特許 7312152 液晶ポリマーフィルム及び該液晶ポリマーフィルムを含む積層体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2023-07-11

(45)【発行日】2023-07-20

(54)【発明の名称】液晶ポリマーフィルム及び該液晶ポリマーフィルムを含む積層体

(51)【国際特許分類】

   C08J 5/18 20060101AFI20230712BHJP

   H05K 1/03 20060101ALI20230712BHJP

   B32B 15/09 20060101ALI20230712BHJP

【ＦＩ】

C08J5/18 CFD

H05K1/03 610H

H05K1/03 630H

B32B15/09 Z

【請求項の数】 11

(21)【出願番号】P 2020166621

(22)【出願日】2020-10-01

(65)【公開番号】P2021098837

(43)【公開日】2021-07-01

【審査請求日】2020-10-09

(31)【優先権主張番号】62/952,553

(32)【優先日】2019-12-23

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】595009383

【氏名又は名称】長春人造樹脂廠股▲分▼有限公司

【氏名又は名称原語表記】ＣＨＡＮＧ ＣＨＵＮ ＰＬＡＳＴＩＣＳ ＣＯ．， ＬＴＤ．

【住所又は居所原語表記】７Ｆ．， Ｎｏ．３０１， Ｓｏｎｇｋｉａｎｇ Ｒｄ．， Ｚｈｏｎｇｓｈａｎ Ｄｉｓｔ Ｔａｉｐｅｉ Ｃｉｔｙ，Ｔａｉｗａｎ １０４

(74)【代理人】

【識別番号】100082418

【弁理士】

【氏名又は名称】山口 朔生

(74)【代理人】

【識別番号】100167601

【弁理士】

【氏名又は名称】大島 信之

(74)【代理人】

【識別番号】100201329

【弁理士】

【氏名又は名称】山口 真二郎

(74)【代理人】

【識別番号】100220917

【弁理士】

【氏名又は名称】松本 忠大

(72)【発明者】

【氏名】杜安邦

(72)【発明者】

【氏名】呉佳鴻

(72)【発明者】

【氏名】陳建鈞

【審査官】川井 美佳

(56)【参考文献】

【文献】特開２０１６－１０７５０５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００７－０９２０３６（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１６／１３６５３７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２０１７－１３５２１６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１７－０３１４４２（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１２／１１７８５０（ＷＯ，Ａ１）

【文献】特開２００３－３４０９１８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００８－２２１４８８（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１８－１２１０８５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１０－０７６２９５（ＪＰ，Ａ）

【文献】国際公開第２０１６／１０４４２０（ＷＯ，Ａ１）

【文献】国際公開第２０１８／１８１２２３（ＷＯ，Ａ１）

【文献】吉田瞬,幾何及び表面色情報を用いた単純重ね合わせ接着継手の強度評価,2015年3月25日,p46

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０８Ｊ ５／００－５／０２

Ｃ０８Ｊ ５／１２－５／２２

Ｈ０５Ｋ １／０３

Ｂ３２Ｂ １５／０９

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

積層体に使用される液晶ポリマーフィルムであって、互いに反対側にある第１表面と第２表面とを含み、
前記第１表面の尖度（クルトシス：Ｒｋｕ）は３．０以上かつ６０．０以下であり、
前記尖度はＪＩＳ Ｂ ０６０１：２００１によって定義され、前記液晶ポリマーフィルムは、６－ヒドロキシ－２－ナフタレンカルボン酸から誘導されたモノマー、４－ヒドロキシ安息香酸から誘導されたモノマー、及び無水酢酸から誘導されたモノマーを含むことを特徴とする、
積層体に使用される液晶ポリマーフィルム。

【請求項2】

前記第１表面のＲｋｕは３．４以上かつ６０．０以下であることを特徴とする、請求項１に記載の液晶ポリマーフィルム。

【請求項3】

前記第１表面の算術平均粗さは０．０９μｍ以下であり、前記算術平均粗さはＪＩＳ Ｂ ０６０１：１９９４によって定義されることを特徴とする、請求項１又は２に記載の液晶ポリマーフィルム。

【請求項4】

前記第１表面の算術平均粗さは０．０２μｍ以上かつ０．０９μｍ以下であることを特徴とする、請求項３に記載の液晶ポリマーフィルム。

【請求項5】

前記第１表面の十点平均粗さは２．０μｍ以下であり、前記十点平均粗さはＪＩＳ Ｂ ０６０１：１９９４によって定義されることを特徴とする、請求項１～４のいずれか一項に記載の液晶ポリマーフィルム。

