特許 7065143 ポリマーフィルムおよびその用途

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-04-27

(45)【発行日】2022-05-11

(54)【発明の名称】ポリマーフィルムおよびその用途

(51)【国際特許分類】

   C03C 27/12 20060101AFI20220428BHJP

   B32B 17/10 20060101ALI20220428BHJP

   C08K 5/103 20060101ALI20220428BHJP

   C08L 29/14 20060101ALI20220428BHJP

   B29C 59/04 20060101ALI20220428BHJP

   C08J 5/18 20060101ALI20220428BHJP

【ＦＩ】

C03C27/12 D

B32B17/10

C08K5/103

C08L29/14

B29C59/04 Z

C08J5/18 CEX

【請求項の数】 10

(21)【出願番号】P 2020069457

(22)【出願日】2020-04-08

(65)【公開番号】P2021084855

(43)【公開日】2021-06-03

【審査請求日】2020-04-08

(31)【優先権主張番号】201911201629.1

(32)【優先日】2019-11-29

(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN

【前置審査】

(73)【特許権者】

【識別番号】519435854

【氏名又は名称】チャン チュン ペトロケミカル カンパニー リミテッド

(74)【代理人】

【識別番号】100109634

【弁理士】

【氏名又は名称】舛谷 威志

(74)【代理人】

【識別番号】100129263

【弁理士】

【氏名又は名称】中尾 洋之

(72)【発明者】

【氏名】ファン，ヅゥ－ユオン

(72)【発明者】

【氏名】チャン，チン－イェン

(72)【発明者】

【氏名】ワン，チェン－ファン

【審査官】松本 瞳

(56)【参考文献】

【文献】特開平０５－１４７９８１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１８－１８７９２９（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１８－００８８６７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１９－５２９５９１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２００３－５２８７９１（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００１－０１９４９９（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１６／０５２６６６（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２００４－１６８６４６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１７－５２５５９７（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１７／１７１０３２（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特表２０１６－５２１３０２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１３－２３６９２（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０３Ｃ ２７／１２

Ｂ３２Ｂ １７／１０

Ｂ２９Ｃ ５９／０４

Ｃ０８Ｊ ５／１８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ポリビニルアセタール及び可塑剤を含むポリマーフィルムであって、前記ポリマーフィルムの少なくとも１つの表面のボイドボリューム（Ｖｖ）の値が、１０％の負荷面積率で、２μｍ^３／μｍ^２～１８μｍ^３／μｍ^２の範囲であり、前記ボイドボリューム（Ｖｖ）および前記負荷面積率が、ＩＳＯ ２５１７８―２：２０１２に準拠して定義され、
前記ポリマーフィルムの少なくとも１つの表面の表面粗さＲｚが、１５μｍ～４０μｍの範囲であり、
前記ポリマーフィルムは１０℃～２０℃の範囲のガラス転移温度（Ｔｇ）を有する、
ことを特徴とするポリマーフィルム。

【請求項2】

前記ポリマーフィルムの２つの表面のそれぞれのボイドボリューム（Ｖｖ）の値が、独立して、１０％の負荷面積率で、２μｍ^３／μｍ^２～１８μｍ^３／μｍ^２の範囲である請求項１に記載のポリマーフィルム。

【請求項3】

前記ポリビニルアセタールが、ポリ（ビニルホルマール）、ポリ（ビニルアセタール）、ポリ（ビニルブチラール）、ポリ（ビニルペンタナール）、ポリ（ビニルヘキサナール）およびこれらの組合せからなる群から選択される請求項１または２に記載のポリマーフィルム。

【請求項4】

前記ポリマーフィルムの前記２つの表面のそれぞれの表面粗さＲｚが、独立して、１５μｍ～４０μｍの範囲である請求項２に記載のポリマーフィルム。

【請求項5】

前記ポリビニルアセタールの重量平均分子量（Ｍｗ）が、１５０，０００ダルトン～２５０，０００ダルトンの範囲である請求項１～４のいずれか１項に記載のポリマーフィルム。

【請求項6】

前記可塑剤の量が、前記ポリビニルアセタール１００重量部当たり、３０重量部～６０重量部の範囲である請求項１に記載のポリマーフィルム。

【請求項7】

０．２ｍｍ～２ｍｍの範囲の厚さを有する請求項１～６のいずれか１項に記載のポリマーフィルム。

【請求項8】

多層フィルムである請求項１～７のいずれか１項に記載のポリマーフィルム。

【請求項9】

染料、顔料、安定剤、酸化防止剤、難燃剤、赤外線吸収剤、赤外線遮断剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、潤滑剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、バインダー、接着制御剤、およびこれらの組合せからなる群から選択される添加剤をさらに含む、請求項１～８のいずれか１項に記載のポリマーフィルム。

【請求項10】

第１のガラスシートと、第２のガラスシートと、前記第１のガラスシートおよび前記第２のガラスシートの間に配置された請求項１～９のいずれか１項に記載の前記ポリマーフィルムと、を含む合わせガラス。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ポリマーフィルム、特に、特定の負荷面積率（ｍａｔｅｒｉａｌ ｒａｔｉｏ）で特定のボイドボリューム（ｖｏｉｄ ｖｏｌｕｍｅ，Ｖｖ）の値を有するポリマーフィルムを提供する。ポリマーフィルムは、建築物用合わせガラス（ｌａｍｉｎａｔｅｄ ｇｌａｓｓ）の中間層として使用するのに適している。

