特許 7121680 熱伝導性パテ組成物、並びにそれを用いた熱伝導性シート及び放熱構造体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-08-09

(45)【発行日】2022-08-18

(54)【発明の名称】熱伝導性パテ組成物、並びにそれを用いた熱伝導性シート及び放熱構造体

(51)【国際特許分類】

   C09K 5/14 20060101AFI20220810BHJP

   C08L 47/00 20060101ALI20220810BHJP

   C08K 3/22 20060101ALI20220810BHJP

   C08K 3/28 20060101ALI20220810BHJP

   H01M 10/613 20140101ALN20220810BHJP

【ＦＩ】

C09K5/14 101E

C09K5/14 E

C08L47/00

C08K3/22

C08K3/28

H01M10/613

【請求項の数】 10

(21)【出願番号】P 2019056250

(22)【出願日】2019-03-25

(65)【公開番号】P2020158556

(43)【公開日】2020-10-01

【審査請求日】2021-12-17

(73)【特許権者】

【識別番号】000003263

【氏名又は名称】三菱電線工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001427

【氏名又は名称】弁理士法人前田特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】芦田 桂子

(72)【発明者】

【氏名】中原 悠

【審査官】中野 孝一

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１１－０９９００３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１１－１５７４２８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００８－１１５３５６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２００９－５０３２３６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１７－５２０６３３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１７－５３０２２０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－００５１６６（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０９Ｋ５／１４

Ｃ０８Ｋ３／００－１３／０８

Ｃ０８Ｌ１／００－１０１／１４

Ｈ０５Ｋ７／２０

Ｃ０９Ｄ１／００－１０／００

Ｃ０９Ｄ１０１／００－２０１／１０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ヒドロキシ基を有する液状ポリブタジエンをベースポリマーとし、熱伝導フィラーを含有する熱伝導性パテ組成物であって、
前記熱伝導フィラーの含有量が、前記ベースポリマー１００質量部に対して５００質量部以上３０００質量部以下であり、
前記熱伝導フィラーの粒度分布が、複数のピークを有することを特徴とする熱伝導性パテ組成物。

【請求項2】

請求項１に記載された熱伝導性パテ組成物において、
前記熱伝導フィラーは、平均粒子径（ｄ_５０）が異なる複数種の熱伝導フィラーを含むことを特徴とする熱伝導性パテ組成物。

【請求項3】

請求項２に記載された熱伝導性パテ組成物において、
前記熱伝導フィラーは、平均粒子径（ｄ_５０）が異なる２種の熱伝導フィラーを含み、その粒度分布において、小径側のピークが０．３μｍ以上１０μｍ以下の範囲にあり、且つ大径側のピークが２０μｍ以上１００μｍ以下の範囲にあることを特徴とする熱伝導性パテ組成物。

【請求項4】

請求項２に記載された熱伝導性パテ組成物において、
前記熱伝導フィラーは、平均粒子径（ｄ_５０）が異なる３種の熱伝導フィラーを含み、その粒度分布において、小径側のピークが０．１μｍ以上１μｍ以下の範囲にあり、中間径のピークが１μｍ以上６０μｍ以下の範囲にあり、且つ大径側のピークが１０μｍ以上１００μｍ以下の範囲にあることを特徴とする熱伝導性パテ組成物。

【請求項5】

請求項１乃至４のいずれかに記載された熱伝導性パテ組成物において、
前記熱伝導フィラーが、金属酸化物、金属水酸化物、及び金属窒化物のうちの１種又は２種以上を含むことを特徴とする熱伝導性パテ組成物。

【請求項6】

請求項５に記載された熱伝導性パテ組成物において、
前記熱伝導フィラーが酸化アルミニウムを含むことを特徴とする熱伝導性パテ組成物。

【請求項7】

請求項１乃至６のいずれかに記載された熱伝導性パテ組成物において、
前記熱伝導フィラーの形状が球状乃至円板状であることを特徴とする熱伝導性パテ組成物。

【請求項8】

請求項１乃至７のいずれかに記載された熱伝導性パテ性組成物をシート状に成形したことを特徴とする熱伝導性シート。

【請求項9】

請求項８に記載された熱伝導性シートが発熱物品の表面に貼設されたことを特徴とする放熱構造体。

【請求項10】

請求項９に記載された放熱構造体において、
前記放熱構造体がリチウムイオン二次電池モジュールであることを特徴とする放熱構造体。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、熱伝導性パテ組成物、並びにそれを用いた熱伝導性シート及び放熱構造体に関する。