【請求項6】

前記第１表面の十点平均粗さは０．１μｍ以上かつ２．０μｍ以下であることを特徴とする、請求項５に記載の液晶ポリマーフィルム。

【請求項7】

前記第２表面のＲｋｕは３．０以上かつ６０．０以下であることを特徴とする、請求項１～６のいずれか一項に記載の液晶ポリマーフィルム。

【請求項8】

前記第２表面の算術平均粗さは０．０９μｍ以下であることを特徴とする、請求項１～７のいずれか一項に記載の液晶ポリマーフィルム。

【請求項9】

前記第２表面の十点平均粗さは２．０μｍ以下であることを特徴とする、請求項１～８のいずれか一項に記載の液晶ポリマーフィルム。

【請求項10】

第１の金属箔と、請求項１～９のいずれか一項に記載の液晶ポリマーフィルムと、を含む積層体であって、
前記第１の金属箔は前記液晶ポリマーフィルムの前記第１表面上に配置されている、
積層体。

【請求項11】

前記積層体は第２の金属箔を含み、前記第２の金属箔は前記液晶ポリマーフィルムの前記第２表面上に配置されていることを特徴とする、請求項１０に記載の積層体。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本出願は、積層体のためのポリマーフィルム、より具体的には、液晶ポリマー（ＬＣＰ）フィルム及び該ポリマーフィルムを含む積層体に関する。

【背景技術】

【0002】

移動通信技術の急速な発展により、電気通信産業は、第４世代モバイルネットワーク（４Ｇ）のデータ伝送速度、応答時間、システム容量などの性能を最適化するため、第５世代モバイルネットワーク（５Ｇと略される）を積極的に開発することを強いられている。

【0003】

５Ｇ通信技術は、信号伝送に高周波数帯域を使用することから、信号の周波数が高いほど挿入損失が大きくなる。高周波数帯域を使用した信号伝送を達成するため、低吸湿性かつ低誘電特性のＬＣＰフィルムを、吸湿性かつ高誘電特性ポリイミドフィルム（ＰＩフィルム）に代わるものとして選択し、金属箔と積み重ねて積層体を製造して、高周波数における挿入損失を低減できることは公知である。

【0004】

しかしながら、積層体のＬＣＰフィルムと金属箔との間の界面接着は概して不十分であり、回路基板上のコンポーネントが分離（ｄｅｔａｃｈ）しやすく、そのため後続の積層プロセスが深刻な悪影響を受けることとなる。技術の進歩と共に、積層体の挿入損失の低減も切望されている。したがって、従来の積層体のＬＣＰフィルムと金属箔との間の不十分な剥離強度並びに大きな挿入損失の問題は、なお解決を必要としている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【文献】中国特許第１０９１８０９７９号明細書

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

上記の問題を考慮して、本出願の目的は、ＬＣＰフィルムと金属箔との間の剥離強度を強化すること、並びに積層体の低挿入損失を確実とすることである。

【課題を解決するための手段】

【0007】

上記の目的を達成するため、本出願の一態様はＬＣＰフィルムを提供する。このＬＣＰフィルムは、互いに反対側にある第１表面と第２表面とを有し、第１表面の尖度（Ｒｋｕ）は３．０以上かつ６０．０以下である。

【0008】

ＬＣＰフィルムの第１表面のＲｋｕ特性を制御することによって、金属箔に積み重ねられたＬＣＰフィルムの接着が増し、それによってＬＣＰフィルムと金属箔との間の剥離強度の強化、更には後続の積層加工中のワイヤ分離などの問題の回避が可能である。更に、上記の技術的手段は、かかるＬＣＰフィルムを含む積層体が低い挿入損失を有することも確実とする。

【0009】

一実施形態では、ＬＣＰフィルムの第１表面に加えて、第２表面のＲｋｕも３．０以上かつ６０．０以下となり得る。したがって本出願のＬＣＰフィルムが少なくとも１つの金属箔に、第１表面及び第２表面のいずれかで重ねられているか又は両方で重ねられているかにかかわらず、ＬＣＰフィルムは少なくとも１つの金属箔に対して優れた接着を有し、それによって積層体が低挿入損失を有する条件下でＬＣＰフィルムと少なくとも１つの金属箔との間の剥離強度を強化できる。

【0010】

換言すると、本出願のＬＣＰフィルムを積層体に適用することで、積層体がハイエンド５Ｇ製品に特に好適となる。

【0011】

好ましくは、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲｋｕは、３．４以上かつ６０．０以下であってもよい。一実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲｋｕは３．４以上かつ５９．９以下であってもよい。一実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲｋｕと第２表面のＲｋｕとは、両方とも上記の範囲のいずれかに入り得る。本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲｋｕと第２表面のＲｋｕとは、必要に応じて、同じでも異なっていてもよい。一実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲｋｕと第２表面のＲｋｕとは異なっている。

