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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】
(24)【登録日】2023-10-11
(45)【発行日】2023-10-19
(54)【発明の名称】オレフィン系樹脂組成物
(51)【国際特許分類】
C08L 23/14 20060101AFI20231012BHJP
C08L 23/26 20060101ALI20231012BHJP
【ＦＩ】
C08L23/14
C08L23/26
【請求項の数】
6
(21)【出願番号】P 2019222413
(22)【出願日】2019-12-09
(65)【公開番号】P2021091769
(43)【公開日】2021-06-17
【審査請求日】2022-09-20
(73)【特許権者】
【識別番号】000005887
【氏名又は名称】三井化学株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100110928
【弁理士】
【氏名又は名称】速水 進治
(72)【発明者】
【氏名】永井 直
【審査官】谷合 正光
(56)【参考文献】
【文献】国際公開第２０１２／０９８８６５（ＷＯ，Ａ１）
【文献】特開２００５－１２０５５９（ＪＰ，Ａ）
【文献】特開平０５－１３２５８８（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)
Ｃ０８Ｌ ２３／１４
Ｃ０８Ｌ ２３／２６
ＣＡｐｌｕｓ／ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ）
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
動的粘弾性の温度依存性を測定して得られる損失正接ｔａｎδの最大値が、－２０℃～８０℃の温度範囲において０．２以上であるオレフィン系重合体（Ａ）と、シリル化ポリオレフィン（Ｂ）と、
を含む、オレフィン系樹脂組成物であって、
前記ポリオレフィン系重合体（Ａ）が４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体を含み、
前記α－オレフィンが炭素原子数２～１０の直鎖状α－オレフィンであり、
前記オレフィン系樹脂組成物中の前記ポリオレフィン系重合体（Ａ）の含有量に対する前記シリル化ポリオレフィン（Ｂ）の含有量の質量比が０．００３以上０．３０以下である、オレフィン系樹脂組成物。
【請求項2】
請求項１に記載のオレフィン系樹脂組成物において、前記オレフィン系重合体（Ａ）の前記損失正接ｔａｎδの最大値が、０℃～６０℃の温度範囲において０．６以上であるオレフィン系樹脂組成物。
【請求項3】
請求項１または２に記載のオレフィン系樹脂組成物において、前記シリル化ポリオレフィン（Ｂ）が下記式（１）で表されるシリル化ポリオレフィンを含むオレフィン系樹脂組成物。
【化1】
【請求項4】
請求項１乃至３のいずれか一項に記載のオレフィン系樹脂組成物において、前記ポリオレフィン系重合体（Ａ）は、４－メチル－１－ペンテン・プロピレン共重合体を含むオレフィン系樹脂組成物。
【請求項5】
請求項１乃至４のいずれか一項に記載のオレフィン系樹脂組成物から成形される成形体。
【請求項6】
請求項５に記載の成形体において、フィルム、シート、不織布または発泡体である成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、オレフィン系樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【0002】
オレフィン系共重合ゴム等のオレフィン系共重合体やそれを含むオレフィン系樹脂組成物は、樹脂もしくは樹脂組成物の塊を重ねておくと表面で付着して簡単に剥離できなくなるブロッキングという現象が起こることが知られ、従来から問題になり種々の対策が行われてきた。
上記ブロッキングを抑制する方法として、例えば、オレフィン系共重合体に、タルク、シリカ、炭酸カルシウム、高級脂肪酸等のアンチブロッキング剤（粘着防止剤）を混合する方法がある（例えば、特許文献１、２参照）。
上記ブロッキングを抑制する方法として、例えば、オレフィン系共重合体に、タルク、シリカ、炭酸カルシウム、高級脂肪酸等のアンチブロッキング剤（粘着防止剤）を混合する方法がある（例えば、特許文献１、２参照）。
【0003】
特許文献１には、高級脂肪酸又は／及びその塩で被覆された粘着性の小さい、オレフィン系共重合ゴムを含むゴムペレットが記載されている。
特許文献２には、高級脂肪酸又は／及びその塩で被覆された粘着性の小さいゴムペレットを製造する方法に於いて、オレフィン系共重合ゴムを含むゴムペレットと微粉末状の高級脂肪酸又は／及びその塩とをアルコールの存在下に混合することを特徴とする粘着性の小さいゴムペレットの製造方法が記載されている。
特許文献２には、高級脂肪酸又は／及びその塩で被覆された粘着性の小さいゴムペレットを製造する方法に於いて、オレフィン系共重合ゴムを含むゴムペレットと微粉末状の高級脂肪酸又は／及びその塩とをアルコールの存在下に混合することを特徴とする粘着性の小さいゴムペレットの製造方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【文献】特開昭５６－１３６３４７号公報
【文献】特開昭５９－１２４８２９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
本発明者による検討の結果、動的粘弾性の温度依存性を測定して得られる損失正接ｔａｎδの最大値が、－２０℃～８０℃の温度範囲において０．２以上であるオレフィン系重合体、またはそれを含むオレフィン系樹脂組成物では、上記アンチブロッキング剤の添加によるブロッキングの抑制効果が不十分であることが明らかとなった。
【0006】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、ブロッキングが抑制されたオレフィン系樹脂組成物を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明者は上記課題を解決するために鋭意検討した。その結果、動的粘弾性の温度依存性を測定して得られる損失正接ｔａｎδの最大値が、－２０℃～８０℃の温度範囲において０．２以上であるオレフィン系重合体（Ａ）に対して、シリル化ポリオレフィンを配合することにより、ブロッキングが抑制されたオレフィン系樹脂組成物を得ることができることを見出して、本発明を完成させた。
【0008】
すなわち、本発明によれば、以下に示すオレフィン系樹脂組成物が提供される。
【0009】
［１］
動的粘弾性の温度依存性を測定して得られる損失正接ｔａｎδの最大値が、－２０℃～８０℃の温度範囲において０．２以上であるオレフィン系重合体（Ａ）と、
シリル化ポリオレフィン（Ｂ）と、
を含むオレフィン系樹脂組成物。
［２］
上記［１］に記載のオレフィン系樹脂組成物において、
上記オレフィン系重合体（Ａ）の上記損失正接ｔａｎδの最大値が、０℃～６０℃の温度範囲において０．６以上であるオレフィン系樹脂組成物。
［３］
上記［１］または［２］に記載のオレフィン系樹脂組成物において、
上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）は、４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体を含むオレフィン系樹脂組成物。
［４］
上記［１］乃至［３］のいずれか一つに記載のオレフィン系樹脂組成物において、
上記シリル化ポリオレフィン（Ｂ）が下記式（１）で表されるシリル化ポリオレフィンを含むオレフィン系樹脂組成物。
（上記式（１）において、Ａ１、Ａ２およびＡ３は各々独立に、ポリオレフィン鎖または炭素数１～２０の炭化水素基である。Ｒは炭素数１～２０の炭化水素基である。各Ｒは同一でも異なっていてもよい。ｍは１～１０，０００の整数である。Ａ３が複数存在する場合、各Ａ３は同一でも異なっていてもよい。ただし、Ａ１、Ａ２、Ａ３のうち、少なくとも１つはポリオレフィン鎖を表す。）
［５］
上記［１］乃至［４］のいずれか一つに記載のオレフィン系樹脂組成物において、
上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）は、４－メチル－１－ペンテン・プロピレン共重合体を含むオレフィン系樹脂組成物。
［６］
上記［１］乃至［５］のいずれか一つに記載のオレフィン系樹脂組成物において、
上記オレフィン系樹脂組成物中の上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）の含有量に対する上記シリル化ポリオレフィン（Ｂ）の含有量の質量比が０．００３以上０．３０以下であるオレフィン系樹脂組成物。
［７］
上記［１］乃至［６］のいずれか一つに記載のオレフィン系樹脂組成物から成形される成形体。
［８］
上記［７］に記載の成形体において、
フィルム、シート、不織布または発泡体である成形体。
動的粘弾性の温度依存性を測定して得られる損失正接ｔａｎδの最大値が、－２０℃～８０℃の温度範囲において０．２以上であるオレフィン系重合体（Ａ）と、
シリル化ポリオレフィン（Ｂ）と、
を含むオレフィン系樹脂組成物。
［２］
上記［１］に記載のオレフィン系樹脂組成物において、
上記オレフィン系重合体（Ａ）の上記損失正接ｔａｎδの最大値が、０℃～６０℃の温度範囲において０．６以上であるオレフィン系樹脂組成物。
［３］
上記［１］または［２］に記載のオレフィン系樹脂組成物において、
上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）は、４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体を含むオレフィン系樹脂組成物。