【背景技術】

【0002】

二次電池モジュールの高エネルギー化や電子・電気回路基板の素子の高密度化に伴い、それら二次電池モジュール、電子・電気回路基板等の発熱する物品から発生する熱量が多くなり、その熱を効率的に放熱させる手段として、熱伝導シートが用いられている。

【0003】

一方、寒冷地などで使用される二次電池モジュール、電子・電気回路基板等に対しては、二次電池モジュール、電子・電気回路基板を作動させる前に、一旦温めることが必要になり、その場合、外部（ヒータ等）から熱を効率よく二次電池モジュール、電子・電気回路基板に与える必要がある。

【0004】

そうした中、近年、二次電池モジュールや電子・電気回路基板の表面との接触面積を大きくして熱伝導性（放熱性、与熱性）を高めるため、熱伝導シートの柔軟性を向上させる開発が進められている（例えば特許文献１及び２）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【文献】特開２０１７－１４１４４３号公報

【文献】特開２０１７－０６９３４１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

本発明の課題は、発熱物品の表面形状に追随して変形するとともに、高い熱伝導性（放熱性、与熱性）を得ることができる熱伝導性パテ組成物を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本発明は、ヒドロキシ基を有する液状ポリブタジエンをベースポリマーとし、熱伝導フィラーを含有する熱伝導性パテ組成物であって、前記熱伝導フィラーの含有量が、前記ベースポリマー１００質量部に対して５００質量部以上３０００質量部以下であり、前記熱伝導フィラーの粒度分布が、複数のピークを有することを特徴とする。

【0008】

本発明は、本発明の熱伝導性パテ性組成物をシート状に成形したことを特徴とする熱伝導性シートである。また、本発明は、本発明の熱伝導性シートが発熱物品の表面に貼設されたことを特徴とする放熱構造体である。

【発明の効果】

【0009】

本発明によれば、ベースポリマーがヒドロキシ基を有する液状ポリマーを主成分として含むので、パテ性状を維持しつつ、熱伝導フィラーを多量に含有することができ、そして、熱伝導フィラーの含有量が、ベースポリマー１００質量部に対して５００質量部以上３０００質量部以下であることにより、発熱物品の表面形状に追随して変形するとともに、高い熱伝導性（放熱性、与熱性）を得ることができる。

【図面の簡単な説明】

【0010】

【図1A】二次電池モジュールの斜視図である。

【図1B】二次電池モジュールの分解斜視図である。

【図2】図１ＡにおけるII-II断面図である。

【図3】図１ＡにおけるIII-III断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0011】

以下、実施形態について詳細に説明する。

【0012】

実施形態に係る熱伝導性パテ組成物は、ヒドロキシ基を有する液状ポリマー（以下「液状ポリマーＡ」という。）を主成分として含むマトリクスとなる非架橋のベースポリマーと、そのマトリクスのベースポリマーに分散した熱伝導フィラーとを含有する。そして、熱伝導フィラーの含有量が、ベースポリマー１００質量部に対して５００質量部以上３０００質量部以下、好ましくは８００質量部以上２７００質量部以下、より好ましくは１０００質量部以上２５００質量部以下である。このような実施形態に係る熱伝導性パテ組成物によれば、ベースポリマーが液状ポリマーＡを主成分として含むので、パテ性状を維持しつつ、熱伝導フィラーを多量に含有することができ、そして、熱伝導フィラーの含有量が、ベースポリマー１００質量部に対して５００質量部以上３０００質量部以下であることにより、発熱物品の表面形状に追随して変形するとともに、高い熱伝導性（放熱性、与熱性）を得ることができる。ここで、本出願における「液状ポリマー」とは、常温・常圧（２５℃、１気圧）で液状であるポリマーをいう。

