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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2022-05-20
(45)【発行日】2022-05-30
(54)【発明の名称】ポリカーボネート樹脂組成物
(51)【国際特許分類】
C08L 69/00 20060101AFI20220523BHJP
C08K 5/3475 20060101ALI20220523BHJP
C08K 5/3492 20060101ALI20220523BHJP
C08K 5/353 20060101ALI20220523BHJP
【ＦＩ】
C08L69/00
C08K5/3475
C08K5/3492
C08K5/353
【請求項の数】
3
(21)【出願番号】P 2018024017
(22)【出願日】2018-02-14
(65)【公開番号】P2019137809
(43)【公開日】2019-08-22
【審査請求日】2020-12-14
【前置審査】
(73)【特許権者】
【識別番号】594137579
【氏名又は名称】三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100075177
【弁理士】
【氏名又は名称】小野 尚純
(74)【代理人】
【識別番号】100113217
【弁理士】
【氏名又は名称】奥貫 佐知子
(72)【発明者】
【氏名】茂木 篤志
【審査官】西山 義之
(56)【参考文献】
【文献】特開２０１２－２１９１６９（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１２－０４１３３３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１２－１１８３２５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１３－６４０４５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００９－２８６８５０（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｌ ６９／００
Ｃ０８Ｋ ５／３４７５
Ｃ０８Ｋ ５／３４９２
Ｃ０８Ｋ ５／３５３
ＣＡｐｌｕｓ／ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ）
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、下記一般式（１）で表されるセサモール基を有するベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤（Ｂ１）を０．０７５～０．１５質量部、セサモール基を有しないベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、トリアジン系紫外線吸収剤、マロン酸エステル系紫外線吸収剤、及びベンゾオキサジン系紫外線吸収剤から選ばれる少なくとも１種の紫外線吸収剤（Ｂ２）０．０７５～０．１７５質量部、安定剤（Ｃ）を０．０１～０．５質量部含有し、前記紫外線吸収剤（Ｂ２）と（Ｂ１）の含有量の質量比（Ｂ２）／（Ｂ１）が１超２以下であり、
ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して厚み２ｍｍの成形体を波長４２０ｎｍで測定した透過率が２５％以下であることを特徴とするポリカーボネート樹脂組成物。
【化1】
【請求項2】
ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して厚み２ｍｍの成形体を波長３２０ｎｍで測定した透過率が０．５％以下である請求項１に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項3】
請求項１又は２に記載のポリカーボネート樹脂組成物の成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明はポリカーボネート樹脂組成物に関し、詳しくは、紫外光より可視光側の４００～４２０ｎｍの波長光のカットが可能で、且つ成形時のガス発生の問題がないポリカーボネート樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【0002】
目は常に太陽光からのダメージに晒されており、波長４００ｎｍまでの紫外光から目を守ることは重要である。また近年の研究から、紫外光からより可視光側の波長帯も眼の組織にダメージを与え、白内障等の病因となることが明らかになっている。さらに、ＬＥＤを光源とする機器・照明が普及している中で、ＬＥＤ光源に多く含まれるブルーライトが眼病の原因となることも報告されている。
このため、紫外光に加え、より可視光側である４００～４２０ｎｍの波長光をカットする材料が求められている。
このため、紫外光に加え、より可視光側である４００～４２０ｎｍの波長光をカットする材料が求められている。
【0003】
一般に、ポリカーボネート樹脂は、機械的性質、耐候性、透明性に優れており、紫外線吸収剤を配合したポリカーボネート樹脂組成物が、メガネやサングラス、ゴーグル、各種照明カバー等の透明な紫外線吸収性材料として使用されている。そして、紫外線吸収剤としてはベンゾフェノン系、ベンゾトリアゾール系、トリアジン系、サリチレート系等の紫外線吸収剤が利用されている（例えば、特許文献１～２）。
しかし、４００～４２０ｎｍの波長を実際に効果的に吸収遮断できるポリカーボネート樹脂組成物は知られていない。
また、上記したような従来の紫外線吸収剤で４２０ｎｍ波長光をカットしようとすると、その配合量は多くなり、成形時のガス発生が多くなってしまうという問題があった。
しかし、４００～４２０ｎｍの波長を実際に効果的に吸収遮断できるポリカーボネート樹脂組成物は知られていない。
また、上記したような従来の紫外線吸収剤で４２０ｎｍ波長光をカットしようとすると、その配合量は多くなり、成形時のガス発生が多くなってしまうという問題があった。
【0004】
このように紫外線吸収剤とポリカーボネート樹脂からなる樹脂組成物は公知であるが、４００～４２０ｎｍの波長を効果的に吸収遮断でき、且つ、成形時のガス発生の問題がないポリカーボネート樹脂組成物は知られていないというのが現状である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【文献】特開平０９－２９１２０５号公報
【文献】特公平０６－５１８４０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
本発明は、上記状況に鑑みなされたものであり、その目的（課題）は、紫外光に加え、より可視光側の４００～４２０ｎｍの波長光のカットが可能で、且つ、成形時のガス発生の問題がないポリカーボネート樹脂組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明者は、上記課題を達成すべく、鋭意検討を重ねた結果、セサモール基を有する特定構造のベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤に、セサモール基を有しないベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、トリアジン系紫外線吸収剤、マロン酸エステル系紫外線吸収剤及びベンゾオキサジン系紫外線吸収剤から選ばれる少なくとも１種の紫外線吸収剤を、特定の量と量比で含有し、さらに安定剤を含有することにより、上記課題が解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明は、以下のポリカーボネート樹脂組成物に関する。
本発明は、以下のポリカーボネート樹脂組成物に関する。
【0008】
［１］ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、下記一般式（１）で表されるセサモール基を有するベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤（Ｂ１）を０．０７５～０．１５質量部、セサモール基を有しないベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、トリアジン系紫外線吸収剤、マロン酸エステル系紫外線吸収剤、及びベンゾオキサジン系紫外線吸収剤から選ばれる少なくとも１種の紫外線吸収剤（Ｂ２）０．０７５~０．２質量部、安定剤（Ｃ）を０．０１～０．５質量部含有し、前記紫外線吸収剤（Ｂ２）と（Ｂ１）の含有量の質量比（Ｂ２）／（Ｂ１）が１超２以下であることを特徴とするポリカーボネート樹脂組成物。
（一般式（１）中、Ｒは水素原子、炭素数１～８のアルキル基、炭素数１～８のアルコキシ基、ヒドロキシル基、カルボキシル基、アルキル基の炭素数が１～８のアルキルオキシカルボニル基、炭素数１～８のヒドロキシアルキル基又はアルキル基の炭素数が各々１～８のアルキルカルボニルオキシアルキル基を表す。）
［２］ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して厚み２ｍｍの成形体を波長４２０ｎｍで測定した透過率が２５％以下である請求項［１］に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［３］ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して厚み２ｍｍの成形体を波長３２０ｎｍで測定した透過率が０．５％以下である請求項［１］又は［２］に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［４］請求項［１］～［３］のいずれかに記載のポリカーボネート樹脂組成物の成形品。
