特許 7149391 改質システム

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-09-28

(45)【発行日】2022-10-06

(54)【発明の名称】改質システム

(51)【国際特許分類】

   C10L 3/08 20060101AFI20220929BHJP

   C10L 3/12 20060101ALI20220929BHJP

【ＦＩ】

C10L3/08

C10L3/12

【請求項の数】 4

(21)【出願番号】P 2021133316

(22)【出願日】2021-08-18

【審査請求日】2021-08-18

(73)【特許権者】

【識別番号】390033042

【氏名又は名称】ダイハツディーゼル株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100106518

【弁理士】

【氏名又は名称】松谷 道子

(74)【代理人】

【識別番号】100183232

【弁理士】

【氏名又は名称】山崎 敏行

(72)【発明者】

【氏名】平馬 弘章

(72)【発明者】

【氏名】小林 和之

(72)【発明者】

【氏名】小林 雅史

【審査官】齊藤 光子

(56)【参考文献】

【文献】特開昭５６－６７３９７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開昭５５－６５７９８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－１３７９７８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１０－１８６６２０（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ１０Ｌ ３／００

Ｆ１７Ｃ ７／００，１３／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

液化石油ガスの貯蔵タンク内に発生するボイルオフガスに含まれる硫黄成分を除去する除去装置と、
上記除去装置により上記硫黄成分が除去される前の上記ボイルオフガスまたは上記除去装置により上記硫黄成分が除去された上記ボイルオフガスを加熱する第１加熱装置と、
上記除去装置により上記硫黄成分が除去されると共に上記第１加熱装置により加熱された上記ボイルオフガスと、水蒸気との混合ガスを昇圧する第１昇圧装置と、
上記第１昇圧装置により昇圧された上記混合ガスと、上記貯蔵タンクからの上記液化石油ガスとを原料にして、メタンと水素とを含む改質ガスに変換する改質装置と
を備える、改質システム。

【請求項2】

請求項１に記載の改質システムにおいて、
上記改質装置からの上記改質ガスの熱を利用して上記ボイルオフガスを加熱する第２加熱装置を備える、改質システム。

【請求項3】

請求項１または２に記載の改質システムにおいて、
上記貯蔵タンクからの上記液化石油ガスを昇圧して上記改質装置に供給する第２昇圧装置と、
上記第２昇圧装置により昇圧された上記液化石油ガスの熱を利用して上記ボイルオフガスを加熱する第３加熱装置と
を備える、改質システム。

【請求項4】

請求項１から３までのいずれか１つに記載の改質システムにおいて、
上記貯蔵タンクからの上記ボイルオフガスを昇圧して、上記除去装置に供給する第３昇圧装置を備える、改質システム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

この発明は、改質システムに関し、液化石油ガス(ＬＰＧ)をメタンと水素とを含む改質ガスに変換する改質システムに関する。

【背景技術】

【0002】

従来、改質システムとしては、液化石油ガス(ＬＰＧ)を改質してメタン濃度を高くした燃料ガスをエンジンに供給するものがある(例えば、特開２０１９－７４０５３号公報(特許文献１)参照)。

【0003】

上記改質システムでは、ＬＰＧ貯蔵タンクに貯蔵されているＬＰＧは温度を下げて気液平衡状態としているが、断熱構造のＬＰＧ貯蔵タンク内のＬＰＧに自然入熱等が作用することでボイルオフガス(ＢＯＧ)が発生して、ＬＰＧ貯蔵タンク内に充満する。このようなＬＰＧ貯蔵タンク内に発生したＢＯＧを再液化装置により液化させて再びＬＰＧ貯蔵タンクに戻す技術がある(例えば、特開２０１０－１３５９４号公報(特許文献２)参照)。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【文献】特開２０１９－７４０５３号公報

【文献】特開２０１０－１３５９４号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

上記改質システムは、内航のＬＰＧ燃料船へ搭載される場合、改質システム圧は８ｂａｒ～９ｂａｒ程度であった。そのような改質システムの技術を外航のＬＰＧ燃料船へ適用することを考えた場合、システムが大型化して再液化装置などの種々のエネルギー損失が増大するという問題がある。

