特許 7341620 メタン発酵用原料の生成方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2023-09-01

(45)【発行日】2023-09-11

(54)【発明の名称】メタン発酵用原料の生成方法

(51)【国際特許分類】

   C12P 5/02 20060101AFI20230904BHJP

【ＦＩ】

C12P5/02

【請求項の数】 2

(21)【出願番号】P 2020123551

(22)【出願日】2020-07-20

(65)【公開番号】P2022020190

(43)【公開日】2022-02-01

【審査請求日】2022-08-03

(73)【特許権者】

【識別番号】501137636

【氏名又は名称】東芝三菱電機産業システム株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100088672

【弁理士】

【氏名又は名称】吉竹 英俊

(74)【代理人】

【識別番号】100088845

【弁理士】

【氏名又は名称】有田 貴弘

(72)【発明者】

【氏名】北垣 剛

【審査官】太田 雄三

(56)【参考文献】

【文献】特開２００６－１６７７０５（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１０－２２７８７６（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２００２－０６６５０７（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１８－１３０６９７（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ１２Ｐ ５／００

ＪＳＴＰｌｕｓ／ＪＭＥＤＰｌｕｓ／ＪＳＴ７５８０（ＪＤｒｅａｍＩＩＩ）

ＣＡｐｌｕｓ／ＭＥＤＬＩＮＥ／ＥＭＢＡＳＥ／ＢＩＯＳＩＳ（ＳＴＮ）

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

(a) 茶粕を含む第１の原料を準備するステップと、
(b) ビール粕を含む第２の原料を準備するステップと、
(c) 前記第１の原料と前記第２の原料とを混合して混合原料を得るステップとを備え、
前記混合原料に対し所定の加工処理を施して得られる加工原料がメタン発酵用原料とされ、
(d) 前記混合原料を粉砕して前記メタン発酵用原料を得るステップをさらに備え、
前記所定の加工処理は、前記ステップ(d)を含み、
前記ステップ(d)は、
(d-1) 前記混合原料に希釈水を供給するステップと、
(d-2) 前記ステップ(d-1)後に実行され、湿式ミルにて前記混合原料を１００μｍ以下に粉砕して前記メタン発酵用原料を得るステップとを含む、
メタン発酵用原料の生成方法。

【請求項2】

請求項１記載のメタン発酵用原料の生成方法であって、
前記ステップ(c)は、ビール粕の茶粕に対する混合比が“１”以上になるように、前記第１の原料と前記第２の原料とを混合する、
メタン発酵用原料の生成方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、茶粕を含む原料からメタン発酵用原料を生成するメタン発酵用原料の生成方法に関する。

【背景技術】

【0002】

緑茶飲料製造工場から飲料抽出残渣として多量に排出されている茶粕は、未利用バイオマス資源、特にメタン発酵の原料として利用が期待されている。

【0003】

茶粕からメタンガスを得るメタン発酵技術は、例えば、特許文献１で開示されている。また、茶葉のリサイクル方法は、例えば、特許文献２で開示されている。

【0004】

一方、茶粕は、タンパク質（蛋白質）やアンモニアなどに対する強い吸着・固定化作用をもつタンニンと総称される茶ポリフェノール成分を１０～１５％程度含んでいる。茶ポリフェノール成分は、原料中のタンパク質や消化液（発酵液）中のメタン菌・アンモニウムイオン等と結合し、メタン発酵の阻害を生じさせる発酵抑制機能を有している。上記理由から、茶粕はメタン発酵用原料として期待される一方、処理困難物としての一面も有している。なお、本明細書において、「処理困難物」とは、「メタン発酵の処理を困難にしている物」を意味する。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【文献】特開２０１３－１８４１０７号公報

【文献】特開２００９－５１７９７号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

上述したように、茶粕を含む原料は処理困難物であるため、そのままでは、メタン発酵用原料として有効活用することができない。

【0007】

一方、特許文献２では、茶葉のリサイクル方法として、茶葉を蒸熱処理することによって熱水抽出で一段抽出を行い、次に残存するカテキン類を有機溶媒（エタノール）抽出において抽出する第１の方法が開示されている。さらに、特許文献２では、は第１の方法に粉砕処理を加えて抽出効率を高める第２の方法が開示されている。

