特許 7162010 水溶性膜用シーリング組成物およびその組成物または膜の使用方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-10-19

(45)【発行日】2022-10-27

(54)【発明の名称】水溶性膜用シーリング組成物およびその組成物または膜の使用方法

(51)【国際特許分類】

   C08J 5/18 20060101AFI20221020BHJP

   C09K 3/10 20060101ALI20221020BHJP

   C08J 7/043 20200101ALI20221020BHJP

【ＦＩ】

C08J5/18 CEX

C09K3/10 Q

C09K3/10 Z

C08J7/043 A

【請求項の数】 10

(21)【出願番号】P 2019559022

(86)(22)【出願日】2018-04-19

(65)【公表番号】

(43)【公表日】2020-07-16

(86)【国際出願番号】 US2018028287

(87)【国際公開番号】W WO2018212899

(87)【国際公開日】2018-11-22

【審査請求日】2021-04-12

(31)【優先権主張番号】62/508,405

(32)【優先日】2017-05-19

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(73)【特許権者】

【識別番号】502141050

【氏名又は名称】ダウ グローバル テクノロジーズ エルエルシー

(73)【特許権者】

【識別番号】590002035

【氏名又は名称】ローム アンド ハース カンパニー

【氏名又は名称原語表記】ＲＯＨＭ ＡＮＤ ＨＡＡＳ ＣＯＭＰＡＮＹ

(74)【代理人】

【識別番号】110000589

【氏名又は名称】特許業務法人センダ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】グリャス、ギョンギィ

(72)【発明者】

【氏名】カガ、アン

(72)【発明者】

【氏名】フィッツギボンズ、トーマス

(72)【発明者】

【氏名】カリカリ、オーファ サーポン

(72)【発明者】

【氏名】ミッチェル、ミシェル シー．

(72)【発明者】

【氏名】チン、シン

(72)【発明者】

【氏名】カオ、ジョセフ

【審査官】大村 博一

(56)【参考文献】

【文献】米国特許出願公開第２００３／００３６４９４（ＵＳ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０１７／０５８４０５（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２０１３－２１２４９５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１９－５０２７８８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１６－５２９３３５（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０８Ｊ ５／００－５／０２；

５／１２－５／２２

Ｃ０８Ｊ ７／０４３

Ｃ０９Ｋ ３／１０－３／１２

Ｃ０９Ｊ １／００－５／１０；

９／００－２０１／１０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

単位用量パッケージに使用するためのシーリング組成物であって、
前記シーリング組成物が
６９～９８重量％の水と、
４８～２００ｇ／ｍｏｌの分子量を有するジオール、９０～５００ｇ／ｍｏｌの分子量を有するジカルボン酸、９０～５００ｇ／ｍｏｌの分子量を有するトリカルボン酸、およびそれらの混合物からなる群から選択される水素結合成分１～３０重量％と、
アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類金属ハロゲン化物およびそれらの混合物からなる群から選択される錯体形成成分１～３０重量％と、を含み、
前記単位用量パッケージが自立膜を含み、前記自立膜が前記自立膜の重量に基づいて１９～８５重量％の、８０～９８％加水分解されたポリ酢酸ビニルを含む、シーリング組成物。

【請求項2】

単位用量パッケージを形成する方法であって、
自立膜の重量に基づいて１９～８５重量％の、８０～９８％加水分解されたポリ酢酸ビニルを含む自立膜を提供することと、
請求項１に記載のシーリング組成物を提供することと、
前記シーリング組成物を前記自立膜の第１の表面に塗布することと、
前記第１の表面と前記第２の表面との間にシールを形成するために、前記自立膜の第２の表面を前記第１の表面上に塗布された前記シーリング組成物と接触させることと、を含む、方法。

【請求項3】

提供された前記自立膜が、
５～７０重量％のポリ（エチレンオキシド）と、
１～３５重量％のポリアルキレングリコールと、
０．５～２５重量％の可塑剤と、
少なくとも部分的に中和されている、０～１０重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーと、
０～１０重量％の任意選択の添加剤と、をさらに含む、請求項２に記載の方法。

【請求項4】

提供された前記自立膜が、
１～７．５重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーを含む、請求項３に記載の方法。

【請求項5】

提供された前記自立膜が、
０．０１～１．８重量％のポリビニルピロリドンをさらに含み、
前記８０～９８％加水分解されたポリ酢酸ビニルの前記ポリビニルピロリドンに対する重量比が、１０：１超である、請求項４に記載の方法。

【請求項6】

提供された前記自立膜が、ナノクレイ、消泡剤、架橋剤およびそれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１つの任意選択の添加剤を含む、請求項５に記載の方法。

【請求項7】

提供された前記自立膜が、
０．０５～０．２重量％のポリビニルピロリドンを含有し、
提供された前記自立膜が、前記ナノクレイおよび前記消泡剤を含み、前記自立膜が、
０．１～０．５重量％の前記ナノクレイと、
３～７重量％の前記消泡剤と、を含有する、請求項６に記載の方法。

【請求項8】

１４～６０重量％の界面活性剤と、
３～２５重量％の塩と、
２０～７５重量％の水と、を含む洗剤配合物を提供することをさらに含み、
前記自立膜が、空洞を形成し、前記洗剤配合物が、前記空洞内に配設され、前記空洞が、前記第１の表面と前記第２の表面との間の前記シールを有する前記自立膜によって封入され、前記洗剤配合物が、前記自立膜と接触している、請求項２に記載の方法。

【請求項9】

提供された前記シーリング組成物が、
７０～９８重量％未満の水と、
１超～１５重量％の前記水素結合成分と、
１超～１５重量％の前記錯体形成成分と、を含む、請求項２に記載の方法。

【請求項10】

請求項２～９のいずれか１項に記載の方法によって生産された単位用量パッケージ。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、単位用量パッケージに使用するためのシーリング組成物に関する。特に、本発明は、単位用量の洗剤パッケージに使用するためのシーリング組成物に関し、７０～９８重量％の水、１～３０重量％の水素結合成分、および１～３０重量％の錯体形成成分を含む。

【背景技術】

【0002】

従来の水溶性ポリマー膜は、送達される材料の分散、注入、溶解および投与の単純化を容易にするパッケージ材料としての使用が見出されている。例えば、従来の水溶性膜から調製されたパッケージは、事前測定された単位用量の、食器または洗濯用洗剤配合物などの家事用組成物を収容するために一般に使用されている。消費者は、次いで、使用のために家事用組成物含有パッケージを混合容器に直接添加することができる。このアプローチは、有利には、消費者が組成物を計り分けなければならない必要性を排除しつつ、家事用組成物の正確な分量を可能にする。このアプローチはまた、有利には、さもなければ消費者が組成物を分注することと関連付けられ得る散らかりを低減し得る。

【0003】

多くの従来の水溶性膜は、使用中、例えば、洗濯物洗濯サイクル中、適切に溶解することができず、その結果、洗濯物上に付着する望ましくない膜残留物をもたらす。この懸念は、パッケージが冷水中で使用されるときなど、使用条件によりストレスのかかる洗濯条件がもたらされるときに悪化し得る。エネルギーコストを低下させる希望を考慮すると、消費者は、冷水条件下で確実に機能する単位用量システムをますます必要としている。

【0004】

冷水を使用した使用中、例えば、洗濯物洗濯サイクル中に完全に溶解する多くの従来の水溶性膜は、残念ながら、水分および湿気に対して望ましくない感度を呈する。すなわち、これらの膜は、単位用量パウチ内に組み込まれたとき、特に収容された洗剤がより高い水分濃度を含むとき、不十分な貯蔵安定性を呈する。これらの膜はまた、単位容量パウチ内に組み込まれたときの取り扱い上の懸念も示す（例えば、濡れた手によるパウチの取り扱いは、パッケージの互いに対する粘着、またはその内容物の漏れを結果としてもたらし得る）。

【0005】

ポリビニルアルコールポリマーを含む膜を用いて生産された従来の単位用量パッケージは、限られた効果を伴って上述の問題のいくつかに対処してきた。しかしながら、いくつかのポリビニルアルコール膜の冷水溶解性は、特定の洗剤組成物と接触したときに、低下する場合がある。結果として、これらの単位用量パッケージが古くなると、膜は、低温洗濯サイクル中に適切に溶解することができず、その結果、洗濯中の物品上に望ましくない膜残留物を残し得る。

