(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2022-11-10
(45)【発行日】2022-11-18
(54)【発明の名称】平面型固体電解質酸素セパレータ
(51)【国際特許分類】
C25B 1/02 20060101AFI20221111BHJP
C25B 13/07 20210101ALI20221111BHJP
C25B 9/00 20210101ALI20221111BHJP
C25B 9/23 20210101ALI20221111BHJP
C25B 9/77 20210101ALI20221111BHJP
C25B 15/08 20060101ALI20221111BHJP
C25B 13/02 20060101ALI20221111BHJP
C25B 11/053 20210101ALI20221111BHJP
C25B 11/093 20210101ALI20221111BHJP
C25B 11/091 20210101ALI20221111BHJP
【ＦＩ】
C25B1/02
C25B13/07
C25B9/00 Z
C25B9/23
C25B9/77
C25B15/08 302
C25B13/02 302
C25B11/053
C25B11/093
C25B11/091
【請求項の数】
10
【外国語出願】
(21)【出願番号】P 2021077670
(22)【出願日】2021-04-30
(65)【公開番号】P2022160347
(43)【公開日】2022-10-19
【審査請求日】2021-05-25
(31)【優先権主張番号】110112365
(32)【優先日】2021-04-06
(33)【優先権主張国・地域又は機関】TW
(73)【特許権者】
【識別番号】513197703
【氏名又は名称】國立臺北科技大學
(74)【代理人】
【識別番号】100124039
【弁理士】
【氏名又は名称】立花 顕治
(74)【代理人】
【識別番号】100210251
【弁理士】
【氏名又は名称】大古場 ゆう子
(72)【発明者】
【氏名】王 錫福
(72)【発明者】
【氏名】蔡 政廷
(72)【発明者】
【氏名】盧 錫全
【審査官】松岡 徹
(56)【参考文献】
【文献】特開平１０－１８００３１（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ２５Ｂ １／００－ １５／０８
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
酸素アウトレット（１０）が形成されている第１の端部プレート（１）と、前記第１の端部プレート（１）とは間隔を空けている第２の端部プレート（２）と、
前記第１の端部プレート（１）と前記第２の端部プレート（２）との間に配置された少なくとも２つの固体電解質セル（３）であって、それぞれが、
２つの電極層（３１）と、
前記電極層（３１）同士の間に配置され、且つ、中心部分（３２１）と、前記中心部分（３２１）を囲む周囲部分（３２２）とを有し、前記中心部分（３２１）が前記２つの電極層（３１）に挟まれている、金属酸化物系電解質層（３２）と、
前記電極層（３１）および前記金属酸化物系電解質層（３２）を貫通し、前記酸素アウトレット（１０）と位置が合う貫通孔（３０）と、を有する少なくとも２つの固体電解質セル（３）と、
それぞれ前記少なくとも２つの固体電解質セル（３）のうちの２つの間に配置されている少なくとも１つの平面型相互コネクタ（４）と、を具え、
各前記平面型相互コネクタ（４）は、上側部分（４１）と、下側部分（４２）と、接続通路（４０）とを有し、
前記上側部分（４１）は、前記第１の端部プレート（１）に面する上面（４１´）を有し、且つ、前記上側部分（４１）は、
酸素含有流体を前記平面型相互コネクタ（４）に導入するための前側インレット領域（４１１）であって、前記上面（４１´）から内側に凹んでいる前側インレット領域（４１１）と、
酸素欠乏流体を前記平面型相互コネクタ（４）から排出するための後側アウトレット領域（４１２）であって、前記前側インレット領域（４１１）とは反対側にあり、前記上面（４１´）から内側に凹んでいる後側アウトレット領域（４１２）と、
前記前側インレット領域（４１１）と前記後側アウトレット領域（４１２）との間に配置され、１つの前記固体電解質セル（３）の前記電極層（３１）と位置が合うように該電極層（３１）の下方に位置する上側メイン領域（４１３）と、
前記上面（４１´）から内側に凹むように前記上側部分（４１）の前記上側メイン領域（４１３）に形成された複数の上側メイン流路（４１４）であって、それぞれが、前記前側インレット領域（４１１）と前記後側アウトレット領域（４１２）とに流体的に接続されている複数の上側メイン流路（４１４）と、
前記上側メイン領域（４１３）に位置し、その中に上側通路（４１０）が形成されている隆起構造（４１５）であって、前記上側通路（４１０）が、前記上側メイン流路（４１４）から流体的に仕切られている一方で前記１つの前記固体電解質セル（３）の前記貫通孔（３０）と流体的に接続されている、隆起構造（４１５）と、を有し、
