(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2022-05-26
(45)【発行日】2022-06-03
(54)【発明の名称】環境媒体中の微量有機汚染物質の変換生成物の非標的同定方法
(51)【国際特許分類】
G01N 27/62 20210101AFI20220527BHJP
G01N 33/18 20060101ALI20220527BHJP
【ＦＩ】
G01N27/62 D ZAB
G01N27/62 X
G01N27/62 V
G01N33/18 A
【請求項の数】
4
(21)【出願番号】P 2021074042
(22)【出願日】2021-04-26
(65)【公開番号】P2021189169
(43)【公開日】2021-12-13
【審査請求日】2021-04-27
(31)【優先権主張番号】202010490615.2
(32)【優先日】2020-06-02
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
【早期審査対象出願】
【前置審査】
(73)【特許権者】
【識別番号】515190906
【氏名又は名称】南京大学
(74)【代理人】
【識別番号】100216471
【弁理士】
【氏名又は名称】瀬戸 麻希
(72)【発明者】
【氏名】耿金菊
(72)【発明者】
【氏名】呉剛
(72)【発明者】
【氏名】于清▲みぃお▼
(72)【発明者】
【氏名】雷少庭
(72)【発明者】
【氏名】任洪強
(72)【発明者】
【氏名】許柯
【審査官】横尾 雅一
(56)【参考文献】
【文献】中国特許出願公開第１０３０９１４３５（ＣＮ，Ａ）
【文献】中国特許出願公開第１０７８９４４６７（ＣＮ，Ａ）
【文献】中国特許出願公開第１０７５４３８７７（ＣＮ，Ａ）
【文献】中国特許出願公開第１０９７２５０７８（ＣＮ，Ａ）
【文献】中国特許出願公開第１０８３８７６６６（ＣＮ，Ａ）
【文献】中国特許出願公開第１０９４３９７０５（ＣＮ，Ａ）
【文献】米国特許出願公開第２０１８／０３５０５７６（ＵＳ，Ａ１）
【文献】SOARES V , et al.，Phytochemical Analysis，2018年10月16日，Vol.30, No.2，pp.132-138，DOI: 10.1002/pca.2798
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｇ０１Ｎ ２７／６０ － Ｇ０１Ｎ ２７／７０
Ｇ０１Ｎ １／００ － Ｇ０１Ｎ １／４４
Ｇ０１Ｎ ３０／００ － Ｇ０１Ｎ ３０／９６
Ｇ０１Ｎ ３３／１８
ＪＳＴＰｌｕｓ／ＪＭＥＤＰｌｕｓ／ＪＳＴ７５８０（ＪＤｒｅａｍＩＩＩ）
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
（１）サンプルローディング検出ＨＬＢ固相抽出カートリッジを使用して、活性化、サンプルローディング、リンス、溶出
の４つのステップでサンプルを前処理し、０．２２μｍフィルタメンブレンで濾過処理し
、２ｍＬのクロマトグラフィーボルト内に入れ、液相クロマトグラフィータンデム高分解
能質量スペクトル装置を使用して検出し、液相はグラジエント溶出方法を採用し、質量ス
ペクトルは一次および二次同時走査の検出方法を採用し、サンプルの質量スペクトルで走
査された元のデータを取得し、前記質量スペクトルの一次および二次同時走査の検出方法
は、ＤＤＡ走査およびＤＩＡデータ収集方法を含むステップと、
（２）データフォーマットの変換
サンプルの質量スペクトルで走査された元のデータをＭＳＣｏｎｖｅｒｔソフトウェアに
導入して変換し、元の質量スペクトルファイルをｍｚＸＭＬファイルに変換して後処理に
供するステップと、
（３）データ前処理
ステップ（２）で得られたサンプルの質量スペクトルデータｍｚＸＭＬファイルをＭＺｍ
ｉｎｅ２ソフトウェアに導入してデータを前処理し、前記前処理には、クロマトグラフィ
ーピーク抽出、クロマトグラフィーピークデコンボリューション、同位体ピーク分類、質
量スペクトル特徴ピーク分類、同位体濾過が含まれるステップと、
（４）分子ネットワーク構築
前処理されたデータをＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォームに導入し、二次ス
ペクトルのクラスタリングと計算を実行し、得られたデータをＣｙｔｏｓｃａｐｅ２．８
．３ソフトウェアに導入して分子ネットワークを可視化し、標的化合物の変換生成物の可
視化ネットワークマップを取得し、前記ＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォーム
がデータ処理を実行するとき、分子クラスタリングには一次ＭＳ偏差を５０ｐｐｍとし、
二次ＭＳ／ＭＳ偏差を２０ｐｐｍとし、コサイン類似性を０．６とし、一致するピークの
最小数を４に設定し、前記Ｃｙｔｏｓｃａｐｅ２．８．３ソフトウェアが分子ネットワー
クを可視化するとき、ｍ／ｚをノード名称にマッピングし、二次スペクトルの類似性を連
結線の太さにマッピングし、ｍ／ｚの相対存在量をノードの大きさにマッピングするステ
ップと、
（５）変換生成物のピーク同定と構造式の推定・確認
分子ネットワークのノードに表示される親イオンのｍ／ｚ値に従って、標的化合物と既知
の変換生成物のｍ／ｚの領域を見つけ、この領域に接続され連結線が太いｍ／ｚがこの標
的化合物の変換生成物の質量スペクトルピークと見なされ、この変換生成物の質量スペク
トルピークと隣接する親化合物の質量スペクトルピークまたは隣接する既知構造の生成物
の質量スペクトルピーク間の差のｍ／ｚ値に応じてこの生成物の構造式を推定し、二次ス
ペクトルから推定された構造式が正確かどうかを確認し、前記変換生成物の構造式を決定
する方法は、標準生成物のマップと試験サンプルの変換生成物の二次スペクトルとをマッ
チングし、または二次スペクトルソフトウェアで予測された二次スペクトルとサンプルス
ペクトルとをマッチングして、変換生成物の構造式を決定するステップと、
を含むことを特徴とする環境媒体中の微量有機汚染物質の変換生成物の非標的同定方法。
【請求項2】
前記環境媒体は、水環境、大気環境、土壌環境を含む、ことを特徴とする請求項１に記載の環境媒体中の微量有機汚染物質の変換生成物の非標的同定方法。
【請求項3】
前記の微量有機汚染物質は、薬物、パーソナルケア製品、ポリ塩化ビフェニル、多環芳香族炭化水素、有機農薬またはペルフルオロ化合物を含む、ことを特徴とする請求項１に記
載の環境媒体中の微量有機汚染物質の変換生成物の非標的同定方法。
【請求項4】
