ホーム > 特許ランキング > 住友電気工業株式会社
知財求人 - 知財ポータルサイト「IP Force」
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2023-02-13
(45)【発行日】2023-02-21
(54)【発明の名称】データ処理装置およびデータ処理方法
(51)【国際特許分類】
H01J 37/22 20060101AFI20230214BHJP
G01N 23/2252 20180101ALI20230214BHJP
G01N 23/2251 20180101ALI20230214BHJP
【ＦＩ】
H01J37/22 502H
G01N23/2252
G01N23/2251
【請求項の数】
14
(21)【出願番号】P 2021552008
(86)(22)【出願日】2019-10-15
(86)【国際出願番号】 JP2019040473
(87)【国際公開番号】W WO2021074957
(87)【国際公開日】2021-04-22
【審査請求日】2022-04-21
(73)【特許権者】
【識別番号】000002130
【氏名又は名称】住友電気工業株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001195
【氏名又は名称】弁理士法人深見特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】星名 豊
(72)【発明者】
【氏名】上村 重明
(72)【発明者】
【氏名】奥村 宗一郎
(72)【発明者】
【氏名】岡本 悠
(72)【発明者】
【氏名】佐々木 清二
【審査官】右▲高▼ 孝幸
(56)【参考文献】
【文献】米国特許第７７２５５１７（ＵＳ，Ｂ１）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｈ０１Ｊ ３７／２２
Ｇ０１Ｎ ２３／２２５２
Ｇ０１Ｎ ２３／２２５１
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
第１変数、第２変数、第３変数、および第４変数の組み合わせに関連付けられたデータ値を有する元データを格納するメモリと、前記元データを処理するプロセッサとを備え、
前記プロセッサは、
前記元データに基づいて、前記第１変数および前記第２変数の直積に行番号が対応し、前記第３変数および前記第４変数の直積に列番号が対応する第１行列を生成し、
各行のいずれか１つの要素のみが１であり、他の要素が０であるように２値化された第２行列を生成し、
前記生成された第２行列を用いて、前記第１行列を、前記第１行列よりも低次元の前記第２行列と第３行列との積で近似する近似処理を実行し、
前記第３行列の各要素を並べ替えることによって、前記第４変数に列番号が対応する第４行列を生成し、
前記第４行列を、前記第４行列よりも低次元の第５行列および第６行列の積で近似する近似処理を実行し、
前記近似処理は、被最小化関数を最小化するように、近似される側の行列に基づいて近似する側の行列を決定することを含み、前記被最小化関数は、前記近似される側の行列の各要素と前記近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の絶対値のα乗（αは正の実数）の総和を含む、データ処理装置。
【請求項2】
前記第２行列を生成することは、前記第１行列を、前記第１行列よりも低次元の第７行列と第８行列との積で近似する前記近似処理を実行することと、
前記第７行列について、列ごとに最大値の要素で各要素を除算する規格化を実行した後、行ごとに最大値の要素を１に変更し、最大値以外の要素を０に変更することによって、前記第７行列を２値化した前記第２行列を生成することとを含む、請求項１に記載のデータ処理装置。
【請求項3】
前記第２行列を生成することは、前記第１変数、前記第２変数、および前記第４変数の組み合わせごとに、前記第３変数について前記元データのデータ値を積算することによって、積算データを生成することと、
前記積算データに基づいて、前記第１変数および前記第２変数の直積に行番号が対応し、前記第４変数に列番号が対応する第９行列を生成することと、
前記第９行列を、前記第９行列よりも低次元の第１０行列と第１１行列との積で近似する前記近似処理を実行することと、
前記第１０行列について、列ごとに最大値の要素で各要素を除算する規格化を実行した後、行ごとに最大値の要素を１に変更し、最大値以外の要素を０に変更することによって、前記第１０行列を２値化した前記第２行列を生成することとを含む、請求項１に記載のデータ処理装置。
【請求項4】
前記被最小化関数は、前記近似される側の行列の各要素と前記近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の二乗の総和であり、前記第１行列を前記第２行列と前記第３行列との積で近似する前記近似処理を実行することは、
前記第２行列の転置行列と前記第２行列との積の逆行列に、前記第２行列の転置行列と前記第１行列との積を乗算することによって、前記第３行列を生成することを含む、請求項１から請求項３のいずれか１項に記載のデータ処理装置。
【請求項5】
前記第４行列を生成すること、および前記第４行列を前記第５行列および前記第６行列の積で近似する前記近似処理を実行することは、前記第３行列の行ごとに各要素を並べ替えることによって、前記第４変数が列番号に対応する複数の第４行列を前記第３行列の行に対してそれぞれ生成することと、
前記複数の第４行列の各々を、前記第４行列よりも低次元の第５行列および第６行列の積で近似する前記近似処理を実行することとを含む、請求項１から請求項４のいずれか１項に記載のデータ処理装置。
【請求項6】
前記第１変数、前記第２変数、および前記第３変数は、分析対象試料の表面または内部の位置を表す空間座標であり、前記第４変数は、原子番号またはＸ線のエネルギーであり、
前記データ値は、ＥＤＸ（Energy Dispersive X-ray Spectroscopy）によって得られた原子番号またはＸ線のエネルギーにそれぞれ対応する前記分析対象試料の成分割合またはＸ線の強度である、請求項１から請求項５のいずれか１項に記載のデータ処理装置。
【請求項7】
前記第１変数、前記第２変数、および前記第３変数は、分析対象試料の表面または内部の位置を表す空間座標であり、前記第４変数は、質量電荷比であり、
前記データ値は、ＴｏＦ－ＳＩＭＳ（Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry）によって得られた質量電荷比に対応する前記分析対象試料の成分割合である、請求項１から請求項５のいずれか１項に記載のデータ処理装置。
【請求項8】
第１変数、第２変数、第３変数、および第４変数の組み合わせに関連付けられたデータ値を有する元データを格納するメモリと、前記元データを処理するプロセッサとを備え、
前記プロセッサは、
前記元データに基づいて、前記第１変数、前記第２変数、および前記第３変数の直積に行番号が対応し、前記第４変数に列番号が対応する第１行列を生成し、
前記第１行列を、前記第１行列よりも低次元の第２行列および第３行列の積で近似する近似処理を実行し、
前記第２行列の各要素を並べ替えることによって、前記第１変数および前記第２変数の直積に行番号が対応する第４行列を生成し、
前記第４行列を、前記第４行列よりも低次元の第５行列および第６行列の積で近似する近似処理を実行し、
各行のいずれか１つの要素のみが１であり他の要素が０であるように、前記第５行列を２値化した第７行列を生成し、
前記第４行列を、前記第７行列と第８行列との積で近似する近似処理を実行し、
前記近似処理は、被最小化関数を最小化するように、近似される側の行列に基づいて近似する側の行列を決定することを含み、前記被最小化関数は、前記近似される側の行列の各要素と前記近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の絶対値のα乗（αは正の実数）の総和を含む、データ処理装置。
【請求項9】
前記第７行列を生成することは、前記第５行列について、列ごとに最大値の要素で各要素を除算する規格化を実行した後、行ごとに最大値の要素を１に変更し、最大値以外の要素を０に変更することによって、前記第５行列を２値化した前記第７行列を生成することを含む、請求項８に記載のデータ処理装置。【請求項10】
前記被最小化関数は、前記近似される側の行列の各要素と前記近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の二乗の総和であり、前記第４行列を前記第７行列と前記第８行列との積で近似する前記近似処理を実行することは、
前記第７行列の転置行列と前記第７行列との積の逆行列に、前記第７行列の転置行列と前記第４行列との積を乗算することによって、前記第８行列を生成することを含む、請求項８または請求項９に記載のデータ処理装置。
【請求項11】
前記第３行列は、予め定められた行列であり、前記被最小化関数は、前記近似される側の行列の各要素と前記近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の二乗の総和であり、
前記第１行列を前記第２行列と前記第３行列との積で近似する前記近似処理を実行することは、
前記第１行列と前記第３行列の転置行列との積に、前記第３行列と前記第３行列の転置行列との積の逆行列を乗算することによって、前記第２行列を生成することを含む、請求項８から請求項１０のいずれか１項に記載のデータ処理装置。
【請求項12】
前記第１変数、前記第２変数、および前記第３変数は、分析対象試料の表面または内部の位置を表す空間座標であり、前記第４変数は、測定回数であり、
前記データ値は、Ｘ線ＣＴ（Computed Tomography）装置で検出された前記分析対象試料におけるＸ線吸収率である、請求項８から請求項１１のいずれか１項に記載のデータ処理装置。
【請求項13】
元データを処理するためのデータ処理方法であって、前記元データは、第１変数、第２変数、第３変数、および第４変数の組み合わせに関連付けられたデータ値を有し、
前記データ処理方法は、
コンピュータが、前記元データに基づいて、前記第１変数および前記第２変数の直積に行番号が対応し、前記第３変数および前記第４変数の直積に列番号が対応する第１行列を生成するステップと、
前記コンピュータが、各行のいずれか１つの要素のみが１であり、他の要素が０であるように２値化された第２行列を生成するステップと、
前記生成された第２行列を用いて、前記第１行列を、前記第１行列よりも低次元の前記第２行列と第３行列との積で近似する近似処理を実行するステップと、
前記コンピュータが、前記第３行列の各要素を並べ替えることによって、前記第４変数に列番号が対応する第４行列を生成するステップと、
前記コンピュータが、前記第４行列を、前記第４行列よりも低次元の第５行列および第６行列の積で近似する近似処理を実行するステップとを備え、
前記近似処理は、被最小化関数を最小化するように、近似される側の行列に基づいて近似する側の行列を決定することを含み、前記被最小化関数は、前記近似される側の行列の各要素と前記近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の絶対値のα乗（αは正の実数）の総和を含む、データ処理方法。
【請求項14】
元データを処理するためのデータ処理方法であって、前記元データは、第１変数、第２変数、第３変数、および第４変数の組み合わせに関連付けられたデータ値を有し、
前記データ処理方法は、
コンピュータが、前記元データに基づいて、前記第１変数、前記第２変数、および前記第３変数の直積に行番号が対応し、前記第４変数に列番号が対応する第１行列を生成するステップと、
前記コンピュータが、前記第１行列を、前記第１行列よりも低次元の第２行列および第３行列の積で近似する近似処理を実行するステップと、
前記コンピュータが、前記第２行列の各要素を並べ替えることによって、前記第１変数および前記第２変数の直積が行番号に対応する第４行列を生成するステップと、
前記コンピュータが、前記第４行列を、前記第４行列よりも低次元の第５行列および第６行列の積で近似する近似処理を実行するステップと、
前記コンピュータが、各行のいずれか１つの要素のみが１であり他の要素が０であるように、前記第５行列を２値化した第７行列を生成するステップと、
前記コンピュータが、前記第４行列を、前記第７行列と第８行列との積で近似する近似処理を実行するステップとを備え、
前記近似処理は、被最小化関数を最小化するように、近似される側の行列に基づいて近似する側の行列を決定することを含み、前記被最小化関数は、前記近似される側の行列の各要素と前記近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の絶対値のα乗（αは正の実数）の総和を含む、データ処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、データ処理装置およびデータ処理方法に関する。
【背景技術】
【0002】
指定された２次元領域から所定のステップ幅で網羅的に分析スペクトルを検出するスペクトラムイメージ法が開発されている。具体的に分析スペクトルを取得するために、ＳＥＭ／ＥＤＸ（Scanning Electron Microscope/Energy Dispersive X-ray Spectroscopy）およびＴｏＦ－ＳＩＭＳ（Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry）などが用いられる。
【0003】
スペクトラムイメージ法によって取得される２次元スペクトルデータを解析する手法としてＭＣＲ（Multivariate Curve Resolution）法が知られている。ＭＣＲ法では、２次元領域の各点からのスペクトルは、各点における濃度に応じて重み付けられた成分スペクトルの一次結合に分解される（たとえば、特許文献１（米国特許第６５８４４１３号明細書）を参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】米国特許第６５８４４１３号明細書
【発明の概要】
【0005】
本開示の一実施形態のデータ処理装置は、第１変数、第２変数、第３変数、および第４変数の組み合わせに関連付けられたデータ値を有する元データを格納するメモリと、元データを処理するプロセッサとを備える。プロセッサは、元データに基づいて、第１変数および第２変数の直積に行番号が対応し、第３変数および第４変数の直積に列番号が対応する第１行列を生成する。プロセッサは、各行のいずれか１つの要素のみが１であり、他の要素が０であるように２値化された第２行列を用いて、第１行列を、第１行列よりも低次元の第２行列と第３行列との積で近似する近似処理を実行する。プロセッサは、第３行列の各要素を並べ替えることによって、第４変数に列番号が対応する第４行列を生成する。プロセッサは、第４行列を、第４行列よりも低次元の第５行列および第６行列の積で近似する近似処理を実行する。上記の近似処理は、被最小化関数を最小化するように、近似される側の行列に基づいて近似する側の行列を決定することを含む。上記の被最小化関数は、近似される側の行列の各要素と近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の絶対値のα乗（αは正の実数）の総和を含む。
【0006】
本開示の他の実施形態のデータ処理装置は、第１変数、第２変数、第３変数、および第４変数の組み合わせに関連付けられたデータ値を有する元データを格納するメモリと、元データを処理するプロセッサとを備える。プロセッサは、元データに基づいて、第１変数、第２変数、および第３変数の直積に行番号が対応し、第４変数に列番号が対応する第１行列を生成する。プロセッサは、第１行列を、第１行列よりも低次元の第２行列および第３行列の積で近似する近似処理を実行する。プロセッサは、第２行列の各要素を並べ替えることによって、第１変数および第２変数の直積に行番号が対応する第４行列を生成する。プロセッサは、第４行列を、第４行列よりも低次元の第５行列および第６行列の積で近似する近似処理を実行する。プロセッサは、各行のいずれか１つの要素のみが１であり他の要素が０であるように、第５行列を２値化した第７行列を生成する。プロセッサは、第４行列を、第７行列と第８行列との積で近似する近似処理を実行する。上記の近似処理は、被最小化関数を最小化するように、近似される側の行列に基づいて近似する側の行列を決定することを含む。上記の被最小化関数は、近似される側の行列の各要素と近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の絶対値のα乗（αは正の実数）の総和を含む。
