▶ フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッドの特許一覧
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2023-03-28
(45)【発行日】2023-04-05
(54)【発明の名称】Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、製造方法、並びに応用
(51)【国際特許分類】
H01F 1/057 20060101AFI20230329BHJP
H01F 41/02 20060101ALI20230329BHJP
C22C 38/00 20060101ALI20230329BHJP
B22F 1/00 20220101ALI20230329BHJP
B22F 3/00 20210101ALI20230329BHJP
C22C 33/02 20060101ALI20230329BHJP
B22F 3/24 20060101ALI20230329BHJP
B22F 9/04 20060101ALI20230329BHJP
【ＦＩ】
H01F1/057
H01F1/057 130
H01F1/057 170
H01F41/02 G
C22C38/00 303D
B22F1/00 Y
B22F3/00 F
C22C33/02 H
B22F3/24 B
B22F3/24 K
B22F9/04 E
B22F9/04 D
B22F9/04 C
【請求項の数】
17
(21)【出願番号】P 2021552782
(86)(22)【出願日】2020-07-07
(65)【公表番号】
(43)【公表日】2022-08-09
(86)【国際出願番号】 CN2020100580
(87)【国際公開番号】W WO2021128801
(87)【国際公開日】2021-07-01
【審査請求日】2021-11-15
(31)【優先権主張番号】201911348776.1
(32)【優先日】2019-12-24
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
【早期審査対象出願】
【前置審査】
(73)【特許権者】
【識別番号】521397223
【氏名又は名称】フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッド
(74)【代理人】
【識別番号】100199819
【弁理士】
【氏名又は名称】大行 尚哉
(72)【発明者】
【氏名】黄清芳
(72)【発明者】
【氏名】付剛
(72)【発明者】
【氏名】陳大崑
(72)【発明者】
【氏名】黄佳瑩
(72)【発明者】
【氏名】許徳欽
(72)【発明者】
【氏名】劉少偉
【審査官】森岡 俊行
(56)【参考文献】
【文献】特開２０１４－０２７２６８（ＪＰ，Ａ）
【文献】国際公開第２００９／１２２７０９（ＷＯ，Ａ１）
【文献】国際公開第２０１９／２３０４５７（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２００５－２６８５３８（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１９－１６９５６７（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｈ０１Ｆ １／０５７
Ｈ０１Ｆ ４１／０２
Ｃ２２Ｃ ３８／００
Ｂ２２Ｆ １／００
Ｂ２２Ｆ ３／００
Ｃ２２Ｃ ３３／０２
Ｂ２２Ｆ ３／２４
Ｂ２２Ｆ ９／０４
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料であって、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、ここで、前記Ｒ’は希土類元素であり、前記Ｒ’にはＰｒが含まれ、前記Ｐｒの含有量は８．８５ｗｔ．％以上であり、
Ｃ：０．１０６～０．２６ｗｔ．％、
Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、
Ｘ：０～５．０ｗｔ．％、前記ＸはＣｕ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｎｂ、およびＭｎのうちの１つまたは複数であり、
Ｂ：０．９０～１．２ｗｔ．％、
Ｆｅ：６１．４～６９．５ｗｔ．％であり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、主相、粒界相、および結晶粒間三角領域を含み、「前記主相、前記粒界相、および前記結晶粒間三角領域」の体積の合計に対して前記結晶粒間三角領域の体積の百分率は９．０％以下である、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項2】
前記Ｒ’の含有量は、２９．５～３３．４ｗｔ．％であり、および／または、前記Ｐｒの含有量は、８．８５～２７．１５ｗｔ．％であり、
および／または、前記Ｒ’には、Ｎｄおよび／またはＲがさらに含まれ、前記Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ以外の希土類元素であり、
および／または、前記Ｒ’には重希土類元素ＲＨがさらに含まれ、
および／または、前記Ｃの含有量は、０．１０６～０．２５ｗｔ．％であり、
および／または、前記Ｏの含有量は、０．０６９１ｗｔ．％以下であり、
および／または、前記Ｂの含有量は、０．９４～１．１ｗｔ．％であり、
および／または、前記Ｆｅの含有量は、６１．４～６９．３ｗｔ．％であり、
および／または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には、Ｍがさらに含まれ、前記Ｍは、Ｎｉ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｈｆ、Ｔａ、およびＷのうちの１つまたは複数であり、
および／または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には窒素元素Ｎがさらに含まれ、
百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項3】
前記Ｐｒの含有量は、１７．００ｗｔ．％以上であり、および／または、前記Ｒ’には、Ｎｄがさらに含まれ、前記Ｎｄの含有量は、３．３～２３．０ｗｔ．％であり、
および／または、前記Ｒ’には、Ｎｄがさらに含まれ、前記Ｎｄと前記Ｒ’との質量比は、０．７２以下であり、
および／または、前記Ｒ’には、Ｒがさらに含まれ、前記Ｒの種類は、Ｙおよび／またはＣｅであり、
および／または、前記Ｒ’には、Ｒがさらに含まれ、前記Ｒの含有量は、０～１ｗｔ．％であり、
および／または、前記ＲＨの種類は、Ｄｙおよび／またはＴｂであり、
および／または、前記ＲＨの含有量は、０．５～２．６ｗｔ．％であり、
および／または、前記ＲＨと前記Ｒとの質量比は、０．２５３より小さく、
および／または、前記Ｍの種類は、Ｃｒであり、
および／または、前記Ｍの含有量は、０～０．１５ｗｔ．％であるが、０ではなく、
および／または、前記Ｎ元素の含有量は、０．０５ｗｔ．％以下であり、
百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項4】
前記Ｒ’には、Ｎｄがさらに含まれ、前記Ｎｄと前記Ｒ’との質量比は、０．５より小さく、および／または、前記ＲＨがＴｂを含む場合、前記Ｔｂの含有量は、０．５～２．０ｗｔ．％であり、
および／または、前記ＲＨがＤｙを含む場合、前記Ｄｙの含有量は、０．６～２．５２ｗｔ．％であり、
百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項３に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項5】
前記Ｘは、Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｚｒ、ＴｉまたはＮｂ、また、「ＣｕおよびＡｌ」、「ＧａおよびＭｎ」、「Ｃｕ、ＡｌおよびＧａ」、「Ｃｕ、Ａｌ、ＧａおよびＺｒ」、「Ｃｕ、Ａｌ、ＧａおよびＣｏ」または「Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａ、ＺｒおよびＣｏ」であり、および／または、前記Ｘの含有量は、０～４．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項6】
前記ＸがＣｕを含む場合、前記Ｃｕの含有量は、０．２～０．５１ｗｔ．％であり、前記ＸがＡｌを含む場合、前記Ａｌの含有量は、０～０．８１ｗｔ．％であるが、０ではなく、
前記ＸがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．０～１．８５ｗｔ．％であるが、０ではなく、
前記ＸがＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、０．０～３．０ｗｔ．％であるが、０ではなく、
前記ＸがＺｒを含む場合、前記Ｚｒの含有量は、０．２５～０．３５ｗｔ．％であり、
前記ＸがＮｂを含む場合、前記Ｎｂの含有量は、０．２５～０．３５ｗｔ．％であり、
前記ＸがＭｎを含む場合、前記Ｍｎの含有量は、０．０～０．０３ｗｔ．％であるが、０ではなく、
百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項５に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項7】
前記ＸがＡｌを含む場合、前記Ａｌの含有量は、０．０１～０．０３ｗｔ．％または０．５～０．８ｗｔ．％であり、前記ＸがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．１～１．５５２ｗｔ．％であり、
前記ＸがＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、０．５～２．５ｗｔ．％であり、
百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項６に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項8】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．２～０．５１ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、
または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ａｌ：０～０．８１ｗｔ．％、ただし、０ではなく、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、
または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｇａ：０．１～１．８５ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、
または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｏ：０．０～３．０ｗｔ．％、ただし、０ではなく、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、
