ホーム > 特許ランキング > クアーズテック株式会社
知財求人 - 知財ポータルサイト「IP Force」
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2022-10-21
(45)【発行日】2022-10-31
(54)【発明の名称】石英ガラスルツボ及びその製造方法
(51)【国際特許分類】
C03B 20/00 20060101AFI20221024BHJP
C30B 29/06 20060101ALI20221024BHJP
C30B 15/00 20060101ALI20221024BHJP
【ＦＩ】
C03B20/00 H
C30B29/06 502B
C30B15/00 Z
【請求項の数】
5
(21)【出願番号】P 2019198233
(22)【出願日】2019-10-31
(65)【公開番号】P2021070608
(43)【公開日】2021-05-06
【審査請求日】2021-11-30
(73)【特許権者】
【識別番号】507182807
【氏名又は名称】クアーズテック株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100101878
【弁理士】
【氏名又は名称】木下 茂
(74)【代理人】
【識別番号】100187506
【弁理士】
【氏名又は名称】澤田 優子
(72)【発明者】
【氏名】山川 敬士
【審査官】山本 佳
(56)【参考文献】
【文献】特開平０９－２４９４８４（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平１０－０２５１８６（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１７－１４９６０３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１８－０４３９０２（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０３Ｂ ２０／００
Ｃ３０Ｂ １／００ － ３５／００
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
外層に石英ガラスからなる不透明層を有する石英ガラスルツボであって、第一の曲率を有する底部と、前記底部の周縁部に形成され、第二の曲率を有するコーナー部と、前記コーナー部から上端開口まで延びる直胴部とを有し、
前記不透明層における気泡密度が、１個／ｍｍ ３ 以上２００個／ｍｍ ３ 以下の範囲内であって、かつ、気泡密度が前記上端開口側よりも前記底部中央側が高くなるよう勾配を有して変化し、
加熱された際、前記上端開口側よりも前記底部側がより肉厚化することを特徴とする石英ガラスルツボ。
【請求項2】
加熱された際、加熱前の厚さに比べて、前記底部が５％以上７％以下、前記コーナー部が３％以上５％以下、膨張することを特徴とする請求項１に記載の石英ガラスルツボ。
【請求項3】
外層に石英ガラスからなる不透明層を有する石英ガラスルツボであって、
第一の曲率を有する底部と、前記底部の周りに形成され、第二の曲率を有するコーナー部と、前記コーナー部から上端開口まで延びる直胴部とを有し、
前記不透明層における気泡密度が、９０個／ｍｍ ３ 以上１２０個／ｍｍ ３ 以下の範囲であって、かつ、気泡密度が前記コーナー部の直胴部側よりも前記底部中央側が高くなるよう勾配を有して変化し、
加熱された際、前記コーナー部よりも前記底部側がより肉厚化することを特徴とする石英ガラスルツボ。
【請求項4】
外層に石英ガラスからなる不透明層を有する石英ガラスルツボであって、
第一の曲率を有する底部と、前記底部の周縁部に形成され、第二の曲率を有するコーナー部と、前記コーナー部から上端開口まで延びる直胴部とを有し、
前記不透明層における気泡密度が、７５個／ｍｍ ３ 以上９０個／ｍｍ ３ 以下の範囲であって、かつ気泡密度が前記上端開口側よりも前記直胴部のコーナー部側が高くなるよう勾配を有して変化し、
更に、前記不透明層における気泡密度が、９０個／ｍｍ ３ 以上１２０個／ｍｍ ３ 以下の範囲であって、かつ、気泡密度が前記コーナー部の直胴部側よりも前記底部中央側が高くなるよう勾配を有して変化し、
加熱された際、前記コーナー部よりも前記底部側がより肉厚化し、前記直胴部よりもコーナー部がより肉厚化することを特徴とする石英ガラスルツボ。
【請求項5】
第一の曲率を有する底部と、前記底部の周縁部に形成され、第二の曲率を有するコーナー部と、前記コーナー部から上部開口まで延びる直胴部とを有するルツボ金型からなり前記上部開口側から前記コーナー部側、及び前記コーナー部側から底部側に向けて形成された貫通孔の数に差異が設けられた内側部材と、前記内側部材の外周に配され、通気部を介して前記内側部材を保持する保持体と、から構成されるルツボ成形用型を用い、外層に石英ガラスからなる不透明層を有するルツボを製造する石英ガラスルツボの製造方法であって、
前記通気部を減圧し、前記ルツボ成形型の内側部材に形成された貫通孔を介して前記内側部材の内面側を吸引するステップと、
前記ルツボ成形用型の内側部材を軸周りに回転させるとともに、前記内側部材の上端開口側よりもコーナー部側のガラス原料粉末の粒径が大きく、前記コーナー部側よりも底部側のガラス原料粉末の粒径が大きくなるようにガラス原料粉末を供給するステップと、
軸周りに回転する前記内側部材の内面に、吸引力及び遠心力により前記ガラス原料粉末を押圧し、少なくとも１層からなる原料粉末積層体を形成するステップと、