【図面の簡単な説明】
【0007】
【発明を実施するための形態】
【0008】
［本開示が解決しようとする課題］
上記のスペクトラムイメージ法を拡張して３次元空間内の各点に対するスペクトルデータを検出することも可能である。たとえば、試料表面をエッチングしながら、走査イオンビームを用いてＴＯＦ－ＳＩＭＳ分析を実行する場合が考えられる。この場合、３次元空間の位置情報に対応付けられたマススペクトルデータが得られる。以下、ｎ次元空間の位置情報と対応付けられたスペクトルデータをｎ次元スペクトルデータと称する。
上記のスペクトラムイメージ法を拡張して３次元空間内の各点に対するスペクトルデータを検出することも可能である。たとえば、試料表面をエッチングしながら、走査イオンビームを用いてＴＯＦ－ＳＩＭＳ分析を実行する場合が考えられる。この場合、３次元空間の位置情報に対応付けられたマススペクトルデータが得られる。以下、ｎ次元空間の位置情報と対応付けられたスペクトルデータをｎ次元スペクトルデータと称する。
【0009】
従来、上記ような３次元空間の位置情報に対応付けられたスペクトルデータ（すなわち、３次元スペクトルデータ）を解析する場合、そのままでは２次元平面上でのグラフ化が困難なため、基板面に平行な平面内でデータを平均化することにより深さ方向の１次元スペクトルデータを解析したり、特定の断面における２次元スペクトルデータを解析したりしていた。いずれも多くの情報が失われることになるので、３次元スペクトルデータ全体の特徴および特徴的な箇所を把握することが困難であった。
【0010】
本開示は上記の問題点を考慮したものである。本開示の一態様の目的は、３次元スペクトルデータの特徴を容易に把握可能なデータ処理方法およびデータ処理装置を提供することである。
【0011】
なお、本開示によるデータ処理装置および方法は、３次元スペクトルデータの解析に好適に使用できるものであるが、必ずしもその目的に限定されない。一般に、本開示によるデータ処理方法は、４次元の変数に対してデータ値が決まるような任意の４次元配列データのデータ処理に使用できる。さらに、本開示のデータ処理方法は、５次元以上の変数に対してデータ値が決まる多次元配列データの一部である４次元配列データを解析する際にも使用できる。さらに、本開示のデータ処理方法は、特定の変数について積算、平均、または各種統計処理などの操作を施すことにより、５次元以上の多次元配列データの次元を下げることによって得られた４次元配列データを解析する際にも使用できる。
【0012】
［本開示の効果］
本開示の一態様によるデータ処理装置およびデータ処理方法によれば、３次元スペクトルデータなどの４次元配列データの全体的な特徴および特徴的な箇所を容易に把握できる。
本開示の一態様によるデータ処理装置およびデータ処理方法によれば、３次元スペクトルデータなどの４次元配列データの全体的な特徴および特徴的な箇所を容易に把握できる。
【0013】
［実施形態の概要］
最初に本開示の実施形態の概要を列記して説明する。
最初に本開示の実施形態の概要を列記して説明する。
【0014】
（１） 第１の実施形態および第２の実施形態のデータ処理装置６０は、第１変数（ｘ座標）、第２変数（ｙ座標）、第３変数（ｚ座標）、および第４変数（スペクトルの横軸、原子番号、電荷質量比など）の組み合わせに関連付けられたデータ値（スペクトル強度、成分割合など）を有する元データを格納するメモリ６２と、元データを処理するプロセッサ６１とを備える。プロセッサ６１は、以下の（ａ）～（ｅ）を実行する（タイプＡおよびタイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法）。
【0015】
（ａ） 元データに基づいて、第１変数および第２変数の直積に行番号が対応し、第３変数および第４変数の直積に列番号が対応する第１行列Ｄを生成する（ステップＳ２００，Ｓ３１０）。
【0016】
（ｂ） 各行のいずれか１つの要素のみが１であり、他の要素が０であるように２値化された第２行列Ｃを生成する。（ステップＳ２１０～Ｓ２２０，Ｓ３００～Ｓ３３０、なお、第２行列Ｃのより詳細な計算方法は、以下の（２），（３）に示される。）
（ｃ） 生成された第２行列Ｃを用いて、第１行列Ｄを、第１行列Ｄよりも低次元の第２行列Ｃと第３行列ＰＴとの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ２３０，Ｓ３４０）。
（ｃ） 生成された第２行列Ｃを用いて、第１行列Ｄを、第１行列Ｄよりも低次元の第２行列Ｃと第３行列ＰＴとの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ２３０，Ｓ３４０）。
【0017】
（ｄ） 第３行列ＰＴの各要素を並べ替えることによって、第４変数に列番号が対応する第４行列ＰＴ*を生成する（ステップＳ２４０，Ｓ３５０）。
【0018】
（ｅ） 第４行列ＰＴ*を、第４行列ＰＴ*よりも低次元の第５行列Ｆおよび第６行列ＳＴの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ２５０，Ｓ３６０）。
【0019】
上記の近似処理は、被最小化関数を最小化するように、近似される側の行列に基づいて近似する側の行列を決定することを含み、上記の被最小化関数は、近似される側の行列の各要素と近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の絶対値のα乗（αは正の実数）の総和を含む。
【0020】
上記のデータ処理装置によれば、元データ全体を、２値化された第２行列Ｃと、深さプロファイルを表す第５行列Ｆと、成分スペクトルを表す第６行列ＳＴとによって特徴付けることができる。これら３つの行列によって元データを特徴付けることによって、４次元配列データである元データの特徴を容易に理解することができる。
【0021】
（２） 第１の実施形態のデータ処理装置６０では、上記（１）において、（ｂ）第２行列Ｃを生成することは、以下の手順（ｂ．１），（ｂ．２）を含む。
【0022】
（ｂ．１） 第１行列Ｄを、第１行列Ｄよりも低次元の第７行列Ｃと第８行列ＰＴとの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ２１０）。
【0023】
（ｂ．２） 第７行列Ｃについて、列ごとに最大値の要素で各要素を除算する規格化を実行した後、行ごとに最大値の要素を１に変更し、最大値以外の要素を０に変更することによって、第７行列Ｃを２値化した第２行列Ｃを生成する（ステップＳ２２０）。
【0024】
上記のように、２値化された第２行列Ｃを用いることによって、第１変数と第２変数とによって規定される基準平面が少数の領域に分類される。これにより、各領域ごとの深さプロファイルの特徴を容易に把握することができる。
【0025】
（３） 第２の実施形態のデータ処理装置６０では、上記（１）において、（ｂ）第２行列Ｃを生成することは、以下の手順（ｂ．１）～（ｂ．４）を含む。
【0026】
（ｂ．１） 第１変数、第２変数、および第４変数の組み合わせごとに、第３変数について元データのデータ値を積算することによって、積算データを生成する（ステップＳ３００）。
【0027】
（ｂ．２） 積算データに基づいて、第１変数および第２変数の直積に行番号が対応し、第４変数に列番号が対応する第９行列Ｄ’を生成する（ステップＳ３１０）。
【0028】
（ｂ．３） 第９行列Ｄ’を、第９行列Ｄ’よりも低次元の第１０行列Ｃと第１１行列ＳＴとの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ３２０）。
【0029】
（ｂ．４） 第１０行列Ｃについて、列ごとに最大値の要素で各要素を除算する規格化を実行した後、行ごとに最大値の要素を１に変更し、最大値以外の要素を０に変更することによって、第１０行列Ｃを２値化した第２行列Ｃを生成する（ステップＳ３３０）。
【0030】
上記の２値化された第２行列Ｃの生成方法によれば、元データが深さ方向に積算された積算データが用いられる。したがって、深さプロファイルに含まれるノイズが大きいデータの解析に向いている。
【0031】
（４） 上記（１）～（３）において、上記の被最小化関数は、近似される側の行列の各要素と近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の二乗の総和である。上記手順（ｃ）で示すように第１行列Ｄを２値化された第２行列Ｃと第３行列ＰＴとの積で近似することは、第２行列の転置行列ＣＴと第２行列Ｃとの積の逆行列に、第２行列の転置行列ＣＴと第１行列Ｄとの積を乗算することによって、第３行列ＰＴを生成することを含む（ステップＳ２３０，Ｓ３４０）。
【0032】
上記のように近似処理が交互最小二乗法による処理であって、既に第２行列Ｃが決定されている場合には、近似処理を実行する際に逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ法を用いる必要はない。
【0033】
（５） 上記（１）～（４）において、第４行列ＰＴ*を生成すること、および第４行列ＰＴ*を上記第５行列および第６行列の積で近似する近似処理を実行することは（上記手順（ｃ）および（ｄ））、ある局面において次の（ｃ’）および（ｄ’）を実行することを含む。
【0034】
（ｃ’） 第３行列ＰＴの行ごとに各要素を並べ替えることによって、第４変数が列番号に対応する複数の第４行列ＰＴ*を、第３行列ＰＴの行に対してそれぞれ生成する。
【0035】
（ｄ’） 複数の第４行列ＰＴ*の各々を、第４行列ＰＴ*よりも低次元の第５行列Ｆおよび第６行列ＳＴの積で近似する近似処理を実行する。
【0036】
分析対象である元データの特徴によっては、成分スペクトルを表す行列ＳＴを試料全体で共通にするのでなく、上記のように基準平面に設定された領域ごとに成分スペクトルを表す行列ＳＴを設けてもよい。
【0037】
（６） 上記（１）～（５）においてある局面では、第１変数、第２変数、および第３変数は、分析対象試料の表面または内部の位置を表す空間座標である。第４変数は、原子番号またはＸ線のエネルギーである。データ値は、ＥＤＸ（Energy Dispersive X-ray Spectroscopy）によって得られた原子番号またはＸ線のエネルギーにそれぞれ対応する分析対象試料の成分割合またはＸ線の強度である。
【0038】
第１の実施形態に好適な分析対象データとして、分析対象試料を深さ方向にエッチングしながら、各エッチング断面においてＳＥＭ／ＥＤＸによって得られたデータ（すなわち、深さ方向に複数枚得られるデータ）を挙げることができる。したがって、深さ方向ＳＥＭ／ＥＤＸデータの分析には、第２の実施形態のデータ処理装置を利用することもできる。
【0039】
（７） 上記（１）～（５）においてある局面では、第１変数、第２変数、および第３変数は、分析対象試料の表面または内部の位置を表す空間座標である。第４変数は、質量電荷比である。データ値は、ＴｏＦ－ＳＩＭＳ（Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry）によって得られた質量電荷比に対応する分析対象試料の成分割合である。
【0040】
第２の実施形態に好適な分析対象データとして、ＴｏＦ－ＳＩＭＳによって得られたデータを挙げることができる。ＴｏＦ－ＳＩＭＳデータの分析には、第１の実施形態のデータ処理装置を利用することもできる。
【0041】
（８） 第３の実施形態のデータ処理装置６０は、第１変数、第２変数、第３変数（空間座標ｘ，ｙ，ｚに対応（順不同））、および第４変数（スペクトルの横軸、時間など）の組み合わせに関連付けられたデータ値（スペクトル強度、Ｘ線吸収率など）を有する元データを格納するメモリ６２と、元データを処理するプロセッサ６１とを備える。プロセッサ６１は、以下の（ａ）～（ｆ）を実行する（タイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法）。
【0042】
（ａ） 元データに基づいて、第１変数、第２変数、および第３変数の直積に行番号が対応し、第４変数に列番号が対応する第１行列Ｄを生成する（ステップＳ４００）。
【0043】
（ｂ） 第１行列Ｄを、第１行列Ｄよりも低次元の第２行列Ｃおよび第３行列ＳＴの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ４１０）。
【0044】
（ｃ） 第２行列Ｃの各要素を並べ替えることによって、第１変数および第２変数の直積に行番号が対応する第４行列Ｃ*を生成する（ステップＳ４３０）。
【0045】
（ｄ） 第４行列Ｃ*を、第４行列Ｃ*よりも低次元の第５行列Ｌｚおよび第６行列ＰＴの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ４４０）。
【0046】
（ｅ） 各行のいずれか１つの要素のみが１であり他の要素が０であるように、第５行列Ｌｚを２値化した第７行列Ｌｚを生成する（ステップＳ４５０）。
【0047】
（ｆ） 第４行列Ｃ*を、第７行列Ｌｚと第８行列ＰＴとの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ４６０）。
【0048】
上記の近似処理は、被最小化関数を最小化するように、近似される側の行列に基づいて近似する側の行列を決定することを含み、上記の被最小化関数は、近似される側の行列の各要素と近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の絶対値のα乗（αは正の実数）の総和を含む。
【0049】
上記のデータ処理装置によれば、元データ全体を、２値化された第７行列Ｌｚと、深さプロファイルを表す第８行列ＰＴと、成分スペクトルを表す第３行列ＳＴとによって特徴付けることができる。これら３つの行列によって元データを特徴付けることによって、４次元配列データである元データの特徴を容易に理解することができる。
【0050】
（９） 上記（８）のある局面において、プロセッサ６１は、第５行列Ｌｚについて、列ごとに最大値の要素で各要素を除算する規格化を実行した後、行ごとに最大値の要素を１に変更し、最大値以外の要素を０に変更することによって、第５行列Ｌｚを２値化した第７行列Ｌｚを生成する（上記手順（ｅ））。
【0051】
上記のように、２値化された第７行列Ｌｚを用いることによって、第１変数と第２変数とによって規定される基準平面が少数の領域に分類される。これにより、各領域ごとの深さプロファイルの特徴を容易に把握することができる。なお、第１変数と第２変数を選択する際には、ｘ座標、ｙ座標、ｚ座標のいずれの組み合わせでも良い。
【0052】
（１０） 上記（８）または（９）において、上記の被最小化関数は、近似される側の行列の各要素と近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の二乗の総和である。プロセッサ６１は、第４行列Ｃ*を第７行列Ｌｚと第８行列ＰＴとの積で近似する際に（上記手順（ｆ））、第７行列の転置行列ＬｚＴと第７行列Ｌｚとの積の逆行列に、第７行列の転置行列ＬｚＴと第４行列Ｃ*との積を乗算することによって、第８行列ＰＴを生成する。
【0053】
上記のように近似処理が交互最小二乗法による処理であって、既に第７行列Ｌｚが決定されている場合には、近似処理を実行する際に逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ法を用いる必要はない。
【0054】
（１１） 上記（８）～（１０）のある局面において、第３行列ＳＴは、予め定められた行列である（ステップＳ４１５）。上記の被最小化関数は、近似される側の行列の各要素と近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の二乗の総和である。プロセッサ６１は、第１行列Ｄを第２行列Ｃと第３行列ＳＴとの積で近似する際に（上記手順（ｂ））、第１行列Ｄと第３行列の転置行列Ｓとの積に、第３行列ＳＴと第３行列の転置行列Ｓとの積の逆行列を乗算することによって、第２行列Ｃを生成する（ステップＳ４２５）。
【0055】
第４変数のデータ点数が少ない場合（たとえば、数個の場合）には、成分スペクトルを表す第３行列ＳＴを予め定めておいてもよい。近似処理が交互最小二乗法による処理であって、第３行列ＳＴを予め決定した場合には、逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ法を用いる必要はない。
【0056】
