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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2022-08-08
(45)【発行日】2022-08-17
(54)【発明の名称】光学フィルムの製造方法
(51)【国際特許分類】
G02B 5/30 20060101AFI20220809BHJP
C08J 11/08 20060101ALI20220809BHJP
C08J 5/18 20060101ALI20220809BHJP
C08L 33/06 20060101ALI20220809BHJP
C08L 101/00 20060101ALI20220809BHJP
【ＦＩ】
G02B5/30
C08J11/08 CEY
C08J5/18
C08L33/06
C08L101/00
【請求項の数】
9
(21)【出願番号】P 2019068677
(22)【出願日】2019-03-29
(65)【公開番号】P2020166194
(43)【公開日】2020-10-08
【審査請求日】2021-06-28
(73)【特許権者】
【識別番号】000001270
【氏名又は名称】コニカミノルタ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110002952
【氏名又は名称】特許業務法人鷲田国際特許事務所
(74)【代理人】
【識別番号】100155620
【弁理士】
【氏名又は名称】木曽 孝
(72)【発明者】
【氏名】森田 亮
【審査官】植野 孝郎
(56)【参考文献】
【文献】特開２０１０－２４２０１７（ＪＰ，Ａ）
【文献】韓国公開特許第１０－２０１４－００８０４９７（ＫＲ，Ａ）
【文献】特表２００３－５１７９３０（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００４－３５２７７６（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２００５／０４０２５２（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２００２－１７３５３６（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２０１７／１１０５３６（ＷＯ，Ａ１）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｇ０２Ｂ ５／３０
Ｃ０８Ｊ ５／１８
Ｃ０８Ｊ１１／０８
Ｃ０８Ｌ３３／０６
Ｃ０８Ｌ１０１／００
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
（メタ）アクリル系樹脂と弾性体粒子とを含む光学フィルム、または極性基を有するシクロオレフィン系樹脂を含む光学フィルムの製造方法であって、前記光学フィルムの製造工程で生じる返材を破砕して、嵩密度が０．０２～０．４ｇ／ｃｍ３のフィルム片を得る工程と、
前記フィルム片を含む原料を溶媒に溶解させて、ドープを調製する工程と、
前記ドープを支持体上に流延した後、乾燥および剥離して膜状物を得る工程とを含む、
光学フィルムの製造方法。
【請求項2】
前記フィルム片の嵩密度は、０．０２～０．３４ｇ／ｃｍ３である、請求項１に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項3】
前記フィルム片のふるい分け試験により測定される平均粒子径は、２～７．３ｍｍである、請求項１または２に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項4】
前記フィルム片を平均目開き１ｍｍのメッシュにて２分間ふるいにかけたときに分取される比率は、ふるいにかける前の前記フィルム片の総量に対して１０質量％以下である、請求項１～３のいずれか一項に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項5】
前記返材の破砕は、固定刃と回転刃との間に前記返材を挟み込んで破砕することにより行う、請求項１～４のいずれか一項に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項6】
前記返材の破砕は、冷却用ガスを供給しながら行う、請求項５に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項7】
前記冷却用ガスの供給は、前記返材の供給方向と対向する方向に行う、請求項６に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項8】
前記回転刃の回転数は、３００～８００ｒｐｍである、請求項５～７のいずれか一項に記載の光学フィルムの製造方法。
【請求項9】
前記返材の含有量は、前記原料に対して１０質量％以上である、請求項１～８のいずれか一項に記載の光学フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、光学フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
液晶表示装置や有機ＥＬ表示装置などの表示装置には、偏光板保護フィルムなどの光学フィルムが用いられている。そのような光学フィルムとしては、優れた透明性や寸法安定性、低吸湿性を有することから、シクロオレフィン系樹脂や（メタ）アクリル系樹脂を主成分として含むフィルムが用いられることがある。
【0003】
これらのフィルムは、溶融製膜法（メルト法）や溶液製膜法（キャスト法）などで製造されうる。中でも、キャスト法は、メルト法のような高温下で溶融する必要がない（高温加熱工程がない）ことから、熱分解などの材料劣化の懸念が少なく、使用される材料の制約が少ない点で有利である。
【0004】
特に、製造コストを低減する観点などから、規格外製品や製造途中に発生するフィルム端材（以下、これらを「返材」という）を再利用できることが望まれる。キャスト法では、そのような返材についても熱分解などの材料劣化の懸念が少なく、返材を再利用できる点でも有利である。
【0005】
返材を利用したキャスト法による光学フィルムの製造方法として、例えば、１）（メタ）アクリル系樹脂とセルロースエステル系樹脂とを含むドープを調製する工程と、２）ドープを流延して光学フィルムを製膜する工程と、３）返材を破砕してチップとする工程と、４）当該チップを、ドープ調製工程に供給する工程とを有する光学フィルムの製造方法が知られている（例えば特許文献１参照）。そして、４）の工程においてチップを除電することで、返材の凝集を抑制でき、それにより溶媒へチップを溶解させる際に、返材の未溶解物を低減できるとされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0006】
【文献】特開２０１０－２４２０１７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
ところで、従来、多く用いられてきたセルロースエステル樹脂とは異なり、（メタ）アクリル系樹脂やシクロオレフィン系樹脂は、ガラス転移温度が低い。特に、（メタ）アクリル系樹脂は、脆性を改善するために、ゴム粒子などの弾性体粒子がさらに添加されることがある。そのようなガラス転移温度が低い成分を多く含む返材を再利用する場合、得られる光学フィルムに異物故障が生じやすいことが新たに見出された。
【0008】
この理由は明らかではないが、以下のように考えられる。通常、返材を再利用する場合、溶媒に溶解させやすくするために、返材を一定以下の大きさになるまで破砕する。このとき、返材の破砕時の負荷による発熱が大きいと、破砕後の返材（以下、「フィルム片」という）同士、特にガラス転移温度が比較的低い成分を含むフィルム片同士は融着しやすい。フィルム片同士が融着すると、融着したフィルム片間に空隙がなくなるため、溶媒に溶解させる際に溶媒が浸透しにくく、溶解不良を生じやすい。それにより、未溶解物に起因する異物故障が生じやすい。
【0009】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、返材を利用した、比較的ガラス転移温度が低い樹脂を含む光学フィルムの製造方法であって、返材の未溶解物を低減し、それに起因するフィルムの異物故障を抑制しうる光学フィルムの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0010】
本発明は、以下の光学フィルムの製造方法に関する。
【0011】
本発明の光学フィルムの製造方法は、（メタ）アクリル系樹脂と弾性体粒子とを含む光学フィルム、または極性基を有するシクロオレフィン系樹脂を含む光学フィルムの製造方法であって、前記光学フィルムの製造工程で生じる返材を破砕して、嵩密度が０．０２～０．４ｇ／ｃｍ３のフィルム片を得る工程と、前記フィルム片を含む原料を溶媒に溶解させて、ドープを調製する工程と、前記ドープを支持体上に流延した後、乾燥および剥離して膜状物を得る工程とを含む。
【発明の効果】
【0012】
本発明によれば、返材を利用した、比較的ガラス転移温度が低い樹脂を含む光学フィルムの製造方法であって、返材の未溶解物を低減し、それに起因するフィルムの異物故障を抑制しうる光学フィルムの製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0013】
【発明を実施するための形態】
【0014】
１．光学フィルムの製造方法
本発明の光学フィルムの製造方法は、１）光学フィルムの製造工程で生じる返材を破砕して、嵩密度が適度に低く調整されたフィルム片を得る工程（返材破砕工程）と、２）フィルム片を含む原料を、溶媒に溶解させて、ドープを調製する工程（ドープ調製工程）と、３）ドープを支持体上に流延した後、乾燥および剥離して膜状物を得る工程（製膜工程）とを含む。
本発明の光学フィルムの製造方法は、１）光学フィルムの製造工程で生じる返材を破砕して、嵩密度が適度に低く調整されたフィルム片を得る工程（返材破砕工程）と、２）フィルム片を含む原料を、溶媒に溶解させて、ドープを調製する工程（ドープ調製工程）と、３）ドープを支持体上に流延した後、乾燥および剥離して膜状物を得る工程（製膜工程）とを含む。
【0015】
１）返材破砕工程
本工程では、光学フィルムの製造工程で発生した返材を破砕して、嵩密度が適度に低く調整されたフィルム片を得る。
本工程では、光学フィルムの製造工程で発生した返材を破砕して、嵩密度が適度に低く調整されたフィルム片を得る。
【0016】
返材は、光学フィルムの製造工程で切り落とされた端材や規格外製品などでありうる。すなわち、光学フィルムの製造工程では、切り落とされた端部分や、巻き乱れなどによる不良品が発生することがある。これらは、製品とはならないものの、材質には問題はないため、再利用することができる。
【0017】
返材の厚みは、光学フィルムの厚みと同じであり、例えば５～１００μｍ、好ましくは５～４０μｍとしうる。光学フィルムおよび返材を構成する各材料については、後で詳細に説明する。
【0018】
そのような返材を、溶媒に溶解させうる程度の大きさに破砕（または粉砕）する。本発明で用いられる返材は、（メタ）アクリル系樹脂や極性基を有するシクロオレフィン系樹脂などの比較的融点が低い樹脂を主成分として含む。そのため、破砕時の負荷により発生する熱が大きいと、その熱により破砕後のフィルム片同士が融着しやすくなる。破砕後のフィルム片同士が融着すると、フィルム同士の間に隙間がなくなるため、（ドープを調製するために）溶媒にフィルム片を溶解させる際に、溶媒がフィルム片の融着物の中まで浸透しにくく、溶媒に十分に溶解させることができない。それにより、得られる光学フィルムに異物故障を生じることがある。また、破砕時の発熱が大きいと、その熱によりフィルム片が熱劣化し、得られる光学フィルムに着色を生じることがある。
【0019】
特に、（メタ）アクリル系樹脂を含む光学フィルムは、脆性を改善するために、低融点の弾性体粒子をさらに含むことがある。低融点の弾性体粒子を含む返材やフィルム片は、破砕時の発熱により、融着や熱劣化を生じやすいことから、破砕時の発熱を少なくすることが一層望まれている。
【0020】
そこで、本発明では、破砕時の発熱（破砕時に返材やフィルム片が受ける熱）が少なくなるような条件で、返材を破砕する。すなわち、得られるフィルム片の嵩密度が適度に低くなるような条件で、返材を破砕する。
【0021】
具体的には、得られるフィルム片の嵩密度が０．０２～０．４ｇ／ｃｍ３となるような条件で破砕する。得られるフィルム片の嵩密度が０．４ｇ／ｃｍ３以下であると（すなわち、フィルム片が大きめであると）、破砕時の負荷を小さくすることができるため、破砕時の発熱を少なくすることができる。それにより、フィルム片同士の熱による融着を抑制することができ、溶媒への溶解不良を抑制できる。また、破砕時の熱によるフィルム片の劣化も抑制できるため、得られる光学フィルムの着色も抑制できる。一方、得られるフィルム片の嵩密度が０．０２ｇ／ｃｍ３以上であると、得られるフィルム片が大きすぎないため、溶媒への溶解不良を抑制できる。得られるフィルム片の嵩密度は、上記観点から、０．０２～０．３４ｇ／ｃｍ３であることが好ましい。
【0022】
フィルム片の嵩密度は、ＪＩＳ Ｚ ８８０７の６（比重瓶による密度及び比重の測定方法）に準拠して測定することができる。
【0023】
なお、光学フィルムの原料の嵩密度を調整すること自体は、例えば特開２００２－１２８９０３号公報に示されるように知られているが、当該文献は、実質的に嵩密度を０．４５ｇ／ｃｍ３以上とすること、すなわち、フィルム片の平均粒子径（サイズ）を小さくして溶媒に溶解させやすくするものである。したがって、本願のように、ガラス転移温度が比較的低い成分を含む返材を利用する場合に生じる「破砕時の発熱に伴うフィルム片同士の融着や熱劣化を抑制する」という思想や、そのために「破砕後に得られるフィルム片の嵩密度を０．４ｇ／ｃｍ３以下に調整する」ことは示されていないと考えられる。
【0024】
フィルム片の平均粒子径は、特に制限されないが、２～７．３ｍｍであることが好ましい。フィルム片の平均粒子径が２ｍｍ以上であると、フィルム片の嵩密度を低くしやすいため、嵩密度を上記範囲に調整しやすい。フィルム片の平均粒子径が７．３ｍｍ以下であると、フィルム片が大きすぎないため、それによる溶媒への溶解不良を抑制しやすい。フィルム片の平均粒子径は、上記観点から、４～７ｍｍであることがより好ましい。
【0025】