【背景技術】

【0002】

合わせガラスは、２枚のガラスシートの間にポリマーフィルムを介在させ、ホットプレスを行ってガラスシートとポリマーフィルムとを接合することによって形成された複合構造を有するガラス物質である。合わせガラスは、耐衝撃性、防音性に優れているため、自動車業界や建築業界で広く使用されている。

【0003】

一般に、合わせガラスは、２枚のガラスシートの間にポリマーフィルムを介在させて積層体を得る工程と、ガラスシートおよびポリマーフィルムの間の空気を除去するように、積層体を予備プレスする工程と、予備プレスされた積層体を、高温高圧下のオートクレーブに一定期間入れ、合わせガラスを得る工程と、によって製造される。平面状の合わせガラスを用意する場合、予備プレス工程は、通常、積層体をローラにより押圧し、上昇させた温度で、ベーキングすることによって行われる。

【0004】

合わせガラスの製造工程は、ガラスシートおよびポリマーフィルムのホットプレス工程を含むので、歩留まりを改善するために、合わせガラスのガラスシートおよびポリマーフィルムの間に空気が残るのを回避することが重要である。合わせガラスのガラスシートおよびポリマーフィルムの間の空気を除去する公知の手法は、ポリマーフィルムの表面に凹凸構造を形成して、ホットプレス中の脱気を促進することである。しかしながら、既存のポリマーフィルムは脱気性能が依然として不十分であり、通常、エッジ剥離（ｄｅｌａｍｉｎａｔｉｏｎ ｏｆ ｅｄｇｅ）という不具合（すなわち、合わせガラスのエッジにおけるポリマーフィルムとガラスシートとの分離）を有し、その結果、合わせガラスの歩留まりは依然として不十分である。

【発明の概要】

【0005】

本発明は、ポリマーフィルムを提供すること、特に、特定の負荷面積率で特定のボイドボリューム（Ｖｖ）の値を有するポリマーフィルムを提供することを目的とする。当該ポリマーフィルムは、ローラによって予備プレスが行われる合わせガラスの製造において優れた性能を発揮する。また、当該ポリマーフィルムは、ガラスと強固にかつ完全に接合される。製造された合わせガラスは、バブリング試験で優または良の結果を示し、エッジ剥離の不具合を有していない。したがって、本発明のポリマーフィルムは、建築物用合わせガラスの製造に特に適している。

【0006】

したがって、本発明の目的は、ポリビニルアセタールを含むポリマーフィルムであって、ポリマーフィルムの少なくとも１つの表面が、１０％の負荷面積率で、２μｍ^３／μｍ^２～１８μｍ^３／μｍ^２の範囲のボイドボリューム（Ｖｖ）の値を有し、ボイドボリューム（Ｖｖ）および負荷面積率がＩＳＯ ２５１７８―２：２０１２に準拠して定義されるポリマーフィルムを提供することである。

【0007】

本発明のいくつかの実施形態では、ポリマーフィルムの２つの表面のそれぞれのボイドボリューム（Ｖｖ）の値が、独立して、１０％の負荷面積率で、２μｍ^３／μｍ^２～１８μｍ^３／μｍ^２の範囲である。

【0008】

本発明のいくつかの実施形態では、ポリマーフィルムに含まれるポリビニルアセタールが、ポリ（ビニルホルマール）、ポリ（ビニルアセタール）、ポリ（ビニルブチラール）、ポリ（ビニルペンタナール）、ポリ（ビニルヘキサナール）、およびこれらの組合せからなる群から選択される。

【0009】

本発明のいくつかの実施形態では、ポリマーフィルムの少なくとも１つの表面の表面粗さＲｚが、１５μｍ～４０μｍの範囲である。

【0010】

本発明のいくつかの実施形態では、ポリマーフィルムの２つの表面のそれぞれの表面粗さＲｚが、独立して、１５μｍ～４０μｍの範囲である。

【0011】

本発明のいくつかの実施形態では、ポリマーフィルムのガラス転移温度（ｇｌａｓｓ ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，Ｔｇ）が、１０℃～２２℃の範囲である。

【0012】

本発明のいくつかの実施形態では、ポリマーフィルムに含まれるポリビニルアセタールの重量平均分子量（Ｍｗ）が、１５０，０００ダルトン～２５０，０００ダルトンの範囲である。

【0013】

本発明のいくつかの実施形態では、ポリマーフィルムは可塑剤をさらに含み、可塑剤の量は、ポリビニルアセタール１００重量部当たり３０重量部～６０重量部の範囲とすることができる。

【0014】

本発明のいくつかの実施形態では、ポリマーフィルムの厚さは、０．２ｍｍ～２ｍｍの範囲である。

【0015】

本発明のいくつかの実施形態では、ポリマーフィルムは多層フィルムである。

【0016】

本発明のいくつかの実施形態では、ポリマーフィルムが、染料、顔料、安定剤、酸化防止剤、難燃剤、赤外線吸収剤、赤外線遮断剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、潤滑剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、接着制御剤、およびこれらの組合せからなる群から選択される添加剤をさらに含む。

【0017】

本発明の別の目的は、第１のガラスシートと、第２のガラスシートと、第１のガラスシートおよび第２のガラスシートの間に配置された前述のポリマーフィルムと、を含む合わせガラスを提供することである。

【0018】

本発明の上記の目的、技術的特徴および利点をより明白にするために、以下のいくつかの実施形態を参照して詳細に本発明を説明する。

【発明を実施するための形態】

【0019】

以下、本発明のいくつかの実施形態について詳細に説明する。しかしながら、本発明の精神から逸脱することなく、本発明は様々な実施形態で具現化されることができ、本明細書に記載された実施形態に限定されるべきではない。

