特許 7368604 蛍光増白剤をポリマー組成物に組み込むためのプロセス及びプレミックス

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】

(24)【登録日】2023-10-16

(45)【発行日】2023-10-24

(54)【発明の名称】蛍光増白剤をポリマー組成物に組み込むためのプロセス及びプレミックス

(51)【国際特許分類】

   C08L 83/07 20060101AFI20231017BHJP

   C08L 83/05 20060101ALI20231017BHJP

   C08K 5/45 20060101ALI20231017BHJP

   C09J 183/07 20060101ALI20231017BHJP

   C09J 183/05 20060101ALI20231017BHJP

   C09J 11/06 20060101ALI20231017BHJP

【ＦＩ】

C08L83/07

C08L83/05

C08K5/45

C09J183/07

C09J183/05

C09J11/06

【請求項の数】 21

(21)【出願番号】P 2022514851

(86)(22)【出願日】2020-09-04

(65)【公表番号】

(43)【公表日】2022-11-04

(86)【国際出願番号】 US2020049342

(87)【国際公開番号】W WO2021046309

(87)【国際公開日】2021-03-11

【審査請求日】2022-03-04

(31)【優先権主張番号】62/896,982

(32)【優先日】2019-09-06

(33)【優先権主張国・地域又は機関】US

(73)【特許権者】

【識別番号】519289224

【氏名又は名称】エルケム・シリコーンズ・ユーエスエイ・コーポレーション

【氏名又は名称原語表記】ＥＬＫＥＭ ＳＩＬＩＣＯＮＥＳ ＵＳＡ ＣＯＲＰ．

【住所又は居所原語表記】Ｔｗｏ Ｔｏｗｅｒ Ｃｅｎｔｅｒ Ｂｏｕｌｅｖａｒｄ，Ｓｕｉｔｅ １６０１，Ｅａｓｔ Ｂｒｕｎｓｗｉｃｋ，ＮＪ ０８８１６ Ｕ．Ｓ．Ａ．

(74)【代理人】

【識別番号】110000523

【氏名又は名称】アクシス国際弁理士法人

(72)【発明者】

【氏名】イェン・モン

(72)【発明者】

【氏名】マイケル・ジョン・ワトソン

(72)【発明者】

【氏名】クリス・ヘルト

(72)【発明者】

【氏名】ダナヤ・プラチャヤナン

(72)【発明者】

【氏名】アマンダ・バートン

(72)【発明者】

【氏名】リーアン・ブラウン

【審査官】常見 優

(56)【参考文献】

【文献】特開平０５－０９８１６３（ＪＰ，Ａ）

【文献】特開２０１６－０１１３２９（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許出願公開第２０１８／０３５５１７６（ＵＳ，Ａ１）

【文献】特開２０１９－１４３０７４（ＪＰ，Ａ）

【文献】米国特許出願公開第２００５／００３８１８３（ＵＳ，Ａ１）

【文献】特表２００７－５０２３４５（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】(Int.Cl.，ＤＢ名)

Ｃ０８Ｌ １／００－１０１／１６

Ｃ０８Ｋ ３／００－ １３／０８

Ｃ０８Ｊ ３／００－ ３／２８

Ｃ０８Ｊ９９／００

Ｃ０９Ｊ １／００－ ５／１０

Ｃ０９Ｊ ９／００－２０１／１０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

以下を含む付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ：
ａ）分子あたりケイ素に結合した少なくとも２つのアルケニル基を有する少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡ（前記アルケニル基はそれぞれ２～１４個の炭素原子を含む）、
ｂ）分子あたりケイ素に結合した少なくとも２つの水素原子を有する少なくとも１つのケイ素化合物Ｂ、
ｃ）少なくとも１つの付加反応触媒Ｃ、及び
ｄ）グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、及びそれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１つの溶媒Ｄに溶解した、少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅ。

【請求項2】

前記少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅはベンゾオキサゾール誘導体である、請求項１に記載の付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ。

【請求項3】

前記少なくとも１つの溶媒Ｄに溶解された前記少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅは、以下を含むプレミックスブレンドである、請求項１又は２に記載の付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ：
ａ）少なくとも１つのポリアルコキシシリコン化合物、及び
ｂ）少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅ（前記少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅは、ベンゾオキサゾール誘導体である）。

【請求項4】

前記蛍光増白剤Ｅは、以下の式（２）を有する、請求項１～３のいずれか１項に記載の付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ：

【化1】

式中、Ｒ³は、独立して、水素原子、－Ｃ（ＣＨ₃）₃、Ｃ₁～Ｃ₃₀のアルキル基、又は－ＣＯ（Ｏ－Ｒ⁴）である（Ｒ⁴はＣ₁～Ｃ₃₀のアルキル基である）。

【請求項5】

前記蛍光増白剤Ｅは、以下の式（３）を有する、請求項１～４のいずれか１項に記載の付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ：

【化2】

【請求項6】

前記プレミックスブレンドは以下を含む、請求項３に記載の付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ：
ｉ）１００重量部の前記少なくとも１つのポリアルコキシシリコン化合物、及び
ｉｉ）０．０００１～１０重量部の前記少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅ。

【請求項7】

ａ）少なくとも１つの溶媒、及び
ｂ）少なくとも１つの蛍光増白剤、
を含み、前記少なくとも１つの溶媒は、グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、及びそれらの混合物からなる群から選択される、プレミックスブレンド。

【請求項8】

前記少なくとも１つの蛍光増白剤は、ベンゾオキサゾール誘導体である、請求項７に記載のプレミックスブレンド。

【請求項9】

前記プレミックスブレンドは以下を含む、請求項７又は８に記載のプレミックスブレンド：
ｉ）１００重量部の前記少なくとも１つの溶媒、及び
ｉｉ）０．０００１～１０重量部の前記少なくとも１つの蛍光増白剤。
れらの混合物。

【請求項10】

前記少なくとも１つの蛍光増白剤は、以下の式（２）を有する、請求項７～９のいずれか１項に記載のプレミックスブレンド：

【化3】

式中、Ｒ³は、独立して、水素原子、－Ｃ（ＣＨ₃）₃、Ｃ₁～Ｃ₃₀のアルキル基、又は－ＣＯ（Ｏ－Ｒ⁴）である（Ｒ⁴はＣ₁～Ｃ₃₀のアルキル基である）。

【請求項11】

前記少なくとも１つの蛍光増白剤は、以下の式（３）を有する、請求項７～１０のいずれか１項に記載のプレミックスブレンド：

【化4】

【請求項12】

ａ）少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅと、グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、及びそれらの混合物からなる群から選択される少なくとも１つの溶媒Ｄとを混合して、プレミックスブレンドを作成すること；及び
ｂ）前記プレミックスブレンドをポリマー組成物に加えること
を含む、蛍光増白剤をポリマー組成物に組み込むためのプロセス。

【請求項13】

前記少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅはベンゾオキサゾール誘導体である、請求項１２に記載のプロセス。

【請求項14】

前記少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅは、以下の式（２）を有する、請求項１２又は１３に記載のプロセス：

【化5】

式中、Ｒ³は、独立して、水素原子、－Ｃ（ＣＨ₃）₃、Ｃ₁～Ｃ₃₀のアルキル基、又は－ＣＯ（Ｏ－Ｒ⁴）である（Ｒ⁴はＣ₁～Ｃ₃₀のアルキル基である）。

【請求項15】

前記少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅは、以下の式（３）を有する、請求項１２～１４のいずれか１項に記載のプロセス：

【化6】

【請求項16】

前記プレミックスブレンドは以下からなる、請求項１２～１５のいずれか１項に記載のプロセス：
ｉ）１００重量部の前記少なくとも１つの溶媒Ｄ、及び
ｉｉ）０．０００１～１０重量部の前記少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅ。

【請求項17】

前記ポリマー組成物は、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘである、請求項１２～１６のいずれか１項に記載のプロセス。

【請求項18】

請求項１～６のいずれか１項に記載の付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘを硬化させることにより得られた硬化オルガノポリシロキサン組成物。

【請求項19】

請求項１２～１７のいずれか１項に記載のプロセスによって得られたポリマー組成物。

【請求項20】

請求項１～６のいずれか１項に記載の付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ、請求項１８に記載の硬化オルガノポリシロキサン組成物、又は請求項１９に記載のポリマー組成物を含む接着剤組成物。

【請求項21】

ディスペンス中の高分子材料の漏れと誤配置の検出のための、ポッティング、接着剤、ガスケット、シーラント、コーティング、及び／又はカプセル化材料などの機能性ポリマー組成物における、請求項１～６のいずれか１項に記載の付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ、請求項１８に記載の硬化オルガノポリシロキサン組成物、請求項１９に記載のポリマー組成物、又は請求項２０に記載の接着剤組成物の使用。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

［相互参照］
この出願は、２０１９年９月６日に出願された米国仮特許出願第６２／８９６，９８２号の優先権を主張する特許協力条約に基づく国際出願であり、その内容は参照により全体が本明細書に組み込まれる。

【0002】

本発明は、改善されたポリマー組成物及び蛍光増白剤をポリマー組成物に組み込むための方法に関する。

【背景技術】

【0003】

エレクトロニクスなどの分野で品質管理を確実にするための自動光学検査の需要の高まりに伴い、機能性ポリマー組成物への紫外線（ＵＶ）トレーサーの組み込み、例えばポッティング、接着剤、ガスケット、シーラント、コーティング、カプセル化材料は、ディスペンス中のポリマー材料の漏れや位置ずれの検出を容易にするのに役立つ。テキスタイルコーティングなどの他の分野や、Ｎｏｖｏｐｒｉｍｅ（登録商標）などのプライマーを使用する場合、ＵＶトレーサビリティは、コーティング又はプライマーが基材に均一に塗布されているかどうかを確認するための優れた方法である。

【0004】

蛍光増白剤又は蛍光染料としても知られているいくつかのＵＶトレーサーが当技術分野で知られている。ベンゾオキサゾール誘導体、スチルベン誘導体、クマリン、ナフタルイミド、及び１，３，５－トリアジン－２－イル誘導体は、最も広く使用されているクラスのＵＶトレーサーの一部である。特に、２，５－チオフェンジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）は、Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯ、Ｂｅｎｅｔｅｘ（登録商標）ＯＢ、Ｂｅｎｅｔｅｘ（登録商標）ＯＢ Ｐｌｕｓ、又はＵｖｉｔｅｘ（登録商標）ＯＢなどの商品名で販売されている広く使用されているベンゾオキサゾール由来のＵＶトレーサーである。

【0005】

ＢＡＳＦ（ＵＳ６，０８６，７９５）は、光硬化性シリコーン接着剤を含む接着性材料における、２，５－チオフェネジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）などの発光材料の使用を開示している。

【0006】

Ｔｏｐ－Ｆｌｉｔｅ（ＵＳ２００２／００３４９８８）は、２，５－チオフェンジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）などの蛍光増白剤をゴルフボールのカバー層に含めることができ、これは、少なくとも０．１重量％の高粘度シロキサンポリマーを含むことができると開示している。

【0007】

Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ（ＷＯ２００５／０１９３４３）は、フルオロオルガノシロキサンを含むシリコーン組成物における、２，５－チオフェンジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）などのＵＶ活性染料を含む顔料の使用を開示している。

【0008】

Ｈｅｎｋｅｌ（ＷＯ２００６／０６０１８９）は、光硬化性シリコーン組成物に２，５－チオフェネジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）などの蛍光剤を含めることを開示している。

【0009】

Ｌ’ＯｒｅａｌＳＡ（ＵＳ２０１１／０１１７１７４）は、２，５－チオフェンジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）などの特殊効果添加剤を製品のポリマー層に含めることができ、これが、シリコーンポリマーからなることができると開示している。