または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｚｒ：０．２５～０．３５ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、
または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｎｂ：０．２５～０．３５ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、
または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５１ｗｔ．％、Ａｌ：０～０．８１ｗｔ．％、ただし、０ではなく、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、
または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５１ｗｔ．％、Ａｌ：０～０．８１ｗｔ．％、ただし、０ではなく、Ｇａ：０．１～０．５ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、
または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５１ｗｔ．％、Ａｌ：０．２５～０．８１ｗｔ．％、Ｇａ：０．１～０．４２ｗｔ．％、Ｚｒ：０．２５～０．３０ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、
または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５１ｗｔ．％、Ａｌ：０．２５～０．８１ｗｔ．％、Ｇａ：０．１～０．４１ｗｔ．％、Ｃｏ：０．０～３．０ｗｔ．％、Ｚｒ：０．２５～０．３０ｗｔ．％、Ｃｒ：０．０５～０．１２ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、
または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、ＲＨ：０．５～２．６ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５１ｗｔ．％、Ａｌ：０．２５～０．８１ｗｔ．％、Ｇａ：０．１～０．４１ｗｔ．％、Ｃｏ：０．０～３．０ｗｔ．％、Ｚｒ：０．２５～０．３０ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、
または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃｅ：０～１ｗｔ．％、ＲＨ：０．５～２．６ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５１ｗｔ．％、Ａｌ：０．２５～０．８１ｗｔ．％、Ｇａ：０．１～０．４１ｗｔ．％、Ｃｏ：０．０～３．０ｗｔ．％、Ｚｒ：０．２５～０．３０ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
【請求項9】
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法であって、下記のステップを含み：前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を鋳造、水素破壊、および粉砕して粉末を得て、前記粉末は分散剤と混合され、次にプレス、成形、焼結および時効処理を経て、ここで、（１）前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物には、質量百分率で以下の成分が含まれ、
Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、前記Ｒ’は希土類元素であり、前記Ｒ’にはＰｒが含まれ、前記Ｐｒの含有量は８．８５ｗｔ．％以上であり、
Ｘ：０～５．０ｗｔ．％、前記ＸはＣｕ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｎｂ、およびＭｎのうちの１つまたは複数であり、
Ｂ：０．９０～１．２ｗｔ．％、
Ｆｅ：６１．４～６９．５ｗｔ．％、
（２）前記粉砕工程において、粉砕雰囲気でＯ≦６０ｐｐｍであり、
（３）前記プレス工程において、プレス雰囲気でＯ≦４０ｐｐｍであり、
（４）前記分散剤にはＣ元素が含まれ、かつ混合された粉末における前記分散剤の質量百分率は０．０４～０．２％であり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、主相、粒界相、および結晶粒間三角領域を含み、「前記主相、前記粒界相、および前記結晶粒間三角領域」の体積の合計に対して前記結晶粒間三角領域の体積の百分率は９．０％以下である、
ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項10】
前記Ｒ’の含有量は、２９．５～３３．３ｗｔ．％であり、および／または、前記Ｐｒの含有量は、８．８５～２７．１５ｗｔ．％であり、
および／または、前記Ｒ’には、Ｎｄおよび／またはＲがさらに含まれ、前記Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ以外の希土類元素であり、
および／または、前記Ｒ’には、重希土類元素ＲＨがさらに含まれ、
および／または、前記Ｂの含有量は、０．９５～１．１ｗｔ．％であり、
および／または、前記Ｆｅの含有量は、６１．５～６９．５ｗｔ．％であり、
および／または、前記Ｘは、Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｚｒ、ＴｉまたはＮｂ、または、「ＣｕおよびＡｌ」、「ＧａおよびＭｎ」、「Ｃｕ、ＡｌおよびＧａ」、「Ｃｕ、Ａｌ、ＧａおよびＺｒ」、「Ｃｕ、Ａｌ、ＧａおよびＣｏ」、または「Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａ、ＺｒおよびＣｏ」であり、
および／または、前記Ｘの含有量は、０～４．５ｗｔ．％であり、
および／または、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、Ｍをさらに含み、前記Ｍは、Ｎｉ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｈｆ、Ｔａ、およびＷのうちの１つ又は複数であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項９に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項11】
前記Ｒ’には、Ｎｄがさらに含まれ、前記Ｎｄの含有量は、３．３５～２２．６５ｗｔ．％でありおよび／または、前記Ｒ’には、Ｎｄがさらに含まれ、前記Ｎｄと前記Ｒ’との質量比は、０．７２以下であり、
および／または、前記Ｒ’には、Ｒがさらに含まれ、前記Ｒの種類は、Ｙおよび／またはＣｅであり、および／または、前記Ｒ’には、Ｒがさらに含まれ、前記Ｒの含有量は、０～１ｗｔ．％であり、
および／または、前記ＲＨの種類は、Ｄｙおよび／またはＴｂであり、
および／または、前記ＲＨの含有量は、１．２～２．５ｗｔ．％であり、
および／または、前記ＲＨと前記Ｒ’との質量比は、０．２５３より小さく、
および／または、前記ＸがＣｕを含む場合、前記Ｃｕの含有量は、０．２～０．５ｗｔ．％であり、前記ＸがＡｌを含む場合、前記Ａｌの含有量は、０～０．８ｗｔ．％であるが、０ではなく、前記ＸがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．０～１．８５ｗｔ．％であるが、０ではなく、前記ＸがＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、０．０～３．０ｗｔ．％であるが、０ではなく、前記ＸがＺｒを含む場合、前記Ｚｒの含有量は、０．２５～０．３５ｗｔ．％であり、前記ＸがＮｂを含む場合、前記Ｎｂの含有量は、０．２５～０．３５ｗｔ．％であり、前記ＸがＭｎを含む場合、前記Ｍｎの含有量は、０．０～０．０３ｗｔ．％であるが、０ではなく、
および／または、前記Ｍの種類は、Ｃｒであり、
および／または、前記Ｍの含有量は、０～０．１５ｗｔ．％であるが、０ではなく、
百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１０に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項12】
前記ＲＨと前記Ｒ’との質量比は、０．０３８～０．０７５であり、および／または、前記ＲＨがＴｂを含む場合、前記Ｔｂの含有量は、１．２～２．０ｗｔ．％であり、
および／または、前記ＲＨがＤｙを含む場合、前記Ｄｙの含有量は、１．５～２．５ｗｔ．％であり、
および／または、前記ＸがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．１～１．５５ｗｔ．％であり、
および／または、前記ＸがＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、０．５～２．５ｗｔ．％であり、
百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項13】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を下記の方法で製造し、高周波真空誘導溶解炉で溶解製錬し、および／または、前記鋳造の工程は、下記のステップで行い、Ａｒガス雰囲気において、１０２℃／秒～１０４℃／秒の速度で冷却し、
および／または、前記粉砕の工程はジェットミル粉砕であり、
および／または、前記焼結の前に予熱を行い、
および／または、前記焼結の温度は１０４０℃～１０９０℃とし、
および／または、前記焼結の時間は２ｈとし、
および／または、前記焼結の後、前記時効処理の前に、粒界拡散処理をさらに行い、
および／または、前記時効処理の処理温度は、５００～６５０℃であり、
および／または、前記時効処理において、５００～６５０℃まで昇温する昇温速度は、３～５℃／ｍｉｎであり、
および／または、前記時効処理の処理時間は３ｈとする、
ことを特徴とする請求項９～１２のいずれかの1項に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項14】
前記溶解炉の真空度は、５×１０－２Ｐａであり、および／または、前記溶解製錬の温度は、１５００℃以下であり、
および／または、前記ジェットミル粉砕の粉砕室圧力は、０．３８ＭＰａとし、
および／または、前記ジェットミル粉砕の時間は、３時間とし、
および／または、前記予熱の温度は、３００～６００℃であり、
および／または、前記予熱の時間は、１～２ｈとし、
および／または、前記粒界拡散処理は下記のステップで行い、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の表面に、Ｔｂを含有する物質および／またはＤｙを含有する物質を蒸着、塗布、またはスパッタ付着させて、拡散熱処理する、
ことを特徴とする請求項１３に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項15】