（１２） 上記（８）～（１１）においてある局面では、第１変数、第２変数、および第３変数は、分析対象試料の表面または内部の位置を表す空間座標である。第４変数は、測定回数である。データ値は、Ｘ線ＣＴ（Computed Tomography）装置で検出された分析対象試料におけるＸ線吸収率である。
【0057】
第３の実施形態に好適な分析対象データとして、Ｘ線ＣＴデータを挙げることができる。
【0058】
（１３） 第１の実施形態および第２の実施形態は、元データを処理するためのデータ処理方法を提供する。元データは、第１変数（ｘ座標）、第２変数（ｙ座標）、第３変数（ｚ座標）、および第４変数（スペクトルの横軸、原子番号、電荷質量比など）の組み合わせに関連付けられたデータ値（スペクトル強度、成分割合など）を有する。データ処理方法は、以下の（ａ）～（ｄ）の各ステップを備える。
【0059】
（ａ） コンピュータが、元データに基づいて、第１変数および第２変数の直積に行番号が対応し、第３変数および第４変数の直積に列番号が対応する第１行列Ｄを生成するステップ（Ｓ２００）。
【0060】
（ｂ） コンピュータが、各行のいずれか１つの要素のみが１であり、他の要素が０であるように２値化された第２行列Ｃを用いて、第１行列Ｄを、第１行列Ｄよりも低次元の第２行列Ｃと第３行列ＰＴとの積で近似する近似処理を実行するステップ（Ｓ２３０）。
【0061】
（ｃ） コンピュータが、第３行列ＰＴの各要素を並べ替えることによって、第４変数に列番号が対応する第４行列ＰＴ*を生成するステップ（Ｓ２４０）。
【0062】
（ｄ） コンピュータが、第４行列ＰＴ*を、第４行列ＰＴ*よりも低次元の第５行列Ｆおよび第６行列ＳＴの積で近似する近似処理を実行するステップ（Ｓ２５０）。
【0063】
上記の近似処理は、被最小化関数を最小化するように、近似される側の行列に基づいて近似する側の行列を決定することを含み、上記の被最小化関数は、近似される側の行列の各要素と近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の絶対値のα乗（αは正の実数）の総和を含む。
【0064】
上記のデータ処理方法によれば、元データの全体を、２値化された第２行列Ｃと、深さプロファイルを表す第５行列Ｆと、成分スペクトルを表す第６行列ＳＴとによって特徴付けることができる。これら３つの行列によって元データを特徴付けることによって、４次元配列データである元データの特徴を容易に理解することができる。
【0065】
（１４） 第３の実施形態は、元データを処理するためのデータ処理方法を提供する。元データは、第１変数（ｘ座標）、第２変数（ｙ座標）、第３変数（ｚ座標）、および第４変数（スペクトルの横軸、時間など）の組み合わせに関連付けられたデータ値（スペクトル強度、Ｘ線吸収率など）を有する。データ処理方法は、以下の（ａ）～（ｆ）の各ステップを備える。
【0066】
（ａ） コンピュータが、元データに基づいて、第１変数、第２変数、および第３変数の直積に行番号が対応し、第４変数に列番号が対応する第１行列Ｄを生成するステップ（Ｓ４００）。
【0067】
（ｂ） コンピュータが、第１行列Ｄを、第１行列Ｄよりも低次元の第２行列Ｃおよび第３行列ＳＴの積で近似する近似処理を実行するステップ（Ｓ４１０）。
【0068】
（ｃ） コンピュータが、第２行列Ｃの各要素を並べ替えることによって、第１変数および第２変数の直積に行番号が対応する第４行列Ｃ*を生成するステップ（Ｓ４３０）。
【0069】
（ｄ） コンピュータが、第４行列Ｃ*を、第４行列Ｃ*よりも低次元の第５行列Ｌｚおよび第６行列ＰＴの積で近似する近似処理を実行するステップ（Ｓ４４０）。
【0070】
（ｅ） コンピュータが、各行のいずれか１つの要素のみが１であり他の要素が０であるように、第５行列Ｌｚを２値化した第７行列Ｌｚを生成するステップ（Ｓ４５０）。
【0071】
（ｆ） コンピュータが、第４行列Ｃ*を、第７行列Ｌｚと第８行列ＰＴとの積で近似する近似処理を実行するステップ（Ｓ４６０）。
【0072】
上記の近似処理は、被最小化関数を最小化するように、近似される側の行列に基づいて近似する側の行列を決定することを含み、上記の被最小化関数は、近似される側の行列の各要素と近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の絶対値のα乗（αは正の実数）の総和を含む。
【0073】
上記のデータ処理方法によれば、元データの全体を、２値化された第７行列Ｌｚと、深さプロファイルを表す第８行列ＰＴと、成分スペクトルを表す第３行列ＳＴとによって特徴付けることができる。これら３つの行列によって元データを特徴付けることによって、４次元配列データである元データの特徴を容易に理解することができる。
【0074】
［実施形態の詳細］
以下、実施形態について図面を参照して詳しく説明する。なお、同一または相当する部分には同一の参照符号を付して、その説明を繰り返さない場合がある。
以下、実施形態について図面を参照して詳しく説明する。なお、同一または相当する部分には同一の参照符号を付して、その説明を繰り返さない場合がある。
【0075】
【0076】
一例として分析装置５０は、試料の指定された３次元領域内の各測定点での分析スペクトルを検出する。たとえば、分析装置５０は、ＦＩＢ（Focused Ion Beam）－ＳＥＭ／ＥＤＸによる組成情報を検出してもよいし、ＴＯＦ－ＳＩＭＳによる組成情報を検出してもよい。
【0077】
他の例として、分析装置５０は３次元領域内の各測定点に関連付けられた何らかの物理量または化学量を表す数値を出力するように構成されていてもよい。この場合、データ処理装置６０は、分析装置５０から得られたデータの時間変化を４次元配列データとして解析できる。たとえば、分析装置５０は、Ｘ線ＣＴ（Computed Tomography）装置であってもよい。
【0078】
第１の実施形態では、分析装置５０がＦＩＢ－ＳＥＭ／ＥＤＸを利用した分析装置である場合について説明する。具体的に、分析装置５０は、収束イオンビーム（ＦＩＢ）によって試料をエッチングしながら、ＳＥＭによって切断面を観察する。さらに、分析装置５０は、ＳＥＭ観察の際の電子線照射により発生する特性Ｘ線を検出し、検出した特性Ｘ線をエネルギーで分光することにより、元素分析および組成分析を行う。
【0079】
ここで、ＦＩＢによる試料の切断面上の位置をｘ座標、ｙ座標で表し、切断面に交差する方向をｚ座標で表す。ＥＤＸ分析で得られる元データは、各切断面での位置座標（ｘ座標、ｙ座標）に対応して得られるＥＤＸスペクトルである。分析装置５０に設けられたコントローラ（不図示）は、ＥＤＸスペクトルに基づく定量分析結果から、ｘｙ平面内での元素ごとの成分比を表す元素マッピング像を生成する。したがって、分析装置５０から出力されるデータは、各切断面を区別するｚ座標、各切断面内での位置情報（ｘ座標、ｙ座標）、これらの座標値に対応付けられた元素ごとのマッピング像である。言い替えると、４次元配列データを構成する第１変数はｘ座標であり、第２変数はｙ座標であり、第３変数はｚ座標であり、第４変数は原子番号である。これらの第１～第４変数の組み合わせに対して、元素の成分比を表すデータ値が対応付けられている。
【0080】
データ処理装置６０は、分析装置５０から受け取った４次元配列データに基づいてデータ解析を行う。図１の例では、データ処理装置６０はコンピュータをベースに構成される。これに代えてＡＳＩＣ（Application Specific Integrated Circuit）またはＦＰＧＡ（Field Programmable Gate Array）などの回路に基づいて構成されていてもよい。もしくは、データ処理装置６０は、コンピュータ、ＡＳＩＣ、およびＦＰＧＡなどの回路のうちのいくつかを組み合わせて構成されていてもよい。本開示では、これらを総称してデータ処理の実行主体をプロセッサと称する。
【0081】
具体的に図１のデータ処理装置６０は、ＣＰＵ（Central Processing Unit）６１と、メモリ６２と、補助記憶装置６３と、出力装置６４と、通信装置６５と、インタフェース（Ｉ／Ｆ）６６と、これらを相互に接続するためのバス６７とを含む。
【0082】
ＣＰＵ６１は、データ処理プログラムに従って動作することにより、分析装置５０から受け取った４次元配列データに基づくデータ処理を実行する。ＣＰＵ６１は、さらに、制御プログラムに従って分析装置５０を制御するように構成されていてもよい。
【0083】
メモリ６２は、ＣＰＵ６１の主記憶として用いられるＲＡＭ（Random Access Memory）およびＲＯＭ（Read Only Memory）を含む。さらに、メモリ６２は、書き換え可能な不揮発性メモリを含んでいてもよい。不揮発性メモリは、たとえば、分析装置５０からのデータを格納するために用いられる。メモリ６２には、処理前の元データが格納されている。
【0084】
補助記憶装置６３は、ハードディスクおよびリムーバルディスクなどの記憶媒体である。補助記憶装置６３は、前述のデータ処理プログラムおよび制御プログラムなどを格納する。
【0085】
出力装置６４は、ディスプレイおよびプリンタなどを含む。出力装置６４は、ＣＰＵ６１からの指令に従ってデータ処理の結果を出力する。
【0086】
通信装置６５は、データ処理装置６０を外部のネットワークと接続する。たとえば、ＣＰＵ６１は、通信装置６５を介して外部からデータ処理用の４次元配列データを受信するように構成されていてもよい。
【0087】
（３Ｄ－ＭＣＲ法）
まず、本開示におけるデータ処理の前提として従来のＭＣＲ法（以下、３Ｄ－ＭＣＲ法と称する）について説明する。本開示のデータ処理は、３Ｄ－ＭＣＲ法によるデータ処理を複数回繰り返したものと考えることができる。なお、以下で説明する３Ｄ－ＭＣＲ法は、第１～第３の実施形態で共通に使用される。
まず、本開示におけるデータ処理の前提として従来のＭＣＲ法（以下、３Ｄ－ＭＣＲ法と称する）について説明する。本開示のデータ処理は、３Ｄ－ＭＣＲ法によるデータ処理を複数回繰り返したものと考えることができる。なお、以下で説明する３Ｄ－ＭＣＲ法は、第１～第３の実施形態で共通に使用される。
【0088】
まず、３Ｄ－ＭＣＲの処理前の元データは、３次元の変数（第１変数、第２変数、第３変数）に対してデータ値が決まるような３次元配列データである。たとえば、第１変数はｘ座標の値に対応し、第２変数はｙ座標の値に対応し、第３変数はスペクトルの横軸の値に対応し、データ値はスペクトルの縦軸の値である強度値に対応する。
【0089】
なお、ＥＤＸスペクトルの場合には、スペクトルの横軸は特性Ｘ線のエネルギー値であり、スペクトルの縦軸は各エネルギーに対応するスペクトルの強度（すなわち、Ｘ線のカウント数）である。ＥＤＸ分析に基づく元素マッピング像の場合には、スペクトルの横軸は原子番号に対応し、スペクトルの縦軸は各原子番号に対応する元素の成分比を表す。
【0090】
以下の（１Ａ）および（１Ｂ）に示すように、３Ｄ－ＭＣＲ法を適用するために処理前の元データはＩ行Ｊ列の行列Ｄに書き直される。行列Ｄの行番号は、第１変数と第２変数との直積の値に対応し、平面内でのデータ点の位置を表す。行列Ｄの列番号は、第３変数の値、すなわちスペクトルの横軸の値に対応する。
【0091】
したがって、行列Ｄの行数Ｉは、第１変数を表す第１軸のデータ点数と第２変数を表す第２軸のデータ点数との積、すなわち、分析対象である試料表面内のデータ点数を表す。列数Ｊは第３変数を表す第３軸のデータ点数、すなわち、スペクトルの横軸のデータ点数に対応する。
【0092】
【数1】
【0093】
３Ｄ－ＭＣＲ法では、試料表面の各データ点におけるスペクトルを、少数（以下、「Ｋ個」と記載する）の成分スペクトルの一次結合として近似する。Ｋ個の成分スペクトルの各々にはデータ点ごとに濃度分布に応じた重みが乗算される。これを全てのデータ点でまとめると、上式（１Ａ）に示すように、元データを表す行列Ｄは、全データ点にわたる濃度分布を表すＩ行Ｋ列の行列Ｃと、Ｋ個の成分スペクトルをまとめたＫ行Ｊ列の行列ＳＴとの積として表される。なお、行列ＳＴは、行列Ｓの転置行列を表す。さらに、上式（１Ａ）において各行列の要素を記載すると、次式（２）のように表される。
【0094】
【数2】
【0095】
式（２）を参照して、たとえば、第１番目の位置における最も小さい番号のスペクトルの値ｄ１１の近似値は、Ｋ個の成分スペクトルの最も小さい番号の値にＳ１１～Ｓ１Ｋにそれぞれ対応する濃度ｃ１１～ｃ１Ｋを乗算し、乗算結果を加算することによって得られる。他の位置およびスペクトル番号についても同様である。
【0096】
上式（２）の行列ＣおよびＳＴは、Ｄ－Ｃ・ＳＴをできるだけ小さくするように決定される。一般的な手法である最小二乗法では、次式（３）に示す偏差の２乗和ｓが最小になるように、ｃｉｋおよびｓｊｋを決定する。
【0097】
【数3】
【0098】
より詳細には、次式（４Ａ），（４Ｂ）に示すように、偏差の２乗和ｓについて各パラメータｃｉｋおよびｓｊｋごとの偏微分が０になるように、各パラメータｃｉｋおよびｓｊｋを決定する。
【0099】
【数4】
【0100】
上式（４Ａ），（４Ｂ）を全データ点についてまとめると、次式（５Ａ），（５Ｂ）のに示すような行列を用いた式が得られる。なお、次式（５Ａ），（５Ｂ）において、行列（ＳＴ・Ｓ）－１は、行列（ＳＴ・Ｓ）の逆行列を表す。
【0101】
【数5】
【0102】
上記の計算は行列Ｃと行列ＳＴとの積を扱う非線形の問題であるため、最小二乗解を解析的に求めることはできない。そこで、図２にその手順を示すように、コンピュータを用いて最小二乗解に漸近するように逐次計算を行うことになる。なお、この手順において、単純な最小二乗解ではなく別の解を求める変形例も考えられる。この変形例については、式（２４）～（３０）を参照して後述する。
【0103】
図２は、３次元ＭＣＲ法によるデータ処理手順を示すフローチャートである。以下の各ステップは、たとえば、図１のＣＰＵ６１がプログラムに従って動作することによって実現される。図２に示すアルゴリズムを交互最小二乗法（ＡＬＳ：Alternating Least Squares）と称する。
【0104】
図２を参照して、ステップＳ１００において、ＣＰＵ６１は、処理前の元データである３次元配列データに基づいて、前述の式（１Ａ）および（２）を参照して説明したＩ行Ｊ列の行列Ｄを生成する。
【0105】
次のステップＳ１０５において、ＣＰＵ６１は、行列Ｃ，Ｓの初期値Ｃ（０），Ｓ（０）を決定する。このために、ＣＰＵ６１は、元データに対して主成分分析を行うことによって固有値および固有ベクトルを決定する。ＣＰＵ６１は、固有値に基づいてＫ個の主成分を決定し、これらのＫ個の固有値に対応する固有ベクトルからスペクトル行列Ｓの初期値Ｓ（０）を決定する。さらに、ＣＰＵ６１は、Ｄ・Ｓ（０）から濃度分布を表す行列Ｃの初期値Ｃ（０）を決定する。初期値Ｃ（０）を総合指標のスコアとも称する。なお、上記において、Ｋは主成分分析の結果を参照して決定することもできるし、何らかの周辺情報をもとに事前に決定しても構わない。また、行列Ｃ，Ｓの初期値の決定には主成分分析がよく用いられるが、他の方法によって定めてもよい。
【0106】
その次のステップＳ１１０において、ＣＰＵ６１は、初期値行列Ｃ（０）およびＳ（０）を非負化する。ここで、非負化とは、負の値の要素を０に変更することをいう。非負化処理は、計算結果を物理的実体に整合させるために必要である。
【0107】
その次のステップＳ１１５において、ＣＰＵ６１は、ループの回数を表すパラメータｎを初期値０に設定する。
【0108】
その次のステップＳ１２０において、ＣＰＵ６１は、初期値行列Ｓ（０）と元データを表す行列Ｄとを用いて、前述の式（５Ａ）に従って行列Ｃ（ｎ＋１）を計算する。ＣＰＵ６１は、得られた行列Ｃ（ｎ＋１）を非負化する（ステップＳ１２５）。このように非負化は行列計算の度に実行される。
【0109】
その次のステップＳ１３０において、ＣＰＵ６１は、元データを表す行列Ｄと非負化処理後の行列Ｃ（ｎ＋１）とを用いて、前述の式（５Ｂ）に従って行列Ｓ（ｎ＋１）
Ｔを計算する。ＣＰＵ６１は、得られた行列Ｓ（ｎ＋１）を非負化する（ステップＳ１３５）。このように非負化は行列計算の度に実行される。
【0110】
その次のステップＳ１４０において、ＣＰＵ６１は、行列Ｓ（ｎ＋１）と行列Ｓ（ｎ）とを比較し、行列Ｃ（ｎ＋１）と行列Ｃ（ｎ）とを比較する。ＣＰＵ６１は、いずれについても偏差が閾値以内であれば（ステップＳ１４０でＹＥＳ）、処理をステップＳ１４５に進める。ステップＳ１４５において、ＣＰＵ６１は、行列Ｓ（ｎ＋１）と行列Ｃ（ｎ＋１）を３Ｄ－ＭＣＲ法の結果として出力する。
【0111】
