特許 7094316 ポリ（ビニルブチラール）フィルム及び合わせガラス

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-06-23

(45)【発行日】2022-07-01

(54)【発明の名称】ポリ（ビニルブチラール）フィルム及び合わせガラス

(51)【国際特許分類】

   C03C 27/12 20060101AFI20220624BHJP

   B32B 27/30 20060101ALI20220624BHJP

   B32B 27/22 20060101ALI20220624BHJP

   B32B 17/10 20060101ALI20220624BHJP

   C08L 29/14 20060101ALI20220624BHJP

   B60J 1/00 20060101ALI20220624BHJP

【ＦＩ】

C03C27/12 D

B32B27/30 102

B32B27/22

B32B17/10

C08L29/14

B60J1/00 J

【請求項の数】 8

(21)【出願番号】P 2020046412

(22)【出願日】2020-03-17

(65)【公開番号】P2021084853

(43)【公開日】2021-06-03

【審査請求日】2020-03-17

(31)【優先権主張番号】201911201298.1

(32)【優先日】2019-11-29

(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN

【前置審査】

(73)【特許権者】

【識別番号】519435854

【氏名又は名称】チャン チュン ペトロケミカル カンパニー リミテッド

(74)【代理人】

【識別番号】100095407

【弁理士】

【氏名又は名称】木村 満

(74)【代理人】

【識別番号】100132883

【弁理士】

【氏名又は名称】森川 泰司

(74)【代理人】

【識別番号】100148633

【弁理士】

【氏名又は名称】桜田 圭

(74)【代理人】

【識別番号】100147924

【弁理士】

【氏名又は名称】美恵 英樹

(72)【発明者】

【氏名】チャン、チン－イェン

(72)【発明者】

【氏名】ワン、チェン－ファン

【審査官】山本 吾一

(56)【参考文献】

【文献】国際公開第２０１５／０１９４３８（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２００８－１０５９４２（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１７／０５７６３０（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０１５／１２５９３１（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２００４－０６７４２７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－０４１６５５（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０３Ｃ

Ｂ３２Ｂ

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ポリ（ビニルブチラール）及び可塑剤を含むポリ（ビニルブチラール）フィルムであって、
前記ポリ（ビニルブチラール）フィルムは、４５～１００℃における寸法変動が２０μｍ～５０μｍの範囲であり、
前記ポリ（ビニルブチラール）フィルムの少なくとも１つの表面は、３０μｍ～５５μｍの範囲の表面粗さＲｚを有し、
前記ポリ（ビニルブチラール）は、１３重量％～２５重量％の範囲のヒドロキシル含有量を有し、
前記ポリ（ビニルブチラール）は、１５０，０００ダルトンから２５０，０００ダルトンの範囲の重量平均分子量（Ｍｗ）を有し、
前記ポリ（ビニルブチラール）は、５０，０００ダルトンより少ない分子量のポリ（ビニルブチラール）を、１０モル％～２０モル％で含み、
前記ポリ（ビニルブチラール）は、８００，０００ダルトンより大きい分子量のポリ（ビニルブチラール）を、１モル％～１０モル％で含む、
ことを特徴とするポリ（ビニルブチラール）フィルム。

【請求項2】

前記ポリ（ビニルブチラール）フィルムは、４５～１００℃における寸法変動が２８μｍ～４４μｍの範囲であり、
前記ポリ（ビニルブチラール）フィルムの少なくとも１つの表面は、３１μｍ～５４μｍの範囲の表面粗さＲｚを有する、
ことを特徴とする請求項１に記載のポリ（ビニルブチラール）フィルム。

【請求項3】

前記ポリ（ビニルブチラール）フィルムの２つの表面は、それぞれ独立して、３０μｍ～５５μｍの範囲の表面粗さＲｚを有する、
ことを特徴とする請求項１又は２に記載のポリ（ビニルブチラール）フィルム。

【請求項4】

前記可塑剤の量は、ポリ（ビニルブチラール）１００重量部に対して３０重量部～６０重量部の範囲である、
ことを特徴とする請求項１に記載のポリ（ビニルブチラール）フィルム。

【請求項5】

前記ポリ（ビニルブチラール）フィルムは、０．５ｍｍ～１．５ｍｍの厚みを有する、
ことを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載のポリ（ビニルブチラール）フィルム。

【請求項6】

前記ポリ（ビニルブチラール）フィルムは、多層フィルムである、
ことを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載のポリ（ビニルブチラール）フィルム。

【請求項7】

染料、顔料、安定剤、酸化防止剤、難燃剤、赤外線吸収剤、赤外線遮断、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、潤滑剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、バインダ、接着制御剤、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される添加剤を更に含む、
ことを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１項に記載のポリ（ビニルブチラール）フィルム。

【請求項8】

第１のガラスシートと、第２のガラスシートと、前記第１のガラスシートと前記第２のガラスシートの間に配置された請求項１乃至７のいずれか１項に記載のポリ（ビニルブチラール）フィルムと、を備える合わせガラス。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ポリマーフィルム、特に、特定の寸法変動及び表面粗さを有するポリマーフィルムを提供する。ポリマーフィルムは、合わせガラスの中間層としての使用に適切である。