前記予熱は、３００℃および６００℃の温度でそれぞれ１ｈと予熱し、および／または、前記拡散熱処理の温度は、８００～９００℃であり、
および／または、前記拡散熱処理の時間は、１２～４８ｈである、
ことを特徴とする請求項１４に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項16】
前記粉砕の工程において、粉砕雰囲気における酸素の含有量Ｏは、０～５０ｐｐｍであり、および／または、前記分散剤は潤滑剤および／または酸化防止剤であり、
および／または、前記分散剤の含有量は、０．０４～０．１４％であり、百分率とは、混合後の粉末の総質量に対して占める質量百分率を意味し、
および／または、前記プレス工程において、プレス雰囲気における酸素の含有量Ｏは、１０～３０ｐｐｍである、
ことを特徴とする請求項９～１２のいずれかの1項に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【請求項17】
前記潤滑剤は、ステアリン酸亜鉛であり、前記ステアリン酸亜鉛の使用量は、０．０４～０．１４％であり、百分率とは、混合後の粉末の総質量に対して占める質量百分率を意味する、ことを特徴とする請求項１６に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、製造方法、並びに応用に関する。
【背景技術】
【0002】
１９７９年にソビエト連邦の科学者よりＮｄ２Ｆｅ１４Ｂを発見して以来、日米の研究者が主導してこの相の性質を研究してきた。現在、ＰｒＮｄからなる相（ＰｒとＮｄの質量比は２０：８０または２５：７５である）は焼結永久磁石の商業生産に使用され、その高磁気エネルギー積と高残留磁気の利点により、現在、モーター、電気音響装置、コンピューターのハードディスクドライブ（ＨＤＤ）、軍事機器、人体の磁気共鳴画像（ＭＲＩ）、マイクロ波通信技術、コントローラー、メーターなどの分野に広く使用される。
【0003】
科学技術の進歩に伴い、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂの性能に対する要求が高まって、多くの研究者は、大量の重希土類ＤｙまたはＴｂを添加することで、ＮｄＦｅＢ材料の性能を改善するが、重希土類を過剰に使用すると、材料費を大幅に増加させるうえ、重希土類資源は比較的に少なくなる。
【0004】
したがって、資源が豊富な元素を使用して、高保磁力と高残留磁気を備えたＮｄＦｅＢ材料をどのように製造するかは、この分野における緊急の技術的問題である。
【0005】
さらに、どのようにして、大量生産された磁石の磁気特性の高均一性と高安定性を実現するうえで、製造コストを制御することができるかということも、当分野における解決しようとする問題である。ただし、ＮｄＦｅＢ磁石は、工程中に必然的に炭素、硫黄、水素、酸素、窒素などの不純物元素を導入するため、均一で安定した磁気特性を備えた磁石の製造に大きな課題を提供する。さらに、不純物である炭素の含有量が高いと、磁石の主相結晶粒径およびＮｄリッチ相の分布が不均一になることで、磁石の各性能指標を様々な程度で低下させると当分野で一般に考えられる。したがって、磁石の均一、安定性を向上させるためには、製造工程に対して厳密な管理が必要である。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
本発明が解決しようとする課題は、従来技術における焼結ＮｄＦｅＢ磁石の性能の改善が重希土類元素に過度に依存し、そのうえ、焼結ＮｄＦｅＢ磁石における炭素の含有量が高すぎると、磁石の性能を低下させるという欠点を克服するために、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、製造方法、並びに応用を提供する。本発明により提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、重希土類がない条件下で永久磁石材料の性能の改善を実現することができ、かつ工程中で導入される炭素元素の含有量を制御する必要がなく、炭素元素の含有量が高い状態でも、磁石の優れた性能を維持することができる。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明により提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、ここで、前記Ｒ’は希土類元素であり、前記Ｒ’にはＰｒが含まれ、前記Ｐｒの含有量は８．８５ｗｔ．％以上であり、
Ｃ：０．１０６～０．２６ｗｔ．％、
Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、
Ｘ：０～５．０ｗｔ．％、前記ＸはＣｕ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｎｂ、およびＭｎのうちの１つまたは複数であり、
Ｂ：０．９０～１．２ｗｔ．％、
Ｆｅ：６１．４～６９．５ｗｔ．％。
Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、ここで、前記Ｒ’は希土類元素であり、前記Ｒ’にはＰｒが含まれ、前記Ｐｒの含有量は８．８５ｗｔ．％以上であり、
Ｃ：０．１０６～０．２６ｗｔ．％、
Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、
Ｘ：０～５．０ｗｔ．％、前記ＸはＣｕ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｎｂ、およびＭｎのうちの１つまたは複数であり、
Ｂ：０．９０～１．２ｗｔ．％、
Ｆｅ：６１．４～６９．５ｗｔ．％。
【0008】
本発明において、前記Ｒ’の含有量は、好ましくは、２９．５～３３．４ｗｔ．％であり、例えば、２９．５ｗｔ．％、３０．５ｗｔ．％、３０．８ｗｔ．％、３１．０ｗｔ．％、３１．０１３ｗｔ．％、３１．０７５ｗｔ．％、３１．１１５ｗｔ．％、３１．５ｗｔ．％、３２．０ｗｔ．％、３２．３ｗｔ．％、３２．８ｗｔ．％、または３３．３ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0009】
本発明において、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは、８．８５～２７．１５ｗｔ．％であり、より好ましくは１７．００ｗｔ．％以上であり、例えば８．８４６ｗｔ．％、８．８４８ｗｔ．％、８．８４９ｗｔ．％、８．８５１ｗｔ．％、９．８５２ｗｔ．％、１０．１４８ｗｔ．％、１０．１５１ｗｔ．％、１０．８４８ｗｔ．％、１０．８４９ｗｔ．％、１１．８４８ｗｔ．％、１２．１４８ｗｔ．％、１２．１５ｗｔ．％、１２．１５１ｗｔ．％、１３．１４９ｗｔ．％、１４．１４７ｗｔ．％、１４．１４８ｗｔ．％、１４．１４９ｗｔ．％、１４．１５１ｗｔ．％、１４．１５２ｗｔ．％、１６．１４８ｗｔ．％、１６．１５１ｗｔ．％、１６．１５２ｗｔ．％、１７．１４８ｗｔ．％、１７．１４９ｗｔ．％、１７．１５ｗｔ．％、１７．１５１ｗｔ．％、１７．１５２ｗｔ．％、１８．１４８ｗｔ．％、１８．１４９ｗｔ．％、１８．１５１ｗｔ．％、１８．１５２ｗｔ．％、１９．１４８ｗｔ．％、１９．１４９ｗｔ．％、１９．１５ｗｔ．％、１９．１５１ｗｔ．％、１９．１５２ｗｔ．％、２０．１４８ｗｔ．％、２０．１４９ｗｔ．％、２０．１５ｗｔ．％、２０．１５２ｗｔ．％、２１．１４８ｗｔ．％、２２．１４９ｗｔ．％、２２．１５１ｗｔ．％、２３．１４９ｗｔ．％、２３．１５ｗｔ．％、２４．１４８ｗｔ．％、２４．１５１ｗｔ．％、２４．１５２ｗｔ．％、２５．１５２ｗｔ．％、または２７．１４８ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0010】
本発明において、前記Ｒ’には、Ｎｄおよび／またはＲが含まれてもよく、前記Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ以外の希土類元素である。
【0011】
ここで、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは、３．３～２３．０ｗｔ．％であり、例えば３．３４８ｗｔ．％、５．３５２ｗｔ．％、６．６５２ｗｔ．％、６．８５１ｗｔ．％、７．３５１ｗｔ．％、７．３５３ｗｔ．％、７．８４９ｗｔ．％、８．３５１ｗｔ．％、８．６５１ｗｔ．％、８．６５２ｗｔ．％、８．８５２ｗｔ．％、９．３４９ｗｔ．％、９．３５２ｗｔ．％、１０．６５１ｗｔ．％、１０．８５１ｗｔ．％、１１．３４８ｗｔ．％、１１．３５１ｗｔ．％、１１．３５２ｗｔ．％、１１．６５１ｗｔ．％、１１．６５２ｗｔ．％、１１．８５１ｗｔ．％、１２．３５１ｗｔ．％、１２．３５２ｗｔ．％、１２．６４９ｗｔ．％、１２．６５ｗｔ．％、１２．６５１ｗｔ．％、１２．６５２ｗｔ．％、１３．３４８ｗｔ．％、１３．３５２ｗｔ．％、１３．３５３ｗｔ．％、１３．６４９ｗｔ．％、１３．６５１ｗｔ．％、１３．６５３ｗｔ．％、１３．８４８ｗｔ．％、１３．８５２ｗｔ．％、１４．３４８ｗｔ．％、１４．３５ｗｔ．％、１４．３５１ｗｔ．％、１４．３５２ｗｔ．％、１４．３５５ｗｔ．％、１４．６５２ｗｔ．％、１４．８４９ｗｔ．％、１５．３５２ｗｔ．％、１５．３５３ｗｔ．％、１６．３４９ｗｔ．％、１６．３５ｗｔ．％、１６．６５１ｗｔ．％、１６．８４８ｗｔ．％、１７．３５２ｗｔ．％、１７．６５２ｗｔ．％、１８．３３５ｗｔ．％、１８．６５１ｗｔ．％、１８．６５２ｗｔ．％、１８．８４９ｗｔ．％、１９．３５１ｗｔ．％、１９．６４９ｗｔ．％、１９．６５２ｗｔ．％、２０．６５２ｗｔ．％、２０．８５１ｗｔ．％、２１．３５３ｗｔ．％、２１．６４７ｗｔ．％、２１．６４８ｗｔ．％、２１．６４９ｗｔ．％、２１．９５１ｗｔ．％、２２．１４９ｗｔ．％、または２２．６５２ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0012】
ここで、前記Ｎｄと前記Ｒ’との質量比は、好ましくは０．７２以下であり、より好ましくは０．５より小さく、例えば、０．１１０、０．１７５、０．２１６、０．２２１、０．２３３、０．２４１、０．２５３、０．２８１、０．２８３、０．２８６、０．２９７、０．３０７、０．３１７、０．３４６、０．３５０、０．３６０、０．３６６、０．３７２、０．３７８、０．３８２、０．３８５、０．３９２、０．３９５、０．４１１、０．４１６、０．４２２、０．４２４、０．４３８、０．４４３、０．４４７、０．４５６、０．４７０、０．４７６、０．４７９、０．４８７、０．５２０、０．５３６、０．５４１、０．５４４、０．５５１、０．５５４、０．５８８、０．５９８、０．６０１、０．６０６、０．６０８、０．６１４、０．６３２、０．６４４、０．６６６、０．６７１、０．６７３、０．６７８、０．６９６、０．６９７、０．７００、０．７１０、０．７１３、０．７１４、０．７１５、または０．７１９である。
【0013】
ここで、前記Ｒの種類は、好ましくは、Ｙおよび／またはＣｅである。
【0014】
ここで、前記Ｒの含有量は、好ましくは、０～１ｗｔ．％であり、例えば、０．２９ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0015】
本発明において、前記Ｒ’には重希土類元素ＲＨが含まれてもよい。
【0016】
ここで、前記ＲＨの種類はＤｙおよび／またはＴｂであってもよい。
