特許 7220331 ネオジム鉄ホウ素磁石材料、原料組成物及び製造方法、並びに応用

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2023-02-01

(45)【発行日】2023-02-09

(54)【発明の名称】ネオジム鉄ホウ素磁石材料、原料組成物及び製造方法、並びに応用

(51)【国際特許分類】

   H01F 1/057 20060101AFI20230202BHJP

   H01F 41/02 20060101ALI20230202BHJP

   C22C 38/00 20060101ALI20230202BHJP

【ＦＩ】

H01F1/057

H01F1/057 130

H01F1/057 170

H01F41/02 G

C22C38/00 303D

【請求項の数】 14

(21)【出願番号】P 2022513461

(86)(22)【出願日】2020-07-07

(65)【公表番号】

(43)【公表日】2022-09-29

(86)【国際出願番号】 CN2020100586

(87)【国際公開番号】W WO2021098223

(87)【国際公開日】2021-05-27

【審査請求日】2022-03-15

(31)【優先権主張番号】201911150996.3

(32)【優先日】2019-11-21

(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】521397223

【氏名又は名称】フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッド

(74)【代理人】

【識別番号】100199819

【弁理士】

【氏名又は名称】大行 尚哉

(74)【代理人】

【識別番号】100087859

【弁理士】

【氏名又は名称】渡辺 秀治

(72)【発明者】

【氏名】付剛

(72)【発明者】

【氏名】黄佳瑩

(72)【発明者】

【氏名】黄吉祥

(72)【発明者】

【氏名】ケン キ チェン

【審査官】秋山 直人

(56)【参考文献】

【文献】特開昭６４－０７７１０２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０５－０２１２１８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０４－２０６８０５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開平０６－２５１９１７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１０－２６３１７２（ＪＰ，Ａ）

【文献】特表２０１８－５３６２７８（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｆ １／０５７

Ｈ０１Ｆ ４１／０２

Ｃ２２Ｃ ３８／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法であって、前記製造方法は、以下のステップを含み、
ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の溶融液を溶解製錬鋳造、水素破砕、成形、焼結、時効処理し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、Ｐｒ≧１７．１５％、
Ｇａ：０．２５～１．０５％、
Ｂ：０．９～１．２％、
Ｆｅ：６４～６９％、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の結晶粒間三角領域において、Ｐｒ及びＧａの総質量とＮｄ及びＧａの総質量との比は、１．０以下であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界において、Ｐｒ及びＧａの総質量とＮｄ及びＧａの総質量との比は、０．１以上である、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。

【請求項2】

前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であり、及び／又は、
前記Ｎｄの含有量は、１．８５～１４％であり、及び／又は、
前記Ｎｄと前記Ｒ’の総質量との比は、０．５未満であり、及び／又は、
前記Ｒ’は、希土類元素Ｙをさらに含み、及び／又は、
前記Ｒ’は、ＲＨをさらに含み、前記ＲＨは、重希土類元素であり、及び／又は、
前記Ｇａの含有量は、０．２５～１％であり、及び／又は、
前記Ｂの含有量は、０．９５～１．２％であり、及び／又は、
前記Ｆｅの含有量は、６５～６８．３％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｃｕがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ａｌがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｚｒがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｃｏがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｍｎがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、Ｚｎ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｈｆ及びＷのうちの１種又は複数種をさらに含む、
ことを特徴とする請求項１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。

【請求項3】

前記Ｎｄと前記Ｒ’の総質量との比は、０．１～０．４５であり、及び／又は、
前記ＲＨの種類は、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏのうちの１種又は複数種を含み、及び／又は、
前記ＲＨ及び前記Ｒ’の質量比は、０．２５３未満であり、及び／又は、
前記ＲＨの含有量は、１～２．５％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｃｕがさらに含まれ、前記Ｃｕの含有量は、０．１～０．８％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ａｌがさらに含まれ、前記Ａｌの含有量は、１％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｚｒがさらに含まれ、前記Ｚｒの含有量は、０．４％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｃｏがさらに含まれ、前記Ｃｏの含有量は、０．５～２％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｍｎがさらに含まれ、前記Ｍｎの含有量は、０．０２％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｚｎがさらに含まれ、前記Ｚｎの含有量は、０．１％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｍｏがさらに含まれ、前記Ｍｏの含有量は、０．１％以下である、
ことを特徴とする請求項２に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。

【請求項4】

前記ＲＨの種類は、Ｄｙ及び／又はＴｂであり、及び／又は、
前記ＲＨ及び前記Ｒ’の質量比は、０～０．０７であり、及び／又は、
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、０．５～２％であり、及び／又は、
前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、１％以下であり、及び／又は、
前記ＲＨにＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、０．８～２％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ａｌがさらに含まれ、前記Ａｌの含有量は、０．０１～１％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｚｎがさらに含まれ、前記Ｚｎの含有量は、０．０１～０．０８％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｍｏがさらに含まれ、前記Ｍｏの含有量は、０．０１～０．０８％である、
ことを特徴とする請求項３に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。

【請求項5】

前記原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２５～１．０５％、Ｃｕ：０．１～０．８％、Ａｌ：≦０．０３％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％、
ことを特徴とする請求項１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。

【請求項6】

前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であり、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％である、
ことを特徴とする請求項５に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。

【請求項7】

前記原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２５～１．０５％、Ｍｎ：≦０．０２％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％、
ことを特徴とする請求項１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。

【請求項8】

前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であり、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であり、前記Ｇａの含有量は、０．８～１％である、
ことを特徴とする請求項７に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。

【請求項9】

前記焼結の後、前記時効処理の前に、粒界拡散処理をさらに行う、
ことを特徴とする請求項１～８のいずれか１項に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。