前記二次スペクトルソフトウェアはＣＦＭ-ＩＤである、請求項１に記載の環境媒体中の微量有機汚染物質の変換生成物の非標的同定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、環境媒体中の微量有機汚染物質の分析技術の分野に属し、具体的には、環境媒
体中の微量有機汚染物質の変換生成物の非標的同定方法に関数する。
体中の微量有機汚染物質の変換生成物の非標的同定方法に関数する。
【背景技術】
【0002】
近年、人々が人間の健康にますます注意を払うにつれて、環境媒体中の微量有機汚染物質
は、それらの負の生態学的影響のために研究の焦点となっている。環境媒体では、微量有
機汚染物質は一般に化学的および生物学的変換を受けてさまざまな変換生成物を生成し、
これらの生成物は親化合物よりも毒性が高い可能性があり、関連する研究はほとんどない
。これは主に、環境媒体の複雑なマトリックス中の微量有機汚染物質の変換生成物の同定
技術の欠点によって制限される。
は、それらの負の生態学的影響のために研究の焦点となっている。環境媒体では、微量有
機汚染物質は一般に化学的および生物学的変換を受けてさまざまな変換生成物を生成し、
これらの生成物は親化合物よりも毒性が高い可能性があり、関連する研究はほとんどない
。これは主に、環境媒体の複雑なマトリックス中の微量有機汚染物質の変換生成物の同定
技術の欠点によって制限される。
【0003】
環境媒体中の微量有機汚染物質の変換生成物の同定は、一般に采用高分解能質量スペクト
ル分析で検出し質量スペクトルマップを分析してその構造を確認する。ただし、環境サン
プルは一般的にマトリックスが複雑であり、固相抽出濃縮集中や膜処理浄化どの前処理手
段を使用しても、高分解能質量スペクトルで得られたフルスキャンピークは依然として「
無秩序」であるため、マススペクトルの多くのピーク（通常は１,０００を超える）の中
から生成物のピークを見つけることが非常に困難になる。従来、質量スペクトルピークの
ピーク高さまたは対照組の質量スペクトルピークデータとの比較により生成物の質量スペ
クトルピークを推定しているが、この方法は対象が不明で、時間と手間がかかり、ＮＳＡ
ＩＤｓの変換生成物を完全に同定できない。非標的スクリーニングに基づく同定技術は、
変換に関連する情報の欠如下で新しい未知の生成物を同定することができ、分子ネットワ
ークに基づく非標的スクリーニングにより構造が類似の質量スペクトルピークを同定する
ことができる。したがって、分子ネットワークに基づく非標的微量有機汚染物質の変換生
成物の同定方法の確立は、環境媒体中の微量有機汚染物質の変換生成物の生態学的リスク
評価にとって非常に重要である。
ル分析で検出し質量スペクトルマップを分析してその構造を確認する。ただし、環境サン
プルは一般的にマトリックスが複雑であり、固相抽出濃縮集中や膜処理浄化どの前処理手
段を使用しても、高分解能質量スペクトルで得られたフルスキャンピークは依然として「
無秩序」であるため、マススペクトルの多くのピーク（通常は１,０００を超える）の中
から生成物のピークを見つけることが非常に困難になる。従来、質量スペクトルピークの
ピーク高さまたは対照組の質量スペクトルピークデータとの比較により生成物の質量スペ
クトルピークを推定しているが、この方法は対象が不明で、時間と手間がかかり、ＮＳＡ
ＩＤｓの変換生成物を完全に同定できない。非標的スクリーニングに基づく同定技術は、
変換に関連する情報の欠如下で新しい未知の生成物を同定することができ、分子ネットワ
ークに基づく非標的スクリーニングにより構造が類似の質量スペクトルピークを同定する
ことができる。したがって、分子ネットワークに基づく非標的微量有機汚染物質の変換生
成物の同定方法の確立は、環境媒体中の微量有機汚染物質の変換生成物の生態学的リスク
評価にとって非常に重要である。
【発明の概要】
【0004】
上記の技術的問題に対して、本発明は、環境媒体中の微量有機汚染物質の変換生成物を同
定するための包括的かつ特定の非標的同定方法を提供し、複雑なマトリックス中の質量ス
ペクトル生成物のピーク同定が不完全で、時間と労力がかかるなどの問題を効果的に解決
することができる。
定するための包括的かつ特定の非標的同定方法を提供し、複雑なマトリックス中の質量ス
ペクトル生成物のピーク同定が不完全で、時間と労力がかかるなどの問題を効果的に解決
することができる。
【0005】
本発明の技術的解決策は以下の通りである。
環境媒体中の微量有機汚染物質の変換生成物の非標的同定方法、包括以下ステップ：
（１）サンプルローディング検出
ＨＬＢ固相抽出カートリッジを使用して、活性化、サンプルローディング、リンス、溶出
の４つのステップでサンプルを前処理し、０．２２μｍフィルタメンブレンで濾過処理し
、２ｍＬのクロマトグラフィーボルト内に入れ、液相クロマトグラフィータンデム高分解
能質量スペクトル装置を使用して検出し、液相はグラジエント溶出方法を採用し、質量ス
ペクトルは一次および二次同時走査の検出方法を採用し、サンプルの質量スペクトルで走
査された元のデータを取得する、
（２）データフォーマットの変換
サンプルの質量スペクトルで走査された元のデータをＭＳＣｏｎｖｅｒｔソフトウェアに
導入して変換し、元の質量スペクトルファイルをｍｚＸＭＬファイルに変換して後処理に
供する、
（３）データ前処理
ステップ（２）で得られたサンプルの質量スペクトルデータｍｚＸＭＬファイルをＭＺｍ
ｉｎｅ２ソフトウェアに導入してデータを前処理し、前記前処理には、主に、クロマトグ
ラフィーピーク抽出、クロマトグラフィーピークデコンボリューション、同位体ピーク分
類、質量スペクトル特徴ピーク分類、同位体濾過が含まれる、
（４）分子ネットワーク構築
前処理されたデータをＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォームに導入し、二次ス
ペクトルのクラスタリングと計算を実行し、得られたデータをＣｙｔｏｓｃａｐｅ２．８
．３ソフトウェアに導入して分子ネットワークを可視化し、標的化合物の変換生成物の可
視化ネットワークマップを取得する、
（５）変換生成物のピーク同定と構造式の推定・確認
分子ネットワークのノードに表示される親イオンのｍ／ｚ値に従って、標的化合物と既知
の変換生成物のｍ／ｚの領域を見つけ、この領域に接続され連結線が太いｍ／ｚ（二次ス
ペクトルの類似性が大きいもの）がこの標的化合物の変換生成物の質量スペクトルピーク
と見なされ、この変換生成物の質量スペクトルピークと隣接する親化合物の質量スペクト
ルピークまたは隣接する既知構造の生成物の質量スペクトルピーク間の差のｍ／ｚ値に応