［４］
上記［１］乃至［３］のいずれか一つに記載のオレフィン系樹脂組成物において、
上記シリル化ポリオレフィン（Ｂ）が下記式（１）で表されるシリル化ポリオレフィンを含むオレフィン系樹脂組成物。
【化1】
［５］
上記［１］乃至［４］のいずれか一つに記載のオレフィン系樹脂組成物において、
上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）は、４－メチル－１－ペンテン・プロピレン共重合体を含むオレフィン系樹脂組成物。
［６］
上記［１］乃至［５］のいずれか一つに記載のオレフィン系樹脂組成物において、
上記オレフィン系樹脂組成物中の上記ポリオレフィン系重合体（Ａ）の含有量に対する上記シリル化ポリオレフィン（Ｂ）の含有量の質量比が０．００３以上０．３０以下であるオレフィン系樹脂組成物。
［７］
上記［１］乃至［６］のいずれか一つに記載のオレフィン系樹脂組成物から成形される成形体。
［８］
上記［７］に記載の成形体において、
フィルム、シート、不織布または発泡体である成形体。
【発明の効果】
【0010】
本発明によれば、ブロッキングが抑制されたオレフィン系樹脂組成物を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【0011】
以下、本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物について、詳細に説明するが、本発明は、以下の実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。
本実施形態において、「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。本実施形態に段階的に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本実施形態に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本実施形態において、「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。本実施形態に段階的に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本実施形態に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
【0012】
１．オレフィン系樹脂組成物
本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物は、動的粘弾性の温度依存性を測定して得られる損失正接ｔａｎδの最大値が、－２０℃～８０℃の温度範囲において０．２以上であるオレフィン系重合体（Ａ）と、シリル化ポリオレフィン（Ｂ）と、を含む。
一般的にアンチブロッキング剤として用いられるタルク、シリカ、炭酸カルシウム等は、オレフィン系重合体との親和性が低いため、樹脂組成物表面に位置するアンチブロッキング剤が時間経過とともに樹脂組成物から脱落するため、ブロッキングが発現しやすくなる傾向にある。また、高級脂肪酸はブロッキングの発現を抑制する効果が小さい傾向があり、効果を発現させるには添加量を増やすことが求められることがある。ただし、その場合は、その他の重合体の特性や物性を悪化させうるという問題がある。また高級脂肪酸の一部には感作性が有ることが知られており、皮膚に接触する用途での仕様が難しくなり得るという問題がある。
一方でシリル化ポリオレフィン（Ｂ）は、オレフィン系重合体（Ａ）との親和性が高く、かつブロッキングの発現を抑制する効果が大きいため、適量の添加により、ブロッキングの発現の抑制効果を維持できる。
本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物は、動的粘弾性の温度依存性を測定して得られる損失正接ｔａｎδの最大値が、－２０℃～８０℃の温度範囲において０．２以上であるオレフィン系重合体（Ａ）と、シリル化ポリオレフィン（Ｂ）と、を含む。
一般的にアンチブロッキング剤として用いられるタルク、シリカ、炭酸カルシウム等は、オレフィン系重合体との親和性が低いため、樹脂組成物表面に位置するアンチブロッキング剤が時間経過とともに樹脂組成物から脱落するため、ブロッキングが発現しやすくなる傾向にある。また、高級脂肪酸はブロッキングの発現を抑制する効果が小さい傾向があり、効果を発現させるには添加量を増やすことが求められることがある。ただし、その場合は、その他の重合体の特性や物性を悪化させうるという問題がある。また高級脂肪酸の一部には感作性が有ることが知られており、皮膚に接触する用途での仕様が難しくなり得るという問題がある。
一方でシリル化ポリオレフィン（Ｂ）は、オレフィン系重合体（Ａ）との親和性が高く、かつブロッキングの発現を抑制する効果が大きいため、適量の添加により、ブロッキングの発現の抑制効果を維持できる。
【0013】
オレフィン系重合体（Ａ）と、シリル化ポリオレフィン（Ｂ）と、を含むオレフィン系樹脂組成物は、表面ケイ素濃度が高く、表面自由エネルギーが抑制されるため、ブロッキング発現が抑制されると本発明者らは推察している。
高極性のシリル基はオレフィン系重合体（Ａ）との親和性が低いことから樹脂組成物表面の外側方向に配置され、またシリル化ポリオレフィン（Ｂ）のオレフィン部位はオレフィン系重合体（Ａ）との親和性が高いことから、オレフィン部位はオレフィン系重合体（Ａ）と相互作用する。これによりシリル化ポリオレフィン（Ｂ）は樹脂組成物の表面から脱落しづらくなり、その結果、オレフィン系重合体（Ａ）のブロッキング発現が抑制されると本発明者らは推察している。
また従来のアンチブロッキング剤と比較し、シリル化ポリオレフィン（Ｂ）は樹脂組成物の表面で均一に存在しやすいため、組成物の表面全体でムラなくオレフィン系重合体（Ａ）のブロッキング発現が抑制されるものと本発明者らは推察している。
高極性のシリル基はオレフィン系重合体（Ａ）との親和性が低いことから樹脂組成物表面の外側方向に配置され、またシリル化ポリオレフィン（Ｂ）のオレフィン部位はオレフィン系重合体（Ａ）との親和性が高いことから、オレフィン部位はオレフィン系重合体（Ａ）と相互作用する。これによりシリル化ポリオレフィン（Ｂ）は樹脂組成物の表面から脱落しづらくなり、その結果、オレフィン系重合体（Ａ）のブロッキング発現が抑制されると本発明者らは推察している。
また従来のアンチブロッキング剤と比較し、シリル化ポリオレフィン（Ｂ）は樹脂組成物の表面で均一に存在しやすいため、組成物の表面全体でムラなくオレフィン系重合体（Ａ）のブロッキング発現が抑制されるものと本発明者らは推察している。
【0014】
本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物において、オレフィン系樹脂組成物中のポリオレフィン系重合体（Ａ）の含有量に対するシリル化ポリオレフィン（Ｂ）の含有量の質量比は、ブロッキングの発現をより一層抑制する観点から、好ましくは０．００３以上、より好ましくは０．００４以上であり、成形性、その他の重合体との相容性、その他の重合体の特性・物性を維持させる観点から、好ましくは０．３０以下、より好ましくは０．２５以下、さらに好ましくは０．２０以下である。
【0015】
本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物において、オレフィン系重合体（Ａ）とシリル化ポリオレフィン（Ｂ）との合計含有量は、オレフィン系樹脂組成物の全体を１００質量％としたとき、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは５０質量％以上、さらに好ましくは６０質量％以上、特に好ましくは７０質量％以上である。
【0016】
本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物の形状としては特に限定されないが、例えば、ペレット状、ベール状、塊状等が挙げられる。
【0017】
以下、本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物を構成する各成分について説明する。
【0018】
＜オレフィン系重合体（Ａ）＞
本実施形態に係るオレフィン系重合体（Ａ）は、動的粘弾性の温度依存性を測定して得られる損失正接ｔａｎδの最大値が、－２０℃～８０℃の温度範囲において０．２以上であるオレフィン系重合体であり、例えば、直鎖状または分岐状のα－オレフィン、環状オレフィン、芳香族ビニル化合物、共役ジエン、非共役ジエン、官能基化ビニル化合物、水酸基含有オレフィン、ハロゲン化オレフィン等を単位構成要素とする、単独重合体もしくは共重合体等が挙げられる。
本実施形態に係るオレフィン系重合体（Ａ）は、動的粘弾性の温度依存性を測定して得られる損失正接ｔａｎδの最大値が、－２０℃～８０℃の温度範囲において０．２以上であるオレフィン系重合体であり、例えば、直鎖状または分岐状のα－オレフィン、環状オレフィン、芳香族ビニル化合物、共役ジエン、非共役ジエン、官能基化ビニル化合物、水酸基含有オレフィン、ハロゲン化オレフィン等を単位構成要素とする、単独重合体もしくは共重合体等が挙げられる。
【0019】
直鎖状のα－オレフィンとしては、例えば炭素原子数が２～２０のα－オレフィンであり、好ましくは炭素原子数が２～１５のα－オレフィン、より好ましくは炭素原子数が２～１０のα－オレフィンである。より具体的には、直鎖状のα－オレフィンとしては、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン、１－トリデセン、１－テトラデセン、１－ペンタデセン、１－ヘキサデセン、１－ヘプタデセン、１－ノナデセン、１－エイコセン－１、９－メチル－１－デセン、１１－メチル－１－ドデセン、１２－エチル－１－テトラデセン等が挙げられる。これらのα－オレフィンは、単独で用いることもでき、または２種類以上の組み合わせで用いることもできる。