一方、ステップＳ１４０でＮＯの場合、ＣＰＵ６１は、ステップＳ１５０において、算出された非負化処理後の行列Ｓ（ｎ＋１）を次のループでの行列Ｓ（ｎ）とし、算出された非負化処理後の行列Ｃ（ｎ＋１）を次のスープでの行列Ｃ（ｎ）とする。すなわち、パラメータｎがインクリメントされる。そして、ＣＰＵ６１は、処理をステップＳ１２０に戻す。以下、ステップＳ１４０でＹＥＳとなるまで、ＣＰＵ６１は上記の手順を繰り返す。
【0112】
上記の手順において、行列Ｃの要素が予め決定されている場合、上記のステップＳ１３０（すなわち、式（５Ｂ））の計算を１回だけ実行することにより、行列Ｓを決定することができる。この場合には、主成分分析などによって初期値を決定する必要がない。
【0113】
同様に、上記の手順において行列Ｓの要素が予め決定されている場合、上記のステップＳ１２０（すなわち、式（５Ａ））の計算を１回だけ実行することにより、行列Ｃを決定することができる。この場合には、主成分分析などによって初期値を決定する必要がない。
【0114】
（４Ｄ－ＭＣＲ法：タイプＡ）
次に、４次元配列データの処理方法について説明する。このデータ処理方法は、上述した３Ｄ－ＭＣＲ法を複数回繰り返すものであり、以下、４Ｄ－ＭＣＲ法と称する。４Ｄ－ＭＣＲ法には、適用すべきデータの特徴に応じて複数のバリエーションがある。第１の実施形態では、タイプＡと称する４Ｄ－ＭＣＲ法のバリエーションについて説明する。タイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法は、ＦＩＢ－ＳＥＭ／ＥＤＸによって取得された分析データの解析のために好適に用いることができる。ただし、タイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法はこれに限定されるものではなく、他の種類の分析データの解析にも適用することができる。
次に、４次元配列データの処理方法について説明する。このデータ処理方法は、上述した３Ｄ－ＭＣＲ法を複数回繰り返すものであり、以下、４Ｄ－ＭＣＲ法と称する。４Ｄ－ＭＣＲ法には、適用すべきデータの特徴に応じて複数のバリエーションがある。第１の実施形態では、タイプＡと称する４Ｄ－ＭＣＲ法のバリエーションについて説明する。タイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法は、ＦＩＢ－ＳＥＭ／ＥＤＸによって取得された分析データの解析のために好適に用いることができる。ただし、タイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法はこれに限定されるものではなく、他の種類の分析データの解析にも適用することができる。
【0115】
【0116】
ステップＳ２００において、データ処理前の元データが入力される。データ処理前の元データは、４次元の変数（すなわち、第１変数～第４変数）に対してデータ値が決まる４次元配列データである。ＦＩＢ－ＳＥＭ／ＥＤＸによって取得された分析データの場合、第１変数はｘ座標を表し、第２変数はｙ座標を表し、第３変数はｚ座標を表し、第４変数は原子番号を表す。これらの第１～第４変数の組み合わせに対して、元素の成分比を表すデータ値が対応付けられている。
【0117】
下式（６Ａ）および（６Ｂ）に示すように、ＣＰＵ６１は、３Ｄ－ＭＣＲ法を適用するために、処理前の元データに基づいてＩ行Ｊ×Ｔ列の行列Ｄを生成する。行列Ｄの行番号は、第１変数と第２変数との直積の値に対応し、試料の表面上（すなわち、ｘｙ平面内）でのデータ点の位置を表す。行列Ｄの列番号は第３変数と第４変数との直積の値に対応し、試料の深さ方向（すなわち、ｚ方向）の位置と原子番号との組み合わせに対応する。以下の説明においてｘｙ平面を基準平面とも称する。
【0118】
したがって、行列Ｄの行数Ｉは、第１軸のデータ点数と第２軸のデータ点数との積に等しく、分析対象の試料の基準平面上でのデータ点数を表す。列数Ｊ×ＴのうちＴは第３軸のデータ点数、すなわち、上記の基準平面に交差する深さ方向（すなわち、ｚ方向）に沿ったデータ点数を表す。列数Ｊ×ＴのうちのＪは第４軸のデータ点数、すなわち、分析可能な原子番号の最大値を表す。
【0119】
【数6】
【0120】
次のステップＳ２１０で、ＣＰＵ６１は、３Ｄ－ＭＣＲ法を用いることによって、元データを表す行列Ｄを、面内分布を表すＩ行Ｋ列の行列Ｃと深さプロファイルを表すＫ行Ｊ×Ｔ列の行列ＰＴとの積に近似する。上式（６Ａ）において、各行列の要素を記載すると、次式（７）のように表される。
【0121】
【数7】
【0122】
行列ＰＴは、式（１Ａ）の成分スペクトルを表す行列ＳＴに対応するものである。しかし、行列ＰＴは、スペクトルに関連する第４変数だけでなく、ｚ座標を表す第３変数と第４変数との直積に対応してデータ値が決まる点で行列ＳＴと異なる。そこで、行列ＰＴの各行を「深さプロファイル」と称する。ｘｙ平面内の各点のデータは、Ｋ個の深さプロファイルの線形結合によって近似できる。
【0123】
行列Ｃは、Ｋ個の深さプロファイルに乗算される重みをｘｙ平面内の各点について表したものであり、式（１Ａ）の面内分布を表す行列Ｃに対応する。しかし、次のステップＳ２２０で示すように、４Ｄ－ＭＣＲ法では、ｘｙ平面の各点のデータがＫ個の深さプロファイルのいずれか１つに一致するように行列Ｃが２値化される。すなわち、ｘｙ平面はＫ個の領域に分割されることになり、Ｋはｘｙ平面の分割数を意味する。この領域分割によって、４Ｄ－ＭＣＲ法の解析結果の物理的解釈が容易になる。
【0124】
ステップＳ２２０において、ＣＰＵ６１は、Ｉ行Ｋ列の行列Ｃを２値化する。具体的にＣＰＵ６１は、次のステップ（１）～（３）を実行する。
【0125】
（１）行列Ｃの列ごとに、最大値が１となるように規格化する。たとえば、行列Ｃのｋ列目（１≦ｋ≦Ｋ）の要素ｃｉｋについて（１≦ｉ≦Ｉ）、ｉ＝Ｍのときの要素ｃＭｋが最大であるとする。この場合、ｃＭｋを１（＝ｃＭｋ／ｃＭｋ）にし、その他の要素ｃｉｋ（ｉ≠Ｍ）をｃｉｋ／ｃＭｋに設定する。
【0126】
（２）行列Ｃの行ごとに、最大値が１となり、その他の要素が０となるよう２値化する。たとえば、行列Ｃのｉ行目（１≦ｉ≦Ｉ）の要素ｃｉｋについて（１≦ｋ≦Ｋ）、ｋ＝Ｎのとき要素ｃｉＮが最大であるとする。この場合、ｃｉＮを１に設定し、その他の要素ｃｉｋ（ｋ≠Ｎ）を０に設定する。
【0127】
（３）上記（２）の実行後の行列Ｃを初期値としてＫ－ｍｅａｎｓ法によってクラスタリングを施す。クラスターの数は行列Ｃの列数Ｋである。Ｋ－ｍｅａｎｓクラスタリングによって、上記（１）および（２）の処理に起因したノイズの増加を抑制することができる。
【0128】
たとえば、上記（１）の規格化処理の結果、ある特定行のＫ個全ての係数が小さい場合には、上記（２）の２値化によって、本来０とすべき係数に１が割り当てられることがある。すなわち、当該特定行に対応するｘｙ平面上の位置には、本来対応付けられるべきではないプロファイルが対応付けられることになる。Ｋ－ｍｅａｎｓクラスタリングによって、このような場合の処理結果を補正できる。なお、ステップ（３）は、ノイズが問題とならない場合には、必ずしも実行しなくてもよい。
【0129】
ＣＰＵ６１は、上記ステップ（１）～（３）を実行した後、処理後の行列Ｃをメモリ６２に出力する。
【0130】
その次のステップＳ２２０において、ＣＰＵ６１は、上記のステップ（１）～（３）によって２値化した行列Ｃを用いて、深さプロファイルを表す行列ＰＴを再計算する。この場合、行列Ｃは既に決定しているので、図２で説明した３Ｄ－ＭＣＲ法をそのまま実行する必要はない。ＣＰＵ６１は、前述の式（５Ｂ）の右辺の表式を用いて行列ＰＴを計算する。
【0131】
その次のステップＳ２４０において、ＣＰＵ６１は、次の（８）に示すように、Ｋ行Ｊ×Ｔ列の行列ＰＴを並べ替えることにより、Ｔ×Ｋ行Ｊ列の行列ＰＴ*を生成する。このような行列の並べ替えは、次のステップＳ２５０で３Ｄ－ＭＣＲ法を実行するために行われる。
【0132】
【数8】
【0133】
上式（８）において、各行列の要素を記載すると次式（９）が得られる。ｘｙ平面を複数の領域に分割した場合の各領域の番号を表す変数を第５変数（最大値Ｋ）とすると、行列ＰＴ*の行番号は深さ方向を表す第３変数とｘｙ平面内の領域番号を表す第５変数との直積に対応する。行列ＰＴ*の列番号は、一般にスペクトルの横軸に対応し、本実施形態では原子番号に対応する。したがって、行列ＰＴ*の行数Ｔ×Ｋは、第３軸のデータ点数と領域の分類数Ｋとの積を表す。列数Ｊは第４軸のデータ点数、すなわち、原子番号の最大値を表す。
【0134】
【数9】
【0135】
その次のステップＳ２５０において、ＣＰＵ６１は、以下の（１０Ａ）および（１０Ｂ）に示すように、３Ｄ－ＭＣＲ法を用いて、行列ＰＴ*を、Ｔ×Ｋ行Ｌ列の行列ＦとＬ行Ｊ列の行列ＳＴとの積に近似する。
【0136】
【数10】
【0137】
一般的には、行列ＳＴはＬ個の成分スペクトルを表し、その行数Ｌは成分スペクトルの成分数に対応する。本実施形態の場合には、行列ＳＴはＬ個の化合物スペクトルを表す。上式（１０Ａ）を要素で記載すると、次式（１１）が得られる。
【0138】
【数11】
【0139】
上式（１０Ａ），（１１）において、行列ＰＴ*および行列Ｆの行番号は、深さ方向を表す第３変数とｘｙ平面内の領域番号を表す変数との直積に対応する。したがって、領域ごとに深さ方向の各点が、Ｌ個のスペクトルＳＴの線形結合によって表される。すなわち、行列Ｆは領域ごとの深さ分布を表し、行列Ｆの成分は、各領域の深さごとのスペクトルの相対的な比率を表す。
【0140】
その次のステップＳ２６０において、ＣＰＵ６１は、算出された行列Ｆと行列ＳＴとをメモリ６２に出力する。さらに、ＣＰＵ６１は、算出された２値化行列Ｃ、行列Ｆ、および行列ＳＴを２次元のグラフの形で出力装置６４によって出力する。
【0141】
（ＦＩＢ－ＳＥＭ／ＥＤＸによる分析および結果）
以下、上述したタイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法を用いて、ＦＩＢ－ＳＥＭ／ＥＤＸによる分析データのデータ処理結果の一例を説明する。
以下、上述したタイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法を用いて、ＦＩＢ－ＳＥＭ／ＥＤＸによる分析データのデータ処理結果の一例を説明する。
【0142】
図４は、ＦＩＢ－ＳＥＭ／ＥＤＸによる分析対象の試料のＳＥＭ像データより構成した３次元（３Ｄ）像を示す斜視図である。図４を参照して、試料７０は、樹脂製の基板７３と、基板７３上に配線された銅配線７１，７２と、配線７１，７２および基板７３を覆うように形成された樹脂製の絶縁層７４とを含む。図４に示すように現在の端面から深さ（depth）方向に７０～８０（任意単位）の距離の位置に、シリコン（Ｓｉ）の異物（contamination）が存在している。この異物の存在を含めた分析対象試料の全体像は、３次元空間領域にわたる元素組成データをＳＥＭ／ＥＤＸ分析によって取得しただけでは把握できず、上述した手法を用いてデータ解析することによって把握できるものである。
【0143】
図５は、イオンビームの入射方向とＥＤＸの観察方向とを説明するための図である。図５に示すように、収束イオンビームの入射方向をｙ方向とする。分析装置５０は、ｚ軸方向に沿って入射位置を変更しながら基板７３に垂直な方向から収束イオンビームを入射することにより、試料をエッチングする。分析装置５０は、エッチング後の断面をＳＥＭによって観察するとともに、ＥＤＸ分析を行う。したがって、ｚ軸方向の各点において、ｘｙ平面内の組成分析結果が得られる。分析装置５０によって得られるデータは、空間内の各点に元素の組成情報が対応付けられた４次元配列データである。便宜的に、ｘｙ平面を基準平面と称し、ｚ軸方向を深さ（depth）方向と称する。
【0144】
図６Ａは、図３で説明した手法を用いてＦＩＢ－ＳＥＭ／ＥＤＸデータを解析した結果の一部（領域分類、深さプロファイル）を示す図である。同様に図６Ｂは、図３で説明した手法を用いてＦＩＢ－ＳＥＭ／ＥＤＸデータを解析した結果の一部（組成）を示す図である。図６Ａおよび図６Ｂには、前述の（６Ａ）～（１１）式において、基準平面の面分割数Ｋが４であり、スペクトルの成分数（すなわち、化合物スペクトルの数）Ｌが４の場合が示されている。
【0145】
図６Ａの領域分類では、領域（Area）１～領域４の４種類の領域にｘｙ平面が分類されている。図中において白で表示されているところが、当該領域を示す。領域１～領域４は、式（６Ａ）および（７）の行列Ｃ（ただし、２値化されたもの）において第１～第Ｋ列（Ｋ＝４）にそれぞれ対応している。
【0146】
図６Ｂの組成は、領域１～領域４に対して共通に定められ、Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ａ～Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ｄの４種類に分類される。Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ａ～Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ｄは、式（１１）の行列ＳＴの第１行～第Ｌ行（Ｌ＝４）にそれぞれ対応している。各組成は複数の元素に対応している場合があるし、複数の組成で重複している元素もある。
【0147】
具体的に図６Ｂの場合、Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ａは、原子番号６の炭素と原子番号８の酸素とを主成分とするに対応する。Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ｂは、原子番号２９の銅と原子番号５６のバリウムとを主成分とする物質に対応する。Ｍｔａｒｉａｌ＿Ｃは、原子番号１４のシリコンに対応する。Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ｄは、原子番号８の酸素と原子番号１４のシリコンと原子番号５６のバリウムとを主成分とする物質に対応する。
【0148】
図６Ａのプロファイルには、領域ごとに深さ方向（ｚ軸方向）の組成の変化が示されている。具体的に領域１のプロファイルは、式（１１）の行列Ｆの第１行～第Ｔ行に対応する。領域２のプロファイルは、式（１１）の行列Ｆの第（Ｔ＋１）行から第２Ｔ行に対応する。領域３のプロファイルは、式（１１）の行列Ｆの第（２Ｔ＋１）行から第３Ｔ行に対応する。領域４のプロファイルは、式（１１）の行列Ｆの第（Ｋ－１）×Ｔ＋１行から第Ｋ×Ｔ行に対応する（ただし、Ｋ＝４）。
【0149】
具体的に図６Ａの場合、領域１は、樹脂製の基板７３を示し、ｚ軸方向の位置によらずＭａｔｅｒｉａｌ Ａの組成によって特徴付けられる。領域２は、絶縁層７４を示し、ｚ軸方向の位置によらずＭａｔｅｒｉａｌ ＡとＭａｔｅｒｉａｌ Ｄとによって特徴付けられる。領域３は、配線７１，７２を示し、ｚ軸方向の位置によらずＭａｔｅｒｉａｌ Ｂによって特徴付けられる。領域４は、ｚ軸方向の途中（７０～８０の位置）に異物を含む。異物の位置で局所的にＭａｔｅｒｉａｌ Ｃの割合が増加する。
【0150】
このように、図６Ａおよび図６Ｂに示す４Ｄ－ＭＣＲ法によるデータ処理結果によれば、２次元平面での可視化が困難である４次元配列データの全体像、具体的には試料に含まれる異物の組成とその空間位置とを一目で把握することができる。
【0151】
上記のデータ処理では第４変数は「原子番号」であり、４Ｄ－ＭＣＲ法を用いて３次元空間の各点に対応した元素組成比のデータが解析された。しかしながら本手法はこれに限らず、ＥＤＸ分析で得られる「ＥＤＸスペクトル」にもそのまま適用可能である。この場合、第４変数は「Ｘ線のエネルギー」となり、データ行列の値はＸ線の強度となる。３次元空間の各点に対応したスペクトルの解析は次の第２の実施形態で述べており、「ＥＤＸスペクトル」をそのまま分析する場合と本質的に同一であるためここでは詳細を述べない。
【0152】
（第１の実施形態の変形例）
上式（１１）の場合には、Ｋ個の領域によらず共通の行列ＳＴを、深さプロファイルを表す行列ＰＴ*に対応付けた。これに対して、次式（１２）に示すように、領域ごとに異なる行列ＳＴを、深さプロファイルを表す行列ＰＴ*に対応付けることができる。分析対象によっては、このような解析方法が望ましい場合がある。
上式（１１）の場合には、Ｋ個の領域によらず共通の行列ＳＴを、深さプロファイルを表す行列ＰＴ*に対応付けた。これに対して、次式（１２）に示すように、領域ごとに異なる行列ＳＴを、深さプロファイルを表す行列ＰＴ*に対応付けることができる。分析対象によっては、このような解析方法が望ましい場合がある。
【0153】
【数12】
【0154】
（タイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法のまとめ）
