特許 7306324 燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2023-07-03

(45)【発行日】2023-07-11

(54)【発明の名称】燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/0226 20160101AFI20230704BHJP

   H01M 8/0213 20160101ALI20230704BHJP

   H01M 8/0221 20160101ALI20230704BHJP

   H01M 8/0228 20160101ALI20230704BHJP

   H01M 8/10 20160101ALN20230704BHJP

【ＦＩ】

H01M8/0226

H01M8/0213

H01M8/0221

H01M8/0228

H01M8/10 101

【請求項の数】 3

(21)【出願番号】P 2020086012

(22)【出願日】2020-05-15

(65)【公開番号】P2021180150

(43)【公開日】2021-11-18

【審査請求日】2022-06-28

(73)【特許権者】

【識別番号】000110321

【氏名又は名称】トヨタ車体株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100105957

【弁理士】

【氏名又は名称】恩田 誠

(74)【代理人】

【識別番号】100068755

【弁理士】

【氏名又は名称】恩田 博宣

(72)【発明者】

【氏名】蟹江 誉将

(72)【発明者】

【氏名】二見 諭

【審査官】山本 雄一

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１８－０５６０４８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００７－１７２９５６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－０９６１３５（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｈ０１Ｍ ８／００－ ８／０２９７

Ｈ０１Ｍ ８／０８－ ８／２４９５

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

基材を備え、燃料電池の発電部に当接して設けられる燃料電池用セパレータであって、
前記基材は、
導電性の第１炭素材、及び樹脂材を含む第１導電層と、
導電性の第２炭素材、及び樹脂材を含み、前記第１導電層の厚さ方向における両側に前記第１導電層と隣り合って形成され、前記基材の表面を構成する第２導電層と、を備え、
前記第１炭素材と前記第２炭素材とは、互いに異なる種類の炭素材であり、
前記第２炭素材は、第１炭素粒子と、前記第１炭素粒子の平均粒子径よりも小さい平均粒子径を有する第２炭素粒子と、を含んでおり、
前記第１炭素粒子と前記第２炭素粒子とは、前記第２導電層の樹脂材から露出している、
燃料電池用セパレータ。

【請求項2】

燃料電池の発電部に当接して設けられる燃料電池用セパレータの製造方法であって、
樹脂材中に導電性の第１炭素材を分散させた第１混合物から第１板材を形成するとともに、樹脂材中に導電性の第２炭素材を分散させた第２混合物から第２板材を形成し、前記第１板材の厚さ方向における両側の面に、前記第２板材を積層して積層体を形成する積層体形成工程と、
前記積層体を加熱するとともに加圧することで、前記第１板材から第１導電層を形成するとともに、前記第１導電層における前記両側に前記第２板材から第２導電層を前記第１導電層と隣り合って形成する導電層形成工程と、を備え、
前記第２混合物として、樹脂材の含有量が前記第２炭素材の含有量よりも少ないものを用い、
前記第２炭素材として、第１炭素粒子と、前記第１炭素粒子の平均粒子径よりも小さい平均粒子径を有する第２炭素粒子と、を含むものを用いる、
燃料電池用セパレータの製造方法。

【請求項3】

前記積層体形成工程において、前記第１混合物と前記第２混合物とが個別に供給されるマルチマニホールドダイの内部において前記積層体を形成し、当該積層体を前記マルチマニホールドダイから押出成形する、
請求項２に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

特許文献１には、炭素材が樹脂中に分散されてなる燃料電池用セパレータが開示されている。同セパレータは、膨張黒鉛粉と、熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂との混合物を、金型を用いて加熱するとともに加圧することにより製造されている。

【0003】

こうしたセパレータは、燃料電池の発電部に当接する複数の突条と、互いに隣り合う２つの突条の間に設けられ、反応ガスが流れる流路を形成する複数のガス流路部とを有している。

【0004】

アノード側のセパレータと発電部との間には、上記突条及びガス流路部により区画され、燃料ガスを供給するガス流路が形成されている。カソード側のセパレータと発電部との間には、上記突条及びガス流路部により区画され、酸化ガスを供給するガス流路が形成されている。アノード側のガス流路を通じて供給される燃料ガスと、カソード側のガス流路を通じて供給される酸化ガスとが、発電部において電気化学反応することにより発電が行われるとともに水が生成される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【文献】特開平１１－３５４１３８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