【0006】

ポリビニルアルコールポリマー以外のポリマーを含む水溶性膜から作製された従来の単位用量パッケージは、上述の懸念に適切に対処することができない場合がある。例えば、デンプンおよび／またはセルロース系材料を含むポリマー膜は、好適な耐水滴性を提供し得る。しかしながら、望ましい冷水溶解性を促進するために、かかる膜は、非常に薄く作製される必要があり得、これにより、結果的な機械的特性が犠牲となる場合がある。さらに、デンプンおよび／またはセルロース系材料を含む膜は、ポリビニルアルコールポリマーを含む同様の厚さの膜と比較して、それらの機械的特性を考慮すると加工がより困難である。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

従来の膜配合物は、適切に機能することができない。したがって、良好な冷水溶解性、耐水滴性、および限定されるものではないが、良好な加工性を含む機械的特性の所望される特徴を有する水溶性膜を含むパケットに対する必要性が依然として存在する。

【0008】

良好な冷水溶解性、耐水滴性、および限定されるものではないが、加工性を含む機械的特性の所望の特徴を有する、水溶性膜およびそれを用いて生産された単位用量パッケージに対する必要性が依然として存在する。そのような水溶性膜を効果的にシールする単位用量パッケージに使用するためのシーリング組成物に対する必要性もまた、依然として存在する。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明は、単位用量パッケージに使用するためのシーリング組成物を提供し、これは、７０～９８重量％の水、１～３０重量％の水素結合成分、および１～３０重量％の錯体形成成分を含む。

【0010】

本発明は、単位用量パッケージを形成する方法を提供し、本方法は、１９～８５重量％の部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルを含む自立膜を提供することと、本発明によるシーリング組成物を提供することと、シーリング組成物を自立膜の第１の表面に塗布することと、自立膜の第２の表面を、第１の表面上に塗布されたシーリング組成物と接触させて、第１の表面と第２の表面との間にシールを形成することと、を含む。

【0011】

本発明は、単位用量パッケージを形成する方法を提供し、本方法は、１９～８５重量％の部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニル、５～７０重量％のポリ（エチレンオキシド）、１～３５重量％のポリアルキレングリコール、０．５～２５重量％の可塑剤、少なくとも部分的に中和されている０～１０重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマー、および０～１０重量％の任意選択の添加剤を含む、自立膜を提供することと、本発明によるシーリング組成物を提供することと、シーリング組成物を自立膜の第１の表面に塗布することと、自立膜の第２の表面を、第１の表面上に塗布されたシーリング組成物と接触させて、第１の表面と第２の表面との間にシールを形成することと、を含む。

【0012】

本発明は、単位用量パッケージを形成する方法を提供し、本方法は、１９～８５重量％の部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルを含む自立膜を提供することと、１４～６０重量％の界面活性剤、３～２５重量％の塩、および２０～７５重量％の水を含む、洗剤配合物を提供することと、本発明によるシーリング組成物を提供することと、シーリング組成物を自立膜の第１の表面に塗布することと、自立膜の第２の表面を、第１の表面上に塗布されたシーリング組成物と接触させて、第１の表面と第２の表面との間にシールを形成することと、を含み、自立膜は、空洞を形成し、洗剤配合物は、空洞内に配設され、空洞は、第１の表面と第２の表面との間のシールを有する自立膜によって封入され、洗剤配合物は、自立膜と接触している。

【0013】

本発明は、本発明の方法によって生産された単位用量パッケージを提供する。

【発明を実施するための形態】

【0014】

我々は、高含水量（すなわち、≧２０重量％）を有する洗剤配合物に対する改善された抵抗性を呈する水溶性膜配合物をシーリングするための単位用量パッケージに使用するための特有のシーリング組成物を発見した。本発明のシーリング組成物を使用して作製された単位用量パッケージは、高含水量洗剤配合物の組み込みを有する単位用量パッケージの形成を容易にし、許容可能な貯蔵安定性および貯蔵後の使用での水溶性を呈する。

【0015】

別途示されない限り、比、百分率、部などは、重量による。

【0016】

本明細書で使用される場合、特に指示がない限り、「分子量」またはＭｗという句は、ゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）およびポリアクリル酸標準を用いる従来の方式で測定された重量平均分子量を指す。ＧＰＣ技術は、Ｍｏｄｅｍ Ｓｉｚｅ Ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ，Ｗ．Ｗ．Ｙａｕ，Ｊ．Ｊ．Ｋｉｒｋｌａｎｄ，Ｄ．Ｄ．Ｂｌｙ；Ｗｉｌｅｙ－Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，１９７９、およびＡ Ｇｕｉｄｅ ｔｏ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ，Ｊ．Ｐ．Ｓｉｂｉｌｉａ；ＶＣＨ，１９８８，８１－８４頁に詳細に考察されている。分子量は、本明細書ではダルトンの単位で報告される。

【0017】

本明細書および添付の特許請求の範囲で使用される用語「ポリマー」は、同じまたは異なる種類のモノマーを重合することによって調製された化合物を指す。一般的な用語「ポリマー」には、用語「ホモポリマー」、「コポリマー」、および「ターポリマー」が含まれる。

【0018】

本発明の自立膜に関して本明細書に使用される「水溶性」という用語は、試料バイアル内で５～２５℃の温度を有する２０ｍＬの水道水中に置かれ、２分間静置されたままで、次いで、６０秒間振盪されて、次いで、０．０２５ｍｍメッシュスクリーンを通して濾過されたときの自立膜の試料（０．５’’×１．５’’×７６μｍ）において、実施例で本明細書に明らかにされる手順に従い、わずかな曇りのみが知覚可能であり、かつ残留物またはグリットが観察されないことを意味する。好ましくは、本発明の自立膜はまた、２５℃の蒸留水中でＭＳＴＭ（ＭｏｎｏＳｏｌ標準試験方法）２０５によって実施される膜溶解性試験に基づいて水溶性でもある。

【0019】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージ（好ましくは、単位用量洗剤パッケージ、より好ましくは、単位用量洗濯用洗剤パッケージまたは単位用量食器洗剤パッケージ、最も好ましくは、単位用量洗濯用洗剤パッケージ）に使用するためのシーリング組成物は、６９～９８重量％（好ましくは、６９～９８重量％未満、より好ましくは、８０～９５重量％、最も好ましくは、８７．５～９２．５重量％）の水、１～３０重量％（好ましくは、１超～３０重量％、より好ましくは、２～１５重量％、最も好ましくは、２～１２．５重量％）の水素結合成分、および１～３０重量％（好ましくは、１超～３０重量％、より好ましくは、２～１５重量％、最も好ましくは、２～１２．５重量％）の錯体形成成分を含む。