じてこの生成物の構造式を推定し、二次スペクトルから推定された構造式が正確かどうか
を確認する。
環境媒体中の微量有機汚染物質の変換生成物の非標的同定方法、包括以下ステップ：
（１）サンプルローディング検出
ＨＬＢ固相抽出カートリッジを使用して、活性化、サンプルローディング、リンス、溶出
の４つのステップでサンプルを前処理し、０．２２μｍフィルタメンブレンで濾過処理し
、２ｍＬのクロマトグラフィーボルト内に入れ、液相クロマトグラフィータンデム高分解
能質量スペクトル装置を使用して検出し、液相はグラジエント溶出方法を採用し、質量ス
ペクトルは一次および二次同時走査の検出方法を採用し、サンプルの質量スペクトルで走
査された元のデータを取得する、
（２）データフォーマットの変換
サンプルの質量スペクトルで走査された元のデータをＭＳＣｏｎｖｅｒｔソフトウェアに
導入して変換し、元の質量スペクトルファイルをｍｚＸＭＬファイルに変換して後処理に
供する、
（３）データ前処理
ステップ（２）で得られたサンプルの質量スペクトルデータｍｚＸＭＬファイルをＭＺｍ
ｉｎｅ２ソフトウェアに導入してデータを前処理し、前記前処理には、主に、クロマトグ
ラフィーピーク抽出、クロマトグラフィーピークデコンボリューション、同位体ピーク分
類、質量スペクトル特徴ピーク分類、同位体濾過が含まれる、
（４）分子ネットワーク構築
前処理されたデータをＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォームに導入し、二次ス
ペクトルのクラスタリングと計算を実行し、得られたデータをＣｙｔｏｓｃａｐｅ２．８
．３ソフトウェアに導入して分子ネットワークを可視化し、標的化合物の変換生成物の可
視化ネットワークマップを取得する、
（５）変換生成物のピーク同定と構造式の推定・確認
分子ネットワークのノードに表示される親イオンのｍ／ｚ値に従って、標的化合物と既知
の変換生成物のｍ／ｚの領域を見つけ、この領域に接続され連結線が太いｍ／ｚ（二次ス
ペクトルの類似性が大きいもの）がこの標的化合物の変換生成物の質量スペクトルピーク
と見なされ、この変換生成物の質量スペクトルピークと隣接する親化合物の質量スペクト
ルピークまたは隣接する既知構造の生成物の質量スペクトルピーク間の差のｍ／ｚ値に応
じてこの生成物の構造式を推定し、二次スペクトルから推定された構造式が正確かどうか
を確認する。
【0006】
さらに、上記の技術的解決策では、前記環境媒体は、水環境、大気環境、土壌環境を含む
。この３つの環境媒体は、基本的に環境学分野のすべての環境媒体をカバーする。
。この３つの環境媒体は、基本的に環境学分野のすべての環境媒体をカバーする。
【0007】
さらに、上記の技術的解決策では、前記の微量有機汚染物質は、薬物、パーソナルケア製
品、ポリ塩化ビフェニル、多環芳香族炭化水素、有機農薬またはペルフルオロ化合物を含
む。
品、ポリ塩化ビフェニル、多環芳香族炭化水素、有機農薬またはペルフルオロ化合物を含
む。
【0008】
さらに、上記の技術的解決策では、前記質量スペクトル一次および二次同時走査の検出方
法は、ＤＤＡ走査及ＤＩＡ（例えばＳｗａｔｈ）データ収集方法を含む。ＤＤＡとＤＩＡ
の収集時、一次ＭＳの選択範囲が標的化合物の分子量に応じて決定され、５０（５０以下
では過剰なノイズデータが発生する）からこの標的化合物の分子量より５００以上のＭＳ
まで走査することができる。二次ＭＳの収集範囲が５０から一次ＭＳ走査範囲の上限より
２００以上の値（合計された二次質量スペクトルピークを確実に収集できるようにする）
。ＤＤＡ収集過程中に、二次質量スペクトル分析は存在度が最も高い１０質量スペクトル
ピークのスペクトルフラグメントを収集し、動的除外設定を有効にして、可能な限り多く
の二次ＭＳ情報を取得することができ、変換生成物の包括的な同定の基礎を提供する。
さらに、上記の技術的解決策では、前記ＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォーム
がデータ処理を実行する時、可能な限り多くの一次ＭＳデータが分子ネットワークマップ
で表示されるようにする同時に、対応するパラメータ値が低すぎて分子ネットワークマッ
プ中のノイズデータが多すぎると後のさらなる同定が困難になり、対応するパラメータ値
が以下のように設定すればよく、分子クラスタリングの時一次ＭＳ偏差を５０ｐｐｍとし
、二次ＭＳ／ＭＳ偏差を２０ｐｐｍとし、コサイン類似性を０．６とし、一致するピーク
の最小数を４に設定する。
法は、ＤＤＡ走査及ＤＩＡ（例えばＳｗａｔｈ）データ収集方法を含む。ＤＤＡとＤＩＡ
の収集時、一次ＭＳの選択範囲が標的化合物の分子量に応じて決定され、５０（５０以下
では過剰なノイズデータが発生する）からこの標的化合物の分子量より５００以上のＭＳ
まで走査することができる。二次ＭＳの収集範囲が５０から一次ＭＳ走査範囲の上限より
２００以上の値（合計された二次質量スペクトルピークを確実に収集できるようにする）
。ＤＤＡ収集過程中に、二次質量スペクトル分析は存在度が最も高い１０質量スペクトル
ピークのスペクトルフラグメントを収集し、動的除外設定を有効にして、可能な限り多く
の二次ＭＳ情報を取得することができ、変換生成物の包括的な同定の基礎を提供する。
さらに、上記の技術的解決策では、前記ＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォーム
がデータ処理を実行する時、可能な限り多くの一次ＭＳデータが分子ネットワークマップ
で表示されるようにする同時に、対応するパラメータ値が低すぎて分子ネットワークマッ
プ中のノイズデータが多すぎると後のさらなる同定が困難になり、対応するパラメータ値
が以下のように設定すればよく、分子クラスタリングの時一次ＭＳ偏差を５０ｐｐｍとし
、二次ＭＳ／ＭＳ偏差を２０ｐｐｍとし、コサイン類似性を０．６とし、一致するピーク
の最小数を４に設定する。
【0009】
さらに、上記の技術的解決策では、前記Ｃｙｔｏｓｃａｐｅ２．８．３ソフトウェアが分
子ネットワークを可視化する時、ｍ／ｚをノード名称にマッピングし、二次スペクトルの
類似性を連結線の太さにマッピングし、ｍ／ｚの相対存在量をノードの大きさにマッピン
グする。このようにして得られた可視化マップでは、ノードの大きさからこのｍ／ｚで表
される化合物のサンプル中の相対存在量を判断し、連結線の太さから隣接するｍ／ｚで表
される化合物間の構造の類似性を判断することができる。これは、隣接するｍ／ｚに基づ
いて生成物構造の推定に役立つ。