前記原料粉末積層体の内側を加熱溶融し、内表面をガラス化するステップと、
前記原料粉末積層体の内側を加熱溶融するとともに、前記通気部を減圧し、前記複数の貫通孔を介して前記原料粉末積層体から吸気するステップと、
前記原料粉末積層体の全体をガラス化してルツボ形状体とするステップと、
を含むことを特徴とする石英ガラスルツボの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、石英ガラスルツボ及びその製造方法に関し、石英ガラスルツボと、これを保持するカーボンサセプタとの密着性を向上するとともに、石英とカーボンとの接触により生じる反応ガスを効率的に排気することのできる石英ガラスルツボ及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
シリコン単結晶の育成に関し、チョクラルスキー法（ＣＺ法）が広く用いられている。この方法は、石英ガラスルツボ内に形成されたシリコン融液の表面に種結晶を接触させ、ルツボを回転させるとともに、この種結晶を反対方向に回転させながら上方へ引き上げることによって、種結晶の下端に単結晶を形成していくものである。
【0003】
前記シリコン単結晶の引き上げに用いる石英ガラスルツボ５０は、図８に示すように、一般的には、その内層５１が透明石英ガラスからなり（透明層）、外層５２が多数の気泡を含むことにより不透明な石英ガラス（不透明層）からなる２層構造となっている。ルツボ形状としては、大Ｒ状に形成された底部６１と、底部の周縁に形成された小Ｒ状のコーナー部６２と、コーナー部６２から口元６３まで立ち上がった直胴部６４とを有するものである。
【0004】
ところで、炉内において前記石英ガラスルツボ５０は、図９に示すような例えばカーボン製のサセプタ７０（カーボンサセプタと呼ぶ）によって保持される。前記石英ガラスルツボ５０は、前記カーボンサセプタ７０内に略密着した状態に保持される。前記カーボンサセプタ７０に保持された石英ガラスルツボ５０の周囲には、ヒータ（図示せず）が配置されて、このヒータにより加熱されるが、石英ガラスルツボ５０が高温になると、該ルツボ５０が軟化し、カーボンサセプタ７０内面に対し、より密着することになる。
【0005】
前記カーボンサセプタ７０と石英ガラスルツボ５０とが接触すると、石英ガラスルツボ５０の石英とカーボンサセプタ７０のカーボンとが反応することによりガス（反応ガスと呼ぶ）が発生する。図１０に示すように、この反応ガスＧは、通常、石英ガラスルツボ５０とカーボンサセプタ７０との間を上昇し、それらの口元側（上端開口側）から排出される。
【0006】
しかしながら、図１０に示すようにルツボ５０とサセプタ７０との間に比較的大きめのクリアランスＳが存在する場合には、前記反応ガスＧが排出されずにガス溜まりＰとして残る虞があった。前記クリアランスＳは、サセプタ７０と石英ガラスルツボ５０の寸法際、或いは繰り返し使用することによるサセプタ７０内壁の消耗変形により生じ、この大きなクリアランスＳが存在すると、熱伝導が不均一となることから、単結晶引き上げ時のシリコン融液温度、及び融液対流に変化を与え、引き上げのパフォーマンスがばらつくという課題があった。
【0007】
また、特にルツボ底部６１からコーナー部６２の領域にかけては、石英ガラスルツボ５０及びシリコン融液Ｍの荷重を受けるため、前記領域に形成されたクリアランスＳ以外の領域は隙間なく密着しやすい。そのため、図１１に示すように、前記領域に形成されたクリアランスＳにガス溜まりＰが生じた場合は、ガス溜まりＰが排出されることなく閉じ込められることが考えられる。
そのような部位にガス溜まりが生じると、図示するように単結晶引上工程において反応ガスＧが膨張し、当該部位のルツボ壁面が内面側へ押し上げられ変形するという課題があった。また、ガス溜まりにより生じた空間は、冷却プロセスにおいて冷めやすいため、温度差からクラックＫが生じやすく、シリコン融液Ｍが漏出する虞があった。
そのような部位にガス溜まりが生じると、図示するように単結晶引上工程において反応ガスＧが膨張し、当該部位のルツボ壁面が内面側へ押し上げられ変形するという課題があった。また、ガス溜まりにより生じた空間は、冷却プロセスにおいて冷めやすいため、温度差からクラックＫが生じやすく、シリコン融液Ｍが漏出する虞があった。
【0008】
従来は、上記課題を解決するための方法の一つとして、例えば特許文献１（特開２０１７－１３２６９０号公報）に記載されているようにガラスルツボの外表面にカーボンシート材料を設置し、カーボンサセプタとの間の隙間を埋めることがなされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0009】
【文献】特開２０１７－１３２６９０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0010】
しかしながら、石英ガラスルツボの製造プロセスにおいて、ガラス原料粉末を型の内側に積層した原料粉末積層体を回転させながらガラス溶融する際、重量と遠心力が最も大きくなるコーナー部において、溶融ガラスの粘性流動によりＲ形状にばらつきが生じる。
そのようにコーナー部のＲ形状にばらつきが生じると、カーボンサセプタ側のコーナー部Ｒ形状との差に伴い、ガス溜まりが生じるような大きなクリアランスが多数形成されやすくなる為、全てのクリアランスを前記カーボンシートにより埋めることが困難であった。