【0006】

そこで、この発明の課題は、エネルギー消費を低減できる改質システムを提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0007】

この発明の一態様に係る改質システムは、
液化石油ガスの貯蔵タンク内に発生するボイルオフガスに含まれる硫黄成分を除去する除去装置と、
上記除去装置により上記硫黄成分が除去される前の上記ボイルオフガスまたは上記除去装置により上記硫黄成分が除去された上記ボイルオフガスを加熱する第１加熱装置と、
上記除去装置により上記硫黄成分が除去されると共に上記第１加熱装置により加熱された上記ボイルオフガスと、水蒸気との混合ガスを昇圧する第１昇圧装置と、
上記第１昇圧装置により昇圧された上記混合ガスと、上記貯蔵タンクからの上記液化石油ガスとを原料にして、メタンと水素とを含む改質ガスに変換する改質装置と
を備える。

【0008】

上記構成によれば、液化石油ガスの貯蔵タンク内に発生するボイルオフガスに含まれる硫黄成分を除去装置により除去し、硫黄成分が除去されたボイルオフガスを第１加熱装置により加熱する(または、液化石油ガスの貯蔵タンク内に発生するボイルオフガスを第１加熱装置により加熱し、加熱されたボイルオフガスに含まれる硫黄成分を除去装置により除去する)。次に、第１加熱装置により加熱されたボイルオフガスと水蒸気との混合ガスを第１昇圧装置により昇圧し、昇圧された混合ガスと、貯蔵タンクからの液化石油ガスとを原料にして、改質装置によりメタンと水素とを含む改質ガスに変換する。これによって、ボイルオフガスと液化石油ガスとを原料にしてメタンと水素とを含む改質ガスを生成でき、生成された改質ガスをエンジンの燃料として利用できる。このように、再液化装置を用いることなくボイルオフガスを有効活用することで、システム全体のエネルギー消費を低減できる。また、改質装置に供給する原料を予め第１昇圧装置により昇圧することにより、改質装置の出口側で燃料供給圧まで改質ガスを昇圧する昇圧装置が必要なくなるので、システムを小型化できる。

【0009】

また、一実施形態の改質システムでは、
上記改質装置からの上記改質ガスの熱を利用して上記ボイルオフガスを加熱する第２加熱装置を備える。

【0010】

上記実施形態によれば、第１加熱装置によりボイルオフガスを加熱する前に、改質装置からの改質ガスの熱を利用して第２加熱装置によりボイルオフガスを加熱することによって、第１加熱装置の加熱量を低減でき、システム全体のエネルギー消費をより低減できる。

【0011】

また、一実施形態の改質システムでは、
上記貯蔵タンクからの上記液化石油ガスを昇圧して上記改質装置に供給する第２昇圧装置と、
上記第２昇圧装置により昇圧された上記液化石油ガスの熱を利用して上記ボイルオフガスを加熱する第３加熱装置と
を備える。

【0012】

上記実施形態によれば、貯蔵タンクからの液化石油ガスを第２昇圧装置により昇圧し、昇圧された液化石油ガスの熱を利用して第３加熱装置によりボイルオフガスを加熱することによって、第１加熱装置の加熱量を低減でき、システム全体のエネルギー消費をより低減できる。

【0013】

また、一実施形態の改質システムでは、
上記貯蔵タンクからの上記ボイルオフガスを昇圧して、上記除去装置に供給する第３昇圧装置を備える。

【0014】

上記実施形態によれば、貯蔵タンクからのボイルオフガスを第３昇圧装置により昇圧して、昇圧されたボイルオフガスを除去装置に供給することによって、第１昇圧装置の入口側で水蒸気と混合可能な圧力までボイルオフガスを予め昇圧することができる。ここで、エンジンの排ガスの熱を利用して生成された高圧水蒸気またはボイラーにより生成された高圧水蒸気が用いられる場合に、高圧水蒸気と混合するためにボイルオフガスを予め昇圧しておく必要がある。

【発明の効果】

【0015】

以上より明らかなように、この発明によれば、再液化装置を用いることなくボイルオフガスを有効活用することで、エネルギー消費を低減できる改質システムを提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0016】