子ネットワークを可視化する時、ｍ／ｚをノード名称にマッピングし、二次スペクトルの
類似性を連結線の太さにマッピングし、ｍ／ｚの相対存在量をノードの大きさにマッピン
グする。このようにして得られた可視化マップでは、ノードの大きさからこのｍ／ｚで表
される化合物のサンプル中の相対存在量を判断し、連結線の太さから隣接するｍ／ｚで表
される化合物間の構造の類似性を判断することができる。これは、隣接するｍ／ｚに基づ
いて生成物構造の推定に役立つ。
【0010】
さらに、上記の技術的解決策では、前記変換生成物の構造式を決定する方法は以下の通り
である：標準生成物のマップと試験サンプルの変換生成物の二次スペクトルとをマッチン
グし、標準生成物の変換生成物を購入することができないと、二次スペクトルソフトウェ
アで予測された二次スペクトルとサンプルスペクトルとをマッチングして、変換生成物の
構造式を決定する。
である：標準生成物のマップと試験サンプルの変換生成物の二次スペクトルとをマッチン
グし、標準生成物の変換生成物を購入することができないと、二次スペクトルソフトウェ
アで予測された二次スペクトルとサンプルスペクトルとをマッチングして、変換生成物の
構造式を決定する。
【0011】
さらに、上記の技術的解決策では、前記二次スペクトルソフトウェアはＣＦＭ-ＩＤであ
り、他のソフトウェア、例えばＭｅｔＦｒａｇ、ＭｅｔＦｕｓｉｏｎ、ＩＳＩＳ、Ｆｉｎ
ｇｅｒＩＤ、ＳＩＲＩＵＳを選択してもよい。その内に、ＣＦＭ-ＩＤソフトウェアは、
予測精度が比較的に高く、操作の複雑性が低いため好ましい。
り、他のソフトウェア、例えばＭｅｔＦｒａｇ、ＭｅｔＦｕｓｉｏｎ、ＩＳＩＳ、Ｆｉｎ
ｇｅｒＩＤ、ＳＩＲＩＵＳを選択してもよい。その内に、ＣＦＭ-ＩＤソフトウェアは、
予測精度が比較的に高く、操作の複雑性が低いため好ましい。
【0012】
従来技術と比較すると、本発明は以下の有益な効果を有する。
（１）本発明で使用される分子ネットワークの非標的同定により、標的化合物の変換生成
物の質量スペクトルピークを同定することができるため、環境媒体中の微量有機汚染物質
の変換生成物を包括的な同定することができる。
（２）本発明で使用される分子ネットワークの非標的同定により、隣接するノードのｍ／
ｚが類似構造を有し変換生成物の構造式の予備推定に役たち、ＣＦＭ-ＩＤ二次スペクト
ル予測ソフトウェアにより標準生成物を持たない変換生成物の二次スペクトルを提供して
、この変換生成物の構造式の確認に役立つ。
（１）本発明で使用される分子ネットワークの非標的同定により、標的化合物の変換生成
物の質量スペクトルピークを同定することができるため、環境媒体中の微量有機汚染物質
の変換生成物を包括的な同定することができる。
（２）本発明で使用される分子ネットワークの非標的同定により、隣接するノードのｍ／
ｚが類似構造を有し変換生成物の構造式の予備推定に役たち、ＣＦＭ-ＩＤ二次スペクト
ル予測ソフトウェアにより標準生成物を持たない変換生成物の二次スペクトルを提供して
、この変換生成物の構造式の確認に役立つ。
【図面の簡単な説明】
【0013】
【図1】本発明の同定方法のフローチャートである。
【図2】好気性活性汚泥によって処理されたジクロフェナクのサンプルのＤＤＡ走査質量スペクトルデータの分子ネットワークマップである。
【図3】この分子ネットワークマップによって同定された変換生成物および変換経路を示す。
【図4】実施例１の質量スペクトル分析で検出された全イオン電流図である。
【図5】実施例２の質量スペクトル分析で検出された全イオン電流図である。
【図6】実施例３の質量スペクトル分析で検出された全イオン電流図である。
【図7】実施例４の質量スペクトル分析で検出された全イオン電流図である。
【発明を実施するための形態】
【0014】
実施例１
本実施例では、好気性活性汚泥（水環境）におけるジクロフェナク（薬物およびパーソナ
ルケア製品）の変換生成物を同定し、具体的なローディングおよび生成物の同定過程が以
下の通りである：
（１）サンプルローディング検出
クロマトグラフィー条件が表１に示される。
表１：実施例１のクロマトグラフィー条件
本実施例では、好気性活性汚泥（水環境）におけるジクロフェナク（薬物およびパーソナ
ルケア製品）の変換生成物を同定し、具体的なローディングおよび生成物の同定過程が以
下の通りである：
（１）サンプルローディング検出
クロマトグラフィー条件が表１に示される。
表１：実施例１のクロマトグラフィー条件
【0015】
【0016】
質量スペクトル条件は以下の通りである：一次質量スペクトルの走査範囲を５０～１００
０Ｄａとし、二次質量スペクトルの走査範囲を５０～１２００Ｄａとし、カーテンガスを
３５ｐｓｉとし、Ｇａｓ１を５５ｐｓｉとし、Ｇａｓ２を３５ｐｓｉとし、温度を５５０
℃とし、ＤＰを－８０とし、ＣＥを３０±１５とする。得られた質量スペクトル分析検出
の全イオン電流図が図４に示される。
（２）データフォーマット変換
サンプルの質量スペクトルで走査された元のデータ（．ｗｉｌｌフォーマットファイル）
をＭＳＣｏｎｖｅｒｔソフトウェアに導入して変換し、元の質量スペクトルファイルをｍ
ｚＸＭＬファイル（．ｍｚＭＬフォーマットファイル）に変換して後処理に供する。
（３）データ前処理
上記のサンプルの質量スペクトルデータｍｚＸＭＬファイルをＭＺｍｉｎｅ２ソフトウェ
アに導入してデータを前処理し、これらの前処理には、主にクロマトグラフィーピーク抽
出、クロマトグラフィーピークデコンボリューション、同位体ピーク分類、質量スペクト
ル特徴ピーク分類、同位体濾過などが含まれる。
具体的なパラメータ値は次の通りであり、質量検出（ノイズレベル：０、クロマトグラフ
ィーピーク確立：０．０５ｍｉｎ、最小高さ：５０００、ｍ／ｚ無視値：０．００６）で
ある。デコンボリューションアルゴリズム（クロマトグラフィーしきい値：１％、最小滞
留時間範囲：０．３ｍｉｎ、最小相対ピーク高さ：１％、最小絶対ピーク高さ：５０００
、ピーク高さとピーク幅の最小比：２、ピーク幅：０．１～２ｍｉｎ）である。同位体除
去（ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間無視値：０．５ｍｉｎ）である。ピークアライ
メント（ＲＡＮＳＡＣアライメント方法、ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間絶対無視
値：１．５ｍｉｎ、滞留時間絶対補正値：０．５ｍｉｎ、しきい値：１）である。
（４）分子ネットワーク構築
処理後、そのデータをＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォームに導入して類似二