【0020】

追加的に説明されない限り、本明細書および特許請求の範囲に記載される表現「１つ」、「当該」などは、単数形および複数形の両方を含むべきである。

【0021】

追加的に説明されない限り、本明細書および特許請求の範囲に記載される「第１」、「第２」などの表現は、特別な意味を有しておらず、図示されている要素または成分を区別するためにのみ使用される。これらの表現は、優先度を表すために使用されていない。

【0022】

追加的に説明されない限り、本明細書および特許請求の範囲に記載される「負荷面積率」という用語は、ＩＳＯ ２５１７８－２：２０１２に準拠して定義される。負荷面積率曲線は、それによって囲まれた局所面積に対する表面高さを表すファンクションカーブグラフを意味し、負荷面積率は、指定された高さより上の囲まれた局所面積を意味する。

【0023】

追加的に説明されない限り、本明細書および特許請求の範囲に記載される「ボイドボリューム（Ｖｖ）」は、ＩＳＯ ２５１７８－２：２０１２に準拠して定義される。ボイドボリュームは、特定の負荷面積率での単位面積当たりの空隙の体積を意味する。

【0024】

追加的に説明されない限り、本明細書および特許請求の範囲に記載される「表面粗さＲｚ」は、表面の十点平均粗さを意味し、ＪＩＳ Ｂ ０６０１（１９９４）に準拠して測定されるものである。

【0025】

本発明は、特定の負荷面積率で特定のボイドボリューム（Ｖｖ）の値を有するポリマーフィルムおよびそれを用いて製造された合わせガラスを提供する。当該ポリマーフィルムを用いて製造された合わせガラス（特に建築物用合わせガラス）は、バブリング試験で優または良の結果を示し、エッジ剥離の不具合を有していない。以下、本発明のポリマーフィルムおよびその用途について詳細に説明する。

【0026】

１．ポリマーフィルム

【0027】

１．１．ポリマーフィルムの構成

【0028】

本発明のポリマーフィルムは必須成分としてポリビニルアセタールを含み、必要に応じて、可塑剤または他の標準的な添加剤などの他の任意の成分をさらに含んでもよい。本発明のいくつかの実施形態では、ポリマーフィルムは、ポリビニルアセタールおよび可塑剤を含む、または、ポリビニルアセタールおよび可塑剤からなる。

【0029】

ポリビニルアセタールの例としては、ポリ（ビニルホルマール）、ポリ（ビニルアセタール）、ポリ（ビニルブチラール）、ポリ（ビニルペンタナール）、およびポリ（ビニルヘキサナール）が挙げられるが、これらに限定されない。上記ポリビニルアセタールは、単独で、または２種以上の混合物として使用することができる。添付の実施例では、ポリ（ビニルブチラール）が使用される。

【0030】

本明細書で記載されるように、可塑化剤とも呼ばれる可塑剤は、熱可塑性樹脂の可塑性を修正可能な化学物質である。可塑剤の例としては、トリエチレングリコールビス（２―エチルヘキサノエート）、テトラエチレングリコールビス（２―エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールビス（２―エチルブチレート）、テトラエチレングリコールビス（２―エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジブチルセバケート、ビス［２―（２―ブトキシエトキシ）エチル］アジペート、ポリマーアジペート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２－エチルヘキシルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、ジイソノニルフタレート、ジブトキシエチルテレフタレート、ヒマシ油、メチルリシノレート、大豆油、エポキシ化大豆油、およびこれらの組合せなどの多塩基酸または多価アルコールのエステルが挙げられるが、これらに限定されない。

【0031】

標準的な添加剤は、製造工程中にポリマーフィルムの加工性を適応的に改善することができるか、またはポリマーフィルムに特定の機能を付与することができる任意の物質である。標準的な添加剤の例としては、染料、顔料、安定剤、酸化防止剤、難燃剤、赤外線吸収剤、赤外線遮断剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、潤滑剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、および接着制御剤が挙げられるが、これらに限定されない。上記の添加剤は、単独で、またはこれらの組合せで使用することができる。例えば、ポリマーフィルムは、着色ポリマーフィルムを形成するために染料または顔料を含むことができる。また、ポリマーフィルムは、抗紫外線機能を有するポリマーフィルムまたは抗赤外線機能を有するポリマーフィルムを形成するために、紫外線吸収剤または赤外線吸収剤を含むことができる。