【請求項10】

ネオジム鉄ホウ素磁石材料であって、
質量百分率で下記の含有量の成分を含み、
Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、Ｐｒ≧１７．１５％、
Ｇａ：０．２４５～１．０５％、
Ｂ：０．９～１．２％、
Ｆｅ：６４～６９％、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の結晶粒間三角領域において、Ｐｒ及びＧａの総質量とＮｄ及びＧａの総質量との比は、１．０以下であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界において、Ｐｒ及びＧａの総質量とＮｄ及びＧａの総質量との比は、０．１以上である、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石材料。

【請求項11】

前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であり、及び／又は、
前記Ｎｄの含有量は、１．８５～１４％であり、及び／又は、
前記Ｎｄと前記Ｒ’の総質量との比は、０．５未満であり、及び／又は、
前記Ｒ’は、希土類元素Ｙをさらに含み、及び／又は、
前記Ｒ’は、ＲＨをさらに含み、前記ＲＨは、重希土類元素であり、及び／又は、
前記Ｇａの含有量は、０．２４７～１．０３％であり、及び／又は、
前記Ｂの含有量は、０．９５～１．２％であり、及び／又は、
前記Ｆｅの含有量は、６４．８～６８．２％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｕがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ａｌがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｚｒがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｍｎがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｏがさらに含まれ、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｚｎ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｈｆ及びＷのうちの１種又は複数種をさらに含む、
ことを特徴とする請求項１０に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料。

【請求項12】

前記Ｎｄと前記Ｒ’の総質量との比は、０．０６～０．４５であり、及び／又は、
前記ＲＨの種類は、Ｄｙ、Ｔｂ及びＨｏのうちの１種又は複数種を含み、及び／又は、
前記ＲＨ及び前記Ｒ’の質量比は、０．２５３未満であり、及び／又は、
前記ＲＨの含有量は、１～２．５％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｕがさらに含まれ、前記Ｃｕの含有量は、０．１～０．９％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ａｌがさらに含まれ、前記Ａｌの含有量は、１．１％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｚｒがさらに含まれ、前記Ｚｒの含有量は、０．４％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏがさらに含まれ、前記Ｃｏの含有量は、０．５～２％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｍｎがさらに含まれ、前記Ｍｎの含有量は、０．０２％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｏがさらに含まれ、前記Ｏの含有量は、０．１３％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｚｎがさらに含まれ、前記Ｚｎの含有量は、０．１％以下であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｍｏがさらに含まれ、前記Ｍｏの含有量は、０．１％以下である、
ことを特徴とする請求項１１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料。

【請求項13】

前記ＲＨの種類は、Ｄｙ及び／又はＴｂであり、及び／又は、
前記ＲＨ及び前記Ｒ’の質量比は、０．０１～０．０７であり、及び／又は、
前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、０．５～２．０１％であり、及び／又は、
前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、１．０５％以下であり、及び／又は、
前記ＲＨにＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、０．８～２％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ａｌがさらに含まれ、前記Ａｌの含有量は、０．０１～１．０２％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｚｎがさらに含まれ、前記Ｚｎの含有量は、０．０１～０．０８％であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｍｏがさらに含まれ、前記Ｍｏの含有量は、０．０１～０．０８％である、
ことを特徴とする請求項１２に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料。

【請求項14】

前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、０．１～１．０３％である、
ことを特徴とする請求項１３に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、具体的に、ネオジム鉄ホウ素磁石材料（ネオジム磁石材料とも呼ばれる）、原料組成物及び製造方法、並びに応用に関する。

【背景技術】

【0002】

Ｎｄ_２Ｆｅ_１４Ｂを主成分とするネオジム鉄ホウ素（ＮｄＦｅＢ）磁石材料は、高い残留磁束密度（ｒｅｍａｎｅｎｃｅ、Ｂｒと略称する）、保磁力、最大エネルギー積（ｍａｘｉｍｕｍ ｅｎｅｒｇｙ ｐｒｏｄｕｃｔ、ＢＨｍａｘと略称する）を有し、総合的な磁気特性が優れており、風力発電、新エネルギー自動車、周波数変換器搭載家電等の面で応用されている。現在、従来技術では、ネオジム鉄ホウ素磁石材料における希土類成分は一般的にネオジムを主な成分とし、少量のプラセオジムのみを含む。現在、従来技術では、一部のネオジムをプラセオジムで置き換えることで磁石材料の性能を改善することができるといういくつかの報道があるが、改善の程度は限られており、依然として顕著な改善は示されていない、且つ、より高価な重希土類元素を添加する必要がある。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0003】

本発明が解決しようとする技術的課題は、従来技術においてネオジム鉄ホウ素磁石材料におけるネオジムを一部のプラセオジムで置き換えたとしても、磁石材料の保磁力と残留磁束密度が依然として顕著な向上を達成できないという欠点を解決し、ネオジム鉄ホウ素磁石材料、原料組成物及び製造方法、並びに応用を提供することである。本発明におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料は、プラセオジムとガリウムの含有量を同時に増加させることで、プラセオジムのみを大幅に増加させたり、ガリウムのみを大幅に増加させたりしたとしても、保磁力を大幅に向上させることができないという従来技術における欠陥を解消することができ、且つ、本発明では、重希土類元素を添加しないことを前提として、得られたネオジム鉄ホウ素磁石材料の残留磁束密度と保磁力の両方はいずれも高い。

【課題を解決するための手段】

【0004】

本発明は、以下の技術考案により上記の技術的課題を解決する。

【0005】

本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物がさらに提供され、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、Ｐｒ≧１７．１５％、
Ｇａ：０．２５～１．０５％、
Ｂ：０．９～１．２％、
Ｆｅ：６４～６９％、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0006】