【0017】
ここで、前記ＲＨの含有量は、当分野における通常の含有量であり、好ましくは、０．５～２．６ｗｔ．％であり、例えば、０．５８ｗｔ．％、０．６２ｗｔ．％、１．２１２ｗｔ．％、１．２１９ｗｔ．％、１．５１ｗｔ．％、１．９９１ｗｔ．％、２．０１１ｗｔ．％、２．５１１ｗｔ．％、または２．５１２ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0018】
ここで、前記ＲＨと前記Ｒとの質量比は、好ましくは、０．２５３より小さく、例えば、０．０１９～０．０７５であり、さらに、例えば、０．０１９、０．０２０、０．０３８、０．０３９、０．０４７、０．０６１、または０．０７５である。
【0019】
前記ＲＨがＴｂを含む場合、前記Ｔｂの含有量は、好ましくは、０．５～２．０ｗｔ．％であり、例えば１．９９１ｗｔ．％、１．２１２ｗｔ．％、１．２１９ｗｔ．％、または０．５８ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0020】
前記ＲＨがＤｙを含む場合、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは、０．６～２．５２ｗｔ．％であり、例えば、０．６２ｗｔ．％、１．５１ｗｔ．％、２．０１１ｗｔ．％、２．５１１ｗｔ．％、または２．５１２ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0021】
本発明において、前記Ｃの含有量は、好ましくは、０．１０６～０．２５ｗｔ．％であり、例えば、０．１０６２ｗｔ．％、０．１０６９ｗｔ．％、０．１０７２ｗｔ．％、０．１０７５ｗｔ．％、０．１２５１ｗｔ．％、０．１２５３ｗｔ．％、０．１２５６ｗｔ．％、０．１５３２ｗｔ．％、０．１５３４ｗｔ．％、０．１５３７ｗｔ．％、０．１７５９ｗｔ．％、０．１７６１ｗｔ．％、０．１７６４ｗｔ．％、０．１８３５ｗｔ．％、０．１８４ｗｔ．％、０．１８４３ｗｔ．％、０．１８４６ｗｔ．％、０．１９６５ｗｔ．％、０．１９７ｗｔ．％、０．１９７３ｗｔ．％、０．２１３９ｗｔ．％、０．２１４４ｗｔ．％、０．２１４７ｗｔ．％、０．２２４３ｗｔ．％、０．２２４５ｗｔ．％、０．２２４８ｗｔ．％、０．２２５１ｗｔ．％、０．２３７９ｗｔ．％、または０．２４５６ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0022】
本発明において、前記Ｏの含有量は、好ましくは、０．０６９１ｗｔ．％以下であり、例えば、０．０３８２ｗｔ．％、０．０３８４ｗｔ．％、０．０３９ｗｔ．％、０．０３９１ｗｔ．％、０．０４１ｗｔ．％、０．０４１２ｗｔ．％、０．０４３２ｗｔ．％、０．０４４２ｗｔ．％、０．０４４４ｗｔ．％、０．０４５６ｗｔ．％、０．０４５８ｗｔ．％、０．０４６８ｗｔ．％、０．０４９２ｗｔ．％、０．０４９３ｗｔ．％、０．０４９４ｗｔ．％、０．０５ｗｔ．％、０．０５０１ｗｔ．％、０．０５０３ｗｔ．％、０．０５２３ｗｔ．％、０．０５２９ｗｔ．％、０．０５３１ｗｔ．％、０．０５５８ｗｔ．％、０．０５６４ｗｔ．％、０．０５６６ｗｔ．％、０．０５８２ｗｔ．％、０．０５８８ｗｔ．％、０．０５９ｗｔ％、０．０６３５ｗｔ．％、０．０６４１ｗｔ．％、０．０６４３ｗｔ．％、０．０６６９ｗｔ．％、０．０６７５ｗｔ．％、０．０６８５ｗｔ．％、または０．０６９１ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0023】
本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは、０．９４～１．１ｗｔ．％であり、例えば、０．９４６ｗｔ．％、０．９４７ｗｔ．％、０．９４８ｗｔ．％、０．９４９ｗｔ．％、０．９５１ｗｔ．％、０．９５２ｗｔ．％、０．９５８ｗｔ．％、０．９６１ｗｔ．％、０．９６２ｗｔ．％、０．９８１ｗｔ．％、０．９８２ｗｔ．％、０．９８５ｗｔ．％、０．９９８ｗｔ．％、１．００８ｗｔ．％、１．００９ｗｔ．％、１．０１ｗｔ．％、１．０１１ｗｔ．％、または１．０１２ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0024】
本発明において、前記Ｆｅの含有量は、好ましくは、６１．４～６９．３ｗｔ．％であり、例えば、６１．４９ｗｔ．％、６１．６０ｗｔ．％、６２．１５ｗｔ．％、６２．１９ｗｔ．％、６２．６６ｗｔ．％、６２．９１ｗｔ．％、６３．５２ｗｔ．％、６３．６２ｗｔ．％、６３．６６ｗｔ．％、６４．７１ｗｔ．％、６５．８５ｗｔ．％、６６．０２ｗｔ．％、６６．１５ｗｔ．％、６６．１９ｗｔ．％、６６．２２ｗｔ．％、６６．２３ｗｔ．％、６６．３０ｗｔ．％、６６．３７ｗｔ．％、６６．４０ｗｔ．％、６６．４４ｗｔ．％、６６．５７ｗｔ．％、６６．６６ｗｔ．％、６６．７０ｗｔ．％、６６．７２ｗｔ．％、６６．７５ｗｔ．％、６６．８２ｗｔ．％、６６．８５ｗｔ．％、６６．８８ｗｔ．％、６６．９１ｗｔ．％、６６．９４ｗｔ．％、６６．９５ｗｔ．％、６６．９８ｗｔ．％、６７．０８ｗｔ．％、６７．１５ｗｔ．％、６７．１７ｗｔ．％、６７．２３ｗｔ．％、６７．２７ｗｔ．％、６７．２９ｗｔ．％、６７．３０ｗｔ．％、６７．３１ｗｔ．％、６７．３２ｗｔ．％、６７．３４ｗｔ．％、６７．４０ｗｔ．％、６７．４２ｗｔ．％、６７．４７ｗｔ．％、６７．４８ｗｔ．％、６７．５４ｗｔ．％、６７．６４ｗｔ．％、６７．６５ｗｔ．％、６７．６９ｗｔ．％、６７．７１ｗｔ．％、６７．７４ｗｔ．％、６７．７８ｗｔ．％、６７．８０ｗｔ．％、６８．２２ｗｔ．％、６８．２４ｗｔ．％、６８．２５ｗｔ．％、６８．２７ｗｔ．％、６８．２８ｗｔ．％、６８．３１ｗｔ．％、６８．３２ｗｔ．％、６８．３４ｗｔ．％、６８．３６ｗｔ．％、６８．７３ｗｔ．％、６８．８３ｗｔ．％、６８．９５ｗｔ．％、６９．０３ｗｔ．％、６９．１０ｗｔ．％、または６９．２５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0025】
本発明において、前記Ｘは、Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｚｒ、ＴｉまたはＮｂであってもよく、なお、「ＣｕおよびＡｌ」、「ＧａおよびＭｎ」、「Ｃｕ、ＡｌおよびＧａ」、「Ｃｕ、Ａｌ、ＧａおよびＺｒ」、「Ｃｕ、Ａｌ、ＧａおよびＣｏ」または「Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａ、ＺｒおよびＣｏ」であってもよい。
【0026】
本発明において、前記Ｘの含有量は、好ましくは、０～４．５ｗｔ．％であり、例えば、０．０２１ｗｔ．％、０．０４１ｗｔ．％、０．１０１ｗｔ．％、０．１０２ｗｔ．％、０．２０１ｗｔ．％、０．２０２ｗｔ．％、０．２５１ｗｔ．％、０．３０１ｗｔ．％、０．３０２ｗｔ．％、０．３５１ｗｔ．％、０．３５２ｗｔ．％、０．３６２ｗｔ．％、０．４０１ｗｔ．％、０．４２１ｗｔ．％、０．４２３ｗｔ．％、０．４５１ｗｔ．％、０．４９７ｗｔ．％、０．５ｗｔ．％、０．５０１ｗｔ．％、０．５２３ｗｔ．％、０．５２６ｗｔ．％、０．６０１ｗｔ．％、０．６０２ｗｔ．％、０．６４３ｗｔ．％、０．６７３ｗｔ．％、０．７０２ｗｔ．％、０．７０４ｗｔ．％、０．７４３ｗｔ．％、０．８０１ｗｔ．％、０．８０３ｗｔ．％、０．８７１ｗｔ．％、０．８８２ｗｔ．％、０．８９４ｗｔ．％、０．９０１ｗｔ．％、０．９４５ｗｔ．％、１．０２１ｗｔ．％、１．０２２ｗｔ．％、１．１０５ｗｔ．％、１．１９４ｗｔ．％、１．２７４ｗｔ．％、１．３０５ｗｔ．％、１．４０２ｗｔ．％、１．５０６ｗｔ．％、１．５６２ｗｔ．％、１．７３２ｗｔ．％、１．９０５ｗｔ．％、２．５０１ｗｔ．％、３．８０３ｗｔ．％、３．８０９ｗｔ．％、３．８１３ｗｔ．％、３．８１４ｗｔ．％、３．８６５ｗｔ．％、３．９５９ｗｔ．％、４．１９９ｗｔ．％、４．２０７ｗｔ．％、または４．２０８ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0027】
前記ＸがＣｕを含む場合、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは、０．２～０．５１ｗｔ．％であり、例えば、０．２０１ｗｔ．％、０．３０２ｗｔ．％、０．３４ｗｔ．％、０．３４１ｗｔ．％、０．３５１ｗｔ．％、０．３８１ｗｔ．％、０．３８２ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％、０．４０１ｗｔ．％、０．４０２ｗｔ．％、０．４０３ｗｔ．％、０．４１ｗｔ．％、０．４２ｗｔ．％、０．４２１ｗｔ．％、０．４４１ｗｔ．％、０．４５１ｗｔ．％、０．５ｗｔ．％、０．５０１ｗｔ．％、または０．５０２ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0028】
前記ＸがＡｌを含む場合、前記Ａｌの含有量は、好ましくは、０～０．８１ｗｔ．％であるが、０ではなく、例えば、０．０１～０．０３ｗｔ．％または０．５～０．８ｗｔ．％であり、さらに、例えば、０．０１ｗｔ．％、０．０２１ｗｔ．％、０．０３ｗｔ．％、０．０４１ｗｔ．％、０．０４２ｗｔ．％、０．１０１ｗｔ．％、０．１０２ｗｔ．％、０．１０３ｗｔ．％、０．２０２ｗｔ．％、０．２９８ｗｔ．％、０．３０１ｗｔ．％、０．３０２ｗｔ．％、０．３５１ｗｔ．％、０．４０１ｗｔ．％、０．４０２ｗｔ．％、０．４０３ｗｔ．％、０．４５１ｗｔ．％、０．４９７ｗｔ．％、０．５０１ｗｔ．％、０．５０２ｗｔ．％、０．６０１ｗｔ．％、０．６０２ｗｔ．％、０．７０２ｗｔ．％、０．８０１ｗｔ．％、０．８０２ｗｔ．％、または０．８１ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0029】
前記ＸがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、好ましくは、０．０～１．８５ｗｔ．％であるが、０ではなく、より好ましくは、０．１～１．５５２ｗｔ．％であり、例えば、０．１０２ｗｔ．％、０．１５１ｗｔ．％、０．２０２ｗｔ．％、０．２５１ｗｔ．％、０．３ｗｔ．％、０．３０１ｗｔ．％、０．３０２ｗｔ．％、０．３９９ｗｔ．％、０．４０１ｗｔ．％、０．４２ｗｔ．％、０．４２１ｗｔ．％、０．５０１ｗｔ．％、０．５０２ｗｔ．％、０．９０１ｗｔ．％、１．４０２ｗｔ．％、または１．５５２ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0030】
前記ＸがＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、好ましくは、０．０～３．０ｗｔ．％であるが、０ではなく、より好ましくは、０．５～２．５ｗｔ．％であり、例えば、０．５ｗｔ．％、１．０ｗｔ．％、または２．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0031】
前記ＸがＺｒを含む場合、前記Ｚｒの含有量は、好ましくは、０．２５～０．３５ｗｔ．％であり、例えば、０．２５ｗｔ．％、０．３０ｗｔ．％、または０．３５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0032】
前記ＸがＮｂを含む場合、前記Ｎｂの含有量は、好ましくは、０．２５～０．３５ｗｔ．％であり、例えば、０．２５ｗｔ．％、０．３０ｗｔ．％、または０．３５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0033】