以下、第１の実施形態において開示したタイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法の要点を示す。処理前の元データは、第１変数（ｘ座標）、第２変数（ｙ座標）、第３変数（ｚ座標）、および第４変数（スペクトルの横軸、原子番号など）の組み合わせに関連付けられたデータ値（スペクトル強度、成分割合など）を有する。この元データを処理するために、ＣＰＵ６１などのプロセッサは、以下のステップ（i）～（vii）を順に実行する。
以下、第１の実施形態において開示したタイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法の要点を示す。処理前の元データは、第１変数（ｘ座標）、第２変数（ｙ座標）、第３変数（ｚ座標）、および第４変数（スペクトルの横軸、原子番号など）の組み合わせに関連付けられたデータ値（スペクトル強度、成分割合など）を有する。この元データを処理するために、ＣＰＵ６１などのプロセッサは、以下のステップ（i）～（vii）を順に実行する。
【0155】
（i） プロセッサは、元データに基づいて、第１変数および第２変数の直積に行番号が対応し、第３変数および第４変数の直積に列番号が対応する第１行列Ｄを生成する（ステップＳ２００）。第１変数と第２変数とによって規定される平面を基準平面と称する。
【0156】
（ii） プロセッサは、第１行列Ｄを、第１行列Ｄよりも低次元の第７行列Ｃと第８行列ＰＴとの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ２１０）。第７行列Ｃの列数および第８行列ＰＴの行数をＫとすると、Ｋは比較的小さい数に設定される。この近似処理は、被最小化関数を最小化するように、近似される側の行列に基づいて近似する側の行列を決定することを含む。上記の被最小化関数は、近似される側の行列の各要素と近似する側の行列の各要素との間の偏差の絶対値の２乗の総和である（いわゆる、最小二乗法）。具体的に、ＣＰＵ６１は、図２で説明した逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ法を実行する。
【0157】
（iii） プロセッサは、第７行列Ｃを２値化した第２行列Ｃを生成する（ステップＳ２２０）。具体的に、プロセッサは、第７行列Ｃについて、列ごとに最大値の要素で各要素を除算する規格化を実行した後、行ごとに最大値の要素を１に変更し、最大値以外の要素を０に変更する。これにより、２値化後の第２行列の各行について、いずれか１つの要素のみが１であり他の要素が０である。この２値化によって、試料の基準平面がＫ個の領域に分割される。
【0158】
（iv） プロセッサは、２値化された第２行列Ｃを用いて、第１行列Ｄを、第１行列Ｄよりも低次元の第２行列Ｃと第３行列ＰＴとの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ２３０）。既に第２行列Ｃは決定されているので、逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ法を用いる必要はない。具体的に、プロセッサは、第２行列の転置行列ＣＴと第２行列Ｃとの積の逆行列に、第２行列の転置行列ＣＴと第１行列Ｄとの積を乗算することによって、第３行列ＰＴを生成する（ステップＳ２３０）。
【0159】
（v） プロセッサは、第３行列ＰＴの各要素を並べ替えることによって、第４変数に列番号が対応する第４行列ＰＴ*を生成する（ステップＳ２４０）。
【0160】
（vi） プロセッサは、第４行列ＰＴ*を、第４行列ＰＴ*よりも低次元の第５行列Ｆおよび第６行列ＳＴの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ２５０）。具体的に、プロセッサは、図２で説明した逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ法を実行する。第５行列Ｆの列数および第６行列ＳＴの行数をＬとすると、Ｌはスペクトルの成分数に対応する。
【0161】
（vii） プロセッサは、２値化された第２行列Ｃ、第５行列Ｆ、および第６行列ＳＴをメモリ６２に出力する（ステップＳ２２０，Ｓ２６０）。
【0162】
上記のタイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法を変形したタイプＡ’の４Ｄ－ＭＣＲ法として、上記の（v）および（vi）のステップを次のように変形してもよい。この変形例では、成分スペクトルを表す行列ＳＴが試料全体で共通ではなく、基準平面に設定されたＫ個の領域ごとに設けられる点に特徴がある。
【0163】
（v'） プロセッサは、第３行列ＰＴの行ごとに各要素を並べ替えることによって、第４変数が列番号に対応する複数の第４行列ＰＴ*を、第３行列ＰＴの行に対してそれぞれ生成する。
【0164】
（vi'） プロセッサは、複数の第４行列ＰＴ*の各々を、第４行列ＰＴ*よりも低次元の第５行列Ｆおよび第６行列ＳＴの積で近似する近似処理を実行する。
【0165】
上記のように、タイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法によれば、４次元配列データである元データＤは、２値化された第２行列Ｃと、深さプロファイルを表す第５行列Ｆと、成分スペクトルを表す第６行列ＳＴとによって特徴付けられる。２値化された第２行列Ｃによって試料の基準平面はＫ個の領域に分割される。Ｋ個の領域ごとに、第５行列Ｆによって表される第３軸方向の成分の変化（成分スペクトルの割合の変化）が異なる。これら３つの行列によって元データを特徴付けることによって、４次元配列データである元データの特徴を容易に理解することができる。
【0166】
これらの行列Ｃ，Ｆ，ＳＴの計算のために、上記の（ii）および（vi）に示す２回の逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ処理が行われる。さらに、この３Ｄ－ＭＣＲ処理の実行のために、上記（iii）に示す２値化と、上記の（iv）に示す近似処理（逐次計算ではない）と、上記（v）に示す第３行列ＰＴの要素の並べ替えとを実行する点に特徴がある。
【0167】
<<第２の実施形態>>
第２の実施形態では、図１の分析装置５０がＴｏＦ－ＳＩＭＳ装置の場合について説明する。
第２の実施形態では、図１の分析装置５０がＴｏＦ－ＳＩＭＳ装置の場合について説明する。
【0168】
ＴｏＦ－ＳＩＭＳ装置は、固体試料の表面にイオンビームを走査しながら照射し、試料表面の各測定点から放出される二次イオンの質量を分析する。具体的に、ＴｏＦ－ＳＩＭＳ装置は、飛行時間差を利用して二次イオンの質量を分離する。さらに、ＴｏＦ－ＳＩＭＳ装置は、ドライエッチング装置によって試料の表面層をエッチングし、エッチングされた試料表面に対してイオンビームを照射したときに試料表面から放出される二次イオンの質量を分析することも可能である。これによって、ＴｏＦ－ＳＩＭＳ装置は、ビームの走査範囲内の深さ方向の元素および分子構造に関する情報、すなわち、試料の３次元領域内に存在する元素および分子の構造に関する情報を得ることができる。
【0169】
図１の分析システム１００のその他のハードウェア構成は、第１の実施形態の場合と同様であるので説明を繰り返さない。
【0170】
（４Ｄ－ＭＣＲ法：タイプＢ）
上記のＴｏＦ－ＳＩＭＳ装置による分析データの解析に好適な４Ｄ－ＭＣＲ法として、タイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法を次に説明する。ただし、タイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法はＴｏＦーＳＩＭＳデータの解析に限定的に適用されるものでなく、他の種類の分析データの解析にも適用できる。
上記のＴｏＦ－ＳＩＭＳ装置による分析データの解析に好適な４Ｄ－ＭＣＲ法として、タイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法を次に説明する。ただし、タイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法はＴｏＦーＳＩＭＳデータの解析に限定的に適用されるものでなく、他の種類の分析データの解析にも適用できる。
【0171】
【0172】
ステップＳ３００において、ＣＰＵ６１は、データ処理前の元データをメモリから読み出す。データ処理前の元データは、４次元の変数（すなわち、第１変数～第４変数）に対してデータ値が決まる４次元配列データである。ＴｏＦ－ＳＩＭＳ装置によって取得された分析データの場合、第１変数はｘ座標を表し、第２変数はｙ座標を表し、第３変数はｚ座標を表し、第４変数は、質量電荷比ｍ／ｚ（質量／電荷）を表す。こららの第１～第４変数の組み合わせに対して、スペクトル強度を表すデータ値が対応付けられる。本開示において、ｘｙ平面を基準平面と記載し、ｚ軸方向を深さ方向と記載する場合がある。
【0173】
さらに、ＣＰＵ６１は、ｘｙ平面の各点において、元データのｚ軸方向についてデータ値を積算するまたは平均化することによって、積算データを生成する。この結果、元データの深さ方向のバラツキが除去される。なお、深さプロファイルが大きく異なる箇所は、積算データにも違いとして現れるので、元データの深さプロファイルが全く無視されるわけではない。
【0174】
次のステップＳ３１０において、ＣＰＵ６１は、３Ｄ－ＭＣＲ法を適用するために積算データに基づいて、以下の（１３Ａ）および（１３Ｂ）に示すようなＩ行Ｊ列の行列Ｄ’を生成する。行列Ｄ’の行番号は、第１変数と第２変数との直積の値に対応し、試料の表面上（すなわち、ｘｙ平面内）でのデータ点の位置を表す。行列Ｄ’の列番号は、第４変数に対応し、スペクトルの横軸を表す。行列Ｄ’のデータ値は、深さ方向に（すなわち、第３変数について）積算または平均化されたスペクトル強度である。
【0175】
したがって、行列Ｄ’の行数Ｉは、第１軸のデータ点数と第２軸のデータ点数との積、すなわち、分析対象の試料の基準平面上でのデータ点数を表す。列数Ｊは、第４軸のデータ点数、すなわち、質量電荷比のデータ点数を表す。
【0176】
【数13】
【0177】
次のステップＳ３２０で、ＣＰＵ６１は、３Ｄ－ＭＣＲ法を用いることによって、積算データを表す行列Ｄ’を、面内分布を表すＩ行Ｋ列の行列Ｃと、成分スペクトルを表すＫ行Ｊ列の行列ＳＴとの積に近似する。上式（１３Ａ）において、各行列の要素を記載すると、次式（１４）のように表される。
【0178】
【数14】
【0179】
上式（１３Ａ）および（１４）は、前述の式（１Ａ）および（２）に対応するものである。すなわち、基準面内の各データ点におけるスペクトルは、Ｋ個の成分スペクトルの１次結合として近似される。行列Ｃは、基準面内の全データ点にわたる成分スペクトルの濃度分布を表す。成分スペクトルを表す行列ＳＴは、一時的に算出されるものでその後の計算には使用されない。
【0180】
その後のステップＳ３３０～Ｓ３７０は、第１の実施形態の図３のステップＳ２２０～Ｓ２６０と同じである。したがって、詳しい説明を繰り返さない。
【0181】
簡単に要約すると、ステップＳ３３０で、ＣＰＵ６１は、ステップＳ３２０で計算したＩ行Ｋ列の行列Ｃを２値化する。この場合、式（１４）の行列Ｃの列数Ｋは、面分割の数を表す。次のステップＳ３４０で、ＣＰＵ６１は、元データを表す行列Ｄと２値化した行列Ｃとを用いて、深さプロファイルを表す行列ＰＴを計算する。行列Ｄは、第１の実施形態の式（６Ａ）および（７）に示されているＩ行Ｊ×Ｔ列の行列Ｄである。この計算では、３Ｄ－ＭＣＲ法をそのまま実行する必要は無く、前述の式（５Ｂ）の右辺の表式を用いて行列ＰＴが計算される。その次のステップＳ３５０で、ＣＰＵ６１は、前述の式（８）および（９）で説明したように、Ｋ行Ｊ×Ｔ列の行列ＰＴを並べ替えることにより、Ｔ×Ｋ行Ｊ列の行列ＰＴ*を生成する。その次のステップＳ３６０で、ＣＰＵ６１は、３Ｄ－ＭＣＲ法を用いて、前述の式（１０Ａ）および（１１）に示すように、行列ＰＴ*を、Ｔ×Ｋ行Ｌ列の行列ＦとＬ行Ｊ列の行列ＳＴとの積に近似する。その次のステップＳ３７０において、ＣＰＵ６１は、算出された行列Ｆと行列ＳＴとをメモリ６２に出力する。さらに、ＣＰＵ６１は、算出された２値化行列Ｃ、行列Ｆ、および行列ＳＴを２次元のグラフの形で出力装置６４によって出力する。
【0182】
なお、式（１２）を参照して説明したようにタイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法においても、領域ごとに異なる行列ＳＴを、深さプロファイルを表す行列ＰＴ*に対応付けることができる。分析対象によっては、このような解析方法が望ましい場合がある。
【0183】
（ＴｏＦ－ＳＩＭＳによる分析および結果）
以下、上述したタイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法を用いて、ＴｏＦ－ＳＩＭＳによる分析データのデータ処理結果の一例を説明する。
以下、上述したタイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法を用いて、ＴｏＦ－ＳＩＭＳによる分析データのデータ処理結果の一例を説明する。
【0184】
図８は、分析対象の試料の構造を模式的に示す斜視図である。図８に示すように、イットリウムをドープしたジルコン酸バリウム（ＢａＺｒ１－ｙＹｙＯｘ：ＢＺＹ）とニッケル酸化物（ＮｉＯ）との共焼結体が下地層８５として形成される。さらに、下地層８５の表面上に、ＢＺＹの焼結体が中間層８６として形成される。さらに、中間層８６の表面上にＢＺＹの薄膜８７が成膜される。薄膜８７の表面に沿う方向をｘ方向およびｙ方向とし、試料の深さ方向をｚ方向とする。
【0185】
図９Ａは、図７で説明した手法を用いてＴＯＦ－ＳＩＭＳデータを解析した結果の一部（領域分類、深さプロファイル）を示す図である。同様に図９Ｂは、図７で説明した手法を用いてＴＯＦ－ＳＩＭＳデータを解析した結果の一部（質量スペクトル）を示す図である。基準平面の面分割数Ｋが４であり、スペクトルの成分数Ｌが３の場合が示されている。
【0186】
図９Ａの領域分類では、領域（Area）１～領域４の４種類の領域にｘｙ平面が分類されている。図中において白で表示されているところが、当該領域を示す。領域１～領域４は、式（１３Ａ）および（１４）の行列Ｃ（ただし、２値化されたもの）において第１～第Ｋ列（Ｋ＝４）にそれぞれ対応している。
【0187】
図９Ｂの質量スペクトルは、領域１～領域４に対して共通に定められ、Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ａ～Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ｃの３種類に分類される。Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ａ～Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ｃは、式（１１）の行列ＳＴの第１行～第Ｌ行（Ｌ＝３）にそれぞれ対応している。各質量スペクトルは複数の元素に対応している場合もあるし、化合物に対応している場合もあるし、元素と化合物の両方に対応している場合もある。
【0188】
具体的に図９Ｂの場合、Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ａは主にバリウム（Ｂａ）に対応し、Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ｂは主にニッケル（Ｎｉ）およびＢＺＹに対応し、Ｍａｔｅｒｉａｌ＿Ｃは主にイットリウム（Ｙ）およびジルコニウム（Ｚｒ）に対応していると考えられる。
【0189】
図９Ａのプロファイルには、領域ごとに深さ方向（ｚ軸方向）の組成の変化が示されている。具体的に領域１のプロファイルは、式（１１）の行列Ｆの第１行～第Ｔ行に対応する。領域２のプロファイルは、式（１１）の行列Ｆの第（Ｔ＋１）行から第２Ｔ行に対応する。領域３のプロファイルは、式（１１）の行列Ｆの第（Ｋ－１）×Ｔ＋１行から第Ｋ×Ｔ行に対応する（ただし、Ｋ＝３）。図９Ａに示すように、領域３および領域４のみにおいて局所的にＭａｔｅｒｉａｌ＿Ｂの比率が増加している。
【0190】
図１０は、Ｎｉに相当する質量電荷比が５８の領域の３次元分布を示す図である。図１０の分布図は、元の４次元配列データにおいてｍ／ｚ＝５８の値を有する空間位置を、３次元分布としてプロットしたものである。図１０の（１）および（２）に示すように、Ｎｉは中間層８６のうち領域３および領域４に対応する局所的なパスを通って拡散していることが容易に理解できる。