【0012】

好ましくは、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面の算術平均粗さ（Ｒａ）は、０．０９マイクロメートル（μｍ）以下であってもよい。ここで、ＬＣＰフィルムと金属箔との間に高い剥離強度を達成することに加え、ＬＣＰフィルムを積層体に適用することは、挿入損失を更に低減し、したがってＬＣＰフィルムを含む積層体がハイエンド５Ｇ製品に非常に好適である。より好ましくは、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲａは０．０２μｍ以上かつ０．０９μｍ以下であってもよく、更により好ましくは、第１表面のＲａは０．０２０μｍ以上かつ０．０８８μｍ以下であってもよい。
ＬＣＰフィルムの第１表面のＲａを低減する手段によって、ＬＣＰフィルムを含む積層体の挿入損失は更に低下し、その結果積層体は、ハイエンド５Ｇ製品に非常に好適である。一実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲａは、０．０４μｍ以上かつ０．０９μｍ以下であってもよい。一実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲａと第２表面のＲａとは、両方とも上記の範囲のいずれかに入り得る。本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲａと第２表面のＲａとは、必要に応じて、同じでも異なっていてもよい。一実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲａと第２表面のＲａとは異なっている。

【0013】

好ましくは、ＬＣＰフィルムの第１表面の十点平均粗さ（Ｒｚ）は２．０μｍ以下であってもよく、より好ましくは、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲｚは１．９μｍ以下であってもよい。一実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲｚは、０．１μｍ以上かつ２．０μｍ以下であってもよい。好ましくは、ＬＣＰフィルムの第１表面のＲｚは０．２μｍ以上かつ２．０μｍ以下であってもよく、より好ましくは、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲｚは０．３μｍ以上かつ２．０μｍ以下であってもよい。更により好ましくは、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲｚは０．３μｍ以上かつ１．９μｍ以下であってもよい。一実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲｚと第２表面のＲｚとは、両方とも上記の範囲のいずれかに入り得る。本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲｚと第２表面のＲｚとは、必要に応じて、同じでも異なっていてもよい。一実施形態では、本出願のＬＣＰフィルムの第１表面のＲｚと第２表面のＲｚとは異なっている。

【0014】

本出願によると、ＬＣＰフィルムはＬＣＰ樹脂で製造されてもよく、該樹脂は市販されて、又は従来の原材料から製造される。本出願では、ＬＣＰ樹脂は特に制約されない。例えば、芳香族又は脂肪族ヒドロキシ化合物、例えばヒドロキノン、レゾルシン、２，６－ナフタレンジオール、エタンジオール、１，４－ブタンジオール、及び１，６－ヘキサンジオール、芳香族又は脂肪族ジカルボン酸、例えばテレフタル酸、イソフタル酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸、２－クロロテレフタル酸、及びアジピン酸、芳香族ヒドロキシカルボン酸、例えば３－ヒドロキシ安息香酸、４－ヒドロキシ安息香酸、６－ヒドロキシ－２－ナフタレンカルボン酸、及び４’－ヒドロキシ－４－ビフェニルカルボン酸、芳香族アミン化合物、例えばｐ－フェニレンジアミン、４，４’－ジアミノビフェニル、ナフタレン－２，６－ジアミン、４－アミノフェノール、４－アミノ－３－メチルフェノール、及び４－アミノ安息香酸を、原材料として使用して、ＬＣＰ樹脂を調製してもよく、その後該ＬＣＰ樹脂を使用して本出願のＬＣＰフィルムを調製する。
本出願の一実施形態では、ＬＣＰ樹脂を得るために６－ヒドロキシ－２－ナフタレンカルボン酸、４－ヒドロキシ安息香酸、及びアセチル無水物（無水酢酸とも呼ばれる）を選択してもよく、該ＬＣＰ樹脂を使用して本出願のＬＣＰフィルムを調製できる。一実施形態では、ＬＣＰ樹脂の融点は約２５０℃～３６０℃であってもよい。

【0015】

一実施形態では、当業者は、本出願のＬＣＰフィルムの調製中に、それぞれの必要に応じて、潤滑剤、酸化防止剤、電気絶縁剤、又は充填剤などであるがこれらに限定されない添加剤を添加してもよい。例えば、適用可能な添加剤は、限定するものではないが、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド、又はポリエーテルエーテルケトンであってもよい。