前記下側部分（４２）は、前記上側部分（４１）に接続されていて、前記上面（４１´）とは反対側にあって前記第２の端部プレート（２）に面する下面（４２´）を有し、且つ、
他の１つの前記固体電解質セル（３）の前記電極層（３１）と位置が合うように該電極層（３１）の上方に位置する下側メイン領域（４２３）と、
前記下側メイン領域（４２３）を囲む周囲領域（４２２）と、
前記下面（４２´）から内側に凹むように前記下側部分（４２）の前記下側メイン領域（４２３）に形成された複数の下側流路（４２４）と、を有し、
前記接続通路（４０）は、前記上側部分（４１）の前記隆起構造（４１５）の前記上側通路（４１０）と、前記下側部分（４２）の前記下側流路（４２４）とに流体的に接続されており、
前記平面型相互コネクタ（４）の前記上側部分（４１）は、
前記１つの前記固体電解質セル（３）の前記金属酸化物系電解質層（３２）の前記周囲部分(３２２)と位置が合う左側辺縁領域（４１７）と、
前記左側辺縁領域（４１７）とは反対側に配置されていて、前記１つの前記固体電解質セル（３）の前記金属酸化物系電解質層（３２）の前記周囲部分(３２２)と位置が合う右側辺縁領域（４１８）と、を更に有する、
平面型固体電解質酸素セパレータ。
【請求項2】
前記第１の端部プレート（１）は、前記第２の端部プレート（２）に面する下側プレート面（１２´）を有する下側プレート部分（１２）を有し、前記下側プレート部分（１２）は、
前記１つの前記固体電解質セル（３）の前記電極層（３１）と位置が合うように該電極層（３１）の下方に位置する下側メインゾーン（１２３）と、
前記下側メインゾーン（１２３）を囲む周囲ゾーン（１２２）と、
前記下側メインゾーン（１２３）に形成されていて、前記下側プレート面（１２´）に対して窪んでいて、前記酸素アウトレット（１０）と流体的に接続されている複数の下側流路（１２４）と、を有する、
請求項１に記載の平面型固体電解質酸素セパレータ。
【請求項3】
アノード側密閉部材（５）を更に具え、前記アノード側密閉部材（５）は、前記平面型相互コネクタ（４）の前記下側部分（４２）の前記周囲領域（４２２）と前記他の１つの前記固体電解質セル（３）の前記金属酸化物系電解質層（３２）の前記周囲部分（３２２）との間、または、前記第１の端部プレート（１）の前記下側プレート部分（１２）の前記周囲ゾーン（１２２）と前記１つの前記固体電解質セル（３）の前記金属酸化物系電解質層（３２）の前記周囲部分（３２２）との間に配置されている、請求項２に記載の平面型固体電解質酸素セパレータ。
【請求項4】
前記アノード側密閉部材（５）は、ガラスセラミック材料からなるものである、請求項３に記載の平面型固体電解質酸素セパレータ。
【請求項5】
前記第２の端部プレート（２）は、前記第１の端部プレート（１）に面する上側プレート面（２１´）を有する上側プレート部分（２１）を有し、前記上側プレート部分（２１）は、
酸素含有流体を前記第２の端部プレート（２）に導入するための前側インレットゾーン（２１１）であって、前記上側プレート面（２１´）から凹んでいる前側インレットゾーン（２１１）と、
酸素欠乏流体を前記第２の端部プレート（２）から排出するための後側アウトレットゾーン（２１２）であって、前記前側インレットゾーン（２１１）とは反対側にあって、前記上側プレート面（２１´）から凹んでいる後側アウトレットゾーン（２１２）と、
前記前側インレットゾーン（２１１）と前記後側アウトレットゾーン（２１２）との間に配置されていて、前記他の１つの前記固体電解質セル（３）の前記電極層（３１）と位置が合うように該電極層（３１）の下方に位置している上側メインゾーン（２１３）と、
前記上側プレート面（２１´）から内側に凹むように前記上側プレート部分（２１）の前記上側メインゾーン（２１３）に形成されている複数の上側メイン流路（２１４）であって、それぞれ前記前側インレットゾーン（２１１）と前記後側アウトレットゾーン（２１２）とに流体的に接続されている複数の上側メイン流路（２１４）と、
前記上側メインゾーン（２１３）に配置され、前記他の１つの前記固体電解質セル（３）の前記貫通孔（３０）を前記第２の端部プレート（２）の前記上側メイン流路（２１４）から流体的に仕切る突起（２１５）と、を有する、
請求項１～請求項４のいずれか一項に記載の平面型固体電解質酸素セパレータ。
【請求項6】
前記平面型相互コネクタ（４）の前記上側部分（４１）は、流路マトリクスを形成するように前記上側部分（４１）の前記上側メイン流路（４１４）と交差している上側補助流路（４１６）を更に有する、請求項１～請求項５のいずれか一項に記載の平面型固体電解質酸素セパレータ。
【請求項7】
前記下側流路（４２４）は、流路マトリクスを形成するように互いに交差している、請求項１～請求項６のいずれか一項に記載の平面型固体電解質酸素セパレータ。