【0020】
分岐状のα－オレフィンとしては、例えば炭素原子数が５～２０の分岐状のα－オレフィンであり、好ましくは炭素原子数が５～１５の分岐状のα－オレフィンである。より具体的には、分岐状のα－オレフィンとしては、３－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ペンテン、３－エチル－１－ペンテン、４，４－ジメチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ヘキセン、４，４－ジメチル－１－ヘキセン、４－エチル－１－ヘキセン、３－エチル－１－ヘキセン等が挙げられる。
【0021】
環状オレフィンとしては、例えば炭素原子数が３～２０の環状オレフィンであり、好ましくは炭素原子数が５～１５の環状オレフィンである。より具体的には、環状オレフィンとしては、シクロペンテン、シクロヘキセン、シクロへプテン、ノルボルネン、５－メチル－２－ノルボルネン、テトラシクロドデセン、ビニルシクロヘキサン等が挙げられる。
【0022】
芳香族ビニル化合物としては、例えば、スチレン、α－メチルスチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、ｏ，ｐ－ジメチルスチレン、ｏ－エチルスチレン、ｍ－エチルスチレン、ｐ－エチルスチレン等のモノまたはポリアルキルスチレン等が挙げられる。
【0023】
共役ジエンとしては、例えば炭素原子数が４～２０の共役ジエンであり、好ましくは炭素原子数が４～１０の共役ジエンである。より具体的には、共役ジエンとしては、１，３－ブタジエン、イソプレン、クロロプレン、１，３－ペンタジエン、２，３－ジメチルブタジエン、４－メチル－１，３－ペンタジエン、１，３－ヘキサジエン、１，３－オクタジエン等が挙げられる。
【0024】
非共役ポリエンとしては、例えば、炭素原子数が５～２０の非共役ポリエンであり、好ましくは炭素原子数が５～１０の非共役ポリエンである。より具体的には、非共役ポリエンとしては、１，４－ペンタジエン、１，４－ヘキサジエン、１，５－ヘキサジエン、１，４－オクタジエン、１，５－オクタジエン、１，６－オクタジエン、１，７－オクタジエン、２－メチル－１，５－ヘキサジエン、６－メチル－１，５－ヘプタジエン、７－メチル－１，６－オクタジエン、４－エチリデン－８－メチル－１，７－ノナジエン、４，８－ジメチル－１，４，８－デカトリエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ジシクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、５－ビニルノルボルネン、５－エチリデン－２－ノルボルネン、５－メチレン－２－ノルボルネン、５－ビニリデン－２－ノルボルネン、５－イソプロピリデン－２－ノルボルネン、６－クロロメチル－５－イソプロペニル－２－ノルボルネン、２，３－ジイソプロピリデン－５－ノルボルネン、２－エチリデン－３－イソプロピリデン－５－ノルボルネン、２－プロペニル－２，２－ノルボルナジエン等が挙げられる。
【0025】
官能基化ビニル化合物としては、例えば、水酸基含有オレフィン；ハロゲン化オレフィン；（メタ）アクリル酸、プロピオン酸、３－ブテン酸、４－ペンテン酸、５－ヘキセン酸、６－ヘプテン酸、７－オクテン酸、８－ノネン酸、９－デセン酸、１０－ウンデセン酸等の不飽和カルボン酸；アリルアミン、５－ヘキセンアミン、６－ヘプテンアミン等の不飽和アミン；（２，７－オクタジエニル）コハク酸無水物、ペンタプロペニルコハク酸無水物、不飽和カルボン酸から得られた無水物等の不飽和カルボン酸無水物；不飽和カルボン酸から得られたハロゲン化物等の不飽和カルボン酸ハライド；４－エポキシ－１－ブテン、５－エポキシ－１－ペンテン、６－エポキシ－１－ヘキセン、７－エポキシ－１－ヘプテン、８－エポキシ－１－オクテン、９－エポキシ－１－ノネン、１０－エポキシ－１－デセン、１１－エポキシ－１－ウンデセン等の不飽和エポキシ化合物；ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、３－アクロキシプロピルトリメトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルトリピルトリメトキシシラン、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、γ－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン等のエチレン性不飽和シラン化合物等が挙げられる。
【0026】
水酸基含有オレフィンとしては、例えば、水酸基含有のオレフィン系化合物であれば特に制限されないが、例えば末端水酸基化オレフィン系化合物が挙げられる。末端水酸基化オレフィン系化合物としては、例えば、ビニルアルコール、アリルアルコール、水酸化－１－ブテン、水酸化－１－ペンテン、水酸化－１－ヘキセン、水酸化－１－オクテン、水酸化－１－デセン、水酸化－１－ウンデセン、水酸化－１－ドデセン、水酸化－１－テトラデセン、水酸化－１－ヘキサデセン、水酸化－１－オクタデセン、水酸化－１－エイコセン等の、好ましくは炭素数が２～２０、より好ましくは炭素数が２～１５の直鎖状の水酸化－α－オレフィン；水酸化－３－メチル－１－ブテン、水酸化－３－メチル－１－ペンテン、水酸化－４－メチル－１－ペンテン、水酸化－３－エチル－１－ペンテン、水酸化－４，４－ジメチル－１－ペンテン、水酸化－４－メチル－１－ヘキセン、水酸化－４，４－ジメチル－１－ヘキセン、水酸化－４－エチル－１－ヘキセン、水酸化－３－エチル－１－ヘキセン等の、好ましくは炭素数が５～２０、より好ましくは炭素数が５～１５の分岐状の水酸化－α－オレフィンが挙げられる。
【0027】
ハロゲン化オレフィンとしては、例えば、塩素、臭素、ヨウ素等の周期表第１７族原子を有するハロゲン化－α－オレフィンが挙げられる。具体的には、ハロゲン化オレフィンとしては、ハロゲン化ビニル、ハロゲン化－１－ブテン、ハロゲン化－１－ペンテン、ハロゲン化－１－ヘキセン、ハロゲン化－１－オクテン、ハロゲン化－１－デセン、ハロゲン化－１－ドデセン、ハロゲン化－１－ウンデセン、ハロゲン化－１－テトラデセン、ハロゲン化－１－ヘキサデセン、ハロゲン化－１－オクタデセン、ハロゲン化－１－エイコセン等の、好ましくは炭素原子数が２～２０、より好ましくは炭素原子数が２～１５の直鎖状のハロゲン化－α－オレフィン；ハロゲン化－３－メチル－１－ブテン、ハロゲン化－４－メチル－１－ペンテン、ハロゲン化－３－メチル－１－ペンテン、ハロゲン化－３－エチル－１－ペンテン、ハロゲン化－４，４－ジメチル－１－ペンテン、ハロゲン化－４－メチル－１－ヘキセン、ハロゲン化－４，４－ジメチル－１－ヘキセン、ハロゲン化－４－エチル－１－ヘキセン、ハロゲン化－３－エチル－１－ヘキセン等の、好ましくは炭素原子数が５～２０、より好ましくは炭素原子数が５～１５の分岐状のハロゲン化－α－オレフィンが挙げられる。
【0028】
上記の中でも、ポリオレフィン系重合体（Ａ）は、４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体を含むことが好ましい。４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体のα－オレフィンは、通常、４－メチル－１－ペンテンを除く炭素原子数２～２０のα－オレフィンである。４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体のα－オレフィンとして用いられる物質のうち、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、３－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ペンテン、１－オクテン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン、１－エイコセン、ノルボルネン、５－メチル－２－ノルボルネン、テトラシクロドデセン、水酸化－１－ウンデセンが好ましい。さらに、シリル化ポリオレフィン（Ｂ）の添加によってオレフィン系重合体（Ａ）のブロッキングの発現を効果的に抑制する点から、炭素原子数が２～１０の直鎖状のα－オレフィンが好ましく、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセンおよび１－オクテンがより好ましく、エチレンおよびプロピレンがさらに好ましく、プロピレンが特に好ましい。
４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体のα－オレフィンは、例示した物質のうちの１種類のみであってもよく、例示した物質のうちの２種類以上の組み合せであってもよい。