【化1】
［２］ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して厚み２ｍｍの成形体を波長４２０ｎｍで測定した透過率が２５％以下である請求項［１］に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［３］ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して厚み２ｍｍの成形体を波長３２０ｎｍで測定した透過率が０．５％以下である請求項［１］又は［２］に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［４］請求項［１］～［３］のいずれかに記載のポリカーボネート樹脂組成物の成形品。
【発明の効果】
【0009】
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、紫外光に加え、より可視光側の４００～４２０ｎｍの波長光のカットが可能で、且つ、成形時のガス発生の問題がない。
【図面の簡単な説明】
【0010】
【図1】実施例における金型汚染の評価に使用したしずく型金型の平面図である。
【発明を実施するための形態】
【0011】
以下、本発明について実施形態及び例示物等を示して詳細に説明する。
なお、本明細書において、「～」とは、特に断りがない場合、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。
なお、本明細書において、「～」とは、特に断りがない場合、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。
【0012】
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、前記一般式（１）で表されるセサモール基を有するベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤（Ｂ１）を０．０７５～０．１５質量部、セサモール基を有しないベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、トリアジン系紫外線吸収剤、マロン酸エステル系紫外線吸収剤、及びベンゾオキサジン系紫外線吸収剤から選ばれる少なくとも１種の紫外線吸収剤（Ｂ２）０．０７５~０．２質量部、安定剤（Ｃ）を０．０１～０．５質量部含有し、前記紫外線吸収剤（Ｂ２）と（Ｂ１）の含有量の質量比（Ｂ２）／（Ｂ１）が１超２以下であることを特徴とする。
【0013】
以下、本発明のポリカーボネート樹脂組成物を構成する各成分等につき、詳細に説明する。
【0014】
［ポリカーボネート樹脂（Ａ）］
ポリカーボネート樹脂は、式：－［－Ｏ－Ｘ－Ｏ－Ｃ（＝Ｏ）－］－で示される炭酸結合を有する基本構造の重合体である。式中、Ｘは一般には炭化水素であるが、種々の特性付与のためヘテロ原子、ヘテロ結合の導入されたＸを用いてもよい。
ポリカーボネート樹脂は、式：－［－Ｏ－Ｘ－Ｏ－Ｃ（＝Ｏ）－］－で示される炭酸結合を有する基本構造の重合体である。式中、Ｘは一般には炭化水素であるが、種々の特性付与のためヘテロ原子、ヘテロ結合の導入されたＸを用いてもよい。
【0015】
また、ポリカーボネート樹脂は、炭酸結合に直接結合する炭素がそれぞれ芳香族炭素である芳香族ポリカーボネート樹脂、及び脂肪族炭素である脂肪族ポリカーボネート樹脂に分類できるが、いずれを用いることもできる。中でも、耐熱性、機械的物性、電気的特性等の観点から、芳香族ポリカーボネート樹脂が好ましい。
【0016】
ポリカーボネート樹脂の具体的な種類に制限はないが、例えば、ジヒドロキシ化合物とカーボネート前駆体とを反応させてなるポリカーボネート重合体が挙げられる。この際、ジヒドロキシ化合物及びカーボネート前駆体に加えて、ポリヒドロキシ化合物等を反応させるようにしてもよい。また、二酸化炭素をカーボネート前駆体として、環状エーテルと反応させる方法も用いてもよい。またポリカーボネート重合体は、直鎖状でもよく、分岐鎖状でもよい。さらに、ポリカーボネート重合体は１種の繰り返し単位からなる単重合体であってもよく、２種以上の繰り返し単位を有する共重合体であってもよい。このとき共重合体は、ランダム共重合体、ブロック共重合体等、種々の共重合形態を選択することができる。なお、通常、このようなポリカーボネート重合体は、熱可塑性の樹脂となる。
【0017】
芳香族ポリカーボネート樹脂の原料となるモノマーのうち、芳香族ジヒドロキシ化合物の例を挙げると、
１，２－ジヒドロキシベンゼン、１，３－ジヒドロキシベンゼン（即ち、レゾルシノール）、１，４－ジヒドロキシベンゼン等のジヒドロキシベンゼン類；
２，５－ジヒドロキシビフェニル、２，２’－ジヒドロキシビフェニル、４，４’－ジヒドロキシビフェニル等のジヒドロキシビフェニル類；
１，２－ジヒドロキシベンゼン、１，３－ジヒドロキシベンゼン（即ち、レゾルシノール）、１，４－ジヒドロキシベンゼン等のジヒドロキシベンゼン類；
２，５－ジヒドロキシビフェニル、２，２’－ジヒドロキシビフェニル、４，４’－ジヒドロキシビフェニル等のジヒドロキシビフェニル類；
【0018】
２，２’－ジヒドロキシ－１，１’－ビナフチル、１，２－ジヒドロキシナフタレン、１，３－ジヒドロキシナフタレン、２，３－ジヒドロキシナフタレン、１，６－ジヒドロキシナフタレン、２，６－ジヒドロキシナフタレン、１，７－ジヒドロキシナフタレン、２，７－ジヒドロキシナフタレン等のジヒドロキシナフタレン類；
【0019】
２，２’－ジヒドロキシジフェニルエーテル、３，３’－ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’－ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルエーテル、１，４－ビス（３－ヒドロキシフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－ヒドロキシフェノキシ）ベンゼン等のジヒドロキシジアリールエーテル類；
【0020】
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン（即ち、ビスフェノールＡ）、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３－メトキシ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－（３－メトキシ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
１，１－ビス（３－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３，５－ジメチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
α，α’－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１，４－ジイソプロピルベンゼン、
１，３－ビス［２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－プロピル］ベンゼン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）メタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキシルメタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）（４－プロペニルフェニル）メタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）ナフチルメタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－フェニルエタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－ナフチルエタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ブタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ブタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ペンタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘキサン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）オクタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）オクタン、
４，４－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘプタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ノナン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）デカン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ドデカン、
等のビス（ヒドロキシアリール）アルカン類；
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３－メトキシ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－（３－メトキシ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