【請求項8】
各前記固体電解質セル（３）の前記電極層 (３１) は、金属系電極層およびセラミック電極層のいずれかである、請求項１～請求項７のいずれか一項に記載の平面型固体電解質酸素セパレータ。
【請求項9】
前記金属系電極層は、シリサイドと、銀、白金、および金から選択される金属とを含む、請求項８に記載の平面型固体電解質酸素セパレータ。
【請求項10】
前記セラミック電極層は、ドープされた金属酸化物と、ペロブスカイト構造を有する複合酸化物とを含む、請求項８に記載の平面型固体電解質酸素セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、固体電解質酸素セパレータ（solid electrolyte oxygen separator、ＳＥＯＳ）に関し、より詳しくは、金属酸化物ベースの電解質層を含む平面型固体電解質酸素セパレータに関する。
【背景技術】
【0002】
セラミック材料で作られたイオン輸送膜（ＩＴＭ）や酸素輸送膜（ＯＴＭ）は、高温で酸素イオンを輸送することができ、複雑な機械を使用せずに標準大気圧下の空気から高純度の酸素を分離することができ、稼働時の騒音を回避することができる。
【0003】
米国特許第８７０２９１４号の台湾対応特許出願である台湾特許Ｉ４５３３０３号は、ハニカム構造の本体を有する従来の酸素発生装置を開示している。ハニカム構造は、酸素イオン導電性材料、例えば、Ｙ2О3とＺｒО2で二重に安定化された酸化ビスマス（Ｂｉ2О3）材料からなり、空気が本体内に滞留する時間を延ばし、その結果、酸素生成率を向上し得る。しかし、従来の酸素発生装置は、複数の壁（例えば流路壁）、複数の貫通孔、酸素回収のための複数の酸素アウトレット、密閉のための複数のガラス部材などを含む構造にする必要があり、構造が複雑である。そして、構造が複雑であることによって、前述の部材を組み立てる際に困難が生じることがある。また、従来の酸素発生装置で用いられていたディップコート法では、流路壁に形成される導電層の厚さが不均一になることがある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
したがって、本開示の目的は、従来技術の欠点の少なくとも１つを緩和することができる平面型固体電解質酸素セパレータを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0005】
本開示によれば、以下の平面型固体電解質酸素セパレータが提供される。該平面型固体電解質酸素セパレータは、酸素アウトレットが形成されている第１の端部プレートと、前記第１の端部プレートとは間隔を空けている第２の端部プレートと、前記第１の端部プレートと前記第２の端部プレートとの間に配置された少なくとも２つの固体電解質セルと、少なくとも１つの平面型相互コネクタとを具える。各前記固体電解質セルは、２つの電極層と、前記電極層同士の間に配置されている金属酸化物系電解質層と、前記電極層および前記金属酸化物系電解質層を貫通し、前記酸素アウトレットと位置が合う貫通孔とを有する。
【0006】
前記金属酸化物系電解質層は、中心部分と、前記中心部分を囲む周囲部分を含み、前記中心部分は、前記２つの電極層に挟まれている。
【0007】
前記少なくとも１つの平面型相互コネクタのそれぞれは、前記少なくとも２つの固体電解質セルのうちの２つの間に配置されていて、且つ、上側部分と、下側部分と、接続通路とを有する。
【0008】
前記上側部分は、前記第１の端部プレートに面する上面と、前側インレット領域と、後側アウトレット領域と、上側メイン領域と、複数の上側メイン流路と、隆起構造とを有する。前記前側インレット領域は、酸素含有流体を前記平面型相互コネクタに導入するためのものである。前側インレット領域は、前記上面から内側に凹んでいる。前記後側アウトレット領域は、酸素欠乏流体を前記平面型相互コネクタから排出するためのものである。前記後側アウトレット領域は、前記前側インレット領域とは反対側にあり、前記上面から内側に凹んでいる。前記上側メイン領域は、前記前側インレット領域と前記後側アウトレット領域との間に配置され、１つの前記固体電解質セルの前記電極層と位置が合うように該電極層の下方に位置する。前記複数の上側メイン流路は、前記上面から内側に凹むように前記上側部分の前記上側メイン領域に形成されている。各前記上側メイン流路は、前記前側インレット領域と前記後側アウトレット領域とに流体的に接続されている。前記隆起構造は、前記上側メイン領域上に位置し、その中に上側通路が形成されている。前記上側通路は、前記上側メイン流路から流体的に仕切られている一方で前記１つの前記固体電解質セルの前記貫通孔と流体的に接続されている。
【0009】
前記下側部分は、前記上側部分に接続されていて、前記上面とは反対側にあって前記第２の端部プレートに面する下面を有する。前記下面は、下側メイン領域と、前記下側メイン領域を囲む周囲領域と、複数の下側流路とを有する。前記下側メイン領域は、他の１つの前記固体電解質セルの前記電極層と位置が合うように該電極層の上方に位置する。前記複数の下側流路は、前記下面から内側に凹むように前記下側部分の前記下側メイン領域に形成されている。