本発明において、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは１７．１５～２９％であり、例えば、１７．１５％、１８．１５％、１９．１５％、２０．１５％、２１．１５％、２２．１５％、２３．１５％、２４．１５％、２５．１５％、２６．１５％、２７．１５％、２７．８５％又は２８．８５％であり、より好ましくは２０．１５～２６．１５％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0007】

本発明において、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは１．８５～１４％であり、例えば、１．８５％、２．８５％、３．８５％、４．８５％、５．８５％、６．１５％、６．８５％、７．８５％、８．８５％、９．８５％、１０．６５％、１０．８５％、１１．１５％、１１．３５％、１１．７５％、１２．３５％、１２．８５％、１３．６５％又は１３．８５％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0008】

本発明において、前記Ｎｄと前記Ｒ’の総質量との比は、０．５未満であることが好ましく、より好ましくは０．１～０．４５であり、例えば、０．０６、０．０８、０．１２、０．１８、０．２、０．２１、０．２２、０．２４、０．２５、０．２８、０．２９、０．３１、０．３３、０．３５、０．３６、０．３８、０．３９、０．４、０．４１、０．４２
、０．４３又は０．４４である。

【0009】

本発明において、前記Ｒ’は、ＰｒおよびＮｄ以外の他の希土類元素、例えばＹをさらに含むことが好ましい。

【0010】

本発明において、Ｒ’は、ＲＨをさらに含むことが好ましく、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨの種類は、好ましくはＤｙ、Ｔｂ及びＨｏのうちの１種又は複数種を含み、より好ましくはＤｙ及び／又はＴｂである。

【0011】

ここで、前記ＲＨと前記Ｒ’との質量比は、好ましくは＜０．２５３であり、より好ましくは０～０．０７であり、例えば、０．５／３１．５、０．５／３１．８、１．２／３１．２、１．５／３１．５、１．６／３０．９、１／３０．３、１／３０．５、１／３１．９、１／３２、２．２／３１．９、２／３１．３又は２／３２である。

【0012】

ここで、前記ＲＨの含有量は、好ましくは１～２．５％であり、例えば、０．５％、１％、１．２％、１．５％、１．６％、２％又は２．２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0013】

前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、好ましくは０．５～２％であり、例えば、０．５％、０．７％、０．８％、１％、１．２％、１．４％、１．５％、１．７％又は２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0014】

前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは１％以下であり、例えば、０．１％、０．２％、０．３％、０．５％又は１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0015】

前記ＲＨにＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、好ましくは０．８～２％であり、例えば、１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0016】

本発明において、前記Ｇａの含有量は、好ましくは０．２５～１％であり、例えば、０．２５％、０．２７％、０．２８％、０．２９％、０．３％、０．３１％、０．３２％、０．３３％、０．３５％、０．３６％、０．３７％、０．３８％、０．３９％、０．４％、０．４１％、０．４３％、０．４５％、０．４７％、０．４９％、０．５％、０．５１％、０．５３％、０．５５％、０．５７％、０．６％、０．７％、０．８％、０．８５％、０．９％、０．９５％又は１％であり、より好ましくは０．４２～１．０５％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0017】

本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは０．９５～１．２％であり、例えば、０．９５％、０．９６％、０．９７％、０．９８％、０．９８５％、１％、１．１％又は１．２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0018】

本発明において、前記Ｆｅの含有量は、好ましくは６５～６８．３％であり、例えば、６５．０１５％、６５．２１５％、６５．３１５％、６５．３３５％、６５．５５％、６５．７５２％、６５．８７％、６５．９８５％、６６．０１５％、６６．１６５％、６６．１８５％、６６．３１５％、６６．３９５％、６６．４０５％、６６．４１５％、６６．４６５％、６６．４７５％、６６．５１５％、６６．５３７％、６６．６０２％、６６．６０５％、６６．６１５％、６６．６２％、６６．６６５％、６６．６９５％、６６．７５５％、６６．７８５％、６６．９１５％、６６．９１５％、６６．９３５％、６７．００５％、６７．０５５％、６７．０６５％、６７．０８５％、６７．１２５％、６７．１４５％、６７．１８５％、６７．１９５％、６７．２１５％、６７．２４５％、６７．３１％、６７．３１５％、６７．３２５％、６７．４１５％、６７．４２％、６７．５４％、６７．５７％、６７．６％、６７．７０５％、６７．７４５％、６７．７６５％、６７．７９５％、６７．８１５％、６８．０６５％又は６８．２２５％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0019】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｃｕがさらに含まれることが好ましい。

【0020】

本発明において、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは０．１～０．８％であり、例えば、０．１％、０．２％、０．２５％、０．３５％、０．４％、０．４５％、０．４８％、０．５％、０．５５％、０．５８％、０．７％又は０．８％であり、より好ましくは０．１～０．３５％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0021】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ａｌがさらに含まれることが好ましい。

【0022】

本発明において、前記Ａｌの含有量は、好ましくは１％以下であり、より好ましくは０．０１～１％であり、例えば、０．０２％、０．０３％、０．０５％、０．１％、０．１２％、０．１５％、０．２％、０．３％、０．４％、０．４５％、０．６％、０．８％又は１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0023】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｚｒがさらに含まれることが好ましい。

【0024】

本発明において、前記Ｚｒの含有量は、好ましくは０．４％以下であり、例えば、０．１％、０．１５％、０．２５％、０．２６％、０．２７％、０．２８％、０．２９％、０．３％、０．３５％又は０．４％であり、より好ましくは０．２５～０．３％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0025】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｃｏがさらに含まれることが好ましい。

【0026】

本発明において、前記Ｃｏの含有量は、好ましくは０．５～２％であり、例えば、１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0027】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、Ｍｎがさらに含まれることが好ましい。