１，１－ビス（３－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３，５－ジメチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
α，α’－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１，４－ジイソプロピルベンゼン、
１，３－ビス［２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－プロピル］ベンゼン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）メタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキシルメタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）（４－プロペニルフェニル）メタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）ナフチルメタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－フェニルエタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－ナフチルエタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ブタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ブタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ペンタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘキサン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）オクタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）オクタン、
４，４－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘプタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ノナン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）デカン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ドデカン、
等のビス（ヒドロキシアリール）アルカン類；
【0021】
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３－ジメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，４－ジメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，５－ジメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシ－３，５－ジメチルフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３－プロピル－５－メチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３－ｔｅｒｔ－ブチル－シクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－４－ｔｅｒｔ－ブチル－シクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３－フェニルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－４－フェニルシクロヘキサン、
等のビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類；
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３－ジメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，４－ジメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，５－ジメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシ－３，５－ジメチルフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３－プロピル－５－メチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３－ｔｅｒｔ－ブチル－シクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－４－ｔｅｒｔ－ブチル－シクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３－フェニルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－４－フェニルシクロヘキサン、
等のビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類；
【0022】
９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン、
９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）フルオレン等のカルド構造含有ビスフェノール類；
９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）フルオレン等のカルド構造含有ビスフェノール類；
【0023】
４，４’－ジヒドロキシジフェニルスルフィド、
４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルフィド等のジヒドロキシジアリールスルフィド類；
４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルフィド等のジヒドロキシジアリールスルフィド類；
【0024】
４，４’－ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルホキシド等のジヒドロキシジアリールスルホキシド類；
【0025】
４，４’－ジヒドロキシジフェニルスルホン、
４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルホン等のジヒドロキシジアリールスルホン類；
等が挙げられる。
４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルホン等のジヒドロキシジアリールスルホン類；
等が挙げられる。
【0026】
これらの中ではビス（ヒドロキシアリール）アルカン類が好ましく、中でもビス（４－ヒドロキシフェニル）アルカン類が好ましく、特に耐衝撃性、耐熱性の点から２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン（即ち、ビスフェノールＡ）が好ましい。
なお、芳香族ジヒドロキシ化合物は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
なお、芳香族ジヒドロキシ化合物は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
【0027】
また、脂肪族ポリカーボネート樹脂の原料となるモノマーの例を挙げると、
エタン－１，２－ジオール、プロパン－１，２－ジオール、プロパン－１，３－ジオール、２，２－ジメチルプロパン－１，３－ジオール、２－メチル－２－プロピルプロパン－１，３－ジオール、ブタン－１，４－ジオール、ペンタン－１，５－ジオール、ヘキサン－１，６－ジオール、デカン－１，１０－ジオール等のアルカンジオール類；
エタン－１，２－ジオール、プロパン－１，２－ジオール、プロパン－１，３－ジオール、２，２－ジメチルプロパン－１，３－ジオール、２－メチル－２－プロピルプロパン－１，３－ジオール、ブタン－１，４－ジオール、ペンタン－１，５－ジオール、ヘキサン－１，６－ジオール、デカン－１，１０－ジオール等のアルカンジオール類；
【0028】
シクロペンタン－１，２－ジオール、シクロヘキサン－１，２－ジオール、シクロヘキサン－１，４－ジオール、１，４－シクロヘキサンジメタノール、４－（２－ヒドロキシエチル）シクロヘキサノール、２，２，４，４－テトラメチル－シクロブタン－１，３－ジオール等のシクロアルカンジオール類；
【0029】
エチレングリコール、２，２’－オキシジエタノール（即ち、ジエチレングリコール）、トリエチレングリコール、プロピレングリコール、スピログリコール等のグリコール類；
【0030】
１，２－ベンゼンジメタノール、１，３－ベンゼンジメタノール、１，４－ベンゼンジメタノール、１，４－ベンゼンジエタノール、１，３－ビス（２－ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、１，４－ビス（２－ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、２，３－ビス（ヒドロキシメチル）ナフタレン、１，６－ビス（ヒドロキシエトキシ）ナフタレン、４，４’－ビフェニルジメタノール、４，４’－ビフェニルジエタノール、１，４－ビス（２－ヒドロキシエトキシ）ビフェニル、ビスフェノールＡビス（２－ヒドロキシエチル）エーテル、ビスフェノールＳビス（２－ヒドロキシエチル）エーテル等のアラルキルジオール類；
