特許 7193260 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2022-12-12

(45)【発行日】2022-12-20

(54)【発明の名称】合わせガラス用中間膜及び合わせガラス

(51)【国際特許分類】

   C03C 27/12 20060101AFI20221213BHJP

   B32B 17/10 20060101ALI20221213BHJP

   B32B 27/30 20060101ALI20221213BHJP

   B60J 1/00 20060101ALI20221213BHJP

   C08K 5/103 20060101ALI20221213BHJP

   C08L 29/14 20060101ALI20221213BHJP

【ＦＩ】

C03C27/12 D

B32B17/10

B32B27/30 102

B60J1/00 H

C08K5/103

C08L29/14

【請求項の数】 11

(21)【出願番号】P 2018131278

(22)【出願日】2018-07-11

(62)【分割の表示】P 2016560936の分割

【原出願日】2016-09-28

(65)【公開番号】P2018199615

(43)【公開日】2018-12-20

【審査請求日】2019-09-11

【審判番号】

【審判請求日】2021-05-24

(31)【優先権主張番号】P 2015195408

(32)【優先日】2015-09-30

(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000002174

【氏名又は名称】積水化学工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001232

【氏名又は名称】弁理士法人大阪フロント特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】太田 祐輔

(72)【発明者】

【氏名】角田 竜太

(72)【発明者】

【氏名】西野 博満

【合議体】

【審判長】宮澤 尚之

【審判官】原 和秀

【審判官】後藤 政博

(56)【参考文献】

【文献】特表２００８－５４４８７８（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許第３０６８５２５（ＵＳ，Ａ）

【文献】特開２０１２－１０６９３２（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

C03C27/00-29/00

B60J1/00-1/20

B32B1/00-43/00

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

熱可塑性樹脂を含み、
ＭＤ方向とＴＤ方向とを有し、
一端と、前記一端とは反対側に前記一端よりも厚い厚みを有する他端とを有し、
前記一端及び前記他端は、中間膜のＴＤ方向の両側に位置しており、
前記一端と前記他端との間の距離をＸとしたときに、前記一端から前記他端に向かって０．０５Ｘの第１の位置のＭＤ方向における１５０℃での第１の熱収縮率と、前記一端から前記他端に向かって０．５Ｘの第２の位置のＭＤ方向における１５０℃での第２の熱収縮率と、前記一端から前記他端に向かって０．９５Ｘの第３の位置のＭＤ方向における１５０℃での第３の熱収縮率との３つの熱収縮率のうち、最大の熱収縮率と最小の熱収縮率との差の絶対値が１５％以下である、合わせガラス用中間膜。

【請求項2】

前記３つの熱収縮率のうち、最大の熱収縮率が、５０％以下である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項3】

第１の層と、
前記第１の層の第１の表面側に配置されている第２の層とを備え、
前記第２の層が、中間膜における表面層である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項4】

前記第１の層が熱可塑性樹脂を含み、
前記第２の層が熱可塑性樹脂を含む、請求項３に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項5】

前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１モル％以上である、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項6】

前記第１の層が可塑剤を含み、
前記第２の層が可塑剤を含む、請求項４又は５に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項7】

前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低く、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１モル％以上であり、
前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項8】

前記第１の層の前記第１の表面側と反対側に配置されている第３の層を備え、
前記第３の層が、中間膜における表面層である、請求項３～７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項9】

前記第３の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む、請求項８に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項10】

厚み方向の断面形状が楔状である部分を有する、請求項１～９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。

【請求項11】

第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１～１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

【背景技術】

【0002】

合わせガラスは、一般に、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

【0003】

上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。

【0004】

上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０～８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１～１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。

【0005】

さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０～８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１～１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。

【0006】

また、自動車に用いられる上記合わせガラスとして、ヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）が知られている。ＨＵＤでは、自動車のフロントガラスに、自動車の走行データである速度などの計測情報等を表示させることができる。

【0007】

二重像を抑制するために、楔状の中間膜が用いられている。下記の特許文献２には、一対のガラス板の間に、所定の楔角を有する楔状の中間膜が挟み込まれた合わせガラスが開示されている。このような合わせガラスでは、中間膜の楔角の調整により、１つのガラス板で反射される計測情報の表示と、別のガラス板で反射される計測情報の表示とを、運転者の視野で１点に結ぶことができる。このため、計測情報の表示が二重に見え難く、運転者の視界を妨げない。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0008】

【文献】特開２００７－０７０２００号公報

【文献】特表平４－５０２５２５号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0009】

楔状の中間膜では、一端と他端との厚みが異なる。このため、楔状の中間膜では、しわが生じやすい。特に、合わせガラスを得る前に楔状の中間膜が巻かれ、中間膜がロール体とされた場合に、該ロール体を用いて合わせガラスを作製すると、中間膜にしわが生じやすい。結果として、合わせガラスの外観不良が生じやすい。

【0010】

また、合わせガラスの作製時に、中間膜は加熱される。この加熱によって、中間膜にしわが生じたり、しわが多くなったりすることもある。中間膜にしわが多くなると、合わせガラスの外観不良がより一層生じやすくなる。

【0011】

本発明の目的は、中間膜にしわが生じ難く、外観不良が抑えられた合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜を提供する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0012】