ところで、電気化学反応により生成された水（以下、生成水）は、カソード側のガス流路に流入する。こうした生成水は、ガス流路を流れる酸化ガスの圧力によって外部に排出される。しかしながら、生成水の量が多くなった場合には、ガス流路が生成水により閉塞されたり、酸化ガスの圧力損失が過度に増大したりするおそれがある。

【0007】

本発明の目的は、生成水の排出性を高めることができる燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0008】

上記目的を達成するための燃料電池用セパレータは、基材を備え、燃料電池の発電部に当接して設けられる燃料電池用セパレータであって、前記基材は、導電性の第１炭素材、及び樹脂材を含む第１導電層と、導電性の第２炭素材、及び樹脂材を含み、前記第１導電層の厚さ方向における少なくとも前記発電部側に前記第１導電層と隣り合って形成され、前記基材の表面を構成する第２導電層と、を備え、前記第２炭素材は、第１炭素粒子と、前記第１炭素粒子の平均粒子径よりも小さい平均粒子径を有する第２炭素粒子と、を含んでおり、前記第１炭素粒子と前記第２炭素粒子とは、前記第２導電層の樹脂材から露出している。

【0009】

同構成によれば、第２導電層の樹脂材の表面には、第１炭素粒子が露出する部分、及び第２炭素粒子が露出する部分が存在する。また、樹脂材の表面から露出する第１炭素粒子の表面には、第１炭素粒子よりも平均粒子径の小さい複数の第２炭素粒子が樹脂材を介して結合されている。このように、発電部に当接する第２導電層の表面には、第１炭素粒子及び第２炭素粒子によって、多数の微細な凹凸が形成される。

【0010】

以上のことから、発電部において発生した生成水が、上記多数の微細な凹凸と発電部との隙間を伝って第２導電層の表面から排出されやすくなる。したがって、生成水の排出性を高めることができる。

【0011】

また、上記構成によれば、セパレータの内部に第１導電層及び第２導電層を介した導電経路が形成される。したがって、セパレータの接触抵抗の増大を抑制できる。
上記燃料電池用セパレータにおいて、前記第２導電層は、前記第１導電層の厚さ方向における両側に形成されていることが好ましい。

【0012】

同構成によれば、上記導電経路が第１導電層の厚さ方向における両側に形成される。したがって、セパレータの接触抵抗の増大を一層抑制できる。
また、上記目的を達成するための燃料電池用セパレータの製造方法は、燃料電池の発電部に当接して設けられる燃料電池用セパレータの製造方法であって、樹脂材中に導電性の第１炭素材を分散させた第１混合物から第１板材を形成するとともに、樹脂材中に導電性の第２炭素材を分散させた第２混合物から第２板材を形成し、前記第１板材の厚さ方向における少なくとも発電部側の面に、前記第２板材を積層して積層体を形成する積層体形成工程と、前記積層体を加熱するとともに加圧することで、前記第１板材から第１導電層を形成するとともに、前記第１導電層の前記厚さ方向における前記発電部側に前記第２板材から第２導電層を前記第１導電層と隣り合って形成する導電層形成工程と、を備え、前記第２混合物として、樹脂材の含有量が前記第２炭素材の含有量よりも少ないものを用い、前記第２炭素材として、第１炭素粒子と、前記第１炭素粒子の平均粒子径よりも小さい平均粒子径を有する第２炭素粒子と、を含むものを用いる。

【0013】

同方法によれば、第１混合物からなる第１板材と、第２混合物からなる第２板材とを積層した積層体を加熱するとともに加圧することで、第１導電層と第２導電層とが厚さ方向において隣り合って形成される。ここで、第２混合物における樹脂材の含有量は、第２炭素材の含有量よりも少ない。このため、積層体を加熱するとともに加圧することによって、第２導電層の表面において、第２炭素材に含まれる第１炭素粒子と第２炭素粒子とが樹脂材から露出しやすくなる。こうして製造されたセパレータによれば、上記燃料電池用セパレータ作用効果に準じた作用効果を奏することから、生成水の排出性を高めることができる。また、セパレータの接触抵抗の増大を抑制できる。