【0032】

本発明のポリマーフィルムの厚さは、ポリマーフィルムが指定されたボイドボリューム（Ｖｖ）の値を有する限り、実用的なニーズに応じて調整することができる。一般に、ポリマーフィルムの厚さは、０．２ｍｍ～２ｍｍの範囲とすることができ、より具体的には、０．５ｍｍ～１．５ｍｍの範囲とすることができ、例えば、０．５１ｍｍ、０．５２ｍｍ、０．５３ｍｍ、０．５４ｍｍ、０．５５ｍｍ、０．５６ｍｍ、０．５７ｍｍ、０．５８ｍｍ、０．５９ｍｍ、０．６ｍｍ、０．６１ｍｍ、０．６２ｍｍ、０．６３ｍｍ、０．６４ｍｍ、０．６５ｍｍ、０．６６ｍｍ、０．６７ｍｍ、０．６８ｍｍ、０．６９ｍｍ、０．７ｍｍ、０．７１ｍｍ、０．７２ｍｍ、０．７３ｍｍ、０．７４ｍｍ、０．７５ｍｍ、０．７６ｍｍ、０．７７ｍｍ、０．７８ｍｍ、０．７９ｍｍ、０．８ｍｍ、０．８１ｍｍ、０．８２ｍｍ、０．８３ｍｍ、０．８４ｍｍ、０．８５ｍｍ、０．８６ｍｍ、０．８７ｍｍ、０．８８ｍｍ、０．８９ｍｍ、０．９ｍｍ、０．９１ｍｍ、０．９２ｍｍ、０．９３ｍｍ、０．９４ｍｍ、０．９５ｍｍ、０．９６ｍｍ、０．９７ｍｍ、０．９８ｍｍ、０．９９ｍｍ、１．０ｍｍ、１．０１ｍｍ、１．０２ｍｍ、１．０３ｍｍ、１．０４ｍｍ、１．０５ｍｍ、１．０６ｍｍ、１．０７ｍｍ、１．０８ｍｍ、１．０９ｍｍ、１．１ｍｍ、１．１１ｍｍ、１．１２ｍｍ、１．１３ｍｍ、１．１４ｍｍ、１．１５ｍｍ、１．１６ｍｍ、１．１７ｍｍ、１．１８ｍｍ、１．１９ｍｍ、１．２ｍｍ、１．２１ｍｍ、１．２２ｍｍ、１．２３ｍｍ、１．２４ｍｍ、１．２５ｍｍ、１．２６ｍｍ、１．２７ｍｍ、１．２８ｍｍ、１．２９ｍｍ、１．３ｍｍ、１．３１ｍｍ、１．３２ｍｍ、１．３３ｍｍ、１．３４ｍｍ、１．３５ｍｍ、１．３６ｍｍ、１．３７ｍｍ、１．３８ｍｍ、１．３９ｍｍ、１．４ｍｍ、１．４１ｍｍ、１．４２ｍｍ、１．４３ｍｍ、１．４４ｍｍ、１．４５ｍｍ、１．４６ｍｍ、１．４７ｍｍ、１．４８ｍｍ、または１．４９ｍｍであるが、本発明はこれらに限定されない。

【0033】

本発明のポリマーフィルムは、全体として指定されたボイドボリューム（Ｖｖ）の値を有するものであれば、単層から構成される単層フィルムであってもよいし、多層から構成される多層フィルムであってもよい。ポリマーフィルムが多層フィルムである場合、ポリマーフィルムの複数の層は、同一または異なる原材料からなり、したがって、同一または異なる機能層とすることができる。上記機能層は、例えば、防音機能、断熱機能、反射機能、反射防止機能、屈折機能、屈折防止機能、光分割機能、および調光機能のうちの１つ以上の機能を有する層であってもよい。

【0034】

１．２．ポリマーフィルムの特性

【0035】

ポリマーフィルムの表面の凹凸構造は、表面形態（ｓｕｒｆａｃｅ ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙ）の三次元画像によって特定することができる。ＩＳＯ ２５１７８―２：２０１２は、表面形態を評価するための測定基準であり、すなわち、表面形態に関連するパラメータとしてボイドボリューム（ｖｏｉｄ ｖｏｌｕｍｅ，Ｖｖ）を開示している。ボイドボリューム（Ｖｖ）は、特定の負荷面積率（ｍａｔｅｒｉａｌ ｒａｔｉｏ）での単位面積当たりの空隙の体積として定義され、面積負荷面積率曲線グラフから計算することができる。面積負荷面積率曲線グラフにおいて、Ｙ軸は表面高さを示し、Ｘ軸は負荷面積率を示す。Ｘ軸の負荷面積率が０％の場合、Ｙ軸の表面高さは最大であり、Ｘ軸の負荷面積率が１００％の場合、Ｙ軸の表面高さは０である。例えば、負荷面積率１０％でのボイドボリューム（Ｖｖ）は、Ｘ軸の負荷面積率１０％に対応するＹ軸の表面高さに設定された水平切断面（ｈｏｒｉｚｏｎｔａｌ ｃｕｔｔｉｎｇ ｐｌａｎｅ）の下方に囲まれた空隙の体積を表す。このため、負荷面積率が０％の場合には、ボイドボリューム（Ｖｖ）の値が最大となる。負荷面積率が１００％の場合、ボイドボリューム（Ｖｖ）の値は０である。ボイドボリューム（Ｖｖ）のパラメータについての関連説明は、ＩＳＯ ２５１７８―２：２０１２を参照することができ、その主題は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。

【0036】

本発明者は驚くべきことに、特定の負荷面積率で、合わせガラスに使用されるポリマーフィルムのボイドボリューム（Ｖｖ）の値を制御することによって、バブリング試験で優または良の結果を示し、エッジ剥離の不具合を有さない合わせガラス（特に建築物用合わせガラス）を提供することができることを見出した。具体的には、本発明のポリマーフィルムの少なくとも１つの表面のボイドボリューム（Ｖｖ）の値は、１０％の負荷面積率で、２μｍ^３／μｍ^２～１８μｍ^３／μｍ^２の範囲、例えば、２．５μｍ^３／μｍ^２、３μｍ^３／μｍ^２、３．５μｍ^３／μｍ^２、４μｍ^３／μｍ^２、４．５μｍ^３／μｍ^２、５μｍ^３／μｍ^２、５．５μｍ^３／μｍ^２、６μｍ^３／μｍ^２、６．５μｍ^３／μｍ^２、７μｍ^３／μｍ^２、７．５μｍ^３／μｍ^２、８μｍ^３／μｍ^２、８．５μｍ^３／μｍ^２、９μｍ^３／μｍ^２、９．５μｍ^３／μｍ^２、１０μｍ^３／μｍ^２、１０．５μｍ^３／μｍ^２、１１μｍ^３／μｍ^２、１１．５μｍ^３／μｍ^２、１２μｍ^３／μｍ^２、１２．５μｍ^３／μｍ^２、１３μｍ^３／μｍ^２、１３．５μｍ^３／μｍ^２、１４μｍ^３／μｍ^２、１４．５μｍ^３／μｍ^２、１５μｍ^３／μｍ^２、１５．５μｍ^３／μｍ^２、１６μｍ^３／μｍ^２、１６．５μｍ^３／μｍ^２、１７μｍ^３／μｍ^２、または１７．５μｍ^３／μｍ^２である。ここで、負荷面積率およびボイドボリューム（Ｖｖ）は、ＩＳＯ ２５１７８－２：２０１２に準拠して定義される。本発明の好ましい実施形態では、本発明のポリマーフィルムの２つの表面のそれぞれのボイドボリューム（Ｖｖ）は、独立して、１０％の負荷面積率で、２μｍ^３／μｍ^２～１８μｍ^３／μｍ^２の範囲である。