【図1】この発明の実施の一形態の改質システムの構成図である。

【図2】上記改質システムの改質装置の構成図である。

【図3】比較例の改質システムの構成図である。

【発明を実施するための形態】

【0017】

以下、この発明の改質システムを図示の実施の形態により詳細に説明する。

【0018】

図１は、この発明の実施の一形態の改質システム１の構成図である。この改質システム１は、プロパンＣ_３Ｈ_８やブタンＣ_４Ｈ_１０などを主成分とするＬＰＧ(液化石油ガス)を改質してメタンリッチガスを生成する。この実施形態の改質システム１は、ＬＰＧ運搬船へ搭載される。

【0019】

＜改質システムの構成＞
この実施形態の改質システム１は、図１に示すように、ポンプＰ１と、サービスタンクＴ２と、気化器１０と、第１熱交換器１１と、ポンプＰ２と、第２熱交換器１２と、硫黄除去装置１３と、ヒータ１４と、ブースターポンプＰ３と、改質装置２０と、バッファタンクＴ３とを備えている。

【0020】

ＬＰＧ貯蔵タンクＴ１からのＬＰＧ(液体)をポンプＰ１により昇圧する。ポンプＰ１からのＬＰＧ(液体)をサービスタンクＴ２に貯める。サービスタンクＴ２からのＬＰＧ(液体)を気化器１０により気化させる。第１熱交換器１１は、ＬＰＧ貯蔵タンクＴ１からのＢＯＧ(ボイルオフガス)と気化器１０からのＬＰＧ(気体)との間で熱交換を行う。第１熱交換器１１で加熱されたＢＯＧをポンプＰ２により昇圧する。第２熱交換器１２は、ポンプＰ２からのＢＯＧと改質装置２０からの改質ガスとの間で熱交換を行う。第２熱交換器１２で加熱されたＢＯＧに含まれる硫黄成分を硫黄除去装置１３により除去する。硫黄除去装置１３により硫黄成分が除去されたＢＯＧをヒータ１４により加熱する。ヒータ１４により加熱されたＢＯＧと高圧水蒸気との混合ガスをブースターポンプＰ３により昇圧する。第１熱交換器１１からのＬＰＧ(気体)とブースターポンプＰ３からの混合ガスとを原料にして、改質装置２０によりメタンＣＨ_４と水素Ｈ_２とを含む改質ガスに変換する。バッファタンクＴ３は、改質装置２０からの改質ガスを貯える。

【0021】

ヒータ１４は第１加熱装置の一例であり、第２熱交換器１２は第２加熱装置の一例であり、第１熱交換器１１は第３加熱装置の一例である。また、ブースターポンプＰ３は第１昇圧装置の一例であり、ポンプＰ１は第２昇圧装置の一例であり、ポンプＰ２は第３昇圧装置の一例である。また、硫黄除去装置１３は除去装置の一例である。

【0022】

なお、ブースターポンプＰ３は、ＬＰＧ運搬船に既設のＢＯＧ用の再液化装置のポンプ機能を用いてもよい。これにより、従来、ＢＯＧをＬＰＧ貯蔵タンクに戻すのに消費していたエネルギーを、ＢＯＧと高圧水蒸気との混合ガスの昇圧に利用することができる。

【0023】

上記バッファタンクＴ３からの改質ガスは、主エンジンＥＧ１に燃料として供給されると共に、発電用エンジンＥＧ２,ＥＧ３に燃料として供給される。また、改質システム１に供給する高圧水蒸気は、主エンジンＥＧ１の排ガスの熱を利用する排ガスエコノマイザー３０により生成する。

【0024】

また、改質装置２０からの水は、水タンクＴ４に貯えられる。この水タンクＴ４の水は、水蒸気を生成するための水として排ガスエコノマイザー３０に供給される。

【0025】

＜改質装置の構成＞
改質装置２０は、図２に示すように、開閉弁Ｖ１と、熱交換器２１と、加熱器２２と、脱硫器２３と、熱交換器２４と、加熱器２５と、改質器２６とを備えている。

