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特許7220301ネオジム鉄ホウ素磁石材料、原料組成物及び製造方法、並びに応用
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2023-02-01
(45)【発行日】2023-02-09
(54)【発明の名称】ネオジム鉄ホウ素磁石材料、原料組成物及び製造方法、並びに応用
(51)【国際特許分類】
H01F 1/057 20060101AFI20230202BHJP
H01F 41/02 20060101ALI20230202BHJP
B22F 9/04 20060101ALI20230202BHJP
B22F 3/00 20210101ALI20230202BHJP
C22C 38/00 20060101ALI20230202BHJP
【ＦＩ】
H01F1/057 170
H01F41/02 G
B22F9/04 D
B22F9/04 E
B22F3/00 F
C22C38/00 303D
【請求項の数】
23
(21)【出願番号】P 2021552780
(86)(22)【出願日】2020-07-07
(65)【公表番号】
(43)【公表日】2022-08-09
(86)【国際出願番号】 CN2020100587
(87)【国際公開番号】W WO2021098224
(87)【国際公開日】2021-05-27
【審査請求日】2021-11-15
(31)【優先権主張番号】201911150975.1
(32)【優先日】2019-11-21
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
【早期審査対象出願】
(73)【特許権者】
【識別番号】521397223
【氏名又は名称】フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッド
(74)【代理人】
【識別番号】100199819
【弁理士】
【氏名又は名称】大行 尚哉
(74)【代理人】
【識別番号】100087859
【弁理士】
【氏名又は名称】渡辺 秀治
(72)【発明者】
【氏名】付剛
(72)【発明者】
【氏名】黄佳瑩
(72)【発明者】
【氏名】黄吉祥
(72)【発明者】
【氏名】ケン キ チェン
【審査官】秋山 直人
(56)【参考文献】
【文献】特開平０５－３１５１２０（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平０６－３０２４１９（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００２－１２４４０７（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１２－０１５１６８（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２００８／１３９５５９（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開平０２－００３２０１（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｈ０１Ｆ １／０５７
Ｈ０１Ｆ ４１／０２
Ｂ２２Ｆ ９／０４
Ｂ２２Ｆ ３／００
Ｃ２２Ｃ ３８／００
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物であって、質量百分率で下記の含有量の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、
ここで、Ｐｒ≧１７．１５％、
Ｃｕ：≧０．３５％、
Ｂ：０．９～１．２％、
Ｆｅ：６４～６９．２％、
パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項2】
前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２６％であり、及び／又は、前記Ｎｄの含有量は、１５％以下であり、及び／又は、
前記Ｒ’は、希土類元素Ｙをさらに含み、及び／又は、
前記Ｒ’は、ＲＨをさらに含み、前記ＲＨは、重希土類元素であり、及び／又は、
前記Ｃｕの含有量は、０．３５～１．３％であり、及び／又は、
前記Ｂの含有量は、０．９５～１．２％であり、及び／又は、
前記Ｆｅの含有量は、６４．８～６９．２％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ａｌがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｇａがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｚｒがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｃｏがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｚｎ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｈｆ及びＷのうちの１種又は複数種がさらに含まれる、
ことを特徴とする請求項１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項3】
前記Ｐｒの含有量は、１７．１５％、１８．１５％、１９．１５％、２０．１５％、２０．８５％、２１．１５％、２２．１５％、２３．１５％、２４．１５％、２５．１５％又は２６％であり、及び／又は、前記Ｎｄの含有量は、４～１３％であり、及び／又は、
前記ＲＨの種類は、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏのうちの１種又は複数種を含み、及び／又は、
前記ＲＨ及び前記Ｒ’の質量比は、０．２５３未満であり、及び／又は、
前記ＲＨの含有量は、１～２．５％であり、及び／又は、
前記Ｃｕの含有量は、０．３５％、０．４％、０．４５％、０．５％、０．６％、０．６５％、０．７％、０．８％、０．８５％、０．９％、０．９５％、１％、１．０５％、１．１％又は１．２％であり、及び／又は、
前記Ｂの含有量は、０．９８５％、１％、１．１％又は１．２％であり、及び／又は、
前記Ｆｅの含有量は、６４．９１４％、６４．９６５％、６５．０６５％、６５．０８５％、６５．１３５％、６５．３６５％、６５．４０５％、６５．４８５％、６５．５４％、６５．６１５％、６５．６６５％、６５．７１５％、６５．８１５％、６５．８６５％、６５．９１５％、６６．０１５％、６６．０３５％、６６．０４５％、６６．２１５％、６６．２３％、６６．２６５％、６６．３１５％、６６．４６５％、６６．４４５％、６６．５４５％、６６．６１５％、６６．７１５％、６６．８１５％、６６．８６５％、６７．１４５％、６７．１６５％、６７．４１５％、６７．６１５％、６７．９１５％、６８．０１５％、６８．２９５％、６８．５６５％又は６９．１６５％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ａｌがさらに含まれ、前記Ａｌの含有量は、３％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｇａがさらに含まれ、前記Ｇａの含有量は、１％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｚｒがさらに含まれ、前記Ｚｒの含有量は、０．３％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｃｏがさらに含まれ、前記Ｃｏの含有量は、０．２～１．５％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物にＺｎが含まれる場合、前記Ｚｎの含有量は、０．１％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物にＭｏが含まれる場合、前記Ｍｏの含有量は、０．１％以下である、
ことを特徴とする請求項２に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項4】
前記Ｎｄの含有量は、４％、５．８５％、６．８５％、７．８５％、８．８５％、９．８５％、１０．６５％、１０．８５％、１１．３５％、１２．３５％又は１２．８５％であり、及び／又は、前記ＲＨの種類は、Ｄｙ及び／又はＴｂであり、及び／又は、
前記ＲＨ及び前記Ｒ’の質量比は、０～０．０７であり、及び／又は、
前記ＲＨの含有量は、１％、１．５％又は２％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ａｌがさらに含まれ、前記Ａｌの含有量は、０．５％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｇａがさらに含まれ、前記Ｇａの含有量は、０．０５～０．６％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｚｒがさらに含まれ、前記Ｚｒの含有量は、０．１％、０．２％、０．２２％、０．２５％、０．２６％、０．２７％、０．２８％、０．２９％又は０．３％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｃｏがさらに含まれ、前記Ｃｏの含有量は、０．２％又は１％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物にＺｎが含まれる場合、前記Ｚｎの含有量は、０．０４～０．０８％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物にＭｏが含まれる場合、前記Ｍｏの含有量は、０．０１～０．０８％である、
ことを特徴とする請求項３に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項5】
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、０．５～２％であり、及び／又は、前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、１％以下であり、及び／又は、
