特許 7217141 ガス拡散層一体ガスケット及び燃料電池セル用部材

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2023-01-25

(45)【発行日】2023-02-02

(54)【発明の名称】ガス拡散層一体ガスケット及び燃料電池セル用部材

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/0273 20160101AFI20230126BHJP

   H01M 8/0276 20160101ALI20230126BHJP

   H01M 8/1004 20160101ALI20230126BHJP

   H01M 8/0271 20160101ALI20230126BHJP

   H01M 8/10 20160101ALN20230126BHJP

【ＦＩ】

H01M8/0273

H01M8/0276

H01M8/1004

H01M8/0271

H01M8/10 101

【請求項の数】 4

(21)【出願番号】P 2018232086

(22)【出願日】2018-12-12

(65)【公開番号】P2020095838

(43)【公開日】2020-06-18

【審査請求日】2021-10-21

(73)【特許権者】

【識別番号】000004385

【氏名又は名称】ＮＯＫ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100179970

【弁理士】

【氏名又は名称】桐山 大

(74)【代理人】

【識別番号】100071205

【弁理士】

【氏名又は名称】野本 陽一

(72)【発明者】

【氏名】由井 元

【審査官】川口 由紀子

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１１－１７０９７３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００８－１４７１０３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－１６２６４０（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１３－０１２３２４（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－１０７６４５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００３－２８２０９０（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｍ ８／０２７３

Ｈ０１Ｍ ８／０２７６

Ｈ０１Ｍ ８／１００４

Ｈ０１Ｍ ８／０２７１

Ｈ０１Ｍ ８／１０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

一対のガス拡散層に挟まれた膜電極接合体を配置するための開口部を有するシート状ガスケット取付部材の一面に、前記開口部を取り囲むようにガスケットを固定したガスケット本体と、
前記開口部内に配置され、前記開口部の端縁に隙間を空けて対面する一対のうちの一方の前記ガス拡散層と、
前記開口部の端縁に設けられ、前記一方のガス拡散層の方向に向けて凹凸をなす凹凸形状を有する接合部と、
平行に並列された前記シート状ガスケット取付部材と前記一方のガス拡散層との間の前記隙間に介在して両者を端面接合する弾性を有する隙間埋め部材と、
を備え、
前記シート状ガスケット取付部材と前記一方のガス拡散層と前記隙間埋め部材とは同一面内に配置され、
前記隙間は、前記隙間埋め部材によって埋められている、
ことを特徴とするガス拡散層一体ガスケット。

【請求項2】

前記隙間埋め部材は、前記接合部の凹凸形状をなす凹内に完全に充填されている、
ことを特徴とする請求項１に記載のガス拡散層一体ガスケット。

【請求項3】

前記接合部が有する凹凸形状は、前記シート状ガスケット取付部材の端縁に位置する間口側よりも奥側の領域の方が幅広の形状を有している、
ことを特徴とする請求項１又は２に記載のガス拡散層一体ガスケット。

【請求項4】

請求項１ないし３のいずれか一に記載のガス拡散層一体ガスケットと、
電解質膜とこの電解質膜を両面から挟み込む一対の電極とを有し、一対のうちの一方の前記電極を前記ガス拡散層に積層させ、前記電解質膜を延出させて前記シート状ガスケット取付部材に接着して固定した膜電極接合体と、
もう一方の前記電極に積層したもう一方の前記ガス拡散層と、
を備えることを特徴とする燃料電池セル用部材。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ガスケット本体と一対のうちの一方のガス拡散層とを一体化したガス拡散層一体ガスケット、及びこのガスケットを用いた燃料電池セル用部材に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、反応ガスを電気化学反応させて発電する燃料電池が急速に普及している。燃料電池は発電効率が高く、環境への影響も少ないことから、好ましいエネルギー源として注目を集めている。

【0003】

燃料電池のうち、固体高分子形のものは、複数枚の燃料電池セルを積層したスタック構造を備えている。個々の燃料電池セルは、膜電極接合体（ＭＥＡ）を一対のセパレータで挟み込んだ構造のもので、膜電極接合体とセパレータとの間に、ガス拡散層（ＧＤＬ）を配置している。膜電極接合体はアノード電極（陽極）とカソード電極（陰極）とで電解質膜を挟み込んだ構造物であり、セパレータは水素と酸素の流路を形成している。