【背景技術】

【0002】

合わせガラスは、２枚のガラスシートの間にポリマーフィルムを配置することによって、及びガラスシートとポリマーフィルムとを互いに接着するためにホットプレスを実施することによって形成された複合構造を備えるガラス材料である。合わせガラスは優れた耐衝撃性及び遮音性を有するため、自動車及び建築産業で幅広く使用されている。

【0003】

合わせガラスを製造する工程は、ガラスシートとポリマーフィルムとのホットプレスを含むため、歩留まりを改善するためには、ガラスシートとポリマーフィルムとの間における空気の残存を避けることが重要である。合わせガラスのガラスシートとポリマーフィルムとの間の空気を除去する既知の手法は、ポリマーフィルムの表面上のテクスチャ設計を行い、加熱プレス中の脱気を促進することである。しかしながら、現存するポリマーフィルムの脱気性能は、合わせガラスの十分な歩留まりを提供するためには、いまだに不十分である。脱気性能は、ポリマーフィルムの流動性を増加させることで更に改善することができるが、そのような手法は、通常、エッジ剥離（つまり合わせガラスの端でポリマーフィルムとガラスシートとが分離する）が生ずる。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

本発明は、ポリマーフィルム、特に、特定の寸法変動及び表面粗さを有するポリマーフィルムを提供することを目的とする。ポリマーフィルムは、合わせガラスの中間層としての使用に特に適切である。本ポリマーフィルムを使用して製造された合わせガラスは、気泡試験で優れた又は好ましい結果を示し、エッジ剥離欠陥がない。

【課題を解決するための手段】

【0005】

従って、本発明の目的は、
ポリビニルアセタールを含むポリマーフィルムであって、
ポリマーフィルムは、４５～１００℃における寸法変動が２０μｍ～５０μｍの範囲であり、
ポリマーフィルムの少なくとも１つの表面は、３０μｍ～５５μｍの範囲の表面粗さＲｚを有する、
ポリマーフィルムを提供することにある。

【0006】

本発明のいくつかの実施形態において、ポリマーフィルムの２つの表面は、それぞれ独立して、３０μｍ～５５μｍの範囲の表面粗さＲｚを有する。

【0007】

本発明のいくつかの実施形態において、ポリビニルアセタールは、ポリ（ビニルホルマール）、ポリ（ビニルアセタール）、ポリ（ビニルブチラール）、ポリ（ビニルペンタナール）、ポリ（ビニルヘキサナール）、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される。

【0008】

本発明のいくつかの実施形態において、ポリビニルアセタールは、１３重量％～２５重量％の範囲のヒドロキシル含有量を有し、ヒドロキシル含有量はＪＩＳ ６７２８に従って測定される。

【0009】

本発明のいくつかの実施形態において、ポリマーフィルムに含まれるポリビニルアセタールは、１５０，０００ダルトンから２５０，０００ダルトンの範囲の重量平均分子量（Ｍｗ）を有する。

【0010】

本発明のいくつかの実施形態において、ポリマーフィルムに含まれるポリビニルアセタールは、５０，０００ダルトンより少ない分子量のポリビニルアセタールを、１０モル％～２０モル％で含む。

【0011】

本発明のいくつかの実施形態において、ポリマーフィルムに含まれるポリビニルアセタールは、８００，０００ダルトンより大きい分子量のポリビニルアセタールを、１モル％～１０モル％で含む。

【0012】

本発明のいくつかの実施形態において、ポリマーフィルムは可塑剤を更に含む。可塑剤の量は、ポリビニルアセタール１００重量部に対して３０重量部～６０重量部の範囲である。

【0013】

本発明のいくつかの実施形態において、ポリマーフィルムは、０．５ｍｍ～１．５ｍｍの厚みを有する。

【0014】

本発明のいくつかの実施形態において、ポリマーフィルムは、多層フィルムである。

【0015】

本発明のいくつかの実施形態において、ポリマーは、染料、顔料、安定剤、酸化防止剤、難燃剤、赤外線吸収剤、赤外線遮断、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、潤滑剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、バインダ、接着制御剤、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される添加剤を更に含む。

【0016】

本発明の他の目的は、第１のガラスシートと、第２のガラスシートと、第１のガラスシートと第２のガラスシートとの間に配置された上述したポリマーフィルムと、を備える合わせガラスを提供することである。

【0017】

本発明の上記の目的、技術的特徴及び利点をより明らかにするため、以下のいくつかの実施形態を参照して本発明を詳細に説明する。

【発明を実施するための形態】

【0018】

以下、本発明のいくつかの実施形態について詳細に説明する。しかしながら、本発明の精神から逸脱することなく、本発明は、様々な実施形態において実施することができ、本明細書に記載された実施形態に限定されるべきではない。

【0019】

更に説明されない限り、本明細書及び請求項に記載された「ａ」、「ｔｈｅ」等の表現は、単数形と複数形との両方を含むべきである。

【0020】

更に説明されない限り、本明細書及び請求項に記載された「第１の」、「第２の」等の表現は、特別な意味を有さず、説明されている要素及び構成要素を区別するために単に使用される。これらの表現は、何らの優先順位を示すことを意図しない。

【0021】

更に説明されない限り、本明細書及び請求項に記載された「寸法変動」の用語は、特定の測定条件下で測定される２つの指定された温度間におけるポリマーフィルムの厚みの変動を意味する。例えば、４５～１００℃における寸法変動は、４５℃と１００℃の間におけるポリマーフィルムの厚みの変動を意味する。特定の測定条件は、以下の「実施例」の部分で説明される。