【0031】
１，２－エポキシエタン（即ち、エチレンオキシド）、１，２－エポキシプロパン（即ち、プロピレンオキシド）、１，２－エポキシシクロペンタン、１，２－エポキシシクロヘキサン、１，４－エポキシシクロヘキサン、１－メチル－１，２－エポキシシクロヘキサン、２，３－エポキシノルボルナン、１，３－エポキシプロパン等の環状エーテル類；等が挙げられる。
【0032】
ポリカーボネート樹脂の原料となるモノマーのうち、カーボネート前駆体の例を挙げると、カルボニルハライド、カーボネートエステル等が使用される。なお、カーボネート前駆体は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
【0033】
カルボニルハライドとしては、具体的には例えば、ホスゲン；ジヒドロキシ化合物のビスクロロホルメート体、ジヒドロキシ化合物のモノクロロホルメート体等のハロホルメート等が挙げられる。
【0034】
カーボネートエステルとしては、具体的には例えば、ジフェニルカーボネート、ジトリルカーボネート等のジアリールカーボネート類；ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート等のジアルキルカーボネート類；ジヒドロキシ化合物のビスカーボネート体、ジヒドロキシ化合物のモノカーボネート体、環状カーボネート等のジヒドロキシ化合物のカーボネート体等が挙げられる。
【0035】
ポリカーボネート樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、任意の方法を採用できる。その例を挙げると、界面重合法、溶融エステル交換法、ピリジン法、環状カーボネート化合物の開環重合法、プレポリマーの固相エステル交換法などを挙げることができる。
【0036】
ポリカーボネート樹脂（Ａ）の分子量は、粘度平均分子量（Ｍｖ）で、１６０００～５００００の範囲にあることが好ましく、より好ましくは１８０００以上、さらに好ましくは２００００以上であり、より好ましくは４５０００以下、さらに好ましくは４００００、特に好ましくは３８０００以下である。粘度平均分子量を粘度平均分子量が１６０００より小さいと、成形品の耐衝撃性が低下しやすく、割れが発生する虞があるので好ましくなく、５００００より大きいと流動性が悪くなり成形性に問題が生じやすいので好ましくない。
なお、ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、粘度平均分子量の異なる２種類以上のポリカーボネート樹脂を混合して用いてもよく、この場合には、粘度平均分子量が上記の好適な範囲外であるポリカーボネート樹脂を混合してもよい。
なお、ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、粘度平均分子量の異なる２種類以上のポリカーボネート樹脂を混合して用いてもよく、この場合には、粘度平均分子量が上記の好適な範囲外であるポリカーボネート樹脂を混合してもよい。
【0037】
なお、本発明において、ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量［Ｍｖ］とは、溶媒としてメチレンクロライドを使用し、ウベローデ粘度計を用いて温度２５℃での極限粘度［η］（単位ｄｌ／ｇ）を求め、Ｓｃｈｎｅｌｌの粘度式、すなわち、
η＝１．２３×１０－４Ｍｖ０．８３ から算出される値を意味する。また極限粘度［η］は、各溶液濃度［Ｃ］（ｇ／ｄｌ）での比粘度［ηｓｐ］を測定し、下記式により算出した値である。
η＝１．２３×１０－４Ｍｖ０．８３ から算出される値を意味する。また極限粘度［η］は、各溶液濃度［Ｃ］（ｇ／ｄｌ）での比粘度［ηｓｐ］を測定し、下記式により算出した値である。
【数1】
【0038】
また、本発明においては、ポリカーボネート樹脂と他の熱可塑性樹脂と組み合わせて用いてもよい。さらに、例えば、難燃性や耐衝撃性をさらに高める目的で、ポリカーボネート樹脂を、シロキサン構造を有するオリゴマー又はポリマーとの共重合体；熱酸化安定性や難燃性をさらに向上させる目的でリン原子を有するモノマー、オリゴマー又はポリマーとの共重合体；熱酸化安定性を向上させる目的で、ジヒドロキシアントラキノン構造を有するモノマー、オリゴマー又はポリマーとの共重合体；光学的性質を改良するためにポリスチレン等のオレフィン系構造を有するオリゴマー又はポリマーとの共重合体；耐薬品性を向上させる目的でポリエステル樹脂オリゴマー又はポリマーとの共重合体；等の、ポリカーボネート樹脂を主体とする共重合体として構成してもよい。
【0039】
また、成形品の外観の向上や流動性の向上を図るため、ポリカーボネート樹脂は、ポリカーボネートオリゴマーを含有していてもよい。このポリカーボネートオリゴマーの粘度平均分子量（Ｍｖ）は、通常１５００以上、好ましくは２０００以上であり、また、通常９５００以下、好ましくは９０００以下である。さらに、含有されるポリカーボネートリゴマーは、ポリカーボネート樹脂（ポリカーボネートオリゴマーを含む）の３０質量％以下とすることが好ましい。
【0040】
さらにポリカーボネート樹脂は、バージン原料だけでなく、使用済みの製品から再生されたポリカーボネート樹脂（いわゆるマテリアルリサイクルされたポリカーボネート樹脂）であってもよい。
ただし、再生されたポリカーボネート樹脂は、ポリカーボネート樹脂のうち、８０質量％以下であることが好ましく、中でも５０質量％以下であることがより好ましい。再生されたポリカーボネート樹脂は、熱劣化や経年劣化等の劣化を受けている可能性が高いため、このようなポリカーボネート樹脂を前記の範囲よりも多く用いた場合、色相や機械的物性を低下させる可能性があるためである。
ただし、再生されたポリカーボネート樹脂は、ポリカーボネート樹脂のうち、８０質量％以下であることが好ましく、中でも５０質量％以下であることがより好ましい。再生されたポリカーボネート樹脂は、熱劣化や経年劣化等の劣化を受けている可能性が高いため、このようなポリカーボネート樹脂を前記の範囲よりも多く用いた場合、色相や機械的物性を低下させる可能性があるためである。
【0041】
［セサモール基を有するベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤（Ｂ１）］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、下記一般式（１）で表されるセサモール基（すなわち、ベンゾ［１，３］－ジオキソール－５－オール基）を有するベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤（Ｂ１）を含有する。
（一般式（１）中、Ｒは水素原子、炭素数１～８のアルキル基、炭素数１～８のアルコキシ基、ヒドロキシル基、カルボキシル基、アルキル基の炭素数が１～８のアルキルオキシカルボニル基、炭素数１～８のヒドロキシアルキル基又はアルキル基の炭素数が各々１～８のアルキルカルボニルオキシアルキル基を表す。）
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、下記一般式（１）で表されるセサモール基（すなわち、ベンゾ［１，３］－ジオキソール－５－オール基）を有するベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤（Ｂ１）を含有する。
【化2】
【0042】
一般式（１）中、Ｒの具体例としては、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ｎ－ヘキシル基、ｎ－オクチル基、２－エチルヘキシル基等の置換されても良い炭素数１～８の直鎖または分岐のアルキル基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ－ブトキシ基、イソブトキシ基、ｓｅｃ－ブトキシ基、ｔｅｒｔ－ブトキシ基、ｎ－ヘキシルオキシ基、ｎ－オクチルオキシ基、２－エチルヘキシルオキシ基などの置換されても良い炭素数１～８の直鎖または分岐のアルコキシ基；ヒドロキシル基；カルボキシル基；メトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基、イソプロポキシカルボニル基、ｎ－ブトキシカルボニル基、イソブトキシカルボニル基、ｓｅｃ－ブトキシカルボニル基、ｔｅｒｔ－ブトキシカルボニル基、ｎ－ヘキシルオキシカルボニル基、ｎ－オクチルオキシカルボニル基、２－エチルヘキシルオキシカルボニル基等の置換されても良いアルキル基の炭素数１～８の直鎖または分岐のアルキルオキシカルボニル基；ヒドロキシメチル基、ヒドロキシエチル基、ヒドロキシプロピル基、ヒドロキシブチル基、ヒドロキシヘキシル基、ヒドロキシオクチル基等の置換されても良い炭素数１～８の直鎖または分岐のヒドロキシアルキル基；メチルカルボニルオキシメチル基、エチルカルボニルオキシメチル基、プロピルカルボニルオキシメチル基、ブチルカルボニルオキシメチル基、ヘキシルカルボニルオキシメチル基、ヘプチルカルボニルオキシメチル基、オクチルカルボニルオキシメチル基、メチルカルボニルオキシエチル基、エチルカルボニルオキシエチル基、プロピルカルボニルオキシエチル基、ブチルカルボニルオキシエチル基、ヘキシルカルボニルオキシエチル基、ヘプチルカルボニルオキシエチル基、オクチルカルボニルオキシエチル基等の置換されても良いアルキル基の炭素数が各々１～８の直鎖または分岐のアルキルカルボニルオキシアルキル基；等が挙げられる。
【0043】
Ｒとしては、上記の中でも好ましくは、水素原子、アルキル基、アルコキシ基、ヒドロキシル基、カルボキシル基、アルキルオキシカルボニル基、ヒドロキシアルキル基又はアルキルカルボニルオキシアルキル基である。さらに好ましくは水素原子、メチル基、メトキシ基、ｎ－オクチルオキシ基、ヒドロキシル基、カルボキシル基、メトキシカルボニル基、ｎ－オクチルオキシカルボニル基、ヒドロキシエチル基、メチルカルボニルオキシエチル基、ヘプチルカルボニルオキシエチル基である。