【0020】

好ましくは、本発明のシーリング組成物に使用される水素結合成分は、ポリオール、ポリ酸およびそれらの混合物からなる群から選択される。より好ましくは、本発明のシーリング組成物に使用される水素結合成分は、ポリオール、ポリ酸およびそれらの混合物からなる群から選択され、ポリオールが、平均２個／分子のヒドロキシル基、かつ４８～２００ｇ／ｍｏｌ（好ましくは、５０～１５０ｇ／ｍｏｌ、より好ましくは、５５～１２５ｇ／ｍｏｌ、最も好ましくは、６０～１００ｇ／ｍｏｌ）の分子量を有する、ジオールからなる群から選択され、ポリ酸が、平均少なくとも２個（好ましくは、２～４個、より好ましくは、２～３個、最も好ましくは、３個）／分子のカルボン酸基、かつ９０～５００ｇ／ｍｏｌ（好ましくは、９０～２５０ｇ／ｍｏｌ、より好ましくは、１５０～２２５ｇ／ｍｏｌ、最も好ましくは、１７０～２００ｇ／ｍｏｌ）の分子量を有する、群から選択される。さらにより好ましくは、本発明のシーリング組成物に使用される水素結合成分は、ポリオール、ポリ酸およびそれらの混合物からなる群から選択され、ポリオールは、メタンジオール（４８．０４ｇ／ｍｏｌ）、エチレン－１，２－ジオール（６２．０７ｇ／ｍｏｌ）、プロパン－１，３－ジオール（７６．１０ｇ／ｍｏｌ）、プロパン－１，２－ジオール（７６．１０ｇ／ｍｏｌ）、ブタン－１，２－ジオール（９０．１２ｇ／ｍｏｌ）、ブタン－１，３－ジオール（９０．１２ｇ／ｍｏｌ）、ブタン－１，４－ジオール（９０．１２ｇ／ｍｏｌ）およびそれらの混合物からなる群から選択され、ポリ酸は、ジカルボン酸、トリカルボン酸およびそれらの混合物から選択される（より好ましくは、ジカルボン酸は、シュウ酸（９０．０３ｇ／ｍｏｌ）、マロン酸（１０４．０６１５ｇ／ｍｏｌ）、マレイン酸（１１６．０７２ｇ／ｍｏｌ）、コハク酸（１１８．０９ｇ／ｍｏｌ）、イタコン酸（１３０．０９９ｇ／ｍｏｌ）、グルタル酸（１３２．１２ｇ／ｍｏｌ）、アスパラギン酸（１３３．１１ｇ／ｍｏｌ）、イミノ二酢酸（１３３．１０ｇ／ｍｏｌ）、リンゴ酸（１３４．０８７４ｇ／ｍｏｌ）、アジピン酸（１４６．１４１２ｇ／ｍｏｌ）、ピメリン酸（１６０．１７ｇ／ｍｏｌ）、スベリン酸（１７４．２ｇ／ｍｏｌ）、アゼライン酸（１８８．２２ｇ／ｍｏｌ）、セバシン酸（２０２．２５ｇ／ｍｏｌ）およびそれらの混合物からなる群から選択され、トリカルボン酸は、クエン酸（１９２．１２４ｇ／ｍｏｌ）、イソクエン酸（１９２．１２４ｇ／ｍｏｌ）、シス－アコニット酸（１７４．１１ｇ／ｍｏｌ）、トランス－アコニット酸（１７４．１１ｇ／ｍｏｌ）、プロパン－１，２，３－トリカルボン酸（１７６．１２ｇ／ｍｏｌ）、およびそれらの混合物からなる群から選択される）。最も好ましくは、本発明のシーリング組成物に使用される水素結合成分は、エチレン－１，２－ジオール、プロパン－１，３－ジオール、ブタン－１，４－ジオール、クエン酸およびそれらの混合物からなる群から選択される。

【0021】

好ましくは、本発明のシーリング組成物に使用される錯体形成成分は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩およびそれらの混合物からなる群から選択される。より好ましくは、本発明のシーリング組成物に使用される錯体形成成分は、アルカリ金属ハロゲン化物、アルカリ土類金属ハロゲン化物およびそれらの混合物からなる群から選択される。さらにより好ましくは、本発明のシーリング組成物に使用される錯体形成成分は、塩化リチウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウムおよびそれらの混合物からなる群から選択される。最も好ましくは、本発明のシーリング組成物に使用される錯体形成成分は、塩化マグネシウム、塩化カルシウム、塩化リチウムおよびそれらの混合物からなる群から選択される。

【0022】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法は、自立膜を提供することと、６９～９８重量％（好ましくは、６９～９８重量％未満、より好ましくは、８０～９５重量％、最も好ましくは、８７．５～９２．５重量％）の水、１～３０重量％（好ましくは、１超～３０重量％、より好ましくは、２～１５重量％、最も好ましくは、２～１２．５重量％）の水素結合成分（上記のとおり）、１～３０重量％（好ましくは、１超～３０重量％、より好ましくは２～１５重量％、最も好ましくは２～１２．５重量％）の錯体形成成分（上記のとおり）を含む、本発明のシーリング組成物を提供することと、シーリング組成物を自立膜の第１の表面に塗布することと、自立膜の第２の表面を、第１の表面に塗布されたシーリング組成物と接触させて、第１の表面と第２の表面との間にシールを形成することと、を含む。好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法では、第１の表面および第２の表面は、自立膜の単一シートの異なる部分上にある（例えば、自立膜は、それ自体の上に折り重ねられる）。好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法では、第１の表面および第２の表面は、自立膜の別個のシート上にある（例えば、自立膜の別個のシートが、シートのいくつかの部分間に介在したシーリング組成物と共に重ね合わせられるかまたは積層される）。

【0023】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、１９～８５重量％（好ましくは、２０～８０重量％、より好ましくは、３０～７５重量％、最も好ましくは、３４～７０重量％）の部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルを含む。

【0024】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルは、８０～９８％加水分解されている。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルは、８４～９５％加水分解されている。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルは、８６～９２％加水分解されている。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルは、８７～９０％加水分解されている。

【0025】

好ましくは、本方法の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルは、１０，０００～２５０，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。より好ましくは、本方法の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルは、２０，０００～２００，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。さらにより好ましくは、本方法の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルは、４０，０００～１６０，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。最も好ましくは、本方法の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルは、１３０，０００～１５０，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。

【0026】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、１９～８５重量％の部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルを含む。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、２０～８０重量％の部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルを含む。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、３０～７５重量％の部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルを含む。最も好ましくは、好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、３４～７０重量％の部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルを含む。

【0027】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、１９～８５重量％の部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルを含み、部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルは、１０，０００～２５０，０００（好ましくは、２０，０００～２００，０００、より好ましくは、４０，０００～１６０，０００、最も好ましくは、１３０，０００～１５０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、２０～８０重量％の部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルを含み、部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルは、１０，０００～２５０，０００（好ましくは、２０，０００～２００，０００、より好ましくは、４０，０００～１６０，０００、最も好ましくは、１３０，０００～１５０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、３０～７５重量％の部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルを含み、部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルは、１０，０００～２５０，０００（好ましくは、２０，０００～２００，０００、より好ましくは、４０，０００～１６０，０００、最も好ましくは、１３０，０００～１５０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、３４～７０重量％の部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルを含み、部分的に（好ましくは、８０～９８％、より好ましくは、８４～９５％、さらにより好ましくは、８６～９２％、最も好ましくは、８７～９０％）加水分解されたポリ酢酸ビニルは、１０，０００～２５０，０００（好ましくは、２０，０００～２００，０００、より好ましくは、４０，０００～１６０，０００、最も好ましくは、１３０，０００～１５０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。

【0028】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、５～７０重量％（好ましくは、６～６５重量％、より好ましくは、７．５～５０重量％、最も好ましくは１０～１５重量％）のポリ（エチレンオキシド）、１～３５重量％（好ましくは、２～３５重量％、より好ましくは、３～３５重量％、最も好ましくは、４～７．５重量％）のポリアルキレングリコール、０．５～２５重量％（好ましくは、１０～２５重量％、より好ましくは、１０～２０重量％、最も好ましくは、１２～２０重量％）の可塑剤、０～１０重量％（好ましくは、１～７．５重量％、より好ましくは、３～６重量％、最も好ましくは、４～５．５重量％）の少なくとも部分的に中和されているポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマー、および０～１０重量％の任意選択の添加剤をさらに含む。

【0029】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、５～７０重量％のポリ（エチレンオキシド）をさらに含む。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、６～６５重量％のポリ（エチレンオキシド）をさらに含む。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、７．５～５０重量％のポリ（エチレンオキシド）をさらに含む。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、１０～１５重量％のポリ（エチレンオキシド）をさらに含む。