【0191】
（タイプＢのＭＣＲ法のまとめ）
以下、第２の実施形態において開示したタイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法の要点を示す。処理前の元データは、第１変数（ｘ座標）、第２変数（ｙ座標）、第３変数（ｚ座標）、および第４変数（スペクトルの横軸、質量電荷比など）の組み合わせに関連付けられたデータ値を有する。この元データを処理するために、ＣＰＵ６１などのプロセッサは、以下のステップ（i）～（ix）を実行する。
以下、第２の実施形態において開示したタイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法の要点を示す。処理前の元データは、第１変数（ｘ座標）、第２変数（ｙ座標）、第３変数（ｚ座標）、および第４変数（スペクトルの横軸、質量電荷比など）の組み合わせに関連付けられたデータ値を有する。この元データを処理するために、ＣＰＵ６１などのプロセッサは、以下のステップ（i）～（ix）を実行する。
【0192】
（i） プロセッサは、第１変数、第２変数、および第４変数の組み合わせごとに、第３変数について元データのデータ値を積算することによって、積算データを生成する（ステップＳ３００）。
【0193】
（ii） プロセッサは、元データに基づいて、第１変数および第２変数の直積に行番号が対応し、第３変数および第４変数の直積に列番号が対応する第１行列Ｄを生成する（ステップＳ３１０）。
【0194】
（iii） プロセッサは、積算データに基づいて、第１変数および第２変数の直積に行番号が対応し、第４変数に列番号が対応する第９行列Ｄ’を生成する（ステップＳ３１０）。
【0195】
（iv） プロセッサは、第９行列Ｄ’を、第９行列Ｄ’よりも低次元の第１０行列Ｃと第１１行列ＳＴとの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ３２０）。この近似処理は、被最小化関数を最小化するように、近似される側の行列に基づいて近似する側の行列を決定することを含む。上記の被最小化関数は、近似される側の行列の各要素と近似する側の行列の対応する要素との間の偏差の絶対値の２乗の総和である（いわゆる、最小二乗法）。具体的に、プロセッサは、図２で説明した逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ法を実行する。なお、第１１行列ＳＴは、一時的に求めたものでこれ以降は使用されない。
【0196】
（v） プロセッサは、第１０行列Ｃを２値化した第２行列Ｃを生成する（ステップＳ３３０）。具体的に、プロセッサは、第１０行列Ｃについて、列ごとに最大値の要素で各要素を除算する規格化を実行した後、行ごとに最大値の要素を１に変更し、最大値以外の要素を０に変更する。これにより、２値化後の第２行列の各行について、いずれか１つの要素のみが１であり他の要素が０である。
【0197】
（vi） プロセッサは、２値化された第２行列Ｃを用いて、第１行列Ｄを、第１行列Ｄよりも低次元の第２行列Ｃと第３行列ＰＴとの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ３４０）。既に第２行列Ｃは決定されているので、逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ法を用いる必要はない。具体的に、プロセッサは、第２行列の転置行列ＣＴと第２行列Ｃとの積の逆行列に、第２行列の転置行列ＣＴと第１行列Ｄとの積を乗算することによって、第３行列ＰＴを生成する（ステップＳ３４０）。
【0198】
（vii） プロセッサは、第３行列ＰＴの各要素を並べ替えることによって、第４変数に列番号が対応する第４行列ＰＴ*を生成する（ステップＳ３５０）。
【0199】
（viii） プロセッサは、第４行列ＰＴ*を、第４行列ＰＴ*よりも低次元の第５行列Ｆおよび第６行列ＳＴの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ３６０）。具体的に、プロセッサは、図２で説明した逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ法を実行する。
【0200】
（ix） プロセッサは、２値化された第２行列Ｃ、第５行列Ｆ、第６行列ＳＴをメモリ６２に出力する（ステップＳ３３０，Ｓ３７０）。なお、上記のステップ（vi）～（ix）は、第１の実施形態で説明したタイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法の（iv）～（vii）と同じである。
【0201】
次に、タイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法とタイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法の共通点および相違点についてまとめる。
【0202】
タイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法はタイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法と同様に、第１変数と第２変数とよって表される基準平面を最初に決定し、この基準平面が、互いに深さプロファイルが異なる複数の領域に区分される。したがって、いずれの４Ｄ－ＭＣＲ法も、材料組成の主要な変化が互いに直交する３軸のうち１軸（すなわち、第３変数の方向）に沿って起こるような試料の分析に向いている。
【0203】
一方、タイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法は、タイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法と異なり、基準平面を複数の領域に区分する際に、元データが深さ方向に積算された積算データが用いられる。したがって、深さプロファイルに含まれるノイズが大きいデータの解析に向いている。第２の実施形態で解析したＴｏＦ－ＳＩＭＳデータは、深さプロファイルのノイズが多かったため、タイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法のほうが、タイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法よりも適していた。一方、深さプロファイルのわずかな違いを抽出する目的のためには、タイプＡの４Ｄ－ＭＣＲ法のほうが、タイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法よりも適している。
【0204】
<<第３の実施形態>>
第３の実施形態では、図１の分析装置５０がＸ線ＣＴ（Computed Tomography）装置の場合について説明する。Ｘ線ＣＴ装置は、試料の各部位におけるＸ線の吸収率を出力する。したがって、分析装置５０から出力されるデータは、３次元空間の各点におけるＸ線吸収率を示す３次元配列データである。
第３の実施形態では、図１の分析装置５０がＸ線ＣＴ（Computed Tomography）装置の場合について説明する。Ｘ線ＣＴ装置は、試料の各部位におけるＸ線の吸収率を出力する。したがって、分析装置５０から出力されるデータは、３次元空間の各点におけるＸ線吸収率を示す３次元配列データである。
【0205】
データ処理装置６０は、同一の試料に対して複数のタイミングで測定されたＸ線ＣＴデータ、すなわち、Ｘ線ＣＴデータの時間変化を、４次元配列データとして取り扱う。この場合、４次元配列データの第１変数は空間のｘ座標であり、第２変数は空間のｙ座標であり、第３変数は空間のｚ座標であり、第４変数は時間または測定回数である。試料の各部位のＸ線吸収率は、これらの第１～第４変数に対応付けられたデータ値である。
【0206】
図１の分析システム１００のその他のハードウェア構成は、第１の実施形態の場合と同様であるので説明を繰り返さない。
【0207】
（４Ｄ－ＭＣＲ法：タイプＣ）
上記のＸ線ＣＴ装置による分析データの解析に好適な４Ｄ－ＭＣＲ法として、タイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法を次に説明する。ただし、タイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法はＸ線ＣＴデータの時間変化の解析に限定的に適用されるものでなく、他の種類の分析データの解析にも適用できる。
上記のＸ線ＣＴ装置による分析データの解析に好適な４Ｄ－ＭＣＲ法として、タイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法を次に説明する。ただし、タイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法はＸ線ＣＴデータの時間変化の解析に限定的に適用されるものでなく、他の種類の分析データの解析にも適用できる。
【0208】
【0209】
ステップＳ４００において、ＣＰＵ６１は、データ処理前の元データをメモリ６２から読み出す。データ処理前の元データは、４次元の変数（すなわち、第１変数～第４変数）に対してデータ値が決まる４次元配列データである。
【0210】
さらに、ＣＰＵ６１は、以下の（１５Ａ）および（１５Ｂ）に示すように、３Ｄ－ＭＣＲ法を適用するために、処理前の元データに基づいてＩ×Ｔ行Ｊ列の行列Ｄを生成する。行列Ｄの行番号は、第１変数、第２変数、および第３変数の直積の値に対応し、３次元空間内でのデータ点の位置を表す。行列Ｄの列番号は、第４変数すなわち時間（または測定回数）に対応する。
【0211】
したがって、行列Ｄの行数Ｉ×Ｔは、第１軸のデータ点数Ｉ１と第２軸のデータ点数Ｉ２と第３軸のデータ点数Ｔとの積（すなわち、Ｉ１×Ｉ２×Ｔ＝Ｉ×Ｔ）に等しく、分析対象の試料全体でのデータ点数に対応する。行列Ｄの列数Ｊは、第４軸のデータ点数、すなわち、時間軸上のデータ点数に等しい。なお、第３の実施形態におけるデータ解析手法の議論において、Ｘ線吸収率などのスカラー量の時間変化も、数学の形式上はスペクトルと同じである。したがって、以下の議論において、行列Ｓを他の実施形態と同様に「スペクトル」と表記する。
【0212】
【数15】
【0213】
次のステップＳ４１０で、ＣＰＵ６１は、３Ｄ－ＭＣＲ法を用いることによって、元データを表す行列Ｄを、３次元分布を表す行列Ｃと成分スペクトルを表す行列ＳＴとの積に近似する。本実施形態の場合には、行列ＳＴの各列ベクトルは、試料を構成する成分の時間変化を表している。以下では、成分スペクトルを表す行列ＳＴを時間変化行列ＳＴと称する場合がある。
【0214】
上式（１５Ａ）において、各行列の要素を記載すると次式（１６）のように表される。行列Ｄの要素ｄｉｊｔは、ｘｙ平面内の第ｉ番目かつｚ軸方向の第ｔ番目のデータ点における第ｊ番目の時刻でのデータ値を表す。行列Ｃの要素ｃｉｋｔは、ｘｙ平面内の第ｉ番目かつｚ軸方向の第ｔ番目のデータ点における第ｋ番目の成分の濃度を表す。行列ＳＴの要素ｐｊｋは、時刻ｊにおける第ｋ番目の成分の値を表す。
【0215】
【数16】
【0216】
上式（１５Ａ）および（１６）は、前述の式（１Ａ）および（２）に対応するものである。ただし、本実施形態の場合、各データ点の分布が２次元から３次元に拡張されている。すなわち、本実施形態の場合、３次元空間内の各データ点におけるスペクトルは、Ｋ個の成分スペクトルの１次結合として近似される。行列Ｃは、３次元空間内の全データ点にわたる成分スペクトルの濃度分布を表す。
【0217】
その次のステップＳ４２０において、ＣＰＵ６１は、成分スペクトルを表す行列ＳＴをメモリ６２に出力する。
【0218】
その次のステップＳ４３０において、ＣＰＵ６１は、３Ｄ－ＭＣＲを適用するために、３次元分布を表すＩ×Ｔ行Ｋ列の行列Ｃを並べ替えることにより、行列Ｃ*を生成する。この場合、以下の（１７Ａ）～（１７Ｃ）に示すように、どの座標軸方向の視点から３次元分布を見るかによって３通りの方法がある。
【0219】
【数17】
【0220】
以下の（１８Ａ）～（１８Ｃ）は、上記の（１７Ａ）～（１７Ｃ）を行列の要素で記載したものである。行列Ｃの要素ｃｉｋｔは、ｘｙ平面内の第ｉ番目かつｚ軸方向の第ｔ番目のデータ点における第ｋ番目の成分スペクトルの濃度を表す。簡単のために（１８Ｂ）および（１８Ｃ）では、ｘ軸方向のデータ点数Ｉ１を１２８とし、ｙ軸方向のデータ点数Ｉ２を１２８としている。
【0221】
【数18】
【0222】
上記の（１７Ａ）および（１８Ａ）に示すように、ｚ軸方向から見た視点では、Ｉ×Ｔ行Ｋ列の行列Ｃを並べ替えることにより、Ｉ行Ｔ×Ｋ列の行列Ｃ*が生成される。この場合、行列Ｃ*の行番号は、第１変数（ｘ座標）と第２変数（ｙ座標）との直積に対応し、ｘｙ平面内でのデータ点の位置を表す。行列Ｃ*の列番号は、第３変数（ｚ座標）と成分スペクトルを区別するための番号ｋとの直積に対応する。
【0223】
たとえば、行列Ｃの第１行第１列から第Ｉ行第１列までの要素は、行列Ｃ*の第１行第１列から第Ｉ行第１列までにそれぞれ配置される。行列Ｃの第Ｉ＋１行第１列から第２Ｉ行第１列までの要素は、行列Ｃ*の第１行第２列から第Ｉ行第２列までにそれぞれ配置される。行列Ｃの第［（Ｔ－１）×Ｉ＋１］行第１列から第Ｉ×Ｔ行第１列までの要素は、行列Ｃ*の第１行第Ｔ列から第Ｉ行第Ｔ列までにそれぞれ配置される。
【0224】
上記の（１７Ｂ）および（１８Ｂ）に示すように、ｘ軸方向から見た視点では、Ｉ×Ｔ行Ｋ列の行列Ｃを並べ替えることにより、Ｉ２×Ｔ行Ｉ１×Ｋ列の行列Ｃ*が生成される。この場合、行列Ｃ*の行番号は、第２変数（ｙ座標）と第３変数（ｚ座標）との直積に対応し、ｙｚ平面内でのデータ点の位置を表す。行列Ｃ*の列番号は、第１変数（ｘ座標）と成分スペクトルを区別するための番号ｋとの直積に対応する。
【0225】
たとえば、行列Ｃの第１行第１列から第１２８行第１列までの要素は、行列Ｃ*の第１行第１列から第１行第１２８列までにそれぞれ配置される。行列Ｃの第１行第２列から第１２８行第２列までの要素は、行列Ｃ*の第１行第１２９列から第１行第２５６列までにそれぞれ配置される。行列Ｃの第１行第Ｋ列から第１２８行第Ｋ列までの要素は、行列Ｃ*の第１行第（１２７Ｋ＋１）列から第１行第１２８Ｋ列までにそれぞれ配置される。行列Ｃの第（Ｉ－１２７）行第Ｋ列から第Ｉ行第Ｋ列までの要素は、行列Ｃ*の第１２８Ｔ行第（１２８Ｋ－１２７）列から第１２８Ｔ行第１２８Ｋ列までにそれぞれ配置される。
【0226】
上記の（１７Ｃ）および（１８Ｃ）に示すように、ｙ軸方向から見た視点では、Ｉ×Ｔ行Ｋ列の行列Ｃを並べ替えることにより、Ｉ１×Ｔ行Ｉ２×Ｋ列の行列Ｃ*が生成される。この場合、行列Ｃ*の行番号は、第１変数（ｘ座標）と第３変数（ｚ座標）との直積に対応し、ｘｚ平面内でのデータ点の位置を表す。行列Ｃ*の列番号は、第２変数（ｙ座標）と成分スペクトルを区別するための番号ｋとの直積に対応する。
【0227】
たとえば、行列Ｃの第１行第１列の要素は、行列Ｃ*の第１行第１列に配置される。行列Ｃの第１２９行第１列の要素は、行列Ｃ*の第１行第２列に配置される。行列Ｃの第１行第Ｋ列の要素は、行列Ｃ*の第１行第（１２７Ｋ＋１）列に配置される。行列Ｃの第（Ｉ－１２７）行第１列の要素は、行列Ｃ*の第１２８Ｔ行第１列に配置される。行列Ｃの第ＩＴ行第１列の要素は、行列Ｃ*の第１２８Ｔ行第１２８Ｋ列に配置される。
【0228】
以下、上記の（１７Ａ）および（１８Ａ）に示すように、ｚ軸方向の視点から見て並べ替えた行列Ｃ*を用いて後続するステップについて説明するが、他の視点から見た場合も同様に計算ができる。
【0229】
次のステップＳ４４０において、ＣＰＵ６１は、以下の（１９Ａ）および（１９Ｂ）に示すように、３Ｄ－ＭＣＲ法を用いて、行列Ｃ*を、Ｉ行Ｌ列の行列ＬｚとＬ行Ｔ×Ｋ列の行列ＰＴとの積に近似する。
【0230】
【数19】
【0231】
上式（１９Ａ）において、各行列の要素を記載すると次式（２０）のように表される。
【0232】
【数20】
【0233】
上式（１９Ａ）および（２０）は、第１の実施形態の式（６Ａ）および（７）に対応するものである。行列Ｌｚはｘｙ平面内の濃度分布を表し、行列ＰＴはｚ方向のプロファイルを表す。ｘｙ平面内の各データ点のデータは、Ｌ個のｚ方向プロファイルの線形結合によって近似できる。
【0234】
その次のステップＳ４５０において、ＣＰＵ６１は、上式（１９Ａ）および（２０）における行列Ｌｚを２値化する。ＣＰＵ６１は２値化したＬｚをメモリ６２に出力する。２値化の具体的手順は、図３のステップＳ２２０で説明したものと同様であるので説明を繰り返さない。