【0022】

更に説明されない限り、本明細書及び請求項に記載の「表面粗さＲｚ」の用語は、表面の１０点の平均粗さを意味し、ＪＩＳ Ｂ ０６０１（１９９４）に従って測定される。

【0023】

本発明は、ポリマーフィルムと、それを用いて製造される合わせガラスを提供し、該ポリマーフィルムは特定の寸法変動及び特定の表面粗さＲｚを有する。合わせガラスは、気泡試験で優れた又は良好な結果を示し、エッジ剥離欠陥を有さない。本発明のポリマーフィルム及びそれらの適用は、以下に詳細に説明される。

【0024】

１．ポリマーフィルム
１．１ ポリマーフィルムの組成
本発明のポリマーフィルムは、必須成分としてポリビニルアセタールを含み、必要に応じ、可塑剤又は他の従来の添加剤のような他の任意の成分を更に含んでもよい。本発明のいくつかの実施形態において、ポリマーフィルムは、ポリビニルアセタール及び可塑剤を含む、又はポリビニルアセタール及び可塑剤からなる。

【0025】

ポリビニルアセタールの例は、ポリ（ビニルホルマール）、ポリ（ビニルアセタール）、ポリ（ビニルブチラール）、ポリ（ビニルペンタナール）、ポリ（ビニルヘキサナール）を含むが、これに限定されない。上述したポリビニルアセタールは、単独で又は２つ以上の混合物で使用することができる。添付の実施例において、ポリ（ビニルブチラール）を使用する。

【0026】

本明細書で言及されるように、可塑化剤とも呼ばれる可塑剤は、熱可塑性樹脂の可塑性を変更できる化学物質である。可塑剤の例は、これに限られないが、トリエチレングリコールビス（２－エチルヘキサノエート）、テトラエチレングリコールビス（２－エチルヘキサノエート）、トリエチレングリコールビス（２－エチルブチレート）、テトラエチレングリコールビス（２－エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジブチルセバケート、ビス［２－（２－ブトキシエトキシ）エチル］アジペート、ポリメリックアジペート（polymeric adipates）、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２－エチルヘキシルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、ジイソノニルフタレート、ジブトキシエチルテレフタレート、ヒマシ油、メチルリシノレート、大豆油、エポキシ化大豆油、及びそれらの組み合わせ、のような多塩基酸又は多価アルコールのエステルを含む。

【0027】

従来の添加剤は、製造工程中のポリマーフィルムの加工性を適応的に改善することができる、又はポリマーフィルムに特定の機能を付与することができる任意の物質であり得る。従来の添加物の例は、これに限られないが、染料、顔料、安定剤、酸化防止剤、難燃剤、赤外線吸収剤、赤外線遮断剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、潤滑剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、バインダ、及び接着制御剤を含む。上述した添加剤は、単独で又は組み合わせて使用することができる。例えば、ポリマーフィルムは、着色されたポリマーフィルムを形成するため、染料又は顔料を含むことができる。ポリマーフィルムは、紫外線防止機能を有するポリマーフィルム又は赤外線防止機能を有するポリマーフィルムを形成するために、紫外線吸収剤、又は赤外線吸収剤を含むことができる。

【0028】

本発明のポリマーフィルムの厚さは、ポリマーフィルムが４５～１００℃における寸法変動及び表面粗さＲｚを有する限り、実用の必要性に応じて調節することができる。一般に、ポリマーフィルムの厚さは、０．５１ｍｍ、０．５２ｍｍ、０．５３ｍｍ、０．５４ｍｍ、０．５５ｍｍ、０．５６ｍｍ、０．５７ｍｍ、０．５８ｍｍ、０．５９ｍｍ、０．６ｍｍ、０．６１ｍｍ、０．６２ｍｍ、０．６３ｍｍ、０．６４ｍｍ、０．６５ｍｍ、０．６６ｍｍ、０．６７ｍｍ、０．６８ｍｍ、０．６９ｍｍ、０．７ｍｍ、０．７１ｍｍ、０．７２ｍｍ、０．７３ｍｍ、０．７４ｍｍ、０．７５ｍｍ、０．７６ｍｍ、０．７７ｍｍ、０．７８ｍｍ、０．７９ｍｍ、０．８ｍｍ、０．８１ｍｍ、０．８２ｍｍ、０．８３ｍｍ、０．８４ｍｍ、０．８５ｍｍ、０．８６ｍｍ、０．８７ｍｍ、０．８８ｍｍ、０．８９ｍｍ、０．９ｍｍ、０．９１ｍｍ、０．９２ｍｍ、０．９３ｍｍ、０．９４ｍｍ、０．９５ｍｍ、０．９６ｍｍ、０．９７ｍｍ、０．９８ｍｍ、０．９９ｍｍ、１．０ｍｍ、１．０１ｍｍ、１．０２ｍｍ、１．０３ｍｍ、１．０４ｍｍ、１．０５ｍｍ、１．０６ｍｍ、１．０７ｍｍ、１．０８ｍｍ、１．０９ｍｍ、１．１ｍｍ、１．１１ｍｍ、１．１２ｍｍ、１．１３ｍｍ、１．１４ｍｍ、１．１５ｍｍ、１．１６ｍｍ、１．１７ｍｍ、１．１８ｍｍ、１．１９ｍｍ、１．２ｍｍ、１．２１ｍｍ、１．２２ｍｍ、１．２３ｍｍ、１．２４ｍｍ、１．２５ｍｍ、１．２６ｍｍ、１．２７ｍｍ、１．２８ｍｍ、１．２９ｍｍ、１．３ｍｍ、１．３１ｍｍ、１．３２ｍｍ、１．３３ｍｍ、１．３４ｍｍ、１．３５ｍｍ、１．３６ｍｍ、１．３７ｍｍ、１．３８ｍｍ、１．３９ｍｍ、１．４ｍｍ、１．４１ｍｍ、１．４２ｍｍ、１．４３ｍｍ、１．４４ｍｍ、１．４５ｍｍ、１．４６ｍｍ、１．４７ｍｍ、１．４８ｍｍ、又は１．４９ｍｍのような、０．５ｍｍ～１．５ｍｍの範囲であることができるが、本発明はこれらの範囲に限定されない。

