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特許7342281ネオジム鉄ホウ素磁石材料、原料組成物及び製造方法、並びに応用
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2023-09-01
(45)【発行日】2023-09-11
(54)【発明の名称】ネオジム鉄ホウ素磁石材料、原料組成物及び製造方法、並びに応用
(51)【国際特許分類】
H01F 1/057 20060101AFI20230904BHJP
H01F 41/02 20060101ALI20230904BHJP
C22C 38/00 20060101ALI20230904BHJP
C21D 6/00 20060101ALI20230904BHJP
【ＦＩ】
H01F1/057 170
H01F41/02 G
C22C38/00 303D
C21D6/00 B
【請求項の数】
10
(21)【出願番号】P 2022545011
(86)(22)【出願日】2021-02-22
(65)【公表番号】
(43)【公表日】2023-03-01
(86)【国際出願番号】 CN2021077172
(87)【国際公開番号】W WO2021169887
(87)【国際公開日】2021-09-02
【審査請求日】2022-08-08
(31)【優先権主張番号】202010121472.8
(32)【優先日】2020-02-26
(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN
【早期審査対象出願】
(73)【特許権者】
【識別番号】521397223
【氏名又は名称】フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッド
(74)【代理人】
【識別番号】100199819
【弁理士】
【氏名又は名称】大行 尚哉
(74)【代理人】
【識別番号】100087859
【弁理士】
【氏名又は名称】渡辺 秀治
(72)【発明者】
【氏名】ルオ イン
(72)【発明者】
【氏名】廖宗博
(72)【発明者】
【氏名】藍琴
(72)【発明者】
【氏名】黄佳瑩
(72)【発明者】
【氏名】師大偉
(72)【発明者】
【氏名】林玉麟
(72)【発明者】
【氏名】謝菊華
(72)【発明者】
【氏名】龍厳清
【審査官】古河 雅輝
(56)【参考文献】
【文献】特開２０２０－０９２１２１（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１６－１８４７２０（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２０１１－０４９４４１（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開２００７－２９４９１７（ＪＰ，Ａ）
【文献】中国特許出願公開第１０３７４５８２３（ＣＮ，Ａ）
【文献】中国特許出願公開第１０６９２０６６９（ＣＮ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｂ２２Ｆ １／００－ ８／００
Ｂ２２Ｆ １０／００－１２／９０
Ｃ２１Ｄ ６／００－ ６／０４
Ｃ２２Ｃ １／０４－ １／０５
Ｃ２２Ｃ ５／００－２５／００
Ｃ２２Ｃ ２７／００－２８／００
Ｃ２２Ｃ ３０／００－３０／０６
Ｃ２２Ｃ ３３／０２
Ｃ２２Ｃ ３５／００－４５／１０
Ｈ０１Ｆ １／００－ １／１１７
Ｈ０１Ｆ １／４０－ １／４２
Ｈ０１Ｆ ７／００－ ７／０２
Ｈ０１Ｆ ４１／００－４１／０４
Ｈ０１Ｆ ４１／０８
Ｈ０１Ｆ ４１／１０
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物であって、以下の質量含有量の成分を含み、Ｒ：２８～３３％、前記Ｒは、希土類元素であり、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２の含有量は０．２～１％であり、
Ｍ：≦０．４％、ただし、０ではなく、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：≦０．１５％、ただし、０ではなく、
Ｂ：０．９～１．１％、
Ｆｅ：６０～７０％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の質量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項2】
前記Ｒの含有量は、２９．５～３２．６％であり、
前記原料組成物のＲ１には、前記Ｎｄの含有量は、２８．５～３２．５％であり、
前記原料組成物のＲ１には、前記Ｄｙの含有量は、０．３％以下であるが、０ではなく、
前記Ｒ１には、Ｐｒ、Ｈｏ、Ｔｂ、Ｇｄ及びＹのうちの１種又は複数種をさらに含み、
前記Ｒ２の含有量は、０．２～０．９％であり、
前記Ｍの含有量は、０．３５％以下であるが、０ではなく、
前記Ｍの種類は、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１つ又は複数であり、
前記Ｃｕの含有量は、０．０３～０．１５％であり、あるいは、前記Ｃｕの含有量は、０．０８％以下であるが、０ではなく、
前記Ｂの含有量は、０．９７～１．０５％であり、
前記Ｆｅの含有量は、６５～６９．５％である、
ことを特徴とする請求項１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項3】
前記Ｒの含有量は、２９．５～３１％であり、
前記原料組成物のＲ１には、前記Ｎｄの含有量は、２８．５～３１％であり、
前記原料組成物のＲ１には、前記Ｄｙの含有量は、０．０５～０．２％であり、
前記Ｒ１がＰｒを含む場合、Ｐｒの添加形態は、ＰｒＮｄの形態で、または純Ｐｒと純Ｎｄの混合物の形態で、または、「ＰｒＮｄ、純Ｐｒ及び純Ｎｄの混合物」を組み合わせて添加し、
前記Ｒ１にＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、０．１～０．２％であり、
前記Ｒ１にＧｄが含まれる場合、前記Ｇｄの含有量は、０．１～０．２％であり、
前記Ｒ１にＹが含まれる場合、前記Ｙの含有量は、０．１～０．２％であり、
前記Ｒ２には、Ｔｂの含有量は、０．２％～１％であり、
前記原料組成物において、前記Ｒ２には、Ｐｒ又はＤｙがさらに含まれ、
前記Ｒ２にＰｒが含まれる場合、前記Ｐｒの含有量は、０．２％以下であるが、０ではなく、
前記Ｒ２にＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、０．３％以下であるが、０ではなく、
前記ＭにＧａが含まれる場合、前記Ｇａの含有量は、０．３５％以下であるが、０ではなく、
前記ＭにＺｎが含まれる場合、前記Ｚｎの含有量は、０．３５％以下であるが、０ではなく、
前記ＭにＢｉが含まれる場合、前記Ｂｉの含有量は、０．３５％以下であるが、０ではなく、
前記Ｃｕが粒界拡散時に添加される場合、前記粒界拡散時に添加されるＣｕの含有量は、０．０３～０．１５％であり、
前記原料組成物には、Ａｌがさらに含まれ、前記Ａｌの含有量は、０．３％以下であるが、０ではなく、
前記ＭがＧａを含み、かつＧａ≦０．０１％である場合、Ｍ元素の組成において、Ａｌ＋Ｇａ＋Ｃｕ≦０．１１％である、
ことを特徴とする請求項２に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項4】
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含み、Ｒ：２９．５～３２．６％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．２～０．９％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．３５％以下、ただし、０ではなく、前記Ｍは、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．０５～０．１５％、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６５～６９．５％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味し、
または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ：２９．５～３１％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．２～０．８％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．１～０．３５％、前記Ｍは、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．０８％以下、ただし、０ではなく、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６５～６９．５％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する、
ことを特徴とする請求項１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物。
【請求項5】
ネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法であって、請求項１～４のいずれか一項に記載の原料組成物を使用して行われ、前記製造方法は、拡散製造方法であり、そのうち、Ｒ１元素は、溶解製錬工程で添加され、Ｒ２元素は、粒界拡散工程で添加される、ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。
【請求項6】
前記製造方法は、以下のステップを含み、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物におけるＲ２以外の元素を溶解製錬、製粉、成形、焼結して焼結体を得、次に、前記焼結体と前記Ｒ２との混合物を粒界拡散し、
ここで、前記溶解製錬の操作は、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料におけるＲ２以外の元素をインゴット工程及びストリップキャスティング工程により溶解製錬鋳造し、合金片を得、
前記溶解製錬の温度は、１３００～１７００℃であり、
ここで、前記製粉は、水素破砕製粉又はジェットミル製粉を含み、
前記水素破砕製粉は、水素吸収、脱水素、冷却処理を含み、前記水素吸収の温度は、２０～２００℃であり、前記脱水素の温度は、４００～６５０℃であり、前記水素吸収の圧力は、５０～６００ｋＰａであり、
前記ジェットミル製粉は、０．１～２ＭＰａの条件下で行われ、前記ジェットミル製粉におけるガス流は、窒素ガスであり、前記ジェットミル製粉の時間は、２～４ｈであり、
ここで、前記成形は、磁場中成形方法であり、前記磁場中成形方法の磁場強度は１．５Ｔ以上であり、
ここで、前記焼結は、真空度が０．５Ｐａ未満の条件下で行い、
前記焼結の温度は、１０００～１２００℃であり、
前記焼結の時間は、０．５～１０ｈであり、
ここで、前記の粒界拡散の前に、前記Ｒ２のコーティング操作をさらに含み、
前記Ｒ２は、フッ化物または低融点合金の形態でコーティングされ、Ｄｙをさらに含む場合、ＤｙはＤｙのフッ化物の形態でコーティングされ、
Ｐｒをさらに含む場合、ＰｒはＰｒＣｕ合金の形態で添加され、
前記Ｒ２がＰｒを含み、かつ、ＰｒがＰｒＣｕ合金の形態で粒界拡散に関与する場合、前記ＰｒＣｕ合金のうち、前記Ｃｕと前記ＰｒＣｕ合金との質量比は０．１～１７％であり、前記製造方法における前記Ｃｕの添加タイミングは、粒界拡散工程、または溶解製錬工程と粒界拡散工程とで同時に添加されることであり、
ここで、前記粒界拡散処理の温度は、８００～１０００℃であり、
前記粒界拡散処理の時間は、５～２０ｈであり、
ここで、前記の粒界拡散の後に、低温焼戻し処理をさらに行い、
低温焼戻し処理の温度は、４６０～５６０°Ｃであり、前記低温焼戻しの時間は、１～３ｈである、
ことを特徴とする請求項５に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法。
【請求項7】
ネオジム鉄ホウ素磁石材料であって、以下の質量含有量の成分を含み、Ｒ：２８～３３％、前記ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２の含有量は０．２～１％であり、Ｍ：≦０．４％、ただし、０ではなく、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：≦０．１５％、ただし、０ではなく、
Ｂ：０．９～１．１％、
Ｆｅ：６０～７０％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素はＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２～３．１２％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９６％以上であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４～０．５％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３～０．４％である、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石材料。
【請求項8】
前記粒界三角領域の面積比率は、２．０７％～２．８４％であり、前記粒界連続性は、９７％以上であり、
前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は、０．４１～０．４８％であり、
前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は、０．３２～０．３９％であり、
前記二粒子粒界には、新物相がさらに含まれ、前記新物相の化学組成は、Ｒ ｘ Ｆｅ １００―ｘ―ｙ―ｚ Ｃｕ ｙ Ｍ ｚ であり、ここで、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種を含み、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂの１種または複数種であり、ここで、ｘは７８．１～７９．５であり、ｙは０．９９～１．３３であり、ｚは０．２６～０．３８であり、
ここで、前記二粒子粒界において、前記新物相の面積と前記二粒子粒界の総面積との比は、０．２５～１．６５％であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、前記Ｒの含有量は、２９．５～３２．６％であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料のＲ１には、前記Ｎｄの含有量は、２８．５～３２．５％であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料のＲ１には、前記Ｄｙの含有量は、０．３％以下であるが、０ではなく、
前記Ｒ１には、Ｐｒ、Ｈｏ、Ｔｂ、Ｇｄ及びＹのうちの１種又は複数種をさらに含み、
前記Ｒ２の含有量は、０．２～０．９％であり、
前記Ｍの含有量は、０．３５％以下であるが、０ではなく、
前記Ｍの種類は、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１つ又は複数であり、
前記Ｃｕの含有量は、０．０３～０．１５％であり、あるいは、前記Ｃｕの含有量は、０．０８％以下であるが、０ではなく、
前記Ｂの含有量は、０．９７～１．０５％であり、
前記Ｆｅの含有量は、６５～６９．５％である、
ことを特徴とする請求項７に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料。
【請求項9】
前記粒界三角領域の面積比率は、２．０７～２．６％であり、
前記粒界連続性は、９８％以上であり、
前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は、０．４１～０．４６％であり、
前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は、０．３４～０．３９％であり、