【0037】

本発明のいくつかの実施形態では、本発明のポリマーフィルムの少なくとも１つの表面の表面粗さＲｚは、１５μｍ～４０μｍの範囲である。ポリマーフィルムの２つの表面のそれぞれの表面粗さＲｚは、独立して、１５μｍ～４０μｍの範囲、例えば、１６μｍ、１７μｍ、１８μｍ、１９μｍ、２０μｍ、２１μｍ、２２μｍ、２３μｍ、２４μｍ、２５μｍ、２６μｍ、２７μｍ、２８μｍ、２９μｍ、３０μｍ、３１μｍ、３２μｍ、３３μｍ、３４μｍ、３５μｍ、３６μｍ、３７μｍ、３８μｍ、または３９μｍであることが好ましい。上記Ｒｚは、ＪＩＳ Ｂ ０６０１（１９９４）に準拠して測定される。

【0038】

本発明のポリマーフィルムの表面に所望のボイドボリューム（Ｖｖ）の値および表面粗さＲｚを提供するための方法は、任意の標準的な手法とすることができる。例えば、ポリマーフィルムの表面に機械エンボス加工を施して、ポリマーフィルムの表面に凹凸構造を形成し、ポリマーフィルムの構成または機械エンボス加工の条件を調整することにより、指定のボイドボリューム（Ｖｖ）の値および表面粗さＲｚが提供される。本明細書で記載されるように、機械エンボス加工は、ポリマーフィルムが形成された後、ローラによってポリマーフィルムの表面にテクスチャを形成することである。機械エンボス加工のための方法としては、エンボスローラ法またはカレンダーローラ法が挙げられるが、これらに限定されない。なお、エンボスローラ法が好ましい。機械エンボス加工の方法を用いて提供されるテクスチャタイプは、ひし形、線形状、鋸歯形状、正方形、テーパ形状、円形状、半円形状（sub-circular shape）、および不規則形状を含むが、これらに限定されない。上述のテクスチャタイプは、単独で、またはこれらの組合せで使用することができる。例えば、以下の手法のうちの１つ以上を使用して、ポリマーフィルムの特性または機械エンボス加工の条件を調整し、指定されたボイドボリューム（Ｖｖ）の値および表面粗さＲｚを得ることができる。
（ｉ） ポリビニルアセタールの重量平均分子量（Ｍｗ）は、１５０，０００ダルトン～２５０，０００ダルトンの範囲であり、例えば、１５５，０００ダルトン、１６０，０００ダルトン、１６５，０００ダルトン、１７０，０００ダルトン、１７５，０００ダルトン、１８０，０００ダルトン、１８５，０００ダルトン、１９０，０００ダルトン、１９５，０００ダルトン、２００，０００ダルトン、２０５，０００ダルトン、２１０，０００ダルトン、２１５，０００ダルトン、２２０，０００ダルトン、２２５，０００ダルトン、２３０，０００ダルトン、２３５，０００ダルトン、２４０，０００ダルトン、または２４５，０００ダルトンであってもよい。本発明のいくつかの実施形態では、ポリビニルアセタールの重量平均分子量（Ｍｗ）は、１８０，０００ダルトン～２０５，０００ダルトンの範囲である。
（ｉｉ） ポリマーフィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）は、１０℃～２２℃の範囲であり、例えば、１０．５℃、１１℃、１１．５℃、１２℃、１２．５℃、１３℃、１３．５℃、１４℃、１４．５℃、１５℃、１５．５℃、１６℃、１６．５℃、１７℃、１７．５℃、１８℃、１８．５℃、１９℃、１９．５℃、２０℃、２０．５℃、２１℃、または２１．５℃であってもよい。
（ｉｉｉ） ポリマーフィルム中の可塑剤の量は、ポリビニルアセタール１００重量部当たり、３０重量部～６０重量部であり、例えば、３１重量部、３２重量部、３３重量部、３４重量部、３５重量部、３６重量部、３７重量部、３８重量部、３９重量部、４０重量部、４１重量部、４２重量部、４３重量部、４４重量部、４５重量部、４６重量部、４７重量部、４８重量部、４９重量部、５０重量部、５１重量部、５２重量部、５３重量部、５４重量部、５５重量部、５６重量部、５７重量部、５８重量部または５９重量部であってもよい。
（ｉｖ） エンボスローラの圧力は、１ｋｇ／ｃｍ^２～１５ｋｇ／ｃｍ^２の範囲であってもよく、好ましくは、３ｋｇ／ｃｍ^２～１３ｋｇ／ｃｍ^２の範囲であり、より具体的には、５ｋｇ／ｃｍ^２～１０ｋｇ／ｃｍ^２の範囲であり、例えば、６ｋｇ／ｃｍ^２、７ｋｇ／ｃｍ^２、８ｋｇ／ｃｍ^２、９ｋｇ／ｃｍ^２、または１０ｋｇ／ｃｍ^２であってもよい。
（ｖ） エンボスローラの温度は、８０℃～１３０℃の範囲であってもよく、好ましくは、８５℃～１２５℃の範囲であり、より具体的には、９０℃～１２０℃の範囲であり、例えば、９１℃、９２℃、９３℃、９４℃、９５℃、９６℃、９７℃、９８℃、９９℃、１００℃、１０１℃、１０２℃、１０３℃、１０４℃、１０５℃、１０６℃、１０７℃、１０８℃、１０９℃、１１０℃、１１１℃、１１２℃、１１３℃、１１４℃、１１５℃、１１６℃、１１７℃、１１８℃、または１１９℃であってもよい。エンボスローラの温度が指定された範囲内ではない場合、ポリマーフィルムが、所望のボイドボリューム（Ｖｖ）の値を有さないことがある。