【0010】
前記接続通路は、前記上側部分の前記隆起構造の前記上側通路と、前記下側部分の前記下側流路とに流体的に接続されている。
【0011】
本発明の他の特徴及び利点は、添付の図面を参照する以下の実施形態の詳細な説明において明白になるであろう。
【図面の簡単な説明】
【0012】
【図1】本開示による平面型固体電解質酸素セパレータの第１の実施形態を示す分解斜視図である。
【図3】平面型固体電解質酸素セパレータの第１の実施形態に含まれる固体電解質セルを示す概略上面図である。
【図4】平面型固体電解質酸素セパレータの第１の実施形態に含まれる固体電解質セルを示す概略底面図である。
【図5】平面型固体電解質酸素セパレータの第１の実施形態に含まれる平面型相互コネクタを示す概略上面図である。
【図6】平面型固体電解質酸素セパレータの第１の実施形態に含まれる平面型相互コネクタを示す概略底面図である。
【図7】平面型固体電解質酸素セパレータの第１の実施形態に含まれる第１の端部プレートの概略底面図である。
【図8】平面型固体電解質酸素セパレータの第１の実施形態に含まれる第２の端部プレートの概略上面図である。
【図9】本開示による平面型固体電解質酸素セパレータの第２の実施形態を示す分解斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【0013】
本開示をより詳細に説明する前に、適切と考えられる場合において、符号又は符号の末端部は、同様の特性を有し得る対応の又は類似の要素を示すために各図面間で繰り返し用いられることに留意されたい。
【0014】
更に、本開示の説明において、「上」、「下」、「前」、「後」、「右」、「左」、「上方」、「下方」、「縦」、「横」という用語は、本開示の構成要素間の相対的な位置を表すに過ぎず、実際の実施における各構成要素間の実際の位置を規定することを意図したものではない。
【0015】
図１および図２を参照すると、本開示による平面型固体電解質酸素セパレータの第１の実施形態は、第１の端部プレート１と、第２の端部プレート２と、少なくとも２つの固体電解質セル３と、少なくとも１つの平面型相互コネクタ４とを含む。第１の端部プレート１には、第１の端部プレート１を貫通する酸素アウトレット１０が形成されている。第２の端部プレート２は、第１の端部プレート１から所定の方向（Ｖ）において間隔を空けている。上記少なくとも２つの固体電解質セル３は、第１の端部プレート１と第２の端部プレート２の間に配置されている。上記少なくとも１つの平面型相互コネクタ４のそれぞれは、上記少なくとも２つの固体電解質セル３のうちの２つの間に配置されている。実施形態によっては、酸素が漏れるのを防ぐために、平面型固体電解質酸素セパレータは、少なくとも１つのアノード側密閉部材５と、少なくとも１つの密閉リング７とを更に含む。本実施形態において、平面型固体電解質酸素セパレータは、３つの固体電解質セル３（それぞれ、第１の端部プレート１から第２の端部プレート２に向かう方向に沿って、第１、第２、第３の固体電解質セル３と呼ぶ）、２つの平面型相互コネクタ４（それぞれ第１、第２の平面型相互コネクタ４と呼ぶ）、３つのアノード側密閉部材５、および３つの密閉リング７を備えている。具体的には、第１の平面型相互コネクタ４は、第１と第２の固体電解質セル３の間に配置され、第２の平面型相互コネクタ４は、第２と第３の固体電解質セル３の間に配置されている。
【0016】
図２、図３および図４を更に参照すると、本開示における固体電解質セル３のそれぞれは、２つの電極層３１と、金属酸化物系電解質層３２と、貫通孔３０とを含む。金属酸化物系電解質層３２は、２つの電極層３１の間に配置されている。一部の実施形態において、金属酸化物系電解質層３２は、中心部分３２１と、中心部分３２１を囲む周囲部分３２２とを含む。一部の実施形態において、固体電解質セル３のそれぞれにおいて、金属酸化物系電解質層３２の中央部分３２１は、２つの電極層３１の間に挟まれている。言い換えると、周囲部分３２２は、上記２つの電極層３１に覆われていない。貫通孔３０は、電極層３１および金属酸化物系電解質層３２を貫通していると共に、酸素アウトレット１０と位置が合わせられていて、これにより貫通孔３０が酸素アウトレット１０に流体的に接続されるようになっている。一部の実施形態において、貫通孔３０は、金属酸化物系電解質層３２の中央部分３２１に形成されている。一部の実施形態において、貫通孔３０の軸は、電極層３１の幾何学的中心と一致する。
【0017】
いくつかの実施形態では、金属酸化物系電解質層３２は、酸化ビスマス系材料、酸化ジルコニウム系材料、酸化セリウム系材料、および酸化ランタン系材料のうちの少なくとも１つから作られる。
【0018】