本発明の広い局面によれば、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有し、一端と、前記一端とは反対側に前記一端よりも厚い厚みを有する他端とを有し、前記一端及び前記他端は、中間膜のＴＤ方向の両側に位置しており、前記一端と前記他端との間の距離をＸとしたときに、前記一端から前記他端に向かって０．０５Ｘの第１の位置のＭＤ方向における１５０℃での第１の熱収縮率と、前記一端から前記他端に向かって０．５Ｘの第２の位置のＭＤ方向における１５０℃での第２の熱収縮率と、前記一端から前記他端に向かって０．９５Ｘの第３の位置のＭＤ方向における１５０℃での第３の熱収縮率との３つの熱収縮率のうち、最大の熱収縮率と最小の熱収縮率との差の絶対値が１５％以下である、合わせガラス用中間膜（本明細書において、「中間膜」と略記することがある）が提供される。

【0013】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記３つの熱収縮率のうち、最大の熱収縮率が、５０％以下である。

【0014】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、熱可塑性樹脂を含む。

【0015】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置されている第２の層とを備え、前記第２の層が、中間膜における表面層である。

【0016】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が熱可塑性樹脂を含み、前記第２の層が熱可塑性樹脂を含む。

【0017】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂であり、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である。

【0018】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い。

【0019】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が可塑剤を含み、前記第２の層が可塑剤を含む。

【0020】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層中の前記可塑剤の含有量が、前記第２の層中の前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層中の前記可塑剤の含有量よりも多い。

【0021】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記第１の層の前記第１の表面側と反対側に配置されている第３の層を備え、前記第３の層が、中間膜における表面層である。

【0022】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第３の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。

【0023】

本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である部分を有する。

【0024】

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

【発明の効果】

【0025】

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有し、一端と、上記一端とは反対側に上記一端よりも厚い厚みを有する他端とを有し、上記一端及び上記他端は、中間膜のＴＤ方向の両側に位置しており、上記一端と上記他端との間の距離をＸとしたときに、上記一端から上記他端に向かって０．０５Ｘの第１の位置のＭＤ方向における１５０℃での第１の熱収縮率と、上記一端から上記他端に向かって０．５Ｘの第２の位置のＭＤ方向における１５０℃での第２の熱収縮率と、上記一端から上記他端に向かって０．９５Ｘの第３の位置のＭＤ方向における１５０℃での第３の熱収縮率との３つの熱収縮率のうち、最大の熱収縮率と最小の熱収縮率との差の絶対値が１５％以下であるので、中間膜にしわが生じ難く、外観不良が抑えられた合わせガラスを得ることができる。

【図面の簡単な説明】

【0026】

【図1】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【図2】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【図3】図３は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第１の変形例を示す断面図である。

【図4】図４は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第２の変形例を示す断面図である。

【図5】図５は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第３の変形例を示す断面図である。

【図6】図６は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第４の変形例を示す断面図である。

【図7】図７は、合わせガラス用中間膜の厚み方向の断面形状の第５の変形例を示す断面図である。

【図8】図８は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を示す断面図である。

【図9】図９は、図１に示す合わせガラス用中間膜が巻かれたロール体を模式的に示す斜視図である。

【図10】図１０は、熱収縮率を測定するための中間膜（試験片）を説明するための図である。

【発明を実施するための形態】

【0027】

以下、本発明を詳細に説明する。

【0028】

本発明に係る合わせガラス用中間膜（本明細書において、「中間膜」と略記することがある）は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有する。本発明に係る中間膜は、一端と、上記一端とは反対側に上記一端よりも厚い厚みを有する他端とを有する。本発明に係る中間膜では、上記一端及び上記他端は、中間膜のＴＤ方向の両側に位置している。

【0029】

本発明に係る中間膜において、上記一端と上記他端との間の距離をＸとする。本発明に係る中間膜において、上記一端から上記他端に向かって０．０５Ｘの第１の位置のＭＤ方向における１５０℃での第１の熱収縮率と、上記一端から上記他端に向かって０．５Ｘの第２の位置のＭＤ方向における１５０℃での第２の熱収縮率と、上記一端から上記他端に向かって０．９５Ｘの第３の位置のＭＤ方向における１５０℃での第３の熱収縮率との３つの熱収縮率を測定する。本発明に係る中間膜では、上記３つの熱収縮率のうち、最大の熱収縮率と最小の熱収縮率との差の絶対値が１５％以下である。

【0030】

本発明に係る中間膜では、中間膜の一端の厚みが他端の厚みよりも薄いので、例えば中間膜を用いた合わせガラスがヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）に用いられたときに、自動車の走行データである速度などの計測情報等を表示させても、該計測情報が二重に見えるのを抑制できる。

【0031】

さらに、本発明では、上記の構成が備えられているので、中間膜にしわが生じ難く、外観不良が抑えられた合わせガラスを得ることができる。

【0032】

また、合わせガラスを得る前に中間膜が巻かれ、中間膜がロール体とされることがある。中間膜のＭＤ方向が長さ方向であり、中間膜のＴＤ方向が幅方向である場合に、中間膜のＭＤ方向（長さ方向）に沿って、中間膜が巻かれる。中間膜のＴＤ方向（幅方向）の両端（一端と他端）は、ロールの軸方向の両側に位置する。この場合に、ロールの軸方向の両側において、中間膜の厚みが異なるために、中間膜にしわが生じやすく、しわが生じないように中間膜を巻くことが困難である。特に、厚みが相対的に薄い一端側において、中間膜にしわが生じやすい。中間膜にしわが生じたロール体から、中間膜を巻き出して、合わせガラスを作製すると、２つの合わせガラス部材間に、中間膜がしわがある状態で挟み込まれやすい。結果として、合わせガラスの外観不良が生じる。例えば、脱気不良が生じて、合わせガラス部材と中間膜との間に、ボイドが発生することがある。さらには、合わせガラスの作製時に、中間膜が加熱されることによって、２つの合わせガラス部材間に位置する中間膜のしわが多くなって、合わせガラスの外観不良がより一層生じやすくなる。