フィルム片の平均粒子径は、ふるい分け試験により得られる粒度分布から求めることができる。具体的には、ＪＩＳＺ ８８１５（１９９４）に準拠してふるい分け試験を行い、質量基準の粒度分布を得る。そして、得られた質量基準の粒度分布の５０％粒子径を「平均粒子径」（ふるい径）として求めることができる。
【0026】
フィルム片は、破砕されすぎていないこと、すなわち、細かく破砕されすぎて小さくなったフィルム片の割合が少ないことが好ましい。具体的には、フィルム片を平均目開き１ｍｍのメッシュにて２分間ふるいにかけたときに分取される比率（％）（以下、「分取率」という）は、ふるいにかける前のフィルム片の総量に対して１０質量％以下であることが好ましい。そのようなフィルム片は、緩やかな条件で破砕されており、破砕時の負荷が適度に小さいため、破砕時の発熱によるフィルム片同士の融着や熱劣化をより抑制しやすい。上記フィルム片の分取率（％）は、上記観点から、ふるいにかける前のフィルム片の総量に対して５質量％以下であることがより好ましい。
【0027】
フィルム片の嵩密度や平均粒子径、分取率は、破砕条件によって調整することができる。フィルム片の嵩密度や平均粒子径、分取率を上記範囲内とするためには、破砕時の発熱を少なくすること（破砕時に返材やフィルム片が受ける熱を少なくすること）、具体的には、破砕時の負荷を小さくしたり、除熱したりして、破砕時の発熱を少なくすることが好ましい。
【0028】
返材の破砕は、任意の方法で行うことができ、例えば固定刃と回転刃との間に返材を挟み込んで破砕することにより行うことができる。そして、破砕時に返材やフィルム片が受ける熱を少なくする観点では、返材の破砕は、１）回転刃の回転数を低くして、破砕時の負荷を小さくし、かつ２）冷却用ガスを供給して（送風して）、系内の冷却しながら行うことが好ましい。なお、冷却用ガスの供給は、返材を破砕機構に供給するための送風とは異なるものである。
【0029】
冷却用ガスの供給方向Ｃ（送風方向）は、特に限定されず、返材の供給方向Ｆと順方向（並流となる方向）であってもよいし、逆方向（向流となる方向または対向する方向）であってもよい（図１参照）。中でも、冷却用ガスの滞留時間を長くするとともに、熱交換効率を高める観点では、冷却用ガスの供給方向Ｃは、返材の供給方向Ｆとは逆方向（向流となる方向または対向する方向）であることが好ましい。
【0030】
冷却用ガスの温度は、特に制限されず、室温であってもよいし、室温よりも低くてもよい。冷却用ガスの温度は、例えば１０～３０℃としうる。また、冷却用ガスの流量は、特に制限されず、例えば２～４０Ｎｍ３／時としうる。冷却用ガスの種類は、特に制限されず、エアまたは窒素ガスなどの不活性ガスでありうる。
【0031】
そのような返材の破砕は、固定刃と回転刃とを用いた公知の破砕機にて行うことができる。
【0032】
図１は、本実施の形態に係る破砕機１００を示す断面図である。
【0033】
図１に示されるように、破砕機１００は、破砕室１１０と、その内部に返材を供給するための供給口１２０と、破砕室１１０内に配置された破砕機構１３０と、破砕された返材を排出するための排出口１４０と、破砕室１１０の排出口１４０付近に配置されたスクリーン１５０とを有する。
【0034】
供給口１２０は、ホッパー２１０と任意の供給管２２０を介して連結されている。排出口１４０は、排出管２３０と連結されている。それにより、ホッパー２１０から供給された返材を供給口１２０から破砕室１１０内に供給するとともに、破砕して得られるフィルム片を排出口１４０から排出管２３０を通して排出できるようになっている。
【0035】
破砕機構１３０は、破砕室１１０内に配置されており、当該破砕室１１０の内壁面に固定された固定刃１３０Ａと、回転軸に取り付けられた回転刃１３０Ｂとを有する。そして、供給口１２０から供給された返材を、固定刃１３０Ａと回転刃１３０Ｂとの間で挟みながら、剪断力により破砕する。
【0036】
スクリーン１５０は、破砕室１１０の破砕機構１３０と排出口１４０との間、または排出口１４０付近に配置されうる。本実施の形態では、スクリーン１５０は、排出口１４０に配置されている。スクリーン１５０には、複数のメッシュ（孔）が形成されている。それにより、固定刃１３０Ａと回転刃１３０Ｂとで破砕されて得られるフィルム片のうち、予め設定された大きさ以下のフィルム片のみを通過させるようになっている。
【0037】
また、破砕機１００は、破砕室１１０内に、冷却用ガスを送り込むための送風口１６０をさらに有する。送風口１６０の位置は、冷却用ガスの供給方向Ｃに応じて設定されていればよく、特に制限されない。例えば、送風口１６０は、破砕室１１０の、返材の供給方向Ｆの下流側（例えば回転軸よりも下流側）に配置されてもよいし（図１参照）、側方側に配置されてもよい（後述する図２参照）。本実施の形態では、送風口１６０は、破砕室１１０の、返材の供給方向Ｆの下流側（具体的には、回転刃１３０Ｂの回転軸よりも下流側）に配置されている。
【0038】
送風口１６０は、送風機構（不図示）と接続されている。それにより、破砕室１１０内に冷却用ガスを供給できるようになっている。冷却用ガスは、さらに温度調整手段（不図示）によって温度が調整されるようになっている。冷却用ガスの温度は、特に制限されず、１０～３０℃でありうる。
【0039】
図１に示されるような破砕機１００では、ホッパー２１０から供給された返材を空送し、供給口１２０から破砕室１１０内に供給する。次いで、供給した返材を、破砕室１１０内の破砕機構１３０（固定刃１３０Ａと回転刃１３０Ｂ）との間で挟みながら所定の大きさ以下となるまで破砕する。予め規定された大きさ以下に破砕された返材（フィルム片）を、スクリーン１５０に形成された複数のメッシュを通して排出口１４０から排出する。
【0040】
本発明では、返材の破砕条件は、得られるフィルム片の嵩密度が上記範囲内となるように設定される。返材の破砕条件としては、破砕室１１０内への冷却用ガスの供給（送風）、回転刃１３０Ｂの回転数、固定刃１３０Ａの温度、スクリーン１５０のメッシュ径、破砕時間（破砕室１１０の段数）などがある。中でも、得られるフィルム片の嵩密度を上記範囲内に調整する観点では、返材の破砕は、１）冷却用ガスの供給を行い、かつ２）回転刃１３０Ｂの回転数を低くすること（３００～８００ｒｐｍに調整すること）が好ましく；スクリーン１５０のメッシュ径、固定刃１３０Ａの温度、および破砕時間（破砕室１１０の段数）の少なくとも一以上をさらに調整することがより好ましい。
【0041】
（冷却用ガスの供給について）
破砕室１１０内に冷却用ガスを供給（送風）することで、破砕室１１０内を冷却または除熱することができる。すなわち、破砕室１１０内に冷却用ガスを供給することで、破砕室１１０内や、固定刃１３０Ａや回転刃１３０Ｂなどを適度に冷却することができる。それにより、返材を所定の大きさに破砕しつつも、破砕時の負荷により発生する熱を除去できるため、フィルム片の融着や熱劣化を抑制しやすい。
破砕室１１０内に冷却用ガスを供給（送風）することで、破砕室１１０内を冷却または除熱することができる。すなわち、破砕室１１０内に冷却用ガスを供給することで、破砕室１１０内や、固定刃１３０Ａや回転刃１３０Ｂなどを適度に冷却することができる。それにより、返材を所定の大きさに破砕しつつも、破砕時の負荷により発生する熱を除去できるため、フィルム片の融着や熱劣化を抑制しやすい。
【0042】
冷却用ガスの供給方向Ｃ（送風方向）は、前述の通り、返材の供給方向Ｆに対して並流となる方向であってもよいし、向流となる方向であってもよい。中でも、破砕室１１０内での冷却用ガスの滞留時間を長くするとともに、熱交換効率を高める観点では、冷却用ガスの供給方向Ｃは、返材の供給方向Ｆに対して向流となる方向であることが好ましい。
【0043】
例えば、図１では、返材の供給方向Ｆにおいて、送風口１６０は、破砕室１１０の側方側または下流側（例えば、返材の供給方向Ｆにおいて、回転刃１３０Ｂの回転軸よりも下流側）の範囲に配置されていることが好ましく、下流側に配置されていることがより好ましい。具体的には、回転刃１３０Ｂの回転軸の軸方向と直交する断面（図１参照）における、冷却用ガスの供給方向Ｃと返材の供給方向Ｆとの交差角は、例えば０～４０°であることが好ましく、０～３０°であることがより好ましく、０～１０°であることがより好ましい。交差角とは、２つの方向のなす角度のうち小さいほうの角度をいう。
【0044】
（回転数について）
回転刃１３０Ｂの回転数は、低めにすることが好ましい。具体的には、回転刃１３０Ｂの回転数は、３００～８００ｒｐｍであることが好ましい。回転数が３００ｒｐｍ以上であると、十分な破砕性能が得られやすいため、予め設定された大きさまでフィルム片を破砕しやすい。回転数が８００ｒｐｍ以下であると、破砕時の負荷が大きくなりすぎないため、それによる発熱を十分に抑制できる。回転刃１３０Ｂの回転数は、上記観点から、４００～６００ｒｐｍであることがより好ましい。
回転刃１３０Ｂの回転数は、低めにすることが好ましい。具体的には、回転刃１３０Ｂの回転数は、３００～８００ｒｐｍであることが好ましい。回転数が３００ｒｐｍ以上であると、十分な破砕性能が得られやすいため、予め設定された大きさまでフィルム片を破砕しやすい。回転数が８００ｒｐｍ以下であると、破砕時の負荷が大きくなりすぎないため、それによる発熱を十分に抑制できる。回転刃１３０Ｂの回転数は、上記観点から、４００～６００ｒｐｍであることがより好ましい。
【0045】
（固定刃１３０Ａの温度について）
固定刃１３０Ａの温度は、返材に含まれる樹脂のガラス転移温度をＴｇとしたとき、１０～（Ｔｇ－５０）℃であることが好ましい。固定刃１３０Ａの温度が１０℃以上であると、返材が低温になりすぎないため、脆くなるのを抑制しやすい。それにより、予め設定された大きさによりも細かく破砕されすぎるのを抑制できる。固定刃１３０Ａの温度が（Ｔｇ－５０）℃以下であると、破砕時の発熱と合わさって返材やフィルム片の融着や熱劣化が進むのを抑制しやすい。固定刃１３０Ａの温度は、上記観点から、２０～（Ｔｇ－７０）℃であることがより好ましい。固定刃１３０Ａの温度は、固定刃１３０Ａの実際の表面の温度として測定される。
固定刃１３０Ａの温度は、返材に含まれる樹脂のガラス転移温度をＴｇとしたとき、１０～（Ｔｇ－５０）℃であることが好ましい。固定刃１３０Ａの温度が１０℃以上であると、返材が低温になりすぎないため、脆くなるのを抑制しやすい。それにより、予め設定された大きさによりも細かく破砕されすぎるのを抑制できる。固定刃１３０Ａの温度が（Ｔｇ－５０）℃以下であると、破砕時の発熱と合わさって返材やフィルム片の融着や熱劣化が進むのを抑制しやすい。固定刃１３０Ａの温度は、上記観点から、２０～（Ｔｇ－７０）℃であることがより好ましい。固定刃１３０Ａの温度は、固定刃１３０Ａの実際の表面の温度として測定される。
【0046】
（スクリーン１５０のメッシュ径について）
スクリーン１５０のメッシュ径は、２ｍｍ以上１０ｍｍ未満であることが好ましい。スクリーン１５０のメッシュ径が２ｍｍ以上であると、スクリーン１５０のメッシュを通って破砕室１１０外へ排出されるフィルム片の割合を多くしうるため、破砕時の負荷を小さくしやすく、それにより、破砕時の発熱を小さくしやすい。スクリーン１５０のメッシュ径が１０ｍｍ以下であると、スクリーン１５０のメッシュを通るフィルム片の大きさを、溶媒に十分に溶解させうる程度に適度に小さくすることができる。スクリーン１５０のメッシュ径は、上記観点から、４～８ｍｍであることがより好ましい。
スクリーン１５０のメッシュ径は、２ｍｍ以上１０ｍｍ未満であることが好ましい。スクリーン１５０のメッシュ径が２ｍｍ以上であると、スクリーン１５０のメッシュを通って破砕室１１０外へ排出されるフィルム片の割合を多くしうるため、破砕時の負荷を小さくしやすく、それにより、破砕時の発熱を小さくしやすい。スクリーン１５０のメッシュ径が１０ｍｍ以下であると、スクリーン１５０のメッシュを通るフィルム片の大きさを、溶媒に十分に溶解させうる程度に適度に小さくすることができる。スクリーン１５０のメッシュ径は、上記観点から、４～８ｍｍであることがより好ましい。
【0047】
（破砕室１１０の段数について）
破砕室１１０は、１つだけであってもよいし、複数あってもよい。すなわち、複数の破砕室１１０が連結されてもよい。ただし、破砕時の負荷を少なくする観点では、破砕室１１０の段数は、少ないほうが好ましい。すなわち、破砕室１１０の段数は、１段であることが好ましい。
破砕室１１０は、１つだけであってもよいし、複数あってもよい。すなわち、複数の破砕室１１０が連結されてもよい。ただし、破砕時の負荷を少なくする観点では、破砕室１１０の段数は、少ないほうが好ましい。すなわち、破砕室１１０の段数は、１段であることが好ましい。
【0048】
このようにして、破砕室１１０内で破砕されて得られるフィルム片のうち、スクリーン１５０を通過したものを、排出口１４０から排出させる。排出されたフィルム片は、排出管２３０内を空送される。
【0049】
なお、本実施の形態では、破砕機として図１に示されるものを用いる例を示したが、これに限定されない。
【0050】
図２および３は、変形例に係る破砕機１００を示す断面図である。図２に示されるように、送風口１６０は、返材の供給方向Ｆに対して側方方向から、冷却用ガスを供給（送風）できるように配置されてもよい。また、図３に示されるように、複数の破砕室１１０が、返材の供給方向Ｆに直列的に接続されてもよい。
【0051】
この他にも、破砕機１００としては、ホーライ社製のＢＯシリーズオープンフラットカッター（回転刃と固定刃でフィルムを細かくした後、刃の下に設置されたふるいを通して破砕物の形状が揃えられる装置）や、ホーライ社製のシートペレタイザー（ロールカッターの縦切刃によりシートを引き取りつつ縦切りし、次いで回転刃と固定刃で横切りにする装置）を用いることができる。
【0052】
２）ドープ調製工程
本工程では、上記１）の工程で得られたフィルム片を含む原料を、溶媒（溶剤）に溶解させて、ドープを得る。
本工程では、上記１）の工程で得られたフィルム片を含む原料を、溶媒（溶剤）に溶解させて、ドープを得る。
【0053】
フィルム片を含む原料は、光学フィルムの原料である。光学フィルムの原料は、フィルム片だけでなく、純材料をさらに含むことが好ましい。純材料とは、フィルム片などの再利用品ではない新たな材料をいう。フィルム片の含有量は、原料に対して１０～８０質量％であることが好ましく、３０～６０質量％であることがより好ましい。
【0054】
光学フィルムの原料は、マトリクス樹脂として（メタ）アクリル系樹脂または極性基を有するシクロオレフィン系樹脂を含む。
【0055】
（（メタ）アクリル系樹脂）
（メタ）アクリル系樹脂は、（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体、または（メタ）アクリル酸エステルとそれと共重合可能な共重合モノマーとの共重合体である。なお、（メタ）アクリルとは、アクリルまたはメタクリルを意味する。（メタ）アクリル酸エステルは、メタクリル酸メチルであることが好ましい。
