▶ フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッドの特許一覧
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2023-03-28
(45)【発行日】2023-04-05
(54)【発明の名称】Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、製造方法、並びに応用
(51)【国際特許分類】
H01F 1/057 20060101AFI20230329BHJP
H01F 41/02 20060101ALI20230329BHJP
C22C 38/00 20060101ALI20230329BHJP
B22F 3/00 20210101ALI20230329BHJP
B22F 1/00 20220101ALI20230329BHJP
B22F 3/24 20060101ALI20230329BHJP
B22F 9/04 20060101ALI20230329BHJP
C22C 33/02 20060101ALI20230329BHJP
【ＦＩ】
H01F1/057
H01F1/057 170
H01F41/02 G
C22C38/00 303D
B22F3/00 F
B22F1/00 Y
B22F3/24 K
B22F9/04 E
B22F9/04 C
B22F9/04 D
C22C33/02 H
【請求項の数】
6
(21)【出願番号】P 2021552781
(86)(22)【出願日】2020-07-07
(65)【公表番号】
(43)【公表日】2022-08-09
(86)【国際出願番号】 CN2020100585
(87)【国際公開番号】W WO2021109568
(87)【国際公開日】2021-06-10
【審査請求日】2021-11-15
(31)【優先権主張番号】201911224209.5
(32)【優先日】2019-12-04
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
【早期審査対象出願】
【前置審査】
(73)【特許権者】
【識別番号】521397223
【氏名又は名称】フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッド
(74)【代理人】
【識別番号】100199819
【弁理士】
【氏名又は名称】大行 尚哉
(72)【発明者】
【氏名】藍琴
(72)【発明者】
【氏名】黄佳瑩
(72)【発明者】
【氏名】陳大崑
【審査官】森岡 俊行
(56)【参考文献】
【文献】特開２００６－２１０８９３（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２０１６／２０８５０８（ＷＯ，Ａ１）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｈ０１Ｆ １／０５７
Ｈ０１Ｆ ４１／０２
Ｃ２２Ｃ ３８／００
Ｂ２２Ｆ ３／００
Ｂ２２Ｆ １／００
Ｂ２２Ｆ ３／２４
Ｂ２２Ｆ ９／０４
Ｃ２２Ｃ ３３／０２
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉであって、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒ：２９．０～３２．５ｗｔ．％、かつＲにはＲＨが含まれ、
Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、
Ｔｉ：０．０５～０．２０ｗｔ．％、
Ｂ：０．８５～１．０５ｗｔ．％、
Ｃ：０．１～０．３ｗｔ．％、
Ｆｅ：６６～６８ｗｔ．％、
Ｏ：０～０．１５ｗｔ．％、但し、０が含まれなく、
Ｍ：０～３ｗｔ．％、前記Ｍの種類は、ＣｏまたはＧａであり、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには少なくともＮｄが含まれ、
前記ＲＨは重希土類元素であり、前記ＲＨには少なくともＴｂおよび／またはＤｙが含まれ、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、磁石の粒界にＣｕ－Ｔｉ－Ｃ粒界相を有し、前記Ｃｕ－Ｔｉ－Ｃ粒界相は拡散工程中に形成される、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉ。
【請求項2】
前記Ｏの含有量は、０．０４～０．１２ｗｔ．％の範囲であり、および／または、前記ＭがＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲であり、前記ＭがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．２～０．５ｗｔ．％の範囲であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉ。
【請求項3】
前記Ｒには、Ｐｒ元素がさらに含まれ、および／または、前記Ｒの含有量は、３０～３２．５ｗｔ．％の範囲であり、
および／または、前記ＲＨの含有量は、０．５～１．２ｗｔ．％の範囲であり、
および／または、前記Ｃｕの含有量は、０．３～０．４５ｗｔ．％または０．５ｗｔ．％の範囲であり、
および／または、前記Ｔｉの含有量は、０．１ｗｔ．％、０．１５ｗｔ．％、または０．２ｗｔ．％であり、
および／または、前記Ｂの含有量は、０．９～１．０ｗｔ．％の範囲であり、
および／または、前記Ｃの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％の範囲であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉ。
【請求項4】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの製造方法であって、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIを粒界拡散処理し、前記粒界拡散処理における重希土類元素には、Ｔｂおよび／またはＤｙが含まれ、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、磁石の粒界にＣｕ－Ｔｉ－Ｃ粒界相を有し、前記Ｃｕ－Ｔｉ－Ｃ粒界相は拡散工程中に形成され、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、下記のステップで製造され：前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物の溶融液を鋳造、破砕、粉砕、成形、焼結し、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物は、質量百分率で、下記の成分を含み：Ｒ：２９．０～３２ｗｔ．％、ＲにはＲＨが含まれ、前記ＲＨの含有量は０～０．５ｗｔ．％であり、Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、Ｔｉ：０．０５～０．２０ｗｔ．％、Ｂ：０．８５～１．０５ｗｔ．％、Ｆｅ：６６～６８ｗｔ．％、Ｍ：０～３ｗｔ．％、前記Ｍの種類は、ＣｏまたはＧａであり、前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには少なくともＮｄが含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記ＲＨには少なくともＴｂまたはＤｙが含まれ、前記粉砕の工程は、酸化ガス含有量が１００ｐｐｍ以下の雰囲気下で行う、