次スペクトルのクラスタリングと計算を実行し、得られたデータをＣｙｔｏｓｃａｐｅ２
．８．３ソフトウェアに導入して分子ネットワークを可視化し、標的化合物の変換生成物
の可視化ネットワークマップを取得する。具体的なパラメータ値は、質量クラスタリング
（親イオン質量無視値：０．１Ｄａ、二次フラグメントイオン質量無視値：０．５Ｄａ）
である。ネットワーク構築（コサイン値：０．６、少なくとも６つのピークマッチング）
である。
（５）変換生成物のピーク同定および構造式の推定・確認
分子ネットワークのノードに表示される親イオンｍ／ｚの値に従って、標的化合物および
既知の変換生成物のｍ／ｚの領域を見つけ、この領域に接続され連結線が太い（二次スペ
クトルの類似性が大きい）ｍ／ｚはこの標的化合物の変換生成物の質量スペクトルピーク
と見なされる。この変換生成物の質量スペクトルピークと隣接する親化合物の質量スペク
トルピークまたは隣接する既知構造の生成物の質量スペクトルピーク間の差分ｍ／ｚ値か
らこの生成物の構造式を推定し、二次スペクトルから推定された構造式が正確であるかど
うかを確認する。
０Ｄａとし、二次質量スペクトルの走査範囲を５０～１２００Ｄａとし、カーテンガスを
３５ｐｓｉとし、Ｇａｓ１を５５ｐｓｉとし、Ｇａｓ２を３５ｐｓｉとし、温度を５５０
℃とし、ＤＰを－８０とし、ＣＥを３０±１５とする。得られた質量スペクトル分析検出
の全イオン電流図が図４に示される。
（２）データフォーマット変換
サンプルの質量スペクトルで走査された元のデータ（．ｗｉｌｌフォーマットファイル）
をＭＳＣｏｎｖｅｒｔソフトウェアに導入して変換し、元の質量スペクトルファイルをｍ
ｚＸＭＬファイル（．ｍｚＭＬフォーマットファイル）に変換して後処理に供する。
（３）データ前処理
上記のサンプルの質量スペクトルデータｍｚＸＭＬファイルをＭＺｍｉｎｅ２ソフトウェ
アに導入してデータを前処理し、これらの前処理には、主にクロマトグラフィーピーク抽
出、クロマトグラフィーピークデコンボリューション、同位体ピーク分類、質量スペクト
ル特徴ピーク分類、同位体濾過などが含まれる。
具体的なパラメータ値は次の通りであり、質量検出（ノイズレベル：０、クロマトグラフ
ィーピーク確立：０．０５ｍｉｎ、最小高さ：５０００、ｍ／ｚ無視値：０．００６）で
ある。デコンボリューションアルゴリズム（クロマトグラフィーしきい値：１％、最小滞
留時間範囲：０．３ｍｉｎ、最小相対ピーク高さ：１％、最小絶対ピーク高さ：５０００
、ピーク高さとピーク幅の最小比：２、ピーク幅：０．１～２ｍｉｎ）である。同位体除
去（ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間無視値：０．５ｍｉｎ）である。ピークアライ
メント（ＲＡＮＳＡＣアライメント方法、ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間絶対無視
値：１．５ｍｉｎ、滞留時間絶対補正値：０．５ｍｉｎ、しきい値：１）である。
（４）分子ネットワーク構築
処理後、そのデータをＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォームに導入して類似二
次スペクトルのクラスタリングと計算を実行し、得られたデータをＣｙｔｏｓｃａｐｅ２
．８．３ソフトウェアに導入して分子ネットワークを可視化し、標的化合物の変換生成物
の可視化ネットワークマップを取得する。具体的なパラメータ値は、質量クラスタリング
（親イオン質量無視値：０．１Ｄａ、二次フラグメントイオン質量無視値：０．５Ｄａ）
である。ネットワーク構築（コサイン値：０．６、少なくとも６つのピークマッチング）
である。
（５）変換生成物のピーク同定および構造式の推定・確認
分子ネットワークのノードに表示される親イオンｍ／ｚの値に従って、標的化合物および
既知の変換生成物のｍ／ｚの領域を見つけ、この領域に接続され連結線が太い（二次スペ
クトルの類似性が大きい）ｍ／ｚはこの標的化合物の変換生成物の質量スペクトルピーク
と見なされる。この変換生成物の質量スペクトルピークと隣接する親化合物の質量スペク
トルピークまたは隣接する既知構造の生成物の質量スペクトルピーク間の差分ｍ／ｚ値か
らこの生成物の構造式を推定し、二次スペクトルから推定された構造式が正確であるかど
うかを確認する。
【0017】
実施例２
実施例１と異なり、本実施例の環境媒体は室内空気中（ガス環境）におけるジクロフェナ
ク（薬物およびパーソナルケア製品）の変換生成物であり、他の操作過程は実施例１と同
じであり、具体的なローディングおよび生成物同定過程は以下の通りである。
（１）サンプルローディング検出
クロマトグラフィー条件は表２に示される。
表２：実施例２のクロマトグラフィー条件
実施例１と異なり、本実施例の環境媒体は室内空気中（ガス環境）におけるジクロフェナ
ク（薬物およびパーソナルケア製品）の変換生成物であり、他の操作過程は実施例１と同
じであり、具体的なローディングおよび生成物同定過程は以下の通りである。
（１）サンプルローディング検出
クロマトグラフィー条件は表２に示される。
表２：実施例２のクロマトグラフィー条件
【0018】
【0019】
質量スペクトル条件：一次質量スペクトルの走査範囲を５０～１０００Ｄａとし、二次質
量スペクトルの走査範囲を５０～１２００Ｄａとし、カーテンガスを３５ｐｓｉとし、Ｇ
ａｓ１を５５ｐｓｉとし、Ｇａｓ２を３５ｐｓｉとし、温度を５５０℃とし、ＤＰを－８
０とし、ＣＥを３０±１５とする。得られた質量スペクトル分析で検出された全イオン電
流図が図５に示される。
（２）データフォーマット変換
サンプルの質量スペクトルで走査された元のデータをＭＳＣｏｎｖｅｒｔソフトウェアに
導入して変換を実行し、元の質量スペクトルファイルをｍｚＸＭＬファイルに変換して後
処理に供する。
（３）データ前処理
上記サンプルの質量スペクトルデータｍｚＸＭＬファイルをＭＺｍｉｎｅ２ソフトウェア
に導入してデータを前処理し、これらの前処理には、主にクロマトグラフィーピーク抽出
、クロマトグラフィーピークデコンボリューション、同位体ピーク分類、質量スペクトル
特徴ピーク分類、同位体濾過などが含まれる。
具体的なパラメータ値は次の通りであり、質量検出（ノイズレベル：０、クロマトグラフ
ィーピーク確立：０．０５ｍｉｎ、最小高さ：５０００、ｍ／ｚ無視値：０．００６）で
ある。デコンボリューションアルゴリズム（クロマトグラフィーしきい値：１％、最小滞
留時間範囲：０．３ｍｉｎ、最小相対ピーク高さ：１％、最小絶対ピーク高さ：５０００