（メタ）アクリル系樹脂は、（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体、または（メタ）アクリル酸エステルとそれと共重合可能な共重合モノマーとの共重合体である。なお、（メタ）アクリルとは、アクリルまたはメタクリルを意味する。（メタ）アクリル酸エステルは、メタクリル酸メチルであることが好ましい。
【0056】
すなわち、（メタ）アクリル系樹脂は、メタクリル酸メチルに由来する構造単位を含み、それと共重合可能なメタクリル酸メチル以外の共重合モノマー（以下、単に「共重合モノマー」という）に由来する構造単位をさらに含みうる。
【0057】
共重合モノマーは、特に制限されないが、溶液製膜時の乾燥性を高めやすくする観点では、環構造を有する共重合モノマーを含むことが好ましい。環構造の例には、脂環、芳香環およびイミド環が含まれる。そのような環構造を有する共重合モノマーは、分子の自由体積が大きいことから、溶液製膜工程において、膜状物の樹脂マトリクス中で、溶媒分子を移動させるための隙間（空間）を形成しやすい。それにより、溶媒の除去性、すなわち、乾燥性を高めることができる。
【0058】
環構造を有する共重合モノマーの例には、
（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニル、（メタ）アクリル酸イソボルニル、（メタ）アクリル酸アダマンチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、六員環ラクトン（メタ）アクリル酸エステルなどの脂環を有する（メタ）アクリル酸エステル；
ビニルシクロヘキサンなどの脂環を有するビニル類；
スチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、α－メチルスチレンなどの芳香環を有するビニル類；および
Ｎ－フェニルマレイミド、Ｎ－エチルマレイミド、Ｎ－プロピルマレイミド、Ｎ－シクロヘキシルマレイミド、Ｎ－ｏ－クロロフェニルマレイミドなどのマレイミド類（イミド環を有する化合物）が含まれる。
（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニル、（メタ）アクリル酸イソボルニル、（メタ）アクリル酸アダマンチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、六員環ラクトン（メタ）アクリル酸エステルなどの脂環を有する（メタ）アクリル酸エステル；
ビニルシクロヘキサンなどの脂環を有するビニル類；
スチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、α－メチルスチレンなどの芳香環を有するビニル類；および
Ｎ－フェニルマレイミド、Ｎ－エチルマレイミド、Ｎ－プロピルマレイミド、Ｎ－シクロヘキシルマレイミド、Ｎ－ｏ－クロロフェニルマレイミドなどのマレイミド類（イミド環を有する化合物）が含まれる。
【0059】
中でも、環構造を有する共重合モノマーは、芳香環を有する共重合モノマー（例えば芳香環を有するビニル類）、またはイミド環を有する共重合モノマー（例えばマレイミド類）であることが好ましい。これらのモノマーは、（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度を高めやすい。
【0060】
共重合モノマーに由来する構造単位は、環構造を有する共重合モノマーに由来する構造単位以外の他の共重合モノマーに由来する構造単位をさらに含んでもよい。
【0061】
他の共重合モノマーの例には、環構造を有しない共重合モノマー、すなわち、
（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸ｎ－オクチルなどの炭素原子数２～２０の（メタ）アクリル酸アルキルエステル；
（メタ）アクリロニトリルなどの不飽和ニトリル類；
（メタ）アクリル酸、クロトン酸、（メタ）アクリル酸などの不飽和カルボン酸類；
酢酸ビニル、エチレンやプロピレンなどのオレフィン類；
塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニリデンなどのハロゲン化ビニル類；
（メタ）アクリルアミド、メチル（メタ）アクリルアミド、エチル（メタ）アクリルアミド、プロピル（メタ）アクリルアミドなどの（メタ）アクリルアミド類が含まれる。これらは、単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸ｎ－オクチルなどの炭素原子数２～２０の（メタ）アクリル酸アルキルエステル；
（メタ）アクリロニトリルなどの不飽和ニトリル類；
（メタ）アクリル酸、クロトン酸、（メタ）アクリル酸などの不飽和カルボン酸類；
酢酸ビニル、エチレンやプロピレンなどのオレフィン類；
塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニリデンなどのハロゲン化ビニル類；
（メタ）アクリルアミド、メチル（メタ）アクリルアミド、エチル（メタ）アクリルアミド、プロピル（メタ）アクリルアミドなどの（メタ）アクリルアミド類が含まれる。これらは、単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【0062】
（メタ）アクリル系樹脂が、環構造を有する共重合モノマーに由来する構造単位を含む場合、その含有量は、（メタ）アクリル系樹脂を構成する全構造単位に対して１０～４０質量％であることが好ましく、１０～３０質量％であることがより好ましい。環構造を有する共重合モノマーに由来する構造単位の含有量が１０質量％以上であると、（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度を高めやすいため、溶液製膜時の乾燥温度を高めやすいだけでなく、膜状物中に環構造に由来して、溶媒が移動できる空間を形成しやすいため、乾燥性も高めやすい。また、環構造を有する共重合モノマーに由来する構造単位の含有量が４０質量％以下であると、（メタ）アクリル系樹脂を含む膜状物が脆くなりすぎない。
【0063】
（メタ）アクリル系樹脂のモノマーの種類や組成は、１Ｈ－ＮＭＲにより特定することができる。
【0064】
（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、９０℃以上であることが好ましい。（メタ）アクリル系樹脂のＴｇが９０℃以上であると、光学フィルムの耐熱性を高めうるだけでなく、溶液製膜時の乾燥温度を高めることができるため、乾燥性を高めやすい。溶液製膜時の乾燥温度をより高めやすくし、かつ光学フィルムの靱性を損ないにくくする観点では、（メタ）アクリル系樹脂のＴｇは、１００～１５０℃であることがより好ましい。
【0065】
（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｒｙ：示差走査熱量法）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１２１－２０１２またはＡＳＴＭ Ｄ ３４１８－８２に準拠して測定することができる。
【0066】
（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、モノマー組成によって調整することができる。（メタ）アクリル系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）を高めるためには、例えば環構造を有する共重合モノマーに由来する構造単位の含有量を多くすることが好ましい。
【0067】
（メタ）アクリル系樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、４０万～３００万であることが好ましい。メタクリル系樹脂の重量平均分子量が上記範囲であると、フィルムに十分な機械的強度（靱性）を付与しつつ、製膜性や乾燥性も損なわれにくい。（メタ）アクリル系樹脂の重量平均分子量は、上記観点から、５０万～２００万であることがより好ましい。
【0068】
（メタ）アクリル系樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によりポリスチレン換算にて測定することができる。具体的には、東ソー社製 ＨＬＣ８２２０ＧＰＣ）、カラム（東ソー社製 ＴＳＫ－ＧＥＬ Ｇ６０００ＨＸＬ－Ｇ５０００ＨＸＬ－Ｇ５０００ＨＸＬ－Ｇ４０００ＨＸＬ－Ｇ３０００ＨＸＬ 直列）を用いて測定することができる。測定条件は、後述する実施例と同様としうる。
【0069】
（極性基を有するシクロオレフィン系樹脂）
極性基を有するシクロオレフィン系樹脂は、特に制限されないが、極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーに由来する構造単位を含む重合体であることが好ましい。
極性基を有するシクロオレフィン系樹脂は、特に制限されないが、極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーに由来する構造単位を含む重合体であることが好ましい。
【0070】
極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーは、式（Ａ－１）または（Ａ－２）で表されるモノマーであることが好ましく、樹脂が有する極性基をフィルム表面に局在化させやすくする観点では、式（Ａ－２）で表されるモノマーであることがより好ましい。
【0071】
【化1】
【0072】
式（Ａ－１）中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立に水素原子、炭素原子数１～３０の炭化水素基、または極性基を表す。ただし、Ｒ１～Ｒ４の少なくとも一つは極性基である。また、Ｒ１およびＲ２が水素原子であり、かつＲ３およびＲ４が水素原子以外の基である場合を除く。
【0073】
極性基は、酸素原子、硫黄原子および窒素原子などの電気陰性度の高い原子によって分極が生じている官能基をいう。そのような極性基の例には、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基、アミノ基、アミド基、シアノ基、およびこれらの基がアルキレン基などの連結基を介して結合した基などが含まれる。中でも、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシカルボニル基またはアリールオキシカルボニル基が好ましく、溶液製膜時の溶解性を確保する観点では、アルコキシカルボニル基およびアリールオキシカルボニル基がより好ましい。
【0074】
ｐは、０～２の整数を表す。
【0075】
【化2】
【0076】
式（Ａ－２）中、Ｒ５は、水素原子、炭素原子数１～５の炭化水素基、または炭素原子数１～５のアルキル基を有するアルキルシリル基を表す。中でも、炭素原子数１～３の炭化水素基が好ましい。
【0077】
Ｒ６は、極性基を示す。極性基の例には、前述と同様のものが含まれる。中でも、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基、アミノ基、アミド基、またはシアノ基が好ましく、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシカルボニル基およびアリールオキシカルボニル基がより好ましく、溶液製膜時の溶解性を確保する観点では、アルコキシカルボニル基またはアリールオキシカルボニル基がさらに好ましい。
【0078】
ｐは、０～２の整数を表す。
【0079】
式（Ａ－１）または（Ａ－２）で表されるモノマーの例には、以下のものが含まれる。
【化3】
【0080】
極性基を有するシクロオレフィン系樹脂は、必要に応じて上記極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーと共重合可能な共重合モノマー（以下、「共重合モノマー」という）に由来する構造単位をさらに含んでもよい。
【0081】
共重合モノマーの例には、極性基を有しないノルボルネン骨格含有モノマー；開環共重合可能な共重合モノマー；および付加共重合可能な共重合モノマーが含まれる。
【0082】
開環共重合可能な共重合モノマーの例には、シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘプテン、シクロオクテン、ジシクロペンタジエンなどの、ノルボルネン骨格を有しないシクロオレフィンが含まれる。
【0083】
付加共重合可能な共重合モノマーの例には、不飽和二重結合含有化合物、ビニル系環状炭化水素単量体、（メタ）アクリル酸エステルが含まれる。不飽和二重結合含有化合物の例には、炭素原子数２～１２（好ましくは２～８）のオレフィン系化合物であり、その例には、エチレン、プロピレン、ブテンが含まれる。ビニル系環状炭化水素単量体の例には、４－ビニルシクロペンテン、２－メチル－４－イソプロペニルシクロペンテン等のビニルシクロペンテン系単量体が含まれる。（メタ）アクリル酸エステルの例には、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸２－エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシルなどの炭素原子数１～２０の（メタ）アクリル酸アルキルエステルが含まれる。
【0084】
中でも、極性基を有するシクロオレフィン系樹脂は、式（Ａ－１）または（Ａ－２）で表されるモノマーの単独重合体または共重合体であることが好ましく、例えば以下のものが挙げられる。
（１）極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーの開環重合体
（２）極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーと共重合性単量体との開環共重合体
（３）上記（１）または（２）の開環（共）重合体の水素添加（共）重合体
（４）上記（１）または（２）の開環（共）重合体をフリーデル・クラフツ反応により環化した後、水素添加した（共）重合体
（５）極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーと不飽和二重結合含有化合物との飽和重合体
（６）極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーの付加型（共）重合体及びその水素添加（共）重合体