【0010】

Ｄｏｗ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ（ＷＯ２０１８／１５１４５０）は、２，５－チオフェンジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）を、室温の湿気硬化性シリコーン組成物に添加する任意選択の蛍光増白剤として開示している。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0011】

上記の特許文献は、一般に、ベンゾオキサゾール誘導体などの蛍光増白剤を様々なポリマー組成物に含めることを開示しているが、これらの文献のいずれも、蛍光増白剤をポリマー組成物に分散させる方法を開示していない。２，５－チオフェンジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）を含むいくつかの蛍光増白剤のポリマーへの溶解度が低いため、出願人は、これらの蛍光増白剤は、ミクロンサイズの粒子としてポリマー組成物に存在し、材料の外観に影響を与えるだけでなく、特定の用途のディスペンス中にノズルを詰まらせる可能性があることを発見した。

【0012】

したがって、蛍光増白剤が組成物中に均一に分布し、粒子として存在しない、蛍光増白剤を含むシリコーン組成物などのポリマー組成物を提供する必要性が存在する。本発明は、上記の問題を解決するために、蛍光増白剤をポリマー組成物に組み込む新しいプロセスを提供する。本発明はまた、優れた接着特性を有する、及び沈降が最小限若しくは全くない蛍光増白剤を含むポリマー組成物を提供する。

【課題を解決するための手段】

【0013】

本発明の発明者ら鋭意検討の結果、ポリマー組成物に蛍光増白剤を添加する前に、蛍光増白剤を溶媒に溶解することにより、上記の問題を解決できることを見出した。

【0014】

いくつかの実施形態では、少なくとも１つの蛍光増白剤と、前記少なくとも１つの蛍光増白剤を溶解することができる少なくとも１つの化合物（すなわち、溶媒）とを含むプレミックスブレンドが提供される。

【0015】

いくつかの実施形態において、プレミックスブレンドは、溶媒として少なくとも１つのポリアルコキシシリコン化合物、及び少なくとも１つの蛍光増白剤を含み、前記少なくとも１つの蛍光増白剤は、ベンゾオキサゾール誘導体である。

【0016】

いくつかの実施形態では、プレミックスブレンドは、１００重量部の少なくとも１つのポリアルコキシシリコン化合物、及び０．０００１～１０重量部の少なくとも１つの蛍光増白剤を含む。

【0017】

いくつかの実施形態では、前記少なくとも１つのポリアルコキシシリコン化合物は、以下の式（３）を有する。
［（Ｘ）－（Ｒ¹）_n-］_x（Ｒ³）_yＳｉ（ＯＲ²）_4-(x+y) （３）
式中：
ｘ＝０、１又は２；好ましくはｘ＝０又は１；
ｙ＝０又は１；
ｘ＋ｙ＝０、１又は２；
ｎ＝０又は１；
Ｒ¹は、１～２０個の炭素原子を有する線状又は分岐状又は環状のアルキレン基である；任意選択で芳香族部分を有する；任意選択で１つ又は複数のヘテロ原子を有する；
Ｒ²は１～５個の炭素原子を有するアルキル基である；
Ｘは、水素原子、又はオキシラン、ＯＨ、（メタ）アクリロイルオキシ、アミン、ＳＨ、アシルチオ、及びビニルからなる群から選択される官能基である；
Ｒ³は、１～８個の炭素原子を有するアルキル基、メルカプトアルキル基、Ｃ₁～Ｃ₆のハロアルキル基、ウレイドアルキル基、Ｃ₂～Ｃ₈のアルケニル基、置換又は非置換のアリール基、及び（メタ）アクリレートを含むＣ₁～Ｃ₈のアルキル基からなる群から選択される基である。

【0018】

いくつかの実施形態では、前記少なくとも１つのポリアルコキシシリコン化合物は、以下からなる群から選択される：グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、３－グリシジルオキシ－プロピルトリエトキシシラン；ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、メチルオクチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、３－メタ－アクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン、ｎ－オクチルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、メチルオクチルジメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、及びそれらの混合物。

【0019】

いくつかの実施形態において、前記少なくとも１つのポリアルコキシシリコン化合物は、グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、及びそれらの混合物からなる群から選択される。

【0020】

いくつかの実施形態では、前記少なくとも１つの蛍光増白剤は、以下の式（２）を有する：

【化1】

式中、Ｒ³は、独立して、水素原子、－Ｃ（ＣＨ₃）₃、Ｃ₁～Ｃ₃₀のアルキル基、又はＣＯ（Ｏ－Ｒ⁴）である（Ｒ⁴はＣ₁～Ｃ₃₀のアルキル基である）。

【0021】

いくつかの実施形態では、前記少なくとも１つの蛍光増白剤は、以下の式（３）を有する：

【化2】

【0022】

蛍光増白剤をポリマー組成物に組み込むためのプロセスも提供され、ａ）少なくとも１つの蛍光増白剤と少なくとも１つの溶媒を混合してプレミックスブレンドを作成すること；及びｂ）前記プレミックスブレンドをポリマー組成物に加えることを含む。

【0023】

いくつかの実施形態では、前記少なくとも１つの蛍光増白剤はベンゾオキサゾール誘導体であり、前記少なくとも１つの溶媒はポリアルコキシシリコン化合物である。

【0024】

いくつかの実施形態では、前記少なくとも１つの蛍光増白剤は、ビス（ベンゾオキサゾール）誘導体である。いくつかの実施形態では、前記少なくとも１つの蛍光増白剤は、以下からなる群から選択されるビス（ベンゾオキサゾール）誘導体である。２，５－チオフェニジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）（Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯ）、２，２’－（ビニレンジ－ｐ－フェニレン）ビスベンゾオキサゾール、２，２’－（ナフタレン－１，４－ジイル）ビス（ベンゾオキサゾール）、２－［４－［２－［４－（ベンゾオキサゾール－２－イル）フェニル］ビニル］フェニル］－５－メチルベンゾオキサゾール、及び２，２’－（１，２－エテンジイル）ビス（４，１－フェニレン）ビスベンゾオキサゾールなどのスチルベン－ベンゾオキサゾリン。

【0025】

いくつかの実施形態において、前記ポリアルコキシシリコン化合物は、以下からなる群から選択される：グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、３－グリシジルオキシ－プロピルトリエトキシシラン；ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、メチルオクチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、３－メタ－アクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン、ｎ－オクチルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、メチルオクチルジメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、及びそれらの混合物。いくつかの実施形態において、前記少なくとも１つのポリアルコキシシリコン化合物は、グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、及びそれらの混合物からなる群から選択される。

【0026】

プレミックスブレンドを含む、及び／又は上記のプロセスによって得られるポリマー組成物も提供される。適切なポリマー組成物には、ホモポリマー、又はブロック若しくは統計的コポリマーから選択される少なくとも１つの成分としてのポリマーが含まれる。それには、シリコーン、エポキシ、エポキシコポリマー、ポリウレタン、アクリルポリマー及びコポリマー、ブチルゴム、エチレン酢酸ビニルポリマー、ポリアミド、ポリエステル、及びポリエーテルが含まれるが、これらに限定されない。

【0027】

いくつかの実施形態では、ポリマー組成物はシリコーンである。いくつかの実施形態では、ポリマー組成物は、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物である。特に、優れた接着特性を有する、及び／又は沈降が最小限若しくは全くない、付加硬化性オルガノポリシロキサンなどのポリマー組成物が提供される。そのようなポリマー組成物は、電子機器及びコンピュータなどの分野におけるシーラント及び／又はコーティングとして特に有用であり得る。

【0028】

いくつかの実施形態では、以下を含む付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘが提供される：
ａ）分子あたりケイ素に結合した少なくとも２つのアルケニル基を有する少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡ（前記アルケニル基はそれぞれ２～１４個の炭素原子を含む）、
ｂ）分子あたりケイ素に結合した少なくとも２つの水素原子を有する少なくとも１つのケイ素化合物Ｂ、
ｃ）少なくとも１つの付加反応触媒Ｃ、及び
ｄ）少なくとも１つの溶媒Ｄに溶解した少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅ。

【0029】

いくつかの実施形態では、前記少なくとも１つの溶媒Ｄはポリアルコキシシリコンであり、及び／又は前記少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅはベンゾオキサゾール誘導体である。

【0030】

いくつかの実施形態では、前記少なくとも１つの溶媒Ｄに溶解された前記少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅは、以下を含むプレミックスブレンドである：
ａ）少なくとも１つのポリアルコキシシリコン化合物、及び
ｂ）少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅ（前記少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅは、ベンゾオキサゾール誘導体である）。

【0031】

いくつかの実施形態において、前記付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ中の前記少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡの前記アルケニル基のそれぞれは、ビニル、アリル、ヘキセニル、デセニル及びテトラデセニルからなる群から独立して選択される。好ましくは、前記少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡの前記アルケニル基のそれぞれはビニルである。

【0032】

いくつかの実施形態では、前記付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ中の前記少なくとも１つのケイ素化合物Ｂは、分子あたりケイ素に結合した少なくとも３つの水素原子を有する。

【0033】

いくつかの実施形態において、前記少なくとも１つの付加反応触媒Ｃは、白金族金属含有触媒である。

【0034】

いくつかの実施形態において、前記付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘは、以下の成分のうちの１つ以上をさらに含む：
ｅ）少なくとも１つの硬化速度調整剤Ｆ、
ｆ）少なくとも１つのフィラーＧ、
ｇ）少なくとも１つのシリコーン樹脂Ｈ、及び／又は
ｈ）少なくとも１つの添加剤Ｉ。

【0035】

上記の付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘを硬化させることにより得られる硬化オルガノポリシロキサン組成物も提供される。

【0036】

本明細書に記載のポリマー組成物を含む、ポッティング、接着剤、ガスケット、シーラント、コーティング、及び／又はカプセル化組成物も提供される。

【0037】

ディスペンス中の高分子材料の漏れと誤配置の検出のための、ポッティング、接着剤、ガスケット、シーラント、コーティング、及び／又はカプセル化材料などの機能性ポリマー組成物における、コンピュータ又は電子デバイスにおける本明細書に記載のポリマー組成物の使用も提供される。

【0038】

本発明の性質、目的、及び利点をさらに理解するために、以下の詳細な説明を参照して、以下の図面と併せて読む必要がある。ここで、同様の参照番号は同様の要素を示す。

【図面の簡単な説明】

【0039】

【図1】図１Ａ～１Ｅは、ブラックライト下でさまざまなシラン及び／又はチタン酸塩と混合されたＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯ（２，５－チオフェネジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール））の写真画像を示す。Ａ：Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯ＋グリシジルオキシプロピル基が豊富なシランの混合物（混合物Ａ）。Ｂ：Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯ＋ＴｎＢＴ（チタン酸テトラブチル）。Ｃ：Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯ＋ＶＴＭＯ（ビニルトリメトキシシラン）。Ｄ：Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯ＋ＧＬＹＭＯ（グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル）。Ｅ：Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯ＋ＧＬＹＭＯ＋ＶＴＭＯ＋ＴＢＴのカクテル（それぞれ２重量％＋２重量％＋０．７重量％）。

【図2】図２Ａ～２Ｂは、ＧＬＹＭＯ（グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル）と混合された様々な蛍光増白剤の写真画像を示す。Ａ：Ｂｅｎｅｔｅｘ（登録商標）ＯＢ－１ＨＰ（２，２’－（１，２－エテンジイル）ビス（４，１－フェニレン）ビスベンゾオキサゾール）＋ＧＬＹＭＯ。Ｂ：Ｂｅｎｅｔｅｘ（登録商標）ＯＢ－Ｍ１（ベンゼンスルホン酸、２，２’－（［１，１’－ビフェニル］－４，４’－ジイルジ－２，１－エテンジイル）ビス－）＋ＧＬＹＭＯ。

