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特許7213534特定の波長域を有する光を照射して栽培したミツバの抽出物を含有する皮膚外用剤や内用剤
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2023-01-19
(45)【発行日】2023-01-27
(54)【発明の名称】特定の波長域を有する光を照射して栽培したミツバの抽出物を含有する皮膚外用剤や内用剤
(51)【国際特許分類】
A61K 8/9789 20170101AFI20230120BHJP
A61Q 19/08 20060101ALI20230120BHJP
A61Q 1/02 20060101ALI20230120BHJP
A61Q 19/10 20060101ALI20230120BHJP
A61K 36/23 20060101ALI20230120BHJP
A61P 17/18 20060101ALI20230120BHJP
A61P 39/06 20060101ALI20230120BHJP
A23L 33/105 20160101ALI20230120BHJP
A01G 7/00 20060101ALI20230120BHJP
A23G 3/48 20060101ALN20230120BHJP
A23L 2/52 20060101ALN20230120BHJP
A23L 2/38 20210101ALN20230120BHJP
【ＦＩ】
A61K8/9789
A61Q19/08
A61Q1/02
A61Q19/10
A61K36/23
A61P17/18
A61P39/06
A23L33/105
A01G7/00 601C
A23G3/48
A23L2/00 F
A23L2/38 C
【請求項の数】
5
(21)【出願番号】P 2018246684
(22)【出願日】2018-12-28
(65)【公開番号】P2020105129
(43)【公開日】2020-07-09
【審査請求日】2021-10-29
(73)【特許権者】
【識別番号】592262543
【氏名又は名称】日本メナード化粧品株式会社
(72)【発明者】
【氏名】田所 修平
(72)【発明者】
【氏名】福田 泰弘
(72)【発明者】
【氏名】坂井田 勉
【審査官】寺▲崎▼ 遥
(56)【参考文献】
【文献】特開平１０－１８２４７５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開昭６２－００００２６（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開昭６１－２５７１５５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１５－１９９７１３（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１５－１９９７１４（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ａ６１Ｋ ８／００－８／９９
Ａ６１Ｑ １／００－９０／００
Ａ６１Ｋ ３６／００－３６／９０６８
Ａ２３Ｌ ５／４０－５／４９
Ａ２３Ｌ ３１／００－３３／２９
Ａ２３Ｇ １／００－９／５２
Ａ２３Ｌ ２／００－２／８４
Ａ０１Ｇ ７／００
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が８:１～２：１の光を合計光合成有効光量子束密度５０～２００μｍｏｌ・ｍ
－２
ｓ
－１
となるように照射して、１５～３０℃下にて１０日以上栽培したミツバの、水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒による抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤。
【請求項2】
波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が８:１～２：１の光を合計光合成有効光量子束密度５０～２００μｍｏｌ・ｍ
－２
ｓ
－１
となるように照射して、温度１５～３０℃下にて１０日以上栽培することによって、太陽光を照射し、温度、栽培日数を同じ栽培条件で栽培したミツバと比較して、抗酸化効果を高めることを特徴とするミツバ。
【請求項3】
波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が８:１～２：１の光を合計光合成有効光量子束密度５０～２００μｍｏｌ・ｍ
－２
ｓ
－１
となるように照射して、温度１５～３０℃下にて１０日以上栽培することによって、太陽光を照射し、温度、栽培日数を同じ栽培条件で栽培したミツバと比較して、抗酸化効果を高めたミツバ又は、水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒によって抽出される抽出物を含有することを特徴とする医薬品。
【請求項4】
波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が８:１～２：１の光を合計光合成有効光量子束密度５０～２００μｍｏｌ・ｍ
－２
ｓ
－１
