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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2023-02-01
(45)【発行日】2023-02-09
(54)【発明の名称】希土類永久磁石材料、原料組成物、製造方法、応用、モーター
(51)【国際特許分類】
H01F 1/057 20060101AFI20230202BHJP
H01F 41/02 20060101ALI20230202BHJP
C22C 38/00 20060101ALI20230202BHJP
B22F 3/00 20210101ALI20230202BHJP
B22F 3/24 20060101ALI20230202BHJP
B22F 9/04 20060101ALI20230202BHJP
【ＦＩ】
H01F1/057 170
H01F41/02 G
C22C38/00 303D
B22F3/00 F
B22F3/24 K
B22F3/24 B
B22F9/04 C
B22F9/04 E
【請求項の数】
23
(21)【出願番号】P 2021552779
(86)(22)【出願日】2020-07-07
(65)【公表番号】
(43)【公表日】2022-08-23
(86)【国際出願番号】 CN2020100591
(87)【国際公開番号】W WO2021042864
(87)【国際公開日】2021-03-11
【審査請求日】2021-11-15
(31)【優先権主張番号】201910829486.2
(32)【優先日】2019-09-03
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
【早期審査対象出願】
(73)【特許権者】
【識別番号】521397223
【氏名又は名称】フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッド
(74)【代理人】
【識別番号】100199819
【弁理士】
【氏名又は名称】大行 尚哉
(74)【代理人】
【識別番号】100087859
【弁理士】
【氏名又は名称】渡辺 秀治
(72)【発明者】
【氏名】廖宗博
(72)【発明者】
【氏名】ルオ イン
(72)【発明者】
【氏名】藍琴
(72)【発明者】
【氏名】黄佳瑩
【審査官】秋山 直人
(56)【参考文献】
【文献】特開２００６－２３７１６８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１３－２１６９６５（ＪＰ，Ａ）
【文献】特表２０１６－５３２２８７（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１４－０２７２６８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１２－０１５１６９（ＪＰ，Ａ）
【文献】特許第４１０３９３８（ＪＰ，Ｂ１）
【文献】国際公開第２０１６／１３３０６７（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１５／０２０１８０（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２００９／００４９９４（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特表２０１６－５０９３６５（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｈ０１Ｆ １／０５７
Ｈ０１Ｆ ４１／０２
Ｃ２２Ｃ ３８／００
Ｂ２２Ｆ ３／００
Ｂ２２Ｆ ３／２４
Ｂ２２Ｆ ９／０４
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料であって、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒ：２８．５～３３．０ｗｔ．％、
ＲＨ：１．５～４．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０～０．０８ｗｔ．％、ただし、０ｗｔ．％ではなく、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｇａ：０．０５～０．３０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９５～１．０５ｗｔ．％、
残部：Ｆｅ及び不可避的不純物、
ここで、前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには、少なくともＮｄ及びＲＨが含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒及びＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒間の粒界相を含み、前記粒界相の組成は、Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙであり、ここで、ＴはＦｅ及びＣｏであり、２ｂ＜ａ＜３．５ｂ、１／２ｃ＜ａ＋ｂ、５０ａｔ％＜ｘ＜６５ａｔ％、３５ａｔ％＜ｙ＜５０ａｔ％であり、ａｔ％とは、前記粒界相において各元素が占める原子パーセントを意味する、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項2】
前記ｘは、５５～６０ａｔ％であり、ａｔ％とは、前記粒界相においてＲが占める原子パーセントを意味し、及び／又は、前記ｙは、４０～４５ａｔ％であり、ａｔ％とは、前記粒界相において「Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、Ｆｅ及びＣｏ」が占める原子パーセントを意味し、及び／又は、
前記ａは、０．２３～０．２４であり、前記ａとは、元素「Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、Ｆｅ及びＣｏ」において前記Ｇａが占める原子パーセントを意味し、及び／又は、
前記ｂは、０．１～０．１１５であり、前記ｂとは、元素「Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、Ｆｅ及びＣｏ」において前記Ｃｕが占める原子パーセントを意味し、及び／又は、
前記ｃは、０．６４～０．６５であり、前記ｃとは、元素「Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、Ｆｅ及びＣｏ」において前記Ｆｅ及びＣｏが占める原子パーセントを意味し、及び／又は、
前記Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙは、Ｒ５５．６－（Ｂ０．０１－Ｇａ０．２３５－Ｃｕ０．１１５－Ｔ０．６４）４４．４、Ｒ５６．９－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１１－Ｔ０．６４）４３．１、Ｒ５９－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２４－Ｃｕ０．１－Ｔ０．６４）４１、Ｒ５９．１－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１１－Ｔ０．６４）４０．９、Ｒ５６．７－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１－Ｔ０．６５）４３．３、Ｒ５７－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１－Ｔ０．６５）４３、Ｒ５８．６－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１１－Ｔ０．６４）４１．４又はＲ５９．５－（Ｂ０．０２３－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１０３－Ｔ０．６４４）４０．５である、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項3】
前記ｘは、５５．６ａｔ％、５６．７ａｔ％、５６．９ａｔ％、５７ａｔ％、５８．６ａｔ％、５９ａｔ％、５９．１ａｔ％又は５９．５ａｔ％であり、ａｔ％とは、前記粒界相においてＲが占める原子パーセントを意味し、及び／又は、前記ｙは、４０．５ａｔ％、４０．９ａｔ％、４１ａｔ％、４１．４ａｔ％、４３ａｔ％、４３．１ａｔ％、４３．３ａｔ％又は４４．４ａｔ％であり、ａｔ％とは、前記粒界相において「Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、Ｆｅ及びＣｏ」が占める原子パーセントを意味し、及び／又は、
前記ａは、０．２３、０．２３５又は０．２４であり、前記ａとは、元素「Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、Ｆｅ及びＣｏ」において前記Ｇａが占める原子パーセントを意味し、及び／又は、
前記ｂは、０．１、０．１０３、０．１１又は０．１１５であり、前記ｂとは、元素「Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、Ｆｅ及びＣｏ」において前記Ｃｕが占める原子パーセントを意味し、及び／又は、
前記ｃは、０．６４、０．６４４又は０．６５であり、前記ｃとは、元素「Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、Ｆｅ及びＣｏ」において前記Ｆｅ及びＣｏが占める原子パーセントを意味する、
ことを特徴とする請求項２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項4】
前記Ｒには、Ｐｒがさらに含まれ、及び／又は、前記ＲＨは、Ｄｙ及び／又はＴｂであり、及び／又は、
前記Ｒの含有量は、２８．５～３２．０ｗｔ．％又は３０．５～３３．０ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｎｄの含有量は、２４．４～３０．５ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記ＲＨの含有量は、１．５～２．５ｗｔ．％又は３．０～４．５ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、１．５～４．５ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、０．４５～１．０ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｃｕの含有量は、０．０１～０．０８ｗｔ．％、０．０４～０．０８ｗｔ．％又は０．０５～０．０８ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｃｏの含有量は、０．７８～２．０ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｇａの含有量は、０．０５又は０．１～０．３ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｂの含有量は、０．９５～１．０４ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項5】