【0039】

１．３．ポリマーフィルムの製造

【0040】

本発明のポリマーフィルムの製造方法は、特に限定されない。例えば、ポリマーフィルムの表面に所望のボイドボリューム（Ｖｖ）の値および表面粗さＲｚを提供するように、ポリビニルアセタールと任意の成分（例えば、可塑剤）とを混合混練してポリマー組成物を得、このポリマー組成物を用いて、標準的な方法によりポリマーフィルムを提供し、任意に、機械エンボス加工工程を行うことにより、本発明のポリマーフィルムを製造することができる。ポリマーフィルムを提供するための標準的な方法の例としては、カレンダー法、キャスティング法、押出延伸法、直接押出法、および押出ブロー法が挙げられるが、これらに限定されない。

【0041】

本発明のいくつかの実施形態において、ポリマーフィルムは以下のように製造される。まず、５分～３０分間、１０ｒｐｍ～５０ｒｐｍの範囲の回転速度で、かつ１００℃～１５０℃の範囲の温度で、ミキサーを用いて、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを混合および混練し、ポリマー組成物を得る。次に、ポリマー組成物を室温に冷却し、それをホットプレッサーに入れて、１分間～１０分間、２ｋｇ～５ｋｇの範囲の圧力で、かつ１００℃～２００℃の範囲の温度で、ホットプレスし、フィルムを形成する。任意に、上記のフィルム形成工程を繰り返し、ポリマー組成物の構成を調整して異なる機能を有する複数のフィルムを提供し、それらのフィルムを積層して、多層構造を有するポリマーフィルムを形成する。また、所望のボイドボリューム（Ｖｖ）の値および表面粗さＲｚを提供するように、ポリマーフィルムに対して機械エンボス加工工程を任意に行う。機械エンボス加工の条件は、エンボスローラの圧力が５ｋｇ／ｃｍ^２～８ｋｇ／ｃｍ^２の範囲であり、エンボスローラの温度が９０℃～１２０℃の範囲である。

【0042】

２．合わせガラス

【0043】

本発明のポリマーフィルムは、合わせガラスの中間層としての使用に適している。したがって、本発明は、第１のガラスシートと、第２のガラスシートと、第１のガラスシートおよび第２のガラスシートの間に配置された前述のポリマーフィルムとを含む合わせガラスも提供する。

【0044】

第１のガラスシートおよび第２のガラスシートは、互いに同一であっても異なっていてもよい。第１のガラスシートおよび第２のガラスシートはそれぞれ、合わせガラスを製造するための任意の標準的なガラスシートとすることができる。合わせガラスを製造するための標準的なガラスシートとしては、例えば、フロートガラス（ｆｌｏａｔ ｇｌａｓｓ）、強化ガラス、ワイヤードガラス、または平板ガラスが挙げられるが、これらに限定されない。添付の実施例では、フロートガラスが第１のガラスシートおよび第２のガラスシートとして使用される。

【0045】

本発明の合わせガラスは、当該技術分野で公知の任意の方法によって製造することができる。本発明の合わせガラスは例えば、次のようにして製造することができる。まず、２枚のガラスシートの間にポリマーフィルムを介在させて積層体を得る。ローラプレッサおよびオーブンは、それぞれ、ローラプレッサのコンベヤベルトの搬送速度が２ｍ／分～８ｍ／分、かつオーブンの温度が１５０℃～２００℃となるように設定される。積層体は、積層体がオーブンを通過し、次に５．５ｍｍ～６．５ｍｍの間隔である一対のローラの間を通過するように、コンベヤベルト上に配置される。その後、ローラプレスされた積層体を室温まで冷却し、予備プレスを完了する。次に、予備プレスした積層体をオートクレーブに入れ、高圧高温条件下で１００分～１５０分間ホットプレスし、合わせガラスを得る。上記の高圧高温条件は、１０バール～１５バールの範囲の圧力および１００℃～１５０℃の範囲の温度を指す。