となるように照射して、温度１５～３０℃下にて１０日以上栽培することによって、太陽光を照射し、温度、栽培日数を同じ栽培条件で栽培したミツバと比較して、抗酸化効果を高めたミツバ又は、水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒によって抽出される抽出物を含有することを特徴とする食品。
【請求項5】
波長域５７０～７３０ｎｍ及びは４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が８:１～２：１の光を合計光合成有効光量子束密度５０～２００μｍｏｌ・ｍ
－２
ｓ
－１
となるように照射して、温度１５～３０℃下にて１０日以上栽培したミツバの水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒によって抽出される抽出物。【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、抗酸化効果に優れた新規な皮膚外用剤又は内用剤に関する。
【背景技術】
【0002】
皮膚は生体の最外層に位置し、紫外線等の影響により活性酸素が発生しやすい臓器であり、絶えずその酸素ストレスに曝されている。一方、皮膚細胞内には活性酸素消去酵素が存在しており、その能力を超える活性酸素が発生しないかぎり活性酸素の傷害から皮膚細胞を防衛している。ところが、皮膚細胞内の活性酸素消去酵素の活性は加齢とともに低下することが知られており、活性酸素による傷害がその防御反応を凌駕したとき、皮膚は酸化され、細胞機能が劣化して老化してゆくと考えられる。また、皮膚以外の臓器においても、その活性酸素消去能を越える活性酸素に曝されたとき、機能低下が起こり老化したり、ガンや心筋梗塞など様々な生活習慣病が発症すると考えられる。そこで、活性酸素による傷害からの防御を目的として活性酸素消去剤や抗酸化剤が検討され、ＳＯＤやカタラーゼ等の活性酸素消去酵素、ＳＯＤ様活性物質などの活性酸素消去剤や抗酸化剤を配合した食品、化粧品、医薬部外品及び医薬品等が開発されている（特許文献１，２参照）。
【0003】
ミツバの公知文献としては、抗酸化作用（特許文献３）などが知られていた。
【0004】
一方で、植物の栽培方法によって植物の薬効を高める方法として、植物体内のビタミンやポリフェノール、ルチンなどの機能性物質を特徴的に増加させる方法は、すでに特許文献で報告されている。特許文献４には、大豆もやしに近紫外～青色領域波長の光を照射することにより、含有ビタミンＡ、ビタミンＥを増量させる方法が開示されており、特許文献５には、小松菜に対して、人工紫外線照射を１日５分間行うことで、機能性物質であるα－トコフェロールやビタミンＣを増加させる栽培方法が開示され、特許文献６には、人工光源の青色光、赤色光及び遠赤色光の強度を調整することにより、小松菜、レタスのビタミンＣやビタミンＡを増加させる方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【文献】特開平９－１１８６３０号公報
【文献】特開平９－２０８４８４号公報
【文献】特開昭６１－２５７１５５号公報
【文献】特開平１１－１０３６８０号公報
【文献】特開２００４－３０５０４０号公報
【文献】特開平８－２０５６７７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
本発明は、抗酸化効果に優れた新規な皮膚外用剤又は内用剤を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明者らは、この問題点を解決すべく、鋭意研究を重ねた結果、特定の波長域を有する２種の光を同時に照射して栽培したミツバの抽出物に、抗酸化効果が優れていることを発見し、本発明を完成するに至った。
【0008】
すなわち、本発明は、以下の（１）～（７）からなる。
【0009】
（１）波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が８:１～１：２の光を照射して栽培したミツバの、水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒による抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤。
（２）波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が、８:１～２:１であることを特徴とする請求項１記載の皮膚外用剤。
（３）波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が８:１～１：２の光を照射して栽培することによって、太陽光で栽培したミツバと比較して、抗酸化効果を高めることを特徴とするミツバ。
（４）波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が８:１～１：２の光を照射して栽培することによって、太陽光で栽培したミツバと比較して、抗酸化効果を高めたミツバ又は、水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒によって抽出される抽出物を含有することを特徴とする医薬品。
（５）波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が８:１～１：２の光を照射して栽培することによって、太陽光で栽培したミツバと比較して、抗酸化効果を高めたミツバ又は、水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒によって抽出される抽出物を含有することを特徴とする食品。