【0235】
２値化によって、ｘｙ平面の各点のデータは、Ｌ個のｚ方向プロファイルのいずれか１つに一致する。したがって、ｘｙ平面は、互いにｚ方向プロファイルの異なるＬ個の領域に分割されることになり、Ｌはｘｙ平面の分割数を意味する。
【0236】
その次のステップＳ４６０において、ＣＰＵ６１は、２値化した行列Ｌｚを用いて、ｚ方向プロファイルを表す行列ＰＴを再計算する。この場合、ｘｙ面内分布を表す行列Ｌｚ（式（１Ａ）の行列Ｃに対応する）は既に決定しているので、図２で説明した３Ｄ－ＭＣＲ法をそのまま実行する必要はない。ＣＰＵ６１は、次式（２１）に従って、行列Ｌｚと行列Ｃ*とを用いて行列ＰＴを計算する。次式（２１）は、前述の式（５Ｂ）および図２のステップＳ１３０に対応している。
【0237】
【数21】
【0238】
その次のステップＳ４７０において、ＣＰＵ６１は、算出した行列ＰＴをメモリ６２に出力する。さらに、ＣＰＵ６１は、算出した行列ＳＴ、２値化行列Ｌｚ、および行列ＰＴを２次元のグラフの形で出力装置６４によって出力する。
【0239】
（４Ｄ－ＭＣＲ法：タイプＣの変形例）
上述のようにタイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法では、式（１５Ａ）および（１６）に示すように、３Ｄ－ＭＣＲ法を適用することによって最初に３次元分布Ｃと成分スペクトルを表す時間変化行列ＳＴとを導出した。
上述のようにタイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法では、式（１５Ａ）および（１６）に示すように、３Ｄ－ＭＣＲ法を適用することによって最初に３次元分布Ｃと成分スペクトルを表す時間変化行列ＳＴとを導出した。
【0240】
ここで、Ｘ線ＣＴデータのような３次元配列データについてその時間変化を分析する場合には、時間軸上のデータ点数は比較的少ない場合が多い。たとえば、第１および第２の実施形態で説明したＦＩＢ－ＳＥＭ／ＥＤＸデータおよびＴｏＦ－ＳＩＭＳデータの場合には、第４変数すなわちスペクトルの横軸のデータ点数は、典型的には１００程度から１０００程度である。したがって、ＭＣＲ法を用いて情報圧縮する必要がある。これに対して、本実施形態の場合の第４変数のデータ点数はせいぜい１０である。このような場合に、３Ｄ－ＭＣＲ法をそのまま適用することによって時間変化の情報を圧縮した時間変化行列ＳＴを導出するメリットは少ない。
【0241】
時間軸上のデータ点数Ｊが少ない場合には、時間変化の情報を圧縮した３次元分布を表すＩ×Ｔ行Ｋ列の行列Ｃに代えて、元データを表すＩ×Ｔ行Ｊ列の行列Ｄをそのまま用いることも可能である。元データ行列Ｄを用いることは、式（１５Ａ）および（１６）において、時間変化行列ＳＴを単位行列として取り扱うことと等価である。しかしながら、元データを表す行列Ｄをそのま用いると、３次元配列データの時間変化の特徴が捉えにくくなる傾向がある。たとえば、Ｘ線ＣＴを用いてボイドの発生を検出しようとする場合に、ボイドがどのタイミングで発生したかを特定することが困難になりがちである。
【0242】
そこで、下式（２２）に示すように、１と０のみの要素を用いて時間変化行列ＳＴを予め設定する。式（２２）の場合、時間変化行列ＳＴの時間軸のデータ点数Ｊは４である。たとえば、初期状態の試料から得られたＸ線ＣＴデータと、１０００、２０００、３０００サイクルの各々について環境負荷試験を実行したときの試料から得られたＸ線ＣＴデータとが生データとして得られていると仮定する。ボイドつまり空気は、はんだよりもＸ線吸収率が低いため、ある時刻においてある空間地点のデータ数値が大きく減少したとしたら、それはその場所にボイドが発生したことを意味する。この場合の時間変化行列ＳＴは、Ｘ線吸収率の時間変化に着目することによって次式（２２）のように設定することができる。
【0243】
【数22】
【0244】
時間変化行列ＳＴの第１列目は、初期状態から３０００サイクル経過時まで試料に時間変化がなかった成分を表している。時間変化行列ＳＴの第２列目は、初期状態から２０００サイクル経過時まで試料にボイドが発生せずに、３０００サイクル経過時にボイドの発生を確認できた成分を表している。時間変化行列ＳＴの第３列目は、初期状態から１０００サイクル経過時まで試料にボイドが発生せずに、２０００サイクル経過時にボイドの発生を確認できた成分を表している。時間変化行列ＳＴの第４列目は、１０００サイクル経過時にボイドの発生を確認できた成分を表している。
【0245】
図１２は、タイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法の変形例によるデータ処理手順を示すフローチャートである。図１２のフローチャートは、図１１のフローチャートのステップＳ４１０，Ｓ４２０をステップＳ４１５，Ｓ４２５に変更したものである。図１２のその他のステップＳ４００，Ｓ４３０～Ｓ４７０は、図１１の場合と同様であるので、同一または相当する部分には同一の参照符号を付して説明を繰り返さない。
【0246】
図１２のステップＳ４１５において、ＣＰＵ６１は、予め作成された固定値の時間変化行列ＳＴの入力を受ける。
【0247】
次のステップＳ４２５において、ＣＰＵ６１は、固定された時間変化行列ＳＴを用いて、前述の式（１５Ａ）および（１６）で説明した３次元分布を表す行列Ｃを計算する。この場合、時間変化行列ＳＴは既に決定しているので、図２で説明した３Ｄ－ＭＣＲ法をそのまま実行する必要はない。ＣＰＵ６１は、次式（２３Ａ）に従って、元データを表す行列Ｄと時間変化行列ＳＴとを用いて行列Ｃを計算する。次式（２３Ａ）は、前述の式（５Ａ）と同じである。
【0248】
また、時間変化行列ＳＴが前述の式（２２）で与えられる場合、式（２３Ａ）の行列Ｃは、元データを表す行列Ｄを用いて次式（２３Ｂ）のように表される。
【0249】
【数23】
【0250】
式（２３Ｂ）では、３次元空間内の点ｉ（ただし、１≦ｉ≦Ｉ×Ｔ）における行列Ｃの要素が示されている。第１列目の要素ｃｉ１は、３０００サイクル時点でのデータ値ｄｉ４を表す。第２列目の要素ｃｉ２は、２０００サイクルから３０００サイクルの間で減少した値（ｄｉ３－ｄｉ４）が示されている。第３列目の要素ｃｉ３は、１０００サイクルから２０００サイクルの間で減少した値（ｄｉ２－ｄｉ３）が示されている。第４列目の要素ｃｉ４は、初期から１０００サイクルの間で減少した値（ｄｉ１－ｄｉ２）が示されている。つまり、元データのうち時間変化した部分を強調して解析を行うことになり、ボイドの途中発生を検知しやすくなる。
【0251】
その次のステップＳ４３０以降の手順は図１１の場合と同じであるので、説明を繰り返さない。
【0252】
（Ｘ線ＣＴ装置に分析および結果）
以下、上述したタイプＣの変形例による４Ｄ－ＭＣＲ法を用いて、Ｘ線ＣＴデータの時間変化を解析した結果について説明する。
以下、上述したタイプＣの変形例による４Ｄ－ＭＣＲ法を用いて、Ｘ線ＣＴデータの時間変化を解析した結果について説明する。
【0253】
図１３は、分析対象の試料の構造を模式的に示す断面図である。図１３に示すように、分析対象の試料は、基板８０と、その上に半田８２で固定されたチップ８１とを含む。図１３に示すようにｘ，ｙ，ｚの座標軸を定義する。基板面はｘｚ平面に平行であり、基板８０に垂直な方向がｙ方向である。
【0254】
この試料に対して冷熱サイクル試験が施される。冷熱サイクル試験では、試料の環境温度を－４０°Ｃと１４０°Ｃとの間で変化させた。Ｘ線ＣＴの測定は、初期状態（冷熱サイクル：０回）、１０００回の冷熱サイクル経過後、２０００回の冷熱サイクル経過後、３０００回の冷熱サイクル経過後の４回行った。解析には、ｘｙ平面内で半田８２を含む１２８×１２８画素の領域を抽出して使用した。ｚ方向のピッチは４．５μｍであり、ｚ方向に垂直なスライス像の数は５００枚である。したがって、１２８×１２８×５００×４＝３３００万個の数値データが得られる。各数値データの精度は８ビット（０～２５５）である。
【0255】
図１４は、３０００サイクルが経過した時点でのＸ線ＣＴデータより構成した３Ｄ像を示す斜視図である。図１４において、ボイドの部分が黒く表示されている。このような３Ｄ像では確かに、３０００サイクル経過時点においていくつかのボイドが存在していることは読み取れる。しかし、斜め方向からの投影図であるためボイドの正確な位置は把握しづらく、ましてどのタイミングで発生したボイドなのかは全く読み取れない。
【0256】
本実施形態では、図１１で説明した手法を用いてｘ方向、ｙ方向、およびｚ方向の各々の視線でＸ線ＣＴデータを解析する。すなわち、図１４の矢印は、３次元分布を表す行列Ｃから行列Ｃ*を作成する際の視線を示している。これによって、ボイドの正確な位置の把握およびボイドの発生タイミングを知ることができる。
【0257】
図１５は、図１１で説明した手法を用いてｚ方向から見た視線でＸ線ＣＴデータを解析した結果を示す図である。図１１のステップＳ４３０において、行列Ｃの各要素は、式（１７Ａ）および（１８Ａ）に示す行列Ｃ*のように並べ替えられる。具体的に図１５は、ｘｙ平面の分割数Ｌ＝５の場合のｘｙ平面の領域分割と、対応するｚ方向プロファイルとを示す。図１５に示すように、ｘｙ平面は５つの領域に分割される。図中において白で表示されているところが、当該領域を示す。さらに、各領域に対応するｚ方向プロファイルが示される。各ｚ方向プロファイルにおいて、点線のグラフ９０が初期状態のｚ方向プロファイルを示す。破線のグラフ９１が１０００サイクル経過時のｚ方向プロファイルを示す。細い実線のグラフ９２が２０００サイクル経過時のｚ方向プロファイルを示す。太い実線のグラフ９３が３０００サイクル経過時のｚ方向プロファイルを示す。
【0258】
図１５の上から４つ目に示されたプロファイルにおいて、グラフ９３だけが地点Ｐ，Ｑ，Ｒにおいて局所的に値が小さくなっていることがわかる。これはＰ，Ｑ，Ｒに対応する位置において３０００サイクル経過時点でボイドが発生したことを示している。
【0259】
図１６は、図１１で説明した手法を用いてｘ方向から見た視線でＸ線ＣＴデータを解析した結果を示す図である。図１１のステップＳ４３０において、行列Ｃの各要素は、式（１７Ｂ）および（１８Ｂ）に示す行列Ｃ*のように並べ替えられる。具体的に図１６は、ｙｚ平面の分割数Ｌ＝５の場合のｙｚ平面の領域分割と、対応するｘ方向プロファイルとを示す。図１６に示すように、ｙｚ平面は５つの領域に分割される。図中において白で表示されているところが、当該領域を示す。さらに、各領域に対応するｘ方向プロファイルが示される。各ｘ方向プロファイルにおいて、点線のグラフ９０が初期状態のｘ方向プロファイルを示す。破線のグラフ９１が１０００サイクル経過時のｘ方向プロファイルを示す。細い実線のグラフ９２が２０００サイクル経過時のｘ方向プロファイルを示す。太い実線のグラフ９３が３０００サイクル経過時のｘ方向プロファイルを示す。
【0260】
図１７は、図１１で説明した手法を用いてｙ方向から見た視線でＸ線ＣＴデータを解析した結果を示す図である。図１１のステップＳ４３０において、行列Ｃの各要素は、式（１７Ｃ）および（１８Ｃ）に示す行列Ｃ*のように並べ替えられる。図１７は、ｚｘ平面の分割数Ｌ＝５の場合のｚｘ平面の領域分割と、対応するｙ方向プロファイルとを示す。図１７に示すように、ｚｘ平面は５つの領域に分割される。図中において白で表示されているところが、当該領域を示す。さらに、各領域に対応するｙ方向プロファイルが示される。各ｙ方向プロファイルにおいて、点線のグラフ９０が初期状態のｙ方向プロファイルを示す。破線のグラフ９１が１０００サイクル経過時のｙ方向プロファイルを示す。細い実線のグラフ９２が２０００サイクル経過時のｙ方向プロファイルを示す。太い実線のグラフ９３が３０００サイクル経過時のｙ方向プロファイルを示す。
【0261】
図１８Ａ～図１８Ｄは、図１５～図１７のＱ点を通る位置でのＸ線ＣＴのスライス像を示す図である。図１８Ａは、冷熱試験開始前のＱ点を通る位置（ｚ＝１．０５ｍｍ）でのＸ線ＣＴのスライス像を示す。図１８Ｂは、１０００サイクル経過時点での同じ位置におけるＸ線ＣＴのスライス像を示す。図１８Ｃは、２０００サイクル経過時点での同じ位置におけるＸ線ＣＴのスライス像を示す。図１８Ｄは、３０００サイクル経過時点での同じ位置におけるＸ線ＣＴのスライス像を示す。
【0262】
図１８Ｄに示すように、３０００サイクルが経過した時点で半田８２にボイドが生じている。この結果は、図１５～図１７に示す４Ｄ－ＭＣＲ法によるデータ処理結果にも整合していることがわかる。４Ｄ－ＭＣＲ法を用いることによって、１回のＣＴ観察ごとに１００枚から１０００枚に達する断面写真をくまなく見るという作業を行うことなく、ボイドの発生位置および発生したタイミングを正確に検知でき、ボイドの位置を２次元平面上に正確に図示できる。
【0263】
本実施形態の上記の例では、はんだ試料の時間変化の解析結果を示した。この場合、解析対象データは、同一の試料に対して複数回のＣＴ観察を行うことにより得られたものである。しかしながら、本手法は上記の例のような「同じ試料の時間変化の解析」に限定されない。たとえば、同じ形状の複数の試料をＣＴ観察してそれらの差異を抽出する、という使い方も可能である。この場合、第４変数は、たとえば「試料」の識別番号となる。一例として本実施形態の上記の分析例と同じくはんだ試料を分析する場合、観察した複数の試料のうちある試料またはある試料群だけが特定の空間位置にボイドが存在しているといった事象をとらえることが可能である。要するに、第３の実施形態では同じ試料の時間変化を追ったデータが分析対象であったが、分析対象データが仮に同じ形状の４つの試料を同時に観察したデータであったとしても、第４変数の意味付けが異なるだけでデータの構造および解析の手順は本質的に同一である。
【0264】
（タイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法のまとめ）
まず、第３の実施形態において開示したタイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法の要点を示す。処理前の元データは、第１変数（ｘ座標）、第２変数（ｙ座標）、第３変数（ｚ座標）、および第４変数（スペクトルの横軸、時間など）の組み合わせに関連付けられたデータ値（スペクトル強度、Ｘ線吸収率など）を有する。この元データを処理するために、ＣＰＵ６１などのプロセッサは、以下のステップ（i）～（vii）を順に実行する。
まず、第３の実施形態において開示したタイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法の要点を示す。処理前の元データは、第１変数（ｘ座標）、第２変数（ｙ座標）、第３変数（ｚ座標）、および第４変数（スペクトルの横軸、時間など）の組み合わせに関連付けられたデータ値（スペクトル強度、Ｘ線吸収率など）を有する。この元データを処理するために、ＣＰＵ６１などのプロセッサは、以下のステップ（i）～（vii）を順に実行する。
【0265】
（i） プロセッサは、元データに基づいて、第１変数、第２変数、および第３変数の直積に行番号が対応し、第４変数に列番号が対応する第１行列Ｄを生成する（ステップＳ４００）。
【0266】
（ii） プロセッサは、第１行列Ｄを、第１行列Ｄよりも低次元の第２行列Ｃおよび第３行列ＳＴの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ４１０）。この近似処理は、いわゆる、最小二乗法と呼ばれるものと等価であり、具体的には、図２で説明した逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ法が実行される。第２行列Ｃの列数および第３行列ＳＴの行数であるＫは、成分スペクトルの成分数に相当する。
【0267】
（iii） プロセッサは、第２行列Ｃの各要素を並べ替えることによって、第１変数および第２変数の直積に行番号が対応する第４行列Ｃ*を生成する（ステップＳ４３０）。なお、第４行列Ｃ*の行番号は、第２変数および第３変数の直積に対応付けることもできるし、第１変数および第３変数の直積に対応付けることもできる。以下、第４行列Ｃ*の行番号を第１変数および第２変数に対応付けた場合、第１変数および第２変数で規定される平面を基準平面と称する。
【0268】
（iv） プロセッサは、第４行列Ｃ*を、第４行列Ｃ*よりも低次元の第５行列Ｌｚおよび第６行列ＰＴの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ４４０）。
【0269】