前記ＸがＭｎを含む場合、前記Ｍｎの含有量は、好ましくは、０．０～０．０３ｗｔ．％であるが、０ではなく、例えば、０．０１ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0034】
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には、通常の添加元素Ｍが含まれてもよく、例えば、Ｎｉ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｈｆ、Ｔａ、およびＷのうちの１つまたは複数が含まれる。
【0035】
ここで、前記Ｍの種類は、好ましくはＣｒである。
【0036】
ここで、前記Ｍの含有量は、好ましくは、０～０．１５ｗｔ．％であるが、０ではなく、例えば、０．０５ｗｔ．％、または０．１２ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0037】
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には窒素元素Ｎがさらに含まれてもよく、好ましくは、前記Ｎ元素の含有量は、０．０５ｗｔ．％以下であり、例えば、０．０１８２ｗｔ．％、０．０１８７ｗｔ．％、０．０２２３ｗｔ．％、０．０２２８ｗｔ．％、０．０２５ｗｔ．％、０．０２５１ｗｔ．％、０．０２５６ｗｔ．％、０．０２８４ｗｔ．％、０．０２８５ｗｔ．％、０．０２９ｗｔ．％、０．０３０１ｗｔ．％、０．０３０２ｗｔ．％、０．０３０７ｗｔ．％、０．０３４１ｗｔ．％、０．０３４２ｗｔ．％、０．０３４７ｗｔ．％、０．０３６６ｗｔ．％、０．０３７１ｗｔ．％、０．０３７２ｗｔ．％、０．０３７５ｗｔ．％、０．０３７８ｗｔ．％、０．０３９７ｗｔ．％、０．０３９８ｗｔ．％、０．０４０１ｗｔ．％、０．０４０４ｗｔ．％、０．０４３６ｗｔ．％、０．０４３９ｗｔ．％、０．０４４２ｗｔ．％、０．０４５５ｗｔ．％、０．０４５８ｗｔ．％、０．０４６１ｗｔ．％、０．０４７６ｗｔ．％、０．０４８２ｗｔ．％、０．０４８５ｗｔ．％、または０．０４８６ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0038】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0039】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．２～０．５１ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0040】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ａｌ：０～０．８１ｗｔ．％、ただし、０ではなく、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0041】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｇａ：０．１～１．８５ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0042】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｏ：０．０～３．０ｗｔ．％、ただし、０ではなく、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0043】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｚｒ：０．２５～０．３５ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0044】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｎｂ：０．２５～０．３５ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0045】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５１ｗｔ．％、Ａｌ：０～０．８１ｗｔ．％、ただし、０ではなく、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0046】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５１ｗｔ．％、Ａｌ：０～０．８１ｗｔ．％、ただし、０ではなく、Ｇａ：０．１～０．５ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0047】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５１ｗｔ．％、Ａｌ：０．２５～０．８１ｗｔ．％、Ｇａ：０．１～０．４２ｗｔ．％、Ｚｒ：０．２５～０．３０ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0048】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５１ｗｔ．％、Ａｌ：０．２５～０．８１ｗｔ．％、Ｇａ：０．１～０．４１ｗｔ．％、Ｃｏ：０．０～３．０ｗｔ．％、Ｚｒ：０．２５～０．３０ｗｔ．％、Ｃｒ：０．０５～０．１２ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0049】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、ＲＨ：０．５～２．６ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５１ｗｔ．％、Ａｌ：０．２５～０．８１ｗｔ．％、Ｇａ：０．１～０．４１ｗｔ．％、Ｃｏ：０．０～３．０ｗｔ．％、Ｚｒ：０．２５～０．３０ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0050】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃｅ：０～１ｗｔ．％、ＲＨ：０．５～２．６ｗｔ．％、Ｃ：０．１０６～０．２５ｗｔ．％、Ｏ：≦０．０７ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５１ｗｔ．％、Ａｌ：０．２５～０．８１ｗｔ．％、Ｇａ：０．１～０．４１ｗｔ．％、Ｃｏ：０．０～３．０ｗｔ．％、Ｚｒ：０．２５～０．３０ｗｔ．％、Ｂ：０．９４～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．４～６９．３ｗｔ．％、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
【0051】
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、一般に、主相、粒界相、および結晶粒間三角領域を含み、ここで、結晶粒間三角領域は、希土類リッチ相とも呼ばれる。
【0052】
ここで、好ましくは、「前記主相、前記粒界相、および前記結晶粒間三角領域」の体積の合計に対して前記結晶粒間三角領域の体積の百分率は９．０％以下であり、例えば、３．２％、３．３％、３．７％、４．６％、４．８％、または５．３％である。
【0053】
ここで、好ましくは、前記結晶粒間三角領域において、希土類元素の含有量は、８４．３５～８５．８５％であり、例えば、８４．３５％、８４．８％、８４．９％、８５％、８５．２％、８５．３％、８５．４％、または８５．８５％であり、百分率とは、前記結晶粒間三角領域の元素の総質量に対して占める質量百分率を意味する。
【0054】
ここで、好ましくは、前記結晶粒間三角領域において、Ｏ元素の含有量は、１３．２５～１４．８％であり、例えば、１３．２５％、１３．７％、１４．２％、１４．３％、１４．４％、１４．５％、１４．６％、１４．７％、１４．７５％、または１４．８％であり、百分率とは、前記結晶粒間三角領域の元素の総質量に対して占める質量百分率を意味する。
【0055】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料がＣｕを含む場合、好ましくは、前記結晶粒間三角領域において、Ｃｕ元素の含有量は、０．６～０．９％であり、例えば、０．６％、０．８％、または０．９％であり、百分率とは、前記結晶粒間三角領域の元素の総質量に対して占める質量百分率を意味する。
【0056】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料がＧａを含む場合、好ましくは、前記結晶粒間三角領域において、Ｇａ元素の含有量は、０．４～０．６％であり、例えば、０．４％または０．６％であり、百分率とは、前記結晶粒間三角領域の元素の総質量に対して占める質量百分率を意味する。
【0057】
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料がＣｕおよびＧａを含む場合、好ましくは、前記結晶粒間三角領域において、Ｃｕ元素の含有量は、０．３～０．４％であり、Ｇａ元素の含有量は０．５～０．６％であり、例えば、０．３％Ｃｕと０．６％Ｇａ、０．４％Ｃｕと０．４％Ｇａ、０．４％Ｃｕと０．５％Ｇａ、または０．４％Ｃｕと０．６％Ｇａ、百分率とは、前記結晶粒間三角領域の元素の総質量に対して占める質量百分率を意味する。
【0058】
本発明により提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法は、下記のステップを含み：前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を鋳造、水素破壊、および粉砕して粉末を得て、前記粉末は分散剤と混合され、次にプレス、成形、焼結および時効処理を経て、ここで、
（１）前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物には、質量百分率で以下の成分が含まれ、
Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、前記Ｒ’は希土類元素であり、前記Ｒ’にはＰｒが含まれ、前記Ｐｒの含有量は８．８５ｗｔ．％以上であり、
Ｘ：０～５．０ｗｔ．％、前記ＸはＣｕ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｎｂ、およびＭｎのうちの１つまたは複数であり、
Ｂ：０．９０～１．２ｗｔ．％、
Ｆｅ：６１．４～６９．５ｗｔ．％、
（２）前記粉砕工程において、粉砕雰囲気でＯ≦６０ｐｐｍであり、
（３）前記プレス工程において、プレス雰囲気でＯ≦４０ｐｐｍであり、
（４）前記分散剤にはＣ（炭素）元素が含まれ、かつ混合された粉末における前記分散剤の質量百分率は０．０４～０．２％である。
（１）前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物には、質量百分率で以下の成分が含まれ、
Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、前記Ｒ’は希土類元素であり、前記Ｒ’にはＰｒが含まれ、前記Ｐｒの含有量は８．８５ｗｔ．％以上であり、