（６）波長域５７０～７３０ｎｍ及び／又は４００～５１５ｎｍの光を照射して栽培したミツバの、水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒によって抽出される抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤。
（７）波長域５７０～７３０ｎｍ及び／又は４００～５１５ｎｍの光を照射して栽培したミツバ、又は、そのミツバの水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒によって抽出される抽出物。
（２）波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が、８:１～２:１であることを特徴とする請求項１記載の皮膚外用剤。
（３）波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が８:１～１：２の光を照射して栽培することによって、太陽光で栽培したミツバと比較して、抗酸化効果を高めることを特徴とするミツバ。
（４）波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が８:１～１：２の光を照射して栽培することによって、太陽光で栽培したミツバと比較して、抗酸化効果を高めたミツバ又は、水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒によって抽出される抽出物を含有することを特徴とする医薬品。
（５）波長域５７０～７３０ｎｍと４００～５１５ｎｍとの光合成光量子束密度（ＰＰＦＤ）比が８:１～１：２の光を照射して栽培することによって、太陽光で栽培したミツバと比較して、抗酸化効果を高めたミツバ又は、水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒によって抽出される抽出物を含有することを特徴とする食品。
（６）波長域５７０～７３０ｎｍ及び／又は４００～５１５ｎｍの光を照射して栽培したミツバの、水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒によって抽出される抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤。
（７）波長域５７０～７３０ｎｍ及び／又は４００～５１５ｎｍの光を照射して栽培したミツバ、又は、そのミツバの水、低級アルコール及び液状多価アルコールから選ばれる一種又は二種以上の溶媒によって抽出される抽出物。
【発明の効果】
【0010】
本発明のミツバ又はその抽出物は、優れた抗酸化効果を有しており、医薬品、医薬部外品、化粧品、食品の分野において貢献できるものである。
【発明を実施するための形態】
【0011】
以下に、本発明について詳細に述べる。
【0012】
本発明に用いるミツバの抽出物とは、セリ科ミツバ属のミツバ、（学名：Ｃｒｙｔｏｔａｅｎｉａ ｃａｎａｄｅｎｓｉｓ）の花、実、種子、茎、葉、根等の植物体の一部又は全草から抽出したものである。その抽出方法は特に限定されず、例えば、加熱抽出したものであっても良いし、常温抽出したものであっても良い。また、本発明においては、抽出物の代わりに、植物体のまま使用することもでき、生のままでも、乾燥して用いることもでき、目的によって使い分けることができる。さらには、抽出物と植物体を併用することもできる。
【0013】
栽培方法としては、土を用いた栽培や水耕栽培があげられる。水耕栽培の場合には、種子を播種後、出根した状態で、水耕栽培に供することができる。栽培は、温度、光、二酸化炭素濃度が制御された施設で栽培することが好ましい。栽培温度は、１５～３０℃、好ましくは２０～２５℃である。栽培期間は、照射する条件によって異なるが、概ね１０～３０日で収穫できる。これ以上栽培することも可能である。
【0014】
光源は、植物の栽培施設で用いる光源などを使用することができ、発光ダイオード（ＬＥＤ）、レーザーダイオードなどの光半導体素子があげられるが、特定の範囲の波長域が選択的に照射できる光源であればＬＥＤに限らない。
【0015】
ミツバの栽培において、照射する波長としては、波長域４００～５１５ｎｍの青色光、５７０～７３０ｎｍの赤色光であることが好ましく、波長域４３０～４６０ｎｍ、６３０～６８０ｎｍの光がさらに好ましい。これらの光は、同時に照射することが最も好ましい。このときの波長は、照射スペクトルの極大波長（ピーク波長）のことをいう。このような波長のピークを有する光源であれば、独自に作成したものや市販のものを使用することもできる。また、上記波長を選択的に照射できるように、光学フィルタを用いても良い。上記の２種の範囲の光に加え、太陽光や蛍光灯などの光源を使用することもできる。
【0016】
照射する光量としては、光合成有効光量子束密度（ＰＰＦＤ）として表される。発光体を２種組み合わせて照射する場合には、その合計の光量を意味する。その光量は、発芽後は１０～３００μｍｏｌ・ｍ－２ｓ－１が好ましく、５０～２００μｍｏｌ・ｍ－２ｓ－１がさらに好ましい。この範囲外の光強度の場合は、生育障害、生育不良になる場合がある。照射は、ミツバの上部１０～５０ｃｍの位置から照射することが好ましい。照射時間は、植物の特性や目的に応じて適宜変更できるが、６時間以上が好ましく、１２～２４時間がより好ましい。