（７）極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーとメタクリレート、又はアクリレートとの交互共重合体
（１）極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーの開環重合体
（２）極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーと共重合性単量体との開環共重合体
（３）上記（１）または（２）の開環（共）重合体の水素添加（共）重合体
（４）上記（１）または（２）の開環（共）重合体をフリーデル・クラフツ反応により環化した後、水素添加した（共）重合体
（５）極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーと不飽和二重結合含有化合物との飽和重合体
（６）極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーの付加型（共）重合体及びその水素添加（共）重合体
（７）極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーとメタクリレート、又はアクリレートとの交互共重合体
【0085】
中でも、（１）～（３）が好ましく、（３）がより好ましい。すなわち、シクロオレフィン系樹脂は、式（Ｂ－１）で表される構造単位または式（Ｂ－２）で表される構造単位を含む重合体であることが好ましい。式（Ｂ－１）で表される構造単位は、前述の式（Ａ－１）で表されるモノマーに由来し；式（Ｂ－２）で表される構造単位は、前述の式（Ａ－２）で表されるモノマーに由来する。このようなシクロオレフィン系樹脂は、式（Ｂ－２）で表される構造単位を含む重合体、または式（Ｂ－１）で表される構造単位と式（Ｂ－２）で表される構造単位の両方を含む重合体であることが好ましい。シクロオレフィン系樹脂のガラス転移温度が高く、かつ透明性の高い優れたものとなるからである。
【0086】
【化4】
【0087】
式（Ｂ－１）中のＸは、－ＣＨ＝ＣＨ－または－ＣＨ２ＣＨ２－を表す。式（Ｂ－１）中のＲ１～Ｒ４およびｐは、式（Ａ－１）中のＲ１～Ｒ４およびｐとそれぞれ同義である。
【0088】
【化5】
【0089】
式（Ｂ－２）中のＸは、－ＣＨ＝ＣＨ－または－ＣＨ２ＣＨ２－を表す。式（Ｂ－２）中のＲ５、Ｒ６およびｐは、式（Ａ－２）中のＲ５、Ｒ６およびｐとそれぞれ同義である。
【0090】
極性基を有するノルボルネン骨格含有モノマーに由来する構造単位の含有量（好ましくは式（Ｂ－１）で表される構造単位と式（Ｂ－２）で表される構造単位の総量）は、シクロオレフィン系樹脂を構成する全構造単位に対して５０～１００質量％としうる。
【0091】
極性基を有するシクロオレフィン系樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、２万～３０万であることが好ましい。極性基を有するシクロオレフィン系樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）が上記範囲内であると、フィルムに十分な機械的強度を付与しつつ、製膜性が損なわれにくい。極性基を有するシクロオレフィン系樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、上記観点から、４万～２０万であることがより好ましい。重量平均分子量（Ｍｗ）は、前述と同様の方法で測定することができる。
【0092】
極性基を有するシクロオレフィン系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、通常１１０℃以上であり、１１０～３５０℃であることが好ましく、１２０～２５０℃であることがより好ましく、１２０～２２０℃であることが特に好ましい。ガラス転移温度（Ｔｇ）が１１０℃以上であると、高温条件下での使用や、コーティング、印刷などの二次加工による変形が抑制されるため好ましい。また、ガラス転移温度（Ｔｇ）が３５０℃以下であると、成形加工や成形加工時の熱による樹脂劣化が抑制されるため好ましい。
【0093】
中でも、吸湿性が低いことなどから、（メタ）アクリル系樹脂または極性基を有するシクロオレフィン系樹脂が好ましい。
【0094】
（他の成分）
光学フィルムの原料は、必要に応じて上記以外の他の成分をさらに含んでもよい。他の成分の例には、弾性体粒子、マット剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤などが含まれる。特に、マトリクス樹脂が（メタ）アクリル樹脂である場合、得られるフィルムに可撓性を付与するために、光学フィルムの原料は、弾性体粒子をさらに含むことが好ましい。弾性体粒子の例には、ゴム粒子および熱可塑性エラストマー粒子が含まれる。
光学フィルムの原料は、必要に応じて上記以外の他の成分をさらに含んでもよい。他の成分の例には、弾性体粒子、マット剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤などが含まれる。特に、マトリクス樹脂が（メタ）アクリル樹脂である場合、得られるフィルムに可撓性を付与するために、光学フィルムの原料は、弾性体粒子をさらに含むことが好ましい。弾性体粒子の例には、ゴム粒子および熱可塑性エラストマー粒子が含まれる。
【0095】
《ゴム粒子》
ゴム粒子は、ゴム状重合体（架橋重合体）を含むグラフト共重合体である。
ゴム粒子は、ゴム状重合体（架橋重合体）を含むグラフト共重合体である。
【0096】
ゴム状重合体の例には、ブタジエン系架橋重合体、（メタ）アクリル系架橋重合体、およびオルガノシロキサン系架橋重合体が含まれる。中でも、メタクリル系樹脂との屈折率差が小さく、光学フィルムの透明性が損なわれにくい観点では、（メタ）アクリル系架橋重合体が好ましく、アクリル系架橋重合体（アクリル系ゴム状重合体）がより好ましい。
【0097】
すなわち、ゴム粒子は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）を含むアクリル系グラフト共重合体であることが好ましい。アクリル系ゴム状重合体（ａ）を含むアクリル系グラフト共重合体は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）を含むコア部と、それを覆うシェル部とを有するコアシェル型の粒子であってもよい。コアシェル型の粒子は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）の存在下で、メタクリル酸エステルを主成分とするモノマー混合物（ｂ）を少なくとも１段以上重合して得られる多段重合体である。重合は、乳化重合法で行うことができる。
【0098】
アクリル系ゴム状重合体（ａ）について：
アクリル系ゴム状重合体（ａ）は、アクリル酸エステルを主成分とする架橋重合体である。
アクリル系ゴム状重合体（ａ）は、アクリル酸エステルを主成分とする架橋重合体である。
【0099】
アクリル系ゴム状重合体（ａ）は、アクリル酸エステルと、それと共重合可能な任意のモノマーとを含むモノマー混合物（ａ’）、および、１分子あたり２以上の非共役な反応性二重結合（ラジカル重合性基）を有する多官能性モノマーを重合させて得られる架橋重合体である。アクリル系ゴム状重合体（ａ）は、これらのモノマーを全部混合して重合させて得てもよいし、モノマー組成を変化させて２回以上で重合させて得てもよい。
【0100】
アクリル酸エステルは、アクリル酸メチル、アクリル酸ブチルなどのアルキル基の炭素数１～１２のアクリル酸アルキルエステルであることが好ましい。アクリル酸エステルは、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。ゴム粒子のガラス転移温度を－１５℃以下にする観点では、アクリル酸エステルは、少なくとも、炭素数４～１０のアクリル酸アルキルエステルを含むことが好ましい。
【0101】
アクリル酸エステルの含有量は、モノマー混合物（ａ’）１００質量％に対して５０～１００質量％であることが好ましく、６０～９９質量％であることがより好ましく、７０～９９質量％であることがさらに好ましい。アクリル酸エステルの含有量が５０重量％以上であると、フィルムに十分な靱性を付与しやすい。
【0102】
共重合可能なモノマーの例には、メタクリル酸メチルなどのメタクリル酸エステル；スチレン、メチルスチレンなどのスチレン類；アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどの不飽和ニトリル類などが含まれる。
【0103】
多官能性モノマーの例には、アリル（メタ）アクリレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート、ジアリルフタレート、ジアリルマレート、ジビニルアジペート、ジビニルベンゼン、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコール（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチルロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトロメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレートが含まれる。
【0104】
多官能性モノマーの含有量は、モノマー混合物（ａ’）の合計１００質量％に対して０．０５～１０質量％であることが好ましく、０．１～５質量％であることがより好ましい。多官能性モノマーの含有量が０．０５質量％以上であると、得られるアクリル系ゴム状重合体（ａ）の架橋度を高めやすいため、得られるフィルムの硬度、剛性が損なわれすぎず、１０質量％以下であると、フィルムの靱性が損なわれにくい。
【0105】
モノマー混合物（ｂ）について：
モノマー混合物（ｂ）の重合体は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）に対するグラフト成分である。モノマー混合物（ｂ）は、メタアクリル酸エステルを主成分として含む。
モノマー混合物（ｂ）の重合体は、アクリル系ゴム状重合体（ａ）に対するグラフト成分である。モノマー混合物（ｂ）は、メタアクリル酸エステルを主成分として含む。
【0106】
メタクリル酸エステルは、メタクリル酸メチルなどのアルキル基の炭素数１～１２のメタクリル酸アルキルエステルであることが好ましい。メタクリル酸エステルは、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。
【0107】
メタクリル酸エステルの含有量は、モノマー混合物（ｂ）１００質量％に対して５０質量％以上であることが好ましい。メタクリル酸エステルの含有量が５０質量％以上であると、得られるフィルムの硬度、剛性を低下させにくくしうる。また、メチレンクロライドなどの溶媒との親和性を高める観点では、メタクリル酸エステルの含有量は、モノマー混合物（ｂ）１００質量％に対して７０質量％以上であることがより好ましく、８０質量％以上であることがさらに好ましい。
【0108】
モノマー混合物（ｂ）は、必要に応じて他のモノマーをさらに含んでもよい。他のモノマーの例には、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ－ブチルなどのアクリル酸エステル；（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチルなどの脂環式構造、複素環式構造または芳香族基を有する（メタ）アクリル系モノマー類（環構造含有（メタ）アクリル系モノマー）が含まれる。
【0109】
アクリル系グラフト共重合体について：
アクリル系グラフト共重合体におけるグラフト率（アクリル系ゴム状重合体（ａ）に対するグラフト成分の質量比）は、１０～２５０％であることが好ましく、２５～２００％であることがより好ましく、４０～２００％であることがより好ましく、６０～１５０％であることがさらに好ましい。グラフト率が１０％以上であると、シェル部の割合が少なくなりすぎないため、フィルムの硬度や剛性が損なわれにくい。アクリル系グラフト共重合体のグラフト率が２５０％以下であると、アクリル系ゴム状重合体（ａ）の割合が少なくなりすぎないため、フィルムの靱性や脆性改善効果が損なわれにくい。
アクリル系グラフト共重合体におけるグラフト率（アクリル系ゴム状重合体（ａ）に対するグラフト成分の質量比）は、１０～２５０％であることが好ましく、２５～２００％であることがより好ましく、４０～２００％であることがより好ましく、６０～１５０％であることがさらに好ましい。グラフト率が１０％以上であると、シェル部の割合が少なくなりすぎないため、フィルムの硬度や剛性が損なわれにくい。アクリル系グラフト共重合体のグラフト率が２５０％以下であると、アクリル系ゴム状重合体（ａ）の割合が少なくなりすぎないため、フィルムの靱性や脆性改善効果が損なわれにくい。
【0110】
アクリル系グラフト共重合体のグラフト率は、以下の方法で測定される。
１）アクリル系グラフト共重合体２ｇを、メチルエチルケトン５０ｍｌに溶解させ、遠心分離機（日立工機（株）製、ＣＰ６０Ｅ）を用い、回転数３００００ｒｐｍ、温度１２℃にて１時間遠心し、不溶分と可溶分とに分離する（遠心分離作業を合計３回セット）。
２）得られた不溶分の重量を下記式に当てはめて、グラフト率を算出する。
グラフト率（％）＝［｛（メチルエチルケトン不溶分の重量）－（アクリル系ゴム状重合体（ａ）の重量）｝／（アクリル系ゴム状重合体（ａ）の重量）］×１００
１）アクリル系グラフト共重合体２ｇを、メチルエチルケトン５０ｍｌに溶解させ、遠心分離機（日立工機（株）製、ＣＰ６０Ｅ）を用い、回転数３００００ｒｐｍ、温度１２℃にて１時間遠心し、不溶分と可溶分とに分離する（遠心分離作業を合計３回セット）。
２）得られた不溶分の重量を下記式に当てはめて、グラフト率を算出する。
グラフト率（％）＝［｛（メチルエチルケトン不溶分の重量）－（アクリル系ゴム状重合体（ａ）の重量）｝／（アクリル系ゴム状重合体（ａ）の重量）］×１００
【0111】
《熱可塑性エラストマー粒子》
熱可塑性エラストマー粒子を構成する熱可塑性エラストマーの例には、スチレン系エラストマー、オレフィン系エラストマー、ウレタン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ポリアミド系エラストマー、シリコーン系エラストマーが含まれる。