Ｘ：０～５．０ｗｔ．％、前記ＸはＣｕ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｎｂ、およびＭｎのうちの１つまたは複数であり、
Ｂ：０．９０～１．２ｗｔ．％、
Ｆｅ：６１．４～６９．５ｗｔ．％、
（２）前記粉砕工程において、粉砕雰囲気でＯ≦６０ｐｐｍであり、
（３）前記プレス工程において、プレス雰囲気でＯ≦４０ｐｐｍであり、
（４）前記分散剤にはＣ（炭素）元素が含まれ、かつ混合された粉末における前記分散剤の質量百分率は０．０４～０．２％である。
【0059】
本発明において、前記Ｒ’の含有量は、好ましくは、２９．５～３３．３ｗｔ．％であり、より好ましくは２９．５ｗｔ．％、３０．５ｗｔ．％、３０．８ｗｔ．％、３１ｗｔ．％、３１．５ｗｔ．％、３２ｗｔ．％、３２．３ｗｔ．％、３２．８ｗｔ．％、または３３．３ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0060】
本発明において、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは、８．８５～２７．１５ｗｔ．％であり、例えば、８．８５ｗｔ．％、９．８５ｗｔ．％、１０．１５ｗｔ．％、１０．８５ｗｔ．％、１１．８５ｗｔ．％、１２．１５ｗｔ．％、１３．１５ｗｔ．％、１４．１５ｗｔ．％、１６．１５ｗｔ．％、１７．１５ｗｔ．％、１８．１５ｗｔ．％、１９．１５ｗｔ．％、２０．１５ｗｔ．％、２１．１５ｗｔ．％、２２．１５ｗｔ．％、２３．１５ｗｔ．％、２４．１５ｗｔ．％、２５．１５ｗｔ．％、または２７．１５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0061】
本発明において、前記Ｒ’には、Ｎｄおよび／またはＲがさらに含まれてもよく、前記Ｒは、Ｐｒ、Ｎｄ以外の希土類元素である。
【0062】
ここで、前記Ｎｄの含有量は、好ましくは、３．３５～２２．６５ｗｔ．％であり、より好ましくは、３．３５ｗｔ．％、５．３５ｗｔ．％、６．６５ｗｔ．％、６．８５ｗｔ．％、７．３５ｗｔ．％、７．８５ｗｔ．％、８．３５ｗｔ．％、８．６５ｗｔ．％、８．８５ｗｔ．％、９．３５ｗｔ．％、１０．６５ｗｔ．％、１０．８５ｗｔ．％、１１．３５ｗｔ．％、１１．６５ｗｔ．％、１１．８５ｗｔ．％、１２．３５ｗｔ．％、１２．６５ｗｔ．％、１３．３５ｗｔ．％、１３．６５ｗｔ．％、１３．８５ｗｔ．％、１４．３５ｗｔ．％、１４．６５ｗｔ．％、１４．８５ｗｔ．％、１５．３５ｗｔ．％、１６．３５ｗｔ．％、１６．６５ｗｔ．％、１６．８５ｗｔ．％、１７．３５ｗｔ．％、１７．６５ｗｔ．％、１８．３５ｗｔ．％、１８．６５ｗｔ．％、１８．８５ｗｔ．％、１９．３５ｗｔ．％、１９．６５ｗｔ．％、２０．６５ｗｔ．％、２０．８５ｗｔ．％、２１．３５ｗｔ．％、２１．６５ｗｔ．％、２１．９５ｗｔ．％、２２．１５ｗｔ．％、または２２．６５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0063】
ここで、前記Ｎｄと前記Ｒ’との質量比は、好ましくは、０．７２以下であり、例えば、０．１１、０．１８、０．２２、０．２３、０．２４、０．２５、０．２８、０．２９、０．３０、０．３１、０．３２、０．３５、０．３６、０．３７、０．３８、０．３９、０．４０、０．４１、０．４２、０．４４、０．４５、０．４６、０．４７、０．４８、０．４９、０．５２、０．５４、０．５５、０．５９、０．６０、０．６１、０．６３、０．６４、０．６７、０．６８、０．７０、または０．７２である。
【0064】
ここで、前記Ｒの種類は、好ましくはＹおよび／またはＣｅである。
【0065】
ここで、前記Ｒの含有量は、好ましくは、０～１ｗｔ．％であり、例えば、０．３ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0066】
本発明において、前記Ｒ’には、重希土類元素ＲＨがさらに含まれてもよい。
【0067】
ここで、前記ＲＨの種類は、Ｄｙおよび／またはＴｂであってもよい。
【0068】
ここで、前記ＲＨの含有量は、本分野における通常の含有量であり、好ましくは、１．２～２．５ｗｔ．％であり、例えば、１．２ｗｔ．％、１．５ｗｔ．％、２ｗｔ．％、または２．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0069】
ここで、前記ＲＨと前記Ｒ’との質量比は、好ましくは、０．２５３より小さく、例えば、０．０３８～０．０７５であり、さらには、例えば、０．０３８、０．０３９、０．０４６、０．０６１、または０．０７５である。
【0070】
前記ＲＨがＴｂを含む場合、前記Ｔｂの含有量は、好ましくは、１．２～２．０ｗｔ．％であり、例えば、１．２ｗｔ．％、または２．０ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0071】
前記ＲＨがＤｙを含む場合、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは、１．５～２．５ｗｔ．％であり、例えば、１．５ｗｔ．％、２．０ｗｔ．％、または２．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0072】
本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは、０．９５～１．１ｗｔ．％であり、例えば、０．９５ｗｔ．％、０．９６ｗｔ．％、０．９８ｗｔ．％、または１．０１ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0073】
本発明において、前記Ｆｅの含有量は、好ましくは、６１．５～６９．５ｗｔ．％であり、例えば、６１．７９ｗｔ．％、６１．８９ｗｔ．％、６２．４４ｗｔ．％、６２．８９ｗｔ．％、６３．２４ｗｔ．％、６３．８４ｗｔ．％、６３．８７ｗｔ．％、６３．９４ｗｔ．％、６４．９９ｗｔ．％、６６．１９ｗｔ．％、６６．２９ｗｔ．％、６６．４７ｗｔ．％、６６．５２ｗｔ．％、６６．５５ｗｔ．％、６６．６１ｗｔ．％、６６．６９ｗｔ．％、６６．７５ｗｔ．％、６６．８５ｗｔ．％、６６．９７ｗｔ．％、６７．００ｗｔ．％、６７．０２ｗｔ．％、６７．０６８ｗｔ．％、６７．１３ｗｔ．％、６７．１４ｗｔ．％、６７．１９ｗｔ．％、６７．２４ｗｔ．％、６７．２５ｗｔ．％、６７．３５ｗｔ．％、６７．３７ｗｔ．％、６７．４５ｗｔ．％、６７．４９ｗｔ．％、６７．５４ｗｔ．％、６７．５５ｗｔ．％、６７．５７ｗｔ．％、６７．５９ｗｔ．％、６７．６４ｗｔ．％、６７．６５ｗｔ．％、６７．６９ｗｔ．％、６７．７１８ｗｔ．％、６７．７５ｗｔ．％、６７．８５ｗｔ．％、６７．９５ｗｔ．％、６７．９６ｗｔ．％、６７．９７ｗｔ．％、６８．００８ｗｔ．％、６８．１２ｗｔ．％、６８．５５ｗｔ．％、６８．６２ｗｔ．％、６９．０２ｗｔ．％、６９．１ｗｔ．％、６９．２２ｗｔ．％、６９．２７ｗｔ．％、６９．３２ｗｔ．％、または６９．４５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0074】
本発明において、前記Ｘは、Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｏ、Ｚｒ、ＴｉまたはＮｂであってもよく、なお、「ＣｕおよびＡｌ」、「ＧａおよびＭｎ」、「Ｃｕ、ＡｌおよびＧａ」、「Ｃｕ、Ａｌ、ＧａおよびＺｒ」、「Ｃｕ、Ａｌ、ＧａおよびＣｏ」、または「Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａ、ＺｒおよびＣｏ」であってもよい。
【0075】
本発明において、前記Ｘの含有量は、好ましくは、０～４．５ｗｔ．％であり、例えば、０．０２ｗｔ．％、０．０４２ｗｔ．％、０．１ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％、０．２５ｗｔ．％、０．３ｗｔ．％、０．３５ｗｔ．％、０．３６ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％、０．４２ｗｔ．％、０．４２２ｗｔ．％、０．４５ｗｔ．％、０．５ｗｔ．％、０．５２ｗｔ．％、０．５２２ｗｔ．％、０．６ｗｔ．％、０．６４ｗｔ．％、０．６７ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、０．７４ｗｔ．％、０．８ｗｔ．％、０．８７ｗｔ．％、０．８８ｗｔ．％、０．８９ｗｔ．％、０．９ｗｔ．％、０．９４ｗｔ．％、１．００ｗｔ．％、１．０２ｗｔ．％、１．１ｗｔ．％、１．１９ｗｔ．％、１．２７ｗｔ．％、１．３ｗｔ．％、１．４ｗｔ．％、１．５ｗｔ．％、１．５６ｗｔ．％、１．７２ｗｔ．％、１．９ｗｔ．％、２．５ｗｔ．％、３．８ｗｔ．％、３．８５ｗｔ．％、３．９５ｗｔ．％、または４．２ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0076】
前記ＸがＣｕを含む場合、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは、０．２～０．５ｗｔ．％であり、例えば、０．２ｗｔ．％、０．３ｗｔ．％、０．３４ｗｔ．％、０．３５ｗｔ．％、０．３８ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％、０．４２ｗｔ．％、０．４４ｗｔ．％、０．４５ｗｔ．％、または０．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0077】
前記ＸがＡｌを含む場合、前記Ａｌの含有量は、好ましくは、０～０．８ｗｔ．％であるが、０ではなく、例えば、０．０１～０．０３ｗｔ．％または０．５～０．８ｗｔ．％であり、さらに、例えば、０．０１ｗｔ．％、０．０２ｗｔ．％、０．０３ｗｔ．％、０．０４２ｗｔ．％、０．１ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％、０．３ｗｔ．％、０．３５ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％、０．４５ｗｔ．％、０．５ｗｔ．％、０．６ｗｔ．％、０．７ｗｔ．％、または０．８ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0078】
前記ＸがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、好ましくは、０．０～１．８５ｗｔ．％であるが、０ではなく、より好ましくは、０．１～１．５５ｗｔ．％であり、例えば、０．１ｗｔ．％、０．１５ｗｔ．％、０．２ｗｔ．％、０．２５ｗｔ．％、０．３ｗｔ．％、０．４ｗｔ．％、０．４２ｗｔ．％、０．５ｗｔ．％、０．９ｗｔ．％、１．４ｗｔ．％、または１．５５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0079】
前記ＸがＣｏを含む場合、前記Ｃｏの含有量は、好ましくは、０．０～３．０ｗｔ．％であるが、０ではなく、より好ましくは、０．５～２．５ｗｔ．％であり、例えば、０．５ｗｔ．％、１．０ｗｔ．％、または２．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0080】