【0029】

本発明のポリマーフィルムは、全体としてのポリマーフィルムが指定の４５～１００℃寸法変動及び表面粗さＲｚを有する限り、１つの単一の層から構成される単層フィルム、又は複数の層から構成される多層フィルムであることができる。ポリマーフィルムが多層フィルムである場合、ポリマーフィルムの複数の層は、同一又は異なる材料で形成されることができ、それにより同一の又は異なる機能の層とすることができる。上述した機能の層は、例えば、以下の遮音機能、断熱機能、反射機能、反射防止機能、屈折機能、屈折格子機能、分光機能、及び調光機能の１つ以上を備える層であり得る。しかしながら、本発明はこれらに限定されない。

【0030】

１．２ ポリマーフィルムの性能
本発明は、合わせガラスにおけるポリマーフィルムの寸法変動及び表面粗さを制御することによって、気泡試験で優れた又は良好な結果を示し、エッジ剥離欠陥を有さない合わせガラスを提供する。特に、本発明に係るポリマーフィルムは、４５～１００℃における寸法変動が、２０μｍ～５０μｍの範囲であり、ポリマーフィルムの少なくとも１つの表面が、３０μｍ～５５μｍの範囲の表面粗さＲｚを有する。本発明の好適な実施形態において、ポリマーフィルムの２つの表面は、それぞれ独立して３０μｍ～５５μｍの範囲の表面粗さＲｚを有する。例えば、ポリマーフィルムは、２１μｍ、２２μｍ、２３μｍ、２４μｍ、２５μｍ、２６μｍ、２７μｍ、２８μｍ、２９μｍ、３０μｍ、３１μｍ、３２μｍ、３３μｍ、３４μｍ、３５μｍ、３６μｍ、３７μｍ、３８μｍ、３９μｍ、４０μｍ、４１μｍ、４２μｍ、４３μｍ、４４μｍ、４５μｍ、４６μｍ、４７μｍ、４８μｍ、又は４９μｍの４５～１００℃における寸法変動を有し得る。ポリマーフィルムは、３１μｍ、３２μｍ、３３μｍ、３４μｍ、３５μｍ、３６μｍ、３７μｍ、３８μｍ、３９μｍ、４０μｍ、４１μｍ、４２μｍ、４３μｍ、４４μｍ、４５μｍ、４６μｍ、４７μｍ、４８μｍ、４９μｍ、５０μｍ、５１μｍ、５２μｍ、５３μｍ、又は５４μｍの表面粗さＲｚを有し得る。

【0031】

本発明者は、驚くべきことに、ポリマーフィルムの４５～１００℃における寸法変動とポリマーフィルムの少なくとも１つの表面の表面粗さＲｚとが上述する指定された範囲に入る場合にのみ、本発明の技術的効果（つまり、気泡又はエッジ剥離欠陥のない合わせガラスを提供する）を得ることができることを発見した。本発明により得られる技術的効果を当業者は予期できない。特に、合わせガラスのホットプレス温度は、１２０℃、１３５℃、１５０℃又はそれより高い温度のように、一般に１００℃より高い。このような状況下では、当業者は、４５℃～１００℃の範囲の特定の温度間隔における寸法変動が、本発明の技術的効果を達成するために重要であることを決して予期することはできない。