【0026】

第１熱交換器１１からのＬＰＧ(気体)の供給を開閉弁Ｖ１により制御する。熱交換器２１は、開閉弁Ｖ１を介して供給されたＬＰＧ(気体)と改質ガスとの間で熱交換を行う。熱交換器２１で加熱されたＬＰＧ(気体)を加熱器２２により加熱する。加熱器２２により加熱されたＬＰＧ(気体)に含まれる硫黄成分を脱硫器２３により除去する。熱交換器２４は、第２の混合ガスと改質ガスとの間で熱交換を行う。熱交換器２４で加熱された第２の混合ガスを加熱器２５により加熱する。改質器２６は、熱交換器２４と加熱器２５により加熱された第２の混合ガスをメタンＣＨ_４と水素Ｈ_２とを含む改質ガスに変換する。ここで、第２の混合ガスとは、脱硫器２３からの硫黄成分を除去されたＬＰＧ(気体)とブースターポンプＰ３からの混合ガス(ＢＯＧと水蒸気とを含む)とを混合したものである。

【0027】

改質器２６は、ＬＰＧ(気体)とＢＯＧと水蒸気とを原料にして、改質触媒(ニッケルＮｉ、ルテニウムＲｕなど)を利用したメタン化反応によりメタンＣＨ_４を主成分とする改質ガスに変換する。

【0028】

改質器２６からの改質ガスは、熱交換器２４と熱交換器２１とを介して第２熱交換器１２(第２加熱装置)に供給されてＢＯＧと熱交換され、ＢＯＧの加熱に利用される。

【0029】

また、改質装置２０は、第２熱交換器１２からの改質ガスと冷却水供給源(図示せず)からの水との間で熱交換する熱交換器２７と、熱交換器２７で冷却された改質ガスを貯えるタンク２８と、タンク２８からの改質ガスの供給を制御する開閉弁Ｖ２と、タンク２８からの改質ガスの循環を制御する開閉弁Ｖ３と、タンク２８から開閉弁Ｖ３を介して供給される改質ガスを、開閉弁Ｖ１を介して供給されるＬＰＧ(気体)に混合させるための循環ブロワ２９とを備えている。タンク２８からの改質ガスは、開閉弁Ｖ２を介してバッファタンクＴ３(図１に示す)に供給される。また、タンク２８は、熱交換器２７で冷却された改質ガスに含まれる水を分離して水タンクＴ４(図１に示す)に回収される。

【0030】

なお、改質装置２０の構成は、図２に示す構成に限らず、ＬＰＧを原料にしてメタンＣＨ_４と水素Ｈ_２とを含む改質ガスに変換する他の構成の改質装置を用いてもよい。

【0031】

この実施形態の改質システム１の各部の圧力や温度は、一例として次のとおりである。
ＬＰＧ貯蔵タンクＴ１からのＢＯＧの温度：１０℃～２０℃
ポンプＰ２により昇圧されたＢＯＧの圧力：４ｂａｒ
サービスタンクＴ２内の圧力：１８ｂａｒ
気化器１０の出口側のＬＰＧ(気体)の温度：１００℃
第１熱交換器１１から改質装置２０に供給されるＬＰＧ(気体)の温度：６０℃
排ガスエコノマイザー３０からの水蒸気の圧力,温度：４ｂａｒ、１６５℃
ブースターポンプＰ３からの混合ガスの圧力：最大１８ｂａｒ
改質装置２０から第２熱交換器１２に供給される改質ガスの温度：１５０℃～２００℃
改質装置２０からバッファタンクＴ３に供給される改質ガスの圧力：１５ｂａｒ

【0032】

上記構成の改質システム１では、ＬＰＧ貯蔵タンクＴ１内に発生するＢＯＧに含まれる硫黄成分を硫黄除去装置１３により除去し、硫黄成分が除去されたＢＯＧをヒータ１４(第１加熱装置)により加熱する。次に、ヒータ１４により加熱されたＢＯＧと高圧水蒸気との混合ガスをブースターポンプＰ３(第１昇圧装置)により昇圧し、昇圧された混合ガスと、ＬＰＧ貯蔵タンクＴ１からのＬＰＧとを原料にして、改質装置２０によりメタンＣＨ_４と水素Ｈ_２とを含む改質ガスに変換する。なお、ＬＰＧ貯蔵タンクＴ１内に発生するＢＯＧをヒータ１４により加熱した後、加熱されたＢＯＧに含まれる硫黄成分を硫黄除去装置１３により除去してもよい。