または、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：２９．０～３２ｗｔ．％、かつＲにはＲＨが含まれ、前記ＲＨの含有量が０～０．５ｗｔ．％であり、
Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、
Ｔｉ：０．０５～０．２０ｗｔ．％、
Ｃ：０．１～０．３ｗｔ．％、
Ｂ：０．８５～１．０５ｗｔ．％、
Ｏ：０～０．１５ｗｔ．％、但し、０が含まれなく、
Ｍ：０～３ｗｔ．％、前記Ｍの種類は、ＣｏまたはＧａであり、
Ｆｅ：６６～６８ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味し、
前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには少なくともＮｄが含まれ、
前記ＲＨは重希土類元素であり、前記ＲＨには少なくともＴｂまたはＤｙが含まれる、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの製造方法。
【請求項5】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物における前記ＲにはＰｒ元素がさらに含まれる、ことを特徴とする請求項４に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの製造方法。
【請求項6】
前記Ｒの含有量は、２９．５～３１．５ｗｔ．％の範囲であり、および／または、前記Ｃｕ含有量は、０．３～０．４５ｗｔ．％または０．５ｗｔ．％の範囲であり、
および／または、前記Ｔｉの含有量は、０．１ｗｔ．％、０．１５ｗｔ．％、または０．２ｗｔ．％であり、
および／または、前記Ｂの含有量は、０．９～１．０ｗｔ．％の範囲であり、
および／または、前記Ｃの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％の範囲であり、
および／または、前記ＭがＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲であり、前記ＭがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．２～０．５ｗｔ．％の範囲であり、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項４に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、製造方法、並びに応用に関する。
【背景技術】
【0002】
永久磁石材料は、電子部品をサポートするための重要な材料として開発され、開発の方向は、高磁気エネルギー積と高保磁力の方向に向かう。Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料（Ｒは希土類元素の少なくとも１つである）は、永久磁石の中で最高性能の磁石として知られ、ハードディスクドライブのボイスコイルモーター（ＶＣＭ）、電気自動車用（ＥＶ、ＨＶ、ＰＨＶなど）モーター、産業機器用モーターなどのさまざまなモーター及び家電製品に使用される。
【0003】
現在、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を製造する過程で、原材料の純度が不十分であるため、一定量の炭素が導入される。そのうえ、ＮｄＦｅＢ粉末は活性があり、流動性が低いため、酸化防止剤、潤滑剤、離型剤などの有機添加剤を添加する必要があり、一定量の炭素も導入される。従来の製造工程において、炭素は活性なＮｄリッチと容易に結合してネオジムカーバイドを形成し、磁石の保磁力（ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ ｃｏｅｒｃｉｖｉｔｙ、Ｈｃｊと略称する）を低下する。
【0004】
したがって、現在の技術的問題は、一方では合金中の炭素元素の含有量を減らす必要があり、他方では、製造工程または原料のせいで、一定量の炭素源を導入しなければならない。このような矛盾した客観的な技術的問題を克服するために、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の新しい成分が必要になる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
本発明が解決しようとする課題は、従来のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における炭素元素によって引き起こされた磁石Ｈｃｊの低下という欠点を解決し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、製造方法、並びに応用を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明は、以下の技術考案を通じて上記の技術的問題を解決する。
【0007】
本発明により提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：２９．０～３２．５ｗｔ．％、かつＲにはＲＨが含まれ、
Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、
Ｔｉ：０．０５～０．２０ｗｔ．％、
Ｂ：０．８５～１．０５ｗｔ．％、
Ｃ：０．１～０．３ｗｔ．％、
Ｆｅ：６６～６８ｗｔ．％、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには少なくともＮｄが含まれ、
前記ＲＨは重希土類元素であり、前記ＲＨには少なくともＴｂおよび／またはＤｙが含まれる。
Ｒ：２９．０～３２．５ｗｔ．％、かつＲにはＲＨが含まれ、
Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、
Ｔｉ：０．０５～０．２０ｗｔ．％、
Ｂ：０．８５～１．０５ｗｔ．％、
Ｃ：０．１～０．３ｗｔ．％、
Ｆｅ：６６～６８ｗｔ．％、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味し、
前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには少なくともＮｄが含まれ、
前記ＲＨは重希土類元素であり、前記ＲＨには少なくともＴｂおよび／またはＤｙが含まれる。
【0008】
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、磁石の粒界にＣｕ－Ｔｉ－Ｃ粒界相が存在する。
【0009】
本発明において、前記Ｒには、当技術分野における従来の希土類元素が含まれてもよく、例えば、Ｐｒが含まれる。
【0010】
本発明において、前記Ｒの含有量は、３０～３２．５ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、３０．１ｗｔ．％、３０．６ｗｔ．％、３１．１ｗｔ．％、３１．６ｗｔ．％または３２．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0011】
本発明において、前記ＲＨの含有量は、０．５～１．２ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．６ｗｔ．％、または１．１０ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0012】