【0013】

ベースポリマーは、液状ポリマーＡを主成分として含む。したがって、ベースポリマーにおける液状ポリマーＡの含有量は、５０質量％以上であって、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、最も好ましくは１００質量％である。なお、ベースポリマーは、液状ポリマーＡ以外のヒドロキシ基を有さない液状ポリマー（以下「液状ポリマーＢ」という。）を副成分として含んでいてもよく、また、その他のポリマーを含んでいてもよい。

【0014】

液状ポリマーＡは、ヒドロキシ基を有するが、熱伝導性パテ組成物の優れた形状追随性及び高い熱伝導性を得る観点から、炭化水素の基本骨格がヒドロキシ基で修飾されたものであることが好ましい。炭化水素の基本骨格としては特に限定はなく、例えば、飽和炭化水素、不飽和炭化水素、脂環式炭化水素、芳香族炭化水素等が挙げられる。具体的には、例えば、ポリブタジエン；ポリイソプレン；ポリエチレンやポリプロピレンやエチレンプロピレン共重合体などのポリオレフィン等が挙げられる。炭化水素の基本骨格は、これらのうちの１種又は２種以上を含むことが好ましい。

【0015】

液状ポリマーＡにおけるヒドロキシ基含量は、熱伝導性パテ組成物の優れた形状追随性及び高い熱伝導性を得る観点から、好ましくは０．３ｍｏｌ／ｋｇ以上３ｍｏｌ／ｋｇ以下、より好ましくは０．５ｍｏｌ／ｋｇ以上２ｍｏｌ／ｋｇ以下である。液状ポリマーＡにおけるヒドロキシ基含量は、ＪＩＳ Ｋ１５５７－１：２００７に基づいて測定された水酸基価数を元に次式（１）で算出したものである。
ヒドロキシ基含量（ｍｏｌ／ｋｇ）＝水酸基価数（ｍｇＫＯＨ／ｇ）／Ａ・・・（１）
（Ａ：ＫＯＨの分子量）

【0016】

液状ポリマーＡの３０℃での粘度は、熱伝導性パテ組成物の優れた形状追随性及び高い熱伝導性を得る観点から、好ましくは０．５Ｐａ・ｓ以上１００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１．０Ｐａ・ｓ以上９０Ｐａ・ｓ以下である。液状ポリマーＡの粘度は、ＪＩＳ Ｋ２２８３：２０００に基づいて測定されるものである。

【0017】

液状ポリマーＡの数平均分子量は、熱伝導性パテ組成物の優れた形状追随性及び高い熱伝導性を得る観点から、好ましくは８００以上４０００以下、より好ましくは１０００以上３５００以下である。液状ポリマーＡの数平均分子量は、ＡＳＴＭ Ｄ２５０３に基づいて測定されるものである。

【0018】

ヒドロキシ基は、炭化水素の基本骨格の末端を修飾していてもよく、炭化水素の基本骨格の中間部を修飾していてもよく、炭化水素の基本骨格の末端及び中間部の両方を修飾していてもよい。ヒドロキシ基は、熱伝導性パテ組成物の優れた形状追随性及び高い熱伝導性を得る観点から、炭化水素の基本骨格の末端を修飾していることが好ましく、炭化水素の基本骨格の末端及び中間部の両方を修飾していることがより好ましい。

【0019】

炭化水素の基本骨格の末端がヒドロキシ基で修飾された市販の液状ポリマーＡとしては、例えば、日本曹達社製ＮＩＳＳＯ-ＰＢのＧシリーズやＧＩシリーズ、三菱化学社製のポリテール等が挙げられる。炭化水素の基本骨格の末端及び中間部の両方がヒドロキシ基で修飾された市販の液状ポリマーＡとしては、例えば、出光興産社製のＰｏｌｙ ｂｄ、Ｐｏｌｙ ｉｐ、ＥＰＯＬ等が挙げられる。