【0033】

本発明では、上記の構成が備えられているため、中間膜が巻かれ、中間膜がロール体とされても、中間膜にしわを生じ難くすることができる。なお、中間膜がロール体とされない場合でも、中間膜にしわが生じないことが望ましい。本発明では、中間膜がロール体とされなくても、中間膜にしわを生じ難くすることができる。

【0034】

また、上記中間膜は、ＭＤ方向とＴＤ方向とを有する。中間膜は、例えば、溶融押出成形により得られる。ＭＤ方向は、中間膜の製造時の中間膜の流れ方向である。ＴＤ方向は、中間膜の製造時の中間膜の流れ方向と直交する方向であり、かつ中間膜の厚み方向と直交する方向である。

【0035】

上記中間膜が溶融押出される際には、端部に応力が残留する傾向があり、ＭＤ方向における熱収縮率が大きくなりやすい傾向がある。これに対して、本発明では、ＭＤ方向における１５０℃での３つの熱収縮率が上記の範囲に制御されており、中間膜にしわを生じ難くすることができる。

【0036】

中間膜のしわをより一層抑える観点からは、上記最大の熱収縮率と上記最小の熱収縮率との差の絶対値は好ましくは１３％以下、より好ましくは１１％以下、更に好ましくは１０％以下である。上記最大の熱収縮率と上記最小の熱収縮率との差の絶対値の下限は特に限定されない。

【0037】

中間膜のしわをより一層抑える観点からは、上記３つの熱収縮率のうち、最大の熱収縮率は、好ましくは５０％以下、より好ましくは４８％以下、更に好ましくは４６％以下、特に好ましくは４５％以下である。上記３つの熱収縮率のうち、最大の熱収縮率の下限は特に限定されない。上記３つの熱収縮率のうち、最大の熱収縮率は、好ましくは２０％を超え、より好ましくは２２％以上、更に好ましくは２４％以上である。

【0038】

熱収縮率を制御する方法としては、溶融押出成形により中間膜を得る際に、押し出された中間膜を一定の温度範囲内に一定時間保持する方法、又は、中間膜の製造時にＴＤ方向の全体で均一な張力で中間膜を巻き取る方法等が挙げられる。

【0039】

上記熱収縮率は、以下のようにして測定される。

【0040】

図１０は、熱収縮率を測定するための中間膜（試験片）を説明するための図である。

【0041】

得られた中間膜を、ＴＤ方向の一端から他端まで、ＭＤ方向に１０ｃｍの寸法で切り出す。切断後、安定化のために、２０℃及び湿度３０％ＲＨで２日間調湿を行う。その後、図１０に示すように、一端から他端に向かって０．０５Ｘの第１の位置と、一端から他端に向かって０．５Ｘの第２の位置と、一端から他端に向かって０．９５Ｘの第３の位置とで、試験片を切り出す。試験片は、ＭＤ方向５ｃｍ及びＴＤ方向５ｃｍの正方形である。試験片は、試験片のＭＤ方向の中央にて切り出す。試験片は、第１の位置、第２の位置及び第３の位置が中心となるように切り出す。但し、一端から他端に向かって０．０５Ｘの第１の位置が、一端から２．５ｃｍ以上離れていない場合、一端が試験片の一辺となるように、試験片を切り出す。一端から他端に向かって０．９５Ｘの第３の位置が、他端から２．５ｃｍ以上離れていない場合には、他端が試験片の一辺となるように、試験片を切り出す。

【0042】

得られた試験片をフッ素樹脂シートの上に水平に置き、１５０℃で０．５時間放置する。放置前後のＭＤ方向における寸法を測定し、放置後の熱収縮率を求める。

【0043】

１つの試験片のＭＤ方向における熱収縮率は、１つの試験片のＴＤ方向の両側端部と、中央部との３か所で測定する（図１０の太線部の３か所）。３つの測定値の平均値を、１つの試験片におけるＭＤ方向の熱収縮率とする。

【0044】

熱収縮率（％）＝（（加熱前のＭＤ方向における寸法－加熱後のＭＤ方向における寸法）／加熱前のＭＤ方向における寸法）×１００（％）

【0045】

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

【0046】

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

【0047】

図１では、中間膜１１の厚み方向の断面が示されている。なお、図１及び後述の図では、図示の便宜上、中間膜及び中間膜を構成する各層の厚み、並びに楔角θは、実際の厚み及び楔角とは異なるように示されている。

【0048】

中間膜１１は、第１の層１（中間層）と、第２の層２（表面層）と、第３の層３（表面層）とを備える。第１の層１の第１の表面側に、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面とは反対の第２の表面側に、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、多層中間膜である。上記表面層には、合わせガラス部材が積層される。

【0049】

中間膜１１は、一端１１ａと、一端１１ａとは反対側の他端１１ｂとを有する。一端１ａと他端１１ｂとは対向し合う両側の端部である。第２の層２及び第３の層３の厚み方向の断面形状は楔状である。第１の層１の厚み方向の断面形状は矩形である。第２の層２及び第３の層３の厚みは、一端１１ａ側の方が他端１１ｂ側よりも薄い。従って、中間膜１１の一端１１ａの厚みは他端１１ｂの厚みよりも薄い。従って、中間膜１１は、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。