【図3】図３は、ＧＬＹＭＯ（グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル）と混合されたＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯの濃度の増加の写真画像を示し、各サンプルにおけるＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯの平均粒子サイズを提供する。

【図4】図４Ａ～４Ｂは、拡大なしのブラックライト下でのＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯを含むシリコーン組成物の写真画像を示す。Ａ：Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯが組成物に直接添加されたシリコーン組成物（比較組成物１；ＣＣ１）。Ｂ：組成物に添加する前に、Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯが最初にＧＬＹＭＯに溶解されるシリコーン組成物（例示的組成物１；ＥＣ１）。

【図5】図５Ａ～Ｂは、ブラックライト下でのＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯを含むシリコーン組成物の顕微鏡画像を示す。Ａ：Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯが組成物に直接添加されたシリコーン組成物（比較組成物１；ＣＣ１）。Ｂ：組成物に添加する前に、Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯが最初にＧＬＹＭＯに溶解されるシリコーン組成物（例示的組成物１；ＥＣ１）。

【図6】図６Ａ～６Ｂは、ブラックライト下でのＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯを含む硬化シリコーン組成物の顕微鏡画像（１．２５×）を示す。Ａ：Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯが組成物に直接添加されたシリコーン組成物（比較組成物１；ＣＣ１）。Ｂ：組成物に添加する前に、Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯが最初にＧＬＹＭＯに溶解されるシリコーン組成物（例示的組成物１；ＥＣ１）。

【発明を実施するための形態】

【0040】

主題の開示がさらに説明される前に、特定の実施形態の変形がなされてもなお添付の特許請求の範囲内にあるので、本開示は以下に説明される開示の特定の実施形態に限定されないことを理解されたい。また、使用される用語は、特定の実施形態を説明することを目的としており、限定することを意図するものではないことも理解されたい。代わりに、本開示の範囲は、添付の特許請求の範囲によって確立される。

【0041】

本明細書及び添付の特許請求の範囲において、単数形「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」は、文脈が他に明確に指示しない限り、複数形の参照を含む。別段の定義がない限り、本明細書で使用されるすべての技術用語及び科学用語は、本開示が属する技術分野の当業者に一般的に理解されているのと同じ意味を有する。

【0042】

本明細書で使用される場合、「シリコーンゴム」という用語は、任意の架橋可能なシリコーン組成物の架橋生成物を含む。「シリコーンゴム」及び「シリコーンエラストマー」という用語は、交換可能に使用され得る。

【0043】

本明細書で使用される場合、「架橋」及び「硬化」という用語は交換可能に使用され得、２パーツシステムが組み合わされて反応し、硬化シリコーンエラストマーをもたらすときに起こる反応を指す。

【0044】

本明細書で使用される場合、「アルケニル」という用語は、少なくとも１つのオレフィン二重結合、より好ましくは単一の二重結合を有する、置換又は非置換の、不飽和の、線状又は分岐状の炭化水素鎖を意味すると理解される。好ましくは、「アルケニル」基は、２～８個、さらに好ましくは２～６個の炭素原子を有する。この炭化水素鎖は、任意選択で、Ｏ、Ｎ、Ｓなどの少なくとも１つのヘテロ原子を含む。「アルケニル」基の好ましい例は、ビニル、アリル及びホモアリル基であり、ビニルが特に好ましい。

【0045】

本明細書で使用される場合、「アルキル」は、好ましくは１～３０個の炭素原子、例えば１～１０個の炭素原子を有する、置換され得る（例えば、１つ以上のアルキルで）、飽和の、線状又は分岐状の炭化水素鎖を意味する。アルキル基の例は、特にメチル、エチル、イソプロピル、ｎ－プロピル、ｔｅｒｔ－ブチル、イソブチル、ｎ－ブチル、ｎ－ペンチル、イソアミル及び１，１－ジメチルプロピルである。

【0046】

本明細書で使用される場合、「誘導体」という用語は、１つ又は複数の原子を別の原子又は原子のグループで置き換えることによって親化合物から生じる、又は実際に合成されると想像できる化合物として定義される。

【0047】

本明細書で使用される場合、「均一分布」という用語は、組成物（ポリマー組成物など）内の化合物（蛍光増白剤など）の均一な分散として定義される。例えば、組成物内の化合物の均一な分布は、組成物内の化合物の凝集体又は粒子などが存在しないこととして定義することができる。組成物内の化合物（蛍光増白剤など）の均一な分布は、任意の適切な手段によって判定することができる。例えば、組成物内の蛍光増白剤の均一な分布は、組成物を適切なＵＶ波長に曝露し、肉眼又は任意の適切な倍率で組成物を検査することによって視覚的に判定することができる。場合によっては、目に見える粒子又は凝集物などが存在しないことは、均一な分布を意味する。場合によっては、５０～６０μｍを超える目に見える粒子や凝集体などが存在しないことは、均一に分布していることを意味する。場合によっては、最大６倍の倍率で目に見える粒子や凝集体などが存在しないことは、均一な分布を意味する。組成物内の化合物（蛍光増白剤など）の均一な分布は、組成物の押出速度を測定することによっても判定することができる。

【0048】

蛍光増白剤と溶剤のプレミックスブレンド
ポリマー組成物中に蛍光増白剤を均一に分配するという目的を達成するために、本発明の発明者は、最初に蛍光増白剤を溶媒に溶解してプレミックスブレンドをもたらすことによってこの目的を達成することが可能であることを見出した。このプレミックスブレンドをポリマーに添加して、例えば、組成物中の蛍光増白剤の均一な分布、組成物内の蛍光増白剤の目に見える粒子の不存在、及び／又はミクロンサイズの粒子がノズルを詰まらせる可能性がある特定の用途における組成物の分配の改善などの改善された特性を有するポリマー組成物をもたらすことができる。重要なことに、本発明によって記載される蛍光増白剤を溶解するために使用される溶媒は、得られるポリマー組成物に、接着特性の変化などの悪影響を与えない。

【0049】

本発明のプレミックスブレンドは、少なくとも１つの蛍光増白剤及び少なくとも１つの溶媒を含む。いくつかの実施形態では、本発明のプレミックスブレンドは、本質的に、少なくとも１つの蛍光増白剤及び少なくとも１つの溶媒からなる。いくつかの実施形態では、本発明のプレミックスブレンドは、少なくとも１つの蛍光増白剤及び少なくとも１つの溶媒からなる。

【0050】

本明細書で使用される場合、溶媒という用語は、蛍光増白剤を溶解することができる任意の化合物又は化合物の混合物を指す。いくつかの実施形態では、溶媒は、蛍光増白剤と組み合わせると、蛍光増白剤の目に見える粒子が最大６倍（６×）の倍率で人間の目で検出できない透明な溶液を形成する化合物又は化合物の混合物である。例えば、溶媒は、蛍光増白剤と組み合わせると、蛍光増白剤の目に見える粒子が人間の目で検出できない（倍率なし、１．５×の倍率、２×の倍率、２．５×の倍率、３×の倍率、４×の倍率、５×の倍率、及び／又は６×の倍率）透明な溶液を形成する任意の化合物又は化合物の混合物であり得る。

【0051】

少なくとも１つの蛍光増白剤は、任意の適切な量でプレミックスブレンドに含まれ得る。プレミックスブレンドに含まれる少なくとも１つの溶媒の量は、少なくとも１つの蛍光増白剤を溶解するのに適した任意の量であり得る。

【0052】

いくつかの実施形態では、プレミックスブレンドは、１００重量部の少なくとも１つの溶媒、及び０．０００１～１０重量部の少なくとも１つの蛍光増白剤を含む。いくつかの実施形態では、プレミックスブレンドは、１００重量部の少なくとも１つの溶媒、及び０．０００１～１０重量部の少なくとも１つの蛍光増白剤を含む。いくつかの実施形態では、プレミックスブレンドは、１００重量部の少なくとも１つの溶媒、及び０．０００１～１０重量部の少なくとも１つの蛍光増白剤を含む。

【0053】

プレミックスブレンドは、任意の適切な温度で任意の適切な手段によって調製することができる。いくつかの実施形態では、プレミックスブレンドは、室温で少なくとも１つの蛍光増白剤及び少なくとも１つの溶媒を混合することによって調製される。いくつかの実施形態では、プレミックスブレンドは、少なくとも１つの蛍光増白剤及び少なくとも１つの溶媒を約５０℃で混合することによって調製される。いくつかの実施形態において、プレミックスブレンドは、窒素下で少なくとも１つの蛍光増白剤及び少なくとも１つの溶媒を混合し、撹拌しながら約５０℃で加熱することによって調製される。

【0054】

プレミックスブレンドは、少なくとも１つの蛍光増白剤を少なくとも１つの溶媒に実質的又は完全に溶解するのに十分な任意の時間撹拌することができる。蛍光増白剤は、約１０分以内、約５分以内、又は約３分以内に溶媒に溶解できることが有利に実証されている。いくつかの実施形態では、少なくとも１つの蛍光増白剤及び少なくとも１つの溶媒は、約３０秒～約１０分間混合される。いくつかの実施形態では、少なくとも１つの蛍光増白剤及び少なくとも１つの溶媒は、約２分～約８分間混合される。いくつかの実施形態では、少なくとも１つの蛍光増白剤及び少なくとも１つの溶媒は、約３分～約６分間混合される。

【0055】

プレミックスブレンド内の少なくとも１つの蛍光増白剤の平均粒子サイズは、使用する蛍光増白剤によって異なる。いくつかの実施形態では、プレミックスブレンド内の少なくとも１つの蛍光増白剤の平均粒子サイズは、約６０μｍ以下、好ましくは約５０μｍ以下、より好ましくは約３０μｍ以下である。いくつかの実施形態では、プレミックスブレンド内の少なくとも１つの蛍光増白剤の平均粒子サイズは、約１μｍ～約６０μｍ、好ましくは約５μｍ～約５０μｍ、より好ましくは約１０μｍ～約２５μｍである。

【0056】

蛍光増白剤
蛍光増白剤は、ＵＶトレーサー、光増白剤（ｏｐｔｉｃａｌ ｂｒｉｇｈｔｅｎｉｎｇ ａｇｅｎｔ、ＯＢＡ）、光ホワイトナー、蛍光性ブライトナー、蛍光性増白剤、蛍光性光学ブライトナー、蛍光性ホワイトナー（ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｔ ｗｈｉｔｅｎｉｎｇ ａｇｅｎｔ、ＦＷＡ）、蛍光白色染料、及び有機蛍光染料とも呼ばれ、さまざまな化合物を網羅する総称でる。蛍光増白剤、ＯＢＡ、及びＵＶトレーサーという用語は、本明細書では交換可能に使用される。

【0057】

蛍光増白剤は、３００～３９０ｎｍの紫外線（ＵＶ）波長範囲で吸収し、４００～５２５ｎｍの波長範囲で再発光する化合物として定義できる。蛍光増白剤は、その化学構造に従って分類することができる。一般的な蛍光増白剤は、スチルベンの誘導体（特にポリスチルベンとトリアジンスチルベン）、クマリン誘導体（特にヒドロキシクマリンとアミノクマリン）、オキサゾール、ベンゾオキサゾール（チオフェンジイルベンゾオキサゾール、トリアゾール、イミダゾールなど）、及びピラゾリン誘導体、ピレン誘導体及びポルフィリン誘導体ならびにそれらの混合物を含む。蛍光増白剤として使用される化合物の基本的なクラスには、表１に示すようないくつかの構造が含まれる。