前記ＲＨは、Ｔｂであり、及び／又は、前記Ｒの含有量は、２８．９４ｗｔ．％、３０．５３ｗｔ．％、３０．６６ｗｔ．％、３１．０９ｗｔ．％、３１．８３ｗｔ．％、３１．９２ｗｔ．％、３２．２３ｗｔ．％又は３２．８６ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｎｄの含有量は、２４．４～２８．０ｗｔ．％又は２８．０～３０．５ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記ＲＨの含有量は、１．９９ｗｔ．％、２．２５ｗｔ．％、２．３ｗｔ．％、２．５ｗｔ．％、３．７ｗｔ．％、３．９８ｗｔ．％、４．１３ｗｔ．％又は４．４８ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、１．９９ｗｔ．％、２．０１ｗｔ．％、２．２５ｗｔ．％、２．３ｗｔ．％、２．９９ｗｔ．％、３．１９ｗｔ．％、３．６１ｗｔ．％又は３．９８ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、０．５ｗｔ．％、０．５２ｗｔ．％、０．５１ｗｔ．％、０．９９ｗｔ．％又は０．４９ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｃｕの含有量は、０．０１ｗｔ．％、０．０５ｗｔ．％、０．０６ｗｔ．％、０．０７ｗｔ．％又は０．０８ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｃｏの含有量は、１．０～２．０ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｇａの含有量は、０．１ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％又は０．３ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｂの含有量は、０．９５ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％、０．９９ｗｔ．％又は１．０４ｗｔ．％である、
ことを特徴とする請求項４に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項6】
前記Ｎｄの含有量は、２４．４６ｗｔ．％、２６．４ｗｔ．％、２７．３９ｗｔ．％、２７．９４ｗｔ．％、２８．３６ｗｔ．％、２９．５８ｗｔ．％、３０．２４ｗｔ．％又は３０．３６ｗｔ．％であり、及び／又は、前記Ｃｏの含有量は、０．７９ｗｔ．％、０．９９ｗｔ．％、１ｗｔ．％、１．３９ｗｔ．％、１．５８ｗｔ．％、１．６ｗｔ．％又は２ｗｔ．％であり、
パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項５に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項7】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｒが２８．５～３２．０ｗｔ．％、ＲＨが３．０～４．５ｗｔ．％、Ｃｕが０～０．０８ｗｔ．％、ただし０ｗｔ．％ではなく、Ｃｏが１．０～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、ことを特徴とする請求項４に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項8】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｒが２８．５～３２．０ｗｔ．％、ＲＨが３．２～４．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０４～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが１．０～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．１０～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、ことを特徴とする請求項４に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項9】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｎｄが２４．４～２８．０ｗｔ．％、Ｔｂが３．０～４．０ｗｔ．％、Ｄｙが０．５～１．０ｗｔ．％、Ｃｕが０．０１～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが１．０～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、ことを特徴とする請求項４に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項10】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｒが３０．５～３３．０ｗｔ．％、ＲＨが１．５～２．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０４～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．７８～１．６ｗｔ．％、Ｇａが０．１０～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、ことを特徴とする請求項４に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項11】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｎｄが２８．０～３０．５ｗｔ．％、Ｔｂが１．５～２．５ｗｔ．％、Ｄｙが０～０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０１～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．７８～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、ことを特徴とする請求項４に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項12】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法であって、以下のステップを含み、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を鋳造、破砕、粉砕、成形、焼結、粒界拡散処理して、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を得ており、ここで、前記焼結は、以下のステップに従って順次に行われ、即ち、第１段階焼結、第２段階焼結及び冷却であり、前記第１段階焼結の温度は、≦１０４０℃であり、前記第２段階焼結は、前記第１段階焼結を基に昇温して焼結し、温度差は、≧５～１０℃であり、前記昇温の速度は≧５℃／分であり、前記第２段階焼結の時間は、≦１ｈであり、前記冷却の速度は、≧７℃／分であり、前記冷却の終点は、≦１００℃であり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の成分を含み：Ｒが２８．５～３２．５ｗｔ．％、ＲＨが１．５～４．５ｗｔ．％、Ｃｕが０～０．０８ｗｔ．％、ただし０ｗｔ．％ではなく、Ｃｏが０．５～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、ここで、前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには、少なくともＮｄ及びＲＨが含まれ、前記ＲＨは重希土類元素である、
ことを特徴とする請求項１～１１のいずれか１項に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項13】
前記Ｒには、Ｐｒがさらに含まれ、及び／又は、前記ＲＨは、Ｄｙ及び／又はＴｂであり、及び／又は、
前記Ｒの含有量は、２８．５～３１．５ｗｔ．％、３０．５～３２．５ｗｔ．％又は３０．０～３２．５ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｎｄの含有量は、２４．５～３０．５ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記ＲＨの含有量は、１．５～２．０ｗｔ．％又は３．０～４．５ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、１．２～４．５ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、０～０．５ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｃｕの含有量は、０．０１～０．０８ｗｔ．％、０．０４～０．０８ｗｔ．％又は０．０５～０．０８ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｃｏの含有量は、０．８～２．０ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｇａの含有量は、０．０５又は０．１～０．３ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｂの含有量は、０．９５～１．０又は１．０５ｗｔ．％であり、
パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項14】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｒが２８．５～３１．５ｗｔ．％、ＲＨが３．０～４．５ｗｔ．％、Ｃｕが０～０．０８ｗｔ．％、ただし０ｗｔ．％ではなく、Ｃｏが１．０～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項15】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｒが２８．５～３１．５ｗｔ．％、ＲＨが３．２～４．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０４～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが１．０～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．１０～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項16】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｎｄが２４．５～２８．０ｗｔ．％、Ｔｂが３．０～４．０ｗｔ．％、Ｄｙが０～０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０１～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが１．０～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項17】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｒが３０．５～３２．５ｗｔ．％、ＲＨが１．５～２．０ｗｔ．％、Ｃｕが０．０４～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．８～１．６ｗｔ．％、Ｇａが０．１０～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項18】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｎｄが２８．５～３０．５ｗｔ．％、Ｔｂが１．５～２．０ｗｔ．％、Ｄｙが０～０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０１～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．８～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項19】