４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体は、本発明の目的を損なわない範囲で、その他の共重合成分を含んでいてもよい。４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体は、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、４－メチル－１－ペンテンを除く炭素原子数２～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種以上のα－オレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）と、任意に非共役ポリエンから導かれる構成単位（ｉｉｉ）とを有することが好ましい。これらの構成単位（ｉ）と構成単位（ｉｉ）と構成単位（ｉｉｉ）の含有比率は、構成単位（ｉ）、（ｉｉ）、（ｉｉｉ）の合計を１００モル％とすると、好ましくは構成単位（ｉ）が１６～９５モル％、構成単位（ｉｉ）が５～８４モル％、構成単位（ｉｉｉ）が０～１０モル％である。より好ましくは、構成単位（ｉ）が２６～９０モル％、構成単位（ｉｉ）が１０～７４モル％、構成単位（ｉｉｉ）が０～７モル％であり、さらに好ましくは、構成単位（ｉ）が６１～８５モル％、構成単位（ｉｉ）が１５～３９モル％、構成単位（ｉｉｉ）が０～５モル％である。
４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体のα－オレフィンは、例示した物質のうちの１種類のみであってもよく、例示した物質のうちの２種類以上の組み合せであってもよい。
４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体は、本発明の目的を損なわない範囲で、その他の共重合成分を含んでいてもよい。４－メチル－１－ペンテン・α－オレフィン共重合体は、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、４－メチル－１－ペンテンを除く炭素原子数２～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種以上のα－オレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）と、任意に非共役ポリエンから導かれる構成単位（ｉｉｉ）とを有することが好ましい。これらの構成単位（ｉ）と構成単位（ｉｉ）と構成単位（ｉｉｉ）の含有比率は、構成単位（ｉ）、（ｉｉ）、（ｉｉｉ）の合計を１００モル％とすると、好ましくは構成単位（ｉ）が１６～９５モル％、構成単位（ｉｉ）が５～８４モル％、構成単位（ｉｉｉ）が０～１０モル％である。より好ましくは、構成単位（ｉ）が２６～９０モル％、構成単位（ｉｉ）が１０～７４モル％、構成単位（ｉｉｉ）が０～７モル％であり、さらに好ましくは、構成単位（ｉ）が６１～８５モル％、構成単位（ｉｉ）が１５～３９モル％、構成単位（ｉｉｉ）が０～５モル％である。
【0029】
オレフィン系重合体（Ａ）の極限粘度［η］は、加工性の観点から０．５～５．０ｄＬ／ｇの範囲にあることが好ましく、より好ましくは０．６～４．０ｄＬ／ｇ、特に好ましくは０．７～３．５ｄＬ／ｇである。極限粘度［η］の調整方法は特に制限されないが、重合中に水素分子を併用し重合体の分子量を調整することで、極限粘度［η］を調整することができる。
【0030】
オレフィン系重合体（Ａ）は、ブロッキングの発現をより一層抑制する観点、ならびに加工性の観点から、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が好ましくは１．０～３．５、より好ましくは１．２～３．０、さらに好ましくは１．５～２．５である。
【0031】
オレフィン系重合体（Ａ）のＡＳＴＭ Ｄ １５０５（水中置換法）に従って測定された密度は、好ましくは０．８１０～０．８５０ｇ／ｃｍ３、より好ましくは０．８２０～０．８５０ｇ／ｃｍ３、さらに好ましくは０．８３０～０．８５０ｇ／ｃｍ３である。
【0032】
動的粘弾性測定により求められたｔａｎδについて説明する。オレフィン系重合体（Ａ）に対し、雰囲気温度を連続的に変化させながら動的粘弾性測定を行い、貯蔵弾性率Ｇ‘（Ｐａ）、損失弾性率Ｇ“（Ｐａ）を測定し、Ｇ”／Ｇ’で与えられる損失正接ｔａｎδを求める。温度と損失正接ｔａｎδとの関係をみると、損失正接ｔａｎδは一般に特定の温度においてピークを有する。そのピークが現れる温度は一般にガラス転移温度（以下、Ｔｇとも記す）と呼ばれる。損失正接ｔａｎδのピークが現れる温度は、後述の動的粘弾性測定に基づき求めることができる。ここで、本実施形態において、通常、損失正接ｔａｎδのピーク値が本実施形態に係る損失正接ｔａｎδの最大値となる。また、損失正接ｔａｎδのピークが２つ以上観察される場合、最も大きいピークのピーク値が本実施形態に係る損失正接ｔａｎδの最大値である。
【0033】
本実施形態に係るオレフィン系重合体（Ａ）は、－２０℃～８０℃の温度範囲における損失正接ｔａｎδの最大値が０．２以上であり、好ましくは０℃～６０℃の温度範囲における損失正接ｔａｎδの最大値が０．６以上であり、より好ましくは０℃～６０℃の温度範囲における損失正接ｔａｎδの最大値が０．８以上である。損失正接ｔａｎδの最大値を上記範囲とすることで、シリル化ポリオレフィン系（Ｂ）の添加によるブロッキング発現の抑制効果をより一層向上できる。損失正接ｔａｎδは後述の方法で測定できる。なお、損失正接ｔａｎδは、オレフィン系重合体（Ａ）の分子骨格、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）、さらにそれら比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）等を変更することにより調整できる。
【0034】
オレフィン系重合体（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、好ましくは－５０℃～８０℃であり、より好ましくは－２０℃～７０℃であり、さらに好ましくは－１０℃～６０℃であり、特に好ましくは０℃～５０℃である。ガラス転移温度（Ｔｇ）を上記範囲とすることにより、シリル化ポリオレフィン（Ｂ）の添加によりブロッキングの発現をより一層抑制できる。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、オレフィン系重合体（Ａ）の分子骨格、重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）、さらにそれら比である分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）等を変更することにより調整できる。
【0035】
本実施形態に係るオレフィン系重合体（Ａ）は種々の方法により製造することができる。例えば、マグネシウム担持型チタン触媒；国際公開第０１／５３３６９号、国際公開第０１／０２７１２４号、特開平３－１９３７９６号公報、及び特開平０２－４１３０３号公報等に記載のメタロセン触媒；国際公開第２０１１／０５５８０３号に記載されるメタロセン化合物を含有するオレフィン重合触媒等の公知の触媒を用いて製造することができる。
【0036】
本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物中のオレフィン系重合体（Ａ）の含有量は特に限定されないが、オレフィン系樹脂組成物の全体を１００質量％としたとき、好ましくは３０質量％以上、より好ましくは４０質量％以上、さらに好ましくは５０質量％以上、特に好ましくは６０質量％以上であり、好ましくは９９．８質量％以下、より好ましくは９９．５質量％以下、さらに好ましくは９９．０質量％以下、さらにより好ましくは９８．０質量％以下、特に好ましくは９７．０質量％以下である。上記範囲とすることにより、オレフィン系樹脂組成物のブロッキングの発現がより一層抑制され、成形性により一層優れたオレフィン系樹脂組成物を得ることができる。
【0037】
＜シリル化ポリオレフィン（Ｂ）＞
本実施形態に係るシリル化ポリオレフィン（Ｂ）は、シリコーン鎖とポリオレフィン鎖を有する限りどのような構造でもよい。例えばポリオレフィンにシリコーンがグラフトした構造であるシリコーングラフトポリオレフィン、ポリオレフィンとシリコーンとのブロック共重合体、シリコーンにポリオレフィンがグラフトした構造、上記ブロック共重合体のシリコーン部分にポリオレフィンがグラフトした構造等を挙げることができる。シリル化ポリオレフィン（Ｂ）は１種類でもよいし、または２種以上を組み合わせて用いてもよい。
本実施形態に係るシリル化ポリオレフィン（Ｂ）は、シリコーン鎖とポリオレフィン鎖を有する限りどのような構造でもよい。例えばポリオレフィンにシリコーンがグラフトした構造であるシリコーングラフトポリオレフィン、ポリオレフィンとシリコーンとのブロック共重合体、シリコーンにポリオレフィンがグラフトした構造、上記ブロック共重合体のシリコーン部分にポリオレフィンがグラフトした構造等を挙げることができる。シリル化ポリオレフィン（Ｂ）は１種類でもよいし、または２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0038】
ブロック共重合体としては、（ポリオレフィン鎖）－（シリコーン鎖）の順に結合したブロック共重合体、（ポリオレフィン鎖）－（シリコーン鎖）－（ポリオレフィン鎖）の順に結合したブロック共重合体等を挙げることができる。
ポリオレフィン鎖は例えば炭素数２～５０、好ましくは炭素数２～２０のオレフィンに由来する構造単位を含む重合体鎖を例示できる。
中でも下記一般式（１）で表される構造を有するものが好ましい。
ポリオレフィン鎖は例えば炭素数２～５０、好ましくは炭素数２～２０のオレフィンに由来する構造単位を含む重合体鎖を例示できる。
中でも下記一般式（１）で表される構造を有するものが好ましい。
【0039】
【化2】
【0040】
上記式（１）において、Ａ１、Ａ２およびＡ３は各々独立に、ポリオレフィン鎖または炭素数１～２０の炭化水素基である。Ｒは炭素数１～２０の炭化水素基である。各Ｒは同一でも異なっていてもよい。ｍは１～１０，０００の整数である。Ａ３が複数存在する場合、各Ａ３は同一でも異なっていてもよい。ただし、Ａ１、Ａ２、Ａ３のうち、少なくとも１つはポリオレフィン鎖を表す。