【0058】

【表1】

【0059】

本発明のいくつかの実施形態では、任意の既知の蛍光増白剤をプレミックスブレンドで使用することができる。いくつかの実施形態では、少なくとも１つの蛍光増白剤は、１つ又は複数のスチルベン又はベンゾオキサゾール誘導体から選択される。

【0060】

本発明のプレミックスブレンドにおいて蛍光増白剤として使用され得るスチルベン誘導体の例は、以下を含むが、これらに限定されない：スチルベン誘導体、例えばヘキサナトリウム－２，２’－［ビニルビス［３－スルホナト－４，１－フェニレン］イミノ［６－（ジエチルアミノ）－１，３，５－トリアジン－４，２－ジイル］イミノ］］ビス（ベンゼン－１，４－ジスルホン酸）、ＢＡＳＦからＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＳＦＰの商品名で市販されている；スチルベン－ベンゾオキサゾリン、例えば２，２’－（１，２－エテンジイル）ビス（４，１－フェニレン）ビスベンゾオキサゾール、ＭａｙｚｏからＢｅｎｅｔｅｘ（登録商標）ＯＢ－１ＨＰの商品名で市販されている；ビフェニル－スチルベン、例えばベンゼンスルホン酸、２，２’－（［１，１’－ビフェニル］－４，４’－ジイルジ－２，１－エテンジイル）ビス－、ＭａｙｚｏからＢｅｎｅｔｅｘ（登録商標）ＯＢ－Ｍ１の商品名で市販されている。

【0061】

いくつかの実施形態では、本発明のプレミックスブレンドで使用される少なくとも１つの蛍光増白剤は、１つ又は複数のベンゾオキサゾール誘導体である。蛍光増白剤として使用するためのベンゾオキサゾール誘導体は、例えば、米国特許第３，６７４，７８１号に記載されている。いくつかの実施形態において、ベンゾオキサゾール誘導体は、次の一般式に対応する化合物である。

【0062】

【化3】

式中、Ｒは水素、１～４個の炭素原子のアルキル基、シクロヘキシル、ハロ低級アルキル、ヒドロキシエチル、低級アルコキシ低級アルキル、ジ－（低級アルキル）－アミノ低級アルキル、トリ－（低級アルキル）－アンモニウム低級アルキル、フェニル及びフェニル低級アルキルを表す；Ｒ¹は、水素、低級アルキル、又はハロゲンから選択できる；Ｒ²は低級アルキルから選択できる；Ｒ¹とＲ²を合わせると、－（ＣＨ₂）₃－又は－（ＣＨ₂）₄－を表す。

【0063】

いくつかの実施形態では、少なくとも１つの蛍光増白剤は、１つ又は複数のビス（ベンゾオキサゾール）誘導体である。いくつかの実施形態において、式（２）の構造を有するビス（ベンゾオキサゾール）誘導体が、本発明のプレミックスブレンドにおいて使用される：

【0064】

【化4】

式中、Ｒ³は、独立して、水素原子、－Ｃ（ＣＨ₃）₃、Ｃ₁～Ｃ₃₀のアルキル基、又は－ＣＯ－（Ｏ－Ｒ⁴）である（Ｒ⁴はＣ₁～Ｃ₃₀のアルキル基である）。

【0065】

本発明のプレミックスブレンドにおいて蛍光増白剤として使用され得るベンゾオキサゾール誘導体の例は、以下を含むが、これらに限定されない：２，５－チオフェニジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）（ＢＡＳＦからＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯの商品名で市販されている）、２，２’－（ビニレンジ－ｐ－フェニレン）ビスベンゾオキサゾール、２，２’－（ナフタレン－１，４－ジイル）ビス（ベンゾオキサゾール）、２－［４－［２－［４－（ベンゾオキサゾール－２－イル）フェニル］ビニル］フェニル］－５－メチルベンゾオキサゾール、及びスチルベン－ベンゾオキサゾリン、例えば、２，２’－（１，２－エテンジイル）ビス（４，１－フェニレン）ビスベンゾオキサゾール（ＭａｙｚｏからＢｅｎｅｔｅｘ（登録商標）ＯＢ－１ＨＰの商品名で市販されている）。

【0066】

好ましくは、本発明のプレミックスブレンドで使用される少なくとも１つの蛍光増白剤は、２，５－チオフェンジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）又はその誘導体である。いくつかの実施形態では、本発明のプレミックスブレンドで使用される少なくとも１つの蛍光増白剤は、式（３）の構造を有する：

【0067】

【化5】

【0068】

本発明のプレミックスブレンドに含まれる蛍光増白剤の量に制限はない。ポリマー組成物のＵＶトレーサビリティの有利な特性を付与するのに適した任意の量の蛍光増白剤をプレミックスブレンドに使用することができる。いくつかの実施形態では、プレミックスブレンドに含まれる蛍光増白剤の量は、全組成物中に存在する蛍光増白剤の量が約０．００１重量％～約０．０２重量％であるように決定される。

【0069】

溶剤
本発明の発明者は、驚くべきことに、蛍光増白剤をポリマー組成物に組み込む前に、上記の１つ又は複数の蛍光増白剤を溶媒と混合することにより、ポリマー組成物の所望の特性を損なうことなく、蛍光増白剤の均一な分布を達成することが可能であることを発見した。

【0070】

蛍光増白剤を溶解することができる任意の化合物又は化合物の混合物を使用することができる。いくつかの実施形態では、溶媒は、蛍光増白剤と組み合わせると、蛍光増白剤の目に見える粒子が最大６倍（６×）の倍率で人間の目で検出できない透明な溶液を形成する化合物又は化合物の混合物である。例えば、溶媒は、蛍光増白剤と組み合わせると、蛍光増白剤の目に見える粒子が人間の目で検出できない（倍率なし、１．５×の倍率、２×の倍率、２．５×の倍率、３×の倍率、４×の倍率、５×の倍率、及び／又は６×の倍率）透明な溶液を形成する任意の化合物又は化合物の混合物であり得る。

【0071】

適切な溶媒には、ポリアルコキシシランなどのアルコキシシランが含まれるが、これらに限定されない。

【0072】

いくつかの実施形態では、本発明のプレミックスブレンドで使用される少なくとも１つの溶媒は、式（４）の構造を有するポリアルコキシシリコン化合物である：
［（Ｘ）－（Ｒ¹）_n-］_x（Ｒ³）_yＳｉ（ＯＲ²）_4-(x+y) （４）
式中：
ｘ＝０、１又は２；好ましくはｘ＝０又は１；
ｙ＝０又は１；
ｘ＋ｙ＝０、１又は２；
ｎ＝０又は１；
Ｒ¹は、１～２０個の炭素原子を有する線状又は分岐状又は環状のアルキレン基である；任意選択で芳香族部分を有する；任意選択で１つ又は複数のヘテロ原子を有する；
Ｒ²は１～５個の炭素原子を有するアルキル基である；
Ｘは、水素原子、又はオキシラン、ＯＨ、（メタ）アクリロイルオキシ、アミン、ＳＨ、アシルチオ、及びビニルからなる群から選択される官能基である；
Ｒ³は、１～８個の炭素原子を有するアルキル基、メルカプトアルキル基、Ｃ₁～Ｃ₆のハロアルキル基、ウレイドアルキル基、Ｃ₂～Ｃ₈のアルケニル基、置換又は非置換のアリール基、及び（メタ）アクリレートを含むＣ₁～Ｃ₈のアルキル基からなる群から選択される基である。

【0073】

いくつかの実施形態において、少なくとも１つの溶媒は、以下からなる群から選択されるポリアルコキシシリコン化合物である：グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、３－グリシジルオキシ－プロピルトリエトキシシラン；ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、メチルオクチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、３－メタ－アクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン、ｎ－オクチルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、メチルオクチルジメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、及びそれらの混合物。いくつかの実施形態において、ポリアルコキシシリコン化合物は、グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、及びそれらの混合物からなる群から選択される。いくつかの実施形態において、少なくとも１つの溶媒は、グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）又はその誘導体である。

【0074】

本発明のプレミックスブレンドに含まれる溶媒の量に制限はない。プレミックスブレンドでは、少なくとも１つの蛍光増白剤を溶解するのに適した任意の量の溶媒を使用できる。いくつかの実施形態では、少なくとも１つの蛍光増白剤は、プレミックスブレンドの約０．１重量％～約１．０重量％の量で存在する。

【0075】

ポリマー組成物
本発明のプレミックスブレンドを含むポリマー組成物も提供される。

【0076】

適切なポリマー組成物には、ホモポリマー、又はブロック若しくは統計的コポリマーから選択される少なくとも１つの成分としてのポリマーが含まれる。それには、シリコーン、エポキシ、エポキシコポリマー、ポリウレタン、アクリルポリマー及びコポリマー、ブチルゴム、エチレン酢酸ビニルポリマー、ポリアミド、ポリエステル、及びポリエーテルが含まれるが、これらに限定されない。

【0077】

好ましくは、本発明のポリマー組成物はシリコーンである。

【0078】

より好ましくは、本発明のポリマー組成物は、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘである。

【0079】

特に、優れた接着特性を有する、及び／又は沈降が最小限若しくは全くない、付加硬化性オルガノポリシロキサンＸなどのポリマー組成物が提供される。例えば、ポリマー組成物は、以下の特性のうちの１つ又は複数を有し得る：沈降防止、接着のより速い確立、貯蔵後の湿った材料の接着の維持。そのようなポリマー組成物は、電子機器及びコンピュータなどの分野におけるシーラント及び／又はコーティングとして特に有用であり得る。

【0080】

いくつかの実施形態では、以下の成分を含む付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘが提供される：
（Ａ）分子あたりケイ素に結合した少なくとも２つのアルケニル基を有する少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡ（前記アルケニル基はそれぞれ２～１４個の炭素原子を含む）、
（Ｂ）分子あたりケイ素に結合した少なくとも２つの水素原子を有する少なくとも１つのケイ素化合物Ｂ、
（Ｃ）少なくとも１つの付加反応触媒Ｃ、
（Ｄ）少なくとも１つの溶媒Ｄに溶解した少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅ、
（Ｅ）任意選択で、少なくとも１つの硬化速度調整剤Ｆ、
（Ｆ）任意選択で、少なくとも１つのフィラーＧ、
（Ｇ）任意選択で、少なくとも１つのシリコーン樹脂Ｈ、及び／又は
（Ｈ）任意選択で、少なくとも１つの添加剤Ｉ。

【0081】

付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘは、２パーツ硬化性システムとして提供され得る。いくつかの実施形態では、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物は、成分（Ａ）と（Ｃ）を含むが（Ｂ）と（Ｄ）を含まない第１の組成物、及び成分（Ｂ）と（Ｄ）を含むが（Ａ）と（Ｃ）を含まない第２の組成物を含む。いくつかの実施形態では、第１の組成物は、約１０，０００～約４０，０００ｍＰａ・ｓの粘度を有し、第２の組成物は、約２０，０００～約６０，０００ｍＰａ・ｓの粘度を有する。いくつかの実施形態では、第１の組成物は、約１０，０００～約２５，０００ｍＰａ・ｓの粘度を有し、第２の組成物は、約２０，０００～約４０，０００ｍＰａ・ｓの粘度を有する。いくつかの実施形態では、第１の組成物は、約１５，０００～約２０，０００ｍＰａ・ｓの粘度を有し、第２の組成物は、約２５，０００～約３５，０００ｍＰａ・ｓの粘度を有する。いくつかの実施形態では、第１の組成物は、約１５，０００～約２５，０００ｍＰａ・ｓの粘度を有し、第２の組成物は、約２５，０００～約３２，５００ｍＰａ・ｓの粘度を有する。