【0004】

このような燃料電池セルは、セパレータに形成した流路を利用し、アノード電極には水素を、カソード電極には酸素を供給する。これによって水の電気分解の逆の電気化学反応によって発電が行なわれる。

【0005】

図１１は、燃料電池セルとして提案されている構造の一例を示している。この燃料電池セル１は、シート状ガスケット取付部材２にガスケット３を固定したガスケット本体４を設け、ガスケット本体４と膜電極接合体５とを一対のセパレータ６（６ａ，６ｂ）で挟み込んでいる。膜電極接合体５は、電解質膜７の両面に一対の電極８（８ａ，８ｂ）を接合したもので、一対のガス拡散層９（９ａ，９ｂ）を介して一対のセパレータ６に挟み込まれている。

【0006】

ガスケット本体４と膜電極接合体５とは接合され、一体化されている。ガスケット本体４と膜電極接合体５との接合は、シート状ガスケット取付部材２に対する電解質膜７の接着による。つまり膜電極接合体５の端面より電解質膜７を延出させ、接着剤によってシート状ガスケット取付部材２に接着する。これによってシート状ガスケット取付部材２と電解質膜７との間には、接着層１０が形成される。接着層１０を形成する接着剤としては、熱硬化性接着剤が用いられる。

【0007】

図１１に示すような構造のものでは、ガスケット本体４と膜電極接合体５及びガス拡散層９とは別体であるため、両者の間には、どうしても隙間Ｇが発生してしまう。このため図１２に示すように、接着層１０を形成する接着剤を硬化させる際の熱によって電解質膜７が線膨張し、隙間Ｇに入り込んでしまうことがある。隙間に入り込むことで電解質膜の変形や破損が発生してしまう。

【0008】

特許文献１、２には、ガスケットをシート状ガスケット取付部材に固定したような構造が開示されていない。このため図１１に示すような構造の燃料電池セルとは異なるが、樹脂枠あるいは板状シール部材とガス拡散層との間に隙間が生じること、この隙間を埋めることが記載されている。

【0009】

特許文献１には、「樹脂枠の内側端部と拡散層の外側端部との間に生じる隙間に、接着剤等の充填材を配置する」ことが示されている（文献１の段落［０００６］参照）。

【0010】

特許文献２には、「板状シール部材を膜電極接合体に接着する際には、その隙間に接着剤を塗布する必要があった」と記載されている（文献２の段落［０００４］参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0011】

【文献】特開２０１５－１２５９２５号公報

【文献】特開２０１７－１５２２８１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0012】

この出願の出願人は、シート状ガスケット取付部材にガスケットを固定し、さらに一対のうちの一方のガス拡散層を接合したガス拡散層一体ガスケットの製品化に取り組んでいる。この製品では、シート状ガスケット取付部材と一方のガス拡散層との接合が不可欠である。

【0013】

その一方で、シート状ガスケット取付部材とガス拡散層との間には隙間が発生し、電解質膜が隙間に入り込むことは前述したとおりである（図１１、図１２参照）。そこでシート状ガスケット取付部材とガス拡散層との間の隙間を充填材でふさぎ、この充填材によって両者を接合することが考えられる。

【0014】

このとき二つの部材を接合する場合の一般原則として、端面接合よりも面接合の方が高い強度を得られやすい。そこでシート状ガスケット取付部材と充填材とを面接合することが考えられるが、この場合には製品の厚みが厚くなる。燃料電池セルを多数積層する燃料電池の構造を考慮すると、製品の厚みが厚くなることは望ましくなく、何らかの解決策が求められる。

【0015】

本発明の課題は、ガスケットを固定したシート状ガスケット取付部材とガス拡散層とを接合したガス拡散層一体ガスケットの厚みを薄くすることである。

【課題を解決するための手段】

【0016】

ガス拡散層一体ガスケットの一態様は、一対のガス拡散層に挟まれた膜電極接合体を配置するための開口部を有するシート状ガスケット取付部材の一面に、前記開口部を取り囲むようにガスケットを固定したガスケット本体と、前記開口部内に配置され、前記開口部の端縁に隙間を空けて対面する一対のうちの一方の前記ガス拡散層と、前記開口部の端縁に設けられ、前記一方のガス拡散層の方向に向けて凹凸をなす凹凸形状を有する接合部と、平行に並列された前記シート状ガスケット取付部材と前記一方のガス拡散層との間の前記隙間に介在して両者を端面接合する弾性を有する隙間埋め部材と、を備え、前記シート状ガスケット取付部材と前記一方のガス拡散層と前記隙間埋め部材とは同一面内に配置され、前記隙間は、前記隙間埋め部材によって埋められている。