、ピーク高さとピーク幅の最小比：２、ピーク幅：０．１～２ｍｉｎ）である。同位体除
去（ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間無視値：０．５ｍｉｎ）である。ピークアライ
メント（ＲＡＮＳＡＣアライメント方法、ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間絶対無視
値：１．５ｍｉｎ、滞留時間絶対補正値：０．５ｍｉｎ、しきい値：１）である。
（４）分子ネットワーク構築
処理後、そのデータをＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォームに導入して類似二
次スペクトルのクラスタリングと計算を実行し、得られたデータをＣｙｔｏｓｃａｐｅ２
．８．３ソフトウェアに導入して分子ネットワークを可視化し、標的化合物の変換生成物
の可視化ネットワークマップを取得する。具体的なパラメータ値は、質量クラスタリング
（親イオン質量無視値：０．１Ｄａ、二次フラグメントイオン質量無視値：０．５Ｄａ）
である。ネットワーク構築（コサイン値：０．６、少なくとも６つのピークマッチング）
である。
（５）変換生成物のピーク同定および構造式の推定・確認
分子ネットワークのノードに表示される親イオンｍ／ｚの値に従って、標的化合物および
既知の変換生成物のｍ／ｚの領域を見つけ、この領域に接続され連結線が太い（二次スペ
クトル類似性が大きい）ｍ／ｚは、この標的化合物の変換生成物の質量スペクトルピーク
と見なされる。この変換生成物の質量スペクトルピークと隣接する親化合物の質量スペク
トルピークまたは隣接する既知構造の生成物の質量スペクトルピーク間の差のｍ／ｚ値か
らこの生成物の構造式を推定し、二次スペクトルから推定された構造式が正確であるかど
うかを確認する。
量スペクトルの走査範囲を５０～１２００Ｄａとし、カーテンガスを３５ｐｓｉとし、Ｇ
ａｓ１を５５ｐｓｉとし、Ｇａｓ２を３５ｐｓｉとし、温度を５５０℃とし、ＤＰを－８
０とし、ＣＥを３０±１５とする。得られた質量スペクトル分析で検出された全イオン電
流図が図５に示される。
（２）データフォーマット変換
サンプルの質量スペクトルで走査された元のデータをＭＳＣｏｎｖｅｒｔソフトウェアに
導入して変換を実行し、元の質量スペクトルファイルをｍｚＸＭＬファイルに変換して後
処理に供する。
（３）データ前処理
上記サンプルの質量スペクトルデータｍｚＸＭＬファイルをＭＺｍｉｎｅ２ソフトウェア
に導入してデータを前処理し、これらの前処理には、主にクロマトグラフィーピーク抽出
、クロマトグラフィーピークデコンボリューション、同位体ピーク分類、質量スペクトル
特徴ピーク分類、同位体濾過などが含まれる。
具体的なパラメータ値は次の通りであり、質量検出（ノイズレベル：０、クロマトグラフ
ィーピーク確立：０．０５ｍｉｎ、最小高さ：５０００、ｍ／ｚ無視値：０．００６）で
ある。デコンボリューションアルゴリズム（クロマトグラフィーしきい値：１％、最小滞
留時間範囲：０．３ｍｉｎ、最小相対ピーク高さ：１％、最小絶対ピーク高さ：５０００
、ピーク高さとピーク幅の最小比：２、ピーク幅：０．１～２ｍｉｎ）である。同位体除
去（ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間無視値：０．５ｍｉｎ）である。ピークアライ
メント（ＲＡＮＳＡＣアライメント方法、ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間絶対無視
値：１．５ｍｉｎ、滞留時間絶対補正値：０．５ｍｉｎ、しきい値：１）である。
（４）分子ネットワーク構築
処理後、そのデータをＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォームに導入して類似二
次スペクトルのクラスタリングと計算を実行し、得られたデータをＣｙｔｏｓｃａｐｅ２
．８．３ソフトウェアに導入して分子ネットワークを可視化し、標的化合物の変換生成物
の可視化ネットワークマップを取得する。具体的なパラメータ値は、質量クラスタリング
（親イオン質量無視値：０．１Ｄａ、二次フラグメントイオン質量無視値：０．５Ｄａ）
である。ネットワーク構築（コサイン値：０．６、少なくとも６つのピークマッチング）
である。
（５）変換生成物のピーク同定および構造式の推定・確認
分子ネットワークのノードに表示される親イオンｍ／ｚの値に従って、標的化合物および
既知の変換生成物のｍ／ｚの領域を見つけ、この領域に接続され連結線が太い（二次スペ
クトル類似性が大きい）ｍ／ｚは、この標的化合物の変換生成物の質量スペクトルピーク
と見なされる。この変換生成物の質量スペクトルピークと隣接する親化合物の質量スペク
トルピークまたは隣接する既知構造の生成物の質量スペクトルピーク間の差のｍ／ｚ値か
らこの生成物の構造式を推定し、二次スペクトルから推定された構造式が正確であるかど
うかを確認する。
【0020】
実施例３
本例では微量有機汚染物質の同定対象が実施例１と異なり、具体的には、有機農薬化合物
であるメタラキシルを同定し、他の操作過程は実施例１と同じであり、具体的な同定過程
は以下の通りである。
（１）サンプルローディング検出
クロマトグラフィー条件は表３に示される。
表３：実施例３のクロマトグラフィー条件
本例では微量有機汚染物質の同定対象が実施例１と異なり、具体的には、有機農薬化合物
であるメタラキシルを同定し、他の操作過程は実施例１と同じであり、具体的な同定過程
は以下の通りである。
（１）サンプルローディング検出
クロマトグラフィー条件は表３に示される。
表３：実施例３のクロマトグラフィー条件
【0021】
【0022】
質量スペクトル条件：一次質量スペクトルの走査範囲を５０～１０００Ｄａとし、二次質
量スペクトルの走査範囲を５０～１２００Ｄａとし、カーテンガスを３５ｐｓｉとし、Ｇ
ａｓ１を５５ｐｓｉとし、Ｇａｓ２を３５ｐｓｉとし、温度を５５０℃とし、ＤＰを－８
０とし、ＣＥを３０±１５とする。得られた質量スペクトル分析で検出された全イオン電
流図が図６に示される。
（２）データフォーマット変換
サンプルの質量スペクトルで走査された元のデータをＭＳＣｏｎｖｅｒｔソフトウェアに
導入し変換して、元の質量スペクトルファイルをｍｚＸＭＬファイルに変換して後処理に
供する。
（３）データ前処理
上記サンプルの質量スペクトルデータｍｚＸＭＬファイルをＭＺｍｉｎｅ２ソフトウェア
に導入してデータを前処理し、これらの前処理には、主にクロマトグラフィーピーク抽出