前記二粒子粒界において、前記新物相の面積と前記二粒子粒界の総面積との比は、０．５～１．６５％であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、前記Ｒの含有量は、２９．５～３１％であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料のＲ１には、前記Ｎｄの含有量は、２８．５～３１％であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料のＲ１には、前記Ｄｙの含有量は、０．０５～０．２％であり、
前記Ｒ１がＰｒを含む場合、Ｐｒの添加形態は、ＰｒＮｄの形態で、または純Ｐｒと純Ｎｄの混合物の形態で、または、「ＰｒＮｄ、純Ｐｒ及び純Ｎｄの混合物」を組み合わせて添加し、
前記Ｒ１にＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、０．１～０．２％であり、
前記Ｒ１にＧｄが含まれる場合、前記Ｇｄの含有量は、０．１～０．２％であり、
前記Ｒ１にＹが含まれる場合、前記Ｙの含有量は、０．１～０．２％であり、
前記Ｒ２には、Ｔｂの含有量は、０．２％～１％であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料において、前記Ｒ２には、Ｐｒ又はＤｙがさらに含まれ、
前記Ｒ２にＰｒが含まれる場合、前記Ｐｒの含有量は、０．２％以下であるが、０ではなく、
前記Ｒ２にＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、０．３％以下であるが、０ではなく、
前記ＭにＧａが含まれる場合、前記Ｇａの含有量は、０．３５％以下であるが、０ではなく、
前記ＭにＺｎが含まれる場合、前記Ｚｎの含有量は、０．３５％以下であるが、０ではなく、
前記ＭにＢｉが含まれる場合、前記Ｂｉの含有量は、０．３５％以下であるが、０ではなく、
前記Ｃｕが粒界拡散時に添加される場合、前記粒界拡散時に添加されるＣｕの含有量は、０．０３～０．１５％であり、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ａｌがさらに含まれ、前記Ａｌの含有量は、０．３％以下であるが、０ではなく、
前記ＭがＧａを含み、かつＧａ≦０．０１％である場合、Ｍ元素の組成のうち、Ａｌ＋Ｇａ＋Ｃｕ≦０．１１％である、
ことを特徴とする請求項８に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料。
【請求項10】
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、Ｒ：２９．５～３２．６％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．２～０．９％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．３５％以下、ただし、０ではなく、前記Ｍは、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．０５～０．１５％、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６５～６９．５％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素はＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２～２．８４％であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界連続性は９７％以上であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４１～０．４８％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３２～０．３９％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚであり、ここで、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚのうちのＲは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種を含み、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂの１種または複数種であり、ｘは７８．１～７９．５であり、ｙは０．９９～１．３３であり、ｚは０．２６～０．３８であり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．２５～１．６５％であり、
または、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ：２９．５～３１％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．２～０．８％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．０１～０．３５％、前記Ｍは、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．０８％以下、ただし、０ではなく、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６５～６９．５％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素はＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２～２．６％であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界連続性は９８％以上であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４１～０．４６％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３２～０．３９％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚであり、ここで、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚのうちのＲは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種を含み、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｚｎ及びＧａの１種または複数種であり、ｘは７８．１～７９．５であり、ｙは０．９９～１．３３であり、ｚは０．２６～０．３８であり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．５～１．６５％である、
ことを特徴とする請求項７に記載のネオジム鉄ホウ素磁石材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、具体的に、ネオジム鉄ホウ素磁石材料（ネオジム磁石材料とも呼ばれる）、原料組成物及び製造方法、並びに応用に関する。
【背景技術】
【0002】
Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ永久磁石材料はＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ化合物を基質とし、磁気特性が高く、熱膨張係数が小さく、加工が容易であり、安価であるなどの利点を有し、登場以来、年間平均２０～３０％の速度で増加し、最も広く使用されている永久磁石材料となっている。Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ永久磁石は、製造方法に従って、焼結、接着（ボンディング）、ホットプレスという３種類に分けることができ、そのうち、焼結磁石は総生産高の８０％以上を占め、最も広く使用されている。
【0003】
製造工程及び磁石成分の継続的な最適化に伴い、焼結Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ磁石の最大エネルギー積は既に理論値に近づいている。近年、風力発電、ハイブリッド車及びインバーターエアコンなどの新興産業の急速な発展に伴い、高性能Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ磁石に対する需要が高まっており、同時に、これらの高温分野における応用において、焼結Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ磁石の性能、特に保磁力に対してより高い要求も提起されている
【0004】
米国特許出願ＵＳ５６４５６５１Ａにおいては、図１から明らかになるように、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ磁石のキュリー温度がＣｏ含有量の増加に従って上昇し、また、表１において、試料９と試料２との比較によって明らかになるように、Ｃｏを添加しない考案と比べて、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ磁石に２０ａｔ％のＣｏを添加した場合、残留磁束密度を変更しないまま、保磁力を向上させることができる。したがって、Ｃｏはネオジム鉄ホウ素希土類永久磁石、サマリウムコバルト希土類永久磁石、電池などのハイテク分野で広く使用されているが、Ｃｏは重要な戦略資源であり、高価である。
【0005】
中国特許文献ＣＮ１１０５７１００７Ａには、希土類永久磁石材料が開示され、それに１．５％以上の重希土類元素及び０．８％以上のコバルト元素を同時に添加し、最終的に保磁力と磁気特性の両方が優れたＮｄ－Ｆｅ－Ｂ磁石を得る。
【0006】
以上により、従来技術において、磁気特性が優れたネオジム鉄ホウ素磁石材料は、大量の重希土類元素とコバルト元素の添加を必要とし、コストが高くなり、少量の重希土類元素を添加し、さらにコバルト元素を添加しないことを前提に、依然として同等のレベルまたはそれ以上に達することができる技術考案を開発する必要がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
本発明は、従来技術のネオジム鉄ホウ素磁石材料に大量のコバルト元素または重希土類元素を添加することにより、ネオジム鉄ホウ素磁石材料の磁気特性（保磁力、残留磁束密度及び熱安定性）を向上させる必要があるが、コストが高いという欠陥を解消するために、ネオジム鉄ホウ素磁石材料、原料組成物及び製造方法、並びに応用を提供することを目的とする。本発明のネオジム鉄ホウ素磁石材料は、少量の重希土類元素を添加し、かつコバルト元素を添加しない条件下で、依然として高い保磁力、残留磁束密度を有し、熱安定性に優れている。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明は、以下の技術考案を通じて上記の技術的問題を解決する。
【0009】
本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石材料が提供され、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ：２８～３３％、前記Ｒは、希土類元素であり、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２の含有量は０．２～１％であり、
Ｍ：０．４％以下、ただし、０ではなく、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．１５％以下、ただし、０ではなく、
Ｂ：０．９～１．１％、
Ｆｅ：６０～７０％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ：２８～３３％、前記Ｒは、希土類元素であり、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２の含有量は０．２～１％であり、
Ｍ：０．４％以下、ただし、０ではなく、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．１５％以下、ただし、０ではなく、
Ｂ：０．９～１．１％、
Ｆｅ：６０～７０％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0010】
本発明において、前記Ｒの含有量は、好ましくは２９．５～３２．６％であり、例えば、２９．５８％、２９．７５％、２９．８％、３０．６％、３０．７％、３０．９％、３０．９５％、３１．３５％又は３２．６％であり、より好ましくは２９．５～３１％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0011】
本発明において、前記原料組成物のＲ１には、前記Ｎｄの含有量を本分野の通常のものとすることができ、好ましくは２８．５～３２．５％であり、例えば、２８．６％、２９．９％、３０．４％又は３２．１％であり、より好ましくは２８．５～３１％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0012】
本発明において、前記Ｒ１には、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは０．３％以下であるが、０ではなく、例えば、０．０５％、０．０８％、０．１％又は０．３％であり、より好ましくは０．０５～０．２％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0013】
本発明において、前記Ｒ１には、本分野における通常の他の希土類元素、例えば、Ｐｒ、Ｈｏ、Ｔｂ、Ｇｄ及びＹのうちの１種又は複数種をさらに含んでもよい。
【0014】
ここで、前記Ｒ１がＰｒを含む場合、Ｐｒの添加形態は、本分野の通常の形態であってもよく、例えば、ＰｒＮｄの形態で、または純Ｐｒと純Ｎｄの混合物の形態で、または、「ＰｒＮｄ、純Ｐｒ及び純Ｎｄの混合物」を組み合わせて添加する。ＰｒＮｄの形態で添加する場合、Ｐｒ：Ｎｄは２５：７５または２０：８０であることが好ましい。純Ｐｒと純Ｎｄの混合物の形態で添加し、または、「ＰｒＮｄ、純Ｐｒ及び純Ｎｄの混合物」を組み合わせて添加する場合、前記Ｐｒの含有量は、０．１～２％であることが好ましく、例えば０．２％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。本発明において、前記純Ｐｒまたは純Ｎｄは、一般的に純度が９９．５％以上であることを指す。
【0015】
ここで、前記Ｒ１にＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、好ましくは０．１～０．２％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0016】
ここで、前記Ｒ１にＧｄが含まれる場合、前記Ｇｄの含有量は、好ましくは０．１～０．２％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0017】
ここで、前記Ｒ１にＹが含まれる場合、前記Ｙの含有量は、好ましくは０．１～０．２％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0018】
本発明において、前記Ｒ２の含有量は、好ましくは０．２～０．９％であり、例えば、０．２％、０．５％、０．６％、０．８％又は０．９％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0019】
本発明において、前記Ｒ２には、Ｔｂの含有量は、好ましくは０．２％～１％であり、例えば、０．２％、０．３％、０．６％、０．８％又は０．９％であり、より好ましくは０．５～１％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0020】
本発明において、前記原料組成物において、前記Ｒ２には、Ｐｒ及び／又はＤｙがさらに含まれることが好ましい。
【0021】
ここで、前記Ｒ２にＰｒが含まれる場合、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは０．２％以下であるが、０ではなく、例えば、０．１％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0022】
ここで、前記Ｒ２にＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは０．３％以下であるが、０ではなく、例えば、０．１％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0023】