（v） プロセッサは、第５行列Ｌｚを２値化した第７行列Ｌｚを生成する（ステップＳ４５０）。具体的に、プロセッサは、第５行列について、列ごとに最大値の要素で各要素を除算する規格化を実行した後、行ごとに最大値の要素を１に変更し、最大値以外の要素を０に変更する。これにより、各行のいずれか１つの要素のみが１であり他の要素が０であるように、２値化された第７行列Ｌｚが生成される。
【0270】
（vii）プロセッサは、 第４行列Ｃ*を、第７行列Ｌｚと第８行列ＰＴとの積で近似する近似処理を実行する（ステップＳ４６０）。第７行列Ｌｚの列数および第８行列ＰＴの行数であるＬは、基準平面であるｘｙ平面の領域分割数に相当する。既に第７行列Ｌｚは決定されているので、逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ法を用いる必要はない。具体的に、プロセッサは、第７行列の転置行列ＬｚＴと第７行列Ｌｚとの積の逆行列に、第７行列の転置行列ＬｚＴと第４行列Ｃ*との積を乗算することによって、第８行列ＰＴを生成する。
【0271】
(viii） プロセッサは、第３行列ＳＴ、２値化された第７行列Ｌｚ、および第８行列ＰＴをメモリ６２に出力する。
【0272】
以下、タイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法の特徴を、タイプＡおよびタイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法と比較する。タイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法には２つの特徴がある。第１の特徴は、最初に成分スペクトルを表す行列ＳＴを導き出す点にある。行列ＳＴと同時に導き出された３次元分布を表す行列Ｃをさらに見やすくするために、追加の３Ｄ－ＭＣＲ法が実行される。
【0273】
タイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法の第２の特徴は、タイプＡおよびタイプＢのように基準平面を最初に決めないという点にある。３次元分布を表す行列Ｃを適切に並べ替えることによって、第１軸方向、第２軸方向、および第３軸方向のいずれにも視点を変えることができる。
【0274】
上記の第１および第２の特徴によれば、タイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法は、特定の面および方向における組成変化を優先的に抽出するタイプＡおよびタイプＢに比べ、方向によらない特徴または試料中の材料そのものの特徴をより抽出しやすい傾向を有する。言い替えると、タイプＣの４Ｄ－ＭＣＲ法は、材料組成の変化が、互いに直交する３軸のうち１軸の方向に偏っておらずバラバラな方向に起こるような試料の解析に向いている。
【0275】
なお、第４変数のデータ点数が少ない場合（たとえば、数個の場合）には、上記のステップ(ii)に示すように逐次近似によって最初に成分スペクトルを表す行列ＳＴを導出するメリットが少ない。この場合、成分スペクトルを表す第３行列ＳＴを予め定めておいてもよい（ステップＳ４１５）。第３行列ＳＴを予め決定した場合には、逐次近似による３Ｄ－ＭＣＲ法を用いる必要はない。具体的に、上記のステップ（ii）は次のように変更される。プロセッサは、第１行列Ｄと第３行列の転置行列Ｓとの積に、第３行列ＳＴと第３行列の転置行列Ｓとの積の逆行列を乗算することによって、第２行列Ｃを生成する（ステップＳ４２５）。
【0276】
<<第１～第３の実施形態の変形例>>
以下、第１～第３の実施形態に共通する変形例について説明する。具体的には、３Ｄ－ＭＣＲ法を実行する際に単純な交互最小二乗法を使用しない例について説明する。いずれの例も適切に用いることで、出力結果に、単純な交互最小二乗法では得られない追加の効果をもたらすことができる。
以下、第１～第３の実施形態に共通する変形例について説明する。具体的には、３Ｄ－ＭＣＲ法を実行する際に単純な交互最小二乗法を使用しない例について説明する。いずれの例も適切に用いることで、出力結果に、単純な交互最小二乗法では得られない追加の効果をもたらすことができる。
【0277】
元データを表す行列Ｄを、行列Ｄよりも次元の小さい２つの行列ＣおよびＳＴの積で近似する場合に、交互最小２乗法では、最小化すべき被最小化関数として、近似される側の行列Ｄと近似する側の行列ＣＳＴとの間で対応する要素同士の偏差の２乗和を計算した。
【0278】
これに対して、次式（２４）に示すように、偏差の二乗和に関数Ｒの定数λ倍を加算したものを被最小化関数としてもよい。関数Ｒは、行列Ｃの要素と行列Ｓの要素とを引数とする任意の関数である。λ＝０の場合は、交互最小二乗法の場合に相当する。
【0279】
【数24】
【0280】
具体的に、上式（２４）の関数Ｒを、次式（２５）に示すように、行列Ｃの要素の２乗和と行列ＳＴの要素の２乗和とを加算した関数に設定してもよい。なお、行列Ｃの要素の２乗和と行列ＳＴの要素の２乗和とで係数λを異ならせてもよい。λの絶対値を大きくすると追加の効果は大きくなるが、もとの偏差の二乗の扱いが相対的に軽くなり行列近似の精度は悪くなる。よってλの絶対値は不必要に大きくしてはならず、元データに応じてある範囲に収めておくべきである。
【0281】
【数25】
【0282】
被最小化関数を最小化するには、式（４Ａ），（４Ｂ）を参照して説明したように、各パラメータｃｉｋおよびｓｊｋごとの偏微分が０になるように、各パラメータｃｉｋおよびｓｊｋを決定する。この結果、次式（２６Ａ）および（２６Ｂ）が得られる。次式（２６Ａ）および（２６Ｂ）は、式（５Ａ）および（５Ｂ）に対応するものである。行列Ｅは、Ｋ行Ｋ列の単位行列である。
【0283】
【数26】
【0284】
実際のＭＣＲ法の計算では、図２を参照して説明したように、下式（２６Ａ），（２６Ｂ）に漸近するように逐次計算を行う。
【0285】
実際に、第２の実施形態の場合と同じ元データを用いて、λ＝０、λ＝０．００１、λ＝０．０１、λ＝０．１の各々についてタイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法を実行した。結果の抜粋（深さプロファイル）を図１９Ａ～図１９Ｄに示す。図１９Ａは、第２の実施形態の変形例（式２５を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（λ＝０の場合の深さプロファイル）を示す図である。図１９Ｂは、第２の実施形態の変形例（式２５を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（λ＝０．００１の場合の深さプロファイル）を示す図である。図１９Ｃは、第２の実施形態の変形例（式２５を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（λ＝０．０１の場合の深さプロファイル）を示す図である。図１９Ｄは、第２の実施形態の変形例（式２５を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（λ＝０．１の場合の深さプロファイル）を示す図である。図１９Ａに示すλ＝０の場合が、交互最小二乗法（ＡＬＳ）の場合に相当する。
【0286】
図１９Ａ～図１９Ｄに示すように、いずれのλに対しても全体的には似た結果であるが、λを大きくするにつれて材料成分ごとの強度差が縮まっていることがわかる。このことは、式（２５）に相当する、行列Ｃの要素および行列Ｓの要素の絶対値和が小さくなることに対応している（図に示したのは行列Ｃのみである）。なぜなら、行列の要素の絶対値和は、行列の要素が全て等しいとき最小となり、要素ごとに極端に大小があるとき大きくなるからである。絶対値和が小さくなる結果、行列の要素に極端に大きな値が含まれにくくなり、計算が安定化した。
【0287】
他の変形例として関数Ｒを、次式（２７）に示すように、行列Ｃの要素についての分散と行列ＳＴの要素についての分散との和に設定してもよい。なお、行列Ｃの要素の分散と行列ＳＴの要素の分散とで係数λを異ならせてもよい。
【0288】
【数27】
【0289】
被最小化関数を最小化するには、各パラメータｃｉｋおよびｓｊｋごとの偏微分が０になるように、各パラメータｃｉｋおよびｓｊｋを決定する。この結果、次式（２８Ａ）および（２８Ｂ）が得られる。次式（２６Ａ）および（２６Ｂ）は、式（５Ａ）および（５Ｂ）に対応するものである。行列ＥはＫ行Ｋ列の単位行列であり、行列Ｕは要素が全て１のＫ行Ｋ列の行列である。
【0290】
【数28】
【0291】
λを正に設定すると分散が小さくなる方向に変化し、λを負に設定すると分散が大きくなる方向に変化する。実際に、第２の実施形態の場合と同じ元データを用いて、λ＝０、λ＝０．００１、λ＝０．０１、λ＝０．１の各々についてタイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法を実行した。結果の抜粋（深さプロファイル）を図２０Ａ～図２０Ｄに示す。図２０Ａは、第２の実施形態の変形例（式２７を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（λ＝０の場合の深さプロファイル）を示す図である。図２０Ｂは、第２の実施形態の変形例（式２７を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（λ＝０．００１の場合の深さプロファイル）を示す図である。図２０Ｃは、第２の実施形態の変形例（式２７を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（λ＝０．０１の場合の深さプロファイル）を示す図である。図２０Ｄは、第２の実施形態の変形例（式２７を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（λ＝０．１の場合の深さプロファイル）を示す図である。図２０Ａに示すλ＝０の場合が、交互最小二乗法（ＡＬＳ）の場合に相当する。
【0292】
図２０Ａ～図２０Ｄに示すように、いずれのλに対しても全体的には似た結果であるが、λを大きくするにつれて領域（Area）３および領域４についてはλ＝０のとき深さ０付近で大きく変化していたＭａｔｅｒｉａｌ＿Ｂが、λ＝０．１では全深さでほぼ一様となっている。このことは式（２７）に相当する、行列Ｃの要素の分散および行列Ｓの要素の分散が小さくなることに対応している（図に示したのは行列Ｃのみである）。なぜなら、分散は、プロファイルが一様（すなわち、位置によるバラつきがない）とき最小となるからである。
【0293】
さらに、他の変形例として関数Ｒを、次式（２９）に示すように、行列Ｃの各要素の絶対値と行列ＳＴの各要素の絶対値との総和に設定してもよい。記号||Ｒ||は、Ｒを構成する各成分の絶対値の和を表す。行列Ｃおよび行列ＳＴは、交互方向乗数法などを用いて決定できる。
【0294】
【数29】
【0295】
実際に、第２の実施形態の場合と同じ元データを用いて、λ＝０、λ＝０．００１、λ＝０．０１、λ＝０．１の各々についてタイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法を実行した。図２１Ａ～図２１Ｄに結果の一部（深さプロファイル）を示す。図２１Ａは、第２の実施形態の変形例（式２９を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（λ＝０の場合の深さプロファイル）を示す図である。図２１Ｂは、第２の実施形態の変形例（式２９を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（λ＝０．００１の場合の深さプロファイル）を示す図である。図２１Ｃは、第２の実施形態の変形例（式２９を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（λ＝０．０１の場合の深さプロファイル）を示す図である。図２１Ｄは、第２の実施形態の変形例（式２９を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（λ＝０．１の場合の深さプロファイル）を示す図である。図２１Ａに示すλ＝０の場合が、交互最小二乗法（ＡＬＳ）の場合に相当する。
【0296】
図２１Ａ～図２１Ｄに示すように、いずれのλに対しても全体的には似た結果であるが、λを大きくするにつれ領域１および領域２においてＭａｔｅｒｉａｌ Ｂのプロファイルがゼロになる点が増加している。図２１Ａ～図２１Ｄの縦軸は対数表示のためややわかりにくいが、特に領域２においてＭａｔｅｒｉａｌ＿Ｂの曲線が切れている箇所はすべてゼロ点である点に注意されたい。したがって、式（２９）の絶対値和を小さくすることは、式（２５）の２乗和を小さくすることと異なり、零の要素を増やす効果があることがわかる。すなわち、データ全体への影響が小さい成分がゼロ化され主要な成分だけがより際立って抽出された出力が得られた。
【0297】
さらに他の変形例として、次式（３０）に示すように、被最小化関数に含まれる偏差の２乗和を、偏差の絶対値のｘ乗和（ただし、ｘ＞０）に変更してもよい。すなわち、元データを表す行列Ｄを、行列Ｄよりも次元の小さい２つの行列ＣおよびＳＴの積で近似する場合に、近似される側の行列Ｄと近似する側の行列ＣＳＴとの間で対応する要素同士の偏差の絶対値のｘ乗を計算し、これらの計算結果の総和を含む関数を最小化する。第１～第３の実施形態で述べてきた手法は、ｘ＝２の特別な場合である。
【0298】
【数30】
【0299】
ｘ≠２の場合には、各パラメータｃｉｋおよびｓｊｋごとの偏微分が０に等しいとした前述の式（４Ａ）および（４Ｂ）は、非線形連立方程式になる。この場合、ニュートン法などを用いて行列Ｃおよび行列ＳＴを求めることができる。
【0300】
実際に、第２の実施形態の場合と同じ元データを用いて、ｘ＝１．５、ｘ＝２、ｘ＝３、ｘ＝４の４通りについてタイプＢの４Ｄ－ＭＣＲ法の計算を実行した。図２２Ａ～図２２Ｄに深さプロファイルの結果を示し、図２３にスペクトルの結果を示す。図２２Ａは、第２の実施形態の変形例（式３０を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（ｘ＝１．５の場合の深さプロファイル）を示す図である。図２２Ｂは、第２の実施形態の変形例（式３０を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（ｘ＝２の場合の深さプロファイル）を示す図である。図２２Ｃは、第２の実施形態の変形例（式３０を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（ｘ＝３の場合の深さプロファイル）を示す図である。図２２Ｄは、第２の実施形態の変形例（式３０を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（ｘ＝４の場合の深さプロファイル）を示す図である。図２２Ｂに示すｘ＝２の場合が、交互最小二乗法（ＡＬＳ）の場合に相当する。また、図２３は、第２の実施形態の変形例（式３０を使用）による４Ｄ－ＭＣＲの結果の一部（スペクトル）を示す図である。
【0301】
図２２Ａ～図２２Ｄおよび図２３に示すように、上記のｘの値に対しては互いに類似した解が得られた。一般にｘを２より小さくすると元データからのずれに対して過剰なペナルティを課すようになり、一方でｘを２より大きくするとずれに対するペナルティが軽くなる傾向がある。近似の精度をどこまで要求するかによって最適なｘを選択することが重要である。
【0302】
今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した実施の形態ではなく請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味、および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【符号の説明】
【0303】
５０ 分析装置、６０ データ処理装置、６１ ＣＰＵ、６２ メモリ、６３ 補助記憶装置、６４ 出力装置、６５ 通信装置、６７ バス、１００ 分析システム。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6A】
【図6B】
【図7】
【図8】
【図9A】
【図9B】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】
【図17】
【図18A】
【図18B】
【図18C】
【図18D】
【図19A】
【図19B】
【図19C】
【図19D】
【図20A】
【図20B】
【図20C】
【図20D】
【図21A】
【図21B】
【図21C】
【図21D】
【図22A】
【図22B】
【図22C】
【図22D】
【図23】
