特許 7211691 Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2023-01-16

(45)【発行日】2023-01-24

(54)【発明の名称】Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法

(51)【国際特許分類】

   B22F 3/00 20210101AFI20230117BHJP

   B22F 1/00 20220101ALI20230117BHJP

   B22F 1/17 20220101ALI20230117BHJP

   B22F 3/24 20060101ALI20230117BHJP

   C22C 33/02 20060101ALI20230117BHJP

   H01F 41/02 20060101ALI20230117BHJP

   H01F 1/057 20060101ALI20230117BHJP

   C22C 38/00 20060101ALI20230117BHJP

   C22C 9/00 20060101ALN20230117BHJP

   C22C 28/00 20060101ALN20230117BHJP

【ＦＩ】

B22F3/00 E

B22F1/00 W

B22F1/17 100

B22F3/24 B

C22C33/02 H

H01F41/02 G

H01F1/057 170

C22C38/00 303D

C22C38/00 304

C22C9/00

C22C28/00 A

【請求項の数】 8

(21)【出願番号】P 2021196606

(22)【出願日】2021-12-03

(65)【公開番号】P2022109870

(43)【公開日】2022-07-28

【審査請求日】2021-12-03

(31)【優先権主張番号】202110052347.0

(32)【優先日】2021-01-15

(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN

(73)【特許権者】

【識別番号】310005618

【氏名又は名称】煙台東星磁性材料株式有限公司

(74)【代理人】

【識別番号】100139033

【弁理士】

【氏名又は名称】日高 賢治

(72)【発明者】

【氏名】楊昆昆

(72)【発明者】

【氏名】王伝申

(72)【発明者】

【氏名】彭衆傑

(72)【発明者】

【氏名】丁開鴻

【審査官】祢屋 健太郎

(56)【参考文献】

【文献】中国特許出願公開第１１０５３４２８０（ＣＮ，Ａ）

【文献】国際公開第２００８／０３２６６７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特表２０２０－５０５７５４（ＪＰ，Ａ）

【文献】中国特許出願公開第１０５３２１６９９（ＣＮ，Ａ）

【文献】米国特許出願公開第２０２０／０００１３６０（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｂ２２Ｆ １／００－３／２６

Ｈ０１Ｆ ４１／０２

Ｈ０１Ｆ １／０５７

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法であって、
（ステップ１）主合金粉末となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末を作成し、
（ステップ２）金属Ｍの粉末をコアとし、前記金属Ｍの前記粉末の表面にシェルとなるＲ－Ｈ希土類合金の粉末をコーティングしてコアシェル構造を有する補助合金粉末を作成し、前記金属Ｍの融点＞前記Ｒ－Ｈ希土類合金の融点であり、
前記金属Ｍは、Ｍｏ、Ｗ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｎｂの内の一つ又は複数の組み合わせであり、
前記Ｒ－Ｈ希土類合金のＲは、Ｄｙ、Ｔｂ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｌａ、Ｃｅの内の一つ又は複数の組み合わせであり、Ｈは、Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａの内の一つ又は複数の組み合わせであり、
（ステップ３）前記補助合金粉末を前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末に添加して均一に混合した後、磁場配向加圧プレス、焼結処理、時効処理を行う、
ことを特徴とするＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。

【請求項2】

前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末は、さらにＲｘ及び／又はＴを含み、ＲｘはＰｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｄｙ、Ｔｂ、Ｈｏの内の一つ又は複数の組み合わせであり、ＴはＡｌ、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｎ、Ｔｉの内の一つ又は複数の組合せである、
ことを特徴とする請求項１に記載のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。

【請求項3】

前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末のＮｄ＋Ｒｘの含有量は２８重量％～３２重量％、Ｂの含有量は０．８重量％～１．２重量％、Ｔの含有量は０～５重量％、その他の成分はＦｅである、
ことを特徴とする請求項２に記載のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。

【請求項4】

前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末の平均粒子径は２～６μｍであり、前記金属Ｍの前記粉末の平均粒子径は５～２００ｎｍである、
ことを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１項に記載のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。

【請求項5】

前記補助合金粉末の平均粒子径は１２～２５０ｎｍであり、前記補助合金粉末の前記コアと前記シェルの体積比は１：１～１：２０である、
ことを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。

【請求項6】

前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末に対する前記補助合金粉末の添加比率は０．１重量％～５重量％である、
ことを特徴とする請求項１ないし５のいずれか１項に記載のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。