【0030】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、５～７０重量％のポリ（エチレンオキシド）をさらに含み、使用されるポリ（エチレンオキシド）が、２０，０００～２，０００，０００（好ましくは、１００，０００～１，０００，０００、より好ましくは、２５０，０００～７５０，０００、最も好ましくは、３５０，０００～６５０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、６～６５重量％のポリ（エチレンオキシド）をさらに含み、使用されるポリ（エチレンオキシド）が、２０，０００～２，０００，０００（好ましくは、１００，０００～１，０００，０００、より好ましくは、２５０，０００～７５０，０００、最も好ましくは、３５０，０００～６５０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、７．５～５０重量％のポリ（エチレンオキシド）をさらに含み、使用されるポリ（エチレンオキシド）が、２０，０００～２，０００，０００（好ましくは、１００，０００～１，０００，０００、より好ましくは、２５０，０００～７５０，０００、最も好ましくは、３５０，０００～６５０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、１０～１５重量％のポリ（エチレンオキシド）をさらに含み、使用されるポリ（エチレンオキシド）が、２０，０００～２，０００，０００（好ましくは、１００，０００～１，０００，０００、より好ましくは、２５０，０００～７５０，０００、最も好ましくは、３５０，０００～６５０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。

【0031】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、１～３５重量％のポリアルキレングリコールをさらに含む。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、２～３５重量％のポリアルキレングリコールをさらに含む。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、３～３５重量％のポリアルキレングリコールをさらに含む。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、４～７．５重量％のポリアルキレングリコールをさらに含む。

【0032】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、１～３５重量％のポリアルキレングリコールをさらに含み、使用されるポリアルキレングリコールが、２５０～５，３００（好ましくは、５００～１，５００、より好ましくは、７５０～１，２００、最も好ましくは、８００～１，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、２～３５重量％のポリアルキレングリコールをさらに含み、使用されるポリアルキレングリコールが、２５０～５，３００（好ましくは、５００～１，５００、より好ましくは、７５０～１，２００、最も好ましくは、８００～１，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、３～３５重量％のポリアルキレングリコールをさらに含み、使用されるポリアルキレングリコールが、２５０～５，３００（好ましくは、５００～１，５００、より好ましくは、７５０～１，２００、最も好ましくは、８００～１，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、４～７．５重量％のポリアルキレングリコールをさらに含み、使用されるポリアルキレングリコールが、２５０～５，３００（好ましくは、５００～１，５００、より好ましくは、７５０～１，２００、最も好ましくは、８００～１，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。

【0033】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリアルキレングリコールは、エチレンオキシドとプロピレンオキシドとのランダムコポリマーである。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリアルキレングリコールは、エチレンオキシドとプロピレンオキシドとのランダムコポリマーであり、ポリアルキレングリコールが、２５０～５，３００ダルトンの重量平均分子量を有する。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリアルキレングリコールは、エチレンオキシドとプロピレンオキシドとのランダムコポリマーであり、ポリアルキレングリコールが、５００～１，５００ダルトンの重量平均分子量を有する。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリアルキレングリコールは、エチレンオキシドとプロピレンオキシドとのランダムコポリマーであり、ポリアルキレングリコールが、７５０～１，２００ダルトンの重量平均分子量を有する。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリアルキレングリコールは、エチレンオキシドとプロピレンオキシドとのランダムコポリマーであり、ポリアルキレングリコールが、８００～１，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。

【0034】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、１～３５重量％のポリアルキレングリコールをさらに含み、使用されるポリアルキレングリコールが、エチレンオキシドとプロピレンオキシドとのランダムコポリマーであり、２５０～５，３００（好ましくは、５００～１，５００、より好ましくは、７５０～１，２００、最も好ましくは、８００～１，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、２～３５重量％のポリアルキレングリコールをさらに含み、使用されるポリアルキレングリコールが、エチレンオキシドとプロピレンオキシドとのランダムコポリマーであり、２５０～５，３００（好ましくは、５００～１，５００、より好ましくは、７５０～１，２００、最も好ましくは、８００～１，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、３～３５重量％のポリアルキレングリコールをさらに含み、使用されるポリアルキレングリコールが、エチレンオキシドとプロピレンオキシドとのランダムコポリマーであり、２５０～５，３００（好ましくは、５００～１，５００、より好ましくは、７５０～１，２００、最も好ましくは、８００～１，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、４～７．５重量％のポリアルキレングリコールをさらに含み、使用されるポリアルキレングリコールが、エチレンオキシドとプロピレンオキシドとのランダムコポリマーであり、２５０～５，３００（好ましくは、５００～１，５００、より好ましくは、７５０～１，２００、最も好ましくは、８００～１，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。

【0035】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、０．５～２５重量％の可塑剤をさらに含む。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、１０～２５重量％の可塑剤をさらに含む。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、１０～２０重量％の可塑剤をさらに含む。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、自立膜の重量に基づいて、１２～２０重量％の可塑剤をさらに含む。

【0036】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される可塑剤は、有機トリオール、ジオールおよびグリコールから選択される。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される可塑剤は、１，２－エタンジオール、１，３－プロパンジオール、１，２－プロパンジオール、１，２，３－プロパントリオール、１，４－ブタンジオール、１，５－ペンタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、２，３－ブタンジオール、１，３－ブタンジオール、２－メチル－１，３－プロパンジオール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、およびその混合物からなる群から選択される。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される可塑剤は、１，２－エタンジオール、１，３－プロパンジオール、１，２－プロパンジオール、１，２，３－プロパントリオール、１，４－ブタンジオール、１，５－ペンタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、２，３－ブタンジオール、１，３－ブタンジオール、およびその混合物からなる群から選択される。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される可塑剤は、１，４－ブタンジオールおよび１，２，３－プロパントリオールである。

【0037】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０～１０重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーをさらに含み、ポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、少なくとも部分的に中和されている（好ましくは、中和度が５０～１００％（より好ましくは、７５～１００％、最も好ましくは、９５～１００％）。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、１～７．５重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーをさらに含み、ポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、少なくとも部分的に中和されている（好ましくは、中和度が５０～１００％（より好ましくは、７５～１００％、最も好ましくは、９５～１００％）。さらに好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、３～６重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーをさらに含み、ポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、少なくとも部分的に中和されている（好ましくは、中和度が５０～１００％（より好ましくは、７５～１００％、最も好ましくは、９５～１００％）。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、４～５．５重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーをさらに含み、ポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、少なくとも部分的に中和されている（好ましくは、中和度が５０～１００％（より好ましくは、７５～１００％、最も好ましくは、９５～１００％）。

【0038】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、５０，０００～５００，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、７５，０００～２５０，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、１００，０００～２００，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、１４０，０００～１８０，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。

【0039】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０～１０重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーをさらに含み、使用されるポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、少なくとも部分的に中和され（好ましくは、中和度が５０～１００％（より好ましくは、７５～１００％、最も好ましくは、９５～１００％）、５０，０００～５００，０００（好ましくは、７５，０００～２５０，０００、より好ましくは、１００，０００～２００，０００、最も好ましくは、１４０，０００～１８０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、１～７．５重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーをさらに含み、使用されるポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、少なくとも部分的に中和され（好ましくは、中和度が５０～１００％（より好ましくは、７５～１００％、最も好ましくは、９５～１００％）、５０，０００～５００，０００（好ましくは、７５，０００～２５０，０００、より好ましくは、１００，０００～２００，０００、最も好ましくは、１４０，０００～１８０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。さらに好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、３～６重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーをさらに含み、使用されるポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、少なくとも部分的に中和され（好ましくは、中和度が５０～１００％（より好ましくは、７５～１００％、最も好ましくは、９５～１００％）、５０，０００～５００，０００（好ましくは、７５，０００～２５０，０００、より好ましくは、１００，０００～２００，０００、最も好ましくは、１４０，０００～１８０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、４～５．５重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーをさらに含み、使用されるポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、少なくとも部分的に中和され（好ましくは、中和度が５０～１００％（より好ましくは、７５～１００％、最も好ましくは、９５～１００％）、５０，０００～５００，０００（好ましくは、７５，０００～２５０，０００、より好ましくは、１００，０００～２００，０００、最も好ましくは、１４０，０００～１８０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有する。

【0040】

好ましくは、使用されるポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、アルカリ土類金属水酸化物、アルカリ土類金属水酸化物およびイオノマーのうちの少なくとも１つを用いて少なくとも部分的に中和されており、中和度が、５０～１００％（より好ましくは、７５～１００％、最も好ましくは、９５～１００％）である。より好ましくは、使用されるポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、アルカリ土類金属水酸化物およびアルカリ土類金属水酸化物のうちの少なくとも１つを用いて少なくとも部分的に中和されており、中和度が、５０～１００％（より好ましくは、７５～１００％、最も好ましくは、９５～１００％）である。最も好ましくは、使用されるポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーは、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化マグネシウムおよび水酸化カルシウムのうちの少なくとも１つを用いて少なくとも部分的に中和されており、中和度が、５０～１００％（より好ましくは、７５～１００％、最も好ましくは、９５～１００％）である。