、クロマトグラフィーピークデコンボリューション、同位体ピーク分類、質量スペクトル
特徴ピーク分類、同位体濾過などが含まれる。
具体的なパラメータ値は次の通りであり、質量検出（ノイズレベル：０、クロマトグラフ
ィーピーク確立：０．０５ｍｉｎ、最小高さ：５０００、ｍ／ｚ無視値：０．００６）で
ある。デコンボリューションアルゴリズム（クロマトグラフィーしきい値：１％、最小滞
留時間範囲：０．３ｍｉｎ、最小相対ピーク高さ：１％、最小絶対ピーク高さ：５０００
、ピーク高さとピーク幅の最小比：２、ピーク幅：０．１～２ｍｉｎ）である。同位体除
去（ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間無視値：０．５ｍｉｎ）である。ピークアライ
メント（ＲＡＮＳＡＣアライメント方法、ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間絶対無視
値：１．５ｍｉｎ、滞留時間絶対補正値：０．５ｍｉｎ、しきい値：１）である。
（４）分子ネットワーク構築
処理後、そのデータをＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォームに導入して類似二
次スペクトルのクラスタリングと計算を実行し、得られたデータをＣｙｔｏｓｃａｐｅ２
．８．３ソフトウェアに導入して分子ネットワークを可視化し、標的化合物の変換生成物
の可視化ネットワークマップを取得する。具体的なパラメータ値は、質量クラスタリング
（親イオン質量無視値：０．１Ｄａとし、二次フラグメントイオン質量無視値：０．５Ｄ
ａ）である。ネットワーク構築（コサイン値：０．６、少なくとも６つのピークマッチン
グ）である。
（５）変換生成物のピーク同定および構造式の推定・確認
分子ネットワークのノードに表示される親イオンｍ／ｚの値に従って、標的化合物および
既知の変換生成物のｍ／ｚの領域を見つけ、この領域に接続され連結線が太い（二次スペ
クトル類似性が大きい）ｍ／ｚはこの標的化合物の変換生成物の質量スペクトルピークと
見なされる。この変換生成物の質量スペクトルピークと隣接する親化合物の質量スペクト
ルピークまたは隣接する既知構造の生成物の質量スペクトルピーク間の差分ｍ／ｚ値から
この生成物の構造式を推定し、二次スペクトルから推定された構造式が正確であるかどう
かを確認する。
量スペクトルの走査範囲を５０～１２００Ｄａとし、カーテンガスを３５ｐｓｉとし、Ｇ
ａｓ１を５５ｐｓｉとし、Ｇａｓ２を３５ｐｓｉとし、温度を５５０℃とし、ＤＰを－８
０とし、ＣＥを３０±１５とする。得られた質量スペクトル分析で検出された全イオン電
流図が図６に示される。
（２）データフォーマット変換
サンプルの質量スペクトルで走査された元のデータをＭＳＣｏｎｖｅｒｔソフトウェアに
導入し変換して、元の質量スペクトルファイルをｍｚＸＭＬファイルに変換して後処理に
供する。
（３）データ前処理
上記サンプルの質量スペクトルデータｍｚＸＭＬファイルをＭＺｍｉｎｅ２ソフトウェア
に導入してデータを前処理し、これらの前処理には、主にクロマトグラフィーピーク抽出
、クロマトグラフィーピークデコンボリューション、同位体ピーク分類、質量スペクトル
特徴ピーク分類、同位体濾過などが含まれる。
具体的なパラメータ値は次の通りであり、質量検出（ノイズレベル：０、クロマトグラフ
ィーピーク確立：０．０５ｍｉｎ、最小高さ：５０００、ｍ／ｚ無視値：０．００６）で
ある。デコンボリューションアルゴリズム（クロマトグラフィーしきい値：１％、最小滞
留時間範囲：０．３ｍｉｎ、最小相対ピーク高さ：１％、最小絶対ピーク高さ：５０００
、ピーク高さとピーク幅の最小比：２、ピーク幅：０．１～２ｍｉｎ）である。同位体除
去（ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間無視値：０．５ｍｉｎ）である。ピークアライ
メント（ＲＡＮＳＡＣアライメント方法、ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間絶対無視
値：１．５ｍｉｎ、滞留時間絶対補正値：０．５ｍｉｎ、しきい値：１）である。
（４）分子ネットワーク構築
処理後、そのデータをＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォームに導入して類似二
次スペクトルのクラスタリングと計算を実行し、得られたデータをＣｙｔｏｓｃａｐｅ２
．８．３ソフトウェアに導入して分子ネットワークを可視化し、標的化合物の変換生成物
の可視化ネットワークマップを取得する。具体的なパラメータ値は、質量クラスタリング
（親イオン質量無視値：０．１Ｄａとし、二次フラグメントイオン質量無視値：０．５Ｄ
ａ）である。ネットワーク構築（コサイン値：０．６、少なくとも６つのピークマッチン
グ）である。
（５）変換生成物のピーク同定および構造式の推定・確認
分子ネットワークのノードに表示される親イオンｍ／ｚの値に従って、標的化合物および
既知の変換生成物のｍ／ｚの領域を見つけ、この領域に接続され連結線が太い（二次スペ
クトル類似性が大きい）ｍ／ｚはこの標的化合物の変換生成物の質量スペクトルピークと
見なされる。この変換生成物の質量スペクトルピークと隣接する親化合物の質量スペクト
ルピークまたは隣接する既知構造の生成物の質量スペクトルピーク間の差分ｍ／ｚ値から
この生成物の構造式を推定し、二次スペクトルから推定された構造式が正確であるかどう
かを確認する。
【0023】
実施例４
本例では、好気性活性汚泥中のジクロフェナク（非ステロイド性抗炎症薬）の変換生成物
を同定し、実施例１および２と異なり、本例では使用される質量スペクトルデータ収集方
法はＳｗａｔｈのＤＩＡ収集方法であり、他の操作過程は実施例１と同じであり、具体的
な同定過程は以下の通りである。
具体的なローディングおよび生成物同定過程は以下の通りである。
（１）サンプルローディング検出
クロマトグラフィー条件は表４に示される。
表４：実施例４のクロマトグラフィー条件
本例では、好気性活性汚泥中のジクロフェナク（非ステロイド性抗炎症薬）の変換生成物
を同定し、実施例１および２と異なり、本例では使用される質量スペクトルデータ収集方
法はＳｗａｔｈのＤＩＡ収集方法であり、他の操作過程は実施例１と同じであり、具体的
な同定過程は以下の通りである。
具体的なローディングおよび生成物同定過程は以下の通りである。
（１）サンプルローディング検出
クロマトグラフィー条件は表４に示される。
表４：実施例４のクロマトグラフィー条件
【0024】
【0025】
質量スペクトル条件：一次質量スペクトルの走査範囲を５０～１０００Ｄａとし、二次質