【0020】

液状ポリマーＢとしては、炭化水素を基本骨格とするポリマーが好ましく、例えば、ナフテン系ポリマー、パラフィン系ポリマー、アロマティック系ポリマー等が挙げられる。液状ポリマーＢは、これらのうちの１種又は２種以上を含むことが好ましく、熱伝導性パテ組成物の優れた形状追随性及び高い熱伝導性を得る観点から、パラフィン系ポリマー及び／又はアロマ系ポリマーを含むことがより好ましい。市販のナフテン系ポリマーとしては、例えば、三共油化工業社のＳＮＨシリーズ、日本サン石油社製ＳＵＮＴＨＥＮＥシリーズ等が挙げられる。市販のパラフィン系ポリマーとしては、例えば、日油社製ＮＡソルベント、出光興産社製ＰＷシリーズ、日本サン石油社製ＳＵＮＰＡＲシリーズ、日本曹達社製ＮＩＳＳＯ-ＰＢのＢシリーズやＢＩシリーズ、日油社製日油ポリブテンシリーズ、ＪＸＴＧエネルギー社日石ポリブテンシリーズ等が挙げられる。市販のアロマティック系ポリマーとしては、例えば、ＪＳＯ ＡＲＯＭＡ ７９０等が挙げられる。ベースポリマーにおける液状ポリマーＢの含有量は、５０質量％以下であって、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下である。

【0021】

熱伝導フィラーとしては、例えば、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素、酸化チタンなどの金属酸化物；水酸化アルミニウムなどの金属水酸化物、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素などの金属窒化物；金、銀、銅、アルミニウム、タングステン、チタン、ニッケル、鉄などの金属及びこれらの２種以上の合金；黒鉛（グラファイト）、カーボンファイバー、フラーレン、グラフェン、カーボンナノチューブなどの炭素化合物等が挙げられる。熱伝導フィラーは、これらのうちの１種又は２種以上を含むことが好ましく、金属酸化物、金属水酸化物、及び金属窒化物のうちの１種又は２種以上を含むことがより好ましく、酸化アルミニウムを含むことが更に好ましい。熱伝導フィラーの形状は、熱伝導性パテ組成物の優れた形状追随性及び高い熱伝導性を得る観点から、球状乃至円板状であることが好ましい。球状の熱伝導フィラーは、シランカップリング剤等による表面処理により、表面にビニル基、エポキシ基、アミノ基、メタクリル基、イソシアネート基、メルカプト基等の有機官能基を有していてもよい。この有機官能基は、これらのうちの１種又は２種以上を含むことが好ましく、ビニル基、アミノ基、及びメタクリル基のうちの１種又は２種以上を含むことがより好ましい。

【0022】

熱伝導フィラーの平均粒子径（ｄ_５０）は、熱伝導性パテ組成物の優れた形状追随性及び高い熱伝導性を得る観点から、好ましくは０．５μｍ以上１００μｍ以下、より好ましくは３μｍ以上８０μｍ以下、更に好ましくは５μｍ以上６０μｍ以下である。この平均粒子径（ｄ_５０）は、コールターカウンター法で測定されるものである。熱伝導フィラーの粒度分布は、同様の観点から、複数のピークを有することが好ましい。したがって、熱伝導フィラーは、平均粒子径（ｄ_５０）が異なる複数種を含むことが好ましい。熱伝導フィラーが、平均粒子径（ｄ_５０）が異なる２種を含む場合、例えば、小径側のピークが０．３μｍ以上１０μｍ以下の範囲にあり、大径側のピークが２０μｍ以上１００μｍ以下にあることが好ましい。熱伝導フィラーが、平均粒子径（ｄ_５０）が異なる３種を含む場合、小径側のピークが０．１μｍ以上１μｍ以下の範囲にあり、中間径のピークが１μｍ以上６０μｍ以下の範囲にあり、大径側のピークが１０μｍ以上１００μｍ以下にあることが好ましい（但し、大径のｄ_５０＞中間径のｄ_５０）。

【0023】

実施形態に係る熱伝導性パテ組成物における熱伝導フィラーの含有量は、ベースポリマー１００質量部に対して５００質量部以上３０００質量部以下であるが、熱伝導性パテ組成物の優れた形状追随性及び高い熱伝導性を得る観点から、好ましくは１０００質量部以上２６００質量部以下、より好ましくは１２００質量部以上２４００質量部以下である。