【0016】

本出願によると、ＬＣＰフィルムの厚さは特に制約されない。例えば、ＬＣＰフィルムの厚さは、１０μｍ以上かつ５００μｍ以下であってもよく、好ましくは、本出願のＬＣＰフィルムの厚さは１０μｍ以上かつ３００μｍ以下であってもよい。より好ましくは、本出願のＬＣＰフィルムの厚さは１５μｍ以上かつ２５０μｍ以下であってもよく、更により好ましくは、本出願のＬＣＰフィルムの厚さは２０μｍ以上かつ２００μｍ以下であってもよい。

【0017】

上記の目的を達成するために、本出願の別の態様は、第１の金属箔とＬＣＰフィルムとを含む積層体も提供する。第１の金属箔は、ＬＣＰフィルムの第１表面上に配置される。すなわち、本出願の積層体の第１の金属箔は、ＬＣＰフィルムの第１表面の上に積み重ねられる。

【0018】

一実施形態では、本出願の積層体は、第２の金属箔を更に含んでもよく、これはＬＣＰフィルムの第２表面上に配置される。すなわち、本出願の積層体の第１の金属箔は、ＬＣＰフィルムの第１表面の上に積み重ねられ、上記積層体の第２の金属箔は、ＬＣＰフィルムの第２表面の上に積み重ねられる。
この実施形態では、ＬＣＰフィルムの第１表面と第２表面との両方のＲｋｕ特性が同時に制御されたとき、第１の金属箔上に積み重ねられたＬＣＰフィルムの接着と、第２の金属箔上に積み重ねられたＬＣＰフィルムの接着とは両方が改善される。したがってＬＣＰフィルムと第１の金属箔との間の剥離強度及びＬＣＰフィルムと第２の金属箔との間の剥離強度は両方が強化される。同時に、積層体の低挿入損失が達成される。

【0019】

本出願によると、「積み重ねる」とは、直接的な接触に限定されず、更に間接的接触も含む。例えば、本出願の一実施形態では、積層体の第１の金属箔は、ＬＣＰフィルムの第１表面上に間接的に接触して積み重ねられる。本出願の別の実施形態において、積層体の第１の金属箔は、ＬＣＰフィルムの第１表面上に間接的に接触して積み重ねられる。具体的には、それぞれの必要に応じて、第１の金属箔とＬＣＰフィルムの第１表面との間に接続層が配置されてもよく、その結果、第１の金属箔が接続層を介してＬＣＰフィルムの第１表面と接触する。
接続層の材料は、それぞれの必要性に従って調節されてもよい。例えば、接続層の材料としては、耐熱性、耐薬品性、又は電気抵抗性などの機能をもたらすニッケル、コバルト、クロム、又はこれらの合金が挙げられる。同様に、積層体の第２の金属箔も、ＬＣＰフィルムの第２表面上に直接的又は間接的に接触して積み重ねられてもよい。本出願の一実施形態では、ＬＣＰフィルムと第１の金属箔との積み重ね方式と、ＬＣＰフィルムと第２の金属箔との積み重ね方式とは、同じであってもよい。別の実施形態において、ＬＣＰフィルムと第１の金属箔の積み重ね方式は、ＬＣＰフィルムと第２の金属箔との積み重ね方式と異なっていてもよい。

【0020】

本出願によると、第１の金属箔及び／又は第２の金属箔は、限定するものではないが、銅箔、金箔、銀箔、ニッケル箔、アルミニウム箔、ステンレス鋼箔などであってもよい。一実施形態では、第１の金属箔と第２の金属箔とは、異なる材料で出来ていてもよい。好ましくは、第１の金属箔及び／又は第２の金属箔は銅箔であってもよく、その結果、銅箔とＬＣＰフィルムとが積み重ねられて銅張積層板（ＣＣＬ）が形成される。加えて、第１の金属箔及び／又は第２の金属箔を調製する方法は、該方法が本出願の目的に反しない限り、特に制約されない。例えば、金属箔は、限定されないが、ロールツーロール法又は電着法によって製造されてもよい。

【0021】

本出願によると、第１の金属箔及び／又は第２の金属箔の厚さは、特に制約されず、それぞれの必要に応じて、当業者が調節できる。例えば、一実施形態では、第１の金属箔及び／又は第２の金属箔の厚さは、独立して１μｍ以上かつ２００μｍ以下であってもよく、好ましくは、第１の金属箔及び／又は第２の金属箔の厚さは、独立して１μｍ以上かつ４０μｍ以下であってもよい。より好ましくは、第１の金属箔及び／又は第２の金属箔の厚さは、独立して１μｍ以上かつ２０μｍ以下であってもよく、更により好ましくは、第１の金属箔及び／又は第２の金属箔の厚さは、独立して３μｍ以上２０μｍ以下であってもよい。