【0041】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０～１．８重量％（より好ましくは、０．０１～１．８重量％）のポリビニルピロリドンをさらに含み、部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルのポリビニルピロリドンに対する重量比が、１超１０：１超（好ましくは、少なくとも１００：１、より好ましくは、少なくとも１５０：１、最も好ましくは、１５０：１～６００：１）である。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０．０１～１．０重量％のポリビニルピロリドンをさらに含み、部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルのポリビニルピロリドンに対する重量比が、１超１０：１超（好ましくは、少なくとも１００：１、より好ましくは、少なくとも１５０：１、最も好ましくは、１５０：１～６００：１）である。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０．０５～０．５重量％のポリビニルピロリドンをさらに含み、部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルのポリビニルピロリドンに対する重量比が、１超１０：１超（好ましくは、少なくとも１００：１、より好ましくは、少なくとも１５０：１、最も好ましくは、１５０：１～６００：１）である。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０．０８～０．２０重量％のポリビニルピロリドンをさらに含み、部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルのポリビニルピロリドンに対する重量比が、１超１０：１超（好ましくは、少なくとも１００：１、より好ましくは、少なくとも１５０：１、最も好ましくは、１５０：１～６００：１）である。

【0042】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリビニルピロリドンは、５，０００～２，０００，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリビニルピロリドンは、１０，０００～１，５００，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリビニルピロリドンは、２０，０００～１００，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用されるポリビニルピロリドンは、２０，０００～５０，０００ダルトンの重量平均分子量を有する。

【0043】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０～１．８重量％のポリビニルピロリドンをさらに含み、使用されるポリビニルピロリドンは、５，０００～２，０００，０００（好ましくは、１０，０００～１，５００，０００、より好ましくは、２０，０００～１００，０００、最も好ましくは、２０，０００～５０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有し、部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルのポリビニルピロリドンに対する重量比が、１超１０：１超（好ましくは、少なくとも１００：１、より好ましくは、少なくとも１５０：１、最も好ましくは、１５０：１～６００：１）である。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０．０１～１．０重量％のポリビニルピロリドンをさらに含み、使用されるポリビニルピロリドンは、５，０００～２，０００，０００（好ましくは、１０，０００～１，５００，０００、より好ましくは、２０，０００～１００，０００、最も好ましくは、２０，０００～５０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有し、部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルのポリビニルピロリドンに対する重量比が、１超１０：１超（好ましくは、少なくとも１００：１、より好ましくは、少なくとも１５０：１、最も好ましくは、１５０：１～６００：１）である。さらに好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０．０５～０．５０重量％のポリビニルピロリドンをさらに含み、使用されるポリビニルピロリドンは、５，０００～２，０００，０００（好ましくは、１０，０００～１，５００，０００、より好ましくは、２０，０００～１００，０００、最も好ましくは、２０，０００～５０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有し、部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルのポリビニルピロリドンに対する重量比が、１超１０：１超（好ましくは、少なくとも１００：１、より好ましくは、少なくとも１５０：１、最も好ましくは、１５０：１～６００：１）である。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０．０８～０．２０重量％のポリビニルピロリドンをさらに含み、使用されるポリビニルピロリドンは、５，０００～２，０００，０００（好ましくは、１０，０００～１，５００，０００、より好ましくは、２０，０００～１００，０００、最も好ましくは、２０，０００～５０，０００）ダルトンの重量平均分子量を有し、部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルのポリビニルピロリドンに対する重量比が、１超１０：１超（好ましくは、少なくとも１００：１、より好ましくは、少なくとも１５０：１、最も好ましくは、１５０：１～６００：１）である。

【0044】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０～１０重量％の任意選択の添加剤をさらに含む。好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される任意選択の添加剤は、保存剤、抗酸化剤、粘度調整剤、溶解度調整剤、抗菌剤、結合剤、キレート剤、充填剤、増量剤、架橋剤（例えば、二価金属カチオン）、消泡剤、塩、潤滑剤、離型剤、ブロッキング防止剤、粘着付与剤、凝集剤、粘着防止剤およびナノ粒子（例えば、ケイ酸塩タイプのナノクレイ）からなる群から選択される。

【0045】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０～１０重量％の任意選択の添加剤をさらに含み、任意選択の添加剤が、ナノ粒子（好ましくは、ケイ酸塩タイプのナノクレイ）を含む。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０．０５～１重量％（より好ましくは、０．１～０．５重量％、最も好ましくは、０．１～０．３重量％）のナノ粒子（好ましくは、ケイ酸塩タイプのナノクレイ）をさらに含む。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０．１～０．３重量％のナノ粒子（好ましくは、ケイ酸塩タイプのナノクレイ）をさらに含む。

【0046】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０～１０重量％の任意選択の添加剤をさらに含み、任意選択の添加剤が、消泡剤を含む。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、１～１０重量％（より好ましくは、２～７．５重量％、最も好ましくは、３～６重量％）の消泡剤をさらに含む。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、３～６重量％の消泡剤をさらに含む。

【0047】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０～１０重量％の任意選択の添加剤をさらに含み、任意選択の添加剤が、架橋剤を含む。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、０．１～１０重量％（より好ましくは、０．１～５重量％、さらにより好ましくは、０．２～３重量％、最も好ましくは、０．３～１重量％）の架橋剤をさらに含む。

【0048】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される架橋剤は、イオン性架橋剤である。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される架橋剤は、Ｃａ^２＋、Ｍｇ^２＋、Ａｌ^２＋、Ａｌ^３＋、Ｚｎ^２＋およびそれらの混合物からなるカチオンの群から選択される。さらにより好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜に使用される架橋剤は、Ｃａ^２＋、Ｚｎ^２＋およびそれらの混合物からなるカチオンの群から選択される。好ましくは、カチオンは、水溶性無機塩または錯体、例えば、ＣａＣｌ_２、ＺｎＯ、重炭酸亜鉛アンモニウムとして提供される。

【0049】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、水溶性である。

【0050】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、冷水可溶性である。

【0051】

本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供される水溶性膜は、例えば、ガラス、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）または金属などの基板上での溶液製膜を介するものを含む、当業者に公知の技術によって調製され得る。典型的には、水が溶液製膜用の溶媒として使用されるが、他の溶媒も使用され得る。製膜後、膜は、高温、例えば、６５～８０℃で加熱することによって乾燥され得る。

【0052】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、空洞を形成するために当業者に公知の技術を使用して成形される。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供された自立膜は、空洞を形成するように成形され、空洞が、自立膜によって少なくとも部分的に封入されている。

【0053】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法は、シーリング組成物を自立膜の第１の表面に塗布することを含み、シーリング組成物が、ブラシコーティング、スプレーコーティング、浸漬コーティングおよび印刷を含む、当業者に公知の技術を使用して自立膜の第１の表面に塗布される。

【0054】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法は、自立膜の第２の表面を、第１の表面上に塗布されたシーリング組成物と接触させて、第１の表面と第２の表面との間にシールを形成することを含み、第１および第２の表面が、それらの間に介在したシーリング組成物と一緒にプレスされる。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法は、自立膜の第２の表面を、第１の表面上に塗布されたシーリング組成物と接触させて、第１の表面と第２の表面との間にシールを形成することを含み、第１および第２の表面が、それらの間に介在したシーリング組成物と一緒にプレスされ、加熱される。最も好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法は、自立膜の第２の表面を、第１の表面上に塗布されたシーリング組成物と接触させて、第１の表面と第２の表面との間にシールを形成することを含み、第１および第２の表面が、それらの間に介在したシーリング組成物と一緒にプレスされ、２５～８０℃（より好ましくは、３０～６０℃、さらにより好ましくは、３０～５０℃、最も好ましくは、３５～４５℃）の温度まで加熱される。