【0017】

燃料電池セル用部材の一態様は、上記ガス拡散層一体ガスケットと、電解質膜とこの電解質膜を両面から挟み込む一対の電極とを有し、一対のうちの一方の前記電極を前記ガス拡散層に積層させ、前記電解質膜を延出させて前記隙間埋め部材に接着して固定した膜電極接合体と、もう一方の前記電極に積層したもう一方の前記ガス拡散層と、を備える。

【発明の効果】

【0018】

接合部の凹凸形状によって接合強度を高めることができるので、シート状ガスケット取付部材と隙間埋め部材とを端面接合することができ、これによってガス拡散層一体ガスケット、及びこれを用いた燃料電池セル用部材の厚みを薄くすることができる。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】実施の一例として、燃料電池部材（セパレータを取り外して示す燃料電池セル）を示す平面図。

【図2】燃料電池セルにおける各部の積層構造を示す縦断正面図。

【図3】シート状ガスケット取付部材にガスケットを固定したガスケット本体の平面図。

【図4】図３中のＡ－Ａ線断面図。

【図5】シート状ガスケット取付部材の平面図。

【図6】ガス拡散層一体ガスケットの平面図。

【図7】（ａ）は図６中のＢ－Ｂ線断面図、（ｂ）は図６中のＣ－Ｃ線断面図。

【図8】シート状ガスケット取付部材の変形例を示す平面図。

【図9】シート状ガスケット取付部材の別の変形例を示す平面図。

【図10】シート状ガスケット取付部材のさらに別の変形例を示す平面図。

【図11】従来の一例として、燃料電池セルにおける各部の積層構造を示す縦断正面図。

【図12】図１１に例示する燃料電池セルにおいて生ずる可能性がある電解質膜の破損という現象を説明するために示す、燃料電池セルの縦断正面図。

【発明を実施するための形態】

【0020】

実施の一形態を図１ないし図１０に基づいて説明する。本実施の形態は、ガス拡散層一体ガスケット１０１の一例であり、このガス拡散層一体ガスケット１０１を用いた燃料電池セル２０１の一例である。

【0021】

図１及び図２に示すように、燃料電池セル２０１は、矩形形状をしたガスケット本体１１１の中央部分に設けられた開口部１１２に、一対のガス拡散層１３１（１３１ａ，１３１ｂ）に挟まれた膜電極接合体１５１を配置している。こうして構成されたものは燃料電池セル用部材２１１であり、この燃料電池セル用部材２１１を一対のセパレータ１７１（１７１ａ，１７１ｂ）で挟み込んで固定することによって、燃料電池セル２０１となる。

【0022】

図３に示すように、ガスケット本体１１１は、矩形形状をしたシート状ガスケット取付部材１１３を基材として、このシート状ガスケット取付部材１１３にガスケット１１４を固定した構造のものである。

【0023】

シート状ガスケット取付部材１１３は、前述した開口部１１２を中央部分に有し、四隅に四個の流通孔１１５を有している。これらの流通孔１１５は、燃料電池セル２０１が流体を流通させるために有するマニフォールド２３１をなす（図１参照）。

【0024】

このようなシート状ガスケット取付部材１１３は、例えばポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、発泡スチレン（ＰＳＰ）などを材料として形成されている。

【0025】

ガスケット１１４は、シート状ガスケット取付部材１１３の周縁近傍を取り囲み、さらに四個の流通孔１１５を取り囲むように配置されている。したがって開口部１１２及び四個の流通孔１１５は、ガスケット１１４によってシール可能になっている。このようなガスケット１１４は、図４に示すように、基部１１４ａとこの基部１１４ａから三角形状に隆起する隆起部１１４ｂとを有する断面形状を有しており、さらに後述する隙間埋め部材３０１を一体に成形している。隙間埋め部材３０１は、開口部１１２の内縁側から内側に飛び出す位置まで延出し、一方のガス拡散層１３１ｂ（図２、図６、図７（ａ）（ｂ）参照）に接合している。図３は、隙間埋め部材３０１を一点鎖線で表記している。