【0022】

本出願によると、本出願の第１の金属箔及び／又は第２の金属箔の表面処理は、それぞれの必要に応じて、当業者によって実施され得る。例えば、表面処理は、限定するものではないが、粗面化処理、酸塩基処理、熱処理、脱脂処理、紫外線照射処理、コロナ放電処理、プラズマ処理、プライマーコーティング処理などから選択されてもよい。

【0023】

本出願によると、第１の金属箔及び／又は第２の金属箔の粗さは、特に制約されず、それぞれの必要性に従って当業者が調節できる。一実施形態では、第１の金属箔のＲｚ及び／又は第２の金属箔のＲｚは、独立して０．１μｍ以上かつ２．０μｍ以下であってもよく、好ましくは、第１の金属箔のＲｚ及び／又は第２の金属箔のＲｚは、独立して０．１μｍ以上かつ１．５μｍ以下であってもよい。一実施形態では、第１の金属箔のＲｚ及び第２の金属箔のＲｚは、両方とも上記の範囲のいずれかに該当し得る。第１の金属箔のＲｚと第２の金属箔のＲｚとは、必要に応じて同じでも異なっていてもよい。一実施形態では、第１の金属箔のＲｚと第２の金属箔のＲｚとは異なっている。

【0024】

一実施形態では、それぞれの必要性に基づき、当業者によって第３の金属箔が追加的に提供されてもよい。第３の金属箔は、必要に応じて、第１の金属箔及び／又は第２の金属箔と同じでも異なっていてもよい。一実施形態では、第３の金属箔のＲｚは、上記の第１の金属箔のＲｚ及び／又は第２の金属箔のＲｚの範囲のいずれかに該当し得る。一実施形態では、第１の金属箔のＲｚと、第２の金属箔のＲｚと、第３の金属箔のＲｚとは異なる。

【0025】

好ましくは、第１の金属箔、第２の金属箔、及び／又は第３の金属箔は、ロープロファイル金属箔、例えばロープロファイル銅箔であってもよい。

【0026】

一実施形態では、積層体は、複数のＬＣＰフィルムを含んでもよい。本出願の趣旨に反しないことを前提として、本出願が複数のＬＣＰフィルムと、複数の金属箔（例えば、上記の第１の金属箔、第２の金属箔、及び／又は第３の金属箔）とは、それぞれの必要に応じて当業者によって積み重ねられ、複数のＬＣＰフィルムと複数の金属箔とを有する積層体が製造され得る。

【0027】

本明細書で、用語「尖度（Ｒｋｕ）」は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２００１に従って定義され、「算術平均粗さ（Ｒａ）」及び「十点平均粗さ（Ｒｚ）」はＪＩＳ Ｂ ０６０１：１９９４に従って定義される。

【発明を実施するための形態】

【0028】

以下に、複数の調製例を示し、本出願のＬＣＰフィルムの製造に使用される原材料を例示する。複数の実施例を更に提供して、本出願のＬＣＰフィルム及び積層体の実施を例示すると同時に、比較として複数の比較例を提供する。当業者は、本出願の利点及び効果を、以下の実施例及び比較例から容易に認識できる。本明細書で提案する記載は、単なる例示目的の好ましい実施形態にすぎず、本出願の範囲を限定することを意図するものではない。本出願を実施又は適用するために、本出願の趣旨及び範囲から逸脱することなく様々な修正及び変更を実施できる。

【0029】

《ＬＣＰ樹脂》
調製例１：ＬＣＰ樹脂
６－ヒドロキシ－２－ナフタレンカルボン酸（５４０ｇ）、４－ヒドロキシ安息香酸（１０７１ｇ）、アセチル無水物（１０８６ｇ）、亜リン酸ナトリウム（１．３ｇ）、及び１－メチルイミダゾール（０．３ｇ）の混合物を、３Ｌのオートクレーブに仕込み、アセチル化のため、常圧、窒素雰囲気下で、１６０℃で約２時間撹拌した。
その後、混合物を３０℃／時の速度で３２０℃まで加熱し、次いでこの温度条件下、圧力を７６０トルから３トル以下までゆっくりと下げ、温度を３２０℃から３４０℃まで上昇した。
その後、粉末を撹拌し、圧力を増大し、ポリマー排出のステップ、ストランドを引くステップ、及びストランドをペレット状に切断するステップを実施して、約２７８℃の融点及び約４５Ｐａ・ｓ（＠３００℃）の粘度を有するＬＣＰ樹脂を得た。