本実施形態では、金属酸化物系電解質層３２は、酸化ビスマス系材料から作られている。酸化ビスマス系電解質層３２を製造する方法は、以下のステップを含む。即ち、（ａ）Ｂｉ2Ｏ3、Ｙ2Ｏ3、ＺｒＯ2から固相合成によって、（Ｂｉ1.50Ｙ0.50）0.98Ｚｒ0.04Ｏ3.02（ＢＹＯ）を調製するステップと、（ｂ）ＢＹＯをトルエン、エタノール、バインダー、および分散剤と混合して、５０ｖоｌ％～６０ｖоｌ％の範囲の固形分を有する電解質混合物を得るステップと、（ｃ）電解質混合物をボールミルで粉砕し、脱泡して電解質スラリーを得るステップと、（ｄ）電解質スラリーをテープキャストして、２０μｍ～６０μｍの範囲の厚さを有する電解質テープを得るステップと、（ｅ）６０℃から８０℃の範囲の温度で、複数の電解質テープを積層して、平面状の素地を得るステップと、（ｆ）平面状の素地を、カッターを用いて矩形に切断するステップと、（ｇ）矩形の素地に対し、５５０℃で４時間バインダー除去を行うステップと、（ｈ）ステップ（ｇ）の後、１０００℃で２時間、矩形の素地に対して焼結を行い、それぞれ寸法が１０ｃｍ×１０ｃｍであり厚さが０．３ｍｍ～０．８ｍｍである複数の酸化ビスマス系電解質層３２を得るステップと、（ｉ）各酸化ビスマス系電解質層３２の中心部分に貫通孔３０を形成するステップと、を含む。
【0019】
一部の実施形態において、電極層３１は、金属系電極層およびセラミック電極層のいずれかである。
【0020】
一部の実施形態において、金属系電極層は、シリサイドと、銀、白金、および金から選択される金属とを含む。
【0021】
本開示のいくつかの実施形態に従った、銀系電極層３１および酸化ビスマス系電解質層３２を含む固体電解質セル３の製造方法を、以下に示す。まず、Ｂｉ2О3、Ｎｂ2О3、およびＢａＣО3から固相合成によってＢｉ1.71Ｎｂ0.25Ｂａ0.04Ｏ3.23（ＢＢＮＯ）を調製し、続いて、ＢＢＮＯを酸化ビスマス系電解質層３２の中心部分の両面にスクリーン印刷し、９５０℃で２時間、ＢＢＮＯを液相焼結する。酸化ビスマス系電解質層３２の中心部分は、約９ｃｍ×９ｃｍの面積を有するように画成された部分である。なお、ＢＢＮＯは、酸化ビスマス系電解質層３２の貫通孔を覆っていない。次に、ＢＢＮＯ上に銀ペースト（台湾のEPI Material Technology社から購入）を塗布する。この銀ペーストは、５ｗｔ％のシランと３ｗｔ％の耐熱ガラスを含む。その後、ＢＢＮＯと銀ペーストが塗布された酸化ビスマス系電解質層３２を７６０℃で２時間加熱することで、銀系電極層３１と酸化ビスマス系電解質層３２とを有する固体電解質セル３が得られる。銀系電極層３１のそれぞれは、約１０μｍの厚さを有する。
【0022】
一部の実施形態において、セラミック電極層は、ドープされた金属酸化物と、ペロブスカイト構造を有する複合酸化物とを含む。
【0023】
本開示のいくつかの実施形態に従った、セラミック電極層および酸化ビスマス系電解質層３２を含む固体電解質セル３の製造方法を、以下に示す。まず、ＢＹＯとＬａ0.8Ｓｒ0.2ＭｎО3（ＬＳＭ）とを１：１の重量比で混合してスラリーを得て、続いて、このスラリーを酸化ビスマス系電解質層３２の中心部分の両面にスクリーン印刷する。酸化ビスマス系電解質層３２の中心部分は、約９ｃｍ×９ｃｍの面積を有するように画成された部分である。なお、ＢＢＮＯは、ビスマス系電解質層３２の貫通孔を覆っていない。次に、スラリーを有した酸化ビスマス系電解質層３２に対して４００℃で２時間バインダー除去を行う。その後、９００℃で２時間焼成することで、セラミック電極層と酸化ビスマス系電解質層３２を有する固体電解質セル３が得られる。セラミック電極層のそれぞれは、約２０μｍの厚さを有する。
【0024】
酸化ビスマス系電解質層３２の形成にテープキャスティング法を用い、電極層３１の形成にスクリーン印刷法を用いることで、酸化ビスマス系電解質層３２と電極層３１の厚みを均一に制御することができる。
【0025】
図１、図２、図５および図６を更に参照すると、本開示の第１の実施形態において、平面型相互コネクタ４のそれぞれは、上側部分４１と、上側部分４１に接続され、方向（Ｖ）において上側部分４１と反対側にある下側部分４２と、接続通路４０とを備える。上側部分４１は、第１の端部プレート１に面する上面４１´を有する。下側部分４２は、方向（Ｖ）において上面４１´と反対側に位置し且つ第２の端部プレート２に面する下面４２´を有する。本実施形態において、各平面型相互コネクタ４は、ＪＩＳ ＳＵＳ３１６のステンレス鋼からなっている。
【0026】
平面型相互コネクタ４の上側部分４１は、前側インレット領域４１１と、後側アウトレット領域４１２と、上側メイン領域４１３と、複数の上側メイン流路４１４と、隆起構造４１５とを含む。
【0027】