前記ＲＨにＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、０．８～２％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ａｌがさらに含まれ、前記Ａｌの含有量は、０．０２％、０．０３％、０．１％、０．２％、０．２５％、０．３％、０．４％、０．４５％、０．４６％又は０．４８％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｇａがさらに含まれ、前記Ｇａの含有量は、０．１％、０．１５％、０．１８％、０．２％、０．２４％、０．２５％、０．３％、０．４％又は０．５％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物にＺｎが含まれる場合、前記Ｚｎの含有量は、０．０４％、０．０５％又は０．０８％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物にＭｏが含まれる場合、前記Ｍｏの含有量は、０．０４％、０．０５％又は０．０８％である、
ことを特徴とする請求項４に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項6】
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、０．７％、０．８％、０．９％、１％、１．５％、１．８％、１．９％又は２％であり、及び／又は、前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、０．１％、０．２％又は０．３％である、
ことを特徴とする請求項５に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項7】
質量百分率で下記の含有量の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、
ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、
Ｃｕ：≧０．３５％、
Ａｌ：≦０．５％、
Ｚｒ：０．２５～０．３％、
Ｂ：０．９～１．２％、
Ｆｅ：６４～６９．２％、
パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項8】
前記Ｐｒの含有量は１７．１５～２６％であり、及び／又は、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．２％であり、及び／又は、
前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素である、
ことを特徴とする請求項７に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項9】
前記Ｒ’に重希土類元素がさらに含まれる場合、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であり、及び／又は、前記ＲＨの種類は、Ｄｙ及び／又はＴｂである、
ことを特徴とする請求項８に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項10】
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、０．５～２％であり、及び／又は、前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、１％以下である、
ことを特徴とする請求項９に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項11】
質量百分率で下記の含有量の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、
ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、
Ｃｕ：≧０．３５％、
Ａｌ：≦０．５％、
Ｇａ：≦０．４２％、
Ｚｒ：０．２５～０．３％、
Ｂ：０．９～１．２％、
Ｆｅ：６４～６９．２％、
パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項12】
前記Ｐｒの含有量は１７．１５～２６％であり、及び／又は、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．２％であり、及び／又は、
前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素である、
ことを特徴とする請求項１１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項13】
前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であり、及び／又は、前記ＲＨの種類は、Ｄｙ及び／又はＴｂである、
ことを特徴とする請求項１２に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項14】
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、０．５～２％であり、及び／又は、前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、１％以下である、
ことを特徴とする請求項１３に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項15】
ネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法であって、前記製造方法は、以下のステップを含み、請求項１～１４のいずれか１項に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の溶融液を溶解製錬鋳造、水素破砕、成形、焼結、時効処理する、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。
【請求項16】
前記焼結の後、前記時効処理の前に、粒界拡散処理をさらに行う、ことを特徴とする請求項１５に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。
【請求項17】
ネオジム鉄ホウ素磁石材料であって、質量百分率で下記の含有量の成分を含み、
Ｒ’：２９．４～３２．６％、前記Ｒ’に、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、
ここで、Ｐｒ≧１７．１４％、
Ｃｕ：≧０．４１％、
Ｂ：０．９～１．２％、
Ｆｅ：６４～６９．２％、
パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石材料。
【請求項18】
前記Ｐｒの含有量は、１７．１４～２６．１％であり、及び／又は、前記Ｎｄの含有量は、１５％以下であり、及び／又は、
前記Ｎｄと前記Ｒ’との総質量の比は、０．５未満であり、及び／又は、
前記Ｒ’の含有量は、２９．４９～３２．５３％であり、及び／又は、
前記Ｒ’は、希土類元素Ｙをさらに含み、及び／又は、
前記Ｒ’は、ＲＨをさらに含み、前記ＲＨは、重希土類元素であり、及び／又は、
前記Ｃｕの含有量は、０．４１～１．３％であり、及び／又は、
前記Ｂの含有量は、０．９５～１．２％であり、及び／又は、
前記Ｆｅの含有量は、６４．８～６９．２％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ａｌがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｚｒがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｇａがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｏがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｚｎ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｈｆ及びＷのうちの１種又は複数種をさらに含まれる、
ことを特徴とする請求項１７に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料。
【請求項19】
前記Ｐｒの含有量は、１７．１４９％、１７．１５％、１７．１５４％、１８．１５％、１８．１５２％、１８．１５４％、１８．１５５％、１９．１５％、１９．１５２％、１９．１５４％、１９．１５５％、１９．１５９％、２０．１３％、２０．１５５％、２０．１６％、２１．１５７％、２２．１５％、２２．１５１％、２２．１５２％、２２．１５５５％、２３．１５％、２４．１５１％、２４．１５２％、２４．１５５％、２４．１５７％、２４．１５８％、２５．１５％、２５．１５２％、２５．１５３％、２５．１５６％又は２６．０１％であり、及び／又は、前記Ｎｄの含有量は、４～１３％であり、及び／又は、
前記Ｎｄと前記Ｒ’との総質量の比は、０．１～０．４５であり、及び／又は、
前記Ｒ’の含有量は、２９．４９５％、２９．５０１％、３０．００３％、３０．００４％、３０．０３％、３０．４４１％、３０．５１７％、３０．５１８％、３０．９５７％、３０．９８％、３１％、３１．００６％、３１．００６５％、３１．００９％、３１．０１１％、３１．０１２％、３１．０１３％、３１．４９８％、３１．５０４％、３１．５３９％、３１．９４６％、３１．９７２％、３１．９７７％、３１．９９５％、３１．９９９％、３２％、３２．００１％、３２．０１３％、３２．０１５％、３２．０２１％、３２．０２２％、３２．０２３％、３２．０２４％、３２．０２５％、３２．０２６％、３２．０２７％、３２．０４％、３２．０４３％、３２．４３７％又は３２．５２１％であり、及び／又は、
前記ＲＨの種類は、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏのうちの１種又は複数種を含み、及び／又は、