熱可塑性エラストマー粒子を構成する熱可塑性エラストマーの例には、スチレン系エラストマー、オレフィン系エラストマー、ウレタン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ポリアミド系エラストマー、シリコーン系エラストマーが含まれる。
【0112】
（スチレン系エラストマー）
スチレン系エラストマーは、スチレンと、ブタジエンもしくはイソプレンなどの共役および／またはその水素添加物ジエンとの共重合体でありうる。スチレン系エラストマーは、スチレンをハードセグメント、共役ジエンをソフトセグメントとするブロック共重合体であり、加硫工程が不用であり、好ましく用いられる。また、水素添加をしたものは熱安定性が高く、より好ましく用いられる。
スチレン系エラストマーは、スチレンと、ブタジエンもしくはイソプレンなどの共役および／またはその水素添加物ジエンとの共重合体でありうる。スチレン系エラストマーは、スチレンをハードセグメント、共役ジエンをソフトセグメントとするブロック共重合体であり、加硫工程が不用であり、好ましく用いられる。また、水素添加をしたものは熱安定性が高く、より好ましく用いられる。
【0113】
スチレン系エラストマーの例には、スチレン－ブタジエン－スチレンブロック重合体、スチレン－イソプレン－スチレンブロック重合体、スチレン－エチレン－ブチレン－スチレンブロック重合体、スチレン－エチレン－プロピレン－スチレンブロック重合体、スチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体を挙げることができる。中でも、スチレン－エチレン－ブチレン－スチレンブロック共重合体、スチレン－エチレン－プロピレン－スチレンブロック共重合体またはスチレン－イソブチレン－スチレンブロック共重合体であることが好ましい。
【0114】
スチレン系エラストマーを構成する成分としては、スチレンのほかに、α－メチルスチレン、３－メチルスチレン、４－プロピルスチレン、４－シクロヘキシルスチレンなどのスチレン誘導体をさらに用いることができる。
【0115】
スチレン系エラストマーの市販品の例には、タフプレン、ソルプレンＴ、アサプレンＴ、タフテック（以上、旭化成ケミカル株式会社製）、エラストマーＡＲ（アロン化成株式会社製）、クレイトンＤ、クレイトンＧ、カリフレックス（以上、クレイトンポリマージャパン株式会社製）、ＪＳＲ－ＴＲ、ＴＳＲ－ＳＩＳ、ＤＹＮＡＲＯＮ（以上、ＪＳＲ株式会社製）、デンカＳＴＲ（デンカ株式会社製）、クインタック（日本ゼオン株式会社製）、ＴＰＥ－ＳＢシリーズ（住友化学株式会社製）、ラバロン（三菱化学株式会社製）、セプトン、ハイブラ－（以上、株式会社クラレ製）、レオストマー、アクティマ－（以上、リケンテクノス株式会社製）等が挙げられる。
【0116】
スチレン系エラストマーの屈折率は、（メタ）アクリル系樹脂との屈折率差の絶対値が０．０２０～０．０３６となることが好ましい。水素添加されたスチレン系エラストマーを用いる場合、エラストマーのスチレン成分量（スチレン化率）が１質量％以上４０質量％未満であると、（メタ）アクリル系樹脂に対して、屈折率差を上記範囲以内に調整しやすい。
【0117】
（オレフィン系エラストマー）
オレフィン系エラストマーは、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ヘキセン、４－メチル－ペンテンなどの炭素数２～２０のα－オレフィンの共重合体である。オレフィン系エラストマーの例には、エチレン－プロピレン共重合体（ＥＰＲ）、エチレン－プロピレン－ジエン共重合体（ＥＰＤＭ）が挙げられ、ジシクロペンタジエン、１，４－ヘキサジエン、シクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、エチリデンノルボルネン、ブタジエン、イソプレン等の炭素数２～２０の非共役ジエンとα－オレフィン共重合体などが挙げられる。また、ブタジエン－アクニロニトリル共重合体にメタクリル酸を共重合したカルボキシ変性ＮＢＲが挙げられる。具体的には、エチレン・α－オレフィン共重合体ゴム、エチレン・α－オレフィン・非共役ジエン共重合体ゴム、プロピレン・α－オレフィン共重合体ゴム、ブテン・α－オレフィン共重合体ゴムが挙げられる。
オレフィン系エラストマーは、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ヘキセン、４－メチル－ペンテンなどの炭素数２～２０のα－オレフィンの共重合体である。オレフィン系エラストマーの例には、エチレン－プロピレン共重合体（ＥＰＲ）、エチレン－プロピレン－ジエン共重合体（ＥＰＤＭ）が挙げられ、ジシクロペンタジエン、１，４－ヘキサジエン、シクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、エチリデンノルボルネン、ブタジエン、イソプレン等の炭素数２～２０の非共役ジエンとα－オレフィン共重合体などが挙げられる。また、ブタジエン－アクニロニトリル共重合体にメタクリル酸を共重合したカルボキシ変性ＮＢＲが挙げられる。具体的には、エチレン・α－オレフィン共重合体ゴム、エチレン・α－オレフィン・非共役ジエン共重合体ゴム、プロピレン・α－オレフィン共重合体ゴム、ブテン・α－オレフィン共重合体ゴムが挙げられる。
【0118】
（ウレタン系エラストマー）
ウレタン系エラストマーは、低分子のエチレングリコールとジイソシアネートからなるハードセグメントと、高分子（長鎖）ジオールとジイソシアネートからなるソフトセグメントとを含む。高分子（長鎖）ジオールとして、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレンオキサイド、ポリ（１－，４－ブチレンアジペート）、ポリ（エチレン・１，４－ブチレンアジペート）、ポリカプロラクトン、ポリ（１，６－ヘキシレンカーボネート）、ポリ（１，６－ヘキシレン・ネオペンチレンアジペート）等が挙げられる。高分子（長鎖）ジオールの数平均分子量は、５００～１０，０００が好ましい。エチレングリコールの他に、プロピレングリコール、１，４－ブタンジオール、ビスフェノールＡ等の短鎖ジオールを用いることができ、短鎖ジオールの数平均分子量は、４８～５００が好ましい。
ウレタン系エラストマーは、低分子のエチレングリコールとジイソシアネートからなるハードセグメントと、高分子（長鎖）ジオールとジイソシアネートからなるソフトセグメントとを含む。高分子（長鎖）ジオールとして、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレンオキサイド、ポリ（１－，４－ブチレンアジペート）、ポリ（エチレン・１，４－ブチレンアジペート）、ポリカプロラクトン、ポリ（１，６－ヘキシレンカーボネート）、ポリ（１，６－ヘキシレン・ネオペンチレンアジペート）等が挙げられる。高分子（長鎖）ジオールの数平均分子量は、５００～１０，０００が好ましい。エチレングリコールの他に、プロピレングリコール、１，４－ブタンジオール、ビスフェノールＡ等の短鎖ジオールを用いることができ、短鎖ジオールの数平均分子量は、４８～５００が好ましい。
【0119】
（ポリエステル系エラストマー）
ポリエステル系エラストマーは、ジカルボン酸またはその誘導体とジオール化合物またはその誘導体とを重縮合して得られる。ジカルボン酸の例には、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸、ドデカンジカルボン酸等の炭素数２～２０の脂肪族ジカルボン酸、およびシクロヘキサンジカルボン酸などの脂環式ジカルボン酸が挙げられる。ジオール化合物の例には、エチレングリコール、１，３－プロパンジオール、１，４－ブタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、１，４－シクロヘキサンジオールなどの脂肪族ジオールおよび脂環式ジオール、ビスフェノールＡ、ビス－（４－ヒドロキシフェニル）－メタン、ビス－（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）－プロパンなどの芳香族環式ジオールが挙げられる。
ポリエステル系エラストマーは、ジカルボン酸またはその誘導体とジオール化合物またはその誘導体とを重縮合して得られる。ジカルボン酸の例には、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸、ドデカンジカルボン酸等の炭素数２～２０の脂肪族ジカルボン酸、およびシクロヘキサンジカルボン酸などの脂環式ジカルボン酸が挙げられる。ジオール化合物の例には、エチレングリコール、１，３－プロパンジオール、１，４－ブタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、１，４－シクロヘキサンジオールなどの脂肪族ジオールおよび脂環式ジオール、ビスフェノールＡ、ビス－（４－ヒドロキシフェニル）－メタン、ビス－（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）－プロパンなどの芳香族環式ジオールが挙げられる。
【0120】
また、芳香族ポリエステル（例えば、ポリブチレンテレフタレート）のハードセグメントと、脂肪族ポリエステル（例えば、ポリテトラメチレングリコール）のソフトセグメントとを有するマルチブロック共重合体を用いることもできる。
【0121】
（ポリアミド系エラストマー）
ポリアミド系エラストマーは、ポリアミドのハードセグメントと、ポリエーテルのソフトセグメントとを有するポリエーテルブロックアミド型と、ポリアミドのハードセグメントと、ポリエステルのソフトセグメントとを有するポリエーテルエステルブロックアミド型の２種類に大別される。ポリアミドとしては、ポリアミド－６、１１、１２などが用いられ、ポリエーテルとしては、ポリオキシエチレン、ポリオキシプロピレン、ポリテトラメチレングリコールなどが用いられる。
ポリアミド系エラストマーは、ポリアミドのハードセグメントと、ポリエーテルのソフトセグメントとを有するポリエーテルブロックアミド型と、ポリアミドのハードセグメントと、ポリエステルのソフトセグメントとを有するポリエーテルエステルブロックアミド型の２種類に大別される。ポリアミドとしては、ポリアミド－６、１１、１２などが用いられ、ポリエーテルとしては、ポリオキシエチレン、ポリオキシプロピレン、ポリテトラメチレングリコールなどが用いられる。
【0122】
（シリコーン系エラストマー）
シリコーン系エラストマーは、オルガノポリシロキサンを主成分とするものであり、その例には、ポリジメチルシロキサン系、ポリメチルフェニルシロキサン系、ポリジフェニルシロキサン系が含まれる。
シリコーン系エラストマーは、オルガノポリシロキサンを主成分とするものであり、その例には、ポリジメチルシロキサン系、ポリメチルフェニルシロキサン系、ポリジフェニルシロキサン系が含まれる。
【0123】
これらの熱可塑性エラストマーの中でも、芳香族ビニル系化合物を共重合成分として含むものが好ましく、均一な粒子径を有する観点では、スチレン系エラストマー粒子が特に好ましい。
【0124】
物性について：
弾性体粒子の平均粒子径は、１００～４００ｎｍであることが好ましく、１５０～３００ｎｍであることがより好ましい。平均粒子径が１００ｎｍ以上であると、フィルムに十分な靱性を付与しやすく、４００ｎｍ以下であると、フィルムの透明性が低下しにくい。
弾性体粒子の平均粒子径は、１００～４００ｎｍであることが好ましく、１５０～３００ｎｍであることがより好ましい。平均粒子径が１００ｎｍ以上であると、フィルムに十分な靱性を付与しやすく、４００ｎｍ以下であると、フィルムの透明性が低下しにくい。
【0125】
弾性体粒子のガラス転移温度（Ｔｇ）は、－１０℃以下であることが好ましい。弾性体粒子のガラス転移温度（Ｔｇ）が－１０℃以下であると、フィルムに十分な靱性を付与しやすい。弾性体粒子のガラス転移温度（Ｔｇ）は、－１５℃以下であることがより好ましく、－２０℃以下であることがさらに好ましい。弾性体粒子のガラス転移温度（Ｔｇ）は、前述と同様の方法で測定される。
【0126】
弾性体粒子がゴム粒子である場合、ゴム粒子のガラス転移温度（Ｔｇ）は、例えばコア部やシェル部を構成するモノマー組成、コア部とシェル部の質量比（グラフト率）などによって調整することができる。ゴム粒子のガラス転移温度（Ｔｇ）を低くするためには、後述するように、例えばコア部のアクリル系ゴム状重合体（ａ）を構成するモノマー混合物（ａ’）における、アルキル基の炭素原子数が４以上のアクリル酸エステル／共重合可能なモノマーの合計の質量比を多くする（例えば３以上、好ましくは４以上１０以下とする）ことが好ましい。
【0127】
弾性体粒子の含有量は、マトリクス樹脂に対して０～３０質量％であることが好ましく、２～２０質量％であることがより好ましい。弾性体粒子の含有量が２質量％以上であると、得られるフィルムに十分な靱性を付与しやすく、３０質量％以下であると、内部ヘイズの増大を抑制しやすい。
【0128】
《マット剤》
光学フィルムの原料は、得られるフィルムに滑り性を付与する観点などから、マット剤として、無機微粒子または弾性体粒子以外の有機微粒子をさらに含んでもよい。
光学フィルムの原料は、得られるフィルムに滑り性を付与する観点などから、マット剤として、無機微粒子または弾性体粒子以外の有機微粒子をさらに含んでもよい。
【0129】
無機微粒子を構成する無機材料の例には、二酸化珪素（ＳｉＯ２）、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、焼成ケイ酸カルシウム、水和ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム、およびリン酸カルシウムが含まれ、ヘイズの増大を少なくする観点では、好ましくは二酸化ケイ素である。有機微粒子は、ガラス転移温度（Ｔｇ）が、好ましくは８０℃以上の樹脂粒子である。中でも、フィルムの靱性を高めやすい観点から、有機微粒子が好ましい。
【0130】
（溶媒）
光学フィルムの原料の溶解または分散に用いられる溶媒は有機溶媒であり、少なくともマトリクス樹脂を溶解させうる良溶媒を含む。良溶媒の例には、メチレンクロライドなどの塩素系有機溶媒や；酢酸メチル、酢酸エチル、アセトン、テトラヒドロフランなどの非塩素系有機溶媒が含まれる。中でも、メチレンクロライドが好ましい。
光学フィルムの原料の溶解または分散に用いられる溶媒は有機溶媒であり、少なくともマトリクス樹脂を溶解させうる良溶媒を含む。良溶媒の例には、メチレンクロライドなどの塩素系有機溶媒や；酢酸メチル、酢酸エチル、アセトン、テトラヒドロフランなどの非塩素系有機溶媒が含まれる。中でも、メチレンクロライドが好ましい。
【0131】