前側インレット領域４１１は、酸素含有流体（例えば空気）を平面型相互コネクタ４に導入するための部分であり、上面４１´から内側に凹んでいる。後側アウトレット領域４１２は、方向（Ｖ）と交差（例えば直交）する縦方向（Ｌ）において前側インレット領域４１１とは反対側にあり、平面型相互コネクタ４の内部から酸素欠乏流体を排出するための部分であり、上面４１´から内側に凹んでいる。上側メイン領域４１３は、前側インレット領域４１１と後側アウトレット領域４１２との間に位置し、その上に配置された固体電解質セル３の１つの電極層３１と位置が合うように該１つの電極層３１の下方に位置している。前側インレット領域４１１および後側アウトレット領域４１２は、その上に配置された１つの固体電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２と位置が合わせられている。複数の上側メイン流路４１４は、上面４１´から内側に凹むように、上側部分４１の上側メイン領域４１３に形成されている。上側メイン流路４１４のそれぞれは、前側インレット領域４１１および後側アウトレット領域４１２に流体的に接続されていて、前側インレット領域４１１と後側アウトレット領域４１２との間の流体通路として機能する。隆起構造４１５は、上側メイン領域４１３に位置し、その中に上側通路４１０が形成されている。上側通路４１０は、上側メイン流路４１４から流体的に仕切られている一方で貫通孔３０に流体的に接続されている。一部の実施形態において、隆起構造４１５は円環形状である。
【0028】
本開示の第１の実施形態によれば 平面型相互コネクタ４のそれぞれの上側部分４１は、流路マトリクスを形成するように上側メイン流路４１４と交差する上側補助流路４１６を更に含む。
【0029】
一部の実施形態において、各平面型相互コネクタ４の上側部分４１は、左側辺縁領域４１７と、方向（Ｖ）と縦方向（Ｌ）とに交差する方向である方向（Ｔ）において左側辺縁領域４１７と反対側に配置されている右側辺縁領域４１８を更に含む。左側辺縁領域４１７および右側辺縁領域４１８は、対応する１つの固体電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２と位置が合わせられている。左側辺縁領域４１７および右側辺縁領域４１８は、前側インレット領域４１１および後側アウトレット領域４１２に対して突出している。上側メイン領域４１３は、前側インレット領域４１１、後側アウトレット領域４１２、左側辺縁領域４１７、右側辺縁領域４１８によって囲まれている。
【0030】
各平面型相互コネクタ４の下側部分４２は、その下に配置された固体電解質セル３の電極層３２と位置が合うように電極層３２の上方に位置する下側メイン領域４２３と、下側メイン領域４２３を囲む周囲領域４２２と、複数の下側流路４２４とを備えている。複数の下側流路４２４は、下面４２´から内側に凹むように下側メイン領域４２３に形成されている。
【0031】
接続通路４０は、上側部分４１の隆起構造４１５の上側通路４１０および下側部分４２の下側流路４２４に流体的に接続されている。一部の実施形態において、複数の下側流路４２４は、流路マトリクスを形成するように互いに交差している。
【0032】
図２および図７を参照すると、本開示の第１の実施形態によれば、第１の端部プレート１は、第２の端部プレート２に面すると共に下側プレート面１２´を有する下側プレート部分１２を含む。下側プレート部分１２は、下側メインゾーン１２３と、下側メインゾーン１２３を囲む周囲ゾーン１２２と、複数の下側流路１２４とを含む。下側メインゾーン１２３は、第１の固体電解質セル３の電極層３１と位置が合うように電極層３１の上方に位置している。酸素アウトレット１０は、下側メインゾーン１２３に流体的に接続されている。複数の下側流路１２４は、下側メインゾーン１２３に形成されており、下側プレート面１２´に対して窪んでおり、酸素アウトレット１０に流体的に接続されている。
【0033】
本開示の第１の実施形態によれば、１つ目のアノード側密閉部材５は、第１の端部プレート１の下側プレート表面１２´の周囲ゾーン１２２と、第１の固体電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２との間に配置され、それらとの間に流体的な密封を形成する。２つ目のアノード側密閉部材５は、第１の平面型相互コネクタ４の下側部分４２の周囲領域４２２と、第２の固体電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２との間に配置され、それらとの間に流体的な密封を形成する。３つ目のアノード側密閉部材５は、第２の平面型相互コネクタ４の下側部分４２の周囲領域４２２と、第３の固体電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２との間に配置され、それらとの間に流体的な密封を形成する。平面型固体電解質酸素セパレータを製造する際には、第１の端部プレート１と第１の固体電解質セル３との間、第１の平面型相互コネクタ４と第２の固体電解質セル３との間、第２の平面型相互コネクタ４と第３の固体電解質セル３との間で、それぞれアノード側密閉部材５の材料を軟化・圧縮することによりアノード側密閉部材５を形成する。いくつかの実施形態では、アノード側密閉部材５は、例えばＺｎＯ-Ａｌ2Ｏ3-ｎＳｉＯ2（ＺＡＳ）系のガラスセラミック材料から作られてもよいが、これに限定されない。アノード側密閉部材５は、第１の端部プレート１と第１の固体電解質セル３との間、および、平面型相互コネクタ４と第２および第３の固体電解質セル３との間の熱膨張応力を低減することができる。