前記ＲＨ及び前記Ｒ’の質量比は、＜０．２５３であり、及び／又は、
前記ＲＨの含有量は、１～２．５％であり、及び／又は、
前記Ｃｕの含有量は、０．４５２％、０．４７％、０．５０２％、０．５１％、０．５２％、０．５９８％、０．６２％、０．６４８％、０．６４９％、０．７０１％、０．７０２％、０．７１％、０．７８％、０．７９％、０．７９５％、０．８０６％、０．８１％、０．８５２％、０．８９％、０．９０１％、０．９０３％、０．９１％、０．９２％、０．９４８％、１．０２１％、１．０５％、１．０８％、１．１０１％、１．１０３％、１．１２％、１．１８％、１．１９％、１．２０２％又は１．２１％であり、及び／又は、
前記Ｂの含有量は、０．９８３％、０．９８４％、０．９８５％、０．９８８％、０．９８９％、１．０２％又は１．１９％であり、及び／又は、
前記Ｆｅの含有量は、６４．９６５％、６５．０３１％、６５．０９５％、６５．１５５％、６５．２０４％、６５．３６％、６５．４％、６５．４５８％、６５．５２５％、６５．６２６％、６５．６３％、６５．６８６％、６５．８１７％、６５．８３９５％、６５．８６９％、６５．９０９％、６５．９６３％、６５．９９４％、６５．９９５％、６６．０３９％、６６．０４％、６６．０９９％、６６．１５７％、６６．２１８％、６６．２６７％、６６．３６４％、６６．３７７％、６６．４２７％、６６．４３７％、６６．５２％、６６．６０５％、６６．６７１％、６６．８０７５％、６６．８１％、６６．８７％、６７．０９５％、６７．１２％、６７．１３７％、６７．４５７％、６７．５７８％、６７．９９６％、６８．３０２％、６８．５５６％又は６９．１８１％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ａｌがさらに含まれ、前記Ａｌの含有量は、０．５％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｚｒがさらに含まれ、前記Ｚｒの含有量は、０．０５～０．３１％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｇａがさらに含まれ、前記Ｇａの含有量は、０．５１％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏがさらに含まれ、前記Ｃｏの含有量は、０．２～１．５％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｏがさらに含まれ、前記Ｏの含有量は、０．１３％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料にＺｎが含まれる場合、前記Ｚｎの含有量は、０．０２～０．０８％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料にＭｏが含まれる場合、前記Ｍｏの含有量は、０．０１～０．０８％である、
ことを特徴とする請求項１８に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料。
【請求項20】
前記Ｎｄの含有量は、４．０２％、５．８４７％、５．８４％、５．８４９％、５．８５％、５．８５１％、５．８５２％、５．８５３％、５．８５４％、６．８５１％、６．８５２％、６．８５３％、７．８５％、８．８４６％、８．８４７％、８．８５％、８．８５１％、８．８５２％、８．８５３％、９．８５％、９．８５１％、１０．８４４％、１０．８４６％、１０．８４９％、１１．３４９％、１１．３８４％、１２．３４１％、１２．３４５％、１２．３４８％、１２．３５％、１２．３５１％、１２．３６４％、１２．７９１％、１２．８０２％又は１２．８４９％であり、及び／又は、前記ＲＨの種類は、Ｄｙ及び／又はＴｂであり、及び／又は、
前記ＲＨ及び前記Ｒ’の質量比は、０～０．０７であり、及び／又は、
前記ＲＨの含有量は、１％、１．０１％、１．０２％、１．０３％、１．０４％、１．４３２％、１．４６％、１．４７％、１．４８％、１．５％、１．５２％、１．９８％、１．９９％、２％、２．０１％又は２．０２％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ａｌがさらに含まれ、前記Ａｌの含有量は、０．０３～０．５％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｚｒがさらに含まれ、前記Ｚｒの含有量は、０．１％、０．２１％、０．２２％、０．２５％、０．２５１％、０．２５２％、０．２６１％、０．２７２％、０．２８％、０．２８１％、０．２８２％、０．２９１％、０．３％或０．３０１％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｇａがさらに含まれ、前記Ｇａの含有量は、０．１～０．５１％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏがさらに含まれ、前記Ｃｏの含有量は、０．２％又は１％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料にＺｎが含まれる場合、前記Ｚｎの含有量は、０．０３％、０．０４％又は０．０７％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料にＭｏが含まれる場合、前記Ｍｏの含有量は、０．０３％、０．０６％又は０．０７％である、
ことを特徴とする請求項１９に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料。
【請求項21】
前記ＲＨ及び前記Ｒ’の質量比は、１．０１／３２．０１５、１．０２／３０．５１７、１．０２／３２．０２１、１．０２／３２．０２３、１．０２／３２．０２４、１．０２／３２．０２５、１．０２／３２．０２６、１．０３／３２．０４、１．０４／３２．０４３、１．４３２／３２．４３７、１．４６／３０．４４１、１．４７／３１．９７２、１．４８／３１．９７７、１．５／３２、１．５２／３２．５２１、１．９８／３０．９８、１．９９／３１．９９５、１／３１．９９９、１／３２、２．０１／３１．０１１、２．０１／３１．０１３、２．０１／３２．０１３、２．０２／３２．０２２、２．０２／３２．０２７、２／３１又は２／３１．０１２であり、及び／又は、前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、０．５～２％であり、及び／又は、
前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、０．５％以下であり、及び／又は、
前記ＲＨにＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、０．８～２％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ａｌがさらに含まれ、前記Ａｌの含有量は、０．０１％、０．０２％、０．０３％、０．１％、０．１０２％、０．１２％、０．２％、０．２１％、０．２４％、０．２５％、０．２９％、０．３％、０．３１％、０．３８％、０．４％、０．４２％、０．４５％、０．４６％又は０．４８％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｇａがさらに含まれ、前記Ｇａの含有量は、０．１％、０．１０１％、０．１０２％、０．１１％、０．１２％、０．１５２％、０．１８％、０．２％、０．２０２％、０．２４％、０．２５％、０．２５１％、０．３０２％、０．４０１％又は０．５０１％である、
ことを特徴とする請求項２０に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料。
【請求項22】
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、０．７％、０．７２％、０．８２％、０．９％、０．９１％、１％、１．０２％、１．４７％、１．４８％、１．５％、１．８１％、１．８８％、１．８９％、１．９％、１．９１％又は２．０１％であり、及び／又は、前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、０．１％、０．２％、０．２１％、０．３％、０．３１％又は０．３１２％であり、及び／又は、
前記ＲＨにＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、０．９８％、０．９９％又は１％である、
ことを特徴とする請求項２１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料。
【請求項23】
ネオジム鉄ホウ素磁石材料であって、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の結晶粒間三角領域において、ＰｒとＣｕの合計の質量が前記結晶粒間三角領域の各元素の総質量に占める比をＱ１とし、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界において、ＰｒとＣｕの合計の質量が前記粒界における各元素の総質量に占める比をＱ２とし、
ここで、Ｑ１＜Ｑ２、且つ、Ｑ２≧０．１であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の成分は、請求項１７～２２のいずれか１項に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料である、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、具体的に、ネオジム鉄ホウ素磁石材料（ネオジム磁石材料とも呼ばれる）、原料組成物及び製造方法、並びに応用に関する。
【背景技術】
【0002】
Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂを主成分とするネオジム鉄ホウ素（ＮｄＦｅＢ）磁石材料は、高い残留磁束密度（ｒｅｍａｎｅｎｃｅ、Ｂｒと略称する）、保磁力、最大エネルギー積（ｍａｘｉｍｕｍ ｅｎｅｒｇｙ ｐｒｏｄｕｃｔ、ＢＨｍａｘと略称する）を有し、総合的な磁気特性が優れており、風力発電、新エネルギー自動車、周波数変換器搭載家電等の面で応用されている。現在、従来技術では、ネオジム鉄ホウ素磁石材料における希土類成分は一般的にネオジムを主な成分とし、少量のプラセオジムのみを含む。現在、従来技術では、一部のネオジムをプラセオジムで置き換えることで磁石材料の性能を改善することができるといういくつかの報道があるが、改善の程度は限られており、依然として顕著な改善は示されていない。一方、従来技術では、保磁力と残留磁束密度の両方の性能が優れたネオジム鉄ホウ素磁石材料には、重希土類元素の大量添加をさらに必要とし、コストが高い。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0003】
本発明が解決しようとする技術的課題は、従来技術においてネオジム鉄ホウ素磁石材料におけるネオジムを一部のプラセオジムで置き換えたとしても、磁石材料の保磁力と残留磁束密度が依然として顕著な向上を達成できないという欠点を解決し、ネオジム鉄ホウ素磁石材料、原料組成物及び製造方法、並びに応用を提供することである。本発明におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料は、プラセオジムと銅の含有量を同時に増加させることで、プラセオジムのみを大幅に増加させたり、銅のみを大幅に増加させたりしたとしても、保磁力を大幅に向上させることができないという従来技術における欠陥を解消することができ、得られたネオジム鉄ホウ素磁石材料の残留磁束密度と保磁力の両方はいずれも高い。
【0004】
現在、従来技術では、一般的に、ネオジム鉄ホウ素磁石材料に少量の銅を添加することにより、濡れ性を向上させることができると考えられる。しかしながら、発明者は、特定の含有量のプラセオジムと特定の含有量の銅を配合した後、ＲＥＣｕ２、ＲＥＣｕ及びＲＥ６Ｆｅ１３Ｃｕ等の非磁性相が現れ、そのうち、ＲＥとは、ネオジム元素とプラセオジム元素を指し、これらの非磁性相の出現により、結晶粒間の磁気結合作用を効果的に遮断すると共に、粒界の鮮明度を向上させ、粒界相を最適化し、ネオジム鉄ホウ素磁石材料の性能をさらに向上させることができることを大量の実験により発見した。
【課題を解決するための手段】
【0005】
本発明は、以下の技術考案により上記の技術的課題を解決する。
【0006】
本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物がさらに提供され、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、
ここで、Ｐｒ≧１７．１５％、
Ｃｕ：≧０．３５％、
Ｂ：０．９～１．２％、
Ｆｅ：６４～６９．２％、
パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、
ここで、Ｐｒ≧１７．１５％、
Ｃｕ：≧０．３５％、
Ｂ：０．９～１．２％、
Ｆｅ：６４～６９．２％、
パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0007】
本発明において、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは１７．１５～２６％であり、例えば、１７．１５％、１８．１５％、１９．１５％、２０．１５％、２０．８５％、２１．１５％、２２．１５％、２３．１５％、２４．１５％、２５．１５％又は２６％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0008】
本発明において、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは１５％以下であり、より好ましくは４～１３％であり、例えば、４％、５．８５％、６．８５％、７．８５％、８．８５％、９．８５％、１０．６５％、１０．８５％、１１．３５％、１２．３５％又は１２．８５％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0009】
本発明において、前記Ｒ’の含有量は、例えば、２９．５％、３０％、３０．５％、３１％、３１．５％、又は３２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0010】
本発明において、前記Ｒ’は、ＰｒおよびＮｄ以外の他の希土類元素、例えばＹをさらに含むことが好ましい。
【0011】
本発明において、前記Ｒ’は、ＲＨをさらに含むことが好ましく、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨの種類は、好ましくはＤｙ、Ｔｂ及びＨｏのうちの１種又は複数種を含み、より好ましくはＤｙ及び／又はＴｂである。
【0012】
ここで、前記ＲＨ及び前記Ｒ’の質量比は、好ましくは０．２５３未満であり、０～０．０７であることが好ましく、例えば、０、１／３２、２／３２、２／３１、１．５／３２、２／３２又は１．５／３１である。
【0013】
ここで、前記ＲＨの含有量は、好ましくは１～２．５％であり、例えば、１％、１．５％又は２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0014】
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、好ましくは０．５～２％であり、例えば、０．７％、０．８％、０．９％、１％、１．５％、１．８％、１．９％又は２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0015】
前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは１％以下であり、より好ましくは０．３％以下であり、例えば、０．１％、０．２％又は０．３％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0016】
前記ＲＨにＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、本分野における通常の含有量であることができ、例えば、０．８～２％であり、好ましくは１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0017】
本発明において、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは０．３５～１．３％であり、例えば、０．３５％、０．４％、０．４５％、０．５％、０．６％、０．６５％、０．７％、０．８％、０．８５％、０．９％、０．９５％、１％、１．０５％、１．１％又は１．２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0018】
本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは０．９５～１．２％であり、例えば、０．９８５％、１％、１．１％又は１．２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0019】
本発明において、前記Ｆｅの含有量は、好ましくは６４．８～６９．２％であり、例えば、６４．９１４％、６４．９６５％、６５．０６５％、６５．０８５％、６５．１３５％、６５．３６５％、６５．４０５％、６５．４８５％、６５．５４％、６５．６１５％、６５．６６５％、６５．７１５％、６５．８１５％、６５．８６５％、６５．９１５％、６６．０１５％、６６．０３５％、６６．０４５％、６６．２１５％、６６．２３％、６６．２６５％、６６．３１５％、６６．４６５％、６６．４４５％、６６．５４５％、６６．６１５％、６６．７１５％、６６．８１５％、６６．８６５％、６７．１４５％、６７．１６５％、６７．４１５％、６７．６１５％、６７．９１５％、６８．０１５％、６８．２９５％、６８．５６５％又は６９．１６５％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0020】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ａｌがさらに含まれることが好ましい。
【0021】
ここで、前記Ａｌの含有量は、好ましくは３％以下であり、より好ましくは０．５％以下であり、例えば、０．０２％、０．０３％、０．１％、０．２％、０．２５％、０．３％、０．４％、０．４５％、０．４６％又は０．４８％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0022】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｇａがさらに含まれることが好ましい。
【0023】
ここで、前記Ｇａの含有量は、好ましくは１％以下であり、より好ましくは０．０５～０．６％であり、例えば、０．１％、０．１５％、０．１８％、０．２％、０．２４％、０．２５％、０．３％、０．４％又は０．５％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0024】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｚｒがさらに含まれることが好ましい。
【0025】
ここで、前記Ｚｒの含有量は、好ましくは０．３％以下であり、例えば、０．１％、０．２％、０．２２％、０．２５％、０．２６％、０．２７％、０．２８％、０．２９％又は０．３％であり、より好ましくは０．２５～０．３％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0026】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｃｏがさらに含まれることが好ましい。
【0027】
ここで、前記Ｃｏの含有量は、好ましくは０．２～１．５％であり、例えば、０．２％又は１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0028】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、本分野における通常の他の元素、例えば、Ｚｎ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｈｆ及びＷのうちの１種又は複数種がさらに含まれてもよい。