【0008】

しかしながら、上述した第１及び第２の方法は、茶ポリフェノール類の抽出を目的にしたものであり、他の成分も含めて茶粕をメタン発酵用原料として有効活用するという考えは全くなされていない。

【0009】

また、特許文献１では、茶粕を含む原料に対するメタン発酵処理として、酵素を用いて茶粕の硬質成分を可溶化する方法が開示されている。この方法は茶粕の生分解性の向上を目的としているが、上述した処理困難物の性質を有する茶粕に対し、具体的な対策を講じていない。

【0010】

従来の茶粕に関連するメタン発酵技術は、特許文献１に開示されたように行われており、茶粕をメタン発酵用原料として有効活用できていないという問題点があった。

【0011】

本開示は上記問題点を解決するためになされたもので、メタン発酵処理に適した、茶粕を含むメタン発酵用原料を生成する、メタン発酵用原料の生成方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0012】

本開示に係るメタン発酵用原料の生成方法は、(a) 茶粕を含む第１の原料を準備するステップと、(b) ビール粕を含む第２の原料を準備するステップと、(c) 前記第１の原料と前記第２の原料とを混合して混合原料を得るステップとを備え、前記混合原料あるいは前記混合原料に対し所定の加工処理を施して得られる加工原料がメタン発酵用原料とされる。

【発明の効果】

【0013】

本開示のメタン発酵用原料の生成方法は、ステップ(c)を実行することにより、茶粕とビール粕とが混合した混合原料を得ている。混合原料に含まれるビール粕は、茶粕が有する発酵阻害要因を効果的に抑制する発酵阻害抑制機能を有している。

【0014】

したがって、混合原料あるいは混合原料に対し所定の加工処理を施して得られる加工原料であるメタン発酵用原料に対し、所定のメタン発酵処理を行うことにより、安定してメタンガスを生成させることができる。

【0015】

その結果、本開示のメタン発酵用原料の生成方法は、メタン発酵処理に適したメタン発酵用原料となり得る混合原料を生成する効果を奏する。

【図面の簡単な説明】

【0016】

【図1】本実施の形態のメタン発酵用原料の生成方法を示す説明図である。

【図2】粉砕処理前後の４種の茶ポリフェノール成分の割合を示す説明図である。

【図3】本実施の形態の効果を示すグラフ（その１）である。

【図4】本実施の形態の効果を示すグラフ（その２）である。

【図5】茶粕からメタンを得るまでの過程を模式的に示す説明図である。

【図6】茶粕に含まれる４種の茶ポリフェノール成分の化学構造を示す説明図である。

【図7】茶粕に含まれる４つの茶ポリフェノール成分の割合を表形式で示す説明図である。

【発明を実施するための形態】

【0017】

＜本開示の原理＞
（メタン発酵過程）
図５は茶粕からメタン（ガス）を得るまでの過程を模式的に示す説明図である。茶粕を含む原料をメタン発酵用原料としたメタン発酵は、メタン発酵槽内に茶粕を含む原料を収容して行われるのが一般的である。図５に示すように、茶粕に含まれる有機物グループ５はタンパク質１、脂質２及び炭水化物３に分類される。

【0018】

タンパク質１はタンパク質分解微生物３１によって、「アンモニア＋硫化水素」１１、アミノ酸１２及び「炭酸ガス＋脂肪酸類」１３に分解される。

【0019】

脂質２は、脂肪分解菌３２、酵母３３、大腸菌３４、プロピオン酸菌３５、及び酪酸菌３６の総合作用によって、「炭酸ガス＋脂肪酸類」１３、「水素＋アルコール類」１４及び「乳酸＋コハク酸」１５に分解される。

【0020】

炭水化物３は乳酸菌３７によって、「炭酸ガス＋脂肪酸類」１３、「水素＋アルコール類」１４及び「乳酸＋コハク酸」１５に分解される。

【0021】

「アンモニア＋硫化水素」１１はアンモニア１１ａと硫化水素１１ｂとの混合物であり、「炭酸ガス＋脂肪酸類」１３は炭酸ガス１３ａと脂肪酸類１３ｂとの混合物であり、「水素＋アルコール類」１４は水素１４ａとアルコール類１４ｂとの混合物であり、「乳酸＋コハク酸」１５は乳酸１５ａとコハク酸１５ｂとの混合物である。