【0017】
赤色と青色の光量比においては、それぞれのＰＰＦＤの比を意味しており、収量や有効性など目的に応じて選択が可能である。
【0018】
中でも、植物体の収量を高めるには、赤色と青色の光量比が８：１～１：２が好ましく、８：１～１：１が最も好ましい。
【0019】
活性酸素消去作用（フリーラジカル捕捉除去作用）においては、赤色と青色の光量比が８：１～１：２が好ましく、８：１～２：１が最も好ましい。
【0020】
以上のことを総じていえば、赤色と青色の光量比が８：１～１：２が好ましく、８：１～２：１が最も好ましい。
【0021】
抽出溶媒としては、例えば、水、低級アルコール類（メタノール、エタノール、１‐プロパノール、２‐プロパノール、１‐ブタノール、２‐ブタノール）、液状多価アルコール類（１，３‐ブチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン等）、ケトン類（アセトン、メチルエチルケトン等）、アセトニトリル、エステル類（酢酸エチル、酢酸ブチル等）、炭化水素類（ヘキサン、ヘプタン、流動パラフィン等）、エーテル類（エチルエーテル、テトラヒドロフラン、プロピルエーテル等）が挙げられる。好ましくは、水、低級アルコール及び液状多価アルコール等の極性溶媒が良く、特に好ましくは、水、エタノール、１，３‐ブチレングリコール及びプロピレングリコールが良い。これらの溶媒は一種でも二種以上を混合して用いても良い。
【0022】
上記抽出物は、抽出した溶液のまま用いても良く、必要に応じて、濃縮、希釈及び濾過処理、活性炭等による脱色、脱臭処理等をして用いても良い。更には、抽出した溶液を濃縮乾固、噴霧乾燥、凍結乾燥等の処理を行い、乾燥物として用いても良い。また、サラダなど、生で食することもできる。
【0023】
本発明の外用剤又は内用剤には、食品も含むものとし、これには、上記植物体及び／又は抽出物をそのまま使用しても良く、これらの効果を損なわない範囲内で、化粧品、医薬部外品、医薬品又は食品等に用いられる成分である油脂類、ロウ類、炭化水素類、脂肪酸類、アルコール類、エステル類、界面活性剤、金属石鹸、ｐＨ調整剤、防腐剤、香料、保湿剤、粉体、紫外線吸収剤、増粘剤、色素、酸化防止剤、美白剤、キレート剤、賦形剤、皮膜剤、甘味料、酸味料等の成分を配合することもできる。
【0024】
本発明は、医薬品、医薬部外品、化粧品、食品に用いることができ、その剤型としては、例えば、化粧水、クリーム、マッサージクリーム、乳液、ゲル剤、エアゾール剤、パック、洗浄剤、浴用剤、ファンデーション、打粉、口紅、軟膏、パップ剤、ペースト剤、プラスター剤、エッセンス、散剤、丸剤、錠剤、注射剤、坐剤、乳剤、カプセル剤、顆粒剤、液剤（チンキ剤、流エキス剤、酒精剤、懸濁剤、リモナーデ剤等を含む）、錠菓、飲料、ティーバッグ、スパイス等が挙げられる。
【0025】
本発明に用いる上記抽出物の配合量は、外用の場合、全量に対し、固形物に換算して０．０００１重量％以上が好ましく、０．００１～１０重量％がより好ましい。さらに、０．０１～５重量％が最も好ましい。０．０００１重量％未満では十分な効果は望みにくい。１０重量％を越えて配合した場合、効果の増強は認められにくく不経済である。一方、内用の場合、投与量は年齢、体重、症状、治療効果、投与方法、処理時間等により異なるが、通常、成人１人当たりの１日の量としては、５ｍｇ以上が好ましく、１０ｍｇ～５ｇがより好ましい。さらに、１００ｍｇ～１ｇが最も好ましい。
【0026】
次に本発明を詳細に説明するため、実施例として本発明に用いるミツバの抽出物の製造例、実験例及び処方例を挙げるが、本発明はこれに限定されるものではない。製造例に示す％とは重量％を、実施例に示す配合量の部とは重量部を示す。
【実施例1】
【0027】
（１）実験材料および生育条件
水分を含んだメッシュにミツバの種子を播種し、温度２１～２４℃・暗所で発芽させ、これをスポンジに包み、室温が２１～２４℃に保たれた環境で、白色蛍光灯下で栽培し、育苗した。その後、水耕栽培装置を用いて、室温が２１～２４℃で、植物の真上３０ｃｍの位置から、赤色ＬＥＤ（ピーク波長６６０ｎｍ）及び青色ＬＥＤ（ピーク波長４５０ｎｍ）を同時に照射し、赤色と青色ＬＥＤの合計光合成有効光量子束密度２００μｍｏｌ・ｍ－２ｓ－１となるように、赤色と青色の光量比を１：０～０：１にして、栽培を行った。また、比較例として太陽光下で栽培を行った。なお、栽培中は光量比を変えなかった。４週間栽培した後、収穫し、生ミツバを得た（表１）。これを約６０℃で温風乾燥させることで、ミツバの乾燥物を得た。
水分を含んだメッシュにミツバの種子を播種し、温度２１～２４℃・暗所で発芽させ、これをスポンジに包み、室温が２１～２４℃に保たれた環境で、白色蛍光灯下で栽培し、育苗した。その後、水耕栽培装置を用いて、室温が２１～２４℃で、植物の真上３０ｃｍの位置から、赤色ＬＥＤ（ピーク波長６６０ｎｍ）及び青色ＬＥＤ（ピーク波長４５０ｎｍ）を同時に照射し、赤色と青色ＬＥＤの合計光合成有効光量子束密度２００μｍｏｌ・ｍ－２ｓ－１となるように、赤色と青色の光量比を１：０～０：１にして、栽培を行った。また、比較例として太陽光下で栽培を行った。なお、栽培中は光量比を変えなかった。４週間栽培した後、収穫し、生ミツバを得た（表１）。これを約６０℃で温風乾燥させることで、ミツバの乾燥物を得た。