前記ＸがＺｒを含む場合、前記Ｚｒの含有量は、好ましくは、０．２５～０．３５ｗｔ．％であり、例えば、０．２５ｗｔ．％、０．３０ｗｔ．％、または０．３５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0081】
前記ＸがＮｂを含む場合、前記Ｎｂの含有量は、好ましくは、０．２５～０．３５ｗｔ．％であり、例えば、０．２５ｗｔ．％、０．３０ｗｔ．％、または０．３５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0082】
前記ＸがＭｎを含む場合、前記Ｍｎの含有量は、好ましくは、０．０～０．０３ｗｔ．％であるが、０ではなく、例えば、０．０１ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0083】
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、通常の添加元素Ｍを含んでもよく、例えば、Ｎｉ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｈｆ、Ｔａ、およびＷのうちの１つ又は複数を含んでもよい。
【0084】
ここで、Ｍの種類は、好ましくはＣｒである。
【0085】
ここで、前記Ｍの含有量は、好ましくは、０～０．１５ｗｔ．％であるが、０ではなく、例えば、０．０５ｗｔ．％、または０．１２ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0086】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃｕ：０．２～０．５ｗｔ．％、Ｂ：０．９５～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．５～６９．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0087】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ａｌ：０～０．８ｗｔ．％、ただし、０ではなく、Ｂ：０．９５～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．５～６９．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0088】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｇａ：０．１～１．８５ｗｔ．％、Ｂ：０．９５～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．５～６９．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0089】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃｏ：０．０～３．０ｗｔ．％、ただし、０ではなく、Ｂ：０．９５～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．５～６９．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0090】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｚｒ：０．２５～０．３５ｗｔ．％、Ｂ：０．９５～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．５～６９．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0091】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｎｂ：０．２５～０．３５ｗｔ．％、Ｂ：０．９５～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．５～６９．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0092】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５ｗｔ．％、Ａｌ：０～０．８ｗｔ．％、ただし、０ではなく、Ｂ：０．９５～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．５～６９．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0093】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５ｗｔ．％、Ａｌ：０～０．８ｗｔ．％、ただし、０ではなく、Ｇａ：０．１～０．５ｗｔ．％、Ｂ：０．９５～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．５～６９．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0094】
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、下記の成分を含み、Ｒ’：２９．５～３３．５ｗｔ．％、Ｐｒ≧８．８５ｗｔ．％、Ｃｕ：０．３４～０．５ｗｔ．％、Ａｌ：０．３～０．８ｗｔ．％、Ｇａ：０．１～０．４ｗｔ．％、Ｚｒ：０．２５～０．３０ｗｔ．％、Ｂ：０．９５～１．１ｗｔ．％、Ｆｅ：６１．５～６９．５ｗｔ．％であり、百分率とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
【0095】
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を本分野における通常の方法で製造することができ、例えば、高周波真空誘導溶解炉で溶解製錬すれば良い。前記溶解炉の真空度は、５×１０－２Ｐａであってもよい。前記溶解製錬の温度は、１５００℃以下であってもよい。
【0096】
本発明において、前記鋳造の工程は、本分野における通常の鋳造工程であることができ、例えば、Ａｒガス雰囲気（例えば５．５×１０４ＰａのＡｒガス雰囲気下）において、１０２℃／秒～１０４℃／秒の速度で冷却すればよい。
【0097】
本発明において、前記水素分解の工程は、本分野における通常の水素分解工程であることができ、例えば、水素吸収、脱水素、冷却処理を経ていればよい。
【0098】
ここで、前記水素吸収は、水素ガス圧力０．１５ＭＰａの条件下で行うことができる。
【0099】
ここで、前記脱水素は、真空引きしながら昇温する条件で行うことができる。
【0100】
本発明において、前記粉砕の工程は、本分野における通常の粉砕工程であることができ、例えば、ジェットミル粉砕である。
【0101】
前記ジェットミル粉砕の粉砕室圧力は、０．３８ＭＰａとすることができる。
【0102】
前記ジェットミル粉砕の時間は、３時間とすることができる。
【0103】
本発明において、好ましくは、前記粉砕の工程において、粉砕雰囲気における酸素の含有量Ｏは、０～５０ｐｐｍであり、例えば、０ｐｐｍ、５ｐｐｍ、１０ｐｐｍ、１５ｐｐｍ、２０ｐｐｍ、２５ｐｐｍ、３０ｐｐｍ、３５ｐｐｍ、４０ｐｐｍ、４５ｐｐｍ、または５０ｐｐｍである。
【0104】
本発明において、前記分散剤は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造工程における通常の添加される分散剤であることができ、一般には、潤滑剤および／または酸化防止剤である。一般的に、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造工程で添加される潤滑剤と酸化防止剤にはＣ元素が含まれる。
【0105】
ここで、前記潤滑剤はステアリン酸亜鉛であってもよい。
【0106】
本発明において、前記分散剤の含有量は、好ましくは、０．０４～０．１４％であり、例えば、０．０４％、０．０５％、０．０６％、０．０７％、０．０８％、０．０９％、０．１％、０．１１％、０．１２％、０．１３％、または０．１４であり、百分率とは、混合後の粉末の総質量に対して占める質量百分率を意味する。
【0107】
前記分散剤がステアリン酸亜鉛を含む場合、前記ステアリン酸亜鉛の量は、０．０４～０．１４％であり、例えば、０．０４％、０．０５％、０．０６％、０．０７％、０．０８％、０．０９％、０．１％、０．１１％、０．１２％、０．１３％、または０．１４％であり、百分率とは、混合後の粉末の総質量に対して占める質量百分率を意味する。
【0108】
本発明において、好ましくは、前記プレス工程において、プレス雰囲気における酸素の含有量Ｏは、１０～３０ｐｐｍであり、例えば、１０ｐｐｍ、１２ｐｐｍ、１４ｐｐｍ、１６ｐｐｍ、１８ｐｐｍ、２０ｐｐｍ、２２ｐｐｍ、２４ｐｐｍ、２６ｐｐｍ、２８ｐｐｍ、または３０ｐｐｍである。
【0109】
本発明において、前記成形の工程は、本分野における通常の成形工程であることができ、例えば、磁場成形法またはホットプレス熱間成形法である。
【0110】
本発明において、前記焼結の工程は、本分野における通常の焼結工程であることができ、例えば、真空条件下（例えば５×１０－３Ｐａの真空下）で、予熱、焼結、冷却を経ていればよい。
【0111】
ここで、前記予熱の温度は、３００～６００℃であることができる。前記予熱の時間は、１～２ｈとすることができる。前記予熱は、３００℃および６００℃の温度でそれぞれ１ｈと予熱することが好ましい。
【0112】
ここで、前記焼結の温度は、本分野における通常の焼結温度、例えば１０４０℃～１０９０℃、さらには例えば１０５０℃とすることができる。
【0113】
ここで、前記焼結の時間は、本分野における通常の焼結時間、例えば２ｈとすることができる。
【0114】
ここで、前記冷却の前に、ガス圧が０．１ＭＰａに達するようにＡｒガスを導入することができる。
【0115】
本発明において、好ましくは、前記焼結の後、前記時効処理の前に、粒界拡散処理をさらに行う。
【0116】
ここで、前記粒界拡散処理は、本分野における通常の工程で処理を行うことができ、例えば、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の表面に、Ｔｂを含有する物質および／またはＤｙを含有する物質を蒸着、塗布、またはスパッタ付着させて、拡散熱処理すればよい。
【0117】
前記Ｔｂを含有する物質は、Ｔｂ金属、Ｔｂを含有する化合物（例えば、Ｔｂを含有するフッ化物である）または合金であってもよい。
【0118】
前記Ｄｙを含有する物質は、Ｄｙ金属、Ｄｙを含有する化合物（例えば、Ｄｙを含有するフッ化物である）または合金であってもよい。
【0119】
前記拡散熱処理の温度は、８００～９００℃、例えば８５０℃であってもよい。
【0120】
前記拡散熱処理の時間は、１２～４８ｈ、例えば２４ｈであってもよい。
【0121】
本発明において、前記時効処理の処理温度は、好ましくは、５００～６５０℃であり、例えば６００～６５０℃であり、さらに例えば６３０℃である。
【0122】
ここで、前記時効処理において、５００～６５０℃まで昇温する昇温速度は、好ましくは３～５℃／ｍｉｎであり、前記昇温の開始点は、室温であってもよい。
【0123】
ここで、前記時効処理の処理時間は３ｈとすることができる。
【0124】