【0032】

本発明のポリマーフィルムの４５～１００℃における寸法変動に関して、ポリマーフィルムの寸法変動を調整するための手法は、ポリマーフィルムを形成するために使用するポリマーの粘度を調整すること、ポリマーのヒドロキシル含有量を調整すること、ポリマーの分子量及び分子量の分布を調整すること、及び可塑剤を加えることを含むが、これに限られない。例えば、以下の手法の１つ以上を使用し、ポリビニルアセタールの特性を調整し、指定の寸法変動を得ることができる。
（ｉ）ポリビニルアセタールは、通常の温度及び圧力下で、７１ｃｐｓ、７２ｃｐｓ、７３ｃｐｓ、７４ｃｐｓ、７５ｃｐｓ、７６ｃｐｓ、７７ｃｐｓ、７８ｃｐｓ、７９ｃｐｓ、８０ｃｐｓ、８１ｃｐｓ、８２ｃｐｓ、８３ｃｐｓ、８４ｃｐｓ、８５ｃｐｓ、８６ｃｐｓ、８７ｃｐｓ、８８ｃｐｓ、８９ｃｐｓ、９０ｃｐｓ、９１ｃｐｓ、９２ｃｐｓ、９３ｃｐｓ、９４ｃｐｓ、９５ｃｐｓ、９６ｃｐｓ、９７ｃｐｓ、９８ｃｐｓ、９９ｃｐｓ、１００ｃｐｓ、１０１ｃｐｓ、１０２ｃｐｓ、１０３ｃｐｓ、１０４ｃｐｓ、１０５ｃｐｓ、１０６ｃｐｓ、１０７ｃｐｓ、１０８ｃｐｓ、又は１０９ｃｐｓのような７０ｃｐｓ～１１０ｐｃｓの範囲の粘度を有してもよく、
（ii）ポリビニルアセタールは、１３．５重量％、１４重量％、１４．５重量％、１５重量％、１５．５重量％、１６重量％、１６．５重量％、１７重量％、１７．５重量％、１８重量％、１８．５重量％、１９重量％、１９．５重量％、２０重量％、２０．５重量％、２１重量％、２１．５重量％、２２重量％、２２．５重量％、２３重量％、２３．５重量％、２４重量％、又は２４．５重量％のような１３重量％～２５重量％の範囲のヒドロキシル含有量を有してもよく、ここでヒドロキシル含有量はＪＩＳ６７２８に従って測定する。
（iii）ポリビニルアセタールは、１５５，０００ダルトン、１６０，０００ダルトン、１６５，０００ダルトン、１７０，０００ダルトン、１７５，０００ダルトン、１８０，０００ダルトン、１８５，０００ダルトン、１９０，０００ダルトン、１９５，０００ダルトン、２００，０００ダルトン、２０５，０００ダルトン、２１０，０００ダルトン、２１５，０００ダルトン、２２０，０００ダルトン、２２５，０００ダルトン、２３０，０００ダルトン、２３５，０００ダルトン、２４０，０００ダルトン、又は２４５，０００ダルトンのような１５０，０００～２５０，０００ダルトンの範囲の重量平均分子量（Ｍｗ）を有してもよく、
（iv）ポリビニルアセタールにおいて、５０，０００ダルトン未満の分子量を有するポリビニルアセタールの含有量は、１０．５モル％、１１モル％、１１．５モル％、１２モル％、１２．５モル％、１３モル％、１３．５モル％、１４モル％、１４．５モル％、１５モル％、１５．５モル％、１６モル％、１６．５モル％、１７モル％、１７．５モル％、１８モル％、１８．５モル％、１９モル％、又は１９．５モル％のような１０モル％～２０モル％の範囲であってもよく、
（v）ポリビニルアセタールにおいて、８００，０００ダルトンより大きい分子量を有するポリビニルアセタールの含有量は、１．５モル％、２モル％、２．５モル％、３モル％、３．５モル％、４モル％、４．５モル％、５モル％、５．５モル％、６モル％、６．５モル％、７モル％、７．５モル％、８モル％、８．５モル％、９モル％、又は９．５モル％のような１モル％～１０モル％の範囲であってもよく、及び、
（vi）ポリマーフィルムにおいて、可塑剤の量は、ポリビニルアセタール１００重量部に対して、３１重量部、３２重量部、３３重量部、３４重量部、３５重量部、３６重量部、３７重量部、３８重量部、３９重量部、４０重量部、４１重量部、４２重量部、４３重量部、４４重量部、４５重量部、４６重量部、４７重量部、４８重量部、４９重量部、５０重量部、５１重量部、５２重量部、５３重量部、５４重量部、５５重量部、５６重量部、５７重量部、５８重量部、又は５９重量部のような３０重量部～６０重量部の範囲であってもよい。

【0033】

本発明のポリマーフィルムの表面において所望の表面粗さＲｚを提供する方法は、任意の従来の手法であることができる。例えば、所望の表面粗さＲｚは、ポリマーフィルムの形成の間にプロセス条件を制御し、ポリマーフィルムの表面上にメルトフラクチャーテクスチャを形成することによって得ることができる。例えば、所望の表面粗さＲｚを備えるポリマーフィルムは、押出機を使用して、ダイリップ温度を１８０℃～２００℃の範囲に、ヘッド入口圧力を１２０ｂａｒ～１４０ｂａｒの範囲に、線速度を１２ｍ／分～１５ｍ／分に、及び押出機のスループットを１５００ｋｇ／時間に制御することによって製造することができる。代わりに、所望の表面粗さＲｚは、ポリマーフィルムを形成した後のマシンエンボス法によってポリマーフィルム上に付与することができる。マシンエンボス法は、エンボスローラ法またはカレンダーローラ法を含むが、これに限られない。エンボスローラ法が好適である。マシンエンボス法を使用して得られるテクスチャの種類は、菱形、線状、鋸歯状、正方形、テーパー状、円形、半円形及び不規則な形状を含むが、これに限られない。上述したテクスチャの種類は、単独で使用されてもよく、組み合わせて使用されてもよい。マシンエンボス法は、本明細書の開示及び一般的な知識に基づき当業者が容易に実施することができ、添付の実施例にのみ示されている。