【0014】

上記燃料電池用セパレータの製造方法において、前記積層体形成工程では、前記第１板材の厚さ方向における両側の面に前記第２板材を積層し、前記導電層形成工程では、前記第１導電層における前記両側に前記第２導電層を形成することが好ましい。

【0015】

同方法によれば、上記導電経路が第１導電層の厚さ方向における両側に形成される。したがって、セパレータの接触抵抗の増大を一層抑制できる。
上記燃料電池用セパレータの製造方法において、前記積層体形成工程において、前記第１混合物と前記第２混合物とが個別に供給されるマルチマニホールドダイの内部において前記積層体を形成し、当該積層体を前記マルチマニホールドダイから押出成形することが好ましい。

【0016】

同方法によれば、マルチマニホールドダイの内部に第１混合物と第２混合物とが個別に供給されることから、これらの温度を個別に調節することでこれらの粘度を調節することができる。そして、粘度が個別に調節された第１混合物からなる第１板材と、第２混合物からなる第２板材との積層体をマルチマニホールドダイから押出成形する。これにより、第１板材の厚みのばらつきと、第２板材の厚みのばらつきとを抑制することができる。したがって、セパレータの製造ばらつきを抑制することができる。

【発明の効果】

【0017】

本発明によれば、生成水の排出性を高めることができる。

【図面の簡単な説明】

【0018】

【図1】燃料電池用セパレータの一実施形態について、当該セパレータを有する単セルを中心とした燃料電池スタックの断面図。

【図2】同実施形態の燃料電池用セパレータの断面図。

【図3】同実施形態の押出成形機の概略図。

【図4】同実施形態のマルチマニホールドダイの斜視図。

【図5】同実施形態のプレス装置の概略図。

【発明を実施するための形態】

【0019】

以下、図１～図５を参照して、燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法の一実施形態について説明する。
各図面では、説明の便宜上、構成の一部を誇張又は簡略化して示す場合がある。また、各部分の寸法比率については実際と異なる場合がある。

【0020】

図１に示すように、本実施形態の燃料電池用セパレータ（以下、セパレータ２０と称する）は、固体高分子形燃料電池のスタック１００に用いられるものである。なお、セパレータ２０は、後述する第１セパレータ３０及び第２セパレータ４０の総称である。

【0021】

スタック１００は、複数の単セル１０が積層された構造を有している。単セル１０は、発電部１１を備えている。発電部１１は、アノード側の第１セパレータ３０とカソード側の第２セパレータ４０とにより挟持されている。

【0022】

発電部１１は、膜電極接合体１２と、膜電極接合体１２を挟持するアノード側ガス拡散層１５及びカソード側ガス拡散層１６とにより構成されている。アノード側ガス拡散層１５は、膜電極接合体１２と第１セパレータ３０との間に設けられている。カソード側ガス拡散層１６は、膜電極接合体１２と第２セパレータ４０との間に設けられている。アノード側ガス拡散層１５及びカソード側ガス拡散層１６は、共に炭素繊維により形成されている。

【0023】

膜電極接合体１２は、湿潤状態で良好なプロトン伝導性を有する固体高分子材料からなる電解質膜１３と、電解質膜１３を挟持する一対の電極触媒層１４とを備えている。各電極触媒層１４には、燃料電池における反応ガスの電気化学反応を促進するために、例えば白金などの触媒が担持されている。

【0024】

第１セパレータ３０は、複数の突条３１と、反応ガスが流れる複数のガス流路部３２とを有している。各突条３１は、互いに間隔をおいて並列して延在している。各ガス流路部３２は、互いに隣り合う２つの突条３１の間において突条３１に沿って延在している。各突条３１は、アノード側ガス拡散層１５に当接している。なお、突条３１及びガス流路部３２は、図１の紙面に直交する方向に延びている。

【0025】

第２セパレータ４０は、複数の突条４１と、反応ガスが流れる複数のガス流路部４２とを有している。各突条４１は、互いに間隔をおいて並列して延在している。各ガス流路部４２は、互いに隣り合う２つの突条４１の間において突条４１に沿って延在している。各突条４１は、カソード側ガス拡散層１６に当接している。なお、突条４１及びガス流路部４２は、図１の紙面に直交する方向に延びている。