【0030】

調製例２：ＬＣＰ樹脂
６－ヒドロキシ－２－ナフタレンカルボン酸（４４０ｇ）、４－ヒドロキシ安息香酸（１１４５ｇ）、アセチル無水物（１０８５ｇ）、及び亜リン酸ナトリウム（１．３ｇ）の混合物を、３Ｌのオートクレーブに仕込み、アセチル化のため、常圧、窒素雰囲気下で、１６０℃で約２時間撹拌した。
その後、混合物を３０℃／時の速度で３２０℃まで加熱し、次いでこの温度条件下、圧力を７６０トルから３トル以下までゆっくりと下げ、温度を３２０℃から３４０℃まで上昇した。
その後、粉末を撹拌し、圧力を増大し、ポリマー排出のステップ、ストランドを引くステップ、及びストランドをペレット状に切断するステップを実施して、約３０５℃の融点及び約４０Ｐａ・ｓ（＠３００℃）の粘度を有するＬＣＰ樹脂を得た。

【0031】

《ＬＣＰフィルム》
実施例１～１２及び比較例１～６：ＬＣＰフィルム
調製例１及び２から得られたＬＣＰ樹脂（ＰＥ１及びＰＥ２）を原材料として使用して、実施例１～１２（Ｅ１～Ｅ１２）及び比較例１～６（Ｃ１～Ｃ６）のＬＣＰフィルムを、下記の方法で調製した。

【0032】

最初に、ＬＣＰ樹脂を、直径２７ミリメートル（ｍｍ）のスクリューを有する押出機（製造業者：Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚ、型式：ＺＳＥ２７）に入れ、３００℃～３２０℃の範囲の温度まで加熱し、次いで、幅５００ｍｍのＴダイから、５．５キログラム毎時（ｋｇ／時）～８．５ｋｇ／時の範囲の供給速度で押出した。
次いで、ＬＣＰ樹脂を２つのキャスティングホイール間のスペースに送り（該ホイールはＴダイから約５ｍｍ～２０ｍｍ離れており、各々が約２９０℃～３３０℃の範囲の温度及び約３５センチメートル（ｃｍ）～４５ｃｍの範囲の直径を有する）、約２０キロニュートン（ｋＮ）～６０ｋＮの力で押出し、次いで、冷却ホイールに移送して室温で冷却して、５０μｍの厚さを有するＬＣＰフィルムを得た。

【0033】

実施例１～１２のプロセスは、比較例１～６のプロセスと、ＬＣＰ樹脂の種類、Ｔダイからキャスティングホイール表面までの距離、供給速度、及び押出温度が異なる。実施例１～１２及び比較例１～６のパラメータを、それぞれ下の表１に記載する。

【0034】

【表1】

【0035】

上記のＬＣＰフィルム調製方法は、本出願の例証的実施に使用されるにすぎない。当業者は、積層押出法及びインフレーション法などの従来方法を用いてＬＣＰフィルムを調製し得る。

【0036】

一実施形態では、ＬＣＰ樹脂をＴダイから押出した後、ＬＣＰ樹脂を２枚の高温耐性フィルムと共に２つのキャスティングホイール間のスペースに送り、必要に応じて当業者が３層積層体を形成し得る。２枚の高温耐性フィルムを、室温でＬＣＰ樹脂から分離して、本出願のＬＣＰフィルムを得た。高温耐性フィルムは、限定するものではないが、ポリ（テトラフルオロエテン）（ＰＴＦＥ）フィルム、ポリイミド（ＰＩ）フィルム、及びポリ（エーテルスルホン）（ＰＥＳ）フィルムから選択されてもよい。

【0037】

更に、得られたＬＣＰフィルムの後処理を、それぞれの必要に応じて当業者が実施してもよい。後処理としては、研磨、紫外線照射、プラズマなどが挙げられるがこれらに限定されない。プラズマ処理は、それぞれの必要性に基づき、窒素、酸素、又は大気雰囲気下、減圧又は常圧で、１キロワット（ｋｗ）の出力のプラズマで適用されてもよいが、これらに限定されない。

【0038】

試験例１：ＬＣＰフィルムのＲｋｕ、Ｒａ、及びＲｚ
この試験例では、実施例１～１２及び比較例１～６のＬＣＰフィルムを試験試料として使用した。各試験試料の表面のＲｋｕは、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２００１に従って測定し、各試験試料の表面のＲａ及びＲｚは、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：１９９４に従って測定した。