【請求項7】

前記焼結処理の温度は、９５０℃～１１００℃、焼結時間は６～１２時間である、
ことを特徴とする請求項１ないし６のいずれか１項に記載のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。

【請求項8】

前記時効処理は、第１次焼き戻し処理及び第２次焼き戻し処理を含み、前記第１次焼き戻し処理の温度は８００℃～９００℃、焼き戻し時間は３～１５時間であり、前記第２次焼き戻し処理の温度は４５０℃～６５０℃、焼き戻し時間は３～１０時間である、
ことを特徴とする請求項１ないし７のいずれか１項に記載のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系永久磁性体の製造技術分野に属し、特に高い保磁力を有するＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系永久磁性体は、中国希土類業界において最も注目される応用産業である。科学技術の発展及び進歩に伴い、高性能なＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系永久磁性体に対する需要は日増しに高まっている。Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の保磁力は極めて重要な磁気パラメータであり、且つその組織構造は保磁力に敏感であり、主に磁性体の主相結晶粒子のＨＡ及び主相結晶粒子間の結晶粒界に関係し、主相結晶粒子のＨＡが大きくなるほど保磁力も強まり、主相結晶粒子間の結晶粒界が広いほど、より連続的となって磁性体の保磁力はさらに強まる。

【0003】

従来の２合金法は、希土類合金からなる補助合金粉末をＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末に添加し、その後、磁場配向加圧プレス、焼結及び時効処理を経るものである。この方法は焼結及び時効処理工程中において、補助合金粉末を結晶粒界に拡散及び流動させて硬化したＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体結晶粒子を作り、結晶粒界の幅を広げて結晶粒界組織を改善することにより、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の保磁力を向上させるものである。

【0004】

例えば、中国特許ＣＮ１０２２３７１６６Ａ公報には、Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ系合金粉末を主合金粉末とし、ジスプロシウム／テルビウム－銅／アルミニウム／ニッケル合金の粉末を補助合金粉末として混合することにより、高残留磁気・高保磁力のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体を製造する方法が開示されている。しかしながら、当該２合金法では、焼結工程において同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系主相結晶粒子は結晶粒界相の流動に伴って移動するものの、異なるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系主相結晶粒子は接触してしまい、結晶粒子が成長し、且つ結晶粒界相の連続性が損なわれ、結晶粒界相の主相結晶粒子による完全な分割を実現することができず、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の保磁力の増加幅は僅かなものであった。

【0005】

また中国特許ＣＮ１０２２３７１６６Ａ公報には、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末にナノ炭化ケイ素を添加した後、磁場配向成型、焼結及び時効処理を行い、高保磁力のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を製造する技術が開示されている。さらに中国特許ＣＮ１０５３２１６９９Ａ公報には、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末にナノタングステン粉末／ナノ窒化物粉末／タングステンカーバイド粉末又はその混合粉末を添加した後、磁場配向成型、焼結及び時効処理を行い、高保磁力なＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を製造する技術が開示されている。

【0006】

上記二つの技術は、いずれも焼結工程において高融点のナノサイズ補助合金粉末を添加し、結晶粒界において支持及びピン打ち効果を奏させ、結晶粒子の異常成長を防止して高残留磁気・高保磁力のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体を製造する方法であるが、ナノサイズの補助合金粉末とミクロンサイズのＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末とでは、大きさの差が著しく、且つナノサイズ粉末の凝集が深刻であるため、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末との均一な混合が困難となり、製造されたＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体内部の補助合金成分の分布は不均一で、磁気特性の偏りが大きくなる。また、高融点のナノサイズ補助合金粉末のリッチ化により結晶粒界が拡大する一方、新たな結晶粒界相が追加されないため、結晶粒界に空洞が形成され易くなり、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の耐食性及び力学的特性が悪化してしまうという欠陥があった。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【文献】中国特許ＣＮ１０２２３７１６６Ａ公報

【文献】中国特許ＣＮ１０２２３７１６６Ａ公報

【文献】中国特許ＣＮ１０５３２１６９９Ａ公報

【発明の開示】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

本発明は、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の内部に均一且つ連続した網状結晶粒界相構造を形成し難く、保磁力の向上幅が小さい従来の２合金法の課題を解決するものであって、コアシェル構造を有する補助合金をＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系粉末に添加することによって高い保磁力を有するＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