【0034】

１．３ ポリマーフィルムの製造
本発明のポリマーフィルムの製造方法は、特に限定されない。例えば、本発明のポリマーフィルムは、ポリビニルアセタール及び任意の成分（例えば、可塑剤）を混合及び混練して、ポリマー組成物を得て、ポリマー組成物を使用して、従来の方法によりポリマーフィルムを提供し、及びマシンエンボス工程を任意に実施し、ポリマーフィルムの表面上に所望の表面粗さＲｚを付与することによって製造されてもよい。ポリマーフィルムを提供するための従来の方法の例は、カレンダー法、キャスティング法、押出延伸法、直接押出法及び押出ブロー法を含むが、これに限られない。

【0035】

本発明のいくつかの実施形態において、ポリマーフィルムは、以下のように製造される。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを、ミキサーを使用して１００℃～１５０℃の範囲の温度、１０ｒｐｍ～５０ｒｐｍの範囲の回転速度で５分間～３０分間で混合及び混練し、ポリマー組成物を得る。ポリマー組成物を室温まで冷却し、その後ホットプレス機の中に置き、１００℃～２００℃の範囲の温度、２ｋｇ～５ｋｇの範囲の圧力で１分間～１０分間ホットプレスし、フィルムを形成する。任意に上記のフィルム形成ステップを繰り返す、及び、ポリマー組成物の組成を調整し、異なる機能を備えるフィルムを得て、その後、フィルムを積層して多層構造のポリマーフィルムを形成する。及び、任意にマシンエンボスステップを実施し、ポリマーフィルムに所望の表面粗さＲｚを付与する。

【0036】

２．合わせガラス
本発明のポリマーフィルムは、合わせガラスの中間層としての使用に適する。従って、本発明は、第１のガラスシートと、第２のガラスシートと、第１のガラスシートと第２のガラスシートとの間に配置された上述のポリマーフィルムと、を備える合わせガラスも提供する。

【0037】

第１のガラスシート及び第２のガラスシートは互いに同一であっても、異なってもよい。第１のガラスシート及び第２のガラスシートは、それぞれ、合わせガラスを製造するための任意の従来のガラスシートであり得る。合わせガラスを製造するための従来のガラスシートは、これに限るものではないが、フロートガラス、強化ガラス、有線ガラス、又はプレーン板ガラスを含む。添付の実施例において、フロートガラスを第１のガラスシート及び第２のガラスシートとして使用する。

【0038】

本発明の合わせガラスは、当技術分野で既知の任意の方法によって製造することができる。一般に、合わせガラスは、次のように製造することができる。ポリマーフィルムを第１のガラスシートと第２のガラスシートとの間に配置し、積層体を得る。積層体を予備加圧し、ガラスシートとポリマーフィルムとの間の空気を除去する。その後、予備加圧された積層体を高温高圧下で一定時間オートクレーブ内に置き、合わせガラスを得る。上述した予備加圧ステップは、ホットプレス又は真空ポンプによって実施することができる。非平面の合わせガラスを製造する際は、真空ポンプが一般に使用され、添付の実施例において説明される。ホットプレスは、通常ホットプレス機を使用して実施され、平面の合わせガラスを製造する際に主に使用される。例えば、ホットプレスは、次のように実施することができる。ローラプレッサのコンベヤベルトの搬送速度を２ｍ／分～８ｍｍ／分に設定し、オーブンの温度を１５０℃～２００℃に設定し、積層体をコンベヤベルト上に置き、積層体にオーブンを通過させ、その後５．５ｍｍ～６．５ｍｍの範囲の間隔を有する一対のローラ間を通過するようにする、その後、ローラによりプレスされた積層体を室温で冷却し、予備加圧を完了する。

【0039】

３．実施例
３．１ 試験方法
以下の実施形態によって本発明を更に説明し、試験機器及び方法は以下である。

【0040】

［ポリビニルアセタールの分子量分布の測定］
ポリビニルアセタールの分子量分布は、ゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ）を用いて測定し、ポリビニルアセタールをテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解させ、以下の条件下でＧＰＣ分析にかける。ポリビニルアセタールの分子量は、標準ポリスチレン（水ＰＳ ＳＴＤ）の面積に対応する比に基づいて算出する。
装置：Waters 1515ポンプシステム
検出器：Waters 2414 RI
溶出条件：１．０ｍＬ／分、ＴＨＦ
カラム：Waters Styragel HR5 THF、Waters Styragel HR4 THF、Waters Styragel HR3 THF、Waters Styragel HR1 THF

【0041】

［ポリビニルアセタールの粘度測定］
ポリビニルアセタールの粘度は、ＪＩＳ ６７２８に従って測定する。

【0042】

［寸法変動の測定］
デシケータで保管されたポリマーフィルムを、直径６ｍｍのディスク試験片にカットする。試験片を、一対のアルミニウム板の間に配置し、試験サンプルを得る。試験サンプルを、熱機械分析装置（モデル名：TMA Q400、TA Instrumentより入手可能）内に配置し、以下の条件、直径２．８ｍｍの膨張プローブを用い、加える力を１．０Ｎとし、温度を加熱速度１０℃／分で２５℃～１４５℃へと上昇させる、の下で試験をし、寸法変動を得る。

【0043】

［表面粗さＲｚの分析］
表面粗さＲｚは、粗さ検査機（モデル名：SE 300、小坂研究所より入手可能）を使用し、ＪＩＳ Ｂ ０６０１（１９９４）に従って測定する。第１に、ポリマーフィルムをカットし、８ｃｍ×３０ｃｍの試験用サンプルとする。測定条件は、以下の様に設定する。垂直倍率は自動に設定し、水平倍率は、２５ｍｍ／λｃに設定し、カットオフ距離を２．５ｍｍ（つまり、２．５ｍｍごとに１回計算する）に設定し、評価の長さは、カットオフ距離７倍、ベースライン長さを１７．５ｍｍに設定し、及び測定方向を機械方向とする。