本発明において、前記Ｍの含有量は、好ましくは０．３５％以下であるが、０ではなく、より好ましくは０．０１～０．３５％であり、例えば、０．０１％、０．１％、０．１５％、０．１６％、０．２％又は０．３％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0024】
本発明において、前記Ｍの種類は、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１つ又は複数である。
【0025】
ここで、前記ＭにＧａが含まれる場合、前記Ｇａの含有量は、好ましくは０．３５％以下であるが、０ではなく、例えば、０．０１％、０．１％、０．１５％、０．２％、０．３％又は０．３５％であり、より好ましくは０．１～０．３５％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0026】
ここで、前記ＭにＺｎが含まれる場合、前記Ｚｎの含有量は、好ましくは０．３５％以下であるが、０ではなく、より好ましくは０．０５～０．２５％であり、例えば、０．０８％、０．１％又は０．２％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0027】
ここで、前記ＭにＢｉが含まれる場合、前記Ｂｉの含有量は、好ましくは０．３５％以下であるが、０ではなく、より好ましくは０．０５～０．１５％であり、例えば、０．０８％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0028】
本発明において、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは０．０３～０．１５％であり、例えば、０．０３％、０．０５％、０．０６％、０．０７％、０．０８％、０．１％又は０．１５％であり、あるいは、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは０．０８％以下であるが、０ではなく、例えば、０．０３％、０．０５％、０．０６％、０．０７％又は０．０８％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0029】
本発明において、前記Ｃｕを添加する方法は、溶解製錬時に添加すること、および／または粒界拡散時に添加することを含むことが好ましい。
【0030】
前記Ｃｕが粒界拡散時に添加される場合、前記粒界拡散時に添加されるＣｕの含有量は、０．０３～０．１５％であることが好ましく、例えば、０．０５％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。前記Ｃｕが粒界拡散時に添加される場合、前記Ｃｕは、ＰｒＣｕ合金の形態で添加されることが好ましく、そのうち、前記Ｃｕの前記ＰｒＣｕに占める質量百分率は、０．１～１７％であることが好ましい。
【0031】
本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは０．９７～１．０５％であり、例えば、０．９９％又は１％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0032】
本発明において、前記Ｆｅの含有量は、好ましくは６５～６９．５％であり、例えば、６５．９９％、６７．２１％、６７．６３％、６７．７１％、６８．０９％、６８．１９％、６８．９５％、６８．９６％、６９．０６％又は６９．９１％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0033】
本発明において、前記原料組成物には、Ａｌがさらに含まれることが好ましい。
【0034】
ここで、前記Ａｌの含有量は、好ましくは０．３％以下であるが、０ではなく、より好ましくは０．０３～０．２％であり、例えば、０．０３％、０．１％又は０．２％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0035】
本発明において、前記ＭがＧａを含み、かつＧａ≦０．０１％である場合、Ｍ元素の組成において、Ａｌ＋Ｇａ＋Ｃｕ≦０．１１％であることが好ましい。
【0036】
本発明の１つの好ましい実施例において、前記Ｇａ含有量は０．０１％であり、「Ａｌ、Ｇａ及びＣｕ」の含有量の合計は０．０７％であり、パーセントとは、前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0037】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含むことが好ましく、
Ｒ：２９．５～３２．６％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．２～０．９％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．３５％以下、ただし、０ではなく、前記Ｍは、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．０５～０．１５％、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６５～６９．５％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ：２９．５～３２．６％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．２～０．９％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．３５％以下、ただし、０ではなく、前記Ｍは、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．０５～０．１５％、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６５～６９．５％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0038】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含むことが好ましく、
Ｒ：２９．５～３１％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．２～０．８％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．１～０．３５％、前記Ｍは、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．０８％以下、ただし、０ではなく、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６５～６９．５％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ：２９．５～３１％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．２～０．８％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．１～０．３５％、前記Ｍは、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．０８％以下、ただし、０ではなく、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６５～６９．５％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0039】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１には、Ｎｄが２８．６％、Ｄｙが０．０５％、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．０５％であり、Ａｌが０．１％であり、Ｃｕが０．０５％であり、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６９．０６％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ１には、Ｎｄが２８．６％、Ｄｙが０．０５％、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．０５％であり、Ａｌが０．１％であり、Ｃｕが０．０５％であり、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６９．０６％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0040】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１には、Ｎｄが２８．６％、Ｄｙが０．１％、Ｐｒが０．２％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．９％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．１％であり、Ｚｎが０．１％であり、Ｃｕが０．０５％であり、Ｂが１％であり、Ｆｅが６８．９５％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ１には、Ｎｄが２８．６％、Ｄｙが０．１％、Ｐｒが０．２％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．９％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．１％であり、Ｚｎが０．１％であり、Ｃｕが０．０５％であり、Ｂが１％であり、Ｆｅが６８．９５％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0041】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１には、Ｎｄが２８．６％、Ｄｙが０．０８％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．９％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．３％であり、Ｃｕが０．０６％であり、Ｂが１．１％であり、Ｆｅが６８．９６％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ１には、Ｎｄが２８．６％、Ｄｙが０．０８％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．９％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．３％であり、Ｃｕが０．０６％であり、Ｂが１．１％であり、Ｆｅが６８．９６％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0042】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１には、Ｎｄが２９．９％、Ｄｙが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．８％、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．２％であり、Ａｌが０．２％であり、Ｃｕが０．０５％であり、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６７．６３％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ１には、Ｎｄが２９．９％、Ｄｙが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．８％、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．２％であり、Ａｌが０．２％であり、Ｃｕが０．０５％であり、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６７．６３％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0043】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１には、Ｎｄが３０．４％、Ｄｙが０．０５％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．８％、Ｄｙが０．１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．３５％であり、Ｃｕが０．１％であり、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６７．２１％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ１には、Ｎｄが３０．４％、Ｄｙが０．０５％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．８％、Ｄｙが０．１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．３５％であり、Ｃｕが０．１％であり、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６７．２１％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0044】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含むことが好ましく、
Ｒ：３０～３１％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．５～０．７％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．１～０．２％、前記Ｍは、Ｚｎ及び／又はＧａ、
Ｃｕ：０．０５～０．０９％、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６７～６９％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ：３０～３１％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．５～０．７％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．１～０．２％、前記Ｍは、Ｚｎ及び／又はＧａ、