上記した目的を達成するため、本願発明は、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体の製造方法であって、
（ステップ１）主合金粉末となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末を作成し、
（ステップ２）金属Ｍの粉末をコアとし、前記金属Ｍの前記粉末の表面にシェルとなるＲ－Ｈ希土類合金の粉末をコーティングしてコアシェル構造を有する補助合金粉末を作成し、前記金属Ｍの融点＞前記Ｒ－Ｈ希土類合金の融点であり、
（ステップ３）前記補助合金粉末を前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末に添加して均一に混合した後、磁場配向加圧プレス、焼結処理、時効処理を行う、
ことを特徴とする。

【0010】

前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末は、さらにＲｘ及び／又はＴを含み、ＲｘはＰｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｄｙ、Ｔｂ、Ｈｏの内の一つ又は複数の組み合わせであり、ＴはＡｌ、Ｃｕ、Ｃｏ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｎ、Ｔｉの内の一つ又は複数の組合せである、ことを特徴とする。

【0011】

前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末のＮｄ＋Ｒｘの含有量は２８重量％～３２重量％、Ｂの含有量は０．８重量％～１．２重量％、Ｔの含有量は０～５重量％、その他の成分はＦｅである、ことを特徴とする。

【0012】

前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末の平均粒子径は２～６μｍ、前記金属Ｍの前記粉末の平均粒子径は５～２００ｎｍである、ことを特徴とする。

【0013】

前記金属Ｍは、Ｍｏ、Ｗ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｎｂの内の一つ又は複数の組み合わせである、ことを特徴とする。

【0014】

前記Ｒ－Ｈ希土類合金のＲは、Ｄｙ、Ｔｂ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｌａ、Ｃｅの内の一つ又は複数の組み合わせであり、Ｈは、Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａの内の一つ又は複数の組み合わせである、ことを特徴とする。

【0015】

前面の前記補助合金の平均粒子径は１２～２５０ｎｍであり、前記補助合金の前記コアと前記シェルの体積比は１：１～１：２０である、ことを特徴とする。

【0016】

前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末に対する前記補助合金粉末の添加比率は０．１重量％～５重量％である、ことを特徴とする。

【0017】

前記焼結処理の温度は、９５０℃～１１００℃、焼結時間は６～１２時間である、ことを特徴とする。

【0018】

前記時効処理は、第１次焼き戻し処理及び第２次焼き戻し処理を含み、前記第１次焼き戻し処理の温度は８００℃～９００℃、焼き戻し時間は３～１５時間であり、前記第２次焼き戻し処理の温度は４５０℃～６５０℃、焼き戻し時間は３～１０時間である、ことを特徴とする。

【発明の効果】

【0019】

本発明によれば、コアシェル構造を有する補助合金粉末をＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系粉末に添加し、焼結工程において、シェルより高融点の金属Ｍナノ粉末をコアとして用い、焼結工程における異なる主相結晶粒子間の接触と成長を阻止するための支持点とするとともに、更に結晶粒界での金属Ｍナノ粉末の支持は、焼結及び時効工程の際に、結晶粒界での補助合金粉末の希土類合金シェル層の溶融物の流動および拡散を促進し、粒子境界相を広げ、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の結晶粒子を硬化させることにより、従来の非コアシェル構造の補助合金粉末を添加する方法で製造されたとＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体と対比して、その保磁力を大幅に向上させることができる。

【図面の簡単な説明】

【0020】

【図1】コアシェル構造を有する補助合金粉末材料の断面模式図

【発明を実施するための形態】

【0021】

以下、本願発明の実施形態について詳細に説明する。下記実施例は、本発明の解釈のみに用いるものであり、本願発明に係る構成を限定するものではない。

【0022】

＜実施例１＞
（１）製錬法によって（ＰｒＮｄ）_３２Ｃｏ_１Ａｌ_０．３８Ｃｕ_０．１Ｔｉ_０．１５Ｂ_１．０Ｆｅｂａｌからなるストリップキャスト薄片を作成した。その後、水素粉砕し、ジェットミルを用いて更に粉砕し、平均粒子径２μｍの主合金粉末を作成した。