【0082】

いくつかの実施形態において、少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡの前記アルケニル基のそれぞれは、ビニル、アリル、ヘキセニル、デセニル及びテトラデセニルからなる群から独立して選択される。好ましくは、少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡの前記アルケニル基のそれぞれはビニルである。

【0083】

少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡの粘度は、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘを硬化させることによって得られる硬化オルガノポリシロキサンの所望の特性に応じて変化し得る。いくつかの実施形態では、少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡの粘度は、約１，０００ｍＰａ・ｓ～約１００，０００ｍＰａ・ｓである。いくつかの実施形態では、少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡの粘度は、約５，０００ｍＰａ・ｓ～約５０，０００ｍＰａ・ｓである。いくつかの実施形態では、少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡの粘度は、約７，５００ｍＰａ・ｓ～約２５，０００ｍＰａ・ｓである。

【0084】

いくつかの実施形態では、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘは、２つ以上のオルガノポリシロキサンＡを含む。いくつかの実施形態では、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘは、粘度が約１，０００～約１０，０００ｍＰａ・ｓである少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡ１と、粘度が約５，０００ｍＰａ・ｓ～約５０，０００ｍＰａ・ｓである少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡ２を含む。いくつかの実施形態において、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘは、粘度が約２，５００～約７，５００ｍＰａ・ｓである少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡ１と、粘度が約７，５００ｍＰａ・ｓ～約２５，０００ｍＰａ・ｓである少なくとも１つのオルガノポリシロキサンＡ２を含む。

【0085】

成分（Ｂ）は、分子あたりケイ素に結合した少なくとも２つの水素原子を有する任意のケイ素化合物Ｂであり得る。成分（Ｂ）は、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘの架橋剤として機能する。成分（Ｂ）はまた、分子あたりケイ素に結合した少なくとも２つの水素原子を有する２つ以上のケイ素化合物Ｂの混合物であり得る。いくつかの実施形態では、少なくとも１つのケイ素化合物Ｂは、分子あたりケイ素に結合した少なくとも３つの水素原子を有する。いくつかの実施形態では、少なくとも１つのケイ素化合物Ｂは、ジメチルヒドロシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキシ）（メチルヒドロシロキシ）コポリマーである。いくつかの実施形態では、少なくとも１つのケイ素化合物Ｂの平均水素含有量は、約０．６９重量％である。

【0086】

少なくとも１つのケイ素化合物Ｂの分子量は、約１０²～約１０⁶ｇ／モルまで変化し得る。いくつかの実施形態では、少なくとも１つのケイ素化合物Ｂの分子量は、約１００～３０，０００ｇ／モルの間である。

【0087】

いくつかの実施形態では、少なくとも１つのケイ素化合物Ｂの粘度は、約１ｍＰａ・ｓ～約２，０００ｍＰａ・ｓである。

【0088】

少なくとも１つのケイ素化合物Ｂは、少なくとも１つのアルケニル基を有するオルガノポリシロキサンＡの１００重量部あたり１～３０重量部の量で含まれ得る。いくつかの実施形態では、少なくとも１つのケイ素化合物Ｂは、少なくとも１つのアルケニル基を有するオルガノポリシロキサンＡの１００重量部あたり５～２０重量部の量で含まれ得る。いくつかの実施形態では、少なくとも１つのケイ素化合物Ｂは、少なくとも１つのアルケニル基を有するオルガノポリシロキサンＡの１００重量部あたり１０～１５重量部の量で含まれ得る。

【0089】

触媒
少なくとも１つの付加反応触媒Ｃは、組成物を硬化させることができる任意の量で、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘに含まれ得る。例えば、付加反応触媒Ｃは、触媒Ｃ中の白金族金属の量が、アルケニル基を有するオルガノポリシロキサンＡの１００万重量部当たり、０．０１～１０００重量部である量で含まれ得る。

【0090】

触媒Ｃは、特に白金とロジウムの化合物から選択することができる。特に、米国特許第３，１５９，６０１号、米国特許第３，１５９，６０２号、米国特許第３，２２０，９７２号及び欧州特許ＥＰ－Ａ－００５７４５９、ＥＰ－Ａ－０１１８９７８及びＥＰ－Ａ－０１９０５３０に記載される白金錯体及び有機生成物と、米国特許第３，４１９，５９３号、米国特許第３，７１５，３３４号、米国特許第３，３７７，４３２号及び米国特許第３，８１４，７３０号に記載される白金及びビニルオルガノシロキサンの錯体を使用することが可能である。いくつかの実施形態において、付加反応触媒Ｃは、白金族金属含有触媒である。

【0091】

成分（Ｄ）
硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘを添加する前に、少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅを少なくとも１つの溶媒Ｄと混合する。驚くべきことに、本発明者らは、少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅを付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘに添加する前に、少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅを少なくとも１つの溶媒Ｄと混合することによって、組成物Ｘ内の少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅの均一な分布を得ることが可能であること発見した。成分（Ｄ）に使用される少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅ及び少なくとも１つの溶媒Ｄは、本明細書に記載の任意の蛍光増白剤又は溶媒であり得る。

【0092】

成分（Ｄ）は、有利には、上記のプレミックスブレンドであり得る。本発明のプレミックスブレンドは、ＵＶトレーサビリティの有利な特性を付与するのに適切な任意の量で、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘに含まれ得る。したがって、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘに含まれる少なくとも１つの蛍光増白剤Ｅの量に制限はない。しかしながら、いくつかの実施形態では、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘに含まれる蛍光増白剤Ｅの量は、組成物Ｘの総重量の約０．００１重量％～約０．０２重量％、組成物Ｘの総重量の約０．００２５重量％～約０．０１５重量％、又は組成物Ｘの総重量の約０．００５重量％～約０．０１重量％である。

【0093】

同様に、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘに使用される少なくとも１つの溶媒Ｄの量に制限はない。いくつかの実施形態では、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ中に存在する少なくとも１つの溶媒Ｄの量は、組成物Ｘの総重量の約０．５％～約５．０重量％である；好ましくは、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ中に存在する少なくとも１つの溶媒Ｄの量は、組成物Ｘの総重量の約０．７５重量％～約３．０％である；より好ましくは、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ中に存在する少なくとも１つの溶媒Ｄの量は、組成物Ｘの総重量の約１．０重量％～約２．５％である。いくつかの実施形態では、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘ中に存在する少なくとも１つの溶媒Ｄの量は、組成物Ｘの総重量の約１．０重量％以下である。

【0094】

硬化速度調整剤
いくつかの実施形態では、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘは、少なくとも１つの硬化速度調整剤Ｆをさらに含む。硬化速度調整剤Ｆは、例えば、架橋阻害剤及び／又は架橋遅延剤であり得る。

【0095】

架橋阻害剤はよく知られている。硬化速度調整剤Ｆとして使用することができる架橋阻害剤の例には、以下が含まれるが、これらに限定されない：
ポリオルガノシロキサン、有利には環状であり、少なくとも１つのアルケニル基で置換され、テトラメチルビニテトラシロキサンが特に好ましい、
ピリジン、
ホスフィン及び有機ホスファイト、
不飽和アミド、
アルキル化マレイン酸塩、
アセチレンアルコール。

【0096】

これらのアセチレンアルコール（ＦＲ－Ｂ－１５２８４６４及びＦＲ－Ａ－２３７２８７４を参照）は、ヒドロシリル化反応の好ましい熱ブロッカーの一部を形成し、次の式を有する：
Ｒ－（Ｒ’）Ｃ（ＯＨ）－－－－－Ｃ＝ＣＨ
式中：
Ｒは、線状又は分岐状アルキルラジカル、又はフェニルラジカルであり；
Ｒ’はＨ又は線状若しくは分岐状アルキルラジカル、又はフェニルラジカルであり；
ラジカルＲ、Ｒ’、及び三重結合のアルファ位置にある炭素原子は、環を形成することが可能であり；
Ｒ及びＲ’に含まれる炭素原子の総数は、少なくとも５、好ましくは９～２０である。

【0097】

前記アルコールは、好ましくは、沸点が約２５０℃のものから選択される。例として、以下を挙げることができる：
１－エチニル－１－シクロヘキサノール（ＥＣＨ）；
メチル－３ドデシン－１オール－３；
トリメチル－３，７，１１ドデシン－１オール－３；
ジフェニル－１，１プロピン－２オール－１
エチル－３エチル－６ノニンオール－３；
メチル－３ペンタデシン－１オール－３。

【0098】

これらのα－アセチレンアルコールは市販品である。

【0099】

このような調整剤は、オルガノポリシロキサンＡの総重量に基づいて、最大２，０００ｐｐｍ、好ましくは２０～５０ｐｐｍの量で存在する。

【0100】

硬化速度調整剤Ｆとして使用することができる架橋遅延剤の例は、架橋反応を制御し、シリコーン組成物のポットライフを延長するためのいわゆる阻害剤を含む。硬化速度調整剤として使用することができる有利な架橋遅延剤の例には、例えば、ビニルシロキサン、１，３－ジビニルテトラメチルジシロキサン、又はテトラビニル－テトラメチル－テトラシクロシロキサンが含まれる。他の既知の阻害剤、例えば、エチニルシクロヘキサノール、３－メチルブチノール、又はマレイン酸ジメチルを使用することも可能である。

【0101】

フィラー
いくつかの実施形態では、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘは、少なくとも１つのフィラーＧをさらに含む。付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘに使用できるフィラーの例には、強化フィラー、非強化フィラー、導電性フィラー、熱伝導性フィラー、及びそれらの任意の組み合わせが含まれるが、これらに限定されない。

【0102】

非強化フィラーと比較して、強化フィラーは、それらが含まれるシリコーン組成物の機械的特性を改善する。対照的に、非強化フィラーは増量材として機能し、シリコーン組成物を希釈する。

【0103】

いくつかの実施形態では、少なくとも１つのフィラーＧは、シリカ、アルミナ及び／又はカーボンブラックから選択される、好ましくはシリカ及び／又はカーボンブラックから選択される強化フィラーである。

【0104】

特に、強化フィラーは、多くの場合０．１μｍ以下の微粒子サイズと、高い比表面積と重量の比率（一般に約５０ｍ²／ｇ～１０００ｍ²／ｇの範囲内にある（ＤＩＮ６６１３１及びＤＩＮ６６１３２のＢＥＴ方法による測定））を特徴とすることが想定される。このタイプのシリカは市販の製品であり、接着性シリコーン組成物の製造の分野でよく知られている。これらのシリカは、コロイダルシリカ、熱発生的に調製されたシリカ（燃焼又はヒュームドシリカと呼ばれるシリカ）もしくは湿式法によって調製されたシリカ（沈降シリカ）、又はこれらのシリカの混合物であり得る。

【0105】

フィラーを形成することができるシリカを調製するための化学的性質及び方法は、シリカが最終ポリマーに対して強化作用を発揮することができれば、本発明の目的にとって重要ではない。もちろん、さまざまなシリカのカットも使用できる。

【0106】

これらのシリカ粉末は、平均粒子サイズが一般に０．１μｍ以下であり、ＢＥＴ比表面積が５０ｍ²／ｇより大きく、好ましくは５０～４００ｍ²／ｇ、特には１５０～３５０ｍ²／ｇである。