Ｃｕ：０．０５～０．０９％、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６７～６９％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0045】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１には、Ｎｄが２９．９％、Ｄｙが０．１％、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．６％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．１５％であり、Ｃｕが０．０７％であり、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６８．０９％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ１には、Ｎｄが２９．９％、Ｄｙが０．１％、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．６％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．１５％であり、Ｃｕが０．０７％であり、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６８．０９％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0046】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１には、Ｎｄが２９．９％、Ｄｙが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．６％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．１５％であり、Ｃｕが０．０７％であり、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６８．１９％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ１には、Ｎｄが２９．９％、Ｄｙが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．６％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．１５％であり、Ｃｕが０．０７％であり、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６８．１９％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0047】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１には、Ｎｄが３０．４％、Ｄｙが０．０５％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．３％、Ｐｒが０．２％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｚｎが０．２％であり、含有量が０．１２％であるＣｕは溶解製錬時に添加され、含有量が０．０３％であるＣｕは粒界拡散時に添加され、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６７．７１％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ１には、Ｎｄが３０．４％、Ｄｙが０．０５％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．３％、Ｐｒが０．２％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｚｎが０．２％であり、含有量が０．１２％であるＣｕは溶解製錬時に添加され、含有量が０．０３％であるＣｕは粒界拡散時に添加され、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６７．７１％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0048】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１には、Ｎｄが３２．１％、Ｄｙが０．３％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．２％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｚｎが０．０８％であり、Ｂｉが０．０８％であり、Ｃｕが０．１５％であり、Ｂが１．１％であり、Ｆｅが６５．９９％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ１には、Ｎｄが３２．１％、Ｄｙが０．３％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが０．２％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｚｎが０．０８％であり、Ｂｉが０．０８％であり、Ｃｕが０．１５％であり、Ｂが１．１％であり、Ｆｅが６５．９９％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0049】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１には、Ｎｄが２８．６％、Ｄｙが０．０５％、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．０１％であり、Ａｌが０．０３％であり、Ｃｕが０．０３％であり、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６９．１９％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｒ１には、Ｎｄが２８．６％、Ｄｙが０．０５％、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２には、Ｔｂが１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、Ｇａが０．０１％であり、Ａｌが０．０３％であり、Ｃｕが０．０３％であり、Ｂが０．９９％であり、Ｆｅが６９．１９％であり、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0050】
本発明には、上述した原料組成物を用いて行われるネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法がさらに提供され、前記製造方法は、本分野の通常の拡散製造方法であり、そのうち、前記Ｒ１元素は、溶解製錬工程で添加され、前記Ｒ２元素は、粒界拡散工程で添加される。
【0051】
本発明において、前記製造方法は、以下のステップを含むことが好ましい。
【0052】
上記のネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物におけるＲ２以外の元素を溶解製錬、製粉、成形、焼結して焼結体を得、次に、前記焼結体と前記Ｒ２との混合物を粒界拡散すればよい。
【0053】
そのうち、前記溶解製錬の操作及び条件は本分野の通常の溶解製錬工程であってもよく、一般的に、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物におけるＲ２以外の元素をインゴット工程及びストリップキャスティング工程により溶解製錬鋳造し、合金片を得る。
【0054】
当業者が分かるように、希土類元素が通常溶解製錬及び焼結工程において損失してしまうため、最終製品の品質を確保するために、一般的に溶解製錬過程において、原料組成物の成分に希土類元素（一般的に、Ｎｄ元素である）を余分に０～０．３ｗｔ．％添加し、パーセントとは、余分に添加された希土類元素の質量が前記原料組成物の総質量に占める質量百分率を意味する。また、この余分に添加された希土類元素の含有量は原料組成物の範囲に含まれない。
【0055】
前記溶解製錬の温度は、１３００～１７００℃とすることができ、好ましくは１４５０～１５５０℃である。
【0056】
前記溶解製錬の環境は、０．０５Ｐａの真空条件とすることができる。
【0057】
前記溶解製錬の装置は、一般的に中周波真空溶解炉、例えば中周波真空誘導急速凝固メルトスピニング炉である。
【0058】
ここで、前記製粉の操作及び条件は本分野の通常の製粉工程であってもよく、一般的に、水素破砕製粉及び／又はジェットミル製粉を含む。
【0059】
前記水素破砕製粉は、一般的に、水素吸収、脱水素、冷却処理を含む。前記水素吸収の温度は、一般的に、２０～２００℃である。前記脱水素の温度は、一般的に、４００～６５０℃であり、好ましくは５００～５５０℃である。前記水素吸収の圧力は、一般的に、５０～６００ｋＰａであり、好ましくは３００～５００ｋＰａである。
【0060】
前記ジェットミル製粉は、一般的に、０．１～２ＭＰａ、好ましくは０．５～０．７ＭＰａの条件下で行われる。前記ジェットミル製粉におけるガス流は、例えば窒素ガスとすることができる。前記ジェットミル製粉の時間は、２～４ｈであることが好ましい。
【0061】
ここで、前記成形の操作及び条件は、本分野における通常の成形工程であることができる。例えば、磁場中成形方法であることが好ましい。前記磁場中成形方法の磁場強度は１．５Ｔ以上である。
【0062】
ここで、前記焼結の操作及び条件は、本分野における通常の焼結工程であることができる。
【0063】
前記焼結は、真空度が０．５Ｐａ未満の条件下で行うことができる。
【0064】
前記焼結の温度は、１０００～１２００℃であり、好ましくは１０３０～１０９０℃である。
【0065】
前記焼結の時間は、０．５～１０ｈであり、好ましくは２～５ｈである。
【0066】
本発明において、当業者が分かるように、前記の粒界拡散の前に、一般的に前記Ｒ２のコーティング操作をさらに含む。
【0067】
ここで、前記Ｒ２は、一般的にフッ化物または低融点合金、例えばＴｂのフッ化物の形態でコーティングされる。Ｄｙをさらに含む場合、ＤｙはＤｙのフッ化物の形態でコーティングされることが好ましい。
【0068】
ここで、前記Ｒ２がＰｒを含む場合、前記ＰｒはＰｒＣｕ合金の形態で添加されることが好ましい。前記ＰｒＣｕ合金のうち、前記Ｃｕと前記ＰｒＣｕ合金との質量比は、０．１～１７％であることが好ましい。
【0069】
好ましくは、前記Ｃｕの前記製造方法における添加タイミングは、粒界拡散工程であり、または、溶解製錬工程及び粒界拡散工程に同時に添加されることである。ここで、前記粒界拡散処理の操作及び条件は、本分野における通常の粒界拡散工程であることができる。
【0070】
前記粒界拡散処理の温度は、８００～１０００℃とすることができ、例えば８５０℃である。
【0071】
前記粒界拡散処理の時間は、５～２０ｈとすることができ、好ましくは５～１５ｈである。
【0072】
前記の粒界拡散の後に、本分野の常法に従って低温焼戻し処理をさらに行う。低温焼戻し処理の温度は、一般的に４６０～５６０°Ｃである。前記低温焼戻しの時間は、一般的に１～３ｈとすることができる。
【0073】
本発明には、前記製造方法で製造されたネオジム鉄ホウ素磁石材料がさらに提供される。
【0074】
本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石材料がさらに提供され、以下の質量含有量の成分を含み、Ｒ：２８～３３％、前記ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ２はＴｂを含み、Ｒ２の含有量は０．２～１％であり、
Ｍ：０．４％以下、ただし、０ではなく、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．１５％以下、ただし、０ではなく、
Ｂ：０．９～１．１％、
Ｆｅ：６０～７０％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
Ｍ：０．４％以下、ただし、０ではなく、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．１５％以下、ただし、０ではなく、
Ｂ：０．９～１．１％、
Ｆｅ：６０～７０％、
前記原料組成物には、Ｃｏが含まれておらず、パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0075】
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素はＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２～３．１２％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９６％以上であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４～０．５％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３～０．４％である。
【0076】
本発明において、「Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布する」ことは、本分野の通常の溶解製錬焼結工程によるＲ１における重希土類元素は、主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し（一般的に、９５ｗｔ．％以上を指す）、粒界に少量分布すると理解されることができる。「Ｒ２は主に前記シェル層に分布する」ことは、本分野の通常の粒界拡散工程によるＲ２は、主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒のシェル層及び粒界（二粒子粒界及び粒界三角領域）に分布し（一般的に、９５ｗ．％以上を指す）、少量はＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒、例えば、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒の外縁にも拡散する。
【0077】
本発明において、前記粒界連続性の計算方法は、粒界における空洞（ボイド）以外の物相が占める長さ（物相は、例えばＢリッチ相、希土類リッチ相、希土類酸化物、希土類炭化物等）と粒界の全長との比である。粒界連続性が９６％を超える場合、連続チャネルと呼ばれる。
【0078】
本発明において、前記粒界三角領域は、一般的に、３つ以上の粒界が交差する場所を指し、Ｂリッチ相、希土類リッチ相、希土類酸化物、希土類炭化物及び空洞が分布している。前記粒界三角領域の面積比率の計算方法は、粒界三角領域の面積と「結晶粒と粒界」の総面積との比である。
【0079】
そのうち、希土類酸化物、希土類炭化物は、主に調製過程においてＣ、Ｏ元素を導入して生成されるものである。粒界の希土類含有量が高いため、Ｃ、Ｏは、通常、磁石材料において粒界により多く分布し、それぞれ希土類炭化物及び希土類酸化物の形で存在する。なお、Ｃ、Ｏ元素は、本分野の通常の方法により導入され、一般的に不純物導入または雰囲気導入であり、具体的には、例えば、ジェットミル、プレス工程において、添加剤が導入され、焼結時に、加熱によりこれらの添加剤を除去処理するが、必然的に少量のＣ、Ｏ元素が残存し、さらに、例えば、調製工程では、必然的に雰囲気により少量のＯ元素が導入される。本発明において、検査測定により最終的に得られたネオジム鉄ホウ素磁石材料の製品において、Ｃ、Ｏ含有量は、それぞれ１０００、１２００ｐｐｍ以下のみであり、本分野における通常の受け入れ可能な不純物範囲に属するため、製品元素統計表に含まれない。
【0080】
本発明において、前記粒界三角領域の面積比率は、２．０７％～２．８４％であることが好ましく、例えば２．０７％、２．４５％、２．５４％、２．６５％、２．６７％、２．７９％または２．８４％であり、より好ましくは２．０７～２．６％である。
【0081】
本発明において、前記粒界連続性は、９７％以上であることが好ましく、例えば、９７．８８％、９７．９２％、９８．０４％、９８．０８％、９８．０９％、９８．１１％、９８．１３％、９８．１６％、９８．２１％または９８．２２％であり、より好ましくは、９８％以上である。
【0082】
本発明において、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は、０．４１～０．４８％であることが好ましく、例えば、０．４１％、０．４２％、０．４４％、０．４５％、０．４６％、０．４７％または０．４８％であり、より好ましくは、０．４１～０．４６％であり、パーセントとは、粒界三角領域におけるＣとＯの質量と粒界における全ての元素の総質量との比である。
【0083】
本発明において、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は、０．３２～０．３９％であることが好ましく、例えば、０．３２％、０．３３％、０．３４％、０．３５％、０．３６％、０．３７％または０．３９％であり、より好ましくは、０．３４～０．３９％であり、パーセントとは、二粒子粒界におけるＣとＯの質量と粒界における全ての元素の総質量との比である。
【0084】
本発明において、当業者が分かるように、Ｃ、Ｏ元素は通常、粒界相に希土類炭化物及び希土類酸化物の形態で存在するため、「粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率」と「二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率」は、それぞれ不純物相の希土類炭化物及び希土類酸化物に対応する。また、実施例における「粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率」から「二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率（％）」を差し引いた値に比べて比較例が縮小することに基づいて、不純物相が粒界三角領域から二粒子粒界に移行するという結論を得ることができ、これはメカニズムから粒界連続性が向上した理由を説明した。