【0023】

（２）平均粒子径５ｎｍのＭｏ粉末をコア材料とし、Ｍｏ粉末表面に真空蒸着法によってシェル材料となるＤｙ_７０Ｃｕ_３０合金粉末をコーティングし、図１に示すコアシェル構造を有する補助合金粉末を作成した。補助合金の平均粒子径は１２ｎｍであり、コアとシェル層の体積比は１：１０である。補助合金粉末を主合金粉末に対して０．５重量％の割合で添加し、主合金粉末と補助合金粉末を均一に混合した。なお、Ｍｏの融点＞Ｄｙ_７０Ｃｕ_３０合金の融点である。

【0024】

（３）均一に混合した主合金粉末及び補助合金粉末を１．８Ｔの磁場で配向して成型し、続いて１８０ＭＰａで冷間等静圧プレスして素地を作成した。

【0025】

（４）真空環境下において、素地を９５０℃で１２時間焼結した。続いて第１次焼き戻しを８５０℃で６時間行い、第２次焼き戻しを５００℃で５時間行って、実施例１となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。

【0026】

＜比較例１＞
（１）製錬法によって（ＰｒＮｄ）_３２Ｃｏ_１Ａｌ_０．３８Ｃｕ_０．１Ｔｉ_０．１５Ｂ_１．０Ｆｅｂａｌからなるストリップキャスト薄片を作成した。その後、水素粉砕し、ジェットミルを用いて更に粉砕し、平均粒子径２μｍの主合金粉末を作成した。

【0027】

（２）実施例１の補助合金粉末と平均粒子径が同じＤｙ_７０Ｃｕ_３０合金粉末を、そのまま補助合金粉末（非コアシェル構造）とした。補助合金粉末を主合金粉末に対して０．５重量％の割合で添加し、主合金粉末と補助合金粉末を均一に混合した。

【0028】

（３）均一に混合した主合金粉末及び補助合金粉末を１．８Ｔの磁場で配向して成型し、続いて１８０ＭＰａで冷間等静圧プレスして素地を作成した。

【0029】

（４）真空環境下において、素地を９５０℃で１２時間焼結した。続いて第１次焼き戻しを８５０℃で６時間行い、第２次焼き戻しを５００℃で５時間行って、比較例１となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。

【0030】

比較例１で使用した補助合金粉末は従来の非シェル構造であり、実施例１で使用した補助合金粉末は本発明のコアシェル構造を有する補助合金粉末である。実施例１及び比較例１として作成した各Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の磁気特性を測定した（温度２０℃±３℃）。その測定結果を表１に示す。

【0031】

＜表１＞

【0032】

表１に示すとおり、コアシェル構造を有するＤｙ_７０Ｃｕ_３０補助合金粉末を主合金粉末に添加して作成した実施例１のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体は、比較例１であるＤｙ_７０Ｃｕ_３０補助合金粉末を主合金粉末に添加したＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体に対し、その保磁力Ｈｃｊは２．４９ｋＯｅ向上しており、顕著な保磁力増強効果を奏することが分かる。

【0033】

＜実施例２＞
（１）製錬方によってＮｄ_３０Ｃｏ_０．９Ａｌ_０．７５Ｃｕ_０．１Ｔｉ_０．１５Ｂ_０．９Ｆｅｂａｌからなるストリップキャスト薄片を作成した。その後、水素粉砕し、ジェットミルを用いて更に粉砕し、平均粒子径４μｍの主合金粉末を作成した。

【0034】

（２）平均粒子径５０ｎｍのＷ粉末をコア材料とし、Ｗ粉末表面に真空蒸着法によってシェル材料となるＰｒ_６０Ｎｄ_１０Ａｌ_２０Ｃｕ_１０合金粉末をコーティングし、コアシェル構造を有する補助合金粉末を作成した。補助合金の平均粒子径は１４０ｎｍであり、コアとシェル層の体積比は１：２０である。補助合金粉末を主合金粉末に対して５重量％の割合で添加し、主合金粉末と補助合金粉末を均一に混合した。なお、Ｗの融点＞Ｐｒ_６０Ｎｄ_１０Ａｌ_２０Ｃｕ_１０合金の融点である。

【0035】

（３）均一に混合した主合金粉末及び補助合金粉末を１．８Ｔの磁場で配向して成型し、続いて１８０ＭＰａで冷間等静圧プレスして素地を作成した。

【0036】

（４）真空環境下において、素地を１０００℃で１０時間焼結し、続いて第１次焼き戻しを８５０℃で６時間行い、第２次焼き戻しを５００℃で５時間行って、実施例２となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。