前記ＲＨは、Ｔｂであり、及び／又は、前記Ｒの含有量は、２８．５ｗｔ．％、３０．１ｗｔ．％、３０．５ｗｔ．％、３０．７ｗｔ．％、３１．５ｗｔ．％、３１．８ｗｔ．％又は３２．５ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｎｄの含有量は、２４．５～２８．０ｗｔ．％又は２８．０～３０．５ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記ＲＨの含有量は、１．５ｗｔ．％、１．８ｗｔ．％、２．０ｗｔ．％、３．２ｗｔ．％、３．５ｗｔ．％、３．６ｗｔ．％又は４．０ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、１．５ｗｔ．％、１．８ｗｔ．％、２ｗｔ．％、３ｗｔ．％、３．２ｗｔ．％、３．６ｗｔ．％又は４ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、０．５ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｃｕの含有量は、０．０１ｗｔ．％、０．０４ｗｔ．％、０．０６ｗｔ．％又は０．０８ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｃｏの含有量は、１．０～２．０ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｇａの含有量は、０．１ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％又は０．３ｗｔ．％であり、及び／又は、
前記Ｂの含有量は、０．９５ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％又は１．０ｗｔ．％であり、
パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１３に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項20】
前記Ｎｄの含有量は、２４．５ｗｔ．％、２６．５ｗｔ．％、２７．５ｗｔ．％、２８．０ｗｔ．％、２８．５ｗｔ．％、２９．７ｗｔ．％、３０．３ｗｔ．％又は３０．５ｗｔ．％であり、前記Ｃｏの含有量は、０．８ｗｔ．％、１．０ｗｔ．％、１．４ｗｔ．％、１．６ｗｔ．％又は２．０ｗｔ．％であり、
パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１９に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項21】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を以下の方法で製造し、即ち、高周波真空誘導溶解炉で溶解製錬し、及び／又は、前記鋳造の工程は、以下のステップに従って行われ、即ち、Ａｒガス雰囲気において、１０２℃／秒～１０４℃／秒の速度で冷却し、
及び／又は、前記破砕の工程は、以下のステップに従って行われ、即ち、水素吸収、脱水素、冷却処理を経り、
及び／又は、前記成形の方法は、磁場成形法またはホットプレス熱間成形法であり、
及び／又は、前記第１段階焼結の前に、さらに予熱の処理を行い、
及び／又は、前記第１段階焼結の温度は、１０００～１０３０℃であり、
及び／又は、前記第１段階焼結の時間は、≧２ｈであり、
及び／又は、前記第２段階焼結において、前記温度差は、≧５～１０℃且つ≦２０℃であり、
及び／又は、前記第２段階焼結の時間は、１ｈであり、
及び／又は、前記焼結の工程では、前記冷却の速度は、１０℃／分であり、
及び／又は、前記焼結の工程では、前記冷却の終点は、１００℃であり、
及び／又は、前記冷却の前に、ガス圧が０．１ＭＰａに達するようにＡｒガスを導入し、
及び／又は、前記粒界拡散処理は、以下のステップに従って行われ、即ち、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の表面に、Ｄｙ又はＴｂを含有する物質を蒸着、塗布、またはスパッタ付着させて、拡散熱処理し、
及び／又は、前記粒界拡散処理の後に、さらに熱処理を行う、
ことを特徴とする請求項１２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項22】
前記高周波真空誘導溶解炉の真空度は、５×１０－２Ｐａであり、及び／又は、前記溶解製錬の温度は、１５００℃以下であり、
及び／又は、前記水素吸収は、水素ガス圧力０．１５ＭＰａの条件下で行い、
及び／又は、前記粉砕は、ジェットミル粉砕であり、前記ジェットミル粉砕の粉砕室圧力は、０．３８ＭＰａであり、前記ジェットミル粉砕の時間は、３時間であり、
及び／又は、前記予熱の温度は、３００～６００℃であり、
及び／又は、前記予熱の時間は、１～２ｈであり、
及び／又は、前記予熱は、３００℃及び６００℃の温度でそれぞれ１時間予熱し、
及び／又は、前記第１段階焼結の温度は、１０３０℃であり、
及び／又は、前記第１段階焼結の時間は、３ｈであり、
及び／又は、前記第２段階焼結において、前記温度差は、１０℃であり、
及び／又は、前記拡散熱処理の温度は、８５０～９８０℃であり、前記拡散熱処理の時間は、１２～４８ｈであり、
及び／又は、前記熱処理の温度は、５００℃であり、前記熱処理の時間は、３ｈであり、前記熱処理の環境は、９×１０－３Ｐａの真空条件である、
ことを特徴とする請求項２１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項23】
請求項１～１１のいずれか１項に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を含むことを特徴とするモーター。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、希土類永久磁石材料、原料組成物、製造方法、応用、モーターに関する。
【背景技術】
【0002】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石材料は、現代工業及び電子技術において、例えば電子計算機、自動化制御システム、電動機及び発電機、核磁気共鳴イメージ計、音響機器、材料縁切り装置、通信機器等の様々な分野で広く利用されている。新たな応用分野の開拓及び応用条件の苛酷化に伴い、高い保磁力を有する製品に対する需要はますます多くなっている。
【0003】
従来、一般的に、Ｒ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石材料の原料成分に、高融点金属（一般的に、融点が１５３８℃を超える金属を指す）、例えば、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｖ、Ｗ及びＭｏ等の元素を添加することで、磁石の保磁力（ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ ｃｏｅｒｃｉｖｉｔｙ、Ｈｃｊと略称する）を向上させる。これらの高融点金属元素を添加することにより、粒界をピン止めし、結晶粒を微細化する作用を果たし、磁石のＨｃｊの向上をさらに実現することができるが、高融点金属元素を添加すると、焼結の工程により多くの要件が課せられ、焼結の難易度が高くなり、工程のコストを増加させ、磁石の残留磁束密度（ｒｅｍａｎｅｎｃｅ、Ｂｒと略称する）を低下させてしまうおそれがある。
【0004】
低融点金属を直接使用して焼結すると、磁気特性に不利な粒間化合物（結晶粒が異常に成長すること）を生成する可能性があり、焼結の工程の問題に起因して焼結緻密性が悪くなり（焼結不良）、永久磁石材料のＢｒが低くなるおそれがあるという研究もある。
【0005】
これから分かるように、従来の低融点金属成分では、永久磁石材料の磁石におけるＢｒとＨｃｊを高いレベルで同時に維持することが困難である。したがって、如何にしてＨｃｊが高く且つＢｒが高いＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石材料を得るかは、本分野において早急に解決しなければならない課題となっている。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
本発明が解決しようとする技術的課題は、従来技術におけるＲ－Ｔ－Ｂ系希土類永久磁石材料におけるＢｒ及びＨｃｊの同時改善が難しいという欠点を解決し、希土類永久磁石材料、原料組成物、製造方法、応用、モーターを提供することである。本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、性能が優れており、重希土類元素の含有量が３．０～４．５ｗｔ．％である条件下で、Ｂｒ≧１２．７８ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２９．５５ｋＯｅとなり、重希土類元素の含有量が１．５～２．５ｗｔ．％である条件下で、Ｂｒ≧１３．０６ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２６．３１ｋＯｅとなり、Ｂｒ及びＨｃｊの同時改善を実現することができる。従来の成分と比べて、本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の成分には、高融点金属を添加することなく、少量の低融点金属のみを使用し、磁石のＨｃｊを向上させると共に、磁石のＢｒへの影響を可能な限り低減する。また、本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造では、低温度焼結を実現し、エネルギー消費を低減し、成分と工程を設計することにより、粒界においてＲｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙ結晶相を形成し、粒界の形態を改良し、連続的な粒界のチャネルを形成し、磁石の性能をさらに向上させる。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明には、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料が提供され、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：２８．５～３３．０ｗｔ．％、