【0029】
ここで、前記Ｚｎの含有量は、本分野における通常の含有量であることができ、好ましくは０．１％以下であり、より好ましくは０．０４～０．０８％であり、例えば、０．０４％、０．０５％又は０．０８％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0030】
ここで、前記Ｍｏの含有量は、本分野における通常の含有量であることができ、好ましくは０．１％以下であり、より好ましくは０．０１～０．０８％であり、例えば、０．０４％、０．０５％又は０．０８％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0031】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ａｌ：≦０．５％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１５～２６％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．２％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0032】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６８％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１５～２６％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．２％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0033】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ａｌ：≦０．５％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１５～２６％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．２％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記ＲＨの種類は、Ｄｙ及び／又はＴｂであることが好ましく、ここで、前記Ｔｂの含有量は、０．５～２％であることが好ましく、前記Ｄｙの含有量は、１％以下であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0034】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ｇａ：≦０．４２％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１５～２６％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．３％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0035】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ａｌ：≦０．５％、Ｇａ：≦０．４２％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１５～２６％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．３％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0036】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ｇａ：≦０．４２％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１５～２６％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．３％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0037】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ａｌ：≦０．５％、Ｇａ：≦０．４２％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１５～２６％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．２％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記ＲＨの種類は、Ｄｙ及び／又はＴｂであることが好ましく、ここで、前記Ｔｂの含有量は、０．５～２％であることが好ましく、前記Ｄｙの含有量は、１％以下であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0038】
本発明において、前記パーセントとは、各成分が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0039】
本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法がさらに提供され、それは、上記のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物を使用して製造する。
【0040】
本発明において、上記の製造方法は、以下のステップを含むことが好ましく、
上記のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の溶融液を溶解製錬鋳造、水素破砕、成形、焼結、時効処理すればよい。
上記のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の溶融液を溶解製錬鋳造、水素破砕、成形、焼結、時効処理すればよい。
【0041】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の溶融液を本分野における通常の方法で製造することができ、例えば、高周波真空誘導溶解炉で溶解製錬すればよい。前記溶解炉の真空度は、５×１０－２Ｐａであってもよい。前記溶解製錬の温度は、１５００℃以下であってもよい。
【0042】
本発明において、前記鋳造の操作及び条件は、本分野における通常の操作及び条件であることができ、例えば、Ａｒガス雰囲気（例えば５．５×１０４ＰａのＡｒガス雰囲気下）において、１０２℃／秒～１０４℃／秒の速度で冷却すればよい。
【0043】
本発明において、前記水素破砕の操作及び条件は、本分野における通常の操作及び条件であることができ、例えば、水素吸収、脱水素、冷却処理を経ていればよい。
【0044】
ここで、前記水素吸収は、水素ガス圧力０．１５ＭＰａの条件下で行うことができる。
【0045】
ここで、前記脱水素は、真空引きしながら昇温する条件で行うことができる。
【0046】
本発明において、前記水素破砕を行った後、本分野における通常の手段で粉砕を行うこともできる。前記粉砕の工程は、本分野における通常の粉砕工程であることができ、例えば、ジェットミル粉砕である。前記ジェットミル粉砕は、酸化ガス含有量が１５０ｐｐｍ以下の窒素ガス雰囲気下で行うことが好ましい。前記酸化ガスは、酸素または水分の含有量を意味する。前記ジェットミル粉砕の粉砕室圧力は、０．３８ＭＰａとすることが好ましい。前記ジェットミル粉砕の時間は、３時間とすることが好ましい。
【0047】
ここで、前記粉砕を行った後、本分野における通常の方法で粉体に潤滑剤、例えば、ステアリン酸亜鉛を添加することができる。前記潤滑剤の添加量は、混合後の粉末重量の０．１０～０．１５％、例えば０．１２％とすることができる。
【0048】
本発明において、前記成形の操作及び条件は、本分野における通常の操作及び条件であることができ、例えば、磁場成形法又はホットプレス熱間成形法である。
【0049】
本発明において、前記焼結の操作及び条件は、本分野における通常の操作及び条件であることができる。例えば、真空条件下（例えば５×１０－３Ｐａの真空条件下）で予熱、焼結、冷却を経ていればよい。
【0050】
ここで、前記予熱の温度は、一般的に３００～６００℃である。前記予熱の時間は、一般的に１～２ｈである。前記予熱は、３００℃及び６００℃の温度でそれぞれ１時間予熱することが好ましい。
【0051】
ここで、前記焼結の温度は、１０３０～１０８０℃であることが好ましく、例えば、１０４０℃である。
【0052】
ここで、前記焼結の時間は、本分野における通常の時間であることができ、例えば２ｈである。
【0053】
ここで、前記冷却の前に、ガス圧が０．１ＭＰａに達するようにＡｒガスを導入することができる。
【0054】
本発明において、前記焼結の後、前記時効処理の前に、粒界拡散処理をさらに行うことが好ましい。
【0055】
ここで、前記粒界拡散処理の操作及び条件は、本分野における通常の操作及び条件であることができる。例えば、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の表面に、Ｔｂを含有する物質及び／又はＤｙを含有する物質を蒸着、塗布、又はスパッタ付着させて、拡散熱処理すればよい。
【0056】
前記Ｔｂを含有する物質は、Ｔｂ金属、Ｔｂを含有する化合物、例えば、Ｔｂを含有するフッ化物又は合金であってもよい。
【0057】
前記Ｄｙを含有する物質は、Ｄｙ金属、Ｄｙを含有する化合物、例えば、Ｄｙを含有するフッ化物又は合金であってもよい。
【0058】
前記拡散熱処理の温度は、８００～９００℃、例えば８５０℃であってもよい。
【0059】
前記拡散熱処理の時間は、１２～４８ｈ、例えば２４ｈであってもよい。
【0060】
本発明において、前記時効処理では、二次時効処理の温度は、５２０～６５０°Ｃであることが好ましく、例えば５５０°Ｃである。
【0061】
本発明において、前記二次時効処理では、温度が５５０～６５０°Ｃまで上昇した昇温速度は、３～５°Ｃ／ｍｉｎとすることが好ましく、前記昇温の開始点は室温とすることができる。