【0028】
【表1】
【0029】
（２）抽出
製造例１Ａ 熱水抽出物
乾燥物１ｇに精製水２０ｍＬを加え、９５～１００℃で２時間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮し、凍結乾燥して熱水抽出物を得た（表２）。
製造例１Ａ 熱水抽出物
乾燥物１ｇに精製水２０ｍＬを加え、９５～１００℃で２時間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮し、凍結乾燥して熱水抽出物を得た（表２）。
【0030】
製造例１Ｂ ５０％エタノール抽出物
乾燥物１ｇに５０％エタノール水溶液２０ｍＬを加え、常温で７日間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮乾固して、５０％エタノール抽出物を得た（表２）。
乾燥物１ｇに５０％エタノール水溶液２０ｍＬを加え、常温で７日間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮乾固して、５０％エタノール抽出物を得た（表２）。
【0031】
製造例１Ｃ エタノール抽出物
乾燥物１ｇにエタノール２０ｍＬを加え、常温で７日間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮乾固して、エタノール抽出物を得た（表２）。
乾燥物１ｇにエタノール２０ｍＬを加え、常温で７日間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮乾固して、エタノール抽出物を得た（表２）。
【0032】
上記と同様に、赤色と青色の光量比を変化させて栽培したミツバまたは比較例として太陽光で栽培したミツバを用い、上記の製造例１Ａ～１Ｃと同様に抽出し、製造例２Ａ～８Ｃ、比較製造例１Ａ～１Ｃとした（表２）。
【0033】
【表2】
【実施例2】
【0034】
実験例１ 活性酸素消去作用
フリーラジカル捕捉除去作用の評価を行った。陽性対照としてはアスコルビン酸を用いた。フリーラジカルのモデルとしては、安定なフリーラジカルであるα，α－ジフェニル－β－ピクリルヒドラジル（以下ＤＰＰＨとする）を用い、試料と一定の割合で一定時間反応させ、減少するラジカルの量を波長５１７ｎｍの吸光度の減少量から測定した。
フリーラジカル捕捉除去作用の評価を行った。陽性対照としてはアスコルビン酸を用いた。フリーラジカルのモデルとしては、安定なフリーラジカルであるα，α－ジフェニル－β－ピクリルヒドラジル（以下ＤＰＰＨとする）を用い、試料と一定の割合で一定時間反応させ、減少するラジカルの量を波長５１７ｎｍの吸光度の減少量から測定した。
【0035】
フリーラジカル捕捉除去作用の測定方法
各試料を、最終濃度０．１～1．０ｍｇ／ｍＬ（アスコルビン酸は０．０１ｍｇ／ｍＬ）となるように加えた０．１Ｍ酢酸緩衝液（ｐＨ５．５）２ｍＬに無水エタノール２ｍＬ及び０．５ｍＭ ＤＰＰＨ無水エタノール溶液１ｍＬを加えて反応液とした。その後、３７℃で３０分間反応させ、水を対照として波長５１７ｎｍの吸光度を測定した。また、ブランクとして試料の代わりに精製水を加えた反応液を用いて吸光度を測定し、ＤＰＰＨラジカル消去率を算出した。
各試料を、最終濃度０．１～1．０ｍｇ／ｍＬ（アスコルビン酸は０．０１ｍｇ／ｍＬ）となるように加えた０．１Ｍ酢酸緩衝液（ｐＨ５．５）２ｍＬに無水エタノール２ｍＬ及び０．５ｍＭ ＤＰＰＨ無水エタノール溶液１ｍＬを加えて反応液とした。その後、３７℃で３０分間反応させ、水を対照として波長５１７ｎｍの吸光度を測定した。また、ブランクとして試料の代わりに精製水を加えた反応液を用いて吸光度を測定し、ＤＰＰＨラジカル消去率を算出した。
【0036】
試験結果を表３に示した。本発明の抽出物は、安定で優れたフリーラジカル捕捉除去作用を有していることが認められた。特に、赤色と青色の光量比が８：１～２：１に高い効果が認められた。なお、アスコルビン酸は、１００℃、１時間の熱処理で失活するが、本発明の抽出物は、活性に変化はなかった。
【0037】
【表3】
【実施例3】
【0038】
処方例１ 化粧水
処方 配合量（部）
１．製造例１Ａの抽出物 １．０
２．１，３‐ブチレングリコール ８．０
３．グリセリン ２．０
４．キサンタンガム ０．０２
５．クエン酸 ０．０１
６．クエン酸ナトリウム ０．１
７．エタノール ５．０
８．パラオキシ安息香酸メチル ０．１
９．ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（４０Ｅ．Ｏ．） ０．１
１０．香料 適量
１１．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分１～６及び１１と、成分７～１０をそれぞれ均一に溶解し、両者を混合し濾過して製品とする。
処方 配合量（部）
１．製造例１Ａの抽出物 １．０
２．１，３‐ブチレングリコール ８．０
３．グリセリン ２．０
４．キサンタンガム ０．０２
５．クエン酸 ０．０１
６．クエン酸ナトリウム ０．１
７．エタノール ５．０
８．パラオキシ安息香酸メチル ０．１
９．ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（４０Ｅ．Ｏ．） ０．１
１０．香料 適量