【0044】
一般式（１）で示される化合物の好ましい例としては、６－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オール、６－（５－ｎ－ヘプチルカルボニルオキシエチル－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オール、６－（５－イソヘプチルカルボニルオキシエチル－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オール、６－（５－メチル－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オール、６－（５－メトキシ－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オール、６－（５－ヒドロキシ－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オール、６－（５－オクチルオキシ－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オール、６－（５－カルボキシ－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オール、６－（５－ヒドロキシエチル－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オール、６－（５－メチルカルボニルオキシエチル－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オール等が挙げられる。
【0045】
これらの中でも、６－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オール、６－（５－ｎ－ヘプチルカルボニルオキシエチル－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オール、６－（５－イソヘプチルカルボニルオキシエチル－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）ベンゾ［１，３］ジオキソール－５－オールが特に好ましい。
【0046】
紫外線吸収剤（Ｂ１）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０７５～０．１５質量部である。含有量が０．０７５質量部を下回ると得られる樹脂組成物の４００～４２０ｎｍ波長域での透過率が高くなり過ぎ、０．１５質量部を超えると４００～４２０ｎｍ波長域での透過率は低くなるが成形時のガス発生が顕著となり、成形品に揮発分が付着して製品外観を著しく損なうこととなる。紫外線吸収剤（Ｂ１）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、好ましくは０．０８質量部以上であり、好ましくは０．１３質量部以下、より好ましくは０．１２以下、さらに好ましくは０．１１質量部以下、特には０．１０質量部以下であることが好ましい。
【0047】
［紫外線吸収剤（Ｂ２）］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、上記紫外線吸収剤（Ｂ１）と併せて、セサモール基を有しないベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、トリアジン系紫外線吸収剤、マロン酸エステル系紫外線吸収剤、及びベンゾオキサジン系紫外線吸収剤から選ばれる少なくとも１種の紫外線吸収剤（Ｂ２）を含有する。これらの紫外線吸収剤は、一種で用いても、２種以上で用いてもよく、それぞれ、その種に属するものを複数用いてもよい。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、上記紫外線吸収剤（Ｂ１）と併せて、セサモール基を有しないベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、トリアジン系紫外線吸収剤、マロン酸エステル系紫外線吸収剤、及びベンゾオキサジン系紫外線吸収剤から選ばれる少なくとも１種の紫外線吸収剤（Ｂ２）を含有する。これらの紫外線吸収剤は、一種で用いても、２種以上で用いてもよく、それぞれ、その種に属するものを複数用いてもよい。
【0048】
セサモール基を有しないベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤のより具体的な例としては、例えば、２－（２－ヒドロキシ－５－ｔ－オクチルフェニル）－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－（３－ｔ－ブチル－２－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）－５－クロロ－２Ｈ－ベンゾトリアゾール、２－［５－クロロ（２Ｈ）－ベンゾトリアゾール－２－イル］－４－メチル－６－（ｔ－ブチル）フェノール、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－６－（５－クロロベンゾトリアゾール－２－イル）フェノール、２，２’－メチレンビス［６－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－４－（１，１，３，３，－テトラメチルブチル）フェノール］、（２－［５－クロロ（２Ｈ）－ベンゾトリアゾール－２－イル］－４，６－ジ（ｔｅｒｔ－ペンチル）フェノール）、３－［３－ｔｅｒｔ－ブチル－５－（５－クロロ－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－４－ヒドロキシフェニル］オクチルプロピオネート、２－（３－ｔ－ブチル－５－メチル－２－ヒドロキシフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－６－ドデシル－４－メチルフェノール、２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－ｐ－クレゾール、２－［（２Ｈ）－ベンゾトリアゾール－２－イル］－４，６－ビス－（１－メチル－１－フェニルエチル）フェノール等が好ましく挙げられる。
【0049】
マロン酸エステル系紫外線吸収剤としては、ジメチル（ｐ－メトキシベンジリデン）マロネート、２－（１－アリールアルキリデン）マロン酸エステル類、テトラエチル－２，２’－（１，４－フェニレン－ジメチリデン）－ビスマロネート等が挙げられる。
トリアジン系紫外線吸収剤としては、２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール等が挙げられる。
ベンゾオキサジン系紫外線吸収剤としては、２，２’－（１，４－フェニレン）ビス（４Ｈ－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）等が挙げられる。
トリアジン系紫外線吸収剤としては、２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール等が挙げられる。
ベンゾオキサジン系紫外線吸収剤としては、２，２’－（１，４－フェニレン）ビス（４Ｈ－３，１－ベンゾオキサジン－４－オン）等が挙げられる。
【0050】
紫外線吸収剤（Ｂ２）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０７５～０．２質量部であり、かつ紫外線吸収剤（Ｂ２）と紫外線吸収剤（Ｂ１）の含有量の質量比（Ｂ２）／（Ｂ１）を１を超えて２以下とする。
紫外線吸収剤（Ｂ２）の含有量と上記範囲とした上で、含有量の質量比（Ｂ２）／（Ｂ１）を１超２以下とすることにより、紫外線吸収剤（Ｂ１）の吸収能が不足する３２０ｎｍ付近の紫外線の吸収をより少ない含有量で行うことができ、成形時のガス発生を抑制することができる。
紫外線吸収剤（Ｂ２）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、好ましくは０．０８質量部以上、より好ましくは０．０９質量部以上であり、好ましくは０．１８質量部以以下、より好ましくは０．１７５質量部以下である。また、質量比（Ｂ２）／（Ｂ１）は１．２～１．８であることが好ましく、１．３～１．７がさらに好ましい。
紫外線吸収剤（Ｂ２）の含有量と上記範囲とした上で、含有量の質量比（Ｂ２）／（Ｂ１）を１超２以下とすることにより、紫外線吸収剤（Ｂ１）の吸収能が不足する３２０ｎｍ付近の紫外線の吸収をより少ない含有量で行うことができ、成形時のガス発生を抑制することができる。
紫外線吸収剤（Ｂ２）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、好ましくは０．０８質量部以上、より好ましくは０．０９質量部以上であり、好ましくは０．１８質量部以以下、より好ましくは０．１７５質量部以下である。また、質量比（Ｂ２）／（Ｂ１）は１．２～１．８であることが好ましく、１．３～１．７がさらに好ましい。
【0051】
［安定剤（Ｃ）］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、安定剤（Ｃ）を、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０１～０．５質量部含有する。安定剤（Ｃ）としてはリン系安定剤、フェノール系安定剤、硫黄系安定剤等が挙げられる。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、安定剤（Ｃ）を、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０１～０．５質量部含有する。安定剤（Ｃ）としてはリン系安定剤、フェノール系安定剤、硫黄系安定剤等が挙げられる。