【0050】

第１の層１における最大厚みと最小厚みとの差は、第２の層２における最大厚みと最小厚みとの差よりも小さい。第１の層１における最大厚みと最小厚みとの差は、第３の層３における最大厚みと最小厚みとの差よりも小さい。

【0051】

なお、図１では、左右方向がＴＤ方向であり、上下方向が厚み方向であり、手前側と奥側とを結ぶ方向がＭＤ方向である。

【0052】

図９は、図１に示す合わせガラス用中間膜が巻かれたロール体を模式的に示す斜視図である。

【0053】

中間膜１１が巻かれて、中間膜１１のロール体５１とされてもよい。

【0054】

図９に示すロール体５１は、巻き芯６１と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、巻き芯６１の外周に巻かれている。

【0055】

図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図ある。

【0056】

図２に示す中間膜１１Ａは、第１の層１Ａを備える。中間膜１１Ａは、第１の層１Ａのみの１層の構造を有し、単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層１Ａである。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。

【0057】

中間膜１１Ａ及び第１の層１Ａの厚み方向の断面形状は、楔状である。中間膜１１Ａは、一端１１ａと、一端１１ａとは反対側の他端１１ｂとを有する。一端１１ａと他端１１ｂとは対向し合う両側の端部である。中間膜１１Ａの一端１１ａの厚みは他端１１ｂの厚みよりも薄い。従って、中間膜１１Ａ及び第１の層１Ａは、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。

【0058】

図１に示す中間膜１１は、楔状の第２の層２及び第３の層３の間に、矩形の第１の層１が挟み込まれた構造を有する。図３～７に、中間膜の各層の形状をかえた第１～第５の変形例を示す。

【0059】

図３に示す第１の変形例に係る中間膜１１Ｂは、厚み方向の断面形状が楔状である第１の層１Ｂと、厚み方向の断面形状が楔状である第２の層２Ｂと、厚み方向の断面形状が楔状である第３の層３Ｂとを備える。第１の層１Ｂは、第２の層２Ｂと第３の層３Ｂとの間に配置されており、挟み込まれている。

【0060】

第１の層１Ｂ、第２の層２Ｂ及び第３の層３Ｂの厚みは、一端１１ａ側の方が他端１１ｂ側よりも薄い。従って、中間膜１１Ｂは、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。

【0061】

中間膜１１Ｂでは、第１の層１Ｂの厚み変化量が、第２の層２Ｂ及び第３の層３Ｂの厚み変化量よりも小さい。

【0062】

図４に示す第２の変形例に係る中間膜１１Ｃは、厚み方向の断面形状が矩形である第１の層１Ｃと、厚み方向の断面形状が楔状である第２の層２Ｃと、厚み方向の断面形状が矩形である第３の層３Ｃとを備える。第１の層１Ｃは、第２の層２Ｃと第３の層３Ｃとの間に配置されており、挟み込まれている。第２の層２Ｃの厚みは、一端１１ａ側の方が他端１１ｂ側よりも薄い。従って、中間膜１１Ｃは、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。中間膜１１Ｃの形状で、中間膜は単層であってもよい。

【0063】

図５に示す第３の変形例に係る中間膜１１Ｄは、厚み方向の断面形状が矩形である第１の層１Ｄと、厚み方向の断面形状が楔状である第２の層２Ｄと、厚み方向の断面形状が矩形である第３の層３Ｄとを備える。第２の層２Ｄは、第１の層１Ｄと第３の層３Ｄとの間に配置されており、挟み込まれている。第２の層２Ｄの厚みは、一端１１ａ側の方が他端１１ｂ側よりも薄い。従って、中間膜１１Ｄは、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。

【0064】

図６に示す第４の変形例に係る中間膜１１Ｅは、厚み方向の断面形状が矩形である第１の層１Ｅと、厚み方向の断面形状が楔状である第２の層２Ｅとを備える。第１の層１Ｅの第１の表面側に第２の層２Ｅが配置されており、積層されている。第２の層２Ｅの厚みは、一端１１ａ側の方が他端１１ｂ側よりも薄い。従って、中間膜１１Ｅは、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。

【0065】

図７に示す第５の変形例に係る中間膜１１Ｆは、厚み方向の断面形状が矩形である第１の層１Ｆと、厚み方向の断面形状が矩形である部分２Ｆａと厚み方向の断面形状が楔状である部分２Ｆｂとを有する第２の層２Ｆとを備える。第１の層１Ｆの第１の表面側に第２の層２Ｆが配置されており、積層されている。第２の層２Ｆの厚みは、一端１１ａ側の方が他端１１ｂ側よりも薄い。従って、中間膜１１Ｆは、厚みの薄い領域と、厚みの厚い領域とを有する。中間膜１１Ｆの形状で、中間膜は単層であってもよい。

【0066】

上記中間膜は、厚み方向の断面形状が楔状である部分を有することが好ましい。上記中間膜は、一端から他端に向かって、厚みが次第に大きくなる部分を有することが好ましい。中間膜の厚み方向の断面形状は、楔状であることが好ましい。中間膜の厚み方向の断面形状としては、台形、三角形及び五角形等が挙げられる。