ＲＨ：＞１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０～０．０８ｗｔ．％、ただし、０ｗｔ．％ではなく、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｇａ：０．０５～０．３０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９５～１．０５ｗｔ．％、
残部：Ｆｅ及び不可避的不純物、
ここで、前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには、少なくともＮｄ及びＲＨが含まれ、前記ＲＨは重希土類元素である。
Ｒ：２８．５～３３．０ｗｔ．％、
ＲＨ：＞１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０～０．０８ｗｔ．％、ただし、０ｗｔ．％ではなく、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｇａ：０．０５～０．３０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９５～１．０５ｗｔ．％、
残部：Ｆｅ及び不可避的不純物、
ここで、前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには、少なくともＮｄ及びＲＨが含まれ、前記ＲＨは重希土類元素である。
【0008】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には、高融点金属元素を含有しない。ここで、前記高融点金属元素とは、一般的に、融点が１５３８°Ｃを超える金属元素であり、例えば、Ｔｉ、Ｖ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｗ及びＭｏのうちの１種又は複数種である。
【0009】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒及びＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒間の粒界相を含み、前記粒界相の組成は、Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙであり、ここで、ＴはＦｅ及びＣｏであり、２ｂ＜ａ＜３．５ｂ、１／２ｃ＜ａ＋ｂ、５０ａｔ％＜ｘ＜６５ａｔ％、３５ａｔ％＜ｙ＜５０ａｔ％であり、ａｔ％とは、前記粒界相において各元素が占める原子パーセントを意味する。
【0010】
発明者は、研究開発過程において、Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙ粒界相を形成することで、粒界の濡れ性を高め、粒界の形態を改良し、且つ、拡散過程に対し連続的な粒界のチャネルを提供し、Ｈｃｊを向上させ、Ｂｒが高く且つがＨｃｊ高い永久磁石材料を得ることができることを発見した。
【0011】
また、発明者は、Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙ粒界相が比較的均衡的なＲとＴの組成を有し、粒界におけるＮｄリッチ相とＢリッチ相のいずれとも優れた相互溶解効果を有し、粒界相の凝集を低減し、均一に分布する粒界層を形成し、良好な消磁結合効果を達成し、磁石のＨｃｊをさらに向上させることができることをさらに発見した。
【0012】
ここで、前記粒界相において、前記ｘは、５５～６０ａｔ％であることが好ましく、例えば、５５．６ａｔ％、５６．７ａｔ％、５６．９ａｔ％、５７ａｔ％、５８．６ａｔ％、５９ａｔ％、５９．１ａｔ％又は５９．５ａｔ％であり、ａｔ％とは、前記粒界相においてＲが占める原子パーセントを意味する。
【0013】
ここで、前記粒界相において、前記ｙは、４０～４５ａｔ％であることが好ましく、例えば、４０．５ａｔ％、４０．９ａｔ％、４１ａｔ％、４１．４ａｔ％、４３ａｔ％、４３．１ａｔ％、４３．３ａｔ％又は４４．４ａｔ％であり、ａｔ％とは、前記粒界相において「Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、Ｆｅ及びＣｏ」が占める原子パーセントを意味する。
【0014】
ここで、前記粒界相において、前記ａは、０．２３～０．２４であることが好ましく、例えば、０．２３、０．２３５又は０．２４であり、前記ａとは、元素「Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、Ｆｅ及びＣｏ」において前記Ｇａが占める原子パーセントを意味する。
【0015】
ここで、前記粒界相において、前記ｂは、０．１～０．１１５であることが好ましく、例えば、０．１、０．１０３、０．１１又は０．１１５であり、前記ｂとは、元素「Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、Ｆｅ及びＣｏ」において前記Ｃｕが占める原子パーセントを意味する。
【0016】
ここで、前記粒界相において、前記ｃは、０．６４～０．６５であることが好ましく、例えば、０．６４、０．６４４又は０．６５であり、前記ｃとは、元素「Ｂ、Ｇａ、Ｃｕ、Ｆｅ及びＣｏ」において前記Ｆｅ及びＣｏが占める原子パーセントを意味する。
【0017】
ここで、好ましくは、前記Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙは、Ｒ５５．６－（Ｂ０．０１－Ｇａ０．２３５－Ｃｕ０．１１５－Ｔ０．６４）４４．４、Ｒ５６．９－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１１－Ｔ０．６４）４３．１、Ｒ５９－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２４－Ｃｕ０．１－Ｔ０．６４）４１、Ｒ５９．１－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１１－Ｔ０．６４）４０．９、Ｒ５６．７－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１－Ｔ０．６５）４３．３、Ｒ５７－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１－Ｔ０．６５）４３、Ｒ５８．６－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１１－Ｔ０．６４）４１．４又はＲ５９．５－（Ｂ０．０２３－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１０３－Ｔ０．６４４）４０．５である。
【0018】
本発明において、前記Ｒには、本分野における通常の希土類元素、例えばＰｒがさらに含まれていてもよい。
【0019】
本発明において、前記ＲＨは、本分野における通常の重希土類元素、例えばＤｙ及び／又はＴｂであってもよく、Ｔｂであることが好ましい。
【0020】
本発明において、前記Ｒの含有量は、好ましくは２８．５～３２．０ｗｔ．％又は３０．５～３３．０ｗｔ．％であり、例えば、２８．９４ｗｔ．％、３０．５３ｗｔ．％、３０．６６ｗｔ．％、３１．０９ｗｔ．％、３１．８３ｗｔ．％、３１．９２ｗｔ．％、３２．２３ｗｔ．％又は３２．８６ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0021】
本発明において、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは２４．４～３０．５ｗｔ．％であり、例えば、２４．４～２８．０ｗｔ．％又は２８．０～３０．５ｗｔ．％であり、さらに例えば、２４．４６ｗｔ．％、２６．４ｗｔ．％、２７．３９ｗｔ．％、２７．９４ｗｔ．％、２８．３６ｗｔ．％、２９．５８ｗｔ．％、３０．２４ｗｔ．％又は３０．３６ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0022】
本発明において、前記ＲＨの含有量は、好ましくは１．５～４．５ｗｔ．％であり、より好ましくは１．５～２．５ｗｔ．％又は３．０～４．５ｗｔ．％であり、例えば、１．９９ｗｔ．％、２．２５ｗｔ．％、２．３ｗｔ．％、２．５ｗｔ．％、３．７ｗｔ．％、３．９８ｗｔ．％、４．１３ｗｔ．％又は４．４８ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0023】
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、好ましくは、前記Ｔｂの含有量は、１．５～４．５ｗｔ．％であり、例えば、１．９９ｗｔ．％、２．０１ｗｔ．％、２．２５ｗｔ．％、２．３ｗｔ．％、２．９９ｗｔ．％、３．１９ｗｔ．％、３．６１ｗｔ．％又は３．９８ｗｔ．％である。
【0024】
前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、好ましくは、前記Ｄｙの含有量は、０．４５～１．０ｗｔ．％であり、例えば、０．５ｗｔ．％、０．５２ｗｔ．％、０．５１ｗｔ．％、０．９９ｗｔ．％又は０．４９ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0025】
本発明において、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは０．０１～０．０８ｗｔ．％、０．０４～０．０８ｗｔ．％又は０．０５～０．０８ｗｔ．％であり、例えば、０．０１ｗｔ．％、０．０５ｗｔ．％、０．０６ｗｔ．％、０．０７ｗｔ．％又は０．０８ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0026】
本発明において、前記Ｃｏの含有量は、好ましくは０．７８～２．０ｗｔ．％であり、例えば、１．０～２．０ｗｔ．％であり、さらに例えば、０．７９ｗｔ．％、０．９９ｗｔ．％、１ｗｔ．％、１．３９ｗｔ．％、１．５８ｗｔ．％、１．６ｗｔ．％又は２ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0027】
本発明において、前記Ｇａの含有量は、好ましくは０．０５又は０．１～０．３ｗｔ．％であり、例えば、０．１ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％又は０．３ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0028】