【0052】
［リン系安定剤］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、リン系安定剤を含有することで、ポリカーボネート樹脂組成物の色相が良好なものとなり、そして、さらに耐熱変色性が向上する。
リン系安定剤としては、公知の任意のものを使用できる。具体例を挙げると、リン酸、ホスホン酸、亜燐酸、ホスフィン酸、ポリリン酸などのリンのオキソ酸；酸性ピロリン酸ナトリウム、酸性ピロリン酸カリウム、酸性ピロリン酸カルシウムなどの酸性ピロリン酸金属塩；リン酸カリウム、リン酸ナトリウム、リン酸セシウム、リン酸亜鉛など第１族又は第２Ｂ族金属のリン酸塩；ホスフェート化合物、ホスファイト化合物、ホスホナイト化合物などが挙げられるが、ホスファイト化合物が特に好ましい。ホスファイト化合物を選択することで、より高い耐変色性と連続生産性を有するポリカーボネート樹脂組成物が得られる。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、リン系安定剤を含有することで、ポリカーボネート樹脂組成物の色相が良好なものとなり、そして、さらに耐熱変色性が向上する。
リン系安定剤としては、公知の任意のものを使用できる。具体例を挙げると、リン酸、ホスホン酸、亜燐酸、ホスフィン酸、ポリリン酸などのリンのオキソ酸；酸性ピロリン酸ナトリウム、酸性ピロリン酸カリウム、酸性ピロリン酸カルシウムなどの酸性ピロリン酸金属塩；リン酸カリウム、リン酸ナトリウム、リン酸セシウム、リン酸亜鉛など第１族又は第２Ｂ族金属のリン酸塩；ホスフェート化合物、ホスファイト化合物、ホスホナイト化合物などが挙げられるが、ホスファイト化合物が特に好ましい。ホスファイト化合物を選択することで、より高い耐変色性と連続生産性を有するポリカーボネート樹脂組成物が得られる。
【0053】
ここでホスファイト化合物は、一般式：Ｐ（ＯＲ）３で表される３価のリン化合物であり、Ｒは、１価又は２価の有機基を表す。
このようなホスファイト化合物としては、例えば、トリフェニルホスファイト、トリス（モノノニルフェニル）ホスファイト、トリス（モノノニル／ジノニル・フェニル）ホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、モノオクチルジフェニルホスファイト、ジオクチルモノフェニルホスファイト、モノデシルジフェニルホスファイト、ジデシルモノフェニルホスファイト、トリデシルホスファイト、トリラウリルホスファイト、トリステアリルホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェニル）ペンタエリスリトールホスファイト、ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）オクチルホスファイト、２，２－メチレンビス（４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）オクチルホスファイト、テトラキス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－４，４’－ビフェニレン－ジホスファイト、６－［３－（３－ｔｅｒｔ－ブチル－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）プロポキシ］－２，４，８，１０－テトラ－ｔｅｒｔ－ブチルジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］－ジオキサホスフェピン等が挙げられる。
このようなホスファイト化合物としては、例えば、トリフェニルホスファイト、トリス（モノノニルフェニル）ホスファイト、トリス（モノノニル／ジノニル・フェニル）ホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、モノオクチルジフェニルホスファイト、ジオクチルモノフェニルホスファイト、モノデシルジフェニルホスファイト、ジデシルモノフェニルホスファイト、トリデシルホスファイト、トリラウリルホスファイト、トリステアリルホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェニル）ペンタエリスリトールホスファイト、ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）オクチルホスファイト、２，２－メチレンビス（４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）オクチルホスファイト、テトラキス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－４，４’－ビフェニレン－ジホスファイト、６－［３－（３－ｔｅｒｔ－ブチル－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）プロポキシ］－２，４，８，１０－テトラ－ｔｅｒｔ－ブチルジベンゾ［ｄ，ｆ］［１，３，２］－ジオキサホスフェピン等が挙げられる。
【0054】
このようなホスファイト化合物のなかでも、下記一般式（２）または（３）で表される芳香族ホスファイト化合物が、本発明のポリカーボネート樹脂組成物の耐熱変色性が効果的に高まるため、より好ましい。
【0055】
【化3】
【0056】
【化4】
【0057】
上記式（２）で表されるホスファイト化合物としては、中でもトリフェニルホスファイト、トリス（モノノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスファイト等が好ましく、中でもトリス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスファイトがより好ましい。
【0058】
上記式（３）で表されるホスファイト化合物としては、中でもビス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４－ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトのようなペンタエリスリトールジホスファイト構造を有するものが特に好ましい。
【0059】
ホスファイト化合物のなかでも、上記式（３）で表される芳香族ホスファイト化合物が、色相がより優れるため、より好ましい。
なお、リン系安定剤は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
なお、リン系安定剤は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
【0060】
リン系安定剤の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、０．０１～０．５質量部であり、好ましくは０．０２質量部以上、より好ましくは０．０３質量部以上であり、また、好ましくは０．４質量以下、より好ましくは０．３質量部以下、さらに好ましくは０．２質量部以下である。リン系安定剤（Ｃ）の含有量が、０．０１質量部未満の場合は、色相、耐熱変色性が不十分となり、０．５質量部を超える場合は、耐熱変色性がかえって悪化するだけでなく、湿熱安定性も低下する。
【0061】
［フェノール系安定剤］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、安定剤として、フェノール系安定剤を含有してもよい。フェノール系安定剤としては、例えばヒンダードフェノール系酸化防止剤が挙げられる。その具体例としては、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、チオジエチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ’－ヘキサン－１，６－ジイルビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニルプロピオナミド）、２，４－ジメチル－６－（１－メチルペンタデシル）フェノール、ジエチル［［３，５－ビス（１，１－ジメチルエチル）－４－ヒドロキシフェニル］メチル］ホスフォエート、３，３’，３’’，５，５’，５’’－ヘキサ－ｔｅｒｔ－ブチル－ａ，ａ’，ａ’’－（メシチレン－２，４，６－トリイル）トリ－ｐ－クレゾール、４，６－ビス（オクチルチオメチル）－ｏ－クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３－（５－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－ｍ－トリル）プロピオネート］、ヘキサメチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５－トリス（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）－１，３，５－トリアジン－２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）－トリオン，２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－（４，６－ビス（オクチルチオ）－１，３，５－トリアジン－２－イルアミノ）フェノール、２－［１－（２－ヒドロキシ－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ペンチルフェニル）エチル］－４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ペンチルフェニルアクリレート等が挙げられる。