そのようにコーナー部のＲ形状にばらつきが生じると、カーボンサセプタ側のコーナー部Ｒ形状との差に伴い、ガス溜まりが生じるような大きなクリアランスが多数形成されやすくなる為、全てのクリアランスを前記カーボンシートにより埋めることが困難であった。
【0011】
また、繰り返し使用されるカーボンサセプタは、石英ガラスルツボとの化学反応により、サセプタ内面が消耗して歪み、石英ガラスルツボとカーボンサセプタとの間に多数のクリアランスが形成され易くなる。
しかしながら、これらのクリアランスを埋めるために前記カーボンシートを設けても、引上プロセスの度に前記クリアランスの大きさが一定ではないため、石英ガラスルツボとカーボンサセプタとの密着性（フィット性）が一律な環境を実現することが困難であるという課題があった。
しかしながら、これらのクリアランスを埋めるために前記カーボンシートを設けても、引上プロセスの度に前記クリアランスの大きさが一定ではないため、石英ガラスルツボとカーボンサセプタとの密着性（フィット性）が一律な環境を実現することが困難であるという課題があった。
【0012】
本発明は、前記したような事情の下になされたものであり、シリコン単結晶の引き上げに用いる石英ガラスルツボにおいて、カーボンサセプタに保持された石英ガラスルツボと、前記カーボンサセプタとの密着性を向上するとともに、石英とカーボンとにより生じる反応ガスを効率的に排気することのできる石英ガラスルツボ及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0013】
前記課題を解決するためになされた本発明に係る石英ガラスルツボは、外層に石英ガラスからなる不透明層を有する石英ガラスルツボであって、第一の曲率を有する底部と、前記底部の周縁部に形成され、第二の曲率を有するコーナー部と、前記コーナー部から上端開口まで延びる直胴部とを有し、前記不透明層における気泡密度が、１個／ｍｍ
３
以上２００個／ｍｍ
３
以下の範囲内であって、かつ、気泡密度が前記上端開口側よりも前記底部中央側が高くなるよう勾配を有して変化し、加熱された際、前記上端開口側よりも前記底部側がより肉厚化することを特徴とする。
ここで、加熱された際、加熱前の厚さに比べて、前記底部が５％以上７％以下、前記コーナー部が３％以上５％以下、膨張することが望ましい。
ここで、加熱された際、加熱前の厚さに比べて、前記底部が５％以上７％以下、前記コーナー部が３％以上５％以下、膨張することが望ましい。
【0014】
或いは、前記課題を解決するためになされた本発明に係る石英ガラスルツボは、外層に石英ガラスからなる不透明層を有する石英ガラスルツボであって、第一の曲率を有する底部と、前記底部の周りに形成され、第二の曲率を有するコーナー部と、前記コーナー部から上端開口まで延びる直胴部とを有し、前記不透明層における気泡密度が、９０個／ｍｍ
３
以上１２０個／ｍｍ
３
以下の範囲であって、かつ、気泡密度が前記コーナー部の直胴部側よりも前記底部中央側が高くなるよう勾配を有して変化し、加熱された際、前記コーナー部よりも前記底部側がより肉厚化することを特徴とする。
【0015】
或いは、前記課題を解決するためになされた本発明に係る石英ガラスルツボは、外層に石英ガラスからなる不透明層を有する石英ガラスルツボであって、第一の曲率を有する底部と、前記底部の周縁部に形成され、第二の曲率を有するコーナー部と、前記コーナー部から上端開口まで延びる直胴部とを有し、前記不透明層における気泡密度が、７５個／ｍｍ
３
以上９０個／ｍｍ
３
以下の範囲であって、かつ気泡密度が前記上端開口側よりも前記直胴部のコーナー部側が高くなるよう勾配を有して変化し、更に、前記不透明層における気泡密度が、９０個／ｍｍ
３
以上１２０個／ｍｍ
３
以下の範囲であって、かつ、気泡密度が前記コーナー部の直胴部側よりも前記底部中央側が高くなるよう勾配を有して変化し、加熱された際、前記コーナー部よりも前記底部側がより肉厚化し、前記直胴部よりもコーナー部がより肉厚化することを特徴とする。
【0016】
このような構成の石英ガラスルツボによれば、単結晶引上プロセスにおいて、石英ガラスルツボが加熱されると、不透明外層内の気泡が膨張し、口元側よりも底部側がより肉厚化する。また、直胴部から口元部にかけては、気泡密度が小さいために膨張（厚肉化）が小さく、カーボンサセプタとの間から反応ガスが通り抜けやすくなる。
その結果、底部側において、石英ガラスルツボとカーボンサセプタとの間に形成されていたガス溜まりを有するクリアランスは、石英ガラスルツボとカーボンサセプタの密着により無くなり、前記クリアランスに溜まっていた反応ガスをルツボ口元側から排気することができる。
その結果、底部側において、石英ガラスルツボとカーボンサセプタとの間に形成されていたガス溜まりを有するクリアランスは、石英ガラスルツボとカーボンサセプタの密着により無くなり、前記クリアランスに溜まっていた反応ガスをルツボ口元側から排気することができる。
【0017】
また、課題を解決するためになされた本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法は、 第一の曲率を有する底部と、前記底部の周縁部に形成され、第二の曲率を有するコーナー部と、前記コーナー部から上部開口まで延びる直胴部とを有するルツボ金型からなり前記上部開口側から前記コーナー部側、及び前記コーナー部側から底部側に向けて形成された貫通孔の数に差異が設けられた内側部材と、前記内側部材の外周に配され、通気部を介して前記内側部材を保持する保持体と、から構成されるルツボ成形用型を用い、外層に石英ガラスからなる不透明層を有するルツボを製造する石英ガラスルツボの製造方法であって、