【0026】

互いに隣り合う２つの単セル１０において、一方の単セル１０における第１セパレータ３０のガス流路部３２の底部と、他方の単セル１０における第２セパレータ４０のガス流路部４２の底部とは互いに当接している。

【0027】

第１セパレータ３０のガス流路部３２とアノード側ガス拡散層１５とで区画される部分には、反応ガスとしての燃料ガスが流通する燃料ガス流路が形成されている。第２セパレータ４０のガス流路部４２とカソード側ガス拡散層１６とで区画される部分には、反応ガスとしての酸化ガスが流通する酸化ガス流路が形成されている。本実施形態における燃料ガスは水素であり、酸化ガスは空気である。

【0028】

第１セパレータ３０の突条３１の裏面と、第２セパレータ４０における突条４１の裏面とで区画される部分には、冷却水が流通する冷却水流路が形成されている。
図２に示すように、セパレータ２０は、板状の基材２１を備えている。基材２１は、第１導電層５０と、第１導電層５０の厚さ方向における両側において、第１導電層５０と隣り合って形成された第２導電層６０とを備えている。

【0029】

第１導電層５０は、導電性の第１炭素材５１と、樹脂材５２とを含んでいる。
第２導電層６０は、導電性の第２炭素材６１と、樹脂材６２とを含んでいる。
本実施形態における第１炭素材５１と第２炭素材６１とは、同種の炭素材である。第１炭素材５１及び第２炭素材６１としては、例えば、球状黒鉛などの天然黒鉛が挙げられる。

【0030】

本実施形態における樹脂材５２と樹脂材６２とは、同種の樹脂材である。樹脂材５２及び樹脂材６２としては、例えば、ポリプロピレン樹脂などの熱可塑性樹脂が挙げられる。
第２炭素材６１は、第１炭素粒子６３と、第１炭素粒子６３の平均粒子径よりも小さい平均粒子径を有する第２炭素粒子６４とを含んでいる。

【0031】

本明細書における「平均粒子径」とは、レーザー回折・散乱法などによって測定される体積基準の粒度分布における積算値が５０％となるときの粒子径、すなわちメジアン径を指す。なお、図２においては、便宜上、第１炭素粒子６３のうち、当該第１炭素粒子６３のメジアン径を有する炭素粒子と、第２炭素粒子６４のうち、当該第２炭素粒子６４のメジアン径を有する炭素粒子とを図示している。

【0032】

各第２導電層６０の表面において、第１炭素粒子６３と第２炭素粒子６４とは、樹脂材６２から露出している。したがって、発電部１１に対向する第２導電層６０においては、当該第２導電層６０の樹脂材６２から露出する第１炭素粒子６３と第２炭素粒子６４とが、発電部１１に当接している。

【0033】

次に、セパレータ２０を製造するための押出成形機２００と、プレス装置３００について説明する。
＜押出成形機２００＞
図３に示すように、押出成形機２００は、１つの第１押出成形機２０１と、２つの第２押出成形機２０２とを備えている。第１押出成形機２０１は、樹脂材５２中に第１炭素材５１を分散させた第１混合物５０ａを生成する。第２押出成形機２０２は、樹脂材６２中に第２炭素材６１を分散させた第２混合物６０ａを生成する。

【0034】

各押出成形機２０１，２０２は、流路２２０を介してマルチマニホールドダイ２３０に接続されている。
本実施形態における第１押出成形機２０１及び第２押出成形機２０２は、同一の構成を有している。このため、以下では、第１押出成形機２０１の構成について説明することで、第２押出成形機２０２の構成についての説明を省略する。

【0035】

第１押出成形機２０１は、シリンダ２１１と、シリンダ２１１内に収容されたスクリュー２１２と、シリンダ２１１内に樹脂材５２を供給する第１ホッパ２１３と、シリンダ２１１内に第１炭素材５１を供給する第２ホッパ２１４とを備えている。第２ホッパ２１４は、第１ホッパ２１３よりもシリンダ２１１の先端側に設けられている。

【0036】

シリンダ２１１の外周部には、シリンダ２１１内を加熱するためのヒータ２１５が設けられている。ヒータ２１５によりシリンダ２１１内が加熱されることで、シリンダ２１１内に供給された樹脂材５２が溶融する。したがって、ヒータ２１５によって、樹脂材５２の温度が調節されることで、樹脂材５２の粘度が調節される。