【0067】

二重像を抑制するために、合わせガラスの取付角度に応じて、中間膜の楔角θを適宜設定することができる。二重像をより一層抑制する観点からは、中間膜の楔角θは、好ましくは０．０１ｍｒａｄ（０．０００６度）以上、より好ましくは０．２ｍｒａｄ（０．０１１５度）以上、好ましくは２ｍｒａｄ（０．１１４６度）以下、より好ましくは０．７ｍｒａｄ（０．０４０１度）以下である。上記中間膜の楔角θは、中間膜における最大厚み部分と最小厚み部分との中間膜の第１の表面部分を結んだ直線と、中間膜における最大厚み部分と最小厚み部分との中間膜の第２の表面部分を結んだ直線との交点における内角である。

【0068】

中間膜は、一部の領域に着色帯を有していてもよい。中間膜は、一部の領域に着色領域を有していてもよい。多層の中間膜が着色帯又は着色領域を有する場合には、表面層が着色帯又は着色領域を有することが好ましい。ただし、中間層が着色帯又は着色領域を有していてもよい。上記着色帯又は着色領域は、例えば、中間膜を押出成形する際、又は中間膜の各層を押出成形する際に、着色剤を所定の領域に配合することにより形成できる。

【0069】

上記中間膜の厚みは特に限定されない。上記中間膜の厚みは、中間膜を構成する各層の合計の厚みを示す。よって、多層の中間膜１１の場合には、中間膜１１の厚みは、第１の層１と第２の層２と第３の層３との合計の厚みを示す。

【0070】

中間膜の最大厚みは好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、更に好ましくは０．５ｍｍ以上、特に好ましくは０．８ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは２ｍｍ、更に好ましくは１．５ｍｍ以下である。

【0071】

一端と他端との間の距離をＸとしたときに、中間膜は、一端から内側に向かって０Ｘ～０．２Ｘの距離の領域に最小厚みを有し、他端から内側に向かって０Ｘ～０．２Ｘの距離の領域に最大厚みを有することが好ましく、中間膜は、一端から内側に向かって０Ｘ～０．１Ｘの距離の領域に最小厚みを有し、他端から内側に向かって０Ｘ～０．１Ｘの距離の領域に最大厚みを有することがより好ましい。中間膜の一端が最小厚みを有し、中間膜の他端が最大厚みを有することが好ましい。

【0072】

中間膜１１，１１Ａ，１１Ｂ，１１Ｃ，１１Ｄ，１１Ｅ，１１Ｆでは、一端１１ａが最小厚みを有し、他端１１ｂが最大厚みを有する。

【0073】

実用面の観点、並びに接着力及び耐貫通性を充分に高める観点からは、表面層の最大厚みは好ましくは０．００１ｍｍ以上、より好ましくは０．２ｍｍ以上、更に好ましくは０．３ｍｍ以上、好ましくは１ｍｍ以下、より好ましくは０．８ｍｍ以下である。

【0074】

実用面の観点、並びに耐貫通性を充分に高める観点からは、２つの表面層の間に配置される層（中間層）の最大厚みは好ましくは０．００１ｍｍ以上、より好ましくは０．１ｍｍ以上、更に好ましくは０．２ｍｍ以上、好ましくは０．８ｍｍ以下、より好ましくは０．６ｍｍ以下、更に好ましくは０．３ｍｍ以下である。

【0075】

上記中間膜の一端と他端との距離Ｘは、好ましくは３ｍ以下、より好ましくは２ｍ以下、特に好ましくは１．５ｍ以下であり、好ましくは０．５ｍ以上、より好ましくは０．８ｍ以上、特に好ましくは１ｍ以上である。

【0076】

本発明に係る中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第１の層を備える。本発明に係る中間膜は、第１の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第１の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。

【0077】

上記中間膜は、２層以上の構造を有していてもよく、第１の層に加えて第２の層を備えていてもよい。上記中間膜は、中間膜における表面層として、上記第２の層を備えることが好ましい。上記中間膜が上記第２の層を備える場合に、上記第１の層の第１の表面側に、上記第２の層が配置される。この場合に、上記第１の層と上記第２の層とは直接積層されていてもよく、上記第１の層と上記第２の層との間に他の層が配置されていてもよい。

【0078】

上記中間膜は、３層以上の構造を有していてもよく、第１の層及び第２の層に加えて第３の層を備えていてもよい。上記中間膜は、中間膜における表面層として、上記第３の層を備えることが好ましい。上記中間膜が上記第３の層を備える場合に、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に、上記第３の層が配置される。上記中間膜が上記第３の層を備える場合に、上記第１の層は、上記第２の層と上記第３の層との間に配置される。この場合に、上記第１の層と上記第３の層とは直接積層されていてもよく、上記第１の層と上記第３の層との間に他の層が配置されていてもよい。

【0079】

以下、多層の中間膜の各層、並びに単層の中間膜を構成する材料の詳細を説明する。

【0080】

（ポリビニルアセタール樹脂又は熱可塑性樹脂）
上記中間膜は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂として、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂（２）としてポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましく、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）と上記熱可塑性樹脂（２）と上記熱可塑性樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0081】

上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。

【0082】

上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、合わせガラス部材又は他の中間膜に対する本発明に係る合わせガラス用中間膜の接着力がより一層高くなる。

【0083】

上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。

【0084】

上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

【0085】

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

【0086】

上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

【0087】

上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0088】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは３５モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２７モル％未満、特に好ましくは２５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２７モル％未満であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

【0089】

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、好ましくは３５モル％以下、より好ましくは３２モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

【0090】

遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を高めるために、水酸基の含有率をこのような関係に制御すると、中間膜にしわが生じやすくなる傾向があるが、本発明では、熱収縮率が上記のように制御されているため、中間膜にしわを充分に生じ難くすることができる。

【0091】

遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、及び、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値、及び、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下である。