【0062】
本発明において、前記室温は、２５℃±５℃である。
【0063】
本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石材料がさらに提供され、それは、上記の製造方法で製造されている。
【0064】
本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石材料が提供され、質量百分率で下記の含有量の成分を含み、
Ｒ’：２９．４～３２．６％、前記Ｒ’に、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、
ここで、Ｐｒ≧１７．１４％、
Ｃｕ：≧０．３４％、
Ｂ：０．９～１．２％、
Ｆｅ：６４～６９．２％、
パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ’：２９．４～３２．６％、前記Ｒ’に、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、
ここで、Ｐｒ≧１７．１４％、
Ｃｕ：≧０．３４％、
Ｂ：０．９～１．２％、
Ｆｅ：６４～６９．２％、
パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0065】
本発明において、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは１７．１４～２６．１％であり、例えば、１７．１４９％、１７．１５％、１７．１５４％、１８．１５％、１８．１５２％、１８．１５４％、１８．１５５％、１９．１５％、１９．１５２％、１９．１５４％、１９．１５５％、１９．１５９％、２０．１３％、２０．１５５％、２０．１６％、２１．１５７％、２２．１５％、２２．１５１％、２２．１５２％、２２．１５５５％、２３．１５％、２４．１５１％、２４．１５２％、２４．１５５％、２４．１５７％、２４．１５８％、２５．１５％、２５．１５２％、２５．１５３％、２５．１５６％又は２６．０１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0066】
本発明において、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは１５％以下であり、より好ましくは４～１３％であり、例えば、４．０２％、５．８４７％、５．８４％、５．８４９％、５．８５％、５．８５１％、５．８５２％、５．８５３％、５．８５４％、６．８５１％、６．８５２％、６．８５３％、７．８５％、８．８４６％、８．８４７％、８．８５％、８．８５１％、８．８５２％、８．８５３％、９．８５％、９．８５１％、１０．８４４％、１０．８４６％、１０．８４９％、１１．３４９％、１１．３８４％、１２．３４１％、１２．３４５％、１２．３４８％、１２．３５％、１２．３５１％、１２．３６４％、１２．７９１％、１２．８０２％又は１２．８４９％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0067】
本発明において、前記Ｎｄと前記Ｒ’との総質量の比は、０．５未満であることが好ましく、より好ましくは０．１～０．４５であり、例えば、０．１、０．１２、０．１３、０．１８、０．２、０．２１、０．２３、０．２４、０．２５、０．２６、０．２７、０．３、０．３１、０．３７、０．３８、０．４、０．４１又は０．４２である。
【0068】
本発明において、前記Ｒ’の含有量は、好ましくは２９．４９～３２．５３％であり、例えば、２９．４９５％、２９．５０１％、３０．００３％、３０．００４％、３０．０３％、３０．４４１％、３０．５１７％、３０．５１８％、３０．９５７％、３０．９８％、３１％、３１．００６％、３１．００６５％、３１．００９％、３１．０１１％、３１．０１２％、３１．０１３％、３１．４９８％、３１．５０４％、３１．５３９％、３１．９４６％、３１．９７２％、３１．９７７％、３１．９９５％、３１．９９９％、３２％、３２．００１％、３２．０１３％、３２．０１５％、３２．０２１％、３２．０２２％、３２．０２３％、３２．０２４％、３２．０２５％、３２．０２６％、３２．０２７％、３２．０４％、３２．０４３％、３２．４３７％又は３２．５２１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0069】
本発明において、前記Ｒ’は、ＰｒおよびＮｄ以外の他の希土類元素、例えばＹをさらに含むことが好ましい。
【0070】
本発明において、Ｒ’は、ＲＨをさらに含むことが好ましく、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨの種類は、好ましくはＤｙ、Ｔｂ及びＨｏのうちの１種又は複数種を含み、より好ましくはＤｙ及び／又はＴｂである。
【0071】
ここで、前記ＲＨ及び前記Ｒ’の質量比は、好ましくは＜０．２５３であり、好ましくは０～０．０７であり、例えば、１．０１／３２．０１５、１．０２／３０．５１７、１．０２／３２．０２１、１．０２／３２．０２３、１．０２／３２．０２４、１．０２／３２．０２４、１．０２／３２．０２５、１．０２／３２．０２５、１．０２／３２．０２６、１．０３／３２．０４、１．０４／３２．０４３、１．４３２／３２．４３７、１．４６／３０．４４１、１．４７／３１．９７２、１．４８／３１．９７７、１．５／３２、１．５２／３２．５２１、１．９８／３０．９８、１．９９／３１．９９５、１／３１．９９９、１／３２、２．０１／３１．０１１、２．０１／３１．０１３、２．０１／３２．０１３、２．０２／３２．０２２、２．０２／３２．０２７、２／３１又は２／３１．０１２である。
【0072】
ここで、前記ＲＨの含有量は、好ましくは１～２．５％であり、例えば、１％、１．０１％、１．０２％、１．０３％、１．０４％、１．４３２％、１．４６％、１．４７％、１．４８％、１．５％、１．５２％、１．９８％、１．９９％、２％、２．０１％又は２．０２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0073】
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、好ましくは０．５～２％であり、例えば、０．７％、０．７２％、０．８２％、０．９％、０．９１％、１％、１．０２％、１．４７％、１．４８％、１．５％、１．８１％、１．８８％、１．８９％、１．９％、１．９１％又は２．０１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0074】
前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは０．５ｗｔ．％以下であり、例えば、０．１％、０．２％、０．２１％、０．３％、０．３１％又は０．３１２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料における質量百分率を意味する。
【0075】
前記ＲＨにＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、本分野における通常の含有量であることができ、一般的に０．８～２％であり、例えば、０．９８％、０．９９％又は１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料における質量百分率を意味する。
【0076】
本発明において、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは０．３４～１．３％であり、例えば、０．３４１％、０．４１％、０．４５２％、０．４７％、０．５０２％、０．５１％、０．５２％、０．５９８％、０．６２％、０．６４８％、０．６４９％、０．７０１％、０．７０２％、０．７１％、０．７８％、０．７９％、０．７９５％、０．８０６％、０．８１％、０．８５２％、０．８９％、０．９０１％、０．９０３％、０．９１％、０．９２％、０．９４８％、１．０２１％、１．０５％、１．０８％、１．１０１％、１．１０３％、１．１２％、１．１８％、１．１９％、１．２０２％又は１．２１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料における質量百分率を意味する。
【0077】
本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは０．９５～１．２％であり、例えば、０．９８３％、０．９８４％、０．９８５％、０．９８８％、０．９８９％、１．０２％又は１．１９％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料における質量百分率を意味する。
【0078】
本発明において、前記Ｆｅの含有量は、好ましくは６４．８～６９．２％であり、例えば、６４．９６５％、６５．０３１％、６５．０９５％、６５．１５５％、６５．２０４％、６５．３６％、６５．４％、６５．４５８％、６５．５２５％、６５．６２６％、６５．６３％、６５．６８６％、６５．８１７％、６５．８３９５％、６５．８６９％、６５．９０９％、６５．９６３％、６５．９９４％、６５．９９５％、６６．０３９％、６６．０４％、６６．０９９％、６６．１５７％、６６．２１８％、６６．２６７％、６６．３６４％、６６．３７７％、６６．４２７％、６６．４３７％、６６．５２％、６６．６０５％、６６．６７１％、６６．８０７５％、６６．８１％、６６．８７％、６７．０９５％、６７．１２％、６７．１３７％、６７．４５７％、６７．５７８％、６７．９９６％、６８．３０２％、６８．５５６％又は６９．１８１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料における質量百分率を意味する。
【0079】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ａｌがさらに含まれることが好ましい。
【0080】
本発明において、前記Ａｌの含有量は、好ましくは０．５％以下であり、より好ましくは０．０３～０．５ｗｔ．％であり、例えば、０．０１％、０．０２％、０．０３％、０．１％、０．１０２％、０．１２％、０．２％、０．２１％、０．２４％、０．２５％、０．２９％、０．３％、０．３１％、０．３８％、０．４％、０．４２％、０．４５％、０．４６％又は０．４８％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料における質量百分率を意味する。