【0037】

スクリュー２１２は、図示しないモータを有する駆動装置２１６に連結されており、シリンダ２１１内において回転可能に設けられている。スクリュー２１２が回転することにより、第１ホッパ２１３から供給された樹脂材５２と、第２ホッパ２１４から供給された第１炭素材５１とが混合されて第１混合物５０ａが生成される。

【0038】

第１混合物５０ａは、上記スクリュー２１２の回転によってシリンダ２１１の先端に向けて搬送される。その後、第１混合物５０ａは、流路２２０を通じて、マルチマニホールドダイ２３０の内部に供給される。

【0039】

図４に示すように、マルチマニホールドダイ２３０は、略直方体状をなしている。マルチマニホールドダイ２３０の内部には、１つの第１マニホールド２３１と、２つの第２マニホールド２３２とが並んで設けられている。各第２マニホールド２３２は、第１マニホールド２３１を挟んで互いに反対側に設けられている。

【0040】

第１マニホールド２３１には、第１押出成形機２０１から流路２２０を通じて第１混合物５０ａが供給される。各第２マニホールド２３２には、各第２押出成形機２０２から流路２２０を通じて第２混合物６０ａが供給される。したがって、マルチマニホールドダイ２３０には、第１混合物５０ａと第２混合物６０ａとが個別に供給される。

【0041】

第１マニホールド２３１には、第１スリット２３３が連なって設けられている。各第２マニホールド２３２には、第２スリット２３４が連なって設けられている。
第１スリット２３３における第１マニホールド２３１とは反対側の端部と、各第２スリット２３４における第２マニホールド２３２とは反対側の端部とは、合流部２３５に連通している。

【0042】

合流部２３５は、板状の空間を有している。合流部２３５は、マルチマニホールドダイ２３０の端面に開口する吐出口２３６に連通している。
＜プレス装置３００＞
図５に示すように、プレス装置３００は、下型３０１と、下型３０１に対して進退可能に設けられた上型３０５とを備えている。

【0043】

下型３０１の中央部には、上型３０５に向かって突出した突出部３０２が設けられている。突出部３０２には、突条３１，４１及びガス流路部３２，４２を形成するためのダイ３０３が設けられている。下型３０１の内部には、電熱線３０４が内蔵されている。

【0044】

上型３０５の中央部には、下型３０１に向かって突出した突出部３０６が設けられている。突出部３０６には、突条３１，４１及びガス流路部３２，４２を形成するためのパンチ３０７が設けられている。なお、パンチ３０７とダイ３０３とは対向して設けられている。上型３０５の内部には、電熱線３０８が内蔵されている。

【0045】

次に、セパレータ２０の製造方法について説明する。
図３に示すように、まず、第１押出成形機２０１及び第２押出成形機２０２を用いて第１混合物５０ａ及び第２混合物６０ａをそれぞれ生成する。そして、これら第１混合物５０ａ及び第２混合物６０ａをマルチマニホールドダイ２３０に供給する。

【0046】

本実施形態では、第１押出成形機２０１と第２押出成形機２０２とによって、第１混合物５０ａの温度と第２混合物６０ａの温度とが個別に調節されている。
なお、第２混合物６０ａを生成する際は、樹脂材６２の含有量が第２炭素材６１の含有量よりも少なくなるように、第１ホッパ２１３への樹脂材６２の供給量と、第２ホッパ２１４への第２炭素材６１の供給量とを調節する。

【0047】

図４に示すように、第１マニホールド２３１に供給された第１混合物５０ａは、第１スリット２３３を通じて合流部２３５に流入する。第２マニホールド２３２に供給された第２混合物６０ａは、第２スリット２３４を通じて合流部２３５に流入する。したがって、第１混合物５０ａと第２混合物６０ａとが、合流部２３５において合流する。これにより、第１混合物５０ａからなる第１板材５０ｂが形成されるとともに、第２混合物６０ａからなる第２板材６０ｂが形成される。

【0048】

合流部２３５においては、第１混合物５０ａの厚さ方向の両側から第２混合物６０ａを合流させる。これにより、合流部２３５において、第１板材５０ｂの厚さ方向の両側の面に第２板材６０ｂを積層して積層体７０を形成する。その後、積層体７０は、吐出口２３６から吐出される、すなわち、マルチマニホールドダイ２３０から押出成形される（積層体形成工程）。