【0022】

上述した「アンモニア＋硫化水素」１１、アミノ酸１２、「炭酸ガス＋脂肪酸類」１３、「水素＋アルコール類」１４及び「乳酸＋コハク酸」１５が中間体グループ１０に分類される。

【0023】

アミノ酸１２は、メタン菌４１によって、アンモニア２１及び「メタン＋炭酸ガス」２２に分解される。「メタン＋炭酸ガス」２２は、メタン２２ａと炭酸ガス２２ｂとの混合物である。

【0024】

「炭酸ガス＋脂肪酸類」１３、「水素＋アルコール類」１４及び「乳酸＋コハク酸」１５に対し、メタン菌４１、脱窒素菌４２及び硫酸塩還元菌４３が総合的に作用することによっても「メタン＋炭酸ガス」２２を得ることができる。

【0025】

メタン菌４１、脱窒素菌４２及び硫酸塩還元菌４３は生物分解用微細物グループ４０に分類され、アンモニア２１及び「メタン＋炭酸ガス」２２は最終生成物グループ２０に分類される。

【0026】

このように、タンパク質１、脂質２及び炭水化物３を主要成分として含む茶粕から、最終生成物グループ２０の「メタン＋炭酸ガス」２２に含まれるメタン（ガス）２２ａを得ることができる。

【0027】

図５に示すように、メタン発酵技術は、嫌気性状態下において有機物（有機物グループ５）を微生物（生物分解用微細物グループ３０，生物分解用微細物グループ４０）により分解し、さまざまな中間体（中間体グループ１０）を経てメタンガス（メタン２２ａ）を回収する方法である。

【0028】

生物分解用微細物グループ３０あるいは生物分解用微細物グループ４０に分類されるメタン生成菌（メタン菌４１）の至適活動域はｐＨ６～８にあると言われており、メタン発酵槽のｐＨがこの範囲から外れた場合、発酵阻害が生じ、メタンガスが発生しない失活状態に陥ると考えられている。

【0029】

メタン発酵過程で、有機物が加水分解されると、中間体であるギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸などの有機酸が蓄積されることになる。なお、図５において、「有機酸」は、脂肪酸類１３ｂが該当し、加水分解された中間物は、中間体グループ１０に含まれる「炭酸ガス＋脂肪酸類」１３が該当する。

【0030】

一方、タンパク質１の分解物であるアンモニウムイオンによって酸に対する緩衝作用が働き、ｐＨが上記の至適活動域に維持しようとする。なお、アンモニウムイオンは、アンモニア１１ａ及びアンモニア２１に含まれている。

【0031】

（第１及び第２の発酵阻害対策）
茶粕は、メタン発酵における発酵阻害を生じさせる処理困難物として経験的に知られている。茶粕は成分として、タンパク質やアンモニウムイオン等に対し、強い吸着・固定化作用をもつタンニンと総称される茶ポリフェノール成分を１０～１５％と比較的多く含んでいる。

【0032】

これら茶ポリフェノール成分がメタン発酵槽中でタンパク質やアンモニウムイオン等と結合・固定化すると、上述した酸に対する緩衝作用が失われ、ｐＨ低下による発酵阻害が生じると推測される。なお、茶ポリフェノール成分は図５で示した炭水化物３に分類される。

【0033】

実際に、発明者が過去に茶粕を原料とした試験を行ったところ、メタン発酵槽のアンモニウムイオンが低下し、それに伴いｐＨ低下による発酵阻害が発生し、メタン発酵処理がほとんど行われない失活状態になることを確認した。

【0034】

以上の事実から、タンパク質及びその分解物であるアミノ酸、並びにアンモニアは、酸に対する緩衝作用によって、メタン発酵を安定化させ、茶ポリフェノール成分はメタン発酵を抑制する性質があることを認識することができる。