本発明において、前記Ｃｕの含有量は、０．３～０．４５ｗｔ．％または０．５ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．３ｗｔ．％、０．３５ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％または０．４５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0013】
本発明において、前記Ｔｉの含有量は、０．０５～０．２ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１ｗｔ．％、０．１５ｗｔ．％、または０．２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0014】
本発明において、前記Ｂの含有量は、０．９～１．０ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．９ｗｔ．％、０．９２ｗｔ．％、０．９４ｗｔ．％、０．９６ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％または１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0015】
本発明において、前記Ｃの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．１４ｗｔ．％、０．１６ｗｔ．％または０．１８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0016】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率でＯ０～０．１５ｗｔ．％の成分をさらに含み、但し、０が含まれなく、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0017】
ここで、前記Ｏの含有量は、０．０４～０．１２ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．０５ｗｔ．％、０．０６ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、０．１ｗｔ．％、または０．１２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0018】
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、質量百分率で、Ｍ０～３ｗｔ．％の成分をさらに含み、前記Ｍは、Ｃｏ、Ａｌ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ａｇ、Ａｕ、Ｂｉ、ＭｎおよびＣｒの少なくとも１つの元素を含む。
【0019】
ここで、前記Ｍの種類は、好ましくはＣｏまたはＧａである。
【0020】
ここで、前記ＭがＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲であることができ、例えば、０．６ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、１．０ｗｔ．％、または１．２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0021】
ここで、前記ＭがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．２～０．５ｗｔ．％の範囲であることができ、例えば、０．３ｗｔ．％または０．４ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0022】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、下記の成分を含み：
Ｒ：３０～３２．５ｗｔ．％、前記ＲＨの含有量は０．５～１．２ｗｔ．％であり、
Ｃｕ：０．３～０．４５ｗｔ．％、
Ｔｉ：０．０５～０．２０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９～１ｗｔ．％、
Ｃ：０．１～０．２ｗｔ．％、
Ｏ：０．０４～０．１２ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～１．５ｗｔ．％、残部：Ｆｅおよび不可避的不純物、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
Ｒ：３０～３２．５ｗｔ．％、前記ＲＨの含有量は０．５～１．２ｗｔ．％であり、
Ｃｕ：０．３～０．４５ｗｔ．％、
Ｔｉ：０．０５～０．２０ｗｔ．％、
Ｂ：０．９～１ｗｔ．％、
Ｃ：０．１～０．２ｗｔ．％、
Ｏ：０．０４～０．１２ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～１．５ｗｔ．％、残部：Ｆｅおよび不可避的不純物、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0023】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、下記の成分を含み：
Ｒ：３０～３２．５ｗｔ．％、前記ＲＨの含有量は０．５～１．２ｗｔ．％であり、
Ｃｕ：０．３～０．４５ｗｔ．％、
Ｔｉ：０．０５～０．２ｗｔ．％、
Ｂ：０．９～１ｗｔ．％、
Ｃ：０．１～０．２ｗｔ．％、
Ｏ：０．０４～０．１２ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～１．５ｗｔ．％、
Ｇａ：０．２～０．５ｗｔ．％、残部：Ｆｅおよび不可避的不純物、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
Ｒ：３０～３２．５ｗｔ．％、前記ＲＨの含有量は０．５～１．２ｗｔ．％であり、
Ｃｕ：０．３～０．４５ｗｔ．％、
Ｔｉ：０．０５～０．２ｗｔ．％、
Ｂ：０．９～１ｗｔ．％、
Ｃ：０．１～０．２ｗｔ．％、
Ｏ：０．０４～０．１２ｗｔ．％、
Ｃｏ：０．５～１．５ｗｔ．％、
Ｇａ：０．２～０．５ｗｔ．％、残部：Ｆｅおよび不可避的不純物、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0024】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、下記の成分を含み：Ｎｄが３１ｗｔ．％、Ｔｂが０．６ｗｔ．％、Ｃｕが０．５ｗｔ．％、Ｔｉが０．０５ｗｔ．％、Ｂが０．８６ｗｔ．％、Ｃが０．１ｗｔ．％、Ｏが０．０５ｗｔ．％、Ｃｏが０．５ｗｔ．％、およびＧａが０．３ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0025】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、下記の成分を含み：Ｎｄが３０．５ｗｔ．％、Ｔｂが０．６ｗｔ．％、Ｃｕが０．４ｗｔ．％、Ｔｉが０．１５ｗｔ．％、Ｂが０．９ｗｔ．％、Ｃが０．１４ｗｔ．％、Ｏが０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．６ｗｔ．％、およびＧａが０．４ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0026】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、下記の成分を含み：Ｎｄが３１．５ｗｔ．％、Ｔｂが０．６ｗｔ．％、Ｃｕが０．３５ｗｔ．％、Ｔｉが０．１ｗｔ．％、Ｂが０．９２ｗｔ．％、Ｃが０．１６ｗｔ．％、Ｏが０．１ｗｔ．％、Ｃｏが０．７ｗｔ．％、およびＧａが０．５ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0027】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、下記の成分を含み：Ｎｄが３０．５ｗｔ．％、Ｔｂが０．６ｗｔ．％、Ｃｕが０．４ｗｔ．％、Ｔｉが０．１５ｗｔ．％、Ｂが０．９２ｗｔ．％、Ｃが０．１２ｗｔ．％、Ｏが０．１３ｗｔ．％、Ｃｏが１ｗｔ．％、およびＧａが０．５ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0028】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、下記の成分を含み：ＰｒＮｄが３０．５ｗｔ．％、Ｔｂが０．６ｗｔ．％、Ｃｕが０．４ｗｔ．％、Ｔｉが０．１５ｗｔ．％、Ｂが０．９ｗｔ．％、Ｃが０．１ｗｔ．％、Ｏが０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．５ｗｔ．％、およびＧａが０．４ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0029】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、下記の成分を含み：Ｎｄが３０．５ｗｔ．％、Ｄｙが０．６ｗｔ．％、Ｃｕが０．４ｗｔ．％、Ｔｉが０．１５ｗｔ．％、Ｂが０．９ｗｔ．％、Ｃが０．１ｗｔ．％、Ｏが０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．５ｗｔ．％、およびＧａが０．４ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0030】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、下記の成分を含み：Ｎｄが２９．５ｗｔ．％、Ｔｂが１．１ｗｔ．％、Ｃｕが０．３ｗｔ．％、Ｔｉが０．１５ｗｔ．％、Ｂが０．９４ｗｔ．％、Ｃが０．１２ｗｔ．％、Ｏが０．０８ｗｔ．％、およびＣｏが１ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0031】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、下記の成分を含み：Ｎｄが３０ｗｔ．％、Ｔｂが１．１ｗｔ．％、Ｃｕが０．４５ｗｔ．％、Ｔｉが０．２ｗｔ．％、Ｂが０．９６ｗｔ．％、Ｃが０．１８ｗｔ．％、Ｏが０．０６ｗｔ．％、およびＣｏが１ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0032】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、下記の成分を含み：Ｎｄが２９ｗｔ．％、Ｔｂが１．１ｗｔ．％、Ｃｕが０．５ｗｔ．％、Ｔｉが０．１ｗｔ．％、Ｂが０．９８ｗｔ．％、Ｃが０．１４ｗｔ．％、Ｏが０．１２ｗｔ．％、およびＣｏが１．２ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0033】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、下記の成分を含み：Ｎｄが２９ｗｔ．％、Ｔｂが１．１ｗｔ．％、Ｃｕが０．４ｗｔ．％、Ｔｉが０．１５ｗｔ．％、Ｂが１ｗｔ．％、Ｃが０．２ｗｔ．％、Ｏが０．１５ｗｔ．％、およびＣｏが１ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉにおける質量百分率を意味する。
【0034】
本発明によりさらに提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：２９．０～３２ｗｔ．％、かつＲにはＲＨが含まれ、前記ＲＨの含有量が０～０．５ｗｔ．％であり、
Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、
Ｔｉ：０．０５～０．２０ｗｔ．％、
Ｃ：０．１～０．３ｗｔ．％、
Ｂ：０．８５～１．０５ｗｔ．％、
Ｆｅ：６６～６８ｗｔ．％、
前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには少なくともＮｄが含まれ、
前記ＲＨは重希土類元素であり、前記ＲＨには少なくともＴｂまたはＤｙが含まれる。
Ｒ：２９．０～３２ｗｔ．％、かつＲにはＲＨが含まれ、前記ＲＨの含有量が０～０．５ｗｔ．％であり、
Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、
Ｔｉ：０．０５～０．２０ｗｔ．％、
Ｃ：０．１～０．３ｗｔ．％、
Ｂ：０．８５～１．０５ｗｔ．％、
Ｆｅ：６６～６８ｗｔ．％、
前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには少なくともＮｄが含まれ、
前記ＲＨは重希土類元素であり、前記ＲＨには少なくともＴｂまたはＤｙが含まれる。
【0035】
本発明において、前記Ｒには、当技術分野における従来の希土類元素が含まれてもよく、例えば、Ｐｒが含まれる。
【0036】
本発明において、前記Ｒの含有量は、２９．５～３１．５ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、２９．５ｗｔ．％、３０ｗｔ．％、３０．５ｗｔ．％、３１ｗｔ．％または３１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0037】
本発明において、前記Ｃｕ含有量は、０．３～０．４５ｗｔ．％または０．５ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．３ｗｔ．％、０．３５ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％または０．４５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0038】
本発明において、前記Ｔｉの含有量は、０．０５～０．２ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１ｗｔ．％、０．１５ｗｔ．％、または０．２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。。
【0039】
本発明において、前記Ｂの含有量は、０．９～１．０ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．９ｗｔ．％、０．９２ｗｔ．％、０．９４ｗｔ．％、０．９６ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％、または１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0040】