本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは０．９５～１．０４ｗｔ．％であり、例えば、０．９５ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％、０．９９ｗｔ．％又は１．０４ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0029】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｒが２８．５～３２．０ｗｔ．％、ＲＨが３．０～４．５ｗｔ．％、Ｃｕが０～０．０８ｗｔ．％、ただし０ｗｔ．％ではなく、Ｃｏが１．０～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0030】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｒが２８．５～３２．０ｗｔ．％、ＲＨが３．２～４．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０４～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが１．０～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．１０～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0031】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｎｄが２４．４～２８．０ｗｔ．％、Ｔｂが３．０～４．０ｗｔ．％、Ｄｙが０．５～１．０ｗｔ．％、Ｃｕが０．０１～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが１．０～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0032】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｎｄが２４．４６ｗｔ．％、Ｔｂが３．９８ｗｔ．％、Ｄｙが０．５０ｗｔ．％、Ｃｕが０．０７ｗｔ．％、Ｃｏが２．００ｗｔ．％、Ｇａが０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0033】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｎｄが２６．４０ｗｔ．％、Ｔｂが３．６１ｗｔ．％、Ｄｙが０．５２ｗｔ．％、Ｃｕが０．０６ｗｔ．％、Ｃｏが１．５８ｗｔ．％、Ｇａが０．２０ｗｔ．％、Ｂが０．９８ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0034】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｎｄが２７．３９ｗｔ．％、Ｔｂが３．１９ｗｔ．％、Ｄｙが０．５１ｗｔ．％、Ｃｕが０．０５ｗｔ．％、Ｃｏが１．３９ｗｔ．％、Ｇａが０．１０ｗｔ．％、Ｂが０．９９ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0035】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｎｄが２７．９４ｗｔ．％、Ｔｂが２．９９ｗｔ．％、Ｄｙが０．９９ｗｔ．％、Ｃｕが０．０１ｗｔ．％、Ｃｏが１．００ｗｔ．％、Ｇａが０．０５ｗｔ．％、Ｂが１．０４ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0036】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｒが３０．５～３３．０ｗｔ．％、ＲＨ＞１．５ｗｔ．％、Ｃｕが０～０．０８ｗｔ．％、ただし０ｗｔ．％ではなく、Ｃｏが０．７８～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0037】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｒが３０．５～３３．０ｗｔ．％、ＲＨが１．５～２．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０４～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．７８～１．６ｗｔ．％、Ｇａが０．１０～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0038】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｎｄが２８．０～３０．５ｗｔ．％、Ｔｂが１．５～２．５ｗｔ．％、Ｄｙが０～０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０１～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．７８～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0039】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｎｄが２８．３６ｗｔ．％、Ｔｂが２．３０ｗｔ．％、Ｃｕが０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが２．００ｗｔ．％、Ｇａが０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0040】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｎｄが２９．５８ｗｔ．％、Ｔｂが２．２５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０６ｗｔ．％、Ｃｏが１．６０ｗｔ．％、Ｇａが０．２０ｗｔ．％、Ｂが０．９８ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0041】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｎｄが３０．２４ｗｔ．％、Ｔｂが１．９９ｗｔ．％、Ｃｕが０．０５ｗｔ．％、Ｃｏが０．９９ｗｔ．％、Ｇａが０．１０ｗｔ．％、Ｂが０．９９ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0042】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み：Ｎｄが３０．３６ｗｔ．％、Ｔｂが２．０１ｗｔ．％、Ｄｙが０．４９ｗｔ．％、Ｃｕが０．０１ｗｔ．％、Ｃｏが０．７９ｗｔ．％、Ｇａが０．０５ｗｔ．％、Ｂが１．０４ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0043】
本発明には、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料がさらに提供され、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、Ｒ２Ｔ１４Ｂ結晶粒及びＲ２Ｔ１４Ｂ結晶粒間の粒界相を含み、前記粒界相の組成は、Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙであり、ここで、ＴはＦｅ及びＣｏであり、２ｂ＜ａ＜３．５ｂ、１／２ｃ＜ａ＋ｂ、５０ａｔ％＜ｘ＜６５ａｔ％、３５ａｔ％＜ｙ＜５０ａｔ％であり、ａｔ％とは、前記粒界相において各元素が占める原子パーセントを意味する。
【0044】
前記Ｒは、希土類元素であり、前記Ｒには、少なくともＮｄ及びＲＨが含まれ、前記ＲＨは、重希土類元素である。
【0045】
ここで、前記ｘ、前記ｙ、前記ａ、前記ｂ及び前記ｃはいずれも前述したものである。
【0046】
ここで、好ましくは、前記Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙは、Ｒ５５．６－（Ｂ０．０１－Ｇａ０．２３５－Ｃｕ０．１１５－Ｔ０．６４）４４．４、Ｒ５６．９－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１１－Ｔ０．６４）４３．１、Ｒ５９－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２４－Ｃｕ０．１－Ｔ０．６４）４１、Ｒ５９．１－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１１－Ｔ０．６４）４０．９、Ｒ５６．７－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１－Ｔ０．６５）４３．３、Ｒ５７－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１－Ｔ０．６５）４３、Ｒ５８．６－（Ｂ０．０２－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１１－Ｔ０．６４）４１．４又はＲ５９．５－（Ｂ０．０２３－Ｇａ０．２３－Ｃｕ０．１０３－Ｔ０．６４４）４０．５である。
【0047】
ここで、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料において、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：２８．５～３３．０ｗｔ．％、
ＲＨ：＞１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０～０．０８ｗｔ．％、ただし、０ｗｔ．％ではなく、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｇａ：０．０５～０．３０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９５～１．０５ｗｔ．％、
残部：Ｆｅ及び不可避的不純物、
前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには、少なくともＮｄ及びＲＨが含まれ、前記ＲＨは重希土類元素である。
Ｒ：２８．５～３３．０ｗｔ．％、
ＲＨ：＞１．５ｗｔ．％、
Ｃｕ：０～０．０８ｗｔ．％、ただし、０ｗｔ．％ではなく、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｇａ：０．０５～０．３０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９５～１．０５ｗｔ．％、
残部：Ｆｅ及び不可避的不純物、
前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには、少なくともＮｄ及びＲＨが含まれ、前記ＲＨは重希土類元素である。
【0048】
前記Ｒ、前記ＲＨ、前記Ｃｕ、前記Ｃｏ、前記Ｇａ、前記Ｂ及び前記Ｎｄの含有量はいずれも前述したものである。
【0049】
本発明には、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物がさらに提供され、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：２８．５～３２．５ｗｔ．％、
ＲＨ：＞１．２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０～０．０８ｗｔ．％、ただし、０ｗｔ．％ではなく、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｇａ：０．０５～０．３０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９５～１．０５ｗｔ．％、