【0041】
上記Ａ１、Ａ２およびＡ３におけるポリオレフィン鎖は、例えば炭素数２～５０、好ましくは炭素数２～２０のオレフィンに由来する構造単位を含む重合体鎖である。
【0042】
炭素数２～５０のオレフィンとしては、具体的には、エチレン、炭素数３～５０のα－オレフィン（プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、３－メチル－１－ブテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、３－メチル－１－ペンテン、３，４－ジメチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ヘキセン、３－エチル－１－ペンテン、３－エチル－４－メチル－１－ペンテン、３，４－ジメチル－１－ヘキセン、４－メチル－１－ヘプテン、３，４－ジメチル－１－ヘプテン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン、１－エイコセン、ビニルシクロヘキサン等）が挙げられる。
これらのうち、エチレン、炭素数３～１２のα－オレフィンが好ましく、エチレン、炭素数３～８のα－オレフィンがより好ましく、エチレンが特に好ましい。
ポリオレフィン鎖は単独重合体鎖であっても、共重合体鎖であってもよい。
これらのうち、エチレン、炭素数３～１２のα－オレフィンが好ましく、エチレン、炭素数３～８のα－オレフィンがより好ましく、エチレンが特に好ましい。
ポリオレフィン鎖は単独重合体鎖であっても、共重合体鎖であってもよい。
【0043】
なかでも、エチレンおよび炭素数３～５０のα－オレフィンから選ばれる炭素数２～５０のオレフィンのみから構成される重合体鎖が好ましく、さらには、エチレン単独重合体鎖、プロピレン単独重合体鎖、またはエチレン・炭素数３～２０のα－オレフィンの共重合体鎖が好ましい。エチレン・炭素数３～２０のα－オレフィンの共重合体鎖において、全構成単位を１００モル％としたとき、炭素数３～２０のα－オレフィン由来の構造単位は、例えば０モル％を超え２０モル％以下とすることができ、０モル％を超え１０モル％以下とすることもできる。
【0044】
また、上記ポリオレフィン鎖は所望により、他のオレフィン由来の構造単位を含んでもよい。他のオレフィンとしては、シス－２－ブテン等の内部二重結合を含むオレフィン；イソブテン等のビニリデン化合物；スチレン等のアリールビニル化合物；α－メチルスチレン等のアリールビニリデン化合物；メタクリル酸メチル等の官能基置換ビニリデン化合物；５－メチル－２－ノルボルネン、テトラシクロドデセン、シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン等の内部二重結合を含む脂肪族環状オレフィン；インデン等の芳香環を含有する環状オレフィン；ブタジエン、イソプレン、エチリデンノルボルネン、ビニルノルボルネン等の鎖状または環状のポリエン等が挙げられる。
【0045】
他のオレフィン由来の構造単位の含有量は、ポリオレフィン鎖を構成する全構成単位を１００モル％としたとき、０～１０モル％が好ましく、０～５モル％がより好ましい。
【0046】
上記ポリオレフィン鎖は、下記のＧＰＣ法により求めた数平均分子量が１００以上５００，０００以下であることが好ましく、２００以上１００，０００以下がさらに好ましく、５００以上５０，０００以下がさらに好ましく、７００以上１０，０００以下がさらに好ましい。
また、上記ポリオレフィン鎖は、下記のＧＰＣ法により求めた分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．１～３．０の範囲にあることが好ましい。
また、上記ポリオレフィン鎖は、下記のＧＰＣ法により求めた分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．１～３．０の範囲にあることが好ましい。
【0047】
ＧＰＣ測定法：
ＧＰＣ測定は、温度１４０℃、オルトジクロロベンゼンを溶媒として使用して測定し、ポリエチレン換算値として分析値（重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）およびＭｗ／Ｍｎ）を得ることができる。
ＧＰＣ測定は、温度１４０℃、オルトジクロロベンゼンを溶媒として使用して測定し、ポリエチレン換算値として分析値（重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）およびＭｗ／Ｍｎ）を得ることができる。
【0048】
測定は以下の条件で行うことができる。また、分子量は、市販の単分散標準ポリスチレンを用いて検量線を作成し、下記の換算法に基づいて求めることができる。
装置：ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅＧＰＣ２０００型（Ｗａｔｅｒｓ社製）
溶剤：ｏ－ジクロロベンゼン
カラム：ＴＳＫｇｅｌカラム（東ソー社製）×４
流速：１．０ｍｌ／分
試料：０．１５ｍｇ／ｍＬｏ－ジクロロベンゼン溶液
温度：１４０℃
分子量換算：ＰＳ換算／汎用較正法
なお、汎用較正の計算には、以下に示すＭａｒｋ－Ｈｏｕｗｉｎｋ粘度式の係数を用いることができる。
ポリスチレン（ＰＳ）の係数：ＫＰＳ＝１．３８×１０－４，ａＰＳ＝０．７０
ポリエチレン（ＰＥ）の係数：ＫＰＥ＝５．０６×１０－４，ａＰＥ＝０．７０
装置：ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅＧＰＣ２０００型（Ｗａｔｅｒｓ社製）
溶剤：ｏ－ジクロロベンゼン
カラム：ＴＳＫｇｅｌカラム（東ソー社製）×４
流速：１．０ｍｌ／分
試料：０．１５ｍｇ／ｍＬｏ－ジクロロベンゼン溶液
温度：１４０℃
分子量換算：ＰＳ換算／汎用較正法
なお、汎用較正の計算には、以下に示すＭａｒｋ－Ｈｏｕｗｉｎｋ粘度式の係数を用いることができる。
ポリスチレン（ＰＳ）の係数：ＫＰＳ＝１．３８×１０－４，ａＰＳ＝０．７０
ポリエチレン（ＰＥ）の係数：ＫＰＥ＝５．０６×１０－４，ａＰＥ＝０．７０
【0049】
上記Ａ１、Ａ２、Ａ３およびＲにおいて、炭素数１～２０、好ましくは炭素数１～１０の炭化水素基としては、アルキル基、アリールアルキル基、アルケニル基、アリール基が挙げられる。
【0050】
アルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ヘキシル基、２－エチルヘキシル基、オクチル基、デシル基、オクタデシル基等の直鎖状または分岐状アルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、ノルボルニル基等のシクロアルキル基等が挙げられる。
アリールアルキル基としては、ベンジル基、フェニルエチル基、フェニルプロピル基等が挙げられる。
アルケニル基としては、ビニル基、プロペニル基、シクロヘキセニル基等が挙げられる。
アリール基としては、フェニル基、トリル基、ジメチルフェニル基、トリメチルフェニル基、エチルフェニル基、プロピルフェニル基、ナフチル基等が挙げられる。
アリールアルキル基としては、ベンジル基、フェニルエチル基、フェニルプロピル基等が挙げられる。
アルケニル基としては、ビニル基、プロペニル基、シクロヘキセニル基等が挙げられる。
アリール基としては、フェニル基、トリル基、ジメチルフェニル基、トリメチルフェニル基、エチルフェニル基、プロピルフェニル基、ナフチル基等が挙げられる。
【0051】
上記式（１）において、ｍは１～１０，０００の整数である。ｍは５以上が好ましく、１０以上がより好ましい。また、ｍは１，０００以下が好ましく、３００以下がより好ましく、５０以下がより好ましい。
【0052】
上記Ａ１、Ａ２、単数または複数のＡ３は、全てがポリオレフィン鎖であってもよいし、一部の基がポリオレフィン鎖でその他は炭素数１～２０の炭化水素基であってもよい。
【0053】
上記式（１）において、ｍが２以上であり、Ａ３のうちの少なくとも１つが他のＡ３と異なる場合、複数種の下記ユニットが存在するが、その並ぶ順序に特に制限はなく、ブロック的であってもランダム的であってもよい。
【0054】
【化3】
【0055】
上記式（１）としては、下記（１Ａ）、（１Ｂ）または（１Ｃ）で表される構造体が好ましく、その中でも（１Ａ）がより好ましい。
【0056】
（１Ａ）上記式（１）において、Ａ１およびＡ２がポリオレフィン鎖であり、Ａ３が炭素数１～２０の炭化水素基である、構造体。
（１Ｂ）上記式（１）において、Ａ１、Ａ２の一方がポリオレフィン鎖であり、他方が炭素数１～２０の炭化水素基であり、Ａ３が炭素数１～２０の炭化水素基である、構造体。
（１Ｃ）上記式（１）において、Ａ１およびＡ２が炭素数１～２０の炭化水素基であり、Ａ３のうち少なくとも１つがポリオレフィン鎖である、構造体。
（１Ｂ）上記式（１）において、Ａ１、Ａ２の一方がポリオレフィン鎖であり、他方が炭素数１～２０の炭化水素基であり、Ａ３が炭素数１～２０の炭化水素基である、構造体。
（１Ｃ）上記式（１）において、Ａ１およびＡ２が炭素数１～２０の炭化水素基であり、Ａ３のうち少なくとも１つがポリオレフィン鎖である、構造体。
【0057】
本実施形態に係るシリル化ポリオレフィン（Ｂ）において、シリコーン鎖／ポリオレフィン鎖（質量比）は特に限定されるものではないが、例えば、好ましくは５／９５～９９／１であり、より好ましくは１０／９０～９５／５である。
【0058】
本実施形態に係るシリル化ポリオレフィン（Ｂ）の製造方法は特に限定されるものではないが、例えば、国際公開第２０１２／０９８８６５号公報の段落００８９～０１４５や段落０１９６～０２０７等に記載された方法により製造することができる。
【0059】