【0092】

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

【0093】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは１５モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。

【0094】

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

【0095】

上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

【0096】

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

【0097】

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

【0098】

上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。

【0099】

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

【0100】

合わせガラスの耐貫通性をより一層良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、アセチル化度（ａ）が８モル％以下であり、かつアセタール化度（ａ）が６６モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％を超えるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。

【0101】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は８モル％以下、好ましくは７．５モル％以下、より好ましくは７モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは５モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、特に好ましくは１モル％以上である。上記アセチル化度（ａ）が上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

【0102】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は６６モル％以上、好ましくは６７．５モル％以上、より好ましくは７０．５モル％以上、特に好ましくは７１モル％以上、更に好ましくは７１．５モル％以上、特に好ましくは７２モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８３モル％以下、更に好ましくは８１モル％以下、特に好ましくは７９モル％以下である。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

【0103】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、上記第１の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

【0104】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％を超え、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

【0105】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７８モル％以下、更に好ましくは７６モル％以下、特に好ましくは７４モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

【0106】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、上記第１の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

【0107】

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。

【0108】

（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第１の層（単層の中間膜を含む）は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0109】

上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

【0110】

上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

【0111】

上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

【0112】

上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

【0113】

上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

【0114】

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

【0115】

【化1】

【0116】

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。

【0117】

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。

【0118】

上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）は、好ましくは３５重量部以上、より好ましくは５０重量部以上、更に好ましくは５５重量部以上、特に好ましくは６０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下、更に好ましくは８５重量部以下、特に好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

【0119】

上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部（熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部）に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）、並びに上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部（熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部）に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下、更に好ましくは３５重量部以下、特に好ましくは３２重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。

【0120】

合わせガラスの遮音性を高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。遮音性を高めるために、可塑剤の含有量をこのような関係に制御すると、中間膜にしわが生じやすくなる傾向があるが、本発明では、熱収縮率が上記のように制御されているため、中間膜にしわを充分に生じ難くすることができる。特に、上記含有量（１）が５５重量部以上である中間膜を用いた合わせガラスは曲げ剛性が低くなる傾向にあるが、本発明の構成により、曲げ剛性を顕著に改善できる。

【0121】

合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。

【0122】

（遮熱性化合物）
上記中間膜は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記遮熱性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0123】

上記遮熱性化合物は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。

【0124】

成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性化合物である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0125】

上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

【0126】

上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。

【0127】

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。

【0128】

遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。

【0129】

上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。

【0130】

遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性化合物である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0131】

合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。

【0132】

可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

【0133】

上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。

【0134】

上記酸化タングステン粒子は、下記式（Ｘ１）又は下記式（Ｘ２）で一般に表される。上記中間膜では、下記式（Ｘ１）又は下記式（Ｘ２）で表される酸化タングステン粒子が好適に用いられる。

【0135】

Ｗ_ｙＯ_ｚ ・・・式（Ｘ１）

【0136】

上記式（Ｘ１）において、Ｗはタングステン、Ｏは酸素を表し、ｙ及びｚは２．０＜ｚ／ｙ＜３．０を満たす。

【0137】

Ｍ_ｘＷ_ｙＯ_ｚ ・・・式（Ｘ２）

【0138】

上記式（Ｘ２）において、Ｍは、Ｈ、Ｈｅ、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素、Ｍｇ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｎｉ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂ、Ｆ、Ｐ、Ｓ、Ｓｅ、Ｂｒ、Ｔｅ、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｖ、Ｍｏ、Ｔａ及びＲｅからなる群から選択される少なくとも１種の元素、Ｗはタングステン、Ｏは酸素を表し、ｘ、ｙ及びｚは、０．００１≦ｘ／ｙ≦１、及び２．０＜ｚ／ｙ≦３．０を満たす。

【0139】

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。

【0140】

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ_０．３３ＷＯ_３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。

【0141】

上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。

【0142】

上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ－ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。

【0143】

上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３．０重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。

【0144】

上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）は、上記遮熱粒子を０．１ｇ／ｍ^２以上、１２ｇ／ｍ^２以下の割合で含有することが好ましい。上記遮熱粒子の割合が上記範囲内である場合には、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。上記遮熱粒子の割合は、好ましくは０．５ｇ／ｍ^２以上、より好ましくは０．８ｇ／ｍ^２以上、更に好ましくは１．５ｇ／ｍ^２以上、特に好ましくは３ｇ／ｍ^２以上、好ましくは１１ｇ／ｍ^２以下、より好ましくは１０ｇ／ｍ^２以下、更に好ましくは９ｇ／ｍ^２以下、特に好ましくは７ｇ／ｍ^２以下である。上記割合が上記下限以上であると、遮熱性がより一層高くなる。上記割合が上記上限以下であると、可視光線透過率がより一層高くなる。

【0145】

（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びマグネシウム塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0146】

上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。

【0147】

また、上記金属塩Ｍは、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２～１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２～１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。

【0148】

上記炭素数２～１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２～１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２－エチル酪酸マグネシウム、２－エチルブタン酸カリウム、２－エチルヘキサン酸マグネシウム及び２－エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

【0149】

上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。

【0150】

（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0151】

上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

【0152】

上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。

【0153】

上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

【0154】

上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。

【0155】

上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

【0156】

上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。

【0157】

上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

【0158】

上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ－Ｆ７０」及び２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－［（ヘキシル）オキシ］－フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

【0159】

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル－２，２－（１，４－フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２－（ｐ－メトキシベンジリデン）－ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル４－ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