【0055】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法は、１４～６０重量％（好ましくは、２０～５０重量％、より好ましくは、２５～４７．５重量％、さらにより好ましくは、３０～４５重量％、最も好ましくは、４０～４２重量％）の界面活性剤、３～２５重量％（好ましくは、３～２０重量％、より好ましくは、４～１５重量％、さらにより好ましくは、５～１０重量％、最も好ましくは、５～７重量％）の塩、および２０～７５重量％（好ましくは、３０～７０重量％、より好ましくは、４０～６５重量％、最も好ましくは、４５～６０重量％）の水を含む、洗剤配合物を提供することをさらに含み、自立膜が、空洞を形成し、洗剤配合物が、空洞内に配置され、空洞が、第１の表面と第２の表面との間にシールを有する自立膜によって封入され、洗剤配合物が、自立膜と接触している。

【0056】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供される洗剤配合物に使用される界面活性剤は、カチオン性、アニオン性、非イオン性、脂肪酸金属塩、双性イオン性（例えば、ベタイン界面活性剤）およびそれらの混合物からなる群から選択される。

【0057】

本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供される洗剤配合物中に示される塩の量は、洗剤中に存在し得るいかなるアニオン性またはカチオン性界面活性剤も含まない。

【0058】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供される洗剤配合物に使用される塩は、１０個以下（より好ましくは、６個以下、最も好ましくは、３個以下）の炭素原子を有する。好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供される洗剤配合物で使用される塩は、塩化物、クエン酸塩、リン酸塩、硫酸塩、炭酸塩、金属ケイ酸塩およびアルミノケイ酸塩からなる群から選択される。好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供される洗剤配合物で使用される塩のカチオンは、アルカリ金属イオン、アンモニウムイオンおよびそれらの混合物から選択される。好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供される洗剤配合物は、塩化ナトリウム、塩化アンモニウムおよび硫酸アンモニウムからなる群から選択される塩を含む。より好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供される洗剤配合物は、塩化ナトリウム、塩化アンモニウムおよびそれらの混合物からなる群から選択される塩を含む。

【0059】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供される洗剤配合物は、防腐剤、酸化防止剤、粘度調整剤、溶解度調整剤、抗菌剤、結合剤、キレート剤、殺菌剤、審美性向上剤および充填剤からなる群から選択された任意選択の成分をさらに含む。

【0060】

好ましくは、本発明の単位用量パッケージを形成する方法で提供される洗剤配合物のｐＨは、４．５～１１（より好ましくは、７～１０）である。洗剤配合物のｐＨを調整するために好適な塩基としては、水酸化ナトリウムおよび水酸化カリウムなどの無機塩基、水酸化アンモニウム、ならびにモノ－、ジ－もしくはトリ－エタノールアミンなどの有機塩基、または２－ジメチルアミノ－２－メチル－１－プロパノール（ＤＭＡＭＰ）が挙げられる。塩基の混合物を使用してもよい。

【0061】

好ましくは、本発明の方法によって形成される単位用量パッケージは、上記のように自立膜および洗剤配合物を含む。より好ましくは、本発明の方法によって形成される単位用量パッケージは、自立膜、および洗剤配合物を含み、自立膜は、空洞を形成し、洗剤配合物は、空洞内に配置され、洗剤配合物は、自立膜と接触している。最も好ましくは、本発明の方法によって提供される単位用量パッケージは、上記のように自立膜および洗剤配合物を含み、自立膜は、空洞を形成し、洗剤配合物は、空洞内に配置され、自立膜は、空洞を封入し、洗剤配合物は、自立膜と接触している。

【0062】

好ましくは、本発明の方法によって提供される単位用量パッケージは、上記のように自立膜および洗剤配合物を含み、自立膜は、空洞を形成し、洗剤配合物は、空洞内に配置され、自立膜は、空洞を封入し、洗剤配合物は、自立膜と接触しており、単位用量パッケージは、単位用量洗剤パッケージである。より好ましくは、本発明の方法によって提供される単位用量パッケージは、上記のように自立膜および洗剤配合物を含み、自立膜は、空洞を形成し、洗剤配合物は、空洞内に配置され、自立膜は、空洞を封入し、洗剤配合物は、自立膜と接触しており、単位用量パッケージは、単位用量食器用洗剤パッケージまたは単位用量洗濯用洗剤パッケージである。最も好ましくは、本発明の方法によって提供される単位用量パッケージは、上記のように自立膜および洗剤配合物を含み、自立膜は、空洞を形成し、洗剤配合物は、空洞内に配置され、自立膜は、空洞を封入し、洗剤配合物は、自立膜と接触しており、単位用量パッケージは、単位用量洗濯用洗剤パッケージである。

【0063】

好ましくは、本発明の方法によって形成される単位用量パッケージに使用される水溶性膜は、高イオン強度洗剤（上記の量の塩を含有する）の存在下で安定である。使用時、本発明の方法によって形成された単位用量パッケージの洗剤内容物は、例えば、洗濯機の洗濯サイクル中に出現し得るように、単位用量パッケージを低イオン強度水（例えば、３重量％未満の塩を含有する）にさらすことによって放出され得る。そのようにさらされた後、水溶性膜は、容易に崩壊して、洗剤配合物を周囲に放出することになる。

【0064】

本発明は以下の実施形態を含みうる。
［１］単位用量パッケージに使用するためのシーリング組成物であって、
７０～９８重量％の水と、
１～３０重量％の水素結合成分と、
１～３０重量％の錯体形成成分と、を含む、シーリング組成物。
［２］単位用量パッケージを形成する方法であって、
１９～８５重量％の部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルを含む自立膜を提供することと、
［１］に記載のシーリング組成物を提供することと、
前記シーリング組成物を前記自立膜の第１の表面に塗布することと、
前記第１の表面と前記第２の表面との間にシールを形成するために、前記自立膜の第２の表面を前記第１の表面上に塗布された前記シーリング組成物と接触させることと、を含む、方法。
［３］提供された前記自立膜が、
５～７０重量％のポリ（エチレンオキシド）と、
１～３５重量％のポリアルキレングリコールと、
０．５～２５重量％の可塑剤と、
少なくとも部分的に中和されている、０～１０重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーと、
０～１０重量％の任意選択の添加剤と、をさらに含む、［２］に記載の方法。
［４］提供された前記自立膜が、
１～７．５重量％のポリ（イソブチレン－コ－無水マレイン酸）コポリマーを含む、［３］に記載の方法。
［５］提供された前記自立膜が、
０．０１～１．８重量％のポリビニルピロリドンをさらに含み、
前記部分的に加水分解されたポリ酢酸ビニルの前記ポリビニルピロリドンに対する重量比が、１０：１超である、［４］に記載の方法。
［６］提供された前記自立膜が、ナノクレイ、消泡剤、架橋剤およびそれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１つの任意選択の添加剤を含む、［５］に記載の方法。
［７］提供された前記自立膜が、
０．０５～０．２重量％のポリビニルピロリドンを含有し、
提供された前記自立膜が、前記ナノクレイおよび前記消泡剤を含み、前記自立膜が、
０．１～０．５重量％の前記ナノクレイと、
３～７重量％の前記消泡剤と、を含有する、［６］に記載の方法。
［８］１４～６０重量％の界面活性剤と、
３～２５重量％の塩と、
２０～７５重量％の水と、を含む洗剤配合物を提供することをさらに含み、
前記自立膜が、空洞を形成し、前記洗剤配合物が、前記空洞内に配設され、前記空洞が、前記第１の表面と前記第２の表面との間の前記シールを有する前記自立膜によって封入され、前記洗剤配合物が、前記自立膜と接触している、［２］に記載の方法。
［９］提供された前記シーリング組成物が、
７０～９８重量％未満の水と、
１超～３０重量％の前記水素結合成分と、
１超～３０重量％の前記錯体形成成分と、を含む、［２］に記載の方法。
［１０］［９］に記載の方法によって生産された単位用量パッケージ。
本発明のいくつかの実施形態をこれより以下の実施例において詳細に説明する。