溶媒は、貧溶媒をさらに含んでいてもよい。貧溶媒の例には、炭素原子数１～４の直鎖または分岐状の脂肪族アルコールが含まれる。ドープ中のアルコールの比率が高くなると、膜状物がゲル化しやすく、金属支持体からの剥離が容易になりやすい。炭素原子数１～４の直鎖または分岐状の脂肪族アルコールとしては、メタノール、エタノール、ｎ－プロパノール、ｉｓｏ－プロパノール、ｎ－ブタノール、ｓｅｃ－ブタノール、ｔｅｒｔ－ブタノールを挙げることができる。これらのうちドープの安定性、沸点も比較的低く、乾燥性もよいことなどからエタノールが好ましい。
【0132】
なお、本発明では、１）返材破砕工程と２）ドープ調製工程との間に、フィルム片をさらに破砕または粉砕する工程を含まないことが好ましい。フィルム片をさらに破砕または粉砕する際の発熱による、フィルム片同士の融着や熱劣化を抑制するためである。
【0133】
３）製膜工程
次いで、得られたドープを、支持体上に流延する。ドープの流延は、流延ダイから吐出させて行うことができる。
次いで、得られたドープを、支持体上に流延する。ドープの流延は、流延ダイから吐出させて行うことができる。
【0134】
次いで、支持体上に流延されたドープ中の溶媒を適度に蒸発させた後（乾燥させた後）、支持体から剥離して、膜状物を得る。
【0135】
支持体から剥離する際のドープの残留溶媒量（剥離時の膜状物の残留溶媒量）は、例えば２５質量％以上であることが好ましく、３０～３７質量％であることがより好ましく、３０～３５質量％であることがさらに好ましい。剥離時の残留溶媒量が２５質量％以上であると、剥離後の膜状物から溶媒を一気に揮発させやすい。また、剥離時の残留溶媒量が３７質量％以下であると、剥離による膜状物が伸びすぎるのを抑制できる。
【0136】
剥離時のドープの残留溶媒量は、下記式で定義される。以下においても同様である。
ドープの残留溶媒量（質量％）＝（ドープの加熱処理前質量－ドープの加熱処理後質量）／ドープの加熱処理後質量×１００
なお、残留溶媒量を測定する際の加熱処理とは、１４０℃１５分の加熱処理をいう。
ドープの残留溶媒量（質量％）＝（ドープの加熱処理前質量－ドープの加熱処理後質量）／ドープの加熱処理後質量×１００
なお、残留溶媒量を測定する際の加熱処理とは、１４０℃１５分の加熱処理をいう。
【0137】
剥離時の残留溶媒量は、支持体上でのドープの乾燥温度や乾燥時間、支持体の温度などによって調整することができる。
【0138】
４）他の工程
本発明の光学フィルムの製造方法は、必要に応じて上記１）～３）の工程以外の他の工程をさらに含んでもよい。他の工程の例には、４－１）破砕後により得られるフィルム片を貯蔵および保管する工程（貯蔵・保管工程）や、４－２）得られた膜状物を、必要に応じて延伸しながら乾燥させて、光学フィルムとする工程（乾燥・延伸工程）、４－３）得られた光学フィルムを巻き取る工程（巻き取り工程）が含まれる。
本発明の光学フィルムの製造方法は、必要に応じて上記１）～３）の工程以外の他の工程をさらに含んでもよい。他の工程の例には、４－１）破砕後により得られるフィルム片を貯蔵および保管する工程（貯蔵・保管工程）や、４－２）得られた膜状物を、必要に応じて延伸しながら乾燥させて、光学フィルムとする工程（乾燥・延伸工程）、４－３）得られた光学フィルムを巻き取る工程（巻き取り工程）が含まれる。
【0139】
４－１）貯蔵・保管工程は、１）返材破砕工程と２）ドープ調製工程との間に行うことが好ましい。４－２）乾燥・延伸工程は、３）製膜工程の後に行うことが好ましい。４－３）巻き取り工程は、４－１）乾燥・延伸工程の後に行うことが好ましい。
【0140】
４－１）貯蔵・保管工程
上記１）返材破砕工程で得られたフィルム片を、一旦、貯蔵タンクなどで貯蔵および保管してもよい。
上記１）返材破砕工程で得られたフィルム片を、一旦、貯蔵タンクなどで貯蔵および保管してもよい。
【0141】
４－２）乾燥・延伸工程
乾燥は、一段階で行ってもよいし、多段階で行ってもよい。また、乾燥は、必要に応じて延伸しながら行ってもよい。
乾燥は、一段階で行ってもよいし、多段階で行ってもよい。また、乾燥は、必要に応じて延伸しながら行ってもよい。
【0142】
延伸は、求められる光学特性に応じて行えばよく、少なくとも一方の方向に延伸することが好ましく、互いに直交する二方向に延伸（例えば、膜状物の幅方向（ＴＤ方向）と、それと直交する搬送方向（ＭＤ方向）の二軸延伸）してもよい。
【0143】
延伸倍率は、光学フィルムを、例えばＩＰＳ用の位相差フィルムとして用いる観点では、１．０１～２倍とすることができる。延伸倍率は、（延伸後のフィルムの延伸方向大きさ）／（延伸前のフィルムの延伸方向大きさ）として定義される。なお、二軸延伸を行う場合は、ＴＤ方向とＭＤ方向のそれぞれについて、上記延伸倍率とすることが好ましい。
【0144】
なお、光学フィルムの面内遅相軸方向（面内において屈折率が最大となる方向）は、通常、延伸倍率が最大となる方向である。
【0145】
延伸時の乾燥温度（延伸温度）は、マトリクス樹脂のガラス転移温度をＴｇとしたとき、（Ｔｇ－６５）～（Ｔｇ＋６０）℃であることが好ましく、（Ｔｇ－５０）℃～（Ｔｇ＋５０）℃であることがより好ましく、（Ｔｇ－３０）～（Ｔｇ＋５０）℃であることがさらに好ましい。延伸温度が（Ｔｇ－６５）℃以上であると、溶媒を適度に揮発させやすいため、延伸張力を適切な範囲に調整しやすく、（Ｔｇ＋６０）℃以下であると、溶媒が揮発しすぎないため、延伸性が損なわれにくい。マトリクス樹脂が（メタ）アクリル系樹脂である場合、延伸温度は、例えば９０℃以上としうる。
【0146】
延伸温度は、（ａ）テンター延伸機などのように非接触加熱型で乾燥させる場合は、延伸機内温度または熱風温度などの雰囲気温度、（ｂ）熱ローラーなどの接触加熱型で乾燥させる場合は、接触加熱部の温度、あるいは（ｃ）膜状物（被乾燥面）の表面温度のいずれかの温度として測定することができる。中でも、（ａ）延伸機内温度または熱風温度などの雰囲気温度を測定することが好ましい。
【0147】
延伸開始時の膜状物中の残留溶媒量は、剥離時の膜状物中の残留溶媒量と同程度であることが好ましく、例えば２０～３０質量％であることが好ましく、２５～３０質量％であることがより好ましい。
【0148】
膜状物のＴＤ方向（幅方向）の延伸は、例えば膜状物の両端をクリップやピンで固定し、クリップやピンの間隔を進行方向に広げる方法（テンター法）で行うことができる。膜状物のＭＤ方向の延伸は、例えば複数のロールに周速差をつけ、その間でロール周速差を利用する方法（ロール法）で行うことができる。
【0149】
残留溶媒量をより低減させる観点から、延伸後に得られた膜状物をさらに乾燥（後乾燥）させることが好ましい。例えば、延伸後に得られた膜状物を、ロールなどで（一定の張力を付与した状態で）搬送しながらさらに乾燥させることが好ましい。
【0150】
このときの乾燥温度（延伸しない場合の乾燥温度または延伸後の乾燥温度）は、マトリクス樹脂のガラス転移温度をＴｇとしたとき、（Ｔｇ－３０）～（Ｔｇ＋３０）℃であることが好ましく、（Ｔｇ－２０）～Ｔｇ℃であることがより好ましい。乾燥温度が（Ｔｇ－３０）℃以上、好ましくは（Ｔｇ－２０）℃以上であると、延伸後の膜状物から溶媒の揮発速度を高めやすいため、乾燥効率を高めやすい。乾燥温度が（Ｔｇ＋３０）℃以下、好ましくはＴｇ℃以下であると、膜状物が伸びることによるトタン状の変形などを高度に抑制しうる。乾燥温度は、前述と同様に、（ａ）延伸機内温度または熱風温度などの雰囲気温度を測定することが好ましい。
【0151】
４－３）巻き取り工程
そして、得られた光学フィルムを、巻き取り機を用いて、フィルムの長さ方向（幅方向に対して垂直な方向）に巻き取る。それにより、巻き芯の周りにロール状に巻き取られた光学フィルム、すなわち、光学フィルムのロール体を得ることができる。
そして、得られた光学フィルムを、巻き取り機を用いて、フィルムの長さ方向（幅方向に対して垂直な方向）に巻き取る。それにより、巻き芯の周りにロール状に巻き取られた光学フィルム、すなわち、光学フィルムのロール体を得ることができる。
【0152】
巻き取り方法は、特に制限されず、定トルク法、定テンション法、テーパーテンション法などでありうる。
【0153】
光学フィルムを巻き取る際の、巻き取り張力は、５０～１７０Ｎ程度としうる。巻き取り長さは、特に制限されず、３０００ｍ以上、好ましくは３５００～８０００ｍでありうる。
【0154】
上記１）～４）の工程のうち、例えば４－２）乾燥・延伸工程と４－３）巻き取り工程との間で、得られた光学フィルムは、所定の幅に調整する観点などから、必要に応じて幅方向の両端部を切り落とされることがある。また、４－３）巻き取り工程では、巻き不良などを生じると、製品としての基準を満たさない不良品を生じることがある。このように、光学フィルムの製造途中で切り落とされた光学フィルムの端材や、製品にはならない不良品などは、前述の返材として再利用することができる。
【0155】
このようにして得られる光学フィルムは、液晶表示装置や有機ＥＬ表示装置などの表示装置における光学部材として用いられる。光学部材の例には、偏光板保護フィルム（位相差フィルムや輝度向上フィルムなどを含む）、透明基板、光拡散フィルムが含まれる。中でも、本発明の光学フィルムは、偏光板保護フィルムとして用いられることが好ましい。
【0156】
２．光学フィルム
本発明の光学フィルムは、上記光学フィルムの製造方法によって得られるものである。すなわち、光学フィルムは、（メタ）アクリル系樹脂と弾性体粒子とを含むか、または極性基を有するシクロレフィン系樹脂を含む。これらの光学フィルムは、必要に応じて前述したような他の成分をさらに含んでもよい。
本発明の光学フィルムは、上記光学フィルムの製造方法によって得られるものである。すなわち、光学フィルムは、（メタ）アクリル系樹脂と弾性体粒子とを含むか、または極性基を有するシクロレフィン系樹脂を含む。これらの光学フィルムは、必要に応じて前述したような他の成分をさらに含んでもよい。
【0157】
（残留溶媒）
光学フィルムは、後述するように溶液製膜法により製造されることから、溶液製膜法で用いられるドープの溶媒に由来する残留溶媒を含んでいてもよい。
光学フィルムは、後述するように溶液製膜法により製造されることから、溶液製膜法で用いられるドープの溶媒に由来する残留溶媒を含んでいてもよい。
【0158】
残留溶媒量は、光学フィルムに対して７００ｐｐｍ以下であることが好ましく、３０～７００ｐｐｍであることがより好ましい。残留溶媒の含有量は、後述する光学フィルムの製造工程における、支持体上に流延させたドープの乾燥条件によって調整されうる。
【0159】
光学フィルムの残留溶媒量は、ヘッドスペースガスクロマトグラフィーにより測定することができる。ヘッドスペースガスクロマトグラフィー法では、試料を容器に封入し、加熱し、容器中に揮発成分が充満した状態で速やかに容器中のガスをガスクロマトグラフに注入し、質量分析を行って化合物の同定を行いながら揮発成分を定量するものである。ヘッドスペース法では、ガスクロマトグラフにより、揮発成分の全ピークを観測することを可能にするとともに、電磁気的相互作用を利用した分析法を用いることによって、高精度で揮発性物質やモノマーなどの定量も併せて行うことができる。
【0160】
（ＹＩ）
光学フィルムのイエローインデックス（ＹＩ）は、２．０以下であることが好ましく、１．５以下であることがより好ましく、１．２以下であることがさらに好ましい。光学フィルムのＹＩが上記範囲内であると、フィルムの製造工程でのフィルム片の熱劣化に起因する着色が少なく、光学フィルムとして好適である。
光学フィルムのイエローインデックス（ＹＩ）は、２．０以下であることが好ましく、１．５以下であることがより好ましく、１．２以下であることがさらに好ましい。光学フィルムのＹＩが上記範囲内であると、フィルムの製造工程でのフィルム片の熱劣化に起因する着色が少なく、光学フィルムとして好適である。
【0161】
イエローインデックス（ＹＩ）は、ＪＩＳ Ｋ－７１０５－６．３に記載の方法で測定することができる。具体的には、（株）日立ハイテクノロジー製の分光光度計Ｕ－３２００と附属の彩度計算プログラムを用いて、色の三刺激値Ｘ、Ｙ、Ｚを測定する。得られた測定値を、下記式に当てはめて、イエローインデックス値を算出する。
イエローインデックス（ＹＩ）＝１００（１．２８Ｘ－１．０６Ｚ）／Ｙ
イエローインデックス（ＹＩ）＝１００（１．２８Ｘ－１．０６Ｚ）／Ｙ
【0162】
光学フィルムのＹＩは、光学フィルムの製造工程における破砕条件によって調整することができる。光学フィルムのＹＩを低くするためには、破砕時の負荷を少なくしたり、除熱（冷却）したりして発熱を少なくすること、例えば嵩密度が上記範囲内となるような条件で破砕することが好ましい。
【0163】
（内部ヘイズ）
光学フィルムは、透明性が高いことが好ましい。光学フィルムのヘイズは、０．０５％以下であることが好ましく、０．０３％以下であることがより好ましい。内部ヘイズは、試料４０ｍｍ×８０ｍｍを２５℃、６０％ＲＨでヘイズメーター（ＨＧＭ－２ＤＰ、スガ試験機）で、ＪＩＳＫ－６７１４に従って測定することができる。
光学フィルムは、透明性が高いことが好ましい。光学フィルムのヘイズは、０．０５％以下であることが好ましく、０．０３％以下であることがより好ましい。内部ヘイズは、試料４０ｍｍ×８０ｍｍを２５℃、６０％ＲＨでヘイズメーター（ＨＧＭ－２ＤＰ、スガ試験機）で、ＪＩＳＫ－６７１４に従って測定することができる。
【0164】
（位相差ＲｏおよびＲｔ）
光学フィルムは、例えばＩＰＳモード用の位相差フィルムとして用いる観点では、測定波長５５０ｎｍ、２３℃５５％ＲＨの環境下で測定される面内方向の位相差Ｒｏは、０～１０ｎｍであることが好ましく、０～５ｎｍであることがより好ましい。光学フィルムの厚み方向の位相差Ｒｔは、－２０～２０ｎｍであることが好ましく、－１０～１０ｎｍであることがより好ましい。
光学フィルムは、例えばＩＰＳモード用の位相差フィルムとして用いる観点では、測定波長５５０ｎｍ、２３℃５５％ＲＨの環境下で測定される面内方向の位相差Ｒｏは、０～１０ｎｍであることが好ましく、０～５ｎｍであることがより好ましい。光学フィルムの厚み方向の位相差Ｒｔは、－２０～２０ｎｍであることが好ましく、－１０～１０ｎｍであることがより好ましい。
【0165】
ＲｏおよびＲｔは、それぞれ下記式で定義される。
式（２ａ）：Ｒｏ＝（ｎｘ－ｎｙ）×ｄ
式（２ｂ）：Ｒｔ＝（（ｎｘ＋ｎｙ）／２－ｎｚ）×ｄ
（式中、
ｎｘは、フィルムの面内遅相軸方向（屈折率が最大となる方向）の屈折率を表し、
ｎｙは、フィルムの面内遅相軸に直交する方向の屈折率を表し、
ｎｚは、フィルムの厚み方向の屈折率を表し、
ｄは、フィルムの厚み（ｎｍ）を表す。）
式（２ａ）：Ｒｏ＝（ｎｘ－ｎｙ）×ｄ
式（２ｂ）：Ｒｔ＝（（ｎｘ＋ｎｙ）／２－ｎｚ）×ｄ