【0049】

次に、積層体７０を、図示しない切断装置により所定の形状に切断する。
図５に示すように、次に、各電熱線３０４，３０８に電流を供給することにより、下型３０１及び上型３０５を所定の温度まで加熱する。その後、積層体７０を下型３０１のダイ３０３上に載置し、下型３０１と上型３０５とにより積層体７０を挟持する。これにより、積層体７０が加熱されることで軟化する。

【0050】

次に、下型３０１と上型３０５とにより積層体７０を加圧する。これにより、積層体７０がダイ３０３及びパンチ３０７の形状に応じて変形することで、積層体７０に突条３１，４１及びガス流路部３２，４２が形成される。

【0051】

その後、積層体７０が冷却されることで、各樹脂材５２，６２が硬化する。こうして、第１板材５０ｂから第１導電層５０を形成するとともに、第１導電層５０の厚さ方向における両側に第２板材６０ｂから第２導電層６０を第１導電層５０と隣り合って形成する（導電層形成工程）。

【0052】

このようにして、セパレータ２０が製造される。
本実施形態の作用について説明する。
第２導電層６０の樹脂材６２の表面には、第１炭素粒子６３が露出する部分、及び第２炭素粒子６４が露出する部分が存在する。また、樹脂材６２の表面から露出する第１炭素粒子６３の表面には、第１炭素粒子６３よりも平均粒子径の小さい複数の第２炭素粒子６４が樹脂材６２を介して結合されている。このように、発電部１１に当接する第２導電層６０の表面には、第１炭素粒子６３及び第２炭素粒子６４によって、多数の微細な凹凸が形成される。

【0053】

以上のことから、発電部１１において発生した生成水が、上記多数の微細な凹凸と発電部１１との隙間を伝って第２導電層６０の表面から排出されやすくなる。
本実施形態の効果について説明する。

【0054】

（１）基材２１は、第１導電層５０と、第１導電層５０の厚さ方向における両側において、第１導電層５０と隣り合って形成された第２導電層６０とを備えている。第２導電層６０の第２炭素材６１は、第１炭素粒子６３と、第１炭素粒子６３の平均粒子径よりも小さい平均粒子径を有する第２炭素粒子６４とを含んでいる。第１炭素粒子６３と第２炭素粒子６４とは、樹脂材６２から露出している。

【0055】

こうした構成によれば、上述した作用を奏することから、生成水の排出性を高めることができる。
また、上記構成によれば、セパレータ２０の内部に第１導電層５０及び第２導電層６０を介した導電経路が形成される。したがって、セパレータ２０の接触抵抗の増大を抑制できる。

【0056】

（２）積層体形成工程では、第１混合物５０ａから第１板材５０ｂを形成するとともに、第２混合物６０ａから第２板材６０ｂを形成し、第１板材５０ｂの厚さ方向における両側の面に、第２板材６０ｂを積層して積層体７０を形成する。導電層形成工程では、積層体７０を加熱するとともに加圧することで、第１板材５０ｂから第１導電層５０を形成するとともに、第１導電層５０の厚さ方向における両側に第２板材６０ｂから第２導電層６０を第１導電層５０と隣り合って形成する。第２混合物６０ａとして、樹脂材６２の含有量が第２炭素材６１の含有量よりも少ないものを用いる。第２炭素材６１として、第１炭素粒子６３と、第１炭素粒子６３の平均粒子径よりも小さい平均粒子径を有する第２炭素粒子６４とを含むものを用いる。

【0057】

こうした方法によれば、積層体７０を加熱するとともに加圧することで、第１導電層５０と第２導電層６０とが厚さ方向において隣り合って形成される。ここで、第２混合物６０ａにおける樹脂材６２の含有量は、第２炭素材６１の含有量よりも少ない。このため、積層体７０を加熱するとともに加圧することによって、第２導電層６０の表面において、第２炭素材６１に含まれる第１炭素粒子６３と第２炭素粒子６４とが樹脂材６２から露出しやすくなる。こうして製造されたセパレータ２０によれば、上記効果（１）を奏することから、生成水の排出性を高めることができる。また、セパレータ２０の接触抵抗の増大を抑制できる。