本発明において、前記Ｃの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．１４ｗｔ．％、０．１６ｗｔ．％または０．１８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0041】
本発明において、好ましくは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、質量百分率でＯ０～０．１５ｗｔ．％の成分をさらに含み、但し、０が含まれなく、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0042】
ここで、前記Ｏの含有量は、０．０４～０．１２ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．０５ｗｔ．％、０．０６ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、０．１ｗｔ．％、または０．１２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0043】
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、質量百分率で、Ｍ０～３ｗｔ．％の成分をさらに含み、前記Ｍは、Ｃｏ、Ａｌ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ａｇ、Ａｕ、Ｂｉ、ＭｎおよびＣｒの少なくとも１つの元素を含む。
【0044】
前記ＭがＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲であることができ、例えば、０．６ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、１．０ｗｔ．％、または１．２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0045】
前記ＭがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．２～０．５ｗｔ．％の範囲であることができ、例えば、０．３ｗｔ．％または０．４ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0046】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、下記の成分を含み：
Ｒ：２９．５～３１．５ｗｔ．％、かつＲにはＲＨが含まれ、前記ＲＨの含有量は０～０．５ｗｔ．％であり、
Ｃｕ：０．３～０．４５ｗｔ．％、
Ｔｉ：０．０５～０．２ｗｔ．％、
Ｂ：０．９～１ｗｔ．％、
Ｃ：０．１～０．２ｗｔ．％、
前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには少なくともＮｄが含まれ、
前記ＲＨは重希土類元素であり、前記ＲＨには少なくともＴｂまたはＤｙが含まれ、
残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
Ｒ：２９．５～３１．５ｗｔ．％、かつＲにはＲＨが含まれ、前記ＲＨの含有量は０～０．５ｗｔ．％であり、
Ｃｕ：０．３～０．４５ｗｔ．％、
Ｔｉ：０．０５～０．２ｗｔ．％、
Ｂ：０．９～１ｗｔ．％、
Ｃ：０．１～０．２ｗｔ．％、
前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには少なくともＮｄが含まれ、
前記ＲＨは重希土類元素であり、前記ＲＨには少なくともＴｂまたはＤｙが含まれ、
残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
【0047】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、下記の成分を含み：Ｎｄが３１ｗｔ．％、Ｃｕが０．５ｗｔ．％、Ｔｉが０．０５ｗｔ．％、Ｂが０．８６ｗｔ．％、Ｃが０．１ｗｔ．％、Ｏが０．０５ｗｔ．％、Ｃｏが０．５ｗｔ．％、およびＧａが０．３ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0048】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、下記の成分を含み：Ｎｄが３０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．４ｗｔ．％、Ｔｉが０．１５ｗｔ．％、Ｂが０．９ｗｔ．％、Ｃが０．１４ｗｔ．％、Ｏが０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．６ｗｔ．％、およびＧａが０．４ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0049】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、下記の成分を含み：Ｎｄが３１．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．３５ｗｔ．％、Ｔｉが０．１ｗｔ．％、Ｂが０．９２ｗｔ．％、Ｃが０．１６ｗｔ．％、Ｏが０．１ｗｔ．％、Ｃｏが０．７ｗｔ．％、およびＧａが０．５ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0050】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、下記の成分を含み：Ｎｄが３０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．４ｗｔ．％、Ｔｉが０．１５ｗｔ．％、Ｂが０．９２ｗｔ．％、Ｃが０．１２ｗｔ．％、Ｏが０．１３ｗｔ．％、Ｃｏが１ｗｔ．％、およびＧａが０．５ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0051】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、下記の成分を含み：ＰｒＮｄが３０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．４ｗｔ．％、Ｔｉが０．１５ｗｔ．％、Ｂが０．９ｗｔ．％、Ｃが０．１ｗｔ．％、Ｏが０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．５ｗｔ．％、およびＧａが０．４ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0052】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、下記の成分を含み：Ｎｄが３０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．４ｗｔ．％、Ｔｉが０．１５ｗｔ．％、Ｂが０．９ｗｔ．％、Ｃが０．１ｗｔ．％、Ｏが０．０８ｗｔ．％、Ｃｏが０．５ｗｔ．％、およびＧａが０．４ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0053】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、下記の成分を含み：Ｎｄが２９．５ｗｔ．％、Ｔｂが０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．