【0160】

上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ－ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ－３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

【0161】

上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ－（２－エチルフェニル）－Ｎ’－（２－エトキシ－フェニル）シュウ酸ジアミド、２－エチル－２’－エトキシ－オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

【0162】

上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

【0163】

期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。

【0164】

（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0165】

上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

【0166】

上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。

【0167】

上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、ステアリル－β－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレンビス－（４－メチル－６－ブチルフェノール）、２，２’－メチレンビス－（４－エチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス－（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、１，１，３－トリス－（２－メチル－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３－トリス－（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェノール）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’－ｔ－ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

【0168】

上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチル－６－メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、及び２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチル－１－フェニルオキシ）（２－エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

【0169】

上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０」等が挙げられる。

【0170】

中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。

【0171】

（他の成分）
上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

【0172】

（合わせガラス）
図８は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を示す断面図である。

【0173】

図８に示す合わせガラス２１は、中間膜１１と、第１の合わせガラス部材２２と、第２の合わせガラス部材２３とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２２と第２の合わせガラス部材２３との間に配置されており、挟み込まれている。中間膜１１の第１の表面に、第１の合わせガラス部材２２が配置されている。中間膜１１の第１の表面とは反対の第２の表面に、第２の合わせガラス部材２３が配置されている。

【0174】

上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれガラス板又はＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルムであり、かつ上記中間膜が、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材として、少なくとも１枚のガラス板を含むことが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。

【0175】

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

【0176】

上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の各厚みは特に限定されないが、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

【0177】

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１，第２の合わせガラス部材の間に、上記中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりする。これにより、第１の合わせガラス部材と中間膜及び第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。

【0178】

上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。遮熱性が高くかつ可視光線透過率が高いので、上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。

【0179】

上記中間膜及び上記合わせガラスは、二重像を抑制できるので、自動車のフロントガラスに好適に用いることができる。上記中間膜は、ヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）である合わせガラスに用いられることが好ましい。上記合わせガラスは、ヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）であることが好ましい。

【0180】

上記合わせガラスでは、コントロールユニットから送信される速度などの計測情報等を、インストゥルメンタル・パネルの表示ユニットから、フロントガラスに映し出すことができる。このため、自動車の運転者が視野を下げることなく、前方の視野と計測情報とを同時に視認することができる。

【0181】

以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

【0182】

以下の材料を用意した。

【0183】

（熱可塑性樹脂）
下記の表１に示す水酸基の含有率、アセチル化度及びアセタール化度（ブチラール化度）を有するポリビニルアセタール樹脂を用いた。表１に、ポリビニルアセタール樹脂に用いたＰＶＡの平均重合度も記載した。ポリビニルアセタール樹脂は全て、ｎ－ブチルアルデヒドによりブチラール化されたポリビニルブチラール樹脂である。

【0184】

なお、水酸基の含有率、アセチル化度及びアセタール化度（ブチラール化度）はＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。

【0185】

（可塑剤）
トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）

【0186】

（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）

【0187】

（酸化防止剤）
Ｈ－ＢＨＴ（２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノール、堺化学工業社製「Ｈ－ＢＨＴ」）

【0188】

（実施例１）
第１の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示すポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、下記の表１に示す可塑剤６０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（Ｈ－ＢＨＴ）０．２重量部とをミキシングロールで充分に混合し、第１の層を形成するための組成物を得た。

【0189】

第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示すポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、下記の表１に示す可塑剤３８重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（Ｈ－ＢＨＴ）０．２重量部とをミキシングロールで充分に混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。

【0190】

中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、押出機を用いて共押出して、中間膜を１００℃～１５０℃に加熱して保持時間１分で保持した後、２５℃に降温させて、中間膜を巻きとり、ロール体を得た。厚み方向の断面形状が楔状であり、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する３層の中間膜を作製した。なお、第２の層：第１の層：第３の層の厚みは、一端から他端に向かって０．０５Ｘの第１の位置にて３５：１０：３５であり、第１の層、第２の層及び第３の層の厚み方向の断面形状はいずれも楔状であった。また、一端から他端までの距離は１ｍであった。

【0191】

（実施例２）
中間膜を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示すポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、下記の表１に示す可塑剤３８重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（Ｈ－ＢＨＴ）０．２重量部とをミキシングロールで充分に混合し、中間膜を形成するための組成物を得た。

【0192】

中間膜の作製：
中間膜を形成するための組成物を、押出機を用いて押出して、中間膜を１００℃～１５０℃に加熱して保持時間１分で保持した後、２５℃に降温させて、中間膜を巻きとり、ロール体を得た。厚み方向の断面形状が楔状である１層の中間膜を作製した。一端から他端に向かって０．０５Ｘの第１の位置と、一端から他端に向かって０．５Ｘの第２の位置と、一端から他端に向かって０．９５Ｘの第３の位置との厚みは、下記の表１に示す厚みであった。

【0193】

（比較例１）
共押出後に、中間膜を１００℃～１５０℃に加熱して保持時間１分で保持しなかったこと以外は実施例１と同様にして、３層の中間膜を得た。

【0194】

（比較例２）
押出後に、中間膜を１００℃～１５０℃に加熱して保持時間１分で保持しなかったこと以外は実施例２と同様にして、１層の中間膜を得た。

【0195】

（実施例３）
金型温度を変更して、中間膜の厚みを下記の表１に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、３層の中間膜を得た。