前記通気部を減圧し、前記ルツボ成形型の内側部材に形成された貫通孔を介して前記内側部材の内面側を吸引するステップと、前記ルツボ成形用型の内側部材を軸周りに回転させるとともに、前記内側部材の上端開口側よりもコーナー部側のガラス原料粉末の粒径が大きく、前記コーナー部側よりも底部側のガラス原料粉末の粒径が大きくなるようにガラス原料粉末を供給するステップと、軸周りに回転する前記内側部材の内面に、吸引力及び遠心力により前記ガラス原料粉末を押圧し、少なくとも１層からなる原料粉末積層体を形成するステップと、前記原料粉末積層体の内側を加熱溶融し、内表面をガラス化するステップと、前記原料粉末積層体の内側を加熱溶融するとともに、前記通気部を減圧し、前記複数の貫通孔を介して前記原料粉末積層体から吸気するステップと、前記原料粉末積層体の全体をガラス化してルツボ形状体とするステップと、を含むことを特徴とする。
前記通気部を減圧し、前記ルツボ成形型の内側部材に形成された貫通孔を介して前記内側部材の内面側を吸引するステップと、前記ルツボ成形用型の内側部材を軸周りに回転させるとともに、前記内側部材の上端開口側よりもコーナー部側のガラス原料粉末の粒径が大きく、前記コーナー部側よりも底部側のガラス原料粉末の粒径が大きくなるようにガラス原料粉末を供給するステップと、軸周りに回転する前記内側部材の内面に、吸引力及び遠心力により前記ガラス原料粉末を押圧し、少なくとも１層からなる原料粉末積層体を形成するステップと、前記原料粉末積層体の内側を加熱溶融し、内表面をガラス化するステップと、前記原料粉末積層体の内側を加熱溶融するとともに、前記通気部を減圧し、前記複数の貫通孔を介して前記原料粉末積層体から吸気するステップと、前記原料粉末積層体の全体をガラス化してルツボ形状体とするステップと、を含むことを特徴とする。
【0019】
このような方法により製造された石英ガラスルツボによれば、単結晶引上プロセスにおいて、石英ガラスルツボが加熱されると、不透明外層内の気泡が膨張し、口元側よりも底部側がより肉厚化する。また、直胴部から口元部にかけては、気泡密度が小さいために膨張（厚肉化）が小さく、カーボンサセプタとの間から反応ガスが通り抜けやすくなる。
その結果、底部側において、石英ガラスルツボとカーボンサセプタとの間に形成されていたガス溜まりを有するクリアランスは、石英ガラスルツボとカーボンサセプタの密着により無くなり、前記クリアランスに溜まっていた反応ガスをルツボ口元側から排気することができる。
その結果、底部側において、石英ガラスルツボとカーボンサセプタとの間に形成されていたガス溜まりを有するクリアランスは、石英ガラスルツボとカーボンサセプタの密着により無くなり、前記クリアランスに溜まっていた反応ガスをルツボ口元側から排気することができる。
【発明の効果】
【0020】
本発明によれば、シリコン単結晶の引き上げに用いる石英ガラスルツボにおいて、カーボンサセプタに保持された石英ガラスルツボと、前記カーボンサセプタとの密着性を向上するとともに、石英とカーボンとにより生じる反応ガスを効率的に排気する石英ガラスルツボ及びその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0021】
【発明を実施するための形態】
【0022】
以下、本発明に係る石英ガラスルツボ及びその製造方法の実施形態について図面に基づき説明する。図１は、本発明に係る石英ガラスルツボの断面図であり、図２は、図１の石英ガラスルツボをカーボンサセプタに保持した状態を一部拡大して示す断面図である。
【0023】
石英ガラスルツボ１は、例えば口径１００～９５０ｍｍに形成され、所定の曲率を有する底部１３と、前記底部１３の周りに形成され、所定の曲率を有するコーナー部１２と、前記コーナー部１２から上方に延びる直胴部１１とを有する。前記直胴部１１の上端には、ルツボ開口（上端開口、或いは口元部１ａと呼ぶ）が形成されている。
本実施形態において石英ガラスルツボ１は、図１に示すように、不透明外層２（不透明層）と透明内層３（透明層）との２層構造である。
本実施形態において石英ガラスルツボ１は、図１に示すように、不透明外層２（不透明層）と透明内層３（透明層）との２層構造である。
【0024】
このうち、不透明外層２は天然原料石英ガラスからなり、透明内層３はシリコン単結晶引上げ時に溶融シリコンと接する高純度の合成原料石英ガラス、又は不透明層２と同等以上の純度水準を有する天然原料石英ガラス、或いは同合成原料石英ガラスと同天然原料石英ガラスの複層からなる。
ここで不透明とは、石英ガラス中に多数の気泡（気孔）が内在し、見かけ上、白濁した状態を意味する。また、天然原料石英ガラスとは水晶等の天然質原料を溶融して製造されるシリカガラスを意味し、合成原料石英ガラスとは、例えばシリコンアルコキシドの加水分解により合成された合成原料を溶融して製造されるシリカガラスを意味する。
ここで不透明とは、石英ガラス中に多数の気泡（気孔）が内在し、見かけ上、白濁した状態を意味する。また、天然原料石英ガラスとは水晶等の天然質原料を溶融して製造されるシリカガラスを意味し、合成原料石英ガラスとは、例えばシリコンアルコキシドの加水分解により合成された合成原料を溶融して製造されるシリカガラスを意味する。
【0025】