【0065】

膜形成組成物
膜形成組成物を、表１～３に列挙された重量割合で成分を一緒に混合することによって、ＦＣ１およびＦ１～Ｆ２１の組成物の各々について調製した。

【0066】

【表1】

【表2】

【表3】

【0067】

比較例Ｃ１および実施例１～１９
比較例Ｃ１および実施例１～１９の各々で、それぞれ表４に記載の１５～２５グラムのＦＣ１、Ｆ１～Ｆ７およびＦ９～Ｆ２０の膜形成組成物を、ステンレス鋼ドローダウンバーを使用してポリエチレンテレフタレート基板上に製膜して、７６μｍの目標厚さを有する乾燥した膜を形成することによって、膜を調製した。延伸された膜を、直ちに強制空気オーブンに移し、６５～９５℃で１０～１５分間乾燥して、乾燥した膜を形成した。乾燥した膜を、次いで、オーブンから取り出し、数時間、室温に平衡化させた。膜が室温まで平衡化されると、膜をポリエチレンテレフタレート基板から剥離して、厚さ６０～９０μｍの自立膜を得た。

【表4】

【0068】

冷水溶解性試験
市販の変性ポリビニル水酸化物膜ならびに比較例Ｃ１および実施例１～１９からの自立膜を、各自立膜から試験片（幅０．５’’×長さ１．５’’）を切り取り、それらを２０ｍＬの水道水が入った別個の容器に配置することによって、冷水溶解性を試験した。試験片を約２分間静置してから、容器を手で６０秒間振盪した。容器内容物を、次いで、２５μｍメッシュスクリーンを通して濾過した。濾過前の容器内容物およびメッシュスクリーン上の残留物の観察に基づく以下の評価尺度を使用して、対象の自立膜の全体的な冷水溶解性を特徴付けた。
優良≡透明な溶液、スクリーン上に残留物なし
非常に良好≡わずかに曇り、スクリーン上に残留物なし
良好≡スクリーン上に低残留物／細粒
普通≡スクリーン上に大量の残留物／粒
悪い≡スクリーン上に大きい無傷の膜断片
分析結果は、表５に提供される。

【表5】

【0069】

貯蔵安定性試験
市販の変性ポリビニル水酸化物膜ならびに比較例Ｃ１および実施例１～１９からの自立膜を、周囲温度（６８～７２°Ｆ）ならびに低い（１８～２３％の相対湿度）および高い（６８～７０％の相対湿度）での貯蔵後の膜の脆性および粘着性または残留物について物理的に調べることによって貯蔵安定性について試験した。合格／不合格評価尺度を使用した。
合格≡１週間、上記の条件で貯蔵後、膜が靭性および可撓性を維持した
不合格≡１週間、上記の条件で貯蔵後、膜が脆くなる

【0070】

自立膜を、残留物の存在についても観察した。以下の評価尺度を使用した
なし≡油性残留物が膜表面に観察されなかった
少量≡少量の油性残留物が膜表面に観察された
中程度≡中程度の油性残留物が膜表面に観察された
大量≡大量の油性残留物が膜表面に観察された

【0071】

自立膜を、適度な手の圧力で数分間膜をそれ自体の上に転がし、次いで、膜を広げることによって、ブロッキング（望ましくない接着）について評価した。分析結果は、表６に提供される。

【表6】

【0072】

特性試験
１００％伸び時の引張応力、ヤング率および破断応力を含む、水溶性容器を熱成形する際に有用であると考えられる水溶性膜の機械的特性は、熱成形を成功させるために、また必要な量の液体洗剤を保持する膜の能力において重要である。市販の変性ポリビニルヒドロキシド膜ならびに比較例Ｃ１および実施例１～１９からの自立膜の機械的特性を、Ｔｉｎｉｕｓ Ｏｌｓｅｎから入手可能なＴｉｎｉｕｓ Ｏｌｓｅｎ Ｍｏｄｅｌ Ｈ１０Ｋ－Ｓベンチトップ材料テスターおよび膜試料（長さ３．０インチ×幅０．５インチ）を使用して測定した。引張試験を、７１°Ｆおよび５３％の相対湿度の温度および湿度の制御された温度および湿度の室内で、周囲条件下で２０インチ／分の試験速度で１．２インチゲージ長さを使用して、ＡＳＴＭ Ｄ８８２に従って実施した。１００％伸び時の引張応力とヤング率（弾性率としても知られる）との比率によって得られる弾性指数を使用して、弾性（回復可能）または塑性（回復不可能）変形を受ける膜の能力を予測した。弾性指数の評価尺度を以下のようにした。
優良≡０．５以上
非常に良好≡０．４～０．４９
良好≡０．３～０．３９
普通≡０．２～０．２９
悪い≡０．１９以下

【0073】

理論に束縛されることを望まないが、０．５を超える弾性指数を有する膜は、伸張時にその元の形状および長さに回復する弾性膜を提供し得ると考えられる。そのような膜は、堅固かつ「膨張した」パウチ、または完全かつ鉛直なパウチを提供する。他方、非常に低い、すなわち、約０．２未満の弾性指数を有する膜は、非弾性であり、塑性変形を受け、したがって延伸時にその元の長さに戻らないパウチを提供し得ると考えられる。そのようなパウチは、弱々しく脆く見えることになる。分析結果は、表７に提供される。

【表7】

【0074】

比較例ＰＣ２および実施例Ｐ１～Ｐ１９：単位用量パウチ
比較例ＰＣ２および実施例Ｐ１～Ｐ１９の各々において、単位用量パウチを、表８に記載される膜組成物を有する膜から３インチ×２インチに切断された、２つの膜片から手動で調製した。膜片を積層し、３つの縁に沿って一緒にヒートシールして開口パウチを形成した。開口パウチを、次いで、２０ｇの洗剤で充填した。次いで、パウチの第４の（開いた）縁をヒートシールして、完成した単位用量パウチを形成した。

【0075】

比較例ＰＣ２および実施例Ｐ１～Ｐ１９の各々で使用される洗剤を、１００ｍＬのガラス瓶内で、１５．４ｇのアニオン性界面活性剤（Ｓｔｅｐａｎ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＡｌｐｈａ－Ｓｔｅｐ（登録商標）ＰＣアニオン性界面活性剤）、２．９ｇの高活性非イオン性界面活性剤（Ｓｔｅｐａｎ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＢｉｏ－Ｓｏｆｔ（登録商標）Ｎ２５－７高活性非イオン性界面活性剤）、および２．８ｇの水性濃縮化ラウリルエーテル硫酸ナトリウム溶液（Ｓｔｅｐａｎ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＳｔｅｏｌ（登録商標）ＣＳ２７０水性濃縮化ラウリルエーテル硫酸ナトリウム溶液）を組み合わせ、ＦｌａｃｋＴｅｋ Ｓｐｅｅｄｍｉｘｅｒ（Ｍｏｄｅｌ ＤＡＣ １５０ ＦＶＺ－Ｋ）を使用して３５４０ｒｐｍで１分間混合して、スラリーを形成することによって調製した。次いで、６．０ｇの脱イオン水を混合しながらスラリーに添加した。次に、３．０ｇの塩化ナトリウムをガラス瓶に添加し、内容物を３５４０ｒｍｐで３分間、ＦｌａｃｋＴｅｋ Ｓｐｅｅｄｍｉｘｅｒ内で混合した。生成洗剤配合物を、使用前に一晩平衡化させた。生成洗剤配合物の含水量を、カールフィッシャー滴定によって５４重量％と測定した。

【0076】

単位用量パウチの高温高湿で加速した貯蔵安定性
単位用量パウチを、次いで、小さいジップロックバッグ内に配置し、３７℃、７０％の相対湿度の環境に１４日間貯蔵した。単位用量パウチを、次いで、膜破損の任意の兆候について評価した。観察結果を、表８に提供する。