【0196】

（実施例４）
金型温度を変更して、中間膜の厚みを下記の表１に示すように変更したこと以外は実施例２と同様にして、１層の中間膜を得た。

【0197】

（比較例３）
金型温度を変更して、中間膜の厚みを下記の表１に示すように変更したこと、並びに押出後に、中間膜を１００℃～１５０℃に加熱して保持時間１分で保持しなかったこと以外は実施例１と同様にして、３層の中間膜を得た。

【0198】

（比較例４）
金型温度を変更して、中間膜の厚みを下記の表１に示すように変更したこと、並びに押出後に、中間膜を１００℃～１５０℃に加熱して保持時間１分で保持しなかったこと以外は実施例２と同様にして、１層の中間膜を得た。

【0199】

（実施例５）
押出後に、１００℃～１５０℃に加熱して保持時間３０秒で保持したこと以外は実施例１と同様にして、３層の中間膜を得た。

【0200】

（実施例６）
押出後に、１００℃～１５０℃に加熱して保持時間３０秒で保持したこと以外は実施例２と同様にして、１層の中間膜を得た。

【0201】

（評価）
（１）中間膜の厚み
中間膜の厚み方向の断面を観察し、一端から他端に向かって０．０５Ｘの第１の位置と、一端から他端に向かって０．５Ｘの第２の位置と、一端から他端に向かって０．９５Ｘの第３の位置との厚みを評価した。

【0202】

（２）熱収縮率
得られた中間膜を、ＴＤ方向の一端から他端まで、ＭＤ方向に１０ｃｍの寸法で切り出した。切断後、２０℃及び湿度３０％ＲＨで２日間調湿を行った。その後、図１０に示すように、一端から他端に向かって０．０５Ｘの第１の位置と、一端から他端に向かって０．５Ｘの第２の位置と、一端から他端に向かって０．９５Ｘの第３の位置とで、試験片を切り出した。試験片は、ＭＤ方向５ｃｍ及びＴＤ方向５ｃｍの正方形である。試験片は、試験片のＭＤ方向の中央にて切り出した。試験片は、第１の位置、第２の位置及び第３の位置が中心となるように切り出した。

【0203】

得られた試験片をフッ素樹脂シートの上に水平に置き、１５０℃で０．５時間放置した。放置前後のＭＤ方向における寸法を測定し、放置後の熱収縮率を求めた。

【0204】

熱収縮率（％）＝（（加熱前のＭＤ方向における寸法－加熱後のＭＤ方向における寸法）／加熱前のＭＤ方向における寸法）×１００（％）

【0205】

（３）合わせガラス作製前の中間膜のしわ
５０℃雰囲気下の加熱炉を通過させて中間膜を加熱しながら、ロール体から中間膜を巻き出した後、合わせガラス作製前の中間膜のしわの有無を以下の基準で判定した。

【0206】

［合わせガラス作製前の中間膜のしわの判定基準］
○：しわがない
△：わずかにしわがある（合わせガラスに問題となる外観不良が生じない程度）
×：しわがある（合わせガラスに問題となる外観不良が生じる程度）

【0207】

（４）合わせガラス作製後の中間膜のしわ
上記（３）合わせガラス作製前の中間膜のしわの評価で巻き出された中間膜をガラス板の大きさに対応する大きさに切断した。一対のガラス板（クリアガラス、５１０ｍｍ×９１０ｍｍの大きさ、厚み２．０ｍｍ）を用意した。一対のガラス板の間に、ガラス板の大きさに対応する大きさの中間膜を挟み込んで、積層体を得た。得られた積層体を、ＥＰＤＭ製ゴムチューブ（枠部材）にはめ込んだ。ゴムチューブの幅は１５ｍｍである。次に、ＥＰＤＭ製ゴムチューブにはめ込まれた積層体を真空バッグ法により、予備圧着した。予備圧着された積層体を、オートクレーブを用いて、１５０℃及び１．２ＭＰａの圧力で圧着することにより、合わせガラスを得た。合わせガラス作製後の中間膜のしわの有無を以下の基準で判定した。

【0208】

［合わせガラス作製後の中間膜のしわの判定基準］
○：しわがない
△：わずかにしわがある（合わせガラスに問題となる外観不良が生じていない）
×：しわがある（合わせガラスに問題となる外観不良が生じている）

【0209】

中間膜の詳細及び結果を下記の表１に示す。なお、下記の表１では、ポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤以外の配合成分の含有量の記載は省略した。全ての実施例及び比較例の各層において、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部及び酸化防止剤（Ｈ－ＢＨＴ）０．２重量部を用いている。

【0210】

【表1】

【0211】

なお、得られた中間膜を用いて、合わせガラスを作製した結果、上記（４）合わせガラス作製後の中間膜のしわの評価によって、中間膜のしわが少ないほど、外観が良好である合わせガラスが得られることを確認した。

【符号の説明】

【0212】

１，１Ａ，１Ｂ，１Ｃ，１Ｄ，１Ｅ，１Ｆ…第１の層
２，２Ｂ，２Ｃ，２Ｄ，２Ｅ，２Ｆ…第２の層
２Ｆａ…厚み方向の断面形状が矩形である部分
２Ｆｂ…厚み方向の断面形状が楔状である部分
３，３Ｂ，３Ｃ，３Ｄ…第３の層
１１，１１Ａ，１１Ｂ，１１Ｃ，１１Ｄ，１１Ｅ，１１Ｆ…中間膜
１１ａ…一端
１１ｂ…他端
２１…合わせガラス
２２…合わせガラス部材
２３…合わせガラス部材
５１…ロール体
６１…巻き芯

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】