３ｗｔ．％、Ｔｉが０．１５ｗｔ．％、Ｂが０．９４ｗｔ．％、Ｃが０．１２ｗｔ．％、Ｏが０．０８ｗｔ．％、およびＣｏが１ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0054】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、下記の成分を含み：Ｎｄが３０ｗｔ．％、Ｔｂが０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．４５ｗｔ．％、Ｔｉが０．２ｗｔ．％、Ｂが０．９６ｗｔ．％、Ｃが０．１８ｗｔ．％、Ｏが０．０６ｗｔ．％、およびＣｏが１ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0055】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、下記の成分を含み：Ｎｄが２９ｗｔ．％、Ｔｂが０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．５ｗｔ．％、Ｔｉが０．１ｗｔ．％、Ｂが０．９８ｗｔ．％、Ｃが０．１４ｗｔ．％、Ｏが０．１２ｗｔ．％、およびＣｏが１．２ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0056】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、下記の成分を含み：Ｎｄが２９ｗｔ．％、Ｔｂが０．５ｗｔ．％、Ｃｕが０．４ｗｔ．％、Ｔｉが０．１５ｗｔ．％、Ｂが１ｗｔ．％、Ｃが０．２ｗｔ．％、Ｏが０．１５ｗｔ．％、およびＣｏが１ｗｔ．％、残部がＦｅおよび不可避的不純物であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIにおける質量百分率を意味する。
【0057】
本発明により提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの製造方法は、下記のステップを含み：前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物の溶融液を鋳造、破砕、粉砕、成形、焼結する。
【0058】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物は、質量百分率で、下記の成分を含み：Ｒ：２９．０～３２ｗｔ．％、ＲにはＲＨが含まれ、前記ＲＨの含有量は０～０．５ｗｔ．％であり、Ｃｕ：０．３０～０．５０ｗｔ．％、Ｔｉ：０．０５～０．２０ｗｔ．％、Ｂ：０．８５～１．０５ｗｔ．％、Ｆｅ：６６～６８ｗｔ．％、前記Ｒは希土類元素であり、前記Ｒには少なくともＮｄが含まれ、前記ＲＨは重希土類元素であり、前記ＲＨには少なくともＴｂまたはＤｙが含まれる。
【0059】
ここで、前記Ｒには、当技術分野における従来の希土類元素が含まれてもよく、例えば、Ｐｒが含まれる。
【0060】
ここで、前記Ｒの含有量は、２９．５～３１．５ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、２９．５ｗｔ．％、３０ｗｔ．％、３０．５ｗｔ．％、３１ｗｔ．％、または３１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0061】
ここで、前記Ｃｕの含有量は、０．３～０．４５ｗｔ．％または０．５ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．３ｗｔ．％、０．３５ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％または０．４５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0062】
ここで、前記Ｔｉの含有量は、０．０５～０．２ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１ｗｔ．％、０．１５ｗｔ．％、または０．２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0063】
ここで、前記Ｂの含有量は、０．９～１ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．９ｗｔ．％、０．９２ｗｔ．％、０．９４ｗｔ．％、０．９６ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％または１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0064】
ここで、前記Ｃの含有量は、０．１～０．２ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．１４ｗｔ．％、０．１６ｗｔ．％または０．１８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0065】
ここで、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIは、質量百分率で、以下の成分をさらに含み：Ｍが０～０．３ｗｔ．％であり、前記Ｍは、Ｃｏ、Ａｌ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ａｇ、Ａｕ、Ｂｉ、ＭｎおよびＣｒの少なくとも１つの元素を含み、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0066】
前記ＭがＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲であることができ、例えば、０．６ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、１．０ｗｔ．％、または１．２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0067】
前記ＭがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．２～０．５ｗｔ．％の範囲であることができ、例えば、０．３ｗｔ．％または０．４ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物における質量百分率を意味する。
【0068】
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物の溶融液を本分野における通常の方法で製造することができ、例えば、高周波真空誘導溶解炉で溶解製錬すれば良い。前記溶解炉の真空度は、５×１０－２Ｐａであってもよい。前記溶解製錬の温度は、１５００℃以下であってもよい。
【0069】
本発明において、前記鋳造の工程は、本分野における通常の鋳造工程であることができ、例えば、Ａｒガス雰囲気（例えば５．５×１０４ＰａのＡｒガス雰囲気下）において、１０２℃／秒～１０４℃／秒の速度で冷却すればよい。
【0070】
本発明において、前記破砕の工程は、本分野における通常の破砕工程であることができ、例えば、水素吸収、脱水素、冷却処理を経ていればよい。
【0071】
ここで、前記水素吸収は、水素ガス圧力０．１５ＭＰａの条件下で行うことができる。
【0072】
ここで、前記脱水素は、真空引きしながら昇温する条件で行うことができる。
【0073】