図２に示すように天然原料石英ガラスからなる不透明外層２は、加熱前において、直胴部１１における厚さ寸法ｔ１が１～４０ｍｍとなされ、コーナー部１２における厚さ寸法ｔ２は１～４０ｍｍとなされ、底部１３における厚さ寸法ｔ３は１～４０ｍｍとなされる。不透明外層２の厚さ寸法が、底部＞コーナー部＞直胴部の関係に構成されると、より高い効果が得られる。
また、合成原料石英ガラス（または天然原料石英ガラス）からなる透明内層３は、直胴部１１における厚さ寸法ｔ４が０．５～３０ｍｍとなされ、コーナー部１２における厚さ寸法ｔ５は０．５～３０ｍｍとなされ、底部１３における厚さ寸法ｔ６は０．５～３０ｍｍとなされる。
また、合成原料石英ガラス（または天然原料石英ガラス）からなる透明内層３は、直胴部１１における厚さ寸法ｔ４が０．５～３０ｍｍとなされ、コーナー部１２における厚さ寸法ｔ５は０．５～３０ｍｍとなされ、底部１３における厚さ寸法ｔ６は０．５～３０ｍｍとなされる。
【0026】
ここで、不透明外層２内に形成される気泡の密度は、底部１３からルツボ口元部１ａまで、高密度（最大２００個／ｍｍ３）から低密度（最小１個／ｍｍ３）まで徐々に変化する勾配を有するように形成されている。
【0027】
より具体的には、底部１３においては、その中心から拡径方向に例えば１２０～１０５個／ｍｍ３で徐々に減少し、コーナー部１２においては、底部１３側から直胴部１１側に向かって例えば１０５～９０個／ｍｍ３まで徐々に減少し、直胴部１１においては、その下端から口元部１ａに向かって例えば９０～７５個／ｍｍ３まで徐々に減少するように形成されている。
【0028】
このように構成された石英ガラスルツボ１は、シリコン単結晶引上げプロセスで加熱されると、気泡を含む不透明外層２が気泡の膨張によって厚肉化する。
ここで、上記のように不透明外層２は、底部１３から口元部１ａまで気泡密度に勾配を有するため、ルツボが加熱された際の厚肉化の度合いに差異が生じることになる。
即ち、気泡密度が高いルツボ底部１３にあっては、多数の気泡の膨張によって大きく厚肉化し、カーボンサセプタ４との密着性が高くなる。一方、気泡密度が低い直胴部１１側にあっては、膨張する気泡が少ないため、加熱によっても大きく厚肉化しない。
具体的には、ルツボ底部１３の不透明層２の加熱前の厚さｔ３が加熱後に例えば５～７％膨張し、コーナー部１２の不透明層２の加熱前の厚さｔ２が加熱後に例えば３～５％膨張するように形成されている。
ここで、上記のように不透明外層２は、底部１３から口元部１ａまで気泡密度に勾配を有するため、ルツボが加熱された際の厚肉化の度合いに差異が生じることになる。
即ち、気泡密度が高いルツボ底部１３にあっては、多数の気泡の膨張によって大きく厚肉化し、カーボンサセプタ４との密着性が高くなる。一方、気泡密度が低い直胴部１１側にあっては、膨張する気泡が少ないため、加熱によっても大きく厚肉化しない。
具体的には、ルツボ底部１３の不透明層２の加熱前の厚さｔ３が加熱後に例えば５～７％膨張し、コーナー部１２の不透明層２の加熱前の厚さｔ２が加熱後に例えば３～５％膨張するように形成されている。
【0029】
そして、このように構成された石英ガラスルツボ１によれば、前記底部１３が肉厚化されてカーボンサセプタ４に対し密着する際、カーボンサセプタ４との間に形成された大きなクリアランスがなくなり、そこに溜まっていた反応ガスが直胴部１１側へ押し出される。押し出された反応ガスは、石英ガラスルツボ１とカーボンサセプタ４との間を通り、口元部１ａ側から排気される。
即ち、石英ガラスルツボ１とカーボンサセプタ４との密着性を向上することができるとともに、ガス溜まりが生じるようなクリアランスを無くし、反応ガスをルツボ口元側から排気することができる。
即ち、石英ガラスルツボ１とカーボンサセプタ４との密着性を向上することができるとともに、ガス溜まりが生じるようなクリアランスを無くし、反応ガスをルツボ口元側から排気することができる。
【0030】
続いて、本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法について説明する。
本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法は、例えば、図３に示すような石英ガラスルツボ製造装置２０を用いて行われる。石英ガラスルツボ製造装置２０のルツボ成形用型２１は、例えば複数の貫通孔（図示せず）を穿設した金型で構成されている内側部材２２と、その外周に通気部２３を設けて、内側部材２２を保持する保持体２４とから構成されている。
本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法は、例えば、図３に示すような石英ガラスルツボ製造装置２０を用いて行われる。石英ガラスルツボ製造装置２０のルツボ成形用型２１は、例えば複数の貫通孔（図示せず）を穿設した金型で構成されている内側部材２２と、その外周に通気部２３を設けて、内側部材２２を保持する保持体２４とから構成されている。
【0031】
前記内側部材２２に形成される貫通孔の数は、ルツボ底部に対応する側がコーナー部に対応する側より少なく、かつコーナー部に対応する側が直胴部側に対応する側より少なく形成されている。尚、ルツボ底部中央に対する領域からコーナー部に対応する領域にかけて貫通孔の数が徐々に多くなり、コーナー部から直胴部の口元部（上端開口）にかけて貫通孔の数が徐々に多くなるよう形成することが望ましい。
【0032】
また、貫通孔は、各部において少なくとも円周上に４ヵ所以上設けることが望ましい。各貫通孔の高さ位置は気泡密度勾配の設計に合わせて任意に設定することができ、少なくとも、気泡密度勾配の始点側及び終点側の各１ヵ所の高さに在ればよい。