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、安定剤として、フェノール系安定剤を含有してもよい。フェノール系安定剤としては、例えばヒンダードフェノール系酸化防止剤が挙げられる。その具体例としては、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、チオジエチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ’－ヘキサン－１，６－ジイルビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニルプロピオナミド）、２，４－ジメチル－６－（１－メチルペンタデシル）フェノール、ジエチル［［３，５－ビス（１，１－ジメチルエチル）－４－ヒドロキシフェニル］メチル］ホスフォエート、３，３’，３’’，５，５’，５’’－ヘキサ－ｔｅｒｔ－ブチル－ａ，ａ’，ａ’’－（メシチレン－２，４，６－トリイル）トリ－ｐ－クレゾール、４，６－ビス（オクチルチオメチル）－ｏ－クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３－（５－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－ｍ－トリル）プロピオネート］、ヘキサメチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５－トリス（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）－１，３，５－トリアジン－２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）－トリオン，２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－（４，６－ビス（オクチルチオ）－１，３，５－トリアジン－２－イルアミノ）フェノール、２－［１－（２－ヒドロキシ－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ペンチルフェニル）エチル］－４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ペンチルフェニルアクリレート等が挙げられる。
【0062】
中でも、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネートが好ましい。このようなフェノール系酸化防止剤としては、具体的には、例えば、ＢＡＳＦ社製「イルガノックス１０１０」、「イルガノックス１０７６」、ＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブＡＯ－５０」、「アデカスタブＡＯ－６０」等が挙げられる。
なお、フェノール系安定剤は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
なお、フェノール系安定剤は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
【0063】
フェノール系安定剤の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、０．０１～０．５質量部であり、好ましくは０．０２質量部以上、より好ましくは０．０３質量部以上であり、また、好ましくは０．４質量以下、より好ましくは０．３質量部以下、さらに好ましくは０．２質量部以下である。フェノール系安定剤の含有量が前記範囲の下限値未満の場合は、フェノール系安定剤としての効果が不十分となる可能性があり、フェノール系安定剤の含有量が前記範囲の上限値を超える場合は、効果が頭打ちとなり経済的でなくなる可能性がある。
【0064】
リン系安定剤とフェノール系安定剤は併用して使用してもよい。その場合、リン系安定剤とフェノール系安定剤の合計含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、０．０１～０．５質量部であり、好ましくは０．０２質量部以上、より好ましくは０．０３質量部以上であり、また、好ましくは０．４質量以下、より好ましくは０．３質量部以下、さらに好ましくは０．２質量部以下である。
【0065】
［硫黄系安定剤］
硫黄系安定剤としては、例えば、ジラウリル－３，３’－チオジプロピオン酸エステル、ジトリデシル－３，３’－チオジプロピオン酸エステル、ジミリスチル－３，３’－チオジプロピオン酸エステル、ジステアリル－３，３’－チオジプロピオン酸エステル、ラウリルステアリル－３，３’－チオジプロピオン酸エステル、ペンタエリスリトールテトラキス（３－ラウリルチオプロピオネート）、ビス［２－メチル－４－（３－ラウリルチオプロピオニルオキシ）－５－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル］スルフィド、オクタデシルジスルフィド、メルカプトベンズイミダゾール、２－メルカプト－６－メチルベンズイミダゾール、１，１’－チオビス（２－ナフトール）などを挙げることができる。
硫黄系安定剤としては、例えば、ジラウリル－３，３’－チオジプロピオン酸エステル、ジトリデシル－３，３’－チオジプロピオン酸エステル、ジミリスチル－３，３’－チオジプロピオン酸エステル、ジステアリル－３，３’－チオジプロピオン酸エステル、ラウリルステアリル－３，３’－チオジプロピオン酸エステル、ペンタエリスリトールテトラキス（３－ラウリルチオプロピオネート）、ビス［２－メチル－４－（３－ラウリルチオプロピオニルオキシ）－５－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル］スルフィド、オクタデシルジスルフィド、メルカプトベンズイミダゾール、２－メルカプト－６－メチルベンズイミダゾール、１，１’－チオビス（２－ナフトール）などを挙げることができる。
【0066】
上記のうち、ペンタエリスリトールテトラキス（３－ラウリルチオプロピオネート）が好ましい。このような硫黄系安定剤としては、具体的にはＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブ ＡＯ－４１２Ｓ」が挙げられる。
【0067】
硫黄系安定剤の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、０．０１～０．５質量部であり、好ましくは０．０２質量部以上、より好ましくは０．０３質量部以上であり、また、好ましくは０．４質量以下、より好ましくは０．３質量部以下、さらに好ましくは０．２質量部以下である。硫黄系安定剤の含有量が前記範囲の下限値未満の場合は、硫黄系安定剤としての効果が不十分となる可能性があり、硫黄系安定剤の含有量が前記範囲の上限値を超える場合は、効果が頭打ちとなり経済的でなくなる可能性がある。
【0068】
［添加剤等］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、上記した以外のその他の添加剤、例えば、離型剤、蛍光増白剤、顔料、染料、難燃剤、耐衝撃改良剤、帯電防止剤、可塑剤、相溶化剤などの添加剤、またポリカーボネート樹脂以外の他の樹脂を含有することができる。
これらの添加剤あるいは他の樹脂は一種または二種以上を配合してもよい。
ただし、ポリカーボネート樹脂（Ａ）以外の他の樹脂を含有する場合の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、２０質量部以下とすることが好ましく、１０質量部以下がより好ましく、さらには５質量部以下、特には３質量部以下とすることが好ましい。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、上記した以外のその他の添加剤、例えば、離型剤、蛍光増白剤、顔料、染料、難燃剤、耐衝撃改良剤、帯電防止剤、可塑剤、相溶化剤などの添加剤、またポリカーボネート樹脂以外の他の樹脂を含有することができる。
これらの添加剤あるいは他の樹脂は一種または二種以上を配合してもよい。
ただし、ポリカーボネート樹脂（Ａ）以外の他の樹脂を含有する場合の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、２０質量部以下とすることが好ましく、１０質量部以下がより好ましく、さらには５質量部以下、特には３質量部以下とすることが好ましい。
【0069】
［ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法に制限はなく、公知のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法を広く採用でき、ポリカーボネート樹脂（Ａ）、紫外線吸収剤（Ｂ１）、紫外線吸収剤（Ｂ２）及びリン系安定剤（Ｃ）、並びに、必要に応じて配合されるその他の成分を、例えばタンブラーやヘンシェルミキサーなどの各種混合機を用い予め混合した後、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダー、単軸混練押出機、二軸混練押出機、ニーダーなどの混合機で溶融混練する方法が挙げられる。なお、溶融混練の温度は特に制限されないが、通常２４０～３２０℃の範囲である。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法に制限はなく、公知のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法を広く採用でき、ポリカーボネート樹脂（Ａ）、紫外線吸収剤（Ｂ１）、紫外線吸収剤（Ｂ２）及びリン系安定剤（Ｃ）、並びに、必要に応じて配合されるその他の成分を、例えばタンブラーやヘンシェルミキサーなどの各種混合機を用い予め混合した後、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダー、単軸混練押出機、二軸混練押出機、ニーダーなどの混合機で溶融混練する方法が挙げられる。なお、溶融混練の温度は特に制限されないが、通常２４０～３２０℃の範囲である。