【0046】

３．実施例

【0047】

３．１．試験方法

【0048】

本発明は以下の実施形態によってさらに例示される。ここで、試験機器および試験方法は以下の通りである。

【0049】

［ポリビニルアセタールの分子量分布の測定］

【0050】

ポリビニルアセタールの分子量分布は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ｇｅｌ ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ，ＧＰＣ）によって測定される。ここで、ポリビニルアセタールをテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解し、以下の条件下でＧＰＣ分析を行う。ポリビニルアセタールの分子量は、標準ポリスチレン（Ｗａｔｅｒ ＰＳ ＳＴＤ）の面積に対応する比に基づいて計算される。
装置：Ｗａｔｅｒｓ １５１５ ＰＵＭＰ ｓｙｓｔｅｍ
検出器：Ｗａｔｅｒｓ ２４１４ ＲＩ
溶出条件：１．０ｍＬ／分、ＴＨＦ
カラム：Ｗａｔｅｒｓ Ｓｔｙｒａｇｅｌ ＨＲ５ ＴＨＦ、Ｗａｔｅｒｓ Ｓｔｙｒａｇｅｌ ＨＲ４ ＴＨＦ、Ｗａｔｅｒｓ Ｓｔｙｒａｇｅｌ ＨＲ３ ＴＨＦ、Ｗａｔｅｒｓ Ｓｔｙｒａｇｅｌ ＨＲ１ ＴＨＦ

【0051】

［ボイドボリューム（Ｖｖ）の測定］

【0052】

ポリマーフィルムの表面の１０％の負荷面積率でのボイドボリューム（Ｖｖ）の値は、ＩＳＯ ２５１７８―２：２０１２に準拠して、２４±３℃の温度および６３±３％の相対湿度で、レーザー共焦点顕微鏡（ｌａｓｅｒ ｃｏｎｆｏｃａｌ ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）（型番：ＬＥＸＴ ＯＬＳ５０００―ＳＡＦ、Ｏｌｙｍｐｕｓから購入）を用いることによって測定される。測定条件は、次の通りである。光源波長は４０５ｎｍであり、対物レンズは１００倍（ＭＰＬＡＰＯＮ―１００ｘＬＥＸＴ）であり、光学ズーム（ｏｐｔｉｃａｌ ｚｏｏｍ）は５０倍であり、観察面積は１５００μｍ×１５００μｍであり、解像度は１０２４画素×１０２４画素であり、動作条件はオートチルト除去（ａｕｔｏ ｔｉｌｔ ｒｅｍｏｖａｌ）に設定され、フィルタは不使用である。なお、得られた負荷面積率曲線グラフにおいて、コアボイドボリューム（Ｖｖｃ）値およびデールボイドボリューム（Ｖｖｖ）値を求めることができる。ボイドボリューム（Ｖｖ）の値は、コアボイドボリューム（Ｖｖｃ）値およびデールボイドボリューム（Ｖｖｖ）値の合計である。ボイドボリューム（Ｖｖ）の単位はμｍ^３／μｍ^２である。

【0053】

［表面粗さＲｚの測定］

【0054】

表面粗さＲｚは、ＪＩＳ Ｂ ０６０１（１９９４）に準拠して、粗さ試験機（型名：ＳＥ ３００、ＫＯＳＡＫＡ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ Ｌｔｄ．から購入）を用いて測定される。まず、ポリマーフィルムを切断して、８ｃｍ×３０ｃｍの試験サンプルとする。測定条件は次の通りである。垂直倍率（ｖｅｒｔｉｃａｌ ｍａｇｎｉｆｉｃａｔｉｏｎ）は自動に設定され、水平倍率（ｈｏｒｉｚｏｎｔａｌ ｍａｇｎｉｆｉｃａｔｉｏｎ）は２５ｍｍ／λ_ｃに設定され、カットオフ（ｃｕｔ ｏｆｆ）距離は２．５ｍｍ（すなわち、２．５ｍｍごとに１回計算する）に設定され、評価の長さはカットオフ距離の７倍であり、ベースライン長さは１７．５ｍｍに設定され、測定方向は流れ方向（ｍａｃｈｉｎｅ ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）である。

【0055】

［ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定］

【0056】

ポリマーフィルムのＴｇは、示差走査熱量計（型番：ＴＡ ＤＳＣ ２５、ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓから購入）を用いて窒素雰囲気中で測定される。まず、サンプルとしてのポリマーフィルム７ｍｇを示差走査熱量計のサンプル台に載せ、１０℃／分の加熱速度で１５０℃に加熱し、その温度で５分間保持する。次いで、サンプルを－５０℃でバランスさせ、その温度で５分間保持する。その後、加熱速度１０℃／分でサンプルを１００℃に加熱し、熱流（ｈｅａｔ ｆｌｏｗ）に対する温度の曲線グラフ（Ｘ軸は温度、Ｙ軸は熱流）を得る。ガラス転移の中点（ｍｉｄｐｏｉｎｔ）に対応する温度をＴｇとして記録する。

【0057】

［バブリング試験］

【0058】

合わせガラスを切断して、幅３０ｃｍかつ長さ３０ｃｍの試験サンプルとする。試験サンプルを１２０℃のオーブンに１４日間垂直に設置する。次に、試験サンプルを目視で観察し、バブリングが見つかったかどうかを確認する。ここで、バブリングとは、外気に触れていない気泡が、ガラスシートおよびポリマーフィルムの間に存在することを意味する。バブリング試験の基準は、次の通りである。試験サンプル中に気泡がない場合、バブリング試験の結果は優であり、「◎」と記録される。試験サンプル中に気泡が１個しかなく、かつ、気泡の直径が０．５ｍｍ未満である場合、バブリング試験の結果は良であり、「○」と記録される。試験サンプル中に、直径が０．５ｍｍ未満の気泡が２個以上ある、または、直径が０．５ｍｍより大きい気泡が１個ある場合、バブリング試験の結果は不良であり、「×」と記録される。