【0028】

ここで、前記Ｍｎの含有量は、好ましくは０．０２％以下であり、例えば、０．０１％、０．０１３％、０．０１５％又は０．０１８％であり、パーセントとは、各成分の質量がネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める百分率を意味する。

【0029】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物には、本分野における通常の他の元素、例えば、Ｚｎ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｈｆ及びＷのうちの１種又は複数種がさらに含まれてもよい。

【0030】

ここで、前記Ｚｎの含有量は、本分野における通常の含有量であることができ、好ましくは０．１％以下であり、より好ましくは０．０１～０．０８％であり、例えば、０．０１％、０．０４％又は０．０６％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0031】

ここで、前記Ｍｏの含有量は、本分野における通常の含有量であることができ、好ましくは０．１％以下であり、より好ましくは０．０１～０．０８％であり、例えば、０．０３％又は０．０６％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0032】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２５～１．０５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｃｕの含有量は、０．１～０．８％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0033】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ：≧１７．１５％、Ｇａ：０．２５～１．０５％、Ａｌ：≦０．０３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0034】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ：≧１７．１５％、Ｇａ：０．２５～１．０５％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0035】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２５～１．０５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ａｌ：≦０．０３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｃｕの含有量は、０．１～０．８％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0036】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２５～１．０５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｃｕの含有量は、０．１～０．８％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0037】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２５～１．０５％、Ａｌ：≦０．０３％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0038】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２５～１．０５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ａｌ：≦０．０３％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｃｕの含有量は、０．１～０．８％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0039】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２５～１．０５％、Ｍｎ：≦０．０２％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0040】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２５～１．０５％、Ｍｎ：≦０．０２％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましく、前記Ｇａの含有量は、０．８～１％であることが好ましい。

【0041】

本発明において、パーセントとは、各成分が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0042】

本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法がさらに提供され、それは、上記のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物を使用して製造する。

【0043】

本発明において、上記の製造方法は、以下のステップを含むことが好ましく、上記のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の溶融液を溶解製錬鋳造、水素破砕、成形、焼結、時効処理すればよい。

【0044】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の溶融液を本分野における通常の方法で製造することができ、例えば、高周波真空誘導溶解炉で溶解製錬すればよい。前記溶解炉の真空度は、５×１０^－２Ｐａであってもよい。前記溶解製錬の温度は、１５００℃以下であってもよい。

【0045】

本発明において、前記鋳造の操作及び条件は、本分野における通常の操作及び条件であることができ、例えば、Ａｒガス雰囲気（例えば５．５×１０^４ＰａのＡｒガス雰囲気下）において、１０^２℃／秒～１０^４℃／秒の速度で冷却すればよい。

【0046】

本発明において、前記水素破砕の操作及び条件は、本分野における通常の操作及び条件であることができ、例えば、水素吸収、脱水素、冷却処理を経ていればよい。

【0047】

ここで、前記水素吸収は、水素ガス圧力０．１５ＭＰａの条件下で行うことができる。

【0048】

ここで、前記脱水素は、真空引きしながら昇温する条件で行うことができる。

【0049】

本発明において、前記水素破砕を行った後、本分野における通常の手段で粉砕を行うこともできる。前記粉砕の工程は、本分野における通常の粉砕工程であることができ、例えば、ジェットミル粉砕である。前記ジェットミル粉砕は、酸化ガス含有量が１５０ｐｐｍ以下の窒素ガス雰囲気下で行うことが好ましい。前記酸化ガスは、酸素または水分の含有量を意味する。前記ジェットミル粉砕の粉砕室圧力は、０．３８ＭＰａとすることが好ましい。前記ジェットミル粉砕の時間は、３時間とすることが好ましい。

【0050】

ここで、前記粉砕を行った後、本分野における通常の方法で粉体に潤滑剤、例えば、ステアリン酸亜鉛を添加することができる。前記潤滑剤の添加量は、混合後の粉末重量の０．１０～０．１５％、例えば０．１２％とすることができる。

【0051】

本発明において、前記成形の操作及び条件は、本分野における通常の操作及び条件であることができ、例えば、磁場成形法又はホットプレス熱間成形法である。

【0052】

本発明において、前記焼結の操作及び条件は、本分野における通常の操作及び条件であることができる。例えば、真空条件下（例えば５×１０^－３Ｐａの真空条件下）で予熱、焼結、冷却を経ていればよい。

【0053】

ここで、前記予熱の温度は、一般的に３００～６００℃である。前記予熱の時間は、一般的に１～２ｈである。前記予熱は、３００℃及び６００℃の温度でそれぞれ１時間予熱することが好ましい。

【0054】

ここで、前記焼結の温度は、１０３０～１０８０℃であることが好ましく、例えば、１０４０℃である。

【0055】

ここで、前記焼結の時間は、本分野における通常の時間であることができ、例えば２ｈである。

【0056】

ここで、前記冷却の前に、ガス圧が０．１ＭＰａに達するようにＡｒガスを導入することができる。

【0057】

本発明において、前記焼結の後、前記時効処理の前に、粒界拡散処理をさらに行うことが好ましい。

【0058】

ここで、前記粒界拡散処理の操作及び条件は、本分野における通常の操作及び条件であることができる。例えば、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の表面に、Ｔｂを含有する物質及び／又はＤｙを含有する物質を蒸着、塗布、又はスパッタ付着させて、拡散熱処理すればよい。