【0070】
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、上記したポリカーボネート樹脂組成物をペレタイズしたペレットを各種の成形法で成形して各種成形品を製造することができる。またペレットを経由せずに、押出機で溶融混練された樹脂を直接、成形して成形品にすることもできる。
【0071】
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、４００～４２０ｎｍ波長域のカット性能が優れるので、このポリカーボネート樹脂組成物を成形して得られた厚さが２ｍｍの成形体について、ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して波長４２０ｎｍで測定した透過率が、好ましくは２５％以下である。透過率は、１０％以下がより好ましく、５％以下がさらに好ましく、１％以下が特に好ましい。波長４２０ｎｍでの透過率が２５％を超えると、４００～４２０ｎｍ波長域のカットを狙うサングラスレンズ等の材料としては不十分である。
【0072】
また、本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、このポリカーボネート樹脂組成物を成形して得られた厚さが２ｍｍの成形体について、ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して波長３２０ｎｍで測定した透過率が、好ましくは０．５％以下である。透過率は、０．３％以下がより好ましく、０．１％以下であることがさらに好ましい。
【0073】
なお、本発明において、紫外線吸収剤（Ｂ１）～（Ｂ２）の最大吸収波長は、下記式（１）に従って、紫外線吸収剤を０．００５質量％含有するポリカーボネート樹脂の平板状成形品での吸光度から、同じポリカーボネート樹脂で紫外線吸収剤を含有しないポリカーボネート樹脂の同形状で同厚みの平板状成形品の吸光度を差し引いて得られる吸収曲線の最大吸収波長として、定義される。
［紫外線吸収剤を０．００５質量％含有するポリカーボネート樹脂の吸光度］－［ポリカーボネート樹脂のみの吸光度］・・・（１）
このように定義される最大吸収波長は、用いる平板状成形品の厚みによって変化はしないと原理上考えられるが、本発明では２ｍｍ厚で比較することが好ましい。
また、最大吸収波長の測定・決定方法の具体的な条件等は、実施例に記載される通りである。
［紫外線吸収剤を０．００５質量％含有するポリカーボネート樹脂の吸光度］－［ポリカーボネート樹脂のみの吸光度］・・・（１）
このように定義される最大吸収波長は、用いる平板状成形品の厚みによって変化はしないと原理上考えられるが、本発明では２ｍｍ厚で比較することが好ましい。
また、最大吸収波長の測定・決定方法の具体的な条件等は、実施例に記載される通りである。
【0074】
本発明のポリカーボネート樹脂組成物から得られた成形品は、紫外光に加え、より可視光側である４００～４２０ｎｍの波長光のカット性に優れ、成形時のガス発生の問題がなく、また、ポリカーボネート樹脂が有する種々の優れた機械的、熱的性質を有している。従って、その用途としては、紫外線による劣化が懸念される用途に広く好適に使用でき、例えば、シート、フィルム、雑貨、家電部品、自動車部品、建築材料、中空容器などが挙げられる。より具体的には、例えば、眼鏡レンズ、サングラスレンズ、ゴーグル（スキー用他）、保護メガネ、保護面体等、アーケード、屋内プール、カーポート、サンルーフ等の屋根用パネル、信号灯、遮音壁、自動車のサイドウィンドー、リアウィンドー、太陽電池ハウジング、街灯カバー等が好ましく挙げられる。
【実施例】
【0075】
以下、本発明を実施例により、更に具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定して解釈されるものではない。
【0076】
以下の実施例及び比較例で使用した原料及び評価方法は次の通りである。
【表1】
【0077】
なお、上記表１において、紫外線吸収剤の最大吸収波長は、各紫外線吸収剤を０．００５％含有した表１記載のポリカーボネート樹脂の組成物の吸光度Ａλと、紫外線吸収剤を含有していない上記表１記載のポリカーボネート樹脂の吸光度Ａλ０をそれぞれ求め、吸光度Ａλから吸光度Ａλ０を差し引いた吸光度（Ａλ－Ａλ０）の吸収曲線から得られる最大吸収波長である。吸光度Ａλ及び吸光度Ａλ０の測定は、以下の［透過率及び吸光度の測定］に記載の方法と同様にして行った。
【0078】
（実施例１～１３、比較例１～１２）
［樹脂組成物ペレットの製造］
上記表１に記載した各成分を、以下の表２～３に記した割合（質量部）で配合し、タンブラーにて２０分混合した後、スクリュー径４０ｍｍのベント付単軸押出機（田辺プラスチック機械社製「ＶＳ－４０」）により、シリンダー温度２８０℃で溶融混練し、ストランドカットによりポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得た。
［樹脂組成物ペレットの製造］
上記表１に記載した各成分を、以下の表２～３に記した割合（質量部）で配合し、タンブラーにて２０分混合した後、スクリュー径４０ｍｍのベント付単軸押出機（田辺プラスチック機械社製「ＶＳ－４０」）により、シリンダー温度２８０℃で溶融混練し、ストランドカットによりポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得た。
【0079】
［透過率及び吸光度の測定］
得られたペレットを、１２０℃で５時間、熱風循環式乾燥機により乾燥した後、射出成形機（住友重機械工業社製「ＳＥ５０ＤＵＺ」）により、樹脂温度２８０℃、金型温度８０℃、成形サイクル３０秒の条件で、幅５０ｍｍ×長さ９０ｍｍで厚みが１ｍｍ、２ｍｍ及び３ｍｍの３段の段付き平板状試験片を成形した。
ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、段付き平板状試験片の２ｍｍ厚みの部分について、分光光度計（島津製作所社製「ＵＶ－３１００ＰＣ」）を用い、透過率及び吸光度の測定を行った。
４２０ｎｍ、３８０ｎｍ及び３２０ｎｍでの透過率（単位：％）を表２以下に示す。
得られたペレットを、１２０℃で５時間、熱風循環式乾燥機により乾燥した後、射出成形機（住友重機械工業社製「ＳＥ５０ＤＵＺ」）により、樹脂温度２８０℃、金型温度８０℃、成形サイクル３０秒の条件で、幅５０ｍｍ×長さ９０ｍｍで厚みが１ｍｍ、２ｍｍ及び３ｍｍの３段の段付き平板状試験片を成形した。
ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、段付き平板状試験片の２ｍｍ厚みの部分について、分光光度計（島津製作所社製「ＵＶ－３１００ＰＣ」）を用い、透過率及び吸光度の測定を行った。
４２０ｎｍ、３８０ｎｍ及び３２０ｎｍでの透過率（単位：％）を表２以下に示す。
【0080】
［成形時のガス発生の評価］
上記で得られたペレットを、１２０℃で５時間乾燥させた後、射出成形機（住友重機械工業社製「ＳＥ１８ＤＵＺ」）を用い、図１に示すしずく型金型を用いて、シリンダー温度を３２０℃、成形サイクル１０秒、金型温度８０℃の条件で、１００ショット射出成形し、終了後の金型固定側の金属鏡面に発生する白い付着物による汚れの状態を、比較例４と対比した以下の基準で、目視にて評価判定し、成形時のガス発生の評価とした。
Ａ：金型付着物は、比較例４の１００ショット成形後の状態より極めて少なく、耐金型汚染性は極めて良好である。
Ｂ：金型付着物は、比較例４の１００ショット成形後の状態より少ないが、耐金型汚染性は若干見られる。
Ｃ：金型付着物は、比較例４の１００ショット成形後の状態と同レベルであり、金型汚染が見られる。
Ｄ：金型付着物は、比較例４の１００ショット成形後の状態より多く、金型汚染が著しく見られる。
上記で得られたペレットを、１２０℃で５時間乾燥させた後、射出成形機（住友重機械工業社製「ＳＥ１８ＤＵＺ」）を用い、図１に示すしずく型金型を用いて、シリンダー温度を３２０℃、成形サイクル１０秒、金型温度８０℃の条件で、１００ショット射出成形し、終了後の金型固定側の金属鏡面に発生する白い付着物による汚れの状態を、比較例４と対比した以下の基準で、目視にて評価判定し、成形時のガス発生の評価とした。
Ａ：金型付着物は、比較例４の１００ショット成形後の状態より極めて少なく、耐金型汚染性は極めて良好である。
Ｂ：金型付着物は、比較例４の１００ショット成形後の状態より少ないが、耐金型汚染性は若干見られる。
Ｃ：金型付着物は、比較例４の１００ショット成形後の状態と同レベルであり、金型汚染が見られる。
Ｄ：金型付着物は、比較例４の１００ショット成形後の状態より多く、金型汚染が著しく見られる。
【0081】
なお、図１のしずく型金型は、ゲートＧから樹脂組成物を導入し、尖端Ｐ部分に発生ガスが溜まり易くなるように設計した金型である。ゲートＧの幅は１ｍｍ、厚みは１ｍｍであり、図１において、幅ｈ１は１４．５ｍｍ、長さｈ２は７ｍｍ、長さｈ３は２７ｍｍであり、成形部の厚みは３ｍｍである。
以上の評価結果を以下の表２～３に示す。
以上の評価結果を以下の表２～３に示す。
【0082】
【表2】
【0083】
【表3】
【産業上の利用可能性】
【0084】
本発明のポリカーボネート樹脂組成物から得られた成形品は、紫外光に加え、より可視光側である４００～４２０ｎｍの波長光のカット性に優れ、成形時のガス発生の問題がなく、また、ポリカーボネート樹脂が有する種々の優れた機械的、熱的性質を有しており、紫外線による劣化が懸念される用途に好適に使用でき、産業上の利用性は高い。
【図1】