【0085】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の二粒子粒界において、希土類酸化物と希土類炭化物という２つの不純物相に加えて、好ましくは、二粒子粒界において新物相がさらに検出され、前記新物相の化学組成は、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚであり、ここで、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚのうちのＲは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種を含み、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂの１種または複数種であり、ｘは７８～８０であり、ｙは０．８～１．５であり、ｚは０．１以下であるが、０ではない。
【0086】
ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚのうち、ｘは７８．１～７９．５であることが好ましく、ｙは０．９９～１．３３であることが好ましく、ｚは０．２６～０．３８であることが好ましい。
【0087】
本発明の好ましい実施形態において、前記新物相の構成は、例えば、Ｒ７８．８９Ｆｅ１９．５９Ｃｕ１．１７Ｍ０．３５、Ｒ７８．１７Ｆｅ２０．５０Ｃｕ１．０７Ｍ０．２６、Ｒ７７．８７Ｆｅ２０．５０Ｃｕ１．３３Ｍ０．３０、Ｒ７９．４２Ｆｅ１９．１６Ｃｕ１．０７Ｍ０．３５、Ｒ７８．６８Ｆｅ１９．７７Ｃｕ１．１７Ｍ０．３８、Ｒ７８．５０Ｆｅ２０．１３Ｃｕ１．０３Ｍ０．３４、Ｒ７８．８７Ｆｅ１９．７９Ｃｕ０．９９Ｍ０．３５、Ｒ７８．１４Ｆｅ２０．３４Ｃｕ１．２３Ｍ０．２９、Ｒ７８．６８Ｆｅ１９．８０Ｃｕ１．２０Ｍ０．３２、Ｒ７９．４１Ｆｅ１９．０９Ｃｕ１．１７Ｍ０．３３である。
【0088】
本発明において、化学組成がＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚである前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は、０．２５～１．６５％であることが好ましく、例えば、０．２５％、０．３５％、０．５６％、０．５８％、０．７８％、０．８５％、０．９７％、１．５４％、１．６２％または１．６５％であり、より好ましくは、０．５～１．６５％である。
【0089】
発明者は、当該新物相が二粒子粒界で生成されることにより、粒界連続性をさらに向上させ、磁石の性能を向上させると推測している。
【0090】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、前記Ｒの含有量は、好ましくは２９．５～３２．６％であり、例えば、２９．５８％、２９．７５％、２９．８％、３０．６％、３０．７％、３０．９％、３０．９５％、３１．３５％又は３２．６％であり、より好ましくは２９．５～３１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0091】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料のＲ１には、前記Ｎｄの含有量を本分野の通常のものとすることができ、好ましくは２８．５～３２．５％であり、例えば、２８．６％、２９．９％、３０．４％又は３２．１％であり、より好ましくは２８．５～３１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0092】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料のＲ１には、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは０．３％以下であるが、０ではなく、例えば、０．０５％、０．０８％、０．１％又は０．３％であり、より好ましくは０．０５～０．２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0093】
本発明において、前記Ｒ１には、本分野における通常の他の希土元素、例えば、Ｐｒ、Ｈｏ、Ｔｂ、Ｇｄ及びＹのうちの１種又は複数種をさらに含んでもよい。
【0094】
ここで、前記Ｒ１がＰｒを含む場合、Ｐｒの添加形態は、本分野の通常の形態であってもよく、例えば、ＰｒＮｄの形態で、または純Ｐｒと純Ｎｄの混合物の形態で、または、「ＰｒＮｄ、純Ｐｒ及び純Ｎｄの混合物」を組み合わせて添加する。ＰｒＮｄの形態で添加する場合、Ｐｒ：Ｎｄは２５：７５または２０：８０であることが好ましい。純Ｐｒと純Ｎｄの混合物の形態で添加し、または、「ＰｒＮｄ、純Ｐｒ及び純Ｎｄの混合物」を組み合わせて添加する場合、前記Ｐｒの含有量は、０．１～２％、例えば０．２％であることが好ましく、パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。本発明において、前記純Ｐｒまたは純Ｎｄは、一般的に純度が９９．５％以上であることを指す。
【0095】
ここで、前記Ｒ１にＨｏが含まれる場合、前記Ｈｏの含有量は、好ましくは０．１～０．２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0096】
ここで、前記Ｒ１にＧｄが含まれる場合、前記Ｇｄの含有量は、好ましくは０．１～０．２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0097】
ここで、前記Ｒ１にＹが含まれる場合、前記Ｙの含有量は、好ましくは０．１～０．２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0098】
本発明において、前記Ｒ２の含有量は、好ましくは０．２～０．９％であり、例えば、０．２％、０．５％、０．６％、０．８％又は０．９％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0099】
本発明において、前記Ｒ２には、Ｔｂの含有量は、好ましくは０．２％～１％であり、例えば、０．２％、０．３％、０．６％、０．８％又は０．９％であり、より好ましくは０．５～１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0100】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料において、前記Ｒ２には、Ｐｒ及び／又はＤｙがさらに含まれることが好ましい。
【0101】
ここで、前記Ｒ２にＰｒが含まれる場合、前記Ｐｒの含有量は、好ましくは０．２％以下であるが、０ではなく、例えば、０．１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0102】
ここで、前記Ｒ２にＤｙが含まれる場合、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは０．３％以下であるが、０ではなく、例えば、０．１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0103】
本発明において、前記Ｍの含有量は、好ましくは０．３５％以下であるが、０ではなく、より好ましくは０．０１～０．３５％であり、例えば、０．０１％、０．１％、０．１５％、０．１６％、０．２％又は０．３％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0104】
本発明において、前記Ｍの種類は、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１つ又は複数である。
【0105】
ここで、前記ＭにＧａが含まれる場合、前記Ｇａの含有量は、好ましくは０．３５％以下であるが、０ではなく、例えば、０．０１％、０．１％、０．１５％、０．２％、０．３％又は０．３５％であり、より好ましくは０．１～０．３５％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0106】
ここで、前記ＭにＺｎが含まれる場合、前記Ｚｎの含有量は、好ましくは０．３５％以下であるが、０ではなく、より好ましくは０．０５～０．２５％であり、例えば、０．０８％、０．１％又は０．２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0107】
ここで、前記ＭにＢｉが含まれる場合、前記Ｂｉの含有量は、好ましくは０．３５％以下であるが、０ではなく、より好ましくは０．０５～０．１５％であり、例えば、０．０８％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0108】
本発明において、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは０．０３～０．１５％であり、例えば、０．０３％、０．０５％、０．０６％、０．０７％、０．０８％、０．１％又は０．１５％であり、あるいは、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは０．０８％以下であるが、０ではなく、例えば、０．０３％、０．０５％、０．０６％、０．０７％又は０．０８％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0109】
本発明において、前記Ｃｕを添加する方法は、溶解製錬時に添加すること、および／または粒界拡散時に添加することを含むことが好ましい。前記Ｃｕが粒界拡散時に添加される場合、前記粒界拡散時に添加されるＣｕの含有量は、０．０３～０．１５％であることが好ましく、例えば０．０５％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。前記Ｃｕが粒界拡散時に添加される場合、前記Ｃｕは、ＰｒＣｕ合金の形態で添加されることが好ましく、ここで、前記Ｃｕの前記ＰｒＣｕに占める質量百分率は、０．１～１７％であることが好ましい。
【0110】
本発明において、前記Ｂの含有量は、好ましくは０．９７～１．０５％であり、例えば、０．９９％又は１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0111】
本発明において、前記Ｆｅの含有量は、好ましくは６５～６９．５％であり、例えば、６５．９９％、６７．２１％、６７．６３％、６７．７１％、６８．０９％、６８．１９％、６８．９５％、６８．９６％、６９．０６％又は６９．９１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0112】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ａｌがさらに含まれることが好ましい。
【0113】
ここで、前記Ａｌの含有量は、好ましくは０．３％以下であるが、０ではなく、より好ましくは０．２％以下であるが、０ではなく、例えば、０．０３％、０．１％又は０．２％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0114】
本発明において、前記ＭがＧａを含み、Ｇａ≦０．０１％である場合、好ましくは、Ｍ元素の組成のうち、Ａｌ＋Ｇａ＋Ｃｕ≦０．１１％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。本発明の１つの好ましい実施例において、Ｇａの含有量は０．０１％であり、「Ａｌ、Ｇａ及びＣｕ」の含有量の合計は０．０７％であり、パーセントとは、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味する。
【0115】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含むことが好ましく、
Ｒ：２９．５～３２．６％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．２～０．９％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．３５％以下、ただし、０ではなく、前記Ｍは、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．０５～０．１５％、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６５～６９．５％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素はＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２～２．８４％であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界連続性は９７％以上であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４１～０．４８％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３２～０．３９％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚであり、ここで、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚのうちのＲは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種を含み、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂの１種または複数種であり、ｘは７８．１～７９．５であり、ｙは０．９９～１．３３であり、ｚは０．２６～０．３８であり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．２５～１．６５％である。
Ｒ：２９．５～３２．６％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．２～０．９％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．３５％以下、ただし、０ではなく、前記Ｍは、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．０５～０．１５％、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６５～６９．５％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素はＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２～２．８４％であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界連続性は９７％以上であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４１～０．４８％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３２～０．３９％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚであり、ここで、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚのうちのＲは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種を含み、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂの１種または複数種であり、ｘは７８．１～７９．５であり、ｙは０．９９～１．３３であり、ｚは０．２６～０．３８であり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．２５～１．６５％である。
【0116】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含むことが好ましく、