【0059】

前記Ｔｂを含有する物質は、Ｔｂ金属、Ｔｂを含有する化合物、例えば、Ｔｂを含有するフッ化物又は合金であってもよい。

【0060】

前記Ｄｙを含有する物質は、Ｄｙ金属、Ｄｙを含有する化合物、例えば、Ｄｙを含有するフッ化物又は合金であってもよい。

【0061】

前記拡散熱処理の温度は、８００～９００℃、例えば８５０℃である。

【0062】

前記拡散熱処理の時間は、１２～４８ｈ、例えば２４ｈである。

【0063】

本発明において、前記時効処理では、二次時効処理の温度は、４６０～６５０°Ｃであることが好ましく、例えば５００°Ｃである。

【0064】

本発明において、前記二次時効処理では、温度が４６０～６５０°Ｃまで上昇した昇温速度は、３～５°Ｃ／ｍｉｎとすることが好ましく、前記昇温の開始点は室温とすることができる。

【0065】

本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石材料がさらに提供され、それは、上記の製造方法で製造されている。

【0066】

本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石材料が提供され、質量百分率で下記の含有量の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、Ｐｒ≧１７．１５％、
Ｇａ：０．２４５～１．０５％、
Ｂ：０．９～１．２％、
Ｆｅ：６４～６９％、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0067】

本発明において、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは１７．１５～２９％であり、例えば、１７．１４５％、１７．１４７％、１７．１４９％、１７．１５％、１７．１５１％、１７．１５２％、１８．１３２％、１８．１４６％、１８．１４８％、１９．１４６％、１９．１４８％、１９．１４９％、１９．１４９％、１９．１５１％、１９．１５３％、２０．１４６％、２０．１４７％、２０．１４８％、２０．１４９％、２０．１５１％、２０．１５４％、２１．１４６％、２１．１４８％、２２．１４８％、２３．１４７％、２３．１４８％、２３．１４９％、２３．１５％、２３．１５１％、２３．１５２％、２４．１４８％、２４．１５１％、２４．１５２％、２５．１５２％、２６．１５１％、２７．１５２％、２７．８５１％又は２８．８５２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0068】

本発明において、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは１．８５～１４％であり、例えば、１．８５２％、２．８４８％、３．８４８％、４．８５２％、５．８４５％、５．８４８％、５．８５％、５．８５１％、５．８５２％、６．１４７％、６．１４８％、６．１４９％、６．１５１％、６．８４６％、６．８４７％、６．８４８％、６．８５３％、７．８４６％、７．８４９％、７．８５１％、７．８５２％、８．８５１％、９．５４９％、９．８４８％、９．８５１％、９．８５２％、１０．６５１％、１０．８４８％、１０．８４９％、１０．８５１％、１１．１４８％、１１．１４９％、１１．３５２％、１１．３５５％、１１．７４６％、１１．７４７％、１１．７４８％、１１．７５１％、１１．７５２％、１２．３４５％、１２．３４７％、１２．３５％、１２．４５１％、１２．８４８％、１２．８５１％、１２．８９％、１３．３４８％、１３．６５１％、１３．８４８％、１３．８４９％又は１３．８５６％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0069】

本発明において、前記Ｎｄと前記Ｒ’の総質量との比は、０．５未満であることが好ましく、より好ましくは０．０６～０．４５であり、例えば、０．０６、０．０８、０．１２、０．１８、０．２、０．２１、０．２２、０．２４、０．２５、０．２８、０．２９、０．３１、０．３３、０．３５、０．３６、０．３８、０．３９、０．４、０．４１、０．４２、０．４３又は０．４４である。

【0070】

本発明において、前記Ｒ’は、ＰｒおよびＮｄ以外の他の希土類元素、例えばＹをさらに含むことが好ましい。

【0071】

本発明において、前記Ｒ’は、ＲＨをさらに含むことが好ましく、前記ＲＨは、重希土類元素であり、前記ＲＨの種類は、好ましくはＤｙ、Ｔｂ及びＨｏのうちの１種又は複数種を含み、例えば、Ｄｙ及び／又はＴｂである。

【0072】

ここで、前記ＲＨと前記Ｒ’との質量比は、好ましくは０．２５３未満であり、０．０１～０．０７であることが好ましく、例えば、０．０１、０．０２、０．０３、０．０４、０．０５、０．０６又は０．０７である。

【0073】

ここで、前記ＲＨの含有量は、好ましくは１～２．５％であり、例えば、０．４２１％、０．５０１％、０．５０２％、０．５０３％、０．５１％、０．９９％、１．００４％、１．００５％、１．００６％、１．０１％、１．０２％、１．０３％、１．２１２％、１．２２３％、１．５１２％、１．５２１％、１．５９３％、１．６０４％、２．００１％、２．００２％、２．０１％又は２．２５３％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0074】

前記ＲＨにＴｂが含まれる場合、前記Ｔｂの含有量は、好ましくは０．５～２．０１％であり、例えば、０．５０１％、０．５０２％、０．５０３％、０．７０２％、０．７０３％、０．７０４％、０．７０５％、０．８０２％、１．０１％、１．０２％、１．０３％、１．２１％、１．４０２％、１．４２％、１．４９２％、１．７０１％、２．００１％又は２．０１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0075】

前記ＲＨにＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは１．０５％以下であり、より好ましくは０．１～１．０３％、例えば、０．１０１％、０．２０２％、０．２０３％、０．３０１％、０．３０２％、０．３０３％、０．４２１％、０．５１％又は１．０３％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0076】

前記ＲＨにＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、好ましくは０．８～２％であり、例えば、０．９９％、１．０１％又は１．０２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0077】