１１．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分１～６及び１１と、成分７～１０をそれぞれ均一に溶解し、両者を混合し濾過して製品とする。
【0039】
処方例２ クリーム
処方 配合量（部）
１．製造例２Ａの抽出物 ０．５
２．スクワラン ５．５
３．オリーブ油 ３．０
４．ステアリン酸 ２．０
５．ミツロウ ２．０
６．ミリスチン酸オクチルドデシル ３．５
７．ポリオキシエチレンセチルエーテル（２０Ｅ．Ｏ．） ３．０
８．ベヘニルアルコール １．５
９．モノステアリン酸グリセリン ２．５
１０．香料 ０．１
１１．パラオキシ安息香酸メチル ０．２５
１２．１，３‐ブチレングリコール ８．５
１３．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分２～９を加熱溶解して混合し、７０℃に保ち油相とする。成分１及び１１～１３を加熱溶解して混合し、７５℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら冷却し、４５℃で成分１０を加え、更に３０℃まで冷却して製品とする。
処方 配合量（部）
１．製造例２Ａの抽出物 ０．５
２．スクワラン ５．５
３．オリーブ油 ３．０
４．ステアリン酸 ２．０
５．ミツロウ ２．０
６．ミリスチン酸オクチルドデシル ３．５
７．ポリオキシエチレンセチルエーテル（２０Ｅ．Ｏ．） ３．０
８．ベヘニルアルコール １．５
９．モノステアリン酸グリセリン ２．５
１０．香料 ０．１
１１．パラオキシ安息香酸メチル ０．２５
１２．１，３‐ブチレングリコール ８．５
１３．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分２～９を加熱溶解して混合し、７０℃に保ち油相とする。成分１及び１１～１３を加熱溶解して混合し、７５℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら冷却し、４５℃で成分１０を加え、更に３０℃まで冷却して製品とする。
【0040】
処方例２において、製造例２Ａの抽出物を製造例７Ａの抽出物、製造例８Ａの抽出物及び製造例６Ｂの抽出物に置き換えたものを処方例３、４及び５とした。
【0041】
処方例６ 乳液
処方 配合量（部）
１．製造例３Ａの抽出物 １．０
２．スクワラン ５．０
３．オリーブ油 ５．０
４．ホホバ油 ５．０
５．セタノール １．５
６．モノステアリン酸グリセリン ２．０
７．ポリオキシエチレンセチルエーテル（２０Ｅ．Ｏ．） ３．０
８．ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート（２０Ｅ．Ｏ．） ２．０
９．香料 ０．１
１０．プロピレングリコール １．０
１１．グリセリン ２．０
１２．パラオキシ安息香酸メチル ０．２
１３．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分２～８を加熱溶解して混合し、７０℃に保ち油相とする。成分１及び１０～１３を加熱溶解して混合し、７５℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら冷却し、４５℃で成分９を加え、更に３０℃まで冷却して製品とする。
処方 配合量（部）
１．製造例３Ａの抽出物 １．０
２．スクワラン ５．０
３．オリーブ油 ５．０
４．ホホバ油 ５．０
５．セタノール １．５
６．モノステアリン酸グリセリン ２．０
７．ポリオキシエチレンセチルエーテル（２０Ｅ．Ｏ．） ３．０
８．ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート（２０Ｅ．Ｏ．） ２．０
９．香料 ０．１
１０．プロピレングリコール １．０
１１．グリセリン ２．０
１２．パラオキシ安息香酸メチル ０．２
１３．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分２～８を加熱溶解して混合し、７０℃に保ち油相とする。成分１及び１０～１３を加熱溶解して混合し、７５℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら冷却し、４５℃で成分９を加え、更に３０℃まで冷却して製品とする。
【0042】
処方例７ ゲル剤
処方 配合量（部）
１．製造例３Ｃの抽出物 ０．００１
２．エタノール ５．０
３．パラオキシ安息香酸メチル ０．１
４．ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（６０Ｅ．Ｏ．） ０．１
５．香料 適量
６．１，３‐ブチレングリコール ５．０
７．グリセリン ５．０
８．キサンタンガム ０．１
９．カルボキシビニルポリマー ０．２
１０．水酸化カリウム ０．２
１１．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分２～５と、成分１及び６～１１をそれぞれ均一に溶解し、両者を混合して製品とする。
処方 配合量（部）
１．製造例３Ｃの抽出物 ０．００１
２．エタノール ５．０
３．パラオキシ安息香酸メチル ０．１
４．ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（６０Ｅ．Ｏ．） ０．１
５．香料 適量