【0033】

上記改質システム１によれば、ＬＰＧとＢＯＧとを原料にしてメタンＣＨ_４と水素Ｈ_２とを含む改質ガスを生成でき、生成された改質ガスを主エンジンＥＧ１および発電用エンジンＥＧ２,ＥＧ３の燃料として利用できる。これにより、再液化装置を用いることなくＢＯＧを有効活用することで、システム全体のエネルギー消費を低減できる。

【0034】

また、ＬＰＧは、主成分であるプロパンＣ_３Ｈ_８やブタンＣ_４Ｈ_１０により、エンジンがノッキング(異常燃焼)を起こしやすいため、船舶機関の主流である希薄燃焼方式のガスエンジンの燃料として直接使用することはできないが、この改質システム１によりＬＰＧから変換されたメタンＣＨ_４と水素Ｈ_２を含む改質ガスを、希薄燃焼方式のガスエンジンの燃料として利用することができる。これにより、ノッキングを抑制しつつエンジン効率を向上できる。

【0035】

また、上記改質システム１では、改質装置２０に供給する原料を予めブースターポンプＰ３(第１昇圧装置)により昇圧することにより、改質装置２０の出口側で主エンジンＥＧ１などの燃料供給圧まで改質ガスを昇圧する昇圧装置が必要なくなるので、システムを小型化できる。

【0036】

また、ヒータ１４によりＢＯＧを加熱する前に、改質装置２０からの改質ガスの熱を利用して第２熱交換器１２(第２加熱装置)によりＢＯＧを加熱することによって、ヒータ１４の加熱量を低減でき、システム全体のエネルギー消費をより低減できる。

【0037】

また、ＬＰＧ貯蔵タンクＴ１からのＬＰＧをポンプＰ１(第２昇圧装置)により昇圧し、昇圧されたＬＰＧの熱を利用して第１熱交換器１１(第３加熱装置)によりＢＯＧを加熱することによって、ヒータ１４の加熱量を低減でき、システム全体のエネルギー消費をより低減できる。

【0038】

また、ＬＰＧ貯蔵タンクＴ１からのＢＯＧをポンプＰ２(第３昇圧装置)により昇圧して、昇圧されたＢＯＧを硫黄除去装置１３に供給することによって、ブースターポンプＰ３の入口側で水蒸気と混合可能な圧力までＢＯＧを予め昇圧することができる。ここで、主エンジンＥＧ１の排ガスの熱を利用して排ガスエコノマイザー３０で生成された高圧水蒸気と混合するため、ＢＯＧを高圧水蒸気の圧力程度に予め昇圧しておく必要がある。

【0039】

また、改質装置２０は、従来よりも原料の供給圧力を高くすることにより改質反応が促進されるので、小型化が図れる。

【0040】

＜比較例＞
図３は、比較例の改質システム１０１の構成図を示している。この比較例の改質システム１０１は、ＬＰＧ貯蔵タンクＴ１からのＢＯＧを液化する再液化装置４０とガス昇圧システム５０とガス冷却器６０とボイラー７０とを備える点と、第１,第２熱交換器１１,１２とポンプＰ２と硫黄除去装置１３とヒータ１４とブースターポンプＰ３がない点で図１に示す改質システム１と相違する。なお、図３に示す改質システム１０１は、比較のために説明するためのものであって、本発明の改質システムではない。

【0041】

上記改質システム１０１では、ＬＰＧ貯蔵タンクＴ１で発生したＢＯＧを、再液化装置４０を用いて液化して貯蔵タンクＴ１に戻している。

【0042】

また、改質装置２０からの改質ガスの圧力が例えば８ｂａｒと低いため、ガス昇圧システム５０により昇圧(例えば１５ｂａｒ)し、昇圧された改質ガスをガス冷却器６０により冷却してバッファタンクＴ３に貯める。

【0043】

また、排ガスエコノマイザー３０から改質装置２０に供給される高圧水蒸気の圧力を例えば９．５ｂａｒとした場合、排ガスエコノマイザー３０での高圧水蒸気の生成量が低下する。このため、排ガスエコノマイザー３０だけでは十分な量の高圧水蒸気が得られないので、ボイラー７０を用いて高圧水蒸気を補っている。