本発明において、前記Ｇａの含有量は、好ましくは０．２４７～１．０３％であり、例えば、０．２４７％、０．２４８％、０．２４９％、０．２５１％、０．２５２％、０．２６８％、０．２８１％、０．２９１％、０．３％、０．３０１％、０．３０２％、０．３０３％、０．３１２％、０．３２３％、０．３３２％、０．３５１％、０．３５２％、０．３６１％、０．３６２％、０．３７１％、０．３８％、０．３９２％、０．４０２％、０．４１３％、０．４３３％、０．４５％、０．４５１％、０．４５２％、０．４７１％、０．４７２％、０．４９１％、０．４９２％、０．５０２％、０．５１２％、０．５３１％、０．５５％、０．５５１％、０．５７２％、０．５８９％、０．６％、０．６０２％、０．７０１％、０．７０３％、０．７１２％、０．７９１％、０．８０４％、０．８２％、０．８４８％、０．８９２％、０．９１２％、０．９５１％、１．０２％又は１．０３％であり、パーセントとは、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0078】

本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは０．９５～１．２％であり、例えば、０．９４９％、０．９５６％、０．９６９％、０．９８２％、０．９８３％、０．９８４％、０．９８５％、０．９８６％、０．９８７％、０．９９１％、１．０２％、１．１１％、１．１８％又は１．１９％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0079】

本発明において、前記Ｆｅの含有量は、好ましくは６４．８～６８．２％であり、例えば、６４．９８１％、６５．１５７％、６５．２９６％、６５．３０８％、６５．５４％、６５．７２９％、６５．８４９％、６５．９８９５％、６６．００２％、６６．１５％、６６．２０９％、６６．２９６％、６６．３９２％、６６．３９３％、６６．４０４％、６６．４４５％、６６．４５１％、６６．４５８％、６６．５０３％、６６．５３２％、６６．５９５％、６６．６０７％、６６．６１４５％、６６．６２％、６６．６４４％、６６．６６４％、６６．７５６％、６６．７８２％、６６．９０９％、６６．９１２％、６６．９１３％、６６．９４１％、６７．００７％、６７．０５８％、６７．０７２％、６７．０９３％、６７．１２５％、６７．１４％、６７．１８７％、６７．１８８％、６７．１９５％、６７．２４７％、６７．２６７％、６７．２７９％、６７．２９４％、６７．３２７％、６７．３４７％、６７．４０５％、６７．４２５％、６７．４６８％、６７．４７％、６７．５１７％、６７．５３５％、６７．５７１％、６７．６％、６７．６２１％、６７．６６７％、６７．７３９％、６７．７６９％、６７．８０１％、６７．８１３％、６７．８１６％、６８．０７％又は６８．１４３％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0080】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｕがさらに含まれることが好ましい。

【0081】

本発明において、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは０．１～０．９％であり、例えば、０．１％、０．１０２％、０．２０２％、０．２０５％、０．２５％、０．３５１％、０．３５２％、０．４０２％、０．４０５％、０．４５１％、０．４５２％、０．４８１％、０．５％、０．５０１％、０．５０２％、０．５５２％、０．５８１％、０．７％又は０．８０３％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0082】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ａｌがさらに含まれることが好ましい。

【0083】

本発明において、前記Ａｌの含有量は、好ましくは１．１％以下であり、より好ましくは０．０１～１．０２％であり、例えば、０．０１％、０．０２％、０．０３％、０．０４％、０．０５％、０．１０１％、０．１０２％、０．１２％、０．１５％、０．２０２％、０．３０１％、０．４０２％、０．４５１％、０．６０１％、０．６０２％、０．６０３％、０．８０１％又は１．０２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0084】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｚｒがさらに含まれることが好ましい。

【0085】

本発明において、前記Ｚｒの含有量は、好ましくは０．４％以下であり、例えば、０．１％、０．１５％、０．２４８％、０．２５％、０．２５１％、０．２５２％、０．２６％、０．２７％、０．２８％、０．２９％、０．３％、０．３０１％、０．３０２％、０．３５％或０．４％であり、より好ましくは０．２５～０．３％であり、パーセントとは、各成分の質量がネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める百分率を意味する。

【0086】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏがさらに含まれることが好ましい。

【0087】

ここで、前記Ｃｏの含有量は、好ましくは０．５～２％であり、例えば、１％である。

【0088】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｍｎがさらに含まれることが好ましい。

【0089】

ここで、前記Ｍｎの含有量は、好ましくは０．０２％以下であり、例えば、０．０１％、０．０１３％、０．０１４％、０．０１５％、０．０１８％又は０．０２％であり、パーセントとは、各成分の質量がネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める百分率を意味する。

【0090】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、一般的にＯがさらに含まれる。

【0091】

ここで、前記Ｏの含有量は、好ましくは０．１３％以下である。

【0092】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、本分野における通常の他の元素、例えば、Ｚｎ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｈｆ及びＷのうちの１種又は複数種をさらに含んでもよい。

【0093】

ここで、前記Ｚｎの含有量は、本分野における通常の含有量であることができ、好ましくは０．１％以下であり、より好ましくは０．０１～０．０８％であり、例えば、０．０１％、０．０４％又は０．０６％である。

【0094】

ここで、前記Ｍｏの含有量は、本分野における通常の含有量であることができ、好ましくは０．１％以下であり、より好ましくは０．０１～０．０８％であり、例えば、０．０３％又は０．０６％である。

【0095】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２４５～１．０５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｃｕの含有量は、０．１～０．９％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0096】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ：≧１７．１５％、Ｇａ：０．２４５～１．０５％、Ａｌ：≦０．０３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0097】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ：≧１７．１５％、Ｇａ：０．２４５～１．０５％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0098】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２４５～１．０５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ａｌ：≦０．０３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｃｕの含有量は、０．１～０．９％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0099】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２４５～１．０５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｃｕの含有量は、０．１～０．９％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0100】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２４５～１．０５％、Ａｌ：≦０．０３％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２８．８５％であることが好ましい。