Ｒ：２９．５～３１％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．２～０．８％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．０１～０．３５％、前記Ｍは、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．０８％以下、ただし、０ではなく、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６５～６９．５％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素はＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２～２．６％であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界連続性は９８％以上であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４１～０．４６％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３２～０．３９％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚであり、ここで、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚのうちのＲは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種を含み、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｚｎ及びＧａの１種または複数種であり、ｘは７８．１～７９．５であり、ｙは０．９９～１．３３であり、ｚは０．２６～０．３８であり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．５～１．６５％である。
Ｒ：２９．５～３１％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．２～０．８％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．０１～０．３５％、前記Ｍは、Ｚｎ、Ｇａ及びＢｉのうちの１種又は複数種であり、
Ｃｕ：０．０８％以下、ただし、０ではなく、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６５～６９．５％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素はＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２～２．６％であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の粒界連続性は９８％以上であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４１～０．４６％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３２～０．３９％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚであり、ここで、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚのうちのＲは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種を含み、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｚｎ及びＧａの１種または複数種であり、ｘは７８．１～７９．５であり、ｙは０．９９～１．３３であり、ｚは０．２６～０．３８であり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．５～１．６５％である。
【0117】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１：Ｎｄが２８．６％であり、Ｄｙが０．０５％であり、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２：Ｔｂが１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．０５％、Ａｌ：０．１％、
Ｃｕ：０．０５％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６９．０６％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．８４％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．１１％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４４％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３９％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．８９Ｆｅ１９．５９Ｃｕ１．１７Ｍ０．３５であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ、Ｐｒ及びＴｂの１種または複数種であり、前記Ｍは、Ｇａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．８５％である。
Ｒ１：Ｎｄが２８．６％であり、Ｄｙが０．０５％であり、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２：Ｔｂが１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．０５％、Ａｌ：０．１％、
Ｃｕ：０．０５％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６９．０６％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．８４％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．１１％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４４％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３９％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．８９Ｆｅ１９．５９Ｃｕ１．１７Ｍ０．３５であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ、Ｐｒ及びＴｂの１種または複数種であり、前記Ｍは、Ｇａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．８５％である。
【0118】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１：Ｎｄが２８．６％であり、Ｄｙが０．１％であり、Ｐｒが０．２％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２：Ｔｂが０．９％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．１％、Ｚｎ：０．１％、
Ｃｕ：０．０５％、
Ｂ：１％、
Ｆｅ：６８．９５％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．６５％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．０９％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４１％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３２％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．１７Ｆｅ２０．５０Ｃｕ１．０７Ｍ０．２６であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ、Ｐｒ及びＴｂの１種または複数種であり、前記Ｍは、Ｚｎ及びＧａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．５６％である。
Ｒ１：Ｎｄが２８．６％であり、Ｄｙが０．１％であり、Ｐｒが０．２％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２：Ｔｂが０．９％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．１％、Ｚｎ：０．１％、
Ｃｕ：０．０５％、
Ｂ：１％、
Ｆｅ：６８．９５％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．６５％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．０９％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４１％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３２％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．１７Ｆｅ２０．５０Ｃｕ１．０７Ｍ０．２６であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ、Ｐｒ及びＴｂの１種または複数種であり、前記Ｍは、Ｚｎ及びＧａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．５６％である。
【0119】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１：Ｎｄが２８．６％であり、Ｄｙが０．９％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２：Ｔｂが１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．３％、Ｃｕ：０．０６％、
Ｂ：１．１％、
Ｆｅ：６８．９６％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．６７％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９７．９２％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４２％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３４％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７７．８７Ｆｅ２０．５０Ｃｕ１．３３Ｍ０．３０であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種であり、前記Ｍは、Ｇａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．５８％である。
Ｒ１：Ｎｄが２８．６％であり、Ｄｙが０．９％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、Ｒ２：Ｔｂが１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．３％、Ｃｕ：０．０６％、
Ｂ：１．１％、
Ｆｅ：６８．９６％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．６７％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９７．９２％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４２％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３４％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７７．８７Ｆｅ２０．５０Ｃｕ１．３３Ｍ０．３０であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種であり、前記Ｍは、Ｇａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．５８％である。
【0120】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１：Ｎｄが２９．９％であり、Ｄｙが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが０．８％であり、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．２％、
Ａｌ：０．２％、
Ｃｕ：０．０８％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６７．６３％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．５４％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．２２％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４８％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３３％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７９．４２Ｆｅ１９．１６Ｃｕ１．０７Ｍ０．３５であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ａｌ及びＧａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は１．６５％である。
Ｒ１：Ｎｄが２９．９％であり、Ｄｙが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが０．８％であり、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．２％、
Ａｌ：０．２％、
Ｃｕ：０．０８％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６７．６３％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．５４％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．２２％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４８％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３３％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７９．４２Ｆｅ１９．１６Ｃｕ１．０７Ｍ０．３５であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ａｌ及びＧａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は１．６５％である。
【0121】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１：Ｎｄが３０．４％であり、Ｄｙが０．０５％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが０．８％であり、Ｄｙが０．１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．３５％、
Ｃｕ：０．１％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６７．２１％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．０７％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．０４％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４６％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３５％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．６８Ｆｅ１９．７７Ｃｕ１．１７Ｍ０．３８であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ｇａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は１．５４％である。