【0024】

実施形態に係る熱伝導性パテ組成物は、その他にベントナイトなどの粘度調整剤等を含有していてもよい。

【0025】

実施形態に係る熱伝導性パテ組成物のＪＩＳ Ｈ７９０３：２００８に準じて測定される熱伝導率（一方向熱流定常比較法（ＳＣＨＦ） 測定温度：３３℃）は、好ましくは２Ｗ／ｍ・Ｋ以上、より好ましくは５Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。

【0026】

実施形態に係る熱伝導性パテ組成物の硬さの指標としてのＪＩＳ Ａ５７５２：１９９４に準じて測定される軟度（測定温度：２３±３℃）は、好ましくは４０以上、より好ましくは５０以上である。

【0027】

実施形態に係る熱伝導性パテ組成物について、圧縮荷重変化を１５Ｎ/ｍｉｎとして、厚さ２．０ｍｍの１ｃｍ角の片を、厚さ０．５ｍｍまで圧縮（７５％圧縮）するのに必要な荷重（（以下「圧縮反力」という。）（測定温度：２３±３℃）は、好ましくは９０Ｎ以下、より好ましくは７０Ｎ以下である。

【0028】

実施形態に係る熱伝導性パテ組成物における発熱物品の表面形状に追随して変形するとともに、高い熱伝導性（放熱性、与熱性）を有するというトータル的な放熱性能（与熱性能）は、上記した熱伝導率の値と、上記した軟度の値とを乗じた数値を指標として評価できる。その数値は、好ましくは３５０以上２０００以下、より好ましくは１０００以上１８００以下である。

【0029】

このような実施形態に係る熱伝導性パテ組成物は、液状ポリマーＡを含むベースポリマーに熱伝導フィラーを配合してバンバリー、ニーダー、プラネタリーミキサー、自転公転ミキサー等の混練機で混錬することにより作製することができる。

【0030】

実施形態に係る熱伝導性パテ組成物からは、これを押出機による押出し成形やプレス機によるプレス成形等の公知の成形方法でシート状に成形することにより熱伝導性シートを作製することができる。このような熱伝導性シートは、発熱物品に応じた適当な大きさに切り出され、所望する発熱物品の表面に貼設されるとともに適当な荷重が与えられると、発熱物品の表面形状に追随して変形し、広い面積で発熱物品の表面に接触して高い放熱性（又は与熱性）を示す。熱伝導性シートの厚さは、例えば０．１ｍｍ以上２０ｍｍ以下である。

【0031】

図１Ａ及びＢは、放熱構造体の一例であるリチウムイオン二次電池モジュール１０を示す。このリチウムイオン二次電池モジュール１０は、モジュール本体（発熱物品）１１と、実施形態に係る熱伝導性パテ組成物をシート状に成形した第１及び第２の熱伝導性シート１２とを有する。モジュール本体１１は、複数本のリチウムイオン二次電池１１１と、一対の電池ホルダー１１２とを有する。

【0032】

複数本のリチウムイオン二次電池１１１は、それぞれが円柱状に形成されており、相互に間隔をおいて並行に設けられている。一対の電池ホルダー１１２は、それぞれがプレート状に形成されており、一方が複数本のリチウムイオン二次電池１１１の一端側及び他方がそれらの他端側にそれぞれ設けられている。各電池ホルダー１１２は、複数本のリチウムイオン二次電池１１１のそれぞれに対応するように有底円筒孔状の電池保持部１１２ａが形成されており、その電池保持部１１２ａにリチウムイオン二次電池１１１の端部を嵌合保持するように構成されている。各電池保持部１１２ａの底面部の中央には丸孔１１２ｂが形成されており、その丸孔１１２ｂを介してリチウムイオン二次電池１１１に電線が接続されるように構成されている。

【0033】

第１の熱伝導性シート１２は、並行に設けられた複数本のリチウムイオン二次電池１１１の外側の凹凸表面を覆うように設けられている。第１の熱伝導性シート１２は、その取付時に外側から押圧されることにより、図２に示すように、複数本のリチウムイオン二次電池１１１の表面形状に追随して変形してモジュール内部の相互に隣接するリチウムイオン二次電池１１１間に流入し、それにより広い面積でリチウムイオン二次電池１１１に接触することとなって高い放熱性（又は与熱性）を得ることができる。