残部：Ｆｅ及び不可避的不純物、
ここで、前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには、少なくともＮｄ及びＲＨが含まれ、前記ＲＨは重希土類元素である。
Ｒ：２８．５～３２．５ｗｔ．％、
ＲＨ：＞１．２ｗｔ．％、
Ｃｕ：０～０．０８ｗｔ．％、ただし、０ｗｔ．％ではなく、
Ｃｏ：０．５～２．０ｗｔ．％、
Ｇａ：０．０５～０．３０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９５～１．０５ｗｔ．％、
残部：Ｆｅ及び不可避的不純物、
ここで、前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには、少なくともＮｄ及びＲＨが含まれ、前記ＲＨは重希土類元素である。
【0050】
本発明において、前記Ｒには、本分野における通常の希土類元素、例えばＰｒがさらに含まれていてもよい。
【0051】
本発明において、前記ＲＨは、本分野における通常の重希土類元素、例えばＤｙ及び／又はＴｂであってもよく、Ｔｂであることが好ましい。
【0052】
本発明において、前記Ｒの含有量は、好ましくは２８．５～３１．５ｗｔ．％、３０．５～３２．５ｗｔ．％又は３０．０～３２．５ｗｔ．％であり、例えば、２８．５ｗｔ．％、３０．１ｗｔ．％、３０．５ｗｔ．％、３０．７ｗｔ．％、３１．５ｗｔ．％、３１．８ｗｔ．％又は３２．５ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0053】
本発明の永久磁石材料において、Ｒの含有量が２８．５ｗｔ．％未満であると、十分な希土類リッチ相を得ることができず、焼結の工程に対する要求が高くなり、焼結が困難になり、永久磁石材料の性能を低下させてしまうおそれがある。Ｒの含有量が３２．５ｗｔ．％を超えると、希土類の含有量が高くなるが、より高いＢｒを達成することが困難になり、希土類資源の無駄を引き起こしてしまうおそれがある。
【0054】
本発明において、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは２４．５～３０．５ｗｔ．％であり、例えば、２４．５～２８．０ｗｔ．％或２８．０～３０．５ｗｔ．％であり、さらに例えば、２４．５ｗｔ．％、２６．５ｗｔ．％、２７．５ｗｔ．％、２８．０ｗｔ．％、２８．５ｗｔ．％、２９．７ｗｔ．％、３０．３ｗｔ．％又は３０．５ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0055】
本発明において、前記ＲＨの含有量は、好ましくは１．２～４．５ｗｔ．％であり、より好ましくは１．２～２．０ｗｔ．％又は３．０～４．５ｗｔ．％であり、例えば、１．５ｗｔ．％、１．８ｗｔ．％、２．０ｗｔ．％、３．２ｗｔ．％、３．５ｗｔ．％、３．６ｗｔ．％又は４．０ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0056】
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、好ましくは、前記Ｔｂの含有量は、１．２～４．５ｗｔ．％であり、例えば、１．５ｗｔ．％、１．８ｗｔ．％、２ｗｔ．％、３ｗｔ．％、３．２ｗｔ．％、３．６ｗｔ．％又は４ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0057】
前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、好ましくは、前記Ｄｙの含有量は、０～０．５ｗｔ．％であり、例えば、０．５ｗｔ．％である。
【0058】
前記ＲＨにＴｂ及びＤｙが含まれる場合、好ましくは、前記Ｔｂの含有量は、１．２～３．０ｗｔ．％であり、前記Ｄｙの含有量は、０～０．５ｗｔ．％であり、例えば、Ｔｂが３．０ｗｔ．％、Ｄｙが０．５ｗｔ．％であり、又は、Ｔｂが１．５ｗｔ．％、Ｄｙが０．５ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0059】
本発明において、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは０．０１～０．０８ｗｔ．％、０．０４～０．０８ｗｔ．％又は０．０５～０．０８ｗｔ．％であり、例えば、０．０１ｗｔ．％、０．０４ｗｔ．％、０．０６ｗｔ．％又は０．０８ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0060】
本発明の永久磁石材料において、Ｃｕが含まないと、Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙ相を形成できず、Ｈｃｊが高い永久磁石材料を得ることができない。Ｃｕの含有量が０．０８ｗｔ．％を超えると、主相の体積分率に影響を及ぼしてしまい、Ｂｒが高い永久磁石材料を得ることができない。
【0061】
本発明において、前記Ｃｏの含有量は、好ましくは０．８～２．０ｗｔ．％であり、例えば、１．０～２．０ｗｔ．％であり、さらに例えば、０．８ｗｔ．％、１．０ｗｔ．％、１．４ｗｔ．％、１．６ｗｔ．％又は２．０ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0062】
本発明において、前記Ｇａの含有量は、好ましくは０．０５又は０．１～０．３ｗｔ．％であり、例えば、０．１ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％又は０．３ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0063】
本発明の永久磁石材料において、Ｇａの含有量が０．０５ｗｔ．％未満であると、Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙ粒界相を効果的に形成できず、Ｈｃｊが高い永久磁石材料を得ることができない。Ｇａの含有量が０．３ｗｔ．％を超えると、主相の体積分率に影響を及ぼしてしまい、Ｂｒが高い永久磁石材料を得ることができない。
【0064】
本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは０．９５～１．０又は１．０５ｗｔ．％であり、例えば、０．９５ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％又は１．０ｗｔ．％であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0065】
本発明の永久磁石材料において、Ｂの含有量が主相の体積分率と密接に関わっており、Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙ粒界相の形成に影響を及ぼすことができる。Ｂの含有量が０．９５ｗｔ．％未満であると、Ｒ２Ｔ１７相を生成する可能性があり、主相の体積分率が低下し、Ｈｃｊが高く且つＢｒが高い永久磁石材料を得ることができない。Ｂの含有量が１．０５ｗｔ．％を超えると、過剰なＢリッチ相を生成し、永久磁石材料の性能を低下させてしまう。
【0066】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｒが２８．５～３１．５ｗｔ．％、ＲＨが３．０～４．５ｗｔ．％、Ｃｕが０～０．０８ｗｔ．％、ただし０ｗｔ．％ではなく、Ｃｏが１．０～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0067】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｒが２８．５～３１．５ｗｔ．％、ＲＨが３．２～４．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０４～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが１．０～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．１０～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0068】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｎｄが２４．５～２８．０ｗｔ．％、Ｔｂが３．０～４．０ｗｔ．％、Ｄｙが０～０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０１～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが１．０～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0069】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｎｄが２４．５ｗｔ．％、Ｔｂが４ｗｔ．％、Ｃｕが０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが２ｗｔ．％、Ｇａが０．３ｗｔ．％、Ｂが０．９５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0070】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｎｄが２６．５ｗｔ．％、Ｔｂが３．６ｗｔ．％、Ｃｕが０．０６ｗｔ．％、Ｃｏが１．６ｗｔ．％、Ｇａが０．２ｗｔ．％、Ｂが０．９８ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0071】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｎｄが２７．５ｗｔ．％、Ｔｂが３．２ｗｔ．％、Ｃｕが０．０４ｗｔ．％、Ｃｏが１．４ｗｔ．％、Ｇａが０．１ｗｔ．％、Ｂが１ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0072】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｎｄが２８ｗｔ．％、Ｔｂが３ｗｔ．％、Ｄｙが０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０１ｗｔ．％、Ｃｏが１ｗｔ．％、Ｇａが０．０５ｗｔ．％、Ｂが１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0073】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｒが３０．５～３２．５ｗｔ．％、ＲＨ＞１．２ｗｔ．％、Ｃｕが０～０．０８ｗｔ．％、ただし０ｗｔ．％ではなく、Ｃｏが０．８～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0074】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｒが３０．５～３２．５ｗｔ．％、ＲＨが１．２～２．０ｗｔ．％、Ｃｕが０．０４～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．８～１．６ｗｔ．％、Ｇａが０．