Ｒ１：Ｎｄが３０．４％であり、Ｄｙが０．０５％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが０．８％であり、Ｄｙが０．１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．３５％、
Ｃｕ：０．１％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６７．２１％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．０７％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．０４％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４６％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３５％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．６８Ｆｅ１９．７７Ｃｕ１．１７Ｍ０．３８であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ｇａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は１．５４％である。
【0122】
本発明において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ：３０～３１％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．５～０．７％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．１～０．２％、前記Ｍは、Ｚｎ及び／又はＧａであり、
Ｃｕ：０．０５～０．０９％、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６７～６９％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．０７～２．６％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８％～９８．３％、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４１～０．４６％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３４～０．３９％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚであり、ここで、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚのうちのＲは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種を含み、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂの１種または複数種であり、ｘは７８．１～７９．５であり、ｙは０．９９～１．３３であり、ｚは０．２６～０．３８であり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．５～１．６５％である。
Ｒ：３０～３１％、ＲはＲ１及びＲ２を含み、前記Ｒ１はＮｄ及びＤｙを含み、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、前記Ｒ２の含有量は０．５～０．７％であり、前記Ｒ２はＴｂを含み、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｍ：０．１～０．２％、前記Ｍは、Ｚｎ及び／又はＧａであり、
Ｃｕ：０．０５～０．０９％、
Ｂ：０．９７～１．０５％、
Ｆｅ：６７～６９％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．０７～２．６％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８％～９８．３％、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４１～０．４６％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３４～０．３９％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚであり、ここで、ＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚのうちのＲは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種を含み、前記Ｍは、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ａｕ及びＰｂの１種または複数種であり、ｘは７８．１～７９．５であり、ｙは０．９９～１．３３であり、ｚは０．２６～０．３８であり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．５～１．６５％である。
【0123】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１：Ｎｄが２９．９％であり、Ｄｙが０．１％であり、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが０．６％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．１５％、
Ｃｕ：０．０７％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６８．０９％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．４５％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．０８％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４４％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３５％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．５０Ｆｅ２０．１３Ｃｕ１．０３Ｍ０．３４であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ｇａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は１．６２％である。
Ｒ１：Ｎｄが２９．９％であり、Ｄｙが０．１％であり、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが０．６％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．１５％、
Ｃｕ：０．０７％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６８．０９％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．４５％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．０８％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４４％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３５％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．５０Ｆｅ２０．１３Ｃｕ１．０３Ｍ０．３４であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ｇａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は１．６２％である。
【0124】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１：Ｎｄが２９．９％であり、Ｄｙが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが０．６％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．１５％、
Ｃｕ：０．０７％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６８．１９％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．６７％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．１３％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４７％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３７％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．８７Ｆｅ１９．７９Ｃｕ０．９９Ｍ０．３５であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ｇａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．９７％である。
Ｒ１：Ｎｄが２９．９％であり、Ｄｙが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが０．６％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．１５％、
Ｃｕ：０．０７％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６８．１９％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．６７％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．１３％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４７％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３７％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．８７Ｆｅ１９．７９Ｃｕ０．９９Ｍ０．３５であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ｇａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．９７％である。
【0125】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１：Ｎｄが３０．４％であり、Ｄｙが０．０５％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが０．３％であり、Ｐｒが０．２％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｚｎ：０．２％、
Ｃｕ：０．１５％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６７．７１％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．６５％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．２１％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４２％あり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３６％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．１４Ｆｅ２０．３４Ｃｕ１．２３Ｍ０．２９であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ｚｎであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．２５％である。
Ｒ１：Ｎｄが３０．４％であり、Ｄｙが０．０５％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが０．３％であり、Ｐｒが０．２％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｚｎ：０．２％、
Ｃｕ：０．１５％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６７．７１％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．６５％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．２１％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４２％あり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３６％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．１４Ｆｅ２０．３４Ｃｕ１．２３Ｍ０．２９であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ｚｎであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．２５％である。
【0126】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１：Ｎｄが３２．１％であり、Ｄｙが０．３％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが０．２％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｚｎ：０．０８％、
Ｂｉ：０．０８％、
Ｃｕ：０．１５％、
Ｂ：１．１％、
Ｆｅ：６５．９９％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は３．１２％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９７．８８％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４５％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３７％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．６８Ｆｅ１９．８０Ｃｕ１．２０Ｍ０．３２であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ｚｎ及びＢｉであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．３５％である。
Ｒ１：Ｎｄが３２．１％であり、Ｄｙが０．３％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが０．２％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｚｎ：０．０８％、
Ｂｉ：０．０８％、
Ｃｕ：０．１５％、
Ｂ：１．１％、