【0035】

発明者は、上述したタンパク質のメタン発酵安定化に着目して、茶粕に対して、タンパク質が豊富な他の副産物であるビール粕を一定の割合で添加することを創出した。

【0036】

すなわち、発明者は、メタン発酵安定性の向上を図るべく、第１の発酵阻害対策として、茶粕とビール粕との混合物をメタン発酵用原料とする方策を採用した。

【0037】

一方、緑茶における茶ポリフェノール成分として、エピカテキン（ＥＣ）、エピガロカテキン（ＥＧＣ）、エピカテキンガレート（ＥＣｇ）、エピガロカテキンガレート（ＥＧＣｇ）の４種が主に含まれる。

【0038】

図６は茶粕に含まれる４種の茶ポリフェノール成分の化学構造を示す説明図である。同図(a)はエピカテキンＥＣの化学構造を示し、同図(b)はエピカテキンガレートＥＣｇの化学構造を示し、同図(c)はエピガロカテキンＥＧＣの化学構造を示し、同図(d)はエピガロカテキンガレートＥＧＣｇの化学構造を示している。

【0039】

これら４種の茶ポリフェノール成分の含有量は、茶種、品質等により差があるが、合計量で茶葉乾燥重量の１０～１５％程度が一般的であるとされている。（文献：Goto,T., Y.Yoshida, I.Amano and H.Horie:Foods and Food Ingradients J.Japan,170,46-52(1996)参照）。

【0040】

図７は茶粕に含まれる４つの茶ポリフェノール成分の割合を表形式で示す説明図である。同図に示すように、エピカテキンＥＣの割合は８．３％、エピカテキンガレートの割合ＥＣｇは１３／５％、エピガロカテキンＥＧＣの割合は２６．０％、エピガロカテキンガレートの割合ＥＧＣｇは５２．１％となっている。

【0041】

上述した４種の茶ポリフェノール成分のうち、エピカテキンＥＣ及びエピガロカテキンＥＧＣが遊離型カテキンに分類され、エピカテキンガレートＥＣｇ及びエピガロカテキンガレートＥＧＣｇがガレート型カテキンに分類される。

【0042】

ガレート型カテキンであるエピカテキンガレートＥＣｇ及びエピガロカテキンガレートＥＧＣｇの方が、タンパク質等に対し高い吸着力を有していることが一般的に知られている。

【0043】

このため、発明者は、第２の発酵阻害対策として、茶ポリフェノール成分におけるガレート型カテキンの割合を低減化する方策を採用した。

【0044】

上述した第１及び第２の発酵阻害対策に基づいた方法が、以下に述べる実施の形態のメタン発酵用原料の生成方法である。

【0045】

＜実施の形態＞
図１は本実施の形態のメタン発酵用原料の生成方法を示す説明図である。以下、同図を参照して、メタン発酵用原料の生成内容を説明する。

【0046】

まず、ステップＳ１に先がけて、茶粕５１を含む第１の原料を準備するステップと、ビール粕５２を含む第２の原料を準備するステップとが実行される。

【0047】

以下では、説明の都合上、第１の原料は全て茶粕５１であり、第２の原料は全てビール粕５２であるとして説明する。

【0048】

ステップＳ１において、茶粕５１を含む第１の原料とビール粕５２を含む第２の原料とを茶粕５１とビール粕５２とが所定の比率となるように混合して混合原料５６を得る。所定の比率として、例えば、「茶粕：ビール粕」＝１：１が考えられる。

【0049】

次に、ステップＳ２において、湿式ミルで処理可能な含水率になるよう希釈水５５を混合原料５６に添加する前処理を実行する。ステップＳ２の実行により混合原料５６に水分が添加され、含水率調整処理が施された希釈混合原料５７が得られる。

【0050】

その後、ステップＳ３において、希釈混合原料５７に対し、湿式ミルによる微粉砕処理を行い、希釈混合原料５７に含まれる混合原料５６を１００μｍ以下に粉砕したメタン発酵用原料５８を得る。