（式中、
ｎｘは、フィルムの面内遅相軸方向（屈折率が最大となる方向）の屈折率を表し、
ｎｙは、フィルムの面内遅相軸に直交する方向の屈折率を表し、
ｎｚは、フィルムの厚み方向の屈折率を表し、
ｄは、フィルムの厚み（ｎｍ）を表す。）
【0166】
光学フィルムの面内遅相軸とは、フィルム面において屈折率が最大となる軸をいう。光学フィルムの面内遅相軸は、自動複屈折率計アクソスキャン（Ａｘｏ Ｓｃａｎ Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｐｏｌａｒｉｍｅｔｅｒ：アクソメトリックス社製）により確認することができる。
【0167】
ＲｏおよびＲｔは、以下の方法で測定することができる。
１）光学フィルムを２３℃５５％ＲＨの環境下で２４時間調湿する。このフィルムの平均屈折率をアッベ屈折計で測定し、厚みｄを市販のマイクロメーターを用いて測定する。
２）調湿後のフィルムの、測定波長５５０ｎｍにおけるリターデーションＲｏおよびＲｔを、それぞれ自動複屈折率計アクソスキャン（Ａｘｏ Ｓｃａｎ Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｐｏｌａｒｉｍｅｔｅｒ：アクソメトリックス社製）を用いて、２３℃５５％ＲＨの環境下で測定する。
１）光学フィルムを２３℃５５％ＲＨの環境下で２４時間調湿する。このフィルムの平均屈折率をアッベ屈折計で測定し、厚みｄを市販のマイクロメーターを用いて測定する。
２）調湿後のフィルムの、測定波長５５０ｎｍにおけるリターデーションＲｏおよびＲｔを、それぞれ自動複屈折率計アクソスキャン（Ａｘｏ Ｓｃａｎ Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｐｏｌａｒｉｍｅｔｅｒ：アクソメトリックス社製）を用いて、２３℃５５％ＲＨの環境下で測定する。
【0168】
光学フィルムの位相差ＲｏおよびＲｔは、例えばマトリクス樹脂の種類や延伸条件によって調整することができる。光学フィルムの位相差ＲｏおよびＲｔを低くするためには、例えば延伸によって位相差が出にくいマトリクス樹脂を選択する（例えば負の複屈折を有するモノマー由来の構造単位と、正の複屈折を有するモノマー由来の構造単位とで位相差を相殺できるようなモノマー比率を有する樹脂を選択する）ことが好ましい。
【0169】
（厚み）
光学フィルムの厚みは、例えば５～１００μｍ、好ましくは５～４０μｍとしうる。
光学フィルムの厚みは、例えば５～１００μｍ、好ましくは５～４０μｍとしうる。
【0170】
３．偏光板
本発明の偏光板は、偏光子と、本発明の光学フィルムと、それらの間に配置された接着層とを有する。
本発明の偏光板は、偏光子と、本発明の光学フィルムと、それらの間に配置された接着層とを有する。
【0171】
３－１．偏光子
偏光子は、一定方向の偏波面の光だけを通す素子であり、ポリビニルアルコール系偏光フィルムである。ポリビニルアルコール系偏光フィルムには、ポリビニルアルコール系フィルムにヨウ素を染色させたものと、二色性染料を染色させたものとがある。
偏光子は、一定方向の偏波面の光だけを通す素子であり、ポリビニルアルコール系偏光フィルムである。ポリビニルアルコール系偏光フィルムには、ポリビニルアルコール系フィルムにヨウ素を染色させたものと、二色性染料を染色させたものとがある。
【0172】
ポリビニルアルコール系偏光フィルムは、ポリビニルアルコール系フィルムを一軸延伸した後、ヨウ素または二色性染料で染色したフィルム（好ましくはさらにホウ素化合物で耐久性処理を施したフィルム）であってもよいし；ポリビニルアルコール系フィルムをヨウ素または二色性染料で染色した後、一軸延伸したフィルム（好ましくは、さらにホウ素化合物で耐久性処理を施したフィルム）であってもよい。偏光子の吸収軸は、通常、最大延伸方向と平行である。
【0173】
例えば、特開２００３－２４８１２３号公報、特開２００３－３４２３２２号公報等に記載のエチレン単位の含有量１～４モル％、重合度２０００～４０００、けん化度９９．０～９９．９９モル％のエチレン変性ポリビニルアルコールが用いられる。
【0174】
偏光子の厚みは、５～３０μｍであることが好ましく、偏光板を薄型化するため等から、５～２０μｍであることがより好ましい。
【0175】
３－２．光学フィルム
本発明の光学フィルムは、偏光子の少なくとも一方の面（少なくとも液晶セルと対向する面）に配置されている。光学フィルムは、偏光板保護フィルムとして機能しうる。
本発明の光学フィルムは、偏光子の少なくとも一方の面（少なくとも液晶セルと対向する面）に配置されている。光学フィルムは、偏光板保護フィルムとして機能しうる。
【0176】
本発明の光学フィルムが偏光子の一方の面のみに配置されている場合、偏光子の他方の面には、他の光学フィルムが配置されうる。他の光学フィルムの例には、市販のセルロースエステルフィルム（例えば、コニカミノルタタックＫＣ８ＵＸ、ＫＣ５ＵＸ、ＫＣ４ＵＸ、ＫＣ８ＵＣＲ３、ＫＣ４ＳＲ、ＫＣ４ＢＲ、ＫＣ４ＣＲ、ＫＣ４ＤＲ、ＫＣ４ＦＲ、ＫＣ４ＫＲ、ＫＣ８ＵＹ、ＫＣ６ＵＹ、ＫＣ４ＵＹ、ＫＣ４ＵＥ、ＫＣ８ＵＥ、ＫＣ８ＵＹ－ＨＡ、ＫＣ２ＵＡ、ＫＣ４ＵＡ、ＫＣ６ＵＡ、ＫＣ８ＵＡ、ＫＣ２ＵＡＨ、ＫＣ４ＵＡＨ、ＫＣ６ＵＡＨ、以上コニカミノルタ（株）製、フジタックＴ４０ＵＺ、フジタックＴ６０ＵＺ、フジタックＴ８０ＵＺ、フジタックＴＤ８０ＵＬ、フジタックＴＤ６０ＵＬ、フジタックＴＤ４０ＵＬ、フジタックＲ０２、フジタックＲ０６、以上富士フィルム（株）製）などが含まれる。
【0177】
他の光学フィルムの厚みは、例えば５～１００μｍ、好ましくは４０～８０μｍでありうる。
【0178】
３－３．接着層
接着層は、光学フィルム（または他の光学フィルム）と偏光子との間に配置されている。接着層の厚みは、例えば０．０１～１０μｍ、好ましくは０．０３～５μｍ程度でありうる。
接着層は、光学フィルム（または他の光学フィルム）と偏光子との間に配置されている。接着層の厚みは、例えば０．０１～１０μｍ、好ましくは０．０３～５μｍ程度でありうる。
【0179】
３－４．偏光板の製造方法
本発明の偏光板は、偏光子と本発明の光学フィルムを、接着剤を介して貼り合わせて得ることができる。接着剤は、完全ケン化型ポリビニルアルコール水溶液（水糊）、または活性エネルギー線硬化性接着剤でありうる。活性エネルギー線硬化性接着剤は、光ラジカル重合を利用した光ラジカル重合型組成物、光カチオン重合を利用した光カチオン重合型組成物、またはそれらの併用物のいずれであってもよい。
本発明の偏光板は、偏光子と本発明の光学フィルムを、接着剤を介して貼り合わせて得ることができる。接着剤は、完全ケン化型ポリビニルアルコール水溶液（水糊）、または活性エネルギー線硬化性接着剤でありうる。活性エネルギー線硬化性接着剤は、光ラジカル重合を利用した光ラジカル重合型組成物、光カチオン重合を利用した光カチオン重合型組成物、またはそれらの併用物のいずれであってもよい。
【0180】
４．液晶表示装置
本発明の液晶表示装置は、液晶セルと、液晶セルの一方の面に配置された第１偏光板と、液晶セルの他方の面に配置された第２偏光板とを含む。
本発明の液晶表示装置は、液晶セルと、液晶セルの一方の面に配置された第１偏光板と、液晶セルの他方の面に配置された第２偏光板とを含む。
【0181】
液晶セルの表示モードは、例えばＳＴＮ（Super-Twisted Nematic）、ＴＮ（Twisted Nematic）、ＯＣＢ（Optically Compensated Bend）、ＨＡＮ（Hybridaligned Nematic）、ＶＡ（Vertical Alignment、ＭＶＡ（Multi-domain Vertical Alignment）、ＰＶＡ（Patterned Vertical Alignment））、ＩＰＳ（In-Plane-Switching）などでありうる。中でも、ＶＡ（ＭＶＡ，ＰＶＡ）モードおよびＩＰＳモードが好ましい。
【0182】
第１および第２偏光板のうち一方または両方が、本発明の偏光板である。本発明の偏光板は、本発明の光学フィルムが液晶セル側となるように配置されることが好ましい。
【実施例】
【0183】
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【0184】
１．光学フィルムおよび返材の材料
（１）マトリクス樹脂
樹脂Ａ：メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）／Ｎ－フェニルマレイミド（ＰＭＩ）共重合体（ＭＭＡ／ＰＭＩ＝８５／１５（質量比）、ガラス転移温度（Ｔｇ）：１２５℃、重量平均分子量Ｍｗ：１５０万）
樹脂Ｂ：ＪＳＲ社製Ｇ７８１０（式（Ｂ－２）で表される構造単位を含むシクロオレフィン樹脂、屈折率１．５１、重量平均分子量１４万、ガラス転移温度１７０℃）
（１）マトリクス樹脂
樹脂Ａ：メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）／Ｎ－フェニルマレイミド（ＰＭＩ）共重合体（ＭＭＡ／ＰＭＩ＝８５／１５（質量比）、ガラス転移温度（Ｔｇ）：１２５℃、重量平均分子量Ｍｗ：１５０万）
樹脂Ｂ：ＪＳＲ社製Ｇ７８１０（式（Ｂ－２）で表される構造単位を含むシクロオレフィン樹脂、屈折率１．５１、重量平均分子量１４万、ガラス転移温度１７０℃）
【0185】
樹脂ＡおよびＢのガラス転移温度（Ｔｇ）および重量平均分子量（Ｍｗ）は、以下の方法で測定した。
【0186】
（ガラス転移温度（Ｔｇ））
樹脂のガラス転移温度は、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｒｙ：示差走査熱量法）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１２１－２０１２に準拠して測定した。
樹脂のガラス転移温度は、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｒｙ：示差走査熱量法）を用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１２１－２０１２に準拠して測定した。
【0187】
（重量平均分子量（Ｍｗ））
樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲル浸透クロマトグラフィー（東ソー社製 ＨＬＣ８２２０ＧＰＣ）、カラム（東ソー社製 ＴＳＫ－ＧＥＬ Ｇ６０００ＨＸＬ－Ｇ５０００ＨＸＬ－Ｇ５０００ＨＸＬ－Ｇ４０００ＨＸＬ－Ｇ３０００ＨＸＬ 直列）を用いて測定した。試料２０ｍｇ±０．５ｍｇをテトラヒドロフラン１０ｍｌに溶解し、０．４５ｍｍのフィルターで濾過した。この溶液をカラム（温度４０℃）に１００ｍｌ注入し、検出器ＲＩ温度４０℃で測定し、スチレン換算した値を用いた。
樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲル浸透クロマトグラフィー（東ソー社製 ＨＬＣ８２２０ＧＰＣ）、カラム（東ソー社製 ＴＳＫ－ＧＥＬ Ｇ６０００ＨＸＬ－Ｇ５０００ＨＸＬ－Ｇ５０００ＨＸＬ－Ｇ４０００ＨＸＬ－Ｇ３０００ＨＸＬ 直列）を用いて測定した。試料２０ｍｇ±０．５ｍｇをテトラヒドロフラン１０ｍｌに溶解し、０．４５ｍｍのフィルターで濾過した。この溶液をカラム（温度４０℃）に１００ｍｌ注入し、検出器ＲＩ温度４０℃で測定し、スチレン換算した値を用いた。
【0188】
（２）弾性体粒子
ゴム粒子Ｒ１：下記方法で調製したゴム粒子を用いた。
（調製例）
下記成分を、ガラス製反応器に仕込んだ。
イオン交換水：１２５質量部
ホウ酸：０．４７質量部
炭酸ナトリウム：０．０５質量部
ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸：０．００４２質量部
ゴム粒子Ｒ１：下記方法で調製したゴム粒子を用いた。
（調製例）
下記成分を、ガラス製反応器に仕込んだ。
イオン交換水：１２５質量部
ホウ酸：０．４７質量部
炭酸ナトリウム：０．０５質量部
ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸：０．００４２質量部
【0189】
重合機内を窒素ガスで充分に置換した後、内温を８０℃にし、メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）９７質量部、アクリル酸ブチル（ＢＡ）３質量部、メタクリル酸アリル（ＡＬＭＡ）０．１７質量部、およびターシャリドデシルメルカプタン（ｔＤＭ）０．０６５質量部からなるモノマー混合物（ｃ１）の２５質量％を重合機に一括で追加した。これに、５％ソディウムホルムアルデヒドスルフォキシレ－ト０．００６４５質量部、エチレンジアミン四酢酸－２－ナトリウム０．００５６質量部、硫酸第一鉄０．００１４質量部を追加し、その１５分後にｔ－ブチルハイドロパーオキサイド０．０２２質量部を追加し、さらに１５分間重合を継続させた。その後、２％の水酸化ナトリウム水溶液を０．０１３質量部追加した。
次いで、上記モノマー混合物（ｃ１）の残り７５質量％を３０分かけて連続的に添加した。添加終了３０分後に、６９％のｔ－ブチルハイドロパーオキサイド０．００６９質量部を追加し、同温度で３０分保持し、重合を完結させた。重合転化率は、９８％であった。
次いで、上記モノマー混合物（ｃ１）の残り７５質量％を３０分かけて連続的に添加した。添加終了３０分後に、６９％のｔ－ブチルハイドロパーオキサイド０．００６９質量部を追加し、同温度で３０分保持し、重合を完結させた。重合転化率は、９８％であった。
【0190】
得られた重合体ラテックスを窒素気流中で８０℃に保ち、水酸化ナトリウム０．０３４６質量部、過硫酸カリウム０．０５１９質量部を添加した。その後、モノマー混合物（ａ１）３２．５質量部（ＢＡ：８２質量％、ＭＭＡ：１８質量％）およびＡＩＭＡ０．９７質量部、ポリオキシエチレンラウリルエーテルリン酸０．３質量部からなる混合物を、７４分にわたって連続添加した。その後、重合を完結させるために４５分保持した。得られたゴム状重合体の平均粒子径は２６０ｎｍであり、重合転化率は９９％であった。
【0191】
得られたゴム状重合体を８０℃に保ち、過硫酸カリウム０．００９７質量部、水酸化ナトリウム０．０５質量部添加した後、モノマー混合物（ｂ１）５０質量部（ＭＭＡ：９０質量％、ＢＡ：１０質量％）を１５０分にわたって連続添加した。添加終了後、１時間保持した。
【0192】
得られたゴム状重合体を含むグラフト共重合体を、硫酸マグネシウムで塩析、凝固し、水洗、乾燥を行い、白色粉末状のゴム状重合体を含むグラフト共重合体（ゴム粒子Ｒ１）を得た。得られたゴム粒子Ｒ１のガラス転移温度（Ｔｇ）は－３０℃であり、平均粒子径は３８０ｎｍであり、グラフト率は、約１４９％であり、重合転化率は９９％であった。