また、前記貫通孔は、コーナー部に対応する領域と直胴部に対応する領域のみに設定しても良い。大口径ルツボの場合は、コーナー部に対応する領域の２か所以上の高さ、直胴部に対応する領域の２か所以上の高さに設ける等、より細かく設定してもよい。
また、前記貫通孔は、コーナー部に対応する領域と直胴部に対応する領域のみに設定しても良い。大口径ルツボの場合は、コーナー部に対応する領域の２か所以上の高さ、直胴部に対応する領域の２か所以上の高さに設ける等、より細かく設定してもよい。
【0033】
また、図３では、１つの排気口２６（通気部）からの減圧を例示しているが、図４に模式的に示すように各高さの貫通孔ごとに独立した排気口（通気部）（例えば符号２６Ａ、２６Ｂ、２６Ｃ）を設けて減圧してもよい（同一高さの円周上の貫通孔は同一の通気部につながり減圧されることが好ましい）。
図示するように各高さの貫通孔ごとに独立した通気部２６Ａ、２６Ｂ、２６Ｃを設けた場合は、減圧機構２８につながる圧力制御バルブ３０の開度を調節することにより、各部の圧力が底部＞コーナー部＞直胴部の関係となるように減圧してもよい。
図示するように各高さの貫通孔ごとに独立した通気部２６Ａ、２６Ｂ、２６Ｃを設けた場合は、減圧機構２８につながる圧力制御バルブ３０の開度を調節することにより、各部の圧力が底部＞コーナー部＞直胴部の関係となるように減圧してもよい。
【0034】
このため、通気部２３が減圧状態になると、内側部材２２の内周面側は、前記貫通孔から吸引されるが、前記のように貫通孔の数に差異が設けられているため、直胴部側（口元側）ほど吸引力が強く、底部側ほど吸引力が弱くなる構成となされている。
【0035】
また、保持体２４の下部には、図示しない回転手段と連結されている回転軸２５が固着されていて、ルツボ成形用型２１を回転可能にして支持している。通気部２３は、保持体２５の下部に設けられた開口部２７を介して、回転軸２５の中央に設けられた排気口２６と連結されており、この通気部２３は、減圧機構２８と連結されている。
前記内側部材２２に対向する上部にはアーク放電用のアーク電極２９と、原料供給ノズル３１と、窒素ガスあるいはヘリウムガス、アルゴンガスを噴射し、ルツボの所定部位に前記ガスを吹付けるノズル３２とが設けられている。
前記内側部材２２に対向する上部にはアーク放電用のアーク電極２９と、原料供給ノズル３１と、窒素ガスあるいはヘリウムガス、アルゴンガスを噴射し、ルツボの所定部位に前記ガスを吹付けるノズル３２とが設けられている。
【0036】
この石英ガラスルツボ製造装置１０を用いてルツボの製造を行うには、回転駆動源（図示せず）を稼働させて回転軸２５を矢印の方向に回転させることにより、ルツボ成形用型２１を所定の速度で回転させる。
そして、大気雰囲気で、減圧機構２８の作動による通気部２３の減圧を行い、ルツボ成形用型２１の内側部材２２に形成された多数の貫通孔を介して内側部材２２内面側を吸引しつつ、内側部材２２内に原料供給ノズル３１から石英ガラス原料粉末を供給する。
そして、大気雰囲気で、減圧機構２８の作動による通気部２３の減圧を行い、ルツボ成形用型２１の内側部材２２に形成された多数の貫通孔を介して内側部材２２内面側を吸引しつつ、内側部材２２内に原料供給ノズル３１から石英ガラス原料粉末を供給する。
【0037】
この原料供給ノズル３１は、回転されたルツボ成形用型２１内に石英ガラス原料粉末を装填する際には、初めに例えば粗粒の天然石英ガラス原料粉末を装填し、その後、その内表面に例えば微粒の合成シリカ原料粉末を装填するように構成されている。尚、原料供給ノズルを二つ設けて、夫々別々に原料粉末を供給してもよい。
【0038】
このルツボ成形用型２１内に供給された天然石英ガラス原料粉末は、内側部材２２内面側への吸引力、及び遠心力によってルツボ成形用型２１の内側部材２２に押圧され、一つの層（天然石英ガラス原料粉末層５）が形成される。
そして、この天然石英ガラス原料粉末に続いて合成シリカ原料粉末がルツボ成形用型２１内に供給される。この合成シリカ原料粉末は、吸引力及び遠心力によって天然石英ガラス原料粉末層５に押圧され、一つの層（合成シリカ原料粉末層６）が形成され、全体としてルツボ形状の２層の原料粉末積層体７が形成される。
そして、この天然石英ガラス原料粉末に続いて合成シリカ原料粉末がルツボ成形用型２１内に供給される。この合成シリカ原料粉末は、吸引力及び遠心力によって天然石英ガラス原料粉末層５に押圧され、一つの層（合成シリカ原料粉末層６）が形成され、全体としてルツボ形状の２層の原料粉末積層体７が形成される。
【0039】
前記原料粉末積層体７を形成した後、減圧機構２８の作動による減圧を継続し、所定時間経過後にカーボン電極２９に通電して原料粉末積層体の内側から加熱し、原料粉末積層体７を内側から溶融し、表層をガラス化する（合成シリカガラス層とする）。
【0040】
更に減圧機構２８の作動による減圧を継続し、内側部材２２に形成された複数の貫通孔を介して原料粉末積層体７から所定時間、吸引する。
ここで上記したように内側部材２２の口元側から底部側にかけて前記貫通孔の数に差異が設けられているため、口元側ほど吸引力が強く、底部側ほど吸引力が弱くなる。それにより原料粉末積層体７の口元側の気体含有量が少なく、底部に向かって気体含有量が多くなる。
ここで上記したように内側部材２２の口元側から底部側にかけて前記貫通孔の数に差異が設けられているため、口元側ほど吸引力が強く、底部側ほど吸引力が弱くなる。それにより原料粉末積層体７の口元側の気体含有量が少なく、底部に向かって気体含有量が多くなる。