【0051】

なお、「湿式ミル」とは、「処理対象物を微粉砕する湿式の媒体撹拌粉砕機」を意味する。

【0052】

このように、本実施の形態のメタン発酵用原料の生成方法は、ステップＳ１～Ｓ３を実行することにより、茶粕５１を含む第１の原料からメタン発酵用原料５８を生成している。

【0053】

ステップＳ１の混合処理が上述した第１の発酵阻害対策となり、ステップＳ２，Ｓ３による微粉砕処理が上述した第２の発酵阻害対策となる。

【0054】

ステップＳ１，Ｓ２を経て、ステップＳ３で最終的に生成されたメタン発酵用原料５８は、ステップＳ４のメタン発酵処理に用いられる。

【0055】

ステップＳ４で実行されるメタン発酵処理は、容積負荷率「５ｋｇ-COD/ｍ^３/day」の処理条件で、３７℃付近で行う中温方式にて実行される。上記処理条件は、１日の当たりの処理量を、メタン発酵槽の１ｍ^３当たり５ｋｇ-CODを満足するメタン発酵用原料５８を投入することを示している。なお、メタン発酵用原料５８にはステップＳ３の実行後の茶粕、ビール粕及び水分のみが存在し、他の不純物は含んでいないものとする。

【0056】

また、「ＣＯＤ」は、化学的酸素要求量(Chemical Oxygen Demand)を意味する。具体的には、「ＣＯＤ」は有機物（メタン発酵用原料５８）を分解する際に消費される酸素量を意味する。したがってＣＯＤ値が２倍になると、メタン発酵に用いられた有機物、すなわちメタン発酵用原料５８の量も２倍になる。

【0057】

ステップＳ４のメタン発酵処理によりバイオガス６０が得ることができる。バイオガス６０中には、メタンガス（メタン２２ａ）が６割程度、炭酸ガス（炭酸ガス２２ｂ）が４割程度含まれる。

【0058】

ステップＳ４の実行後、ステップＳ５において、膜による水処理（ろ過処理）が行われる。すなわち、ステップＳ５において、メタン発酵槽内の消化液等の残存水分が膜を用いたフィルタリング処理によって分離され、処理水６５として外部に排出される。

【0059】

また、ステップＳ４の実行後、ステップＳ５と並行してステップＳ６にて脱水処理が行われる。すなわち、ステップＳ６において、メタン発酵槽内の残存廃棄物に対し脱水処理を施され、その結果、余剰汚泥６６として外部に排出される。

【0060】

（メタン発酵用原料５８の特性）
図２はステップＳ３の粉砕処理前後の４種の茶ポリフェノール成分の割合を示す説明図である。

【0061】

同図(a)に示すように、ステップＳ３の実行前は、エピカテキン比率Ｐ１は８．３％、エピカテキンガレート比率Ｐ２は１３／５％、エピガロカテキン比率Ｐ３は２６．０％、エピガロカテキンガレート比率Ｐ４は５２．１％となっている。

【0062】

一方、同図(b)に示すように、ステップＳ３の実行後は、エピカテキン比率Ｐ１は６．１％、エピカテキンガレート比率Ｐ２は２．７％、エピガロカテキン比率Ｐ３は６９．５％、エピガロカテキンガレート比率Ｐ４は２１．７％に変化した。

【0063】

図２から明らかなように、ステップＳ３の微粉砕処理の実行によって、ガレート型カテキンの比率（Ｐ２＋Ｐ４）が減少し、その分、遊離型カテキンの比率（Ｐ１＋Ｐ３）が増加したことが判る。

【0064】

図２に示すように、ステップＳ３の微分債処理の実行によって、茶粕に含まれる茶ポリフェノール成分をメタン発酵処理に適した割合に変換する成分比率変換効果を発揮している。すなわち、本実施の形態では、第２の発酵阻害対策として、ステップＳ３の微粉砕処理を採用している。

【0065】

このように、ステップＳ３の微粉砕処理の実行によって、吸着力が比較的低いエピカテキンＥＣ及びエピガロカテキンＥＧＣの存在割合を増加させることに成功した。

【0066】

図３は本実施の形態の効果を示すグラフ（その１）である。同図において、ＣＯＤ消化率変化Ｌ１１は、本実施の形態で生成されたメタン発酵用原料５８に対しステップＳ４のメタン発酵処理を行った場合のＣＯＤ消化率の経時変化を示している。図３で示す試験で使用した発酵槽の有効容量は、５（Ｌ：リットル）であり、試験期間中の日発酵槽投入量の平均値は、２４３．６（ｇ／日）であった。