【0193】
熱可塑性エラストマー粒子Ｅ１：ＪＳＲ（株）製ＴＲ２８２７（スチレン／ブタジエン＝２４／７６質量比）
【0194】
（平均粒子径）
得られた分散液中のゴム粒子Ｒ１または熱可塑性エラストマー粒子Ｅ１の分散粒径を、ゼータ電位・粒径測定システム（大塚電子株式会社製 ＥＬＳＺ－２０００ＺＳ）で測定した。なお、ゼータ電位・粒径測定システム（大塚電子株式会社製 ＥＬＳＺ－２０００ＺＳ）用いて測定されるこれらの粒子の平均粒子径は、光学フィルムをＴＥＭ観察して測定されるこれらの粒子の平均粒子径とほぼ一致するものである。
得られた分散液中のゴム粒子Ｒ１または熱可塑性エラストマー粒子Ｅ１の分散粒径を、ゼータ電位・粒径測定システム（大塚電子株式会社製 ＥＬＳＺ－２０００ＺＳ）で測定した。なお、ゼータ電位・粒径測定システム（大塚電子株式会社製 ＥＬＳＺ－２０００ＺＳ）用いて測定されるこれらの粒子の平均粒子径は、光学フィルムをＴＥＭ観察して測定されるこれらの粒子の平均粒子径とほぼ一致するものである。
【0195】
２．返材を利用した光学フィルムの作製および評価
［実施例１］
２－１．返材の準備
（ゴム粒子分散液の調製）
１１．３質量部のゴム粒子Ｒ１と、２００質量部のメチレンクロライドとを、ディゾルバーで５０分間撹拌混合した後、マイルダー分散機マイルダー分散機（大平洋機工株式会社製）を用いて１５００ｒｐｍ条件下で分散し、ゴム粒子分散液を得た。
［実施例１］
２－１．返材の準備
（ゴム粒子分散液の調製）
１１．３質量部のゴム粒子Ｒ１と、２００質量部のメチレンクロライドとを、ディゾルバーで５０分間撹拌混合した後、マイルダー分散機マイルダー分散機（大平洋機工株式会社製）を用いて１５００ｒｐｍ条件下で分散し、ゴム粒子分散液を得た。
【0196】
（ドープの調製）
次いで、下記組成のドープを調製した。まず、加圧溶解タンクにメチレンクロライド、およびエタノールを添加した。次いで、加圧溶解タンクに、（メタ）アクリル系樹脂Ａを撹拌しながら投入した。次いで、上記調製したゴム粒子分散液を投入して、これを撹拌しながら、完全に溶解させた。得られた溶液の粘度は、１６０００ｍｍＰａ・ｓであり、含水率は０．５０％であった。これを、(株）ロキテクノ製のＳＨＰ１５０を使用して、濾過流量３００Ｌ／ｍ２・ｈ、濾圧１．０×１０６Ｐａにて濾過し、ドープを得た。
（メタ）アクリル樹脂Ａ：１００質量部
メチレンクロライド：２２０質量部
エタノール：３５質量部
ゴム粒子分散液：２００質量部
次いで、下記組成のドープを調製した。まず、加圧溶解タンクにメチレンクロライド、およびエタノールを添加した。次いで、加圧溶解タンクに、（メタ）アクリル系樹脂Ａを撹拌しながら投入した。次いで、上記調製したゴム粒子分散液を投入して、これを撹拌しながら、完全に溶解させた。得られた溶液の粘度は、１６０００ｍｍＰａ・ｓであり、含水率は０．５０％であった。これを、(株）ロキテクノ製のＳＨＰ１５０を使用して、濾過流量３００Ｌ／ｍ２・ｈ、濾圧１．０×１０６Ｐａにて濾過し、ドープを得た。
（メタ）アクリル樹脂Ａ：１００質量部
メチレンクロライド：２２０質量部
エタノール：３５質量部
ゴム粒子分散液：２００質量部
【0197】
（製膜および返材化）
無端ベルト流延装置を用い、ドープを温度３０℃、１９００ｍｍ幅でステンレスベルト支持体上に均一に流延した。ステンレスベルトの温度は２８℃に制御した。ステンレスベルトの搬送速度は２０ｍ／ｍｉｎとした。
無端ベルト流延装置を用い、ドープを温度３０℃、１９００ｍｍ幅でステンレスベルト支持体上に均一に流延した。ステンレスベルトの温度は２８℃に制御した。ステンレスベルトの搬送速度は２０ｍ／ｍｉｎとした。
【0198】
ステンレスベルト支持体上で、流延（キャスト）したドープ中の残留溶媒量が３０質量％になるまで溶媒を蒸発させた。次いで、剥離張力１２８Ｎ／ｍで、ステンレスベルト支持体から剥離し、膜状物を得た（剥離時の膜状物の残留溶媒量は３０質量％）。剥離したフィルムを多数のローラーで搬送させながら、得られた膜状物を、テンターにて、（Ｔｇ＋１５）℃（本例では１４０℃）の条件で幅方向に３０％延伸した。延伸開始時の膜状物の残留溶媒量は１０質量％であった。その後、ロールで搬送しながら、（Ｔｇ－２０）℃でさらに乾燥させて、膜厚２０μｍの返材用フィルムを得た。得られた返材用フィルムをレーザーカッターでスリットして、返材を得た。
【0199】
２－２．返材の破砕
得られた返材を、図２に示されるような破砕機を用いて破砕し、嵩密度０．３ｇ／ｃｍ３のフィルム片を得た。破砕機による破砕は、表１に示される条件で行った。なお、側方側からの送風は、図２に示されるように、回転刃１３０Ｂの回転軸の軸方向と直交する断面において、冷却用ガスの供給方向Ｃの、返材の供給方向Ｆに対する交差角が９０°となるように行った。また、送風口１６０の位置は、返材の供給方向Ｆにおいて、回転刃１３０Ｂの回転軸と同じ高さとした。冷却用ガス（エア）の温度は２０℃、流量は１５Ｎｍ３／時とした。また、得られたフィルム片の嵩密度は、ＪＩＳＺ ８８０７に準拠して測定した。
得られた返材を、図２に示されるような破砕機を用いて破砕し、嵩密度０．３ｇ／ｃｍ３のフィルム片を得た。破砕機による破砕は、表１に示される条件で行った。なお、側方側からの送風は、図２に示されるように、回転刃１３０Ｂの回転軸の軸方向と直交する断面において、冷却用ガスの供給方向Ｃの、返材の供給方向Ｆに対する交差角が９０°となるように行った。また、送風口１６０の位置は、返材の供給方向Ｆにおいて、回転刃１３０Ｂの回転軸と同じ高さとした。冷却用ガス（エア）の温度は２０℃、流量は１５Ｎｍ３／時とした。また、得られたフィルム片の嵩密度は、ＪＩＳＺ ８８０７に準拠して測定した。
【0200】
２－３．返材を含むドープの調製
得られたフィルム片を、ドープを調製するための加圧溶解タンクに添加した。フィルム片の添加は、溶媒に添加される原料（フィルム片と純材料の合計）に対して５０質量％となるように行った。そして、以下の成分を混合および撹拌して、返材含有ドープを調製した。
（メタ）アクリル樹脂Ａ：５０質量部
フィルム片：５５質量部
メチレンクロライド：２２０質量部
エタノール：３５質量部
ゴム粒子分散液：１００質量部
得られたフィルム片を、ドープを調製するための加圧溶解タンクに添加した。フィルム片の添加は、溶媒に添加される原料（フィルム片と純材料の合計）に対して５０質量％となるように行った。そして、以下の成分を混合および撹拌して、返材含有ドープを調製した。
（メタ）アクリル樹脂Ａ：５０質量部
フィルム片：５５質量部
メチレンクロライド：２２０質量部
エタノール：３５質量部
ゴム粒子分散液：１００質量部
【0201】
２－４．製膜
得られたドープを用いた以外は上記２－１の（製膜）と同様にして、幅方向の長さ２．３ｍ、長さ７０００ｍ、膜厚２０μｍの光学フィルムを得た。
得られたドープを用いた以外は上記２－１の（製膜）と同様にして、幅方向の長さ２．３ｍ、長さ７０００ｍ、膜厚２０μｍの光学フィルムを得た。
【0202】
［実施例２～６および１０、比較例１～４］
上記２－２における返材の破砕条件を表１に示されるように変更した以外は実施例１と同様にして、膜厚２０μｍの光学フィルムを得た。なお、下流側からの送風（冷却用ガスの供給）は、図１に示されるように、冷却用ガスの供給方向Ｃが返材の供給方向Ｆに対して向流（対向する方向）となり、かつ交差角が３０°となるように行った。
上記２－２における返材の破砕条件を表１に示されるように変更した以外は実施例１と同様にして、膜厚２０μｍの光学フィルムを得た。なお、下流側からの送風（冷却用ガスの供給）は、図１に示されるように、冷却用ガスの供給方向Ｃが返材の供給方向Ｆに対して向流（対向する方向）となり、かつ交差角が３０°となるように行った。
【0203】
［実施例７～９］
原材料を表１に示されるように変更した以外は実施例２と同様にして、膜厚２０μｍの光学フィルムを得た。
原材料を表１に示されるように変更した以外は実施例２と同様にして、膜厚２０μｍの光学フィルムを得た。
【0204】
２－５．評価
実施例１～１０および比較例１～４で得られた光学フィルムの異物故障およびイエローインデックス（ＹＩ）を、以下の方法で評価した。
実施例１～１０および比較例１～４で得られた光学フィルムの異物故障およびイエローインデックス（ＹＩ）を、以下の方法で評価した。
【0205】
（異物故障）
得られたフィルムの表面を、光学顕微鏡（５０倍）で観察して、１００ｃｍ２当たりに、直径０．０２ｍｍ以上のゲル状の異物がどれくらいあるかをカウントした。ゲル状の異物の数が少ないほど、返材の未溶解物が少ないことを意味している。
◎：ゲル状の異物の数が０～３個
○：ゲル状の異物の数が４～１０個
△：ゲル状の異物の数が１１～２５個
×：ゲル状の異物の数が２６個以上
△以上であれば、良好と判断した。
得られたフィルムの表面を、光学顕微鏡（５０倍）で観察して、１００ｃｍ２当たりに、直径０．０２ｍｍ以上のゲル状の異物がどれくらいあるかをカウントした。ゲル状の異物の数が少ないほど、返材の未溶解物が少ないことを意味している。
◎：ゲル状の異物の数が０～３個
○：ゲル状の異物の数が４～１０個
△：ゲル状の異物の数が１１～２５個
×：ゲル状の異物の数が２６個以上
△以上であれば、良好と判断した。
【0206】
また、上記ゲル状の異物は、アルミパンに、細かく粉砕した光学フィルムを１０ｍｇ入れて、ＴＧ／ＤＴＡ６２００（エスアイアイ・ナノテクノロジー（株）製）を用いてＮ２フロー下、２６０℃で６０分間加熱した。光学フィルムが入った加熱後のアルミパンごと、１０ｍｌのメスフラスコに入れ、これをＴＨＦ（テトラヒドロフラン）で１０ｍｌとなるまでメスアップした。そして、２３℃で２４時間保存後に、アルミパン内の光学フィルムの溶解状態を目視観察した結果、溶け残り（ゲル）として観察されるものであった。
【0207】
（イエローインデックス（ＹＩ））
イエローインデックス（ＹＩ）は、ＪＩＳ Ｋ－７１０５－６．３に記載の方法で測定した。具体的には、（株）日立ハイテクノロジー製の分光光度計Ｕ－３２００と附属の彩度計算プログラムを用いて、色の三刺激値Ｘ、Ｙ、Ｚを測定した。得られた測定値を、下記式に当てはめて、イエローインデックス値を算出した。
イエローインデックス（ＹＩ）＝１００（１．２８Ｘ－１．０６Ｚ）／Ｙ
◎：ＹＩが１．２以下
○：ＹＩが１．２超１．５以下
△：ＹＩが１．５超２．０以下
×：ＹＩが２．０超
△以上であれば、着色が少なく、良好と判断した。
イエローインデックス（ＹＩ）は、ＪＩＳ Ｋ－７１０５－６．３に記載の方法で測定した。具体的には、（株）日立ハイテクノロジー製の分光光度計Ｕ－３２００と附属の彩度計算プログラムを用いて、色の三刺激値Ｘ、Ｙ、Ｚを測定した。得られた測定値を、下記式に当てはめて、イエローインデックス値を算出した。
イエローインデックス（ＹＩ）＝１００（１．２８Ｘ－１．０６Ｚ）／Ｙ
◎：ＹＩが１．２以下
○：ＹＩが１．２超１．５以下
△：ＹＩが１．５超２．０以下
×：ＹＩが２．０超
△以上であれば、着色が少なく、良好と判断した。
【0208】
実施例１～１０および比較例１～４で得られた光学フィルムの製造条件および評価結果を、表１に示す。
【0209】
【表1】
【0210】
表１に示されるように、嵩密度が所定の範囲内となるような条件で破砕したフィルム片を用いて得られた実施例１～１０の光学フィルムは、いずれも異物が少なく、着色も少ないことがわかった。
【0211】
特に、嵩密度が０．３４ｇ／ｍ３以下となるような条件で破砕したフィルム片を用いることで、得られる光学フィルムの異物や着色をより少なくしうることがわかる（実施例１～３と４～５との対比）。これは、破砕処理の負荷がより小さくなったことで、破砕時の発熱によるフィルム片の融着や熱劣化を抑制できたためと考えられる。
【0212】
また、送風（冷却用ガスの供給）を破砕室の下流側から行うことで、側方側から行うよりも、得られるフィルム片の嵩密度がより低くなることがわかる。そして、得られる光学フィルムの異物もより少なくなることがわかる（実施例１と２の対比）。これは、送風を破砕室の下流側から行うことで、冷却用ガスの滞留時間を長くできるだけでなく、熱交換効率も高くなるため、破砕室内を効率的に冷却することができ、フィルム片の融着をより抑制できるためと考えられる。
【0213】
これに対して、嵩密度が０．４ｇ／ｍ３を超えるような条件で破砕したフィルム片を用いた比較例１の光学フィルムは、いずれも異物が多いことがわかる。これは、フィルム片の大きさ（平均粒子径）が小さくなりすぎるほど、破砕時の負荷が大きくなりすぎたため、フィルム片が破砕時の発熱で融着し、ドープ調製時に、溶媒に溶けない未溶解物が増えたためと考えられる。また、比較例１の光学フィルムは、着色も生じることがわかる。これは、破砕時の発熱により、フィルム片が熱劣化したためと考えられる。
【0214】
一方、嵩密度が０．０２ｇ／ｍ３未満となるような条件で破砕したフィルム片を用いた比較例２および３の光学フィルムも、異物が多いことがわかる。これは、フィルム片の大きさ（平均粒子径）が大きすぎて、溶媒に溶けにくくなっただけでなく、大きいフィルム片同士が凝集して溶解不良が生じたためと考えられる。
【0215】
なお、比較例２で得られたフィルム片の嵩密度が実施例１０で得られるフィルム片の嵩密度よりも低い理由は、回転数が低いと、融着を生じるほどの発熱は生じにくいことから、（送風がないことに起因して）フィルム片の滞留時間が短くなり、フィルム片のサイズが大きくなったことによる影響が大きいためと考えられる。一方、比較例４で得られるフィルム片の嵩密度が実施例２で得られるフィルム片の嵩密度よりも高い理由は、回転数が高いと、融着を生じるほどの発熱が生じやすいことから、（送風がないことに起因して）滞留時間が短くなる影響よりも、発熱による融着の影響のほうが大きくなったためと考えられる。
【産業上の利用可能性】
【0216】
本発明によれば、返材を利用した光学フィルムの製造方法において、返材の未溶解物を低減し、それに起因するフィルムの異物故障が抑制された光学フィルムの製造方法を提供することができる。
【符号の説明】
【0217】
１００ 破砕機
１１０ 破砕室
１２０ 供給口
１３０ 破砕機構
１３０Ａ 固定刃
１３０Ｂ 回転刃
１４０ 排出口
１５０ スクリーン
１６０ 送風口
２１０ ホッパー
２２０ 供給管
２３０ 排出管
Ｆ 返材の供給方向
Ｃ 冷却用ガスの供給方向（送風方向）
１１０ 破砕室
１２０ 供給口
１３０ 破砕機構
１３０Ａ 固定刃
１３０Ｂ 回転刃
１４０ 排出口
１５０ スクリーン
１６０ 送風口
２１０ ホッパー
２２０ 供給管
２３０ 排出管
Ｆ 返材の供給方向
Ｃ 冷却用ガスの供給方向（送風方向）
【図1】
【図2】
【図3】