【0044】

［気泡試験及びエッジ剥離試験］
合わせガラスをカットし、幅１５０ｍｍ及び長さ３００ｍｍを備える２０枚の試験サンプルを提供する。試験サンプルは、温度５０度及び相対湿度９５％の環境下に２８日間垂直に置かれる。その後、試験サンプルを視覚的に観察し、エッジ剥離及び気泡が発見されるかを確認する。ここで、気泡は、ガラスシートとポリマーフィルムとの間にある外気に接触していない気泡を意味する。気泡試験の基準は、以下である。もし、２０枚の試験サンプル中に気泡がある試験サンプルがない場合、気泡試験の結果は優れており、「◎」として記録される。もし、２０枚の試験サンプル中に、３枚未満の試験サンプルに気泡がある場合、気泡試験の結果は良好であり、「○」として記録される。もし、２０枚の試験サンプル中に、３～５枚の試験サンプルに気泡がある場合、気泡試験の結果は悪いであり、「△」として記録される。もし、２０枚の試験サンプル中に、５枚より多い試験サンプルに気泡がある場合、気泡試験の結果は非常に悪いであり、「×」として記録される。エッジ剥離試験の基準は以下である。もし、２０枚の試験サンプル中にエッジ剥離がない場合、エッジ剥離試験は合格であり、「◎」として記録される。２０枚の試験サンプル中に、１枚以上にエッジ剥離がある場合、エッジ剥離試験の結果は不合格であり、「×」として記録される。

【0045】

３．２ 実施例及び比較例で使用した原材料のリスト
表１：原材料のリスト

【表1】

【0046】

３．３ ポリマーフィルムの製造及び性能
実施例１～７及び比較例１～７のポリマーフィルムを、表２－１及び表２－２示す比率に従って製造した。製造方法は以下に説明する。第１に、ＰＶＢ及び３ＧＯを、表２－１及び表２－２に示す比率に従って混合し、混合物を得た。混合物を、ミキサーを使用し、１２０℃、回転速度３５ｒｐｍで１５分間混練し、混合物を室温まで冷却し、ＰＶＢ組成物を得た。次に、ＰＶＢ組成物をホットプレス機内に置き、１５０℃で３ｋｇの圧力で３分間ホットプレスにかけ、ポリマーフィルムを得た。

【0047】

その後、ポリマーフィルムの２つの表面を、エンボス機を使用して任意にマシンエンボスを施し、所望の表面粗さＲｚを提供した。マシンエンボスの条件は、以下に示す。エンボスローラの温度は、１２０℃～１４０℃の範囲、エンボスローラの圧力は、４ｂａｒ～８ｂａｒ、ポリマーフィルムが一対のエンボスローラを通過する線速度は、９ｍ／分～１１ｍ／分とした。

【0048】

実施例１～７及び比較例１～７のポリマーフィルムのＰＶＢの分子量分布、ヒドロキシル含有量及び粘度、並びに実施例１～７及び比較例１～７のポリマーフィルムの厚さ、表面粗さＲｚ、４５～１００℃における寸法変動、及び１００～１３５℃における寸法変動を前述の試験方法に従って測定し、結果を表２－１及び２－２に示した。

【0049】

表２－１：実施例１～７のＰＶＢ及びポリマーフィルムの成分と特性

【表2-1】

【0050】

表２－２：比較例１～７のＰＶＢ及びポリマーフィルムの成分と特性

【表2-2】

【0051】

３．４ 合わせガラスの製造及び特性
合わせガラスは、実施例１～７及び比較例１～７のポリマーフィルムをそれぞれ使用して製造した。第１に、２枚の清潔で透明なフロートガラスシート（長さ：３００ｍｍ、幅：１５０ｍｍ、厚さ：２ｍｍ～４ｍｍ）を提供した。実施例１～７及び比較例１～７のポリマーフィルムを、２枚の透明なフロートガラスシートの間にそれぞれ配置し、積層体を得た。積層体を気密バッグ内に入れ、２０℃～３０℃の温度で少なくとも１０分間、真空を作り出した（真空度：＞５００ｍｍＨｇ）。次に、積層体を含む気密バッグを加熱炉内に入れた。加熱炉の温度を、少なくとも３０分以内に、６０℃から１３０℃まで徐々に上昇させた。その後、気密バッグを加熱炉から取り出し、予備加圧を終えた。予備加熱された積層体をオートクレーブに入れ、１３ｂａｒの圧力、１３５℃の温度で１０分間ホットプレスをかけ、その後、室温に冷却して合わせガラスを得た。