【0077】

単位用量パウチの水への溶解性／分散性
１４日間の貯蔵後、各単位用量パウチを、水道水で満たされた１Ｌのボトル内に配置した。１Ｌボトルの内容物を、次いで、撹拌棒で３０分間撹拌し、次いで、２５μｍメッシュスクリーンを通してボトル内容物を濾過することによってパウチの溶解性について評価した。濾過前のボトル内容物およびメッシュスクリーン上の残留物の観察に基づく以下の評価尺度を使用して、対象の自立膜の全体的な冷水溶解性を特徴付けた。
優良≡透明な溶液、スクリーン上に残留物なし
非常に良好≡わずかに曇り、スクリーン上に残留物なし
良好≡スクリーン上に低残留物／細粒
普通≡スクリーン上に大量の残留物／粒
悪い≡スクリーン上に大きい無傷の膜断片
観察結果を、表８に提供する。

【表8】

【0078】

実施例２０～２１
実施例２０～２１の各々では、１５～２５グラムのＦ８およびＦ２１の膜形成組成物を、表９にそれぞれ記載されるように、＃５０ドローダウンバー（Ｐａｕｌ Ｎ．Ｇａｒｄｎｅｒ Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｉｎｃ．から入手可能）を使用してＭｙｌａｒ基板上に製膜することによって膜を調製した。延伸された膜を、直ちに強制空気オーブンに移し、６５～９５℃で３０分間乾燥して、乾燥した膜を形成した。乾燥した膜を、次いで、オーブンから取り出し、数時間、室温に平衡化させた。膜が室温まで平衡化されると、膜をＭｙｌａｒ基板から剥離して、厚さ約１２０μｍの自立膜を得た。

【表9】

【0079】

比較例ＣＳ１～ＣＳ１５および実施例Ｓ１～Ｓ６：シーリング組成物
比較例ＣＳ１～ＣＳ１５および実施例Ｓ１～Ｓ６の各々のシーリング組成物を、表１０に列挙された成分を組み合わせて一緒に混合することによって調製した。

【表10】

【0080】

比較例ＣＳＴ１～ＣＳＴ１８および実施例２２～２７：シール強度試験
比較例ＣＳ１～ＣＳ１５および実施例Ｓ１～Ｓ５に従って調製されたシーリング組成物のシール強度を、８ｍｍ×３８ｍｍのサイズにダイを用いて切断された、実施例２０または２１に従って調製された２片の水溶性膜（表１１に記載）を得ることによって試験した。各シール強度試験では、上記のシーリング組成物を、綿棒を使用して、水溶性膜の第１の片のうちの１つの端に塗布した。水溶性膜の第２の片を、次いで、塗布されたシーリング組成物が膜片間に介在した状態で第１の膜上に配置した。２片の水溶性膜を、次いで、圧縮成形機内で２枚のアルミニウム板の間に配置した。３４．５ＭＰａの圧縮力を、次いで、挟まれた膜片に、２分間、表１１に記載される印加温度で印加した。

【0081】

比較例ＣＳＴ１～ＣＳＴ１８および実施例２２～２７のシーリング組成物および膜配合物の組み合わせの剥離強度を、５０．８ｍｍ／分の引張速度を印加する１００Ｎロードセルを備えたＩｎｓｔｒｏｎ Ｍｏｄｅｌ５５６４卓上型材料試験システムを使用して試験した。各組み合わせを３回試験し、平均値を表１１に報告した。

【表11】

【0082】

比較例ＰＣ３～ＰＣ７および実施例Ｐ２０～Ｐ２４：単位用量パウチ
比較例ＰＣ３～ＰＣ７および実施例Ｐ２０～Ｐ２５の各々では、単位用量パウチを、表１２に記載される膜組成を有する膜から８ｃｍ×８ｃｍに切断された２つの膜片から手動で調製した。膜片を、次いで、真空を使用して凹面ボウル様の表面に成形した。洗剤溶液（約２０ｇ）を、次いで、ボトムボウル形の膜片にピペットで入れた。ボトムボウル形の膜片の外側縁を、次いで、綿棒を使用して、表１２に記載されるように、シーリング組成物で濡らした。トップボウル形の膜片を、ボトム膜片の上に配置した。ボトムボウル形の膜片およびトップボウル形の膜片の外側縁を、次いで、１５分間一緒にクランプして、洗剤充填パウチを形成した。シールを形成したシーリング組成物の幅は、約３ｍｍであった。ヒートシールは、シーラーを使用して調製され、約２ｍｍの幅を有した。

【0083】

比較例ＰＣ３～ＰＣ７および実施例Ｐ２０～Ｐ２５の各々で使用される洗剤を、１００ｍＬのガラス瓶内で、２０ｇのアニオン性界面活性剤（Ｓｔｅｐａｎ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＡｌｐｈａ－Ｓｔｅｐ（登録商標）ＰＣ４８アニオン性界面活性剤）、１０ｇの高活性非イオン性界面活性剤（Ｓｔｅｐａｎ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＢｉｏ－Ｓｏｆｔ（登録商標）Ｎ２５－７高活性非イオン性界面活性剤）、および１０ｇの水性濃縮化ラウリルエーテル硫酸ナトリウム溶液（Ｓｔｅｐａｎ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＳｔｅｏｌ（登録商標）ＣＳ２７０水性濃縮化ラウリルエーテル硫酸ナトリウム溶液）を組み合わせ、ＦｌａｃｋＴｅｋ Ｓｐｅｅｄｍｉｘｅｒ（Ｍｏｄｅｌ ＤＡＣ １５０ ＦＶＺ－Ｋ）を使用して３５４０ｒｐｍで１分間混合して、スラリーを形成することによって調製した。次いで、ガラス瓶の内容物を混合しながら脱イオン水で希釈した。次に、７ｇの塩化ナトリウムをガラス瓶に添加し、内容物を３５４０ｒｍｐで３分間、ＦｌａｃｋＴｅｋ Ｓｐｅｅｄｍｉｘｅｒ内で混合した。生成洗剤配合物を、使用前に一晩平衡化させた。生成洗剤配合物の含水量を、カールフィッシャー滴定によって５４重量％と測定した。洗剤配合物のｐＨは、４．５であった。

【0084】

単位用量パウチ：高温高湿で加速した貯蔵安定性
単位用量パウチを、次いで、開口ジップロックバッグ内に配置し、３７℃、７０％の相対湿度の環境に１４日間貯蔵した。単位用量パウチを、次いで、膜破損の任意の兆候について評価した。観察結果を、表１２に提供する。

【0085】

単位用量パウチ：水溶性／分散性
１４日間の貯蔵後、各単位用量パウチを切断して膜の一部分（シールされていない領域からの）および試験用の膜のシールされた部分の一部分を得た。様々な膜部分を、次いで、８００ｍＬの水道水で満たされた１Ｌのボトル内に別々に配置した。１Ｌボトルの内容物を、次いで、２０分間撹拌棒で撹拌しながら観察した。１Ｌボトルの内容物が２０分の撹拌期間中に完全に溶解しなかった場合、溶液を観察し、次の評価を割り当てた。
３≡良好≡スクリーン上に低残留物／細粒
２≡普通≡スクリーン上に大量の残留物／粒
０～１≡悪い≡スクリーン上に大きい無傷の膜断片
観察結果を、表１２に提供する。

【0086】

単位用量パウチ：圧縮破裂試験
シーリング組成物のシール強度を、ＣＬＰ実装ガイドライン（ＣＬＰ Ｒｅｇｕｌａｔｉｏｎ（ＥＣ）Ｎｏ．１２７２／２００８）に対応するＡＩＳＥ勧告に従って圧縮破裂試験によっても比較した。圧縮破裂試験の前に、単位用量パウチを、開口ジップロックバッグ内に配置し、試験前のこのような容器の調整のためのＡＳＴＭ標準Ｄ４３３２－１３に従って圧縮試験前に、２１℃および５２～５３％の相対湿度環境中で１６～２４時間貯蔵した。各単位用量パウチを、ＴＡ－９０スタンドの補助によってＴＡ－４０圧縮板の下の開口ジップロックバッグの中心に置いた。試験に使用されたロードセルは、試験前速度６０．０ｍｍ／分、試験速度２５０．０ｍｍ／分、試験後速度６００ｍｍ／分、ターゲットモード１７ｍｍ（または９５％歪み）の試験条件を有する５００Ｎロードセルであった。最大圧縮力は、表１２に報告されており、単位用量パウチ破裂強度を表す。表１２に列挙された値は、２つの別々の試験の平均である。

【表12】