【0081】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｚｒがさらに含まれることが好ましい。
【0082】
本発明において、前記Ｚｒの含有量は、好ましくは０．０５～０．３１ｗｔ．％であり、例えば、０．１％、０．２１％、０．２２％、０．２５％、０．２５１％、０．２５２％、０．２６１％、０．２７２％、０．２８％、０．２８１％、０．２８２％、０．２９１％、０．３％或０．３０１％であり、より好ましくは０．２５～０．３１であり、パーセントとは、各成分の質量がネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める百分率を意味する。
【0083】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｇａがさらに含まれることが好ましい。
【0084】
ここで、前記Ｇａの含有量は、好ましくは０．５１％以下であり、０．１～０．５１％であることが好ましく、例えば、０．１％、０．１０１％、０．１０２％、０．１１％、０．１２％、０．１５２％、０．１８％、０．２％、０．２０２％、０．２４％、０．２５％、０．２５１％、０．３０２％、０．４０１％又は０．５０１％であり、パーセントとは、各成分の質量がネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める百分率を意味する。
【0085】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏがさらに含まれることが好ましい。
【0086】
ここで、前記Ｃｏの含有量は、好ましくは０．２～１．５％であり、例えば、０．２％又は１％であり、パーセントとは、各成分の質量がネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める百分率を意味する。
【0087】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、一般的にＯがさらに含まれる。
【0088】
ここで、前記Ｏの含有量は、好ましくは０．１３％以下であり、パーセントとは、各成分の質量がネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める百分率を意味する。
【0089】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、本分野における通常の他の元素、例えば、Ｚｎ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｈｆ及びＷのうちの１種又は複数種をさらに含んでもよい。
【0090】
ここで、前記Ｚｎの含有量は、本分野における通常の含有量であることができ、好ましくは０．０２～０．０８％であり、例えば、０．０３％、０．０４％又は０．０７％であり、パーセントとは、各成分の質量がネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める百分率を意味する。
【0091】
ここで、前記Ｍｏの含有量は、本分野における通常の含有量であることができ、好ましくは０．０１～０．０８％であり、例えば、０．０３％、０．０６％又は０．０７％であり、パーセントとは、各成分の質量がネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める百分率を意味する。
【0092】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．４～３２．６％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、Ｐｒ≧１７．１４％、Ｃｕ：≧０．３４％、Ａｌ：≦０．５％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１４～２６．１％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．２％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0093】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．４～３２．６％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、Ｐｒ≧１７．１５％、Ｃｕ：≧０．３４％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１４～２６．１％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．２％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0094】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．４～３２．６％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、Ｐｒ≧１７．１４％、Ｃｕ：≧０．３４％、Ａｌ：≦０．５％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１４～２６．１％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．２％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記ＲＨの種類は、Ｄｙ及び／又はＴｂであることが好ましく、ここで、前記Ｔｂの含有量は、０．５～２％であることが好ましく、前記Ｄｙの含有量は、１％以下であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0095】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．４～３２．６％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、Ｐｒ≧１７．１４％、Ｃｕ：≧０．３４％、Ｇａ：≦０．４２％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１４～２６．１％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．３％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0096】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．４～３２．６％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、Ｐｒ≧１７．１４％、Ｃｕ：≧０．３４％、Ａｌ：≦０．５％、Ｇａ：≦０．４２％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１４～２６．１％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．３％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0097】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．４～３２．６％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、Ｐｒ≧１７．１４％、Ｃｕ：≧０．３４％、Ｇａ：≦０．４２％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１４～２６．１％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．３％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0098】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．４～３２．６％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、Ｐｒ≧１７．１４％、Ｃｕ：≧０．３４％、Ａｌ：≦０．５％、Ｇａ：≦０．４２％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９．２％であり、より好ましくは、前記Ｐｒの含有量は１７．１４～２６．１％であり、より好ましくは、前記Ｃｕの含有量は０．３５～１．３％であり、より好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記ＲＨの種類は、Ｄｙ及び／又はＴｂであることが好ましく、ここで、前記Ｔｂの含有量は、０．５～２％であることが好ましく、前記Ｄｙの含有量は、１％以下であることが好ましく、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0099】
本発明において、パーセントとは、各成分が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0100】
本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石材料がさらに提供され、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の結晶粒間三角領域において、ＰｒとＣｕの合計の質量が前記結晶粒間三角領域の各元素の総質量に占める比をＱ１とし、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界において、ＰｒとＣｕの合計の質量が前記粒界における各元素の総質量に占める比をＱ２とし、ここで、Ｑ１＜Ｑ２、且つ、Ｑ２≧０．１である。
【0101】