【0067】

一方、ＣＯＤ消化率変化Ｌ１２は、単純に茶粕のみを成分としたメタン発酵用原料に対し、ステップＳ４のメタン発酵処理を行った場合のＣＯＤ消化率の経時変化を示している。なお、上述した茶粕は、粉砕処理等の加工処理も行われていない。

【0068】

「ＣＯＤ」は、前述したように、有機物を分解する際に消費される酸素量を意味する。したがって、ＣＯＤ消化率から、バイオガス６０に変換された有機物の割合を認識することができる。すなわち、ＣＯＤ消化率はメタンガス量を反映した数値となる。

【0069】

図３に示すように、ＣＯＤ消化率変化Ｌ１１のＣＯＤ消化率は３５～５３％内で比較的安定しており、試験日数が９８日に達しても安定してメタン発酵が継続されていることが認識される。通常、ＣＯＤ消化率が４０％程度あれば。安定性良くメタン発酵が行えていると理解される。

【0070】

図３のＣＯＤ消化率変化Ｌ１１に示すように、試験日数がＨＲＴの４倍程度以上の期間に達しても安定運転されていることが理解できる。なお、「ＨＲＴ（Hydraulic retention time）」は、「水理学的滞留時間」を意味し、投入した原料がメタン発酵槽内で滞留している平均的な時間（日数）を示している。

【0071】

ＨＲＴ（日）は、「ＨＲＴ(日)＝発酵槽内の有効容量（ｍ³）÷日発酵槽投入量（ｍ³/日）」で算出される。前述したように、図３で示した試験では、発酵槽の有効容量＝５（Ｌ）であり、試験期間中の日発酵槽投入量の平均値＝２４３．６（ｇ／日）であった。したがって、水分を含む原料の比重をおおよそ「１．０」とした演算「HRT＝5,000／243.6＝20.5」によって、ＨＲＴ（日）は、「２０．５（日）」と求められる。

【0072】

一方、図３のＣＯＤ消化率変化Ｌ１１に示すように、試験日数が９８日に達しても安定してメタン発酵が継続されている。したがって、本実施の形態で生成されたメタン発酵用原料５８を用いることにより、ＨＲＴの４倍以上の期間(98/20.5≒4.78)、メタン発酵の安定運転を行えていることになる。

【0073】

一方、図３のＣＯＤ消化率変化Ｌ１２に示すように、茶粕のみをメタン発酵用原料とした場合のＣＯＤ消化率は３７％から徐々に減少し、試験日数が７７日に達すると、失活していることが認識される。

【0074】

図４は本実施の形態の効果を示すグラフ（その２）である。同図において、アンモニア態窒素濃度変化Ｌ１は、メタン発酵用原料５８を用いてメタン発酵槽内でメタン発酵処理を行った後に生成される消化液内のアンモニア態窒素濃度（ＮＨ_４－Ｎ）の経時変化を示している。すなわち、アンモニア態窒素濃度変化Ｌ１は、図１で示したステップＳ１～Ｓ３を経て得られたメタン発酵用原料５８に対しメタン発酵処理を行った場合のアンモニア態窒素濃度の経時変化を示している。

【0075】

一方、アンモニア態窒素濃度変化Ｌ２は、単純に茶粕のみを含むメタン発酵用原料を用いてメタン発酵槽内でメタン発酵処理を行った後に生成される消化液内のアンモニア態窒素濃度の経時変化を示している。すなわち、アンモニア態窒素濃度変化Ｌ２は、粉砕処理等の加工処理が施されていない茶粕に対しメタン発酵処理を行った場合のアンモニア態窒素濃度の経時変化を示している。