量スペクトルの走査範囲を５０～１２００Ｄａとし、カーテンガスを３５ｐｓｉとし、Ｇ
ａｓ１を５５ｐｓｉとし、Ｇａｓ２を３５ｐｓｉとし、温度を５５０℃とし、ＤＰを－８
０、ＣＥを３０±１５とする。ＤＤＡによって収集されたデータに従って、Ｓｗａｔｈ可
変ウィンドウ計算機に入力し、最適な可変ウィンドウサイズを計算し、最適なウィンドウ
値として装置に導入する。得られた質量スペクトル分析で検出された全イオン電流図が図
７に示される。
（２）データフォーマット変換
サンプルの質量スペクトルで走査された元のデータをＭＳＣｏｎｖｅｒｔソフトウェアに
導入して変換し、元の質量スペクトルファイルをｍｚＸＭＬファイルに変換して後処理に
供する。
（３）データ前処理
上記サンプルの質量スペクトルデータｍｚＸＭＬファイルをＭＺｍｉｎｅ２ソフトウェア
に導入してデータを前処理し、これらの前処理には、主にクロマトグラフィーピーク抽出
、クロマトグラフィーピークデコンボリューション、同位体ピーク分類、質量スペクトル
特徴ピーク分類、同位体濾過などが含まれる。
具体的なパラメータ値は以下の通りであり、質量検出（ノイズレベル：０、クロマトグラ
フィーピーク確立：０．０５ｍｉｎ、最小高さ：５０００、ｍ／ｚ無視値：０．００６）
である。デコンボリューションアルゴリズム（クロマトグラフィーしきい値：１％、最小
滞留時間範囲：０．３ｍｉｎ、最小相対ピーク高さ：１％、最小絶対ピーク高さ：５００
０、ピーク高さとピーク幅の最小比：２、ピーク幅：０．１～２ｍｉｎ）である。同位体
除去（ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間無視値：０．５ｍｉｎ）である。ピークアラ
イメント（ＲＡＮＳＡＣアライメント方法、ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間絶対無
視値：１．５ｍｉｎ、滞留時間絶対補正値：０．５ｍｉｎ、しきい値：１）である。
（４）分子ネットワーク構築
処理後、そのデータをＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォームに導入して類似二
次スペクトルのクラスタリングと計算を実行し、得られたデータをＣｙｔｏｓｃａｐｅ２
．８．３ソフトウェアに導入して分子ネットワークを可視化し、標的化合物の変換生成物
の可視化ネットワークマップを取得する。具体的なパラメータ値は、質量クラスタリング
（親イオン質量無視値：０．１Ｄａとし、二次フラグメントイオン質量無視値：０．５Ｄ
ａ）である。ネットワーク構築（コサイン値：０．６、少なくとも６つのピークマッチン
グ）である。
（５）変換生成物のピーク同定および構造式の推定・確認
分子ネットワークのノードに表示される親イオンｍ／ｚの値に従って、標的化合物および
既知の変換生成物のｍ／ｚの領域を見つけ、この領域に接続され連結線が太い（二次スペ
クトル類似性が大きい）ｍ／ｚはこの標的化合物の変換生成物の質量スペクトルピークと
見なされる。この変換生成物の質量スペクトルピークと隣接する親化合物の質量スペクト
ルピークまたは隣接する既知構造の生成物の質量スペクトルピーク間の差分ｍ／ｚ値から
この生成物の構造式を推定し、二次スペクトルから推定された構造式が正確であるかどう
かを確認する。
量スペクトルの走査範囲を５０～１２００Ｄａとし、カーテンガスを３５ｐｓｉとし、Ｇ
ａｓ１を５５ｐｓｉとし、Ｇａｓ２を３５ｐｓｉとし、温度を５５０℃とし、ＤＰを－８
０、ＣＥを３０±１５とする。ＤＤＡによって収集されたデータに従って、Ｓｗａｔｈ可
変ウィンドウ計算機に入力し、最適な可変ウィンドウサイズを計算し、最適なウィンドウ
値として装置に導入する。得られた質量スペクトル分析で検出された全イオン電流図が図
７に示される。
（２）データフォーマット変換
サンプルの質量スペクトルで走査された元のデータをＭＳＣｏｎｖｅｒｔソフトウェアに
導入して変換し、元の質量スペクトルファイルをｍｚＸＭＬファイルに変換して後処理に
供する。
（３）データ前処理
上記サンプルの質量スペクトルデータｍｚＸＭＬファイルをＭＺｍｉｎｅ２ソフトウェア
に導入してデータを前処理し、これらの前処理には、主にクロマトグラフィーピーク抽出
、クロマトグラフィーピークデコンボリューション、同位体ピーク分類、質量スペクトル
特徴ピーク分類、同位体濾過などが含まれる。
具体的なパラメータ値は以下の通りであり、質量検出（ノイズレベル：０、クロマトグラ
フィーピーク確立：０．０５ｍｉｎ、最小高さ：５０００、ｍ／ｚ無視値：０．００６）
である。デコンボリューションアルゴリズム（クロマトグラフィーしきい値：１％、最小
滞留時間範囲：０．３ｍｉｎ、最小相対ピーク高さ：１％、最小絶対ピーク高さ：５００
０、ピーク高さとピーク幅の最小比：２、ピーク幅：０．１～２ｍｉｎ）である。同位体
除去（ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間無視値：０．５ｍｉｎ）である。ピークアラ
イメント（ＲＡＮＳＡＣアライメント方法、ｍ／ｚ無視値：０．００６、滞留時間絶対無
視値：１．５ｍｉｎ、滞留時間絶対補正値：０．５ｍｉｎ、しきい値：１）である。
（４）分子ネットワーク構築
処理後、そのデータをＧＮＰＳ分子ネットワーク処理プラットフォームに導入して類似二
次スペクトルのクラスタリングと計算を実行し、得られたデータをＣｙｔｏｓｃａｐｅ２
．８．３ソフトウェアに導入して分子ネットワークを可視化し、標的化合物の変換生成物
の可視化ネットワークマップを取得する。具体的なパラメータ値は、質量クラスタリング
（親イオン質量無視値：０．１Ｄａとし、二次フラグメントイオン質量無視値：０．５Ｄ
ａ）である。ネットワーク構築（コサイン値：０．６、少なくとも６つのピークマッチン
グ）である。
（５）変換生成物のピーク同定および構造式の推定・確認
分子ネットワークのノードに表示される親イオンｍ／ｚの値に従って、標的化合物および
既知の変換生成物のｍ／ｚの領域を見つけ、この領域に接続され連結線が太い（二次スペ
クトル類似性が大きい）ｍ／ｚはこの標的化合物の変換生成物の質量スペクトルピークと
見なされる。この変換生成物の質量スペクトルピークと隣接する親化合物の質量スペクト
ルピークまたは隣接する既知構造の生成物の質量スペクトルピーク間の差分ｍ／ｚ値から
この生成物の構造式を推定し、二次スペクトルから推定された構造式が正確であるかどう
かを確認する。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