本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物中のシリル化ポリオレフィン（Ｂ）の含有量は特に限定されないが、オレフィン系樹脂組成物の全体を１００質量％としたとき、ブロッキングの発現をより一層抑制する観点から、好ましくは０．２質量％以上、より好ましくは０．３質量％以上、さらに好ましくは０．４質量％以上であり、成形性、その他の重合体との相容性、その他の重合体の特性・物性を維持させる観点から、好ましくは４０．０質量％以下、より好ましくは３０．０質量％以下、さらに好ましくは２０．０質量％以下、さらにより好ましくは１０．０質量％以下である。
【0060】
＜その他の重合体＞
本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物は、オレフィン系重合体（Ａ）およびシリル化ポリオレフィン（Ｂ）以外のその他の重合体を含んでもよい。
その他の重合体としては、例えば、オレフィン系重合体（Ａ）およびシリル化ポリオレフィン（Ｂ）以外のポリオレフィン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸エステル共重合体、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル、ポリカーボネート、ポリアミド、ＡＢＳ樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリイミド、ポリウレタン、ポリ乳酸、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、（メタ）アクリル樹脂、フッ素系樹脂等が挙げられる。
本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物は、オレフィン系重合体（Ａ）およびシリル化ポリオレフィン（Ｂ）以外のその他の重合体を含んでもよい。
その他の重合体としては、例えば、オレフィン系重合体（Ａ）およびシリル化ポリオレフィン（Ｂ）以外のポリオレフィン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸エステル共重合体、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル、ポリカーボネート、ポリアミド、ＡＢＳ樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリイミド、ポリウレタン、ポリ乳酸、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、（メタ）アクリル樹脂、フッ素系樹脂等が挙げられる。
【0061】
＜添加剤＞
本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物は、所望により、本発明の目的を損なわない範囲で、ポリオレフィン製品の製造で用いられる各種公知の添加剤を含んでもよい。このような添加剤としては、例えば、軟化剤、老化防止剤、加工助剤、活性剤、反応抑制剤、着色剤、分散剤、難燃剤、可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、防カビ剤、界面活性剤等が挙げられる。
本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物は、所望により、本発明の目的を損なわない範囲で、ポリオレフィン製品の製造で用いられる各種公知の添加剤を含んでもよい。このような添加剤としては、例えば、軟化剤、老化防止剤、加工助剤、活性剤、反応抑制剤、着色剤、分散剤、難燃剤、可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、防カビ剤、界面活性剤等が挙げられる。
【0062】
２．成形体
本実施形態に係る成形体は、本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物から成形される。本実施形態に係る成形体としては、どのような形状でも構わないが、フィルム、シート、不織布または発泡体であることが好ましい。
本実施形態に係る成形体は、本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物から成形される。本実施形態に係る成形体としては、どのような形状でも構わないが、フィルム、シート、不織布または発泡体であることが好ましい。
【0063】
本実施形態に係る成形体は、本実施形態に係るオレフィン系樹脂組成物を、押出成形法、射出成形法、溶融流涎法、インフレーション成形法、圧縮成形法、トランスファー成形法、注型成形法等の公知の方法により成形することができる。
【0064】
３．用途
本実施形態の成形体の用途としては、例えば以下が例示されるが、これらに限定されるものではない。
本実施形態の成形体の用途としては、例えば以下が例示されるが、これらに限定されるものではない。
【0065】
撥水フィルム、撥油フィルム、包装材料；主に携帯電話、スマートフォン、タブレット、タッチパネル、太陽電池、ＬＥＤ等向けの反射防止フィルム、保護フィルム、反射型偏光フィルム；太陽電池向け光取り込みフィルム；有機ＥＬパネルの光取出しフィルム；導光板；抗菌シート；細胞培養向け材料；ウィルス検知センサー材料；ＬＥＤの高輝度化；反透明マイクロミラー
【0066】
以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
【実施例】
【0067】
以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【0068】
１．測定および評価方法
（１）オレフィン系重合体（Ａ）の組成
オレフィン系重合体（Ａ）中の４－メチル－１－ペンテン及びα－オレフィンの含有率（モル％）を、１３Ｃ－ＮＭＲによる測定値から求めた。具体的には、日本電子株式会社製ＥＣＰ５００型核磁気共鳴装置（商品名）を用いて、測定温度：１２０℃、測定溶媒：オルトジクロロベンゼン、積算回数：１万回以上にて、オレフィン系重合体（Ａ）の１３Ｃ－ＮＭＲのスペクトルを測定した。
（１）オレフィン系重合体（Ａ）の組成
オレフィン系重合体（Ａ）中の４－メチル－１－ペンテン及びα－オレフィンの含有率（モル％）を、１３Ｃ－ＮＭＲによる測定値から求めた。具体的には、日本電子株式会社製ＥＣＰ５００型核磁気共鳴装置（商品名）を用いて、測定温度：１２０℃、測定溶媒：オルトジクロロベンゼン、積算回数：１万回以上にて、オレフィン系重合体（Ａ）の１３Ｃ－ＮＭＲのスペクトルを測定した。
【0069】
（２）極限粘度
オレフィン系重合体（Ａ）の極限粘度［η］は、測定装置としてウベローデ粘度計を用い、デカリン溶媒中、１３５℃で測定した。具体的には、約２０ｍｇの粉末状のオレフィン系重合体（Ａ）をデカリン２５ｍｌに溶解させた後、ウベローデ粘度計を用い、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηＳＰを測定した。このデカリン溶液にデカリン５ｍｌを加えて希釈した後、上記と同様にして比粘度ηＳＰを測定した。この希釈操作を２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿した時のηＳＰ／Ｃの値を極限粘度［η］（単位：ｄｌ／ｇ）として求めた（式１参照）。
［η］＝ｌｉｍ（ηＳＰ／Ｃ） （Ｃ→０） ・・・式１
オレフィン系重合体（Ａ）の極限粘度［η］は、測定装置としてウベローデ粘度計を用い、デカリン溶媒中、１３５℃で測定した。具体的には、約２０ｍｇの粉末状のオレフィン系重合体（Ａ）をデカリン２５ｍｌに溶解させた後、ウベローデ粘度計を用い、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηＳＰを測定した。このデカリン溶液にデカリン５ｍｌを加えて希釈した後、上記と同様にして比粘度ηＳＰを測定した。この希釈操作を２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿した時のηＳＰ／Ｃの値を極限粘度［η］（単位：ｄｌ／ｇ）として求めた（式１参照）。
［η］＝ｌｉｍ（ηＳＰ／Ｃ） （Ｃ→０） ・・・式１
【0070】
（３）重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）
ＧＰＣ測定は、温度１４０℃、オルトジクロロベンゼンを溶媒として使用してポリスチレン検量線を用いて測定し、ポリエチレン換算値として分析値（重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）およびＭｗ／Ｍｎ）を得ることができる。オレフィン系重合体（Ａ）とシリル化ポリオレフィン（Ｂ）の重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の測定は以下の条件でそれぞれ行った。
（３．１）オレフィン系重合体（Ａ）における測定条件：
標準ポリスチレン換算法により算出した。
・装置：ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ １５０－Ｃ ｐｌｕｓ型、示差屈折計検出器一体型、ウォーターズ コーポレーション（Waters Corporation）社製、商品名）
・溶剤：ｏ－ジクロロベンゼン
・カラム：東ソー株式会社製ＧＭＨ６－ＨＴ（商品名）２本と東ソー株式会社製ＧＭＨ－ＨＴＬ（商品名）２本とを直列に接続した構成
・流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
・カラム温度：１４０℃
・分子量換算：標準ポリスチレン換算法
（３．２）シリル化ポリオレフィン（Ｂ）における測定条件：
市販の単分散標準ポリスチレンを用いて検量線を作成し、下記の換算法に基づいて求めた。