【0034】
図２および図８を参照すると、本開示の第１の実施形態によれば、第２の端部プレート２は、第１の端部プレート１に面すると共に上側プレート面１２´を有する上側プレート部分２１を含む。上側プレート部分２１は、酸素含有流体を第２の端部プレート２に導入するための前側インレットゾーン２１１と、酸素欠乏流体を第２の端部プレート２から排出するための後側アウトレットゾーン２１２と、上側メインゾーン２１３と、複数の上側メイン流路２１４と、突起２１５とを含む。前側インレットゾーン２１１は上側プレート面２１´から内側に凹んでいる。後側アウトレットゾーン２１２は、縦方向（Ｌ）において前側インレットゾーン２１１とは反対側にあり、上側プレート面２１´から内側に凹んでいる。上側メインゾーン２１３は、前側インレットゾーン２１１と後側アウトレットゾーン２１２との間に配置されていて、第３の固体電解質セル３の電極層３１と位置が合うように該電極層３１の下方に位置している。複数の上側メイン流路２１４は、上側プレート面２１´から内側に凹む（例えば相対的に窪む）ように上側プレート部分２１の上側メインゾーン２１３に形成されている。各上側メイン流路２１４は、前側インレットゾーン２と後側アウトレットゾーン２１２とに流体的に接続されている。突起２１５は上側メインゾーン２１３に配置され、第３の固体電解質セル３の貫通孔３０と第２の端部プレート２の上側メイン流路２１４とを流体的に仕切っている。
【0035】
一部の実施形態において、第２の端部プレート２の上側プレート部分２１の上側メインゾーン２１３は、第２の端部プレート２の上側プレート部分２１の上側メイン流路２１４と交差して流路マトリクスを形成する上側補助流路２１６を更に有する。
【0036】
一部の実施形態において、第２の端部プレートの上側プレート面２１は、左側周辺ゾーン２１７と、方向（Ｔ）において左側周辺ゾーン２１７とは反対側にある右側周辺ゾーン２１８とを更に有する。左側周辺ゾーン２１７および右側周辺ゾーン２１８は、固体電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２の下方に位置し、前側インレットゾーン２１１および後側アウトレットゾーン２１２に対して突出している。上側メインゾーン２１３は前側インレットゾーン２１１と後側アウトレットゾーン２１２と左側周辺ゾーン２１７と右側周辺ゾーン２１８とに囲まれている。
【0037】
図２を再び参照すると、本開示の第１の実施形態によれば、密閉リング７の１つは、第２の端部プレート２の突起２１５と第３の固体電解質セル３との間に配置されて、それらとの間に流体的な密封を形成する。密閉リング７の他の２つは、平面型相互コネクタ４の隆起構造４１５と固体電解質セル３との間に配置され、上側通路４１０と貫通孔３０を流れる酸素が漏れることを防いでいる。平面型固体電解質酸素セパレータを製造する際には、第１の固体電解質セル３と第１の平面型相互コネクタ４との間、第２の固体電解質セル３と第２の平面型相互コネクタ４との間、第３の固体電解質セル３と第２の端部プレート２との間で、それぞれ密閉リング７の材料を軟化・圧縮することにより密閉リング７を形成する。なお、各密閉リング７は、アノード側密閉部材５と同一の材料で構成することができる。
【0038】
図９には、本開示による平面型固体電解質酸素セパレータの第２の実施形態が示されている。第２の実施形態は、少なくとも１つのカソード側密閉部材６を更に含むことを除いて、第１の実施形態と同様である。本実施形態において、平面型固体電解質酸素セパレータは、３つのカソード側密閉部材６（すなわち、第１、第２、第３のカソード側密閉部材６）を具え、これらカソード側密閉部材６は、それぞれ２つのカソード側密閉ストリップを有する。第１のカソード側密閉部材６は、第１の平面型相互コネクタ４と第１の固体酸化物電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２との間に配置されていて、それらとの間に流体的な密封を形成する。具体的には、第１のカソード側密閉部材６の１つのカソード側密閉ストリップは、第１の平面型相互コネクタ４の左側辺縁領域４１７と第１の固体電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２との間に配置され、第１のカソード側密閉部材６のもう１つのカソード側密閉ストリップは、第１の平面型相互コネクタ４の右辺縁領域４１８と第１の固体電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２との間に配置されている。