【0107】

これらのシリカは任意選択で：
少なくとも２つの基準を満たす分子の群から選択される少なくとも１つの相溶化剤の助けで前処理される：
それ自体及び周囲のシリコーンオイルとの水素結合の領域でシリカとの高い相互作用を持つ：
それ自体、又はそれらの分解生成物が、ガス流中で真空下で加熱することによって最終混合物から容易に除去される；低分子量の化合物が好ましい；
及び／又は
少なくとも１つの未処理シリカの助けで特定の方法により、
及び／又は前処理で使用することができ、上記で定義したものと同様の性質の少なくとも１つの相溶化剤を使用することによる補完的な方法により、
現場で処理される。

【0108】

シリカフィラーの現場処理は、フィラー及び相溶化剤を、上記で言及された優勢なシリコーンポリマーの少なくとも一部の存在下に置くことを意味すると理解される。

【0109】

相溶化剤は、処理方法（前処理又は現場）に従って選択され、例えば、以下を含む群から選択され得る：
クロロシラン、
オクタメチルシクロシロキサン（Ｄ４）などのポリオルガノシクロシロキサン、
シラザン、好ましくはジシラザン、又はそれらの混合物（ヘキサメチルジシラザン（ＨＭＤＺ）が好ましいシラザンであり、これは、ジビニルテトラメチルジシラザンと関連し得る）、
分子あたりケイ素に結合した１つ又は複数のヒドロキシル基を有するポリオルガノシロキサン、
アンモニアなどのアミン又はジエチルアミンなどの低分子量のアルキルアミン、
ギ酸や酢酸などの低分子量の有機酸、
及びそれらの混合物。

【0110】

現場処理の場合、相溶化剤は、好ましくは水の存在下で使用される。

【0111】

この点に関する詳細については、例えば特許ＦＲ－Ｂ－２７６４８９４を参照することができる。

【0112】

変形として、シラザンによる早期処理（例えば、ＦＲ－Ａ－２３２０３２４）又は遅延処理（例えば、ＥＰ－Ａ－４６２０３２）を提供する従来技術の相溶化方法を使用することが可能であるが、使用されるシリカによれば、それらの使用は、一般に、本発明による２回の処理によって得られる機械的特性、特に伸展性に関して最良の結果を得ることができないことを念頭に置いておく。

【0113】

フィラーとして使用することができる強化アルミナとして、高分散性アルミナが有利に使用され、公知の方法でドープされてもされなくてもよい。もちろん、さまざまなアルミナのカットを使用することも可能である。そのようなアルミナの非限定的な例として、Ｂａｉｋｏｗｓｋｉ ＣｏｍｐａｎｙのアルミナＡ１２５、ＣＲ１２５、Ｄ６５ＣＲを参照することができる。好ましくは、使用される強化フィラーは、単独で、又はアルミナと混合された燃焼シリカである。

【0114】

重量に関しては、組成物のすべての構成要素に基づいて、０．５～３０重量％、好ましくは６～２５重量％、より好ましくは７～２０重量％の量の強化フィラーを使用することが好ましい。

【0115】

本発明の組成物に使用できる非強化フィラーの例には、粉砕シリカ、炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウム、二酸化チタン、酸化亜鉛、及びそれらの任意の組み合わせが含まれるが、これらに限定されない。

【0116】

本発明によれば、熱伝導性フィラー及び／又は導電性フィラーなどの補充的フィラーの使用も想定され得る。

【0117】

本発明の組成物に使用できる熱伝導性フィラーの例には、酸化アルミニウム、酸化亜鉛、窒化アルミニウム、金属粉末、金属被覆ガラスビーズ／繊維、及びそれらの任意の組み合わせが含まれるが、これらに限定されない。

【0118】

本発明の組成物に使用できる導電性フィラーの例には、カーボンブラック、カーボンナノチューブ、グラフェン、グラファイト、金属粉末、金属被覆ガラスビーズ／繊維、及びそれらの任意の組み合わせが含まれるが、これらに限定されない。

【0119】

シリコーン樹脂
いくつかの実施形態では、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘは、少なくとも１つのシリコーン樹脂Ｈをさらに含む。いくつかの実施形態では、少なくとも１つのシリコーン樹脂Ｈは、少なくとも２つのエチレン性不飽和を含み、前記樹脂は、ヒドロシリル化を介して成分（Ｂ）と反応するか、又は反応できる。使用できるシリコーン樹脂Ｈの例には、少なくとも１つの－ＣＨ＝ＣＨ不飽和反応性末端を含むＭＱ又はＭＤＱ又はＭＴタイプの樹脂が含まれるが、これらに限定されない。

【0120】

本明細書で使用される場合、シリコーン樹脂の命名法は「ＭＤＴＱ」によって表され、ここで、樹脂は、それが含む様々なシロキサンモノマー単位の関数として記述され、Ｍ、Ｄ、Ｔ、Ｑの各文字は、単位のタイプを表す。

【0121】

本明細書で使用される場合、文字Ｍは、式（ＣＨ₃）₂ＳｉＯ_1/2の単官能性単位を表し、ここで、ケイ素原子は、この単位を構成するポリマー中の１つの酸素原子のみに結合している。

【0122】

本明細書で使用される場合、文字Ｄは、二官能性単位（ＣＨ₃）₂ＳｉＯ_2/2を表し、ここで、ケイ素原子は、２つの酸素原子に結合している。

【0123】

本明細書で使用される場合、文字Ｔは、式（ＣＨ₃）₁ＳｉＯ_3/2の三官能性単位を表す。

【0124】

上で定義した単位Ｍ、Ｄ及びＴにおいて、メチル基の少なくとも１つは、炭化水素系のラジカルなどのメチル基以外の基Ｒ（例えば、２～１０個の炭素原子を含むアルキル、又はフェニル基、あるいはヒドロキシル基。）で置換され得る。

【0125】

本明細書で使用される場合、文字Ｑは、ケイ素原子が４つの酸素原子に結合し、それら自体がポリマーの残りの部分に結合している四官能性単位ＳｉＯ_4/2を表す。そのような樹脂の例には、ポリ（フェニルビニルシルセスキオキサン）などのＭＴシリコーン樹脂、例えば、Ｇｅｌｅｓｔ社によって参照ＳＳＴ－３ＰＶ１の下で販売されている製品が含まれるが、これらに限定されない。

【0126】

いくつかの実施形態では、少なくとも１つのシリコーン樹脂Ｈの量は、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘの総重量の約１重量％～約９５重量％である。いくつかの実施形態では、少なくとも１つのシリコーン樹脂Ｈの量は、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘの総重量の約５重量％～約３０重量％である。いくつかの実施形態では、少なくとも１つのシリコーン樹脂Ｈの量は、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘの総重量の約１０重量％～約５０重量％である。

【0127】

添加剤
いくつかの実施形態では、付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘは、少なくとも１つの添加剤Ｉをさらに含む。使用できる添加剤の例には、有機染料又は顔料、熱安定性、熱風、高温での微量の酸又は水の攻撃下での逆戻り、解重合に対する耐性を改善するためにシリコーンゴムに導入された安定剤；可塑剤、又は放出油、又は疎水性油、例えば反応性アルケニル又はＳｉＨ基を含まないポリジメチルシロキサン油；脂肪酸誘導体や脂肪アルコール誘導体、フルオロアルキルなどの離型剤；ヒドロキシル化シリコーンオイルなどの相溶化剤；有機シランなどの接着促進剤及び接着調整剤が含まれる。チタン酸テトラ－ｎ－ブチル（ＴｎＢＴ又はＴＢＴ）などの接着触媒も、少なくとも１つの添加剤Ｉとして使用できる。

【0128】

アルコキシシランは、シリコーン組成物の添加剤として使用できる。したがって、いくつかの実施形態では、少なくとも１つの添加剤Ｉはアルコキシシランである。このような場合、アルコキシシランＩは、溶媒Ｄとして使用される少なくとも１つのアルコキシシランとは別に組成物に添加される。任意選択のさらなるアルコキシシランＩは、本明細書で定義される１つ又は複数のアルコキシシランであり得る。いくつかの実施形態では、任意選択のさらなるアルコキシシランＩは、以下からなる群から選択することができる：グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、３－グリシジルオキシ－プロピルトリエトキシシラン；ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、メチルオクチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、３－メタ－アクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン、ｎ－オクチルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、メチルオクチルジメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、及びそれらの混合物。いくつかの実施形態において、ポリアルコキシシリコン化合物は、グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、及びそれらの混合物からなる群から選択される。

【0129】

方法
少なくとも１つの蛍光増白剤と少なくとも１つの溶媒を混合して、プレミックスブレンドを作成すること；及び前記プレミックスブレンドをポリマー組成物に加えることを含む、蛍光増白剤をポリマー組成物に組み込むためのプロセスも提供される。

【0130】

本明細書に記載の任意の蛍光増白剤は、蛍光増白剤をポリマー組成物に組み込むためのプロセスで使用することができる。いくつかの実施形態において、少なくとも１つの蛍光増白剤は、ベンゾオキサゾール誘導体である。いくつかの実施形態では、少なくとも１つの蛍光増白剤は、以下からなる群から選択されるベンゾオキサゾール誘導体である：２，５－チオフェニジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）（ＢＡＳＦからＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯの商品名で市販されている）、２，２’－（ビニレンジ－ｐ－フェニレン）ビスベンゾオキサゾール、２，２’－（ナフタレン－１，４－ジイル）ビス（ベンゾオキサゾール）、２－［４－［２－［４－（ベンゾオキサゾール－２－イル）フェニル］ビニル］フェニル］－５－メチルベンゾオキサゾール、及びスチルベン－ベンゾオキサゾール、例えば２，２’－（１，２－エテンジイル）ビス（４，１－フェニレン）ビスベンゾオキサゾール（ＭａｙｚｏからＢｅｎｅｔｅｘ（登録商標）ＯＢ－１ＨＰの商品名で市販されている）。いくつかの実施形態において、少なくとも１つの蛍光増白剤は、２，５－チオフェンジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）又はその誘導体である。

【0131】

少なくとも１つの蛍光増白剤を溶解するのに適した任意の溶媒を、蛍光増白剤をポリマー組成物に組み込むための前述のプロセスで使用することができる。本発明者らは、ベンゾオキサゾール誘導体などの蛍光増白剤がアルコキシシランに非常に可溶であることを有利に発見した。したがって、いくつかの実施形態では、少なくとも１つの蛍光増白剤が少なくとも１つのアルコキシシランと混合され、続いて、少なくとも１つの蛍光増白剤と少なくとも１つのアルコキシシランとの混合物がポリマー組成物に添加される。ポリマー組成物に少なくとも１つの蛍光増白剤を添加する前に、少なくとも１つの蛍光増白剤と少なくとも１つのアルコキシシランを混合することにより、蛍光増白剤の均一な分布を達成することができる。さらに、アルコキシシランは、シリコーン、エポキシ、及びポリウレタン組成物などのポリマー組成物と相容性があるため、本明細書に記載の蛍光増白剤の溶媒としてのアルコキシシランの使用は、可燃性有機溶媒などの他の溶媒が導入し得る負の性質を与える可能性は低い。

【0132】

好ましくは、少なくとも１つの溶媒は、式（４）の構造を有するポリアルコキシシリコン化合物である：
［（Ｘ）－（Ｒ¹）_n-］_x（Ｒ³）_yＳｉ（ＯＲ²）_4-(x+y) （４）
式中：
ｘ＝０、１又は２；好ましくはｘ＝０又は１；
ｙ＝０又は１；
ｘ＋ｙ＝０、１又は２；
ｎ＝０又は１；
Ｒ¹は、１～２０個の炭素原子を有する線状又は分岐状又は環状のアルキレン基である；任意選択で芳香族部分を有する；任意選択で１つ又は複数のヘテロ原子を有する；
Ｒ²は１～５個の炭素原子を有するアルキル基である；
Ｘは、水素原子、又はオキシラン、ＯＨ、（メタ）アクリロイルオキシ、アミン、ＳＨ、アシルチオ、及びビニルからなる群から選択される官能基である；
Ｒ³は、１～８個の炭素原子を有するアルキル基、メルカプトアルキル基、Ｃ₁～Ｃ₆のハロアルキル基、ウレイドアルキル基、Ｃ₂～Ｃ₈のアルケニル基、置換又は非置換のアリール基、及び（メタ）アクリレートを含むＣ₁～Ｃ₈のアルキル基からなる群から選択される基である。