・装置：ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅＧＰＣ２０００型（Ｗａｔｅｒｓ社製）
・溶剤：ｏ－ジクロロベンゼン
・カラム：東ソー株式会社製ＴＳＫｇｅｌカラム４本を直列に接続した構成
・流速：１．０ｍｌ／分
・温度：１４０℃
・試料：０．１５ｍｇ／ｍＬｏ－ジクロロベンゼン溶液
・分子量換算：ＰＳ換算／汎用較正法
なお、汎用較正の計算には、以下に示すＭａｒｋ－Ｈｏｕｗｉｎｋ粘度式の係数を用いた。
ポリスチレン（ＰＳ）の係数：ＫＰＳ＝１．３８×１０－４，ａＰＳ＝０．７０
ポリエチレン（ＰＥ）の係数：ＫＰＥ＝５．０６×１０－４，ａＰＥ＝０．７０
ＧＰＣ測定は、温度１４０℃、オルトジクロロベンゼンを溶媒として使用してポリスチレン検量線を用いて測定し、ポリエチレン換算値として分析値（重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分子量（Ｍｎ）およびＭｗ／Ｍｎ）を得ることができる。オレフィン系重合体（Ａ）とシリル化ポリオレフィン（Ｂ）の重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の測定は以下の条件でそれぞれ行った。
（３．１）オレフィン系重合体（Ａ）における測定条件：
標準ポリスチレン換算法により算出した。
・装置：ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ １５０－Ｃ ｐｌｕｓ型、示差屈折計検出器一体型、ウォーターズ コーポレーション（Waters Corporation）社製、商品名）
・溶剤：ｏ－ジクロロベンゼン
・カラム：東ソー株式会社製ＧＭＨ６－ＨＴ（商品名）２本と東ソー株式会社製ＧＭＨ－ＨＴＬ（商品名）２本とを直列に接続した構成
・流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
・カラム温度：１４０℃
・分子量換算：標準ポリスチレン換算法
（３．２）シリル化ポリオレフィン（Ｂ）における測定条件：
市販の単分散標準ポリスチレンを用いて検量線を作成し、下記の換算法に基づいて求めた。
・装置：ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅＧＰＣ２０００型（Ｗａｔｅｒｓ社製）
・溶剤：ｏ－ジクロロベンゼン
・カラム：東ソー株式会社製ＴＳＫｇｅｌカラム４本を直列に接続した構成
・流速：１．０ｍｌ／分
・温度：１４０℃
・試料：０．１５ｍｇ／ｍＬｏ－ジクロロベンゼン溶液
・分子量換算：ＰＳ換算／汎用較正法
なお、汎用較正の計算には、以下に示すＭａｒｋ－Ｈｏｕｗｉｎｋ粘度式の係数を用いた。
ポリスチレン（ＰＳ）の係数：ＫＰＳ＝１．３８×１０－４，ａＰＳ＝０．７０
ポリエチレン（ＰＥ）の係数：ＫＰＥ＝５．０６×１０－４，ａＰＥ＝０．７０
【0071】
（４）動的粘弾性測定
オレフィン系重合体（Ａ）を、厚さ２ｍｍのシート状にプレス成形して、長さ２０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚さ２ｍｍの短冊片を切り出した。ティー・エイ・インスツルメント・ジャパン株式会社（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｊａｐａｎ Ｉｎｃ．）製粘弾性測定装置ＡＲＥＳ（商品名）を用いて、以下の測定条件で動的粘弾性の温度依存性データを測定した。当該測定で得られた、貯蔵弾性率（Ｇ'）と損失弾性率（Ｇ"）との比（Ｇ"／Ｇ'：損失正接）をｔａｎδとした。またｔａｎδを温度に対してプロットした際に、特定温度範囲内で上に凸の曲線すなわちピークが得られれば、ピークの頂点の極大値における温度をガラス転移温度（Ｔｇ）とした。
（測定条件）
Ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ：１．０Ｈｚ
Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ：－７０～８０℃
Ｒａｍｐ Ｒａｔｅ：４．０℃／分
Ｓｔｒａｉｎ：０．５％
オレフィン系重合体（Ａ）を、厚さ２ｍｍのシート状にプレス成形して、長さ２０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚さ２ｍｍの短冊片を切り出した。ティー・エイ・インスツルメント・ジャパン株式会社（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｊａｐａｎ Ｉｎｃ．）製粘弾性測定装置ＡＲＥＳ（商品名）を用いて、以下の測定条件で動的粘弾性の温度依存性データを測定した。当該測定で得られた、貯蔵弾性率（Ｇ'）と損失弾性率（Ｇ"）との比（Ｇ"／Ｇ'：損失正接）をｔａｎδとした。またｔａｎδを温度に対してプロットした際に、特定温度範囲内で上に凸の曲線すなわちピークが得られれば、ピークの頂点の極大値における温度をガラス転移温度（Ｔｇ）とした。
（測定条件）
Ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ：１．０Ｈｚ
Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ：－７０～８０℃
Ｒａｍｐ Ｒａｔｅ：４．０℃／分
Ｓｔｒａｉｎ：０．５％
【0072】
（５）ブロッキングの評価方法
後述する方法によって得られた単層フィルム２枚を重ね、２００ｇ／ｃｍ２の荷重をかけて、４０℃で２４時間放置した。その後、２枚の単層フィルムを手ではがし、その時のフィルムのはがれやすさを、ブロッキング性として以下のように評価した。
◎：抵抗なくはがれる
○：ややはがれにくい
△：はがれにくい
×：極めてはがれにくい
後述する方法によって得られた単層フィルム２枚を重ね、２００ｇ／ｃｍ２の荷重をかけて、４０℃で２４時間放置した。その後、２枚の単層フィルムを手ではがし、その時のフィルムのはがれやすさを、ブロッキング性として以下のように評価した。
◎：抵抗なくはがれる
○：ややはがれにくい
△：はがれにくい
×：極めてはがれにくい
【0073】
２．原料
実施例および比較例で用いた原料について以下に示す。
実施例および比較例で用いた原料について以下に示す。
【0074】
（１）オレフィン系重合体（Ａ）
十分に窒素置換した容量１．５リットルの撹拌翼付ステンレス製オートクレーブに、２３℃でノルマルヘキサン３００ｍｌ（乾燥窒素雰囲気、活性アルミナ上で乾燥したもの）と、４－メチル－１－ペンテン４５０ｍｌを装入した。このオートクレーブに、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡＬ）の１．０ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液を０．７５ｍｌ装入し、撹拌機を回した。
次に、オートクレーブを内温６０℃まで加熱し、全圧が０．４０ＭＰａ（ゲージ圧）となるようにプロピレンで加圧した。続いて、予め調製しておいたメチルアルミノキサンをＡｌ換算で１ｍｍｏｌと、ジフェニルメチレン（１－エチル－３－ｔ－ブチル－シクロペンタジエニル）（２，７－ジ－ｔ－ブチル－フルオレニル）ジルコニウムジクロリドを０．０１ｍｍｏｌ含むトルエン溶液０．３４ｍｌとを、窒素を用いてオートクレーブに圧入し、重合を開始した。重合反応中、オートクレーブ内温が６０℃になるように温度調整した。重合開始から６０分後、オートクレーブにメタノール５ｍｌを窒素で圧入して重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液にアセトンを撹拌しながら注いだ。
こうして得られた溶媒を含む重合体を、１００℃、減圧下で１２時間乾燥することでオレフィン系共重合体（Ａ－１）を得た。このオレフィン系共重合体（Ａ－１）中の４－メチル－１－ペンテンから導かれる構造単位の含量は７２ｍｏｌ％、プロピレンから導かれる構造単位の含量は２８ｍｏｌ％であった。また、このオレフィン系共重合体（Ａ－１）の極限粘度［η］は１．５であり、重量平均分子量（Ｍｗ）は３３７，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．１であった。上記方法にて測定された－２０℃～８０℃、０℃～６０℃両温度範囲における損失正接ｔａｎδの最大値は２．７であった。上記方法にて測定されたガラス転移温度（Ｔｇ）は３０℃であった。
十分に窒素置換した容量１．５リットルの撹拌翼付ステンレス製オートクレーブに、２３℃でノルマルヘキサン３００ｍｌ（乾燥窒素雰囲気、活性アルミナ上で乾燥したもの）と、４－メチル－１－ペンテン４５０ｍｌを装入した。このオートクレーブに、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡＬ）の１．０ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液を０．７５ｍｌ装入し、撹拌機を回した。
次に、オートクレーブを内温６０℃まで加熱し、全圧が０．４０ＭＰａ（ゲージ圧）となるようにプロピレンで加圧した。続いて、予め調製しておいたメチルアルミノキサンをＡｌ換算で１ｍｍｏｌと、ジフェニルメチレン（１－エチル－３－ｔ－ブチル－シクロペンタジエニル）（２，７－ジ－ｔ－ブチル－フルオレニル）ジルコニウムジクロリドを０．０１ｍｍｏｌ含むトルエン溶液０．３４ｍｌとを、窒素を用いてオートクレーブに圧入し、重合を開始した。重合反応中、オートクレーブ内温が６０℃になるように温度調整した。重合開始から６０分後、オートクレーブにメタノール５ｍｌを窒素で圧入して重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液にアセトンを撹拌しながら注いだ。