【0058】

（３）積層体形成工程において、マルチマニホールドダイ２３０の内部において積層体７０を形成し、当該積層体７０をマルチマニホールドダイ２３０から押出成形する。
こうした方法によれば、マルチマニホールドダイ２３０の内部に第１混合物５０ａと第２混合物６０ａとが個別に供給されることから、これらの温度を個別に調節することでこれらの粘度を調節することができる。そして、粘度が個別に調節された第１混合物５０ａからなる第１板材５０ｂと、第２混合物６０ａからなる第２板材６０ｂとの積層体７０をマルチマニホールドダイ２３０から押出成形する。これにより、第１板材５０ｂの厚みのばらつきと、第２板材６０ｂの厚みのばらつきとを抑制することができる。したがって、セパレータ２０の製造ばらつきを抑制することができる。

【0059】

＜変更例＞
本実施形態は、以下のように変更して実施することができる。本実施形態及び以下の変更例は、技術的に矛盾しない範囲で互いに組み合わせて実施することができる。

【0060】

・積層体形成工程では、マルチマニホールドダイ２３０に代えて、例えば、コータやスプレーなどを用いて、第１板材５０ｂと第２板材６０ｂとを形成することもできる。こうした方法の一例としては、まず、金型の表面に溶融した第２混合物６０ａを塗布することで、第２板材６０ｂを形成する。次に、第２板材６０ｂの表面に溶融した第１混合物５０ａを塗布することで、第１板材５０ｂを形成する。次に、第１板材５０ｂの表面に溶融した第２混合物６０ａを塗布することで、第２板材６０ｂを形成する。これにより、第１板材５０ｂの厚さ方向における両側の面に第２板材６０ｂが積層した積層体７０を形成する。

【0061】

・第２導電層６０は、第１導電層５０の厚さ方向における発電部１１側の面にのみ形成されていてもよい。この場合、積層体形成工程においては、第１板材５０ｂの厚さ方向における発電部１１側の面にのみ第２板材６０ｂを積層すればよい。

【0062】

・本実施形態では、第１炭素材５１と第２炭素材６１とは、同種の炭素材であったが、これらは、互いに異なる種類の炭素材であってもよい。
・第１炭素材５１及び第２炭素材６１は、導電性の炭素材であればよく、他に例えば、人造黒鉛や、球状黒鉛以外の天然黒鉛などであってもよい。

【0063】

・第１導電層５０には、第１炭素材５１に加えて、第１炭素材５１とは異なる種類の炭素材や、金属製の導電性粒子などが含まれていてもよい。第２導電層６０には、第２炭素材６１に加えて、第２炭素材６１とは異なる種類の炭素材や、金属製の導電性粒子などが含まれていてもよい。

【0064】

・本実施形態では、第１炭素粒子６３と第２炭素粒子６４とは、同種の炭素粒子であったが、これらは、互いに異なる種類の炭素粒子であってもよい。
・本実施形態では、樹脂材５２と樹脂材６２とは、同種の樹脂材であったが、これらは、互いに異なる種類の樹脂材であってもよい。

【0065】

・樹脂材５２及び樹脂材６２は、ポリプロピレン樹脂以外の熱可塑性樹脂であってもよいし、例えば、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂であってもよい。
・第２導電層６０は、セパレータ２０のうち発電部１１に対向する部分の表面全体に形成されていることが好ましいが、必ずしも表面全体に形成されていなくてもよい。例えば、第２導電層６０は、セパレータ２０の突条３１，４１の頂面にのみ形成されていてもよい。

【0066】

・本実施形態のセパレータ２０を、アノード側の第１セパレータ３０にのみ適用してもよいし、カソード側の第２セパレータ４０にのみ適用してもよい。

【符号の説明】

【0067】

１１…発電部
２０…セパレータ
２１…基材
５０…第１導電層
５０ａ…第１混合物
５０ｂ…第１板材
５１…第１炭素材
５２…樹脂材
６０…第２導電層
６０ａ…第２混合物
６０ｂ…第２板材
６１…第２炭素材
６２…樹脂材
６３…第１炭素粒子
６４…第２炭素粒子
７０…積層体
２３０…マルチマニホールドダイ

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】