好ましくは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の成分は、上記のネオジム鉄ホウ素磁石材料に示されている。
【0102】
本発明において、前記粒界とは、２つの結晶粒の間の境界を意味し、前記結晶粒間三角領域は、３つ以上の結晶粒によって形成される空隙を意味する。
【0103】
本発明には、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料がモーターにおいて電子部品としての応用がさらに提供される。
【0104】
本発明において、前記モーターは、新エネルギー自動車駆動用モーター、空調用圧縮機又は産業用サーボモーター、風力発電機、省エネエレベータ又はスピーカーアセンブリであることが好ましい。
【0105】
本分野の常識に適合した上で、上記の各好ましい条件を任意に組み合わせれば、本発明の各好適な実施例を得ることができる。
【0106】
本発明に使用されている試薬及び原料は、いずれも市販されている。
【発明の効果】
【0107】
本発明の積極的な進歩的効果は、本発明におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料において、プラセオジムと銅の含有量を同時に増加させることで、粒界相をより鮮明にし、得られたネオジム鉄ホウ素磁石材料の残留磁束密度と保磁力の両方はいずれも高いという点にある。
【図面の簡単な説明】
【0108】
【発明を実施するための形態】
【0109】
以下、実施例により本発明をさらに説明するが、本発明を前記実施例の範囲に制限するものではない。以下の実施例において、具体的な条件が明記されない実験方法は、通常の方法及び条件に従って、又は商品仕様書に応じて選択される。以下の表において、ｗｔ．％とは、成分の前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。「／」は、当該元素が添加されていないことを表す。「Ｂｒ」は、残留磁束密度であり、「Ｈｃｊ」は、保磁力（ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ ｃｏｅｒｃｉｖｉｔｙ）である。
【0110】
各実施例及び比較例におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の成分を下記の表1に示す。
【0111】
表１ 各実施例及び比較例におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の成分（ｗｔ．％）
【0112】
実施例１
ネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法は以下の通りである。
ネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法は以下の通りである。
【0113】
（１）溶解製錬鋳造の工程：表１に示される成分に従って、調製した原料をアルミナ製の坩堝に入れ、高周波真空誘導溶解炉において５×１０－２Ｐａの真空中で１５００℃以下の温度で真空溶解製錬する。真空溶解製錬した後の溶解炉にＡｒガスを導入し、気圧を５．５万Ｐａにした後に鋳造し、１０２℃／秒～１０４℃／秒の冷却速度で急冷合金を得る。
【0114】
（２）水素破砕工程：急冷合金を置く溶解炉を室温で真空引きした後、純度９９．９％の水素ガスを水素破砕用炉内に導入して水素ガス圧力を０．１５ＭＰａに維持する。水素吸収を十分に行った後、真空引きしながら昇温し、十分に脱水素する。その後、冷却し、水素破砕した粉末を取り出す。
【0115】
（３）ジェットミル工程：水素破砕した粉末を、酸化ガス含有量１５０ｐｐｍ以下の窒素ガス雰囲気下及び粉砕室圧力０．３８ＭＰａの条件下で３時間ジェットミル粉砕し、微粉を得る。酸化ガスは、酸素又は水分を指す。
【0116】
（４）ジェットミル粉砕した後の粉末にステアリン酸亜鉛を添加し、ステアリン酸亜鉛の添加量を混合後の粉末重量の０．１２％として、Ｖブレンダーで十分に混合する。
【0117】
（５）磁場成形の工程：上記のステアリン酸亜鉛を添加した粉末を、直角配向型の磁場成形機を用いて、１．６Ｔの配向磁場中及び０．３５ｔｏｎ／ｃｍ２の成形圧力で、一辺が２５ｍｍの立方体に一次成形し、一次成形後、０．２Ｔの磁場で減磁する。一次成形後の成形体を空気に触れさせないように、それをシールし、その後、二次成形機（静水圧成形機）を用いて、１．３ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で二次成形を行う。
【0118】
（６）焼結の工程：各成形体を焼結炉に搬送して焼結し、５×１０－３Ｐａの真空下且つ３００℃及び６００℃の温度でそれぞれ１時間を保持し、その後、１０４０℃の温度で２時間焼結し、そして、Ａｒガスを導入して０．１ＭＰａまでガス圧を到達させた後、室温まで冷却する。
【0119】
（７）時効処理の工程：焼結体を高純度のＡｒガス中且つ５５０℃の温度で３時間の熱処理を行った後、室温まで冷却して取り出す。
【0120】
実施例２－４２及び比較例４５－４８の製造工程は実施例１と同じである。
【0121】
実施例４３及び４４には、Ｔｂ粒界拡散法の製造工程が用いられている。
【0122】
表1における番号１２と１６の原料組成物について、実施例1の焼結体の製造に従って、まず焼結体を製造して取得し、次いで粒界拡散を行い、その後、時効処理を行う。ここで、時効処理の工程は、実施例1と同じであり、粒界拡散の処理工程は以下の通りである。
焼結体を直径２０ｍｍ、シート厚さ７ｍｍ未満の磁石に加工し、厚さ方向を磁場配向方向とし、表面を清浄化した後、それぞれＴｂフッ化物により調製された原料を用いて、磁石に全面噴霧してコーティングし、コーティングした磁石を乾燥し、高純度のＡｒガス雰囲気で、磁石の表面にＴｂ元素の金属をスパッタ付着させ、８５０℃の温度で２４時間拡散熱処理する。室温まで冷却された。
焼結体を直径２０ｍｍ、シート厚さ７ｍｍ未満の磁石に加工し、厚さ方向を磁場配向方向とし、表面を清浄化した後、それぞれＴｂフッ化物により調製された原料を用いて、磁石に全面噴霧してコーティングし、コーティングした磁石を乾燥し、高純度のＡｒガス雰囲気で、磁石の表面にＴｂ元素の金属をスパッタ付着させ、８５０℃の温度で２４時間拡散熱処理する。室温まで冷却された。
【0123】
効果実施例
各実施例及び比較例で得られたネオジム鉄ホウ素磁石材料の磁気特性及び成分を測定し、その磁性体の結晶構造をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。
各実施例及び比較例で得られたネオジム鉄ホウ素磁石材料の磁気特性及び成分を測定し、その磁性体の結晶構造をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。
【0124】
（１）磁気特性の評価：中国計量院のＮＩＭ－１００００Ｈ型ＢＨ大塊希土類永久磁石非破壊測定システムを用いて磁石材料の磁気特性検出を行った。以下の表２は、磁気特性検出の結果を示している。
【0125】
表２
【0126】
（２）成分の測定：各成分に対して、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を用いて測定した。以下の表３に示すのは、成分検出の結果である。
【0127】
表３
【0128】
（３）ＦＥ－ＥＰＭＡによる検出：実施例１０を選択して磁石材料の垂直配向面を研磨し、電界放出電子プローブマイクロアナライザー（ＦＥ－ＥＰＭＡ）（日本電子株式会社（ＪＥＯＬ）、８５３０Ｆ）で検出した。まず、ＦＥ－ＥＰＭＡで面走査することにより、磁石におけるＰｒ、Ｃｕ、Ｂ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｏ等の元素の分布を特定し、その後、ＦＥ－ＥＰＭＡで単一点（シングルポイント）定量分析することにより、キー相（ｋｅｙ ｐｈａｓｅ）におけるＰｒ、Ｃｕ、Ｏ等の元素の含有量を特定する。試験条件は、加速電圧１５ｋｖ、プローブビーム５０ｎＡであった。
【0129】
本発明の成分により製造された永久磁石について、電界放出電子プローブマイクロアナライザー（ＦＥ－ＥＰＭＡ）を使用して、主にＰｒ、Ｎｄ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｃｏ及びＯ元素を分析し、且つ、図１に示されるように、粒界及び結晶粒間三角領域における元素を定量分析する。ここで、粒界とは、２つの結晶粒の間の境界を意味し、結晶粒間三角領域は、３つ以上の結晶粒によって形成される空隙を意味する。
【0130】
図２に示されるように、実施例１０のネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界における元素の分布であり、Ｐｒ、Ｎｄ元素は主に主相に分布し、粒界においても一部の希土類が出現し、元素Ｃｕと元素Ｚｒは粒界に分布し、図２中の番号１で示した点を選択して粒界における元素を定量分析した結果を下記の表４に示す。
【0131】
表４
【0132】
以上のデータから分かるように、ＰｒとＮｄは、希土類リッチ相及び酸化物の形で粒界に存在し、それぞれα－Ｐｒとα－Ｎｄ、Ｐｒ２Ｏ３、Ｎｄ２Ｏ３、及びＮｄＯであり、Ｃｕは、主相に加えて、粒界において約２８ｗｔ．％の特定の含有量、例えば、本実施例では２８．６ｗｔ．％を占める。Ｚｒは、高融点元素として全領域にわたって分散的に分布し、Ｃｕの有効的な分布とＰｒの共同作用とを組み合わせて、粒界の濡れ性を向上させ、結晶体の欠陥を修復し、磁石の性能を向上させる。
【0133】
図３に示されるように、実施例１０のネオジム鉄ホウ素磁石材料の結晶粒間三角領域における元素の分布であり、図３中の番号１で示した点を選択して結晶粒間三角領域における元素を定量分析した結果を下記の表５に示す。
【0134】
表５
【0135】
Ｐｒ及びＮｄ元素が結晶粒間三角領域に分布しており、高Ｐｒの成分では、Ｐｒ及びＮｄも結晶粒間三角領域に豊富に集まっていることが明らかになり、ここでの酸素含有量は粒界よりもやや高く、形成された酸化物も多くなり、時効処理した結果、希土類の酸化物も粒界に分布するようになり、主相間の交換結合を遮断することに有利であり、最終的に磁石の磁気特性を向上させる。
【図1】
【図2】
【図3】