【0133】

いくつかの実施形態において、少なくとも１つの溶媒は、以下からなる群から選択されるポリアルコキシシリコン化合物である：グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、３－グリシジルオキシ－プロピルトリエトキシシラン；ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、メチルオクチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、３－メタ－アクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン、ｎ－オクチルトリメトキシシラン、ドデシルトリメトキシシラン、ヘキサデシルトリメトキシシラン、メチルオクチルジメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、イソブチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、及びそれらの混合物。いくつかの実施形態において、ポリアルコキシシリコン化合物は、グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）、ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（ＭＥＭＯ）、及びそれらの混合物からなる群から選択される。

【0134】

いくつかの実施形態において、少なくとも１つの溶媒は、グリシジル３－（トリメトキシシリル）プロピルエーテル（ＧＬＹＭＯ）又はその誘導体である。

【0135】

使用される少なくとも１つの蛍光増白剤の量は、ポリマー組成物内の蛍光増白剤を検出するために必要な量に依存し、ポリマー組成物及び／又はそれが使用される特定の用途に応じて変化し得る。いくつかの実施形態では、ポリマー組成物に含まれる蛍光増白剤の量は、ポリマー組成物の総重量の約０．００１重量％～約０．０２重量％；ポリマー組成物の総重量の約０．００２５重量％～約０．０１５重量％；又は、ポリマー組成物の総重量の約０．００５重量％～約０．０１重量％である。

【0136】

蛍光増白剤をポリマー組成物全体に均一に分散させることにより、より少ない蛍光増白剤をポリマー組成物に使用することができる。蛍光増白剤がポリマー組成物内で凝集する場合、凝集体の表面上の蛍光増白剤のみが蛍光効果に大きく寄与する一方、凝集体の内部の蛍光増白剤は凝集体の表面による紫外線の遮断のためにそれほど効果的ではないので、それはあまり効果的ではない。さらに、蛍光増白剤が組成物全体に均一に分散するのではなく凝集体を形成する場合、比較的明るい凝集体は、組成物全体の視認性を低下させる。蛍光増白剤はかなり高価であるため、ポリマー組成物内により少ない蛍光増白剤を含むことができることは、本発明の重要な利点である。

【0137】

使用する溶剤の量は、使用する蛍光増白剤の量と種類によって異なる。一般に、蛍光増白剤を実質的又は完全に溶解するのに十分な量の溶媒を使用することができる。いくつかの実施形態において、ポリマー組成物中に存在する少なくとも１つの溶媒の量は、ポリマー組成物の総重量の約０．５％～約５．０重量％；ポリマー組成物の総重量の約０．７５重量％～約３．０％；又はポリマー組成物の総重量の約１．０重量％～２．０％である。いくつかの実施形態において、ポリマー組成物中に存在する少なくとも１つの溶媒の量は、ポリマー組成物の総重量の約１．０重量％以下である。

【0138】

少なくとも１つの蛍光増白剤及び少なくとも１つの溶媒は、任意の適切な手段を使用して混合することができる。ベンゾオキサゾール誘導体などの蛍光増白剤は、室温で撹拌しながら５分以内に、アルコキシシランなどの溶媒に容易に溶解することが有利に示されている。あるいは、少なくとも１つの蛍光増白剤及び少なくとも１つの溶媒を、場合により窒素下で組み合わせ、撹拌しながら約５０℃に加熱することができる。しかしながら、任意の適切な温度及び／又は混合条件を使用して、少なくとも１つの蛍光増白剤を少なくとも１つの溶媒に溶解することができる。

【0139】

少なくとも１つの蛍光増白剤及び少なくとも１つの溶媒を混合した後、得られた混合物（有利には上記のプレミックスブレンドであり得る）が、任意の適切な手段によってポリマー組成物に添加される。

【0140】

いくつかの実施形態では、ポリマー組成物は、シリコーン、エポキシ、エポキシコポリマー、ポリウレタン、アクリルポリマー及びコポリマー、ブチルゴム、エチレン－酢酸ビニルポリマー、ポリアミド、ポリエステル、及びポリエーテルから選択される。いくつかの実施形態では、ポリマー組成物はシリコーンポリマーである。いくつかの実施形態では、ポリマー組成物は、本明細書に記載の付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物Ｘなどの付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物である。

【0141】

用途
本発明のポリマー組成物は、電子機器やコンピュータなどの分野におけるＱＣ手段としての自動光学検査、ポッティング、接着剤、ガスケット、シーラント、コーティング、及びカプセル化材料などの機能性ポリマー組成物での使用を見出し、多くの場合、ＵＶトレーサーを含むことが必要又は推奨され、これにより、ディスペンス中のポリマー材料の漏れや誤配置の検出が容易になる。例えば、本発明のポリマー組成物は、プリンタ回路基板上のコンフォーマルコーティングとして使用することができる。テキスタイルコーティングやプライマーなどの他の分野において、ＵＶトレーサビリティは、コーティング又はプライマーが基材に均一に塗布されていることを確認するための優れた方法である。

【0142】

本明細書に記載の付加硬化性オルガノポリシロキサンＸなどの本発明のポリマー組成物は、長期間に保管されても、優れた接着特性及び／又は沈降が最小限若しくは全くないことを示すことが見出された。そのようなポリマー組成物は、上記のような電子機器及びコンピュータなどの分野におけるシーラント及び／又はコーティングとして特に有用であり得る。

【0143】

本発明によって提供される他の利点は、以下の例示的な例から明らかになるであろう。

【実施例】

【0144】

例１：さまざまなシランへのＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯの溶解度
いくつかの異なるシランとチタン酸テトラブチルを、一般的に使用される蛍光増白剤である２，５－チオフェンジイルビス（５－ｔｅｒｔ－ブチル－１，３－ベンゾオキサゾール）（Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯ）を溶解する能力について試験した。以下のシランを試験した：（３－グリシジルオキシプロピル）トリメトキシシラン（ＧＬＹＭＯ）、ビニルトリメトキシシラン（ＶＴＭＯ）、３－（トリメトキシシリル）プロピルメタクリレート（ＭＥＭＯ）、チタン酸テトラブチル（ＴｎＢＴ又はＴＢＴ）、ＧＬＹＭＯ＋ＶＴＭＯ＋ＴＢＴ（それぞれ２重量％＋２重量％＋０．７重量％）のカクテル、及び主な中間体が次の構造を持つ混合物（混合物Ａ）。

【0145】

【化6】

【0146】

これらのシランのうち、ＧＬＹＭＯにはアルコキシ基とグリシジルオキシプロピル基の両方が含まれている。ＶＴＭＯとＭＥＭＯにはアルコキシ基が含まれているが、グリシジルオキシプロピル基は含まれていない。混合物Ａにはグリシジルオキシプロピル基が多い。ＴｎＢＴにはアルコキシ基が含まれているが、グリシジルオキシプロピル基は含まれていない。

【0147】

サンプルの混合に使用した条件は次のとおりである：０．０７２ｇのＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯを、２０ｍＬのＦｌａｃｋｔｅｋ容器内の１０ｇの異なる化合物に添加した。サンプルを３０００ｒｐｍで４５秒間、室温で５回混合した。サンプルは、室温で一晩、容器（しっかりと蓋をした）に保存された。

【0148】

Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯを溶解する溶媒の能力を決定する重要な基準の１つは、それが透明な溶液を形成するか、懸濁液を形成するかである。考慮すべき他の要素は、容器の底にある未溶解のＯＢＡの量、ブラックライトの下での溶液の明るさ、及びブラックライトの下で肉眼で観察されたＯＢＡ粒子の量である。各化合物にＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯを混合した後、混合物の１滴を２枚のガラス板の間に挟んだ。混合物の明るさ、及びブラックライトの下で肉眼で見えるＯＢＡ粒子の量を記録した。ブラックライトの下で各サンプルの写真も撮影した。データは以下の表２に要約される。

【0149】

【表2】

【0150】

表２のデータは、Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯが、ＧＬＹＭＯ、ＶＴＭＯ、ＭＥＭＯ、及びＧＬＹＭＯ＋ＶＴＭＯ＋ＴＢＴのカクテルに対して比較的良好な溶解性を示すことを示している。ＴＢＴへの溶解性は低く、混合物Ａへの溶解性はさらに低くなる。上記のサンプルの写真が図１に示されている。図１Ａに示されるように、混合物Ａが溶媒として使用される場合、ＯＢＡの多くの粒子（約４０個の粒子）が見られることができる。ＴＢＴを溶媒として使用すると、いくつかのＯＢＡ粒子が観察される（図１Ｂ）。ただし、ＶＴＭＯ、ＧＬＹＭＯ、ＧＬＹＭＯ＋ＶＴＭＯ＋ＴＢＴのカクテル、又はＭＥＭＯを溶媒として使用すると、容器の底に溶解していないＯＢＡ粒子がある場合でも、それらはＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯと透明な溶液を形成し、ＯＢＡの粒子は観察されない（それぞれ図１Ｃ～Ｅ；ＭＥＭＯは図示せず）。図１Ｄにおいて、黒い点はトラップされた気泡であり、溶解していない粒子ではない。なお、ブラックライト下で観察された混合物の液滴の質量／体積は制御されなかったため、異なるサンプル間で観察された混合物の量にわずかな変動がある可能性がある。ただし、上記傾向に影響を与えるとは考えられない。

【0151】

上記のように、グリシジルオキシプロピル基がアルコキシ基よりもＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯを溶解するのに効果的であれば、混合物Ａにはグリシジルオキシプロピル基が豊富にあり、他のシラン（すなわち、ＭＥＭＯとＶＴＭＯ）にはグリシジルオキシプロピル基がないため、混合物Ａは試験した他のシランよりもＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯをよりよく溶解するはずである。ただし、混合物Ａは、試験したすべての溶媒の中で最も効果が低く、グリシジルオキシプロピル基がＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯの溶解の決定要素ではないことを示している。

【0152】

ＧＬＹＭＯと比較すると、ＶＴＭＯとＭＥＭＯにはアルコキシ基（メトキシ基）しかなく、グリシジルオキシプロピル基はない。それらは、Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯについて同等又はそれ以上の溶媒和能力を示している。したがって、アルコキシ基（この場合はメトキシ基）がＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯの溶媒和に関与する部分であると考えられる。

【0153】

例２：ＧＬＹＭＯにおけるさまざまな蛍光増白剤の溶解度
上に示したように、Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯの溶解に効果的であった。他の蛍光増白剤をＧＬＹＭＯに溶解できるかどうかを判断するために、いくつかの異なる蛍光増白剤を（３－グリシジルオキシプロピル）トリメトキシシラン（ＧＬＹＭＯ）に溶解する能力について試験した。Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯに加えて、スチルベン誘導体ＯＢＡ（ヘキサソジウム－２，２’－［ビニレンビス［３－スルホン酸－４，１－フェニレン）イミノ［６－（ジエチルアミノ）－１，３，５－トリアジン－４，２－ジイル］イミノ］］ビス（ベンゼン－１，４－ジスルホン酸）；Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＳＦＰ）、スチルベン－ベンゾオキサゾリンＯＢＡ（ベンゾオキサゾール、２，２’－（１，２－エテンジイルジ－４，１－フェニレン）ビス－；Ｂｅｎｅｔｅｘ（登録商標）ＯＢ－１ＨＰ）、及びビフェニル－スチルベン（ジスチリルビフェニル（ＤＳＢＰ）化合物の誘導体；Ｂｅｎｅｔｅｘ（登録商標）ＯＢ－Ｍ１）を試験した。