本発明において、前記粉砕の工程は、本分野における通常の粉砕工程であることができ、例えば、ジェットミル粉砕である。
【0074】
ここで、好ましくは、前記粉砕の工程は、酸化ガス含有量が１００ｐｐｍ以下の雰囲気下で行うことができる。
前記酸化ガスは、酸素または水分の含有量を意味する。
前記酸化ガスは、酸素または水分の含有量を意味する。
【0075】
ここで、前記ジェットミル粉砕の粉砕室圧力は、０．３８ＭＰａとすることができる。
【0076】
ここで、前記ジェットミル粉砕の時間は、３時間とすることができる。
【0077】
ここで、前記粉砕を行った後、本分野における常套手段で潤滑剤を添加することができ、例えば、ステアリン酸亜鉛を添加する。前記潤滑剤の添加量は、混合後の粉末重量の０．１０～０．１５％、例えば０．１２％とすることができる。
【0078】
本発明において、前記成形の工程は、本分野における通常の成形工程であることができ、例えば、磁場成形法またはホットプレス熱間成形法である。
【0079】
本発明において、前記焼結の工程は、本分野における通常の焼結工程であることができ、例えば、真空条件下（例えば５×１０－３Ｐａの真空下）で、予熱、焼結、冷却を経ていればよい。
【0080】
ここで、前記予熱の温度は、３００～６００℃であってもよい。前記予熱の時間は、１～２ｈとすることができる。前記予熱は、３００℃および６００℃の温度でそれぞれ１時間予熱することが好ましい。
【0081】
ここで、前記焼結の温度は、本分野における通常の焼結温度、例えば９００℃～１１００℃、さらには例えば１０４０℃とすることができる。
【0082】
ここで、前記焼結の時間は、本分野における通常の焼結時間、例えば２ｈとすることができる。
【0083】
ここで、前記冷却の前に、ガス圧が０．１ＭＰａに達するようにＡｒガスを導入することができる。
【0084】
本発明は、前記方法で製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIも提供する。
【0085】
本発明により提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの製造方法は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIを粒界拡散処理すればよい。
前記粒界拡散処理における重希土類元素は、Ｔｂおよび／またはＤｙを含んでいる。
前記粒界拡散処理における重希土類元素は、Ｔｂおよび／またはＤｙを含んでいる。
【0086】
本発明において、前記粒界拡散処理は、本分野における通常の工程で処理を行うことができ、例えば、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の表面に、Ｔｂを含有する物質又はＤｙを含有する物質を蒸着、塗布、またはスパッタ付着させて、拡散熱処理すればよい。
【0087】
ここで、前記Ｔｂ又はＤｙを含有する物質は、Ｔｂ又はＤｙ金属、Ｔｂ又はＤｙを含有する化合物または合金であってもよい。
【0088】
ここで、前記拡散熱処理の温度は、８００～９００℃、例えば８５０℃であってもよい。
【0089】
ここで、前記拡散熱処理の時間は、１２～４８ｈ、例えば２４ｈであってもよい。
【0090】
ここで、前記粒界拡散処理の後に、さらに熱処理を行うことができる。前記熱処理の温度は、４５０～５５０℃、例えば５００℃とすることができる。前記熱処理の時間は、３ｈとすることができる。
【0091】
本発明は、前記方法で製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉも提供する。
【0092】
本発明は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料が電子部品としての応用も提供する。
【0093】
ここで、前記電子部品は、モーターにおける電子部品などの当技術分野の従来型であってもよい。
【0094】
ここで、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、上記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉおよび／またはＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIであってもよい。
【0095】
本発明に使用されている試薬および原料は、いずれも市販されている。
【発明の効果】
【0096】
本発明の積極的な進歩的効果は、以下の点にある。
（１）本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、Ｃｕ－Ｔｉ－Ｃ粒界相を含み、より高い炭素含有量を可能にし、炭素含有量に対して追加的な制御がなく、生産制御に役立つ。
（２）Ｃｕ－Ｔｉ－Ｃ粒界相は拡散工程中に形成され、Ｎｄ－Ｃの形成を抑制し、そのうえ、拡散チャネルを増やし、拡散工程においてＨｃｊの向上を改善し、好ましい実施形態におけるＴｂ拡散によってＨｃｊは１１６２ｋＡ／ｍを増加し、Ｄｙ拡散によってＨｃｊは８８３ｋＡ／ｍを増加する。
（１）本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、Ｃｕ－Ｔｉ－Ｃ粒界相を含み、より高い炭素含有量を可能にし、炭素含有量に対して追加的な制御がなく、生産制御に役立つ。
（２）Ｃｕ－Ｔｉ－Ｃ粒界相は拡散工程中に形成され、Ｎｄ－Ｃの形成を抑制し、そのうえ、拡散チャネルを増やし、拡散工程においてＨｃｊの向上を改善し、好ましい実施形態におけるＴｂ拡散によってＨｃｊは１１６２ｋＡ／ｍを増加し、Ｄｙ拡散によってＨｃｊは８８３ｋＡ／ｍを増加する。
【図面の簡単な説明】
【0097】
【発明を実施するための形態】
【0098】
以下、実施例の態様により本発明をさらに説明するが、本発明を実施例の範囲に制限するものではない。以下の実施例において、具体的な条件が明記されない実験方法は、通常の方法及び条件に従って、または商品仕様書に応じて選択される。以下の表において、ｗｔ．％とは、成分が前記ＮｄＦｅＢ磁石材料の原料組成物の総質量における質量百分率を意味し、「／」は、当該元素が添加されていないことを示し、「Ｂｒ」は残留磁束密度（ｒｅｍａｎｅｎｃｅ）であり、「Ｈｃｊ」は保磁力である。
【0099】
実施例および比較例におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料成分を表１に示す。
【0100】
表１ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの原料組成物の成分と含有量（ｗｔ．％）
【0101】
【0102】
表２ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIの成分と含有量（ｗｔ．％）
【0103】
【0104】
実施例１～５と７～１０、および比較例１～９のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法は、以下の通りである。
【0105】
（１）溶解製錬の工程：表１に示す成分に従って、調製した原料をアルミナ製の坩堝に入れ、高周波真空誘導溶解炉において５×１０－２Ｐａの真空中で１５００℃以下の温度で真空溶解製錬した。
【0106】
（２）鋳造の工程：真空溶解製錬した後の溶解炉にＡｒガスを導入し、気圧を５．５万Ｐａにして鋳造し、１０２℃／秒～１０４℃／秒の冷却速度で急冷合金を得た。
【0107】