【0076】

なお、「消化液」は、メタン発酵槽内に存在する液の総称を意味し、「発酵液」とも呼ばれている。

【0077】

アンモニア態窒素濃度(ｐｐｍ)は酸に対する緩衝能を検知する指標であり、以下の性質が認識できる。
０～５０(ｐｐｍ)：ＮＧ領域
５０～２００(ｐｐｍ)：中間領域（ＮＧ領域ではない有効領域）
２００～１０００(ｐｐｍ)：好ましい領域
１５００～３０００(ｐｐｍ)：ｐＨ値によっては不適な領域（ｐＨ７．４～７．６以上）
３０００(ｐｐｍ)以上：アンモニア過多により強く発酵阻害を受ける領域

【0078】

なお、「ＮＧ領域」は、メタン発酵処理には不適な領域を示し、この領域では多くの量のメタンを発酵させることができない。「好ましい領域」とは、メタン発酵処理に適した領域を示し、この領域では比較的多量のメタンを発酵させることができる。

【0079】

「ｐＨ値によっては不適な領域」は、アンモニアによる発酵阻害があるため、不適な領域とされている。

【0080】

図４に示すように、アンモニア態窒素濃度変化Ｌ１の大部分は好ましい領域内で安定しており、試験日数が９８日に達しても安定してメタン発酵が継続されていることが認識される。

【0081】

一方、アンモニア態窒素濃度変化Ｌ２は常にＮＧ領域となっており、試験日数が７０日に達すると、アンモニア態窒素濃度が１６(ppm)まで低下しほぼ失活状態となる。

【0082】

このように、図３及び図４から、ステップＳ１～Ｓ３を経て得られたメタン発酵用原料５８は、ステップＳ４で実行されるメタン発酵処理に適した原料となっていることがわかる。

【0083】

（効果等）
発明者は、上記第１の発酵阻害対策に基づき、茶粕５１とビール粕５２との混合原料５６を得ることを採用した。混合原料５６あるいは混合原料５６に対し所定の加工処理（Ｓ２，Ｓ３）を施して得られる加工原料をメタン発酵用原料とすることができる。

【0084】

混合原料５６を生成する実施の形態は以下のステップ(a)～(c)を有している。
(a) 茶粕５１を含む第１の原料を準備するステップ
(b) ビール粕５２を含む第２の原料を準備するステップ
(c) 第１の原料と第２の原料とを混合して混合原料５６を得るステップ（図１のステップＳ１が対応）

【0085】

本実施の形態のメタン発酵用原料の生成方法は、ステップＳ１（ステップ(c)）を実行することにより、茶粕５１とビール粕５２とが混合した混合原料５６を得ている。

【0086】

したがって、混合原料５６あるいは混合原料５６に対し所定の加工処理を施して得られる加工原料をメタン発酵用原料とすることができる。

【0087】

本実施の形態では、混合原料５６に対し、ステップＳ２及びＳ３を含む加工処理を施して、最終的にメタン発酵用原料５８を得ている。すなわち、混合原料５６に基づく加工原料としてメタン発酵用原料５８を得ている。

【0088】

上述した第１の発酵阻害対策に基づき考察すると、混合原料５６またはメタン発酵用原料５８において、茶粕５１が有する発酵阻害機能をビール粕５２（に含まれるタンパク質のメタン発酵安定性）によって効果的に抑制することができる。

【0089】

したがって、ステップＳ１～Ｓ３の実行後のメタン発酵用原料５８に対し、所定のメタン発酵処理を行うことにより、安定してメタンガスを生成させることができる。

【0090】

その結果、本実施の形態のメタン発酵用原料の生成方法は、メタン発酵処理に適した、茶粕を含むメタン発酵用原料５８を生成する効果を奏する。

【0091】

実施の形態の処理に代えて、混合原料５６をそのままメタン発酵用原料として用いる第１の変形例が考えられる。すなわち、ステップＳ１で得られた混合原料５６を、ステップＳ４用のメタン発酵用原料としたのが第１の変形例である。第１の変形例の混合原料５６は上述したステップ(a)～(c)によって生成されている。

【0092】

したがって、第１の変形例においても、上述した第１の発酵阻害対策がなされているため、メタン発酵処理に適した、茶粕を含む混合原料５６をメタン発酵用原料として生成する効果が十分期待できる。

【0093】

なお、混合原料５６におけるビール粕５２の茶粕５１に対する混合比が“１”以上になる混合条件を満足するように、ステップＳ１を実行することが望ましい。すなわち、「（茶粕５１＋ビール粕５２）の全体量の５０％以上をビール粕５２が占めること」が混合条件となる。