１０～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0075】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｎｄが２８．５～３０．５ｗｔ．％、Ｔｂが１．２～２．０ｗｔ．％、Ｄｙが０～０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０１～０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．８～２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．０５～０．３０ｗｔ．％、Ｂが０．９５～１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0076】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｎｄが２８．５ｗｔ．％、Ｔｂが２．０ｗｔ．％、Ｃｕが０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが２．０ｗｔ．％、Ｇａが０．３ｗｔ．％、Ｂが０．９５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0077】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｎｄが２９．７ｗｔ．％、Ｔｂが１．８ｗｔ．％、Ｃｕが０．０６ｗｔ．％、Ｃｏが１．６ｗｔ．％、Ｇａが０．２ｗｔ．％、Ｂが０．９８ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0078】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｎｄが３０．３ｗｔ．％、Ｔｂが１．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０４ｗｔ．％、Ｃｏが１ｗｔ．％、Ｇａが０．１ｗｔ．％、Ｂが１．０ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0079】
本発明の一つの好ましい実施形態において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み：Ｎｄが３０．５ｗｔ．％、Ｔｂが１．５ｗｔ．％、Ｄｙが０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．０１ｗｔ．％、Ｃｏが０．８ｗｔ．％、Ｇａが０．０５ｗｔ．％、Ｂが１．０５ｗｔ．％、残部がＦｅ及び不可避的不純物であり、パーセントとは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0080】
本発明には、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法がさらに提供され、下記のステップを含み：前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を鋳造、破砕、粉砕、成形、焼結、粒界拡散処理して、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を得る。
【0081】
ここで、前記焼結は、以下のステップに従って順次に行い：第１段階焼結、第２段階焼結及び冷却。
【0082】
前記第１段階焼結の温度は、≦１０４０℃である。
【0083】
前記第２段階焼結は、前記第１段階焼結を基に昇温して焼結し、温度差は、≧５～１０℃であり、前記昇温の速度は≧５℃／分であり、前記第２段階焼結の時間は、≦１ｈである。
【0084】
前記冷却の速度は、≧７℃／分であり、前記冷却の終点は、≦１００℃である。
【0085】
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を本分野における通常の方法で製造することができ、例えば、高周波真空誘導溶解炉で溶解製錬すればよい。前記溶解炉の真空度は、５×１０－２Ｐａであってもよい。前記溶解製錬の温度は、１５００℃以下であってもよい。
【0086】
本発明において、前記鋳造の工程は、本分野における通常の鋳造工程であることができ、例えば、Ａｒガス雰囲気（例えば５．５×１０４ＰａのＡｒガス雰囲気下）において、１０２℃／秒～１０４℃／秒の速度で冷却すればよい。
【0087】
本発明において、前記破砕の工程は、本分野における通常の破砕工程であることができ、例えば、水素吸収、脱水素、冷却処理を経ていればよい。
【0088】
ここで、前記水素吸収は、水素ガス圧力０．１５ＭＰａの条件下で行うことができる。
【0089】
ここで、前記脱水素は、真空引きしながら昇温する条件で行うことができる。
【0090】
本発明において、前記粉砕の工程は、本分野における通常の粉砕工程であることができ、例えば、ジェットミル粉砕である。
【0091】
ここで、前記ジェットミル粉砕は、酸化ガス含有量が１５０ｐｐｍ以下の窒素ガス雰囲気下で行うことができる。前記酸化ガスは、酸素または水分の含有量を意味する。
【0092】
ここで、前記ジェットミル粉砕の粉砕室圧力は、０．３８ＭＰａとすることができる。
【0093】
ここで、前記ジェットミル粉砕の時間は、３時間とすることができる。
【0094】
ここで、前記粉砕を行った後、本分野における通常の方法で潤滑剤を添加することができ、例えば、ステアリン酸亜鉛を添加する。前記潤滑剤の添加量は、混合後の粉末重量の０．１０～０．１５％、例えば０．１２％とすることができる。
【0095】
本発明において、前記成形の工程は、本分野における通常の成形工程であることができ、例えば、磁場成形法またはホットプレス熱間成形法である。
【0096】
本発明において、前記焼結は、真空条件下、例えば５×１０－３Ｐａの真空条件下で行うことができる。
【0097】
本発明において、前記第１段階焼結の前に、本分野における通常の方法で予熱することができる。前記予熱の温度は、３００～６００℃であってもよい。前記予熱の時間は、１～２ｈとすることができる。前記予熱は、３００℃及び６００℃の温度でそれぞれ１時間予熱することが好ましい。
【0098】
本発明において、前記第１段階焼結の温度は、１０００～１０３０℃であることが好ましく、例えば、１０３０℃である。
【0099】
本発明において、前記第１段階焼結の時間は、≧２ｈであることが好ましく、例えば３ｈである。
【0100】
本発明において、好ましくは、前記第２段階焼結において、前記温度差は、≧５～１０℃且つ≦２０℃であり、例えば、１０℃である。
【0101】
本発明において、前記第２段階焼結の時間は、１ｈであることが好ましい。
【0102】
本発明において、前記焼結の工程では、前記冷却の速度は、１０℃／分であることが好ましい。
【0103】
本発明において、前記焼結の工程では、前記冷却の終点は、１００℃であることが好ましい。
【0104】
発明者は、研究開発過程において、前記第１段階焼結を行う時に、少量の残部Ｂが粒界に分散的に分布しており、粒界相Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙの形成を促進することができる。二段階の焼結工程及び急速冷却工程を組み合わせることで、主相の緻密性を向上させるだけでなく、温度の急速な変化により粒界に圧力を提供し、粒界相を均一に広げて分布でき、少量の粒界相で最良な組織形態の効果を達成することを発見した。
【0105】
発明者は、研究開発過程において、前記第１段階焼結の工程のみを使用すると、磁石の緻密性が不十分になり、粒界相の形態が望ましい効果を達成できず、Ｂｒが高く且つＨｃｊが高い永久磁石材料を得ることができない。前記第２段階焼結の工程のみを使用すると、結晶粒が異常に成長し、磁石の性能を悪化してしまうおそれがあることをさらに発見した。
【0106】
本発明において、前記冷却の前に、ガス圧が０．１ＭＰａに達するようにＡｒガスを導入することができる。
【0107】
本発明において、前記粒界拡散処理は、本分野における通常の工程で処理を行うことができ、例えば、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の表面に、Ｄｙ又はＴｂを含有する物質を蒸着、塗布、またはスパッタ付着させて、拡散熱処理すればよい。
【0108】
ここで、前記Ｄｙを含有する物質は、Ｄｙ金属、Ｄｙを含有する化合物（例えば、Ｄｙフッ化物）又はＤｙを含有する合金であってもよい。
【0109】
ここで、前記Ｔｂを含有する物質は、Ｔｂ金属、Ｔｂを含有する化合物（例えば、Ｔｂフッ化物）又はＴｂを含有する合金であってもよい。
【0110】
ここで、前記拡散熱処理の温度は、８５０～９８０℃、例えば８５０℃であってもよい。
【0111】
ここで、前記拡散熱処理の時間は、１２～４８ｈ、例えば２４ｈであってもよい。
【0112】
ここで、前記粒界拡散処理の後に、さらに熱処理を行うことができる。前記熱処理の温度は、５００℃とすることができる。前記熱処理の時間は、３ｈとすることができる。前記熱処理の環境は、９×１０－３Ｐａの真空条件であることができる。
【0113】
本発明には、前記方法で製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料がさらに提供される。
【0114】
本発明には、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料がモーターにおいて電子部品としての応用がさらに提供される。
【0115】
ここで、前記応用は、モーター回転数３０００～７０００ｒｐｍ及び／又はモーター作動温度８０～１８０℃のモーターにおいて電子部品としての応用であることが好ましく、例えば、高回転モーター及び／又は家電製品での電子部品としての応用である。
【0116】
本発明には、上記のようなＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を含むモーターがさらに提供される。
【0117】
本分野の常識に適合した上で、上記の各好ましい条件を任意に組み合わせれば、本発明の各好適な実施例を得ることができる。
【0118】
本発明に使用されている試薬及び原料は、いずれも市販されている。
【発明の効果】
【0119】
本発明の積極的な進歩的効果は、以下の点にある。
（１）本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、性能が優れており、永久磁石材料における重希土類元素の含有量が３．０～４．５ｗｔ．％である条件下で、Ｂｒ≧１２．７８ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２９．５５ｋＯｅとなり、永久磁石材料における重希土類元素の含有量が１．５～２．５ｗｔ．％である条件下で、Ｂｒ≧１３．０６ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２６．３１ｋＯｅとなり、Ｂｒ及びＨｃｊの同時改善を実現することができる。
（２）本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造では、低温度焼結を実現し、エネルギー消費を低減し、焼結且つ冷却した結果、粒界においてＲｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙ結晶相を形成し、粒界の形態を改良し、連続的な粒界のチャネルを形成し、磁石の性能をさらに向上させる。