（３）水素破砕工程：急冷合金を置く水素化粉砕用炉を室温で真空引きした後、純度９９．９％の水素ガスを水素破砕用炉内に導入して水素ガス圧力を０．１５ＭＰａに維持する。水素吸収を十分に行った後、真空引きしながら昇温し、十分に脱水素する。その後、冷却し、水素破砕した粉末を取り出す。
【0108】
（４）ジェットミル工程：水素破砕した粉末を、酸化ガス含有量１００ｐｐｍ以下の窒素ガス雰囲気下及び粉砕室圧力０．３８ＭＰａの条件下で３時間のジェットミル粉砕し、微粉を得る。酸化ガスは、酸素または水分を指す。
【0109】
（５）ジェットミル粉砕した後の粉末にステアリン酸亜鉛を添加し、ステアリン酸亜鉛の添加量を混合後の粉末重量の０．１２％として、Ｖブレンダーで十分に混合した。
【0110】
（６）磁場成形の工程：上記のステアリン酸亜鉛を添加した粉末を、直角配向型の磁場成形機を用いて、１．６Ｔの配向磁場中及び０．３５ｔｏｎ／ｃｍ２の成形圧力で、一辺が２５ｍｍの立方体に一次成形し、一次成形後、０．２Ｔの磁場で減磁する。一次成形後の成形体を空気に触れさせないように、それをシールし、その後、二次成形機（静水圧成形機）を用いて、１．３ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で二次成形を行う。
【0111】
（７）焼結の工程：各成形体を焼結炉に搬送して焼結し、５×１０－３Ｐａの真空下かつ３００℃および６００℃の温度でそれぞれ１時間を保持し、その後、１０４０℃の温度で２時間焼結してから、Ａｒガスを導入して０．１ＭＰａまでガス圧を到達させた後、室温まで冷却して、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIを取得する。
【0112】
（８）粒界拡散処理の工程：各組の焼結体を直径２０ｍｍ、厚さ３ｍｍの磁石に加工し、厚さ方向を磁場配向方向とし、表面を清浄化した後、それぞれＴｂフッ化物による調製された原料を用いて、磁石に全面噴霧してコーティングし、コーティングした磁石を乾燥し、高純度のＡｒガス雰囲気で、磁石の表面にＴｂ元素の金属をスパッタ付着させ、８５０℃の温度で２４時間拡散熱処理する。室温まで冷却された。
【0113】
（９）熱処理の工程：焼結体を高純度のＡｒガスにおいて５００℃で３時間の熱処理を行った後、室温まで冷却して取り出して、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉを取得する。
【0114】
実施例６と比較例１０のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法は、以下の通りである。
【0115】
表１に示される成分、および実施例１の製造工程によって実施例６と比較例１０のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を製造し、その相違点は、「粒界拡散工程において、磁石の表面にＤｙ元素の金属をスパッタ付着させる」という点にある。
【0116】
［効果実施例］
実施例１～１０、比較例１～１０で得られた、粒界拡散前の永久磁石材料（すなわち、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIである）と粒界拡散後の永久磁石材料（Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉである）を含んでいるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の磁気特性および成分をそれぞれに測定し、その磁性体の結晶構造をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。
実施例１～１０、比較例１～１０で得られた、粒界拡散前の永久磁石材料（すなわち、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料IIである）と粒界拡散後の永久磁石材料（Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉである）を含んでいるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の磁気特性および成分をそれぞれに測定し、その磁性体の結晶構造をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。
【0117】
（１）磁気特性の評価：中国計量院のＮＩＭ－１００００Ｈ型ＢＨ大塊希土類永久磁石非破壊測定システムを用いて磁気特性検出を行った。以下の表３は、磁気特性検出の結果を示している。
【0118】
表３ 磁気特性検出の結果
【0119】
【0120】
表３から分かるように、
（１）本願におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、性能が優れ、Ｂｒ≧１．４Ｔ、Ｈｃｊは拡散前の≧８２０ｋＡ／ｍから拡散後の≧１７７５ｋＡ／ｍに増加し、Ｈｃｊの２倍の増加を達成した（実施例１～１０）。
（２）本願の成分に基づいて、原料Ｃｕ、Ｔｉ、およびＣの使用量が変化し、Ｃｕ－Ｔｉ－Ｃ相を形成できなく、またはＣｕ－Ｔｉ－Ｃ相を形成する割合が非常に少なくなり、Ｒ－Ｔ－Ｂ永久磁石材料の性能が著しく低下した（比較例１～１０）。
（３）発明者は研究過程において、Ｏの含有量が高い場合、Ｃｕ－Ｔｉ－Ｃ相の形成に不利になり、磁気特性が低下する傾向があることを発見した（実施例１０）。
（１）本願におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、性能が優れ、Ｂｒ≧１．４Ｔ、Ｈｃｊは拡散前の≧８２０ｋＡ／ｍから拡散後の≧１７７５ｋＡ／ｍに増加し、Ｈｃｊの２倍の増加を達成した（実施例１～１０）。
（２）本願の成分に基づいて、原料Ｃｕ、Ｔｉ、およびＣの使用量が変化し、Ｃｕ－Ｔｉ－Ｃ相を形成できなく、またはＣｕ－Ｔｉ－Ｃ相を形成する割合が非常に少なくなり、Ｒ－Ｔ－Ｂ永久磁石材料の性能が著しく低下した（比較例１～１０）。
（３）発明者は研究過程において、Ｏの含有量が高い場合、Ｃｕ－Ｔｉ－Ｃ相の形成に不利になり、磁気特性が低下する傾向があることを発見した（実施例１０）。
【0121】
（２）成分の測定：Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Iの各成分に対して、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を用いて測定した。以下の表４に示すのは、成分検出の結果である。
【0122】
表４ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの成分と含有量（ｗｔ．％）
【0123】
【0124】
（３）ＦＥ－ＥＰＭＡによる検出：永久磁石材料の垂直配向面を研磨し、電界放出電子プローブマイクロアナライザー（ＦＥ－ＥＰＭＡ）（日本電子株式会社（ＪＥＯＬ）、８５３０Ｆ）で検出した。実施例２と比較例２で得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉは、ＦＥ－ＥＰＭＡによって検出され、実施例２のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの粒界には、図１の点１に対応する粒界相が存在し、比較例２のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料Ｉの粒界には、図２の点２に対応する粒界相が存在する。
【図1】
【図2】