【0041】
更にカーボン電極２９に通電して原料粉末積層体７の内側から加熱溶融し、ガラス化したルツボ形状体８を形成する。ここで、上記のように加熱溶融前の原料粉末積層体７は、その口元側の気体含有量が少なく、底部に向かって気体含有量が多くなっていたため、加熱溶融後のルツボ形状体は、口元側の気泡密度が小さく、底部に向かって気泡密度が大きい状態となる。
【0042】
また、このとき、高温に成り易い部位、例えば原料粉末積層体７の底部に窒素ガスあるいはヘリウムガスを噴射し、該部位における合成シリカガラス層の高温化を抑止し、ベーパライズによるアルミ及び金属系元素の濃縮を抑制してもよい。
そして、冷却後、前記ルツボ形状体８の上端部を切断することによって、図１に示した石英ガラスルツボ１が得られる。
そして、冷却後、前記ルツボ形状体８の上端部を切断することによって、図１に示した石英ガラスルツボ１が得られる。
【0043】
以上のように、本実施の形態によれば、不透明外層２において、口元１ａ側から底部１３側に向かって気泡密度が徐々に高くなる勾配を持つよう形成した。それにより単結晶引上プロセスにおいて、石英ガラスルツボ１が加熱されると、不透明外層２内の気泡が膨張し、口元１ａ側よりも底部１３側がより肉厚化する。また、直胴部１１から口元部１ａにかけては、気泡密度が小さいために膨張（厚肉化）が小さく、カーボンサセプタ４との間から反応ガスが通り抜けやすくなる。
その結果、底部側において、石英ガラスルツボ１とカーボンサセプタ４との間に形成されていたガス溜まりを有するクリアランスは、石英ガラスルツボ１とカーボンサセプタ４の密着により無くなり、前記クリアランスに溜まっていた反応ガスをルツボ口元側から排気することができる。
その結果、底部側において、石英ガラスルツボ１とカーボンサセプタ４との間に形成されていたガス溜まりを有するクリアランスは、石英ガラスルツボ１とカーボンサセプタ４の密着により無くなり、前記クリアランスに溜まっていた反応ガスをルツボ口元側から排気することができる。
【0044】
尚、前記石英ガラスルツボに係る実施の形態によれば、ルツボ口元１ａ（上端開口）側からルツボ底部１３側に向かって不透明外層２における気泡密度が徐々に高くなる勾配を有するものとしたが、本発明にあっては、その形態に限定されるものではない。
例えば、不透明外層２において、直胴部１１における気泡密度は低い状態とし、コーナー部１２から底部１３中央側に向かって気泡密度が高くなる勾配を有するように形成してもよい。
例えば、不透明外層２において、直胴部１１における気泡密度は低い状態とし、コーナー部１２から底部１３中央側に向かって気泡密度が高くなる勾配を有するように形成してもよい。
【0045】
また、前記実施の形態にあっては、石英ガラスルツボ１を２層構造として説明したが、本発明にあっては、その形態に限定されるものではなく、不透明外層を有する１層であっても、或いは最外層が不透明層の３層以上であっても、本発明に係る石英ガラスルツボを適用することができる。
【0046】
また、前記石英ガラスルツボの製造方法に係る実施の形態にあっては、内側部材２２の口元側から底部側にかけて形成する貫通孔の数に差異を設けるようにしたが、本発明にあっては、その形態に限定されるものではない。
例えば、前記貫通孔を内側部材２２の口元側のみに設けて、原料粉末積層体７の口元側の気体含有量を大きく、底部側の気体含有量を小さくするようにしてもよい。
また、より好ましくは、不透明外層２を形成するための天然石英ガラス原料粉末は、底部側は大きい粒径の原料粉末を用い、口元側は小さい粒径の原料粉末を用いるようにすれば、より容易に気体含有量の差異をつけることができる。
例えば、前記貫通孔を内側部材２２の口元側のみに設けて、原料粉末積層体７の口元側の気体含有量を大きく、底部側の気体含有量を小さくするようにしてもよい。
また、より好ましくは、不透明外層２を形成するための天然石英ガラス原料粉末は、底部側は大きい粒径の原料粉末を用い、口元側は小さい粒径の原料粉末を用いるようにすれば、より容易に気体含有量の差異をつけることができる。
【実施例】
【0047】
本発明に係る石英ガラスルツボ及びその製造方法について、実施例に基づきさらに説明する。
［実施例１］
実施例１では、図３に示した石英ガラスルツボ製造装置を用い、上記実施の形態に示した製造方法により石英ガラスルツボの製造を行なった。
製造した石英ガラスルツボの口径は、８００ｍｍである。
製造した石英ガラスルツボを切断し、マイクロスコープを用いて不透明外層の底部、コーナー部、直胴部における気泡密度を測定した。
その結果、底部は、１３０個／ｍｍ３、コーナー部は１０６個／ｍｍ３、直胴部は８３個／ｍｍ３であり、底部から口元部（上端開口）にかけて気泡密度が徐々に小さくなる勾配を有することを確認した。
［実施例１］
実施例１では、図３に示した石英ガラスルツボ製造装置を用い、上記実施の形態に示した製造方法により石英ガラスルツボの製造を行なった。
製造した石英ガラスルツボの口径は、８００ｍｍである。
製造した石英ガラスルツボを切断し、マイクロスコープを用いて不透明外層の底部、コーナー部、直胴部における気泡密度を測定した。
その結果、底部は、１３０個／ｍｍ３、コーナー部は１０６個／ｍｍ３、直胴部は８３個／ｍｍ３であり、底部から口元部（上端開口）にかけて気泡密度が徐々に小さくなる勾配を有することを確認した。
【0048】
［比較例１］
比較例１では、従来の通り、石英ガラスルツボ製造装置における内側部材に形成する貫通孔を全体に均等に形成した。その他の条件は実施例１と同じである。
