるポリビニルアセタール樹脂の種類及び可塑剤の配合量を表２に示すように変更。第２，３の層の厚みを表２に示すように変更。
比較例４：第１の層を形成するための組成物を、比較例１で得られた第１の層を形成するための組成物に変更。
比較例５：第１の層を形成するための組成物を、比較例２で得られた第１の層を形成するための組成物に変更。
比較例６：第１の層を形成するための組成物を、比較例３で得られた第１の層を形成するための組成物に変更。第２，３の層を形成するための組成物におけるポリビニルアセタール樹脂の種類及び可塑剤の配合量を表２に示すように変更。第２，３の層の厚みを表２に示すように変更。

【0222】

（多層の樹脂膜の評価）
多層の樹脂膜について、単層の樹脂膜と同様の評価を行った。実施例６～１０の樹脂膜は、参考例１～５と同様の組成を有する第１の層を備える。このため、実施例６～１０の樹脂膜は、比較例４～６の樹脂膜と比べて、遮音性及び透明性に優れていた。

【0223】

上記の評価に加えて、以下の評価を行った。

【0224】

（３）遮音性（２０℃での一次損失係数）
実施例７～１０及び比較例６で得られた合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１－００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ－８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（リオン社製「ＦＦＴアナライザー ＳＡ－０１Ａ２」）により解析した。

【0225】

詳細及び結果を下記の表２に示す。なお、表２において、Ｍｇ混合物、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の配合量は省略した。

【0226】

【表2】

【0227】

１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…樹脂膜
１１Ａ…樹脂膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…ガラス板含有積層体
３１Ａ…ガラス板含有積層体

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】