６．１，３‐ブチレングリコール ５．０
７．グリセリン ５．０
８．キサンタンガム ０．１
９．カルボキシビニルポリマー ０．２
１０．水酸化カリウム ０．２
１１．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分２～５と、成分１及び６～１１をそれぞれ均一に溶解し、両者を混合して製品とする。
【0043】
処方例８ パック
処方 配合量（部）
１．製造例４Ａの抽出物 ０．１
２．製造例５Ｂの抽出物 ０．１
３．ポリビニルアルコール １２．０
４．エタノール ５．０
５．１，３‐ブチレングリコール ８．０
６．パラオキシ安息香酸メチル ０．２
７．ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（２０Ｅ．Ｏ．） ０．５
８．クエン酸 ０．１
９．クエン酸ナトリウム ０．３
１０．香料 適量
１１．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分１～１１を均一に溶解し製品とする。
処方 配合量（部）
１．製造例４Ａの抽出物 ０．１
２．製造例５Ｂの抽出物 ０．１
３．ポリビニルアルコール １２．０
４．エタノール ５．０
５．１，３‐ブチレングリコール ８．０
６．パラオキシ安息香酸メチル ０．２
７．ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（２０Ｅ．Ｏ．） ０．５
８．クエン酸 ０．１
９．クエン酸ナトリウム ０．３
１０．香料 適量
１１．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分１～１１を均一に溶解し製品とする。
【0044】
処方例９ ファンデーション
処方 配合量（部）
１．製造例６Ａの抽出物 １．０
２．ステアリン酸 ２．４
３．ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート（２０Ｅ．Ｏ．） １．０
４．ポリオキシエチレンセチルエーテル（２０Ｅ．Ｏ．） ２．０
５．セタノール １．０
６．液状ラノリン ２．０
７．流動パラフィン ３．０
８．ミリスチン酸イソプロピル ６．５
９．カルボキシメチルセルロースナトリウム ０．１
１０．ベントナイト ０．５
１１．プロピレングリコール ４．０
１２．トリエタノールアミン １．１
１３．パラオキシ安息香酸メチル ０．２
１４．二酸化チタン ８．０
１５．タルク ４．０
１６．ベンガラ １．０
１７．黄酸化鉄 ２．０
１８．香料 適量
１９．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分２～８を加熱溶解し、８０℃に保ち油相とする。成分１９に成分９をよく膨潤させ、続いて、成分１及び１０～１３を加えて均一に混合する。これに粉砕機で粉砕混合した成分１４～１７を加え、ホモミキサーで撹拌し７５℃に保ち水相とする。この油相に水相をかき混ぜながら加え、乳化する。その後冷却し、４５℃で成分１８を加え、かき混ぜながら３０℃まで冷却して製品とする。
処方 配合量（部）
１．製造例６Ａの抽出物 １．０
２．ステアリン酸 ２．４
３．ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート（２０Ｅ．Ｏ．） １．０
４．ポリオキシエチレンセチルエーテル（２０Ｅ．Ｏ．） ２．０
５．セタノール １．０
６．液状ラノリン ２．０
７．流動パラフィン ３．０
８．ミリスチン酸イソプロピル ６．５
９．カルボキシメチルセルロースナトリウム ０．１
１０．ベントナイト ０．５
１１．プロピレングリコール ４．０
１２．トリエタノールアミン １．１
１３．パラオキシ安息香酸メチル ０．２
１４．二酸化チタン ８．０
１５．タルク ４．０
１６．ベンガラ １．０
１７．黄酸化鉄 ２．０
１８．香料 適量
１９．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分２～８を加熱溶解し、８０℃に保ち油相とする。成分１９に成分９をよく膨潤させ、続いて、成分１及び１０～１３を加えて均一に混合する。これに粉砕機で粉砕混合した成分１４～１７を加え、ホモミキサーで撹拌し７５℃に保ち水相とする。この油相に水相をかき混ぜながら加え、乳化する。その後冷却し、４５℃で成分１８を加え、かき混ぜながら３０℃まで冷却して製品とする。
【0045】
処方例１０ 浴用剤
処方 配合量（部）
１．製造例５Ｃの抽出物 ５．０
２．製造例２Ｂの抽出物 １．０
３．炭酸水素ナトリウム ５０．０
４．黄色２０２号（１） 適量
５．香料 適量
６．硫酸ナトリウムにて全量を１００とする
［製造方法］成分１～６を均一に混合し製品とする。
処方 配合量（部）
１．製造例５Ｃの抽出物 ５．０
２．製造例２Ｂの抽出物 １．０
３．炭酸水素ナトリウム ５０．０
４．黄色２０２号（１） 適量
５．香料 適量
６．硫酸ナトリウムにて全量を１００とする
［製造方法］成分１～６を均一に混合し製品とする。
【0046】
処方例１１ 軟膏
処方 配合量（部）
１．製造例７Ｂの抽出物 ０．５
２．ポリオキシエチレンセチルエーテル（３０Ｅ．Ｏ．） ２．０
３．モノステアリン酸グリセリン １０．０
４．流動パラフィン ５．０
５．セタノール ６．０
６．パラオキシ安息香酸メチル ０．１
７．プロピレングリコール １０．０