【0039】

各試験試料のいずれかの表面のＲｋｕ、Ｒａ、及びＲｚを測定するため、共焦点レーザー走査型顕微鏡（製造業者：Ｏｌｙｍｐｕｓ、型式：ＬＥＸＴ ＯＬＳ５０００－ＳＡＦ、対物レンズ：ＭＰＬＡＰＯＮ－５０ｘＬＥＸＴ）に、光学ズーム５０Ｘ、１Ｘの拡大倍率の対物レンズ及び波長４０５ナノメートル（ｎｍ）の光源を、温度２４±３℃及び湿度６３±３％で使用して、試験試料の表面モルホロジー画像を撮影した。試験試料のＲｋｕを、評価長さ４ｍｍ、カットオフ値（λｃ）０．８ｍｍのハイパスフィルター及びカットオフ値（λｓ）２．５μｍのローパスフィルター、解像度１０２４ピクセル×１０２４ピクセル、及び自動傾斜除去モードを選択して測定した。試験試料のＲａ及びＲｚを、評価長さ４ｍｍ及びカットオフ値０．８ｍｍを選択して測定した。

【0040】

上記の方法に従って、実施例１～１２及び比較例１～６の各ＬＣＰフィルムのいずれかの表面のＲｋｕ、Ｒａ、及びＲｚの結果を、下の表２に記載する。

【0041】

実施例１Ａ～１２Ａ及び比較例１Ａ～６Ａ：積層体
実施例１Ａ～１２Ａの積層体（Ｅ１Ａ～Ｅ１２Ａ）及び比較例１Ａ～６Ａの積層体（Ｃ１Ａ～Ｃ６Ａ）は、それぞれ、市販の銅箔の上に積み重ねた実施例１～１２及び比較例１～６の積層体から製造した。

【0042】

市販の銅箔の製品説明を以下に示す。
銅箔１：ＣＦ－Ｔ４９Ａ－ＨＤ２、福田金属箔粉工業株式会社から購入、Ｒｚ：約１．２μｍ
銅箔２：ＣＦ－Ｈ９Ａ－ＨＤ２、福田金属箔粉工業株式会社から購入、Ｒｚ：約１．０μｍ

【0043】

実施例１Ａ～１２Ａ及び比較例１Ａ～６Ａの積層体の各々に使用したＬＣＰフィルムの種類及び銅箔の種類を表２に示す。積層体の各々は以下のように製造した。

【0044】

厚さ約５０μｍのＬＣＰフィルムと、各々の厚さ約１２μｍの２枚の同一の銅箔を、各々最初に２０ｃｍ×２０ｃｍのサイズに切断した。次いで、ＬＣＰフィルムを２枚の市販の銅箔の間に挟んで積層構造を形成した。この積層構造を、５キログラム毎平方センチ（ｋｇ／ｃｍ^２）の圧力で１８０℃で６０秒間、次いで２０ｋｇ／ｃｍ^２の圧力で３００℃で２５分（ｍｉｎ）処理し、その後室温まで冷却して、積層体を得た。

【0045】

ここで、積層体の積層方法は特に制約されない。当業者は、ワイヤ積層又は表面積層などの従来技術を使用して、積層プロセスを実施してもよい。本出願に適用可能なラミネータは、断続的熱プレス機、ロールツーロール・ホイール機、ダブルベルトプレス機などであり得るが、これらに限定されない。それぞれの必要に応じて、当業者はＬＣＰフィルムを銅箔と整列させて積層構造を形成でき、これを次に加熱ステップとプレスステップとを含む表面積層で加工してもよい。

【0046】

別の実施形態において、ＬＣＰフィルム上の銅箔などの金属箔は、スパッタリング、電気めっき、化学めっき、蒸着などによって、それぞれの必要に応じて当業者により、形成されてもよい。あるいは、接続層、例えば、グルー層、ニッケル層、コバルト層、クロム層、又はこれらの合金層が、それぞれの必要に応じて当業者により、ＬＣＰフィルムと金属箔との間に形成されてもよい。