【0034】

第２の熱伝導性シート１２は、一対の電池ホルダー１１２のそれぞれの外側の凹凸表面に貼設するように設けられている。第２熱伝導性シート１２は、その取付時に外側から押圧されることにより、図３に示すように、電池ホルダー１１２の表面形状に追随して変形して丸孔１１２ｂに流入し、それによりリチウムイオン二次電池１１１に接触することとなって高い放熱性（又は与熱性）を得ることができる。

【0035】

なお、上記実施形態では、放熱構造体としてリチウムイオン二次電池モジュール１０を示したが、特にこれに限定されるものではなく、電子・電気回路基板等であってもよい。電子・電気回路基板の場合、例えば、抵抗、コンデンサー、半導体素子、ＬＥＤなどの素子や配線が高密度に設けられた素子側凹凸表面や多数のはんだ付跡が設けられた裏面側凹凸表面に上記熱伝導性シートを貼設することにより、高い放熱性（又は与熱性）を得ることができる。

【実施例】

【0036】

（熱伝導性パテ組成物）
以下の実施例１～６及び比較例１～２の熱伝導性パテ組成物を作製した。それぞれの構成は表１にも示す。

【0037】

＜実施例１＞
ポリブタジエンの末端及び中間部がヒドロキシ基で修飾された液状ポリマー（Ｐｏｌｙ ｂｄ Ｒ－４５ＨＴ 出光興産社製、ヒドロキシ基含量：０．８３ｍｏｌ／ｋｇ、粘度（３０℃）：５Ｐａ・ｓ、数平均分子量：２８００）と、ヒドロキシ基で修飾されていないポリブタジエンの液状ポリマー（ＨＶ－３００ ＪＸＴＧエネルギー社製、粘度（３０℃）：２３．３Ｐａ・ｓ、数平均分子量：１４００）とを１：１の割合で混合した未架橋のブレンドポリマーをベースポリマーとし、そのベースポリマー１００質量部に対して、熱伝導フィラーとして、球状の酸化アルミニウム（球状アルミナ：アルナビーズ ＣＢ－Ａ７０ 昭和電工社製、平均粒子径（ｄ_５０）：７１μｍ、粒度分布ピーク数：１）１５４０質量部、球状の酸化アルミニウム（球状アルミナ：アルミナビーズ ＣＢ-Ｐ４０ 昭和電工社製、平均粒子径（ｄ_５０）：４０μｍ、粒度分布ピーク数：１）３３０質量部、及び球状の酸化アルミニウム（多面体球状アドバンストアルミナＡＡ-０４ 住友化学社製、平均粒子径（ｄ_５０）：０．５μｍ、粒度分布ピーク数：１）３３０質量部を配合して混練機で混錬することにより調製した熱伝導性パテ組成物を実施例１とした。なお、熱伝導フィラーの合計配合量は、ベースポリマー１００質量部に対して２２００質量部である。

【0038】

＜実施例２＞
ポリブタジエンの末端及び中間部がヒドロキシ基で修飾された液状ポリマー（Ｐｏｌｙ ｂｄ Ｒ－４５ＨＴ 出光興産社製、ヒドロキシ基含量：０．８３ｍｏｌ／ｋｇ、粘度（３０℃）：５Ｐａ・ｓ、数平均分子量：２８００）をベースポリマーとし、そのベースポリマー１００質量部に対して、熱伝導フィラーとして、円板状の酸化アルミニウム（丸み状アルミナ：ＡＳ－４０ 昭和電工社製、平均粒子径（ｄ_５０）：１２μｍ、粒度分布ピーク数：２）１４００質量部及び酸化チタン（ＦＲ－２２ 古河ケミカルズ社製、平均粒子径（ｄ_５０）：１２μｍ、粒度分布ピーク数：１）１５０質量部を配合して混練機で混錬することにより調製した熱伝導性パテ組成物を実施例２とした。なお、熱伝導フィラーの合計配合量は、ベースポリマー１００質量部に対して１５５０質量部である。