【0039】
第２のカソード側密閉部材６は、第２の平面型相互コネクタ４と第２の固体電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２との間に配置され、それらとの間に流体的な密封を形成する。第２のカソード側密閉部材６の２つのカソード側密閉ストリップと、第２の固体電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２との位置関係は、第１のカソード側密閉部材６と第１の固体電解質セル３との位置関係と同様である。
【0040】
第３のカソード側密閉部材６は、第２の端部プレート２と固体電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２との間に配置され、それらとの間に流体的な密封を形成する。具体的には、第３のカソード側密閉部材６のカソード側密閉ストリップは、上側プレート部分２１の左側周辺ゾーン２１７／右側周辺ゾーン２１８と、固体電解質セル３の金属酸化物系電解質層３２の周囲部分３２２との間に配置されている。平面型固体電解質酸素セパレータを製造する際には、第１の固体電解質セル３と第１の平面型相互コネクタ４との間、第２の固体電解質セル３と第２の平面型相互コネクタ４との間、第３の固体電解質セル３と第２の端部プレート２との間で、それぞれカソード側密閉部材６の材料を軟化・圧縮することにより、カソード側密閉部材６を形成する。なお、カソード側密閉部材６は、アノード側密閉部材５と同じ材料で構成することができる。
【0041】
第１の平面型相互コネクタ４においては、酸素含有流体が上側部分４１の前側インレット領域４１１を通過する際に、酸素含有流体に含まれる酸素分子が上側部分４１に面する電極層３１と接触し、酸素イオンに還元される。酸素イオンは、金属酸化物系電解質層３２を介して、上側部分４１とは反対側にある他方の電極層３１に移動し、そこで酸素イオンは酸化されて酸素分子になる。その後、酸素分子は、第１の端部プレート１の下側プレート部分１２の下側流路１２４を流れ、酸素アウトレット１０を通して平面型固体電解質酸素セパレータから排出される。
【0042】
第２の平面型相互コネクタ４においては、酸素含有流体が上側部分４１の前側インレット領域４１１を通過する際に、酸素含有流体に含まれる酸素分子が上側部分４１に面する電極層３１と接触し、酸素イオンに還元される。酸素イオンは、金属酸化物系電解質層３２を介して、上側部分４１とは反対側にある他方の電極層３１に移動し、そこで酸素イオンは酸化されて酸素分子になる。その後、酸素分子は、第１の平面型相互コネクタ２の下側部分４２の下側流路４２４、第１の平面型相互コネクタ４の接続通路４０、第１の平面型相互コネクタ４の上側通路４１０を流れ、酸素アウトレット１０を通して平面型固体電解質酸素セパレータから排出される。
【0043】
第２の端部プレート２においては、酸素含有流体が前側インレットゾーン２１１を通過する際に、酸素分子が上側プレート部分２１に面する電極層３１に接触し、酸素イオンに還元される。酸素イオンは、金属酸化物系電解質層３２を介して、上側プレート部分２１とは反対側にある他方の電極層３１に移動し、そこで酸素イオンは酸化されて酸素分子になる。その後、酸素分子は、第２の平面型相互コネクタ４の下側部分４２の下側流路４２４、第１および第２の平面型相互コネクタ４の接続通路４０、第１および第２の平面型相互コネクタ４の上側流路４１０を流れ、酸素アウトレット１０を通して平面型固体電解質酸素セパレータから排出される。
【0044】
上記においては、本発明の全体的な理解を促すべく、多くの具体的な詳細が示された。しかしながら、当業者であれば、一種以上の他の実施形態が具体的な詳細を示さなくとも実施され得ることが明らかである。また、本明細書における「一つの実施形態」「一実施形態」を示す説明において、序数などの表示を伴う説明は全て、特定の態様、構造、特徴を有する本発明の具体的な実施に含まれ得るものであることと理解されたい。更に、本説明において、時には複数の変化例が一つの実施形態、図面、またはこれらの説明に組み込まれているが、これは本説明を合理化させるためのもので、また、本発明の多面性が理解されることを目的としたものであり、また、一実施形態における一またはそれ以上の特徴あるいは特定の具体例は、適切な場合には、本開示の実施において、他の実施形態における一またはそれ以上の特徴あるいは特定の具体例と共に実施され得る。
【0045】
以上、本発明の好ましい実施形態及び変化例を説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、最も広い解釈の精神及び範囲内に含まれる様々な構成として、全ての修飾及び均等な構成を包含するものとする。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