【0037】

＜比較例２＞
（１）製錬法によってＮｄ_３０Ｃｏ_０．９Ａｌ_０．７５Ｃｕ_０．１Ｔｉ_０．１５Ｂ_０．９Ｆｅｂａｌからなるストリップキャスト薄片を作成した。その後、水素粉砕し、ジェットミルを用いて更に粉砕し、平均粒子径４μｍの主合金粉末を作成した。

【0038】

（２）実施例２の補助合金粉末と平均粒子径が同じＰｒ_６０Ｎｄ_１０Ａｌ_２０Ｃｕ_１０合金粉末をそのまま補助合金粉末（非コアシェル構造）とした。補助合金粉末を主合金粉末に対して５重量％の割合で添加し、主合金粉末と補助合金粉末を均一に混合した。

【0039】

（３）均一に混合した主合金粉末及び補助合金粉末を１．８Ｔの磁場で配向して成型し、続いて１８０ＭＰａで冷間等静圧プレスして素地を作成した。

【0040】

（４）真空環境下において、素地を１０００℃で１０時間焼結し、続いて第１次焼き戻しを８５０℃で６時間行い、第２次焼き戻しを５００℃で５時間行って、比較例２となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。

【0041】

比較例２で使用した補助合金粉末は従来の非コアシェル構造であり、実施例２で使用した補助合金粉末は本発明のコアシェル構造を有する補助合金粉末である。実施例２及び比較例２として作成した各Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の磁気特性を測定した（温度２０℃±３℃）。その測定結果を表２に示す。

【0042】

＜表２＞

【0043】

表２に示すとおり、コアシェル構造を有するＰｒ_６０Ｎｄ_１０Ａｌ_２０Ｃｕ_１０補助合金粉末を主合金粉末に添加して作成した実施例２のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体は、比較例２のＰｒ_６０Ｎｄ_１０Ａｌ_２０Ｃｕ_１０補助合金粉末を添加したＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体に対し、その保磁力Ｈｃｊは２．８０ｋＯｅ向上しており、顕著な保磁力増強効果を奏することが分かる。

【0044】

＜実施例３＞
（１）製錬法によって（ＰｒＮｄ）_２９．５Ｃｏ_１Ｇａ_０．２Ｃｕ_０．１Ｔｉ_０．１５Ｂ_１．０Ｆｅｂａｌからなるストリップキャスト薄片を作成した。その後、水素粉砕し、ジェットミルを用いて更に粉砕し、平均粒子径４μｍの主合金粉末を作成した。

【0045】

（２）平均粒子径１００ｎｍのＮｂ粉末をコア材料とし、Ｎｂ粉末表面に真空蒸着法によってシェル材料となるＰｒ_６５Ｄｙ_２０Ｇａ_１５合金粉末をコーティングし、コアシェル構造を有する補助合金粉末を作成した。補助合金の平均粒子径は１８０ｎｍであり、コアとシェル層の体積比は１：５である。補助合金粉末を主合金粉末に対して１重量％の割合で添加し、主合金粉末と補助合金粉末を均一に混合した。なお、Ｎｂの融点＞Ｐｒ_６５Ｄｙ_２０Ｇａ_１５合金の融点である。

【0046】

（３）均一に混合した主合金粉末及び補助合金粉末を１．８Ｔの磁場で配向して成型し、続いて１８０ＭＰａで冷間等静圧プレスして素地を作成した。

【0047】

（４）真空環境下において、素地を１１００℃で６時間焼結し、続いて第１次焼き戻しを８５０℃で６時間行い、第２次焼き戻しを５００℃で５時間行って、実施例３となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。

【0048】

＜比較例３＞
（１）製錬法によって（ＰｒＮｄ）_２９．５Ｃｏ_１Ｇａ_０．２Ｃｕ_０．１Ｔｉ_０．１５Ｂ_１．０Ｆｅｂａｌからなるストリップキャスト薄片を作成した。その後、水素粉砕し、ジェットミルを用いて更に粉砕し、平均粒子径４μｍの主合金粉末を作成した。

【0049】

（２）実施例３の補助合金粉末と平均粒子径が同じＰｒ_６５Ｄｙ_２０Ｇａ_１５合金粉末をそのまま補助合金粉末（非コアシェル構造）とした。補助合金粉末を主合金粉末に対し１重量％の割合で添加し、主合金粉末と補助合金粉末を均一に混合した。