【0154】

使用した混合条件及び実験手順は、上記の例１に記載したものと同じであった。結果を以下の表３に示す。

【0155】

【表3】

【0156】

データは、試験された４つの蛍光増白剤のうち、Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯのみがＧＬＹＭＯに許容できる程度に溶解したことを示唆している。Ｂｅｎｅｔｅｘ（登録商標）ＯＢ－１ＨＰは、Ｂｅｎｅｔｅｘ（登録商標）ＯＢ－Ｍ１よりもＧＬＹＭＯへの溶解度がわずかに優れている（それぞれ図２Ａ及び２Ｂ）。しかし、両方のサンプルで多数のＯＢＡ粒子が観察された。

【0157】

例３：溶剤中で蛍光増白剤を混合するためのさまざまな方法の比較
他の蛍光増白剤がＧＬＹＭＯに効果的に溶解しなかったことを示す上記の結果を考慮して、溶解性を改善できるかどうかを判断するために、さまざまな混合条件を検討した。

【0158】

混合方法１（ＭＭ１）は、上記の例１及び２で使用した方法と同じである。混合方法２（ＭＭ２）は、次の点を除いてＭＭ１と同じであった：蛍光増白剤と溶媒を窒素下で混合する。サンプルを最初に５０℃で５分間加熱し、次に３０００ｒｐｍで４５秒間混合し、次に再び５０℃でさらに５分間加熱し、３０００ｒｐｍで４５秒間２回混合し、次に再び５０℃で５分間加熱し、３０００ｒｐｍで２分間混合した。

【0159】

両方の方法を使用して得られた結果を以下の表４に示す。

【0160】

【表4】

【0161】

加熱（ＭＭ２）により、ＧＬＹＭＯへのＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯの溶解度が向上した。その結果、未溶解の粒子はなかった。しかし、加熱しても、ＧＬＹＭＯへの他のＯＢＡの溶解度は大幅に向上しなかった。

【0162】

例４：ＧＬＹＭＯの蛍光増白剤の飽和
ＧＬＹＭＯの蛍光増白剤の飽和レベルを決定するために、増加する量のＴｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯをＧＬＹＭＯ（０．２５％、０．５％、１．０％、２．０％、３．０％Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯ）と混合し、５０℃で１時間加熱した後、混合しながら冷却した。

【0163】

図３に示されるように、Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯは、１．０％未満の濃度でＧＬＹＭＯと混合すると均一に分布した。Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯの可視粒子（凝集体）（平均粒度約５０μｍ以上）が１．０％以上の濃度で存在していた。

【0164】

例５：ポリマー組成物
本発明による例示的な付加硬化性オルガノポリシロキサン組成物を以下の表５に提供する。

【0165】

【表5】

【0166】

上記の例示的な組成物（ＥＣ１）は、以下のステップを使用して調製された。

【0167】

パーツＡ
１）Ｍｉｎｕｓｉｌ（登録商標）１０、Ｂｌａｃｋ Ｔｈｅｒｍａｘ（登録商標）、及びシリコーン樹脂を最初に混合した。
２）次に、線状α，ω－ジビニル－ポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）、ＴｎＢＴ、１０％Ｐｔ触媒を添加して混合した。

【0168】

パーツＢ
１）Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯを、最初に重量で０．５：１００（Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯ：ＧＬＹＭＯ）でＧＬＹＭＯに溶解し、ＭＢと名付けられた。ＭＢは後で使用するために取っておいた。
２）別々に、Ｍｉｎｕｓｉｌ（登録商標）１０とシリコーン樹脂をまず混合した。
３）次に、ＳｉＨ架橋剤（ジメチルヒドロシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキシ）（メチルヒドロシロキシ）コポリマー；平均Ｈ含有量＝０．６９重量％）及び１－エチニル－１－シクロヘキサノール（ＥＣＨ）を添加して混合した。
４）次に、ＶＴＭＯとＭＢを添加して混合した。

【0169】

比較例
比較組成物（ＣＣ１）は、パーツＢを調製するためのプロセスが以下である点を除いて、上記のように調製された。

【0170】

パーツＢ
１）Ｍｉｎｕｓｉｌ（登録商標）１０、Ｔｉｎｏｐａｌ（登録商標）ＯＢ ＣＯ、及びシリコーン樹脂を最初に添加して混合した。
２）次に、ＳｉＨ架橋剤（ジメチルヒドロシロキシ末端ポリ（ジメチルシロキシ）（メチルヒドロシロキシ）コポリマー；平均Ｈ含有量＝０．６９重量％）及びＥＣＨを添加し、混合した。
３）次に、ＶＴＭＯとＧＬＹＭＯを添加して混合した。

【0171】

結果は、蛍光増白剤の可視粒子が、比較例の組成物（ＣＣ１）において、ブラックライト下肉眼によって（図４Ａ）又は顕微鏡下（図５Ａ）で見られたことを示している。対照的に、組成物（ＥＣ１）に添加する前に蛍光増白剤を最初にＧＬＹＭＯと組み合わせると、蛍光増白剤の均一な分布があり、ブラックライト下肉眼によって（図４Ｂ）又は顕微鏡下（図５Ｂ）で見られる蛍光増白剤の目に見える粒子はない。

【0172】

拡大せずにブラックライトの下で肉眼で見える粒子の数も数えた。上記のように、例示的な組成物（ＥＣ１）には目に見える粒子は存在しなかった。対照的に、３０個の可視粒子が比較組成物（ＣＣ１）に存在した。

【0173】

硬化した比較組成物（ＣＣ１）及び硬化した例示的組成物（ＥＣ１）の顕微鏡画像をそれぞれ図６ＡとＢに示す。硬化条件は１５０℃で３０分間であった。これらの２つの写真に見られるように、蛍光増白剤粒子は、硬化した比較組成物（ＣＣ１）では見えるが、例示的組成物（ＥＣ１）では見えない。

【0174】

例６：本発明の方法を使用して調製されたポリマー組成物の押出速度
本発明の方法を使用して調製されたポリマー組成物の押出速度を、蛍光増白剤を組成物に直接添加することによって調製されたポリマー組成物の押出速度と比較した。押出速度は、エアホースに接続された内径０．０９ｍｍのディスペンシングノズルを使用して測定した。試験された各ポリマー組成物は、７０ｐｓｉの空気圧及び２０ｐｓｉのトリガー圧力を使用して３０分間押し出した。

【0175】

結果を以下の表６に示す。

【0176】

【表6】

【0177】

例７：本発明のプロセスを使用して調製された２パーツ硬化性システムの安定性
例示的組成物１（ＥＣ１）の２パーツ硬化性システム（パーツＡ及びパーツＢ）を、上記の例５で説明したように調製し、室温で保存した。沈降は、室温で約４週間後にパーツＡで、室温で約６週間後にパーツＢで見られた。

【0178】

例８：本発明のプロセスを使用して調製されたポリマー組成物の物理的特性
例示的組成物１を、１５０℃で３０分又は１時間のいずれかで硬化した。得られた硬化された例示的な組成物の剥離力を、修正ＡＳＴＭ Ｄ９０３標準を使用して、グリップの４インチ／分の移動速度で測定した。１５０℃で３０分間硬化させたＥＣ１組成物で接着破壊が観察された。１５０℃で１時間硬化させたＥＣ１組成物で５０％の凝集破壊が観察された。ＥＣ１組成物で観察された剥離力は、７ｌｂ／ｉｎ（０．１３ｋｇ／ｍｍ）（３０分硬化）及び１１ｌｂ／ｉｎ（０．２０ｋｇ／ｍｍ）（１時間硬化）であった。室温で１９週間エージングした後、凝集破壊が失われ、剥離力がわずかに低下した（３０分間硬化した組成物では約５ｌｂｆ／ｉｎ（０．０９ｋｇ／ｍｍ）、１時間硬化した組成物では約８ｌｂ／ｉｎ（０．１４ｋｇ／ｍｍ））。ここで、接着の破壊は、本発明では、被着体と接着剤との間の界面結合の破壊として定義される。一方、接着破壊は、剥離によって接着剤の層が両面に残る場合に発生する。

【0179】

ＥＣ１組成物の他の物理的特性を表７に示す。密度は、標準ＡＳＴＭ１４７５を使用して測定した。粘度は、＃６スピンドルを備えたブルックフィールド粘度計を使用して２５℃と１０ｒｐｍで測定した。ポットライフは、材料の表面のスナップバック時間である。

【0180】

【表7】

【0181】

例９：本発明のプロセスを使用して調製されたポリマー組成物に対するフィラーの効果
本発明によるさらなる例示的な添加硬化性オルガノポリシロキサン組成物（例示的組成物２；ＥＣ２）は、ＰＤＭＳ処理された沈降シリカ（Ｓｉｐｅｒｎａｔ（登録商標）Ｄ１０）がＭｉｎｕｓｉｌ（登録商標）１０の代わりにフィラーとして使用されたことを除いて、例示的組成物１について例５に記載されたのと同様に調製された。

【0182】

ＥＣ２の安定性と物理的特性は、上記の例７と８で説明したように測定した。少なくとも室温で６か月間保管した後、パーツＡ又はパーツＢで沈降は見られなかった。さらに、３５００ｒｐｍで７０分間遠心分離した後、パーツＡ又はパーツＢのいずれにも沈降の兆候は見られなかった。

【0183】

１５０℃で３０分又は１時間硬化したＥＣ２組成物では接着破壊は観察されなかった。１５０℃で３０分又は１時間硬化したＥＣ２組成物では１００％の凝集破壊が観察された。ＥＣ２組成物で観察された剥離力は、９ｌｂ／ｉｎ（０．１６ｋｇ／ｍｍ）（３０分硬化）及び１０ｌｂ／ｉｎ（０．１８ｋｇ／ｍｍ）（１時間硬化）であった。室温で２５週間エージングした後、凝集破壊は１００％のままであり、剥離力も、１５０℃で３０分又は１時間硬化したＥＣ２組成物で約９ｌｂ／ｉｎ（０．１６ｋｇ／ｍｍ）に維持された。

【0184】

ＥＣ２組成物の他の物理的特性は、例８に記載されているように測定され、表８に提供される。

【0185】

【表8】

【0186】

本明細書で引用されるすべての参考文献は、各参考文献が参照により組み込まれることが具体的かつ個別に示されているかのように、参照により本明細書に組み込まれる。参考文献の引用は、出願日の前のその開示のためのものであり、本開示が先行発明のためにそのような参考文献に先行する権利がないことを認めるものと解釈されるべきではない。

【0187】

上記要素のそれぞれ、又は２つ以上の集まりが、上記のタイプとは異なる他のタイプの方法においても有用な用途が見出される可能性があることが理解される。さらなる分析なしに、前述のことは、本開示の要旨を完全に明らかにするので、他の者は、現在の知識を適用することにより、先行技術の観点から、添付の特許請求の範囲に記載される本開示の一般的又は特定の態様の本質的な特徴を公正に構成する特徴を省略せずに、それを様々な用途に容易に適合させることができる。前述の実施形態は、例としてのみ提示されている；本開示の範囲は、以下の特許請求の範囲によってのみ限定されるべきである。

【図1A-1E】

【図2A-2B】

【図3】

【図4A-4B】

【図5A-5B】

【図6A-6B】