【0026】

このようなガスケット１１４は、例えばシリコーンゴム(ＶＭＱ)、フッ素ゴム(ＦＫＭ)、エチレンプロピレンゴム(ＥＰＤＭ)などを材料として形成されている。

【0027】

図５に示すように、シート状ガスケット取付部材１１３が有する開口部１１２の端縁は、凹凸形状を有する接合部１１６になっている。接合部１１６が有する凹凸形状は、開口部１１２の端縁に位置する間口１１７側よりも奥側の方が幅広の形状を有している。つまり間口１１７に開口する入口開口１１８は開口部１１２の端縁と直交する方向に延び、円形に設けられた奥側開口１１９に連絡している。奥側開口１１９の直径は、入口開口１１８の幅よりも大きくされている。これによって接合部１１６が有する凹凸形状は、入口開口１１８側よりも奥側の方が幅広になる形状を与えられている。

【0028】

図６に示すように、ガスケット１１４を固定したシート状ガスケット取付部材１１３とガス拡散層１３１ａとは、隙間埋め部材３０１を介して接合している。隙間埋め部材３０１は、凹凸形状をなす接合部１１６の入口開口１１８及び奥側開口１１９の内部に完全に充填されている。

【0029】

図７（ａ）は、入口開口１１８及び奥側開口１１９が設けられていない領域で断面にした図６中のＢ―Ｂ線断面図である。

【0030】

図７（ｂ）は、入口開口１１８及び奥側開口１１９が設けられている領域で断面にした図６中のＣ―Ｃ線断面図である。

【0031】

図７（ａ）（ｂ）に示すいずれの領域においても、シート状ガスケット取付部材１１３と、ガス拡散層１３１ｂと、隙間埋め部材３０１とは同一面内に配置されている。このときこれらの各部は同じ厚みになっている。したがってこれらの三つの部材はそれぞれ、端面接合のみによって連結されている。

【0032】

燃料電池セル２０１は、図７（ａ）（ｂ）に示すガス拡散層一体ガスケット１０１をガスケット本体として、このガスケット本体に各層をなす複数の部材を積層した積層構造をなしている。

【0033】

このような構成のガス拡散層一体ガスケット１０１を製造するには、図示しない金型内にシート状ガスケット取付部材１１３と一方のガス拡散層１３１ｂとをセットし、例えば射出形成によってガスケット１１４及び隙間埋め部材３０１を一体的に成形する。このときガスケット１１４と隙間埋め部材３０１とは、同じ材料によって成形される。シート状ガスケット取付部材１１３とガス拡散層１３１ｂとは隙間埋め部材３０１に加硫接着された状態となり、互いに接合される。

【0034】

図２に示すように、燃料電池セル２０１は、ガス拡散層一体ガスケット１０１をガスケット本体として、これに膜電極接合体１５１を積層し、一対のうちのもう一方のガス拡散層１３１ａをさらに積層して燃料電池セル用部材２１１を形成している。

【0035】

膜電極接合体１５１は、電解質膜１５２と、この電解質膜１５２を両面から挟み込む一対の電極１５３（１５３ａ，１５３ｂ）とを有している。電解質膜１５２は、一対の電極１５３の端面から飛び出すようにして延出し、隙間埋め部材３０１に接着されて固定されている。したがって隙間埋め部材３０１と電解質膜１５２の端部との間には、接着層１５４が形成されている。

【0036】

このような構成において、ガスケット本体１１１と膜電極接合体１５１及びガス拡散層１３１（１３１ａ，１３１ｂ）とは別体であるため、両者の間には、どうしても隙間Ｇが発生する。このため接着層１５４を形成する接着剤や、スタッキングした個々の燃料電池セル１を固定する接着剤（図示せず）を硬化させる際の熱によって電解質膜７が線膨張し、隙間Ｇに入り込んでしまうことがある。隙間Ｇに電解質膜７が入り込んだ場合、例えばスタッキングに際して燃料電池セル１に加わる面圧によってシート状ガスケット取付部材２が変形し、隙間Ｇの間隔が狭まるなどした場合、電解質膜７が破損する可能性がある。