【0101】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２４５～１．０５％、Ｃｕ：≧０．３５％、Ａｌ：≦０．０３％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｃｕの含有量は、０．１～０．９％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0102】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２４５～１．０５％、Ｍｎ：≦０．０２％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましい。

【0103】

本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、質量百分率で下記の含有量の成分を含むことが好ましく、Ｒ’：２９．５～３２％、前記Ｒ’は、希土類元素であり、前記Ｒ’には、Ｐｒ及びＮｄが含まれ、ここで、前記Ｐｒ≧１７．１５％、Ｇａ：０．２４５～１．０５％、Ｍｎ：≦０．０２％、Ｚｒ：０．２５～０．３％、Ｂ：０．９～１．２％、Ｆｅ：６４～６９％であり、好ましくは、前記Ｒ’には、ＲＨがさらに含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記重希土類元素の含有量は、１～２．５％であることが好ましく、前記Ｐｒの含有量は、１７．１５～２９％であることが好ましく、前記Ｇａの含有量は、０．８～１％であることが好ましい。

【0104】

本発明において、パーセントとは、各成分が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。

【0105】

本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石材料が提供され、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の結晶粒間三角領域において、Ｐｒ及びＧａの総質量とＮｄ及びＧａの総質量との比は、１．０以下であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界において、Ｐｒ及びＧａの総質量とＮｄ及びＧａの総質量との比は、０．１以上であり、好ましくは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の成分は、上述したネオジム鉄ホウ素磁石材料の成分である。

【0106】

本発明において、前記粒界とは、２つの結晶粒の間の境界を意味し、前記結晶粒間三角領域は、３つ以上の結晶粒によって形成される空隙を意味する。

【0107】

本発明には、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料がモーターにおいて電子部品としての応用がさらに提供される。

【0108】

本発明において、前記モーターは、新エネルギー自動車駆動用モーター、空調用圧縮機又は産業用サーボモーター、風力発電機、省エネエレベータ又はスピーカーアセンブリであることが好ましい。

【0109】

本分野の周知常識に準拠したうえで、上記の各々の好ましい条件を任意に組み合わせることによって、本発明の各々の好適な実施例を得ることができる。

【0110】

本発明に使用されている試薬および原料は、いずれも市販されている。

【発明の効果】

【0111】

本発明の積極的な進歩的効果は、従来技術において、ネオジム鉄ホウ素磁石材料にプラセオジムとガリウムを添加すると、保磁力を向上させるが、同時に残留磁束密度を低下させてしまうという点にある。発明者らは、多数の実験により、特定の含有量のプラセオジムとガリウムを配合することで相乗効果を生み出すことができ、つまり、特定の含有量のプラセオジムとガリウムを同時に添加することで、ネオジム鉄ホウ素の保磁力をより著しく向上させると共に、残留磁束密度をわずかに低下させることを発見した。また、本発明における磁石材料は、重希土類元素を添加しなくても、その保磁力及び残留磁束密度が依然として高い。

【図面の簡単な説明】

【0112】

【図1】図１は、実施例２３で製造されたネオジム鉄ホウ素磁石材料をＦＥ－ＥＰＭＡで面走査することによって形成した元素の分布図である。

【図2】図２は、実施例２３で製造されたネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界における元素の分布図であり、図において、１は、粒界における定量分析用の点である。

【図3】図３は、実施例２３で製造されたネオジム鉄ホウ素磁石材料の結晶粒間三角領域の元素の分布図であり、図において、１は、結晶粒間三角領域における定量分析用の点である。

【発明を実施するための形態】

【0113】

以下、実施例により本発明をさらに説明するが、本発明を前記実施例の範囲に制限するものではない。以下の実施例において、具体的な条件が明記されない実験方法は、通常の方法及び条件に従って、又は商品仕様書に応じて選択される。以下の表において、ｗｔ．％とは、成分の前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。「／」は、当該元素が添加されていないことを表す。「Ｂｒ」は、残留磁束密度であり、「Ｈｃｊ」は、保磁力（ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ ｃｏｅｒｃｉｖｉｔｙ）である。

【0114】

各実施例及び比較例におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の成分を下記の表１に示す。

【0115】

表１ 各実施例及び比較例におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の成分（ｗｔ．％）

【0116】

実施例１
ネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法は以下の通りである。

【0117】

（１）溶解製錬鋳造の工程：表１に示される成分に従って、調製した原料をアルミナ製の坩堝に入れ、高周波真空誘導溶解炉において５×１０^－２Ｐａの真空中で１５００℃以下の温度で真空溶解製錬する。真空溶解製錬した後の溶解炉にＡｒガスを導入し、気圧を５．５×１０^４Ｐａにした後に鋳造し、１０^２℃／秒～１０^４℃／秒の冷却速度で急冷合金を得る。

【0118】

（２）水素破砕工程：急冷合金を置く溶解炉を室温で真空引きした後、純度９９．９％の水素ガスを水素破砕用炉内に導入して水素ガス圧力を０．１５ＭＰａに維持する。水素吸収を十分に行った後、真空引きしながら昇温し、十分に脱水素する。その後、冷却し、水素破砕した粉末を取り出す。

【0119】

（３）ジェットミル工程：水素破砕した粉末を、酸化ガス含有量１５０ｐｐｍ以下の窒素ガス雰囲気下及び粉砕室圧力０．３８ＭＰａの条件下で３時間のジェットミル粉砕し、微粉を得る。酸化ガスは、酸素または水分を指す。