【0050】

（３）均一に混合した主合金粉末及び補助合金粉末を１．８Ｔの磁場で配向して成型し、続いて１８０ＭＰａで冷間等静圧プレスして素地を作成した。

【0051】

（４）真空環境下において、素地を１１００℃で６時間焼結し、続いて第１次焼き戻しを８５０℃で６時間行い、第２次焼き戻しを５００℃で５時間行って、比較例３となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。

【0052】

比較例３で使用した補助合金粉末は従来の非コアシェル構造であり、実施例３で使用した補助合金粉末は本発明のコアシェル構造を有する補助合金粉末である。実施例３及び比較例３として作成した各Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の磁気特性を測定した（温度２０℃±３℃）。その測定結果を表３に示す。

【0053】

＜表３＞

【0054】

表３に示すとおり、コアシェル構造を有するＰｒ_６５Ｄｙ_２０Ｇａ_１５補助合金粉末を主合金粉末に添加して作成した実施例３のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体は、比較例３のＰｒ_６５Ｄｙ_２０Ｇａ_１５補助合金粉末を添加したＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体に対し、その保磁力Ｈｃｊは２．１０ｋＯｅ向上しており、顕著な保磁力増強効果を奏することが分かる。

【0055】

＜実施例４＞
（１）製錬法によって（ＰｒＮｄ）_３１Ｃｏ_１Ｔｂ_１．１Ａｌ_０．２Ｇａ_０．３Ｃｕ_０．１Ｔｉ_０．１５Ｂ_１．０Ｆｅｂａｌからなるストリップキャスト薄片を作成した。その後、水素粉砕し、ジェットミルを用いて更に粉砕し、平均粒子径６μｍの主合金粉末を作成した。

【0056】

（２）平均粒子径２００ｎｍのＺｒ粉末をコア材料とし、Ｚｒ粉末表面に真空蒸着法によってシェル材料となるＮｄ_８０Ａｌ_１０Ｇａ_１０合金粉末をコーティングし、コアシェル構造を有する補助合金粉末を作成した。補助合金の平均粒子径は２５０ｎｍであり、コアとシェル層の体積比は１：１である。補助合金粉末を主合金粉末に対し４重量％の割合で添加し、主合金粉末と補助合金粉末を均一に混合した。なお、Ｚｒの融点＞Ｎｄ_８０Ａｌ_１０Ｇａ_１０合金の融点である。

【0057】

（３）均一に混合した主合金粉末及び補助合金粉末を１．８Ｔの磁場で配向して成型し、続いて１８０ＭＰａで冷間等静圧プレスして素地を作成した。

【0058】

（４）真空環境下において、素地を１０００℃で１０時間焼結し、続いて第１次焼き戻しを８５０℃で６時間行い、第２次焼き戻しを５００℃で５時間行って、実施例４となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。

【0059】

＜比較例４＞
（１）製錬法によって（ＰｒＮｄ）_３１Ｃｏ_１Ｔｂ_１．１Ａｌ_０．２Ｇａ_０．３Ｃｕ_０．１Ｔｉ_０．１５Ｂ_１．０Ｆｅｂａｌからなるストリップキャスト薄片を作成した。その後、水素粉砕し、ジェットミルを用いて更に粉砕し、平均粒子径６μｍの主合金粉末を作成した。

【0060】

（２）実施例４の補助合金粉末と平均粒子径が同じＮｄ_８０Ａｌ_１０Ｇａ_１０合金粉末をそのまま補助合金粉末（非コアシェル構造）とした。補助合金粉末を主合金粉末に対し４重量％の割合で添加し、主合金粉末と補助合金粉末を均一に混合した。

【0061】

（３）均一に混合した主合金粉末及び補助合金粉末を１．８Ｔの磁場で配向して成型し、続いて１８０ＭＰａで冷間等静圧プレスして素地を作成した。

【0062】

（４）真空環境下において、素地を１０００℃で６時間焼結し、続いて第１次焼き戻しを８５０℃で６時間行い、第２次焼き戻しを５００℃で５時間行って、比較例４となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。

【0063】

比較例４で使用した補助合金粉末は従来の非コアシェル構造であり、実施例４で使用した補助合金粉末は本発明のコアシェル構造を有する補助合金粉末である。実施例４及び比較例４として作成した各Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の磁気特性を測定した（温度２０℃±３℃）。その測定結果を表４に示す。