【0047】

試験例２：積層体の剥離強度
積層体の剥離強度は、ＩＰＣ－ＴＭ－６５０Ｎｏ：２．４．９に従って測定した。実施例１Ａ～１２Ａ及び比較例１Ａ～６Ａの積層体を、各々、エッチングした試験片として長さ約２２８．６ｍｍ及び幅約３．２ｍｍのサイズに切断した。エッチングした試験片の各々を、２３±２℃の温度及び５０±５％の相対湿度に２４時間置いて、安定化に到達させた。その後、エッチングした試験片の各々を試験機（製造業者：Ｈｕｎｇ Ｔａ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．，型式：ＨＴ－９１０２）のクランプに両面接着テープで接着した。エッチングした試験片の各々を、次いで、５０．８ｍｍ／分の剥離速度で、所定の力でクランプから剥離し、次いで、剥離プロセス中の力の値を連続的に記録した。ここで、力は、試験機の耐力の１５％～８５％の範囲内で制御する必要があり、クランプからの剥離距離は少なくとも５７．２ｍｍを超える必要があり、６．４ｍｍの初期距離までの力は無視して、記録しなかった。結果を表２に示す。

【0048】

試験例３：積層体の挿入損失
実施例１Ａ～１２Ａ及び比較例１Ａ～６Ａの積層体を、各々、ストリップ線路試験片として長さ約１００ｍｍ及び幅約１４０ｍｍ、抵抗約５０オーム（Ω）のサイズに切断した。ストリップ線路試験片の挿入損失を、１０ＧＨｚの下、プローブ（製造業者：Ｃａｓｃａｄｅ Ｍｉｃｒｏｔｅｃｈ、型式：ＡＣＰ４０－２５０）を含むマイクロ波ネットワークアナライザ（製造業者：Ａｇｉｌｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ、Ｌｔｄ．型式：８７２２ＥＳ）で測定した。積層体の結果を、下の表２に記載する。

【0049】

【表2】

【0050】

試験結果の考察
上記の積層体の結果を、同じ種類の銅箔を有する積層体の結果と比較することで、ＬＣＰフィルムが積層体の性能に与える影響が明らかにした。その結果、積層体の有益な効果はＬＣＰフィルムによるものであり、ＬＣＰフィルムが積層体の性能の最適化に有用であることが確認できることを、当業者は理解するはずである。

【0051】

上の表２に示すように、実施例１～１２のＬＣＰフィルムのいずれかの表面のＲｋｕは、３．０以上かつ６０．０以下の範囲内に制御され、その結果、実施例１Ａ～１２Ａの積層体（かかるＬＣＰフィルムと、様々な市販の銅箔から製造された）は全て、高い剥離強度と低挿入損失とを示した。
対照的に、比較例１～６の各々のＬＣＰフィルムのいずれかの表面のＲｋｕは上記範囲外であり、その結果、比較例１Ａ～６Ａの積層体は、高い剥離強及び低挿入損失を有していなかった。

【0052】

銅箔１を有する複数の積層体の結果を比較及び分析した。ＬＣＰフィルム（例えば比較例１）のＲｋｕが６０．０を超えると、製造された積層（例えば比較例１Ａ）は、大きな挿入損失をもたらし、他方、ＬＣＰフィルム（例えば比較例２）のＲｋｕが３．０未満の場合、製造された積層体（例えば比較例２Ａ）は、明らかに不十分な剥離強度を有した。
対照的に、ＬＣＰフィルム（例えば実施例１～６）のＲｋｕが３．０以上かつ６０．０以下に制御された場合、積層体（例えば実施例１Ａ～６Ａ）は、ＬＣＰフィルムと金属箔との間の剥離強度が改善されただけでなく、低挿入損失も有した。

【0053】

異なる銅箔を使用した場合でも、本出願のＬＣＰフィルムは、なおも剥離強度が改善され、低挿入損失の積層体を提供した。具体的には、銅箔２を有する複数の積層体の結果を比較及び分析した。特許請求されるＬＣＰフィルムを使用しない積層体（例えば、比較例３Ａ～６Ａ）の結果と比較して、３．０～６０．０の範囲のＲｋｕを有するＬＣＰフィルム（例えば実施例７～１２）は、積層すると（例えば、実施例７Ａ～１２Ａ）、改善された剥離強度並びに低挿入損失を示した。

【0054】

要約すると、ＬＣＰフィルムの第１表面のＲｋｕを３．０以上かつ６０．０以下に制御することによって、積層体はＬＣＰフィルムと金属箔との間の剥離強度が改善されるだけでなく、低挿入損失も示す。従って、本出願の積層体は、ハイエンド５Ｇ製品に非常に好適である。

【0055】

本出願の多数の特性及び利点を、上記記述において、本出願の構造及び特徴の詳細と共に説明してきたが、本開示は例示にすぎない。本出願の原理内で、添付の特許請求の範囲で表された用語の広義の意味が示す範囲の限り、詳細の変更を、特に、形状、サイズ、及び部品の配列に関して、加えてもよい。