【0120】

（４）ジェットミル粉砕した後の粉末にステアリン酸亜鉛を添加し、ステアリン酸亜鉛の添加量を混合後の粉末重量の０．１２％として、Ｖブレンダーで十分に混合した。

【0121】

（５）磁場成形の工程：上記のステアリン酸亜鉛を添加した粉末を、直角配向型の磁場成形機を用いて、１．６Ｔの配向磁場中及び０．３５ｔｏｎ／ｃｍ^２の成形圧力で、一辺が２５ｍｍの立方体に一次成形し、一次成形後、０．２Ｔの磁場で減磁する。一次成形後の成形体を空気に触れさせないように、それをシールし、その後、二次成形機（静水圧成形機）を用いて、１．３ｔｏｎ／ｃｍ^２の圧力で二次成形を行う。

【0122】

（６）焼結の工程：各成形体を焼結炉に搬送して焼結し、５×１０^－３Ｐａの真空下且つ３００℃及び６００℃の温度でそれぞれ１時間を保持し、その後、１０４０℃の温度で２時間焼結し、そして、Ａｒガスを導入して０．１ＭＰａまでガス圧を到達させた後、室温まで冷却して、焼結体を取得する。

【0123】

（７）時効処理の工程：焼結体を高純度のＡｒガス中且つ５００℃の温度で３時間の熱処理を行った後、室温まで冷却して取り出す。

【0124】

実施例５３には、Ｄｙ粒界拡散法が用いられている。

【0125】

表１における実施例１の原料組成物について、実施例１の焼結体の製造に従って、まず焼結体を製造して取得し、次いで粒界拡散を行い、その後、時効処理を行う。ここで、時効処理の工程は、実施例１と同じであり、粒界拡散の処理工程は以下の通りである。

【0126】

焼結体を直径２０ｍｍ、シート厚さ３ｍｍ未満の磁石に加工し、厚さ方向を磁場配向方向とし、表面を清浄化した後、Ｄｙフッ化物により調製された原料を用いて、磁石に全面噴霧してコーティングし、コーティングした磁石を乾燥し、高純度のＡｒガス雰囲気で、磁石の表面にＤｙ元素の金属をスパッタ付着させ、８５０℃の温度で２４時間拡散熱処理する。室温まで冷却された。

【0127】

実施例５４には、Ｔｂ粒界拡散法が用いられている。

【0128】

表１における番号１について、実施例１の焼結体の製造に従って、まず焼結体を製造して取得し、次いで粒界拡散を行い、その後、時効処理を行う。ここで、時効処理の工程は、実施例１と同じであり、粒界拡散の処理工程は以下の通りである。

【0129】

焼結体を直径２０ｍｍ、シート厚さ７ｍｍ未満の磁石に加工し、厚さ方向を磁場配向方向とし、表面を清浄化した後、それぞれＴｂフッ化物により調製された原料を用いて、磁石に全面噴霧してコーティングし、コーティングした磁石を乾燥し、高純度のＡｒガス雰囲気で、磁石の表面にＴｂ元素の金属をスパッタ付着させ、８５０℃の温度で２４時間拡散熱処理する。室温まで冷却された。

【0130】

効果実施例
実施例１～５４及び比較例５５～５８で得られたネオジム鉄ホウ素磁石材料の磁気特性及び成分を測定し、その磁性体の結晶構造をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。

【0131】

（１）磁気特性の評価：中国計量院のＮＩＭ－１００００Ｈ型ＢＨ大塊希土類永久磁石非破壊測定システムを用いて磁石材料の磁気特性検出を行った。

【0132】

表２

【0133】

（２）成分の測定：各成分に対して、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を用いて測定し、以下の表３に示すのは、成分検出の結果である。
。

【0134】

表３、成分検出の結果（ｗｔ．％）

【0135】

（３）ＦＥ－ＥＰＭＡによる検出：実施例２３を選択して磁石材料の垂直配向面を研磨し、電界放出電子プローブマイクロアナライザー（ＦＥ－ＥＰＭＡ）（日本電子株式会社（ＪＥＯＬ）、８５３０Ｆ）で検出した。主にＰｒ、Ｎｄ、Ｇａ、Ｚｒ及びＯ元素を分析し、且つ、粒界及び結晶粒間三角領域における元素を定量分析する。

【0136】

図１は、ネオジム鉄ホウ素磁石材料における各元素の分布図であり、図１から見られるように、Ｐｒ、Ｎｄ元素は主に主相に分布し、粒界においても一部の希土類が出現し、元素Ｇａも主相と粒界相に分布し、元素Ｚｒは粒界に分布している。

【0137】

図２に示されるように、実施例２３のネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界における元素の分布であり、図２中の番号１で示した点を選択して粒界における元素を定量分析した結果を下記の表４に示す。

【0138】

表４

【0139】

以上のデータから分かるように、ＰｒとＮｄは、希土類リッチ相及び酸化物の形で粒界に存在し、それぞれα－Ｐｒとα－Ｎｄ、Ｐｒ_２Ｏ_３、Ｎｄ_２Ｏ_３、及びＮｄＯである。Ｇａは、主相に分布するだけでなく、粒界においても一定の含有量を占め、約５．２６ｗｔ．％である。Ｚｒは、高融点元素として全領域にわたって分散的に分布する。

【0140】

図３に示されるように、実施例２３のネオジム鉄ホウ素磁石材料の結晶粒間三角領域における元素の分布であり、図３中の番号１で示した点を選択して結晶粒間三角領域における元素を定量分析した結果を下記の表５に示す。

【0141】

表５

【0142】

Ｐｒ及びＮｄ元素が結晶粒間三角領域に分布しており、高Ｐｒの成分では、結晶粒間三角領域において、Ｐｒの含有量がＮｄの含有量よりも明らかに低く、希土類の一部がここに豊富に集まっているが、Ｐｒの集まっている程度はＮｄの集まっている程度よりも低く、これも、高ＰｒとＧａの共同作用で保磁力を向上させる原因の１つであることが明らかになる。同時に、ここにＯとＧａの一部が分布している。

【図1】

【図2】

【図3】