本発明は、前記方法で製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料も提供する。
【0125】
本発明は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料が電子部品としての応用も提供する。
【0126】
ここで、前記応用の分野は、自動車駆動分野、風力分野、サーボモーターおよび家電分野（例えば、エアコン）であってもよい。
【0127】
本発明において、前記室温は２５℃±５℃を指す。
【0128】
本発明において、Ｐｒはプラセオジム、Ｎｄはネオジム、Ｃｕは銅、Ｂはホウ素、Ｆｅは鉄、Ａｌはアルミニウム、Ｇａはガリウム、Ｃｏはコバルト、Ｚｒはジルコニウム、Ｔｉはチタン、Ｎｂはニオブ、Ｚｎは亜鉛、Ｄｙはジスプロシウム、Ｔｂはテルビウム、Ｍｎはマンガン、Ｎｉはニッケル、Ａｇは銀、Ｉｎはインジウム、Ｓｎはスズ、Ｂｉはビスマス、Ｖはバナジウム、Ｃｒはクロム、Ｔａはタンタル、Ｗはタングステン、Ｏは酸素、Ｃは炭素、Ｎは窒素である。
【0129】
この分野の常識に準拠することに基づいて、上記の好ましい条件を任意に組み合わせて、本発明の好ましい実施形態を得ることができる。
【0130】
本発明に使用されている試薬および原料は、いずれも市販されている。
【発明の効果】
【0131】
本発明の積極的な進歩的効果は、以下の点にある。
（１）本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、重希土類がない条件下で永久磁石材料の性能の改善を実現することができ、当該Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、優れた磁気特性、高い保磁力、高い残留磁気、および良好な温度安定性を有する。
（２）本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造工程において、工程中で導入される炭素元素の含有量を制御する必要がなく、かつ、磁石における炭素元素の含有量が高い状態でも、磁石は優れた性能を維持することができる。
（１）本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、重希土類がない条件下で永久磁石材料の性能の改善を実現することができ、当該Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、優れた磁気特性、高い保磁力、高い残留磁気、および良好な温度安定性を有する。
（２）本発明におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造工程において、工程中で導入される炭素元素の含有量を制御する必要がなく、かつ、磁石における炭素元素の含有量が高い状態でも、磁石は優れた性能を維持することができる。
【図面の簡単な説明】
【0132】
【発明を実施するための形態】
【0133】
以下、実施例の態様により本発明をさらに説明するが、本発明を実施例の範囲に制限するものではない。以下の実施例において、具体的な条件が明記されない実験方法は、通常の方法及び条件に従って、または商品仕様書に応じて選択される。以下の表において、ｗｔ．％とは、成分が前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の総質量における質量百分率を意味し、「／」は、当該元素が添加されていないことを示し、「Ｂｒ」は残留磁束密度（ｒｅｍａｎｅｎｃｅ）であり、「Ｈｃｊ」は保磁力（ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ ｃｏｅｒｃｉｖｉｔｙ）である。
【0134】
実施例および比較例におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の成分を表１に示す。
【0135】
表１
【0136】
実施例１
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法は、以下の通りである。
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法は、以下の通りである。
【0137】
（１）溶解製錬の工程：表１に示す成分に従って、調製した原料をアルミナ製の坩堝に入れ、高周波真空誘導溶解炉において５×１０－２Ｐａの真空中で１５００℃以下の温度で真空溶解製錬した。
【0138】
（２）鋳造の工程：真空溶解製錬した後の溶解炉にＡｒガスを導入し、気圧を５．５万Ｐａにして鋳造し、１０２℃／秒～１０４℃／秒の冷却速度で急冷合金を得た。
【0139】
（３）水素破砕工程：急冷合金を置く水素破砕用炉を室温で真空引きした後、純度９９．９％の水素ガスを水素破砕用炉内に導入して水素ガス圧力を０．１５ＭＰａに維持する。水素吸収を十分に行った後、真空引きしながら昇温し、十分に脱水素する。その後、冷却し、水素破砕した粉末を取り出す。
【0140】
（４）ジェットミル工程：水素破砕した粉末を、窒素ガス雰囲気下及び粉砕室圧力０．３８ＭＰａの条件下で３時間のジェットミル粉砕し、微粉を得る。窒素ガス雰囲気における酸素の含有量（ｐｐｍ）を表２に示す。
【0141】
（５）ジェットミル粉砕した後の粉末にステアリン酸亜鉛を添加し、Ｖブレンダーで十分に混合した。ステアリン酸亜鉛の添加量を表２に示し、百分率とは、混合後の粉末に占める質量百分率を意味する。
【0142】
（６）磁場成形の工程：上記のステアリン酸亜鉛を添加した粉末を、直角配向型の磁場成形機を用いて、１．６Ｔの配向磁場中及び０．３５ｔｏｎ／ｃｍ２の成形圧力で、一辺が２５ｍｍの立方体に一次成形し、一次成形後、０．２Ｔの磁場で減磁し、プレス工程中の雰囲気におけるＯ（酸素）含有量を表2に示す。一次成形後の成形体を空気に触れさせないように、それをシールし、その後、二次成形機（静水圧成形機）を用いて、１．３ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で二次成形を行う。
【0143】
（７）焼結の工程：各成形体を焼結炉に搬送して焼結し、５×１０－３Ｐａの真空下かつ３００℃および６００℃の温度でそれぞれ１時間を保持し、その後、１０５０℃の温度で２時間焼結してから、Ａｒガスを導入して０．１ＭＰａまでガス圧を到達させた後、室温まで冷却した。
【0144】
（８）時効処理の工程：焼結体を高純度のＡｒガスにおいて、３～５°Ｃ／ｍｉｎの昇温速度で２０°Ｃから６３０°Ｃまで昇温し、６３０°Ｃで３時間熱処理した後、室温まで冷却して取り出した。
【0145】
実施例２～実施例７５、比較例１～２
実施例２～実施例７５、比較例１～２の成分を表１に示し、製造工程を表２に示し、ほかのステップは実施例１と同じである。
実施例２～実施例７５、比較例１～２の成分を表１に示し、製造工程を表２に示し、ほかのステップは実施例１と同じである。
【0146】
実施例７６
実施例１で得られた焼結体は、まず粒界拡散処理が行われ、次に時効処理が行われる。その製造工程を表２に示し、ほかのステップは、実施例１と同じである。粒界拡散処理工程は次の通りである。
実施例１で得られた焼結体は、まず粒界拡散処理が行われ、次に時効処理が行われる。その製造工程を表２に示し、ほかのステップは、実施例１と同じである。粒界拡散処理工程は次の通りである。
【0147】
焼結体を直径２０ｍｍ、シートの厚さ７ｍｍ未満の磁石に加工し、厚さ方向を磁場配向方向とし、表面を清浄化した後、それぞれＤｙフッ化物による調製された原料を用いて、磁石に全面噴霧してコーティングし、コーティングした磁石を乾燥し、高純度のＡｒ雰囲気で、磁石の表面にＤｙ元素の金属をスパッタ付着させ、８５０℃の温度で２４時間拡散熱処理する。室温まで冷却された。
【0148】
実施例７７
実施例１で得られた焼結体は、まず粒界拡散処理が行われ、次に時効処理が行われる。その製造工程を表２に示し、ほかのステップは、実施例１と同じである。粒界拡散処理の工程は次の通りである。
実施例１で得られた焼結体は、まず粒界拡散処理が行われ、次に時効処理が行われる。その製造工程を表２に示し、ほかのステップは、実施例１と同じである。粒界拡散処理の工程は次の通りである。
【0149】
焼結体を直径２０ｍｍ、シートの厚さ７ｍｍ未満の磁石に加工し、厚さ方向を磁場配向方向とし、表面を清浄化した後、それぞれＴｂフッ化物による調製された原料を用いて、磁石に全面噴霧してコーティングし、コーティングした磁石を乾燥し、高純度のＡｒ雰囲気で、磁石の表面にＴｂ元素の金属をスパッタ付着させ、８５０℃の温度で２４時間拡散熱処理する。室温まで冷却された。
【0150】
表２
注：添加されたステアリン酸亜鉛の百分率とは、混合後の粉末に占める質量百分率を意味し、Ｏ（酸素）含有量とは、Ｏ（酸素）原子が雰囲気における含有量を意味する。
注：添加されたステアリン酸亜鉛の百分率とは、混合後の粉末に占める質量百分率を意味し、Ｏ（酸素）含有量とは、Ｏ（酸素）原子が雰囲気における含有量を意味する。
【0151】
［効果実施例］
実施例１～７７、比較例１～２で得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の磁気特性および成分を測定し、その磁性体の結晶構造をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。
実施例１～７７、比較例１～２で得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の磁気特性および成分を測定し、その磁性体の結晶構造をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。
【0152】
（１）磁気特性の評価：永久磁石材料は中国計量院のＮＩＭ－１００００Ｈ型ＢＨ大塊希土類永久磁石非破壊測定システムを用いて磁気特性検出を行った。以下の表３は、磁気特性検出の結果を示している。
【0153】
表３
【0154】
（２）成分の測定：各成分に対して、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を用いて測定した。以下の表４に示すのは、成分検出の結果である。
【0155】
表４
【0156】
（３）ＦＥ－ＥＰＭＡによる検出：表４における番号が１、２、１１、１２、２１、２３、３４、３５、３９、４３、５１、５２、６０、６３、６８、６９である実施例と比較例１と実施例２のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の垂直配向面を研磨し、電界放出電子プローブマイクロアナライザー（ＦＥ－ＥＰＭＡ）（日本電子株式会社（ＪＥＯＬ）、８５３０Ｆ）で検出した。
【0157】
実施例６８の結晶粒間三角領域の位置（図１における位置ａで示す）に対して成分の測定を行って、三角領域の相（希土類リッチ相）と観測面上のすべての相（主相、粒界相、希土類リッチ相）との相対体積比を決定し、高いＰｒと高いＣのサンプルにおいて、その結晶粒間三角領域によって形成される相比が比較的低く、これに対して、Ｐｒが低いサンプルにおいて、そのような現象がないことが分かる。
【0158】
表５
注：結晶粒間三角領域におけるＲ’、Ｇａ、Ｃｕ、およびＯの質量比とは、結晶粒間三角領域における元素の総質量に対して占める質量百分率を意味する。結晶粒間三角領域の相の体積比とは、結晶粒間三角領域の体積が「主相、粒界相、結晶粒間三角領域」の総体積に占める百分率を意味する。
【図1】