【0059】

［エッジ剥離試験］

【0060】

合わせガラスを切断し、幅３０ｃｍかつ長さ３０ｃｍの試験サンプルとする。試験サンプルを５０℃および９５％の相対湿度のオーブンに１４日間垂直に設置する。次に、試験サンプルを目視で観察して、エッジ剥離が見つかるかどうかを確認する。エッジ剥離試験の基準は、次の通りである。試験サンプルがエッジ剥離を有さない（すなわち、ポリマーフィルムがガラスシートと強固に接合されている）場合、エッジ剥離試験の結果は合格であり、「◎」として記録される。一方、試験サンプルがエッジ剥離を有する（すなわち、ポリマーフィルムがガラスシートと強固に接合されていない）場合、エッジ剥離試験の結果は不合格であり、「×」として記録される。

【0061】

３．２．実施例および比較例で使用した原材料リスト

【0062】

表１：原材料リスト

【0063】

３．３．ポリマーフィルムの製造および特性

【0064】

実施例１～１０および比較例１～５のポリマーフィルムは、以下のように製造された。まず、ＰＶＢ１００重量部と３ＧＯ３８．５重量部とを混合して混合物を得た。この混合物を、ミキサーを用いて１２０℃、回転速度３５ｒｐｍで１５分間混練した後、室温まで冷却してポリマーフィルム組成物を得た。次に、ポリマーフィルム組成物をホットプレッサーに入れ、１５０℃、３ｋｇの圧力で３分間ホットプレスを施し、ポリマーフィルムを得た。

【0065】

その後、ポリマーフィルムの２つの表面に、任意に機械エンボス加工を施した。機械エンボス加工の条件を表２―１および表２―２に示し、一対のエンボスローラを通過するポリマーフィルムの線速度は、１０ｍ／分～１８ｍ／分の範囲であった。

【0066】

実施例１～１０および比較例１～５のポリマーフィルムのＰＶＢの分子量、ならびに実施例１～１０および比較例１～５のポリマーフィルムの厚さ、Ｔｇ、表面粗さＲｚ、および負荷面積率１０％におけるボイドボリューム（Ｖｖ）を、前述の試験方法に従って測定した。それらの結果を表２－１および表２－２に示す。

【0067】

表２―１：実施例１～１０の機械エンボス加工の条件ならびにＰＶＢおよびポリマーフィルムの特性

【0068】

表２―２：比較例１～５の機械エンボス加工の条件ならびにＰＶＢおよびポリマーフィルムの特性

【0069】

３．４．合わせガラスの製造および特性

【0070】

実施例１～１０および比較例１～５のポリマーフィルムをそれぞれ用いて、合わせガラスを製造した。まず、クリーンな透明フロートガラスシート（長さ３００ｍｍ、幅１５０ｍｍ、厚さ２ｍｍ～４ｍｍ）を２枚用意した。実施例１～１０および比較例１～５のポリマーフィルムを、２枚の透明フロートガラスシートの間にそれぞれ介在させて、積層体を得た。この積層体を、ローラプレッサとオーブンを用いたローラプレスにより予備プレスした。ローラプレスは次のように行った。ローラプレッサのコンベヤベルトの搬送速度を３．５ｍ／分とし、オーブンの温度を１８０℃とした。積層体がオーブンを通過して６．３ｍｍの間隔である一対のローラの間を通過するように、積層体をコンベヤベルトに配置し、ローラプレスされた積層体を室温まで冷却した。次に、予備プレスした積層体をオートクレーブに入れ、１３バールの圧力および１３５℃の温度で１２０分間ホットプレスを施した後、室温まで冷却して合わせガラスを得た。

【0071】

実施例１～１０および比較例１～５の合わせガラスに対するバブリング試験およびエッジ剥離試験を、上記の試験方法に従って評価した。それらの結果を表３―１および表３―２に示す。

【0072】

表３―１：実施例１～１０の合わせガラスの特性

【0073】

表３―２：比較例１～５の合わせガラスの特性

【0074】

表３―１に示すように、本発明のポリマーフィルムから製造された合わせガラスは、バブリング試験およびエッジ剥離試験に合格し、バブリング試験では優または良の結果を示し、エッジ剥離の不具合は全く無かった。特に、実施例１～１０に示すように、ＰＶＢの分子量、Ｔｇおよびエンボス加工の条件は変化しても、合わせガラスのそれぞれは、ポリマーフィルムの負荷面積率１０％におけるボイドボリューム（Ｖｖ）の値が指定された範囲内であれば、バブリング試験での優または良の結果を示す要求、およびエッジ剥離を有さない要求を満たすことができる。

【0075】

これに対し、表３―２に示すように、本発明に属さないポリマーフィルムから製造された合わせガラスは、バブリング試験で優または良の結果を示す要求、およびエッジ剥離を有さない要求を満たすことができない。特に、比較例２～４に示すように、ＰＶＢの分子量、Ｔｇ、およびエンボス加工の条件に関わらず、ポリマーフィルムのボイドボリューム（Ｖｖ）の値が指定された範囲未満の場合には、いずれの合わせガラスもバブリング試験に合格することができず、エッジ剥離を有さないことができない。また、比較例１および５に示すように、ポリマーフィルムのボイドボリューム（Ｖｖ）の値が、指定された範囲よりも大きい場合、合わせガラスはバブリング試験で良の結果を示すものの、エッジ剥離を有する。

【0076】

上記の実施例は、本発明の原理および有効性を説明するために使用され、本発明の特徴を示すが、本発明の範囲を限定するためには使用されない。当業者は、本発明の原理および精神から逸脱することなく、記載された本発明の開示および示唆に基づいて、様々な修正および置換を行うことができる。したがって、本発明の保護範囲は、添付の特許請求の範囲に定義されるものである。