（３）本発明の磁石にＴｂを添加することで、磁石が優れた温度係数を有することを確保することができる。Ｄｙの拡散過程において、一部のＴｂが主相から粒界に入り、Ｈｃｊを向上させると共に、Ｂｒの低下を可能な限り回避することができる。
（１）本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、性能が優れており、永久磁石材料における重希土類元素の含有量が３．０～４．５ｗｔ．％である条件下で、Ｂｒ≧１２．７８ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２９．５５ｋＯｅとなり、永久磁石材料における重希土類元素の含有量が１．５～２．５ｗｔ．％である条件下で、Ｂｒ≧１３．０６ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２６．３１ｋＯｅとなり、Ｂｒ及びＨｃｊの同時改善を実現することができる。
（２）本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造では、低温度焼結を実現し、エネルギー消費を低減し、焼結且つ冷却した結果、粒界においてＲｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙ結晶相を形成し、粒界の形態を改良し、連続的な粒界のチャネルを形成し、磁石の性能をさらに向上させる。
（３）本発明の磁石にＴｂを添加することで、磁石が優れた温度係数を有することを確保することができる。Ｄｙの拡散過程において、一部のＴｂが主相から粒界に入り、Ｈｃｊを向上させると共に、Ｂｒの低下を可能な限り回避することができる。
【図面の簡単な説明】
【0120】
【発明を実施するための形態】
【0121】
以下、実施例により本発明をさらに説明するが、本発明を実施例の範囲に制限するものではない。以下の実施例において、具体的な条件が明記されない実験方法は、通常の方法及び条件に従って、又は商品仕様書に応じて選択される。以下の表において、ｗｔ．％とは、成分の前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。「／」は、当該元素が添加されていないことを表す。「Ｂｒ」は、残留磁束密度であり、「Ｈｃｊ」は、保磁力である。
【0122】
実施例１
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法は、以下の通りである。
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法は、以下の通りである。
【0123】
（１）溶解製錬の工程：表１における実施例１に示される成分に従って、調製した原料をアルミナ製の坩堝に入れ、高周波真空誘導溶解炉において５×１０－２Ｐａの真空中で１５００℃以下の温度で真空溶解製錬する。
【0124】
（２）鋳造の工程：真空溶解製錬した後の溶解炉にＡｒガスを導入し、気圧を５．５万Ｐａにした後に鋳造し、１０２℃／秒～１０４℃／秒の冷却速度で急冷合金を得る。
【0125】
（３）水素破砕工程：急冷合金を置く水素破砕用炉を室温で真空引きした後、純度９９．９％の水素ガスを水素破砕用炉内に導入して水素ガス圧力を０．１５ＭＰａに維持する。水素吸収を十分に行った後、真空引きしながら昇温し、十分に脱水素する。その後、冷却し、水素破砕した粉末を取り出す。
【0126】
（４）ジェットミル工程：水素破砕した粉末を、酸化ガス含有量１５０ｐｐｍ以下の窒素ガス雰囲気下及び粉砕室圧力０．３８ＭＰａの条件下で３時間のジェットミル粉砕し、微粉を得る。酸化ガスは、酸素又は水分を指す。
【0127】
（５）ジェットミル粉砕した後の粉末にステアリン酸亜鉛を添加し、ステアリン酸亜鉛の添加量を混合後の粉末重量の０．１２％として、Ｖブレンダーで十分に混合する。
【0128】
（６）磁場成形の工程：上記のステアリン酸亜鉛を添加した粉末を、直角配向型の磁場成形機を用いて、１．６Ｔの配向磁場中及び０．３５ｔｏｎ／ｃｍ２の成形圧力で、一辺が２５ｍｍの立方体に一次成形し、一次成形後、０．２Ｔの磁場で減磁する。一次成形後の成形体を空気に触れさせないように、それをシールし、その後、二次成形機（静水圧成形機）を用いて、１．３ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で二次成形を行う。
【0129】
（７）焼結の工程：各成形体を焼結炉に搬送して焼結し、５×１０－３Ｐａの真空下且つ３００℃及び６００℃の温度でそれぞれ１時間を保持し、その後、１０３０℃の温度で３時間焼結し、そして、１０４０℃の温度で１時間焼結してから、Ａｒガスを導入して０．１ＭＰａまでガス圧を到達させた後、１０℃／分の冷却速度で１００℃まで冷却する。
【0130】
（８）粒界拡散処理の工程：焼結体を直径２０ｍｍ、厚さ５ｍｍの磁石に加工し、厚さ方向を磁場配向方向とし、表面を清浄化した後、それぞれＤｙ金属を含有する拡散原料を磁石にコーティングし、コーティングした磁石を乾燥し、高純度のＡｒガス雰囲気で、表面にＤｙ元素が付着された磁石を、８５０℃の温度で２４時間拡散熱処理する。処理完了後、室温まで冷却される。
【0131】
（９）熱処理の工程：焼結体を９×１０－３Ｐａの真空下且つ５００℃の温度で３時間の熱処理を行った後、室温まで冷却して取り出す。
【0132】
表１ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の成分（ｗｔ．％）
【0133】
実施例２－８、比較例１－９
表１に示される成分で実施例２－８、比較例１－９に対応するＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を製造し、ここで、実施例２－４、比較例１－３、比較例６－９の製造工程は、実施例１と同じである。
表１に示される成分で実施例２－８、比較例１－９に対応するＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を製造し、ここで、実施例２－４、比較例１－３、比較例６－９の製造工程は、実施例１と同じである。
【0134】
実施例５－８及び比較例４－５の製造工程は、以下の相違点を除いて、他はいずれも実施例１と同じである。
粒界拡散処理の工程：焼結体を直径２０ｍｍ、厚さ５ｍｍの磁石に加工し、厚さ方向を磁場配向方向とし、表面を清浄化した後、それぞれＴｂ金属を含有する拡散原料を磁石に全面噴霧してコーティングし、コーティングした磁石を乾燥し、その後、高純度のＡｒガス雰囲気で、表面にＴｂ元素が付着された磁石を、８５０℃の温度で２４時間拡散熱処理する。処理完了後、室温まで冷却された。
粒界拡散処理の工程：焼結体を直径２０ｍｍ、厚さ５ｍｍの磁石に加工し、厚さ方向を磁場配向方向とし、表面を清浄化した後、それぞれＴｂ金属を含有する拡散原料を磁石に全面噴霧してコーティングし、コーティングした磁石を乾燥し、その後、高純度のＡｒガス雰囲気で、表面にＴｂ元素が付着された磁石を、８５０℃の温度で２４時間拡散熱処理する。処理完了後、室温まで冷却された。
【0135】
比較例１０－１１
実施例２の原料を選んで、表２に示される工程条件で製造し、他の工程条件は実施例２と同じである。
実施例２の原料を選んで、表２に示される工程条件で製造し、他の工程条件は実施例２と同じである。
【0136】
表２
【0137】
表２に示されるように、高温一段階焼結又は低温一段階焼結のみにより製造された永久磁石材料には、いずれも要求に適合した粒界相が生成されておらず、粒界におけるＢが分散的に分布できず、磁気特性に不利なＢリッチ相を形成し、永久磁石材料の性能を低下させてしまう。
【0138】
効果実施例
（１）磁石の粒界構造
実施例及び比較例で製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の磁気特性及び成分を測定し、その磁性体の粒界構造をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。
（１）磁石の粒界構造
実施例及び比較例で製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の磁気特性及び成分を測定し、その磁性体の粒界構造をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。
【0139】
ＦＥ－ＥＰＭＡによる検出：永久磁石材料の垂直配向面を研磨し、電界放出電子プローブマイクロアナライザー（ＦＥ－ＥＰＭＡ）（日本電子株式会社（ＪＥＯＬ）、８５３０Ｆ）で検出した。まず、ＦＥ－ＥＰＭＡで面走査することにより、磁石におけるＧａ、Ｃｕ、Ｔ（Ｆｅ＋Ｃｏ）、Ｒ（Ｎｄ＋Ｔｂ＋Ｄｙ）及びＢ等の元素の分布を特定し（図１に示されている）、その後、ＦＥ－ＥＰＭＡで単一点（シングルポイント）定量分析することにより（例えば、図２に示される分析点）、キー相（ｋｅｙ ｐｈａｓｅ）におけるＣｕ、Ｇａ等の元素の含有量を特定する。試験条件は、加速電圧１５ｋｖ、プローブビーム５０ｎＡである。
【0140】
ＦＥ－ＥＰＭＡによる検出の結果は、以下の表３に示されている。
【0141】
表３
注：「/」は、当該元素が含まれていないことを表す。
【0142】
表３に示されるように、低融点元素の種類の変化及び低融点元素の使用量の変化は、いずれも粒界で形成される結晶相に著しく影響し、低融点元素の種類及び／又は低融点元素の使用量が本願の範囲内にない場合、粒界にて永久磁石材料の性能を向上させることができるＲｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙ結晶相を形成することは困難である。
【0143】
（２）磁気特性の評価：永久磁石について、中国計量院のＮＩＭ－１００００Ｈ型ＢＨ大塊希土類永久磁石非破壊測定システムを用いて磁気特性検出を行う。
【0144】
以下の表４は、磁気特性検出の結果を示している。
【0145】
表４
【0146】
表４に示されるように、本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、性能が優れており、重希土類元素の含有量が３．０～４．５ｗｔ．％である条件下で、Ｂｒ≧１２．７８ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２９．５５ｋＯｅとなり、重希土類元素の含有量が１．５～２．５ｗｔ．％である条件下で、Ｂｒ≧１３．０６ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２６．３１ｋＯｅとなり、Ｂｒ及びＨｃｊの同時改善を実現することができる。
【0147】
表３を組み合わせて分かるように、Ｒｘ－（Ｂ１－ａ－ｂ－ｃ－Ｇａａ－Ｃｕｂ－Ｔｃ）ｙ粒界相を形成することで、永久磁石材料の性能の向上に有利であり、発明者は、当該結晶相が粒界の濡れ性を高め、粒界の形態を改良し、拡散過程に対し連続的な粒界のチャネルを提供することにより、Ｈｃｊを向上させ、さらにＢｒが高く且つＨｃｊが高い永久磁石材料を得ることを推測した。
【0148】
（３）成分の測定：各成分に対して、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を用いて測定した。以下の表５は、成分検出の結果を示している。
【0149】
表５ 成分検出の結果（ｗｔ．％）
注：「/」は、当該元素が含まれていないことを表す。
【図1】
【図2】