【0037】

これに対して本実施の形態によれば、隙間Ｇが隙間埋め部材３０１によって埋められるため、ここに入り込むことによる電解質膜１５２の破損を確実に防止し、その保護を図ることができる。

【0038】

シート状ガスケット取付部材１１３の接合部１１６は、凹凸形状をなしている。このため隙間埋め部材３０１と接合したとき、その接合状態が強固になる。本実施の形態の接合部１１６が有する凹凸形状は、入口開口１１８側よりも奥側の方が幅広になる形状を与えられている。この形状は、シート状ガスケット取付部材１１３と隙間埋め部材３０１との接合状態をさらに強固にする。その結果シート状ガスケット取付部材１１３と隙間埋め部材３０１とは、端面接合のみによって接合することが可能になる。

【0039】

隙間埋め部材３０１は、ガス拡散層１３１ｂとも端面接合している。

【0040】

こうしてシート状ガスケット取付部材１１３とガス拡散層１３１ｂと隙間埋め部材３０１とがすべて端面接合した結果、厚みの薄いガス拡散層一体ガスケット１０１を得ることができる。

【0041】

ガス拡散層一体ガスケット１０１の厚みが薄いということは、これに膜電極接合体１５１ともう一方のガス拡散層１３１ａとを積層して形成される燃料電池セル用部材２１１の厚みも薄くなるため、燃料電池セル２０１それ自体の厚みを薄くすることにつながる。燃料電池を構成する燃料電池スタックは、燃料電池セル２０１を多数積層して構成されるため、厚みの薄い燃料電池セル２０１は、燃料電池スタックの小型化に大きな貢献をもたらすことになる。

【0042】

［変形例］
実施に際しては、各種の変形や変更が可能である。

【0043】

例えば図８に示すように、シート状ガスケット取付部材１１３の端縁に設けられた接合部１１６の凹凸形状は、入口開口１１８と奥側開口１１９とがストレートになった矩形形状であってもよい。図８に示す構成例では、開口部１１２の端縁と直交する方向に延びる入口開口１１８はそのまま奥側開口１１９となっている。

【0044】

図９に示すように、接合部１１６の凹凸形状は、半円形形状であってもよい。この構成例の凹凸形状は、入口開口１１８からすぐに半円形になり、円の奥側で奥側開口１１９となる。

【0045】

図１０に示すように、接合部１１６の凹凸形状は、間口１１７側よりも奥側の方が幅広の形状を有している矩形形状であってもよい。この構成例の凹凸形状は、入口開口１１８からテーパー状に幅を広げるように延び、一番奥で最大幅となるような形状を奥側開口１１９に与えている。この構成例の場合も図５及び図６に示した接合部１１６の凹凸形状と同様に、図８及び図９に示す構成例と比較して、シート状ガスケット取付部材１１３と隙間埋め部材３０１との接合強度をより高めることが可能となる。

【0046】

さらにシート状ガスケット取付部材１１３、ガスケット１１４、及び隙間埋め部材３０１については、上記各実施の形態で例示した材料に限らず、これらを他の材料によって形成するようにしてもよい。ガス拡散層一体ガスケット１０１の製造方法についても、上記各実施の形態で示した製造方法に限定されず、各種の製造方法を採用することが可能である。

【0047】

その他、実施に際しては、あらゆる変更や変形が可能である。

【符号の説明】

【0048】

１０１ ガス拡散層一体ガスケット
１１１ ガスケット本体
１１２ 開口部
１１３ シート状ガスケット取付部材
１１４ ガスケット
１１５ 流通孔
１１６ 接合部
１１７ 間口
１１８ 入口開口
１１９ 奥側開口
１３１（１３１ａ，１３１ｂ） ガス拡散層
１５１ 膜電極接合体
１５２ 電解質膜
１５３（１５３ａ，１５３ｂ） 電極
１５４ 接着層
１７１（１７１ａ，１７１ｂ） セパレータ
２０１ 燃料電池セル
２１１ 燃料電池セル用部材
２３１ マニフォールド
３０１ 隙間埋め部材

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】