Ｆｅ：６５．９９％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は３．１２％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９７．８８％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４５％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３７％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７８．６８Ｆｅ１９．８０Ｃｕ１．２０Ｍ０．３２であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ｚｎ及びＢｉであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．３５％である。
【0127】
本発明の一つの好ましい態様において、前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下の質量含有量の成分を含み、
Ｒ１：Ｎｄが２８．６％であり、Ｄｙが０．０５％であり、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．０１％、
Ａｌ：０．０３％、
Ｃｕ：０．０３％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６９．１９％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．７９％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．１６％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４２％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３４％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７９．４１Ｆｅ１９．０９Ｃｕ１．１７Ｍ０．３３であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ｇａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．７８％である。
Ｒ１：Ｎｄが２８．６％であり、Ｄｙが０．０５％であり、Ｐｒが０．１％であり、前記Ｒ１は溶解製錬時に添加された希土類元素であり、
Ｒ２：Ｔｂが１％であり、前記Ｒ２は粒界拡散時に添加された希土類元素であり、
Ｇａ：０．０１％、
Ａｌ：０．０３％、
Ｃｕ：０．０３％、
Ｂ：０．９９％、
Ｆｅ：６９．１９％、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料には、Ｃｏが含まれておらず、
パーセントとは、各成分の含有量が前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料の総質量に占める質量百分率を意味し、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石材料は、Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒及びそのシェル層、前記Ｎｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に隣接する二粒子粒界及び粒界三角領域を含み、そのうち、Ｒ１における重希土類元素は主にＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ結晶粒に分布し、Ｒ２は主に前記シェル層、二粒子粒界及び粒界三角領域に分布し、前記粒界三角領域の面積比率は２．７９％であり、前記二粒子粒界の粒界連続性は９８．１６％であり、前記粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率は０．４２％であり、前記二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率は０．３４％であり、前記二粒子粒界には、新物相を含み、前記新物相の化学組成は、Ｒ７９．４１Ｆｅ１９．０９Ｃｕ１．１７Ｍ０．３３であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｄｙ及びＴｂの１種または複数種含み、前記Ｍは、Ｇａであり、前記新物相の前記二粒子粒界における面積と前記二粒子粒界の総面積との比は０．７８％である。
【0128】
本発明に係るネオジム鉄ホウ素磁石材料において、総希土類量ＴＲＥ、Ｃｕ及びＭ（Ｇａ、Ｚｎ等）元素の含有量の範囲を合理的に制御し、重希土類元素の特定の添加タイミングを組み合わせることで、不純物相（希土類酸化物及び希土類炭化物）を粒界三角領域に集合することなく、二粒子粒界により多く分布させ、これによって、粒界連続性を向上させ、粒界三角領域の面積を減少させ、より高い緻密性の取得に有益であり、磁石の残留磁束密度Ｂｒを向上させる。また、Ｔｂ元素を主に粒界と主相シェル層に均一に分布させることで、磁石の保磁力Ｈｃｊを向上させる。
【0129】
本発明には、前述のようなネオジム鉄ホウ素磁石材料の永久磁石の製造における応用がさらに提供される。
【0130】
ここで、前記永久磁石は、５４ＳＨ、５４ＵＨ、５６ＳＨ永久磁石であることが好ましい。
【0131】
本分野の常識に適合したうえで、上記の各好ましい条件を任意に組み合わせることによって、本発明の各好適な実施例を得ることができる。
【0132】
本発明に使用されている試薬および原料は、いずれも市販されている。
【発明の効果】
【0133】
本発明の積極的な進歩的効果は、以下の点にある。
【0134】
本発明におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料は、複数種の元素の特定の含有量の間を組み合わせることにより、Ｃｏと大量の重希土類元素を含まないまま、既存のネオジム鉄ホウ素磁石材料を基として、二粒子粒界相における物相の割合を高めることができ、二粒子粒界において新物相が生成され、それに対応して、二粒子粒界の連続性を向上させ、粒界三角領域における不純物相の割合を減らし、相応的に粒界三角領域の面積を減少させる。
これにより、ネオジム鉄ホウ素磁石材料の残留磁束密度Ｂｒ、保磁力Ｈｃｊ、及び対応する温度安定性を向上させる。そのうち、残留磁束密度は１４．３１～１４．６１ｋＧｓに達することができ、保磁力は２４．１１～２６．３５ｋＯｅに達することができ、２０～１２０°ＣＢｒの温度係数αは－０．１０５～－０．１０９の間に達することができる。
これにより、ネオジム鉄ホウ素磁石材料の残留磁束密度Ｂｒ、保磁力Ｈｃｊ、及び対応する温度安定性を向上させる。そのうち、残留磁束密度は１４．３１～１４．６１ｋＧｓに達することができ、保磁力は２４．１１～２６．３５ｋＯｅに達することができ、２０～１２０°ＣＢｒの温度係数αは－０．１０５～－０．１０９の間に達することができる。
【図面の簡単な説明】
【0135】
【発明を実施するための形態】
【0136】
以下、実施例によって本発明をさらに説明するが、本発明を記載された実施例の範囲に制限するものではない。以下の実施例において、具体的な条件が明記されていない実験方法は、通常の方法及び条件に従って、または商品仕様書に応じて選択されるものである。
【0137】
１、本発明の実施例１～１０及び比較例１～３におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物を下記の表１に示す。
【0138】
表１ネオジム鉄ホウ素磁石材料の原料組成物の成分と含有量（ｗｔ％）
注：「／」とは、当該元素が含まれていないことを意味する。ｗｔ％とは質量百分率を意味する。
【0139】
２．実施例１におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法
（１）溶解製錬及び鋳造工程：表１に示す成分に従って、調製したＲ２（実施例４及び８におけるＲ２はＰｒＣｕの形態で添加され、実施例４及び８において、Ｃｕが粒界拡散工程に添加された含有量はそれぞれ０．０５ｗｔ．％及び０．０３ｗｔ．％であり、Ｃｕが溶解製錬工程に添加された含有量はそれぞれ０．０３ｗｔ．％及び０．１２ｗｔ．％である）以外の原料をアルミナ製の坩堝に入れ、高周波真空溶解炉において０．０５ＰａＰａの真空中で１５００℃の条件で真空溶解製錬した。中周波真空誘導急速凝固メルトスピニング炉にアルゴンガスを導入して鋳造し、そして、合金を急冷し、合金片を得た。
（２）水素破砕製粉工程：急冷合金を置く水素破砕用炉を室温で真空引きした後、純度９９．９％の水素ガスを水素破砕用炉内に導入して水素ガス圧力を９０ｋＰａに維持する。水素吸収を十分に行った後、真空引きしながら昇温し、十分に脱水素する。その後、冷却し、水素破砕した粉末を取り出す。ここで、水素吸収の温度は室温であり、脱水素の温度は、５５０℃である。
（３）ジェットミル製粉工程：水素破砕した粉末を、窒素ガス雰囲気下及び粉砕室圧力０．６ＭＰａの条件下で３時間ジェットミル粉砕し、微粉を得る。
（４）成形工程：ジェットミル粉砕した粉末を１．５Ｔ以上の磁場強度で成形する。
（５）焼結工程：各成形体を焼結炉に搬入して焼結し、０．５Ｐａ未満の真空下で焼結し、１０３０～１０９０°Ｃで２～５ｈ焼結し、焼結体を得た。
（６）粒界拡散工程：焼結体の表面を清浄化した後、Ｒ２（例えば、Ｔｂの合金またはフッ化物、Ｄｙの合金またはフッ化物及びＰｒＣｕ合金の１種または複数種、そのうち、Ｃｕは溶解製錬工程及び粒界拡散工程で同時に添加される）を焼結体の表面にコーティングし、８５０℃の温度で５～１５時間拡散し、その後、室温まで冷却してから、低温焼戻し処理を４６０～５６０°Ｃの温度で１～３時間行った。
（１）溶解製錬及び鋳造工程：表１に示す成分に従って、調製したＲ２（実施例４及び８におけるＲ２はＰｒＣｕの形態で添加され、実施例４及び８において、Ｃｕが粒界拡散工程に添加された含有量はそれぞれ０．０５ｗｔ．％及び０．０３ｗｔ．％であり、Ｃｕが溶解製錬工程に添加された含有量はそれぞれ０．０３ｗｔ．％及び０．１２ｗｔ．％である）以外の原料をアルミナ製の坩堝に入れ、高周波真空溶解炉において０．０５ＰａＰａの真空中で１５００℃の条件で真空溶解製錬した。中周波真空誘導急速凝固メルトスピニング炉にアルゴンガスを導入して鋳造し、そして、合金を急冷し、合金片を得た。
（２）水素破砕製粉工程：急冷合金を置く水素破砕用炉を室温で真空引きした後、純度９９．９％の水素ガスを水素破砕用炉内に導入して水素ガス圧力を９０ｋＰａに維持する。水素吸収を十分に行った後、真空引きしながら昇温し、十分に脱水素する。その後、冷却し、水素破砕した粉末を取り出す。ここで、水素吸収の温度は室温であり、脱水素の温度は、５５０℃である。
（３）ジェットミル製粉工程：水素破砕した粉末を、窒素ガス雰囲気下及び粉砕室圧力０．６ＭＰａの条件下で３時間ジェットミル粉砕し、微粉を得る。
（４）成形工程：ジェットミル粉砕した粉末を１．５Ｔ以上の磁場強度で成形する。
（５）焼結工程：各成形体を焼結炉に搬入して焼結し、０．５Ｐａ未満の真空下で焼結し、１０３０～１０９０°Ｃで２～５ｈ焼結し、焼結体を得た。
（６）粒界拡散工程：焼結体の表面を清浄化した後、Ｒ２（例えば、Ｔｂの合金またはフッ化物、Ｄｙの合金またはフッ化物及びＰｒＣｕ合金の１種または複数種、そのうち、Ｃｕは溶解製錬工程及び粒界拡散工程で同時に添加される）を焼結体の表面にコーティングし、８５０℃の温度で５～１５時間拡散し、その後、室温まで冷却してから、低温焼戻し処理を４６０～５６０°Ｃの温度で１～３時間行った。
【0140】
実施例２～１０及び比較例１～３におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料の製造方法におけるパラメータは実施例１と同じである。そのうち、実施例４及び８において、表１の成分に従って、Ｒ２及び粒界拡散に添加する必要があるＣｕを除いた原料を溶解製錬かつ鋳造する。
【0141】
３．成分の測定：実施例１～１０及び比較例１～３におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料に対して、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を用いて測定した。検出の結果は、以下の表２に示されている。
【0142】
表２ネオジム鉄ホウ素磁石の成分と含有量（ｗｔ％）
注：「／」とは、当該元素が含まれていないことを意味する。ｗｔ％とは質量百分率を意味する。
効果実施例１
効果実施例１
【0143】
実施例１～１０および比較例１～３におけるネオジム鉄ホウ素磁石材料は、以下のように検出される。
１．磁気特性試験：焼結磁石は、英国のＨｉｒｓ社のＰＦＭ－１４磁気特性測定器を使用して磁気特性検出を行い、検出された磁気特性は、２０°Ｃ及び１２０°Ｃの場合の残留磁束密度、２０°Ｃ及び１２０°Ｃの場合の保磁力、並びに対応する残留磁束密度の温度係数を含む。ここで、残留磁束密度の温度係数を算出した式は、（Ｂｒ高温－Ｂｒ常温）／（Ｂｒ常温（高温－常温））×１００％であり、試験の結果を以下の表３に示す。
２．ＦＥ－ＥＰＭＡによる検出：ネオジム鉄ホウ素磁石材料の垂直配向面を研磨し、電界放出電子プローブマイクロアナライザー（ＦＥ－ＥＰＭＡ）（日本電子株式会社（ＪＥＯＬ）、８５３０Ｆ）で検出した。粒界三角領域の面積比率、二粒子粒界の連続性、ＣとＯの質量比率及び新物相を試験する。
１．磁気特性試験：焼結磁石は、英国のＨｉｒｓ社のＰＦＭ－１４磁気特性測定器を使用して磁気特性検出を行い、検出された磁気特性は、２０°Ｃ及び１２０°Ｃの場合の残留磁束密度、２０°Ｃ及び１２０°Ｃの場合の保磁力、並びに対応する残留磁束密度の温度係数を含む。ここで、残留磁束密度の温度係数を算出した式は、（Ｂｒ高温－Ｂｒ常温）／（Ｂｒ常温（高温－常温））×１００％であり、試験の結果を以下の表３に示す。
２．ＦＥ－ＥＰＭＡによる検出：ネオジム鉄ホウ素磁石材料の垂直配向面を研磨し、電界放出電子プローブマイクロアナライザー（ＦＥ－ＥＰＭＡ）（日本電子株式会社（ＪＥＯＬ）、８５３０Ｆ）で検出した。粒界三角領域の面積比率、二粒子粒界の連続性、ＣとＯの質量比率及び新物相を試験する。
【0144】
二粒子粒界の連続性は、ＥＰＭＡの後方散乱画像から算出され、Ｃ、Ｏの二粒子粒界及び粒界三角領域における質量比率及び新物相は、ＥＰＭＡの元素分析により測定されることで得られる。
【0145】
粒界三角領域の面積比率（％）とは、粒界三角領域の面積と「結晶粒と粒界」の総面積との比を指す。
【0146】
二粒子粒界の連続性（％）とは、粒界における空洞（ボイド）以外の物相が占める長さ（物相は、例えばＢリッチ相、希土類リッチ相、希土類酸化物、希土類炭化物等）と粒界の全長との比を指す。
【0147】
粒界三角領域におけるＣ、Ｏの質量比率（％）とは、粒界三角領域におけるＣとＯの質量と粒界における全ての元素の総質量との比を指す。
【0148】
二粒子粒界におけるＣ、Ｏの質量比率（％）とは、二粒子粒界におけるＣとＯの質量と粒界における全ての元素の総質量との比を指す。
【0149】
新物相の二粒子粒界における面積比率（％）とは、新物相の二粒子粒界における面積が二粒子粒界の総面積に占める比を指す。
【0150】
表３
注：「×」とは、二粒子粒界相には化学組成がＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚである新物相が含まれていないことを指す。
【0151】
上記の表３から分かるように、本発明において、少量の重希土元素を添加しかつＣｏ元素を添加した場合、大量のＣｏ及び重希土元素を添加するという現在のレベルと同等のレベルに達することができる。また、粒界の希土類含有量が高いため、Ｃ及びＯはより多く粒界に分布し、それぞれ希土類炭化物及び希土類酸化物の形で存在する。実施例１～１０における「粒界三角領域におけるＣとＯの質量比率」から「二粒子粒界におけるＣとＯの質量比率（％）」を差し引いた値に比べて比較例１～３がいずれも縮小することに基づいて、不純物相（希土類炭化物及び希土類酸化物）が粒界三角領域から二粒子粒界に移行するという結論を得ることができ、これはメカニズムから二粒子粒界連続性が向上した理由を説明した。
効果実施例２
効果実施例２
【0152】
図１は、実施例４により製造されたネオジム鉄ホウ素磁石材料のＥＰＭＡ微細構造図である。図中の矢印１で示される点は、二粒子粒界（フレンチグレーの領域）に含まれるＲｘＦｅ１００―ｘ―ｙ―ｚＣｕｙＭｚ新物相であり、矢印２で示される位置は粒界三角領域（銀白色の領域）であり、矢印３で示される位置はＮｄ２Ｆｅｌ４Ｂ主相（チャコールグレイの領域）である。表３のデータを組み合わせて、粒界三角領域の面積が通常の磁石材料よりも小さいことがさらに分かる。
【図1】