【0044】

このように比較例の改質システム１０１では、再液化装置４０によりエネルギー消費が増える(例えば３００ｋＷ)。また、ガス昇圧システム５０によりエネルギー消費が増える(例えば２００ｋＷ～３００ｋＷ)。さらに、ボイラー７０の運転に燃料が必要なため、ボイラー７０によるエネルギー消費も増える(例えば３００ｋＷ～４００ｋＷ)。

【0045】

ところで、この改質システム１０１において、ポンプＰ１を使用して、上流の原料送出圧力を単純に高圧化(１６ｂａｒ～１８ｂａｒ)させることで、ガス昇圧システム５０を省いた改質システムを構成することが考えられる。この場合、改質装置２０に供給されるＬＰＧの圧力に合わせて高圧水蒸気の圧力を例えば９．５ｂａｒとすると、排ガスエコノマイザー３０の高圧水蒸気の生成量が低下するため、逆にボイラー７０でのエネルギー消費が増える(例えば８００ｋＷ)。このため、ボイラー７０の運転コストが跳ね上がり、エネルギー消費の改善が見込めない。

【0046】

これに対して、この発明の実施の形態の改質システム１では、ＢＯＧとＬＰＧとを原料にしてメタンＣＨ_４と水素Ｈ_２とを含む改質ガスを生成でき、再液化装置を用いてＢＯＧをＬＰＧ貯蔵タンクＴ１に回収することなく、主エンジンＥＧ１および発電用エンジンＥＧ２,ＥＧ３の燃料としてＢＯＧを有効に活用して、システム全体のエネルギー消費を低減できる。

【0047】

上記実施形態では、ＬＰＧ運搬船へ搭載された改質システム１について説明したが、ＬＰＧ運搬船に限らず、メタンＣＨ_４と水素Ｈ_２などを燃料とするエンジンを備えた他のシステムに本発明の改質システムを適用してもよい。

【0048】

この発明の具体的な実施の形態について説明したが、この発明は上記実施形態に限定されるものではなく、この発明の範囲内で種々変更して実施することができる。

【符号の説明】

【0049】

１…改質システム
１０…気化器
１１…第１熱交換器(第３加熱装置)
１２…第２熱交換器(第２加熱装置)
１３…硫黄除去装置
１４…ヒータ(第１加熱装置)
２０…改質装置
３０…排ガスエコノマイザー
ＥＧ１…主エンジン
ＥＧ２,ＥＧ３…発電用エンジン
Ｐ１…ポンプ(第２昇圧装置)
Ｐ２…ポンプ(第３昇圧装置)
Ｐ３…ブースターポンプ(第１昇圧装置)
Ｔ１…ＬＰＧ貯蔵タンク
Ｔ２…サービスタンク
Ｔ３…バッファタンク
Ｔ４…水タンク
Ｖ１,Ｖ２,Ｖ３…開閉弁
２１,２４,２７…熱交換器
２２,２５…加熱器
２３…脱硫器
２６…改質器
２８…タンク
２９…循環ブロワ

【要約】

【課題】エネルギー消費を低減できる改質システムを提供する。
【解決手段】改質システム１は、ＬＰＧ(液化石油ガス)貯蔵タンクＴ１内に発生するＢＯＧ(ボイルオフガス)に含まれる硫黄成分を除去する硫黄除去装置１３と、硫黄除去装置１３により硫黄成分が除去される前のＢＯＧを加熱するヒータ１４(第１加熱装置)と、硫黄除去装置１３により硫黄成分が除去されると共に、ヒータ１４により加熱されたＢＯＧと水蒸気との混合ガスを昇圧するブースターポンプＰ３(第１昇圧装置)と、ブースターポンプＰ３により昇圧された混合ガスと、ＬＰＧ貯蔵タンクＴ１からのＬＰＧとを原料にして、メタンＣＨ_４と水素Ｈ_２とを含む改質ガスに変換する改質装置２０とを備える。
【選択図】図１

【図1】

【図2】

【図3】