こうして得られた溶媒を含む重合体を、１００℃、減圧下で１２時間乾燥することでオレフィン系共重合体（Ａ－１）を得た。このオレフィン系共重合体（Ａ－１）中の４－メチル－１－ペンテンから導かれる構造単位の含量は７２ｍｏｌ％、プロピレンから導かれる構造単位の含量は２８ｍｏｌ％であった。また、このオレフィン系共重合体（Ａ－１）の極限粘度［η］は１．５であり、重量平均分子量（Ｍｗ）は３３７，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．１であった。上記方法にて測定された－２０℃～８０℃、０℃～６０℃両温度範囲における損失正接ｔａｎδの最大値は２．７であった。上記方法にて測定されたガラス転移温度（Ｔｇ）は３０℃であった。
【0075】
（２）シリル化ポリオレフィン（Ｂ）
［合成例１］
（片末端にビニル基を有するポリエチレンの合成）
国際公開第２０１２／０９８８６５号の合成例２に記載の方法に準じて片末端ビニル基含有エチレン系重合体（Ｐ－１）を合成した。
１Ｈ－ＮＭＲ測定により、得られた重合物はホモポリエチレンで、なおかつ片末端のみ二重結合を含有することが明らかであった。この片末端二重結合含有エチレン系重合体（Ｐ－１）（単体）の物性は以下の通りであった。
融点（Ｔｍ）１２７℃
Ｍｗ＝４７７０、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．２５（ＧＰＣ）
末端不飽和率 ９７％
［合成例１］
（片末端にビニル基を有するポリエチレンの合成）
国際公開第２０１２／０９８８６５号の合成例２に記載の方法に準じて片末端ビニル基含有エチレン系重合体（Ｐ－１）を合成した。
１Ｈ－ＮＭＲ測定により、得られた重合物はホモポリエチレンで、なおかつ片末端のみ二重結合を含有することが明らかであった。この片末端二重結合含有エチレン系重合体（Ｐ－１）（単体）の物性は以下の通りであった。
融点（Ｔｍ）１２７℃
Ｍｗ＝４７７０、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．２５（ＧＰＣ）
末端不飽和率 ９７％
【0076】
［合成例２］
（白金触媒組成物（Ｃ－１）の調製）
マグネットスターラーチップを入れた５０ｍｌサンプル管中、塩化白金（ＩＩ）０．５０ｇを、下記構造のヒドロシランＡ（ＨＳ（Ａ）、Ｇｅｌｅｓｔ，Ｉｎｃ．製、ＤＭＳ－Ｈ１１）（１０ｍｌ）中に懸濁し、窒素気流下、室温で撹拌した。１９０時間撹拌した後、シリンジにて反応液を約０．４ｍｌ採取し、０．４５μｍＰＴＦＥフィルターを用いて濾過して１０ｍｌサンプル管中に濾液を採取し、白金濃度が３．８質量％の白金触媒組成物（Ｃ－１）を得た。
ヒドロシランＡ（ＨＳ（Ａ））：ＨＳｉ（ＣＨ３）２Ｏ－（－Ｓｉ（ＣＨ３）２－Ｏ－）ｎ－Ｓｉ（ＣＨ３）２Ｈ
（ｎ＝１２～１３）
（白金触媒組成物（Ｃ－１）の調製）
マグネットスターラーチップを入れた５０ｍｌサンプル管中、塩化白金（ＩＩ）０．５０ｇを、下記構造のヒドロシランＡ（ＨＳ（Ａ）、Ｇｅｌｅｓｔ，Ｉｎｃ．製、ＤＭＳ－Ｈ１１）（１０ｍｌ）中に懸濁し、窒素気流下、室温で撹拌した。１９０時間撹拌した後、シリンジにて反応液を約０．４ｍｌ採取し、０．４５μｍＰＴＦＥフィルターを用いて濾過して１０ｍｌサンプル管中に濾液を採取し、白金濃度が３．８質量％の白金触媒組成物（Ｃ－１）を得た。
ヒドロシランＡ（ＨＳ（Ａ））：ＨＳｉ（ＣＨ３）２Ｏ－（－Ｓｉ（ＣＨ３）２－Ｏ－）ｎ－Ｓｉ（ＣＨ３）２Ｈ
（ｎ＝１２～１３）
【0077】
［合成例３］
（末端ビニル基を有するポリエチレンのヒドロシランへの導入）
３００ｍｌの２ツ口フラスコに、［合成例１］で得た片末端ビニル基含有エチレン系重合体（Ｐ－１）２５．１ｇ（１１．８ｍｍｏｌ）を装入し、窒素雰囲気下で、ヒドロシランＡ（ＨＳ（Ａ））６．７ｇ（５．９ｍｍｏｌ；Ｓｉ－Ｈ基として１１．８ｍｍｏｌ相当）と、［合成例２］で調製した白金触媒組成物（Ｃ－１）をヒドロシランＡ（ＨＳ（Ａ））で２００倍希釈したもの（Ｃ－１ａ）１５０μｌ（Ｐｔ換算で１．４×１０－６ｍｍｏｌ）をさらに装入した。予め内温１３０℃に昇温しておいた油浴中に、上記２ツ口フラスコをセットし、撹拌した。約３分後ポリマーは融解した。次いで６時間後に冷却し、メタノール約２００ｍｌを加え、３００ｍｌビーカーに内容物を取り出し２時間撹拌した。その後、固体をろ取しメタノールで洗浄し、６０℃、２ｈＰａ以下の減圧下で乾燥させることにより、白色固体のシリル化ポリオレフィン（Ｂ－１）３３．１ｇを得た。ＮＭＲ解析の結果、得られたシリル化ポリオレフィン（Ｂ－１）は収率９８％、オレフィン転化率１００％、異性化率２％であった。ＭＦＲは測定上限値以上（ＭＦＲ＞１００ｇ／１０ｍｉｎ）であり、分子式より計算される（Ｂ－１）中のポリオルガノシロキサン含量は２３質量％であった。
（末端ビニル基を有するポリエチレンのヒドロシランへの導入）
３００ｍｌの２ツ口フラスコに、［合成例１］で得た片末端ビニル基含有エチレン系重合体（Ｐ－１）２５．１ｇ（１１．８ｍｍｏｌ）を装入し、窒素雰囲気下で、ヒドロシランＡ（ＨＳ（Ａ））６．７ｇ（５．９ｍｍｏｌ；Ｓｉ－Ｈ基として１１．８ｍｍｏｌ相当）と、［合成例２］で調製した白金触媒組成物（Ｃ－１）をヒドロシランＡ（ＨＳ（Ａ））で２００倍希釈したもの（Ｃ－１ａ）１５０μｌ（Ｐｔ換算で１．４×１０－６ｍｍｏｌ）をさらに装入した。予め内温１３０℃に昇温しておいた油浴中に、上記２ツ口フラスコをセットし、撹拌した。約３分後ポリマーは融解した。次いで６時間後に冷却し、メタノール約２００ｍｌを加え、３００ｍｌビーカーに内容物を取り出し２時間撹拌した。その後、固体をろ取しメタノールで洗浄し、６０℃、２ｈＰａ以下の減圧下で乾燥させることにより、白色固体のシリル化ポリオレフィン（Ｂ－１）３３．１ｇを得た。ＮＭＲ解析の結果、得られたシリル化ポリオレフィン（Ｂ－１）は収率９８％、オレフィン転化率１００％、異性化率２％であった。ＭＦＲは測定上限値以上（ＭＦＲ＞１００ｇ／１０ｍｉｎ）であり、分子式より計算される（Ｂ－１）中のポリオルガノシロキサン含量は２３質量％であった。
【0078】
（３）添加剤
・エルカ酸アミド（アルフローＰ１０（商品名）、日本油脂社製）
・シリカ（クリスタライト５Ｘ（商品名）、龍森社製）
・エルカ酸アミド（アルフローＰ１０（商品名）、日本油脂社製）
・シリカ（クリスタライト５Ｘ（商品名）、龍森社製）
【0079】
［実施例１］
オレフィン系共重合体（Ａ－１）９９．５質量部に、シリル化ポリオレフィン（Ｂ－１）０．５質量部をドライブレンドし、２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝６０、東芝機械製ＴＥＭ－２６ＳＳ）にてシリンダー温度２００℃で溶融混合し、樹脂組成物（Ｄ－１）を得た。得られた樹脂組成物（Ｄ－１）について、サーモ・プラスティックス工業社製フィルム成形装置を用いてＴダイ温度２１０℃でフィルム状に成形し、樹脂組成物（Ｄ－１）からなる単層フィルムを得た。単層フィルムの厚さは５０μｍであった。得られたフィルムを用いて、ブロッキングの評価を実施した。得られた結果を表１に示す。
オレフィン系共重合体（Ａ－１）９９．５質量部に、シリル化ポリオレフィン（Ｂ－１）０．５質量部をドライブレンドし、２軸押出機（Ｌ／Ｄ＝６０、東芝機械製ＴＥＭ－２６ＳＳ）にてシリンダー温度２００℃で溶融混合し、樹脂組成物（Ｄ－１）を得た。得られた樹脂組成物（Ｄ－１）について、サーモ・プラスティックス工業社製フィルム成形装置を用いてＴダイ温度２１０℃でフィルム状に成形し、樹脂組成物（Ｄ－１）からなる単層フィルムを得た。単層フィルムの厚さは５０μｍであった。得られたフィルムを用いて、ブロッキングの評価を実施した。得られた結果を表１に示す。
【0080】
［実施例２～４］
オレフィン系共重合体（Ａ－１）とシリル化ポリオレフィン（Ｂ－１）の配合量を表１に記載の値に変更した以外は、実施例１と同じ操作を行い、単層フィルムをそれぞれ成形した。単層フィルムの厚さはそれぞれ５０μｍであった。得られたフィルムを用いて、ブロッキングの評価をそれぞれ実施した。得られた結果を表１に示す。
オレフィン系共重合体（Ａ－１）とシリル化ポリオレフィン（Ｂ－１）の配合量を表１に記載の値に変更した以外は、実施例１と同じ操作を行い、単層フィルムをそれぞれ成形した。単層フィルムの厚さはそれぞれ５０μｍであった。得られたフィルムを用いて、ブロッキングの評価をそれぞれ実施した。得られた結果を表１に示す。
【0081】
［比較例１］
シリル化ポリオレフィン（Ｂ－１）を使用しない以外は、実施例１と同様の操作を行い、単層フィルムを成形した。単層フィルムの厚さは５０μｍであった。得られたフィルムを用いて、ブロッキングの評価を実施した。得られた結果を表１に示す。
シリル化ポリオレフィン（Ｂ－１）を使用しない以外は、実施例１と同様の操作を行い、単層フィルムを成形した。単層フィルムの厚さは５０μｍであった。得られたフィルムを用いて、ブロッキングの評価を実施した。得られた結果を表１に示す。
【0082】
［比較例２および３］
シリル化ポリオレフィン（Ｂ－１）を、エルカ酸アミド（アルフローＰ１０（商品名）、日本油脂社製）およびシリカ（クリスタライト５Ｘ（商品名）、龍森社製）にそれぞれ変更した以外は、実施例２と同様の操作を行い、単層フィルムをそれぞれ成形した。単層フィルムの厚さはそれぞれ５０μｍであった。得られたフィルムを用いて、ブロッキングの評価をそれぞれ実施した。得られた結果を表１に示す。
シリル化ポリオレフィン（Ｂ－１）を、エルカ酸アミド（アルフローＰ１０（商品名）、日本油脂社製）およびシリカ（クリスタライト５Ｘ（商品名）、龍森社製）にそれぞれ変更した以外は、実施例２と同様の操作を行い、単層フィルムをそれぞれ成形した。単層フィルムの厚さはそれぞれ５０μｍであった。得られたフィルムを用いて、ブロッキングの評価をそれぞれ実施した。得られた結果を表１に示す。
【0083】
【表1】