８．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分２～５を加熱溶解して混合し、７０℃に保ち油相とする。成分１及び６～８を加熱溶解して混合し、７５℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら３０℃まで冷却して製品とする。
処方 配合量（部）
１．製造例７Ｂの抽出物 ０．５
２．ポリオキシエチレンセチルエーテル（３０Ｅ．Ｏ．） ２．０
３．モノステアリン酸グリセリン １０．０
４．流動パラフィン ５．０
５．セタノール ６．０
６．パラオキシ安息香酸メチル ０．１
７．プロピレングリコール １０．０
８．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分２～５を加熱溶解して混合し、７０℃に保ち油相とする。成分１及び６～８を加熱溶解して混合し、７５℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら３０℃まで冷却して製品とする。
【0047】
処方例１２ 散剤
処方 配合量（部）
１．製造例３Ｃの抽出物 ２０．０
２．乾燥コーンスターチ ３０．０
３．微結晶セルロース ５０．０
［製造方法］成分１～３を混合し、散剤とする。
処方 配合量（部）
１．製造例３Ｃの抽出物 ２０．０
２．乾燥コーンスターチ ３０．０
３．微結晶セルロース ５０．０
［製造方法］成分１～３を混合し、散剤とする。
【0048】
処方例１３ 錠剤
処方 配合量（部）
１．製造例６Ｃの抽出物 ３．０
２．乾燥コーンスターチ ２７．０
３．カルボキシメチルセルロースカルシウム ２０．０
４．微結晶セルロース ４０．０
５．ポリビニルピロリドン ７．０
６．タルク ３．０
［製造方法］成分１～４を混合し、次いで成分５の水溶液を結合剤として加えて顆粒成形する。成形した顆粒に成分６を加えて打錠する。１錠０．５２ｇとする。
処方 配合量（部）
１．製造例６Ｃの抽出物 ３．０
２．乾燥コーンスターチ ２７．０
３．カルボキシメチルセルロースカルシウム ２０．０
４．微結晶セルロース ４０．０
５．ポリビニルピロリドン ７．０
６．タルク ３．０
［製造方法］成分１～４を混合し、次いで成分５の水溶液を結合剤として加えて顆粒成形する。成形した顆粒に成分６を加えて打錠する。１錠０．５２ｇとする。
【0049】
処方例１４ 飲料
処方 配合量（部）
１．製造例５Ｂの抽出物 ２．０
２．果糖ブドウ糖液糖 １２．５
３．クエン酸 ０．1
４．香料 ０．０５
５．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分１～５を混合し、飲料とする。
処方 配合量（部）
１．製造例５Ｂの抽出物 ２．０
２．果糖ブドウ糖液糖 １２．５
３．クエン酸 ０．1
４．香料 ０．０５
５．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分１～５を混合し、飲料とする。
【0050】
処方例１５ 錠菓
処方 配合量（部）
１．製造例２Ａの抽出物 ０．５
２．乾燥コーンスターチ ５０．０
３．エリスリトール ４０．０
４．クエン酸 ５．０
５．ショ糖脂肪酸エステル ３．０
６．香料 適量
７．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分１～４及び７を混合し、顆粒成形する。成形した顆粒に成分５及び６を加えて打錠する。１粒１．０ｇとする。
処方 配合量（部）
１．製造例２Ａの抽出物 ０．５
２．乾燥コーンスターチ ５０．０
３．エリスリトール ４０．０
４．クエン酸 ５．０
５．ショ糖脂肪酸エステル ３．０
６．香料 適量
７．精製水にて全量を１００とする
［製造方法］成分１～４及び７を混合し、顆粒成形する。成形した顆粒に成分５及び６を加えて打錠する。１粒１．０ｇとする。
【0051】
処方例１６ 粉末飲料
処方 配合量（部）
１．製造例５Ａの抽出物 １０．０
２．粉糖 ６５．０
３．粉末ピーチ果汁 １５．０
４．Ｌ－アスコルビン酸 ８．０
５．結晶クエン酸 １．２
６．クエン酸ナトリウム ０．７５
７．アスパルテーム ０．０２
８．粉末ピーチ香料 ０．０３
［製造方法］成分１～８を混合し、粉末飲料とする。
処方 配合量（部）
１．製造例５Ａの抽出物 １０．０
２．粉糖 ６５．０
３．粉末ピーチ果汁 １５．０
４．Ｌ－アスコルビン酸 ８．０
５．結晶クエン酸 １．２
６．クエン酸ナトリウム ０．７５
７．アスパルテーム ０．０２
８．粉末ピーチ香料 ０．０３
［製造方法］成分１～８を混合し、粉末飲料とする。
【0052】
処方例１７ ハーブティ
処方 配合量（部）
１．ミツバ乾燥物（比較例を除く実施例１の乾燥物） ５０．０
２．ペパーミント ２５．０
３．ローズヒップ ２５．０
［製造方法］成分１～３を混合し、ティーバッグに２ｇを封入してハーブティとする。
処方 配合量（部）
１．ミツバ乾燥物（比較例を除く実施例１の乾燥物） ５０．０
２．ペパーミント ２５．０
３．ローズヒップ ２５．０
［製造方法］成分１～３を混合し、ティーバッグに２ｇを封入してハーブティとする。
【産業上の利用可能性】
【0053】
以上のことから、特定の波長域を有する光を照射して栽培したミツバやその抽出物は、優れた抗酸化効果を示し、これらを含有する皮膚外用剤又は内用剤は特に有効である。