【0064】

＜表４＞

【0065】

表４に示すとおり、コアシェル構造を有するＮｄ_８０Ａｌ_１０Ｇａ_１０補助合金粉末を主合金粉末に添加して作成した実施例４のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体は、比較例４のＮｄ_８０Ａｌ_１０Ｇａ_１０補助合金粉末を添加したＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体に対し、その保磁力Ｈｃｊは２．６０ｋＯｅ向上しており、顕著な保磁力増強効果を奏することが分かる。

【0066】

＜実施例５＞
（１）製錬法によって（ＰｒＮｄ）_３１Ｃｏ_１Ｄｙ_０．５Ａｌ_０．１Ｇａ_０．２５Ｃｕ_０．１Ｈо_０．１Ｂ_０．９Ｆｅｂａｌからなるストリップキャスト薄片を作成した。その後、水素粉砕し、ジェットミルを用いて更に粉砕し、平均粒子径５μｍの主合金粉末を作成した。

【0067】

（２）平均粒子径２００ｎｍのＷ粉末をコア材料とし、Ｗ粉末の表面に真空蒸着法によってシェル材料となるＣｅ_４０Ｃｕ_６０合金粉末をコーティングし、コアシェル構造を有する補助合金粉末を作成した。補助合金の平均粒子径は４５ｎｍであり、コアとシェル層の体積比は１：１０である。補助合金粉末を主合金粉末に対して０．１重量％の割合で添加し、主合金粉末と補助合金粉末を均一に混合した。なお、Ｗの融点＞Ｃｅ_４０Ｃｕ_６０合金の融点である。

【0068】

（３）均一に混合した主合金粉末及び補助合金粉末を１．８Ｔの磁場で配向して成型し、続いて１８０ＭＰａで冷間等静圧プレスして素地を作成した。

【0069】

（４）真空環境下において、素地を１０００℃で１０時間焼結し、続いて第１次焼き戻しを８５０℃で６時間行い、第２次焼き戻しを５００℃で５時間行って、実施例５となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。

【0070】

＜比較例５＞
（１）製錬法によって（ＰｒＮｄ）_３１Ｃｏ_１Ｄｙ_０．５Ａｌ_０．１Ｇａ_０．２５Ｃｕ_０．１Ｈо_０．１Ｂ_０．９Ｆｅｂａｌからなるストリップキャスト薄片を作成した。その後、水素粉砕し、ジェットミルを用いて更に粉砕し、平均粒子径５μｍの主合金粉末を作成した。

【0071】

（２）実施例５の補助合金粉末と平均粒子径が同じＣｅ_４０Ｃｕ_６０合金粉末をそのまま補助合金粉末（非コアシェル構造）とした。補助合金粉末を主合金粉末に対し０．１重量％の割合で添加し、主合金粉末と補助合金粉末を均一に混合した。

【0072】

（３）均一に混合した主合金粉末及び補助合金粉末を１．８Ｔの磁場で配向して成型し、続いて１８０ＭＰａで冷間等静圧プレスして素地を作成した。

【0073】

（４）真空環境下において、素地を１０００℃で１０時間焼結し、続いて第１次焼き戻しを８５０℃で６時間行い、第２次焼き戻しを５００℃で５時間行って、比較例５となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁性体を作成した。

【0074】

比較例５で使用した補助合金粉末は従来の非コアシェル構造であり、実施例５で使用した補助合金粉末は本発明のコアシェル構造を有する補助合金粉末である。実施例５及び比較例５として作成した各Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の磁気特性を測定した（温度２０℃±３℃）。その測定結果を表５に示す。

【0075】

＜表５＞

【0076】

表５に示すとおり、コアシェル構造を有するＣｅ_４０Ｃｕ_６０補助合金粉末を主合金粉末に添加して作成した実施例５のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体は、比較例５のＣｅ_４０Ｃｕ_６０補助合金粉末を添加したＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体に対し、その保磁力Ｈｃｊは１．６０ｋＯｅ向上しており、顕著な保磁力増強効果を奏することが分かる。

【0077】

以上説明した各実施例は、いずれも本発明の好ましい実施形態の一例に過ぎず、本発明を限定するものではなく、本発明の技術思想の範囲内で行われる修正、同等の置換、改良等は、全て本発明の保護範囲内に属する。

【符号の説明】

【0078】

１ 補助合金粉末
２ コア材料
３ シェル材料

【図1】