製造した石英ガラスルツボを切断し、マイクロスコープを用いて気泡密度を測定した結果、底部は、９４個／ｍｍ３、コーナー部は１０２個／ｍｍ３、直胴部は９９個／ｍｍ３であり、底部から口元部にかけて気泡密度は略同じとなった。
比較例１では、従来の通り、石英ガラスルツボ製造装置における内側部材に形成する貫通孔を全体に均等に形成した。その他の条件は実施例１と同じである。
製造した石英ガラスルツボを切断し、マイクロスコープを用いて気泡密度を測定した結果、底部は、９４個／ｍｍ３、コーナー部は１０２個／ｍｍ３、直胴部は９９個／ｍｍ３であり、底部から口元部にかけて気泡密度は略同じとなった。
【0049】
［実施例２］
実施例２では、実施例１と同じ条件で製造した石英ガラスルツボをカーボンサセプタに保持し、カーボンサセプタを回転させながら炉内において１６００℃、０．１Ｔｏｒｒで５時間の熱処理を行なった。
この熱処理の前後におけるルツボ底部の厚さの変化率は６．８％、コーナー部の厚さの変化率は５．５％、直胴部の厚さの変化率は４．３％であった。
また、熱処理後にガス溜まりがあるかを石英ガラスルツボ回収片の内外面外観観察及び凹凸変形有無、カーボンシートの局所消耗有無により確認した。
実施例２では、実施例１と同じ条件で製造した石英ガラスルツボをカーボンサセプタに保持し、カーボンサセプタを回転させながら炉内において１６００℃、０．１Ｔｏｒｒで５時間の熱処理を行なった。
この熱処理の前後におけるルツボ底部の厚さの変化率は６．８％、コーナー部の厚さの変化率は５．５％、直胴部の厚さの変化率は４．３％であった。
また、熱処理後にガス溜まりがあるかを石英ガラスルツボ回収片の内外面外観観察及び凹凸変形有無、カーボンシートの局所消耗有無により確認した。
【0050】
［比較例２］
比較例２では、比較例１と同じ条件で製造した石英ガラスルツボを実施例２と同様のカーボンサセプタに保持し、実施例２と同条件で熱処理を行なった。
この熱処理の前後におけるルツボ底部の厚さの変化率は４．９％、コーナー部の厚さの変化率は５．３％、直胴部の厚さの変化率は５．２％であった。
また、熱処理後にガス溜まりがあるかを石英ガラスルツボ回収片の内外面の外観観察及び凹凸変形の有無、カーボンシートの局所消耗の有無により確認した。
比較例２では、比較例１と同じ条件で製造した石英ガラスルツボを実施例２と同様のカーボンサセプタに保持し、実施例２と同条件で熱処理を行なった。
この熱処理の前後におけるルツボ底部の厚さの変化率は４．９％、コーナー部の厚さの変化率は５．３％、直胴部の厚さの変化率は５．２％であった。
また、熱処理後にガス溜まりがあるかを石英ガラスルツボ回収片の内外面の外観観察及び凹凸変形の有無、カーボンシートの局所消耗の有無により確認した。
【0051】
実施例２の結果、ルツボ底部からコーナー部にかけての厚さが熱処理により大きく増加し、また、熱処理後のガス溜まりがないことを確認した。
尚、図５（ａ）に実施例２におけるルツボ使用前（加熱前）のルツボ底部の断面画像を示し、図５（ｂ）にルツボ使用後（加熱後）のルツボ底部の断面画像を示す。
また、図６（ａ）にルツボ使用前（加熱前）のルツボコーナー部の断面画像を示し、図６（ｂ）にルツボ使用後（加熱後）のルツボコーナー部の断面画像を示す。
また、図７（ａ）にルツボ使用前（加熱前）のルツボ直胴部の断面画像を示し、図７（ｂ）にルツボ使用後（加熱後）のルツボ直胴部の断面画像を示す。
これらの画像に示されるようにルツボ使用後は気泡が膨張し、断面層が白濁しており、特にルツボ底部ほど気泡密度が大きいため、ルツボ口元側よりも白濁していることを確認することができた。また、ルツボ口元側よりも気泡密度の高い底部側が厚肉化されていることを確認した。
尚、図５（ａ）に実施例２におけるルツボ使用前（加熱前）のルツボ底部の断面画像を示し、図５（ｂ）にルツボ使用後（加熱後）のルツボ底部の断面画像を示す。
また、図６（ａ）にルツボ使用前（加熱前）のルツボコーナー部の断面画像を示し、図６（ｂ）にルツボ使用後（加熱後）のルツボコーナー部の断面画像を示す。
また、図７（ａ）にルツボ使用前（加熱前）のルツボ直胴部の断面画像を示し、図７（ｂ）にルツボ使用後（加熱後）のルツボ直胴部の断面画像を示す。
これらの画像に示されるようにルツボ使用後は気泡が膨張し、断面層が白濁しており、特にルツボ底部ほど気泡密度が大きいため、ルツボ口元側よりも白濁していることを確認することができた。また、ルツボ口元側よりも気泡密度の高い底部側が厚肉化されていることを確認した。
【0052】
一方、比較例２では、ルツボ底部、コーナー部、直胴部の厚さの変化はいずれも少なく、また、熱処理後のガス溜まりが発生するケースを確認することができた。
【0053】
以上の実施例の結果より、本発明に係る石英ガラスルツボ及びその製造方法によれば、石英ガラスルツボとカーボンサセプタとの密着性を向上し、ルツボとサセプタとの間のクリアランスに生じた反応ガスを溜めることなく排気することができると確認した。
【符号の説明】
【0054】
１ 石英ガラスルツボ
２ 不透明外層（不透明層）
３ 透明内層
４ カーボンサセプタ
１１ 直胴部
１２ コーナー部
１３ 底部
２０ 石英ガラスルツボ製造装置
２２ 内側部材
２ 不透明外層（不透明層）
３ 透明内層
４ カーボンサセプタ
１１ 直胴部
１２ コーナー部
１３ 底部
２０ 石英ガラスルツボ製造装置
２２ 内側部材
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】