【0052】

実施例１～７及び比較例１～７の合わせガラスの気泡試験及びエッジ剥離試験を、上述した試験方法に従って評価し、結果を表３－１及び表３－２に列挙する。

【0053】

表３－１：実施例１～７の合わせガラスの特性

【表3-1】

【0054】

表３－２：比較例１～７の合わせガラスの特性

【表3-2】

【0055】

表３－１に示すように、本発明のポリマーフィルムから製造された合わせガラスは、気泡試験及びエッジ剥離試験に合格し、気泡試験において優れた又は良好な結果を示し、エッジ剥離欠陥を有しない。特に、実施例１～７に示すように、可塑剤の含有量、ＰＶＢのヒドロキシル含有量、ＰＶＢの分子量、及び１００～１３５℃における寸法変動が異なるが、４５～１００℃における寸法変動及びポリマーフィルムの表面粗さＲｚが指定された範囲内にある限り、合わせガラスはそれぞれ、気泡試験で優れた又は良好な結果を得て、エッジ剥離がない。

【0056】

これに対し、表３－２に示すように、本発明に属しないポリマーフィルムから製造された合わせガラスは、気泡試験での優れた又は良好な結果を示すこと及びエッジ剥離を有さないことの要求を満たすことができない。特に、比較例１～７に示すように、可塑剤の量、ＰＶＢのヒドロキシル含有量、ＰＶＢの分子量及び１００～１３５℃における寸法変動の値に関わらず、４５～１００℃における寸法変動及びポリマーフィルムの表面粗さＲｚが指定された範囲内にない場合、全ての合わせガラスは、気泡試験での優れた又は良好な結果を示すこと及びエッジ剥離を有さないことの要求を満たさない。

【0057】

上記の実施例は、本発明の原理及び有効性を説明するために使用され、その発明の特徴を示すために使用されるが、本発明の範囲を限定するためには使用されるものではない。この技術分野の当業者は、記載された本発明の開示及び示唆に基づいて、その原理及び精神から離れることなく、様々な変形及び置換を進めることができる。従って、本発明の保護範囲は、添付の請求項で定義されるものである。

【0058】

［付記］
［付記１］
ポリビニルアセタールを含むポリマーフィルムであって、
前記ポリマーフィルムは、４５～１００℃における寸法変動が２０μｍ～５０μｍの範囲であり、
前記ポリマーフィルムの少なくとも１つの表面は、３０μｍ～５５μｍの範囲の表面粗さＲｚを有する、
ことを特徴とするポリマーフィルム。

【0059】

［付記２］
前記ポリマーフィルムは、４５～１００℃における寸法変動が２８μｍ～４４μｍの範囲であり、
前記ポリマーフィルムの少なくとも１つの表面は、３１μｍ～５４μｍの範囲の表面粗さＲｚを有する、
ことを特徴とする付記１に記載のポリマーフィルム。

【0060】

［付記３］
ポリマーフィルムの２つの表面は、それぞれ独立して、３０μｍ～５５μｍの範囲の表面粗さＲｚを有する、
ことを特徴とする付記１又は２に記載のポリマーフィルム。

【0061】

［付記４］
前記ポリビニルアセタールは、ポリ（ビニルホルマール）、ポリ（ビニルアセタール）、ポリ（ビニルブチラール）、ポリ（ビニルペンタナール）、ポリ（ビニルヘキサナール）、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される、
ことを特徴とする付記１乃至３のいずれか１つに記載のポリマーフィルム。

【0062】

［付記５］
前記ポリビニルアセタールは、１３重量％～２５重量％の範囲のヒドロキシル含有量を有する、
ことを特徴とする付記１乃至４のいずれか１つに記載のポリマーフィルム。

【0063】

［付記６］
前記ポリビニルアセタールは、１５０，０００ダルトンから２５０，０００ダルトンの範囲の重量平均分子量（Ｍｗ）を有する、
ことを特徴とする付記１乃至５のいずれか１つに記載のポリマーフィルム。

【0064】

［付記７］
前記ポリビニルアセタールは、５０，０００ダルトンより少ない分子量のポリビニルアセタールを、１０モル％～２０モル％で含む、
ことを特徴とする付記１乃至６のいずれか１つに記載のポリマーフィルム。

【0065】

［付記８］
前記ポリビニルアセタールは、８００，０００ダルトンより大きい分子量のポリビニルアセタールを、１モル％～１０モル％で含む、
ことを特徴とする付記１乃至７のいずれか１つに記載のポリマーフィルム。

【0066】

［付記９］
可塑剤を更に含む、
ことを特徴とする付記１乃至８のいずれか１つに記載のポリマーフィルム。

【0067】

［付記１０］
前記可塑剤の量は、ポリビニルアセタール１００重量部に対して３０重量部～６０重量部の範囲である、
ことを特徴とする付記９に記載のポリマーフィルム。

【0068】

［付記１１］
前記ポリマーフィルムは、０．５ｍｍ～１．５ｍｍの厚みを有する、
ことを特徴とする付記１乃至１０のいずれか１つに記載のポリマーフィルム。

【0069】

［付記１２］
前記ポリマーフィルムは、多層フィルムである、
ことを特徴とする付記１乃至１１のいずれか１つに記載のポリマーフィルム。

【0070】

［付記１３］
染料、顔料、安定剤、酸化防止剤、難燃剤、赤外線吸収剤、赤外線遮断、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、潤滑剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、バインダ、接着制御剤、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される添加剤を更に含む、
ことを特徴とする付記１乃至１２のいずれか１つに記載のポリマーフィルム。

【0071】

［付記１４］
第１のガラスシートと、第２のガラスシートと、前記第１のガラスシートと前記第２のガラスシートの間に配置された付記１乃至１３のいずれか１つに記載のポリマーフィルムと、を備える合わせガラス。