【0039】

＜実施例３＞
ベースポリマー１００質量部に対して、熱伝導フィラーとして球状の酸化アルミニウム１７００質量部を配合したことを除いて実施例２と同様にして調製した熱伝導性パテ組成物を実施例３とした。

【0040】

＜実施例４＞
熱伝導フィラーの球状の酸化アルミニウムの配合量を、ベースポリマー１００質量部に対して１３００質量部としたことを除いて実施例３と同様にして調製した熱伝導性パテ組成物を実施例４とした。

【0041】

＜実施例５＞
ベースポリマーとして、ポリイソプレンの末端及び中間部がヒドロキシ基で修飾された液状ポリマー（Ｐｏｌｙ ｉp 出光興産社製、ヒドロキシ基含量：０．８３ｍｏｌ／ｋｇ、粘度（３０℃）：７．５Ｐａ・ｓ、数平均分子量：２５００）のみを用いたことを除いて、実施例１と同様にして調製した熱伝導性パテ組成物を実施例５とした。

【0042】

＜実施例６＞
ベースポリマーとして、ポリオレフィンの末端及び中間部がヒドロキシ基で修飾された液状ポリマー（ＥＰОＬ 出光興産社製、ヒドロキシ基含量：０．９ｍｏｌ／ｋｇ、粘度（３０℃）：７５Ｐａ・ｓ、数平均分子量：２５００）のみを用いたことを除いて、実施例１と同様にして調製した熱伝導性パテ組成物を実施例６とした。

【0043】

＜比較例１＞
熱伝導フィラーとして、円板状の酸化アルミニウム（丸み状アルミナ：ＡＳ－４０ 昭和電工社製、平均粒子径（ｄ_５０）：１２μｍ、粒度分布ピーク数：２）を用い、その配合量を、ベースポリマー１００質量部に対して４５０質量部としたことを除いて実施例１と同様にして調製した熱伝導性パテ組成物を比較例１とした。

【0044】

＜比較例２＞
熱伝導フィラーとして、円板状の酸化アルミニウム（丸み状アルミナ：ＡＳ－４０ 昭和電工社製、平均粒子径（ｄ_５０）：１２μｍ、粒度分布ピーク数：２）を用い、その配合量を、ベースポリマー１００質量部に対して３１００質量部としたことを除いて実施例１と同様にして調製した熱伝導性パテ組成物を比較例２とした。

【0045】

【表1】

【0046】

（試験方法）
＜熱伝導率＞
実施例１～６及び比較例１～２のそれぞれについて、ＪＩＳ Ｈ７９０３：２００８に準じて、一方向熱流定常比較法（ＳＣＨＦ）により熱伝導率（測定温度：３３℃）を測定した。

【0047】

＜軟度＞
実施例１～６及び比較例１～２のそれぞれについて、ＪＩＳ Ａ５７５２：１９９４に準じて、軟度の指標として軟度（測定温度：２３±３℃）を測定した。

【0048】

＜圧縮反力＞
実施例１～６及び比較例１～２のそれぞれについて、厚さ２．０ｍｍの１ｃｍ角の試験片を厚さ０．５ｍｍまで圧縮（７５％圧縮）するのに必要な荷重（測定温度：２３±３℃）を測定した。

【0049】

（試験結果）
試験結果を表２に示す。表２によれば、実施例１～６は、比較例１～２と比べて熱伝導性が高く、また、十分に軟らかいことから優れた形状追随性を有するので、トータル的な放熱性能が優れていることが分かる。

【0050】

【表2】

【産業上の利用可能性】

【0051】

本発明は、熱伝導性パテ組成物、並びにそれを用いた熱伝導性シート及び放熱構造体の技術分野について有用である。

【符号の説明】

【0052】

１０ リチウムイオン二次電池モジュール（放熱構造体）
１１ モジュール本体（発熱物品）
１１１ リチウムイオン二次電池
１１２ 電池ホルダー
１１２ａ 電池保持部
１１２ｂ 丸孔
１２ 熱伝導性シート

【図1A】

【図1B】

【図2】

【図3】