【0094】

混合原料５６あるいはメタン発酵用原料５８が上記混合条件を満足することにより、ビール粕５２は、茶粕５１が有する発酵阻害機能を効果的に抑制することができるからである。

【0095】

茶粕５１に対するビール粕５２の比率が高いほど茶粕５１による発酵阻害機能を抑制することができる。ただし、ビール粕５２は飼料原料として有価リサイクルされているため、比率が高まると調達に伴うコストが上昇し、事業性が低下することになる。このため、ビール粕５２に関するコストを必要最小限に抑えて上記混合条件を満足させることが望ましい。

【0096】

さらに、発明者は、上記第２の発酵阻害対策として、茶粕５１に含まれる茶ポリフェノール成分におけるガレート型カテキンの割合を低減化する処理として、茶粕５１に対する湿式ミルを用いた微粉砕処理（Ｓ２，Ｓ３）を採用した。すなわち、本実施の形態は以下のステップ(d)をさらに有している。
(d) 混合原料を粉砕するステップＳ２，Ｓ３

【0097】

このステップ(d)は、以下のステップ(d-1),(d-2)を含んでいる。
(d-1) 混合原料５６に希釈水を供給するステップ（図１のステップＳ２が対応）
(d-2) ステップ(d-1)後に実行され、湿式ミルにて混合原料５６を粉砕する微粉砕処理（図１のステップＳ３が対応）

【0098】

本実施の形態のメタン発酵用原料の生成方法は、ステップＳ２及びＳ３（ステップ(d)）を実行することにより、茶粕５１に含まれるガレート型カテキンの割合を減少させ、その分、遊離型カテキンの割合を増加させる成分比率変換効果を発揮することができる。ガレート型カテキン（エピカテキンガレート及びエピガロカテキンガレート）はタンパク質等に対し比較的強い吸着力を持っているため、減少させることが望ましい。

【0099】

このように、本実施の形態のメタン発酵用原料の生成方法は、第１の発酵阻害対策に加え、茶粕５１の茶ポリフェノール成分におけるガレート型カテキンの割合を低減化する第２の発酵阻害対策（ステップＳ２，Ｓ３）を施している。

【0100】

したがって、図３及び図４で示したように、本実施の形態のメタン発酵用原料の生成方法で得られたメタン発酵用原料５８に対しステップＳ４のメタン発酵処理を行うことにより、より安定してメタンガスを生成させることができる。

【0101】

さらに、本実施の形態メタン発酵用原料の生成方法は、ステップＳ２，Ｓ３を実行して、混合原料５６を１００μｍ以下に微粉砕してメタン発酵用原料５８を得ることにより、上記成分比率変換効果をより高めることができる。

【0102】

（その他）
本実施の形態では、混合原料５６に対し、ステップＳ２及びＳ３を含む加工処理を施して、最終的にメタン発酵用原料５８を得ている。

【0103】

ここで、混合原料５６に代えて、茶粕５１を含む第１の原料のみに対してステップＳ２及びＳ３の処理を実行し、得られた粉砕原料をメタン発酵用原料とする第２の変形例が考えられる。すなわち、第２の変形例において、ビール粕５２を有する第２の原料は存在せず、ステップＳ１の混合処理も実行されない。

【0104】

第２の変形例においても、上述した第２の発酵阻害対策が施されているため、メタン発酵処理に適した、茶粕を含む粉砕原料をメタン発酵用原料として生成する効果が十分期待できる。

【0105】

本実施の形態では、第２の原料に含まれる材料としてビール粕５２を示した。ビール粕５２に代えて、おから、廃乳、魚あら、厨芥等の候補材料を第２の原料に含ませることも考えられる。なぜなら、おから、廃乳、魚あら、厨芥等の候補材料もタンパク質含有量が比較的多い性質を有しているからである。

【0106】

なお、本開示の範囲内において、実施の形態を適宜、変形、省略することが可能である。

【符号の説明】

【0107】

５１ 茶粕
５２ ビール粕
５６ 混合原料
５８ メタン発酵用原料

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】